特許 7740273 燃料電池用セパレータの製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2025-09-08

(45)【発行日】2025-09-17

(54)【発明の名称】燃料電池用セパレータの製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/0228 20160101AFI20250909BHJP

   C23C 14/14 20060101ALI20250909BHJP

   C23C 14/06 20060101ALI20250909BHJP

【ＦＩ】

H01M8/0228

C23C14/14 D

C23C14/06 F

【請求項の数】 1

(21)【出願番号】P 2023003650

(22)【出願日】2023-01-13

(65)【公開番号】P2024099982

(43)【公開日】2024-07-26

【審査請求日】2024-09-11

(73)【特許権者】

【識別番号】000003207

【氏名又は名称】トヨタ自動車株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110002572

【氏名又は名称】弁理士法人平木国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】谷野 仁

【審査官】瀧口 博史

(56)【参考文献】

【文献】特開２０２２－１２９１４１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１２－２２４８７８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１１－５２２６６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－２１９０７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１６－８３０７（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｍ ８／００

Ｃ２３Ｃ １４／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

成膜装置内に配置した複数のセパレータ基材の両面に、物理気相成長法により導電膜が成膜された燃料電池用セパレータの製造方法であって、
前記セパレータの製造方法は、
前記複数のセパレータ基材のうち、複数の第１セパレータ基材を、第１仮想平面上に一定の間隔を空けて、前記成膜装置内に配置し、
前記複数のセパレータ基材のうち、複数の第２セパレータ基材を、前記第１仮想平面に対して一定の距離で離間した第２仮想平面上に、一定の間隔を空けて、前記成膜装置内に、配置する配置工程を含み、
前記配置工程において、前記第１仮想平面に対して直交方向の一方側から視て、前記第１セパレータ基材同士の間に、前記第２セパレータ基材の表面の一部が露出し、前記直交方向の他方側から視て、前記第２セパレータ基材同士の間に、前記第１セパレータ基材の表面の一部が露出するように、前記第１セパレータ基材と前記第２セパレータ基材を配置し、
前記第１仮想平面および前記第２仮想平面を挟むように、前記成膜装置内に配置された一対の蒸着源により、前記第１セパレータ基材と前記第２セパレータ基材の両面に、前記導電膜を成膜することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、燃料電池用セパレータの製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

たとえば、特許文献１には、燃料電池用セパレータを製造する方法が提案されている。この方法では、物理気相成長法により、セパレータ基材に導電膜を成膜することで、燃料電池用セパレータが製造される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【文献】特開２０１０－８６８９７号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

ところで、特許文献１に示す物理気相成長法により、複数のセパレータ基材の両面に対して、導電膜を同時に成膜しようとした場合、たとえば、以下の方法を採用することが想定される。具体的には、同一平面上に複数のセパレータ基材を配置し、この平面を挟むように配置された一対の蒸着源で、セパレータ基材の両面に導電膜を成膜する。しかし、上記のように成膜したとしても、物理気相成長法により、一回あたりに処理できるセパレータ基材の枚数が限られる。

【0005】

本発明は、このような問題に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、物理気相成長法により、導電膜を成膜する際、１回あたりに成膜できるセパレータ基材の数を増やすことができる燃料電池用セパレータの製造方法を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0006】

課題を鑑みて、本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法は、成膜装置内に配置した複数のセパレータ基材の両面に、物理気相成長法により導電膜を成膜する燃料電池用セパレータの製造方法であって、前記セパレータの製造方法は、複数のセパレータ基材のうち、複数の第１セパレータ基材を、第１仮想平面上に一定の間隔を空けて、成膜装置内に配置し、複数のセパレータ基材のうち、複数の第２セパレータ基材を、第１仮想平面に対して一定の距離で離間した第２仮想平面上に、一定の間隔を空けて、成膜装置内に、配置する配置工程を含み、配置工程において、第１仮想平面に対して直交方向の一方側から視て、第１セパレータ基材同士の間に、第２セパレータ基材の表面の一部が露出し、直交方向の他方側から視て、第２セパレータ基材同士の間に、第１セパレータ基材の表面の一部が露出するように、第１セパレータ基材と第２セパレータ基材を配置し、第１仮想平面および第２仮想平面を挟むように、成膜装置内に配置された一対の蒸着源により、第１セパレータ基材と第２セパレータ基材の両面に、導電膜を成膜する。

【発明の効果】

【0007】

本発明によれば、物理気相成長法により、導電膜を成膜する際、１回あたりに成膜できるセパレータ基材の数を増やすことができる。

【図面の簡単な説明】

【0008】

【図1】本発明の実施形態に係る成膜装置を示した図である。

【図2】（ａ）は、図１のＡ－Ａ線に沿った断面における、成膜処理部内の第１セパレータ基材および第２セパレータ基材の配置状態を説明するための模式図であり、（ｂ）は、第１仮想平面に対して直交方向の一方側から視た第１セパレータ基材と第２セパレータ基材との配置関係を示した図であり、（ｃ）は、第１仮想平面に対して直交方向の他方側から視た第２セパレータ基材と第１セパレータ基材との配置関係を示した図である。

【図3】（ａ）は、燃料電池用セパレータの短辺方向に沿った断面図であり、（ｂ）は、本実施形態に係る製造方法で製造したセパレータの短辺方向に沿った膜厚を表したグラフであり、（ｃ）は、従来に係る製造方法で製造したセパレータの短辺方向に沿った膜厚を表したグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0009】

以下、図面を参照して本発明に係る燃料電池用セパレータ９の製造方法について説明する。

【0010】

１．燃料電池用セパレータ９について
図示はしないが、本実施形態に係る燃料電池用セパレータ（以下、「セパレータ」という）９は、ガス拡散層が膜電極接合体の両面に積層された膜電極ガス拡散層接合体（Membrane Electrode Gas Diffusion Layer Assembly：ＭＥＧＡ）同士を区画する部材である。燃料電池の単セル（図示せず）は、一対のセパレータ９により膜電極ガス拡散層接合体（Membrane Electrode Gas Diffusion Layer Assembly：ＭＥＧＡ）を挟むことにより、構成される。セパレータ９の一方側の面は、ＭＥＧＡに当接する。セパレータ９の一方側の面は、燃料ガスまたは酸化剤ガスのガス流路が形成されたガス面である。セパレータ９の他方側の面は、セルが積層されることにより、隣接する燃料電池セルのセパレータに当接する。セパレータ９の他方側の面は、冷却水流路が形成された冷却水面である。

【0011】

セパレータ９は、セパレータ基材１０と、セパレータ基材１０の両面に成膜された炭素膜などの導電膜１１（１１Ｃ、１１Ｄ）と、を有する。導電膜１１のうち一方側の導電膜１１Ｃは、均一な膜厚を有している。したがって、導電膜１１Ｃは、発電性能に直接的に影響があるガス面側に用いることができる。一方、導電膜１１のうち他方側の導電膜１１Ｄは、導電膜１１Ｃの膜厚よりも膜厚が薄く、膜厚は均一ではない。導電膜１１Ｄは、発電性能による影響が低い冷却水面側に用いることができる。このように、セパレータ基材１０の両面に成膜された導電膜１１（１１Ｃ、１１Ｄ）は、同じ厚さである必要がない。このような着想から、発明者は、以下の製造方法を見出した。

【0012】

２．燃料電池用セパレータ９の製造方法について
複数のセパレータ基材１０に対して、以下に示す配置工程が行われる。その後、セパレータ基材１０は、図１に示す成膜装置１を用いて、表面処理工程から真空処理工程までの一連の工程を経る。セパレータ基材１０が、これらの工程を経ることで、セパレータ９は製造される。

【0013】

２－１．配置工程について
配置工程では、複数のセパレータ基材１０、１０、…は、２つのフレーム５、５のそれぞれに配置される。まず、複数のセパレータ基材１０を配置するフレーム５等の装置構成について説明する。

【0014】

各フレーム５は、門型の形状であり、移動台６に固定されている。移動台６は、成膜装置１内において、後述する表面処理部２から真空処理部４まで、フレーム５とともに移動する。本実施形態では、２つのフレーム５は、移動台６の移動方向と直交する方向に、対向して配置されている。フレーム５には、フレーム５の両端をつなぐように、セパレータ基材１０を取り付ける取り付け部１２が、上下方向に間隔を空けて設けられている。２つのフレーム５のうち、一方のフレーム５の内部には、第１仮想平面Ｐ１が形成され、他方のフレーム５の内部には第２仮想平面Ｐ２が形成される。第１仮想平面Ｐ１と第２仮想平面Ｐ２とは、一定の距離Ｐで離間している。

【0015】

複数のセパレータ基材１０は、複数の第１セパレータ基材１０Ａと、複数の第２セパレータ基材１０Ｂとで構成される。各第１セパレータ基材１０Ａは、ガス面側の表面１０Ａｃと冷却水面側の表面１０Ａｄとを有する。各第２セパレータ基材１０Ｂは、ガス面側の表面１０Ｂｃと冷却水面側の表面１０Ｂｄを有する。複数の第１セパレータ基材１０Ａは、第１仮想平面Ｐ１上に一定の間隔Ｄを空けて配置されている。複数の第２セパレータ基材１０Ｂは、第２仮想平面Ｐ２上に一定の間隔Ｄを空けて配置されている。本実施形態では、第１仮想平面Ｐ１上に配置される複数の第１セパレータ基材１０Ａ同士の間隔Ｄと、第２仮想平面Ｐ２上に配置される複数の第２セパレータ基材１０Ｂ同士の間隔Ｄと、は略同じである。第１および第２仮想平面Ｐ１、Ｐ２内に、複数の第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂを保持する複数のマスクジグが配置されてもよい。複数のマスクジグは、複数の第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂの両縁を保持する。なお、図２（ｂ）、（ｃ）は、説明の便宜上、第１セパレータ基材１０Ａの群と、第２セパレータ基材１０Ｂの群とは、全体的に上下方向にずらして示している。本実施形態では、第１セパレータ基材１０Ａの群と、第２セパレータ基材１０Ｂの群とは、全体的に上下方向に一致している。

【0016】

図２（ｂ）に示すように、第１仮想平面Ｐ１に対して直交方向の一方側Ｑ１から第１セパレータ基材１０Ａと第２セパレータ基材１０Ｂを視る。そうすると、第１セパレータ基材１０Ａ同士の間に、露出している第２セパレータ基材１０Ｂの冷却水面側の表面１０Ｂｄの少なくとも片縁以外の部分が視えるように、第１セパレータ基材１０Ａと第２セパレータ基材１０Ｂとが配置されている。同様に、図２（ｃ）に示すように、第１仮想平面Ｐ１に対して直交方向の他方側Ｑ２から第１セパレータ基材１０Ａと第２セパレータ基材１０Ｂを視る。そうすると、第２セパレータ基材１０Ｂ同士の間に、露出している第１セパレータ基材１０Ａの冷却水面側の表面１０Ａｄの少なくとも片縁以外の部分が視えるように、第１セパレータ基材１０Ａと第２セパレータ基材１０Ｂとが配置されている。その他には、一方側Ｑ１から視た際の第２セパレータ基材１０Ｂと、他方側Ｑ２から視た際の第１セパレータ基材１０Ａとは、少なくとも片縁以外の部分が露出するように配置されることの他に、中央部分を露出するように配置されてもよい。複数の第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂは、配置工程により各フレーム５に配置された状態で、移動台６とともに、表面処理部２から真空処理部４までを移動する。

【0017】

２－２．表面処理工程について
まず、本実施形態では、表面処理工程は、表面処理部２で、第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂの表面１０Ａｃ、１０Ａｄ、１０Ｂｃ、１０Ｂｄに対して行われる。表面処理は、たとえば、第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂの表面１０Ａｃ、１０Ａｄ、１０Ｂｃ、１０Ｂｄの粗化であり、例えばエッチング等である。表面処理は、図１に示すように、一対のプラズマイオンソース７が用いられる。表面処理部２が真空状態にされた後、一対のプラズマイオンソース７は、第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂを挟む位置から、第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂの表面１０Ａｃ、１０Ａｄ、１０Ｂｃ、１０Ｂｄに対して、プラズマを照射する。これにより、次の工程の成膜処理部３で、成膜された導電膜１１（１１Ｃ、１１Ｄ）に対するアンカー効果を発現し、第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂに対する導電膜１１（１１Ｃ、１１Ｄ）の密着性を高めることができる。

【0018】

２－３．成膜処理工程について
成膜処理は、成膜処理部３で、物理気相成長法により行われる。粗化処理された第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂは、表面処理部２を通過した後、移動台６とともに、成膜処理部３に移動する。成膜処理は、成膜処理部３の内壁面のうち、移動台６の移動方向に沿って対向する壁面に配置された一対の蒸着源８、８を用いて行われる。蒸着源８の材料は、炭素材料またはチタン材料であり、第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂの材料よりも、高い耐食性と高い導電性との性質を持つ材料である方が好ましい。第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂは、成膜処理部３を真空にした後、１対の蒸着源８より、物理気相成長法による成膜処理で成膜される。なお、蒸着源８の材料は、比較的直線的に放出される。

【0019】

本実施形態によれば、第１仮想平面Ｐ１に対して直交方向の一方側Ｑ１から視て、第１セパレータ基材１０Ａ同士の間に、第２セパレータ基材１０Ｂの冷却水面側の表面１０Ｂｄの一部が露出するように、第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂは配置される。一方側Ｑ１に向いている第１セパレータ基材１０Ａのガス面側の表面１０Ａｃには、一方側Ｑ１の蒸着源８により、導電膜１１Ｃが成膜される。それと同時に、第１セパレータ基材１０Ａ同士の間を、一方側Ｑ１の蒸着源８からの材料が通過し、第２セパレータ基材１０Ｂの冷却水面側の表面１０Ｂｄに、導電膜１１Ｄが成膜される。一部の一方側Ｑ１の蒸着源８の材料は、第１仮想平面Ｐ１を回り込み、第２セパレータ基材１０Ｂの冷却水面側の表面１０Ｂｄに、導電膜１１Ｄが成膜されることに、寄与する。

【0020】

同様に、直交方向の他方側Ｑ２から視て、第２セパレータ基材１０Ｂ同士の間に、第１セパレータ基材１０Ａの冷却水面側の表面１０Ａｄの一部が露出するように、第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂは配置される。他方側Ｑ２に向いている第２セパレータ基材１０Ｂのガス面側の表面１０Ｂｃには、他方側Ｑ２の蒸着源８により、導電膜１１Ｃが成膜される。それと同時に、第２セパレータ基材１０Ｂ同士の間を、他方側Ｑ２の蒸着源８からの材料が通過し、第１セパレータ基材１０Ａの冷却水面側の表面１０Ａｄに、導電膜１１Ｄが成膜される。一部の他方側Ｑ２の蒸着源８の材料は、第２仮想平面Ｐ２を回り込み、第１セパレータ基材１０Ａの冷却水面側の表面１０Ａｄに、導電膜１１Ｄが成膜されることに、寄与する。

【0021】

このように、一対の蒸着源８を挟んで、第１および第２仮想平面Ｐ１、Ｐ２上のそれぞれに配置した複数の第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂの両面に、導電膜１１（１１Ｃ、１１Ｄ）を成膜することができる。この結果、物理気相成長法により、導電膜１１（１１Ｃ、１１Ｄ）を成膜する際、１回あたりに成膜できる第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂの数を増やすことができる。

【0022】

このようにして、第１仮想平面Ｐ１に対して直交方向の一方側Ｑ１を向いている第１セパレータ基材１０Ａのガス面側の表面１０Ａｃには、図３（ａ）および（ｂ）に示すように、面全体に均一な導電膜１１Ｃが成膜される。第１仮想平面Ｐ１に対して直交方向の他方側Ｑ２を向いている第１セパレータ基材１０Ａの冷却水面側の表面１０Ａｄには、導電膜１１Ｃに比べて膜厚が薄く、膜厚が均一ではない導電膜１１Ｄが成膜される。ただし、導電膜１１Ｄの膜厚は、図３（ａ）および（ｂ）に示すように、中央では略均一で、両端に進むにしたがって薄くなっている。第２セパレータ基材１０Ｂに成膜された導電膜１１Ｃ、１１Ｄも同様である。なお、第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂに成膜された導電膜１１Ｄは、冷却水面側に用いられるので、燃料電池の発電特性に影響を及ぼすことがほとんどない。

【0023】

２－４．真空処理について
成膜処理された第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂ（セパレータ９）は、成膜処理部３を通過した後、移動台６とともに、真空処理部４に移動する。真空処理部４内に移動した第１および第２セパレータ基材１０Ａ、１０Ｂに付着している導電膜１１（１１Ｃ、１１Ｄ）以外の粒子等は、真空処理部４で、真空にするときに除去される。

【符号の説明】

【0024】

１：成膜装置、２：表面処理部、３：成膜処理部、４：真空処理部、５：フレーム、６：移動台、７：プラズマイオンソース、８：蒸着源、９：燃料電池用セパレータ、１０：セパレータ基材、１０Ａ：第１セパレータ基材、１０Ｂ：第２セパレータ基材、１１：導電膜、１２：取り付け部

【図1】

【図2】

【図3】