特許 7663886 ポリイミド成形体の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2025-04-09

(45)【発行日】2025-04-17

(54)【発明の名称】ポリイミド成形体の製造方法

(51)【国際特許分類】

   C08J 5/00 20060101AFI20250410BHJP

   B29C 45/02 20060101ALI20250410BHJP

   B29B 9/08 20060101ALI20250410BHJP

   C08L 79/08 20060101ALI20250410BHJP

   B29K 79/00 20060101ALN20250410BHJP

【ＦＩ】

C08J5/00 CFG

B29C45/02

B29B9/08

C08L79/08 A

B29K79:00

【請求項の数】 3

(21)【出願番号】P 2024173039

(22)【出願日】2024-10-02

【審査請求日】2024-10-03

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】593022021

【氏名又は名称】山形県

(73)【特許権者】

【識別番号】520157093

【氏名又は名称】株式会社カナック

(73)【特許権者】

【識別番号】000146179

【氏名又は名称】エムテックスマツムラ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001612

【氏名又は名称】弁理士法人きさらぎ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】大津加 慎教

(72)【発明者】

【氏名】平田 充弘

(72)【発明者】

【氏名】千葉 一生

(72)【発明者】

【氏名】金澤 直一郎

(72)【発明者】

【氏名】舩山 玄也

【審査官】大村 博一

(56)【参考文献】

【文献】特開昭４９－０７７９５６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０２０－０１２１０３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０２２－１４６６８４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０２２－１３４２０８（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０２１／１３２４３４（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開平０２－０５０８０６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭６２－２６１４０５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０８－０３９５４９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０５－３４５３３１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００２－１４４３３１（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０８Ｊ ５／００－５／０２；５／１２－５／２２

Ｂ２９Ｃ ４５／００－４５／８４

Ｈ０１Ｌ ２１／５６

Ｃ０８Ｇ ７３／００－７３／２６

Ｃ０８Ｋ ３／００－１３／０８

Ｃ０８Ｌ １／００－１０１／１４

Ｂ２９Ｂ ７／００－１１／１４

Ｂ２９Ｂ １３／００－１５／０６

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ポリイミドの前駆体粉末を含み、イミド化率が４０％以下の成形原料（ただし、オレフィン性不飽和基を含有するイミド化合物を除く）を、トランスファーモールド法により成形することを特徴とするポリイミド成形体の製造方法。

【請求項2】

前記ポリイミドの前駆体粉末を多孔質体で押圧することにより成形して、タブレット状の成形原料を得る工程をさらに備える請求項１記載の製造方法。

【請求項3】

前記ポリイミドの前駆体粉末は、硬化剤、充填剤、難燃剤、希釈剤、吸湿剤、離型剤、カップリング剤、着色剤および炭素成分からなる群から選択される少なくとも一種とともに押圧される請求項２記載の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ポリイミド成形体の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、半導体パッケージに対しては、耐湿性、耐熱性、寸法安定性、および低誘電率等の要求が高まってきている、現行のエポキシ樹脂封止においては、無機充填剤の増量、樹脂組成の変更といった手段で対応しているものの、より高い要求には対応が困難になりつつある。

【0003】

耐熱性に優れる樹脂としてポリイミド樹脂が挙げられるが、ポリイミド樹脂は、高温域でも流動性が得られない。半導体パッケージングにおいては、ポリイミドフィルムを用いる方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。また、比較的大きな形状のポリイミド成形体を製造するには、まずポリアミック酸溶液からフィルム状の製品を成形し、次いで粉末状に粉砕した後、高温で焼結してブロック状の成形体を作製する。こうして得られたブロック状の成形体を、所望の形状へと切削加工するのという方法が一般的である。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【文献】特表２０２２－５００８４５号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

従来のポリイミド成形体の製造方法は、労力的・エネルギー的観点から見て著しく非効率的である。このため、容易にポリイミド樹脂の成形加工を行って、ポリイミド成形体を製造する方法が求められている。

【0006】

そこで本発明は、容易にポリイミド樹脂の成形加工を行って、ポリイミド成形体が得られる製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0007】

以上の目的を達成するため、本発明者らは鋭意研究を重ねた結果、イミド化率が所定値以下のポリイミド前駆体の粉末を含む成形原料を用いることで、高温域でも流動性を確保することができ、ポリイミド成形体を容易に製造可能となることを見出した。

【0008】

すなわち、本発明は、ポリイミドの前駆体粉末を含み、イミド化率が４０％以下の成形原料を、トランスファーモールド法により成形することを特徴とするポリイミド成形体の製造方法である。

【発明の効果】

【0009】

本発明によれば、容易にポリイミド樹脂の成形加工を行って、ポリイミド成形体が得られる製造方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0010】

【図1】ポリアミック酸粉末のタブレット化を説明する図であり、図１（ａ）は加圧前の状態を示し、図１（ｂ）は加圧後の状態を示す。

【図2】トランスファーモールド法による成形フローを説明する図である。

【図3】トランスファーモールド法による成形フローを説明する図である。

【図4】トランスファーモールド法による成形フローを説明する図である。

【図5】トランスファーモールド法による成形フローを説明する図である。

【図6】トランスファーモールド法による成形フローを説明する図である。

【図7】スパイラルフロー試験用上金型を示す図であり、図７（ａ）は上面を示し、図７（ｂ）は図７（ａ）におけるＹ－Ｙ断面を示し、図７（ｃ）は図７（ａ）におけるＺ－Ｚ断面を示す。

【図8】ポリアミック酸のイミド化率とスパイラルフロー試験による樹脂重量との関係を示すグラフである。

【図9】トランスファー成形試験用上金型を示す図であり、図９（ａ）は上面を示し、図９（ｂ）は図９（ａ）におけるＹ－Ｙ断面を示す。

【発明を実施するための形態】

【0011】

以下、本発明のポリイミド成形体の製造方法について詳細に説明する。
本発明のポリイミド成形体の製造方法においては、所定のポリイミド前駆体の粉末を含有する成形材料を用いて、トランスファーモールド法により成形が行われる。ポリイミド前駆体は、イミド化率が４０％以下に規定される。イミド化率が４０％以下であるので、高温域においても良好な流動性を示し、成形体を容易に得ることが可能となった。ポリイミド前駆体のイミド化率は、３０％以下が好ましく、１０％以下がより好ましい。

【0012】

ポリイミド前駆体としては、例えば、ポリアミック酸が挙げられる。ポリアミック酸は、例えば、下記化学式に示されるような、ジアミンと酸無水物との重縮合体である。

【0013】

【化1】

【0014】

ポリイミド前駆体の粉末は、ポリアミック酸を非プロトン性極性溶媒に希釈したもの（以下「ポリアミック酸ワニス」ともいう。）を、過剰量の貧溶媒中に滴下し、マイクロメートルオーダーのサイズを持つポリアミック酸の球状固体を析出させることにより、調製することができる。
このような微細な球状形状のポリアミック酸を製造する方法には、公知の滴下法、または液体の微粒化技術である超音波霧化分離や二流体式（液体混合式）の霧化分離を用いることができる。これらの微粒化技術を用いたポリアミック酸の製造方法について、以下に説明する。

【0015】

ポリアミック酸ワニスとしては、例えば、ＰＡＡ－１（（株）Ｔ＆Ｋ ＴＯＫＡ製）など、ポリアミック酸をＮ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）で希釈した市販品をそのまま用いてもよい。或いは、必要に応じて、市販のポリアミック酸ワニスをさらに少量のＮＭＰ、またはＮＭＰ以外の非プロトン性極性溶媒、例えば、Ｎ，Ｎ’－ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）およびＮ，Ｎ’－ジメチルアセトアミド（ＤＭＡＣ）などで希釈して用いることもできる。

【0016】

次いで、ポリアミック酸ワニスに対して、水、アルコール、ケトン、エーテル、芳香族系溶剤などの貧溶媒を混合する。
アルコールとしては、例えば、メタノール、エタノールおよびイソプロパノール（ＩＰＡ）などが挙げられる。ケトンとしては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）およびメチルイソブチルケトンなどが挙げられる。エーテルとしては、例えば、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、１，４－ジオキサンおよびブチルセルソルブなどが挙げられる。芳香族系溶剤としては、例えば、ベンゼンおよびトルエンなどが挙げられる。貧溶媒の添加量は、ポリアミック酸が析出して霧化が困難にならない範囲である。例えば、ＮＭＰで希釈したポリアミック酸ワニスにＩＰＡを添加する場合であれば、ポリアミック酸ワニスに対して０．５～２重量倍とする。

【0017】

ポリアミック酸ワニスに貧溶媒を混合した後、霧化分離を行う。超音波霧化分離を用いる場合は、超音波振動子による先端振幅による霧化を行う。二流体式の霧化分離を用いる場合は、０．０３～０．１５Ｐａのスプレー圧で気液二流体による噴霧導入を行う。こうした霧化分離を行うことによって、マイクロメートルサイズの液滴が形成される。

【0018】

通常、貧溶媒を混合したポリアミック酸ワニスは、霧化処理と同時に貧溶媒中に投入される。ここで用いる貧溶媒は、前記したものと同様である。霧化分離により、液滴が形成されたポリアミック酸ワニスを貧溶媒中に投入すると、ポリアミック酸ワニス中の良溶媒が貧溶媒中に拡散し、ポリアミック酸の繊維状球形粒子が形成される。貧溶媒が非流動相になると、比重の大きいポリアミック酸粒子が凝集することなく、自重で沈降する。

【0019】

貧溶媒中で形成された固形ポリアミック酸粒子を公知の方法でろ過し、乾燥させることで、マイクロメートルオーダーの粒子サイズを有するポリアミック酸の球状固体を得ることができる。

【0020】

上述したとおり、本発明において用いられるポリアミック酸のイミド化率は、４０％以下である。イミド化率は、ポリイミドとその前駆体の両方について、フーリエ変換赤外分光法（ＦＴ－ＩＲ）によりＩＲスペクトルを測定し、そのピーク強度の変化から求めることができる。例えば、芳香族ポリイミドでは、芳香環由来のピークは、加熱の前後で変化しないため、イミド基由来のピーク（１７７５ｃｍ^－１）と芳香環由来のピーク（１５１９ｃｍ^－１）とのピーク強度比から求められる。

【0021】

イミド化は、ポリアミック酸の加熱により進行するため、加熱温度を調節することによって、イミド化率を制御することができる。イミド化の温度は、通常１００～４００℃であり、１４０～３５０℃が好ましい。イミド化反応により生成する水を反応系外に除きつつ、所定温度で加熱を行う。この加熱は、水が効率良く除去できる程度に０．７～０．０１気圧の減圧下で行なわれてもよい。

【0022】

ポリアミック酸の球状固体の粒子サイズは、二流体霧化スプレーノズル装置のスプレー圧やノズル径を変更することにより、調節することができる。また、ポリアミック酸ワニスを少量の貧溶媒で希釈後、パスツールピペットで滴下した場合、約３０００μｍの粒子サイズを有するポリアミック酸の球状固体が得られる。ポリアミック酸の球状固体は、５０％径Ｄ５０が１０～３０００μｍである。

【0023】

成形材料としてのポリアミック酸粉末は、そのまま粉末の状態で成形原料として用いてトランスファーモールド法によりポリイミド成形体を製造してもよいが、タブレット状に成形したポリアミック酸タブレットとして用いた場合には、ポリイミド成形体の量産化が図れる点で有利となる。尚、粉末とは、粉状、粒状、及び顆粒状等のものを含むこととしてもよい。タブレット状とは、円柱状、四角柱状、円盤状、不定形状等の固形物を指すこととしてもよい。

【0024】

ポリアミック酸タブレットは、タブレット成形金型を用いてポリアミック酸粉末を押圧してタブレット状に成形することにより得られる。図１を参照して、ポリアミック酸粉末のタブレット化について説明する。

【0025】

タブレット成形金型１０は、図１（ａ）に示すように、第１の壁側ダイス１２、第２の壁側ダイス１３、第３の壁側ダイス１４、第１のエア抜きダイス１５、加圧ダイス１６、および第２のエア抜きダイス１７から構成される。ポリアミック酸粉末２０と接触する第１のエア抜きダイス１５の上部１５ａ、および第２のエア抜きダイス１７の下部１７ａは、多孔質部品からなる。具体的には、多孔質部品はポーラス超硬である。多孔質部品を使用することで、タブレット加圧時におけるエアーの抜けを改善することが可能となる。具体的には、タブレット内部のボイドが改善される。

【0026】

プレス装置を用いて、図１（ｂ）に示すように加圧ダイス１６を加圧する。例えば、プレス荷重５～１５ｋＮで１～１０秒程度で加圧を行うことによって、ポリアミック酸タブレット２０ａが得られる。ポリアミック酸タブレット２０ａは、例えば直径１０～２０ｍｍ、高さ５～３０ｍｍ程度とすることができる。ポリアミック酸タブレット２０ａの寸法は、ダイス径及びポリアミック酸粉末の量等を変更することにより適宜調整することができる。

【0027】

ポリアミック酸粉末をタブレット化する際には、硬化剤、充填剤、難燃剤、希釈剤、吸湿剤、離型剤、カップリング剤、着色剤および炭素成分からなる群から選択される少なくとも一種の添加剤を配合してもよい。例えば、充填剤としてのシリカ粉末を１０～９０体積％程度は配合した場合には、最終製品であるポリイミド成形体の収縮を抑制して、割れの発生を低減することができる。シリカ粉末としては、例えば溶融球状シリカ等が挙げられる。シリカ末の粒径は５～３０μｍの範囲内で適宜選択することができる。

【0028】

図２～６を参照して、ポリアミック酸タブレット２０ａを用いたトランスファーモールド法による成形方法について説明する。
まず、図２に示すように、上金型３０と下金型３２とを離間して配置する。上金型３０には、溶融したポリアミック酸が充填される所定形状の空間３０ａが設けられている。下金型３２においては、下降したトランスファー３４の上にポリアミック酸タブレット２０ａが配置される。上金型３０および下金型３２は、１８０～２８０℃の範囲で昇温可能である。

【0029】

上金型３０においては、特開２０２２－１２９８９３号公報に記載されているように、ラミネートフィルムとポーラス超硬とを組み合わせて使用してもよい。ポーラス超硬を用いることによって、トランスファー時の圧縮気体および成形時アウトガスの通気性が確保される。

【0030】

下金型３２が上昇することで、図３に示すように、上金型３０の頂面が下金型３２の底面に接触して、両金型がクランプする。クランプ力は、１７０～２１０ｋＮの範囲で適宜設定することができるが、この範囲に限定されるものではない。

【0031】

上下金型のクランプ後、５～１０秒程度経過すると、図４に示すようにトランスファー３４が上昇する。トランスファー３４の上昇速度は、０．５～３．０ｍｍ／ｓｅｃの範囲で適宜設定することができるが、この範囲に限定されるものではない。ポリアミック酸タブレット２０ａは昇温して、溶融したポリアミック酸２０ｂが上金型３０の空間３０ａ内に流れ始める。

【0032】

続いて、図５に示すように、トランスファー３４をさらに上昇させる。これによって、溶融したポリアミック酸２０ｂが、上金型３０における空間３０ａ内の全域に充填される。充填後、トランスファー３４をさらに上昇させて、空間３０ａ内のポリアミック酸２０ｂに圧力を加える。トランスファー推力は、１．８０６～３．２８４ｋＮの範囲で適宜選択することができるが、この範囲に限定されるものではない。

【0033】

４０～３６００ｓｅｃの硬化時間が経過すると、空間３０ａ内のポリアミック酸が縮合反応によりイミド化する。その後、図６に示すように下金型３２を下降させて、上下金型３０、３２を開放する。下金型３２の頂面には、硬化したポリイミド成形体２４が配置されることとなる。

【0034】

ポリイミド成形体２４は、アフターベーク処理を施すことによって、イミド化率を高めることができる。アフターベーク処理とは、トランスファーモールド法によるポリイミド成形体２４を成形する成形工程の後に行われる工程（アフターベーク工程）である。アフターベーク工程では、成形工程における加熱温度以上の温度（再加熱温度）でポリイミド成形体２４を再加熱する。

【0035】

アフターベーク工程では、ポリイミド成形体２４を、別の再加熱炉（ベーク炉）に入れ、その再加熱炉によってポリイミド成形体２４を再加熱する。これにより、１００％のイミド化率を達成することも可能である。アフターベーク工程では、ベーク炉内等で、２００～３５０℃で１～８時間、例えば２８０℃で２時間加熱してもよいが、この範囲に限定されるものではない。

【0036】

本発明の方法において用いられる成形原料は、高温域における流動性に優れることから、ポリイミド成形体をトランスファーモールド法により容易に製造することが可能となった。優れた流動性は、イミド化率が４０％以下であることに起因するものである。

【実施例】

【0037】

以下に実施例を挙げて、本発明を具体的に説明するが、本発明の範囲は、以下に示す具体例により限定的に解釈されるべきではない。

【0038】

ポリイミド前駆体の粉末としてイミド化率が所定値のポリアミック酸粉末を調製し、これをタブレット化したものを成形原料として用いて、トランスファーモールド法によりポリイミド成形体を製造する。

【0039】

＜ポリアミック酸粉末の調製＞
ポリアミック酸ワニス（商品名ＰＡＡ－１、（株）Ｔ＆ＫＴＯＫＡ製）を原料として用いて、特開２０２２－１３４２０８号公報の実施例を基に粉末化を行った。
Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）とイソプロパノール（ＩＰＡ）との１：１（質量比）混合溶液を準備した。ＰＡＡ－１ワニスと混合溶液とを１：２（質量比）で混合して、ポリアミック酸ワニス希釈液を調製した。

【0040】

得られたポリアミック酸ワニス希釈液を霧化し、これをＩＰＡ浴に噴霧して粉末を沈殿させた。具体的には、二流体霧化スプレーノズル装置（製品名ＳＵＪ２２；スプレーイングジャパン（株）製）を用いて、液圧０．０５ＭＰａ、スプレー圧０．０５ＭＰａで、ポリアミック酸ワニス希釈液７５０ｇを霧化した。ＩＰＡ浴には約１３００ｍＬのＩＰＡを収容し、ノズル－液間距離２５０ｍｍで噴霧した。粉末の濾過とＩＰＡ洗浄とを繰り返して減圧乾燥して、ポリアミック酸（ＰＡＡ（１））粉末を調製した。

【0041】

ポリアミック酸（ＰＡＡ（１））のイミド化率は、０％であった。イミド化率は、日本分光（株）社製の赤外分光分析装置ＦＴ／ＩＲ－４２００）により求めた。
また、マイクロトラック・ベル（株）社製の粒度分布測定装置ＭＴ３３００ＥＸIIによりＰＡＡ（１）の粉末の粒度分布を測定した。ＰＡＡ（１）の粉末の５０％径Ｄ_５０は、６３～９４μｍであった。

【0042】

上述のＰＡＡ（１）を加熱処理して、所定のイミド化率（２１～９２％）のポリアミック酸の粉末を調製した。具体的には、約２０ｇのＰＡＡ（１）を、アルミ製角容器（１５×２５ｃｍ）に敷き詰めて、加熱装置内で所定時間、所定温度で加熱することにより、下記のＰＡＡ（２）～ＰＡＡ（８）を得た。ここで用いた加熱装置は、ヤマト科学（株）製 定温乾燥機ＤＹ３００である。

【0043】

８０℃で３０分間の加熱処理を行って、イミド化率２１％のポリアミック酸（ＰＡＡ（２））を得た。

【0044】

８０℃で６０分間、１０℃で３０分間、さらに１２０℃で３０分間の加熱処理を行って、イミド化率２７％のポリアミック酸（ＰＡＡ（３））を得た。

【0045】

１５０℃で１５分間の加熱処理を行って、イミド化率４９％のポリアミック酸（ＰＡＡ（４））を得た。

【0046】

１３０℃で６０分間の加熱処理を行って、イミド化率４２％のポリアミック酸（ＰＡＡ（５））を得た。

【0047】

１３０℃で６０分間、１４０℃１５分間、さらに１５０℃で１５分間の加熱処理を行って、イミド化率５４％のポリアミック酸（ＰＡＡ（６））を得た。

【0048】

１５０℃で１８０分間の加熱処理を行って、イミド化率６４％のポリアミック酸（ＰＡＡ（７））を得た。

【0049】

１８０℃で１５分間の加熱処理を行って、イミド化率９２％のポリアミック酸（ＰＡＡ（８））を得た。

【0050】

＜ポリアミック酸粉末のタブレット化＞
図１を参照して説明したように、各ポリアミック酸粉末をタブレット成形金型内に収容し、プレス装置（カナック社保有）を用いてタブレット状に成形した。図１（ｂ）に示したように加圧ダイス１６をプレス荷重７．５ｋＮで１０秒加圧して、直径１３．８ｍｍ、高さ９ｍｍのポリアミック酸タブレット２０ａを作製した。

【0051】

＜スパイラルフロー試験＞
作製されたポリアミック酸タブレットを成形原料として用い、エムテックスマツムラ社所有のＡＴＯＭ－Ｆ１プレス機を使用して、スパイラルフロー試験を行った。図７には、スパイラルフロー試験用上金型を示す。図７（ａ）に示すように、スパイラルフロー試験用上金型４０は、渦巻状の流路４２を外側に向けて樹脂が流れていく金型である。流路４２の寸法は、図７（ｃ）に示すように、幅１．５ｍｍ、深さ０．７５ｍｍである。破線で囲まれた領域Ａ内の充填部分を抽出し、成形体の重量を測定して流動性を評価する。充填部分の重量が多いほど、流動性に優れることを意味する。

【0052】

クランプ力１７０ｋＮ、圧力１０．８ＭＰａ、硬化時間１８００ｓとした。試験条件および樹脂流動重量を、下記表に示す。

【0053】

【表1】

【0054】

イミド化率４２％以下であれば、近似値で安定であり、充填性に問題ないことが確認された。イミド化率４９％、５４％の場合には、流動するものの充填性に問題があった。また、イミド化率６４％以上の場合には、ほぼ流動性がない。図８には、イミド化率と樹脂重量との関係を示す。

【0055】

図８に示されるように、イミド化率４２～４９％の間を境にして、流動性が穏やかに悪化している。流動性は、イミド化率５４～６４％の間を境に急激に悪化して、ほぼ流動しない。こうした結果から、トランスファーモールド法での成形にはイミド化率４０％以下が適切であると判断し、本発明で用いるポリイミド前駆体のイミド化率を４０％以下に規定した。

【0056】

＜トランスファー成形試験＞
ポリアミック酸（ＰＡＡ（１））のタブレットを成形原料として用い、エムテックスマツムラ社所有の半導体モールド金型を使用して、下記表に示す条件で試験を行った。図９は、トランスファー成形試験用上金型を示す。図９に示すように、トランスファー成形試験用上金型５０は、製品部５２とカル部５４とを有している。

【0057】

【表2】

【0058】

得られた成形体（試験番号１～１３）について、外観を目視により観察して評価した。成形体の角部まで完全に充填されている場合、外観評価は“〇”とし、角部が若干不完全な場合には、外観評価は“△”として、結果を上記表にまとめた。いずれの場合でも、成形体を得ることは可能であった。

【0059】

以下においては、充填剤を含有するポリアミック酸タブレットを用いてトランスファー成形試験を行った。
所定量の充填剤をポリアミック酸（ＰＡＡ（１））の粉末に配合した以外は、上述と同様の手法によりポリアミック酸タブレットを作製した。充填剤としてはシリカ粉末を用い、配合量は、ポリアミック酸粉末に対して２０ｖｏｌ％または８０ｖｏｌ％とした。

【0060】

充填剤（シリカ）が含有されたポリアミック酸タブレットを用いて、上述と同様の金型によりトランスファー成形試験を行った。成形条件を下記表に示す。いずれにおいても、金型設定温度は２８０℃とした。
得られた成形体について、外観を目視により観察し、上述と同様に評価した。その結果を、以下にまとめた。

【0061】

【表3】

【0062】

シリカ配合量８０ｖｏｌ%（試験番号１４，１５）およびシリカ配合量２０％以下（試験番号１６）で、充填が確認された。

【0063】

本発明により、容易にポリイミド樹脂の成形加工を行って、ポリイミド成形体を製造することが可能となった。

【符号の説明】

【0064】

１０…タブレット成形用金型 １２…第１の壁側ダイス １３…第２の壁側ダイス
１４…第３の壁側ダイス３ １５…第１のエア抜きダイス１
１５ａ…第１の多孔質ダイス １６…加圧ダイス １７…第２のエア抜きダイス
１７ａ…第２の多孔質ダイス２ ２０…ポリアミック酸粉末
２０ａ…ポリアミック酸タブレット ２０ｂ…流動したポリアミック酸
２４…ポリイミド成形体 ３０…上金型 ３０ａ…空間 ３２…下金型
３４…トランスファー ４０…スパイラルフロー試験用上金型 ４２…流路
５０…トランスファー成形用上金型 ５２…製品部 ５４…カル

【要約】

【課題】容易にポリイミド樹脂の成形加工を行って、ポリイミド成形体が得られる製造方法を提供する。
【解決手段】本発明のポリイミド成形体の製造方法は、ポリイミドの前駆体粉末を含み、イミド化率が４０％以下の成形原料を、トランスファーモールド法により成形することを特徴とする。
【選択図】なし

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】