特表 2023-510422 サーマル粘土を有するボックスインボックス構造、その用途及びその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2023-03-13

(54)【発明の名称】サーマル粘土を有するボックスインボックス構造、その用途及びその製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/02 20160101AFI20230306BHJP

   H01M 8/10 20160101ALI20230306BHJP

【ＦＩ】

H01M8/02

H01M8/10 101

【審査請求】未請求

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2022543516

(86)(22)【出願日】2020-09-09

(85)【翻訳文提出日】2022-09-02

(86)【国際出願番号】 US2020049792

(87)【国際公開番号】W WO2021145926

(87)【国際公開日】2021-07-22

(31)【優先権主張番号】62/961,152

(32)【優先日】2020-01-14

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】522284018

【氏名又は名称】チェン，ロン－ジエ

【氏名又は名称原語表記】ＣＨＥＮ， Ｒｏｎｇ－Ｊｉｅ

(71)【出願人】

【識別番号】522284029

【氏名又は名称】リン，チー フン

【氏名又は名称原語表記】ＬＩＮ， Ｃｈｉｈ Ｈｕｎｇ

(74)【代理人】

【識別番号】100145403

【弁理士】

【氏名又は名称】山尾 憲人

(74)【代理人】

【識別番号】100132241

【弁理士】

【氏名又は名称】岡部 博史

(74)【代理人】

【識別番号】100113170

【弁理士】

【氏名又は名称】稲葉 和久

(72)【発明者】

【氏名】チェン，ロン－ジエ

(72)【発明者】

【氏名】リン，チー フン

【テーマコード（参考）】

5H126

【Ｆターム（参考）】

5H126AA02

5H126BB06

5H126GG02

5H126GG18

5H126HH01

5H126HH04

5H126JJ08

5H126JJ09

(57)【要約】

ボックスインボックス構造は、サーマル粘土、プレート、及びフィルムを含む。サーマル粘土は、ポリアリールスルホン材料を含む。サーマル粘土は第１ボックスの形態であって、少なくとも１つの側面を有するフィルムは第２ボックスの形態である。第１ボックスが第２ボックスを収容してボックスインボックス構造を形成するように、第２ボックスは、プレートの存在下において、第１ボックスに接続される。

【特許請求の範囲】

【請求項1】

第１ボックスの形態であって、ポリアリールスルホン材料を有するサーマル粘土と、
プレートと、
前記第１ボックスが第２ボックスを収容し、ボックスインボックス構造を形成するように、少なくとも１つの側面を有し、前記サーマル粘土の存在下で前記第１ボックスに取り付けられる前記第２ボックスの形態であるフィルムと、を備える、ボックスインボックス構造。

【請求項2】

前記ポリアリールスルホン材料は、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン及びポリフェニルスルホンからなるグループから選択される、請求項１に記載のボックスインボックス構造。

【請求項3】

前記プレートは、金属材料、フィラーおよび触媒材料を含む、請求項１に記載のボックスインボックス構造。

【請求項4】

前記フィルムは、ペルフルオロポリマー有機フィルムである、請求項１に記載のボックスインボックス構造。

【請求項5】

前記サーマル粘土は、前記第１ボックスと前記第２ボックスとの間の結合強度を、ＩＥＣ６８－２－２１ Ｔｅｓｔ Ｕａ１に準拠して１５ｋｇｆ以上に維持するように、前記フィルムと前記プレートとに直接接触している、請求項１に記載のボックスインボックス構造。

【請求項6】

第１ボックスの形態であるサーマル粘土を提供することと、
少なくとも１つの側面を有し、第２ボックスの形態であるフィルムを提供することと、
前記第１ボックスが第２ボックスを収容し、第１ボックスインボックス構造を形成するように、前記第１ボックスに、プレートと前記第２ボックスとを取り付けるように、ポリアリールスルホン材料を含むサーマル粘土を塗布することと、を含む、ボックスインボックス構造を形成する方法。

【請求項7】

前記サーマル粘土は、熱溶解積層プリンタによって塗布される、請求項６に記載のボックスインボックス構造を形成する方法。

【請求項8】

前記サーマル粘土は、３００℃から４００℃の温度を有し、印刷されるように軟化される、請求項７に記載のボックスインボックス構造を形成する方法。

【請求項9】

前記サーマル粘土を別のサーマル粘土に塗布して積層し、サーマル粘土オンサーマル粘土構造を形成する、請求項７に記載のボックスインボックス構造を形成する方法。

【請求項10】

前記第１ボックスと前記第２ボックスとの間の界面温度は１００℃から１５０℃である、請求項６に記載のボックスインボックス構造を形成する方法。

【請求項11】

第２ボックスインボックス構造を提供することと、
セルを形成するように、前記第２ボックスインボックス構造を第１ボックスインボックス構造と組み合わせることと、をさらに含む、請求項６に記載のボックスインボックス構造を形成する方法。

【請求項12】

前記セルは、少なくとも２つのボックスインボックス構造を有する、請求項１１に記載のボックスインボックス構造を形成する方法。

【請求項13】

前記第１ボックスインボックス構造を形成するように、発熱溶接が実行される、請求項６に記載のボックスインボックス構造を形成する方法。

【請求項14】

前記セルを形成するように、インサート成形方法が使用される、請求項１１に記載のボックスインボックス構造を形成する方法。

【請求項15】

燃料電池用の請求項１に記載のボックスインボックス構造。

【請求項16】

ボックスインボックス構造を形成するための熱溶解積層プリンタ用のポリアリールスルホン材料を有するサーマル粘土とフィルム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

（関連出願）
本出願は、２０２０年１月１４日に出願された仮出願第６２／９６１，１５２号に基づく優先権を主張する。その内容は参照によって、本明細書に含まれる。

【0002】

本発明は、一般的に、サーマル粘土（thermal clay）を含むボックスインボックス構造、サーマル粘土の使用、ボックスインボックス構造の使用、及びボックスインボックス構造を形成する方法に関する。特に、本発明は、燃料電池またはセルアセンブリにおける使用のために、第１ボックスに第２ボックスを取り付けるようにサーマル粘土を含むボックスインボックス構造に関する。

【背景技術】

【0003】

燃料電池は、燃料の分子に蓄えられた化学的位置エネルギを、制御された化学反応によって電流という形態で電気エネルギに変換する電子デバイスである。酸素ガスは大気中で簡単に入手できるため、燃料電池に必要なのは燃料の供給のみである。

【0004】

燃料電池には、通常、アノードと、カソードと、アノードとカソードとを隔てる膜と、酸素分子が通過するためのフィルムとが含まれる。耐薬品性や安定性に優れたペルフルオロポリマーをフィルムとして使用することもあるが、ペルフルオロポリマー固有の非粘着性質（anti-stick property）によって、金属材料との密着性が弱く、不十分な場合が多い。これは、有機ポリマーと金属材料との界面における機械的強度が不十分になることをもたらし、さらに、これは、燃料電池へのペルフルオロポリマーの適用を不利にするため、将来、より多くの及びより幅広い産業用途のために、新しい解決策を提案するとともに、優れたまたはより安定した機械的特性を有する新しい燃料電池または新しいセルアセンブリを提供することが、産業界で緊急に求められている。

【発明の概要】

【0005】

上記に鑑みて、本発明は、サーマル粘土を含む新規なボックスインボックス構造、有機ポリマーまたは金属材料の界面間の機械的強度を大幅に向上させるためのサーマル粘土の使用、燃料電池またはセルアセンブリにおけるボックスインボックス構造の使用、及びボックスインボックス構造を形成するための方法を提案する。ある実施の形態において、本発明は、優れたまたはより安定した機械的特性を有し、燃料電池またはセルアセンブリにおいて使用するための新規なボックスインボックス構造を提案する。

【0006】

本発明は、第１の態様において、ボックスインボックス構造を提案する。ボックスインボックス構造は、サーマル粘土と、プレートと、フィルムとを含む。サーマル粘土は、ポリアリールスルホン材料（polyarysulfone）を含む。サーマル粘土は、第１ボックスの形態であってもよい。フィルムは、少なくとも１つの側面を有していてもよい。フィルムは、ボックスインボックス構造を形成するように第１ボックスが第２ボックスを収容できるように、プレートの存在下で第１ボックスに取り付けられる第２ボックスの形態であってもよい。

【0007】

本発明の１つの実施の形態では、ポリアリールスルホン材料は、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン及びポリフェニルスルホンからなるグループから選択されてもよい。

【0008】

本発明の別の実施の形態では、プレートは、ステンレス鋼、Ｎｉ、Ｆｅ、真鍮及びアルミニウム合金からなる金属グループから選択されてもよい。

【0009】

本発明の別の実施の形態では、フィルムは、ペルフルオロポリマー有機フィルムであってもよい。

【0010】

本発明の別の実施の形態では、フィルムは、第１ボックスに直接接触していてもよい。サーマル粘土は、第１ボックスと第２ボックスとの間の結合強度を、ＩＥＣ６８－２－２１ Ｔｅｓｔ Ｕａ１に準拠して１５ｋｇｆ（１４７ニュートン）以上に維持してもよい。

【0011】

本発明は、第２の態様において、ボックスインボックス構造を形成する方法を提案する。本方法は、少なくとも以下のステップを含んでもよい。第１ボックスの形態であるサーマル粘土が提供されてもよい。少なくとも１つの側面を有し、第２ボックスの形態であるフィルムが提供されてもよい。ポリアリールスホン材料を含むサーマル粘土は、第１ボックスインボックス構造を形成するように第２ボックスが第１ボックスに収容されるように、第２ボックスを第１ボックスに取り付けるために適用されてもよい。

【0012】

本発明の１つの実施の形態では、サーマル粘土は、熱溶解積層プリンタ（fused deposition modelling printer）によって適用されてもよい。

【0013】

本発明の別の実施の形態では、サーマル粘土は、３００℃から４００℃の温度を有し、印刷されるように軟化されてもよい。

【0014】

本発明の別の実施の形態では、サーマル粘土を別のサーマル粘土に塗布して積層し、サーマル粘土オンサーマル粘土構造を形成してもよい。

【0015】

本発明の別の実施の形態では、第１ボックスと第２ボックスとの間の界面温度は１００℃から１５０℃であってもよい。

【0016】

本発明の別の実施形態では、ボックスインボックス構造を形成する方法は、以下のステップをさらに含んでもよい。フィルムで覆われる電極が提供されてもよい。プレートに電気的に接続される電気伝導性シートが提供されてもよい。プレートに接続される隔離フィルムが提供されてもよい。

【0017】

本発明の１つの実施の形態では、ボックスインボックス構造を形成する方法は、以下のステップをさらに含んでもよい。第２ボックスインボックス構造が提供されてもよい。第２ボックスインボックス構造は、セルを形成するように第１ボックスインボックス構造に接続されてもよい。

【0018】

本発明の１つの実施の形態では、セルは、少なくとも２つのボックスインボックス構造を含んでもよい。

【0019】

本発明は、第３の態様において、燃料電池に使用されるボックスインボックス構造を提案する。ボックスインボックス構造は、サーマル粘土と、フィルムと、プレートとを含み、さらに、燃料電池を形成するように隔離フィルムをさらに含む。

【0020】

本発明は、第４の態様において、ボックスインボックス構造を形成するための熱溶解積層プリンタの使用のためのポリアリールスルホン材料を含むサーマル粘土とフィルムとを提案する。

【0021】

本発明のこれらおよび他の目的は、様々な図および図面に示される好ましい実施の形態の以下の詳細な説明を読んだ後、当業者には間違いなく明らかになるであろう。

【図面の簡単な説明】

【0022】

【図1】本発明のボックスインボックス構造の実施の形態の上面図である。

【図2】本発明のボックスインボックス構造の第１実施の形態の側面図である。

【図3】本発明のサーマル粘土として使用されるポリアリールスルホン材料を示す。

【図4】サーマル粘土オンサーマル粘土構造を形成するように、本発明のボックスインボックス構造の形成のためのサーマル粘土の適用のためにプリンタを使用する実施の形態を示す。

【図5】本発明のボックスインボックス構造を形成する方法の実施の形態を示す。

【図6】本発明のボックスインボックス構造を含むセル構造の分解図の実施の形態を示す。

【図7】本発明の方法による中央モジュール構造の形成の実施の形態を示す。

【図8】本発明の方法による第１モジュールまたは第２モジュールの形成の実施の形態を示す。

【図9】本発明のボックスインボックス構造を含むセルのアセンブリの実施の形態を示す。

【図10】本発明のボックスインボックス構造を含む複数のセルのセルアセンブリの実施の形態を示す。

【発明を実施するための形態】

【0023】

当業者であれば理解できるように、電子機器メーカーは、ある部品を異なる名称で呼ぶことがある。本明細書は、名称は異なるが機能は同じである部品を区別することを意図していない。以下の説明及び特許請求の範囲において、「含む」、「備える」及び「有する」という用語は、オープンエンド形式で使用され、したがって、「含むが、これに限定されない」という意味すると解釈されるべきである。ある要素又は層が他の要素又は層「の上にある」又は「接続されている」と言及される場合、他の要素又は層の直ぐ上にあってもよく又は直接接続されていてもよく、介在する要素又は層が提示されてもよい。多様な構成要素を説明するために、第１、第２、第３などの用語を使用する場合があるが、そのような構成要素は、これらの用語によって制限されない。用語は、本明細書において、構成要素と他の構成要素とを区別するためにのみ使用される。特許請求の範囲では、同じ用語が使用されない場合があり、請求項における要素の記載順序に応じて、第１、第２、第３などの用語を使用される場合がある。したがって、以下の説明における第１の構成要素は、請求項における第２の構成要素である場合がある。

【0024】

最大値および最小値内、または本発明の明細書に開示されたパラメータの組み合わせ比関係からさらに得られた数値範囲は、すべて適宜実施されてもよい。

【0025】

第１の態様における本発明は、優れたまたはより安定した機械的特性を有するボックスインボックス構造を提供する。図１は、本発明のボックスインボックス構造の第１実施の形態の上面図を示す。図２は、本発明のボックスインボックス構造の第１実施の形態の側面図を示す。図１または図２を参照して、ボックスインボックス構造１００は、サーマル粘土１１０と、フィルム１２０と、一組のプレート１３０とを含んでもよい。ボックスインボックス構造１００は、隔離フィルム１４０及び一組の導電シート１５０をさらに含んでもよい。

【0026】

サーマル粘土１１０は、ボックスインボックス構造１００の外側ボックス、またはボックスインボックス構造１００の枠として機能する第１ボックスの形態であってもよい。サーマル粘土１１０は、有機ポリマーの界面と金属材料の界面との間の機械的強度を向上させるために、ポリアリールスルホン材料を含んでもよい。ポリアリールスルホン材料は、スルホニル基を有する熱可塑性樹脂であってもよい。本発明の１つの実施の形態において、ポリアリールスルホン材料は、ポリスルホン（ＰＳＦ，ＰＳＵ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ，ＰＥＳＵ）、ポリアリールエーテルスルホン（ＰＡＥＳ）及びポリフェニレンスルホン（ＰＰＳＵ，ＰＰＳＦ）からなるグループから選択されてもよい。図３は、本発明のサーマル粘土として使用するいくつかのポリアリールスルホン材料を示すが、本発明はこれに限られるものではない。

【0027】

フィルム１２０は、少なくとも１つの側面、例えば長方形状となるように４つの側面を有してもよい（図６参照）。フィルム１２０は、有機ポリマー材料、例えば、ペルフルオロポリマー有機フィルムであってもよい。フィルム１２０は、第１ボックスが第２ボックスを収容してボックスインボックス構造１００を形成するように、ボックスインボックス構造１００の内側ボックスとして機能するように、長方形状において第２ボックスの形態であってもよい。フィルム１２０は、１つまたは複数のガスが膜を透過できるように、良好なガス透過性を有していてもよい。特に、フィルム１２０は、膜を通じた酸素ガスの透過を可能にしてもよい。表１は、フィルム１２０のいくつかの物理的特性を示す。

【0028】

【表1】

【0029】

一組のプレート１３０は、例えば、プレート１３１とプレート１３２の２つのプレートを含んでもよい。それぞれのプレート１３１およびプレート１３２は、電気プレートまたは電極として機能するように、金属または合金などの金属材料、フィラーおよび触媒材料を含んでもよい。例えば、金属材料は、ステンレス鋼、Ｎｉ、Ｆｅ、真鍮、及びアルミニウム合金などを含んでもよいが、本発明はこれらに限定されるものではない。一組のプレート１３０は、一組のプレート１３０の孔にフィラーが設けられた多孔質（９０～１１０ＰＰＩ）の発泡金属電極シートを含んでもよい。フィラーは、導電性カーボンブラックを含んでもよいが、本発明はこれらに限定されるものではない。触媒材料は、例えばコバルトやマンガンなどの触媒金属などの化学的活性を有する金属粉末材料であってもよいが、本発明はこれらに限定されるものではない。一方のプレートが適切な化学的半反応のためにボックスインボックス構造１００のアノードとして機能してもよく、他方のプレートが他の適切な化学的半反応のためにボックスインボックス構造１００のカソードとして機能してもよい。

【0030】

フィルム１２０は、サーマル粘土１１０の存在下で、プレート１３０に貼り付けられてもよい。即ち、第１ボックスのサーマル粘土１１０は、第１ボックスと第２ボックスとの間の結合強度を維持するように、フィルム１２０の第２ボックスとプレート１３０とに直接接触してもよい。第１ボックスと第２ボックスとの間の接合強度は、ＩＥＣ６８－２－２１ Ｔｅｓｔ Ｕａ１に準拠して１５ｋｇｆ以上であってもよい。

【0031】

隔離フィルム１４０は、隣接する２枚のプレート１３１／１３２を電気的に分離するように絶縁材料を含んでもよい。一対の導電シート１５０は、第１導電シート１５１及び第２導電シート１５２を含んでもよい。第１導電シート１５１及び第２導電シート１５２は、それぞれ対応するプレート１３１／１３２に電気的に接続されてもよい。第１導電シート１５１は、表面に絶縁処理が施されたニッケルシートであってもよいが、本発明はこれに限定されるものではない。同様に、第２導電シート１５２は、表面に絶縁処理が施されたニッケルシートであってもよいが、本発明はこれに限定されるものではない。アノードと電気的に接続される第１導電シート１５１は、ボックスインボックス構造１００のアノード電極として機能してもよい。カソードと電気的に接続される第２導電シート１５２は、ボックスインボックス構造１００のカソード電極として機能してもよい。

【0032】

ボックスインボックス構造のサーマル粘土は、第２ボックスのフィルムを第１ボックスのサーマル粘土に十分な結合応力で貼り付けるための接着剤として機能してもよい。サーマル粘土は、常温ではロバストな固体であり、プレート及びフィルムとの親和性が強い。一方で、サーマル粘土は、高温、例えば３００℃から４００℃またはそのガラス転移温度（Ｔｇ）付近において、十分に柔らかく、粘土状となる。そのため、サーマル粘土上にフィルムをしっかりと貼り付けるように、粘土のように熱（加熱）状態下で、物体の材質にかかわらず、物体の表面に適用または印刷されてもよい。サーマル粘土と印刷用フィルムの界面における操作温度は、１００℃から１５０℃の範囲内であってもよい。

【0033】

例えば、サーマル粘土１１０は、例えば熱溶解積層プリンタ３００によって適用される３Ｄプリンタなどのプリンタで使用または形成されてもよい。サーマル粘土１１０は、ポリアリールスルホン材料を含んでもよい。プリンタ３００は、例えば、図１または図２のボックスインボックス構造１００のような燃料電池を形成するように、予め定められた形状または物品における物体の形成において有用であってもよい。

【0034】

本発明の１つの実施の形態において、印刷のために軟化されるように、サーマル粘土は加熱されてもよく、例えば３００℃から４００℃の温度を有してもよい。本発明の別の実施の形態では、図４に示すように、サーマル粘土３１１は、サーマル粘土３１０の他の層上に塗布及び積層されて、サーマル粘土オンサーマル粘土構造３１２を形成してもよい。サーマル粘土オンサーマル粘土構造３１２は、ボックスインボックス構造１００として使用するように、長方形の形態またはボックスの形態であってもよい。

【0035】

プリンタ３００は、１つまたは複数の支持材料カートリッジ３３０、駆動輪３４０、１つまたは複数の液化装置３５０、１つまたは複数のヒーターブロック３６０、及び１つまたは複数の先端（tips）３７０／３７１を含んでもよい。サーマル粘土ポリマー樹脂３２０のフィラメントは、図４に示すように、液体になるように、支持材料カートリッジ３３０によって供給され、駆動輪３４０及び液化器３５０を通過してもよい。その後、３００℃から４００℃の温度を有する液体は、物体３８０に塗布され、またはサーマル粘土オンサーマル粘土構造３１２を形成するように、サーマル粘土３１０の他の層上に塗布されるように、ヒーターブロック３６０の先端３７０によって吐出されてもよい。プリンタ３００は、１つの先端３７０を含んでもよい。例えば、１つの先端３７０は、液体状態のサーマル粘土ポリマー樹脂３２０を、物体３８０上に、またはサーマル粘土オンサーマル粘土構造３１２を形成するようにサーマル粘土３１０の他の層上に塗布してもよい。

【0036】

または、代わって、プリンタ３００は、先端３７０と先端３７１とを含んでもよい。先端３７１は、液体状態のサーマル粘土３１１を、物体３８０上に塗布し、またはサーマル粘土オンサーマル粘土構造３１２を形成するように、他の先端３７０によって提供される他のサーマル粘土３１０の層上に塗布してもよい。図４は、先端３７０及び先端３７１を含むプリンタ３００の１つの実施の形態を示すが、本発明はこれに限定されるものではない。

【0037】

高温のサーマル粘土ポリマー樹脂を適用するための熱溶解積層ＦＤＭ（fused deposition modeling）は、最も広く使用されている３Ｄ印刷技術である。ＦＤＭの３Ｄ印刷技術では、物体を印刷するように、ポリスルホン樹脂の固体熱可塑性のフィラメントを使用してもよい。ポリスルホン樹脂は、加熱されたノズルを通過すると溶融し、その後、プリンタは、規定の経路によって、正確な位置に溶融した材料を吐出するように、ノズルを連続的に駆動する。ポリマー樹脂が印刷されると、ポリマー樹脂の相対的な熱溶解（thermal fusion）によって融合し、よって、材料は、通常の３Ｄ ＦＤＭ印刷材料では実現できない緻密な溶融溶解を実現し得る。ポリマー樹脂は、高温用途で極めて高い成形性を示す。したがって、ポリマー樹脂が印刷され、冷却された後、材料は、結果として溶解され、従来の３Ｄ ＦＤＭで一般的であるように、視覚的および／または物理的に継ぎ目のないように目に見える隙間のない固体形態で緊密に一体化される。この一体化溶解は、コーキング型溶解（caulking-type fusion）であってもよく、即ち一体化溶解の結果として気泡が存在しない、またはミニ隙間（mini-gaps）が存在する偽溶解でない。従って、ＦＤＭ ３Ｄ印刷法による材料の固化積層体の強度は、３Ｄ ＦＤＭ印刷で使用される他の材料の強度よりも大幅に大きい。ポリスルホン系サーマル粘土の特性は、ＦＤＭ ３Ｄプリンタ用として極めて優れていることは間違いない。

【0038】

第３の態様における本発明は、ボックスインボックス構造を形成する方法を提供する。図５は、ボックスインボックス構造を形成する方法の実施の形態を示す。図５に示すように、サーマル粘土１１０、フィルム１２０、プレート１３１、プレート１３２及び隔離フィルム１４０は、ホットプレス機１００に設けられている。

【0039】

サーマル粘土１１０は、第１ボックスとして機能するように、長方形の形状、または、例えば、側面１１１、側面１１２、側面１１３、側面１１４の４つの側面を有するボックスの形状であってもよい。ＦＤＭ ３Ｄ印刷法は、予め定められた形状のサーマル粘土１１０を形成するように使用されてもよく、ボックスの形状のサーマル粘土１１０は、サーマル粘土オンサーマル粘土構造３１２を含んでもよい。サーマル粘土１１０は、ポリアリールスルホン材料を含んでもよい。サーマル粘土１１０の詳細については、上記の記載を参照されよう。

【0040】

フィルム１２０は、第２ボックスとして機能するように、少なくとも１つの側面、例えば、長方形状となるように４つの側面、例えば、側面１２１、側面１２２、側面１２３、側面１２４を有していてもよい。フィルム１２０は、有機ポリマー材料、例えば、ペルフルオロポリマー有機フィルムであってもよい。フィルム１２０の形状及び大きさは、サーマル粘土１１０の形状及び大きさに対応してもよい。フィルム１２０の詳細については、上記の記載を参照されよう。

【0041】

一組のプレート１３０は、プレート１３１とプレート１３２とを含んでもよい。それぞれプレート１３１及びプレート１３２は、電気プレート又は化学的半反応、例えば空気電池又は燃料電池の化学的半反応のための電極であってもよい。プレート１３１およびプレート１３２の一方がカソードとして機能し、他方がアノードとして機能してもよい。プレート１３１およびプレート１３２の説明については、上記を参照し、ここでは詳細な説明を省略する。

【0042】

図５に示すように、隔離フィルム１４０と導電シートとがさらに設けられてもよい。導電シートは、プレートと電気的に接続されてもよく、例えば、第１導電シート１５１は、プレート１３２と電気的に接続されてもよく、第２導電シート１５２は、プレート１３１と電気的に接続されてもよい。隔離フィルム１４０は、電池のアノードとカソードとを分離するように、プレート１３１とプレート１３２との間に配置されていてもよい。隔離フィルム１４０、プレート１３１及びプレート１３２の形状及び大きさは、サーマル粘土１１０の形状及び大きさに対応してもよい。隔離フィルム１４０、プレート１３１及びプレート１３２の説明については、上記を参照し、ここでは詳細な説明を省略する。

【0043】

印刷されたサーマル粘土１１０、フィルム１２０、プレート１３１、隔離フィルム１４０及びプレート１３２は、ボックスインボックス構造１００の形成のために、例えば、熱間溶接方法などの発熱溶接アプローチ、超音波溶接法、または順不同でこれらの組み合わせを行うなどの様々なアプローチによって永久的に組み合わせられてもよく、本発明は、これらに限定されるものではない。さらに、ボックスインボックス構造の形成のための発熱溶接は、単セル構造２００、または（図９に示す）単電池構造の形成のために、インサート成形方法と任意に組み合わせられてもよい。例えば、１つまたは複数の溶接方法は、視覚的および／または物理的に継ぎ目のないように目に見えて重なる隙間のない一体化された製品を取得するように、インサート成形方法と任意に組み合わせられてもよい。

【0044】

以下に熱間溶接方法を例として挙げるが、本発明はこれに限定されるものではない。ボックスインボックス構造の形成のために、ホットプレス機１００が提供される。ホットプレス機１００は、例えば、第１ホットプレスプレート１０１と第２ホットプレスプレート１０２の２つのホットプレスプレートを含んでもよい。各ホットプレスプレートは、全ての構成要素を一緒にプレスするためにサーマル粘土１１０を溶かし、サーマル粘土１１０の助けを借りて全ての構成要素がばらばらにならないように強固に結合させるための熱エネルギ、例えば高温を供給してもよい。言い換えれば、サーマル粘土１１０は、セル内または電池内で使用するためのボックスインボックス構造１００における外側ボックス、外枠、外側支持体および接着剤として機能してもよい。少なくとも１つのホットプレスプレート、例えば第１ホットプレスプレート１０１は、サーマル粘土１１０を収容するための凹部１０３を有してもよい。

【0045】

ボックスインボックス構造の形成のために、図５に示すように、印刷されたサーマル粘土１１０、フィルム１２０、プレート１３１、隔離フィルム１４０及びプレート１３２を積層して順番にホットプレス機１００に個別に設けてもよい。第１ホットプレスプレート１０１の凹部１０３にサーマル粘土１１０を収容してもよい。次に、第１ホットプレスプレート１０１及び第２ホットプレスプレート１０２は、印刷されたサーマル粘土１１０、フィルム１２０、プレート１３１、プレート１３２及び隔離フィルム１４０を一緒にプレスする。第１ホットプレスプレート１０１及び第２ホットプレスプレート１０２は、印刷されたサーマル粘土１１０を溶かすために十分な熱エネルギ、例えば高温を供給してもよい。そして、溶融された印刷サーマル粘土１１０は、その後、ボックスインボックス構造を形成するように、例えば約３００℃から３２０℃の温度範囲で、フィルム１２０、プレート１３１、プレート１３２及び隔離フィルム１４０を一緒に固定してしてもよい。本発明のある実施の形態において、第１ボックス（サーマル粘土１１０）と第２ボックス（フィルム１２０）との界面１２９周辺の温度は、１００℃から１５０℃であってもよいが、本発明はこれに限定されるものではない。

【0046】

フィルム１２０は、サーマル粘土を塗布する前に、任意の前処理手順を受けてもよい。前処理手順は、サーマル粘土１１０に対するフィルム１２０の接着性を向上させてもよい。例えば、前処理手順は、表面粗さ処理またはプライマ処理手順の少なくとも一方を含んでもよい。従来の表面粗さ処理が好適であってもよい。表面粗さ処理を受け得るフィルム１２０は、５０ｍＮ／ｍ（ダイン）以上の表面エネルギを有してもよい。例えば、ダインペンテストが、表面粗さ処理後のフィルム１２０の表面エネルギの特定のために用いられてもよい。プライマ処理工程を行うために、フィルム１２０には、プライマを塗布してもよい。例えば、ロックタイト７７０、ロックタイト７７０１、ポリオレフィンのためのＷｅｉｃｏｎ Ｃｏｎｔａｃｔ－Ｐｒｉｍｅｒ、Ｒａｄｉａｎｔ ３７７０ Ｐｒｉｍｅｒ等のプライマを用いてもよいが、本発明はこれらに限定されるものではない。

【0047】

次に、ポリアリールスルホン材料を含むサーマル粘土１１０は、図１または図２に示すように、ボックスインボックス構造１００を形成するのを助けることができる。サーマル粘土は、第２ボックスが第１ボックスにしっかりと収容されて第１ボックスインボックス構造１００を形成するように、フィルムがサーマル粘土にしっかりと付着するのを助ける。サーマル粘土１１０のポリアリールスルホン材料については、図３を参照するので、ここでは詳細な説明は省略する。

【0048】

したがって、第４の態様における本発明は、例えば、燃料電池のようなセル構造におけるボックスインボックス構造の使用を提供する。図６は、セル構造におけるボックスインボックス構造の使用のある実施の形態を示す図である。

【0049】

図６は、セル構造で使用するための本発明のボックスインボックス構造を含むセル構造の分解図の実施の形態を示す。例えば、セル構造２００は、第１モジュール２１０、第２モジュール２２０及び中央モジュール２３０を含んでもよい。

【0050】

第１モジュール２１０及び第２モジュール２２０の少なくとも一方は、本発明のボックスインボックス構造に対応してもよい。すなわち、セル構造２００は、少なくとも２つのボックスインボックス構造を含んでもよい。例えば、第１モジュール２１０は、第１外側ボックス２１１、第１モジュールフィルム２１２、第１外側プレート２１３、第１隔離フィルム２１４、第１内側プレート２１５、第１外側導電シート２１６及び第１内側導電シート２１７を含んでもよい。第１外側ボックス２１１は、サーマル粘土１１０に対応するように、ポリアリールスルホン材料を含んでもよい。第１モジュールフィルム２１２は、フィルム１２０に対応するように、ペルフルオロポリマー有機フィルムを含んでもよい。第１外側プレート２１３または第１内側プレート２１５は、プレート１３１／１３２に対応するように、金属材料を含んでもよい。第１隔離フィルム２１４は、隔離フィルム１４０に対応するように、絶縁材料を含んでもよい。第１外側導電シート２１６または第１内側導電シート２１７は、一対の導電シート１５０における１つの導電シートに対応するように、絶縁処理が施されたニッケルシートであってもよい。第１外側導電シート２１６は、第１外側プレート２１３に電気的に接続されてもよい。第１内側導電シート２１７は、第１内側プレート２１５に電気的に接続されてもよい。

【0051】

例えば、第２モジュール２２０は、第２外側ボックス２２１、第２モジュールフィルム２２２、第２外側プレート２２３、第２隔離フィルム２２４、第２内側プレート２２５、第２外側導電シート２２６及び第２内側導電シート２２７を含んでもよい。第２外側ボックス２２１は、サーマル粘土１１０に対応するようにポリアリールスルホン材料を含んでもよい。第２モジュールフィルム２２２は、フィルム１２０に対応するように、ペルフルオロポリエーテル有機フィルムを含んでもよい。第２外側プレート２２３又は第２内側プレート２２５は、プレート１３１／１３２に対応するように、金属材料を含んでもよい。第２隔離フィルム２２４は、隔離フィルム１４０に対応するように、絶縁材料を含んでもよい。第２外側導電シート２２６又は第２内側導電シート２２７は、一対の導電シート１５０における１つの導電シートに対応するように、絶縁処理が施されたニッケルシートであってもよい。第２外側導電シート２２６は、第２外側プレート２２３に電気的に接続されていてもよい。第２内側導電シート２２７は、第２内側プレート２２５と電気的に接続されていてもよい。本発明のボックスインボックス構造の詳細については、上記の記載を参照されたい。

【0052】

中央モジュール２３０は、任意のケース２３１、キャリア２３２、第１中央隔離フィルム２３３、中央電極２３４、第２中央隔離フィルム２３５及び中央導電シート２３６を含んでもよい。例えば、任意のケース２３１は、サーマル粘土に対応するようにポリアリールスルホン材料を含んでもよい。任意のケース２３１は、キャリア２３２、第１中央隔離フィルム２３３、中央電極２３４、第２中央隔離フィルム２３５、及び中央導電シート２２６を収容するために用いられてもよい。さらに、任意のケース２３１は、第１モジュール２１０、第２モジュール２２０及びキャリア２３２を収容するために用いられてもよい。キャリア２３２は、サーマル粘土に対応するようにポリアリールスルホン材料を含んでもよい。キャリア２３２は、第１中央隔離フィルム２３３、中央電極２３４及び第２中央隔離フィルム２３５を収容するために用いられてもよい。第１中央隔離フィルム２３３又は第２中央隔離フィルム２３５は、隔離フィルム１４０に対応するように絶縁材料を含んでもよい。中央電極２３４は、プレートに対応するように、金属材料を含んでもよい。中央導電シート２２６は、中央電極２３４に電気的に接続されてもよい。中央導電シート２２６は、一対の導電シートのうちの１つの導電シートに対応するように絶縁処理が施されたニッケルシートであってもよい。詳細については、上記の記載を参照されたい。

【0053】

図７は、本発明の方法による中央モジュール構造の形成の実施の形態を示す。図７に示すように、キャリア２３２、第１中央隔離フィルム２３３、中央電極２３４、第２中央隔離フィルム２３５及び中央導電シート２２６は、ホットプレス機（図示せず）に個別に設けられてもよい。次に、第１ホットプレスプレート（図示せず）及び第２ホットプレスプレート（図示せず）は、十分な熱エネルギ、例えば高温の存在下で、キャリア２３２、第１中央隔離フィルム２３３、中央電極２３４、第２中央隔離フィルム２３５及び中央導電シート２２６を一緒にプレスし、キャリア２３２を溶融させてもよい。そして、溶融したキャリア２３２は、その後、図１０に示すように、ロバストな中央モジュール２３０構造を形成するように、第１中央隔離フィルム２３３、中央電極２３４、第２中央隔離フィルム２３５及び中央導電シート２２６を一緒に固定してもよい。

【0054】

図８は、本発明の方法による第１モジュール２１０または第２モジュール２２０の形成の一実施形態を示す。図８に示すように、第１モジュール２１０または第２モジュール２２０は、例えば、ホットプレス機（図示せず）に個別に設けられてもよい。例えば、第１モジュール２１０は、第１外側ボックス２１１、第１モジュールフィルム２１２、第１外側プレート２１３、第１隔離フィルム２１４、第１内側プレート２１５、第１外側導電シート２１６及び第１内側導電シート２１７などの個別の要素を含んでもよい。第２モジュール２２０は、第２外側ボックス２２１、第２モジュールフィルム２２２、第２外側プレート２２３、第２隔離フィルム２２４、第２内側プレート２２５、第２外側導電シート２２６及び第２内側導電シート２２７などの個別の要素を含んでもよい。

【0055】

次に、第１ホットプレスプレート（図示せず）及び第２ホットプレスプレート（図示せず）は、十分な熱エネルギ、例えば高温の存在下で、第１モジュール２１０又は第２モジュール２２０の個別の要素を一緒にプレスし、第１外側ボックス２１１を溶融させてもよく、又は第２外側ボックス２２１を溶融させてもよい。その後、溶融した外側ボックスは、ロバストな第１モジュール２１０の構造又はロバストな第２モジュール２２０の構造を形成するように、他の要素を一緒に強固に固定してもよい。

【0056】

第１モジュール構造、第２モジュール構造及び中央モジュール構造がそれぞれ得られた後、セル構造又は電池構造が得られるように、３つの個別モジュールは、一緒に組み立てられてもよい。図９は、本発明の方法によるセル構造または電池構造のコア構造の形成の実施の形態を示す。図９に示すように、組み立てられた第１モジュール２１０、組み立てられた第２モジュール２２０及び中央モジュール２３０は、個別に提供されてもよい。次に、組み立てられた第１モジュール２１０、組み立てられた第２モジュール２２０または中央モジュール２３０は、一緒に係合されてもよい。モジュールの係合は、異なる実施の形態を有してもよい。例えば、第１実施の形態において、中央モジュール２３０は、組み立てられた第１モジュール２１０及び組み立てられた第２モジュール２２０のうちの１つと係合してもよく、後に、中央モジュール２３０は、他の組み立てられたモジュールと係合してもよい。第２実施の形態において、中央モジュール２３０は、優先順位を付けずに、組み立てられた第１モジュール２１０及び組み立てられた第２モジュール２２０と係合してもよい。各モジュールは、コア構造２００Ｃを得るように、相互の係合を容易にするように、相補的な構造を有していてもよい。コア構造２００Ｃは、コア構造２００Ｃの気密性を促進するように、例えばホットプレス機での熱プレスが施されてもよい。

【0057】

相互係合及び熱プレスの後、組み立てられた第１モジュール２１０、組み立てられた第２モジュール２２０及び中央モジュール２３０は、一緒に組み合わせてられてもよい。例えば、単セル構造２００または単電池構造を取得するように、コア構造２００Ｃを従来のインサート成形方法を用いてケース２３１にさらに接合してもよい。セル構造２００または電池構造は、空気電池または燃料電池への適用に適していてもよい。インサート成形方法は、セル構造２００、すなわち空気電池または燃料電池に適用するセルの気密性を容易にする。

【0058】

上記のステップの後、単セル構造２００または単電池構造が得られてもよい。単セル構造２００または単電池構造は、第１モジュール２１０、第２モジュール２２０及び中央モジュール２３０を含んでもよい。第１モジュール２１０及び第２モジュール２２０の少なくとも一方は、少なくともサーマル粘土、フィルム、２枚のプレート、２枚の導電シート、及びプレートを電気的に分離する隔離フィルムを有するボックスインボックス構造を含んでもよい。フィルムは、第１ボックスの形態におけるサーマル粘土にしっかり取り付ける第２ボックスとして機能してもよい。ある実施の形態において、第１ボックスインボックス構造は、第２ボックスインボックス構造と電気的に接続されてもよい。

【0059】

さらに、１つまたは複数のセル構造２００又は電池構造は、セルアセンブリを形成するように、物理的にまたは電気的に互いに接続されてもよい。例えば、第１ボックスインボックス構造を含むセルは、セルアセンブリを形成するように、第２ボックスインボックス構造を含む別のセルに電気的に接続してもよく、または第３ボックスインボックス構造を含む別のセルにさらに電気的にさらに接続してもよく、よって、セルアセンブリが１つまたは複数のボックスインボックス構造を含んでもよい。

【0060】

図１０は、本発明のボックスインボックス構造を少なくとも一つ含む複数のセルで構成されたセルアセンブリの実施の形態を示す。図１０は、セル構造２００がセル構造２０１とともにセルアセンブリ２００Ａを形成する実施の形態を示すが、本発明はこれに限定されない。例えば、セルアセンブリ２００Ａは、２つ以上のセル構造を含んでもよいが、本発明はこれに限定されない。セル構造２００は、第１ボックスインボックス構造を含んでもよい。セル構造２０１は、第２ボックスインボックス構造を含んでもよい。ボックスインボックス構造は、図１または図２のボックスインボックス構造１００のいずれかと同様であってもよい。

【0061】

図１０に示すように、セル構造２００及びセル構造２０１が提供されてもよい。セル構造２００は、セルアセンブリ２００Ａを形成するように、セル構造２０１に物理的に接続されてもよい。セル構造２００またはセル構造２０１は、独立して、例えば空気電池又は燃料電池のようなセルまたは電池であってもよい。セル構造２００は、第１モジュール、第２モジュール及び中央モジュール、例えば、ケース２３１、中央導電シート２３６、第１外側導電シート２１６、第１内側導電シート２１７、第２外側導電シート２２６及び第２内側導電シート２２７を含んでもよい。第１外側導電シート２１６、第１内側導電シート２１７、中央導電シート２３６、第２外側導電シート２２６および第２内側導電シート２２７は、それぞれ、他のセルへの外部電気接続のために使用されてもよい。

【0062】

セル構造２０１は、第１モジュール、第２モジュール及び中央モジュール、例えば、ケース２３１’、中央導電シート２３６’、第２モジュールフィルム２２２’、第１外側導電シート２１６’、第１内側導電シート２１７’、第２外側導電シート２２６’及び第２内側導電シート２２７’を含んでもよい。第１外側導電シート２１６’、第１内側導電シート２１７’、中央導電シート２３６’、第２外側導電シート２２６’、及び第２内側導電シート２２７’は、それぞれ他のセルとの外部電気接続のために使用されてもよい。

【0063】

セル構造２００は、セルアセンブリ２００Ａを形成するように、セル構造２０１と電気的に接続されてもよい。例えば、セル構造２００の導電シートは、セル構造２０１の導電シートに電気的に接続されてもよい。

【0064】

本発明のある実施の形態において、セル構造２００は、セル構造２０１に並列に電気的に接続されてもよい。本発明の別の実施の形態において、セル構造２００は、セル構造２０１と直列に電気的に接続されてもよい。

【0065】

［性能試験］
［結合強度試験］
試験では、ＩＥＣ６８－２－２１ Ｔｅｓｔ Ｕａｌによって、フィルムが、第１ボックスと第２ボックスとの間で、１５ｋｇ以上の結合強度または接着を維持できることを確認した。試験結果は、表２に示されている。

【0066】

サーマル粘土の試験条件：２５ｍｍ＊２５ｍｍ＊４ｍｍ＝２．５ｃｍ^３（０．００２５リットル）

【0067】

試験に使用されたサーマル粘土：０．００２５（ＰＥＳまたはＰＰＳＵ）－０．０００３１３（材料）＝０．００２１８７リットル（要素の位置範囲を維持するように２つの材料が使用される）
サーマル粘土：ＰＥＳまたはＰＰＳＵ

【0068】

金属ストリップの寸法：２５ｍｍ＊２５ｍｍ＊０．５ｍｍ＝０．３１３ｃｍ^３（０．０００３１３リットル）（ＩＥＣ６８－２－２１ Ｔｅｓｔ Ｕａｌ）

【0069】

【表2】

【0070】

合格：結合強度が１５Ｋｇｆ（１４７ｎｔ）以上

【0071】

本発明は、有機ポリマーと金属材料との界面間の機械的強度を大幅に向上させるようにサーマル粘土の使用、さらに、燃料電池またはセルアセンブリにおけるボックスインボックス構造の使用、およびボックスインボックス構造を形成する方法を提供する。ある実施の形態において、本発明は、試験で示された優れたまたは安定した機械的特性を有し、燃料電池またはセルアセンブリにおいて使用するための新規なボックスインボックス構造を提案する。

【0072】

当業者は、本発明の教示を保持しながら、装置および方法に対して多数の修正および変更を行うことができることを容易に理解するであろう。したがって、上記の開示は、添付の請求項の範囲によってのみ限定されると解釈されるべきである。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【国際調査報告】