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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2025-02-10
(45)【発行日】2025-02-19
(54)【発明の名称】グラフェン酸化物の精製および乾燥
(51)【国際特許分類】
   C01B 32/198 20170101AFI20250212BHJP
【FI】
C01B32/198
【請求項の数】 26
(21)【出願番号】P 2023069820
(22)【出願日】2023-04-21
(62)【分割の表示】P 2019560225の分割
【原出願日】2018-05-04
(65)【公開番号】P2023093641
(43)【公開日】2023-07-04
【審査請求日】2023-05-18
(31)【優先権主張番号】62/501,999
(32)【優先日】2017-05-05
(33)【優先権主張国・地域又は機関】US
(31)【優先権主張番号】62/509,970
(32)【優先日】2017-05-23
(33)【優先権主張国・地域又は機関】US
(73)【特許権者】
【識別番号】506115514
【氏名又は名称】ザ リージェンツ オブ ザ ユニバーシティ オブ カリフォルニア
【氏名又は名称原語表記】The Regents of the University of California
(74)【代理人】
【識別番号】100118902
【弁理士】
【氏名又は名称】山本 修
(74)【代理人】
【識別番号】100106208
【弁理士】
【氏名又は名称】宮前 徹
(74)【代理人】
【識別番号】100196508
【弁理士】
【氏名又は名称】松尾 淳一
(74)【代理人】
【識別番号】100141265
【弁理士】
【氏名又は名称】小笠原 有紀
(72)【発明者】
【氏名】カナー,リチャード・ビー
(72)【発明者】
【氏名】コウォール,マシュー
(72)【発明者】
【氏名】ジュン,ダクウー
【審査官】廣野 知子
(56)【参考文献】
【文献】特表2017-503748(JP,A)
【文献】中国特許出願公開第106006632(CN,A)
【文献】特表2016-525997(JP,A)
【文献】国際公開第2014/179708(WO,A1)
【文献】特開2015-160766(JP,A)
【文献】特開昭48-081170(JP,A)
【文献】CERIOTTI Gabriel et al.,RSC Advances,2015年,5,P.50365-50371,DOI:10.1039/c5ra07604h
(58)【調査した分野】(Int.Cl.,DB名)
C01B 32/00-32/991
JSTPlus/JSTchina/JST7580(JDreamIII)
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
精製グラフェン酸化物(GO)材料の形成方法であって、
GOを含む第1のGO懸濁液を形成することと、
前記第1のGO懸濁液を第1のフィルターを用いて脱水して、脱水GO懸濁液を形成することと、
前記脱水GO懸濁液と、極性有機溶媒を含む溶媒溶液とを含む第2のGO懸濁液を形成することと、
前記第2のGO懸濁液を第2のフィルターを通して濾過して上記精製GO材料を形成することであって、前記濾過が遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む、前記精製GO材料を形成することと、
前記第2のフィルター上の前記第2のGO懸濁液を乾燥すること
を含む、上記方法。
【請求項2】
前記第2のGO懸濁液を濾過することが、前記GO懸濁液を前記第2のフィルターを通して水圧下で濾過することを含む、請求項1に記載の方法。
【請求項3】
前記第2のGO懸濁液を濾過することが、デッドエンド濾過および真空濾過を含み、前記GO懸濁液にかかる前記水圧が、1psi(6.9kPa)~5psi(34.5kPa)である、請求項2に記載の方法。
【請求項4】
前記第2のGO懸濁液を濾過することが、前記第2のGO懸濁液をクロスフロー再循環濾過して、未透過物および透過物を形成することを含み、前記未透過物が、前記第2のGO懸濁液に添加される、請求項2に記載の方法。
【請求項5】
前記第2のGO懸濁液の前記クロスフロー再循環濾過中に、ある体積の前記溶媒溶液を前記第2のGO懸濁液に連続的に添加することをさらに含む、請求項4に記載の方法。
【請求項6】
前記体積の前記溶媒溶液が、前記透過物の流量と概ね同じである溶媒溶液の流量で、前記第2のGO懸濁液に添加される、請求項5に記載の方法。
【請求項7】
ある第1の期間、前記溶媒溶液が、水および前記極性有機溶媒のうちの少なくとも1つを含み、ある第2の期間、前記溶媒溶液が、水または前記極性有機溶媒を含む、請求項5に記載の方法。
【請求項8】
前記第1のGO懸濁液中の前記GOの質量パーセントが、0.05%~2%である、請求項1に記載の方法。
【請求項9】
前記第1のGO懸濁液を脱水することが、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む、請求項1に記載の方法。
【請求項10】
前記極性有機溶媒溶液が、プロトン性溶媒を含む、請求項1に記載の方法。
【請求項11】
前記第2のGO懸濁液中の前記脱水GO懸濁液の質量パーセントが、10%~60%である、請求項1に記載の方法。
【請求項12】
前記第2のフィルターの面積当たりの前記第1のGO懸濁液の質量が、3キログラム/平方メートル(kg/m)~30kg/mである、請求項1に記載の方法。
【請求項13】
前記脱水GO懸濁液および前記溶媒溶液を濾過することが、前記脱水GO懸濁液を前記第2のフィルター上に堆積させることと、次いで、前記溶媒溶液を前記第2のフィルター上の前記脱水GO懸濁液上に堆積させることと、を含む、請求項1に記載の方法。
【請求項14】
前記第1のフィルターおよび前記第2のフィルターのうちの少なくとも1つが、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む、請求項1に記載の方法。
【請求項15】
前記第2のフィルターが前記第1のフィルターである、請求項1に記載の方法。
【請求項16】
前記第2のGO懸濁液を乾燥させることが、エアブロー、乾燥蒸発、加熱、オーブン加熱、凍結乾燥、またはこれらの任意の組み合わせによって実行される、請求項1に記載の方法。
【請求項17】
前記エアブローが、10psi(68.9kPa)~30psi(206.8kPa)の圧力の乾燥ガス流で実行される、請求項16に記載の方法。
【請求項18】
前記加熱が、10℃~50℃の温度で実行される、請求項16に記載の方法。
【請求項19】
前記GO材料が、GO粉末、無水GO粉末、インターカレートされたGO粉末、剥離GO粉末、単層GO材料、水分散性GO材料、極性溶媒分散性GO材料、水性GO材料、GOインク、GOペースト、GO溶液、GO流体、GO液体、GO塗料、GO染料、GOコーティング、GO化合物、またはこれらの任意の組み合わせを含む、請求項1に記載の方法。
【請求項20】
前記精製GO材料が、800m/g~2,400m/gの表面積を有する、請求項1に記載の方法。
【請求項21】
前記精製GO材料が、0.1ジーメンス/メートル(S/m)~5S/mの導電率を有する、請求項1に記載の方法。
【請求項22】
前記精製GO材料が、15%~60%の酸化率を有する、請求項1に記載の方法。
【請求項23】
前記極性有機溶媒が、酢酸エチル、テトラヒドロフラン、ジクロロメタン、アセトン、アセトニトリル、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、酢酸、n-ブタノール、イソプロパノール、n-プロパノール、エタノール、メタノール、ギ酸、またはこれらの任意の組み合わせを含む、請求項1に記載の方法。
【請求項24】
前記極性有機溶媒が、アルコールを含む、請求項1に記載の方法。
【請求項25】
前記アルコールが、メタノール、エタノール、プロパン-2-オール、ブタン-1-オール、ペンタン-1-オール、ヘキサデカン-1-オール、エタン-1,2-ジオール、プロパン-1,2-ジオール、プロパン-1,2,3-トリオール、ブタン-1,2,3,4-テトラオール、ペンタン-1,2,3,4,5-ペントール、ヘキサン-1,2,3,4,5,6-ヘキソール、ヘプタン-1,2,3,4,5,6,7-ヘプトール、プロプ-2-エン-1-オール、3,7-ジメチルオクタ-2,6-ジエン-1-オール、
プロプ-2-イン-1-オール、シクロヘキサン-1,2,3,4,5,6-ヘキソール、2-(2-プロピル)-5-メチル-シクロヘキサン-1-オール、またはこれらの任意の組み合わせを含む、請求項24に記載の方法。
【請求項26】
前記第1のフィルター、前記第2のフィルター、またはその両方が、0.5マイクロメートル(μm)~100μmの孔のサイズを有する、請求項1に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
関連出願の相互参照
本願は、2017年5月5日に出願された、米国仮特許出願第62/501,999号、および2017年5月23日に出願された、米国仮特許出願第62/509,970号の利益を主張し、これらの出願は、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。
【背景技術】
【0002】
グラフェン材料、製作プロセス、ならびに改善された性能および高いスループットを有する装置が本明細書で提供される。いくつかの実施形態では、本開示は、グラフェン酸化物(GO)材料、およびGO材料の形成方法を提供する。GO材料のこのような形成方法は、現在の形成方法の欠点を回避して、容易で、高スループットのGO材料の生成を促進する。
【発明の概要】
【0003】
本開示は、グラフェン材料、製作プロセス、および改善された性能を有する装置を提供する。いくつかの実施形態では、本開示は、グラフェン酸化物(GO)材料、およびGO材料の形成方法を提供する。GO材料のこのような形成方法は、現在のグラフェン加工方法の欠点を回避する。本明細書に記載される主題の特徴は、インクジェット印刷、スクリーン印刷、プリント回路基板、無線周波数識別チップ、スマートファブリック、導電性コーティング、グラビア印刷、フレキソ印刷、バッテリー、スーパーキャパシタ、電極、電磁干渉シールド、印刷トランジスタ、メモリー、センサー、大面積ヒーター、エレクトロニクス、膜、帯電防止コーティング、およびエネルギー貯蔵システムが挙げられるが、これらに限定されない用途向けの高純度を有するGO材料の高スループットを提供する。
【0004】
本明細書で提供される第1の態様は、GO懸濁液を形成することと、GO懸濁液を第1のフィルターを用いて脱水して、脱水GO懸濁液を形成することと、脱水GO懸濁液および溶媒溶液を含むGO溶液を形成することと、GO溶液を第2のフィルターを通して濾過することと、を含む、精製GO材料の形成方法である。いくつかの実施形態では、本方法は、GO懸濁液を形成することと、第1のフィルター上にGO懸濁液および溶媒溶液を堆積させることと、GO溶液を第1のフィルターを通して濾過することと、を含む。いくつかの実施形態では、GO懸濁液は、GOを含む。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を形成することは、Hummers法を含む。
【0005】
いくつかの実施形態では、第1のフィルターの面積当たりのGO懸濁液の質量は、約3キログラム/平方メートル(kg/m)~約30kg/mである。いくつかの実施形態では、第1のフィルターの面積当たりのGO懸濁液の質量は、少なくとも約3kg/mである。いくつかの実施形態では、第1のフィルターの面積当たりのGO懸濁液の質量は、最大で約30kg/mである。いくつかの実施形態では、第1のフィルターの面積当たりのGO懸濁液の質量は、約3kg/m~約5kg/m、約3kg/m~約8kg/m、約3kg/m~約14kg/m、約3kg/m~約18kg/m、約3kg/m~約22kg/m、約3kg/m~約26kg/m、約3kg/m~約30kg/m、約5kg/m~約8kg/m、約5kg/m~約14kg/m、約5kg/m~約18kg/m、約5kg/m~約22kg/m、約5kg/m~約26kg/m、約5kg/m~約30kg/m、約8kg/m~約14kg/m、約8kg/m~約18kg/m、約8kg/m~約22kg/m、約8kg/m~約26kg/m、約8kg/m~約30kg/m、約14kg/m~約18kg/m、約14kg/m~約22kg/m、約14kg/m
~約26kg/m、約14kg/m~約30kg/m、約18kg/m~約22kg/m、約18kg/m~約26kg/m、約18kg/m~約30kg/m、約22kg/m~約26kg/m、約22kg/m~約30kg/m、または約26kg/m~約30kg/mである。いくつかの実施形態では、第1のフィルターの面積当たりのGO懸濁液の質量は、約3kg/m、約5kg/m、約8kg/m、約14kg/m、約18kg/m、約22kg/m、約26kg/m、または約30kg/mである。いくつかの実施形態では、第1のフィルターの面積当たりのGO懸濁液の質量は、少なくとも約3kg/m、少なくとも約5kg/m、少なくとも約8kg/m、少なくとも約14kg/m、少なくとも約18kg/m、少なくとも約22kg/m、少なくとも約26kg/m、または少なくとも約30kg/mである。いくつかの実施形態では、第1のフィルターの面積当たりのGO懸濁液の質量は、最大で約3kg/m、最大で約5kg/m、最大で約8kg/m、最大で約14kg/m、最大で約18kg/m、最大で約22kg/m、最大で約26kg/m、または最大で約30kg/mである。
【0006】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約0.05%~約2%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、少なくとも約0.05%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、最高で約2%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約0.05%~約0.1%、約0.05%~約0.2%、約0.05%~約0.4%、約0.05%~約0.6%、約0.05%~約0.8%、約0.05%~約1%、約0.05%~約1.2%、約0.05%~約1.4%、約0.05%~約1.6%、約0.05%~約1.8%、約0.05%~約2%、約0.1%~約0.2%、約0.1%~約0.4%、約0.1%~約0.6%、約0.1%~約0.8%、約0.1%~約1%、約0.1%~約1.2%、約0.1%~約1.4%、約0.1%~約1.6%、約0.1%~約1.8%、約0.1%~約2%、約0.2%~約0.4%、約0.2%~約0.6%、約0.2%~約0.8%、約0.2%~約1%、約0.2%~約1.2%、約0.2%~約1.4%、約0.2%~約1.6%、約0.2%~約1.8%、約0.2%~約2%、約0.4%~約0.6%、約0.4%~約0.8%、約0.4%~約1%、約0.4%~約1.2%、約0.4%~約1.4%、約0.4%~約1.6%、約0.4%~約1.8%、約0.4%~約2%、約0.6%~約0.8%、約0.6%~約1%、約0.6%~約1.2%、約0.6%~約1.4%、約0.6%~約1.6%、約0.6%~約1.8%、約0.6%~約2%、約0.8%~約1%、約0.8%~約1.2%、約0.8%~約1.4%、約0.8%~約1.6%、約0.8%~約1.8%、約0.8%~約2%、約1%~約1.2%、約1%~約1.4%、約1%~約1.6%、約1%~約1.8%、約1%~約2%、約1.2%~約1.4%、約1.2%~約1.6%、約1.2%~約1.8%、約1.2%~約2%、約1.4%~約1.6%、約1.4%~約1.8%、約1.4%~約2%、約1.6%~約1.8%、約1.6%~約2%、または約1.8%~約2%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約0.05%、約0.1%、約0.2%、約0.4%、約0.6%、約0.8%、約1%、約1.2%、約1.4%、約1.6%、約1.8%、または約2%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、少なくとも約0.05%、少なくとも約0.1%、少なくとも約0.2%、少なくとも約0.4%、少なくとも約0.6%、少なくとも約0.8%、少なくとも約1%、少なくとも約1.2%、少なくとも約1.4%、少なくとも約1.6%、少なくとも約1.8%、または少なくとも約2%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、最高で約0.05%、最高で約0.1%、最高で約0.2%、最高で約0.4%、最高で約0.6%、最高で約0.8%、最高で約1%、最高で約1.2%、最高で約1.4%、最高で約1.6%、最高で約1.8%、または最高で約2%である。
【0007】
いくつかの実施形態では、第1のフィルターの上へとGO懸濁液および溶媒溶液を堆積させることは、第1のフィルターの上へとGO懸濁液を堆積させることと、次いで第1のフィルター上のGO懸濁液の上へと溶媒溶液を堆積させること、を含む。
【0008】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液は、水、溶媒、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、溶媒は、有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒は、酢酸、アセトン、アセトニトリル、ベンゼン、1-ブタノール、2-ブタノール、2-ブタノン、t-ブチルアルコール、四塩化炭素、クロロベンゼン、クロロホルム、シクロヘキサン、1,2-ジクロロエタン、ジエチレングリコール、ジエチルエーテル、ジグライム、ジエチレングリコール、ジメチルエーテル、1,2-ジメトキシエタン、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、1,4-ジオキサン、エタノール、酢酸エチル、エチレングリコール、グリセリン、ヘプタン、ヘキサメチルホスホルアミド、ヘキサメチル亜リン酸トリアミド、ヘキサン、メタノール、メチルt-ブチルエーテル、塩化メチレン、N-メチル-2-ピロリジノン、ニトロメタン、ペンタン、石油エーテル、1-プロパノール、2-プロパノール、ピリジン、テトラヒドロフラン、トルエン、トリエチルアミン、o-キシレン、m-キシレン、p-キシレン、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、有機溶媒は、極性有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、極性有機溶媒は、酢酸エチル、テトラヒドロフラン、ジクロロメタン、アセトン、アセトニトリル、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、酢酸、n-ブタノール、イソプロパノール、n-プロパノール、エタノール、メタノール、ギ酸、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、極性有機溶媒は、プロトン性極性有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、プロトン性極性有機溶媒は、酢酸、n-ブタノール、イソプロパノール、n-プロパノール、エタノール、メタノール、ギ酸、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、極性有機溶媒は、アルコールを含む。いくつかの実施形態では、アルコールは、メタノール、エタノール、プロパン-2-オール、ブタン-1-オール、ペンタン-1-オール、ヘキサデカン-1-オール、エタン-1,2-ジオール、プロパン-1,2-ジオール、プロパン-1,2,3-トリオール、ブタン-1,2,3,4-テトラオール、ペンタン-1,2,3,4,5-ペントール、ヘキサン-1,2,3,4,5,6-ヘキソール、ヘプタン-1,2,3,4,5,6,7-ヘプトール、プロプ-2-エン-1-オール、3,7-ジメチルオクタ-2,6-ジエン-1-オール、プロプ-2-イン-1-オール、シクロヘキサン-1,2,3,4,5,6-ヘキソール、2-(2-プロピル)-5-メチル-シクロヘキサン-1-オール、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、溶媒は、メタノール、エタノール、アセトン、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド、N-メチル-2-ピロリドン、またはこれらの任意の組み合わせを含む。
【0009】
いくつかの実施形態では、溶媒は、約0.05キロパスカル(kPa)~約30kPaの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、少なくとも約0.05kPaの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、最高で約30kPaの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、約0.05kPa~約0.1kPa、約0.05kPa~約1kPa、約0.05kPa~約3kPa、約0.05kPa~約6kPa、約0.05kPa~約9kPa、約0.05kPa~約15kPa、約0.05kPa~約20kPa、約0.05kPa~約25kPa、約0.05kPa~約30kPa、約0.1kPa~約1kPa、約0.1kPa~約3kPa、約0.1kPa~約6kPa、約0.1kPa~約9kPa、約0.1kPa~約15kPa、約0.1kPa~約20kPa、約0.1kPa~約25kPa、約0.1kPa~約30kPa、約1kPa~約3kPa、約1kPa~約6kPa、約1kPa~約9kPa、約1kPa~約15kPa、約1kPa~約20kPa、約1kPa~約25kPa、約1kPa~約30kPa、約3kPa~約6kPa、約3kPa~約9kPa、約3kPa~約15kPa、約3kPa~約20kPa、約3kPa~約25kPa、約3kPa~約30kPa、約6kPa~約9kPa、約6kPa~約15kPa、約6kPa~約20kPa、約6kPa~約25kPa、約6kPa~約30kPa、約9kPa~約15kPa、約9kPa~約20kPa、約9kPa~約25kPa、約9kPa~約30kPa、約15kPa~約20kPa、約15kPa~約25kPa、約15kPa~約30kPa、約20kPa~約25kPa、約20kPa~約30kPa、または約25kPa~約30kPaの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、約0.05kPa、約0.1kPa、約1kPa、約3kPa、約6kPa、約9kPa、約15kPa、約20kPa、約25kPa、または約30kPaの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、少なくとも約0.05kPa、少なくとも約0.1kPa、少なくとも約1kPa、少なくとも約3kPa、少なくとも約6kPa、少なくとも約9kPa、少なくとも約15kPa、少なくとも約20kPa、少なくとも約25kPa、または少なくとも約30kPaの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、最高で約0.05kPa、最高で約0.1kPa、最高で約1kPa、最高で約3kPa、最高で約6kPa、最高で約9kPa、最高で約15kPa、最高で約20kPa、最高で約25kPa、または最高で約30kPaの蒸気圧を有する。
【0010】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、約0.1%~約99%である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、少なくとも約0.1%である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、最高で約99%である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、約0.1%~約1%、約0.1%~約5%、約0.1%~約10%、約0.1%~約15%、約0.1%~約20%、約0.1%~約30%、約0.1%~約40%、約0.1%~約50%、約0.1%~約60%、約0.1%~約80%、約0.1%~約99%、約1%~約5%、約1%~約10%、約1%~約15%、約1%~約20%、約1%~約30%、約1%~約40%、約1%~約50%、約1%~約60%、約1%~約80%、約1%~約99%、約5%~約10%、約5%~約15%、約5%~約20%、約5%~約30%、約5%~約40%、約5%~約50%、約5%~約60%、約5%~約80%、約5%~約99%、約10%~約15%、約10%~約20%、約10%~約30%、約10%~約40%、約10%~約50%、約10%~約60%、約10%~約80%、約10%~約99%、約15%~約20%、約15%~約30%、約15%~約40%、約15%~約50%、約15%~約60%、約15%~約80%、約15%~約99%、約20%~約30%、約20%~約40%、約20%~約50%、約20%~約60%、約20%~約80%、約20%~約99%、約30%~約40%、約30%~約50%、約30%~約60%、約30%~約80%、約30%~約99%、約40%~約50%、約40%~約60%、約40%~約80%、約40%~約99%、約50%~約60%、約50%~約80%、約50%~約99%、約60%~約80%、約60%~約99%、または約80%~約99%である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、約0.1%、約1%、約5%、約10%、約15%、約20%、約30%、約40%、約50%、約60%、約80%、または約99%である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、少なくとも約0.1%、少なくとも約1%、少なくとも約5%、少なくとも約10%、少なくとも約15%、少なくとも約20%、少なくとも約30%、少なくとも約40%、少なくとも約50%、少なくとも約60%、少なくとも約80%、または少なくとも約99%である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、最高で約0.1%、最高で約1%、最高で約5%、最高で約10%、最高で約15%、最高で約20%、最高で約30%、最高で約40%、最高で約50%、最高で約60%、最高で約80%、または最高で約99%である。
【0011】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、約10%~約60%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、少なくとも約10%である。いくつかの実施形態では
、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、最高で約60%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、約10%~約15%、約10%~約20%、約10%~約25%、約10%~約30%、約10%~約35%、約10%~約40%、約10%~約45%、約10%~約50%、約10%~約55%、約10%~約60%、約15%~約20%、約15%~約25%、約15%~約30%、約15%~約35%、約15%~約40%、約15%~約45%、約15%~約50%、約15%~約55%、約15%~約60%、約20%~約25%、約20%~約30%、約20%~約35%、約20%~約40%、約20%~約45%、約20%~約50%、約20%~約55%、約20%~約60%、約25%~約30%、約25%~約35%、約25%~約40%、約25%~約45%、約25%~約50%、約25%~約55%、約25%~約60%、約30%~約35%、約30%~約40%、約30%~約45%、約30%~約50%、約30%~約55%、約30%~約60%、約35%~約40%、約35%~約45%、約35%~約50%、約35%~約55%、約35%~約60%、約40%~約45%、約40%~約50%、約40%~約55%、約40%~約60%、約45%~約50%、約45%~約55%、約45%~約60%、約50%~約55%、約50%~約60%、または約55%~約60%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、約10%、約15%、約20%、約25%、約30%、約35%、約40%、約45%、約50%、約55%、または約60%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、少なくとも約10%、少なくとも約15%、少なくとも約20%、少なくとも約25%、少なくとも約30%、少なくとも約35%、少なくとも約40%、少なくとも約45%、少なくとも約50%、少なくとも約55%、または少なくとも約60%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、最高で約10%、最高で約15%、最高で約20%、最高で約25%、最高で約30%、最高で約35%、最高で約40%、最高で約45%、最高で約50%、最高で約55%、または最高で約60%である。
【0012】
いくつかの実施形態では、GO溶液を濾過することは、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む。
【0013】
いくつかの実施形態では、GO溶液を濾過することは、デッドエンド濾過および真空濾過を含み、GO懸濁液にかかる水圧は、約1ポンド/平方インチ(psi)~約5psiである。いくつかの実施形態では、GO溶液を濾過することは、デッドエンド、真空濾過を含み、GO懸濁液にかかる水圧は、少なくとも約1psiである。いくつかの実施形態では、GO溶液を濾過することは、デッドエンド、真空濾過を含み、GO懸濁液にかかる水圧は、最高で約5psiである。いくつかの実施形態では、GO溶液を濾過することは、デッドエンド、真空濾過を含み、GO懸濁液にかかる水圧は、約1psi~約1.5psi、約1psi~約2psi、約1psi~約2.5psi、約1psi~約3psi、約1psi~約3.5psi、約1psi~約4psi、約1psi~約5psi、約1.5psi~約2psi、約1.5psi~約2.5psi、約1.5psi~約3psi、約1.5psi~約3.5psi、約1.5psi~約4psi、約1.5psi~約5psi、約2psi~約2.5psi、約2psi~約3psi、約2psi~約3.5psi、約2psi~約4psi、約2psi~約5psi、約2.5psi~約3psi、約2.5psi~約3.5psi、約2.5psi~約4psi、約2.5psi~約5psi、約3psi~約3.5psi、約3psi~約4psi、約3psi~約5psi、約3.5psi~約4psi、約3.5psi~約5psi、または約4psi~約5psiである。いくつかの実施形態では、GO溶液を濾過することは、デッドエンド、真空濾過を含み、GO懸濁液にかかる水圧は、約1psi、約1.5psi、約2psi、約2.5psi、約3psi、約3.5psi、約4psi、または約5psiである。いくつかの実施形態では、GO溶液を濾過することは、デッドエンド、真空濾過を含み、GO懸濁液にかかる水圧は、少なくとも約1psi、少なくとも約1.5psi、少なくとも約2psi、少なくとも約2.5psi、少なくとも約3psi、少なくとも約3.5psi、少なくとも約4psi、または少なくとも約5psiである。いくつかの実施形態では、GO溶液を濾過することは、デッドエンド、真空濾過を含み、GO懸濁液にかかる水圧は、最高で約1psi、最高で約1.5psi、最高で約2psi、最高で約2.5psi、最高で約3psi、最高で約3.5psi、最高で約4psi、または最高で約5psiである。
【0014】
いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、ステンレス鋼、デッドエンドブフナー漏斗を含む。
【0015】
いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、約0.5マイクロメートル(μm)~約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、少なくとも約0.5μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、最大で約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、約0.5μm~約1μm、約0.5μm~約2μm、約0.5μm~約5μm、約0.5μm~約10μm、約0.5μm~約20μm、約0.5μm~約30μm、約0.5μm~約40μm、約0.5μm~約50μm、約0.5μm~約60μm、約0.5μm~約80μm、約0.5μm~約100μm、約1μm~約2μm、約1μm~約5μm、約1μm~約10μm、約1μm~約20μm、約1μm~約30μm、約1μm~約40μm、約1μm~約50μm、約1μm~約60μm、約1μm~約80μm、約1μm~約100μm、約2μm~約5μm、約2μm~約10μm、約2μm~約20μm、約2μm~約30μm、約2μm~約40μm、約2μm~約50μm、約2μm~約60μm、約2μm~約80μm、約2μm~約100μm、約5μm~約10μm、約5μm~約20μm、約5μm~約30μm、約5μm~約40μm、約5μm~約50μm、約5μm~約60μm、約5μm~約80μm、約5μm~約100μm、約10μm~約20μm、約10μm~約30μm、約10μm~約40μm、約10μm~約50μm、約10μm~約60μm、約10μm~約80μm、約10μm~約100μm、約20μm~約30μm、約20μm~約40μm、約20μm~約50μm、約20μm~約60μm、約20μm~約80μm、約20μm~約100μm、約30μm~約40μm、約30μm~約50μm、約30μm~約60μm、約30μm~約80μm、約30μm~約100μm、約40μm~約50μm、約40μm~約60μm、約40μm~約80μm、約40μm~約100μm、約50μm~約60μm、約50μm~約80μm、約50μm~約100μm、約60μm~約80μm、約60μm~約100μm、または約80μm~約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、約0.5μm、約1μm、約2μm、約5μm、約10μm、約20μm、約30μm、約40μm、約50μm、約60μm、約80μm、または約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、少なくとも約0.5μm、少なくとも約1μm、少なくとも約2μm、少なくとも約5μm、少なくとも約10μm、少なくとも約20μm、少なくとも約30μm、少なくとも約40μm、少なくとも約50μm、少なくとも約60μm、少なくとも約80μm、または少なくとも約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、最大で約0.5μm、最大で約1μm、最大で約2μm、最大で約5μm、最大で約10μm、最大で約20μm、最大で約30μm、最大で約40μm、最大で約50μm、最大で約60μm、最大で約80μm、または最大で約100μmの孔径を有する。
【0016】
いくつかの実施形態は、GO懸濁液を脱水することをさらに含む。いくつかの実施形態では、GO懸濁液は、第1のフィルター上にGO懸濁液および溶媒溶液を堆積させる前に、第2のフィルターを用いて脱水される。
【0017】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することは、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、ステンレス鋼、デッドエンドブフナー漏斗を含む。
【0018】
いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、約0.5μm~約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、少なくとも約0.5μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、最大で約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、約0.5μm~約1μm、約0.5μm~約2μm、約0.5μm~約5μm、約0.5μm~約10μm、約0.5μm~約20μm、約0.5μm~約30μm、約0.5μm~約40μm、約0.5μm~約50μm、約0.5μm~約60μm、約0.5μm~約80μm、約0.5μm~約100μm、約1μm~約2μm、約1μm~約5μm、約1μm~約10μm、約1μm~約20μm、約1μm~約30μm、約1μm~約40μm、約1μm~約50μm、約1μm~約60μm、約1μm~約80μm、約1μm~約100μm、約2μm~約5μm、約2μm~約10μm、約2μm~約20μm、約2μm~約30μm、約2μm~約40μm、約2μm~約50μm、約2μm~約60μm、約2μm~約80μm、約2μm~約100μm、約5μm~約10μm、約5μm~約20μm、約5μm~約30μm、約5μm~約40μm、約5μm~約50μm、約5μm~約60μm、約5μm~約80μm、約5μm~約100μm、約10μm~約20μm、約10μm~約30μm、約10μm~約40μm、約10μm~約50μm、約10μm~約60μm、約10μm~約80μm、約10μm~約100μm、約20μm~約30μm、約20μm~約40μm、約20μm~約50μm、約20μm~約60μm、約20μm~約80μm、約20μm~約100μm、約30μm~約40μm、約30μm~約50μm、約30μm~約60μm、約30μm~約80μm、約30μm~約100μm、約40μm~約50μm、約40μm~約60μm、約40μm~約80μm、約40μm~約100μm、約50μm~約60μm、約50μm~約80μm、約50μm~約100μm、約60μm~約80μm、約60μm~約100μm、または約80μm~約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、約0.5μm、約1μm、約2μm、約5μm、約10μm、約20μm、約30μm、約40μm、約50μm、約60μm、約80μm、または約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、少なくとも約0.5μm、少なくとも約1μm、少なくとも約2μm、少なくとも約5μm、少なくとも約10μm、少なくとも約20μm、少なくとも約30μm、少なくとも約40μm、少なくとも約50μm、少なくとも約60μm、少なくとも約80μm、または少なくとも約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、最大で約0.5μm、最大で約1μm、最大で約2μm、最大で約5μm、最大で約10μm、最大で約20μm、最大で約30μm、最大で約40μm、最大で約50μm、最大で約60μm、最大で約80μm、または最大で約100μmの孔径を有する。
【0019】
いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、第1のフィルターである。いくつかの実施形態では、第2のフィルターおよび第1のフィルターは、別個のフィルターである。
【0020】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、約45%~約99%だけ低減される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、少なくとも約45%だけ低減される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、最高で約99%だけ低減される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、約45%~約50%、約45%~約55%、約45%~約60%、約45%~約65%、約45%~約70%、約45%~約75%、約45%~約80%、約45%~約85%、約45%~約90%、約45%~約99%、約50%~約55%、約50%~約60%、約50%~約65%、約50%~約70%、約50%~約75%、約50%~約80%、約50%~約85%、約50%~約90%、約50%~約99%、約55%~約60%、約55%~約65%、約55%~約70%、約55%~約75%、約55%~約80%、約55%~約85%、約55%~約90%、約55%~約99%、約60%~約65%、約60%~約70%、約60%~約75%、約60%~約80%、約60%~約85%、約60%~約90%、約60%~約99%、約65%~約70%、約65%~約75%、約65%~約80%、約65%~約85%、約65%~約90%、約65%~約99%、約70%~約75%、約70%~約80%、約70%~約85%、約70%~約90%、約70%~約99%、約75%~約80%、約75%~約85%、約75%~約90%、約75%~約99%、約80%~約85%、約80%~約90%、約80%~約99%、約85%~約90%、約85%~約99%、または約90%~約99%だけ低減される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、約45%、約50%、約55%、約60%、約65%、約70%、約75%、約80%、約85%、約90%、または約99%だけ低減される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、少なくとも約45%、少なくとも約50%、少なくとも約55%、少なくとも約60%、少なくとも約65%、少なくとも約70%、少なくとも約75%、少なくとも約80%、少なくとも約85%、少なくとも約90%、または少なくとも約99%だけ低減される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、最高で約45%、最高で約50%、最高で約55%、最高で約60%、最高で約65%、最高で約70%、最高で約75%、最高で約80%、最高で約85%、最高で約90%、または最高で約99%だけ低減される。
【0021】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水した後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約40%~約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水した後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、少なくとも約40%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水した後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、最高で約90である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水した後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約40%~約45%、約40%~約50%、約40%~約55%、約40%~約60%、約40%~約65%、約40%~約70%、約40%~約75%、約40%~約80%、約40%~約85%、約40%~約90%、約45%~約50%、約45%~約55%、約45%~約60%、約45%~約65%、約45%~約70%、約45%~約75%、約45%~約80%、約45%~約85%、約45%~約90%、約50%~約55%、約50%~約60%、約50%~約65%、約50%~約70%、約50%~約75%、約50%~約80%、約50%~約85%、約50%~約90%、約55%~約60%、約55%~約65%、約55%~約70%、約55%~約75%、約55%~約80%、約55%~約85%、約55%~約90%、約60%~約65%、約60%~約70%、約60%~約75%、約60%~約80%、約60%~約85%、約60%~約90%、約65%~約70%、約65%~約75%、約65%~約80%、約65%~約85%、約65%~約90%、約70%~約75%、約70%~約80%、約70%~約85%、約70%~約90%、約75%~約80%、約75%~約85%、約75%~約90%、約80%~約85%、約80%~約90%、または約85%~約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水した後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約40%、約45%、約50%、約55%、約60%、約65%、約70%、約75%、約80%、約85%、または約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水した後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、少なくとも約40%、少なくとも約45%、少なくとも約50%、少なくとも約55%、少なくとも約60%、少なくとも約65%、少なくとも約70%、少なくとも約75%、少なくとも約80%、少なくとも約85%、または少なくとも約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水した後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、最高で約40%、最高で約45%、最高で約50%、最高で約55%、最高で約60%、最高で約65%、最高で約70%、最高で約75%、最高で約80%、最高で約85%、または最高で約90%である。
【0022】
いくつかの実施形態は、GO懸濁液および溶媒溶液を乾燥させることをさらに含む。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させることは、エアブロー、乾燥蒸発、加熱(例えば、オーブン加熱)、凍結乾燥、またはこれらの任意の組み合わせによって実行される。いくつかの実施形態では、乾燥蒸発は、周囲温度において実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、乾燥ガス流を用いて実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、約10psi~約30psiの圧力の乾燥ガス流で実行される。
【0023】
いくつかの実施形態では、加熱(例えば、オーブン加熱)は、約10℃~約50℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、少なくとも約10℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、最高で約50℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、約10℃~約15℃、約10℃~約20℃、約10℃~約25℃、約10℃~約30℃、約10℃~約35℃、約10℃~約40℃、約10℃~約45℃、約10℃~約50℃、約15℃~約20℃、約15℃~約25℃、約15℃~約30℃、約15℃~約35℃、約15℃~約40℃、約15℃~約45℃、約15℃~約50℃、約20℃~約25℃、約20℃~約30℃、約20℃~約35℃、約20℃~約40℃、約20℃~約45℃、約20℃~約50℃、約25℃~約30℃、約25℃~約35℃、約25℃~約40℃、約25℃~約45℃、約25℃~約50℃、約30℃~約35℃、約30℃~約40℃、約30℃~約45℃、約30℃~約50℃、約35℃~約40℃、約35℃~約45℃、約35℃~約50℃、約40℃~約45℃、約40℃~約50℃、または約45℃~約50℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、約10℃、約15℃、約20℃、約25℃、約30℃、約35℃、約40℃、約45℃、または約50℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、少なくとも約10℃、少なくとも約15℃、少なくとも約20℃、少なくとも約25℃、少なくとも約30℃、少なくとも約35℃、少なくとも約40℃、少なくとも約45℃、または少なくとも約50℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、最高で約10℃、最高で約15℃、最高で約20℃、最高で約25℃、最高で約30℃、最高で約35℃、最高で約40℃、最高で約45℃、または最高で約50℃の温度で実行される。
【0024】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約30%~約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、少なくとも約30%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、最高で約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約30%~約35%、約30%~約40%、約30%~約45%、約30%~約50%、約30%~約55%、約30%~約60%、約30%~約65%、約30%~約70%、約30%~約75%、約30%~約80%、約30%~約90%、約35%~約40%、約35%~約45%、約35%~約50%、約35%~約55%、約35%~約60%、約35%~約65%、約35%~約70%、約35%~約75%、約35%~約80%、約35%~約90%、約40%~約45%、約40%~約50%、約40%~約55%、約40%~約60%、約40%~約65%、約40%~約70%、約40%~約75%、約40%~約80%、約40%~約90%、約45%~約50%、約45%~約55%、約45%~約60%、約45%~約65%、約45%~約70%、約45%~約75%、約45%~約80%、約45%~約90%、約50%~約55%、約50%~約60%、約50%~約65%、約50%~約70%、約50%~約75%、約50%~約80%、約50%~約90%、約55%~約60%、約55%~約65%、約55%~約70%、約55%~約75%、約55%~約80%、約55%~約90%、約60%~約65%、約60%~約70%、約60%~約75%、約60%~約80%、約60%~約90%、約65%~約70%、約65%~約75%、約65%~約80%、約65%~約90%、約70%~約75%、約70%~約80%、約70%~約90%、約75%~約80%、約75%~約90%、または約80%~約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約30%、約35%、約40%、約45%、約50%、約55%、約60%、約65%、約70%、約75%、約80%、または約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、少なくとも約30%、少なくとも約35%、少なくとも約40%、少なくとも約45%、少なくとも約50%、少なくとも約55%、少なくとも約60%、少なくとも約65%、少なくとも約70%、少なくとも約75%、少なくとも約80%、または少なくとも約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、最高で約30%、最高で約35%、最高で約40%、最高で約45%、最高で約50%、最高で約55%、最高で約60%、最高で約65%、最高で約70%、最高で約75%、最高で約80%、または最高で約90%である。
【0025】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させることにより、GO粉末が形成される。いくつかの実施形態では、GO粉末は、無水物、インターカレートされた物、剥離物、またはこれらの任意の組み合わせである。いくつかの実施形態では、GO粉末は、単層のGOを含む。いくつかの実施形態では、GO粉末は、水、極性溶媒、またはこれらの任意の組み合わせの中に分散可能なものである。
【0026】
いくつかの実施形態では、GO材料は、水性である。いくつかの実施形態では、水性材料は、インク、ペースト、溶液、流体、液体、塗料、染料、コーティング、または化合物を含む。
【0027】
いくつかの実施形態では、GO材料は、約800m/g~約2,400m/gの表面積を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約800m/gの表面積を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最大で約2,400m/gの表面積を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約800m/g~約1,000m/g、約800m/g~約1,200m/g、約800m/g~約1,400m/g、約800m/g~約1,600m/g、約800m/g~約1,800m/g、約800m/g~約2,000m/g、約800m/g~約2,200m/g、約800m/g~約2,400m/g、約1,000m/g~約1,200m/g、約1,000m/g~約1,400m/g、約1,000m/g~約1,600m/g、約1,000m/g~約1,800m/g、約1,000m/g~約2,000m/g、約1,000m/g~約2,200m/g、約1,000m/g~約2,400m/g、約1,200m/g~約1,400m/g、約1,200m/g~約1,600m/g、約1,200m/g~約1,800
/g、約1,200m/g~約2,000m/g、約1,200m/g~約2,200m/g、約1,200m/g~約2,400m/g、約1,400m/g~約1,600m/g、約1,400m/g~約1,800m/g、約1,400m/g~約2,000m/g、約1,400m/g~約2,200m/g、約1,400m/g~約2,400m/g、約1,600m/g~約1,800m/g、約1,600m/g~約2,000m/g、約1,600m/g~約2,200m/g、約1,600m/g~約2,400m/g、約1,800m/g~約2,000m/g、約1,800m/g~約2,200m/g、約1,800m/g~約2,400m/g、約2,000m/g~約2,200m/g、約2,000m/g~約2,400m/g、または約2,200m/g~約2,400m/gの表面積を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約800m/g、約1,000m/g、約1,200m/g、約1,400m/g、約1,600m/g、約1,800m/g、約2,000m/g、約2,200m/g、または約2,400m/gの表面積を有する。
【0028】
いくつかの実施形態では、GO材料は、約0.1ジーメンス/メートル(S/m)~約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約0.1S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約0.1S/m~約0.2S/m、約0.1S/m~約0.5S/m、約0.1S/m~約0.75S/m、約0.1S/m~約1S/m、約0.1S/m~約2S/m、約0.1S/m~約3S/m、約0.1S/m~約4S/m、約0.1S/m~約5S/m、約0.2S/m~約0.5S/m、約0.2S/m~約0.75S/m、約0.2S/m~約1S/m、約0.2S/m~約2S/m、約0.2S/m~約3S/m、約0.2S/m~約4S/m、約0.2S/m~約5S/m、約0.5S/m~約0.75S/m、約0.5S/m~約1S/m、約0.5S/m~約2S/m、約0.5S/m~約3S/m、約0.5S/m~約4S/m、約0.5S/m~約5S/m、約0.75S/m~約1S/m、約0.75S/m~約2S/m、約0.75S/m~約3S/m、約0.75S/m~約4S/m、約0.75S/m~約5S/m、約1S/m~約2S/m、約1S/m~約3S/m、約1S/m~約4S/m、約1S/m~約5S/m、約2S/m~約3S/m、約2S/m~約4S/m、約2S/m~約5S/m、約3S/m~約4S/m、約3S/m~約5S/m、または約4S/m~約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約0.1S/m、約0.2S/m、約0.5S/m、約0.75S/m、約1S/m、約2S/m、約3S/m、約4S/m、または約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約0.1S/m、少なくとも約0.2S/m、少なくとも約0.5S/m、少なくとも約0.75S/m、少なくとも約1S/m、少なくとも約2S/m、少なくとも約3S/m、少なくとも約4S/m、または少なくとも約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約0.1S/m、最高で約0.2S/m、最高で約0.5S/m、最高で約0.75S/m、最高で約1S/m、最高で約2S/m、最高で約3S/m、最高で約4S/m、または最高で約5S/mの導電率を有する。
【0029】
いくつかの実施形態では、GO材料は、約1:3~約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約1:3のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約1:3~約1:2、約1:3~約1:1、約1:3~約2:1、約1:3~約3:1、約1:3~約4:1、約1:3~約5:1、約1:2~約1:1、約1:2~約2:1、約1:2~約3:1、約1:2~約4:1、約1:2~約5:1、約1:1~約2:1、約1:1~約3:1、約1:1~約4:1、約1:1~約5:1、約2:1~約3:1、約2:1~約4:1、約2:1~約5:1、約3:1~約
4:1、約3:1~約5:1、または約4:1~約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約1:3、約1:2、約1:1、約2:1、約3:1、約4:1、または約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約1:3、少なくとも約1:2、少なくとも約1:1、少なくとも約2:1、少なくとも約3:1、少なくとも約4:1、または少なくとも約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約1:3、最高で約1:2、最高で約1:1、最高で約2:1、最高で約3:1、最高で約4:1、または最高で約5:1のC:O質量比を有する。
【0030】
いくつかの実施形態では、GO材料は、約15%~約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約15%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約15%~約20%、約15%~約25%、約15%~約30%、約15%~約35%、約15%~約40%、約15%~約45%、約15%~約50%、約15%~約55%、約15%~約60%、約20%~約25%、約20%~約30%、約20%~約35%、約20%~約40%、約20%~約45%、約20%~約50%、約20%~約55%、約20%~約60%、約25%~約30%、約25%~約35%、約25%~約40%、約25%~約45%、約25%~約50%、約25%~約55%、約25%~約60%、約30%~約35%、約30%~約40%、約30%~約45%、約30%~約50%、約30%~約55%、約30%~約60%、約35%~約40%、約35%~約45%、約35%~約50%、約35%~約55%、約35%~約60%、約40%~約45%、約40%~約50%、約40%~約55%、約40%~約60%、約45%~約50%、約45%~約55%、約45%~約60%、約50%~約55%、約50%~約60%、または約55%~約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約15%、約20%、約25%、約30%、約35%、約40%、約45%、約50%、約55%、または約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約15%、少なくとも約20%、少なくとも約25%、少なくとも約30%、少なくとも約35%、少なくとも約40%、少なくとも約45%、少なくとも約50%、少なくとも約55%、または少なくとも約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約15%、最高で約20%、最高で約25%、最高で約30%、最高で約35%、最高で約40%、最高で約45%、最高で約50%、最高で約55%、または最高で約60%の酸化率を有する。
【0031】
いくつかの実施形態では、GO材料の導電率、表面積、C:O比、および酸化率のうちの少なくとも1つは、メチレンブルー吸収によって測定される。
【0032】
いくつかの実施形態では、第1の態様の方法は、約100グラム/時間・平方メートル(g/(h・m))~約300g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。いくつかの実施形態では、第1の態様の方法は、少なくとも約100g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。いくつかの実施形態では、第1の態様の方法は、最高で約300g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。いくつかの実施形態では、第1の態様の方法は、約100g/(h・m)~約125g/(h・m)、約100g/(h・m)~約150g/(h・m)、約100g/(h・m)~約175g/(h・m)、約100g/(h・m)~約200g/(h・m)、約100g/(h・m)~約225g/(h・m)、約100g/(h・m)~約250g/(h・m)、約100g/(h・m)~約275g/(h・m)、約100g/(h・m)~約300g/(h・m)、約125g/(h・m)~約150g/(h・m)、約125g/(h・m)~約175g/(h・m)、約125g/(h・m)~約200g/(h・m)、約125g/(h・m)~約225g/(h・m)、約125g/(h・m)~約250g/(h・m)、約125g/(h・m)~約275g/(h・m)、約125g/(h・m)~約300g/(h・m)、約150g/(h・m)~約175g/(h・m)、約150g/(h・m)~約200g/(h・m)、約150g/(h・m)~約225g/(h・m)、約150g/(h・m)~約250g/(h・m)、約150g/(h・m)~約275g/(h・m)、約150g/(h・m)~約300g/(h・m)、約175g/(h・m)~約200g/(h・m)、約175g/(h・m)~約225g/(h・m)、約175g/(h・m)~約250g/(h・m)、約175g/(h・m)~約275g/(h・m)、約175g/(h・m)~約300g/(h・m)、約200g/(h・m)~約225g/(h・m)、約200g/(h・m)~約250g/(h・m)、約200g/(h・m)~約275g/(h・m)、約200g/(h・m)~約300g/(h・m)、約225g/(h・m)~約250g/(h・m)、約225g/(h・m)~約275g/(h・m)、約225g/(h・m)~約300g/(h・m)、約250g/(h・m)~約275g/(h・m)、約250g/(h・m)~約300g/(h・m)、または約275g/(h・m)~約300g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。いくつかの実施形態では、第1の態様の方法は、約100g/(h・m)、約125g/(h・m)、約150g/(h・m)、約175g/(h・m)、約200g/(h・m)、約225g/(h・m)、約250g/(h・m)、約275g/(h・m)、または約300g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。いくつかの実施形態では、第1の態様の方法は、少なくとも約100g/(h・m)、少なくとも約125g/(h・m)、少なくとも約150g/(h・m)、少なくとも約175g/(h・m)、少なくとも約200g/(h・m)、少なくとも約225g/(h・m)、少なくとも約250g/(h・m)、少なくとも約275g/(h・m)、または少なくとも約300g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。いくつかの実施形態では、第1の態様の方法は、最高で約100g/(h・m)、最高で約125g/(h・m)、最高で約150g/(h・m)、最高で約175g/(h・m)、最高で約200g/(h・m)、最高で約225g/(h・m)、最高で約250g/(h・m)、最高で約275g/(h・m)、または最高で約300g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。
【0033】
本明細書で提供される第2の態様は、溶媒溶液を、GOを含むGO懸濁液に添加することと、GO溶液を、第1のフィルターを通して濾過することと、を含む、精製GO材料の形成方法である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液は、Hummers法によって形成される。
【0034】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約0.05%~約2%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、少なくとも約0.05%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、最高で約2%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約0.05%~約0.1%、約0.05%~約0.2%、約0.05%~約0.4%、約0.05%~約0.6%、約0.05%~約0.8%、約0.05%~約1%、約0.05%~約1.2%、約0.05%~約1.4%、約0.05%~約1.6%、約0.05%~約1.8%、約0.05%~約2%、約0.1%~約0.2%、約0.1%~約0.4%、約0.1%~約0.6%、約0.1%~約0.8%、約0.1%~約1%、約0.1%~約1.2%、約0.1%~約1.4%、約0.1%~約1.6%、約0.1%~約1.8%、約0.1%~約2%、約0.2%~約0.4%、約0.2%~約0.6%、約0.2%~約0.8%、約0.2%~約1%、約0.2%~約1.2%、約0.2%~約1.4%、約0.2%~約1.6%、約0.2%~約1.8%、約0.2%~約2%、約0.4%~約0.6%、約0.4%~約0.8%、約0.4%~約1%、約0.4%~約1.2%、約0.4%~約1.4%、約0.4%~約1.6%、約0.4%~約1.8%、約0.4%~約2%、約0.6%~約0.8%、約0.6%~約1%、約0.6%~約1.2%、約0.6%~約1.4%、約0.6%~約1.6%、約0.6%~約1.8%、約0.6%~約2%、約0.8%~約1%、約0.8%~約1.2%、約0.8%~約1.4%、約0.8%~約1.6%、約0.8%~約1.8%、約0.8%~約2%、約1%~約1.2%、約1%~約1.4%、約1%~約1.6%、約1%~約1.8%、約1%~約2%、約1.2%~約1.4%、約1.2%~約1.6%、約1.2%~約1.8%、約1.2%~約2%、約1.4%~約1.6%、約1.4%~約1.8%、約1.4%~約2%、約1.6%~約1.8%、約1.6%~約2%、または約1.8%~約2%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約0.05%、約0.1%、約0.2%、約0.4%、約0.6%、約0.8%、約1%、約1.2%、約1.4%、約1.6%、約1.8%、または約2%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、少なくとも約0.05%、少なくとも約0.1%、少なくとも約0.2%、少なくとも約0.4%、少なくとも約0.6%、少なくとも約0.8%、少なくとも約1%、少なくとも約1.2%、少なくとも約1.4%、少なくとも約1.6%、少なくとも約1.8%、または少なくとも約2%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、最高で約0.05%、最高で約0.1%、最高で約0.2%、最高で約0.4%、最高で約0.6%、最高で約0.8%、最高で約1%、最高で約1.2%、最高で約1.4%、最高で約1.6%、最高で約1.8%、または最高で約2%である。
【0035】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、約10%~約50%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、少なくとも約10%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、最高で約50%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、約10%~約15%、約10%~約20%、約10%~約25%、約10%~約30%、約10%~約35%、約10%~約40%、約10%~約45%、約10%~約50%、約15%~約20%、約15%~約25%、約15%~約30%、約15%~約35%、約15%~約40%、約15%~約45%、約15%~約50%、約20%~約25%、約20%~約30%、約20%~約35%、約20%~約40%、約20%~約45%、約20%~約50%、約25%~約30%、約25%~約35%、約25%~約40%、約25%~約45%、約25%~約50%、約30%~約35%、約30%~約40%、約30%~約45%、約30%~約50%、約35%~約40%、約35%~約45%、約35%~約50%、約40%~約45%、約40%~約50%、または約45%~約50%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、約10%、約15%、約20%、約25%、約30%、約35%、約40%、約45%、または約50%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、少なくとも約10%、少なくとも約15%、少なくとも約20%、少なくとも約25%、少なくとも約30%、少なくとも約35%、少なくとも約40%、少なくとも約45%、または少なくとも約50%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液および溶媒溶液中のGO懸濁液の質量パーセントは、最高で約10%、最高で約15%、最高で約20%、最高で約25%、最高で約30%、最高で約35%、最高で約40%、最高で約45%、または最高で約50%である。
【0036】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液は、水、溶媒、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、溶媒は、有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶
媒は、酢酸、アセトン、アセトニトリル、ベンゼン、1-ブタノール、2-ブタノール、2-ブタノン、t-ブチルアルコール、四塩化炭素、クロロベンゼン、クロロホルム、シクロヘキサン、1,2-ジクロロエタン、ジエチレングリコール、ジエチルエーテル、ジグライム、ジエチレングリコール、ジメチルエーテル、1,2-ジメトキシエタン、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、1,4-ジオキサン、エタノール、酢酸エチル、エチレングリコール、グリセリン、ヘプタン、ヘキサメチルホスホルアミド、ヘキサメチル亜リン酸トリアミド、ヘキサン、メタノール、メチルt-ブチルエーテル、塩化メチレン、N-メチル-2-ピロリジノン、ニトロメタン、ペンタン、石油エーテル、1-プロパノール、2-プロパノール、ピリジン、テトラヒドロフラン、トルエン、トリエチルアミン、o-キシレン、m-キシレン、p-キシレン、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、有機溶媒は、極性有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、極性有機溶媒は、酢酸エチル、テトラヒドロフラン、ジクロロメタン、アセトン、アセトニトリル、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、酢酸、n-ブタノール、イソプロパノール、n-プロパノール、エタノール、メタノール、ギ酸、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、極性有機溶媒は、プロトン性極性有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、プロトン性極性有機溶媒は、酢酸、n-ブタノール、イソプロパノール、n-プロパノール、エタノール、メタノール、ギ酸、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、極性有機溶媒は、アルコールを含む。いくつかの実施形態では、アルコールは、メタノール、エタノール、プロパン-2-オール、ブタン-1-オール、ペンタン-1-オール、ヘキサデカン-1-オール、エタン-1,2-ジオール、プロパン-1,2-ジオール、プロパン-1,2,3-トリオール、ブタン-1,2,3,4-テトラオール、ペンタン-1,2,3,4,5-ペントール、ヘキサン-1,2,3,4,5,6-ヘキソール、ヘプタン-1,2,3,4,5,6,7-ヘプトール、プロプ-2-エン-1-オール、3,7-ジメチルオクタ-2,6-ジエン-1-オール、プロプ-2-イン-1-オール、シクロヘキサン-1,2,3,4,5,6-ヘキソール、2-(2-プロピル)-5-メチル-シクロヘキサン-1-オール、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、溶媒は、メタノール、エタノール、アセトン、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド、N-メチル-2-ピロリドン、またはこれらの任意の組み合わせを含む。
【0037】
いくつかの実施形態では、溶媒は、約0.05kPa~約30kPaの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、少なくとも約0.05kPaの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、最高で約30kPaの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、約0.05kPa~約0.1kPa、約0.05kPa~約1kPa、約0.05kPa~約3kPa、約0.05kPa~約6kPa、約0.05kPa~約9kPa、約0.05kPa~約15kPa、約0.05kPa~約20kPa、約0.05kPa~約25kPa、約0.05kPa~約30kPa、約0.1kPa~約1kPa、約0.1kPa~約3kPa、約0.1kPa~約6kPa、約0.1kPa~約9kPa、約0.1kPa~約15kPa、約0.1kPa~約20kPa、約0.1kPa~約25kPa、約0.1kPa~約30kPa、約1kPa~約3kPa、約1kPa~約6kPa、約1kPa~約9kPa、約1kPa~約15kPa、約1kPa~約20kPa、約1kPa~約25kPa、約1kPa~約30kPa、約3kPa~約6kPa、約3kPa~約9kPa、約3kPa~約15kPa、約3kPa~約20kPa、約3kPa~約25kPa、約3kPa~約30kPa、約6kPa~約9kPa、約6kPa~約15kPa、約6kPa~約20kPa、約6kPa~約25kPa、約6kPa~約30kPa、約9kPa~約15kPa、約9kPa~約20kPa、約9kPa~約25kPa、約9kPa~約30kPa、約15kPa~約20kPa、約15kPa~約25kPa、約15kPa~約30kPa、約20kPa~約25kPa、約20kPa~約30kPa、または約25kPa~約30kPaの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、約0.05kPa、約0.1kPa、約1kPa、約3kPa、約6kPa、約9kPa、約15kPa、約20kPa、約25kPa、または約30kPaの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、少なくとも約0.05kPa、少なくとも約0.1kPa、少なくとも約1kPa、少なくとも約3kPa、少なくとも約6kPa、少なくとも約9kPa、少なくとも約15kPa、少なくとも約20kPa、少なくとも約25kPa、または少なくとも約30kPaの蒸気圧を有する。いくつかの実施形態では、溶媒は、最高で約0.05kPa、最高で約0.1kPa、最高で約1kPa、最高で約3kPa、最高で約6kPa、最高で約9kPa、最高で約15kPa、最高で約20kPa、最高で約25kPa、または最高で約30kPaの蒸気圧を有する。
【0038】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、約0.1%~約99%である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、少なくとも約0.1%である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、最高で約99%である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、約0.1%~約1%、約0.1%~約5%、約0.1%~約10%、約0.1%~約15%、約0.1%~約20%、約0.1%~約30%、約0.1%~約40%、約0.1%~約50%、約0.1%~約60%、約0.1%~約80%、約0.1%~約99%、約1%~約5%、約1%~約10%、約1%~約15%、約1%~約20%、約1%~約30%、約1%~約40%、約1%~約50%、約1%~約60%、約1%~約80%、約1%~約99%、約5%~約10%、約5%~約15%、約5%~約20%、約5%~約30%、約5%~約40%、約5%~約50%、約5%~約60%、約5%~約80%、約5%~約99%、約10%~約15%、約10%~約20%、約10%~約30%、約10%~約40%、約10%~約50%、約10%~約60%、約10%~約80%、約10%~約99%、約15%~約20%、約15%~約30%、約15%~約40%、約15%~約50%、約15%~約60%、約15%~約80%、約15%~約99%、約20%~約30%、約20%~約40%、約20%~約50%、約20%~約60%、約20%~約80%、約20%~約99%、約30%~約40%、約30%~約50%、約30%~約60%、約30%~約80%、約30%~約99%、約40%~約50%、約40%~約60%、約40%~約80%、約40%~約99%、約50%~約60%、約50%~約80%、約50%~約99%、約60%~約80%、約60%~約99%、または約80%~約99%である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、約0.1%、約1%、約5%、約10%、約15%、約20%、約30%、約40%、約50%、約60%、約80%、または約99%である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、少なくとも約0.1%、少なくとも約1%、少なくとも約5%、少なくとも約10%、少なくとも約15%、少なくとも約20%、少なくとも約30%、少なくとも約40%、少なくとも約50%、少なくとも約60%、少なくとも約80%、または少なくとも約99%である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液中の溶媒の質量パーセントは、最高で約0.1%、最高で約1%、最高で約5%、最高で約10%、最高で約15%、最高で約20%、最高で約30%、最高で約40%、最高で約50%、最高で約60%、最高で約80%、または最高で約99%である。
【0039】
いくつかの実施形態では、GO溶液を濾過することは、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。
【0040】
いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、約0.5μm~約100μmの孔径を
有する。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、少なくとも約0.5μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、最大で約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、約0.5μm~約1μm、約0.5μm~約2μm、約0.5μm~約5μm、約0.5μm~約10μm、約0.5μm~約20μm、約0.5μm~約30μm、約0.5μm~約40μm、約0.5μm~約50μm、約0.5μm~約60μm、約0.5μm~約80μm、約0.5μm~約100μm、約1μm~約2μm、約1μm~約5μm、約1μm~約10μm、約1μm~約20μm、約1μm~約30μm、約1μm~約40μm、約1μm~約50μm、約1μm~約60μm、約1μm~約80μm、約1μm~約100μm、約2μm~約5μm、約2μm~約10μm、約2μm~約20μm、約2μm~約30μm、約2μm~約40μm、約2μm~約50μm、約2μm~約60μm、約2μm~約80μm、約2μm~約100μm、約5μm~約10μm、約5μm~約20μm、約5μm~約30μm、約5μm~約40μm、約5μm~約50μm、約5μm~約60μm、約5μm~約80μm、約5μm~約100μm、約10μm~約20μm、約10μm~約30μm、約10μm~約40μm、約10μm~約50μm、約10μm~約60μm、約10μm~約80μm、約10μm~約100μm、約20μm~約30μm、約20μm~約40μm、約20μm~約50μm、約20μm~約60μm、約20μm~約80μm、約20μm~約100μm、約30μm~約40μm、約30μm~約50μm、約30μm~約60μm、約30μm~約80μm、約30μm~約100μm、約40μm~約50μm、約40μm~約60μm、約40μm~約80μm、約40μm~約100μm、約50μm~約60μm、約50μm~約80μm、約50μm~約100μm、約60μm~約80μm、約60μm~約100μm、または約80μm~約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、約0.5μm、約1μm、約2μm、約5μm、約10μm、約20μm、約30μm、約40μm、約50μm、約60μm、約80μm、または約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、少なくとも約0.5μm、少なくとも約1μm、少なくとも約2μm、少なくとも約5μm、少なくとも約10μm、少なくとも約20μm、少なくとも約30μm、少なくとも約40μm、少なくとも約50μm、少なくとも約60μm、少なくとも約80μm、または少なくとも約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、最大で約0.5μm、最大で約1μm、最大で約2μm、最大で約5μm、最大で約10μm、最大で約20μm、最大で約30μm、最大で約40μm、最大で約50μm、最大で約60μm、最大で約80μm、または最大で約100μmの孔径を有する。
【0041】
いくつかの実施形態では、第1のフィルターを通るGO懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、約10リットル/時間・平方メートル(L/(h・m))~約100L/(h・m)である。いくつかの実施形態では、第1のフィルターを通るGO懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、少なくとも約10L/(h・m)である。いくつかの実施形態では、第1のフィルターを通るGO懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、最大で約100L/(h・m)である。いくつかの実施形態では、第1のフィルターを通るGO懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、約10L/(h・m)~約20L/(h・m)、約10L/(h・m)~約30L/(h・m)、約10L/(h・m)~約40L/(h・m)、約10L/(h・m)~約50L/(h・m)、約10L/(h・m)~約60L/(h・m)、約10L/(h・m)~約70L/(h・m)、約10L/(h・m)~約80L/(h・m)、約10L/(h・m)~約90L/(h・m)、約10L/(h・m)~約100L/(h・m)、約20L/(h・m)~約30L/(h・m)、約20L/(h・m)~約40L/(h・m)、約20L/(h・m)~約50L/(h・m)、約20L/(h・m)~約60L/(h・m)、約20L/(h・m)~約70L/(h・m)、約20L/(h・m)~約80L/(h・m)、約20L/(h・m)~約90L/(h・m)、約20L/(h・m)~約100L/(h・m)、約30L/(h・m)~約40L/(h・m)、約30L/(h・m)~約50L/(h・m)、約30L/(h・m)~約60L/(h・m)、約30L/(h・m)~約70L/(h・m)、約30L/(h・m)~約80L/(h・m)、約30L/(h・m)~約90L/(h・m)、約30L/(h・m)~約100L/(h・m)、約40L/(h・m)~約50L/(h・m)、約40L/(h・m)~約60L/(h・m)、約40L/(h・m)~約70L/(h・m)、約40L/(h・m)~約80L/(h・m)、約40L/(h・m)~約90L/(h・m)、約40L/(h・m)~約100L/(h・m)、約50L/(h・m)~約60L/(h・m)、約50L/(h・m)~約70L/(h・m)、約50L/(h・m)~約80L/(h・m)、約50L/(h・m)~約90L/(h・m)、約50L/(h・m)~約100L/(h・m)、約60L/(h・m)~約70L/(h・m)、約60L/(h・m)~約80L/(h・m)、約60L/(h・m)~約90L/(h・m)、約60L/(h・m)~約100L/(h・m)、約70L/(h・m)~約80L/(h・m)、約70L/(h・m)~約90L/(h・m)、約70L/(h・m)~約100L/(h・m)、約80L/(h・m)~約90L/(h・m)、約80L/(h・m)~約100L/(h・m)、または約90L/(h・m)~約100L/(h・m)である。いくつかの実施形態では、第1のフィルターを通るGO懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、約10L/(h・m)、約20L/(h・m)、約30L/(h・m)、約40L/(h・m)、約50L/(h・m)、約60L/(h・m)、約70L/(h・m)、約80L/(h・m)、約90L/(h・m)、または約100L/(h・m)である。いくつかの実施形態では、第1のフィルターを通るGO懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、少なくとも約10L/(h・m)、少なくとも約20L/(h・m)、少なくとも約30L/(h・m)、少なくとも約40L/(h・m)、少なくとも約50L/(h・m)、少なくとも約60L/(h・m)、少なくとも約70L/(h・m)、少なくとも約80L/(h・m)、少なくとも約90L/(h・m)、または少なくとも約100L/(h・m)である。いくつかの実施形態では、第1のフィルターを通るGO懸濁液および溶媒溶液の体積流束は、最大で約10L/(h・m)、最大で約20L/(h・m)、最大で約30L/(h・m)、最大で約40L/(h・m)、最大で約50L/(h・m)、最大で約60L/(h・m)、最大で約70L/(h・m)、最大で約80L/(h・m)、最大で約90L/(h・m)、または最大で約100L/(h・m)である。
【0042】
いくつかの実施形態では、GO溶液を濾過することは、GO溶液をクロスフロー再循環濾過して、未透過物および透過物を形成することを含み、未透過物は、GO溶液に添加される。いくつかの実施形態は、GO溶液のクロスフロー再循環濾過中に、ある体積の溶媒溶液をGO溶液に連続的に添加することをさらに含む。いくつかの実施形態では、その体積の溶媒溶液が、透過物の流量と概ね同じである溶媒溶液の流量でGO溶液に添加される。
【0043】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液は、ある期間、水を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液は、ある期間、溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液は、ある期間、水および溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒は、有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液は、ある期間、水および溶媒のうちの少なくとも1つを含む。
【0044】
いくつかの実施形態は、GO懸濁液を脱水することをさらに含む。いくつかの実施形態では、GO懸濁液は、第1のフィルター上にGO懸濁液および溶媒溶液を堆積させる前に、第2のフィルターを用いて脱水される。
【0045】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、約45%~約99%だけ低減される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、少なくとも約45%だけ低減される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、最高で約99%だけ低減される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、約45%~約50%、約45%~約55%、約45%~約60%、約45%~約65%、約45%~約70%、約45%~約75%、約45%~約80%、約45%~約85%、約45%~約90%、約45%~約99%、約50%~約55%、約50%~約60%、約50%~約65%、約50%~約70%、約50%~約75%、約50%~約80%、約50%~約85%、約50%~約90%、約50%~約99%、約55%~約60%、約55%~約65%、約55%~約70%、約55%~約75%、約55%~約80%、約55%~約85%、約55%~約90%、約55%~約99%、約60%~約65%、約60%~約70%、約60%~約75%、約60%~約80%、約60%~約85%、約60%~約90%、約60%~約99%、約65%~約70%、約65%~約75%、約65%~約80%、約65%~約85%、約65%~約90%、約65%~約99%、約70%~約75%、約70%~約80%、約70%~約85%、約70%~約90%、約70%~約99%、約75%~約80%、約75%~約85%、約75%~約90%、約75%~約99%、約80%~約85%、約80%~約90%、約80%~約99%、約85%~約90%、約85%~約99%、または約90%~約99%だけ低減される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、約45%、約50%、約55%、約60%、約65%、約70%、約75%、約80%、約85%、約90%、または約99%だけ低減される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、少なくとも約45%、少なくとも約50%、少なくとも約55%、少なくとも約60%、少なくとも約65%、少なくとも約70%、少なくとも約75%、少なくとも約80%、少なくとも約85%、少なくとも約90%、または少なくとも約99%だけ低減される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することにより、GO懸濁液の水分含有量は、約45%最高で、最高で約50%、最高で約55%、最高で約60%、最高で約65%、最高で約70%、最高で約75%、最高で約80%、最高で約85%、最高で約90%、または最高で約99%だけ低減される。
【0046】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水することは、溶媒溶液をGO懸濁液に添加する直前に行われる。
【0047】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液を脱水する工程は、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、またはこれらの任意の組み合わせを含む。
【0048】
いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、約0.5μm~約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、少なくとも約0.5μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、最大で約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、約0.5μm~約1μm、約0.5μm~約2μm、約0.5μm~約5μm、約0.5μm~約10μm、約0.5μm~約20μm、約0.5μm~約30μm、約0.5μm~約40μm、約0.5μm~約50μm、約0.5μm~約60μm、約0.5μm~約80μm、約0.5μm~約100μm、約1μm~約2μm、約1μm~約5μm、約1μm~約10μm、約1μm~約20μm、約1μm~約30μm、約1μm~約40μm、約1μm~約50μm、約1μm~約60μm、約1μm~約80μm、約1μm~約100μm、約2μm~約5μm、約2μm~約10μm、約2μm~約20μm、約2μm~約30μm、約2μm~約40μm、約2μm~約50μm、約2μm~約60μm、約2μm~約80μm、約2μm~約100μm、約5μm~約10μm、約5μm~約20μm、約5μm~約30μm、約5μm~約40μm、約5μm~約50μm、約5μm~約60μm、約5μm~約80μm、約5μm~約100μm、約10μm~約20μm、約10μm~約30μm、約10μm~約40μm、約10μm~約50μm、約10μm~約60μm、約10μm~約80μm、約10μm~約100μm、約20μm~約30μm、約20μm~約40μm、約20μm~約50μm、約20μm~約60μm、約20μm~約80μm、約20μm~約100μm、約30μm~約40μm、約30μm~約50μm、約30μm~約60μm、約30μm~約80μm、約30μm~約100μm、約40μm~約50μm、約40μm~約60μm、約40μm~約80μm、約40μm~約100μm、約50μm~約60μm、約50μm~約80μm、約50μm~約100μm、約60μm~約80μm、約60μm~約100μm、または約80μm~約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、約0.5μm、約1μm、約2μm、約5μm、約10μm、約20μm、約30μm、約40μm、約50μm、約60μm、約80μm、または約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、少なくとも約0.5μm、少なくとも約1μm、少なくとも約2μm、少なくとも約5μm、少なくとも約10μm、少なくとも約20μm、少なくとも約30μm、少なくとも約40μm、少なくとも約50μm、少なくとも約60μm、少なくとも約80μm、または少なくとも約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、最大で約0.5μm、最大で約1μm、最大で約2μm、最大で約5μm、最大で約10μm、最大で約20μm、最大で約30μm、最大で約40μm、最大で約50μm、最大で約60μm、最大で約80μm、または最大で約100μmの孔径を有する。
【0049】
いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、第1のフィルターである。いくつかの実施形態では、第2のフィルターおよび第1のフィルターは、別個のフィルターである。
【0050】
いくつかの実施形態では、GO溶液を第2のフィルターを通して濾過する工程の後のGO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約0.1L/(h・m)~約1L/(h・m)である。いくつかの実施形態では、GO溶液を第2のフィルターを通して濾過する工程の後のGO懸濁液中のGOの質量パーセントは、少なくとも約0.1L/(h・m)である。いくつかの実施形態では、GO溶液を第2のフィルターを通して濾過する工程の後のGO懸濁液中のGOの質量パーセントは、最高で約1L/(h・m)である。いくつかの実施形態では、GO溶液を第2のフィルターを通して濾過する工程の後のGO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約0.1L/(h・m)~約0.2L/(h・m)、約0.1L/(h・m)~約0.3L/(h・m)、約0.1L/(h・m)~約0.4L/(h・m)、約0.1L/(h・m)~約0.5L/(h・m)、約0.1L/(h・m)~約0.6L/(h・m)、約0.1L/(h・m)~約0.7L/(h・m)、約0.1L/(h・m)~約0.8L/(h・m)、約0.1L/(h・m)~約0.9L/(h・m)、約0.1L/(h・m)~約1L/(h・m)、約0.2L/(h・m)~約0.3L/(h・m)、約0.2L/(h・m)~約0.4L/(h・m)、約0.2L/(h・m)~約0.5L/(h・m)、約0.2L/(h・m)~約0.6L/(h・m)、約0.2L/(h・m)~約0.7L/(h・m)、約0.2L/(h・m)~約0.8L/(h・m)、約0.2L/(h・m)~約0.9L/(h・m)、約0.2L/(h・m)~約1L/(h・m)、約0.3L/(h・m)~約0.4L/(h・m)、約0.3L/(h・m)~約0.5L/(h・m)、約0.3L/(h・m)~約0.6L/(h・m)、約0.3L/(h・m)~約0.7L/(h・m)、約0.3L/(h・m)~約0.8L/(h・m)、約0.3L/(h・m)~約0.9L/(h・m)、約0.3L/(h・m)~約1L/(h・m)、約0.4L/(h・m)~約0.5L/(h・m)、約0.4L/(h・m)~約0.6L/(h・m)、約0.4L/(h・m)~約0.7L/(h・m)、約0.4L/(h・m)~約0.8L/(h・m)、約0.4L/(h・m)~約0.9L/(h・m)、約0.4L/(h・m)~約1L/(h・m)、約0.5L/(h・m)~約0.6L/(h・m)、約0.5L/(h・m)~約0.7L/(h・m)、約0.5L/(h・m)~約0.8L/(h・m)、約0.5L/(h・m)~約0.9L/(h・m)、約0.5L/(h・m)~約1L/(h・m)、約0.6L/(h・m)~約0.7L/(h・m)、約0.6L/(h・m)~約0.8L/(h・m)、約0.6L/(h・m)~約0.9L/(h・m)、約0.6L/(h・m)~約1L/(h・m)、約0.7L/(h・m)~約0.8L/(h・m)、約0.7L/(h・m)~約0.9L/(h・m)、約0.7L/(h・m)~約1L/(h・m)、約0.8L/(h・m)~約0.9L/(h・m)、約0.8L/(h・m)~約1L/(h・m)、または約0.9L/(h・m)~約1L/(h・m)である。いくつかの実施形態では、GO溶液を第2のフィルターを通して濾過する工程の後のGO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約0.1L/(h・m)、約0.2L/(h・m)、約0.3L/(h・m)、約0.4L/(h・m)、約0.5L/(h・m)、約0.6L/(h・m)、約0.7L/(h・m)、約0.8L/(h・m)、約0.9L/(h・m)、または約1L/(h・m)である。
【0051】
いくつかの実施形態は、GO懸濁液を乾燥させることをさらに含む。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させることは、エアブロー、乾燥蒸発、オーブン加熱、凍結乾燥、またはこれらの任意の組み合わせによって実行される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させることは、当業者に既知の乾燥方法によって実行される。いくつかの実施形態では、乾燥蒸発は、周囲温度において実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、乾燥ガス流を用いて実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、約10psi~約30psiの圧力の乾燥ガス流を用いて実行される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させることは、少なくとも約5分、少なくとも10分、少なくとも20分、少なくとも30分、少なくとも40分、少なくとも50分、もしくは少なくとも約60分、および/または約5分以下、10分以下、20分以下、30分以下、40分以下、50分以下、もしくは約60分以下の期間実行される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させることは、少なくとも約1時間、少なくとも2時間、少なくとも3時間、少なくとも4時間、少なくとも5時間、少なくとも6時間、少なくとも7時間、少なくとも8時間、少なくとも9時間、少なくとも10時間、少なくとも11時間、もしくは少なくとも約12時間、および/または約1時間以下、2時間以下、3時間以下、4時間以下、5時間以下、6時間以下、7時間以下、8時間以下、9時間以下、10時間以下、11時間以下、もしくは約12時間以下の期間実行される。
【0052】
いくつかの実施形態では、加熱は、約10℃~約50℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、少なくとも約10℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、最高で約50℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、約10℃~約15℃、約10℃~約20℃、約10℃~約25℃、約10℃~約30℃、約10℃~約35℃、約10℃~約40℃、約10℃~約45℃、約10℃~約50℃、約15℃~約20℃、約15℃~約25℃、約15℃~約30℃、約15℃~約35℃、約15℃~約40℃、約15℃~約45℃、約15℃~約50℃、約20℃~約25℃、約20℃~約30℃、約20℃~約35℃、約20℃~約40℃、約20℃~約45℃、約20℃~約50℃、約25℃~約30℃、約25℃~約35℃、約25℃~約40℃、
約25℃~約45℃、約25℃~約50℃、約30℃~約35℃、約30℃~約40℃、約30℃~約45℃、約30℃~約50℃、約35℃~約40℃、約35℃~約45℃、約35℃~約50℃、約40℃~約45℃、約40℃~約50℃、または約45℃~約50℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、約10℃、約15℃、約20℃、約25℃、約30℃、約35℃、約40℃、約45℃、または約50℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、少なくとも約10℃、少なくとも約15℃、少なくとも約20℃、少なくとも約25℃、少なくとも約30℃、少なくとも約35℃、少なくとも約40℃、少なくとも約45℃、または少なくとも約50℃の温度で実行される。いくつかの実施形態では、加熱は、最高で約10℃、最高で約15℃、最高で約20℃、最高で約25℃、最高で約30℃、最高で約35℃、最高で約40℃、最高で約45℃、または最高で約50℃の温度で実行される。
【0053】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約30%~約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、少なくとも約30%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、最高で約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約30%~約35%、約30%~約40%、約30%~約45%、約30%~約50%、約30%~約55%、約30%~約60%、約30%~約65%、約30%~約70%、約30%~約75%、約30%~約80%、約30%~約90%、約35%~約40%、約35%~約45%、約35%~約50%、約35%~約55%、約35%~約60%、約35%~約65%、約35%~約70%、約35%~約75%、約35%~約80%、約35%~約90%、約40%~約45%、約40%~約50%、約40%~約55%、約40%~約60%、約40%~約65%、約40%~約70%、約40%~約75%、約40%~約80%、約40%~約90%、約45%~約50%、約45%~約55%、約45%~約60%、約45%~約65%、約45%~約70%、約45%~約75%、約45%~約80%、約45%~約90%、約50%~約55%、約50%~約60%、約50%~約65%、約50%~約70%、約50%~約75%、約50%~約80%、約50%~約90%、約55%~約60%、約55%~約65%、約55%~約70%、約55%~約75%、約55%~約80%、約55%~約90%、約60%~約65%、約60%~約70%、約60%~約75%、約60%~約80%、約60%~約90%、約65%~約70%、約65%~約75%、約65%~約80%、約65%~約90%、約70%~約75%、約70%~約80%、約70%~約90%、約75%~約80%、約75%~約90%、または約80%~約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、約30%、約35%、約40%、約45%、約50%、約55%、約60%、約65%、約70%、約75%、約80%、または約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、少なくとも約30%、少なくとも約35%、少なくとも約40%、少なくとも約45%、少なくとも約50%、少なくとも約55%、少なくとも約60%、少なくとも約65%、少なくとも約70%、少なくとも約75%、少なくとも約80%、または少なくとも約90%である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させた後の、GO懸濁液中のGOの質量パーセントは、最高で約30%、最高で約35%、最高で約40%、最高で約45%、最高で約50%、最高で約55%、最高で約60%、最高で約65%、最高で約70%、最高で約75%、最高で約80%、または最高で約90%である。
【0054】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させることにより、GO粉末が形成される。いくつかの実施形態では、GO粉末は、水または極性溶媒中に分散可能である。いくつかの実施形態では、GO粉末は、無水物、インターカレートされた物、剥離物、またはこれらの任意の組み合わせである。いくつかの実施形態では、GO粉末は、単層のGOを含む。いくつかの実施形態では、GO粉末は、水、極性溶媒、またはこれらの任意の組み合わせの中に分散可能なものである。
【0055】
いくつかの実施形態では、GO材料は、水性である。いくつかの実施形態では、水性材料は、インク、ペースト、溶液、流体、液体、塗料、染料、コーティング、または化合物を含む。
【0056】
いくつかの実施形態では、GO材料は、約800m/g~約2,400m/gの表面積を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約800m/gの表面積を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最大で約2,400m/gの表面積を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約800m/g~約1,000m/g、約800m/g~約1,200m/g、約800m/g~約1,400m/g、約800m/g~約1,600m/g、約800m/g~約1,800m/g、約800m/g~約2,000m/g、約800m/g~約2,200m/g、約800m/g~約2,400m/g、約1,000m/g~約1,200m/g、約1,000m/g~約1,400m/g、約1,000m/g~約1,600m/g、約1,000m/g~約1,800m/g、約1,000m/g~約2,000m/g、約1,000m/g~約2,200m/g、約1,000m/g~約2,400m/g、約1,200m/g~約1,400m/g、約1,200m/g~約1,600m/g、約1,200m/g~約1,800m/g、約1,200m/g~約2,000m/g、約1,200m/g~約2,200m/g、約1,200m/g~約2,400m/g、約1,400m/g~約1,600m/g、約1,400m/g~約1,800m/g、約1,400m/g~約2,000m/g、約1,400m/g~約2,200m/g、約1,400m/g~約2,400m/g、約1,600m/g~約1,800m/g、約1,600m/g~約2,000m/g、約1,600m/g~約2,200m/g、約1,600m/g~約2,400m/g、約1,800m/g~約2,000m/g、約1,800m/g~約2,200m/g、約1,800m/g~約2,400m/g、約2,000m/g~約2,200m/g、約2,000m/g~約2,400m/g、または約2,200m/g~約2,400m/gの表面積を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約800m/g、約1,000m/g、約1,200m/g、約1,400m/g、約1,600m/g、約1,800m/g、約2,000m/g、約2,200m/g、または約2,400m/gの表面積を有する。
【0057】
いくつかの実施形態では、GO材料は、約0.1S/m~約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約0.1S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約0.1S/m~約0.2S/m、約0.1S/m~約0.5S/m、約0.1S/m~約0.75S/m、約0.1S/m~約1S/m、約0.1S/m~約2S/m、約0.1S/m~約3S/m、約0.1S/m~約4S/m、約0.1S/m~約5S/m、約0.2S/m~約0.5S/m、約0.2S/m~約0.75S/m、約0.2S/m~約1S/m、約0.2S/m~約2S/m、約0.2S/m~約3S/m、約0.2S/m~約4S/m、約0.2S/m~約5S/m、約0.5S/m~約0.75S/m、約0.5S/m~約1S/m、約0.5S/m~約2S/m、約0.5S/m~約3S/m、約0.5S/m~約4S/m、約0.5S/m~約5S/m、約0.75S/m~約1S/m、約0.75S/m~約2S/m、約0.75S/m~約3S/m、約0.75S/m~約4S/m、約0.75S/m~約5S/m、約1S/m~約2S/m、約1S/m~約3S/m、約1S/m~約4S/m、約1S/m~約5S/m、約2S/m~約3S/m、約2S/m~約4S/m、約2S/m~約5S/m、約3S/m~約4S/m、約3S/m~約5S/m、または約4S/m~約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約0.1S/m、約0.2S/m、約0.5S/m、約0.75S/m、約1S/m、約2S/m、約3S/m、約4S/m、または約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約0.1S/m、少なくとも約0.2S/m、少なくとも約0.5S/m、少なくとも約0.75S/m、少なくとも約1S/m、少なくとも約2S/m、少なくとも約3S/m、少なくとも約4S/m、または少なくとも約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約0.1S/m、最高で約0.2S/m、最高で約0.5S/m、最高で約0.75S/m、最高で約1S/m、最高で約2S/m、最高で約3S/m、最高で約4S/m、または最高で約5S/mの導電率を有する。
【0058】
いくつかの実施形態では、GO材料は、約1:3~約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約1:3のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約1:3~約1:2、約1:3~約1:1、約1:3~約2:1、約1:3~約3:1、約1:3~約4:1、約1:3~約5:1、約1:2~約1:1、約1:2~約2:1、約1:2~約3:1、約1:2~約4:1、約1:2~約5:1、約1:1~約2:1、約1:1~約3:1、約1:1~約4:1、約1:1~約5:1、約2:1~約3:1、約2:1~約4:1、約2:1~約5:1、約3:1~約4:1、約3:1~約5:1、または約4:1~約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約1:3、約1:2、約1:1、約2:1、約3:1、約4:1、または約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約1:3、少なくとも約1:2、少なくとも約1:1、少なくとも約2:1、少なくとも約3:1、少なくとも約4:1、または少なくとも約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約1:3、最高で約1:2、最高で約1:1、最高で約2:1、最高で約3:1、最高で約4:1、または最高で約5:1のC:O質量比を有する。
【0059】
いくつかの実施形態では、GO材料は、約15%~約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約15%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約15%~約20%、約15%~約25%、約15%~約30%、約15%~約35%、約15%~約40%、約15%~約45%、約15%~約50%、約15%~約55%、約15%~約60%、約20%~約25%、約20%~約30%、約20%~約35%、約20%~約40%、約20%~約45%、約20%~約50%、約20%~約55%、約20%~約60%、約25%~約30%、約25%~約35%、約25%~約40%、約25%~約45%、約25%~約50%、約25%~約55%、約25%~約60%、約30%~約35%、約30%~約40%、約30%~約45%、約30%~約50%、約30%~約55%、約30%~約60%、約35%~約40%、約35%~約45%、約35%~約50%、約35%~約55%、約35%~約60%、約40%~約45%、約40%~約50%、約40%~約55%、約40%~約60%、約45%~約50%、約45%~約55%、約45%~約60%、約50%~約55%、約50%~約60%、または約55%~約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約15%、約20%、約25%、約30%、約35%、約40%、約45%、約50%、約55%、または約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約15%、少なくとも約20%、少なくとも約25%、少なくとも約30%、少なくとも約35%、少なくとも約40%、少なくとも約45%、少なくとも約50%、少なくとも約55%、または少なくとも約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約15%、最高で約20%、最高で約25%、最高で約30%、最高で約35%、最高で約40%、最高で約45%、最高で約50%、最高で約55%、または最高で約60%の酸化率を有する。
【0060】
いくつかの実施形態では、GO材料の導電率、表面積、C:O比、および酸化率のうちの1つは、メチレンブルー吸収によって測定される。
【0061】
この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、約25g/(h・m)~約100g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、少なくとも約25g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、最高で約100g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、約25g/(h・m)~約30g/(h・m)、約25g/(h・m)~約35g/(h・m)、約25g/(h・m)~約40g/(h・m)、約25g/(h・m)~約45g/(h・m)、約25g/(h・m)~約50g/(h・m)、約25g/(h・m)~約60g/(h・m)、約25g/(h・m)~約70g/(h・m)、約25g/(h・m)~約80g/(h・m)、約25g/(h・m)~約90g/(h・m)、約25g/(h・m)~約100g/(h・m)、約30g/(h・m)~約35g/(h・m)、約30g/(h・m)~約40g/(h・m)、約30g/(h・m)~約45g/(h・m)、約30g/(h・m)~約50g/(h・m)、約30g/(h・m)~約60g/(h・m)、約30g/(h・m)~約70g/(h・m)、約30g/(h・m)~約80g/(h・m)、約30g/(h・m)~約90g/(h・m)、約30g/(h・m)~約100g/(h・m)、約35g/(h・m)~約40g/(h・m)、約35g/(h・m)~約45g/(h・m)、約35g/(h・m)~約50g/(h・m)、約35g/(h・m)~約60g/(h・m)、約35g/(h・m)~約70g/(h・m)、約35g/(h・m)~約80g/(h・m)、約35g/(h・m)~約90g/(h・m)、約35g/(h・m)~約100g/(h・m)、約40g/(h・m)~約45g/(h・m)、約40g/(h・m)~約50g/(h・m)、約40g/(h・m)~約60g/(h・m)、約40g/(h・m)~約70g/(h・m)、約40g/(h・m)~約80g/(h・m)、約40g/(h・m)~約90g/(h・m)、約40g/(h・m)~約100g/(h・m)、約45g/(h・m)~約50g/(h・m)、約45g/(h・m)~約60g/(h・m)、約45g/(h・m)~約70g/(h・m)、約45g/(h・m)~約80g/(h・m)、約45g/(h・m)~約90g/(h・m)、約45g/(h・m)~約100g/(h・m)、約50g/(h・m)~約60g/(h・m)、約50g/(h・m)~約70g/(h・m)、約50g/(h・m)~約80g/(h・m)、約50g/(h・m)~約90g/(h・m)、約50g/(h・m)~約100g/(h・m)、約60g/(h・m)~約70g/(h・m)、約60g/(h・m)~約80g/(h・m)、約60g/(h・m)~約90g/(h・m)、約60g/(h・m)~約100g/(h・m)、約70g/(h・m)~約80g/(h・m)、約70g/(h・m)~約90g/(h・m)、約70g/(h・m)~約100g/(h・m)、約80g/(h・m)~約90g/(h・m)、約80g/(h・m)~約100g/(h・m)、または約90g/(h・m)~約100g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、約25g/(h・m)、約30g/(h・m)、約35g/(h・m)、約40g/(h・m)、約45g/(h・m)、約50g/(h・m)、約60g/(h・m)、約70g/(h・m)、約80g/(h・m)、約90g/(h・m)、または約100g/(h・m)の第1のフィルターの面
積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、少なくとも約25g/(h・m)、少なくとも約30g/(h・m)、少なくとも約35g/(h・m)、少なくとも約40g/(h・m)、少なくとも約45g/(h・m)、少なくとも約50g/(h・m)、少なくとも約60g/(h・m)、少なくとも約70g/(h・m)、少なくとも約80g/(h・m)、少なくとも約90g/(h・m)、または少なくとも約100g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。この態様のいくつかの実施形態では、本方法は、最高で約25g/(h・m)、最高で約30g/(h・m)、最高で約35g/(h・m)、最高で約40g/(h・m)、最高で約45g/(h・m)、最高で約50g/(h・m)、最高で約60g/(h・m)、最高で約70g/(h・m)、最高で約80g/(h・m)、最高で約90g/(h・m)、または最高で約100g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成することができる。
【0062】
本明細書で提供される第3の態様は、GOおよび水を含むGO材料である。
【0063】
いくつかの実施形態では、GO材料は、水性である。いくつかの実施形態では、GOは、単層のGOを含む。いくつかの実施形態では、水性材料は、インク、ペースト、溶液、流体、液体、塗料、染料、コーティング、または化合物を含む。
【0064】
いくつかの実施形態では、GO材料は、約800m/g~約2,400m/gの表面積を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約800m/gの表面積を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最大で約2,400m/gの表面積を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約800m/g~約1,000m/g、約800m/g~約1,200m/g、約800m/g~約1,400m/g、約800m/g~約1,600m/g、約800m/g~約1,800m/g、約800m/g~約2,000m/g、約800m/g~約2,200m/g、約800m/g~約2,400m/g、約1,000m/g~約1,200m/g、約1,000m/g~約1,400m/g、約1,000m/g~約1,600m/g、約1,000m/g~約1,800m/g、約1,000m/g~約2,000m/g、約1,000m/g~約2,200m/g、約1,000m/g~約2,400m/g、約1,200m/g~約1,400m/g、約1,200m/g~約1,600m/g、約1,200m/g~約1,800m/g、約1,200m/g~約2,000m/g、約1,200m/g~約2,200m/g、約1,200m/g~約2,400m/g、約1,400m/g~約1,600m/g、約1,400m/g~約1,800m/g、約1,400m/g~約2,000m/g、約1,400m/g~約2,200m/g、約1,400m/g~約2,400m/g、約1,600m/g~約1,800m/g、約1,600m/g~約2,000m/g、約1,600m/g~約2,200m/g、約1,600m/g~約2,400m/g、約1,800m/g~約2,000m/g、約1,800m/g~約2,200m/g、約1,800m/g~約2,400m/g、約2,000m/g~約2,200m/g、約2,000m/g~約2,400m/g、または約2,200m/g~約2,400m/gの表面積を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約800m/g、約1,000m/g、約1,200m/g、約1,400m/g、約1,600m/g、約1,800m/g、約2,000m/g、約2,200m/g、または約2,400m/gの表面積を有する。
【0065】
いくつかの実施形態では、GO材料は、約0.1S/m~約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約0.1S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約0.1S/m~約0.2S/m、約0.1S/m~約0.5S/m、約0.1S/m~約0.75S/m、約0.1S/m~約1S/m、約0.1S/m~約2S/m、約0.1S/m~約3S/m、約0.1S/m~約4S/m、約0.1S/m~約5S/m、約0.2S/m~約0.5S/m、約0.2S/m~約0.75S/m、約0.2S/m~約1S/m、約0.2S/m~約2S/m、約0.2S/m~約3S/m、約0.2S/m~約4S/m、約0.2S/m~約5S/m、約0.5S/m~約0.75S/m、約0.5S/m~約1S/m、約0.5S/m~約2S/m、約0.5S/m~約3S/m、約0.5S/m~約4S/m、約0.5S/m~約5S/m、約0.75S/m~約1S/m、約0.75S/m~約2S/m、約0.75S/m~約3S/m、約0.75S/m~約4S/m、約0.75S/m~約5S/m、約1S/m~約2S/m、約1S/m~約3S/m、約1S/m~約4S/m、約1S/m~約5S/m、約2S/m~約3S/m、約2S/m~約4S/m、約2S/m~約5S/m、約3S/m~約4S/m、約3S/m~約5S/m、または約4S/m~約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約0.1S/m、約0.2S/m、約0.5S/m、約0.75S/m、約1S/m、約2S/m、約3S/m、約4S/m、または約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約0.1S/m、少なくとも約0.2S/m、少なくとも約0.5S/m、少なくとも約0.75S/m、少なくとも約1S/m、少なくとも約2S/m、少なくとも約3S/m、少なくとも約4S/m、または少なくとも約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約0.1S/m、最高で約0.2S/m、最高で約0.5S/m、最高で約0.75S/m、最高で約1S/m、最高で約2S/m、最高で約3S/m、最高で約4S/m、または最高で約5S/mの導電率を有する。
【0066】
いくつかの実施形態では、GO材料は、約1:3~約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約1:3のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約1:3~約1:2、約1:3~約1:1、約1:3~約2:1、約1:3~約3:1、約1:3~約4:1、約1:3~約5:1、約1:2~約1:1、約1:2~約2:1、約1:2~約3:1、約1:2~約4:1、約1:2~約5:1、約1:1~約2:1、約1:1~約3:1、約1:1~約4:1、約1:1~約5:1、約2:1~約3:1、約2:1~約4:1、約2:1~約5:1、約3:1~約4:1、約3:1~約5:1、または約4:1~約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約1:3、約1:2、約1:1、約2:1、約3:1、約4:1、または約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約1:3、少なくとも約1:2、少なくとも約1:1、少なくとも約2:1、少なくとも約3:1、少なくとも約4:1、または少なくとも約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約1:3、最高で約1:2、最高で約1:1、最高で約2:1、最高で約3:1、最高で約4:1、または最高で約5:1のC:O質量比を有する。
【0067】
いくつかの実施形態では、GO材料は、約15%~約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約15%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約15%~約20%、約15%~約25%、約15%~約30%、約15%~約35%、約15%~約40%、約15%~約45%、約15%~約50%、約15%~約55%、約15%~約60%、約20%~約25%、約20%~約30%、約20%~約35%、約20%~約40%、約20%~約45%、約20%~約50%、約20%~約55%、約20%~約60%、約25%~約30%、約25%~約35%、約25%~約40%、約25%~約45%、約25%~約50%、約25%~約55%、約25%~
約60%、約30%~約35%、約30%~約40%、約30%~約45%、約30%~約50%、約30%~約55%、約30%~約60%、約35%~約40%、約35%~約45%、約35%~約50%、約35%~約55%、約35%~約60%、約40%~約45%、約40%~約50%、約40%~約55%、約40%~約60%、約45%~約50%、約45%~約55%、約45%~約60%、約50%~約55%、約50%~約60%、または約55%~約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約15%、約20%、約25%、約30%、約35%、約40%、約45%、約50%、約55%、または約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、少なくとも約15%、少なくとも約20%、少なくとも約25%、少なくとも約30%、少なくとも約35%、少なくとも約40%、少なくとも約45%、少なくとも約50%、少なくとも約55%、または少なくとも約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、最高で約15%、最高で約20%、最高で約25%、最高で約30%、最高で約35%、最高で約40%、最高で約45%、最高で約50%、最高で約55%、または最高で約60%の酸化率を有する。
【0068】
いくつかの実施形態では、GO材料の導電率、表面積、C:O比、および酸化率のうちの1つは、メチレンブルー吸収によって測定される。
【0069】
いくつかの実施形態では、GO材料中のGOの質量パーセントは、約10%~約50%である。いくつかの実施形態では、GO材料中のGOの質量パーセントは、少なくとも約10%である。いくつかの実施形態では、GO材料中のGOの質量パーセントは、最高で約50%である。いくつかの実施形態では、GO材料中のGOの質量パーセントは、約10%~約15%、約10%~約20%、約10%~約25%、約10%~約30%、約10%~約35%、約10%~約40%、約10%~約45%、約10%~約50%、約15%~約20%、約15%~約25%、約15%~約30%、約15%~約35%、約15%~約40%、約15%~約45%、約15%~約50%、約20%~約25%、約20%~約30%、約20%~約35%、約20%~約40%、約20%~約45%、約20%~約50%、約25%~約30%、約25%~約35%、約25%~約40%、約25%~約45%、約25%~約50%、約30%~約35%、約30%~約40%、約30%~約45%、約30%~約50%、約35%~約40%、約35%~約45%、約35%~約50%、約40%~約45%、約40%~約50%、または約45%~約50%である。いくつかの実施形態では、GO材料中のGOの質量パーセントは、約10%、約15%、約20%、約25%、約30%、約35%、約40%、約45%、または約50%である。
【0070】
いくつかの実施形態では、GO材料の粘度は、約10センチポアズ~約10,000センチポアズである。いくつかの実施形態では、GO材料の粘度は、少なくとも約10センチポアズである。いくつかの実施形態では、GO材料の粘度は、最高で約10,000センチポアズである。いくつかの実施形態では、GO材料の粘度は、約10センチポアズ~約20センチポアズ、約10センチポアズ~約50センチポアズ、約10センチポアズ~約100センチポアズ、約10センチポアズ~約200センチポアズ、約10センチポアズ~約500センチポアズ、約10センチポアズ~約1,000センチポアズ、約10センチポアズ~約2,000センチポアズ、約10センチポアズ~約5,000センチポアズ、約10センチポアズ~約10,000センチポアズ、約20センチポアズ~約50センチポアズ、約20センチポアズ~約100センチポアズ、約20センチポアズ~約200センチポアズ、約20センチポアズ~約500センチポアズ、約20センチポアズ~約1,000センチポアズ、約20センチポアズ~約2,000センチポアズ、約20センチポアズ~約5,000センチポアズ、約20センチポアズ~約10,000センチポアズ、約50センチポアズ~約100センチポアズ、約50センチポアズ~約200センチポアズ、約50センチポアズ~約500センチポアズ、約50センチポアズ~約1,000センチポアズ、約50センチポアズ~約2,000センチポアズ、約50センチポアズ~約5,000センチポアズ、約50センチポアズ~約10,000センチポアズ、約100センチポアズ~約200センチポアズ、約100センチポアズ~約500センチポアズ、約100センチポアズ~約1,000センチポアズ、約100センチポアズ~約2,000センチポアズ、約100センチポアズ~約5,000センチポアズ、約100センチポアズ~約10,000センチポアズ、約200センチポアズ~約500センチポアズ、約200センチポアズ~約1,000センチポアズ、約200センチポアズ~約2,000センチポアズ、約200センチポアズ~約5,000センチポアズ、約200センチポアズ~約10,000センチポアズ、約500センチポアズ~約1,000センチポアズ、約500センチポアズ~約2,000センチポアズ、約500センチポアズ~約5,000センチポアズ、約500センチポアズ~約10,000センチポアズ、約1,000センチポアズ~約2,000センチポアズ、約1,000センチポアズ~約5,000センチポアズ、約1,000センチポアズ~約10,000センチポアズ、約2,000センチポアズ~約5,000センチポアズ、約2,000センチポアズ~約10,000センチポアズ、または約5,000センチポアズ~約10,000センチポアズである。いくつかの実施形態では、GO材料の粘度は、約10センチポアズ、約20センチポアズ、約50センチポアズ、約100センチポアズ、約200センチポアズ、約500センチポアズ、約1,000センチポアズ、約2,000センチポアズ、約5,000センチポアズ、または約10,000センチポアズである。いくつかの実施形態では、GO材料の粘度は、少なくとも約10センチポアズ、少なくとも約20センチポアズ、少なくとも約50センチポアズ、少なくとも約100センチポアズ、少なくとも約200センチポアズ、少なくとも約500センチポアズ、少なくとも約1,000センチポアズ、少なくとも約2,000センチポアズ、少なくとも約5,000センチポアズ、または少なくとも約10,000センチポアズである。いくつかの実施形態では、GO材料の粘度は、最高で約10センチポアズ、最高で約20センチポアズ、最高で約50センチポアズ、最高で約100センチポアズ、最高で約200センチポアズ、最高で約500センチポアズ、最高で約1,000センチポアズ、最高で約2,000センチポアズ、最高で約5,000センチポアズ、または最高で約10,000センチポアズである。
【0071】
いくつかの実施形態では、GO材料は、粉末である。いくつかの実施形態では、GO材料は、無水物、インターカレートされた物、剥離物、またはこれらの任意の組み合わせである。いくつかの実施形態では、GO粉末は、単層のGOを含む。いくつかの実施形態では、GO粉末は、水、極性溶媒、またはこれらの任意の組み合わせの中に分散可能なものである。
【0072】
いくつかの実施形態では、GO材料中のGOの質量パーセントは、約30%~約95%である。いくつかの実施形態では、GO材料中のGOの質量パーセントは、少なくとも約30%である。いくつかの実施形態では、GO材料中のGOの質量パーセントは、最高で約95%である。いくつかの実施形態では、GO材料中のGOの質量パーセントは、約30%~約35%、約30%~約40%、約30%~約45%、約30%~約50%、約30%~約55%、約30%~約60%、約30%~約65%、約30%~約70%、約30%~約75%、約30%~約80%、約30%~約95%、約35%~約40%、約35%~約45%、約35%~約50%、約35%~約55%、約35%~約60%、約35%~約65%、約35%~約70%、約35%~約75%、約35%~約80%、約35%~約95%、約40%~約45%、約40%~約50%、約40%~約55%、約40%~約60%、約40%~約65%、約40%~約70%、約40%~約75%、約40%~約80%、約40%~約95%、約45%~約50%、約45%~約55%、約45%~約60%、約45%~約65%、約45%~約70%、約45%~約75%、約45%~約80%、約45%~約95%、約50%~約55%、約50%~約60%、約50%~約65%、約50%~約70%、約50%~約75%、約50%~約80%、約50%~約95%、約55%~約60%、約55%~約65%、約55%~約70%、約55%~約75%、約55%~約80%、約55%~約95%、約60%~約65%、約60%~約70%、約60%~約75%、約60%~約80%、約60%~約95%、約65%~約70%、約65%~約75%、約65%~約80%、約65%~約95%、約70%~約75%、約70%~約80%、約70%~約95%、約75%~約80%、約75%~約95%、または約80%~約95%である。いくつかの実施形態では、GO材料中のGOの質量パーセントは、約30%、約35%、約40%、約45%、約50%、約55%、約60%、約65%、約70%、約75%、約80%、または約95%である。
【0073】
本明細書に記載される実施形態の他の目標および利点は、以下の説明および添付図面と併せて検討する場合、さらに認識され、かつ理解される。以下の説明は、本明細書に記載される特定の実施形態を説明する特定の詳細を含み得るが、これは、本明細書に記載される実施形態の範囲に対する限定として解釈されるべきではなく、むしろいくつかの実施形態の例示として解釈されるべきである。本明細書に記載される各実施形態について、本明細書で示唆されるように、当業者に既知である多くの変形が可能である。様々な変更および修正は、その精神から逸脱することなく、本明細書に記載される実施形態の範囲内で行われ得る。
【図面の簡単な説明】
【0074】
本開示の特徴は、添付の特許請求の範囲に詳細を有して記載される。本開示の特徴と利点のより良好な理解は、実施形態の原理が利用される、例示的な実施形態を記載する、以下の「発明を実施するための形態」、および添付の図面または図(本明細書ではまた、「図(FIG.)」および「図(FIGS.)」とも記載)を参照することにより得られる。
【0075】
図1】いくつかの実施形態による、グラフェン酸化物(GO)材料を形成する例示的なデッドエンド濾過法を示す概略図である。
図2】フィルター上の例示的なゲル化GOを示す画像である。
図3】いくつかの実施形態による、GO材料を形成する例示的なクロスフロー濾過法を示す概略図である。
図4A】いくつかの実施形態による、GO懸濁液を第1のフィルター上に分散させる例示的な装置および方法を示す概略図である。
図4B】いくつかの実施形態による、GO懸濁液を第1のフィルター上で脱水する例示的な装置および方法を示す概略図である。
図4C】いくつかの実施形態による、GO溶液を第1のフィルターを通して濾過する例示的な装置および方法を示す概略図である。
図4D】いくつかの実施形態による、GO懸濁液を第1のフィルター上で乾燥させる例示的な装置および方法を示す概略図である。
図5】いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の例示的な光学顕微鏡画像である。
図6A】いくつかの実施形態による、例示的なGOペーストの第1の光学顕微鏡画像である。
図6B】いくつかの実施形態による、例示的なGOペーストの第2の光学顕微鏡画像である。
図6C】いくつかの実施形態による、例示的なGOペーストの第3の光学顕微鏡画像である。
図6D】いくつかの実施形態による、例示的なGOペーストの第4の光学顕微鏡画像である。
図7】いくつかの実施形態による、例示的な乾燥GO材料の画像である。
図8】いくつかの実施形態による、例示的な乾燥GO粉末の例示的な画像である。
図9A】いくつかの実施形態による、例示的な粉末GO材料の第1の光学顕微鏡画像である。
図9B】いくつかの実施形態による、例示的な粉末GO材料の第2の光学顕微鏡画像である。
図10A】いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の第1の高倍率走査電子顕微鏡(SEM)画像である。
図10B】いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の第2の高倍率SEM画像である。
図10C】いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の第3の高倍率SEM画像である。
図10D】いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の第4の高倍率SEM画像である。
図10E】いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の第1の低倍率SEM画像である。
図10F】いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の第2の低倍率SEM画像である。
図11】いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の粒子分布チャートである。
図12】いくつかの実施形態による、例示的なGO材料のX線回折グラフである。
図13】いくつかの実施形態による、例示的なGO材料のX線光電子分光測定を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【0076】
グラフェン材料、製作プロセス、および改善された性能を有する装置が本明細書で提供される。いくつかの実施形態では、本開示は、グラフェン酸化物(GO)材料、およびGO材料の形成方法を提供する。GO材料のこのような形成方法は、現在の形成方法の欠点を回避する。さらに、GOの溶媒支援精製方法および乾燥方法が提供される。
【0077】
本明細書に記載される本開示の様々な態様を、以下に記載の特定の用途のうちのいずれか、または任意の他の種類の製造、合成、もしくは加工の設定に適用してもよい。他の材料の製造、合成、または加工も、本明細書に記載される特徴から同様に利益を得る場合がある。例えば、本明細書の方法、装置、およびシステムは、有利なことに、グラフェンまたはGOの様々な形態の製造(または合成)に応用されてもよい。本明細書に記載される実施形態は、独立型の方法、装置、またはシステムとして、または統合型の製造、もしくは材料(例えば、化学物質)加工システムの一部として、適用されてもよい。本開示の異なる態様は、個別に、集合的に、または互いに組み合わせて認められ得ることを理解されたい。
【0078】
ここで、図が参照される。その中の図と特徴は、必ずしも一定の縮尺で描かれているわけではないことが理解されるであろう。本明細書で言及される概略図、画像、数式、チャート、およびグラフは、本明細書に記載される例示的な方法によって生成される装置の外観、特性、および機能の表現として機能する、製作された例示的な装置を表す。
【0079】
好ましい実施形態が示されて、本明細書に記載されるが、このような実施形態は、例としてのみ提供されることが、当業者には明らかである。数多くの変形、変更、および置換を、当業者は思いつくであろう。本明細書に記載される実施形態の様々な代替が用いられてもよいことを理解されたい。
【0080】
GOは、基底面および端部に酸素官能基を有する親水性含酸素グラフェンシートからなる、グラファイトの酸化を通して形成される層状材料である。いくつかの実施形態では、
GOは、カーボン様グラフェンの単一ラメラ構造を含み、多数の酸素含有官能基を有し、様々な溶媒内に分散させることができる。したがって、GOの独自の特性により、ナノ複合材料、ポリマー複合材料、エネルギー貯蔵などの多数のカーボン系用途、および生物医学用途、および界面活性剤または触媒としての使用が可能になる。
【0081】
GOは、現在、濃硫酸、硝酸ナトリウム、および過マンガン酸カリウムを用いる、グラファイトを酸化するためのHummers法によって形成することができる。修正Hummers法は、元のHummers法を簡素化したが、全てのこのような現在の方法は、K、H、Mn2+、およびSO 2-を含むが、これらに限定されない高い率の副生成物および不純物を含むGO材料を生成する。いくつかの実施形態では、これらの不純物は、GOの電気的および化学的性能のうちの少なくとも1つを低減させる。さらに、Hummers法によって形成されたGOは、強酸性(pH<0)、および約40グラム/リットル(g/L)~約55g/Lの高塩濃度を示す。
【0082】
しかし、このような性能に有害な副生成物を除去することは、現在のところ、高価で、時間を要し、かつGOの親水性のために水を集約的に用いる。濾過は、電荷安定化GOコロイドまたはゲルの形成によってさらに抑制される。このようなコロイドは、GO濃度が高くなると、水中でより分散性になり、低いGO濃度でも高粘度GO溶液を形成する。このように、GOの高親水性と粘度の組み合わせにより、GOの生成中に不純物副生成物を除去するためには、かなりの量のエネルギーが必要とされる。
【0083】
透析などの代替の濾過方法が、GO生成のスループットおよび効率の向上のために使用されている。透析は、半透膜を介した拡散速度の違いによって、溶液中の分子を分離するプロセスである。しかし、このような方法は、溶液が精製されるにつれて、かつ膜を通過する溶質濃度が減少するにつれて、透析膜を通過する溶質の質量移動の主な推進力が著しく減少するため、非常に時間が集約的に用いられる。したがって、多数の透析サイクルが、十分な量の副生成物の除去に必要とされるので、このような方法は、工業規模のGO生成には適切ではない場合がある。
【0084】
図1は、いくつかの実施形態による、GO材料を形成する例示的なデッドエンド濾過法の概略図を示す。精製GO材料100を形成する第1の方法であって、GO懸濁液112を形成すること110と、GO懸濁液112を脱水すること120と、GO溶液140を形成することと、GO溶液140を濾過すること130と、を含む、方法が本明細書で提供される。いくつかの実施形態では、GO溶液140は、脱水GO懸濁液122および溶媒溶液132を含む。いくつかの実施形態では、精製GO材料100を形成する第1の方法は、GO懸濁液112を形成すること110と、GO懸濁液112を第1のフィルター121上に分散させることと、GO懸濁液112を第1のフィルター121を通して脱水して120、脱水GO懸濁液122を形成することと、脱水GO懸濁液122および溶媒溶液132を含むGO溶液140を形成することと、GO溶液140を第1のフィルター121を通して濾過すること130と、を含む。あるいは、いくつかの実施形態では、精製GO材料100を形成する第1の方法は、GO懸濁液112を形成すること110と、GO懸濁液112を第1のフィルター121上に分散させることと、GO懸濁液112を第1のフィルター121を通して脱水して120、脱水GO懸濁液122を形成することと、GO溶液140を第2のフィルターを通して濾過すること130と、を含む。
【0085】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液112は、GO懸濁液112を脱水する120前に、第1のフィルター121の上へと分散される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液112は、第1のフィルター121を通して、脱水される120。いくつかの実施形態では、GO懸濁液112は、第1のフィルター121を通して、脱水されて120、脱水GO懸濁液122を形成する。いくつかの実施形態では、GO溶液140を濾過すること1
30は、脱水GO懸濁液122および溶媒溶液132を濾過すること130を含む。いくつかの実施形態では、GO溶液140を濾過すること130は、第1のフィルター121を通して、脱水GO懸濁液122を濾過すること130を含む。いくつかの実施形態では、脱水GO懸濁液122を濾過すること130は、第1のフィルター121を通して、脱水GO懸濁液122および溶媒溶液132を濾過すること130を含む。あるいは、いくつかの実施形態では、脱水GO懸濁液122を濾過すること130は、第2のフィルターを通して、脱水GO懸濁液122を濾過すること130を含む。いくつかの実施形態では、脱水GO懸濁液122を濾過すること130は、第2のフィルターを通して、脱水GO懸濁液122および溶媒溶液132を濾過すること130を含む。
【0086】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液112は、GO111を含む。いくつかの実施形態では、GO111を形成する工程は、Hummers法を含む。いくつかの実施形態では、GO懸濁液112中のGO111の質量パーセントは、約0.05%~約2%である。いくつかの実施形態では、脱水すること120により、GO懸濁液112の体積は(例えば、最大約90%だけ)低減され、これが、溶媒溶液132の体積および任意の濾過後洗浄プロセスに要する時間を低減させる。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132の体積は、GO懸濁液112の初期体積に依存する。
【0087】
図1に示されるように、GO溶液140を濾過すること130は、デッドエンド濾過を含む。いくつかの実施形態では、デッドエンド濾過は、供給溶液を強制的にフィルターへと直接流動させることを含み、除かれた成分は、供給溶液内に蓄積される。GO生成物がフィルター上で静止したままである、デッドエンド濾過などの固定相濾過方法は、GO材料の低水分含有量を維持するための希釈プロセスが必要でないため、動的濾過手段よりも高いスループットを可能にする。いくつかの実施形態では、多くの固定相濾過方法における静止未透過物は、フィルターの目詰まりおよび汚損をもたらすが、溶媒溶液132の使用は、目詰まりおよび汚損を防止して、スループットを増大させる。いくつかの実施形態では、フィルタープレスが、デッドエンド濾過のための装置である。いくつかの実施形態では、GOは、フィルタープレスを用いて、GOスラリーをマイクロフィルターで覆われたチャンバーに移送することと、HClまたは水を添加することと、濾布またはメンブレンフィルターを通してGO懸濁液から液体を押し出すこととによって、精製される。
【0088】
あるいは、いくつかの実施形態では、GO懸濁液112を脱水すること120は、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、ダイアフィルトレーションは、GO溶液を希釈する洗浄プロセスを用いる希釈プロセス、およびGOのみを回収する濾過プロセスである。いくつかの実施形態では、ダイアフィルトレーション中の溶質の質量移動速度は、濾過膜に水圧をかけることによって機械的に制御することができる。いくつかの実施形態では、ダイアフィルトレーションのプロセスは、HClを使用してアルカリ金属塩を洗い流すことを含み、過剰なHClが、0程度の低いpHを維持して、GOのゲル化抑制する。いくつかの実施形態は、水でGO溶液を洗浄すること、およびデッドエンドまたはクロスフロー濾過をさらに含む。
【0089】
図1に見られるように、第1のフィルター121は、ブフナー漏斗を含む。あるいは、いくつかの実施形態では、第1のフィルター121および第2のフィルターのうちの少なくとも1つは、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第1のフィルター121は、ステンレス鋼、デッドエンドブフナー漏斗を含む。いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、第1のフィルター121である。
【0090】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、極性有機溶媒を含む。水の代わりに、または水に加えて極性溶媒を使用することにより、GOのゲル化は著しく低減され、したがって、第1のフィルター121の目詰まりを最小化する。場合によっては、目詰まりの低減により、追加の腐食性または毒性化学物質を必要とすることなく、高スループットおよび高効率が可能になる。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、極性プロトン性溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、高度に塩を溶解する溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、水混和性溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、低粘度溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、中性pH溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、無毒性溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、1,2-ジクロロエタン、1,2-ジメトキシエタン、1,4-ジオキサン、1-ブタノール、1-プロパノール、2-(2-プロピル)-5-メチル-シクロヘキサン-1-オール、2-ブタノール、2-ブタノン、2-プロパノール、3,7-ジメチルオクタ-2,6-ジエン-1-オール、酢酸、アセトン、アセトニトリル、アルコール、ベンゼン、ブタン-1-オール、ブタン-1,2,3,4-テトラオール、四塩化炭素、クロロベンゼン、クロロホルム、シクロヘキサン、シクロヘキサン-1,2,3,4,5,6-ヘキソール、ジクロロメタン、ジエチルエーテル、ジエチレングリコール、ジグライム、ジメチルエーテル、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド、ジメチルホルムアミド、エタン-1,2-ジオール、エタノール、酢酸エチル、エチレングリコール、ギ酸、グリセリン、ヘプタン、ヘプタン-1,2,3,4,5,6,7-ヘプトール、ヘキサデカン-1-オール、ヘキサメチルホスホルアミド、ヘキサメチル亜リン酸トリアミド、ヘキサン、ヘキサン-1,2,3,4,5,6-ヘキソール、イソプロパノール、メタノール、メチルt-ブチルエーテル、塩化メチレン、m-キシレン、n-ブタノール、ニトロメタン、N-メチル-2-ピロリジノン、N-メチル-2-ピロリドン、n-プロパノール、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、o-キシレン、ペンタン-1-オール、ペンタン、ペンタン-1,2,3,4,5-ペントール、石油エーテル、プロプ-2-エン-1-オール、プロプ-2-イン-1-オール、プロパン-2-オール、プロパン-1,2,3-トリオール、プロパン-1,2-ジオール、p-キシレン、ピリジン、t-ブチルアルコール、テトラヒドロフラン、メタノール、トルエン、トリエチルアミン、水、またはこれらの任意の組み合わせである。
【0091】
いくつかの実施形態では、懸濁液が精製されるとGOのゲル化を強めるため、ゲル化GOケーキは、従来のフィルターのフィルター孔および流路をふさぎ、それが、精製GOを生成するためのエネルギー消費、メンテナンス、および必要な時間を増大させる。図2は、フィルター上の例示的なゲル化GOの画像を示す。
【0092】
いくつかの実施形態は、GO溶液140を乾燥させることをさらに含む。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させることは、エアブロー、乾燥蒸発、オーブン加熱、凍結乾燥、またはこれらの任意の組み合わせによって実行される。乾燥蒸発は、周囲温度または高温で、実行することができる。いくつかの実施形態では、GO溶液を乾燥させることは、当業者に既知の乾燥方法によって実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、乾燥ガス流で実行される。いくつかの実施形態では、GO溶液140を乾燥させることは、約10psi~約30psiの圧力の乾燥ガス流を用いるエアブロープロセスを含む。脱水120中の溶媒溶液132の使用により、乾燥プロセスのスループットが増大する。いくつかの実施形態では、凍結乾燥は、加熱系乾燥と比較して、GOの物理化学的特性を最も良好に維持する。しかし、凍結乾燥プロセスおよび凍結乾燥されたGOの貯蔵は、非分散性GO凝集体を形成するために、GOシートを再度積み重ねる可能性があり、このような乾燥方法は理想的ではない。さらに、凍結乾燥プロセスは、高スループット製造に関して、不経済なコスト/質量を示す。
【0093】
図3は、いくつかの実施形態による、GO材料を形成する例示的なクロスフロー濾過法の概略図を示す。精製GO材料200を形成する第2の方法であって、GO懸濁液112を形成すること210と、GO懸濁液112を脱水して220、脱水GO懸濁液122を形成することと、脱水GO懸濁液122および溶媒溶液132を含むGO溶液140を形成することと、GO溶液140を濾過すること230と、を含む、方法が本明細書で提供される。
【0094】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液112は、GO懸濁液112を脱水する220前に、第1のフィルター121上へと分散される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液112は、第1のフィルター121を通して、脱水される220。いくつかの実施形態では、GO懸濁液112は、第1のフィルター121を通して、脱水されて220、脱水GO懸濁液122を形成する。
【0095】
いくつかの実施形態では、脱水GO懸濁液122を濾過すること230は、脱水GO懸濁液122および溶媒溶液132のうちの少なくとも1つをクロスフロー濾過することを含む。いくつかの実施形態では、クロスフロー濾過は、接線方向に流動する供給溶液を濾過して、透過物234から未透過物233を分離することを含む。いくつかの実施形態では、供給溶液は、脱水GO懸濁液122および溶媒溶液132のうちの少なくとも1つを含む。いくつかの実施形態では、未透過物233は、GO111および溶媒溶液132のうちの少なくとも1つを含む。いくつかの実施形態では、透過物234は、不純物を含む。いくつかの実施形態では、透過物234は、廃棄される。
【0096】
いくつかの実施形態では、GO溶液140を濾過すること230は、GO溶液140をクロスフロー再循環濾過すること231を含む。いくつかの実施形態では、GO溶液140をクロスフロー再循環濾過すること231は、未透過物233をGO溶液140に添加することを含む。
【0097】
いくつかの実施形態では、GO溶液140をクロスフロー再循環濾過すること231により、GOゲル化の防止によって、精製GOを生成するために必要なエネルギー消費、メンテナンス、および時間が低減される。低濃度のGO111でも、コロイド形成からのゲル化により、従来のフィルターのフィルター孔および流路をふさぐ高粘度供給溶液が形成される。しかし、未透過物233をGO溶液140に再導入することによって、クロスフロー再循環濾過231は、濾過プロセスを通して、連続的なGO111の低濃度を確実にする。いくつかの実施形態では、GO溶液140をクロスフロー再循環濾過すること231は、透過物234の体積に等しい体積の溶媒溶液132をGO溶液140に添加することをさらに含む。いくつかの実施形態では、GO溶液140をクロスフロー再循環濾過すること231は、透過物234の出力流量に等しい流量で、溶媒溶液132をGO溶液140に添加することをさらに含む。いくつかの実施形態では、添加される溶媒溶液132の総量は、GO111の初期量に依存する。いくつかの実施形態では、透過物234の体積に等しい体積の溶媒溶液132をGO溶液140に添加することは、濾過プロセスを通した、連続的なGO111の低濃度をさらに確実にする。
【0098】
いくつかの実施形態では、精製GO材料100を形成する第2の方法は、GO懸濁液112を形成することと、GO懸濁液112を第1のフィルター121上に分散させることと、GO懸濁液112を第1のフィルター121を通して脱水して120、脱水GO懸濁液122を形成することと、脱水GO懸濁液122および溶媒溶液132を含むGO溶液140を形成することと、脱水GO懸濁液122および溶媒溶液132をクロスフロー再循環濾過すること231と、を含み、クロスフロー再循環濾過すること231は、未透過物233をGO懸濁液112および溶媒溶液132に添加することを含む。
【0099】
図3に見られるように、第1のフィルター121は、ブフナー漏斗を含む。あるいは、いくつかの実施形態では、第1のフィルター121および第2のフィルターのうちの少なくとも1つは、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第1のフィルター121は、ステンレス鋼、デッドエンドブフナー漏斗を含む。
【0100】
いくつかの実施形態では、GO懸濁液112を脱水すること220は、遠心濾過、デッドエンド濾過、クロスフロー濾過、固定相濾過、動的相濾過、表面濾過、深層濾過、真空濾過、再循環濾過、またはこれらの任意の組み合わせを含む。
【0101】
図3に見られるように、第2のフィルターは、クロスフロー濾過を含む。あるいは、いくつかの実施形態では、第2のフィルターは、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、クロスフロー再循環濾過231は、フィルター表面に平行に供給溶液を流すことを含む。いくつかの実施形態では、クロスフロー再循環濾過231内のフィルターの目詰まりおよび汚損の発生は、クロスフロー速度によって制御される汚染物質の逆拡散のため、デッドエンド濾過よりも少ない。
【0102】
いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、ある期間、水を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、ある期間、溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、ある期間、水および溶媒を含む。いくつかの実施形態では、このある期間は、少なくとも約5分、少なくとも10分、少なくとも20分、少なくとも30分、少なくとも40分、少なくとも50分、もしくは少なくとも約60分、および/または約5分以下、10分以下、20分以下、30分以下、40分以下、50分以下、もしくは約60分以下である。いくつかの実施形態では、このある期間は、少なくとも約1時間、少なくとも2時間、少なくとも3時間、少なくとも4時間、少なくとも5時間、少なくとも6時間、少なくとも7時間、少なくとも8時間、少なくとも9時間、少なくとも10時間、少なくとも11時間、もしくは少なくとも約12時間、および/または約1時間以下、2時間以下、3時間以下、4時間以下、5時間以下、6時間以下、7時間以下、8時間以下、9時間以下、10時間以下、11時間以下、もしくは約12時間以下である。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、有機溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、極性有機溶媒を含む。水の代わり、または水に加えての極性溶媒の使用により、GOのゲル化は著しく低減され、したがって、第2のフィルターの目詰まりを最小化する。場合によっては、目詰まりの低減により、追加の腐食性または毒性化学物質を必要とすることなく、高スループットおよび高効率が可能になる。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、極性プロトン性溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、高度に塩を溶解する溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、水混和性溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、低粘度溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、中性pH溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、無毒性溶媒を含む。いくつかの実施形態では、溶媒溶液132は、1,2-ジクロロエタン、1,2-ジメトキシエタン、1,4-ジオキサン、1-ブタノール、1-プロパノール、2-(2-プロピル)-5-メチル-シクロヘキサン-1-オール、2-ブタノール、2-ブタノン、2-プロパノール、3,7-ジメチルオクタ-2,6-ジエン-1-オール、酢酸、アセトン、アセトニトリル、アルコール、ベンゼン、ブタン-1-オール、ブタン-1,2,3,4-テトラオール、四塩化炭素、クロロベンゼン、クロロホルム、シクロヘキサン、シクロヘキサン-1,2,3,4,5,6-ヘキソール、ジクロロメタン、ジエチルエーテル、ジエチレングリコール、ジグライム、ジメチルエーテル、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド、ジメチルホルムアミド、エタン-1,2-ジオール、エタノール、酢酸エチル、エチレングリコール、ギ酸、グリセリン、ヘプタン、ヘプタン-1,2,3,4,5,6,7-ヘプトール、ヘキサデカン-1-オール、ヘキサメチルホスホルアミド、ヘキサメチル亜リン酸トリアミド、ヘキサン、ヘキサン-1,2,3,4,5,6-ヘキソール、イソプロパノール、メタノール、メチルt-ブチルエーテル、塩化メチレン、m-キシレン、n-ブタノール、ニトロメタン、N-メチル-2-ピロリジノン、N-メチル-2-ピロリドン、n-プロパノール、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、o-キシレン、ペンタン-1-オール、ペンタン、ペンタン-1,2,3,4,5-ペントール、石油エーテル、プロプ-2-エン-1-オール、プロプ-2-イン-1-オール、プロパン-2-オール、プロパン-1,2,3-トリオール、プロパン-1,2-ジオール、p-キシレン、ピリジン、t-ブチルアルコール、テトラヒドロフラン、メタノール、トルエン、トリエチルアミン、水、またはこれらの任意の組み合わせ。
【0103】
いくつかの実施形態では、GO材料は、水性GO材料である。いくつかの実施形態では、水性材料は、インク、ペースト、溶液、流体、液体、塗料、染料、コーティング、または化合物を含む。いくつかの実施形態では、GO材料は、基板の上へとドロップキャストすることができる。いくつかの実施形態では、基板は、シリコンウェーハである。いくつかの実施形態では、ドロップキャストGO材料は、次いで、二酸化ケイ素でコーティングされる。
【0104】
いくつかの実施形態は、溶媒溶液132、GO懸濁液122、および未透過物233を乾燥させることをさらに含む。いくつかの実施形態では、乾燥させることは、エアブロー、乾燥蒸発、オーブン加熱、凍結乾燥、またはこれらの任意の組み合わせによって実行される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液を乾燥させることは、当業者に既知の乾燥方法によって実行される。いくつかの実施形態では、乾燥蒸発は、周囲温度で実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、乾燥ガス流で実行される。いくつかの実施形態では、エアブローは、約10psi~約30psiの圧力の乾燥ガス流で実行される。いくつかの実施形態では、脱水中の溶媒溶液の使用により、乾燥プロセスのスループットが増大する。いくつかの実施形態では、凍結乾燥は、加熱系乾燥と比較して、GOの物理化学的特性を最良に維持する。しかし、凍結乾燥プロセスおよび凍結乾燥されたGOの貯蔵は、GOシートを再度積み重ねて、非分散性GO凝集体を形成するので、このような乾燥方法は理想的ではない。さらに、凍結乾燥プロセスは、高スループット製造に関して、不経済なコスト/質量を示す。
【0105】
いくつかの実施形態では、本明細書に記載される方法は、GOのゲル化を抑制するためのHClなどの任意の酸溶液を必要とはしない。いくつかの実施形態では、本方法は、洗浄溶液として、純粋な極性溶媒を必要とはせず、代わりに、溶媒-水混合液を適用することができる。洗浄溶液としての溶媒-水混合液の使用により、方法は、GOのゲル化を依然として抑制つつ、洗浄溶液の塩溶解性を高める利益を得る。
【0106】
図4Aは、いくつかの実施形態による、GO懸濁液を第1のフィルター上に分散させる例示的な装置および方法の概略図を示す。図4Aは、装置300の第1のフィルター311上でのGO懸濁液301の分散を示す。図4Aによれば、GO懸濁液301は、均一な厚さ301aで第1のフィルター311上に分散される。あるいは、いくつかの実施形態では、GO懸濁液301は、不均一な厚さで第1のフィルター311に分散される。いくつかの実施形態では、GO懸濁液301は、均一な厚さ301aで第1のフィルター311上に分散され、厚さ301aは、第1のフィルター311上の表面積に対応する。いくつかの実施形態では、GO懸濁液301の均一な厚さ301aと、第1のフィルター311上の表面積との間の比は、約20:1~約1:20である。いくつかの実施形態では、GO懸濁液301の均一な厚さ301aと、第1のフィルター311上の表面積との間の比は、約20:1、約10:1、約5:1、約4:1、約3:1、約2:1、約1:1、約1:2、約1:3、約1:4、約1:5、約1:10、または約1:20である。いくつかの実施形態では、第1のフィルター311の面積当たりのGO懸濁液の質量は、約3キログラム/平方メートル(kg/m)~約30kg/mである。図4Aによれば、第1のフィルター311は、平面フィルターを含む。あるいは、いくつかの実施形態では、第1のフィルター311は、円形フィルター、湾曲フィルター、およびこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第1のフィルター311は、ブフナー漏斗、表面フィルター、ふるい、濾紙、ベルトフィルター、ドラムフィルター、クロスフローフィルター、スクリーンフィルター、深層フィルター、高分子膜、セラミック膜、ステンレス鋼フィルター、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルター、限外濾過フィルター、膜、またはこれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態では、第1のフィルター311は、ステンレス鋼、デッドエンドブフナー漏斗を含む。いくつかの実施形態では、第1のフィルターは、約0.5マイクロメートル(μm)~約100μmの孔径を有する。いくつかの実施形態では、第1のフィルター311は、装置から取り外し可能または装置の中へと埋め込まれている。
【0107】
図4Bは、いくつかの実施形態による、第1のフィルター上でGO懸濁液を脱水する例示的な装置および方法の概略図を示す。いくつかの実施形態では、第1のフィルター311上でGO懸濁液301を脱水することにより、脱水GO懸濁液321が形成される。図4Bに見られるように、GO懸濁液301から排出される溶媒溶液は、リザーバ320に蓄積される。あるいは、いくつかの実施形態では、GO懸濁液301から排出される溶媒溶液は、廃棄または再使用される。いくつかの実施形態では、脱水することにより、GO懸濁液301の体積は(例えば、最大約90%だけ)低減され、それは、任意の濾過後洗浄プロセスに要する溶媒溶液の体積および時間を低減させる。
【0108】
図4Cは、いくつかの実施形態による、第1のフィルターを通してGO溶液を濾過する例示的な装置および方法の概略図を示す。図4Cによれば、いくつかの実施形態では、第1のフィルター311を通して、GO溶液140を濾過することは、脱水GO懸濁液331を第1のフィルター311上に分散させること、および溶媒302を第1のフィルター311上に分散させることを含む。任意に、いくつかの実施形態では、第1のフィルター311を通して、GO溶液140を濾過することは、脱水GO懸濁液331を第1のフィルター311の上へと分散させること、および続いて溶媒302を第1のフィルター311の上へと分散させることを含む。あるいは、いくつかの実施形態では、第1のフィルター311を通して、GO溶液140を濾過することは、脱水GO懸濁液331を第1のフィルター311の上へと分散させることを含む。いくつかの実施形態では、第1のフィルター311は、第2のフィルターであり、そこで第2のフィルターは、第1のフィルター311と同等である。いくつかの実施形態では、第1のフィルター311を通して、GO溶液140を濾過することは、装置300が、リザーバ320を減圧する減圧装置350を備える真空濾過を含む。いくつかの実施形態では、リザーバ320を減圧することは、溶媒302の分散前、溶媒302の分散中、溶媒302の分散後、またはこれらの任意の組み合わせで実行される。いくつかの実施形態では、装置300は、減圧装置350をさらに備える。図4Cに見られるように、過剰な溶媒302および任意の他の不純物は、リザーバ320内に回収される。あるいは、いくつかの実施形態では、過剰な溶媒302および任意の他の不純物は、廃棄、再濾過、再循環、またはこれらの任意の組み合わせがなされる。図4Cに示されるように、溶媒302を第1のフィルター311上の脱水GO懸濁液331上に分散させることは、分散装置340を用いて実行することができ、装置300は、分散装置340を備える。
【0109】
図4Dは、いくつかの実施形態による、第1のフィルター上でGO懸濁液を乾燥させる例示的な装置および方法の概略図を示す。図4Dに見られるように、第1のフィルター311上で脱水GO懸濁液331および溶媒302を乾燥させることは、乾燥器360によって実行される。あるいは、いくつかの実施形態では、脱水GO懸濁液331および溶媒302は、第1のフィルター311上で乾燥される。図4Dに示されるように、溶媒302および脱水GO懸濁液331を乾燥させることは、乾燥器360を用いて実行することができ、装置300は、乾燥器360を備える。
【0110】
図4Dによれば、脱水GO懸濁液331および溶媒302を乾燥させることは、GO粉末303を形成する。いくつかの実施形態では、GO粉末303は、無水物、インターカレートされた物、剥離物、またはこれらの任意の組み合わせである。いくつかの実施形態では、GO粉末303は、単層のGOを含む。いくつかの実施形態では、GO粉末303は、水、極性溶媒、またはこれらの任意の組み合わせに分散可能なものである。あるいは、いくつかの実施形態では、脱水GO懸濁液331乾燥するプロセスを実行せず、そして第1のフィルター311上の溶媒302は、水性GO材料を形成する。
【0111】
いくつかの実施形態では、第1の方法および第2の方法のうちの少なくとも1つは、約25g/(h・m)~約100g/(h・m)の第1のフィルターの面積当たりのGO材料のスループットを生成する能力を有する。
【0112】
例示的なGO材料の光学顕微鏡画像および走査電子顕微鏡(SEM)画像が、図5図10Fに示される。図5は、いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の例示的な光学顕微鏡画像を示す。いくつかの実施形態では、GO材料は、約800m/g~約2,400m/gの表面積を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約0.1S/m~約5S/mの導電率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約1:3~約5:1のC:O質量比を有する。いくつかの実施形態では、GO材料は、約15%~約60%の酸化率を有する。いくつかの実施形態では、GO材料中のGOの質量パーセントは、約10%~約50%である。
【0113】
いくつかの実施形態では、精製GO材料を形成する第1の方法および第2の方法のうちの少なくとも1つは、水性GO材料を形成する。いくつかの実施形態では、水性材料は、インク、ペースト、溶液、流体、液体、塗料、染料、コーティング、または化合物を含む。図6A図6Dは、いくつかの実施形態による、例示的な水性GO材料の光学顕微鏡画像を示す。図6Aは、いくつかの実施形態による、例示的なGOペーストを示す第1の光学顕微鏡画像である。図6Bは、いくつかの実施形態による、例示的なGOペーストの第2の光学顕微鏡画像を示す。図6Cは、いくつかの実施形態による、例示的なGOペーストの第3の光学顕微鏡画像を示す。図6Dは、いくつかの実施形態による、例示的なGOペーストの第4の光学顕微鏡画像を示す。いくつかの実施形態では、GO材料の粘度は、約10センチポアズ~約10,000センチポアズである。
【0114】
いくつかの実施形態では、精製GO材料を形成する第1の方法および第2の方法のうちの少なくとも1つは、GO材料を乾燥させることをさらに含む。いくつかの実施形態では、精製GO材料を形成する第1の方法および第2の方法のうちの少なくとも1つは、無水GO材料を形成する。図7は、いくつかの実施形態による、例示的な乾燥GO材料の画像を示す。図8は、いくつかの実施形態による、例示的な乾燥GO粉末の例示的な画像を示す。いくつかの実施形態では、水性GO材料を乾燥させることにより、GO粉末を形成する。いくつかの実施形態では、GO粉末は、無水物、インターカレートされた物、剥離物、またはこれらの任意の組み合わせである。いくつかの実施形態では、GO粉末は、単層のGOを含む。いくつかの実施形態では、GO粉末は、水、極性溶媒、またはこれらの任意の組み合わせに分散可能なものである。図9Aは、いくつかの実施形態による、例示的な粉末GO材料の第1の光学顕微鏡画像を示す。図9Bは、いくつかの実施形態による、例示的な粉末GO材料の第2の光学顕微鏡画像を示す。
【0115】
いくつかの実施形態では、乾燥GO材料は、粉砕、凍結、分散、またはこれらの任意の組み合わせによってさらに加工される。GO材料の例示的な低倍率および高倍率SEM画像が、図10A図10Fに示される。図10Aは、いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の第1の高倍率SEM画像を示す。図10Bは、いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の第2の高倍率SEM画像を示す。図10Cは、いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の第3の高倍率SEM画像を示す。図10Dは、いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の第4の高倍率SEM画像を示す。図10Eは、いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の第1の低倍率SEM画像を示す。図10Fは、いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の第2の低倍率SEM画像を示す。
【0116】
図11図13による電気化学的特性評価は、本明細書の方法によって形成される例示的なGO試料の並外れた性能を示す。図11は、いくつかの実施形態による、例示的なGO材料の粒子分布を示すチャートである。図11によれば、GO材料は、約2μm~約50μmサイズの範囲の粒子を有し、約4μmのモード粒子径を示す。粒径測定は、図10A図10Fに見られる粒子と一致する。GO材料の粒径分布は、均質に分散したGO材料の希釈溶液の静的光散乱を測定することによって決定することができる。
【0117】
図12は、いくつかの実施形態による、例示的なGO材料のX線回折のグラフを示す。GO材料のX線回折グラフは、0~40度の2θからの15分にわたる走査でゼロバックグラウンドのシリコンの上へとドロップキャストされる精製GO材料のスペクトルを測定することによって得ることができる。図12は、いくつかの実施形態による、例示的なGO材料のX線回折グラフを示す。図13は、いくつかの実施形態による、例示的なGO材料のX線光電子分光測定を示す。X線光電子分光測定は、銅テープの上へとドロップキャストされた精製GO試料上で実行された。
【実施例
【0118】
実施例1:遠心分離/デッドエンド濾過
GO材料を、修正Hummers法によるGO懸濁液の調製によって形成する。GO懸濁液を、遠心分離またはデッドエンド濾過を使用して脱水する。脱水GO懸濁液をマイクロフィルターに移し、真空下で溶媒-水混合液で洗浄し、それにより、次いで、精製GOケーキをマイクロフィルターから取り出す。
【0119】
実施例2:クロスフロー濾過
GO材料を、修正Hummers法によるGO懸濁液の調製によって形成する。GO懸濁液を、遠心分離またはデッドエンド濾過を使用して脱水する。脱水GOを、プロセスリザーバ内で、脱水前にGO懸濁液の初期体積を達成するのに十分な体積の溶媒-水混合液で希釈する。GOおよび溶媒-水混合液を、テフロン(登録商標)ダイアフラム再循環ポンプによって、クロスフローマイクロフィルターを通して濾過し、制御された流量および圧力でプロセスリザーバに戻し、透過物から未透過物を分離する。いくつかの実施形態では、マイクロフィルターを通したGO再循環により、透過物流動が生成されるので、溶媒-水混合液を、透過物流量に基づく流量で、プロセスリザーバに連続的に添加する。場合によっては、添加される溶媒-水混合液の総量は、初期のGO量に依存する。場合によっては、透過物を、廃棄する。
【0120】
実施例3:エアブロー乾燥
マイクロフィルター上の精製GOケーキを、純粋な極性溶媒ですすいで、GOケーキを脱水する。次いで、脱水GOケーキを、周囲温度でエアブローして、GOケーキからのあらゆる残留溶媒の蒸発を促進する。
【0121】
実施例4:GOシート
第4の実施例では、GO材料の例示的なシート、フレークを、GO材料をシリコンウェーハの上へとドロップキャストすることと、GO材料およびウェーハを約12時間の期間乾燥させることと、乾燥GO材料を二酸化ケイ素の薄層でコーティングすることと、によって形成する。いくつかの実施形態では、それにより形成された装置の例示的な光学顕微鏡画像は、GOシートの横方向のサイズ分布を表示する。
【0122】
本開示の好ましい実施形態が本明細書に示され、かつ記載されるが、このような実施形態は、例としてのみ提供されることが、当業者には明らかであろう。数多くの変形、変更、および置換を、本開示から逸脱することなく、当業者は思いつくであろう。本明細書に記載される開示の実施形態の様々な代替が、本明細書に記載される実施形態の実施において、用いられてもよいことを理解されたい。以下の請求項は、本開示の範囲を定義し、これらの請求項の範囲内の方法および構造、ならびにそれらの同等物は、それらにより包含されることが意図される。
【0123】
用語と定義
別段の定めがない限り、本明細書で使用される全ての専門用語は、当業者が一般的に理解しているものと同じ意味を有する。本明細書および添付の特許請求の範囲で使用される場合、単数形「1つの(a)」、「1つの(an)」、および「その(the)」は、文脈上明確に別段の指示がない限り、複数の言及を含む。本明細書では、「または(or)」への任意の言及は、別段記載がない限り、「および/または(and/or)」を包含することが意図される。
【0124】
本明細書で使用される場合、かつ別段の定めがない限り、「約(about)」という用語は、特定の値のプラスおよび/またはマイナス10%以内の値の範囲を指す。
【0125】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「GO」という用語は、グラフェン酸化物を指す。
【0126】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「溶媒」という用語は、溶質を溶解し、溶液をもたらす物質を指す。
【0127】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「極性溶媒」という用語は、電気陰性度が大きく異なる原子間の結合を含有する大きな双極子モーメントを有する溶媒を指す。
【0128】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「極性プロトン性溶媒」という用語は、水素結合を介してアニオンを溶媒和させる溶媒を指す。
【0129】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「アルコール」という用語は、ヒドロキシル官能基(-OH)が、飽和炭素原子に結合している有機化合物を指す。
【0130】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「遠心濾過」という用語は、遠心分離機内の不均質混合物の沈降に対して遠心力を適用して、2つの混和性物質を分離
することを伴うプロセスを指す。
【0131】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「フィルター」という用語は、半透膜を指す。
【0132】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「デッドエンド濾過」という用語は、供給溶液を垂直にフィルターを通過させることを含み、フィルターを未透過物が通って流れることを防ぎ、かつフィルターを透過物が通って流れることを可能にする濾過のプロセスを指す。
【0133】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「クロスフロー濾過」という用語は、供給溶液を接線方向にフィルターを通過させることを含み、フィルターを未透過物が通って流れることを防ぎ、かつフィルターを透過物が通って流れることを可能にする濾過のプロセスを指す。
【0134】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「表面濾過」という用語は、供給溶液を固体ふるいを通過させることを含み、固体ふるいを未透過物が通って流れることを防ぎ、かつ固体ふるいを透過物が通って流れることを可能にする濾過のプロセスを指す。
【0135】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「深層濾過」という用語は、供給溶液を粒状材料のベッドを通過させることを含み、ベッドを未透過物が通って流れることを防ぎ、かつベッドを透過物が通って流れることを可能にする濾過のプロセスを指す。
【0136】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「真空濾過」という用語は、供給溶液がフィルターを通過するように供給溶液に圧力をかけることを含み、フィルターを未透過物が通って流れることを防ぎ、フィルターを透過物が通って流れることを可能にする濾過のプロセスを指す。
【0137】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「再循環濾過」という用語は、供給溶液をフィルターを通過させることを含み、フィルターを未透過物が通って流れることを防ぎ、フィルターを透過物が通って流れることを可能にし、かつ未透過物または透過物が供給溶液の中へと再循環される濾過のプロセスを指す。
【0138】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「ブフナー漏斗」という用語は、フィルターまたは濾紙を含む漏斗を指す。
【0139】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「ベルトフィルター」という用語は、ローラーのシステムを通過する、一対のフィルター布とベルトを含むフィルターを指す。
【0140】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「ドラムフィルター」という用語は、ドラムを指し、その壁は、内部の媒体を濾過するために回転する半透膜を含む。
【0141】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「マイクロフィルター」という用語は、約0.1μm~約10μmの孔径を有するフィルターを指す。
【0142】
本明細書で使用される場合、かつ別段の指定がない限り、「限外濾過フィルター」という用語は、約0.01μm~約0.1μmの孔径を有するフィルターを指す。
【0143】
本明細書で教示される本方法および装置の好ましい実施形態が示され、かつ本明細書に記載されるが、このような実施形態は、例としてのみ提供されることが、当業者には明らかであろう。数多くの変形、変更、および置換を、本明細書で教示される方法および装置から逸脱することなく、当業者は思いつくであろう。本明細書で教示され、本明細書に記載される方法および装置の実施形態の様々な代替が、本明細書で教示される方法および装置の実施において、用いられてもよいことを理解されたい。以下の特許請求の範囲は、本明細書で教示される方法および装置の範囲を定義し、かつこれらの請求項の範囲内の方法および構造、ならびにそれらの同等物は、それらにより包含されることが意図される。
【0144】
他の非限定的な実施形態
グラフェン酸化物は、親水性含酸素グラフェンシートからなる層状材料である。GOシートは、一般的に、基底面および縁部に酸素官能基を有する。GOは、通常、続いて疎水性グラファイトを親水性GOに変形させるグラファイトの強い酸化によって得られる。グラフェンの画期的な発見以来、グラフェンの大規模な化学的生成用の合成前駆体として、GOに大きな注目が払われている。GOは、カーボン様グラフェンの単一ラメラ構造を特徴とする。しかし、グラフェンと異なって、GOは、多くの酸素含有官能基を有し、それが、GOを様々な種類の溶媒に分散可能にする。GOの独自の特性により、多くの有望な炭素系用途のために、また優れたグラフェンの前駆体として使用することができる。GOは、ナノ複合材料、ポリマー複合材料、エネルギー貯蔵、および生物医学用途において、触媒において、ならびに界面活性剤として用いられてきた。
【0145】
GOを生成するための最も一般的な方法は、Hummers法の修正版である。元の方法は、HummersおよびOffemanによって開発され、グラファイトを酸化するために、濃硫酸、硝酸ナトリウム、および過マンガン酸カリウムを必要とした。それ以来、反応は、多くの異なる研究者によって、多くのやり方で修正および簡略化されたが、いずれの事例でも、副生成物および不純物は、GO生成物を数倍上回る数々のイオン(例えば、K、H、Mn2+、およびSO 2-)を含む。スラリー中にイオン種として存在する、この多量の不純物により、この非常に有用な生成物の精製を、時間、エネルギー、および水が非常に集約的に用いられるものとした。GO表面上の酸素官能性により、生成物は、非常に親水性になり、デッドエンド濾過などの通常の濾過方法が、過度に遅くなる。GOが、溶液の純度が上がるにつれて水中でより分散性になる電荷安定化コロイドを形成することは、問題をより難しくしている。これは、濃度が2質量%と低い場合でも、非常に粘性のある溶液につながり、溶液が容易に流れ得ないため、接線流動濾過などのより高度な濾過技法をもたらし、非常にエネルギーが集約的に用いられる。
【0146】
精製は、最終GO生成物の安定性および安全性を確保するために不可欠な工程である。GOのいくつかの下流の用途は、わずかな濃度の不純物でさえも許容することができない。実際、精製は、主にGOの独自の化学的特性のために、GOの工業的生成の主要課題と見なされることがよくある。反応溶液中に存在する多量の不純物を除去するために、GOは、通常、透析またはダイアフィルトレーションのいずれかに供される。
【0147】
透析は、操作が容易なため、実験室用途においてGO懸濁液を精製するために一般的に使用される。しかし、透析は、溶液が精製されるにつれて、かつ膜の両側での遊離溶質濃度の差が低減されるにつれても、透析膜を通過する溶質の質量移動の主な推進力が著しく減少するため、通常は、極端に遅いプロセスと見なされる。透析の遅い機構により、このプロセスは、精製を完了するために数日、そして多くの場合数週間を要する。したがって、工業規模のGO生成に用いるのは適切ではない。
【0148】
ダイアフィルトレーションは、濾過プロセスと共に洗浄プロセスを用いる希釈プロセス
である。ダイアフィルトレーションは、浮遊固形物を分離するが、透過塩を分離しない微小分子透過性フィルターを通常使用する。ダイアフィルトレーションについては、洗浄プロセスが塩および浮遊固形物を希釈する一方で、濾過プロセスは浮遊固形物(例えば、GO粒子)のみを回収する。結果として、GOダイアフィルトレーションは、塩を希釈するが、GO溶液中のGOは維持する。透析と比較して、ダイアフィルトレーションは、ダイアフィルトレーションにおける溶質物質移動速度は、濾過膜にかけられる水圧によって機械的に制御することができるため、必要時間がはるかに短い。GOの濾過および洗浄について様々なプロトコルが存在する。通常、アルカリ金属塩は、HClを使用して最初に洗い流され、続いて、徹底的に水で洗浄される。GOのゲル化を抑制するための0程度の低いpHを維持するために、過剰量のHClが使用される。次いで、デッドエンド濾過またはクロスフロー濾過のいずれかが、GO精製に用いられて完了する。
【0149】
デッドエンド濾過では、全ての供給溶液は、強制的にフィルターの中へと直接流され、除外された成分は、供給溶液中に蓄積し、それゆえにフィルターの目詰まりおよび汚損を加速する。クロスフロー濾過では、供給溶液は、入口供給流が特定の組成で濾過モジュールに入って、フィルター表面と平行に流れる。フィルターの目詰まりおよび汚損は、クロスフロー速度によって制御される汚染物質の逆拡散が強化されるため、クロスフロー濾過で軽減される。
【0150】
フィルタープレスは、GO分散液などのスラリー型の懸濁液のデッドエンド濾過を達成するための従来型の装置である。フィルタープレスを用いるGO精製については、GOスラリーは、最初にマイクロフィルターで覆われたいくつかのチャンバーに移送される。次いで、HClまたは水がチャンバーの中へと添加され、チャンバーは完全に加圧され、濾布またはメンブレンフィルターを通してGO懸濁液から液体を押し出す。
【0151】
クロスフロー濾過もまた、GO懸濁液を精製するために適用することができる。一実施形態では、GOスラリーは、フィルタープレス内で最初にHClで洗浄される。水での後続の洗浄について、クロスフロー濾過を使用することができる。HClで洗浄されたGOスラリーは、特定の圧力レベル下でクロスフロー濾過ユニットに移され、水で洗浄され、一方で、加圧濾過ユニットは、塩を含有するがGO粒子を含有しない排水を透過する。新鮮な洗浄水が、廃水の透過速度に匹敵する流量で、クロスフロー濾過システムに連続的に添加される必要がある。GO懸濁液は、GO懸濁液中の不純物が、所望のレベルまで低減されるまで、クロスフローダイアフィルトレーションユニットを通して精製される。
【0152】
GO濾過の課題は、GOが、水性媒体中でゲル化する傾向があることである。懸濁液が精製され、かつより少量の塩しか含有しなくなるのに従い、GOのゲル化は強化される。GOのゲル化は、ゲル化されたGOケーキが、フィルターモジュールのフィルター孔および流路をふさぐので、濾過系精製方法を著しく複雑にする。
【0153】
GO懸濁液が精製された後、GO懸濁液を乾燥して、固体形態に変換することができる。通常、工業規模では高コストであるにもかかわらず、GO懸濁液を乾燥粉末に変えるために真空凍結乾燥が用いられる。凍結乾燥は、加熱系乾燥と比較して、GOの物理化学的特性の変化を最小化するためである。しかし、市販の凍結乾燥されたGOは、その本来の分散性を失い、したがって、いくつかの下流の用途での使用は限定されることが報告されている。凍結乾燥プロセスは、GOシートの部分的な再度の積み重ねをもたらすと考えられ、それは、再分散中に分解することができないGO凝集体を形成する。
【0154】
従来の精製および乾燥方法の上記の欠点は、本実施形態において対処される。以下の一般的な説明および以下の詳細な説明の両方は、例示および説明のみであり、請求項のような限定はされないことを理解されたい。GOの溶媒支援精製方法および乾燥方法が提供さ
れる。本方法は、極性溶媒を利用して、GO濾過プロセスおよびGO乾燥プロセスを促進する。GO濾過における洗浄溶液としての純水の使用と比較して、極性溶媒の使用により、GOのゲル化は著しく低減し、したがって、ゲル化GOケーキによるフィルター目詰まりを最小化する。記載される方法は、GOのゲル化を抑制するためのHClなどのいかなる酸溶液も必要とはしない。本方法は、洗浄溶液として、必ずしも純粋な極性溶媒を必要とはせず、溶媒-水混合液も適用することができる。洗浄溶液としての溶媒-水混合液の使用により、方法は、GOのゲル化を依然として抑制つつ、洗浄溶液の塩溶解性を高める利益を得る。極性溶媒は、以下の特性を有する必要がある、高極性、高塩溶解性、良好な水混和性、低粘度、低毒性、および中性pH。
【0155】
以下の実施例により、本開示がより詳細に説明される。上記の詳細な説明は、例示および説明のみであり、請求項のような限定はされないことを理解されたい。
【0156】
修正Hummers法によって調製される未使用のGO懸濁液は、強酸性(pH<0)および高塩濃度(40~55g/L)を示す。未使用のGO懸濁液を、遠心分離またはデッドエンド濾過のいずれかを使用して脱水する。脱水プロセスは、最大90%の体積の減少をもたらし、これは以下の洗浄プロセスに対する要求を最小化する。脱水GOケーキを、マイクロフィルター上に置き、次いで、真空下で、溶媒-水混合液を用いて洗浄する。溶媒-水混合液を用いる洗浄の量は、初期のGO量に依存する。洗浄プロセスの後、精製GOケーキは、マイクロフィルターで回収される。
【0157】
上述のとおりの洗浄プロセスの後、マイクロフィルター上の精製GOケーキを、純粋な極性溶媒を用いてさらにすすいで、GOケーキを脱水する。脱水GOケーキを、周囲温度でエアブローして、GOケーキからのあらゆる残留溶媒の蒸発を促進する。エアブロー後、純水または極性溶媒に容易に分散可能な周囲乾燥されたGOケーキを回収する。
【0158】
未使用のGOを、修正Hummers法によって調製する。未使用のGO懸濁液を、遠心分離またはデッドエンド濾過のいずれかを使用して脱水する。脱水GOケーキを、溶媒-水混合液を用いて希釈し、未使用のGO懸濁液の初期体積に戻す。希釈GO懸濁液を、再循環ポンプを通してクロスフローマイクロ濾過ユニットに接続されているプロセスリザーバ内に入れる。ポンプは、希釈GO懸濁液を、制御された流量および圧力で、プロセスリザーバから、マイクロフィルターを通して、プロセスリザーバに戻すまで循環させる。マイクロフィルターを通したGO再循環は、透過物流動を生成すると同時に、溶媒-水混合液を、透過物の流れに基づく流量によって、プロセスリザーバに連続的に添加する。添加される溶媒-水混合液の総量は、初期のGO量に依存する。ダイアフィルトレーションプロセスの後、精製GO懸濁液を、プロセスリザーバから回収する。
【0159】
グラファイト酸化物は、親水性酸素化グラフェンシートからなる層状材料である。GOの独自の特性により、GOを多くの有望な炭素系用途に対して、かつ優れたグラフェンの前駆体として使用することができる。精製工程は、最終GO生成物の安定性および安全性を確保するために不可欠な工程である。実際、主にGOの極端なゲル化のために、精製はGOの工業的生成の主要課題と考えられることがよくある。GOの溶媒支援精製および乾燥を利用する方法が本明細書で提供される。例示的な方法は、極性溶媒を利用して、GO濾過プロセスおよびGO乾燥プロセスを促進することができる。GO濾過における洗浄溶液としての純水の使用と比較して、極性溶媒の使用により、GOのゲル化は著しく低減し、したがって、ゲル化GOケーキによるフィルターの目詰まりを最小化する。本明細書に記載される本方法は、洗浄溶液として、必ずしも純粋な極性溶媒を使用せず、溶媒-水混合液も本方法において適用することができる。洗浄溶液としての溶媒-水混合液の使用により、方法は、GOのゲル化を依然として抑制つつ、洗浄溶液の塩溶解性を高める利益を得る。極性溶媒は、以下の特性を有する必要がある、高極性、高塩溶解性、良好な水混和性、低粘度、低毒性、および中性pH。以下の実施例は、本開示をより詳細に説明される。両方の上記の詳細な説明は、例示および説明のみであり、請求項のような限定はされないことを理解されたい。
【0160】
実施例1:修正Hummers法によって調製される未使用のGO懸濁液は、強酸性(pH<0)および高塩濃度(40~55g/L)を示す。未使用のGO懸濁液を、遠心分離またはデッドエンド濾過のいずれかを使用して脱水する。脱水プロセスは、最大90%の体積の減少をもたらし、これは以下の洗浄プロセスの必要性を最小化する。脱水GOケーキを、マイクロフィルター上に置き、次いで、真空下、溶媒-水混合液で洗浄する。溶媒-水混合液を用いる洗浄の量は、初期のGO量に依存する。洗浄プロセスの後、精製GOケーキは、マイクロフィルターで回収される。
【0161】
実施例2:実施例1における洗浄プロセスの後、マイクロフィルター上の精製GOケーキを、純粋な極性溶媒を用いてさらにすすいで、GOケーキを脱水する。脱水GOケーキを、周囲温度でエアブローして、GOケーキからのあらゆる残留溶媒の蒸発を促進する。エアブロー後、純水または極性溶媒に容易に分散可能である、周囲乾燥されたGOケーキが回収される。
【0162】
実施例3:未使用のGOは、修正Hummers法によって調製される。未使用のGO懸濁液を、遠心分離またはデッドエンド濾過のいずれかを使用して脱水する。脱水GOケーキを、溶媒-水混合液を用いて希釈し、未使用のGO懸濁液の初期体積に戻す。希釈したGO懸濁液を、再循環ポンプを通してクロスフローマイクロ濾過ユニットに接続されているプロセスリザーバに入れる。ポンプは、希釈したGO懸濁液を、制御された流量および圧力で、プロセスリザーバから、マイクロフィルターを通して、プロセスリザーバに戻すまで循環させる。マイクロフィルターを通したGO再循環は、透過物の流れを作り出す一方で、溶媒-水混合液を、透過物の流れに基づく流量によって、プロセスリザーバに連続的に添加する。添加される溶媒-水混合液の総量は、初期のGO量に依存する。ダイアフィルトレーションプロセスの後、精製GO懸濁液は、プロセスリザーバで回収される。
【0163】
GOを生成するための最も一般的な方法は、Hummers法の修正版である。本来の方法は、HummersおよびOffemanによって開発され、グラファイトを酸化するために、濃硫酸、硝酸ナトリウム、および過マンガン酸カリウムを必要とした。それ以来、反応は、多くの異なる研究者によって、多くのやり方で修正および簡略化されたが、いずれの事例でも、副生成物および不純物は、GO生成物を数倍上回る数々のイオン(例えば、K、H、Mn2+、およびSO 2-)を含む。スラリー中にイオン種として存在する、この多量の不純物により、この非常に有用な生成物の精製を、非常に時間、エネルギー、および水が非常に集約的に用いられるものとした。GO表面上の酸素官能性により、生成物は、非常に親水性になり、デッドエンド濾過などの通常の濾過方法が、過度に遅くなる。GOが、溶液の純度が上がるにつれて水中でより分散性になる電荷安定化コロイドを形成することは、問題をより難しくしている。これは、濃度が2質量%と低い場合でも、非常に粘性のある溶液につながり、溶液が容易に流れ得ないため、接線流動濾過などのより高度な濾過技法をもたらし、非常にエネルギーが集約的に用いられる。
【0164】
精製工程は、最終GO生成物の安定性および安全性を確保するために不可欠な工程である。実際、精製は、主にGOの独自の化学的特性のために、GOの工業的生成の主要課題と見なされることがよくある。反応溶液中に存在する多量の不純物を除去するために、GOは、通常、透析またはダイアフィルトレーションのいずれかに供される。しかし、透析は、溶液が精製されるにつれて、かつ膜の両側での遊離溶質濃度の差が低減されるにつれても、透析膜を通過する溶質の質量移動の主な推進力が著しく減少するため、通常は、極端に遅いプロセスと見なされる。この透析の遅い機構により、このプロセスは、精製を完
了するために数日、そして多くの場合数週間を要する。したがって、工業規模のGO生成に用いるのは適切ではない。ダイアフィルトレーションは、濾過プロセスと共に洗浄プロセスを用いる希釈プロセスである。ダイアフィルトレーションについて、洗浄プロセスが塩および浮遊固形物を希釈する一方で、濾過プロセスが浮遊固形物(例えば、GO粒子)のみを回収する。結果として、GOダイアフィルトレーションは、塩を希釈するが、GO溶液中のGOは維持する。透析と比較して、ダイアフィルトレーションは、ダイアフィルトレーションにおける溶質物質移動速度は、濾過膜にかけられる水圧によって機械的に制御され得るため、必要時間がはるかに短い。GO濾過の課題は、GOが、水性媒体中でゲル化する傾向があることである。懸濁液が精製され、かつより少量の塩しか含有しなくなるのに従い、GOのゲル化は強化される。GOのゲル化は、ゲル化されたGOケーキが、フィルターモジュールのフィルター孔および流路をふさぐので、濾過系精製方法を著しく複雑にする。GO懸濁液が精製された後、GO懸濁液を乾燥して、固体形態に変換することができる。通常、工業規模で高コストであるにもかかわらず、GO懸濁液を乾燥粉末に変えるために真空凍結乾燥が用いられる。凍結乾燥は、加熱系乾燥と比較して、GOの物理化学的特性の変化を最小化するためである。しかし、市販の凍結乾燥されたGOは、その本来の分散性を失い、したがって、いくつかの下流の用途での使用は限定されることが報告されている。凍結乾燥プロセスは、GOシートの部分的な再度の積み重ねをもたらすと考えられ、それは、再分散中に分解することができないGO凝集体を形成する。従来の精製および乾燥方法の上記の欠点は、本実施形態において対処される。開示された実施形態は、GOの溶媒支援精製および乾燥を用いる。本明細書に記載される方法は、極性溶媒を利用して、GO濾過プロセスおよびGO乾燥プロセスを促進する。GO濾過における洗浄溶液としての純水の使用と比較して、極性溶媒の使用により、GOのゲル化は著しく低減し、したがって、ゲル化GOケーキによるフィルターの目詰まりを最小化する。本明細書で提供される実施形態は、精製プロセスが、GOのゲル化を抑制するためのHClなどのいかなる酸溶液の使用も回避することを可能にする。ダイアフィルトレーションは、GO懸濁液を精製するための最も一般的な方法であり、GOの濾過および洗浄について様々なプロトコルが存在する。通常、アルカリ金属塩は、HClを使用して最初に洗い流され、続いて、徹底的に水で洗浄される。GOのゲル化を抑制するための0程度の低いpHを維持するために、過剰量のHClが使用される。次いで、デッドエンド濾過またはクロスフロー濾過のいずれかが、GO精製に用いられて完了する。デッドエンド濾過では、全ての供給溶液は、強制的にフィルターの中へと直接流され、除外された成分は、供給溶液中に蓄積し、それゆえにフィルターの目詰まりおよび汚損を加速する。クロスフロー濾過では、供給溶液は、入口供給流が特定の組成で濾過モジュールに入って、フィルター表面と平行に流れる。フィルターの目詰まりおよび汚損は、クロスフロー速度によって制御される汚染物質の逆拡散が強化されるため、クロスフロー濾過で軽減される。フィルタープレスは、GO分散液などのスラリー型の懸濁液のデッドエンド濾過を達成するための従来型の装置である。フィルタープレスを用いるGO精製については、GOスラリーは、最初にマイクロフィルターで覆われたいくつかのチャンバーに移送される。次いで、HClまたは水がチャンバーの中へと添加され、チャンバーが完全に加圧され、濾布またはメンブレンフィルターを通してGO懸濁液から液体を押し出す。GO濾過の課題は、GOが、水性媒体中でゲル化する傾向があることである。懸濁液が精製され、かつより少量の塩しか含有しなくなるのに従い、GOのゲル化は強化される。GOのゲル化は、ゲル化されたGOケーキが、フィルターモジュールのフィルター孔および流路をふさぐので、濾過系精製方法を著しく複雑にする。
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