特表2022-532095紫外線をスクリーニング除去するための多層材料、それを含む組成物、それを使用するケラチン材料の処理プロセス、及び材料の調製プロセス
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2022-07-13
(54)【発明の名称】紫外線をスクリーニング除去するための多層材料、それを含む組成物、それを使用するケラチン材料の処理プロセス、及び材料の調製プロセス
(51)【国際特許分類】
C09C 3/00 20060101AFI20220706BHJP
A61Q 17/04 20060101ALI20220706BHJP
A61K 8/19 20060101ALI20220706BHJP
A61K 8/29 20060101ALI20220706BHJP
A61K 8/26 20060101ALI20220706BHJP
A61K 8/27 20060101ALI20220706BHJP
A61K 8/25 20060101ALI20220706BHJP
A61K 8/21 20060101ALI20220706BHJP
A61K 8/20 20060101ALI20220706BHJP
A61K 8/81 20060101ALI20220706BHJP
A61K 8/73 20060101ALI20220706BHJP
A61K 8/88 20060101ALI20220706BHJP
A61K 8/86 20060101ALI20220706BHJP
A61K 8/02 20060101ALI20220706BHJP
B32B 7/023 20190101ALI20220706BHJP
【ＦＩ】
C09C3/00
A61Q17/04
A61K8/19
A61K8/29
A61K8/26
A61K8/27
A61K8/25
A61K8/21
A61K8/20
A61K8/81
A61K8/73
A61K8/88
A61K8/86
A61K8/02
B32B7/023
【審査請求】有
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2021566036
(86)(22)【出願日】2020-05-06
(85)【翻訳文提出日】2021-11-05
(86)【国際出願番号】 EP2020062627
(87)【国際公開番号】W WO2020225328
(87)【国際公開日】2020-11-12
(31)【優先権主張番号】1904826
(32)【優先日】2019-05-09
(33)【優先権主張国・地域又は機関】FR
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】391023932
【氏名又は名称】ロレアル
(74)【代理人】
【識別番号】100108453
【弁理士】
【氏名又は名称】村山 靖彦
(74)【代理人】
【識別番号】100110364
【弁理士】
【氏名又は名称】実広 信哉
(74)【代理人】
【識別番号】100133086
【弁理士】
【氏名又は名称】堀江 健太郎
(72)【発明者】
【氏名】アンドレス・カルドゾ・ペレス
(72)【発明者】
【氏名】アントワーヌ・モントー－ランベール
【テーマコード（参考）】
4C083
4F100
4J037
【Ｆターム（参考）】
4C083AB171
4C083AB191
4C083AB211
4C083AB221
4C083AB231
4C083AB241
4C083AB311
4C083AB321
4C083AB331
4C083AB341
4C083AD021
4C083AD071
4C083AD091
4C083AD111
4C083AD151
4C083AD261
4C083BB46
4C083CC19
4C083DD05
4C083DD08
4C083EE17
4F100AA05A
4F100AA05B
4F100AA06A
4F100AA06B
4F100AA11A
4F100AA11B
4F100AA12A
4F100AA12B
4F100AA14A
4F100AA14B
4F100AA17A
4F100AA17B
4F100AA18A
4F100AA18B
4F100AA19A
4F100AA19B
4F100AA20A
4F100AA20B
4F100AA21A
4F100AA21B
4F100AA25A
4F100AA25B
4F100AA28A
4F100AA28B
4F100AB00A
4F100AB00B
4F100AB10A
4F100AB10B
4F100AB11A
4F100AB11B
4F100AB17A
4F100AB17B
4F100AB31A
4F100AB31B
4F100AJ04A
4F100AJ04B
4F100AK07A
4F100AK07B
4F100AK10A
4F100AK10B
4F100AK12A
4F100AK12B
4F100AK15A
4F100AK15B
4F100AK17A
4F100AK17B
4F100AK18A
4F100AK18B
4F100AK25A
4F100AK25B
4F100AK27A
4F100AK27B
4F100AK32A
4F100AK32B
4F100AK48A
4F100AK48B
4F100AK55A
4F100AK55B
4F100AK73A
4F100AK73B
4F100AL01A
4F100AL01B
4F100BA08
4F100JD09
4F100YY00A
4F100YY00B
4J037AA04
4J037AA06
4J037AA08
4J037AA18
4J037CC01
4J037CC11
4J037CC21
4J037FF02
(57)【要約】
本発明は、ｉ）多層材料、ｉｉ）前記多層材料の調製プロセス、ｉｉｉ）１つ又はそれ以上の多層材料を含む化粧用組成物、ｉｖ）ケラチン材料、特に皮膚などのヒトケラチン材料を処理するためのプロセス、ｖ）紫外（ＵＶ）線をスクリーニング除去するための多層材料の使用に関する。前記多層材料は、奇数Ｎの層を有し、
・少なくとも３つの層を含み、そのそれぞれの層は、材料Ａ、又はＡとは異なる材料Ｂからなり、前記連続層Ａ及びＢは交互に換えられて、２つの隣接する層は異なる屈折指数を有し；
・それぞれの層の厚さは以下の数式（Ｉ）：［ｘ／ｙ／（αｘ／ｙ）ａ／ｘ］
に従い、式（Ｉ）中、
ｘは、内層及び外層の厚さであり；
ｙは、内層αｘ又は外層ｘに隣接する層の厚さであり；
αは整数又は分数であり、且つα＝２±０～１５％、好ましくはα＝２±０～１０％、より好ましくはα＝２±０～５％であり、
中間奇数層（αｘ）は、前記外層ｘの厚さの２倍±０～１５％の厚さを有し；且つ
ａは、ａ＝（Ｎ－３）／２のように、交互の層Ｎの数に関連した０以上の整数を表し；
以下のことが理解される：
・好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さを有し；
・いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
・少なくとも３つの層を含み、そのそれぞれの層は、材料Ａ、又はＡとは異なる材料Ｂからなり、前記連続層Ａ及びＢは交互に換えられて、２つの隣接する層は異なる屈折指数を有し；
・それぞれの層の厚さは以下の数式（Ｉ）：［ｘ／ｙ／（αｘ／ｙ）ａ／ｘ］
に従い、式（Ｉ）中、
ｘは、内層及び外層の厚さであり；
ｙは、内層αｘ又は外層ｘに隣接する層の厚さであり；
αは整数又は分数であり、且つα＝２±０～１５％、好ましくはα＝２±０～１０％、より好ましくはα＝２±０～５％であり、
中間奇数層（αｘ）は、前記外層ｘの厚さの２倍±０～１５％の厚さを有し；且つ
ａは、ａ＝（Ｎ－３）／２のように、交互の層Ｎの数に関連した０以上の整数を表し；
以下のことが理解される：
・好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さを有し；
・いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
奇数Ｎの層を有する多層材料であって、・少なくとも３つの層を含み、そのそれぞれの層は、材料Ａ、又はＡとは異なる材料Ｂからなり、前記連続層Ａ及びＢは交互に換えられて、２つの隣接する層は異なる屈折指数を有し；
・それぞれの層の厚さは以下の数式（Ｉ）：［ｘ／ｙ／（αｘ／ｙ）ａ／ｘ］
に従い、式（Ｉ）中、
ｘは、内層及び外層の厚さであり；
ｙは、内層αｘ又は外層ｘに隣接する層の厚さであり；
αは整数又は分数であり、且つα＝２±０～１５％、好ましくはα＝２±０～１０％、より好ましくはα＝２±０～５％であり、
中間奇数層（αｘ）は、前記外層ｘの厚さの２倍±０～１５％の厚さを有し；且つ
ａは、ａ＝（Ｎ－３）／２のように、交互の層Ｎの数に関連した０以上の整数を表し；
以下のことが理解される：
・好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さを有し；
・いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する、多層材料。
【請求項2】
基材を含まない、請求項１に記載の材料。
【請求項3】
前記隣接する層ｘ及びｙが、好ましくは少なくとも０．３、好ましくは少なくとも１異なり、特に包括的に０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．５～１．８、なおより好ましくは０．６～１．５、又はさらにより好ましくは０．７～１．３異なる屈折率を有する（無機）有機化合物からなる、請求項１又は２に記載の材料。
【請求項4】
前記材料Ａ及びＢが、純粋であるか又は混合物としての無機材料からなり、Ａ及びＢを構成するこれらの無機化合物が、以下：ゲルマニウム（Ｇｅ）、ガリウムアンチモナイド（ＧａＳｂ）、テルル（Ｔｅ）、ヒ化インジウム（ＩｎＡｓ）、ケイ素（Ｓｉ）、ヒ化ガリウム（ＧａＡｓ）、リン化インジウム（ＩｎＰ）、リン化ガリウム（ＧａＰ）、グラファイト（Ｃ）、クロム（Ｃｒ）、テルル化亜鉛（ＺｎＴｅ）、硫酸亜鉛（ＺｎＳＯ４）、バナジウム（Ｖ）、セレン化ヒ素（Ａｓ２Ｓｅ３）、ルチル二酸化チタン（ＴｉＯ２）、二セレン化銅アルミニウム（ＣｕＡｌＳｅ２）、ペロブスカイトチタン酸カルシウム（ＣａＴｉＯ３）、硫化スズ（ＳｎＳ）、セレン化亜鉛（ＺｎＳｅ）、アナタース二酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化セリウム（ＣｅＯ２）、窒化ガリウム（ＧａＮ）、タングステン（Ｗ）、マンガン（Ｍｎ）、特に真空堆積された二酸化チタン（ＴｉＯ２）、ダイヤモンド（Ｃ）、酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ３）、五酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）、ソル－ゲル二酸化チタン（ＴｉＯ２）、硫化亜鉛（ＺｎＳ）、窒化ケイ素（ＳｉＮ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、アルミニウム（Ａｌ）、酸化ハフニウム（ＨｆＯ２）、コランダム酸化アルミニウム又はコランダム（Ａｌ２Ｏ）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）、ペリクレース酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、ポリスルホン、フッ化ナトリウムアルミニウム（Ｎａ３ＡｌＦ）、フッ化鉛（ＰｂＦ２）、マイカ、ヒ化アルミニウム（ＡｌＡｓ）、塩化ナトリウム（ＮａＣｌ）、フッ化ナトリウム（ＮａＦ）、シリカ（ＳｉＯ２）、フッ化バリウム（ＢａＦ２）、フッ化カリウム（ＫＦ）、真空堆積シリカ（ＳｉＯ２）、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）、フッ化カルシウム（ＣａＦ２）、フッ化リチウム（ＬｉＦ）、フッ化マグネシウム（ＭｇＦ２）、オキシ塩化ビスマス（ＢｉＯＣｌ）、ビスマスフェライト（ＢｉＦｅＯ３）、窒化ホウ素（ＮＢ）及び（ビ）カーボネート、例えば炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３）から特に選択され、より特に、Ａ及びＢを構成する化合物が、特に（ＴｉＯ２又はＮｂ２Ｏ５）＋（ＳｉＯ２又はＭｇＦ２又はＢａＦ２又はＭｇＯ又はＣａＣＯ３）及び（ＺｎＯ又はＺｎＳ）＋ＭｇＦ２から選択され、好ましくは、Ａ及びＢは純粋な無機材料からなり、Ａ及びＢを構成するこれらの無機化合物が、以下：アナターゼ二酸化チタン（ＴｉＯ２）、特に真空堆積された二酸化チタン（ＴｉＯ２）、ソル－ゲル二酸化チタン（ＴｉＯ２）、シリカ（ＳｉＯ２）、真空堆積シリカ（ＳｉＯ２）から特に選択される、請求項１～３のいずれか一項に記載の材料。
【請求項5】
材料Ａ及び／又はＢが有機化合物を含有し、これらの化合物が、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリカーボネート、尿素ホルムアルデヒド、スチレン－アクリロニトリルコポリマー、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、特に６／６型のポリアミドナイロン、スチレン－ブタジエンコポリマー、ＩＩ型ポリアミドナイロン、ポリメタクリル酸メチルなどのマルチアクリル系ポリマー、イオノマー、ポリエチレン、ポリブチレン、ポリプロピレン、硝酸セルロース、ポリホルムアルデヒドなどのアセタールホモポリマー、メチルペンテンポリマー、エチルセルロース、酢酸酪酸セルロース、プロピオン酸セルロース、酢酸セルロース、クロロトリフルオロエチレン（ＣＴＦＥ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、フルオロカーボン又はポリフッ化ビニリデン（ＦＥＰ）、特にポリスチレン、或いは無機材料Ａ及び有機材料Ｂの混合物、又は有機材料Ａ及び無機材料Ｂの混合物、例えば、Ａ ＳｉＯ２及びＢ ポリスチレン、又はＡ ポリスチレン及びＢ ＳｉＯ２の混合物から選択される、請求項１～４のいずれか一項に記載の材料。
【請求項6】
前記層ｘが、ｙより高い屈折率を有する化合物、特にＺｎＯ又はＺｎＳなどの無機化合物、好ましくは、元素周期表の第ＩＩＩＡ列、第ＩＶＡ列、第ＶＡ列、第ＩＩＩＢ列及びランタニドの金属の金属酸化物からなり、より特に以下の金属酸化物：ＴｉＯ２、ＣｅＯ２、Ｎｂ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５、ＨｆＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３及びＺｒＯ２、より特にＴｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、ＣｅＯ２、好ましくはＴｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、又はＴｉＯ２、ＣｅＯ２、なおより好ましくはＴｉＯ２から選択される、請求項１～５のいずれか一項に記載の材料。
【請求項7】
前記層ｙが、ｘより低い屈折率を有する化合物からなり、好ましくは金属酸化物、ハロゲン化物及びカーボネート、より特に元素周期表の第ＩＩＡ列、第ＩＩＩＢ列、第ＩＶＢ列及び第ＶＩＩＢ列の金属の金属酸化物及びカーボネートから選択され、より特に前記低い屈折率を有する金属酸化物又はカーボネートが、ＣａＣＯ３、ＳｉＯ２、ＭｇＯ及びＩＴＯ、並びにフッ化物、特にＮａ３ＡｌＦ６、ＭｇＦ２、ＰｂＦ２、ＣａＦ２、ＫＦ、ＬｉＦ、ＢａＦ２、ＮａＦ及びＳｒＦ２から選択され、好ましくはＢａＦ２、ＭｇＦ２、ＣａＣＯ３、ＩＴＯ、ＳｉＯ２及びＭｇＯから、より好ましくはＣａＣＯ３、ＳｉＯ２又はＭｇＯ、さらにより好ましくはＭｇＦ２、ＣａＣＯ３、ＳｉＯ２から選択される、請求項１～６のいずれか一項に記載の材料。
【請求項8】
前記層ｙが、ｘより高い屈折率を有する化合物、特に無機化合物からなり、好ましくは金属酸化物、特に元素周期表の第ＩＩＩＡ列、第ＩＶＡ列、第ＶＡ列、第ＩＩＩＢ列及びランタニドの金属の金属酸化物から選択され、より特に以下の金属酸化物：ＴｉＯ２、ＣｅＯ２、Ｎｂ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５、ＨｆＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３及びＺｒＯ２、より特にＴｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、ＣｅＯ２、好ましくはＴｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、又はＴｉＯ２、ＣｅＯ２、なおより好ましくはＴｉＯ２から選択される、請求項１～５のいずれか一項に記載の材料。
【請求項9】
前記層ｘが、ｙより低い屈折率を有する化合物からなり、特に金属酸化物及びハロゲン化物、特に元素周期表の第ＩＩＡ列、第ＩＩＩＢ列、第ＩＶＢ列及び第ＶＩＩＢ列の金属の金属酸化物から選択され、より特に前記低い屈折率を有する金属酸化物又はカーボネートが、ＣａＣＯ３、ＳｉＯ２、ＭｇＯ及びＩＴＯ、並びにフッ化物、特にＮａ３ＡｌＦ６、ＭｇＦ２、ＰｂＦ２、ＣａＦ２、ＫＦ、ＬｉＦ、ＢａＦ２、ＮａＦ及びＳｒＦ２から選択され、好ましくはＣａＣＯ３、ＩＴＯ、ＳｉＯ２及びＭｇＯ、より好ましくはＢａＦ２、ＭｇＦ２、ＣａＣＯ３、ＳｉＯ２又はＭｇＯ、さらにより好ましくはＭｇＦ２、ＣａＣＯ３、ＳｉＯ２から選択される、請求項１～５及び８のいずれか一項に記載の材料。
【請求項10】
前記多層材料のそれぞれの層の最大厚さが１２０ｎｍであり、より特に、それぞれの層の最大厚さが１００ｎｍであり、好ましくは、前記厚さｘはｙであり、５～６０ｎｍ、より好ましくは１０～５０ｎｍ、さらに好ましくは２０～４０ｎｍである、請求項１～９のいずれか一項に記載の材料。
【請求項11】
ａが０～７の範囲であり（０≦ａ≦７；３≦Ｎ≦１７）；好ましくは、ａが０～５の範囲であり（０≦ａ≦５；３≦Ｎ≦１３）、より好ましくはａが０～３の範囲であり（０≦ａ≦３；３≦Ｎ≦９）、なおより好ましくは、Ｎ＝３、式［ｘ／ｙ／ｘ］
Ｎ＝５、式［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
Ｎ＝７、式［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
Ｎ＝９、式［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
Ｎ＝１１、式［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
Ｎ＝１３、式［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
Ｎ＝１５、式［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
Ｎ＝１７、式［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
であり、以下のことが理解される：
・好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さを有し；
・いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する、請求項１～１０のいずれか一項に記載の材料。
【請求項12】
３～１７の層を含み、且つ以下【表1】
・好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さを有し；
・いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘを有する場合、これは、それぞれの層が厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し、好ましくは、Ａ及びＢは、隣接する層の無機材料であり、Ａは材料Ｂよりも高い屈折率を有し、隣接する層の間の屈折率の差異は、特に包括的に０．３～２、より特に０．４～２、好ましくは０．５～１．８、より好ましくは０．６～１．５、さらにより好ましくは０．７～１．３であり、且つ
・ｘ及びｙは、ｘ＜ｙであり、好ましくは、それらは、５ｎｍ≦ｘ≦４０ｎｍ、及び１０ｎｍ≦ｙ≦５０ｎｍ、より好ましくは１０ｎｍ≦ｘ≦３０ｎｍ、及び２０ｎｍ≦ｙ≦４０ｎｍであるような材料の層の厚さであり、
互いの間の層ｘ、互いの間のαｘ及び互いの間のｙの厚さは同一であり、且つαは以前に定義される通りであることは理解され；
より好ましくは、前記多層材料は３～１７の層を含み、且つ以下
【表2】
以下のことが理解される：
・好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さを有し；
・互いの間の層ｘ、互いの間のαｘ及び互いの間のｙの厚さは同一であり、且つαは以前に定義される通りであり；
・いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
なおより好ましくは、前記多層材料は３～１７の層を含み、且つ以下
【表3】
・いくつかの層が厚さ２１ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ２１ｎｍ±０～３．１５ｎｍ、好ましくは２１ｎｍ±０～２．１ｎｍ、より好ましくは２１ｎｍ±０～１．０５ｎｍを有することを意味し；
・いくつかの層が厚さ３７ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ３７ｎｍ±０～５．５５ｎｍ、好ましくは３７ｎｍ±０～３．７ｎｍ、より好ましくは３７ｎｍ±０～１．８５ｎｍを有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さ４２ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ４２ｎｍ±０～６．３ｎｍ、好ましくは４２ｎｍ±０～４．２ｎｍ、より好ましくは４２ｎｍ±０～２．１ｎｍを有することを意味する、請求項１～１１のいずれか一項に記載の材料。
【請求項13】
３～１７の層を含み、且つ以下【表4】
・Ａ及びＢは、隣接する層の無機又は有機材料、好ましくは無機材料であり、ＡはＢよりも高い屈折率を有し、隣接する層の間の屈折率の差異は、好ましくは包括的に０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．５～１．８、なおより好ましくは０．６～１．５、又はさらにより好ましくは０．７～１．３であり、且つ
・ｘ及びｙは、ｘ＜ｙ、好ましくは、４１ｎｍ≦ｘ≦２００ｎｍ、及び５１ｎｍ≦ｙ≦２５０ｎｍ、並びにｘ＜ｙ、より好ましくは８０ｎｍ≦ｘ≦１２０ｎｍ、及び９０ｎｍ≦ｙ≦１３０ｎｍであるような材料の層の厚さであり、
以下のことが理解される：
・好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さであり；互いの間の層ｘ、互いの間のαｘ及び互いの間のｙの厚さは同一であり、且つαは以前に定義される通りであり；
・いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
好ましくは、前記多層材料は３～１７の層を含み、且つ以下
【表5】
以下のことが理解される：
・好ましくは、ｘは、ｙとは異なる厚さであり、いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
より好ましくは、前記多層材料は３～１７の層を含み、且つ以下
【表6】
・いくつかの層が厚さ１０５ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ１０５ｎｍ±０～１５．７５ｎｍ、好ましくは１０５ｎｍ±０～１０．５ｎｍ、より好ましくは１０５ｎｍ±０～５．２５ｎｍを有することを意味し；
・いくつかの層が厚さ９２ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ９２ｎｍ±０～１３．８ｎｍ、好ましくは９２ｎｍ±０～９．２ｎｍ、より好ましくは９２ｎｍ±０～４．６ｎｍを有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さ１８４ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ１８４ｎｍ±０～２７．６ｎｍ、好ましくは１８４ｎｍ±０～１８．４ｎｍ、より好ましくは１８４ｎｍ±０～９．２ｎｍを有することを意味する、請求項１～１１のいずれか一項に記載の材料。
【請求項14】
請求項１～１３のいずれか一項に記載の材料の製造方法であって、以下のステップ：１．基材を調製し、任意選択的に、前記基材上へ少なくとも１つの犠牲層としても知られている非粘着性の層を前記基材に適用すること；
２．任意選択的に犠牲層によってコーティングされた基材上に、高い屈折率及びより低い屈折率、又は低い屈折率及びより高い屈折率の（無機）有機化合物からなる材料Ａ及びＢの奇数Ｎの交互層を堆積させること；
３．任意選択的に犠牲層によってコーティングされた基材から前記多層材料を分離すること；
４．必要に応じて、前記多層材料のサイズを調整し、多層材料粒子を得ること；並びに
５．任意選択的に後処理を実行し、任意選択的にそれに続いて（再）調整を実行すること
を含む、方法。
【請求項15】
前記基材が、ガラス、ケイ素又は石英などの無機化合物、アルミニウムなどの金属、或いは好ましくは以下の有機ポリマー：ポリ（メタクリル酸メチル）（ＰＭＭＡ）、ポリ（テレフタル酸エチレン）（ＥＴ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリイミド（ＰＩ）、ナイロン、セルロース及びその誘導体、又は綿から選択される有機化合物からなり、特に、前記基材は、ガラス又は石英、好ましくはガラスなどの無機物である、請求項１４に記載の方法。
【請求項16】
前記基材に対して不活性である非粘着性又は犠牲層を使用し、特に、前記犠牲層中で使用され得る前記化合物が、以下のポリマー：ｉ）アセナフチレン／ＭＭＡポリマー有機溶媒；ｉｉ）アセナフチレン／スチレン／アクリルポリマー；ｉｉｉ）アクリル／ブタジエン／スチレンポリマー；ｉｖ）（アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン）アミドポリマー；ｖ）アクリルイミド／アクリル酸ポリマー；ｖｉ）（低分子量）アセチレンポリマー；ｖｉｉ）アクリルポリマー；ｖｉｉｉ）アクリロニトリル／ブタジエン（ゴム）ポリマー；ｖｉｉｉ）アルキド樹脂；ｉｘ）好ましくは（Ｃ１～Ｃ８）アルキルのアルキル樹脂；ｘ）好ましくは（Ｃ１～Ｃ８）アルキレンのアルキレングリコールポリマー；ｘｉ）アミド／イミドポリマー；ｘｉｉ）アクリロニトリルポリマー；ｘｉｉｉ）アクリル酸ポリマー；ｘｉｖ）プロピオン酸アミロースポリマー；ｘｖ）酢酸アミロースポリマー；ｘｖｉ）酪酸アミロースポリマー；ｘｖｉｉ）アクリロニトリル／スチレンポリマー；ｘｖｉｉｉ）１－ブテンポリマー；ｘｉｘ）ブチルゴム；ｘｘ）メタクリル酸ブチルポリマー；ｘｘｉ）テレフタル酸ブチレンポリマー；ｘｘｉｉ）ブタジエン／アクリルポリマー；ｘｘｉｉｉ）酸／アクリロニトリルブチルイソシアネートポリマー；ｘｘｉｖ）酢酸セルロースポリマー；ｘｘｖ）硝酸セルロースポリマー；ｘｘｖｉ）ハロゲン化、特に塩素化ポリエチレンポリマー（クロロプレン）；ｘｘｖｉｉ）カプロラクタムポリマー；ｘｘｖｉｉｉ）カーボネートポリマー；ｘｘｉｘ）カルボキシル化ポリブタジエンポリマー；ｘｘｘ）カルボキシ（Ｃ１～Ｃ６）アルキルセルロースポリマー、好ましくはカルボキシメチルセルロースポリマー；ｘｘｘｉ）シス－トランスイソプレンポリマー（好ましくはシスイソプレン）；ｘｘｘｉｉ）セルローストリニトレートポリマー；ｘｘｘｉｉｉ）デキストランポリマー；ｘｘｘｉｖ）ジアルキルフタレートポリマー、好ましくはジ（Ｃ１～Ｃ６）アルキルフタレートポリマー；ｘｘｘｖ）ジメチルシロキサンポリマー；ｘｘｘｖｉ）ドデシルアクリレートポリマー；ｘｘｘｖｉｉ）ジオキサランポリマー；ｘｘｘｖｉｉ）（Ｃ２～Ｃ６）アルキレンオキシドポリマー、好ましくはエチレンオキシドポリマー；ｘｘｘｖｉｉｉ）ポリエーテル；ｘｘｘｉｘ）エピクロルヒドリンポリマー；ｘｘｘｘ）エポキシ樹脂；ｘｘｘｘｉ）（Ｃ１～Ｃ６）アルキルアクリレート、好ましくはアクリル酸エチルポリマー；ｘｘｘｘｉｉ）（Ｃ２～Ｃ６）アルキレン／（Ｃ１～Ｃ６）アルキルカルボニル（Ｃ２～Ｃ６）アルキレンオキシポリマー、好ましくはエチレン／酢酸ビニル（ＥＶＡ）ポリマー；ｘｘｘｘｉｉｉ）（Ｃ２～Ｃ６）アルキレン／（Ｃ２～Ｃ６）アルキレンポリマー、好ましくはエチレン／プロピレンポリマー；ｘｘｘｘｉｖ）（Ｃ２～Ｃ６）アルキレンテレフタレートポリマー、好ましくはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ポリマー；ｘｘｘｘｖ）（Ｃ２～Ｃ６）アルキレン／（Ｃ２～Ｃ６）アルケン酸ポリマー、或いはアルカリ剤、又はアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属によるその塩、及びその（Ｃ１～Ｃ６）アルキルエステル、好ましくはエチレン／アクリル酸ポリマー、或いはアルカリ剤、又はアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属によるその塩、及びその（Ｃ１～Ｃ６）アルキルエステル；ｘｘｘｘｖｉ）（Ｃ２～Ｃ６）アルキレン／（Ｃ２～Ｃ６）アルケン酸／（Ｃ２～Ｃ６）アルケニルカルボニルオキシ（Ｃ１～Ｃ６）アルキルポリマー、好ましくはエチレン／メチルアクリレートポリマー；ｘｘｘｘｖｉｉ）エチレン／１－ヘキサンポリマー；ｘｘｘｘｖｉｉｉ）ポリエステル；ｘｘｘｘｉｘ）脂肪酸ポリマー；Ｌ）フルフリルアルコールポリマー；Ｌｉ）ゼラチンポリマー；Ｌｉｉ）グリセリドポリマー；Ｌｉｉｉ）グリコールエステル／グリセロールポリマー；Ｌｉｖ）ポリグリコール；Ｌｖ）ポリイソプレン；Ｌｖｉ）ポリイソブチレン；Ｌｖｉｉ）ポリイソシアネート；Ｌｖｉｉｉ）ポリイミド；Ｌｉｘ）イミン酸ポリマー；Ｌｘ）アリール（Ｃ２～Ｃ６）アルケニルポリマー、好ましくはイソプロピリデン－１，４－フェニレンポリマー；Ｌｘｉ）リグニンスルホネート；Ｌｘｉｉ）脂質ポリマー；Ｌｘｉｉｉ）メラミン；Ｌｘｉｖ）（Ｃ２～Ｃ６）アルケン酸ポリマー、或いはアルカリ剤、又はアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属によるその塩、及びその（Ｃ１～Ｃ６）アルキルエステル、好ましくはメタクリル酸メチルポリマー；Ｌｘｖ）ポリメチルアクリレート；Ｌｘｖｉ）（Ｃ２～Ｃ６）アルケン酸ポリマー、或いはアルカリ剤、又はアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属によるその塩、及びその（Ｃ１～Ｃ６）アルキルエステル／アリール（Ｃ２～Ｃ６）アルケニル、好ましくはメタクリル酸メチル／スチレンポリマー；Ｌｘｖｉｉ）メチルペンテンポリマー；Ｌｘｖｉｉｉ）オキシカルボニルアリーレンポリマー、好ましくはオキシカルボニルオキシ－１，４－フェニレンポリマー；Ｌｘｉｘ）オキシ（Ｃ１～Ｃ６）アルキレンポリマー、好ましくはポリオキシプロピレン又はポリオキシメチレン；Ｌｘｘｉ）（Ｃ２～Ｃ６）アルケン酸エステルのポリマー、及び（Ｃ８～Ｃ２０）アルカノールポリマー、好ましくはオクタデシルメタクリレートポリマー；Ｌｘｘｉｉ）（Ｃ８～Ｃ２０）アルケニルポリマー；Ｌｘｘｉｉｉ）オキシマレオイルオキシ（Ｃ１～Ｃ８）アルキレンポリマー、好ましくはオキシマレオイルオキシヘキサメチレンポリマー；Ｌｘｘｉｖ）オキシスクシニルオキシ（Ｃ１～Ｃ８）アルキレンポリマー、好ましくはオキシスクシニルオキシヘキサメチレンポリマー；Ｌｘｘｖ）ポリオール；Ｌｘｘｖｉ）ヒドロキシアリールポリマー、好ましくはフェノールポリマー；Ｌｘｘｖｉ）フェノール－ホルムアルデヒド樹脂；Ｌｘｘｖｉｉ）オキシアリーレンポリマー、好ましくはポリフェニレンオキシド；Ｌｘｘｖｉｉｉ）ポリプロピレン；Ｌｘｘｉｘ）ポリ（Ｃ１～Ｃ６）アルキレンオキシド、好ましくはポリプロピレンオキシド；Ｌｘｘｘ）プロピレン／１－ブテンポリマー；Ｌｘｘｘｉ）ポリ酢酸ビニル；Ｌｘｘｘｉｉ）ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）；Ｌｘｘｘｉｉｉ）ポリビニルブチラル；Ｌｘｘｘｉｖ）ハロゲン化ビニルのポリマー、特に塩化ビニル又はフッ化ビニルポリマー；Ｌｘｘｘｖ）ビニルメチルエーテルポリマー；Ｌｘｘｘｖｉ）ハロゲン化ビニル／ビニルポリマー、特に塩化ビニル／ビニルポリマー；Ｌｘｘｘｖｉｉ）アセテート／マレイン酸／ビニルアルコール／酢酸ビニルポリマー；Ｌｘｘｘｖ）ポリビニルエステル；Ｌｘｘｘｖｉ）ポリビニルピロリドン／酢酸ビニル；Ｌｘｘｘｖｉｉ）酢酸ビニル／エチレンポリマー；Ｌｘｘｘｉｘ）酢酸ビニル／エチレン／アクリレートポリマー；ｘＣ）ハロゲン化ビニルポリマー、特に臭化ビニルポリマー；ｘＣｉ）フェロセンビニルポリマー；ｘＣｉｉ）ビニルカルバゾールポリマー；ｘＣｉｉｉ）ビニルホルムアルデヒドポリマー；ｘＣｉｖ）プロピオン酸セルロース；並びにｘＣｖ）ビニル樹脂、並びに
無機化合物、金属及び／又は半導体、例えばアルミニウム、アルミニウムヒ化ガリウム、三酸化アルミニウム／アルミナ／サファイヤ、アンチモン、ビスマス、黄銅、青銅、炭素、クロム、コバルト、銅、ヒ化ガリウム、ゲルマニウム及びゲルマニウム．インジウム、ヒ化インジウムガリウム、リン化インジウムガリウム、リン化インジウム、リン化インジウムオキシドオキシド、イリジウム、鉄、鉛、マグネシウム、モリブデン、ニッケル、ニオブ、スズ、チタン、タングステン、バナジウム、亜鉛、さらには無機塩、好ましくはアルミニウムから選択される、請求項１１又は１２に記載の方法。
【請求項17】
請求項１～１３のいずれか一項に記載の１つ又はそれ以上の多層材料を含む組成物。
【請求項18】
好ましくは１～５回の連続適用によって、請求項１７に記載の組成物を前記材料に適用し、前記層の間を乾燥させることによる、ケラチン材料、特に皮膚などのヒトケラチン材料を処理する方法であって、前記適用は噴霧又は他の様式である方法。
【請求項19】
ケラチン材料、特に皮膚を保護するためのＵＶＡ及びＵＶＢスクリーニング剤としての請求項１～１０のいずれか一項に記載の１つ又はそれ以上の多層材料の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明の対象は、ｉ）その連続層が交互に換えられ、且つ隣接層が異なる屈折率を有する、少なくとも３層を含む奇数の層を有する特定の構造の多層材料、ｉｉ）前記多層材料の調製プロセス、ｉｉｉ）１つ又はそれ以上の多層材料を含む組成物、特に化粧用組成物、ｉｖ）少なくとも前記多層材料ｉ）又は前記組成物ｉｉｉ）を使用して、ケラチン材料、特に皮膚などのヒトケラチン材料を処理するためのプロセス、ｖ）紫外（ＵＶ）線をスクリーニング除去するための多層材料の使用である。
【背景技術】
【0002】
従来技術において、様々な種類のＵＶスクリーニング剤、例えば二酸化チタン（ＴｉＯ２）及び酸化亜鉛（ＺｎＯ）などの鉱物スクリーニング剤としても知られる無機ＵＶスクリーニング剤、並びにベンゾフェノン誘導体及びケイ皮酸誘導体などの有機ＵＶスクリーニング剤が知られている。
【0003】
毎日の日焼け止め及び光保護の市場において、鉱物ＵＶスクリーニング剤を使用する光保護は、非常に重要であり、世界中の消費者が期待している。多くの消費者は、鉱物日焼け止めが敏感肌に関してより安全であると考える。ＴｉＯ２及びＺｎＯは、鉱物光保護製品中で最も共通の鉱物日焼け止め剤である。しかしながら、ＴｉＯ２及びＺｎＯの有効性は、特にＵＶ－Ａ波長範囲（３２０ｎｍ～４００ｎｍ）に限定される。加えて、高い日焼け止め指数（ＳＰＦ）値（例えば５０）を達成するためには多量のＵＶスクリーニング剤が必要であり、このことによって、皮膚への適用後に実質的な白色化効果及び／又は不快感が誘導される。したがって、特にＵＶＡ範囲でＵＶ線を効率的に遮断することができ（すなわち、低いＵＶ線透過材料）、且つ可視光に対して高い透明度を有し（すなわち、４００～７８０ｎｍの光線の高い透過を有する材料）、且つ適用後に白色化しない（無機）有機材料が求められる。
【0004】
化粧品中で使用されるＵＶスクリーニング剤の中で、多層粒子を使用することは既知の実施である。例えば、（特許文献１）は、紫外線からの保護のための多層顔料を記載する。（特許文献２）は、基材上でＵＶ線を反射する顔料の化粧品用途を記載する。（特許文献３）は、製薬及び食品製品を着色するために、基材をベースとし、且つプレート型の鉱物をベースとする多層顔料の使用を記載する。（特許文献４）は、２０ｎｍ～２μｍの厚さを有する透明基材フレーク上でのＴｉＯ２のコーティングをベースとする干渉顔料を記載する。
【0005】
加えて、（特許文献５）は、ＵＶ線からの保護のための層化干渉による干渉顔料を記載する。これは、高い屈折率を有する金属酸化物及び低い屈折率を有する金属酸化物の少なくとも３つの層を含む交互の層によって被覆された層状又は平坦な顔料を含む。（特許文献６）は、基材を含まない多層薄膜を製造するためのプロセスを記載する。
【0006】
（特許文献７）は、高い屈折率及び低い屈折率を有する材料の連続交互層からなるプレート形又は層状の基材を含む、１μｍの全厚さを有する多層干渉顔料を記載する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0007】
【特許文献1】日本特許第３９８６３０４号公報
【特許文献2】国際公開第２０１４／１５０８４６Ａ１号パンフレット
【特許文献3】国際公開第２００３／０６３６１６Ａ１号パンフレット
【特許文献4】米国特許出願公開第２００５／０１７６８５０Ａ１号明細書
【特許文献5】特開２００３／１７１５７５号公報
【特許文献6】特開２０１４－８１１号公報
【特許文献7】米国特許第２００６／００２７１４０号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0008】
しかしながら、これらのスクリーニング剤は、ＵＶ線をスクリーニング除去する観点から必ずしも満足でない。それらは特に、非常に狭いフィルトレーションフロント、及びそれらを高度に透明にする可視波長における高透過率領域を有さない。すなわち、それらは低透過率領域（ＵＶ）及び高透過率領域の間で「急勾配」フィルトレーションフロントを有さない。
【0009】
製造費用を削減するために、特にＵＶＡ及びＵＶＢ領域における日焼け止め特性を改善すると同時に、少ない層を含む新規材料も求められる。
【0010】
加えて、光放射の一フラクション、すなわち、ＵＶ及び光放射の波長範囲、例えばＵＶＡ及びＵＶＢなどの標的の光線のみをスクリーニング除去することができるように設計された、ＵＶ線をスクリーニング除去する材料を提供することが必要とされている。
【課題を解決するための手段】
【0011】
本発明の目的の１つは、本質的に及び／又は任意選択的にその実施後にＵＶ線をスクリーニング徐去するための材料であって、ＵＶ線のみをスクリーニング除去することができる材料を提供することである。
【0012】
このために、材料は本質的に非常に狭いフィルトレーションフロント及び／又はその実施後に非常に狭いフィルトレーションフロントを有し、特に「カットオフ」以上の可視波長に関して高い透過率範囲を有する。
【0013】
したがって、本発明の目的の１つは、本質的に及び／又は任意選択的にその実施後にＵＶ線のみをスクリーニング除去することが可能である、ＵＶ線をスクリーニング除去するための材料を提供することである。
【0014】
本発明の材料が、注目すべき光学特性として、ＵＶ及び可視範囲の間の狭いフィルトレーションフロント並びに可視範囲における高い透過率を特に有する、すなわち、「急勾配」の、すなわち、２．５×１０－３ｎｍ－１より大きい、好ましくは３×１０－３ｎｍ－１より大きい、より好ましくは４×１０－３ｎｍ－１より大きい透過率対波長勾配を有するということが発見された。
【0015】
本発明の対象は、ケラチン材料、特に皮膚を、特にＵＶＡ範囲の紫外線から保護するために、ＵＶ線をスクリーニング除去するための少なくとも１つの多層材料の使用でもある。
【0016】
本発明は、組成物、特に抗日光ケア、スキンケア、ヘアケア及びメイクのための化粧用組成物にも関する。
【0017】
本発明は、多層材料自体にも関する。
【0018】
本発明は、多層材料を調製する特定の方法にも関する。本発明は、前記多層材料を皮膚などのケラチン材料に適用するためのプロセスにも関する。
【0019】
本発明の多層材料は、高いＵＶスクリーニング特性、可視範囲（４００～７８０ｎｍ）における特別な透明度、並びに本質的に及び／又は様々な適用モードにおけるその使用の間、十分画定されたカットオフによるＵＶ保護を提供する。
【0020】
本発明のそのような多層材料の使用によって、可視範囲（４００ｎｍ～７８０ｎｍ）における良好な透明度を維持すると同時に、ＵＶＡ（３２０ｎｍ～４００ｎｍ）、特に長ＵＶＡ（３４０ｎｍ～４００ｎｍ）を良好にスクリーニング除去することが可能となる。さらにまた、前記多層材料の使用は、ＵＶ－Ｂ光線（２８０～３２０ｎｍ）の良好なスクリーニングも可能にし得る。
【発明を実施するための形態】
【0021】
本発明の目的に関して、別段の指定がない限り、
・「フィルトレーションフロント」という用語は、透過率の最低値及び最高値の間の遷移波長範囲（カットオフ遷移範囲）に相当し；「カットオフ波長」という用語（λｃ、カットオフ）は、フィルトレーションフロントの中心における波長値を意味し；
・「透過率対波長勾配」という用語は、以下の通りに定義される。
・「フィルトレーションフロント」という用語は、透過率の最低値及び最高値の間の遷移波長範囲（カットオフ遷移範囲）に相当し；「カットオフ波長」という用語（λｃ、カットオフ）は、フィルトレーションフロントの中心における波長値を意味し；
・「透過率対波長勾配」という用語は、以下の通りに定義される。
【数1】
【0022】
【表1】
【0023】
・「少なくとも１つ」という用語は、「１つ又はそれ以上」と等しく；且つ
・「包括的」という用語は、濃度の範囲に関して、範囲の限度が定義された間隔に含まれることを意味する。
・「アルキル」という用語は、１～２０個の炭素原子、好ましくは１～６個の炭素原子を含む、線形又は分枝状、飽和炭化水素ベースの基を意味し；
・「アルキレン」という用語は、１～２０個の炭素原子、好ましくは１～６個の炭素原子を含む、線形又は分枝状、飽和二価炭化水素ベースの基を意味し；
・「アルケニル」という用語は、２～２０個の炭素原子、好ましくは２～６個の炭素原子及び１～３個の共役又は非共役不飽和を含む、線形又は分枝状、不飽和炭化水素ベースの基を意味し；
・「アリール」という用語は、環の少なくとも１つが芳香族であり、且つ５～１０個の炭素原子を含む、フェニルなどの１つ又はそれ以上の環を含む、環式不飽和及び芳香族炭素ベースの基を意味し；
「アリーレン」という用語は、以前に定義されたが、二価であるアリール基を意味し；
・「（無機）有機」という用語は、有機又は無機、好ましくは無機であることを意味し；
・「無機」及び「鉱物」という用語は、区別なく使用される。
・「包括的」という用語は、濃度の範囲に関して、範囲の限度が定義された間隔に含まれることを意味する。
・「アルキル」という用語は、１～２０個の炭素原子、好ましくは１～６個の炭素原子を含む、線形又は分枝状、飽和炭化水素ベースの基を意味し；
・「アルキレン」という用語は、１～２０個の炭素原子、好ましくは１～６個の炭素原子を含む、線形又は分枝状、飽和二価炭化水素ベースの基を意味し；
・「アルケニル」という用語は、２～２０個の炭素原子、好ましくは２～６個の炭素原子及び１～３個の共役又は非共役不飽和を含む、線形又は分枝状、不飽和炭化水素ベースの基を意味し；
・「アリール」という用語は、環の少なくとも１つが芳香族であり、且つ５～１０個の炭素原子を含む、フェニルなどの１つ又はそれ以上の環を含む、環式不飽和及び芳香族炭素ベースの基を意味し；
「アリーレン」という用語は、以前に定義されたが、二価であるアリール基を意味し；
・「（無機）有機」という用語は、有機又は無機、好ましくは無機であることを意味し；
・「無機」及び「鉱物」という用語は、区別なく使用される。
【0024】
多層材料
本発明の第１の対象は、奇数Ｎの層を有する多層材料であって、
・少なくとも３つの層（３以上のＮ）を含み、そのそれぞれの層は、材料Ａ、又はＡとは異なる材料Ｂからなり、前記連続層Ａ及びＢは交互に換えられて、２つの隣接する層は異なる屈折指数を有し；
・それぞれの層の厚さは以下の数式（Ｉ）：［ｘ／ｙ／（αｘ／ｙ）ａ／ｘ］
に従い、式（Ｉ）中、
ｘは、内層及び外層の厚さであり；
ｙは、内層αｘ又は外層ｘに隣接する層の厚さであり；
αは整数又は分数であり、且つα＝２±０～１５％、好ましくはα＝２±０～１０％、より好ましくはα＝２±０～５％であり、
中間奇数層（αｘ）は、前記外層ｘの厚さの２倍±０～１５％の厚さを有し；且つ
ａは、ａ＝（Ｎ－３）／２のように、交互の層Ｎの数に関連した０以上の整数を表し；
以下のことは理解される：
好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さであり；
いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
本発明の第１の対象は、奇数Ｎの層を有する多層材料であって、
・少なくとも３つの層（３以上のＮ）を含み、そのそれぞれの層は、材料Ａ、又はＡとは異なる材料Ｂからなり、前記連続層Ａ及びＢは交互に換えられて、２つの隣接する層は異なる屈折指数を有し；
・それぞれの層の厚さは以下の数式（Ｉ）：［ｘ／ｙ／（αｘ／ｙ）ａ／ｘ］
に従い、式（Ｉ）中、
ｘは、内層及び外層の厚さであり；
ｙは、内層αｘ又は外層ｘに隣接する層の厚さであり；
αは整数又は分数であり、且つα＝２±０～１５％、好ましくはα＝２±０～１０％、より好ましくはα＝２±０～５％であり、
中間奇数層（αｘ）は、前記外層ｘの厚さの２倍±０～１５％の厚さを有し；且つ
ａは、ａ＝（Ｎ－３）／２のように、交互の層Ｎの数に関連した０以上の整数を表し；
以下のことは理解される：
好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さであり；
いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
【0025】
重ね合わせられた交互層の化学組成
材料の重ね合わせられた層を構成する化合物の形態：
多層材料は、互いに異なる層の重ね合せであり、それぞれの層は、材料Ａ、又はＡとは異なる材料Ｂからなり、前記連続層は交互に換えられ、そして２つの隣接する層は異なる屈折指数を有する。したがって、多層化合物が３層を含む場合、Ａは外層を構成し得、そして多層材料は積層Ａ／Ｂ／Ａによって表されるか、或いはＢは外層を構成し得、そして多層材料は積層Ｂ／Ａ／Ｂによって表される。同様に、多層化合物が５層を含む場合、Ａは外層を構成し得、そして多層材料は積層Ａ／Ｂ／Ａ／Ｂ／Ａによって表されるか、或いはＢは外層を構成し得、そして多層材料は積層Ｂ／Ａ／Ｂ／Ａ／Ｂによって表される。
材料の重ね合わせられた層を構成する化合物の形態：
多層材料は、互いに異なる層の重ね合せであり、それぞれの層は、材料Ａ、又はＡとは異なる材料Ｂからなり、前記連続層は交互に換えられ、そして２つの隣接する層は異なる屈折指数を有する。したがって、多層化合物が３層を含む場合、Ａは外層を構成し得、そして多層材料は積層Ａ／Ｂ／Ａによって表されるか、或いはＢは外層を構成し得、そして多層材料は積層Ｂ／Ａ／Ｂによって表される。同様に、多層化合物が５層を含む場合、Ａは外層を構成し得、そして多層材料は積層Ａ／Ｂ／Ａ／Ｂ／Ａによって表されるか、或いはＢは外層を構成し得、そして多層材料は積層Ｂ／Ａ／Ｂ／Ａ／Ｂによって表される。
【0026】
化合物Ａ及びＢは、異なる屈折指数を有する（無機）有機材料である。好ましくは、材料Ａと材料Ｂとの間の屈折率の差異は少なくとも０．３であり；特にこの差異は、０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．５～１．８、さらにより好ましくは０．６～１．５、又はさらにより好ましくは０．７～１．３である。
【0027】
本発明の好ましい形態によると、材料Ａ及びＢは無機材料である。
【0028】
一実施形態によると、外層は、隣接する層より低い屈折率を有する層である。
【0029】
別の実施形態によると、外層は、隣接する層より高い屈折率を有する。
【0030】
それぞれの層の厚さは、特に５～５００ｎｍ、より好ましくは１０～２００ｎｍである。
【0031】
種々の層の積層は、それぞれの層の厚さが、以前に定義される数式（Ｉ）に従うようなものである。
【0032】
（無機）有機材料Ａ（又は、それぞれ、Ｂ）は、単一純粋化合物から、又は無機化合物の混合物からなるか、或いは有機及び無機化合物の混合物から、或いは有機化合物の混合物からなり得、Ａ及びＢが上記の異なる屈折指数を有することは理解される。
【0033】
本発明の特定の形態によると、Ａ及びＢは異なり、且つＡ及びＢは、独立して、純粋な無機化合物から、又は無機化合物の混合物からなり、Ａ及びＢが上記の異なる屈折指数を有することは理解される。
【0034】
本発明の好ましい変形によると、Ａ及びＢは異なり、且つＡ及びＢは、純粋な無機化合物からなり、Ａ及びＢが上記の異なる屈折指数を有することは理解される。
【0035】
材料Ａ及びＢが、純粋な形態で、又は混合物として無機材料からなる場合、Ａ及びＢを構成するこれらの無機化合物は、以下から特に選択される：ゲルマニウム（Ｇｅ）、ガリウムアンチモナイド（ＧａＳｂ）、テルル（Ｔｅ）、ヒ化インジウム（ＩｎＡｓ）、ケイ素（Ｓｉ）、ヒ化ガリウム（ＧａＡｓ）、リン化インジウム（ＩｎＰ）、リン化ガリウム（ＧａＰ）、グラファイト（Ｃ）、クロム（Ｃｒ）、テルル化亜鉛（ＺｎＴｅ）、硫酸亜鉛（ＺｎＳＯ４）、バナジウム（Ｖ）、セレン化ヒ素（Ａｓ２Ｓｅ３）、ルチル二酸化チタン（ＴｉＯ２）、二セレン化銅アルミニウム（ＣｕＡｌＳｅ２）、ペロブスカイトチタン酸カルシウム（ＣａＴｉＯ３）、硫化スズ（ＳｎＳ）、セレン化亜鉛（ＺｎＳｅ）、アナタース二酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化セリウム（ＣｅＯ２）、窒化ガリウム（ＧａＮ）、タングステン（Ｗ）、マンガン（Ｍｎ）、特に真空堆積された二酸化チタン（ＴｉＯ２）、ダイヤモンド（Ｃ）、酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ３）、五酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）、ソル－ゲル二酸化チタン（ＴｉＯ２）、硫化亜鉛（ＺｎＳ）、窒化ケイ素（ＳｉＮ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、アルミニウム（Ａｌ）、酸化ハフニウム（ＨｆＯ２）、コランダム酸化アルミニウム又はコランダム（Ａｌ２Ｏ）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）、ペリクレース酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、ポリスルホン、フッ化ナトリウムアルミニウム（Ｎａ３ＡｌＦ）、フッ化鉛（ＰｂＦ２）、マイカ、ヒ化アルミニウム（ＡｌＡｓ）、塩化ナトリウム（ＮａＣｌ）、フッ化ナトリウム（ＮａＦ）、シリカ（ＳｉＯ２）、フッ化バリウム（ＢａＦ２）、フッ化カリウム（ＫＦ）、真空堆積シリカ（ＳｉＯ２）、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）、フッ化カルシウム（ＣａＦ２）、フッ化リチウム（ＬｉＦ）、フッ化マグネシウム（ＭｇＦ２）、オキシ塩化ビスマス（ＢｉＯＣｌ）、ビスマスフェライト（ＢｉＦｅＯ３）、窒化ホウ素（ＮＢ）及び（ビ）カーボネート、例えば、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３）。
【0036】
本発明の１つの興味深い実施形態によって、Ａ及びＢを構成する化合物は、より特に、ＴｉＯ２＋ＳｉＯ２、又はＴｉＯ２＋ＭｇＦ２、又はＴｉＯ２＋ＢａＦ２、ＴｉＯ２＋ＭｇＯ、ＴｉＯ２＋ＣａＣＯ３、Ｎｂ２Ｏ５＋ＳｉＯ２、又はＮｂ２Ｏ５＋ＭｇＦ２、又はＮｂ２Ｏ５＋ＢａＦ２、Ｎｂ２Ｏ５＋ＭｇＯ、Ｎｂ２Ｏ５＋ＣａＣＯ３、ＺｎＯ＋ＭｇＦ２、ＺｎＳ＋ＭｇＦ２から選択される。
【0037】
Ａ又はＢが有機化合物を含有する場合、前記化合物は、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリカーボネート、尿素ホルムアルデヒド、スチレン－アクリロニトリルコポリマー、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、特に６／６型のポリアミドナイロン、スチレン－ブタジエンコポリマー、ＩＩ型ポリアミドナイロン、ポリメタクリル酸メチルなどのマルチアクリル系ポリマー、イオノマー、ポリエチレン、ポリブチレン、ポリプロピレン、硝酸セルロース、ポリホルムアルデヒドなどのアセタールホモポリマー、メチルペンテンポリマー、エチルセルロース、酢酸酪酸セルロース、プロピオン酸セルロース、酢酸セルロース、クロロトリフルオロエチレン（ＣＴＦＥ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、フルオロカーボン又はポリフッ化ビニリデン（ＦＥＰ）、好ましくはポリスチレンから選択される。
【0038】
本発明の好ましい形態によると、Ａ及びＢは純粋な無機材料からなり；Ａ及びＢを構成するこれらの無機化合物は、以下から特に選択される：アナターゼ二酸化チタン（ＴｉＯ２）、特に真空堆積された二酸化チタン（ＴｉＯ２）、ソル－ゲル二酸化チタン（ＴｉＯ２）、シリカ（ＳｉＯ２）、真空堆積シリカ（ＳｉＯ２）。
【0039】
本発明の別の実施形態によると、本発明の多層材料は、無機材料Ａ及び有機材料Ｂの混合物、又は有機材料Ａ及び無機材料Ｂの混合物、例えばＡのＳｉＯ２及びＢのＰＳ又はＡのＰＳ及びＢのＳｉＯ２の混合物である。特にＳｉＯ２（６０～９９％、好ましくは８０％～９５％、例えば９０％の質量範囲で）、ポリスチレン（ＰＳ）（１～４０％、好ましくは５％～２０％、例えば１０％の質量範囲で）。
【0040】
材料の重ね合わせられた層を構成する化合物の屈折率
本発明の多層材料は、奇数（Ｎ）の層を有し、且つ少なくとも３つの層を含み、その連続層は交互に換えられ、且つその中の層は、好ましくは少なくとも０．３異なる屈折率を有する（無機）有機化合物からなる。
本発明の多層材料は、奇数（Ｎ）の層を有し、且つ少なくとも３つの層を含み、その連続層は交互に換えられ、且つその中の層は、好ましくは少なくとも０．３異なる屈折率を有する（無機）有機化合物からなる。
【0041】
重ね合わせられた層の化学組成は、以下の様式で表され得る：
ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙαｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ（ｘ、ｙは、異なる屈折率を有する層であり、それぞれが純粋な（無機）有機化合物、又は（無機）有機化合物の混合物、より特に純粋な無機化合物からなる）。全ての層ｘは互いに同一の屈折率を有し、そして全ての層ｙは互いに同一の屈折率を有し、αｘは上記で定義された通りである。
ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙαｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ又はｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ（ｘ、ｙは、異なる屈折率を有する層であり、それぞれが純粋な（無機）有機化合物、又は（無機）有機化合物の混合物、より特に純粋な無機化合物からなる）。全ての層ｘは互いに同一の屈折率を有し、そして全ての層ｙは互いに同一の屈折率を有し、αｘは上記で定義された通りである。
【0042】
特定の実施形態によると、隣接する層は、１つの層が、ある屈折率を有する（無機）有機化合物からなり、そして他の隣接する層は、より低い屈折率を有する（無機）有機化合物からなる、すなわち、層の屈折率値が他の隣接する層の屈折率より少なくとも０．３高いようなものである。
【0043】
特に、隣接する層の間の屈折率の差異は、包括的に０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．５～１．８、なおより好ましくは０．６～１．５、又はより好ましくは０．７～１．３である。
【0044】
材料の重ね合わせられた層を構成する（無機）有機化合物及び屈折指数の例のリスト：
本発明の特定の実施形態によると、高い屈折率（すなわち１．７以上の屈折率）を有する化合物は、特に無機化合物であり、好ましくは、ゲルマニウム（式：Ｇｅ；屈折率：４．０～５．０）、ガリウムアンチモナイド（ＧａＳｂ；４．５～５．０）、テルル（Ｔｅ；４．６）、ヒ化インジウム（ＩｎＡｓ；４．０）、ケイ素（Ｓｉ；３．９７）、ヒ化ガリウム（ＧａＡｓ；３．５３）、リン化インジウム（ＩｎＰ；３．５）、リン化ガリウム（ＧａＰ；３．３１）、グラファイト（Ｃ；３．１３）、クロム（Ｃｒ；３．０）、テルル化亜鉛、硫酸亜鉛（ＺｎＳＯ４；３．０）、（ＺｎＴｅ；３．０）、バナジウム（Ｖ；３）、硫酸亜鉛（ＺｎＳＯ４；２．５～３．０）、セレン化ヒ素（Ａｓ２Ｓｅ３；２．８）、ルチル二酸化チタン（ＴｉＯ２；２．７７）、ＣｕＡｌＳｅ２（２．７５）、ペロブスカイトチタン酸カルシウム（ＣａＴｉＯ３；２．７４）、硫化スズ（ＳｎＳ；２．６）、セレン化亜鉛（ＺｎＳｅ；２．６）、アナターゼ二酸化チタン（ＴｉＯ２；２．５５）、酸化セリウム（ＣｅＯ２；２．５３）、窒化ガリウム（ＧａＮ；２．５）、タングステン（Ｗ；２．５）、マンガン（Ｍｎ；２．５）、特に真空堆積された二酸化チタン（ＴｉＯ２；２．５）、ダイヤモンド（２．４２）、酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ３；２．４）、五酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５；２．４）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２；２．３６）、ソル－ゲル二酸化チタン（ＴｉＯ２；２．３６）、硫化亜鉛（ＺｎＳ；２．３）、窒化ケイ素（ＳｉＮ；２．１）、酸化亜鉛（ＺｎＯ；２．０１）、アルミニウム（Ａｌ；２．０）、酸化ハフニウム（ＨｆＯ２；１．９～２．０）、コランダム酸化アルミニウム又はコランダム（Ａｌ２Ｏ３；１．７６）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３；１．７５）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３；１．７５）、ペリクレース酸化マグネシウム（ＭｇＯ；１．７４）、オキシ塩化ビスマス（ＢｉＯＣｌ）、ビスマスフェライト（ＢｉＦｅＯ３）及び窒化ホウ素（ＮＢ）から選択される。
本発明の特定の実施形態によると、高い屈折率（すなわち１．７以上の屈折率）を有する化合物は、特に無機化合物であり、好ましくは、ゲルマニウム（式：Ｇｅ；屈折率：４．０～５．０）、ガリウムアンチモナイド（ＧａＳｂ；４．５～５．０）、テルル（Ｔｅ；４．６）、ヒ化インジウム（ＩｎＡｓ；４．０）、ケイ素（Ｓｉ；３．９７）、ヒ化ガリウム（ＧａＡｓ；３．５３）、リン化インジウム（ＩｎＰ；３．５）、リン化ガリウム（ＧａＰ；３．３１）、グラファイト（Ｃ；３．１３）、クロム（Ｃｒ；３．０）、テルル化亜鉛、硫酸亜鉛（ＺｎＳＯ４；３．０）、（ＺｎＴｅ；３．０）、バナジウム（Ｖ；３）、硫酸亜鉛（ＺｎＳＯ４；２．５～３．０）、セレン化ヒ素（Ａｓ２Ｓｅ３；２．８）、ルチル二酸化チタン（ＴｉＯ２；２．７７）、ＣｕＡｌＳｅ２（２．７５）、ペロブスカイトチタン酸カルシウム（ＣａＴｉＯ３；２．７４）、硫化スズ（ＳｎＳ；２．６）、セレン化亜鉛（ＺｎＳｅ；２．６）、アナターゼ二酸化チタン（ＴｉＯ２；２．５５）、酸化セリウム（ＣｅＯ２；２．５３）、窒化ガリウム（ＧａＮ；２．５）、タングステン（Ｗ；２．５）、マンガン（Ｍｎ；２．５）、特に真空堆積された二酸化チタン（ＴｉＯ２；２．５）、ダイヤモンド（２．４２）、酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ３；２．４）、五酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５；２．４）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２；２．３６）、ソル－ゲル二酸化チタン（ＴｉＯ２；２．３６）、硫化亜鉛（ＺｎＳ；２．３）、窒化ケイ素（ＳｉＮ；２．１）、酸化亜鉛（ＺｎＯ；２．０１）、アルミニウム（Ａｌ；２．０）、酸化ハフニウム（ＨｆＯ２；１．９～２．０）、コランダム酸化アルミニウム又はコランダム（Ａｌ２Ｏ３；１．７６）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３；１．７５）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３；１．７５）、ペリクレース酸化マグネシウム（ＭｇＯ；１．７４）、オキシ塩化ビスマス（ＢｉＯＣｌ）、ビスマスフェライト（ＢｉＦｅＯ３）及び窒化ホウ素（ＮＢ）から選択される。
【0045】
高い屈折率を有する２種以上の化合物は、混合物、好ましくは２～５種の化合物、特に２種の混合物として使用され得る。
【0046】
好ましくは、高い屈折率を有する化合物は、純粋なものが使用される。
【0047】
本発明の特定の実施形態によると、低い屈折率、すなわち１．７未満の屈折率を有する無機化合物は、ポリスルホン（１．６３）、フッ化ナトリウムアルミニウム（Ｎａ３ＡｌＦ６；１．６）、フッ化鉛（ＰｂＦ２；１．６）、マイカ（１．５６）、ヒ化アルミニウム（ＡｌＡｓ；１．５６）、塩化ナトリウム（ＮａＣｌ；１．５４）、フッ化ナトリウム（ＮａＦ；１．５）、シリカ（ＳｉＯ２；１．５）、フッ化バリウム（ＢａＦ２；１．５）、フッ化カリウム（ＫＦ；１．５）、真空堆積シリカ（ＳｉＯ２；１．４６）、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ；１．４６）、フッ化リチウム（ＬｉＦ４；１．４５）、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２；１．４３）、フッ化カルシウム（ＣａＦ２；１．４３）、フッ化リチウム（ＬｉＦ；１．３９）、フッ化マグネシウム（ＭｇＦ２；１．３８）から選択され、そして有機化合物は、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ；１．６）、ポリスチレン（ＰＳ；１．６）、ＰＫＦＥ（１．６）、ポリカーボネート（１．５８）、尿素ホルムアルデヒド（１．５４～１．５８）、スチレン－アクリロニトリルコポリマー（１．５６）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ；１．５５）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ，１．５５）、６／６型ポリアミドナイロン（１．５３）、スチレンブタジエン（１．５２）、ＩＩ型ポリアミドナイロン（１．５２）、マルチアクリル酸ポリマー（１．５２）、イオノマー（１．５１）、ポリエチレン（１．５）、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ．１．５）、ポリブチレン（１．５０）、酢酸セルロース（１．４６－１．５０）、ポリアロマー（ＰＡ；１．４９）、ポリプロピレン（１．４９）、硝酸セルロース（１．４９）、アセタールホモポリマー（１．４８）、メチルペンテンポリマー（１．４８）、エチルセルロース（１．４７）、酢酸酪酸セルロース（１．４６）、プロピオン酸セルロース（１．４６）、酢酸セルロース（１．４６）、クロロトリフルオロエチレン（ＣＴＦＥ；１．４２）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ；１．３５）、フルオロカーボン又はポリフッ化ビニリデン（ＦＥＰ；１，３４）及び（ビ）カーボネート、例えば、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３）から選択される。
【0048】
低い屈折率を有する２種以上の化合物は、好ましくは２～５の化合物、より好ましくは２種の混合物として使用され得る。
【0049】
本発明による材料は、好ましくは金属酸化物、ハロゲン化物及びカーボネート、より特に元素周期表の第ＩＩＡ列、第ＩＩＩＢ列、第ＩＶＢ列及び第ＶＩＩＢ列の金属の金属酸化物及びカーボネートから選択され、ｘより低い屈折率を有する化合物からなる層ｙを含有し、より特に低い屈折率を有する金属酸化物又はカーボネートは、ＣａＣＯ３、ＳｉＯ２、ＭｇＯ及びＩＴＯ、並びにフッ化物、特にＮａ３ＡｌＦ６、ＭｇＦ２、ＰｂＦ２、ＣａＦ２、ＫＦ、ＬｉＦ、ＢａＦ２、ＮａＦ及びＳｒＦ２から選択され、好ましくはＢａＦ２、ＭｇＦ２、ＣａＣＯ３、ＩＴＯ、ＳｉＯ２及びＭｇＯから、より好ましくはＣａＣＯ３、ＳｉＯ２又はＭｇＯ、さらにより好ましくはＭｇＦ２、ＣａＣＯ３、ＳｉＯ２から選択される。
【0050】
本発明の好ましい実施形態によると、高い屈折率を有する化合物は、層ｙがｘより高い屈折率を有する化合物、特に無機化合物からなるものから選択され、好ましくは、金属酸化物、特に元素周期表の第ＩＩＩＡ列、第ＩＶＡ列、第ＶＡ列、第ＩＩＩＢ列及びランタニドの金属の金属酸化物から選択され、より特に以下の金属酸化物：ＴｉＯ２、ＣｅＯ２、Ｎｂ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５、ＨｆＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３及びＺｒＯ２、より好ましくはＮｂ２Ｏ５、ＴｉＯ２、ＣｅＯ２、なおより好ましくはＴｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５から選択される。
【0051】
好ましくは、低い屈折率を有する化合物は、純粋なものが使用される。本発明の好ましい実施形態によると、高い屈折率を有する化合物は、金属酸化物、特に元素周期表の第ＩＩＩＡ列、第ＩＶＡ列、第ＶＡ列及び第ＩＩＩＢ列並びにランタニドの金属の金属酸化物から選択され、より特に以下の金属酸化物：ＴｉＯ２、ＣｅＯ２、Ｎｂ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５、ＨｆＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３及びＺｒＯ２、より特にＴｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、ＣｅＯ２、好ましくはＴｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、より好ましくはＴｉＯ２、ＣｅＯ２、なおより好ましくはＴｉＯ２から選択される。
【0052】
本発明の有利な実施形態によると、低い屈折率を有する化合物は、金属酸化物及びハロゲン化物、より特に元素周期表の第ＩＩＡ列、第ＩＶＢ列及び第ＶＩＩＢ列の金属の金属酸化物から選択され、より特に、低い屈折率を有する金属酸化物は、ＳｉＯ２、ＭｇＯ及びＩＴＯ、並びにフッ化物、特にＮａ３ＡｌＦ６、ＭｇＦ２、ＰｂＦ２、ＣａＦ２、ＫＦ、ＬｉＦ、ＢａＦ２、ＮａＦ及びＳｒＦ２から選択され、好ましくはＩＴＯ、ＳｉＯ２及びＭｇＯ、より好ましくはＳｉＯ２又はＭｇＯ、なおより好ましくはＳｉＯ２から選択される。
【0053】
本発明のさらに別の特定の実施形態によると、隣接する層は高い屈折率を有し、そして隣接する層の間の屈折率の差異は、包括的に０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．５～１．８、なおより好ましくは０．６～１．５、又はさらにより好ましくは０．７～１．３である。
【0054】
本発明のさらに別の実施形態によると、隣接する層は低い屈折率を有し、そして隣接する層の間の屈折率の差異は、包括的に０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．５～１．８、なおより好ましくは０．６～１．５、又はさらにより好ましくは０．７～１．３である。
【0055】
材料の重ね合わせられた層の数Ｎ：
本発明の多層材料は、少なくとも３つの層を含む（Ｎは３以上である）。本発明の特定のモードによると、層Ｎの数は、３～１７、より特に３～１３、なおより特に３～９の間の奇数である。
本発明の多層材料は、少なくとも３つの層を含む（Ｎは３以上である）。本発明の特定のモードによると、層Ｎの数は、３～１７、より特に３～１３、なおより特に３～９の間の奇数である。
【0056】
材料の層の厚さ：
本発明の材料の層と層の厚さとの関係
本発明の多層材料は、奇数Ｎの層を有する材料であって、
・少なくとも３つの層（３以上のＮ）を含み、そのそれぞれの層は、材料Ａ、又はＡとは異なる材料Ｂからなり、前記連続層Ａ及びＢは交互に換えられて、２つの隣接する層は異なる屈折指数を有し；
・それぞれの層の厚さは以下の数式（Ｉ）：［ｘ／ｙ／（αｘ／ｙ）ａ／ｘ］
に従い、式（Ｉ）中、
ｘは、内層及び外層の厚さであり；
ｙは、内層αｘ又は外層ｘに隣接する層の厚さであり；
αは整数又は分数であり、且つα＝２±０～１５％、好ましくはα＝２±０～１０％、より好ましくはα＝２±０～５％であり、
中間奇数層（αｘ）は、前記外層ｘの厚さの２倍±０～１５％の厚さを有し；且つ
ａは、ａ＝（Ｎ－３）／２のように、交互の層Ｎの数に関連した０以上の整数を表し；
以下のことは理解される：
好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さであり；
いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
本発明の材料の層と層の厚さとの関係
本発明の多層材料は、奇数Ｎの層を有する材料であって、
・少なくとも３つの層（３以上のＮ）を含み、そのそれぞれの層は、材料Ａ、又はＡとは異なる材料Ｂからなり、前記連続層Ａ及びＢは交互に換えられて、２つの隣接する層は異なる屈折指数を有し；
・それぞれの層の厚さは以下の数式（Ｉ）：［ｘ／ｙ／（αｘ／ｙ）ａ／ｘ］
に従い、式（Ｉ）中、
ｘは、内層及び外層の厚さであり；
ｙは、内層αｘ又は外層ｘに隣接する層の厚さであり；
αは整数又は分数であり、且つα＝２±０～１５％、好ましくはα＝２±０～１０％、より好ましくはα＝２±０～５％であり、
中間奇数層（αｘ）は、前記外層ｘの厚さの２倍±０～１５％の厚さを有し；且つ
ａは、ａ＝（Ｎ－３）／２のように、交互の層Ｎの数に関連した０以上の整数を表し；
以下のことは理解される：
好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さであり；
いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
【0057】
上記の通り、最初及び最後の層は、いずれもＢよりも高い屈折率を有する材料Ａ、又はＢよりも低い屈折率を有する材料Ａからなり得る。
【0058】
好ましくは、屈折率が高いほど、連続厚ｘ又はｙの厚さは低くなり、またその逆に、屈折率が低いほど、厚ｘ又はｙの厚さは高い。
【0059】
好ましくは、厚さｘは厚さｙより少ない。
【0060】
本発明の特定の実施形態によると、本発明の多層材料のそれぞれの層の最大厚さは１２０ｎｍ；より特に、それぞれの層の最大厚さは１００ｎｍである。好ましくは、厚さｘはｙであり、５～６０ｎｍであり、より好ましくは１０～５０ｎｍ、さらにより好ましくは２０～４０ｎｍである。
【0061】
本発明の有利な変形によると、数式（Ｉ）において、「ａ」は０以上であり、且つ０～７の整数である（０≦ａ≦７；したがって、３≦Ｎ≦１７）。より好ましくは、「ａ」は０～５であり（０≦ａ≦５；したがって、３≦Ｎ≦１３）、さらにより好ましくは、「ａ」は０～３である（０≦ａ≦３；したがって、３≦Ｎ≦９）。
【0062】
好ましくは、本発明の多層材料は、以下の通り３～１７の層の数Ｎを有する。
【0063】
Ｎ＝３である特定の場合、発展された数式（Ｉ）は以下：
［ｘ／ｙ／ｘ］
となる。
［ｘ／ｙ／ｘ］
となる。
【0064】
Ｎ＝５である特定の場合、発展された数式（Ｉ）は以下：
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
【0065】
Ｎ＝７である特定の場合、発展された数式（Ｉ）は以下：
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
【0066】
Ｎ＝９である特定の場合、発展された数式（Ｉ）は以下：
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
【0067】
Ｎ＝１１である特定の場合、発展された数式（Ｉ）は以下：
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
【0068】
Ｎ＝１３である特定の場合、発展された数式（Ｉ）は以下：
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
【0069】
Ｎ＝１５である特定の場合、発展された数式（Ｉ）は以下：
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
【0070】
Ｎ＝１７である特定の場合、発展された数式（Ｉ）は以下：
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
［ｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／αｘ／ｙ／ｘ］
となる。
【0071】
それぞれの特定の場合に関して、以下のことが理解される：
好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さであり；
いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さであり；
いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
【0072】
本発明の好ましい形によると、本発明の多層材料は、以下のようなものである：
・多層材料の層の数Ｎが、３、５、７、９、１３及び１７に等しいようなものであり、且つ／又は
・前記多層材料の交互層のそれぞれを構成するＡ及びＢが、アナターゼ二酸化チタン（ＴｉＯ２）、特に真空堆積された二酸化チタン（ＴｉＯ２）、ソル－ゲル二酸化チタン（ＴｉＯ２）、シリカ（ＳｉＯ２）、真空堆積シリカ（ＳｉＯ２）から選択される純粋な無機材料であり、且つ／又は
・材料Ａ及び材料Ｂの間の屈折率の差異が０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．４～１．８、なおより好ましくは０．６～１．５、又はさらにより好ましくは０．７～１．３であるように、２つの隣接する層が異なる屈折率を有し、且つ／又は
・材料Ａ及び材料Ｂの層のそれぞれの厚さが１００ｎｍ未満であり、且つ
・それぞれの層の厚さが、以前に定義された数式（Ｉ）に従う。
・多層材料の層の数Ｎが、３、５、７、９、１３及び１７に等しいようなものであり、且つ／又は
・前記多層材料の交互層のそれぞれを構成するＡ及びＢが、アナターゼ二酸化チタン（ＴｉＯ２）、特に真空堆積された二酸化チタン（ＴｉＯ２）、ソル－ゲル二酸化チタン（ＴｉＯ２）、シリカ（ＳｉＯ２）、真空堆積シリカ（ＳｉＯ２）から選択される純粋な無機材料であり、且つ／又は
・材料Ａ及び材料Ｂの間の屈折率の差異が０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．４～１．８、なおより好ましくは０．６～１．５、又はさらにより好ましくは０．７～１．３であるように、２つの隣接する層が異なる屈折率を有し、且つ／又は
・材料Ａ及び材料Ｂの層のそれぞれの厚さが１００ｎｍ未満であり、且つ
・それぞれの層の厚さが、以前に定義された数式（Ｉ）に従う。
【0073】
本発明のこのような好ましい形態の第１の実施形態によると、外部層は、隣接する層より低い屈折率を有する層である。
【0074】
本発明のこのような好ましい形態の第２の実施形態によると、外部層は、隣接する層より高い屈折率を有する。
【0075】
特定の実施形態によると、Ｎが、３、５、７、９、１３及び１７と等しい本発明の多層材料の化学組成及び厚さは以下の表に記載されており、それぞれの層の厚さは１００ｎｍ未満である。これらの好ましい実施形態において、特に無機である高い屈折率を有する（無機）有機化合物はＴｉＯ２であり、そしてそれも特に無機である、より低い屈折率を有する（無機）有機化合物はＳｉＯ２であり、それぞれの屈折率は４４０ｎｍにおいて２．５及び１．５である。好ましくは、本発明の多層材料の外層は、最も高い屈折率を有する（無機）有機化合物、特に無機化合物からなる。
【0076】
本発明の特定の実施形態によると、多層材料は３～１７の層を含み、そしてそれは以下のようなものである。
【0077】
【表2】
【0078】
以下のことは理解される：
・好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さを有し；
・いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
・好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さを有し；
・いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
【0079】
本発明の特定の実施形態によると、多層材料は以下のようなものである。
・Ａ及びＢは、隣接する層の無機又は有機材料、好ましくは無機材料であり、Ａは材料Ｂよりも高い屈折率を有し、隣接する層の間の屈折率の差異は、好ましくは包括的に０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．５～１．８、なおより好ましくは０．６～１．５、又はさらにより好ましくは０．７～１．３であり、且つ
・ｘ及びｙは、ｘ＜ｙであり、好ましくは、それらは、５ｎｍ≦ｘ≦４０ｎｍ、及び１０ｎｍ≦ｙ≦５０ｎｍ、より好ましくは１０ｎｍ≦ｘ≦３０ｎｍ、及び２０ｎｍ≦ｙ≦４０ｎｍであるような材料の層の厚さであり、
互いの間の層ｘ、互いの間のαｘ及び互いの間のｙの厚さは同一であり、且つαは以前に定義される通りであることは理解される。
・Ａ及びＢは、隣接する層の無機又は有機材料、好ましくは無機材料であり、Ａは材料Ｂよりも高い屈折率を有し、隣接する層の間の屈折率の差異は、好ましくは包括的に０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．５～１．８、なおより好ましくは０．６～１．５、又はさらにより好ましくは０．７～１．３であり、且つ
・ｘ及びｙは、ｘ＜ｙであり、好ましくは、それらは、５ｎｍ≦ｘ≦４０ｎｍ、及び１０ｎｍ≦ｙ≦５０ｎｍ、より好ましくは１０ｎｍ≦ｘ≦３０ｎｍ、及び２０ｎｍ≦ｙ≦４０ｎｍであるような材料の層の厚さであり、
互いの間の層ｘ、互いの間のαｘ及び互いの間のｙの厚さは同一であり、且つαは以前に定義される通りであることは理解される。
【0080】
本発明の好ましい実施形態によると、多層材料は３～１７の層を含み、そしてそれは以下のようなものである。
【0081】
【表3】
【0082】
ｘ及びｙが、ｘ＜ｙであり、好ましくは５ｎｍ≦ｘ≦４０ｎｍ、及び１０ｎｍ≦ｙ≦５０ｎｍ、より好ましくは１０ｎｍ≦ｘ≦３０ｎｍ、及び２０ｎｍ≦ｙ≦４０ｎｍ及びｘ＜ｙであるような多層材料であって、
以下のことが理解される：
・好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さを有し；
・互いの間の層ｘ、互いの間のαｘ及び互いの間のｙの厚さは同一であり、且つαは以前に定義される通りであり；
・いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
以下のことが理解される：
・好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さを有し；
・互いの間の層ｘ、互いの間のαｘ及び互いの間のｙの厚さは同一であり、且つαは以前に定義される通りであり；
・いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
【0083】
本発明のさらにより好ましい実施形態によると、多層材料は３～１７の層を含み、そしてそれは以下のようなものである。
【0084】
【表4】
【0085】
以下のことが理解される：
・いくつかの層が厚さ２１ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ２１ｎｍ±０～３．１５ｎｍ、好ましくは２１ｎｍ±０～２．１ｎｍ、より好ましくは２１ｎｍ±０～１．０５ｎｍを有することを意味し；
・いくつかの層が厚さ３７ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ３７ｎｍ±０～５．５５ｎｍ、好ましくは３７ｎｍ±０～３．７ｎｍ、より好ましくは３７ｎｍ±０～１．８５ｎｍを有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さ４２ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ４２ｎｍ±０～６．３ｎｍ、好ましくは４２ｎｍ±０～４．２ｎｍ、より好ましくは４２ｎｍ±０～２．１ｎｍを有することを意味する。
・いくつかの層が厚さ２１ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ２１ｎｍ±０～３．１５ｎｍ、好ましくは２１ｎｍ±０～２．１ｎｍ、より好ましくは２１ｎｍ±０～１．０５ｎｍを有することを意味し；
・いくつかの層が厚さ３７ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ３７ｎｍ±０～５．５５ｎｍ、好ましくは３７ｎｍ±０～３．７ｎｍ、より好ましくは３７ｎｍ±０～１．８５ｎｍを有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さ４２ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ４２ｎｍ±０～６．３ｎｍ、好ましくは４２ｎｍ±０～４．２ｎｍ、より好ましくは４２ｎｍ±０～２．１ｎｍを有することを意味する。
【0086】
本発明の別の特定の実施形態によると、多層材料は３～１７の層を含み、そしてそれは以下のようなものである。
【0087】
【表5】
【0088】
多層材料であって、
・Ａ及びＢは、隣接する層の無機又は有機材料、好ましくは無機材料であり、ＡはＢよりも高い屈折率を有し、隣接する層の間の屈折率の差異は、好ましくは包括的に０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．５～１．８、なおより好ましくは０．６～１．５、又はさらにより好ましくは０．７～１．３であり、且つ
・ｘ及びｙは、ｘ＜ｙ、好ましくは、４１ｎｍ≦ｘ≦２００ｎｍ、及び５１ｎｍ≦ｙ≦２５０ｎｍ、並びにｘ＜ｙ、より好ましくは８０ｎｍ≦ｘ≦１２０ｎｍ、及び９０ｎｍ≦ｙ≦１３０ｎｍであるような材料の層の厚さであり、
以下のことが理解される：
・好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さであり；互いの間の層ｘ、互いの間のαｘ及び互いの間のｙの厚さは同一であり、且つαは以前に定義される通りであり；
・いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
・Ａ及びＢは、隣接する層の無機又は有機材料、好ましくは無機材料であり、ＡはＢよりも高い屈折率を有し、隣接する層の間の屈折率の差異は、好ましくは包括的に０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．５～１．８、なおより好ましくは０．６～１．５、又はさらにより好ましくは０．７～１．３であり、且つ
・ｘ及びｙは、ｘ＜ｙ、好ましくは、４１ｎｍ≦ｘ≦２００ｎｍ、及び５１ｎｍ≦ｙ≦２５０ｎｍ、並びにｘ＜ｙ、より好ましくは８０ｎｍ≦ｘ≦１２０ｎｍ、及び９０ｎｍ≦ｙ≦１３０ｎｍであるような材料の層の厚さであり、
以下のことが理解される：
・好ましくは、ｘはｙとは異なる厚さであり；互いの間の層ｘ、互いの間のαｘ及び互いの間のｙの厚さは同一であり、且つαは以前に定義される通りであり；
・いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
【0089】
本発明の好ましい実施形態によると、多層材料は３～１７の層を含み、そしてそれは以下のようなものである。
【0090】
【表6】
【0091】
ｘ及びｙが、ｘ＜ｙであり、好ましくは４１ｎｍ≦ｘ≦２００ｎｍ、及び５１ｎｍ≦ｙ≦２５０ｎｍ、並びにｘ＜ｙ、より好ましくは８０ｎｍ≦ｘ≦１２０ｎｍ、及び９０ｎｍ≦ｙ≦１３０ｎｍであり、且つαは以前に定義される通りであるような多層材料であって、
以下のことが理解される：
・好ましくは、ｘは、ｙとは異なる厚さであり、いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
以下のことが理解される：
・好ましくは、ｘは、ｙとは異なる厚さであり、いくつかの層が厚さｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；
・いくつかの層が厚さｙである場合、これは、それぞれの層が、厚さｙ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さαｘである場合、これは、それぞれの層が、厚さαｘ±０～１５％、好ましくは±０～１０％、より好ましくは±０～５％を有することを意味する。
【0092】
本発明のさらにより好ましい実施形態によると、多層材料は３～１７の層を含み、そしてそれは以下のようなものである。
【0093】
【表7】
【0094】
以下のことが理解される：
・いくつかの層が厚さ１０５ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ１０５ｎｍ±０～１５．７５ｎｍ、好ましくは１０５ｎｍ±０～１０．５ｎｍ、より好ましくは１０５ｎｍ±０～５．２５ｎｍを有することを意味し；
・いくつかの層が厚さ９２ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ９２ｎｍ±０～１３．８ｎｍ、好ましくは９２ｎｍ±０～９．２ｎｍ、より好ましくは９２ｎｍ±０～４．６ｎｍを有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さ１８４ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ１８４ｎｍ±０～２７．６ｎｍ、好ましくは１８４ｎｍ±０～１８．４ｎｍ、より好ましくは１８４ｎｍ±０～９．２ｎｍを有することを意味する。
・いくつかの層が厚さ１０５ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ１０５ｎｍ±０～１５．７５ｎｍ、好ましくは１０５ｎｍ±０～１０．５ｎｍ、より好ましくは１０５ｎｍ±０～５．２５ｎｍを有することを意味し；
・いくつかの層が厚さ９２ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ９２ｎｍ±０～１３．８ｎｍ、好ましくは９２ｎｍ±０～９．２ｎｍ、より好ましくは９２ｎｍ±０～４．６ｎｍを有することを意味し；且つ
・いくつかの層が厚さ１８４ｎｍである場合、これは、それぞれの層が、厚さ１８４ｎｍ±０～２７．６ｎｍ、好ましくは１８４ｎｍ±０～１８．４ｎｍ、より好ましくは１８４ｎｍ±０～９．２ｎｍを有することを意味する。
【0095】
これらの実施形態において、ＴｉＯ２及びＳｉＯ２を使用することによって、特にＵＶＡ及び長ＵＶＡ範囲におけるＵＶフィルトレーション、及び可視範囲における満足な透明度が特に得られる。
【0096】
多層材料の調製プロセス
本発明は、本発明の多層材料の調製プロセスにも関する。
このプロセスを実行する前に、
・（無機）有機材料Ａ及びＢ、好ましくは無機材料は、材料Ａ及びＢのＮ交互層から構成されており、材料Ａ及び材料Ｂの間の屈折率の差異が、０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．４～１．８、なおより好ましくは０．６～１．５、又はさらにより好ましくは０．７～１．３であるように選択され；
且つ
・層の厚さは、任意選択的に、得られる多層材料が、２．５．１０－３ｎｍ－１より大きい、好ましくは３．１０－３ｎｍ－１より大きい、より好ましくは４．１０－３ｎｍ－１より大きい勾配によって特徴づけられる可能な限り狭いフィルトレーションフロントとともに、低い透過率及び可視範囲における高い透過率などの所望の任意選択的な特性を有するようにモデル化される。
本発明は、本発明の多層材料の調製プロセスにも関する。
このプロセスを実行する前に、
・（無機）有機材料Ａ及びＢ、好ましくは無機材料は、材料Ａ及びＢのＮ交互層から構成されており、材料Ａ及び材料Ｂの間の屈折率の差異が、０．３～２、好ましくは０．４～２、より好ましくは０．４～１．８、なおより好ましくは０．６～１．５、又はさらにより好ましくは０．７～１．３であるように選択され；
且つ
・層の厚さは、任意選択的に、得られる多層材料が、２．５．１０－３ｎｍ－１より大きい、好ましくは３．１０－３ｎｍ－１より大きい、より好ましくは４．１０－３ｎｍ－１より大きい勾配によって特徴づけられる可能な限り狭いフィルトレーションフロントとともに、低い透過率及び可視範囲における高い透過率などの所望の任意選択的な特性を有するようにモデル化される。
【0097】
材料の屈折率及び層の厚さの関係：
使用される材料Ａ及びＢの屈折指数、並びにこれらの材料のそれぞれの層の厚さの関係は、ＵＶＡ波長範囲（３２０ｎｍ～４００ｎｍ）及び可視範囲（４００ｎｍ～７８０ｎｍ）の間での透過の遷移プロファイルの「カットオフ位置」を定義する。
使用される材料Ａ及びＢの屈折指数、並びにこれらの材料のそれぞれの層の厚さの関係は、ＵＶＡ波長範囲（３２０ｎｍ～４００ｎｍ）及び可視範囲（４００ｎｍ～７８０ｎｍ）の間での透過の遷移プロファイルの「カットオフ位置」を定義する。
【0098】
光学特性を最適化するために層の厚さをモデル化することが可能である。
【0099】
光学特性（透過、反射、吸収）を有する本発明の多層材料の層を構成する（無機）有機化合物Ａ及びＢの厚さ及び屈折率を関連づける計算は、「トランスファマトリックス法（Ｔｒａｎｓｆｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｍｅｔｈｏｄ）」によって、又は「ＦＤＴＤアルゴリズム」を使用して特に実行され得る。
【0100】
トランスファマトリックス法：
［１］ Ｐ．Ｙｅｈ，Ｏｐｔｉｃａｌ Ｗａｖｅｓ ｉｎ Ｌａｙｅｒｅｄ Ｍｅｄｉａ（Ｗｉｌｅｙ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９８８）
［２］ Ｚ．Ｋｎｉｔｔｌ，Ｏｐｔｉｃｓ ｏｆ Ｔｈｉｎ Ｆｉｌｍｓ：Ａｎ Ｏｐｔｉｃａｌ Ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ Ｔｈｅｏｒｙ（Ｗｉｌｅｙ，Ｌｏｎｄｏｎ，１９７６）．
［３］ Ｏ．Ｓ．Ｈｅａｖｅｎｓ，Ｏｐｔｉｃａｌ Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ Ｔｈｉｎ Ｆｉｌｍｓ（Ｄｏｖｅｒ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９６５）
［４］ Ｍ．Ｃｌａｕｄｉａ Ｔｒｏｐａｒｅｖｓｋｙ ｅｔ．ａｌ．，Ｔｒａｎｓｆｅｒ－ｍａｔｒｉｘ ｆｏｒｍａｌｉｓｍ ｆｏｒ ｔｈｅ ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎ ｏｆ ｏｐｔｉｃａｌ ｒｅｓｐｏｎｓｅ ｉｎ ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ ｓｙｓｔｅｍｓ：ｆｒｏｍ ｃｏｈｅｒｅｎｔ ｔｏ ｉｎｃｏｈｅｒｅｎｔ ｉｎｔｅｒｆｅｒｅｎｃｅ．Ｏｐｔｉｃｓ Ｅｘｐｒｅｓｓ ｖｏｌ．１８，Ｉｓｓｕｅ ２４，ｐｐ．２４７１５－２４７２１（２０１０）
［１］ Ｐ．Ｙｅｈ，Ｏｐｔｉｃａｌ Ｗａｖｅｓ ｉｎ Ｌａｙｅｒｅｄ Ｍｅｄｉａ（Ｗｉｌｅｙ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９８８）
［２］ Ｚ．Ｋｎｉｔｔｌ，Ｏｐｔｉｃｓ ｏｆ Ｔｈｉｎ Ｆｉｌｍｓ：Ａｎ Ｏｐｔｉｃａｌ Ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ Ｔｈｅｏｒｙ（Ｗｉｌｅｙ，Ｌｏｎｄｏｎ，１９７６）．
［３］ Ｏ．Ｓ．Ｈｅａｖｅｎｓ，Ｏｐｔｉｃａｌ Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ Ｔｈｉｎ Ｆｉｌｍｓ（Ｄｏｖｅｒ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９６５）
［４］ Ｍ．Ｃｌａｕｄｉａ Ｔｒｏｐａｒｅｖｓｋｙ ｅｔ．ａｌ．，Ｔｒａｎｓｆｅｒ－ｍａｔｒｉｘ ｆｏｒｍａｌｉｓｍ ｆｏｒ ｔｈｅ ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎ ｏｆ ｏｐｔｉｃａｌ ｒｅｓｐｏｎｓｅ ｉｎ ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ ｓｙｓｔｅｍｓ：ｆｒｏｍ ｃｏｈｅｒｅｎｔ ｔｏ ｉｎｃｏｈｅｒｅｎｔ ｉｎｔｅｒｆｅｒｅｎｃｅ．Ｏｐｔｉｃｓ Ｅｘｐｒｅｓｓ ｖｏｌ．１８，Ｉｓｓｕｅ ２４，ｐｐ．２４７１５－２４７２１（２０１０）
【0101】
ＦＤＴＤ：
［１］ Ｄｅｎｎｉｓ Ｍ．Ｓｕｌｌｉｖａｎ，Ｅｌｅｃｔｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ ｕｓｉｎｇ ｔｈｅ ＦＤＴＤ ｍｅｔｈｏｄ．Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ：ＩＥＥＥ Ｐｒｅｓｓ Ｓｅｒｉｅｓ，（２０００）．
［２］ Ａｌｌｅｎ Ｔａｆｌｏｖｅ，Ｃｏｍｐｕｔａｔｉｏｎａｌ Ｅｌｅｃｔｒｏｍａｇｎｅｔｉｃｓ：Ｔｈｅ Ｆｉｎｉｔｅ－Ｄｉｆｆｅｒｅｎｃｅ Ｔｉｍｅ－Ｄｏｍａｉｎ Ｍｅｔｈｏｄ．Ｂｏｓｔｏｎ：ＡｒｔｅｃｈＨｏｕｓｅ，（２００５）．
［３］ Ｓｔｅｐｈｅｎ Ｄ．Ｇｅｄｎｅｙ，Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ｔｏ ｔｈｅ Ｆｉｎｉｔｅ－Ｄｉｆｆｅｒｅｎｃｅ Ｔｉｍｅ－Ｄｏｍａｉｎ（ＦＤＴＤ）Ｍｅｔｈｏｄ ｆｏｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｍａｇｎｅｔｉｃｓ．Ｍｏｒｇａｎ ＆ Ｃｌａｙｐｏｏｌ ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，（２０１１）．
［１］ Ｄｅｎｎｉｓ Ｍ．Ｓｕｌｌｉｖａｎ，Ｅｌｅｃｔｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ ｕｓｉｎｇ ｔｈｅ ＦＤＴＤ ｍｅｔｈｏｄ．Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ：ＩＥＥＥ Ｐｒｅｓｓ Ｓｅｒｉｅｓ，（２０００）．
［２］ Ａｌｌｅｎ Ｔａｆｌｏｖｅ，Ｃｏｍｐｕｔａｔｉｏｎａｌ Ｅｌｅｃｔｒｏｍａｇｎｅｔｉｃｓ：Ｔｈｅ Ｆｉｎｉｔｅ－Ｄｉｆｆｅｒｅｎｃｅ Ｔｉｍｅ－Ｄｏｍａｉｎ Ｍｅｔｈｏｄ．Ｂｏｓｔｏｎ：ＡｒｔｅｃｈＨｏｕｓｅ，（２００５）．
［３］ Ｓｔｅｐｈｅｎ Ｄ．Ｇｅｄｎｅｙ，Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ｔｏ ｔｈｅ Ｆｉｎｉｔｅ－Ｄｉｆｆｅｒｅｎｃｅ Ｔｉｍｅ－Ｄｏｍａｉｎ（ＦＤＴＤ）Ｍｅｔｈｏｄ ｆｏｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｍａｇｎｅｔｉｃｓ．Ｍｏｒｇａｎ ＆ Ｃｌａｙｐｏｏｌ ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，（２０１１）．
【0102】
又は例えば、以下のアドレスで入手可能である他の「オープンソース」アルゴリズムによって。
ｈｔｔｐｓ：／／ｆｒ．ｍａｔｈｗｏｒｋｓ．ｃｏｍ／ｍａｔｌａｂｃｅｎｔｒａｌ／ｆｉｌｅｅｘｃｈａｎｇｅ／４７６３７－ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ－ａｎｄ－ｒｅｆｌｅｃｔａｎｃｅ－ｓｐｅｃｔｒａ－ｏｆ－ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒｅｄ－ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ－ｓｔａｃｋ－ｕｓｉｎｇ－ｔｒａｎｓｆｅｒ－ｔｒａｎｓｆｅｒ－ｔｒａｎｓｆｅｒ－ｍａｎｓｘ－ｍｅｔｈｏｄ．
ｈｔｔｐｓ：／／ｆｒ．ｍａｔｈｗｏｒｋｓ．ｃｏｍ／ｍａｔｌａｂｃｅｎｔｒａｌ／ｆｉｌｅｅｘｃｈａｎｇｅ／４７６３７－ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ－ａｎｄ－ｒｅｆｌｅｃｔａｎｃｅ－ｓｐｅｃｔｒａ－ｏｆ－ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒｅｄ－ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ－ｓｔａｃｋ－ｕｓｉｎｇ－ｔｒａｎｓｆｅｒ－ｔｒａｎｓｆｅｒ－ｔｒａｎｓｆｅｒ－ｍａｎｓｘ－ｍｅｔｈｏｄ．
【0103】
例えば、以下の商業的なアルゴリズムが使用されてもよい。
ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｌｉｇｈｔｔｅｃ．ｆｒ／ｏｐｔｉｃａｌ－ｄｅｓｉｇｎ－ｓｏｆｔｗａｒｅ／ｔｆｃａｌｃ／
ｈｔｔｐｓ：／／ｗｗｗ．ｌｕｍｅｒｉｃａｌ．ｃｏｍ／ｐｒｏｄｕｃｔｓ／ｆｄｔｄ－ｓｏｌｕｔｉｏｎｓ／
ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｌｉｇｈｔｔｅｃ．ｆｒ／ｏｐｔｉｃａｌ－ｄｅｓｉｇｎ－ｓｏｆｔｗａｒｅ／ｔｆｃａｌｃ／
ｈｔｔｐｓ：／／ｗｗｗ．ｌｕｍｅｒｉｃａｌ．ｃｏｍ／ｐｒｏｄｕｃｔｓ／ｆｄｔｄ－ｓｏｌｕｔｉｏｎｓ／
【0104】
本発明の特定の実施形態によると、
「カットオフ」位置を最適化するための反復計算は、上述のアルゴリズムと組み合わせて、又は組み合わせることなく、「粒子群アルゴリズム」又は「遺伝的アルゴリズム」などの最適化アルゴリズムによって実行される。
「カットオフ」位置を最適化するための反復計算は、上述のアルゴリズムと組み合わせて、又は組み合わせることなく、「粒子群アルゴリズム」又は「遺伝的アルゴリズム」などの最適化アルゴリズムによって実行される。
【0105】
これらのアルゴリズムのための参照は以下の通りである。
粒子群アルゴリズム：
［１］ Ｋｅｎｎｅｄｙ，Ｊ．，ａｎｄ Ｒ．Ｅｂｅｒｈａｒｔ．“Ｐａｒｔｉｃｌｅ Ｓｗａｒｍ Ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ．” Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆ ｔｈｅ ＩＥＥＥ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ ｏｎ Ｎｅｕｒａｌ Ｎｅｔｗｏｒｋｓ．Ｐｅｒｔｈ，Ａｕｓｔｒａｌｉａ，１９９５，ｐｐ．１９４２－１９４５．
［２］ Ｍｅｚｕｒａ－Ｍｏｎｔｅｓ，Ｅ．，ａｎｄ Ｃ．Ａ．Ｃｏｅｌｌｏ Ｃｏｅｌｌｏ．“Ｃｏｎｓｔｒａｉｎｔ－ｈａｎｄｌｉｎｇ ｉｎ ｎａｔｕｒｅ－ｉｎｓｐｉｒｅｄ ｎｕｍｅｒｉｃａｌ ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ：Ｐａｓｔ，ｐｒｅｓｅｎｔ ａｎｄ ｆｕｔｕｒｅ．” Ｓｗａｒｍ ａｎｄ Ｅｖｏｌｕｔｉｏｎａｒｙ Ｃｏｍｐｕｔａｔｉｏｎ．２０１１，ｐｐ．１７３－１９４．
［３］ Ｐｅｄｅｒｓｅｎ，Ｍ．Ｅ．“Ｇｏｏｄ Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ ｆｏｒ Ｐａｒｔｉｃｌｅ Ｓｗａｒｍ Ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ．” Ｌｕｘｅｍｂｏｕｒｇ：Ｈｖａｓｓ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ，２０１０．
粒子群アルゴリズム：
［１］ Ｋｅｎｎｅｄｙ，Ｊ．，ａｎｄ Ｒ．Ｅｂｅｒｈａｒｔ．“Ｐａｒｔｉｃｌｅ Ｓｗａｒｍ Ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ．” Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆ ｔｈｅ ＩＥＥＥ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ ｏｎ Ｎｅｕｒａｌ Ｎｅｔｗｏｒｋｓ．Ｐｅｒｔｈ，Ａｕｓｔｒａｌｉａ，１９９５，ｐｐ．１９４２－１９４５．
［２］ Ｍｅｚｕｒａ－Ｍｏｎｔｅｓ，Ｅ．，ａｎｄ Ｃ．Ａ．Ｃｏｅｌｌｏ Ｃｏｅｌｌｏ．“Ｃｏｎｓｔｒａｉｎｔ－ｈａｎｄｌｉｎｇ ｉｎ ｎａｔｕｒｅ－ｉｎｓｐｉｒｅｄ ｎｕｍｅｒｉｃａｌ ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ：Ｐａｓｔ，ｐｒｅｓｅｎｔ ａｎｄ ｆｕｔｕｒｅ．” Ｓｗａｒｍ ａｎｄ Ｅｖｏｌｕｔｉｏｎａｒｙ Ｃｏｍｐｕｔａｔｉｏｎ．２０１１，ｐｐ．１７３－１９４．
［３］ Ｐｅｄｅｒｓｅｎ，Ｍ．Ｅ．“Ｇｏｏｄ Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ ｆｏｒ Ｐａｒｔｉｃｌｅ Ｓｗａｒｍ Ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ．” Ｌｕｘｅｍｂｏｕｒｇ：Ｈｖａｓｓ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ，２０１０．
【0106】
遺伝的アルゴリズム：
［１］ Ｇｏｌｄｂｅｒｇ，Ｄａｖｉｄ Ｅ．，Ｇｅｎｅｔｉｃ Ａｌｇｏｒｉｔｈｍｓ ｉｎ Ｓｅａｒｃｈ，Ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ ＆ Ｍａｃｈｉｎｅ Ｌｅａｒｎｉｎｇ，Ａｄｄｉｓｏｎ－Ｗｅｓｌｅｙ，１９８９．
［２］ Ａ．Ｒ．Ｃｏｎｎ，Ｎ．Ｉ．Ｍ．Ｇｏｕｌｄ，ａｎｄ Ｐｈ．Ｌ．Ｔｏｉｎｔ．“Ａ Ｇｌｏｂａｌｌｙ Ｃｏｎｖｅｒｇｅｎｔ Ａｕｇｍｅｎｔｅｄ Ｌａｇｒａｎｇｉａｎ Ａｌｇｏｒｉｔｈｍ ｆｏｒ Ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ ｗｉｔｈ Ｇｅｎｅｒａｌ Ｃｏｎｓｔｒａｉｎｔｓ ａｎｄ Ｓｉｍｐｌｅ Ｂｏｕｎｄｓ”，ＳＩＡＭ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｎ Ｎｕｍｅｒｉｃａｌ Ａｎａｌｙｓｉｓ，Ｖｏｌｕｍｅ ２８，Ｎｕｍｂｅｒ ２，ｐａｇｅｓ ５４５－５７２，１９９１．
［３］ Ａ．Ｒ．Ｃｏｎｎ，Ｎ．Ｉ．Ｍ．Ｇｏｕｌｄ，ａｎｄ Ｐｈ．Ｌ．Ｔｏｉｎｔ．“Ａ Ｇｌｏｂａｌｌｙ Ｃｏｎｖｅｒｇｅｎｔ Ａｕｇｍｅｎｔｅｄ Ｌａｇｒａｎｇｉａｎ Ｂａｒｒｉｅｒ Ａｌｇｏｒｉｔｈｍ ｆｏｒ Ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ ｗｉｔｈ Ｇｅｎｅｒａｌ Ｉｎｅｑｕａｌｉｔｙ Ｃｏｎｓｔｒａｉｎｔｓ ａｎｄ Ｓｉｍｐｌｅ Ｂｏｕｎｄｓ”，Ｍａｔｈｅｍａｔｉｃｓ ｏｆ Ｃｏｍｐｕｔａｔｉｏｎ，Ｖｏｌｕｍｅ ６６，Ｎｕｍｂｅｒ ２１７，ｐａｇｅｓ ２６１－２８８，１９９７．
［１］ Ｇｏｌｄｂｅｒｇ，Ｄａｖｉｄ Ｅ．，Ｇｅｎｅｔｉｃ Ａｌｇｏｒｉｔｈｍｓ ｉｎ Ｓｅａｒｃｈ，Ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ ＆ Ｍａｃｈｉｎｅ Ｌｅａｒｎｉｎｇ，Ａｄｄｉｓｏｎ－Ｗｅｓｌｅｙ，１９８９．
［２］ Ａ．Ｒ．Ｃｏｎｎ，Ｎ．Ｉ．Ｍ．Ｇｏｕｌｄ，ａｎｄ Ｐｈ．Ｌ．Ｔｏｉｎｔ．“Ａ Ｇｌｏｂａｌｌｙ Ｃｏｎｖｅｒｇｅｎｔ Ａｕｇｍｅｎｔｅｄ Ｌａｇｒａｎｇｉａｎ Ａｌｇｏｒｉｔｈｍ ｆｏｒ Ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ ｗｉｔｈ Ｇｅｎｅｒａｌ Ｃｏｎｓｔｒａｉｎｔｓ ａｎｄ Ｓｉｍｐｌｅ Ｂｏｕｎｄｓ”，ＳＩＡＭ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｎ Ｎｕｍｅｒｉｃａｌ Ａｎａｌｙｓｉｓ，Ｖｏｌｕｍｅ ２８，Ｎｕｍｂｅｒ ２，ｐａｇｅｓ ５４５－５７２，１９９１．
［３］ Ａ．Ｒ．Ｃｏｎｎ，Ｎ．Ｉ．Ｍ．Ｇｏｕｌｄ，ａｎｄ Ｐｈ．Ｌ．Ｔｏｉｎｔ．“Ａ Ｇｌｏｂａｌｌｙ Ｃｏｎｖｅｒｇｅｎｔ Ａｕｇｍｅｎｔｅｄ Ｌａｇｒａｎｇｉａｎ Ｂａｒｒｉｅｒ Ａｌｇｏｒｉｔｈｍ ｆｏｒ Ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ ｗｉｔｈ Ｇｅｎｅｒａｌ Ｉｎｅｑｕａｌｉｔｙ Ｃｏｎｓｔｒａｉｎｔｓ ａｎｄ Ｓｉｍｐｌｅ Ｂｏｕｎｄｓ”，Ｍａｔｈｅｍａｔｉｃｓ ｏｆ Ｃｏｍｐｕｔａｔｉｏｎ，Ｖｏｌｕｍｅ ６６，Ｎｕｍｂｅｒ ２１７，ｐａｇｅｓ ２６１－２８８，１９９７．
【0107】
モデル化の間、Ｎ＜９に関しての種々の層ｘ及びｙの厚さの最適化は、好ましくはＮ’層が少なくとも９層、より好ましくは少なくとも１３層、さらにより好ましくは少なくとも１５層を含む材料において実行される。
【0108】
本発明の特定の実施形態によると、最適化は、Ｎが少なくとも９であるＮ層を含む材料に対して実行される。その設計は、以下の原理に従って、上記の反復方法によって製造される。
１．Ｎ’＞Ｎであり、Ｎ’が少なくとも９に等しい、より好ましくは１３に等しい、さらにより好ましくは１５に等しい、Ｎ’層を有する多層材料のモデル化；
２．Ｎ’に関しての値ｘ及びｙの最適化のための反復
Ｎ’＝［ｘ／ｙ／（αｘ／ｙ）ａ’／ｘ］
ａ’は０以上の整数として定義され、αは以前に定義された通りである；
３．その後の最適化を用いずに、Ｎ層を有する多層材料の設計のためのＮ’の設計の間に得られるｘ、αｘ及びｙの値を使用すること；
Ｎ＝［ｘ／ｙ／（αｘ／ｙ）ａ／ｘ］
ａは０以上の整数及びａ’＞ａとして定義され、αは以前に定義された通りである。
１．Ｎ’＞Ｎであり、Ｎ’が少なくとも９に等しい、より好ましくは１３に等しい、さらにより好ましくは１５に等しい、Ｎ’層を有する多層材料のモデル化；
２．Ｎ’に関しての値ｘ及びｙの最適化のための反復
Ｎ’＝［ｘ／ｙ／（αｘ／ｙ）ａ’／ｘ］
ａ’は０以上の整数として定義され、αは以前に定義された通りである；
３．その後の最適化を用いずに、Ｎ層を有する多層材料の設計のためのＮ’の設計の間に得られるｘ、αｘ及びｙの値を使用すること；
Ｎ＝［ｘ／ｙ／（αｘ／ｙ）ａ／ｘ］
ａは０以上の整数及びａ’＞ａとして定義され、αは以前に定義された通りである。
【0109】
Ｎ＜９に関するこれらの構造指示に従うことによって、Ｎ層を有する保護剤のカットオフは、カットオフ範囲［３８０ｎｍ～４２０ｎｍ］から外れるであろう。これらの場合、多層材料の調製の特定のモードと、又は特定の適用モードとの組合せ、或いは２つの組合せとの組合せによって、範囲内のカットオフを確実にすることが可能である。
【0110】
反復アプローチは、多層材料に関して、及び当業者によってその分野で使用され、且つ知られている製造プロセスに関しての当業者の一般知識と組み合わせられてもよい。
【0111】
本発明の１つの対象は、上記で定義される多層材料の調製プロセスであって、以下のステップを含むプロセスである。
１．基材を調製し、そして任意選択的に、前記基材上へ少なくとも１つの犠牲層としても知られている非粘着性の層を基材に適用すること；
２．任意選択的に犠牲層によってコーティングされた基材上に、高い屈折率及びより低い屈折率、又は低い屈折率及びより高い屈折率の（無機）有機化合物からなる材料Ａ及びＢの奇数Ｎの交互層を堆積させること；
３．任意選択的に犠牲層によってコーティングされた基材から多層材料を分離すること；
４．必要に応じて、多層材料のサイズを調整し、多層材料粒子を得ること；並びに
５．任意選択的に後処理を実行し、任意選択的にそれに続いて（再）調整を実行すること。
１．基材を調製し、そして任意選択的に、前記基材上へ少なくとも１つの犠牲層としても知られている非粘着性の層を基材に適用すること；
２．任意選択的に犠牲層によってコーティングされた基材上に、高い屈折率及びより低い屈折率、又は低い屈折率及びより高い屈折率の（無機）有機化合物からなる材料Ａ及びＢの奇数Ｎの交互層を堆積させること；
３．任意選択的に犠牲層によってコーティングされた基材から多層材料を分離すること；
４．必要に応じて、多層材料のサイズを調整し、多層材料粒子を得ること；並びに
５．任意選択的に後処理を実行し、任意選択的にそれに続いて（再）調整を実行すること。
【0112】
「基材」という用語は、異なる屈折率を有する（無機）有機材料Ａ及びＢの種々の連続層を適用するための支持体を意味し；この基材は、金属プレート、シート、織布又は不織布の形態であり得、又はガラス、天然若しくは非天然ポリマー化合物、例えばプラスチック、絶縁体又は（半）導体からなり得る。この基材は平坦又は非平坦であり得、丸形又は球形であり得るが、好ましくは平坦であり得る。
【0113】
本発明の一実施形態によると、奇数Ｎの層を有する多層材料は、基材も含有する。
【0114】
本発明の特定の実施形態によると、基材は、ガラス、ケイ素又は石英などの無機化合物、アルミニウムなどの金属、或いは好ましくは以下の有機ポリマーから選択される有機化合物からなる：ポリ（メタクリル酸メチル）（ＰＭＭＡ）、ポリ（テレフタル酸エチレン）（ＥＴ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリイミド（ＰＩ）、ナイロン、セルロース及びその誘導体、例えば紙又は綿。特定の実施形態によると、基材は、ガラス又は石英、好ましくはガラスなどの無機物である。
【0115】
本発明の多層材料は、金属基板、半導体又は金属酸化物上でも製造され得る。
【0116】
好ましくは、本発明の多層材料の製造プロセスは、以下のステップを含む：１）基材を提供すること、２）基材上へ犠牲層を堆積させること、次いで、３）犠牲層上への（無機）有機材料Ａ及びＢの奇数の交互層の連続堆積、次いで、４）犠牲層を化学溶液に暴露することによって選択的に除去すること、並びに５）そのようにして得られた多層材料に任意選択的にそのサイズを調製するための処理、及び／又は後処理を受けさせること。
【0117】
本発明の別の実施形態によると、奇数Ｎの層を有する多層材料は、基材を含まない。
【0118】
本発明の特定の実施形態によると、多層材料の調製プロセスは、犠牲層としても知られる非粘着性層を含む。
【0119】
プロセスが犠牲層又は非粘着性の層の適用を含む場合、基材は、前記犠牲層又は非粘着性の層に対して不活性でなければならない。
【0120】
特に、犠牲層中に使用され得る化合物は、以下のポリマーから選択される：ｉ）アセナフチレン／ＭＭＡポリマー；ｉｉ）アセナフチレン／スチレン／アクリルポリマー；ｉｉｉ）アクリル／ブタジエン／スチレンポリマー；ｉｖ）（アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン）アミドポリマー；ｖ）アクリルイミド／アクリル酸ポリマー；ｖｉ）（低分子量）アセチレンポリマー；ｖｉｉ）アクリルポリマー；ｖｉｉｉ）アクリロニトリル／ブタジエン（ゴム）ポリマー；ｖｉｉｉ）アルキド樹脂；ｉｘ）好ましくは（Ｃ１～Ｃ８）アルキルのアルキル樹脂；ｘ）好ましくは（Ｃ１～Ｃ８）アルキレンのアルキレングリコールポリマー；ｘｉ）アミド／イミドポリマー；ｘｉｉ）アクリロニトリルポリマー；ｘｉｉｉ）アクリル酸ポリマー；ｘｉｖ）プロピオン酸アミロースポリマー；ｘｖ）酢酸アミロースポリマー；ｘｖｉ）酪酸アミロースポリマー；ｘｖｉｉ）アクリロニトリル／スチレンポリマー；ｘｖｉｉｉ）１－ブテンポリマー；ｘｉｘ）ブチルゴム；ｘｘ）メタクリル酸ブチルポリマー；ｘｘｉ）テレフタル酸ブチレンポリマー；ｘｘｉｉ）ブタジエン／アクリルポリマー；ｘｘｉｉｉ）酸／アクリロニトリルブチルイソシアネートポリマー；ｘｘｉｖ）酢酸セルロースポリマー；ｘｘｖ）硝酸セルロースポリマー；ｘｘｖｉ）ハロゲン化、特に塩素化ポリエチレンポリマー（クロロプレン）；ｘｘｖｉｉ）カプロラクタムポリマー；ｘｘｖｉｉｉ）カーボネートポリマー；ｘｘｉｘ）カルボキシル化ポリブタジエンポリマー；ｘｘｘ）カルボキシ（Ｃ１～Ｃ６）アルキルセルロースポリマー、好ましくはカルボキシメチルセルロースポリマー；ｘｘｘｉ）シス－トランスイソプレンポリマー、好ましくはシスイソプレン；ｘｘｘｉｉ）セルローストリニトレートポリマー；ｘｘｘｉｉｉ）デキストランポリマー；ｘｘｘｉｖ）ジアルキルフタレートポリマー、好ましくはジ（Ｃ１～Ｃ６）アルキルフタレートポリマー；ｘｘｘｖ）ジメチルシロキサンポリマー；ｘｘｘｖｉ）ドデシルアクリレートポリマー；ｘｘｘｖｉｉ）ジオキサランポリマー；ｘｘｘｖｉｉ）（Ｃ２～Ｃ６）アルキレンオキシドポリマー、好ましくはエチレンオキシドポリマー；ｘｘｘｖｉｉｉ）ポリエーテル；ｘｘｘｉｘ）エピクロルヒドリンポリマー；ｘｘｘｘ）エポキシ樹脂；ｘｘｘｘｉ）（Ｃ１～Ｃ６）アルキルアクリレート、好ましくはアクリル酸エチルポリマー；ｘｘｘｘｉｉ）（Ｃ２～Ｃ６）アルキレン／（Ｃ１～Ｃ６）アルキルカルボニル（Ｃ２～Ｃ６）アルキレンオキシポリマー、好ましくはエチレン／酢酸ビニル（ＥＶＡ）ポリマー；ｘｘｘｘｉｉｉ）（Ｃ２～Ｃ６）アルキレン／（Ｃ２～Ｃ６）アルキレンポリマー、好ましくはエチレン／プロピレンポリマー；ｘｘｘｘｉｖ）（Ｃ２～Ｃ６）アルキレンテレフタレートポリマー、好ましくはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ポリマー；ｘｘｘｘｖ）（Ｃ２～Ｃ６）アルキレン／（Ｃ２～Ｃ６）アルケン酸ポリマー、或いはアルカリ剤、又はアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属によるその塩、及びその（Ｃ１～Ｃ６）アルキルエステル、好ましくはエチレン／アクリル酸ポリマー、或いはアルカリ剤、又はアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属によるその塩、及びその（Ｃ１～Ｃ６）アルキルエステル；ｘｘｘｘｖｉ）（Ｃ２～Ｃ６）アルキレン／（Ｃ２～Ｃ６）アルケン酸／（Ｃ２～Ｃ６）アルケニルカルボニルオキシ（Ｃ１～Ｃ６）アルキルポリマー、好ましくはエチレン／メチルアクリレートポリマー；ｘｘｘｘｖｉｉ）エチレン／１－ヘキサンポリマー；ｘｘｘｘｖｉｉｉ）ポリエステル；ｘｘｘｘｉｘ）脂肪酸ポリマー；Ｌ）フルフリルアルコールポリマー；Ｌｉ）ゼラチンポリマー；Ｌｉｉ）グリセリドポリマー；Ｌｉｉｉ）グリコールエステル／グリセロールポリマー；Ｌｉｖ）ポリグリコール；Ｌｖ）ポリイソプレン；Ｌｖｉ）ポリイソブチレン；Ｌｖｉｉ）ポリイソシアネート；Ｌｖｉｉｉ）ポリイミド；Ｌｉｘ）イミン酸ポリマー；Ｌｘ）アリール（Ｃ２～Ｃ６）アルケニルポリマー、好ましくはイソプロピリデン－１，４－フェニレンポリマー；Ｌｘｉ）リグニンスルホネート；Ｌｘｉｉ）脂質ポリマー；Ｌｘｉｉｉ）メラミン；Ｌｘｉｖ）（Ｃ２～Ｃ６）アルケン酸ポリマー、或いはアルカリ剤、又はアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属によるその塩、及びその（Ｃ１～Ｃ６）アルキルエステル、好ましくはメタクリル酸メチルポリマー；Ｌｘｖ）ポリメチルアクリレート；Ｌｘｖｉ）（Ｃ２～Ｃ６）アルケン酸ポリマー、或いはアルカリ剤、又はアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属によるその塩、及びその（Ｃ１～Ｃ６）アルキルエステル／アリール（Ｃ２～Ｃ６）アルケニル、好ましくはメタクリル酸メチル／スチレンポリマー；Ｌｘｖｉｉ）メチルペンテンポリマー；Ｌｘｖｉｉｉ）オキシカルボニルアリーレンポリマー、好ましくはオキシカルボニルオキシ－１，４－フェニレンポリマー；Ｌｘｉｘ）オキシ（Ｃ１～Ｃ６）アルキレンポリマー、好ましくはポリオキシプロピレン又はポリオキシメチレン；Ｌｘｘｉ）（Ｃ２～Ｃ６）アルケン酸エステルのポリマー、及び（Ｃ８～Ｃ２０）アルカノールポリマー、好ましくはオクタデシルメタクリレートポリマー；Ｌｘｘｉｉ）（Ｃ８～Ｃ２０）アルケニルポリマー；Ｌｘｘｉｉｉ）オキシマレオイルオキシ（Ｃ１～Ｃ８）アルキレンポリマー、好ましくはオキシマレオイルオキシヘキサメチレンポリマー；Ｌｘｘｉｖ）オキシスクシニルオキシ（Ｃ１～Ｃ８）アルキレンポリマー、好ましくはオキシスクシニルオキシヘキサメチレンポリマー；Ｌｘｘｖ）ポリオール；Ｌｘｘｖｉ）ヒドロキシアリールポリマー、好ましくはフェノールポリマー；Ｌｘｘｖｉ）フェノール－ホルムアルデヒド樹脂；Ｌｘｘｖｉｉ）オキシアリーレンポリマー、好ましくはポリフェニレンオキシド；Ｌｘｘｖｉｉｉ）ポリプロピレン；Ｌｘｘｉｘ）ポリ（Ｃ１～Ｃ６）アルキレンオキシド、好ましくはポリプロピレンオキシド；Ｌｘｘｘ）プロピレン／１－ブテンポリマー；Ｌｘｘｘｉ）ポリ酢酸ビニル；Ｌｘｘｘｉｉ）ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）；Ｌｘｘｘｉｉｉ）ビニルブチラルのポリマー；Ｌｘｘｘｉｖ）ハロゲン化ビニルのポリマー、特に塩化ビニル又はフッ化ビニルポリマー；Ｌｘｘｘｖ）ビニルメチルエーテルポリマー；Ｌｘｘｘｖｉ）ハロゲン化ビニル／ビニルポリマー、特に塩化ビニル／ビニルポリマー；Ｌｘｘｘｖｉｉ）アセテート／マレイン酸／ビニルアルコール／酢酸ビニルポリマー；Ｌｘｘｘｖ）ポリビニルエステル；Ｌｘｘｘｖｉ）ポリビニルピロリドン／酢酸ビニル；Ｌｘｘｘｖｉｉ）酢酸ビニル／エチレンポリマー；Ｌｘｘｘｉｘ）酢酸ビニル／エチレン／アクリレートポリマー；ｘＣ）ハロゲン化ビニルポリマー、特に臭化ビニルポリマー；ｘＣｉ）フェロセンビニルポリマー；ｘＣｉｉ）ビニルカルバゾールポリマー；ｘＣｉｉｉ）ビニルホルムアルデヒドポリマー；ｘＣｉｖ）プロピオン酸セルロース；並びにｘＣｖ）ビニル樹脂。
【0121】
特に、犠牲層は、ビニル樹脂（例えばポリ（酢酸ビニル）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、アクリルメタクリル酸樹脂（ポリアクリル酸（ＰＡＡ）、ポリメタクリル酸（ＰＭＡＡ）、ポリアクリルアミド）、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、セルロース及びその誘導体、（多－オリゴ－単－）糖類、並びに有機塩などの可溶性ポリマーから選択される有機化合物からなる。
【0122】
犠牲層は、無機化合物、金属及び／又は半導体、例えばアルミニウム、アルミニウムヒ化ガリウム、三酸化ジアルミニウム／アルミナ／サファイヤ、アンチモン、ビスマス、黄銅、青銅、炭素、クロム、コバルト、銅、ヒ化ガリウム、ゲルマニウム、インジウム、ヒ化インジウムガリウム、リン化インジウムガリウム、リン化インジウム、リン化インジウムオキシドオキシド、イリジウム、鉄、鉛、マグネシウム、モリブデン、ニッケル、ニオブ、スズ、チタン、タングステン、バナジウム、亜鉛、類似の合金、さらには無機塩からもなり得る。
【0123】
別の変形によると、調製プロセスは、基材上へ犠牲層を堆積させること、そして前記非粘着性の層又は犠牲層上へ高い屈折率及びより低い屈折率を有する（無機）有機化合物Ａ及びＢの奇数Ｎの層を交互に堆積させることからなる。
【0124】
堆積ステップは、連薄膜を堆積させるために周知のプロセスによって実行され得る。これらの堆積プロセスは、それに限定されることなく、化学蒸着（ＣＶＤ）又は物理蒸着（ＰＶＤ）などの蒸着プロセス、或いは沈殿又はソル－ゲル凝縮などのウェット化学プロセス、又はロールツーロールプロセス、ローラーを使用する体積、スピンコーティング及びディップコーティングを使用するウェットルートコーティングを含み得る。これらのプロセスの大多数は、本「Ｓｐｅｃｉａｌ Ｅｆｆｅｃｔ Ｐｉｇｍｅｎｔｓ」，Ｇｅｒｈａｒｄ Ｐｆａｆｆ，ＩＳＢＮ ９７８３８６６３０９０５０に部分的に記載される。
【0125】
基材からの、又は犠牲層からの多層材料の分離又は剥離は、溶解、熱分解、機械的作用、化学的攻撃、照射又はこれらの操作の組合せによって実行され得る。基材から、又は犠牲層から多層材料を分離するためのプロセスは、米国特許出願公開第２０１２／０２５６３３３Ａ１号明細書「Ｐｒｏｃｅｓｓ ｆｏｒ ｍａｎｕｆａｃｔｕｒｉｎｇ ａｎ ａｕｔｏｎｏｍｏｕｓ ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ ｔｈｉｎ ｆｉｌｍ」に見られ得る。
【0126】
調製プロセスの一実施形態によると、犠牲の層、並びに高い屈折率及びより低い屈折率を有する（無機）有機材料Ａ及びＢの種々の層は、アルカリ性攻撃剤である水性化学溶液、すなわち、アルカリ性溶液（ｐＨ＞７）、又は酸性攻撃溶液である水性化学溶液、すなわち、酸性溶液（ｐＨ＜７）、或いは水性又は有機溶媒に暴露される。アルカリ性溶液又は酸性溶液又は溶媒への本発明の基材、犠牲層及び多層材料の曝露によって、犠牲層を溶解することが可能であり、したがって、本発明の多層材料から基材が除去される。
【0127】
別の変形によると、化学溶液は、犠牲層を溶解して、したがって、多層材料から基材が除去される、有機又は鉱物溶媒である。
【0128】
基材の除去後、次いで本発明の多層材料は、「自律的」となり、すなわち、基材及び犠牲層又は非粘着性の層を含まない。
【0129】
本発明のプロセスの特定の実施形態によると、犠牲層は、真空堆積技術を使用して特に堆積されるアルミニウムなどの金属及び／又は半導性層である。次いで、前記金属犠牲層を破壊するために有用である化合物は、ＵＶスクリーニング光学特性を妨害することなく、本発明の多層材料から基材を分離するように、前記犠牲層と特に反応するアルカリ性溶液である。アルカリ性溶液を製造するために、特に水酸化ナトリウムなどのアルカリ金属又はアルカリ土類金属の水酸化物から選択されるアルカリ性剤の使用が挙げられてよい。
【0130】
本発明のプロセスの別の特定の実施形態によると、犠牲層は有機物であり、より特に前記層は有機ポリマーである。
【0131】
本実施形態によると、有機犠牲層は、溶媒によって、或いはアルカリ性溶液又は酸性溶液によって、本発明の多層材料から分離される。
【0132】
有機犠牲層の例として、本発明の多層材料から前記犠牲層を分離するために使用される溶媒、又はアルカリ性溶液、又は酸性溶液の性質が明示される、以下の化合物が挙げられてよい：
ｉ）アセナフチレン／ＭＭＡポリマー 犠牲層を溶解する有機溶媒（ｓｏｌｖ．）：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）；ｉｉ）アセナフチレン／スチレン／アクリルポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ；ｉｉｉ）アクリル／ブタジエン／スチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ、ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）；ｉｖ）（アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン）アミドポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；ｖ）アクリルイミド／アクリル酸ポリマー：ｓｏｌｖ．Ｈ２Ｏ＋酢酸アルカリ金属＋リン酸アルカリ金属、ＤＭＳＯ；ｖｉ）アセチレンポリマー（低分子量）：ｓｏｌｖ．トルエン、１，２，４－トリクロロベンゼン（ＴＣＢ）；ｖｉｉ）アクリルポリマー：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＨＦ、ＤＭＦ、ＤＭＳＯ；ｖｉｉｉ）アクリロニトリル／ブタジエンポリマー（ゴム）：ｓｏｌｖ．トルエン、ＤＭＦ、ＴＣＢ；ｖｉｉｉ）アルキド樹脂：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＨＦ、クロロホルム、ジメチルアセトアミド（ＤＭＡＣ）；ｉｘ）アルキル樹脂：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、クロロホルム；ｘ）アルキレングリコールポリマー：ｓｏｌｖ．オルトジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）、トルエン、ＴＨＦ、クロロホルム；ｘｉ）アミド／イミドポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ、ＤＭＡＣ、ＤＭＳＯ、ＤＭＦ＋ＬｉＢｒ；ｘｉｉ）アクリロニトリルポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；ｘｉｉｉ）アクリル酸ポリマー：ｓｏｌｖ．（ＮＨ４ＯＨなどのアルカリ性剤によって調製され得る）７～８、例えば７．２のｐＨにおいて、Ｈ２Ｏ＋アルカリ金属、アルカリ土類金属又は酢酸アンモニウム塩（好ましくは０．０５Ｍ）＋メタノールなどの極性プロトン性有機溶媒（好ましくは２質量％；ｘｉｖ）プロピオン酸アミロースポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｖ）酢酸アミロースポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｖｉ）酪酸アミロースポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｖｉｉ）アクリロニトリル／スチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｖｉｉｉ）１－ブテン：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、ＴＣＢ；ｘｉｘ）ブチルゴム：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、ＴＣＢ；ｘｘ）ブチルメタクリレートポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；ｘｘｉ）テレフタル酸ブチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ｍ－クレゾール；ｘｘｉｉ）ブタジエン／アクリルポリマー：ｓｏｌｖ．トルエン、ＤＭＦ；ｘｘｉｉｉ）酸／アクリロニトリルブチルイソシアネートポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｉｖ）酢酸セルロースポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ；ｘｘｖ）硝酸セルロースポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｖｉ）塩素化ポリエチレンポリマー（クロロプレン）：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；ｘｘｖｉｉ）カプロラクタムポリマー：ｓｏｌｖ．ｍ－クレゾール、ＨＦＩＰ；ｘｘｖｉｉｉ）カーボネートポリマー：ＯＤＣＢ、ＴＨＦ、ＴＣＢ；ｘｘｉｘ）カルボキシル化ポリブタジエンポリマー；ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｘ）カルボキシメチルセルロースポリマー：ｓｏｌｖ．Ｈ２Ｏ、ＤＭＦ；ｘｘｘｉ）イソプレンポリマー（好ましくはシスイソプレン）：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｘｉｉ）セルローストリニトレートポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｘｉｉｉ）デキストランポリマー：ｓｏｌｖ．Ｈ２Ｏ、ＤＭＳＯ；ｘｘｘｉｖ）ジアルキルフタレートポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、クロロホルム、ＴＣＢ；ｘｘｘｖ）ジメチルシロキサンポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、ＴＣＢ、クロロホルム；ｘｘｘｖｉ）ドデシルアクリレートポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｘｖｉｉ）ジオキサランポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｘｖｉｉ）エチレンオキシドポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ、Ｈ２Ｏ、ＴＣＢ；ｘｘｘｖｉｉｉ）ポリエーテル：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＨＦ、ＤＭＦ；ｘｘｘｉｘ）エピクロルヒドリンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；ｘｘｘｘ）エポキシ樹脂：トルエン、ＴＨＦ、クロロホルム；ｘｘｘｘｉ）アクリル酸エチルポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、ＤＭＦ、ｍ－クレゾール；ｘｘｘｘｉｉ）エチレン／酢酸ビニル（ＥＶＡ）ポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；ｘｘｘｘｉｉｉ）エチレン／プロピレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＣＢ；ｘｘｘｘｉｖ）ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）：ｓｏｌｖ．ｍ－クレゾール、ＨＦＩＰ；ｘｘｘｘｖ）エチレン／アクリル酸ポリマー（ＮＡ＋型）：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；ｘｘｘｘｖｉ）エチレン／アクリル酸メチルポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；ｘｘｘｘｖｉｉ）エチレン／１－ヘキサンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；ｘｘｘｘｖｉｉｉ）ポリエステル：ｓｏｌｖ．ｍ－クレゾール、ＨＦＩＰ、ＴＣＢ、トルエン；ｘｘｘｘｉｘ）脂肪酸ポリマー、ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＨＦ、クロロホルム、ＴＣＢ；Ｌ）フルフリルアルコールポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＨＦ、クロロホルム、ＴＣＢ；Ｌｉ）ゼラチンポリマー：ｓｏｌｖ．Ｈ２Ｏ、ＤＭＳＯ；Ｌｉｉ）グリセリドポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＨＦ、ＴＣＢ；Ｌｉｉｉ）グリコール／グリセロールポリエステル：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ、ＤＭＦ＋０．００５％ ＬｉＢｒ；Ｌｉｖ）ポリグリコール：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、ＴＨＦ、ＤＭＦ、ＴＣＢ；Ｌｖ）ポリイソプレン：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＣＢ；Ｌｖｉ）ポリイソブチレン：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＨＦ；Ｌｖｉｉ）ポリイソシアネート：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＨＦ、ＤＭＦ、クロロホルム；Ｌｖｉｉｉ）ポリイミド：ｓｏｌｖ．ＤＭＡＣ、ＤＭＦ；Ｌｉｘ）イミン酸ポリマー：ｓｏｌｖ．ＮＭＰ；Ｌｘ）イソプロピリデン－１，４－フェニレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；Ｌｘｉ）リグニンスルホネート：ｓｏｌｖ．Ｈ２Ｏ；Ｌｘｉｉ）脂質ポリマー：ｓｏｌｖ．塩化メチレン、ＴＨＦ；Ｌｘｉｉｉ）メラミン：ｓｏｌｖ．ＨＦＩＰ、ｍ－クレゾール、ＴＦＡ、ＴＣＢ；Ｌｘｉｖ）メタクリル酸メチルポリマー：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＨＦ、ＤＭＦ、ｍ－クレゾール、ＤＭＡＣ；Ｌｘｖ）ポリアクリル酸メチル：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ、ＤＭＦ、ＴＨＦ；Ｌｘｖｉ）メタクリル酸メチル／スチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、ＴＨＦ、クロロホルム；Ｌｘｖｉｉ）メチルペンテンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；Ｌｘｖｉｉｉ）オキシカルボニルオキシ－１，４－フェニレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；Ｌｘｉｘ）ポリオキシプロピレン：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；Ｌｘｘ）ポリオキシメチレン：ｓｏｌｖ．ＤＭＡＣ；Ｌｘｘｉ）ポリオクタデシルメタクリレート：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ、熱ＤＭＳＯ（１４０℃）；Ｌｘｘｉｉ）オクタデシルビニルポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；Ｌｘｘｉｉｉ）オキシマレオイルオキシヘキサメチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；Ｌｘｘｉｖ）オキシスクシニルオキシ－ヘキサメチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；Ｌｘｘｖ）ポリオール：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ；Ｌｘｘｖｉ）フェノールポリマー（特にノボラック）：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、クロロホルム；Ｌｘｘｖｉ）フェノール－ホルムアルデヒド樹脂：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＴＣＢ；Ｌｘｘｖｉｉ）ポリフェニレンオキシド：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；Ｌｘｘｖｉｉｉ）ポリプロピレン：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＣＢ；Ｌｘｘｖｉｉ）ポリプロピレンオキシド：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＴＣＢ；Ｌｘｘｘ）プロピレン／１－ブテンポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＣＢ；Ｌｘｘｘｉ）ポリ酢酸ビニル：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＨＦ、ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｉｉ）ポリビニルアルコール：ｓｏｌｖ．Ｈ２Ｏ、好ましくは熱（５０～８０℃）ＤＭＦ、ＤＭＳＯ；Ｌｘｘｘｉｉｉ）ビニルブチラルのポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｉｖ）ハロゲン化ビニル、特に塩化ビニルのポリマー：ｓｏｌｖ；トルエン、ＴＨＦ；フッ化ビニルのポリマー；ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｖ）ビニルメチルエーテルポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｖｉ）ハロゲン化ビニル／ビニルポリマー、特に塩化ビニル／ビニルポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｖｉｉ）アセテート／マレイン酸／ビニルアルコール／酢酸ビニルポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ、ＤＭＳＯ；Ｌｘｘｘｖ）ポリビニルエステル：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ、ＴＨＦ；Ｌｘｘｘｖｉ）ポリビニルピロリドン／酢酸ビニル：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｖｉｉ）酢酸ビニル／エチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｉｘ）酢酸ビニル／エチレン／アクリレートポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；ｘＣ）ハロゲン化ビニル、特に臭化ビニルのポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘＣｉ）ビニルフェロセンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘＣｉｉ）ビニルカルバゾールポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘＣｉｉｉ）ビニルホルムアルデヒドポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘＣｉｖ）プロピオン酸セルロース：ｓｏｌｖ．アルコール及びケトン（特にＣ１～Ｃ６アルコール及びＣ１～Ｃ６ジアルキルケトン）；並びにｘＣｖ）ビニル樹脂、ｓｏｌｖ．アセトン又はエタノール。
ｉ）アセナフチレン／ＭＭＡポリマー 犠牲層を溶解する有機溶媒（ｓｏｌｖ．）：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）；ｉｉ）アセナフチレン／スチレン／アクリルポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ；ｉｉｉ）アクリル／ブタジエン／スチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ、ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）；ｉｖ）（アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン）アミドポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；ｖ）アクリルイミド／アクリル酸ポリマー：ｓｏｌｖ．Ｈ２Ｏ＋酢酸アルカリ金属＋リン酸アルカリ金属、ＤＭＳＯ；ｖｉ）アセチレンポリマー（低分子量）：ｓｏｌｖ．トルエン、１，２，４－トリクロロベンゼン（ＴＣＢ）；ｖｉｉ）アクリルポリマー：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＨＦ、ＤＭＦ、ＤＭＳＯ；ｖｉｉｉ）アクリロニトリル／ブタジエンポリマー（ゴム）：ｓｏｌｖ．トルエン、ＤＭＦ、ＴＣＢ；ｖｉｉｉ）アルキド樹脂：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＨＦ、クロロホルム、ジメチルアセトアミド（ＤＭＡＣ）；ｉｘ）アルキル樹脂：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、クロロホルム；ｘ）アルキレングリコールポリマー：ｓｏｌｖ．オルトジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）、トルエン、ＴＨＦ、クロロホルム；ｘｉ）アミド／イミドポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ、ＤＭＡＣ、ＤＭＳＯ、ＤＭＦ＋ＬｉＢｒ；ｘｉｉ）アクリロニトリルポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；ｘｉｉｉ）アクリル酸ポリマー：ｓｏｌｖ．（ＮＨ４ＯＨなどのアルカリ性剤によって調製され得る）７～８、例えば７．２のｐＨにおいて、Ｈ２Ｏ＋アルカリ金属、アルカリ土類金属又は酢酸アンモニウム塩（好ましくは０．０５Ｍ）＋メタノールなどの極性プロトン性有機溶媒（好ましくは２質量％；ｘｉｖ）プロピオン酸アミロースポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｖ）酢酸アミロースポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｖｉ）酪酸アミロースポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｖｉｉ）アクリロニトリル／スチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｖｉｉｉ）１－ブテン：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、ＴＣＢ；ｘｉｘ）ブチルゴム：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、ＴＣＢ；ｘｘ）ブチルメタクリレートポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；ｘｘｉ）テレフタル酸ブチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ｍ－クレゾール；ｘｘｉｉ）ブタジエン／アクリルポリマー：ｓｏｌｖ．トルエン、ＤＭＦ；ｘｘｉｉｉ）酸／アクリロニトリルブチルイソシアネートポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｉｖ）酢酸セルロースポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ；ｘｘｖ）硝酸セルロースポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｖｉ）塩素化ポリエチレンポリマー（クロロプレン）：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；ｘｘｖｉｉ）カプロラクタムポリマー：ｓｏｌｖ．ｍ－クレゾール、ＨＦＩＰ；ｘｘｖｉｉｉ）カーボネートポリマー：ＯＤＣＢ、ＴＨＦ、ＴＣＢ；ｘｘｉｘ）カルボキシル化ポリブタジエンポリマー；ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｘ）カルボキシメチルセルロースポリマー：ｓｏｌｖ．Ｈ２Ｏ、ＤＭＦ；ｘｘｘｉ）イソプレンポリマー（好ましくはシスイソプレン）：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｘｉｉ）セルローストリニトレートポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｘｉｉｉ）デキストランポリマー：ｓｏｌｖ．Ｈ２Ｏ、ＤＭＳＯ；ｘｘｘｉｖ）ジアルキルフタレートポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、クロロホルム、ＴＣＢ；ｘｘｘｖ）ジメチルシロキサンポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、ＴＣＢ、クロロホルム；ｘｘｘｖｉ）ドデシルアクリレートポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｘｖｉｉ）ジオキサランポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘｘｘｖｉｉ）エチレンオキシドポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ、Ｈ２Ｏ、ＴＣＢ；ｘｘｘｖｉｉｉ）ポリエーテル：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＨＦ、ＤＭＦ；ｘｘｘｉｘ）エピクロルヒドリンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；ｘｘｘｘ）エポキシ樹脂：トルエン、ＴＨＦ、クロロホルム；ｘｘｘｘｉ）アクリル酸エチルポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、ＤＭＦ、ｍ－クレゾール；ｘｘｘｘｉｉ）エチレン／酢酸ビニル（ＥＶＡ）ポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；ｘｘｘｘｉｉｉ）エチレン／プロピレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＣＢ；ｘｘｘｘｉｖ）ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）：ｓｏｌｖ．ｍ－クレゾール、ＨＦＩＰ；ｘｘｘｘｖ）エチレン／アクリル酸ポリマー（ＮＡ＋型）：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；ｘｘｘｘｖｉ）エチレン／アクリル酸メチルポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；ｘｘｘｘｖｉｉ）エチレン／１－ヘキサンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；ｘｘｘｘｖｉｉｉ）ポリエステル：ｓｏｌｖ．ｍ－クレゾール、ＨＦＩＰ、ＴＣＢ、トルエン；ｘｘｘｘｉｘ）脂肪酸ポリマー、ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＨＦ、クロロホルム、ＴＣＢ；Ｌ）フルフリルアルコールポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＨＦ、クロロホルム、ＴＣＢ；Ｌｉ）ゼラチンポリマー：ｓｏｌｖ．Ｈ２Ｏ、ＤＭＳＯ；Ｌｉｉ）グリセリドポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＨＦ、ＴＣＢ；Ｌｉｉｉ）グリコール／グリセロールポリエステル：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ、ＤＭＦ＋０．００５％ ＬｉＢｒ；Ｌｉｖ）ポリグリコール：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、ＴＨＦ、ＤＭＦ、ＴＣＢ；Ｌｖ）ポリイソプレン：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＣＢ；Ｌｖｉ）ポリイソブチレン：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＨＦ；Ｌｖｉｉ）ポリイソシアネート：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＨＦ、ＤＭＦ、クロロホルム；Ｌｖｉｉｉ）ポリイミド：ｓｏｌｖ．ＤＭＡＣ、ＤＭＦ；Ｌｉｘ）イミン酸ポリマー：ｓｏｌｖ．ＮＭＰ；Ｌｘ）イソプロピリデン－１，４－フェニレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；Ｌｘｉ）リグニンスルホネート：ｓｏｌｖ．Ｈ２Ｏ；Ｌｘｉｉ）脂質ポリマー：ｓｏｌｖ．塩化メチレン、ＴＨＦ；Ｌｘｉｉｉ）メラミン：ｓｏｌｖ．ＨＦＩＰ、ｍ－クレゾール、ＴＦＡ、ＴＣＢ；Ｌｘｉｖ）メタクリル酸メチルポリマー：ｓｏｌｖ．トルエン、ＴＨＦ、ＤＭＦ、ｍ－クレゾール、ＤＭＡＣ；Ｌｘｖ）ポリアクリル酸メチル：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ、ＤＭＦ、ＴＨＦ；Ｌｘｖｉ）メタクリル酸メチル／スチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、トルエン、ＴＨＦ、クロロホルム；Ｌｘｖｉｉ）メチルペンテンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；Ｌｘｖｉｉｉ）オキシカルボニルオキシ－１，４－フェニレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；Ｌｘｉｘ）ポリオキシプロピレン：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；Ｌｘｘ）ポリオキシメチレン：ｓｏｌｖ．ＤＭＡＣ；Ｌｘｘｉ）ポリオクタデシルメタクリレート：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ、熱ＤＭＳＯ（１４０℃）；Ｌｘｘｉｉ）オクタデシルビニルポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；Ｌｘｘｉｉｉ）オキシマレオイルオキシヘキサメチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；Ｌｘｘｉｖ）オキシスクシニルオキシ－ヘキサメチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；Ｌｘｘｖ）ポリオール：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ；Ｌｘｘｖｉ）フェノールポリマー（特にノボラック）：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、クロロホルム；Ｌｘｘｖｉ）フェノール－ホルムアルデヒド樹脂：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＴＣＢ；Ｌｘｘｖｉｉ）ポリフェニレンオキシド：ｓｏｌｖ．ＴＣＢ；Ｌｘｘｖｉｉｉ）ポリプロピレン：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＣＢ；Ｌｘｘｖｉｉ）ポリプロピレンオキシド：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＴＣＢ；Ｌｘｘｘ）プロピレン／１－ブテンポリマー：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＣＢ；Ｌｘｘｘｉ）ポリ酢酸ビニル：ｓｏｌｖ．ＯＤＣＢ、ＴＨＦ、ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｉｉ）ポリビニルアルコール：ｓｏｌｖ．Ｈ２Ｏ、好ましくは熱（５０～８０℃）ＤＭＦ、ＤＭＳＯ；Ｌｘｘｘｉｉｉ）ビニルブチラルのポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｉｖ）ハロゲン化ビニル、特に塩化ビニルのポリマー：ｓｏｌｖ；トルエン、ＴＨＦ；フッ化ビニルのポリマー；ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｖ）ビニルメチルエーテルポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ、ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｖｉ）ハロゲン化ビニル／ビニルポリマー、特に塩化ビニル／ビニルポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｖｉｉ）アセテート／マレイン酸／ビニルアルコール／酢酸ビニルポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ、ＤＭＳＯ；Ｌｘｘｘｖ）ポリビニルエステル：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ、ＴＨＦ；Ｌｘｘｘｖｉ）ポリビニルピロリドン／酢酸ビニル：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｖｉｉ）酢酸ビニル／エチレンポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；Ｌｘｘｘｉｘ）酢酸ビニル／エチレン／アクリレートポリマー：ｓｏｌｖ．ＤＭＦ；ｘＣ）ハロゲン化ビニル、特に臭化ビニルのポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘＣｉ）ビニルフェロセンポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘＣｉｉ）ビニルカルバゾールポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘＣｉｉｉ）ビニルホルムアルデヒドポリマー：ｓｏｌｖ．ＴＨＦ；ｘＣｉｖ）プロピオン酸セルロース：ｓｏｌｖ．アルコール及びケトン（特にＣ１～Ｃ６アルコール及びＣ１～Ｃ６ジアルキルケトン）；並びにｘＣｖ）ビニル樹脂、ｓｏｌｖ．アセトン又はエタノール。
【0133】
基材を含まない多層材料を放出するために化学溶液を使用する非粘着性又は犠牲層の除去が、前記多層材料の色又は光学特性に影響を及ぼさないことも分かる。例えば、多層材料の視覚による色、吸収特性、反射特性などは、犠牲層の除去の前のそれらと同一又は等しいままである。
【0134】
Ｎが１７未満、より好ましくは１３未満、さらにより好ましくは９未満であるＮ層を含む多層材料の調製のための特定の実施形態によると、後処理は、剥離ステップ３の後及び／又はサイズ調整ステップ４の後に実行される。
【0135】
このような後処理は、好ましくは平坦な粒子の形態でのＮ層を含有する（無機）有機化合物の多層材料の少なくとも２つの粒子をスタッキングすることからなる。このスタッキングは、層ｘ及びｙの交互軸において実行される。
【0136】
特に以下の後処理プロセスが挙げられてよい。
・熱的プロセス（乾燥、焼結、噴霧化、焼成）
・機械的プロセス（圧縮、遠心分離、メカノフュージョン、粒状化）
・自己集合のための物理化学的方法によって引き起こされるプロセス、例えば、ｐＨ調整、溶媒（共溶媒）の最適化、添加剤の使用
・層ｘ及びｙの挿入の方向での単位多層材料の間の共有結合の形成による架橋などの化学的プロセス
・又は上記のプロセスの２つ以上の組合せ
・熱的プロセス（乾燥、焼結、噴霧化、焼成）
・機械的プロセス（圧縮、遠心分離、メカノフュージョン、粒状化）
・自己集合のための物理化学的方法によって引き起こされるプロセス、例えば、ｐＨ調整、溶媒（共溶媒）の最適化、添加剤の使用
・層ｘ及びｙの挿入の方向での単位多層材料の間の共有結合の形成による架橋などの化学的プロセス
・又は上記のプロセスの２つ以上の組合せ
【0137】
特定の実施形態によると、本発明の多層材料の調製は、多層材料のサイズを調整することからなるステップ４）を含む。このステップ４）は、多層粒子のサイズ分布を所望の値まで均質化するためにミル加工及び／又はスクリーニングを実行することからなる。
【0138】
ミル加工は、１０００μｍ未満の径（体積によるＤ９０）、好ましくは７００μｍ未満の径（体積によるＤ９０）、さらにより好ましくは４００μｍ未満の径（体積によるＤ９０）を有する粒子を得るために実行される。このサイズ分布は、レーザー散乱粒度分布、例えばＭａｌｖｅｒｎ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ Ｌｔｄ．からのＭａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ ２０００器機を使用することによって決定され得る。
【0139】
スクリーニングは、それらの径の相関関係として粒子を選択するため、したがって、本発明の多層材料のより良好な径均一性を得るために実行される。例えば、スクリーニングは、２０～４００μｍの径を有する粒子を選択するために実行され得る。
【0140】
本発明は、紫外線をスクリーニングするための活性成分としての多層材料の美容的使用にも関する。
【0141】
本発明はまた、ケラチン材料、特にヒトケラチン材料、特に皮膚、ケラチン繊維、特に毛髪及び爪に適用されることが意図される局所使用のための組成物、特に化粧用組成物であって、上記で定義された本発明の少なくとも１つの多層材料を含む組成物に関する。
【0142】
本発明の組成物
多層材料は、乾燥形態（粉末、フレーク、プレート）で、分散体として、又は液体懸濁液として、又はエアゾールとして存在し得る。多層材料は、提供される形で使用され得るか、又は他の成分と混合されてもよい。
多層材料は、乾燥形態（粉末、フレーク、プレート）で、分散体として、又は液体懸濁液として、又はエアゾールとして存在し得る。多層材料は、提供される形で使用され得るか、又は他の成分と混合されてもよい。
【0143】
本発明の１つの対象は、１つ又はそれ以上の上記で定義された多層材料を含む組成物である。
【0144】
本発明の組成物は、種々のガレノス型であり得る。したがって、本発明の組成物は、粉末組成物（粉状）、又は液体組成物の形態、或いはミルク、クリーム、ペースト、又はエアゾール組成物の形態であり得る。
【0145】
本発明による組成物は、特に化粧用組成物であり、すなわち、本発明の多層材料は化粧媒体である。「化粧媒体」という用語は、ケラチン材料、特に皮膚などのヒトケラチン材料への適用に関して適切である媒体を意味し、前記化粧媒体は、一般に水からなるか、或いは水と、１つ又はそれ以上の有機溶媒との混合物、又は有機溶媒の混合物からなる。好ましくは、組成物は、特に組成物の全質量に対して包括的に５％～９５％の含有量で水を含む。「有機溶媒」という用語は、化学的に変性することなく別の物質を溶解することができる有機物質を意味する。
【0146】
有機溶媒：
有機溶媒の例として、低級Ｃ２～Ｃ６アルカノール、例えば、エタノール及びイソプロパノール；ポリオール及びポリオールエーテル、例えば、２－ブトキシエタノール、プロピレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、並びにジエチレングリコールモノエチルエーテル及びモノメチルエーテルに加えて、芳香族アルコール、例えば、ベンジルアルコール又はフェノキシエタノール並びにこれらの混合物を挙げることができる。
有機溶媒の例として、低級Ｃ２～Ｃ６アルカノール、例えば、エタノール及びイソプロパノール；ポリオール及びポリオールエーテル、例えば、２－ブトキシエタノール、プロピレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、並びにジエチレングリコールモノエチルエーテル及びモノメチルエーテルに加えて、芳香族アルコール、例えば、ベンジルアルコール又はフェノキシエタノール並びにこれらの混合物を挙げることができる。
【0147】
有機溶媒は、組成物の全質量に対して、好ましくは包括的に約０．１質量％～４０質量％、より好ましくは約１質量％～３０質量％、さらにより好ましくは包括的に５質量％～２５質量％の割合で存在する。
【0148】
本発明の組成物は、脂肪相を含み得、直接又は逆エマルジョンの形態であり得る。
【0149】
本発明の組成物は、組成物の全質量に対して、０．１質量％～４０質量％、特に０．５質量％～２０質量％、より特に１質量％～１０質量％、好ましくは１．５質量％～５質量％の多層材料を含む。
【0150】
組成物中の多層材料の濃度は、組成物中に含まれる多層材料を構成する層の数Ｎの相関関係として調整され得る。
【0151】
本発明の組成物は、単一適用で、又は複数適用で使用され得る。本発明の組成物が複数適用に対して意図される場合、多層材料の含有量は、単一出願に対して意図される組成物におけるものよりも一般に低い。
【0152】
本発明の目的に関して、「単一適用」という用語は、組成物の単一適用を意味し、この適用は、必要に応じて、それぞれの適用が１分間又はそれ以上の時間互いに離された状態で、おそらく１日あたり数回繰り返されるか、或いは１日に１回適用される。
【0153】
本発明の目的に関して、「複数適用」という用語は、それぞれの適用が数秒又は数分間互いに離された状態で、数回、一般に２～５回繰り返される組成物の適用を意味する。それぞれの複数適用は、必要に応じて、１分間又はそれ以上の時間互いに離された状態で、１日あたり数回繰り返され得るか、又は毎日繰り返されてもよい。
【0154】
適用プロセス
本発明の前記多層材料は、ＵＶＡ及びＵＶＢから保護するための薬剤であり、それは特に、可視範囲における良好な全透過を維持すると同時に、ＵＶの全スクリーニング除去を改善する。
本発明の前記多層材料は、ＵＶＡ及びＵＶＢから保護するための薬剤であり、それは特に、可視範囲における良好な全透過を維持すると同時に、ＵＶの全スクリーニング除去を改善する。
【0155】
本発明の多層材料が、ｉ）それらの特定の設計、ｉｉ）それぞれの層の厚さの選択肢、ｉｉｉ）有機及び／又は無機化合物の化学組成、ｉｖ）低い及び高い屈折率を有する有機及び／又は無機化合物の選択肢、並びにｉｖ）適切な調製方法及びｖ）適切な適用方法の長所によって、特に以下を与えることを可能にするように見える：
・特にＵＶＡ範囲におけるＵＶスクリーニング特性（カットオフ位置λｃ）；
・λｃを中心とする「急」勾配によるカットオフ遷移の改善；及び
・可視範囲（４００～７８０ｎｍ）における優れた透明度。
・特にＵＶＡ範囲におけるＵＶスクリーニング特性（カットオフ位置λｃ）；
・λｃを中心とする「急」勾配によるカットオフ遷移の改善；及び
・可視範囲（４００～７８０ｎｍ）における優れた透明度。
【0156】
本発明の多層材料は、特にケラチン材料、特に皮膚などのヒトケラチン材料への適用のための化粧用組成物中で、好ましくはそれらを含む組成物の全質量に対して０．１質量％～４０質量％、より好ましくはそれらを含む組成物の全質量に対して０．５質量％～２０質量％の濃度で使用される。
【0157】
本発明の多層材料の濃度は、前記材料の層の数Ｎの相関関係として調整され得る。組成物は、いずれの提示の形態でもあり得る。
【0158】
本発明の材料は、単一適用として、又は複数適用としてケラチン材料に適用され得る。例えば、本発明による少なくとも１つの多層材料を含む化粧用組成物は、一度適用され得る。
【0159】
別の変形によると、適用プロセスは、本発明による少なくとも１つの多層材料を含む化粧用組成物のケラチン材料上でのいくつかの連続適用を含む。
【0160】
それらは、関連する適用方法であり得、例えば、飽和単一適用、すなわち、高濃度の本発明による多層材料による化粧用組成物の単一適用、又は本発明による少なくとも１つの多層材料を含む（より濃度が低い）化粧用組成物の複数適用であり得る。複数適用の場合、本発明の少なくとも１つの多層材料を含む化粧用組成物のいくつかの連続適用は、適用の間で遅れの有無にかかわらず繰り返される。
【0161】
本発明の別の対象は、好ましくは１～５回の連続適用によって、上記で定義された組成物を材料に適用し、層の間を乾燥させることによる、ケラチン材料、特に皮膚などのヒトケラチン材料を処理するためのプロセスであって、適用は噴霧又は他の様式であるプロセスである。
【0162】
本発明の一実施形態によると、複数適用は、本発明による少なくとも１つの多層材料を含む化粧用組成物の連続適用間の乾燥ステップを伴って、ケラチン材料上で実行される。本発明による少なくとも１つの多層材料を含む化粧用組成物の連続適用間の乾燥ステップは、戸外で、又は人工的に、例えばヘアドライヤーなどの熱空気乾燥システムを用いて実行され得る。
【0163】
本発明の好ましい実施形態によると、多層材料は粒子の形態である。
【0164】
本発明の特定の実施形態によると、本発明の多層材料は、化粧用組成物に組み込まれ、本発明の多層材料、特に粒子は、特定の調製方法及び適用方法によって適用の前又は後に層ｘ及びｙの交互軸に沿って特定のプロセスによって積層され得る。
【0165】
本発明の多層材料及びそれらを含む組成物、並びに本発明の多層材料の適用方法は、特に粒子の分散及び被覆の状態を改善すること、ＵＶスクリーニング特性及び／又は可視範囲における透明性、及びＵＶ→可視カットオフを改善することを可能にする。
【0166】
本発明の別の対象は、ケラチン材料、特に皮膚を保護するためのＵＶＡ及びＵＶＢスクリーニング剤としての上記で定義される１つ又はそれ以上の多層材料の使用である。
【0167】
以下の実施例は、性質を制限することなく、本発明を説明するために有用である。
【実施例】
【0168】
多層材料の調製
本発明及び本発明の範囲外の多層材料のＵＶスクリーニング特性の測定
本発明によるの５層材料と本発明の範囲外の５層材料との比較
標準方法によって、９×９ｃｍの透明ガラス基材上で蒸着（ＣＶＤ／ＰＶＤ、Ｓ５）によって２つの５層試料を製造した。蒸着の前に、非粘着性（犠牲）層として、ガラスプレートの表面に水溶性ＰＶＡポリマーの薄層（ＪＰ－０５（登録商標）Ｊａｐａｎ Ｖａｍ ａｎｄ Ｐｏｖａｌ Ｃｏ）を適用した。熱水（５０℃）中に６時間浸漬させた後、ガラス基材から上記フィルムを分離することによって、多層材料を調製した。分離後、多層材料を濾過によって回収し、脱イオン水中で再分散させた。第１の多層材料ＭＬ１は、本発明によるものである。本発明の範囲外の第２の多層材料ＭＬ２は、比較として設計された。
本発明及び本発明の範囲外の多層材料のＵＶスクリーニング特性の測定
本発明によるの５層材料と本発明の範囲外の５層材料との比較
標準方法によって、９×９ｃｍの透明ガラス基材上で蒸着（ＣＶＤ／ＰＶＤ、Ｓ５）によって２つの５層試料を製造した。蒸着の前に、非粘着性（犠牲）層として、ガラスプレートの表面に水溶性ＰＶＡポリマーの薄層（ＪＰ－０５（登録商標）Ｊａｐａｎ Ｖａｍ ａｎｄ Ｐｏｖａｌ Ｃｏ）を適用した。熱水（５０℃）中に６時間浸漬させた後、ガラス基材から上記フィルムを分離することによって、多層材料を調製した。分離後、多層材料を濾過によって回収し、脱イオン水中で再分散させた。第１の多層材料ＭＬ１は、本発明によるものである。本発明の範囲外の第２の多層材料ＭＬ２は、比較として設計された。
【0169】
それぞれの層の詳細な厚さ及び組成を以下の表に示す。
【0170】
【表8】
【0171】
５層材料ＭＬ１及びＭＬ２の間で透過率の測定を以下の通りに実行した。
【0172】
飽和適用：
脱イオン水中１．７質量％の多層材料の分散体の液滴を石英基材上に堆積させた。全ての水が蒸発した後、透過率測定を実行した。
脱イオン水中１．７質量％の多層材料の分散体の液滴を石英基材上に堆積させた。全ての水が蒸発した後、透過率測定を実行した。
【0173】
連続複数適用：
多層材料（１．７質量％）の分散体にブラシを浸漬し、そして過剰量の多層材料を除去し、続いて、石英基材に連続コーティングを適用した。室温条件（２０℃）で水分を蒸発させた後、透過率の測定による操作を３回実行し、そしてそれぞれのステップにおいて、光学特性に及ぼす表面被覆及び材料の量の影響を見るために顕微鏡観察を行った。
多層材料（１．７質量％）の分散体にブラシを浸漬し、そして過剰量の多層材料を除去し、続いて、石英基材に連続コーティングを適用した。室温条件（２０℃）で水分を蒸発させた後、透過率の測定による操作を３回実行し、そしてそれぞれのステップにおいて、光学特性に及ぼす表面被覆及び材料の量の影響を見るために顕微鏡観察を行った。
【0174】
噴霧による適用：
多層材料の適用の調査を変更するために、噴霧によるコーティングを試験した。材料を基材に適用する前に、１５０００ｒｐｍにおいて５分間のＵｌｔｒａ－Ｔｕｒｒａｘ（登録商標）器機による処理によってＭＬ１の径を減少させ、ｓＭＬ１を得た。以下の表に径の比較を示す。
多層材料の適用の調査を変更するために、噴霧によるコーティングを試験した。材料を基材に適用する前に、１５０００ｒｐｍにおいて５分間のＵｌｔｒａ－Ｔｕｒｒａｘ（登録商標）器機による処理によってＭＬ１の径を減少させ、ｓＭＬ１を得た。以下の表に径の比較を示す。
【0175】
【表9】
【0176】
粒径分布は、Ｍａｌｖｅｒｎ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ Ｌｔｄ Ｍａｓｔｅｒ Ｓｉｚｅ ２０００粒度計を用いてレーザー散乱によって決定された。このレーザー散乱粒径分析器は、ブルーライト（４８８．０μｍの波長）及びレッドライト（６３３．８μｍのＨｅ－Ｎｅ波長）を使用する。
【0177】
二波長及びシングルレンズ検出システム
使い捨て気体圧力タンク付きのＥｃｏｓｐｒａｙ再充電型バッテリーミクロ噴霧器を使用して、基材上に無機化合物の分散体ｓＭＬ１を適用した。噴霧器と基材との間で約２５ｃｍの距離を維持しながら、水の蒸発を加速するために適用を加熱基材上で実行した。この手順をさらに３回繰り返し、それぞれの適用間で５分間待機した。
使い捨て気体圧力タンク付きのＥｃｏｓｐｒａｙ再充電型バッテリーミクロ噴霧器を使用して、基材上に無機化合物の分散体ｓＭＬ１を適用した。噴霧器と基材との間で約２５ｃｍの距離を維持しながら、水の蒸発を加速するために適用を加熱基材上で実行した。この手順をさらに３回繰り返し、それぞれの適用間で５分間待機した。
【0178】
本発明の範囲外の５層材料に対する本発明による５層材料の光学性能
反射率－透過率積分球（Ｏｒｉｅｌ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，ｍｏｄｅｌ ７０４９１）を備えたＵＳＢ４０００－ＵＶ－ＶＩＳ分光光度計（Ｏｃｅａｎ Ｏｐｔｉｃ）を用いて、透過率測定を実行した。基礎としての石英基材上で透過率データを記録した。石英基材の影響は、二重ビームでブランクとして同一の未コーティング石英を使用することにより差し引かれた。光源は、２００～８００ｎｍの間で確立された（ＤＨ－２０００－ＢＡＬ Ｏｃｅａｎ Ｏｐｔｉｃｓ）。
反射率－透過率積分球（Ｏｒｉｅｌ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，ｍｏｄｅｌ ７０４９１）を備えたＵＳＢ４０００－ＵＶ－ＶＩＳ分光光度計（Ｏｃｅａｎ Ｏｐｔｉｃ）を用いて、透過率測定を実行した。基礎としての石英基材上で透過率データを記録した。石英基材の影響は、二重ビームでブランクとして同一の未コーティング石英を使用することにより差し引かれた。光源は、２００～８００ｎｍの間で確立された（ＤＨ－２０００－ＢＡＬ Ｏｃｅａｎ Ｏｐｔｉｃｓ）。
【0179】
透過分析：
【0180】
【表10】
【0181】
飽和適用（液滴）：
全透過は、特にブルー波長範囲では、本発明による多層材料ＭＬ１に関してより高く、比較ＭＬ２に対するＭＬ１に関して３９％に対する５７％である。
全透過は、特にブルー波長範囲では、本発明による多層材料ＭＬ１に関してより高く、比較ＭＬ２に対するＭＬ１に関して３９％に対する５７％である。
【0182】
本発明による多層材料ＭＬ１は、ＵＶに対する保護、及び全可視透明度の能力に関して、本発明の範囲外の材料ＭＬ２より良好に機能する。
【0183】
複数適用、１適用と３適用との間の比較：
全ＵＶ透過は、特にＵＶＡに関して非常に減少する。透過は、本発明による多層材料ＭＬ１に関しては５０％から２０％に（２．５分の一に減少）、そして比較材料ＭＬ２に関しては２５％から１３％に（１．９倍分の一に減少）になる。
全ＵＶ透過は、特にＵＶＡに関して非常に減少する。透過は、本発明による多層材料ＭＬ１に関しては５０％から２０％に（２．５分の一に減少）、そして比較材料ＭＬ２に関しては２５％から１３％に（１．９倍分の一に減少）になる。
【0184】
全可視透過は、特にブルー波長範囲において、比較多層材料ＭＬ２に関するよりも、本発明の多層材料ＭＬ１に関して有意に影響を受けない。透過減少は、ＭＬ２に関する１．４６の因子と比較して、ＭＬ１に関しては１．３である。
【0185】
本発明による多層材料ＭＬ１は、本発明の範囲外の多層材料ＭＬ２よりも、ＵＶに対する保護に関するより良好な能力、及びより良好な全可視透明度を有する。
【0186】
噴霧適用：
ＭＬ１が良好なＵＶスクリーニング特性、さらには高い可視透過を有することがわかる。
ＭＬ１が良好なＵＶスクリーニング特性、さらには高い可視透過を有することがわかる。
【0187】
透過率対波長勾配の分析：
λ波長軸（ナノメートル）及びｔ透過率軸（ｎｍ－１）を有する本発明による多層材料に関する透過率対波長曲線：
ｔ＝０．００５６λ－１．９１５５（線形 １液滴 ＭＬ１）
ｔ＝０．００３４λ－０．７０３７（線形 １適用 ＭＬ１）
ｔ＝０．００４８λ－１．４５５７（線形 ２適用 ＭＬ１）
ｔ＝０．００５０λ－１．６３１５（線形 ３適用 ＭＬ１）
ｔ＝０．００５５λ－１．７６５（線形、噴霧としての４適用 ＭＬ１）
λ波長軸（ナノメートル）及びｔ透過率軸（ｎｍ－１）を有する本発明による多層材料に関する透過率対波長曲線：
ｔ＝０．００５６λ－１．９１５５（線形 １液滴 ＭＬ１）
ｔ＝０．００３４λ－０．７０３７（線形 １適用 ＭＬ１）
ｔ＝０．００４８λ－１．４５５７（線形 ２適用 ＭＬ１）
ｔ＝０．００５０λ－１．６３１５（線形 ３適用 ＭＬ１）
ｔ＝０．００５５λ－１．７６５（線形、噴霧としての４適用 ＭＬ１）
【0188】
本発明の範囲外の多層材料に関する透過率対波長曲線：
ｔ＝０．００２１λ－０．５４６８（線形 １液滴 ＭＬ２）
ｔ＝０．００１９λ－０．４０１２（線形 １適用 ＭＬ２）
ｔ＝０．００１７λ－０．３８６４（線形 ２適用 ＭＬ２）
ｔ＝０．００１７λ－０．４４９１（線形 ３適用 ＭＬ２）
ｔ＝０．００２１λ－０．５４６８（線形 １液滴 ＭＬ２）
ｔ＝０．００１９λ－０．４０１２（線形 １適用 ＭＬ２）
ｔ＝０．００１７λ－０．３８６４（線形 ２適用 ＭＬ２）
ｔ＝０．００１７λ－０．４４９１（線形 ３適用 ＭＬ２）
【0189】
【表11】
【0190】
表１０中のＭＬ１及びＭＬ２の値は、ｎｍ－１で与えられる。
【0191】
ＵＶ及び可視の透過率対波長勾配は、線形回帰によって得られ、本発明による多層材料ＭＬ１に関して、本発明の範囲外の材料ＭＬ２に関するものよりも顕著に高い。
【0192】
ＭＬ２に対して、飽和適用で、及び適用に関して、ＭＬ１では２倍超高い。
【0193】
勾配パラメーターは、ＭＬ２とは異なり、ＭＬ１の適用回数によって有意に増加する。噴霧適用も、勾配パラメーターを改善する。
【0194】
比較多層材料ＭＬ２の複数適用によって、勾配パラメーターに関してはほとんど改善が得られない。
【0195】
高い透過率対波長勾配（３×１０－３より大きい）の可視範囲の高い透過率の他に、本発明の多層材料は、別の注目すべき光学特性として、ＵＶと可視範囲との間のより狭いフィルトレーションフロントを有する。
【0196】
カットオフ位置
【0197】
【表12】
【0198】
カットオフ位置は、本発明による多層材料ＭＬ１の場合、適用方法とは無関係に４００ｎｍ±１０ｎｍで十分に画定される。反対に、本発明の範囲外の多層材料ＭＬ２の場合、変動は４５０ｎｍから４８８ｎｍまでの範囲にわたり、比較ＭＬ２に関して適用方法の相関関係としてカットオフ位置の高い依存性を示す。
【0199】
多層材料の設計及びシミュレーション
以下のシミュレーションは、本発明の記載がＴｉＯ２／ＳｉＯ２の組合せ以外の他の材料とフィッティングする設計を実証する。
以下のシミュレーションは、本発明の記載がＴｉＯ２／ＳｉＯ２の組合せ以外の他の材料とフィッティングする設計を実証する。
【0200】
設計及び性能評価のためのシリコ（ｓｉｌｉｃｏ）アプローチの説明
以下で提示される材料Ａ及びＢから構成される全ての設計は、粒子群最適化アルゴリズムと組み合わせた転送行列計算によって達成された。
以下で提示される材料Ａ及びＢから構成される全ての設計は、粒子群最適化アルゴリズムと組み合わせた転送行列計算によって達成された。
【0201】
より正確に、使用される材料Ａ及びＢの屈折率とこれらの材料の各層の厚さとの関係は、ＵＶＡ波長範囲（３２０ｎｍ～４００ｎｍ）と可視範囲（４００ｎｍ～７８０ｎｍ）との間での透過の遷移プロファイルの「カットオフ位置」を画定する。
【0202】
光学特性を最適化するために層の厚さをモデル化することが可能である。
【0203】
光学特性（透過、反射、吸収）を有する本発明の多層材料の層を構成する（無機）有機化合物Ａ及びＢの厚さ及び屈折率を関連づける計算は、「トランスファマトリックス法（Ｔｒａｎｓｆｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｍｅｔｈｏｄ）」によって、例えば、以下のアドレスで入手可能な「オープンソース」アルゴリズムの１つによって、特に実行され得る。ｈｔｔｐｓ：／／ｆｒ．ｍａｔｈｗｏｒｋｓ．ｃｏｍ／ｍａｔｌａｂｃｅｎｔｒａｌ／ｆｉｌｅｅｘｃｈａｎｇｅ／４７６３７－ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ－ａｎｄ－ｒｅｆｌｅｃｔａｎｃｅ－ｓｐｅｃｔｒａ－ｏｆ－ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒｅｄ－ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ－ｓｔａｃｋ－ｕｓｉｎｇ－ｔｒａｎｓｆｅｒ－ｔｒａｎｓｆｅｒ－ｔｒａｎｓｆｅｒ－ｍａｎｓｘ－ｍｅｔｈｏｄ．
【0204】
本発明の特定の実施形態によると、「カットオフ」位置を最適化するための反復計算は、上述のアルゴリズムと組み合わせて、又は組み合わせることなく、Ｍａｔｈｗｏｒｋｓ社からのソフトウェアＭａｔｌａｂの最適化ツールボックスからの「粒子群アルゴリズム」によって実行される。
【0205】
多層の光学特性をモデル化するために必要な屈折率データ（真の屈折率ｎ及び架空の屈折率ｋ）は、オープンソースのデータベースに見ることができる。ｈｔｔｐｓ：／／ｒｅｆｒａｃｔｉｖｅｉｎｄｅｘ．ｉｎｆｏ／特定の参照は、以下の表に報告される。
【0206】
【表13】
【0207】
周囲媒体は、１．４５の一定の屈折率値の化粧ベースをシミュレーションする。
【0208】
理想的な多数適用プロセスは、本発明に記載される光学性能の改善を実証するためにモデル化された。すなわち、本発明からの所与の多層の所与の多数適用が本発明からのより多数の層の別の多層と同等になるように、完璧なスタッキングを仮定する。同等の表は以下の表で報告される。
【0209】
【表14】
【0210】
したがって、シミュレーションされた多数適用プロセスによる光学性能改善を実証するために、以下、５、９、１３多層の光学性能を直接比較する。結論は、３～１７層を推定することができる。
【0211】
シリコ性能予測の確認
この項目は、上記手順によるシミュレーションにおいて、２つの実験例ＭＬ１及びＭＬ２を再現する。真の材料及びシミュレーションされた材料の屈折率がおそらくわずかに異なるため、ＭＬ Ｓ１の最適化はＭＬ１とはわずかに異なる。
この項目は、上記手順によるシミュレーションにおいて、２つの実験例ＭＬ１及びＭＬ２を再現する。真の材料及びシミュレーションされた材料の屈折率がおそらくわずかに異なるため、ＭＬ Ｓ１の最適化はＭＬ１とはわずかに異なる。
【0212】
【表15】
【0213】
シミュレーションの結果
【0214】
【表16】
【0215】
ＵＶ及び可視領域間の遷移の方程式：
ＭＬ Ｓ１×１適用：ｔ（λ）＝０．００８２λ－２．５９８７ 有効性のスペクトル間隔：［３２５：４５０ｎｍ］
ＭＬ Ｓ１×２適用：ｔ（λ）＝０．０１２９λ－４．６６９３ 有効性のスペクトル間隔：［３５５：４４５ｎｍ］
ＭＬ Ｓ１×３適用：ｔ（λ）＝０．０２２６λ－８．６２２５ 有効性のスペクトル間隔：［３７５：４２５ｎｍ］
ＭＬ Ｓ２×１適用：ｔ（λ）＝０．００５８λ－１．８８４７ 有効性のスペクトル間隔：［３２０：４６５ｎｍ］
ＭＬ Ｓ２×２適用：ｔ（λ）＝０．００４７λ－１．５６８８ 有効性のスペクトル間隔：［３２０：４５０ｎｍ］
ＭＬ Ｓ２×３適用：ｔ（λ）＝０．００４１λ－１．３９７２ 有効性のスペクトル間隔：［３２０：４５０ｎｍ］
ＭＬ Ｓ１×１適用：ｔ（λ）＝０．００８２λ－２．５９８７ 有効性のスペクトル間隔：［３２５：４５０ｎｍ］
ＭＬ Ｓ１×２適用：ｔ（λ）＝０．０１２９λ－４．６６９３ 有効性のスペクトル間隔：［３５５：４４５ｎｍ］
ＭＬ Ｓ１×３適用：ｔ（λ）＝０．０２２６λ－８．６２２５ 有効性のスペクトル間隔：［３７５：４２５ｎｍ］
ＭＬ Ｓ２×１適用：ｔ（λ）＝０．００５８λ－１．８８４７ 有効性のスペクトル間隔：［３２０：４６５ｎｍ］
ＭＬ Ｓ２×２適用：ｔ（λ）＝０．００４７λ－１．５６８８ 有効性のスペクトル間隔：［３２０：４５０ｎｍ］
ＭＬ Ｓ２×３適用：ｔ（λ）＝０．００４１λ－１．３９７２ 有効性のスペクトル間隔：［３２０：４５０ｎｍ］
【0216】
両設計は、理想的な適用のシミュレーションのために類似の性能を有し、
－ＵＶは、ＭＬ Ｓ１及びＭＬ Ｓ２に関して、それぞれ２８．９５％及び２９．４８％の透過を意味し、
－ＵＶＡは、ＭＬ Ｓ１及びＭＬ Ｓ２に関して、それぞれ３７．５７％及び３９．０１％の透過を意味し、
－ＵＶＢは、ＭＬ Ｓ１及びＭＬ Ｓ２に関して、それぞれ４．９３％及び３．５３％の透過を意味し、
－可視は、ＭＬ Ｓ１及びＭＬ Ｓ２に関して、それぞれ９８．５５％及び９６．８２％の透過を意味する。
－ＵＶは、ＭＬ Ｓ１及びＭＬ Ｓ２に関して、それぞれ２８．９５％及び２９．４８％の透過を意味し、
－ＵＶＡは、ＭＬ Ｓ１及びＭＬ Ｓ２に関して、それぞれ３７．５７％及び３９．０１％の透過を意味し、
－ＵＶＢは、ＭＬ Ｓ１及びＭＬ Ｓ２に関して、それぞれ４．９３％及び３．５３％の透過を意味し、
－可視は、ＭＬ Ｓ１及びＭＬ Ｓ２に関して、それぞれ９８．５５％及び９６．８２％の透過を意味する。
【0217】
複数適用、１適用と３適用との間の比較：
それぞれのＭＬに対する１適用への比較での３適用のシミュレーションによって、以下を実証する。
－ＭＬ Ｓ２に関する６．３％に対するＭＬ Ｓ１に関する１．３％の透過の減少により、可視範囲におけるより少ない影響
－ＭＬ Ｓ２に関する３．３に対するＭＬ Ｓ１に関する因子８．６による透過の減少により、ＵＶにおけるより多くの有効性、
－ＭＬ Ｓ２に関する３．２に対するＭＬ Ｓ１に関する因子８．３による透過の減少により、ＵＶＡにおけるより多くの有効性、
－ＭＬ Ｓ２１に関する３８に対するＭＬ Ｓ２に関する因子７０．６による透過の減少により、ＵＶＢに関するより多くの有効性、
－遷移の勾配は、ＭＬ Ｓ１に関しては２．８倍増加し、設計ＭＬ Ｓ２に関しては非常に一定である。それは、因子０．７によってわずかに減少さえする。
－カットオフ位置は、ＭＬ Ｓ２に関する４３５ｎｍに対してＭＬ Ｓ１に関しては約４０５ｎｍで安定する。
それぞれのＭＬに対する１適用への比較での３適用のシミュレーションによって、以下を実証する。
－ＭＬ Ｓ２に関する６．３％に対するＭＬ Ｓ１に関する１．３％の透過の減少により、可視範囲におけるより少ない影響
－ＭＬ Ｓ２に関する３．３に対するＭＬ Ｓ１に関する因子８．６による透過の減少により、ＵＶにおけるより多くの有効性、
－ＭＬ Ｓ２に関する３．２に対するＭＬ Ｓ１に関する因子８．３による透過の減少により、ＵＶＡにおけるより多くの有効性、
－ＭＬ Ｓ２１に関する３８に対するＭＬ Ｓ２に関する因子７０．６による透過の減少により、ＵＶＢに関するより多くの有効性、
－遷移の勾配は、ＭＬ Ｓ１に関しては２．８倍増加し、設計ＭＬ Ｓ２に関しては非常に一定である。それは、因子０．７によってわずかに減少さえする。
－カットオフ位置は、ＭＬ Ｓ２に関する４３５ｎｍに対してＭＬ Ｓ１に関しては約４０５ｎｍで安定する。
【0218】
したがって、第１の設計（本発明）は、第２の設計（発明以外）よりも効率的である。ＵＶ透過の減少に関して、可視範囲の一定の挙動、約４００ｎｍ＋／－１０ｎｍのカットオフ位置の観点、そして最後にＵＶ及び可視領域の間の遷移勾配の増加。
【0219】
勾配パラメーター及びカットオフ位置に関する実験データをＭＬ１及びＭＬ２上で収集した。
【0220】
【表17】
【0221】
１適用及び３適用の間で
－勾配パラメーターは、ＭＬ１及びそのシミュレーションされた相対物ＭＬ Ｓ１に関してのそれぞれのシミュレーションにおいて、実験的に２．８倍と比較して１．５倍増加する。
－勾配パラメーターは、ＭＬ２及びそのシミュレーションされた相対物ＭＬ Ｓ２に関しては非常に一定である。
－カットオフ位置は、ＭＬ１及びそのシミュレーションされた相対物ＭＬ Ｓ１に関しては、それぞれ４０２ｎｍ及び４０５ｎｍである。
－ＭＬ２及びそのシミュレーションされた相対物ＭＬ Ｓ２のカットオフの位置は、それぞれ、４３５ｎｍ及び４８８ｎｍの値で、それぞれ両方とも本発明の範囲外である。
－勾配パラメーターは、ＭＬ１及びそのシミュレーションされた相対物ＭＬ Ｓ１に関してのそれぞれのシミュレーションにおいて、実験的に２．８倍と比較して１．５倍増加する。
－勾配パラメーターは、ＭＬ２及びそのシミュレーションされた相対物ＭＬ Ｓ２に関しては非常に一定である。
－カットオフ位置は、ＭＬ１及びそのシミュレーションされた相対物ＭＬ Ｓ１に関しては、それぞれ４０２ｎｍ及び４０５ｎｍである。
－ＭＬ２及びそのシミュレーションされた相対物ＭＬ Ｓ２のカットオフの位置は、それぞれ、４３５ｎｍ及び４８８ｎｍの値で、それぞれ両方とも本発明の範囲外である。
【0222】
値は、主に材料の真の屈折率上での不確実性のため、シミュレーションされた値と実験値との間でわずかに異なり得るが、性能の傾向は類似である。したがって、シミュレーションによるこの性能予測が実験的な評価と一致することが実証される。
【0223】
組合せＴｉＯ２／ＳｉＯ２とは別の材料による実施例
系統群Ａ－ＴｉＯ２による
それぞれの層の詳細な厚さ及び組成を以下の表に示す。
系統群Ａ－ＴｉＯ２による
それぞれの層の詳細な厚さ及び組成を以下の表に示す。
【0224】
【表18】
【0225】
シミュレーションの結果
【0226】
【表19】
【0227】
ＵＶ及び可視領域間の遷移の方程式：
ＭＬ Ａ１×１適用：ｔ（λ）＝０．００８９λ－２．８２８７ 有効性のスペクトル間隔：［３２５：４４０ｎｍ］
ＭＬ Ａ１×２適用：ｔ（λ）＝０．０１３１λ－４．７０４６ 有効性のスペクトル間隔：［３５０：４４０ｎｍ］
ＭＬ Ａ１×３適用：ｔ（λ）＝０．０２４９λ－９．４６８３ 有効性のスペクトル間隔：［３７５：４２０ｎｍ］
ＭＬ Ａ２×１適用：ｔ（λ）＝０．００７７λ－２．４０１８ 有効性のスペクトル間隔：［３２５：４５５ｎｍ］
ＭＬ Ａ２×２適用：ｔ（λ）＝０．０１１５λ－４．１１２９ 有効性のスペクトル間隔：［３５０：４５５ｎｍ］
ＭＬ Ａ２×３適用：ｔ（λ）＝０．０２１１λ－８．０５５４ 有効性のスペクトル間隔：［３７５：４３０ｎｍ］
ＭＬ Ａ３×１適用：ｔ（λ）＝０．００９３λ－２．８１７１ 有効性のスペクトル間隔：［３００：４１５ｎｍ］
ＭＬ Ａ３×２適用：ｔ（λ）＝０．０１２２λ－４．１３７２ 有効性のスペクトル間隔：［３３０：４１５ｎｍ］
ＭＬ Ａ３×３適用：ｔ（λ）＝０．０１４５λ－５．００９１ 有効性のスペクトル間隔：［３４５：４１５ｎｍ］
ＭＬ Ａ４×１適用：ｔ（λ）＝０．００７７λ－２．３２９６ 有効性のスペクトル間隔：［３００：４６５ｎｍ］
ＭＬ Ａ４×２適用：ｔ（λ）＝０．０１０４λ－３．５８１１ 有効性のスペクトル間隔：［３３０：４５０ｎｍ］
ＭＬ Ａ４×３適用：ｔ（λ）＝０．０１６９λ－６．２６０７ 有効性のスペクトル間隔：［３６０：４２５ｎｍ］
ＭＬ Ａ１×１適用：ｔ（λ）＝０．００８９λ－２．８２８７ 有効性のスペクトル間隔：［３２５：４４０ｎｍ］
ＭＬ Ａ１×２適用：ｔ（λ）＝０．０１３１λ－４．７０４６ 有効性のスペクトル間隔：［３５０：４４０ｎｍ］
ＭＬ Ａ１×３適用：ｔ（λ）＝０．０２４９λ－９．４６８３ 有効性のスペクトル間隔：［３７５：４２０ｎｍ］
ＭＬ Ａ２×１適用：ｔ（λ）＝０．００７７λ－２．４０１８ 有効性のスペクトル間隔：［３２５：４５５ｎｍ］
ＭＬ Ａ２×２適用：ｔ（λ）＝０．０１１５λ－４．１１２９ 有効性のスペクトル間隔：［３５０：４５５ｎｍ］
ＭＬ Ａ２×３適用：ｔ（λ）＝０．０２１１λ－８．０５５４ 有効性のスペクトル間隔：［３７５：４３０ｎｍ］
ＭＬ Ａ３×１適用：ｔ（λ）＝０．００９３λ－２．８１７１ 有効性のスペクトル間隔：［３００：４１５ｎｍ］
ＭＬ Ａ３×２適用：ｔ（λ）＝０．０１２２λ－４．１３７２ 有効性のスペクトル間隔：［３３０：４１５ｎｍ］
ＭＬ Ａ３×３適用：ｔ（λ）＝０．０１４５λ－５．００９１ 有効性のスペクトル間隔：［３４５：４１５ｎｍ］
ＭＬ Ａ４×１適用：ｔ（λ）＝０．００７７λ－２．３２９６ 有効性のスペクトル間隔：［３００：４６５ｎｍ］
ＭＬ Ａ４×２適用：ｔ（λ）＝０．０１０４λ－３．５８１１ 有効性のスペクトル間隔：［３３０：４５０ｎｍ］
ＭＬ Ａ４×３適用：ｔ（λ）＝０．０１６９λ－６．２６０７ 有効性のスペクトル間隔：［３６０：４２５ｎｍ］
【0228】
複数適用、１適用と３適用との間の比較：
それぞれの実施例、ＭＬ Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４において、１適用及び３適用の間で、
－可視範囲における透過は、２％の範囲内で変動を有する。
ＵＶにおける透過は、ＭＬ Ａ１、Ａ２、Ａ３及びＡ４に関して、それぞれ、因子６．７、１０．１、３．３、７で減少する。
－ＵＶＢにおける透過は、ＭＬ Ａ１、Ａ２、Ａ３及びＡ４に関して、それぞれ、因子８０．２、９．７、７．１、１０．７で減少する。
－ＵＶＡにおける透過は、ＭＬ Ａ１、Ａ２、Ａ３及びＡ４に関して、それぞれ、因子６．５、２３、３．２、６．８で減少する。
－勾配パラメーターは、ＭＬ Ａ１、Ａ２、Ａ３及びＡ４に関して、それぞれ２．８、２．７、１．５６、２．２倍増加する。
－カットオフ位置は、それぞれの設計に関して、４００ｎｍ＋／－６ｎｍで安定する。
それぞれの実施例、ＭＬ Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４において、１適用及び３適用の間で、
－可視範囲における透過は、２％の範囲内で変動を有する。
ＵＶにおける透過は、ＭＬ Ａ１、Ａ２、Ａ３及びＡ４に関して、それぞれ、因子６．７、１０．１、３．３、７で減少する。
－ＵＶＢにおける透過は、ＭＬ Ａ１、Ａ２、Ａ３及びＡ４に関して、それぞれ、因子８０．２、９．７、７．１、１０．７で減少する。
－ＵＶＡにおける透過は、ＭＬ Ａ１、Ａ２、Ａ３及びＡ４に関して、それぞれ、因子６．５、２３、３．２、６．８で減少する。
－勾配パラメーターは、ＭＬ Ａ１、Ａ２、Ａ３及びＡ４に関して、それぞれ２．８、２．７、１．５６、２．２倍増加する。
－カットオフ位置は、それぞれの設計に関して、４００ｎｍ＋／－６ｎｍで安定する。
【0229】
結論として、本発明の定義に属するこれらの４つの設計は、シミュレーションされた多数適用プロセスによって、それらの光学特性（ＵＶ、ＵＶＡ、ＵＶＢ透過、ＵＶ及び可視領域の間の遷移の勾配、並びにカットオフ位置）の改善を実証する。
【0230】
系統群Ｂ－Ｎｂ２Ｏ５による
それぞれの層の詳細な厚さ及び組成を以下の表に示す。
それぞれの層の詳細な厚さ及び組成を以下の表に示す。
【0231】
【表20】
【0232】
シミュレーションの結果
【0233】
【表21】
【0234】
ＵＶ及び可視領域間の遷移の方程式：
ＭＬ Ｂ１×１適用：ｔ（λ）＝０．００７６λ－２．３６６１ 有効性のスペクトル間隔：［３１５：４５５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ１×２適用：ｔ（λ）＝０．０１２８λ－４．６０８６ 有効性のスペクトル間隔：［３５０：４４０ｎｍ］
ＭＬ Ｂ１×３適用：ｔ（λ）＝０．０２１２λ－８．０２６９ 有効性のスペクトル間隔：［３７０：４２５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ２×１適用：ｔ（λ）＝０．００８７λ－２．８１６９ 有効性のスペクトル間隔：［３２５：４５５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ２×２適用：ｔ（λ）＝０．０１３５λ－４．９２２７ 有効性のスペクトル間隔：［３５０：４５５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ２×３適用：ｔ（λ）＝０．０１７４λ－６．５１６４ 有効性のスペクトル間隔：［３７５：４３０ｎｍ］
ＭＬ Ｂ３×１適用：ｔ（λ）＝０．００８５λ－２．５４５７ 有効性のスペクトル間隔：［３００：４２５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ３×２適用：ｔ（λ）＝０．０１１４λ－３．８５４ 有効性のスペクトル間隔：［３２５：４２５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ３×３適用：ｔ（λ）＝０．０１８４λ－６．３１８ 有効性のスペクトル間隔：［３５５：４１５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ４×１適用：ｔ（λ）＝０．００９４λ－３．００２ 有効性のスペクトル間隔：［３３５：４１０ｎｍ］
ＭＬ Ｂ４×２適用：ｔ（λ）＝０．０１６３λ－６．０３６３ 有効性のスペクトル間隔：［３７５：４３０ｎｍ］
ＭＬ Ｂ４×３適用：ｔ（λ）＝０．０２８１λ－１０．９５１ 有効性のスペクトル間隔：［３２５：４５５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ１×１適用：ｔ（λ）＝０．００７６λ－２．３６６１ 有効性のスペクトル間隔：［３１５：４５５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ１×２適用：ｔ（λ）＝０．０１２８λ－４．６０８６ 有効性のスペクトル間隔：［３５０：４４０ｎｍ］
ＭＬ Ｂ１×３適用：ｔ（λ）＝０．０２１２λ－８．０２６９ 有効性のスペクトル間隔：［３７０：４２５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ２×１適用：ｔ（λ）＝０．００８７λ－２．８１６９ 有効性のスペクトル間隔：［３２５：４５５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ２×２適用：ｔ（λ）＝０．０１３５λ－４．９２２７ 有効性のスペクトル間隔：［３５０：４５５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ２×３適用：ｔ（λ）＝０．０１７４λ－６．５１６４ 有効性のスペクトル間隔：［３７５：４３０ｎｍ］
ＭＬ Ｂ３×１適用：ｔ（λ）＝０．００８５λ－２．５４５７ 有効性のスペクトル間隔：［３００：４２５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ３×２適用：ｔ（λ）＝０．０１１４λ－３．８５４ 有効性のスペクトル間隔：［３２５：４２５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ３×３適用：ｔ（λ）＝０．０１８４λ－６．３１８ 有効性のスペクトル間隔：［３５５：４１５ｎｍ］
ＭＬ Ｂ４×１適用：ｔ（λ）＝０．００９４λ－３．００２ 有効性のスペクトル間隔：［３３５：４１０ｎｍ］
ＭＬ Ｂ４×２適用：ｔ（λ）＝０．０１６３λ－６．０３６３ 有効性のスペクトル間隔：［３７５：４３０ｎｍ］
ＭＬ Ｂ４×３適用：ｔ（λ）＝０．０２８１λ－１０．９５１ 有効性のスペクトル間隔：［３２５：４５５ｎｍ］
【0235】
複数適用、１適用と３適用との間の比較：
それぞれの実施例、ＭＬ Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３、Ｂ４において、１適用及び３適用の間で、
－可視範囲における透過は、２％の範囲内で変動を有する。
－ＵＶにおける透過は、ＭＬ Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３及びＢ４に関して、それぞれ、因子１０．０、１０．８、３．８３、９．３４で減少する。
－ＵＶＢにおける透過は、ＭＬ Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３及びＢ４に関して、それぞれ、因子３９、９３．４、４．４３、６．６で減少する。
－ＵＶＡにおける透過は、ＭＬ Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３及びＢ４に関して、それぞれ、因子８．６、１０．４、３．８３、９．８９で減少する。
－勾配パラメーターは、ＭＬ Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３及びＢ４に関して、それぞれ２．８、２、２．２、３倍増加する。
－カットオフ位置は、それぞれの設計に関して、４００ｎｍ＋／－５ｎｍで安定する。
それぞれの実施例、ＭＬ Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３、Ｂ４において、１適用及び３適用の間で、
－可視範囲における透過は、２％の範囲内で変動を有する。
－ＵＶにおける透過は、ＭＬ Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３及びＢ４に関して、それぞれ、因子１０．０、１０．８、３．８３、９．３４で減少する。
－ＵＶＢにおける透過は、ＭＬ Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３及びＢ４に関して、それぞれ、因子３９、９３．４、４．４３、６．６で減少する。
－ＵＶＡにおける透過は、ＭＬ Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３及びＢ４に関して、それぞれ、因子８．６、１０．４、３．８３、９．８９で減少する。
－勾配パラメーターは、ＭＬ Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３及びＢ４に関して、それぞれ２．８、２、２．２、３倍増加する。
－カットオフ位置は、それぞれの設計に関して、４００ｎｍ＋／－５ｎｍで安定する。
【0236】
結論として、本発明の定義に属するこれらの４つの設計は、シミュレーションされた多数適用プロセスによって、それらの光学特性（ＵＶ、ＵＶＡ、ＵＶＢ透過、ＵＶ及び可視領域の間の遷移の勾配、並びにカットオフ位置）の改善を実証する。
【0237】
系統群Ｃ－ＺｎＯによる
それぞれの層の詳細な厚さ及び組成を以下の表に示す。
それぞれの層の詳細な厚さ及び組成を以下の表に示す。
【0238】
【表22】
【0239】
シミュレーションの結果
【0240】
【表23】
【0241】
ＵＶ及び可視領域間の遷移の方程式：
ＭＬ Ｃ１×１適用：ｔ（λ）＝０．００４３λ－０．０９３０９ 有効性のスペクトル間隔：［２９０：４６５ｎｍ］
ＭＬ Ｃ１×２適用：ｔ（λ）＝０．００５４λ－１．４８９５ 有効性のスペクトル間隔：［２９０：４７０ｎｍ］
ＭＬ Ｃ１×３適用：ｔ（λ）＝０．０００７６λ－２．５３１９ 有効性のスペクトル間隔：［３５０：４８０ｎｍ］
ＭＬ Ｃ１×１適用：ｔ（λ）＝０．００４３λ－０．０９３０９ 有効性のスペクトル間隔：［２９０：４６５ｎｍ］
ＭＬ Ｃ１×２適用：ｔ（λ）＝０．００５４λ－１．４８９５ 有効性のスペクトル間隔：［２９０：４７０ｎｍ］
ＭＬ Ｃ１×３適用：ｔ（λ）＝０．０００７６λ－２．５３１９ 有効性のスペクトル間隔：［３５０：４８０ｎｍ］
【0242】
複数適用、１適用と３適用との間の比較：
実施例ＭＬ Ｃ１に関して、１適用及び３適用の間で、
－可視範囲における透過は、９６％より上に留まる。
－ＵＶにおける透過は、因子１．７で減少する。
－ＵＶＢにおける透過は、因子３．８で減少する。
－ＵＶＡにおける透過は、因子２．６で減少する。
－勾配パラメーターは、１．７７倍増加する。
－カットオフは、４００ｎｍにおいて安定する。
実施例ＭＬ Ｃ１に関して、１適用及び３適用の間で、
－可視範囲における透過は、９６％より上に留まる。
－ＵＶにおける透過は、因子１．７で減少する。
－ＵＶＢにおける透過は、因子３．８で減少する。
－ＵＶＡにおける透過は、因子２．６で減少する。
－勾配パラメーターは、１．７７倍増加する。
－カットオフは、４００ｎｍにおいて安定する。
【0243】
結論として、本発明の定義に属するこの設計は、シミュレーションされた多数適用プロセスによって、その光学特性の改善を実証する。
【0244】
系統群Ｄ－ＺｎＳによる
それぞれの層の詳細な厚さ及び組成を以下の表に示す。
それぞれの層の詳細な厚さ及び組成を以下の表に示す。
【0245】
【表24】
【0246】
シミュレーションの結果
【0247】
【表25】
【0248】
ＵＶ及び可視領域間の遷移の方程式：
ＭＬ Ｄ１×１適用：ｔ（λ）＝０．００３７λ－０．８６６７ 有効性のスペクトル間隔：［３３５：５１０ｎｍ］
ＭＬ Ｄ１×２適用：ｔ（λ）＝０．００７４λ－２．５１７１ 有効性のスペクトル間隔：［３３５：４６５ｎｍ］
ＭＬ Ｄ１×３適用：ｔ（λ）＝０．００７６λ－２．７２４７ 有効性のスペクトル間隔：［３５５：４８０ｎｍ］
ＭＬ Ｄ１×１適用：ｔ（λ）＝０．００３７λ－０．８６６７ 有効性のスペクトル間隔：［３３５：５１０ｎｍ］
ＭＬ Ｄ１×２適用：ｔ（λ）＝０．００７４λ－２．５１７１ 有効性のスペクトル間隔：［３３５：４６５ｎｍ］
ＭＬ Ｄ１×３適用：ｔ（λ）＝０．００７６λ－２．７２４７ 有効性のスペクトル間隔：［３５５：４８０ｎｍ］
【0249】
複数適用、１適用と３適用との間の比較：
実施例ＭＬ Ｄ１に関して、１適用及び３適用の間で、
－可視範囲における透過は、８４％より上に留まる。
－ＵＶにおける透過は、因子５．４で減少する。
－ＵＶＢにおける透過は、因子２．９で減少する。
－ＵＶＡにおける透過は、因子７．３５で減少する。
－勾配パラメーターは、２倍増加する。
－カットオフは、４０５ｎｍにおいて安定する。
実施例ＭＬ Ｄ１に関して、１適用及び３適用の間で、
－可視範囲における透過は、８４％より上に留まる。
－ＵＶにおける透過は、因子５．４で減少する。
－ＵＶＢにおける透過は、因子２．９で減少する。
－ＵＶＡにおける透過は、因子７．３５で減少する。
－勾配パラメーターは、２倍増加する。
－カットオフは、４０５ｎｍにおいて安定する。
【0250】
結論として、本発明の定義に属するこの設計は、シミュレーションされた多数適用プロセスによって、その光学特性の改善を実証する。
【0251】
系統群Ｅ－混合物ＳｉＯ２／ＰＳとのＴｉＯ２
特定の有機及び無機材料の混合物の場合、１０質量％濃度（質量分率）でＳｉＯ２及びポリスチレン（ＰＳ）の混合物がシミュレーションされた。
特定の有機及び無機材料の混合物の場合、１０質量％濃度（質量分率）でＳｉＯ２及びポリスチレン（ＰＳ）の混合物がシミュレーションされた。
【0252】
この混合物をシミュレーションするために、新規材料の結果のｎ及びｋ値を算出した。
ｎＳＩＯ２９０％ＰＳ１０％＝０．９＊ｎＳｉＯ２＋０．１＊ｎＰＳ
ｋＳＩＯ２９０％ＰＳ１０％＝０．９＊ｋＳｉＯ２＋０．１＊ｋＰＳ
ｎＳＩＯ２９０％ＰＳ１０％＝０．９＊ｎＳｉＯ２＋０．１＊ｎＰＳ
ｋＳＩＯ２９０％ＰＳ１０％＝０．９＊ｋＳｉＯ２＋０．１＊ｋＰＳ
【0253】
それぞれの層の詳細な厚さ及び組成を以下の表に示す。
【0254】
【表26】
【0255】
シミュレーションの結果
【0256】
【表27】
【0257】
ＵＶ及び可視領域間の遷移の方程式：
ＭＬ Ｅ１×１適用：ｔ（λ）＝０．００８８λ－２．７３２９ 有効性のスペクトル間隔：［３０５：４１５ｎｍ］
ＭＬ Ｅ１×２適用：ｔ（λ）＝０．０１２５λ－４．４１５ 有効性のスペクトル間隔：［３４５：４４０ｎｍ］
ＭＬ Ｅ１×３適用：ｔ（λ）＝０．０２１０λ－７．８２６７ 有効性のスペクトル間隔：［３６５：４２０ｎｍ］
ＭＬ Ｅ１×１適用：ｔ（λ）＝０．００８８λ－２．７３２９ 有効性のスペクトル間隔：［３０５：４１５ｎｍ］
ＭＬ Ｅ１×２適用：ｔ（λ）＝０．０１２５λ－４．４１５ 有効性のスペクトル間隔：［３４５：４４０ｎｍ］
ＭＬ Ｅ１×３適用：ｔ（λ）＝０．０２１０λ－７．８２６７ 有効性のスペクトル間隔：［３６５：４２０ｎｍ］
【0258】
複数適用、１適用と３適用との間の比較：
実施例ＭＬ Ｅ１に関して、１適用及び３適用の間で、
－可視範囲における透過は、９８％より上に留まる。
－ＵＶにおける透過は、因子５．５で減少する。
－ＵＶＢにおける透過は、因子３７．５で減少する。
－ＵＶＡにおける透過は、因子５．３で減少する。
－勾配パラメーターは、２．４倍増加する。
－カットオフは、４００ｎｍにおいて安定する。
実施例ＭＬ Ｅ１に関して、１適用及び３適用の間で、
－可視範囲における透過は、９８％より上に留まる。
－ＵＶにおける透過は、因子５．５で減少する。
－ＵＶＢにおける透過は、因子３７．５で減少する。
－ＵＶＡにおける透過は、因子５．３で減少する。
－勾配パラメーターは、２．４倍増加する。
－カットオフは、４００ｎｍにおいて安定する。
【0259】
結論として、本発明の定義に属するこの設計は、シミュレーションされた多数適用プロセスによって、その光学特性の改善を実証する。
【国際調査報告】