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特表2022-515986固体の同調可能なイオン発振器誘電材料および共振装置

書誌要約請求の範囲詳細な説明課題実施例実施するための形態図面の説明

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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2022-02-24

(54)【発明の名称】固体の同調可能なイオン発振器誘電材料および共振装置

(51)【国際特許分類】

H03H 9/17 20060101AFI20220216BHJP

H01L 41/187 20060101ALI20220216BHJP

H01L 41/09 20060101ALI20220216BHJP

H03H 9/25 20060101ALI20220216BHJP

【ＦＩ】

H03H9/17 F

H01L41/187

H01L41/09

H03H9/25 C

【審査請求】未請求

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2021532262

(86)(22)【出願日】2019-08-01

(85)【翻訳文提出日】2021-02-16

(86)【国際出願番号】 US2019044675

(87)【国際公開番号】W WO2020028670

(87)【国際公開日】2020-02-06

(31)【優先権主張番号】62/713,301

(32)【優先日】2018-08-01

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】515015252

【氏名又は名称】ドレクセルユニバーシティ

(71)【出願人】

【識別番号】521070186

【氏名又は名称】バー－イランユニバーシティ

(71)【出願人】

【識別番号】521048691

【氏名又は名称】ザリーエージェンツオブザユニバーシティオブカリフォルニア

(74)【代理人】

【識別番号】110001656

【氏名又は名称】特許業務法人谷川国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】スパニアージョナサンイー

(72)【発明者】

【氏名】グゾングクワン

(72)【発明者】

【氏名】グリンバーグイルヤ

(72)【発明者】

【氏名】サマンタアタヌ

(72)【発明者】

【氏名】バラクハイム

(72)【発明者】

【氏名】マイヤーズセドリックジェイ．ジー．

(72)【発明者】

【氏名】ヨークロバートエイ．

【テーマコード（参考）】

5J097

5J108

【Ｆターム（参考）】

5J097AA01

5J097FF01

5J097KK03

5J108AA07

5J108BB08

5J108EE03

(57)【要約】

その強誘電相にある強誘電材料を含む物品であって、物品は、１つ以上の選択周波数において超低誘電損失を伴う低信号伝搬損失を可能にするように構成されている。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

その強誘電相内に強誘電材料を含む物品であって、前記物品が、１つ以上の選択周波数において、超低誘電損失（１０^３＜Ｑ＜１０^７または１０^－３＞ｔａｎδ＞１０^－７）を伴う低損失信号伝搬を可能にするように構成される、物品。

【請求項2】

高密度の１つ以上の強誘電ドメイン壁の揺らぎを含む強誘電材料を備える物品であって、前記物品が、１つ以上の選択周波数において、超低誘電損失（１０^３＜Ｑ＜１０^７または１０^－３＞ｔａｎδ＞１０^－７）を伴う効率的な信号伝搬を可能にするドメイン壁を含み、前記ドメイン壁の密度が、５０，０００ｎｍ^２当たり１～１００の範囲である、物品。

【請求項3】

前記物品が、前記強誘電材料のＴｃまたはその２０％以内において、超低誘電損失（１０^３＜Ｑ＜１０^７または１０^－３＞ｔａｎδ＞１０^－７）を伴う低信号伝搬損失を可能にするように構成される、請求項１～２のいずれか一項に記載の物品。

【請求項4】

その強誘電相内に薄膜形態で強誘電材料を含む物品であって、前記材料の組成物および歪みが、境界と交差するドメイン壁バリアント境界または頂点によって特定されるように、所与の温度に対して、２つ以上のエネルギー的に等価な熱力学的に予想されるドメイン壁バリアントのタイプにおいてまたはそれに関して、前記材料を安定させるように選択され、それによって、選択周波数において、超低誘電損失（１０^３＜Ｑ＜１０^７または１０^－３＞ｔａｎδ＞１０^－７）を伴う効率的な信号伝搬を可能にする、物品。

【請求項5】

１つおよび／または複数の揺らぎ周波数の範囲および／または値が、前記強誘電材料に印加される電場に応じて、ドメイン壁発振周波数の変化に基づいて制御される、請求項１～４のいずれか一項に記載の物品。

【請求項6】

前記１つ以上の選択周波数が、０．０１ＧＨｚ～３００ＧＨｚである、請求項１～５のいずれか一項に記載の物品。

【請求項7】

前記物品の１つまたは複数の揺らぎ周波数の範囲および／または値が、前記ドメイン壁の密度に基づいて制御される、請求項１～５のいずれか一項に記載の物品。

【請求項8】

品質係数Ｑの大きさが、前記ドメイン壁の密度によって制御され、ドメイン壁の密度と共に増加する、請求項１～５のいずれか一項に記載の物品。

【請求項9】

前記１つまたは複数の揺らぎ周波数の範囲および／または値が、前記強誘電ドメイン壁バリアントの１つおよび／または複数のタイプに基づいて制御される、請求項１～５のいずれか一項に記載の物品。

【請求項10】

前記１つまたは複数の揺らぎ周波数の範囲および／または値が、前記歪みの程度に基づいて制御される、請求項１～５のいずれか一項に記載の物品。

【請求項11】

強誘電材料が、通常の強誘電体、不適当な強誘電体、ハイブリッドの不適当な強誘電体、またはマルチフェロイック強磁性もしくは反強磁性強誘電体、のうちの１つを含む相にある、請求項１～１０のいずれか一項に記載の物品。

【請求項12】

前記１つおよび／または複数の揺らぎ周波数の範囲および／または値が、強誘電分極のために、磁場のマルチフェロイック結合により、前記マルチフェロイック強磁性（または反強磁性）強誘電材料全体にわたって印加される磁場に応じた、ドメイン壁発振の変化に基づいて制御される、請求項１～１１のいずれか一項に記載の物品。

【請求項13】

前記強誘電材料が、選択された電気ＤＣバイアスまたはゼロ電気ＤＣバイアスの下で、前記１つ以上の選択周波数において、および前記強誘電材料の１００℃以内の前記Ｔ_Ｃで発振する、４０，０００ｎｍ^２当たり１～１００個のエンジニアリングされた平面二次元トポロジカル欠陥を有する、請求項１～１２のいずれか一項に記載の物品。

【請求項14】

前記選択周波数が、０．１ＧＨｚ～３００ＧＨｚである、請求項１３に記載の物品。

【請求項15】

前記平面二次元トポロジカル欠陥が、ドメイン壁を備え、前記ドメイン壁が、ＤＣまたはＡＣ電場の印加下で、またはゼロＤＣまたはＡＣ電場の下で、時間に関してそれらの位置において発振するか、または揺らぐ、請求項１３～１４のいずれか一項に記載の物品。

【請求項16】

前記揺らぎのタイムスケールまたは速度が、静電ポテンシャルランドスケープ、およびドメイン幅またはドメイン壁密度、印加された場、温度、歪み（コヒーレントまたは緩和）、および／または応力に応じて変化する、請求項１５に記載の物品。

【請求項17】

強誘電材料が、ペロブスカイト、Ｂａ_ｘＳｒ_１－ｘＴｉＯ_３（ＢＳＴ_ｘ）、ＰｂＴｉＯ_３、Ｐｂ（Ｚｒ、Ｔｉ）Ｏ_３、（Ｐｂ、Ｓｒ）ＴｉＯ_３、ＢｉＦｅＯ_３、Ｂｉ（Ｆｅ、Ｍｎ）Ｏ_３、またはＲｕｄｄｅｌｓｏｎ－ＰｏｐｐｅｒＡ_ｎ＋１Ｂ_ｎＸ_３ｎ＋１、またはＲｕｄｄｅｌｓｏｎ－Ｐｏｐｐｅｒ相Ａ_ｎ＋１Ａ’_２Ｂ_ｎＸ_３ｎ＋１、を含み、ここで、ＡおよびＡ’が、アルカリおよび／またはアルカリ土類金属を表し、Ｂが、希土類金属を表し、Ｘが、Ｏまたは他の強誘電体を表し、またはこれらの組み合わせである、請求項１～１６のいずれか一項に記載の物品。

【請求項18】

請求項１～１７のいずれか一項に記載の物品を作製する方法。

【請求項19】

請求項１～１７のいずれか一項に記載の物品を備える共振器。

【請求項20】

二重ウエルの２つの側部の間での系のノイズ誘起の揺らぎにより共振周波数を切り替えて、前記基本ドメイン壁の奇数の整数倍の周波数で共振を呈する、強誘電材料内の発振器または前記系／一群の結合された発振器。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

関連出願の相互参照
本出願は、２０１８年８月１日に出願された米国仮出願第６２／７１３，３０１号の利益を請求するものであり、その全体が本明細書に組み込まれる。

【0002】

本技術分野は、一般に、誘電、圧電、強誘電材料に関する。より具体的には、本技術分野は、固体の調整可能な材料および発振装置に関する。

【0003】

政府の権利
本発明は、米陸軍研究所よって助成された認可番号Ｗ９１１ＮＦ－１４－１－０５００の下で政府支援によって為されたものである。政府は、本発明に特定の権利を有する。

【背景技術】

【0004】

ドメイン内の強誘電分極の秩序化［Ｗ．Ｊ．Ｍｅｒｚ，ＤｏｍａｉｎｆｏｒｍａｔｉｏｎａｎｄｄｏｍａｉｎｗａｌｌｍｏｔｉｏｎｓｉｎｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃＢａＴｉ０３ｓｉｎｇｌｅｃｒｙｓｔａｌｓ，Ｐｈｙｓ．Ｒｅｖ．９５，６９０－６９８（１９５４）］、および場の下でのその応答軌道［ＲｕｉｊｕａｎＸｕ，ＳｈｉＬｉｕ，ＩｌｙａＧｒｉｎｂｅｒｇ，ＪＫａｒｔｈｉｋ，ＡｎｏｏｐＲＤａｍｏｄａｒａｎ，ＡｎｄｒｅｗＭＲａｐｐｅ，ａｎｄＬａｎｅＷＭａｒｔｉｎ，Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎｒｅｖｅｒｓａｌｖｉａｓｕｃｃｅｓｓｉｖｅｆｅｒｒｏｅｌａｓｔｉｃｔｒａｎｓｉｔｉｏｎｓ，ＮａｔｕｒｅＭａｔｅｒ．１４，７９－８６（２０１５）］は、不揮発メモリ［Ａ．Ｃｈａｎｔｈｂｏｕａｌａ，Ａ．Ｃｒａｓｓｏｕｓ，Ｖ．Ｇａｒｃｉａ，Ｋ．Ｂｏｕｚｅｈｏｕａｎｅ，Ｓ．Ｆｕｓｉｌ，Ｘ．Ｍｏｙａ，Ｊ．Ａｌｌｉｂｅ，Ｂ．Ｄｌｕｂａｋ，Ｊ．Ｇｒｏｌｌｉｅｒ，Ｓ．Ｘａｖｉｅｒ，ｅｔａｌ，Ｓｏｌｉｄ－ｓｔａｔｅｍｅｍｏｒｉｅｓｂａｓｅｄｏｎｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｔｕｎｎｅｌｊｕｎｃｔｉｏｎｓ，ＮａｔｕｒｅＮａｎｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ７，１０１－１０４（２０１２）］、トランスデューサ、［Ｐ．Ｍｕｒａｌｔ，Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｔｈｉｎｆｉｌｍｓｆｏｒｍｉｃｒｏ－ｓｅｎｓｏｒｓａｎｄａｃｔｕａｔｏｒｓ：ａｒｅｖｉｅｗ，ＪｏｕｒｎａｌｏｆＭｉｃｒｏｍｅｃｈａｎｉｃｓａｎｄＭｉｃｒｏｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ１０，１３６（２０００）］、および電子光学装置［Ｂ．Ｗ．Ｗｅｓｓｅｌｓ，Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｅｐｉｔａｘｉａｌｔｈｉｎｆｉｌｍｓｆｏｒｉｎｔｅｇｒａｔｅｄｏｐｔｉｃｓ，Ａｎｎｕ．Ｒｅｖ．Ｍａｔｅｒ．Ｒｅｓ．３７，６５９－６７９（２００７）］に必要であり得る。

【0005】

しかしながら、静電容量の電圧制御および電気通信装置の周波数アジリティについて、ドメイン壁は、妨害および障害であり、印加電界に応答して高い誘電損失およびヒステリシスにつながると、長い間考えられてきた。［Ｇ．Ａｒｌｔ，Ｕ．Ｂｏｔｔｇｅｒ，ａｎｄＳ．Ｗｉｔｔｅ，Ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｄｉｓｐｅｒｓｉｏｎｏｆｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｃｅｒａｍｉｃｓａｎｄｓｉｎｇｌｅｃｒｙｓｔａｌｓａｔｍｉｃｒｏｗａｖｅｆｒｅｑｕｅｎｃｉｅｓ，Ａｎｎ．Ｐｈｙｓ．５０６，５７８（１９９４）］。これらの悪影響を回避するために、同調可能な誘電体は、しばしば、強誘電キュリーＴ_Cをはるかに超えての動作に依存して、圧電共振条件下で動作し［ＢｏｂＹｏｒｋ，ＴｕｎａｂｌｅｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｓｆｏｒＲＦｃｉｒｃｕｉｔｓ，Ｃｈ．６ｏｆ「ＭｕｌｔｉｆｕｎｃｔｉｏｎａｌＡｄａｐｔｉｖｅＭｉｃｒｏｗａｖｅＣｉｒｃｕｉｔｓａｎｄＳｙｓｔｅｍｓ」，Ｍ．Ｓｔｅｅｒ，ｅｄ．（２００６）］、高い可同調性および低い損失の２つの要件の間に不可避の二律背反があり、同調可能な誘電体装置の性能指数に対する厳しい制限につながると思われる。

【0006】

現在のテレコム装置は、無線周波数（ＲＦ）スペクトルの装置周波数を同調させる能力に依存し、現在のバルクおよび薄膜ベースの音響波フィルタ、共振器、および他の装置は、過去数十年にわたって、携帯電話の小型化、アンテナ同調、および現在のモバイルテレコム技術の開発を可能にしている。さらなるテレコム開発（５Ｇ、ＩｏＴ）は、スペクトルのさらに効率的な使用を必要とする場合があり、より高い誘電可同調性ｎ、品質係数Ｑ、および性能指数を有する薄膜誘電体の開発を必要とし、また、精力的な研究および開発努力を刺激する。特に、欠陥、歪み、インターフェース、および極性の秩序化などの外的な影響は、精力的に調査されてきており、また、どのように、機能的特性を大幅に調整することができるか、対称性の破れから発展するか、さらには人工的に誘導することができるか、を理解することにおける最近の進歩から利益を享受してきた［Ｃ．－Ｈ．Ｌｅｅ，Ｎ．Ｄ．Ｏｒｌｏｆｆ，Ｔ．Ｂｉｒｏｌ，Ｙ．Ｚｈｕ，Ｖ．Ｇｏｉａｎ，Ｅ．Ｒｏｃａｓ，Ｒ．Ｈａｉｓｌｍａｉｅｒ，Ｅ．Ｖｌａｈｏｓ，Ｊ．Ａ．Ｍｕｎｄｙ，Ｌ．Ｆ．Ｋｏｕｒｋｏｕｔｉｓ，ｅｔａｌ．，Ｅｘｐｌｏｉｔｉｎｇｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌｉｔｙａｎｄｄｅｆｅｃｔｍｉｔｉｇａｔｉｏｎｔｏｃｒｅａｔｅｔｕｎａｂｌｅｍｉｃｒｏｗａｖｅｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｓ，Ｎａｔｕｒｅ５０２，５３２－５３６（２０１３）；Ａ．Ｒ．Ｄａｍｏｄａｒａｎ，Ｅ．Ｂｒｅｃｋｅｎｆｅｌｄ，Ｚ．Ｃｈｅｎ，Ｓ．Ｌｅｅ，ａｎｄＬ．Ｗ．Ｍａｒｔｉｎ，ＥｎｈａｎｃｅｍｅｎｔｏｆｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃＣｕｒｉｅｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｉｎＢａＴｉＯ３ｆｉｌｍｓｖｉａｓｔｒａｉｎ－ｉｎｄｕｃｅｄｄｅｆｅｃｔｄｉｐｏｌｅａｌｉｇｎｍｅｎｔ，Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．２６，６３４１－６３４７（２０１４）；Ａ．Ｒ．Ｄａｍｏｄａｒａｎ，Ｃ．－Ｗ．Ｌｉａｎｇ，Ｑ．Ｈｅ，Ｃ．－Ｙ．Ｐｅｎｇ，Ｌ．Ｃｈａｎｇ，Ｙ．－Ｈ．Ｃｈｕ，ａｎｄＬ．Ｗ．Ｍａｒｔｉｎ，ＮａｎｏｓｃａｌｅｓｔｒｕｃｔｕｒｅａｎｄｍｅｃｈａｎｉｓｍｆｏｒｅｎｈａｎｃｅｄｅｌｅｃｔｒｏｍｅｃｈａｎｉｃａｌｒｅｓｐｏｎｓｅｏｆｈｉｇｈｌｙｓｔｒａｉｎｅｄＢｉＦｅＯ３ｔｈｉｎｆｉｌｍｓ，Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．２３，３１７０－３１７５（２０１１］。

【0007】

強誘電（ＦＥ）ドメイン壁からの磁化率の外的な強化［Ｙ．Ｌ．Ｗａｎｇ，Ａ．Ｋ．Ｔａｇａｎｔｓｅｖ，Ｄ．Ｄａｍｊａｎｏｖｉｃ，ａｎｄＮ．Ｓｅｔｔｅｒ，ＧｉａｎｔｄｏｍａｉｎｗａｌｌｃｏｎｔｒｉｂｕｔｉｏｎｔｏｔｈｅｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｓｕｓｃｅｐｔｉｂｉｌｉｔｙｉｎＢａＴｉＯ_３，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．９１，０６２９０５（２００７）］は、ドメイン壁に富む膜の作成を通した圧力エンジニアリングによって達成することができ、それらの外的な性質は、欠陥のないバルクの固有の限度によって制限されない誘電体特性を可能にする。それでもやはり、同調可能な誘電体について、極性ドメインは、有用であるとみなされておらず、一般に、より低い誘電損失およびより高い性能指数値を得るために、より高い材料品質を達成するように抑制しなければならない、他の結晶の不完全性（例えば、酸素空孔）に等しい［Ａ．Ｋ．Ｔａｇａｎｔｓｅｖ，Ｖ．Ｏ．Ｓｈｅｒｍａｎ，Ｋ．Ｆ．Ａｓｔａｆｉｅｖ，Ｊ．Ｖｅｎｋａｔｅｓｈ，ａｎｄＮ．Ｓｅｔｔｅｒ，Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｍａｔｅｒｉａｌｓｆｏｒｍｉｃｒｏｗａｖｅｔｕｎａｂｌｅａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｊ．ｏｆＥｌｅｃｔｒｏｃｅｒａｍｉｃｓ１１，５－６６（２００３）］。したがって、ドメインエンジニアリングは、同調可能で低損失な誘電体について調査されてこなかった。

【0008】

複雑な強誘電ドメイン構造が予想されており、ＰｂＴｉＯ_３、Ｐｂ（Ｚｒ、Ｔｉ）Ｏ_３、ＢａＴｉＯ_３、（Ｂａ、Ｓｒ）ＴｉＯ_３、およびＢｉＦｅＯ_３などの、ペロブスカイトＡＢＯ_３薄膜で実現されている。ドメインパターンは、歪み同調、基板終端の配向、均一な膜組成物もしくは傾斜した膜厚、および／または電気境界条件、によってエンジニアリングすることができる。そのようなドメインパターンは、誘電特性、焦電特性、および圧電特性の相当な向上を達成するように構成され得る。このドメイン構成がアクチュエータ、メモリ素子、および新しいゲートでの使用に最も効果的であるので、単純なｃドメイン（例えば、面外分極）で構成された膜が最も一般的である。しかしながら、特に薄膜内の関連する脱分極場は、機能および性能を損ない、さらには、数時間の時間スケールでの書き込み状態も制限する。

【0009】

強誘電分極の秩序化および電場に応じたその軌道は、強誘電およびマルチフェロイック（例えば、強誘電強磁性体）ベースの不揮発メモリ、トランスデューサ、電子光学装置、アナログ電圧同調可能なフィルタ、アンテナおよび位相シフタ、ならびに表面およびバルク音響波共振器が挙げられるがこれらに限定されない、電圧制御発振器および強誘電圧電共振器に不可欠である。

【0010】

現在、強誘電材料を利用する電気通信装置における静電容量および共振の周波数アジリティの電圧制御について、強誘電分極－電圧（または電場）応答のヒステリシスは、電圧（電場）による静電容量の正確かつ安易な（例えば、単一値の）制御を確立する際に問題となり、強誘電材料を、それらのより高温の常誘電相で設計し、および／または動作させて、望ましくない強誘電ヒステリシスを抑制することが必要である。これは、強誘電相転移またはキュリー温度Ｔ_ｃを、意図する動作の温度または温度ウインドウよりもかなり低くしなければならない。

【0011】

所与の強誘電材料の誘電率の最大値、したがって静電容量の可同調性は、材料のＴ_ｃに、またはその近くに見出されることがよく知られている。しかしながら、強誘電材料の誘電率は、Ｔ＞Ｔ_ｃの温度によって急激に減少し、誘電可同調性は、残留分極とは対照的に、場（または電圧）誘起の強誘電分極の再配向に依存する。したがって、強誘電ヒステリシスの抑制に対する必要性を満たすために、達成可能な誘電または静電容量可同調性の大きさが犠牲になる。

【0012】

ｔａｎδまたはその逆数の品質係数Ｑで表される誘電損失は、上述した装置および応用例の多くで使用することを意図する材料の性能の主要な測度であり、特定の周波数を送信し、他を拒絶する能力（周波数選択性）に対して重要な意味を有する。材料の無線周波数およびマイクロ波周波数誘電損失（品質係数）は、Ａｋｈｉｅｚｅｒ［Ａｋｈｉｅｚｅｒ，Ａ．Ｏｎｔｈｅａｂｓｏｒｐｔｉｏｎｏｆｓｏｕｎｄｉｎｓｏｌｉｄｓ，Ｊ．Ｐｈｙｓ．ＵＳＳＲ１，２７７（１９３９）］およびＴａｇａｎｔｓｅｖ他によって強誘電体に対して精緻化された基本原理に従って、周波数ωの増加と共に増加（減少）し、一般に、スケーリングは、ωによる線形よりも弱くないことが知られている。

【0013】

現在、強誘電および非強誘電の圧電材料は、フィルタ、アンテナ、位相シフタ、電圧制御発振器、ならびにバルクおよび表面音響波共振器などの、ＲＦおよびマイクロ波用途で利用される。強誘電材料は、典型的に、それらの非強誘電相で利用される。コストが極端に高くなく、かつ有効性がある場合、最も低い喪失または最も高い品質係数を提供するために、サファイヤまたは石英などのバルク形態の単結晶圧電材料が用いられる。しかしながら、コストが極端に高い、および／または材料が単結晶形態で利用可能でない場合、より高い喪失を有し、かつ品質係数を低下させるが、より低価格である、多結晶バルクセラミック材料が利用される。

【0014】

単結晶または多結晶の、非強誘電圧電材料は、固有の可同調性を有しない。すなわち、電圧または電場の適用は、材料を圧縮または膨張させるが、材料がその誘電率を固有に変化させる能力は存在しない。したがって、温度または圧力による小さく遅い変化は別にして、基本的に、非強誘電圧電材料能力がその周波数を変化させるための実質的な能力が存在しない。したがって、非強誘電圧電材料は、それらの材料特性に依存する特定の組の周波数（モード）、および材料の幾何学形状で共振し、実際に、変化させることができない。周波数の変化は、非強誘電圧電材料で達成され、また、例えば、複数組の固定周波数の共振器を設計し、組み込み、次いで、スペクトラム拡散周波数ホッピングなどの技術を使用して、信号の送信および受信時に異なる圧電共振器の間で切り替えることによって、通信および情報技術において広く採用されている。この手法は、新しいスペクトルが、利用可能であり、考慮され、公開され、ライセンスされているので普及しているが、一組の新しい周波数が提供されるたびに、圧電共振器は、新しいチップセットの設計および製作を必要とし、現在設計および製造されている圧電共振器チップセットを潜在的に旧式のものにする。

【0015】

単結晶または多結晶の強誘電圧電材料は、材料がその常誘電相にあるときであっても、固有の可同調性を保有し、電圧または電場は、残留または誘起強誘電分極の回転を可能にすることができ、それによって、誘電率のより大きな変化を可能にし、これは、電圧同調させた静電容量として実現することができる。電圧同調可能なコンデンサは、アナログ回路に導入したときに、部分的に調整可能な静電容量に依存する、共振周波数の同調を可能にする。したがって、強誘電圧電物質は、離散的な固定周波数とは対照的に、連続した周波数が望ましくなり得る、電圧同調可能なコンデンサ、共振器、およびアナログ回路に対して依然として魅力的である。現在、最良の強誘電圧電共振器は、最大でも数パーセント（＜５％）だけ電圧を同調させることができる周波数を呈する。しかしながら、現在の強誘電圧電材料は、単結晶の形態か多結晶の形態かにかかわらず、非強誘電圧電材料に関するものよりも大幅に高い（低い）誘電損失（品質係数）を呈し、この周波数アジリティにもかかわらず、それらをより望ましくないものにする。

【0016】

ＲＦおよびマイクロ波構成要素の設計および製造は、特に、共振器、フィルタ、アンテナなど、および集積回路の効果的でスケーラブルな製造のための膜および薄膜強誘電および非強誘電圧電技術の使用を通じた、装置および装置の構成要素のさらなる小型化に向かう傾向によって大部分が左右される。この技術のスケーリングは、より低い電圧および電力での動作、パッケージングの容易さ、さらには他の技術との統合も可能にする。離散コンデンサ素子の製造でさえも、膜装置のスケーラブルの高歩留まりの処理を通して、小型化による利益を享受する。したがって、圧電材料の膜および薄膜の使用は、上述した技術に対して非常に有利である。

【0017】

上で説明したように、望ましい膜形態の非強誘電圧電材料は、Ｌ、Ｓ、およびＣ帯域（＜１０ＧＨｚ）において約１０^３程度の高さであり得るＱの値を室温で呈する装置構造にエンジニアリングすることができる。圧電共振器の十分に開発された微細加工は、携帯電話機および他の無線装置、モノのインターネット技術、ならびに質量の蓄積による化学的に固有の結合および周波数シフトに基づく生体および化学センサにおける適用を可能にするのに十分に低い損失で、離散周波数でのＲＦおよびマイクロ波周波数信号の送信および受信を可能にする。しかしながら、周波数は、共振器材料および幾何学形状に従って固定され、異なる周波数に対して異なる組の共振器を必要とする。

【0018】

強誘電および非強誘電圧電材料の膜は、それらのバルクの相対物のように、単結晶または多結晶の形態で形成することができる。多結晶膜は、いくつかの用途に対して有利であり、また、生成がより容易であり、一方で、単結晶膜は、ＲＦおよびマイクロ波電力の流れを妨げる粒子境界を有しないので、優れた誘電損失特性を有する。したがって、（それらの常誘電相での）単結晶強誘電および非強誘電圧電膜は、現在、これに関して多結晶膜よりも優れている。さらに、点欠陥および／または転位の集中がより高い強誘電または非強誘電単結晶は、典型的に、点欠陥および転位がより少ないものよりも高い損失を示す。したがって、好ましくない場合、多結晶膜には、高品質の単結晶エピタキシャル膜の成長が望ましい。

【0019】

誘電損失は、熱占有係数を有する、結晶（フォノン）における通常モードの消散に関連付けられるので、温度の低下は、フォノンからの寄与の減少により、より低い誘電損失をもたらし、全ての他のものが等しくなる。したがって、現在、一定温度の所与の化合物の完全な結晶は、その誘電損失または品質係数の明確な周波数スケーリングを有する。有限熱力学的に制限された欠陥の非ゼロ集中を有する実際の結晶では、温度依存の誘電損失または品質係数に対するいわゆる固有の限度が達成されない。これは、バルク単結晶および低温動作を利用する、さらには損失に対する抵抗の寄与を低減させるために超電導電極も利用する、ＲＦおよびマイクロ波の適用を促進している。

【0020】

現在、点欠陥、転位、および粒子境界のように、ドメイン壁がエネルギーを拡散させる有意な源であり、したがって、誘電損失の有意な源であり得るので、好ましいエネルギー的考慮のため、材料のＴ_ｃよりも低い強誘電材料内に自発的に形成する強誘電ドメイン壁は、問題を含む。特に、現在、誘電損失は、ドメイン壁のタイプに関係なく、ドメイン壁密度にかなり依存している。したがって、これらの悪影響を回避するために、同調可能な誘電体は、しばしば、強誘電キュリー温度Ｔ_ｃをはるかに超える動作に依存して、圧電共振条件下で動作し、高い可同調性および低い損失の２つの要件の間に不可避の二律背反があり、同調可能な誘電体装置の性能指数に対する厳しい制限につながると思われる。

【発明の概要】

【0021】

本明細書では、誘電メタマテリアルなどの、ドメイン壁が高密度であり、複数のドメイン壁バリアントをエンジニアリングした材料を説明する。そのようなエンジニアリングは、分極の秩序化を含むことができる。自発的強誘電分極の秩序化は、例えば、不揮発メモリ、圧電変換、および電子光学装置、ならびに静電容量の電圧調整を介して機能するヒステリシスのない周波数アジャイルフィルタおよびアンテナに重要である。

【0022】

誘電、圧電、および強誘電特性のエンジニアリングの増加は、超格子での相の配設によって、ナノ複合材のエンジニアリングによって、ランダム配置の点欠陥と比較して点欠陥が誘電損失を低減させる方法で集約されるような膜のエンジニアリングによって、または十分に画定された相を分離するモルフォトロピック相境界もしくはその近くで動作するように設計された固溶体のエンジニアリングによって達成された、界面駆動される現象を通して実現されている。強誘電薄膜では、ドメイン壁のピン止めからの磁化率の外的な強化は、ドメイン壁に富む膜の作成を通した室温での歪みエンジニアリングによって達成することができる。２つ以上の熱力学的に予想された強誘電ドメイン壁バリアントタイプの間の相の近接性およびアクセシビリティを特徴とする、異種の誘電メタマテリアルの設計および実現が提示される。

【0023】

通信、ナビゲーション、テレメトリ、などに関して最も切実な未解決の科学的および技術的課題のうちの１つは、材料の非線形応答特性を通した周波数の選択性、スペクトルの管理、および低減させた電力要件における破壊的な進歩を提供し得る、新しい材料および装置の概念に関するものである。外部ＤＣおよびＥＭ場に対する媒体の非線形反応の新しい源を識別および強化するために、および最終的にこれらの相互作用を利用するためには、伝搬を管理し、かつ熱力学的および物理的特性の同調を可能にする誘電固体によって、ＲＦマイクロ波エネルギーの可能な相互作用の範囲を拡張することが極めて重要である。

【0024】

マイクロ波発振器は、重要な役割を果たし、低損失／高品質係数、狭帯域幅または高可同調性、低相ノイズ、低消費電力／高出力電力、温度安定性、および周波数安定化時間の組み合わせは、全てが重要な考慮事項である。現在の固体マイクロ波発振器は、誘電共振発振器を使用して実施するか、弾性表面波（ＳＡＷ）もしくはバルク音響波（ＢＡＷ）共振器を使用して実施するか、膜バルク音響波共振器（ＦＢＡＲ）を使用して実施するか、モノリシックマイクロ波集積回路（ＭＭＩＣ）内で実施するか、にかかわらず、単純なデバイス素子において、可同調性に対する固有の制限と並べられる高い品質係数の要件の間のトレードオフが問題であり、設計要件を満たすために複雑な回路を必要とする。さらに、誘電損失は、理論的には、固有に制限されることが理解されるが、これはめったに達成されない。パラメトリック電力増幅器（ＰＡ）は、それらのほぼ完全なＲＦ－ＲＦ変換効率のため、相互コンダクタンスＰＡの依然として魅力的な代替例である。加えて、パラメトリック系は、相互コンダクタンスＰＡの使用可能帯域幅を制限する利得帯域幅積を被ることがないと予想される。パラメトリックアンプは、典型的に、少なくとも２つの基本構成要素、すなわち、可変ａｃコンデンサ（ｖａｒｉａｃ）と、発振器と、を備える。

【0025】

本開示は、強誘電固体において実現することができる新規な原子スケールのイオン発振器に基づいた新しいマイクロ波発振媒体に関するものであり、また、材料密度および音響波速度ではなく、欠陥の密度、タイプ、および特性に基づいて設計および制御することができる、選択された周波数での超低損失を可能にする。

【0026】

本出願の添付文書および付録は、本明細書に組み込まれ、また、別途組み込まれたかのように本出願の一部をなすとみなされる。これらの添付文書および付録に開示する特定の組成物および他の特徴、ならびにそれらの明らかな拡張部分は、あたかも本明細書の本体に具体的に記載されているかのように、本発明の追加の実施形態であるとみなされる。

【図面の簡単な説明】

【0027】

本特許または出願のファイルは、少なくとも１つのカラーで行われた図面／写真を含む。カラー図面（複数可）／写真（複数可）を伴う本特許または特許出願公開のコピーは、要求および必要な料金の支払いに応じて当局によって提供される。

【図1】ドメイン壁バリアントに富む材料およびそのマイクロ波誘電可同調性の設計である。ａ．Ｂａ_０．８Ｓｒ_０．２ＴｉＯ_３について、温度および面内歪みの関数として、面内分極の計算した平均値｜Ｐ_１｜を示す、ドメイン壁バリアントに好都合な、面内分極の熱力学的ランドスケープ。アラビア数字は、様々な熱力学的に予想されたドメイン壁バリアント構造を表す。

【図2】ゼロ場（ｂ、ｄ、ｆ）の下で≒１０Ｋ＜Ｔ_CでのＢａＴｉＯ_３における同等の歪みならびに対応する非縮退（垂直破線ＩおよびＩＩＩ）および縮退（ＩＩ）ドメインバリアント相状態に関するドメイン構造のフェーズフィールドシミュレーションが、［１００］（ｃ、ｅ、ｇ）に沿って印加された０．１ＭＶ／ｃｍの適度な面内場の下であっても持続する、高い面外（ｂ）および面内（ｄ、ｆ）ドメイン壁密度を明らかにする。ｂおよびｃのプロットは、３０μＣ／ｃｍ^２±のカラーマップ範囲を有する面法線分極Ｐ_３である。プロット（ｄ～ｇ）では、面内分極θの角度は、±９０°であり、ここで、θは、［１００］と２つの面内成分Ｐ_１＋Ｐ_２の合計との間の角度である。

【図3】このドメイン相バリアント縮退点に対する近接度の影響を見たものであり、ＧＬＤモデルを使用してそれぞれ計算した、歪み状態Ｉ、ＩＩ、およびＩＩＩに対応する、ＳｒＴｉＯ_３上の、ＳｍＳｃＯ_３上の、およびＢａＴｉＯ_３上のＢａ_０．８Ｓｒ_０．２ＴｉＯ_３膜における相対誘電率ε_１１／ε_０の、理論的に予想された面内準静的な場の同調性を示す。

【図4】実験的な２ポートの櫛形電極コンデンサの幾何学形状の図である。

【図5】エピタキシャル常誘電性（Ｂａ、Ｓｒ）ＴｉＯ_３（ＢＳＴ）［Ｃ．Ｊ．Ｇ．Ｍｅｙｅｒｓ，Ｃ．Ｒ．Ｆｒｅｅｚｅ，Ｓ．Ｓｔｅｍｍｅｒ，ａｎｄＲ．Ａ．Ｙｏｒｋ，（Ｂａ，Ｓｒ）ＴｉＯ_３ｔｕｎａｂｌｅｃａｐａｃｉｔｏｒｓｗｉｔｈＲＦｃｏｍｍｕｔａｔｉｏｎｑｕａｌｉｔｙｆａｃｔｏｒｓｅｘｃｅｅｄｉｎｇ６０００，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．１０９，１１２９０２（２０１６）］およびＳｒ_７Ｔｉ_６Ｏ_１９［Ｃ．－Ｈ．Ｌｅｅ，Ｎ．Ｄ．Ｏｒｌｏｆｆ，Ｔ．Ｂｉｒｏｌ，Ｙ．Ｚｈｕ，Ｖ．Ｇｏｉａｎ，Ｅ．Ｒｏｃａｓ，Ｒ．Ｈａｉｓｌｍａｉｅｒ，Ｅ．Ｖｌａｈｏｓ，Ｊ．Ａ．Ｍｕｎｄｙ，Ｌ．Ｆ．Ｋｏｕｒｋｏｕｔｉｓ，ｅｔａｌ．，Ｅｘｐｌｏｉｔｉｎｇｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌｉｔｙａｎｄｄｅｆｅｃｔｍｉｔｉｇａｔｉｏｎｔｏｃｒｅａｔｅｔｕｎａｂｌｅｍｉｃｒｏｗａｖｅｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｓ，Ｎａｔｕｒｅ５０２，５３２－５３６（２０１３）］に関するものと比較した、厚さ４００ｎｍのマニホールドドメイン壁－バリアント材料の膜（またはメタマテリアル）サンプル（Ｂａ_０．８Ｓｒ_０．２ＴｉＯ_３／ＳｍＳｃＯ_３（１１０））に関する、選択された周波数で測定した面内の正規化静電容量Ｃ_ｎｏｒｍ（Ｅ）の面内の場の同調である。

【図6】図６Ａおよび図６Ｂは超低損失の場に依存する共振ドメイン壁スペクトルシグネチャを明らかにするマイクロ波分光学、および同調可能な共振性能。厚さ１００ｎｍに関する周波数およびＤＣ面内バイアス場の関数としてプロットした実験的に決定されたＱであり、ａが１０個およびｂが６個のＩＤＣ電極対を有し、それぞれの中に挿入図として記載した、光学顕微鏡写真に示す電極フィンガ幅ｗおよび電極間間隔ｄによって画定された期間２Ｗによって特徴区別される（スケールバー：１０μｍ）。ＣおよびＤ：ＡおよびＢの装置についてＱピークが得られた、周波数および場の抽出した値であり、共振Ｑピークが生じる電位依存的な周波数のスペクトルが基本的に同じであること、および共振周波数を、≒４００％だけ、≒０．１ＭＶ／ｃｍの≒２ＧＨｚから、≒０．６７ＭＶ／ｃｍで≒１０ＧＨｚにバイアス同調させることができ、約１０^３≦Ｑ≦約１０^６を有することを示す。図６ａおよびｂに示す装置に対応する、凡例に示す選択された周波数に関する、ＤＣ場依存性Ｑの代表的なトレース。

【図7】通常の１／ｆスケーリング則から大幅に逸脱する、約１０倍の周波数にわたって１桁を超える大きさの増加を示す、４つの異なる装置の１００の周波数で収集したピークＱ。比較のために、バルク単結晶石英、サファイヤ、およびＡｌＮ膜の圧電共振器の最も高い値を示し、いずれも、固有に同調可能ではなく（各点が個々の装置を表す）、また、膜バルク音響波のソリッドマウント共振器（ＢＡＷ－ＳＭＲ）を含む、固有に同調可能なＢＳＴ膜について報告されていない。

【図8】ＱのＭＤシミュレーション。ａ、Ｅ_ｘ＝０．６ＭＶ／ｃｍでのＭＤスーパーセルおよびドメインの揺らぎを示し、Ｐ_ｙ＜０のドメインを黒色で示し、Ｐ_ｙ＞０のドメインを灰色で示す。

【図9】ａａ_１／ａａ_２ドメイン構造について、実験的に得られたＱ（左側パネル）およびＭＤシミュレーションＱ_ｙ（右側パネル）。実験データは、Ｅ＝０．０９、Ｅ＝０．２５ＭＶ／ｃｍ、およびＥ＝０．５ＭＶ／ｃｍについて示す。ＭＤデータは、Ｅ＝０、Ｅ＝０．３ＭＶ／ｃｍ（緑色）、およびＥ＝０．６ＭＶ／ｃｍについて示す。

【図10】Ｅ＝０．６ＭＶ／ｃｍでのＭＤシミュレーションによるバルク様の層１００～１１３のＱ（ｆ）およびＤＷ層７３～８４。

【図11】１２０×１０×１０のスーパーセルの個々の層のホッピング速度。

【図12】Ｅ＝０、Ｅ＝０．３ＭＶ／ｃｍ、およびＥ＝０．６ＭＶ／ｃｍについてＭＤシミュレーションから得られた合計Ｐ時間の自己相関関数。

【図13】３つの異なる初期条件を使用した、６４×６４×６４のグリッド点を含むセルを有するケースＩＩのフェーズフィールドシミュレーション。

【図14】各図のパネルの下側に示されるＧ_{１１、ＢＴＯ}ついて、異なる値を使用した、１２８×１２８×１２８のグリッド点を含むセルを有するケースＩＩのフェーズシールドシミュレーション。

【図15】ＳｍＳｃＯ_３（１１０）上に堆積させた、厚さ１００ｎｍおよび４００ｎｍのＢＳＴエピタキシャル膜に関して収集したＸ線回折。小さいピークは、膜および基板に加えて、Ｕｍｗｅｇピークに起因している。

【図16】厚さ１００ｎｍおよび４００ｎｍ、ｘ＝０．８の膜サンプルにおける、右側から左側に、（１０３）膜および（３３２）ＳＳＯ基板の反射を示す、逆空間マップ（ＲＳＭ）であり、膜がエピタキシャルおよび歪みコヒーレントであることを裏付ける。

【図17】ＢＳＴ膜で得られた、ラザフォード後方散乱分光学解析の結果であり、Ａサイト欠陥がないこと。既知の１％のエラー以内であることを裏付ける。

【図18】結晶方位を表す、ＳＳＯ上の厚さ≒１００～１２０ｎｍのＢａ_０．８Ｓｒ_０．２ＴｉＯ_３膜について収集した、二重振幅共振トラッキング（ＤＡＲＴ（商標））の横力圧電応答力顕微鏡（ＰＦＭ）画像（左側に振幅、右側に相）。斜めのパターンは、本文で説明するように、膜が、高密度ａａ_１／ａａ_２／ａａ_１／ａａ_２タイプのスーパードメイン構造を有することを裏付ける。スケールバーは、１μｍに対応する。

【図19】代表的な２ポートの１０櫛形フィンガ電極コンデンサ（ＩＤＣ）装置の光学顕微鏡写真であり、上に示す装置は、厚さ１００ｎｍの膜上に製造されたものであり、３μｍの電極間ギャップ間隔を有する。

【図20】厚さ４００ｎｍの膜装置から収集された代表的な測定したＳパラメータデータ。図２１は厚さ１００～４００ｎｍの膜装置の面内｜Ｅ｜＝０．６７ＭＶ／ｃｍに関する同調性の周波数依存性ｎ（ｆ）。

【図22】０．５ＭＶ／ｃｍで測定した品質係数Ｑ。

【図23】１ＭＨｚで測定した、ゼロバイアスの温度依存性静電容量および損失。

【図24】電圧スイープに用いた電圧－時間測定シーケンスの図である。

【図25】同じ周波数での、本文の図１ｈに提示するサンプルに対応するＱの測定した場依存。

【図26】整流品質係数ＣＱＦ（ｆ）＝（ｎ（ｆ）－１）^２Ｑ（０，ｆ）Ｑ（Ｅ，ｆ）／ｎ（ｆ）［Ｉ．Ｂ．Ｖｅｎｄｉｋ，Ｏ．Ｇ．Ｖｅｎｄｉｋ，ａｎｄＥ．Ｌ．Ｋｏｌｌｂｅｒｇ，Ｃｏｍｍｕｔａｔｉｏｎｑｕａｌｉｔｙｆａｃｔｏｒｏｆｔｗｏ－ｓｔａｔｅｓｗｉｔｃｈａｂｌｅｄｅｖｉｃｅｓ，ＩＥＥＥＴｒａｎｓａｃｔｉｏｎｓｏｎＭｉｃｒｏｗａｖｅＴｈｅｏｒｙａｎｄＴｅｃｈｎｉｑｕｅｓ４８，８０２－８０８（２０００）］、ｎ（Ｅ）およびＱ（Ｅ）を組み込んだ主なメトリックが、この範囲において、今日までに報告された最良の膜のものよりも大きいことを示す［Ｃ．Ｊ．Ｇ．Ｍｅｙｅｒｓ，Ｃ．Ｒ．Ｆｒｅｅｚｅ，Ｓ．Ｓｔｅｍｍｅｒ，ａｎｄＲ．Ａ．Ｙｏｒｋ，（Ｂａ，Ｓｒ）ＴｉＯ_３ｔｕｎａｂｌｅｃａｐａｃｉｔｏｒｓｗｉｔｈＲＦｃｏｍｍｕｔａｔｉｏｎｑｕａｌｉｔｙｆａｃｔｏｒｓｅｘｃｅｅｄｉｎｇ６０００，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．１０９，１１２９０２（２０１６）］。

【図27】４つの広域同調可能なＭＤＶＭ膜装置の、周波数の関数として、品質係数－周波数積をプロットしたデータ、および他のＢＳＴおよび固有に同調可能な装置でないものの値。引例は、本文内のものに対応する。

【図28】周波数依存および温度依存の誘電損失の固有の限度を識別することを可能にする、Ｔ_Cよりも高いおよび低い、選択した温度での、バルクＢａＴｉＯ_３スーパーセルの結合原子価分子動力学（ＢＶＭＤ）で計算したシングルドメインＱ。

【図29】基板によるクランプを伴うおよび伴わない、ならびにＥ場の印加を伴うおよび伴わない、シングルドメインのＢＶＭＤで計算したＱ。

【図30】ＭＤシミュレーションから正規化した静電容量。正規化した静電容量（静的誘電定数ε）は、１２０×１０×１０のａａ_１／ａａ_２ドメインスーパーセルのＭＤシミュレーションにおいて合計分極の揺らぎから得られる。ピークの静電容量は、≒１７０Ｋで得られ、これは、シングルドメイン計算から得られた２００ＫのＴ_Cよりも３０Ｋ低い。

【図31】ＭＤシミュレーションの分極軌道。計算したＱ（ｆ）に使用した２つのシミュレーションの、時間の関数としての、ｙ方向における全体的なスーパーセル分極。２つのシミュレーションの未処理のＰ_ｙ軌跡を黒色および緑色で示す。１６ｐｓの半値全幅（ＦＷＨＭ）でガウスウインドウ関数を使用して平滑化した軌道を橙色および青色で示す。（ａ）Ｅ＝０ＭＶ／ｃｍ、（ｂ）Ｅ＝０．３ＭＶ／ｃｍ、（ｃ）Ｅ＝０．６ＭＶ／ｃｍに関する。ドメイン壁の移動に対応して、大きいＰ_ｙ揺らぎが観察される。Ｅ＝０．３ＭＶ／ｃｍおよびＥ＝０．６ＭＶ／ｃｍの場合に、ドメイン壁ホッピングがより高速であり、Ｐ_ｙのより急激で大きい発振につながる。

【図32】分極自己相関関数のＭＤシミュレーション。Ｅ＝０ＭＶ／ｃｍ（黒色）、Ｅ＝０．３ＭＶ／ｃｍ（緑色）、およびＥ＝０．６ＭＶ／ｃｍ（赤色）での個々のシミュレーションの、Ｐ_ｙ構成要素の合計時間分極自己相関関数（ＡＣＦ）。全ての場合において大きい発振が見られ、ＡＣＦ発振が、より高い場によってより頻繁になることは明らかである。ＡＣＦのサンプリング品質は、時間が長くなるにつれて減少し、Ｅ＝０ＭＶ／ｃｍの軌道のＡＣＦ（≒８ｎｓ）は、Ｅ＝０．３ＭＶ／ｃｍおよびＥ＝０．６ＭＶ／ｃｍの軌道のＡＣＦ（≒１２ｎｓ）よりも早期の発散を示す。

【図33】ＭＤシミュレーションからの損失正接。個々のＭＤシミュレーションのＡＣＦの最初の９ｎｓのフーリエ変換（黒色および赤色）および（ａ）Ｅ＝０ＭＶ／ｃｍ、（ｂ）Ｅ＝０．３ＭＶ／ｃｍ、（ｃ）Ｅ＝０．６ＭＶ／ｃｍの平均ｔａｎδ（ｆ）（青色）から得られた、低周波ｔａｎδ（ｆ）。２つのシミュレーションのｔａｎδ（ｆ）は、互いに類似しており、１４ｎｓの軌道が、ｔａｎδ（ｆ）のピークおよび谷の位置について再現可能な結果を生成するために十分に長いことを示す。しかしながら、ピークおよび谷の値は、いくつかの変化を示し、得られたｔａｎδ（ｆ）およびＱ値の不確実性を示す。これは、ｔａｎδ（ｆ）の少ない差がＱの非常に大きい差につながり得るので、特にＱについて有意である。ｔａｎδ（ｆ）の値は、Ｅ＝０．３ＭＶ／ｃｍおよびＥ＝０．６ＭＶ／ｃｍの場合に、より収束する。それでもやはり、Ｅ＝０．３ＭＶ／ｃｍおよびＥ＝０．６ＭＶ／ｃｍのデータの場合であっても、負のｔａｎδ（ｆ）の値および急激なｔａｎδ（ｆ）の発振を見ることができ、ノイズの存在およびデータのさらなる平滑化に対する必要性を示す。

【図34】ＭＤシミュレーションからの平滑化された損失正接。個々のＭＤシミュレーションのｔａｎδ（ｆ）の平均から得られた低周波ｔａｎδ（ｆ）（黒色および赤色）、および（ａ）Ｅ＝０ＭＶ／ｃｍ、（ｂ）Ｅ＝０．３ＭＶ／ｃｍ、（ｃ）Ｅ＝０．６ＭＶ／ｃｍについて０．２（緑色）および０．３ＧＨｚ（マゼンタ）のＦＷＨＭで、ガウスウインドウ関数を使用して得られた平滑化されたｔａｎδ（ｆ）。平滑化関数の使用は、ｔａｎδ（ｆ）の反物理的な負のｔａｎδ（ｆ）値および急激で大きい発振を排除する。いくつかの場合では、０．０５のＦＷＨＭでの平滑化で十分であるが、他の場合では、より大きいＦＷＨＭを使用した平滑化が必要である。

【図35A】ＭＤシミュレーションからのＱ（ｆ）。Ｑ（ｆ）は、ＡＣＦの異なる長さのフーリエ変換を使用した個々のＭＤシミュレーションの平均ｔａｎδ（ｆ）の逆数から得られる。３、４、５、６、および７ｎｓのＡＣＦからのｔａｎδ（ｆ）を、（ａ）Ｅ＝０ＭＶ／ｃｍ、（ｂ）Ｅ＝０．３ＭＶ／ｃｍ、（ｃ）Ｅ＝０．６ＭＶ／ｃｍについて、それぞれ、黒色、赤色、緑色、青色、および黄色で示す。Ｑ（ｆ）曲線は、０．０５および０．１ＧＨｚのＦＷＨＭで、ガウスウインドウ関数を使用して平滑化されたｔａｎδ（ｆ）から得られる。３、７、８、９、１０、１１、および１２ｎｓのＡＣＦからのＱ（ｆ）を、（ｄ）Ｅ＝０ＭＶ／ｃｍ、（ｅ）Ｅ＝０．３ＭＶ／ｃｍ、（ｆ）Ｅ＝０．６ＭＶ／ｃｍについて、それぞれ、黒色、黄色、茶色、橙色、紫色、シアン、およびマゼンタで示す。Ｅ＝０ＭＶ／ｃｍについて、７ｎｓを超えるＡＣＦを使用して得られたＱ（ｆ）曲線は、損失ピークの位置で広い変化（Ｑの低下）を示し、一方で、０．３ＭＶ／ｃｍおよび０．６ＭＶ／ｃｍのＥについて、損失ピークの位置およびピークＱの位置は、大部分が保存されていることが分かる。Ｑの絶対値は、ＡＣＦの長さと共に変化し、いくつかの場合では、≒１０^４に達する。それでもやはり、Ｑの絶対値の不確実性にもかかわらず、基線の上側の共振ピークが、ＭＤ系内に存在すること、さらには、ｆの減少と共にＱの１／ｆの高周波の立ち上がりの外挿よりも大きくなり得ることは明らかである。

【図35B】同上。

【図35C】同上。

【図35D】同上。

【図35E】同上。

【図35F】同上。

【図36】異なる電場のＭＤシミュレーションによるＱ（ｆ）の比較。Ｑ（ｆ）は、Ｅ＝０ＭＶ／ｃｍ（黒色）、Ｅ＝０．３ＭＶ／ｃｍ（緑色）、およびＥ＝０．６ＭＶ／ｃｍ（赤色）について、フーリエ変換を使用した個々のＭＤシミュレーションの平均ｔａｎδ（ｆ）の逆数から得た。（ａ）７ｎｓのＡＣＦ、（ｂ）９ｎｓのＡＣＦ、および１１ｎｓのＡＣＦ（ｃ）に対して実行したフーリエ変換のＱ（ｆ）を示す。場の印加に応じて、基線からのより高い周波数へのシフトおよび共振ピークのより大きい立ち上がり、ならびにより高い最大Ｑが観察される。

【図37】ＭＤシミュレーションにおける異なる層の自己相関関数。Ｅ＝０．６ＭＶ／ｃｍについてＭＤシミュレーション軌道から得られた、ドメイン壁領域（層７４～８６）およびバルク領域（層１００～１１３）内の異なる層の分極時間の自己相関関数。ＡＣＦＤＷ層は、長い期間の大きい発振を示し、一方で、バルク層ＡＣＦは、小さい期間の小さい発振を示し、プロット内でゼロの周りでシアンの線として現れる。

【図38】時間の関数としてのＤＷ位置の移動。Ｐ_ｙ＞０のドメインを黒色で示し、Ｐ_ｙ＜０のドメインを赤色で示す、Ｅ_ｘ＝０ＭＶ／ｃｍ（ａ）およびＥ_ｘ＝０．３ＭＶ／ｃｍ（ｂ）での、ＭＤスーパーセルおよびドメイン揺らぎを示す。

【図39】は、確率モデルシミュレーションから得られるＱ（ｆ）の比較を示す。２つの異なるパラメータセットを使用した確率モデルシミュレーションから得られたＱ（ｆ）の比較であり、パラメータセットＡのＱ（ｆ）を黒色で示し、パラメータセットＢのＱ（ｆ）を赤色で示す。図３に示すＭＤで得たＱ（ｆ）に類似し、より高い周波数およびより高いＱピークへのわずかなシフトは、確率モデル電位の変化によって得られ得る。

【図40】（ａ）ＬＦＥタイプの装置、すなわち、ＩＤＣ電極を使用して達成した面内バイアスおよび分極から生じた膜内の波動ベクトルｋ_３の面外の圧電共振発振、ならびに（ｂ）基板からの０％および０．０５％の面内歪みｕ_ｓについて、ｔ＝１００ｎｍのＢａ_０．８Ｓｒ_０．２ＴｉＯ_３薄膜について計算した共振および反共振周波数の概略図。

【図41】（ｂ）フィンガギャップｄ、幅ｗ、および長さｌを有し、周期性２Ｗ＝２（ｗ＋ｄ）である、ｎ個のフィンガを含むＩＤＣ電極、を使用して達成した（ａ）面内バイアスおよび分極に起因する膜内の波動ベクトルｋ_１の面内圧電共振発振、および（ｃ）２Ｗ＝２０．６μｍおよび３４．４μｍについての、共振および反共振周波数の計算結果の概略図。

【図42】上で説明した、異なる電極フィンガ／ギャップ周期性（Ｆ１０およびＦ０６）を有する代表的な装置の、異なる倍率で収集した光学顕微鏡写真画像。

【発明を実施するための形態】

【0028】

本開示は、新しい装置を可能にする原子スケールのドメイン壁揺らぎに基づく、マイクロ波誘電発振媒体のフレームワークに関する。これらの新しいメタ誘電薄膜材料は、材料に特有の固有の限度を克服する低損失を可能にする。これらの極性媒体は、それらが、選択されたＤＣバイアスの下で、いくつかの選択された周波数で発振する、高密度の特別にエンジニアリングした平面欠陥を有することによって区別される。内部発振器の振動軸は、ランダムではなく、代わりに、１つ以上の好ましい方向に沿って配向され、これは、ＤＣ電界駆動の集合的な発振が、ＥＭ波の進行をサポートすることができることを示す。加えて、実験的観察およびモデルの計算結果は、発振周波数が制御して、同調させることができることを示している。共振周波数が、推測的に幾何学寸法および音響モードではなく、媒体内に生じる同調可能なナノスケール発振器に依存する固体マイクロ波媒体の有効性は、材料の非線形応答特性を通して、周波数の選択性、スペクトル管理、および低減させた電力要件に対する幅広い可能性を開く。

【0029】

強誘電不安定性を有し、強誘電相以内またはその近くにあり、高密度の強誘電ドメイン壁を有する材料であって、
ａ．ドメイン壁は、十分な大きさおよび選択された周波数のＤＣまたはＡＣ場の印加下で、またはゼロ場の下で、それらの位置で経時的に振動するか、または揺らぐ（例えば、強誘電ドメイン壁の運動と関連付けられた共振周波数を有するスペクトルを得る）。
ｂ．これらの揺らぎのタイムスケールまたは速度は、静電ポテンシャルランドスケープ、およびドメイン幅またはドメイン壁密度、印加された場、温度、歪み（コヒーレントまたは緩和）、および／または応力）に応じて変化する。
ｃ．これらの揺らぎと関連付けられた対応する周波数スペクトルは、ドメイン壁の軸と平行でかつその揺らぎに対して垂直な軸に沿って、材料の誘電損失（または相反損失Ｑのピーク）において１つ以上の最小値を呈する。
ｄ．ドメイン壁を分離するドメインの幅は、揺らぐ。
Ｅ．材料は、その強誘電相内の強誘電体とすることができ（通常の強誘電体、不適当な強誘電体、ハイブリッドの不適当な強誘電体、リラクサ強誘電体）、いずれも、５０，０００ｎｍ^２当たり１～１００のドメイン壁の密度を呈する。
ｆ．強誘電材料の例は、上述した高いドメイン壁密度を可能にする組成物および歪み状態の組み合わせで、ＢａＴｉＯ_３、（Ｂａ、Ｓｒ）ＴｉＯ_３（Ｂａおよび／またはＳｒの組み合わせを含む）、ＰｂＴｉＯ_３、ＰＺＴ、（Ｐｂ、Ｓｒ）ＴｉＯ_３、ＢｉＦｅＯ_３、Ｂｉ（Ｆｅ、Ｍｎ）Ｏ_３、および多数の他の化合物であり、それによって、分極構成要素を有するドメイン構造が、弱いまたは強い（例えば、１ＭＶ／ｃｍ）秩序化電場が存在しても、完全にまたは部分的に膜の平面内に存在する。非限定的な例として、強誘電材料は、ペロブスカイトＢａｘＳｒ１－ｘＴｉＯ３（ＢＳＴｘ）、ＰｂＴｉＯ３、Ｐｂ（Ｚｒ、Ｔｉ）Ｏ３、（Ｐｂ、Ｓｒ）ＴｉＯ３、ＢｉＦｅＯ３、Ｂｉ（Ｆｅ、Ｍｎ）Ｏ３、および関連する固溶体、Ｒｕｄｄｅｌｓｏｎ－Ｐｏｐｐｅｒ相Ａｎ＋１ＢｎＸ３ｎ＋１、またはより一般的には、Ａｎ＋１Ａ’２ＢｎＸ３ｎ＋１、を含むことができ、ここで、Ａ＝ＳｒまたはＢａ、Ｂ＝Ｔｉ、およびＸ＝Ｏなどの、ＡおよびＡ’は、アルカリおよび／またはアルカリ土類金属を表し、Ｂは、希土類金属、またはＳｒＢｉ２Ｔａ２Ｏ９、および関連する固溶体、ＢａＴｉＯ３、（Ｂａ、Ｓｒ）ＴｉＯ３、ＰｂＴｉＯ３、ＰＺＴ、（Ｐｂ、Ｓｒ）ＴｉＯ３、ＢｉＦｅＯ３、Ｂｉ（Ｆｅ、Ｍｎ）Ｏ３などの、他の強誘電体を表す。
ｇ．温度は、１００℃の強誘電相転移温度Ｔｃ以内である。
ｈ．ドメイン壁は、任意のタイプとすることができる。例としては、ｃ＋／ｃ－／ｃ＋／ｃ－、ａ_１／ａ_２／ａ_１／ａ_２、ａａ_１／ａａ_２、ｒ_１／ｒ_２／ｒ_１／ｒ_２、ａ／ｃ／ａ／ｃ、ｃａ_１／ｃａ_２／ｃａ_１／ｃａ_２、ｃａ＊／ａａ＊／ｃａ＊／ａａ＊、ｃ／ａ／ｃ／ａ、または付録で識別される他の構造、または任意のそれらの混合物が挙げられる。
ｉ．５０，０００ｎｍ^２当たり１～１００のドメイン壁密度；４０，０００ｎｍ^２当たり１～１００または６０，０００ｎｍ^２当たり１～１００、または、などの他のドメイン壁密度を使用することができる。

【0030】

ドメイン壁発振は、誘電材料損失を非常に低くすることができる１つ以上の周波数または周波数帯域を生成し、材料Ｑは、固有の限度を超え、以下の特徴を含むことができる：
ａ．高いＱに対応するこれらの周波数は、印加場によって固定したままにすること、または印加場によってより高いもしくは低い周波数にシフトさせることができる。
ｂ．周波数は、材料、ドメイン構造、ドメイン壁密度、歪み、温度、および印加場に応じて、０．０１ＧＨｚ～３００ＧＨｚの範囲とすることができる。

【0031】

ドメイン壁（ＤＷ）の発振を含み、それによって、低誘電損失／高Ｑである材料は、異方性であり（必ずしも場印加下で全方向に生じるわけではない）、それによって、マイクロ波およびＲＦ帯域電磁エネルギーが、１つ以上の好ましい方向において大幅に少ない損失で伝搬することを可能にする。

【0032】

マイクロ波キャビティは、殆どまたは全く消散を伴うことなく、ドメイン壁発振によって搬送および／または変調される、横電磁（ＴＥＭ）波の伝搬をサポートする。

【0033】

本開示は、（ａ）実験データと、モデルＢａＴｉＯ_３（ＢＴＯ）系（方法）の結合原子価のポテンシャル分子動力学（ＭＤ）シミュレーションから得られたデータとの比較を使用して、異常に大きい、実験的に観察されたＱスパイクの起源、（ｂ）同じく例外的に大きい、観察されたＱスパイクの電圧（または電場）の同調性、および（ｃ）同じ材料のＲＦおよびマイクロ波帯域における、誘電率の（周波数同調性）Ｑスパイクおよび例外的に高い電圧同調性の両方の発生、に関する。

【0034】

熱力学的Ｇｉｎｚｂｕｒｇ－Ｌａｎｄａｕ－Ｄｅｖｏｎｓｈｉｒｅ（ＧＬＤ）モデルの計算は、面内ドメインを介して大きい面内の誘電率値を得ることができる、という仮説を支持する。現象学的ＧＬＤモデルの適用は、ＢＳＴ膜（図１）について予想される、いくつかの追加のドメインバリアントによって、面内歪みｕ_ｓ－温度（Ｔ）－分極（Ｐ）相の線図（図１）の計算を可能にする（「ｓｕｐｅｒｄｏｍａｉｎ」［Ｓ．Ｍａｔｚｅｎ，Ｏ．Ｎｅｓｔｅｒｏｖ，Ｇ．Ｒｉｓｐｅｎｓ，Ｊ．Ａ．Ｈｅｕｖｅｒ，Ｍ．Ｂｉｅｇａｌｓｋｉ，Ｈ．Ｍ．Ｃｈｒｉｓｔｅｎ，ａｎｄＢ．Ｎｏｈｅｄａ，Ｓｕｐｅｒｓｗｉｔｃｈｉｎｇａｎｄｃｏｎｔｒｏｌｏｆｉｎ－ｐｌａｎｅｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｎａｎｏｄｏｍａｉｎｓｉｎｓｔｒａｉｎｅｄｔｈｉｎｆｉｌｍｓ，ＮａｔｕｒｅＣｏｍｍｕｎ．５，４４１５（２０１４）］）。例えばｘ＝０．８に焦点を当てると、相図内に頂点を生成し、室温付近でいくつかのドメイン壁バリアント相が交差することが予想される（図１）。異なるバリアントの間で、近い近接度および高いアクセシビリティを示し、この相図の領域は、マニホールドドメイン壁－バリアント材料（ＭＤＶＭ）と称することができる。

【0035】

３つの選択された歪み状態（図１に黄色の破線Ｉ、ＩＩ、およびＩＩＩで表す）のゼロおよび有限フィールドのフェーズフィールドモデルの計算は、圧縮的に歪ませた膜（Ｉ）の予想したｃ^＋／ｃ^－構造、および適度な引張歪み下の膜の面内ドメイン構造（ＩＩＩ）（図２）を裏付ける。適度に大きい場（［１００］に沿って０．１ＭＶ／ｃｍ）の印加は、ＩおよびＩＩＩのドメイン構造を基本的に変化させない（図２）。ＭＤＶＭ材料に対応するケースＩＩの場合、ゼロ場においてａａ_１／ａａ_２ドメイン壁バリアント構造が予想され、相図内のその位置と一致する複数のドメイン壁バリアントの共存を示唆する。ＩおよびＩＩＩと比較したときに、ＩＩのよりソフトな三次元位置エネルギーランドスケープにもかかわらず、ドメイン構造は、適度な場において除去されず（図１）、印加電場の下で、ドメイン構造を除去することができないエピタキシャル膜に関する報告と一致している［Ｇｒｉｇｇｉｏ，Ｆ．ｅｔａｌ．Ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｄｅｐｅｎｄｅｎｃｅｏｆｌｏｃａｌｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃｎｏｎｌｉｎｅａｒｉｔｙｉｎ（０．３）Ｐｂ（Ｎｉ_０．３３Ｎｂ_０．６７）Ｏ_３－（０．７）Ｐｂ（Ｚｒ_ｘＴｕ_１－ｘ）Ｏ_３ｆｉｌｍｓ．Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．１１０，０４４１０９（２０１１）］。

【0036】

ＭＤＶＭでエンジニアリングした膜の誘電率値は、誘電体薄膜のための組成物固有の最先端の技術を超える：理論的には、ゼロ場相対誘電率ε_１１／ε_０の予想値は、１０，０００を簡単に超え、選択した組み合わせについて１０^５に達する。より高い誘電率は、拡張された誘電および静電容量の同調性ｎ（Ｅ）＝ε_{ｒ、ｍａｘ}／ε_{ｒ、ｍｉｎ}（＝Ｃ_ｍａｘ／Ｃ_ｍｉｎ）を助長し、ここで、ε_ｒは、誘電率の実部であり、Ｃ_ｍａｘおよびＣ_ｍｉｎは、ゼロおよび印加電場Ｅでの静電容量であり、相境界への近接度によって促進される。

【0037】

ＭＤＶＭ膜の理論的に計算された準静的面内可同調性は、著しく大きくなり得る。例えば、ＳｍＳｃＯ_３（１１０）上にコヒーレントに歪ませたｘ＝０．８の膜（ｕ_ｓ≒０．０５％、ケースＩＩ）は、Ｅ_１＝０．３ＭＶ／ｃｍでｎ（Ｅ_１）＞２０の可同調性を有し、一方で、ＳｒＴｉＯ_３（Ｉ）およびＢａＴｉＯ_３（ＩＩＩ）上の膜のｎは、大幅に弱くなることが予想される（図３）。

【0038】

実験結果は、ＧＬＤ理論予想をサポートする。ｘ＝０．８、厚さ１００および４００ｎｍのエピタキシャル膜を、ＳｍＳｃＯ_３（１１０）上にパルスレーザ堆積によって堆積させ、様々な技術を使用して特徴付けた。

【0039】

バルクと比較して、我々の膜内のより小さい面外格子定数は、面内ドメイン形成を支持し、面法線および横の二重振幅共振トラッキング（ＤＡＲＴ（商標））の圧電応答力顕微鏡（ＰＦＭ）は、面内配向したドメインの存在を裏付け、ドメイン壁は、［１００］または［０１０］に沿って整列しており、ａａ_１／ａａ_２／ａａ_１／ａａ_２ドメイン構造（ＳＩ）と一致する。

【0040】

測定範囲全体にわたって選択された周波数での共面幾何学形状（図４）の電位依存性静電容量データは、適度の場（図５）において高い静電容量可同調性を実証し、我々の計算と一致しており、２０ＧＨｚを超えるまで持続する。この静電容量可同調性は、等価場であっても、Ｒｕｄｄｅｌｓｏｎ－Ｐｏｐｐｅｒ（Ｒ－Ｐ）Ｓｒ_７Ｔｉ_６Ｏ_１９［Ｃ．－Ｈ．Ｌｅｅ，Ｎ．Ｄ．Ｏｒｌｏｆｆ，Ｔ．Ｂｉｒｏｌ，Ｙ．Ｚｈｕ，Ｖ．Ｇｏｉａｎ，Ｅ．Ｒｏｃａｓ，Ｒ．Ｈａｉｓｌｍａｉｅｒ，Ｅ．Ｖｌａｈｏｓ，Ｊ．Ａ．Ｍｕｎｄｙ，Ｌ．Ｆ．Ｋｏｕｒｋｏｕｔｉｓ，ｅｔａｌ．，Ｅｘｐｌｏｉｔｉｎｇｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌｉｔｙａｎｄｄｅｆｅｃｔｍｉｔｉｇａｔｉｏｎｔｏｃｒｅａｔｅｔｕｎａｂｌｅｍｉｃｒｏｗａｖｅｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｓ，Ｎａｔｕｒｅ５０２，５３２－５３６（２０１３）］、および（Ｂａ、Ｓｒ）ＴｉＯ_３［Ｃ．Ｊ．Ｇ．Ｍｅｙｅｒｓ，Ｃ．Ｒ．Ｆｒｅｅｚｅ，Ｓ．Ｓｔｅｍｍｅｒ，ａｎｄＲ．Ａ．Ｙｏｒｋ，（Ｂａ，Ｓｒ）ＴｉＯ_３ｔｕｎａｂｌｅｃａｐａｃｉｔｏｒｓｗｉｔｈＲＦｃｏｍｍｕｔａｔｉｏｎｑｕａｌｉｔｙｆａｃｔｏｒｓｅｘｃｅｅｄｉｎｇ６０００，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．１０９，１１２９０２（２０１６）］を含む、分子ビームエピタキシ成長膜における現在の最高水準の技術よりも大幅に高い（図５）。

【0041】

注目すべきことに、ｎ（ｆ）は、研究した周波数範囲のほぼ全体にわたって、（０．６７ＭＶ／ｃｍでの）１３を超えた状態を維持し、ピークは、１５．２ＧＨｚでｎ≒１８．５である（図２１）。堆積させた膜はまた、低い損失（高いＱ値）も呈する。これは、通常観察される高い可同調性に伴う高い損失とは対照的である。ＭＤＶＭ膜は、ゼロ場では低いＱを呈するが、最大場では高いＱを呈する（＜Ｑ（ｆ）＞≒１２００、０．１～２０ＧＨｚの周波数平均）。最も高い印加場でのＱは、一般に、２～１０ＧＨｚにわたって１０^２～１０^３の範囲である（図２２）。

【0042】

より詳細な調査で、より薄い膜の特別な特徴が明らかになった：周波数によってＱが容易に発振する場および周波数の組み合わせは、Ｔ_C付近で、ＢａＴｉＯ_３の周波数依存的なバルク固有の限度を（１０^３未満、またはそれにほぼ等しい、図２８）を容易に超え、１０^５に達し、さらにはそれを超える（図６）。そのようなＱ値を考慮すると、これらは、高Ｑ誘電体を考慮した強誘電体を含む［Ｂｕｄｉｍｉｒ，Ｍ．Ｄａｍｊａｎｏｖｉｃ，Ｄ．ａｎｄＳｅｔｔｅｒ，Ｎ．Ｅｘｔｅｎｓｉｏｎｏｆｔｈｅｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｔｕｎａｂｉｌｉｔｙｒａｎｇｅｉｎｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｍａｔｅｒｉａｌｓｂｙｅｌｅｃｔｒｉｃｂｉａｓｆｉｅｌｄａｎｔｉｐａｒａｌｌｅｌｔｏｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．８８，０８２９０３（２００６）；Ｒｏｊａｃ，Ｔ．ｅｔａｌ．ＰｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃｎｏｎｌｉｎｅａｒｉｔｙａｎｄｆｒｅｑｕｅｎｃｙｄｉｓｐｅｒｓｉｏｎｏｆｔｈｅｄｉｒｅｃｔｐｉｅｚｏｒｅｓｐｏｎｓｅｏｆＢｉＦｅＯ_３ｃｅｒａｍｉｃｓ．Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．１１２，０６４１１４（２０１２）；Ｖｏｒｏｂｉｅｖ，Ａ．ｅｔａｌ．，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．１１０，０５４１０２（２０１１）］、固有に同調可能な膜材料において今日までに最良であると報告されているものよりも大きく［Ｍｅｙｅｒｓ，Ｃ．Ｊ．Ｇ．ｅｔａｌ．，（Ｂａ，Ｓｒ）ＴｉＯ_３ｔｕｎａｂｌｅｃａｐａｃｉｔｏｒｓｗｉｔｈＲＦｃｏｍｍｕｔａｔｉｏｎｑｕａｌｉｔｙｆａｃｔｏｒｓｅｘｃｅｅｄｉｎｇ６０００］Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．１０９，１１２９０２（２０１６）；Ｖｏｒｏｂｉｅｖ，Ａ．ｅｔａｌ．ＣｏｒｒｅｌａｔｉｏｎｓｂｅｔｗｅｅｎｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅａｎｄＱ－ｆａｃｔｏｒｏｆｔｕｎａｂｌｅｔｈｉｎｆｉｌｍｂｕｌｋａｃｏｕｓｔｉｃｗａｖｅｒｅｓｏｎａｔｏｒｓ．Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．１１０，０５４１０２（２０１１）］、優れた非強誘電（すなわち、固有に同調可能でない）圧電物質である、ＡｌＮ膜におけるものよりも大きく［Ｒｉｎａｌｄｉ，Ｍ．ｅｔａｌ．Ｓｕｐｅｒ－ｈｉｇｈｔｗｏ－ｐｏｒｔＡｌＮｃｏｎｔｏｕｒ－ｍｏｄｅｒｅｓｏｎａｔｏｒｓｆｏｒＲＦａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ．ＩＥＥＥＴｒａｎｓ．Ｕｌｔｒａｓｏｎ．Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒ．Ｆｒｅｑ．Ｃｏｎｔｒｏｌ５７，３８－４５（２０１０）；２００９ＩＥＥＥ２２ｎｄＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌＣｏｎｆｅｒｅｎｃｅｏｎＭｉｃｒｏＥｌｅｃｔｒｏＭｅｃｈａｎｉｃａｌＳｙｓｔｅｍｓ９１６－９１９（ＩＥＥＥ，２００９）中のＲｉｎａｌｄｉ，Ｍ．ｅｔａｌ．５－１０ＧＨｚＡｌＮｃｏｎｔｏｕｒ－ｍｏｄｅｎａｎｏｅｌｅｃｔｒｏｍｅｃｈａｎｉｃａｌｒｅｓｏｎａｔｏｒｓ．］。実験的に決定されたＱ値は、実際に、バルク単結晶石英［Ｋｒｕｐｋａ，Ｊ，．ｅｔａｌ．Ｅｘｔｒｅｍｅｌｙｈｉｇｈ－Ｑｆａｃｔｏｒｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｒｅｓｏｎａｔｏｒｓｆｏｒｍｉｌｌｉｍｅｔｅｒ－ｗａｖｅａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ．ＩＥＥＥＴｒａｎｓ．Ｍｉｃｒｏｗ．ＴｈｅｏｒｙＴｅｃｈ．５３，７０２－７１２（２００５）；Ｈａｒｎｅｔｔ，Ｊ．Ｇ．ｅｔａｌ．，Ｒｏｏｍｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｏｆｔｈｅａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃｌｏｓｓｔａｎｇｅｎｔｏｆｓａｐｐｈｉｒｅｕｓｉｎｇｔｈｅｗｈｉｓｐｅｒｉｎｇｇａｌｌｅｒｙｍｏｄｅｔｅｃｈｎｉｑｕｅ．ＩＥＥＥＴｒａｎｓ．Ｕｌｔｒａｓｏｎ．Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒ．Ｆｒｅｑ．Ｃｏｎｔｒｏｌ５３３４－３８（２００６）］、およびＺｎＯ［Ｍａｇｎｕｓｓｏｎ，Ｅ．Ｂ．ｅｔａｌ．ＳｕｒｆａｃｅａｃｏｕｓｔｉｃｗａｖｅｄｅｖｉｃｅｓｏｎｂｕｌｋＺｎＯｃｒｙｓｔａｌｓａｔｌｏｗｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．１０６，０６３５０９（２０１５）］の測定値に相当する。共振周波数ｆ_ｒ（Ｅ）の場依存は、全て単一の装置において、１０倍を超える例外的な変化を示し、Ｌ（１～２ＧＨｚ）、Ｓ（２～４ＧＨｚ）、およびＣ（４～８ＧＨｚ）帯域にわたり、Ｘ帯域（８～１２ＧＨｚ）に至る。整流品質係数ＣＱＦ（ｆ）＝（ｎ（ｆ）－１）^２Ｑ（０，ｆ）Ｑ（Ｅ，ｆ）／ｎ（ｆ）［Ｖｅｎｄｉｋ，Ｉ．Ｂ．ｅｔａｌ．，Ｃｏｍｍｕｔａｔｉｏｎｑｕａｌｉｔｙｆａｃｔｏｒｏｆｔｗｏ－ｓｔａｔｅｓｗｉｔｃｈａｂｌｅｄｅｖｉｃｅｓ．ＩＥＥＥＴｒａｎｓ．Ｍｉｃｒｏｗ．ＴｈｅｏｒｙＴｅｃｈ．４８，８０２－８０８（２０００）］は、ｎ（Ｅ）およびＱ（Ｅ）を組み込んだ主要なメトリックであり、最良であると報告されているＢＳＴ膜［Ｍｅｙｅｒｓ，Ｃ．Ｊ．Ｇ．ｅｔａｌ．，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．１０９，１１２９０２（２０１６）］よりも大きい値を示す。

【0043】

バルク誘電体および膜共振器は、最良に同調可能な材料において＜４．５％だけ同調させる電圧であり得る共振および反共振特徴として現れる、圧電発振を通したマイクロ波電力の電気機械結合に依存する［Ｂｅｒｇｅ，Ｊ．ａｎｄＧｅｖｏｒｇｉａｎ，Ｓ．ＴｕｎａｂｌｅｂｕｌｋａｃｏｕｓｔｉｃｗａｖｅｒｅｓｏｎａｔｏｒｓｂａｓｅｄｏｎＢａ_０．２５Ｓｒ_０．７５ＴｉＯ_３ｔｈｉｎｆｉｌｍｓａｎｄａＨｆＯ_２／ＳｉＯ_２Ｂｒａｇｇｒｅｆｌｅｃｔｏｒ．ＩＥＥＥＴｒａｎｓ．Ｕｌｔｒａｓｏｎ．Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒ．Ｆｒｅｑ．Ｃｏｎｔｒｏｌ５８，２７６８－２７７１（２０１１）］。圧電結合係数の変化を考慮すると、我々の実験的な幾何学形状において、Ｂａ_０．８Ｓｒ_０．２ＴｉＯ_３の計算した共振のバイアス場依存および面内圧電発振の反共振周波数は、０～０．６ＭＶ／ｃｍに対して≒３％以下に達し（図４２）、これは、我々の装置で観察されるものよりも数百倍低い。

【0044】

さらに、基本的な（またはより高いモードの）周波数で動作する面内圧電発振を利用する圧電共振器の設計は、櫛形コンデンサ（ＩＤＣ）の電極周期性に依存する［Ｇｅｖｏｒｇｉａｎ，Ｓ．Ｓ．，Ｔａｇａｎｔｓｅｖ，Ａ．Ｋ．ａｎｄＶｏｒｏｂｉｅｖ，Ａ．Ｋ．ＴｕｎａｂｌｅＦｉｌｍＢｕｌｋＡｃｏｕｓｔｉｃＷａｖｅＲｅｓｏｎａｔｏｒｓ（Ｓｐｒｉｎｇｅｒ，ＮｅｗＹｏｒｋ，２０１３）］。電極フィンガ幅が異なる装置において得られたスペクトルを比較することで、むしろスペクトルが本質的に同じであることが明らかとなり（図６）、これにより、観察されたスペクトルが圧電発振によって生じる可能性は極めて低いことがさらに実証される。

【0045】

実験的に観察された特異なＱスパイクの起源は、モデルＢａＴｉＯ_３（ＢＴＯ）系（方法）の分子動力学（ＭＤ）シミュレーションから得られるデータを使用して観察することができる。固有の誘電応答の分析理論［Ｔａｇａｎｔｓｅｖ、２００３］は、我々の単一ドメインのＭＤシミュレーション（図２８）でも見出されているように、Ｑ（ｆ）の１／ｆ依存を予想しており、Ｑの特異なｆ依存が外的な影響に起因することを示している。静的誘電応答の調査は、ピークの誘電定数値がＦＥ相において観察されることを示しており、そのような誘電応答ピークのＦＥ相へのＤＷ駆動のシフトは、Ｔ_Ｃに近いＦＥ相のＢａＴｉＯ_３において以前に実験的に観察されており、［Ｈｏｓｈｉａ，Ｔ．ｅｔａｌ．Ｄｏｍａｉｎｓｉｚｅｅｆｆｅｃｔｏｎｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆｂａｒｉｕｍｔｉｔａｎａｔｅｃｅｒａｍｉｃｓ．，Ｊｐｎ．Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．４７，７６０７－７６１１（２００８）；Ｗａｎｇ，Ｙ．Ｌ．ｅｔａｌ．ＧｉａｎｔｄｏｍａｉｎｗａｌｌｃｏｎｔｒｉｂｕｔｉｏｎｔｏｔｈｅｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｓｕｓｃｅｐｔｉｂｉｌｉｔｙｉｎＢａＴｉＯ_３．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．９１，０６２９０５（２００７）］、可逆ドメイン壁発振もまた、我々のＭＤシミュレーションのモデルａａ_１／ａａ_２ＤＷスーパーセルのＦＥ相におけるピーク誘電率につながることが分かる（図２および図８）。誘電率に対するこのドメイン壁の寄与の主な理由は、２Ｄドメイン壁に局在した超低エネルギーモードの存在である。誘電応答に対するドメイン壁発振の強い影響、および我々のサンプルのスーパードメイン状態の高密度のドメイン壁の存在は、これらの発振はまた、Ｑ（ｆ）発振の原因でもあり得ることを示唆する。

【0046】

可逆ドメイン壁動力学とＱ（ｆ）の関係を理解するために、長い（１４ｎｓ）のシミュレーションは、ドメイン壁をＦＥ－ＰＥ転移温度よりも低い５０Ｋで、１２０×１０×１０のスーパーセル（図８）内に２つのドメイン壁ａａ_１／ａａ_２を含むモデル系を使用して実行し、次いで、スーパーセルの合計分極の揺らぎからＱ（ｆ）を得ることができる。図８で分かるように、このドメイン長さ（２４ｎｍ）において、ドメイン壁とサンプルのバルク様の領域との間に明白な差異が観察されるので、このサイズを選択することができる。加えて、ＧＬＤ理論は、ドメインサイズが約３０ｎｍになるはずであることを予想している。

【0047】

実験的な、およびＭＤで得られたＱ（ｆ）の比較は、いくつかの類似する特徴を示す（図９）。第１に、ゼロＤＣバイアスにおいて、ｆの減少と共にＱ値の線形またはほぼ線形の立ち上がりに続いて、約１８ＧＨｚにおける緩和の開始により（黒色矢印で示す）、Ｑが穏やかな発振と共に平らになる。この観察は、低いｆの領域（実験の＜２ＧＨｚおよびＭＤの＜１８ＧＨｚ）におけるｆに対するＱが、固有の１／ｆのＱ依存から予想したものよりも非常に低いことから分かるように、ドメイン壁の存在がより高い損失およびより低いＱにつながる、という予想と一致している。第２に、より高いバイアスにおいて、基線よりも高いＱピークは、Ｑ曲線がより高いＤＣバイアスによってより高い周波数にシフトする特定の周波数（青色矢印で示す）で現れる。最後に、より高いバイアスにおいて、より多数の狭いＱピークが観察される。Ｅ＝０ＭＶ／ｃｍおよびＥ＝０．６ＭＶ／ｃｍからのＱ_ｙ（ｆ）データで、ＭＤシミュレーションのＱ_ｙ（ｆ）は、実験的なＢＳＴと計算によるＢＴＯ系との差のためより高い周波数におけるものではあるが、実験的に得られたＥ＝０．０９およびＥ＝０．２５ＭＶ／ｃｍのＱ（ｆ）データと性質的に類似している（図９）。より高いＤＣバイアスによるより高いＱへの均一なシフトは、ＭＤシミュレーションについては観察されておらず、この差は、ＭＤシミュレーションで使用した単純なモデルと、実験サンプルにおけるはるかに複雑なＥ場プロファイルとの差に起因すると思われる。

【0048】

個々の層のＱ（ｆ）の解析は、バルク様の層（すなわち、切り替えを示さないドメインの中央の層）が、ｆに対するＱのバルク様の１／ｆを呈することを示し、一方で、ＤＷ層は、Ｑ（ｆ）スパイクおよび低いｆでのＱ（ｆ）の平坦化を呈し、これは、実験的に観察されたデータおよび全体系について計算的に得られたＱ（ｆ）と同様である（図１０）。バルク様のおよびＤＷ層（ＳＩ）に関する自己相関関数（ＡＣＦ）の比較は、バルク様の層ＡＣＦが、急激な減衰に続いてゼロ付近で小さく揺らぐ、といった通常の挙動を示すことを示し、一方で、ＤＷ層は、二重ウエル電位の２つの側部の間のＤＷ層の揺らぎＰの大きさが、ウエル内部のＰの発振と比較して非常に大きいことにより、ゆっくりとしたＡＣＦの減衰、ならびに大きい振幅および長い発振期間を示す。したがって、ＤＷの揺らぎは、低いｆでの誘電応答を左右する。

【0049】

スーパーセルの個々の層に対する（－Ｐ_ｙから＋Ｐ_ｙへの、およびその逆の）分極スイッチング速度の解析は、ＤＣバイアス（図１１）の増加と共にホッピング速度が増加することを示しており、これは、全体的な分極時間自己相関関数（図１２）の発振からも分かる。したがって、ＤＣバイアスの印加は、ＤＷ発振の速度を加速し、Ｑ（ｆ）カーブのより高いｆへのシフトにつながる。ＤＷ発振がなければ、バルク様の１／ｆＱスペクトルが得られ、一方で、遅いＤＷホッピングの場合は、Ｑの穏やかな発振と共に緩和駆動の平坦化が観察され、より速いホッピングの場合は、鋭いＱピークが得られる。これは、ゼロバイアスにおいて穏やかな発振を伴う実験的なＱスペクトルが、高密度のＤＷの遅い発振によるものであること、および実験的に観察された鋭いＱピークの出現がＤＣバイアスの印加によるＤＷホッピングの加速によるものであることを強く示唆している。

【0050】

ＤＷ揺らぎ機構が単独で、観察された鋭いＱ（ｆ）ピークを生じさせ得ることを示すために、ドメイン壁（ＳＩ）を有する結合された双安定発振器の単純なモデルを使用して、確率シミュレーションを実行した。我々は、発振器（ＳＩ）の二重ウエルパラメータを調整することによって、ＭＤにおいて得られるものと性質的に類似するＤＷ位置の発振およびＱ（ｆ）プロファイルを得ることができ、ＤＷ発振が、観察されたＱ（ｆ）の鋭い変化を生じさせ得ることを実証していることを見出した。

【0051】

ドメイン壁位置の揺らぎが、実験時の高い静的バイアスで観察される異常なＱを生じさせるという仮説は、なぜそのようなＱ特性が以前に観察されなかったのかを説明している。別様にはドメイン壁から生じる高いＱがドメインのバルクの通常の挙動によって平均されるので、Ｑ発振を得るためには、＜１００ｎｍのドメインサイズに対応する高いドメイン壁密度が必要である。第２に、この効果は、ＤＷの厚さがより大きく、かつスイッチングに対する障壁が非常に低い場合に、Ｔ_Ｃの近くにだけ現れる可能性があり、ＧＨｚ周波数における２つの交互するＰ_ｙ配向の間でのＤＷ層のホッピングを可能にする。より低いＴでは、層のＰ_ｙを切り替えるためのエネルギー障壁が高すぎるので、２つの交互するＰ_ｙ状態の間の障壁を超えるために必要な時間が長くなりすぎ、高いＱは、ＭＨｚ領域のｆ以下においてだけ観察され、そのような効果は、そのような低いｆでのバルク誘電体応答の高いＱによって明らかになり得ない。最後に、欠陥、粒子境界、および構成の変化による超低誘電損失共振の周波数の変化が、低損失の平均化および高いＱピークの消滅につながるので、これらの効果を観察するためには、非常に高い品質の膜が必要である。

【0052】

Ｑおよび周波数ｆの積は、全ての誘電マイクロ波共振器について最も頻繁に引用されるメトリックのうちの１つであり、フォノン－フォノン散乱のＡｋｈｉｅｚｅｒ限度においてα∝ｆ^２によってパラメータ化された音響減衰は、Ｑｆが材料固有の定数に等しくなることにつながる。我々は、材料におけるＱｆの積が、我々の実験的な膜において１＜ｆ_ｒ＜１０ＧＨｚの場合に通常の単調なＱ（ｆ）依存から逸脱し、この範囲においてＱｆの大きな増加を示すことに留意している。これは、熱フォノンによる有効な散乱速度が、ｆ_ｒよりもはるかに低く、我々のドメイン壁共振膜が、この範囲における固有の損失を克服するという追加の実験的な証拠を提供することを示唆している。一方で、ＢＴＯのシミュレーションは、電圧同調させたドメイン壁共振の予想周波数帯が、材料固有であり、また、ＢＳＴについて実験的に観察したものよりも高くなり得ることを示している。

【0053】

したがって、これらの実験的および計算的なシミュレーション結果は、エンジニアリングしたドメイン構造を、実際に、圧電共振を伴わずに、および静電容量の非常に大きい電圧可同調性で、ならびにヒステリシスを伴わずに、超低損失かつ例外的な周波数選択性のために利用することができることを示している。材料は、バルク単結晶に相当する値を達成するが固有に同調可能な材料においてである現在の最良の膜装置を１～２桁超える大きさのギガヘルツマイクロ波可同調性および誘電損失を達成するために、単に化学組成によってだけでなく、むしろ熱力学的に予測された歪み誘起の強誘電ドメイン壁バリアントの間の近接性およびアクセシビリティによって定義され［Ｐｅｒｔｓｅｖ，Ｎ．Ａ．ｅｔａｌ．Ｅｆｆｅｃｔｏｆｍｅｃｈａｎｉｃａｌｂｏｕｎｄａｒｙｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓｏｎｐｈａｓｅｄｉａｇｒａｍｓｏｆｅｐｉｔａｘｉａｌｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｔｈｉｎｆｉｌｍｓ．Ｐｈｙｓ．Ｒｅｖ．Ｌｅｔｔ．８０１９８８－１９９１（１９９８）］。これらの材料のほぼ等方の自由エネルギー分極ランドスケープ（および対応する分極回転に対するより低い障壁）は、富む相の図および印加電場に対する大きい応答につながると予想される。測定された品質係数Ｑの大きさは、通常の圧電発振ではなくドメイン壁の揺らぎにより、理論的に予測されたゼロ場固有の限度を超える。Ｌ、Ｓ、およびＣマイクロ波帯域全体にわたる共振周波数の同調は、個々の装置において達成され、現在最良の固有に同調させた材料よりも約１００倍高い。快適に駆動されるＭＤＶＭの同調可能な誘電体材料は、圧電発振を伴わない固有の限度を超える、Ｔ_Ｃ付近でのＱを呈し、より広範囲にわたる周波数で同程度のＱ値を達成するために有望である。これらの結果は、電流限度を克服し、極超短波アジリティおよび低損失マイクロ波装置の基本的に新しく有望な戦略を実証するために使用することができる、可能なナノドメイン構造の富む相空間を示している。

【0054】

本開示は、少なくとも以下の態様を含む：
１．その強誘電相内に強誘電材料を含む（例えば、共振器、発振器、装置、などに含むことができる）物品であって、該物品が、選択周波数において、超低誘電損失（１０^３＜Ｑ＜１０^７または１０^－３＞ｔａｎδ＞１０^－７）を伴う低損失信号伝搬を可能にするように構成される、物品。
２．高密度の１つ以上の（熱的に）強誘電ドメイン壁の揺らぎを含む強誘電材料を有する物品であって、該物品が、１つ以上の選択周波数において、超低誘電損失（１０^３＜Ｑ＜１０^７または１０^－３＞ｔａｎδ＞１０^－７）を伴う効率的な信号伝搬を可能にするドメイン壁を含み、ドメイン壁の密度が、５０，０００ｎｍ^２当たり１～１００の範囲である、物品。
３．その強誘電相内に強誘電材料を含む物品であって、該物品が、選択周波数において、かつ強誘電材料のＴｃまたはその２０％以内において、超低誘電損失（１０^３＜Ｑ＜１０^７または１０^－３＞ｔａｎδ＞１０^－７）を伴う低信号伝搬損失を可能にするように構成される、物品。
４．その強誘電相内に薄膜形態で強誘電材料を含む物品であって、材料の組成物および歪みが、境界と交差するドメイン壁バリアント境界または頂点によって特定されるように、所与の温度に対して、２つ以上のエネルギー的に等価な、またはほぼエネルギー的に等価な熱力学的に予想されるドメイン壁バリアントのタイプにおいてまたはそれに関して、材料を安定させるように選択され、それによって、選択周波数において、超低誘電損失（１０^３＜Ｑ＜１０^７または１０^－３＞ｔａｎδ＞１０^－７）を伴う効率的な信号伝搬を可能にする、物品。
５．強誘電材料を含む場同調可能な物品であって、１つおよび／または複数の物品周波数の範囲および／または値が、強誘電材料に印加される電場に応じて、ドメイン壁発振周波数の変化に基づいて制御される、物品。
６．選択周波数が、０．０１ＧＨｚ～３００ＧＨｚである、態様１～５のいずれか一項に記載の物品。
７．物品の１つまたは複数の物品周波数の範囲および／または値が、ドメイン壁の密度に基づいて制御される、態様１～５のいずれか一項に記載の物品。
８．品質係数Ｑの大きさが、ドメイン壁の密度によって制御され、ドメイン壁の密度と共に増加する、態様１～５のいずれか一項に記載の物品。
９．１つまたは複数の物品周波数の範囲および／または値が、強誘電ドメイン壁バリアントの１つおよび／または複数のタイプに基づいて制御される、態様１～５のいずれか一項に記載の物品。
１０．１つまたは複数の物品周波数の範囲および／または値が、歪みの程度に基づいて制御される、態様１～５のいずれか一項に記載の物品。
１１．強誘電材料が、通常の強誘電体、不適当な強誘電体、ハイブリッドの不適当な強誘電体、リラクサ強誘電体、初期強誘電体相、またはマルチフェロイック強磁性もしくは反強磁性強誘電体、のうちの１つを含む相にある、態様１～１０のいずれか一項に記載の物品。
１２．１つおよび／または複数の物品周波数の範囲および／または値が、強誘電分極のために、磁場のマルチフェロイック結合により、マルチフェロイック強磁性（または反強磁性）強誘電材料全体にわたって印加される磁場に応じた、ドメイン壁発振の変化に基づいて制御される、態様１～１１のいずれか一項に記載の物品。
１３．強誘電材料の化学組成が、ＢａＴｉＯ_３、（Ｂａ、Ｓｒ）ＴｉＯ_３、ＰｂＴｉＯ_３、ＰＺＴ、（Ｐｂ、Ｓｒ）ＴｉＯ_３、ＢｉＦｅＯ_３、および関連する固溶体を含む、態様１～１２のいずれか一項に記載の物品。
１４．選択されたＤＣバイアスまたはゼロＤＣバイアスの下で、選択周波数で、および強誘電材料の１００℃以内のＴ_Ｃで発振する、５０，０００ｎｍ^２当たり１～１００個のエンジニアリングされた平面二次元トポロジカル欠陥を有する強誘電材料を含む、物品。
１５．選択周波数が、０．１ＧＨｚ～３００ＧＨｚである、態様１４に記載の物品。
１６．強誘電ドメイン壁の振動軸が、１つ以上の方向に沿って配向され、集団発振が、ＤＣバイアス場の存在下および非存在下でのＥＭ波の進行をサポートすることができることを示す、態様１４～１５のいずれか一項に記載の物品。
１７．平面二次元トポロジカル欠陥が、ドメイン壁を備え、ドメイン壁が、ＤＣまたはＡＣ場の印加下で、またはゼロＤＣまたはＡＣ場の下で、時間に関してそれらの位置において発振するか、または揺らぐ、態様１４～１６のいずれか一項に記載の物品。
１８．揺らぎのタイムスケールまたは速度が、静電ポテンシャルランドスケープ、およびドメイン幅またはドメイン壁密度、印加された場、温度、歪み（コヒーレントまたは緩和）、および／または応力に応じて変化する、態様１７に記載の物品。
１９．揺らぎと関連付けられた対応する周波数スペクトルが、ドメイン壁の軸と平行でかつその揺らぎに対して垂直な軸に沿って、材料の誘電損失（または相反損失Ｑのピーク）において１つ以上の最小値を呈する、態様１８に記載の物品。
２０．ドメイン壁を分離するドメインの幅が揺らぐ、態様１９に記載の物品。
２１．強誘電材料が、その強誘電または常誘電相にある（通常の強誘電体、不適当な強誘電体、ハイブリッドの不適当な強誘電体、リラクサ強誘電体、初期強誘電体、マルチフェロイックまたは強誘電反強磁性物質）、態様１４～２０のいずれか一項に記載の物品。
２２．強誘電材料が、ＢａＴｉＯ_３、（Ｂａ、Ｓｒ）ＴｉＯ_３、ＰｂＴｉＯ_３、ＰＺＴ、（Ｐｂ、Ｓｒ）ＴｉＯ_３、ＢｉＦｅＯ_３、Ｂｉ（Ｆｅ、Ｍｎ）Ｏ_３を含む、態様１４～２２のいずれか一項に記載の物品。
２３．キャビティを形成する材料の固有の限度のものよりも少ない消散によって横電磁（ＴＥＭ）波の伝搬をサポートするマイクロ波またはミリメータ波キャビティを有し、ＴＥＭ波が、１つ以上のドメイン壁の発振によって、およびマイクロ波キャビティを形成する材料のＴｃまたはその近くで、搬送および／または変調され、ドメイン壁の密度が、５０，０００ｎｍ^２当たり１～１００の範囲である、装置。
２４．マイクロ波キャビティが、ゼロバイアスまたは選択された有限ＤＣバイアスの下で、選択周波数で発振する１つ以上のドメイン壁を含む強誘電材料を含む、態様２３に記載の装置。
２５．１つ以上のドメイン壁の振動軸が、１つ以上の方向に沿って配向され、そのゼロ場または有限ＤＣ場駆動の集団発振が、ＥＭ波の進行をサポートすることができることを示す、態様２４に記載の装置。
２６．強誘電材料が、その強誘電または常誘電相にある（通常の強誘電体、不適当な強誘電体、ハイブリッドの不適当な強誘電体、リラクサ強誘電体、初期強誘電体、マルチフェロイックまたは強誘電反強磁性物質）、態様２３～２５のいずれか一項に記載の装置。
２７．強誘電材料が、ＢａＴｉＯ_３、（Ｂａ、Ｓｒ）ＴｉＯ_３、ＰｂＴｉＯ_３、ＰＺＴ、（Ｐｂ、Ｓｒ）ＴｉＯ_３、ＢｉＦｅＯ_３、Ｂｉ（Ｆｅ、Ｍｎ）Ｏ_３を含む、態様２３～２６のいずれか一項に記載の装置。
２８．Ｑが、温度の増加と共に増加し、Ｔｃへの近接度に依存し得る、態様２３～２７のいずれか一項に記載の装置。
２９．Ｑの大きさが、物品を通るＲＦ、マイクロ波、またはミリメータ波エネルギーの送信および／または反射をプローブする駆動信号の振幅に関連する、（温度によって与えられる）周囲の確率的ノイズの振幅に依存し得る、態様２３～２８のいずれか一項に記載の装置。
３０．態様１～２２のいずれか一項に記載の物品を作製する方法。
３１．態様２３～２９のいずれか一項に記載の装置を作製する方法。

【実施例】

【0055】

トランスデューサ。ドメイン壁発振材料（ＤＷＯ）は、機械的および／または電磁的な波への結合を介した感知および／または作動のための、１つ以上の共振周波数における電気機械エネルギーの高効率な変換の基盤であり得る。分析物をその表面に接着することと関連付けられた共振周波数の変化、ならびに表面境界条件を変化させる、熱力学的ランドスケープおよびＤＷ発振条件に対するその影響は、従来のバルクおよび／もしくは表面音響波、または幾何学形状によって固有周波数が影響される他の類似する装置とは異なる。

【0056】

通信。ＤＷＯベースの装置で可能になる、室温での極めて高いＱ、ならびに他の温度の有効性は、現在の固体発振器材料よりも大幅に高い忠実度での、情報の符号化、検出、検知を可能にする。これは、高周波数選択的な電圧同調させたフィルタ、アンテナ、または発振器としての利用を含む。

【0057】

位置、ナビゲーション、およびタイミング。ＤＷＯベースの装置において可能な室温ならびに他の温度での極めて高いＱの有用性は、位置、ナビゲーション、およびタイミングを定義する変数とＱとのより正確な関係（より高い忠実度）を可能にし、周波数選択性は、これらの値の値を確立する手段であり、位置、ナビゲーション、およびタイミングに関連する信号を送信および受信するために必要とする電力がより少ない。

【0058】

ＤＷの配向、発振ベクトル、および波の伝搬を再構成するためのドメイン構造の、ローカルもしくは非ローカルのＤＣもしくはＡＣ場、歪み、および／または温度の印加による、プログラム可能性。

【0059】

好ましい実施形態および／または好ましい方法を参照しながらメタマテリアルおよび物品を本明細書で説明してきたが、本明細書で使用した文言は、限定する文言ではなく、説明および例示の文言であること、ならびに本開示の範囲は、それらの事項に限定することを意図しておらず、本明細書で記載するメタマテリアル全ての構造、方法、および／または使用に及ぶことを意味していることを理解されたい。本明細書の教示の利益を有する当業者は、本明細書で説明するメタマテリアルに対して多数の修正を遂行することができ、例えば添付の特許請求の範囲に記載されているような本開示の範囲および趣旨から逸脱することなく、変更を行うことができる。一例として、分極－場ヒステリシスを有する強誘電体の従来の概念は、本開示の高いドメイン密度により、巨視的スケールで抑制されるのでサポートされない。

【0060】

発振器、または強誘電材料に結合された発振器の系／一群は、二重ウエルの２つの側部の間での系のノイズ誘起の揺らぎにより共振周波数を切り替えて、基本ドメイン壁の奇数の整数倍の周波数で共振を呈するように、本発明に従って構成することができる。

【0061】

共振器は、物品を備えることができ、この物品に対して、機械および／または電磁エネルギーの効率的な流れを促進するために、装置を境界する媒体を含む容積またはキャビティの寸法（複数可）ならびに機械的および電気的境界条件のうちの１つ以上が、ドメイン壁共振周波数の１つ以上に従って選択され、それによって、ドメイン壁が繰り込まれた（またはそれが主要な）材料の係数および／または磁化率の変化に従って、波エネルギーでの建設的干渉を可能にする。

【図1】