特許 7663554 ペースト

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2025-04-08

(45)【発行日】2025-04-16

(54)【発明の名称】ペースト

(51)【国際特許分類】

   C08F 299/08 20060101AFI20250409BHJP

   C08F 299/02 20060101ALI20250409BHJP

   C08F 290/06 20060101ALI20250409BHJP

   C09K 5/14 20060101ALI20250409BHJP

   H01B 3/42 20060101ALI20250409BHJP

   H01B 3/46 20060101ALI20250409BHJP

【ＦＩ】

C08F299/08

C08F299/02

C08F290/06

C09K5/14 E

H01B3/42 G

H01B3/46 Z

【請求項の数】 2

(21)【出願番号】P 2022508271

(86)(22)【出願日】2021-03-11

(86)【国際出願番号】 JP2021009724

(87)【国際公開番号】W WO2021187294

(87)【国際公開日】2021-09-23

【審査請求日】2023-11-10

(31)【優先権主張番号】P 2020046244

(32)【優先日】2020-03-17

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000229564

【氏名又は名称】株式会社バルカー

(74)【代理人】

【識別番号】110001070

【氏名又は名称】弁理士法人エスエス国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】西 亮輔

(72)【発明者】

【氏名】荒谷 直子

(72)【発明者】

【氏名】吉山 友章

【審査官】中村 英司

(56)【参考文献】

【文献】特表２０１６－５２３３１１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１６－０６５１３１（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０２３／１８２４１４（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開平１０－３１９７７０（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００１－０５６０１８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２００８－５４０７５４（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１２／０３６０３６（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０８Ｆ ２９９／０８

Ｃ０８Ｆ ２９９／０２

Ｃ０８Ｆ ２９０／０６

Ｃ０９Ｋ ５／１４

Ｈ０１Ｂ ３／４２

Ｈ０１Ｂ ３／４６

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

下記（Ｉ）～（ＩＶ）のいずれかであるペーストであって、下記（Ｉ）～（ＩＶ）における（Ａ）および（Ｂ）が下記（Ｖ）を満たし、かつ、該ペーストが下記（ＶＩ）を満たす、ペースト。
（Ｉ）１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するパーフルオロポリエーテル（Ａ）、１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するポリシロキサン（Ｂ）およびラジカル開始剤（Ｃ）のみからなるペーストであって、
前記ペースト中の前記パーフルオロポリエーテル（Ａ）の含有量が、前記（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量％に対し、５０～９６質量％であり、
前記ペースト中のラジカル開始剤（Ｃ）の含有量が、前記（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．５～２０質量部である
（ＩＩ）１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するパーフルオロポリエーテル（Ａ）、１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するポリシロキサン（Ｂ）、ラジカル開始剤（Ｃ）、および、前記パーフルオロポリエーテル（Ａ）およびポリシロキサン（Ｂ）以外の、１分子中にエチレン性不飽和結合を２個以上有する化合物（Ｄ）のみからなるペーストであって、
前記ペースト中の前記パーフルオロポリエーテル（Ａ）の含有量が、前記（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量％に対し、５０～９６質量％であり、
前記ペースト中のラジカル開始剤（Ｃ）の含有量が、前記（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．５～２０質量部であり、
前記ペースト中の前記化合物（Ｄ）の含有量が、前記（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．１～３質量部である
（ＩＩＩ）１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するパーフルオロポリエーテル（Ａ）、１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するポリシロキサン（Ｂ）、ラジカル開始剤（Ｃ）、および、熱伝導性フィラー（Ｅ）のみからなるペーストであって、
前記ペースト中の前記パーフルオロポリエーテル（Ａ）の含有量が、前記（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量％に対し、５０～９６質量％であり、
前記ペースト中のラジカル開始剤（Ｃ）の含有量が、前記（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．５～２０質量部であり、
前記ペースト１００質量％中の前記熱伝導性フィラー（Ｅ）の含有量が、４０～７０質量％である
（ＩＶ）１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するパーフルオロポリエーテル（Ａ）、１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するポリシロキサン（Ｂ）、ラジカル開始剤（Ｃ）、前記パーフルオロポリエーテル（Ａ）およびポリシロキサン（Ｂ）以外の、１分子中にエチレン性不飽和結合を２個以上有する化合物（Ｄ）、および、熱伝導性フィラー（Ｅ）のみからなるペーストであって、
前記ペースト中の前記パーフルオロポリエーテル（Ａ）の含有量が、前記（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量％に対し、５０～９６質量％であり、
前記ペースト中のラジカル開始剤（Ｃ）の含有量が、前記（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．５～２０質量部であり、
前記ペースト中の前記化合物（Ｄ）の含有量が、前記（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．１～３質量部であり、
前記ペースト１００質量％中の前記熱伝導性フィラー（Ｅ）の含有量が、４０～７０質量％である
（Ｖ）１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するパーフルオロポリエーテル（Ａ）のＢ型粘度計で測定した２３℃における粘度は０．１～２５Ｐａ・ｓであり、
１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するポリシロキサン（Ｂ）のＢ型粘度計で測定した２３℃における粘度は０．１～３００Ｐａ・ｓである
（ＶＩ）前記ペーストを１５０℃以上の温度で１５分間加熱した後もペースト状である

【請求項2】

Ｂ型粘度計で測定した２３℃における粘度が５００Ｐａ・ｓ以下である、請求項１に記載のペースト。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明の一実施形態はペーストに関する。

【背景技術】

【0002】

摺動部材やブレーキ部材、振動抑制・吸収部材などの部材には、これら部材の所定の動き、耐摩耗性、耐焼付き性等を確保するために、各部材間にペースト（グリースともいう。）が用いられている。
また、電子部品等における発熱体と放熱部との間には、発熱体からの熱を効率よく放熱部に伝達するために、放熱（熱伝導性）材料が使用されている。この放熱材料としては、主に、シートタイプとペーストタイプの２種類の形態があるが、シートタイプは、発熱体や放熱部などの相手面との馴染みの悪さやシート自体にある程度の厚みが必要である等の点から、接触熱抵抗が大きくなる。このため、塗工時に薄膜化でき、相手面との馴染みもよく、放熱性能に優れる等の点から、ペーストタイプが用いられている。

【0003】

これらペーストには、該ペーストに要求される目的を達成するために、所定の場所に留まることが求められている。しかしながら、従来のペーストは、温度が高くなると粘度が低くなり、所定の場所から流出しやすく（以下「ポンプアウト」ともいう。）、このポンプアウトにより、要求される目的を達成できなかった。さらに、従来のペーストは、高温下において、ペースト自体の劣化や固体化が起こり、これらによっても、ペーストに要求される目的を達成できていなかった。

【0004】

また、前記ペーストは、塗装時の粘度が低ければ、塗装性などの作業性や生産性が向上し、所定量、特に少量のペーストを所定の場所に配置しやすいため、例えば、前記放熱材料の場合、ペースト層の厚みを薄くでき、放熱性能を向上させることができる。なお、所定の場所に形成したペーストは、その場所からの流出を抑制するために、一端加熱増粘させて使用される場合もある。
以上のように、前記ペーストには、塗装時の粘度が低いことが求められるが、一方で、このように粘度が低いと、前記のように一端加熱増粘させた後であってもポンプアウトしやすく、長期にわたる所定の性能の維持が困難であるなどの問題があった。

【0005】

前記問題を解決するために、例えば、特許文献１および２には、シリコーン系の化合物を基油としたシリコーン系ペーストが記載されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【文献】特開２０１３－２２７３７４号公報

【文献】特開２０１７－１６５７９１号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

近年、ペーストが用いられる用途では、高温（例：２００℃以上）化が進んでおり、例えば、パワーモジュール等の電子部品の更なる小型化・高出力化に伴い、電子部品が高温（約２００℃以上）下で作動する場合がある。
しかし、このような高温下に従来のシリコーン系ペーストを用いると、該ペースト自体が劣化し、該ペーストに要求される目的を達成できなかった。

【0008】

本発明の一実施形態は、２００℃以上の耐熱性を有し、初期粘度が低く、かつ、加熱増粘後にはポンプアウトを抑制できるペーストを提供する。
なお、ここで初期粘度とは、ペースト調製時の粘度であり、ペーストを加熱増粘する前の粘度であり、通常、塗装時の粘度である。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明者が、前記課題を解決すべく鋭意検討した結果、下記構成例によれば、前記課題を解決できることを見出し、本発明を完成した。
本発明の構成例は以下の通りである。

【0010】

［１］ １分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するパーフルオロポリエーテル（Ａ）、１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するポリシロキサン（Ｂ）およびラジカル開始剤（Ｃ）を含むペースト。

【0011】

［２］ 前記パーフルオロポリエーテル（Ａ）の含有量が、前記パーフルオロポリエーテル（Ａ）および前記ポリシロキサン（Ｂ）の含有量の合計１００質量％に対し、３０～９６質量％である、［１］に記載のペースト。

【0012】

［３］ 前記パーフルオロポリエーテル（Ａ）およびポリシロキサン（Ｂ）以外の、１分子中にエチレン性不飽和結合を２個以上有する化合物（Ｄ）を含む、［１］に記載のペースト。

【0013】

［４］ 熱伝導性フィラー（Ｅ）を含む、［１］～［３］のいずれかに記載のペースト。

【0014】

［５］ Ｂ型粘度計で測定した２３℃における粘度が５００Ｐａ・ｓ以下である、［１］～［４］のいずれかに記載のペースト。

【発明の効果】

【0015】

本発明の一実施形態によれば、２００℃以上の耐熱性を有し、初期粘度が低く、かつ、加熱（例：ラジカル開始剤の開始温度以上）増粘後にはポンプアウトを抑制できるペーストを提供することができるため、ペーストが用いられる部材に要求される性能を長期にわたって維持することができる。
また、本発明の一実施形態によれば、例えば、常温下での保管環境であれば、ポットライフがほとんどない（極めて長い）ペーストを提供することができる。
なお、本発明の一実施形態に係るペーストは、高温下でも固体化せず、ペースト状であるため、高温下でも、ペーストが用いられる部材に要求される性能を維持することができる。

【0016】

本発明におけるペーストは、サンプル０．２ｇを、常温（２３℃)、圧力１ＭＰａで圧縮した際に、サンプル厚みが２００μｍ以下となるものとして定義される。
このサンプル厚みの測定方法は、具体的には、下記実施例に記載の通りである。

【発明を実施するための形態】

【0017】

≪ペースト≫
本発明の一実施形態に係るペースト（以下「本ペースト」ともいう。）は、１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するパーフルオロポリエーテル（Ａ）［以下「成分（Ａ）」ともいう。他の成分についても同様。］、１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するポリシロキサン（Ｂ）およびラジカル開始剤（Ｃ）を含む。

【0018】

＜パーフルオロポリエーテル（Ａ）＞
成分（Ａ）は、１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するパーフルオロポリエーテルであれば特に制限されない。
このような成分（Ａ）を用いることで、耐熱性に優れるペーストを得ることができる。
本ペーストに用いる成分（Ａ）は、１種でもよく、２種以上でもよい。

【0019】

本発明におけるエチレン性不飽和結合としては、例えば、ビニル基、メチルビニル基、アリル基、プロペニル基、イソプロペニル基、ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基、ヘプテニル基等の炭素原子数２～８のアルケニル基、ビニルフェニル基、（メタ）アクリロイル基、アリルオキシ基、スチリル基、プロパルギル基が挙げられる。これらの中でも、アルケニル基が好ましく、炭素数２～４のアルケニル基がより好ましく、ビニル基が特に好ましい。
エチレン性不飽和結合を有する各成分は、特に制限されない限り、２種以上のエチレン性不飽和結合を有していてもよい。

【0020】

成分（Ａ）の好適例としては、特開２００３－１８３４０２号公報、特開平１１－１１６６８４号公報、特開平１１－１１６６８５号公報、特開２０１５－６７７３７号公報に記載の化合物が挙げられる。

【0021】

成分（Ａ）としては、例えば、下記式（１）で表される化合物が挙げられる。
Ｚ¹－（Ｘ）_p－（Ｒｆ－Ｑ）_a－Ｒｆ－（Ｘ）_p－Ｚ² ・・・（１）

【0022】

Ｘは独立に－ＣＨ₂－、－ＣＨ₂Ｏ－、－ＣＨ₂ＯＣＨ₂－、＊－Ｓｉ(Ｒ²)₂－Ｐｈ－（Ｐｈ：フェニレン基）、＊－Ｙ－ＮＲ¹ＳＯ₂－または＊－Ｙ－ＮＲ¹－ＣＯ－（但し、Ｙは－ＣＨ₂－または＊－Ｓｉ(Ｒ²)₂－Ｐｈ－である。なお、前記＊部分が、Ｚ¹またはＺ²に結合する。）である。
Ｒｆは２価パーフルオロポリエーテル基（２価パーフルオロオキシアルキレン基）である。
ｐは独立に０または１である。ａは０以上の整数であり、好ましくは０～１０の整数、より好ましくは１～６の整数である。
Ｑは下記式（２）、（３）または（４）で表される基である。

【0023】

Ｒ²は、炭素数１～１０、特に炭素数１～８の置換または非置換の１価炭化水素基であり、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基等のアルキル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基等のシクロアルキル基、ビニル基、アリル基、プロペニル基、イソプロペニル基、ブテニル基、ヘキセニル基等のアルケニル基、フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基等のアリール基、ベンジル基、フェニルエチル基、フェニルプロピル基等のアラルキル基、これらの基の水素原子の一部または全部をハロゲン原子等で置換した、クロロメチル基、クロロプロピル基、ブロモエチル基、３，３，３－トリフルオロプロピル基、６，６，６，５，５，４，４，３，３－ノナフルオロヘキシル基等のフッ素置換アルキル基が挙げられる。

【0024】

Ｒ¹は、水素原子または前記Ｒ²として例示した基と同様の炭素数１～１０、特に炭素数１～８の置換または非置換の１価炭化水素基であり、水素原子またはＲ²と同様の基が挙げられる。Ｒ¹としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基等のアルキル基、シクロヘキシル基等のシクロアルキル基、ビニル基、アリル基等のアルケニル基、フェニル基、トリル基等のアリール基、これらの基の水素原子の一部をハロゲン原子等で置換した、クロロメチル基、クロロプロピル基、３，３，３－トリフルオロプロピル基、６，６，６，５，５，４，４，３，３－ノナフルオロヘキシル基等のフッ素置換アルキル基が挙げられる。

【0025】

Ｚ¹およびＺ²はそれぞれ独立に、エチレン性不飽和結合含有基であり、－Ｓｉ（エチレン性不飽和結合含有基）（Ｒ’）₂であってもよい。
該エチレン性不飽和結合含有基としては、１価のアルケニル基が好ましく、炭素数２～４の１価のアルケニル基がより好ましく、１価のビニル基が特に好ましい。
Ｒ’は独立に、置換または非置換の１価の炭化水素基であり、具体例としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ｉ－プロピル基、ｎ－ブチル基、ｉ－ブチル基、ｔ－ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基などのアルキル基；フェニル基、トリル基、キシリル基などのアリール基；３－クロロプロピル基、３，３，３－トリフルオロプロピル基などのハロゲン化アルキル基が挙げられる。これらの中でも、炭素数１～５のアルキル基が好ましい。

【0026】

【化1】

【0027】

式（２）～（４）において、Ｘ、ｐおよびＲ¹は前記式（１）中のＸ、ｐおよびＲ¹と同義である。Ｒ³およびＲ⁴はそれぞれ独立に、結合途中に酸素原子、窒素原子、ケイ素原子および硫黄原子から選ばれる１種以上を介在させてもよい置換または非置換の２価炭化水素基であり、式（２）中のＲ³および式（３）中のＲ⁴はそれぞれ独立に、下記式（５）または（６）で表される基であってもよい。

【0028】

【化2】

【0029】

式（５）、（６）において、Ｒ⁵は置換または非置換の１価炭化水素基であり、Ｒ⁶は炭素原子、酸素原子、窒素原子、ケイ素原子および硫黄原子から選ばれる１種以上を含む基である。

【0030】

Ｒ³およびＲ⁴としては、置換または非置換の２価炭化水素基であれば特に限定されないが、炭素数１～２０、特に炭素数２～１０の２価炭化水素基が好適であり、具体的にはメチレン基、エチレン基、プロピレン基、メチルエチレン基、ブチレン基、ヘキサメチレン基等のアルキレン基、シクロヘキシレン基等のシクロアルキレン基、フェニレン基、トリレン基、キシリレン基、ナフチレン基、ビフェニレン基等のアリーレン基、これらの基の水素原子の一部をハロゲン原子等で置換した基、これらの置換または非置換のアルキレン基、アリーレン基の組み合わせが例示される。

【0031】

Ｒ³およびＲ⁴において、窒素原子が介在する場合、－ＮＲ’－（Ｒ’は水素原子または炭素数１～８、特に炭素数１～６のアルキル基もしくはアリール基である。）として介在することができ、また、ケイ素原子が介在する場合、例えば、以下の基のように直鎖状または環状のオルガノシロキサンを含有する基もしくはオルガノシリレン基として介在することができる。

【0032】

【化3】

【0033】

Ｒ’’は独立に、前記Ｒ²として例示した基と同様の炭素数１～８のアルキル基またはアリール基であり、Ｒ’’’は独立に、前記Ｒ³として例示した基と同様の炭素数１～６のアルキレン基またはアリーレン基であり、ｎは０～１０、好ましくは０～５の整数である。

【0034】

Ｒ³およびＲ⁴の具体例としては、以下の基が挙げられる。

【0035】

【化4】

【0036】

式（２）および（４）における、－Ｃ（＝Ｏ）－以外の部分の構造としては、例えば、下記構造が挙げられる。

【0037】

【化5】

【0038】

【化6】

【0039】

【化7】

【0040】

－（Ｘ）_p－（Ｒｆ－Ｑ）_a－Ｒｆ－（Ｘ）_p－は、－（Ｏ－Ｒ⁷）_n－［Ｒ⁷はパーフルオロアルカンジイル基を示し、ｎは２以上の整数を示す。複数存在するＲ⁷は互いに同一でも異なっていてもよい。］であることが好ましい。

【0041】

Ｒ⁷で表されるパーフルオロアルカンジイル基としては、例えば、Ｃ_mＦ_2mで表される基（ｍは２以上の整数）が挙げられ、直鎖状でも分岐状であってもよい。パーフルオロアルカンジイル基の炭素数（すなわちｍ）は、例えば１～１０であり、好ましくは２～６、より好ましくは２～４、特に好ましくは２～３である。

【0042】

ｎは２以上であればよく、例えば１０以上、好ましくは４０以上、より好ましくは７０以上である。また、ｎは、例えば３００以下、好ましくは２００以下、より好ましくは１５０以下である。

【0043】

－（Ｏ－Ｒ⁷）_n－は、下記Ｒｆと同様の基であってもよい。

【0044】

前記式（１）で表される化合物は、下記式（１－１）で表される化合物であることが好ましい。
ＣＨ₂＝ＣＨ－（Ｘ）_p－（Ｒｆ－Ｑ）_a－Ｒｆ－（Ｘ）_p－ＣＨ＝ＣＨ₂ ・・・（１－１）
［式（１－１）中の各符号の定義は、式（１）中の各符号の定義と同様ある。］

【0045】

また、前記式（１－１）で表される化合物は、ａが０である化合物であることが好ましく、この場合、下記式（１－１－１）で表される。
ＣＨ₂＝ＣＨ－（Ｘ）_p－Ｒｆ－（Ｘ）_p－ＣＨ＝ＣＨ₂ ・・・（１－１－１）
［式（１－１－１）中の各符号の定義は、式（１）中の各符号の定義と同様ある。］

【0046】

前記Ｒｆの具体例としては、以下の基が挙げられる。
－［ＣＦ（Ｚ）ＯＣＦ₂］_p－（ＣＦ₂）_r－［ＣＦ₂ＯＣＦ（Ｚ）］_q－
（Ｚは、フッ素原子または－ＣＦ₃であり、ｐ、ｑおよびｒは、ｐ≧１、ｑ≧１、２≦ｐ＋ｑ≦２００、好ましくは２≦ｐ＋ｑ≦１１０、０≦ｒ≦６を満たす整数である。）、
－ＣＦ₂ＣＦ₂ＯＣＦ₂－（ＣＦ（ＣＦ₃）ＯＣＦ₂）_s－（ＣＦ₂）_r－（ＣＦ₂ＯＣＦ（ＣＦ₃））_t－ＣＦ₂ＯＣＦ₂ＣＦ₂－
（ｒ、ｓおよびｔは、０≦ｒ≦６、ｓ≧０、ｔ≧０、０≦ｓ＋ｔ≦２００、好ましくは２≦ｓ＋ｔ≦１１０を満たす整数である。）、
－ＣＦ（Ｚ）－（ＯＣＦ（Ｚ）ＣＦ₂）_u－（ＯＣＦ₂）_v－ＯＣＦ（Ｚ）－
（Ｚは、フッ素原子または－ＣＦ₃であり、ｕおよびｖは、１≦ｕ≦１００、１≦ｖ≦５０を満たす整数である。）、
－ＣＦ₂ＣＦ₂－［ＯＣＦ₂ＣＦ₂ＣＦ₂］_w－ＯＣＦ₂ＣＦ₂－
（ｗは、１≦ｗ≦１００を満たす整数である。）

【0047】

成分（Ａ）としては、従来公知の方法で合成したものを用いてもよく、市販品を用いてもよい。

【0048】

成分（Ａ）のＢ型粘度計で測定した２３℃における粘度は、好ましくは０．１～１００Ｐａ・ｓ、より好ましくは０．１～１０Ｐａ・ｓである。
成分（Ａ）の粘度が前記範囲にあると、初期粘度が低く、塗装性に優れるペーストを容易に得ることができる。また、このような初期粘度が低いペーストが放熱ペーストである場合、例えば、発熱体と放熱部の間などの所定の場所に厚みの薄いペースト層を容易に形成することができ、発熱体や放熱部などの相手面と馴染みやすいペースト層を容易に形成することができるため、該ペースト層による熱抵抗を低減することができ、放熱特性に優れる電子部品等を容易に得ることができる。

【0049】

本ペースト中の成分（Ａ）の含有量は、２００℃以上の耐熱性と、低い初期粘度と、ポンプアウトの抑制性とにバランスよく優れるペーストを容易に得ることができる等の点から、本ペースト中の成分（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量％に対し、好ましくは３０～９６質量％、より好ましくは５０～９６質量％、さらに好ましくは７０～９６質量％、特に好ましくは９０～９５質量％である。

【0050】

＜ポリシロキサン（Ｂ）＞
成分（Ｂ）は、１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するポリシロキサンであれば特に制限されない。
このような成分（Ｂ）を成分（Ａ）と共に用いることで、初期粘度が低くても、加熱増粘（但し、固体化せず、あくまでペースト状である）によって流動抵抗が高まり、ポンプアウトが抑制されたペーストを容易に得ることができる。
通常、前記成分（Ａ）からなる初期粘度の低いペーストは、ラジカル開始剤を用いても粘度増加は非常に小さいため、加熱増粘したとしてもポンプアウトしやすかったが、本発明の一実施形態によれば、初期粘度の低いペーストであっても、加熱増粘後にはポンプアウトを抑制することができる。
本ペーストに用いる成分（Ｂ）は、１種でもよく、２種以上でもよい。

【0051】

成分（Ｂ）としては、１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有し、かつ、ケイ素原子に有機基が結合したオルガノポリシロキサンであることが好ましい。
前記エチレン性不飽和結合の結合位置は特に制限されない。

【0052】

ケイ素原子に結合した有機基としては、例えば、前記エチレン性不飽和結合、直鎖状アルキル基、分岐鎖状アルキル基、環状アルキル基、アリール基、アラルキル基、ハロゲン化アルキル基が挙げられる。
直鎖状アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基等の炭素数１～２０、好ましくは炭素数１～６の基が挙げられる。
分岐鎖状アルキル基としては、例えば、イソプロピル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、２－エチルヘキシル基等の炭素数１～２０、好ましくは炭素数１～６の基が挙げられる。
環状アルキル基としては、例えば、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等の炭素数３～２０の基が挙げられる。
アリール基としては、例えば、フェニル基、トリル基等の炭素数６～２０の基が挙げられる。
アラルキル基としては、例えば、ベンジル基、２－フェニルエチル基、２－メチル－２－フェニルエチル基等の炭素数７～２０の基が挙げられる。
ハロゲン化アルキル基としては、例えば、３，３，３－トリフルオロプロピル基、２－（ノナフルオロブチル）エチル基、２－（ヘプタデカフルオロオクチル）エチル基等の炭素数１～２０、好ましくは炭素数１～６の基が挙げられる。

【0053】

前記ケイ素原子に結合した有機基としては、直鎖状アルキル基、アルケニル基、アリール基が好ましく、炭素数１～６の直鎖状アルキル基、アルケニル基、アリール基がより好ましく、メチル基、ビニル基、フェニル基が特に好ましい。

【0054】

成分（Ｂ）の分子構造は特に限定されず、例えば、直鎖状、分岐鎖状、一部分岐を有する直鎖状、樹枝状（デンドリマー状）が挙げられ、好ましくは直鎖状、一部分岐を有する直鎖状である。成分（Ｂ）は、これらの分子構造を有する単一の重合体、これらの分子構造を有する共重合体、これらの重合体の２種以上の混合物であってもよい。

【0055】

成分（Ｂ）としては、例えば、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端メチルフェニルビニルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端シラノール基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端シラノール基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端トリメチルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖メチル（３，３，３－トリフルオロプロピル）ポリシロキサン、式：（ＣＨ₃）₃ＳｉＯ_1/2で表されるシロキサン単位と式：（ＣＨ₃）₂（ＣＨ₂＝ＣＨ）ＳｉＯ_1/2で表されるシロキサン単位と式：ＣＨ₃ＳｉＯ_3/2で表されるシロキサン単位と式：（ＣＨ₃）₂ＳｉＯ_2/2で表されるシロキサン単位とからなるオルガノシロキサン共重合体、下記式（７）で表される化合物が挙げられる。

【0056】

【化8】

［式（７）中、Ｒ¹はそれぞれ独立に、非置換または置換の１価炭化水素基であり、Ｒ²は独立に、アルキル基、アルコキシアルキル基、アルケニル基またはアシル基であり、ｂは２～１００の整数であり、ａは１～３の整数である。但し、式（７）中のＲ¹およびＲ²のうち少なくとも２つは、前記エチレン性不飽和結合を含む。］

【0057】

式（７）中、Ｒ¹はそれぞれ独立に、非置換または置換の、好ましくは炭素数１～１０の１価炭化水素基であり、その例としては、前記ケイ素原子に結合した有機基として例示した基と同様の基が挙げられる。これらの中では、炭素数１～６の１価炭化水素基が好ましく、アルケニル基、アリール基、炭素数１～３のアルキル基がより好ましい。

【0058】

式（７）中のＲ²におけるアルキル基およびアルケニル基としては、例えば、前記ケイ素原子に結合した有機基として例示した基と同様の直鎖状アルキル基、分岐鎖状アルキル基、環状アルキル基、アルケニル基が挙げられる。
式（７）中のＲ²におけるアルコキシアルキル基としては、例えば、メトキシエチル基、メトキシプロピル基等の炭素数２～１０の基が挙げられる。
式（７）中のＲ²におけるアシル基としては、例えば、アセチル基、オクタノイル基等の炭素数２～１０の基が挙げられる。

【0059】

式（７）中のｂは、好ましくは１０～５０の整数であり、ａは、好ましくは３である。

【0060】

成分（Ｂ）のＢ型粘度計で測定した２３℃における粘度は、初期粘度が低く、塗装性に優れるペーストを容易に得ることができる等の点から、好ましくは０．１～３００Ｐａ・ｓ、より好ましくは０．１～１００Ｐａ・ｓである。

【0061】

本ペースト中の成分（Ｂ）の含有量は、２００℃以上の耐熱性と、低い初期粘度と、ポンプアウトの抑制性とにバランスよく優れるペーストを容易に得ることができる等の点から、本ペースト中の成分（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量％に対し、好ましくは４～７０質量％、より好ましくは４～５０質量％、さらに好ましくは４～３０質量％、特に好ましくは５～１０質量％である。

【0062】

＜ラジカル開始剤（Ｃ）＞
成分（Ｃ）はラジカル開始剤であれば特に制限されず、従来公知のラジカル開始剤を用いることができる。
成分（Ａ）と（Ｂ）とを、成分（Ｃ）を用いて反応（架橋）させることで、従来のペーストに用いられている白金系触媒を用いることなく、ポンプアウトが抑制されたペーストを得ることができ、例えば、常温下での保管環境であれば、ポットライフがほとんどない（極めて長い）ペーストを得ることができる。
本ペーストに用いる成分（Ｃ）は、１種でもよく、２種以上でもよい。

【0063】

成分（Ｃ）としては、例えば、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジクミルパーオキサイド、２，４－ジクロロベンゾイルパーオキサイド、ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド、ｔ－ブチルジクミルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、２，５－ジメチル－２，５－（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキシン－３、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、α，α'－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ－ｍ－イソプロピル）ベンゼン、ｔ－ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ジ－（４－ｔ－ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ｐ－クロロベンゾイルパーオキサイド、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーベンゾエート等の過酸化物、２，２’－アゾビス（２－メチルプロピオニトリル）、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル、２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）、２，２’－アゾビスイソバレロニトリル、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）、４，４’－アゾビス（４－シアノバレリックアシッド）、１，１’－アゾビス（シクロヘキサンカルボニトリル）、２，２’－アゾビス（２－メチルプロパン）、２，２’－アゾビス（イソ酪酸メチル）、２，２’－アゾビス（２－メチルプロピオンアミジン）２塩酸塩等のアゾ化合物が挙げられる。
これらの中でも、ポンプアウトをより抑制でき、ポットライフがほとんどない（極めて長い）ペーストを容易に得ることができる等の点から、過酸化物が好ましく、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキシン－３がより好ましく、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエートが特に好ましい。

【0064】

本ペースト中の成分（Ｃ）の含有量は、ポンプアウトを抑制でき、ポットライフがほとんどない（極めて長い）ペーストを容易に得ることができる等の点から、本ペースト中の成分（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量部に対し、好ましくは０．０５～３０質量部、より好ましくは０．５～２０質量部、特に好ましくは１～１０質量部である。

【0065】

＜化合物（Ｄ）＞
成分（Ｄ）は、前記成分（Ａ）および（Ｂ）以外の、１分子中にエチレン性不飽和結合を２個以上有する化合物であれば特に制限されず、従来公知の化合物（共架橋剤）を用いることができる。
成分（Ｄ）を用いることで、ポンプアウトをより抑制することができる。
本ペーストに成分（Ｄ）を用いる場合、用いる成分（Ｄ）は、１種でもよく、２種以上でもよい。

【0066】

成分（Ｄ）におけるエチレン性不飽和結合の数は２個であってもよいが、ポンプアウトをより抑制することができる等の点から、好ましくは３個以上であり、より好ましくは３～６である。

【0067】

成分（Ｄ）としては、例えば、トリアリルイソシアヌレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルホルマール、トリアリルトリメリテート、Ｎ，Ｎ'－ｍ－フェニレンビスマレイミド、ジプロパルギルテレフタレート、ジアリルフタレート、テトラアリルテレフタルアミド、エチレングリコール・ジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレートなどの多官能性（メタ）アクリレートが挙げられる。
これらの中では、反応性に優れ、耐熱性に優れるペーストを容易に得ることができる等の点から、トリアリルイソシアヌレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレートが好ましい。

【0068】

成分（Ｄ）は、モノマーであることが好ましく、該モノマーとしては、例えば、分子量が１０００以下の化合物が挙げられる。

【0069】

本ペーストが成分（Ｄ）を含有する場合、本ペースト中の成分（Ｄ）の含有量は、ポンプアウトをより抑制することができる等の点から、本ペースト中の成分（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量部に対し、好ましくは０．０５～１０質量部、より好ましくは０．０５～５質量部、特に好ましくは０．１～３質量部である。

【0070】

＜熱伝導性フィラー（Ｅ）＞
本ペーストを放熱ペーストとして用いる場合、本ペーストは、成分（Ｅ）を含有することが好ましい。
本ペーストに成分（Ｅ）を用いる場合、用いる成分（Ｅ）は、１種でもよく、２種以上でもよい。２種以上の成分（Ｅ）を用いる場合、材質の異なる２種以上の成分（Ｅ）を用いてもよく、形状や平均粒子径等の異なる２種以上の成分（Ｅ）を用いてもよい。

【0071】

成分（Ｅ）としては、熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋ以上のフィラーを用いることが好ましい。
このような成分（Ｅ）としては、例えば、金属粉、金属酸化物粉、金属窒化物粉、金属水酸化物粉、金属酸窒化物粉、金属炭化物粉、炭素材料が挙げられ、具体的には、酸化アルミニウム（Ａｌ₂Ｏ₃）、酸化ケイ素（ＳｉＯ₂）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化ベリリウム（ＢｅＯ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、窒化ケイ素（Ｓｉ₃Ｎ₄）、窒化ホウ素（例：六方晶ＢＮや立方晶ＢＮ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、グラファイト、ダイヤモンド、カーボンナノチューブが挙げられる。

【0072】

成分（Ｅ）の形状は特に制限されず、例えば、粒状、鱗片状、針状が挙げられるが、より高密度充填できることから粒状であることが好ましい。
粒状である成分（Ｅ）の平均粒子径は、例えば０．１～１００μｍであり、好ましくは０．５～５０μｍである。該平均粒子径は、レーザー回折・散乱法（マイクロトラック法）により得られる粒径分布におけるｄ５０の値である。

【0073】

本ペーストが成分（Ｅ）を含有する場合、初期粘度が低く、かつ、放熱性により優れるペーストを容易に得ることができる等の点から、本ペースト１００質量％中の成分（Ｅ）の含有量は、好ましくは１０～９０質量％、より好ましくは４０～７０質量％である。

【0074】

＜その他の成分＞
本ペーストは、必要に応じて、本発明の効果を損なわない限り、フッ素系オイル等の可塑剤；シランカップリング剤；界面活性剤；架橋促進剤；溶剤；分散剤；老化防止剤；酸化防止剤；難燃剤；顔料等の、前記成分（Ａ）～（Ｅ）以外のその他の成分を含んでもよい。
該その他の成分は、それぞれ１種を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。

【0075】

本ペーストは、例えば、常温下での保管環境であれば、ポットライフがほとんどない（極めて長い）ペーストを得ることができる等の点から、白金系触媒を含まないことが好ましい。
従来のペーストは、白金系触媒を用いていたが、白金系触媒を用いると、ポットライフが短く、ペーストの長期保存ができなかった。
なお、白金系触媒を含まないとは、成分（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量部に対する白金系触媒の含有量が、例えば０．０００１質量部以下であることをいい、下限は好ましくは０質量部である。

【0076】

前記成分（Ａ）は、通常、主鎖中にパーフルオロアルキルエーテル構造を有し、分子末端にヒドロシリル基を１～２個有する化合物（Ｚ）と共に用いられるため、本ペーストでも、該化合物（Ｚ）を用いてもよいが、本ペーストが白金触媒を含まない場合、該化合物（Ｚ）が成分（Ａ）と反応しにくく、可塑剤として働くため、加熱による増粘を妨げ、ポンプアウトを促進する傾向にある等の点から、本ペーストは、化合物（Ｚ）を含まないことが好ましい。
なお、該化合物（Ｚ）を含まないとは、成分（Ａ）および（Ｂ）の合計１００質量部に対する化合物（Ｚ）の含有量が、例えば０．１質量部以下であることをいい、下限は好ましくは０質量部である。

【0077】

＜本ペーストの調製方法＞
本ペーストは、前記成分（Ａ）～（Ｃ）および必要により用いられる前記成分（Ｄ）、（Ｅ）やその他の成分を混合し、ミキサーやロール等を用いて混練分散させることにより調製することができる。

【0078】

＜本ペーストの物性＞
本ペーストのＢ型粘度計で測定した２３℃における粘度（この粘度は、初期粘度のことである。）は、低いことが好ましく、具体的には、好ましくは５００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは２００Ｐａ・ｓ以下、特に好ましくは１５０Ｐａ・ｓ以下であり、好ましくは０．１Ｐａ・ｓ以上である。
本ペーストの初期粘度が前記範囲にあると、塗装性に優れるペーストを容易に得ることができる。また、このような初期粘度が低いペーストが放熱ペーストである場合、例えば、発熱体と放熱部の間などの所定の場所に厚みの薄いペースト層を容易に形成することができ、発熱体や放熱部などの相手面と馴染みやすいため、該ペースト層による熱抵抗を低減することができ、放熱特性に優れる電子部品等を容易に得ることができる。
通常、初期粘度の低いペーストは、加熱増粘したとしてもポンプアウトしやすかったが、本発明の一実施形態によれば、初期粘度の低いペーストであっても、加熱増粘後にはポンプアウトを抑制することができる。

【0079】

本ペーストを成分（Ｃ）の開始温度以上の温度で１５分間加熱した後、２３℃まで降温させた際のＢ型粘度計で測定した粘度（加熱後粘度）の、前記初期粘度に対する比（加熱後粘度／初期粘度）は、好ましくは５倍以上、より好ましくは６倍以上、さらに好ましくは７倍以上である。特に、ポンプアウトの抑制が極めて重要な用途に本ペーストを用いる場合には、該初期粘度に対する加熱後粘度の比は、好ましくは５０倍以上、より好ましくは７０倍以上、特に好ましくは１００倍以上である。
初期粘度に対する加熱後粘度の比が前記範囲にあると、低い初期粘度と、ポンプアウトの抑制性とにバランスよく優れるペーストを容易に得ることができる。

【0080】

前記加熱後粘度は、初期粘度に対する加熱後粘度の比が前記範囲となるような粘度であることが好ましいが、ポンプアウトを抑制できる等の点から、好ましくは４０Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは５０Ｐａ・ｓ以上であり、ポンプアウトの抑制が極めて重要な用途に本ペーストを用いる場合、加熱後粘度の具体的な数値の例としては、好ましくは５００Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは３０００Ｐａ・ｓ以上、特に好ましくは８０００Ｐａ・ｓ以上である。
加熱後粘度が前記範囲にあると、流動抵抗により、加熱増粘後にはポンプアウトを容易に抑制することができる。

【0081】

下記実施例に記載の方法で測定した本ペーストの耐熱温度は、好ましくは２００℃以上であり、本発明の効果がより発揮される等の点から、より好ましくは２３０℃以上、さらに好ましくは２５０℃以上であり、上限は特に制限されないが、例えば、３００℃である。

【0082】

＜本ペーストの用途＞
本ペーストは、従来のペーストが用いられてきた用途に制限なく用いることができるが、本発明の効果がより発揮される等の点から、高温（例：２００℃以上）下に曝される可能性のある用途、温度がかかっても（加熱下でも）所定の場所にペースト状で留まることが求められている用途、特に、塗装や流し込みなどにより所定の場所にペーストを形成する際には粘度が低く、温度がかかっても（加熱下でも）所定の場所にペースト状で留まることが求められている用途に好適に用いることができる。

【0083】

前記用途としては、具体的には、摺動部材やブレーキ部材、振動抑制・吸収部材などの部材用が挙げられ、また、前記成分（Ｅ）を含む本ペーストは、電子部品等における発熱体と放熱部との間などに用いられる放熱ペースト用が挙げられる。前記ポンプアウトの抑制が極めて重要な用途としては、該放熱ペースト用が挙げられる。

【0084】

特に、前記成分（Ｅ）を含む本ペーストは、初期粘度が低く、かつ、加熱後には、ポンプアウト、基油抜け、固化、タレ落ち等が抑制されたペーストであり、放熱性（熱伝導性）を長期にわたって維持することができるため、発熱体を有する装置、機器、部品等に好適に用いることができ、これらに本ペーストを用いることで、長期信頼性に優れる装置、機器、部品等を得ることができる。特に、該ペーストは、初期粘度が低く、発熱体や放熱部との馴染みがよいため、発熱体と放熱部との間に薄いペースト層を形成することができ、該ペースト層による熱抵抗を低減できるため、発熱体と放熱部との間に設けられる放熱ペーストとして好適に用いられ、さらには、固化せず、割れ難く、振動を吸収（抑制）することができるため、自動車等の乗り物用の放熱ペーストとして好適に用いられる。

【0085】

本ペーストを所定の場所に形成する方法としては、例えば、従来公知の塗装方法により本ペーストを所定の場所に塗布することや、本ペーストを所定の場所に流し込む方法が挙げられる。２つの部材間に本ペーストを形成する場合、これら部材間に本ペーストを塗布または流し込んだ後、必要により下記加熱をしながら、圧力をかけてもよい。例えば、発熱体と放熱部との間に本ペーストを形成する場合、熱抵抗を考慮すると、形成される本ペースト（層）の厚みは薄い方が好ましい。従って、この場合には、発熱体と放熱部との間に本ペーストを形成した後、圧力をかけて、本ペーストを伸ばすことが好ましい。

【0086】

前記のように所定の場所に形成した本ペーストを加熱（加熱増粘）することで、該ペーストを形成した所定の場所から移動しないようにすることができる。
この際の加熱温度としては本ペーストの調製に用いる各成分に応じて適宜設定すればよく、特に、用いる成分（Ｃ）の種類に応じて適宜設定すればよいが、好ましくは８０～２００℃、より好ましくは１００～１７０℃である。

【実施例】

【0087】

以下、実施例を挙げて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されない。

【0088】

［実施例１～６および比較例１～４］
表１に示す配合比率（数値の単位は質量部である）で、表１の各配合成分を混合することでペーストを調製した。
表１中の各成分は、以下の通りである。

【0089】

・パーフルオロポリエーテル１：信越化学工業（株）製の「Ｘ－７１－８１１５Ａ」（１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するパーフルオロポリエーテル、２３℃における粘度（Ｂ型粘度計で測定）：４．３Ｐａ・ｓ）
・パーフルオロポリエーテル２：信越化学工業（株）製の「Ｘ－７１－６２０７ Ａ）」（１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するパーフルオロポリエーテル、２３℃における粘度（Ｂ型粘度計で測定）：２５Ｐａ・ｓ）
・ポリシロキサン１：信越化学工業（株）製の「ＫＥ－１９５０－１０Ａ」（１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するジメチルポリシロキサン、２３℃における粘度（Ｂ型粘度計で測定）：６０Ｐａ・ｓ）
・ポリシロキサン２：信越化学工業（株）製の「ＫＥ－１９５０－３０Ａ」（１分子中に２個以上のエチレン性不飽和結合を有するジメチルポリシロキサン、２３℃における粘度（Ｂ型粘度計で測定）：２５０Ｐａ・ｓ）
・化合物（Ｄ）－１：三菱ケミカル（株）製の「ＴＡＩＣ」（トリアリルイソシアヌレート）
・化合物（Ｄ）－２：精工化学（株）製の「ハイクロスＭ」（トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート）
・ラジカル開始剤：日油（株）製の「パーヘキサ２５Ｂ」（過酸化物）

【0090】

＜初期粘度＞
調製したペーストの２３℃における粘度（初期粘度）を、Ｂ型粘度計（Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ社製）を用いて測定した。結果を表１に示す。

【0091】

＜ポットライフ＞
白金系触媒を含むペーストの２３℃下でのポットライフ（粘度が５００Ｐａ・ｓ以上になるまでの時間）は、通常１００８時間程度であるが、実施例１～６で得られたペーストは、１００８時間経過後であっても、調製直後とほぼ同様の粘度を示した。つまり、実施例１～６で得られたペーストは、ポットライフがほとんどない（極めて長い）ペーストであるといえる。

【0092】

＜増粘処理方法＞
調製したペーストを、底が約φ３０ｍｍのビーカーに約５ｇ量り取り、空気中１５０℃で１５分間加熱した後、空冷することで２３℃まで降温させた。降温後のペーストをすり鉢で軽く混練りし、全体を馴染ませ、増粘ペーストとした。

【0093】

＜増粘処理後の粘度＞
得られた増粘ペーストの粘度を、Ｂ型粘度計（Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ社製）を用いて測定した。測定は２３℃、２ｒｐｍにて行った。結果を表１に示す。
なお、実施例５および６で得られたペーストは、増粘処理後であっても、ペースト状である（流動性がある）ことを確認した。一方、比較例２および３で得られたペーストは、完全に硬化（固化）し、ペーストとはいえなかった（流動性はなかった）。

【0094】

なお、ペースト状であるか否か（ペースト性状の有無）は、得られたペースト０．２ｇを常温（２３℃)、圧力１ＭＰａで圧縮した際に、サンプル厚みが２００μｍ以下となる場合を、ペースト状である（ペースト性状の有無では「有」）と判断した。この圧縮の条件等は、以下の通りである。

【0095】

サンプルの圧縮は、金属円盤上に約５ｍｍ角程度にサンプルを引き延ばした後、もう一枚の金属円盤によって挟み込み、トルクレンチでねじを締めこむことによって所定の荷重をサンプルに負荷することで行った。

【0096】

厚みの測定は、前もって金属円盤２枚を重ね１ＭＰａを負荷した状態における、２枚の金属円盤両端の長さ（サンプルなし長さ）を測定しておき、サンプルを挟んだ状態における２枚の金属円盤両端の長さ（サンプルあり長さ）を測定した後、サンプルあり長さからサンプルなし長さを引くことで測定した。
なお、圧縮による厚みの変化を考慮し、厚みの測定は、圧縮から３分経過後に実施した。

【0097】

前記圧力をかける際には、Ｐｒｅｓｓｕｒｅ ｓａｍｐｌｅ ｈｏｌｄｅｒ（ネッチジャパン（株）製、フラッシュアナライザＬＦＡ４６７アクセサリ）とトルクレンチとを用い、厚みの測定は、ライトマチックＶＬ－５０（（株）ミツトヨ製）を用いた。金属円盤としては、材質がＳＵＳ３０４であり、直径１４ｍｍ、厚み３ｍｍ、表面粗さＲａ０．２のものを使用した。

【0098】

＜耐熱性＞
耐熱性の指標として、調製したペーストの、熱劣化後のペースト性状の有無を下記方法により評価した。結果を表１に示す。
調製したペーストを、前記増粘処理方法と同様の方法で増粘させた後、金属板上に２ｇ量り取り、３００℃で２４時間加熱劣化させ、この熱劣化後のサンプルにペースト性状があるか否か（熱劣化後のサンプルがペーストであるか否か）を前記と同様にして確認した。

【0099】

【表1】

【0100】

［実施例７および比較例５～６］
表２に示す配合比率（数値の単位は質量部である）で、表２の各配合成分を混合することでペーストを調製した。
表２中の熱伝導性フィラーは、以下の通りである。表２中のその他の成分は、表１中の成分と同様である。

【0101】

・熱伝導性フィラー：住友化学（株）製の「アドバンストアルミナＡＡ１．５」（アルミナ）

【0102】

調製したペーストを用い、実施例１と同様にして、初期粘度、増粘処理後の粘度および耐熱性を評価した。結果を表２に示す。
実施例７で得られたペーストは、実施例５および６で得られたペーストと同様に、増粘処理後であっても、ペースト状である（流動性がある）ことを確認した。一方、比較例５で得られたペーストは、完全に硬化（固化）し、ペーストとはいえなかった（流動性はなかった）。
なお、実施例７で得られたペーストも、１００８時間経過後であっても、調製直後とほぼ同様の粘度を示した。つまり、実施例７で得られたペーストは、ポットライフがほとんどない（極めて長い）ペーストであるといえる。

【0103】

＜熱抵抗値＞
放熱性の指標として、調製したペーストの熱抵抗値を、以下の方法で評価した。
金メッキ銅である発熱基板上（縦１０ｍｍ×横１０ｍｍ）に、ペーストを０．１ｇ塗布し、塗布したペーストの上に、発熱基板と同じ素材の基板（冷却基板）を載せ、一定荷重（約１００ｋＰａ）で圧縮した。該荷重をかけたままの状態で、かつ、両基板の、ペーストに接する側の温度をモニタリングした状態で、発熱基板を約２０Ｗの発熱量で加熱し、加熱開始から５分後の両基板の温度、すなわち、発熱基板のペーストと接する側の温度（発熱部の温度：θｊ１）、および、冷却基板のペーストと接する側の温度（冷却部の温度：θｊ０）を測定し、それらの測定値を下記式に適用し、熱抵抗を算出した。結果を表２に示す。
熱抵抗（ｍｍ²Ｋ／Ｗ）＝(θｊ１－θｊ０)×１００／発熱量Ｑ

【0104】

＜熱劣化後の熱抵抗値＞
耐熱性の指標として、調製したペーストの熱劣化後の熱抵抗値を、以下の方法で評価した。
調製したペーストを、金属板上に５ｇ量り取り、空気中１５０℃で１５分間加熱し、増粘させた。次に、この増粘させたサンプルを、空気中３００℃で２４時間加熱劣化させ、その後空冷することで２３℃まで降温させた後のサンプルを用い、前記度同様の方法で熱抵抗値を測定した。結果を表２に示す。

【0105】

【表2】