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特表2023-509109光起電性封止材用の改善された分子設計を有するα－オレフィンインターポリマー
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2023-03-07
(54)【発明の名称】光起電性封止材用の改善された分子設計を有するα－オレフィンインターポリマー
(51)【国際特許分類】
C08F 210/02 20060101AFI20230228BHJP
C08F 4/64 20060101ALI20230228BHJP
C08L 23/08 20060101ALI20230228BHJP
【ＦＩ】
C08F210/02
C08F4/64
C08L23/08
【審査請求】未請求
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2022534690
(86)(22)【出願日】2020-12-17
(85)【翻訳文提出日】2022-07-05
(86)【国際出願番号】 US2020065761
(87)【国際公開番号】W WO2021133640
(87)【国際公開日】2021-07-01
(31)【優先権主張番号】PCT/CN2019/128574
(32)【優先日】2019-12-26
(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN
(81)【指定国・地域】
【公序良俗違反の表示】
（特許庁注：以下のものは登録商標）
１．ＴＥＦＬＯＮ
(71)【出願人】
【識別番号】502141050
【氏名又は名称】ダウ グローバル テクノロジーズ エルエルシー
(74)【代理人】
【識別番号】100092783
【弁理士】
【氏名又は名称】小林 浩
(74)【代理人】
【識別番号】100095360
【弁理士】
【氏名又は名称】片山 英二
(74)【代理人】
【識別番号】100120134
【弁理士】
【氏名又は名称】大森 規雄
(72)【発明者】
【氏名】ウー、カオシアン
(72)【発明者】
【氏名】ハーバースベルガー、ブライアン エム．
(72)【発明者】
【氏名】デローブ、ジョナサン イー．
(72)【発明者】
【氏名】カルヤラ、トーマス ダブリュー．
(72)【発明者】
【氏名】スン、ヤーピン
(72)【発明者】
【氏名】コン、ロンチュアン
【テーマコード（参考）】
4J002
4J100
4J128
【Ｆターム（参考）】
4J002BB051
4J002EK086
4J002EU198
4J002EX017
4J002FD146
4J002FD158
4J002FD207
4J002GQ00
4J100AA02P
4J100AA19Q
4J100CA04
4J100DA04
4J100FA08
4J100JA43
4J128AA01
4J128AB00
4J128AC01
4J128AC27
4J128BA00A
4J128BB01B
4J128BC12B
4J128BC25B
4J128EA01
4J128EB02
4J128EB07
4J128EC02
4J128FA02
4J128FA09
4J128GA06
4J128GA26
4J128GB01
(57)【要約】
以下の特性：ａ）０．３０以上の総不飽和／１０００Ｃ、ｂ）３．０以下の分子量分布（ＭＷＤ）、ｃ）８．０以下のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４、を含むエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む、組成物。エチレン／α－オレフィン／インターポリマーを調製するための溶液重合プロセスであって、１つの反応器内で、１５０℃以上の反応器温度で、エチレン、α－オレフィン、溶媒、及び本明細書に記載されるような金属錯体を含む反応混合物を重合することを含む、溶液重合プロセス。１つ以上のオレフィン系ポリマーを含むポリマー組成物のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／ｘを決定する方法。
【選択図】なし
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
以下の特性：ａ）０．３０以上の総不飽和／１０００Ｃ、
ｂ）３．０以下の分子量分布（ＭＷＤ）、
ｃ）８．０以下のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４、を含むエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む、組成物。
【請求項2】
前記エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．８６０ｇ／ｃｃ以上の密度を有する、請求項１に記載の組成物。
【請求項3】
前記エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．９００ｇ／ｃｃ以下の密度を有する、請求項１又は請求項２に記載の組成物。
【請求項4】
前記インターポリマーが、［（ビニル／１０００Ｃ）＊（Ｍｎ）］が５×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上である生成物を更に含む、請求項１～３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項5】
前記インターポリマーが、［（ビニル／１０００Ｃ）／（ビニリデン／１０００Ｃ）］の比が２．０以上であることを更に含む、請求項１～４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項6】
前記エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、ビニル％が５０％以上であることを更に含む、請求項１～５のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項7】
前記組成物が、ペルオキシド及びシランカップリング剤を更に含む、請求項１～６のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項8】
前記組成物が、架橋助剤を更に含む、請求項１～７のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項9】
請求項１～８のいずれか一項に記載の組成物から形成された少なくとも１つの構成要素を含む、物品。
【請求項10】
前記物品が、フィルムである、請求項９に記載の物品。
【請求項11】
前記物品が、太陽電池モジュールである、請求項９に記載の物品。
【請求項12】
エチレン／α－オレフィン／インターポリマーを調製するための溶液重合プロセスであって、前記プロセスが、１つの反応器内で、１５０℃以上の反応器温度で、エチレン、α－オレフィン、溶媒、及び以下のａ）から選択される金属錯体を含む反応混合物を重合することを含み、ａ）以下の構造１から選択されるビフェニルフェノール金属錯体：
【化1】
ｎは、０、１、又は２であり、
ｎが１である場合、Ｘは、単座配位子又は二座配位子であり、
ｎが２である場合、各Ｘは、独立して選択された単座配位子であり、
前記金属錯体は、全体的に電荷中性であり、
－Ｚ１－及び－Ｚ２－の各々は、独立して、－Ｏ－、－Ｓ－、－Ｎ（ＲＮ）－、又は－Ｐ（ＲＰ）－から選択され、
Ｒ１及びＲ８は、独立して、－Ｈ、（Ｃ１～Ｃ４０）－ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、－Ｓｉ（ＲＣ）３、－Ｇｅ（ＲＣ）３、－Ｐ（ＲＰ）２、－Ｎ（ＲＮ）２、－ＯＲＣ、－ＳＲＣ、－ＮＯ２、－ＣＮ、－ＣＦ３、ＲＣＳ（Ｏ）－、ＲＣＳ（Ｏ）２－、（ＲＣ）２Ｃ＝Ｎ－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｏ－、ＲＣＯＣ（Ｏ）－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）－、（ＲＣ）２ＮＣ（Ｏ）－、ハロゲン、式（Ｉ）を有するラジカル、式（ＩＩ）を有するラジカル、及び式（ＩＩＩ）を有するラジカルからなる群から選択され、
【化2】
Ｒ２～７、Ｒ９～１６の各々は、独立して、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、－Ｓｉ（ＲＣ）３、－Ｇｅ（ＲＣ）３、－Ｐ（ＲＰ）２、－Ｎ（ＲＮ）２、－Ｎ＝ＣＨＲＣ、－ＯＲＣ、－ＳＲＣ、－ＮＯ２、－ＣＮ、－ＣＦ３、ＲＣＳ（Ｏ）－、ＲＣＳ（Ｏ）２－、（ＲＣ）２Ｃ＝Ｎ－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｏ－、ＲＣＯＣ（Ｏ）－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｎ（ＲＮ）－、（ＲＣ）２ＮＣ（Ｏ）－、ハロゲン、又は－Ｈから選択され、
Ｌは、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビレン又は（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレンであり、前記（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビレンが、構造１における２つのＺ基（Ｌが結合している）を連結する、１個の炭素原子～１０個の炭素原子のリンカー主鎖を含む部分を有するか、又は前記（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレンが、構造１における前記２つのＺ基を連結する、１個の原子～１０個の原子のリンカー主鎖を含む部分を有し、前記（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレンの前記１個の原子～１０個の原子のリンカー主鎖の前記１～１０個の原子の各々は、独立して、炭素原子又はヘテロ原子基であり、各ヘテロ原子基は、独立して、Ｏ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、Ｓ（Ｏ）２、Ｓｉ（ＲＣ）２、Ｇｅ（ＲＣ）２、Ｐ（ＲＣ）、又はＮ（ＲＣ）であり、構造１における各ＲＣ、ＲＰ、及びＲＮは、独立して、（Ｃ１～Ｃ３０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ３０）ヘテロヒドロカルビル、又は－Ｈである、溶液重合プロセス。
【請求項13】
前記プロセスが、１５０℃以上の反応器温度で、２．５×１０６以上の全体的な触媒効率［（総触媒金属グラム）当たりの（インターポリマーグラム）］を有する、請求項１２に記載のプロセス。
【請求項14】
前記プロセスが、０．８６０～０．９００ｇ／ｃｃのエチレン／α－オレフィンインターポリマー密度で、２．５×１０６以上の全体的な触媒効率［（総触媒金属グラム）当たりの（インターポリマーグラム）］を有する、請求項１２又は１３に記載のプロセス。
【請求項15】
１つ以上のオレフィン系ポリマーを含む、ポリマー組成物のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／ｘを決定する方法であって、以下のステップ：ａ）前記ポリマー組成物を有機溶媒に溶解して、ポリマー溶液を形成するステップ、
ｂ）前記ポリマー溶液の少なくとも一部を、グラファイトを含む支持材料を含むカラムに注入するステップ、
ｃ）前記支持材料を、０．１℃／分以上の速度で冷却するステップ、
ｄ）前記支持材料の温度を上昇させて、前記ポリマー組成物の前記ポリマー（複数可）を溶出させるステップ、
ｅ）「ｄｗｉ／ｄＴ対温度」プロファイルを生成するステップ、
ｆ）前記プロファイル（ｄｗｉ／ｄＴｉ対温度）の最大高さについて、前記最大高さの１／ｘ（ｘ＞１）での前記プロファイルの幅を計算するステップ、
ｇ）前記プロファイルの前記最大高さでの温度（Ｔｐ）を決定するステップ、
ｈ）ＥＩＣＯＳＡＮＥ／ｉＰＰ／ＨＤＰＥ参照から、（１５０．０℃の溶出温度での）ＨＤＰＥピーク高さの１／ｘでのＨＤＰＥのピーク幅（１／ｘでのピーク幅）を計算するステップであって、前記基準が、ステップａ）～ｇ）に従って、ＴＧＩＣによって分析される、計算するステップ、
ｉ）前記Ｂ１／ｘを、以下の式：
【数1】
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
（関連出願の相互参照）
本出願は、その全体が参照により本明細書に組み込まれる、２０１９年１２月２６日に出願された国際出願第ＣＮ２０１９／１２８５７４号に対する優先権を主張する。
本出願は、その全体が参照により本明細書に組み込まれる、２０１９年１２月２６日に出願された国際出願第ＣＮ２０１９／１２８５７４号に対する優先権を主張する。
【背景技術】
【0002】
光起電性封止材用に設計されたポリマーは、多くの要件を満たす必要がある。認定試験及び使用中に電気構成要素及び配線の動きを防止するため、高分子材料は、最大８５℃の温度で有意に流動しないようにする必要がある。これを達成するための１つの手段は、この温度を超える融点を有する半結晶性ポリマーを含むことである。しかしながら、高光学透明度及び低弾性率などの他の封止材料の要件は、低結晶化度ポリマーで最適化される。これらの要件のバランスをとるために、典型的には、エチレン－酢酸ビニルコポリマー（ethylene-vinyl acetate copolymer、ＥＶＡ）又はポリオレフィンエラストマー（polyolefin elastomer、ＰＯＥ）などの低結晶化度ポリマーが、ペルオキシド系反応性硬化パッケージと併せて使用される。低結晶化度ポリマーは、高透明度及び低弾性率を提供するが、硬化パッケージは、ポリマーにネットワークを形成させ、高温で機械的安定性を提供する架橋反応を促進する。この架橋反応は、典型的には、１５０℃で行われるモジュール積層中に起こる。
【0003】
このペルオキシド硬化パッケージの含有は、ペルオキシドが分解し、押出機内での架橋反応を開始するのを防止するために、フィルム押出プロセスを低温で行う必要があるため、追加の設計矛盾をもたらす。押出中の発熱は、押出の速度及びポリマー粘度に関係し、高粘度及び高押出速度は、より多くの熱を発生させる。したがって、ペルオキシド硬化性組成物を押出するために、低粘度樹脂を、低速で押出することが好ましい。しかしながら、低押出速度は経済的に不利であり、低粘度は、典型的には、低分子量樹脂の使用を介して達成される。通常、低分子量樹脂は、効率的に架橋され得ず、必要なレベルの架橋に達するために、モジュール積層プロセスにおいて、ペルオキシド硬化パッケージのより高い充填量又はより長い時間を必要とする。これらの解決策はいずれも、費用がかかり、非効率的である。
【0004】
光起電性封止材に使用されている従来のポリマーに対して、高速で押出することができ、かつ高度に架橋できる新しいポリマーの必要性が存在する。欧州特許第２９５８１５１（Ｂ１）号は、太陽電池封止材用の樹脂組成物を開示し、それは、良好な架橋、良好な耐熱性、及び良好な透明性を有するものとして開示されている。樹脂組成物は、次の関係：Ｎ×Ｖ≧１０を満たすエチレン／α－オレフィンコポリマーを含有し、式中、Ｎは、コモノマーに由来する分岐数であり、Ｖは、コポリマー中のビニル及びビニリデンの総数である（例えば、段落［００３０］及び［００３１］を参照）。ここで、Ｖは、０．１７以上である。また、出願公開第２０１２００９６８８（Ａ）号（機械翻訳）も参照されたく、これは、０．２２の不飽和（ビニル、ビニリデン、シス及びトランスビニレン、三置換ビニレン）の総量、０．８６０～０．９２０ｇ／ｃｃの密度、及び８．０以下のＭｚ／Ｍｎを有するエチレン／α－オレフィンコポリマーを含有する、ソーラー封止組成物を開示している。ソーラー封止材用の追加のポリマー組成物が、次の参考文献：欧州特許第２６３７２１７（Ｂ１）号（部分的に、２～１０未満のＭＦＲ、０．８６５～０．８８４ｇ／ｃｃの密度、及び６０～８５のショアＡ硬度を含み、ＭＷＤが１．２～３．５であり得る、エチレン／α－オレフィンコポリマーを含有する組成物）、及び米国特許第８５８１０９４号（部分的に、約０．９０ｇ／ｃｃ未満の密度、約９５℃未満の融点、及び約１５０メガパスカル未満の２％割線弾性率を含むポリオレフィンコポリマーを含有する組成物）に開示されている。しかしながら、これらの参考文献は、高押出速度及び高架橋度を実現するための新しい樹脂設計を促進するものではない。高押出速度及び高架橋度を促進するそのような組成物の必要性が依然として存在する。この必要性は、本発明によって満たされた。
【発明の概要】
【0005】
以下の特性：
ａ）０．３０以上の総不飽和／１０００Ｃ、
ｂ）３．０以下の分子量分布（molecular weight distribution、ＭＷＤ）、
ｃ）８．０以下のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４、を含むエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む、組成物。
ａ）０．３０以上の総不飽和／１０００Ｃ、
ｂ）３．０以下の分子量分布（molecular weight distribution、ＭＷＤ）、
ｃ）８．０以下のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４、を含むエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む、組成物。
【0006】
エチレン／α－オレフィン／インターポリマーを調製するための溶液重合プロセスであって、当該プロセスが、１つの反応器内で、１５０℃以上の反応器温度で、エチレン、α－オレフィン、溶媒、及び以下のａ）から選択される金属錯体を含む反応混合物を重合することを含み、
ａ）以下の構造１から選択されるビフェニルフェノール金属錯体：
Ｍは、Ｚｒ又はＨｆであり、金属は、＋２、＋３、又は＋４の形式酸化数にあり、
ｎは、０、１、又は２であり、
ｎが１である場合、Ｘは、単座配位子又は二座配位子であり、
ｎが２である場合、各Ｘは、独立して選択された単座配位子であり、
金属錯体は、全体的に電荷中性であり、
－Ｚ１－及び－Ｚ２－の各々は、独立して、－Ｏ－、－Ｓ－、－Ｎ（ＲＮ）－、又は－Ｐ（ＲＰ）－から選択され、
Ｒ１及びＲ８は、独立して、－Ｈ、（Ｃ１～Ｃ４０）－ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、－Ｓｉ（ＲＣ）３、－Ｇｅ（ＲＣ）３、－Ｐ（ＲＰ）２、－Ｎ（ＲＮ）２、－ＯＲＣ、－ＳＲＣ、－ＮＯ２、－ＣＮ、－ＣＦ３、ＲＣＳ（Ｏ）－、ＲＣＳ（Ｏ）２－、（ＲＣ）２Ｃ＝Ｎ－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｏ－、ＲＣＯＣ（Ｏ）－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）－、（ＲＣ）２ＮＣ（Ｏ）－、ハロゲン、式（Ｉ）を有するラジカル、式（ＩＩ）を有するラジカル、及び式（ＩＩＩ）を有するラジカルからなる群から選択され、
式中、Ｒ３１～３５、Ｒ４１～４８、及びＲ５１～５９の各々は、独立して、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、－Ｓｉ（ＲＣ）３、－Ｇｅ（ＲＣ）３、－Ｐ（ＲＰ）２、－Ｎ（ＲＮ）２、－Ｎ＝ＣＨＲＣ、－ＯＲＣ、－ＳＲＣ、－ＮＯ２、－ＣＮ、－ＣＦ３、ＲＣＳ（Ｏ）－、ＲＣＳ（Ｏ）２－、（ＲＣ）２Ｃ＝Ｎ－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｏ－、ＲＣＯＣ（Ｏ）－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｎ（ＲＮ）－、（ＲＣ）２ＮＣ（Ｏ）－、ハロゲン、又は－Ｈから選択され、
Ｒ２～７、Ｒ９～１６の各々は、独立して、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、－Ｓｉ（ＲＣ）３、－Ｇｅ（ＲＣ）３、－Ｐ（ＲＰ）２、－Ｎ（ＲＮ）２、－Ｎ＝ＣＨＲＣ、－ＯＲＣ、－ＳＲＣ、－ＮＯ２、－ＣＮ、－ＣＦ３、ＲＣＳ（Ｏ）－、ＲＣＳ（Ｏ）２－、（ＲＣ）２Ｃ＝Ｎ－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｏ－、ＲＣＯＣ（Ｏ）－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｎ（ＲＮ）－、（ＲＣ）２ＮＣ（Ｏ）－、ハロゲン、又は－Ｈから選択され、
Ｌは、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビレン又は（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレンであり、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビレンが、構造１における２つのＺ基（Ｌが結合している）を連結する、１個の炭素原子～１０個の炭素原子のリンカー主鎖を含む部分を有するか、又は（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレンが、構造１における２つのＺ基を連結する、１個の原子～１０個の原子のリンカー主鎖を含む部分を有し、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレンの１個の原子～１０個の原子のリンカー主鎖の１～１０個の原子の各々は、独立して、炭素原子又はヘテロ原子基であり、各ヘテロ原子基は、独立して、Ｏ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、Ｓ（Ｏ）２、Ｓｉ（ＲＣ）２、Ｇｅ（ＲＣ）２、Ｐ（ＲＣ）、又はＮ（ＲＣ）であり、構造１における各ＲＣ、ＲＰ、及びＲＮは、独立して、（Ｃ１～Ｃ３０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ３０）ヘテロヒドロカルビル、又は－Ｈである、溶液重合プロセス。
ａ）以下の構造１から選択されるビフェニルフェノール金属錯体：
【化1】
ｎは、０、１、又は２であり、
ｎが１である場合、Ｘは、単座配位子又は二座配位子であり、
ｎが２である場合、各Ｘは、独立して選択された単座配位子であり、
金属錯体は、全体的に電荷中性であり、
－Ｚ１－及び－Ｚ２－の各々は、独立して、－Ｏ－、－Ｓ－、－Ｎ（ＲＮ）－、又は－Ｐ（ＲＰ）－から選択され、
Ｒ１及びＲ８は、独立して、－Ｈ、（Ｃ１～Ｃ４０）－ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、－Ｓｉ（ＲＣ）３、－Ｇｅ（ＲＣ）３、－Ｐ（ＲＰ）２、－Ｎ（ＲＮ）２、－ＯＲＣ、－ＳＲＣ、－ＮＯ２、－ＣＮ、－ＣＦ３、ＲＣＳ（Ｏ）－、ＲＣＳ（Ｏ）２－、（ＲＣ）２Ｃ＝Ｎ－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｏ－、ＲＣＯＣ（Ｏ）－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）－、（ＲＣ）２ＮＣ（Ｏ）－、ハロゲン、式（Ｉ）を有するラジカル、式（ＩＩ）を有するラジカル、及び式（ＩＩＩ）を有するラジカルからなる群から選択され、
【化2】
Ｒ２～７、Ｒ９～１６の各々は、独立して、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、－Ｓｉ（ＲＣ）３、－Ｇｅ（ＲＣ）３、－Ｐ（ＲＰ）２、－Ｎ（ＲＮ）２、－Ｎ＝ＣＨＲＣ、－ＯＲＣ、－ＳＲＣ、－ＮＯ２、－ＣＮ、－ＣＦ３、ＲＣＳ（Ｏ）－、ＲＣＳ（Ｏ）２－、（ＲＣ）２Ｃ＝Ｎ－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｏ－、ＲＣＯＣ（Ｏ）－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｎ（ＲＮ）－、（ＲＣ）２ＮＣ（Ｏ）－、ハロゲン、又は－Ｈから選択され、
Ｌは、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビレン又は（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレンであり、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビレンが、構造１における２つのＺ基（Ｌが結合している）を連結する、１個の炭素原子～１０個の炭素原子のリンカー主鎖を含む部分を有するか、又は（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレンが、構造１における２つのＺ基を連結する、１個の原子～１０個の原子のリンカー主鎖を含む部分を有し、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレンの１個の原子～１０個の原子のリンカー主鎖の１～１０個の原子の各々は、独立して、炭素原子又はヘテロ原子基であり、各ヘテロ原子基は、独立して、Ｏ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、Ｓ（Ｏ）２、Ｓｉ（ＲＣ）２、Ｇｅ（ＲＣ）２、Ｐ（ＲＣ）、又はＮ（ＲＣ）であり、構造１における各ＲＣ、ＲＰ、及びＲＮは、独立して、（Ｃ１～Ｃ３０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ３０）ヘテロヒドロカルビル、又は－Ｈである、溶液重合プロセス。
【0007】
１つ以上のオレフィン系ポリマーを含む、ポリマー組成物のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／ｘを決定する方法であって、当該方法が、以下のステップ：
ａ）ポリマー組成物を有機溶媒に溶解して、ポリマー溶液を形成するステップ、
ｂ）ポリマー溶液の少なくとも一部を、グラファイトを含む支持材料を含むカラムに注入するステップ、
ｃ）支持材料を、０．１℃／分以上の速度で冷却するステップ、
ｄ）支持材料の温度を上昇させて、ポリマー組成物のポリマー（複数可）を溶出させるステップ、
ｅ）「ｄｗｉ／ｄＴ対温度」プロファイルを生成するステップ、
ｆ）プロファイル（ｄｗｉ／ｄＴｉ対温度）の最大高さについて、最大高さの１／ｘ（ｘ＞１）でのプロファイルの幅を計算するステップ、
ｇ）プロファイルの最大高さでの温度（Ｔｐ）を決定するステップ、
ｈ）ＥＩＣＯＳＡＮＥ／ｉＰＰ／ＨＤＰＥ基準から、（１５０．０℃の溶出温度での）ＨＤＰＥピーク高さの１／ｘでのＨＤＰＥのピーク幅（１／ｘでのピーク幅）を計算するステップであって、参照が、ステップａ）～ｇ）に従って、ＴＧＩＣによって分析される、計算するステップ、
ｉ）Ｂ１／ｘを、以下の式：
に基づいて計算するステップ、を含む、方法。
ａ）ポリマー組成物を有機溶媒に溶解して、ポリマー溶液を形成するステップ、
ｂ）ポリマー溶液の少なくとも一部を、グラファイトを含む支持材料を含むカラムに注入するステップ、
ｃ）支持材料を、０．１℃／分以上の速度で冷却するステップ、
ｄ）支持材料の温度を上昇させて、ポリマー組成物のポリマー（複数可）を溶出させるステップ、
ｅ）「ｄｗｉ／ｄＴ対温度」プロファイルを生成するステップ、
ｆ）プロファイル（ｄｗｉ／ｄＴｉ対温度）の最大高さについて、最大高さの１／ｘ（ｘ＞１）でのプロファイルの幅を計算するステップ、
ｇ）プロファイルの最大高さでの温度（Ｔｐ）を決定するステップ、
ｈ）ＥＩＣＯＳＡＮＥ／ｉＰＰ／ＨＤＰＥ基準から、（１５０．０℃の溶出温度での）ＨＤＰＥピーク高さの１／ｘでのＨＤＰＥのピーク幅（１／ｘでのピーク幅）を計算するステップであって、参照が、ステップａ）～ｇ）に従って、ＴＧＩＣによって分析される、計算するステップ、
ｉ）Ｂ１／ｘを、以下の式：
【数1】
【図面の簡単な説明】
【0008】
【図1】ＴＧＩＣ温度較正のための溶出温度の外挿を示すグラフである。実線は、実験データであり、破線は、２つの等温ステップに対する溶出温度の外挿である。
【図2】ＥＩＣＯＳＡＮＥ／ｉＰＰ／ＨＤＰＥ混合物のＴＧＩＣクロマトグラムである。
【図3】エチレン－オクテンコポリマーの溶出ピーク温度（Ｔｐ）対オクテン重量％の相関を示すグラフである。
【図4】本発明のＰＯＥ（ＰＯＥ Ａ）のＴＧＩＣプロファイルのグラフである。
【図5】比較ＰＯＥ（ＰＯＥ Ｃ）のＴＧＩＣプロファイルのグラフである。
【発明を実施するための形態】
【0009】
改善された硬化性能及び良好な押出性を提供するエチレン／α－オレフィン／インターポリマー設計が見出された。総不飽和中のより高いビニル画分及びインターポリマー中の狭いコモノマー分布が、ガラスへの改善された接着性を提供することも見出された。
【0010】
上述のように、以下の特性：
ａ）０．３０以上の総不飽和／１０００Ｃ、
ｂ）３．０以下の分子量分布（ＭＷＤ）、
ｃ）８．０以下のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４、を含むエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む組成物が提供される。
ａ）０．３０以上の総不飽和／１０００Ｃ、
ｂ）３．０以下の分子量分布（ＭＷＤ）、
ｃ）８．０以下のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４、を含むエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む組成物が提供される。
【0011】
上記組成物は、本明細書に記載されるような２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。エチレン／α－オレフィンインターポリマーは、本明細書に記載されるような２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【0012】
上記ＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４は、エチレン／α－オレフィンインターポリマーのコモノマー分布の呼吸の指標である。より小さいＢ１／４値は、より狭いコモノマー分布を示す。一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、ＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４は、７．５以下、又は７．０以下、又は６．５以下、又は６．０以下、又は５．５以下、又は５．０以下、又は４．８以下、又は４．６以下、又は４．４以下、又は４．２以下、又は４．０以下、又は３．８以下である。一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、ＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４は、１．５以上、又は２．０以上、又は２．２以上、又は２．４以上、又は２．６以上、又は２．８以上、又は３．０以上、又は３．２以上である。
【0013】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせではエチレン／α－オレフィンインターポリマーは、０．８６０ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６１ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６２ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６３ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６４ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６５ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６６ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６７ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６８ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６９ｇ／ｃｃ以上、又は０．８７０ｇ／ｃｃ以上（１ｃｃ＝１ｃｍ３）の密度を有する。一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、エチレン／α－オレフィンインターポリマーは、０．９００ｇ／ｃｃ以下、又は０．８９０ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８８ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８６ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８５ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８４ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８３ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８２ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８０ｇ／ｃｃ以下、又は０．８７８ｇ／ｃｃ以下の密度を有する。
【0014】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、エチレン／α－オレフィンインターポリマーは、０．３２以上、又は０．３５以上、又は０．４０以上、又は０．４５以上、又は０．５０以上、又は０．５２以上、又は０．５４以上、又は０．５６以上の総不飽和／１０００Ｃを有する。一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、エチレン／α－オレフィンインターポリマーは、１．００以下、又は０．９５以下、又は０．９０以下、又は０．８５以下、又は０．８０以下、又は０．７８以下、又は０．７６以下、又は０．７４以下、又は０７２以下、又は０．７０以下の総不飽和／１０００Ｃを有する。
【0015】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、エチレン／α－オレフィンインターポリマーは、１．６以上、又は１．７以上、又は１．８以上、又は１．９以上、又は２．０以上の分子量分布（ＭＷＤ＝Ｍｗ／Ｍｎ）を有する。一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、エチレン／α－オレフィンインターポリマーは、２．９以下、又は２．８以下、又は２．７以下、又は２．６以下、又は２．５以下、又は２．４以下、又は２．３以下、又は２．２以下の分子量分布ＭＷＤを有する。
【0016】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、インターポリマーは、［（ビニル／１０００Ｃ）＊（Ｍｎ）］が、５．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は６．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、７．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、７．５×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は８．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は８．５×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は９．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は９．５×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は１０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上である生成物を更に含む。一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、インターポリマーは、［（ビニル／１０００Ｃ）＊（Ｍｎ）］が、３０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、又は２０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、）、又は１８×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、又は１６×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、又は１４×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、又は１２×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下である生成物を更に含む。
【0017】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、インターポリマーは、［（ビニル／１０００Ｃ）／（ビニリデン／１０００Ｃ）］の比が、２．０以上、又は２．２以上、又は２．４以上、又は２．６以上、又は２．８以上、又は３．０以上、又は３．１以上、又は３．２以上、又は３．３以上、又は３．４以上であることを更に含む。一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、インターポリマーは、［（ビニル／１０００Ｃ）／（ビニリデン／１０００Ｃ）］の比が、６．０以下、又は５．５以下、又は５．０以下、又は４．８以下、又は４．６以下、又は４．４以下、又は４．２以下、又は４．０以下、又は３．８以下であることを更に含む。
【0018】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、エチレン／α－オレフィンインターポリマーは、５０％以上、又は５２％以上、又は５４％以上、又は５６％、又は５８％以上、又は６０％以上、又は６２％以上のビニル％を更に含む。ビニル％＝［（ビニル／１０００Ｃ）／（総不飽和／１０００Ｃ）］×１００。
【0019】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、組成物は、ペルオキシド及びシランカップリング剤を更に含む。一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、組成物は、架橋助剤を更に含む。
【0020】
任意の一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせの組成物から形成される少なくとも１つの構成要素を含む物品も提供される。一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、物品は、フィルムである。一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、物品は、太陽電池モジュールである。
【0021】
エチレン／α－オレフィンインターポリマーは、重合形態で、エチレン及びα－オレフィンを含む。α－オレフィンは、脂肪族又は芳香族化合物のいずれかであり得る。α－オレフィンは、好ましくはＣ３～Ｃ２０脂肪族化合物、好ましくはＣ３～Ｃ１６脂肪族化合物、及びより好ましくはＣ３～Ｃ１０脂肪族化合物である。好ましいＣ３～Ｃ１０脂肪族α－オレフィンとしては、プロピレン、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン、及び１－デセン、より好ましくは１－オクテンが挙げられる。
【0022】
ペルオキシド（少なくとも１つの「－Ｏ－Ｏ－」基を含有する）は、好ましくは、有機ペルオキシド、例えば、ｔ－ブチルペルオキシ－２－エチルヘキシルカーボネート、ジ－ブチルブチルペルオキシド、ｔ－ブチル－クミルペルオキシド、ジクミルペルオキシド、２，５ジメチル－２，５－ジ－（ｔ－ブチルペルオキシ）ヘキサン、ジ－（ｔ－ブチル－ペルオキシ－イソプロピル）ベンゼン、ｔ－ブチルペルオキシベンゾエート、１，１－ジ－（ｔ－ブチルペルオキシ）－３，３，５－トリメチル－シクロヘキサン、２、５－ジメチル－２、５－ジ（ｔ－アミルペルオキシ）－ヘキサン、２、５－ジメチル－２、５－ジ（ｔ－ブチル－ペルオキシ）ヘキシン－３、２、５－ジメチル－２、５－ジ（ｔ－アミルペルオキシ）ヘキシン－３、ジ－ｔ－アミルペルオキシド、１，３－ジメチル－３－（ｔ－ブチル－ペルオキシ）ブタノール、１、３－ジメチル－３－（ｔ－アミルペルオキシ）ブタノール、及びこれらの開始剤のうちの２つ以上の混合物などである。例えば、ＡｋｚｏＮｏｂｅｌ製のＴＲＩＧＯＮＯＸペルオキシド、ＡＲＫＥＭＡ製のＬＵＰＥＲＯＸペルオキシドを参照されたい。
【0023】
シランカップリング剤としては、ビニルトリメトキシシラン及び３－（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレートが挙げられるが、これらに限定されない。架橋助剤としては、トリアリルシアヌレート、トリアリルホスフェート、トリアリルイソシアヌレート、及び１，３，５，７－テトラビニル－１，３，５，７－テトラメチルシクロテトラシロキサンが挙げられるが、これらに限定されない。本発明の組成物はまた、ＵＶ安定剤、酸化防止剤、及びこれらの組み合わせなどの１つ以上の添加剤を含み得る。
【0024】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、本発明の組成物は、モノマー（複数可）の種類及び／若しくは量、Ｍｎ、Ｍｗ、Ｍｚ、ＭＷＤ、Ｖ０．１、Ｖ１００、ＲＲ（Ｖ０．１／Ｖ１００）、又はこれらの任意の組み合わせなどの、１つ以上の特徴において、エチレン／α－オレフィンインターポリマーとは異なる熱可塑性ポリマーを更に含む。ポリマーとしては、エチレン系ポリマー、プロピレン系ポリマー、及びオレフィンマルチブロックインターポリマーが挙げられるが、これらに限定されない。好適なエチレン系ポリマーとしては、直鎖状低密度ポリエチレン（linear low density polyethylene、ＬＬＤＰＥ）、極低密度ポリエチレン（very low density polyethylene、ＶＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ultra-low density polyethylene、ＵＬＤＰＥ）、均質に分岐した直鎖状エチレン系ポリマー、及び均質に分岐した実質的に直鎖状のエチレン系ポリマー（すなわち、均質に分岐した長鎖分岐状エチレンポリマーである）が挙げられるが、これらに限定されない。プロピレン系ポリマーの例としては、ポリプロピレンホモポリマー及びプロピレン／エチレンコポリマーが挙げられる。
【0025】
エチレン／α－オレフィン／インターポリマーを調製するための溶液重合プロセスも提供され、当該プロセスは、１つの反応器内で、１５０℃以上の反応器温度で、エチレン、α－オレフィン、溶媒、及び上記発明の概要（Summary of the Invention、ＳＯＩ）において記載されるような、構造１から選択される金属錯体を含む反応混合物を重合することを含む。
【0026】
本発明のプロセスは、本明細書に記載されるような２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。ビフェニルフェノール金属錯体は、本明細書に記載されるような２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。本明細書で使用される場合、Ｒ１＝Ｒ１、Ｒ２＝Ｒ２、Ｒ３＝Ｒ３などである。また、「ａ（１）からａ（ｎ）まで」が連続した数を表す、Ｒａ（１）～Ｒａ（ｎ）という表記法は、Ｒａ（１）、Ｒａ（２）、Ｒａ（３）、．．．、Ｒａ（ｎ）を指す。例えば、Ｒ３１～Ｒ３５は、Ｒ３１、Ｒ３２、Ｒ３３、Ｒ３４、Ｒ３５を指し、Ｒ５１～Ｒ５９は、Ｒ５１、Ｒ５２、Ｒ５３、Ｒ５４、Ｒ５５、Ｒ５６、Ｒ５７、Ｒ５８、Ｒ５９を指す。式（Ｉ）～（ＩＩＩ）の各々では、波線は、それぞれの式（Ｒ１又はＲ８基）と、ビフェニルフェニル金属錯体の残部との間の付着（結合）を示す。
【0027】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、構造１について、Ｌは、－（ＣＨ２）ｎ－（式中、ｎ＝２～４である）、－ＣＨ２Ｃ（ＲａＲｂ）ＣＨ２－（式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、又は－Ｈである）、又は－ＣＨ２Ｇｅ（ＲＤ）２ＣＨ２－又は－ＣＨ２Ｓｉ（ＲＤ）２ＣＨ２－（式中、各ＲＤは、独立して、－Ｈ、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、－Ｓｉ（ＲＣ）３、－Ｇｅ（ＲＣ）３、－Ｐ（ＲＰ）２、－Ｎ（ＲＮ）２、－ＯＲＣ、－ＳＲＣ、－ＮＯ２、－ＣＮ、－ＣＦ３、ＲＣＳ（Ｏ）－、ＲＣＳ（Ｏ）２－、（ＲＣ）２Ｃ＝Ｎ－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｏ－、ＲＣＯＣ（Ｏ）－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｎ（ＲＮ）－、及び（ＲＮ）２ＮＣ（Ｏ）－からなる群から選択され、構造１中の各ＲＣ、ＲＰ、及びＲＮは、独立して、（Ｃ１～Ｃ３０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ３０）ヘテロヒドロカルビル、又は－Ｈである）のいずれかである。
【0028】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載されるような２つ以上の実施形態の組み合わせでは、構造１について、Ｌは、－ＣＨ２Ｃ（ＲａＲｂ）ＣＨ２－（式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、又は－Ｈである）、又は－ＣＨ２Ｇｅ（ＲＤ）２ＣＨ２－若しくは－ＣＨ２Ｓｉ（ＲＤ）２ＣＨ２－（式中、各ＲＤは、独立して、－Ｈ、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、及び（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビルからなる群から選択される）のいずれかである。
【0029】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、構造１について、－Ｚ１－及び－Ｚ２－の各々は、－Ｏ－である。
【0030】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、構造１について、Ｒ１及びＲ８は、同一であり、式（Ｉ）を有するラジカル、式（ＩＩ）を有するラジカル、及び式（ＩＩＩ）を有するラジカルからなる群から、更に式（ＩＩ）を有するラジカルから選択される。
【0031】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、構造１について、ｎ＝２であり、各Ｘは同じであり、非置換アルキルである。
【0032】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、反応混合物は、ボレートを含む助触媒－１と、アルモキサンを含む助触媒－２とを更に含む。
【0033】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、プロセスは、１５５℃以上、又は１６０℃以上、又は１６５℃以上、又は１７０℃以上、又は１７５℃以上、又は１８０℃以上、又は１８５℃以上、又は１８６℃以上、又は１８７℃、又は１８８℃以上、又は１８９℃以上、又は１９０℃以上の反応器温度で、２．５×１０６以上、又は２．６×１０６以上、又は２．８×１０６以上、又は３．０×１０６以上、又は３．２×１０６以上、又は３．４×１０６以上、又は３．６×１０６以上、又は３．７×１０６以上、又は３．８×１０６以上、又は３．９×１０６以上、又は４．０×１０６以上、又は４．１×１０６以上、又は４．２×１０６以上の全体的な触媒効率［（総触媒金属グラム）当たりの（インターポリマーグラム）］を有する。
【0034】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、プロセスは、０．８６０～０．９００ｇ／ｃｃ、又は０．８６５～０．８９０ｇ／ｃｃ、又は０．８６８～０．８８０ｇ／ｃｃ（１ｃｃ＝１ｃｍ３）のエチレン／α－オレフィン／インターポリマー密度で、２．５×１０６以上、又は２．６×１０６以上、又は２．８×１０６以上、又は３．０×１０６以上、又は３．２×１０６以上、又は３．４×１０６以上、又は３．６×１０６以上、又は３．７×１０６以上、又は３．８×１０６以上、又は３．９×１０６以上、又は４．０×１０６以上、又は４．１×１０６以上、又は４．２×１０６以上の全体的な触媒効率［（総触媒金属グラム）当たりの（インターポリマーグラム）］を有する。
【0035】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、プロセスは、１５５℃以上、又は１６０℃以上、又は１６５℃以上、又は１７０℃以上、又は１７５℃以上、又は１８０℃以上、又は１８５℃以上、又は１８６℃以上、又は１８７℃、又は１８８℃以上、又は１８９℃以上、又は１９０℃以上の反応器温度で実行される。一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、プロセスは、２５０℃以下、又は２４０℃以下、又は２３０℃以下、又は２２０℃以下、又は２１０℃以下、又は２００℃以下の反応器温度で実行される。
【0036】
「置換基」という用語は、対応する非置換化合物の炭素原子又はヘテロ原子に結合している水素原子（－Ｈ）の、置換基（ＲＳ）による置換を指す。「ＲＳ」という表記法は、ヘテロ原子又は少なくとも１つのヘテロ原子を含む化学基を指す。「置換」という用語は、対応する非置換化合物の炭素原子又はヘテロ原子に結合している少なくとも１つの水素原子（－Ｈ）が、置換基（Ｒｓ）によって置換されることを意味する。
【0037】
「ヘテロ原子」という用語は、水素又は炭素以外の原子を指す。「ヘテロ原子基」という用語は、ヘテロ原子又は１つ以上のヘテロ原子を含有する化学基を指す。ヘテロ原子基の例としては、Ｏ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、Ｓ（Ｏ）２、Ｓｉ（ＲＣ）３、Ｐ（ＲＰ）２、Ｎ（ＲＮ）２、－Ｎ＝Ｃ（ＲＣ）２、－Ｇｅ（ＲＣ）２－、又は－Ｓｉ（ＲＣ）２－（式中、各ＲＣ及び各ＲＰは、独立して、非置換（Ｃ１～Ｃ３０）ヒドロカルビル、又はＨであり、各ＲＮは、非置換（Ｃ１～Ｃ３０）ヒドロカルビルである）が挙げられるが、これらに限定されない。
【0038】
「－Ｈ」という用語は、別の原子に共有結合している水素又は水素ラジカルを意味する。「水素」、Ｈ、及び「－Ｈ」は、互換性があり、明記されていない限り、同じことを意味する。
【0039】
「（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル」という用語は、１～４０個の炭素原子の炭化水素ラジカルを意味し、「（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビレン」という用語は、１～４０個の炭素原子の炭化水素ジラジカルを意味し、各炭化水素ラジカル及び各炭化水素ジラジカルは、芳香族又は非芳香族、飽和又は不飽和、直鎖又は分岐鎖、環式（単環式及び多環式、縮合及び非縮合多環式を含み、二環式を含む、３個以上の炭素原子）又は非環式であり、非置換であるか、若しくは１つ以上のＲＳによって置換されている。
【0040】
「ヘテロ炭化水素」という用語は、１個以上の炭素原子がヘテロ原子で置換されている分子又は分子骨格を指す。「（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル」という用語は、１～４０個の炭素原子のヘテロ炭化水素ラジカルを意味し、「（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレン」という用語は、１～４０個の炭素原子のヘテロ炭化水素ジラジカルを意味し、各ヘテロ炭化水素は、１つ以上のヘテロ原子を有する。ヘテロヒドロカルビルのラジカルは、炭素原子又はヘテロ原子上にあり、ヘテロヒドロカルビルのジラジカルは、（１）１個若しくは２個の炭素原子、（２）１個若しくは２個のヘテロ原子、又は（３）１つの炭素原子及び１つのヘテロ原子上にあり得る。各（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル及び（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレンは、非置換又は（１つ以上のＲＳによって）置換、芳香族又は非芳香族、飽和又は不飽和、直鎖又は分岐鎖、環式（単環式及び多環式、縮合及び非縮合多環式を含む）又は非環式であり得る。
【0041】
「ハロゲン原子」又は「ハロゲン」という用語は、フッ素原子（Ｆ）、塩素原子（Ｃｌ）、臭素原子（Ｂｒ）、又はヨウ素原子（Ｉ）のラジカルを意味する。「ハロゲン化物」という用語は、フッ化物（Ｆ－）、塩化物（Ｃｌ－）、臭化物（Ｂｒ－）、又はヨウ化物（Ｉ－）といったハロゲン原子のアニオン形態を意味する。
【0042】
１つ以上のオレフィン系ポリマーを含む、ポリマー組成物のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／ｘを決定する方法であって、当該方法が、上記ＳＯＩに記載されるステップを含む、方法も提供される。本方法は、本明細書に記載されるような２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【0043】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、組成物は、組成物の重量に基づいて、５０重量％以上、又は６０重量％以上、又は７０重量％以上、又は８０重量％以上、又は８５重量％以上の１つ以上のオレフィン系ポリマーを含み、更に５０重量％以上、又は６０重量％以上、又は７０重量％以上、又は８０重量％以上、又は８５重量％以上の１つのオレフィン系ポリマー、更にエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む。
【0044】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、組成物は、組成物の重量に基づいて、９０重量％以上、又は９２重量％以上、又は９４重量％以上、又は９６重量％以上、又は９８重量％以上、又は９９重量％以上の１つ以上のオレフィン系ポリマーを含み、更に９０重量％以上、又は９２重量％以上、又は９４重量％以上、又は９６重量％以上、又は９８重量％以上、又は９９重量％以上の１つのオレフィン系ポリマー、更にエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む。
【0045】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、組成物は、１つのオレフィン系ポリマーのみを含む。更なる実施形態では、オレフィン系ポリマーは、エチレン／α－オレフィンインターポリマーである。
【0046】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、支持材料は、支持材料の重量に基づいて、１０重量％以上、又は２０重量％以上、又は３０重量％以上、又は４０重量％以上、又は５０重量％以上、又は６０重量％以上、又は７０重量％以上、又は８０重量％以上、又は８５重量％以上のグラファイトを含む。
【0047】
一実施形態、又はそれぞれが本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせでは、支持材料は、支持材料の重量に基づいて、９０重量％以上、又は９２重量％以上、又は９４重量％以上、又は９６重量％以上、又は９８重量％以上、又は９９重量％以上のグラファイトを含む。
【0048】
定義
相反する記載がない限り、文脈から暗黙的に、又は当該技術分野において慣習的でない限り、全ての部及びパーセントは、重量に基づき、全ての試験方法は、本開示の出願日の時点で現行のものである。
相反する記載がない限り、文脈から暗黙的に、又は当該技術分野において慣習的でない限り、全ての部及びパーセントは、重量に基づき、全ての試験方法は、本開示の出願日の時点で現行のものである。
【0049】
本明細書で使用される場合、「組成物」という用語は、組成物、並びに組成物の材料から形成される反応生成物及び分解生成物を含む材料の混合物を含む。いかなる反応生成物又は分解生成物も、典型的には、微量又は残留量で存在する。
【0050】
本明細書で使用される場合、「ポリマー」という用語は、同じ種類又は異なる種類のモノマーを重合することにより調製されるポリマー化合物を指す。したがって、ポリマーという総称は、ホモポリマーという用語（微量の不純物がポリマー構造に組み込まれ得るという理解の下に、１種類のみのモノマーから調製されるポリマーを指すために用いられる）、及び本明細書で以下で定義されるようなインターポリマーという用語を含む。触媒残留物などの微量の不純物は、ポリマー中に及び／又はポリマー内に組み込まれ得る。典型的には、ポリマーは、非常に少量（「ｐｐｍ」量）の１つ以上の安定剤で安定化される。
【0051】
本明細書で使用される場合、「インターポリマー」という用語は、少なくとも２つの異なる種類のモノマーの重合によって調製されるポリマーを指す。したがって、インターポリマーという用語は、コポリマーという用語（２つの異なる種類のモノマーから調製されるポリマーを指すために用いられる）、及び２つを超える異なる種類のモノマーから調製されるポリマーを含む。
【0052】
本明細書で使用される場合、「オレフィン系ポリマー」という用語は、（ポリマーの重量に基づいて）５０重量％又は過半重量パーセントの、エチレン又はプロピレンなどの、オレフィンを重合形態で含み、任意選択的に１つ以上のコモノマーを含み得るポリマーを指す。
【0053】
本明細書で使用される場合、「プロピレン系ポリマー」とういう用語は、重合形態で、（ポリマーの重量に基づいて）過半重量パーセントのプロピレンを含み、任意選択的に１つ以上のコモノマーを含み得るポリマーを指す。
【0054】
本明細書で使用される場合、「エチレン系ポリマー」という用語は、重合形態で、（ポリマーの重量に基づいて）５０重量％又は過半重量パーセントのエチレンを含み、任意選択的に１つ以上のコモノマーを含み得るポリマーを指す。
【0055】
本明細書で使用される場合、「エチレン／α－オレフィンインターポリマー」という用語は、重合形態で、（インターポリマーの重量に基づいて）５０重量％又は過半重量パーセントのエチレン、及びα－オレフィンを含むランダムインターポリマーを指す。
【0056】
本明細書で使用される場合、「エチレン／α－オレフィンコポリマー」という用語は、重合形態で、２つのみのモノマー種類として、（コポリマーの重量に基づいて）５０重量％又は過半量のエチレンモノマー、及びα－オレフィンを含むランダムコポリマーを指す。
【0057】
本明細書で使用される場合、「溶液重合」という用語は、重合溶媒にモノマー（複数可）並びに生成されるポリマーを溶解させる重合プロセスを指す。一実施形態では、反応器圧力は、１０００ｐｓｉｇ以下である。
【0058】
本明細書で使用される場合、「反応混合物」という用語は、１つ以上のモノマーの種類、溶媒、及び金属錯体を含む混合物を指す。典型的には、反応混合物はまた、１つ以上の助触媒及び水素（Ｈ２）を含む。
【0059】
重合プロセスに関し本明細書で使用される場合、「全体的な触媒効率（総触媒金属ｇ当たりの１０≦６ｇのポリマーの単位）」という用語は、同じ重合プロセス（又は重合実行）中に使用される触媒金属（例えば、１つ以上の金属錯体からの金属（複数可））の総供給速度（例えば、ｌｂ／時間）で除した、重合プロセス（又は重合実行）中に形成されるポリマーの生成速度（例えば、ポンド／時）を指す。典型的には、重合は、定常状態プロセスである。
【0060】
本明細書で使用される場合、「シランカップリング剤」という用語は、少なくとも１つの「Ｓｉ」原子、及び少なくとも１つの「－ＣＨ２－」基、及び／又は少なくとも１つの「－ＣＨ３」基を含有する化合物を指し、この化合物は、２つの材料間、例えば、ポリマーと無機材料との間に化学連結を形成する。
【0061】
本明細書で使用される場合、「太陽電池（又は光起電性セル）」という用語は、太陽光照射を電気に変換するデバイスを指す。太陽電池は、典型的には、配列パターンで提示される。
【0062】
本明細書で使用される場合、「太陽電池モジュール（又はソーラーパネル又はソーラーモジュール）」という用語は、太陽電池の組立体を備える光起電性パネルを指す。
【0063】
本明細書で使用される場合、「積層（laminating）」、「積層（lamination）」という用語、及び同様の用語は、複数の層状材料が、熱及び圧力、並びに任意選択的な真空を含む条件下で、一緒に結合されるプロセスを指す。
【0064】
「含む（comprising）」、「含む（including）」、「有する（having）」という用語、及びそれらの派生語は、それらが具体的に開示されているか否かにかかわらず、任意の追加の構成要素、ステップ、又は手順の存在を排除することを意図するものではない。疑義を回避するために、「含む（comprising）」という用語の使用を通じて特許請求される全ての組成物は、相反する記載がない限り、ポリマーであろうとなかろうと、任意の追加の添加剤、アジュバント、又は化合物を含み得る。対照的に、「から本質的になる」という用語は、操作性に必須ではないものを除外し、任意の後続の詳述の範囲から、任意の他の構成要素、ステップ、又は手順を排除する。「からなる」という用語は、具体的に規定又は列挙されていない任意の構成要素、ステップ、又は手順を排除する。
【0065】
いくつかの組成物の特徴を列挙する
Ａ］以下の特性：
ａ）０．３０以上の総不飽和／１０００Ｃ、
ｂ）３．０以下の分子量分布（ＭＷＤ）、
ｃ）８．０以下のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４、を含むエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む、組成物。
Ｂ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．８６０ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６１ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６２ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６３ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６４ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６５ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６６ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６７ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６８ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６９ｇ／ｃｃ以上、又は０．８７０ｇ／ｃｃ以上（１ｃｃ＝１ｃｍ３）の密度を有する、上記Ａ］に記載の組成物。
Ｃ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．９００ｇ／ｃｃ以下、又は０．８９０ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８８ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８６ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８５ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８４ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８３ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８２ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８０ｇ／ｃｃ以下、又は０．８７８ｇ／ｃｃ以下の密度を有する、上記Ａ］又はＢ］に記載の組成物。
Ｄ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．３２以上、又は０．３５以上、又は０．４０以上、又は０．４５以上、又は０．５０以上、又は０．５２以上、又は０．５４以上、又は０．５６以上の総不飽和／１０００Ｃを有する、上記Ａ］～Ｃ］（Ａ］からＣ］まで）のいずれか１つに記載の組成物。
Ｅ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、１．００以下、又は０．９５以下、又は０．９０以下、又は０．８５以下、又は０．８０以下、又は０．７８以下、又は０．７６以下、又は０．７４以下、又は０７２以下、又は０．７０以下の総不飽和／１０００Ｃを有する、上記Ａ］～Ｄ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｆ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、５０％以上、又は５２％以上、又は５４％以上、又は５６％、又は５８％以上、又は６０％以上、又は６２％以上のビニル％を更に含む、上記Ａ］～Ｅ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｇ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、１００％以下、又は９５％以下、又は９０％以下、又は８５％以下、又は８０％以下、又は以下又は７８％７６％以下、又は７４％以下、又は７２％以下、又は７０％以下、又は６８％以下、又は６６％以下のビニル％を更に含む、上記Ａ］～Ｆ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｈ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、［（ビニル／１０００Ｃ）＊（Ｍｎ）］が、５．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は６．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、７．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、７．５ｘ１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は８．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は８．５×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は９．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は９．５×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は１０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上である生成物を更に含む、上記Ａ］～Ｇ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｉ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、［（ビニル／１０００Ｃ）＊（Ｍｎ）］が、３０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、又は２０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、）、又は１８×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、又は１６×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、又は１４×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、又は１２×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下である生成物を更に含む、上記Ａ］～Ｈ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｊ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、［（ビニル／１０００Ｃ）／（ビニリデン／１０００Ｃ）］の比が、２．０以上、又は２．２以上、又は２．４以上、又は２．６以上、又は２．８以上、又は３．０以上、又は３．１以上、又は３．２以上、又は３．３以上、又は３．４以上であることを更に含む、上記Ａ］～Ｉ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｋ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、［（ビニル／１０００Ｃ）／（ビニリデン／１０００Ｃ）］の比が、６．０以下、又は５．５以下、又は５．０以下、又は４．８以下、又は４．６以下、又は４．４以下、又は４．２以下、又は４．０以下、又は３．８以下であることを更に含む、上記Ａ］～Ｊ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｌ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．３０以上、又は０．３２以上、又は０．３４以上、又は０．３６以上の（ビニル／１０００Ｃ）量を更に含む、上記Ａ］～Ｋ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｍ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．６０以下、又は０．５８以下、又は０．５６以下、又は０．５４以下の（ビニル／１０００Ｃ）量を更に含む、上記Ａ］～Ｌ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｎ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．０６以上、又は０．０８以上、又は０．１０以上の（ビニリデン／１０００Ｃ）量を更に含む、上記Ａ］～Ｍ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｏ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．２０以下、又は０．１８以下、又は０．１６以下の（ビニリデン／１０００Ｃ）量を更に含む、上記Ａ］～Ｎ］のいずれか１つに記載の組成物。Ｐ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．４２以上、又は０．４４以上、又は０．４６以上の［（ビニル／１０００Ｃ）＋（ビニリデン／１０００Ｃ）］の合計を更に含む、上記Ａ］～Ｏ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｑ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．６１以下、又は０．６０以下、又は０．５９以下の［（ビニル／１０００Ｃ）＋（ビニリデン／１０００Ｃ）］の合計を更に含む、上記Ａ］～Ｐ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｒ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、２．０ｇ／１０分以上、又は４．０ｇ／１０分以上、又は６．０ｇ／１０分以上、又は８．０ｇ／１０分以上、又は１０．０ｇ／１０分以上、又は１２．０ｇ／１０分以上、又は１４．０ｇ／１０分以上、又は１５．０ｇ／１０分以上のメルトインデックス（Ｉ２）を有する、上記Ａ］～Ｑ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｓ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、６０ｇ／１０分以下、又は５０ｇ／１０分以下、又は４５ｇ／１０分以下、又は４０ｇ／１０分以下、又は３８ｇ／１０分以下、又は３６ｇ／１０分以下、又は３４ｇ／１０分以下、又は３２ｇ／１０分以下のメルトインデックス（Ｉ２）を有する、上記Ａ］～Ｒ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｔ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、５．０以上、又は５．５以上、又は６．０以上、又は６．２以上、又は６．４以上、又は６．６以上、又は６．８以上、又は７．０以上、又は７．２以上、又は７．４以上、又は７．６以上のＩ１０／Ｉ２を有する、上記Ａ］～Ｓ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｕ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、３０．０以下、又は２５．０以下、又は２０．０以下、又は１５．０以下、又は１０．０以下、又は９．０以下、又は８．８以下、又は８．６以下、又は８．４以下、又は８．２以下、又は８．０以下のＩ１０／Ｉ２を有する、上記Ａ］～Ｔ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｖ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、１２，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は１４，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は１６，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は１８，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は２０，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は２２，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は２４，０００ｇ／ｍｏｌ以上の数平均分子量Ｍｎを有する、上記Ａ］～Ｕ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｗ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、５０，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は４５，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は４０，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は３８，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は３６，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は３４，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は３２，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は３０，０００ｇ／ｍｏｌ以下の数平均分子量Ｍｎを有する、上記Ａ］～Ｖ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｘ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、３８，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は４０，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は４２，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は４４，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は４６，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は４８，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は５０，０００ｇ／ｍｏｌ以上の重量平均分子量Ｍｎを有する、上記Ａ］～Ｗ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｙ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、８０，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は７５，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は７０，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は６８，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は６６，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は６４，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は６２，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は６０，０００ｇ／ｍｏｌ以下の重量平均分子量Ｍｎを有する、上記Ａ］～Ｗ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｚ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、１．６以上、又は１．７以上、又は１．８以上、又は１．９以上、又は２．０以上の分子量分布（ＭＷＤ＝Ｍｗ／Ｍｎ）を有する、上記Ａ］～Ｙ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＡＡ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、２．９以下、又は２．８以下、又は２．７以下、又は２．６以下、又は２．５以下、又は２．４以下、又は２．３以下、又は２．２以下の分子量分布ＭＷＤを有する、上記Ａ］～Ｚ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＢＢ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーについて、α－オレフィンが、Ｃ３～Ｃ２０α－オレフィン、更にＣ３～Ｃ１０α－オレフィンである、上記Ａ］～ＡＡ］のいずれか１つに記載の組成物。ＣＣ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーについて、α－オレフィンが、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、又は１－オクテン、更にプロピレン、１－ブテン、又は１－オクテン、更に１－ブテン又は１－オクテン、更に１－オクテンから選択される、上記Ａ］～ＢＢ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＤＤ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、エチレン／α－オレフィンコポリマーである、上記Ａ］～ＣＣ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＥＥ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、以下：エチレン／プロピレンコポリマー、エチレン／ブテンコポリマー、又はエチレン／オクテンコポリマー、更にエチレン／ブテンコポリマー、又はエチレン／オクテンコポリマー、更にエチレン／オクテンコポリマーから選択される、上記Ａ］～ＤＤ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＦＦ］組成物が、組成物の重量に基づいて、５０．０重量％以上、又は５５．０重量％以上、又は６０．０重量％以上、又は６５．０重量％以上、又は７０．０重量％以上、又は７５．０重量％以上、又は８０．０重量％以上、又は８５．０重量％以上、又は９０．０重量％以上、又は９２．０重量％以上、又は９４．０重量％以上のエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む、上記Ａ］～ＥＥ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＧＧ］組成物が、組成物の重量に基づいて、９５．０重量％以上、又は９５．５重量％以上、又は９６．０重量％以上、又は９６．５重量％以上、又は９７．０重量％以上、又は９７．５重量％以上、又は９８．０重量％以上、又は９８．１重量％以上のエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む、上記Ａ］～ＦＦ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＨＨ］組成物が、組成物の重量に基づいて、１００．０重量％以下、又は９９．８重量％以下、９９．６重量％以下、又は９９．４重量％以下、又は９９．２重量％以下、又は９９．０重量％以下、又は９８．８重量％以下、又は９８．６重量％以下、又は９８．４重量％以下、又は９８．３重量％以下のエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む、上記Ａ］～ＧＧ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＩＩ］組成物が、１つ以上のポリマー特性において、エチレン／α－オレフィンインターポリマーとは異なる第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーを更に含み、更に１つ以上のポリマー特性が、コモノマー含有量、Ｉ２、Ｉ１０／Ｉ２、Ｍｎ、Ｍｗ．Ｍｚ、ＭＷＤ、又はこれらの組み合わせから選択され、更に１つ以上のポリマー特性が、Ｍｎ、Ｍｗ、Ｍｚ、ＭＷＤ、又はこれらの組み合わせから選択される、上記Ａ］～ＨＨ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＪＪ］第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．８６０～０．８９０ｇ／ｃｃ、又は０．８６５～０．８８８ｇ／ｃｃ、又は０．８６５～０．８８５ｇ／ｃｃの密度を有する、上記ＩＩ］に記載の組成物。
ＫＫ］第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．５～５０ｇ／１０分、又は１．０～２０．０ｇ／１０分、又は５．０～１０．０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する、上記ＩＩ］又はＪＪ］に記載の組成物。
ＬＬ］第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーについて、α－オレフィンが、Ｃ３～Ｃ２０α－オレフィン、更にＣ３～Ｃ１０α－オレフィンである、上記ＩＩ］～ＫＫ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＭＭ］第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーについて、α－オレフィンが、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、又は１－オクテン、更にプロピレン、１－ブテン、又は１－オクテン、更に１－ブテン又は１－オクテン、更に１－オクテンから選択される、上記ＩＩ］～ＬＬ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＮＮ］第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーが、エチレン／α－オレフィンコポリマーである、上記ＩＩ］～ＭＭ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＯＯ］第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーが、以下：エチレン／プロピレンコポリマー、エチレン／ブテンコポリマー、又はエチレン／オクテンコポリマー、更にエチレン／ブテンコポリマー、又はエチレン／オクテンコポリマー、更にエチレン／オクテンコポリマーから選択される、上記ＩＩ］～ＮＮ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＰＰ］ＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４が、７．５以下、又は７．０以下、又は６．５以下、又は６．０以下、又は５．５以下、又は５．０以下、又は４．８以下、又は４．６以下、又は４．４以下、又は４．２以下、又は４．０以下、又は３．８以下である、上記Ａ］～ＯＯ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＱＱ］ＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４が、１．５以上、又は２．０以上、又は２．２以上、又は２．４以上、又は２．６以上、又は２．８以上、又は３．０以上、又は３．２以上である、上記Ａ］～ＯＯ］のいずれか１つに記載の組成物。
［ＲＲ］組成物が、ペルオキシド及びシランカップリング剤を更に含む、上記ＩＩ］～ＱＱ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＳＳ］ペルオキシドとシランカップリング剤との重量比が、０．５以上、又は１．０以上、又は１．５以上、又は２．０以上、又は２．５以上、又は３．０以上、又は３．５以上、又は４．０以上である、上記Ａ］～ＲＲ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＴＴ］ペルオキシドとシランカップリング剤との重量比が、７．０以下、又は６．５以下、又は６．０以下、又は５．５以下、又は５．０以下、又は４．５以下である、上記Ａ］～ＳＳ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＵＵ］組成物が、架橋助剤を更に含む、上記Ａ］～ＴＴ］（ＡからＴＴまで）のいずれか１つに記載の組成物。
ＶＶ］架橋助剤が、組成物の重量に基づいて、０．０５重量％以上、又は０．１０重量％以上、又は０．１５重量％以上、又は０．２０重量％以上、又は０．２５重量％以上、又は０．３０重量％以上、又は０．３５重量％以上、又は０．４０重量％以上、又は０．４５重量％以上、又は０．５０重量％以上の量で存在する、上記ＵＵ］に記載の組成物。
ＷＷ］架橋助剤が、組成物の重量に基づいて、３．００重量％以下、又は２．５０重量％以下、又は２．００重量％以下、又は１．５０重量％以下、又は１．００重量％以下、又は０．８０重量％以下、又は０．７０重量％以下、又は０．６０重量％以下の量で存在する、上記ＵＵ］又はＶＶ］に記載の組成物。
ＸＸ］ペルオキシドと助剤との重量比が、０．５以上、又は０．８以上、又は１．０以上、又は１．１以上、又は１．２以上、又は１．３以上、又は１．４以上、又は１．５以上、又は１．６以上、又は１．８以上である、上記ＵＵ］～ＷＷ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＹＹ］ペルオキシドと助剤との重量比が、３．０以下、又は２．８以下、又は２．６以下、又は２．４以下、又は２．３以下、又は２．２以下、又は２．０以下である、上記ＵＵ］～ＸＸ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＺＺ］助剤とシランカップリング剤との重量比が、１．０以上、又は１．２以上、又は１．４以上、又は１．６以上、又は１．８以上、又は２．０以上である、上記ＵＵ］～ＹＹ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ａ３］助剤とシランカップリング剤との重量比が、３．６以下、又は３．４以下、又は３．２以下、又は３．０以下、又は２．８以下、又は２．６以下、又は２．４以下である、上記ＵＵ］～ＺＺ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｂ３］組成物が、組成物の重量に基づいて、０．０５重量％以上、又は０．１０重量％以上、又は０．１５重量％以上、又は０．２０重量％以上、又は０．２５重量％以上、又は０．３０重量％以上、又は０．３５重量％以上、又は０．４０重量％以上、又は０．４５重量％以上、又は０．５０重量％以上、又は０．５５重量％以上、又は０．６０重量％以上のペルオキシドを含む、上記Ａ］～Ａ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｃ３］組成物が、組成物の重量に基づいて、５．００重量％以下、又は４．５０重量％以下、又は４．００重量％以下、又は３．５０重量％以下、又は３．００重量％以下、又は２．５０重量％以下、又は２．００重量％以下、又は１．５０重量％以下、又は１．００重量％以下のペルオキシドを含む、上記Ａ］～Ｂ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｄ３］組成物が、組成物の重量に基づいて、０．０５重量％以上、又は０．１０重量％以上、又は０．１５重量％以上、又は０．２０重量％以上のシランカップリング剤を含む、上記Ａ］～Ｃ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｅ３］組成物が、組成物の重量に基づいて、３．００重量％以下、又は２．５０重量％以下、又は２．００重量％以下、又は１．５０重量％以下、又は１．００重量％以下、又は０．８０重量％以下、又は０．６０重量％以下のシランカップリング剤を含む、上記Ａ］～Ｄ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｆ３］組成物が、組成物の重量に基づいて、９９．０重量％以上、又は９９．１重量％以上、又は９９．２重量％以上、又は９９．３重量％以上のインターポリマー、ペルオキシド、及びシランカップリング剤の合計を含む、上記Ａ］～Ｅ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｇ３］組成物が、組成物の重量に基づいて、１００．０重量％以下、又は９９．９重量％以下、９９．８重量％以下、又は９９．７重量％以下、又は９９．６重量％以下、又は９９．５重量％以下のインターポリマー、ペルオキシド、及びシランカップリング剤の合計を含む、上記Ａ］～Ｆ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｈ３］組成物が、ＵＶ安定剤、酸化防止剤、又はこれらの組み合わせから選択される少なくとも１つの添加剤を更に含む、上記Ａ］～Ｇ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｉ３］少なくとも１つの添加剤が、組成物の重量に基づいて、０．０１重量％以上、又は０．０２重量％以上、又は０．０３重量％、又は０．０４重量％以上、又は０．０６重量％以上、又は０．０８重量％以上、又は０．１０重量％以上の量で存在する、上記Ｈ３］に記載の組成物。
Ｊ３］少なくとも１つの添加剤が、組成物の重量に基づいて、２．００重量％以下、又は１．５０重量％以下、又は１．００重量％以下、又は０．８０重量％以下、又は０．６０重量％以下、又は０．４０重量％以下、又は０．２０重量％以下の量で存在する、上記Ｈ３］又はＩ３］に記載の組成物。
Ｋ３］上記Ａ］～Ｊ３］のいずれか１つに記載の組成物から形成された、架橋組成物。
Ｌ３］組成物が、５．００以上、又は５．１０以上、又は５．１５以上、又は５．２０以上５．２２以上、又は５．２４以上、又は５．２６以上、又は５．２８以上の「ＭＨ－ＭＬ」値を有する、上記Ｋ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｍ３］組成物が、８４％以上、又は８５％以上、又は８６％以上のゲル含有量（４＋１２分）を有する、上記Ｋ３］又はＬ３］に記載の組成物。
Ｎ３］上記Ａ］～Ｍ３］のいずれか１つに記載の組成物から形成された少なくとも１つの構成要素を含む、物品。
Ｏ３］物品が、フィルム、更に押出フィルム及び／又はキャストフィルム、更に押出フィルムである、Ｎ３］に記載の物品。
Ｐ３］物品が、太陽電池モジュールである、Ｎ３］に記載の物品。
Ｑ３］太陽電池モジュールを形成するプロセスであって、当該プロセスが、２つのフィルム層の間に太陽電池の配列を積層することを含み、各フィルム層が、独立して、上記Ａ］～Ｍ３］のいずれか１つに記載の組成物から形成される、プロセス。
Ｒ３］各フィルム層が、同じ組成物から形成される、上記Ｑ３］に記載のプロセス。
Ｓ３］エチレン／α－オレフィン／インターポリマーを調製するための溶液重合プロセスであって、当該プロセスが、１つの反応器内で、１５０℃以上の反応器温度で、エチレン、α－オレフィン、溶媒、及び以下のａ）から選択される金属錯体を含む反応混合物を重合することを含む、溶液重合プロセス。
ａ）発明の概要（ＳＯＩ）において上に記載されるような、以下の構造１から選択される、ビフェニルフェノール金属錯体：
Ｔ３］構造１について、Ｌが、－（ＣＨ２）ｎ－（式中、ｎ＝２～４である）、－ＣＨ２Ｃ（ＲａＲｂ）ＣＨ２－（式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、又は－Ｈである）、又は－ＣＨ２Ｇｅ（ＲＤ）２ＣＨ２－若しくは－ＣＨ２Ｓｉ（ＲＤ）２ＣＨ２－（式中、各ＲＤは、独立して、－Ｈ、Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、－Ｓｉ（ＲＣ）３、－Ｇｅ（ＲＣ）３、－Ｐ（ＲＰ）２、－Ｎ（ＲＮ）２、－ＯＲＣ、－ＳＲＣ、－ＮＯ２、－ＣＮ、－ＣＦ３、ＲＣＳ（Ｏ）－、ＲＣＳ（Ｏ）２－、（ＲＣ）２Ｃ＝Ｎ－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｏ－、ＲＣＯＣ（Ｏ）－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｎ（ＲＮ）－、及び（ＲＮ）２ＮＣ（Ｏ）－からなる群から選択される）、のいずれかであり、並びに
構造１において各ＲＣ、ＲＰ、及びＲＮが、独立して、（Ｃ１～Ｃ３０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ３０）ヘテロヒドロカルビル、又は－Ｈである、上記Ｓ３］に記載のプロセス。
Ｕ３］構造１について、－Ｚ１－及び－Ｚ２－の各々が、－Ｏ－である、上記Ｓ３］又はＴ３］に記載のプロセス。Ｖ３］構造１について、Ｒ１又はＲ８のうちの少なくとも１つが、式（ＩＩ）を有するラジカル又は式（Ｉ）を有するラジカルから選択される、上記Ｓ３］～Ｕ３］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｗ３］構造１について、Ｒ１及びＲ８は、同一であり、式（Ｉ）を有するラジカル、式（ＩＩ）を有するラジカル、及び式（ＩＩＩ）を有するラジカルからなる群から選択される、上記Ｓ３］～Ｖ３］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｘ３］構造１について、Ｒ１＝Ｒ８＝式（ＩＩ）を有するラジカルである、上記Ｓ３］～Ｗ３］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｙ３］構造１の式（ＩＩ）について、Ｒ４３＝Ｒ４６＝非置換アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ１０）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ８）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ６）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、更にｔ－ブチルである、上記Ｘ３］に記載のプロセス。
Ｚ３］式（ＩＩ）について、Ｒ４１＝Ｒ４２＝Ｒ４４＝Ｒ４５＝Ｒ４７＝Ｒ４８＝Ｈである、上記Ｘ３］又はＹ３］に記載のプロセス。
Ａ４］構造１について、Ｌが、－ＣＨ２Ｃ（ＲａＲｂ）ＣＨ２－（式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、又は－Ｈである）、又は－ＣＨ２Ｇｅ（ＲＤ）２ＣＨ２－、若しくは－ＣＨ２Ｓｉ（ＲＤ）２ＣＨ２－（式中、各ＲＤは、独立して、－Ｈ、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、及び（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビルから選択される）のいずれかである、上記Ｓ３］～Ｚ３］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｂ４］構造１について、Ｌが、以下：
ｉ）－ＣＨ２Ｓｉ（Ｒａ）（Ｒｂ）ＣＨ２－又は－ＣＨ２Ｇｅ（Ｒａ）（Ｒｂ）ＣＨ２－（式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、（Ｃ１～Ｃ３０）ヒドロカルビル又は（Ｃ１～Ｃ３０）ヘテロヒドロカルビルである）、
ｉｉ）１、３－ジメチルプロパン－１、３－ジイル、
ｉｉｉ）ビス（メチレン）シクロヘキサン－１、２－ジイル、
ｉｖ）プロパン－１、３－ジイル、又は
ｉｖ）ブタン－１，４－ジイルから選択される、上記Ｓ３］～Ａ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｃ４］構造１について、Ｌが、以下：
ｉ）－ＣＨ２Ｓｉ（Ｒａ）（Ｒｂ）ＣＨ２－（式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、非置換（Ｃ１～Ｃ１０）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ８）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ６）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ３）アルキルである）、
ｉｉ）１、３－ジメチルプロパン－１、３－ジイル、又は
ｉｉｉ）ビス（メチレン）シクロヘキサン－１、２－ジイルから選択される、上記Ｓ３］～Ｂ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｄ４］構造１について、ｎ＝２であり、各Ｘは、同じであり、非置換アルキルである、上記Ｓ３］～Ｃ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｅ４］各Ｘが、非置換（Ｃ１～Ｃ３）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ２）アルキル、更にメチルである、上記Ｄ４］に記載のプロセス。
Ｆ４］構造１について、Ｒ１０＝Ｒ１５である、上記Ｓ３］～Ｅ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｇ４］構造１について、Ｒ１０＝Ｒ１５＝ハロゲン、更にＦである、上記Ｓ３］～Ｆ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｈ４］構造１について、Ｒ３＝Ｒ６である、上記Ｓ３］～Ｇ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｉ４］構造１について、Ｒ３＝Ｒ６＝非置換アルキルである、上記Ｓ３］～Ｈ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｊ４］構造１について、Ｒ３＝Ｒ６＝非置換（Ｃ１～Ｃ１２）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ１０）アルキル、更に非置換（Ｃ２～Ｃ８）アルキル、更に非置換（Ｃ４～Ｃ８）アルキル、更に非置換Ｃ８アルキルである、上記Ｓ３］～Ｉ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｋ４］構造１について、Ｒ２＝Ｒ４＝Ｒ５＝Ｒ７＝Ｒ９＝Ｒ１１＝Ｒ１２＝Ｒ１３＝Ｒ１４＝Ｒ１６＝Ｈである、上記Ｓ３］～Ｊ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｌ４］構造１について、金属Ｍ＝Ｚｒである、上記Ｓ３］～Ｋ４］のいずれか１つに記載のプロセス。Ｍ４］構造式が、以下の構造（１ａ）又は（１ｂ）から選択される、上記Ｓ３］～Ｌ４］のいずれか１つに記載のプロセス：
Ｎ４］構造１が、構造（１ａ）である、上記Ｍ４］に記載のプロセス。
Ｏ４］反応混合物が、ボレートを含む助触媒－１と、アルモキサンを含む助触媒－２とを更に含む、Ｓ３］～Ｎ４］に記載のプロセス。
Ｐ４］プロセスが、１５５℃以上、又は１６０℃以上、又は１６５℃以上、又は１７０℃以上、又は１７５℃以上、又は１８０℃以上、又は１８５℃以上、又は１８６℃以上、又は１８７℃、又は１８８℃以上、又は１８９℃以上、又は１９０℃以上の反応器温度で、２．５×１０６以上、又は２．６×１０６以上、又は２．８×１０６以上、又は３．０×１０６以上、又は３．２×１０６以上、又は３．４×１０６以上、又は３．６×１０６以上、又は３．７×１０６以上、又は３．８×１０６以上、又は３．９×１０６以上、又は４．０×１０６以上、又は４．１×１０６以上、又は４．２×１０６以上の全体的な触媒効率［（総触媒金属グラム）当たりの（インターポリマーグラム）］を有する、上記Ｓ３］～Ｏ４］に記載のプロセス。
Ｑ４］プロセスが、０．８６０～０．９００ｇ／ｃｃ、又は０．８６５～０．８９０ｇ／ｃｃ、又は０．８６８～０．８８０ｇ／ｃｃのエチレン／α－オレフィン／インターポリマー密度で、２．５×１０６以上、又は２．６×１０６以上、又は２．８×１０６以上、又は３．０×１０６以上、又は３．２×１０６以上、又は３．４×１０６以上、又は３．６×１０６以上、又は３．７×１０６以上、又は３．８×１０６以上、又は３．９×１０６以上、又は４．０×１０６以上、又は４．１×１０６以上、又は４．２×１０６以上の全体的な触媒効率［（総触媒金属グラム）当たりの（インターポリマーグラム）］を有する、上記Ｓ３］～Ｐ４］に記載のプロセス。
Ｒ４］プロセスが、１５５℃以上、又は１６０℃以上、又は１６５℃以上、又は１７０℃以上、又は１７５℃以上、又は１８０℃以上、又は１８５℃以上、又は１８６℃以上、又は１８７℃、又は１８８℃以上、又は１８９℃以上、又は１９０℃以上の反応器温度で実行される、上記Ｓ３］～Ｑ４］に記載のプロセス。
Ｓ４］プロセスが、２５０℃以下、又は２４０℃以下、又は２３０℃以下、又は２２０℃以下、又は２１０℃以下、又は２００℃以下の反応器温度で実行される、上記Ｓ３］～Ｒ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｔ４］反応器が、連続撹拌槽反応器、ループ反応器、又はプラグ流反応器（又は管式反応器）、更に連続撹拌槽反応器又はループ反応器、更に連続撹拌槽反応器から選択される、上記Ｓ３］～Ｓ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｕ４］反応混合物が、水素（Ｈ２）を更に含む、上記Ｓ３］～Ｔ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｖ４］上記Ｓ３］～Ｕ４］のいずれか１つに記載のプロセスによって形成されたエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む組成物。
Ｗ４］１つ以上のオレフィン系ポリマーを含む、ポリマー組成物のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／ｘを決定する方法であって、当該方法が、ＳＯＩに記載されているようなステップを含む、方法。
Ｘ４］組成物が、組成物の重量に基づいて、５０重量％以上、又は６０重量％以上、又は７０重量％以上、又は８０重量％以上、又は８５重量％以上、又は９０重量％以上、又は９２重量％以上、又は９４重量％以上、又は９６重量％以上、又は９８重量％以上、又は９９重量％以上の１つ以上のオレフィン系ポリマーを含む、上記Ｗ４］に記載の方法。
Ｙ４］組成物が、組成物の重量に基づいて、１００重量％以下、又は９９重量％以下、又は９８重量％以下、又は９５重量％以下の１つ以上のオレフィン系ポリマーを含む、上記Ｗ４］又はｘ４］に記載の方法。
Ｚ４］組成物が、１つのオレフィン系ポリマーのみを含む、上記Ｗ４］～Ｙ４］のいずれか１つに記載の方法。
Ａ５］エチレン系ポリマーが、エチレン／α－オレフィンインターポリマー、更にエチレン／α－オレフィンコポリマーである、上記Ｚ４］のいずれか１つに記載の方法。
Ｂ５］支持材料が、支持材料の重量に基づいて、１０重量％以上、又は２０重量％以上、又は３０重量％以上、又は４０重量％以上、又は５０重量％以上、又は６０重量％以上、又は７０重量％以上、又は８０重量％以上、又は８５重量％以上、又は９０重量％以上、又は９２重量％以上、又は９４重量％以上、又は９６重量％以上、又は９８重量％以上、又は９９重量％以上のグラファイトを含む、上記Ｗ４］～Ａ５］のいずれか１つに記載の方法。
Ｃ５］支持材料が、支持材料の重量に基づいて、１００重量％以下、又は９９重量％以上、又は９８重量％以上、又は９５重量％以上、又は９０重量％以上のグラファイトを含む、上記Ｗ４］～Ｂ５］のいずれか１つに記載の方法。
Ｄ５］方法のステップｄ）について、温度が、２５℃から１７０℃、更に３０℃から１６５℃、更に３０℃から１６０℃に上昇する、上記Ｗ４］～Ｃ５］のいずれか１つに記載の方法。
Ｅ５］ＨＤＰＥが、２．３～３．０、又は２．４～２．９、又は２．５～２．８のＭＷＤ、及び１００，０００～１４０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は１０５，０００～１３５，０００ｇ／ｍｏｌ、又は１１０，０００～１３０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は１１５，０００～１２５，０００ｇ／ｍｏｌのポリエチレン等価で報告される重量平均分子量を有する、上記Ｗ４］～Ｄ５］のいずれか１つに記載の方法。
Ｆ５］Ｂ１／ｘ値について、ｘ＝１．５～６、更にｘ＝２～６、更にｘ＝３～６、更にｘ＝４～６である、上記Ｗ４］～Ｅ５］のいずれか１つに記載の方法。
Ｇ５）支持材料が、充填剤を更に含む、上記Ｗ４］～Ｆ５］のいずれか１つに記載の方法。
Ａ］以下の特性：
ａ）０．３０以上の総不飽和／１０００Ｃ、
ｂ）３．０以下の分子量分布（ＭＷＤ）、
ｃ）８．０以下のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４、を含むエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む、組成物。
Ｂ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．８６０ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６１ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６２ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６３ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６４ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６５ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６６ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６７ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６８ｇ／ｃｃ以上、又は０．８６９ｇ／ｃｃ以上、又は０．８７０ｇ／ｃｃ以上（１ｃｃ＝１ｃｍ３）の密度を有する、上記Ａ］に記載の組成物。
Ｃ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．９００ｇ／ｃｃ以下、又は０．８９０ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８８ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８６ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８５ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８４ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８３ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８２ｇ／ｃｃ以下、又は０．８８０ｇ／ｃｃ以下、又は０．８７８ｇ／ｃｃ以下の密度を有する、上記Ａ］又はＢ］に記載の組成物。
Ｄ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．３２以上、又は０．３５以上、又は０．４０以上、又は０．４５以上、又は０．５０以上、又は０．５２以上、又は０．５４以上、又は０．５６以上の総不飽和／１０００Ｃを有する、上記Ａ］～Ｃ］（Ａ］からＣ］まで）のいずれか１つに記載の組成物。
Ｅ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、１．００以下、又は０．９５以下、又は０．９０以下、又は０．８５以下、又は０．８０以下、又は０．７８以下、又は０．７６以下、又は０．７４以下、又は０７２以下、又は０．７０以下の総不飽和／１０００Ｃを有する、上記Ａ］～Ｄ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｆ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、５０％以上、又は５２％以上、又は５４％以上、又は５６％、又は５８％以上、又は６０％以上、又は６２％以上のビニル％を更に含む、上記Ａ］～Ｅ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｇ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、１００％以下、又は９５％以下、又は９０％以下、又は８５％以下、又は８０％以下、又は以下又は７８％７６％以下、又は７４％以下、又は７２％以下、又は７０％以下、又は６８％以下、又は６６％以下のビニル％を更に含む、上記Ａ］～Ｆ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｈ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、［（ビニル／１０００Ｃ）＊（Ｍｎ）］が、５．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は６．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、７．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、７．５ｘ１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は８．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は８．５×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は９．０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は９．５×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上、又は１０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上である生成物を更に含む、上記Ａ］～Ｇ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｉ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、［（ビニル／１０００Ｃ）＊（Ｍｎ）］が、３０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、又は２０×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、）、又は１８×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、又は１６×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、又は１４×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下、又は１２×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以下である生成物を更に含む、上記Ａ］～Ｈ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｊ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、［（ビニル／１０００Ｃ）／（ビニリデン／１０００Ｃ）］の比が、２．０以上、又は２．２以上、又は２．４以上、又は２．６以上、又は２．８以上、又は３．０以上、又は３．１以上、又は３．２以上、又は３．３以上、又は３．４以上であることを更に含む、上記Ａ］～Ｉ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｋ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、［（ビニル／１０００Ｃ）／（ビニリデン／１０００Ｃ）］の比が、６．０以下、又は５．５以下、又は５．０以下、又は４．８以下、又は４．６以下、又は４．４以下、又は４．２以下、又は４．０以下、又は３．８以下であることを更に含む、上記Ａ］～Ｊ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｌ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．３０以上、又は０．３２以上、又は０．３４以上、又は０．３６以上の（ビニル／１０００Ｃ）量を更に含む、上記Ａ］～Ｋ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｍ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．６０以下、又は０．５８以下、又は０．５６以下、又は０．５４以下の（ビニル／１０００Ｃ）量を更に含む、上記Ａ］～Ｌ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｎ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．０６以上、又は０．０８以上、又は０．１０以上の（ビニリデン／１０００Ｃ）量を更に含む、上記Ａ］～Ｍ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｏ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．２０以下、又は０．１８以下、又は０．１６以下の（ビニリデン／１０００Ｃ）量を更に含む、上記Ａ］～Ｎ］のいずれか１つに記載の組成物。Ｐ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．４２以上、又は０．４４以上、又は０．４６以上の［（ビニル／１０００Ｃ）＋（ビニリデン／１０００Ｃ）］の合計を更に含む、上記Ａ］～Ｏ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｑ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．６１以下、又は０．６０以下、又は０．５９以下の［（ビニル／１０００Ｃ）＋（ビニリデン／１０００Ｃ）］の合計を更に含む、上記Ａ］～Ｐ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｒ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、２．０ｇ／１０分以上、又は４．０ｇ／１０分以上、又は６．０ｇ／１０分以上、又は８．０ｇ／１０分以上、又は１０．０ｇ／１０分以上、又は１２．０ｇ／１０分以上、又は１４．０ｇ／１０分以上、又は１５．０ｇ／１０分以上のメルトインデックス（Ｉ２）を有する、上記Ａ］～Ｑ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｓ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、６０ｇ／１０分以下、又は５０ｇ／１０分以下、又は４５ｇ／１０分以下、又は４０ｇ／１０分以下、又は３８ｇ／１０分以下、又は３６ｇ／１０分以下、又は３４ｇ／１０分以下、又は３２ｇ／１０分以下のメルトインデックス（Ｉ２）を有する、上記Ａ］～Ｒ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｔ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、５．０以上、又は５．５以上、又は６．０以上、又は６．２以上、又は６．４以上、又は６．６以上、又は６．８以上、又は７．０以上、又は７．２以上、又は７．４以上、又は７．６以上のＩ１０／Ｉ２を有する、上記Ａ］～Ｓ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｕ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、３０．０以下、又は２５．０以下、又は２０．０以下、又は１５．０以下、又は１０．０以下、又は９．０以下、又は８．８以下、又は８．６以下、又は８．４以下、又は８．２以下、又は８．０以下のＩ１０／Ｉ２を有する、上記Ａ］～Ｔ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｖ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、１２，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は１４，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は１６，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は１８，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は２０，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は２２，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は２４，０００ｇ／ｍｏｌ以上の数平均分子量Ｍｎを有する、上記Ａ］～Ｕ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｗ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、５０，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は４５，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は４０，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は３８，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は３６，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は３４，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は３２，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は３０，０００ｇ／ｍｏｌ以下の数平均分子量Ｍｎを有する、上記Ａ］～Ｖ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｘ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、３８，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は４０，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は４２，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は４４，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は４６，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は４８，０００ｇ／ｍｏｌ以上、又は５０，０００ｇ／ｍｏｌ以上の重量平均分子量Ｍｎを有する、上記Ａ］～Ｗ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｙ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、８０，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は７５，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は７０，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は６８，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は６６，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は６４，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は６２，０００ｇ／ｍｏｌ以下、又は６０，０００ｇ／ｍｏｌ以下の重量平均分子量Ｍｎを有する、上記Ａ］～Ｗ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｚ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、１．６以上、又は１．７以上、又は１．８以上、又は１．９以上、又は２．０以上の分子量分布（ＭＷＤ＝Ｍｗ／Ｍｎ）を有する、上記Ａ］～Ｙ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＡＡ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、２．９以下、又は２．８以下、又は２．７以下、又は２．６以下、又は２．５以下、又は２．４以下、又は２．３以下、又は２．２以下の分子量分布ＭＷＤを有する、上記Ａ］～Ｚ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＢＢ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーについて、α－オレフィンが、Ｃ３～Ｃ２０α－オレフィン、更にＣ３～Ｃ１０α－オレフィンである、上記Ａ］～ＡＡ］のいずれか１つに記載の組成物。ＣＣ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーについて、α－オレフィンが、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、又は１－オクテン、更にプロピレン、１－ブテン、又は１－オクテン、更に１－ブテン又は１－オクテン、更に１－オクテンから選択される、上記Ａ］～ＢＢ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＤＤ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、エチレン／α－オレフィンコポリマーである、上記Ａ］～ＣＣ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＥＥ］エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、以下：エチレン／プロピレンコポリマー、エチレン／ブテンコポリマー、又はエチレン／オクテンコポリマー、更にエチレン／ブテンコポリマー、又はエチレン／オクテンコポリマー、更にエチレン／オクテンコポリマーから選択される、上記Ａ］～ＤＤ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＦＦ］組成物が、組成物の重量に基づいて、５０．０重量％以上、又は５５．０重量％以上、又は６０．０重量％以上、又は６５．０重量％以上、又は７０．０重量％以上、又は７５．０重量％以上、又は８０．０重量％以上、又は８５．０重量％以上、又は９０．０重量％以上、又は９２．０重量％以上、又は９４．０重量％以上のエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む、上記Ａ］～ＥＥ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＧＧ］組成物が、組成物の重量に基づいて、９５．０重量％以上、又は９５．５重量％以上、又は９６．０重量％以上、又は９６．５重量％以上、又は９７．０重量％以上、又は９７．５重量％以上、又は９８．０重量％以上、又は９８．１重量％以上のエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む、上記Ａ］～ＦＦ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＨＨ］組成物が、組成物の重量に基づいて、１００．０重量％以下、又は９９．８重量％以下、９９．６重量％以下、又は９９．４重量％以下、又は９９．２重量％以下、又は９９．０重量％以下、又は９８．８重量％以下、又は９８．６重量％以下、又は９８．４重量％以下、又は９８．３重量％以下のエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む、上記Ａ］～ＧＧ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＩＩ］組成物が、１つ以上のポリマー特性において、エチレン／α－オレフィンインターポリマーとは異なる第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーを更に含み、更に１つ以上のポリマー特性が、コモノマー含有量、Ｉ２、Ｉ１０／Ｉ２、Ｍｎ、Ｍｗ．Ｍｚ、ＭＷＤ、又はこれらの組み合わせから選択され、更に１つ以上のポリマー特性が、Ｍｎ、Ｍｗ、Ｍｚ、ＭＷＤ、又はこれらの組み合わせから選択される、上記Ａ］～ＨＨ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＪＪ］第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．８６０～０．８９０ｇ／ｃｃ、又は０．８６５～０．８８８ｇ／ｃｃ、又は０．８６５～０．８８５ｇ／ｃｃの密度を有する、上記ＩＩ］に記載の組成物。
ＫＫ］第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．５～５０ｇ／１０分、又は１．０～２０．０ｇ／１０分、又は５．０～１０．０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する、上記ＩＩ］又はＪＪ］に記載の組成物。
ＬＬ］第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーについて、α－オレフィンが、Ｃ３～Ｃ２０α－オレフィン、更にＣ３～Ｃ１０α－オレフィンである、上記ＩＩ］～ＫＫ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＭＭ］第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーについて、α－オレフィンが、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、又は１－オクテン、更にプロピレン、１－ブテン、又は１－オクテン、更に１－ブテン又は１－オクテン、更に１－オクテンから選択される、上記ＩＩ］～ＬＬ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＮＮ］第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーが、エチレン／α－オレフィンコポリマーである、上記ＩＩ］～ＭＭ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＯＯ］第２のエチレン／α－オレフィンインターポリマーが、以下：エチレン／プロピレンコポリマー、エチレン／ブテンコポリマー、又はエチレン／オクテンコポリマー、更にエチレン／ブテンコポリマー、又はエチレン／オクテンコポリマー、更にエチレン／オクテンコポリマーから選択される、上記ＩＩ］～ＮＮ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＰＰ］ＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４が、７．５以下、又は７．０以下、又は６．５以下、又は６．０以下、又は５．５以下、又は５．０以下、又は４．８以下、又は４．６以下、又は４．４以下、又は４．２以下、又は４．０以下、又は３．８以下である、上記Ａ］～ＯＯ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＱＱ］ＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４が、１．５以上、又は２．０以上、又は２．２以上、又は２．４以上、又は２．６以上、又は２．８以上、又は３．０以上、又は３．２以上である、上記Ａ］～ＯＯ］のいずれか１つに記載の組成物。
［ＲＲ］組成物が、ペルオキシド及びシランカップリング剤を更に含む、上記ＩＩ］～ＱＱ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＳＳ］ペルオキシドとシランカップリング剤との重量比が、０．５以上、又は１．０以上、又は１．５以上、又は２．０以上、又は２．５以上、又は３．０以上、又は３．５以上、又は４．０以上である、上記Ａ］～ＲＲ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＴＴ］ペルオキシドとシランカップリング剤との重量比が、７．０以下、又は６．５以下、又は６．０以下、又は５．５以下、又は５．０以下、又は４．５以下である、上記Ａ］～ＳＳ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＵＵ］組成物が、架橋助剤を更に含む、上記Ａ］～ＴＴ］（ＡからＴＴまで）のいずれか１つに記載の組成物。
ＶＶ］架橋助剤が、組成物の重量に基づいて、０．０５重量％以上、又は０．１０重量％以上、又は０．１５重量％以上、又は０．２０重量％以上、又は０．２５重量％以上、又は０．３０重量％以上、又は０．３５重量％以上、又は０．４０重量％以上、又は０．４５重量％以上、又は０．５０重量％以上の量で存在する、上記ＵＵ］に記載の組成物。
ＷＷ］架橋助剤が、組成物の重量に基づいて、３．００重量％以下、又は２．５０重量％以下、又は２．００重量％以下、又は１．５０重量％以下、又は１．００重量％以下、又は０．８０重量％以下、又は０．７０重量％以下、又は０．６０重量％以下の量で存在する、上記ＵＵ］又はＶＶ］に記載の組成物。
ＸＸ］ペルオキシドと助剤との重量比が、０．５以上、又は０．８以上、又は１．０以上、又は１．１以上、又は１．２以上、又は１．３以上、又は１．４以上、又は１．５以上、又は１．６以上、又は１．８以上である、上記ＵＵ］～ＷＷ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＹＹ］ペルオキシドと助剤との重量比が、３．０以下、又は２．８以下、又は２．６以下、又は２．４以下、又は２．３以下、又は２．２以下、又は２．０以下である、上記ＵＵ］～ＸＸ］のいずれか１つに記載の組成物。
ＺＺ］助剤とシランカップリング剤との重量比が、１．０以上、又は１．２以上、又は１．４以上、又は１．６以上、又は１．８以上、又は２．０以上である、上記ＵＵ］～ＹＹ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ａ３］助剤とシランカップリング剤との重量比が、３．６以下、又は３．４以下、又は３．２以下、又は３．０以下、又は２．８以下、又は２．６以下、又は２．４以下である、上記ＵＵ］～ＺＺ］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｂ３］組成物が、組成物の重量に基づいて、０．０５重量％以上、又は０．１０重量％以上、又は０．１５重量％以上、又は０．２０重量％以上、又は０．２５重量％以上、又は０．３０重量％以上、又は０．３５重量％以上、又は０．４０重量％以上、又は０．４５重量％以上、又は０．５０重量％以上、又は０．５５重量％以上、又は０．６０重量％以上のペルオキシドを含む、上記Ａ］～Ａ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｃ３］組成物が、組成物の重量に基づいて、５．００重量％以下、又は４．５０重量％以下、又は４．００重量％以下、又は３．５０重量％以下、又は３．００重量％以下、又は２．５０重量％以下、又は２．００重量％以下、又は１．５０重量％以下、又は１．００重量％以下のペルオキシドを含む、上記Ａ］～Ｂ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｄ３］組成物が、組成物の重量に基づいて、０．０５重量％以上、又は０．１０重量％以上、又は０．１５重量％以上、又は０．２０重量％以上のシランカップリング剤を含む、上記Ａ］～Ｃ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｅ３］組成物が、組成物の重量に基づいて、３．００重量％以下、又は２．５０重量％以下、又は２．００重量％以下、又は１．５０重量％以下、又は１．００重量％以下、又は０．８０重量％以下、又は０．６０重量％以下のシランカップリング剤を含む、上記Ａ］～Ｄ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｆ３］組成物が、組成物の重量に基づいて、９９．０重量％以上、又は９９．１重量％以上、又は９９．２重量％以上、又は９９．３重量％以上のインターポリマー、ペルオキシド、及びシランカップリング剤の合計を含む、上記Ａ］～Ｅ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｇ３］組成物が、組成物の重量に基づいて、１００．０重量％以下、又は９９．９重量％以下、９９．８重量％以下、又は９９．７重量％以下、又は９９．６重量％以下、又は９９．５重量％以下のインターポリマー、ペルオキシド、及びシランカップリング剤の合計を含む、上記Ａ］～Ｆ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｈ３］組成物が、ＵＶ安定剤、酸化防止剤、又はこれらの組み合わせから選択される少なくとも１つの添加剤を更に含む、上記Ａ］～Ｇ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｉ３］少なくとも１つの添加剤が、組成物の重量に基づいて、０．０１重量％以上、又は０．０２重量％以上、又は０．０３重量％、又は０．０４重量％以上、又は０．０６重量％以上、又は０．０８重量％以上、又は０．１０重量％以上の量で存在する、上記Ｈ３］に記載の組成物。
Ｊ３］少なくとも１つの添加剤が、組成物の重量に基づいて、２．００重量％以下、又は１．５０重量％以下、又は１．００重量％以下、又は０．８０重量％以下、又は０．６０重量％以下、又は０．４０重量％以下、又は０．２０重量％以下の量で存在する、上記Ｈ３］又はＩ３］に記載の組成物。
Ｋ３］上記Ａ］～Ｊ３］のいずれか１つに記載の組成物から形成された、架橋組成物。
Ｌ３］組成物が、５．００以上、又は５．１０以上、又は５．１５以上、又は５．２０以上５．２２以上、又は５．２４以上、又は５．２６以上、又は５．２８以上の「ＭＨ－ＭＬ」値を有する、上記Ｋ３］のいずれか１つに記載の組成物。
Ｍ３］組成物が、８４％以上、又は８５％以上、又は８６％以上のゲル含有量（４＋１２分）を有する、上記Ｋ３］又はＬ３］に記載の組成物。
Ｎ３］上記Ａ］～Ｍ３］のいずれか１つに記載の組成物から形成された少なくとも１つの構成要素を含む、物品。
Ｏ３］物品が、フィルム、更に押出フィルム及び／又はキャストフィルム、更に押出フィルムである、Ｎ３］に記載の物品。
Ｐ３］物品が、太陽電池モジュールである、Ｎ３］に記載の物品。
Ｑ３］太陽電池モジュールを形成するプロセスであって、当該プロセスが、２つのフィルム層の間に太陽電池の配列を積層することを含み、各フィルム層が、独立して、上記Ａ］～Ｍ３］のいずれか１つに記載の組成物から形成される、プロセス。
Ｒ３］各フィルム層が、同じ組成物から形成される、上記Ｑ３］に記載のプロセス。
Ｓ３］エチレン／α－オレフィン／インターポリマーを調製するための溶液重合プロセスであって、当該プロセスが、１つの反応器内で、１５０℃以上の反応器温度で、エチレン、α－オレフィン、溶媒、及び以下のａ）から選択される金属錯体を含む反応混合物を重合することを含む、溶液重合プロセス。
ａ）発明の概要（ＳＯＩ）において上に記載されるような、以下の構造１から選択される、ビフェニルフェノール金属錯体：
【化3】
構造１において各ＲＣ、ＲＰ、及びＲＮが、独立して、（Ｃ１～Ｃ３０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ３０）ヘテロヒドロカルビル、又は－Ｈである、上記Ｓ３］に記載のプロセス。
Ｕ３］構造１について、－Ｚ１－及び－Ｚ２－の各々が、－Ｏ－である、上記Ｓ３］又はＴ３］に記載のプロセス。Ｖ３］構造１について、Ｒ１又はＲ８のうちの少なくとも１つが、式（ＩＩ）を有するラジカル又は式（Ｉ）を有するラジカルから選択される、上記Ｓ３］～Ｕ３］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｗ３］構造１について、Ｒ１及びＲ８は、同一であり、式（Ｉ）を有するラジカル、式（ＩＩ）を有するラジカル、及び式（ＩＩＩ）を有するラジカルからなる群から選択される、上記Ｓ３］～Ｖ３］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｘ３］構造１について、Ｒ１＝Ｒ８＝式（ＩＩ）を有するラジカルである、上記Ｓ３］～Ｗ３］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｙ３］構造１の式（ＩＩ）について、Ｒ４３＝Ｒ４６＝非置換アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ１０）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ８）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ６）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、更にｔ－ブチルである、上記Ｘ３］に記載のプロセス。
Ｚ３］式（ＩＩ）について、Ｒ４１＝Ｒ４２＝Ｒ４４＝Ｒ４５＝Ｒ４７＝Ｒ４８＝Ｈである、上記Ｘ３］又はＹ３］に記載のプロセス。
Ａ４］構造１について、Ｌが、－ＣＨ２Ｃ（ＲａＲｂ）ＣＨ２－（式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、又は－Ｈである）、又は－ＣＨ２Ｇｅ（ＲＤ）２ＣＨ２－、若しくは－ＣＨ２Ｓｉ（ＲＤ）２ＣＨ２－（式中、各ＲＤは、独立して、－Ｈ、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、及び（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビルから選択される）のいずれかである、上記Ｓ３］～Ｚ３］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｂ４］構造１について、Ｌが、以下：
ｉ）－ＣＨ２Ｓｉ（Ｒａ）（Ｒｂ）ＣＨ２－又は－ＣＨ２Ｇｅ（Ｒａ）（Ｒｂ）ＣＨ２－（式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、（Ｃ１～Ｃ３０）ヒドロカルビル又は（Ｃ１～Ｃ３０）ヘテロヒドロカルビルである）、
ｉｉ）１、３－ジメチルプロパン－１、３－ジイル、
ｉｉｉ）ビス（メチレン）シクロヘキサン－１、２－ジイル、
ｉｖ）プロパン－１、３－ジイル、又は
ｉｖ）ブタン－１，４－ジイルから選択される、上記Ｓ３］～Ａ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｃ４］構造１について、Ｌが、以下：
ｉ）－ＣＨ２Ｓｉ（Ｒａ）（Ｒｂ）ＣＨ２－（式中、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立して、非置換（Ｃ１～Ｃ１０）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ８）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ６）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ３）アルキルである）、
ｉｉ）１、３－ジメチルプロパン－１、３－ジイル、又は
ｉｉｉ）ビス（メチレン）シクロヘキサン－１、２－ジイルから選択される、上記Ｓ３］～Ｂ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｄ４］構造１について、ｎ＝２であり、各Ｘは、同じであり、非置換アルキルである、上記Ｓ３］～Ｃ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｅ４］各Ｘが、非置換（Ｃ１～Ｃ３）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ２）アルキル、更にメチルである、上記Ｄ４］に記載のプロセス。
Ｆ４］構造１について、Ｒ１０＝Ｒ１５である、上記Ｓ３］～Ｅ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｇ４］構造１について、Ｒ１０＝Ｒ１５＝ハロゲン、更にＦである、上記Ｓ３］～Ｆ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｈ４］構造１について、Ｒ３＝Ｒ６である、上記Ｓ３］～Ｇ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｉ４］構造１について、Ｒ３＝Ｒ６＝非置換アルキルである、上記Ｓ３］～Ｈ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｊ４］構造１について、Ｒ３＝Ｒ６＝非置換（Ｃ１～Ｃ１２）アルキル、更に非置換（Ｃ１～Ｃ１０）アルキル、更に非置換（Ｃ２～Ｃ８）アルキル、更に非置換（Ｃ４～Ｃ８）アルキル、更に非置換Ｃ８アルキルである、上記Ｓ３］～Ｉ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｋ４］構造１について、Ｒ２＝Ｒ４＝Ｒ５＝Ｒ７＝Ｒ９＝Ｒ１１＝Ｒ１２＝Ｒ１３＝Ｒ１４＝Ｒ１６＝Ｈである、上記Ｓ３］～Ｊ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｌ４］構造１について、金属Ｍ＝Ｚｒである、上記Ｓ３］～Ｋ４］のいずれか１つに記載のプロセス。Ｍ４］構造式が、以下の構造（１ａ）又は（１ｂ）から選択される、上記Ｓ３］～Ｌ４］のいずれか１つに記載のプロセス：
【化4】
Ｏ４］反応混合物が、ボレートを含む助触媒－１と、アルモキサンを含む助触媒－２とを更に含む、Ｓ３］～Ｎ４］に記載のプロセス。
Ｐ４］プロセスが、１５５℃以上、又は１６０℃以上、又は１６５℃以上、又は１７０℃以上、又は１７５℃以上、又は１８０℃以上、又は１８５℃以上、又は１８６℃以上、又は１８７℃、又は１８８℃以上、又は１８９℃以上、又は１９０℃以上の反応器温度で、２．５×１０６以上、又は２．６×１０６以上、又は２．８×１０６以上、又は３．０×１０６以上、又は３．２×１０６以上、又は３．４×１０６以上、又は３．６×１０６以上、又は３．７×１０６以上、又は３．８×１０６以上、又は３．９×１０６以上、又は４．０×１０６以上、又は４．１×１０６以上、又は４．２×１０６以上の全体的な触媒効率［（総触媒金属グラム）当たりの（インターポリマーグラム）］を有する、上記Ｓ３］～Ｏ４］に記載のプロセス。
Ｑ４］プロセスが、０．８６０～０．９００ｇ／ｃｃ、又は０．８６５～０．８９０ｇ／ｃｃ、又は０．８６８～０．８８０ｇ／ｃｃのエチレン／α－オレフィン／インターポリマー密度で、２．５×１０６以上、又は２．６×１０６以上、又は２．８×１０６以上、又は３．０×１０６以上、又は３．２×１０６以上、又は３．４×１０６以上、又は３．６×１０６以上、又は３．７×１０６以上、又は３．８×１０６以上、又は３．９×１０６以上、又は４．０×１０６以上、又は４．１×１０６以上、又は４．２×１０６以上の全体的な触媒効率［（総触媒金属グラム）当たりの（インターポリマーグラム）］を有する、上記Ｓ３］～Ｐ４］に記載のプロセス。
Ｒ４］プロセスが、１５５℃以上、又は１６０℃以上、又は１６５℃以上、又は１７０℃以上、又は１７５℃以上、又は１８０℃以上、又は１８５℃以上、又は１８６℃以上、又は１８７℃、又は１８８℃以上、又は１８９℃以上、又は１９０℃以上の反応器温度で実行される、上記Ｓ３］～Ｑ４］に記載のプロセス。
Ｓ４］プロセスが、２５０℃以下、又は２４０℃以下、又は２３０℃以下、又は２２０℃以下、又は２１０℃以下、又は２００℃以下の反応器温度で実行される、上記Ｓ３］～Ｒ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｔ４］反応器が、連続撹拌槽反応器、ループ反応器、又はプラグ流反応器（又は管式反応器）、更に連続撹拌槽反応器又はループ反応器、更に連続撹拌槽反応器から選択される、上記Ｓ３］～Ｓ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｕ４］反応混合物が、水素（Ｈ２）を更に含む、上記Ｓ３］～Ｔ４］のいずれか１つに記載のプロセス。
Ｖ４］上記Ｓ３］～Ｕ４］のいずれか１つに記載のプロセスによって形成されたエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む組成物。
Ｗ４］１つ以上のオレフィン系ポリマーを含む、ポリマー組成物のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／ｘを決定する方法であって、当該方法が、ＳＯＩに記載されているようなステップを含む、方法。
Ｘ４］組成物が、組成物の重量に基づいて、５０重量％以上、又は６０重量％以上、又は７０重量％以上、又は８０重量％以上、又は８５重量％以上、又は９０重量％以上、又は９２重量％以上、又は９４重量％以上、又は９６重量％以上、又は９８重量％以上、又は９９重量％以上の１つ以上のオレフィン系ポリマーを含む、上記Ｗ４］に記載の方法。
Ｙ４］組成物が、組成物の重量に基づいて、１００重量％以下、又は９９重量％以下、又は９８重量％以下、又は９５重量％以下の１つ以上のオレフィン系ポリマーを含む、上記Ｗ４］又はｘ４］に記載の方法。
Ｚ４］組成物が、１つのオレフィン系ポリマーのみを含む、上記Ｗ４］～Ｙ４］のいずれか１つに記載の方法。
Ａ５］エチレン系ポリマーが、エチレン／α－オレフィンインターポリマー、更にエチレン／α－オレフィンコポリマーである、上記Ｚ４］のいずれか１つに記載の方法。
Ｂ５］支持材料が、支持材料の重量に基づいて、１０重量％以上、又は２０重量％以上、又は３０重量％以上、又は４０重量％以上、又は５０重量％以上、又は６０重量％以上、又は７０重量％以上、又は８０重量％以上、又は８５重量％以上、又は９０重量％以上、又は９２重量％以上、又は９４重量％以上、又は９６重量％以上、又は９８重量％以上、又は９９重量％以上のグラファイトを含む、上記Ｗ４］～Ａ５］のいずれか１つに記載の方法。
Ｃ５］支持材料が、支持材料の重量に基づいて、１００重量％以下、又は９９重量％以上、又は９８重量％以上、又は９５重量％以上、又は９０重量％以上のグラファイトを含む、上記Ｗ４］～Ｂ５］のいずれか１つに記載の方法。
Ｄ５］方法のステップｄ）について、温度が、２５℃から１７０℃、更に３０℃から１６５℃、更に３０℃から１６０℃に上昇する、上記Ｗ４］～Ｃ５］のいずれか１つに記載の方法。
Ｅ５］ＨＤＰＥが、２．３～３．０、又は２．４～２．９、又は２．５～２．８のＭＷＤ、及び１００，０００～１４０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は１０５，０００～１３５，０００ｇ／ｍｏｌ、又は１１０，０００～１３０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は１１５，０００～１２５，０００ｇ／ｍｏｌのポリエチレン等価で報告される重量平均分子量を有する、上記Ｗ４］～Ｄ５］のいずれか１つに記載の方法。
Ｆ５］Ｂ１／ｘ値について、ｘ＝１．５～６、更にｘ＝２～６、更にｘ＝３～６、更にｘ＝４～６である、上記Ｗ４］～Ｅ５］のいずれか１つに記載の方法。
Ｇ５）支持材料が、充填剤を更に含む、上記Ｗ４］～Ｆ５］のいずれか１つに記載の方法。
【0066】
試験方法
ＭＤＲ試験
硬化特性を、Ａｌｐｈａ ＴｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓのＭｏｖｉｎｇ Ｄｉｅ Ｒｈｅｏｍｅｔｅｒ（ＭＤＲ）２０００ Ｅを使用して、ＡＳＴＭ Ｄ５２８９に従って、０．５度の弧で測定した。各組成物について、ＭＤＲに約４ｇのペレットを充填した。ＭＤＲを１５０℃で３０分間実行し、所与の間隔で「時間対トルク」プロファイルを作成した。以下のデータを各ＭＤＲの実行に使用した：ＭＨ（ｄＮｍ）、すなわち３０分の試験間隔の間にＭＤＲによって及ぼされた最大トルク（これは、通常３０分の時点で及ぼされたトルクに対応する）；ＭＬ（ｄＮｍ）、すなわち３０分の試験間隔の間にＭＤＲによって及ぼされた最小トルク（これは、通常試験間隔の開始時に及ぼされたトルクに対応する）；及びＴ９０（ＭＨ値の９０％に達するのに要する時間）。
ＭＤＲ試験
硬化特性を、Ａｌｐｈａ ＴｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓのＭｏｖｉｎｇ Ｄｉｅ Ｒｈｅｏｍｅｔｅｒ（ＭＤＲ）２０００ Ｅを使用して、ＡＳＴＭ Ｄ５２８９に従って、０．５度の弧で測定した。各組成物について、ＭＤＲに約４ｇのペレットを充填した。ＭＤＲを１５０℃で３０分間実行し、所与の間隔で「時間対トルク」プロファイルを作成した。以下のデータを各ＭＤＲの実行に使用した：ＭＨ（ｄＮｍ）、すなわち３０分の試験間隔の間にＭＤＲによって及ぼされた最大トルク（これは、通常３０分の時点で及ぼされたトルクに対応する）；ＭＬ（ｄＮｍ）、すなわち３０分の試験間隔の間にＭＤＲによって及ぼされた最小トルク（これは、通常試験間隔の開始時に及ぼされたトルクに対応する）；及びＴ９０（ＭＨ値の９０％に達するのに要する時間）。
【0067】
ゲル含有量試験
積層プロセス（実験の項参照）から調製された各硬化フィルムを、「３ｍｍ×３ｍｍ（約０．５ｇ試料、Ｗｓ）」の小片に切断した。次いで、試料を金属メッシュに詰め（メッシュ番号は１２０、Ｗｔ１の重量）、これを、室温で２４時間、１００ｍｌのキシレンを含有する２５０ｍｌのガラス瓶に入れた。その後、金属メッシュ及び試料を、冷却器を装備した、３５０ｍｌのキシレンを含有する５００ｍｌのフラスコに移した。撹拌しながら、沸騰キシレン中で５時間還流した後、詰められた試料をキシレンから取り出し、真空オーブンに入れ、試料が一定の重量に達するまで、真空下で２時間１２０℃で加熱した。最後に、試料を、重量Ｗｔ２の金属メッシュと共に秤量した。ゲル含有量を、等式：ゲル含有量＝［（Ｗｔ２－Ｗｔ１）／Ｗｓ］＊１００％によって計算した。使用されるキシレンは、９９％以上の純度、並びにオルト、メタ、及びパラ異性体の混合物を有し、エチルベンゼンを含有し得るＡＲグレードである。
積層プロセス（実験の項参照）から調製された各硬化フィルムを、「３ｍｍ×３ｍｍ（約０．５ｇ試料、Ｗｓ）」の小片に切断した。次いで、試料を金属メッシュに詰め（メッシュ番号は１２０、Ｗｔ１の重量）、これを、室温で２４時間、１００ｍｌのキシレンを含有する２５０ｍｌのガラス瓶に入れた。その後、金属メッシュ及び試料を、冷却器を装備した、３５０ｍｌのキシレンを含有する５００ｍｌのフラスコに移した。撹拌しながら、沸騰キシレン中で５時間還流した後、詰められた試料をキシレンから取り出し、真空オーブンに入れ、試料が一定の重量に達するまで、真空下で２時間１２０℃で加熱した。最後に、試料を、重量Ｗｔ２の金属メッシュと共に秤量した。ゲル含有量を、等式：ゲル含有量＝［（Ｗｔ２－Ｗｔ１）／Ｗｓ］＊１００％によって計算した。使用されるキシレンは、９９％以上の純度、並びにオルト、メタ、及びパラ異性体の混合物を有し、エチルベンゼンを含有し得るＡＲグレードである。
【0068】
ゲル浸透クロマトグラフィー
クロマトグラフィーシステムは、内部ＩＲ５赤外線検出器（ＩＲ５）を装備したＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ ＧＰＣ－ＩＲ（スペイン、バレンシア）の高温ＧＰＣクロマトグラフで構成された。オートサンプラオーブンコンパートメントを摂氏１６０度に設定し、カラムコンパートメントを摂氏１５０度に設定した。カラムは、４つのＡＧＩＬＥＮＴ「Ｍｉｘｅｄ Ａ」３０ｃｍ、２０ミクロンの直線状混床式カラムであった。クロマトグラフィーの溶媒は、２００ｐｐｍのブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含有する１，２，４－トリクロロベンゼンであった。溶媒源を、窒素スパージした。使用された注入体積は、２００マイクロリットルであり、流速は、１．０ミリリットル／分であった。
クロマトグラフィーシステムは、内部ＩＲ５赤外線検出器（ＩＲ５）を装備したＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ ＧＰＣ－ＩＲ（スペイン、バレンシア）の高温ＧＰＣクロマトグラフで構成された。オートサンプラオーブンコンパートメントを摂氏１６０度に設定し、カラムコンパートメントを摂氏１５０度に設定した。カラムは、４つのＡＧＩＬＥＮＴ「Ｍｉｘｅｄ Ａ」３０ｃｍ、２０ミクロンの直線状混床式カラムであった。クロマトグラフィーの溶媒は、２００ｐｐｍのブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含有する１，２，４－トリクロロベンゼンであった。溶媒源を、窒素スパージした。使用された注入体積は、２００マイクロリットルであり、流速は、１．０ミリリットル／分であった。
【0069】
ＧＰＣカラムセットの較正を、５８０～８，４００，０００の範囲の分子量を有する２１個の狭い分子量分布のポリスチレン標準物質を用いて実施し、個々の分子量の間に少なくとも１０倍の間隔を有する６つの「カクテル」混合物中に配置した。標準物質を、Ａｇｉｌｅｎｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓから購入した。１，０００，０００以上の分子量については、「５０ミリリットルの溶媒中０．０２５グラム」で、１，０００，０００未満の分子量については、「５０ミリリットルの溶媒中０．０５グラム」で、ポリスチレン標準物質を調製した。ポリスチレン標準物質を、摂氏８０度で３０分間穏やかに撹拌しながら溶解した。ポリスチレン標準物質ピーク分子量を、式１を使用して、ポリエチレン分子量に変換した（Ｗｉｌｌｉａｍｓ ａｎｄ Ｗａｒｄ，Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，Ｐｏｌｙｍ．Ｌｅｔ．，６，６２１（１９６８）に記載されているように）：
式中、Ｍは、分子量であり、Ａは、０．４３１５の値を有し、Ｂは、１．０に等しい。
【数2】
【0070】
五次多項式を使用して、それぞれのポリエチレン同等較正点に適合させた。Ａに対してわずかな調整（約０．３７５～０．４４５）を行い、カラム分解能及びバンド拡張効果を、線状ホモポリマーポリエチレン標準物質が１２０，０００Ｍｗで得られるように補正した。
【0071】
ＧＰＣカラムセットの合計プレートカウントを、デカン（５０ミリリットルのＴＣＢ中０．０４ｇで調製され、穏やかに撹拌しながら２０分間溶解した）を用いて実施した。プレートカウント（式２）及び対称性（式３）を、２００マイクロリットル注入で、以下の式：
（式中、ＲＶは、ミリリットルでの保持容量であり、ピーク幅は、ミリリットルであり、ピーク最大値は、ピークの最大高さであり、１／２高さは、ピーク最大値の１／２の高さである）、
（式中、ＲＶは、ミリリットルでの保持体積であり、ピークの幅は、ミリリットルであり、ピーク最大値は、ピークの最大位置であり、１／１０の高さは、ピーク最大値の１／１０の高さであり、後方ピークは、ピーク最大値よりも後の保持体積でのピークテールを指し、前方ピークは、ピーク最大値よりも先の保持体積でのピークフロントを指す）に従って測定した。クロマトグラフィーシステムのプレートカウントは、１８，０００超であるべきであり、対称性は、０．９８～１．２２であるべきである。
【数3】
【数4】
【0072】
試料を、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ「Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ Ｃｏｎｔｒｏｌ」ソフトウェアを用いて半自動様式で調製し、試料を、２ｍｇ／ｍｌで重量標的化し、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ高温オートサンプラを介して、予め窒素をスパージしたセプタキャップ付バイアルに、溶媒（２００ｐｐｍのＢＨＴを含有）を添加した。試料を、「低速」振とう下で、摂氏１６０度で２時間溶解した。
【0073】
Ｍｎ（ＧＰＣ）、Ｍｗ（ＧＰＣ）、及びＭｚ（ＧＰＣ）の計算は、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ ＧＰＣＯｎｅ（商標）ソフトウェア、各々の等間隔のデータ回収点（ｉ）でベースラインを差し引いたＩＲクロマトグラム、及び式１からの点（ｉ）の狭い標準較正曲線から得られるポリエチレン等価分子量を使用した、式４～６によるＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ ＧＰＣ－ＩＲクロマトグラフの内部ＩＲ５検出器（測定チャンネル）を使用した、ＧＰＣ結果に基づいた。式４～６は、以下の通りである：
【数5】
【0074】
経時的な偏差を監視するために、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ ＧＰＣ－ＩＲシステムで制御されたマイクロポンプを介して、各試料に流量マーカー（デカン）を導入した。この流量マーカー（flowrate marker、ＦＭ）を、試料内のそれぞれのデカンピーク（ＲＶ（ＦＭ試料））を、狭い標準較正（ＲＶ（ＦＭ較正済み））内のデカンピークのものとＲＶ整合させることによって、各試料のポンプ流量（流量（見かけ））を直線的に補正するために使用した。次いで、デカンマーカーピークの任意の時間変化は、実行全体の流量（流量（実効））の線形シフトに関連していると推定した。
【0075】
流量マーカーピークのＲＶ測定の最高精度を促進させるために、最小二乗当てはめルーチンを使用して、流量マーカー濃度クロマトグラムのピークを二次方程式に当てはめた。次いで、二次方程式の一次導関数を使用して、真のピーク位置を求めた。流量マーカーピークに基づいてシステムを較正した後、（狭い標準較正に関して）有効流量を、式７のように計算した：流量（実効）＝流量（見かけ）＊（ＲＶ（ＦＭ較正済み）／ＲＶ（ＦＭ試料））（ＥＱ７）。
【0076】
流量マーカーピークの処理を、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ ＧＰＣＯｎｅ（商標）ソフトウェアを介して行った。許容される流量補正は、実効流量が、見かけ流量の＋／－０．７％以内になるようにする。
【0077】
１Ｈ ＮＭＲ法
試料調製。試料を、ＮＯＲＥＬＬ １００１－７、１０ｍｍ、ＮＭＲチューブ内に、約１３０ｍｇの試料を、３．２５ｇの「０．００１ＭのＣｒ（ＡｃＡｃ）３を含む、５０／５０重量のテトラクロロエタン－ｄ２／パークロロエチレン」に添加することによって調製した。酸化を防止するために、チューブに挿入されたピペットを介して、Ｎ２を溶媒に約５分間バブリングすることによって試料をパージした。次に、チューブ管にキャップをし、ＴＥＦＬＯＮテープで封止し、次いで室温で一晩浸漬して、試料の溶解を促進した。保存中、調製の前後、Ｏ２への曝露を最小にするために、試料をＮ２パージボックス内で保持した。試料を１１５℃で加熱し、ボルテックスして、均質性を確保した。
試料調製。試料を、ＮＯＲＥＬＬ １００１－７、１０ｍｍ、ＮＭＲチューブ内に、約１３０ｍｇの試料を、３．２５ｇの「０．００１ＭのＣｒ（ＡｃＡｃ）３を含む、５０／５０重量のテトラクロロエタン－ｄ２／パークロロエチレン」に添加することによって調製した。酸化を防止するために、チューブに挿入されたピペットを介して、Ｎ２を溶媒に約５分間バブリングすることによって試料をパージした。次に、チューブ管にキャップをし、ＴＥＦＬＯＮテープで封止し、次いで室温で一晩浸漬して、試料の溶解を促進した。保存中、調製の前後、Ｏ２への曝露を最小にするために、試料をＮ２パージボックス内で保持した。試料を１１５℃で加熱し、ボルテックスして、均質性を確保した。
【0078】
データ取得パラメータ及びデータ分析。１Ｈ ＮＭＲを、Ｂｒｕｋｅｒ高温クライオプローブを装備した、Ｂｒｕｋｅｒ ＡＶＡＮＣＥ ６００ＭＨｚ分光計で、１２０℃の試料温度で実施した。総ポリマープロトンを定量化するためのスペクトル、対照スペクトルを得るための２つの実験を実行し、ポリマー鎖に関連する強いピークを抑制し、末端基の定量化のための高感度スペクトルを可能にする、二重プレサチュレーション実験を実行した。制御を、ＺＧパルス、４回のスキャン、ＳＷＨ１０，０００Ｈｚ、ＡＱ１．８２ｓ、Ｄ１１４ｓで実行した。二重プレサチュレーション実験を、変更されたパルスシーケンス、ｌｃ１ｐｒｆ２．ｚｚ、ＴＤ３２７６８、６４スキャン、ＤＳ２、ＳＷＨ９，０００Ｈｚ、ＡＱ１．８２ｓ、Ｄ１２ｓ、Ｄ１３１２ｓを用いて実行した。不飽和測定を、以下に記載される方法に従って行った。ポリマー鎖からの共鳴下面積（すなわち、ポリマー中のＣＨ、ＣＨ２、及びＣＨ３）を、上に記載された第１の実験（対照スペクトル）中に得られたスペクトルから測定した。４種類の主要な不飽和下面積（すなわち、ビニル、ビニレン、三置換、及びビニリデン）を、上に記載された第２の（プレサチュレーション）実験中に得られたスペクトルから測定した。両方のスペクトルを、溶媒からの共鳴下面積に対して正規化した。それぞれの不飽和のモルを、不飽和共鳴下面積を、その共鳴に寄与するプロトンの数で除することによって計算した。ポリマー中の炭素のモルを、ポリマー鎖のピーク下面積（すなわち、ポリマー中のＣＨ、ＣＨ２、及びＣＨ３）を、２で除することによって計算した。次いで、総不飽和の量を、総不飽和のモルとポリマー中の炭素のモルとの相対比として表し、１０００炭素当たりの不飽和数で表現した。
【0079】
メルトインデックス
エチレン系ポリマーのメルトインデックス（Ｉ２）は、ＡＳＴＭ Ｄ－１２３８、条件１９０℃／２．１６ｋｇに従って測定される（メルトインデックス（Ｉ１０）は、１９０℃／１０．０ｋｇ）。Ｉ１０／Ｉ２を、Ｉ１０とＩ２との比から計算した。プロピレン系ポリマーのメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＡＳＴＭ Ｄ－１２３８、条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定される。
エチレン系ポリマーのメルトインデックス（Ｉ２）は、ＡＳＴＭ Ｄ－１２３８、条件１９０℃／２．１６ｋｇに従って測定される（メルトインデックス（Ｉ１０）は、１９０℃／１０．０ｋｇ）。Ｉ１０／Ｉ２を、Ｉ１０とＩ２との比から計算した。プロピレン系ポリマーのメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＡＳＴＭ Ｄ－１２３８、条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定される。
【0080】
ポリマー密度
ポリマー密度は、ＡＳＴＭ Ｄ－７９２に従って測定される。
ポリマー密度は、ＡＳＴＭ Ｄ－７９２に従って測定される。
【0081】
高温熱勾配相互作用クロマトグラフィー（ＨＴ－ＴＧＩＣ、又はＴＧＩＣ）－ＴＧＩＣ広がりパラメータの決定
市販の結晶化溶出画分測定器（Crystallization Elution Fractionation instrument、ＣＥＦ）（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒ、スペイン）を使用して、ＴＧＩＣ測定を実施した（Ｃｏｎｇ，ｅｔ ａｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，２０１１，４４（８），３０６２－３０７２）。ＣＥＦ機器には、ＩＲ－５検出器が装備される。グラファイトを、ＨＴ－ＴＧＩＣカラム内の固定相として使用した（Ｆｒｅｄｄｙ，Ａ．Ｖａｎ Ｄａｍｍｅ ｅｔ ａｌ．，ＵＳ８，４７６，０７６、Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ ｅｔ ａｌ．，ＵＳ８，３１８，８９６．）。単一のグラファイトカラム（２５０×４．６ｍｍ）を、分離のために使用した。グラファイトを、乾式充填技法、続く乾式充填、続く湿式充填技法を使用して、カラムに充填した（Ｃｏｎｇ ｅｔ ａｌ．，ＥＰ２７１４２２６Ｂ１及び引用された参考文献）。グラファイト（高結晶化度を有する実質的に非多孔質）を、Ｓｕｐｅｒｏｒ Ｇｒａｐｈｉｔｅから入手した。実験パラメータは以下の通りであった：トップオーブン／移送ライン／針温度１５０℃、溶解温度１５０℃、溶解撹拌設定２、ポンプ安定化時間１５秒、カラム洗浄のためのポンプ流量０．５００ｍＬ／ｍ、カラム充填のポンプ流量０．３００ｍｌ／分、安定化温度１５０℃、安定化時間（カラムへのプレ充填、充填前）２．０分、安定化時間（カラムへのポスト充填、充填後）１．０分、ＳＦ（可溶性画分）時間５．０分、１５０℃から３０℃への冷却速度３．００℃／分、冷却プロセスの間の流量０．０４ｍｌ／分、３０℃から１６０℃への加熱速度２．００℃／分、等温時間１６０℃で１０分間、溶出流量０．５００ｍＬ／分、及び注入ループサイズ２００マイクロリットル。冷却プロセス中の流量を、全てのポリマー画分が、冷却サイクルの終わりにカラム上に残留するように、グラファイトカラムの長さに従って調節した。
市販の結晶化溶出画分測定器（Crystallization Elution Fractionation instrument、ＣＥＦ）（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒ、スペイン）を使用して、ＴＧＩＣ測定を実施した（Ｃｏｎｇ，ｅｔ ａｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，２０１１，４４（８），３０６２－３０７２）。ＣＥＦ機器には、ＩＲ－５検出器が装備される。グラファイトを、ＨＴ－ＴＧＩＣカラム内の固定相として使用した（Ｆｒｅｄｄｙ，Ａ．Ｖａｎ Ｄａｍｍｅ ｅｔ ａｌ．，ＵＳ８，４７６，０７６、Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ ｅｔ ａｌ．，ＵＳ８，３１８，８９６．）。単一のグラファイトカラム（２５０×４．６ｍｍ）を、分離のために使用した。グラファイトを、乾式充填技法、続く乾式充填、続く湿式充填技法を使用して、カラムに充填した（Ｃｏｎｇ ｅｔ ａｌ．，ＥＰ２７１４２２６Ｂ１及び引用された参考文献）。グラファイト（高結晶化度を有する実質的に非多孔質）を、Ｓｕｐｅｒｏｒ Ｇｒａｐｈｉｔｅから入手した。実験パラメータは以下の通りであった：トップオーブン／移送ライン／針温度１５０℃、溶解温度１５０℃、溶解撹拌設定２、ポンプ安定化時間１５秒、カラム洗浄のためのポンプ流量０．５００ｍＬ／ｍ、カラム充填のポンプ流量０．３００ｍｌ／分、安定化温度１５０℃、安定化時間（カラムへのプレ充填、充填前）２．０分、安定化時間（カラムへのポスト充填、充填後）１．０分、ＳＦ（可溶性画分）時間５．０分、１５０℃から３０℃への冷却速度３．００℃／分、冷却プロセスの間の流量０．０４ｍｌ／分、３０℃から１６０℃への加熱速度２．００℃／分、等温時間１６０℃で１０分間、溶出流量０．５００ｍＬ／分、及び注入ループサイズ２００マイクロリットル。冷却プロセス中の流量を、全てのポリマー画分が、冷却サイクルの終わりにカラム上に残留するように、グラファイトカラムの長さに従って調節した。
【0082】
試料は、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒオートサンプラにより１５０℃で１２０分間、ＯＤＣＢ中４．０ｍｇ／ｍｌの濃度で調製した（以下に定義）。シリカゲル４０（粒子径０．２～０．５ｍｍ、カタログ番号１０１８１－３、ＥＭＤ）を、１６０℃の真空オーブン内で乾燥させた。Ｎ２パージ能力を有するオートサンプラを装備したＣＥＦ機器の場合、シリカゲル４０を、３つの「３００×７．５ｍｍ」のＧＰＣサイズのステンレス鋼カラムに充填し、シリカゲル４０カラムを、ＣＥＦ機器のポンプの入口に取り付けて、ＯＤＣＢを乾燥させる。この「シリカゲルで乾燥させたＯＤＣＢ」を、ここで「ＯＤＣＢ」と称する。
【0083】
ＴＧＩＣデータを、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ（スペイン）の「ＧＰＣ Ｏｎｅ」ソフトウェアプラットフォームで処理した。温度較正を、約２～６ｍｇのＥＩＣＯＳＡＮＥ、１４．０ｍｇのアイソタクチックホモポリマーポリプロピレンｉＰＰ（１５０，０００～１９０，０００ｇ／モルのポリエチレン等価として報告される分子量Ｍｗ、３．６～４．０の多分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）、ここで、ｉＰＰのＤＳＣ溶解温度は、１５８～１５９℃であると測定された（以下に本明細書で記載されるＤＳＣ法））の混合物で実施した。１４．０ｍｇの直鎖状ホモポリマーポリエチレンＨＤＰＥ（コモノマー含有量ゼロ、１１５，０００～１２５，０００ｇ／モルのポリエチレン等価として報告される重量平均分子量（Ｍｗ）、及び２．５～２．８の多分散度）を、７．０ｍＬのＯＤＣＢを充填した「１０ｍＬバイアル」に添加した。溶解時間は１６０℃で２時間であった。
【0084】
較正プロセスについて、ＥＩＣＯＳＡＮＥ、ｉＰＰ、及びＨＤＰＥの溶液を使用した。３０℃～１５０℃の範囲の溶出温度の場合、プロセスは以下のステップからなる。
１．加熱速度に従って、溶出中の等温ステップの各々の溶出温度を外挿する（図１に示される）。実線は実験データである。破線は、２つの等温ステップの溶出温度の外挿である。
２．遅延量を計算する。ＥＩＣＯＳＡＮＥピークの最大値（ｙ軸）が３０．０℃の溶出温度と一致するように、ＩＲ測定チャンネルクロマトグラム（ｙ軸）に対応する温度（ｘ軸）をシフトさせる。遅延量は、温度差（３０℃－ＥＩＣＯＳＡＮＥピーク最大値の実際の溶出温度）を方法の加熱速度で割ってから溶出流量を掛けて算出する。
３．これと同じ遅延量調整で、記録した各溶出温度を調整する。
４．観察されたＨＤＰＥ参照が１５０．０℃の溶出ピーク最高温度を有する一方、ＥＩＣＯＳＡＮＥ溶出ピーク最高温度が３０．０℃に維持されるように、加熱速度を直線的にスケーリングする。ＥＩＣＯＳＡＮＥ／ｉＰＰ／ＨＤＰＥ混合物のＴＧＩＣクロマトグラムを図２に示す。
１．加熱速度に従って、溶出中の等温ステップの各々の溶出温度を外挿する（図１に示される）。実線は実験データである。破線は、２つの等温ステップの溶出温度の外挿である。
２．遅延量を計算する。ＥＩＣＯＳＡＮＥピークの最大値（ｙ軸）が３０．０℃の溶出温度と一致するように、ＩＲ測定チャンネルクロマトグラム（ｙ軸）に対応する温度（ｘ軸）をシフトさせる。遅延量は、温度差（３０℃－ＥＩＣＯＳＡＮＥピーク最大値の実際の溶出温度）を方法の加熱速度で割ってから溶出流量を掛けて算出する。
３．これと同じ遅延量調整で、記録した各溶出温度を調整する。
４．観察されたＨＤＰＥ参照が１５０．０℃の溶出ピーク最高温度を有する一方、ＥＩＣＯＳＡＮＥ溶出ピーク最高温度が３０．０℃に維持されるように、加熱速度を直線的にスケーリングする。ＥＩＣＯＳＡＮＥ／ｉＰＰ／ＨＤＰＥ混合物のＴＧＩＣクロマトグラムを図２に示す。
【0085】
少なくとも２０のエチレンオクテンランダムコポリマーが、シングルサイト触媒を用いて作製され、３６，０００～１５０，０００の範囲のＭｗ（エチレン等価重量平均分子量）及び２．０～２．２の多分散度（ＭＷＤ）を有する。各エチレンオクテンコポリマーの測定された溶出ピーク温度（Ｔｐ）及びコポリマーのオクテン含有量（重量％）は、図３で指定された相関に従う。分子量分布は参考文献に従って測定する（Ｃｏｎｇ ｅｔ ａｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅ，２０１１，４４（８），３０６２－３０７２）。オクテン含有量は、（Ｌｉら、ＵＳ７，６０８，６６８及び引用された参考文献）に従って１３Ｃ ＮＭＲによって測定する。
【0086】
ＨＴ－ＴＧＩＣのポリマー試料についてのデータ処理
溶媒ブランク（高純度溶媒注入）をポリマー試料と同じ実験条件で実行した。ポリマー試料のデータ処理として、以下：各検出器チャンネルにおける溶媒ブランクの減算、較正プロセスに記載されるような温度外挿、較正プロセスから決定される遅延量を用いる温度補償、較正の加熱速度から計算されるような３０℃～１６０℃の範囲への溶出温度軸の調整が挙げられる。
溶媒ブランク（高純度溶媒注入）をポリマー試料と同じ実験条件で実行した。ポリマー試料のデータ処理として、以下：各検出器チャンネルにおける溶媒ブランクの減算、較正プロセスに記載されるような温度外挿、較正プロセスから決定される遅延量を用いる温度補償、較正の加熱速度から計算されるような３０℃～１６０℃の範囲への溶出温度軸の調整が挙げられる。
【0087】
クロマトグラム（ＩＲ－５検出器の測定チャンネル）を、ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ「ＧＰＣ Ｏｎｅ」ソフトウェアと統合した。ピークが、高溶出温度で平坦なベースライン（ブランク減算クロマトグラムではおおよそゼロ値）、及び可溶性画分（soluble fraction、ＳＦ）の高温側の検出器シグナルの最小又は平坦な領域に落ちる場合、可視的差異から直線のベースラインを引いた。
【0088】
ｉＰＰのＨＴ－ＴＧＩＣ融点で指定されるホモポリマーポリプロピレンの融点は、示差走査熱量計（differential scanning calorimeter、ＤＳＣ）を使用して決定される。線状ベースラインに関する最大熱流量での温度を、融点として使用した。線状ベースラインは、（ガラス転移温度を超える）溶融開始からかつ溶融終了までで構築する。温度を、室温から２００℃まで１０℃／分で上昇させ、２００℃で５分間維持し、０℃まで１０℃／分で低下させ、０℃で５分間維持し、次いで、温度を、０℃から２００℃まで１０℃／分で上昇させ、この２度目の加熱サイクルからデータを取得する。
【0089】
ＴＧＩＣプロファイルの広がりパラメータ、Ｂ１／ｘの計算
ここで、パラメータＢ１／ｘを、比較試料及び本発明の試料の両方におけるコモノマー分布の呼吸を定量化するためにＴＧＩＣ測定値から定義した（例えば、図４を参照）。以下の手順は、ＴＧＩＣ測定値からＢ１／ｘを計算する方法について記載する。
１．上記のＴＧＩＣ法に従って、試験試料及びＥＩＣＯＳＡＮＥ／ｉＰＰ／ＨＤＰＥ混合物の両方を同じ実行キューで実行する。
２．ＴＧＩＣクロマトグラム（ｄｗｉ／ｄＴ対溶出温度（Ｔ）プロファイル）を生成する。
３．試験試料については、３５．０℃～１７０．０℃の最高強度の各データ点を調査することによって、ＴＧＩＣクロマトグラム（ｄｗｉ／ｄＴｉ対温度）から最大高さを取得し、最大高さでのＴＧＩＣクロマトグラムの対応する溶出温度を、プロファイル温度（Ｔｐ）として定義する。ＴＧＩＣクロマトグラムが複数のピーク（ＳＦピークを除く）を有し、かつ複数のピークが正確に同じピーク高さを有する場合、最高溶出温度でのピークは、プロファイル温度（Ｔｐ）として定義される。プロファイル幅（１／ｘでの最大高さ）は、最大高さの１／ｘでの前方温度と後方温度との間の温度差として定義される。最大高さの１／ｘでの前方温度は、３５．０℃から前方に調査され、最大高さの１／ｘでの後方温度は、１７０．０℃から逆方向に調査される。
４．ＥＩＣＯＳＡＮＥ／ｉＰＰ／ＨＤＰＥ参照からのＨＤＰＥピーク高さ（１／ｘでのピーク幅）の１／ｘでのＨＤＰＥのピーク幅（１５０．０℃の溶出温度）の計算（図２を参照）。
５．次いで、以下の式に基づいて、Ｂ１／ｘが計算される：
ここで、パラメータＢ１／ｘを、比較試料及び本発明の試料の両方におけるコモノマー分布の呼吸を定量化するためにＴＧＩＣ測定値から定義した（例えば、図４を参照）。以下の手順は、ＴＧＩＣ測定値からＢ１／ｘを計算する方法について記載する。
１．上記のＴＧＩＣ法に従って、試験試料及びＥＩＣＯＳＡＮＥ／ｉＰＰ／ＨＤＰＥ混合物の両方を同じ実行キューで実行する。
２．ＴＧＩＣクロマトグラム（ｄｗｉ／ｄＴ対溶出温度（Ｔ）プロファイル）を生成する。
３．試験試料については、３５．０℃～１７０．０℃の最高強度の各データ点を調査することによって、ＴＧＩＣクロマトグラム（ｄｗｉ／ｄＴｉ対温度）から最大高さを取得し、最大高さでのＴＧＩＣクロマトグラムの対応する溶出温度を、プロファイル温度（Ｔｐ）として定義する。ＴＧＩＣクロマトグラムが複数のピーク（ＳＦピークを除く）を有し、かつ複数のピークが正確に同じピーク高さを有する場合、最高溶出温度でのピークは、プロファイル温度（Ｔｐ）として定義される。プロファイル幅（１／ｘでの最大高さ）は、最大高さの１／ｘでの前方温度と後方温度との間の温度差として定義される。最大高さの１／ｘでの前方温度は、３５．０℃から前方に調査され、最大高さの１／ｘでの後方温度は、１７０．０℃から逆方向に調査される。
４．ＥＩＣＯＳＡＮＥ／ｉＰＰ／ＨＤＰＥ参照からのＨＤＰＥピーク高さ（１／ｘでのピーク幅）の１／ｘでのＨＤＰＥのピーク幅（１５０．０℃の溶出温度）の計算（図２を参照）。
５．次いで、以下の式に基づいて、Ｂ１／ｘが計算される：
【数6】
【0090】
ＴＧＩＣ広がりパラメータ（例えば、Ｂ１／４）は、エチレン／α－オレフィンインターポリマーのコモノマー分布の呼吸の指標である。より小さいＢ１／４値は、より狭いコモノマー分布を示す。狭いコモノマー分布（より小さいＢ１／ｘ）は、ＰＶ封止剤配合におけるＰＯＥの硬化効果に有利であることが見出された。ＴＧＩＣクロマトグラフィーは、コモノマー含有量及びその分布の特性を決定するための重要な技法である（図３参照）。ＴＧＩＣプロファイルにおける最大（質量強度）ピークの高さの特定の割合でのピーク幅（℃）を使用して、コモノマー分布の呼吸を定量化し得る。しかしながら、ピーク幅の絶対値はまた、クロマトグラフィー関連の実験的要因（Ｓｔｒｅｇｅｌ，ｅｔ ａｌ．，「Ｍｏｄｅｒｎ ｓｉｚｅ－ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ ｌｉｑｕｉｄ ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ，Ｗｉｌｅｙ，２ｎｄ ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｃｈａｐｔｅｒ ３）及び／又は樹脂コモノマー含有量によって影響を受ける可能性がある。今回の場合、コモノマー分布を、実験的要因及びポリマー中のコモノマー含有量からのバイアスを最小限に抑えるために、Ｂ１／ｘパラメータを使用することによって定義した。
【0091】
実験
市販ポリマー及び添加剤
エチレン／１－オクテンランダムコポリマー：密度０．８７３ｇ／ｃｃ、Ｉ２ １４ｇ／１０分（Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ製ＸＵＳ ３８６６９ポリオレフィンエラストマー）。このコポリマーは、以下の表において「ＰＯＥ ６６９」として記載される。
市販ポリマー及び添加剤
エチレン／１－オクテンランダムコポリマー：密度０．８７３ｇ／ｃｃ、Ｉ２ １４ｇ／１０分（Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ製ＸＵＳ ３８６６９ポリオレフィンエラストマー）。このコポリマーは、以下の表において「ＰＯＥ ６６９」として記載される。
【0092】
Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ製ＥＮＧＡＧＥ ８４０７ポリオレフィンエラストマー、エチレン／１－オクテンランダムコポリマー：密度０．８７０ｇ／ｃｃ、Ｉ２ ３０ｇ／１０分、以下の表においてＰＯＥ ４０７として記載される。
【0093】
ＴＢＥＣ：ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシ－２－エチルヘキシルカーボネート、Ａｒｋｅｍａ製ＬＵＰＥＲＯＸ ＴＢＥＣ有機ペルオキシド。ＶＭＭＳ：３－（トリメトキシシリル）プロピル－メタクリレート、Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ製シランカップリング剤。架橋助剤：トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）。
【0094】
ポリマー合成及び特性
インターポリマーを、油圧で満たされ、定常状態条件で操作される１ガロンの重合反応器内で、各々調製した。触媒及び助触媒を、表１に列挙する。溶媒、水素、触媒、及び助触媒を、表２Ａ～２Ｃに概説されるプロセス条件に従って反応器に供給した。溶媒は、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙによって供給されたＩＳＯＰＡＲ Ｅであった。反応器温度を、反応器の出口又はその付近で測定した。インターポリマーを単離し、ペレット化した。
インターポリマーを、油圧で満たされ、定常状態条件で操作される１ガロンの重合反応器内で、各々調製した。触媒及び助触媒を、表１に列挙する。溶媒、水素、触媒、及び助触媒を、表２Ａ～２Ｃに概説されるプロセス条件に従って反応器に供給した。溶媒は、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙによって供給されたＩＳＯＰＡＲ Ｅであった。反応器温度を、反応器の出口又はその付近で測定した。インターポリマーを単離し、ペレット化した。
【0095】
ＰＯＥ特性を表３に要約する。１Ｈ ＮＭＲからの不飽和測定を表４に要約する。ＴＧＩＣ結果を表５に要約する。
【0096】
【表1】
【0097】
【表2】
【0098】
【表3】
【0099】
【表4】
【0100】
【表5】
【0101】
【表6】
【0102】
【表7】
【0103】
ＰＯＥペルオキシド硬化配合物
ＰＯＥペルオキシド硬化組成物を表６及び７に示す。ペルオキシド、助剤、及びシランを配合物に十分に混合することを可能にするために、ポリマーペレット（９８．２５重量％）を、硬化添加剤（１．００重量％のペルオキシド、０．５０重量％の架橋助剤、及び０．２５重量％のシランカップリング剤）と共に、封止可能なフッ素化高密度ポリエチレン瓶内に浸漬した。５０℃で５時間、目視で液状の残留物の瓶への付着が見られなくなるまで浸漬（吸収）プロセスを行った。ペルオキシド、シラン、及び助剤が、ペレットによって均質に吸収されたことを確実にするために、吸収プロセス中に３０分毎に、瓶を３０秒間振とうした。
ＰＯＥペルオキシド硬化組成物を表６及び７に示す。ペルオキシド、助剤、及びシランを配合物に十分に混合することを可能にするために、ポリマーペレット（９８．２５重量％）を、硬化添加剤（１．００重量％のペルオキシド、０．５０重量％の架橋助剤、及び０．２５重量％のシランカップリング剤）と共に、封止可能なフッ素化高密度ポリエチレン瓶内に浸漬した。５０℃で５時間、目視で液状の残留物の瓶への付着が見られなくなるまで浸漬（吸収）プロセスを行った。ペルオキシド、シラン、及び助剤が、ペレットによって均質に吸収されたことを確実にするために、吸収プロセス中に３０分毎に、瓶を３０秒間振とうした。
【0104】
積層試料製作
２つのわずかに異なる調製条件（以下のＡ及びＢ）を使用して、架橋ＰＯＥフィルムを調製した。各調製には、ＰＥＮＥＲＧＹ Ｌ０３６ラミネーターを使用した。
２つのわずかに異なる調製条件（以下のＡ及びＢ）を使用して、架橋ＰＯＥフィルムを調製した。各調製には、ＰＥＮＥＲＧＹ Ｌ０３６ラミネーターを使用した。
【0105】
Ａ）ガラス基材を用いた積層プロセスによる試料調製（表６）。
ラミネーター内で、ペルオキシド、シラン、及び助剤を吸収した約「２．５ｇのペレット試料」を、ＰＴＦＥフィルム（０．２４ｍｍ厚さ）上、ガラス基材（３ｍｍ厚さ）の上面上に配置した。「１ｍｍ厚さ」を有する金属フレームを、スペーサとして試料の周りに配置して、架橋ＰＯＥが約１ｍｍの厚さを有することを確認した。次いで、別のＰＴＦＥフィルム（０．２４ｍｍ厚さ）を試料の上面上に配置した。積層を、１５０℃の設定温度で行った。加熱プロセスとしては、以下の２つのステップ、第１のステップ：真空（－１００ｋＰａ）下、無加圧で４分間の予熱、第２のステップ：１バールの加圧で１２分間が挙げられる。積層サイクル後、更なるゲル測定のために架橋フィルムを取り出した。
ラミネーター内で、ペルオキシド、シラン、及び助剤を吸収した約「２．５ｇのペレット試料」を、ＰＴＦＥフィルム（０．２４ｍｍ厚さ）上、ガラス基材（３ｍｍ厚さ）の上面上に配置した。「１ｍｍ厚さ」を有する金属フレームを、スペーサとして試料の周りに配置して、架橋ＰＯＥが約１ｍｍの厚さを有することを確認した。次いで、別のＰＴＦＥフィルム（０．２４ｍｍ厚さ）を試料の上面上に配置した。積層を、１５０℃の設定温度で行った。加熱プロセスとしては、以下の２つのステップ、第１のステップ：真空（－１００ｋＰａ）下、無加圧で４分間の予熱、第２のステップ：１バールの加圧で１２分間が挙げられる。積層サイクル後、更なるゲル測定のために架橋フィルムを取り出した。
【0106】
Ｂ）金属基材を用いた積層プロセスによる試料調製（表７）。
ラミネーター内で、ペルオキシド、シラン、及び助剤を吸収した約「２．５ｇのペレット試料」を、ＰＴＦＥフィルム（０．２４ｍｍ厚さ）上、金属基材（１．８ｍｍ厚さ）の上面上に配置した。「０．５ｍｍ厚さ」を有するＰＴＦＥフレームを、スペーサとして試料の周りに配置して、架橋ＰＯＥが約０．５ｍｍの厚さを有することを確認した。次いで、別のＰＴＦＥフィルム（０．２４ｍｍ厚さ）を試料の上面上に配置した。積層を、１５０℃の設定温度で行った。加熱プロセスとしては、以下の２つのステップ、第１のステップ：真空（－１００ｋＰａ）下、無加圧で４分間の予熱、第２のステップ：１バールの加圧で１０分又は１６分間が挙げられる。積層サイクル後、更なるゲル測定のために架橋フィルムを取り出した。
ラミネーター内で、ペルオキシド、シラン、及び助剤を吸収した約「２．５ｇのペレット試料」を、ＰＴＦＥフィルム（０．２４ｍｍ厚さ）上、金属基材（１．８ｍｍ厚さ）の上面上に配置した。「０．５ｍｍ厚さ」を有するＰＴＦＥフレームを、スペーサとして試料の周りに配置して、架橋ＰＯＥが約０．５ｍｍの厚さを有することを確認した。次いで、別のＰＴＦＥフィルム（０．２４ｍｍ厚さ）を試料の上面上に配置した。積層を、１５０℃の設定温度で行った。加熱プロセスとしては、以下の２つのステップ、第１のステップ：真空（－１００ｋＰａ）下、無加圧で４分間の予熱、第２のステップ：１バールの加圧で１０分又は１６分間が挙げられる。積層サイクル後、更なるゲル測定のために架橋フィルムを取り出した。
【0107】
積層後のガラスへの接着性の測定
フィルム（１００ｍｍ×１５０ｍｍ×０．５ｍｍ）を、以下の条件：４分間の予熱、無加圧、１００℃、１００ＭＰａ及び１００℃で２分を使用して、Ｌａｂ Ｔｅｃｈ ＬＰ－Ｓ－５０圧縮成形機を用いて、配合された樹脂ペレットの圧縮成形から調製した。成形後、フィルムを、ガラス基材（１００ｍｍ×１５０ｍｍ×３ｍｍの寸法）上に配置し、次いでポリエステルバックシートで被覆した。次いで、以下の条件：真空（－１００ｋＰａ）下、無加圧で４分間の予熱、１バールの圧力で１６分間を使用して、試料を、１５０℃での積層プロセス（ラミネーターＳＨＵＮＨＯＮＧ ＳＨ－Ｘ－１０００）に供した。
フィルム（１００ｍｍ×１５０ｍｍ×０．５ｍｍ）を、以下の条件：４分間の予熱、無加圧、１００℃、１００ＭＰａ及び１００℃で２分を使用して、Ｌａｂ Ｔｅｃｈ ＬＰ－Ｓ－５０圧縮成形機を用いて、配合された樹脂ペレットの圧縮成形から調製した。成形後、フィルムを、ガラス基材（１００ｍｍ×１５０ｍｍ×３ｍｍの寸法）上に配置し、次いでポリエステルバックシートで被覆した。次いで、以下の条件：真空（－１００ｋＰａ）下、無加圧で４分間の予熱、１バールの圧力で１６分間を使用して、試料を、１５０℃での積層プロセス（ラミネーターＳＨＵＮＨＯＮＧ ＳＨ－Ｘ－１０００）に供した。
【0108】
積層後、積層フィルム及びバックシートを更に切断し、各々「１インチ幅」及び「１５０ｍｍ長さ」を有する３つの細片に分割した。ＩＮＳＴＲＯＮ ５５６５を使用して、３つの試験片について，積層フィルム及びバックシートをガラス基材から引き剥がすことによる「１８０°剥離試験」を実施した。３つの結果の平均を報告した。
【0109】
結果のまとめ
ＰＶ封止材フィルムの製作プロセスについて、配合された材料の加工性は、押出プロセス中のポリマーのせん断加熱によって制約される。ＰＶ封止材フィルム配合物中のペルオキシドは、１１０℃を超える温度で分解し、ＰＯＥを架橋するため、ＲＰＭ及び樹脂押出速度は、閾値を超えることができず、１１０℃を十分に超える樹脂溶融温度につながる。より高いメルトインデックスのＰＯＥ（すなわち、より低い粘度を有するＰＯＥ）は、より低粘度及び低減したせん断加熱に起因して、押出機での改善された加工性又はスループットを有し得ることが知られている。この場合、比較試料及び本発明の試料の両方を、配合物の優れた加工性を確保するために、比較的高いメルトインデックスを有するように選択した。しかしながら、高メルトインデックス樹脂について、架橋フィルムは、典型的には、比較的低い硬化度を有する。その結果、これらの高メルトインデックス樹脂の硬化効果を改善することが重要になる。
ＰＶ封止材フィルムの製作プロセスについて、配合された材料の加工性は、押出プロセス中のポリマーのせん断加熱によって制約される。ＰＶ封止材フィルム配合物中のペルオキシドは、１１０℃を超える温度で分解し、ＰＯＥを架橋するため、ＲＰＭ及び樹脂押出速度は、閾値を超えることができず、１１０℃を十分に超える樹脂溶融温度につながる。より高いメルトインデックスのＰＯＥ（すなわち、より低い粘度を有するＰＯＥ）は、より低粘度及び低減したせん断加熱に起因して、押出機での改善された加工性又はスループットを有し得ることが知られている。この場合、比較試料及び本発明の試料の両方を、配合物の優れた加工性を確保するために、比較的高いメルトインデックスを有するように選択した。しかしながら、高メルトインデックス樹脂について、架橋フィルムは、典型的には、比較的低い硬化度を有する。その結果、これらの高メルトインデックス樹脂の硬化効果を改善することが重要になる。
【0110】
異なる不飽和レベルを有するＰＯＥ間の硬化比較のために、同等のメルトインデックス／加工性、密度、ＭＷＤ、及びコモノマー分布を有するＰＯＥを含有する配合物の硬化効果を調査した（表６参照）。ここで、実施例１を、比較例１（約１４ｄｇ／分のメルトインデックスを有するＰＯＥ）に対して比較し、実施例２を、比較例２（約３０ｄｇ／分のメルトインデックスを有するＰＯＥ）に対して比較した。高不飽和ＰＯＥを含有する本発明の組成物は、改善された（より大きな）ＭＤＲトルク変化（ＭＨ－ＭＬ）、及び「４＋１２分」の真空積層後のより大きなゲル含有量を明確に示した。
【0111】
表７の結果は、記載されたＰＯＥから形成される封止材フィルム配合物の硬化効果を比較する。本発明の組成物（高い不飽和に加えて、狭いＭＷＤ、狭いコモノマー分布を有するＰＯＥ）は、改善されたＭＤＲトルク変化（ＭＨ－ＭＬ）、並びに「４＋１０分」の真空積層後及び「４＋１６分」の真空積層後のより大きなゲル含有量を有する、最良の硬化性能を提供する。（総不飽和に対するビニル基のより高い割合、より高いビニル／ビニリデン比、より狭いコモノマー分布を有するＰＯＥを含有する）本発明の組成物は、ガラスに対する良好な接着性を有することも注目に値する。
【0112】
【表8】
【0113】
【表9】
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【手続補正書】
【提出日】2022-08-12
【手続補正1】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項1】
以下の特性：ａ）０．３０以上の総不飽和／１０００Ｃ、
ｂ）３．０以下の分子量分布（ＭＷＤ）、
ｃ）８．０以下のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／４、を含むエチレン／α－オレフィンインターポリマーを含む、組成物。
【請求項2】
前記エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．８６０ｇ／ｃｃ以上の密度を有する、請求項１に記載の組成物。
【請求項3】
前記エチレン／α－オレフィンインターポリマーが、０．９００ｇ／ｃｃ以下の密度を有する、請求項１又は請求項２に記載の組成物。
【請求項4】
前記インターポリマーが、［（ビニル／１０００Ｃ）＊（Ｍｎ）］が５×１０３（ｇ／ｍｏｌ）以上である生成物を更に含む、請求項１～３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項5】
前記インターポリマーが、［（ビニル／１０００Ｃ）／（ビニリデン／１０００Ｃ）］の比が２．０以上であることを更に含む、請求項１～４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項6】
前記組成物が、ペルオキシド及びシランカップリング剤を更に含む、請求項１～５のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項7】
前記組成物が、架橋助剤を更に含む、請求項１～６のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項8】
請求項１～７のいずれか一項に記載の組成物から形成された少なくとも１つの構成要素を含む、物品。
【請求項9】
エチレン／α－オレフィン／インターポリマーを調製するための溶液重合プロセスであって、前記プロセスが、１つの反応器内で、１５０℃以上の反応器温度で、エチレン、α－オレフィン、溶媒、及び以下のａ）から選択される金属錯体を含む反応混合物を重合することを含み、
ａ）以下の構造１から選択されるビフェニルフェノール金属錯体：
【化1】
ｎは、０、１、又は２であり、
ｎが１である場合、Ｘは、単座配位子又は二座配位子であり、
ｎが２である場合、各Ｘは、独立して選択された単座配位子であり、
前記金属錯体は、全体的に電荷中性であり、
－Ｚ１－及び－Ｚ２－の各々は、独立して、－Ｏ－、－Ｓ－、－Ｎ（ＲＮ）－、又は－Ｐ（ＲＰ）－から選択され、
Ｒ１及びＲ８は、独立して、－Ｈ、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、－Ｓｉ（ＲＣ）３、－Ｇｅ（ＲＣ）３、－Ｐ（ＲＰ）２、－Ｎ（ＲＮ）２、－ＯＲＣ、－ＳＲＣ、－ＮＯ２、－ＣＮ、－ＣＦ３、ＲＣＳ（Ｏ）－、ＲＣＳ（Ｏ）２－、（ＲＣ）２Ｃ＝Ｎ－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｏ－、ＲＣＯＣ（Ｏ）－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）－、（ＲＣ）２ＮＣ（Ｏ）－、ハロゲン、式（Ｉ）を有するラジカル、式（ＩＩ）を有するラジカル、及び式（ＩＩＩ）を有するラジカルからなる群から選択され、
【化2】
Ｒ２～７、Ｒ９～１６の各々は、独立して、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビル、－Ｓｉ（ＲＣ）３、－Ｇｅ（ＲＣ）３、－Ｐ（ＲＰ）２、－Ｎ（ＲＮ）２、－Ｎ＝ＣＨＲＣ、－ＯＲＣ、－ＳＲＣ、－ＮＯ２、－ＣＮ、－ＣＦ３、ＲＣＳ（Ｏ）－、ＲＣＳ（Ｏ）２－、（ＲＣ）２Ｃ＝Ｎ－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｏ－、ＲＣＯＣ（Ｏ）－、ＲＣＣ（Ｏ）Ｎ（ＲＮ）－、（ＲＣ）２ＮＣ（Ｏ）－、ハロゲン、又は－Ｈから選択され、
Ｌは、（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビレン又は（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレンであり、前記（Ｃ１～Ｃ４０）ヒドロカルビレンが、構造１における２つのＺ基（Ｌが結合している）を連結する、１個の炭素原子～１０個の炭素原子のリンカー主鎖を含む部分を有するか、又は前記（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレンが、構造１における前記２つのＺ基を連結する、１個の原子～１０個の原子のリンカー主鎖を含む部分を有し、前記（Ｃ１～Ｃ４０）ヘテロヒドロカルビレンの前記１個の原子～１０個の原子のリンカー主鎖の前記１～１０個の原子の各々は、独立して、炭素原子又はヘテロ原子基であり、各ヘテロ原子基は、独立して、Ｏ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、Ｓ（Ｏ）２、Ｓｉ（ＲＣ）２、Ｇｅ（ＲＣ）２、Ｐ（ＲＣ）、又はＮ（ＲＣ）であり、構造１における各ＲＣ、ＲＰ、及びＲＮは、独立して、（Ｃ１～Ｃ３０）ヒドロカルビル、（Ｃ１～Ｃ３０）ヘテロヒドロカルビル、又は－Ｈである、溶液重合プロセス。
【請求項10】
１つ以上のオレフィン系ポリマーを含む、ポリマー組成物のＴＧＩＣ広がりパラメータＢ１／ｘを決定する方法であって、以下のステップ：ａ）前記ポリマー組成物を有機溶媒に溶解して、ポリマー溶液を形成するステップ、
ｂ）前記ポリマー溶液の少なくとも一部を、グラファイトを含む支持材料を含むカラムに注入するステップ、
ｃ）前記支持材料を、０．１℃／分以上の速度で冷却するステップ、
ｄ）前記支持材料の温度を上昇させて、前記ポリマー組成物の前記ポリマー（複数可）を溶出させるステップ、
ｅ）「ｄｗｉ／ｄＴ対温度」プロファイルを生成するステップ、
ｆ）前記プロファイル（ｄｗｉ／ｄＴｉ対温度）の最大高さについて、前記最大高さの１／ｘ（ｘ＞１）での前記プロファイルの幅を計算するステップ、
ｇ）前記プロファイルの前記最大高さでの温度（Ｔｐ）を決定するステップ、
ｈ）ＥＩＣＯＳＡＮＥ／ｉＰＰ／ＨＤＰＥ参照から、（１５０．０℃の溶出温度での）ＨＤＰＥピーク高さの１／ｘでのＨＤＰＥのピーク幅（１／ｘでのピーク幅）を計算するステップであって、前記基準が、ステップａ）～ｇ）に従って、ＴＧＩＣによって分析される、計算するステップ、
ｉ）前記Ｂ１／ｘを、以下の式：
【数1】
【国際調査報告】