特表 2022-543489 Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2022-10-12

(54)【発明の名称】Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用

(51)【国際特許分類】

   H01F 1/057 20060101AFI20221004BHJP

   H01F 41/02 20060101ALI20221004BHJP

   B22F 1/00 20220101ALI20221004BHJP

   B22F 3/00 20210101ALI20221004BHJP

   B22F 3/24 20060101ALI20221004BHJP

   B22F 9/04 20060101ALI20221004BHJP

   C22C 38/00 20060101ALI20221004BHJP

【ＦＩ】

H01F1/057 170

H01F41/02 G

B22F1/00 Y

B22F3/00 F

B22F3/24 B

B22F3/24 K

B22F9/04 C

B22F9/04 E

C22C38/00 303D

【審査請求】有

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2022513457

(86)(22)【出願日】2020-07-07

(85)【翻訳文提出日】2022-02-28

(86)【国際出願番号】 CN2020100574

(87)【国際公開番号】W WO2021135142

(87)【国際公開日】2021-07-08

(31)【優先権主張番号】201911418433.8

(32)【優先日】2019-12-31

(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】521397223

【氏名又は名称】フージャン チャンティン ゴールデン ドラゴン レア－アース カンパニー リミテッド

(74)【代理人】

【識別番号】100199819

【弁理士】

【氏名又は名称】大行 尚哉

(74)【代理人】

【識別番号】100087859

【弁理士】

【氏名又は名称】渡辺 秀治

(72)【発明者】

【氏名】藍琴

(72)【発明者】

【氏名】師大偉

(72)【発明者】

【氏名】黄佳瑩

【テーマコード（参考）】

4K017

4K018

5E040

5E062

【Ｆターム（参考）】

4K017AA04

4K017BA06

4K017BB01

4K017BB02

4K017BB03

4K017BB04

4K017BB05

4K017BB06

4K017BB07

4K017BB08

4K017BB09

4K017BB12

4K017BB13

4K017BB18

4K017DA04

4K017EA03

4K017EA11

4K017FA01

4K018AA27

4K018BA18

4K018BC12

4K018CA02

4K018CA04

4K018CA08

4K018DA01

4K018DA32

4K018EA01

4K018FA08

4K018FA11

4K018KA45

5E040AA04

5E040CA01

5E040NN01

5E062CD04

5E062CG02

(57)【要約】

【課題】本発明は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用を開示する。
【解決手段】当該Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ：２９～３１．０ｗｔ．％、ＲＨ：＞１ｗｔ．％、Ｂ：０．９０５～０．９４５ｗｔ．％、Ｃ：０．０４～０．１５ｗｔ．％、Ｎ：０．１～０．４ｗｔ．％、Ｆｅ：６７～６９ｗｔ．％、Ｎには、Ｃｕおよび／またはＧａが含まれ、Ｒには、ＲＬ及びＲＨが含まれ、ＲＬは、軽希土類元素であり、ＲＬには、Ｎｄが含まれ、ＲＨは、重希土類元素であり、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の粒界には、（ＲＬ_１－ｙＲＨ_ｙ）_２Ｔ_１７Ｃ_ｘ相が存在し、ｘは２～３であり、ｙは０．１５～０．３５であり、Ｔには、Ｆｅを含まれなければならなく、Ｃｏ、ＴｉおよびＮの１つまたは複数も含まれている。本発明における永久磁石材料は、異なる熱処理温度の下でいずれも高いＢｒおよびＨｃｊを保つ。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料であって、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：２９～３１．０ｗｔ．％、
ＲＨ：＞１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９０５～０．９４５ｗｔ．％、
Ｃ：０．０４～０．１５ｗｔ．％、
Ｎ：０．１～０．４ｗｔ．％、
Ｆｅ：６７～６９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料には、Ｃｏ及びＴｉがさらに含まれ、
前記Ｎには、Ｃｕおよび／またはＧａが含まれ、
前記Ｒには、ＲＬ及びＲＨが含まれ、前記ＲＬは、軽希土類元素であり、前記ＲＬには、Ｎｄが含まれ、前記ＲＨは、重希土類元素であり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の粒界には、（ＲＬ_１－ｙＲＨ_ｙ）_２Ｔ_１７Ｃ_ｘ相が存在し、ｘは２～３であり、ｙは０．１５～０．３５であり、前記Ｔには、Ｆｅを含まれなければならなく、Ｃｏ、ＴｉおよびＮの１つまたは複数も含まれている、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。

【請求項2】

前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料には、Ｍ元素をさらに含み、前記Ｍ元素は、Ａｌ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ａｇ、Ａｕ、Ｂｉ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、およびＨｆうちの１つ又は複数の元素であり、および／または、
前記ＮがＣｕを含む場合、前記Ｃｕの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、または０．１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、および／または、
前記ＮがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．１２ｗｔ．％、または０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、および／または、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、Ｏをさらに含み、および／または、
前記（ＲＬ_１－ｙＲＨ_ｙ）_２Ｔ_１７Ｃ_ｘ相には、ｘは２～２．８であり、例えば、２．６または２．７であり、、および／または、
前記（ＲＬ_１－ｙＲＨ_ｙ）_２Ｔ_１７Ｃ_ｘ相には、ｙは０．１５～０．３であってもよく、例えば、０．１８、０．２２、０．２３、または０．２８である、
ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。

【請求項3】

前記Ｍの含有量は、０～３ｗｔ．％の範囲であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、および／または、
前記Ｏの含有量は、０．０８～０．１２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．０９ｗｔ．％または０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。

【請求項4】

前記Ｒの含有量は、３０．２－３１．０ｗｔ．％の範囲、または２９－３０．４ｗｔ．％の範囲であり、例えば、３０ｗｔ．％、３０．４ｗｔ．％又は３１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、および／または、
前記ＲＨの種類は、Ｄｙおよび／またはＴｂを含み、および／または、
前記ＲＨの含有量は、１～２．５ｗｔ．％の範囲であるが、１ｗｔ．％ではなく、例えば、１．９ｗｔ．％、２ｗｔ．％、又は１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、および／または、
前記Ｂの含有量は、０．９０５～０．９３ｗｔ．％の範囲、または０．９１５－０．９４５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．９３ｗｔ．％、０．９０５ｗｔ．％、又は０．９１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味すし、および／または、
前記Ｃの含有量は、０．１ｗｔ．％～０．１５ｗｔ．％の範囲、または０．０４～０．１２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．０７ｗｔ．％、又は０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、および／または、
前記Ｔｉの含有量は、０．０５～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１～０．２５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１６ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、又は０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、および／または、
前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．８ｗｔ．％、１．２ｗｔ．％、１ｗｔ．％、又は１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
ことを特徴とする請求項１～３のいずれかの１項に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。

【請求項5】

Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物であって、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：２８．５～３０．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９０５～０．９４５ｗｔ．％、
Ｎ：０．１～０．４ｗｔ．％、
Ｆｅ：６７～６９ｗｔ．％、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物には、ＴｉおよびＣｏが含まれ、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、
前記Ｎには、Ｃｕおよび／またはＧａが含まれ、
前記Ｒには、ＲＬ及びＲＨが含まれ、前記ＲＬは、軽希土類元素であり、前記ＲＬには、Ｎｄが含まれ、前記ＲＨは、重希土類元素である、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物。

【請求項6】

前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物には、Ｍ元素をさらに含み、前記Ｍ元素は、Ａｌ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ａｇ、Ａｕ、Ｂｉ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、およびＨｆうちの１つ又は複数の元素であり、前記Ｍの含有量は、０～３ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、および／または、
前記ＮがＣｕを含む場合、前記Ｃｕの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、または０．１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、および／または、
前記ＮがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．１２ｗｔ．％、または０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、および／または、
前記Ｒの含有量は、２９．７～３０．５ｗｔ．％の範囲、または２８．５～２９．９ｗｔ．％の範囲であり、例えば、２９．５ｗｔ．％、２９．９ｗｔ．％又は３０．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、および／または、
前記ＲＨの種類は、Ｄｙおよび／またはＴｂを含み、および／または、
前記ＲＨの含有量は、０．５～２ｗｔ．％の範囲であるが、０．５ｗｔ．％ではなく、例えば、１．４ｗｔ．％、１．５ｗｔ．％、又は１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、および／または、
前記Ｂの含有量は、０．９０５～０．９３ｗｔ．％の範囲または０．９１５～０．９４５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．９３ｗｔ．％、０．９０５ｗｔ．％、又は０．９１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、および／または、
前記Ｔｉの含有量は、０．０５～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１～０．２５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１６ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、又は０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、および／または、
前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．８ｗｔ．％、１．２ｗｔ．％、１ｗｔ．％、又は１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項５に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物。

【請求項7】

Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法であって、下記のステップを含み：請求項５又は６に記載の前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を鋳造、破砕、粉砕、成形、焼結、粒界拡散処理および熱処理すればよい、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。

【請求項8】

前記粉砕の工程は、酸化ガス含有量が１００ｐｐｍ以下の雰囲気下で行い、および／または、
前記粉砕を行った後、潤滑剤を添加することができ、好ましくは、前記潤滑剤の添加量は、前記粉砕を行った後の粉末重量の０．０５～０．１５％であり、例えば、０．１２％、０．０６％、０．１５％または０．０８％であり、および／または、
前記熱処理の温度は、４７０～５１０℃、４６０～５００℃または４８０～５２０℃である、
ことを特徴とする請求項７に記載の製造方法。

【請求項9】

請求項７又は８に記載の製造方法により製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。

【請求項10】

請求項１～４、９のいずれか１項に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料が電子部品としての応用である。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用に関する。

【背景技術】

【0002】

永久磁石材料は、電子部品をサポートするための重要な材料として開発され、開発の方向は、高磁気エネルギー積と高保磁力の方向に向かう。Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料（Ｒは希土類元素の少なくとも１つである）は、永久磁石の中で最高性能の磁石として知られ、ハードディスクドライブのボイスコイルモーター（ＶＣＭ）、電気自動車用（ＥＶ、ＨＶ、ＰＨＶなど）モーター、産業機器用モーターなどのさまざまなモーター及び家電製品に使用される。

【0003】

Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の残留磁束密度（ｒｅｍａｎｅｎｃｅ、Ｂｒと略称する）を向上させるには、通常、Ｂの含有量を減少させる必要があるが、Ｂの含有量が５．８８ａｔ％未満である場合、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｃｕ３元系状態図から、Ｒ_２Ｔ_１７が容易に形成されやすいことが分かり、ただし、Ｒ_２Ｔ_１７は室温の一軸異方性を有さず、磁石の性能が低下してしまう。従来技術において、高含有量のＣｕ、Ａｌ及びＧａのうちの１種または複数種を添加してＲ_６－Ｔ_１３－Ｘ（ＸはＣｕ、Ａｌおよび／またはＧａを指す）を生成することによって性能を向上させるが、Ｒ_６－Ｔ_１３－Ｘは熱処理温度と時間に対して敏感であり（例えば、ＷＯ２０１３００８７５６及びＷＯ０１２４２０３における記載）、大型の熱処理炉で多量の処理を行うと、積載位置によっては永久磁石材料の性能が大きく変動し、大量生産に不利になる。

【0004】

したがって、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の磁気特性を確保すると共に、大量生産を容易にすることができるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を提供することが急務となっている。

【発明の概要】

【0005】

本発明が解決しようとする技術的課題は、従来のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料において、Ｂの含有量が５．８８ａｔ％未満である場合、Ｒ_６－Ｔ_１３－Ｘを生成することによって磁気特性を向上させるため、磁石が熱処理温度と時間に対して敏感であり、磁気特性が優れたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の大量生産に不利になるという欠点を解決し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、応用を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0006】

本発明により提供されるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：２９～３１．０ｗｔ．％、
ＲＨ：＞１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９０５～０．９４５ｗｔ．％、
Ｃ：０．０４～０．１５ｗｔ．％、
Ｎ：０．１～０．４ｗｔ．％、
Ｆｅ：６７～６９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料には、Ｃｏ及びＴｉがさらに含まれ、
前記Ｎには、Ｃｕおよび／またはＧａが含まれ、
前記Ｒには、ＲＬ及びＲＨが含まれ、前記ＲＬは、軽希土類元素であり、前記ＲＬには、少なくともＮｄのうちの１つが含まれ、前記ＲＨは、重希土類元素であり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の粒界には、（ＲＬ_１－ｙＲＨ_ｙ）_２Ｔ_１７Ｃ_ｘ相が存在し、ｘは２～３であり、ｙは０．１５～０．３５であり、前記Ｔには、Ｆｅを含まれなければならなく、Ｃｏ、ＴｉおよびＮの１つまたは複数も含まれている。

【0007】

本発明において、前記ＲＨの種類は、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ及びＳｃのうちの１種又は複数種を含んでもよい。

【0008】

本発明において、前記ＲＬの種類には、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｐｍ、Ｓｍ、およびＥｕのうちの１つ又は複数をさらに含んでもよい。

【0009】

本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ永久磁石材料の粒界とは、隣接する２つまたは２つ以上の主相結晶粒間の位置を意味する。

【0010】

本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料には、Ｍをさらに含み、前記Ｍは、Ａｌ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ａｇ、Ａｕ、Ｂｉ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、およびＨｆうちの１つ又は複数の元素である。

【0011】

ここで、前記Ｍの含有量は、０～３ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。

【0012】

本発明において、前記ＮがＣｕを含む場合、前記Ｃｕの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、または０．１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。

【0013】

本発明において、前記ＮがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．１２ｗｔ．％、または０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。

【0014】

本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、Ｏをさらに含み、前記Ｏの含有量は、０．０８～０．１２ｗｔ．％の範囲であってもよく、例えば、０．０９ｗｔ．％または０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。

【0015】

本発明において、前記（ＲＬ_１－ｙＲＨ_ｙ）_２Ｔ_１７Ｃ_ｘ相には、ｘは２～２．８であってもよく、例えば、２．６または２．７であり、ｙは０．１５～０．３であってもよく、例えば、０．１８、０．２２、０．２３、または０．２８である。例えば、前記（ＲＬ_１－ｙＲＨ_ｙ）_２Ｔ_１７Ｃ_ｘ相は、（ＲＬ_０．７７ＲＨ_０．２３）_２－Ｔ_１７－Ｃ_２．７、（ＲＬ_０．７８ＲＨ_０．２２）_２－Ｔ_１７－Ｃ_２．６、（ＲＬ_０．７７ＲＨ_０．２３）_２－Ｔ_１７－Ｃ_２．８、（ＲＬ_０．８１ＲＨ_０．１８）_２－Ｔ_１７－Ｃ_２．７、または（ＲＬ_０．７２ＲＨ_０．２８）_２－Ｔ_１７－Ｃ_２．８である。

【0016】

本発明において、好ましくは、前記Ｒの含有量は、３０．２－３１．０ｗｔ．％の範囲、または２９－３０．４ｗｔ．％の範囲であり、例えば、３０ｗｔ．％、３０．４ｗｔ．％又は３１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。

【0017】

本発明において、好ましくは、前記ＲＨの種類は、Ｄｙおよび／またはＴｂを含む。

【0018】

本発明において、好ましくは、前記ＲＨの含有量は、１～２．５ｗｔ．％の範囲であるが、１ｗｔ．％ではなく、例えば、１．９ｗｔ．％、２ｗｔ．％、又は１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。

【0019】

本発明において、好ましくは、前記Ｂの含有量は、０．９０５～０．９３ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．９３ｗｔ．％、０．９０５ｗｔ．％、又は０．９１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。

【0020】

本発明において、好ましくは、前記Ｃの含有量は、０．１ｗｔ．％～０．１５ｗｔ．％の範囲、または０．０４～０．１２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．０７ｗｔ．％、又は０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。

【0021】

本発明において、前記Ｔｉの含有量は、当分野における通常の含有量である。好ましくは、前記Ｔｉの含有量は、０．０５～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１～０．２５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１６ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、又は０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。

【0022】

本発明において、前記Ｃｏの含有量は、当分野における通常の含有量である。好ましくは、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．８ｗｔ．％、１．２ｗｔ．％、１ｗｔ．％、又は１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。

【0023】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒが３０．２～３１．０ｗｔ．％であり、ＲＨが１～２．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５～０．９３ｗｔ．％であり、Ｃが０．１ｗｔ．％～０．１５ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．０５～０．２ｗｔ．％であり、Ｃｏが０．５～１．５ｗｔ．％であり、Ｏが０．０８～０．１２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0024】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒが２９～３０．４ｗｔ．％であり、ＲＨが１～２．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５～０．９３ｗｔ．％であり、Ｃが０．０４～０．１２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．１～０．２５ｗｔ．％であり、Ｃｏが１～２ｗｔ．％であり、Ｏが０．０８～０．１２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0025】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｎｄが２８．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが０．６ｗｔ．％であり、Ｔｂが１．３ｗｔ．％であり、Ｂが０．９３ｗｔ．％であり、Ｃが０．１２ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．１２ｗｔ．％であり、Ｇａが０．１２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．１６ｗｔ．％であり、Ｃｏが０．８ｗｔ．％であり、Ｏが０．０８ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0026】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、ＰｒＮｄが２９ｗｔ．％であり、Ｄｙが１．５ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５ｗｔ．％であり、Ｃが０．０４ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．２ｗｔ．％であり、Ｇａが０．２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．０８ｗｔ．％であり、Ｃｏが１．２ｗｔ．％であり、Ｏが０．０９ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0027】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｎｄが２７．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが１ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９４５ｗｔ．％であり、Ｃが０．１５ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．０５ｗｔ．％であり、Ｇａが０．１２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．０５ｗｔ．％であり、Ｃｏが１ｗｔ．％であり、Ｏが０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0028】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、ＰｒＮｄが２９．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが１ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５ｗｔ．％であり、Ｃが０．０７ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．０８ｗｔ．％であり、Ｇａが０．１ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．１ｗｔ．％であり、Ｃｏが１．５ｗｔ．％であり、Ｏが０．１２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0029】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｎｄが２８．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが１ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９１５ｗｔ．％であり、Ｃが０．１ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．１５ｗｔ．％であり、Ｇａが０．０５ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．２ｗｔ．％であり、Ｃｏが２ｗｔ．％であり、Ｏが０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0030】

本発明には、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物がさらに提供され、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：２８．５～３０．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９０５～０．９４５ｗｔ．％、
Ｎ：０．１～０．４ｗｔ．％、
Ｆｅ：６７～６９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物には、ＴｉおよびＣｏが含まれ、
前記Ｎには、Ｃｕおよび／またはＧａが含まれ、
前記Ｒには、ＲＬ及びＲＨが含まれ、前記ＲＬは、希土類元素であり、前記ＲＬには、少なくともＮｄのうちの１つが含まれ、前記ＲＨは、重希土類元素である。

【0031】

本発明において、前記ＮがＣｕを含む場合、前記Ｃｕの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、または０．１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。

【0032】

本発明において、前記ＮがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．１２ｗｔ．％、または０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。

【0033】

本発明において、好ましくは、前記Ｒの含有量は、２９．７～３０．５ｗｔ．％の範囲、または２８．５～２９．９ｗｔ．％の範囲であり、例えば、２９．５ｗｔ．％、２９．９ｗｔ．％又は３０．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。

【0034】

本発明において、好ましくは、前記ＲＨの種類は、Ｄｙおよび／またはＴｂを含む。

【0035】

本発明において、好ましくは、前記ＲＨの含有量は、０．５～２ｗｔ．％の範囲であるが、０．５ｗｔ．％ではなく、例えば、１．４ｗｔ．％、１．５ｗｔ．％、又は１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。

【0036】

本発明において、好ましくは、前記Ｂの含有量は、０．９０５～０．９３ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．９３ｗｔ．％、０．９０５ｗｔ．％、又は０．９１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。

【0037】

本発明において、好ましくは、前記Ｔｉの含有量は、０．０５～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１～０．２５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１６ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、又は０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。

【0038】

本発明において、好ましくは、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．８ｗｔ．％、１．２ｗｔ．％、１ｗｔ．％、又は１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。

【0039】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料はの原料組成物、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒが２９．７～３０．５ｗｔ．％であり、ＲＨが０．５～２ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５～０．９３ｗｔ．％であり、Ｃが０．１ｗｔ．％～０．１５ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．０５～０．２ｗｔ．％であり、Ｃｏが０．５～１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0040】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料はの原料組成物、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒが２８．５～２９．９ｗｔ．％であり、ＲＨが０．５～２ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５～０．９３ｗｔ．％であり、Ｃが０．０４～０．１２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．１～０．２５ｗｔ．％であり、Ｃｏが１～２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0041】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｎｄが２８．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが０．１ｗｔ．％であり、Ｔｂが１．３ｗｔ．％であり、Ｂが０．９３ｗｔ．％であり、Ｃが０．１２ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．１２ｗｔ．％であり、Ｇａが０．１２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．１６ｗｔ．％であり、Ｃｏが０．８ｗｔ．％でありであり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0042】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の成分を含み、ＰｒＮｄが２９ｗｔ．％であり、Ｄｙが１．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５ｗｔ．％であり、Ｃが０．０４ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．２ｗｔ．％であり、Ｇａが０．２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．０８ｗｔ．％であり、Ｃｏが１．２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0043】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｎｄが２７．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが０．５ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９４５ｗｔ．％であり、Ｃが０．１５ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．０５ｗｔ．％であり、Ｇａが０．１２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．０５ｗｔ．％であり、Ｃｏが１ｗｔ．％でありであり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0044】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の成分を含み、ＰｒＮｄが２９．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが０．５ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５ｗｔ．％であり、Ｃが０．０７ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．０８ｗｔ．％であり、Ｇａが０．１ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．１ｗｔ．％であり、Ｃｏが１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0045】

本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｎｄが２８．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが０．５ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９１５ｗｔ．％であり、Ｃが０．１ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．１５ｗｔ．％であり、Ｇａが０．０５ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．２ｗｔ．％であり、Ｃｏが２ｗｔ．％でありであり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。

【0046】

本発明により提供されるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法は、下記のステップを含み：前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を鋳造、破砕、粉砕、成形、焼結、粒界拡散処理および熱処理すればよい。

【0047】

本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を本分野における通常の方法で製造することができ、例えば、高周波真空誘導溶解炉で溶解製錬すれば良い。前記溶解炉の真空度は、５×１０^－２Ｐａであってもよい。前記溶解製錬の温度は、１５００℃以下であってもよい。

【0048】

本発明において、前記鋳造の工程は、本分野における通常の鋳造工程であることができ、例えば、Ａｒガス雰囲気（例えば５．５×１０^４ＰａのＡｒガス雰囲気下）において、１０^２℃／秒～１０^４℃／秒の速度で冷却すればよい。

【0049】

本発明において、前記破砕の工程は、本分野における通常の破砕工程であることができ、例えば、水素吸収、脱水素、冷却処理を経ていればよい。

【0050】

ここで、前記水素吸収は、水素ガス圧力０．１５ＭＰａの条件下で行うことができる。

【0051】

ここで、前記脱水素は、真空引きしながら昇温する条件で行うことができる。

【0052】

本発明において、前記粉砕の工程は、本分野における通常の粉砕工程であることができ、例えば、ジェットミル粉砕である。

【0053】

ここで、好ましくは、前記粉砕の工程は、酸化ガス含有量が１００ｐｐｍ以下の雰囲気下で行う。ここで、前記粉砕工程における酸素含有量は、本分野の従来の低酸素工程に従って制御される。

【0054】

前記酸化ガスは、酸素または水分の含有量を意味する。

【0055】

ここで、前記ジェットミル粉砕の粉砕室圧力は、０．３８ＭＰａとすることができる。

【0056】

ここで、前記ジェットミル粉砕の時間は、３時間とすることができる。

【0057】

ここで、前記粉砕を行った後、本分野における通常の手段で潤滑剤を添加することができ、例えば、ステアリン酸亜鉛を添加する。前記潤滑剤の添加量は、前記粉砕を行った後の粉末重量の０．０５～０．１５％であり、例えば０．１２％、０．０６％、０．１５％または０．０８％とすることができる。

【0058】

ここで、前記粉砕過程において、ステアリン酸亜鉛の添加量を調整することにより、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料のＣ含有量を調整することができる。

【0059】

本発明において、前記成形の工程は、本分野における通常の成形工程であることができ、例えば、磁場成形法またはホットプレス熱間成形法である。

【0060】

本発明において、前記焼結の工程は、本分野における通常の焼結工程であることができ、例えば、真空条件下（例えば５×１０^－３Ｐａの真空下）で、予熱、焼結、冷却を経ていればよい。

【0061】

ここで、前記予熱の温度は、３００～６００℃であってもよい。前記予熱の時間は、１～２ｈとすることができる。前記予熱は、３００℃および６００℃の温度でそれぞれ１時間予熱することが好ましい。

【0062】

ここで、前記焼結の温度は、本分野における通常の焼結温度、例えば９００℃～１１００℃、さらには例えば１０４０℃とすることができる。

【0063】

ここで、前記焼結の時間は、本分野における通常の焼結時間、例えば２ｈとすることができる。

【0064】

ここで、前記冷却の前に、ガス圧が０．１ＭＰａに達するようにＡｒガスを導入することができる。

【0065】

本発明において、前記粒界拡散処理における重希土類元素には、Ｄｙおよび／またはＴｂが含まれる。

【0066】

本発明において、前記粒界拡散処理は、本分野における通常の工程で処理を行うことができ、例えば、Ｄｙ蒸気拡散である。

【0067】

ここで、前記粒界拡散処理の温度は、８００～９００℃、例えば８５０℃であってもよい。

【0068】

ここで、前記粒界拡散処理の時間は、１２～４８ｈ、例えば２４ｈであってもよい。

【0069】

ここで、前記粒界拡散処理の後に、さらに熱処理を行うことができる。前記熱処理の温度は、４７０～５１０℃、４６０～５００℃または４８０～５２０℃とすることができる。前記熱処理の時間は、３ｈとすることができる。

【0070】

本発明には、前記製造方法で製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料がさらに提供される。

【0071】

本発明は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料が電子部品としての応用も提供する。

【0072】

本分野の周知常識に準拠したうえで、上記の各々の好ましい条件を任意に組み合わせることによって、本発明の各々の好適な実施例を得ることができる。

【0073】

本発明に使用されている試薬および原料は、いずれも市販されている。

【発明の効果】

【0074】

本発明の積極的な進歩的効果は、以下の点にある。

【0075】

１）本願におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、優れた性能を持ち、異なる熱処理温度においてＢｒ及びＨｃｊを高く維持し、Ｂｒ≧１３．９２ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２５．７ｋＯｅとなる。

【0076】

２）本願におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、熱処理の温度範囲が広く、いずれも４０℃の範囲（４７０～５１０℃、４６０～５００℃、及び４８０～５２０℃）を有する。

【図面の簡単な説明】

【0077】

【図1】図１は、実施例１で製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料をＦＥ－ＥＰＭＡで面走査することによって形成したＮｄ元素の分布図であり、ここで、点１は（ＲＬ_０．７７ＲＨ_０．２３）_２－Ｔ_１７－Ｃ_２．７である。

【発明を実施するための形態】

【0078】

以下、実施例の態様により本発明をさらに説明するが、本発明を実施例の範囲に制限するものではない。以下の実施例において、具体的な条件が明記されない実験方法は、通常の方法及び条件に従って、または商品仕様書に応じて選択される。

【0079】

表１ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の成分および含有量（ｗｔ．％）

注：「／」は、当該元素が含まれていないことを表す。

【0080】

表２ 実施例１－５および比較例１－７の工程条件

注：ステアリン酸亜鉛中の％は、混合後の粉末中の質量百分率を意味し、「／」は、当該元素が含まれていないことを表す。

【0081】

実施例１～５および比較例１～７のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法は、以下の通りである。

【0082】

（１）溶解製錬の工程：表１に示す成分および表２に対応する工程条件に従って、調製した原料をアルミナ製の坩堝に入れ、高周波真空誘導溶解炉において５×１０^－２Ｐａの真空中で１５００℃以下の温度で真空溶解製錬した。

【0083】

（２）鋳造の工程：真空溶解製錬した後の溶解炉にＡｒガスを導入し、気圧を５．５万Ｐａにした後に鋳造し、１０^２℃／秒～１０^４℃／秒の冷却速度で急冷合金を得る。

【0084】

（３）水素破砕工程：急冷合金を置く水素化粉砕用炉を室温で真空引きした後、純度９９．９％の水素ガスを水素破砕用炉内に導入して水素ガス圧力を０．１５ＭＰａに維持する。水素吸収を十分に行った後、真空引きしながら昇温し、十分に脱水素する。その後、冷却し、水素破砕した粉末を取り出す。

【0085】

（４）ジェットミル工程：水素破砕した粉末を、酸化ガス含有量１００ｐｐｍ以下の窒素ガス雰囲気下及び粉砕室圧力０．３８ＭＰａの条件下で３時間のジェットミル粉砕し、微粉を得る。酸化ガスは、酸素または水分を指す。

【0086】

（５）ジェットミル粉砕した後の粉末にステアリン酸亜鉛を添加し、ステアリン酸亜鉛の添加量を表２に示して、Ｖブレンダーで十分に混合する。

【0087】

（６）磁場成形の工程：上記のステアリン酸亜鉛を添加した粉末を、直角配向型の磁場成形機を用いて、１．６Ｔの配向磁場中及び０．３５ｔｏｎ／ｃｍ^２の成形圧力で、一辺が２５ｍｍの立方体に一次成形し、一次成形後、０．２Ｔの磁場で減磁する。一次成形後の成形体を空気に触れさせないように、それをシールし、その後、二次成形機（静水圧成形機）を用いて、１．３ｔｏｎ／ｃｍ^２の圧力で二次成形を行う。

【0088】

（７）焼結の工程：各成形体を焼結炉に搬送して焼結し、５×１０^－３Ｐａの真空下且つ３００℃及び６００℃の温度でそれぞれ１時間を保持し、その後、１０４０℃の温度で２時間焼結し、そして、Ａｒガスを導入して０．１ＭＰａまでガス圧を到達させた後、室温まで冷却される。

【0089】

（８）粒界拡散処理の工程：金属ＤｙまたはＴｂ、および焼結後のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を炉内に置き、高温で加熱してＤｙまたはＴｂ金属を高温で蒸発させ、外部の希ガスの誘導により磁石表面に堆積し、粒界に沿って磁石内部に拡散する（具体的に表２に示す条件に従う）。

【0090】

（９）熱処理の工程：焼結体を高純度のＡｒガスにおいて表２に示される熱処理の温度で３時間の熱処理を行った後、室温まで冷却して取り出して、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を取得する。

【0091】

効果実施例
実施例１～５および比較例１～７で得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料をそれぞれ採取し、その磁気性能および成分を測定し、その磁石の相組成をＦＥ－ＥＰＭＡで観察した。

【0092】

（１）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の各成分に対して、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を用いて測定し、ここで、（ＲＬ_１－ｙＲＨ_ｙ）_２Ｔ_１７Ｃ_ｘ（ｘ：２－３，ｙ：０．１５－０．３５）相は、ＦＥ－ＥＰＭＡ試験に従って得られる。以下の表３に示すのは、成分検出の結果である。

【0093】

表３ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の成分と含有量（ｗｔ．％）

注：上記の永久磁石材料はいずれも酸素含有量が１００ｐｐｍ未満の工程条件下で製造されるものであり、最終製品におけるＯ含有量の差は通常の変動と見なすことができる。注：「／」は、当該元素が含まれていないことを意味する。

【0094】

（２）ＦＥ－ＥＰＭＡによる検出：永久磁石材料の垂直配向面を研磨し、電界放出電子プローブマイクロアナライザー（ＦＥ－ＥＰＭＡ）（日本電子株式会社（ＪＥＯＬ）、８５３０Ｆ）で検出した。まず面走査を行い、その後、異なるコントラストの相を定量分析して相組成を決定したが、試験条件は、加速電圧１５ｋＶ、プローブビーム電流５０ｎＡであった。

【0095】

実施例１～５で得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料に対してＦＥ－ＥＰＭＡ検出を行ったが、その結果は、以下の表４に示す通りであり、図１は、実施例１で得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料（ここで、点１の成分は、以下の表４における実施例１の記載通りである。）に対応している。

【0096】

表４

【0097】

（３）磁気特性の評価：永久磁石材料は中国計量院のＮＩＭ－１００００Ｈ型ＢＨ大塊希土類永久磁石非破壊測定システムを用いて磁気特性検出を行った。以下の表５は、磁気特性検出の結果を示している。表５において、「Ｂｒ」が残留磁束密度であり、「Ｈｃｊ」が保磁力（ｉｎｔｒｉｎｓｉｃ ｃｏｅｒｃｉｖｉｔｙ）であり、「ＢＨｍａｘ」が最大エネルギー積（ｍａｘｉｍｕｍ ｅｎｅｒｇｙ ｐｒｏｄｕｃｔ）であり、「ＢＨＨ」はＢＨｍａｘとＨｃｊの総和である。

【0098】

表５ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の特性

【0099】

表５から分かるように、

【0100】

１）本願におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、優れた性能を持ち、異なる熱処理温度においてＢｒ及びＨｃｊを高く維持し、Ｂｒ≧１３．９２ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２５．７ｋＯｅとなる（実施例１～５）。

【0101】

２）本願の処方によれば、Ｒ、Ｂ、Ｃｕ、及びＧａの含有量を調整しても、（ＲＬ_１―ｙＲＨ_ｙ）_２Ｔ_１７Ｃ_ｘ（ｘ：２～３、ｙ：０．１５～０．３５）相が生成せず、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料のＢｒとＨｃｊを同時に高い値に保つことができず、熱処理温度の範囲が著しく低下する（比較例１および比較例３）。

【0102】

３）本願の処方によれば、Ｃ、Ｔｉ、及びＧａの含有量を調整しても、その他の成分の含有量が本願に限定される範囲内でなければ、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料のＨｃｊが低下し、同時に熱処理温度の範囲も低下する（比較例４）。

【0103】

４）本願の処方によれば、ＲＨの含有量を維持したまま、調製過程で粒界拡散を行わず、ＲＨを導入しないと、（ＲＬ_１―ｙＲＨ_ｙ）_２Ｔ_１７Ｃ_ｘ（ｘ：２～３、ｙ：０．１５～０．３５）相を生成できなく、Ｈｃｊが著しく低下するとともに、熱処理温度の範囲も低下する（比較例５）。

【0104】

５）本願の処方によれば、高融点金属ＴｉをＺｒおよびＮｂにそれぞれ置き換え、含有量を変更しない場合、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料のＢｒおよびＨｃｊが低下するとともに、熱処理温度の範囲も低下する（比較例６～７）。

【図1】

【国際調査報告】