知財求人 - 知財ポータルサイト「IP Force」
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2022-05-11
(54)【発明の名称】凝集リグニンの製造プロセスおよびその使用
(51)【国際特許分類】
C07G 1/00 20110101AFI20220428BHJP
C10L 5/44 20060101ALN20220428BHJP
【ＦＩ】
C07G1/00
C10L5/44
【審査請求】未請求
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2021555190
(86)(22)【出願日】2020-03-11
(85)【翻訳文提出日】2021-10-14
(86)【国際出願番号】 IB2020052132
(87)【国際公開番号】W WO2020183383
(87)【国際公開日】2020-09-17
(31)【優先権主張番号】1950320-0
(32)【優先日】2019-03-14
(33)【優先権主張国・地域又は機関】SE
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】501239516
【氏名又は名称】ストラ エンソ オーワイジェイ
(74)【代理人】
【識別番号】110000855
【氏名又は名称】特許業務法人浅村特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】アレスコグ、ディミトリ
【テーマコード（参考）】
4H015
【Ｆターム（参考）】
4H015AA12
4H015AB01
4H015BA01
4H015BA08
4H015BA09
4H015BA13
4H015BB06
4H015BB10
4H015CB01
(57)【要約】
本発明は、制御された粒径分布を有する凝集リグニンを製造するプロセスに関する。この凝集リグニンは本質的に粉塵（ダスト）を含まず、その結果、粉塵爆発の危険性が大幅に低減される。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
制御された粒径分布を有する凝集リグニンを製造するプロセスであって、ａ）リグニンの圧縮ステップであって、ここで、１重量％～４５重量％の含水率を有するリグニンをロール圧縮によって凝集し、ロールが空洞を有し、ロール圧縮に使用される各空洞の深さが０．１ｍｍ～１０ｍｍである、リグニンの圧縮ステップ；
ｂ）ステップａ）で得られた圧縮されたリグニンを粉砕にかけるステップ；続いて
ｃ）ふるい分けステップであって、ここで、ステップｂ）の生成物をふるい分けにかけて、１００μｍ未満の粒径を有する粒子を除去し、このふるい分けステップで使用されるふるい分けスクリーンの多孔度によって決定される粒径分布が制御された最終的な凝集リグニンを生成し、ステップｃ）後に保持された粒子の１０重量％未満が１００μｍ未満の粒径を有する、ふるい分けステップを含むプロセス。
【請求項2】
前記リグニンが添加物の添加なしに凝集することを特徴とする、請求項１に記載のプロセス。
【請求項3】
ステップａ）で使用される前記リグニンが５重量％～２５重量％の含水率を有する、請求項１または２に記載のプロセス。
【請求項4】
ステップａ）で使用される前記リグニンが５重量％～１０重量％の含水率を有する、請求項３に記載のプロセス。
【請求項5】
ステップａ）の前記ロール圧縮で使用される各空洞の深さが１ｍｍ～５ｍｍである、請求項１～４のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項6】
異なる多孔度を有する少なくとも２つのふるい分けスクリーンを使用して、前記ふるい分けが２つ以上の段階で実行される、請求項１～５のいずれか１項に記載のプロセス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、制御された粒径分布を有する凝集リグニンを製造するためのプロセスに関する。この凝集リグニンは本質的に粉塵（ダスト）を含まず、その結果、粉塵爆発の危険性が大幅に低減される。
【背景技術】
【0002】
芳香族ポリマーであるリグニンは、例えば木材中に存在する主成分であり、地球上でセルロースに次いで二番目に最も豊富な炭素源である。近年、パルプ製造工程から高度に精製された固形の粉末形態でリグニンを抽出する技術の開発と商業化により、現在石油化学産業から供給されている主要な芳香族化学前駆物質の再生可能な代替物候補として大きな注目を集めている。
【0003】
リグニンは、合板、ハードボード、中密度繊維板、またはパーティクルボードなどのパネルボードの生産用のフェノール－ホルムアルデヒドバインダーの製造中に、フェノールの好適な代替品として広く研究されてきた。
【0004】
プロセスに不必要な追加の水をもたらさないように、水分量が最小限のリグニン製品を利用することが好ましい。しかし、最小の含水率が０～５％（重量ベース）のリグニンの取り扱いには、いくつかの重大な問題がある。それらの中には、あらゆる種類の取り扱い中のリグニンが粉塵雲を形成するということがある。これらの粉塵雲は、十分に高濃度の可燃性物質が空気中に浮遊している場合、粉塵爆発をさらに引き起こす可能性がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
したがって、粉塵爆発の危険性が大幅に低減され得るような手法でリグニンを処理する方法が必要とされている。
【0006】
リグニンのローラー圧縮機処理を適用するいくつかの試みが知られている。ＲＵ２１９７３８９、ＲＵ２３０７０３３、ＵＳ２０１０／０２１８４２０、およびＵＳ２０１０／１５４２９６は、リグニンが最終的なブリケット（ｂｒｉｑｕｅｔｔｅ）組成物の成分であるブリケットを製造するプロセスを開示している。そこに記載されたプロセスでは、リグニンは、ブリケットを生成するために様々な成分を一緒に結合する液体または固体のバインダーとして使用される。これらのブリケットの最終用途は、エネルギー生成の分野である。
【課題を解決するための手段】
【0007】
発明の概要
本発明は、従来技術の問題の１つ以上に対する解決策を提供する。本発明によるプロセスの特に大きな利点は、粉塵を形成する微粉が、粉塵爆発の危険性が存在しない程度に低減されることである。
本発明は、従来技術の問題の１つ以上に対する解決策を提供する。本発明によるプロセスの特に大きな利点は、粉塵を形成する微粉が、粉塵爆発の危険性が存在しない程度に低減されることである。
【0008】
本発明は、以下に関する：
制御された粒径分布を有する凝集リグニンを製造するプロセスであって、
ａ）リグニンの圧縮ステップであって、ここで、１重量％～４５重量％の含水率を有するリグニンをロール圧縮によって凝集し、ロールが空洞を有し、ロール圧縮に使用される各空洞の深さが０．１ｍｍ～１０ｍｍである、リグニンの圧縮ステップ；
ｂ）ステップａ）で得られた圧縮されたリグニンを粉砕にかけるステップ；続いて
ｃ）ふるい分けステップであって、ここで、ステップｂ）の生成物をふるい分けにかけて、１００μｍ未満の粒径を有する粒子を除去し、このふるい分けステップで使用されるふるい分けスクリーン（ｓｃｒｅｅｎ：ふるい）の多孔度によって決定される粒径分布が制御された最終的な凝集リグニンを生成し、ステップｃ）後に保持された粒子の１０重量％未満が１００μｍ未満の粒径を有する、ふるい分けステップを含む
凝集リグニン製造プロセス。
制御された粒径分布を有する凝集リグニンを製造するプロセスであって、
ａ）リグニンの圧縮ステップであって、ここで、１重量％～４５重量％の含水率を有するリグニンをロール圧縮によって凝集し、ロールが空洞を有し、ロール圧縮に使用される各空洞の深さが０．１ｍｍ～１０ｍｍである、リグニンの圧縮ステップ；
ｂ）ステップａ）で得られた圧縮されたリグニンを粉砕にかけるステップ；続いて
ｃ）ふるい分けステップであって、ここで、ステップｂ）の生成物をふるい分けにかけて、１００μｍ未満の粒径を有する粒子を除去し、このふるい分けステップで使用されるふるい分けスクリーン（ｓｃｒｅｅｎ：ふるい）の多孔度によって決定される粒径分布が制御された最終的な凝集リグニンを生成し、ステップｃ）後に保持された粒子の１０重量％未満が１００μｍ未満の粒径を有する、ふるい分けステップを含む
凝集リグニン製造プロセス。
【0009】
本発明による圧縮は、好ましくは、圧縮される材料にいかなる添加剤も添加せずに実行される。本発明の文脈において、添加剤は、リグニン粒子間の接着性（付着性）を改善するためにプロセスに添加される物質である。従って、添加剤は、添加される物質であり、ステップａ）の出発物質であるリグニンには存在しない物質を指す。従って、本発明の文脈では、ステップａ）の出発物質であるリグニンにすでに存在する水などの水分（湿分）も他の成分もまた、添加剤とは見做されない。
【0010】
本発明はまた、ステップｃ）の生成物として得られた、制御された粒径分布を有する凝集リグニンの使用に関する。例えば、リグニンは、バインダーの製造などの化学合成プロセスの中間体として利用され得る。
【発明を実施するための形態】
【0011】
詳細な説明
本明細書全体を通して、「リグニン」という表現は、あらゆる種類のリグニン、例えば広葉樹（硬材）、針葉樹（軟材）、または一年生植物に由来するリグニンを包含することが意図されている。好ましくは、リグニンは、例えばクラフトプロセスで生成されるアルカリ性リグニンである。好ましくは、リグニンは、本発明によるプロセスで使用される前に精製または単離されている。リグニンは、本発明によるプロセスで使用される前に黒液（ブラックリカー）から単離されてよく、任意選択でさらに精製されてよい。精製は、典型的には、リグニンの純度が少なくとも９０％、好ましくは少なくとも９５％になるように行われる。よって、本発明のプロセスに従って使用されるリグニンは、好ましくは１０％未満、好ましくは５％未満の不純物を含む。次に、リグニンは、Ｗ０２００６／０３１１７５に開示されたプロセスを使用することによって黒液から分離され得る。
本明細書全体を通して、「リグニン」という表現は、あらゆる種類のリグニン、例えば広葉樹（硬材）、針葉樹（軟材）、または一年生植物に由来するリグニンを包含することが意図されている。好ましくは、リグニンは、例えばクラフトプロセスで生成されるアルカリ性リグニンである。好ましくは、リグニンは、本発明によるプロセスで使用される前に精製または単離されている。リグニンは、本発明によるプロセスで使用される前に黒液（ブラックリカー）から単離されてよく、任意選択でさらに精製されてよい。精製は、典型的には、リグニンの純度が少なくとも９０％、好ましくは少なくとも９５％になるように行われる。よって、本発明のプロセスに従って使用されるリグニンは、好ましくは１０％未満、好ましくは５％未満の不純物を含む。次に、リグニンは、Ｗ０２００６／０３１１７５に開示されたプロセスを使用することによって黒液から分離され得る。
【0012】
好ましくは、リグニンは、圧縮前に、すなわち、本発明によるプロセスのステップａ）の前に乾燥される。リグニンの乾燥は、当技術分野で知られている方法および装置によって実施される。ステップａ）で使用されるリグニンは、１重量％～４５重量％の含水率を有する。好ましくは、本発明による圧縮前のリグニンの含水率は、２５重量％未満、好ましくは１０重量％未満、より好ましくは８重量％未満である。乾燥中の温度は、好ましくは８０℃～１６０℃の範囲であり、より好ましくは１００℃～１２０℃の範囲である。
【0013】
乾燥後に得られたリグニン粉末は、１μｍ～２ｍｍの範囲の広い粒径分布を有し、マイクロメートルの範囲の方に大幅に傾斜しており、これは、粒子の大部分が１～２００μｍの範囲の粒径を有することを意味する。爆発特性と粒径分布との間に強い相関関係が存在する、つまり、粒子が小さいほど爆発の危険性はより重大なものになることが当技術分野で知られている（参照：ＢＩＡ－レポート１３／９７ 粉塵の燃焼および爆発特性）。ここでは、粒径１００μｍ未満の粒子を微粒子（ｆｉｎｅｓ）と見做す。
【0014】
リグニンのロール圧縮は、リグニン粒子を凝集させるローラー圧縮機によって達成され得る。本発明は、３つのステップ：圧縮、粉砕およびふるい分けを含むプロセスである。
【0015】
圧縮ステップａ）において、第１の中間生成物が生成される。ここで、微細なリグニン粉末は通常、ホッパーを介して供給され、水平または垂直の供給スクリューによって圧縮ゾーンに運ばれ、そこで材料は、所定のギャップを有する圧縮ローラーによってフレーク形状に圧縮される。供給スクリュー速度、圧縮ゾーンでの圧力発生を制御することによって、均一な密度のフレークを得ることができる。圧縮ゾーンでの圧力発生は、好ましくは、モニタリングされ、圧縮ロールの回転速度によって制御され得る。粉末がローラー間で引きずられるとき、それは、材料の密度が増大し、粉末がフレークまたはリボン形状に転化されるニップ領域と称される箇所に入る。使用されるロールは空洞（キャビティー）を有する。ロール圧縮に使用される各空洞の深さは、０．１ｍｍ～１０ｍｍ、好ましくは１ｍｍ～８ｍｍ、より好ましくは１ｍｍ～５ｍｍ、または１ｍｍ～３ｍｍである。圧縮中に加えられる特定の押圧力は、圧縮に使用される機器によって変動し得るが、１ｋＮ／ｃｍ～１００ｋＮ／ｃｍの範囲であってよい。圧縮を実行するのに好適な装置は、当技術分野で知られている。
【0016】
好ましくは、ステップａ）で使用されるリグニンは、リグニンの少なくとも２５重量％が１μｍ～１００μｍの粒径を有するような粒径分布を有する粉末の形態で提供される。
【0017】
本プロセスの粉砕ステップｂ）において、圧縮ステップにて得られた第１の中間生成物は、回転造粒機、ケージミル、ビーターミル、ハンマーミルもしくはクラッシャーミル、および／またはそれらの組み合わせによるなどの粉砕（ｍｉｌｌｉｎｇ）または破砕（ｇｒｉｎｄｉｎｇ）に供される。このステップの間、第２の中間生成物が得られる。
【0018】
本プロセスのふるい分けステップｃ）において、粉砕ステップｂ）にて得られた第２の中間生成物は、ふるい分け（スクリーニングとも称される）などの物理的分別によってスクリーニングされ、このステップでふるいまたはスクリーンの多孔度によって設定される明確な粒径分布を有する凝集リグニンである最終生成物が得られる。ふるいまたはスクリーンは、粒径が１００μｍ未満のほとんどの粒子がふるいを通過し、拒絶され、好ましくは圧縮ステップに戻されるように選択される一方、粒径が１００μｍを超えるほとんどの粒子は保持されて、ふるい分けステップの生成物（本発明によるプロセスの生成物）となる。ふるい分けは、複数の段階で実施することができ、すなわち、ステップｂ）にて得られた粉砕済みの材料が複数のスクリーンまたはふるいを順次通過するように、ふるい分けを実行することができる。２つ以上の異なるスクリーン多孔度を有するスクリーニングのステージを用いることにより、より明確な粒径分布を有するいくつかの画分が得られる。
【0019】
一実施形態では、第１ロールが環状リムを有し、ニップ領域にある粉末がローラー表面に沿って軸方向に封止されるようにロール群が構成される。
【0020】
一実施形態では、ニップ領域が静止した板でローラー表面に沿って軸方向に封止されるようにロール群が構成される。ニップ領域が確実に封止されることにより、全体に円筒形のニップローラーと比較して、ローラー群の軸方向端での粉末の損失が最小限に抑えられる。
【0021】
本質的にリグニンのみである材料を用いて、すなわち添加剤が存在しない状態で本発明による圧縮を実施することは特に有益である。なぜなら、それは、バインダーまたは他の成分がないために、圧縮された製品の使用を容易にするからである。そうでなければ、圧縮され、粉砕され、ふるいにかけられたリグニンが使用されることになっている用途に悪影響を与える恐れがある。
【0022】
本発明によるプロセスの格別の利点は、粉塵を形成する微粉が、粉塵爆発の危険性が存在しない程度に低減されることである。
【0023】
本発明によるプロセスの更なる利点は、最終的に凝集したリグニンを容易に取り扱い、輸送し、そして貯蔵することができることである。本発明によるプロセスの更なる利点は、閉ループ構成で高度に自動化できることであり、それにより、圧縮ステップ、後続の粉砕ステップ、および最終スクリーニングステップからの拒絶品（不合格品）がローラー圧縮の段階に戻され、安定したプロセスフローおよび最終製品の均一な粒度分布が維持される。
【実施例】
【0024】
例１－リグニン原料の製造および特性評価
リングドライヤーで最終的な乾燥含有量が９６％になるまで乾燥されたリグニン粉末
ＬｉｇｎｏＢｏｏｓｔプロセスに従って稼働している生産プラントの最終フィルターから得られた湿潤リグニンを、ＶｅｔｔｅｒＴｅｃリングドライヤーで最終的な乾燥含有量が９６％になるまで処理した。最終的な材料の乾燥含有量をＩＳＯ－６３８に説明されている方法で得た。粒径分布（ＰＳＤ）を、ＡＳＴＭ Ｄ１９２１－０６標準法に説明されているふるい分けによって分析した。製品のかさ密度をＩＳＯ６９７に説明されている方法で得た。最終的な材料の爆発特性を、ＥＮ １３８２１に従って最小着火エネルギー（ＭＩＥ）を測定することによって得た。
リングドライヤーで最終的な乾燥含有量が９６％になるまで乾燥されたリグニン粉末
ＬｉｇｎｏＢｏｏｓｔプロセスに従って稼働している生産プラントの最終フィルターから得られた湿潤リグニンを、ＶｅｔｔｅｒＴｅｃリングドライヤーで最終的な乾燥含有量が９６％になるまで処理した。最終的な材料の乾燥含有量をＩＳＯ－６３８に説明されている方法で得た。粒径分布（ＰＳＤ）を、ＡＳＴＭ Ｄ１９２１－０６標準法に説明されているふるい分けによって分析した。製品のかさ密度をＩＳＯ６９７に説明されている方法で得た。最終的な材料の爆発特性を、ＥＮ １３８２１に従って最小着火エネルギー（ＭＩＥ）を測定することによって得た。
【0025】
記載されている製品について、得られた乾燥含有量および爆発特性を表１に示す。
【0026】
例２（比較）－ブリケッティングによる乾燥リグニンの凝集
ブリケットを生成するため、例１にて得られたリグニンをブリケッティングにかけた。ワーキング幅１３０ｍｍの圧縮ロールを備えたローラープレスタイプ５２／６．５（Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｆａｂｒｉｋ Ｋｏｐｐｅｒｎ ＧｍｂＨ）を用いてブリケッティングを実行した。圧縮ロールには、圧縮ロールの周囲に均一に分布した約３０×２０×２０ｍｍ（長さ×幅×深さ）の寸法のブリケッティング金型を装備した。圧縮ロール間のニップ領域には封止（シーリング）を用いなかった。
ブリケットを生成するため、例１にて得られたリグニンをブリケッティングにかけた。ワーキング幅１３０ｍｍの圧縮ロールを備えたローラープレスタイプ５２／６．５（Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｆａｂｒｉｋ Ｋｏｐｐｅｒｎ ＧｍｂＨ）を用いてブリケッティングを実行した。圧縮ロールには、圧縮ロールの周囲に均一に分布した約３０×２０×２０ｍｍ（長さ×幅×深さ）の寸法のブリケッティング金型を装備した。圧縮ロール間のニップ領域には封止（シーリング）を用いなかった。
【0027】
微粉末は２つのローラー間の静的なギャップを通って流れるだけであり、そのためリグニン材料の凝集は達成され得ないことが分かった。
【0028】
例３（比較）－ブリケッティングによる湿潤リグニンの凝集
例１にて得られたリグニンを、凝集に先立って水と事前に混合した。含水率は乾燥重量ベースで１１％であった。Ｅｉｒｉｃｈ Ｒ０８バッチミキサーを使用して凝集の前に予備混合を実行した。生成された中間体を、例２に記載されるようにブリケットを生成するために使用した。圧縮ロール表面の金型の過度の目詰まりが、ブリケットを生成できない程度に発生していることが観察された。
例１にて得られたリグニンを、凝集に先立って水と事前に混合した。含水率は乾燥重量ベースで１１％であった。Ｅｉｒｉｃｈ Ｒ０８バッチミキサーを使用して凝集の前に予備混合を実行した。生成された中間体を、例２に記載されるようにブリケットを生成するために使用した。圧縮ロール表面の金型の過度の目詰まりが、ブリケットを生成できない程度に発生していることが観察された。
【0029】
例４（比較）－ブリケッティングによる湿潤リグニンの凝集
例１にて得られたリグニンを、凝集に先立って水と事前に混合した。含水率は乾燥重量ベースで３０％であった。Ｅｉｒｉｃｈ Ｒ０８バッチミキサーを使用して凝集の前に予備混合を実行した。生成された中間体を、例２に記載されるようにブリケットを生成するために使用した。圧縮ロール表面の金型の過度の目詰まりが、ブリケットを生成できない程度に発生していることが観察された。
例１にて得られたリグニンを、凝集に先立って水と事前に混合した。含水率は乾燥重量ベースで３０％であった。Ｅｉｒｉｃｈ Ｒ０８バッチミキサーを使用して凝集の前に予備混合を実行した。生成された中間体を、例２に記載されるようにブリケットを生成するために使用した。圧縮ロール表面の金型の過度の目詰まりが、ブリケットを生成できない程度に発生していることが観察された。
【0030】
例５（比較）－添加剤１を用いたブリケッティングによるリグニンの凝集
例１にて得られたリグニンを、リサイクルされたフラッフパルプ（ｆｌｕｆｆ ｐｕｌｐ）と組み合わせて使用し、例２に記載されるようにブリケットを生成した。材料の急速な流れを遅らせ、均一な材料供給を確保するためにフラッフパルプを使用した。圧縮ロール表面の金型の過度の目詰まりが、ブリケットを生成できない程度に発生していることが観察された。
例１にて得られたリグニンを、リサイクルされたフラッフパルプ（ｆｌｕｆｆ ｐｕｌｐ）と組み合わせて使用し、例２に記載されるようにブリケットを生成した。材料の急速な流れを遅らせ、均一な材料供給を確保するためにフラッフパルプを使用した。圧縮ロール表面の金型の過度の目詰まりが、ブリケットを生成できない程度に発生していることが観察された。
【0031】
例６（比較）－添加剤２を用いたリグニンの凝集
例１にて得られたリグニンを、リサイクルされたフラッフパルプ（ｆｌｕｆｆ ｐｕｌｐ）と組み合わせて使用し、ローラープレスタイプ５２／１０（Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｆａｂｒｉｋ Ｋｏｐｐｅｒｎ ＧｍｂＨ）によりフレークを生成した。ローラープレスタイプ５２／１０において、圧縮ロールには、圧縮ロールの周囲に均一に分布した３０×２０×５ｍｍの寸法の楕円形の空洞（キャビティ）を有するフレーク化用の金型を装備した。材料の急速な流れを遅らせ、均一な材料供給を確保するためにフラッフパルプを使用した。圧縮ロール表面の金型の過度の目詰まりが、フレークを生成できない程度に発生していることが観察された。
例１にて得られたリグニンを、リサイクルされたフラッフパルプ（ｆｌｕｆｆ ｐｕｌｐ）と組み合わせて使用し、ローラープレスタイプ５２／１０（Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｆａｂｒｉｋ Ｋｏｐｐｅｒｎ ＧｍｂＨ）によりフレークを生成した。ローラープレスタイプ５２／１０において、圧縮ロールには、圧縮ロールの周囲に均一に分布した３０×２０×５ｍｍの寸法の楕円形の空洞（キャビティ）を有するフレーク化用の金型を装備した。材料の急速な流れを遅らせ、均一な材料供給を確保するためにフラッフパルプを使用した。圧縮ロール表面の金型の過度の目詰まりが、フレークを生成できない程度に発生していることが観察された。
【0032】
例７－湿潤リグニンの凝集
例１にて得られたリグニンを、凝集に先立って水と事前に混合した。含水率は乾燥重量ベースで１３％であった。Ｅｉｒｉｃｈ Ｒ０８バッチミキサーを使用して凝集の前に予備混合を実行した。Ｅｉｒｉｃｈ Ｒ０８バッチミキサーを使用して凝集の前に予備混合を実行した。得られた中間体を用いて、ローラープレスタイプ５２／１０上にてフレークを生成した。ローラープレスタイプ５２／１０において、圧縮ロールには、圧縮ロールの周囲に均一に分布した３０×２０×５ｍｍの寸法の楕円形の空洞（キャビティ）を有するフレーク化用の金型を装備した。フレークを生成し得ることが観察された。続いてのビーターミル（Ｇｅｂｒ．Ｊｅｈｍｌｉｃｈ ＧｍｂＨ）による粉砕と手動ふるい分けで、０．２５～１．０ｍｍの標的の粒径分布を有する凝集リグニンが生成された。結果を表２に示す。
例１にて得られたリグニンを、凝集に先立って水と事前に混合した。含水率は乾燥重量ベースで１３％であった。Ｅｉｒｉｃｈ Ｒ０８バッチミキサーを使用して凝集の前に予備混合を実行した。Ｅｉｒｉｃｈ Ｒ０８バッチミキサーを使用して凝集の前に予備混合を実行した。得られた中間体を用いて、ローラープレスタイプ５２／１０上にてフレークを生成した。ローラープレスタイプ５２／１０において、圧縮ロールには、圧縮ロールの周囲に均一に分布した３０×２０×５ｍｍの寸法の楕円形の空洞（キャビティ）を有するフレーク化用の金型を装備した。フレークを生成し得ることが観察された。続いてのビーターミル（Ｇｅｂｒ．Ｊｅｈｍｌｉｃｈ ＧｍｂＨ）による粉砕と手動ふるい分けで、０．２５～１．０ｍｍの標的の粒径分布を有する凝集リグニンが生成された。結果を表２に示す。
【0033】
例８－湿潤リグニンの凝集
例１にて得られたリグニンを、凝集に先立って水と事前に混合した。含水率は乾燥重量ベースで３０％であった。Ｅｉｒｉｃｈ Ｒ０８バッチミキサーを使用して凝集の前に予備混合を実行した。得られた中間体を用いて、ローラープレスタイプ５２／１０上にてフレークを生成した。ローラープレスタイプ５２／１０において、圧縮ロールには、圧縮ロールの周囲に均一に分布した３０×２０×５ｍｍの寸法の楕円形の空洞（キャビティ）を有するフレーク化用の金型を装備した。フレークを生成し得ることが観察された。続いてのケージミル（Ｓｔｅｄｍａｎ Ｍａｃｈｉｎｅ Ｃｏｍｐａｎｙ）による粉砕と手動ふるい分けで、１～２．０ｍｍの標的の粒径分布を有する凝集リグニンが生成された。結果を表２に示す。
例１にて得られたリグニンを、凝集に先立って水と事前に混合した。含水率は乾燥重量ベースで３０％であった。Ｅｉｒｉｃｈ Ｒ０８バッチミキサーを使用して凝集の前に予備混合を実行した。得られた中間体を用いて、ローラープレスタイプ５２／１０上にてフレークを生成した。ローラープレスタイプ５２／１０において、圧縮ロールには、圧縮ロールの周囲に均一に分布した３０×２０×５ｍｍの寸法の楕円形の空洞（キャビティ）を有するフレーク化用の金型を装備した。フレークを生成し得ることが観察された。続いてのケージミル（Ｓｔｅｄｍａｎ Ｍａｃｈｉｎｅ Ｃｏｍｐａｎｙ）による粉砕と手動ふるい分けで、１～２．０ｍｍの標的の粒径分布を有する凝集リグニンが生成された。結果を表２に示す。
【0034】
例９－乾燥リグニンの凝集
例１にて得られたリグニンを、ワーキング直径５０ｍｍの圧縮ロールを備えたＨｏｓｏｋａｗａ Ｐｈａｒｍａｐａｋｔｏｒ Ｌ ２００／５０Ｐを用いて凝集させた。圧縮ロールは、圧縮ロールの軸方向に間隔を空けて配置された５０×１×１ｍｍの寸法の溝を備えていた。静的プレートを２つの圧縮ロールの半径側に取り付けて、ニップ領域を封止した。
例１にて得られたリグニンを、ワーキング直径５０ｍｍの圧縮ロールを備えたＨｏｓｏｋａｗａ Ｐｈａｒｍａｐａｋｔｏｒ Ｌ ２００／５０Ｐを用いて凝集させた。圧縮ロールは、圧縮ロールの軸方向に間隔を空けて配置された５０×１×１ｍｍの寸法の溝を備えていた。静的プレートを２つの圧縮ロールの半径側に取り付けて、ニップ領域を封止した。
【0035】
約８０×５０×２ｍｍ（長さ×幅×深さ）の寸法にてフレークを第１の中間生成物として生成し得ることが観察された。この第１の中間生成物の重量ベースでのおおよその収率は、少なくとも８０％で得られた。
【0036】
続いて、フレークを、２ｍｍスクリーンを備えたＦＣ２００フレーク破砕機（Ｈｏｓｏｋａｗａ Ｂｅｐｅｘ）で粉砕して、第２の中間生成物を生成した。この第２の中間生成物を、凝集したリグニンの標的画分に一致するように定められたメッシュサイズを有するスクリーンを備えた振動スクリーナーを使用してスクリーニングにかけた。この例では、メッシュサイズが２００μｍのスクリーンを使用した。
【0037】
例１０－乾燥リグニンの凝集
例１にて得られたリグニンを、ワーキング直径５０ｍｍの圧縮ロールを備えたＨｏｓｏｋａｗａ Ｐｈａｒｍａｐａｋｔｏｒ Ｌ ２００／５０Ｐを用いて凝集させた。圧縮ロールには、第１のロールに高さ１０ｍｍの環状リムが装備された。第２のロールは、第１のロールのリムに対して補完的な環状のくぼみを有していた。ロールはさらに、圧縮ロールの軸方向に間隔を空けて配置された５０×１×１ｍｍ（長さ×幅×深さ）の寸法の溝を備えていた。約８０×５０×２ｍｍ（長さ×幅×深さ）の寸法にてフレークを第１の中間生成物として生成し得ることが観察された。この第１の中間生成物の重量ベースでのおおよその収率は、少なくとも８５％で得られた。
例１にて得られたリグニンを、ワーキング直径５０ｍｍの圧縮ロールを備えたＨｏｓｏｋａｗａ Ｐｈａｒｍａｐａｋｔｏｒ Ｌ ２００／５０Ｐを用いて凝集させた。圧縮ロールには、第１のロールに高さ１０ｍｍの環状リムが装備された。第２のロールは、第１のロールのリムに対して補完的な環状のくぼみを有していた。ロールはさらに、圧縮ロールの軸方向に間隔を空けて配置された５０×１×１ｍｍ（長さ×幅×深さ）の寸法の溝を備えていた。約８０×５０×２ｍｍ（長さ×幅×深さ）の寸法にてフレークを第１の中間生成物として生成し得ることが観察された。この第１の中間生成物の重量ベースでのおおよその収率は、少なくとも８５％で得られた。
【0038】
５ｍｍのスクリーンを備えたＦＣ２００フレーク破砕機で第１の中間生成物を処理し、５００μｍのメッシュサイズのスクリーンを備えた振動スクリーナーを使用して第２の中間体をスクリーニングした。製品の収率を表２に示す。
【0039】
例１１－乾燥リグニンの凝集
例１にて得られたリグニンを、アレクサンダーワークＷＰ２００ファーマ（Ａｌｅｘａｎｄｅｒｗｅｒｋ ＷＰ２００ Ｐｈａｒｍａ：Ａｌｅｘａｎｄｅｒｗｅｒｋ Ａｋｔｉｅｎｇｅｓｅｌｌｓｃｈａｆｔ製）を用いて凝集させた。ユニットには、７５ｍｍのワーキング幅の刻み付きおよび溝付きローラーを装備した。静的サイドプレートを使用した。ユニットにはさらに２段造粒機を装備し、第１のステージには２．５ｍｍのスクリーンを装備し、第２のステージには１．２５ｍｍのスクリーンを装備した。２段造粒機の直後に取り付けたのは、最終的な凝集リグニンの標的画分に一致するように定められたメッシュサイズの単一スクリーンを備えたスクリーニングデッキであった。この例では、６００μｍのメッシュサイズを使用した。
例１にて得られたリグニンを、アレクサンダーワークＷＰ２００ファーマ（Ａｌｅｘａｎｄｅｒｗｅｒｋ ＷＰ２００ Ｐｈａｒｍａ：Ａｌｅｘａｎｄｅｒｗｅｒｋ Ａｋｔｉｅｎｇｅｓｅｌｌｓｃｈａｆｔ製）を用いて凝集させた。ユニットには、７５ｍｍのワーキング幅の刻み付きおよび溝付きローラーを装備した。静的サイドプレートを使用した。ユニットにはさらに２段造粒機を装備し、第１のステージには２．５ｍｍのスクリーンを装備し、第２のステージには１．２５ｍｍのスクリーンを装備した。２段造粒機の直後に取り付けたのは、最終的な凝集リグニンの標的画分に一致するように定められたメッシュサイズの単一スクリーンを備えたスクリーニングデッキであった。この例では、６００μｍのメッシュサイズを使用した。
【0040】
凝集したリグニンの２つの画分を収集した。画分１をスクリーニングデッキの前で収集し、画分２をスクリーニングデッキの後で収集した。画分１および画分２の粒径分布を、ふるい分析によって測定した（表３）。
【0041】
例１２－乾燥リグニンの凝集
例１にて得られたリグニンを、２段造粒機の第１ステージにて５．０ｍｍのスクリーンを用い、２段造粒機の第２ステージにて２．０ｍｍのスクリーンを用いて、例１１に記載されるように凝集させた。メッシュサイズ１．６ｍｍ、１．２５ｍｍ、１．００ｍｍおよび０．８０ｍｍの４つのスクリーンを備えたスクリーニングデッキを使用した。凝集したリグニンの２つの画分を収集した。画分１をスクリーニングデッキの前で収集し、画分２をスクリーニングデッキの後で収集した。画分１および画分２の粒径分布を、ふるい分析によって測定した（表３）。
例１にて得られたリグニンを、２段造粒機の第１ステージにて５．０ｍｍのスクリーンを用い、２段造粒機の第２ステージにて２．０ｍｍのスクリーンを用いて、例１１に記載されるように凝集させた。メッシュサイズ１．６ｍｍ、１．２５ｍｍ、１．００ｍｍおよび０．８０ｍｍの４つのスクリーンを備えたスクリーニングデッキを使用した。凝集したリグニンの２つの画分を収集した。画分１をスクリーニングデッキの前で収集し、画分２をスクリーニングデッキの後で収集した。画分１および画分２の粒径分布を、ふるい分析によって測定した（表３）。
【0042】
【表1】
【0043】
【表2】
【0044】
【表3】
【0045】
このように、最終的な凝集および粒状化リグニンの粒径分布を、ふるい分けステージの構成によって制御することができる。例えば、１つの特定のスクリーン多孔度を備えたふるい分けステージを採用することにより、１つの標的とする画分および１つの拒絶品（不合格品）画分である２つの画分が生成される。この標的の画分をさらに使用することもできるが、拒絶品画分を圧縮段階に戻すことができるため、プロセス中の損失が最小限に抑制される。標的の画分を、最終用途に応じてさらにふるいにかけるか、または最終製品として使用することができる。２つ以上のスクリーン多孔度を備えたふるい分けステージを採用することによって、より明確な粒径分布を有するいくつかの画分が得られる。
【0046】
本発明の上記の詳細な説明に鑑み、他の修正および変形が当業者に明らかになるであろう。しかしながら、そのような他の修正および変形が、本発明の本質および範囲から逸脱することなく実施され得ることは明らかなはずである。
【国際調査報告】