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特表2022-518429フォトインジェクタにおける単結晶シリコンからの電子回折強度
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2022-03-15
(54)【発明の名称】フォトインジェクタにおける単結晶シリコンからの電子回折強度
(51)【国際特許分類】
H01S 3/30 20060101AFI20220308BHJP
H05H 13/04 20060101ALI20220308BHJP
【ＦＩ】
H01S3/30 A
H05H13/04 F
【審査請求】未請求
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2021541050
(86)(22)【出願日】2020-01-17
(85)【翻訳文提出日】2021-09-06
(86)【国際出願番号】 US2020014188
(87)【国際公開番号】W WO2020150664
(87)【国際公開日】2020-07-23
(31)【優先権主張番号】62/794,468
(32)【優先日】2019-01-18
(33)【優先権主張国・地域又は機関】US
(31)【優先権主張番号】62/794,467
(32)【優先日】2019-01-18
(33)【優先権主張国・地域又は機関】US
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】504318142
【氏名又は名称】アリゾナ ボード オブ リージェンツ オン ビハーフ オブ アリゾナ ステート ユニバーシティ
(74)【代理人】
【識別番号】100079108
【弁理士】
【氏名又は名称】稲葉 良幸
(74)【代理人】
【識別番号】100109346
【弁理士】
【氏名又は名称】大貫 敏史
(74)【代理人】
【識別番号】100117189
【弁理士】
【氏名又は名称】江口 昭彦
(74)【代理人】
【識別番号】100134120
【弁理士】
【氏名又は名称】内藤 和彦
(72)【発明者】
【氏名】グレイブズ，ウイリアム
(72)【発明者】
【氏名】マリン，ルーカス
【テーマコード（参考）】
2G085
5F172
【Ｆターム（参考）】
2G085DA03
2G085DA04
2G085DB08
5F172AG01
(57)【要約】
方法は、結晶の結晶構造からの相対論的電子バンチの透過ジオメトリにおける回折をシミュレートし、それによって複数のブラッグピークへの相対論的電子バンチの回折をシミュレートすることを含む。方法は、回折部分が最大化される角度を含む、相対論的電子バンチの伝播方向と、結晶の法線方向との間の角度の範囲を選択することを含む。方法は、複数の物理電子バンチを、結晶構造を有する物理結晶に向けて相対論的なエネルギーまで順次加速することと、複数の物理電子バンチを物理結晶から異なる角度で回折させることと、異なる角度におけるそれぞれのブラッグピークへの回折部分を測定することと、を含む。方法は、異なる角度におけるそれぞれのブラッグピークへの測定された回折部分に基づいて最終角度を選択することと、光のパルスを生成することと、を含む。
【選択図】図１Ａ
【選択図】図１Ａ
【特許請求の範囲】
【請求項1】
方法であって、結晶の結晶構造からの相対論的電子バンチの透過ジオメトリにおける回折をシミュレートし、それによって前記相対論的電子バンチの複数のブラッグピークへの回折をシミュレートすること、
前記結晶構造からの前記相対論的電子バンチの前記シミュレートされた回折に基づいて、前記相対論的電子バンチの伝播方向と、結晶の法線方向との間の角度の範囲を選択することであって、前記角度の範囲が、前記複数のブラッグピークのそれぞれのブラッグピークへの回折部分が最大化される角度を含むように選択される、選択すること、
複数の物理電子バンチを相対論的なエネルギーまで順次加速することであって、前記複数の物理電子バンチが、前記結晶構造を有する物理結晶に向けて加速される、順次加速すること、
前記複数の物理電子バンチを前記物理結晶から前記角度の範囲内の異なる角度で回折させること、
前記角度の範囲内の前記異なる角度における前記それぞれのブラッグピークへの前記回折部分を測定すること、
前記角度の範囲内の前記異なる角度における前記それぞれのブラッグピークへの前記測定された回折部分に基づいて、最終角度を選択すること、
光のパルスを生成することであって、
後続の物理電子バンチを相対論的なエネルギーまで加速することと、
前記後続の物理電子バンチを前記物理結晶から最終角度で回折させることと、
前記回折された後続の物理電子バンチを使用して、前記光のパルスを生成することと、を含む生成することを含む、方法。
【請求項2】
前記後続の物理電子バンチを前記物理結晶から前記最終角度で回折させることが、前記後続の物理電子バンチを、前記後続の物理電子バンチの前記伝播方向に対して実質的に横方向に分割し、前記光のパルスが、前記後続の物理電子バンチの前記伝播方向に実質的に平行な方向に分割された前記後続の物理電子バンチを用いて生成され、
前記方法が、
前記分割された後続の物理電子バンチを使用して前記光のパルスを生成する前に、前記分割された後続の物理電子バンチに対してエミッタンス交換を実行すること、をさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項3】
前記分割された電子バンチを使用して前記光のパルスを生成することが、前記分割された電子バンチをレーザーからの光から散乱させることを含む、請求項２に記載の方法。
【請求項4】
前記分割された電子バンチを使用して前記光のパルスを生成することが、前記分割された電子バンチをアンジュレータに通すことを含む、請求項２に記載の方法。
【請求項5】
前記透過ジオメトリにおける前記回折の前記シミュレーションが、マルチスライス法を使用して実行される、請求項１に記載の方法。
【請求項6】
前記結晶が、シリコン結晶である、請求項１に記載の方法。
【請求項7】
前記結晶構造がＳｉ（１００）結晶構造である、請求項６に記載の方法。
【請求項8】
前記光のパルスが、Ｘ線を含む、請求項１に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
関連出願の相互参照
本出願は、２０１９年１月１８日に出願された米国仮出願第６２／７９４，４６７号および２０１９年１月１８日に出願された同第６２／７９４，４６８号の利益ならびに優先権を主張し、これらの仮出願は、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。
本出願は、２０１９年１月１８日に出願された米国仮出願第６２／７９４，４６７号および２０１９年１月１８日に出願された同第６２／７９４，４６８号の利益ならびに優先権を主張し、これらの仮出願は、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。
【0002】
本発明は、自由電子レーザー（ＦＥＬ）に関し、具体的には、Ｘ線自由電子レーザー（ＸＦＥＬ）に関する。
【背景技術】
【0003】
Ｘ線自由電子レーザー（ＸＦＥＬ）は、各々が、ナノ結晶からの回折パターンを単一ショットで生成するのに十分な光子を含有する一方で、放射線損傷のほとんどの影響を逃れる、１００フェムト秒（ｆｓ）より短い持続時間を有するＸ線パルスを生成する。ＸＦＥＬは、天然環境における生体分子の結晶構造およびダイナミクス、分子における基礎電荷・エネルギーダイナミクス、相関電子系おける創発現象、単粒子構造およびダイナミクス、ならびに極端な環境における物質を含む幅広い用途にわたって強力なツールであることが証明されている。最短のＸＦＥＬパルスは、最速の電子励起の自然の時間スケールに対応する１ｆｓに近づき、原子スケールのダイナミクスの探究で新時代を開いている。
【0004】
調整されたスペクトルおよび時間特性を有する完全にコヒーレントなＸ線パルスは、Ｘ線科学で新しい機会を開くであろう。化学系および生体系では、電荷移動およびエネルギー再分配ダイナミクスは、アト秒（ａｓ）からピコ秒（ｐｓ）までのタイムスケールにわたるコヒーレントな反応経路および電子運動と核運動との結合を伴う。ポンププローブスキームを使用してそのようなダイナミクスをマッピングするには、時間的にコヒーレントなＸ線パルスを有することが不可欠である。特に、分子系および相関物質における量子コヒーレンスの多次元非線形Ｘ線分光法は、位相面の完全な空間および時間制御を用いて正確に制御されたＸ線パルスのシーケンスの適用を必要とする。
【0005】
しかしながら、現在運用中のＸＦＥＬは、完全な空間コヒーレンスは示すが、部分的な時間的コヒーレンスしか示さない。数百電子ボルト（ｅＶ）を上回るＸＦＥＬ光子エネルギーのためのコヒーレントなシード放射は存在しない。したがって、ＸＦＥＬは、自発放出（ＳＡＳＥ）の自己増幅を使用して、長い磁場アンジュレータの初めのセクションで放出されるインコヒーレント放射を増幅する。そのようなインコヒーレント放射は、よく知られているショットノイズ特性を有し、本質的に無秩序な増幅された出力をもたらし、大きなショット間強度変動を伴うスパイキーな単発パワースペクトルを生成するランダムな位相ジャンプを含む。そのようなインコヒーレント放射から生じる問題は、増幅することができるコヒーレントシードによって克服され得る。様々なシーディング技術が実装されているが、シードの低い光子エネルギー、または自己シーディングの場合には元のショットノイズ変動の影響のいずれかによって制限される。
【0006】
したがって、時間的にコヒーレントなＸ線パルスを提供するための改善された方法およびアセンブリが求められている。
【発明の概要】
【0007】
いくつかの実施形態によれば、方法は、電子バンチを伝播方向に沿って相対論的なエネルギーまで加速することと、電子バンチを相対論的なエネルギーで格子を通して透過することによって電子バンチを分割することと、を含む。格子は、複数の交互の狭い部分および広い部分を含む。狭い部分は、電子バンチの伝播方向に実質的に平行な方向に第１の厚さを有し、広い部分は、電子バンチの伝播方向に実質的に平行な方向に第２の厚さを有する。第２の厚さは、第１の厚さよりも大きい。方法はまた、分割された電子バンチを使用して光のパルスを生成することも含む。
【0008】
さらに、いくつかの実施形態によれば、光源は、電子バンチを生成するためのエレクトロンフォトインジェクタ（ｅｌｅｃｔｒｏｎ ｐｈｏｔｏｉｎｊｅｃｔｏｒ）を含む。光源は、電子バンチを相対論的なエネルギーまで加速するための第１の線形加速器セクションをさらに含む。光源は、第１の線形加速器セクションの下流の格子であって、電子バンチが、この格子を通って透過されるように配置されている、格子をさらに含む。この格子は、複数の交互の狭い部分および広い部分を含む。狭い部分は、電子バンチの伝播方向に実質的に平行な方向に第１の厚さを有し、広い部分は、電子バンチの伝播方向に実質的に平行な方向に第２の厚さを有し、第２の厚さは、第１の厚さよりも大きい。光源は、この格子の下流に、電子バンチから光を生成するための光生成装置をさらに含み、光生成装置は、アンジュレータおよび逆コンプトン散乱レーザーからなる群のうちの１つ以上を備える。
【0009】
いくつかの実施形態によれば、方法は、結晶の結晶構造からの相対論的電子バンチの透過ジオメトリにおける回折をシミュレートすることを含む。方法は、それによって、相対論的電子バンチの複数のブラッグピークへの回折をシミュレートする。方法は、結晶構造からの相対論的電子バンチのシミュレートされた回折に基づいて、相対論的電子バンチの伝播方向と、結晶の法線方向との間の角度の範囲を選択することを含む。角度の範囲は、複数のブラッグピークのそれぞれのブラッグピークへの回折部分が最大化される角度を含むように選択される。方法は、複数の物理電子バンチを相対論的なエネルギーまで順次加速することを含む。複数の物理電子バンチは、結晶構造を有する物理結晶に向けて加速される。方法は、複数の物理電子バンチを物理結晶から上記の角度の範囲内の異なる角度で回折させることと、上記の角度の範囲内の異なる角度におけるそれぞれのブラッグピークへの回折部分を測定することと、上記の角度の範囲内の異なる角度におけるそれぞれのブラッグピークへの測定された回折部分に基づいて最終角度を選択することと、を含む。方法はまた、後続の物理電子バンチを相対論的なエネルギーまで加速することと、後続の物理電子バンチを物理結晶から最終角度で回折させることと、回折された後続の物理電子バンチを使用して光のパルスを生成することと、を含む、光のパルスを生成することも含む。
【図面の簡単な説明】
【0010】
本発明は、以下の特定の実施形態の詳細な説明を、正確な縮尺ではない図面と併せて参照することによってより完全に理解されるであろう。
【図1A】いくつかの実施形態による、光源（例えば、自由電子レーザー）を示す概略図である。
【図1B】いくつかの実施形態による、光源（例えば、自由電子レーザー）を示す概略図である。
【図1C】いくつかの実施形態による、光源（例えば、自由電子レーザー）を示す概略図である。
【図2A】いくつかの実施形態による、電子回折によって電子バンチを分割する概略図である。
【図2B】いくつかの実施形態による、電子回折によって電子バンチを分割する概略図である。
【図3A】入力電子バンチの入射角を変化させることによって、異なるブラッグスポットの強度を制御するための実験結果の例示的な図である。
【図3B】入力電子バンチの入射角を変化させることによって、異なるブラッグスポットの強度を制御するための実験結果の例示的な図である。
【図4A】シリコン格子での回折によってパターン化された電子バンチの実験的な明視野像の例示的な図である。
【図4B】シリコン格子での回折によってパターン化された電子バンチの実験的な明視野像の例示的な図である。
【図4C】シリコン格子での回折によってパターン化された電子バンチの実験的な明視野像の例示的な図である。
【図5】シリコン格子における別個の電子バンチスポットサイズから生じる分割された電子バンチの特性を示す実験結果の例示的な図である。
【図6A】本開示のいくつかの実施形態による、ナノパターン化された電子バンチを生成するための方法のフローチャートをひとまとめに提供する。
【図6B】本開示のいくつかの実施形態による、ナノパターン化された電子バンチを生成するための方法のフローチャートをひとまとめに提供する。
【図6C】本開示のいくつかの実施形態による、ナノパターン化された電子バンチを生成するための方法のフローチャートをひとまとめに提供する。
【図6D】本開示のいくつかの実施形態による、ナノパターン化された電子バンチを生成するための方法のフローチャートをひとまとめに提供する。
【図7】電子バンチをシリコン結晶から回折させるための実験結果の例示的な図である。
【図8】ブラッグ反射の実験のおよびシミュレートされた強度マップの例示的な図である。
【図9】様々な角度で散乱される電子の割合を示す実験のおよびシミュレートされた強度マップの例示的な図である。
【図10】回折の前および後の実験的吸収電子ビームの例示的な図である。
【図11A】本開示のいくつかの実施形態による、ナノパターン化された電子バンチを生成するための方法のフローチャートをひとまとめに提供する。
【図11B】本開示のいくつかの実施形態による、ナノパターン化された電子バンチを生成するための方法のフローチャートをひとまとめに提供する。
【図11C】本開示のいくつかの実施形態による、ナノパターン化された電子バンチを生成するための方法のフローチャートをひとまとめに提供する。
【0011】
一般に、図面内の要素のサイズおよび相対的な大きさは、図面の簡潔さ、明確さ、および理解を適宜促進するために、実際のものとは異なるように設定され得る。同じ理由で、ある図面に存在するすべての要素が必ずしも別の図面に示されるとは限らない。
【発明を実施するための形態】
【0012】
本開示の実施形態は、時間的にコヒーレントなＸ線パルスを生成するための方法およびアセンブリを提供する。上記で説明されたように、現在のＸＦＥＬは、部分的な時間的コヒーレンスしか提供しない。時間的コヒーレンスの欠如は、ＳＡＳＥプロセスにおけるバンチ化された電子のランダムな間隔、および増幅のためのコヒーレントなＸ線シードパルスの欠如の両方に起因する。結果得られる現在のＸＦＥＬの出力放射は、ショットノイズ、ランダムな位相ジャンプ、およびパルス中の強度の急激な変動、多くの別個の線で満たされる波長スペクトル、ならびにショット間のスペクトル特性およびパルスエネルギーの大きな変動という特性を有する。
【0013】
コヒーレント放射でシーディングする代わりに、本開示の方法およびアセンブリは、電子を（例えば、実験室フレーム内で）所望のＸ線波長に等しい周期性で別個のバンチ（例えば、ナノバンチ）内に、電子が（例えば、アンジュレータに通されるとき）その波長でコヒーレントに放射するように、配置する。次いで、ヒーレントな自発放出が、比較的控えめな電子バンチパラメータのために、ＦＥＬプロセスによって増幅されたフェーズドナノバンチ（ｐｈａｓｅｄ ｎａｎｏｂｕｎｃｈｅｓ）によって放出される。そのようなＦＥＬゲインは、出力を占める単一の光学モードを生成し、時間的にコヒーレントなレーザー状の放射をもたらす。それによって、本開示は、電子バンチをパターン化して、所望のＸ線波長に一致するナノメートル分離を有するバンチを作成することによって、ＳＡＳＥプロセスに固有のランダムな電子間隔を克服する。
【0014】
電子バンチングパターンは、決定論的に繰り返し可能であり、安定した変換制限された（またはほぼ変換制限された）単一スパイクスペクトル、周波数チャープしたＸ線、固定位相関係を有する複数の波長、および／またはアト秒からフェムト秒レベルまでの範囲の正確かつ調整可能な時間遅延を有する複数の超短Ｘ線パルスなどの、異なる実験的特性を達成するために、多種多様な位相関係を生成するように制御され得る。要するに、本方法は、リソグラフィによって半導体ウエハ（例えば、単結晶シリコン膜）上に書かれたパターンから完全にコヒーレントなＸ線ビームが生成されるための時間構造を可能にする。
【0015】
本開示および添付の特許請求の範囲の目的のために、手元の値、要素、性質または特性の記述子に関して「実質的に（ｓｕｂｓｔａｎｔｉａｌｌｙ）」、「およそ（ａｐｐｒｏｘｉｍａｔｅｌｙ）」、「約（ａｂｏｕｔ）」、および類似の用語の使用は、言及される値、要素、性質、または特性が、必ずしも記載されている通りではないが、それでも実用的な目的では、述べられたとおりであると当業者によって見なされるであろうということを強調するよう意図されている。これらの用語は、特定の特性または品質の記述子に適用されるとき、近似の言語を合理的に示し、指定された特性または記述子を、それらの範囲が当業者によって理解されるように説明するなどのために、「ほとんど（ｍｏｓｔｌｙ）」、「主に（ｍａｉｎｌｙ）」、「かなり（ｃｏｎｓｉｄｅｒａｂｌｙ）」、「概して（ｂｙ ａｎｄ ｌａｒｇｅ）」、「基本的に（ｅｓｓｅｎｔｉａｌｌｙ）」、「大部分またはかなりの程度まで（ｔｏ ｇｒｅａｔ ｏｒ ｓｉｇｎｉｆｉｃａｎｔ ｅｘｔｅｎｔ）」、「概ね同じだが、必ずしも完全に同じではない（ｌａｒｇｅｌｙ ｂｕｔ ｎｏｔ ｎｅｃｅｓｓａｒｉｌｙ ｗｈｏｌｌｙ ｔｈｅ ｓａｍｅ）」ということを意味する。ある特定のケースでは、「およそ」、「実質的に」、および「約」という用語は、数値に関して使用される場合、指定された値に関してプラスまたはマイナス２０％、より好ましくは指定された値に関してプラスまたはマイナス１０％、さらにより好ましくはプラスまたはマイナス５％、最も好ましくはプラスまたはマイナス２％の範囲を表す。非限定的な例として、２つの値が互いに「実質的に等しい（ｓｕｂｓｔａｎｔｉａｌｌｙ ｅｑｕａｌ）」ということは、２つの値の間の差が、その値自体の＋／－２０％の範囲内、好ましくはその値自体の＋／－１０％の範囲内、より好ましくはその値自体の＋／－５％の範囲内、さらにより好ましくはその値自体の＋／－２％以下の範囲内であり得ることを意味する。
【0016】
選択された特性または概念を説明する際のこれらの用語の使用は、不定性の根拠を意味することも提供することもなく、特定の特性または記述子に対して数値限定を追加することの根拠を意味することも提供することもない。当業者によって理解されるように、そのような値、要素、または性質の正確な値または特性の、記載されたものからの実際の逸脱は、そのような目的のために当技術分野で受け入れられている測定方法を使用するときに典型的である実験的測定誤差によって定義される数値範囲内に収まり、その範囲内で変動し得る。
【0017】
例えば、識別された方向またはベクトルまたは線または平面が、参照された線または平面と実質的に平行であるということへの言及は、参照された線または平面のそれと同じであるか、または非常に近いそのような方向またはベクトルまたは線または平面（例えば、０～１５度、好ましくは０～１０度、より好ましくは０～５度、さらにより好ましくは０～２度、および最も好ましくは０～１度の、関連技術分野で実質的に典型的であると考えられている、参照された線または平面からの角度偏差を有する）と解釈されるべきである。例えば、識別された方向またはベクトルまたは線または平面が、参照された線または平面と実質的に垂直であるということへの言及は、そのような方向またはベクトルまたは線または平面であって、その表面に対する法線が、参照された線または平面に位置するか、または非常に近くに位置する、方向またはベクトルまたは線または平面（例えば、０～１５度、好ましくは０～１０度、より好ましくは０～５度、さらにより好ましくは０～２度、および最も好ましくは０～１度の、関連技術分野で実質的に典型的であると考えられている、参照された線または平面からの角度偏差を有する）と解釈されるべきである。
【0018】
異なる実際の状況に適用される「実質的に」、「約」、および／または「およそ」という用語の意味のその他の特定の例が、本開示の他の箇所で提供されていることがある。
【0019】
システムの実施形態は、概して、上記に開示されるような特定のデータ収集／処理および計算ステップを実行するために、少なくとも実施形態の動作を管理し、メモリに記憶された命令によって制御される電子回路（例えば、コンピュータプロセッサ）を含み得る。メモリは、制御ソフトウェアまたは他の命令およびデータを記憶するのに好適なランダムアクセスメモリ（ＲＡＭ）、読み取り専用メモリ（ＲＯＭ）、フラッシュメモリ、または任意の他のメモリ、もしくはそれらの組み合わせであり得る。当業者は、本実施形態（複数可）の動作を定義する命令またはプログラムが、以下に限定されない、非書き込み可能記憶媒体（例えば、ＲＯＭなどのコンピュータ内の読み取り専用メモリデバイス、またはＣＤ－ＲＯＭもしくはＤＶＤディスクなどのコンピュータＩ／Ｏアタッチメントによって読み取り可能なデバイス）に永久的に記憶される情報、書き込み可能記憶媒体（例えば、フロッピーディスク、リムーバブルフラッシュメモリ、およびハードドライブ）に変更可能に記憶される情報、または有線もしくは無線コンピュータネットワークを含む通信媒体を介してコンピュータに伝達される情報など多くの形態でプロセッサに配信され得ることを容易に理解するであろう。さらに、本発明はソフトウェアに具現化され得るが、本発明の方法を実装するために必要な機能は、任意選択的にまたは代替的に、組み合わせ論理、特定用途向け集積回路（ＡＳＩＣ）、フィールドプログラマブルゲートアレイ（ＦＰＧＡ）、または他のハードウェア、もしくはハードウェア、ソフトウェアおよび／またはファームウェア構成要素の何らかの組み合わせなどのファームウェアおよび／またはハードウェア構成要素を使用して、部分的または全体的に具現化され得る。
【0020】
本開示に添付される請求の範囲に記載の発明は、全体として本開示に照らして評価されることが意図される。記載された詳細、ステップ、および構成要素の様々な変更が、本発明の原理および範囲内で当業者によって行われ得る。
【0021】
本発明は、上述の例示的な実施形態を通じて説明されるが、例示される実施形態の修正および変形が、本明細書に開示される発明の概念から逸脱することなく行われ得ることが、当業者によって理解されるであろう。したがって、本発明は、開示された実施形態（複数可）に限定されていると見なされるべきではない。
【0022】
図１Ａ～１Ｃは、いくつかの実施形態による、光源１００（例えば、自由電子レーザー）を示す概略図である。簡潔にするために、光源１００の最も適切な態様のみが、以下で詳細に考察されることに留意されたい。
【0023】
いくつかの実施形態では、光源１００は、Ｘ線を生成する。いくつかの実施形態では、光源１００は、硬Ｘ線（例えば、１ｋｅＶを上回るエネルギーを有するＸ線）を生成する。いくつかの実施形態では、光源１００は、軟Ｘ線または極紫外線を生成する。いくつかの実施形態では、以下に記載されるように、光源１００によって生成される光（例えば、Ｘ線）は、完全に空間的および時間的にコヒーレントである（例えば、光源１００は、光波長、紫外波長、赤外波長、および他の波長の光を生成するために使用される従来のレーザーのものと同様のコヒーレンス特性を有する光を生成する）。いくつかの実施形態では、光源１００は、相対論的電子ビームを電磁場と相互作用させることによって光を生成する（例えば、以下に記載されるような逆コンプトン散乱の場合のＵＶレーザーから、またはアンジュレータからのいずれかで）。しかしながら、アンジュレータが使用される実施形態では、従来のＦＥＬよりもはるかに短いアンジュレータ（例えば、１００メートルではなく１０メートル）を使用して、光源１００からコヒーレントな光が生成され得ることに留意されたい。したがって、光源１００は、コンパクトＸ線自由電子レーザー（ＣＸＦＥＬ）と呼ばれることがある。
【0024】
図１Ｃから始めると、エレクトロンフォトインジェクタ１０２を使用して電子バンチが生成され、最初に加速される。例えば、いくつかの実施形態では、４ＭｅＶビーム（例えば、電子バンチ、ビームおよびバンチという用語は、本開示を通して同義に使用されることに留意されたい）が、ソレノイドと、ＲＦガンとを備える４．５セルｘバンドフォトインジェクタによって生成される。フォトインジェクタに続いて（例えば、下流に）、１つ以上の線形加速器（ＬＩＮＡＣ）セクション（それぞれＬＩＮＡＣセクション１０４ａ～１０４ｃ）があり、１つ以上のクライストロン（クライストロン１０６ａ、１０６ｂ）によって給電される。例えば、いくつかの実施形態では、３つの長さ３５ｃｍのＬＩＮＡＣセクション１０４ａ～１０６ｃが、ビームを３５ＭｅＶまで加速する。
【0025】
示されるように、単一のクライストロン１０６からのＲＦ電力が、いくつかの異なる構成要素に印加されてもよい（例えば、クライストロン１０６ｂが、ＬＩＮＡＣセクション１０４ｂおよびＬＩＮＡＣセクション１０４ｃの両方、ならびにＲＦデフレクタキャビティおよび加速器キャビティ１２４に給電する一方で、クライストロン１０６ａが、電子バンチの初期加速およびＬＩＮＡＣ１０５ｃの両方に給電する）ことに留意されたい。さらに、位相シフトが、様々なクライストロン１０６によって様々な構成要素に供給される電力に、フェーズシフタ１０８（例えば、フェーズシフタ１０８ａ～１０８ｄ）によって適用されてもよい。ＲＦ負荷１２８（例えば、ＲＦ負荷１２８ａ、１２８ｂ）が、負荷バランスおよび制御のために必要なところに含まれ、位置付けられる。
【0026】
いくつかの実施形態では、回折格子１１０（例えば、以下に記載されるシリコン格子などの回折結晶）が、ＬＩＮＡＣセクションのうちの２つの間（または少なくとも、第１のＬＩＮＡＣセクションの後）に位置する。例えば、いくつかの実施形態では、回折格子１１０が、ＬＩＮＡＣセクション１０４ａと、ＬＩＮＡＣセクション１０４ｂとの間に位置する。回折格子１１０は、電子バンチの経路（例えば、電子バンチの伝播方向）に関する透過ジオメトリ内に配置される。いくつかの実施形態では、回折格子１１０は、電子ビームを最大１２ＭｅＶの調整可能なエネルギーで回折させる。
【0027】
ここで、図１Ａおよび１Ｂを参照すると、光源１００は、ＬＩＮＡＣセクション１０４の下流で電子バンチをパターン化および成形するための様々な電子光学系を含む。光源１００の電子光学系は、ナノパターン撮像セクション１１２、エミッタンス交換（ＥＥＸ）セクション１１４、および逆コンプトン散乱（ＩＣＳ）相互作用セクション１１６の３つの主要セクションを含む。しかしながら、いくつかの実施形態では、ＩＣＳ相互作用セクション１１６が、アンジュレータ（例えば、長さ２０ｍ未満のアンジュレータ）で置き換えられることに留意されたい。
【0028】
ナノパターニング撮像セクション１１２は、ＬＩＮＡＣセクション１０４ｃの下流にあり、いくつかの実施形態では、望遠鏡システムを形成する２つの四重極トリプレット１１８（例えば、四重極トリプレット１１８ａおよび四重極トリプレット１１８ｂ）を備える。
【0029】
いくつかの実施形態では、回折格子１１０が、電子バンチの伝播方向に対して横方向の回折パターンを生成し、エミッタンス交換セクション１１４が、回折パターンを電子バンチの伝播方向に平行な方向に変換する（例えば、交換する）。そのために、ＥＥＸセクション１１４は、収差補正のための六極磁石１２２ａ～１２２ｃおよび八極磁石１２６とともに、独立して位相調整され、給電される、４つの屈曲磁石１２０ａ～１２０ｄ、ＲＦデフレクタキャビティ、および加速器キャビティ（まとめて１２４）を含む。
【0030】
ＥＥＸセクション１１４の後で、ＩＣＳ相互作用セクション１１６が、逆コンプトン散乱レーザー１３８からのＩＣＳレーザーフィールドに電子ビームを衝突させる前に、ＩＣＳ相互作用点１３２におけるビームサイズを（例えば、およそ１ミクロンに）減少させる合焦トリプレット１３０から始まる（例えば、逆コンプトン散乱レーザー１３８からの光が管で伝送され（ｐｉｐｅｄ ｉｎ）、リダイレクトされて、ＩＣＳ相互作用点１３２で電子ビームとほぼ平行になる）。電子ビームのＩＣＳレーザーフィールドとの衝突により、Ｘ線（または他の光）１３６が生じる。ＩＣＳ相互作用点１３２の下流で、２つのダイポール１３４ａ、１３４ｂがそれぞれビームを曲げてビームダンプ内に送る（例えば、それぞれ水平方向に３０度および９０度曲げて垂直ビームダンプ内に送る）。いくつかの実施形態では、電子ビームのＩＣＳレーザーフィールドとの衝突は、ダイポール磁石１３４ａの磁場内にある。ＩＣＳ相互作用セクション１１６は、光生成装置の一例である。アンジュレータ（図示せず）は、光生成装置の別の例である。
【0031】
図２Ａおよび２Ｂは、いくつかの実施形態による、電子回折によって電子バンチを分割する概略図である。図２Ａは、格子２０２と、集束磁石２０６とを含むアセンブリ２００の断面図を示す。格子２０２は、単結晶シリコン膜（例えば、Ｎｏｒｃａｄａによって提供される「ＵｂｅｒＦｌａｔ」シリコン膜）で作製される。例えば、格子２０２は、［１００］結晶構造を有するシリコン膜で作製される。図２Ａの挿入図に示されるように、格子２０２は、交互の長手方向の狭い部分および広い部分（例えば、交互の狭い部分２０４－Ａおよび広い部分２０４－Ｂ）を画定するナノスケールパターン２０４を含む。いくつかの実施形態では、格子２０２は、格子２０２の広い部分２０４－Ｂの表面（例えば、表面２０２－２）と、対向する表面２０２－１との間に画定される厚さＴを有する。いくつかの実施形態では、厚さＴは、５０ｎｍ～１０００ｎｍ、５０ｎｍ～５００ｎｍ、５０ｎｍ～４００ｎｍ、５０ｎｍ～３００ｎｍ、５０ｎｍ～２００ｎｍ、または５０ｎｍ～１００ｎｍの範囲である。いくつかの実施形態では、格子２０２は、１００ｎｍ～３００ｎｍの範囲の厚さＴを有する。いくつかの実施形態では、厚さＴは、２００ｎｍである。格子２０２は、５０マイクロメートル～５００マイクロメートルの範囲のエッジによって画定される領域を有する（例えば、格子２０２は、長方形または正方形の形状を有する）。いくつかの実施形態では、格子２０２は、５０マイクロメートル×５０マイクロメートル、１００マイクロメートル×１００マイクロメートル、または２００マイクロメートル×２００マイクロメートルに対応する領域を有する。
【0032】
ナノスケールパターニング２０４は、格子２０２のシリコン膜の中心に位置する。ナノスケールパターニング２０４は、交互の狭い部分２０４－Ａおよび広い部分２０４－Ｂを画定する格子２０２のシリコン膜の一部を通して切断（例えば、エッチング）された複数の長手方向の溝または谷を含む。広い部分２０４－Ｂは、上記のように、表面２０２－１と、表面２０２－２との間の厚さＴを有する。厚さＴは、表面２０２－１と、表面２０２－３との間の狭い部分２０４－Ａの厚さよりも大きい。いくつかの実施形態では、溝は、格子２０２を形成するシリコン膜のエッジと整列され、それによって、溝は、シリコン膜の結晶面と整列される。いくつかの実施形態では、ナノスケールパターニング２０４は、２０マイクロメートル～１００マイクロメートルの範囲のエッジによって画定される領域を有する。いくつかの実施形態では、ナノスケールパターニング２０４は、２０マイクロメートル×２０マイクロメートル、５０マイクロメートル×５０マイクロメートル、または１００マイクロメートル×１００マイクロメートルに対応するシリコン膜上の領域を覆う。ナノスケールパターニング２０４は、図２Ａの挿入図に示されるように、広い部分２０４－Ｂおよび狭い部分２０４－Ａの幅の合計に対応するピッチＰを有する。いくつかの実施形態では、ピッチＰは、６００ｎｍ以下、５００ｎｍ以下、２００ｎｍ以下、３００ｎｍ以下、または２００ｎｍ以下である。いくつかの実施形態では、ピッチＰは、広い部分２０４－Ｂの幅（例えば、２００ｎｍ）と、狭い部分２０４－Ａの幅（例えば、２００ｎｍ）との合計に対応する４００ｎｍである。格子２０２のピッチ（すなわち、格子２０２の周期性）は、生成されるＸ線光パルスのＸ線波長を画定し、その結果、電子がその波長でコヒーレントに出射する。
【0033】
いくつかの実施形態では、格子２０２は、格子２０２が支持メッシュの中心に位置付けられるように、支持メッシュ（図示せず）によって支持される。例えば、支持メッシュは、３ｍｍ以下の直径を有するポリゴンチップである。
【0034】
図２Ａでは、格子２０２は、格子２０２の表面２０２－１と、ナノスケールパターニング２０４の広い部分２０４－２の表面２０２－２とによって画定される基準面に実質的に垂直な方向に伝播する相対論的なエネルギー（例えば、少なくとも数ＭｅＶ）まで加速された電子バンチ２１２－１を受け取るように構成される。いくつかの実施形態では、格子２０２は、伝播方向に対して垂直方向および／または水平方向に傾いている（例えば、ピッチ角および／またはヨー角を形成する）。電子バンチ２１２－１は、相対論的（ｅ，ｇ，ＭｅＶ）電子の均一な分布を含む。格子２０２は、電子バンチ２１２－１を、パターン化された電子バンチ２１２－２として透過し、回折させる。パターン化された電子バンチ２１２－２は、パターン化された電子バンチ２１２－２が焦点面２０８上の個別のブラッグスポット（例えば、ブラッグスポット２１２－Ａ、２１２－Ｂ、および２１２－Ｃ）に向けられるように、集束磁石２０６によってリダイレクトされる。焦点面２０８上のブラッグスポットは、特定のブラッグ回折の結晶学的ピークに対応する。電子バンチ２１２－１の回折パターンへの所望の分割（例えば、パターン化された電子バンチ２１２－２）は、格子２０２を通る透過ジオメトリにおける相対論的電子の回折によって生じる。電子バンチ２１２－２の回折パターンは、シリコン膜の結晶面（例えば、シリコン膜の［１００］結晶面）からのブラッグ回折によって制御される。回折パターンが、ブラッグ回折によって制御される一方で、ナノスケールパターン２０４は、特定のブラッグスポット（例えば、焦点面２０８上のブラッグスポット２１２－Ａおよび２１２－Ｂ）に回折される電子の一部を空間的に制御する。したがって、ブラッグスポット２１２－Ａに向けられた電子バンチは、ブラッグスポット２１２－Ｂに向けられた電子バンチの電子特性とは異なる１つ以上の電子特性を有する。いくつかの実施形態では、電子特性は、スポットサイズを含む。電子バンチの電子特性は、電子バンチから生成されたＸ線光パルスの光学特性と相関する。いくつかの実施形態では、光学特性は、Ｘ線光パルスの帯域幅を含む。
【0035】
例えば、電子バンチ２１２－１の第１の部分は、格子２０２および集束磁石２０６を通過しながら、ブラッグスポット２１２－Ａ上に方向付けられる。ブラッグスポット２１２－Ａでは、電子バンチ２１２－１の第１の部分は、第１のスポットサイズを有し、電子バンチ２１２－１の第１の部分から続いて生成されたＸ線光パルスは、第１の帯域幅を有する。電子バンチ２１２－１の第２の部分は、格子２０２および集束磁石２０６を通過しながら、ブラッグスポット２１２－Ｂに方向付けられる。ブラッグスポット２１２－Ｂでは、電子バンチ２１２－１の第２の部分は、第２のスポットサイズを有し、電子バンチ２１２－１の第２の部分から続いて生成されたＸ線光パルスは、第２の帯域幅を有する。いくつかの実施形態では、第２のスポットサイズは、第１のスポットサイズとは異なり、第２の帯域幅は、第１の帯域幅とは異なる。
【0036】
図２Ａでは、パターン化された電子バンチ２１２－２は、パターン化された電子バンチ２１２－２が格子２０２の明視野像を投影するように、像平面２１２上で受信される。明視野像は、像平面２１０上に入力電子バンチ２１２－１を再生する（例えば、像平面２１０上の明視野像は、電子バンチ２１２－１のものと同様のＭｅＶ電子の均一な分布を有する）。図２Ａとは対照的に、図２Ｂは、像平面２１０にわたって交互の明るい領域２１６－Ａおよび暗い領域２１６－Ｂを含む暗視野像を示す。暗視野像は、像平面２１０上に透過されるパターン化された電子パターン２１０－２の単一のブラッグスポットのみを選択することによって作成される。この選択は、焦点面２０８上にアパーチャ２１４を位置付けることによって行われる。アパーチャ２１４は、単一のブラッグ回折ピークを除くすべてをブロックするように構成される。図２Ｂに示されるように、アパーチャ２１４は、他の電子バンチ（例えば、ブラッグスポット２１２－Ｂの電子バンチ）がブロックさる一方で、ブラッグスポット２１２－Ａの電子バンチが像平面２１０上に伝播することを可能にする。
【0037】
等倍において、横方向にパターン化された電子バンチは、シリコン構造と同じ空間周期性を有する。しかしながら、空間周期性は、磁気レンズ（例えば、集束磁石２０６）を使用してパターンを（例えば、最大１００の倍率で）縮小／拡大し、パターンをＸ線範囲にスケーリングすることによって、広範囲の周期性にわたって連続的に調整され得る。
【0038】
開示された電子バンチの分割（例えば、パターン化）方法は、格子２０２のナノスケールパターニング２０４によって決定論的に制御されるＸ線位相面を画定する。開示される方法は、Ｘ線ビーム特性の制御および安定化に適用可能であり、最終的に、シリコン膜上の異なるナノスケールパターンを通して位相の完全な制御をもたらす。いくつかの実施形態では、格子２０２上の電子スポットサイズを変更することによって、異なる数の格子周期が照射され、それによって、異なる数のパターン化された電子バンチが生成される。これにより、照射された格子周期の数の逆数で与えられる、Ｘ線パルスの長さおよびその帯域幅の両方が制御されるであろう。電子パターンのコントラスト比が高いため、Ｘ線出力パルスは、ほぼ変換制限されることが予想される。
【0039】
ＸＦＥＬ放射を生成するには、さらに２つのステップが必要で、まず、電子が最終エネルギーまで加速され、パターンが、エミッタンス交換（ＥＥＸ）と呼ばれる技術を使用して、横方向空間から時間空間にスワップされなければならない。次に、電子が、短い静磁場アンジュレータを通って伝播するか、または等価的に赤外線（ＩＲ）レーザーパルスを散乱させて、コヒーレントなＸ線を生成しなければならない。Ｘ線放射の目的で、アンジュレータを使用することと、ＩＲレーザーを使用することとの間の主な違いは、振動の周期である。ＩＲレーザーの短い期間は、アンジュレータに必要なＧｅＶではなく、数十ＭｅＶの電子が、硬Ｘ線を生成することを可能にし、アンジュレータベースのＸＦＥＬと比較して、加速器のサイズおよびコストを劇的に縮小する。ＩＲレーザーを使用ことに対するトレードオフは、より低いエネルギーの電子ビームが、より少ない光子を生成し、より厳しいビーム品質要件を有することである。
【0040】
図３Ａおよび３Ｂは、入力電子バンチの入射角を変化させることによって、異なるブラッグスポットの強度を制御するための実験結果の例示的な図である。図３は、２００ｎｍの厚さのパターン化されていない単結晶シリコン膜によって分割されたナノパターン化された電子バンチの暗視野像を示す。実験は、ＲＦフォトインジェクタを使用して、ＳＬＡＣ Ｎａｔｉｏｎａｌ Ａｃｃｅｌｅｒａｔｏｒ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙの超高速電子回折（ＵＥＤ）施設で実施され、数ＭｅＶのエネルギーでフェムト秒電子バンチを生成した。電子バンチは、ｒｍｓ７．５×１０－４の相対的なエネルギーの広がりを伴う、１８０Ｈｚの繰り返し速度および２．２６ＭｅＶの運動エネルギーで動作された。このバンチは、コリメータ後で約３ｎｍ－ｒａｄの正規化されたエミッタンス、試料における最小５ｇｍのスポットサイズ、および１１０ｆｓのｒｍｓバンチ長を有する。回折実験中に、バンチ電荷（１０ｆＣ、２０ｆＣ、６０ｆＣ、１ｐＣ）およびコリメータサイズ（２００ｇｍ、５００ｇｍ）の様々な組み合わせが試験された。
【0041】
ＵＥＤ実験室の固体試料チャンバは、６軸運動制御、すなわち、ｘ方向、ｙ方向およびｚ方向の並進、ｘ軸およびｙ軸（ピッチおよびヨー）に沿った±３０°回転、ｚ軸に沿った±１°回転で、試料ステージを保持した。平面状のＳｉ膜デバイスが、バンチに対して垂直に取り付けられ、シリコン結晶面の配向が、ｘおよびｙ回転軸と１°以内に機械的に整列された。膜の結晶面を試料ホルダのｘおよびｙ回転軸と１°以内に整列させた後、シミュレートされ、同時に、
電子バンチを最大化し、（０００）電子バンチを消滅させることが認められた領域で、角度走査が行われた。結晶を電子バンチに対して法線方向に完全に整列させるために、２Ｄピッチ／ヨー回転走査が行われ、ブラッグスポットの強度が均等化される正規点を見出した。その後、正規点におけるピッチおよびヨーの設定が、すべてのさらなる画像の基準として設定された。次いで、結晶が、以前のマルチスライスシミュレーションに基づいて、特定のピッチ角およびヨー角だけ回転され、最大８０％の前方電子バンチが１つのブラッグスポットに回折された２電子バンチ条件を見出した。画像収集および処理に使用された検出器は、Ａｎｄｏｒ ＩＸｏｎ Ｕｌｔｒａ ８８８ ＥＭＣＣＤである。図３Ａおよび３Ｂを作成する際に収集された回折像では、ゲインは１５０であり、露光は０．１ｓであった。紫外線レーザーをＯＦＦにし、ＲＦをパルスさせた状態で複数の背景画像の平均値を取ることで、ＣＣＤバックグラウンドおよび暗電流を減算した。さらに、各回折像から一定のバックグラウンドを減算した。すべての可視回折ピークの中心を極大値に設定し、中心から２５ピクセル以内のすべてのカウントを、それぞれの反射について合計した。次いで、これらを、すべての可視回折ピークにおける総カウントを使用することによって、正規化した。
【数1】
【0042】
電子バンチエネルギーを、シンチレータスクリーン内の４５ｍｍアパーチャを使用して計算し、画像のピクセルサイズを計算した。画像検出器の較正は、ピクセル当たり３６ミクロンである。（４４０）スポットと
スポットとの間の間隔は８２２．１２ピクセルであり、２９．６０ｍｍに対応した。試料からシンチレータスクリーンまでの距離（３１２４ｍｍ）を使用して、ブラッグ角を計算し、次に、結晶格子間隔は、膜に使用されたシリコン（１００）については既知であるので、運動エネルギーを計算することができた。
【数2】
【0043】
シリコン膜の厚さ（例えば、厚さＴ）は、直接電子バンチを消滅させるために、動的消滅距離の約半分である。所与の回折条件、電子バンチ発散、および電子バンチエネルギーに必要な厚さが、非弾性散乱を考慮するために、散乱ポテンシャルの虚部を含む動的計算に基づいて推定された。
【0044】
入力電子バンチの入射角を制御するために、シリコン膜の結晶面を試料ホルダと整列させた。次いで、同時に、
電子バンチを最大化し、（０００）電子バンチを消滅させるために、試料ホルダを回すことによって、入射角の範囲にわたって角度を走査した。角度は、垂直方向（ヨー角）および／または電子の伝播方向に垂直な横方向（ピッチ角）で走査された。
【数3】
【0045】
図３Ａおよび３Ｂは、２つの異なる回折パターンを比較する。図３Ａでは、直接電子バンチ（０００）が、－２．１９ｍｒａｄのヨー角で最大化され、図３Ｂでは、
反射が、－１．１５ｍｒａｄのヨー角で最大化される。図３Ａでは、電子バンチの約８０％の透過が、示されたピッチ／ヨー角で（０００）ブラッグスポットに散乱している。図３Ｂでは、電子バンチの約８０％が、示されたピッチ／ヨー角で（２２０）ブラッグスポットに散乱している。パーセンテージは、入射電子バンチに対して計算された。図３Ｂでは、（０００）ブラッグスポットは、入射強度の約５％に減少し、残りの数パーセントが他のピークに散乱している。明確なブラッグ回折ピークを撮像するには、膜における電子バンチ発散角が、２．２６ＭｅＶでの１．２ｍｒａｄの一次ブラッグ角よりも有意に小さいことが必要である。さらに、集束系内の色収差がピークを重複させないように、相対的なエネルギーの広がりが十分に低くなければならない。発散およびエネルギーの広がりに関するこれらの要件は、図３Ｂに示されるようなフォトインジェクタ電子バンチによって満たされる。シリコン膜の寿命は、最終的に、放射線障害効果によって設定される。放射線障害効果は、高電圧電子顕微鏡を用いて検討することができる。シリコンおよび０．１Ａ／ｍ２（１００ミクロン径のスポットに１ｋＨｚの繰り返し速度で１ｐＣ）の現実的な電子バンチ電流密度における「ノックオン」弾道原子変位プロセスのための適切な断面を使用して、１％の原子変位を蓄積するために、２４時間年中無休で動作する２７７日間の曝露時間を推定した。図３Ａおよび３Ｂに関して本明細書に記載される例示的な実験結果は、図２Ａおよび２Ｂに関して記載されるように、ナノパターン化された電子バンチを生成および使用するための十分に達成可能なフォトインジェクタ動作、安定性、および電子バンチ品質を示す。
【数4】
【0046】
図４Ａ～４Ｃは、２００ｎｍの厚さ（例えば、図２Ａの厚さＴ）および２００ｎｍのピッチ（例えば、格子２０２の狭い部分２０４－Ａの２００ｎｍの幅と、広い部分２０４－Ｂの２００ｎｍの幅との合計に対応するピッチＰ）のナノスケールの単結晶シリコン格子（例えば、図２Ａの格子２０２）を用いて実施された実験の実験結果を示す。図４Ａは、シリコン格子での回折によってパターン化された電子バンチの実験の明視野像の例示的な図である。（例えば、図３Ｂに関して説明されるような）
ブラッグスポットを最大化する配向において、アパーチャ（例えば、図２Ｂに関して説明されるアパーチャ２１４）を導入して、
ブラッグスポットの電子バンチ以外のすべての電子バンチをブロックし、図４Ａに示される明視野像を生成した。明るい部分４０４－Ａは、格子２０２のナノスケールパターニング２０４の狭い部分２０４－Ａに対応し、暗い部分４０４－Ｂは、格子０２０のナノスケールパターニング２０４の広い部分２０４－Ｂに対応する。明るい部分４０４－Ａ（例えば、明るい領域）は、暗い部分４０４－Ｂ（例えば、暗い領域）よりも高い電子密度を有する。図４Ｂは、参照線（ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ ｌｉｎｅ）ＡＡ’に沿った図４Ａの明視野像の断面図を示す。格子の広い部分を通過する電子バンチの約８０％が、ゼロ次のスポットから偏向され、それによって、図４Ｂによって示されるように、他のスポットがアパーチャによってブロックされるときに、像平面（例えば、図２Ｂの像平面２１０）内に強い４：１のコントラスト比を生成する。図４Ｃは、ＦＥＬバンチング因子として知られる、図４Ｂに示される分布のフーリエ変換の振幅を示す。フーリエ変換は、ＦＥＬ飽和後に見られる最大バンチング因子と同様に、０．５付近のピーク値を有する。図４Ｃはまた、基本的なものよりもさらに高い光子エネルギーに到達するために利用され得る顕著な高調波含有率を示す。フーリエ変換ピークが変換限界の数パーセント以内であることは、完全にコヒーレントなバンチングを生成するためのこの方法の適用可能性を示している。図４Ｃのフーリエ変換ピークの特性は、フーリエ変換された特性が、生成されたＸ線パルスの光学特性と相関するように、エミッタンス交換後に時間周波数領域に転送される。
【数5】
【数6】
【0047】
図５は、シリコン格子における別個の電子バンチスポットサイズから生じる分割された電子バンチの特性を示す実験結果の例示的な図である。パネルＩは、ナノパターン化された格子（例えば、格子２０２）において第１のスポットサイズを有する第１のスポットの明視野像を示す。パネルＩＩは、パネルＩの明視野像の断面図を示し、パネルＩＩＩは、パネルＩＩに示される分布のフーリエ変換の振幅を示す。同様に、パネルＩＶは、ナノパターン化された格子において第２のスポットサイズを有する第２のスポットの明視野像を示す。パネルＩＩは、パネルＩの明視野像の断面図を示し、パネルＩＩＩは、パネルＩＩに示される分布のフーリエ変換の振幅を示す。示されるように、第１の電子バンチスポットサイズは、第１の電子バンチスポットサイズが第２の電子バンチスポットサイズよりも多くの格子周期を照射するという点で、第２の電子バンチスポットサイズよりも大きい。電子バンチスポットサイズを互い違いにすることによって、分割された電子バンチの帯域幅が変化する。スポットサイズが大きいほど、帯域幅が狭くなる。示されるように、（より大きい）第１のスポットサイズを有する第１の電子バンチスポットから生じる明視野像のフーリエ変換ピークは、（より小さい）第２のスポットサイズを有する第２の電子バンチスポットから生じる明視野像のフーリエ変換ピークよりも狭い帯域幅を有する。
【0048】
Ｘ線光パルスのパルス長は、いくつかのナノパターン化された電子バンチによって画定される。図５に示される画像の場合、四極レンズによる縮小および（６倍の別の縮小を提供する）エミッタンス交換の実施、パルスは、第１の電子バンチスポットサイズ（パネルＩ～ＩＩＩ）および第１の電子バンチスポットサイズ（パネルＩ～ＩＩＩ）についてそれぞれ、約６９および２５周期の長さになるであろう。６９および２５周期は、それぞれ、１．２４ｎｍの波長における０．１ｆｓおよび０．３ｆｓのパルス長に対応する。
【0049】
図６Ａ～６Ｄは、本開示のいくつかの実施形態による、ナノパターン化された電子バンチを生成するための方法６００のフローチャートをひとまとめに提供し、任意選択のブロックは、破線ボックスで示されている。
【0050】
図６Ａのブロック６０２。方法６００は、電子バンチを伝播方向に沿って相対論的なエネルギーまで加速することを含む。例えば、図１Ａ～１Ｃでは、第１の線形加速器セクション１０４ａが、エレクロトンフォトインジェクタ１０２によって生成された電子バンチを相対的なエネルギーまで加速する。
【0051】
図６Ａのブロック６０４。方法６００はまた、電子バンチを相対論的なエネルギーで格子を通して透過することによって、電子バンチを分割する（例えば、パターン化する）ことを含む。格子は、複数の交互の狭い部分および広い部分を含む（ブロック６０６）。狭い部分は、電子バンチの伝播方向に実質的に平行な方向に第１の厚さを有する（ブロック６０８）。広い部分は、電子バンチの伝播方向に実質的に平行な方向に第２の厚さを有する。第２の厚さは、第１の厚さよりも大きい（ブロック６１０）。例えば、図２Ａの格子２０２は、伝播方向に沿って加速された電子バンチ２１２－１を受信し、透過する。格子２０２は、単結晶シリコン膜で作製され、交互の長手方向に広い部分２０４－Ｂおよび狭い部分２０４－Ａを有するナノスケールパターン２０４を含む。透過中、格子２０２は、回折パターンが、格子４０２のシリコン膜の結晶面からのブラッグ回折によって制御される一方で、ナノスケールパターン２０４が、特定のブラッグスポット（例えば、集束磁石２０６の焦点面２０８上のブラッグスポット２１２－Ａまたは２１２－Ｂ）に回折された電子バンチの一部を空間的に制御するように、電子バンチ２１２－１を複数のサブバンチ（例えば、ナノバンチ）を含むパターン化された電子バンチ２１２－２として回折させる（例えば、リダイレクトする）。
【0052】
図６Ａのブロック６１２。方法６００はまた、分割された電子バンチを使用して光のパルスを生成することも含む。図１Ａ～１Ｃは、分割された電子バンチを、ＵＶレーザーなどの逆コンプトン散乱（ＩＣＳ）レーザーからの光と相互作用させることによって、光のパルス（例えば、Ｘ線）が生成される例を示す。
【0053】
図６Ｂのブロック６１４。格子の交互の狭い部分および広い部分（例えば、図１Ａの格子２０２の狭い部分２０４－Ａおよび広い部分２０４－Ｂ）は、光のパルスがチャープされるようにパターン化される（例えば、光のパルスにわたって光の周波数が変化する）。
【0054】
図６Ｂのブロック６１６。相対論的なエネルギーで格子を通して電子バンチを透過することにより、電子バンチが格子の結晶構造から回折され、それによって複数の結晶学的ピークを有する回折パターンが生成される。例えば、パターン化された電子バンチ２１２－２は、図２Ａの焦点面２０８のブラッグスポット２１２－Ａおよび２１２－Ｂに結晶学的ピークを有する回折パターンを有する。複数の結晶学的ピークは、複数の交互の狭い部分および広い部分（例えば、狭い部分２０４－Ａおよび広い部分２０４－Ｂ）のために空間的に分離される。
【0055】
図６Ｂのブロック６１８。方法６００は、アパーチャを使用して、複数の結晶学的ピークのそれぞれの結晶学的ピーク内の電子を選択して、分割された電子バンチとして使用し、（例えば、それぞれの結晶学的ピークの一部ではない）残りの電子を破棄することを含む。例えば、図２Ｂでは、アパーチャ２１４は、ブラッグスポット２１２－Ａ上に回折された電子バンチが透過される一方で、他のすべての電子バンチ（例えば、ブラッグスポット２１２－Ｂ上に回折された電子バンチ）がブロックされるように、焦点面２０８上に位置付けられている。
【0056】
図６Ｂのブロック６２０。相対論的なネルギーで格子を通って電子バンチを透過することにより、電子バンチが、電子バンチの伝播方向に対して実質的に横方向（例えば、実質的に垂直方向）に分割される。例えば、図２Ａにおいて、長手方向（例えば、水平方向）に伝播する電子バンチ２１２－１が、電子バンチ２１２－１の伝播方向に対して実質的に横方向である（垂直な）焦点面２０８に沿って異なるブラッグスポット（例えば、ブラッグスポット２１２－Ａおよび２１２－Ｂ）に分割される。
【0057】
図６Ｂのブロック６２２。光のパルスは、電子バンチの伝播方向に実質的に平行な方向に分割された電子バンチを用いて生成される（例えば、図１のエミッタンス交換セクション１１４によって生成または変換されるような、例えば、図２Ｂのバンチ２１２－Ａ）。
【0058】
図６Ｂのブロック６２４。分割された電子バンチを使用して光のパルスを生成する前に、分割された電子バンチに対してエミッタンス交換を実行しなさい（例えば、横方向の分割を長手方向の分割にスワップまたは変換すること、図１のエミッタンス交換セクション１１４を参照されたい）。
【0059】
図６Ｃのブロック６２６。電子バンチは、第１の電子特性を有する第１の電子バンチであり、光のパルスは、第１の光学特性を有する光の第１のパルスである。例えば、図５に示されるように、第１の電子特性を有する電子バンチ（例えば、パネルＩにおける電子バンチ画像）は、第１の光学特性（例えば、パネルＩＩＩにおけるフーリエ変換ピークによって示されるような）を有する光の第１のパルスを生成するために使用される。
【0060】
図６Ｃのブロック６２８。方法６００は、第１の電子特性とは異なる第２の電子特性を有する第２の電子バンチを加速することを含む。例えば、図５のパネルＩＶで撮像された第２の電子バンチは、図５のパネルＩで撮像された第１の電子バンチとは異なる特性を有する。方法６００はまた、第２の電子バンチを格子を通して透過することによって、第２の電子バンチを分割することと、分割された第２の電子バンチを使用して、光の第２のパルスを生成することと、を含む。光の第２のパルスは、第１の光学特性とは異なる第２の光学特性を有する。例えば、パネルＶＩのフーリエ変換ピークは、パネルＩＩＩのフーリエ変換ピークとは異なる光学特性を有する。
【0061】
【0062】
【0063】
図６Ｄのブロック６３４。分割する電子バンチを使用して光のパルスを生成することは、分割された電子バンチをレーザーからの光から散乱させること（例えば、図１Ｃに示されるように、逆コンプトン散乱を実行すること）を含む。
【0064】
図６Ｄのブロック６３６。分割された電子バンチを使用して光のパルスを生成することは、分割された電子バンチをアンジュレータに通すこと（例えば、分割された電子バンチを、アンジュレータを通して透過すること）を含む。
【0065】
図６Ｄのブロック６３８。光のパルスは変換限界の１０％以内である。
【0066】
図６Ｄのブロック６４０。光のパルスは、光のパルスの複数の波長にわたって、長手方向にコヒーレントである。例えば、長手方向に分割された電子バンチは、複数のサブバンチ（例えば、図２Ａのブラッグスポット２１２－Ａおよび２１２－Ｂにおけるサブバンチ）を備え、複数のサブバンチのうちの第１のサブバンチから生成された光は、第１のサブバンチとは異なる複数のサブバンチのうちの第２のサブバンチから生成された光と長手方向に（時間的に）コヒーレントである。
【0067】
【0068】
図６Ｄのブロック６４４。第１の光源とは異なる第２の光源をシードしてコヒーレント光を生成するために、光のパルスを使用しなさい（例えば、第２のより高出力の自由電子レーザー、図示せず）。
【0069】
図６Ｄのブロック６４６。光のパルスは、Ｘ線を含む。
【0070】
図６Ａ～６Ｄのフローチャートに関して上述した方法および特徴は、時間的コヒーレンスを有するナノパターン化された電子バンチ（例えば、電子ビーム）を提供する。本方法はまた、Ｘ線自由電子レーザーの決定論的位相制御も提供する。シリコン格子からの回折は、最終的にＸ線相を駆動する電子バンチパターンの精密なテーラリングを可能にする。
【0071】
横方向空間で低収差エミッタンス交換ラインを通して実施されるテーラリングは、縦方向の次元に転写され、位相制御されたＸ線出力パルスを生じる。放射中に、１Ｘ線波長の相対的なスリップがアンジュレータ周期ごとにＸ線と電子との間に発生し、瞬時位相シフトを実行する能力を制限する。それにもかかわらず、この方法は、Ｘ線パルスの周波数、帯域幅、偏光、パルス長、および／または振幅をコヒーレントに制御することを含む、Ｘ線特性を操作するための新規の方法を提供する。したがって、この方法は、他に類を見ない位相制御を有する調整可能でコヒーレントなフェムト秒光子ビームを提供する。さらに、この電子バンチパターン化法は、ほぼあらゆる所望の時間構造を、半導体リソグラフィによって作成された電子バンチ内のマスクによって、電子バンチに印加することを可能にする。エミッタンス交換を介したアト秒スケールの時間遅延に対応するマスクの横断距離として、ほぼゼロのジッタでのＸ線ポンプ、Ｘ線プローブ実験のための初期時間＝０パルスを生成すること、およびＳＡＳＥモードが基づく増幅されたノイズとは異なり、完全な時間的コヒーレンスと、決定論的パルスプロファイルとを有するチャープされたビームを随意に生成することが可能になる。
【0072】
大きな（約１０ｅＶ）帯域幅の光パルスを生成する能力と、チャープパルス圧縮の適用とが、アト秒の持続時間を有する硬Ｘ線パルスを可能にする。これにより、化学反応の最初のステップ、すなわち、核の運動を引き起こし、分子骨格に変化を生じさせる電子再配列および電荷移動の探究が可能になる。アト秒Ｘ線パルスを使用して、光化学反応の初期段階における電子相関および電子核結合の役割に関する多くの未解決の問題に取り組むことができる。そのような研究は、工業用化学生産のため、および人体生化学を制御する酵素のための両方で、光合成、視覚、触媒作用などの生命を生み出すプロセスの基本的なステップを理解するための鍵である。
【0073】
本開示の方法は、非線形４波混合または刺激Ｘ線ラマン散乱などの技術を使用して、分子および物質におけるコヒーレントな電荷・エネルギー移動ダイナミクスの画期的な探究のための、正確に調整可能なアト秒～フェムト秒の遅延を有する位相ロックされた多色Ｘ線パケットの生成を提供する。その赤外線および可視光類似物とは対照的に、多次元Ｘ線分光法は、基本的特異性を提供する能力により、非常に大きな希望を提供する。したがって、多次元Ｘ線分光法は、触媒の特定の原子間の電荷流動、または光合成における発色団間のコヒーレントなエネルギー伝達の研究を可能にし得る。このアプローチは、各々が化学系内の特定の原子種の吸収端に調整された複数のＸ線パルスの適用を伴う。Ｘ線パルスの時間遅延および周波数を変化させることにより、電荷およびエネルギーの再分配のための経路を明らかにする多次元吸収マップを得ることができる。
【0074】
これらの方法に基づいて逆コンプトン散乱を使用するコンパクトなソース機構は、大規模なＸＦＥＬにコヒーレントシードを提供することもできる。シードは、計算された数ＭＷのピーク電力よりもはるかに低い約１０ｋＷのＳＡＳＥ起動ノイズからのものよりも著しく大きい電力と、ショット間の高安定性と、を有しなければならない。そうすると、そのようなシードが、決定論的位相特性を大型ＸＦＥＬのより高電力のビームに転送する。
【0075】
現在の方法およびアセンブリは、ナノ科学、生物学、および化学のための広範な学際的用途を有する。例としては、（多くの分子にわたる）極端な時間的コヒーレンス（ｅｘｔｒｅｍｅ ｔｅｍｐｏｒａｌ ｃｏｈｅｒｅｎｃｅ）を有する単色および多色分光法、分光実験および回折実験の両方のためのパターン化された位相コヒーレントな時間構造およびエネルギー構造（例えば、分子動画のための時間分解ラウエ回折、ラウエレンズを使用するマイクロ回折、ならびに細胞ほど大きい試料の高速コヒーレンス回折撮像）、ならびに試料誘導性スーパールミナンスが挙げられる。
【0076】
本発明の実施形態はまた、単結晶シリコン膜からの回折強度マップに基づいて、時間的にコヒーレントなＸ線パルスを提供するための方法も開示する。上記で説明されたように、従来のＸＦＥＬは、部分的な時間的コヒーレンスしか提供しない。コヒーレンスは、上述のように、逆コンプトン散乱（ＩＣＳ）を用いて予めバンチされたビーム（例えば、予めバンチされた電子バンチ）を使用するコンパクトＸ線自由電子レーザー（ＣＸＦＥＬ）によって達成され得る。プリバンチングは、横方向空間変調を、４桁異なるエミッタンスの交換を容易にするための収差補正光学系を有するエミッタンス交換（ＥＥＸ）ビームラインに通すことによって生成され得る。いくつかの実施形態では、変調源は、単結晶シリコン膜である。いくつかの実施形態では、単結晶シリコン膜は、ナノスケールパターニングを含む（例えば、図２Ａのナノスケールパターニング２０４を有する格子２０２）。
【0077】
多くのビームエネルギーで空間パターンのコントラストを最大化する動的ビームブロックを作成するには、１つのビームが強度の大部分を受け取る、電子回折のための２つ以上の運動学的レジームを考慮しなければならない。最終的な空間変調に直接ビームを使用することには利点がある。したがって、シリコン結晶膜の特定の部分に沿って、直接ビームを消滅させる必要がある。フォトインジェクタの電子回折のための比較的高いエネルギーでは、回折パターンにおける複数のブラッグ反射が励起され、二波近似の適用可能性が低下し、所与の膜厚およびビームエネルギーのための最適な結晶学的方位を決定するためのシミュレーションの必要性が高まるであろう。したがって、本開示によって提供される回折強度マッピングなどの動的マルチビームアプローチが求められている。
【0078】
実験的回折パターンのシミュレーションに基づいて、単一電子の複数の散乱事象を含む、結晶（例えば、単結晶シリコン膜）の深さにわたる散乱を計算することができる。いくつかの実施形態では、マルチスライス法を使用して、実験的回折パターンをシミュレートする。
【0079】
マルチスライス法は、シュローディンガー方程式を反復的に使用することと、結晶のポテンシャルを電子の進行方向に沿って複数の層に分割することと、を含み、電子波動関数
は、結晶の出口で計算され得る。第ｎ＋１層について、波動関数は
式中、ｐｎ（ｘ，ｙ）はフレネルプロパゲータであり、ｔｎ（ｘ，ｙ）は透過関数であり、＊は２次元畳み込みである。物理光学の解釈では、プロパゲータは、近接場回折を考慮し、透過関数は、位相格子を表現する。
【数7】
【数8】
【0080】
畳み込み定理と併せて高速フーリエ変換を適用することによって、方程式１のより計算集約性の低い形式が得られる。すると、電子波動関数は、下式で与えられ、
式中、Ｐｎ（ｋｘ，ｋｙ）は実空間プロパゲータのフーリエ変換であり、ＦおよびＦ－１はそれぞれ、フーリエ変換および逆フーリエ変換である。実空間プロパゲータ（最大１°の傾きの近似で）は、
式中、
であり、ｋｘおよびｋｙは、波数のｘおよびｙ成分であり、
は、試料の傾きのｘおよびｙ成分であり、かつ
は、スライス厚さである。
【数9】
【数10】
【数11】
【数12】
【数13】
【0081】
さらに、透過関数は、下式で与えられ、
式中、σは、
で与えられる相対論的電子の相互作用定数であり、ｍ０は電子の静止質量、γはローレンツ因子、ｅは電子電荷、λは相対論的電子波長、および
は換算プランク定数である。
【数14】
【数15】
【数16】
【0082】
式（４）で、Ｖ（ｘ，ｙ）は、現在の層の距離
内のポテンシャルを示す、ビーム方向ｚに沿って投影された結晶ポテンシャルであり、これを、フーリエ係数として扱うことができる、層内のすべての個々の原子ポテンシャルの合計として近似する。これらは、電子散乱係数に比例し、式
に従ってデバイ－ウォーラー温度因子Ｂによって重み付けされ、式中、
であり、式中、
は、
回折点のブラッグ角であり、λは相対論的電子波長である。温度因子は、温度の上昇に伴って、高角度散乱の減衰を増加させる。計算に関しては、様々な要素および温度について電子散乱係数およびデバイ－ウォーラー因子を計算することを可能にする多くのパラメータ表現が存在する。
【数17】
【数18】
【数19】
【数20】
【数21】
【0083】
入射ビームの角発散を考慮するために、まず波動関数
を用いて電子平面波を考察するが、式中、
は、ビーム法線に対する結晶の逆格子空間の偏向である。シミュレーションで離散的角度間の干渉がないと仮定すると、角度にわたってインコヒーレントに合計し、重み関数
を適用して、総強度を得ることができ、
式中、
は、結晶からの出口における透過波動関数、Ｎは、合計に含まれる角度の数である。ビームはガウスプロファイルを有するので、対応する重み関数
が使用されるであろう。
【数22】
【数23】
【数24】
【数25】
【数26】
【数27】
【0084】
図７は、電子バンチをシリコン結晶から回折させるための実験結果の例示的な図である。図７は、図３Ａおよび３Ｂに関して説明される実験結果と同様に、厚さ２００ｎｍの単結晶シリコン膜によって分割されたナノパターン化された電子バンチの暗視野像を示す。図７は、２．２６ＭｅＶ電子の、シンチレータ上のシリコン膜の（１００）結晶学的回折パターンを示す。画像は、回折パターンにおける２０個のブラッグ反射７０２に対応する強度ピークを示す。関心の高いブラッグ反射７０２は、図７に注釈が付けられているように、反射
、反射
、反射（０００）、反射
、および反射
を含む。
【数28】
【数29】
【数30】
【数31】
【0085】
単結晶膜がホルダに位置付けられ、ピッチ角および／またはヨー角の範囲にわたって走査された。膜の結晶面に対する試料ホルダのピッチ軸およびヨー軸の配向を決定するために必要な後処理を最小限に抑えるために、試料が、１°未満のロールでホルダに位置付けされた。そのような値は、その場で修正され得る。２．２６ＭｅＶの運動エネルギーが使用された。セットアップに関しては、コリメータが、ＲＦガンの０．５６ｍ下流に位置付けられ、この実験のために、９０．７μｍのコリメータが挿入されて、ショット当たり１０．３ｆＣの電荷を得た。１．０ｍにある二次ソレノイドが、ガンから約１．３６ｍに位置する６軸試料ホルダ上にビームを合焦した。ホルダを越えて、イットリウムアルミニウムガーネット（ＹＡＧ）スクリーンへの３．１２ｍのドリフトがあり、検出器（例えば、Ａｎｄｏｒ ｉＸｏｎ Ｕｌｔｒａ ８８８ ＥＭＣＣＤ）を使用して撮像される。ピクセルサイズは、実空間で３６μｍ、逆格子空間で
と計算された。試料なしでビームを調整したところ、ＲＭＳ逆格子空間幅σｋは
であり、これは、６１μＲａｄのＲＭＳ角度σｘ’に対応する。
【数32】
【数33】
【0086】
シリコン結晶構造の法線と、電子ビームとの間の角度は、試料ホルダで試料をまず傾けることによって、回折パターンが対称的な強度を有するまで決定した。次いで、提案された法線を囲む傾きの小さなセットについて、強度マップを撮影した。強度マップ内の対称性を使用して、ビーム法線を決定した。次いで、関心の波数（Ｋｘ、Ｋｙ）値の集合と一致したホルダのピッチおよびヨー設定を介して試料をラスタして、回折パターンを撮像した。
【0087】
図８は、ブラッグ反射の実験のおよびシミュレートされた強度マップの例示的な図である。パネルＡ１は、
結晶面のブラッグ反射のシミュレートされた強度マップを示し、パネルＡ２は、
結晶面のブラッグ反射の実験の強度マップを示し、パネルＢ１は、（０００）結晶面のブラッグ反射のシミュレートされた強度マップを示し、パネルＢ２は、（０００）結晶面のブラッグ反射の実験の強度マップを示す。強度バーに表されるパーセンテージは、弾性散乱の割合を表す。図８の強度マップは、元の電子バンチの弾性散乱成分の非弾性成分からの分離を示す。２００ｎｍのシリコン（１００）結晶の推定吸収は、２．２６ＭｅＶである。
【数34】
【数35】
【0088】
シミュレートされた強度マップは、方程式１～５に関して上述したマルチスライスシミュレーション法を用いて得られた。実験の強度マップは、（１００）シリコン結晶構造の８×８個の単位セルによって回折される電子バンチの回折パターンを撮像することによって、図７に関して説明された方法と同様の方法を使用して得られた。８×８個の単位セルは、逆格子空間分解能を得るために必要であった。増大した単位セル数の投影ポテンシャルを適切にシミュレートするための実空間分解能を得るためには、５１２×５１２の格子が必要であった。パネルＡ１およびＢ１のシミュレートされたマップは、回折パターンで見える（例えば、図７に示されるような）２０個のブラッグ反射に対して正規化された。膜の結晶面がホルダのピッチおよびヨー平面に対して回転されたため、ｋｘおよびｋｙ軸（例えば、方程式２を参照）が、結晶の（１００）平面に対して１３５度回転される。ブラッグ反射
および（１００）の両方について、シミュレートされた値の最大値はより大きく、シミュレートされた（０００）反射は最大８９％であり、実験の反射は８３％である。シミュレートされたパターンはまた、実験のパターンよりも詳しく示される。例えば、ｋｘ＝０．５、－０．５の底近くで始まる２つの谷は、実験データではあまり顕著ではない。これは、実験画像を収集するために使用される検出器のレンズによる
反射と
反射とのクリッピングによって説明され得る。各反射は、強度の大部分を受け取るそれぞれの値を有する。クリッピングが起因して、（０００）反射への寄与が増大して現れ、谷がより浅くなる。注目すべきは、３．５％の（０００）ビームの弾性的散乱の最小値で、これが、パターン化された膜の文脈で、有意なコントラストを可能にするであろう。以下で説明されるように、高次反射のうちの１つに対して（０００）ビームのコントラストが望ましい。
【数36】
【数37】
【数38】
【0089】
図９は、様々な角度で散乱される電子の割合を示す実験のおよびシミュレートされた強度マップの例示的な図である。パネルＩは、より高次のブラッグ反射のシミュレートされた弾性散乱強度を示し（図７に示される２０個のブラッグ反射を除く）、パネルＩＩは、図７の２０個のブラッグ反射について測定された実験の弾性散乱強度を初期電荷のパーセンテージとして示し、パネルＩＩＩは、２０個のブラッグ反射について測定された実験の非弾性散乱強度を初期電荷のパーセンテージとして示す。
【0090】
図９のパネルＩＩでは、初期電子パルスの最大６７％が弾性的に散乱される。図９のパネルＩにおけるシミュレートされた高次弾性散乱に基づいて、パネルＩＩにおける測定された強度の変動は、より高次の反射への弾性散乱に起因され得る。非弾性散乱（図９のパネルＩＩＩ）を計算するために画像中の総電荷を調べると、中心に谷を有する弾性散乱と同様のパターンが観察される。より高次の反射への回折は、プラズモン散漫散乱と一致すると予想される。このような散乱では、入射電子が物質中の価電子を励起し、入射電子がエネルギーを失い、それにより散乱することになる。このような散乱は異方性であり、ブラッグ反射がローレンツ分布および
（式中、はエネルギー損失であり、Ｅはビームの運動エネルギーである）の半角を有する状態で試料が傾いているので、明るいブラッグピークを中心とする。エネルギー損失は、シリコンでは１６．７ｅＶであるプラズモンエネルギーに等しい。２．２６ＭｅＶでは、これは、３．７μｒａｄの半角をもたらす。図９を検討すると、ガウス成分を、予想されるローレンツ成分を有する何かと比較するときに予想されるテールが存在する。図９はまた、回折された（０００）反射および
反射の両方が同様のテールを有するので、プラズモン散漫散乱が最も明るい反射にシフトすることを支持する。
【数39】
【数40】
【0091】
ビームのガウスプロファイルを維持し、コントラスト低減を最小限に抑えるために、図９の結果は、回折物質の厚さを低減することに有利である。検討されているエネルギーおよびナノメートルスケールの厚さでは、電子バンチは回折をほとんど経験せず、したがって、最終的なパターニングに使用されるビームは、直接（０００）再反射であるべきである。したがって、明視野撮像が使用されるべきである。さらに、撮像電子バンチの近くのプラズモン散漫散乱を制限するために、パターンのブロック部分は、励起された反射が直接ビームから比較的遠くなるように配向されるべきである。
【0092】
図１０は、回折の前および後の実験的吸収電子ビームの例示的な図である。図１０は、回折前（「オリジナル」とラベル付けされている）、および回折後に（０００）回折面および
回折面で測定された吸収スペクトルを示す。すべての吸収スペクトルについて、局所的なバックグラウンドが除去された。元のビームの画像は、７５のゲインおよび０．１０２ｓの露光で撮影され、回折パターンの画像は、１５０のゲインおよび０．１０２ｓの露光で撮影されたが、ゲイン差は補償されている。
【数41】
【0093】
結晶内で発生する吸収を推定するために、結晶の投影ポテンシャルに虚数項が追加される。これにより、強度
に関して指数関数的に減衰する減衰項が生じ、平均自由行程は、下式で与えられる。
【数42】
【数43】
【0094】
式６で
は、波動ベクトルのｚ成分であり、高エネルギー電子については、ほぼ電子波長λｅである。Ｖ’０は、ポテンシャルの虚部であり、ボルト単位である。原子ポテンシャルの虚部は、Ｈａｒｔｒｅｅ－Ｆｏｃｋ－Ｓｌａｔｅｒ（ＨＦＳ）原子関数を使用して、１００ｋｅＶであると計算されている（例えば、Ｇ． Ｒａｄｉ， Ａｃｔａ Ｃｒｙｓｔａｌｌｏｇｒａｐｈｉｃａ Ｓｃｅｐｔｉｏｎ Ａ ２６，４１（１９７０）を参照されたい）。これらは、実験で使用されるエネルギーにスケーリングされ得、３．５７μｍの平均自由行程をもたらし、２００ｎｍで５．５％の吸収を与える。弾性および非弾性散乱成分が、合わせて、元のビームの約８８％を占める。ビームの残り約１２％は、結晶によって吸収され、画像の測定領域の外側である非弾性プロセスに入るか、バックグラウンド除去手順中に減算された。
【数44】
【0095】
まとめると、実験的に得られた弾性散乱と、シミュレーションによって得られた弾性散乱との対応関係が見出された。電子パケット内の電荷のパーセンテージとしての非弾性および弾性散乱の割合は、それぞれ６７％および少なくとも２１％であり、残りのパーセンテージは、吸収プロセスおよび非弾性プロセスの何らかの組み合わせであることが見出された。このことから、空間変調は、明視野像から形成されるべきであり、この画像を形成するために使用される動的ビームブロックの厚さは最小限に抑えされるべきであることが決定され得る。その後、生成された画像は、逆コンプトン散乱光源をＣＸＦＥＬに変換するために必要なプリバンチングを提供するためのＥＥＸビームラインへの入力として機能する。
【0096】
図１１Ａ～１１Ｃは、本開示のいくつかの実施形態による、単結晶シリコン膜から回折強度マップに基づいて時間的にコヒーレントなＸ線パルスを提供する方法１１００のフローチャートをひとまとめに提供し、任意選択のブロックは、破線ボックスで示されている。
【0097】
図１１Ａのブロック１１０２。方法１１００は、結晶の結晶構造からの相対論的電子バンチの透過ジオメトリにおける回折をシミュレートし、それによって複数のブラッグピークへの相対論的電子バンチの回折をシミュレートすることを含む。いくつかの実施形態では、シミュレートすることは、方程式１～５に関して説明されるマルチスライシングシミュレーション法によって行われる。
【0098】
図１１Ａのブロック１１０４。方法１１００は、結晶構造からの相対論的電子バンチのシミュレートされた回折に基づいて、相対論的電子バンチの伝播方向と、結晶の法線方向との間の角度の範囲を選択することを含む。角度の範囲は、複数のブラッグピークのそれぞれのブラッグピークへの回折部分が最大化される角度を含むように選択される。
【0099】
図１１Ａのブロック１１０６。方法１１００は、（例えば、図１ＣのＬＩＮＡＣセクション１０４を使用して）複数の物理電子バンチを相対論的なエネルギーまで順次加速することを含む。複数の物理電子バンチは、結晶構造（例えば、図２Ａの格子２０２）を有する物理結晶に向けて加速される。いくつかの実施形態では、結晶構造を有する物理結晶は、単結晶シリコン膜である。
【0100】
図１１Ａのブロック１１０８。方法１１００は、複数の物理電子バンチを物理結晶から上記の角度の範囲内の異なる角度で回折させることを含む。例えば、格子（例えば、図２Ａのナノスケールパターニング２０４を除く格子２０２）が、電子ビーム（例えば、図２Ａの電子バンチ２１２－１）に曝露されている間に、ピッチ角および／またはヨー角の範囲にわたって走査される。いくつかの実施形態では、走査は、格子が取り付けられている試料ホルダを回転させることを含む。
【0101】
図１１Ａのブロック１１１０。方法１１００は、上記の角度の範囲内の異なる角度におけるそれぞれのブラッグピークへの回折部分を測定することを含む。いくつかの実施形態では、異なる角度におけるそれぞれのブラッグピークへの回折部分を測定することは、ブラッグ反射の強度マップ（例えば、それぞれ、結晶面
および（０００）におけるブラッグ反射に対する図８のパネルＡ２およびＢ２に示される強度マップ）を生成することを含む。
【数45】
【0102】
図１１Ａのブロック１１１２。方法１１００は、上記の角度の範囲内の異なる角度におけるそれぞれのブラッグピークへの測定された回折部分に基づいて、最終角度を選択することを含む（例えば、最終角度は、最終角度でのそれぞれのブラッグピークの強度に基づいて選択される）。
【0103】
図１１Ａのブロック１１１４。方法１１００は、後続の物理電子バンチを相対論的なエネルギーまで加速することと、後続の物理電子バンチを物理結晶から最終角度で回折させることと、回折された後続の物理電子バンチを使用して光のパルスを生成することと、を含む、光のパルスを生成することも含む。例えば、エレクトロンフォトインジェクタ１０２（図１Ｃ）は、回折格子１１０に異なる特性を有する電子バンドを提供するように調整され得る。
【0104】
図１１Ｂのブロック１１１６。後続の物理電子バンチを物理結晶から最終角度で回折させることは、後続の物理電子バンチを、後続の物理電子バンチの伝播方向に対して実質的に横方向に分割する。例えば、格子２０２における電子バンチ２１２－１は、電子バンチを図２Ａのパターン化された電子バンチ２１２－２に分割する。分割は、電子バンチ２１２－１の伝播方向に対して実質的に横方向である焦点面２０８に沿った方向にある。
【0105】
図１１Ｂのブロック１１１８。光のパルスは、後続の物理電子バンチの伝播方向に実質的に平行な方向（例えば、長手方向）に分割された後続の物理電子バンチを用いて生成される。例えば、図１Ａ～１Ｃに示されるように、電子パンチは、横方向の分割を長手方向の分割にスワップするエミッタンス交換セクション１１４に供される。
【0106】
図１１Ｂのブロック１１２０。分割された後続の物理電子バンチを使用して光のパルスを生成する前に、分割された後続の物理電子バンチ上でエミッタンス交換を実行しなさい（例えば、上述のように、横方向の分割を長手方向の分割にスワップするために）。
【0107】
図１１Ｂのブロック１１２２。分割された電子バンチを使用して光のパルスを生成することは、図１Ａの逆コンプトン散乱相互作用点を参照して上記で説明したように、分割された電子バンチをレーザーからの光から散乱させること（例えば、逆コンプトン散乱を実行すること）を含む。
【0108】
図１１Ｂのブロック１１２４。分割された電子バンチを使用して光のパルスを生成することは、分割された電子バンチをアンジュレータに通すこと（例えば、分割された電子バンチを、アンジュレータを通して透過すること）を含む。
【0109】
図１１Ｂのブロック１１２６。光のパルスは、Ｘ線を含む。
【0110】
図１１Ｃのブロック１１２８。透過ジオメトリにおける回折のシミュレーションは、マルチスライス法を使用して実行される（例えば、方程式１～５に関して説明されるように）。
【0111】
【0112】
図１１Ｃのブロック１１３２。結晶構造は、Ｓｉ（１００）結晶構造である。
【0113】
政府の支援
本開示に記載のいくつかの発明は、米国国立科学財団によって授与されたＮＳＦ Ａｃｃｅｌｅｒａｔｏｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｗａｒｄ １６３２７８０、ＮＳＦ ＢｉｏＸＦＥＬ ＳＴＣ ａｗａｒｄ １２３１３０６、およびＮＳＦ Ｇｒａｎｔ ＣＢＥＴ－１６０４９７１、ならびに米国エネルギー省によって授与された契約番号ＤＥ－ＡＣＯ２－７６ＳＦ００５１５の下で政府の支援を受けて行われた。
本開示に記載のいくつかの発明は、米国国立科学財団によって授与されたＮＳＦ Ａｃｃｅｌｅｒａｔｏｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｗａｒｄ １６３２７８０、ＮＳＦ ＢｉｏＸＦＥＬ ＳＴＣ ａｗａｒｄ １２３１３０６、およびＮＳＦ Ｇｒａｎｔ ＣＢＥＴ－１６０４９７１、ならびに米国エネルギー省によって授与された契約番号ＤＥ－ＡＣＯ２－７６ＳＦ００５１５の下で政府の支援を受けて行われた。
【0114】
米国政府は、本発明において一定の権利を有する。
【図1A】
【図1B】
【図1C】
【図2A】
【図2B】
【図3A】
【図3B】
【図4A】
【図4B】
【図4C】
【図5】
【図6A】
【図6B】
【図6C】
【図6D】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11A】
【図11B】
【図11C】
【国際調査報告】