特許 7651597 電気化学装置、および、その製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2025-03-17

(45)【発行日】2025-03-26

(54)【発明の名称】電気化学装置、および、その製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/0228 20160101AFI20250318BHJP

   H01M 8/0206 20160101ALI20250318BHJP

   H01M 8/0215 20160101ALI20250318BHJP

   H01M 8/0273 20160101ALI20250318BHJP

   H01M 8/0286 20160101ALI20250318BHJP

   H01M 8/12 20160101ALN20250318BHJP

   C25B 9/60 20210101ALN20250318BHJP

   C25B 13/04 20210101ALN20250318BHJP

   C25B 13/05 20210101ALN20250318BHJP

【ＦＩ】

H01M8/0228

H01M8/0206

H01M8/0215

H01M8/0273

H01M8/0286

H01M8/12 101

C25B9/60

C25B13/04 302

C25B13/05

【請求項の数】 5

(21)【出願番号】P 2022579511

(86)(22)【出願日】2022-01-28

(86)【国際出願番号】 JP2022003379

(87)【国際公開番号】W WO2022168760

(87)【国際公開日】2022-08-11

【審査請求日】2024-03-15

(31)【優先権主張番号】P 2021016421

(32)【優先日】2021-02-04

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

【国等の委託研究の成果に係る記載事項】（出願人による申告）２０２０年度、国立研究開発法人新エネルギー・産業技術総合開発機構「水素利用等先導研究開発事業／水電解水素製造技術高度化のための基盤技術研究開発／高温水蒸気電解技術の研究開発」、産業技術力強化法第１７条の適用を受ける特許出願

(73)【特許権者】

【識別番号】317015294

【氏名又は名称】東芝エネルギーシステムズ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001092

【氏名又は名称】弁理士法人サクラ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】犬塚 理子

(72)【発明者】

【氏名】亀田 常治

(72)【発明者】

【氏名】浅山 雅弘

(72)【発明者】

【氏名】吉野 正人

(72)【発明者】

【氏名】長田 憲和

(72)【発明者】

【氏名】小林 昌平

【審査官】守安 太郎

(56)【参考文献】

【文献】特表２０１７－５０２４７９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０７－１５３４６９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０７－０４５２９１（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｍ ８／０２

Ｃ２５Ｂ １／００

Ｃ２５Ｂ ９／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

水素極と酸素極との間に電解質膜が介在している電気化学セルと、
金属材料で形成された複数のセパレータと、
前記電気化学セルと前記セパレータとの間および前記複数のセパレータの間の少なくとも一方を密封するためのガスシール材と
を有する電気化学装置であって、
前記セパレータを構成する金属材料の金属元素が拡散することを防止するための拡散防止コーティングが、前記セパレータの表面を被覆しており、
前記拡散防止コーティングは、前記ガスシール材を構成する材料と反応する材料で形成されており、
前記セパレータと前記ガスシール材とが直接的に接触する部分を含む、
電気化学装置。

【請求項2】

前記セパレータは、
第１のセパレータと、
前記第１のセパレータに積層された第２のセパレータと
を含み、
前記拡散防止コーティングは、
前記第１のセパレータの表面に形成された第１の拡散防止コーティングと、
前記第２のセパレータの表面に形成された第２の拡散防止コーティングと
を含み、
前記第１の拡散防止コーティングは、
前記第１のセパレータと前記第２のセパレータとが積層する積層方向において、前記第１の拡散防止コーティングを貫通するように形成された第１貫通口
を有し、
前記第２の拡散防止コーティングは、前記積層方向において前記第２の拡散防止コーティングを貫通すると共に、前記積層方向において前記第１貫通口に対向するように形成された第２貫通口
を有し、
前記ガスシール材は、前記第１貫通口および前記第２貫通口の内部において、前記第１のセパレータの表面および前記第２のセパレータの表面に直接的に接触するように形成されている、
請求項１に記載の電気化学装置。

【請求項3】

水素極と酸素極との間に電解質膜が介在している電気化学セルと、
金属材料で形成された複数のセパレータと、
前記電気化学セルと前記セパレータとの間および前記複数のセパレータの間の少なくとも一方を密封するためのガスシール材と
を有する電気化学装置であって、
前記セパレータを構成する金属材料の金属元素が拡散することを防止するための拡散防止コーティングが、前記セパレータの表面を被覆しており、
前記拡散防止コーティングは、前記ガスシール材を構成する材料と反応する材料で形成されており、
前記拡散防止コーティングと前記ガスシール材との間には、前記拡散防止コーティングと前記ガスシール材との間の反応を防止する反応防止層が介在している
電気化学装置。

【請求項4】

前記拡散防止コーティングは、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｆｅの酸化物のうち少なくとも１つを含むことを特徴とする、
請求項１から３のいずれかに記載の電気化学装置。

【請求項5】

請求項２に記載の電気化学装置の製造方法であって、
前記第１のセパレータの表面において前記第１貫通口が形成される領域に第１マスク層を形成すると共に、前記第２のセパレータの表面において前記第２貫通口が形成される領域に第２マスク層を形成する、マスク層形成工程と
前記第１マスク層が形成された前記第１のセパレータの表面に前記第１の拡散防止コーティングを形成すると共に、前記第２マスク層が形成された前記第２のセパレータの表面に前記第２の拡散防止コーティングを形成する、拡散防止コーティング形成工程と、
前記第１の拡散防止コーティングが形成された前記第１のセパレータの表面から前記第１マスク層を除去することによって前記第１貫通口を形成すると共に、前記第２の拡散防止コーティングが形成された前記第２のセパレータの表面から前記第２マスク層を除去することによって前記第２貫通口を形成する、マスク層除去工程と、
前記ガスシール材が前記第１の拡散防止コーティングの表面から突き出た部分を含むように、前記ガスシール材を前記第１貫通口の内部に形成する、ガスシール材形成工程と、
前記第１貫通口の内部に形成された前記ガスシール材が前記第２貫通口に収容されるように、前記第１のセパレータに前記第２のセパレータを積層する、セパレータ積層工程と
を有する、
電気化学装置の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明の実施形態は、電気化学装置、および、その製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

電気化学装置は、水素エネルギーに関する装置であって、水素極（燃料極）と酸素極（空気極）とが電解質膜を挟んで構成されている電気化学セルを有している。

【0003】

電気化学セルは、使用の温度域や構成材料および燃料の種類に応じて、固体高分子型、リン酸型、溶融炭酸塩型、固体酸化物型などに分類される。このうち、固体酸化物型電気化学セルは、効率などの観点から注目されている。

【0004】

固体酸化物型電気化学セルは、固体酸化物を電解質膜に用いており、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ；Ｓｏｌｉｄ Ｏｘｉｄｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ）または固体酸化物型電解セル（ＳＯＥＣ；Ｓｏｌｉｄ Ｏｘｉｄｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓ Ｃｅｌｌ）として利用可能である。

【0005】

固体酸化物型電気化学セルがＳＯＦＣとして使用される場合には、高温条件下において、たとえば、水素極に供給された水素と、酸素極に供給された酸素（空気中の酸素を含む）とが、電解質膜を介して反応することで、電気エネルギーが得られる。これに対して、固体酸化物型電気化学セルがＳＯＥＣとして使用される場合には、たとえば、高温条件下で水（水蒸気）が電気分解されることによって、水素極において水素が発生し、酸素極において酸素が発生する。

【0006】

一般に、電気化学装置は、出力の向上のために、複数の電気化学セルが電気的に直列に接続するように積層された電気化学セルスタックによって構成されている。電気化学セルスタックは、複数のセパレータを含む。セパレータは、たとえば、水素の流路、および、酸素の流路が形成されている。また、セパレータは、たとえば、導電性であって、積層する複数の電気化学セルの間を電気的に接続する。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【文献】特開２０１８－１７０１０９

【文献】特開２０１９－１８５８８３

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

［Ａ］構成
図７は、関連技術に係る電気化学装置の一例を示す断面図である。

【0009】

図７に示すように、電気化学装置１Ｊは、電気化学セル１０とセパレータ２１，２２，２３，２４とガスシール材３１，３２，３３とを有する。

【0010】

図示を省略しているが、電気化学装置１Ｊは、平板型の電気化学セルスタックであって、図７では、電気化学セルスタックを構成する複数の電気化学セル１０のうち一の電気化学セル１０が設けられた部分を示している。

【0011】

以下より、電気化学装置１Ｊを構成する各部の詳細について説明する。

【0012】

［Ａ－１］電気化学セル１０
電気化学セル１０は、図７に示すように、支持体１１と水素極１２と電解質膜１３と酸素極１４とを有し、支持体１１の上面において電解質膜１３が水素極１２と酸素極１４との間に介在するように構成されている。電気化学セル１０は、水素極支持型（燃料極支持型）であって、支持体１１の上面に水素極１２と電解質膜１３と酸素極１４とを順次積層することによって形成される。

【0013】

電気化学セル１０において、支持体１１は、多孔質の電気伝導体で構成されている。

【0014】

水素極１２は、多孔質の電気伝導体で構成されている。水素極１２は、たとえば、Ｎｉ－ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）などで形成されている。

【0015】

電解質膜１３は、水素極１２および酸素極１４よりも緻密であって、電気を伝導せずにイオンを伝導するイオン伝導体で構成されている。電解質膜１３は、たとえば、動作温度において酸素イオン（Ｏ^２－）が透過する固体酸化物である安定化ジルコニアなどで形成されている。

【0016】

酸素極１４は、多孔質の電気伝導体で構成されている。酸素極１４は、たとえば、ペロブスカイト型酸化物などで形成されている。

【0017】

［Ａ－２］セパレータ２１，２２，２３，２４
セパレータ２１，２２，２３，２４は、図７に示すように、積み重ねられている。つまり、セパレータ２１の上方にセパレータ２２が積層され、セパレータ２２の上方にセパレータ２３が積層され、セパレータ２３の上方にセパレータ２４が積層されている。セパレータ２１，２２，２３，２４は、たとえば、金属材料で形成されている。

【0018】

複数のセパレータ２１，２２，２３，２４のうち、セパレータ２１は、平板であって、上面において中央部分に電気化学セル１０が設置されている。セパレータ２２は、積層方向に貫通した内部空間ＳＰ２２を中央部分に含む平板であって、電気化学セル１０において支持体１１と水素極１２と電解質膜１３とが積層した部分を内部空間ＳＰ２２で収容している。セパレータ２３は、積層方向に貫通した内部空間ＳＰ２３を中央部分に含む平板（隔て板）であって、電気化学セル１０の酸素極１４を内部空間ＳＰ２３で収容している。セパレータ２４は、平板であって、セパレータ２２の内部空間ＳＰ２２およびセパレータ２３の内部空間ＳＰ２３を介して、セパレータ２４の下面がセパレータ２１の上面に対面する部分を含む。

【0019】

複数のセパレータ２１，２２，２３，２４のそれぞれの表面には、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１が被覆されている。ここでは、施工性の観点から、セパレータ２１，２２，２３，２４において露出する全ての表面を被覆するように、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１が設けられている。

【0020】

拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１は、セパレータ２１，２２，２３，２４を構成する金属材料の金属元素（Ｃｒなど）が拡散し、電気化学セル１０に対して悪影響を及ぼすことを防止するために設けられている。具体的には、セパレータ２１，２２，２３，２４を構成する金属材料の金属元素（Ｃｒなど）が金属表面から蒸発し、電気化学セル１０の性能が低下することを、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１が抑制する。

【0021】

拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１は、たとえば、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｆｅの酸化物のうち少なくとも１つを含む材料を用いて形成されている。ここでは、スピネルやペロブスカイトなどの酸化物を用いて、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１が形成されている。

【0022】

［Ａ－３］ガスシール材３１，３２，３３
ガスシール材３１，３２，３３は、図７に示すように、板状体であって、ガラスやマイカなどの材料で形成されている。ガスシール材３１，３２，３３を構成する材料は、高い運転温度（６００～１０００℃）で安定に使用可能であること、熱膨張係数が接合部材と同様であること、絶縁性であることなどの条件を満たす必要がある。

【0023】

ここでは、ガスシール材３１，３２，３３は、積層している複数のセパレータ２１，２２，２３，２４のそれぞれの間に介在している。具体的には、ガスシール材３１は、セパレータ２１とセパレータ２２との間に介在し、ガスシール材３２は、セパレータ２２とセパレータ２３との間に介在し、ガスシール材３３は、セパレータ２３とセパレータ２４との間に介在している。また、ガスシール材３２は、セパレータ２３の下面と、電気化学セル１０の電解質膜１３の上面との間に介在している。ガスシール材３１，３２，３３は、複数のセパレータ２１，２２，２３，２４のそれぞれの間を密封すると共に、それぞれの間を電気的な絶縁状態にしている。

【0024】

［Ａ－４］ガス流路４０
図７に示すように、電気化学装置１Ｊには、ガス流路４０が形成されている。ガス流路４０は、積層方向においてセパレータ２１，２２，２３，２４およびガスシール材３１，３２，３３を貫通するように、電気化学セル１０の側部に形成されている。

【0025】

ガス流路４０は、電気化学セル１０の水素極１２を流れる水素極ガスの流路または電気化学セル１０の酸素極１４を流れる酸素極ガスの流路である。水素極ガスは、水素極１２での反応に用いられるガスおよび水素極１２での反応で生じたガスである。酸素極ガスは、酸素極１４での反応に用いられるガスおよび酸素極１４での反応で生じたガスである。

【0026】

［Ｂ］課題
上記したように、複数のセパレータ２１，２２，２３，２４のそれぞれの表面には、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１が被覆されている。拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１は、図７に示すように、ガスシール材３１，３２，３３と接触する部分を含む。

【0027】

拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１を構成する材料と、ガスシール材３１，３２，３３を構成する材料との間においては、反応が発生する場合がある。たとえば、下記材料の場合において、反応が生ずる場合がある。
・拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１を構成する材料：ＣｏとＭｎとの少なくとも一方の元素を含む酸化物
・ガスシール材３１，３２，３３を構成する材料：ＢとＢａとＳｉとの少なくとも１つの元素を含むガラスシール材

【0028】

拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１を構成する材料とガスシール材３１，３２，３３を構成する材料との間において反応が発生した場合、多数の気泡が発生する場合がある。その結果、ガスシール材３１，３２，３３が劣化し、シール性を十分に確保することが困難な場合がある。また、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１が劣化し、セパレータ２１，２２，２３，２４を構成する金属材料の金属元素（Ｃｒなど）の拡散を十分に防止することが困難な場合がある。

【0029】

したがって、本発明が解決しようとする課題は、シール性等を十分に確保可能な電気化学装置、および、その製造方法を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0030】

実施形態の電気化学装置は、水素極と酸素極との間に電解質膜が介在している電気化学セルと、金属材料で形成された複数のセパレータと、電気化学セルとセパレータとの間および複数のセパレータの間の少なくとも一方を密封するためのガスシール材とを有する。電気化学装置は、セパレータを構成する金属材料の金属元素が拡散することを防止するための拡散防止コーティングが、セパレータの表面を被覆している。拡散防止コーティングは、ガスシール材を構成する材料と反応する材料で形成されている。そして、セパレータとガスシール材とが直接的に接触する部分を含む。

【図面の簡単な説明】

【0031】

【図1】図１は、第１実施形態に係る電気化学装置の一例を示す断面図である。

【図2】図２は、第２実施形態に係る電気化学装置の一例を示す断面図である。

【図3】図３は、第３実施形態に係る電気化学装置の一例を示す断面図である。

【図4】図４は、第３実施形態に係る電気化学装置において、一部を拡大して示す拡大断面図である。

【図5A】図５Ａは、第３実施形態に係る電気化学装置を製造する工程を示す断面図である。

【図5B】図５Ｂは、第３実施形態に係る電気化学装置を製造する工程を示す断面図である。

【図5C】図５Ｃは、第３実施形態に係る電気化学装置を製造する工程を示す断面図である。

【図5D】図５Ｄは、第３実施形態に係る電気化学装置を製造する工程を示す断面図である。

【図6A】図６Ａは、第３実施形態に係る電気化学装置において、一部を拡大して示す拡大断面図である。

【図6B】図６Ｂは、第３実施形態に係る電気化学装置において、一部を拡大して示す拡大断面図である。

【図7】図７は、関連技術に係る電気化学装置の一例を示す断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0032】

＜第１実施形態＞
［Ａ］構成
図１は、第１実施形態に係る電気化学装置の一例を示す断面図である。

【0033】

本実施形態の電気化学装置１は、図１に示すように、セパレータ２１，２２，２３の一部の構成が、関連技術の場合（図７参照）と異なっている。また、ガスシール材３３ａが関連技術の場合と異なっている。この点および関連する点を除き、本実施形態は、関連技術の場合と同様であるため、重複する事項に関しては、適宜、説明を省略する。

【0034】

本実施形態において、セパレータ２１，２２，２３は、図１に示すように、関連技術の場合（図７参照）と異なり、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１を介在せずに、ガスシール材３１，３２と直接的に接触する部分を含む。

【0035】

具体的には、セパレータ２１は、拡散防止コーティング２１１を介在せずに、ガスシール材３１と直接的に接触する部分を含む。セパレータ２２は、拡散防止コーティング２２１を介在せずに、ガスシール材３１とおよびガスシール材３２に直接的に接触する部分を含む。セパレータ２３は、拡散防止コーティング２３１を介在せずに、ガスシール材３２に直接的に接触する部分を含む。

【0036】

本構成は、たとえば、セパレータ２１，２２，２３においてガスシール材３１，３２と直接的に接触する部分にマスキング処理を施した状態で、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１をコーティングする処理を実施することによって、作製される。

【0037】

ガスシール材３３ａは、関連技術の場合と異なり、拡散防止コーティング２３１，２４１を構成する材料と反応が発生しない材料で形成されている。たとえば、ガスシール材３３ａは、下記材料で形成されている。
・ガスシール材３３ａを構成する材料：マイカ

【0038】

［Ｂ］まとめ
以上のように、本実施形態では、セパレータ２１，２２，２３は、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１を介在せずに、ガスシール材３１，３２と直接的に接触する部分を含む。このため、本実施形態では、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１を構成する材料とガスシール材３１，３２を構成する材料との間の反応が生じないので、気泡が発生しない。その結果、本実施形態では、ガスシール材３１，３２が劣化せずに、シール性を十分に確保可能であると共に、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１が劣化せずに、セパレータ２１，２２，２３，２４を構成する金属材料の金属元素（Ｃｒなど）の拡散を十分に防止可能である。

【0039】

なお、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１は、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｆｅの酸化物のうち少なくとも１つを含む。これにより、高いＣｒ拡散抑制の効果を奏することができる。

【0040】

また、本実施形態では、ガスシール材３３ａは、薄膜化が不要であるため、薄膜化が困難な上記材料を用いた。しかし、ガスシール材３３ａの薄膜化が必要であるために、ガスシール材３３ａを他のガスシール材３１，３２と同様な材料で形成する場合には、セパレータ２４が拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１を介在せずにガスシール材３３ａに直接的に接触する部分を含むように構成することが好ましい。

【0041】

＜第２実施形態＞
［Ａ］構成
図２は、第２実施形態に係る電気化学装置の一例を示す断面図である。

【0042】

本実施形態の電気化学装置１ｂは、図２に示すように、関連技術の場合（図７参照）と異なり、反応防止層３１１，３２１，３３１を有する。この点および関連する点を除き、本実施形態は、関連技術の場合と同様であるため、重複する事項に関しては、適宜、説明を省略する。

【0043】

反応防止層３１１，３２１，３３１は、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１とガスシール材３１，３２，３３との間に介在している。

【0044】

具体的には、拡散防止コーティング２１１とガスシール材３１との間に反応防止層３１１が介在していると共に、拡散防止コーティング２２１とガスシール材３１との間に反応防止層３１１が介在している。また、拡散防止コーティング２２１とガスシール材３２との間に反応防止層３２１が介在していると共に、拡散防止コーティング２３１とガスシール材３２との間に反応防止層３２１が介在している。そして、拡散防止コーティング２３１とガスシール材３３との間に反応防止層３３１が介在していると共に、拡散防止コーティング２４１とガスシール材３３との間に反応防止層３３１が介在している。

【0045】

反応防止層３１１，３２１，３３１は、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１とガスシール材３１，３２，３３との間の反応を防止するために、たとえば、アルミナで形成されている。

【0046】

反応防止層３１１，３２１，３３１の成膜法は、たとえば、カロライジング、ＰＶＤなどである。
また、反応防止層３１１，３２１，３３１の厚みは、たとえば、数百ｎｍ～数十μｍである。

【0047】

［Ｂ］まとめ
以上のように、本実施形態では、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１とガスシール材３１，３２，３３との間に、反応防止層３１１，３２１，３３１が介在している。このため、本実施形態では、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１を構成する材料とガスシール材３１，３２，３３を構成する材料との間の反応が生じないので、気泡が発生しない。その結果、本実施形態では、ガスシール材３１，３２，３３が劣化せずに、シール性を十分に確保可能であると共に、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１，２４１が劣化せずに、セパレータ２１，２２，２３，２４を構成する金属材料の金属元素（Ｃｒなど）の拡散を十分に防止可能である。

【0048】

＜第３実施形態＞
［Ａ］構成
図３は、第３実施形態に係る電気化学装置の一例を示す断面図である。

【0049】

本実施形態の電気化学装置１ｃは、図３に示すように、第１実施形態の場合（図１参照）と同様に、セパレータ２１，２２，２３は、拡散防止コーティング２１１，２２１，２３１を介在せずに、ガスシール材３１，３２と直接的に接触する部分を含む。しかしながら、本実施形態の電気化学装置１ｃは、図３に示すように、ガスシール材３１，３２の形態が、第１実施形態の場合と異なっている。この点および関連する点を除き、本実施形態は、第１実施形態の場合と同様であるため、重複する事項に関しては、適宜、説明を省略する。

【0050】

図４は、第３実施形態に係る電気化学装置において、一部を拡大して示す拡大断面図である。図４は、図３において、セパレータ２１とセパレータ２２との間にガスシール材３１が設けられた部分の領域Ｒを示している。図３においてセパレータ２２とセパレータ２３との間にガスシール材３２が設けられた部分は、図４と同様であるため、図示および説明を省略する。

【0051】

図４に示すように、セパレータ２１（第１のセパレータ）の表面には、拡散防止コーティング２１１（第１の拡散防止コーティング）が被覆されている。そして、セパレータ２２（第２のセパレータ）の表面には、拡散防止コーティング２２１（第２の拡散防止コーティング）が被覆されている。

【0052】

拡散防止コーティング２１１には、セパレータ２１とセパレータ２２とが積層する積層方向（図４では縦方向）において、拡散防止コーティング２１１を貫通する貫通口Ｋ２１１（第１貫通口）が形成されている。

【0053】

同様に、拡散防止コーティング２２１には、セパレータ２１とセパレータ２２とが積層する積層方向において、拡散防止コーティング２１１を貫通する貫通口Ｋ２２１（第２貫通口）が形成されている。貫通口Ｋ２２１は、セパレータ２１とセパレータ２２とが積層する積層方向において、貫通口Ｋ２１１に対向するように形成されている。

【0054】

そして、本実施形態では、ガスシール材３１は、貫通口Ｋ２１１および貫通口Ｋ２２１の内部に設けられている。ガスシール材３１においてセパレータ２１の側の面（図４では下面）は、セパレータ２１の表面に直接的に接触している。ガスシール材３１においてセパレータ２２の側の面（図４では上面）は、セパレータ２２の表面に直接的に接触している。そして、ガスシール材３１において積層方向に沿った面（図４では側面）は、拡散防止コーティング２１１と拡散防止コーティング２２１とによって囲われている。

【0055】

［Ｂ］製造方法
図５Ａから図５Ｄは、第３実施形態に係る電気化学装置を製造する工程を示す断面図である。図５Ａから図５Ｄは、図４と同様に、図３においてセパレータ２１とセパレータ２２との間にガスシール材３１が設けられた部分の領域Ｒについて示している。図３においてセパレータ２２とセパレータ２３との間にガスシール材３２が設けられた部分は、図５Ａから図５Ｄと同様であるため、図示および説明を省略する。

【0056】

［Ｂ－１］マスク層形成工程
まず、図５Ａに示すように、マスク層Ｍ２１１，Ｍ２２１の形成を行う。

【0057】

ここでは、セパレータ２１の表面において貫通口Ｋ２１１（図４参照）が形成される領域にマスク層Ｍ２１１（第１マスク層）を形成する。また、セパレータ２２の表面において貫通口Ｋ２２１（図４参照）が形成される領域にマスク層Ｍ２２１（第２マスク層）を形成する。

【0058】

マスク層Ｍ２１１，Ｍ２２１は、マスク層Ｍ２１１，Ｍ２２１を形成する領域にマスク層Ｍ２１１，Ｍ２２１の材料からなる塗布膜を塗布することで作製される。

【0059】

本実施形態では、マスク層Ｍ２１１，Ｍ２２１は、セパレータ２１とセパレータ２２とを積層させた状態でセパレータ２１とセパレータ２２とがオーバーラップする面の中央部分に形成される。マスク層Ｍ２１１，Ｍ２２１は、セパレータ２１とセパレータ２２とを積層させた状態でセパレータ２１とセパレータ２２とがオーバーラップする面の幅Ｈ１よりも狭い幅Ｈ２になるように形成される。

【0060】

［Ｂ－２］拡散防止コーティング形成工程
つぎに、図５Ｂに示すように、拡散防止コーティング２１１，２２１の形成を行う。

【0061】

ここでは、マスク層Ｍ２１１が形成されたセパレータ２１の表面に拡散防止コーティング２１１を形成する。拡散防止コーティング２１１は、セパレータ２１の表面においてマスク層Ｍ２１１が形成された部分以外の部分を被覆するように形成される。また、マスク層Ｍ２２１が形成されたセパレータ２２の表面に拡散防止コーティング２２１を形成する。拡散防止コーティング２２１は、セパレータ２２の表面においてマスク層Ｍ２２１が形成された部分以外の部分を被覆するように形成される。

【0062】

［Ｂ－３］マスク層除去工程
つぎに、図５Ｃに示すように、マスク層Ｍ２１１，Ｍ２２１（図５Ｂ参照）の除去を行う。

【0063】

ここでは、拡散防止コーティング２１１が形成されたセパレータ２１の表面からマスク層Ｍ２１１（図５Ｂ参照）を除去することによって、貫通口Ｋ２１１を形成する。また、拡散防止コーティング２２１が形成されたセパレータ２２の表面からマスク層Ｍ２２１（図５Ｂ参照）を除去することによって貫通口Ｋ２２１を形成する。

【0064】

マスク層Ｍ２１１，Ｍ２２１の除去は、マスク層Ｍ２１１，Ｍ２２１の材料を溶解させる薬剤を用いて実行される。

【0065】

［Ｂ－４］ガスシール材形成工程
つぎに、図５Ｄに示すように、ガスシール材３１の形成を行う。

【0066】

ここでは、ガスシール材３１が拡散防止コーティング２１１の表面から突き出た部分を含むように、ガスシール材３１を貫通口Ｋ２１１の内部に形成する。ガスシール材３１は、厚みＴＨが、貫通口Ｋ２１１の深さＤＰ１と貫通口Ｋ２２１の深さＤＰ２との合計値になるように形成される（ＴＨ＝ＤＰ１＋ＤＰ２）。

【0067】

［Ｂ－５］セパレータ積層工程
つぎに、図４に示したように、セパレータ２１，２２の積層を行う。

【0068】

貫通口Ｋ２１１の内部に形成されたガスシール材３１が貫通口Ｋ２１１に収容されるように、セパレータ２１にセパレータ２２を積層する。

【0069】

上記の工程を経て、本実施形態の電気化学装置１ｃが完成される。

【0070】

［Ｃ］まとめ
以上のように、本実施形態の電気化学装置１ｃでは、ガスシール材３１は、貫通口Ｋ２１１および貫通口Ｋ２２１の内部において、セパレータ２１の表面およびセパレータ２２の表面に直接的に接触するように形成されている。本実施形態では、第１実施形態の場合と異なり、ガスシール材３１は、貫通口Ｋ２１１および貫通口Ｋ２２１からなる密封された空間に、全体が収容された状態である。ガスシール材３１を構成する材料と拡散防止コーティング２１１，２２１を構成する材料との間で仮に反応が起き、拡散防止コーティング２１１，２２１の一部が剥がれたとしても、反応部が外気に露出しない構造となっているので、セパレータ２１，２２を構成する金属材料の金属元素（Ｃｒなど）の拡散を抑制することができる。

【0071】

その結果、本実施形態では、ガスシール材３１が劣化したとしても、シール性を十分に確保可能であるので、電気化学セル１０の性能（発電性能や電解性能）を上記の実施形態の場合よりも更に効率的に発揮可能である。また、本実施形態では、拡散防止コーティング２１１，２２１の反応による劣化が起きたとしても、セパレータ２１，２２を構成する金属材料の金属元素（Ｃｒなど）の拡散を十分に防止可能であるので、拡散する金属元素（Ｃｒなど）によって電気化学セル１０の性能が低下することを、上記の実施形態の場合よりも効果的に抑制可能である。

【0072】

本実施形態では、製造バラツキ等に起因して、ガスシール材３１を図４のような理想的な形状に作製することができない場合であっても、上記の効果を十分に奏することができる。

【0073】

図６Ａおよび図６Ｂは、第３実施形態に係る電気化学装置において、一部を拡大して示す拡大断面図である。図６Ａおよび図６Ｂは、図４と同様な部分を図示しており、図６Ａは、ガスシール材３１の幅が貫通口Ｋ２１１，Ｋ２２１の幅Ｈ２よりも小さい場合を示し、図６Ｂは、ガスシール材３１の幅が貫通口Ｋ２１１，Ｋ２２１の幅Ｈ２よりも大きい場合を示している。

【0074】

図６Ａに示すように、ガスシール材３１の幅が貫通口Ｋ２１１，Ｋ２２１の幅Ｈ２よりも小さい場合には、ガスシール材３１において積層方向（図では縦方向）に沿った側面と、貫通口Ｋ２１１，Ｋ２２１において積層方向に沿った内面との間に、ギャップＧが介在する。セパレータ２１，２２のうちギャップＧが位置する表面は、拡散防止コーティング２１１，２２１が被覆されていない。しかし、セパレータ２１，２２のうちギャップＧが位置する表面は、貫通口Ｋ２１１および貫通口Ｋ２２１からなる密封された空間に露出された状態であるため、セパレータ２１，２２を構成する金属材料の金属元素（Ｃｒなど）が、電気化学セル１０へ拡散しない。その結果、本実施形態では、拡散する金属元素（Ｃｒなど）によって電気化学セル１０の能力が低下することを防止可能である。

【0075】

図６Ｂに示すように、ガスシール材３１の幅が貫通口Ｋ２１１，Ｋ２２１の幅Ｈ２よりも大きい場合には、拡散防止コーティング２１１，２２１とガスシール材３１とが重なった部分が反応し、気泡が発生すると考えられる。しかし、気泡が発生して拡散防止コーティング２１１，２２１の一部が失われたとしても、その反応部は、接合界面の内側にあり、拡散防止コーティング２１１，２２１の貫通口Ｋ２１１，Ｋ２２１により密封されている。このため、本実施形態では、セパレータ２１，２２を構成する金属材料の金属元素（Ｃｒなど）の拡散を抑制可能であるので、その拡散する金属元素（Ｃｒなど）によって電気化学セル１０の能力が低下することを防止可能である。

【0076】

なお、詳細な説明については省略するが、ガスシール材３２が形成された部分においても、ガスシール材３１が形成された部分と同様に、上記の効果が得られる。

【0077】

＜その他＞
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

【符号の説明】

【0078】

１：電気化学装置、１Ｊ：電気化学装置、１ｂ：電気化学装置、１ｃ：電気化学装置、１０：電気化学セル、１１：支持体、１２：水素極、１３：電解質膜、１４：酸素極、２１：セパレータ、２２：セパレータ、２３：セパレータ、２４：セパレータ、３１：ガスシール材、３２：ガスシール材、３３：ガスシール材、３３ａ：ガスシール材、２１１：拡散防止コーティング、２２１：拡散防止コーティング、２３１：拡散防止コーティング、２４１：拡散防止コーティング、３１１：反応防止層、３２１：反応防止層、３３１：反応防止層、Ｋ２１１：貫通口，Ｋ２２１：貫通口，Ｍ２１１：マスク層，Ｍ２２１：マスク層，ＳＰ２２：内部空間、ＳＰ２３：内部空間

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5A】

【図5B】

【図5C】

【図5D】

【図6A】

【図6B】

【図7】