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特表2022-543493Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2022-10-12
(54)【発明の名称】Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用
(51)【国際特許分類】
H01F 1/057 20060101AFI20221004BHJP
H01F 41/02 20060101ALI20221004BHJP
C22C 38/00 20060101ALI20221004BHJP
B22F 9/04 20060101ALI20221004BHJP
B22F 1/00 20220101ALI20221004BHJP
B22F 3/00 20210101ALI20221004BHJP
B22F 3/24 20060101ALI20221004BHJP
【ＦＩ】
H01F1/057 170
H01F41/02 G
C22C38/00 303D
B22F9/04 C
B22F9/04 D
B22F9/04 E
B22F1/00 Y
B22F3/00 F
B22F3/24 K
【審査請求】有
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2022513848
(86)(22)【出願日】2020-07-07
(85)【翻訳文提出日】2022-02-28
(86)【国際出願番号】 CN2020100577
(87)【国際公開番号】W WO2021114648
(87)【国際公開日】2021-06-17
(31)【優先権主張番号】201911253954.2
(32)【優先日】2019-12-09
(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】521397223
【氏名又は名称】フージャン チャンティン ゴールデン ドラゴン レア－アース カンパニー リミテッド
(74)【代理人】
【識別番号】100199819
【弁理士】
【氏名又は名称】大行 尚哉
(74)【代理人】
【識別番号】100087859
【弁理士】
【氏名又は名称】渡辺 秀治
(72)【発明者】
【氏名】藍琴
(72)【発明者】
【氏名】黄佳瑩
(72)【発明者】
【氏名】陳大崑
【テーマコード（参考）】
4K017
4K018
5E040
5E062
【Ｆターム（参考）】
4K017AA04
4K017BA06
4K017BB01
4K017BB05
4K017BB06
4K017BB08
4K017BB12
4K017BB13
4K017BB18
4K017DA04
4K017EA03
4K017EA09
4K017EA11
4K017FA01
4K018AA27
4K018BA18
4K018BC12
4K018CA02
4K018CA04
4K018CA08
4K018DA01
4K018DA28
4K018DA32
4K018EA01
4K018FA08
4K018FA11
4K018KA45
4K018KA70
5E040AA04
5E040CA01
5E040NN01
5E062CD04
(57)【要約】
【課題】本発明は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用を開示する。
【解決手段】Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉには、Ｒ、ＴおよびＸが含まれ、それは、下の関係式を満たし、（１）（Ｆｅ＋Ｃｏ）／Ｂの原子比は、１２．５～１３．５であり、（２）Ｂ／Ｘの原子比は、２．７～４．１であることであり、Ｘは、Ａｌ、ＧａおよびＣｕのうちの一種または複数種であり、それは、Ｒ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒と、隣接する２つのＲ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒間の二粒子粒界相および希土類リッチ相とが含まれ、二粒子粒界相および前記希土類リッチ相は、組成がＲ６Ｔ１３Ｘである相を含む。本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉには、Ｒ６Ｔ１３Ｘ相が形成され、Ｈｃｊ及び力学的性能の同時改善を実現することができる。
【選択図】図１
【解決手段】Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉには、Ｒ、ＴおよびＸが含まれ、それは、下の関係式を満たし、（１）（Ｆｅ＋Ｃｏ）／Ｂの原子比は、１２．５～１３．５であり、（２）Ｂ／Ｘの原子比は、２．７～４．１であることであり、Ｘは、Ａｌ、ＧａおよびＣｕのうちの一種または複数種であり、それは、Ｒ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒と、隣接する２つのＲ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒間の二粒子粒界相および希土類リッチ相とが含まれ、二粒子粒界相および前記希土類リッチ相は、組成がＲ６Ｔ１３Ｘである相を含む。本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉには、Ｒ６Ｔ１３Ｘ相が形成され、Ｈｃｊ及び力学的性能の同時改善を実現することができる。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉであって、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉには、Ｒ、ＴおよびＸが含まれ、
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、かつ、ＲはＲＨを含み、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
前記Ｔは、少なくともＦｅを含み、
前記Ｘは、Ａｌ、ＧａおよびＣｕのうちの一種または複数種であり、かつ、前記Ｘは、Ａｌを含まなければならなく、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、以下の関係式を満たし、すなわち、
（１）（Ｆｅ＋Ｃｏ）／Ｂの原子比は、１２．５～１３．５であることと、
（２）Ｂ／Ｘの原子比は、２．７～４．１であることであり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉには、Ｒ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒と、隣接する２つのＲ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒間の二粒子粒界相および希土類リッチ相とが含まれ、前記二粒子粒界相および前記希土類リッチ相は、組成がＲ６Ｔ１３Ｘである相を含み、
好ましくは、前記Ｔは、ＦｅおよびＣｏを含み、
好ましくは、前記Ｒ６－Ｔ１３－Ｘ相において、Ｘは、ＡｌおよびＣｕであり、
好ましくは、前記（Ｆｅ＋Ｃｏ）／Ｂの原子比は、１２．８～１３．３９であり、例えば、１２．５、１２．８６、１２．８８、１２．８９、１２．９または１３．９であり、
好ましくは、前記Ｂ／Ｘの原子比は、２．８～４であり、例えば、２．８、２．９、３．２、３．６、３．８、３．９または４である、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉ。
【請求項2】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒ：３１．０～３２．５ｗｔ．％、かつ前記ＲにはＲＨが含まれ、
Ｃｕ：０．２０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４０～０．８０ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
残部はＦｅおよび不可避的不純物であり、
好ましくは、前記ＲにはＰｒ元素がさらに含まれ、
好ましくは、前記Ｒの含有量は、３１．５～３２．５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、３１ｗｔ．％、３１．５ｗｔ．％、３２ｗｔ．％、または３２．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記ＲＨの含有量は、０．８～２．２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．８ｗｔ．％、１．５ｗｔ．％、または２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｃｕの含有量は、０．２～０．４ｗｔ．％の範囲、または０．３～０．５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．２ｗｔ．％、０．３ｗｔ．％、０．３５ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％、０．４５ｗｔ．％、または０．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ａｌの含有量は、０．４～０．６ｗｔ．％の範囲、または０．５～０．８ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．４ｗｔ．％、０．５ｗｔ．％、０．５１ｗｔ．％、０．６ｗｔ．％、０．６５ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、または０．８ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｇａの含有量は、０ｗｔ．％または０．３ｗｔ．％の範囲であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｎｂの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１２～０．２５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１ｗｔ．％、０．１２ｗｔ．％、０．１５ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％、または０．２５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．５ｗｔ．％、１ｗｔ．％、１．２ｗｔ．％、または１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｂの含有量は、０．９７～１ｗｔ．％の範囲、または０．９９～１．０３ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．９７ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％、０．９９ｗｔ．％、１ｗｔ．％、または１．０３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉ。
【請求項3】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩであって、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩには、Ｒ、ＴおよびＸが含まれ、前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、かつ、ＲはＲＨを含み、前記ＲＨは、重希土類元素であり、
前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
前記Ｔは、少なくともＦｅを含み、
前記Ｘは、Ａｌ、ＧａおよびＣｕのうちの一種または複数種であり、かつ、前記Ｘは、Ａｌを含まなければならなく、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、以下の関係式を満たし、すなわち、
（１）（Ｆｅ＋Ｃｏ）／Ｂの原子比は、１２．５～１３．７であることと、
（２）Ｂ／Ｘの原子比は、２．８～４．０であることであり、
好ましくは、前記Ｔは、ＦｅおよびＣｏを含み、
好ましくは、前記（Ｆｅ＋Ｃｏ）／Ｂの原子比は、１２．９～１３であり、例えば、１２．９４、１２．９５、１２．９６、１２．９８、１２．９９または１３であり、
好ましくは、前記Ｂ／Ｘの原子比は、２．９～３．９であり、例えば、３．２、３．６または３．８である、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩ。
【請求項4】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒ：３０．５～３２ｗｔ．％、かつ前記ＲにはＲＨが含まれ、
Ｃｕ：０．２０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４０～０．８０ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、
前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
残部はＦｅおよび不可避的不純物であり、
好ましくは、前記ＲにはＰｒ元素がさらに含まれ、
好ましくは、前記Ｒの含有量は、３１－３２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、３１ｗｔ．％、３１．５ｗｔ．％、または３２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記ＲＨの含有量は、０．３～１．７ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．３ｗｔ．％、１ｗｔ．％、または１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｃｕの含有量は、０．２～０．４ｗｔ．％の範囲、または０．３～０．５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．２ｗｔ．％、０．３ｗｔ．％、０．３５ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％、０．４５ｗｔ．％、または０．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ａｌの含有量は、０．４～０．６ｗｔ．％の範囲、または０．５～０．８ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．４ｗｔ．％、０．５ｗｔ．％、０．５１ｗｔ．％、０．６ｗｔ．％、０．６５ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、または０．８ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｇａの含有量は、０ｗｔ．％または０．３ｗｔ．％の範囲であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｎｂの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１２～０．２５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１ｗｔ．％、０．１２ｗｔ．％、０．１５ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％、または０．２５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．５ｗｔ．％、１ｗｔ．％、１．２ｗｔ．％、または１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｂの含有量は、０．９７～１ｗｔ．％の範囲、または０．９９～１．０３ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．９７ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％、０．９９ｗｔ．％、１ｗｔ．％、または１．０３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項３に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩ。
【請求項5】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物であって、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒ：３０．５～３２ｗｔ．％、かつ前記ＲにはＲＨが含まれ、
Ｃｕ：０．２０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４０～０．８０ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、
前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
残部はＦｅおよび不可避的不純物であり、
好ましくは、前記Ｒの含有量は、３１－３２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、３１ｗｔ．％、３１．５ｗｔ．％、または３２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、
好ましくは、前記ＲＨの含有量は、０．３～１．７ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．３ｗｔ．％、１ｗｔ．％、または１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｃｕの含有量は、０．２～０．４ｗｔ．％の範囲、または０．３～０．５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．２ｗｔ．％、０．３ｗｔ．％、０．３５ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％、０．４５ｗｔ．％、または０．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ａｌの含有量は、０．４～０．６ｗｔ．％の範囲、または０．５～０．８ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．４ｗｔ．％、０．５ｗｔ．％、０．５１ｗｔ．％、０．６ｗｔ．％、０．６５ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、または０．８ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｇａの含有量は、０ｗｔ．％または０．３ｗｔ．％の範囲であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｎｂの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１２～０．２５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１ｗｔ．％、０．１２ｗｔ．％、０．１５ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％、または０．２５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．５ｗｔ．％、１ｗｔ．％、１．２ｗｔ．％、または１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、
好ましくは、前記Ｂの含有量は、０．９７～１ｗｔ．％の範囲、または０．９９～１．０３ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．９７ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％、０．９９ｗｔ．％、１ｗｔ．％、または１．０３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物。
【請求項6】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの製造方法であって、下記のステップを含み：請求項５に記載の前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物の溶融液を鋳造、破砕、粉砕、成形、焼結すればよい、ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの製造方法。
【請求項7】
請求項６に記載の製造方法により製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩ。
【請求項8】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの製造方法であって、請求項３、４又は７のいずれかの１項に記載の前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩを粒界拡散処理すればよい、ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの製造方法。
【請求項9】
請求項８に記載の製造方法により製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉ。
【請求項10】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料が電子部品としての応用であって、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は請求項１、２または９のいずれかの１項に記載の前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉであり、および／または、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は請求項３、４または７のいずれかの１項に記載の前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩである、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料が電子部品としての応用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用に関する。
【背景技術】
【0002】
永久磁石材料は、電子部品をサポートするための重要な材料として開発され、開発の方向は、高磁気エネルギー積と高保磁力の方向に向かう。Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料（Ｒは希土類元素の少なくとも１つである）は、永久磁石の中で最高性能の磁石として知られ、ハードディスクドライブのボイスコイルモーター（ＶＣＭ）、電気自動車用（ＥＶ、ＨＶ、ＰＨＶなど）モーター、産業機器用モーターなどのさまざまなモーター及び家電製品に使用される。
【0003】
従来技術では、通常のＢの含有量を有するネオジム鉄ホウ素は、Ｒ６－Ｔ１３－Ｘ相を生成できず、磁気性能に劣る。類似の処方系を有することを前提として、ネオジム鉄ホウ素成分におけるＢの含有量（Ｂの含有量は、約０．９３ｗｔ．％以下である）を低減させ、Ｇａ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉを添加して磁石中にＲ６－Ｔ１３－Ｘ相（Ｘは、Ｇａ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｓｉなどを含む）を生成させることにより、磁石性能を向上させると、Ｂの含有量の低減により、磁石中にＲ２Ｔ１７、ＴｉＢｘなどの雑相が極めて形成され易くなり、磁石の力学的性能を低下させ、材料をより脆くして、加工および高速モータへの使用に不利となる。
【0004】
従って、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の磁気性能を確保しつつ、材料の力学的性能を低下させないＲ－Ｔ－Ｂ永久磁石材料が求められている。
【発明の概要】
【0005】
本発明が解決しようとする技術的課題は、従来技術においてＲ６－Ｔ１３－Ｘ相を生成することによりＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の磁気特性を向上させる場合、磁性体の力学的性能が低下する欠陥を克服するために、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用を提供する。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明は、以下の技術考案を通じて上記の技術的問題を解決する。
【0007】
本発明には、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉが提供され、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉには、Ｒ、ＴおよびＸが含まれ、
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、かつ、ＲはＲＨを含み、前記ＲＨは、重希土類元素であり、
前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
前記Ｔは、少なくともＦｅを含み、
前記Ｘは、Ａｌ、ＧａおよびＣｕのうちの一種または複数種であり、かつ、前記Ｘは、Ａｌを含まなければならなく、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、以下の関係式を満たし、すなわち、
（１）（Ｆｅ＋Ｃｏ）／Ｂの原子比は、１２．５～１３．５であることと、
（２）Ｂ／Ｘの原子比は、２．７～４．１であることであり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉには、Ｒ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒と、隣接する２つのＲ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒間の二粒子粒界相および希土類リッチ相とが含まれ、前記二粒子粒界相および前記希土類リッチ相は、組成がＲ６Ｔ１３Ｘである相を含む。
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、かつ、ＲはＲＨを含み、前記ＲＨは、重希土類元素であり、
前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
前記Ｔは、少なくともＦｅを含み、
前記Ｘは、Ａｌ、ＧａおよびＣｕのうちの一種または複数種であり、かつ、前記Ｘは、Ａｌを含まなければならなく、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、以下の関係式を満たし、すなわち、
（１）（Ｆｅ＋Ｃｏ）／Ｂの原子比は、１２．５～１３．５であることと、
（２）Ｂ／Ｘの原子比は、２．７～４．１であることであり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉには、Ｒ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒と、隣接する２つのＲ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒間の二粒子粒界相および希土類リッチ相とが含まれ、前記二粒子粒界相および前記希土類リッチ相は、組成がＲ６Ｔ１３Ｘである相を含む。
【0008】
本発明において、上記関係式（１）（２）が成り立つ根拠は以下の通りである。発明者は、Ｒ６－Ｔ１３－Ｘ相の生成過程で、Ｒ６－Ｔ１３－Ｘ相を含有する磁性体にＢリッチＸ貧乏（ＸはＡｌ、Ｇａ及びＣｕのうちの一種または複数種であり、また前記Ｘは必ずＡｌを含むべきである。）領域が存在することを見出し、これから、ＢとＸに一定の対応関係があり、Ｂ含有量が少ない場合、希土類の量が相対的に高く、Ｆｅの比例も変化すると推測された。したがって、本発明では、Ｘ含有量を高め、希土類の量を調整することにより、ＦｅとＢの比例を変化させることで、通常のＢ含有量のみでＲ６－Ｔ１３－Ｘ相（ＸはＡｌ、Ｇａ及びＣｕのうちの一種または複数種である。）を形成させることができる。
【0009】
本発明において、前記Ｔは、ＦｅおよびＣｏを含む。
【0010】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ６－Ｔ１３－Ｘ相において、Ｘは、ＡｌおよびＣｕであり、例えば、Ｎｄが２７．９ａｔ％であり、Ｄｙが１．８５ａｔ％であり、Ｆｅが６４．２５ａｔ％であり、Ｃｏが０．７７ａｔ％であり、Ａｌが４．６３ａｔ％であり、Ｃｕが０．４２ａｔ％であり、ａｔ％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における各元素の原子含有量が占める百分率を意味する。
【0011】
本発明において、好ましくは、前記（Ｆｅ＋Ｃｏ）／Ｂの原子比は、１２．８～１３．３９であり、例えば、１２．５、１２．８６、１２．８８、１２．８９、１２．９または１３．９である。
【0012】
本発明において、好ましくは、前記Ｂ／Ｘの原子比は、２．８～４であり、例えば、２．８、２．９、３．２、３．６、３．８、３．９または４である。
【0013】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：３１．０～３２．５ｗｔ．％、かつ前記ＲにはＲＨが含まれ、
Ｃｕ：０．２０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４０～０．８０ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、
前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
Ｒ：３１．０～３２．５ｗｔ．％、かつ前記ＲにはＲＨが含まれ、
Ｃｕ：０．２０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４０～０．８０ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、
前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
【0014】
ここで、前記Ｒには、当技術分野における従来の希土類元素が含まれてもよく、例えば、Ｐｒが含まれる。
【0015】
ここで、前記Ｒの含有量は、３１．５～３２．５ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、３１ｗｔ．％、３１．５ｗｔ．％、３２ｗｔ．％、または３２．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0016】
ここで、前記ＲＨの含有量は、０．８～２．２ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．８ｗｔ．％、１．５ｗｔ．％、または２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0017】
ここで、前記Ｃｕの含有量は、０．２～０．４ｗｔ．％の範囲、または０．３～０．５ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．２ｗｔ．％、０．３ｗｔ．％、０．３５ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％、０．４５ｗｔ．％、または０．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0018】
ここで、前記Ａｌの含有量は、０．４～０．６ｗｔ．％の範囲、または０．５～０．８ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．４ｗｔ．％、０．５ｗｔ．％、０．５１ｗｔ．％、０．６ｗｔ．％、０．６５ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、または０．８ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0019】
ここで、前記Ｇａの含有量は、０ｗｔ．％または０．３ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0020】
ここで、前記Ｎｂの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１２～０．２５ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１ｗｔ．％、０．１２ｗｔ．％、０．１５ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％、または０．２５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0021】
ここで、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．５ｗｔ．％、１ｗｔ．％、１．２ｗｔ．％、または１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0022】
ここで、前記Ｂの含有量は、０．９７～１ｗｔ．％の範囲、または０．９９～１．０３ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．９７ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％、０．９９ｗｔ．％、１ｗｔ．％、または１．０３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0023】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：３１．０～３２．５ｗｔ．％、
ＲＨ：０．８～２．２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５０～０．７０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
Ｒ：３１．０～３２．５ｗｔ．％、
ＲＨ：０．８～２．２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５０～０．７０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
【0024】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：３１．５～３２．５ｗｔ．％、
ＲＨ：０．８～２．２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２～０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４～０．６ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３ｗｔ．％
Ｎｂ：０．１～０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～１．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
Ｒ：３１．５～３２．５ｗｔ．％、
ＲＨ：０．８～２．２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２～０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４～０．６ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３ｗｔ．％
Ｎｂ：０．１～０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～１．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
【0025】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１ｗｔ．％、
Ｔｂ：０．８ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１ｗｔ．％、
Ｔｂ：０．８ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0026】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．７ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５ｗｔ．％、
Ｂ：１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．７ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５ｗｔ．％、
Ｂ：１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0027】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0028】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５１ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１５ｗｔ．％、
Ｃｏ：１．５ｗｔ．％、
Ｂ：１ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５１ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１５ｗｔ．％、
Ｃｏ：１．５ｗｔ．％、
Ｂ：１ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0029】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｎｄ：３２．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６５ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１．２ｗｔ．％、
Ｂ：０．９８ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
Ｎｄ：３２．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６５ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１．２ｗｔ．％、
Ｂ：０．９８ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0030】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0031】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0032】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２ｗｔ．％、
Ａｌ：０．８ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２ｗｔ．％、
Ａｌ：０．８ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0033】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４ｗｔ．％、
Ｇａ：０．３ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４ｗｔ．％、
Ｇａ：０．３ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0034】
本発明には、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩがさらに提供され、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩには、Ｒ、ＴおよびＸが含まれ、
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、かつ、ＲはＲＨを含み、前記ＲＨは、重希土類元素であり、
前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
前記Ｔは、少なくともＦｅを含み、
前記Ｘは、Ａｌ、ＧａおよびＣｕのうちの一種または複数種であり、かつ、前記Ｘは、Ａｌを含まなければならなく、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、以下の関係式を満たし、すなわち、
（１）（Ｆｅ＋Ｃｏ）／Ｂの原子比は、１２．５～１３．７であることと、
（２）Ｂ／Ｘの原子比は、２．８～４．０であることである。
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、かつ、ＲはＲＨを含み、前記ＲＨは、重希土類元素であり、
前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
前記Ｔは、少なくともＦｅを含み、
前記Ｘは、Ａｌ、ＧａおよびＣｕのうちの一種または複数種であり、かつ、前記Ｘは、Ａｌを含まなければならなく、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、以下の関係式を満たし、すなわち、
（１）（Ｆｅ＋Ｃｏ）／Ｂの原子比は、１２．５～１３．７であることと、
（２）Ｂ／Ｘの原子比は、２．８～４．０であることである。
【0035】
本発明において、好ましくは、前記Ｔは、ＦｅおよびＣｏを含む。
【0036】
本発明において、好ましくは、前記（Ｆｅ＋Ｃｏ）／Ｂの原子比は、１２．９～１３であり、例えば、１２．９４、１２．９５、１２．９６、１２．９８、１２．９９または１３である。
【0037】
本発明において、好ましくは、前記Ｂ／Ｘの原子比は、２．９～３．９であり、例えば、３．２、３．６または３．８である。
【0038】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：３０．５～３２ｗｔ．％、かつ前記ＲにはＲＨが含まれ、
Ｃｕ：０．２０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４０～０．８０ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、
前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
Ｒ：３０．５～３２ｗｔ．％、かつ前記ＲにはＲＨが含まれ、
Ｃｕ：０．２０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４０～０．８０ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、
前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
【0039】
ここで、前記Ｒには、当技術分野における従来の希土類元素が含まれてもよく、例えば、Ｐｒが含まれる。
【0040】
ここで、好ましくは、前記Ｒの含有量は、３１－３２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、３１ｗｔ．％、３１．５ｗｔ．％、または３２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0041】
ここで、好ましくは、前記ＲＨの含有量は、０．３～１．７ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．３ｗｔ．％、１ｗｔ．％、または１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0042】
ここで、好ましくは、前記Ｃｕの含有量は、０．２～０．４ｗｔ．％の範囲、または０．３～０．５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．２ｗｔ．％、０．３ｗｔ．％、０．３５ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％、０．４５ｗｔ．％、または０．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0043】
ここで、好ましくは、前記Ａｌの含有量は、０．４～０．６ｗｔ．％の範囲、または０．５～０．８ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．４ｗｔ．％、０．５ｗｔ．％、０．５１ｗｔ．％、０．６ｗｔ．％、０．６５ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、または０．８ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0044】
ここで、好ましくは、前記Ｇａの含有量は、０ｗｔ．％または０．３ｗｔ．％の範囲であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0045】
ここで、好ましくは、前記Ｎｂの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１２～０．２５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１ｗｔ．％、０．１２ｗｔ．％、０．１５ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％、または０．２５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0046】
ここで、好ましくは、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．５ｗｔ．％、１ｗｔ．％、１．２ｗｔ．％、または１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0047】
ここで、好ましくは、前記Ｂの含有量は、０．９７～１ｗｔ．％の範囲、または０．９９～１．０３ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．９７ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％、０．９９ｗｔ．％、１ｗｔ．％、または１．０３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0048】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、下記の成分を含み、
Ｒ：３０．５～３２ｗｔ．％、
ＲＨ：０．３～１．７ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５０～０．７０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
Ｒ：３０．５～３２ｗｔ．％、
ＲＨ：０．３～１．７ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５０～０．７０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
【0049】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、下記の成分を含み、
Ｒ：３１～３２ｗｔ．％、
ＲＨ：０．３～１ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２～０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４～０．６ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１～０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～１．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
Ｒ：３１～３２ｗｔ．％、
ＲＨ：０．３～１ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２～０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４～０．６ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１～０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～１．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味し、前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
【0050】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３０．５ｗｔ．％、
Ｔｂ：０．３ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３０．５ｗｔ．％、
Ｔｂ：０．３ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0051】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３０．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．７ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５ｗｔ．％、
Ｂ：１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３０．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．７ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５ｗｔ．％、
Ｂ：１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0052】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0053】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１ｗｔ．％、
Ｄｙ：１ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５１ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１５ｗｔ．％、
Ｃｏ：１．５ｗｔ．％、
Ｂ：１ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１ｗｔ．％、
Ｄｙ：１ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５１ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１５ｗｔ．％、
Ｃｏ：１．５ｗｔ．％、
Ｂ：１ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0054】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、下記の成分を含み、
Ｎｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６５ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１．２ｗｔ．％、
Ｂ：０．９８ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
Ｎｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６５ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１．２ｗｔ．％、
Ｂ：０．９８ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0055】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0056】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0057】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２ｗｔ．％、
Ａｌ：０．８ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２ｗｔ．％、
Ａｌ：０．８ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0058】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩは、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４ｗｔ．％、
Ｇａ：０．３ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４ｗｔ．％、
Ｇａ：０．３ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩにおける質量百分率を意味する。
【0059】
本発明には、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物がさらに提供され、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：３０．５～３２ｗｔ．％、かつ前記ＲにはＲＨが含まれ、
Ｃｕ：０．２０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４０～０．８０ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、
前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
Ｒ：３０．５～３２ｗｔ．％、かつ前記ＲにはＲＨが含まれ、
Ｃｕ：０．２０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４０～０．８０ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、
前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、
前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、
残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
【0060】
本発明において、前記Ｒには、本分野における通常の希土類元素、例えばＰｒがさらに含まれていてもよい。
【0061】
本発明において、好ましくは、前記Ｒの含有量は、３１－３２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、３１ｗｔ．％、３１．５ｗｔ．％、または３２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0062】
本発明において、好ましくは、前記ＲＨの含有量は、０．３～１．７ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．３ｗｔ．％、１ｗｔ．％、または１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0063】
本発明において、好ましくは、前記Ｃｕの含有量は、０．２～０．４ｗｔ．％の範囲、または０．３～０．５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．２ｗｔ．％、０．３ｗｔ．％、０．３５ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％、０．４５ｗｔ．％、または０．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0064】
本発明において、好ましくは、前記Ａｌの含有量は、０．４～０．６ｗｔ．％の範囲、または０．５～０．８ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．４ｗｔ．％、０．５ｗｔ．％、０．５１ｗｔ．％、０．６ｗｔ．％、０．６５ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、または０．８ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0065】
本発明において、好ましくは、前記Ｇａの含有量は、０ｗｔ．％または０．３ｗｔ．％の範囲であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0066】
本発明において、好ましくは、前記Ｎｂの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１２～０．２５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１ｗｔ．％、０．１２ｗｔ．％、０．１５ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％、または０．２５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0067】
本発明において、好ましくは、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．５ｗｔ．％、１ｗｔ．％、１．２ｗｔ．％、または１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0068】
本発明において、好ましくは、前記Ｂの含有量は、０．９７～１ｗｔ．％の範囲、または０．９９～１．０３ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．９７ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％、０．９９ｗｔ．％、１ｗｔ．％、または１．０３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0069】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物は、下記の成分を含み、
Ｒ：３０．５～３２ｗｔ．％、
ＲＨ：０．３～１．７ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５０～０．７０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
Ｒ：３０．５～３２ｗｔ．％、
ＲＨ：０．３～１．７ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５０～０．７０ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１０～０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
【0070】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物は、下記の成分を含み、
Ｒ：３１～３２ｗｔ．％、
ＲＨ：０．３～１ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２～０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４～０．６ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１～０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～１．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
Ｒ：３１～３２ｗｔ．％、
ＲＨ：０．３～１ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２～０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４～０．６ｗｔ．％、
Ｇａ：０～０．３ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１～０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～１．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７～１ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味し、前記Ｒは、少なくともＮｄを含む希土類元素であり、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨは、少なくともＤｙおよび／またはＴｂを含み、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
【0071】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物は、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３０．５ｗｔ．％、
Ｔｂ：０．３ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３０．５ｗｔ．％、
Ｔｂ：０．３ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９７ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0072】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物は、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３０．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．７ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５ｗｔ．％、
Ｂ：１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３０．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．７ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２５ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５ｗｔ．％、
Ｂ：１．０３ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0073】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物は、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0074】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物は、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１ｗｔ．％、
Ｄｙ：１ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５１ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１５ｗｔ．％、
Ｃｏ：１．５ｗｔ．％、
Ｂ：１ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１ｗｔ．％、
Ｄｙ：１ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．３５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．５１ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１５ｗｔ．％、
Ｃｏ：１．５ｗｔ．％、
Ｂ：１ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0075】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物は、下記の成分を含み、
Ｎｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６５ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１．２ｗｔ．％、
Ｂ：０．９８ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
Ｎｄ：３２ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６５ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．１２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１．２ｗｔ．％、
Ｂ：０．９８ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0076】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物は、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２ｗｔ．％、
Ａｌ：０．６ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0077】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物は、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．５ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0078】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物は、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２ｗｔ．％、
Ａｌ：０．８ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．２ｗｔ．％、
Ａｌ：０．８ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0079】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物は、下記の成分を含み、
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４ｗｔ．％、
Ｇａ：０．３ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
ＰｒＮｄ：３１．５ｗｔ．％、
Ｄｙ：１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０．４ｗｔ．％、
Ａｌ：０．４ｗｔ．％、
Ｇａ：０．３ｗｔ．％、
Ｎｂ：０．２ｗｔ．％、
Ｃｏ：１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0080】
本発明により提供されるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの製造方法は、下記のステップを含み：前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物の溶融液を鋳造、破砕、粉砕、成形、焼結すればよい。
【0081】
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物の溶融液を本分野における通常の方法で製造することができ、例えば、高周波真空誘導溶解炉で溶解製錬すれば良い。前記溶解炉の真空度は、５×１０－２Ｐａであってもよい。前記溶解製錬の温度は、１５００℃以下であってもよい。
【0082】
本発明において、前記鋳造の工程は、本分野における通常の鋳造工程であることができ、例えば、Ａｒガス雰囲気（例えば５．５×１０４ＰａのＡｒガス雰囲気下）において、１０２℃／秒～１０４℃／秒の速度で冷却すればよい。
【0083】
本発明において、前記破砕の工程は、本分野における通常の破砕工程であることができ、例えば、水素吸収、脱水素、冷却処理を経ていればよい。
【0084】
ここで、前記水素吸収は、水素ガス圧力０．１５ＭＰａの条件下で行うことができる。
【0085】
ここで、前記脱水素は、真空引きしながら昇温する条件で行うことができる。
【0086】
本発明において、前記粉砕の工程は、本分野における通常の粉砕工程であることができ、例えば、ジェットミル粉砕である。
【0087】
ここで、好ましくは、前記粉砕の工程は、酸化ガス含有量が１００ｐｐｍ以下の雰囲気下で行うことができる。
【0088】
前記酸化ガスは、酸素または水分の含有量を意味する。
【0089】
ここで、前記ジェットミル粉砕の粉砕室圧力は、０．３８ＭＰａとすることができる。
【0090】
ここで、前記ジェットミル粉砕の時間は、３時間とすることができる。
【0091】
ここで、前記粉砕を行った後、本分野における通常の方法で潤滑剤を添加することができ、例えば、ステアリン酸亜鉛を添加する。前記潤滑剤の添加量は、混合後の粉末重量の０．１０～０．１５％、例えば０．１２％とすることができる。
【0092】
本発明において、前記成形の工程は、本分野における通常の成形工程であることができ、例えば、磁場成形法またはホットプレス熱間成形法である。
【0093】
本発明において、前記焼結の工程は、本分野における通常の焼結工程であることができ、例えば、真空条件下（例えば５×１０－３Ｐａの真空下）で、予熱、焼結、冷却を経ていればよい。
【0094】
ここで、前記予熱の温度は、３００～６００℃であってもよい。前記予熱の時間は、１～２ｈとすることができる。前記予熱は、３００℃および６００℃の温度でそれぞれ１時間予熱することが好ましい。
【0095】
ここで、前記焼結の温度は、本分野における通常の焼結温度、例えば９００℃～１１００℃、さらには例えば１０４０℃とすることができる。
【0096】
ここで、前記焼結の時間は、本分野における通常の焼結時間、例えば２ｈとすることができる。
【0097】
ここで、前記冷却の前に、ガス圧が０．１ＭＰａに達するようにＡｒガスを導入することができる。
【0098】
本発明は、前記方法で製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩも提供する。
【0099】
本発明により提供されるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの製造方法は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩを粒界拡散処理すればよい。
【0100】
前記粒界拡散処理における重希土類元素には、Ｔｂおよび／またはＤｙが含まれる。
【0101】
本発明において、前記粒界拡散処理は、本分野における通常の工程で処理を行うことができ、例えば、Ｄｙ蒸気拡散処理である。
【0102】
ここで、前記拡散熱処理の温度は、８００～９００℃、例えば８５０℃であってもよい。
【0103】
ここで、前記拡散熱処理の時間は、１２～４８ｈ、例えば２４ｈであってもよい。
【0104】
ここで、前記粒界拡散処理の後に、さらに熱処理を行うことができる。前記熱処理の温度は、４５０～５５０℃、例えば５００℃とすることができる。前記熱処理の時間は、３ｈとすることができる。
【0105】
本発明は、前記方法で製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉも提供する。
【0106】
本発明は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料が電子部品としての応用も提供する。
【0107】
ここで、前記電子部品は、モーターにおける電子部品などの当技術分野の従来型であってもよい。
【0108】
ここで、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、上記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉおよび／またはＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩであってもよい。
【0109】
本分野の周知常識に準拠したうえで、上記の各々の好ましい条件を任意に組み合わせることによって、本発明の各々の好適な実施例を得ることができる。
【0110】
本発明に使用されている試薬および原料は、いずれも市販されている。
【発明の効果】
【0111】
本発明の積極的な進歩的効果は、以下の点にある。
【0112】
（１）本発明の永久磁石材料は、力学的性能の維持が良好であり、すなわち、現在のＢ含有量の低い永久磁石体は、曲げ強さが２７０～３００Ｍｐａであるが、本発明の永久磁石材料の曲げ強さは３７０～４０２Ｍｐａである。
【0113】
（２）本発明の永久磁石材料は、磁気特性が良好であり、すなわちＢｒ≧１３．２０ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２５．１ｋＯｅであり、ＢｒおよびＨｃｊの同期的向上を実現し、且つ最大エネルギー積（ｍａｘｉｍｕｍ ｅｎｅｒｇｙ ｐｒｏｄｕｃｔ、ＢＨｍａｘと略称）≧４２．５ＭＧＯｅである。
【図面の簡単な説明】
【0114】
【発明を実施するための形態】
【0115】
以下、実施例の態様により本発明をさらに説明するが、本発明を実施例の範囲に制限するものではない。以下の実施例において、具体的な条件が明記されない実験方法は、通常の方法及び条件に従って、又は商品仕様書に応じて選択される。
【0116】
実施例および比較例におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料成分を表１に示す。以下の表において、「／」は、その元素が添加されていないことを示す。「Ｂｒ」は残留磁束密度（ｒｅｍａｎｅｎｃｅ）、「Ｈｃｊ」は保磁力（ｉｎｔｒｉｎｓｉｃ ｃｏｅｒｃｉｖｉｔｙ）であり、「ＢＨｍａｘ」が最大エネルギー積（ｍａｘｉｍｕｍ ｅｎｅｒｇｙ ｐｒｏｄｕｃｔ）であり、「ＢＨＨ」はＢＨｍａｘとＨｃｊの総和である。
【0117】
表１ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの原料組成物の成分と含有量（ｗｔ．％）
備考：Ｒは希土類の合計含有量を指し、具体的にはＮｄ、ＰｒＮｄ、ＴｂおよびＤｙの合計含有量を指す。
【0118】
表２ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩの成分と含有量（ｗｔ．％）
備考：Ｒは希土類の合計含有量を指し、具体的にはＮｄ、ＰｒＮｄ、ＴｂおよびＤｙの合計含有量を指す。
【0119】
実施例２～９、および比較例１～７のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法は、以下の通りである。
【0120】
（１）溶解製錬の工程：表１に示す成分に従って、調製した原料をアルミナ製の坩堝に入れ、高周波真空誘導溶解炉において５×１０－２Ｐａの真空中で１５００℃以下の温度で真空溶解製錬した。
【0121】
（２）鋳造の工程：真空溶解製錬した後の溶解炉にＡｒガスを導入し、気圧を５．５万Ｐａにした後に鋳造し、１０２℃／秒～１０４℃／秒の冷却速度で急冷合金を得る。
【0122】
（３）水素破砕工程：急冷合金を置く水素破砕用炉を室温で真空引きした後、純度９９．９％の水素ガスを水素破砕用炉内に導入して水素ガス圧力を０．１５ＭＰａに維持する。水素吸収を十分に行った後、真空引きしながら昇温し、十分に脱水素する。その後、冷却し、水素破砕した粉末を取り出す。
【0123】
（４）ジェットミル工程：水素破砕した粉末を、酸化ガス含有量１００ｐｐｍ以下の窒素ガス雰囲気下及び粉砕室圧力０．３８ＭＰａの条件下で３時間のジェットミル粉砕し、微粉を得る。酸化ガスは、酸素または水分を指す。
【0124】
（５）ジェットミル粉砕した後の粉末にステアリン酸亜鉛を添加し、ステアリン酸亜鉛の添加量を混合後の粉末重量の０．１２％として、Ｖブレンダーで十分に混合した。
【0125】
（６）磁場成形の工程：上記のステアリン酸亜鉛を添加した粉末を、直角配向型の磁場成形機を用いて、１．６Ｔの配向磁場中及び０．３５ｔｏｎ／ｃｍ２の成形圧力で、一辺が２５ｍｍの立方体に一次成形し、一次成形後、０．２Ｔの磁場で減磁する。一次成形後の成形体を空気に触れさせないように、それをシールし、その後、二次成形機（静水圧成形機）を用いて、１．３ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で二次成形を行う。
【0126】
（７）焼結の工程：各成形体を焼結炉に搬送して焼結し、５×１０－３Ｐａの真空下かつ３００℃および６００℃の温度でそれぞれ１時間を保持し、その後、１０４０℃の温度で２時間焼結してから、Ａｒガスを導入して０．１ＭＰａまでガス圧を到達させた後、室温まで冷却して、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩを取得する。
【0127】
（８）粒界拡散処理の過程：金属Ｄｙ及びＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩを炉に入れ、金属Ｄｙが高温蒸発するように高温下で加熱し、且つ外来の不活性希ガスの誘導下で磁性体の表面に沈積させ、粒界に沿って磁性体の内部に拡散させた。
【0128】
（９）熱処理の工程：焼結体を高純度のＡｒガスにおいて５００℃で３時間の熱処理を行った後、室温まで冷却して取り出して、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉを取得する。
【0129】
実施例１のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法は、以下の通りである。
【0130】
表１に示される成分、および実施例２の製造工程によって実施例１のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を製造し、その相違点は、「粒界拡散工程において、磁石の表面にＴｂ元素の金属をスパッタ付着させる。
【0131】
効果実施例
実施例１～９および比較例１～７で製造された、粒界拡散前の焼結磁石（すなわち、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩである）と粒界拡散後の焼結磁石（Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉである）を含んでいるＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の磁気特性、力学的性能および成分をそれぞれに測定し、その磁性体の相組成をＦＥ－ＥＰＭＡで観察した。
実施例１～９および比較例１～７で製造された、粒界拡散前の焼結磁石（すなわち、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩＩである）と粒界拡散後の焼結磁石（Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉである）を含んでいるＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の磁気特性、力学的性能および成分をそれぞれに測定し、その磁性体の相組成をＦＥ－ＥＰＭＡで観察した。
【0132】
（１）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの各成分に対して、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を用いて測定し、ここで、Ｒ６Ｔ１３Ｘ相はＦＥ－ＥＰＭＡ試験により得られた。以下の表３に示すのは、成分検出の結果である。
【0133】
表３ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの成分と含有量（ｗｔ．％）
備考：Ｒは希土類の合計含有量を指し、具体的にはＮｄ、ＰｒＮｄ、ＴｂおよびＤｙの合計含有量を指す。
【0134】
（２）磁気特性の評価：中国計量院のＮＩＭ－１００００Ｈ型ＢＨ大塊希土類永久磁石非破壊測定システムを用いて焼結磁石の磁気特性検出を行った。
【0135】
力学的性能：万能試験機設備で３点曲げ法を用いて測定した。試料のサイズは４５ｍｍ×１０ｍｍ×３ｍｍであり、測定する曲げ強さは、破断面が磁場の配向方向に平行する破断強さであった。
【0136】
以下の表４は、磁気特性と力学的性能の検出の結果を示している。
【0137】
表４ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの特性
【0138】
表４から分かるように、
【0139】
（１）本願におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、磁気特性が良好であり、すなわちＢｒ≧１３．２０ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２５．１ｋＯｅであり、ＢｒおよびＨｃｊの同期的向上を実現し、且つ最大エネルギー積≧４２．５ＭＧＯｅである（実施例１－９）；
【0140】
２）本出願の配合によれば、ＲとＡｌの含有量を高めるにしろ、ＲとＡｌの含有量を低減するにしろ、いずれもＲ６Ｔ１３Ｘ相を形成することができず、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの磁気特性と曲げ強さがすべて低下した（比較例１と比較例３）；
【0141】
３）本出願の配合によれば、Ｂの含有量を通常の含有量に調整しても、仮に、他の成分の含有量が本出願に限定された範囲内にない場合、Ｒ６Ｔ１３Ｘ相を生成することができず、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの磁気特性と曲げ強さがすべて低下した（比較例２）；
【0142】
４）本出願の配合によれば、（Ｆｅ＋Ｃｏ）／Ｂの比の値及びＢ／Ｘの比の値が本出願に限定された範囲内にあることを確保できない場合、Ｒ６Ｔ１３Ｘ相が生成したとしても、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの磁気特性と曲げ強さの同期的向上を実現できなかった（比較例４～７）。
【0143】
（３）ＦＥ－ＥＰＭＡによる検出：焼結磁石の垂直配向面を研磨し、電界放出電子プローブマイクロアナライザー（ＦＥ－ＥＰＭＡ）（日本電子株式会社（ＪＥＯＬ）、８５３０Ｆ）で検出した。まず、後方散乱画像を撮影した後、異なるコントラストの画像に対して定量分析を行い、相の組成を確定した。測定条件は、加速電圧が１５ｋｖ、プローブビームが５０ｎＡであった。
【0144】
【0145】
実施例５で製造して得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料ＩのＦＥ－ＥＰＭＡ後方散乱画像（図１に示されたとおり）により、表５における定量分析結果と合わせれば分かるように、灰白色領域１はＲ６－Ｔ１３－Ｘ相であり、ＲはＮｄとＤｙであり、Ｔは主にＦｅとＣｏであり、ＸはＡｌとＣｕであり、黒色領域２はＲ２Ｆｅ１４Ｂ主相であり、明るい白色領域３はその他のＲリッチ相であった。
【0146】
比較例３のＦＥ－ＥＰＭＡ後方散乱画像の結果は、主に黒色領域の主相と明るい白色のＲリッチ相であり、Ｒ６－Ｔ１３－Ｘ相は検出されなかった（図２に示されたとおり）。
【0147】
表５
【図1】
【図2】
【国際調査報告】