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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2026-01-13
(45)【発行日】2026-01-21
(54)【発明の名称】口腔用組成物
(51)【国際特許分類】
A61K 8/19 20060101AFI20260114BHJP
A61K 8/46 20060101ALI20260114BHJP
A61K 8/24 20060101ALI20260114BHJP
A61K 8/55 20060101ALI20260114BHJP
A61Q 11/00 20060101ALI20260114BHJP
A61K 8/31 20060101ALI20260114BHJP
A61K 8/34 20060101ALI20260114BHJP
A61K 8/35 20060101ALI20260114BHJP
【ＦＩ】
A61K8/19
A61K8/46
A61K8/24
A61K8/55
A61Q11/00
A61K8/31
A61K8/34
A61K8/35
【請求項の数】
5
(21)【出願番号】P 2022542825
(86)(22)【出願日】2021-08-05
(86)【国際出願番号】 JP2021029059
(87)【国際公開番号】W WO2022034846
(87)【国際公開日】2022-02-17
【審査請求日】2024-07-08
(31)【優先権主張番号】P 2020135755
(32)【優先日】2020-08-11
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(73)【特許権者】
【識別番号】000006769
【氏名又は名称】ライオン株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110002240
【氏名又は名称】弁理士法人英明国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】萩森 夏芽
(72)【発明者】
【氏名】塩崎 侑季
【審査官】齊藤 光子
(56)【参考文献】
【文献】特開２００５－２６３７５３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平０６－１８４５９０（ＪＰ，Ａ）
【文献】特表２００９－５４１５７８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００３－２５３２９２（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００８－２６６２５１（ＪＰ，Ａ）
【文献】Effects of Planting Time and Mineral Fertilization onPeppermint(Mentha x piperita L.)Essential Oil Composition and its BiologicalActivity.，Flavour and Fragrance Journal(1994),Vol.9,No.3,p.125-129，MAROTTI,Mauro，et.al
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ａ６１Ｋ８／００－ ８／９９
Ａ６１Ｑ１／００－９０／００
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
（Ａ）硝酸カリウム１～８質量％と、
下記に示す（Ｂ）～（Ｃ）成分
（Ｂ）縮合リン酸塩０．１～２質量％及び
（Ｃ）アニオン性界面活性剤０．１～５質量％
から選ばれる１種以上の成分と、
（Ｄ）カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロール０．０００８８５～０．０１２７５２質量％と、
（Ｅ）メントール及びカルボンから選ばれる１種以上と
を含有し、（Ｅ）成分１００質量部に対して（Ｄ）成分の含有量が０．１６６９４～２．４０６０４質量部である口腔用組成物。
【請求項2】
上記（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）成分を含有する、請求項１記載の口腔用組成物。
【請求項3】
（Ｂ）縮合リン酸塩が、トリポリリン酸塩、ピロリン酸塩及びヘキサメタリン酸塩から選ばれる１種以上である請求項１又は２記載の口腔用組成物。
【請求項4】
（Ｃ）アニオン性界面活性剤が、アシルタウリン塩、アシルアミノ酸塩、α－オレフィンスルホン酸塩、アルキルスルホ酢酸塩、アルケニルスルホ酢酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸塩及びポリオキシエチレンアルケニルエーテルリン酸塩から選ばれる１種以上である請求項１～３のいずれか１項記載の口腔用組成物。
【請求項5】
歯磨剤、洗口剤、マウススプレー剤、塗布剤又は貼付剤である請求項１～４のいずれか１項記載の口腔用組成物
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、金属塩等による不快な味及び刺激がマスキングされ、かつ、ナチュラルで深みのある独特な清涼感（ナチュラルなミント感）を有し、使用感に優れる口腔用組成物に関する。
【背景技術】
【0002】
近年、マルチ機能を有するオーラルケア製剤が好まれ、複数の有効成分が組み合わされた組成が開発されているが、口腔用組成物に配合される成分には、口腔内への刺激や不快な味を有し、口腔用組成物の使用感を損ねるものが多く存在する。
代表的な成分として、知覚過敏抑制効果のある有効成分であり、神経鈍麻作用を有する硝酸カリウムや、象牙細管封鎖作用を有する多価金属塩である乳酸アルミニウム、更には、銅塩、亜鉛塩、スズ塩等の他の多価金属塩、歯牙のステイン付着抑制効果を奏することが知られている縮合リン酸塩などがあるが、これらは金属味や刺激を有する。また、口腔用組成物に一般的に配合され、泡立ちを豊かにするアニオン性界面活性剤には、苦味や刺激を有するものがある。このため、上記成分のうちのいずれかを配合すると、これら自体に由来する不快な味に加え、口腔内への刺激が著しく強まり、使用感が悪くなることがあり、これらを同時に配合すると使用感のより一層の悪化を招く傾向にあった。
不快な味等のマスキングに関して、特許文献１（特開２００６－９６６９６号公報）では、硝酸カリウム及び水溶性ポリリン酸塩の特定割合での併用系に、多価アルコールを比較的多く配合することで、味の改善が図られている。特許文献２（特開２０１７－２１０４５４号公報）では、カリウム塩及び／又はアルミニウム塩に、塩化ナトリウムとアリルフェノキシアセテート等の特定の香料成分とを組み合わせることで、金属味や刺激が抑制され、かつ使用後にサッパリ感を与えることに成功している。特許文献３（特開２０１７－１４１１７８号公報）では、硝酸カリウム及び／又は乳酸アルミニウムに、α－オレフィンスルホン酸塩及びスクラロースを組み合わせて配合することで、優れた知覚過敏抑制効果及び発泡性能を与え、かつ全般的な味の改善に成功している。また、特許文献４（特開２００３－１３７７５５号公報）では、メントール誘導体による金属味の抑制技術が提案されている。
代表的な成分として、知覚過敏抑制効果のある有効成分であり、神経鈍麻作用を有する硝酸カリウムや、象牙細管封鎖作用を有する多価金属塩である乳酸アルミニウム、更には、銅塩、亜鉛塩、スズ塩等の他の多価金属塩、歯牙のステイン付着抑制効果を奏することが知られている縮合リン酸塩などがあるが、これらは金属味や刺激を有する。また、口腔用組成物に一般的に配合され、泡立ちを豊かにするアニオン性界面活性剤には、苦味や刺激を有するものがある。このため、上記成分のうちのいずれかを配合すると、これら自体に由来する不快な味に加え、口腔内への刺激が著しく強まり、使用感が悪くなることがあり、これらを同時に配合すると使用感のより一層の悪化を招く傾向にあった。
不快な味等のマスキングに関して、特許文献１（特開２００６－９６６９６号公報）では、硝酸カリウム及び水溶性ポリリン酸塩の特定割合での併用系に、多価アルコールを比較的多く配合することで、味の改善が図られている。特許文献２（特開２０１７－２１０４５４号公報）では、カリウム塩及び／又はアルミニウム塩に、塩化ナトリウムとアリルフェノキシアセテート等の特定の香料成分とを組み合わせることで、金属味や刺激が抑制され、かつ使用後にサッパリ感を与えることに成功している。特許文献３（特開２０１７－１４１１７８号公報）では、硝酸カリウム及び／又は乳酸アルミニウムに、α－オレフィンスルホン酸塩及びスクラロースを組み合わせて配合することで、優れた知覚過敏抑制効果及び発泡性能を与え、かつ全般的な味の改善に成功している。また、特許文献４（特開２００３－１３７７５５号公報）では、メントール誘導体による金属味の抑制技術が提案されている。
【0003】
一方、オーラルケア製剤は、清涼感を付与することが好まれ、口腔用組成物には、香料成分として、メントールやカルボンを含有するミント系フレーバーが配合されることが多く、ミント系フレーバーとして、例えば、人工ミントフレーバーの他、メントールを主成分とするペパーミント油やハッカ油、カルボンを主成分とするスペアミント油等の天然精油を使用する場合もあり、これらミント系フレーバーは、風味改善に効果的である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】特開２００６－９６６９６号公報
【文献】特開２０１７－２１０４５４号公報
【文献】特開２０１７－１４１１７８号公報
【文献】特開２００３－１３７７５５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
しかしながら、口腔用組成物において、これまで金属塩、縮合リン酸塩又はアニオン性界面活性剤に由来する不快な味や刺激を、特定成分でマスキングすることで使用感を改善する技術は存在したが、これら成分と共にミント系フレーバー配合の口腔用組成物では、そのミント系の風味に改善の余地があり、使用感の改善が課題となっていた。
【0006】
本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、金属塩等による不快な味及び刺激がマスキングされて抑えられ、かつ、ナチュラルで深みのある独特な清涼感を有し、使用感に優れる口腔用組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検討を行った結果、不快な味や刺激がある特定金属塩等の特定成分を特定量配合した口腔用組成物に、ミント系フレーバーとして、カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールから選ばれる２種以上の併用系と、メントール及びカルボンから選ばれる１種以上とを特定量比で組み合わせて配合することで、上記特定金属塩等の特定成分に由来する不快な味や刺激がマスキングされ、これらに伴う苦味及び刺激が抑えられて改善し、かつミント系フレーバーによる清涼感が損なわれることなく顕著に発現し、ナチュラルで深みのある独特な清涼感（ナチュラルなミント感）を与え、優れた使用感を付与することができることを見出した。即ち、本発明では、下記に示す（Ａ）～（Ｃ）成分
（Ａ）カリウム塩（Ａ－１）及び水溶性多価金属塩（Ａ－２）から選ばれる１種以上０．０１～２０質量％、
（Ｂ）縮合リン酸塩０．１～２質量％、並びに
（Ｃ）アニオン性界面活性剤０．１～５質量％
から選ばれる１種以上の成分が配合された口腔用組成物に、（Ｄ）カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールから選ばれる２種又は３種と、（Ｅ）メントール及びカルボンから選ばれる１種以上とを、（Ｅ）成分１００質量部に対して（Ｄ）成分の含有量が０．０１～５０質量部の割合で配合することによって、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分に由来する不快な味及び刺激がマスキングされて抑えられ、かつ、ナチュラルで深みのある独特な清涼感を有し、使用感に優れることを知見し、本発明をなすに至った。
（Ａ）カリウム塩（Ａ－１）及び水溶性多価金属塩（Ａ－２）から選ばれる１種以上０．０１～２０質量％、
（Ｂ）縮合リン酸塩０．１～２質量％、並びに
（Ｃ）アニオン性界面活性剤０．１～５質量％
から選ばれる１種以上の成分が配合された口腔用組成物に、（Ｄ）カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールから選ばれる２種又は３種と、（Ｅ）メントール及びカルボンから選ばれる１種以上とを、（Ｅ）成分１００質量部に対して（Ｄ）成分の含有量が０．０１～５０質量部の割合で配合することによって、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分に由来する不快な味及び刺激がマスキングされて抑えられ、かつ、ナチュラルで深みのある独特な清涼感を有し、使用感に優れることを知見し、本発明をなすに至った。
【0008】
本発明では、（Ｄ）成分として２種又は３種の特定物質を併用し、この併用系と（Ｅ）成分とを特定量比で組み合わせて配合することで、（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）成分の三成分が配合された口腔用組成物であってもこれらの不快な味及び刺激が抑えられ、しかも、ナチュラルで深みのある独特な清涼感（香り立ちがシャープで味わいや厚みのない清涼感とは異なる、ナチュラルで深みのある独特な清涼感。以下、ナチュラルな清涼感と略記することもある）を与えることができ、顕著に優れた使用感を与えることができる。
後述の比較例にも示すように、ミント系フレーバーが配合されていても、（Ｄ）成分の物質が１種であると、使用中の苦味・刺激のなさ及びナチュラルな清涼感が劣り（比較例３～５）、また、（Ｄ）成分として２種又は３種の物質が配合されていても、（Ｄ）成分と（Ｅ）成分の量比が不適切であると、ナチュラルな清涼感が劣り（比較例１、２）、量比が小さすぎる比較例２は、使用中の苦味・刺激のなさも劣った。これに対して、実施例に示す本発明の口腔用組成物は、使用中の苦味・刺激のなさ及びナチュラルな清涼感が共に優れ、不快な味及び刺激が抑制され、かつ、ナチュラルで深みのある清涼感を有するものであった。
後述の比較例にも示すように、ミント系フレーバーが配合されていても、（Ｄ）成分の物質が１種であると、使用中の苦味・刺激のなさ及びナチュラルな清涼感が劣り（比較例３～５）、また、（Ｄ）成分として２種又は３種の物質が配合されていても、（Ｄ）成分と（Ｅ）成分の量比が不適切であると、ナチュラルな清涼感が劣り（比較例１、２）、量比が小さすぎる比較例２は、使用中の苦味・刺激のなさも劣った。これに対して、実施例に示す本発明の口腔用組成物は、使用中の苦味・刺激のなさ及びナチュラルな清涼感が共に優れ、不快な味及び刺激が抑制され、かつ、ナチュラルで深みのある清涼感を有するものであった。
【0009】
従って、本発明は、下記の口腔用組成物を提供する。
〔１〕
下記に示す（Ａ）～（Ｃ）成分
（Ａ）カリウム塩（Ａ－１）及び水溶性多価金属塩（Ａ－２）から選ばれる１種以上０．０１～２０質量％、
（Ｂ）縮合リン酸塩０．１～２質量％、並びに
（Ｃ）アニオン性界面活性剤０．１～５質量％
から選ばれる１種以上の成分と、
（Ｄ）カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールから選ばれる２種又は３種と、
（Ｅ）メントール及びカルボンから選ばれる１種以上と
を含有し、（Ｅ）成分１００質量部に対して（Ｄ）成分の含有量が０．０１～５０質量部である口腔用組成物。
〔２〕
カリウム塩（Ａ－１）が、硝酸カリウム、クエン酸カリウム、塩化カリウム及び硫酸カリウムから選ばれるものである〔１〕記載の口腔用組成物。
〔３〕
水溶性多価金属塩（Ａ－２）が、銅塩、亜鉛塩、アルミニウム塩及びスズ塩から選ばれるものである〔１〕又は〔２〕記載の口腔用組成物。
〔４〕
水溶性多価金属塩（Ａ－２）が、多価金属の塩化物、クエン酸塩、乳酸塩、グルコン酸塩、マロン酸塩、リンゴ酸塩及び硫酸塩から選ばれるものである〔１〕～〔３〕のいずれかに記載の口腔用組成物。
〔５〕
（Ｂ）縮合リン酸塩が、トリポリリン酸塩、ピロリン酸塩及びヘキサメタリン酸塩から選ばれる１種以上である〔１〕～〔４〕のいずれかに記載の口腔用組成物。
〔６〕
（Ｃ）アニオン性界面活性剤が、アシルタウリン塩、アシルアミノ酸塩、α－オレフィンスルホン酸塩、アルキルスルホ酢酸塩、アルケニルスルホ酢酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸塩及びポリオキシエチレンアルケニルエーテルリン酸塩から選ばれる１種以上である〔１〕～〔５〕のいずれかに記載の口腔用組成物。
〔７〕
（Ｄ）成分を０．０００２～０．３質量％含有する〔１〕～〔６〕のいずれかに記載の口腔用組成物。
〔８〕
歯磨剤、洗口剤、マウススプレー剤、塗布剤又は貼付剤である〔１〕～〔７〕のいずれかに記載の口腔用組成物。
〔１〕
下記に示す（Ａ）～（Ｃ）成分
（Ａ）カリウム塩（Ａ－１）及び水溶性多価金属塩（Ａ－２）から選ばれる１種以上０．０１～２０質量％、
（Ｂ）縮合リン酸塩０．１～２質量％、並びに
（Ｃ）アニオン性界面活性剤０．１～５質量％
から選ばれる１種以上の成分と、
（Ｄ）カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールから選ばれる２種又は３種と、
（Ｅ）メントール及びカルボンから選ばれる１種以上と
を含有し、（Ｅ）成分１００質量部に対して（Ｄ）成分の含有量が０．０１～５０質量部である口腔用組成物。
〔２〕
カリウム塩（Ａ－１）が、硝酸カリウム、クエン酸カリウム、塩化カリウム及び硫酸カリウムから選ばれるものである〔１〕記載の口腔用組成物。
〔３〕
水溶性多価金属塩（Ａ－２）が、銅塩、亜鉛塩、アルミニウム塩及びスズ塩から選ばれるものである〔１〕又は〔２〕記載の口腔用組成物。
〔４〕
水溶性多価金属塩（Ａ－２）が、多価金属の塩化物、クエン酸塩、乳酸塩、グルコン酸塩、マロン酸塩、リンゴ酸塩及び硫酸塩から選ばれるものである〔１〕～〔３〕のいずれかに記載の口腔用組成物。
〔５〕
（Ｂ）縮合リン酸塩が、トリポリリン酸塩、ピロリン酸塩及びヘキサメタリン酸塩から選ばれる１種以上である〔１〕～〔４〕のいずれかに記載の口腔用組成物。
〔６〕
（Ｃ）アニオン性界面活性剤が、アシルタウリン塩、アシルアミノ酸塩、α－オレフィンスルホン酸塩、アルキルスルホ酢酸塩、アルケニルスルホ酢酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸塩及びポリオキシエチレンアルケニルエーテルリン酸塩から選ばれる１種以上である〔１〕～〔５〕のいずれかに記載の口腔用組成物。
〔７〕
（Ｄ）成分を０．０００２～０．３質量％含有する〔１〕～〔６〕のいずれかに記載の口腔用組成物。
〔８〕
歯磨剤、洗口剤、マウススプレー剤、塗布剤又は貼付剤である〔１〕～〔７〕のいずれかに記載の口腔用組成物。
【発明の効果】
【0010】
本発明によれば、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分に由来する不快な味及び刺激がマスキングされて改善し、かつ、ナチュラルで深みのある独特な清涼感を有し、使用感に優れる口腔用組成物を提供できる。本発明の口腔用組成物では、ミント系の独特な清涼感を伴う優れた使用感のもとで、（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）成分による薬効を与えることもでき、知覚過敏症、歯周病等の口腔疾患の予防又は抑制用として有効である。
【発明を実施するための形態】
【0011】
以下、本発明につき更に詳述する。本発明の口腔用組成物は、下記に示す（Ａ）～（Ｃ）成分
（Ａ）カリウム塩（Ａ－１）及び水溶性多価金属塩（Ａ－２）から選ばれる１種以上、
（Ｂ）縮合リン酸塩、並びに
（Ｃ）アニオン性界面活性剤
から選ばれる１種以上の成分と、（Ｄ）カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールから選ばれる２種又は３種と、（Ｅ）メントール及びカルボンから選ばれる１種以上とを含有する。
（Ａ）カリウム塩（Ａ－１）及び水溶性多価金属塩（Ａ－２）から選ばれる１種以上、
（Ｂ）縮合リン酸塩、並びに
（Ｃ）アニオン性界面活性剤
から選ばれる１種以上の成分と、（Ｄ）カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールから選ばれる２種又は３種と、（Ｅ）メントール及びカルボンから選ばれる１種以上とを含有する。
【0012】
（Ａ）成分は、カリウム塩（Ａ－１）及び水溶性多価金属塩（Ａ－２）から選ばれる１種以上であり、特にカリウム塩（Ａ－１）が好適である。
（Ａ）成分の配合量は、使用する物質種に応じて調整されるが、組成物全体に対して０．０１～２０％（質量％、以下同様）とすることができる。
（Ａ）成分の配合量は、使用する物質種に応じて調整されるが、組成物全体に対して０．０１～２０％（質量％、以下同様）とすることができる。
【0013】
カリウム塩（Ａ－１）は、神経鈍麻作用を有し、知覚過敏予防に有効である。
カリウム塩としては、硝酸カリウム、クエン酸カリウム、塩化カリウム、硫酸カリウム等が挙げられ、これらは１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。中でも、硝酸カリウムが好ましい。
硝酸カリウムとしては、例えば、大塚化学（株）製の市販品を使用できる。
カリウム塩としては、硝酸カリウム、クエン酸カリウム、塩化カリウム、硫酸カリウム等が挙げられ、これらは１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。中でも、硝酸カリウムが好ましい。
硝酸カリウムとしては、例えば、大塚化学（株）製の市販品を使用できる。
【0014】
カリウム塩の配合量は、組成物全体の０．１～１５％が好ましく、より好ましくは０．５～１０％、更に好ましくは１～８％である。配合量が１５％を超えると、これら自身の金属味に伴う不快な味が、苦味や刺激として強く感じられ、マスキングできなくなり、使用感が悪くなる。配合量が多いほど、知覚過敏抑制効果は高まるが、１５％を超えて配合しても、配合量の増加に見合った知覚過敏抑制効果の増大が期待できず、むしろ金属味が強く生じる。
【0015】
水溶性多価金属塩（Ａ－２）としては、アルミニウム塩、銅塩、亜鉛塩、スズ塩が好ましく、塩としては、多価金属のクエン酸塩、乳酸塩、グルコン酸塩、マロン酸塩、リンゴ酸塩、硫酸塩、塩化物等が挙げられる。これらは、１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。上記水溶性多価金属塩は、物質種に応じた作用、例えば歯肉への引き締め感付与作用、口臭抑制作用等を有する。
（Ａ－２）成分は、合計で、組成物全体に対して０．０１～５％。特に０．０３～３％の範囲で配合することが好ましい。
（Ａ－２）成分は、合計で、組成物全体に対して０．０１～５％。特に０．０３～３％の範囲で配合することが好ましい。
【0016】
アルミニウム塩としては、乳酸アルミニウム、グルコン酸アルミニウム、マロン酸アルミニウム、リンゴ酸アルミニウム等が挙げられる。
アルミニウム塩の配合量は、組成物全体の０．０１～５％が好ましく、０．０３～３％がより好ましい。前記範囲で、象牙細管封鎖作用等が十分に得られると共に、金属味の抑制が特に良好である。
また、硫酸アルミニウムカリウムを使用することもでき、硫酸アルミニウムカリウムは、歯肉の引き締め感を付与する効果を有し、歯肉の引き締め感及び金属味の抑制の点から、その配合量は、組成物全体の０．０１～５％が好ましく、０．０３～３％がより好ましい。
銅塩としては、グルコン酸銅、クエン酸銅、硫酸銅等の水溶性銅塩が挙げられ、亜鉛塩としては、クエン酸亜鉛、乳酸亜鉛、グルコン酸亜鉛、塩化亜鉛等が挙げられ、スズ塩としては、クエン酸スズ、乳酸スズ、グルコン酸スズ、塩化スズ等が挙げられる。
銅塩、亜鉛塩、スズ塩の配合量は、それぞれ組成物全体の０．０１～３％が好ましく、より好ましくは０．０３～２％である。前記範囲で、口臭抑制作用又は歯肉の引き締め感等が十分に得られると共に、金属味の抑制が特に良好である。
アルミニウム塩の配合量は、組成物全体の０．０１～５％が好ましく、０．０３～３％がより好ましい。前記範囲で、象牙細管封鎖作用等が十分に得られると共に、金属味の抑制が特に良好である。
また、硫酸アルミニウムカリウムを使用することもでき、硫酸アルミニウムカリウムは、歯肉の引き締め感を付与する効果を有し、歯肉の引き締め感及び金属味の抑制の点から、その配合量は、組成物全体の０．０１～５％が好ましく、０．０３～３％がより好ましい。
銅塩としては、グルコン酸銅、クエン酸銅、硫酸銅等の水溶性銅塩が挙げられ、亜鉛塩としては、クエン酸亜鉛、乳酸亜鉛、グルコン酸亜鉛、塩化亜鉛等が挙げられ、スズ塩としては、クエン酸スズ、乳酸スズ、グルコン酸スズ、塩化スズ等が挙げられる。
銅塩、亜鉛塩、スズ塩の配合量は、それぞれ組成物全体の０．０１～３％が好ましく、より好ましくは０．０３～２％である。前記範囲で、口臭抑制作用又は歯肉の引き締め感等が十分に得られると共に、金属味の抑制が特に良好である。
【0017】
（Ｂ）縮合リン酸塩は、ステイン付着抑制効果を有する。
縮合リン酸塩としては、ピロリン酸、トリポリリン酸、テトラポリリン酸等の直鎖状ポリリン酸塩、トリメタリン酸、テトラメタリン酸、ヘキサメタリン酸等の環状ポリリン酸塩が挙げられ、塩はナトリウム塩、カリウム塩が挙げられる。これらは、１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。中でも、ピロリン酸塩、トリポリリン酸塩、ヘキサメタリン酸塩が好ましく、とりわけピロリン酸ナトリウム、ピロリン酸カリウム、トリポリリン酸ナトリウム、トリポリリン酸カリウム、ヘキサメタリン酸ナトリウム、ヘキサメタリン酸カリウムが好ましい。
縮合リン酸塩としては、太平化学産業（株）製のピロリン酸ナトリウム、トリポリリン酸ナトリウム等の市販品を使用できる。
縮合リン酸塩としては、ピロリン酸、トリポリリン酸、テトラポリリン酸等の直鎖状ポリリン酸塩、トリメタリン酸、テトラメタリン酸、ヘキサメタリン酸等の環状ポリリン酸塩が挙げられ、塩はナトリウム塩、カリウム塩が挙げられる。これらは、１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。中でも、ピロリン酸塩、トリポリリン酸塩、ヘキサメタリン酸塩が好ましく、とりわけピロリン酸ナトリウム、ピロリン酸カリウム、トリポリリン酸ナトリウム、トリポリリン酸カリウム、ヘキサメタリン酸ナトリウム、ヘキサメタリン酸カリウムが好ましい。
縮合リン酸塩としては、太平化学産業（株）製のピロリン酸ナトリウム、トリポリリン酸ナトリウム等の市販品を使用できる。
【0018】
（Ｂ）縮合リン酸塩の配合量は、組成全体の０．１～２％が好ましく、より好ましくは０．２～２％、更に好ましくは０．５～１．２％である。配合量が多いほど、ステイン付着抑制効果が十分に発揮されるが、配合量が２％を超えると、それ自身の刺激が強くなりすぎてマスキングできなくなり、使用感が劣る。
【0019】
（Ｃ）アニオン性界面活性剤は、泡立ち確保に有効な界面活性剤である。
アニオン性界面活性剤としては、アシルアミノ酸塩、アシルタウリン塩、α－オレフィンスルホン酸塩、アルキルスルホ酢酸塩、アルケニルスルホ酢酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸、ポリオキシエチレンアルケニルエーテルリン酸等が挙げられ、これらは１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。上記物質のアルキル基、アルケニル基、アシル基は、それぞれ炭素数１０～１８であることが好ましい。塩は、アルカリ金属塩、アンモニウム塩が挙げられ、ナトリウム塩、カリウム塩が好ましい。
具体的には、ラウロイルグルタミン酸塩、Ｎ－ラウロイルサルコシン塩、ラウロイルメチルタウリン塩、テトラデセンスルホン酸塩、ラウリルスルホ酢酸塩、ポリオキシエチレンオレイルエーテルリン酸塩等が挙げられるが、これらに限定されない。
アニオン性界面活性剤としては、アシルアミノ酸塩、アシルタウリン塩、α－オレフィンスルホン酸塩、アルキルスルホ酢酸塩、アルケニルスルホ酢酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸、ポリオキシエチレンアルケニルエーテルリン酸等が挙げられ、これらは１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。上記物質のアルキル基、アルケニル基、アシル基は、それぞれ炭素数１０～１８であることが好ましい。塩は、アルカリ金属塩、アンモニウム塩が挙げられ、ナトリウム塩、カリウム塩が好ましい。
具体的には、ラウロイルグルタミン酸塩、Ｎ－ラウロイルサルコシン塩、ラウロイルメチルタウリン塩、テトラデセンスルホン酸塩、ラウリルスルホ酢酸塩、ポリオキシエチレンオレイルエーテルリン酸塩等が挙げられるが、これらに限定されない。
【0020】
（Ｃ）アニオン性界面活性剤の配合量は、組成物全体の０．１～５％が好ましく、０．１～２％、特に０．１～０．５％がより好ましい。配合量が０．１％以上であると、十分な泡立ちが得られるが、５％を超えると、それ自身の苦味や刺激が強くなりすぎてマスキングできなくなり、使用感が劣る。
【0021】
上記（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分は、一成分単独で又は二成分以上を配合することができ、三成分を組み合わせて配合することもできる。本発明においては、（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）成分の三成分を同時に配合しても、苦味・刺激がマスキングされて改善し、優れた使用感を与えることができる。
なお、（Ａ）成分は、（Ｂ）又は（Ｃ）成分と重複する可能性があるが、その場合は、（Ｂ）又は（Ｃ）成分以外の物質を（Ａ）成分として使用することができる。
なお、（Ａ）成分は、（Ｂ）又は（Ｃ）成分と重複する可能性があるが、その場合は、（Ｂ）又は（Ｃ）成分以外の物質を（Ａ）成分として使用することができる。
【0022】
（Ｄ）成分は、カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールから選ばれる２種又は３種であり、３種を組み合わせて使用することが好ましい。
（Ｄ）成分は、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分に由来する苦味・刺激をマスキングして抑制し、かつナチュラルで深みのある独特な清涼感（ナチュラルなミント感）を付与する作用を奏する。
カリオフィレンは、β－カリオフィレン等が挙げられる。
（Ｄ）成分は、カリオフィレン、ゲルマクレン、ビリジフロロールを単独香料素材として配合することができるが、各物質を含有する精油等の抽出物として配合することもできる。
（Ｄ）成分は、化学合成して得られたものを用いてもよいし、天然物から抽出して得られたもの（天然物からの抽出物）を用いてもよく、あるいは天然物から得られたものと化学合成により得られたものとを併用してもよく、市販品を用いることもできる。
（Ｄ）成分は、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分に由来する苦味・刺激をマスキングして抑制し、かつナチュラルで深みのある独特な清涼感（ナチュラルなミント感）を付与する作用を奏する。
カリオフィレンは、β－カリオフィレン等が挙げられる。
（Ｄ）成分は、カリオフィレン、ゲルマクレン、ビリジフロロールを単独香料素材として配合することができるが、各物質を含有する精油等の抽出物として配合することもできる。
（Ｄ）成分は、化学合成して得られたものを用いてもよいし、天然物から抽出して得られたもの（天然物からの抽出物）を用いてもよく、あるいは天然物から得られたものと化学合成により得られたものとを併用してもよく、市販品を用いることもできる。
【0023】
（Ｄ）成分は、下記に示す量比で配合することが好ましく、下記範囲内であると、苦味・刺激がより抑制され、かつ一層ナチュラルな清涼感を付与することができる。
カリオフィレン及びゲルマクレンを配合する場合、カリオフィレン：ゲルマクレン（質量比）は、好ましくは１：０．２～１：２．５、より好ましくは１：１～１：２．５である。
カリオフィレン及びビリジフロロールを配合する場合、カリオフィレン：ビリジフロロール（質量比）は、好ましくは１：０．３～１：５、より好ましくは１：１～１：５である。
カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールを配合する場合、カリオフィレン：ゲルマクレン：ビリジフロロール（質量比）は、好ましくは１：（０．２～２．５）：（０．３～５）、より好ましくは１：（１～２．５）：（１～５）である。
カリオフィレン及びゲルマクレンを配合する場合、カリオフィレン：ゲルマクレン（質量比）は、好ましくは１：０．２～１：２．５、より好ましくは１：１～１：２．５である。
カリオフィレン及びビリジフロロールを配合する場合、カリオフィレン：ビリジフロロール（質量比）は、好ましくは１：０．３～１：５、より好ましくは１：１～１：５である。
カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールを配合する場合、カリオフィレン：ゲルマクレン：ビリジフロロール（質量比）は、好ましくは１：（０．２～２．５）：（０．３～５）、より好ましくは１：（１～２．５）：（１～５）である。
【0024】
このような（Ｄ）成分として、具体的には、カリオフィレンは、カリオフィレン－ＢＥ（井上香料製造所製）、ゲルマクレンは、ゲルマクレンＤ（Ｔｏｒｏｎｔｏ Ｒｅｓｅａｒｃｈ社製）、ビリジフロロールは、ビリジフロロール（Ｔｏｒｏｎｔｏ Ｒｅｓｅａｒｃｈ社製）等の市販品を使用できる。
また、精油等の抽出物として具体的には、カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールを含むペパーミント油、カリオフィレン及びゲルマクレンを含む和種薄荷油、カリオフィレン及びビリジフロロールを含むスペアミント油、カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールを含む人工ミント油等を使用でき、これらは、シソ科メンタ属植物から公知の方法で抽出したものを用いることができ、市販品でもよい。
また、精油等の抽出物として具体的には、カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールを含むペパーミント油、カリオフィレン及びゲルマクレンを含む和種薄荷油、カリオフィレン及びビリジフロロールを含むスペアミント油、カリオフィレン、ゲルマクレン及びビリジフロロールを含む人工ミント油等を使用でき、これらは、シソ科メンタ属植物から公知の方法で抽出したものを用いることができ、市販品でもよい。
【0025】
更に、（Ｄ）成分として、天然物からの抽出物としては、以下の製法で製造した精油（（Ｄ）成分含有精油）を好ましく使用できる（特願２０２０－８７５０７号参照）。
原料は、シソ科メンタ属植物であり、シソ科メンタ属植物としては、ペパーミント、ハッカ、スペアミントを使用することができ、公知の蒸留により得られた精油を好ましく用いることができる。
上記シソ科メンタ属植物由来オイル（原精油）を、圧力０．００００１～０．０５バール、好ましくは０．００２～０．０４バール、より好ましくは０．００４～０．０３バールで、４０～２５０℃、好ましくは６０～１８０℃、より好ましくは８０～１４０℃の条件で精密蒸留して、シソ科メンタ属植物由来オイル全量の７５～９７％、好ましくは９２～９６％を揮発部Ａとして回収して、シソ科メンタ属植物由来オイル全量の３～２５％、好ましくは４～８％の不揮発部Ａからなる蒸留残渣を得る。精密蒸留の条件は、圧力０．００２～０．０４バール、６０～１８０℃で行われることが好ましく、圧力０．００４～０．０３バール、８０～１４０℃で行われることがより好ましく、このような条件による精密蒸留によって、（Ｄ）成分を蒸留残渣中に濃縮させることができる。
次に、前記蒸留残渣（不揮発部Ａ）を薄膜蒸留し、蒸留残渣全量の５～５０％、好ましくは１０～３０％の揮発部Ｂからなる揮発性画分（第一の揮発性画分）を得る。このようにして得られた精油を、（Ｄ）成分含有精油として使用することができる。なお、揮発性画分（第一の揮発性画分）を得る際の蒸留の条件は、９０～１８０℃で圧力０．００００１～０．０１バールで行われることが好ましく、１４０～１６０℃で圧力０．００２～０．００８バールで行われることがより好ましい。
揮発部Ｂを更に薄膜蒸留して得られる、揮発部Ｂ全量の５０～９５％、好ましくは６０～９５％、より好ましくは６０～９０％の揮発部Ｃからなる第二の揮発性画分は、より好ましい（Ｄ）成分含有精油である。第二の揮発性画分を得る際の蒸留の条件は、９０～１８０℃で圧力０．００００１～０．０１バールで行われることが好ましく、１４０～１６０℃で圧力０．００２～０．００８バールで行われることがより好ましい。第二の揮発性画分は、第一の揮発性画分と比較して、より雑味に寄与するヤニ等の成分が除かれるため、本発明の効果発現の点で、特に好ましい。
このようにして得られた（Ｄ）成分含有精油は、β－カリオフィレン、ゲルマクレンＤ及びビリジフロロールから選ばれる２種以上の物質を、合計で１５～５０％、好ましくは２０～４０％、より好ましくは３０～４０％含み、（Ｄ）成分として好適である。
原料は、シソ科メンタ属植物であり、シソ科メンタ属植物としては、ペパーミント、ハッカ、スペアミントを使用することができ、公知の蒸留により得られた精油を好ましく用いることができる。
上記シソ科メンタ属植物由来オイル（原精油）を、圧力０．００００１～０．０５バール、好ましくは０．００２～０．０４バール、より好ましくは０．００４～０．０３バールで、４０～２５０℃、好ましくは６０～１８０℃、より好ましくは８０～１４０℃の条件で精密蒸留して、シソ科メンタ属植物由来オイル全量の７５～９７％、好ましくは９２～９６％を揮発部Ａとして回収して、シソ科メンタ属植物由来オイル全量の３～２５％、好ましくは４～８％の不揮発部Ａからなる蒸留残渣を得る。精密蒸留の条件は、圧力０．００２～０．０４バール、６０～１８０℃で行われることが好ましく、圧力０．００４～０．０３バール、８０～１４０℃で行われることがより好ましく、このような条件による精密蒸留によって、（Ｄ）成分を蒸留残渣中に濃縮させることができる。
次に、前記蒸留残渣（不揮発部Ａ）を薄膜蒸留し、蒸留残渣全量の５～５０％、好ましくは１０～３０％の揮発部Ｂからなる揮発性画分（第一の揮発性画分）を得る。このようにして得られた精油を、（Ｄ）成分含有精油として使用することができる。なお、揮発性画分（第一の揮発性画分）を得る際の蒸留の条件は、９０～１８０℃で圧力０．００００１～０．０１バールで行われることが好ましく、１４０～１６０℃で圧力０．００２～０．００８バールで行われることがより好ましい。
揮発部Ｂを更に薄膜蒸留して得られる、揮発部Ｂ全量の５０～９５％、好ましくは６０～９５％、より好ましくは６０～９０％の揮発部Ｃからなる第二の揮発性画分は、より好ましい（Ｄ）成分含有精油である。第二の揮発性画分を得る際の蒸留の条件は、９０～１８０℃で圧力０．００００１～０．０１バールで行われることが好ましく、１４０～１６０℃で圧力０．００２～０．００８バールで行われることがより好ましい。第二の揮発性画分は、第一の揮発性画分と比較して、より雑味に寄与するヤニ等の成分が除かれるため、本発明の効果発現の点で、特に好ましい。
このようにして得られた（Ｄ）成分含有精油は、β－カリオフィレン、ゲルマクレンＤ及びビリジフロロールから選ばれる２種以上の物質を、合計で１５～５０％、好ましくは２０～４０％、より好ましくは３０～４０％含み、（Ｄ）成分として好適である。
【0026】
（Ｄ）成分の配合量は、（Ｅ）成分との量比が適切範囲になるように調整されるが、組成物全体の０．０００２～０．３％が好ましく、より好ましくは０．０００４～０．３％である。配合量が０．０００２％以上であると、ナチュラルで深みのある清涼感が十分に得られ、０．３％以下であると、（Ｄ）成分由来の味による、香味への影響も少ない。
【0027】
（Ｅ）成分は、メントール及びカルボンから選ばれる１種又は２種である。これらは、清涼感付与剤であり、また、ミント系フレーバーの主成分でもある。
（Ｅ）成分は、メントール（Ｌ－メントール）及び／又はカルボンを含む精油として配合することもできる。具体的には、公知の方法で得られたペパーミント油、スペアミント油、和種薄荷油、人工ミント油を使用することができる。
また、市販品を用いることもできる。例えば、Ｌ－メントール（高砂香料工業社製）、カルボン（塩野香料社製）等を使用できる。
（Ｅ）成分は、メントール（Ｌ－メントール）及び／又はカルボンを含む精油として配合することもできる。具体的には、公知の方法で得られたペパーミント油、スペアミント油、和種薄荷油、人工ミント油を使用することができる。
また、市販品を用いることもできる。例えば、Ｌ－メントール（高砂香料工業社製）、カルボン（塩野香料社製）等を使用できる。
【0028】
（Ｅ）成分の配合量は、組成物全体の０．０５～２％が好ましく、より好ましくは０．１～１．５％である。配合量が０．０５％以上であると、ナチュラルで深みのある清涼感が十分に得られ、２％以下であると、（Ｅ）成分由来の刺激で使用感が悪くなることもない。
【0029】
なお、本発明において、（Ｄ）、（Ｅ）成分として精油、例えばペパーミント油、スペアミント油、和種薄荷油、人工ミント油、上記天然物からの精油等を配合する場合、各々の精油に（Ｄ）、（Ｅ）成分を含む可能性があるが、その場合は、各々の精油中の各成分を合算して合計し、（Ｄ）成分の総量、（Ｅ）成分の総量として扱う。
【0030】
（Ｄ）成分と（Ｅ）成分との割合（量比）は、（Ｅ）成分の配合量１００質量部に対して、（Ｄ）成分の配合量が０．０１～５０質量部であり、好ましくは０．０５～１０質量部、更に好ましくは０．１～２．５質量部、最も好ましくは０．４～２．５質量部である。量比が上記範囲内において、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分に由来する苦味及び刺激がマスキングされて改善し、かつナチュラルで深みのある清涼感が得られ、嗜好性の高い優れた使用感となる。（Ｅ）成分１００質量部に対して（Ｄ）成分が０．０１質量部に満たないと、苦味及び刺激のなさが劣り、５０質量部を超えると、ナチュラルな清涼感が劣る。
【0031】
本発明の口腔用組成物は、歯磨剤、洗口剤、マウススプレー剤、塗布剤、貼付剤等として使用することができる。中でも、本発明の効果発現の点で、歯磨剤、洗口剤が好ましく、歯磨剤が特に好ましい。形態は、液体、液状、ペースト状等とすることが可能であり、歯磨剤では、練歯磨剤、液体歯磨剤、液状歯磨剤、潤製歯磨剤等として、特に練歯磨剤として調製することが好ましい。この場合、上記成分に加えて、用途、剤型等に応じたその他の任意成分を、本発明の効果を妨げない範囲で適宜配合できる。具体的に練歯磨剤では、界面活性剤、研磨剤、粘稠剤、粘結剤、更に必要により甘味剤、防腐剤、色素、香料、各種有効成分等を配合し得る。
【0032】
界面活性剤としては、上記成分に加えて、ノニオン性界面活性剤、両性界面活性剤を配合することができる。
ノニオン性界面活性剤は、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油等のポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ラウリン酸モノ又はジエタノールアミド、ソルビタン脂肪酸エステルが挙げられる。これらの中でも、特に、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（とりわけ酸化エチレンの付加モル数が１０～３０のもの）やポリオキシエチレンアルキルエーテル（とりわけエチレンオキサイドの付加モル数が３～５、アルキル部分の炭素鎖長が１６～１８のもの）が、可溶化の点から好適である。
両性界面活性剤は、Ｎ－ラウリルジアミノエチルグリシン、Ｎ－ミリスチルジアミノエチルグリシン等のＮ－アルキルジアミノエチルグリシン、Ｎ－アルキル－Ｎ－カルボキシメチルアンモニウムベタイン、２－アルキル－１－ヒドロキシエチルイミダゾリンベタインナトリウムが挙げられる。
これら界面活性剤の配合量は、組成物全体の０．１～５％、特に０．１～４％が好ましい。
ノニオン性界面活性剤は、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油等のポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ラウリン酸モノ又はジエタノールアミド、ソルビタン脂肪酸エステルが挙げられる。これらの中でも、特に、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（とりわけ酸化エチレンの付加モル数が１０～３０のもの）やポリオキシエチレンアルキルエーテル（とりわけエチレンオキサイドの付加モル数が３～５、アルキル部分の炭素鎖長が１６～１８のもの）が、可溶化の点から好適である。
両性界面活性剤は、Ｎ－ラウリルジアミノエチルグリシン、Ｎ－ミリスチルジアミノエチルグリシン等のＮ－アルキルジアミノエチルグリシン、Ｎ－アルキル－Ｎ－カルボキシメチルアンモニウムベタイン、２－アルキル－１－ヒドロキシエチルイミダゾリンベタインナトリウムが挙げられる。
これら界面活性剤の配合量は、組成物全体の０．１～５％、特に０．１～４％が好ましい。
【0033】
研磨剤は、結晶性シリカ、非晶性シリカ、シリカゲル、アルミノシリケート等のシリカ系研磨剤、ゼオライト、リン酸水素カルシウム無水和物、リン酸水素カルシウム２水和物、ピロリン酸カルシウム、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、アルミナ、炭酸マグネシウム、第３リン酸マグネシウム、ケイ酸ジルコニウム、第３リン酸カルシウム、ハイドロキシアパタイト、第４リン酸カルシウム、合成樹脂系研磨剤が挙げられる。研磨剤の配合量は、通常、組成物全体の５～７０％、特に１０～５０％である。
【0034】
粘稠剤は、ソルビット、キシリット、エリスリトール等の糖アルコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール、グリセリン、ポリエチレングリコール等の多価アルコールが挙げられる。粘稠剤の配合量は、通常、組成物全体の０～７０％、特に３～５０％である。
粘結剤は、有機粘結剤又は無機粘結剤を用いることができる。例えば、キサンタンガム、カルボキシメチルセルロースナトリウム等の有機粘結剤、増粘性シリカ、増粘性アルミニウムシリカ等の無機粘結剤が挙げられる。粘結剤の配合量は、通常、組成物全体の０．１～１０％、特に０．１～８％である。
粘結剤は、有機粘結剤又は無機粘結剤を用いることができる。例えば、キサンタンガム、カルボキシメチルセルロースナトリウム等の有機粘結剤、増粘性シリカ、増粘性アルミニウムシリカ等の無機粘結剤が挙げられる。粘結剤の配合量は、通常、組成物全体の０．１～１０％、特に０．１～８％である。
【0035】
甘味剤は、サッカリンナトリウム等が挙げられる。
防腐剤は、安息香酸ナトリウム等の安息香酸塩、メチルパラベン、エチルパラベン、ブチルパラベン等のパラオキシ安息香酸エステルが挙げられる。
色素は、食用色素であるブリリアントブルー、タートラジン、顔料の酸化チタン等が挙げられる。
防腐剤は、安息香酸ナトリウム等の安息香酸塩、メチルパラベン、エチルパラベン、ブチルパラベン等のパラオキシ安息香酸エステルが挙げられる。
色素は、食用色素であるブリリアントブルー、タートラジン、顔料の酸化チタン等が挙げられる。
【0036】
任意の香料としては、例えば、アニス油、ユーカリ油、ウィンターグリーン油、カシア油、クローブ油、タイム油、セージ油、カルダモン油、コリアンダー油、オレンジ油、レモン油、マンダリン油、ライム油、グレープフルーツ油、柚子油、ラベンダー油、ローズマリー油、ローレル油、シソ油、カモミル油、キャラウェイ油、マジョラム油、セロリ油、ベイ油、オリガナム油、パインニードル油、ネロリ油、ローズ油、ジャスミン油、パチュリ油、パラクレス油、イリスコンクリート、ローズアブソリュート、オレンジフラワーアブソリュート、バニラアブソリュート、ラベンダーアブソリュート、パチュリアブソリュート等の天然香料や、これら天然香料の加工処理（前溜部カット、後溜部カット、分留、液液抽出、エッセンス化、粉末香料化等）した香料、リモネン、ピネン、ブタノール、イソアミルアルコール、ヘキセノール、リナロール、アネトール、チモール、オイゲノール、メントン、プレゴン、フェンコン、シネオール、ヘキサナール、オクタナール、アニスアルデヒド、シンナミックアルデヒド、エチルアセテート、エチルブチレート、アリルシクロヘキサンプロピオネート、リナリルアセテート、メンチルアセテート、カルビールアセテート、フェノキシエチルイソブチレート、メチルエピジャスモネート、サリチル酸メチル、サリチル酸エチル、メチルアンスラニレート、エチルメチルフェニルグリシデート、エチルラクテート、バニリン、マルトール、炭素数４～１２のガンマ又はデルタラクトン、アンブレットリド、ジメチルサルファイド、トリメチルピラジン、エチルチオアセテート、バニリルブチルエーテル、ピペリン、カプサイシン、ジンゲロール、スピラントール等の単品香料、更に、ストロベリーフレーバー、アップルフレーバー、バナナフレーバー、パイナップルフレーバー、グレープフレーバー、マンゴーフレーバー、ウメフレーバー、オレンジフレーバー、レモンフレーバー、ユズフレーバー、グレープフルーツフレーバー、バターフレーバー、ミルクフレーバー、ホワイトフローラルフレーバー、ガーデニアフレーバー、ローズフレーバー、紅茶フレーバー等の調合香料といった、口腔用組成物に用いられる公知の香料素材を組み合わせて使用することができる。これらの香料素材の配合量は特に限定されないが、組成物中に０．０００００１～１％使用するのが好ましい。また、上記香料素材を使用した賦香用香料は、組成物中に０．１～２．０％使用するのが好ましい。
なお、任意の香料が、（Ｄ）及び／又は（Ｅ）成分を含む場合は、上述した（Ｄ）及び／又は（Ｅ）成分の配合量の範囲内で使用することができる。
なお、任意の香料が、（Ｄ）及び／又は（Ｅ）成分を含む場合は、上述した（Ｄ）及び／又は（Ｅ）成分の配合量の範囲内で使用することができる。
【0037】
有効成分（薬用成分）は、クロロヘキシジン、トリクロサン、イソプロピルメチルフェノール、塩化セチルピリジニウム、塩化ベンゼトニウム、塩化ベンザルコニウム等の殺菌又は抗菌剤、エタンヒドロキシジホスフォネート等の歯石予防剤、トラネキサム酸、グリチルリチン酸又はその塩類、デキストラナーゼ、ムタナーゼ、塩化リゾチーム等の酵素剤、アスコルビン酸、酢酸トコフェロール等のビタミン類、塩化ナトリウム等の収斂剤、フッ化ナトリウム、モノフルオロリン酸ナトリウム等のフッ化物などを、薬剤学的に許容できる範囲で使用することができる。
【実施例】
【0038】
以下、実施例及び比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。なお、下記の例において％は特に断らない限りいずれも質量％を示す。
【0039】
［実施例、比較例］
表１～６に示す組成の口腔用組成物（歯磨剤）を常法によって調製し、下記方法で使用感を評価した。結果を表に併記した。
表１～６に示す組成の口腔用組成物（歯磨剤）を常法によって調製し、下記方法で使用感を評価した。結果を表に併記した。
【0040】
使用感の評価方法
１０人の被験者モニタが、口腔用組成物（歯磨剤）を歯ブラシにのせ、通常の方法で歯磨きして口腔内を洗浄した際の使用感（使用中の苦味・刺激のなさ、ナチュラルな清涼感）を下記の評価基準によって評価した。１０人の評価点を平均し、下記の判定基準によって判定した。
ここで、ナチュラルな清涼感とは、香り立ちがシャープで味わいや厚みのない清涼感とは異なる、ナチュラルで深みのある独特な清涼感である。
（ｉ）使用中の苦味・刺激のなさ
評価基準
４点：口腔内で苦味・刺激を感じない。
３点：口腔内でやや苦味・刺激を感じる。
２点：口腔内で苦味・刺激を感じる。
１点：口腔内で非常に苦味・刺激を感じる。
判定基準
◎：平均点３．５点以上４．０点以下
○：平均点３．０点以上３．５点未満
△：平均点２．０点以上３．０点未満
×：平均点２．０点未満
（ｉｉ）ナチュラルな清涼感
評価基準
４点：ナチュラルで深みのある清涼感を非常に感じる。
３点：ナチュラルで深みのある清涼感を感じる。
２点：ナチュラルで深みのある清涼感をやや感じる。
１点：ナチュラルで深みのある清涼感を感じない。
判定基準
◎：平均点３．５点以上４．０点以下
○：平均点３．０点以上３．５点未満
△：平均点２．０点以上３．０点未満
×：平均点２．０点未満
１０人の被験者モニタが、口腔用組成物（歯磨剤）を歯ブラシにのせ、通常の方法で歯磨きして口腔内を洗浄した際の使用感（使用中の苦味・刺激のなさ、ナチュラルな清涼感）を下記の評価基準によって評価した。１０人の評価点を平均し、下記の判定基準によって判定した。
ここで、ナチュラルな清涼感とは、香り立ちがシャープで味わいや厚みのない清涼感とは異なる、ナチュラルで深みのある独特な清涼感である。
（ｉ）使用中の苦味・刺激のなさ
評価基準
４点：口腔内で苦味・刺激を感じない。
３点：口腔内でやや苦味・刺激を感じる。
２点：口腔内で苦味・刺激を感じる。
１点：口腔内で非常に苦味・刺激を感じる。
判定基準
◎：平均点３．５点以上４．０点以下
○：平均点３．０点以上３．５点未満
△：平均点２．０点以上３．０点未満
×：平均点２．０点未満
（ｉｉ）ナチュラルな清涼感
評価基準
４点：ナチュラルで深みのある清涼感を非常に感じる。
３点：ナチュラルで深みのある清涼感を感じる。
２点：ナチュラルで深みのある清涼感をやや感じる。
１点：ナチュラルで深みのある清涼感を感じない。
判定基準
◎：平均点３．５点以上４．０点以下
○：平均点３．０点以上３．５点未満
△：平均点２．０点以上３．０点未満
×：平均点２．０点未満
【0041】
使用原料の詳細について下記に示す。
（Ｄ）成分
カリオフィレン（Ｄ１）：カリオフィレン－ＢＥ（井上香料製造所製）
ゲルマクレン（Ｄ２）：ゲルマクレンＤ（Ｔｏｒｏｎｔｏ Ｒｅｓｅａｒｃｈ社製）
ビリジフロロール（Ｄ３）：ビリジフロロール（Ｔｏｒｏｎｔｏ Ｒｅｓｅａｒｃｈ社製）
（Ｅ）成分は、香料１（ミント系フレーバー）として配合したものもあるが、香料１には（Ｄ）成分が含まれるものもある。香料１中のペパーミント油、スペアミント油、和種薄荷油、人工ミント油としては、下記のものを使用した。
ペパーミント油（ＡＤＭ社製）：
（Ｄ）成分を３．４％（カリオフィレン（Ｄ１）２％、ゲルマクレン（
Ｄ２）１．２％、ビリジフロロール（Ｄ３）０．２％）含有
（Ｅ）メントールを４２％含有
和種薄荷油（東洋薄荷工業社製）：
（Ｄ）成分を１．０３％（カリオフィレン（Ｄ１）１％、ゲルマクレン
（Ｄ２）０．０３％）含有
（Ｅ）メントールを４２％含有
スペアミント油（ＡＤＭ社製）：
（Ｄ）成分を０．８％（カリオフィレン（Ｄ１）０．５％、ゲルマクレ
ン（Ｄ２）０．３％）含有
（Ｅ）カルボンを６０％含有
人工ミント油（高砂香料工業社製）：
（Ｄ）成分を３．２％（カリオフィレン（Ｄ１）２％、ゲルマクレン（
Ｄ２）１％、ビリジフロロール（Ｄ３）０．２％）含有
（Ｅ）メントールを４２％含有
香料２は、下記組成（ミント系以外の香料成分）である。
香料２の組成：
アネトール １０
クローブ油 ０．４
コリアンダー油 ２
タイム油 ０．４
紅茶フレーバー １０
ラベンダー油 １
ジャスミン油 １
フルーツフレーバー １
エタノール ７４．２
計 １００％
（Ｄ）成分
カリオフィレン（Ｄ１）：カリオフィレン－ＢＥ（井上香料製造所製）
ゲルマクレン（Ｄ２）：ゲルマクレンＤ（Ｔｏｒｏｎｔｏ Ｒｅｓｅａｒｃｈ社製）
ビリジフロロール（Ｄ３）：ビリジフロロール（Ｔｏｒｏｎｔｏ Ｒｅｓｅａｒｃｈ社製）
（Ｅ）成分は、香料１（ミント系フレーバー）として配合したものもあるが、香料１には（Ｄ）成分が含まれるものもある。香料１中のペパーミント油、スペアミント油、和種薄荷油、人工ミント油としては、下記のものを使用した。
ペパーミント油（ＡＤＭ社製）：
（Ｄ）成分を３．４％（カリオフィレン（Ｄ１）２％、ゲルマクレン（
Ｄ２）１．２％、ビリジフロロール（Ｄ３）０．２％）含有
（Ｅ）メントールを４２％含有
和種薄荷油（東洋薄荷工業社製）：
（Ｄ）成分を１．０３％（カリオフィレン（Ｄ１）１％、ゲルマクレン
（Ｄ２）０．０３％）含有
（Ｅ）メントールを４２％含有
スペアミント油（ＡＤＭ社製）：
（Ｄ）成分を０．８％（カリオフィレン（Ｄ１）０．５％、ゲルマクレ
ン（Ｄ２）０．３％）含有
（Ｅ）カルボンを６０％含有
人工ミント油（高砂香料工業社製）：
（Ｄ）成分を３．２％（カリオフィレン（Ｄ１）２％、ゲルマクレン（
Ｄ２）１％、ビリジフロロール（Ｄ３）０．２％）含有
（Ｅ）メントールを４２％含有
香料２は、下記組成（ミント系以外の香料成分）である。
香料２の組成：
アネトール １０
クローブ油 ０．４
コリアンダー油 ２
タイム油 ０．４
紅茶フレーバー １０
ラベンダー油 １
ジャスミン油 １
フルーツフレーバー １
エタノール ７４．２
計 １００％
【0042】
【表1】
＊；香料１に含まれる（Ｄ）成分量も合算した、（Ｄ）成分の合計量（（Ｄ１）＋（Ｄ２）＋（Ｄ３））。
＊＊；香料１に含まれるカリオフィレン（Ｄ１）、ゲルマクレン（Ｄ２）、ビリジフロロール（Ｄ３）もそれぞれ合算し、算出した（Ｄ１）：（Ｄ２）：（Ｄ３）（質量比）。
＊＊＊；（Ｅ）成分は、香料１として配合した。
【0043】
【表2】
【0044】
【表3】
【0045】
【表4】
【0046】
【表5】
【0047】
【表6】
【0048】
フリーアンサー
実施例１：苦味や刺激がなく、ナチュラルで深みのある独特な清涼感が感じ
られる。
比較例１：苦味や刺激はないが、単品成分のにおいが強くでており、やや清
涼感のナチュラルさに欠ける。
比較例２：苦味や刺激がやや抑えられる。やや清涼感のナチュラルさに欠け
る。
比較例３：苦味や刺激があり、シャープで味わいや厚みのない清涼感が感じ
られる。
比較例４：苦味や刺激があり、シャープで味わいや厚みのない清涼感が感じ
られる。
比較例５：苦味や刺激があり、シャープで味わいや厚みのない清涼感が感じ
られる。
実施例１：苦味や刺激がなく、ナチュラルで深みのある独特な清涼感が感じ
られる。
比較例１：苦味や刺激はないが、単品成分のにおいが強くでており、やや清
涼感のナチュラルさに欠ける。
比較例２：苦味や刺激がやや抑えられる。やや清涼感のナチュラルさに欠け
る。
比較例３：苦味や刺激があり、シャープで味わいや厚みのない清涼感が感じ
られる。
比較例４：苦味や刺激があり、シャープで味わいや厚みのない清涼感が感じ
られる。
比較例５：苦味や刺激があり、シャープで味わいや厚みのない清涼感が感じ
られる。
【0049】
［実施例３２］
（Ａ）硝酸カリウム ５
（Ｂ）トリポリリン酸ナトリウム １
（Ｃ）ラウロイルメチルタウリンナトリウム ０．４
（Ｄ）ペパーミント精油Ｃ(*) ０．００６
（Ｅ）メントール ０．５
キサンタンガム １．６
ヤシ油脂肪酸アミドプロピルベタイン ０．６
雲母チタン ０．７
ソルビット ２８
プロピレングリコール ４
研磨性シリカ １０
増粘性シリカ ５
フッ化ナトリウム ０．３２
サッカリンナトリウム ０．１７
パラオキシ安息香酸メチル ０．１８
香料２ ０．５
精製水 残
合計 １００％
（＊）；ペパーミント精油Ｃ
ペパーミントオイル（ＡＤＭ社製）５００ｋｇを原油とし、これを減圧蒸留（温度８０～１４０℃、圧力０．０１～０．０２バール）して、揮発部Ａと、２８．９ｋｇの不揮発部Ａを得た。次に、得られた不揮発部Ａを薄膜蒸留（熱媒温度１５０℃、圧力０．００４０バール）して、揮発部Ｂと、２３．１ｋｇの不揮発部Ｂを得た。得られた揮発部Ｂを、更に薄膜蒸留（熱媒温度１５０℃、圧力０．００４０バール）し、４．６ｋｇの揮発部Ｃを得た。得られた揮発部Ｃ（ペパーミント精油Ｃ）中の（Ｄ）成分量（（Ｄ１）、（Ｄ２）、（Ｄ３）成分の含有量）は、β－カリオフィレン７％、ゲルマクレン１３％、ビリジフロロール１７％であった。
組成物中の（Ｄ）成分量
（Ｄ１）０．０００４２％、（Ｄ２）０．０００７８％、（Ｄ３）０．００１０％
（Ｄ）成分の合計量（（Ｄ１）＋（Ｄ２）＋（Ｄ３））；０．００２２
（Ｄ１）：（Ｄ２）：（Ｄ３）（質量比）；１：１．８５：２．３８
（Ｅ）成分１００質量部に対する（Ｄ）成分の合計量（質量部）；０．４４
実施例３２の歯磨剤を上記実施例と同様にして調製し、評価したところ、
使用中の苦味・刺激のなさ ◎
ナチュラルな清涼感 ◎
であった。
（Ａ）硝酸カリウム ５
（Ｂ）トリポリリン酸ナトリウム １
（Ｃ）ラウロイルメチルタウリンナトリウム ０．４
（Ｄ）ペパーミント精油Ｃ(*) ０．００６
（Ｅ）メントール ０．５
キサンタンガム １．６
ヤシ油脂肪酸アミドプロピルベタイン ０．６
雲母チタン ０．７
ソルビット ２８
プロピレングリコール ４
研磨性シリカ １０
増粘性シリカ ５
フッ化ナトリウム ０．３２
サッカリンナトリウム ０．１７
パラオキシ安息香酸メチル ０．１８
香料２ ０．５
精製水 残
合計 １００％
（＊）；ペパーミント精油Ｃ
ペパーミントオイル（ＡＤＭ社製）５００ｋｇを原油とし、これを減圧蒸留（温度８０～１４０℃、圧力０．０１～０．０２バール）して、揮発部Ａと、２８．９ｋｇの不揮発部Ａを得た。次に、得られた不揮発部Ａを薄膜蒸留（熱媒温度１５０℃、圧力０．００４０バール）して、揮発部Ｂと、２３．１ｋｇの不揮発部Ｂを得た。得られた揮発部Ｂを、更に薄膜蒸留（熱媒温度１５０℃、圧力０．００４０バール）し、４．６ｋｇの揮発部Ｃを得た。得られた揮発部Ｃ（ペパーミント精油Ｃ）中の（Ｄ）成分量（（Ｄ１）、（Ｄ２）、（Ｄ３）成分の含有量）は、β－カリオフィレン７％、ゲルマクレン１３％、ビリジフロロール１７％であった。
組成物中の（Ｄ）成分量
（Ｄ１）０．０００４２％、（Ｄ２）０．０００７８％、（Ｄ３）０．００１０％
（Ｄ）成分の合計量（（Ｄ１）＋（Ｄ２）＋（Ｄ３））；０．００２２
（Ｄ１）：（Ｄ２）：（Ｄ３）（質量比）；１：１．８５：２．３８
（Ｅ）成分１００質量部に対する（Ｄ）成分の合計量（質量部）；０．４４
実施例３２の歯磨剤を上記実施例と同様にして調製し、評価したところ、
使用中の苦味・刺激のなさ ◎
ナチュラルな清涼感 ◎
であった。
【0050】
［実施例３３］歯磨剤
（Ａ）グルコン酸銅 ０．１
（Ｂ）トリポリリン酸ナトリウム １
（Ｃ）ラウロイルメチルタウリンナトリウム １
（Ｄ）カリオフィレン（Ｄ１） ０．０００４２６
（Ｄ）ゲルマクレン（Ｄ２） ０．０００７８６
（Ｄ）ビリジフロロール（Ｄ３） ０．００１０００
（Ｅ）メントール ０．５３
研磨性シリカ １２
増粘性シリカ ３
グリセリン（８５％） ４０
プロピレングリコール ３
クエン酸ナトリウム ０．２
モノフルオロリン酸ナトリウム ０．７
カルボキシメチルセルロースナトリウム １
キサンタンガム ０．３
サッカリンナトリウム ０．１
酸化チタン ０．５
香料 ０．５
精製水 残
合計 １００％
（Ｄ）成分の合計量（（Ｄ１）＋（Ｄ２）＋（Ｄ３））；０．００２２１２
（Ｄ１）：（Ｄ２）：（Ｄ３）（質量比）；１:１．８５:２．３５
（Ｅ）成分１００質量部に対する（Ｄ）成分の合計量（質量部）；０．４１７３６
（Ａ）グルコン酸銅 ０．１
（Ｂ）トリポリリン酸ナトリウム １
（Ｃ）ラウロイルメチルタウリンナトリウム １
（Ｄ）カリオフィレン（Ｄ１） ０．０００４２６
（Ｄ）ゲルマクレン（Ｄ２） ０．０００７８６
（Ｄ）ビリジフロロール（Ｄ３） ０．００１０００
（Ｅ）メントール ０．５３
研磨性シリカ １２
増粘性シリカ ３
グリセリン（８５％） ４０
プロピレングリコール ３
クエン酸ナトリウム ０．２
モノフルオロリン酸ナトリウム ０．７
カルボキシメチルセルロースナトリウム １
キサンタンガム ０．３
サッカリンナトリウム ０．１
酸化チタン ０．５
香料 ０．５
精製水 残
合計 １００％
（Ｄ）成分の合計量（（Ｄ１）＋（Ｄ２）＋（Ｄ３））；０．００２２１２
（Ｄ１）：（Ｄ２）：（Ｄ３）（質量比）；１:１．８５:２．３５
（Ｅ）成分１００質量部に対する（Ｄ）成分の合計量（質量部）；０．４１７３６
【0051】
［実施例３４］歯磨剤
（Ａ）硝酸カリウム ５
（Ａ）フッ化第一スズ ０．４
（Ｂ）ヘキサメタリン酸ナトリウム １．０
（Ｃ）ラウリル硫酸ナトリウム １．２
（Ｃ）テトラデセンスルホン酸ナトリウム ０．３
（Ｄ）ペパーミント精油Ｃ(*) ０．００６
（Ｅ）メントール ０．５
研磨性シリカ １５
増粘性シリカ ３
ソルビット ３５
プロピレングリコール ３
クエン酸ナトリウム ０．２
モノフルオロリン酸ナトリウム ０．３８
カルボキシメチルセルロースナトリウム １
キサンタンガム ０．３
サッカリンナトリウム ０．１
酸化チタン ０．５
水酸化ナトリウム ０．２
香料 ０．５
精製水 残
合計 １００％
組成物中の（Ｄ）成分量
（Ｄ１）０．０００４２％、（Ｄ２）０．０００７８％、（Ｄ３）０．００１０％
（Ｄ）成分の合計量（（Ｄ１）＋（Ｄ２）＋（Ｄ３））；０．００２２
（Ｄ１）：（Ｄ２）：（Ｄ３）（質量比）；１：１．８５：２．３８
（Ｅ）成分１００質量部に対する（Ｄ）成分の合計量（質量部）；０．４４
（Ａ）硝酸カリウム ５
（Ａ）フッ化第一スズ ０．４
（Ｂ）ヘキサメタリン酸ナトリウム １．０
（Ｃ）ラウリル硫酸ナトリウム １．２
（Ｃ）テトラデセンスルホン酸ナトリウム ０．３
（Ｄ）ペパーミント精油Ｃ(*) ０．００６
（Ｅ）メントール ０．５
研磨性シリカ １５
増粘性シリカ ３
ソルビット ３５
プロピレングリコール ３
クエン酸ナトリウム ０．２
モノフルオロリン酸ナトリウム ０．３８
カルボキシメチルセルロースナトリウム １
キサンタンガム ０．３
サッカリンナトリウム ０．１
酸化チタン ０．５
水酸化ナトリウム ０．２
香料 ０．５
精製水 残
合計 １００％
組成物中の（Ｄ）成分量
（Ｄ１）０．０００４２％、（Ｄ２）０．０００７８％、（Ｄ３）０．００１０％
（Ｄ）成分の合計量（（Ｄ１）＋（Ｄ２）＋（Ｄ３））；０．００２２
（Ｄ１）：（Ｄ２）：（Ｄ３）（質量比）；１：１．８５：２．３８
（Ｅ）成分１００質量部に対する（Ｄ）成分の合計量（質量部）；０．４４
【0052】
［実施例３５］歯磨剤
（Ａ）硝酸カリウム ５
（Ａ）乳酸アルミニウム ２
（Ｂ）ピロリン酸カリウム １．２
（Ｃ）ラウリル硫酸ナトリウム １．２
（Ｃ）ラウロイルグルタミン酸ナトリウム ０．３
（Ｄ）ペパーミント精油Ｃ(*) ０．００６
（Ｅ）メントール ０．５
研磨性シリカ １６
増粘性シリカ ３
ソルビット ２０
グリセリン（８０％） １０
プロピレングリコール ３
モノフルオロリン酸ナトリウム １．１
カルボキシメチルセルロースナトリウム １
キサンタンガム ０．３
サッカリンナトリウム ０．１
酸化チタン ０．５
水酸化ナトリウム ０．２
香料 ０．５
精製水 残
合計 １００％
組成物中の（Ｄ）成分量
（Ｄ１）０．０００４２％、（Ｄ２）０．０００７８％、（Ｄ３）０．００１０％
（Ｄ）成分の合計量（（Ｄ１）＋（Ｄ２）＋（Ｄ３））；０．００２２
（Ｄ１）：（Ｄ２）：（Ｄ３）（質量比）；１：１．８５：２．３８
（Ｅ）成分１００質量部に対する（Ｄ）成分の合計量（質量部）；０．４４
（Ａ）硝酸カリウム ５
（Ａ）乳酸アルミニウム ２
（Ｂ）ピロリン酸カリウム １．２
（Ｃ）ラウリル硫酸ナトリウム １．２
（Ｃ）ラウロイルグルタミン酸ナトリウム ０．３
（Ｄ）ペパーミント精油Ｃ(*) ０．００６
（Ｅ）メントール ０．５
研磨性シリカ １６
増粘性シリカ ３
ソルビット ２０
グリセリン（８０％） １０
プロピレングリコール ３
モノフルオロリン酸ナトリウム １．１
カルボキシメチルセルロースナトリウム １
キサンタンガム ０．３
サッカリンナトリウム ０．１
酸化チタン ０．５
水酸化ナトリウム ０．２
香料 ０．５
精製水 残
合計 １００％
組成物中の（Ｄ）成分量
（Ｄ１）０．０００４２％、（Ｄ２）０．０００７８％、（Ｄ３）０．００１０％
（Ｄ）成分の合計量（（Ｄ１）＋（Ｄ２）＋（Ｄ３））；０．００２２
（Ｄ１）：（Ｄ２）：（Ｄ３）（質量比）；１：１．８５：２．３８
（Ｅ）成分１００質量部に対する（Ｄ）成分の合計量（質量部）；０．４４