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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2025-03-21
(45)【発行日】2025-03-31
(54)【発明の名称】アスファルト組成物
(51)【国際特許分類】
C08L 95/00 20060101AFI20250324BHJP
C08L 67/02 20060101ALI20250324BHJP
C08K 3/00 20180101ALI20250324BHJP
C08G 63/89 20060101ALI20250324BHJP
C08J 3/20 20060101ALI20250324BHJP
C08J 11/24 20060101ALI20250324BHJP
E01C 7/26 20060101ALI20250324BHJP
【ＦＩ】
C08L95/00
C08L67/02
C08K3/00
C08G63/89
C08J3/20 Z CFD
C08J11/24 ZAB
E01C7/26
【請求項の数】
13
(21)【出願番号】P 2021035332
(22)【出願日】2021-03-05
(65)【公開番号】P2021138950
(43)【公開日】2021-09-16
【審査請求日】2023-12-27
(31)【優先権主張番号】P 2020039313
(32)【優先日】2020-03-06
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(73)【特許権者】
【識別番号】000000918
【氏名又は名称】花王株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110000729
【氏名又は名称】弁理士法人ユニアス国際特許事務所
(74)【代理人】
【識別番号】110002620
【氏名又は名称】弁理士法人大谷特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】福利 憲廣
(72)【発明者】
【氏名】垣内 宏樹
【審査官】櫛引 智子
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０１９／１０００５８（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１９／０１７３３４（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２００６－０９６７９９（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２００９／００４７４５（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１７／０７７７４８（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１７／０３３６８２（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２００４－１６３８０８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０２０－２００４５９（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０８Ｌ，Ｃ０８Ｋ，Ｃ０８Ｇ，Ｃ０８Ｊ，Ｅ０１Ｃ
ＣＡｐｌｕｓ／ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ）
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
アスファルト及びポリエステルを含有するアスファルト組成物であって、前記ポリエステルが、ポリエチレンテレフタレート、アルコール及びカルボン酸化合物の重縮合物であり、
前記ポリエステルの原料におけるポリエチレンテレフタレートの存在量は、ポリエチレンテレフタレート、アルコール及びカルボン酸化合物の合計量１００質量％中、５質量％以上８０質量％以下であり、
前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であり、
アスファルト組成物におけるポリエステルの含有量が、アスファルト１００質量部に対して、０．５質量部以上５０質量部以下である、アスファルト組成物。
【請求項2】
前記ポリエステル中の、ゲル浸透クロマトグラフィー法により測定される分子量分布における分子量５００以下の成分の含有量が、７．０質量％以下である、請求項１に記載のアスファルト組成物。
【請求項3】
前記ポリエステル中のアルコール成分が、脂肪族ジオールである、請求項１又は２に記載のアスファルト組成物。
【請求項4】
前記ポリエステルの数平均分子量（Ｍｎ）が、１６００以上５０００以下である、請求項１～３のいずれか１つに記載のアスファルト組成物。
【請求項5】
前記ポリエステルの酸価が、２ｍｇＫＯＨ／ｇ以上４０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である、請求項１～４のいずれか１つに記載のアスファルト組成物。
【請求項6】
熱可塑性エラストマーを更に含有する、請求項１～５のいずれか１つに記載のアスファルト組成物。
【請求項7】
前記ポリエチレンテレフタレートが、回収されたポリエチレンテレフタレートである、請求項１～６のいずれか１つに記載のアスファルト組成物。
【請求項8】
工程１：（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させてポリエステルを得る工程、並びに工程２：アスファルトと、工程１で得られたポリエステルとを混合する工程
を含み、
前記ポリエステルの原料におけるポリエチレンテレフタレートの存在量は、ポリエチレンテレフタレート、アルコール及びカルボン酸化合物の合計量１００質量％中、５質量％以上８０質量％以下であり、
アスファルト組成物におけるポリエステルの含有量が、アスファルト１００質量部に対して、０．５質量部以上５０質量部以下である、アスファルト組成物の製造方法。
【請求項9】
前記ポリエチレンテレフタレートが、回収されたポリエチレンテレフタレートである、請求項８に記載のアスファルト組成物の製造方法。
【請求項10】
請求項１～７のいずれか１つに記載のアスファルト組成物と、骨材と、を含むアスファルト混合物。
【請求項11】
工程１：（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させてポリエステルを得る工程、並びに工程２：加熱した骨材と、アスファルトと、工程１で得られたポリエステルとを混合する工程
を含み、
前記ポリエステルの原料におけるポリエチレンテレフタレートの存在量は、ポリエチレンテレフタレート、アルコール及びカルボン酸化合物の合計量１００質量％中、５質量％以上８０質量％以下であり、
アスファルト組成物におけるポリエステルの含有量が、アスファルト１００質量部に対して、０．５質量部以上５０質量部以下である、アスファルト混合物の製造方法。
【請求項12】
前記工程２における前記混合する工程において、（ｉ）加熱した骨材に、アスファルトを添加及び混合した後、ポリエステルを添加及び混合する、
（ｉｉ）加熱した骨材に、アスファルト及びポリエステルを同時に添加及び混合する、又は
（ｉｉｉ）加熱した骨材に、事前に加熱混合したアスファルトとポリエステルとの混合物を添加及び混合する、
請求項１１に記載のアスファルト混合物の製造方法。
【請求項13】
前記ポリエチレンテレフタレートが、回収されたポリエチレンテレフタレートである、請求項１１又は１２に記載のアスファルト混合物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、アスファルト組成物、アスファルト混合物及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
自動車道や駐車場、貨物ヤード、歩道等の舗装には、敷設が比較的容易であり、舗装作業開始から交通開始までの時間が短くてすむことから、アスファルト組成物を用いるアスファルト舗装が行われている。このアスファルト舗装は、骨材をアスファルトで結合したアスファルト混合物によって路面が形成されているので、舗装道路は良好な硬度や耐久性を有している。
【0003】
例えば特許文献１では、廃ＰＥＴをできるだけ低コストで大量に処理でき、かつ所望の特性を備えた高価な舗装材用プラスチック組成物を提供することを目的として、廃ＰＥＴと、１種又は２種以上の多価アルコール及び／又は糖類とを触媒の存在下でエステル交換させて舗装材用プラスチック組成物を得る舗装材用プラスチック組成物の製造方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】特開２００６－０９６７９９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
アスファルト舗装面は、長期使用によって劣化して轍やひび割れが入るため、舗装の補修を行う必要が生じる。さらには、路面が削れて摩耗アスファルト粉が発生し、マイクロプラスチックが発生する。
本発明は、マイクロプラスチックの発生量を低減できるアスファルト組成物、アスファルト混合物及びその製造方法に関する。
本発明は、マイクロプラスチックの発生量を低減できるアスファルト組成物、アスファルト混合物及びその製造方法に関する。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明は、以下の〔１〕～〔５〕に関する。
〔１〕 アスファルト及びポリエステルを含有するアスファルト組成物であって、
前記ポリエステルが、ポリエチレンテレフタレート、アルコール及びカルボン酸化合物の重縮合物であり、
前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下である、アスファルト組成物。
〔２〕 工程１：（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させてポリエステルを得る工程、並びに
工程２：アスファルトと、工程１で得られたポリエステルとを混合する工程
を含む、アスファルト組成物の製造方法。
〔３〕 上記〔１〕に記載のアスファルト組成物と、骨材と、を含むアスファルト混合物。
〔４〕 工程１：（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させてポリエステルを得る工程、並びに
工程２：加熱した骨材と、アスファルトと、工程１で得られたポリエステルとを混合する工程
を含む、アスファルト混合物の製造方法。
〔５〕 （ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させる、ポリエステルの製造方法。
〔１〕 アスファルト及びポリエステルを含有するアスファルト組成物であって、
前記ポリエステルが、ポリエチレンテレフタレート、アルコール及びカルボン酸化合物の重縮合物であり、
前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下である、アスファルト組成物。
〔２〕 工程１：（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させてポリエステルを得る工程、並びに
工程２：アスファルトと、工程１で得られたポリエステルとを混合する工程
を含む、アスファルト組成物の製造方法。
〔３〕 上記〔１〕に記載のアスファルト組成物と、骨材と、を含むアスファルト混合物。
〔４〕 工程１：（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させてポリエステルを得る工程、並びに
工程２：加熱した骨材と、アスファルトと、工程１で得られたポリエステルとを混合する工程
を含む、アスファルト混合物の製造方法。
〔５〕 （ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させる、ポリエステルの製造方法。
【発明の効果】
【0007】
本発明によれば、マイクロプラスチックの発生量を低減できるアスファルト組成物、アスファルト混合物及びその製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【0008】
［アスファルト組成物］
本発明のアスファルト組成物（以下、単に「アスファルト組成物」ともいう）は、アスファルト及びポリエステルを含有する。
そして、ポリエステルが、ポリエチレンテレフタレート、アルコール及びカルボン酸化合物の重縮合物であり、前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下である。
以上によれば、マイクロプラスチックの発生量を低減できるアスファルト組成物が得られる。更にこの技術を応用して、アスファルト混合物、及びアスファルト混合物の製造方法を提供することができる。
本発明のアスファルト組成物（以下、単に「アスファルト組成物」ともいう）は、アスファルト及びポリエステルを含有する。
そして、ポリエステルが、ポリエチレンテレフタレート、アルコール及びカルボン酸化合物の重縮合物であり、前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下である。
以上によれば、マイクロプラスチックの発生量を低減できるアスファルト組成物が得られる。更にこの技術を応用して、アスファルト混合物、及びアスファルト混合物の製造方法を提供することができる。
【0009】
本発明の効果が得られる理由は定かではないが、以下のように考えられる。
ポリエチレンテレフタレート（以下、「ＰＥＴ」ともいう）を加工せずにそのままアスファルト中に添加すると、ＰＥＴの融点が２６０℃と比較的高いため、ＰＥＴが原粒径のまま塊として舗装中に存在し、アスファルトによる骨材間接着力の向上には至らない。
これに対し、本発明に用いられるポリエステルは、ＰＥＴ、アルコール及びカルボン酸化合物の重縮合物であり、ＰＥＴをアルコール成分及びカルボン酸成分とともに重縮合することでエステル交換反応が起こり、ＰＥＴの構成単位がアルコール成分由来の構成単位及びカルボン酸成分由来の構成単位中に取り込まれたポリエステルである。そして、ＰＥＴの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、ＰＥＴの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下である。所定の熱量を有するＰＥＴの場合、エステル交換反応時、ＰＥＴの溶融しやすさによりエステル交換反応が促進され、均一にＰＥＴがポリエステル中に導入される。さらに、ＩＶが０．６以上１．０５以下のＰＥＴであることで、エステル交換反応時にＰＥＴユニットを保持したままポリエステル中に組み込まれる。その結果、ブロック共重合体に類似した状態が形成され、高い極性が均一に保持される。
アスファルトは、親水性で骨材吸着性があるアスファルテン成分と、疎水性で骨材吸着性がないマルテン成分を含有している。本発明に用いられるポリエステルにおいて均一導入された高極性のＰＥＴ部位は、マルテン成分と効果的に相互作用して複合体を形成し、この複合体が骨材間接着をより強固にすることでマイクロプラスチックの発生量を低減できると考えられる。ここで、本発明者らが見出した知見によれば、ＰＥＴの熱量が５Ｊ／ｇ以上であれば、ＰＥＴの非晶部位が適量でありエステル交換反応時にＰＥＴがモノマー単位まで解重合されることが抑制されるため、マルテンと相互作用するＰＥＴ部位が適量導入され、複合体を形成しやすい。ＰＥＴの熱量が３０Ｊ／ｇ以下であれば、ＰＥＴの結晶部位が適量であり、ＰＥＴ部位が均一に導入され、複合体を形成しやすい。ＰＥＴのＩＶが０．６以上であれば、エステル交換反応時にＰＥＴがモノマー単位まで解重合されることが抑制されるため、マルテンと相互作用する部位が適量導入され、複合体を形成しやすい。ＰＥＴのＩＶが１．０５以下であれば、ＰＥＴ部位が均一に導入され、複合体を形成しやすい。
ポリエチレンテレフタレート（以下、「ＰＥＴ」ともいう）を加工せずにそのままアスファルト中に添加すると、ＰＥＴの融点が２６０℃と比較的高いため、ＰＥＴが原粒径のまま塊として舗装中に存在し、アスファルトによる骨材間接着力の向上には至らない。
これに対し、本発明に用いられるポリエステルは、ＰＥＴ、アルコール及びカルボン酸化合物の重縮合物であり、ＰＥＴをアルコール成分及びカルボン酸成分とともに重縮合することでエステル交換反応が起こり、ＰＥＴの構成単位がアルコール成分由来の構成単位及びカルボン酸成分由来の構成単位中に取り込まれたポリエステルである。そして、ＰＥＴの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、ＰＥＴの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下である。所定の熱量を有するＰＥＴの場合、エステル交換反応時、ＰＥＴの溶融しやすさによりエステル交換反応が促進され、均一にＰＥＴがポリエステル中に導入される。さらに、ＩＶが０．６以上１．０５以下のＰＥＴであることで、エステル交換反応時にＰＥＴユニットを保持したままポリエステル中に組み込まれる。その結果、ブロック共重合体に類似した状態が形成され、高い極性が均一に保持される。
アスファルトは、親水性で骨材吸着性があるアスファルテン成分と、疎水性で骨材吸着性がないマルテン成分を含有している。本発明に用いられるポリエステルにおいて均一導入された高極性のＰＥＴ部位は、マルテン成分と効果的に相互作用して複合体を形成し、この複合体が骨材間接着をより強固にすることでマイクロプラスチックの発生量を低減できると考えられる。ここで、本発明者らが見出した知見によれば、ＰＥＴの熱量が５Ｊ／ｇ以上であれば、ＰＥＴの非晶部位が適量でありエステル交換反応時にＰＥＴがモノマー単位まで解重合されることが抑制されるため、マルテンと相互作用するＰＥＴ部位が適量導入され、複合体を形成しやすい。ＰＥＴの熱量が３０Ｊ／ｇ以下であれば、ＰＥＴの結晶部位が適量であり、ＰＥＴ部位が均一に導入され、複合体を形成しやすい。ＰＥＴのＩＶが０．６以上であれば、エステル交換反応時にＰＥＴがモノマー単位まで解重合されることが抑制されるため、マルテンと相互作用する部位が適量導入され、複合体を形成しやすい。ＰＥＴのＩＶが１．０５以下であれば、ＰＥＴ部位が均一に導入され、複合体を形成しやすい。
【0010】
本明細書における各種用語の定義等を以下に示す。
「バインダ混合物」とは、アスファルトと熱可塑性エラストマーとを含む混合物を意味し、例えば、後述の熱可塑性エラストマーで改質されたアスファルト（以下、「改質アスファルト」ともいう）を含む概念である。
ポリエステル中、「アルコール成分由来の構成単位」とは、アルコール成分の水酸基から水素原子を除いた構造を意味し、「カルボン酸成分由来の構成単位」とは、カルボン酸成分のカルボキシル基から水酸基を除いた構造を意味する。
「カルボン酸化合物」とは、そのカルボン酸のみならず、反応中に分解して酸を生成する無水物、及びカルボン酸のアルキルエステル（例えば、アルキル基の炭素数１以上３以下）も含む概念である。カルボン酸化合物がカルボン酸のアルキルエステルである場合、カルボン酸化合物の炭素数には、エステルのアルコール残基であるアルキル基の炭素数を算入しない。
「バインダ混合物」とは、アスファルトと熱可塑性エラストマーとを含む混合物を意味し、例えば、後述の熱可塑性エラストマーで改質されたアスファルト（以下、「改質アスファルト」ともいう）を含む概念である。
ポリエステル中、「アルコール成分由来の構成単位」とは、アルコール成分の水酸基から水素原子を除いた構造を意味し、「カルボン酸成分由来の構成単位」とは、カルボン酸成分のカルボキシル基から水酸基を除いた構造を意味する。
「カルボン酸化合物」とは、そのカルボン酸のみならず、反応中に分解して酸を生成する無水物、及びカルボン酸のアルキルエステル（例えば、アルキル基の炭素数１以上３以下）も含む概念である。カルボン酸化合物がカルボン酸のアルキルエステルである場合、カルボン酸化合物の炭素数には、エステルのアルコール残基であるアルキル基の炭素数を算入しない。
【0011】
〔アスファルト〕
本発明のアスファルト組成物は、アスファルトを含有する。
アスファルトとしては、種々のアスファルトが使用できる。例えば舗装用石油アスファルトであるストレートアスファルトの他、改質アスファルトが挙げられる。改質アスファルトとしては、ブローンアスファルト；熱可塑性エラストマー、熱可塑性樹脂等の高分子材料で改質したアスファルト等が挙げられる。ストレートアスファルトとは、原油を常圧蒸留装置、減圧蒸留装置等で処理して得られる残留瀝青物質を意味する。また、ブローンアスファルトとは、ストレートアスファルトと重質油との混合物を加熱し、その後空気を吹き込んで酸化させることによって得られるアスファルトを意味する。マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から改質アスファルトが好ましい。
本明細書において、「アスファルト」とは、ドイツ工業規格ＤＩＮ ＥＮ １２５９７に定義されるビチューメンを包含する。「アスファルト」と「ビチューメン」は交換可能に用いられるものとする。
本発明のアスファルト組成物は、アスファルトを含有する。
アスファルトとしては、種々のアスファルトが使用できる。例えば舗装用石油アスファルトであるストレートアスファルトの他、改質アスファルトが挙げられる。改質アスファルトとしては、ブローンアスファルト；熱可塑性エラストマー、熱可塑性樹脂等の高分子材料で改質したアスファルト等が挙げられる。ストレートアスファルトとは、原油を常圧蒸留装置、減圧蒸留装置等で処理して得られる残留瀝青物質を意味する。また、ブローンアスファルトとは、ストレートアスファルトと重質油との混合物を加熱し、その後空気を吹き込んで酸化させることによって得られるアスファルトを意味する。マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から改質アスファルトが好ましい。
本明細書において、「アスファルト」とは、ドイツ工業規格ＤＩＮ ＥＮ １２５９７に定義されるビチューメンを包含する。「アスファルト」と「ビチューメン」は交換可能に用いられるものとする。
【0012】
〔熱可塑性エラストマー〕
アスファルト組成物は、マイクロプラスチック量の低減の観点から、熱可塑性エラストマーを含有することが好ましい。アスファルト及び熱可塑性エラストマーは、これらの混合物であるバインダ混合物として使用されることが好ましい。バインダ混合物としては、熱可塑性エラストマーで改質されたストレートアスファルト（改質アスファルト）等が挙げられる。
アスファルト組成物は、マイクロプラスチック量の低減の観点から、熱可塑性エラストマーを含有することが好ましい。アスファルト及び熱可塑性エラストマーは、これらの混合物であるバインダ混合物として使用されることが好ましい。バインダ混合物としては、熱可塑性エラストマーで改質されたストレートアスファルト（改質アスファルト）等が挙げられる。
【0013】
熱可塑性エラストマーとしては、例えば、スチレン／ブタジエンブロック共重合体（以下、単に「ＳＢ」ともいう）、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体（以下、単に「ＳＢＳ」ともいう）、スチレン／ブタジエンランダム共重合体（以下、単に「ＳＢＲ」ともいう）、スチレン／イソプレンブロック共重合体（以下、単に「ＳＩ」ともいう）、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体（以下、単に「ＳＩＳ」ともいう）、スチレン／イソプレンランダム共重合体（以下、単に「ＳＩＲ」ともいう）、エチレン／酢酸ビニル共重合体、及びエチレン／アクリル酸エステル共重合体からなる群より選択される少なくとも１種が挙げられる。
エチレン／アクリル酸エステル共重合体の市販品としては、例えば、「Ｅｌｖａｒｏｙ」（デュポン社製）が挙げられる。
エチレン／アクリル酸エステル共重合体の市販品としては、例えば、「Ｅｌｖａｒｏｙ」（デュポン社製）が挙げられる。
【0014】
これらの熱可塑性エラストマーの中でも、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、スチレン／ブタジエンブロック共重合体、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体、スチレン／ブタジエンランダム共重合体、スチレン／イソプレンブロック共重合体、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体、及びスチレン／イソプレンランダム共重合体からなる群より選択される少なくとも１種が好ましく、スチレン／ブタジエンランダム共重合体及びスチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体からなる群より選択される少なくとも１種がより好ましい。
【0015】
アスファルト組成物中の熱可塑性エラストマーの含有量は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、アスファルト組成物１００質量％中、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上、更に好ましくは１質量％以上、より更に好ましくは２質量％以上であり、そして、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、更に好ましくは１０質量％以下、より更に好ましくは５質量％以下である。
【0016】
アスファルト組成物において、熱可塑性エラストマーの含有量は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、アスファルト１００質量部に対して、好ましくは０．１質量部以上、より好ましくは０．５質量部以上、更に好ましくは１質量部以上、より更に好ましくは２質量部以上であり、そして、好ましくは３０質量部以下、より好ましくは２０質量部以下、更に好ましくは１０質量部以下、より更に好ましくは５質量部以下である。
【0017】
アスファルト組成物中のアスファルトの含有量は、マイクロプラスチック量の低減の観点とアスファルト性能を発揮する観点から、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは７５質量％以上、より更に好ましくは８０質量％以上であり、そして、マイクロプラスチック量の低減の観点から、好ましくは９８質量％以下、より好ましくは９７質量％以下、更に好ましくは９６質量％以下である。
【0018】
〔ポリエステル〕
本発明のアスファルト組成物は、ポリエステルを含有する。ポリエステルは、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、ポリエチレンテレフタレート、アルコール及びカルボン酸化合物の重縮合物である。そして、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値は５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）は０．６以上１．０５以下である。
本発明のアスファルト組成物は、ポリエステルを含有する。ポリエステルは、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、ポリエチレンテレフタレート、アルコール及びカルボン酸化合物の重縮合物である。そして、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値は５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）は０．６以上１．０５以下である。
【0019】
＜アルコール成分＞
アルコール成分としては、脂肪族ジオール、芳香族ジオール、３価以上の多価アルコールが挙げられる。これらのアルコール成分は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
アルコール成分としては、脂肪族ジオール、芳香族ジオール、３価以上の多価アルコールが挙げられる。これらのアルコール成分は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
【0020】
脂肪族ジオールとしては、好ましくは炭素数２以上１２以下の直鎖又は分岐の脂肪族ジオールであり、より好ましくは炭素数２以上４以下の直鎖又は分岐の脂肪族ジオールである。脂肪族ジオールの具体例としては、エチレングリコール、１，２－プロパンジオール、１，３－プロパンジオール、１，３－ブタンジオール、１，４－ブタンジオール、１，４－ブテンジオール、１，５－ペンタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、１，１０－デカンジオール、１，１２－ドデカンジオールが挙げられる。
【0021】
芳香族ジオールとしては、例えば、ビスフェノールＡのアルキレンオキサイド付加物が挙げられる。ビスフェノールＡのアルキレンオキサイド付加物としては、下記式（Ｉ）で表されるビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加物が挙げられる。
〔式中、ＯＲ1及びＲ1Ｏはアルキレンオキシドであり、Ｒ1は炭素数２又は３のアルキレン基、ｘ及びｙはアルキレンオキシドの平均付加モル数を示す正の数を示し、ｘとｙの和は好ましくは１以上、より好ましくは１．５以上であり、そして、好ましくは１６以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは４以下である。〕
【化1】
〔式中、ＯＲ1及びＲ1Ｏはアルキレンオキシドであり、Ｒ1は炭素数２又は３のアルキレン基、ｘ及びｙはアルキレンオキシドの平均付加モル数を示す正の数を示し、ｘとｙの和は好ましくは１以上、より好ましくは１．５以上であり、そして、好ましくは１６以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは４以下である。〕
【0022】
式（Ｉ）で表されるビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加物としては、例えば、ビスフェノールＡ〔２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン〕のプロピレンオキシド付加物、ビスフェノールＡのエチレンオキシド付加物が挙げられる。これらのビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加物は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
【0023】
３価以上の多価アルコールとしては、例えば、グリセリン、ペンタエリスリトール、トリメチロールプロパン、ソルビトールが挙げられる。
【0024】
アルコール成分としては、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、脂肪族ジオールが好ましい。脂肪族ジオールの含有量は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、ポリエステルのアルコール成分１００モル％中、好ましくは８０モル％以上、より好ましくは９０モル％以上であり、そして、１００モル％以下である。
【0025】
＜カルボン酸成分＞
カルボン酸成分としては、脂肪族ジカルボン酸化合物、芳香族ジカルボン酸化合物、３価以上６価以下の多価カルボン酸化合物が挙げられる。これらのカルボン酸成分は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
カルボン酸成分としては、脂肪族ジカルボン酸化合物、芳香族ジカルボン酸化合物、３価以上６価以下の多価カルボン酸化合物が挙げられる。これらのカルボン酸成分は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
【0026】
脂肪族ジカルボン酸の主鎖の炭素数は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、好ましくは３以上、より好ましくは４以上であり、そして、好ましくは１０以下、より好ましくは８以下である。
脂肪族ジカルボン酸化合物としては、例えば、フマル酸、マレイン酸、シュウ酸、マロン酸、シトラコン酸、イタコン酸、グルタコン酸、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、炭素数１以上２０以下のアルキル基若しくは炭素数２以上２０以下のアルケニル基で置換されたコハク酸、又は、これらの無水物、これらのアルキルエステル（例えば、アルキル基の炭素数１以上３以下）が挙げられる。置換されたコハク酸としては、例えば、ドデシルコハク酸、ドデセニルコハク酸、オクテニルコハク酸が挙げられる。以上の脂肪族ジカルボン酸化合物の中でも、フマル酸、マレイン酸及びアジピン酸からなる群より選択される少なくとも１種が好ましく、アジピン酸がより好ましい。
脂肪族ジカルボン酸化合物としては、例えば、フマル酸、マレイン酸、シュウ酸、マロン酸、シトラコン酸、イタコン酸、グルタコン酸、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、炭素数１以上２０以下のアルキル基若しくは炭素数２以上２０以下のアルケニル基で置換されたコハク酸、又は、これらの無水物、これらのアルキルエステル（例えば、アルキル基の炭素数１以上３以下）が挙げられる。置換されたコハク酸としては、例えば、ドデシルコハク酸、ドデセニルコハク酸、オクテニルコハク酸が挙げられる。以上の脂肪族ジカルボン酸化合物の中でも、フマル酸、マレイン酸及びアジピン酸からなる群より選択される少なくとも１種が好ましく、アジピン酸がより好ましい。
【0027】
芳香族ジカルボン酸化合物としては、例えば、フタル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、又は、これらの無水物、これらのアルキルエステル（例えば、アルキル基の炭素数１以上３以下）が挙げられる。以上の芳香族ジカルボン酸化合物の中でも、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、イソフタル酸及びテレフタル酸が好ましく、テレフタル酸がより好ましい。
【0028】
３価以上６価以下の多価カルボン酸は、好ましくは３価カルボン酸である。３価以上６価以下の多価カルボン酸としては、例えば、トリメリット酸、２，５，７－ナフタレントリカルボン酸、ピロメリット酸、又はこれらの酸無水物等が挙げられる。なお、多価カルボン酸を含む場合、物性調整の観点から、アルコール成分には１価のアルコールが適宜含有されていてもよく、カルボン酸成分には１価のカルボン酸化合物が適宜含有されていてもよい。
【0029】
カルボン酸成分が脂肪族ジカルボン酸化合物を含む場合、カルボン酸成分中における脂肪族ジカルボン酸化合物の含有量は、ポリエステルの可撓性を上げてマイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、カルボン酸成分１００モル％中、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上であり、そして、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３０モル％以下である。
【0030】
芳香族ジカルボン酸化合物の含有量は、アスファルトへの溶融分散性を高め、かつマイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、カルボン酸成分１００モル％中、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上であり、そして、好ましくは１００モル％以下、より好ましくは９９モル％以下、更に好ましくは９５モル％以下、より更に好ましくは９０モル％以下である。
【0031】
＜アルコール成分由来の構成単位に対するカルボン酸成分由来の構成単位のモル比＞
アルコール成分由来の構成単位に対するカルボン酸成分由来の構成単位のモル比〔カルボン酸成分／アルコール成分〕は、酸価の調整の観点及びマイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、好ましくは０．７以上、より好ましくは０．８以上、更に好ましくは０．９以上であり、そして、好ましくは１．５以下、より好ましくは１．３以下、更に好ましくは１．１以下である。
アルコール成分由来の構成単位に対するカルボン酸成分由来の構成単位のモル比〔カルボン酸成分／アルコール成分〕は、酸価の調整の観点及びマイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、好ましくは０．７以上、より好ましくは０．８以上、更に好ましくは０．９以上であり、そして、好ましくは１．５以下、より好ましくは１．３以下、更に好ましくは１．１以下である。
【0032】
＜ポリエチレンテレフタレート由来の構成単位＞
本発明に用いられるポリエステルは、ポリエチレンテレフタレート由来のエチレングリコール及びテレフタル酸からなる構成単位を含む。ポリエチレンテレフタレートは、エチレングリコール及びテレフタル酸からなる構成単位の他にブタンジオールやイソフタル酸等の成分を少量含有してもよい。ポリエチレンテレフタレートは、回収されたポリエチレンテレフタレートであることが好ましい。
本発明に用いられるポリエステルは、ポリエチレンテレフタレート由来のエチレングリコール及びテレフタル酸からなる構成単位を含む。ポリエチレンテレフタレートは、エチレングリコール及びテレフタル酸からなる構成単位の他にブタンジオールやイソフタル酸等の成分を少量含有してもよい。ポリエチレンテレフタレートは、回収されたポリエチレンテレフタレートであることが好ましい。
【0033】
近年、廃プラスチックが環境に与える影響が問題となっており、廃プラスチックのリサイクルが検討されている。本発明では、ポリエチレンテレフタレートはボトルやフィルム等の製品として汎用されていることから、それらの製品として製造され、その後廃棄されたものを回収したポリエチレンテレフタレート（以下「回収ＰＥＴ」ともいう）が、環境問題及び価格の面から好ましく用いられる。なお、回収品は、ある程度の純度を有しているものであれば、その種類等は特に限定されない。不純物として、ポリエチレンやポリプロピレンのようなプラスチックを少量含んでいてもよい。例えば、廃パウチ容器を回収ＰＥＴとして利用することもできる。回収ＰＥＴがポリエチレン及び／又はポリプロピレンを含む場合、ポリエチレン及びポリプロピレンの合計含有量は、好ましくは５質量％以下、より好ましくは３質量％以下である。下限は特に限定されないが、例えば０．１質量％以上であってもよく、０．０５質量％以上であってもよい。
【0034】
なお、回収品の使用に際しては、取り扱いや分散及び分解等の容易性のため、フレーク状に粉砕されたもの、ペレット等が好適に用いられる。本発明に用いられる回収品の具体的な大きさとしては、反応効率の観点から、４～１５ｍｍ2程度が好ましく、厚みは３ｍｍ以下程度が好ましい。
【0035】
ＰＥＴの固有粘度（ＩＶ）は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、０．６以上であり、そして、１．０５以下であり、好ましくは１．０４以下、より好ましくは１．０３以下である。ＰＥＴの固有粘度が０．６以上１．０５以下であると、マイクロプラスチックの発生量を充分に低減することができる。
固有粘度（ＩＶ）は、実施例に記載の方法により測定される。ＰＥＴの固有粘度（ＩＶ）は、例えば、０．７以上、０．８０以上、０．９０以上であってもよい。
固有粘度（ＩＶ）は、実施例に記載の方法により測定される。ＰＥＴの固有粘度（ＩＶ）は、例えば、０．７以上、０．８０以上、０．９０以上であってもよい。
【0036】
ＰＥＴの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、５Ｊ／ｇ以上であり、好ましくは１０Ｊ／ｇ以上、より好ましくは１２Ｊ／ｇ以上であり、そして、３０Ｊ／ｇ以下であり、好ましくは２９Ｊ／ｇ以下である。当該値は、例えば、５．０Ｊ／ｇ以上、１０．０Ｊ／ｇ以上又は１２．０Ｊ／ｇ以上であり、そして、３０．０Ｊ／ｇ以下、２９．５Ｊ／ｇ以下、又は２９．０Ｊ／ｇ以下であってもよい。
ＰＥＴのＤＳＣ測定による吸熱量及び発熱量は、実施例に記載の方法により測定される。
ＰＥＴのＤＳＣ測定による吸熱量及び発熱量は、実施例に記載の方法により測定される。
【0037】
本発明に用いられるポリエステルは、実質的にその特性を損なわない程度に変性されたポリエステルであってもよい。変性されたポリエステルは、具体的には、特開平１１－１３３６６８号公報、特開平１０－２３９９０３号公報、特開平８－２０６３６号公報等に記載の方法によりフェノール、ウレタン、エポキシ等によりグラフト化やブロック化したポリエステルが挙げられる。好ましい変性されたポリエステルは、ポリエステルをポリイソシアネート化合物でウレタン伸長したウレタン変性ポリエステルが挙げられる。
【0038】
＜ポリエステルの物性＞
ポリエステルの軟化点は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、好ましくは９０℃以上、より好ましくは９５℃以上、更に好ましくは９８℃以上であり、そして、好ましくは１４０℃以下、より好ましくは１３０℃以下、更に好ましくは１２５℃以下、より更に好ましくは１２０℃以下、より更に好ましくは１１５℃以下である。
ポリエステルの軟化点は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、好ましくは９０℃以上、より好ましくは９５℃以上、更に好ましくは９８℃以上であり、そして、好ましくは１４０℃以下、より好ましくは１３０℃以下、更に好ましくは１２５℃以下、より更に好ましくは１２０℃以下、より更に好ましくは１１５℃以下である。
【0039】
ポリエステルの酸価は、骨材への吸着を促進し、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、好ましくは２ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、そして、舗装面の耐水性を高める観点から、好ましくは４０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。
【0040】
ポリエステルの水酸基価は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、好ましくは１ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より更に好ましくは１５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、そして、好ましくは７０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より更に好ましくは２６ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。
【0041】
ポリエステルのガラス転移点は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、好ましくは３０℃以上、より好ましくは４０℃以上、更に好ましくは５０℃以上であり、そして、好ましくは８０℃以下、より好ましくは７０℃以下、更に好ましくは６５℃以下である。
【0042】
ポリエステルの数平均分子量（Ｍｎ）は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、好ましくは１６００以上、より好ましくは２０００以上、更に好ましくは２５００以上であり、そして、好ましくは５０００以下、より好ましくは４５００以下、更に好ましくは４０００以下である。
【0043】
ポリエステルの重量平均分子量（Ｍｗ）は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、好ましくは５０００以上、より好ましくは６０００以上、更に好ましくは７０００以上であり、そして、好ましくは３００００以下、より好ましくは２００００以下、更に好ましくは１５０００以下である。
【0044】
ポリエステル中の、ゲル浸透クロマトグラフィー法により測定される分子量分布における分子量５００以下の成分の含有量は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、好ましくは７．０質量％以下、より好ましくは５．５質量％以下、更に好ましくは５．０質量％以下である。下限値は特に限定されないが、例えば２．０質量％であってもよい。
【0045】
軟化点、酸価、水酸基価、ガラス転移点、数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）及びポリエステル中の分子量５００以下の成分の含有量は、実施例に記載の方法により測定することができる。なお、軟化点、酸価、水酸基価、ガラス転移点、数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）及びポリエステル中の分子量５００以下の成分の含有量は、原料モノマー組成、分子量、触媒量又は反応条件により調整することができる。
【0046】
＜ポリエステルの製造方法＞
ポリエステルの製造方法は、特に限定されるものではないが、例えば、ポリエチレンテレフタレート、アルコール成分及びカルボン酸成分を重縮合することにより製造することができる。重縮合反応の温度は、特に限定されるものではないが、反応性の観点とモノマー分解温度の観点から、好ましくは１８０℃以上１８０℃以上２３５℃以下℃以下である。重縮合反応の温度として、１８０℃以上２１０℃以下も好ましい。
ポリエステルの製造方法は、特に限定されるものではないが、例えば、ポリエチレンテレフタレート、アルコール成分及びカルボン酸成分を重縮合することにより製造することができる。重縮合反応の温度は、特に限定されるものではないが、反応性の観点とモノマー分解温度の観点から、好ましくは１８０℃以上１８０℃以上２３５℃以下℃以下である。重縮合反応の温度として、１８０℃以上２１０℃以下も好ましい。
【0047】
ポリエステルの製造方法としては、（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させる方法が好ましい。エステル交換させる温度として、１８０℃以上２１０℃以下も好ましい。
【0048】
原料におけるポリエチレンテレフタレートの存在量は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、ポリエチレンテレフタレート、アルコール成分及びカルボン酸成分の合計量１００質量％中、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、更に好ましくは１５質量％以上であり、そして、好ましくは８０質量％以下、より好ましくは７０質量％以下、更に好ましくは６０質量％以下である。
【0049】
アルコール成分とカルボン酸成分との重縮合反応の際にポリエチレンテレフタレートを添加することで、エステル交換反応が起こり、ポリエチレンテレフタレートの構成単位がアルコール成分由来の構成単位及びカルボン酸成分由来の構成単位中に取り込まれたポリエステルを得ることができる。
ポリエチレンテレフタレートは、重縮合反応開始時から存在させていても、重縮合反応途中で反応系に添加してもよい。ポリエチレンテレフタレートの添加時期は、マイクロプラスチック量の低減の観点から、アルコール成分とカルボン酸成分との反応率が１０％以下の段階が好ましく、５％以下の段階がより好ましい。なお、反応率とは、生成反応水量（モル）／理論生成水量（モル）×１００の値をいう。
ポリエチレンテレフタレートは、重縮合反応開始時から存在させていても、重縮合反応途中で反応系に添加してもよい。ポリエチレンテレフタレートの添加時期は、マイクロプラスチック量の低減の観点から、アルコール成分とカルボン酸成分との反応率が１０％以下の段階が好ましく、５％以下の段階がより好ましい。なお、反応率とは、生成反応水量（モル）／理論生成水量（モル）×１００の値をいう。
【0050】
重縮合反応には、反応性とコストの観点から、ジ（２－エチルヘキサン酸）錫（II）等のＳｎ－Ｃ結合を有していない錫（II）化合物をエステル化触媒として使用できる。エステル化触媒の使用量は、アルコール成分とカルボン酸成分とポリエチレンテレフタレートの合計量１００質量部に対して、好ましくは０．０１質量部以上、より好ましくは０．２質量部以上、そして、好ましくは３．０質量部以下、より好ましくは１．５質量部以下である。
重縮合反応には、反応性とコストの観点から、触媒に加えて、没食子酸等のピロガロール化合物をエステル化助触媒として使用できる。エステル化助触媒の使用量は、アルコール成分とカルボン酸成分とポリエチレンテレフタレートの総量１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．００５質量部以上、更に好ましくは０．０１質量部以上、そして、好ましくは０．５０質量部以下、より好ましくは０．２０質量部以下、更に好ましくは０．１０質量部以下である。
重縮合反応には、反応性とコストの観点から、触媒に加えて、没食子酸等のピロガロール化合物をエステル化助触媒として使用できる。エステル化助触媒の使用量は、アルコール成分とカルボン酸成分とポリエチレンテレフタレートの総量１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．００５質量部以上、更に好ましくは０．０１質量部以上、そして、好ましくは０．５０質量部以下、より好ましくは０．２０質量部以下、更に好ましくは０．１０質量部以下である。
【0051】
＜ポリエステルの含有量＞
本発明のアスファルト組成物において、ポリエステルの含有量は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、アスファルト１００質量部に対して、好ましくは０．５質量部以上、より好ましくは１質量部以上、更に好ましくは３質量部以上、より更に好ましくは５質量部以上であり、そして、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは３０質量部以下、更に好ましくは２０質量部以下、より更に好ましくは１０質量部以下である。
本発明のアスファルト組成物において、ポリエステルの含有量は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、アスファルト１００質量部に対して、好ましくは０．５質量部以上、より好ましくは１質量部以上、更に好ましくは３質量部以上、より更に好ましくは５質量部以上であり、そして、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは３０質量部以下、更に好ましくは２０質量部以下、より更に好ましくは１０質量部以下である。
【0052】
［アスファルト組成物の製造方法］
本発明のアスファルト組成物を製造する方法は、アスファルトと、上記のポリエステルとを混合する工程を有することが好ましい。
本発明のアスファルト組成物を製造する方法は、アスファルトと、上記のポリエステルとを混合する工程を有することが好ましい。
【0053】
アスファルト組成物は、アスファルトを加熱溶融し、ポリエステルを添加し、通常用いられている混合機にて、各成分が均一に分散するまで撹拌混合することにより得られる。通常用いられている混合機としては、ホモミキサー、ディゾルバー、パドルミキサー、リボンミキサー、スクリューミキサー、プラネタリーミキサー、真空逆流ミキサー、ロールミル、二軸押出機等が挙げられる。
【0054】
アスファルトとポリエステルとの混合温度は、アスファルト中にポリエステルを均一に分散させ、マイクロプラスチック量の低減の観点及び保存安定性の観点から、好ましくは１００℃以上、より好ましくは１３０℃以上、更に好ましくは１６０℃以上、より更に好ましくは１７０℃以上であり、そして、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは２１０℃以下、更に好ましくは２００℃以下、より更に好ましくは１９０℃以下である。
【0055】
また、アスファルトとポリエステルとの混合時間は、効率的にアスファルト中にポリエステルを均一に分散させる観点から、好ましくは０．１時間以上、より好ましくは０．５時間以上、更に好ましくは１．０時間以上、より更に好ましくは１．５時間以上であり、そして、好ましくは１０時間以下、より好ましくは７時間以下、更に好ましくは５時間以下、より更に好ましくは３時間以下である。
【0056】
アスファルト組成物の製造方法の好ましい態様は、（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させてポリエステルを得る工程（工程１）、並びにアスファルトと、前述のポリエステル（工程１で得られたポリエステル）とを混合する工程（工程２）を含む。エステル交換させる温度として、１８０℃以上２１０℃以下も好ましい。
【0057】
上記ポリエチレンテレフタレートは、好ましくは回収されたポリエチレンテレフタレートである。この場合、アスファルト組成物の製造方法は、好ましくは、（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを製品から回収する工程（工程１ａ）、前述のポリエチレンテレフタレート（工程１ａで得られたポリエチレンテレフタレート）を、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させてポリエステルを得る工程（工程２ａ）、並びにアスファルトと、前述のポリエステル（工程２ａで得られたポリエステル）とを混合する工程（工程３ａ）を含む。エステル交換させる温度として、１８０℃以上２１０℃以下も好ましい。
【0058】
〔分散剤〕
アスファルト組成物は、分散剤を含んでいてもよい。
分散剤は、アスファルトに溶解するものであり、且つポリエステルとの親和性があるものが好ましい。
分散剤としては、例えば、高分子分散剤、ポリオキシエチレンアルキルアミン、アルカノールアミン等の界面活性剤等を挙げることができる。
高分子分散剤としては、例えば、ポリアミドアミンとその塩、ポリカルボン酸とその塩、高分子量不飽和酸エステル、変性ポリウレタン、変性ポリエステル、変性ポリ（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル系共重合体、ナフタレンスルホン酸ホルマリン縮合物等が挙げられる。これらの分散剤は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
分散剤は、高温保管安定性を向上させる観点から、好ましくは高分子分散剤である。なお、本発明における「高分子分散剤」とは、重量平均分子量が１，０００以上の分散剤を意味する。ポリマー種にもよるが、重量平均分子量としては、好ましくは２，０００以上、より好ましくは４，０００以上であり、そして、好ましくは８０，０００以下、より好ましくは４０，０００以下である。
アスファルト組成物は、分散剤を含んでいてもよい。
分散剤は、アスファルトに溶解するものであり、且つポリエステルとの親和性があるものが好ましい。
分散剤としては、例えば、高分子分散剤、ポリオキシエチレンアルキルアミン、アルカノールアミン等の界面活性剤等を挙げることができる。
高分子分散剤としては、例えば、ポリアミドアミンとその塩、ポリカルボン酸とその塩、高分子量不飽和酸エステル、変性ポリウレタン、変性ポリエステル、変性ポリ（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル系共重合体、ナフタレンスルホン酸ホルマリン縮合物等が挙げられる。これらの分散剤は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
分散剤は、高温保管安定性を向上させる観点から、好ましくは高分子分散剤である。なお、本発明における「高分子分散剤」とは、重量平均分子量が１，０００以上の分散剤を意味する。ポリマー種にもよるが、重量平均分子量としては、好ましくは２，０００以上、より好ましくは４，０００以上であり、そして、好ましくは８０，０００以下、より好ましくは４０，０００以下である。
【0059】
分散剤は、好ましくは塩基性官能基を有する。塩基性官能基とは、共役酸のｐＫａが－３以上となるような基を意味する。塩基性官能基としては、例えば、アミノ基、イミノ基、４級アンモニウム基が挙げられる。
分散剤の塩基価は、高温保管安定性の観点から、好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、そして、好ましくは１５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは１００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。塩基価の測定方法は、ＪＩＳ Ｋ７２３７：１９９５に規定の方法により測定する。
分散剤の塩基価は、高温保管安定性の観点から、好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、そして、好ましくは１５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは１００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。塩基価の測定方法は、ＪＩＳ Ｋ７２３７：１９９５に規定の方法により測定する。
【0060】
市販の分散剤としては、例えば、「ディスパー」シリーズの「ｂｙｋ－１０１」、「ｂｙｋ－１３０」、「ｂｙｋ－１６１」、「ｂｙｋ－１６２」、「ｂｙｋ－１７０」、「ｂｙｋ－２０２０」、「ｂｙｋ－２１６４」、「ｂｙｋ－ＬＰＮ２１３２４」（以上、ビックケミー（ＢＹＫ）社製）；「ソルスパース」シリーズの「９０００」、「１１２００」、「１３２４０」、「１３６５０」、「１３９４０」、「１７０００」、「１８０００」、「２４０００」、「２８０００」、「３２０００」、「３８５００」、「７１０００」（以上、ルブリゾール社製）；「アジスパー」シリーズの「ＰＢ８２１」、「ＰＢ８２２」、「ＰＢ８８０」、「ＰＢ８８１」（以上、味の素ファインテクノ株式会社製）；「エフカ」シリーズの「４６」、「４７」、「４８」、「４９」、「４０１０」、「４０４７」、「４０５０」、「４１６５」、「５０１０」（以上、ＢＡＳＦ社製）；「フローレンＴＧ－７１０」（共栄社化学株式会社製）；「ＴＡＭＮ－１５」（日光ケミカルズ株式会社製）が挙げられる。
【0061】
分散剤の含有量は、高温保管安定性の観点から、ポリエステル１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは３質量部以上、更に好ましくは４質量部以上であり、そして、好ましくは８０質量部以下、より好ましくは６０質量部以下、更に好ましくは４０質量部以下、より更に好ましくは３０質量部以下、より更に好ましくは２０質量部以下である。
【0062】
［アスファルト混合物］
本発明のアスファルト組成物は、バインダ組成物であり、該アスファルト組成物に、骨材を添加して、アスファルト混合物とした後に、舗装に使用される。すなわち、本発明のアスファルト組成物は、舗装用として好適であり、特に道路舗装用として好適である。
本発明のアスファルト混合物は、前述のアスファルト組成物、及び骨材を含有する。つまり、アスファルト混合物は、アスファルト、ポリエステル及び骨材を含有し、好ましくはアスファルト、熱可塑性エラストマー、ポリエステル及び骨材を含有する。
本発明のアスファルト組成物は、バインダ組成物であり、該アスファルト組成物に、骨材を添加して、アスファルト混合物とした後に、舗装に使用される。すなわち、本発明のアスファルト組成物は、舗装用として好適であり、特に道路舗装用として好適である。
本発明のアスファルト混合物は、前述のアスファルト組成物、及び骨材を含有する。つまり、アスファルト混合物は、アスファルト、ポリエステル及び骨材を含有し、好ましくはアスファルト、熱可塑性エラストマー、ポリエステル及び骨材を含有する。
【0063】
アスファルト混合物中のアスファルト組成物の含有量は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、アスファルト混合物１００質量％中、好ましくは２質量％以上、より好ましくは３質量％以上、更に好ましくは４質量％以上であり、そして、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、更に好ましくは８質量％以下である。
【0064】
〔骨材〕
骨材としては、例えば、砕石、玉石、砂利、砂、再生骨材、セラミックス等を任意に選択して用いることができる。また、骨材としては、粒径２．３６ｍｍ以上の粗骨材、粒径２．３６ｍｍ未満の細骨材のいずれも使用することができる。
粗骨材としては、例えば、粒径範囲２．３６ｍｍ以上４．７５ｍｍ以下の砕石、粒径範囲４．７５ｍｍ以上１２．５ｍｍ以下の砕石、粒径範囲１２．５ｍｍ以上１９ｍｍ以下の砕石、粒径範囲１９ｍｍ以上３１．５ｍｍ以下の砕石が挙げられる。
細骨材は、好ましくは粒径０．０７５ｍｍ以上２．３６ｍｍ未満の細骨材である。細骨材としては、例えば、川砂、丘砂、山砂、海砂、砕砂、細砂、スクリーニングス、砕石ダスト、シリカサンド、人工砂、ガラスカレット、鋳物砂、再生骨材破砕砂が挙げられる。
上記の粒径はＪＩＳ Ａ５００１：１９９５に規定される値である。
これらの中でも、粗骨材と細骨材との組合せが好ましい。
骨材としては、例えば、砕石、玉石、砂利、砂、再生骨材、セラミックス等を任意に選択して用いることができる。また、骨材としては、粒径２．３６ｍｍ以上の粗骨材、粒径２．３６ｍｍ未満の細骨材のいずれも使用することができる。
粗骨材としては、例えば、粒径範囲２．３６ｍｍ以上４．７５ｍｍ以下の砕石、粒径範囲４．７５ｍｍ以上１２．５ｍｍ以下の砕石、粒径範囲１２．５ｍｍ以上１９ｍｍ以下の砕石、粒径範囲１９ｍｍ以上３１．５ｍｍ以下の砕石が挙げられる。
細骨材は、好ましくは粒径０．０７５ｍｍ以上２．３６ｍｍ未満の細骨材である。細骨材としては、例えば、川砂、丘砂、山砂、海砂、砕砂、細砂、スクリーニングス、砕石ダスト、シリカサンド、人工砂、ガラスカレット、鋳物砂、再生骨材破砕砂が挙げられる。
上記の粒径はＪＩＳ Ａ５００１：１９９５に規定される値である。
これらの中でも、粗骨材と細骨材との組合せが好ましい。
【0065】
なお、細骨材には、粒径０．０７５ｍｍ未満のフィラー（例えば、砂）が含まれていてもよい。フィラーとしては、砂、フライアッシュ、炭酸カルシウム、消石灰等が挙げられる。このうち、乾燥強度向上の観点から、炭酸カルシウムが好ましい。
【0066】
フィラーの平均粒径は、乾燥強度向上の観点から、好ましくは０．００１ｍｍ以上であり、そして、好ましくは０．０５ｍｍ以下、より好ましくは０．０３ｍｍ以下、更に好ましくは０．０２ｍｍ以下である。フィラーの平均粒径は、レーザー回折式粒度分布測定装置で測定することができる。ここで、平均粒径とは、体積累積５０％の平均粒径を意味する。
【0067】
〔フィラー平均粒径の測定方法〕
フィラーの平均粒径は、レーザー回折式粒度分布測定装置「ＬＡ－９５０」（株式会社堀場製作所製）を用い、以下に示す条件で測定した値である。
・測定方法：フロー法
・分散媒：エタノール
・試料調製：２ｍｇ／１００ｍＬ
・分散方法：撹拌、内蔵超音波１分
フィラーの平均粒径は、レーザー回折式粒度分布測定装置「ＬＡ－９５０」（株式会社堀場製作所製）を用い、以下に示す条件で測定した値である。
・測定方法：フロー法
・分散媒：エタノール
・試料調製：２ｍｇ／１００ｍＬ
・分散方法：撹拌、内蔵超音波１分
【0068】
粗骨材と細骨材との質量比率は、マイクロプラスチック量の低減の観点から、好ましくは１０／９０以上、より好ましくは２０／８０以上、更に好ましくは３０／７０以上であり、そして、好ましくは９０／１０以下、より好ましくは８０／２０以下、更に好ましくは７０／３０以下である。
【0069】
骨材の含有量は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、アスファルト組成物１００質量部に対して、好ましくは１，０００質量部以上、より好ましくは１，２００質量部以上、更に好ましくは１，４００質量部以上であり、そして、好ましくは３，０００質量部以下、より好ましくは２，５００質量部以下、更に好ましくは２，０００質量部以下である。
【0070】
アスファルト混合物における好適な配合例は、以下のとおりである。
（１）一例のアスファルト混合物は、例えば、３０容量％以上４５容量％未満の粗骨材と、３０容量％以上５０容量％以下の細骨材と、５容量％以上１０容量％以下のアスファルト組成物とを含む（細粒度アスファルト）。
（２）一例のアスファルト混合物は、例えば、４５容量％以上７０容量％未満の粗骨材と、２０容量％以４５容量％以下の細骨材と、３容量％以上１０容量％以下のアスファルト組成物とを含む（密粒度アスファルト）。
（３）一例のアスファルト混合物は、例えば、７０容量％以上８０容量％以下の粗骨材と、１０容量％以上２０容量％以下の細骨材と、３容量％以上１０容量％以下のアスファルト組成物とを含む（ポーラスアスファルト）。
（１）一例のアスファルト混合物は、例えば、３０容量％以上４５容量％未満の粗骨材と、３０容量％以上５０容量％以下の細骨材と、５容量％以上１０容量％以下のアスファルト組成物とを含む（細粒度アスファルト）。
（２）一例のアスファルト混合物は、例えば、４５容量％以上７０容量％未満の粗骨材と、２０容量％以４５容量％以下の細骨材と、３容量％以上１０容量％以下のアスファルト組成物とを含む（密粒度アスファルト）。
（３）一例のアスファルト混合物は、例えば、７０容量％以上８０容量％以下の粗骨材と、１０容量％以上２０容量％以下の細骨材と、３容量％以上１０容量％以下のアスファルト組成物とを含む（ポーラスアスファルト）。
【0071】
アスファルト混合物には、更に必要に応じて、その他の成分を配合してもよい。
なお、従来の骨材とアスファルトを含むアスファルト混合物におけるアスファルトの配合割合については、通常、社団法人日本道路協会発行の「舗装設計施工指針」に記載されている「アスファルト組成物の配合設計」から求められる最適アスファルト量に準じて用いられている。
本発明においては、上記の最適アスファルト量が、アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルの合計量に相当する。したがって、通常、前記最適アスファルト量を、アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルの合計配合量とすることが好ましい。
ただし、「舗装設計施工指針」に記載の方法に限定する必要はなく、他の方法によって決定してもよい。
なお、従来の骨材とアスファルトを含むアスファルト混合物におけるアスファルトの配合割合については、通常、社団法人日本道路協会発行の「舗装設計施工指針」に記載されている「アスファルト組成物の配合設計」から求められる最適アスファルト量に準じて用いられている。
本発明においては、上記の最適アスファルト量が、アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルの合計量に相当する。したがって、通常、前記最適アスファルト量を、アスファルト、熱可塑性エラストマー及びポリエステルの合計配合量とすることが好ましい。
ただし、「舗装設計施工指針」に記載の方法に限定する必要はなく、他の方法によって決定してもよい。
【0072】
［アスファルト混合物の製造方法］
本発明のアスファルト混合物の製造方法は、（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させてポリエステルを得る工程（工程１）、並びに加熱した骨材と、アスファルトと、前述のポリエステル（工程１で得られたポリエステル）とを混合する工程（工程２）を含み、好ましくは加熱した骨材と、アスファルトと、熱可塑性エラストマーと、前述のポリエステルとを混合する工程を含む。
本発明のアスファルト混合物の製造方法は、（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させてポリエステルを得る工程（工程１）、並びに加熱した骨材と、アスファルトと、前述のポリエステル（工程１で得られたポリエステル）とを混合する工程（工程２）を含み、好ましくは加熱した骨材と、アスファルトと、熱可塑性エラストマーと、前述のポリエステルとを混合する工程を含む。
【0073】
本発明のアスファルト混合物の製造方法において、ポリエチレンテレフタレートは好ましくは回収されたポリエチレンテレフタレートである。この場合、アスファルト混合物の製造方法は、（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であるポリエチレンテレフタレートを製品から回収する工程（工程１ａ）、工程２ａ：前述のポリエチレンテレフタレート（工程１ａで得られたポリエチレンテレフタレート）を、アルコール及びカルボン酸化合物の存在下、１８０℃以上２３５℃以下の条件下で４時間以上、エステル交換させてポリエステルを得る工程（工程２ａ）、並びにアスファルトと、前述のポリエステル（工程２ａで得られたポリエステル）とを混合する工程（工程３ａ）を含む。
【0074】
アスファルト混合物の具体的な製造方法としては、従来のプラントミックス方式、プレミックス方式等といわれるアスファルト混合物の製造方法が挙げられる。いずれも加熱した骨材にアスファルト（及び必要に応じて熱可塑性エラストマー）及びポリエステルを添加する方法である。添加方法は、例えば、アスファルト（及び必要に応じて熱可塑性エラストマー）及びポリエステルを予め溶解させたプレミックス方式、又はアスファルトに熱可塑性エラストマーを溶解させた改質アスファルトを添加し、その後にポリエステルを投入するプラントミックス法が挙げられる。これらの中でも、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、プレミックス方式が好ましい。
より具体的には、アスファルト混合物の製造方法は、当該混合する工程において、好ましくは、
（ｉ）加熱した骨材に、アスファルト（及び必要に応じて熱可塑性エラストマー）を添加及び混合した後、ポリエステルを添加及び混合する、
（ｉｉ）加熱した骨材に、アスファルト（及び必要に応じて熱可塑性エラストマー）及びポリエステルを同時に添加及び混合する、又は
（ｉｉｉ）加熱した骨材に、事前に加熱混合したアスファルト（及び必要に応じて熱可塑性エラストマー）とポリエステルとの混合物を添加及び混合する。
これらの中でも、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、（ｉｉｉ）の方法が好ましい。
より具体的には、アスファルト混合物の製造方法は、当該混合する工程において、好ましくは、
（ｉ）加熱した骨材に、アスファルト（及び必要に応じて熱可塑性エラストマー）を添加及び混合した後、ポリエステルを添加及び混合する、
（ｉｉ）加熱した骨材に、アスファルト（及び必要に応じて熱可塑性エラストマー）及びポリエステルを同時に添加及び混合する、又は
（ｉｉｉ）加熱した骨材に、事前に加熱混合したアスファルト（及び必要に応じて熱可塑性エラストマー）とポリエステルとの混合物を添加及び混合する。
これらの中でも、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、（ｉｉｉ）の方法が好ましい。
【0075】
（ｉｉｉ）の方法におけるアスファルトとポリエステルとを事前に混合するときの混合温度は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、ポリエステルの軟化点よりも高い温度が好ましく、好ましくは１３０℃以上、より好ましくは１５０℃以上、更に好ましくは１７０℃以上、より更に好ましくは１８０℃以上であり、そして、アスファルトの熱劣化を防止する観点から、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは２１０℃以下、更に好ましくは２００℃以下である。混合時間は、例えば、１０分以上、好ましくは３０分以上、より好ましくは１時間以上、より好ましくは２時間以上である。時間の上限は、特に限定されないが、例えば約５時間程度である。
【0076】
（ｉ）～（ｉｉｉ）の方法における加熱した骨材の温度は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、ポリエステルの軟化点よりも高い温度が好ましく、好ましくは１３０℃以上、より好ましくは１５０℃以上、更に好ましくは１７０℃以上、より更に好ましくは１８０℃以上であり、アスファルトの熱劣化を防止する観点から、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは２１０℃以下、更に好ましくは２００℃以下である。
【0077】
混合する工程において、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、混合温度は、ポリエステルの軟化点よりも高い温度が好ましく、好ましくは１３０℃以上、より好ましくは１５０℃以上、更に好ましくは１７０℃以上、より更に好ましくは１８０℃以上であり、アスファルトの熱劣化を防止する観点から、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは２１０℃以下、更に好ましくは２００℃以下である。混合する工程における混合時間は、例えば、３０秒以上、好ましくは１分以上、より好ましくは２分以上、更に好ましくは５分以上であり、時間の上限は、特に限定されないが、例えば約３０分程度である。
【0078】
アスファルト混合物の製造方法は、マイクロプラスチック量の低減の観点から、混合する工程後、得られた混合物をポリエステルの軟化点よりも高い温度以上で保持する工程を有することが好ましい。
保持する工程においては、混合物を更に混合してもよいが、前述の温度以上を保持していればよい。
保持する工程において、混合温度は、ポリエステルの軟化点よりも高い温度が好ましく、好ましくは１３０℃以上、より好ましくは１５０℃以上、更に好ましくは１７０℃以上、より更に好ましくは１８０℃以上であり、そして、アスファルト組成物の熱劣化を防止する観点から、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは２１０℃以下、更に好ましくは２００℃以下である。保持する工程における保持時間は、好ましくは０．５時間以上、より好ましくは１時間以上、更に好ましくは１．５時間以上であり、そして、時間の上限は、特に限定されないが、例えば５時間程度である。
保持する工程においては、混合物を更に混合してもよいが、前述の温度以上を保持していればよい。
保持する工程において、混合温度は、ポリエステルの軟化点よりも高い温度が好ましく、好ましくは１３０℃以上、より好ましくは１５０℃以上、更に好ましくは１７０℃以上、より更に好ましくは１８０℃以上であり、そして、アスファルト組成物の熱劣化を防止する観点から、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは２１０℃以下、更に好ましくは２００℃以下である。保持する工程における保持時間は、好ましくは０．５時間以上、より好ましくは１時間以上、更に好ましくは１．５時間以上であり、そして、時間の上限は、特に限定されないが、例えば５時間程度である。
【0079】
［道路舗装方法］
本発明のアスファルト混合物は、道路舗装用として好適であり、上述したように、アスファルト組成物に骨材を添加したアスファルト混合物が、道路舗装に使用される。
道路舗装方法は、好ましくは、前述のアスファルト混合物を道路に施工し、アスファルト舗装材層を形成する工程を有する。具体的には、道路舗装方法は、アスファルトと、前述のポリエステルと、骨材とを混合する、アスファルト混合物を得る工程（工程１）、及び前記工程１で得られたアスファルト混合物を道路に施工してアスファルト舗装材層を形成する工程（工程２）を含む。アスファルト舗装材層は、基層又は表層であることが好ましい。
本発明のアスファルト混合物は、道路舗装用として好適であり、上述したように、アスファルト組成物に骨材を添加したアスファルト混合物が、道路舗装に使用される。
道路舗装方法は、好ましくは、前述のアスファルト混合物を道路に施工し、アスファルト舗装材層を形成する工程を有する。具体的には、道路舗装方法は、アスファルトと、前述のポリエステルと、骨材とを混合する、アスファルト混合物を得る工程（工程１）、及び前記工程１で得られたアスファルト混合物を道路に施工してアスファルト舗装材層を形成する工程（工程２）を含む。アスファルト舗装材層は、基層又は表層であることが好ましい。
【0080】
アスファルト混合物は、公知の施工機械編成で、同様の方法によって締固め施工すればよい。加熱アスファルト混合物として使用する場合の締固め温度は、マイクロプラスチック量の低減の観点から、ポリエステルの軟化点よりも高い温度が好ましく、好ましくは１００℃以上、より好ましくは１２０℃以上、更に好ましくは１３０℃以上であり、そして、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１８０℃以下である。
【0081】
本発明は、更に、以下の＜１＞～＜８＞を開示する
＜１＞ アスファルト及びポリエステルを含有するアスファルト組成物であって、
前記ポリエステルが、ポリエチレンテレフタレート、アルコール及びカルボン酸化合物の重縮合物であり、
前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下である、アスファルト組成物。
＜２＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が１０Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜３＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が１２Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜４＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であり、かつ、前記ポリエステルの数平均分子量（Ｍｎ）が１６００以上５０００以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜５＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であり、かつ、前記ポリエステルの数平均分子量（Ｍｎ）が２０００以上５０００以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜６＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であり、かつ、前記ポリエステルの数平均分子量（Ｍｎ）が１６００以上４０００以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜７＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が１０Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であり、かつ、前記ポリエステルの数平均分子量（Ｍｎ）が２０００以上５０００以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜８＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が１０Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であり、かつ、前記ポリエステルの数平均分子量（Ｍｎ）が２０００以上４０００以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜１＞ アスファルト及びポリエステルを含有するアスファルト組成物であって、
前記ポリエステルが、ポリエチレンテレフタレート、アルコール及びカルボン酸化合物の重縮合物であり、
前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下である、アスファルト組成物。
＜２＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が１０Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜３＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が１２Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜４＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であり、かつ、前記ポリエステルの数平均分子量（Ｍｎ）が１６００以上５０００以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜５＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であり、かつ、前記ポリエステルの数平均分子量（Ｍｎ）が２０００以上５０００以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜６＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が５Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であり、かつ、前記ポリエステルの数平均分子量（Ｍｎ）が１６００以上４０００以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜７＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が１０Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であり、かつ、前記ポリエステルの数平均分子量（Ｍｎ）が２０００以上５０００以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
＜８＞ 前記ポリエチレンテレフタレートの（ＤＳＣ測定による吸熱量）－（ＤＳＣ測定による発熱量）の値が１０Ｊ／ｇ以上３０Ｊ／ｇ以下であり、かつ、前記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度（ＩＶ）が０．６以上１．０５以下であり、かつ、前記ポリエステルの数平均分子量（Ｍｎ）が２０００以上４０００以下である、上記＜１＞に記載のアスファルト組成物。
【実施例】
【0082】
樹脂等の各物性値については次の方法により測定、評価した。
［測定方法］
〔ＰＥＴの固有粘度（ＩＶ）〕
ＰＥＴの固有粘度（ＩＶ）は、フェノール／テトラクロロエタン（質量比）が６０／４０の混合溶媒に０．４ｇ／ｄＬの濃度にて溶解し、ウベローデ型粘度計にて測定を行い、下記式に従って算出することで求めた。
〔式中、ｋはハギンズの定数であり、Ｃは試料溶液の濃度（ｇ／ｄＬ）であり、η＝（ｔ１／ｔ０）－１であり、ｔ０は溶媒のみの落下秒数であり、ｔ１は試料溶液の落下秒数である。ｋは０．３３とする。〕
［測定方法］
〔ＰＥＴの固有粘度（ＩＶ）〕
ＰＥＴの固有粘度（ＩＶ）は、フェノール／テトラクロロエタン（質量比）が６０／４０の混合溶媒に０．４ｇ／ｄＬの濃度にて溶解し、ウベローデ型粘度計にて測定を行い、下記式に従って算出することで求めた。
【数1】
〔式中、ｋはハギンズの定数であり、Ｃは試料溶液の濃度（ｇ／ｄＬ）であり、η＝（ｔ１／ｔ０）－１であり、ｔ０は溶媒のみの落下秒数であり、ｔ１は試料溶液の落下秒数である。ｋは０．３３とする。〕
【0083】
〔ＰＥＴのＤＳＣ測定による吸熱量及び発熱量〕
示差走査熱量計「Ｑ－１００」（ティー エイ インスツルメント ジャパン株式会社製）を用いて、試料０．０１～０．０２ｇをアルミパンに計量し、３００℃まで昇温速度１０℃／分で昇温した。吸熱の最大ピーク温度を含む吸熱挙動部分にベースラインを引き、その面積を吸熱量とした。発熱の最大ピーク温度を含む発熱挙動部分にベースラインを引き、その面積を発熱量とした。
示差走査熱量計「Ｑ－１００」（ティー エイ インスツルメント ジャパン株式会社製）を用いて、試料０．０１～０．０２ｇをアルミパンに計量し、３００℃まで昇温速度１０℃／分で昇温した。吸熱の最大ピーク温度を含む吸熱挙動部分にベースラインを引き、その面積を吸熱量とした。発熱の最大ピーク温度を含む発熱挙動部分にベースラインを引き、その面積を発熱量とした。
【0084】
〔ポリエステルの酸価及び水酸基価〕
ポリエステルの酸価及び水酸基価は、ＪＩＳ Ｋ００７０：１９９２の方法に基づき測定した。ただし、測定溶媒のみＪＩＳ Ｋ００７０：１９９２に規定のエタノールとエーテルとの混合溶媒から、アセトンとトルエンとの混合溶媒（アセトン：トルエン＝１：１（容量比））に変更した。
ポリエステルの酸価及び水酸基価は、ＪＩＳ Ｋ００７０：１９９２の方法に基づき測定した。ただし、測定溶媒のみＪＩＳ Ｋ００７０：１９９２に規定のエタノールとエーテルとの混合溶媒から、アセトンとトルエンとの混合溶媒（アセトン：トルエン＝１：１（容量比））に変更した。
【0085】
〔ポリエステルの軟化点及びガラス転移点〕
（１）軟化点
フローテスター「ＣＦＴ－５００Ｄ」（株式会社島津製作所製）を用い、１ｇの試料を昇温速度６℃／分で加熱しながら、プランジャーにより１．９６ＭＰａの荷重を与え、直径１ｍｍ、長さ１ｍｍのノズルから押し出した。温度に対し、フローテスターのプランジャー降下量をプロットし、試料の半量が流出した温度を軟化点とした。
（２）ガラス転移点
示差走査熱量計「Ｑ－１００」（ティー エイ インスツルメント ジャパン株式会社製）を用いて、試料０．０１～０．０２ｇをアルミパンに計量し、２００℃まで昇温し、その温度から降温速度１０℃／分で０℃まで冷却した。次に昇温速度１０℃／分で１５０℃まで昇温しながら測定した。吸熱の最大ピーク温度以下のベースラインの延長線とピークの立ち上がり部分からピークの頂点までの最大傾斜を示す接線との交点の温度をガラス転移点とした。
（１）軟化点
フローテスター「ＣＦＴ－５００Ｄ」（株式会社島津製作所製）を用い、１ｇの試料を昇温速度６℃／分で加熱しながら、プランジャーにより１．９６ＭＰａの荷重を与え、直径１ｍｍ、長さ１ｍｍのノズルから押し出した。温度に対し、フローテスターのプランジャー降下量をプロットし、試料の半量が流出した温度を軟化点とした。
（２）ガラス転移点
示差走査熱量計「Ｑ－１００」（ティー エイ インスツルメント ジャパン株式会社製）を用いて、試料０．０１～０．０２ｇをアルミパンに計量し、２００℃まで昇温し、その温度から降温速度１０℃／分で０℃まで冷却した。次に昇温速度１０℃／分で１５０℃まで昇温しながら測定した。吸熱の最大ピーク温度以下のベースラインの延長線とピークの立ち上がり部分からピークの頂点までの最大傾斜を示す接線との交点の温度をガラス転移点とした。
【0086】
〔樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）〕
以下の方法により、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により数平均分子量及び重量平均分子量を求めた。
（１）試料溶液の調製
濃度が０．５ｇ／１００ｍＬになるように、試料をテトラヒドロフランに、４０℃で溶解させた。次いで、この溶液を孔径０．２０μｍのＰＴＦＥタイプメンブレンフィルター「ＤＩＳＭＩＣ－２５ＪＰ」（東洋濾紙株式会社製）を用いて濾過して不溶解成分を除き、試料溶液とした。
（２）分子量測定
下記の測定装置と分析カラムを用い、溶離液としてテトラヒドロフランを、毎分１ｍＬの流速で流し、４０℃の恒温槽中でカラムを安定させた。そこに試料溶液１００μＬを注入して測定を行う。試料の分子量は、あらかじめ作成した検量線に基づき算出した。このときの検量線には、数種類の単分散ポリスチレン（東ソー株式会社製のＡ－５００（５．０×１０2）、Ａ－１０００（１．０１×１０3）、Ａ－２５００（２．６３×１０3）、Ａ－５０００（５．９７×１０3）、Ｆ－１（１．０２×１０4）、Ｆ－２（１．８１×１０4）、Ｆ－４（３．９７×１０4）、Ｆ－１０（９．６４×１０4）、Ｆ－２０（１．９０×１０5）、Ｆ－４０（４．２７×１０5）、Ｆ－８０（７．０６×１０5）、Ｆ－１２８（１．０９×１０6））を標準試料として作成したものを用いた。括弧内は分子量を示す。
測定装置：「ＨＬＣ－８２２０ＧＰＣ」（東ソー株式会社製）
分析カラム：「ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＸＬ」＋「ＴＳＫｇｅｌ Ｇ３０００ＨＸＬ」（東ソー株式会社製）
以下の方法により、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により数平均分子量及び重量平均分子量を求めた。
（１）試料溶液の調製
濃度が０．５ｇ／１００ｍＬになるように、試料をテトラヒドロフランに、４０℃で溶解させた。次いで、この溶液を孔径０．２０μｍのＰＴＦＥタイプメンブレンフィルター「ＤＩＳＭＩＣ－２５ＪＰ」（東洋濾紙株式会社製）を用いて濾過して不溶解成分を除き、試料溶液とした。
（２）分子量測定
下記の測定装置と分析カラムを用い、溶離液としてテトラヒドロフランを、毎分１ｍＬの流速で流し、４０℃の恒温槽中でカラムを安定させた。そこに試料溶液１００μＬを注入して測定を行う。試料の分子量は、あらかじめ作成した検量線に基づき算出した。このときの検量線には、数種類の単分散ポリスチレン（東ソー株式会社製のＡ－５００（５．０×１０2）、Ａ－１０００（１．０１×１０3）、Ａ－２５００（２．６３×１０3）、Ａ－５０００（５．９７×１０3）、Ｆ－１（１．０２×１０4）、Ｆ－２（１．８１×１０4）、Ｆ－４（３．９７×１０4）、Ｆ－１０（９．６４×１０4）、Ｆ－２０（１．９０×１０5）、Ｆ－４０（４．２７×１０5）、Ｆ－８０（７．０６×１０5）、Ｆ－１２８（１．０９×１０6））を標準試料として作成したものを用いた。括弧内は分子量を示す。
測定装置：「ＨＬＣ－８２２０ＧＰＣ」（東ソー株式会社製）
分析カラム：「ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＸＬ」＋「ＴＳＫｇｅｌ Ｇ３０００ＨＸＬ」（東ソー株式会社製）
【0087】
〔ポリエステル中の分子量５００以下の成分の含有量〕
以下の方法により、ＧＰＣ法によりポリエステル中の分子量が５００以下の成分の割合（質量％）を求めた。
（１）試料溶液の調製及び測定は、前記ポリエステルの数平均分子量及び重量平均分子量の測定と同様の方法で行った。
（２）算出方法
前記方法によって得られたチャートのピークを、前記標準物質から作成した検量線による換算分子量５００である保持時間において、直線により切断し、その分子量の小さい側のピークの面積を全体のピークの面積で除した値を分子量が５００以下の成分の割合（質量％）として算出した。
以下の方法により、ＧＰＣ法によりポリエステル中の分子量が５００以下の成分の割合（質量％）を求めた。
（１）試料溶液の調製及び測定は、前記ポリエステルの数平均分子量及び重量平均分子量の測定と同様の方法で行った。
（２）算出方法
前記方法によって得られたチャートのピークを、前記標準物質から作成した検量線による換算分子量５００である保持時間において、直線により切断し、その分子量の小さい側のピークの面積を全体のピークの面積で除した値を分子量が５００以下の成分の割合（質量％）として算出した。
【0088】
［ＰＥＴ］
（ＰＥＴ－１）
ＰＥＴ－１としては、特開２００４－１６３８０８号公報に記載のＰＥＴ－ｃを使用し、溶融混練せず、そのままポリエステル合成に使用した。
（ＰＥＴ－１）
ＰＥＴ－１としては、特開２００４－１６３８０８号公報に記載のＰＥＴ－ｃを使用し、溶融混練せず、そのままポリエステル合成に使用した。
【0089】
（ＰＥＴ－２）
ＰＥＴ－１ １００質量部を混練部分の全長１５６０ｍｍ、スクリュー径４２ｍｍ、バレル内径４３ｍｍの同方向回転二軸押出し機を用い、ロール回転速度２００ｒ／ｍｉｎ、ロール内の加熱温度２８０℃で溶融混練してＰＥＴ－１の溶融混練物を得た。ＰＥＴ－１の供給速度は１０ｋｇ／ｈ、平均滞留時間は約１８秒であった。
得られた溶融混練物を水温２０℃の冷却ローラーを使用しながら冷却し、粗粉砕してＰＥＴ－２を得た。
ＰＥＴ－１ １００質量部を混練部分の全長１５６０ｍｍ、スクリュー径４２ｍｍ、バレル内径４３ｍｍの同方向回転二軸押出し機を用い、ロール回転速度２００ｒ／ｍｉｎ、ロール内の加熱温度２８０℃で溶融混練してＰＥＴ－１の溶融混練物を得た。ＰＥＴ－１の供給速度は１０ｋｇ／ｈ、平均滞留時間は約１８秒であった。
得られた溶融混練物を水温２０℃の冷却ローラーを使用しながら冷却し、粗粉砕してＰＥＴ－２を得た。
【0090】
（ＰＥＴ－２Ａ）
ＰＥＴ－２の調製と同様にしてＰＥＴ－１の溶融混練物を得た。
得られた溶融混練物を水温５℃の冷却ローラーを使用しながら即座に冷却し、粗粉砕してＰＥＴ－２Ａを得た。
ＰＥＴ－２の調製と同様にしてＰＥＴ－１の溶融混練物を得た。
得られた溶融混練物を水温５℃の冷却ローラーを使用しながら即座に冷却し、粗粉砕してＰＥＴ－２Ａを得た。
【0091】
（ＰＥＴ－２Ｂ）
ＰＥＴ－２の調製と同様にしてＰＥＴ－１の溶融混練物を得た。
得られた溶融混練物を水温３５℃のローラーを使用しながら冷却し、粗粉砕してＰＥＴ－２Ｂを得た。
ＰＥＴ－２の調製と同様にしてＰＥＴ－１の溶融混練物を得た。
得られた溶融混練物を水温３５℃のローラーを使用しながら冷却し、粗粉砕してＰＥＴ－２Ｂを得た。
【0092】
（ＰＥＴ－３）
ＰＥＴ－３としては、「ＲＡＭＡＰＥＴ Ｎ２Ｇ」（Ｉｎｄｏｒａｍａ Ｖｅｎｔｕｒｅｓ社製）を使用し、溶融混練せず、そのままポリエステル合成に使用した。
ＰＥＴ－３としては、「ＲＡＭＡＰＥＴ Ｎ２Ｇ」（Ｉｎｄｏｒａｍａ Ｖｅｎｔｕｒｅｓ社製）を使用し、溶融混練せず、そのままポリエステル合成に使用した。
【0093】
（ＰＥＴ－４）
ＰＥＴ－２の調製において、ＰＥＴ－１をＰＥＴ－３に代えたこと以外は同様にして、ＰＥＴ－３の溶融混練物を得た。
得られた溶融混練物を水温５℃の冷却ローラーを使用しながら即座に冷却し、粗粉砕してＰＥＴ－４を得た。
ＰＥＴ－２の調製において、ＰＥＴ－１をＰＥＴ－３に代えたこと以外は同様にして、ＰＥＴ－３の溶融混練物を得た。
得られた溶融混練物を水温５℃の冷却ローラーを使用しながら即座に冷却し、粗粉砕してＰＥＴ－４を得た。
【0094】
（ＰＥＴ－５）
ＰＥＴ－２の調製において、ＰＥＴ－１を「ＴＲＮ－ＭＴＪ」（帝人株式会社製）に代えたこと以外は同様にして、溶融混練物を得た。
得られた溶融混練物を水温５℃の冷却ローラーを使用しながら即座に冷却し、粗粉砕してＰＥＴ－５を得た。
ＰＥＴ－２の調製において、ＰＥＴ－１を「ＴＲＮ－ＭＴＪ」（帝人株式会社製）に代えたこと以外は同様にして、溶融混練物を得た。
得られた溶融混練物を水温５℃の冷却ローラーを使用しながら即座に冷却し、粗粉砕してＰＥＴ－５を得た。
【0095】
（ＰＥＴ－６）
ＰＥＴ－６としては、「ＳＡ－１２０６」（ユニチカ株式会社製）を用いた。
ＰＥＴ－６としては、「ＳＡ－１２０６」（ユニチカ株式会社製）を用いた。
【0096】
（ＰＥＴ－７）
ＰＥＴ－２の調製において、ＰＥＴ－１をＰＥＴ－６に代えたこと以外は同様にして、溶融混練物を得た。
得られた溶融混練物を水温２０℃の冷却ローラーを使用しながら冷却し、粗粉砕してＰＥＴ－７を得た。
ＰＥＴ－２の調製において、ＰＥＴ－１をＰＥＴ－６に代えたこと以外は同様にして、溶融混練物を得た。
得られた溶融混練物を水温２０℃の冷却ローラーを使用しながら冷却し、粗粉砕してＰＥＴ－７を得た。
【0097】
（ＰＥＴ－８）
ＰＥＴ－８としては、「Ｒｅｃｙｃｌｅ Ｐｅｌｌｅｔ Ｐｏｌｙｅｓｔｅｒ Ｃｈｉｐ ｗｈｉｔｅ」（Ｐｏｌｉｎｄｏ ＵＴＡＭＡ社製）をを使用し、溶融混練せず、そのままポリエステル合成に使用した。
ＰＥＴ－８としては、「Ｒｅｃｙｃｌｅ Ｐｅｌｌｅｔ Ｐｏｌｙｅｓｔｅｒ Ｃｈｉｐ ｗｈｉｔｅ」（Ｐｏｌｉｎｄｏ ＵＴＡＭＡ社製）をを使用し、溶融混練せず、そのままポリエステル合成に使用した。
【0098】
【表1】
【0099】
製造例１～１０
（ポリエステル（Ａ１）～（Ａ１０）及び（Ａ１２））
表２及び３に示すアジピン酸以外の原料を、窒素導入管、１００℃の熱水を通した分留管を装備した脱水管、攪拌器及び熱電対を装備した５リットル容の四つ口フラスコに入れ、窒素雰囲気下にてジ（２－エチルヘキサン酸）錫（ＩＩ）２０ｇ、及び没食子酸２ｇを添加し、１８０℃まで昇温した。１８０℃で１時間保温した後に１８０℃から２１０℃まで１０℃／時間で昇温し、その後２１０℃で７時間縮重合反応させ、さらに２１０℃、８．０ｋＰａにて１時間反応を行った。次にアジピン酸を添加し、２１０℃、１０ｋＰａにて表２及び３に示す軟化点に達するまで反応を行って、非晶質ポリエステル（Ａ１）～（Ａ１０）及び（Ａ１２）を得た。
（ポリエステル（Ａ１）～（Ａ１０）及び（Ａ１２））
表２及び３に示すアジピン酸以外の原料を、窒素導入管、１００℃の熱水を通した分留管を装備した脱水管、攪拌器及び熱電対を装備した５リットル容の四つ口フラスコに入れ、窒素雰囲気下にてジ（２－エチルヘキサン酸）錫（ＩＩ）２０ｇ、及び没食子酸２ｇを添加し、１８０℃まで昇温した。１８０℃で１時間保温した後に１８０℃から２１０℃まで１０℃／時間で昇温し、その後２１０℃で７時間縮重合反応させ、さらに２１０℃、８．０ｋＰａにて１時間反応を行った。次にアジピン酸を添加し、２１０℃、１０ｋＰａにて表２及び３に示す軟化点に達するまで反応を行って、非晶質ポリエステル（Ａ１）～（Ａ１０）及び（Ａ１２）を得た。
【0100】
製造例１１
（ポリエステル（Ａ１１））
表３に示すアジピン酸以外の原料を、温度計、ステンレス製撹拌棒、流下式コンデンサー及び窒素導入管を装備した５リットル容の四つ口フラスコに入れ、窒素雰囲気にてジ（２－エチルヘキサン酸）錫（ＩＩ）２０ｇ、及び没食子酸２ｇを添加し、マントルヒーター中で２３５℃まで昇温を行い２３５℃到達後７時間保持した後８．０ｋＰａにて１時間減圧反応を行った。その後、１８０℃まで冷却後、アジピン酸を投入し、２１０℃まで２時間かけて昇温後２１０℃で１時間保持し、減圧反応を行いながら、表３に示す軟化点に達するまで反応を行い、ポリエステル（Ａ１１）を得た。
（ポリエステル（Ａ１１））
表３に示すアジピン酸以外の原料を、温度計、ステンレス製撹拌棒、流下式コンデンサー及び窒素導入管を装備した５リットル容の四つ口フラスコに入れ、窒素雰囲気にてジ（２－エチルヘキサン酸）錫（ＩＩ）２０ｇ、及び没食子酸２ｇを添加し、マントルヒーター中で２３５℃まで昇温を行い２３５℃到達後７時間保持した後８．０ｋＰａにて１時間減圧反応を行った。その後、１８０℃まで冷却後、アジピン酸を投入し、２１０℃まで２時間かけて昇温後２１０℃で１時間保持し、減圧反応を行いながら、表３に示す軟化点に達するまで反応を行い、ポリエステル（Ａ１１）を得た。
【0101】
【表2】
【0102】
【表3】
【0103】
製造例１２
（ポリエステル（Ｂ１））
表４に示すアジピン酸以外のポリエステル系樹脂の原料を、温度計、ステンレス製撹拌棒、流下式コンデンサー及び窒素導入管を装備した５リットル容の四つ口フラスコに入れ、窒素雰囲気下、１６０℃まで昇温した。その後、アクリル酸（両反応性モノマー）、ビニル系樹脂の原料モノマー及び重合開始剤の混合物を滴下ロートにより１時間かけて滴下した。滴下後、１６０℃に保持したまま、１時間付加重合反応を熟成させた後、２００℃まで上昇させ、２－エチルヘキサン酸錫（ＩＩ）２０ｇ及び没食子酸２ｇを入れた後、２３０℃で６時間縮重合反応させ、さらに２３０℃、８．０ｋＰａにて１時間反応を行った。２１０℃まで冷却した後、アジピン酸を投入し、２１０℃、１０ｋＰａにて表４に示す軟化点に達するまで反応を行って、ポリエステル（Ｂ１）を得た。
（ポリエステル（Ｂ１））
表４に示すアジピン酸以外のポリエステル系樹脂の原料を、温度計、ステンレス製撹拌棒、流下式コンデンサー及び窒素導入管を装備した５リットル容の四つ口フラスコに入れ、窒素雰囲気下、１６０℃まで昇温した。その後、アクリル酸（両反応性モノマー）、ビニル系樹脂の原料モノマー及び重合開始剤の混合物を滴下ロートにより１時間かけて滴下した。滴下後、１６０℃に保持したまま、１時間付加重合反応を熟成させた後、２００℃まで上昇させ、２－エチルヘキサン酸錫（ＩＩ）２０ｇ及び没食子酸２ｇを入れた後、２３０℃で６時間縮重合反応させ、さらに２３０℃、８．０ｋＰａにて１時間反応を行った。２１０℃まで冷却した後、アジピン酸を投入し、２１０℃、１０ｋＰａにて表４に示す軟化点に達するまで反応を行って、ポリエステル（Ｂ１）を得た。
【0104】
【表4】
【0105】
実施例１
バインダ混合物として、１８０℃に加熱した改質II型アスファルト（東亜道路工業株式会社製）２２００ｇを３Ｌのステンレス容器に入れて１００ｒｐｍで撹拌し、ポリエステル（Ａ１）１１０ｇ（アスファルト１００質量部に対して５質量部）を徐々に添加し、３００ｒｐｍにて２時間撹拌し、アスファルト組成物（ＡＳ－１）を作製した。
バインダ混合物として、１８０℃に加熱した改質II型アスファルト（東亜道路工業株式会社製）２２００ｇを３Ｌのステンレス容器に入れて１００ｒｐｍで撹拌し、ポリエステル（Ａ１）１１０ｇ（アスファルト１００質量部に対して５質量部）を徐々に添加し、３００ｒｐｍにて２時間撹拌し、アスファルト組成物（ＡＳ－１）を作製した。
【0106】
次に１８０℃に加熱した骨材（骨材の組成は以下を参照）１１ｋｇをアスファルト用混合機に入れ、１８０℃にて６０秒間混合した。
次いで前記アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇを加え、アスファルト用混合機にて２分間混合した。得られたアスファルト混合物を１８０℃で２時間保管後、３００×３００×５０ｍｍの型枠に充填し、ローラーコンパクター（株式会社岩田工業所製）を用い、温度１５０℃、荷重０．４４ｋＰａにて２５回転圧処理を行い、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－１）を作成した。
次いで前記アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇを加え、アスファルト用混合機にて２分間混合した。得られたアスファルト混合物を１８０℃で２時間保管後、３００×３００×５０ｍｍの型枠に充填し、ローラーコンパクター（株式会社岩田工業所製）を用い、温度１５０℃、荷重０．４４ｋＰａにて２５回転圧処理を行い、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－１）を作成した。
【0107】
＜骨材の組成＞
６号砕石 ５０．９質量部
砕砂１ １０．４質量部
砕砂２ ２２．１質量部
細砂 １０．４質量部
石粉 ６．２質量部
通過質量％：
ふるい目 １５ ｍｍ： １００ 質量％
ふるい目 １０ ｍｍ： ８５．６質量％
ふるい目 ５ ｍｍ： ４９．７質量％
ふるい目 ２．５ ｍｍ： ４４．６質量％
ふるい目 １．２ ｍｍ： ３１．６質量％
ふるい目 ０．６ ｍｍ： ２１．３質量％
ふるい目 ０．３ ｍｍ： １２．７質量％
ふるい目 ０．１５ｍｍ： ７．１質量％
６号砕石 ５０．９質量部
砕砂１ １０．４質量部
砕砂２ ２２．１質量部
細砂 １０．４質量部
石粉 ６．２質量部
通過質量％：
ふるい目 １５ ｍｍ： １００ 質量％
ふるい目 １０ ｍｍ： ８５．６質量％
ふるい目 ５ ｍｍ： ４９．７質量％
ふるい目 ２．５ ｍｍ： ４４．６質量％
ふるい目 １．２ ｍｍ： ３１．６質量％
ふるい目 ０．６ ｍｍ： ２１．３質量％
ふるい目 ０．３ ｍｍ： １２．７質量％
ふるい目 ０．１５ｍｍ： ７．１質量％
【0108】
実施例２～７、１２及び１３
実施例１において、ポリエステル（Ａ１）をポリエステル（Ａ２）～（Ａ６）、（Ａ１１）、（Ｂ１）又は（Ａ１２）にそれぞれ変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－２）～（ＡＳ－７）、（ＡＳ－１２）及び（ＡＳ－１３）を作製した。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－２）～（ＡＳ－７）、（ＡＳ－１２）又は（ＡＳ－１３）６３５ｇにそれぞれ変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－２）～（Ｍ－７）、（Ｍ－１２）及び（Ｍ－１３）を得た。
実施例１において、ポリエステル（Ａ１）をポリエステル（Ａ２）～（Ａ６）、（Ａ１１）、（Ｂ１）又は（Ａ１２）にそれぞれ変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－２）～（ＡＳ－７）、（ＡＳ－１２）及び（ＡＳ－１３）を作製した。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－２）～（ＡＳ－７）、（ＡＳ－１２）又は（ＡＳ－１３）６３５ｇにそれぞれ変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－２）～（Ｍ－７）、（Ｍ－１２）及び（Ｍ－１３）を得た。
【0109】
実施例８
実施例１において、ポリエステル（Ａ１）の添加量を５５０ｇ（アスファルト１００質量部に対して２５質量部）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－８）を得た。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－８）７５６ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－８）を得た。
実施例１において、ポリエステル（Ａ１）の添加量を５５０ｇ（アスファルト１００質量部に対して２５質量部）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－８）を得た。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－８）７５６ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－８）を得た。
【0110】
実施例９
実施例１において、アスファルトをストレートアスファルト（東亜道路工業株式会社製）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－９）を得た。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－９）６３５ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－９）を得た。
実施例１において、アスファルトをストレートアスファルト（東亜道路工業株式会社製）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－９）を得た。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－９）６３５ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－９）を得た。
【0111】
実施例１０
実施例１において、アスファルトを改質アスファルト「PG76-22」（米国テキサス州、Ergon社製）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－１０）を得た。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－１０）６３５ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－１０）を得た。
実施例１において、アスファルトを改質アスファルト「PG76-22」（米国テキサス州、Ergon社製）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－１０）を得た。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－１０）６３５ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－１０）を得た。
【0112】
実施例１１
実施例１において、アスファルトを改質アスファルト（メキシコ FESPA社製）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－１１）を得た。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－１１）６３５ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－１１）を得た。
実施例１において、アスファルトを改質アスファルト（メキシコ FESPA社製）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－１１）を得た。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－１１）６３５ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－１１）を得た。
【0113】
比較例１
実施例１において、ポリエステル（Ａ１）を添加せず、改質II型アスファルトをそのまま使用した。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇを改質II型アスファルト６０５ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－Ａ）を得た。
実施例１において、ポリエステル（Ａ１）を添加せず、改質II型アスファルトをそのまま使用した。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇを改質II型アスファルト６０５ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－Ａ）を得た。
【0114】
比較例２～５
実施例１において、ポリエステル（Ａ１）をポリエステル（Ａ７）～（Ａ１０）にそれぞれ変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－ａ１）～（ＡＳ－ａ４）を作製した。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－ａ１）～（ＡＳ－ａ４）６３５ｇにそれぞれ変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－ａ１）～（Ｍ－ａ４）を得た。
実施例１において、ポリエステル（Ａ１）をポリエステル（Ａ７）～（Ａ１０）にそれぞれ変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－ａ１）～（ＡＳ－ａ４）を作製した。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－ａ１）～（ＡＳ－ａ４）６３５ｇにそれぞれ変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－ａ１）～（Ｍ－ａ４）を得た。
【0115】
比較例６
実施例１において、ポリエステル（Ａ１）をＰＥＴ－１に変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－ａ５）を作製した。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－ａ５）６３５ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－ａ５）を得た。
実施例１において、ポリエステル（Ａ１）をＰＥＴ－１に変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ－ａ５）を作製した。
実施例１において、アスファルト組成物（ＡＳ－１）６３５ｇをアスファルト組成物（ＡＳ－ａ５）６３５ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ－ａ５）を得た。
【0116】
［評価］
＜マイクロプラスチック量の測定＞
６０℃恒温室にて６０℃に設定した温水に前記供試体を浸漬し、ホイールトラッキング試験機（株式会社岩田工業所製）を用いて、荷重１５０ｋｇ、接地圧０．９ＭＰａ、水温６０℃、速度１５回／分の条件で、試験を実施し１２００回（８０分間）後に停止した。水槽内を脱水し乾燥させた後に、堆積した摩耗粉を回収し秤量して、これを「マイクロプラスチック発生量」とした。なお、得られた値は０．３ｍ2あたりの発生量であり、これを１ｍ2あたりに換算した。
＜マイクロプラスチック量の測定＞
６０℃恒温室にて６０℃に設定した温水に前記供試体を浸漬し、ホイールトラッキング試験機（株式会社岩田工業所製）を用いて、荷重１５０ｋｇ、接地圧０．９ＭＰａ、水温６０℃、速度１５回／分の条件で、試験を実施し１２００回（８０分間）後に停止した。水槽内を脱水し乾燥させた後に、堆積した摩耗粉を回収し秤量して、これを「マイクロプラスチック発生量」とした。なお、得られた値は０．３ｍ2あたりの発生量であり、これを１ｍ2あたりに換算した。
【0117】
【表5】
【0118】
ポリエチレンテレフタレートをそのまま配合した比較例６は、マイクロプラスチックの発生量を充分に低減できない。特定のポリエチレンテレフタレートに由来する構成単位を含まない比較例２～５は、マイクロプラスチックの発生量を充分に低減できない。
これに対し、本発明によれば、特定のポリエチレンテレフタレートに由来する構成単位を含む特定のポリエステルを含有するアスファルト組成物が、マイクロプラスチックの発生量を顕著に低減できることがわかる。
これに対し、本発明によれば、特定のポリエチレンテレフタレートに由来する構成単位を含む特定のポリエステルを含有するアスファルト組成物が、マイクロプラスチックの発生量を顕著に低減できることがわかる。