特表2023-512295イットリウムとストロンチウムとを分離するためのシステム及び方法
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2023-03-24
(54)【発明の名称】イットリウムとストロンチウムとを分離するためのシステム及び方法
(51)【国際特許分類】
C22B 3/06 20060101AFI20230316BHJP
C22B 3/24 20060101ALI20230316BHJP
C22B 59/00 20060101ALI20230316BHJP
C22B 3/10 20060101ALI20230316BHJP
【ＦＩ】
C22B3/06
C22B3/24
C22B59/00
C22B3/10
【審査請求】未請求
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2022547059
(86)(22)【出願日】2021-02-01
(85)【翻訳文提出日】2022-09-02
(86)【国際出願番号】 US2021016105
(87)【国際公開番号】W WO2021158491
(87)【国際公開日】2021-08-12
(31)【優先権主張番号】16/780,397
(32)【優先日】2020-02-03
(33)【優先権主張国・地域又は機関】US
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】512159487
【氏名又は名称】バテル・メモリアル・インスティテュート
(74)【代理人】
【識別番号】110000659
【氏名又は名称】弁理士法人広江アソシエイツ特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】オハラ，マシュー，ジェイ．
【テーマコード（参考）】
4K001
【Ｆターム（参考）】
4K001AA10
4K001AA39
4K001AA40
4K001DB02
4K001DB04
4K001DB36
(57)【要約】
ＹとＳｒとを分離するためのシステム及び方法が提供される。本システム及び本方法は、工業的に有利な濃度のＹ溶液を提供することができる、溶液、容器、及び／又は媒体の組合せを提供する。
【選択図】図６
【選択図】図６
【特許請求の範囲】
【請求項1】
ＹとＳｒとを分離する方法であって、内部に第１の媒体を有する第１の容器へ、Ｙ及びＳｒを含む希酸性混合物を供給する工程と、
前記希酸性混合物を供給しながら、前記第１の容器内で前記希酸性混合物からの前記Ｙの少なくとも一部を保持し、一方で前記希酸性混合物から前記Ｓｒの少なくとも一部を溶出させて、希酸性溶出液を形成する工程と、を含む、方法。
【請求項2】
前記希酸性混合物が、９０Ｙ及び９０Ｓｒを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項3】
前記希酸性混合物が、安定したＳｒ、Ｃａ、及び／又はＢａを追加で含む、請求項１に記載の方法。
【請求項4】
前記希酸性混合物が、ストックしたＳｒ含有核物質を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項5】
前記第１の媒体が、樹脂を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項6】
前記第１の媒体が、ＨＤＥＨＰ樹脂を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項7】
前記第１の媒体が、アルキルホスホラス抽出剤を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項8】
前記希酸性溶出液が、前記希酸性混合物からの少なくとも一部のＳｒを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項9】
リザーバから前記希酸性混合物を供給する工程と、前記希酸性溶出液を前記リザーバへ供給する工程と、を更に含む、請求項１に記載の方法。
【請求項10】
前記希酸性混合物が、Ｚｒを更に含む、請求項１に記載の方法。
【請求項11】
前記希酸性混合物を供給しながら、前記第１の容器内で前記希酸性混合物からの前記Ｚｒの少なくとも一部を保持する工程を更に含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項12】
前記希酸性混合物が、Ｆｅを更に含む、請求項１に記載の方法。
【請求項13】
前記希酸性混合物を供給しながら、前記第１の容器内で前記希酸性混合物からの前記Ｆｅの少なくとも一部を保持する工程を更に含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項14】
前記希酸性混合物が、ＨＣｌを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項15】
ＹとＳｒとを分離する方法であって、第１の媒体を含有する第１の容器、及びＹを含む希酸性混合物を供給する工程と、
前記第１の容器へ濃酸混合物を供給する工程と、
前記第１の容器へ前記濃酸混合物を供給しながら、前記第１の容器内から前記Ｙの少なくとも一部を含む濃酸溶出液を回収する工程と、を含む、方法。
【請求項16】
前記第１の媒体が、樹脂を含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項17】
前記第１の媒体が、ＨＤＥＨＰ樹脂を含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項18】
前記第１の媒体が、アルキルホスホラス抽出剤を含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項19】
前記第１の容器が、９０Ｙを含有する、請求項１５に記載の方法。
【請求項20】
前記第１の容器が、Ｚｒ及びＦｅの一方又は両方を含有する、請求項１５に記載の方法。
【請求項21】
前記第１の容器へ前記濃酸混合物を供給しながら、前記Ｚｒ及びＦｅの前記一方又は両方の少なくとも一部を保持する、請求項２０に記載の方法。
【請求項22】
前記濃酸混合物が、ＨＣｌを含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項23】
第２の媒体を含有する第２の容器へ前記濃酸溶出液を供給する工程を更に含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項24】
ＹとＳｒとを分離する方法であって、内部に媒体を有する容器へ、Ｙを含む濃酸性混合物を供給する工程と、
前記濃酸性混合物を供給しながら、前記容器内で前記濃酸性混合物からの前記Ｙの少なくとも一部を保持し、溶出液を形成する工程と、を含む、方法。
【請求項25】
前記濃酸性混合物が、９０Ｙを含む、請求項２４に記載の方法。
【請求項26】
前記媒体が、樹脂を含む、請求項２４に記載の方法。
【請求項27】
前記媒体が、ジグリコールアミド樹脂を含む、請求項２４に記載の方法。
【請求項28】
前記媒体が、Ｎ、Ｎ、Ｎ´、Ｎ´－テトラ－ｎ－オクチルジグリコールアミドを含む、請求項２４に記載の方法。
【請求項29】
前記濃酸性混合物が、少なくとも一部のＳｒを含む、請求項２４に記載の方法。
【請求項30】
前記濃酸性混合物を供給しながら、前記容器内で前記濃酸性混合物からの前記Ｙの少なくとも一部を保持し、前記Ｓｒの少なくとも一部を含む溶出液を形成する、請求項２９に記載の方法。
【請求項31】
前記濃酸性混合物が、少なくとも一部のＺｒを含む、請求項２４に記載の方法。
【請求項32】
前記濃酸性混合物を供給しながら、前記容器内で前記濃酸性混合物からの前記Ｚｒの少なくとも一部を保持する、請求項３１に記載の方法。
【請求項33】
前記濃酸性混合物が、少なくとも一部のＦｅを含む、請求項２４に記載の方法。
【請求項34】
前記濃酸性混合物を供給しながら、前記容器内で前記濃酸性混合物からの前記Ｆｅの少なくとも一部を保持する、請求項３３に記載の方法。
【請求項35】
ＹとＳｒとを分離する方法であって、媒体を含有する容器、及びＹを含む濃酸性混合物を供給する工程と、
希酸混合物を前記容器へ供給する工程と、
前記希酸混合物を前記容器へ供給しながら、前記容器内から前記Ｙの少なくとも一部を含む希酸溶出液を回収する工程と、を含む、方法。
【請求項36】
前記媒体が、樹脂を含む、請求項３５に記載の方法。
【請求項37】
前記媒体が、ジグリコールアミド樹脂を含む、請求項３５に記載の方法。
【請求項38】
前記媒体が、Ｎ、Ｎ、Ｎ´、Ｎ´－テトラ－ｎ－オクチルジグリコールアミドを含む、請求項３５に記載の方法。
【請求項39】
前記容器が、９０Ｙを含有する、請求項３５に記載の方法。
【請求項40】
前記容器が、Ｚｒ及びＦｅの一方又は両方を含有する、請求項３５に記載の方法。
【請求項41】
前記希酸混合物を前記容器へ供給しながら、前記Ｚｒ及び／又はＦｅの前記一方又は両方の少なくとも一部を溶出する、請求項４０に記載の方法。
【請求項42】
前記希酸混合物が、ＨＣｌを含む、請求項３５に記載の方法。
【請求項43】
前記容器が、Ｓｒを含有する、請求項３５に記載の方法。
【請求項44】
前記希酸混合物を前記容器へ供給しながら、前記Ｓｒの少なくとも一部を溶出する、請求項４０に記載の方法。
【請求項45】
ＹとＳｒとを分離する方法であって、内部に第１の媒体を有する第１の容器へ、Ｙ及びＳｒを含む希酸性混合物を供給する工程と、
前記希酸性混合物の前記Ｙから前記Ｓｒの少なくとも一部を分離する工程と、
第１の容器から前記Ｙの少なくとも一部を溶出させて、Ｙを含む濃酸溶出液を形成する工程と、
内部に第２の媒体を有する第２の容器へ前記濃酸溶出液を供給する工程と、
前記第２の容器から前記Ｙの少なくとも一部を溶出させて、Ｙを含む希酸溶離液（ｅｌｕａｎｔ）を形成する工程と、を含む、方法。
【請求項46】
前記希酸性混合物が、９０Ｙ及び９０Ｓｒを含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項47】
前記希酸性混合物が、安定したＳｒ、Ｃａ、及び／又はＢａを追加で含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項48】
前記希酸性混合物が、ストックしたＳｒ含有核物質を含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項49】
前記第１の媒体が、樹脂を含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項50】
前記第１の媒体が、ＨＤＥＨＰ樹脂を含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項51】
前記第１の媒体が、アルキルホスホラス抽出剤を含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項52】
リザーバから前記希酸性混合物を供給し、前記分離する工程が、Ｓｒを含む希酸性溶出液を回収することと、前記リザーバへ前記Ｓｒを含む希酸性溶出液を供給することと、 を更に含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項53】
前記希酸性混合物が、Ｚｒを更に含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項54】
前記希酸性混合物を供給しながら、前記第１の容器内で前記希酸性混合物からの前記Ｚｒの少なくとも一部を保持する工程を更に含む、請求項５３に記載の方法。
【請求項55】
前記希酸性混合物が、Ｆｅを更に含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項56】
前記希酸性混合物を供給しながら、前記第１の容器内で前記希酸性混合物からの前記Ｆｅの少なくとも一部を保持する工程を更に含む、請求項５５に記載の方法。
【請求項57】
前記希酸性混合物が、ＨＣｌを含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項58】
前記第１の容器が、９０Ｙを含有する、請求項４５に記載の方法。
【請求項59】
前記第１の容器が、Ｚｒ及びＦｅの一方又は両方を含有する、請求項４５に記載の方法。
【請求項60】
前記第１の容器へ前記濃酸混合物を供給しながら、前記Ｚｒ及びＦｅの前記一方又は両方の少なくとも一部を保持する、請求項５９に記載の方法。
【請求項61】
前記第２の媒体が、樹脂を含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項62】
前記第２の媒体が、ジグリコールアミド樹脂を含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項63】
前記第２の媒体が、Ｎ、Ｎ、Ｎ´、Ｎ´－テトラ－ｎ－オクチルジグリコールアミドを含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項64】
前記希酸混合物が、ＨＣｌを含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項65】
ＹとＳｒとを分離する方法であって、、内部に第１の媒体を有する第１の容器へ、Ｙ及びＳｒを含む強酸性混合物を供給する工程と、
前記強酸性混合物の前記Ｙから前記Ｓｒの少なくとも一部を分離することと、
第１の容器から前記Ｙの少なくとも一部を溶出させて、Ｙを含む希酸溶出液を形成する工程と、
内部に第２の媒体を有する第２の容器へ前記希酸溶出液を供給する工程と、
前記第２の容器から前記Ｙの少なくとも一部を溶出させて、Ｙを含む濃酸溶離液（ｅｌｕａｎｔ）を形成することと、を含む、方法。
【請求項66】
前記強酸性混合物が、９０Ｙ及び９０Ｓｒを含む、請求項６５に記載の方法。
【請求項67】
前記第１の媒体が、樹脂を含む、請求項６５に記載の方法。
【請求項68】
前記第１の媒体が、ジグリコールアミド樹脂を含む、請求項６５に記載の方法。
【請求項69】
前記第１の媒体が、Ｎ、Ｎ、Ｎ´、Ｎ´－テトラ－ｎ－オクチルジグリコールアミドを含む、請求項６５に記載の方法。
【請求項70】
前記希酸性溶出液が、ＨＣｌを含む、請求項６５に記載の方法。
【請求項71】
前記第１の容器が、９０Ｙを含有する、請求項６５に記載の方法。
【請求項72】
前記第２の媒体が、樹脂を含む、請求項６５に記載の方法。
【請求項73】
前記第２の媒体が、ＨＤＥＨＰ樹脂を含む、請求項６５に記載の方法。
【請求項74】
前記第２の媒体が、アルキルホスホラス抽出剤を含む、請求項６５に記載の方法。
【請求項75】
前記濃酸溶出液が、ＨＣｌを含む、請求項６５に記載の方法。
【請求項76】
ＹとＳｒとを分離する方法であって、第１の容積を有する第１の容器へ、ＹとＳｒとの第１の混合物を供給する工程と、
前記第１の混合物から前記Ｙの少なくとも一部を分離して、前記分離されたＹを含む第２の混合物を形成し、第２の容積を有する第２の容器へ前記第２の混合物を移す工程であって、前記第１の容積は、前記第２の容積以上である、工程と、
前記第２の容器からの前記分離されたＹの少なくとも一部を移して、前記移されたＹを含む第３の混合物を形成する工程であって、前記第１の混合物の前記Ｙ濃度は、前記第３の混合物の前記Ｙ濃度よりも低い、工程と、を含む、方法。
【請求項77】
前記第１の混合物及び第３の混合物が、希酸混合物である、請求項７６に記載の方法。
【請求項78】
前記酸混合物が、ＨＣｌを含む、請求項７７に記載の方法。
【請求項79】
前記第１の容器が第１の媒体を収容し、前記第２の容器が第２の媒体を収容する、請求項７６に記載の方法。
【請求項80】
前記第１の媒体が、前記第２の媒体と化学的に異なる、請求項７６に記載の方法。
【請求項81】
前記第２の混合物が、濃酸混合物である、請求項７６に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
［関連出願の相互参照］
本出願は、２０２０年２月３日に出願された、「Ｓｙｓｔｅｍｓ ａｎｄ Ｍｅｔｈｏｄｓ ｆｏｒ Ｓｅｐａｒａｔｉｎｇ Ｙｔｔｒｉｕｍ ａｎｄ Ｓｔｒｏｎｔｉｕｍ」と題する米国特許出願第１６／７８０，３９７号に対する優先権を主張するものであり、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。
連邦政府による資金提供を受けた研究開発の記載の下でなされた発明の権利に関する陳述
本出願は、２０２０年２月３日に出願された、「Ｓｙｓｔｅｍｓ ａｎｄ Ｍｅｔｈｏｄｓ ｆｏｒ Ｓｅｐａｒａｔｉｎｇ Ｙｔｔｒｉｕｍ ａｎｄ Ｓｔｒｏｎｔｉｕｍ」と題する米国特許出願第１６／７８０，３９７号に対する優先権を主張するものであり、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。
連邦政府による資金提供を受けた研究開発の記載の下でなされた発明の権利に関する陳述
【0002】
本発明は、米国エネルギー省によって認められた契約ＤＥ－ＡＣ０５－７６ＲＬ０１８３０の下において、政府の支援を受けてなされた。政府は本発明に一定の権利を有する。
【0003】
本開示は、イットリウムとストロンチウムとの分離に関し、特定の実施形態では、本開示は、イットリウム同位体とストロンチウム同位体との分離、及び／又はイットリウム同位体の濃縮形態の調製に関する。
【背景技術】
【0004】
イットリウム同位体は、典型的には、ストロンチウム同位体と共に核分裂生成物であり得、ストロンチウム同位体と同じ溶液中に存在し得る。これらの核分裂生成物はアクチニドの核分裂によって産生される。Ｓｒサイクロトロンターゲットは、（ｐ，ｎ）反応によって他の同位体を生成することができる。本開示は、イットリウムをストロンチウムからセパーティング（ｓｅｐａｒｔｉｎｇ）し、ストロンチウム同位体及びイットリウム同位体の溶液からイットリウム同位体を単離し、並びに／又はイットリウム同位体の濃縮形態を調製するための、システム及び方法を提供する。
【発明の概要】
【0005】
イットリウム（Ｙ）とストロンチウム（Ｓｒ）とを分離するための方法が提供される。本方法は、内部に媒体を有する容器へ、Ｙ及びＳｒを含む希酸性混合物を供給することを含み得る。本方法は、希酸性混合物を供給しながら、第１の容器内で希酸性混合物からのＹの少なくとも一部を保持し、一方で希酸性混合物からＳｒの少なくとも一部を少なくとも溶出させて、希酸性溶出液を形成することを、更に含み得る。
【0006】
媒体を含有する容器及びＹを含む希酸性混合物を供給することができる、ＹとＳｒとを分離する追加的な方法が提供される。本方法は、容器へ濃酸混合物を供給することと、容器へ濃酸混合物を供給しながら、容器内からＹの少なくとも一部を含む濃酸溶出液を回収することと、を含み得る。
【0007】
内部に媒体を有する容器へ、Ｙを含む濃酸性混合物を供給することと、その濃酸性混合物を供給しながら、容器内で濃酸性混合物からのＹの少なくとも一部を保持し、溶出液を形成することと、を含み得る、ＹとＳｒとを分離する追加的な方法がまた提供される。
【0008】
ＹとＳｒとを分離する方法を含み得る、更なる方法もまた提供される。本方法は、媒体を含有する容器及びＹを含む濃酸混合物を供給することを含み得る。本方法は、希酸混合物を容器内へ供給することと、希酸混合物を容器内へ供給しながら、容器内からＹの少なくとも一部を含む希酸溶出液を回収することと、を含み得る。
【0009】
内部に第１の媒体を有する第１の容器へ、Ｙ及びＳｒを含む第１の混合物を供給することを含み得る、ＹとＳｒとを分離するための追加的な方法もまた提供される。本方法は、第１の容器内の第１の混合物からのＹの少なくとも一部を保持することと、第１の容器へ第２の混合物を供給することと、を含み得る。本方法は、Ｙの少なくとも一部を含む第１の溶出液を第１の容器内から回収することと、内部に第２の媒体を有する第２の容器へ、Ｙを含む第１の溶出液を供給することと、を更に含み得る。本方法はまた、第１の溶出液からのＹの少なくとも一部を第２の容器内に保持することと、第２の容器へ第３の混合物を提供することと、を含み得る。本方法はまた、Ｙの少なくとも一部を含む第２の溶出液を第１の容器内から回収することを含み得る。
【0010】
ＹとＳｒとを分離する方法はまた、内部に第１の媒体を有する第１の容器へ、少なくとも２つの成分の第１の混合物を供給することを含むことができ、第１の容積は第１の容積を定義する。本方法は、第１の容器内に２つの成分のうち１つの少なくとも一部を保持することと、内部に第２の媒体を有する第２の容器へ、第１の容器から２つの成分のうち１つを溶出することと、を含み得る。第２の容器は第２の容積を定義することができ、第１の容積は第２の容積より大きくてもよい。第１の媒体は第２の媒体と異なってもよい。本方法は、第２の容器内に２つの成分のうち１つの少なくとも一部を保持することと、第２の容器から２つの成分のうち１つを溶出させることと、を含み得る。加えて、第１の容器からの溶出は、第１の濃度である一成分を有することができ、第２の容器からの溶出は、第２の濃度である一成分を有することができる。第２の濃度は第１の濃度よりも大きくてもよい。
【図面の簡単な説明】
【0011】
【図1】本開示の一実施形態にかかる方法を実施するためのシステムである。
【図2】本開示の一実施形態にかかる方法を実施するためのシステムである。
【図3】本開示の実施形態にかかる分配係数データである。
【図4】本開示の一実施形態にかかる方法を実施するためのシステムである。
【図5】本開示の一実施形態にかかる方法を実施するためのシステムである。
【図6】本開示の一実施形態にかかる方法を実施するためのシステムである。
【図7】本開示の一実施形態にかかるシステム及び方法を利用して取得されたデータである。
【図8】本開示の一実施形態にかかるシステム及び方法を利用して取得されたデータである。
【図9】本開示の一実施形態にかかるシステム及び方法を利用して取得されたデータである。
【図10】本開示の一実施形態にかかるシステム及び方法を利用して取得されたデータである。
【図11】本開示の一実施形態にかかるシステム及び方法を利用して取得されたデータである。
【図12】本開示の一実施形態にかかるシステム及び方法を利用して取得されたデータである。
【図13】本開示の一実施形態にかかるシステム及び方法を利用して取得されたデータである。
【図14】本開示の一実施形態にかかるシステム及び方法を利用して取得されたデータである。
【図15】本開示の一実施形態にかかるシステム及び方法を利用して取得されたデータである。
【図16】本開示の一実施形態にかかるシステム及び方法を利用して取得されたデータである。
【図17】本開示の一実施形態にかかるシステム及び方法を利用して取得されたデータである。
【図18】本開示の一実施形態にかかるシステム及び方法を利用して取得されたデータである。
【図19】本開示の一実施形態にかかるシステム及び方法を利用して取得されたデータである。
【発明の詳細な説明】
【0012】
本開示のシステム及び方法を、図１～図１９を参照して説明する。まず図１を参照すると、導管１６及び別の導管１８を介して流体連通することができる、少なくとも２つの容器１２及び容器１４を含むシステム１０が開示されている。本明細書に記載される全ての容器及び導管に関して、これらは同様に、限定された又は所定の空間内に、液体、若しくは固体粒子、及び／又はそれらの混合物を保持することができる、コンテナ若しくはホルダ、又は実際の任意の形態の装置として言及され得る。導管１６及び導管１８は、ここでは連続するものとして表現されているが、本明細書全体を通して、一方の容器と他方の容器との間の流体連通を提供する又は提供しないように、所望に応じて開閉するように動作可能なバルブであり得ることを認識されたい。導管はまた、それらを通して交換又は供給される溶液を供給するように構成することができる。したがって、例として、導管は、必要に応じて、酸若しくは有機酸に耐性があり得る、又は有機物自体に耐性があり得る。例示的な実装形態によれば、ＹとＳｒとを分離する方法は、Ｙ及びＳｒを含む希酸性混合物を提供することを含み得る。Ｙ及びＳｒのこの希酸性混合物は、例えば容器１２中に存在することができ、この希酸性混合物は、Ｙの核種（例えば、９０Ｙ、８９Ｙ、８８Ｙ、又は８６Ｙ）と、Ｓｒの核種（例えば、９０Ｓｒ、８９Ｓｒ、８８Ｓｒ、又は８６Ｓｒ）と、を含むことができる。この希酸性混合物は、核処理の副産物であり得るＳｒ含有核物質ストックから供給することができる。例えば、８６Ｙは、同位体的な濃縮８６Ｓｒターゲット上への（ｐ，ｎ）反応によって生成される、１４．７時間半減期同位体である。８６Ｙ／８６Ｓｒの場合、これは８６Ｓｒサイクロトロンターゲットへのプロトン衝撃の結果であり得る。
【0013】
Ｓｒ含有ストック材料を模することができる溶液を調製するための一般的なレシピを、表１に提示する。
【0014】
【表1】
【0015】
スパイク溶液はまた、以下の表２を参照して調製することもできる。
【0016】
【表2】
【0017】
例示的な実装形態によれば、例えば、以下に開示される試薬を用いて調製された希酸性混合物及び濃酸性混合物の溶液などの、酸性試薬を利用することができる。
【0018】
濃塩酸（ＨＣｌ）は、ＡＣＳ認証グレード以上であり得る（Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ、マサチューセッツ州ウォルサム）。ＨＣｌの希釈液は、Ｂａｒｎｓｔｅａｄ Ｅ－Ｐｕｒｅ水精製システム（アイオワ州ダビューク）を用いて脱イオン水（≧１８ＭΩ・ｃｍ）から調製することができる。シンチレーションカクテルはＵｌｔｉｍａＧｏｌｄ ＡＢ（ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ、マサチューセッツ州ビレリカ）であった。
【0019】
約２％ＨＮＯ３中の約５ｍＣｉの９０Ｓｒの供給を得ることができ、この溶液を蒸発させて硝酸塩にし、次いでギ酸塩へ変換することができる。９０Ｓｒ残渣を蒸発させ、使用の前に塩化物塩へ変換することができる。赤外線ランプを使用して、計量体積である変換された９０Ｓｒストック溶液を、テフロンバイアル（７ｍＬ丸底バイアル、Ｓａｖｉｌｌｅｘ、ミネソタ州エデン・プレイリー）中へ蒸発させることができる。
以下で簡単に説明するように、０．１Ｍ ＨＣｌ中に、Ｃａ（ＩＩ）、Ｓｒ（ＩＩ）、Ｂａ（ＩＩ）、及びＹ（ＩＩＩ）の濃縮物を含有する単一元素溶液を調製することができる。
・Ｃａ溶液は、カルシウム金属チップを濃縮ＨＣｌ中へ溶解させることによって調製することができる。過剰な酸の蒸発後、ＣａＣｌ２塩は、０．１Ｍ ＨＣｌ中に引き上げることができる。調製したＣａ（ＩＩ）濃度＝９９．２６ｍｇ／ｍＬ。
・Ｓｒ溶液は、炭酸ストロンチウム（ＩＩ）塩から調製することができる。塩は、濃縮ＨＣｌで飽和させて、炭酸塩を破壊し、塩を塩化ストロンチウムへ変換することができる。過剰な酸を一晩蒸発させることができる。次いで、乾燥した塩を０．１Ｍ ＨＣｌへ加えた。調製したＳｒ（ＩＩ）濃度＝２６０．２１ｍｇ／ｍＬ。
・Ｂａ溶液は、塩化バリウム（ＩＩ）塩から調製することができる。塩は０．１Ｍ ＨＣｌ中に直接溶解することができる。調製したＢａ（ＩＩ）濃度＝８．５５ｍｇ／ｍＬ。
・Ｙ溶液は、塩化イットリウム（ＩＩＩ）塩から調製することができる。塩は０．１Ｍ ＨＣｌ中に直接溶解することができる。調製したＹ（ＩＩＩ）濃度＝３．４２ｍｇ／ｍＬ。
以下で簡単に説明するように、０．１Ｍ ＨＣｌ中に、Ｃａ（ＩＩ）、Ｓｒ（ＩＩ）、Ｂａ（ＩＩ）、及びＹ（ＩＩＩ）の濃縮物を含有する単一元素溶液を調製することができる。
・Ｃａ溶液は、カルシウム金属チップを濃縮ＨＣｌ中へ溶解させることによって調製することができる。過剰な酸の蒸発後、ＣａＣｌ２塩は、０．１Ｍ ＨＣｌ中に引き上げることができる。調製したＣａ（ＩＩ）濃度＝９９．２６ｍｇ／ｍＬ。
・Ｓｒ溶液は、炭酸ストロンチウム（ＩＩ）塩から調製することができる。塩は、濃縮ＨＣｌで飽和させて、炭酸塩を破壊し、塩を塩化ストロンチウムへ変換することができる。過剰な酸を一晩蒸発させることができる。次いで、乾燥した塩を０．１Ｍ ＨＣｌへ加えた。調製したＳｒ（ＩＩ）濃度＝２６０．２１ｍｇ／ｍＬ。
・Ｂａ溶液は、塩化バリウム（ＩＩ）塩から調製することができる。塩は０．１Ｍ ＨＣｌ中に直接溶解することができる。調製したＢａ（ＩＩ）濃度＝８．５５ｍｇ／ｍＬ。
・Ｙ溶液は、塩化イットリウム（ＩＩＩ）塩から調製することができる。塩は０．１Ｍ ＨＣｌ中に直接溶解することができる。調製したＹ（ＩＩＩ）濃度＝３．４２ｍｇ／ｍＬ。
【0020】
９０Ｓｒストック中に存在する溶解固形物を模するために、これらの溶液のアリコートを９０Ｓｒスパイク溶液へ添加することができる。
【0021】
例示的な実装形態によれば、図１を参照すると、この希酸性混合物は、Ｙを含むことができ、Ｓｒは、内部に第１の媒体２０を有する容器１４へ供給することができる。希酸性混合物は７未満のｐＨを有することができ、希酸性混合物もまた、３未満のｐＨを有することができる。希酸性混合物は、例えば０．１Ｍ未満である酸濃度を有することができるが、酸性を維持するのに充分な酸を含まなければならない。本明細書に記載されるように、希酸性混合物は、元素Ｓｒ、Ｃａ、及び／又はＢａを追加的に含むことができ、希酸混合物は、例えばストックＳｒ含有核物質を含むことができる。
【0022】
容器１４内には、樹脂を含む第１の媒体２０があり得る。この樹脂はリン酸水素ビス（２－エチルヘキシル）（ＨＤＥＨＰ）を含み得る。第１の媒体はまた、アルキルホスホラス抽出剤も含み得る。あるいは、第１の媒体はまた、Ｓｉも含み得る。例示的な実装形態によれば、媒体２０は第１の媒体とみなすことができる。
【0023】
Ｙの精製方法は、直列して２つのカラム又は容器を採用することができる。第１の容器１４は、Ｌｎレジン（Ｅｉｃｈｒｏｍ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，Ｌｔｄ、イリノイ州ライル）の商品名のもとで販売されている、ジ－（２－エチルヘキシル）リン酸（ＨＤＥＨＰ）系抽出クロマトグラフィ樹脂を含む媒体２０を有し得る。使用した粒径分布は１００～１５０μｍであったが、５０～１００μｍ又は２０～５０μｍなどの他の粒径分布も企図される。
【0024】
Ｌｎレジンは、適切な寸法に切断することができる、１ｃｃのＳＰＥチューブキット（Ｓｕｐｅｌｃｏ）の約０．２５ｃｃの内容積を有するカラム中へと充填され得る。カラムは、２０μｍの孔径のポリエチレンフリットを有するポリプロピレンであり得る。カラムには、トリミングされたカラムの上部に挿入することができる特注のプラスチックキャップ（雌型ルアーフィッティング付き）を取り付けることができる。
【0025】
例示的な実装形態によれば、Ｙ及びＳｒを含む希酸混合物を供給しながら、本方法は、容器１４内の希酸性混合物からＹの少なくとも一部を保持すること、一方で希酸性溶出液の一部を溶出させて導管１８に供給されるであろう希酸性混合物を形成することと、を提供し得る。例示的な実装形態によれば、本方法は、例えば、リザーバ１２から希酸性混合物を供給することと、次いで、例えば導管１８を介してリザーバ１２へ希酸性溶出液を供給供することと、もまた含み得る。
【0026】
例示的な実装形態によれば、希酸性混合物はＺｒを更に含むことができ、本方法はまた、希酸性混合物を供給しながら、容器１４内の希酸性混合物からのＺｒの少なくとも一部を保持することも含み得る。本方法はまた、容器１４内の希酸性混合物からのＦｅの少なくとも一部を更に保持することも含み得る。希酸性混合物は、ＨＣｌ、例えば、例として有機酸、例えばギ酸などを含み得る。
【0027】
次に図２を参照すると、媒体２０を含有する容器１４及びＹを含む希酸性混合物２２を含み得る、システム２５が図示されている。例示的な実装形態によれば、容器１４は、例えば、容器１４へＹ／Ｓｒ混合物１２を供給した後のシステム１０の容器であり得る。例示的な実装形態によれば、容器２４に含有される濃酸混合物は、導管２６を介して容器１４へと供給することができる。容器２４の濃酸混合物を容器１４へ供給しながら、容器１４内からのＹの少なくとも一部を含む酸溶出液を、導管２８を介して溶出液３２として容器３０内へと回収することができる。
【0028】
例示的な実装形態によれば、容器１４は、Ｚｒ及びＦｅの一方又は両方を含むことができ、容器２４から容器１４へと濃酸混合物を供給しながら、Ｚｒ及びＦｅの少なくとも一部又は両方を保持することができる。例示的な実装形態によれば、この濃酸混合物は、ＨＣｌ、例えばギ酸などの有機酸を含み得る。更なる実施形態では、本方法は、別の媒体を含有する別の容器へと容器３０内から３２の濃酸溶出液を供給することができる。この追加の実施形態は、本明細書でより詳細に説明される。加えて、媒体２０は、例えばシステム１０に記載されるように媒体２０として残る。
【0029】
例示的な実施形態によれば、直列したカラムに基づく９０Ｙ精製方法が本明細書で企図され、記載される。図３を参照すると、Ｌｎレジン上のＹに対する親和性は、ＨＣｌ濃度の増加と共に負の検出力関数としてほぼ低下する。０．１Ｍ ＨＣｌにおいて、Ｙの分配係数（Ｋｄ）は１０５ｍＬ／ｇを超え、ＨＣｌ濃度が８Ｍ ＨＣｌに増加する時点までに、ＹのＫｄは約６桁低下する。２つのＨＣｌ濃度間のＹ親和性のこの実質的な変化により、何が希酸性又は濃酸性混合物と考えられるかを決定することができる。例示的な実装形態によれば、本開示のシステム及び方法に関して、希酸性混合物は、例えば、少なくとも１０のＫｄを提供する酸混合物であり得、一方で濃酸性混合物は、例えば、１０未満のＫｄを提供し得る。これらの各々はＬｎレジンなどのＨＤＥＨＰ樹脂上のＹに関する。
【0030】
更に、図３を参照すると、ジルコニウム９０は、９０Ｙの安定した崩壊生成物であるために、古い９０Ｓｒ含有ストックにおいて懸念される汚染物質である。したがって、ジルコニウム９０は９０Ｓｒストック中で経時的に蓄積する。図３のデータは、Ｌｎレジンに対するＺｒ（ＩＶ）親和性がＨＣｌ濃度の全範囲にわたって１０４ｍＬ／ｇを超えることを実証している。したがって、一次Ｌｎレジンカラムは、９０Ｙロード工程中に９０Ｚｒを除去することが可能である。更に、９０Ｚｒは、９０Ｙが溶出している間はカラム上に保持され、カラム２へと移動し得る（表３を参照）。
【0031】
図３はまた、Ｌｎレジンなどの第１の媒体上のＦｅ（ＩＩＩ）のＫｄマップも提供する。カラム１のロード工程（０．１Ｍ ＨＣｌ）中、Ｆｅは、約１０３ｍＬ／ｇのＫｄを有し得る。したがって、全てではないにしても、この汚染物質のほとんどは、９０Ｙロード／洗浄中にカラム１上に保持され得る（すなわち、Ｙ／Ｓｒ希酸混合物は、第１の容器に供給される）。加えて、Ｆｅは、８Ｍ ＨＣｌで約１３００ｍＬ／ｇのＫｄを有することができる。したがって、Ｆｅは、９０Ｙ移送工程中にカラム上に保持され得る（以下の表３を参照されたく、システム２５に従う）。
【0032】
【表3】
【0033】
次に図４を参照すると、内部に混合物４２を有する容器４０への導管４４を介した流体連通において内部に媒体３８を有する容器３６を含み、容器３６から任意の溶出液を回収するために別の導管４６へ動作可能に結合された、システム３５が提供されている。例示的な実装形態によれば、ＹとＳｒとを分離する方法が提供され、この方法は、内部に媒体３８を有する容器３６へ、Ｙを含むこの酸混合物を伴う濃酸混合物４２を供給することを含み得る。この濃酸混合物は、本明細書に記載の図２の方法及びシステムから提供することができ、容器３６は、例えば、システム２５と位置合わせしてそこから酸性溶出液を受け取ることができる。
【0034】
例示的な実装形態によれば、媒体３８は、ＤＧＡ－Ｎｏｒｍａｌ Ｒｅｓｉｎ（Ｅｉｃｈｒｏｍ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，Ｌｔｄ．）の商品名のもとで販売されている、ジグリコールイミド樹脂、例えば（ジグリコールアミド）系の抽出クロマトグラフィ樹脂といった樹脂を含み得る。使用される粒径分布は、２０～５０μｍ、５０～１００μｍ、及び／又は１００～１５０μｍであり得る。例示的な抽出媒体は、Ｎ，Ｎ，Ｎ´，Ｎ´－テトラ－ｎ－オクチルジグリコールアミドを含み得る。
【0035】
濃酸混合物は、例えば、９０Ｓｒ、８９Ｓｒ、８８Ｓｒ、又は８６ＳｒなどのＳｒの放射性同位体及び安定同位体として、Ｓｒの少なくとも一部を含み得る。本方法は、濃酸性混合物を供給しながら、容器３６内で濃酸混合物からのＹの少なくとも一部を保持することと、導管４６中のＳｒの少なくとも一部を含み得る溶出液を形成することと、を含むことができる。濃酸混合物の少なくとも一部はＺｒを含むことができ、本方法は、容器３６へ濃酸混合物を供給しながら、濃酸混合物からＺｒの少なくとも一部を保持することを含むことができる。追加で又は別々に、濃酸混合物の少なくとも一部はＦｅを含むことができ、本方法は、濃酸混合物中で供給しながら、容器３６内の濃酸混合物からＦｅの少なくとも一部を保持することを含むことができる。
【0036】
次に図５を参照すると、内部に媒体３８を有する容器３６及びＹを含む濃酸混合物４２を含み得る、システム５０が提供される。例示的な実装形態によれば、容器５４は希酸混合物５６を含み得る。この希酸混合物は容器３６内へ供給され得る。本方法は、容器３６内に希酸混合物５６を提供しながら、容器３６内からのＹの少なくとも一部を含み得る導管５２中の希酸溶出液を回収することを提供することができる。容器３６内の媒体は、例えば、図４を参照して説明したとおりであり得る。
【0037】
容器３６は、例えば、９０Ｙ、８９Ｙ、８８Ｙ、又は８６ＹなどのＹの放射性同位体及び安定同位体として、Ｙの少なくとも一部を含み得る。容器はまた、Ｚｒ又はＦｅのうち１つ以上を含有することができ、本方法は、容器３６内のＺｒ及び／又はＦｅのうち一方又は両方の少なくとも一部を溶出する希酸混合物５６を、容器３６へ提供することを更に含むことができる。本明細書に記載されるように、希酸性混合物はＨＣｌを含むことができ、混合物は、例えば、ギ酸などの有機酸を含み得る。加えて、容器３６へ希酸混合物を供給しながら、本方法は、容器内のＳｒの少なくとも一部を溶出させることを含むことができる。
【0038】
次に、図６を参照すると、容器１４及び容器３６が直列に設けられたシステム６０が提供されており、本明細書に記載のシステム１０、システム２５、システム３５、及びシステム５０の実施形態を一緒に利用して、Ｙを含む溶出液５２が調製される。例示的な実装形態によれば、図６を参照すると、Ｙ及びＳｒを含む第１の混合物１２ａを、内部に第１の媒体２０を有する第１の容器１４へ供給することができる。この第１の混合物は希酸性溶液であり得、第１の媒体はＨＤＥＨＰ樹脂などのアルキルホスホラス抽出剤樹脂であり得る。第１の混合物１２ａからのＹの少なくとも一部は、例えば、媒体２０を利用して容器１４内に保持され得る。
【0039】
例示的な実装形態によれば、第２の混合物２４ａを第１の容器１４へ供給することができ、本方法は、第１の溶出液２８を回収することと、内部に第２の媒体３８を有する第２の容器３６へ、Ｙを含む第１の溶出液２８を供給することと、を更に含むことができる。第２の混合物は、ＨＣｌなどの強酸性又はコンセントラクテッド（ｃｏｎｃｅｎｔｒａｃｔｅｄ）酸性溶液であり得、第２の媒体は、Ｎ、Ｎ、Ｎ´、Ｎ´－テトラ－ｎ－オクチルジグリコールアミドなどのジグリコールアミド樹脂であり得る。本方法は、例えば、媒体３８を利用して第１の溶出液２８からのＹの少なくとも一部を第２の容器３６内に保持することと、第３の混合物４２を第２の容器３６に提供することと、第３の混合物４２を供給する場合に第１の容器からＹの少なくとも一部を含む第２の溶出液５２を回収することと、を更に含むことができる。この第３の混合物は、ＨＣｌなどの弱酸又は希酸混合物であり得る。
【0040】
他の例示的な実装形態によれば、図６を参照すると、Ｙ及びＳｒを含む第１の混合物１２ａを、内部に第１の媒体２０を有する第１の容器１４へ供給することができる。第１の混合物１２ａからのＹの少なくとも一部は、例えば、媒体２０を利用して容器１４内に保持され得る。この実施形態によれば、第１の混合物は、ＨＣｌなどの強酸性又はコンセントラクテッド（ｃｏｎｃｅｎｔｒａｃｔｅｄ）酸性溶液であり得、第１の媒体は、Ｎ、Ｎ、Ｎ´、Ｎ´－テトラ－ｎ－オクチルジグリコールアミドなどのジグリコールアミド樹脂であり得る。
【0041】
この実施形態を続けると、第２の混合物２４ａを第１の容器１４へ供給することができ、本方法は、第１の溶出液２８を回収することと、内部に第２の媒体３８を有する第２の容器３６へ、Ｙを含む第１の溶出液２８を供給することと、を更に含むことができる。この第２の混合物は、ＨＣｌを含み得る希酸性又は弱酸性溶液であり得、第１の媒体は、ＨＤＥＨＰ樹脂などのアルキルホスホラス抽出剤樹脂であり得る。
【0042】
本方法は、例えば、媒体３８を利用して第１の溶出液２８からのＹの少なくとも一部を第２の容器３６内に保持することと、第３の混合物４２を第２の容器３６に提供することと、第３の混合物４２を供給する場合に第１の容器からＹの少なくとも一部を含む第２の溶出液５２を回収することと、を更に含むことができる。この第３の混合物はＨＣｌなどの強酸又は濃酸混合物であり得る。
【0043】
加えて、本方法は、容器１４と容器３６とが実質的に異なるサイズであり、容器１４が少なくとも同じ大きさであるが、容器３６よりも大きくてもよいということを提供することができる。そのような構成では、プロセスのシステム及び方法から回収されたＹは濃縮形態であり得、工業的使用に好適であり得る。したがって、容器１４の容積は容器３６の容積よりも大きくてもよい。
【0044】
上記の表３はまた、９０Ｙ移送、二次洗浄、及び９０Ｙ溶出工程中の第２の媒体（ＤＧＡ樹脂）上における、４つの選択されたイオンの挙動を示す。
【0045】
例示的なシステム概略図６０が図６に示されており、符号は以下の表４で定義されている。システム６０は３つのポンプ（ＰＰ、ＳＰ１、及びＳＰ２）を含む。これらのポンプは、重力もまた含み得る多くの潜在的な流体送達システムの１つ以上として提供される。
【0046】
【表4】
【0047】
システム６０は、以下の表５に概説される一連の工程を実行するようにプログラムすることができる。カラムを通る送達試薬の容積及び流速は、以下で説明するように、設定してもよい。
【0048】
システム６０に送達されるようにプログラムされた試薬容積は、例えば、特定の工程のために１つ（又は２つ）のシリンジ容積が送達された、流体送達システム排水容積の関数であり得る。送達される容積は過剰になるよう意図的にプログラムすることができる（すなわち、カラムを通して送達される試薬の多量な総容積）。
【0049】
【表5】
【0050】
流速は、以下を含み得るいくつかの要因によって最終的に制限され得る：流体経路（主にカラム）によって産生される背圧；漏出前にカラム又はフィッティング又はポンプが処理できる背圧の量；過剰な抽出剤が浸出する前に抽出クロマトグラフィ樹脂が処理することができる背圧の量；及び、カラム樹脂上の分析物の吸着／脱着速度。表５に示す流速範囲は、評価された２つの例示的な流速値を表す。より低い流速はラン１～ラン４に対して実行されてもよく、より高い流速はラン５に対して実行されてもよい。
【0051】
表５に記載のプロトコルを実行するのに必要な経過時間を表６に示す。
【0052】
【表6】
【0053】
１．２５Ｃｉ／ｍＬの９０Ｓｒ放射能濃度を有する例示的な生成物溶液は、Ｃａ、Ｓｒ、及びＢａについて表７の第２列に列挙された安定な第２族元素濃度を含有していた。Ｙ濃度は、この放射能濃度の９０Ｓｒ溶液中に存在する９０Ｙのおおよその質量濃度に基づいた。表７の元素及び放射能濃度は９０Ｓｒ生成物組成の一例にすぎず、他の９０Ｓｒバッチを表すものではない場合がある。
【0054】
【表7】
【0055】
例示的な１．２５Ｃｉ／ｍＬの９０Ｓｒ放射能濃度を考えると、合成の８Ｃｉである９０Ｓｒ溶液を得るためには６．４ｍＬのこの溶液が必要であると概算された。６．０ｍＬの試料インジェクションループをシステム６０に設置することができ（「ＳＬ」、図６）、これにより、その塩含有量が約７．５Ｃｉの９０Ｓｒと同等であった模擬９０Ｓｒ溶液を日常的に注入することが可能になる。この６．０ｍＬの注入に基づいて、第２族元素の総μｇ（及びμｍｏｌ）を表７に列挙する。
【0056】
ストックＳｒ含有溶液の元素組成を厳密に模した９０Ｓｒ／９０Ｙ含有溶液を調製した。溶液安定元素組成を表１及び表７に列挙し、スパイクした９０Ｓｒ放射能値を表２に列挙する。
【0057】
医療目的のためにこの（又は任意の）精製方法によって生成された単離９０Ｙは、しばしば、≧１×１０６：１の９０Ｙ：９０Ｓｒ活性比を必要とする。したがって、同位体生成物中の１Ｃｉの９０Ｙごとに、最大で１×１０－６Ｃｉ（１μＣｉ）の９０Ｓｒが許容され得る。表８のモル比放射能に基づいて、１μＣｉの９０Ｓｒは、第２族元素（例えば、表７に記載される模擬９０Ｓｒストック溶液を参照）の４．７×１０－４μｍｏｌｅ（０．４７ｎｍｏｌｅ）に相当する。
【0058】
【表8】
【0059】
本開示の９０Ｙ単離及び精製プロセスを用いて、９０Ｓｒに対する９０Ｙの少なくとも１０６倍の放射能濃縮が達成され得る。５回の試験運転（１～５）に存在する開始９０Ｓｒ放射能レベルに基づいて、９０Ｙ生成物フラクション中の最大９０Ｓｒ放射能レベルを表９に示す。
【0060】
【表9】
【0061】
９０Ｙの単離及び精製方法（表５）は、図６に示すシステム６０を用いて実行することができる。このプロセスは、例示的な９０Ｓｒ生成物溶液の約７．５Ｃｉのレベルを模するために、高いＣａ、Ｓｒ、Ｂａ、及びＹレベルを含む９０Ｓｒ溶液注入により５回実行することができる。５種の溶液の各々における９０Ｓｒ放射能レベルを表９に示す。これらの放射能は６ｍＬの溶液中に溶解することができ、試料インジェクションループ（ＳＬ、図６）を用いて流体システムへと注入することができる。
【0062】
直列カラムプロセスは、それぞれ、Ｌｎレジン及びＤＧＡ樹脂カラムを含むことができる。９０Ｓｒ／９０Ｙ溶液が、例えば、蠕動ポンプによる半自動化様式で試料インジェクションループへとロードされると、９０Ｙの単離及び精製プロセスを完全に自動化することができる。
【0063】
５回の運転のうち最小の９０Ｓｒ／９０Ｙ放射能を含有したラン１では、フラクションコレクタを採用して、プロセス全体にわたって約２ｍＬ体積のフラクションを収集することができる（９０Ｙ溶出工程を除き、その最中に１ｍＬ未満のフラクションを収集した）。９０Ｙ放射能クロマトグラムは運転の終了直後に示されており、試料は永続平衡に一旦達した（図７）。０．８５ｍＬを表わす最初の３つの９０Ｙ溶出フラクションは、注入された試料中の９０Ｙの８３％を含有し得る。
【0064】
フラクション中の９０Ｓｒが９０Ｙと平衡に達する場合、試料インジェクションループからカラム１のロード／洗浄を通じて移動する、不保持９０Ｓｒのプロファイルを決定することができる。示される例示的なフラクションは体積が各々２ｍＬであり得る。９０Ｓｒは、最初の６ｍＬの体積中にあり得る。次の２ｍＬフラクションは、残留９０Ｓｒの大部分を含有し得る。この約３０μＣｉの９０Ｓｒは、例えば、２つの空気セグメントの間に捕捉された洗浄液のセグメントとして、試料インジェクションループから運ばれ得る。空気セグメントが通過すると、９０Ｓｒ放射能は、カラム洗浄の残りの部分のベースラインに存在し得る。全体として、ロード／洗浄フラクション中の９０Ｓｒの９７％を占める場合がある。
【0065】
ラン２～ラン５は、ラン１の９０Ｓｒ／９０Ｙ放射能のおよそ２倍を含有し得る。一部のフラクション（９０Ｓｒロード流出物及び初期９０Ｙ溶出）は２つに分割することができる。９０Ｓｒロードの場合、初回及び次回の１０ｍＬフラクションを収集することができる（初回１８．２ｍＬ及び次回２．３５ｍＬが収集されたラン２を除く）。９０Ｙ溶出では、初回の０．７２～０．８４ｍＬを１つのフラクション中に収集し、２．５ｍＬの９０Ｙ溶出体積の残りは第２のフラクション中に回収することができる。
【0066】
図８では、表１１及び表１４を参照すると、ラン２について、一次溶出フラクション中で決定され得る９０Ｙ収率は９５％であり得る。平衡化された一次ロードフラクションにおける９０Ｓｒ回収率は９８％であり得る。図９では、ラン３について、一次溶出フラクション中の９０Ｙ収率は８６％であり得る。平衡化された一次ロードフラクションにおける９０Ｓｒ回収率は９７％であり得る。図１０では、ラン４について、一次溶出フラクション中の９０Ｙ収率は８６％であり得る。平衡化された一次ロードフラクションにおける９０Ｓｒ回収率は１００％であり得る。図１１では、ラン５について、一次溶出フラクション中の９０Ｙ収率は８９％であり得る。平衡化された一次ロードフラクションにおける９０Ｓｒ回収率は１０４％であり得る。
【0067】
加えて、ラン５一次カラムロード／洗浄フラクション流出物の２μＬアリコートを、収集時に直ちに試料採取することができる。アリコートをシンチレーションカクテルへと添加し、得られた試料を液体シンチレーションアナライザ（ｌｉｑｕｉｄ ｓｃｉｎｔｉｌｌａｔｉｏｎ ａｎａｌｙｚｅｒ：ＬＳＡ）によって計数することができる。この試料は、試料が９０Ｓｒ／９０Ｙの永続平衡に近づくまで定期的に計数することができる。「ほぼゼロ」時点以降のＬＳＡパルス高スペクトルを図１２に示す。高エネルギーの９０Ｙ β－放出領域は、約１０００チャネルを超える低エネルギーの９０Ｓｒ β－放出領域の明らかに上である。「０」時点のスペクトルは、９０Ｙが実質的に試料中に存在しないことを示す（これは一次Ｌｎレジンカラムに吸着されている）。時間が経過するにつれて、９０Ｓｒの親からの９０Ｙの内部成長が観測される。
【0068】
直列精製プロセスの例示的な性能を、９０Ｙについて表１０に示す。表は、システム６０へと注入された総９０Ｓｒ／９０Ｙと、収集されたフラクション全てにわたる決定された９０Ｙ放射能と、を提供する。表１１は、表１０のデータを使用して、全てのフラクションにわたる９０Ｙ総回収率（放射能バランス％）及びカラム２溶出における９０Ｙ回収率を計算する。
【0069】
【表10】
【0070】
全５回の運転にわたり、システムに注入された放射能の９７．２±５．０％を占めることができる。この±５．０％は測定アプローチにおける不確実性として評価した。その結果、この同じ相対的不確実性を使用して、個々の９０Ｙ溶出収率に不確実性を割り当てることができる。全５回の運転にわたり、平均９０Ｙ溶出フラクションは、注入された総９０Ｙの８７．８±４．３％であったと決定することができる。ラン１～ラン４よりも高い流速（例えば、２倍）で実行されたラン５の９０Ｙ収率は、他のランと統計的に区別できない９０Ｙ生成物収率をもたらし得る。
【0071】
【表11】
【0072】
５回の運転での各一次９０Ｙ溶出フラクションの崩壊は、放射測定的に定期的に監視することができる。初期の９０Ｙ試料の放射能をほぼゼロの時点で「１」に正規化し、次いで、次の約６０日間にわたる放射能フラクションを計算することができる。図１３～図１７のチャートは、理論上の９０Ｙ崩壊率上に重ねられた崩壊する９０Ｙ溶出フラクションを示す。全ての場合において、崩壊する９０Ｙ溶出フラクションは、理論曲線の上に留まることができる。これらの９０Ｙ生成物フラクションに任意の９０Ｓｒが存在していた場合、データは理論曲線を超えて上昇し始めていた。
【0073】
計数の経過日数が約６０日に近づくと、９０Ｙ生成物フラクションの９０Ｙ放射能が低くなりすぎて、放射性検出器で正確に測定できなくなる可能性がある。その時点で、一次９０Ｙ溶出フラクションの体積の一部を犠牲にしてシンチレーションカクテルへと注入してもよい。次いで、試料を、ＬＳＡによって更に数日間にわたって計数することができる。低い放射能レベルのために、試料は、計数率を得るために長期間（各２時間）にわたって計数されてもよく、次いで、正味の計数率へと変換され、最終的に崩壊単位（Ｂｑ）へと変換されてもよい。
【0074】
上記のＬＳＡ試料からの崩壊率は、各分析日での崩壊率に変換することができる。９０Ｙ生成物フラクション放射能（Ｂｑ）の結果を図１８に示す。９０Ｙ精製運転とＬＳＡ分析との間の経過時間を表１２に示す。図１８に示すように、試料の崩壊率は経時的に減少し続ける。これは、試料中の主要な放射能源が９０Ｙのままであることを示す。したがって、これらの崩壊率は、試料中に存在する痕跡量レベルの９０Ｓｒとの永続平衡を９０Ｙが達成するまで低下し続けるべきである。
【0075】
【表12】
【0076】
図１８のＬＳＡデータを使用して、一次９０Ｙ生成物フラクション中の９０Ｓｒ除染係数を計算することができる。放射能レベルがＬＳＡ試料において低下し続けるにつれて、図１９に示すように、９０Ｓｒ除染係数は経時的に上昇し続ける。
【0077】
９０Ｓｒ含有材料のストックは、記載されたプロセスにおいて消耗品と考えることができる。各９０Ｙミルキングサイクルにより９０Ｓｒの一部の損失が予想される。しかしながら、９０Ｙ分離プロセスの終了時には、できるだけ多くの９０Ｓｒを保持することが望ましい。高い９０Ｓｒ回収は少なくとも２つの理由で有益であり得る：（１）回収されない９０Ｓｒはストックの損失を置き換えるために追加の購入を必要とし、（２）プロセス流出物及び周辺成分における９０Ｓｒの放射能レベルは廃棄物処分のコストを増加させる。
【0078】
したがって、高収率で高純度９０Ｙ生成物を得ることに加えて、各精製サイクルの終わりに９０Ｓｒの高回収率をもたらす方法が有益であろう。理想的には、９０Ｓｒの実質的に全ては、一次９０Ｙ抽出カラムの流出物中で回収可能であろう。
【0079】
直列カラム精製プロセス（図７～図１１）中に収集されたフラクションの放射能の結果。各図は、９０Ｙ精製プロセスの実行後の、「０」時点付近（左側）及び５０～６０日経過付近（右側）のフラクションの放射能を示す。左側の図は９０Ｙ放射能のフラクションを提示したが、右側の図は９０Ｓｒ放射能のフラクションを提示した。
【0080】
直列カラム精製プロセスに関与する全てのデュアルカラム流出物及び周辺成分から回収された９０Ｓｒの分布を、表１３に列挙する。上部の影付きの行は、５回の運転の各々へと注入された９０Ｓｒの決定されたスパイク放射能を提示する。これらは約４００～約７７０μＣｉの範囲である。太字の行は、カラム１の９０Ｙのロード／洗浄流出物で回収された９０Ｓｒ放射能を報告している。底部の影付きセルは、直列カラム精製プロセス中に占められた全ての９０Ｓｒの合計を提示する。
【0081】
【表13】
【0082】
表１３のデータは、９０Ｓｒ放射能の実質的に全てがカラム１のロード／洗浄フラクションを占めたことを示している。次に高い９０Ｓｒ放射能を伴うフラクションは、ロード／洗浄フラクションに関して≦１．８×１０－３であったレベルを含有した（ラン５の「システムリンス」を参照）。
【0083】
表１４のデータは５回の運転の各々にわたる９０Ｓｒ収率を要約している。まず９０Ｓｒのフラクションは、表１３にける「フラクションの合計」対「注入された放射能基準」の値を占めた。全体として、９０Ｙ精製プロセスを開始する前に試料採取され得る基準アリコートに関して、９０Ｓｒの９９．４±３．２％を占めることが可能であり得る。±３．２％の相対的不確実性を採用して、「カラム１のロード／洗浄」フラクションを占める９０Ｓｒ放射能に不確実性を割り当てることができる。これに基づいて、５回全ての実行にわたるカラム１のロード／洗浄流出物における９９．３±３．１％の平均９０Ｓｒ回収率を得ることができる。９０Ｙ精製プロセスへと注入された実質的に全ての９０Ｓｒは、一次Ｌｎレジンカラムから出る流体中で回収可能であり得る。
【0084】
【表14】
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【図16】
【図17】
【図18】
【図19】
【国際調査報告】