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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2025-04-14
(45)【発行日】2025-04-22
(54)【発明の名称】フラーレンの製造装置及び製造方法
(51)【国際特許分類】
C01B 32/154 20170101AFI20250415BHJP
【ＦＩ】
C01B32/154
【請求項の数】
10
(21)【出願番号】P 2020208956
(22)【出願日】2020-12-17
(65)【公開番号】P2022096065
(43)【公開日】2022-06-29
【審査請求日】2023-11-28
(73)【特許権者】
【識別番号】000005979
【氏名又は名称】三菱商事株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100107766
【弁理士】
【氏名又は名称】伊東 忠重
(72)【発明者】
【氏名】飯野 匡
【審査官】廣野 知子
(56)【参考文献】
【文献】特開２００５－１７０６９５（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００５－０６０１９６（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００３－１６０３１７（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００３－１９２３１８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００３－２２１２１６（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０１Ｂ ３２／００－３２／９９１
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを生成するフラーレンの製造装置であって、反応炉と、
前記炭化水素を含む原料ガスを前記反応炉内に噴射する第１の噴射部を備えるバーナと、
前記反応炉の外部に配置され、不活性ガスを１０００～２５００℃に加熱する加熱部、及び加熱された前記不活性ガスを前記反応炉内に噴射する第２の噴射部とを備える不活性ガス導入部と、を有し、
前記反応炉内における前記第１の噴射部の先端面は、第１の噴射口を有し、
前記反応炉内における前記第２の噴射部の先端面は、第２の噴射口を有するフラーレンの製造装置。
【請求項2】
前記第１の噴射部と前記第２の噴射部との何れか一方を囲むように何れか他方が配置されていることを特徴とする請求項１に記載のフラーレンの製造装置。
【請求項3】
前記第１の噴射部の少なく一部と前記第２の噴射部の少なく一部とが同心円状に交互に並んで配置されていることを特徴とする請求項１に記載のフラーレンの製造装置。
【請求項4】
前記第１の噴射部は、前記反応炉の一端側から他端側に向けて前記原料ガスを噴射し、前記第２の噴射部は、前記反応炉の一端側と他端側との間の周囲から前記不活性ガスを噴射することを特徴とすることを特徴とする請求項１に記載のフラーレンの製造装置。
【請求項5】
前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とする減圧機構を備えることを特徴とする請求項１～４の何れか一項に記載のフラーレンの製造装置。
【請求項6】
前記第２の噴射部は、加熱された前記不活性ガスを、流量１５～２５ＮＬ／ｍｉｎで前記反応炉内に噴射する請求項１～５の何れか一項に記載のフラーレンの製造装置。
【請求項7】
不活性ガスを１０００～２５００℃に加熱する加熱工程と、
炭化水素を含む原料ガス及び酸素含有ガスを反応炉内に噴射し、前記炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを反応炉内で生成する生成工程と、
前記生成工程と同時に、加熱された前記不活性ガスを前記反応炉内に噴射する噴射工程と、を有するフラーレンの製造方法。
【請求項8】
前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とすることを特徴とする請求項７に記載のフラーレンの製造方法。
【請求項9】
前記反応炉内の圧力を１～３０ｋＰａとすることを特徴とする請求項８に記載のフラーレンの製造方法。
【請求項10】
前記噴射工程において、加熱された前記不活性ガスを、流量１５～２５ＮＬ／ｍｉｎで前記反応炉内に噴射する請求項７～９の何れか一項に記載のフラーレンの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、フラーレンの製造装置及び製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
フラーレンの製造方法として、反応炉内で炭化水素を含む原料ガス（以下、「原料ガス」ともいう）を不完全燃焼させることによって、フラーレンを生成する燃焼法が知られている（例えば、特許文献１，２を参照）。この燃焼法では、原料ガスの不完全燃焼により生成される煤状物の中に含まれるフラーレンを大量且つ安価に製造することが可能である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【文献】特開２００３－１６０３１６号公報
【文献】特開２００３－１７１１０６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
ところで、上述した従来の燃焼法では、煤状物の中に含まれるフラーレンの収率が高くないため、このフラーレンの収率を高めて、フラーレンの製造コストを更に低減することが望まれている。
【0005】
本発明は、このような従来の事情に鑑みて提案されたものであり、フラーレンの収率を向上させることを可能としたフラーレンの製造装置及び製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明は以下の手段を提供する。
（１）炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを生成するフラーレンの製造装置であって、反応炉と、前記炭化水素を含む原料ガスを前記反応炉内に噴射する第１の噴射部を備えるバーナと、不活性ガスを前記反応炉内に噴射する第２の噴射部と加熱部とを備える不活性ガス導入部と、を有するフラーレンの製造装置。
（２）前記第１の噴射部と前記第２の噴射部との何れか一方を囲むように何れか他方が配置されていることを特徴とする前項（１）に記載のフラーレンの製造装置。
（３）前記第１の噴射部の少なく一部と前記第２の噴射部の少なく一部とが同心円状に交互に並んで配置されていることを特徴とする前項（１）に記載のフラーレンの製造装置。
（４）前記第１の噴射部は、前記反応炉の一端側から他端側に向けて前記原料ガスを噴射し、前記第２の噴射部は、前記反応炉の一端側と他端側との間の周囲から前記不活性ガスを噴射することを特徴とすることを特徴とする前項（１）に記載のフラーレンの製造装置。
（５）前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とする減圧機構を備えることを特徴とする前項（１）～（４）の何れか一項に記載のフラーレンの製造装置。
（６）不活性ガスを加熱する加熱工程と、炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを反応炉内で生成する生成工程と、前記生成工程と同時に、加熱された前記不活性ガスを前記反応炉内に噴射する噴射工程と、を有するフラーレンの製造方法。
（７）前記加熱工程において、前記加熱された不活性ガスの温度は１０００～２５００℃であることを特徴とする前項（６）に記載のフラーレンの製造方法。
（８）前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とすることを特徴とする前項（６）又は（７）に記載のフラーレンの製造方法。
（９）前記反応炉内の圧力を１～３０ｋＰａとすることを特徴とする前項（８）に記載のフラーレンの製造方法。
（１）炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを生成するフラーレンの製造装置であって、反応炉と、前記炭化水素を含む原料ガスを前記反応炉内に噴射する第１の噴射部を備えるバーナと、不活性ガスを前記反応炉内に噴射する第２の噴射部と加熱部とを備える不活性ガス導入部と、を有するフラーレンの製造装置。
（２）前記第１の噴射部と前記第２の噴射部との何れか一方を囲むように何れか他方が配置されていることを特徴とする前項（１）に記載のフラーレンの製造装置。
（３）前記第１の噴射部の少なく一部と前記第２の噴射部の少なく一部とが同心円状に交互に並んで配置されていることを特徴とする前項（１）に記載のフラーレンの製造装置。
（４）前記第１の噴射部は、前記反応炉の一端側から他端側に向けて前記原料ガスを噴射し、前記第２の噴射部は、前記反応炉の一端側と他端側との間の周囲から前記不活性ガスを噴射することを特徴とすることを特徴とする前項（１）に記載のフラーレンの製造装置。
（５）前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とする減圧機構を備えることを特徴とする前項（１）～（４）の何れか一項に記載のフラーレンの製造装置。
（６）不活性ガスを加熱する加熱工程と、炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを反応炉内で生成する生成工程と、前記生成工程と同時に、加熱された前記不活性ガスを前記反応炉内に噴射する噴射工程と、を有するフラーレンの製造方法。
（７）前記加熱工程において、前記加熱された不活性ガスの温度は１０００～２５００℃であることを特徴とする前項（６）に記載のフラーレンの製造方法。
（８）前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とすることを特徴とする前項（６）又は（７）に記載のフラーレンの製造方法。
（９）前記反応炉内の圧力を１～３０ｋＰａとすることを特徴とする前項（８）に記載のフラーレンの製造方法。
【発明の効果】
【0007】
以上のように、本発明によれば、フラーレンの収率を向上させることが可能である。
【図面の簡単な説明】
【0008】
【図1】本発明の一実施形態に係るフラーレンの製造装置の一例を示す構成図である。
【図2】本発明の第１の実施形態に係るバーナ９Ａ及び不活性ガス導入部１０Ａを備える反応炉の構成を示す断面図である。
【図4】本発明の第２の実施形態に係るバーナ９Ｂ及び不活性ガス導入部１０Ｂを備える反応炉の構成を示す断面図である。
【図6】本発明の第３の実施形態に係るバーナ９Ｃ及び不活性ガス導入部１０Ｃを備える反応炉の構成を示す断面図である。
【図8】本発明の第４の実施形態に係るバーナ９Ｄ及び不活性ガス導入部１０Ｄを備える反応炉の構成を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【0009】
以下、本発明を適用したフラーレン製造装置について、図面を参照して詳細に説明する。
なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を模式的に示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。
なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を模式的に示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。
【0010】
【0011】
本実施形態のフラーレンの製造装置１は、図１に示すように、炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを含む煤状物を生成する反応炉２と、反応炉２内で生成された煤状物を回収する回収機構３と、回収機構３を通過したガスを冷却する冷却機構４と、冷却機構４で冷却されたガスを吸引しながら、反応炉２内を減圧状態とする減圧機構５とを備えている。
【0012】
また、このフラーレンの製造装置１は、反応炉２と回収機構３との間を接続する第１の配管６と、回収機構３と冷却機構４との間を接続する第２の配管７と、冷却機構４と減圧機構５との間を接続する第３の配管８とを有している。
【0013】
反応炉２は、円筒状の周壁部２ａと、周壁部２ａの上端（一端）側を閉塞する上壁部２ｂと、周壁部２ａの下端（他端）側を閉塞する下壁部２ｃとを有して、鉛直方向に起立した状態で配置されている。
【0014】
なお、反応炉２の材質については、例えば、ジルコニア（ＺｒＯ２）やタングステン（Ｗ）、タンタル（Ｔａ）、白金（Ｐｔ）、チタン（Ｔｉ）、窒化チタン（ＴｉＮ）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）などの耐熱材料が挙げられる。また、その外側及び内側の少なく一部には、例えばアルミナ質の耐火煉瓦やアルミナ質の不定形耐火材等の断熱材がライニングされていてもよい。
【0015】
なお、反応炉２の配置については、上述した鉛直方向に配置することが、煤状物の滞留の影響が少ないことから好ましい。また、反応炉２の配置方向が鉛直方向である場合、原料ガスは上方から供給することが好ましい。一方、反応炉２については、例えば、水平方向や斜め方向に傾けた状態で配置することも可能である。
【0016】
第１の配管６は、反応炉２の底壁部２ｃに設けられた排ガスを排出する排出口３０ｄ（以下、「排ガス排出口３０ｄ」ともいう）と接続されている。一方、反応炉２の上壁部２ｂ側には、バーナ９と不活性ガス導入部１０が設けられている。反応炉２では、バーナ９から噴射された原料ガスと酸素含有ガスとを不完全燃焼させることによりフラーレンを含む煤状物を生成する。
【0017】
また、不活性ガス導入部１０から反応炉２内に噴射された加熱された不活性ガスにより反応炉２内を加熱する。原料ガスの不完全燃焼により生成した煤状物や一酸化炭素、二酸化炭素、水蒸気等を含む排ガスと不活性ガスが第１の配管６を通過して回収機構３に到達する。
【0018】
回収機構３は、フィルタ１１が収容された捕集器１２と、捕集器１２の上端（一端）側に電磁弁１３を介して接続されたタンク１４と、捕集器１２の下端（他端）側に設けられた排出弁１５とを有している。
【0019】
第１の配管６は、捕集器１２の上部側の側面に接続されている。第２の配管７は、捕集器１２の上部に接続されている。フィルタ１１には、例えば、焼結金属フィルタが用いられている。電磁弁１３は、第２の配管７から分岐して接続されている。タンク１４には、例えば、窒素ガス（Ｎ２）やアルゴンガス（Ａｒ）などの高圧の不活性ガスが貯留されている。
【0020】
回収機構３では、第１の配管６から供給される排ガスの中に含まれる煤状物をフィルタ１１により捕集した後、電磁弁１３を定期的に開放することで、タンク１４から捕集器１２に向けて不活性ガスを噴射する。これにより、フィルタ１１に付着された煤状物が脱落する。その後、排出弁１５を開放することで、捕集器１２内に溜まった煤状物を回収することが可能となっている。
【0021】
冷却機構４は、通常の熱交換器と同一又は近似した構造を有し、その一端（上端）側が第２の配管７と接続され、その他端（下端）側が第３の配管８と接続されている。
【0022】
冷却機構４では、回収機構３を通過したガスが冷却される。また、冷却機構４では、ガス中の未反応の炭化水素や、水蒸気を液化させ、下部側に設けられたドレーン１６から排出することが可能となっている。
【0023】
なお、このような冷却機構４とは別に、第１の配管６を通過する排ガスや不活性ガスが高温であることから、この第１の配管６が冷却される構成としてもよい。
【0024】
減圧機構５は、真空ポンプからなり、第３の配管８を通して冷却機構４で冷却されたガスを吸引する。これにより、反応炉２との間で負圧を発生させながら、反応炉２内で生成された煤状物を第１の配管６を通して回収機構３側へと排出することが可能である。
【0025】
原料ガスに含まれる炭化水素としては、例えば、トルエン、ベンゼン、キシレン、ナフタレン、メチルナフタレン、アントラセン、フェナントレン等の炭素数６～１５の芳香族炭化水素、クレオソート油、カルボン酸油等の石炭系炭化水素、アセチレン系不飽和炭化水素、エチレン系炭化水素、ペンタン、ヘキサン等の脂肪族飽和炭化水素等が挙げられる。また、これらの炭化水素を２種以上混合して用いてもよい。原料ガスには、上述した炭化水素の中でも、芳香族炭化水素を含むことが好ましい。なお、原料ガスは、必要に応じて、窒素やアルゴンなどの不活性ガスで希釈されていてもよい。
【0026】
また、酸素含有ガスは、酸素を含むガスであり、例えば、酸素や空気などが挙げられる。酸素含有ガスは、原料ガスとは別に反応炉２に供給してもよく、若しくは、予め原料ガスと混合してから反応炉２に供給してもよい。
【0027】
一方、不活性ガスとしては、原料ガスと、酸素ガス、及び原料ガスの不完全燃焼による生成した排ガスと反応しないガスであれば、特に制限しない。例えば、窒素ガス、アルゴンガス、ヘリウムガス、二酸化炭素ガス等が挙げられる。これらの不活性ガスを２種以上混合して用いてもよい。
【0028】
生成されるフラーレンについては、例えば、Ｃ６０フラーレン（Ｃ６０）、Ｃ７０フラーレン（Ｃ７０）、Ｃ７６、Ｃ７８、Ｃ８４、Ｃ９０、Ｃ９６等の高次フラーレンが挙げられる。
【0029】
（フラーレンの製造方法）
次に、上記フラーレンの製造装置１を用いたフラーレンの製造方法について説明する。
本実施形態のフラーレンの製造方法は、不活性ガスを加熱する加熱工程と、炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを反応炉２内で生成する生成工程と、生成工程と同時に、加熱された不活性ガスを前記反応炉内に噴射する噴射工程とを含み、加熱された不活性ガスにより、反応炉２内を加熱する。
次に、上記フラーレンの製造装置１を用いたフラーレンの製造方法について説明する。
本実施形態のフラーレンの製造方法は、不活性ガスを加熱する加熱工程と、炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを反応炉２内で生成する生成工程と、生成工程と同時に、加熱された不活性ガスを前記反応炉内に噴射する噴射工程とを含み、加熱された不活性ガスにより、反応炉２内を加熱する。
【0030】
本実施形態のフラーレンの製造方法では、原料ガスを不完全燃焼させて生成した燃焼炎の温度は、５００℃～１５００℃である。一方、加熱工程で加熱された不活性ガスの温度は好ましく１０００℃～２５００℃であり、より好ましくは１１００℃～２２００℃である。これにより、反応炉２内の温度（雰囲気）を高温に保つことが可能である。
【0031】
そして、この高温の反応炉２内で、上述した原料ガスを不完全燃焼させることにより煤状物を生成する。これにより、生成された煤状物の中に含まれるフラーレンの収率を向上させることが可能である。
【0032】
また、反応炉２内の圧力は、１～３０ｋＰａとすることが好ましく、より好ましくは１～１０ｋＰａである。反応炉２内の圧力は、この範囲内であれば、減圧機構５の過負荷及び火炎が逆火を起こすことを防ぐことができる。
【0033】
（第１の実施形態）
次に、本発明の第１の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。
本発明の第１の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図２に示すバーナ９（以下、「バーナ９Ａ」として区別する）及び不活性ガス導入部１０（以下、「不活性ガス導入部１０Ａ」として区別する）を備えている。
次に、本発明の第１の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。
本発明の第１の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図２に示すバーナ９（以下、「バーナ９Ａ」として区別する）及び不活性ガス導入部１０（以下、「不活性ガス導入部１０Ａ」として区別する）を備えている。
【0034】
なお、図２は、バーナ９Ａ及び不活性ガス導入部１０Ａを備える反応炉２の構成を示す断面図である。反応炉２は鉛直方向に配置される。図３（Ａ），（Ｂ）は、後述する第１の噴射部２３ｃと第２の噴射部２５ａとの先端面の構成を例示した平面図である。
【0035】
バーナ９Ａは、反応炉２の上壁部２ｂを貫通した状態で取り付けられた有天円筒状のバーナホルダ２３と、バーナホルダ２３の内側には、上側から順に設けられている予混合室２３ａと、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとを有している。また、バーナホルダ２３の上部には、原料ガス導入する配管２４ａと、酸素含有ガスを導入する配管２４ｂとが接続されている。
【0036】
予混合室２３ａは、配管２４ａから導入された原料ガスと、配管２４ｂから導入された酸素含有ガスと、を所定の割合で混合する。蓄圧室２３ｂは、予混合室２３ａで混合された原料ガスと酸素含有ガスを所定の圧力で蓄圧する。第１の噴射部２３ｃは、その先端面において、複数の第１の噴射口２１ａを有し、蓄圧室２３ｂで蓄圧された原料ガスと酸素含有ガスを第１の噴射口２１ａから下方（排ガス排出口３０ｄに向かう方向）に向けて噴射する。第１の噴射部２３ｃは、多孔質のセラミック焼結体や金属粉末の焼結体で構成されていてもよい。
【0037】
また、本実施形態では、バーナホルダ２３の内側に、予混合室２３ａと、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとが設けられた構成となっているが、予混合室２３ａを省略した構成としてもよい。さらに、必要に応じて、予混合室２３ａ及び蓄圧室２３ｂをバーナホルダ２３の外部に設けた構成としてもよい。
【0038】
不活性ガス導入部１０Ａは、第２の噴射部２５ａと、反応炉２の外部に配置される加熱部２６と、第２の噴射部２５ａと加熱部２６との間を接続する接続配管２７とを有している。
【0039】
第２の噴射部２５ａは、例えば、一定の厚みを有する筒であり、先端面において、不活性ガスを噴射する第２の噴射口２２ａが設けられている。また、第２の噴射部２５ａの内部には、第２の噴射口２２ａと接続配管２７とを接続する通路が設けられている。第２の噴射部２５ａは、第１の噴射部２３ｃの周囲を囲むように配置されている。
【0040】
第２の噴射口２２ａの形状及び数については、特に限定していないが、一例として、図３（Ａ）に示すように、円形状である。図３（Ａ）において、第２の噴射部２５ａの先端面がリンク状であり、複数の第２の噴射口２２ａが第２の噴射部２５ａの先端面に均等に配置されている。
【0041】
また、図３（Ｂ）に示すように、リング状の第２の噴射部２５ａの先端面にリンク状の第２の噴射口２２ａが配置されていてもよい。
【0042】
なお、第１の噴射部２３ｃの先端面と、第２の噴射部２５ａの先端面は、鉛直方向において、同様な高さ位置を有してもよく、異なる高さ位置を有してもよいが、同様な高さ位置を有するのが好ましい。
【0043】
加熱部２６には、不活性ガスを導入する配管２８が接続されている。加熱部２６は、配管２８から導入された不活性ガスを加熱する。加熱部２６は、設定加熱温度まで昇温できる加熱設備であれば、特に限定しない。例えば、黒鉛や、タングステンやモリブデン等からなる管と、その外側に配置されるアルミナ質の不定形耐火材からなる断熱材と、誘導加熱コイルと、を有するものが挙げられる。また、加熱部２６内の温度を測定するために、耐高温熱電対が設けられている。なお、加熱された不活性ガスの温度は、加熱部２６の設定加熱温度である。
【0044】
接続配管２７は、反応炉２の周壁部２ａにおける上部を貫通した状態で、加熱部２６で加熱された不活性ガスを第２の噴射部２５ａに供給する。接続配管２７は、反応炉２の上壁部２ｂを貫通して、加熱された不活性ガスを第２の噴射部２５ａに供給してもよい。第２の噴射部２５ａは、接続配管２７を介して供給された加熱された不活性ガスを第２の噴射口２２ａから下方（排ガス排出口３０ｄに向かう方向）に向けて噴射する。
【0045】
反応炉２内に断熱部材３０が配置され、断熱部材３０は、反応炉２の内側の周壁部２ａに沿って配置された円筒状の周壁３０ａと、反応炉２の内側の底壁部２ｃに沿って配置された底壁３０ｂと、周壁３０ａの上部を閉塞する天壁３０ｃとを有している。
【0046】
バーナホルダ２３及び第２の噴射部２５ａは、天壁３０ｃを貫通した状態で、第１の噴射口２１ａ及び第２の噴射口２２ａを断熱部材３０の内側に臨ませている。また、底壁３０ｂには、第１の配管６と連通される排ガス排出口３０ｄが設けられている。なお、断熱部材３０の材質には、例えば、アルミナ質の耐火煉瓦やアルミナ質の不定形耐火材などが挙げられる。
【0047】
また、反応炉２の第１の配管６が接続される位置の近傍には、原料ガスを着火するための着火機構３１が設けられている。
【0048】
以上のような構成を有する本実施形態のバーナ９Ａ及び不活性ガス導入部１０Ａは、上述した第１の噴射口２１ａから原料ガスと酸素含有ガスとを噴射しながら、この原料ガスを不完全燃焼させて反応炉２内でフラーレンを含む煤状物を生成すると同時に、上述した第２の噴射口２２ａから加熱された不活性ガスを反応炉２内へ噴射し、反応炉２内を加熱する。
【0049】
これにより、本実施形態のバーナ９Ａ及び不活性ガス導入部１０Ａを備えるフラーレンの製造装置１では、反応炉２内を高温に保つことができ、生成された煤状物の中に含まれるフラーレンの収率を向上させることが可能である。
【0050】
（第２の実施形態）
次に、本発明の第２の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。
本発明の第２の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図４及び図５に示すバーナ９（以下、「バーナ９Ｂ」として区別する）及び不活性ガス導入部１０（以下、「不活性ガス導入部１０Ｂ」として区別する）を備えている。
次に、本発明の第２の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。
本発明の第２の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図４及び図５に示すバーナ９（以下、「バーナ９Ｂ」として区別する）及び不活性ガス導入部１０（以下、「不活性ガス導入部１０Ｂ」として区別する）を備えている。
【0051】
なお、図４は、バーナ９Ｂ及び不活性ガス導入部１０Ｂを備える反応炉２の構成を示す断面図である。反応炉２は、鉛直方向に配置される。図５は、バーナ９Ｂの第１の噴射部２３ｃと不活性ガス導入部１０Ｂの後述する第２の噴射部２５ｂの先端面の構成を示す平面図である。また、以下の説明では、上記バーナ９Ａ及び不活性ガス導入部１０Ａと同等の部位については、説明を省略すると共に、図面において同じ符号を付すものとする。
【0052】
本実施形態において、図４に示すように、不活性ガス導入部１０Ｂが管状の第２の噴射部２５ｂを有している。第２の噴射部２５ｂは、バーナホルダ２３の内側中央に設置され、予混合室２３ａと、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとを鉛直方向に貫通している。これにより、第２の噴射部２５ｂは、第１の噴射部２３ｃにより囲まれる。また、図５に示すように、第２の噴射部２５ｂの先端面に、第２の噴射口２２ａが設けられていて、第１の噴射部２３ｃの第１の噴射口２１ａにより囲まれている。なお、第２の噴射部２５ｂは、加熱部２６に直接接続している。
【0053】
バーナ９Ｂは、予混合室２３ａと、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとが第２の噴射部２５ｂにより鉛直方向に貫通されている以外は、上記バーナ９Ａと同様な構造を有している。
【0054】
また、第１の噴射部２３ｃの先端面と、第２の噴射部２５ｂの先端面は、鉛直方向において、同様な高さ位置を有してもよく、異なる高さ位置を有してもよいが、同様な高さ位置を有するのが好ましい。
【0055】
以上のような構成を有する本実施形態のバーナ９Ｂ及び不活性ガス導入部１０Ｂは、上述した第１の噴射口２１ａから原料ガスと酸素含有ガスとを噴射しながら、この原料ガスを不完全燃焼させて反応炉２内でフラーレンを含む煤状物を生成すると同時に、上述した第２の噴射口２２ａから加熱された不活性ガスを反応炉２内へ噴射し、反応炉２内を加熱する。
【0056】
これにより、本実施形態のバーナ９Ｂ及び不活性ガス導入部１０Ｂを備えるフラーレンの製造装置１では、反応炉２内を高温に保つことができ、生成された煤状物の中に含まれるフラーレンの収率を向上させることが可能である。
【0057】
（第３の実施形態）
次に、本発明の第３の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。
本発明の第３の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図６及び図７に示すバーナ９（以下、「バーナ９Ｃ」として区別する）及び不活性ガス導入部１０（以下、「不活性ガス導入部１０Ｃ」として区別する）を備えている。
次に、本発明の第３の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。
本発明の第３の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図６及び図７に示すバーナ９（以下、「バーナ９Ｃ」として区別する）及び不活性ガス導入部１０（以下、「不活性ガス導入部１０Ｃ」として区別する）を備えている。
【0058】
なお、図６は、バーナ９Ｃ及び不活性ガス導入部１０Ｃを備える反応炉２の構成を示す断面図である。反応炉２は、鉛直方向に配置される。図７（Ａ），（Ｂ）は、バーナ９Ｃの第１の噴射部２３ｃと不活性ガス導入部１０Ｂの後述する第２の噴射部２５ｃの先端面の構成を例示した平面図である。また、以下の説明では、上記バーナ９Ａ及び不活性ガス導入部１０Ａと同等の部位については、説明を省略すると共に、図面において同じ符号を付すものとする。
【0059】
本実施形態において、不活性ガス導入部１０Ｃは、図６に示すように、バーナホルダ２３内に設けられる第２の噴射部２５ｃを有している。第２の噴射部２５ｃは、接続配管２７から分岐した複数のノズル部３４を有している。ノズル部３４は、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとを鉛直方向に貫通した状態で配置されている。これにより、第２の噴射部２５ｃが第１の噴射部２３ｃにより囲まれている。また、接続配管２７は、バーナホルダ２３の上側中央部を貫通した状態で、第２の噴射部２５ｃと加熱部２６との間を接続している。
【0060】
具体的に、ノズル部３４は、例えば、管状であってもよく、一定の厚みを有する筒状であってもよい。ノズル部３４の先端面に、第２の噴射口２２ａが配置されている。また、ノズル部３４が筒状である場合、ノズル部３４内部には、接続配管２７と第２の噴射口２２ａとを接続する通路が設けられている。第２の噴射部２５ｃは、管状のノズル部３４（以下、「ノズル部３４ａ」という）と、筒状のノズル部３４（以下、「ノズル部３４ｂ」という）との一方のみを備えていてもよく、両方を備えていてもよい。
【0061】
例えば、図７（Ａ）に示す不活性ガス導入部１０Ｃの第２の噴射部２５ｃは、ノズル部３４ａを複数備えている。第１の噴射部２３ｃと第２の噴射部２５ｃとの先端面において、各ノズル部３４ａは、円形状に開口した第２の噴射口２２ａを有している。これにより、第２の噴射部２５ｃ（第２の噴射口２２ａ）が第１の噴射部２３ｃ（第１の噴射口２１ａ）により囲まれている。
【0062】
一方、図７（Ｂ）に示す不活性ガス導入部１０Ｃの第２の噴射部２５ｃは、中心部にノズル部３４ａが一つ配置され、ノズル部３４ａを中心にノズル部３４ｂが複数配置されている。第１の噴射部２３ｃと第２の噴射部２５ｃとの先端面において、ノズル部３４ａは、円形状に開口した第２の噴射口２２ａを有し、ノズル部３４ｂがリング状に開口した第２の噴射口２２ａを有している。
【0063】
そして、ノズル部３４ａ（第２の噴射口２２ａ）は、第１の噴射部２３ｃ（第１の噴射口２１ａ）により囲まれ、ノズル部３４ｂと第１の噴射部２３ｃの一部とが同心円状に交互に並んで配置されている。
【0064】
バーナ９Ｃは、予混合室２３ａと、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとが接続配管２７とノズル部３４とにより鉛直方向に貫通されている以外は、上記バーナ９Ａと同様な構造を有している。
【0065】
また、第１の噴射部２３ｃの先端面と、第２の噴射部２５ｃ（ノズル部３４ａ、ノズル部３４ｂ）の先端面は、鉛直方向において、同様な高さ位置を有してもよく、異なる高さ位置を有してもよいが、同様な高さ位置を有するのが好ましい。
【0066】
以上のような構成を有する本実施形態のバーナ９Ｃ及び不活性ガス導入部１０Ｃでは、上述した第１の噴射口２１ａから原料ガスと酸素含有ガスとを噴射しながら、この原料ガスを不完全燃焼させて反応炉２内でフラーレンを含む煤状物を生成すると同時に、上述した第２の噴射口２２ａから加熱された不活性ガスを反応炉２内へ噴射し、反応炉２内を加熱する。
【0067】
これにより、本実施形態のバーナ９Ｃ及び不活性ガス導入部１０Ｃを備えるフラーレンの製造装置１では、反応炉２内を高温に保つことができ、生成された煤状物の中に含まれるフラーレンの収率を向上させることが可能である。
【0068】
（第４の実施形態）
次に、本発明の第４の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。
本発明の第４の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図８及び図９に示すバーナ９（以下、「バーナ９Ｄ」として区別する）及び不活性ガス導入部１０（以下、「不活性ガス導入部１０Ｄ」として区別する）を備えている。
次に、本発明の第４の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。
本発明の第４の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図８及び図９に示すバーナ９（以下、「バーナ９Ｄ」として区別する）及び不活性ガス導入部１０（以下、「不活性ガス導入部１０Ｄ」として区別する）を備えている。
【0069】
なお、図８は、バーナ９Ｄ及び不活性ガス導入部１０Ｄを備える反応炉２の構成を示す断面図である。反応炉２は、鉛直方向に配置される。図９は、不活性ガス導入部１０Ｄが備える第２の噴射部２５ｄ及び第２の噴射口２２ａの形状及び配置を例示する縦断面図である。図１０は、不活性ガス導入部１０Ｄが備える第２の噴射部２５ｄの第２の噴射口２２ａの配置を例示する横断面図である。また、以下の説明では、上記バーナ９Ａ及び不活性ガス導入部１０Ａと同等の部位については、説明を省略すると共に、図面において同じ符号を付すものとする。
【0070】
本実施形態のバーナ９Ｄは、上記バーナ９Ａと同じ構成を有している。
【0071】
不活性ガス導入部１０Ｄは、図８に示しているような第２の噴射部２５ｄを有している。第２の噴射部２５ｄは、バーナホルダ２３の周囲を囲む位置から下方に延在する円筒形状を有している。
【0072】
第２の噴射部２５ｄの内周面には、複数の第２の噴射口２２ａが並んで設けられている。また、第２の噴射部２５ｄの内部には、接続配管２７と第２の噴射口２２ａとを接続する通路が設けられている。これにより、第２の噴射部２５ｄは、第２の噴射口２２ａから反応炉２内に加熱された不活性ガスを噴射することができる。
【0073】
第２の噴射部２５ｄの内周面における第２の噴射口２２ａは、第２の噴射部２５ｄの軸線方向において、図９（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）に示すような形状及び配置を有してもよい。例えば、図９（Ａ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、第２の噴射部２５ｄの軸線方向において、それぞれ軸線方向にスリット状に開口されて、第２の噴射部２５ｄの周方向に並んで配置されている。
【0074】
一方、図９（Ｂ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、それぞれ円形状に開口されて、第２の噴射部２５ｄの周方向及び軸線方向に並んで配置されている。
【0075】
一方、図９（Ｃ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、それぞれ第２の噴射部２５ｄの周方向にスリット状に開口されて、第２の噴射部２５ｄの軸線方向に並んで配置されている。
【0076】
また、第２の噴射部２５ｄは、その周方向において、図９（Ａ），（Ｂ）に示すような複数の第２の噴射口２２ａを有する場合に、複数の第２の噴射口２２ａは、図１０に示すように形成されていてもよい。例えば、図１０（Ａ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、第２の噴射部２５ｄの内周面の互いに同じ方向に斜めに開口している突起部３３により形成されている。これにより、各第２の噴射口２２ａから噴射される不活性ガスの渦状の流れを形成することが可能である。
【0077】
一方、図１０（Ｂ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、第２の噴射部２５ｄの周方向において、互いに反応炉２の中心方向に向かって開口している。これにより、各第２の噴射口２２ａから噴射される不活性ガスを反応炉２の中心に向かって噴射することが可能である。
【0078】
以上のような構成を有する本実施形態のバーナ９Ｄ及び不活性ガス導入部１０Ｄでは、上述した第１の噴射口２１ａから原料ガスを噴射しながら、この原料ガスを不完全燃焼させて反応炉２内でフラーレンを含む煤状物を生成すると同時に、上述した第２の噴射口２２ａから加熱された不活性ガスを反応炉２内へ噴射し、反応炉２内を加熱する。
【0079】
これにより、本実施形態のバーナ９Ｄ及び不活性ガス導入部１０Ｄを備えるフラーレンの製造装置１では、反応炉２内を高温に保つことができ、生成された煤状物の中に含まれるフラーレンの収率を向上させることが可能である。
【0080】
なお、本発明は、上記実施形態のものに必ずしも限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
【実施例】
【0081】
以下、実施例により本発明の効果をより明らかなものとする。なお、本発明は、以下の実施例に限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することができる。
【0082】
［フラーレンの収率の算出］
実施例１～７及び比較例１では、Ｃ６０及びＣ７０の収率の合計をフラーレンの収率として算出した。
また、「ＪＩＳ Ｚ ８９８１」に準拠して、回収した煤状物に含まれるＣ６０及びＣ７０の含有率を、以下のように測定した。
実施例１～７及び比較例１では、Ｃ６０及びＣ７０の収率の合計をフラーレンの収率として算出した。
また、「ＪＩＳ Ｚ ８９８１」に準拠して、回収した煤状物に含まれるＣ６０及びＣ７０の含有率を、以下のように測定した。
【0083】
具体的には、回収した煤状物０．０５ｇに対して、１５ｇの１,２,３,５－テトラメチルベンゼン（ＴＭＢ）を添加した後、１５分間超音波処理し、懸濁液を得た。得られた懸濁液を孔径０．５μｍメンブランフイルターで濾過した後、高速液体クロマトグラフ（ＨＰＬＣ）で濾液（試料液）を分析してＣ６０及びＣ７０を定量し、煤状物に含まれるＣ６０及びＣ７０の含有率［質量％］を算出した。
【0084】
ここで、煤状物に含まれるＣ６０及びＣ７０の含有率を算出する際には、事前に複数の既知濃度のＣ６０及びＣ７０のＴＭＢ溶液により作成した検量線を用いた。
【0085】
ＨＰＬＣの測定条件は、以下の通りである。
装置：Ｉｎｆｉｎｉｔｙ１２６０（Ａｇｉｌｅｎｔ製）
試料液の注入量：５μＬ
溶離液：トルエン（４７体積％）／メタノール（５３体積％）混合溶媒
溶離液の流速：１ｍｌ／分
カラム：ＹＭＣ－Ｐａｃｋ ＯＤＳ－ＡＭ １００＊４．６ｍｍＩＤ Ｓ－３μｍ，１２ｎｍ
測定温度：４０℃
検出器：ＵＶ ３２５ｎｍ（ＪＩＳ）
装置：Ｉｎｆｉｎｉｔｙ１２６０（Ａｇｉｌｅｎｔ製）
試料液の注入量：５μＬ
溶離液：トルエン（４７体積％）／メタノール（５３体積％）混合溶媒
溶離液の流速：１ｍｌ／分
カラム：ＹＭＣ－Ｐａｃｋ ＯＤＳ－ＡＭ １００＊４．６ｍｍＩＤ Ｓ－３μｍ，１２ｎｍ
測定温度：４０℃
検出器：ＵＶ ３２５ｎｍ（ＪＩＳ）
【0086】
次に、煤状物に含まれるフラーレンの含有率（Ｃ６０及びＣ７０の含有率の合計）から、式{（煤状物の回収量［ｇ］）／（原料ガスの消費量［ｇ］）}×（フラーレンの含有率［質量％］）により、フラーレン収率［質量％］を算出した。
【0087】
【0088】
ここで、反応炉２は、鉛直方向に配置されるアルミナ製の円筒で、高さは１０００ｍｍ、内径は２００ｍｍである。反応炉２の壁２ｂを貫通するように、バーナ９Ａが設けられている。第１の噴射部２３ｃは、直径が１００ｍｍの円板状の多孔質のセラミックス焼結体で構成されており、このセラミックス焼結体に直径０．５ｍｍ～１．０ｍｍ程度の孔（第１の噴出口２１ａ）が、１ｃｍ２当たりに６０～８０個形成されている。
【0089】
不活性ガス導入部１０Ａの第２の噴射部２５ａは、ジルコニア製で内径が１６０ｍｍ円筒である。第２の噴射部２５ａの先端面には、直径１０ｍｍの第２の噴出口２２ａが４０個均等に配置されている。
【0090】
不活性ガス導入部１０Ａの加熱部２６は、黒鉛管を有する誘導加熱装置である。不活性ガスが黒鉛管を通過することにより加熱される。また、加熱部２６の設定加熱温度は１７００℃であった。鉛直方向において、第２の噴射部２５ａの先端面は、第１の噴射部２３ｃの先端面と同様な高さ位置を有する。
【0091】
原料ガスとして、トルエンを使用し、酸素含有ガスとして、純酸素ガス（純度９９．９体積％）を使用した。ここで、トルエンを、一旦配管２４ａに設置された気化装置で加熱してガス状とした後に、バーナ９Ａに供給した。酸素含有ガスは配管２４ｂに経由して、バーナ９Ａに供給した。トルエンガスの流量を２０ｇ／ｍｉｎとし、純酸素の流量を１３ＮＬ／ｍｉｎとした。
【0092】
不活性ガスとして、窒素ガス（純度９９．９体積％）を使用した。窒素ガスの流量を１５ＮＬ／ｍｉｎとした。
【0093】
また、フラーレンを生成させる際に、反応炉２の内部の圧力を５．３３ｋＰａとした。
【0094】
上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、生成した煤状物を回収機構３から回収した。［フラーレンの収率の算出］に記載した方法で、フラーレンの含有率を測定して、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は２．５％であった。
【0095】
（実施例２）
加熱部２６の設定加熱温度を１０００℃とした以外は、実施例１と同様にフラーレンを生成した。
加熱部２６の設定加熱温度を１０００℃とした以外は、実施例１と同様にフラーレンを生成した。
【0096】
上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、実施例１と同様に生成した煤状物を回収機構３から回収して、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は１．８％であった。
【0097】
（実施例３）
窒素ガスの流量を２５ＮＬ／ｍｉｎとした以外は、実施例１と同様にフラーレンを生成した。
窒素ガスの流量を２５ＮＬ／ｍｉｎとした以外は、実施例１と同様にフラーレンを生成した。
【0098】
上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、実施例１と同様に生成した煤状物を回収機構３から回収して、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は２．８％であった。
【0099】
（実施例４）
図４に示す反応炉２を有するフラーレンの製造装置１を用いて、フラーレンを製造した。
図４に示す反応炉２を有するフラーレンの製造装置１を用いて、フラーレンを製造した。
【0100】
不活性ガス導入部１０Ｂの第２の噴射部２５ｂは、ジルコニア製の管である。第２の噴射部２５ｂの先端部には、直径２０ｍｍの円形状な第２の噴出口２２ａが設けられている。鉛直方向において、第２の噴射部２５ｂの先端面は、第１の噴射部２３ｃの先端面と同様な高さ位置を有する。
【0101】
加熱部２６の設定加熱温度を１２００℃とし、加熱された窒素ガスが第２の噴射部２５ｂの第２の噴出口２２ａから反応炉２内に噴射した以外は、実施例１と同様にフラーレンを生成した。
【0102】
上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、実施例１と同様に生成した煤状物を回収機構３から回収して、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は１．５％であった。
【0103】
（実施例５）
加熱部２６の設定加熱温度を１５００℃とした以外は、実施例４と同様にフラーレンを生成した。
加熱部２６の設定加熱温度を１５００℃とした以外は、実施例４と同様にフラーレンを生成した。
【0104】
上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、実施例１と同様に生成した煤状物を回収機構３から回収して、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は１．８％であった。
【0105】
（実施例６）
図６に示す反応炉２を有するフラーレンの製造装置１を用いて、フラーレンを製造した。
図６に示す反応炉２を有するフラーレンの製造装置１を用いて、フラーレンを製造した。
【0106】
第２の噴射部２５ｃの先端部は、図７（Ａ）のような構造を有している。不活性ガス導入部１０Ｃの第２の噴射部２５ｃのノズル３４ａは、ジルコニア製である。ノズル３４ａの先端部には、直径８ｍｍの円形状の第２の噴出口２２ａが配置されている。また、第２の噴射部２５ｃのノズル３４ａが１６個であり、互いに均等な距離で配置されている。
鉛直方向において、第２の噴射部２５ｃの先端面は、第１の噴射部２３ｃの先端面と同様な高さ位置を有する。
鉛直方向において、第２の噴射部２５ｃの先端面は、第１の噴射部２３ｃの先端面と同様な高さ位置を有する。
【0107】
加熱部２６の設定加熱温度を１６００℃とし、加熱された窒素ガスが第２の噴射部２５ｃの第２の噴出口２２ａから反応炉２内に噴射した以外は実施例１と同様にフラーレンを生成した。
【0108】
上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、実施例１と同様に生成した煤状物を回収機構３から回収して、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は２．０％であった。
【0109】
（実施例７）
図８に示す反応炉２を有するフラーレンの製造装置１を用いて、フラーレンを製造した。
図８に示す反応炉２を有するフラーレンの製造装置１を用いて、フラーレンを製造した。
【0110】
不活性ガス導入部１０Ｄは、図９（Ａ）に示す第２の噴出口２２ａを有している。また、第２の噴出口２２ａは、図１０（Ｂ）のように開口している。不活性ガス導入部１０Ｄの第２の噴射部２５ｄは、ジルコニア製の円筒であり、円筒の内径は１６０ｍｍ、高さは４００ｍｍである。第２の噴射部２５ｄの内周面には、幅が８ｍｍ、高さが４５ｍｍのスリット状の第２の噴出口２２ａが１６個であり、互いに均等な距離で配置されている。鉛直方向において、スリット状の第２の噴出口２２ａの上側は、バーナ９Ｄの先端面と同じ高さである。
【0111】
加熱部２６の設定加熱温度を１６００℃とし、加熱された窒素ガスが第２の噴射部２５ｄの第２の噴出口２２ａから反応炉２内に噴射した。前記以外は実施例1と同様にフラーレンを生成した。
【0112】
上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、実施例１と同様に生成した煤状物を回収機構３から回収して、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は２．１％であった。
【0113】
（比較例１）
不活性ガス導入部１０Ａを有しないフラーレンの製造装置1を用いてフラーレンを製造した以外は実施例１と同様にフラーレンを生成した。
不活性ガス導入部１０Ａを有しないフラーレンの製造装置1を用いてフラーレンを製造した以外は実施例１と同様にフラーレンを生成した。
【0114】
上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、実施例１と同様に生成した煤状物を回収機構３から回収して、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は０．６％であった。
【0115】
以上のことから、実施例１～７は、比較例１と比べて、フラーレンの収率が向上していることがわかる。すなわち、加熱された不活性ガスにより反応炉２内を高温に保つことで、フラーレンの収率を向上させることが可能である。
【符号の説明】
【0116】
１…フラーレンの製造装置 ２…反応炉 ３…回収機構 ４…冷却機構 ５…減圧機構（真空ポンプ） ６…第１の配管 ７…第２の配管 ８…第３の配管 ９，９Ａ～９Ｄ…バーナ １０，１０Ａ～１０Ｄ…不活性ガス導入部 １１…フィルタ １２…捕集器 １３…電磁弁 １４…タンク １５…排出弁 １６…ドレーン ２１ａ…第１の噴出口 ２２ａ…第２の噴出口 ２３…バーナホルダ ２３ａ…予混合室 ２３ｂ…蓄圧室 ２３ｃ…第１の噴射部 ２４ａ…配管 ２４ｂ…配管 ２５ａ～２５ｄ…第２の噴射部 ２６…加熱部 ２７…接続配管 ２８…配管 ３０…断熱部材 ３１…着火機構 ３４，３４ａ，３４ｂ…ノズル部
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】