特許 7617347 樹脂組成物及び接続構造体の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2025-01-08

(45)【発行日】2025-01-17

(54)【発明の名称】樹脂組成物及び接続構造体の製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01B 1/22 20060101AFI20250109BHJP

   H01B 5/16 20060101ALI20250109BHJP

   H01L 21/60 20060101ALI20250109BHJP

【ＦＩ】

H01B1/22 A

H01B5/16

H01L21/60 311S

【請求項の数】 9

(21)【出願番号】P 2024566008

(86)(22)【出願日】2024-06-24

(86)【国際出願番号】 JP2024022797

【審査請求日】2024-11-07

(31)【優先権主張番号】P 2023104438

(32)【優先日】2023-06-26

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】000002174

【氏名又は名称】積水化学工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001232

【氏名又は名称】弁理士法人大阪フロント特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】山中 雄太

(72)【発明者】

【氏名】定永 周治郎

(72)【発明者】

【氏名】長谷川 淳

【審査官】小林 秀和

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１９－０９６５５０（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１７／１３０８９２（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０２２／２１０１５４（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特表２００４－５０８３３７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表平０２－５００９６２（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１２／１３１９７１（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０２４／０３４５１６（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｂ １／２２

Ｈ０１Ｂ ５／１６

Ｈ０１Ｌ ２１／６０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

熱硬化性成分と、フラックスと、２５℃で液状であるチクソトロピック剤と、はんだ粒子とを含み、
前記フラックスが、主鎖の炭素数が偶数である第１のフラックスと、主鎖の炭素数が奇数である第２のフラックスとを含み、
樹脂組成物１００重量％中、前記第２のフラックスの含有量が、１重量％以上２０重量％以下である、樹脂組成物。

【請求項2】

前記チクソトロピック剤のハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項δＨが、１０ＭＰａ^１／２以上であり、
前記第１のフラックスの主鎖の炭素数が、４以上１４以下の偶数であり、
前記第２のフラックスの主鎖の炭素数が、３以上１１以下の奇数である、請求項１に記載の樹脂組成物。

【請求項3】

前記第１のフラックスの平均粒子径が、１０μｍ以下である、請求項１又は２に記載の樹脂組成物。

【請求項4】

前記第２のフラックスが、２５℃で前記チクソトロピック剤に溶解可能である、請求項１又は２に記載の樹脂組成物。

【請求項5】

前記チクソトロピック剤が、グリセリンを含む、請求項１又は２に記載の樹脂組成物。

【請求項6】

前記樹脂組成物１００重量％中、前記フラックスの含有量が、５重量％以上２５重量％以下である、請求項１又は２に記載の樹脂組成物。

【請求項7】

前記はんだ粒子の平均粒子径が、１０μｍ以下である、請求項１又は２に記載の樹脂組成物。

【請求項8】

請求項１又は２に記載の樹脂組成物を用いて、少なくとも１つの第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材の表面上に、前記樹脂組成物を配置する第１の配置工程と、
前記樹脂組成物の前記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、少なくとも１つの第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材をレーザー転写法により移動させ、前記第１の電極と前記第２の電極とが対向するように前記第２の接続対象部材を配置する第２の配置工程と、
前記はんだ粒子の融点以上に前記樹脂組成物を加熱することで、前記第１の接続対象部材と前記第２の接続対象部材とを接続している接続部を、前記樹脂組成物により形成し、かつ、前記第１の電極と前記第２の電極とを、前記接続部中のはんだ部により電気的に接続する接続工程とを備える、接続構造体の製造方法。

【請求項9】

前記第２の配置工程において、前記樹脂組成物の前記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、前記第２の接続対象部材をレーザー転写法により１ｃｍ／ｓ以上の速さで移動させ、前記第１の電極と前記第２の電極とが対向するように前記第２の接続対象部材を配置する、請求項８に記載の接続構造体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、はんだ粒子を含む樹脂組成物に関する。また、本発明は、上記樹脂組成物を用いる接続構造体の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

異方性導電ペースト及び異方性導電フィルム等の異方性導電材料が広く知られている。上記異方性導電材料では、バインダー中に導電性粒子が分散されている。上記導電性粒子として、はんだ粒子が広く用いられている。

【0003】

上記異方性導電材料は、各種の接続構造体を得るために使用されている。上記異方性導電材料による接続としては、例えば、フレキシブルプリント基板とガラス基板との接続（ＦＯＧ（Ｆｉｌｍ ｏｎ Ｇｌａｓｓ））、半導体チップとフレキシブルプリント基板との接続（ＣＯＦ（Ｃｈｉｐ ｏｎ Ｆｉｌｍ））、半導体チップとガラス基板との接続（ＣＯＧ（Ｃｈｉｐ ｏｎ Ｇｌａｓｓ））、並びにフレキシブルプリント基板とガラスエポキシ基板との接続（ＦＯＢ（Ｆｉｌｍ ｏｎ Ｂｏａｒｄ））等が挙げられる。

【0004】

近年、接続構造体を用いたデバイスの小型化及び軽量化が進んでいる。これに伴い、マイクロＬＥＤ（ｍｉｃｒｏ－ｌｉｇｈｔ ｅｍｉｔｔｉｎｇ ｄｉｏｄｅ）チップ等の微細な半導体チップを用いた接続構造体の開発が求められている。マイクロＬＥＤチップ等の微細な半導体チップを回路基板に配置する方法として、レーザー転写法が注目されている。

【0005】

下記の特許文献１には、レーザー転写装置が開示されている。該レーザー転写装置では、複数の素子が形成された転写元基板を、転写先基板の上方に配置する。該転写元基板にレーザー光を上方から照射することにより、前記複数の素子のうち転写対象である複数の転写対象素子を下方に移動させて、該転写対象素子を転写先基板に転写する。

【0006】

下記の特許文献２には、光硬化性の粘着層を介して転写基板に保持されたチップ部品を用いて、該チップ部品を転写先基板に転写する転写方法が開示されている。上記転写方法は、上記粘着層を硬化する波長の光により上記粘着層をパターン露光して、上記粘着層の粘着力を部分的に低下させる露光工程と、上記露光工程の後に、レーザーリフトオフ法により上記チップ部品を上記転写先基板に転写するレーザーリフトオフ工程とを備える。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【文献】ＷＯ２０２０／１８８７８０Ａ１

【文献】特開２０２０－５３５５８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

レーザー転写法を用いて半導体チップを配置する方法では、複数の半導体チップをウエハ基板（転写元基板）から回路基板（転写先基板）に一括で移動及び搭載することができるため、接続構造体の生産性を高めることができる。

【0009】

しかしながら、レーザー転写法を用いて半導体チップを配置する方法では、高速で飛来する半導体チップが回路基板（接続対象部材）に着弾する際の衝撃により、回路基板（接続対象部材）上の所定の場所に、半導体チップを正確に配置することができないことがある。半導体チップの配置時に位置ずれが発生すると、上下の電極間を導電接続することができない場合がある。

【0010】

本発明の目的は、高速で飛来する半導体チップの捕捉性を高めることができる樹脂組成物を提供することである。また、本発明の目的は、上記樹脂組成物を用いる接続構造体の製造方法を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0011】

本発明者らは、鋭意検討の結果、回路基板（接続対象部材）の表面上に特定の樹脂組成物を配置することで、レーザー転写法等により高速で飛来する半導体チップを良好に捕捉することができることを見出した。

【0012】

本明細書において、以下の樹脂組成物、及び上記樹脂組成物を用いる接続構造体の製造方法を開示する。

【0013】

項１．熱硬化性成分と、フラックスと、２５℃で液状であるチクソトロピック剤と、はんだ粒子とを含む、樹脂組成物。

【0014】

項２．前記フラックスが、主鎖の炭素数が偶数である第１のフラックスと、主鎖の炭素数が奇数である第２のフラックスとを含む、項１に記載の樹脂組成物。

【0015】

項３．前記チクソトロピック剤のハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項δＨが、１０ＭＰａ^１／２以上であり、前記第１のフラックスの主鎖の炭素数が、４以上１４以下の偶数であり、前記第２のフラックスの主鎖の炭素数が、３以上１１以下の奇数である、項２に記載の樹脂組成物。

【0016】

項４．前記第１のフラックスの平均粒子径が、１０μｍ以下である、項２又は３に記載の樹脂組成物。

【0017】

項５．前記第２のフラックスが、２５℃で前記チクソトロピック剤に溶解可能である、項２～４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。

【0018】

項６．前記樹脂組成物１００重量％中、前記第２のフラックスの含有量が、１重量％以上２０重量％以下である、項２～５のいずれか１項に記載の樹脂組成物。

【0019】

項７．前記チクソトロピック剤が、グリセリンを含む、項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物。

【0020】

項８．前記樹脂組成物１００重量％中、前記フラックスの含有量が、５重量％以上２５重量％以下である、項１～７のいずれか１項に記載の樹脂組成物。

【0021】

項９．前記はんだ粒子の平均粒子径が、１０μｍ以下である、項１～８のいずれか１項に記載の樹脂組成物。

【0022】

項１０．項１～９のいずれか１項に記載の樹脂組成物を用いて、少なくとも１つの第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材の表面上に、前記樹脂組成物を配置する第１の配置工程と、前記樹脂組成物の前記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、少なくとも１つの第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材をレーザー転写法により移動させ、前記第１の電極と前記第２の電極とが対向するように前記第２の接続対象部材を配置する第２の配置工程と、前記はんだ粒子の融点以上に前記樹脂組成物を加熱することで、前記第１の接続対象部材と前記第２の接続対象部材とを接続している接続部を、前記樹脂組成物により形成し、かつ、前記第１の電極と前記第２の電極とを、前記接続部中のはんだ部により電気的に接続する接続工程とを備える、接続構造体の製造方法。

【0023】

項１１．前記第２の配置工程において、前記樹脂組成物の前記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、前記第２の接続対象部材をレーザー転写法により１ｃｍ／ｓ以上の速さで移動させ、前記第１の電極と前記第２の電極とが対向するように前記第２の接続対象部材を配置する、項１０に記載の接続構造体の製造方法。

【発明の効果】

【0024】

本発明に係る樹脂組成物は、熱硬化性成分と、フラックスと、２５℃で液状であるチクソトロピック剤と、はんだ粒子とを含む。本発明に係る樹脂組成物では、上記の構成が備えられているので、高速で飛来する半導体チップの捕捉性を高めることができる。

【図面の簡単な説明】

【0025】

【図1】図１は、本発明の一実施形態に係る樹脂組成物を用いて得られる接続構造体を模式的に示す断面図である。

【図2】図２は、本発明の一実施形態に係る樹脂組成物を用いて、接続構造体を製造する方法の一例の工程を説明するための断面図である。

【図3】図３は、本発明の一実施形態に係る樹脂組成物を用いて、接続構造体を製造する方法の一例の工程を説明するための断面図である。

【図4】図４は、本発明の一実施形態に係る樹脂組成物を用いて、接続構造体を製造する方法の一例の工程を説明するための断面図である。

【図5】図５は、接続構造体の変形例を示す断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0026】

以下、本発明の詳細を説明する。

【0027】

（樹脂組成物）
本発明に係る樹脂組成物は、熱硬化性成分と、フラックスと、２５℃で液状であるチクソトロピック剤と、はんだ粒子とを含む。

【0028】

従来、レーザー転写法を用いて半導体チップを配置する方法では、高速で飛来する半導体チップが回路基板（接続対象部材）に着弾する際の衝撃により、回路基板（接続対象部材）上の所定の場所に、半導体チップを正確に配置することができなかったりすることがある。半導体チップの配置時に位置ずれが発生すると、上下の電極間を導電接続することができない場合がある。

【0029】

本発明に係る樹脂組成物では、上記の構成が備えられているので、高速で飛来する半導体チップの捕捉性を高めることができる。特に、レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性を高めることができる。結果として、飛来する半導体チップを回路基板（接続対象部材）上の所定の場所に正確に配置する（半導体チップの配置時の位置ずれを効果的に抑制する）ことができる。

【0030】

本発明では、上記のような効果を得るために、特定の樹脂組成物を用いることは大きく寄与する。

【0031】

上記樹脂組成物は、接続構造体の製造方法において、接続対象部材（回路基板、転写先基板）の表面上に配置されて用いられる。上記樹脂組成物は、接続構造体の製造方法において、レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップを良好に捕捉するために好適に用いられる。上記樹脂組成物は、レーザー転写法による半導体チップ捕捉用樹脂組成物であることが好ましい。

【0032】

特に、本発明に係る樹脂組成物は、レーザー転写法による半導体チップの接続に好適に用いられる（レーザー転写法による半導体チップの接続のための樹脂組成物の使用）。より具体的には、本発明に係る樹脂組成物は、基板に対する、レーザー転写法による半導体チップの接続により好適に用いられる（基板に対する、レーザー転写法による半導体チップの接続のための樹脂組成物の使用）。

【0033】

上記樹脂組成物の２５℃での水に対する接触角は、好ましくは６５°以下、より好ましくは６０°以下、さらに好ましくは５５°以下、特に好ましくは４５°以下である。上記樹脂組成物の２５℃での水に対する接触角が上記上限以下であると、レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性をより一層高めることができる。具体的に、半導体チップの電極は、一般に、金、銅、又はこれらの合金を含むため、半導体チップの電極の表面は親水性を有することが多い。本発明に係る樹脂組成物の２５℃での水に対する接触角が上記上限以下である場合には、樹脂組成物の表面が親水性を有するので、半導体チップの電極の表面との親和性が高く、接続対象部材（回路基板）の表面上に配置されたときに、レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性をより一層高めることができる。上記樹脂組成物の２５℃での水に対する接触角の下限は、特に限定されない。上記樹脂組成物の２５℃での水に対する接触角は、０°以上であってもよく、０°を超えていてもよく、１°以上であってもよく、５°以上であってもよい。上記接触角の範囲は、上記下限値及び上記上限値を適宜選択して設定することができる。

【0034】

上記樹脂組成物の２５℃での水に対する接触角は、例えば、以下の方法で測定することができる。上記樹脂組成物の表面上に、１ｍｌの水を滴下し、接触角測定装置を用いて、樹脂組成物の水に対する接触角を測定する。上記接触角測定装置としては、ＫＹＯＷＡ社製「ＤＭｏ－６０１」等が挙げられる。上記樹脂組成物の２５℃での水に対する接触角は、上記水が上記樹脂組成物の表面上に配置されてから１０秒経過後に測定される。

【0035】

上記樹脂組成物の２５℃での水に対する接触角は、以下の方法等により、調整することができる。エポキシ樹脂等の熱硬化性成分の複数の骨格を組み合わせる方法。エポキシ樹脂等の熱硬化性成分の骨格を選択する方法。エポキシ樹脂等の熱硬化性成分の側鎖を選択する方法。２５℃で液状の添加剤を樹脂組成物に分散させる方法。

【0036】

上記樹脂組成物は、２５℃で液状であることが好ましい。ペースト状は、液状に含まれる。上記樹脂組成物は、２５℃でペースト状であることが好ましい。上記樹脂組成物は、はんだ粒子を含むので、導電材料である。上記樹脂組成物は、導電ペーストであることが好ましい。上記樹脂組成物は、２５℃で導電ペーストであることが好ましい。これらの場合には、樹脂組成物を接続対象部材の表面上により一層薄く良好に塗布することができ、レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性をより一層効果的に高めることができ、導電接続時のはんだの凝集性をより一層効果的に高めることができる。

【0037】

２５℃での上記樹脂組成物の粘度（η２５）は、好ましくは３０Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは５０Ｐａ・ｓ以上であり、好ましくは２５０Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは２００Ｐａ・ｓ以下である。上記粘度（η２５）が上記下限以上であると、レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性をより一層効果的に高めることができる。上記粘度（η２５）が上記上限以下であると、樹脂組成物を接続対象部材の表面上に薄く良好に塗布することができ、導電接続時のはんだの凝集性を効果的に高めることができる。上記粘度（η２５）は、配合成分の種類及び配合量により適宜調整することができる。

【0038】

上記粘度（η２５）は、例えば、Ｅ型粘度計（東機産業社製「ＴＶＥ－２２Ｌ」）等を用いて、２５℃及び５ｒｐｍの条件で測定することができる。

【0039】

上記はんだ粒子の融点での上記樹脂組成物の粘度（ηｍｐ）は、好ましくは０．１Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは１Ｐａ・ｓ以上であり、好ましくは１０Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは５Ｐａ・ｓ以下である。上記粘度（ηｍｐ）は、配合成分の種類及び配合量により適宜調整することができる。上記粘度（ηｍｐ）が、上記下限以上及び上記上限以下であると、導電接続時のはんだの凝集性をより一層効果的に高めることができ、接続部でのボイドをより一層効果的に抑制し、接続部以外への樹脂組成物のはみだしをより一層効果的に抑制することができる。上記粘度（ηｍｐ）が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。

【0040】

上記粘度（ηｍｐ）は、例えば、粘弾性測定装置（ＳＣＩＥＮＴＩＦＩＣ社製「ＨＡＡＫＥ」）を用いて、応力制御１Ｐａ、周波数１Ｈｚ、昇温速度２０℃／分、及び測定温度範囲２５℃～２００℃の条件で測定することができる。但し、はんだ粒子の融点が２００℃を超える場合には、温度上限をはんだ粒子の融点とする。この測定において、はんだ粒子の融点での粘度を読み取ることで、粘度（ηｍｐ）を算出する。

【0041】

上記樹脂組成物は、導電ペースト及び導電フィルム等として使用され得る。上記導電ペーストは異方性導電ペーストであることが好ましく、上記導電フィルムは異方性導電フィルムであることが好ましい。接続対象部材の配置時の位置ずれをより一層効果的に抑制し、導電接続時のはんだの凝集性をより一層効果的に高める観点からは、上記樹脂組成物は、ペースト状であることが好ましく、導電ペーストであることが好ましい。上記樹脂組成物は、電極の電気的な接続に好適に用いられる。上記樹脂組成物は、回路接続材料であることが好ましい。

【0042】

以下、樹脂組成物に含まれる各成分を説明する。本明細書において、「（メタ）アクリレート」の用語は、アクリレートとメタクリレートとを示す。「（メタ）アクリル」の用語は、アクリルとメタクリルとを示す。「（メタ）アクリロイル」の用語は、アクリロイルとメタクリロイルとを示す。

【0043】

（熱硬化性成分）
本発明に係る樹脂組成物は、熱硬化性成分を含む。上記熱硬化性成分は、熱硬化性化合物を含むことが好ましい。上記樹脂組成物は、熱硬化性成分として、熱硬化剤を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。本発明に係る樹脂組成物では、上記の構成が備えられているので、樹脂組成物が熱硬化剤を含まない場合にも、レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性を高めることができる。導電接続時のはんだの凝集性をより一層効果的に高める観点からは、上記樹脂組成物は、熱硬化剤を含まないことが好ましい。樹脂組成物をより一層良好に硬化させるために、上記樹脂組成物は、熱硬化性成分として、硬化促進剤を含んでいてもよい。

【0044】

（熱硬化性成分：熱硬化性化合物）
本発明に係る樹脂組成物は、熱硬化性化合物を含むことが好ましい。上記熱硬化性化合物は、加熱により硬化可能な化合物である。上記熱硬化性化合物は特に限定されない。上記熱硬化性化合物としては、オキセタン化合物、エポキシ化合物、エピスルフィド化合物、（メタ）アクリル化合物、フェノール化合物、アミノ化合物、不飽和ポリエステル化合物、ポリウレタン化合物、シリコーン化合物及びポリイミド化合物等が挙げられる。樹脂組成物の硬化性及び粘度をより一層良好にし、導通信頼性をより一層高める観点から、上記熱硬化性化合物としては、エポキシ化合物又はエピスルフィド化合物が好ましく、エポキシ化合物がより好ましい。上記樹脂組成物は、エポキシ化合物又はエピスルフィド化合物を含むことが好ましく、エポキシ化合物を含むことがより好ましい。上記熱硬化性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0045】

上記エポキシ化合物は、少なくとも１個のエポキシ基を有する化合物である。上記エポキシ化合物としては、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、ビスフェノールＳ型エポキシ化合物、フェノールノボラック型エポキシ化合物、ビフェニル型エポキシ化合物、ビフェニルノボラック型エポキシ化合物、ビフェノール型エポキシ化合物、ナフタレン型エポキシ化合物、フルオレン型エポキシ化合物、フェノールアラルキル型エポキシ化合物、ナフトールアラルキル型エポキシ化合物、ジシクロペンタジエン型エポキシ化合物、アントラセン型エポキシ化合物、アダマンタン骨格を有するエポキシ化合物、トリシクロデカン骨格を有するエポキシ化合物、ナフチレンエーテル型エポキシ化合物、及びトリアジン核を骨格に有するエポキシ化合物等が挙げられる。上記エポキシ化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0046】

上記エポキシ化合物は、常温（２５℃）で液状又は固体であり、上記エポキシ化合物が常温で固体である場合には、上記エポキシ化合物の溶融温度は、上記はんだ粒子の融点以下であることが好ましい。上記の好ましいエポキシ化合物を用いることで、接続対象部材を貼り合わせた段階では、粘度が高く、搬送等の衝撃により加速度が付与された際に、接続対象部材（回路基板）と、半導体チップとの位置ずれを抑制することができる。さらに、硬化時の熱により、樹脂組成物の粘度を大きく低下させることができ、導電接続時のはんだの凝集を効率よく進行させることができる。

【0047】

絶縁信頼性をより一層効果的に高め、導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記熱硬化性成分はエポキシ化合物を含むことが好ましく、上記熱硬化性化合物はエポキシ化合物を含むことが好ましい。

【0048】

電極上にはんだをより一層効果的に配置する観点からは、上記熱硬化性化合物は、ポリエーテル骨格を有する熱硬化性化合物を含むことが好ましい。

【0049】

上記ポリエーテル骨格を有する熱硬化性化合物としては、炭素数３～１２のアルキル鎖の両末端にグリシジルエーテル基を有する化合物、並びに炭素数２～４のポリエーテル骨格を有し、該ポリエーテル骨格２個～１０個が連続して結合した構造単位を有するポリエーテル型エポキシ化合物等が挙げられる。

【0050】

硬化物の耐熱性をより一層効果的に高める観点からは、上記熱硬化性化合物は、イソシアヌル骨格を有する熱硬化性化合物を含むことが好ましい。

【0051】

上記イソシアヌル骨格を有する熱硬化性化合物としてはトリイソシアヌレート型エポキシ化合物等が挙げられ、日産化学工業社製ＴＥＰＩＣシリーズ（ＴＥＰＩＣ－Ｇ、ＴＥＰＩＣ－Ｓ、ＴＥＰＩＣ－ＳＳ、ＴＥＰＩＣ－ＨＰ、ＴＥＰＩＣ－Ｌ、ＴＥＰＩＣ－ＰＡＳ、ＴＥＰＩＣ－ＶＬ、及びＴＥＰＩＣ－ＵＣ）等が挙げられる。

【0052】

電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高める観点、及び熱硬化性化合物の変色をより一層効果的に抑制する観点からは、上記熱硬化性化合物は、高い耐熱性を有することが好ましく、ノボラック型エポキシ化合物を含むことがより好ましい。ノボラック型エポキシ化合物は、比較的高い耐熱性を有する。

【0053】

上記樹脂組成物１００重量％中、上記熱硬化性化合物の含有量は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは８重量％以上、さらに好ましくは１０重量％以上であり、好ましくは９９重量％以下、より好ましくは９０重量％以下、さらに好ましくは８０重量％以下、特に好ましくは７０重量％以下である。上記熱硬化性化合物の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性をより一層効果的に高めることができ、電極上にはんだをより一層効率的に配置し、電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。得られる接続構造体の耐衝撃性をより一層効果的に高める観点からは、上記熱硬化性化合物の含有量は多い方が好ましい。

【0054】

上記樹脂組成物１００重量％中、上記エポキシ化合物の含有量は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは８重量％以上、さらに好ましくは１０重量％以上であり、好ましくは９９重量％以下、より好ましくは９０重量％以下、さらに好ましくは８０重量％以下、特に好ましくは７０重量％以下である。上記エポキシ化合物の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性をより一層効果的に高めることができ、電極上にはんだをより一層効率的に配置し、電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。得られる接続構造体の耐衝撃性をより一層高める観点からは、上記エポキシ化合物の含有量は多い方が好ましい。

【0055】

上記樹脂組成物１００重量％中、上記ノボラック型エポキシ化合物の含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは３重量％以上、さらに好ましくは５重量％以上であり、好ましくは９９重量％以下、より好ましくは９０重量％以下、さらに好ましくは８０重量％以下、特に好ましくは７０重量％以下である。上記ノボラック型エポキシ化合物の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性をより一層効果的に高めることができ、電極上にはんだをより一層効率的に配置し、電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。得られる接続構造体の耐衝撃性をより一層高める観点からは、上記ノボラック型エポキシ化合物の含有量は多い方が好ましい。

【0056】

（フラックス）
上記樹脂組成物は、フラックスを含む。フラックスを用いることで、導電接続時のはんだの凝集性をより一層効果的に高めることができる。

【0057】

上記フラックスとしては、塩化亜鉛、塩化亜鉛と無機ハロゲン化物との混合物、塩化亜鉛と無機酸との混合物、溶融塩、リン酸、リン酸の誘導体、有機酸、有機酸アミン塩、有機ハロゲン化物、ヒドラジン、有機酸アミン塩とは異なるアミン化合物、及び松脂等が挙げられる。上記フラックスは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0058】

上記フラックスは、有機酸、又は有機酸アミン塩を含むことが好ましい。上記有機酸は、ジカルボン酸であることが好ましく、上記有機酸アミン塩は、ジカルボン酸アミン塩であることが好ましい。上記フラックスは、ジカルボン酸、又はジカルボン酸アミン塩を含むことが好ましく、ジカルボン酸とジカルボン酸アミン塩とを含むことがより好ましい。

【0059】

上記ジカルボン酸としては、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸及びピメリン酸等が挙げられる。

【0060】

上記ジカルボン酸アミン塩としては、グルタル酸ベンジルアミン塩、アジピン酸ベンジルアミン塩、アゼライン酸ベンジルアミン塩、グルタル酸ステアリルアミン塩、アジピン酸ステアリルアミン塩、及びアゼライン酸ステアリルアミン塩等が挙げられる。

【0061】

上記フラックスは、固体であることが好ましい。上記フラックスは、球状であってもよく、球状以外の形状であってもよく、扁平状であってもよい。

【0062】

レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性をより一層効果的に高める観点からは、上記フラックスは、主鎖の炭素数が互いに異なる２種以上のフラックスを含むことが好ましい。レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性をより一層効果的に高める観点からは、上記フラックスは、主鎖の炭素数が偶数である第１のフラックスと、主鎖の炭素数が奇数である第２のフラックスとを含むことが好ましい。上記第１のフラックスは、１種のみのフラックスが用いられてもよく、２種以上のフラックスが用いられてもよい。上記第２のフラックスは、１種のみのフラックスが用いられてもよく、２種以上のフラックスが用いられてもよい。

【0063】

上記第１のフラックスの主鎖の炭素数は、偶数である。上記第１のフラックスの主鎖の炭素数は、偶数であり、かつ、上記第１のフラックスの主鎖の炭素数は、好ましくは４以上、より好ましくは６以上であり、好ましくは１４以下、より好ましくは１２以下、さらに好ましくは１０以下、特に好ましくは８以下である。上記第１のフラックスの主鎖の炭素数は、４以上１４以下の偶数であることが好ましい。上記第１のフラックスの主鎖の炭素数が上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができる。

【0064】

上記第２のフラックスの主鎖の炭素数は、奇数である。上記第２のフラックスの主鎖の炭素数は、奇数であり、かつ、上記第２のフラックスの主鎖の炭素数は、好ましくは３以上であり、好ましくは１１以下、より好ましくは９以下、さらに好ましくは７以下である。上記第２のフラックスの主鎖の炭素数は、３以上１１以下の奇数であることが好ましい。上記第２のフラックスの主鎖の炭素数が上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができる。

【0065】

上記フラックスの平均粒子径（フラックス全体での平均粒子径）は、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは７μｍ以下、さらに好ましくは５μｍ以下、特に好ましくは３μｍ以下である。上記フラックスの平均粒子径が上記上限以下であると、レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性をより一層効果的に高めることができる。上記フラックスの平均粒子径の下限は、特に限定されない。上記フラックスの平均粒子径は、０．０１μｍ以上であってもよく、０．１μｍ以上であってもよく、０．５μｍ以上であってもよく、１．０μｍ以上であってもよい。上記フラックスの平均粒子径の範囲は、上記下限値及び上記上限値を適宜選択して設定することができる。

【0066】

上記第１のフラックスの平均粒子径は、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは７μｍ以下、さらに好ましくは５μｍ以下である。上記第１のフラックスの平均粒子径が上記上限以下であると、レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性をより一層効果的に高めることができる。上記第１のフラックスの平均粒子径の下限は、特に限定されない。上記第１のフラックスの平均粒子径は、０．５μｍ以上であってもよく、１．０μｍ以上であってもよい。上記第１のフラックスの平均粒子径の範囲は、上記下限値及び上記上限値を適宜選択して設定することができる。

【0067】

上記第２のフラックスの平均粒子径は、好ましくは７μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは３μｍ以下である。上記第２のフラックスの平均粒子径が上記上限以下であると、レーザー転写法により高速で飛来する半導体チップの捕捉性をより一層効果的に高めることができる。上記第２のフラックスの平均粒子径の下限は、特に限定されない。上記第２のフラックスの平均粒子径は、０．０１μｍ以上であってもよく、０．１μｍ以上であってもよい。上記第２のフラックスの平均粒子径の範囲は、上記下限値及び上記上限値を適宜選択して設定することができる。

【0068】

上記フラックスの平均粒子径及び上記第１、第２のフラックスの平均粒子径は、数平均粒子径である。上記フラックスの平均粒子径及び上記第１、第２のフラックスの平均粒子径は、例えば、任意のフラックス５０個を電子顕微鏡又は光学顕微鏡にて観察し、各フラックスの粒子径の平均値を算出することや、レーザー回折式粒度分布測定を行うことにより求められる。電子顕微鏡又は光学顕微鏡での観察では、１個当たりのフラックスの粒子径は、円相当径での粒子径として求められる。電子顕微鏡又は光学顕微鏡での観察において、任意の５０個のフラックスの円相当径での平均粒子径は、球相当径での平均粒子径とほぼ等しくなる。レーザー回折式粒度分布測定では、１個当たりのフラックスの粒子径は、球相当径での粒子径として求められる。上記フラックスの平均粒子径及び上記第１、第２のフラックスの平均粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定により算出することが好ましい。

【0069】

上記フラックス及び上記第１、第２のフラックスは、市販のフラックスの粉砕物であってもよい。市販のフラックスの粉砕方法としては、メノウ粉砕する方法、ジェットミル粉砕する方法、及びビーズミル粉砕する方法等が挙げられる。

【0070】

上記フラックスの粒子径の変動係数（ＣＶ値）（フラックス全体での粒子径の変動係数（ＣＶ値））は、好ましくは１０％以下、より好ましくは５％以下である。上記フラックスの粒子径の変動係数が、上記上限以下であると、電極上にフラックスをより一層効率的に配置することができる。上記フラックスの粒子径の変動係数（ＣＶ値）の下限は、特に限定されない。上記フラックスの粒子径の変動係数（ＣＶ値）は、０％以上であってもよく、１％以上であってもよく、５％以上であってもよい。上記フラックスの粒子径の変動係数の範囲は、上記下限値及び上記上限値を適宜選択して設定することができる。

【0071】

上記フラックスの粒子径の変動係数（ＣＶ値）は、以下のようにして測定できる。

【0072】

ＣＶ値（％）＝（ρ／Ｄｎ）×１００
ρ：フラックスの粒子径の標準偏差
Ｄｎ：フラックスの粒子径の平均値

【0073】

上記フラックスの活性温度（融点）は、好ましくは５０℃以上、より好ましくは７０℃以上、さらに好ましくは８０℃以上であり、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１９０℃以下、さらに好ましくは１８０℃以下である。上記フラックスの活性温度が、上記下限以上及び上記上限以下であると、フラックス効果がより一層効果的に発揮され、はんだが電極上により一層効率的に配置される。上記フラックスの活性温度（融点）は、７０℃以上１９０℃以下であることが好ましく、８０℃以上１８０℃以下であることが特に好ましい。

【0074】

上記フラックスの活性温度（融点）は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により求めることができる。示差走査熱量測定（ＤＳＣ）装置としては、ＳＩＩ社製「ＥＸＳＴＡＲ ＤＳＣ７０２０」等が挙げられる。

【0075】

フラックスの活性温度（融点）が８０℃以上１８０℃以下である上記フラックスとしては、グルタル酸（融点９６℃）、グルタル酸ベンジルアミン塩（融点１０８℃）、アジピン酸（融点１５２℃）、アジピン酸ベンジルアミン塩（融点１８０℃）、ピメリン酸（融点１０４℃）、及びスベリン酸（融点１４２℃）等のジカルボン酸、安息香酸（融点１２２℃）、並びにリンゴ酸（融点１３０℃）等が挙げられる。

【0076】

また、上記フラックスの沸点は２００℃以下であることが好ましい。

【0077】

上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高める観点からは、上記第２のフラックスは、２５℃で上記チクソトロピック剤に溶解可能であることが好ましい。上記第１のフラックスは、２５℃で上記チクソトロピック剤に溶解可能であってもよく、溶解可能でなくてもよい。上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高め、かつ、はんだ粒子の凝集性を高める観点からは、上記第１のフラックスは、２５℃で上記チクソトロピック剤に溶解可能でなく、かつ、上記第２のフラックスは、２５℃で上記チクソトロピック剤に溶解可能であることが好ましい。なお、本明細書において、「フラックスがチクソトロピック剤に溶解可能である」とは、フラックス１０ｇをチクソトロピック剤２０ｇ中に入れ、２５℃で１０分間保持したときに、チクソトロピック剤に溶けるフラックスの重量が４ｇ以上であることを意味する。

【0078】

上記フラックス及び上記第１、第２のフラックスは、樹脂組成物中に分散されていてもよく、はんだ粒子の表面上に付着していてもよい。上記第２のフラックスは、チクソトロピック剤に溶解されて用いられてもよい。上記樹脂組成物の材料は、チクソトロピック剤に溶解された第２のフラックスを含んでいてもよい。

【0079】

電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記第１のフラックスは、１，１０－デカンジカルボン酸、アジピン酸又はそれらの塩であることが好ましく、アジピン酸又はアジピン酸の塩であることがより好ましい。電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記第１のフラックスは、１，１０－デカンジカルボン酸、又はアジピン酸であることが好ましく、アジピン酸であることがより好ましい。

【0080】

電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記第２のフラックスは、ピメリン酸、アゼライン酸、グルタル酸又はそれらの塩であることが好ましく、アゼライン酸、アゼライン酸の塩、グルタル酸又はグルタル酸の塩であることがより好ましい。電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記第２のフラックスは、ピメリン酸、グルタル酸又はそれらの塩であることが好ましく、グルタル酸又はグルタル酸の塩であることがより好ましい。電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記第２のフラックスは、ピメリン酸、又はグルタル酸であることが好ましく、グルタル酸であることがより好ましい。

【0081】

上記フラックスは、加熱によりカチオンを放出するフラックスであることが好ましい。上記第１のフラックスは、加熱によりカチオンを放出するフラックスであることが好ましい。上記第２のフラックスは、加熱によりカチオンを放出するフラックスであることが好ましい。加熱によりカチオンを放出するフラックスの使用により、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができる。

【0082】

上記樹脂組成物１００重量％中、上記フラックスの含有量（フラックス全体での含有量）は、好ましくは５重量％以上、好ましくは１０重量％以上、さらに好ましくは１５重量％以上であり、好ましくは３０重量％以下、より好ましくは２５重量％以下である。上記フラックスの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、はんだ及び電極の表面に酸化被膜がより一層形成され難くなり、さらに、はんだ及び電極の表面に形成された酸化被膜をより一層効果的に除去することができる。なお、上記フラックスが上記第１のフラックス及び上記第２のフラックスを含む場合には、上記フラックスの含有量は、上記第１のフラックスの含有量と上記第２のフラックスの含有量との合計を示す（以下同様）。

【0083】

上記樹脂組成物１００重量％中、上記第１のフラックスの含有量は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは８重量％以上、さらに好ましくは１０重量％以上であり、好ましくは２５重量％以下、より好ましくは２０重量％以下、さらに好ましくは１５重量％以下である。上記第１のフラックスの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、はんだ凝集性を良好にすることができる。

【0084】

上記樹脂組成物１００重量％中、上記第２のフラックスの含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは２重量％以上、さらに好ましくは５重量％以上であり、好ましくは２５重量％以下、より好ましくは２０重量％以下、さらに好ましくは１５重量％以下である。上記第２のフラックスの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高めることができる。

【0085】

上記フラックス１００重量％中、上記第１のフラックスの含有量は、好ましくは４０重量％以上、より好ましくは５０重量％以上、さらに好ましくは６０重量％以上であり、好ましくは１００重量％以下、より好ましくは１００重量％未満、さらに好ましくは９０重量％以下、特に好ましくは８０重量％以下、最も好ましくは７０重量％以下である。上記第１のフラックスの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高めることができる。

【0086】

上記チクソトロピック剤１００重量部に対して、上記フラックスの含有量（フラックス全体での含有量）は、好ましくは１００重量部以上、より好ましくは１５０重量部以上、さらに好ましくは２００重量部以上であり、好ましくは５００重量部以下、より好ましくは４００重量部以下、さらに好ましくは３００重量部以下である。上記フラックスの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高めることができる。

【0087】

上記チクソトロピック剤１００重量部に対して、上記第１のフラックスの含有量は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、より一層好ましくは４０重量部以上、さらに好ましくは１００重量部以上、特に好ましくは１５０重量部以上、最も好ましくは２００重量部以上であり、好ましくは５００重量部以下、より好ましくは４００重量部以下、さらに好ましくは３００重量部以下である。上記第１のフラックスの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高めることができる。

【0088】

上記チクソトロピック剤１００重量部に対して、上記第２のフラックスの含有量は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、さらに好ましくは４０重量部以上であり、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは８０重量部以下、さらに好ましくは６０重量部以下である。上記第２のフラックスの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高めることができる。

【0089】

（チクソトロピック剤）
上記樹脂組成物は、２５℃で液状であるチクソトロピック剤を含む。

【0090】

上記チクソトロピック剤としては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、２－フェニルエタノール、１，３－プロパンジオール、及びグリセリン等が挙げられる。上記チクソトロピック剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0091】

塗布性及びスクリーン印刷性を高める観点からは、上記チクソトロピック剤は、極性を有する化合物を含むことが好ましく、水酸基又はカルボキシル基を有する化合物を含むことがより好ましい。塗布性及びスクリーン印刷性を高める観点からは、上記チクソトロピック剤は、エチレングリコール、ジエチレングリコール、２－フェニルエタノール、１，３－プロパンジオール、又はグリセリンを含むことが好ましく、エチレングリコール、１，３－プロパンジオール又はグリセリンを含むことがより好ましい。塗布性及びスクリーン印刷性を高める観点からは、上記チクソトロピック剤は、グリセリンを含むことが特に好ましい。

【0092】

上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高める観点からは、上記第２のフラックスが、アゼライン酸、アゼライン酸の塩、グルタル酸又はグルタル酸の塩を含み、上記チクソトロピック剤が、グリセリン又は１，３－プロパンジオールを含むことが好ましい。上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高める観点からは、上記第２のフラックスが、アゼライン酸、アゼライン酸の塩、グルタル酸又はグルタル酸の塩であり、上記チクソトロピック剤が、グリセリン又は１，３－プロパンジオールであることが好ましい。上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高める観点からは、上記第２のフラックスが、グルタル酸又はグルタル酸の塩を含み、上記チクソトロピック剤が、グリセリンを含むことが好ましい。上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高める観点からは、上記第２のフラックスが、グルタル酸又はグルタル酸の塩であり、上記チクソトロピック剤が、グリセリンであることが好ましい。上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高める観点からは、上記第２のフラックスが、グルタル酸であり、上記チクソトロピック剤が、グリセリンであることが好ましい。

【0093】

上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高める観点からは、上記樹脂組成物は、アゼライン酸、アゼライン酸の塩、グルタル酸又はグルタル酸の塩がグリセリン又は１，３－プロパンジオールに溶解された状態で、アゼライン酸、アゼライン酸の塩、グルタル酸又はグルタル酸の塩とグリセリン又は１，３－プロパンジオールとを含むことが特に好ましい。上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高める観点からは、上記樹脂組成物は、グルタル酸又はグルタル酸の塩がグリセリンに溶解された状態で、グルタル酸又はグルタル酸の塩とグリセリンとを含むことが特に好ましい。上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高める観点からは、上記樹脂組成物は、グルタル酸がグリセリンに溶解された状態で、グルタル酸及びグリセリンを含むことが特に好ましい。

【0094】

上記チクソトロピック剤のハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項δＨは、好ましくは１０ＭＰａ^１／２以上、より好ましくは１２ＭＰａ^１／２以上、さらに好ましくは１４ＭＰａ^１／２以上、特に好ましくは１６ＭＰａ^１／２以上である。上記チクソトロピック剤のハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項δＨが上記下限以上であると、上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高めることができる。上記チクソトロピック剤のハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項δＨの上限は、特に限定されない。上記チクソトロピック剤のハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項δＨは、１００ＭＰａ^１／２以下であってもよく、５０ＭＰａ^１／２以下であってもよい。

【0095】

上記チクソトロピック剤のハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項δＨは、例えば、コンピュータソフトウエア「Ｈａｎｓｅｎ Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ ｉｎ Ｐｒａｃｔｉｃｅ（ＨＳＰｉＰ）」を用いることにより、簡便に推算することができる。

【0096】

上記樹脂組成物１００重量％中、上記チクソトロピック剤の含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは２重量％以上、さらに好ましくは３重量％以上であり、好ましくは２０重量％以下、より好ましくは１５重量％以下、さらに好ましくは１０重量％以下である。上記チクソトロピック剤の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高めることができる。

【0097】

上記樹脂組成物１００重量％中、上記グリセリンの含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは２重量％以上、さらに好ましくは３重量％以上であり、好ましくは２０重量％以下、より好ましくは１５重量％以下、さらに好ましくは１０重量％以下である。上記グリセリンの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、上記樹脂組成物の塗布性及びスクリーン印刷性を高めることができる。

【0098】

（はんだ粒子）
上記樹脂組成物は、はんだ粒子を含む。上記はんだ粒子は、中心部分及び外表面のいずれもがはんだにより形成されている。上記はんだ粒子は、中心部分及び外表面のいずれもがはんだである粒子である。上記はんだ粒子の代わりに、はんだ以外の材料から形成された基材粒子と該基材粒子の表面上に配置されたはんだ部とを備える導電性粒子を用いた場合には、電極上に導電性粒子が集まり難くなる。また、上記導電性粒子では、導電性粒子同士のはんだ接合性が低いために、電極上に移動した導電性粒子が電極外に移動しやすくなる傾向がある。

【0099】

上記はんだは、融点が４５０℃以下である金属（低融点金属）であることが好ましい。上記はんだ粒子は、融点が４５０℃以下である金属粒子（低融点金属粒子）であることが好ましい。上記低融点金属粒子は、低融点金属を含む粒子である。該低融点金属とは、融点が４５０℃以下の金属を示す。低融点金属の融点は好ましくは３００℃以下、より好ましくは２２０℃以下、さらに好ましくは１９０℃以下である。

【0100】

上記はんだ粒子の融点は、好ましくは１００℃以上、より好ましくは１０５℃以上であり、好ましくは２５０℃以下、より好ましくは２４５℃以下である。上記はんだ粒子の融点が、上記下限以上及び上記上限以下であると、導電接続時のはんだの凝集性をより一層効果的に高めることができる。上記はんだ粒子の融点が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性をより一層効果的に高めることができ、かつ、絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができる。

【0101】

上記はんだ粒子の融点は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により求めることができる。示差走査熱量測定（ＤＳＣ）装置としては、ＳＩＩ社製「ＥＸＳＴＡＲ ＤＳＣ７０２０」等が挙げられる。

【0102】

上記はんだ粒子は、該はんだ粒子１００重量％中、はんだを９０重量％以上含むことが好ましい。また、上記はんだ粒子は錫を含むことが好ましい。上記はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中、錫の含有量は、好ましくは３０重量％以上、より好ましくは４０重量％以上、さらに好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上である。上記はんだ粒子における錫の含有量が、上記下限以上であると、はんだ部と電極との接続信頼性をより一層効果的に高めることができる。

【0103】

なお、上記錫の含有量は、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（堀場製作所社製「ＩＣＰ－ＡＥＳ」）、又は蛍光Ｘ線分析装置（島津製作所社製「ＥＤＸ－８００ＨＳ」）等を用いて測定することができる。

【0104】

上記はんだ粒子を用いることで、はんだが溶融して電極に接合し、はんだ部が電極間を導通させる。例えば、はんだ部と電極とが点接触ではなく面接触しやすいため、接続抵抗が低くなる。また、上記はんだ粒子の使用により、はんだ部と電極との接合強度が高くなる結果、はんだ部と電極との剥離がより一層生じ難くなり、導通信頼性及び接続信頼性をより一層効果的に高めることができる。

【0105】

上記はんだ粒子を構成する低融点金属は特に限定されない。該低融点金属は、錫、又は錫を含む合金であることが好ましい。該合金は、錫－銀合金、錫－銅合金、錫－銀－銅合金、錫－ビスマス合金、錫－亜鉛合金、及び錫－インジウム合金等が挙げられる。電極に対する濡れ性に優れることから、上記低融点金属は、錫、錫－銀合金、錫－銀－銅合金、錫－ビスマス合金、又は錫－インジウム合金であることが好ましい。上記低融点金属は、錫－ビスマス合金、又は錫－インジウム合金であることがより好ましい。

【0106】

上記はんだ粒子は、ＪＩＳ Ｚ３００１：溶接用語に基づき、液相線が４５０℃以下である溶加材であることが好ましい。上記はんだ粒子の組成としては、例えば亜鉛、金、銀、鉛、銅、錫、ビスマス、インジウム等を含む金属組成が挙げられる。上記はんだ粒子は、鉛を含まないことが好ましく、錫とインジウムとを含むか、又は錫とビスマスとを含むことが好ましい。

【0107】

はんだ部と電極との接合強度をより一層効果的に高めるために、上記はんだ粒子は、ニッケル、銅、アンチモン、アルミニウム、亜鉛、鉄、金、チタン、リン、ゲルマニウム、テルル、コバルト、ビスマス、マンガン、クロム、モリブデン、及びパラジウム等の金属を含んでいてもよい。また、はんだ部と電極との接合強度をさらに一層高める観点からは、上記はんだ粒子は、ニッケル、銅、アンチモン、アルミニウム又は亜鉛を含むことが好ましい。はんだ部と電極との接合強度をより一層効果的に高める観点からは、接合強度を高めるためのこれらの金属の含有量は、はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中、好ましくは０．０００１重量％以上、好ましくは１重量％以下である。

【0108】

上記はんだ粒子の平均粒子径は、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０３μｍ以上である。上記はんだ粒子の平均粒子径が、上記下限以上であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができる。上記はんだ粒子の平均粒子径は、１０μｍ以下であってもよく、５μｍ以下であってもよく、３μｍ以下であってもよい。上記はんだ粒子の平均粒子径の範囲は、上記下限値及び上記上限値を適宜選択して設定することができる。

【0109】

上記はんだ粒子の平均粒子径は、数平均粒子径である。上記はんだ粒子の平均粒子径は、例えば、任意のはんだ粒子５０個を電子顕微鏡又は光学顕微鏡にて観察し、各はんだ粒子の粒子径の平均値を算出することや、レーザー回折式粒度分布測定を行うことにより求められる。電子顕微鏡又は光学顕微鏡での観察では、１個当たりのはんだ粒子の粒子径は、円相当径での粒子径として求められる。電子顕微鏡又は光学顕微鏡での観察において、任意の５０個のはんだ粒子の円相当径での平均粒子径は、球相当径での平均粒子径とほぼ等しくなる。レーザー回折式粒度分布測定では、１個当たりのはんだ粒子の粒子径は、球相当径での粒子径として求められる。上記はんだ粒子の平均粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定により算出することが好ましい。

【0110】

上記はんだ粒子の粒子径の変動係数（ＣＶ値）は、好ましくは５％以上、より好ましくは１０％以上であり、好ましくは４０％以下、より好ましくは３０％以下である。上記はんだ粒子の粒子径の変動係数が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができる。但し、上記はんだ粒子の粒子径のＣＶ値は、５％未満であってもよい。

【0111】

上記変動係数（ＣＶ値）は、以下のようにして測定できる。

【0112】

ＣＶ値（％）＝（ρ／Ｄｎ）×１００
ρ：はんだ粒子の粒子径の標準偏差
Ｄｎ：はんだ粒子の粒子径の平均値

【0113】

上記はんだ粒子の形状は特に限定されない。上記はんだ粒子の形状は、球状であってもよく、球形状以外の形状であってもよく、扁平状であってもよい。

【0114】

上記樹脂組成物１００重量％中、上記はんだ粒子の含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは２重量％以上、さらに好ましくは１０重量％以上、特に好ましくは２０重量％以上、最も好ましくは３０重量％以上であり、好ましくは８０重量％以下、より好ましくは６０重量％以下、さらに好ましくは５０重量％以下である。上記はんだ粒子の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、電極間にはんだを多く配置することが容易であり、導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記はんだ粒子の含有量は多い方が好ましい。

【0115】

（他の成分）
上記樹脂組成物は、必要に応じて、例えば、充填剤、増量剤、軟化剤、可塑剤、増粘剤、レベリング剤、重合触媒、硬化触媒、着色剤、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、帯電防止剤及び難燃剤等の各種添加剤を含んでいてもよい。

【0116】

（接続構造体及び接続構造体の製造方法）
本発明に係る接続構造体は、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材と、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材と、上記第１の接続対象部材と、上記第２の接続対象部材とを接続している接続部とを備える。本発明に係る接続構造体では、上記接続部の材料が、上述した樹脂組成物である。本発明に係る接続構造体では、上記第１の電極と上記第２の電極とが、上記接続部中のはんだ部により電気的に接続されている。

【0117】

本発明に係る接続構造体では、特定の樹脂組成物を用いているので、はんだが第１の電極と第２の電極との間に集まりやすく、はんだを電極（ライン）上に効率的に配置することができる。また、はんだの一部が、電極が形成されていない領域（スペース）に配置され難く、電極が形成されていない領域に配置されるはんだの量をかなり少なくすることができる。従って、第１の電極と第２の電極との間の導通信頼性を高めることができる。しかも、接続されてはならない横方向に隣接する電極間の電気的な接続を防ぐことができ、絶縁信頼性を高めることができる。

【0118】

また、はんだを電極上に効率的に配置し、かつ電極が形成されていない領域に配置されるはんだの量をかなり少なくするためには、上記樹脂組成物は、導電フィルムではなく、導電ペーストを用いることが好ましい。

【0119】

上記接続構造体では、上記第１の接続対象部材が、回路基板であることが好ましい。上記接続構造体では、上記第２の接続対象部材が、半導体チップであることが好ましい。

【0120】

本発明に係る接続構造体の製造方法は、以下の工程を備える。（１）上述した樹脂組成物を用いて、少なくとも１つの第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材の表面上に、上記樹脂組成物を配置する第１の配置工程。（２）上記樹脂組成物の上記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、少なくとも１つの第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材をレーザー転写法により移動させ、上記第１の電極と上記第２の電極とが対向するように上記第２の接続対象部材を配置する第２の配置工程。（３）上記はんだ粒子の融点以上に上記樹脂組成物を加熱することで、上記第１の接続対象部材と上記第２の接続対象部材とを接続している接続部を、上記樹脂組成物により形成し、かつ、上記第１の電極と上記第２の電極とを、上記接続部中のはんだ部により電気的に接続する接続工程。

【0121】

本発明に係る接続構造体の製造方法では、上記の構成が備えられているので、レーザー転写法により高速で飛来する第２の接続対象部材（半導体チップ）の捕捉性を高めることができる。

【0122】

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

【0123】

図１は、本発明の一実施形態に係る樹脂組成物を用いて得られる接続構造体を模式的に示す断面図である。

【0124】

図１に示す接続構造体１は、第１の接続対象部材２と、第２の接続対象部材３と、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とを接続している接続部４とを備える。接続部４は、上述した樹脂組成物により形成されている。

【0125】

本実施形態では、上記樹脂組成物は、熱硬化性成分と、フラックスと、２５℃で液状であるチクソトロピック剤と、はんだ粒子とを含む。本実施形態では、樹脂組成物として、導電ペーストが用いられている。

【0126】

接続部４は、複数のはんだ粒子が集まり互いに接合したはんだ部４Ａと、熱硬化性成分が熱硬化された硬化物部４Ｂとを有する。

【0127】

第１の接続対象部材２は表面（上面）に、複数の第１の電極２ａを有する。第２の接続対象部材３は表面（下面）に、複数の第２の電極３ａを有する。第１の電極２ａと第２の電極３ａとが、はんだ部４Ａにより電気的に接続されている。従って、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とが、はんだ部４Ａにより電気的に接続されている。なお、接続部４において、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まったはんだ部４Ａとは異なる領域（硬化物部４Ｂ部分）では、はんだは存在しない。はんだ部４Ａとは異なる領域（硬化物部４Ｂ部分）では、はんだ部４Ａと離れたはんだは存在しない。なお、少量であれば、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まったはんだ部４Ａとは異なる領域（硬化物部４Ｂ部分）に、はんだが存在していてもよい。

【0128】

図１に示すように、接続構造体１では、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に、複数のはんだ粒子が集まり、複数のはんだ粒子が溶融した後、はんだ粒子の溶融物が電極の表面を濡れ拡がった後に固化して、はんだ部４Ａが形成されている。このため、はんだ部４Ａと第１の電極２ａ、並びにはんだ部４Ａと第２の電極３ａとの接続面積が大きくなる。すなわち、はんだ粒子を用いることにより、導電部の外表面部分がニッケル、金又は銅等の金属である導電性粒子を用いた場合と比較して、はんだ部４Ａと第１の電極２ａ、並びにはんだ部４Ａと第２の電極３ａとの接触面積が大きくなる。このため、接続構造体１における導通信頼性及び接続信頼性が高くなる。なお、樹脂組成物に含まれるフラックス及びチクソトロピック剤は、一般に、加熱により次第に失活する。

【0129】

なお、図１に示す接続構造体１では、はんだ部４Ａの全てが、第１，第２の電極２ａ，３ａ間の対向している領域に位置している。図５に示す変形例の接続構造体１Ｘは、接続部４Ｘのみが、図１に示す接続構造体１と異なる。接続部４Ｘは、はんだ部４ＸＡと硬化物部４ＸＢとを有する。接続構造体１Ｘのように、はんだ部４ＸＡの多くが、第１，第２の電極２ａ，３ａの対向している領域に位置しており、はんだ部４ＸＡの一部が第１，第２の電極２ａ，３ａの対向している領域から側方にはみ出していてもよい。第１，第２の電極２ａ，３ａの対向している領域から側方にはみ出しているはんだ部４ＸＡは、はんだ部４ＸＡの一部であり、はんだ部４ＸＡから離れたはんだではない。なお、本実施形態では、はんだ部から離れたはんだの量を少なくすることができるが、はんだ部から離れたはんだが硬化物部中に存在していてもよい。

【0130】

はんだ粒子の使用量を少なくすれば、接続構造体１を得ることが容易になる。はんだ粒子の使用量を多くすれば、接続構造体１Ｘを得ることが容易になる。

【0131】

上記第１の電極と上記第２の電極との間におけるはんだ部の厚みは、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上であり、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは８０μｍ以下である。上記第１の電極及び上記第２の電極において、電極の表面上のはんだ濡れ面積（電極の露出した面積１００％中のはんだが接している面積）は、好ましくは５０％以上、より好ましくは６０％以上、さらに好ましくは７０％以上であり、好ましくは１００％以下である。上記接続部中の上記はんだ部が、上記の好ましい態様を満足することで、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができる。

【0132】

接続構造体１，１Ｘでは、第１の電極２ａと接続部４，４Ｘと第２の電極３ａとの積層方向に第１の電極２ａと第２の電極３ａとの対向し合う部分をみたときに、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、接続部４，４Ｘ中のはんだ部４Ａ，４ＸＡが配置されていることが好ましい。接続部４，４Ｘ中のはんだ部４Ａ，４ＸＡが、上記の好ましい態様を満足することで、導通信頼性をより一層高めることができる。

【0133】

上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることが好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の６０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることがより好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の７０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることがさらに好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の８０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることが特に好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の９０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることが最も好ましい。上記接続部中のはんだ部が、上記の好ましい態様を満足することで、導通信頼性をより一層高めることができる。

【0134】

上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の６０％以上が配置されていることが好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の７０％以上が配置されていることがより好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の９０％以上が配置されていることがさらに好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の９５％以上が配置されていることが特に好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の９９％以上が配置されていることが最も好ましい。上記接続部中のはんだ部が、上記の好ましい態様を満足することで、導通信頼性をより一層高めることができる。

【0135】

次に、図２～４を参照しつつ、本発明の一実施形態に係る樹脂組成物を用いて、接続構造体１を製造する方法の一例を説明する。図２～４は、本発明の一実施形態に係る樹脂組成物を用いて、接続構造体を製造する方法の一例の各工程を説明するための断面図である。

【0136】

先ず、第１の電極２ａを表面（上面）に有する第１の接続対象部材（回路基板）２を用意する。次に、図２に示すように、第１の接続対象部材（回路基板）２の表面上に、熱硬化性成分１１Ｂと、はんだ粒子１１Ａと、フラックス１１Ｃと、２５℃で液状であるチクソトロピック剤（図示せず）とを含む樹脂組成物１１を配置する（第１の配置工程）。熱硬化性成分１１Ｂは、熱硬化性化合物を含む。

【0137】

第１の接続対象部材（回路基板）２の第１の電極２ａが設けられた表面上に、樹脂組成物１１を配置する。樹脂組成物１１の配置の後に、はんだ粒子１１Ａ、フラックス１１Ｃ、及びチクソトロピック剤は、第１の電極２ａ（ライン）上と、第１の電極２ａが形成されていない領域（スペース）上との双方に配置されている。なお、上記樹脂組成物は、上記第１の電極の表面上にのみ配置されてもよい。

【0138】

樹脂組成物１１の配置方法は、特に限定されない。樹脂組成物１１の配置方法としては、ディスペンサーによる塗布、スクリーン印刷、及びインクジェット装置による吐出等が挙げられる。

【0139】

また、第２の電極３ａを表面（下面）に有する第２の接続対象部材（半導体チップ）３を用意する。第２の電極３ａを表面（下面）に有する第２の接続対象部材（半導体チップ）３は、支持部材５と支持フィルム６とを備える転写元基板の支持フィルム６側の表面上に配置されている。第２の電極３ａを表面（下面）に有する第２の接続対象部材（半導体チップ）３は、支持フィルム６の表面上に配置されている。

【0140】

次に、図３に示すように、第１の接続対象部材（回路基板）２の表面上の樹脂組成物１１において、樹脂組成物１１の第１の接続対象部材（回路基板）２側とは反対側の表面上に、第２の接続対象部材（半導体チップ）３をレーザー転写法により移動させ、第２の接続対象部材（半導体チップ）３を配置する（第２の配置工程）。樹脂組成物１１の表面上に、第２の電極３ａ側から、第２の接続対象部材（半導体チップ）３を配置する。上記第２の配置工程では、レーザー照射装置５１により転写元基板の支持部材５側からレーザーを照射することで、支持フィルム６中の硬化性成分（樹脂成分）の硬化反応が進行し、支持フィルム６の表面の粘着力が大きく低下する。結果として、第２の接続対象部材（半導体チップ）３が、転写元基板（特に、支持フィルム６）から剥離して、樹脂組成物１１の第１の接続対象部材（回路基板）２側とは反対側の表面上に移動する。第２の接続対象部材（半導体チップ）３は、例えば、該第２の接続対象部材（半導体チップ）３の表面が他の部材に接していない状態（他の部材に保持されていない状態）で、該第２の接続対象部材（半導体チップ）３単体で移動する。このとき、第１の電極２ａと第２の電極３ａとを対向させる。

【0141】

本実施形態では、上記樹脂組成物が用いられているので、上記第２の配置工程において、レーザー転写法により高速で飛来する第２の接続対象部材（半導体チップ）３の捕捉性を高めることができる。結果として、飛来する第２の接続対象部材（半導体チップ）を第１の接続対象部材（回路基板）上の所定の場所に正確に配置する（半導体チップの配置時の位置ずれを効果的に抑制する）ことができる。

【0142】

次に、はんだ粒子１１Ａの融点以上に樹脂組成物１１を加熱する。好ましくは、熱硬化性成分１１Ｂ（熱硬化性化合物）の硬化温度以上に樹脂組成物１１を加熱する。この加熱時には、電極が形成されていない領域に存在していたはんだ粒子１１Ａは、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まる（自己凝集効果）。導電フィルムではなく、導電ペーストを用いた場合には、はんだ粒子１１Ａが、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間により一層効果的に集まる。また、はんだ粒子１１Ａは溶融し、互いに接合する。また、熱硬化性成分１１Ｂは熱硬化する。この結果、図４に示すように、第１の接続対象部材（回路基板）２と第２の接続対象部材（半導体チップ）３とを接続している接続部４が、樹脂組成物１１により形成される。樹脂組成物１１により接続部４が形成され、複数のはんだ粒子１１Ａが接合することによってはんだ部４Ａが形成され、熱硬化性成分１１Ｂが熱硬化することによって硬化物部４Ｂが形成され、かつ、第１の電極２ａと第２の電極３ａとが、接続部４中のはんだ部４Ａにより電気的に接続される（接続工程）。はんだ粒子１１Ａが十分に移動すれば、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に位置していないはんだ粒子１１Ａの移動が開始してから、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間にはんだ粒子１１Ａの移動が完了するまでに、温度を一定に保持しなくてもよい。

【0143】

上記第２の配置工程及び上記接続工程において、加圧を行わない方が好ましい。この場合には、樹脂組成物１１には、第２の接続対象部材（半導体チップ）３の重量が加わる。このため、接続部４の形成時に、はんだ粒子１１Ａが、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間により一層効果的に集まる。なお、上記第２の配置工程及び上記接続工程の内の少なくとも一方において、加圧を行えば、はんだ粒子１１Ａが第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まろうとする作用が阻害される傾向が高くなる。

【0144】

また、本実施形態では、加圧を行っていないため、第１の電極２ａと第２の電極３ａとのアライメントが僅かにずれた状態で、第１の接続対象部材（回路基板）２と第２の接続対象部材（半導体チップ）３とが重ね合わされた場合でも、その僅かなずれを補正して第１の電極２ａと第２の電極３ａとを接続させることができる（セルフアライメント効果）。これは、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に自己凝集している溶融したはんだが、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間のはんだと樹脂組成物のその他の成分とが接する面積が最小となる方がエネルギー的に安定になり、その最小の面積となる接続構造であるアライメントのあった接続構造にする力が働くためである。この際、樹脂組成物が硬化していないこと、及び、その温度、時間にて、樹脂組成物のはんだ粒子以外の成分の粘度が十分低いことが望ましい。

【0145】

このようにして、図１に示す接続構造体１が得られる。なお、上記第２の配置工程と上記接続工程とは連続して行われてもよい。また、上記第２の配置工程を行った後に、得られる第１の接続対象部材２と樹脂組成物１１と第２の接続対象部材３との積層体を、加熱部に移動させて、上記接続工程を行ってもよい。上記加熱を行うために、加熱部材上に上記積層体を配置してもよく、加熱された空間内に上記積層体を配置してもよい。

【0146】

上記第２の配置工程において、上記樹脂組成物の上記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、上記第２の接続対象部材をレーザー転写法により１ｃｍ／ｓ以上の速さで移動させ、上記第１の電極と上記第２の電極とが対向するように上記第２の接続対象部材を配置することが好ましい。上記第２の配置工程において、上記樹脂組成物の上記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、上記第２の接続対象部材をレーザー転写法により移動させる速さは、好ましくは５ｃｍ／ｓ以上、より好ましくは１０ｃｍ／ｓ以上、さらに好ましくは５０ｃｍ／ｓ以上である。上記第２の接続対象部材をレーザー転写法により移動させる速さの上限は、特に限定されない。上記第２の配置工程におけるレーザー転写法では、上記第２の接続対象部材を、上記樹脂組成物の上記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、５００ｃｍ／ｓ以下の速さで移動させてもよい。上記第２の配置工程において、上記樹脂組成物の上記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、上記第２の接続対象部材をレーザー転写法により移動させる速さの範囲は、上記下限値及び上記上限値を適宜選択して設定することができる。

【0147】

上記接続工程における上記加熱温度は、好ましくは２５０℃以上、より好ましくは３００℃以上であり、好ましくは４５０℃以下、より好ましくは４００℃以下、さらに好ましくは３５０℃以下である。上記接続工程における上記加熱温度が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。

【0148】

上記接続工程における加熱方法としては、はんだの融点以上及び熱硬化性成分の硬化温度以上に、接続構造体全体を、リフロー炉又はオーブンを用いて加熱する方法や、接続構造体の接続部のみを局所的に加熱する方法が挙げられる。

【0149】

局所的に加熱する方法に用いる器具としては、ホットプレート、熱風を付与するヒートガン、はんだゴテ、及び赤外線ヒーター等が挙げられる。

【0150】

また、ホットプレートにて局所的に加熱する際、接続部直下は、熱伝導性の高い金属にて、その他の加熱することが好ましくない個所は、フッ素樹脂等の熱伝導性の低い材質にて、ホットプレート上面を形成することが好ましい。

【0151】

上記第１、第２の接続対象部材は、特に限定されない。上記第１、第２の接続対象部材としては、半導体チップ、半導体パッケージ、コンデンサ及びダイオード等の電子部品、並びに樹脂フィルム、プリント基板、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル、リジッドフレキシブル基板、ガラスエポキシ基板及びガラス基板等の回路基板等の電子部品等が挙げられる。上記半導体チップは、ＬＥＤチップであってもよく、上記半導体パッケージは、ＬＥＤパッケージであってもよい。上記第２の接続対象部材は、電子部品であることが好ましい。上記第２の接続対象部材は、半導体チップであることが好ましく、ＬＥＤチップであることがより好ましく、マイクロＬＥＤチップであることがさらに好ましい。

【0152】

上記第１の接続対象部材及び上記第２の接続対象部材の内の少なくとも一方が、樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル、又はリジッドフレキシブル基板であることが好ましい。上記第１の接続対象部材は、樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル、又はリジッドフレキシブル基板であることが好ましい。樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル及びリジッドフレキシブル基板は、柔軟性が高く、比較的軽量であるという性質を有する。このような接続対象部材の接続に導電フィルムを用いた場合には、はんだが電極上に集まりにくい傾向がある。これに対して、導電ペーストを用いることで、樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル又はリジッドフレキシブル基板を用いたとしても、はんだを電極上に効率的に集めることで、電極間の導通信頼性を十分に高めることができる。

【0153】

上記接続対象部材に設けられている電極としては、金電極、ニッケル電極、錫電極、アルミニウム電極、銅電極、モリブデン電極、銀電極、ＳＵＳ電極、及びタングステン電極等の金属電極が挙げられる。上記接続対象部材がフレキシブルプリント基板である場合には、上記電極は金電極、ニッケル電極、錫電極、銀電極又は銅電極であることが好ましい。上記接続対象部材がガラス基板である場合には、上記電極はアルミニウム電極、銅電極、モリブデン電極、銀電極又はタングステン電極であることが好ましい。なお、上記電極がアルミニウム電極である場合には、アルミニウムのみで形成された電極であってもよく、金属酸化物層の表面にアルミニウム層が積層された電極であってもよい。上記金属酸化物層の材料としては、３価の金属元素がドープされた酸化インジウム及び３価の金属元素がドープされた酸化亜鉛等が挙げられる。上記３価の金属元素としては、Ｓｎ、Ａｌ及びＧａ等が挙げられる。

【0154】

上記支持部材は、特に限定されない。上記支持部材としては、ガラス基板、サファイヤ基板、シリコーン基板、金属基板、及び有機基板等が挙げられる。

【0155】

上記支持フィルムは、特に限定されない。上記支持フィルムとしては、シリコーン樹脂フィルム、アクリル樹脂フィルム、及びポリイミド樹脂フィルム等が挙げられる。上記支持フィルムは、粘着層を有することが好ましい。

【0156】

上記第２の配置工程において、照射されるレーザーの積算光量は、好ましくは１００ｍＪ／ｃｍ^２以上、より好ましくは１５０ｍＪ／ｃｍ^２以上、さらに好ましくは２００ｍＪ／ｃｍ^２以上であり、好ましくは４００ｍＪ／ｃｍ^２以下、より好ましくは３５０ｍＪ／ｃｍ^２以下、さらに好ましくは３００ｍＪ／ｃｍ^２以下である。上記第２の配置工程において照射されるレーザーの積算光量が上記下限以上及び上記上限以下であると、高速で飛来する半導体チップの捕捉性をより一層高めることができる。

【0157】

以下、実施例及び比較例を挙げて、本発明を具体的に説明する。本発明は、以下の実施例のみに限定されない。

【0158】

熱硬化性成分（熱硬化性化合物）：
フェノールノボラック型エポキシ化合物（三菱ケミカル社製「ＪＥＲ１５２」）
ビスフェノールＦ型エポキシ化合物（ＤＩＣ社製「８３０－Ｓ」）

【0159】

フラックス：
アジピン酸ベンジルアミン塩（第１のフラックス（主鎖の炭素数４）、平均粒子径１０μｍ、融点１８０℃、下記の合成例１に従って作製）
グルタル酸ベンジルアミン塩（第２のフラックス（主鎖の炭素数３）、平均粒子径１０μｍ、融点１０８℃、下記の合成例２に従って作製）
アゼライン酸ステアリルアミン塩（第２のフラックス（主鎖の炭素数７）、平均粒子径１０μｍ、融点１１０℃、下記の合成例３に従って作製）

【0160】

合成例１：
ガラスビンに、反応溶媒である水２４ｇと、アジピン酸（富士フイルム和光純薬社製）１４．６１２ｇとを入れ、１００℃にて１０分間加熱し溶解させた。その後、ベンジルアミン（富士フイルム和光純薬社製）１０．７１５ｇを入れて、約５分間撹拌し、混合液を得た。得られた混合液を５℃～１０℃の冷蔵庫に入れて、一晩放置した。析出した結晶をろ過により分取し、水で洗浄し、真空乾燥し、アジピン酸ベンジルアミン塩（平均粒子径３０μｍ）を得た。得られたアジピン酸ベンジルアミン塩をジェットミル粉砕する方法により粉砕して、平均粒子径１０μｍのアジピン酸ベンジルアミン塩を得た。

【0161】

合成例２：
ガラスビンに、反応溶媒である水２４ｇと、グルタル酸（富士フイルム和光純薬社製）１３．２１２ｇとを入れ、室温で均一になるまで溶解させた。その後、ベンジルアミン（富士フイルム和光純薬社製）１０．７１５ｇを入れて、約５分間撹拌し、混合液を得た。得られた混合液を５℃～１０℃の冷蔵庫に入れて、一晩放置した。析出した結晶をろ過により分取し、水で洗浄し、真空乾燥し、グルタル酸ベンジルアミン塩を得た。得られたグルタル酸ベンジルアミン塩をジェットミル粉砕する方法により粉砕して、平均粒子径１０μｍのグルタル酸ベンジルアミン塩を得た。

【0162】

合成例３：
ガラスビンに、反応溶媒である水２４ｇと、アゼライン酸（富士フイルム和光純薬社製）９．４１１ｇとを入れ、１００℃にて１０分間加熱し溶解させた。その後、ステアリルアミン（富士フイルム和光純薬社製）１３．４７６ｇを入れて、約５分間撹拌し、混合液を得た。得られた混合液を５℃～１０℃の冷蔵庫に入れて、一晩放置した。析出した結晶をろ過により分取し、水で洗浄し、真空乾燥し、アゼライン酸ステアリルアミン塩（平均粒子径３０μｍ）を得た。得られたアゼライン酸ステアリルアミン塩をジェットミル粉砕する方法により粉砕して、平均粒子径１０μｍのアジピン酸ベンジルアミン塩を得た。

【0163】

フラックスが溶解したチクソトロピック剤：
グリセリンにグルタル酸が溶解されたチクソトロピック剤（ナカライテスク社製「グリセロール」、グルタル酸３０重量％・グリセリン７０重量％、グリセリンのハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項δＨ１４．３ＭＰａ^１／２）

【0164】

チクソトロピック剤：
エチレングリコール（Ｗａｋｏ社製、２５℃で液状、ハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項δＨ１２．７ＭＰａ^１／２）
１，３－プロパンジオール（ＴＣＩ社製、２５℃で液状、ハンセン溶解度パラメータにおける水素結合項δＨ１２．９ＭＰａ^１／２）

【0165】

はんだ粒子：
ＳｎＡｇＣｕはんだ粒子（融点２２０℃、三井金属鉱業社製「Ｓｎ９６．５Ａｇ３Ｃｕ０．５」を選別したはんだ粒子、平均粒子径３μｍ）
ＳｎＢｉはんだ粒子（融点１３９℃、三井金属鉱業社製「Ｓｎ４２Ｂｉ５８」を選別したはんだ粒子、平均粒子径３μｍ）

【0166】

（フラックス、及びはんだ粒子の平均粒子径）
フラックス、及びはんだ粒子の平均粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定装置（堀場製作所社製「ＬＡ－９２０」）を用いて測定した。

【0167】

（はんだ粒子及びフラックスの融点）
はんだ粒子及びフラックスの融点は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を用いて算出した。示差走査熱量測定（ＤＳＣ）装置としては、ＳＩＩ社製「ＥＸＳＴＡＲ ＤＳＣ７０２０」を用いた。

【0168】

（実施例４，６～８、参考例１～３，５及び比較例１～２）
（１）樹脂組成物（異方性導電ペースト）の作製
下記の表１～３に示す成分を下記の表１～３に示す配合量で配合して、樹脂組成物（異方性導電ペースト）を得た。

【0169】

（２）接続構造体の作製
第１の接続対象部材（回路基板）として、複数の電極（第１の電極、横２３μｍ×縦３０μｍ×厚み１２μｍの銅電極、１４μｍの電極間スペース）を表面に有するガラス基板（厚み：０．７ｍｍ）を用意した。

【0170】

第２の接続対象部材（半導体チップ）として、複数の電極（第２の電極、横２０μｍ×縦２０μｍ×厚み３μｍの金電極、１０μｍの電極間スペース）を表面に有するマイクロＬＥＤチップ（材質：ＧａＮ、厚み：０．０１ｍｍ）を用意した。

【0171】

上記ガラス基板の上面に、スクリーン印刷により作製直後の樹脂組成物（異方性導電ペースト）を厚み１０μｍとなるように塗工し、樹脂組成物（異方性導電ペースト）層を形成した。次に、樹脂組成物（異方性導電ペースト）層の上面にレーザー転写法により半導体チップを電極同士が対向するように積層した。その状態から、樹脂組成物（異方性導電ペースト）層の温度が、昇温開始から５秒後にはんだ粒子の融点となるように加熱した。さらに、昇温開始から１０秒後に樹脂組成物（異方性導電ペースト）層の温度が２５０℃となるように加熱し、樹脂組成物（異方性導電ペースト）層を硬化させ、接続構造体を得た。加熱時には、加圧を行わなかった。

【0172】

（評価）
（１）２５℃での水に対する接触角
得られた樹脂組成物について、上述した方法で、２５℃での水に対する接触角を測定した。

【0173】

（２）スクリーン印刷性（塗布性）
得られた樹脂組成物（異方性導電ペースト）について、開口部１箇所当たりの寸法が１１４μｍ×６０μｍ、厚みが１０μｍのメタルマスクを用いて、ガラス基板上にスクリーン印刷を行った。印刷されたパターン５０箇所について、印刷直後の印刷面をレーザー顕微鏡で観察し、ガラス基板に塗布された樹脂組成物の体積を計算し、ガラス基板に塗布された樹脂組成物の体積の、メタルマスクの開口部１箇所当たりの容積に対する割合Ｘ（％）を計算した。スクリーン印刷性を、以下の基準で判定した。

【0174】

［スクリーン印刷性の判定基準］
○○：割合Ｘが、５０％以上
○：割合Ｘが、４０％以上５０％未満
△：割合Ｘが、３０％以上４０％未満
×：割合Ｘが、３０％未満

【0175】

（３）はんだの凝集性
得られた接続構造体（２０個）において、第１の電極と接続部と第２の電極との積層方向に第１の電極と第２の電極との対向し合う部分をみたときに、第１の電極と第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の、接続部中のはんだ部が配置されている面積の割合を評価した。２０個の値を平均して、面積の割合Ｙを求めた。面積の割合Ｙから、導電接続時のはんだの凝集性を、以下の基準で判定した。

【0176】

［はんだの凝集性の判定基準］
○○：割合Ｙが７０％以上
○：割合Ｙが６０％以上７０％未満
△：割合Ｙが５０％以上６０％未満
×：割合Ｙが５０％未満

【0177】

（４）半導体チップの捕捉性
「（２）スクリーン印刷性」においてガラス基板上にスクリーン印刷により塗工された樹脂組成物のガラス基板とは反対の表面上に、半導体チップをレーザー転写法により１ｃｍ／ｓの速さで移動させ、ガラス基板の第１の電極と半導体チップの第２の電極とが対向するように２０個の半導体チップを配置した。半導体チップ２０個のうち、所定の位置から±３μｍ以内の位置で捕捉されている半導体チップの個数の割合Ｚを算出した。半導体チップの捕捉性を、以下の基準で判定した。

【0178】

［半導体チップの捕捉性の判定基準］
○○：割合Ｚが７０％以上
○：割合Ｚが５０％以上７０％未満
×：割合Ｚが５０％未満

【0179】

結果を下記の表１～３に示す。

【0180】

【表1】

【0181】

【表2】

【0182】

【表3】

【符号の説明】

【0183】

１，１Ｘ…接続構造体
２…第１の接続対象部材（回路基板）
２ａ…第１の電極
３…第２の接続対象部材（半導体チップ）
３ａ…第２の電極
４，４Ｘ…接続部
４Ａ，４ＸＡ…はんだ部
４Ｂ，４ＸＢ…硬化物部
５…支持部材（転写元基板）
６…支持フィルム（転写元基板）
１１…樹脂組成物
１１Ａ…はんだ粒子
１１Ｂ…熱硬化性成分
１１Ｃ…フラックス
５１…レーザー照射装置

【要約】

高速で飛来する半導体チップ（３）の捕捉性を高めることができる樹脂組成物（１１）を提供する。
本発明に係る樹脂組成物（１１）は、熱硬化性成分（１１Ｂ）と、フラックス（１１Ｃ）と、２５℃で液状であるチクソトロピック剤と、はんだ粒子（１１Ａ）とを含む。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】