知財求人 - 知財ポータルサイト「IP Force」
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2022-07-25
(54)【発明の名称】ディーゼル用途のためのアンモニア酸化触媒
(51)【国際特許分類】
B01J 29/78 20060101AFI20220715BHJP
B01J 37/04 20060101ALI20220715BHJP
B01J 37/02 20060101ALI20220715BHJP
B01J 37/08 20060101ALI20220715BHJP
B01J 29/76 20060101ALI20220715BHJP
B01D 53/94 20060101ALI20220715BHJP
F01N 3/28 20060101ALI20220715BHJP
F01N 3/08 20060101ALI20220715BHJP
【ＦＩ】
B01J29/78 A
B01J37/04 102
B01J37/02 101Z
B01J37/02 301C
B01J37/08
B01J37/02 101D
B01J29/76 A
B01D53/94 228
F01N3/28 Q
F01N3/08 A
【審査請求】未請求
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2021569386
(86)(22)【出願日】2020-05-20
(85)【翻訳文提出日】2022-01-11
(86)【国際出願番号】 EP2020064115
(87)【国際公開番号】W WO2020234375
(87)【国際公開日】2020-11-26
(31)【優先権主張番号】19175634.5
(32)【優先日】2019-05-21
(33)【優先権主張国・地域又は機関】EP
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】505470786
【氏名又は名称】ビーエーエスエフ コーポレーション
(74)【代理人】
【識別番号】100100354
【弁理士】
【氏名又は名称】江藤 聡明
(74)【代理人】
【識別番号】100167106
【弁理士】
【氏名又は名称】倉脇 明子
(74)【代理人】
【識別番号】100194135
【弁理士】
【氏名又は名称】山口 修
(74)【代理人】
【識別番号】100206069
【弁理士】
【氏名又は名称】稲垣 謙司
(74)【代理人】
【識別番号】100185915
【弁理士】
【氏名又は名称】長山 弘典
(72)【発明者】
【氏名】ヒルゲンドルフ，マルクス
【テーマコード（参考）】
3G091
4D148
4G169
【Ｆターム（参考）】
3G091AA18
3G091AB02
3G091BA20
3G091GB06
3G091GB09
4D148AA06
4D148AA08
4D148AB01
4D148AB02
4D148AB08
4D148BA03X
4D148BA06X
4D148BA07X
4D148BA08X
4D148BA11X
4D148BA17Y
4D148BA18Y
4D148BA19Y
4D148BA23Y
4D148BA25Y
4D148BA26Y
4D148BA27Y
4D148BA28Y
4D148BA29Y
4D148BA30X
4D148BA31Y
4D148BA32Y
4D148BA33X
4D148BA35X
4D148BA36Y
4D148BA37Y
4D148BA41X
4D148BB02
4D148BB16
4D148BB17
4D148DA03
4G169AA02
4G169AA03
4G169AA08
4G169AA09
4G169AA11
4G169BA01A
4G169BA01B
4G169BA01C
4G169BA02A
4G169BA02C
4G169BA03A
4G169BA03C
4G169BA04A
4G169BA04B
4G169BA04C
4G169BA05A
4G169BA05C
4G169BA07A
4G169BA07B
4G169BB06A
4G169BC18A
4G169BC31A
4G169BC43A
4G169BC44A
4G169BC54A
4G169BC58A
4G169BC59A
4G169BC60A
4G169BC62A
4G169BC62B
4G169BC63A
4G169BC64A
4G169BC66A
4G169BC67A
4G169BC69A
4G169BC70A
4G169BC71A
4G169BC71B
4G169BC72A
4G169BC75A
4G169BC75B
4G169CA03
4G169CA07
4G169CA11
4G169DA06
4G169EA01Y
4G169EA02Y
4G169EA08
4G169EA18
4G169EA27
4G169EB12Y
4G169EB15Y
4G169EB18X
4G169EB18Y
4G169EC02Y
4G169EC03Y
4G169EC04Y
4G169EC07X
4G169EC07Y
4G169EC08X
4G169EC08Y
4G169EC28
4G169EE06
4G169FA02
4G169FA06
4G169FB05
4G169FB14
4G169FB19
4G169FB23
4G169FB30
4G169FB57
4G169FC05
4G169FC08
4G169ZA07A
4G169ZA14A
4G169ZA14B
4G169ZD06
4G169ZF05A
4G169ZF05B
4G169ZF07A
(57)【要約】
本発明は、排気ガス流を処理するためのアンモニア酸化触媒に関するものであり、この触媒は、基材上に配置されたコーティングを含み、このコーティングは、銅及び鉄のうちの１つ以上を含むゼオライト材料である、選択的触媒還元成分と、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、白金を担持する多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第１の酸化物材料をさらに含み、第１の酸化物材料がチタニアを含む、酸化触媒成分とを含む。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
（ｉ） 銅及び鉄のうちの１つ以上を含むゼオライト材料である、選択的触媒還元成分、及び（ｉｉ） 多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、白金を担持する前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第１の酸化物材料をさらに含み、前記第１の酸化物材料がチタニアを含む、酸化触媒成分、
を含むコーティングを、基材上に配置して含んでいる、排気ガス流を処理するためのアンモニア酸化触媒。
【請求項2】
（ｉ）による前記選択的触媒還元成分が、８員環の細孔のゼオライト材料であり、前記８員環の細孔のゼオライト材料が、好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＬＥＶ、ＤＤＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＡＦＸ、これらの２つ以上の混合物及びこれらの２つ以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、これらの２つ以上の混合物及びこれらの２つ以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくはＣＨＡ、ＡＥＩ、それらの２つの混合物、及びそれらの２つの混合型からなる群から選択される、より好ましくはＣＨＡ及びＡＥＩからなる群から選択される骨格型、より好ましくはＣＨＡを有し、前記ゼオライト材料が好ましくは銅を含み、前記ゼオライト材料中の銅の量は、ＣｕＯとして計算され、より好ましくは、前記ゼオライト材料の合計質量に基づいて、０．１～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～７質量％の範囲、より好ましくは４～６．５質量％の範囲である、請求項１に記載の触媒。
【請求項3】
前記コーティングが酸化物バインダーをさらに含み、前記酸化物バインダーが、ジルコニア、アルミナ、チタニア、シリカ、及び
Ｚｒ、Ａｌ、Ｔｉ及びＳｉのうちの２つ以上を含む混合酸化物
のうちの１つ以上を含み、前記酸化物バインダーが、好ましくは、ジルコニア及びアルミナのうちの１つ以上、より好ましくはジルコニアを含み、
前記コーティングが、好ましくは、前記ゼオライト材料の合計質量に基づいて、１～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量で、前記酸化物バインダーを含む、請求項１又は２に記載の触媒。
【請求項4】
前記酸化触媒成分の６５～９５質量％、好ましくは７０～９２質量％、より好ましくは７５～９０質量％が、前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体からなる、請求項１から３のいずれか１項に記載の触媒。
【請求項5】
前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体が、アルミナ、シリカ、ジルコニア、ジルコニア－アルミナ、シリカ－アルミナ、及びこれらの２つ以上の混合物のうちの１つ以上、より好ましくは、アルミナ、ジルコニア－アルミナ、シリカ－アルミナ、及びこれらの２つ以上の混合物のうちの１つ以上を含み、前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体が、より好ましくはアルミナを含み、前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体のより好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、アルミナからなる、請求項１から４のいずれか１項に記載の触媒。
【請求項6】
前記コーティングが、前記選択的触媒還元成分（ｉ）を担持量ｌ１、（ｌ１）で、及び前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体を担持量ｌ３、（ｌ３）で含み、前記選択的触媒還元成分（ｉ）の、前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に対する担持量比が、（ｌ１）：（ｌ３）で表して、１：１～２５：１の範囲、好ましくは２：１～２０：１の範囲、より好ましくは３：１～１５：１の範囲、より好ましくは４：１～１２：１の範囲、より好ましくは５：１～１０：１の範囲である、請求項１から５のいずれか１項に記載の触媒。
【請求項7】
前記コーティングが、白金を、元素白金として計算して、前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、０．２～１．５質量％の範囲、好ましくは０．５～１．０質量％の範囲の量で含み、前記コーティングが、好ましくは、前記触媒中の白金担持量を、元素白金として計算して、０．５～２５ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは０．７５～１５ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１～８ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１．５～５ｇ／ｆｔ３の範囲で有する、請求項１から６のいずれか１項に記載の触媒。
【請求項8】
前記酸化触媒成分が、白金以外の１種以上の白金族金属、好ましくはパラジウム及びロジウムの１種以上、より好ましくはロジウムをさらに含み、前記コーティングが、好ましくは、前記白金以外の１種以上の白金族金属を、元素白金族金属として計算して、０．５～２０ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは０．７５～１２ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１～６ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１．５～４ｇ／ｆｔ３の範囲の前記触媒中の担持量で含む、請求項１から７のいずれか１項に記載の触媒。
【請求項9】
前記コーティングが、前記第１の酸化物材料を、前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、１～２０質量％の範囲、好ましくは２～１０質量％の範囲、より好ましくは２．５～７．５質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量で含む、請求項１から８のいずれか１項に記載の触媒。
【請求項10】
前記酸化触媒成分が、前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第２の酸化物材料をさらに含み、前記第２の酸化物材料が、マンガン、セリウム、タングステン、モリブデン、プラセオジム、ユーロピウム、クロム、コバルト、テクネチウム、レニウム、ルテニウム、バナジウム及びインジウムのうちの１種以上を含み、好ましくはマンガン、セリウム、タングステン、プラセオジム及びインジウムのうちの１種以上を含み、前記コーティングが、好ましくは、前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、１～２０質量％の範囲、より好ましくは２～１０質量％の範囲の量で、前記第２の酸化物を含む、請求項１から９のいずれか１項に記載の触媒。
【請求項11】
前記アンモニア酸化触媒を調製するための請求項１から１０のいずれか１項に記載の方法であって、以下の工程、（ａ） 水と、銅及び鉄のうちの１つ以上を含む前記ゼオライト材料である前記選択的触媒還元成分と、好ましくは酸化物バインダーの前駆体、より好ましくは請求項３で定義した前記酸化物バインダーとを含む、第１の混合物を調製する工程、
（ｂ） 水と、白金の源を含む前記酸化触媒成分の源と、前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体と、チタニアを含む前記第１の酸化物材料とを含む、第２の混合物を調製する工程、
（ｃ） 工程（ａ）で得られた前記第１の混合物と、工程（ｂ）で得られた前記第２の混合物とを混合する工程、
（ｄ） 工程（ｃ）で得られた前記混合物を基材上に配置し、そして任意に、前記混合物が上に配置されている前記基材を乾燥させる工程、
（ｅ） 工程（ｄ）で得られた前記基材をか焼する工程
を含む方法。
【請求項12】
工程（ａ）が、以下の工程、（ａ．１） 水と、酸化物バインダーの前駆体とを含む混合物を調製し、前記前駆体が、好ましくはアルミニウム塩、シリコン塩、ジルコニウム塩、及びチタン塩のうちの１種以上、より好ましくはジルコニウム塩、及びアルミニウム塩のうちの１種以上、より好ましくはジルコニウム塩、より好ましくはジルコニウムアセテートである、調製する工程、
（ａ．２） 銅及び鉄の１つ以上を含む前記ゼオライト材料、より好ましくは銅を含む８員環の細孔のゼオライト材料である前記選択的触媒還元成分を、工程（ａ．１）で得られた混合物に添加する工程
をさらに含む、請求項１１に記載の方法。
【請求項13】
工程（ｂ）が、以下の工程、（ｂ．１） 前記白金の源に、前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上、アジュバントを含浸させ、前記アジュバントが好ましくは水及びアルコールの１種以上、より好ましくは水である、前記白金の源を含侵させる工程、
（ｂ．２） 好ましくは、白金以外の１種以上の白金族金属の源を、工程（ｂ．１）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させる工程、
（ｂ．３） チタニアを含む前記第１の酸化物材料の源を含む溶液、好ましくはチタニアヒドロゲルを、工程（ｂ．１）で得られた、好ましくは工程（ｂ．２）で得られた、含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させて、混合物を得る工程、
（ｂ．４） 任意に、第２の酸化物材料の源を工程（ｂ．３）で得られた前記混合物に添加する工程、
（ｂ．５） 工程（ｂ．３）で得られた前記混合物、任意に工程（ｂ．４）で得られた前記混合物を乾燥及び／又はか焼して、粉末を得る工程、
（ｂ．６） 水と、工程（ｂ．５）で得られた前記粉末とを含む混合物を調製する工程、
（ｂ．７） 好ましくは、工程（ｂ．６）で得られた前記混合物の粒子を、より好ましくは前記混合物の粒子が３～３０マイクロメートルの範囲、より好ましくは５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは８～１８マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、粉砕する工程
をさらに含む、又は
工程（ｂ）が、以下の工程、
（ｂ．１’） 前記白金の源に、前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上、アジュバントを含浸させ、前記アジュバントが好ましくは水及びアルコールの１種以上、より好ましくは水である、前記白金の源を含侵させる工程、
（ｂ．２’） チタニア、好ましくはチタニアヒドロゲルを含む前記第１の酸化物材料の源を含む溶液を、工程（ｂ．１）で得られた、含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させて、混合物を得る工程、
（ｂ．３’） 白金以外の１種以上の白金族金属の源を、工程（ｂ．２’）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させる工程、
（ｂ．４’） 工程（ｂ．３’）で得られた前記混合物を乾燥及び／又はか焼して、粉末を得る工程、
（ｂ．５’） 水と、工程（ｂ．４’）で得られた前記粉末とを含む混合物を調製する工程、
（ｂ．６’） 好ましくは、工程（ｂ．５’）で得られた前記混合物の粒子を、より好ましくは、前記混合物の粒子が３～３０マイクロメートルの範囲、より好ましくは５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは８～１８マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、粉砕する工程
をさらに含む、請求項１１又は１２に記載の方法。
【請求項14】
工程（ｂ）で提供される前記多孔質の非ゼオライト酸化物支持体が、０．６ｍｌ／ｃｍ３～２ｍｌ／ｃｍ３の範囲、好ましくは０．６５ｍｌ／ｃｍ３～１．７５ｍｌ／ｃｍ３の範囲、より好ましくは０．７０ｍｌ／ｃｍ３～１．５ｍｌ／ｃｍ３の範囲の平均細孔容積を有する、請求項１１から１３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項15】
排気ガス流に含まれているアンモニアを酸化するための、以下の工程、（１） 好ましくはディーゼルエンジンからの前記排気ガス流を提供する工程、
（２） 工程（１）で提供された前記排気ガス流を、請求項１から１０のいずれか１項に記載の触媒に通す工程
を含む、方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、排気ガス流を処理するためのアンモニア酸化触媒、アンモニア酸化触媒の調製方法、及び本発明の触媒を用いてアンモニアを酸化する方法に関するものである。
【背景技術】
【0002】
ディーゼルエンジン用の排気ガス浄化システムの多くは、アンモニア（ＮＨ３）によってＮＯｘを選択的に還元するための活性触媒を備えている、又は備えているであろう。一般に、アンモニア（ＮＨ３）は、排気ガス処理システムの排気ガス中に注入される尿素溶液から生成されることが多い。ある条件下で、ＮＯｘの還元に消費されるよりも多くのアンモニアが注入されると、アンモニアは排気システムから環境中に放出される可能性がある。しかし、アンモニアは有毒ガスである。よってこのようなアンモニアの放出は防止する必要がある。従って、排気ガスシステムの出口に、アンモニア酸化（ＡＭＯＸ）触媒を配置して、アンモニアを酸化させ、好ましくは無害な窒素にすることができる。ＷＯ２０１０／０６２７３０Ａ２は、アルミナ上のＣｕ－ＣＨＡ及び白金を含む層状の又は区域分けされたＡＭＯＸ触媒を開示している。ＥＰ２８７８３６０Ａ１は、ＮＯｘ還元触媒を含む下方触媒層と、下方触媒層上に配置された、ＮＯｘ還元触媒を含む前部上方層と、下方触媒層上に配置された、酸化触媒を含む後部上方層とを含む、排気ガス浄化触媒を開示している。さらに、アンモニア酸化触媒は、濃度及び流量に応じて４００℃を超える温度でアンモニアをＮＯｘに酸化することが知られている。しかし、これは避ける必要がある余分なＮＯｘの排出につながる。よって、高温でのＮＯｘ形成が低減された、内燃機関、好ましくはディーゼルエンジン用のアンモニア酸化触媒を提供する必要が、依然として存在していた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】ＷＯ２０１０／０６２７３０Ａ２
【特許文献2】ＥＰ２８７８３６０Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
従って、本発明の目的は、高温でのＮＯｘ形成、及び一酸化二窒素（Ｎ２Ｏ）の形成を低減できる、改善されたアンモニア酸化触媒を提供することであった。驚くべきことに、本発明による排気ガス流を処理するためのアンモニア酸化触媒は、高温でのＮＯｘ形成、及び一酸化二窒素（Ｎ２Ｏ）の形成を低減できることが見出された。
【課題を解決するための手段】
【0005】
従って、本発明は、排気ガス流を処理するためのアンモニア酸化触媒に関するものであり、この触媒は、基材上に配置されたコーティングを含み、このコーティングは、
（ｉ） 銅及び鉄のうちの１つ以上を含むゼオライト材料である、選択的触媒還元成分、及び
（ｉｉ） 多孔質の非ゼオライト酸化物（oxidic）支持体上に担持された白金を含み、白金を担持する多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第１の酸化物材料をさらに含み、第１の酸化物材料がチタニアを含む、酸化触媒成分、
を含む。
（ｉ） 銅及び鉄のうちの１つ以上を含むゼオライト材料である、選択的触媒還元成分、及び
（ｉｉ） 多孔質の非ゼオライト酸化物（oxidic）支持体上に担持された白金を含み、白金を担持する多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第１の酸化物材料をさらに含み、第１の酸化物材料がチタニアを含む、酸化触媒成分、
を含む。
【図面の簡単な説明】
【0006】
【発明を実施するための形態】
【0007】
本発明において、排気ガス流が、ディーゼルエンジンを出る排気ガス流であることが好ましい。
【0008】
（ｉ）による選択的触媒還元成分が、８員環の細孔のゼオライト材料であることが好ましい。より好ましくは、８員環の細孔のゼオライト材料が、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＬＥＶ、ＤＤＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＡＦＸ、これらの２つ以上の混合物及びこれらの２つ以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくはＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、これらの２つ以上の混合物及びこれらの２つ以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくはＣＨＡ、ＡＥＩ、これらの２つの混合物、及びこれらの２つの混合型からなる群から選択される、より好ましくはＣＨＡ及びＡＥＩからなる群から選択される、骨格型を有する。８員環の細孔のゼオライト材料が、骨格型ＣＨＡを有することがより好ましい。８員環の細孔のゼオライト材料が、ゼオライトＳＳＺ－１３であることがより好ましい。
【0009】
ゼオライト材料が骨格構造を有することが好ましく、ゼオライト材料の骨格構造の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ、及び任意にＨからなり、骨格構造において、ＳｉのＡｌに対するモル比は、モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算され、より好ましくは、２：１～５０：１の範囲、より好ましくは５：１～４０：１の範囲、より好ましくは８：１～３０：１の範囲、より好ましくは９：１～２４：１の範囲、より好ましくは１０：１～２２：１の範囲である。
【0010】
ゼオライト材料が銅を含むことが好ましく、ゼオライト材料中の銅の量は、ＣｕＯとして計算され、ゼオライト材料の合計質量に基づいて、０．１～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～７質量％の範囲、より好ましくは４～６．５質量％の範囲である。ゼオライト材料中に含まれる鉄の量は、Ｆｅ２Ｏ３として計算され、ゼオライト材料の合計質量に基づいて、０～０．０１質量％の範囲、より好ましくは０～０．００１質量％の範囲、より好ましくは０～０．０００１質量％の範囲であることがより好ましい。よって本発明において、ゼオライト材料が実質的に鉄を含まない、より好ましくは鉄を含まないのがより好ましいことが、理解されるであろう。あるいは、ゼオライト材料が鉄を含むことが好ましく、ゼオライト材料中に含まれる鉄の量は、Ｆｅ２Ｏ３として計算され、ゼオライト材料の合計質量に基づいて、より好ましくは、０．１～１０質量％の範囲、より好ましくは０．５～７質量％の範囲、より好ましくは１～５．５質量％の範囲、より好ましくは２～５．５質量％の範囲である。
【0011】
コーティングが、選択的触媒成分（ｉ）を、１～５ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは１．２～４ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１．５～３．５ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含むことが好ましい。
【0012】
コーティングの６０～９５質量％、より好ましくは７０～９２質量％、より好ましくは７５～９０質量％が、選択的触媒成分（ｉ）からなることが好ましい。
【0013】
従って、本発明は、好ましくは、排気ガス流を処理するためのアンモニア酸化触媒に関するものであり、この触媒は、基材上に配置されたコーティングを含み、このコーティングは、
（ｉ） 銅及び鉄のうちの１つ以上、より好ましくは銅を含む８員環の細孔のゼオライト材料である、選択的触媒還元成分（ゼオライト材料の骨格構造において、ＳｉのＡｌに対するモル比が、モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算され、より好ましくは、２：１～５０：１の範囲、より好ましくは５：１～４０：１の範囲、より好ましくは８：１～３０：１の範囲、より好ましくは９：１～２４：１の範囲、より好ましくは１０：１～２２：１の範囲である）、及び
（ｉｉ） 多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、白金を担持する多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第１の酸化物材料をさらに含み、第１の酸化物材料がチタニアを含む、酸化触媒成分、
を含む。
（ｉ） 銅及び鉄のうちの１つ以上、より好ましくは銅を含む８員環の細孔のゼオライト材料である、選択的触媒還元成分（ゼオライト材料の骨格構造において、ＳｉのＡｌに対するモル比が、モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算され、より好ましくは、２：１～５０：１の範囲、より好ましくは５：１～４０：１の範囲、より好ましくは８：１～３０：１の範囲、より好ましくは９：１～２４：１の範囲、より好ましくは１０：１～２２：１の範囲である）、及び
（ｉｉ） 多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、白金を担持する多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第１の酸化物材料をさらに含み、第１の酸化物材料がチタニアを含む、酸化触媒成分、
を含む。
【0014】
本発明において、コーティングが、酸化物バインダーをさらに含むことが好ましい。酸化物バインダーは、好ましくは、ジルコニア、アルミナ、チタニア、シリカ、及びＺｒ、Ａｌ、Ｔｉ及びＳｉのうちの２つ以上を含む混合酸化物のうちの１つ以上を含む。より好ましくは、酸化物バインダーは、ジルコニア及びアルミナのうちの１つ以上、より好ましくはジルコニアを含む。
【0015】
酸化物バインダーに関して、コーティングが、ゼオライト材料の質量に基づいて、１～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量で、酸化物バインダーを含むことが好ましい。
【0016】
酸化触媒成分の６５～９５質量％、より好ましくは７０～９２質量％、より好ましくは７５～９０質量％が、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体からなることが好ましい。
【0017】
多孔質の非ゼオライト酸化物支持体は、アルミナ、シリカ、ジルコニア、ジルコニア－アルミナ、シリカ－アルミナ、及びこれらの２つ以上の混合物のうちの１つ以上、より好ましくは、アルミナ、ジルコニア－アルミナ、シリカ－アルミナ、及びこれらの２つ以上の混合物のうちの１つ以上を含むことが好ましい。多孔質の非ゼオライト酸化物支持体が、アルミナを含むことがより好ましい。
【0018】
多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、アルミナからなることが好ましい。
【0019】
コーティングが、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体を、０．１５～１．０ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．１５～０．７５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．２０～０．５０ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含むことが好ましい。
【0020】
コーティングが、選択的触媒還元成分（ｉ）を、担持量ｌ１、（ｌ１）で、及び多孔質の非ゼオライト酸化物支持体を、担持量ｌ３、（ｌ３）で含むことが好ましく、選択的触媒還元成分（ｉ）の、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に対する担持量比は、（ｌ１）：（ｌ３）で表され、１：１～２５：１の範囲、より好ましくは２：１～２０：１の範囲、より好ましくは３：１～１５：１の範囲、より好ましくは４：１～１２：１の範囲、より好ましくは５：１～１０：１の範囲である。
【0021】
従って、本発明は、好ましくは、排気ガス流を処理するためのアンモニア酸化触媒に関するものであり、この触媒は、基材上に配置されたコーティングを含み、このコーティングは、
（ｉ） 銅及び鉄のうちの１つ以上、より好ましくは銅を含む８員環の細孔のゼオライト材料である、選択的触媒還元成分、及び
（ｉｉ） 多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、白金を担持する多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第１の酸化物材料をさらに含み、第１の酸化物材料がチタニアを含み、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体がアルミナを含む、酸化触媒成分
を含み、
コーティングが、選択的触媒還元成分（ｉ）を担持量ｌ１、（ｌ１）で、及び多孔質の非ゼオライト酸化物支持体を担持量ｌ３、（ｌ３）で含み、選択的触媒還元成分（ｉ）の、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に対する担持量比が、（ｌ１）：（ｌ３）で表して、１：１～２５：１の範囲、より好ましくは２：１～２０：１の範囲、より好ましくは３：１～１５：１の範囲、より好ましくは４：１～１２：１の範囲、より好ましくは５：１～１０：１の範囲である。
（ｉ） 銅及び鉄のうちの１つ以上、より好ましくは銅を含む８員環の細孔のゼオライト材料である、選択的触媒還元成分、及び
（ｉｉ） 多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、白金を担持する多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第１の酸化物材料をさらに含み、第１の酸化物材料がチタニアを含み、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体がアルミナを含む、酸化触媒成分
を含み、
コーティングが、選択的触媒還元成分（ｉ）を担持量ｌ１、（ｌ１）で、及び多孔質の非ゼオライト酸化物支持体を担持量ｌ３、（ｌ３）で含み、選択的触媒還元成分（ｉ）の、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に対する担持量比が、（ｌ１）：（ｌ３）で表して、１：１～２５：１の範囲、より好ましくは２：１～２０：１の範囲、より好ましくは３：１～１５：１の範囲、より好ましくは４：１～１２：１の範囲、より好ましくは５：１～１０：１の範囲である。
【0022】
本発明において、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金が、５ｎｍより低い、好ましくは０．００１～３ｎｍの範囲の平均結晶子径を有することが好ましく、この平均結晶子径は、参照例１０に記載のように決定される。
【0023】
触媒の多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金が、前記触媒をガス雰囲気中７００～８００℃の範囲の温度で１０～２０時間の範囲の持続時間エージングさせたとき（ガス雰囲気は好ましくは５～１５％の蒸気を含む）に、５～１００ｎｍの範囲、好ましくは１０～３０ｎｍの範囲、より好ましくは１２～２８ｎｍの範囲、より好ましくは１４～２５ｎｍの範囲の平均結晶子径を有することが好ましく、平均結晶子径は、参照例１０に記載のように決定される。エージングは、７２０～７８０℃の範囲、より好ましくは７４０～７６０℃の範囲、より好ましくは７５０℃の温度で、１４～１８時間の範囲、より好ましくは１５～１７時間の範囲の持続時間、より好ましくは１６時間の持続時間で行うことが好ましく、ガス雰囲気は好ましくは８～１２％の蒸気、より好ましくは１０％の蒸気を含む。
【0024】
コーティングは、白金を、元素白金として計算して、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、０．２～１．５質量％の範囲、より好ましくは０．５～１．０質量％の範囲の量で含むことが好ましい。
【0025】
コーティングは、触媒中の白金担持量を、元素白金として計算して、０．５～２５ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは０．７５～１５ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１～８ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１．５～５ｇ／ｆｔ３の範囲で有することが好ましい。
【0026】
酸化触媒成分が、白金以外の１種以上の白金族金属、好ましくはパラジウム及びロジウムの１種以上、より好ましくはロジウムをさらに含むことが好ましい。よって、酸化成分が白金及びロジウムを含むことが好ましい。
【0027】
コーティングは、白金以外の１種以上の白金族金属を、元素白金族金属として計算して、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、０．１～１．５質量％の範囲、より好ましくは０．２～０．９質量％の範囲、より好ましくは０．３～０．７質量％の範囲の量で含むことが好ましい。
【0028】
コーティングは、白金以外の１種以上の白金族金属を、元素白金族金属として計算して、０．５～２０ｇ／ｆｔ３の範囲、好ましくは０．７５～１２ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１～６ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１．５～４ｇ／ｆｔ３の範囲の触媒中の担持量で、含むことが好ましい。
【0029】
従って、本発明は、好ましくは、排気ガス流を処理するためのアンモニア酸化触媒に関するものであり、この触媒は、基材上に配置されたコーティングを含み、このコーティングは、
（ｉ） 銅及び鉄のうちの１つ以上、より好ましくは銅を含む８員環の細孔のゼオライト材料である、選択的触媒還元成分、及び
（ｉｉ） 多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、白金を担持する多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第１の酸化物材料をさらに含み、第１の酸化物材料がチタニアを含み、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体がアルミナを含む、酸化触媒成分
を含み、
コーティングが、選択的触媒還元成分（ｉ）を担持量ｌ１、（ｌ１）で、及び多孔質の非ゼオライト酸化物支持体を担持量ｌ３、（ｌ３）で含み、選択的触媒還元成分（ｉ）の、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に対する担持量比が、（ｌ１）：（ｌ３）で表して、１：１～２５：１の範囲、より好ましくは２：１～２０：１の範囲、より好ましくは３：１～１５：１の範囲、より好ましくは４：１～１２：１の範囲、より好ましくは５：１～１０：１の範囲であり、
コーティングが、白金を、元素白金として計算して、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、０．２～１．５質量％の範囲、より好ましくは０．５～１．０質量％の範囲の量で含み、
酸化触媒成分が、白金以外の１種以上の白金族金属、好ましくはパラジウム及びロジウムの１種以上、より好ましくはロジウムをさらに含み、
コーティングが、より好ましくは、白金以外の１種以上の白金族金属を、元素白金族金属として計算して、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、０．１～１．５質量％の範囲、より好ましくは０．２～０．９質量％の範囲、より好ましくは０．３～０．７質量％の範囲の量で含む。
（ｉ） 銅及び鉄のうちの１つ以上、より好ましくは銅を含む８員環の細孔のゼオライト材料である、選択的触媒還元成分、及び
（ｉｉ） 多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、白金を担持する多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第１の酸化物材料をさらに含み、第１の酸化物材料がチタニアを含み、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体がアルミナを含む、酸化触媒成分
を含み、
コーティングが、選択的触媒還元成分（ｉ）を担持量ｌ１、（ｌ１）で、及び多孔質の非ゼオライト酸化物支持体を担持量ｌ３、（ｌ３）で含み、選択的触媒還元成分（ｉ）の、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に対する担持量比が、（ｌ１）：（ｌ３）で表して、１：１～２５：１の範囲、より好ましくは２：１～２０：１の範囲、より好ましくは３：１～１５：１の範囲、より好ましくは４：１～１２：１の範囲、より好ましくは５：１～１０：１の範囲であり、
コーティングが、白金を、元素白金として計算して、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、０．２～１．５質量％の範囲、より好ましくは０．５～１．０質量％の範囲の量で含み、
酸化触媒成分が、白金以外の１種以上の白金族金属、好ましくはパラジウム及びロジウムの１種以上、より好ましくはロジウムをさらに含み、
コーティングが、より好ましくは、白金以外の１種以上の白金族金属を、元素白金族金属として計算して、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、０．１～１．５質量％の範囲、より好ましくは０．２～０．９質量％の範囲、より好ましくは０．３～０．７質量％の範囲の量で含む。
【0030】
本発明において、コーティングは、触媒中の総白金族金属担持量を、元素白金族金属として計算して、１～４５ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１．５～２７ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは２～１４ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは３～９ｇ／ｆｔ３の範囲で有することが好ましい。より好ましくは、コーティングは、触媒中の白金＋ロジウム担持量を、元素Ｐｔ及び元素Ｒｈとして計算して、１～４５ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１．５～２７ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは２～１４ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは３～９ｇ／ｆｔ３の範囲で有する。
【0031】
コーティングは、元素白金として計算される白金の担持量ｌ（ａ）、及び元素白金族金属として計算される白金以外の１種以上の白金族金属の担持量ｌ（ｂ）を有することが好ましく、白金の、白金以外の１種以上の白金族金属に対する担持量比が、ｌ（ａ）：ｌ（ｂ）として表して、１：１０～１０：１の範囲、より好ましくは１：５～８：１の範囲、より好ましくは１：２～７：１の範囲、より好ましくは１：１～６：１の範囲、より好ましくは１．１：１～５：１の範囲、より好ましくは１．２：１～３：１の範囲である。
【0032】
第１の酸化物材料の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、チタニアからなることが好ましい。
【0033】
コーティングが、第１の酸化物材料を、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、１～２０質量％の範囲、より好ましくは２～１０質量％の範囲、より好ましくは２．５～７．５質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量で含むことが好ましい。
【0034】
コーティングの０～０．１質量％、好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０．０００１質量％からが、セリウムからなることが好ましい。よって本発明において、コーティングが実質的にセリウムを含まない、より好ましくはセリウムを含まないのが好ましいことが、理解されるであろう。より好ましくは、触媒は実質的にセリウムを含まない、より好ましくはセリウムを含まない。
【0035】
本発明の第１の側面によれば、コーティングの９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、白金を含む酸化触媒成分（ｉｉ）、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体、及びチタニアを含む第１の酸化物材料からなることが好ましく、酸化触媒成分は、より好ましくは、白金以外の１種以上の白金族金属、選択的触媒還元成分（ｉ）、及びより好ましくは、前記で定義した酸化物バインダーをさらに含む。
【0036】
本発明において、好ましくは、酸化触媒成分が、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第２の酸化物材料をさらに含み、第２の酸化物材料が、マンガン、セリウム、タングステン、モリブデン、プラセオジム、ユーロピウム、クロム、コバルト、テクネチウム、レニウム、ルテニウム、バナジウム及びインジウムのうちの１種以上を含み、より好ましくはマンガン、セリウム、タングステン、プラセオジム及びインジウムのうちの１種以上を含み、より好ましくは、マンガン、セリウム及びプラセオジムのうちの１種以上、より好ましくはマンガン及びセリウムのうちの１種以上を含む。より好ましくは、第２の酸化物材料が、マンガン、より好ましくは酸化マンガン、より好ましくはＭｎＯ、Ｍｎ２Ｏ３、Ｍｎ３Ｏ４及びＭｎＯ２のうちの１種以上を含む。
【0037】
第２の酸化物材料の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、マンガン及び酸素からなることが好ましい。
【0038】
コーティングが、第２の酸化物材料を、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、１～２０質量％の範囲、より好ましくは２～１０質量％の範囲の量で含むことが好ましい。
【0039】
本発明の第２の側面によると、コーティングの９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、白金を含む酸化触媒成分（ｉｉ）、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体、チタニアを含む第１の酸化物材料、及び第２の酸化物材料からなることが好ましく、酸化触媒成分は、より好ましくは、白金以外の１種以上の白金族金属、選択的触媒還元成分（ｉ）、及びより好ましくは、前記で定義した酸化物バインダーをさらに含む。
【0040】
本発明において、基材がフロースルー基材又はウォールフローフィルター基材、より好ましくはフロースルー基材であることが好ましい。
【0041】
基材が、コーディエライト、アルミニウムチタネート、ムライト及びシリコンカーバイドのうちの１種以上、より好ましくはコーディエライト、アルミニウムチタネート及びシリコンカーバイドのうちの１種以上、より好ましくはコーディエライトを含む、より好ましくはこれらからなることが好ましい。基材が、コーディエライトのフロースルー基材であることがより好ましい。あるいは、好ましくは、基材は金属物質を含み、より好ましくは金属物質からなり、金属物質は、より好ましくは、酸素と、鉄、クロム及びアルミニウムのうちの１種以上とを含む、より好ましくはこれらからなる。基材が金属のフロースルー基材であることがより好ましい。
【0042】
本発明において、基材が、入口端と、出口端と、入口端から出口端まで延びる基材軸方向長さと、基材を通って延びる基材の内壁によって規定される複数の通路とを有することが好ましく、通路と内壁との間の界面は、内壁の表面によって規定される。コーティングが、基材の内壁の表面上に配置され、基材軸方向長さの９５～１００％にわたって、より好ましくは９８～１００％にわたって、より好ましくは９９～１００％にわたって延びていることがより好ましい。コーティングは、基材の入口端から出口端まで延びていることがより好ましい。
【0043】
触媒は、１～６ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１．５～４．５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１．７５～３．７５ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で、コーティングを含むことが好ましい。
【0044】
触媒は、基材及びコーティングからなることが好ましい。
【0045】
本発明はさらに、エージングした触媒に関するものであり、このエージングした触媒は、本発明による触媒を、以下、
（ｉ） 触媒を、ガス雰囲気中で、７００～８００℃の範囲の温度で１０～２０時間の範囲の持続時間加熱する（該ガス雰囲気は、好ましくは５～１５％の蒸気を含む）工程、
を含む、好ましくはこれからなるエージング処理に供することを含む、好ましくはこれからなる方法によって、得ることができる、又は得られたものであり、
前記エージングした触媒は、５～１００ｎｍの範囲、好ましくは１０～３０ｎｍの範囲、より好ましくは１２～２８ｎｍの範囲、より好ましくは１４～２５ｎｍの範囲の平均結晶子径を示す多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、平均結晶子径は参照例１０に記載のように決定される。より好ましくは、エージング処理は、本発明による触媒を、７５０℃の温度で１６時間、１０％の蒸気で加熱することからなる。
（ｉ） 触媒を、ガス雰囲気中で、７００～８００℃の範囲の温度で１０～２０時間の範囲の持続時間加熱する（該ガス雰囲気は、好ましくは５～１５％の蒸気を含む）工程、
を含む、好ましくはこれからなるエージング処理に供することを含む、好ましくはこれからなる方法によって、得ることができる、又は得られたものであり、
前記エージングした触媒は、５～１００ｎｍの範囲、好ましくは１０～３０ｎｍの範囲、より好ましくは１２～２８ｎｍの範囲、より好ましくは１４～２５ｎｍの範囲の平均結晶子径を示す多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、平均結晶子径は参照例１０に記載のように決定される。より好ましくは、エージング処理は、本発明による触媒を、７５０℃の温度で１６時間、１０％の蒸気で加熱することからなる。
【0046】
本発明はさらに、本発明によるアンモニア酸化触媒を調製するための方法に関するものであり、該方法は、以下の工程、
（ａ） 水と、銅及び鉄のうちの１つ以上を含むゼオライト材料である選択的触媒還元成分と、好ましくは酸化物バインダーの前駆体、より好ましくは前記で定義した酸化物バインダーとを含む、第１の混合物を調製する工程、
（ｂ） 水と、白金の源を含む酸化触媒成分の源と、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体と、チタニアを含む第１の酸化物材料とを含む、第２の混合物を調製する工程、
（ｃ） 工程（ａ）で得られた第１の混合物と、工程（ｂ）で得られた第２の混合物とを混合する工程、
（ｄ） 工程（ｃ）で得られた混合物を基材上に配置し、そして任意に、混合物が上に配置されている基材を乾燥させる工程、
（ｅ） 工程（ｄ）で得られた基材をか焼する工程
を含む。
（ａ） 水と、銅及び鉄のうちの１つ以上を含むゼオライト材料である選択的触媒還元成分と、好ましくは酸化物バインダーの前駆体、より好ましくは前記で定義した酸化物バインダーとを含む、第１の混合物を調製する工程、
（ｂ） 水と、白金の源を含む酸化触媒成分の源と、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体と、チタニアを含む第１の酸化物材料とを含む、第２の混合物を調製する工程、
（ｃ） 工程（ａ）で得られた第１の混合物と、工程（ｂ）で得られた第２の混合物とを混合する工程、
（ｄ） 工程（ｃ）で得られた混合物を基材上に配置し、そして任意に、混合物が上に配置されている基材を乾燥させる工程、
（ｅ） 工程（ｄ）で得られた基材をか焼する工程
を含む。
【0047】
工程（ａ）に関して、これが以下の工程をさらに含むことが好ましい。
（ａ．１） 水と、酸化物バインダーの前駆体とを含む混合物を調製し、前駆体が、より好ましくはアルミニウム塩、シリコン塩、ジルコニウム塩、及びチタン塩のうちの１種以上、より好ましくはジルコニウム塩、及びアルミニウム塩のうちの１種以上、より好ましくはジルコニウム塩、より好ましくはジルコニウムアセテートである、調製する工程、
（ａ．２） 銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料、より好ましくは銅を含む８員環の細孔のゼオライト材料である選択的触媒還元成分を、工程（ａ．１）で得られた混合物に添加する工程。
（ａ．１） 水と、酸化物バインダーの前駆体とを含む混合物を調製し、前駆体が、より好ましくはアルミニウム塩、シリコン塩、ジルコニウム塩、及びチタン塩のうちの１種以上、より好ましくはジルコニウム塩、及びアルミニウム塩のうちの１種以上、より好ましくはジルコニウム塩、より好ましくはジルコニウムアセテートである、調製する工程、
（ａ．２） 銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料、より好ましくは銅を含む８員環の細孔のゼオライト材料である選択的触媒還元成分を、工程（ａ．１）で得られた混合物に添加する工程。
【0048】
工程（ｂ）に関して、これが以下の工程をさらに含むことが好ましい。
（ｂ．１） 白金の源に、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上、アジュバントを含浸させ、アジュバントが好ましくは水及びアルコールの１種以上、より好ましくは水である、白金の源を含侵させる工程、
（ｂ．２） 好ましくは、白金以外の１種以上の白金族金属の源を、工程（ｂ．１）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させる工程、
（ｂ．３） チタニアを含む第１の酸化物材料の源を含む溶液、好ましくはチタニアヒドロゲルを、工程（ｂ．１）で得られた、好ましくは工程（ｂ．２）で得られた、含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させて、混合物を得る工程、
（ｂ．４） 任意に、第２の酸化物材料の源を工程（ｂ．３）で得られた混合物に添加する工程、
（ｂ．５） 工程（ｂ．３）で得られた混合物、任意に工程（ｂ．４）で得られた混合物を乾燥及び／又はか焼して、粉末を得る工程、
（ｂ．６） 水と、工程（ｂ．５）で得られた粉末とを含む混合物を調製する工程、
（ｂ．７） 好ましくは、工程（ｂ．６）で得られた混合物の粒子を、より好ましくは混合物の粒子が３～３０マイクロメートルの範囲、より好ましくは５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは８～１８マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、粉砕する工程（Ｄｖ９０は、参照例１に記載されているように決定される）。
（ｂ．１） 白金の源に、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上、アジュバントを含浸させ、アジュバントが好ましくは水及びアルコールの１種以上、より好ましくは水である、白金の源を含侵させる工程、
（ｂ．２） 好ましくは、白金以外の１種以上の白金族金属の源を、工程（ｂ．１）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させる工程、
（ｂ．３） チタニアを含む第１の酸化物材料の源を含む溶液、好ましくはチタニアヒドロゲルを、工程（ｂ．１）で得られた、好ましくは工程（ｂ．２）で得られた、含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させて、混合物を得る工程、
（ｂ．４） 任意に、第２の酸化物材料の源を工程（ｂ．３）で得られた混合物に添加する工程、
（ｂ．５） 工程（ｂ．３）で得られた混合物、任意に工程（ｂ．４）で得られた混合物を乾燥及び／又はか焼して、粉末を得る工程、
（ｂ．６） 水と、工程（ｂ．５）で得られた粉末とを含む混合物を調製する工程、
（ｂ．７） 好ましくは、工程（ｂ．６）で得られた混合物の粒子を、より好ましくは混合物の粒子が３～３０マイクロメートルの範囲、より好ましくは５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは８～１８マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、粉砕する工程（Ｄｖ９０は、参照例１に記載されているように決定される）。
【0049】
より好ましくは、工程（ｂ）は、工程（ｂ．１）、（ｂ．２）、（ｂ．３）、（ｂ．５）、（ｂ．６）及びより好ましくは（ｂ．７）からなる。あるいは、より好ましくは、工程（ｂ）は、工程（ｂ．１）、（ｂ．２）、（ｂ．３）、（ｂ．４）、（ｂ．５）、（ｂ．６）及びより好ましくは（ｂ．７）からなる。
【0050】
好ましくは、工程（ｂ．３）による含浸は、第１の酸化物材料の源を含む溶液を、工程（ｂ．１）、より好ましくは工程（ｂ．２）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に撹拌しながら加えることによって行う。
【0051】
好ましくは、工程（ｂ．４）は、第２の酸化物材料の源を、工程（ｂ．３）で得られた混合物に撹拌しながら加えることによって行う。
【0052】
工程（ｂ．４）で提供される第２の酸化物材料の源が、マンガン、セリウム、タングステン、モリブデン、プラセオジム、ユーロピウム、クロム、コバルト、テクネチウム、レニウム、ルテニウム、バナジウム及びインジウムのうちの１種以上を含む、より好ましくは、マンガン、セリウム、タングステン、プラセオジム及びインジウムのうちの１種以上を含む、より好ましくは、マンガン、セリウム及びプラセオジムのうちの１種以上を含む、より好ましくは、マンガン及びセリウムのうちの１種以上を含む源である、より好ましくは、マンガンを含む源であることが好ましい。
【0053】
好ましくは、工程（ｂ．４）で提供される第２の酸化物材料の源は、塩、より好ましくはニトレート、より好ましくはマンガンニトレートである。
【0054】
工程（ｂ）に関して、これがあるいは、以下の工程をさらに含むことが好ましい。
（ｂ．１’） 白金の源を、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体にアジュバントを用いて含浸させ、アジュバントがより好ましくは水及びアルコールの１種以上、より好ましくは水である、含侵させる工程、
（ｂ．２’） チタニア、より好ましくはチタニアヒドロゲルを含む第１の酸化物材料の源を含む溶液を、工程（ｂ．１）で得られた、含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させて、混合物を得る工程、
（ｂ．３’） 白金以外の１種以上の白金族金属の源を、工程（ｂ．２’）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させる工程、
（ｂ．４’） 工程（ｂ．３’）で得られた混合物を乾燥及び／又はか焼して、粉末を得る工程、
（ｂ．５’） 水と、工程（ｂ．４’）で得られた粉末とを含む混合物を調製する工程、
（ｂ．６’） 好ましくは、工程（ｂ．５’）で得られた混合物の粒子を、より好ましくは、混合物の粒子が３～３０マイクロメートルの範囲、より好ましくは５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは８～１８マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、粉砕する工程（Ｄｖ９０は、参照例１に記載されているように決定される）。
（ｂ．１’） 白金の源を、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体にアジュバントを用いて含浸させ、アジュバントがより好ましくは水及びアルコールの１種以上、より好ましくは水である、含侵させる工程、
（ｂ．２’） チタニア、より好ましくはチタニアヒドロゲルを含む第１の酸化物材料の源を含む溶液を、工程（ｂ．１）で得られた、含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させて、混合物を得る工程、
（ｂ．３’） 白金以外の１種以上の白金族金属の源を、工程（ｂ．２’）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させる工程、
（ｂ．４’） 工程（ｂ．３’）で得られた混合物を乾燥及び／又はか焼して、粉末を得る工程、
（ｂ．５’） 水と、工程（ｂ．４’）で得られた粉末とを含む混合物を調製する工程、
（ｂ．６’） 好ましくは、工程（ｂ．５’）で得られた混合物の粒子を、より好ましくは、混合物の粒子が３～３０マイクロメートルの範囲、より好ましくは５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは８～１８マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、粉砕する工程（Ｄｖ９０は、参照例１に記載されているように決定される）。
【0055】
より好ましくは、工程（ｂ）は、工程（ｂ．１’）、（ｂ．２’）、（ｂ．３’）、（ｂ．４’）、（ｂ．５’）及びより好ましくは（ｂ．６’）からなる。
【0056】
好ましくは、工程（ｂ．２’）による含浸は、第１の酸化物材料の源を含む溶液を、工程（ｂ．１’）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に撹拌しながら加えることによって行う。
【0057】
好ましくは、工程（ｂ．２）、又は工程（ｂ．３’）で提供される白金以外の１種以上の白金族金属の源は、ロジウムの源及びパラジウムの源のうちの１種以上、より好ましくはロジウムニトレート溶液及びパラジウムニトレート溶液のうちの１種以上、より好ましくはロジウムニトレート溶液である。
【0058】
好ましくは、工程（ｂ．５）又は工程（ｂ．４’）による乾燥は、９０～１６０℃の範囲、より好ましくは１１０～１３０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行い、ガス雰囲気は、より好ましくは酸素を含む。
【0059】
好ましくは、工程（ｂ．５）又は（ｂ．４’）によるか焼は、３００～８００℃の範囲、より好ましくは４００～７００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行い、ガス雰囲気は、より好ましくは酸素を含む。
【0060】
工程（ｂ）で提供される多孔質の非ゼオライト酸化物支持体が、８～４５ｎｍの範囲、より好ましくは１０～４０ｎｍの範囲、より好ましくは１２～３０ｎｍの範囲、より好ましくは１５～２５ｎｍの範囲の平均細孔径を有する細孔を含むことが好ましく、平均細孔径は参照例２に記載のように決定される。
【0061】
工程（ｂ）で提供される多孔質の非ゼオライト酸化物支持体が、０．６ｍｌ／ｃｍ３～２ｍｌ／ｃｍ３の範囲、より好ましくは０．６５ｍｌ／ｃｍ３～１．７５ｍｌ／ｃｍ３の範囲、より好ましくは０．７０ｍｌ／ｃｍ３～１．５ｍｌ／ｃｍ３の範囲の平均細孔容積を有することがより好ましく、平均細孔容積は参照例２に記載のように決定される。
【0062】
工程（ｂ）で提供される多孔質の非ゼオライト酸化物支持体が、４０～３００ｍ２／ｇの範囲、より好ましくは５０～２００ｍ２／ｇの範囲、より好ましくは７０～１６０ｍ２／ｇの範囲のＢＥＴ比表面積を有することが好ましく、ＢＥＴ比表面積は参照例３に記載のように決定される。
【0063】
多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、アルミナからなることが好ましい。
【0064】
工程（ｃ）で得られた混合物を工程（ｄ）により配置することは、混合物を基材に噴霧することによって、又は基材を混合物に浸すことによって、好ましくは基材を混合物に浸すことによって、行われることが好ましい。
【0065】
工程（ｄ）で提供される基材が、入口端と、出口端と、入口端から出口端まで延びる基材軸方向長さと、基材を通って延びる基材の内壁によって規定される複数の通路とを有することが好ましく、通路と内壁との間の界面は、内壁の表面を規定する。
【0066】
工程（ｃ）で得られた混合物が、工程（ｄ）により、基材軸方向長さの９５～１００％、より好ましくは９８～１００％、より好ましくは９９～１００％にわたって、入口端から出口端まで配置されていることが好ましい。
【0067】
好ましくは、工程（ｄ）で提供される基材は、フロースルー基材又はウォールフローフィルター基材、より好ましくはフロースルー基材である。工程（ｄ）で提供される基材がセラミック基材であることが好ましく、基材は、より好ましくは、コーディエライト、アルミニウムチタネート、ムライト及びシリコンカーバイドのうちの１つ以上、より好ましくはコーディエライト、アルミニウムチタネート及びシリコンカーバイドのうちの１つ以上、より好ましくはコーディエライトを含む、より好ましくはこれらからなる。基材がコーディエライトのフロースルー基材であることが好ましい。あるいは、好ましくは、工程（ｄ）で提供される基材は金属物質を含み、より好ましくは金属物質からなり、金属物質は、より好ましくは、酸素と、鉄、クロム及びアルミニウムのうちの１種以上とを含む、より好ましくはこれらからなる。基材が金属のフロースルー基材であることがより好ましい。
【0068】
好ましくは、工程（ｄ）による乾燥は、９０～１８０℃の範囲、より好ましくは１１０～１３０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行い、ガス雰囲気は、より好ましくは酸素を含む。
【0069】
工程（ｄ）による乾燥は、ガス雰囲気中で１０～３００分の範囲、より好ましくは６０～１２０分の範囲の持続時間行うことが好ましく、ガス雰囲気は、より好ましくは酸素を含む。
【0070】
工程（ｅ）によるか焼は、３００～８００℃の範囲、より好ましくは４５０～６５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行うことが好ましく、ガス雰囲気は、より好ましくは酸素を含む。
【0071】
工程（ｅ）によるか焼は、ガス雰囲気中で１０～３００分の範囲、より好ましくは６０～１２０分の範囲の持続時間行うことが好ましく、ガス雰囲気は、より好ましくは酸素を含む。
【0072】
本方法は、好ましくは、以下の工程をさらに含む。
（ｆ） 工程（ｅ）で得られた生成物をガス雰囲気中で、より好ましくは６００～９００℃の範囲、より好ましくは７００～８００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でエージングし、ガス雰囲気がより好ましくは酸素を含む、エージングする工程。
（ｆ） 工程（ｅ）で得られた生成物をガス雰囲気中で、より好ましくは６００～９００℃の範囲、より好ましくは７００～８００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でエージングし、ガス雰囲気がより好ましくは酸素を含む、エージングする工程。
【0073】
工程（ｆ）によるエージングは、３～４０時間の範囲、より好ましくは５～２５時間の範囲、より好ましくは１０～２０時間の範囲の持続時間で行うことが好ましい。
【0074】
工程（ｆ）で得られたアンモニア酸化触媒において、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に担持された白金が、５～１００ｎｍの範囲、好ましくは１０～３０ｎｍの範囲、より好ましくは１２～２８ｎｍの範囲、より好ましくは１４～２５ｎｍの範囲の平均結晶子径を有することが好ましく、平均結晶子径は参照例１０に記載のように決定される。
【0075】
本方法は、工程（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）及び任意に（ｆ）からなることが好ましい。
【0076】
本発明はさらに、本発明による方法によって得られた又は得ることができるアンモニア酸化触媒に関するものである。
【0077】
本発明はさらに、アンモニアの酸化のための、本発明によるアンモニア酸化触媒の使用方法に関するものであり、アンモニアは、好ましくは、ディーゼルエンジンからの排気ガス流に含まれている。
【0078】
本発明はさらに、アンモニアを酸化するための方法に関するものであり、アンモニアは排気ガス流に含まれ、この方法は以下を含む。
（１） 好ましくはディーゼルエンジンからの排気ガス流を提供する工程、
（２） 工程（１）で提供された排気ガス流を、本発明による触媒に通す工程。
（１） 好ましくはディーゼルエンジンからの排気ガス流を提供する工程、
（２） 工程（１）で提供された排気ガス流を、本発明による触媒に通す工程。
【0079】
本発明を、以下の一連の実施態様と、示される従属関係及び後方参照から生じる実施態様の組み合わせによってさらに説明する。特に、例えば「実施態様１から３のいずれか１項に記載のアンモニア酸化触媒」などの用語の文脈で、実施態様の範囲が言及される各例では、この範囲内のすべての実施態様が当業者に明示的に開示されることを意味し、すなわち、この用語の文言は「実施態様１、２及び３のいずれか１項に記載のアンモニア酸化触媒」と同義であると当業者に理解されることに留意されたい。さらに、以下の実施態様のセットは、保護の範囲を決定する特許請求の範囲のセットではなく、本発明の一般的かつ好ましい態様に向けられた説明の好適に構成された部分を示すものであることを明示的に指摘する。
【0080】
１． （ｉ） 銅及び鉄のうちの１つ以上を含むゼオライト材料である、選択的触媒還元成分、及び
（ｉｉ） 多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、白金を担持する多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第１の酸化物材料をさらに含み、第１の酸化物材料がチタニアを含む、酸化触媒成分、
を含むコーティングを、基材上に配置して含んでいる、排気ガス流を処理するためのアンモニア酸化触媒。
（ｉｉ） 多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、白金を担持する多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第１の酸化物材料をさらに含み、第１の酸化物材料がチタニアを含む、酸化触媒成分、
を含むコーティングを、基材上に配置して含んでいる、排気ガス流を処理するためのアンモニア酸化触媒。
【0081】
２． （ｉ）による選択的触媒還元成分が８員環の細孔のゼオライト材料であり、８員環の細孔のゼオライト材料が、好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、ＬＥＶ、ＤＤＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＡＦＸ、これらの２つ以上の混合物及びこれらの２つ以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくは、ＣＨＡ、ＡＥＩ、ＲＴＨ、これらの２つ以上の混合物及びこれらの２つ以上の混合型からなる群から選択される、より好ましくはＣＨＡ、ＡＥＩ、それらの２つの混合物、及びそれらの２つの混合型からなる群から選択される、より好ましくはＣＨＡ及びＡＥＩからなる群から選択される骨格型、より好ましくはＣＨＡを有し、
８員環の細孔のゼオライト材料が、より好ましくはゼオライトＳＳＺ－１３である、実施態様１に記載の触媒。
８員環の細孔のゼオライト材料が、より好ましくはゼオライトＳＳＺ－１３である、実施態様１に記載の触媒。
【0082】
３． ゼオライト材料が骨格構造を有し、ゼオライト材料の骨格構造の９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ、及び任意にＨからなり、骨格構造において、ＳｉのＡｌに対するモル比が、モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算され、好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは５：１～４０：１の範囲、より好ましくは８：１～３０：１の範囲、より好ましくは９：１～２４：１の範囲、より好ましくは１０：１～２２：１の範囲である、実施態様１又は２に記載の触媒。
【0083】
４． ゼオライト材料が銅を含み、ゼオライト材料中の銅の量が、ＣｕＯとして計算され、ゼオライト材料の合計質量に基づいて、０．１～１０質量％の範囲、好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～７質量％の範囲、より好ましくは４～６．５質量％の範囲である、実施態様１から３のいずれか１項に記載の触媒。
【0084】
５． ゼオライト材料中に含まれる鉄の量が、Ｆｅ２Ｏ３として計算され、ゼオライト材料の合計質量に基づいて、０～０．０１質量％の範囲、好ましくは０～０．００１質量％の範囲、より好ましくは０～０．０００１質量％の範囲である、実施態様４に記載の触媒。
【0085】
６． ゼオライト材料が鉄を含み、ゼオライト材料中に含まれる鉄の量が、Ｆｅ２Ｏ３として計算され、好ましくは、ゼオライト材料の合計質量に基づいて、０．１～１０質量％の範囲、より好ましくは０．５～７質量％の範囲、より好ましくは１～５．５質量％の範囲、より好ましくは２～５．５質量％の範囲である、実施態様１から４のいずれか１項に記載の触媒。
【0086】
７． コーティングが、選択的触媒成分（ｉ）を、１～５ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは１．２～４ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１．５～３．５ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含み、
コーティングの好ましくは６０～９５質量％、より好ましくは７０～９２質量％、より好ましくは７５～９０質量％が、選択的触媒成分（ｉ）からなる、実施態様１から６のいずれか１項に記載の触媒。
コーティングの好ましくは６０～９５質量％、より好ましくは７０～９２質量％、より好ましくは７５～９０質量％が、選択的触媒成分（ｉ）からなる、実施態様１から６のいずれか１項に記載の触媒。
【0087】
８． コーティングが、酸化物バインダーをさらに含み、酸化物バインダーが、好ましくは、
ジルコニア、アルミナ、チタニア、シリカ、及び
Ｚｒ、Ａｌ、Ｔｉ及びＳｉのうちの２つ以上を含む混合酸化物
のうちの１つ以上を含み、酸化物バインダーが、より好ましくは、ジルコニア及びアルミナのうちの１つ以上、より好ましくはジルコニアを含む、実施態様１から７のいずれか１項に記載の触媒。
ジルコニア、アルミナ、チタニア、シリカ、及び
Ｚｒ、Ａｌ、Ｔｉ及びＳｉのうちの２つ以上を含む混合酸化物
のうちの１つ以上を含み、酸化物バインダーが、より好ましくは、ジルコニア及びアルミナのうちの１つ以上、より好ましくはジルコニアを含む、実施態様１から７のいずれか１項に記載の触媒。
【0088】
９． コーティングが、酸化物バインダーを、ゼオライト材料の質量に基づいて、１～１０質量％の範囲、好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量で含む、実施態様８に記載の触媒。
【0089】
１０． 酸化触媒成分の６５～９５質量％、好ましくは７０～９２質量％、より好ましくは７５～９０質量％が、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体からなる、実施態様１から９のいずれか１項に記載の触媒。
【0090】
１１． 多孔質の非ゼオライト酸化物支持体が、アルミナ、シリカ、ジルコニア、ジルコニア－アルミナ、シリカ－アルミナ、及びこれらの２つ以上の混合物のうちの１つ以上、より好ましくは、アルミナ、ジルコニア－アルミナ、シリカ－アルミナ、及びこれらの２つ以上の混合物のうちの１つ以上を含み、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体が、より好ましくはアルミナを含み、
多孔質の非ゼオライト酸化物支持体のより好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％がアルミナからなる、実施態様１から１０のいずれか１項に記載の触媒。
多孔質の非ゼオライト酸化物支持体のより好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％がアルミナからなる、実施態様１から１０のいずれか１項に記載の触媒。
【0091】
１２． コーティングが、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体を、０．１５～１．０ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．１５～０．７５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．２０～０．５０ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含む、実施態様１から１１のいずれか１項に記載の触媒。
【0092】
１３． コーティングが、選択的触媒還元成分（ｉ）を担持量ｌ１、（ｌ１）で、及び多孔質の非ゼオライト酸化物支持体を担持量ｌ３、（ｌ３）で含み、選択的触媒還元成分（ｉ）の、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に対する担持量比が、（ｌ１）：（ｌ３）で表して、１：１～２５：１の範囲、好ましくは２：１～２０：１の範囲、より好ましくは３：１～１５：１の範囲、より好ましくは４：１～１２：１の範囲、より好ましくは５：１～１０：１の範囲である、実施態様１から１２のいずれか１項に記載の触媒。
【0093】
１４． 前記触媒をガス雰囲気中７００～８００℃の範囲の温度で１０～２０時間の範囲の持続時間エージングさせたとき（ガス雰囲気は好ましくは５～１５％の蒸気を含む）に、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金が、５～１００ｎｍの範囲、好ましくは１０～３０ｎｍの範囲、より好ましくは１２～２８ｎｍの範囲、より好ましくは１４～２５ｎｍの範囲の平均結晶子径を有し、平均結晶子径は、参照例１０に記載のように決定される、実施態様１から１３のいずれか１項に記載の触媒。
【0094】
１５． コーティングが、白金を、元素白金として計算して、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、０．２～１．５質量％の範囲、好ましくは０．５～１．０質量％の範囲の量で含み、
コーティングが、触媒中の白金担持量を、元素白金として計算して、０．５～２５ｇ／ｆｔ３の範囲、好ましくは０．７５～１５ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１～８ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１．５～５ｇ／ｆｔ３の範囲で有する、実施態様１から１４のいずれか１項に記載の触媒。
コーティングが、触媒中の白金担持量を、元素白金として計算して、０．５～２５ｇ／ｆｔ３の範囲、好ましくは０．７５～１５ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１～８ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１．５～５ｇ／ｆｔ３の範囲で有する、実施態様１から１４のいずれか１項に記載の触媒。
【0095】
１６． 酸化触媒成分が、白金以外の１種以上の白金族金属、好ましくはパラジウム及びロジウムの１種以上、より好ましくはロジウムをさらに含み、
コーティングが、好ましくは、白金以外の１種以上の白金族金属を、元素白金族金属として計算して、０．５～２０ｇ／ｆｔ３の範囲、好ましくは０．７５～１２ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１～６ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１．５～４ｇ／ｆｔ３の範囲の触媒中の担持量で含む、実施態様１から１５のいずれか１項に記載の触媒。
コーティングが、好ましくは、白金以外の１種以上の白金族金属を、元素白金族金属として計算して、０．５～２０ｇ／ｆｔ３の範囲、好ましくは０．７５～１２ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１～６ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１．５～４ｇ／ｆｔ３の範囲の触媒中の担持量で含む、実施態様１から１５のいずれか１項に記載の触媒。
【0096】
１７． コーティングが、触媒中の総白金族金属担持量を、元素白金族金属として計算して、１～４５ｇ／ｆｔ３の範囲、好ましくは１．５～２７ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは２～１４ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは３～９ｇ／ｆｔ３の範囲で有する、実施態様１５又は１６に記載の触媒。
【0097】
１８．コーティングが、元素白金として計算される白金の担持量ｌ（ａ）、及び元素白金族金属として計算される白金以外の１種以上の白金族金属の担持量ｌ（ｂ）を有し、白金の、白金以外の１種以上の白金族金属に対する担持量比が、ｌ（ａ）：ｌ（ｂ）として表して、１：１０～１０：１の範囲、好ましくは１：５～８：１の範囲、より好ましくは１：２～７：１の範囲、より好ましくは１：１～６：１の範囲、より好ましくは１．１～５：１の範囲、より好ましくは１．２：１～３：１の範囲である、実施態様１５から１７のいずれか１項に記載の触媒。
【0098】
１９． 第１の酸化物材料の９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％がチタニアからなる、実施態様１から１８のいずれか１項に記載の触媒。
【0099】
２０． コーティングが、第１の酸化物材料を、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、１～２０質量％の範囲、好ましくは２～１０質量％の範囲、より好ましくは２．５～７．５質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量で含む、実施態様１から１９のいずれか１項に記載の触媒。
【0100】
２１． コーティングの９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、白金を含む酸化触媒成分（ｉｉ）、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体、及びチタニアを含む第１の酸化物材料からなり、酸化触媒成分が、好ましくは、白金以外の１種以上の白金族金属、選択的触媒還元成分（ｉ）、及び好ましくは、実施態様８又は９で定義した酸化物バインダーをさらに含む、実施態様１から２０のいずれか１項に記載の触媒。
【0101】
２２． 酸化触媒成分が、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された第２の酸化物材料をさらに含み、第２の酸化物材料が、マンガン、セリウム、タングステン、モリブデン、プラセオジム、ユーロピウム、クロム、コバルト、テクネチウム、レニウム、ルテニウム、バナジウム及びインジウムのうちの１種以上を含み、好ましくはマンガン、セリウム、タングステン、プラセオジム及びインジウムのうちの１種以上、より好ましくはマンガン、セリウム及びプラセオジムのうちの１種以上、より好ましくはマンガン、セリウムのうちの１種以上を含み、第２の酸化物材料が、より好ましくは、マンガン、より好ましくは酸化マンガン、より好ましくはＭｎＯ、Ｍｎ２Ｏ３、Ｍｎ３Ｏ４及びＭｎＯ２のうちの１種以上を含む、実施態様１から２０のいずれか１項に記載の触媒。
【0102】
２３． 第２の酸化物材料の９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、マンガン及び酸素からなる、実施態様２２に記載の触媒。
【0103】
２４． コーティングが、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の質量に基づいて、１～２０質量％の範囲、好ましくは２～１０質量％の範囲の量で第２の酸化物材料を含む、実施態様２２又は２３に記載の触媒。
【0104】
２５． コーティングの９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、白金を含む酸化触媒成分（ｉｉ）、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体、チタニアを含む第１の酸化物材料、及び第２の酸化物材料からなり、酸化触媒成分が、好ましくは、白金以外の１種以上の白金族金属、選択的触媒還元成分（ｉ）、及び好ましくは、実施態様８又は９で定義した酸化物バインダーをさらに含む、実施態様２２から２４のいずれか１項に記載の触媒。
【0105】
２６． 基材が、フロースルー基材又はウォールフローフィルター基材、好ましくはフロースルー基材であり、
基材が、好ましくは、コーディエライト、アルミニウムチタネート、ムライト及びシリコンカーバイドのうちの１種以上、より好ましくはコーディエライト、アルミニウムチタネート及びシリコンカーバイドのうちの１種以上、より好ましくはコーディエライトを含み、より好ましくはこれらからなり、基材が、より好ましくは、コーディエライトのフロースルー基材であり、又は基材が好ましくは、金属物質を含み、より好ましくは金属物質からなり、金属物質が、好ましくは、酸素と、鉄、クロム及びアルミニウムのうちの１種以上とを好ましくは含み、より好ましくはこれらからなり、基材がより好ましくは金属のフロースルー基材である、実施態様１から２５のいずれか１項に記載の触媒。
基材が、好ましくは、コーディエライト、アルミニウムチタネート、ムライト及びシリコンカーバイドのうちの１種以上、より好ましくはコーディエライト、アルミニウムチタネート及びシリコンカーバイドのうちの１種以上、より好ましくはコーディエライトを含み、より好ましくはこれらからなり、基材が、より好ましくは、コーディエライトのフロースルー基材であり、又は基材が好ましくは、金属物質を含み、より好ましくは金属物質からなり、金属物質が、好ましくは、酸素と、鉄、クロム及びアルミニウムのうちの１種以上とを好ましくは含み、より好ましくはこれらからなり、基材がより好ましくは金属のフロースルー基材である、実施態様１から２５のいずれか１項に記載の触媒。
【0106】
２７． 基材が、入口端と、出口端と、入口端から出口端まで延びる基材軸方向長さと、基材を通って延びる基材の内壁によって規定される複数の通路とを有し、通路と内壁との間の界面が内壁の表面によって規定される、実施態様１から２６のいずれか１項に記載の触媒。
【0107】
２８． コーティングが、基材の内壁の表面上に配置され、基材の軸方向の長さの９５～１００％にわたって、好ましくは９８～１００％にわたって、より好ましくは９９～１００％にわたって延びており、コーティングが、好ましくは、基材の入口端から出口端まで延びている、実施態様２７に記載の触媒。
【0108】
２９． コーティングを、１～６ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは１．５～４．５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１．７５～３．７５ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含む、実施態様１から２８のいずれか１項に記載の触媒。
【0109】
３０． 基材及びコーティングからなる、実施態様１から２９のいずれか１項に記載の触媒。
【0110】
３１． コーティングの０～０．１質量％、好ましくは０～０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％がセリウムからなる、実施態様１から３０のいずれか１項に記載の触媒。
【0111】
３２． 実施態様１から３１のいずれか１項に記載のアンモニア酸化触媒を調製するための方法であって、以下の工程、
（ａ） 水と、銅及び鉄のうちの１つ以上を含むゼオライト材料である選択的触媒還元成分と、好ましくは酸化物バインダーの前駆体、より好ましくは実施態様８又は９で定義した酸化物バインダーとを含む、第１の混合物を調製する工程、
（ｂ） 水と、白金の源を含む酸化触媒成分の源と、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体と、チタニアを含む第１の酸化物材料とを含む、第２の混合物を調製する工程、
（ｃ） 工程（ａ）で得られた第１の混合物と、工程（ｂ）で得られた第２の混合物とを混合する工程、
（ｄ） 工程（ｃ）で得られた混合物を基材上に配置し、そして任意に、混合物が上に配置されている基材を乾燥させる工程、
（ｅ） 工程（ｄ）で得られた基材をか焼する工程
を含む方法。
（ａ） 水と、銅及び鉄のうちの１つ以上を含むゼオライト材料である選択的触媒還元成分と、好ましくは酸化物バインダーの前駆体、より好ましくは実施態様８又は９で定義した酸化物バインダーとを含む、第１の混合物を調製する工程、
（ｂ） 水と、白金の源を含む酸化触媒成分の源と、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体と、チタニアを含む第１の酸化物材料とを含む、第２の混合物を調製する工程、
（ｃ） 工程（ａ）で得られた第１の混合物と、工程（ｂ）で得られた第２の混合物とを混合する工程、
（ｄ） 工程（ｃ）で得られた混合物を基材上に配置し、そして任意に、混合物が上に配置されている基材を乾燥させる工程、
（ｅ） 工程（ｄ）で得られた基材をか焼する工程
を含む方法。
【0112】
３３． 工程（ａ）が、以下の工程、
（ａ．１） 水と、酸化物バインダーの前駆体とを含む混合物を調製し、前駆体が、好ましくはアルミニウム塩、シリコン塩、ジルコニウム塩、及びチタン塩のうちの１種以上、より好ましくはジルコニウム塩、及びアルミニウム塩のうちの１種以上、より好ましくはジルコニウム塩、より好ましくはジルコニウムアセテートである、調製する工程、
（ａ．２） 銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料、より好ましくは銅を含む８員環の細孔のゼオライト材料である選択的触媒還元成分を、工程（ａ．１）で得られた混合物に添加する工程。
をさらに含む、実施態様３２に記載の方法。
（ａ．１） 水と、酸化物バインダーの前駆体とを含む混合物を調製し、前駆体が、好ましくはアルミニウム塩、シリコン塩、ジルコニウム塩、及びチタン塩のうちの１種以上、より好ましくはジルコニウム塩、及びアルミニウム塩のうちの１種以上、より好ましくはジルコニウム塩、より好ましくはジルコニウムアセテートである、調製する工程、
（ａ．２） 銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料、より好ましくは銅を含む８員環の細孔のゼオライト材料である選択的触媒還元成分を、工程（ａ．１）で得られた混合物に添加する工程。
をさらに含む、実施態様３２に記載の方法。
【0113】
３４． 工程（ｂ）が、以下の工程、
（ｂ．１） 白金の源に、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上、アジュバントを含浸させ、アジュバントが好ましくは水及びアルコールの１種以上、より好ましくは水である、白金の源を含侵させる工程、
（ｂ．２） 好ましくは、白金以外の１種以上の白金族金属の源を、工程（ｂ．１）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させる工程、
（ｂ．３） チタニアを含む第１の酸化物材料の源を含む溶液、好ましくはチタニアヒドロゲルを、工程（ｂ．１）で得られた、好ましくは工程（ｂ．２）で得られた、含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させて、混合物を得る工程、
（ｂ．４） 任意に、第２の酸化物材料の源を工程（ｂ．３）で得られた混合物に添加する工程、
（ｂ．５） 工程（ｂ．３）で得られた混合物、任意に工程（ｂ．４）で得られた混合物を乾燥及び／又はか焼して、粉末を得る工程、
（ｂ．６） 水と、工程（ｂ．５）で得られた粉末とを含む混合物を調製する工程、
（ｂ．７） 好ましくは、工程（ｂ．６）で得られた混合物の粒子を、より好ましくは混合物の粒子が３～３０マイクロメートルの範囲、より好ましくは５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは８～１８マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、粉砕する工程（Ｄｖ９０は、参照例１に記載されているように決定される）
をさらに含み、
工程（ｂ）が、好ましくは、工程（ｂ．１）、（ｂ．２）、（ｂ．３）、（ｂ．５）、（ｂ．６）及びより好ましくは（ｂ．７）からなり、又は工程（ｂ）が、好ましくは工程（ｂ．１）、（ｂ．２）、（ｂ．３）、（ｂ．４）、（ｂ．５）、（ｂ．６）及びより好ましくは（ｂ．７）からなる、実施態様３２又は３３に記載の方法。
（ｂ．１） 白金の源に、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上、アジュバントを含浸させ、アジュバントが好ましくは水及びアルコールの１種以上、より好ましくは水である、白金の源を含侵させる工程、
（ｂ．２） 好ましくは、白金以外の１種以上の白金族金属の源を、工程（ｂ．１）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させる工程、
（ｂ．３） チタニアを含む第１の酸化物材料の源を含む溶液、好ましくはチタニアヒドロゲルを、工程（ｂ．１）で得られた、好ましくは工程（ｂ．２）で得られた、含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させて、混合物を得る工程、
（ｂ．４） 任意に、第２の酸化物材料の源を工程（ｂ．３）で得られた混合物に添加する工程、
（ｂ．５） 工程（ｂ．３）で得られた混合物、任意に工程（ｂ．４）で得られた混合物を乾燥及び／又はか焼して、粉末を得る工程、
（ｂ．６） 水と、工程（ｂ．５）で得られた粉末とを含む混合物を調製する工程、
（ｂ．７） 好ましくは、工程（ｂ．６）で得られた混合物の粒子を、より好ましくは混合物の粒子が３～３０マイクロメートルの範囲、より好ましくは５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは８～１８マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、粉砕する工程（Ｄｖ９０は、参照例１に記載されているように決定される）
をさらに含み、
工程（ｂ）が、好ましくは、工程（ｂ．１）、（ｂ．２）、（ｂ．３）、（ｂ．５）、（ｂ．６）及びより好ましくは（ｂ．７）からなり、又は工程（ｂ）が、好ましくは工程（ｂ．１）、（ｂ．２）、（ｂ．３）、（ｂ．４）、（ｂ．５）、（ｂ．６）及びより好ましくは（ｂ．７）からなる、実施態様３２又は３３に記載の方法。
【0114】
３５． 工程（ｂ．３）による含浸が、第１の酸化物材料の源を含む溶液を、工程（ｂ．１）、好ましくは工程（ｂ．２）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に撹拌しながら加えることによって行われる、実施態様３４に記載の方法。
【0115】
３６． 工程（ｂ．４）が、第２の酸化物材料の源を、工程（ｂ．３）で得られた混合物に撹拌しながら加えることによって行われる、実施態様３４又は３５に記載の方法。
【0116】
３７． 工程（ｂ．４）で提供される第２の酸化物材料の源が、マンガン、セリウム、タングステン、モリブデン、プラセオジム、ユーロピウム、クロム、コバルト、テクネチウム、レニウム、ルテニウム、バナジウム及びインジウムのうちの１種以上を含む、好ましくは、マンガン、セリウム、タングステン、プラセオジム及びインジウムのうちの１種以上、より好ましくはマンガン、セリウム及びプラセオジムのうちの１種以上、より好ましくはマンガン及びセリウムのうちの１種以上を含む源、より好ましくはマンガンを含む源である、実施態様３４から３６のいずれか１項に記載の方法。
【0117】
３８． 工程（ｂ．４）で提供される第２の酸化物材料の源が、塩、好ましくはニトレート、より好ましくはマンガンニトレートである、実施態様３７に記載の方法。
【0118】
３９． 工程（ｂ）が、以下の工程、
（ｂ．１’） 白金の源に、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上、アジュバントを含浸させ、アジュバントが好ましくは水及びアルコールの１種以上、より好ましくは水である、白金の源を含侵させる工程、
（ｂ．２’） チタニア、好ましくはチタニアヒドロゲルを含む第１の酸化物材料の源を含む溶液を、工程（ｂ．１）で得られた、含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させて、混合物を得る工程、
（ｂ．３’） 白金以外の１種以上の白金族金属の源を、工程（ｂ．２’）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させる工程、
（ｂ．４’） 工程（ｂ．３’）で得られた混合物を乾燥及び／又はか焼して、粉末を得る工程、
（ｂ．５’） 水と、工程（ｂ．４’）で得られた粉末とを含む混合物を調製する工程、
（ｂ．６’） 好ましくは、工程（ｂ．５’）で得られた混合物の粒子を、より好ましくは、混合物の粒子が３～３０マイクロメートルの範囲、より好ましくは５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは８～１８マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、粉砕する工程（Ｄｖ９０は、参照例１に記載されているように決定される）
をさらに含み、
工程（ｂ）が、好ましくは工程（ｂ．１’）、（ｂ．２’）、（ｂ．３’）、（ｂ．４’）、（ｂ．５’）及びより好ましくは（ｂ．６’）からなる、
実施態様３２又は３３に記載の方法。
（ｂ．１’） 白金の源に、多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上、アジュバントを含浸させ、アジュバントが好ましくは水及びアルコールの１種以上、より好ましくは水である、白金の源を含侵させる工程、
（ｂ．２’） チタニア、好ましくはチタニアヒドロゲルを含む第１の酸化物材料の源を含む溶液を、工程（ｂ．１）で得られた、含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させて、混合物を得る工程、
（ｂ．３’） 白金以外の１種以上の白金族金属の源を、工程（ｂ．２’）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体に含浸させる工程、
（ｂ．４’） 工程（ｂ．３’）で得られた混合物を乾燥及び／又はか焼して、粉末を得る工程、
（ｂ．５’） 水と、工程（ｂ．４’）で得られた粉末とを含む混合物を調製する工程、
（ｂ．６’） 好ましくは、工程（ｂ．５’）で得られた混合物の粒子を、より好ましくは、混合物の粒子が３～３０マイクロメートルの範囲、より好ましくは５～２０マイクロメートルの範囲、より好ましくは８～１８マイクロメートルの範囲のＤｖ９０を有するまで、粉砕する工程（Ｄｖ９０は、参照例１に記載されているように決定される）
をさらに含み、
工程（ｂ）が、好ましくは工程（ｂ．１’）、（ｂ．２’）、（ｂ．３’）、（ｂ．４’）、（ｂ．５’）及びより好ましくは（ｂ．６’）からなる、
実施態様３２又は３３に記載の方法。
【0119】
４０． 工程（ｂ．２’）による含浸が、第１の酸化物材料の源を含む溶液を、工程（ｂ．１’）で得られた含浸させた多孔質の非ゼオライト酸化物支持体を撹拌しながら加えることによって行われる、実施態様３９に記載の方法。
【0120】
４１． 工程（ｂ．２）、又は工程（ｂ．３’）で提供される白金以外の１種以上の白金族金属の源が、ロジウムの源及びパラジウムの源のうちの１種以上、好ましくはロジウムニトレート溶液及びパラジウムニトレート溶液のうちの１種以上、より好ましくはロジウムニトレート溶液である、実施態様３４から４０のいずれか１項に記載の方法。
【0121】
４２． 工程（ｂ．５）又は工程（ｂ．４’）による乾燥が、９０～１６０℃の範囲、好ましくは１１０～１３０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行われ、ガス雰囲気が好ましくは酸素を含む、実施態様３４から４１のいずれか１項に記載の方法。
【0122】
４３． 工程（ｂ．５）又は（ｂ．４’）によるか焼が、３００～８００℃の範囲、好ましくは４００～７００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行われ、ガス雰囲気が好ましくは酸素を含む、実施態様３４から４２のいずれか１項に記載の方法。
【0123】
４４． 工程（ｂ）で提供される多孔質の非ゼオライト酸化物支持体が、８～４５ｎｍの範囲、好ましくは１０～４０ｎｍの範囲、より好ましくは１２～３０ｎｍの範囲、より好ましくは１５～２５ｎｍの範囲の平均細孔径を有する細孔を含み、平均細孔径は参照例２に記載のように決定される、実施態様３４から４３のいずれか１項に記載の方法。
【0124】
４５． 工程（ｂ）で提供される多孔質の非ゼオライト酸化物支持体が、０．６ｍｌ／ｃｍ３～２ｍｌ／ｃｍ３の範囲、好ましくは０．６５ｍｌ／ｃｍ３～１．７５ｍｌ／ｃｍ３の範囲、より好ましくは０．７０ｍｌ／ｃｍ３～１．５ｍｌ／ｃｍ３の範囲の平均細孔容積を有し、平均細孔容積は参照例２に記載のように決定される、実施態様３２から４４のいずれか１項に記載の方法。
【0125】
４６． 工程（ｂ）で提供される多孔質の非ゼオライト酸化物支持体が、４０～３００ｍ２／ｇの範囲、好ましくは５０～２００ｍ２／ｇの範囲、より好ましくは７０～１６０ｍ２／ｇの範囲のＢＥＴ比表面積を有し、ＢＥＴ比表面積は参照例３に記載のように決定される、実施態様３２から４５のいずれか１項に記載の方法。
【0126】
４７． 多孔質の非ゼオライト酸化物支持体の９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％がアルミナからなる、実施態様３２から４６のいずれか１項に記載の方法。
【0127】
４８． 工程（ｃ）で得られた混合物を工程（ｄ）により配置することが、混合物を基材に噴霧することによって、又は基材を混合物に浸すことによって、好ましくは基材を混合物に浸すことによって行われる、実施態様３２から４７のいずれか１項に記載の方法。
【0128】
４９． 工程（ｄ）で提供される基材が、入口端と、出口端と、入口端から出口端まで延びる基材軸方向長さと、基材を通って延びる基材の内壁によって規定される複数の通路とを有し、通路と内壁の間の界面が内壁の表面を規定する、実施態様３２から４８のいずれか１項に記載の方法。
【0129】
５０． 工程（ｃ）で得られた混合物が、工程（ｄ）により、基材軸方向長さの９５～１００％にわたって、好ましくは９８～１００％にわたって、より好ましくは９９～１００％にわたって入口端から出口端まで配置されている、実施態様４９に記載の方法。
【0130】
５１． 工程（ｄ）で提供される基材が、フロースルー基材又はウォールフローフィルター基材、好ましくはフロースルー基材であり、
工程（ｄ）で提供される基材が好ましくはセラミック基材であり、基材が、より好ましくは、コーディエライト、アルミニウムチタネート、ムライト及びシリコンカーバイドのうちの１つ以上、より好ましくは、コーディエライト、アルミニウムチタネート及びシリコンカーバイドのうちの１つ以上、より好ましくは、コーディエライトを含み、より好ましくはこれらからなり、基材が、より好ましくはコーディエライトのフロースルー基材であり、又は
工程（ｄ）で提供される基材が、好ましくは、金属物質を含み、より好ましくは金属物質からなり、金属物質が、好ましくは、酸素と、鉄、クロム及びアルミニウムのうちの１つ以上とを含み、より好ましくはこれらからなり、基材が、より好ましくは金属のフロースルー基材である、実施態様３２から５０のいずれか１項に記載の方法。
工程（ｄ）で提供される基材が好ましくはセラミック基材であり、基材が、より好ましくは、コーディエライト、アルミニウムチタネート、ムライト及びシリコンカーバイドのうちの１つ以上、より好ましくは、コーディエライト、アルミニウムチタネート及びシリコンカーバイドのうちの１つ以上、より好ましくは、コーディエライトを含み、より好ましくはこれらからなり、基材が、より好ましくはコーディエライトのフロースルー基材であり、又は
工程（ｄ）で提供される基材が、好ましくは、金属物質を含み、より好ましくは金属物質からなり、金属物質が、好ましくは、酸素と、鉄、クロム及びアルミニウムのうちの１つ以上とを含み、より好ましくはこれらからなり、基材が、より好ましくは金属のフロースルー基材である、実施態様３２から５０のいずれか１項に記載の方法。
【0131】
５２． 工程（ｄ）による乾燥が、９０～１８０℃の範囲、好ましくは１１０～１３０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行われ、ガス雰囲気が、好ましくは酸素を含む、実施態様３２から５１のいずれか１項に記載の方法。
【0132】
５３． 工程（ｄ）による乾燥を、ガス雰囲気中で１０～３００分の範囲、好ましくは６０～１２０分の範囲の持続時間行い、ガス雰囲気が好ましくは酸素を含む、実施態様３２から５２のいずれか１項に記載の方法。
【0133】
５４． 工程（ｅ）によるか焼を、３００～８００℃の範囲、好ましくは４５０～６５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行い、ガス雰囲気が好ましくは酸素を含む、実施態様３２から５３のいずれか１項に記載の方法。
【0134】
５５． 工程（ｅ）によるか焼を、ガス雰囲気中で１０～３００分の範囲、好ましくは６０～１２０分の範囲の持続時間行い、ガス雰囲気が好ましくは酸素を含む、実施態様３２から５４のいずれか１項に記載の方法。
【0135】
５６． さらに以下の工程、
（ｆ） 工程（ｅ）で得られた生成物をガス雰囲気中で、より好ましくは６００～９００℃の範囲、より好ましくは７００～８００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でエージングし、ガス雰囲気がより好ましくは酸素を含む、エージングする工程
を含む、実施態様３２から５４のいずれか１項に記載の方法。
（ｆ） 工程（ｅ）で得られた生成物をガス雰囲気中で、より好ましくは６００～９００℃の範囲、より好ましくは７００～８００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でエージングし、ガス雰囲気がより好ましくは酸素を含む、エージングする工程
を含む、実施態様３２から５４のいずれか１項に記載の方法。
【0136】
５７． 工程（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）及び（ｅ）からなる、又は工程（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）及び（ｆ）からなる、実施態様３２から５６のいずれか１項に記載の方法。
【0137】
５８． 実施態様３２から５７のいずれか１項、好ましくは５７に記載の方法によって得られた又は得ることができる、アンモニア酸化触媒。
【0138】
５９． アンモニアの酸化のための、実施態様１から３１及び５８のいずれか１項に記載のアンモニア酸化触媒の使用方法であって、アンモニアが好ましくは、ディーゼルエンジンからの排気ガス流に含まれる、使用方法。
【0139】
６０． 排気ガス流に含まれているアンモニアを酸化するための、以下の工程、
（１） 好ましくはディーゼルエンジンからの前記排気ガス流を提供する工程、
（２） 工程（１）で提供された排気ガス流を、実施態様１から３１及び５８のいずれか１項に記載の触媒に通す工程
を含む、方法。
（１） 好ましくはディーゼルエンジンからの前記排気ガス流を提供する工程、
（２） 工程（１）で提供された排気ガス流を、実施態様１から３１及び５８のいずれか１項に記載の触媒に通す工程
を含む、方法。
【0140】
６１． 実施態様１から３１及び５８のいずれか１項に記載の触媒を、以下の工程、
（ｉ） 触媒を、ガス雰囲気中で、７００～８００℃の範囲の温度で１０～２０時間の範囲の持続時間加熱する（該ガス雰囲気は、好ましくは５～１５％の蒸気を含む）工程、
を含む、好ましくはこれからなるエージング処理に供することを含む、好ましくはこれからなる方法によって、得ることができる、又は得られたエージングした触媒であって、
前記エージングした触媒が、５～１００ｎｍ、好ましくは１０～３０ｎｍ、より好ましくは１２～２８ｎｍ、より好ましくは１４～２５ｎｍの範囲の平均結晶子径を示す多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、前記平均結晶子径は参照例１０に記載のように決定される、エージングした触媒。
（ｉ） 触媒を、ガス雰囲気中で、７００～８００℃の範囲の温度で１０～２０時間の範囲の持続時間加熱する（該ガス雰囲気は、好ましくは５～１５％の蒸気を含む）工程、
を含む、好ましくはこれからなるエージング処理に供することを含む、好ましくはこれからなる方法によって、得ることができる、又は得られたエージングした触媒であって、
前記エージングした触媒が、５～１００ｎｍ、好ましくは１０～３０ｎｍ、より好ましくは１２～２８ｎｍ、より好ましくは１４～２５ｎｍの範囲の平均結晶子径を示す多孔質の非ゼオライト酸化物支持体上に担持された白金を含み、前記平均結晶子径は参照例１０に記載のように決定される、エージングした触媒。
【0141】
本発明において、「内壁の表面」という用語は、壁の「裸の」又は「むき出しの」又は「ブランク」の表面、すなわち、表面が汚染される可能性のある不可避の不純物を除いた、壁の材料からなる未処理状態の壁の表面として理解されるものとする。
【0142】
さらに、本発明において、「Ｘは、Ａ、Ｂ及びＣのうちの１つ以上である」という用語は、Ｘが所定の特徴であり、且つＡ、Ｂ及びＣのそれぞれが前記特徴の具体的な実現を表す場合、Ｘが、Ａ、又はＢ、又はＣであるか、又はＡ及びＢ、又はＡ及びＣ、又はＢ及びＣ、又はＡ及びＢ及びＣであることのいずれかを開示するものとして理解される。これに関連して、当業者は、上記の抽象的な用語を具体的な例に移すことができることに留意されたい。例えば、Ｘが化学元素であり、そしてＡ、Ｂ及びＣがＬｉ、Ｎａ及びＫなどの具体的な元素である場合、又はＸが温度であり、そしてＡ、Ｂ及びＣが１０℃、２０℃、及び３０℃などの具体的な温度である場合などである。これに関連して、当業者は、上記の用語を、前記特徴のより具体的でない実現、例えば、ＸがＡ、又はＢであるか、又はＡ及びＢであることのいずれかを開示する「ＸはＡ及びＢのうちの１つ以上である」を、前記特徴のより具体的な実現、例えば、ＸがＡ、又はＢ、又はＣ、又はＤであるか、又はＡ及びＢ、又はＡ及びＣ、又はＡ及びＤ、又はＢ及びＣ、又はＢ及びＤ、又はＣ及びＤ、又はＡ及びＢ及びＣ、又はＡ及びＢ及びＤ、又はＢ及びＣ及びＤ、又はＡ及びＢ及びＣ及びＤであることのいずれかを開示する、「ＸはＡ、Ｂ、Ｃ及びＤのうちの１つ以上である」に拡張することができることに、さらに留意されたい。
【0143】
さらに、本発明において、１つ以上の成分の質量％に関する「からなる」という用語は、対象の全体の１００質量％に基づいた前記成分（単数又は複数）の質量％量を示す。例えば、「コーティングの０～０．０１質量％がセリウムからなる」という文言は、前記コーティングを構成する成分１００質量％のうち、０～０．０１質量％がセリウムであることを示す。
【0144】
本発明を、以下の実施例、参照例及び比較例によってさらに説明する。
【実施例】
【0145】
参照例１： 容積細孔径分布（Ｄｖ９０）の決定
粒子径分布はＳｙｍｐａｔｅｃ ＨＥＬＯＳ（３２００）＆ＱＵＩＸＥＬ装置を用いた静的光散乱法により決定し、試料の光学濃度は６～１０％の範囲であった。
粒子径分布はＳｙｍｐａｔｅｃ ＨＥＬＯＳ（３２００）＆ＱＵＩＸＥＬ装置を用いた静的光散乱法により決定し、試料の光学濃度は６～１０％の範囲であった。
【0146】
参照例２： 多孔質酸化物支持体の平均細孔容積及び平均細孔径の決定
これは、Ｂａｒｒｅｔｔ－Ｊｏｙｎｅｒ－Ｈａｌｅｎｄａ（ＢＪＨ）分析によって決定した。メソ多孔質材料について７７Ｋで測定される窒素脱着データに典型的に適用される細孔径分布決定法である。これは、相対圧力（Ｐ／Ｐ０）が高い値から低い値に低下する際に、材料の細孔から除去された吸着物の量を細孔の大きさに関連付けるために、変形されたケルビン式を使用する。
これは、Ｂａｒｒｅｔｔ－Ｊｏｙｎｅｒ－Ｈａｌｅｎｄａ（ＢＪＨ）分析によって決定した。メソ多孔質材料について７７Ｋで測定される窒素脱着データに典型的に適用される細孔径分布決定法である。これは、相対圧力（Ｐ／Ｐ０）が高い値から低い値に低下する際に、材料の細孔から除去された吸着物の量を細孔の大きさに関連付けるために、変形されたケルビン式を使用する。
【0147】
参照例３： ＢＥＴ比表面積の測定
ＢＥＴ比表面積は、液体窒素を用いて、ＤＩＮ６６１３１又はＤＩＮ－ＩＳＯ９２７７に準拠して決定した。
ＢＥＴ比表面積は、液体窒素を用いて、ＤＩＮ６６１３１又はＤＩＮ－ＩＳＯ９２７７に準拠して決定した。
【0148】
参照例４： 一般的なコーティング方法
フロースルー基材を１つ以上のコーティングで被覆するために、フロースルー基材を所定のスラリーの一部に基材の特定の長さ分だけ垂直に浸した。このようにして、ウォッシュコートが基材の壁に接触した。試料をスラリー中に一定時間（通常１～１０秒）放置した。真空を適用してスラリーを基材に引き込んだ。次いで、基材をスラリーから取り出して反転させ、余分なスラリーを基材から排出させた後、圧縮空気を（スラリーの浸透方向に逆らって）吹き付けて、基材から除去した。
フロースルー基材を１つ以上のコーティングで被覆するために、フロースルー基材を所定のスラリーの一部に基材の特定の長さ分だけ垂直に浸した。このようにして、ウォッシュコートが基材の壁に接触した。試料をスラリー中に一定時間（通常１～１０秒）放置した。真空を適用してスラリーを基材に引き込んだ。次いで、基材をスラリーから取り出して反転させ、余分なスラリーを基材から排出させた後、圧縮空気を（スラリーの浸透方向に逆らって）吹き付けて、基材から除去した。
【0149】
参照例５： 酸化触媒の調製
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
容器内で、１０ｇの白金アミン塩の溶液（１７質量％のＰｔを含む）を、１００ｍｌの脱イオン水と混合した。この混合物を、７１６ｇのアルミナ粉末（ＺｒＯ２として計算して２０質量％のＺｒでドープしたＡｌ２Ｏ３、ＢＥＴ比表面積２００ｍ２／ｇ、細孔容積０．４ｍｌ／ｃｍ３、平均細孔径５ナノメートル）上に滴下して加えた。続いて、３３ｍｌのロジウム－ニトレート溶液（溶液の質量に基づいて１０質量％のＲｈを含む）を、得られた白金－アルミナ混合物に滴下して加えた。次いで、得られた混合物を、箱型オーブンで空気中６００℃で２時間か焼した。か焼した粉末を４．５ｋｇの脱イオン水に加え、懸濁液を得た。その後、この懸濁液をボールミルで粉砕して、懸濁液の粒子のＤｖ９０が１５マイクロメートルになるようにした。コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって得られた懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約０．２５ｇ／ｉｎ３であり、これには、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ－Ｚｒ、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ、及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
容器内で、１０ｇの白金アミン塩の溶液（１７質量％のＰｔを含む）を、１００ｍｌの脱イオン水と混合した。この混合物を、７１６ｇのアルミナ粉末（ＺｒＯ２として計算して２０質量％のＺｒでドープしたＡｌ２Ｏ３、ＢＥＴ比表面積２００ｍ２／ｇ、細孔容積０．４ｍｌ／ｃｍ３、平均細孔径５ナノメートル）上に滴下して加えた。続いて、３３ｍｌのロジウム－ニトレート溶液（溶液の質量に基づいて１０質量％のＲｈを含む）を、得られた白金－アルミナ混合物に滴下して加えた。次いで、得られた混合物を、箱型オーブンで空気中６００℃で２時間か焼した。か焼した粉末を４．５ｋｇの脱イオン水に加え、懸濁液を得た。その後、この懸濁液をボールミルで粉砕して、懸濁液の粒子のＤｖ９０が１５マイクロメートルになるようにした。コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって得られた懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約０．２５ｇ／ｉｎ３であり、これには、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ－Ｚｒ、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ、及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
【0150】
参照例６： 酸化触媒の調製
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
容器内で、１０ｇの白金アミン塩の溶液（１７質量％のＰｔを含む）を、１００ｍｌの脱イオン水と混合した。この混合物を、７１６ｇのアルミナ粉末（ＢＥＴ比表面積１００ｍ２／ｇ、平均細孔容積約１ｍｌ／ｃｍ３、平均細孔径２０ナノメートル）上に滴下して加えた。続いて、３３ｍｌのロジウム－ニトレート溶液（１０質量％のＲｈを含む）を、得られた白金－アルミナ混合物に滴下して加えた。次いで、得られた混合物を、箱型オーブンで空気中６００℃で２時間か焼した。か焼した粉末を脱イオン水に加え、懸濁液を得た。その後、この懸濁液をボールミルで粉砕して、懸濁液の粒子のＤｖ９０が１５マイクロメートルになるようにした。コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって得られた懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約０．２５ｇ／ｉｎ３であり、これには、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ、及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
容器内で、１０ｇの白金アミン塩の溶液（１７質量％のＰｔを含む）を、１００ｍｌの脱イオン水と混合した。この混合物を、７１６ｇのアルミナ粉末（ＢＥＴ比表面積１００ｍ２／ｇ、平均細孔容積約１ｍｌ／ｃｍ３、平均細孔径２０ナノメートル）上に滴下して加えた。続いて、３３ｍｌのロジウム－ニトレート溶液（１０質量％のＲｈを含む）を、得られた白金－アルミナ混合物に滴下して加えた。次いで、得られた混合物を、箱型オーブンで空気中６００℃で２時間か焼した。か焼した粉末を脱イオン水に加え、懸濁液を得た。その後、この懸濁液をボールミルで粉砕して、懸濁液の粒子のＤｖ９０が１５マイクロメートルになるようにした。コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって得られた懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約０．２５ｇ／ｉｎ３であり、これには、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ、及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
【0151】
参照例７ 酸化触媒の調製
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
容器内で、１０ｇの白金アミン塩の溶液（１７質量％のＰｔを含む）を、１００ｍｌの脱イオン水と混合した。この混合物を、７１６ｇのアルミナ粉末（ＢＥＴ比表面積１００ｍ２／ｇ、平均細孔容積約１ｍｌ／ｃｍ３、平均細孔径２０ナノメートル）上に滴下して加えた。続いて、３３ｍｌのロジウム－ニトレート溶液（１０質量％のＲｈを含む）を、Ｐｔ－アルミナ混合物に滴下して加えた。続いて、２００ｇのＴｉＯ２ヒドロゲル（ヒドロゲルの質量に基づいて１８質量％のＴｉＯ２を含む）を、アイリッヒミキサーを用いて激しく混合しながら、Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ混合物に滴下して加えた。その後、６０ｇのマンガンニトレート溶液（溶液の質量に基づいて、ＭｎＯとして計算して５０質量％のＭｎ含有量を有する）を、激しく混合しながら滴下して加えた。得られた混合物を１２０℃で２時間乾燥させ、それから箱型オーブンで空気中６００℃で２時間か焼し、粉末を得た。か焼した粉末を４．５ｋｇの脱イオン水に加えた。その後、得られた懸濁液をボールミルで粉砕して、懸濁液の粒子のＤｖ９０が１５マイクロメートルになるようにした。コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって得られた懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約０．２７ｇ／ｉｎ３であり、これには、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ、０．０１２５ｇ／ｉｎ３のチタニア、０．０１ｇ／ｉｎ３のＭｎＯ、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ、及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
容器内で、１０ｇの白金アミン塩の溶液（１７質量％のＰｔを含む）を、１００ｍｌの脱イオン水と混合した。この混合物を、７１６ｇのアルミナ粉末（ＢＥＴ比表面積１００ｍ２／ｇ、平均細孔容積約１ｍｌ／ｃｍ３、平均細孔径２０ナノメートル）上に滴下して加えた。続いて、３３ｍｌのロジウム－ニトレート溶液（１０質量％のＲｈを含む）を、Ｐｔ－アルミナ混合物に滴下して加えた。続いて、２００ｇのＴｉＯ２ヒドロゲル（ヒドロゲルの質量に基づいて１８質量％のＴｉＯ２を含む）を、アイリッヒミキサーを用いて激しく混合しながら、Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ混合物に滴下して加えた。その後、６０ｇのマンガンニトレート溶液（溶液の質量に基づいて、ＭｎＯとして計算して５０質量％のＭｎ含有量を有する）を、激しく混合しながら滴下して加えた。得られた混合物を１２０℃で２時間乾燥させ、それから箱型オーブンで空気中６００℃で２時間か焼し、粉末を得た。か焼した粉末を４．５ｋｇの脱イオン水に加えた。その後、得られた懸濁液をボールミルで粉砕して、懸濁液の粒子のＤｖ９０が１５マイクロメートルになるようにした。コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって得られた懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約０．２７ｇ／ｉｎ３であり、これには、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ、０．０１２５ｇ／ｉｎ３のチタニア、０．０１ｇ／ｉｎ３のＭｎＯ、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ、及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
【0152】
参照例８ 酸化触媒の調製
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
別の容器内で、１０ｇの白金アミン塩の溶液（１７質量％のＰｔを含む）を、１００ｍｌの脱イオン水と混合した。この混合物を、７１６ｇのアルミナ粉末（ＢＥＴ比表面積１００ｍ２／ｇ、平均細孔容積約１ｍｌ／ｃｍ３、平均細孔径２０ナノメートル）上に滴下して加えた。続いて、２００ｇのＴｉＯ２ヒドロゲル（ヒドロゲルの質量に基づいて１８質量％のＴｉＯ２を含む）を、激しく混合しながらＰｔ－アルミナ混合物に滴下して加えた。その後、３３ｍｌのロジウム－ニトレート溶液（溶液の質量に基づいて１０質量％のＲｈを含む）を、得られた混合物に滴下して加えた。前記混合物を１２０℃で２時間乾燥させ、それから箱型オーブンで空気中６００℃で２時間か焼し、粉末を得た。か焼した粉末を４．５ｋｇの脱イオン水に加えた。その後、得られた懸濁液をボールミルで粉砕して、懸濁液の粒子のＤｖ９０が１５マイクロメートルになるようにした。コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって得られた懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約０．２６ｇ／ｉｎ３であり、これには、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ、０．０１２５ｇ／ｉｎ３のチタニア、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ、及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
別の容器内で、１０ｇの白金アミン塩の溶液（１７質量％のＰｔを含む）を、１００ｍｌの脱イオン水と混合した。この混合物を、７１６ｇのアルミナ粉末（ＢＥＴ比表面積１００ｍ２／ｇ、平均細孔容積約１ｍｌ／ｃｍ３、平均細孔径２０ナノメートル）上に滴下して加えた。続いて、２００ｇのＴｉＯ２ヒドロゲル（ヒドロゲルの質量に基づいて１８質量％のＴｉＯ２を含む）を、激しく混合しながらＰｔ－アルミナ混合物に滴下して加えた。その後、３３ｍｌのロジウム－ニトレート溶液（溶液の質量に基づいて１０質量％のＲｈを含む）を、得られた混合物に滴下して加えた。前記混合物を１２０℃で２時間乾燥させ、それから箱型オーブンで空気中６００℃で２時間か焼し、粉末を得た。か焼した粉末を４．５ｋｇの脱イオン水に加えた。その後、得られた懸濁液をボールミルで粉砕して、懸濁液の粒子のＤｖ９０が１５マイクロメートルになるようにした。コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって得られた懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約０．２６ｇ／ｉｎ３であり、これには、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ、０．０１２５ｇ／ｉｎ３のチタニア、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ、及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
【0153】
参照例９ 酸化触媒の調製
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
別の容器内で、１０ｇの白金アミン塩の溶液（１７質量％のＰｔを含む）を、１００ｍｌの脱イオン水と混合した。この混合物を、７１６ｇのアルミナ粉末（ＢＥＴ比表面積１００ｍ２／ｇ、平均細孔容積約１ｍｌ／ｃｍ３、平均細孔径２０ナノメートル）上に滴下して加えた。続いて、３３ｍｌのロジウム－ニトレート溶液（溶液の質量に基づいて１０質量％のＲｈを含む）を、Ｐｔ－アルミナ混合物に滴下して加えた。その後、２００ｇのＴｉＯ２ヒドロゲル（ヒドロゲルの質量に基づいて１８質量％のＴｉＯ２を含む）を、激しく混合しながらＰｔ／Ｒｈ－アルミナ混合物に滴下して加えた。得られた混合物を１２０℃で２時間乾燥させ、それから箱型オーブンで空気中６００℃で２時間か焼した。か焼した粉末を４．５ｋｇの脱イオン水に加えた。その後、得られた懸濁液をボールミルで粉砕して、懸濁液の粒子のＤｖ９０が１５マイクロメートルになるようにした。コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって得られた懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約０．２６ｇ／ｉｎ３であり、これには、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ、０．０１２５ｇ／ｉｎ３のチタニア、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ、及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
別の容器内で、１０ｇの白金アミン塩の溶液（１７質量％のＰｔを含む）を、１００ｍｌの脱イオン水と混合した。この混合物を、７１６ｇのアルミナ粉末（ＢＥＴ比表面積１００ｍ２／ｇ、平均細孔容積約１ｍｌ／ｃｍ３、平均細孔径２０ナノメートル）上に滴下して加えた。続いて、３３ｍｌのロジウム－ニトレート溶液（溶液の質量に基づいて１０質量％のＲｈを含む）を、Ｐｔ－アルミナ混合物に滴下して加えた。その後、２００ｇのＴｉＯ２ヒドロゲル（ヒドロゲルの質量に基づいて１８質量％のＴｉＯ２を含む）を、激しく混合しながらＰｔ／Ｒｈ－アルミナ混合物に滴下して加えた。得られた混合物を１２０℃で２時間乾燥させ、それから箱型オーブンで空気中６００℃で２時間か焼した。か焼した粉末を４．５ｋｇの脱イオン水に加えた。その後、得られた懸濁液をボールミルで粉砕して、懸濁液の粒子のＤｖ９０が１５マイクロメートルになるようにした。コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって得られた懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約０．２６ｇ／ｉｎ３であり、これには、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ、０．０１２５ｇ／ｉｎ３のチタニア、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ、及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
【0154】
比較例１： 本発明によらないＡＭＯＸ触媒の調製
ａ） ゼオライト懸濁液
０．７ｋｇのジルコニウムアセテートの溶液を、５．２ｋｇの脱イオン水と容器内で混合した。この混合物に、５．０ｋｇのＣｕ－ＳＳＺ－１３ゼオライト材料（Ｃｕ含有量がＣｕＯとして計算してゼオライト材料の質量に基づいて３．３質量％、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比が２５、ＢＥＴ比表面積が約５００～６００ｍ２／ｇ、及びＤｖ９０が５マイクロメートル）を加えた。
ｂ） Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
前記懸濁液は、参照例５で調製したＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液として調製した。
ｃ） 最終懸濁液
さらに、ａ）で得られたゼオライト懸濁液に、ｂ）で得られたＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液を加え、十分に混合した。
ａ） ゼオライト懸濁液
０．７ｋｇのジルコニウムアセテートの溶液を、５．２ｋｇの脱イオン水と容器内で混合した。この混合物に、５．０ｋｇのＣｕ－ＳＳＺ－１３ゼオライト材料（Ｃｕ含有量がＣｕＯとして計算してゼオライト材料の質量に基づいて３．３質量％、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比が２５、ＢＥＴ比表面積が約５００～６００ｍ２／ｇ、及びＤｖ９０が５マイクロメートル）を加えた。
ｂ） Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
前記懸濁液は、参照例５で調製したＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液として調製した。
ｃ） 最終懸濁液
さらに、ａ）で得られたゼオライト懸濁液に、ｂ）で得られたＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液を加え、十分に混合した。
【0155】
コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって最終懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中５９０℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約２ｇ／ｉｎ３であり、これには、１．６５ｇ／ｉｎ３のＣｕ－ＳＳＺ－１３、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ－Ｚｒ、０．１ｇ／ｉｎ３のジルコニア、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
【0156】
比較例２： 本発明によらないＡＭＯＸ触媒の調製
Ｃｕ－ＳＳＺ－１３ゼオライト材料（Ｃｕ含有量がＣｕＯとして計算してゼオライト材料の質量に基づいて４．５質量％、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比が２５、ＢＥＴ比表面積が約５００～６００ｍ２／ｇ、及びＤｖ９０が５マイクロメートル）を使用したこと以外は、比較例１の触媒と同様にして比較例２の触媒を調製した。
Ｃｕ－ＳＳＺ－１３ゼオライト材料（Ｃｕ含有量がＣｕＯとして計算してゼオライト材料の質量に基づいて４．５質量％、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比が２５、ＢＥＴ比表面積が約５００～６００ｍ２／ｇ、及びＤｖ９０が５マイクロメートル）を使用したこと以外は、比較例１の触媒と同様にして比較例２の触媒を調製した。
【0157】
比較例３： 本発明によらないＡＭＯＸ触媒の調製
Ｃｕ－ＳＳＺ－１３ゼオライト材料（Ｃｕ含有量がＣｕＯとして計算してゼオライト材料の質量に基づいて５．５質量％、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比が１８、ＢＥＴ比表面積が約５００～６００ｍ２／ｇ、及びＤｖ９０が５マイクロメートル）を使用したこと以外は、比較例１の触媒と同様にして比較例３の触媒を調製した。
Ｃｕ－ＳＳＺ－１３ゼオライト材料（Ｃｕ含有量がＣｕＯとして計算してゼオライト材料の質量に基づいて５．５質量％、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比が１８、ＢＥＴ比表面積が約５００～６００ｍ２／ｇ、及びＤｖ９０が５マイクロメートル）を使用したこと以外は、比較例１の触媒と同様にして比較例３の触媒を調製した。
【0158】
比較例４： 本発明によらないＡＭＯＸ触媒の調製
ａ） ゼオライト懸濁液
０．７ｋｇのジルコニウムアセテートの溶液を、５．２ｋｇの脱イオン水と容器内で混合した。この混合物に、５．０ｋｇのＣｕ－ＳＳＺ－１３ゼオライト材料（Ｃｕ含有量がＣｕＯとして計算してゼオライト材料の質量に基づいて５．５質量％、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比が１８、ＢＥＴ比表面積が約５００～６００ｍ２／ｇ、及びＤｖ９０が５マイクロメートル）を加えた。
ｂ） Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
前記懸濁液は、参照例６で調製したＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液として調製した。
ｃ） 最終懸濁液
さらに、ａ）で得られたゼオライト懸濁液に、ｂ）で得られたＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液を加え、十分に混合した。
ａ） ゼオライト懸濁液
０．７ｋｇのジルコニウムアセテートの溶液を、５．２ｋｇの脱イオン水と容器内で混合した。この混合物に、５．０ｋｇのＣｕ－ＳＳＺ－１３ゼオライト材料（Ｃｕ含有量がＣｕＯとして計算してゼオライト材料の質量に基づいて５．５質量％、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比が１８、ＢＥＴ比表面積が約５００～６００ｍ２／ｇ、及びＤｖ９０が５マイクロメートル）を加えた。
ｂ） Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
前記懸濁液は、参照例６で調製したＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液として調製した。
ｃ） 最終懸濁液
さらに、ａ）で得られたゼオライト懸濁液に、ｂ）で得られたＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液を加え、十分に混合した。
【0159】
コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって最終懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約２ｇ／ｉｎ３であり、これには、１．６５ｇ／ｉｎ３のＣｕ－ＳＳＺ－１３、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ、０．１ｇ／ｉｎ３のジルコニア、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
【0160】
実施例１： ＡＭＯＸ触媒の調製
ａ） ゼオライト懸濁液
０．７ｋｇのジルコニウムアセテートの溶液を、５．２ｋｇの脱イオン水と容器内で混合した。この混合物に、５．０ｋｇのＣｕ－ＳＳＺ－１３ゼオライト材料（Ｃｕ含有量がＣｕＯとして計算してゼオライト材料の質量に基づいて５．５質量％、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比が１８、ＢＥＴ比表面積が約５００～６００ｍ２／ｇ、及びＤｖ９０が５マイクロメートル）を加えた。
ｂ） Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
前記懸濁液は、参照例７で調製したＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液として調製した。
ｃ） 最終懸濁液
さらに、ａ）で得られたゼオライト懸濁液に、ｂ）で得られたＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液を加え、十分に混合した。
ａ） ゼオライト懸濁液
０．７ｋｇのジルコニウムアセテートの溶液を、５．２ｋｇの脱イオン水と容器内で混合した。この混合物に、５．０ｋｇのＣｕ－ＳＳＺ－１３ゼオライト材料（Ｃｕ含有量がＣｕＯとして計算してゼオライト材料の質量に基づいて５．５質量％、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比が１８、ＢＥＴ比表面積が約５００～６００ｍ２／ｇ、及びＤｖ９０が５マイクロメートル）を加えた。
ｂ） Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
前記懸濁液は、参照例７で調製したＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液として調製した。
ｃ） 最終懸濁液
さらに、ａ）で得られたゼオライト懸濁液に、ｂ）で得られたＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液を加え、十分に混合した。
【0161】
コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって最終懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約２ｇ／ｉｎ３であり、これには、１．６５ｇ／ｉｎ３のＣｕ－ＳＳＺ－１３、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ、０．０１２５ｇ／ｉｎ３のチタニア、０．０１ｇ／ｉｎ３のＭｎＯ、０．１ｇ／ｉｎ３のジルコニア、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
【0162】
実施例２： ＡＭＯＸ触媒の調製
ａ） ゼオライト懸濁液
前記懸濁液は、実施例１のａ）で調製したゼオライト懸濁液として調製した。
ｂ） Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
前記懸濁液は、参照例８で調製したＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液として調製した。
ｃ） 最終懸濁液
さらに、Ｐｔ／Ｒｈ／アルミナ懸濁液をゼオライト懸濁液に加え、十分に混合した。
ａ） ゼオライト懸濁液
前記懸濁液は、実施例１のａ）で調製したゼオライト懸濁液として調製した。
ｂ） Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
前記懸濁液は、参照例８で調製したＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液として調製した。
ｃ） 最終懸濁液
さらに、Ｐｔ／Ｒｈ／アルミナ懸濁液をゼオライト懸濁液に加え、十分に混合した。
【0163】
コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって最終懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約２ｇ／ｉｎ３であり、これには、１．６５ｇ／ｉｎ３のＣｕ－ＳＳＺ－１３、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ、０．０１２５ｇ／ｉｎ３のチタニア、０．１ｇ／ｉｎ３のジルコニア、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
【0164】
実施例３： ＡＭＯＸ触媒の調製
ａ） ゼオライト懸濁液
前記懸濁液は、実施例１のａ）で調製したゼオライト懸濁液として調製した。
ｂ） Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
前記懸濁液は、参照例９で調製したＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液として調製した。
ｃ） 最終懸濁液
さらに、ａ）で得られたゼオライト懸濁液に、Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液を加え、十分に混合した。
ａ） ゼオライト懸濁液
前記懸濁液は、実施例１のａ）で調製したゼオライト懸濁液として調製した。
ｂ） Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
前記懸濁液は、参照例９で調製したＰｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液として調製した。
ｃ） 最終懸濁液
さらに、ａ）で得られたゼオライト懸濁液に、Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液を加え、十分に混合した。
【0165】
コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって最終懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約２ｇ／ｉｎ３であり、これには、１．６５ｇ／ｉｎ３のＣｕ－ＳＳＺ－１３、０．２５ｇ／ｉｎ３のアルミナ、０．０１２５ｇ／ｉｎ３のチタニア、０．１ｇ／ｉｎ３のジルコニア、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
【0166】
参照例１０： 平均白金族金属（ＰＧＭ）結晶子径の測定
平均白金族金属（ＰＧＭ）結晶子径の測定は、出願ＷＯ２０１５／１４３１９１Ａ１に開示された方法に従って行った。具体的には、同出願の［００６４］～［００７５］を参照されたい。
平均白金族金属（ＰＧＭ）結晶子径の測定は、出願ＷＯ２０１５／１４３１９１Ａ１に開示された方法に従って行った。具体的には、同出願の［００６４］～［００７５］を参照されたい。
【0167】
参照例４： 性能試験
参照例４～８の触媒、比較例１～４の触媒、及び実施例１～３の触媒を試験した。触媒は、１０％の蒸気を用いて７５０℃で１６時間エージングさせた。試験は、直径１インチ、長さ４インチの大きさの試験試料を含有する加熱管からなる実験室用反応器を用いて行った。供給ガスの濃度は、Ｎ２中のＮＨ３が２２０ｐｐｍ、ＣＯ２が５％、及びＯ２が１５％に、空間速度は９０ｋ ｈ－１、そしてガス及び試料の温度は１５０℃に設定した。この条件で試験を１０分間行った（１５０～５５０℃への昇温－ＳＶ＝８０ｋ ｈ－１、２２５ｐｐｍのＮＨ３、１２％のＯ２、４％のＨ２Ｏ、４％のＣＯ２）。この後及び１５０℃で３０分後、さらに１５０ｐｐｍのＮＯをガスに供給し、そして温度を５５０℃に達するまで３０℃／分ずつ上昇するよう設定した（ＳＶ＝８０ｋ ｈ－１、２２５ｐｐｍのＮＨ３、１５０ｐｐｍのＮＯ、１２％のＯ２、４％のＨ２Ｏ、４％のＣＯ２）。この試験の間、ＦＴＩＲを用いて入口及び出口の濃度を測定した。ＮＯｘ転化率は、次のように計算した：
ＮＯｘ転化率（％）＝（（ＮＯｘ出口（ｐｐｍ）／（ＮＯｘ入口（ｐｐｍ））－１）＊１００。
参照例４～８の触媒、比較例１～４の触媒、及び実施例１～３の触媒を試験した。触媒は、１０％の蒸気を用いて７５０℃で１６時間エージングさせた。試験は、直径１インチ、長さ４インチの大きさの試験試料を含有する加熱管からなる実験室用反応器を用いて行った。供給ガスの濃度は、Ｎ２中のＮＨ３が２２０ｐｐｍ、ＣＯ２が５％、及びＯ２が１５％に、空間速度は９０ｋ ｈ－１、そしてガス及び試料の温度は１５０℃に設定した。この条件で試験を１０分間行った（１５０～５５０℃への昇温－ＳＶ＝８０ｋ ｈ－１、２２５ｐｐｍのＮＨ３、１２％のＯ２、４％のＨ２Ｏ、４％のＣＯ２）。この後及び１５０℃で３０分後、さらに１５０ｐｐｍのＮＯをガスに供給し、そして温度を５５０℃に達するまで３０℃／分ずつ上昇するよう設定した（ＳＶ＝８０ｋ ｈ－１、２２５ｐｐｍのＮＨ３、１５０ｐｐｍのＮＯ、１２％のＯ２、４％のＨ２Ｏ、４％のＣＯ２）。この試験の間、ＦＴＩＲを用いて入口及び出口の濃度を測定した。ＮＯｘ転化率は、次のように計算した：
ＮＯｘ転化率（％）＝（（ＮＯｘ出口（ｐｐｍ）／（ＮＯｘ入口（ｐｐｍ））－１）＊１００。
【0168】
結果を以下の表１及び図１に示す。
【0169】
【表1】
【0170】
＊ＰＧＭ平均結晶子径は、参照例１０に記載のように決定された
＊＊Ｔ５０［ＮＨ３］（ゼオライトあり）－Ｔ５０［ＮＨ３］（ゼオライトなし）
ａＣｕ－ＳＳＺ－１３：ＣｕＯとして計算して３．３質量％のＣｕ－ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比２５
ｂＣｕ－ＳＳＺ－１３：ＣｕＯとして計算して４．５質量％のＣｕ－ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比１８
ｃＣｕ－ＳＳＺ－１３：ＣｕＯとして計算して５．５質量％のＣｕ－ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比１８
＊＊Ｔ５０［ＮＨ３］（ゼオライトあり）－Ｔ５０［ＮＨ３］（ゼオライトなし）
ａＣｕ－ＳＳＺ－１３：ＣｕＯとして計算して３．３質量％のＣｕ－ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比２５
ｂＣｕ－ＳＳＺ－１３：ＣｕＯとして計算して４．５質量％のＣｕ－ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比１８
ｃＣｕ－ＳＳＺ－１３：ＣｕＯとして計算して５．５質量％のＣｕ－ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比１８
【0171】
表１から分かるように、最も低いアンモニアのライトオフ温度の上昇は、多孔質アルミナに担持されたチタニアを含む実施例１～３の触媒で達成された。この効果は、チタニアに加えてＭｎＯを含む実施例１の触媒で、より顕著である。さらに、多孔質アルミナに担持されたチタニアを含む実施例１～３の触媒では、チタニア又はＭｎＯを含まない比較例１～４の触媒に比べて、より低いＮＯｘが形成されることが観察された。最後に、多孔質支持体へのＰｔ、Ｒｈ及びＴｉＯ２の含浸の順序が、アンモニアのライト温度に影響を与えるとも考えられる。特に、最初にアルミナにＰｔを含浸させ、それからＴｉＯ２を含浸させ、そして最後にＲｈを含浸させた実施例２の触媒は３７℃のライトオフ温度の差を示し、それに対して、最初にＰｔを含浸させ、それからＲｈを含浸させ、そして最後にＴｉＯ２を含浸させた実施例３の触媒では、低減された２７℃のライトオフ温度の差が得られた。その結果、本発明による実施例１～３の触媒は、比較例１～４の触媒に比べて高い選択性を示す。本発明の触媒は、ＮＯｘの形成及び一酸化二窒素の形成を低減することができる。
【0172】
最後に、表１から、いかなる理論にも拘束されることなく、白金（及び任意にロジウム）を既に担持している多孔質の非ゼオライト酸化物支持体にチタニアを含浸させると、チタニアが本発明の触媒のコーティングにおいて白金及び銅の相互作用を低減することができると考えられる。実際にこのことは、本発明による触媒で得られるＮＯｘ転化率の向上によって裏付けられている。
【0173】
参照例１１： 酸化触媒の調製
多孔質アルミナ粉末（ＢＥＴ比表面積１００ｍ２／ｇ、平均細孔容積約１ｍｌ／ｃｍ３、平均細孔径２０ナノメートルを有する）を多孔質アルミナ粉末（ＢＥＴ比表面積１５０ｍ２／ｇ、平均細孔容積約０．９ｍｌ／ｃｍ３及び平均細孔径１８ｎｍ－固形分９６％）に置き換えたこと以外は、参照例９の触媒と同様にして参照例１１の触媒を調製した。
多孔質アルミナ粉末（ＢＥＴ比表面積１００ｍ２／ｇ、平均細孔容積約１ｍｌ／ｃｍ３、平均細孔径２０ナノメートルを有する）を多孔質アルミナ粉末（ＢＥＴ比表面積１５０ｍ２／ｇ、平均細孔容積約０．９ｍｌ／ｃｍ３及び平均細孔径１８ｎｍ－固形分９６％）に置き換えたこと以外は、参照例９の触媒と同様にして参照例１１の触媒を調製した。
【0174】
参照例１２： 酸化触媒の調製
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
固形分３０質量％のＺｒＯの溶液１０１ｇを、多孔質ガンマアルミナ粉末３９５ｇ（ＢＥＴ比表面積１５０ｍ２／ｇ、平均細孔容積０．９ｍｌ／ｃｍ３、及び平均細孔径１８ｎｍ－固形分９６％を有する）に激しく撹拌しながら滴下して加えた。その後、粉末をオーブンで空気下６５０℃で４時間か焼した。
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
固形分３０質量％のＺｒＯの溶液１０１ｇを、多孔質ガンマアルミナ粉末３９５ｇ（ＢＥＴ比表面積１５０ｍ２／ｇ、平均細孔容積０．９ｍｌ／ｃｍ３、及び平均細孔径１８ｎｍ－固形分９６％を有する）に激しく撹拌しながら滴下して加えた。その後、粉末をオーブンで空気下６５０℃で４時間か焼した。
【0175】
１２．８ｇの白金モノエタノール溶液（１６質量％のＰｔを含む）を、１００ｍｇの脱イオン水と混合した。この混合物を、激しく撹拌しながら、得られたＺｒドープアルミナ粉末に滴下して加えた。続いて、１５．２ｇのロジウムニトレート溶液（Ｒｈを９．６質量％含む）を１００ｇの脱イオン水で希釈し、得られた白金／Ｚｒドープアルミナ混合物に、撹拌しながら滴下して加えた。
【0176】
得られた混合物を１２０℃で２時間乾燥させ、それから箱型オーブンで空気中６００℃で２時間か焼した。か焼した粉末を脱イオン水（１ｋｇ）に加え、懸濁液を得た。その後、懸濁液をボールミルで粉砕して、懸濁液の粒子のＤｖ９０が１０マイクロメートルになるようにした。
【0177】
コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載の方法に従って、基材の長さの１００％にわたって得られた懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約０．２５ｇ／ｉｎ３であり、これには、０．２５ｇ／ｉｎ３のＺｒ－アルミナ（ＺｒＯ２として計算して、アルミナの質量に基づいて８質量％のＺｒ）、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
【0178】
参照例１３： 酸化触媒の調製
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
固形分１８．５質量％のＴｉＯ２ゾルゲル１６２ｇを、多孔質ガンマアルミナ粉末３９５ｇ（ＢＥＴ比表面積１５０ｍ２／ｇ、平均細孔容積０．９ｍｌ／ｃｍ３、及び平均細孔径１８ｎｍ－固形分９６％）に激しく撹拌しながら滴下して加えた。その後、粉末をオーブンで空気下６５０℃で４時間か焼した。
Ｐｔ／Ｒｈ－アルミナ懸濁液
固形分１８．５質量％のＴｉＯ２ゾルゲル１６２ｇを、多孔質ガンマアルミナ粉末３９５ｇ（ＢＥＴ比表面積１５０ｍ２／ｇ、平均細孔容積０．９ｍｌ／ｃｍ３、及び平均細孔径１８ｎｍ－固形分９６％）に激しく撹拌しながら滴下して加えた。その後、粉末をオーブンで空気下６５０℃で４時間か焼した。
【0179】
１２．８ｇの白金モノエタノール溶液（１６質量％のＰｔを含む）を１００ｍｇの脱イオン水と混合した。この混合物を、激しく撹拌しながら、得られたＴｉドープアルミナ粉末に滴下して加えた。続いて、１５．２ｇのロジウムニトレート溶液（Ｒｈを９．６質量％含む）を１００ｇの脱イオン水で希釈し、得られた白金／Ｔｉドープアルミナ混合物に、撹拌しながら滴下して加えた。
【0180】
得られた混合物を１２０℃で２時間乾燥させ、それから箱型オーブンで空気中６００℃で２時間か焼した。か焼した粉末を脱イオン水（１ｋｇ）に加え、懸濁液を得た。その後、この懸濁液をボールミルで粉砕して、懸濁液の粒子のＤｖ９０が１０マイクロメートルになるようにした。
【0181】
コーティングされていないハニカムフロースルーセラミックモノリス基材（コーディエライト－直径：２．５４ｃｍ（１インチ）×長さ：１０．１６ｃｍ（４インチ）の円筒形の基材で、１平方センチメートルあたり４００／（２．５４）２個のセルを有し、壁厚は０．１ミリメートル（４ミル））を、参照例４に記載された方法に従って、基材の長さの１００％にわたって得られた懸濁液で浸漬コーティングした。コーティングされた基材を１２０℃で２時間乾燥させ、空気中６００℃で２時間か焼した。か焼後の触媒におけるコーティングの最終的な担持量は、約０．２５ｇ／ｉｎ３であり、これには、０．２５ｇ／ｉｎ３のＴｉ－アルミナ（ＴｉＯ２として計算してアルミナの質量に基づいて８質量％のＴｉ）、３ｇ／ｆｔ３のＰｔ、及び２ｇ／ｆｔ３のＲｈ（Ｐｔ：Ｒｈの原子比は１．５：１）が含まれていた。
【0182】
参照例１４： 性能試験
参照例５及び１１～１３の触媒を試験した。触媒は、７５０℃で１６時間、空気中１０％の蒸気でエージングさせ、ＮＨ３ライトオフテストで評価された。この試験では、７５０ｐｐｍのＮＨ３、１２％のＣＯ２、４％のＯ２及び４％のＨ２Ｏを、空間速度（ＳＶ）１００ｋ ｈ－１で１５０℃の反応器入口に供給した。触媒がＮＨ３で完全に飽和した後、温度を５℃／分の速度で５５０℃まで上昇させた。ＮＨ３が５０％転化される温度を記録し、表２に異なる触媒及びＮ２Ｏピークエミッションをプロットした。
参照例５及び１１～１３の触媒を試験した。触媒は、７５０℃で１６時間、空気中１０％の蒸気でエージングさせ、ＮＨ３ライトオフテストで評価された。この試験では、７５０ｐｐｍのＮＨ３、１２％のＣＯ２、４％のＯ２及び４％のＨ２Ｏを、空間速度（ＳＶ）１００ｋ ｈ－１で１５０℃の反応器入口に供給した。触媒がＮＨ３で完全に飽和した後、温度を５℃／分の速度で５５０℃まで上昇させた。ＮＨ３が５０％転化される温度を記録し、表２に異なる触媒及びＮ２Ｏピークエミッションをプロットした。
【0183】
【表2】
【0184】
表２から分かるように、既にＰｔ及びＲｈを担持している多孔質アルミナ上に担持されたチタニアを含む参照例１１の触媒では、チタニアを含まない参照例５及び１２の触媒と比較して、最も低い一酸化二窒素排出が得られた。さらに、既にＰｔ及びＲｈを担持している多孔質アルミナ上に担持されたチタニアを含む参照例１１の触媒では、Ｔｉでドープしたアルミナ上に担持されたＰｔ及びＲｈを含む参照例１３の触媒と比較して、アンモニアのライトオフ温度は維持されたまま、最も低い一酸化二窒素排出も得られた。実際、参照例１１の触媒を使用した場合、参照例１３の触媒に比べて一酸化二窒素の排出は約６４％減少し、一方でアンモニアのライトオフは２０％の増加を示した。このように、触媒中のチタニアの存在だけでなく、触媒の他の成分から見て、多孔質アルミナ上のチタニアの位置も、触媒の性能に影響を与えると考えられる。
【0185】
引用した文献
－ ＷＯ２０１０／０６２７３０Ａ２
－ ＥＰ２８７８３６０Ａ１
－ ＷＯ２０１５／１４３１９１Ａ１
－ ＷＯ２０１０／０６２７３０Ａ２
－ ＥＰ２８７８３６０Ａ１
－ ＷＯ２０１５／１４３１９１Ａ１
【図1】
【国際調査報告】