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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2023-04-26
(54)【発明の名称】フィルター
(51)【国際特許分類】
B01D 39/20 20060101AFI20230419BHJP
A61L 9/01 20060101ALI20230419BHJP
A61L 9/015 20060101ALI20230419BHJP
A61L 9/16 20060101ALI20230419BHJP
B01D 69/00 20060101ALI20230419BHJP
B01D 69/10 20060101ALI20230419BHJP
B01D 69/12 20060101ALI20230419BHJP
B01D 71/02 20060101ALI20230419BHJP
B01D 71/48 20060101ALI20230419BHJP
B01D 39/14 20060101ALI20230419BHJP
B01D 46/10 20060101ALI20230419BHJP
【ＦＩ】
B01D39/20 C
A61L9/01 F
A61L9/01 J
A61L9/015
A61L9/16 F
A61L9/16 Z
B01D69/00
B01D69/10
B01D69/12
B01D71/02
B01D71/48
B01D39/14 E
B01D39/14 Z
B01D46/10 A
B01D46/10 Z
【審査請求】未請求
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2022552499
(86)(22)【出願日】2021-03-19
(85)【翻訳文提出日】2022-10-21
(86)【国際出願番号】 GB2021050684
(87)【国際公開番号】W WO2021186189
(87)【国際公開日】2021-09-23
(31)【優先権主張番号】2004083.8
(32)【優先日】2020-03-20
(33)【優先権主張国・地域又は機関】GB
(81)【指定国・地域】
【公序良俗違反の表示】
（特許庁注：以下のものは登録商標）
１．ＭＡＴＬＡＢ
(71)【出願人】
【識別番号】522087774
【氏名又は名称】キュー－フロー リミテッド
【氏名又は名称原語表記】Ｑ－ＦＬＯ ＬＩＭＩＴＥＤ
(74)【代理人】
【識別番号】100147485
【弁理士】
【氏名又は名称】杉村 憲司
(74)【代理人】
【識別番号】230118913
【弁護士】
【氏名又は名称】杉村 光嗣
(74)【代理人】
【識別番号】100228120
【弁理士】
【氏名又は名称】市川 蓮太朗
(72)【発明者】
【氏名】リロン イスマン
(72)【発明者】
【氏名】ブライアン グレイヴス
(72)【発明者】
【氏名】ジェロニモ テッローネス
(72)【発明者】
【氏名】シュキ イエシュラン
(72)【発明者】
【氏名】メイア ヘフェッツ
(72)【発明者】
【氏名】マーティン ピック
(72)【発明者】
【氏名】アダム ボイス
【テーマコード（参考）】
4C180
4D006
4D019
4D058
【Ｆターム（参考）】
4C180AA07
4C180DD01
4C180DD02
4C180DD03
4C180DD05
4C180DD08
4C180DD09
4C180DD20
4C180EA17X
4C180EA19X
4C180EA57X
4C180EB03X
4C180GG03
4C180HH01
4C180HH05
4C180MM08
4C180MM09
4C180MM10
4D006GA44
4D006HA41
4D006HA91
4D006JA08A
4D006JA08C
4D006JA08Z
4D006JA51Z
4D006KA31
4D006KA33
4D006KB01
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4D006KB30
4D006KD21
4D006KD23
4D006KD30
4D006MA03
4D006MA04
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4D006MA21
4D006MA40
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4D006MB10
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4D006PC41
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4D006PC80
4D019AA01
4D019BA03
4D019BA06
4D019BA13
4D019BB02
4D019BB03
4D019BB08
4D019BC06
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4D019BD01
4D019CA03
4D019CB03
4D019CB04
4D019CB06
4D058JA02
4D058JA12
4D058JB04
4D058JB14
4D058JB22
4D058JB39
4D058JB46
4D058SA13
4D058SA20
4D058TA08
4D058UA01
4D058UA30
(57)【要約】
本発明は、空気中に浮遊するウイルスの分離に有用な不織カーボンナノチューブの自立体を備えるフィルターに関する。
【選択図】図２
【選択図】図２
【特許請求の範囲】
【請求項1】
フレームワークと、フレームワーク上又はフレームワーク内に取り付けられた不織カーボンナノチューブの自立体と、を備える、空気中に浮遊するウイルスを分離できるフィルター。
【請求項2】
前記ウイルスを不活性化する手段をさらに備える、請求項１に記載のフィルター。
【請求項3】
前記ウイルスを不活性化する前記手段が、前記不織カーボンナノチューブの自立体内で、電場を発生させるための電場発生器を備える、請求項２に記載のフィルター。
【請求項4】
前記電場発生器がＡＣ電源である、請求項３に記載のフィルター。
【請求項5】
前記ウイルスを不活性化する前記手段が、前記不織カーボンナノチューブの自立体内で熱を発生させるための熱発生器を備える、請求項２に記載のフィルター。
【請求項6】
前記ウイルスを不活性化する前記手段が、化学的手段である、請求項２に記載のフィルター。
【請求項7】
前記不織カーボンナノチューブの自立体が、不織カーボンナノチューブの単層である、請求項１から６のいずれか一項に記載のフィルター。
【請求項8】
前記不織カーボンナノチューブの自立体が、積層体である、請求項１から６のいずれか一項に記載のフィルター。
【請求項9】
前記積層体が二重層である、請求項８に記載のフィルター。
【請求項10】
前記二重層が、不織カーボンナノチューブの層及び多孔質絶縁材料の層である、請求項９に記載のフィルター。
【請求項11】
前記多孔質絶縁材料がポリエステルである、請求項１０に記載のフィルター。
【請求項12】
前記不織カーボンナノチューブの自立体の面密度が、０．１ｇｍ－２から１４ｇｍ－２の範囲内である、請求項１から１１のいずれか一項に記載のフィルター。
【請求項13】
請求項１から１２のいずれかに記載のフィルターを備える、空気処理装置。
【請求項14】
エアコン、空気清浄機、空気加湿器、人工呼吸器、換気装置、呼吸用保護具、マスク、又は呼吸装置である、請求項１３に記載の空気処理装置。
【請求項15】
請求項１から１４のいずれかに記載の不織カーボンナノチューブの自立体、又は請求項１から１４のいずれかに記載のフィルターの、空気中に浮遊するウイルスの分離における使用。【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、フィルター、該フィルターを備える空気処理装置、及び空気中に浮遊するウイルスの分離における不織カーボンナノチューブの自立体の使用に関する。
【背景技術】
【0002】
空気中に浮遊するウイルスの存在は、公衆衛生に対する一般的なリスクである。重症急性呼吸器症候群コロナウイルス２（ＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２）によって引き起こされた世界的規模のパンデミックは、人命及び世界経済の両方に壊滅的な影響を与えている。長期間にわたってこれに対抗するために、ウイルスの拡散する主な媒介物を制限することにより病気の伝染を妨がなければならない。呼吸液体エアロゾル（液滴直径≦５μｍ）は、コロナウイルスなどの多くのウイルスの重要な主な媒介物であると考えられており、これは、咳、会話及び呼吸中の呼気により生成される。サージカルマスク及び人工呼吸器は、そのようなウイルスに対してわずかな保護しかもたらさないかもしれない。
【0003】
肺に侵入できる呼吸粒子は、何時間も漂ったままでいることができ、また、移流や拡散によって数十メートルにわたって移動もできるため、屋内環境において危険をもたらす。これらのエアロゾルは、密閉空間及び密集空間で高い感染率をもたらす活性ＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２ウイルス粒子を、少なくとも三時間含むことができる。これらのリスクを軽減するために、換気の悪い（一時間当たりの換気回数＜３）環境又は再空気循環が主な環境における空気ろ過が、病気の拡大を制限する手段として提案されている。
【発明の概要】
【0004】
本発明は、不織カーボンナノチューブの自立体が、空気中を浮遊しているウイルスの望ましい分離機能を有するという認識に基づいている。特に、不織カーボンナノチューブの自立体は、低い静圧損失で高いガス流動が可能でありながら、（例えばウイルスの捕集や不活性化により）ウイルス粒子の環境濃度を低下させる。それゆえ、不織カーボンナノチューブの自立体を組み込んだフィルターは、低い圧力降下でありながら、高いエアロゾルろ過効率を達成できる。「スリップ」機構により表面積を増加させること及びガス流量の抗力をより下げることができることで、ナノチューブの表面上で速度がゼロでなくなる。そのため、ナノチューブの直径がより小さいと、フィルターの性能がより良くなる。
【0005】
第一の態様を見ると、本発明は、空気中に浮遊するウイルスを分離できるフィルターを提供し、該フィルターは、
フレームワークと、
フレームワーク上又はフレームワーク内に取り付けられた不織カーボンナノチューブの自立体と、を備える。
フレームワークと、
フレームワーク上又はフレームワーク内に取り付けられた不織カーボンナノチューブの自立体と、を備える。
【0006】
不織カーボンナノチューブの自立体を容易に形成できることにより、効果的な空気フィルター中での配置が容易になる。厚さ、（製造工程による）力学的性質、形状及び（例えばコーティングによる）表面化学特性を最適にできると、不織カーボンナノチューブの自立体は、多用途で、費用対効果が高い、高性能の空気中に浮遊するウイルスのバリアソリューションとなる。
【0007】
フレームワークは、硬くてもよいし、柔らかくてもよい。不織カーボンナノチューブの自立体は、硬くてもよいし、柔らかくてもよい。
【0008】
フィルターは、モジュール（例えばカートリッジ）であってもよい。この目的のためには、フレームワークは硬い。フィルターは、空気処理装置の一部（例えば取り付け可能又は取り付けられる）であってもよい。空気処理装置は、エアコン、空気清浄機又は空気加湿器などの非医療用機器であってもよいし、或いはマスク、人工呼吸器、換気装置、呼吸用保護具又は呼吸装置などの医療用機器であってもよい。
【0009】
フィルターは、顔に装着できてもよい。フィルターは、マスク（例えばサージカルマスク、フルフェイスマスク又はハーフフェイスマスク）、ヘルメット、フード又はひさしであってもよい（或いはこれらの一部であってもよい）。
【0010】
フレームワークは、柔らかくてもよい。柔らかいフレームワークを、調節してもよいし、顔のパーツに取り付けるように調節可能であってもよい。
【0011】
不織カーボンナノチューブの自立体は、顔に装着できてもよいし（例えば人の顔に装着できてもよい）、頭に装着できてもよい（例えば人の頭に装着できてもよい）。不織カーボンナノチューブの自立体は、顔のパーツ（例えば人の顔のパーツ）に合うように形成してもよいし、又は頭のパーツ（例えば人の頭のパーツ）に合うように形成してもよい。不織カーボンナノチューブの自立体は、顔にぴったり合ってもよい。
【0012】
不織カーボンナノチューブの自立体は、不織カーボンナノチューブの単層であることが好ましい。
【0013】
不織カーボンナノチューブの自立体は、積層体であることが好ましい。不織カーボンナノチューブの複数の層を、互いにかみ合わせてもよい。不織カーボンナノチューブの複数の層を、多孔質絶縁材料の複数の層と交互に配置してもよい。
【0014】
積層体は、二重層であることが特に好ましい。該二重層が、不織カーボンナノチューブの層と多孔質絶縁材料の層であることがより好ましい。
【0015】
多孔質絶縁材料は、ポリエステルであることが好ましい。
【0016】
好ましい実施形態において、フィルターは、
ウイルスを不活性化するための手段をさらに備える。
ウイルスを不活性化するための手段をさらに備える。
【0017】
ウイルスを不活性化するための手段は、電磁波照射、電気照射、マイクロ波照射、赤外線（熱）照射、紫外線照射、ガンマ線照射又は化学的手段であってもよい。
【0018】
化学的手段は、気体又は液体の供給源であってもよい。化学的手段は、塩素、二酸化塩素、オゾン、ホルムアルデヒド又はグルタルアルデヒドの供給源であってもよい。化学的手段は、高ｐＨ試薬又は低ｐＨ試薬の供給源であってもよい。
【0019】
ウイルスを不活性化する手段は、不織カーボンナノチューブの自立体内で、電場を発生させるための電場発生器を備えることが好ましい。
【0020】
電場は、低電圧電場（ｍＶ／ｃｍ）であってもよいし、高電圧電場（ｋＶ／ｃｍ）であってもよい。電場発生器は、容量モード又は抵抗モードで操作可能なＤＣ電源又はＡＣ電源であってもよい。ＤＣ電源又はＡＣ電源は、抵抗を取り付けた電気回路内にあってもよいし、抵抗を取り付けていない電気回路内にあってもよい。
【0021】
電場発生器は、ＡＣ電源であることが好ましい。
【0022】
ＡＣ電源は、０．３Ｖから６．０Ｖの範囲内のＡＣ電圧を印加できてもよい。ＡＣ電源は、１０Ｈｚから２０ＭＨｚの範囲内の周波数でＡＣ電圧を印加できてもよい。ＡＣ電源は、低周波（例えば５０Ｈｚから５００Ｈｚの範囲内の周波数）でＡＣ電圧を印加できてもよい。ＡＣ電源は、高周波（例えば１０ＭＨｚから２０ＭＨｚの範囲内の周波数）でＡＣ電圧を印加できてもよい。
【0023】
ＣＮＴが高いＡＣ周波数で電流を流すことができることにより、フィルターに捕集されたウイルス分子と印加されたＡＣ電流の間のカップリングが可能になる。マイクロ波領域の十分高い周波数（例えば８．３ＧＨｚ）で、双極子カップリングは、ウイルスの不活性化を引き起こす。
【0024】
ＤＣ電源は、０．１Ｖから５０Ｖの範囲内のＤＣ電圧を印加できてもよく、０．６Ｖから３．０Ｖの範囲内のＤＣ電圧を印加できることが好ましい。ＤＣ電源は、カソードであってもよいし又はアノードであってもよい。ＤＣ電源は、パルスＤＣを印加できてもよい。ＤＣ電源は、静的なＤＣ電圧を印加できてもよい。ＤＣ電源は、周期的に反転するＤＣ電圧を印加できてもよい。ＤＣ電源は、固定極性のパルス電圧を印加できてもよい。ＤＣ電源は、交互に反転する極性のパルス電圧を印加できてもよい。
【0025】
電場発生器は、ＡＣの供給源及びＤＣの供給源であってもよい。電場発生器は、ＡＣ電源及びＤＣ電源であってもよい。電場発生器は、ＡＣとＤＣの間で切り替え可能であってもよい。
【0026】
ウイルスを不活性化する手段は、不織カーボンナノチューブの自立体内で熱（例えば抵抗熱）を発生させるための熱発生器を備えることが好ましい。
【0027】
熱発生器は、不織カーボンナノチューブの自立体の温度をウイルスの不活性化温度（例えば≧８０℃）まで上昇させることができてもよい。
【0028】
ウイルスは、エアロゾル化したウイルス（例えばエアロゾル又は飛沫で伝染するウイルス）であってもよい。ウイルスは、コロナウイルス、ＡＡＶ、Ｎｏｒａ、ワクシニア、ＨＳＶヘルペス、インフルエンザ又はＭＨＶ ＰＲＲＳＶであってもよい。ウイルスは、コロナウイルス（例えばＣＯＶＩＤ－１９）であることが好ましい。
【0029】
不織カーボンナノチューブの自立体は、もとのままであってもよいし、又は官能化されていてもよい。
【0030】
不織カーボンナノチューブの自立体は、疎水性であってもよいし、又は親水性であってもよい。
【0031】
不織カーボンナノチューブの自立体は、繊維状であってもよい。例えば不織カーボンナノチューブの自立体は、繊維、ワイヤー、フィルム、リボン、より糸、シート、プレート、メッシュ又はマットであってもよい。
【0032】
不織カーボンナノチューブの自立体は、実質的に平面であってもよい。不織カーボンナノチューブの自立体は、実質的に環状であってもよい。不織カーボンナノチューブの自立体は、実質的に円筒状であってもよい。
【0033】
不織カーボンナノチューブの自立体は、コーティングされていてもよいし、コーティングされていなくてもよい。
【0034】
不織カーボンナノチューブの自立体は、ポリマー（例えば導電性ポリマー又は非伝導性ポリマー）でコーティングされていてもよい。ポリマーは、熱可塑性ポリマーであってもよいし、熱硬化性ポリマーであってもよい。
【0035】
不織カーボンナノチューブの自立体は、金属又は金属酸化物でコーティングされてもよい。該金属酸化物は、酸化銅であってもよい。
【0036】
好ましい実施形態において、不織カーボンナノチューブの自立体は、非導電性ポリマーでコーティングされる。該非導電性ポリマーは、フッ素ポリマーであることが好ましい。さらに好ましくは、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）又はそのコポリマー若しくはそのターポリマーである。
【0037】
不織カーボンナノチューブの自立体の面密度は、６０ｇｍ－２以下であってもよい。不織カーボンナノチューブの自立体の面密度は、３０ｃｍ－２以下が好ましい。不織カーボンナノチューブの自立体の面密度は、２０ｃｍ－２以下が特に好ましい。
【0038】
好ましい実施形態において、不織カーボンナノチューブの自立体の面密度は、０．１ｇｍ－２から１４ｇｍ－２の範囲内である。
【0039】
不織カーボンナノチューブの自立体の表面は、実質的に一様であってもよい。不織カーボンナノチューブの自立体の表面は、一様でなくてもよい。例えば不織カーボンナノチューブの自立体の表面は、ひだ状であってもよいし、波形であってもよく、又は波状であってもよい。
【0040】
不織カーボンナノチューブの自立体の厚さは、最大２０％まで変化することが好ましい。
【0041】
不織カーボンナノチューブの自立体には、ポリマーコアが設けられていてもよい。該ポリマーコアは、エラストマーコア又は熱硬化性ポリマーコア若しくは熱可塑性ポリマーコアであってもよい。
【0042】
好ましい実施形態において、不織カーボンナノチューブの自立体は、一組の相隔たる電極に取り付けられてもよい。
【0043】
典型的に、フィルターは、５ｋＰａ－１から４０ｋＰａ－１の範囲内のフィルタークオリティファクターを示す。
【0044】
不織カーボンナノチューブの自立体は、
（ａ）金属触媒又は金属触媒の前駆体のフローを、温度制御された流通式反応器に導入することと、
（ｂ）炭素源のフローを温度制御された流通式反応器に導入することと、
（ｃ）金属触媒又は金属触媒の前駆体及び炭素源を、微粒子金属触媒を発生させること及びカーボンナノチューブを生成させるのに十分な温度帯に曝すことと、
（ｄ）温度制御された流通式反応器の排出口を通じて、連続排出物としてカーボンナノチューブを移動させることと、
（ｅ）不織カーボンナノチューブの自立体の形で又は調節可能な形で連続排出物を収集することと、
を含むプロセスから得ることができるか又は得られることが好ましい。
（ａ）金属触媒又は金属触媒の前駆体のフローを、温度制御された流通式反応器に導入することと、
（ｂ）炭素源のフローを温度制御された流通式反応器に導入することと、
（ｃ）金属触媒又は金属触媒の前駆体及び炭素源を、微粒子金属触媒を発生させること及びカーボンナノチューブを生成させるのに十分な温度帯に曝すことと、
（ｄ）温度制御された流通式反応器の排出口を通じて、連続排出物としてカーボンナノチューブを移動させることと、
（ｅ）不織カーボンナノチューブの自立体の形で又は調節可能な形で連続排出物を収集することと、
を含むプロセスから得ることができるか又は得られることが好ましい。
【0045】
典型的に、微粒子金属触媒はナノ粒子金属触媒である。ナノ粒子金属触媒のナノ粒子は、１ｎｍから５０ｎｍ（好ましくは１ｎｍから１０ｎｍ）の範囲内の平均直径（数平均直径、体積平均直径又は表面平均直径）であることが好ましい。ナノ粒子金属触媒の粒子の８０％以上は、３０ｎｍより小さい直径であることが好ましい。ナノ粒子金属触媒の粒子の８０％以上は、１２ｎｍより小さい直径であることが特に好ましい。微粒子金属触媒の濃度は、１０６から１０１０個ｃｍ－３の範囲内であってもよい。
【0046】
典型的に、金属触媒は、アルカリ金属、遷移金属、希土類元素（例えばランタニド）及びアクチニドからなる群の一つ又は複数である。金属触媒は、遷移金属、希土類元素（例えばランタニド）及びアクチニドからなる群の一つ又は複数であることが好ましい。
【0047】
金属触媒は、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｗ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｎｉ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｕ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｍｎ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｌｕ、Ｈｆ、Ｌｉ、及びＧｄからなる群のうちの少なくとも一つであることが好ましい。金属触媒は、鉄であることが好ましい。
【0048】
金属触媒の前駆体は、金属錯体又は有機金属化合物であってもよい。例は、ペンタカルボニル鉄、フェロセン又はフェロセニル誘導体（例えばフェロセニル硫化物）を含む。
【0049】
金属触媒の前駆体は、硫黄を含有することが好ましい。硫黄を含有する金属触媒の前駆体は、カーボンナノチューブの成長を促進し得る。
【0050】
金属触媒の前駆体は、硫黄含有有機金属であることが好ましい。金属触媒の前駆体は、硫黄含有鉄有機金属であることが特に好ましい。金属触媒の前駆体は、硫黄含有フェロセニル誘導体であることがより好ましい。さらに、金属触媒の前駆体は、モノ－（メチルチオ）フェロセン又はビス－（メチルチオ）フェロセンであることがより好ましい。
【0051】
金属触媒又は金属触媒の前駆体の流量は、１ｇ／時間から５０ｇ／時間（例えば約７ｇ／時間）であってもよい。
【0052】
金属触媒又は金属触媒前駆体は、硫黄含有添加剤と共に、ステップ（ａ）で導入してもよい。硫黄含有添加剤は、カーボンナノチューブの成長を促進し得る。硫黄含有添加剤は、チオフェン、硫化鉄、硫黄含有フェロセニル誘導体（例えば硫化フェロセニル）、硫化水素、又は二硫化炭素であってもよい。
【0053】
好ましい実施形態において、硫黄含有添加剤は、チオフェン又は二硫化炭素である。硫黄含有添加剤は、チオフェンであることが特に好ましい。
【0054】
好ましい実施形態において、金属触媒の前駆体は、任意で硫黄含有添加剤（好ましくは、チオフェン又は二硫化炭素）を加えたフェロセンである。
【0055】
硫黄含有添加剤の流量は、０．１ｇ／時間から１０ｇ／時間（例えば約５ｇ／時間）であってもよい。
【0056】
ステップ（ａ）で導入される金属触媒又は金属触媒の前駆体は、気体状、液体状又は固体状であってもよい。金属触媒又は金属触媒の前駆体は、非金属触媒改質剤又はその前駆体と共にステップ（ａ）で導入してもよい。非金属触媒改質剤は、カルコゲン含有物（例えば硫黄含有物）であってもよい。
【0057】
金属触媒又は金属触媒前駆体が金属種（例えば原子、ラジカル又はイオン）に変化する熱分解又は熱解離により、微粒子金属触媒の発生をステップ（ｃ）で開始させてもよい。ステップ（ｃ）での微粒子金属触媒の発生は、金属種が核形成した金属種（例えばクラスター）に変化する核形成を含んでもよい。微粒子金属触媒の発生は、核形成した金属種が微粒子金属触媒に変化する成長を含んでもよい。
【0058】
金属触媒又は金属触媒の前駆体を、ステップ（ａ）において、線形流路、軸方向流路、渦状流路、らせん状流路、薄板状流路又は乱流路で導入（例えば注入）してもよい。金属触媒又は金属触媒の前駆体を、複数の位置で導入してもよい。
【0059】
ステップ（ａ）では、金属触媒又は金属触媒の前駆体を、軸方向で又は半径方向で、温度制御された流通式反応器に導入してもよい。金属触媒又は金属触媒の前駆体を、プローブ又は注入器を通じて軸方向で導入してもよい。
【0060】
金属触媒又は金属触媒の前駆体は、搬送ガスとの混合物であってもよい。搬送ガスは、典型的に、窒素、アルゴン、ヘリウム又は水素のうちの一つ又は複数である。搬送ガスと混合された金属触媒又は金属触媒の前駆体の質量流は、通常、１０ ｌｐｍから３０ ｌｐｍの範囲内である。
【0061】
ステップ（ｂ）の前に、炭素源を加熱してもよい。
【0062】
ステップ（ｂ）の前に、炭素源は、赤外線エネルギー、可視光エネルギー、紫外線エネルギー又はＸ線エネルギーによる放射熱伝達を受けてもよい。
【0063】
ステップ（ｂ）において、炭素源を、線形流路、軸方向流路、渦状流路、らせん状流路、薄板状流路又は乱流路で導入（例えば注入）してもよい。
【0064】
ステップ（ｂ）において、炭素源を、軸方向又は半径方向で、温度制御された流通式反応器に導入してもよい。炭素源を、プローブ又は注入器を通じて、軸方向で導入してもよい。炭素源を、複数の位置で導入してもよい。炭素源は、一以上のヘテロ原子（例えば酸素）により任意で割り込まれた、任意で置換された及び／又は任意で水酸化された芳香族炭化水素若しくは脂肪族炭化水素、非環式炭化水素若しくは環式炭化水素（例えばアルキン、アルカン又はアルケン）であってもよい。好ましくは、任意でハロゲン化されたＣ１－６炭化水素(例えばメタン、プロパン、エチレン、アセチレン又はテトラクロロエチレン)、任意でモノ置換、ジ置換又はトリ置換されたベンゼン誘導体（例えばトルエン）、又はＣ１－６アルコール（例えばエタノール）である。
【0065】
炭素源は、任意で（しかし好ましくは）一以上のヘテロ原子（例えば酸素）で任意で割り込まれた、任意で置換された及び／又は任意で水酸化された芳香族炭化水素若しくは脂肪族炭化水素、非環式炭化水素若しくは環式炭化水素（例えばアルキン、アルカン又はアルケン）の存在下におけるメタンである。
【0066】
炭素源は、メタン、エチレン又はアセチレンなどのＣ１－６炭化水素であってもよい。
【0067】
炭素源は、エタノール又はブタノールなどのアルコールであってもよい。
【0068】
炭素源は、ベンゼン又はトルエンなどの芳香族炭化水素であってもよい。
【0069】
好ましい実施形態において、炭素源は、任意でプロパン又はアセチレンの存在下におけるメタンである。
【0070】
炭素源の流量は、５０ｓｃｃｍから３００００ｓｃｃｍの範囲内（例えば２０００ｓｃｃｍ）であってもよい。典型的には、ステップ（ｂ）において、炭素源を、ヘリウム、水素、窒素又はアルゴンなどの搬送ガスと共に導入する。
【0071】
搬送ガスの流量は、１０００ｓｃｃｍから５００００ｓｃｃｍの範囲内（例えば３０００ｓｃｃｍ）であってもよい。好ましい実施形態においては、ステップ（ａ）とステップ（ｂ）は同時に起こる。この目的のためには、金属触媒又は金属触媒の前駆体は、炭素源中に浮遊しているか又は溶解していることが好ましい。金属触媒又は金属触媒の前駆体及び硫黄含有添加剤は、炭素源中に浮遊しているか又は溶解していることが特に好ましい。例えばフェロセン及びチオフェンを、ブタノール、エタノール、ベンゼン又はトルエンなどの有機溶媒に溶解させてもよく、溶液を、温度制御された反応器に導入（例えば注入）してもよい。
【0072】
カーボンナノチューブは、単層カーボンナノチューブ及び／又は多層カーボンナノチューブであってもよい。ステップ（ｃ）において、カーボンナノチューブの構造は、３Ｄ連続網目形状を取ってもよい（例えばエアロゲル）。
【0073】
温度制御された流通式反応器は、円筒形状であってもよいし、又は他の形状であってもよい。温度制御された流通式反応器は、実質的に縦型であってもよいし、又は横型であってもよい。温度制御された流通式反応器は、実質的に横型であることが好ましい。
【0074】
温度制御された流通式反応器の壁は、水、液体窒素又は液体ヘリウムなどの冷却液に曝すことで、選択的に冷却してもよい。
【0075】
温度制御された流通式反応器は、軸方向温度勾配をもたらすように調節してもよい。軸方向勾配は、一様でなくてもよい（例えば段階的）。温度制御された流通式反応器の温度は、抵抗加熱、プラズマ又はレーザーにより制御してもよい。
【0076】
温度制御された流通式反応器における温度は、実質的に放物線状になることが好ましい。
【0077】
微粒子金属触媒を発生させるのに十分な及びカーボンナノチューブを生成するのに十分な温度帯は、少なくとも６００℃から１３００℃の範囲に及んでもよい。
【0078】
温度制御された流通式反応器は、噴射ノズル、ランス、プローブ又は複数開口部の注入器（例えばシャワーヘッド注入器）により反応物を導入するように調節してもよい。
【0079】
ステップ（ｄ）を、機械力、静電気力又は磁力によって実行してもよい。
【0080】
ステップ（ｅ）を、機械的に実行してもよい。例えば、ステップ（ｅ）を回転スピンドル又はドラム上で実行してもよい。
【0081】
プロセスは、不織カーボンナノチューブの自立体を、切断すること、細断すること、成形すること、より合わせること、平らにすること、伸ばすこと、広げること、平行に配列すること、結合させること、加熱すること、振動させること、又は補強することをさらに含んでもよい。
【0082】
プロセスは、不織カーボンナノチューブの自立体を、化学的に変化させることをさらに含んでもよい。
【0083】
プロセスは、不織カーボンナノチューブの自立体を、（例えば１．５から２．５の範囲のファクターで）高密度化することをさらに含んでもよい。典型的には、高密度化に続いて空気乾燥をする。高密度化を、有機液体中で行ってもよい。好ましい有機液体は、アセトン又はメタノールである。
【0084】
プロセスは、不織カーボンナノチューブの自立体を、コーティングすることをさらに含んでもよい。
【0085】
不織カーボンナノチューブの自立体の電気伝導度は、１０３Ｓ／ｍから１０５Ｓ／ｍの範囲内であることが好ましく、１００００Ｓ／ｍから８００００Ｓ／ｍの範囲内であることが特に好ましい。
【0086】
ステップ（ｅ）の時間を変化させることによって、不織カーボンナノチューブの自立体の面密度を変化させてもよい。
【0087】
プロセスは、不織カーボンナノチューブの自立体を、機械的に伸ばすことをさらに含んでもよい。
【0088】
不織カーボンナノチューブの自立体の平均細孔径は、７５ｎｍから１５０ｎｍの範囲内であることが好ましい。
【0089】
不織カーボンナノチューブの自立体の細孔径分布は、７５ｎｍから１５０ｎｍの範囲内であることが好ましい。
【0090】
ステップ（ｅ）を、ボビン上で実行してもよい。ボビンは、積層体の形状（例えば二重層）の、不織カーボンナノチューブの自立体を形成するための多孔質絶縁材料で覆われていてもよい。
【0091】
さらなる態様を見ると、本発明は、前で記載したフィルターを備える空気処理装置を提供する。
【0092】
空気処理装置は、非医療用であってもよいし、医療用であってもよい。
【0093】
空気処理装置は、エアコン、空気清浄機、空気加湿器、人工呼吸器、換気装置、呼吸用保護具、マスク、フード又は呼吸装置であってもよい。
【0094】
フィルターは、フィルタリングされる気流を移動可能であってもよい。フィルターは、ベルト形状であってもよい。ベルトを、非線形配置（例えば蛇行配置）で、複数のローラー上に取り付けてもよい。
【0095】
フィルターを通して気流を移動させてもよい。例えば空気処理装置は、フィルターを通して気流を移動させるためのブロワ（例えば扇風機）をさらに備えてもよい。気流は、再循環してもよい。
【0096】
マスクにおいて、不織カーボンナノチューブの自立体は、積層体（例えば二重層）であってもよい。不織カーボンナノチューブの層を、互いにかみ合わせてもよい。不織カーボンナノチューブの複数の層を、多孔質絶縁材料の層と交互に配置してもよい。
【0097】
マスクにおいては、典型的に、不織カーボンナノチューブの自立体は、親水性である。
【0098】
エアコンにおいては、典型的に、不織カーボンナノチューブの自立体は、親水性である。
【0099】
他のさらなる態様を見ると、本発明は、前で記載した不織カーボンナノチューブの自立体、又は前で記載したフィルターの、空気中に浮遊するウイルスの分離における使用を提供する。
【図面の簡単な説明】
【0100】
ここで、本発明を、添付の図を参照して限定しない程度に説明する。
【図1】不織ＣＮＴ材料のシートのろ過効率を示す。
【図2】本発明によるフィルターの第一の実施形態の断面図である。
【図3】本発明によるフィルターの第二の実施形態の断面図である。
【図4】本発明によるフィルターの第三の実施形態の平面図である。
【図5】本発明の第四の実施形態であるハイブリッドＣＮＴフィルターに関する。（ａ）ハイブリットＣＮＴフィルターを原位置で製造するためのポリエステルバッキングで覆われた捕集ボビンを使用する、適合した直接紡糸方法。（ｂ）ハイブリッドＣＮＴフィルターのコンセプトを示す図である。ハイブリッドＣＮＴフィルターは、ＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２ウイルス粒子とそれらを含むエアロゾルを保持することができ、二つの電極間に電位を印加することにより発生した抵抗加熱によって、能動的に殺菌することができる。（ｃ）（ｉ）マイクロメートルの薄いＣＮＴマットから作製した上層、（ｉｉ）多孔質ポリエステルから作製した下層、（ｉｉｉ）バックライトにより明らかになったハイブリッドＣＮＴフィルターの微細構造を示す写真である。
【図6】ＣＮＴフィルターのパーミッタンスと濾過効率である。（ａ）面密度の関数としてのパーミッタンス（青色の円、左軸）及び通過率（赤色の四角、右軸）である。通気度傾向線（青色）は、傾き－０．９４６であり、理論値－１とよく一致する。通過率の値は、面密度によりわずかに異なり、０．１ｇｍ－２材料のみ微視的欠陥に関係する増加を示している。（ｂ）ＣＮＴフィルター（０．１ｇｍ－２材料は別とする）が、「Ｕ」字型のプロファイルを表さずに、全粒子範囲にわたって一定の濾過効率を表すことを示す、粒子径の関数としての濾過効率である。ろ過効率は、Ｈ１３クラスＨＥＰＡフィルターと同等である。ＦＦＰ３マスク材料は、実験的にも（灰色の実線）、理論的にも（灰色の点線）、数百ナノメートルの範囲の最大通過粒子径（ＭＰＰＳ）で、標準的な「Ｕ」字型の挙動を示す。（ｃ）Ａｇナノ粒子（５～１２０ｎｍ）エアロゾルの濾過後のＣＮＴフィルター表面を示すＳＥＭ画像である。ブラウン運動によって、見えている細孔径より小さいナノ粒子でさえも効率的に保持できる（スケールバー、５００ｎｍ）。（ｄ）フィルター表面に堆積したポリスチレンマイクロビーズ（２μｍ）を示すＳＥＭ画像である。微小粒子はフィルターの細孔径よりもかなり大きく、機械的に篩にかけられる（スケールバー、２μｍ）。エラーバーは少なくとも三つの異なる試料を使用した標準偏差を示す。
【図7】ＣＮＴフィルターの電熱挙動である。（ａ）電熱実験に使用した特注の加熱治具である。本設計により、様々な寸法のＣＮＴ試料ストリップを使用でき、両端の電気接触を強固なものにできた。（ｂ）面電力密度の関数としての温度上昇（ΔＴ）は、この温度範囲で線形相関を示す。７ｇｍ－２自立ＣＮＴフィルター及び０．２ｇｍ－２ポリエステルで裏打ちされたハイブリッドＣＮＴフィルターについて、傾きは、それぞれ２４２．０１℃ｃｍ２Ｗ－１及び２７２．９６℃ｃｍ２Ｗ－１である。点線で縁取られた領域は、９０％のデータ点を囲む（０．２ｇｍ－２ハイブリッドＣＮＴフィルターについては±４．６５℃、７ｇｍ－２自立ＣＮＴフィルターについては±４．４２℃）。（ｃ）赤外線画像により示されるフィルターの面加熱の均一性は、均質パターンを明らかにする（差し込み図）。ピクセル単位の温度分析により作製したヒストグラムは、７ｇｍ－２自立ＣＮＴフィルター（赤色のバー）及び０．２ｇｍ－２ハイブリッドＣＮＴフィルター（青色のバー）について、それぞれ標準偏差３℃及び６℃の場合において、平均温度値８２℃を示す。温度１３０℃に設定した０．２ｇｍ－２ハイブリッドＣＮＴフィルター（暗い赤色のバー）は、１００℃より冷たい領域にないことが示されている。（ｄ）加熱応答時間は、０．２ｇｍ－２ハイブリッドＣＮＴフィルターを３０℃から７０℃まで加熱するのに、３．５４±０．２４秒かかるが（赤色の線）、７ｇｍ－２自立ＣＮＴフィルターを同じようにするのに０．４８±０．２４秒しかかからないことを示している（青色の線）。設定値を１３０℃まで上昇させることによって（暗い赤色の線）、０．２ｇｍ－２ハイブリッドＣＮＴフィルターは、７ｇｍ－２自立ＣＮＴフィルターで示される応答速度と同等の応答速度を示す。
【図8】熱曝露によるウイルス感染価である。結果は、様々な温度に加熱するか又は異なる時間加熱したＣＮＴマット上での、動物コロナウイルスの残存感染レベルを示している。（ａ）５μＬウイルス含有液滴を９０秒間加熱した。参照は、ストック溶液の感染レベルに基づく。ＲＴ（室温）は、アクティブ加熱を受けなかった試料の感染レベルを示す。ＣＮＴマットを８０℃以上の温度に加熱したとき、完全な不活性化が見られる。（ｂ）０．４μＬウイルス含有液滴を温度８０℃に加熱した。６０秒後に完全な不活性化が見られる。エラーバーは、少なくとも三回繰り返したことによる標準偏差を表す。
【図9】加熱したＣＮＴフィルター上での液滴とエアロゾルの乾燥である。（ａ）Ｔ＝８０℃における、τ経過時のＣＮＴフィルター上の０．４μＬ液滴の蒸発の画像であり、時間と完全蒸発時間ｔｆの比率として取られる。（上の行）画像は、ｔｆ＝１５秒、スケールバー１ｍｍの「一定の接触半径」（ＣＣＲ）蒸発モデルを示す。（真ん中の行）液滴表面高についてのＦＥＭ計算結果の平面図は、実験条件と一致する。（下の行）ｔｆ＝１９秒の温度プロファイル液滴のＦＥＭ結果の断面図である。（ｂ）（副ｘ軸上の初期の液滴直径に相当する）初期の液滴体積Ｖ０
２／３の関数としてのｔｆのプロット結果である。ＦＥＭ結果は、７０°の接触角を想定しており、上部のエラーバー及び下部のエラーバーは、それぞれ接触角１００°及び３０°を表す。実験測定値（赤色の円）は、ＦＥＭ結果（黒色の四角）と一致する。線形相関（黒い点線）は、エアロゾル（≦５μｍ）が、分析的準定常状態のＨｕとＷｕモデル（Ｈｕ，Ｄ．；Ｗｕ，Ｈ．Ｖｏｌｕｍｅ Ｅｖｏｌｕｔｉｏｎ ｏｆ Ｓｍａｌｌ Ｓｅｓｓｉｌｅ Ｄｒｏｐｌｅｔｓ Ｅｖａｐｏｒａｔｉｎｇ ｉｎ Ｓｔｉｃｋ－Ｓｌｉｐ Ｍｏｄｅ．Ｐｈｙｓ．Ｒｅｖ．Ｅ ２０１６，９３，４２８０５（https://doi.org/10.1103/PhysRevE.93.042805））と一致するｔｆ＜１で蒸発し得ることを示唆する。着色した線は、ろ過時間（１分、５分、１５分及び６０分は、それぞれ赤色、オレンジ色、青色及び青緑色である）に基づいて異なる表面濃度を表す。（ｃ）エアロゾルの関数としてのＣＮＴフィルターの熱挙動を表す図であり、より高濃度だとより低温になる。（ｄ）１３０℃に設定した５秒の閃光加熱での０．２ｇｍ－２ハイブリッドＣＮＴフィルターの測定した温度応答のプロットである。
【図10】アクティブろ過ユニットプロトタイプの開発と試験である。（ａ）プロトタイプユニットのセットアップを示す図である。プロトタイプユニットは、密閉体積（８．７ｍ３）内に配置した。（幾何平均直径１１９ｎｍである）ＮａＣｌナノ結晶を、２０ジェット衝突噴霧器を通じてチャンバーに導入した。エアロゾル濃度を、凝縮粒子カウンター（ＣＰＣ）を使用し、連続して測定した。（ｂ）０．２ｇｍ－２ハイブリッドＣＮＴフィルターに基づく濾過モジュールの構造を示す写真である。（ｃ）プロトタイプユニットの内部部品の写真である。周囲の汚染された空気は、遠心ブロワによって上部のチャンバーに吸い込まれ、ろ過モジュールの内部体積中へ下向きに吹き出す。空気は、外側のフィルターを通り抜けた後、周囲に戻って再循環することにより浄化される。（ｄ）流量１３４ｍ３ｈｒ－１（青色）及び２００ｍ３ｈｒ－１（赤色）で、アクティブろ過中に記録した急激な減少挙動を示す減少プロットである。汚染物質の個数濃度をバックグラウンド濃度まで低下させるのに、１４３ｍ３ｈｒ－１及び２００ｍ３ｈｒ－１の流量を使用すると、それぞれ約１５分及び約１１分かかった。実験結果（実線）は、完全に混合された密封体積内での汚染物質の減少速度を処理する理論モデル（破線）とよく合う。ろ過減少速度は、自然な減少速度（緑色の線）の減少速度で正規化することにより、測定した全体の減少速度から分離した。
【図11】面速度と圧力降下である。圧力降下は、三つの異なるＣＮＴフィルター（０．１ｇｍ－２、０．２ｇｍ－２及び７ｇｍ－２）及びＨ１３クラスＨＥＰＡフィルターで面速度を変えて測定した。データは少なくとも三つの試料から収集した。点線は、線形回帰傾きの±１標準偏差を表す。Ｈ１３ ＨＥＰＡフィルター、０．１ｇｍ－２フィルター、０．２ｇｍ－２フィルター及び７ｇｍ－２フィルターについて、それぞれ傾きは、６０４．３ｍ３ｈｒ－１ｍ－２ｋＰａ－１、４５８．１ｍ３ｈｒ－１ｍ－２ｋＰａ－１、１８３．２ｍ３ｈｒ－１ｍ－２ｋＰａ－１、及び１０．３ｍ３ｈｒ－１ｍ－２ｋＰａ－１である。
【図12】ろ過効率試験のセットアップである。Ａｇナノ粒子を、特注の粒子発生器により発生させ、ナノＤＭＡによりサイズを選択した（上）。ＤＯＳ液滴を、衝突噴霧器により発生させ、ＡＡＣによりサイズを選択した（下）。導電性ゴブレットカセットに取り付け、ＯリングとＳＳメッシュの間に挟み込んだＣＮＴフィルター材に、エアロゾルを通過させた。フィルターを通過したエアロゾルを、ＣＰＣを使用してカウントした。
【図13】個別の単一繊維のメカニズムについての濾過効率である。個別の超極細繊維の濾過効率のメカニズム（及び全体の効率）は、黒色の曲線により示される。ナノ繊維（ＣＮＴの束）について、拡散（青色の曲線）及び遮断（赤色の曲線）を高めた単一繊維の効率を定性的に示している。
【図14】ＣＮＴフィルターの加熱応答速度である。乾燥状態の０．２ｇｍ－２ＣＮＴフィルター及び７ｇｍ－２ＣＮＴフィルター（実線）、並びに約５μＬのＤＩＷを噴霧した０．２ｇｍ－２ＣＮＴフィルター及び７ｇｍ－２ＣＮＴフィルター（点線）の加熱速度である。水でコーティングした場合、水の蒸発及び加えられた水の熱容量によって、応答速度ははるかに遅くなった。
【図15】加熱処理によるＡＡＶ９ウイルスの生存割合である。ＣＮＴマット上で温度８０℃に加熱した０．４μＬのＡＡＶ９含有液滴の生存割合（対照に対する）を示す結果である。結果は、ＥＬＩＳＡ（灰色）及びｑＰＣＲ（黒色）分析に基づいた。対照は、ストック溶液中で見いだしたゲノムコピーに基づく。ＲＴ（室温）は、アクティブ加熱を受けなかった試料の感染レベルを示す。ＣＮＴマットを３０秒間加熱した場合に、完全な不活性化が見られる。
【図16】ＮａＣｌエアロゾルの粒子サイズ分布である。密閉体積内で霧化されたエアロゾルのサイズ分布である。データ（円）は、１０回実行した平均に基づいている。フィッティング（赤い線）は、総数の幾何平均直径及び幾何標準偏差が、それぞれ１１８．７７ｎｍ及び２．０８ｎｍであることを示している。
【図17】異なるフィルタータイプを使用したときのエアロゾルの減少速度である。それぞれ濾過効率が９９．９５％、９５％、及び８０％であるＨ１３ＨＥＰＡフィルター（鎖線）、Ｅ１１ＨＥＰＡフィルター（点線）、及び非ＨＥＰＡフィルター（実線）を備える空気再循環ろ過システムを使用したときの、完全に混合された室内における減少速度である。
【発明を実施するための形態】
【0101】
例１
不織ＣＮＴ材料のシートの濾過効率を測定し、これを図１で示している。これにより、ろ過効率は、（Ｃｏｖｉｄ－１９を引き起こす）エアロゾル化したコロナウイルスサイズの粒子に対しては高いが、フィルター表面における面速度に非常に依存することが明らかになった。
不織ＣＮＴ材料のシートの濾過効率を測定し、これを図１で示している。これにより、ろ過効率は、（Ｃｏｖｉｄ－１９を引き起こす）エアロゾル化したコロナウイルスサイズの粒子に対しては高いが、フィルター表面における面速度に非常に依存することが明らかになった。
【0102】
例２
図２は、通常参照数字１で示される、本発明によるフィルターの第一の実施形態の断面図である。フィルター１は、ＣＮＴマット２の積層体を備え、該積層体内で、個々のマット２ａは、櫛歯状に配置され、薄い多孔質絶縁材料の層３と交互に配置される。フィルター１は、フェイスマスクに搭載できるカートリッチの形状をとる。気流を両矢印で示しており、ＣＮＴマット２の積層体により、ウイルスを分離する。気流の制限は、マット２ａの数に比例し、ＣＮＴ及び絶縁層３のガス通気度と、各マット２ａ及び各絶縁層３の面積とに反比例する。
図２は、通常参照数字１で示される、本発明によるフィルターの第一の実施形態の断面図である。フィルター１は、ＣＮＴマット２の積層体を備え、該積層体内で、個々のマット２ａは、櫛歯状に配置され、薄い多孔質絶縁材料の層３と交互に配置される。フィルター１は、フェイスマスクに搭載できるカートリッチの形状をとる。気流を両矢印で示しており、ＣＮＴマット２の積層体により、ウイルスを分離する。気流の制限は、マット２ａの数に比例し、ＣＮＴ及び絶縁層３のガス通気度と、各マット２ａ及び各絶縁層３の面積とに反比例する。
【0103】
ＣＮＴマット２の積層により分離されたウイルスを不活性化させる（ＤＣ、パルスＤＣ又は低周波ＡＣ）電圧を、電圧源Ｖによって印加する。薄いマット２ａ及び多孔質絶縁材料の薄い層３を使用する利点は、それらにわたる電界強度（Ｖ／ｍｍ）を、所定の電圧より大きくなることである。長時間強い殺菌をできるように、（例えば殺菌剤として塩素を使用する）個別の殺菌位置を設けてもよい。代わりに、高温（例えば１００℃）まで温度を上げるために、個別の加熱器（例えばＤＣ加熱器）を設けてもよい。
【0104】
絶縁層３は、（最小の印加電圧で最大の電界強度をもたらすために）できるだけ薄いことが好ましく、高いガス通気度を有する必要がある。候補材料としては、薄いティッシュペーパーやオープンセル発泡体が挙げられる。（特にフィルターが損傷した際に）スパークにより発火する恐れがあるため、可燃性材料は耐火性を必要とする。例として、９Ｖで電界強度４５，０００Ｖ／ｍを生み出せるように、中量ティッシュペーパーは厚さ２００μｍである。フィルター１を殺菌し、再使用できるように、絶縁層３は、殺菌ガス（例えば塩素）への化学的耐性があることが好ましい。
【0105】
印加電圧は、（おおよそ必要とされる供給電力が増加する順に）
ａ．静的なＤＣ電圧
ｂ．周期的に反転するＤＣ電圧
ｃ．固定極性のパルス電圧
ｄ．交互に反転する極性のパルス電圧
ｅ．低周波数（例えば５０Ｈｚ～５００Ｈｚ）のＡＣ電圧
ｆ．より高周波数（例えば１３．４ＭＨｚ）のＡＣ電圧
のうちの一以上であってもよい。
ａ．静的なＤＣ電圧
ｂ．周期的に反転するＤＣ電圧
ｃ．固定極性のパルス電圧
ｄ．交互に反転する極性のパルス電圧
ｅ．低周波数（例えば５０Ｈｚ～５００Ｈｚ）のＡＣ電圧
ｆ．より高周波数（例えば１３．４ＭＨｚ）のＡＣ電圧
のうちの一以上であってもよい。
【0106】
単一ＤＣ型の電力消費はとても低い（恐らく凝縮が絶縁層３で起こる程度によって決定される）。これは、屋内での使用には大きな影響はないかもしれないが、（例えば救急車の救急医療従事者にとって）寒冷な屋外での使用には大きな影響があり得る。ＲＦ型は、重要な医療電子機器に干渉する恐れがあるため、臨床環境では恐らく避けられる。フィルター（操作を監視する電子機器を含む）は、再充電可能な少なくとも標準９Ｖ電池（６ＬＲ６１）でフルシフトをもたらすことが期待できる。監督機能は、（湿った又は汚染されたフィルターの）電池電圧のリーク電流の検査を含むことができ、また、使用時間、最後に殺菌してからの時間及び他の安全、管理機能を含むことができる。これらは、ＩＤ及びユーザーの位置を記録できる無線制御システムに自動的につなげられる。
【0107】
例３
図３は、通常、参照数字２０で示される、本発明によるフィルターの第二の実施形態の断面図である。フィルター２０は、コンパクトな体積で、広いろ過領域をもたらすＣＮＴマット２１の自立円筒体を備える。ＣＮＴマット２１の円筒体は、本質的に図２で示されるＣＮＴマット２の積層を「丸めた」バージョンである。ＣＮＴマット２１の円筒体は、多孔質絶縁材料の薄い層２３により分離された個別のマット２２ａを備える。
図３は、通常、参照数字２０で示される、本発明によるフィルターの第二の実施形態の断面図である。フィルター２０は、コンパクトな体積で、広いろ過領域をもたらすＣＮＴマット２１の自立円筒体を備える。ＣＮＴマット２１の円筒体は、本質的に図２で示されるＣＮＴマット２の積層を「丸めた」バージョンである。ＣＮＴマット２１の円筒体は、多孔質絶縁材料の薄い層２３により分離された個別のマット２２ａを備える。
【0108】
例４
図４は、通常、参照数字４１で示される、本発明によるフィルターの第三の実施形態の平面図である。フィルター４１は、電圧源Ｖがある電気回路内にＣＮＴマット４２を備える。気流を、矢印で表しており、ウイルスは、ＣＮＴマット４２で分離される。
図４は、通常、参照数字４１で示される、本発明によるフィルターの第三の実施形態の平面図である。フィルター４１は、電圧源Ｖがある電気回路内にＣＮＴマット４２を備える。気流を、矢印で表しており、ウイルスは、ＣＮＴマット４２で分離される。
【0109】
例５－ポリエステルで裏打ちされたハイブリッドＣＮＴフィルター
この例は、ポリエステルで裏打ちされたハイブリッドＣＮＴマットを使用する多数生産可能な空気フィルターに関する。ろ過効率は、最大９９．９９９％と測定され、低面密度（０．１ｇｍ－２）の超薄マットは、市販のＨＥＰＡフィルターと同等の圧力降下を示した。導電性フィルターは、温度８０℃以上での数秒間の抵抗加熱による熱閃光により自己消毒した。このような温度で、表面上に保持されたベータコロナウイルス及びアデノ随伴ウイルスの完全な不活性化を達成した。ＣＮＴフィルターモジュールを備える濾過プロトタイプユニット（約１．２ｍ２）は、１時間当たり２６回の換気回数で、１０分間、部屋の９９％の空気浄化を達成することを示した。
この例は、ポリエステルで裏打ちされたハイブリッドＣＮＴマットを使用する多数生産可能な空気フィルターに関する。ろ過効率は、最大９９．９９９％と測定され、低面密度（０．１ｇｍ－２）の超薄マットは、市販のＨＥＰＡフィルターと同等の圧力降下を示した。導電性フィルターは、温度８０℃以上での数秒間の抵抗加熱による熱閃光により自己消毒した。このような温度で、表面上に保持されたベータコロナウイルス及びアデノ随伴ウイルスの完全な不活性化を達成した。ＣＮＴフィルターモジュールを備える濾過プロトタイプユニット（約１．２ｍ２）は、１時間当たり２６回の換気回数で、１０分間、部屋の９９％の空気浄化を達成することを示した。
【0110】
ハイブリッドＣＮＴマットは、Ｌｉ，Ｙ－Ｌ；Ｋｉｎｌｏｃｈ，Ｉ．Ａ．；Ｗｉｎｄｌｅ．Ａ．Ｈ．Ｄｉｒｅｃｔ Ｓｐｉｎｎｉｎｇ ｏｆ Ｃａｒｂｏｎ Ｎａｎｏｔｕｂｅ Ｆｉｂｒｅｓ ｆｒｏｍ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ．Ｓｃｉｅｎｃｅ ２００４，３０４（５６６８），２７６－２７８（http://doi.org/10.1126/sciencee.1094982）参照）で説明されている浮遊触媒ＣＶＤ（ＦＣＣＶＤ）プロセスを適合することにより製造した。試験では、空気通気度はダルシーの法則に関係する傾向に従いつつ、フィルターは、厚さに無関係のＨＥＰＡフィルターと同等の効率を有することを示した。標準的な超極細繊維フィルターと対照的に、どの特定の粒子サイズについても、最小のろ過効率は検出されなかった。ハイブリッドＣＮＴフィルターは、高い通気度、高い捕集効率及び低い熱質量を有する。熱分析は、ハイブリッドＣＮＴフィルターが一次応答熱素子として機能できることを示し、ウイルス不活性化試験では、瞬間の熱曝露によって、ウイルスの不活性化が達成できることを裏付けた。モデリングによると、吸着したエアロゾルは、電力を印加されると容易に乾燥するため、効率的なエネルギー管理を達成できることが示された。
【0111】
（結果と考察）
圧力降下
超低面密度（＜１ｇｍ－２）のハイブリッドＣＮＴマットは、高いガス通気度を有するロバスト構造となるように開発した。ＣＮＴエアロゲルは、連続した簡便なプロセスによって、多孔質ポリエステル裏打ち材（ＰＥＴ開孔状スパンレース、Ｎ．Ｒ． Ｓｐｕｎｔｅｃｈ Ｉｎｃ．；図５参照）上に紡糸した。収集すると、厚さ０．４ｍｍの多孔質ポリエステル裏打ち材（図５ｃｉｉ参照）の上に、薄いＣＮＴ層（数百ナノメートルから数マイクロメートルの厚さ、図５ｃｉ参照）が構成され、２層ハイブリッドＣＮＴマットが形成される（図５ｂ参照）。ハイブリッドＣＮＴマットは、機械的完全性、操作の簡便さ及び高い濾過効率を維持したまま通気抵抗が最小になるように設計した。ＣＮＴ層は、可視バックライトを、微細構造を明らかにするために使用した際に、容易に光を透過するほど十分薄かった（図５ｃｉｉｉ参照）。合成プロセス及び堆積プロセスの利点は、後処理を必要とせず、プロセスの単一ステップの性質を失わないことである。
圧力降下
超低面密度（＜１ｇｍ－２）のハイブリッドＣＮＴマットは、高いガス通気度を有するロバスト構造となるように開発した。ＣＮＴエアロゲルは、連続した簡便なプロセスによって、多孔質ポリエステル裏打ち材（ＰＥＴ開孔状スパンレース、Ｎ．Ｒ． Ｓｐｕｎｔｅｃｈ Ｉｎｃ．；図５参照）上に紡糸した。収集すると、厚さ０．４ｍｍの多孔質ポリエステル裏打ち材（図５ｃｉｉ参照）の上に、薄いＣＮＴ層（数百ナノメートルから数マイクロメートルの厚さ、図５ｃｉ参照）が構成され、２層ハイブリッドＣＮＴマットが形成される（図５ｂ参照）。ハイブリッドＣＮＴマットは、機械的完全性、操作の簡便さ及び高い濾過効率を維持したまま通気抵抗が最小になるように設計した。ＣＮＴ層は、可視バックライトを、微細構造を明らかにするために使用した際に、容易に光を透過するほど十分薄かった（図５ｃｉｉｉ参照）。合成プロセス及び堆積プロセスの利点は、後処理を必要とせず、プロセスの単一ステップの性質を失わないことである。
【0112】
ハイブリッドＣＮＴフィルターの通気度を評価するために、圧力降下を測定し、多孔質媒体を通る層流をダルシーの法則
により通気度を特定し、ここで、Ｕはフィルター面に垂直な気流速度、Ｋは固有透過率、ρはＣＮＴの嵩密度、μは気流の動粘性係数、ＬはＣＮＴ層の厚さ、及びΔｐは濾過マトリクスで発生する圧力降下である。
【数1】
【0113】
膜厚と細孔の長さスケールが同程度である場合、ＣＮＴ層の厚さは本質的に可変であるが、面密度ρｓは、スケーリングの信頼できる代わりのものとして機能する。ＣＮＴの固有透過率は、面密度、嵩密度及び動粘性係数と組み合わせて、フィルターを通る流量に対応する圧力降下に直接する係数（フィルターパーミッタンス（ｋ≡Ｋρ／μρｓ））を作り出すことができる。期待通り、パーミッタンスは、べき乗則フィット近単位の絶対値（ａ＝－０．９５）を与える面密度に反比例して変化した（図６参照）。材料の固有透過率は、さまざまな面密度（０．１～約１４ｇｍ－２）の試料にわたって非常に安定している（Ｋ＝６．０１×１０－１７±８×１０－１９ｍ２）。それゆえ、ＣＮＴ層の厚さを最小化することで、ろ過効率を維持したまま、所与の流量の圧力降下を減少させる手段をもたらす。
【0114】
ろ過効率
広い範囲のＣＮＴ粒子サイズ（６～２５００ｎｍ）を選択し、ろ過能力を評価し、いわゆる最大通過粒子径（ＭＰＰＳ）を見いだした。固体Ａｇ微粒子を、６ｎｍから１００ｎｍのサイズの試料エアロゾルとして使用し、低揮発性セバシン酸ジオクチル（ＤＯＳ）油滴を３００ｎｍから２．５μｍのサイズの試験エアロゾルとして使用した。この範囲は、典型的なウイルスのサイズ（ＡＡＶ約２０ｎｍからＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２約１００ｎｍ）からウイルスを含むエアロゾル化した液滴（約０．５μｍから＞５μｍ）をカバーする。図６ｂで示すように、ＣＮＴフィルターは、全０．２ｇｍ－２以上の面密度で、粒子径の範囲にわたって、高く、ほぼ一定の濾過効率（＞９９．９５％、透過率の逆数）を示している。ρｓ≧０．２ｇｍ－２のＣＮＴフィルターは、Ｈ１３クラスのＨＥＰＡフィルターと同等の効率を有する。ＳＥＭ画像は、小さな粒子（例えば＜１００ｎｍ、図６ｃ参照）の拡散捕集から、より大きいサイズ（＞１μｍ、図６ｂ参照）の粒子の遮断／固着までの粒子ろ過の極値を示している。ＭＰＰＳで濾過効率の最小値を示す標準的な超極細繊維ろ過材（図６ｂのＦＦＰ３マスク参照）で通常観測されるのと対照的に、ハイブリッドＣＮＴフィルターは、拡散ろ過から遮断ろ過までＭＰＰＳを示さない。ＣＮＴフィルターが、一桁以上“薄い“場合であっても、通過率の値は一定のままだった。面密度０．１ｇｍ－２で形成された最も薄い材料だけ、通過率の顕著な増加を示した（図６ｂ参照）。このような低い面密度において、合成又は操作における欠陥は、ＣＮＴマットの微細な欠陥につながり、ろ過効率の著しい低下を引き起こす。
広い範囲のＣＮＴ粒子サイズ（６～２５００ｎｍ）を選択し、ろ過能力を評価し、いわゆる最大通過粒子径（ＭＰＰＳ）を見いだした。固体Ａｇ微粒子を、６ｎｍから１００ｎｍのサイズの試料エアロゾルとして使用し、低揮発性セバシン酸ジオクチル（ＤＯＳ）油滴を３００ｎｍから２．５μｍのサイズの試験エアロゾルとして使用した。この範囲は、典型的なウイルスのサイズ（ＡＡＶ約２０ｎｍからＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２約１００ｎｍ）からウイルスを含むエアロゾル化した液滴（約０．５μｍから＞５μｍ）をカバーする。図６ｂで示すように、ＣＮＴフィルターは、全０．２ｇｍ－２以上の面密度で、粒子径の範囲にわたって、高く、ほぼ一定の濾過効率（＞９９．９５％、透過率の逆数）を示している。ρｓ≧０．２ｇｍ－２のＣＮＴフィルターは、Ｈ１３クラスのＨＥＰＡフィルターと同等の効率を有する。ＳＥＭ画像は、小さな粒子（例えば＜１００ｎｍ、図６ｃ参照）の拡散捕集から、より大きいサイズ（＞１μｍ、図６ｂ参照）の粒子の遮断／固着までの粒子ろ過の極値を示している。ＭＰＰＳで濾過効率の最小値を示す標準的な超極細繊維ろ過材（図６ｂのＦＦＰ３マスク参照）で通常観測されるのと対照的に、ハイブリッドＣＮＴフィルターは、拡散ろ過から遮断ろ過までＭＰＰＳを示さない。ＣＮＴフィルターが、一桁以上“薄い“場合であっても、通過率の値は一定のままだった。面密度０．１ｇｍ－２で形成された最も薄い材料だけ、通過率の顕著な増加を示した（図６ｂ参照）。このような低い面密度において、合成又は操作における欠陥は、ＣＮＴマットの微細な欠陥につながり、ろ過効率の著しい低下を引き起こす。
【0115】
明らかなＭＰＰＳがない高い濾過効率は、従来のフィルターに使用されている超極細繊維（０．８～２０μｍ）よりも小さい桁（１０～５０ｎｍ）のハイブリッドＣＮＴフィルターのナノ構造（すなわち、数個から数十個のＣＮＴの束）の結果である。３Ｍ ＦＦＰ３フィルター媒体についての実験モデル及び理論モデルのような従来の濾過曲線（図６ｂにおける灰色の点線）は、製造業者の要求に応じて１００から５００ｎｍで９９．９７％という傾向がある特徴的な最小ろ過効率を示す。このサイズ範囲では、ブラウン運動による拡散もフィルターファイバーから１粒径以内に来る粒子による遮断も、十分な効果を発揮しない。超極細繊維と反対に、ＣＮＴフィルターの堅さ及び表面積は、従来のファイバーよりも大きく、遮断形式及び拡散形式による濾過の重なりを可能にする（図１３参照）。これにより、ＭＰＰＳを示さず、その均一さの材料欠陥によって濾過効率が完全に決定される材料につながる。
【0116】
フィルタークオリティファクターは、固有の圧力降下に対する濾過効率の比を評価する共通手段であり、
ここで、Ｑｆはクオリティファクター、ＰはＭＰＰＳにおける通過率である。７、０．２及び０．１ｇｍ－２のフィルターのクオリティファクターは、それぞれ、５．０７ｋＰａ－１、４５．５６ｋＰａ－１及び３９．７５ｋＰａ－１であり、Ｈ１３ ＨＥＰＡフィルター（Ｃａｍｆｉｌ）のファクター約２以内である。０．１ｇｍ－２フィルターは、ＥＰＡ Ｅ１０クラスの濾過効率を示すが、最大病原体除去効率は、圧力降下と濾過効率の両方の関数であるため、空気再循環システムにおけるエアロゾルろ過には十分である。リサイクル空気ろ過システムについては、一定の体積流量で再循環するとき、除去機能は比較的ろ過効率への依存が低い（図１７）。そうであるが、さらなる調査と特性評価では、０．２ｇｍ－２のハイブリッドＣＮＴフィルター及びより固有の均一性を示す７ｇｍ－２の自立ＣＮＴフィルターに焦点を当てた。
【数2】
【0117】
効果的なＣＮＴフィルター及び初期反応加熱体
ＣＮＴは導電性であるため、抵抗加熱によって捕捉した病原体を熱的に変性させることにより、ウイルス成分を不活性化させることが可能である。ハイブリッドＣＮＴマット及び自立ＣＮＴマットの消費電力熱比率を評価するために、試料ストリップを特注の加熱治具（図７ａ参照）に取り付け、赤外線熱カメラを使用して分析した。熱損失は、大体表面積に比例するため、単位面積当たりの消費電力は、異なる面密度及び抵抗で比較できる。図７ｂで分かるように、両マットの挙動は、マットの面密度（７及び０．２ｇｍ－２）について、それぞれ２４２℃ｃｍ２Ｗ－１及び２７３℃ｃｍ２Ｗ－１の熱で正規化された電力密度を表す勾配でΔＴ＜１００℃の温度上昇について線形である。印加電力に対するΔＴの線形依存は、熱伝導及び熱伝達が、フィルター表面と環境の間の温度差がより大きいときに支配する放熱（∝ΔＴ４）ではなく、熱損失の主要な機構（∝ΔＴ１）であることを示唆する。ハイブリッドＣＮＴマットの正規化された熱がより高いと、主にポリエステルバッキングの断熱及びより薄いＣＮＴ層の減少した熱伝導性を理由として、自立ＣＮＴマットよりもわずかに熱損失が少なくなることを示唆する。分析で使用する試料ストリップは、通常、４Ω（７ｇｍ－２）及び１５０Ω（０．２ｇｍ－２）の抵抗を有し、それによって、表面温度を８０℃に維持する。７ｇｍ－２及び０．２ｇｍ－２のマットで、それぞれ０．７５Ａ及び０．１１Ａの電流を生成するために、３Ｖと１６Ｖの電圧を使用した。ほとんどの場合、０．２０～０．２５Ｗｃｍ－２の範囲内の電力密度は、アデノ随伴ウイルス、Ｅ型肝炎ウイルス又はＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２などのウイルスを不活性化するために必要とされる７０℃より高い温度である８０℃に達し、維持できることが見いだされた。
ＣＮＴは導電性であるため、抵抗加熱によって捕捉した病原体を熱的に変性させることにより、ウイルス成分を不活性化させることが可能である。ハイブリッドＣＮＴマット及び自立ＣＮＴマットの消費電力熱比率を評価するために、試料ストリップを特注の加熱治具（図７ａ参照）に取り付け、赤外線熱カメラを使用して分析した。熱損失は、大体表面積に比例するため、単位面積当たりの消費電力は、異なる面密度及び抵抗で比較できる。図７ｂで分かるように、両マットの挙動は、マットの面密度（７及び０．２ｇｍ－２）について、それぞれ２４２℃ｃｍ２Ｗ－１及び２７３℃ｃｍ２Ｗ－１の熱で正規化された電力密度を表す勾配でΔＴ＜１００℃の温度上昇について線形である。印加電力に対するΔＴの線形依存は、熱伝導及び熱伝達が、フィルター表面と環境の間の温度差がより大きいときに支配する放熱（∝ΔＴ４）ではなく、熱損失の主要な機構（∝ΔＴ１）であることを示唆する。ハイブリッドＣＮＴマットの正規化された熱がより高いと、主にポリエステルバッキングの断熱及びより薄いＣＮＴ層の減少した熱伝導性を理由として、自立ＣＮＴマットよりもわずかに熱損失が少なくなることを示唆する。分析で使用する試料ストリップは、通常、４Ω（７ｇｍ－２）及び１５０Ω（０．２ｇｍ－２）の抵抗を有し、それによって、表面温度を８０℃に維持する。７ｇｍ－２及び０．２ｇｍ－２のマットで、それぞれ０．７５Ａ及び０．１１Ａの電流を生成するために、３Ｖと１６Ｖの電圧を使用した。ほとんどの場合、０．２０～０．２５Ｗｃｍ－２の範囲内の電力密度は、アデノ随伴ウイルス、Ｅ型肝炎ウイルス又はＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２などのウイルスを不活性化するために必要とされる７０℃より高い温度である８０℃に達し、維持できることが見いだされた。
【0118】
加熱の均一性を評価するために、図７ｃでまとめるように赤外線画像を使用した。挿入図は、異なる平均温度での二つの試料ストリップの赤外線画像を示しており、ヒストグラムはピクセル単位（約１００μｍ×１００μｍ）温度を示している。平均温度８２℃における加熱の均一性は、７ｇｃｍ－２及び０．２ｇｃｍ－２について、それぞれ３℃及び６℃の標準偏差により定めた。より薄い試料の加熱の均一性の増加は、導電性ＣＮＴ（１２０～１４０Ｗｍ－１Ｋ－１）の断面積がより大きくなったことによるものである。より低い温度の領域を除去するために、より高い設定温度も測定した。暗い赤色のヒストグラムで分かるように、設定を１３０℃に調節すると、最低温度点が１００℃を下回らない。
【0119】
熱応答時間は、ウイルスを不活性化させられる速度の上限となる。熱応答は、試料ストリップをさまざまな設定値に加熱しながら、熱ビデオで平均温度のフレーム毎分析を使用して評価した。図７ｄで分かるように、設定値が８０℃であると、両マットは、複合材料の熱容量（約８００Ｊｋｇ－１Ｋ－１）及び低い面積熱容量（＜６Ｊｍ－２Ｋ－１）をもたらす超低面密度（０．２から７ｇｍ－２）に起因する＜６秒の短い加熱の特性時間を示す。フィルターの熱容量が低いと、ウイルスを不活性化させるのに十分な温度により低い消費電力で達することができ、速く効率的な閃光照射による殺菌につながるため、好ましい。０．２ｇｍ－２ハイブリッドＣＮＴマットを３０℃から７０℃まで加熱するのに、３．５４±０．２４秒かかったが（赤色の線）、同じように加熱するのに７ｇｍ－２自立ＣＮＴマットは０．４８±０．２４秒しかかからなかった（青色の線）。ハイブリッドＣＮＴの応答がより遅いのは、ポリエステルの付加的な熱慣性が原因である（約１０倍の増大）。しかしながら、設定値を１３０℃に上昇させることにより（暗い赤色の線）、０．２ｇｍ－２ハイブリッドＣＮＴマットは、７ｇｍ－２の自立ＣＮＴマットと同等の応答速度を示した。これらの結果は、的確な加熱パラメーターを定めると、７０℃以上のウイルスの不活性化温度を＜１秒で達成でき、加熱時間がウイルスを不活性化する速度を制限する要因とならないことを保証する裏付けとなる。
【0120】
ウイルスの不活性化
細胞の感染性の試験を、マウスコロナウイルス（ＭＨＶ－Ａ５９）を使用して行った。これは、封じ込めレベル３の実験室の外で扱えるベータコロナウイルス（ＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２及びＳＡＲＳと同一のグループ）である。ウイルスの感染性が著しい低下を示す「不活性化温度」を見いだすために、最初の実験を行った。７ｇｍ－２の自立ＣＮＴマットを、加熱治具（図７ａ参照）上に取り付け、ウイルスを含んだ５μＬの液滴（濃度約８×１０７感染単位ｍＬ－１）をピペッティングした。実験は、参照試料（青い使い捨て実験用白衣）、対称試料（０Ｖ）及びさらなる四つの試料を、３０℃、４５℃、６０℃及び８０℃（それぞれ１．３、２．０、３．２及び４．０Ｖ）以下の表面温度となる異なる電圧で行った。図８ａで見られる対照列（０Ｖ）で描かれているように、実験プロトコルは、ＣＮＴマットから得た試料を使用してウイルスの感染性を検出するのに十分であった。低い電圧を印加することによる場合でも、７０℃（ＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２及びＳＡＲＳウイルスの通常の不活性化温度）未満の温度でウイルスの感染性の明らかな減少が示される。この現象は、直接の表面酸化がさらなる不活性化メカニズムであるかもしれないことを示唆している。印加電位４Ｖで、四種の感染性低下が検出限界（ＶＯＤ）まで測定される。この電圧におけるウイルスの完全な不活性化は、９０秒以内に液滴が完全に蒸発し、７０℃より高い表面温度のＣＮＴにウイルス粒子を直接曝すことによる結果である。
細胞の感染性の試験を、マウスコロナウイルス（ＭＨＶ－Ａ５９）を使用して行った。これは、封じ込めレベル３の実験室の外で扱えるベータコロナウイルス（ＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２及びＳＡＲＳと同一のグループ）である。ウイルスの感染性が著しい低下を示す「不活性化温度」を見いだすために、最初の実験を行った。７ｇｍ－２の自立ＣＮＴマットを、加熱治具（図７ａ参照）上に取り付け、ウイルスを含んだ５μＬの液滴（濃度約８×１０７感染単位ｍＬ－１）をピペッティングした。実験は、参照試料（青い使い捨て実験用白衣）、対称試料（０Ｖ）及びさらなる四つの試料を、３０℃、４５℃、６０℃及び８０℃（それぞれ１．３、２．０、３．２及び４．０Ｖ）以下の表面温度となる異なる電圧で行った。図８ａで見られる対照列（０Ｖ）で描かれているように、実験プロトコルは、ＣＮＴマットから得た試料を使用してウイルスの感染性を検出するのに十分であった。低い電圧を印加することによる場合でも、７０℃（ＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２及びＳＡＲＳウイルスの通常の不活性化温度）未満の温度でウイルスの感染性の明らかな減少が示される。この現象は、直接の表面酸化がさらなる不活性化メカニズムであるかもしれないことを示唆している。印加電位４Ｖで、四種の感染性低下が検出限界（ＶＯＤ）まで測定される。この電圧におけるウイルスの完全な不活性化は、９０秒以内に液滴が完全に蒸発し、７０℃より高い表面温度のＣＮＴにウイルス粒子を直接曝すことによる結果である。
【0121】
次の一連の実験を、４Ｖの電圧を印加したときに、全体の不活性化が達成されるのに必要な最小の時間を詳しく調べるために行った。これらの実験においては、加熱サイクルを５、１０、１５、３０、４５及び６０秒で実行しながら、より小さい、ウイルスを含んだ液滴（０．４μＬ）を、ＣＮＴストリップ上にピペッティングした。図８ｂで分かるように、５秒後に完全に蒸発していないにもかかわらず、表面酸化による感染力の明らかな減少が見られ、最初のウイルス量から約６０％の機能の低下が見られた。３０秒及び４５秒加熱することにより、液滴の蒸発が起こり、約一桁の顕著な失活が見られた。６０秒間の加熱で、完全な不活性化（ＬＯＤ）を引き起こしており、これは不活性化温度に長時間曝したことによる結果と考えられる。さらなるウイルスの不活性化実験を、上記の方法を使用して、アデノ随伴ウイルス９（ＡＡＶ９）で行った。０．２μＬ液滴中に含まれるＡＡＶ９の完全な不活性化は、ＣＮＴマットを８０℃に加熱して、３０秒後に達成された（図１５参照）。
【0122】
これらの結果は、ＣＮＴフィルターの自己消毒のための抵抗加熱の原理が、ＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２と同一のグループのウイルスに有効であることを示している。実験感度のために、これらの実験で使用した液滴は、ウイルスを広げる人間によって拡散させると推定されるよりもはるかに高い、非常に高濃度でロードした。そのため、実生活への適用において、含まれている病原体はより少ないため、許容できるレベルに殺菌することはより容易になると想定される。本結果は、完全な不活性化が、ミリメートルサイズの液滴上で達成可能であることを示している。これらの液滴は、マイクロメートルサイズのエアロゾル（＜５μｍ）と比べて、蒸発にかなり高いエネルギーをより必要とする。ＣＮＴマット上でのエアロゾルの蒸発の動態をより理論的に理解することで、ウイルスを含むエアロゾルの完全な蒸発及び完全な不活性化に必要な時間枠の見識が得られるはずである。
【0123】
加熱されたＣＮＴマット上での液滴及びエアロゾルの乾燥
表面に結合した水滴の蒸発プロセスを、実験的方法及び計算的方法を用いて研究した。計算モデルは、加熱されたＣＮＴマットでの液滴の拡散律速蒸発をシミュレーションした。該モデルは、加熱されたＣＮＴマットで蒸発する数ミリメートルから１ミリメートル未満の水滴の光学顕微鏡写真を使用して、連続形式で液滴について検証した（図９ａ参照）。測定では、蒸発する時間の大部分の間、液滴ベースの領域に変化がないことを示された。これは、表面上の水滴が、Ｐｉｃｋｎｅｔｔ，Ｒ．Ｇ．；Ｂｅｘｏｎ，Ｒ．Ｔｈｅ Ｅｖａｐｏｒａｔｉｏｎ ｏｆ Ｓｅｓｓｉｌｅ ｏｒ Ｐｅｎｄａｎｔ Ｄｒｏｐｓ ｉｎ Ｓｔｉｌｌ Ａｉｒ．Ｊ．Ｃｏｌｌｏｉｄ Ｉｎｔｅｒｆａｃｅ Ｓｃｉ．１９７７，６１（２），３３６－３５０．（https://doi.org/10.1016/0021-9797(77)90396-4）でさらに説明されている「接触半径一定」（ＣＣＲ）の蒸発モードに従うことを示唆している。ＣＣＲ蒸発モードは、液滴中の対流及び周辺環境との接触面からの水蒸気の拡散を考慮するモデルに含まれる。
表面に結合した水滴の蒸発プロセスを、実験的方法及び計算的方法を用いて研究した。計算モデルは、加熱されたＣＮＴマットでの液滴の拡散律速蒸発をシミュレーションした。該モデルは、加熱されたＣＮＴマットで蒸発する数ミリメートルから１ミリメートル未満の水滴の光学顕微鏡写真を使用して、連続形式で液滴について検証した（図９ａ参照）。測定では、蒸発する時間の大部分の間、液滴ベースの領域に変化がないことを示された。これは、表面上の水滴が、Ｐｉｃｋｎｅｔｔ，Ｒ．Ｇ．；Ｂｅｘｏｎ，Ｒ．Ｔｈｅ Ｅｖａｐｏｒａｔｉｏｎ ｏｆ Ｓｅｓｓｉｌｅ ｏｒ Ｐｅｎｄａｎｔ Ｄｒｏｐｓ ｉｎ Ｓｔｉｌｌ Ａｉｒ．Ｊ．Ｃｏｌｌｏｉｄ Ｉｎｔｅｒｆａｃｅ Ｓｃｉ．１９７７，６１（２），３３６－３５０．（https://doi.org/10.1016/0021-9797(77)90396-4）でさらに説明されている「接触半径一定」（ＣＣＲ）の蒸発モードに従うことを示唆している。ＣＣＲ蒸発モードは、液滴中の対流及び周辺環境との接触面からの水蒸気の拡散を考慮するモデルに含まれる。
【0124】
図９ａは、測定した０．４μＬの水滴について、測定した蒸発プロセスとモデル化した蒸発プロセスの間に時間的によい一致があることを示している。実験結果（１５ｓ）と比較してモデル（１９ｓ）の蒸発時間の小さな過大評価は、ＣＮＴマットへの水分の浸入がないことによる不確かさをモデル化することにより説明できる。０．１μＬ、０．４μＬ、１μＬ及び５μＬについての実験と理論の間の一致は、図９ｂで視覚化されており、図９ｂ中、赤色の円（実験的）は、黒色の四角（モデル化）を裏付けている。本結果は、ＣＣＲ蒸発動態についての記録したべき乗則時間スケーリングと一致する（蒸発時間ｔｆと初期体積Ｖ０はｔｆ∝Ｖ０
２／３の関係がある）。ＣＣＲべき乗則（黒色の点線）によると、マイクロ液滴及びナノ液滴の蒸発時間が、数ミリ秒未満であると推察できる。これらの結果は、定温条件下で付着した小さな液滴の蒸発についての上記のＨｕとＷｕによる解析的準定常状態モデルとよく一致する。界面温度が約７０℃である場合から導かれる結果は、緑の線で描かれたＨｕとＷｕのモデルの５０℃から７０℃の等温線の間に位置している（図９ｂ）。本モデルは、一定の容積熱がＣＮＴマットにより既知の速度で発生される現在の状況により合う調節を必要としていたが、そのような一致により、適用の確実性をもたらされる。
【0125】
モデルの妥当性を確立した後、蒸発時間に影響を与える他のパラメーターを評価した。エアロゾルの表面濃度に直接影響を与える濾過時間は、蒸発時間にかなりの影響がある。図９ｂで分かるように、エアロゾルの表面濃度がより高いと（赤色からオレンジ色に変化する四角、赤色から青色に変化する四角、及び赤色から青緑色に変化する四角で表されている）、初期直径５μｍのエアロゾルが数秒で到達しているように、蒸発時間はより長くなる。図９ｃで図を描写しているように、シミュレーションは、より液滴がＣＮＴマットにより捕捉されるため、各表面に束縛された液滴へのエネルギーの流れが減少することを示した。エネルギーの流れが減少すると、液滴の界面温度がより低くなり、蒸発時間がより長くなる。しかしながら、動的な熱挙動で分かり（図７ｄ）、図９ｂで示されるように、蒸発の時間スケールが数百ミリ秒オーダーであっても、全てのエアロゾルは、１３０℃の閃光パルスで、５ｓ以内に十分蒸発するはずである（黄色の領域）。全てのエアロゾルが完全に蒸発すれば、ウイルス粒子は、モデル化されたウイルスを不活性化させることが示された８０℃より高い表面温度に直接曝される。これらの結果は、ウイルスの不活性化を、短い先行パルスを使用して達成でき、それによって、アクティブフィルターシステムの高い熱効率を確保することを示唆している。また、エネルギー消費と使用中のフィルターのウイルス不活性化のバランスを保つために、閃光加熱の間隔とパルス継続時間の間の最適化のための適切な時間スケールを示している。
【0126】
プロトタイプユニットの性能評価
ＣＮＴマットを大量に製造することができるため、従来の再循環フィルターユニットに合うフルスケールのハイブリッドＣＮＴろ過モジュールを備えるプロトタイプユニットを製造することが可能になった。図１０ａで示されているように、プロトタイプユニットは、遠心ブロワ（ＲＧ１７５／２０００、ｅｂｍ－ｐａｐｓｔ ＵＫ）により周囲の空気を引き込むように設計されており、また、円筒状のフィルターモジュールを通って外側に空気を向かわせるように設計されている。ろ過された空気は、周囲の空気に戻って再循環されるため、環境において空気中に浮遊する粒子及び液滴の濃度を減少させる。図１０ｂで示されるように、ろ過モジュールは、ＣＮＴ層が内側を向くようにして、機械的支持を確保できるように、円筒状ステンレス鋼の粗目に、約１．２ｍ２の０．２ｇｍ－２のハイブリッドＣＮＴマットを取り付けることにより製造した。その後、モジュールに濾過ユニットを取り付けた（図１０ｃ参照）。図１０ａで示されているように、モデルエアロゾルとして働く十分な濃度（約３×１０５＃ｃｍ－３）のＮａＣｌのナノ結晶を導入した後、粒子が減少する効率を密閉体積（約８．０ｍ３）内で測定した。ナノ結晶の集計幾何平均直径を、フィルター媒体の典型的なＭＰＰＳと一致するように約１２０ｎｍ（図１６）に調節し、それによって、最も調べたい試料エアロゾルを表した（ＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２の病原体のサイズに近づけた）。密閉環境を浄化する効率を評価するために、隔離室（＞１２ＡＣＨ）の現在のガイドラインと一致する内部容量の１時間当たり１６回及び２３回の換気回数（ＡＣＨ）と一致する二種の流量（１４３ｍ３ｈｒ－１及び２００ｍ３ｈｒ－１）を使用して、プロトタイプユニットを操作した。浮遊している粒子の減少速度を、濃縮粒子カウンターを使用して観察した。全体の速度から機能している濾過による減少速度を適切に切り離すために、（漏れ、拡散損失によって起こる）自然な減少速度を、全体の減少速度から差し引いた。図１０ｄから、特徴ある急激な減少が見られる。ろ過のみでバックグラウンドレベル（約６．５×１０３＃ｃｍ－３）まで汚染物質の個数濃度を下げるのに、１４３ｍ３ｈｒ－１及び２００ｍ３ｈｒ－１の流量を使用すると、それぞれ約１５分及び約１１分かかった。緑色の線の外挿により比較すると、自然な減少は、約３５０分以内に同じようになるはずである。実験結果（実線）は、浮遊している粒子が密封体積内で十分に混合されていると仮定する理論モデル（点線）とよく一致した（方程式Ｓ９参照）。周囲の環境から密封体積への小さな漏れに起因して、わずかな逸脱が非常に低い粒子濃度（＜３×１０２＃ｃｍ－３）で見られる。これらの全体的な結果は、ハイブリッドＣＮＴマットのフルスケールのろ過システムでの応用が期待できることを示している。
ＣＮＴマットを大量に製造することができるため、従来の再循環フィルターユニットに合うフルスケールのハイブリッドＣＮＴろ過モジュールを備えるプロトタイプユニットを製造することが可能になった。図１０ａで示されているように、プロトタイプユニットは、遠心ブロワ（ＲＧ１７５／２０００、ｅｂｍ－ｐａｐｓｔ ＵＫ）により周囲の空気を引き込むように設計されており、また、円筒状のフィルターモジュールを通って外側に空気を向かわせるように設計されている。ろ過された空気は、周囲の空気に戻って再循環されるため、環境において空気中に浮遊する粒子及び液滴の濃度を減少させる。図１０ｂで示されるように、ろ過モジュールは、ＣＮＴ層が内側を向くようにして、機械的支持を確保できるように、円筒状ステンレス鋼の粗目に、約１．２ｍ２の０．２ｇｍ－２のハイブリッドＣＮＴマットを取り付けることにより製造した。その後、モジュールに濾過ユニットを取り付けた（図１０ｃ参照）。図１０ａで示されているように、モデルエアロゾルとして働く十分な濃度（約３×１０５＃ｃｍ－３）のＮａＣｌのナノ結晶を導入した後、粒子が減少する効率を密閉体積（約８．０ｍ３）内で測定した。ナノ結晶の集計幾何平均直径を、フィルター媒体の典型的なＭＰＰＳと一致するように約１２０ｎｍ（図１６）に調節し、それによって、最も調べたい試料エアロゾルを表した（ＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２の病原体のサイズに近づけた）。密閉環境を浄化する効率を評価するために、隔離室（＞１２ＡＣＨ）の現在のガイドラインと一致する内部容量の１時間当たり１６回及び２３回の換気回数（ＡＣＨ）と一致する二種の流量（１４３ｍ３ｈｒ－１及び２００ｍ３ｈｒ－１）を使用して、プロトタイプユニットを操作した。浮遊している粒子の減少速度を、濃縮粒子カウンターを使用して観察した。全体の速度から機能している濾過による減少速度を適切に切り離すために、（漏れ、拡散損失によって起こる）自然な減少速度を、全体の減少速度から差し引いた。図１０ｄから、特徴ある急激な減少が見られる。ろ過のみでバックグラウンドレベル（約６．５×１０３＃ｃｍ－３）まで汚染物質の個数濃度を下げるのに、１４３ｍ３ｈｒ－１及び２００ｍ３ｈｒ－１の流量を使用すると、それぞれ約１５分及び約１１分かかった。緑色の線の外挿により比較すると、自然な減少は、約３５０分以内に同じようになるはずである。実験結果（実線）は、浮遊している粒子が密封体積内で十分に混合されていると仮定する理論モデル（点線）とよく一致した（方程式Ｓ９参照）。周囲の環境から密封体積への小さな漏れに起因して、わずかな逸脱が非常に低い粒子濃度（＜３×１０２＃ｃｍ－３）で見られる。これらの全体的な結果は、ハイブリッドＣＮＴマットのフルスケールのろ過システムでの応用が期待できることを示している。
【0127】
（結論）
本結果は、活性ウイルスハイブリッドＣＮＴフィルターが、圧力低下を低く保ちつつ優れた濾過効率（ＨＥＰＡ Ｈ１３レベル）を表すことを示している。フィルターを、数秒以内に１３０℃まで閃光加熱し、全てのウイルスを不活性化させることができる。プロトタイプユニットに組み込まれた大きな濾過モジュール（約１．２ｍ２）にフィルターを搭載することで、空気汚染が数分間で１０倍減少させることが可能であることを示した。換気が不十分である環境や混雑した環境（例えばオフィス、公共交通機関、レジャー施設及び娯楽施設）で配備されるこのようなユニットは、アメリカだけで総計＄８７１億の社会的負担を負わせたＣＯＶＩＤ－１９や季節性のインフルエンザなどの空気感染性疾患のウイルスの拡散への対策に重大な影響を及ぼし得る。
本結果は、活性ウイルスハイブリッドＣＮＴフィルターが、圧力低下を低く保ちつつ優れた濾過効率（ＨＥＰＡ Ｈ１３レベル）を表すことを示している。フィルターを、数秒以内に１３０℃まで閃光加熱し、全てのウイルスを不活性化させることができる。プロトタイプユニットに組み込まれた大きな濾過モジュール（約１．２ｍ２）にフィルターを搭載することで、空気汚染が数分間で１０倍減少させることが可能であることを示した。換気が不十分である環境や混雑した環境（例えばオフィス、公共交通機関、レジャー施設及び娯楽施設）で配備されるこのようなユニットは、アメリカだけで総計＄８７１億の社会的負担を負わせたＣＯＶＩＤ－１９や季節性のインフルエンザなどの空気感染性疾患のウイルスの拡散への対策に重大な影響を及ぼし得る。
【0128】
（測定方法）
ろ過効率とＳＥＭ画像
ろ過効率の試験は、導電性の空のカセット（Ｓｕｒｅ ｃａｓｓｅｔｔｅ ｂｌａｎｋｓ，ＳＫＣ）に差し込まれたディスク型の試料（ｄ＝２５ｍｍ）で行った。導電性の筐体は、特に約５０ｎｍより小さい粒子では、静電損失を最小化するために不可欠であった。頑丈に取り付け、円周の密封を確保するために、ディスク試料を、ステンレス鋼メッシュ支持体とシリコーンゴムＯリング（ＯＤ＝２５ｍｍ；ＩＤ＝２０ｍｍ）の間に挟み込んだ。試験は、移動度直径範囲６～２５００ｎｍの粒子を使用して行った。６～１００ｎｍの範囲内で行った試験では、後に再びナノ粒子に凝縮する銀の蒸気を生成する特注の微粒子発生装置によって発生させたＡｇナノ粒子を使用した。銀は、専用の加熱炉に取り付けた石英試料管内に存在する。発生器を、温度範囲１２８０～１３２０℃まで加熱し、一分当たり２．２～２．５標準リットルの窒素フロー（ｓｌｐｍ；ＨＥＰＡろ過、ＢＯＣ）で行った。Ａｇナノ粒子を、３０８５ＤＭＡカラムの微分型移動度分析装置（ＤＭＡ）及び３０８０静電分級器を使用して、６ｎｍ、１０ｎｍ、１５ｎｍ、２５ｎｍ、５０ｎｍ、７５ｎｍ及び１００ｎｍのほぼ単分散の移動度直径に選別した。１００～２５００の範囲内で行った分析は、０．５～１ｓｌｐｍの窒素フローで動作する単一ジェット衝突噴霧器（ＣＨ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）で作り出した、セバシン酸ジオクチル（ＤＯＳ、Ｓｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈ、純度≧９０％）エアロゾル液滴を使用した。ＤＯＳ液滴を、空力エアロゾル分級装置（ＡＡＣ）により、３００ｎｍ、５００ｎｍ、１０００ｎｍ及び２５００ｎｍのほぼ単分散の移動度直径に選別した。ＡＡＣは、粒子の空気動力学径を使用して粒子を分類するため、空気動力学径から移動度直径への適切な変換が、方程式Ｓ６で示すように必要であった（以下参照）。カセットの下流のＡｇ粒子濃度及びＤＯＳ粒子濃度を、ＴＳＩウルトラファイン凝縮粒子カウンター（ＵＣＰＣ）３０２５Ａ及び３７７６のそれぞれで分析した（図１２参照）。粒子濃度の測定は、（１）空試験として使用される空のカセットの実行；（２）（ハイブリッドフィルターの場合）ポリエステルバッキングを搭載したカセットの実行；（３）指定のＣＮＴフィルターを搭載したカセットの実行という特定の順序でそれぞれ選択したサイズで行った。各測定を０．３ｓｌｐｍの窒素フローろ過カセットに通して、異なる三つの試料で繰り返した。ろ過効率は、以下の方程式：
で計算され、ここで、Ｅ（ｄｐ）は粒子の分別ろ過効率、Ｃｕｐｓｔｒｅａｍ（ｄｐ）及びＣｄｏｗｎｓｔｒｅａｍ（ｄｐ）は、それぞれフィルターなし及びフィルターありで測定したエアロゾル化した粒子の個数濃度である。
ろ過効率とＳＥＭ画像
ろ過効率の試験は、導電性の空のカセット（Ｓｕｒｅ ｃａｓｓｅｔｔｅ ｂｌａｎｋｓ，ＳＫＣ）に差し込まれたディスク型の試料（ｄ＝２５ｍｍ）で行った。導電性の筐体は、特に約５０ｎｍより小さい粒子では、静電損失を最小化するために不可欠であった。頑丈に取り付け、円周の密封を確保するために、ディスク試料を、ステンレス鋼メッシュ支持体とシリコーンゴムＯリング（ＯＤ＝２５ｍｍ；ＩＤ＝２０ｍｍ）の間に挟み込んだ。試験は、移動度直径範囲６～２５００ｎｍの粒子を使用して行った。６～１００ｎｍの範囲内で行った試験では、後に再びナノ粒子に凝縮する銀の蒸気を生成する特注の微粒子発生装置によって発生させたＡｇナノ粒子を使用した。銀は、専用の加熱炉に取り付けた石英試料管内に存在する。発生器を、温度範囲１２８０～１３２０℃まで加熱し、一分当たり２．２～２．５標準リットルの窒素フロー（ｓｌｐｍ；ＨＥＰＡろ過、ＢＯＣ）で行った。Ａｇナノ粒子を、３０８５ＤＭＡカラムの微分型移動度分析装置（ＤＭＡ）及び３０８０静電分級器を使用して、６ｎｍ、１０ｎｍ、１５ｎｍ、２５ｎｍ、５０ｎｍ、７５ｎｍ及び１００ｎｍのほぼ単分散の移動度直径に選別した。１００～２５００の範囲内で行った分析は、０．５～１ｓｌｐｍの窒素フローで動作する単一ジェット衝突噴霧器（ＣＨ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）で作り出した、セバシン酸ジオクチル（ＤＯＳ、Ｓｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈ、純度≧９０％）エアロゾル液滴を使用した。ＤＯＳ液滴を、空力エアロゾル分級装置（ＡＡＣ）により、３００ｎｍ、５００ｎｍ、１０００ｎｍ及び２５００ｎｍのほぼ単分散の移動度直径に選別した。ＡＡＣは、粒子の空気動力学径を使用して粒子を分類するため、空気動力学径から移動度直径への適切な変換が、方程式Ｓ６で示すように必要であった（以下参照）。カセットの下流のＡｇ粒子濃度及びＤＯＳ粒子濃度を、ＴＳＩウルトラファイン凝縮粒子カウンター（ＵＣＰＣ）３０２５Ａ及び３７７６のそれぞれで分析した（図１２参照）。粒子濃度の測定は、（１）空試験として使用される空のカセットの実行；（２）（ハイブリッドフィルターの場合）ポリエステルバッキングを搭載したカセットの実行；（３）指定のＣＮＴフィルターを搭載したカセットの実行という特定の順序でそれぞれ選択したサイズで行った。各測定を０．３ｓｌｐｍの窒素フローろ過カセットに通して、異なる三つの試料で繰り返した。ろ過効率は、以下の方程式：
【数3】
【0129】
ＳＥＭ画像用の二つのＣＮＴフィルターマットを作製した。一つ目は、エアロゾル化した（５～１２０ｎｍのサイズ範囲の）Ａｇナノ粒子を、４５分間収集することによって準備した。二つ目は、脱イオン水（ＤＩＷ）を用いて１：１００の割合で希釈した２μｍの水性懸濁ポリスチレンビーズ（Ｍｅｒｃｋ）の１０μＬの液滴を利用することにより生成し、該液滴は、周囲温度で風乾した。ＭＩＲＡ３電界放出銃ＳＥＭ（Ｔｅｓｃａｎ）を使用して、フィルター表面を撮像した。撮像は、作動距離３～５ｍｍで、Ｅ－Ｔ ＳＥ検出器を使用し、加速電圧１ｋＶ（ポリスチレンビーズ）で及びＩｎ－Ｂｅａｍ ＳＥ検出器を使用し、加速電圧５ｋＶ（Ａｇナノ粒子）で行った。導電層は加えなかった。
【0130】
（フィルター圧力降下）
フィルター圧力降下の試験を、上述の同一のディスク型の試料及びカセットで行った。質量流制御装置（Ａｌｉｃａｔ）を使用して、体積流量を０．１ｓｌｐｍから６ｓｌｐｍに制御し、スクロール真空ポンプ（ｎＸＤＳ、Ｅｄｗａｒｄｓ）により、吸引を行った。フィルターで発生した圧力降下を、カセットの吸気口と排気口に接続された差圧マノメーター（ＨＤ７５０、Ｅｘｔｅｃｈ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ）を使用して測定した。空のフィルターカートリッジの固有の圧力降下を差し引くことにより、全ての測定を補正した。
フィルター圧力降下の試験を、上述の同一のディスク型の試料及びカセットで行った。質量流制御装置（Ａｌｉｃａｔ）を使用して、体積流量を０．１ｓｌｐｍから６ｓｌｐｍに制御し、スクロール真空ポンプ（ｎＸＤＳ、Ｅｄｗａｒｄｓ）により、吸引を行った。フィルターで発生した圧力降下を、カセットの吸気口と排気口に接続された差圧マノメーター（ＨＤ７５０、Ｅｘｔｅｃｈ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ）を使用して測定した。空のフィルターカートリッジの固有の圧力降下を差し引くことにより、全ての測定を補正した。
【0131】
（電熱分析）
自立ＣＮＴマット及びハイブリッドＣＮＴマットの電熱分析を、ＦＬＩＲ Ｔ６５０赤外線カメラ（６４０×４８０ｐｘ解像度、７．５～１４μｍスペクトル感度、２４ｍｍｆ／１．０光学）及び特注の加熱治具を用いて行った。該治具は、二つの調節可能で、平行な真鍮棒電極を有し、異なるサイズ（長さ７５ｍｍから１２０ｍｍ及び幅最大５０ｍｍ）のサンプルをクランプできる試料ホルダーで構成される（図７ａ）。電極を、ＤＣ電力源（ＥＸ２０２０Ｒ、ＡＩＭ－ＴＴＩ ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ）の端子に接続した。たまに起こる気流による強制対流の影響を最小化するために、進行中の実験の近くで送風機やブロワを使用せず、治具を深いガラス容器内に置いた。
自立ＣＮＴマット及びハイブリッドＣＮＴマットの電熱分析を、ＦＬＩＲ Ｔ６５０赤外線カメラ（６４０×４８０ｐｘ解像度、７．５～１４μｍスペクトル感度、２４ｍｍｆ／１．０光学）及び特注の加熱治具を用いて行った。該治具は、二つの調節可能で、平行な真鍮棒電極を有し、異なるサイズ（長さ７５ｍｍから１２０ｍｍ及び幅最大５０ｍｍ）のサンプルをクランプできる試料ホルダーで構成される（図７ａ）。電極を、ＤＣ電力源（ＥＸ２０２０Ｒ、ＡＩＭ－ＴＴＩ ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ）の端子に接続した。たまに起こる気流による強制対流の影響を最小化するために、進行中の実験の近くで送風機やブロワを使用せず、治具を深いガラス容器内に置いた。
【0132】
７５×１０ｍｍのＣＮＴ試料ストリップに印加される電圧を手動で調節することにより、カメラ内蔵ソフトウェアで４２０×５５ピクセル四方の平均温度を測定しながら、温度対電力測定を記録した。各設定値で、直接電力源コンソールから電流を記録した。電圧ステップサイズ及び最大電圧は、試料の抵抗次第であった（それ自体の面密度に反比例する）。各実験を少なくとも三つの異なる試料で繰り返した。定性的な目視検査用の「ＦＬＩＲツール」ソフトウェア、及び画像からピクセル温度情報をエクスポートするためのピクセル単位の定量分析（コードはＳＩ付録に含まれる）用のカスタムＭａｔＬａｂスクリプトの両方を用いて、加熱実験の間に収集した静止画を使用し、試料の加熱均一性を評価した。
【0133】
試料の動的加熱及び動的冷却を、手動で電力源のオンとオフを切り替えながら、熱ビデオを記録することにより特徴付けた。試料が約８０℃（又は１３０℃）の安定した温度に到達するように電圧を選択した。Ｍａｔｌａｂスクリプト（ＳＩ付録）を使用し、（フレームの４２０ｐｘ×５５ｐｘの切り出しの）試料の平均温度及びビデオの各フレームのタイムスタンプを抽出した。各場合について、１０加熱（及び関係ある場合、冷却）サイクルの最小値からの結果を平均化し、繰り返しの結果を得た。
【0134】
（ウイルスの熱不活性化及び感染性試験）
試験を、代わりとしてマウスコロナウイルス（ＭＨＶ－Ａ５９）で行った。ＭＨＶ－Ａ５９はＳＡＲＳ及びＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２と同一のグループのベータコロナウイルスである。専用の宿主細胞を一週間成長させ、９６ウェルプレートにプレートした。溶出用の１ｍＬのアリコートの培地を準備した。７ｇｍ－２のＣＮＴストリップを、専用の加熱治具に取り付けた（図７ａ）。体積５μＬ又は０．２μＬのたんぱく質リッチな溶液に約８×１０７感染単位ｍＬ－１（ＴＣＩＤ５０）の濃度を含む液滴を、ストリップに沿ってピペッティングした（合計４滴）。液滴を少しの間静置し、自然吸収を起こさせた。ＣＮＴストリップを、９０秒間様々な温度（ＲＴ、３０℃、４５℃、６０℃、８０℃）で加熱するか、又は温度８０℃で様々な加熱時間（０秒、５秒、１０秒、１５秒、３０秒、４５秒、６０秒）加熱した（０．２μＬの液滴の場合）。対照実験を、（水を吸収しない）青色の使い捨て白衣で行った。ＣＮＴストリップを、４つの部分に分け、溶出チューブに移動させて、１０秒間ボルテックスした後、滴定するまでそのままにした。デキストランを含む培地で、８×１０倍希釈の各生物学的反復を行った。細胞を含む９６ウェルプレート内の培地を、（感染を促進する）２％ＦＣＳ及びＤＥＡＥデキストランを含む培地と取り換えた。５０μＬのウイルス希釈溶液を、細胞を含む９６ウェルプレートに生物学試料ごと４列ずつ移動させた。細胞は、３７℃、５％ＣＯ２で、３～５日間培養した。プレートを、細胞変性効果（ＣＰＥ）で記録した。
試験を、代わりとしてマウスコロナウイルス（ＭＨＶ－Ａ５９）で行った。ＭＨＶ－Ａ５９はＳＡＲＳ及びＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２と同一のグループのベータコロナウイルスである。専用の宿主細胞を一週間成長させ、９６ウェルプレートにプレートした。溶出用の１ｍＬのアリコートの培地を準備した。７ｇｍ－２のＣＮＴストリップを、専用の加熱治具に取り付けた（図７ａ）。体積５μＬ又は０．２μＬのたんぱく質リッチな溶液に約８×１０７感染単位ｍＬ－１（ＴＣＩＤ５０）の濃度を含む液滴を、ストリップに沿ってピペッティングした（合計４滴）。液滴を少しの間静置し、自然吸収を起こさせた。ＣＮＴストリップを、９０秒間様々な温度（ＲＴ、３０℃、４５℃、６０℃、８０℃）で加熱するか、又は温度８０℃で様々な加熱時間（０秒、５秒、１０秒、１５秒、３０秒、４５秒、６０秒）加熱した（０．２μＬの液滴の場合）。対照実験を、（水を吸収しない）青色の使い捨て白衣で行った。ＣＮＴストリップを、４つの部分に分け、溶出チューブに移動させて、１０秒間ボルテックスした後、滴定するまでそのままにした。デキストランを含む培地で、８×１０倍希釈の各生物学的反復を行った。細胞を含む９６ウェルプレート内の培地を、（感染を促進する）２％ＦＣＳ及びＤＥＡＥデキストランを含む培地と取り換えた。５０μＬのウイルス希釈溶液を、細胞を含む９６ウェルプレートに生物学試料ごと４列ずつ移動させた。細胞は、３７℃、５％ＣＯ２で、３～５日間培養した。プレートを、細胞変性効果（ＣＰＥ）で記録した。
【0135】
（液滴の蒸発－実験及びモデリング）
液滴の蒸発プロセスを視覚化する実験を１１０×４０ｍｍ、７ｇｍ－２のＣＮＴ試料で行った。７５ｍｍのゲージ長で、上記のストリップ加熱治具に試料を置いた。０．２５５Ｗｃｍ－２の面電力密度と等しい、１．７６Ａの電流を流す４．３５Ｖの電圧を印加することにより、試料を平均温度８０℃まで加熱した。ＤＩＷ液滴を、体積０．１μＬ、０．４μＬ、１μＬ及び５μＬで、表面上にピペッティングした。各蒸発試験を、少なくとも三回繰り返した。液滴蒸発の画像及びビデオの取得は、Ｄｉｎｏ－Ｌｉｔｅ ＡＭ４１１３Ｔ ＵＳＢ顕微鏡（ＡｎＭｏ Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）を使用して、倍率Ｘ４５で行った。画像分析は、Ｄｉｎｏ－Ｌｉｔｅソフトウェアを使用して行った。
液滴の蒸発プロセスを視覚化する実験を１１０×４０ｍｍ、７ｇｍ－２のＣＮＴ試料で行った。７５ｍｍのゲージ長で、上記のストリップ加熱治具に試料を置いた。０．２５５Ｗｃｍ－２の面電力密度と等しい、１．７６Ａの電流を流す４．３５Ｖの電圧を印加することにより、試料を平均温度８０℃まで加熱した。ＤＩＷ液滴を、体積０．１μＬ、０．４μＬ、１μＬ及び５μＬで、表面上にピペッティングした。各蒸発試験を、少なくとも三回繰り返した。液滴蒸発の画像及びビデオの取得は、Ｄｉｎｏ－Ｌｉｔｅ ＡＭ４１１３Ｔ ＵＳＢ顕微鏡（ＡｎＭｏ Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）を使用して、倍率Ｘ４５で行った。画像分析は、Ｄｉｎｏ－Ｌｉｔｅソフトウェアを使用して行った。
【0136】
ＣＮＴマット上の水滴の拡散律速蒸発をシミュレーションするために、ＣＯＭＳＯＬ Ｍｕｌｔｉｐｈｙｓｉｃｓ（バージョン５．５）を使用して、計算モデルを開発した。このモデルは、ＣＮＴマット、水滴及び周辺の空気を含む円筒ドメインを循環する２Ｄ軸対称形状を採用した。周囲の条件に与える蒸発の影響を下げるために、ドメインの全高は、液滴の高さの１６００倍であり、２５℃、相対湿度６０％で一定に保った。実験中に使用される相対的な長さスケールと一致するように、特に規定のない限り、ドメインの半径は、０．４μＬの液滴の底面半径の４０倍にした。シミュレーションで使用される律速物理特性及び境界条件と共に他のシミュレーションパラメーターについてのさらなる詳細は、以下の補足情報で記載している（セクション５参照）。
【0137】
（ＣＮＴフィルターベースのプロトタイプの性能評価）
ろ過ユニットを、Ｒｅｘｒｏｔｈフレーム（ＢＯＳＣＨ）と相互接続された、プレキシガラスで作られた体積８ｍ３のチャンバー内に配置した。チャンバー内の粒子濃度のバックグラウンドスキャンを、各測定の前に行った。２０ジェット衝突噴霧器（ＣＨ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）をチャンバーの床に配置し、ＤＩＷ溶液（体積３００ｍＬ）中の２０％ｗ／ｗＮａＣｌ（＞９９．７％、Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ）で満たした。（ＨＥＰＡろ過された、ＢＯＣ）窒素は、ＭＦＣを通して、流量３７ｓｌｐｍで噴霧器に運ばれ、溶液を霧化し、集計平均直径及び幾何学標準偏差がそれぞれ１１８．７７ｎｍ及び２．０８ｎｍであるＮａＣｌナノ粒子でチャンバーを満した（図１６参照）。ろ過実験を、流量１４３ｍ３ｈｒ－１及び２００ｍ３ｈｒ－１で、任意のアクティブろ過なしで実行し、自然な減少速度を決定した。二分間のエアロゾル化時間後、噴霧器への流量を止め、フィルターユニットをつけた。各実験は、少なくとも三回繰り返した。全ての粒子濃度測定は、ＴＳＩ－ＵＣＰＣモデル３７７６を使用して行った。
ろ過ユニットを、Ｒｅｘｒｏｔｈフレーム（ＢＯＳＣＨ）と相互接続された、プレキシガラスで作られた体積８ｍ３のチャンバー内に配置した。チャンバー内の粒子濃度のバックグラウンドスキャンを、各測定の前に行った。２０ジェット衝突噴霧器（ＣＨ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）をチャンバーの床に配置し、ＤＩＷ溶液（体積３００ｍＬ）中の２０％ｗ／ｗＮａＣｌ（＞９９．７％、Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ）で満たした。（ＨＥＰＡろ過された、ＢＯＣ）窒素は、ＭＦＣを通して、流量３７ｓｌｐｍで噴霧器に運ばれ、溶液を霧化し、集計平均直径及び幾何学標準偏差がそれぞれ１１８．７７ｎｍ及び２．０８ｎｍであるＮａＣｌナノ粒子でチャンバーを満した（図１６参照）。ろ過実験を、流量１４３ｍ３ｈｒ－１及び２００ｍ３ｈｒ－１で、任意のアクティブろ過なしで実行し、自然な減少速度を決定した。二分間のエアロゾル化時間後、噴霧器への流量を止め、フィルターユニットをつけた。各実験は、少なくとも三回繰り返した。全ての粒子濃度測定は、ＴＳＩ－ＵＣＰＣモデル３７７６を使用して行った。
【0138】
（補足情報）
１．圧力降下
ＣＮＴフィルターのダルシー的挙動を、ＣＮＴフィルターで発生する圧力降下と、流量０．１ｓｌｐｍ、０．３ｓｌｐｍ、０．５ｓｌｐｍ、１．０ｓｌｐｍ、１．５ｓｌｐｍ、３ｓｌｐｍ及び６ｓｌｐｍを表面積３．１４×１０－４ｍ２（２０ｍｍディスク直径）で正規化することによるＣＮＴフィルターを通過する面速度の間の相関から評価した。ダルシーの法則及び方程式１（上記参照）によると、それらの間には線形相関があるはずであり、確かにそのような挙動が、０．１ｇｍ－２、０．２ｇｍ－２及び７ｇｍ－２の試料について図１１で描かれている。方程式１から分かるように、これらの傾向線の傾き（０．１ｇｍ－２の試料、０．２ｇｍ－２の試料及び７ｇｍ－２の試料について、それぞれ４５８．１ｍ３ｈｒ－１ｍ－２ｋＰａ－１、１８３．２ｍ３ｈｒ－１ｍ－２ｋＰａ－１及び１０．３ｍ３ｈｒ－１ｍ－２ｋＰａ－１）は、本文中で定義されるパーミッタンス値（ｋ）である。三つの異なる試料において、各フィルタータイプについての圧力降下の分散は小さい。このため、パーミッタンス値の標準偏差は小さくなり、これは点線でグラフ化されている。これらの傾向線を作り出すこと及びこれらの傾きを評価することが本方法であり、本方法で全ての試料についてのパーミッタンス値を計算した。参照として、市販クラスのＨ１３ ＨＥＰＡフィルター（Ｃａｍｆｉｌ）を調べた。図１１から分かるように、市販のフィルターのパーミッタンス（傾き）は、計算値６０４．３ｍ３ｈｒ－１ｍ－２ｋＰａ－１で、薄いＣＮＴフィルターと同一の桁数であった。この結果は、さらなる最適化により、ＨＥＰＡの濾過効率を保ちつつ、圧力降下がより高くならないハイブリッドＣＮＴフィルターを作り出すことが可能であることを裏付ける。これにより、ろ過システム製造業者は、元の設計を利用し、市販のＨＥＰＡフィルターをハイブリッドＣＮＴフィルターに取り変えるだけでよくなる。
１．圧力降下
ＣＮＴフィルターのダルシー的挙動を、ＣＮＴフィルターで発生する圧力降下と、流量０．１ｓｌｐｍ、０．３ｓｌｐｍ、０．５ｓｌｐｍ、１．０ｓｌｐｍ、１．５ｓｌｐｍ、３ｓｌｐｍ及び６ｓｌｐｍを表面積３．１４×１０－４ｍ２（２０ｍｍディスク直径）で正規化することによるＣＮＴフィルターを通過する面速度の間の相関から評価した。ダルシーの法則及び方程式１（上記参照）によると、それらの間には線形相関があるはずであり、確かにそのような挙動が、０．１ｇｍ－２、０．２ｇｍ－２及び７ｇｍ－２の試料について図１１で描かれている。方程式１から分かるように、これらの傾向線の傾き（０．１ｇｍ－２の試料、０．２ｇｍ－２の試料及び７ｇｍ－２の試料について、それぞれ４５８．１ｍ３ｈｒ－１ｍ－２ｋＰａ－１、１８３．２ｍ３ｈｒ－１ｍ－２ｋＰａ－１及び１０．３ｍ３ｈｒ－１ｍ－２ｋＰａ－１）は、本文中で定義されるパーミッタンス値（ｋ）である。三つの異なる試料において、各フィルタータイプについての圧力降下の分散は小さい。このため、パーミッタンス値の標準偏差は小さくなり、これは点線でグラフ化されている。これらの傾向線を作り出すこと及びこれらの傾きを評価することが本方法であり、本方法で全ての試料についてのパーミッタンス値を計算した。参照として、市販クラスのＨ１３ ＨＥＰＡフィルター（Ｃａｍｆｉｌ）を調べた。図１１から分かるように、市販のフィルターのパーミッタンス（傾き）は、計算値６０４．３ｍ３ｈｒ－１ｍ－２ｋＰａ－１で、薄いＣＮＴフィルターと同一の桁数であった。この結果は、さらなる最適化により、ＨＥＰＡの濾過効率を保ちつつ、圧力降下がより高くならないハイブリッドＣＮＴフィルターを作り出すことが可能であることを裏付ける。これにより、ろ過システム製造業者は、元の設計を利用し、市販のＨＥＰＡフィルターをハイブリッドＣＮＴフィルターに取り変えるだけでよくなる。
【0139】
ＣＮＴの固有空気通気度Ｋを、以下に示すような線形方程式：
により計算し、ここで、ｋはパーミッタンス、ρはＣＮＴの物質密度、μは空気の動粘性係数、Δｐは濾過マトリックスで発生する圧力降下、及びρｓは面密度である。ｌｎ（ρｓ）の関数として、ｌｎ（ｋ）をプロットすることにより、線形曲線の切片から
の値１．４７×１０－８±２．８１×１０－１０ｓを算出した。ρ＝４４００±５０ｋｇｍ－１ｓ－１であり、μ＝１．８×１０－５Ｐａｓであるため、ＣＮＴ材料の通気度Ｋ＝６．０１×１０－１７±８．２３×１０－１９ｍ２と計算された。
【数4】
【0140】
２．ろ過効率
ナノ粒子のサイズ選択は、移動度（Ｂ）として知られるプロパティを選択し、これを粒子の直径と関係させることが最も一般的に行われる。移動度は、
と定義され、ここで、ｄｍは粒子の移動度相当直径であり、問題となっている粒子と同一の移動度（空力抵抗）を有する球体の直径を表す。球状粒子では、移動度直径は、粒子の物理的な直径と等しい。μはガス動粘性係数であり、ＣＣはカニンガムの補正係数として知られる経験値である。非常に小さい粒子が、もはや連続流領域ではなく、遷移流領域又は自由分子流領域に属するため、受ける抗力の変化を説明するために必要である。カニンガムの補正係数は：
であり、ここで、λはガス分子の平均自由行程である。さらに、粒子の電気移動度（Ｚ）は、移動度と電荷の積で表せ：
ここで、ｅは電気素量であり、ｎｑは粒子の電荷数である。粒子サイズは、電気移動度により粒子を分類する動的粘弾性測定装置（ＤＭＡ）として知られている機器を使用して最も一般的に選択される。粒子の荷電状態は、例えばＷｅｉｄｅｎｓｏｌａｒの電荷分布（Ｗｉｅｄｅｎｓｏｈｌｅｒ，Ａ．Ａｎ Ａｐｐｒｏｘｉｍａｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ Ｂｉｐｏｌａｒ Ｃｈａｒｇｅ Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ ｆｏｒ Ｐａｒｔｉｃｌｅｓ ｉｎ ｔｈｅ Ｓｕｂｍｉｃｒｏｎ Ｓｉｚｅ Ｒａｎｇｅ．Ｊ．Ａｅｒｏｓｏｌ Ｓｃｉ．１９８８，１９（３）、３８７－３８９）を使用して分かり、粒子の移動度相当直径を計算できる。このようにして、大部分のサイズ分布及びほぼ単分散の粒子集団がエアロゾル領域内に作られる。
ナノ粒子のサイズ選択は、移動度（Ｂ）として知られるプロパティを選択し、これを粒子の直径と関係させることが最も一般的に行われる。移動度は、
【数5】
【数6】
【数7】
【0141】
また、空気動力学径（ｄａ）として知られるプロパティにより粒子を分類する最新技術も開発されている。これは、問題となっている粒子と同一の沈降速度を持つ、密度１０００ｋｇ／ｍ３の球状粒子の直径として説明できる。大きい、低密度の粒子が、より小さく、より密度が高い粒子と同一の沈降速度を持つことができるため、当然ながら、粒子のｄａは、粒子の物理的寸法だけでなく、密度を含む。Ｈｉｎｄｓ，Ｗ．Ｃ．Ａｅｒｏｓｏｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ：Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ，Ｂｅｈａｖｉｏｕｒ，ａｎｄ Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ ｏｆ Ａｉｒｂｏｒｎｅ Ｐａｒｔｉｃｌｅ；Ｗｉｌｅｙ，１９９９から、沈降速度（ＶＴＳ）は、粒子の空気動力学径と移動度直径を関係させて使用でき：
式中、ｇは重力加速度、ρ０は１０００ｋｇ／ｍ３の単位密度、及びρｅｆｆは実行密度であり、球状粒子の嵩密度と等しい。上記方程式を簡略化することにより、空気動力学径と移動度直径の変換ができる。
【数8】
【数9】
【0142】
ほぼ単分散の１００ｎｍ以上の粒子サイズを選択するために、この研究では空力エアロゾル分級装置（ＡＡＣ）を使用した。ＡＡＣは、空気動力学径により選択するため、ろ過効率などの結果を、ＤＭＡを使用する結果と直接結びつけられるように、これらの直径を移動度直径に変換した。例えば、２５００ｎｍの移動度直径がＤＯＳ粒子（ρ＝９１４ｋｇ／ｍ３）にとって望ましい場合、相当する空気動力学径は、２３８７ｎｍと計算された。その後、２３８７ｎｍの粒子を選択するようにＡＡＣをプログラムし、２５００ｎｍの移動度（及び物理的）直径を持つ粒子の分類をできるようにした。試験条件下において、二つの支配的な濾過機構は、遮断と拡散である。前者は、粒子がフィルター繊維から粒子半径未満を通過するガスの流れに追従し、粒子が接触し、保持される場合に起こる。粒子が、フィルター内でガスの流れから逸れ、ブラウン運動によりフィルター媒体と接触するときに、拡散による濾過が起こる。それらは、任意のフィルター繊維の粒子半径内に来ない流れにほとんど追従しないため、必然的に遮断は大きい粒子を最も効率的に捕集する。反対に、小さい粒子はブラウン運動によって大きい粒子よりも速く移動するため、拡散は、小さい粒子を効率的に捕集できる。それゆえ、小さい粒子は、流れから簡単に逸れ、近くのフィルター媒体と接触できる。従来のフィルターは、１００から５００ｎｍで特徴的な最小の濾過効率を示す（図１３）。このサイズ範囲内では、拡散曲線も遮断曲線も重ならないため、全体の濾過効率曲線は、いわゆる最大通過粒子径（ＭＰＰＳ）に位置する極小値を有して、「Ｕ」字型のプロファイルを示す。一方で、従来のフィルター媒体に対して、ＣＮＴネットワークの特有の特徴は、繊維（すなわち約１０ＣＮＴの束）の直径が、桁違いに小さいことである。繊維の表面積が非常に大きいため、拡散により比較的大きい粒子でさえも捕集できる（青色のＣＮＴ拡散曲線）。同様に、繊維間の隙間や空間も従来のフィルターよりも小さいため、遮断により捕集されないためには、粒子は非常に小さくなければならない（赤いＣＮＴ遮断曲線）。以下は、ろ過効率のかなり特有の挙動である－機構が著しく効果がないサイズ範囲が存在せず、ろ過効率において、特徴的なＵ字型のプロファイルが観察されない。
【0143】
３．電熱分析
フィルター材を加熱するのではなく、捕集したエアロゾルを評価するために抵抗加熱を効率的に使用する高速応答発熱体としてのＣＮＴフィルターの有効性をより明らかにするために、一連の追加実験を行った。これらの実験において、加熱治具（図７）に取り付けられたＣＮＴストリップ（７５×１０ｃｍ）に、室温で約５μＬの脱イオン水（ＤＩＷ）を、エアブラシ（Ｇｏｃｈｅｅｒ）を使用して吹きかけた。このストリップ（０．２ｇｍ－２及び７ｇｍ－２）を、（上述の）設定値８０℃まで加熱し、蒸発プロセスを熱的に記録した。図１４で示されているように、（上記のように）試料が終点温度に到達する時間を測定するコマ送り分析を行った。「ウェット」７ｇｍ－２の自立ＣＮＴフィルターについて、３０℃から７５℃までの加熱時間は、「ドライ」材に対して１０倍に増加し（０．４８秒から４．９８秒）、同一のパラメーターの０．２ｇｍ－２のハイブリッドＣＮＴフィルターに対しては２倍増加した。これは、ＣＮＴフィルターの低い熱慣性によって、抵抗加熱エネルギーの大部分が、ＣＮＴ層自体を加熱するのではなく、バッキング又は表面をコーティングしている水を加熱するため、無駄にならないことを示している。
フィルター材を加熱するのではなく、捕集したエアロゾルを評価するために抵抗加熱を効率的に使用する高速応答発熱体としてのＣＮＴフィルターの有効性をより明らかにするために、一連の追加実験を行った。これらの実験において、加熱治具（図７）に取り付けられたＣＮＴストリップ（７５×１０ｃｍ）に、室温で約５μＬの脱イオン水（ＤＩＷ）を、エアブラシ（Ｇｏｃｈｅｅｒ）を使用して吹きかけた。このストリップ（０．２ｇｍ－２及び７ｇｍ－２）を、（上述の）設定値８０℃まで加熱し、蒸発プロセスを熱的に記録した。図１４で示されているように、（上記のように）試料が終点温度に到達する時間を測定するコマ送り分析を行った。「ウェット」７ｇｍ－２の自立ＣＮＴフィルターについて、３０℃から７５℃までの加熱時間は、「ドライ」材に対して１０倍に増加し（０．４８秒から４．９８秒）、同一のパラメーターの０．２ｇｍ－２のハイブリッドＣＮＴフィルターに対しては２倍増加した。これは、ＣＮＴフィルターの低い熱慣性によって、抵抗加熱エネルギーの大部分が、ＣＮＴ層自体を加熱するのではなく、バッキング又は表面をコーティングしている水を加熱するため、無駄にならないことを示している。
【0144】
４．ウイルスの不活性化
追加のウイルスの不活性化試験を、ＡＡＶ９ウイルス血清型で行った。ＡＡＶ９は、安定したウイルスであると考えられているため（Ｂｅｎｎｅｔｔ，Ａ．；Ｐａｔｅｌ，Ｓ．；Ｍｉｅｔｚｓｃｈ，Ｍ．；Ｊｏｓｅ，Ａ．；Ｌｉｎｓ－Ａｕｓｔｉｎ，Ｂ．；Ｊｅｎｎｉｆｅｒ，Ｃ．Ｙ．；Ｂｏｔｈｎｅｒ，Ｂ．；ＭｃＫｅｎｎａ，Ｒ．；Ａｇｂａｎｄｊｅ－ＭｃＫｅｎｎａ，Ｍ．Ｔｈｅｒｍａｌ Ｓｔａｂｉｌｉｔｙ ａｓ ａ Ｄｅｔｅｒｍｉｎａｎｔ ｏｆ ＡＡＶ Ｓｅｒｏｔｙｐｅ Ｉｄｅｎｔｉｔｙ．Ｍｏｌ．Ｔｈｅｒ．Ｃｌｉｎ．Ｄｅｖ．２０１７，６，１７１－１８２参照）、選択した。ＡＡＶ９－ＣＭＶ－ｅＧＦＰ（Ｖｅｃｔｏｒ Ｂｉｏｌａｂｓ）ウイルス株を、ストック濃度６．３×１０１３ＧＣ／ｍＬで使用した。ＡＡＶ９溶液の０．２μＬ液滴を、７ｇｍ－２のＣＮＴストリップの上に体積２μＬピペッティングし、合計１．２６×１０１１のゲノムコピー（ＧＣ）を各ＣＮＴストリップにもたらした。ストリップを特注の加熱治具に取り付け（図７ａ）、０秒間（室温；ＲＴ）、３０秒間、６０秒間及び９０秒間、（最低温度として）８０℃に加熱した。各試料で、三回行った。液滴を含むストリップの領域を切り取り、５ｍＬのＦｒｅｅＳｔｙｌｅ２９３培地を含む１５ｍＬ遠心分離管内に置いた。２μＬのＡＡＶ９のストック溶液を含む対照培地を、希釈割合１：１０００で準備した。全てのアリコートを、分析前に－８０℃で貯蔵した。キットの説明書のとおりに、ＡＡＶリアルタイムＰＣＲ力価キット（Ｔａｋａｒａ Ｃａｔ＃６２３３）を使用してＡＡＶウイルス力価を行い、ＡＡＶ力価ＥＬＩＳＡ（ＰｒｏＧｅｎ Ｃａｔ＃ＰＲＡＡＶ９）を使用して、完全なままのＡＡＶ９の定量化を行った。図１５から分かるように、ＣＮＴストリップからのＡＡＶ９の除去は、上記の方法を使用して達成可能であり、ＡＡＶ９の完全な不活性化は、ｑＰＣＲとＥＬＩＳＡの両方で検証したところ、３０秒加熱した後にすでに達成されていた。
追加のウイルスの不活性化試験を、ＡＡＶ９ウイルス血清型で行った。ＡＡＶ９は、安定したウイルスであると考えられているため（Ｂｅｎｎｅｔｔ，Ａ．；Ｐａｔｅｌ，Ｓ．；Ｍｉｅｔｚｓｃｈ，Ｍ．；Ｊｏｓｅ，Ａ．；Ｌｉｎｓ－Ａｕｓｔｉｎ，Ｂ．；Ｊｅｎｎｉｆｅｒ，Ｃ．Ｙ．；Ｂｏｔｈｎｅｒ，Ｂ．；ＭｃＫｅｎｎａ，Ｒ．；Ａｇｂａｎｄｊｅ－ＭｃＫｅｎｎａ，Ｍ．Ｔｈｅｒｍａｌ Ｓｔａｂｉｌｉｔｙ ａｓ ａ Ｄｅｔｅｒｍｉｎａｎｔ ｏｆ ＡＡＶ Ｓｅｒｏｔｙｐｅ Ｉｄｅｎｔｉｔｙ．Ｍｏｌ．Ｔｈｅｒ．Ｃｌｉｎ．Ｄｅｖ．２０１７，６，１７１－１８２参照）、選択した。ＡＡＶ９－ＣＭＶ－ｅＧＦＰ（Ｖｅｃｔｏｒ Ｂｉｏｌａｂｓ）ウイルス株を、ストック濃度６．３×１０１３ＧＣ／ｍＬで使用した。ＡＡＶ９溶液の０．２μＬ液滴を、７ｇｍ－２のＣＮＴストリップの上に体積２μＬピペッティングし、合計１．２６×１０１１のゲノムコピー（ＧＣ）を各ＣＮＴストリップにもたらした。ストリップを特注の加熱治具に取り付け（図７ａ）、０秒間（室温；ＲＴ）、３０秒間、６０秒間及び９０秒間、（最低温度として）８０℃に加熱した。各試料で、三回行った。液滴を含むストリップの領域を切り取り、５ｍＬのＦｒｅｅＳｔｙｌｅ２９３培地を含む１５ｍＬ遠心分離管内に置いた。２μＬのＡＡＶ９のストック溶液を含む対照培地を、希釈割合１：１０００で準備した。全てのアリコートを、分析前に－８０℃で貯蔵した。キットの説明書のとおりに、ＡＡＶリアルタイムＰＣＲ力価キット（Ｔａｋａｒａ Ｃａｔ＃６２３３）を使用してＡＡＶウイルス力価を行い、ＡＡＶ力価ＥＬＩＳＡ（ＰｒｏＧｅｎ Ｃａｔ＃ＰＲＡＡＶ９）を使用して、完全なままのＡＡＶ９の定量化を行った。図１５から分かるように、ＣＮＴストリップからのＡＡＶ９の除去は、上記の方法を使用して達成可能であり、ＡＡＶ９の完全な不活性化は、ｑＰＣＲとＥＬＩＳＡの両方で検証したところ、３０秒加熱した後にすでに達成されていた。
【0145】
５．加熱されたＣＮＴマット上での液滴とエアロゾルの乾燥
計算モデルを、ＣＮＴマット上の水滴の拡散律速蒸発をシミュレーションするために開発した。まず、液滴の乾燥の実験結果により実証し、エアロゾル液滴の一般的な乾燥時間を予測するために使用した。また、等温条件下の簡略化した偽定常状態分析モデルを、結果検証のために使用した（上記ＨｕとＷｕ参照）。
計算モデルを、ＣＮＴマット上の水滴の拡散律速蒸発をシミュレーションするために開発した。まず、液滴の乾燥の実験結果により実証し、エアロゾル液滴の一般的な乾燥時間を予測するために使用した。また、等温条件下の簡略化した偽定常状態分析モデルを、結果検証のために使用した（上記ＨｕとＷｕ参照）。
【0146】
ＣＯＭＳＯＬモデルの特徴
計算シミュレーションを、市販のソフトウェアＣＯＭＳＯＬ Ｍｕｌｔｉｐｈｙｓｉｃｓを使用して行った。このモデルは、ＣＮＴマット、水滴及び周辺の空気を含む円筒状のドメインに循環する２Ｄ軸対称形状を採用していた。周囲の条件の影響を減らすために、ドメインの全高は、液滴の高さの１，６００倍であり、２５℃、相対湿度６０％で一定に保った。実験中に使用される相対的な長さスケールと一致するように、特に規定のない限り、ドメインの半径は、０．４μＬの液滴の底面半径の４０倍にした。
計算シミュレーションを、市販のソフトウェアＣＯＭＳＯＬ Ｍｕｌｔｉｐｈｙｓｉｃｓを使用して行った。このモデルは、ＣＮＴマット、水滴及び周辺の空気を含む円筒状のドメインに循環する２Ｄ軸対称形状を採用していた。周囲の条件の影響を減らすために、ドメインの全高は、液滴の高さの１，６００倍であり、２５℃、相対湿度６０％で一定に保った。実験中に使用される相対的な長さスケールと一致するように、特に規定のない限り、ドメインの半径は、０．４μＬの液滴の底面半径の４０倍にした。
【0147】
体積密度が約５００ｋｇｍ－３であると、７ｇｍ－２のＣＮＴフィルター試料は、厚さ１０μｍであると推定される。比熱容量は、８００ＪＫ－１ｋｇ－１に設定し（Ｍａｓａｒａｐｕ，Ｃ．；Ｈｅｎｒｙ，Ｌ．Ｌ．；Ｗｅｉ，Ｂ．Ｓｐｅｃｉｆｉｃ Ｈｅａｔ ｏｆ Ａｌｉｇｎｅｄ Ｍｕｌｔｉｗａｌｌｅｄ Ｃａｒｂｏｎ Ｎａｎｏｔｕｂｅ．Ｎａｎｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ ２００５，１６（９），１４９０－１４９４．（https://doi.org/10.1088/0957-4484/16/9/013）参照）、面内及び面外の熱伝導率は、それぞれ１３０Ｗｍ－１Ｋ－１及び０．１１Ｗｍ－１Ｋ－１に設定した（Ｚｈａｎｇ，Ｘ．；Ｔａｎ，Ｗ．；Ｓｍａｉｌ，Ｆ.；Ｖｏｌｄｅｒ，Ｍ．Ｄｅ；Ｆｌｅｃｋ，Ｎ．；Ｂｏｉｅｓ，Ａ．Ｈｉｇｈ－Ｆｉｄｅｌｉｔｙ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ ｏｎ Ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ Ｔｈｅｒｍａｌ Ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙ ｏｆ Ｃａｒｂｏｎ Ｎａｎｏｔｕｂｅ Ｓｈｅｅｔｓ ａｎｄ ｏｎ Ｔｈｅｉｒ Ｅｆｆｅｃｔｓ ｏｆ Ｔｈｅｒｍａｌ Ｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔ ｏｆ Ｎａｎｏｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ Ｒｅｌａｔｅｄ Ｃｏｎｔｅｎｔ．Ｎａｎｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ ２０１８，２９（３６），３６５７０８．（htts://doi.org/10.1088/1361-6528/aacd7b）参照）。
【0148】
仮定
液滴が重力の影響を無視できるほど十分小さいため、液滴は、蒸発時間を通して一定の接触半径を保ち、球状キャップ形を維持していると仮定した。表面の水分フラックスの平均値を仮定することにより、移動メッシュ方法を気液界面の幾何変形をモデル化するために使用した。また、曲率、ステファンフロー及び速度効果は無視できると仮定した（Ｓｅｍｅｎｏｖ，Ｓ．；Ｓｔａｒｏｖ，Ｖ．Ｍ．；Ｒｕｂｉｏ，Ｒ．Ｇ．；Ｖｅｌａｒｄｅ，Ｍ．Ｇ．Ｃｏｍｐｕｔｅｒ Ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎｓ ｏｆ Ｅｖａｐｏｒａｔｉｏｎ ｏｆ Ｐｉｎｎｅｄ Ｓｅｓｓｉｌｅ Ｄｒｏｐｌｅｔｓ：Ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ ｏｆ Ｋｉｎｅｔｉｃ Ｅｆｆｅｃｔｓ．Ｌａｎｇｍｕｉｒ ２０１２，２８（４３），１５２０３－１５２１１参照）。本モデルは、蒸発冷却及び気液界面での温度勾配により引き起こされるマランゴニ対流を組み込んだ。
液滴が重力の影響を無視できるほど十分小さいため、液滴は、蒸発時間を通して一定の接触半径を保ち、球状キャップ形を維持していると仮定した。表面の水分フラックスの平均値を仮定することにより、移動メッシュ方法を気液界面の幾何変形をモデル化するために使用した。また、曲率、ステファンフロー及び速度効果は無視できると仮定した（Ｓｅｍｅｎｏｖ，Ｓ．；Ｓｔａｒｏｖ，Ｖ．Ｍ．；Ｒｕｂｉｏ，Ｒ．Ｇ．；Ｖｅｌａｒｄｅ，Ｍ．Ｇ．Ｃｏｍｐｕｔｅｒ Ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎｓ ｏｆ Ｅｖａｐｏｒａｔｉｏｎ ｏｆ Ｐｉｎｎｅｄ Ｓｅｓｓｉｌｅ Ｄｒｏｐｌｅｔｓ：Ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ ｏｆ Ｋｉｎｅｔｉｃ Ｅｆｆｅｃｔｓ．Ｌａｎｇｍｕｉｒ ２０１２，２８（４３），１５２０３－１５２１１参照）。本モデルは、蒸発冷却及び気液界面での温度勾配により引き起こされるマランゴニ対流を組み込んだ。
【0149】
物理特性及び境界条件の調節
滑りなし及びフラックスなしの境界条件を、液固界面及び気固界面の両方に適用し、非圧縮性ナビエ・ストークス方程式を使用して両液相内の流れをモデル化した。液気界面から離れた水蒸気の拡散律速移動は、空気ドメイン内の低濃度の化学種の輸送方程式により説明された。水分含量を、上部及び放射状領域の境界で周囲条件となるように設定した。フラックスなしの境界条件を気固界面に適用し、気液界面は、気液平衡とした。熱伝達方程式を三つ全ての相に適用した。最上部及び放射状領域の境界は、固定温度とした。底面領域の境界は、長さスケール４０ｍｍ、実験で使用したマットの幅の自然対流の影響下にあった。マットの両面は、放射率を単位として、輻射により熱を放出する。ＣＮＴマットには、入力電力が供給され、図７ｄで示される結果と一致するように、入力電力の値は、定常状態温度が、蒸発なく８０℃に到達するように決定した。
滑りなし及びフラックスなしの境界条件を、液固界面及び気固界面の両方に適用し、非圧縮性ナビエ・ストークス方程式を使用して両液相内の流れをモデル化した。液気界面から離れた水蒸気の拡散律速移動は、空気ドメイン内の低濃度の化学種の輸送方程式により説明された。水分含量を、上部及び放射状領域の境界で周囲条件となるように設定した。フラックスなしの境界条件を気固界面に適用し、気液界面は、気液平衡とした。熱伝達方程式を三つ全ての相に適用した。最上部及び放射状領域の境界は、固定温度とした。底面領域の境界は、長さスケール４０ｍｍ、実験で使用したマットの幅の自然対流の影響下にあった。マットの両面は、放射率を単位として、輻射により熱を放出する。ＣＮＴマットには、入力電力が供給され、図７ｄで示される結果と一致するように、入力電力の値は、定常状態温度が、蒸発なく８０℃に到達するように決定した。
【0150】
エアロゾル液滴の表面濃度を関数としての蒸発時間に関するシミュレーション
上記の基本ケースモデルに加えて、エアロゾル液滴の表面濃度の効果も研究した。流入する全ての液滴を、フィルターが捕集し、活性熱サイクルの外では蒸発が起こらないと仮定すると、アクティブ加熱の開始時のエアロゾル液滴の表面濃度を「最悪の状況」下で導き出せる。言い換えると、この状況で必要とされる蒸発時間は、確実な推定である。
上記の基本ケースモデルに加えて、エアロゾル液滴の表面濃度の効果も研究した。流入する全ての液滴を、フィルターが捕集し、活性熱サイクルの外では蒸発が起こらないと仮定すると、アクティブ加熱の開始時のエアロゾル液滴の表面濃度を「最悪の状況」下で導き出せる。言い換えると、この状況で必要とされる蒸発時間は、確実な推定である。
【0151】
通常の実験操作条件として、流量（Ｑ）１２０ｍ３ｈ－１及び総面積（Ａ）１．２３５ｍ２を使用した。空気中の飛沫濃度（ｃ）は、１ｃｍ３当たり１粒子、すなわち会話中の人間及び咳をしている人間によりもたらされるエアロゾル濃度の上限値（Ｊｏｈｎｓｏｎ ｅｔ ａｌ．Ｍｏｄａｌｉｔｙ ｏｆ Ｈｕｍａｎ Ｅｘｐｉｒｅｄ Ａｅｒｏｓｏｌ Ｓｉｚｅ Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｓ．Ｊ．Ａｅｒｏｓｏｌ Ｓｃｉ．２０１１，４２（１２），８３９－８５１．（https://doi.org/https://doi.org/10.1016/j.jaerosci.2011.07.009）参照）と仮定した。アクティブ加熱サイクル（ｔｈ）は、１分、５分、１５分又は６０分となるように選択した。モデルの入力パラメーターに変えた際に、表面濃度は、以下の方程式Ｓ７で示されるように、シミュレーションドメインに含まれるＣＮＴマットの長さスケール（ＲＳ）になった。液滴ごとの面積の平均値を使用することにより、一つの液滴のシミュレーションで、各捕集サイクル後にフィルターを乾燥させるのに必要な全蒸発時間を表すことができる。表面濃度がより高いと、各液滴が占める面積は小さくなるため、蒸発に使われる電力はより小さくなる。結果値を表Ｓ１で示している。
【数10】
【表1】
【0152】
６．プロトタイプろ過ユニットの性能評価
ＤＩＷ溶液に溶解した２０％ｗ／ｗＮａＣｌ（＞９９．７％、Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ）で満たした２０ジェット衝突噴霧器を、密閉試験体積（８．０ｍ３）中にモデルエアロゾルを発生させるために使用した。ＮａＣｌナノ結晶のサイズ分布を分析するために、原位置で、ＴＳＩウルトラファイン凝縮粒子カウンター３７７６（ＵＣＰＣ）及びＴＳＩ差分移動度解析器３０８５（ＤＭＡ）を含むＴＳＩ操作式移動度粒子寸法測定器３０８０（ＳＭＰＳ）システムを使用して、粒子測定を行った。図１６は、サイズ分布データ（円）を収集した１０回の平均を示しており、該データは、フィッティング（線）すると、全粒子濃度が６．３９×１０５ｃｍ－３での集計幾何平均径及び幾何標準偏差が、それぞれ１１８．７７ｎｍ及び２．０８ｎｍとなった。ＣＭＤは、単一のＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２の単一ウイルス粒子のサイズとよく一致するため、ＣＯＶＩＤ－１９の伝染を防ぐシステムの機能を評価することを目的する試験を、より現実的にする。
ＤＩＷ溶液に溶解した２０％ｗ／ｗＮａＣｌ（＞９９．７％、Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ）で満たした２０ジェット衝突噴霧器を、密閉試験体積（８．０ｍ３）中にモデルエアロゾルを発生させるために使用した。ＮａＣｌナノ結晶のサイズ分布を分析するために、原位置で、ＴＳＩウルトラファイン凝縮粒子カウンター３７７６（ＵＣＰＣ）及びＴＳＩ差分移動度解析器３０８５（ＤＭＡ）を含むＴＳＩ操作式移動度粒子寸法測定器３０８０（ＳＭＰＳ）システムを使用して、粒子測定を行った。図１６は、サイズ分布データ（円）を収集した１０回の平均を示しており、該データは、フィッティング（線）すると、全粒子濃度が６．３９×１０５ｃｍ－３での集計幾何平均径及び幾何標準偏差が、それぞれ１１８．７７ｎｍ及び２．０８ｎｍとなった。ＣＭＤは、単一のＳＡＲＳ－ＣｏＶ－２の単一ウイルス粒子のサイズとよく一致するため、ＣＯＶＩＤ－１９の伝染を防ぐシステムの機能を評価することを目的する試験を、より現実的にする。
【0153】
ろ過システムの挙動をより理解するために、基本数値モデルを作成し、密封体積内のエアロゾルの減少速度を解決した。本モデルは、環境対し完全に密封され、完全に混合された部屋を仮定している。これに基づき、式Ｓ８：
【数11】
【0154】
空気再循環ろ過システムの性質によって、フィルターは、単一パスに基づくユニット（すなわち、個人のマスクやプロセスガス供給ライン）と比較すると、極端に高い濾過性能を必要としない。上記モデルを使用することによって、ろ過効率が経時的な汚染物質の減少にどう影響するかの感度分析が可能となった。このシミュレーションで使用したＡＣＨ値（２２．９９ｈｒ－１）は、基本的なプロトタイプユニットを試験する際に使用される流量（２００ｍ３ｈｒ－１）及び部屋のサイズ（８．０ｍ３）に基づいている。図１７で分かるように、Ｈ１３ ＨＥＰＡフィルター（緑色の鎖線）が、９９％まで部屋を浄化するにかかった時間は、より低グレードのＥ１１ ＨＥＰＡフィルター（青色の点線）と比較して、１０％未満速かった。非ＨＥＰＡフィルター（赤色の線）を使用すると、この時間を２５％だけ増加させる。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6ab】
【図6c】
【図6d】
【図7-1】
【図7-2】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【図16】
【図17】
【国際調査報告】