特許 7635124 バッテリーモジュール用一体型冷却素子

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2025-02-14

(45)【発行日】2025-02-25

(54)【発明の名称】バッテリーモジュール用一体型冷却素子

(51)【国際特許分類】

   H01M 10/653 20140101AFI20250217BHJP

   B29C 45/00 20060101ALI20250217BHJP

   H01M 10/613 20140101ALI20250217BHJP

   H01M 10/625 20140101ALI20250217BHJP

   H01M 10/6563 20140101ALI20250217BHJP

   H01M 10/6551 20140101ALI20250217BHJP

   H01M 10/651 20140101ALI20250217BHJP

   H01M 10/6568 20140101ALI20250217BHJP

【ＦＩ】

H01M10/653

B29C45/00

H01M10/613

H01M10/625

H01M10/6563

H01M10/6551

H01M10/651

H01M10/6568

【請求項の数】 10

(21)【出願番号】P 2021529363

(86)(22)【出願日】2019-11-13

(65)【公表番号】

(43)【公表日】2022-01-27

(86)【国際出願番号】 EP2019081103

(87)【国際公開番号】W WO2020108988

(87)【国際公開日】2020-06-04

【審査請求日】2022-11-11

(31)【優先権主張番号】18208973.0

(32)【優先日】2018-11-28

(33)【優先権主張国・地域又は機関】EP

(73)【特許権者】

【識別番号】515266223

【氏名又は名称】コベストロ、ドイチュラント、アクチエンゲゼルシャフト

【氏名又は名称原語表記】ＣＯＶＥＳＴＲＯ ＤＥＵＴＳＣＨＬＡＮＤ ＡＧ

(74)【代理人】

【識別番号】110000796

【氏名又は名称】弁理士法人三枝国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】クナウプ マティアス

(72)【発明者】

【氏名】マルシェヴスキ ジュリアン

【審査官】井上 弘亘

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１８－１１６８０５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００８－２０４９９０（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１４／２０８４２３（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特表２００２－５２８６１９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１０－５４０７１５（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｍ １０／６５３

Ｂ２９Ｃ ４５／００

Ｈ０１Ｍ １０／６１３

Ｈ０１Ｍ １０／６２５

Ｈ０１Ｍ １０／６５６３

Ｈ０１Ｍ １０／６５５１

Ｈ０１Ｍ １０／６５１

Ｈ０１Ｍ １０／６５６８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

少なくとも１つの発熱素子（１００）のための筺体であって、
筺体壁（２００）と、
前記筺体壁（２００）に接合した、前記少なくとも１つの発熱素子（１００）を収容するホルダー（３００）と、
前記筺体壁（２００）の側面に配置され、前記筺体壁（２００）に接合した冷却体（４００）と、
を備え、
ここで、前記ホルダー（３００）が前記筺体の内部に配置される一方で、前記冷却体（４００）が前記筺体の外側に配置され、
前記筺体壁（２００）、前記ホルダー（３００）、及び前記冷却体（４００）が、一体的な部品として共に存在しており、ここで、前記冷却体（４００）が、少なくとも１つの冷媒用流路（５００）を有し、前記冷却体（４００）の少なくともサブ領域が、ＡＳＴＭ Ｅ１４６１－０１に従って求めた熱伝導率が０．２Ｗ／（ｍ Ｋ）以上である第１の熱可塑性ポリマー組成物からなることを特徴とする、筺体。

【請求項2】

前記第１の熱可塑性ポリマー組成物が、ポリカーボネート、ポリアミド、ＡＢＳ、ＰＰＳ、ＰＰ、又はこれらのポリマーのうち少なくとも２種の混合物からなる群より選択されるポリマーを含有する、請求項１に記載の筺体。

【請求項3】

前記第１の熱可塑性ポリマー組成物が、ＩＳＯ １１３３－１：２０１２－０３（３００℃、１．２ｋｇ）に従って求めたメルトボリュームレートＭＶＲが、８ｃｍ^３／（１０分）～２０ｃｍ^３／（１０分）であるポリカーボネートを含有する、請求項２に記載の筺体。

【請求項4】

前記第１の熱可塑性ポリマー組成物が、酸化アルミニウム、窒化ホウ素、酸化ケイ素、カオリン、タルク、又はこれらのフィラーのうち少なくとも２種の混合物からなる群より選択されるフィラーを含有する、請求項１～３のいずれか一項に記載の筺体。

【請求項5】

前記第１の熱可塑性ポリマー組成物の、ＩＳＯ ５２７－１／－２に従って求めた弾性率が、２０００ＭＰａ以上３５００ＭＰａ以下であり、及び／又は、ＩＳＯ １８０／Ａに従って２３℃で求めたアイゾット衝撃靭性が、５ｋＪ／ｍ^２以上６０ｋＪ／ｍ^２以下である、請求項１～４のいずれか一項に記載の筺体。

【請求項6】

ａ）前記少なくとも１つの冷媒用流路（５００）が、周囲に対して開放した流路であり、冷媒が空気であるか、又はｂ）前記少なくとも１つの冷媒用流路（５００）が、閉流路であり、冷媒が液体である、請求項１～５のいずれか一項に記載の筺体。

【請求項7】

前記筺体の材料が、前記第１の熱可塑性ポリマー組成物とは異なり、前記第１の熱可塑性ポリマー組成物が存在しない該筺体の領域に存在する第２の熱可塑性ポリマー組成物を追加で含有する、請求項１～６のいずれか一項に記載の筺体。

【請求項8】

前記第２の熱可塑性ポリマー組成物が、ポリカーボネート、ポリアミド、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレンコポリマー、ポリフェニレンスルフィド、ポリプロピレン、又はこれらのポリマーのうち少なくとも２種の混合物を含有する、請求項７に記載の筺体。

【請求項9】

請求項１～８のいずれか一項に記載の筺体を製造する方法であって、射出成形法によって、前記筺体壁（２００）、前記ホルダー（３００）、及び前記冷却体（４００）を一体的な部品として作製する工程を含む、方法。

【請求項10】

請求項１～８のいずれか一項に記載の筺体と、該筺体の前記ホルダー（３００）内に収容された発熱素子とを備えるシステム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、少なくとも１つの発熱素子のための筺体であって、筺体壁と、筺体壁に接合した、少なくとも１つの発熱素子を収容するホルダーと、ホルダーとは反対側の筺体壁の側面に配置され、筺体壁に接合した冷却体とを含む筺体に関する。発熱素子は、好ましくは、電気エネルギーの貯蔵所である。本発明は、同様に、かかる筺体を有する車両、好ましくは電気自動車に関する。

【背景技術】

【0002】

電気自動車において使用されるようなバッテリーモジュールが動作する際、バッテリーモジュールは熱くなり得る。そのため、寿命を延ばし、効率を向上させるために、バッテリーモジュールを冷却する。

【0003】

バッテリーモジュール内では、バッテリーセルが、セルホルダーとして知られるものに配置され、固定されている。このセルホルダーは、例えば、プラスチック製とすることができる。セルの下では、従来、アルミニウム製のプレート状熱交換器によって冷却を行うことが普通である。よって、通常、セルホルダーにセルが固定された上部と、冷却を実現する下部とが存在する。熱伝達領域は、最終的には、プレート状である。個々の部分は、クランプされ、バッテリー筺体に一体化されている。

【0004】

セルホルダーと筺体とを一体的に作製し、その下で従来通りアルミニウム製のプレート状熱交換器によって冷却を行うバリエーションもある。

【0005】

特許文献１は、電気的に接続された多数のバッテリーセルを有するバッテリーモジュールであって、個々のバッテリーセルの温度を熱伝達流体によって制御する、バッテリーモジュールに関する。熱伝達流体が流れる流路システムは、バッテリーセル同士の間を走っており、この流路システムは、脱ガスシステムによってバッテリーセルから分離されている。

【0006】

特許文献２には、複数のバッテリーセル、特に、リチウムイオンバッテリーセルを収容するための筺体であって、該筺体、特に、プラスチック製の筺体が、バッテリーセル冷却用空気流のための入口位置及び出口位置を有する冷却装置を含む、筺体が開示されている。この筺体は、該筺体と一体化された冷却装置と共に、一体的な部品として構成されており、冷却装置は、全てのバッテリーセルが、バッテリーセル間に空気導通中間空間を有して収容されるように配置するスペーサを追加で有している。その結果、空気流は、バッテリーセル間の空気流路によって提供される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【文献】独国特許出願公開第１０２０１４２０１１６５号

【文献】独国特許出願公開第１０２０１４２２１６８４号

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

本発明は、製造が簡便な発熱素子のための筺体を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明によると、請求項１に係る筺体によって、上記目的が達成される。本発明は、同様に、請求項１２に係る方法及び請求項１３に係るシステムを提供する。従属項において、有利な更なる発展形態が示される。これらは、文脈が明確に反対を示していない限り、任意のやり方で互いに組み合わせることができる。筺体に関連して説明した実施の形態は、方法及びシステムにも適用可能である。

【0010】

少なくとも１つの発熱素子のための筺体は、筺体壁と、筺体壁に接合した、少なくとも１つの発熱素子を収容するホルダーと、ホルダーとは反対側の筺体壁の側面に配置され、筺体壁に接合した冷却体とを備える。筺体壁、ホルダー、及び冷却体は、一体的な部品として共に存在している。冷却体は、少なくとも１つの冷媒用流路を有する。その結果、冷却体は、筺体壁上に成形された構造体を有する。本発明の目的のため、「筺体壁の反対側に配置される」とは、ホルダーが筺体の内部に配置される一方で、冷却体が筺体の外側に配置されることを意味する。少なくとも冷却体の材料は、ＡＳＴＭ Ｅ１４６１－０１に従って求めた熱伝導率が０．２Ｗ／（ｍ Ｋ）以上である第１の熱可塑性ポリマーを含む。本出願中で「熱伝導率」について話す場合、面貫通熱伝導率を常に意味する。本発明の目的のため、「ポリマー」は「ポリマー組成物」と同義である。よって、冷却体の少なくとも１つのサブ領域が、ＡＳＴＭ Ｅ１４６１－０１に従って求めた熱伝導率が０．２Ｗ／（ｍ Ｋ）以上である熱可塑性ポリマー組成物からなる。冷却体全体がこの第１の熱可塑性ポリマー組成物からなることが好ましい。

【0011】

筺体壁、ホルダー、及び冷却体は、一体的に共に存在しているため、射出成形によって筺体を容易に製造することができる。第１の熱可塑性ポリマー組成物の熱伝導率は、０．２Ｗ／（ｍ Ｋ）以上２０Ｗ／（ｍ Ｋ）以下の範囲、より好ましくは０．３Ｗ／（ｍ Ｋ）以上１６Ｗ／（ｍ Ｋ）以下の範囲、特に好ましくは０．４Ｗ／（ｍ Ｋ）以上８Ｗ／（ｍ Ｋ）以下の範囲であることが好ましい。

【0012】

一体型筺体要素は、同じ材料から形成することができるが、一体型筺体を得るために、異なる材料を使用して、次いで、これらを物質間結合（substance-to-substance bonding）によって互いに接合させることも可能である。熱を除去するため、少なくとも冷却体の材料が、上述の熱伝導性熱可塑性ポリマー組成物を含む。

【0013】

本発明による筺体を製造する方法は、射出成形法によって、前記筺体壁、前記ホルダー、及び前記冷却体を一体的な部品として作製する工程を含む。ここでも、種々の材料又は全体的に同じ材料（第１の熱可塑性ポリマー組成物）を使用することができる。

【0014】

製造に関しては、全ての関連する部品を、好ましくは、２ショット又は更には１ショットのみから製造することができる。これにより、モジュールの組み立て及び製造が簡便になる。

【0015】

或るシステムは、本発明による筺体と、該筺体の前記ホルダー内に収容された発熱素子とを備える。前記発熱素子は、電気エネルギーの電気化学貯蔵所又は電気エネルギーの電気化学源であることが好ましい。特に好適な貯蔵所は、スーパーキャパシタ／ウルトラキャパシタ、又は充電式リチウムポリマーバッテリー等の充電式バッテリーであり、特に好適な電気化学源は、固体高分子型燃料電池及び直接メタノール燃料電池等の燃料電池である。

【0016】

一実施の形態においては、前記第１の熱可塑性ポリマー組成物のポリマーは、ポリカーボネート、ポリアミド、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレンコポリマー、ポリフェニレンスルフィド、ポリプロピレン、又はこれらのポリマーのうち少なくとも２種の混合物の中から選択される。

【0017】

熱伝達に関与する全ての要素が、ポリカーボネート系材料からなることが好ましい。これにより、従来の冷却と比較して、熱伝達面の大幅な増加を達成することができる。類似の材料の使用は、接合部における類似の熱膨張係数と関連する。これにより、材料同士を直接接触させることが可能となり、これにより既知の従来技術と比較して熱伝達抵抗を低減することができる。長期安定性に関しては、ポリカーボネートの有する寸法精度も有利である。

【0018】

好ましいポリカーボネートは、芳香族ポリカーボネート、芳香族アルコールに由来する複数の構造単位を有するポリカーボネート、ポリエステルカーボネート、及びこれらのポリカーボネートを主成分として含むブレンドである。ポリカーボネートは、好ましくは、２２０００ｇ／ｍｏｌ～２９０００ｇ／ｍｏｌの重量平均分子量Ｍｗを有する。ここで、Ｍｗ値は、溶離液としてジクロロメタンを使用してビスフェノールＡポリカーボネート標準に対して較正したゲル浸透クロマトグラフィーによって求められる。ポリカーボネートは、好ましくは、ビスフェノール化合物と、炭酸化合物、特に、ホスゲンとの反応によって、又はジフェニルカーボネート若しくはジメチルカーボネートを用いた溶融エステル交換法によって調製する。

【0019】

ここで、ビスフェノールＡに基づくホモポリカーボネート、並びに単量体であるビスフェノールＡ及び１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサンに基づくコポリカーボネート、例えば、Covestro Deutschland AG社製のＡｐｅｃ（商標）が特に好ましい。

【0020】

好ましいポリアミドは、ＰＡ－６，１、ＰＡ－６，Ｔ、ＰＡ－６，６、ＰＡ－６，６／６Ｔ、ＰＡ－６，６／６，Ｔ／６，１コポリアミド、ＰＡ－６，Ｔ／２－ＭＰＭＤＴコポリアミド、ＰＡ－９，Ｔ、ＰＡ－４，６、及びこれらの混合物又はコポリアミドである。

【0021】

更なる実施の形態においては、前記第１の熱可塑性ポリマー組成物は、ＩＳＯ １１３３－１：２０１２－０３（３００℃、１．２ｋｇ）に従って求めたメルトボリュームレートＭＶＲが、８ｃｍ^３／（１０分）～２０ｃｍ^３／（１０分）であるポリカーボネートを含有する。このＭＶＲは、１５ｃｍ^３／（１０分）～２０ｃｍ^３／（１０分）であることが好ましい。

【0022】

更なる実施の形態においては、前記第１の熱可塑性ポリマー組成物は、酸化アルミニウム、窒化ホウ素、酸化ケイ素、カオリン、タルク、又はこれらのフィラーのうち少なくとも２種の混合物からなる群より選択されるフィラーを含有する。かかるフィラーは、ポリマー組成物の熱伝導率を高める働きをする。当然、第１の熱可塑性ポリマー組成物は、安定剤、流動性向上剤、離型剤、ＵＶ吸収剤、難燃剤等の更なる添加剤を含有することができる。添加剤を含有するこのようなポリマーも、全体として「第１の熱可塑性ポリマー」と見なすことができる。すなわち、高分子と添加剤との間に人為的な違いは必ずしもなく、「ポリマー」と「ポリマー組成物」は、本明細書では同じ意味を有する。好ましい組み合わせは、ポリカーボネートと窒化ホウ素、ポリカーボネートとカオリン、又はポリカーボネートとタルクである。

【0023】

使用する窒化ホウ素は、立方晶窒化ホウ素、六方晶窒化ホウ素、非晶質窒化ホウ素、部分結晶性窒化ホウ素、乱層構造（turbostratic）窒化ホウ素、ウルツ鉱構造（wurtzitic）窒化ホウ素、菱面体窒化ホウ素、及び／又は、更なる同質異形（allotropic）の形態とすることができるが、六方晶の形態であることが好ましい。

【0024】

上述の熱伝導性フィラーの、レーザー光散乱によって求められる凝集粒度（Ｄ（０．５）値）は１μｍ～１００μｍ、好ましくは３μｍ～６０μｍ、特に好ましくは５μｍ～３０μｍであることが好ましい。レーザー光散乱では、分散粒子試料を通過するレーザービームの散乱光の強度の角度依存性を測定することによって、粒度分布が求められる。本明細書で、粒度分布は、光散乱のミー理論を使用して計算する。Ｄ（０．５）値は、検査対象の材料に存在する全ての粒子の５０体積％が、示された値よりも小さいことを意味する。

【0025】

本発明による筺体が、例えば、電気自動車における充電式バッテリー用の筺体としての使用中に、外的影響によって損傷を受ける可能性がある場合、材料が非常に低い伝導率を有すると、安全性が高まる。筺体が破損又は変形した場合、筺体の導電性要素によって、充電式バッテリーが短絡する可能性がある。そのため、更なる実施の形態においては、第１の熱可塑性ポリマー組成物は導電性フィラーを含まない。避けるべきフィラーは、特に、カーボンブラック、グラフェン、フラーレン、及びカーボンナノチューブである。

【0026】

更なる実施の形態においては、第１の熱可塑性ポリマー組成物の、ＩＳＯ ５２７－１／－２に従って求めた弾性率が、２０００ＭＰａ以上３５００ＭＰａ以下（好ましくは２５００ＭＰａ以上３０００ＭＰａ以下）であり、及び／又は、ＩＳＯ １８０／Ａに従って２３℃で求めたアイゾット衝撃靭性が、５ｋＪ／ｍ^２以上６０ｋＪ／ｍ^２以下（好ましくは１０ｋＪ／ｍ^２以上５０ｋＪ／ｍ^２以下、より好ましくは２０ｋＪ／ｍ^２以上４０ｋＪ／ｍ^２以下）である。このような機械的性質を有するポリカーボネートは、特に、衝突応力下又は衝撃応力下で有利である。一時的な応力ピークがかかる場合、材料は脆性的に突然劣化するのではなく、塑性的に劣化する。これは、過度に応力をかけた後の要素が構造的に一体性を有することに貢献する。脆い挙動を示し、破損により劣化する材料とは対照的に、靭性のあるポリカーボネートは単に変形するだけである。

【0027】

以下、本発明を、添付の図面を用いて更に説明するが、それらに限定されるものではない。

【図面の簡単な説明】

【0028】

【図1】本発明によるシステムを示す図である。

【図2】本発明による更なるシステムを示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0029】

図１に、対応するホルダー３００内に発熱素子１００、例えば、充電式バッテリーを収容した本発明による筺体を有する本発明によるシステムを概略的に示す。図１の下部には、システムを平面図で示し、図１の上部には、下部の図で引いたＤ－Ｄ線に沿った断面図を示す。

【0030】

筺体は、筺体壁２００と、複数のホルダー３００と、冷却体４００とを一体的な部品として備える。ホルダー３００は、発熱素子１００を、その上部領域及び下部領域で囲むことによって、発熱素子１００を所定の位置に固定する。冷却体４００は、ホルダー３００とは反対側の筺体壁２００の側面、この場合は筺体の下側に配置されている。一体的であるという性質のために、選択領域において、ホルダー３００が筺体壁２００に入り込み、筺体壁２００が冷却体４００に入り込むという設計は同等である。

【0031】

冷却体４００は、少なくとも１つの冷媒用流路５００を有する。ａ）少なくとも１つの冷媒用流路５００が、周囲に対して開放した流路であり、冷媒が空気であることが好ましい。これは、図１に示している。よって、流路５００の側壁を、冷却フィンとして説明することもできる。代替的には、ｂ）少なくとも１つの流路５００が閉流路であり、冷媒が液体である。例えば、水冷はこのようにして実現することができる。

【0032】

図２に示す更なる実施形態においては、冷却体４００は、２つの部分にあり、第１の熱可塑性組成物から構成されるサブ領域と、第２の熱可塑性組成物から構成されるサブ領域とを有する。第１の熱可塑性組成物から構成されるサブ領域は、ホルダー３００から遠い方の側面が平面であり、この平面側面は、第２の熱可塑性組成物６００から構成される領域と物質間結合によって接合されている。

【0033】

更なる実施形態において、筺体の材料は、該筺体の総重量に対して、前記第１の熱可塑性ポリマーを９０重量％以上含む。ポリマーの配合に組み込まれている、又はすでに組み込まれているフィラー及び他のポリマー添加剤は、ポリマー（「ポリマー組成物」）のこの重量比に含まれる。この重量比は、筺体の総重量に対して、好ましくは９５重量％以上、より好ましくは９９重量％以上である。よって、筺体は「１成分型筺体」として特徴付けることができる。１つの材料のみを使用することで、製造工程を削減することができる。

【0034】

更なる実施形態において、筺体の材料は、前記第１の熱可塑性ポリマー組成物とは異なり、前記第１の熱可塑性ポリマー組成物が存在しない筺体の区域に存在する第２の熱可塑性ポリマー組成物を更に含む。第１のポリマー組成物に関して述べた事は、原則として、第２の熱可塑性ポリマー組成物にも当てはまる。第２の熱可塑性ポリマー組成物のポリマーは、第１の熱可塑性ポリマー組成物のポリマーと同じであるが、熱伝導性フィラーの量が少ないか、又は除去されていることが好ましい。このような「２成分型筺体」では、射出成形法で異なる流れ方をする熱可塑性物質を、良好な熱伝導率の重要性がより低い筺体上の場所で使用することによって、通常、製造要件を満たすことができる。第１の熱可塑性ポリマー組成物と、第２の熱可塑性ポリマー組成物とは、伴ってそれらの界面で物質間結合を形成する。

【0035】

更なる実施形態において、前記第２の熱可塑性ポリマー組成物のポリマーは、ポリカーボネート、ポリアミド、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレンコポリマー、ポリフェニレンスルフィド、ポリプロピレン、又はこれらのポリマーのうち少なくとも２種の混合物の中から選択される。繰り返しを避けるために、第１のポリマー組成物に関して上で述べたことを参照することができる。

【0036】

更なる実施形態において、前記第２の熱可塑性ポリマー組成物は難燃剤を含有する。好適な難燃剤は、特に、ＢＤＰ（ビスフェノールＡビス（ジフェニルホスフェート））等のホスフェートである。更に好適な難燃剤は、式（Ｉ）及び式（ＩＩ）の環状ホスファゼン及び鎖状ホスファゼン等のホスファゼンである：

【化1】

（式中、Ｒ^１、Ｒ^２は、同一であるか又は異なり、各々、アルキル、シクロアルキル、アリール、又はアルキルアリールであり、Ｒ^３、Ｒ^４は、同一であるか又は異なり、各々、アルキル、シクロアルキル、アリール、又はアルキルアリールであり、Ｒ^５は、－Ｎ＝Ｐ（ＯＲ^３）_３、－Ｎ＝Ｐ（ＯＲ^４）_３、－Ｎ＝Ｐ（Ｏ）ＯＲ^３、又は－Ｎ＝Ｐ（Ｏ）ＯＲ^４であり、Ｒ^６は、－Ｎ＝Ｐ（ＯＲ^３）_４、－Ｎ＝Ｐ（ＯＲ^４）_４、－Ｎ＝Ｐ（Ｏ）（ＯＲ^３）_２、又は－Ｎ＝Ｐ（Ｏ）（ＯＲ^４）_２であり、ａは３～２５の範囲の整数であり、ｂは３～１００００の範囲の整数である）。

【0037】

本発明に従って使用される式（Ｉ）の環状ホスファゼン中、式（Ｉ）中のａが３～８の範囲の整数、特に好ましくは３～５の範囲内の整数であるものを使用することが好ましい。

【0038】

本発明に従って使用される式（ＩＩ）の鎖状ホスファゼン中、ｂが３～１０００の範囲、特に好ましくは３～１００の範囲、特に好ましくは３～２５の範囲の整数であるものを使用することが好ましい。

【0039】

例えば、日本の香川県の株式会社伏見製薬所から、Ｒａｂｉｔｌｅ（商標）ＦＰ１１０（ＣＡＳ番号１２０３６４６－６３－２）の商品名で入手できるような環状フェノキシホスファゼンを使用することが特に好ましく、又は、ａが３の場合であれば、２，２，４，４，６，６－ヘキサヒドロ－２，２，４，４，６，６－ヘキサフェノキシトリアザトリホスホリン（ＣＡＳ番号１１８４－１０－７）を使用することが特に好ましい。

【図1】

【図2】