特表 2023-519137 多峰性分布の球状フィラーを含む熱界面材料

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2023-05-10

(54)【発明の名称】多峰性分布の球状フィラーを含む熱界面材料

(51)【国際特許分類】

   C09K 5/14 20060101AFI20230428BHJP

   H01M 10/625 20140101ALI20230428BHJP

   H01M 10/613 20140101ALI20230428BHJP

【ＦＩ】

C09K5/14 E ZAB

H01M10/625

H01M10/613

【審査請求】未請求

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2022552295

(86)(22)【出願日】2021-03-24

(85)【翻訳文提出日】2022-08-30

(86)【国際出願番号】 US2021023873

(87)【国際公開番号】W WO2021195204

(87)【国際公開日】2021-09-30

(31)【優先権主張番号】63/000,227

(32)【優先日】2020-03-26

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】519415100

【氏名又は名称】ディディピー スペシャルティ エレクトロニック マテリアルズ ユーエス，エルエルシー

(74)【代理人】

【識別番号】100092783

【弁理士】

【氏名又は名称】小林 浩

(74)【代理人】

【識別番号】100095360

【弁理士】

【氏名又は名称】片山 英二

(74)【代理人】

【識別番号】100120134

【弁理士】

【氏名又は名称】大森 規雄

(72)【発明者】

【氏名】ヒレスハイム、ニーナ

(72)【発明者】

【氏名】グルンダー、セルジオ

(72)【発明者】

【氏名】ルッツ、アンドレアス

(72)【発明者】

【氏名】キュスター、ミシェル

(72)【発明者】

【氏名】ルッツ、ソフィー

(72)【発明者】

【氏名】コッホ、フェリックス

【テーマコード（参考）】

5H031

【Ｆターム（参考）】

5H031KK01

(57)【要約】

本明細書では、熱硬化性バインダー成分と、球形且つ熱伝導性のフィラーの混合物とを含む熱界面材料、及びその電池駆動車における使用が開示される。
【選択図】なし

【特許請求の範囲】

【請求項1】

ａ）高分子バインダー成分と、
ｂ）約８５～９５重量％の球形且つ熱伝導性のフィラーの混合物と、
を含む熱界面材料組成物であって、
前記組成物の総重量が合計１００重量％であり、
球形且つ熱伝導性のフィラーの前記混合物が、それらの合計重量を基準として、ｉ）球形であり約０．１～２０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第１の熱伝導性フィラー約１５～４０重量％と、ｉｉ）球形であり約４０～１５０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第２の熱伝導性フィラー約５０～８０重量％とを含む、熱界面材料組成物。

【請求項2】

前記組成物の総重量を基準として約１～１０重量％の前記高分子バインダー成分を含む、請求項１に記載の熱界面材料組成物。

【請求項3】

前記第１及び第２の熱伝導性フィラーがＡｌ_２Ｏ_３、Ａｌ、Ｍｇ（ＯＨ）_２、ＭｇＯ_２、ＳｉＯ_２、窒化ホウ素、及びこれらの混合物からなる群から独立して選択される、請求項１に記載の熱界面材料組成物。

【請求項4】

前記第１及び第２の熱伝導性フィラーがＡｌ_２Ｏ_３粒子である、請求項３に記載の熱界面材料組成物。

【請求項5】

前記第１の熱伝導性フィラーが約０．５～１５μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有し、前記第２の熱伝導性フィラーが約４０～１２０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する、請求項１に記載の熱界面材料組成物。

【請求項6】

前記第２の熱伝導性フィラーが約４０～９０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する、請求項５に記載の熱界面材料組成物。

【請求項7】

前記組成物の総重量を基準として、約１８～３８重量％の前記第１の熱伝導性フィラーと、約５０～７８重量％の前記第２の熱伝導性フィラーとを含む、請求項１に記載の熱界面材料組成物。

【請求項8】

前記組成物の総重量を基準として、約２０～３５重量％の前記第１の熱伝導性フィラーと、約５３～７５重量％の前記第２の熱伝導性フィラーとを含む、請求項７に記載の熱界面材料組成物。

【請求項9】

請求項１に記載の熱界面材料組成物を含む物品。

【請求項10】

１つ以上の電池セルと冷却ユニットとから形成される電池モジュールを更に含み、前記電池モジュールが、前記熱界面材料組成物を介して前記冷却ユニットに接続される、請求項１０に記載の物品。

【請求項11】

ａ）高分子バインダー成分と、ｂ）約８５～９５重量％の熱伝導性フィラーと、を含む熱界面材料組成物であって、前記組成物の総重量が合計１００重量％であり、前記熱伝導性フィラーが、その合計重量を基準として、ｉ）球形又は非球形であり約０．１～２μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第１の熱伝導性フィラー約０．５～１０重量％と、ｉｉ）球形であり約３～１０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第２の熱伝導性フィラー約１０～３５重量％と、ｉｉｉ）球形であり約４０～１５０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第３の熱伝導性フィラー約５０～８０重量％とを含む、熱界面材料組成物。

【請求項12】

前記第１の熱伝導性フィラーｉ）が、約０．５～５μｍ、より好ましくは０．６～２μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する、請求項１１に記載の熱界面材料。

【請求項13】

前記第２の熱伝導性フィラーｉｉ）が、約３～１０μｍ、好ましくは３～６μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する、請求項１１又は１２に記載の熱界面材料。

【請求項14】

前記第３の熱伝導性フィラーｉｉｉ）が、約４０～１５０μｍ、好ましくは５０～１００μｍ、より好ましくは５５～８５μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する、請求項１１、１２、又は１３に記載の熱界面材料。

【請求項15】

前記組成物の総重量を基準として約１～１０重量％の高分子バインダー成分を含む、請求項１１～１４のいずれか一項に記載の熱界面材料組成物。

【請求項16】

前記第１、第２、及び第３の熱伝導性フィラーが、Ａｌ_２Ｏ_３、水酸化アルミニウム、Ｍｇ（ＯＨ）_２、ＭｇＯ_２、ＳｉＯ_２、ＺｎＯ、ＴｉＯ_２、窒化ホウ素、及びこれらの混合物からなる群から独立して選択される、請求項１１～１５のいずれか一項に記載の熱界面材料組成物。

【請求項17】

前記第１の伝導性フィラーが水酸化アルミニウムであり、前記第２及び第３の熱伝導性フィラーがＡｌ_２Ｏ_３粒子である、請求項１１～１６のいずれか一項に記載の熱界面材料組成物。

【請求項18】

前記第１の導電性フィラーｉ）が、前記組成物の総重量を基準として１～７重量％、好ましくは２～５重量％で存在する、請求項１１～１７のいずれか一項に記載の熱界面材料組成物。

【請求項19】

前記第２の導電性フィラーｉｉ）が、前記組成物の総重量を基準として１０～３０重量％、好ましくは１２～２８重量％で存在する、請求項１１～１８のいずれか一項に記載の熱界面材料組成物。

【請求項20】

前記第３の導電性フィラーｉｉｉ）が、前記組成物の総重量を基準として５０～７５重量％、好ましくは５０～６８重量％で存在する、請求項１１～１９のいずれか一項に記載の熱界面材料組成物。

【請求項21】

粒度分布Ｄ_５０が、懸濁媒体として水を使用して、ＩＳＯ１３３２０に従ってレーザー回折により測定される、請求項１～８又は１１～２０のいずれか一項に記載の熱界面材料。

【請求項22】

前記球状粒子が、４００～５５００×の倍率、好ましくは５０００×の倍率の走査型電子顕微鏡下で球状に見える粒子である、請求項１～８又は１１～２１のいずれか一項に記載の熱界面材料。

【請求項23】

前記球形粒子が１～１．２、好ましくは１～１．１のアスペクト比を有する、請求項１～８又は１１～２２のいずれか一項に記載の熱界面材料。

【請求項24】

１つ以上の電池セルと冷却ユニットとから形成される電池モジュールであって、請求項１～８又は１１～２３のいずれか一項に記載の熱界面材料組成物を介して前記冷却ユニットに接続される電池モジュール。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、熱界面材料及び電池式自動車におけるそれらの使用に関する。

【背景技術】

【0002】

従来の移動手段と比較して、電池式自動車は、軽量であることや低減されたＣＯ_２排出量などの大きな利点を有している。しかしながら、技術を確実に最適に使用するためには、依然として多くの技術的問題を克服する必要がある。例えば、業界で現在行われている取り組みの１つは、高エネルギー密度の電池を開発することによって電池式自動車の走行距離を伸ばすことである。そしてこれは、高エネルギー密度電池のためのより優れた熱管理システムを開発する必要性につながる。

【0003】

電池式自動車では、電池セル又はモジュールは熱界面材料（ＴＩＭ）によって冷却ユニットに熱的に接続される。そのようなＴＩＭは、典型的には熱伝導性フィラーが充填されたポリマー系材料から形成される。高い熱伝導率を有するＴＩＭを得るための１つの方法は、高い充填量の熱伝導性フィラーを配合することである。しかしながら、フィラーの充填量が多いと、ＴＩＭの粘度が高くなりすぎて役に立たなくなる場合もある。したがって、熱伝導率が高く、且つ粘度が低いＴＩＭの開発が依然として必要とされている。

【発明の概要】

【課題を解決するための手段】

【0004】

第１の態様では、本発明は、ａ）高分子バインダー成分と、ｂ）約８５～９５重量％の球形且つ熱伝導性のフィラーの混合物と、を含む熱界面材料組成物であって、組成物の総重量が合計１００重量％であり、球形且つ熱伝導性のフィラーの混合物が、それらの合計重量を基準として、ｉ）球形であり約０．１～２０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第１の熱伝導性フィラー約１５～４０重量％と、ｉｉ）球形であり約４０～１５０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第２の熱伝導性フィラー約５０～８０重量％とを含む、熱界面材料組成物を提供する。

【0005】

第２の態様では、本発明は、ａ）高分子バインダー成分と、ｂ）約８５～９５重量％の熱伝導性フィラーと、を含む熱界面材料組成物であって、組成物の総重量が合計１００重量％であり、熱伝導性フィラーが、その合計重量を基準として、ｉ）球形又は非球形であり約０．１～２μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第１の熱伝導性フィラー約０．５～１０重量％と、ｉｉ）球形であり約３～１０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第２の熱伝導性フィラー約１０～３５重量％と、ｉｉｉ）球形であり約４０～１５０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第３の熱伝導性フィラー約５０～８０重量％とを含む、熱界面材料組成物を提供する。

【0006】

熱界面材料組成物の一実施形態では、組成物は、組成物の総重量を基準として約１～１０重量％の高分子バインダー成分を含む。

【0007】

熱界面材料組成物のさらなる実施形態では、第１、第２、及び第３の熱伝導性フィラーは、Ａｌ_２Ｏ_３、Ａｌ、Ｍｇ（ＯＨ）_２、ＭｇＯ_２、ＳｉＯ_２、窒化ホウ素、及びこれらの混合物からなる群から独立して選択される。本発明の第２の態様では、第１の球形又は非球形の熱伝導性フィラーｉ）は、Ａｌ_２Ｏ_３、Ａｌ、ＴｉＯ_２、ＺｎＯ、Ｍｇ（ＯＨ）_２、ＭｇＯ_２、ＳｉＯ_２、窒化ホウ素、Ａｌ（ＯＨ）_３（水酸化アルミニウム）、及びこれらの混合物からなる群から選択することができる。

【0008】

熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、第１、第２及び第３の熱伝導性フィラーはＡｌ_２Ｏ_３粒子である。

【0009】

第２の態様の別の実施形態では、第１の熱伝導性フィラーｉ）は、Ａｌ_２Ｏ_３、水酸化アルミニウム、及びこれらの混合物から選択される。

【0010】

第２の態様の好ましい実施形態では、第１の熱伝導性フィラーｉ）は、Ａｌ_２Ｏ_３、水酸化アルミニウム、及びこれらの混合物から選択され、第２の熱伝導性フィラーｉｉ）はＡｌ_２Ｏ_３である。

【0011】

第２の態様の別の好ましい実施形態では、第１の熱伝導性フィラーｉ）は、Ａｌ_２Ｏ_３、水酸化アルミニウム、及びこれらの混合物から選択され、第２の熱伝導性フィラーｉｉ）はＡｌ_２Ｏ_３であり、第３の熱伝導性フィラーｉｉｉ）はＡｌ_２Ｏ_３である。

【0012】

第１の態様の熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、第１の熱伝導性フィラーは、約０．５～１５μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有し、第２の熱伝導性フィラーは、約４０～１２０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する。

【0013】

第２の態様の熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、第１の熱伝導性フィラーｉ）は、約０．５～１５μｍ、より好ましくは０．６～２μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する。

【0014】

第２の態様の熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、第２の熱伝導性フィラーｉｉ）は、約３～１０μｍ、好ましくは３～６μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する。

【0015】

第２の態様の熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、第３の熱伝導性フィラーｉｉｉ）は、約４０～１５０μｍ、好ましくは５０～１００μｍ、より好ましくは５５～８５μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する。

【0016】

第１の態様の熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、第２の熱伝導性フィラーは、約４０～９０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する。

【0017】

第１の態様の熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、組成物は、組成物の総重量を基準として約１８～３８重量％の第１の熱伝導性フィラーと約５０～７８重量％の第２の熱伝導性フィラーとを含む。

【0018】

第１の態様の熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、組成物は、組成物の総重量を基準として約２０～３５重量％の第１の熱伝導性フィラーと約５３～７５重量％の第２の熱伝導性フィラーとを含む。

【0019】

第２の態様の熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、組成物は、組成物の総重量を基準として約１～７重量％、より好ましくは２～５重量％の第１の熱伝導性フィラーを含む。

【0020】

第２の態様の熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、組成物は、組成物の総重量を基準として約１０～３０重量％、より好ましくは１２～２８重量％の第２の熱伝導性フィラーを含む。

【0021】

第２の態様の熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、組成物は、組成物の総重量を基準として約５０～７５重量％、より好ましくは５０～６８重量％の第３の熱伝導性フィラーを含む。

【0022】

第２の態様の熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、組成物は、組成物の総重量を基準として約２～５重量％の第１の熱伝導性フィラーと、１２～２８重量％の第２の熱伝導性フィラーと、５０～６８重量％の第３の熱伝導性フィラーとを含む。

【0023】

第２の態様の熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、組成物は、組成物の総重量を基準として約７重量％の第１の熱伝導性フィラーと、２６重量％の第２の熱伝導性フィラーと、６０重量％の第３の熱伝導性フィラーとを含む。

【0024】

第２の態様の熱界面材料組成物の更に別の実施形態では、第１の熱伝導性フィラーｉ）は、非球形且つ約０．１～２μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３であり、第２の熱伝導性フィラーｉｉ）は、球形且つ約３～１０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３であり、第３の熱伝導性フィラーｉｉｉ）は、球形且つ約４０～１５０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３である。

【0025】

第２の態様の熱界面材料の更に別の実施形態では、第１の熱伝導性フィラーｉ）は、非球形且つ約０．１～２μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する水酸化アルミニウム［Ａｌ（ＯＨ）_３］であり、第２の熱伝導性フィラーｉｉ）は、球形且つ約３～１０μｍの粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３であり、第３の熱伝導性フィラーｉｉｉ）は、球形且つ約４０～１５０μｍの粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３である。

【0026】

第２の態様の熱界面材料の更に別の実施形態では、第１の熱伝導性フィラーｉ）は、０．５～１０重量％で存在し、非球形且つ約０．１～２μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３であり、第２の熱伝導性フィラーｉｉ）は、１０～３５重量％で存在し、球形且つ約３～１０μｍの粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３であり、第３の熱伝導性フィラーｉｉｉ）は、５０～８０重量％で存在し、球形且つ約４０～１５０μｍの粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３である。

【0027】

第２の態様の熱界面材料の更に別の実施形態では、第１の熱伝導性フィラーｉ）は、０．５～１０重量％で存在し、非球形且つ約０．１～２μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する水酸化アルミニウム［Ａｌ（ＯＨ）_３］であり、第２の熱伝導性フィラーｉｉ）は、１０～３５重量％で存在し、球形且つ約３～１０μｍの粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３であり、第３の熱伝導性フィラーｉｉｉ）は、５０～８０重量％で存在し、球形且つ約４０～１５０μｍの粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３である。

【0028】

第２の態様の熱界面材料の更に別の実施形態では、第１の熱伝導性フィラーｉ）は、０．５～１０重量％で存在し、非球形且つ約０．５～１．５μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３であり、第２の熱伝導性フィラーｉｉ）は、１０～３５重量％で存在し、球形且つ約３～７μｍの粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３であり、第３の熱伝導性フィラーｉｉｉ）は、５０～８０重量％で存在し、球形且つ約５０～９０μｍの粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３である。

【0029】

第２の態様の熱界面材料の更に別の実施形態では、第１の熱伝導性フィラーｉ）は、０．５～１０重量％で存在し、非球形且つ約１～２μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する水酸化アルミニウム［Ａｌ（ＯＨ）_３］であり、第２の熱伝導性フィラーｉｉ）は、１０～３５重量％で存在し、球形且つ約３～７μｍの粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３であり、第３の熱伝導性フィラーｉｉｉ）は、５０～８０重量％で存在し、球形且つ約５０～９０μｍの粒度分布Ｄ_５０を有するＡｌ_２Ｏ_３である。

【0030】

本明細書では、上述した熱界面材料組成物を含む物品が更に提供される。

【0031】

物品の一実施形態では、物品は、１つ以上の電池セルと冷却ユニットとから形成される電池モジュールを更に含み、電池モジュールは、熱界面材料組成物を介して冷却ユニットに接続される。

【発明を実施するための形態】

【0032】

第１の態様によれば、高分子バインダー成分と、ＴＩＭ組成物の総重量を基準として約８５～９５重量％の球形の熱伝導性フィラーの混合物とを含む熱界面材料（ＴＩＭ）が本明細書において開示される。また、球形の熱伝導性フィラーの混合物は、合計重量を基準として、約０．１～２０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第１の球形の熱伝導性フィラー約１５～４０重量％と、約４０～１５０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第２の球形の熱伝導性フィラー約５０～８０重量％とを含む。

【0033】

本明細書では、第２の態様によれば、ａ）高分子バインダー成分と、ｂ）約８５～９５重量％の熱伝導性フィラーと、を含む熱界面材料組成物であって、組成物の総重量が合計１００重量％であり、熱伝導性フィラーが、その合計重量を基準として、ｉ）球形又は非球形であり約０．１～２μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第１の熱伝導性フィラー約０．５～１０重量％と、ｉｉ）球形であり約３～１０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第２の熱伝導性フィラー約１０～３５重量％と、ｉｉｉ）球形であり約４０～１５０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第３の熱伝導性フィラー約５０～８０重量％とを含む、熱界面材料組成物も開示される。

【0034】

高分子バインダー成分は、任意の適切なポリマー材料から形成することができる。一実施形態では、高分子バインダー成分はエラストマー系材料から形成される。本明細書で使用されるエラストマー系材料の例としては、限定するものではないが、ポリウレタン、尿素、エポキシ、アクリレート、シリコーン、シラン変性ポリマー（ＳＭＰ）が挙げられる。一実施形態では、高分子バインダー成分はポリウレタンから形成される。

【0035】

本開示によれば、高分子バインダー成分は、ＴＩＭ組成物の総重量を基準として１～１０重量％又は約２～７重量％のレベルでＴＩＭ組成物中に存在し得る。

【0036】

「球形」又は「球状」という用語は、本明細書では、等方性の形状、すなわち一般的にいえば広がり（粒子サイズ）がどの方向でもほぼ同じである形状を指すために使用される。特に、粒子が等方性であるためには、粒子の凸包の幾何学的中心と交差する弦の最大長と最小長の比率が、最も小さい等方性の正多面体、すなわち四面体の比を超えないことが必要である。

【0037】

粒子の形状は、走査型電子顕微鏡下での検査によって評価することができる。球状粒子は、４００～５５００×の倍率、好ましくは５０００×の倍率の走査型電子顕微鏡下で球状に見えるものである。好ましくは、粒子は、１～１．２、好ましくは１～１．１のアスペクト比も有する。

【0038】

粒子の形状は、多くの場合、粒子の長径／粒子の厚さで表されるアスペクト比によって定義される。いくつかの実施形態では、球形又は球状のフィラーのアスペクト比は、約１～３、又は約１～２、より好ましくは１～１．２の範囲である。

【0039】

「熱伝導性フィラー」という用語は、純粋な形態で、ＡＳＴＭ５４７０に従って測定される熱伝導率が２Ｗ／ｍＫを超えるフィラー材料を指すことが意図されている。

【0040】

更に、粒度分布のメジアン径又はメジアン値としても知られる粒度分布Ｄ_５０は、累積分布の５０％における粒径の値である。例えば、Ｄ_５０＝１０μｍである場合、サンプル中の粒子の５０体積％が１０μｍより大きい平均直径を有し、粒子の５０体積％が１０μｍより小さい平均直径を有する。粒子の１つのグループの粒度分布Ｄ_５０は、例えば懸濁媒体として水若しくはアセトンを使用するＡＳＴＭ Ｂ８２２－１０又はＡＳＴＭ Ｂ８２２－２０に従う光散乱法を使用して、又は例えば懸濁媒体として水若しくはアセトンを使用するＡＳＴＭ Ｂ８２２－１０若しくはＡＳＴＭ Ｂ８２２－２０若しくはＩＳＯ１３３２０に従うレーザー回折法を使用して、決定することができる。好ましくは、ＩＳＯ１３３２０によるレーザー回折が使用され、懸濁媒体として水が使用される。

【0041】

本明細書で使用される球形の熱伝導性フィラーは、Ａｌ_２Ｏ_３、Ａｌ、Ｍｇ（ＯＨ）_２、ＭｇＯ_２、ＳｉＯ_２、窒化ホウ素を含むがこれらに限定されない任意の適切な材料から形成することができる。第１の態様では、球形の熱伝導性フィラーの混合物は、異なる粒度分布を有する少なくとも２つのグループのフィラーから構成される。すなわち、約０．１～２０μｍ又は約０．５～１５μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第１の球形の熱伝導性フィラーと、約４０～１５０μｍ、約４０～１２０μｍ、又は約４０～９０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第２の球形の熱伝導性フィラーである。球形の熱伝導性フィラーの合計重量を基準として、第１の球形の熱伝導性フィラーは、約１５～４０重量％、又は約１８～３８重量％、又は約２０～３５重量％のレベルで存在することができ、第２の球形の熱伝導性フィラーは、約５０～８０重量％、又は約５０～７８重量％、又は約５３～７５重量％のレベルで存在することができる。第１及び第２のフィラーは、同じ又は異なる熱伝導性材料から形成され得る。また、第１及び第２のフィラーのそれぞれは、１種又は２種以上の材料から構成されていてもよい。更に、球形の熱伝導性フィラーの混合物は、第１及び第２の球形の熱伝導性フィラーとは異なる粒度分布Ｄ_５０を有する球形の熱伝導性フィラーの追加のグループを更に含み得る。一実施形態では、球形の熱伝導性フィラーの混合物は、球形のＡｌ_２Ｏ_３粒子である。

【0042】

本明細書で使用される球形の熱伝導性フィラーは、Ａｌ_２Ｏ_３、Ａｌ、Ｍｇ（ＯＨ）_２、ＭｇＯ_２、ＳｉＯ_２、窒化ホウ素を含むがこれらに限定されない任意の適切な材料から形成することができる。第２の態様では、球形及び非球形の熱伝導性フィラーの混合物は、異なる粒度分布を有する少なくとも３つのグループのフィラーから構成される。すなわち、ｉ）約０．１～２μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第１の球形又は非球形の熱伝導性フィラーと、ｉｉ）球形であり約３～１０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第２の熱伝導性フィラーと、ｉｉｉ）球形であり約４０～１５０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第３の熱伝導性フィラーである。第１、第２、及び第３のフィラーは、同じ又は異なる熱伝導性材料から形成され得る。また、第１、第２、及び第３のフィラーのそれぞれは、１種又は２種以上の材料から構成されていてもよい。更に、球形又は非球形の熱伝導性フィラーの混合物は、第１及び第２の球形の熱伝導性フィラーとは異なる粒度分布Ｄ_５０有する球形の熱伝導性フィラーの追加のグループを更に含み得る。一実施形態では、球形の熱伝導性フィラーの混合物は、球状のＡｌ_２Ｏ_３粒子である。

【0043】

更に、球形の熱伝導性フィラーは、例えば脂肪酸、シラン、ジルコニウム系カップリング剤、チタネートカップリング剤、カルボキシレートなどで表面処理されていてもよい。

【0044】

球形の熱伝導性フィラーの混合物は、ＴＩＭ組成物の総重量を基準として約８５～９５重量％のレベルでＴＩＭ組成物中に存在し得る。

【0045】

更に、本明細書に開示されるＴＩＭ組成物は、触媒、可塑剤、安定剤、接着促進剤、フィラー、着色剤などの他の適切な添加剤を任意選択的に更に含み得る。そのような任意選択的な添加剤は、ＴＩＭの総重量を基準として最大約１０重量％、又は最大約８重量％、又は最大約５重量％のレベルで存在し得る。

【0046】

以下の実施例で示されるように、球形の熱伝導性フィラーの混合物（約０．１～２０μｍの範囲の粒度分布を有するもの１５～４０重量％と、約４０～１５０μｍの範囲の粒度分布を有するもの５０～８０重量％）を添加すると、粘度が低く導電率が高いＴＩＭが得られる。

【0047】

以下の実施例で示されるように、本発明の第２の態様によれば、約０．１～２μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する球形及び非球形の熱伝導性フィラーの混合物を添加すると、粘度が低く導電率が高いＴＩＭが得られる。

【0048】

本明細書では、電池パックシステムであって、その中の冷却ユニット又はプレートが上述したＴＩＭを介して電池モジュール（１つ以上の電池セルから形成される）に結合されており、その結果熱をそれらの間で伝導することができる、電池パックシステムが更に開示される。一実施形態では、電池パックシステムは電池式自動車で使用されるものである。

【実施例】

【0049】

材料
・アミン－１ 三官能性ポリエーテルアミン
・アミン－２ 二官能性ポリエーテルアミン
・可塑剤 メチル化菜種油；
・安定剤 商品名Ｃａｌｏｆｏｒｔ^ＴＭＳＶとしてＫｅｙｓｅｒ＆Ｍａｃｋａｙから入手した沈降炭酸カルシウム；
・触媒 Ｅｖｏｎｉｋから商品名Ｄａｂｃｏ^ＴＭＬＶ３３として入手した、６７％ジプロピレングリコール中に溶解した３３％トリエチレンジアミン；
・アクリレート Ｓａｒｔｏｍｅｒから入手したエトキシル化トリメチロールプロパントリアクリレート；
・ＳＴＰ Ｃｏｖｅｓｔｒｏから商品名Ｄｅｓｍｏｓｅａｌ^ＴＭＳ ＸＰ２６３６として入手した脂肪族シラン末端ウレタンプレポリマー；
・プレポリマー 芳香族トルエンジイソシアネート（ＴＤＩ）ベースのポリイソシアネートプレポリマーとカルダノールとの反応生成物；
・着色剤 商品名Ａｒａｌｄｉｔ ＤＷ ０１３４ＧｒｕｅｎとしてＨｕｎｔｓｍａｎから入手した着色ペースト；
・Ａｌ_２Ｏ_３－ｓ－１ 粒度分布Ｄ_５０が０．７μｍである粒子２０重量％と、粒度分布Ｄ_５０が５．９μｍである粒子１０重量％と、粒度分布Ｄ_５０が７９μｍである粒子７０重量％とから構成され、アスペクト比が１．２未満である三峰性（ｔｒｉｍｏｄｕｌｕｓ）球状Ａｌ_２Ｏ_３粒子；
・Ａｌ_２Ｏ_３－ｐ－１ 粒度分布Ｄ_５０が０．７μｍである粒子２０重量％と、粒度分布Ｄ_５０が５．９μｍである粒子１０重量％と、粒度分布Ｄ_５０が７９μｍである粒子７０重量％とから構成され、アスペクト比が１．２超である三峰性（ｔｒｉｍｏｄｕｌｕｓ）非球状Ａｌ_２Ｏ_３粒子；
・ＡＴＨ－１ 粒度分布Ｄ_５０が１０μｍ未満である粒子と、粒度分布Ｄ_５０が５０μｍ超である粒子とから構成され、アスペクト比が１．２超である二峰性分布の非球状三水酸化アルミニウム；
・ＡＴＨ－２ 粒度分布Ｄ_５０が２μｍでありアスペクト比が１．２超である、単峰性（ｍｏｎｏｍｏｄｕｌｕｓ）の三水酸化アルミニウム（非球状）；
・ＡＴＨ－３ 粒度分布Ｄ_５０が５０μｍでありアスペクト比が１．２超である、単峰性（ｍｏｎｏｍｏｄｕｌｕｓ）の三水酸化アルミニウム（非球状）；
・ＡＴＨ－４ 粒度分布Ｄ_５０が１．５μｍでありアスペクト比が１．２超である、単峰性（ｍｏｎｏｍｏｄｕｌｕｓ）の三水酸化アルミニウム（非球状）；
・Ａｌ_２Ｏ_３－ｐ－２ 粒度分布Ｄ_５０が５μｍでありアスペクト比が１．２超である、単峰性（ｍｏｎｏｍｏｄｕｌｕｓ）の非球状Ａｌ_２Ｏ_３粒子；
・Ａｌ_２Ｏ_３－ｐ－３ 粒度分布Ｄ_５０が７０μｍでありアスペクト比が１．２超である、単峰性（ｍｏｎｏｍｏｄｕｌｕｓ）の非球状Ａｌ_２Ｏ_３粒子；
・Ａｌ_２Ｏ_３－ｐ－４ 粒度分布Ｄ_５０が０．８μｍでありアスペクト比が１．２超である、非球状Ａｌ_２Ｏ_３粒子；
・Ａｌ_２Ｏ_３－ｓ－２ 粒度分布Ｄ_５０が５μｍでありアスペクト比が１．２未満である、単峰性（ｍｏｎｏｍｏｄｕｌｕｓ）の球状Ａｌ_２Ｏ_３粒子；
・Ａｌ_２Ｏ_３－ｓ－３ 粒度分布Ｄ_５０が７０μｍでありアスペクト比が１．２未満である、単峰性（ｍｏｎｏｍｏｄｕｌｕｓ）の球状Ａｌ_２Ｏ_３粒子；
・Ａｌ－ｓ Ｅｃｋｈａｒｔから入手した、粒度分布Ｄ_５０が１４μｍでありアスペクト比が１．２未満である、単峰性（ｍｏｎｏｍｏｄｕｌｕｓ）の球状Ａｌ粒子；
・ＴｉＯ_２ Ｋｒｏｎｏｓ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｉｎｃ．から入手した二酸化チタン粒子；
・Ａｌ_２Ｏ_３－ｓ－４ 粒度分布Ｄ_５０が０．７μｍでありアスペクト比が１．２未満である、単峰性（ｍｏｎｏｍｏｄｕｌｕｓ）の球状Ａｌ_２Ｏ_３粒子；
・Ａｌ－ｐ－１ 粒度分布Ｄ_５０が８μｍでありアスペクト比が１．２超である、単峰性（ｍｏｎｏｍｏｄｕｌｕｓ）の非球状Ａｌ粒子；
・Ａｌ－ｐ－２ 粒度分布Ｄ_５０が８０μｍでありアスペクト比が１．２超である、単峰性（ｍｏｎｏｍｏｄｕｌｕｓ）の非球状Ａｌ粒子；

【0050】

粒度分布は、水を懸濁媒体として使用して、ＩＳＯ１３３２０に従ってレーザー回折によって測定した。

【0051】

粒子形状は、走査型電子顕微鏡下での検査によって評価した。球状粒子は、５０００×の倍率の走査型電子顕微鏡で球形に見え、且つアスペクト比が１．２未満であるものである。

【0052】

比較例ＣＥ１～ＣＥ８並びに実施例Ｅ１～Ｅ７、Ｅ８及びＥ９
ＣＥ１～ＣＥ８並びにＥ１～Ｅ７、Ｅ８及びＥ９のそれぞれにおいて、パートＡ及びパートＢは、表１に列挙した成分（第１の液体成分、次いで固体成分）を混合することによって別々に調製した。パートＡとパートＢの粘度（Ａｎｔｏｎ－Ｐａａｒ ＮＭＣ ２０２レオメーターを使用）と熱伝導率（ＡＳＴＭ５４７０による）を測定し、表１にまとめた。その後、Ｓｐｅｅｄｍｉｘｅｒを２０秒間使用してパートＡとパートＢを１：１の体積比で混合し、最終的な熱界面材料（ＴＩＭ）を得た。また、ＴＩＭの熱伝導率を測定し、表１にまとめた。

【0053】

ここで示されるように、球形の熱伝導性フィラーの混合物（約０．１～２０μｍの範囲の粒度分布を有するもの１５～４０重量％と、約４０～１５０μｍの範囲の粒度分布を有するもの５０～８０重量％）を添加すると、粘度が低く導電率が高いＴＩＭが得られた。

【0054】

実施例Ｅ８及びＥ９は、本発明の第２の態様の実施例であり、ｉ）球形又は非球形であり約０．１～２μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第１の熱伝導性フィラー［Ａｌ_２Ｏ_３－ｐ－４、Ｄ_５０ ０．８μｍ（Ｅｘ８）、ＡＴＨ－４、Ｄ_５０ １．５μｍ（Ｅｘ．９）］と、ｉｉ）球形であり約３～１０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第２の熱伝導性フィラー（Ａｌ_２Ｏ_３－ｓ－２、Ｄ_５０ ５μｍ）と、ｉｉｉ）球形であり約４０～１５０μｍの範囲の粒度分布Ｄ_５０を有する第３の熱伝導性フィラー（Ａｌ_２Ｏ_３－ｓ－３、Ｄ_５０ ７０μｍ）とを含む。

【0055】

【表1】

【0056】

【表2】

【国際調査報告】