特許 7695931 相溶化高熱ポリマ組成物

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2025-06-11

(45)【発行日】2025-06-19

(54)【発明の名称】相溶化高熱ポリマ組成物

(51)【国際特許分類】

   C08L 81/02 20060101AFI20250612BHJP

   C08K 3/013 20180101ALI20250612BHJP

   C08L 79/08 20060101ALI20250612BHJP

【ＦＩ】

C08L81/02

C08K3/013

C08L79/08 B

【請求項の数】 15

(21)【出願番号】P 2022526406

(86)(22)【出願日】2020-10-23

(65)【公表番号】

(43)【公表日】2023-01-20

(86)【国際出願番号】 IB2020059986

(87)【国際公開番号】W WO2021094858

(87)【国際公開日】2021-05-20

【審査請求日】2023-09-15

(31)【優先権主張番号】19208408.5

(32)【優先日】2019-11-11

(33)【優先権主張国・地域又は機関】EP

(73)【特許権者】

【識別番号】521198963

【氏名又は名称】エスエイチピーピー グローバル テクノロジーズ ベスローテン フェンノートシャップ

(74)【代理人】

【識別番号】110001210

【氏名又は名称】弁理士法人ＹＫＩ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】シャファエイ シャーラム

(72)【発明者】

【氏名】ハーシニー セペアー

(72)【発明者】

【氏名】ラマリンガム ハリハラン

【審査官】西山 義之

(56)【参考文献】

【文献】特開昭５９－１６４３６０（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許出願公開第２０１３／００７９４５９（ＵＳ，Ａ１）

【文献】特開平０８－１７６４３９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０９－０６７４３９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０５－２０９０５４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭５９－０５１９４５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭５９－０６４６５７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１４－５３１５０２（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０８Ｌ １／００－１０１／１４

Ｃ０８Ｋ ３／００－ １３／０８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

相溶化（compatibilized）組成物であって、
前記組成物が、
ポリイミドと、
エポキシノボラック樹脂とポリアリーレンスルフィドとの溶融混合物を含む相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物と、
を含み、
前記相溶化組成物がポリフェニレンスルホンを含まないことを特徴とする相溶化組成物。

【請求項2】

請求項１に記載の相溶化組成物であって、１０から９０質量％の前記ポリイミドと、１０から９０質量％の前記相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物とを含み、このとき、それぞれの質量％が、前記相溶化組成物の総質量に対してであることを特徴とする相溶化組成物。

【請求項3】

請求項１または２に記載の相溶化組成物であって、
前記ポリイミドの存在量が、前記相溶化組成物の総質量に対して、２０から８０質量％であり、
前記相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物が、前記相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物の総質量に対して、それぞれ、
８０から９９質量％の前記ポリアリーレンスルフィドと、
１から２０質量％の前記エポキシノボラック樹脂と
の溶融混合物から調製されることを特徴とする相溶化組成物。

【請求項4】

請求項１から３のいずれか１項に記載の相溶化組成物であって、前記ポリイミドが、ポリエーテルイミド、ポリ（スルホンエーテルイミド）、またはこれらの組み合わせであることを特徴とする相溶化組成物。

【請求項5】

請求項１から４のいずれか１項に記載の相溶化組成物であって、前記エポキシノボラック樹脂が、エポキシフェノールノボラック樹脂、エポキシクレゾールノボラック樹脂、またはこれらの組み合わせであることを特徴とする相溶化組成物。

【請求項6】

請求項１から５のいずれか１項に記載の相溶化組成物であって、
前記相溶化組成物が、
ＩＳＯ－５２７による測定で、３５５０から５０００ＭＰａの引張弾性率（tensile modulus）、
ＩＳＯ－７５による、０．４５ＭＰａの圧力での測定で、１８０以上から２２０℃の荷重たわみ温度（heat deflection temperature）、
ＩＳＯ－７５による、１．８ＭＰａの圧力での測定で、１３０から２００℃の荷重たわみ温度、
ＩＳＯ－１８０による測定で、４．５ｋＪ／ｍ^２以上の衝撃強さ、または、
ＩＳＯ－５２７による測定で、４０％以上の破断伸び（elongation at break）
の、少なくとも１つを有することを特徴とする相溶化組成物。

【請求項7】

請求項１から６のいずれか１項に記載の相溶化組成物であって、
前記相溶化組成物の荷重たわみ温度および引張弾性率が、比較用組成物の荷重たわみ温度および引張弾性率よりも大きく、
前記比較用組成物が、前記相溶化組成物と同量のポリイミドと、同量のポリアリーレンスルフィドと、同量のエポキシノボラック樹脂とを含み、
前記比較用組成物において、ポリアリーレンスルフィドとエポキシノボラック樹脂とが、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物のように溶融混合されていない
ことを特徴とする相溶化組成物。

【請求項8】

請求項１から７のいずれか１項に記載の相溶化組成物であって、
形態として、前記相溶化組成物のドメインサイズが比較用組成物のドメインサイズよりも小さく、
前記比較用組成物が、前記相溶化組成物と同量のポリイミドと、同量のポリアリーレンスルフィドと、同量のエポキシノボラック樹脂とを含み、
前記比較用組成物において、ポリアリーレンスルフィドとエポキシノボラック樹脂とが、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物のように溶融混合されていない
ことを特徴とする相溶化組成物。

【請求項9】

請求項１から８のいずれか１項に記載の相溶化組成物であって、粒子材料を更に含むことを特徴とする相溶化組成物。

【請求項10】

請求項１から８のいずれか１項に記載の相溶化組成物であって、
前記相溶化組成物が、
３５から５０質量％のポリエーテルイミドと、
５０から６５質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物と
を含み、
このとき、それぞれの質量％が前記相溶化組成物の総質量に対してであり、
前記相溶化組成物が粒子材料またはガラス繊維を含まず、
前記相溶化組成物が、
ＩＳＯ－１１３３による、３６０℃／５ｋｇでの測定で、２５から３５ｃｍ^３／１０分のメルトボリュームフローレートと、
ＩＳＯ－５２７による測定で、５５％以上の破断伸びと、
ＩＳＯ－７５による、０．４５ＭＰａの圧力での測定で、１８０℃以上の荷重たわみ温度、または
ＩＳＯ－７５による、１．８ＭＰａの圧力での測定で、１３０℃以上の荷重たわみ温度
の少なくとも１つと
を有することを特徴とする相溶化組成物。

【請求項11】

請求項１から８のいずれか１項に記載の相溶化組成物であって、
前記相溶化組成物が、
３０から５５質量％のポリ（スルホンエーテルイミド）と、
４５から７０質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物と
を含み、
このとき、それぞれの質量％が前記相溶化組成物の総質量に対してであり、
前記相溶化組成物が粒子材料またはガラス繊維を含まず、
前記相溶化組成物が、
ＩＳＯ－１１３３による、３６０℃／５ｋｇでの測定で、２５から４０ｃｍ^３／１０分のメルトボリュームフローレートと、
ＩＳＯ－５２７による測定で、５０％以上の破断伸びと、
ＩＳＯ－７５による、０．４５ＭＰａの圧力での測定で、１８０℃より高い荷重たわみ温度、または、
ＩＳＯ－７５による、１．８ＭＰａの圧力での測定で、１３５℃以上の荷重たわみ温度
の、少なくとも１つと
を有することを特徴とする相溶化組成物。

【請求項12】

請求項１から９のいずれかに記載の相溶化組成物であって、
前記相溶化組成物が、
３０から５０質量％のポリエーテルイミドと、
４５から６５質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物と、
１から６質量％の粒子材料と
を含み、
このとき、それぞれの質量％が前記相溶化組成物の総質量に対してであり、
前記相溶化組成物が、
ＩＳＯ－７５による、０．４５ＭＰａの圧力での測定で、１８５℃より高い荷重たわみ温度、または、
ＩＳＯ－７５による、１．８ＭＰａの圧力での測定で、１３０℃以上の荷重たわみ温度
の、少なくとも１つを有することを特徴とする相溶化組成物。

【請求項13】

請求項１から１２のいずれか１項に記載の相溶化組成物を製造する製造法であって、
前記製造法が、
エポキシノボラック樹脂とポリアリーレンスルフィドとを溶融混合して相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物を生成する工程と、
前記相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物とポリイミドとを溶融混合して前記相溶化組成物を生成する工程と
を含むことを特徴とする製造法。

【請求項14】

請求項１３に記載の製造法であって、溶融混合を行って前記相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物を生成する前記工程が、押出機を通る第１処理工程（first pass）であり、溶融混合を行って前記相溶化組成物を生成する前記工程が、押出機を通る第２処理工程（second pass）であることを特徴とする製造法。

【請求項15】

請求項１から１２のいずれか１項に記載の相溶化組成物を含む物品であることを特徴とする物品。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

（関連出願の相互参照）
本願は、２０１９年１１月１１日出願、欧州特許出願第ＥＰ１９２０８４０８．５号に対する優先権およびその利益を主張するものであり、その内容は全て本件に引用して援用する。

【0002】

本開示内容は、相溶化（compatibilized）エポキシ組成物および相溶化エポキシ組成物の製造法に関する。

【背景技術】

【0003】

耐薬品性を示し、高温においても良好な機械的特性を保つ、半結晶性材料と非晶性材料とを含む熱可塑性混合物の開発は、長い間、注目されてきた。多くの半結晶性ポリマ混合物は優れた耐薬品性を示す。しかし、高温特性を保とうと非晶性材料を加えると、そのポリマ混合物は非相溶性となり、ガラス、タルク、雲母などの充填剤または添加剤を加えないと、混和が困難となるため、非晶性材料の添加についてはあまり報じられていない。充填剤を含まない相溶性の樹脂混合物が望ましい場合、２種類のポリマが良く混ざり合うよう、しばしば、少量の別の成分または相溶化剤（compatibilizer）を加える必要がある。追加成分は、異なる材料間での結合形成を促進することができる。あるポリマ混合物で有効な相溶化剤が別のものには効果が無いことがあり、混ぜ合わせる分子の化学的性質や固有の機能、またそれらの相互作用に大きく影響を受けるため、適切な相溶化剤の見極めは困難と考えられる。

【0004】

ポリエーテルイミドは、様々な物品を製造するための、様々な製造工程に使用可能で、射出成形、押出し、熱成形などの手法に適した非晶性ポリイミドである。ポリエーテルイミドは、高い強度、靱性、耐熱性、弾性率を有する。ポリフェニレンスルフィドなどのポリアリーレンスルフィドは、良好な機械的特性、耐薬品性、難燃性を備えた半結晶性の熱可塑性物質である。

【0005】

ポリエーテルイミドとポリフェニレンスルフィドのそれぞれの特性の長所を活かすため、この２種類のポリマを組み入れた組成物を作る試みがなされてきた。しかし、これらの非晶性ポリマと半結晶性ポリマを合わせると、ドメイン（領域：domain）の分かれた非混和性の混合物ができてしまう。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

従って、ポリエーテルイミドなどのポリイミドと、ポリフェニレンスルフィドなどのポリアリーレンスルフィドとを含む、相溶化した（compatibilized）組成物が求められている。

【課題を解決するための手段】

【0007】

提示されているものは、ポリイミドと、エポキシノボラック樹脂とポリアリーレンスルフィドとの溶融混合物を含む相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物と、を含む相溶化組成物であって、この相溶化組成物はポリフェニレンスルホン（ＰＰＳＵとしても知られる）を含まない。

【0008】

提示されているものは、更に、エポキシノボラック樹脂とポリアリーレンスルフィドとを溶融混合して相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物を生成する工程と、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物とポリイミドとを溶融混合して相溶化組成物を生成する工程と、を含む、相溶化組成物の製造法であって、望ましくは、溶融混合を行って相溶化組成物を生成する工程の温度は、２５０から３６０℃である。

【0009】

提示されているものは、更に、この相溶化組成物を含む物品であって、望ましくは、物品は成形品である。

【0010】

上記およびその他の特徴の例を、以下の図および詳細な記述に示す。

【0011】

以下の図面は、本開示内容の代表的な態様である。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】相溶化剤を含まない、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）とポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）との比較用組成物の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像を示す図である。

【図2】ＰＥＩとＰＰＳとエポキシクレゾールノボラック（ＥＣＮ）安定剤との組成物を１段階工程で調製した、比較例５の比較用組成物のＳＥＭ画像を示す図である。

【図3】ＰＥＩ－ＥＣＮとＰＰＳとの組成物を２段階工程で調製した、比較例８のＳＥＭ画像を示す図である。

【図4】ＰＥＩとＰＰＳ－ＥＣＮとの組成物を２段階工程で調製した、実施例７のＳＥＭ画像を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0013】

本発明の発明者は、ポリアリーレンスルフィドを、先に、エポキシノボラック樹脂と溶融混合して、ポリイミド（ポリエーテルイミド、ポリ（スルホンエーテルイミド）など）とポリアリーレンスルフィド（ポリフェニレンスルフィドなど）との相溶化剤として作用させると、有益なことに、ポリイミドとポリアリーレンスルフィドとを含む相溶化した組成物が調製できることを発見した。この相溶化組成物は、より高い荷重たわみ温度（heat deflection temperature）、引張弾性率（tensile modulus）、破断伸び（elongation at break）を達成でき、メルトボリュームフローレート（melt volume flow rate）を改善することができる。先に、別の工程で相溶化剤を調製せず、代わりに、ポリアリーレンスルフィドとポリイミドとエポキシノボラック樹脂とを一緒に溶融混合すると、これらの改善された特性は得られない。更に、本発明の発明者は、相溶化組成物がポリフェニレンスルホンを含まなくても、これらの改善された特性が得られることを発見した。ポリフェニレンスルホン（「ＰＰＳＵ」としても知られる）は、次の構造式で示される構造単位を、例えば、少なくとも６０質量％、少なくとも７５質量％、または少なくとも８５質量％含むポリ（アリーレンエーテルスルホン）である。

【化1】

【0014】

従って、本開示内容の態様のひとつは、ポリイミドと、エポキシノボラック樹脂とポリアリーレンスルフィドとの溶融混合物を含む相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物と、を含む相溶化組成物である。ポリアリーレンスルフィドとエポキシノボラック樹脂とを含む組成物を溶融混合して、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物を別途調製することに留意する。得られた相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物を、次に、ポリイミドと混和すると、相溶化組成物を生成することができる。

【0015】

ポリイミドは、１よりも多い、例えば、５から１０００、５から５００、または１０から１００の、構造式（１）で示される構造単位を含む。

【化2】

（１）
式中、それぞれのＶは同じまたは異なるもので、置換または非置換の４価Ｃ_４～４０炭化水素基、例えば、置換または非置換Ｃ_６～２０芳香族炭化水素基、置換または非置換、分枝または直鎖、飽和または不飽和Ｃ_２～２０脂肪族基、あるいは、置換または非置換Ｃ_４～８環式脂肪族（cyloaliphatic）基、特に、置換または非置換Ｃ_６～２０芳香族炭化水素基である。芳香族炭化水素基の例としては、次の構造式で示されるものが挙げられる。

【化3】

式中、Ｗは、－Ｏ－、－Ｓ－、－Ｃ（Ｏ）－、－ＳＯ_２－、－ＳＯ－、Ｃ_１～１８炭化水素基（環式、非環式、芳香族、または非芳香族とすることができる）、－Ｐ（Ｒ^ａ）（＝Ｏ）－（式中、Ｒ^ａは、Ｃ_１～８アルキルまたはＣ_６～１２アリール）、－Ｃ_ｙＨ_２ｙ－（式中、ｙは１から５の整数）またはそのハロゲン化誘導体（パーフルオロアルキレン基など）、あるいは、後の、構造式（３）で述べられているような、式－Ｏ－Ｚ－Ｏ－で示される基である。

【0016】

構造式（１）中のそれぞれのＲは同じまたは異なるもので、置換または非置換の二価有機基（Ｃ_６～２０芳香族炭化水素基またはそのハロゲン化誘導体、分枝または直鎖Ｃ_２～２０アルキレン基またはそのハロゲン化誘導体、Ｃ_３～８シクロアルキレン基またはそのハロゲン化誘導体など）、特に、構造式（２）で示される二価基である。

【化4】

（２）
式中、Ｑ^１は、－Ｏ－、－Ｓ－、－Ｃ（Ｏ）－、－ＳＯ_２－、－ＳＯ－、－Ｐ（Ｒ^ａ）（＝Ｏ）－（式中、Ｒ^ａは、Ｃ_１～８アルキルまたはＣ_６～１２アリール）、－Ｃ_ｙＨ_２ｙ－（式中、ｙは１から５の整数）またはそのハロゲン化誘導体（パーフルオロアルキレン基など）、あるいは－（Ｃ_６Ｈ_１０）_ｚ－（式中、ｚは１から４の整数）である。ある態様において、Ｒは、ｍ－フェニレン、ｐ－フェニレン、またはジアリールスルホンである。

【0017】

ポリエーテルイミドは、１よりも多い、例えば、１０から１０００または１０から５００の、構造式（３）で示される構造単位を含むポリイミド類である。

【化5】

（３）
式中、それぞれのＲは同じまたは異なるもので、構造式（１）での記述と同様である。ポリエーテルイミドは、ポリ（スルホンエーテルイミド）であっても良い。本開示内容のポリ（スルホンエーテルイミド）において、構造式（３）中の基Ｒの少なくとも一部はスルホン基（－ＳＯ_２－）である。

【0018】

更に、構造式（３）において、Ｔは、－Ｏ－または、式－Ｏ－Ｚ－Ｏ－で示される基であって、－Ｏ－または－Ｏ－Ｚ－Ｏ－基の二価結合は、３，３′、３，４′、４，３′、または４，４′位置にある。構造式（３）の－Ｏ－Ｚ－Ｏ－中の基Ｚは、置換または非置換の二価有機基であって、芳香族Ｃ_６～２４単環または多環基（必要に応じて、Ｚの価数を超えないという条件で、１から６個のＣ_１～８アルキル基、１から８個のハロゲン原子、またはこれらの組み合わせで置換されている）とすることができる。基Ｚの例としては、構造式（４）で示されるジヒドロキシ化合物から誘導される基が挙げられる。

【化6】

（４）
式中、Ｒ^ａおよびＲ^ｂは同じまたは異なるものであって良く、例えば、ハロゲン原子、または一価Ｃ_１～６アルキル基であり、ｐおよびｑはそれぞれ独立して０から４の整数であり、ｃは０から４であり、Ｘ^ａは、ヒドロキシで置換された芳香族基を繋ぐ架橋基であって、それぞれのＣ_６アリーレン基の架橋基とヒドロキシ置換基は、そのＣ_６アリーレン基上で互いにオルト、メタ、またはパラ（特に、パラ）位置にある。架橋基Ｘ^ａは、単結合、－Ｏ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ_２－、－Ｃ（Ｏ）－、またはＣ_１～１８有機架橋基とすることができる。Ｃ_１～１８有機架橋基は、環式または非環式、芳香族または非芳香族であって良く、更に、ハロゲン、酸素、窒素、硫黄、ケイ素、またはリンなどのヘテロ原子を含んでいても良い。Ｃ_１～１８有機基は、それに結合しているＣ_６アリーレン基がそれぞれ、Ｃ_１～１８有機架橋基の、共通するアルキリデン炭素に、または別々の炭素に結合するように配置することができる。基Ｚの具体的な例は、構造式（４ａ）で示される二価基である。

【化7】

（４ａ）
式中、Ｑは、－Ｏ－、－Ｓ－、－Ｃ（Ｏ）－、－ＳＯ_２－、－ＳＯ－、または－Ｃ_ｙＨ_２ｙ－（式中、ｙは１から５の整数）またはそのハロゲン化誘導体（パーフルオロアルキレン基など）である。具体的な態様において、Ｚは、ビスフェノールＡから誘導され、構造式（４ａ）のＱは、２，２－イソプロピリデンである。

【0019】

ある態様において、構造式（３）のＲはｍ－フェニレンまたはｐ－フェニレンであり、Ｔは、－Ｏ－Ｚ－Ｏ－（式中、Ｚは、構造式（４ａ）で示される二価基）である。あるいは、Ｒはｍ－フェニレンまたはｐ－フェニレンであり、Ｔは、－Ｏ－Ｚ－Ｏ－（式中、Ｚは、構造式（４ａ）で示される二価基であって、Ｑは、２，２－イソプロピリデン）である。

【0020】

一部の態様において、ポリエーテルイミドは、共重合体、例えば、構造式（１）で示される構造単位を含むポリエーテルイミドスルホン共重合体であっても良く、このとき、Ｒ基の少なくとも５０モル％は構造式（２）（式中、Ｑ^１は、－ＳＯ_２－）で示されるものであり、残りのＲ基は、独立して、ｐ－フェニレンまたはｍ－フェニレン、あるいはこれらの組み合わせであり、Ｚは、２，２′－（４－フェニレン）イソプロピリデンである。

【0021】

あるいは、ポリエーテルイミド共重合体は、必要に応じて、追加的な構造イミド単位、例えば、構造式（１）で示されるイミド単位を含む。このとき、ＲおよびＶは、構造式（１）で述べたものと同様であって、例えば、Ｖは次の構造式で示される。

【化8】

式中、Ｗは、単結合、－Ｏ－、－Ｓ－、－Ｃ（Ｏ）－、－ＳＯ_２－、－ＳＯ－、Ｃ_１～１８炭化水素基（環式、非環式、芳香族、または非芳香族とすることができる）、－Ｐ（Ｒ^ａ）（＝Ｏ）－（式中、Ｒ^ａは、Ｃ_１～８アルキルまたはＣ_６～１２アリール）、または－Ｃ_ｙＨ_２ｙ－（式中、ｙは１から５の整数）またはそのハロゲン化誘導体（パーフルオロアルキレン基など）である。これらの追加的な構造イミド単位の存在量は、望ましくは、単位の総数の２０モル％未満、より望ましくは、単位の総数の０から１０モル％、単位の総数の０から５モル％、または単位の総数の０から２モル％とすることができる。一部の態様において、ポリエーテルイミド中に追加的なイミド単位は存在しない。

【0022】

ポリイミドとポリエーテルイミドは、当業者に良く知られているどのような方法でも調製可能で、例えば、構造式（５ａ）または構造式（５ｂ）で示される芳香族ビス（エーテル無水物）

【化9】

（５ａ）

【化10】

（５ｂ）
またはその化学的同等物と、構造式（６）で示される有機ジアミンとを反応させて調製することができる。
Ｈ_２Ｎ－Ｒ－ＮＨ_２
（６）
式中、Ｖ、Ｔ、およびＲは、先に述べたとおりである。ポリエーテルイミドの共重合体は、構造式（５）の芳香族ビス（エーテル無水物）と、それとは異なるビス（無水物）、例えば、Ｔがエーテル官能基を含まない、例えば、Ｔがスルホンであるビス（無水物）との組み合わせを用いて製造することができる。

【0023】

ビス（無水物）の具体的な例としては、３，３－ビス［４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物、４，４′－ビス（３，４－ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテル二無水物、４，４′－ビス（３，４－ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルフィド二無水物、４，４′－ビス（３，４－ジカルボキシフェノキシ）ベンゾフェノン二無水物、４，４′－ビス（３，４－ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルホン二無水物、２，２－ビス［４－（２，３－ジカルボキシフェノキシ）フェニル]プロパン二無水物、４，４′－ビス（２，３－ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテル二無水物、４，４′－ビス（２，３－ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルフィド二無水物、４，４′－ビス（２，３－ジカルボキシフェノキシ）ベンゾフェノン二無水物、４，４′－ビス（２，３－ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルホン二無水物、４－（２，３－ジカルボキシフェノキシ）－４′－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）ジフェニル－２，２－プロパン二無水物、４－（２，３－ジカルボキシフェノキシ）－４′－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテル二無水物、４－（２，３－ジカルボキシフェノキシ）－４′－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルフィド二無水物、４－（２，３－ジカルボキシフェノキシ）－４′－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）ベンゾフェノン二無水物、および４－（２，３－ジカルボキシフェノキシ）－４′－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルホン二無水物、更にこれらの様々な組み合わせが挙げられる。

【0024】

有機ジアミンの例としては、ヘキサメチレンジアミン、ポリメチル化１，６－ｎ－ヘキサンジアミン、ヘプタメチレンジアミン、オクタメチレンジアミン、ノナメチレンジアミン、デカメチレンジアミン、１，１２－ドデカンジアミン、１，１８－オクタデカンジアミン、３－メチルヘプタメチレンジアミン、４，４－ジメチルヘプタメチレンジアミン、４－メチルノナメチレンジアミン、５－メチルノナメチレンジアミン、２，５－ジメチルヘキサメチレンジアミン、２，５－ジメチルヘプタメチレンジアミン、２，２－ジメチルプロピレンジアミン、Ｎ－メチル－ビス（３－アミノプロピル）アミン、３－メトキシヘキサメチレンジアミン、１，２－ビス（３－アミノプロポキシ）エタン、ビス（３－アミノプロピル）スルフィド、１，４－シクロヘキサンジアミン、ビス（４－アミノシクロヘキシル）メタン、ｍ－フェニレンジアミン、ｐ－フェニレンジアミン、２，４－ジアミノトルエン、２，６－ジアミノトルエン、ｍ－キシリレンジアミン、ｐ－キシリレンジアミン、２－メチル－４，６－ジエチル－１，３－フェニレンジアミン、５－メチル－４，６－ジエチル－１，３－フェニレンジアミン、ベンジジン、３，３′－ジメチルベンジジン、３，３′－ジメトキシベンジジン、１，５－ジアミノナフタレン、ビス（４－アミノフェニル）メタン、ビス（２－クロロ－４－アミノ－３，５－ジエチルフェニル）メタン、ビス（４－アミノフェニル）プロパン、２，４－ビス（ｐ－アミノ－ｔ－ブチル）トルエン、ビス（ｐ－アミノ－ｔ－ブチルフェニル）エーテル、ビス（ｐ－メチル－ｏ－アミノフェニル）ベンゼン、ビス（ｐ－メチル－ｏ－アミノペンチル）ベンゼン、１，３－ジアミノ－４－イソプロピルベンゼン、ビス（４－アミノフェニル）スルフィド、ビス（４－アミノフェニル）スルホン（４，４′－ジアミノジフェニルスルホン（ＤＤＳ）としても知られる）、およびビス（４－アミノフェニル）エーテルが挙げられる。前述の化合物の位置異性体も使用可能である。更に、これらの化合物の組み合わせも使用できる。一部の態様において、有機ジアミンは、ｍ－フェニレンジアミン、ｐ－フェニレンジアミン、４，４′－ジアミノジフェニルスルホン、またはこれらの組み合わせである。

【0025】

ポリ（エーテルイミド）はまた、構造式（１）で示されるポリエーテルイミド単位と、構造式（７）で示されるシロキサンブロックとを含む共重合体であっても良い。

【化11】

（７）
式中、Ｅの平均値は、２から１００、２から３１、５から７５、５から６０、５から１５、または１５から４０であり、それぞれのＲ′は、独立して、Ｃ_１～１３一価ヒドロカルビル基である。例えば、それぞれのＲ′は、独立して、Ｃ_１～１３アルキル基、Ｃ_１～１３アルコキシ基、Ｃ_２～１３アルケニル基、Ｃ_２～１３アルケニルオキシ基、Ｃ_３～６シクロアルキル基、Ｃ_３～６シクロアルコキシ基、Ｃ_６～１４アリール基、Ｃ_６～１０アリールオキシ基、Ｃ_７～１３アリールアルキル基、Ｃ_７～１３アリールアルコキシ基、Ｃ_７～１３アルキルアリール基、またはＣ_７～１３アルキルアリールオキシ基とすることができる。前述の基は、フッ素、塩素、臭素、またはヨウ素、あるいはこれらの組み合わせで完全に、または部分的にハロゲン化されていても良い。ある態様では、臭素または塩素は存在せず、また別の態様では、ハロゲンは存在しない。同じ共重合体内で、前述のＲ基の組み合わせを用いても良い。ある態様において、ポリシロキサンブロックは、炭化水素含量が最も少ないＲ′基を含む。具体的な態様において、炭化水素含量の最も少ないＲ′基はメチル基である。

【0026】

ポリ（シロキサン－エーテルイミド）は、構造式（５）の芳香族ビス（エーテル無水物）と、前述の有機ジアミン（６）またはジアミンの組み合わせを含むジアミン成分と、構造式（８）で示されるポリシロキサンジアミンとを重合させて生成することができる。

【化12】

（８）
式中、Ｒ′およびＥは構造式（７）で述べたものと同様であり、Ｒ^４は、それぞれ独立して、Ｃ_２～Ｃ_２０炭化水素、特に、Ｃ_２～Ｃ_２０アリーレン、アルキレン、またはアリーレンアルキレン基である。ある態様において、Ｒ^４は、Ｃ_２～Ｃ_２０アルキレン基、特に、Ｃ_２～Ｃ_１０アルキレン基（プロピレンなど）であり、Ｅの平均値は、５から１００、５から７５、５から６０、５から１５、または１５から４０である。構造式（１０）のポリシロキサンジアミンの製造法は、当該技術において良く知られている。

【0027】

一部のポリ（シロキサン－エーテルイミド）において、ジアミン成分は、例えば、米国特許第４，４０４，３５０号に記載されているように、１０から９０モル％、２０から５０モル％、または２５から４０モル％のポリシロキサンジアミン（８）と、１０から９０モル％、５０から８０モル％、または６０から７５モル％のジアミン（６）を含むことができる。二無水物と反応させる前に、ジアミン成分を物理的に混合すると、ほぼランダムな共重合体を生成することができる。あるいは、（６）および（８）を芳香族ビス（エーテル無水物）（５）と選択的に反応させてポリイミドブロックを作り、その後これらを共に反応させることで、ブロックまたは交互共重合体を生成することができる。このようにして、ポリ（シロキサン－イミド）共重合体を、ブロック、ランダム、またはグラフト共重合体とすることができる。ある態様において、共重合体はブロック共重合体である。

【0028】

ポリ（シロキサン－エーテルイミド）の具体的な例は、米国特許第４，４０４，３５０号、米国特許第４，８０８，６８６号、および米国特許第４，６９０，９９７号に記載されている。ある態様において、ポリ（シロキサン－エーテルイミド）は、構造式（９）で示される単位を含む。

【化13】

（９）
式中、シロキサンのＲ′およびＥは構造式（７）と同様であり、イミドのＲおよびＺは構造式（１）と同様であり、Ｒ^４は構造式（８）と同様であり、ｎは５から１００の整数である。ポリ（シロキサン－エーテルイミド）の具体的な実施形態において、エーテルイミドのＲはフェニレンであり、ＺはビスフェノールＡの残基であり、Ｒ^４はｎ－プロピレンであり、Ｅは２から５０、５から３０、または１０から４０であり、ｎは５から１００であり、シロキサンのそれぞれのＲ′はメチルである。

【0029】

ポリ（シロキサン－エーテルイミド）中のポリシロキサン単位とエーテルイミド単位の相対量は、所望する特性によって異なり、本件に提示されているガイドラインを用いて選択する。具体的には、先に述べたように、Ｅがある平均値となるように、ブロックまたはグラフトポリ（シロキサン－エーテルイミド）共重合体を選択し、組成物中のポリシロキサン単位が所望の質量％となるような量を選択および使用する。ある態様において、ポリ（シロキサン－エーテルイミド）は、ポリ（シロキサン－エーテルイミド）の総質量に対して、１０から５０質量％、１０から４０質量％、または２０から３５質量％のポリシロキサン単位を含む。

【0030】

ポリイミドおよびポリエーテルイミド（ポリ（スルホンエーテルイミド）を含む）は、米国材料試験協会（ＡＳＴＭ）Ｄ１２３８による、３４０から３７０℃で、６．７キログラム（ｋｇ）の荷重（weight）を使用した測定で、０．１から１０グラム／分（ｇ／分）のメルトインデックスを有することができる。一部の態様において、ポリエーテルイミドポリマは、ポリスチレン標準を用いたゲル浸透クロマトグラフィによる測定で、１,０００から１５０，０００グラム／モル（ｇ／モル）の質量平均分子量（Ｍ_ｗ）を有する。一部の態様において、ポリエーテルイミドは、１０，０００から８０，０００ｇ／モルのＭ_ｗを有する。このようなポリエーテルイミドポリマは、一般に、ｍ－クレゾール中、２５℃での測定で、０．２デシリットル／グラム（ｄｌ／ｇ）より大きい、より詳細には０．３５から０．７ｄｌ／ｇの固有粘度を有する。

【0031】

ポリイミド（ポリエーテルイミドやポリ（スルホンエーテルイミド）など）の存在量は、相溶化組成物の総質量に対して、１０から９０質量％とすることができる。例えば、ポリイミドの存在量は、相溶化組成物の総質量に対して、２０から８０質量％、望ましくは３０から７０質量％とすることができる。

【0032】

ポリイミド（ポリエーテルイミドやポリ（スルホンエーテルイミド）など）に加えて、相溶化組成物は、相溶化したポリアリーレンスルフィド組成物を更に含んでいる。相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物は、別途溶融混合した、エポキシノボラック樹脂とポリアリーレンスルフィドとを含む混合物または組成物を含む。

【0033】

ポリアリーレンスルフィド（以後、「ＰＰＳ」と呼ぶ）は、硫黄原子で隔てられたアリーレン基を含む、既知のポリマから誘導される。望ましいポリ（アリーレンスルフィド）樹脂としては、様々なポリ（フェニレンスルフィド）、例えば、ポリ（ｐ－フェニレンスルフィド）および置換ポリ（フェニレンスルフィド）が挙げられる。ＰＰＳポリマは、構造式（１０）で示される繰り返し構造単位を、少なくとも７０モル％、望ましくは少なくとも９０モル％含む。

【化14】

（１０）
式中、Ｚ^１は出現毎に、独立して、ハロゲン、非置換または置換Ｃ_１～Ｃ_１２ヒドロカルビル（但し、ヒドロカルビル基は第三級ヒドロカルビルではない）、Ｃ_１～Ｃ_１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ_１～Ｃ_１２ヒドロカルビルオキシ、またはＣ_２～Ｃ_１２ハロヒドロカルビルオキシ（ハロゲンおよび酸素原子は少なくとも２つの炭素原子で隔てられている）を含み、Ｚ^２は出現毎に、独立して、水素、ハロゲン、非置換または置換Ｃ_１～Ｃ_１２ヒドロカルビル（但し、ヒドロカルビル基は第三級ヒドロカルビルではない）、Ｃ_１～Ｃ_１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ_１～Ｃ_１２ヒドロカルビルオキシ、またはＣ_２～Ｃ_１２ハロヒドロカルビルオキシ（ハロゲンおよび酸素原子は少なくとも２つの炭素原子で隔てられている）を含む。ＰＰＳの繰り返し構造単位のうち、他の３０モル％以下、望ましくは１０モル％以下は、次の構造式で示されるものであって良い。

【化15】

【0034】

ＰＰＳは、線状または分枝状のホモポリマまたは共重合体とすることができる。構造式（７）の繰り返し単位を少なくとも７０モル％含む線状ＰＰＳは結晶化度が高く、耐熱性、耐薬品性、および機械的強度に優れている。

【0035】

ＰＰＳは、当該技術で公知の方法を用いて調製できる。例えば、ポリアリーレンスルフィドの製造工程は、有機アミド溶媒中で、ヒドロスルフィドイオンを生じる物質、例えば、硫化アルカリ金属を、ジハロベンゼンと反応させる工程を含むことができる。ＰＰＳは市販されており、例えば、Celaneseより、FORTRONポリフェニレンスルフィドが入手可能である。

【0036】

硫化アルカリ金属は、例えば、硫化リチウム、硫化ナトリウム、硫化カリウム、硫化ルビジウム、硫化セシウム、またはこれらの混合物とすることができる。硫化アルカリ金属が水和物または水性混合物である場合、重合反応の前に、硫化アルカリ金属に脱水操作を行っても良い。硫化アルカリ金属をその場（in situ）で発生させることもできる。更に、多硫化アルカリ金属やチオ硫酸アルカリ金属などの不純物を反応除去するため、この反応に水酸化アルカリ金属を加えても良い。

【0037】

ジハロ芳香族化合物は、ｏ－ジハロベンゼン、ｍ－ジハロベンゼン、ｐ－ジハロベンゼン、メトキシジハロベンゼン、ジハロ安息香酸、またはジハロトルエンであっても良く（これらに限定しない）、このとき、ハロゲン原子は、フッ素、塩素、臭素、またはヨウ素とすることができ、同じジハロ芳香族化合物中の２つのハロゲン原子は同じでも異なっていても良い。具体的なジハロ芳香族化合物としては、ｐ－ジクロロベンゼン、ｍ－ジクロロベンゼン、ｏ－ジクロロベンゼン、２，５－ジクロロトルエン、１，４－ジブロモベンゼン、１－メトキシ－２，５－ジクロロベンゼン、および３，５－ジクロロ安息香酸が挙げられる。

【0038】

あるいは、フェニレン以外の芳香族基を用いてポリアリーレンスルフィドを作っても良い。ポリアリーレンスルフィドを調製するための、対応するジハロ芳香族化合物としては、ジハロビフェニル、ジハロジフェニルエーテル、ジハロジフェニルスルホン、ジハロジフェニルスルホキシド、またはジハロジフェニルケトンが挙げられ、このとき、ハロゲン原子は、フッ素、塩素、臭素、またはヨウ素とすることができ、同じジハロ芳香族化合物中の２つのハロゲン原子は同じでも異なっていても良い。具体的なジハロ芳香族化合物としては、１，４－ジクロロナフタレン、４，４′－ジクロロビフェニル、４，４′－ジクロロジフェニルエーテル、４，４′－ジクロロジフェニルスルホン、４，４′－ジクロロジフェニルスルホキシド、および４，４′－ジクロロジフェニルケトンが挙げられる。

【0039】

必要に応じて、モノハロ化合物（必ずしも芳香族化合物ではない）を、ジハロ芳香族化合物と併用して、ポリアリーレンスルフィドの末端基を生成し、あるいは、ポリアリーレンスルフィドの重合反応および／または分子量を調節することができる。代表的な末端基としては、例えば、ハロゲン、チオール、ヒドロキシが挙げられる。

【0040】

ＰＰＳの製造工程は、有機アミド溶媒中で重合反応を行う工程を含むことができる。有機アミド溶媒の例としては、Ｎ－メチル－２－ピロリドン、Ｎ－エチル－２－ピロリドン、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルカプロラクタム、テトラメチル尿素、ジメチルイミダゾリジノン、ヘキサメチルリン酸トリアミド、およびこれらの混合物が挙げられる（これらに限定しない）。反応に使用する有機アミド溶媒の量は、硫化アルカリ金属の有効量１モル当たり、例えば、０．２から５キログラム（ｋｇ）とすることができる。

【0041】

重合は、段階的重合工程で行うことができる。第１重合ステップは、ジハロ芳香族化合物を反応器に導入する工程と、水の存在下、１８０から２３５℃の温度で、ジハロ芳香族化合物を重合させる工程と、ジハロ芳香族化合物の転化率が理論的必要量の少なくとも約５０モル％に達するまで重合を続ける工程と、を含むことができる。第２重合ステップでは、反応スラリーに水を加え、反応混合物を２５０から２９０℃に加熱して、生成するポリマの溶融粘度が、ポリフェニレンスルフィドまたはポリアリーレンスルフィドの望ましい最終レベルに達するまで、重合を続けることができる。第２重合ステップの継続時間は、例えば、０．５から２０時間とすることができる。

【0042】

ＰＰＳ生成物は更に、この樹脂を脱イオン水に浸漬して、または、酸（一般に、塩酸、硫酸、リン酸、または酢酸）で処理して、好ましくない汚染イオンを除去するための処理を行うことができる。一部の製品用途では、ＰＰＳ中の不純物濃度が低いことが望ましい。不純物濃度は、ＰＰＳ試料を燃焼させた後に残る灰の質量％で表すことができる。ＰＰＳの灰分は、望ましくは１質量％未満、より望ましくは０．５質量％未満、更に望ましくは０．１質量％未満である。

【0043】

ＰＰＳの溶融粘度は特に限定されないが、強靱性の観点からは、少なくとも１００ポアズの溶融粘度が望ましく、射出成形性の観点からは１０，０００ポアズ以下が望ましい。

【0044】

ＰＰＳは、ＡＳＴＭ Ｄ５２９６による、ポリスチレン標準を用いたゲル浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣ）による測定で、５，０００から１００，０００ｇ／モルのＭ_ｗを有することができる。

【0045】

ＰＰＳに加えて、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物の溶融混合物は、ポリアリーレンスルフィドとポリイミドとを相溶化させるのに効果的な量の、エポキシノボラック樹脂を更に含んでいる。

【0046】

エポキシノボラック樹脂は、１分子当たり少なくとも２単位の平均エポキシ当量、または、１分子当たり平均で６以上のペンダントエポキシ基、より詳しくは、１分子当たり平均で２０以上のペンダントエポキシ基、更に詳しくは、１分子当たり平均で５０以上のペンダントエポキシ基を有することができる。具体的な態様において、エポキシノボラック樹脂は、１分子当たり２から８のペンダントエポキシ基、１分子当たり３から７のペンダントエポキシ基、または１分子当たり４から６のペンダントエポキシ基を有することができる。

【0047】

理論によって束縛されるものではないが、エポキシノボラック樹脂はポリアリーレンスルフィドと相互作用すると考えられる。この相互作用は、化学的（例えば、グラフト化）または物理的（例えば、分散相の表面特性に対する影響）なものと考えられる。相互作用が化学的である場合、ポリアリーレンスルフィドとエポキシノボラック樹脂との溶融混合物が反応生成物となるように、エポキシノボラック樹脂のエポキシ基は、ポリアリーレンスルフィドと部分的に、また完全に反応することができる。

【0048】

エポキシノボラック樹脂は、フェノールをホルムアルデヒドと反応させて作ることができる。文中で使用されている用語「フェノール」は、ヒドロキシル基を有する、置換および非置換のフェニル、アリール、および縮合芳香族環を含む。ホルムアルデヒドのフェノールに対するモル比は１未満である。触媒として水酸化ナトリウムの存在下でノボラック樹脂をエピクロロヒドリンと反応させることで、ノボラック樹脂をエポキシ基で官能化することができる。エポキシノボラック樹脂は、ＧＰＣによる測定で、５００から２，５００ｇ／モル、望ましくは５４０から２，０００ｇ／モルのＭ_ｗを有することができる。また、この範囲内で、エポキシノボラック樹脂は、ＧＰＣによる測定で、９００ｇ／モル以下のＭ_ｗを有することができる。

【0049】

エポキシノボラック樹脂は、エポキシノボラック樹脂１００ｇ当たり、０．３から０．８、望ましくは０．３５から０．６、より望ましくは０．４２５から０．５のエポキシ当量（epoxy equivalent）を有することができる。

【0050】

エポキシノボラック樹脂は、１００から５００、望ましくは１５０から３５０、より望ましくは２００から２５０、更に望ましくは２００から２３５の質量／エポキシド（weight per epoxide）、またはエポキシド当量（epoxide equivalent weight：ＥＥＷ）を有することができる。

【0051】

例えば、エポキシノボラック樹脂は、エポキシフェノールノボラック（ＥＰＮ）樹脂、エポキシクレゾールノボラック（ＥＣＮ）樹脂、またはこれらの組み合わせとすることができる。例えば、エポキシノボラック樹脂は、構造式（１１）で示される単位を含むことができる。

【化16】

（１１）
式中、ｍは０または１である。具体的な態様において、エポキシノボラック樹脂は、望ましくは、エポキシｏ－クレゾールノボラック樹脂を含む。例えば、エポキシノボラック樹脂は、５４０から２，０００ｇ／モル（ＧＰＣによる）のＭ_ｗを有し、１００ｇのＥＣＮ当たりのエポキシ当量が０．４２５から０．５であり、ＥＥＷが２００から２３５であるＥＣＮとすることができる。

【0052】

一部の態様において、エポキシノボラック樹脂以外のエポキシ含有材料は、本組成物から除外することができる。例えば、本組成物は、エポキシ官能化アクリル酸スチレンオリゴマーなどの、エポキシ官能化スチレン系ポリマを除外することができる。

【0053】

エポキシノボラック樹脂は、溶融混合物に、または、溶融混合する前のポリアリーレンスルフィドとエポキシノボラック樹脂との前駆物質組成物に、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物の質量または溶融混合物の質量に対して１から２０質量％の量で加えることができる。例えば、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物は、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物の総質量に対して、それぞれ、８０から９９質量％、望ましくは８５から９８質量％、より望ましくは９０から９８質量％のポリアリーレンスルフィドと、１から２０質量％、望ましくは２から１５質量％、より望ましくは２から１０質量％のエポキシノボラック樹脂との溶融混合物から調製することができる。

【0054】

相溶化組成物は、相溶化組成物の総質量に対して、１０から９０質量％のポリイミドと１０から９０質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物、望ましくは２０から８０質量％のポリイミドと２０から８０質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物、より望ましくは３０から７０質量％のポリイミドと３０から７０質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物を含むことができる。具体的な態様において、相溶化組成物は、相溶化組成物の総質量に対して、３５から５０質量％のポリイミドと５０から６５質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物を含んでいる。別の具体的な態様において、相溶化組成物は、相溶化組成物の総質量に対して、３０から５５質量％のポリイミドと４５から７０質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物を含んでいる。

【0055】

相溶化組成物には、相溶化組成物の好ましい特性に添加剤があまり悪影響を及ぼさない限り、必要に応じて、１つ以上の添加剤を更に加えることができる。典型的な添加剤としては、例えば、導電性充填剤、補強充填剤、安定剤、潤滑剤、離型剤、無機顔料、ＵＶ吸収剤、酸化防止剤、可塑剤、帯電防止剤、発泡剤、膨張剤、金属不活性化剤、および前述のものの１つ以上を含む組み合わせが挙げられる。導電性充填剤の例としては、導電性カーボンブラック、炭素繊維、金属繊維、金属粉末、カーボンナノチューブなど、また前述の導電性充填剤のいずれかを含む組み合わせが挙げられる。補強充填剤の例としては、ガラスビーズ（中空および／または中実）、ガラスフレーク、粉砕ガラス（milled glass）、ガラス繊維、タルク、珪灰石、シリカ、雲母、カオリンまたはモンモリロナイト粘土、シリカ、石英、重晶石など、また前述の補強充填剤のいずれかを含む組み合わせが挙げられる。酸化防止剤は、ホスファイト、ホスホナイト（phosphonites）、ヒンダードフェノールなどの化合物、またはこれらの混合物とすることができる。亜リン酸トリアリールやホスホン酸アリールなどのリンを含む安定剤が、有用な安定剤として挙げられる。二官能性のリン含有化合物も使用できる。安定剤は、３００以上の分子量を有することができる。一部の態様では、分子量が５００以上のリン含有安定剤が有用である。リン含有安定剤は通常、配合物の０．０５～０．５質量％の量で組成物中に存在する。流動助剤および離型剤も意図されている。

【0056】

一部の態様において、相溶化組成物は粒子材料を含むことができる。粒子材料の例としては、ヒュームドシリカ、溶融シリカ、沈降シリカ、シリカゲル、ポリシルセスキオキサン、石英、珪藻土、粉砕ガラス、ガラス球、またはこれらの組み合わせが挙げられる。粒子材料の粒径は、０．１から２００マイクロメートル（μｍ）、例えば、０．５から１５０μｍまたは１から１００μｍとすることができる。一部の態様において、粒径は、０．１から２０μｍ、例えば、０．５から１５μｍとすることができる。別の態様において、粒径は、２５から１５０μｍ、例えば、５０から１００μｍとすることができる。相溶化組成物は、２つ以上の異なる粒子材料を含んでいても良く、それぞれの粒子材料の粒径は同じまたは異なるものである。例えば、相溶化組成物は、５０から１００μｍの粒径を有する第１の粒子材料と、０．５から１２μｍの粒径を有する第２の粒子材料を含むことができる。別の態様において、相溶化組成物は、粒子材料、導電性充填剤、または補強充填剤を含まない。例えば、一部の態様において、相溶化組成物は、粒子材料またはガラス繊維を含まない。

【0057】

それぞれの組成物は、その組成物の成分を溶融混合または溶融混練（melt-kneading）して調製することができる。溶融混合または溶融混練は、リボンブレンダ、ＨＥＮＳＣＨＥＬミキサ、ＢＡＮＢＵＲＹミキサ、ドラムタンブラ、単軸押出機、双軸押出機、多軸押出機、コニーダなど、一般的な装置を用いて行うことができる。例えば、相溶化組成物は、ａ）エポキシノボラック樹脂とポリアリーレンスルフィドとを溶融混合して、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物を生成する工程と、ｂ）相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物とポリイミドとを溶融混合して相溶化組成物を生成する工程と、によって調製でき、このとき、ステップａ）とステップｂ）は続けて行う。望ましくは、ステップａ）とステップｂ）は、２５０から３６０℃の温度で行うことができる。一部の態様において、ステップａ）の、エポキシノボラック樹脂とポリアリーレンスルフィドとを溶融混合して相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物を生成する工程は、押出機中での第１処理工程（initial pass）で行い、ステップｂ）の、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物とポリイミドとを溶融混合して相溶化組成物を生成する工程は、押出機を通る第２処理工程（second pass）で行う。相溶化組成物の製造法については更に、後の実施例で述べる。

【0058】

相溶化組成物は、ＩＳＯ－５２７による測定で、３５５０から５０００ＭＰａ、望ましくは３６５０から４５００ＭＰａの引張弾性率を有することができる。

【0059】

相溶化組成物は、ＩＳＯ－７５による、０．４５ＭＰａの圧力での測定で、１８０以上から２２０℃、望ましくは１８５から２１０℃の荷重たわみ温度を有することができる。

【0060】

相溶化組成物は、ＩＳＯ－７５による、１．８ＭＰａの圧力での測定で、１３０から２００℃、望ましくは１３２から１９０℃の荷重たわみ温度を有することができる。

【0061】

相溶化組成物は、ＩＳＯ－１８０による測定で、４．５ｋＪ／ｍ^２以上、望ましくは４．６ｋＪ／ｍ^２以上の衝撃強さを有することができる。

【0062】

一部の態様において、相溶化組成物の荷重たわみ温度および引張弾性率は、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物を含まない比較用組成物の荷重たわみ温度および引張弾性率よりも大きい。文中で使用されている「比較用組成物」とは、本相溶化組成物と同量のポリイミドとポリアリーレンスルフィドとエポキシノボラック樹脂を含むものであるが、比較用組成物では、ポリアリーレンスルフィドとエポキシノボラック樹脂が、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物のように溶融混合されていない。

【0063】

ある態様では、形態として、相溶化組成物のドメインサイズは比較用組成物のドメインサイズよりも小さい。比較用組成物は文中に定義されているとおりである。ドメインサイズは透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）で次のようにして求める。組成物の試料を、６０ミリメートル（ｍｍ）四方、厚さ３．２ｍｍの試料に射出成形する。試料の中央部からブロック（５ｍｍ×１０ｍｍ）を切り出す。次に、このブロックを、室温において、ダイアモンドナイフを用いたウルトラミクロトームで、頂部から底部まで切り分ける。切片の厚さは１００ナノメートルである。少なくとも５枚の切片を、ＴＥＭにより、１００から１２０キロボルト（ｋＶ）で走査し、画像を６６，０００倍率で記録する。それぞれのドメインの最も長い単一線寸法をドメインサイズとし、ドメインを計数および測定した。次に、５枚の切片のドメインサイズを平均して、平均ドメインサイズを算出した。文中で使用している「ドメインサイズ」とは、平均ドメインサイズを指す。

【0064】

ある態様において、相溶化組成物は、相溶化組成物の総質量に対して、それぞれ、１０から９０質量％、望ましくは２０から８０質量％、より望ましくは３０から７０質量％のポリイミドと、１０から９０質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物とを含み、このとき、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物は、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物の総質量に対して、それぞれ、８０から９９質量％、望ましくは８５から９８質量％、より望ましくは９０から９８質量％のポリアリーレンスルフィドと、１から２０質量％、望ましくは２から１５質量％、より望ましくは２から１０質量％のエポキシノボラック樹脂との溶融混合物から調製する。この態様において、ポリイミドは、ポリエーテルイミド、ポリ（スルホンエーテルイミド）、またはこれらの組み合わせであり、エポキシノボラック樹脂は、エポキシフェノールノボラック樹脂、エポキシクレゾールノボラック樹脂、またはこれらの組み合わせである。この態様において、相溶化組成物の荷重たわみ温度および引張弾性率は、比較用組成物の荷重たわみ温度および引張弾性率よりも大きく、このとき、比較用組成物は、相溶化組成物と同量のポリイミドと、同量のポリアリーレンスルフィドと、同量のエポキシノボラック樹脂とを含んでいるが、比較用組成物では、ポリアリーレンスルフィドとエポキシノボラック樹脂が、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物のように溶融混合されていない。

【0065】

具体的な態様において、相溶化組成物は、３５から５０質量％のポリエーテルイミドと、５０から６５質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物とを含み、粒子材料またはガラス繊維を含まず、相溶化組成物は、ＩＳＯ－１１３３による、３６０℃／５ｋｇでの測定で、２５から３５ｃｍ^３／１０分のメルトボリュームフローレートと、ＩＳＯ－５２７による測定で、５５％以上の破断伸びと、ＩＳＯ－７５による、０．４５ＭＰａの圧力での測定で、１８０℃以上の荷重たわみ温度と、ＩＳＯ－７５による、１．８ＭＰａの圧力での測定で、１３０℃以上の荷重たわみ温度を有する。

【0066】

具体的な態様において、相溶化組成物は、３０から５５質量％のポリ（スルホンエーテルイミド）と、４５から７０質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物とを含み、粒子材料またはガラス繊維を含まず、相溶化組成物は、ＩＳＯ－１１３３による、３６０℃／５ｋｇでの測定で、２５から４０ｃｍ^３／１０分のメルトボリュームフローレートと、ＩＳＯ－５２７による測定で、５０％以上の破断伸びと、ＩＳＯ－７５による、０．４５ＭＰａの圧力での測定で、１８０℃より高い荷重たわみ温度と、ＩＳＯ－７５による、１．８ＭＰａの圧力での測定で、１３５℃以上の荷重たわみ温度を有する。

【0067】

具体的な態様において、相溶化組成物は、３０から５５質量％のポリエーテルイミドと、４５から７０質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物と、１から６質量％の粒子材料とを含み、相溶化組成物は、ＩＳＯ－７５による、０．４５ＭＰａの圧力での測定で、１８５℃より高い荷重たわみ温度と、ＩＳＯ－７５による、１．８ＭＰａの圧力での測定で、１３０℃以上の荷重たわみ温度を有する。

【0068】

相溶化組成物は、ＩＳＯ－５２７による測定で、４０％以上、望ましくは５０％以上の、破断伸びを有することができる。

【0069】

本相溶化組成物は、様々な物品の製造においても有用である。このような物品の製造法の例としては、単層および多層シート押出、射出成形、ブロー成形、フィルム押出、異形押出、引き抜き成形、圧縮成形、熱成形、加圧成形、ハイドロフォーミング、真空成形などが挙げられる。前述の物品製造法を組み合わせて使用しても良い。本組成物は、電子部品、例えば、家電機器の構成部品の製造に、特に有用と考えられる。

【実施例】

【0070】

本開示内容を次の実施例で更に詳しく説明するが、これらに限定するものではない。

【0071】

以下の実施例で使用する材料を表１に示す。

【0072】

【表1】

【0073】

２段階（two-pass）法を用いて、ＰＥＩまたはＰＰＳをＥＣＮと溶融混合してポリマ混合物を調製し、変性させた（modified）ポリエーテルイミド（ＰＥＩ－Ｅ）またはポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ－Ｅ）マスターバッチを製造した。１）ＰＥＩ－ＥとＰＰＳ、または、２）ＰＰＳ－ＥとＰＥＩのいずれかを溶融混合して、６．４ｃｍの２軸型真空ベント式押出機を用い、２０Ｋｇ／時間で混和して、組成物を調製した。評価した材料混合物を次の表に示す。押出機温度は、供給口で３００から３３５℃の範囲となるように設定した。スクリュー速度は、真空下、３００回転／分（ｒｐｍ）とした。押出物を冷却し、ペレット化して乾燥させた。供試試料を射出成形する準備として、樹脂を１４０℃で５時間乾燥させた。バレル温度を３２０から３４０℃、金型温度を１３０から１５０℃、サイクル時間を３２から３５秒としてポリマ混合物を射出成形し、ＩＳＯ供試試料とした。任意の添加剤は、ポリマ混合物を溶融混合する際に加えた。

【0074】

荷重たわみ温度（heat deflection temperature：ＨＤＴ）は、ＩＳＯ ７５／ＢｆおよびＩＳＯ ７５／Ａｆに従い、０．４５または１．８ＭＰａで、８０ｍｍ×１０ｍｍ×４ｍｍの射出成形した棒状物上、６４ｍｍの間隔で測定した。メルトフローレート（melt flow rate：ＭＦＲ）は、ＩＳＯ １１３３に従い、３３７℃または３６７℃で、６．６ｋｇの荷重を用いて測定した。メルトボリュームフローレート（melt volume flow rate：ＭＶＲ）は、ＩＳＯ １１３３に従い、３６０℃／５ｋｇ、３００秒の滞留時間で測定した。引張特性（引張弾性率、破断引張応力、降伏引張応力）は、ＩＳＯ ５２７に従い、５０ｍｍ／分の速度で測定し、メガパスカル（ＭＰａ）で示した。最大引張応力を、ＵＴＳにおける応力とする。破断伸びは、ＩＳＯ ５２７に従って測定し、パーセント伸び（％）で示した。アイゾットノッチ付きおよびノッチ無し衝撃強さは、ＩＳＯ １８０／１ＡおよびＩＳＯ １８０／１Ｕに従い、２３℃で、ＩＳＯ ３１６７に従った多目的試験片を用いて測定した。衝撃強さは、キロジュール／平方メートル（ｋＪ／ｍ^２）で示す。ガラス転移温度（Ｔｇ、℃）は、示差走査熱量測定法で求めた。線熱膨張（linear thermal expansion：ＣＴＥ）の、流れに平行（parallel to flow）（フロー（flow））および流れに対して横方向（transverse to flow）（ｘフロー）の係数は、ＩＳＯ １１３５９－２に従って、０から８０℃まで、５℃／分の割合で測定した。

【0075】

［実施例１から８］
実施例１から８の目的は、ＰＥＩ組成物の相溶化剤としての、ＰＰＳおよびＥＣＮの効果を示すことであった。前述の手順に従って組成物を調製および試験した。実施例１から８の組成および特性を表２に示す。

【0076】

【表2】

【0077】

実施例３は、９８質量％のＰＰＳと２質量％のＥＣＮとの組み合わせであり、追加のポリマを含まないＥＣＮ変性ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ－Ｅ）である。実施例４は、９８質量％のＰＥＩと２質量％のＥＣＮとの組み合わせであり、追加のポリマを含まないＥＣＮ変性ポリエーテルイミド（ＰＥＩ－Ｅ）である。便宜上、表２では、ＰＰＳ－ＥまたはＰＥＩ－Ｅの量を括弧内に１００質量％として示す。実施例７および８は、実施例３および４でそれぞれ調製した、ＰＰＳ－ＥまたはＰＥＩ－Ｅを用いて調製した。従って、実施例７の相溶化ポリフェニレンスルフィド組成物（ＰＰＳ－Ｅ）は、９８質量％のＰＰＳと２質量％のＥＣＮとの溶融混合物である。

【0078】

これらの実施例は、ＰＥＩと組み合わせたＥＣＮ変性ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ－Ｅ）（実施例７）が、３１ｃｍ^３／１０分未満のＭＶＲと、０．４５ＭＰａにおいて１８５℃よりも高いＨＤＴと、１．８ＭＰａにおいて１３２℃よりも高いＨＤＴを達成する組成物となることを示している。更に、実施例７は、低いＭＶＲと共に、より高いＨＤＴおよび引張特性を示し、これは、ＰＥＩとＰＰＳとＥＣＮとの組成物を１段階法で調製したもの（比較例５）と比べ、ＰＰＳ－ＥとＰＥＩを２段階法で調製したものの粘度が改善したことを示している。

【0079】

［実施例９から１３］
実施例９から１３の目的は、２段階法で調製した場合の、ＰＥＩの代わりにポリ（スルホンエーテルイミド）（ＰＳＥＩ）を含む組成物中における、ＥＣＮ変性（compatibilized）ＰＰＳ（ＰＰＳ－Ｅ）の効果を示すことであった。前述の手順に従って組成物を調製および試験した。実施例９から１３の組成および特性を表３に示す。

【0080】

【表3】

【0081】

実施例１１は、実施例３で調製したＰＰＳ－Ｅを使用している。従って、実施例１１の相溶化ポリフェニレンスルフィド組成物（ＰＰＳ－Ｅ）は、９８質量％のＰＰＳと２質量％のＥＣＮとの溶融混合物である。

【0082】

これらの実施例は、１段階法で調製した場合、ＰＳＥＩ／ＰＰＳ／ＥＣＮを含む組成物（比較例１０）が、ＰＥＩ／ＰＰＳ／ＥＣＮを含む組成物（比較例９）よりも改善されたＨＤＴを有することを示している。これらの実施例はまた、ＰＳＥＩと組み合わせたＥＣＮ変性ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ－Ｅ）（実施例１１）が、より高いＨＤＴ、引張弾性率、および破断伸びと、よりよいＭＶＲを達成できる組成物となることを示している。更に、４５質量％のガラス繊維（比較例１２および１３）を、ＰＥＩ／ＰＰＳ／ＥＣＮ混合物（比較例９）およびＰＳＥＩ／ＰＰＳ／ＥＣＮ混合物（比較例１０）にそれぞれ加えると、ＨＤＴおよび引張弾性率が大幅に上昇することも示されている。

【0083】

［実施例１４から１８］
実施例１４から１８の目的は、２段階法で調製した場合の、ＥＣＮ変性（compatibilized）ＰＰＳ（ＰＰＳ－Ｅ）とＰＥＩとを含む組成物に、ケイ素含有粒子を加える効果を示すことであった。前述の手順に従って組成物を調製および試験した。実施例１４から１８の組成および特性を表４に示す。

【0084】

【表4】

【0085】

実施例１８は、実施例３で調製したＰＰＳ－Ｅを使用している。従って、実施例１８の相溶化ポリフェニレンスルフィド組成物（ＰＰＳ－Ｅ）は、９８質量％のＰＰＳと２質量％のＥＣＮとの溶融混合物である。

【0086】

これらの実施例は、１段階法で調製した、ＰＥＩ／ＰＰＳ／ＥＣＮを含む組成物に粒子１または粒子２を加えると（比較例１５および１６）、ＨＤＴが上昇する（比較例１４）ことを示している。１段階法で調製した、ＰＥＩ／ＰＰＳ／ＥＣＮを含む組成物に粒子１と粒子２の両方を加えると（比較例１７）、更に、機械的特性をあまり低下させることなくＨＤＴが上昇する。２段階法で調製した、ＥＣＮ変性ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ－Ｅ）をＰＥＩと組み合わせて含む組成物（実施例１８）では、更にＨＤＴが高くなり、機械的特性が改善される。

【0087】

本開示内容は更に、以下の態様を含む。

【0088】

態様１：ポリイミドと、エポキシノボラック樹脂とポリアリーレンスルフィドとの溶融混合物を含む相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物と、を含む相溶化組成物であって、この相溶化組成物はポリフェニレンスルホンを含まない。

【0089】

態様２：態様１の相溶化組成物であって、１０から９０質量％のポリイミドと、１０から９０質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物とを含み、このとき、それぞれの質量％は相溶化組成物の総質量に対してである。

【0090】

態様３：態様１または２の相溶化組成物であって、ポリイミドの存在量は、相溶化組成物の総質量に対して、２０から８０質量％、望ましくは３０から７０質量％であり、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物は、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物の総質量に対して、それぞれ、８０から９９質量％、望ましくは８５から９８質量％、より望ましくは９０から９８質量％のポリアリーレンスルフィドと、１から２０質量％、望ましくは２から１５質量％、より望ましくは２から１０質量％のエポキシノボラック樹脂との溶融混合物から調製される。

【0091】

態様４：前記態様のいずれかの相溶化組成物であって、ポリイミドは、ポリエーテルイミド、ポリ（スルホンエーテルイミド）、またはこれらの組み合わせである。

【0092】

態様５：前記態様のいずれかの相溶化組成物であって、エポキシノボラック樹脂は、エポキシフェノールノボラック樹脂、エポキシクレゾールノボラック樹脂、またはこれらの組み合わせである。

【0093】

態様６：前記態様のいずれかの相溶化組成物であって、相溶化組成物は、ＩＳＯ－５２７による測定で、３５５０から５０００ＭＰａ、望ましくは３６５０から４５００ＭＰａの引張弾性率；ＩＳＯ－７５による、０．４５ＭＰａの圧力での測定で、１８０以上から２２０℃、望ましくは１８５から２１０℃の荷重たわみ温度；ＩＳＯ－７５による、１．８ＭＰａの圧力での測定で、１３０から２００℃、望ましくは１３２から１９０℃の荷重たわみ温度；ＩＳＯ－１８０による測定で、４．５ｋＪ／ｍ^２以上、望ましくは４．６ｋＪ／ｍ^２以上の衝撃強さ；または、ＩＳＯ－５２７による測定で、４０％以上、望ましくは５０％以上の破断伸び、の少なくとも１つを有する。

【0094】

態様７：前記態様のいずれかの相溶化組成物であって、相溶化組成物の荷重たわみ温度および引張弾性率は、比較用組成物の荷重たわみ温度および引張弾性率よりも大きく、比較用組成物は、相溶化組成物と同量のポリイミドと、同量のポリアリーレンスルフィドと、同量のエポキシノボラック樹脂とを含み、比較用組成物において、ポリアリーレンスルフィドとエポキシノボラック樹脂とは、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物のように溶融混合されていない。

【0095】

態様８：前記態様のいずれかの相溶化組成物であって、形態として、相溶化組成物のドメインサイズは比較用組成物のドメインサイズよりも小さく、比較用組成物は、相溶化組成物と同量のポリイミドと、同量のポリアリーレンスルフィドと、同量のエポキシノボラック樹脂とを含み、比較用組成物において、ポリアリーレンスルフィドとエポキシノボラック樹脂とは、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物のように溶融混合されていない。

【0096】

態様９：前記態様のいずれかの相溶化組成物であって、粒子材料を更に含み、望ましくは、粒子材料は、ヒュームドシリカ、溶融シリカ、沈殿シリカ、シリカゲル、ポリシルセスキオキサン、石英、珪藻土、粉砕ガラス、ガラス球、またはこれらの組み合わせである。

【0097】

態様１０：態様１から８のいずれかの相溶化組成物であって、３５から５０質量％のポリエーテルイミドと、５０から６５質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物とを含み、このとき、それぞれの質量％は相溶化組成物の総質量に対してであり、相溶化組成物は粒子材料またはガラス繊維を含まず、相溶化組成物は、ＩＳＯ－１１３３による、３６０℃／５ｋｇでの測定で、２５から３５ｃｍ^３／１０分のメルトボリュームフローレートと、ＩＳＯ－５２７による測定で、５５％以上の破断伸びと、ＩＳＯ－７５による、０．４５ＭＰａの圧力での測定で、１８０℃以上の荷重たわみ温度、または、ＩＳＯ－７５による、１．８ＭＰａの圧力での測定で、１３０℃以上の荷重たわみ温度、の少なくとも１つと、を有する。

【0098】

態様１１：態様１から８のいずれかの相溶化組成物であって、３０から５５質量％のポリ（スルホンエーテルイミド）と、４５から７０質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物とを含み、このとき、それぞれの質量％は相溶化組成物の総質量に対してであり、相溶化組成物は粒子材料またはガラス繊維を含まず、相溶化組成物は、ＩＳＯ－１１３３による、３６０℃／５ｋｇでの測定で、２５から４０ｃｍ^３／１０分のメルトボリュームフローレートと、ＩＳＯ－５２７による測定で、５０％以上の破断伸びと、ＩＳＯ－７５による、０．４５ＭＰａの圧力での測定で、１８０℃より高い荷重たわみ温度、または、ＩＳＯ－７５による、１．８ＭＰａの圧力での測定で、１３５℃以上の荷重たわみ温度、の少なくとも１つと、を有する。

【0099】

態様１２：態様１から９のいずれかの相溶化組成物であって、３０から５５質量％のポリエーテルイミドと、４５から７０質量％の相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物と、１から６質量％の粒子材料と、を含み、このとき、それぞれの質量％は相溶化組成物の総質量に対してであり、相溶化組成物は、ＩＳＯ－７５による、０．４５ＭＰａの圧力での測定で、１８５℃より高い荷重たわみ温度、または、ＩＳＯ－７５による、１．８ＭＰａの圧力での測定で、１３０℃以上の荷重たわみ温度の、少なくとも１つを有する。

【0100】

態様１３：前記態様のいずれかの相溶化組成物を製造する方法であって、この製造法は、エポキシノボラック樹脂とポリアリーレンスルフィドとを溶融混合して相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物を生成する工程と、相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物とポリイミドとを溶融混合して相溶化組成物を生成する工程とを含み、望ましくは、溶融混合を行って相溶化組成物を生成する工程の温度は、２５０から３６０℃である。

【0101】

態様１４：態様１３の製造法であって、溶融混合を行って相溶化ポリアリーレンスルフィド組成物を生成する工程は、押出機を通る第１処理工程（first pass）であり、溶融混合を行って相溶化組成物を生成する工程は、押出機を通る第２処理工程（second pass）である。

【0102】

態様１５：前記態様のいずれかの相溶化組成物を含む物品であって、望ましくは、物品は成形品である。

【0103】

組成物、方法、および物品は、選択的に、文中に開示されている任意の適当な材料、ステップ、または構成要素を含む（comprise）、から成る（consist of）、あるいは、から成る（consist of）ことができる。組成物、方法、および物品は、付加的に、または選択的に、この組成物、方法、および物品の機能または目的の達成に必ずしも必要ではない任意の材料（または種）、ステップ、または構成要素を除いて、または実質的に含まないように構成することができる。

【0104】

文中に開示されている全ての範囲は終点を含んでおり、終点は独立して互いに組み合わせ可能である（例えば、「２５質量％以下、または５から２０質量％」の範囲は、終点と、「５から２５質量％」など、この範囲内にある全ての値を含む）。「組み合わせ（combinations）」は、混合物（blends、mixtures）、合金、反応生成物などを含む。用語「第１（first）」、「第２（second）」などは、順番、数量、または重要度を何ら示すものではなく、ある要素と別の要素とを識別するために使用する。用語「a」、「an」、および「the」は、数量の限定を示すものではなく、別途指示のない限り、または文脈によって明らかに否定されない限り、単数形と複数形の両方を含むと解釈すべきである。「または（or）」は、別に明示されない限り、「および／または（and/or）」を意味する。明細書中における「一部の（some）態様」、「ある（an）態様」などでの言及は、その態様に関連して述べられているある要素が、本件に記載されている少なくとも１つの態様には含まれているが、他の態様中には存在してもしていなくても良いことを意味する。更に、記載されている要素は、様々な態様において、任意の適当な方法で組み合わせ可能であることは当然である。「これらの組み合わせ（combination thereof）」は非限定（open）であって、挙げられている構成要素または特性の少なくとも１つを含み、必要に応じて、挙げられていない類似または同等の構成要素または特性を共に含む、任意の組み合わせを含んでいる。

【0105】

文中にそうでないことが明記されていない限り、全ての試験基準は、本願の出願日、あるいは、優先権が主張されている場合、この試験基準が記載されている最先の優先権出願の出願日時点で有効な、最も新しい基準である。

【0106】

別途定義のない限り、文中で使用する技術および科学用語は、本願の属する技術分野の当業者に一般的に理解されているものと同じ意味を有する。引用されている全ての特許、特許出願、その他の参考文献は、その内容を全て本件に引用して援用する。しかし、本願中の用語が援用する参考文献の用語と矛盾する、または一致しない場合は、本願の用語を、援用する参考文献からの矛盾する用語よりも優先する。

【0107】

化合物は標準命名法を用いて記述する。例えば、指示された何らかの基で置換されていない位置は、指示された結合で、または水素原子で満たされたその価数を有するものとする。２つの文字または記号に挟まれていないダッシュ（「－」）は、置換基の結合に使われる位置を示すために使用する。例えば、－ＣＨＯは、カルボニル基の炭素で結合している。

【0108】

文中で使用されている用語「ヒドロカルビル」は、炭素および水素、必要に応じて１つ以上のヘテロ原子（例えば、１、２、３、または４個の、ハロゲン、Ｏ、Ｎ、Ｓ、Ｐ、Ｓｉなどの原子）を含む基を含む。「アルキル」は、分枝または直鎖、飽和一価炭化水素基、例えば、メチル、エチル、ｉ－プロピル、ｎ－ブチルを意味する。「アルキレン」は、分枝または直鎖、飽和二価炭化水素基（例えば、メチレン（－ＣＨ_２－）またはプロピレン（－（ＣＨ_２）_３－））を意味する。「アルケニル」および「アルケニレン」は、少なくとも１つの炭素－炭素二重結合を有する、それぞれ、一価または二価の、分枝または直鎖炭化水素基を意味する（例えば、エテニル（－ＨＣ＝ＣＨ_２）またはプロペニレン（－ＨＣ（ＣＨ_３）＝ＣＨ_２－））。「アルキニル」は、少なくとも１つの炭素－炭素三重結合を有する、分枝または直鎖、一価炭化水素基を意味する（例えば、エチニル）。「アルコキシ」は、酸素を経て結合しているアルキル基（即ち、アルキル－Ｏ－）、例えば、メトキシ、エトキシ、ｓｅｃ－ブチルオキシを意味する。「シクロアルキル」および「シクロアルキレン」は、それぞれ、構造式－Ｃ_ｎＨ_２ｎ－ｘおよび－Ｃ_ｎＨ_{２ｎ－２ｘ}－（式中、ｘは環化の数）で示される、一価および二価の環式炭化水素基を意味する。「アリール」は、一価の単環または多環式芳香族基（例えば、フェニルまたはナフチル）を意味する。「アリーレン」は、二価の単環または多環式芳香族基（例えば、フェニレンまたはナフチレン）を意味する。「アリーレン」は、二価アリール基を意味する。「アルキルアリール」は、アルキル基で置換されたアリール基を意味する。「アリールアルキル」は、アリール基で置換されたアルキル基（例えば、ベンジル）を意味する。接頭辞「ハロ」は、１つ以上のハロゲン（Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、またはＩ）置換基（これらは、同じでも異なっていても良い）を含む基または化合物を意味する。接頭辞「複素（ヘテロ：hetero）」は、ヘテロ原子である少なくとも１つの環員（例えば、１、２、または３個のヘテロ原子であって、それぞれのヘテロ原子は、独立して、Ｎ、Ｏ、ＳまたはＰである）を含む基または化合物を意味する。

【0109】

置換基が特に指示されていない場合、置換によって化合物の合成、安定性、または使用にあまり悪影響のない限り、前述のそれぞれの基は置換されていても置換されていなくても良い。「置換された」は、化合物または基が、置換されている原子の通常の価数を超えないという条件で、水素の代わりに、少なくとも１つ（例えば、１、２、３、または４個）の置換基（それぞれ独立して、Ｃ_１～９アルコキシ、Ｃ_１～９ハロアルコキシ、ニトロ（－ＮＯ_２）、シアノ（－ＣＮ）、Ｃ_１～６アルキルスルホニル（－Ｓ（＝Ｏ）_２－アルキル）、Ｃ_６～１２アリールスルホニル（－Ｓ（＝Ｏ）_２－アリール）、チオール（－ＳＨ）、チオシアノ（－ＳＣＮ）、トシル（ＣＨ_３Ｃ_６Ｈ_４ＳＯ_２－）、Ｃ_３～１２シクロアルキル、Ｃ_２～１２アルケニル、Ｃ_５～１２シクロアルケニル、Ｃ_６～１２アリール、Ｃ_７～１３アリールアルキレン、Ｃ_４～１２ヘテロシクロアルキル、およびＣ_３～１２ヘテロアリールとすることができる）で置換されていることを意味する。ある化合物が置換されている場合、示されている炭素原子の数は、置換基の炭素原子を含む、化合物または基中の炭素原子の総数である。

【0110】

特定の態様について述べてきたが、現時点で予想されていない、または予想されていないと考えられる代替（alternatives）、変形（modifications）、変化（variations）、改善（improvements）、および実質的同等物が、出願者や他の同業者によって考案されることがある。従って、出願時の、および修正の可能性のある添付請求項は、これらの代替、変形、変化、改善、および実質的同等物を全て包含するものとする。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】