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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2025-09-19
(45)【発行日】2025-09-30
(54)【発明の名称】窒化アルミニウム充填熱伝導性シリコーン組成物
(51)【国際特許分類】
C08L 83/07 20060101AFI20250922BHJP
C08L 83/05 20060101ALI20250922BHJP
C08K 3/22 20060101ALI20250922BHJP
C08K 3/28 20060101ALI20250922BHJP
C08K 5/5415 20060101ALI20250922BHJP
H01L 23/36 20060101ALI20250922BHJP
H01L 23/373 20060101ALI20250922BHJP
【ＦＩ】
C08L83/07
C08L83/05
C08K3/22
C08K3/28
C08K5/5415
H01L23/36 D
H01L23/36 M
【請求項の数】
9
(21)【出願番号】P 2023527428
(86)(22)【出願日】2020-11-10
(65)【公表番号】
(43)【公表日】2024-01-22
(86)【国際出願番号】 CN2020127668
(87)【国際公開番号】W WO2022099432
(87)【国際公開日】2022-05-19
【審査請求日】2023-10-30
(73)【特許権者】
【識別番号】590001418
【氏名又は名称】ダウ シリコーンズ コーポレーション
(74)【代理人】
【識別番号】100092783
【弁理士】
【氏名又は名称】小林 浩
(74)【代理人】
【識別番号】100095360
【弁理士】
【氏名又は名称】片山 英二
(74)【代理人】
【識別番号】100120134
【弁理士】
【氏名又は名称】大森 規雄
(74)【代理人】
【識別番号】100128761
【弁理士】
【氏名又は名称】田村 恭子
(72)【発明者】
【氏名】チェン、ヤン
(72)【発明者】
【氏名】バグワガー、ドラブ
(72)【発明者】
【氏名】ハンセン、ダレン
(72)【発明者】
【氏名】ウェイ、ペン
(72)【発明者】
【氏名】ウー、ハン グァン
【審査官】佐藤 のぞみ
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０２０／０９３２５８（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２０１７－２１０５１８（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２０１８／０７４２４７（ＷＯ，Ａ１）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０８Ｌ ８３／００－８３／１６
Ｃ０８Ｋ ３／００－１３／０８
Ｃ０９Ｋ ５／００－５／２０
Ｈ０１Ｌ ２３／３４－２３／４６
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
熱伝導性組成物であって、ａ．
ｉ．ａ．３０～４００ミリパスカル＊秒の範囲の粘度を有するビニルジメチルシロキシ末端ポリジメチルポリシロキサンと、
ｉｉ．水素化ケイ素官能性架橋剤と、及び
ｉｉｉ．ヒドロシリル化触媒とを含み、
前記架橋剤からの水素化ケイ素官能性とビニル官能性とのモル比が０．５：１～１：１の範囲である、硬化性シリコーン組成物と、
ｂ．アルキルトリアルコキシシラン及びモノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンの一方又は両方を含むフィラー処理剤と、
ｃ．熱伝導性フィラー混合物であって、
ｉ．４０重量パーセント以上の窒化アルミニウムフィラーであって、球状及び不規則形状の窒化アルミニウム粒子の混合物を含み、前記球状粒子及び不規則形状の粒子の両方の平均粒径が３０μｍ以上であり、３０μｍ以上の粒径の前記球状窒化アルミニウムフィラーが、３０μｍ以上の粒径の窒化アルミニウムフィラーの総重量の４０～６０重量％の濃度で存在する、窒化アルミニウムフィラーと、
ｉｉ．２５重量％～３５重量％の、平均粒径が１～５マイクロメートルの球状酸化アルミニウム粒子と、
ｉｉｉ．１０重量％～１５重量％の、平均粒径が０．１～０．５マイクロメートルの追加の熱伝導性フィラーとを含む、熱伝導性フィラー混合物とを含み、
各熱伝導性フィラーの重量％は、特に明記しない限り、組成物重量に対するものであり、熱伝導性フィラー混合物の総量は、組成物重量の９０～９７重量％であり、
前記組成物が窒化ホウ素フィラーを含まない、熱伝導性組成物。
【請求項2】
前記ビニルジメチルシロキシ末端ポリジメチルポリシロキサンが、６０～８０ミリパスカル＊秒の範囲の粘度を有し、１．２～１．４重量％のビニル官能性を含む、請求項１に記載の熱伝導性組成物。
【請求項3】
前記水素化ケイ素官能性架橋剤が、（ＩＩ）及び（ＩＩＩ）Ｈ（ＣＨ３）２ＳｉＯ－［（ＣＨ３）２）ＳｉＯ）］ｘ－Ｓｉ（ＣＨ３）２Ｈ （ＩＩ）
（ＣＨ３）３ＳｉＯ－［（ＣＨ３）ＨＳｉＯ］ｙ［（ＣＨ３）２）ＳｉＯ］ｚ－Ｓｉ（ＣＨ３）３ （ＩＩＩ）
（式中、下付き文字ｘは１０～１００の範囲の値を有し、下付き文字ｙは３～３０の範囲の値を有し、下付き文字ｚは３～１００の範囲の値を有する）から選択される化学構造を有する１種以上のポリシロキサンを含む、請求項１又は２に記載の熱伝導性組成物。
【請求項4】
前記水素化ケイ素官能性架橋剤が、化学構造（ＩＩ）を有する、請求項３に記載の熱伝導性組成物。
【請求項5】
前記アルキルトリアルコキシシランが、Ｃ６～Ｃ１２アルキルトリメトキシシランから選択され、前記モノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンが、平均化学構造（ＩＶ）を有するモノ－トリメトキシ末端ジメチルポリシロキサンから選択される、請求項１～４のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物。（ＣＨ３）３ＳｉＯ［（ＣＨ３）２ＳｉＯ］ａＳｉ（ＯＣＨ３）３ （ＩＶ）
（式中、下付き文字ａは、３０～１１０の範囲の値である）
【請求項6】
前記組成物が酸化マグネシウムフィラーを含まない、請求項１～５のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物。
【請求項7】
前記追加の熱伝導性フィラーが酸化亜鉛である、請求項１～６のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物。
【請求項8】
別の材料上に請求項１～７のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物を含む物品。
【請求項9】
前記熱伝導性組成物が、電子デバイスの発熱部品と、前記電子デバイスのヒートシンク、冷却プレート及び金属カバーのうちの１つ以上との間にあり、それらと熱接触している、請求項８に記載の物品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、窒化アルミニウムフィラーを含有する熱伝導性シリコーン組成物に関する。
【0002】
序論
電子機器の小型化及び強力化により、業界では、そのようなデバイスで発生した熱を放散するのに有用な熱伝導性材料に対する需要が増加している。例えば、電気通信産業では、５Ｇネットワークへの世代交代を経験しており、小型の高度に集積化された電気機器を必要とされており、必要な電力が倍増している（６００ワットから１２００ワット）。小型の装置における高電力によって発生した熱を効率的に放散しなければ、装置が損傷してしまう。熱伝導性界面材料は、多くの場合、発熱部品と放熱部品とを熱的に結合させるために電子機器に使用される。結合された構成要素間で熱を効率的に伝達するために、熱伝導性組成物は、望ましくは、ＡＳＴＭ法Ｄ５４７０に従って測定して、少なくとも８．０ワット／メートル＊ケルビン（Ｗ／ｍ＊Ｋ）の熱伝導率を有する。同時に、電子デバイスが小型化するにつれて、迅速な製造プロセス中に適切な部品に熱伝導性を正確かつ精密に適用することがより重要になる。その点に関して、熱伝導性材料は、本明細書で以下に記載される手順を使用して、標準的な３０立方センチメートルＥＦＤシリンジパッケージを用いて０．６２メガパスカル（９０ポンド／平方インチ）の圧力で測定した場合に、４０グラム／分（ｇ／分）を超える押出速度（ＥＲ）を有することが望ましい。
電子機器の小型化及び強力化により、業界では、そのようなデバイスで発生した熱を放散するのに有用な熱伝導性材料に対する需要が増加している。例えば、電気通信産業では、５Ｇネットワークへの世代交代を経験しており、小型の高度に集積化された電気機器を必要とされており、必要な電力が倍増している（６００ワットから１２００ワット）。小型の装置における高電力によって発生した熱を効率的に放散しなければ、装置が損傷してしまう。熱伝導性界面材料は、多くの場合、発熱部品と放熱部品とを熱的に結合させるために電子機器に使用される。結合された構成要素間で熱を効率的に伝達するために、熱伝導性組成物は、望ましくは、ＡＳＴＭ法Ｄ５４７０に従って測定して、少なくとも８．０ワット／メートル＊ケルビン（Ｗ／ｍ＊Ｋ）の熱伝導率を有する。同時に、電子デバイスが小型化するにつれて、迅速な製造プロセス中に適切な部品に熱伝導性を正確かつ精密に適用することがより重要になる。その点に関して、熱伝導性材料は、本明細書で以下に記載される手順を使用して、標準的な３０立方センチメートルＥＦＤシリンジパッケージを用いて０．６２メガパスカル（９０ポンド／平方インチ）の圧力で測定した場合に、４０グラム／分（ｇ／分）を超える押出速度（ＥＲ）を有することが望ましい。
【0003】
熱伝導性材料においてそのような熱伝導率及び押出速度を同時に達成することは困難である。熱伝導性フィラーの量を増加させると、熱伝導率を上昇させることができるが、粘度も高くなり、押出速度が抑制される。窒化ホウ素は高熱伝導性フィラーであるため、粘度が高くなりすぎるのを回避するのに十分低い濃度で組成物の熱伝導率を高めることができると考えられる。しかしながら、窒化ホウ素は、板状の形状を有するため、４０体積％以上の濃度であっても、熱伝導性組成物の粘度が高くなりすぎて、４０ｇ／分を超えるＥＲを達成することができない。
【0004】
４０ｇ／分を超えるＥＲ及び少なくとも８．０Ｗ／ｍ＊Ｋの熱伝導率を同時に達成することができる熱伝導性組成物を特定する必要性が依然として存在する。
【発明の概要】
【0005】
本発明は、４０ｇ／分を超える押出速度及び少なくとも８．０Ｗ／ｍ＊Ｋの熱伝導率を同時に達成する熱伝導性材料を提供する。更に、熱伝導性材料は反応性であり、硬化して硬化した熱伝導性材料になることができる。
【0006】
本発明は、部分的には、粒径が３０マイクロメートル以上である球状及び不規則形状の窒化アルミニウムフィラーの特定の混合物を、粒径が１～５マイクロメートルの特定量の球状の酸化アルミニウムフィラー及び平均粒径が０．１～０．５マイクロメートルの追加量のフィラーと混和することができ、窒化ホウ素が存在しない場合でも、４０ｇ／分を超えるＥＲ及び少なくとも８．０Ｗ／ｍ＊Ｋの熱伝導率を同時に達成する熱伝導性材料を提供することを発見した結果である。
【0007】
第１の態様では、本発明は、熱伝導性組成物であって、
（ａ）（ｉ）３０～４００ミリパスカル＊秒の範囲の粘度を有するビニルジメチルシロキシ末端ポリジメチルポリシロキサンと、（ｉｉ）水素化ケイ素官能性架橋剤と、及び（ｉｉｉ）ヒドロシリル化触媒とを含み、架橋剤からの水素化ケイ素官能性とビニル官能性とのモル比が０．５：１～１：１の範囲である、硬化性シリコーン組成物と、（ｂ）アルキルトリアルコキシシラン及びモノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンの一方又は両方を含むフィラー処理剤と、（ｃ）熱伝導性フィラー混合物であって、４０重量パーセント以上の窒化アルミニウムフィラーであって、球状及び不規則形状の窒化アルミニウム粒子の混合物を含み、球状粒子及び不規則形状の粒子の両方の平均粒径が３０μｍ以上であり、３０μｍ以上の粒径の球状窒化アルミニウムフィラーが、３０μｍ以上の粒径の窒化アルミニウムフィラーの総重量の４０～６０重量％の濃度で存在する、窒化アルミニウムフィラーと、（ｉｉ）２５重量％～３５重量％の、平均粒径が１～５マイクロメートルの球状酸化アルミニウム粒子と、（ｉｉｉ）１０重量％～１５重量％の、平均粒径が０．１～０．５マイクロメートルの追加の熱伝導性フィラーを含み、（ｉｖ）場合により、平均粒径が２０マイクロメートル超の窒化ホウ素フィラーを含む、熱伝導性フィラーとを含み、各熱伝導性フィラーの重量％は、特に明記しない限り、組成物重量に対するものであり、熱伝導性フィラー混合物の総量は、組成物重量の９０～９７重量％である、熱伝導性組成物である。
（ａ）（ｉ）３０～４００ミリパスカル＊秒の範囲の粘度を有するビニルジメチルシロキシ末端ポリジメチルポリシロキサンと、（ｉｉ）水素化ケイ素官能性架橋剤と、及び（ｉｉｉ）ヒドロシリル化触媒とを含み、架橋剤からの水素化ケイ素官能性とビニル官能性とのモル比が０．５：１～１：１の範囲である、硬化性シリコーン組成物と、（ｂ）アルキルトリアルコキシシラン及びモノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンの一方又は両方を含むフィラー処理剤と、（ｃ）熱伝導性フィラー混合物であって、４０重量パーセント以上の窒化アルミニウムフィラーであって、球状及び不規則形状の窒化アルミニウム粒子の混合物を含み、球状粒子及び不規則形状の粒子の両方の平均粒径が３０μｍ以上であり、３０μｍ以上の粒径の球状窒化アルミニウムフィラーが、３０μｍ以上の粒径の窒化アルミニウムフィラーの総重量の４０～６０重量％の濃度で存在する、窒化アルミニウムフィラーと、（ｉｉ）２５重量％～３５重量％の、平均粒径が１～５マイクロメートルの球状酸化アルミニウム粒子と、（ｉｉｉ）１０重量％～１５重量％の、平均粒径が０．１～０．５マイクロメートルの追加の熱伝導性フィラーを含み、（ｉｖ）場合により、平均粒径が２０マイクロメートル超の窒化ホウ素フィラーを含む、熱伝導性フィラーとを含み、各熱伝導性フィラーの重量％は、特に明記しない限り、組成物重量に対するものであり、熱伝導性フィラー混合物の総量は、組成物重量の９０～９７重量％である、熱伝導性組成物である。
【0008】
第２の態様では、本発明は、別の材料上に第１の態様の熱伝導性組成物を含む物品である。
【0009】
本発明の熱伝導性組成物は、例えば、電子デバイスの部品間の熱伝導性界面材料として有用である。
【発明を実施するための形態】
【0010】
試験方法は、日付が試験方法の番号と共に示されていない場合、本文書の優先日に直近の試験方法を指す。試験方法への言及は、試験の協会及び試験方法番号への参照の両方を含む。本明細書では、以下の試験方法の略語及び識別子が適用される。ＡＳＴＭは、ＡＳＴＭインターナショナル試験法（ASTM International methods）を指し、ＥＮは、欧州規格（European Norm）を指し、ＤＩＮは、ドイツ規格協会（Deutsches Institut fur Normung）を指し、ＩＳＯは、国際標準化機構（International Organization for Standards）を指し、ＵＬは、米国保険業者安全試験所（Underwriters Laboratory）を指す。
【0011】
商品名で識別される製品は、本文書の優先日において、それらの商品名で入手可能な組成物を指す。
【0012】
「複数の」とは、２つ以上を意味する。「及び／又は」とは、「及び、又は代替として」を意味する。全ての範囲は、特に指示がない限り、終点を含む。特に明記しない限り、全ての重量パーセント（重量％）値は組成物の重量に対するものであり、全ての体積パーセント（体積％）の値は組成物の体積に対するものである。
【0013】
個々のポリシロキサンの「粘度」は、特に明記しない限り、２５セ氏温度（℃）でガラス毛細管キャノン－フェンスケ型粘度計を使用してＡＳＴＭＤ４４５によって測定される。
【0014】
標準１Ｈ、１３Ｃ、及び２９Ｓｉ核磁気共鳴（nuclear magnetic resonance、ＮＭＲ）分析により、ポリシロキサンの化学構造を決定する。操作ソフトウェアに従ってレーザ回折粒径分析器（ＣＩＬＡＳ９２０粒径分布測定装置又はベックマン・コールタＬＳ １３ ３２０ ＳＷ）を使用して、充填剤粒子の平均粒径をメジアン粒径（Ｄ５０）として決定する。
【0015】
熱伝導性組成物は、それ自体がビニルジメチルシロキシ末端ポリジメチルポリシロキサン（ＰＤＭＳ）、水素化ケイ素（ＳｉＨ）官能性架橋剤及びヒドロシリル化触媒を含む硬化性シリコーン組成物を含む。ビニルジメチルシロキシ末端ＰＤＭＳ及びＳｉＨ官能性架橋剤の相対濃度は、ビニル官能性に対する、架橋剤からのＳｉＨ官能性のモル比が０．５：１～１：１の範囲内であり、０．５：１以上、０．６：１以上、０．７：１以上、０．８：１以上、更には０．９：１以上であり得、同時に１：１以下であり、０．９：１以下、０．８：１以下、０．７：１以下、又は更には０．６：１以下であり得る。
【0016】
ビニルジメチルシロキシ末端ＰＤＭＳは、３０ミリパスカル＊秒（ｍＰａ＊ｓ）以上、好ましくは４５ｍＰａ＊ｓ以上、６０ｍＰａ＊ｓ以上の粘度を有し、更に９０ｍＰａ＊ｓ以上、１００ｍＰａ＊ｓ以上、１２０ｍＰａ＊ｓ以上、１４０ｍＰａ＊ｓ以上、１６０ｍＰａ＊ｓ以上、更には１８０ｍＰａ＊ｓ以上の粘度を有していてもよく、同時に４００ｍＰａ＊ｓ以下、３００ｍＰａ＊ｓ以下、２００ｍＰａ＊ｓ以下、１８０ｍＰａ＊ｓ以下、更には１６０ｍＰａ＊ｓ以下、１４０ｍＰａ＊ｓ以下、１２０ｍＰａ＊ｓ以下、１００ｍＰａ＊ｓ以下、８０ｍＰａ＊ｓ以下、更には６０ｍＰａ＊ｓ以下の粘度を有する。粘度が高すぎると、熱伝導性組成物の粘度が高すぎて、所望の押出速度が得られない。粘度が低すぎると、熱伝導性組成物は粘度が低すぎる危険性があり、機械的特性が不十分になり、チョークが発生する可能性がある。
【0017】
ビニルジメチルシロキシ末端ＰＤＭＳは、望ましくは以下の化学構造（Ｉ）を有する。
Ｖｉ（ＣＨ３）２ＳｉＯ－［（ＣＨ３）２ＳｉＯ］ｎ－Ｓｉ（ＣＨ３）２Ｖｉ （Ｉ）
（式中、「Ｖｉ」はビニル基（－ＣＨ＝ＣＨ２）を指し、ｎはジメチルシロキサン単位の平均数を指し、ビニルジメチルシロキシ末端ＰＤＭＳの重合度（ＤＰ）である。）ビニルジメチルシロキシ末端ＰＤＭＳの所望の粘度を達成するようにｎを選択する。典型的には、ｎは、２５以上の値であり、３０以上、３５以上、４０以上、４５以上、５０以上、６０以上、７０以上、８０以上、更には９０以上であり得ると同時に、典型的には、２００以下、１９０以下、１８０以下、１７０以下、１６０以下、１５０以下、１４０以下、１３０以下、１２０以下、１００以下、９０以下、８０以下、７０以下、６０以下、更には５０以下である。
Ｖｉ（ＣＨ３）２ＳｉＯ－［（ＣＨ３）２ＳｉＯ］ｎ－Ｓｉ（ＣＨ３）２Ｖｉ （Ｉ）
（式中、「Ｖｉ」はビニル基（－ＣＨ＝ＣＨ２）を指し、ｎはジメチルシロキサン単位の平均数を指し、ビニルジメチルシロキシ末端ＰＤＭＳの重合度（ＤＰ）である。）ビニルジメチルシロキシ末端ＰＤＭＳの所望の粘度を達成するようにｎを選択する。典型的には、ｎは、２５以上の値であり、３０以上、３５以上、４０以上、４５以上、５０以上、６０以上、７０以上、８０以上、更には９０以上であり得ると同時に、典型的には、２００以下、１９０以下、１８０以下、１７０以下、１６０以下、１５０以下、１４０以下、１３０以下、１２０以下、１００以下、９０以下、８０以下、７０以下、６０以下、更には５０以下である。
【0018】
望ましくは、ビニルジメチルシロキシ末端ＰＤＭＳは、１．２～１．４重量％のビニル官能性を含む。
【0019】
好適なジビニルＰＤＭＳ材料は、米国特許第５８８３２１５（Ａ）号に教示されているように、停止のためのビニル末端ブロッカーを用いたシクロシロキサンの開環重合によって作製することができる。市販されている適切なジビニルＰＤＭＳとしては、ＧｅｌｅｓｔからＤＭＳ－Ｖ ２１の名称で入手可能なポリシロキサンが挙げられる。
【0020】
ＳｉＨ官能性架橋剤は、ＳｉＨ官能性を含有するポリシロキサンである。望ましくは、ＳｉＨ官能性架橋剤は、１分子当たり２つ以上、更には３つ以上のＳｉＨ官能性を含有する。好ましくは、ＳｉＨ官能性架橋剤は、ＳｉＨ官能性架橋剤の重量に基づいて、０．１重量％以上、０．２重量％以上、０．３重量％以上、０．４重量％以上、０．５重量％以上であり、０．６重量％以上、０．７重量％以上、０．８重量％以上、更には０．９重量％以上であり得、同時に１．０重量％以下、０．９重量％以下、０．８重量％以下、０．７重量％以下、０．６重量％以下、０．５重量％以下、更には０．４重量％以下、又は０．３重量％以下であり得るＳｉＨの濃度を有する。
【0021】
ＳｉＨ官能性架橋剤は、望ましくは、（ＩＩ）及び（ＩＩＩ）から選択される化学構造を有する１種以上のポリシロキサンを含むことができる。
Ｈ（ＣＨ３）２ＳｉＯ－［（ＣＨ３）２）ＳｉＯ）］ｘ－Ｓｉ（ＣＨ３）２Ｈ （ＩＩ）
（ＣＨ３）３ＳｉＯ－［（ＣＨ３）ＨＳｉＯ］ｙ［（ＣＨ３）２）ＳｉＯ］ｚ－Ｓｉ（ＣＨ３）３ （ＩＩＩ）
［式中、
下付き文字ｘは、１０～１００の範囲の値を有し、１０以上、１５以上、２０以上、３０以上、４０以上、５０以上、６０以上、７０以上、更には８０以上であり得、同時に、一般に１００以下、９０以下、８０以下、７０以下、６０以下、５０以下、４０以下、３０以下、更には２０以下であり得、
下付き文字ｙは、３～３０の範囲の値を有し、３以上、４以上、５以上、１０以上、１５以上、２０以上、更には２５以上であり得、同時に、一般に３０以下、２５以下、２０以下、１５以下、１０以下、９以下、８以下、７以下、６以下、５以下、更には４以下であり得、
下付き文字ｚは、３～１００の範囲の値を有し、３以上、５以上、１０以上、１５以上、２０以上、３０以上、４０以上、５０以上、６０以上、７０以上、更には８０以上であり得、同時に、一般に１００以下、９０以下、８０以下、７０以下、６０以下、５０以下、４０以下、３０以下、２０以下、１０以下、５以下、更には４以下であり得る。
Ｈ（ＣＨ３）２ＳｉＯ－［（ＣＨ３）２）ＳｉＯ）］ｘ－Ｓｉ（ＣＨ３）２Ｈ （ＩＩ）
（ＣＨ３）３ＳｉＯ－［（ＣＨ３）ＨＳｉＯ］ｙ［（ＣＨ３）２）ＳｉＯ］ｚ－Ｓｉ（ＣＨ３）３ （ＩＩＩ）
［式中、
下付き文字ｘは、１０～１００の範囲の値を有し、１０以上、１５以上、２０以上、３０以上、４０以上、５０以上、６０以上、７０以上、更には８０以上であり得、同時に、一般に１００以下、９０以下、８０以下、７０以下、６０以下、５０以下、４０以下、３０以下、更には２０以下であり得、
下付き文字ｙは、３～３０の範囲の値を有し、３以上、４以上、５以上、１０以上、１５以上、２０以上、更には２５以上であり得、同時に、一般に３０以下、２５以下、２０以下、１５以下、１０以下、９以下、８以下、７以下、６以下、５以下、更には４以下であり得、
下付き文字ｚは、３～１００の範囲の値を有し、３以上、５以上、１０以上、１５以上、２０以上、３０以上、４０以上、５０以上、６０以上、７０以上、更には８０以上であり得、同時に、一般に１００以下、９０以下、８０以下、７０以下、６０以下、５０以下、４０以下、３０以下、２０以下、１０以下、５以下、更には４以下であり得る。
【0022】
適切な市販のＳｉＨ官能性架橋剤としては、全てＧｅｌｅｓｔから入手可能なＨＭＳ－０７１、ＭＨＳ－３０１及びＤＭＳ－Ｈ１１の名称で入手可能なものが挙げられる。
【0023】
ヒドロシリル化触媒は、任意のヒドロシリル化触媒であり得る。望ましくは、ヒドロシリル化触媒は、Ｓｐｅｉｅｒ触媒（Ｈ２ＰｔＣｌ６）及び／又はＫａｒｓｔｅｄｔ触媒（ジビニル含有ジシロキサンから誘導され、白金－ジビニルテトラメチルジシロキサン錯体又は１，３－ジエテニル－１，１，３，３テトラメチルジシロキサン白金錯体としても識別される有機白金化合物）などの白金系触媒を含む。ヒドロシリル化触媒は、カプセル化（典型的には、フェニル樹脂中で）又は非カプセル化であり得る。ヒドロシリル化触媒の濃度は、典型的には、熱伝導性組成物の重量に対して０．０１重量％以上、０．０２重量％以上、０．０３重量％以上、０．０４重量％以上、更には０．０５重量％以上の濃度で存在し、同時に０．１０重量％以下、０．０９重量％以下、０．０８重量％以下、０．０７重量％以下、又は更には０．０６重量％以下の濃度で存在する。
【0024】
熱伝導性組成物はまた、１種以上のフィラー処理剤を含む。フィラー処理剤は、アルキルトリアルコキシシラン及びモノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンの一方又は両方を含む。
【0025】
アルキルトリアルコキシシランは、望ましくは、６～２０個の炭素（Ｃ６～２０）アルキルトリメトキシシラン、好ましくはＣ８～Ｃ１２アルキルトリメトキシシランであり、ｎ－デシルトリメトキシシランであり得る。適切なアルキルトリアルコキシシランとしては、ｎ－デシルトリメトキシシランが挙げられ、Ｄｏｗ，Ｉｎｃ．からＤＯＷＳＩＬ（商標）Ｚ－６２１０シラン（ＤＯＷＳＩＬはＴｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙの商標である）として、又はＧｅｌｅｓｔからＳＩＤ２６７０．０の名称で入手可能である。
【0026】
適切なモノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンの例は、化学構造（ＩＶ）を有する。
（ＣＨ３）３ＳｉＯ－［（ＣＨ３）２ＳｉＯ］ａ－Ｓｉ（ＯＲ’）３ （ＩＶ）
（式中、下付き文字ａは、２０以上の値を有し、３０以上、４０以上、５０以上、６０以上、７０以上、８０以上、更には９０以上であり得、同時に、典型的には、１５０以下、１４０以下、１３０以下、１２０以下、１１０以下、１００以下、９０以下、８０以下、７０以下、６０以下、５０以下、４０以下、更には３０以下である。）ａが２０以上（重合度が２０以上）であると、ａが２０未満の場合と比較して、モノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンの安定性が高くなるため好ましい。しかしながら、より短い鎖長の方が、長い鎖長よりも粘度低下の効率が良好であるので、ａの値を１５０未満に維持することが望ましい。Ｒ’はアルキル基であり、好ましくは１～１２個の炭素原子を含有し（Ｃ１～Ｃ１２）、最も好ましくはメチルである。
（ＣＨ３）３ＳｉＯ－［（ＣＨ３）２ＳｉＯ］ａ－Ｓｉ（ＯＲ’）３ （ＩＶ）
（式中、下付き文字ａは、２０以上の値を有し、３０以上、４０以上、５０以上、６０以上、７０以上、８０以上、更には９０以上であり得、同時に、典型的には、１５０以下、１４０以下、１３０以下、１２０以下、１１０以下、１００以下、９０以下、８０以下、７０以下、６０以下、５０以下、４０以下、更には３０以下である。）ａが２０以上（重合度が２０以上）であると、ａが２０未満の場合と比較して、モノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンの安定性が高くなるため好ましい。しかしながら、より短い鎖長の方が、長い鎖長よりも粘度低下の効率が良好であるので、ａの値を１５０未満に維持することが望ましい。Ｒ’はアルキル基であり、好ましくは１～１２個の炭素原子を含有し（Ｃ１～Ｃ１２）、最も好ましくはメチルである。
【0027】
適切なモノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンは、米国特許出願公開第２００６／０１００３３６号の教示に従って合成することができる。
【0028】
望ましくは、アルキルトリアルコキシシランは、典型的には、熱伝導性組成物の重量に対して、１．８重量％以上、２．０重量％以上、２．５重量％以上、３．０重量％以上、更には３．５重量％以上の濃度で存在し、同時に、典型的には、４．０重量％以下、３．５重量％以下、又は更には３．０重量％以下の濃度で存在する。
【0029】
同時に、又はその代わりに、モノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンは、望ましくは、熱伝導性組成物の重量に対して、０．０５重量％以上、０．１重量％以上、０．２重量％以上、０．３重量％以上、又は更には０．４重量％以上の濃度で存在し、同時に、典型的には０．５重量％以下、０．４重量％以下、０．３重量％以下、又は０．２重量％以下の濃度で存在する。
【0030】
熱伝導性組成物は、熱伝導性フィラー混合物を更に含む。熱伝導性フィラー混合物は、熱伝導性組成物中の全ての熱伝導性フィラーを含有する。熱伝導性フィラーとは、熱伝導性組成物を通る熱伝導を促進する微粒子を指す。
【0031】
フィラー混合物は、球状及び不規則形状の窒化アルミニウム粒子の混合物を含む。「球状」形状の粒子は、１．０＋／－０．２のアスペクト比を有する粒子を指す。走査型電子顕微鏡（scanning electron microscope、ＳＥＭ）イメージングを使用し、少なくとも１０個の粒子の最長寸法（長軸）と最短寸法（短軸）の平均比を取ることで、粒子のアスペクト比を決定する。「不規則な」形状の粒子は、１．０＋／－０．２以外のアスペクト比を有し、ＳＥＭ画像化によって明らかな少なくとも３つの面を有する（２つの面を有する「板」から粒子を区別する）。
【0032】
球状及び不規則な窒化アルミニウムフィラーは、いずれも平均粒径が３０マイクロメートル以上であるが、同時に、典型的には、平均粒径が２００マイクロメートル以下、１７５マイクロメートル以下、１５０マイクロメートル以下、１２５マイクロメートル以下、１００マイクロメートル以下であるか、又は平均粒径が９０マイクロメートル以下、又は８０マイクロメートル以下であり得る。
【0033】
この混合物からの窒化アルミニウムフィラーの濃度、望ましくはあらゆる窒化アルミニウムフィラーの合計としての熱伝導性組成物中の窒化アルミニウムフィラーの濃度は、４０重量％以上であり、４１重量％以上、４２重量％以上、４３重量％以上、４４重量％以上、４５重量％以上、５０重量％以上、５５重量％以上であり得、６０重量％以上を有し得るが、同時に、典型的には、６３重量％以下、６０重量％以下、５５重量％以下、５０重量％以下、４５重量％以下であり得、４４重量％以下、更には４３重量％以下であり得る。
【0034】
球状窒化アルミニウム粒子は、４０重量％以上、４５重量％以上、５０重量％以上、又は更に５５重量％以上の濃度で存在し、同時に６０重量％以下の濃度で存在し、粒径が３０マイクロメートル以上の窒化アルミニウムフィラーの総重量に対する重量％で、５５重量％以下、５０重量％以下、更に４５重量％以下であり得る。特に、熱伝導性組成物は、上述の球状及び不規則形状の窒化アルミニウム粒子のこの特定の混合物に加えて窒化アルミニウムフィラー粒子を有し得、又は熱伝導性組成物は、上述の球状及び不規則形状の窒化アルミニウム粒子の特定の混合物に加えて窒化アルミニウムフィラー粒子を含み得ない。
【0035】
熱伝導性フィラー混合物は、球状酸化アルミニウム粒子を更に含む。球状酸化アルミニウム粒子は、平均粒径が１マイクロメートル以上であり、２マイクロメートル以上、３マイクロメートル以上、更には４マイクロメートル以上であり得、同時に、平均粒径は５マイクロメートル以下、４マイクロメートル以下、更には３マイクロメートル以下、又は２マイクロメートル以下であり得る。球状酸化アルミニウム粒子の濃度は、熱伝導性組成物の重量を基準として、２５重量％以上であり、３０重量％以上であってもよく、同時に３５重量％以下であり、３０重量％以下であってもよい。
【0036】
熱伝導性フィラー混合物は、平均粒径が０．１マイクロメートル以上、０．２マイクロメートル以上、０．３マイクロメートル以上、又は更に０．４マイクロメートル以上の１種以上の追加の熱伝導性フィラーを更に含み、同時に平均粒径が０．５マイクロメートル以下、０．４マイクロメートル以下、０．３マイクロメートル以下、又は更に０．２マイクロメートル以下であり得る。追加の熱伝導性フィラーの総量は、熱伝導性組成物の重量に対して、重量％で、１０重量％以上であり、１１重量％以上、１２重量％以上、１３重量％以上、更には１４重量％以上の濃度で存在することができ、同時に１５重量％以下、１４重量％以下、１３重量％以下であり、１２重量％以下、更には１１重量％以下であり得る。金属窒化物及び金属酸化物（酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛等）などの当技術分野で公知のあらゆるフィラーから追加の熱伝導性フィラーを選択する。望ましくは、追加の熱伝導性フィラーは酸化亜鉛である。
【0037】
場合により、熱伝導性フィラー混合物は、平均粒径が２０マイクロメートルを超える窒化ホウ素フィラーを含み得る。同時に、典型的には、窒化ホウ素フィラーは、平均粒径が２００マイクロメートル以下、１７５マイクロメートル以下、１５０マイクロメートル以下、１２５マイクロメートル以下、更には１００マイクロメートル以下、７５マイクロメートル以下、又は５０マイクロメートル以下である。
【0038】
熱伝導性フィラーは、言及したものに加えて熱伝導性フィラーを含んでもよく、又は言及したもの以外の熱伝導性フィラーを含まなくてもよい。熱伝導性フィラー混合物は、望ましくは、上述の窒化アルミニウムフィラー、酸化アルミニウム粒子、追加の熱伝導性フィラー、及び任意の窒化ホウ素フィラーからなる。熱伝導性フィラー混合物（及び熱伝導性組成物全体）は、酸化マグネシウムフィラー、窒化ホウ素フィラー、又は酸化マグネシウムフィラーと窒化ホウ素フィラーの両方を含まなくてもよい。
【0039】
熱組成物中の熱伝導性フィラー混合物の濃度は、熱伝導性組成物重量に基づいて９０重量％以上であり、９１重量％以上、９２重量％以上、９３重量％以上、９４重量％以上、９５重量％以上、更には９６重量％以上であり得、同時に９７重量％以下であり、９６重量％以下、更には９５重量％以下であり得る。
【0040】
熱伝導性組成物は、以下の追加の成分：抑制剤（例えば、メチル（トリス（１，１－ジメチル－２－プロピニルオキシ））シラン）、熱安定剤及び／又は顔料（例えば、銅フタロシアニン粉末）、チキソトロピー剤、ヒュームドシリカ（好ましくは、表面処理された）、及びスペーサ添加剤（例えば、ガラスビーズ）のうちの１種又は２種以上の任意の１つ又は任意の組み合わせを更に含んでもよく、又はそれらを含まなくてもよい。
【0041】
熱伝導性組成物は、標準的な３０立方センチメートルのＥＦＤシリンジパッケージを用いて０．６２メガパスカル（９０ポンド／平方インチ）の圧力で測定して、４０ｇ／分を超える押出速度を達成する（更なる詳細は、以下の押出速度特性評価で提供される）。このような特性は、熱伝導性組成物を他の材料上に塗布することを容易に不要にする。
【0042】
同時に、熱伝導性組成物により、ＬｏｎＧｗｉｎ Ｍｏｄｅｌ ＬＷ ９３８９ ＴＩＭ熱抵抗及び伝導率測定装置を使用してＡＳＴＭ Ｄ－５４７０に従って測定して、少なくとも８．０Ｗ／ｍ＊Ｋの熱伝導率を有するという目的が達成される。このような高い熱伝導率を有し、容易に不要になることにより、熱伝導性組成物は熱界面材料（ＴＩＭ）として特に有用になるＴＩＭは、デバイスの２つの物品又は構成要素を熱的に結合するために使用される。例えば、ＴＩＭは、特に電子機器において、熱発生装置をヒートシンク、冷却プレート、金属カバー又は他の放熱部品と熱的に結合するのに有用である。そのような用途では、熱伝導性組成物は、少なくとも２つの構成要素、典型的には発熱装置と、ヒートシンク、冷却プレート、金属カバー又は他の放熱構成要素のうちの少なくとも１つとの間に存在し、それらと熱接触している。
【実施例】
【0043】
表１は、本明細書で以下に記載される試料の熱伝導性組成物に使用するための材料を示す。注：「Ｖｉ」はビニル基を指す。「Ｍｅ」はメチル基を指す。ＳＹＬ－ＯＦＦ、及びＤＯＷＳＩＬは、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙの商標である。
【0044】
【表1】
＊シリコーン樹脂は、７８モル％のモノフェニルシロキサン単位、及び２２モル％のジメチルシロキサン単位であり、軟化点は８０～９０℃、５５重量％のヘキサメチルジシラザン処理ヒュームドシリカである。触媒は、重量で０．１６％のＰｔ含有量を有する。
【0045】
試料調製
試料の配合を表２及び３に示し、各成分の量をグラム（ｇ）で報告する。注：「球状ＡｌＮの重量％」は、３０マイクロメートル以上の全てのＡｌＮ粒子に対して３０マイクロメートル以上である球状ＡｌＮの重量％を指す。
試料の配合を表２及び３に示し、各成分の量をグラム（ｇ）で報告する。注：「球状ＡｌＮの重量％」は、３０マイクロメートル以上の全てのＡｌＮ粒子に対して３０マイクロメートル以上である球状ＡｌＮの重量％を指す。
【0046】
成分を一緒に混合するために、Ｆｌａｃｋ Ｃｏｍｐｏｎｅｎｔｓ由来のＳｐｅｅｄＭｉｘｅｒ（商標）ＤＡＣ ４００ ＦＶＺを使用して試料を調製する。ＳｐｅｅｄＭｉｘｅｒのカップに、Ｖｉポリマー、架橋剤、処理剤、並びにＣ２及びＣ３ ＴＣフィラーを添加する。１０００回転／分（ＲＰＭ）で２０秒間、次いで１５００ＲＰＭで２０秒間混合する。半分のＣ１ ＴＣフィラーを添加し、１０００回転／分（ＲＰＭ）で２０秒間、次いで１５００ＲＰＭで２０秒間混合する。残りのＣ１ ＴＣフィラーを添加し、同様に混合する。組成物をカップ内で掻き取って確実に混合した後、阻害剤Ｅ－１及び顔料Ｆ－１を添加し、同様に混合して熱伝導性組成物試料を得る。
【0047】
試料の特性評価
以下の試験方法を使用して、押出速度及び熱伝導率について各試料を特性評価する。
以下の試験方法を使用して、押出速度及び熱伝導率について各試料を特性評価する。
【0048】
押出し速度の特性評価。Ｎｏｒｄｓｏｎ ＥＦＤ分注装置を使用して、試料の押出速度（「ＥＲ」）を測定する。試料材料を、２．５４ミリメートルの開口部を有する３０立方センチメートルのシリンジ（Ｎｏｒｄｓｏｎ Ｃｏｍｐａｎｙ製のＥＦＤシリンジ）にパッケージングする。シリンジに０．６２ＭＰａの圧力を加えることによって、開口部を通して試料を分注する。１分後に押し出された試料の質量（グラム）は、押出速度（グラム／分）に相当する。本発明の目的は、４０ｇ／分を超える、好ましくは５０ｇ／分以上、更により好ましくは６０ｇ／分以上の押出速度を達成することである。特に、いくつかの試料は、押出しできなかった粉末状ペーストであったため、ＥＲが０であると報告されている（ＴＣは測定されなかった）。
【0049】
熱伝導率特性評価。Ｌｏｎｇｗｉｎ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，ＴａｉｗａｎからのＬｏｎＧｗｉｎ Ｍｏｄｅｌ ＬＷ ９３８９ ＴＩＭ熱抵抗及び伝導率測定装置を使用して、ＡＳＴＭ Ｄ－５４７０に従って各試料の熱伝導率（「ＴＣ」）を測定する。本発明の目的は、少なくとも８．０ワット／メートル＊ケルビン（Ｗ／ｍ＊Ｋ）の熱伝導率を達成することである。
【0050】
【表2】
【0051】
【表3】
【0052】
データ分析／考察
表２の配合物は全て、４０ｇ／分を超えるＥＲ及び８．０Ｗ／ｍ＊Ｋを超えるＴＣの両方の目的を達成する。一方、表３の配合物は、これらの目的の少なくとも１つを達成することができない。
表２の配合物は全て、４０ｇ／分を超えるＥＲ及び８．０Ｗ／ｍ＊Ｋを超えるＴＣの両方の目的を達成する。一方、表３の配合物は、これらの目的の少なくとも１つを達成することができない。
【0053】
試料１～７は、３０マイクロメートル以上の全窒化アルミニウム粒子に対する、３０マイクロメートル以上の球状窒化アルミニウム球状窒化アルミニウム粒子の重量％を４０重量％～６０重量％の範囲で変化させ、この範囲で配合を変化させる窒化アルミニウム粒子の種々のサイズを有する熱伝導性組成物を示す。
【0054】
試料１～５は窒化ホウ素粒子も含むが、試料６及び７は含まない。これらの試料は、窒化ホウ素の有無にかかわらず、配合物において目的のＴＣ及びＥＲが達成可能であることを実証している。これらの試料はまた、窒化ホウ素を含むことがより高いＴＣ配合物をもたらしたことを示しており、これは一般に望ましい。
【0055】
試料Ａ～Ｃは、３０マイクロメートル以上の不規則形状の窒化アルミニウム粒子のみを有する配合物を示し、３０マイクロメートル以上のサイズ不規則な形状の窒化アルミニウムのみが存在する場合、ＥＲが４０ｇ／分未満であることを明らかにする。
【0056】
試料Ｄ、Ｅ、並びにＧ～Ｉ及びＭは、３０マイクロメートル以上の球状窒化アルミニウム粒子のみを含む配合物を示し、これらの配合物においては、ＴＣ値が８．０Ｗ／ｍ＊Ｋ未満であることを明らかにする。配合物Ｇ～Ｉは、ＴＣを増加させようとするために窒化ホウ素、酸化マグネシウム又は酸化アルミニウムを添加する効果を調査しているが、８．０Ｗ／ｍ＊Ｋを超えるＴＣ値が依然として得られていないことを明らかにする。
【0057】
試料Ｆは、球状及び不規則形状の窒化アルミニウム粒子の混合物を有するが、球状粒子の重量％が６０重量％をわずかに超えて６７重量％を超える配合物を示す。配合物は、押し出すことができない粉末状のペーストである。
【0058】
試料Ｊは、４０～６０重量％の間の球状粒子の重量％を有する球状及び不規則な形状の窒化アルミニウム粒子の混合物を有する配合物を示すが、１～５マイクロメートルの粒径範囲の球状酸化アルミニウムの代わりに不規則な形状の酸化アルミニウムを使用する。得られた配合物は、押し出すことができない粉末状ペーストである。
【0059】
試料Ｋ及びＬは、３０マイクロメートル以上の粒径を有するが、４０～６０重量％を上回るか又は下回る重量％の球状粒子である球状及び不規則な窒化アルミニウム粒子のブレンドを使用する配合物を示す。得られたＴＣ値は８．０Ｗ／ｍ＊Ｋ未満である。
なお、本発明には、以下の態様が包含される。
［１］熱伝導性組成物であって、
ａ．
ｉ．ａ．３０～４００ミリパスカル ＊ 秒の範囲の粘度を有するビニルジメチルシロキシ末端ポリジメチルポリシロキサンと、
ｉｉ．水素化ケイ素官能性架橋剤と、及び
ｉｉｉ．ヒドロシリル化触媒とを含み、
前記架橋剤からの水素化ケイ素官能性とビニル官能性とのモル比が０．５：１～１：１の範囲である、硬化性シリコーン組成物と、
ｂ．アルキルトリアルコキシシラン及びモノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンの一方又は両方を含むフィラー処理剤と、
ｃ．熱伝導性フィラー混合物であって、
ｉ．４０重量パーセント以上の窒化アルミニウムフィラーであって、球状及び不規則形状の窒化アルミニウム粒子の混合物を含み、前記球状粒子及び不規則形状の粒子の両方の平均粒径が３０μｍ以上であり、３０μｍ以上の粒径の前記球状窒化アルミニウムフィラーが、３０μｍ以上の粒径の窒化アルミニウムフィラーの総重量の４０～６０重量％の濃度で存在する、窒化アルミニウムフィラーと、
ｉｉ．２５重量％～３５重量％の、平均粒径が１～５マイクロメートルの球状酸化アルミニウム粒子と、
ｉｉｉ．１０重量％～１５重量％の、平均粒径が０．１～０．５マイクロメートルの追加の熱伝導性フィラーとを含み、
ｉｖ．場合により、平均粒径が２０マイクロメートル超の窒化ホウ素フィラーを含む、熱伝導性フィラーとを含み、
各熱伝導性フィラーの重量％は、特に明記しない限り、組成物重量に対するものであり、熱伝導性フィラー混合物の総量は、組成物重量の９０～９７重量％である、熱伝導性組成物。
［２］前記ビニルジメチルシロキシ末端ポリジメチルポリシロキサンが、６０～８０ミリパスカル ＊ 秒の範囲の粘度を有し、１．２～１．４重量％のビニル官能性を含む、前記［１］に記載の熱伝導性組成物。
［３］前記水素化ケイ素官能性架橋剤が、（ＩＩ）及び（ＩＩＩ）
Ｈ（ＣＨ ３ ） ２ ＳｉＯ－［（ＣＨ ３ ） ２ ）ＳｉＯ）］ ｘ －Ｓｉ（ＣＨ ３ ） ２ Ｈ （ＩＩ）
（ＣＨ ３ ） ３ ＳｉＯ－［（ＣＨ ３ ）ＨＳｉＯ］ ｙ ［（ＣＨ ３ ） ２ ）ＳｉＯ］ ｚ －Ｓｉ（ＣＨ ３ ） ３ （ＩＩＩ）
（式中、下付き文字ｘは１０～１００の範囲の値を有し、下付き文字ｙは３～３０の範囲の値を有し、下付き文字ｚは３～１００の範囲の値を有する）から選択される化学構造を有する１種以上のポリシロキサンを含む、前記［１］又は［２］に記載の熱伝導性組成物。
［４］前記水素化ケイ素官能性架橋剤が、化学構造（ＩＩ）を有する、前記［３］に記載の熱伝導性組成物。
［５］前記アルキルトリアルコキシシランが、Ｃ６～Ｃ１２アルキルトリメトキシシランから選択され、前記モノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンが、平均化学構造（ＩＶ）を有するモノ－トリメトキシ末端ジメチルポリシロキサンから選択される、前記［１］～［４］のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物。
（ＣＨ ３ ） ３ ＳｉＯ［ＣＨ ３ ） ２ ＳｉＯ］ ａ Ｓｉ（ＯＣＨ ３ ） ３ （ＩＶ）
（式中、下付き文字ａは、３０～１１０の範囲の値である）
［６］前記組成物が酸化マグネシウムフィラーを含まない、前記［１］～［５］のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物。
［７］前記組成物が窒化ホウ素フィラーを含まない、前記［１］～［６］のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物。
［８］前記追加の熱伝導性フィラーが酸化亜鉛である、前記［１］～［７］のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物。
［９］別の材料上に前記［１］～［８］のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物を含む物品。
［１０］前記熱伝導性組成物が、電子デバイスの発熱部品と、前記電子デバイスのヒートシンク、冷却プレート及び金属カバーのうちの１つ以上との間にあり、それらと熱接触している、前記［９］に記載の物品。
なお、本発明には、以下の態様が包含される。
［１］熱伝導性組成物であって、
ａ．
ｉ．ａ．３０～４００ミリパスカル ＊ 秒の範囲の粘度を有するビニルジメチルシロキシ末端ポリジメチルポリシロキサンと、
ｉｉ．水素化ケイ素官能性架橋剤と、及び
ｉｉｉ．ヒドロシリル化触媒とを含み、
前記架橋剤からの水素化ケイ素官能性とビニル官能性とのモル比が０．５：１～１：１の範囲である、硬化性シリコーン組成物と、
ｂ．アルキルトリアルコキシシラン及びモノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンの一方又は両方を含むフィラー処理剤と、
ｃ．熱伝導性フィラー混合物であって、
ｉ．４０重量パーセント以上の窒化アルミニウムフィラーであって、球状及び不規則形状の窒化アルミニウム粒子の混合物を含み、前記球状粒子及び不規則形状の粒子の両方の平均粒径が３０μｍ以上であり、３０μｍ以上の粒径の前記球状窒化アルミニウムフィラーが、３０μｍ以上の粒径の窒化アルミニウムフィラーの総重量の４０～６０重量％の濃度で存在する、窒化アルミニウムフィラーと、
ｉｉ．２５重量％～３５重量％の、平均粒径が１～５マイクロメートルの球状酸化アルミニウム粒子と、
ｉｉｉ．１０重量％～１５重量％の、平均粒径が０．１～０．５マイクロメートルの追加の熱伝導性フィラーとを含み、
ｉｖ．場合により、平均粒径が２０マイクロメートル超の窒化ホウ素フィラーを含む、熱伝導性フィラーとを含み、
各熱伝導性フィラーの重量％は、特に明記しない限り、組成物重量に対するものであり、熱伝導性フィラー混合物の総量は、組成物重量の９０～９７重量％である、熱伝導性組成物。
［２］前記ビニルジメチルシロキシ末端ポリジメチルポリシロキサンが、６０～８０ミリパスカル ＊ 秒の範囲の粘度を有し、１．２～１．４重量％のビニル官能性を含む、前記［１］に記載の熱伝導性組成物。
［３］前記水素化ケイ素官能性架橋剤が、（ＩＩ）及び（ＩＩＩ）
Ｈ（ＣＨ ３ ） ２ ＳｉＯ－［（ＣＨ ３ ） ２ ）ＳｉＯ）］ ｘ －Ｓｉ（ＣＨ ３ ） ２ Ｈ （ＩＩ）
（ＣＨ ３ ） ３ ＳｉＯ－［（ＣＨ ３ ）ＨＳｉＯ］ ｙ ［（ＣＨ ３ ） ２ ）ＳｉＯ］ ｚ －Ｓｉ（ＣＨ ３ ） ３ （ＩＩＩ）
（式中、下付き文字ｘは１０～１００の範囲の値を有し、下付き文字ｙは３～３０の範囲の値を有し、下付き文字ｚは３～１００の範囲の値を有する）から選択される化学構造を有する１種以上のポリシロキサンを含む、前記［１］又は［２］に記載の熱伝導性組成物。
［４］前記水素化ケイ素官能性架橋剤が、化学構造（ＩＩ）を有する、前記［３］に記載の熱伝導性組成物。
［５］前記アルキルトリアルコキシシランが、Ｃ６～Ｃ１２アルキルトリメトキシシランから選択され、前記モノ－トリアルコキシシロキシ末端ジメチルポリシロキサンが、平均化学構造（ＩＶ）を有するモノ－トリメトキシ末端ジメチルポリシロキサンから選択される、前記［１］～［４］のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物。
（ＣＨ ３ ） ３ ＳｉＯ［ＣＨ ３ ） ２ ＳｉＯ］ ａ Ｓｉ（ＯＣＨ ３ ） ３ （ＩＶ）
（式中、下付き文字ａは、３０～１１０の範囲の値である）
［６］前記組成物が酸化マグネシウムフィラーを含まない、前記［１］～［５］のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物。
［７］前記組成物が窒化ホウ素フィラーを含まない、前記［１］～［６］のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物。
［８］前記追加の熱伝導性フィラーが酸化亜鉛である、前記［１］～［７］のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物。
［９］別の材料上に前記［１］～［８］のいずれか一項に記載の熱伝導性組成物を含む物品。
［１０］前記熱伝導性組成物が、電子デバイスの発熱部品と、前記電子デバイスのヒートシンク、冷却プレート及び金属カバーのうちの１つ以上との間にあり、それらと熱接触している、前記［９］に記載の物品。