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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2023-06-12
(54)【発明の名称】エチレン－コポリマーゴム
(51)【国際特許分類】
C08F 220/18 20060101AFI20230605BHJP
C08L 23/16 20060101ALI20230605BHJP
【ＦＩ】
C08F220/18
C08L23/16
【審査請求】未請求
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2022565887
(86)(22)【出願日】2021-05-12
(85)【翻訳文提出日】2022-10-27
(86)【国際出願番号】 EP2021062644
(87)【国際公開番号】W WO2021228951
(87)【国際公開日】2021-11-18
(31)【優先権主張番号】20175017.1
(32)【優先日】2020-05-15
(33)【優先権主張国・地域又は機関】EP
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】511242409
【氏名又は名称】アランセオ・ネザーランズ・ベー・フェー
(74)【代理人】
【識別番号】100108453
【弁理士】
【氏名又は名称】村山 靖彦
(74)【代理人】
【識別番号】100110364
【弁理士】
【氏名又は名称】実広 信哉
(74)【代理人】
【識別番号】100133400
【弁理士】
【氏名又は名称】阿部 達彦
(72)【発明者】
【氏名】マリア・モンセラート・アルヴァレス・グリマ
(72)【発明者】
【氏名】ジョン・ベーレン
(72)【発明者】
【氏名】ラファエレ・ベルナルド
(72)【発明者】
【氏名】クリストフ・ゲーゲライン
【テーマコード（参考）】
4J002
4J100
【Ｆターム（参考）】
4J002BB151
4J002DA046
4J002EK006
4J002EV046
4J002FD146
4J002GJ02
4J002GN00
4J002GQ00
4J100AA02P
4J100AA03Q
4J100AA04Q
4J100AA07Q
4J100AA15P
4J100AA16Q
4J100AA17Q
4J100AA18Q
4J100AA19Q
4J100AA21Q
4J100AL08R
4J100BC27R
4J100CA05
4J100DA01
4J100DA04
4J100DA09
4J100DA49
4J100DA51
4J100FA08
4J100FA19
4J100JA28
4J100JA43
(57)【要約】
エチレンから誘導された単位、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィン、及び少なくとも１種の非共役ジエンを含む、エチレンコポリマーを含む組成物であって、そのコポリマーには、以下のものが含まれる：（ｉ）そのコポリマーの全重量を基準にして、５８重量％以下まで、好ましくは３５～５６重量％、より好ましくは３８～５２重量％のエチレンから誘導された単位；（ｉｉ）そのコポリマーの全重量を基準にして、５７重量％以下まで、好ましくは１７～５５重量％の、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィンから、好ましくはプロピレンから誘導された単位；ここで、そのエチレンコポリマーは、ポリマー鎖１本あたり、約８０単位から、約１２５単位までの、１種又は複数のジエンから誘導された単位を有しており、そしてそのエチレンコポリマーが油と混合されるが、その組成物の中の油の全量が、２９ｐｈｒ以下であり、そしてここで、その組成物が、その組成物の全重量（＝１００％）を基準にして、６０重量％～１００重量％のエチレンコポリマー及び油を含んでいる。さらに提供されるのが、そのコポリマーを含む、ゴム組成物及びゴムコンパウンド物及び物品、並びに、そのような物品、組成物、及びコンパウンド物を作製するための方法である。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
エチレンコポリマーであって、（ｉ）３５重量％から５８重量％以下まで、好ましくは３５～５６重量％、より好ましくは３８～５２重量％のエチレンから誘導された単位；
（ｉｉ）１７重量％から５７重量％以下までの、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィンから誘導された単位であって、前記少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィンにはプロピレンが含まれる、単位；
（ｉｉｉ）５～２０重量％の、５－エチリデン－２－ノルボルネン（ＥＮＢ）から誘導された単位；
を含み、
（ｉ）～（ｉｉｉ）の中の重量％が、前記コポリマーの全重量（＝１００重量％）を基準にしたものであり、前記コポリマーが、ポリマー鎖１本あたり、次の式（Ｉ）に従って求めて、８０より多いＥＮＢから誘導された単位を有している：
ＥＮＢから誘導された単位＝（［ＥＮＢ］×１０×ポリマーのＭｎ）／１２０ｇ／ｍｏｌ （Ｉ）
［式中、「［ＥＮＢ］」は、前記ポリマー中のＥＮＢ単位の含量（単位、重量％）（前記ポリマーの全重量（＝１００重量％）基準）であり、「ポリマーのＭｎ」は、前記ポリマーの数平均分子量（Ｍｎ）（単位、ｋｇ／ｍｏｌ）を意味する］、
エチレンコポリマー。
【請求項2】
５～２０の間、たとえば１０～２５の間の分岐度（Δδとして表される）を有する［ここで、Δδ（単位、度）は、０．１ｒａｄ／ｓの振動数での位相角δと、１００ｒａｄ／ｓの振動数での位相角δとの間の差であって、動的機械分光法（ＤＭＳ）により、１２５℃、１０％歪みで測定される］、請求項１に記載のエチレンコポリマー。
【請求項3】
ゲル浸透クロマトグラフィーで測定して、少なくとも４００，０００ｇ／ｍｏｌの重量平均分子量（Ｍｗ）を有する、請求項１又は２に記載のエチレンコポリマー。
【請求項4】
ポリマー鎖１本あたり、９５～１２０のＥＮＢから誘導された単位の含量を有する、請求項１～３のいずれか１項に記載のエチレンコポリマー。
【請求項5】
前記エチレンコポリマーがさらに、前記コポリマーの全重量（＝１００重量％）を基準にして、０．０５～５重量％の５－ビニル－２－ノルボルネン（ＶＮＢ）から誘導された単位を含む、請求項１～４のいずれか１項に記載のエチレンコポリマー。
【請求項6】
前記エチレンコポリマーが、前記ポリマーの全重量を基準にして、３５～５６重量％のエチレンから誘導された単位を含み、前記エチレンコポリマーが、前記エチレンコポリマーの全重量（＝１００重量％）を基準にして、７～１８％の間、又は８～１５重量％の間のＥＮＢから誘導された単位の含量を有する、請求項１～５のいずれか１項に記載のエチレンコポリマー。
【請求項7】
組成物であって、前記組成物の全重量（＝１００重量％）を基準にして、少なくとも６０重量％、好ましくは少なくとも９０重量％、より好ましくは少なくとも９５重量％の、請求項１～６のいずれか１項に記載のエチレンコポリマーを含み、前記エチレンコポリマーが油と混合されるが、前記組成物の中の油の全量が、２９ｐｈｒ以下であり、前記油が、好ましくは、１種又は複数の炭化水素ベースの油を含む、組成物。
【請求項8】
前記組成物が、ＩＳＯ ２８９に準拠して測定して、少なくとも８０のムーニー粘度ＭＬ１＋８（１５０℃）を有する、請求項７に記載の組成物。
【請求項9】
前記組成物が、１より大、且つ４．００未満、好ましくは３．７０未満、より好ましくは３．２０未満の最小位相角δｍｉｎであって、位相角（δ）対絶対モジュラス（［Ｇ＊］）のプロットから得られる、最小位相角δｍｉｎを有する、請求項７又は８に記載の組成物。
【請求項10】
８０から、最高１５０までの、ムーニー粘度ＭＬ１＋８（１５０℃）を有する、請求項７～９のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項11】
ゴムコンパウンド物を作製する方法であって、請求項１～６のいずれか１項に記載のエチレン－コポリマー、又は請求項７～１０のいずれか１項に記載の組成物を、少なくとも１種の硬化剤、任意選択により場合によっては少なくとも１種の充填剤、及びさらに任意選択により場合によっては少なくとも１種の発泡剤、又はそれらの組合せと混合することを含む、方法。
【請求項12】
請求項１１に記載の方法によって得られる、ゴムコンパウンド物。
【請求項13】
物品を作製する方法であって、請求項１２に記載のゴムコンパウンド物を、成形及び硬化にかけることを含み、ここで、成形が、硬化の後、前、又は硬化と同時に実施することができる、方法。
【請求項14】
請求項１３に記載の方法によって得られる、物品。
【請求項15】
発泡させた物品である、請求項１４に記載の物品。
【請求項16】
以下の性質（ｉ）～（ｉｖ）の内の少なくとも二つを有する請求項１３又は１４に記載の物品：（ｉ）動的剛性：１．３０未満、
（ｉｉ）ｔａｎデルタ：０．１５未満、
（ｉｉｉ）破断時伸び：少なくとも５００％、
（ｉｖ）圧縮永久歪み（７２時間、２３℃）：２０未満、好ましくは９未満。
【請求項17】
油展されたポリマー組成物を作製する方法であって、（ｉ）反応媒体中で、エチレン、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０α－オレフィン、及び少なくとも１種の非共役ジエンを重合させて、請求項１において定義されたエチレン－コポリマーを得るステップ、
（ｉｉ）前記反応媒体の中で、前記エチレンコポリマーを、１種又は複数の油と混合するステップ、
（ｉｉｉ）前記反応媒体を除去して、前記コポリマー及び前記油を含む組成物を単離するステップ、
（ｉｖ）任意選択により場合によっては、前記組成物を、乾燥、成形、圧縮、洗浄、及びそれらの組合せから選択される少なくとも一つのステップにかけるステップ、
を含む方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、エチレン－コポリマーゴム及びゴム組成物、並びにそのようなゴム及びゴム組成物を製造するためのプロセス、並びにそのようなゴムを用いて製造した物品に関する。
【背景技術】
【0002】
エチレン－α－オレフィン－エラストマー、及びエチレン－プロピレン－ジエンコポリマー（ＥＰＤＭ）は、特に、多くの用途で使用されている。一つの主たる用途においては、ＥＰＤＭタイプのポリマーが、シールとして、又はシール若しくはシーリングシステムの一成分として使用されている。ＥＰＤＭゴムは、自動車、船舶、及び航空機におけるシーリングシステムにおいて、たとえば扉又は窓のためのシーリング材料として（当業界では、「ウェザーストリップ」用途とも呼ばれている）、見出される。多くの交通用途においては、それらの物質は、低密度であることを要求され、典型的には、発泡材料（いわゆる、「スポンジ」）として提供される。ＥＰＤＭゴムはさらに、ビルディングにおいて窓をシールするため、或いは、器具に気密性若しくは水密性を与えるシールとして（たとえば水栓におけるＯリングとして）、或いは洗濯機や他の設備における開口部のためのシール若しくはフランジとしても使用されている。そのようなゴムの他の用途としては、ベルトとして、たとえばコンベヤのベルト、エスカレーターのベルト、エンジンのベルトとしての使用が挙げられる。さらなる用途としては、たとえば、エンジンマウント、屋根材、及びホースが挙げられる。
【0003】
これらの用途に適したゴムでは、良好な機械的性質、たとえば引張強度、引裂強度、さらには良好な可撓性、弾性、及び、静的応力及び動的応力下での形状維持性能などを有することが必要とされる。屋外用途で使用される場合には、広い温度範囲にわたって、これらの性質が保持されなければならない。多くの用途、特にシーリング用途においては、それらのゴムがさらに、良好な振動又は音響の減衰性能（たとえばエンジン音を減衰させるため）も必要とされる。
【0004】
ほとんどの用途において、ＥＰＤＭゴムは、少なくとも１種の他の成分とブレンドされて、いわゆるゴム「コンパウンド（ｃｏｍｐｏｕｎｄ）」（以下、コンパウンド物とも記す）が製造される。そのような成分としては、充填剤、硬化剤、又は発泡剤が挙げられる。ＥＰＤＭゴムの機械的性質、たとえば引張強度は、そのポリマーの分子量とともに増大すするということは公知である。このことにより、改良された機械的性質を達成するために、高分子量のゴムを提供することが必要となる。しかしながら、高分子量を有するゴムは、特にコンパウンド物を製造したり、そのコンパウンドを加工したりするときに、加工が困難となる傾向がある。そのような困難さは、混合が不十分、混練が困難、及びコンパウンド物における凝集した塊状物の生成、並びに、硬化可能若しくは硬化されたゴムコンパウンド物を押出成型、注型成形、又は切断した際の表面の粗さの形で顕在化される。
【0005】
これらの問題を低減させるためのいくつかの方法が、業界では公知である。一つのアプローチ方法は、たとえばポリマーの分子量分布又は分岐構造を制御することによって、特定のポリマー設計及びミクロ構造を創り出すことである。また別の公知のアプローチ方法は、そのゴム組成物に、いくつかの成分を添加して、たとえばより低い粘度の他のゴムをブレンドして、そのゴム組成物を希釈することにより、全体の粘度を下げる方法である。別な方法として、或いはそれに加えて、そのゴムに油を添加して、いわゆる「油展された（ｏｉｌ－ｅｘｔｅｎｄｅｄ）ポリマー」を製造することもできる。油展されたポリマーは、ポリマーの調製過程、又はその仕上げステップの際（すなわち、ポリマーを単離及び乾燥させるより前）のいずれかで、１種又は複数のエクステンダー油を用いてブレンドすることにより製造される。次いで、そのエクステンダー油を、ポリマーに均一に混合する。そのような油展されたポリマーは、同一のポリマーを油なしで加工するよりは、容易に加工してゴムコンパウンド物を製造することができるが、ただし、油が添加できるのは、そのゴムコンパウンド物を製造するプロセスの間だけである。
【0006】
（特許文献１）には、少なくとも３００，０００ｇ／モルの分子量を有する油展されたＥＰＤＭポリマーが記載されている。エクステンダー油の含量は、３０～７０ｐｈｒである。そのゴム組成物は、良好な機械的性質、及びさらには位相角測定において、低いデルタｍｉｎ値で表される良好な防振性を有している。しかしながら、油含量が高いために、製造コストが上昇することになる。油含量が高いことで、さらに、特に、そのゴム組成物に他の成分を添加すると、そのゴム組成物の動的性能の低下が起こりうる。このことによって、そのゴム組成物に添加しうるそのような成分、たとえば充填剤又はゴム添加剤の量が限定され、そしてその油展されたＥＰＤＭポリマーの操作枠が狭められる。（特許文献２）には、少なくともこれらの問題の内のいくつかは、特定の、モノマー組成及び分岐のレベルによって定義されるポリマー設計のエチレン－コポリマーを提供することによって克服することが可能であるということが記載されている。その油展ゴム組成物には、少なくとも４００，０００ｇ／モルの分子量を有するエチレンコポリマーが含まれ、１０～４０ｐｈｒの、どちらかと言えば低い油含量でも、良好な機械的性能及び形状維持性能を有している。しかしながら、（特許文献２）には、シーリング用途、特に発泡させたシールすなわちスポンジ材料では有用である、振動及び騒音の抑制並びに動的性質についての記述がない。
【0007】
特定の組成及び構造のエチレン－コポリマーを含む組成物、それを含む組成物を加工して、さらに改良された動的性質及び機械的性質を有するゴムコンパウンド物とすることができるということが今や見出された。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0008】
【特許文献1】米国特許出願公開第２０１７／０３１３８６８Ａ１号明細書
【特許文献2】米国特許出願公開第２０１９／０１５３２０６Ａ１号明細書
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【0009】
一つの態様においては、以下のものを含むエチレンコポリマーが提供される：
（ｉ）３５重量％から５８重量％以下まで、好ましくは３５～５６重量％、より好ましくは３８～５２重量％のエチレンから誘導された単位；
（ｉｉ）１７重量％から５７重量％以下までの、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィンから誘導された単位（ここで、その少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィンにはプロピレンが含まれる）；
（ｉｉｉ）５～２０重量％の、５－エチリデン－２－ノルボルネン（ＥＮＢ）から誘導された単位；
ここで、（ｉ）～（ｉｉｉ）の中の重量％は、コポリマー（１００重量％）の全重量を基準にしたものであり、そしてここで、そのコポリマーは、ポリマー鎖１本あたり、次の式（Ｉ）に従って求められる、８０より多いＥＮＢから誘導された単位を有している：
ＥＮＢから誘導された単位＝（［ＥＮＢ］×１０×ポリマーのＭｎ）／１２０ｇ／ｍｏｌ （Ｉ）
［式中、「［ＥＮＢ］」は、ポリマー中のＥＮＢ単位の含量（単位、重量％）（ポリマーの全重量（＝１００重量％）基準）であり、そして「ポリマーのＭｎ」は、ポリマーの数平均分子量（Ｍｎ）（単位、ｋｇ／ｍｏｌ）を意味する］。
（ｉ）３５重量％から５８重量％以下まで、好ましくは３５～５６重量％、より好ましくは３８～５２重量％のエチレンから誘導された単位；
（ｉｉ）１７重量％から５７重量％以下までの、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィンから誘導された単位（ここで、その少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィンにはプロピレンが含まれる）；
（ｉｉｉ）５～２０重量％の、５－エチリデン－２－ノルボルネン（ＥＮＢ）から誘導された単位；
ここで、（ｉ）～（ｉｉｉ）の中の重量％は、コポリマー（１００重量％）の全重量を基準にしたものであり、そしてここで、そのコポリマーは、ポリマー鎖１本あたり、次の式（Ｉ）に従って求められる、８０より多いＥＮＢから誘導された単位を有している：
ＥＮＢから誘導された単位＝（［ＥＮＢ］×１０×ポリマーのＭｎ）／１２０ｇ／ｍｏｌ （Ｉ）
［式中、「［ＥＮＢ］」は、ポリマー中のＥＮＢ単位の含量（単位、重量％）（ポリマーの全重量（＝１００重量％）基準）であり、そして「ポリマーのＭｎ」は、ポリマーの数平均分子量（Ｍｎ）（単位、ｋｇ／ｍｏｌ）を意味する］。
【0010】
また別の態様においては、エチレンコポリマーを含む組成物と、少なくとも１種の硬化剤、場合によっては少なくとも１種の充填剤、又はそれらの組合せとを混合することを含む、ゴムコンパウンド物を作製する方法が提供される。
【0011】
さらなる態様においては、その方法により得られるゴムコンパウンド物が提供される。
【0012】
さらにまた別の態様においては、そのゴムコンパウンド物を、成形及び硬化させることを含む、物品を作製する方法が提供されるが、ここで、その成形は、硬化の後、前、又は同時に実施することができる。
【0013】
さらなる態様においては、その方法によって得られる物品が提供される。
【0014】
また別の態様においては、油展されたポリマー組成物を作製する方法が提供されるが、それに含まれるのは、以下のステップである：
（ｉ）反応媒体中で、エチレン、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィン、及び少なくとも１種の非共役ジエンを重合させて、エチレン－コポリマーを得るステップ、
（ｉｉ）その反応媒体の中で、そのエチレンコポリマーを、１種又は複数の油と混合するステップ、
（ｉｉｉ）その反応媒体を除去して、そのコポリマー及びその油を含む組成物を単離するステップ、
（ｉｖ）場合によっては、その組成物を、乾燥、成形、圧縮、洗浄、及びそれらの組合せから選択される少なくとも一つのステップにかけるステップ。
（ｉ）反応媒体中で、エチレン、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィン、及び少なくとも１種の非共役ジエンを重合させて、エチレン－コポリマーを得るステップ、
（ｉｉ）その反応媒体の中で、そのエチレンコポリマーを、１種又は複数の油と混合するステップ、
（ｉｉｉ）その反応媒体を除去して、そのコポリマー及びその油を含む組成物を単離するステップ、
（ｉｖ）場合によっては、その組成物を、乾燥、成形、圧縮、洗浄、及びそれらの組合せから選択される少なくとも一つのステップにかけるステップ。
【図面の簡単な説明】
【0015】
【図1】実施例１のポリマーについてのＤＭＴＡ測定から得られた、ファン・グルプ－パルメン（ｖａｎ Ｇｕｒｐ－Ｐａｌｍｅｎ）プロットである（実験の項で説明）。破線は、最小位相角及び相当する絶対モジュラス、それぞれ、［δ］ｍｉｎ及びＧ＊
ｍｉｎを示している。
【図2】動的－機械的分析（実験の項で説明）から得られた、損失係数（ｔａｎデルタ）対振動数のプロットである。
【発明を実施するための形態】
【0016】
以下の記述において、規格が使用できる。特に断らない限り、規格は、２０２０年３月１日現在に施行されている版を使用する。たとえば、その規格が失効したなどの理由のために、施行されている版が存在しない場合には、２０２０年３月１日に最も近い日時に施行されていた版を参照する。
【0017】
以下の記述において、組成物又はポリマーの成分の量は、「重量パーセント（ｗｅｉｇｈｔ ｐｅｒｃｅｎｔ）」又は「重量％（ｗｔ．％、又は％ ｂｙ ｗｅｉｇｈｔ）」によって、相互に置き換え可能に表すことができる。「重量パーセント（ｗｅｉｇｈｔ ｐｅｒｃｅｎｔ）又は重量％（ｗｔ．％、又は％ ｂｙ ｗｅｉｇｈｔ）」という用語は、相互に置き換え可能に使用され、組成物又はポリマーそれぞれの全重量（特に断らない限り、１００％である）を基準にしている。ポリマーのモノマー又は他の成分から誘導された単位の量は、コポリマーの重量を基準にした重量％で表され、そのコポリマーが油展されている場合でも、コポリマーの全重量は、依然として、そのコポリマー全重量を指している。別の言い方をすれば、油展されたコポリマーの、コポリマーの全重量は、コポリマーとエクステンダー油の重量から、エクステンダー油の重量をマイナスしたものである。
【0018】
「ｐｈｒ」という用語は、ゴム１００部あたりの部数、すなわち、１００重量％と設定したゴムの全量を基準にした、重量パーセントを意味している。本開示におけるエチレン－コポリマーは、ゴムである。組成物に、１種若しくは複数のエチレン－コポリマー、又はエチレン－コポリマーと１種若しくは複数の他のゴムとが含まれている場合には、「ｐｈｒ」は、それらのゴムの全量を指している。
【0019】
本開示において表示されている範囲には、その範囲の終点の間のすべての値が含まれ、且つ開示されているが、特に断らない限り、それらの終点も含まれる。
【0020】
「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」又は「含む（ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ）」という用語は、相互に置き換え可能に使用される。それらは、それらが示唆している構成成分（ｉｎｇｒｅｄｉｅｎｔｓ）又は成分（ｃｏｍｐｏｎｅｎｔｓ）が含まれていることを意味しているが、他の構成成分又は成分の存在を排除する訳ではない。「からなる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ）」という用語は、限定した意味合いで使用されているのであって、組成を、「それからなる」としている構成成分のみに限定していることを意味している。
【0021】
エチレン－α－オレフィン－コポリマー
本明細書において提供されるエチレン－α－オレフィン－コポリマーは、特に、シーリング用途で特に有用な良好な動的性質、たとえば低いｔａｎデルタ値、高い反発弾性値、低い圧縮永久歪み、低い動的剛性、並びに、良好な機械的性質たとえば引張強度、及び弾性的性質たとえば破断時伸びを有する、良好な性質を有するコンパウンド物を得るのに使用することができる。高い分子量を有しているにもかかわらず、それらは、エクステンダー油を全く使用しないか、或いはほんとわずかな量を使用するだけで、加工してゴムコンパウンド物とすることができる。
本明細書において提供されるエチレン－α－オレフィン－コポリマーは、特に、シーリング用途で特に有用な良好な動的性質、たとえば低いｔａｎデルタ値、高い反発弾性値、低い圧縮永久歪み、低い動的剛性、並びに、良好な機械的性質たとえば引張強度、及び弾性的性質たとえば破断時伸びを有する、良好な性質を有するコンパウンド物を得るのに使用することができる。高い分子量を有しているにもかかわらず、それらは、エクステンダー油を全く使用しないか、或いはほんとわずかな量を使用するだけで、加工してゴムコンパウンド物とすることができる。
【0022】
本開示におけるエチレン－α－オレフィン－コポリマーは、エチレンと、少なくとも２種のさらなるコモノマーとのコポリマーである。これは、そのコポリマーが、エチレンと、それら少なくとも２種のさらなるコモノマーとから誘導された繰り返し単位を含んでいるということを意味している。そのコポリマーが、最高で５８重量パーセント（重量％）までの、エチレンから誘導された単位を含んでいるのが好ましい。本開示におけるコポリマーが、最高で５６重量％まで、より好ましくは最高で５２重量％までの、エチレンから誘導された単位を含んでいるのが、より好ましい。一つの実施態様においては、本開示のエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、３５～５６重量％、好ましくは３８～５２重量％の、エチレンから誘導された単位を含んでいる。その重量パーセントは、コポリマーの全重量を基準にしたものである。
【0023】
エチレンから誘導される単位に加えて、本開示におけるコポリマーには、以下のものから誘導された繰り返し単位が含まれる：
（ｉ）１種又は複数のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィン、好ましくはＣ３～Ｃ１２－α－オレフィン、
（ｉｉ）少なくとも１種の非共役ジエン、及び
（ｉｉｉ）少なくとも１種のデュアル重合性（ｄｕａｌ ｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｂｌｅ）ジエン。
（ｉ）１種又は複数のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィン、好ましくはＣ３～Ｃ１２－α－オレフィン、
（ｉｉ）少なくとも１種の非共役ジエン、及び
（ｉｉｉ）少なくとも１種のデュアル重合性（ｄｕａｌ ｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｂｌｅ）ジエン。
【0024】
Ｃ
３
～Ｃ
２０
－α－オレフィン
Ｃ３～Ｃ２０－α－オレフィン（本明細書においては「Ｃ３～Ｃ２０－アルファ－オレフィン」とも呼ばれる）は、３～２０個の炭素原子を含み、単一の脂肪族炭素－炭素二重結合を有するオレフィンである。その二重結合は、そのオレフィンの最先端部（ｔｅｒｍｉｎａｌ ｆｒｏｎｔ ｅｎｄ）に位置している。α－オレフィンは、芳香族又は脂肪族、直鎖状、分岐状又は環状であってよい。例としては、以下のものが挙げられる：プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－ノネン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン、１－トリデセン、１－テトラデセン、１－ペンタデセン、１－ヘキサデセン、１－ヘプタデセン、１－オクタデセン、１－ノナデセン、１－エイコセン、３－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ペンテン、３－エチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ヘキセン、４，４－ジメチル－１－ヘキセン、４，４－ジメチル－１－ペンテン、４－エチル－１－ヘキセン、３－エチル－１－ヘキセン、９－メチル－１－デセン、１１－メチル－１－ドデセン、及び１２－エチル－１－テトラデセン。複数のアルファ－オレフィンを組み合わせて使用してもよい。好ましいアルファ－オレフィンは、脂肪族のＣ３～Ｃ１２－α－オレフィン、より好ましくは脂肪族で直鎖状のＣ３～Ｃ４－α－オレフィン、最も好ましくは、プロピレン（Ｃ３－α－オレフィン）及び１－ブテン（Ｃ４－α－オレフィン）である。本開示のエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、プロピレン及び１種又は２種以上の他のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィンを含んでいるのが好ましい。本開示の一つの実施態様においては、そのエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、Ｃ３～Ｃ２０－α－オレフィンとして、プロピレンのみを含んでいる。そのエチレン－コポリマーには、好ましくは、最高５７重量％まで、より好ましくは、最高５５重量％までのＣ３～Ｃ２０－α－オレフィンから誘導された単位が含まれる（重量パーセント（重量％）はすべて、そのコポリマーの全重量基準である）。そのエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、１７～５７重量％の、Ｃ３～Ｃ２０－α－オレフィンから誘導され合計単位を含んでいるのが好ましい。そのエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、好ましくは、最高５７重量％まで、より好ましくは最高５５重量％までのプロピレンから誘導された単位を含んでいる（重量パーセントはすべて、そのコポリマーの全重量基準である）。本開示の一つの実施態様においては、そのエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、１７～５５重量％の、プロピレンから誘導された合計単位を含んでいる。
Ｃ３～Ｃ２０－α－オレフィン（本明細書においては「Ｃ３～Ｃ２０－アルファ－オレフィン」とも呼ばれる）は、３～２０個の炭素原子を含み、単一の脂肪族炭素－炭素二重結合を有するオレフィンである。その二重結合は、そのオレフィンの最先端部（ｔｅｒｍｉｎａｌ ｆｒｏｎｔ ｅｎｄ）に位置している。α－オレフィンは、芳香族又は脂肪族、直鎖状、分岐状又は環状であってよい。例としては、以下のものが挙げられる：プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－ノネン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン、１－トリデセン、１－テトラデセン、１－ペンタデセン、１－ヘキサデセン、１－ヘプタデセン、１－オクタデセン、１－ノナデセン、１－エイコセン、３－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ペンテン、３－エチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ヘキセン、４，４－ジメチル－１－ヘキセン、４，４－ジメチル－１－ペンテン、４－エチル－１－ヘキセン、３－エチル－１－ヘキセン、９－メチル－１－デセン、１１－メチル－１－ドデセン、及び１２－エチル－１－テトラデセン。複数のアルファ－オレフィンを組み合わせて使用してもよい。好ましいアルファ－オレフィンは、脂肪族のＣ３～Ｃ１２－α－オレフィン、より好ましくは脂肪族で直鎖状のＣ３～Ｃ４－α－オレフィン、最も好ましくは、プロピレン（Ｃ３－α－オレフィン）及び１－ブテン（Ｃ４－α－オレフィン）である。本開示のエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、プロピレン及び１種又は２種以上の他のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィンを含んでいるのが好ましい。本開示の一つの実施態様においては、そのエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、Ｃ３～Ｃ２０－α－オレフィンとして、プロピレンのみを含んでいる。そのエチレン－コポリマーには、好ましくは、最高５７重量％まで、より好ましくは、最高５５重量％までのＣ３～Ｃ２０－α－オレフィンから誘導された単位が含まれる（重量パーセント（重量％）はすべて、そのコポリマーの全重量基準である）。そのエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、１７～５７重量％の、Ｃ３～Ｃ２０－α－オレフィンから誘導され合計単位を含んでいるのが好ましい。そのエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、好ましくは、最高５７重量％まで、より好ましくは最高５５重量％までのプロピレンから誘導された単位を含んでいる（重量パーセントはすべて、そのコポリマーの全重量基準である）。本開示の一つの実施態様においては、そのエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、１７～５５重量％の、プロピレンから誘導された合計単位を含んでいる。
【0025】
非共役ジエン
非共役ジエンは、少なくとも２個の二重結合を含み、それらの二重結合が、鎖中、環中、環構造中、又はそれらの組合せの中で非共役である、ポリエンである。それらのポリエンは、環内及び／又は環外の二重結合を有していてよく、そして置換基を持たないか、或いは同一又は異なったタイプの複数の置換基を有していてもよい。それらの二重結合は、少なくとも、２個の炭素原子によって隔てられている。多くの場合、複数の非共役二重結合の内の１個だけが、重合触媒によって変換される。その非共役ジエンは、好ましくは脂肪族、より好ましくは脂環族及び脂肪族である。
非共役ジエンは、少なくとも２個の二重結合を含み、それらの二重結合が、鎖中、環中、環構造中、又はそれらの組合せの中で非共役である、ポリエンである。それらのポリエンは、環内及び／又は環外の二重結合を有していてよく、そして置換基を持たないか、或いは同一又は異なったタイプの複数の置換基を有していてもよい。それらの二重結合は、少なくとも、２個の炭素原子によって隔てられている。多くの場合、複数の非共役二重結合の内の１個だけが、重合触媒によって変換される。その非共役ジエンは、好ましくは脂肪族、より好ましくは脂環族及び脂肪族である。
【0026】
好適な非共役ジエンとしては、芳香族ポリエン、脂肪族ポリエン、及び脂環族ポリエン、好ましくは６～３０個の炭素原子を有するポリエン（Ｃ６～Ｃ３０－ポリエン、より好ましくはＣ６～Ｃ３０－ジエン）が挙げられる。非共役ジエンの具体例としては、以下のものが挙げられる：１，４－ヘキサジエン、３－メチル－１，４－ヘキサジエン、４－メチル－１，４－ヘキサジエン、５－メチル－１，４－ヘキサジエン、４－エチル－１，４－ヘキサジエン、３，３－ジメチル－１，４－ヘキサジエン、５－メチル－１，４－ヘプタジエン、５－エチル－１，４－ヘプタジエン、５－メチル－１，５－ヘプタジエン、６－メチル－１，５－ヘプタジエン、５－エチル－１，５－ヘプタジエン、１，６－オクタジエン、４－メチル－１，４－オクタジエン、５－メチル－１，４－オクタジエン、４－エチル－１，４－オクタジエン、５－エチル－１，４－オクタジエン、５－メチル－１，５－オクタジエン、６－メチル－１，５－オクタジエン、５－エチル－１，５－オクタジエン、６－エチル－１，５－オクタジエン、１，６－オクタジエン、６－メチル－１，６－オクタジエン、７－メチル－１，６－オクタジエン、６－エチル－１，６－オクタジエン、６－プロピル－１，６－オクタジエン、６－ブチル－１，６－オクタジエン、４－メチル－１，４－ノナジエン、５－メチル－１，４－ノナジエン、４－エチル－１，４－ノナジエン、５－エチル－１，４－ノナジエン、５－メチル－１，５－ノナジエン、６－メチル－１，５－ノナジエン、５－エチル－１，５－ノナジエン、６－エチル－１，５－ノナジエン、６－メチル－１，６－ノナジエン、７－メチル－１，６－ノナジエン、６－エチル－１，６－ノナジエン、７－エチル－１，６－ノナジエン、７－メチル－１，７－ノナジエン、８－メチル－１，７－ノナジエン、７－エチル－１，７－ノナジエン、５－メチル－１，４－デカジエン、５－エチル－１，４－デカジエン、５－メチル－１，５－デカジエン、６－メチル－１，５－デカジエン、５－エチル－１，５－デカジエン、６－エチル－１，５－デカジエン、６－メチル－１，６－デカジエン、６－エチル－１，６－デカジエン、７－メチル－１，６－デカジエン、７－エチル－１，６－デカジエン、７－メチル－１，７－デカジエン、８－メチル－１，７－デカジエン、７－エチル－１，７－デカジエン、８－エチル－１，７－デカジエン、８－メチル－１，８－デカジエン、９－メチル－１，８－デカジエン、８－エチル－１，８－デカジエン、１，５，９－デカトリエン、６－メチル－１，６－ウンデカジエン、９－メチル－１，８－ウンデカジエン、ジシクロペンタジエン、及びそれらの混合物。ジシクロペンタジエンは、デュアル重合性ジエンとして、又は非共役ジエンとしての両方で使用することができるが、そのような場合、ジシクロペンタジエンは、少なくとも１種のデュアル重合性ジエン又は少なくとも１種の非共役ジエンと組み合わせて使用される。
【0027】
好ましい非共役ジエンとしては、脂環族ポリエンが挙げられる。脂環族ジエンは、少なくとも１個の環状単位を有している。好ましい実施態様においては、その非共役ジエンが、少なくとも１個の環内二重結合、及び場合によっては、少なくとも１個の環外二重結合を有するポリエンから選択される。好ましい例としては、ジシクロペンタジエン、５－メチレン－２－ノルボルネン、及び５－エチリデン－２－ノルボルネン（ＥＮＢ）が挙げられるが、ＥＮＢが特に好ましい。一つの実施態様においては、本開示のコポリマーには、ＥＮＢのみが非共役ジエンとして含まれる。
【0028】
芳香族非共役ポリエンの例としては、ビニルベンゼン（その異性体も含む）及びビニル－イソプロペニルベンゼン（その異性体も含む）が挙げられる。
【0029】
本開示の典型的な実施態様においては、そのコポリマーが、少なくとも５重量％、且つ２０重量％以下までの、１種又は複数の非共役ジエンから誘導された単位を含む。好ましい実施態様においては、そのコポリマーに６～１８重量％、より好ましくは７～１８重量％、たとえば８～１５重量％の、１種又は複数の非共役ジエンから誘導された単位が含まれる。好ましい実施態様においては、そのコポリマーに、５重量％から最高２０重量％までのＥＮＢから誘導された単位、より好ましくは６～１８重量％のＥＮＢから誘導された単位、又は７～１８重量％、たとえば８～１５重量％のＥＮＢから誘導された単位が含まれる（重量％はすべて、エチレン－α－オレフィン－コポリマーの全重量を基準）。
【0030】
デュアル重合性ジエン
デュアル重合性ジエンは、ビニル置換された脂肪族単環式非共役ジエン、ビニル置換された二環式非共役脂肪族ジエン、アルファ－オメガ直鎖状のジエン及び非共役ジエンから選択されるが、その不飽和の両方の部位が、配位触媒（たとえば、チーグラー・ナッタのバナジウム触媒又はメタロセンタイプの触媒）によって重合することが可能である。デュアル重合性ジエンの例としては、以下のものが挙げられる：１，４－ジビニルシクロヘキサン、１，３－ジビニルシクロヘキサン、１，３－ジビニルシクロペンタン、１，５－ジビニルシクロオクタン、１－アリル－４－ビニルシクロ－ヘキサン、１，４－ジアリルシクロヘキサン、１－アリル－５－ビニルシクロオクタン、１，５－ジアリルシクロオクタン、１－アリル－４－イソプロペニル－シクロヘキサン、１－イソプロペニル－４－ビニルシクロヘキサン及び１－イソプロペニル－３－ビニルシクロペンタン、ジシクロペンタジエン、並びに１，４－シクロヘキサジエン。好ましいのは、非共役ビニルノルボルネン及びＣ８～Ｃ１２アルファ－オメガ直鎖状のジエンである（たとえば、１，７－オクタジエン、１，８－ノナジエン，１，９－デカジエン、１，１０－ウンデカジエン、１，１１－ドデカジエン）。そのデュアル重合性ジエンは、１３～１７族のヘテロ原子を含む少なくとも１種の基、たとえばＯ、Ｓ、Ｎ、Ｐ、Ｃｌ、Ｆ、Ｉ、Ｂｒ、又はそれらの組合せを用いてさらに置換されていてもよい。デュアル重合性ジエンは、ポリマーの分岐を形成させる原因となったり、或いはそれに寄与したりすることができる。
デュアル重合性ジエンは、ビニル置換された脂肪族単環式非共役ジエン、ビニル置換された二環式非共役脂肪族ジエン、アルファ－オメガ直鎖状のジエン及び非共役ジエンから選択されるが、その不飽和の両方の部位が、配位触媒（たとえば、チーグラー・ナッタのバナジウム触媒又はメタロセンタイプの触媒）によって重合することが可能である。デュアル重合性ジエンの例としては、以下のものが挙げられる：１，４－ジビニルシクロヘキサン、１，３－ジビニルシクロヘキサン、１，３－ジビニルシクロペンタン、１，５－ジビニルシクロオクタン、１－アリル－４－ビニルシクロ－ヘキサン、１，４－ジアリルシクロヘキサン、１－アリル－５－ビニルシクロオクタン、１，５－ジアリルシクロオクタン、１－アリル－４－イソプロペニル－シクロヘキサン、１－イソプロペニル－４－ビニルシクロヘキサン及び１－イソプロペニル－３－ビニルシクロペンタン、ジシクロペンタジエン、並びに１，４－シクロヘキサジエン。好ましいのは、非共役ビニルノルボルネン及びＣ８～Ｃ１２アルファ－オメガ直鎖状のジエンである（たとえば、１，７－オクタジエン、１，８－ノナジエン，１，９－デカジエン、１，１０－ウンデカジエン、１，１１－ドデカジエン）。そのデュアル重合性ジエンは、１３～１７族のヘテロ原子を含む少なくとも１種の基、たとえばＯ、Ｓ、Ｎ、Ｐ、Ｃｌ、Ｆ、Ｉ、Ｂｒ、又はそれらの組合せを用いてさらに置換されていてもよい。デュアル重合性ジエンは、ポリマーの分岐を形成させる原因となったり、或いはそれに寄与したりすることができる。
【0031】
本開示の好ましい実施態様においては、そのデュアル重合性ジエンが、２，５－ノルボルネン、５－ビニル－２－ノルボルネン（ＶＮＢ）、１，７－オクタジエン、及び１，９－デカジエンから選択され、５－ビニル－２－ノルボルネン（ＶＮＢ）が最も好ましい。一つの実施態様においては、本開示のコポリマーには、ＶＮＢのみがデュアル重合性ジエンとして含まれる。
【0032】
本開示のコポリマーには、好ましくは０．０５重量％～５重量％、より好ましくは０．１０重量％～３重量％、又は０．２重量％～１．２重量％の、１種又は複数のデュアル重合性ジエンから、より好ましくはＶＮＢから誘導された単位が含まれる（重量パーセントはすべて、そのエチレン－α－オレフィン－コポリマーの全重量基準である）。
【0033】
好ましい実施態様においては、本開示のコポリマーには、５－エチリデン－２－ノルボルネン及び５－ビニルノルボルネンから誘導された単位が含まれている。本開示のより好ましい実施態様においては、そのコポリマーには、エチレン、プロピレン、５－エチリデン－２－ノルボルネン、及び５－ビニル－２－ノルボルネンから誘導された単位が含まれている。たとえば、そのエチレン－α－オレフィン－コポリマーには、５～２０重量％の、ＥＮＢから誘導された単位及び０．０５～５重量％の、ＶＮＢから誘導された単位が含まれていてよい。
【0034】
その本開示におけるエチレン－α－オレフィン－コポリマーには、他のコモノマーから誘導された単位が含まれていてもよいし、或いは含まれていなくてもよい。エチレン、非共役ジエン、デュアル重合性ジエン、及びα－オレフィンから誘導された単位を合計したものが、そのエチレン－α－オレフィン－コポリマーの全重量を基準にして、９９重量％より大、好ましくは１００重量％である。本開示の一つの実施態様においては、エチレン、プロピレン、ＥＮＢから誘導された単位を合計したものが、そのエチレン－α－オレフィン－コポリマーのポリマーの全重量を基準にして、７５重量％より大、好ましくは９０重量％、そしてより好ましくは少なくとも９５重量％である。
【0035】
本開示におけるエチレン－α－オレフィン－コポリマーは、好ましくは、高いムーニー粘度、たとえば少なくとも８０又は少なくとも９０又は少なくとも１００のムーニー粘度ＭＬ１＋８（１５０℃）を有しており、実際のところ、さらに高い１５０よりも高いムーニー粘度を有していてもよい。たとえば、そのコポリマーが、８０～１２０、又は８０～１５０のムーニー粘度ＭＬ１＋８（１５０℃）を有していてよい。
【0036】
好ましくは、本開示におけるエチレン－α－オレフィン－コポリマーは、少なくとも４００，０００ｇ／モル、好ましくは少なくとも５００，０００ｇ／モル、より好ましくは少なくとも６００，０００ｇ／モルの重量平均分子量（Ｍｗ）を有している。たとえば、そのポリマーが、４００，０００ｇ／モル～７００，０００ｇ／モルの間のＭｗを有していてよい。本開示のエチレン－コポリマーは、少なくとも２．５、たとえば３．０～３０、又は３．５～２５、又は３．７～１０の多分散性（分子量分布）を有していてよい。本開示の一つの実施態様においては、本開示のエチレン－コポリマーの数平均分子量（Ｍｎ）が、約４０～２３０ｋｇ／モルであってよい。Ｍｗ及びＭｎは、ゲル浸透クロマトグラフィーによって測定することができる。
【0037】
本開示におけるエチレン－α－オレフィン－コポリマーが分岐状であって、たとえば２～５０の間のΔδ、より好ましくは５～３５の間、又は８～３０の間、又は１０～２５の間のΔδの分岐度を有していてもよい。Δδ（単位、度）は、０．１ｒａｄ／ｓの振動数での位相角δと、１００ｒａｄ／ｓの振動数での位相角δとの間の差であって、動的機械分光法（ＤＭＳ）により、１２５℃で測定される。
【0038】
好ましくは、本開示におけるエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、少なくとも８０、好ましくは少なくとも９５、より好ましくは少なくとも１００の、ポリマー鎖１本あたりのジエン含量を有しており、そしてそのジエンにＥＮＢが含まれているのが好ましい。本開示におけるエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、約８０から最高約１２５までの、ポリマー鎖１本あたりのジエン含量を有しているのがよい。
【0039】
好ましい実施態様においては、本開示におけるエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、少なくとも８０、好ましくは少なくとも９５、より好ましくは少なくとも１００のポリマー鎖１本あたりのＥＮＢ含量を有している。本開示の一つの実施態様においては、そのエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、約８０から最高約１２５までの、ポリマー鎖１本あたりのＥＮＢ含量を有してよい。
【0040】
本開示の一つの実施態様においては、そのエチレンコポリマーが、そのコポリマーの全重量を基準にして、５～２０重量％の間の、ＥＮＢから誘導された単位の含量と、１０～２５の間の分岐度（Δδとして表される）とを有している。そのようなコポリマーは、好ましくは、５～２０重量％の、５－エチリデン－２－ノルボルネン（ＥＮＢ）から誘導された単位、及び０．０５～５重量％の、５－ビニル－２－ノルボルネン（ＶＮＢ）から誘導された単位を有している。好ましくは、そのようなコポリマーは、高いムーニー粘度、たとえば少なくとも９０又は少なくとも１００のムーニー粘度ＭＬ１＋８（１５０℃）を有しており、実際のところ、１５０を越えるようなムーニー粘度を有していてもよい。好ましくは、この実施態様のコポリマーは、４００，０００ｇ／モル～７００，０００ｇ／モルの間のＭｗ、及び／又は少なくとも２．５、たとえば３．０～３０の多分散性を有している。この実施態様におけるコポリマーは、約４０～２３０ｋｇ／モルの数平均分子量（Ｍｎ）を有していてよい。
【0041】
本開示におけるエチレン－α－オレフィン－コポリマーは、加工して、好ましくは少量の油と混合したときに、たとえば油展されたコポリマーとして、良好な、すなわちさらに改良された動的性質及び機械的性質を有するコンパウンド物とすることができる。その油展されたエチレン－α－オレフィン－コポリマーは、上述のエチレン－α－オレフィン－コポリマーと同等の性質を有しているが、ただし、その油展されたコポリマーのムーニー粘度が、その油展されていないコポリマーのムーニー粘度よりは低い。したがって、本開示においては、油と混合した、１種又は複数の本開示のエチレンコポリマーを含む組成物もまた提供される。その油が、ポリマーの中に組み入れられるのが好ましい。その混合物が、固体の混合物であるのが好ましい。その混合物が、均一であるのが好ましい。「固体」及び「均一」という用語は、裸眼を通して見た外観を指している。油とポリマーとの固体で均一な混合物が、油展された形態にあるエチレン－コポリマーを含む、すなわちそのエチレン－コポリマーが油展されているのが好ましい。たとえば、その油展されたコポリマーは、重合プロセスの途中また後に、反応媒体の中で、コポリマーと油とを混合することにより得られ、その後でその反応媒体を除去するのがよい。油の量は、０よりは多く、最高２９ｐｈｒまでの範囲がよい。したがって、油と混合し、その油を全量で、５～２５ｐｈｒ、好ましくは１０～２０ｐｈｒ含む、本開示のコポリマーを含む組成物が提供される。その油が、炭化水素ベースの油を含んでいるのが好ましい。油と混合されたコポリマーが、油展されたコポリマーであるのが好ましい。その組成物の油が、油展されたコポリマーのエクステンダー油であるのが好ましい。その油の少なくとも主要部分、すなわち、その油の全量を基準にして油の５０重量％を超えるものが、エクステンダー油である、すなわち、油展されたコポリマーの油であるのが好ましい。
【0042】
本開示における一つの実施態様においては、油と混合されたエチレン－α－オレフィン－コポリマーを含む組成物が提供され、その組成物の全油含量は、その組成物の全重量を基準にして、５～２５重量％、好ましくは８重量％から最高２０重量％まで、又は８重量％から最高１８重量％までである。その油が、炭化水素ベースの油を含んでいるのが好ましい。油と混合されたコポリマーが、油展されたコポリマーであるのが好ましい。その組成物の油が、油展されたコポリマーのエクステンダー油であるのが好ましい。その油の少なくとも主要部分、すなわち、その油の全量を基準にして油の５０重量％を超えるものが、エクステンダー油である、すなわち、油展されたコポリマーの油であるのが好ましい。
【0043】
典型的には、本開示におけるエチレン－α－オレフィン－コポリマーを含む組成物には、６０重量％から、好ましくは９０重量％から、より好ましくは９５重量％から、さらには少なくとも９７重量％のエチレン－コポリマー及び油が含まれる（その重量パーセントは、その組成物の全重量（＝１００％）を基準にしたものである）。その油が、１種又は複数の炭化水素ベースの油を含んでいるのが好ましい。エチレン－α－オレフィン－コポリマーが、油展されているのが好ましい。その組成物の油が、油展されたコポリマーのエクステンダー油であるのが好ましい。その油の少なくとも主要部分、すなわち、その油の全量を基準にして油の５０重量％を超えるものが、エクステンダー油である、すなわち、油展されたコポリマーの油であるのが好ましい。
【0044】
油とコポリマーとの混合物、たとえば本開示における油展されたエチレン－α－オレフィン－コポリマーは、典型的には、固体の組成物であり、且つ油とポリマーとの均質な混合物である。それらは、好ましくはポリマーを調製している間に、エチレン－コポリマーと少なくとも油の一部、好ましくは全部の油とを、液相中でブレンドすることにより調製して、油展されたコポリマーを得ることができる。使用することが可能な油は、ゴムの製造において「エクステンダー油」として当業界で公知である、各種の慣用される油すなわち軟化剤であってよい。その油が、１種又は複数の炭化水素ベースの油を含んでいるのが好ましく、或いは炭化水素ベースの油又はそれらの混合物である。「炭化水素ベースの（ｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎ－ｂａｓｅｄ）」という用語は、その油が、その油の全組成を基準にして、少なくとも５０重量％の水素及び炭素を含んでいることを意味している。炭化水素ベースの油には、好ましくは少なくとも９０重量％、より好ましくは少なくとも９５重量％の炭素及び水素を含んでいるのがよい。その油が、２５℃、大気圧（１気圧）で液体であるのが好ましい。好適な油の例としては、炭化水素ベースの油、たとえば石油からの高沸点留分から得られるものが挙げられる。具体例としては、主としてアルカン及び／又はシクロアルカンをベースとする油、たとえばパラフィン系油、ナフテン系油、鉱油などが挙げられる。好適な油としてはさらに、芳香族油、たとえば石油の蒸留分から得られるものが挙げられる。それらの油は、通常、１００℃で５～３５ｍｍ２／ｓの動的粘度を示す。好ましい油としては、パラフィン系油が挙げられる。好適な油は、たとえば以下のような商品名で市販されている：ＰＬＩ ＰＲＯＣＥＳＳ ＯＩＬ Ｐ ４６０ＳＵＮＰＡＲ ２２８０（Ｓｕｎｏｃｏから入手可能）、ＣＯＮＯＰＵＲＥ １２Ｐ（ＣｏｎｏｃｏＰｈｉｌｌｉｐｓから入手可能）、ＰＡＲＡＬＵＸ ６００１（Ｃｈｅｖｒｏｎ Ｔｅｘａｃｏから入手可能）。他の例としては、ガス液化（ＧＴＬ）プロセスにより製造された油、たとえば、ＲＩＳＥＬＬＡ Ｘ ４３０（Ｓｈｅｌｌ製）が挙げられる。それらの油には、オレフィンオリゴマー、たとえばオレフィンのホモオリゴマー又はコオリゴマー、好ましくはアルファ－オレフィンオリゴマーが含まれていてよい。一つの実施態様においては、その油には、１種又は複数のアルファ－オレフィンのオリゴマー又はポリマーが含まれ、以下の性質の一つ又は複数を示す：
ａ．温度１９０℃での粘度（ブルックフィールド粘度）：９０，０００ｍＰａ・ｓｅｃ以下、又は８０，０００以下、又は７０，０００以下、又は６０，０００以下、又は５０，０００以下、又は４０，０００以下、又は３０，０００以下、又は２０，０００以下、又は１０，０００以下、又は８，０００以下、又は５，０００以下、又は４，０００以下、又は３，０００以下、又は１，５００以下、又は２５０～１５，０００ｍＰａ・ｓｅｃの間、又は５００～５，５００ｍＰａ・ｓｅｃの間、又は５００～３，０００ｍＰａ・ｓｅｃの間；並びに／又は
ｂ．温度６０℃での粘度（ＡＳＴＭ Ｄ３２３６に従って測定）：２００ｍＰａ・ｓｅｃ～２０．０００ｍＰａ・ｓｅｃ、４００～２０．０００ｍＰａ・ｓｅｃ、又は５００～２０．０００ｍＰａ・ｓｅｃ、又は１，０００～１０．０００ｍＰａ・ｓｅｃ。一つの実施態様においては、そのオレフィンオリゴマーが、重合の際に、ポリマーとの反応性があり、重合プロセスの間にポリマー鎖の中に組み入れられることもあり得る。
ａ．温度１９０℃での粘度（ブルックフィールド粘度）：９０，０００ｍＰａ・ｓｅｃ以下、又は８０，０００以下、又は７０，０００以下、又は６０，０００以下、又は５０，０００以下、又は４０，０００以下、又は３０，０００以下、又は２０，０００以下、又は１０，０００以下、又は８，０００以下、又は５，０００以下、又は４，０００以下、又は３，０００以下、又は１，５００以下、又は２５０～１５，０００ｍＰａ・ｓｅｃの間、又は５００～５，５００ｍＰａ・ｓｅｃの間、又は５００～３，０００ｍＰａ・ｓｅｃの間；並びに／又は
ｂ．温度６０℃での粘度（ＡＳＴＭ Ｄ３２３６に従って測定）：２００ｍＰａ・ｓｅｃ～２０．０００ｍＰａ・ｓｅｃ、４００～２０．０００ｍＰａ・ｓｅｃ、又は５００～２０．０００ｍＰａ・ｓｅｃ、又は１，０００～１０．０００ｍＰａ・ｓｅｃ。一つの実施態様においては、そのオレフィンオリゴマーが、重合の際に、ポリマーとの反応性があり、重合プロセスの間にポリマー鎖の中に組み入れられることもあり得る。
【0045】
本開示におけるまた別の好ましい実施態様においては、本開示のエチレン－α－オレフィン－コポリマー、及び０から最高２９ｐｈｒまで、好ましくは５～２５ｐｈｒ、より好ましくは１０～２０ｐｈｒの油を含む組成物が提供されるが、ここでその組成物は、約８０～約１２０、好ましくはたとえば約８５～約１１０のムーニー粘度ＭＬ１＋８（１５０℃）を有している。その油が、炭化水素ベースの油を含んでいるのが好ましい。その組成物が、１より大、且つ４．０未満、好ましくは３．７０未満、より好ましくは３．２０未満のデルタｍｉｎ（δｍｉｎ）を有しているのが有利である。たとえば、本開示におけるエチレン－α－オレフィン－コポリマーが、２．０より大で、３．５未満のデルタｍｉｎ（δｍｉｎ）を有しているのがよい。
【0046】
エチレン－α－オレフィン－コポリマーが、油展されているのが好ましい。その組成物の油が、油展されたコポリマーのエクステンダー油であるのが好ましい。その油の少なくとも主要部分、すなわち、その油の全量を基準にして油の５０重量％を超えるものが、エクステンダー油である、すなわち、油展されたコポリマーの油であるのが好ましい。
【0047】
本開示の一つの実施態様においては、そのコポリマーの全重量を基準にして、５～２０重量％の間の、ＥＮＢから誘導された単位の含量と、１０～２５の間の分岐度（Δδとして表される）とを有する、エチレンコポリマーを含む組成物が提供される。そのようなコポリマーは、好ましくは、５～２０重量％の、５－エチリデン－２－ノルボルネン（ＥＮＢ）から誘導された単位、及び０．０５～５重量％の、５－ビニル－２－ノルボルネン（ＶＮＢ）から誘導された単位を有している。好ましくは、そのようなコポリマーは、高いムーニー粘度、たとえば少なくとも９０又は少なくとも１００のムーニー粘度ＭＬ１＋８（１５０℃）を有しており、実際のところ、１５０を越えるようなムーニー粘度を有していてもよい。好ましくは、この実施態様のコポリマーは、４００，０００ｇ／モル～７００，０００ｇ／モルの間のＭｗ、及び／又は少なくとも２．５、たとえば３．０～３０の多分散性を有している。この実施態様におけるコポリマーは、約４０～２３０ｋｇ／モルの数平均分子量（Ｍｎ）を有していてよい。この実施態様の組成物は、最高２９ｐｈｒまでの油の、油の合計含量を有している。そのエチレン－コポリマーが油展されているのが好ましい。その組成物の油が、油展されたコポリマーのエクステンダー油であるのが好ましい。その油の少なくとも主要部分、すなわち、その油の全量を基準にして油の５０重量％を超えるものが、エクステンダー油である、すなわち、油展されたコポリマーの油であるのが好ましい。
【0048】
＜ポリマーの調製＞
本開示におけるコポリマーは、エチレン－コポリマーの生存に関して当業界で公知のようにして、エチレン、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィン、少なくとも１種の非共役ジエン、及び場合によっては、少なくとも１種のデュアル重合性ジエンモノマーを共重合させることを含むプロセスによって調製することができる。それらのポリマーは、慣用される触媒、たとえばチーグラー・ナッタ－触媒、又はメタロセンタイプの触媒、若しくはポストメタロセン触媒、又は複数の触媒の組合せを使用することにより製造してもよい。チーグラー・ナッタ触媒は、遷移金属、特にチタン又はバナジウムのハロゲン化物をベースとする、非メタロセンタイプの触媒である。メタロセンタイプの触媒は、有機金属触媒であるが、ここで、その金属は、少なくとも１個の環状有機配位子、好ましくは少なくとも１個のシクロペンタジエニル配位子又は少なくとも１個のインデニル配位子に結合されている。一つの実施態様においては、チーグラー・ナッタ触媒が使用される。また別の実施態様においては、好ましくは、メタロセンタイプの触媒が使用される。また別の実施態様においては、２種以上のメタロセンタイプの触媒の組合せが使用される。
本開示におけるコポリマーは、エチレン－コポリマーの生存に関して当業界で公知のようにして、エチレン、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィン、少なくとも１種の非共役ジエン、及び場合によっては、少なくとも１種のデュアル重合性ジエンモノマーを共重合させることを含むプロセスによって調製することができる。それらのポリマーは、慣用される触媒、たとえばチーグラー・ナッタ－触媒、又はメタロセンタイプの触媒、若しくはポストメタロセン触媒、又は複数の触媒の組合せを使用することにより製造してもよい。チーグラー・ナッタ触媒は、遷移金属、特にチタン又はバナジウムのハロゲン化物をベースとする、非メタロセンタイプの触媒である。メタロセンタイプの触媒は、有機金属触媒であるが、ここで、その金属は、少なくとも１個の環状有機配位子、好ましくは少なくとも１個のシクロペンタジエニル配位子又は少なくとも１個のインデニル配位子に結合されている。一つの実施態様においては、チーグラー・ナッタ触媒が使用される。また別の実施態様においては、好ましくは、メタロセンタイプの触媒が使用される。また別の実施態様においては、２種以上のメタロセンタイプの触媒の組合せが使用される。
【0049】
その重合は、気相中、スラリー中、又は不活性溶媒、好ましくは炭化水素溶媒中の溶液中で実施することができる。
【0050】
重合を、異なった重合ゾーンで起こさせることも可能である。一つの重合ゾーンが、容器であって、そこで重合を起こさせるが、それが、バッチ反応器であっても。或いは連続反応器であってもよい。複数の反応器（たとえば直列に接続したり、或いは並列に接続したりした反応器）を使用する場合には、それぞれの反応器が、独立した重合ゾーンとみなされる。
【0051】
好ましい溶媒としては、１種又は複数の炭化水素溶媒が挙げられる。好適な溶媒としては、Ｃ５～１２炭化水素、たとえばペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ペンタメチルヘプタン、水素化ナフサ、及びそれらの異性体及び混合物が挙げられる。その重合は、作成される製品に応じて、１０～２５０℃の温度で実施することができる。重合を溶液中で実施する場合、５０℃よりも高い温度で実施するのが、最も好ましい。
【0052】
好ましい実施態様においては、その重合に、そのポリマーの分子量を制御する目的の、１種又は複数の連鎖移動剤の使用が含まれる。好ましい連鎖移動剤としては、水素（Ｈ２）が挙げられる。ポリマー鎖１本あたりのジエン含量は、たとえば当業界で公知のようにして、反応におけるジエンの量及び分子量（鎖長）を制御することにより制御することができる。分岐は、当業界で公知のようにして、たとえば特定の触媒、たとえばポリマーの中に分岐を創り出す触媒、たとえばビニル基を創り出す触媒を使用することによって、或いはポリマーの分岐を創り出すモノマー、たとえばデュアル重合性ジエンを使用することによって、或いは、それら両方の組合せを使用することによって、導入することができる。分岐度は、たとえば、当業界で公知のようにして、重合の際のそれらの量、すなわちフィードストリームを調節することによって制御することができる。長鎖分岐のレベルによって、最小位相角を制御することができる。
【0053】
油展されたエチレンコポリマーは、好ましくは、ポリマーの調製中、且つポリマーを仕上げるより前、より具体的には溶媒を除去するより前に、１種又は複数のエクステンダー油をエチレン－コポリマーとブレンドすることによって得られる。１種又は複数の油を、反応溶液を反応容器から出した後、及び／又は油展されたポリマーを製造するための重合反応を停止させた後、且つその反応溶液の溶媒を除去するより前に、反応溶液に添加するのが好ましい。たとえば、その添加を、重合反応器の後で、且つ揮発分の除去の前に、たとえば、スチームストリッパー又は乾燥仕上げエクストルーダーの前に実施するのがよい。エチレン－α－オレフィンコポリマーが、反応媒体中に溶解されているか又は懸濁されているとき、好ましくは重合反応器から抜き出したときに、エクステンダー油を、エチレン－α－オレフィンコポリマーとブレンドするのが好ましい。
【0054】
エチレン－コポリマーコンパウンド物
本開示におけるエチレン－コポリマー、好ましくは油と混合した本開示におけるコポリマーを含む組成物、より好ましくは油展されたコポリマーは、１種又は複数の追加の成分と組み合わせることもできる。そのような追加の成分としては、（ａ）１種又は２種以上の硬化剤、（ｂ）１種又は２種以上の充填剤、（ｃ）１種又は２種以上のゴム助剤が挙げられるが、それらに限定される訳ではない。エチレン－コポリマー及び油展された組成物をそのような成分と混合して、典型的には、均一で固体の、ゴムとそれらさらなる成分との混合物であるゴムコンパウンド物を製造するための、ゴムコンパウンド物を得ることができる。ゴムコンパウンド物においては、典型的には、エチレン－コポリマー及び油以外の成分の含量は、その組成物の全重量を基準にして、少なくとも１０重量％か、又は１０重量％よりも多い。それらのゴムコンパウンド物は硬化可能であり、硬化されて、加硫されたコンパウンド物、すなわち「加硫物」を与えることができる。
本開示におけるエチレン－コポリマー、好ましくは油と混合した本開示におけるコポリマーを含む組成物、より好ましくは油展されたコポリマーは、１種又は複数の追加の成分と組み合わせることもできる。そのような追加の成分としては、（ａ）１種又は２種以上の硬化剤、（ｂ）１種又は２種以上の充填剤、（ｃ）１種又は２種以上のゴム助剤が挙げられるが、それらに限定される訳ではない。エチレン－コポリマー及び油展された組成物をそのような成分と混合して、典型的には、均一で固体の、ゴムとそれらさらなる成分との混合物であるゴムコンパウンド物を製造するための、ゴムコンパウンド物を得ることができる。ゴムコンパウンド物においては、典型的には、エチレン－コポリマー及び油以外の成分の含量は、その組成物の全重量を基準にして、少なくとも１０重量％か、又は１０重量％よりも多い。それらのゴムコンパウンド物は硬化可能であり、硬化されて、加硫されたコンパウンド物、すなわち「加硫物」を与えることができる。
【0055】
硬化剤
好適な硬化剤（加硫剤）としては、以下のものが挙げられるが、それらに限定される訳ではない：硫黄、塩化硫黄、二塩化硫黄、４，４’－ジチオジモルホリン、モルホリンジスルフィド；アルキルフェノールジスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィド（ＴＭＴＤ）、テトラエチルチウラムジスルフィド（ＴＥＴＤ）、セレンジメチルジチオカルバメート、及び有機ペルオキシド。有機ペルオキシドとしては、以下のものが挙げられるが、それらに限定される訳ではない：ジクミルペルオキシド（ＤＣＰ）、２，５－ジ（ｔ－ブチルペルオキシ）－２，５－ジメチル－ヘキサン（ＤＴＢＰＨ）、ジ（ｔ－ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン（ＤＴＢＰＩＢ）、２，５－ジ（ベンゾイルペルオキシ）－２，５－ジメチルヘキサン、２，５－（ｔ－ブチルペルオキシ）－２，５－ジメチル－３－ヘキシン（ＤＴＢＰＨＹ）、ジ－ｔ－ブチル－ペルオキシド、及びジ－ｔ－ブチルペルオキシド－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン（ＤＴＢＴＣＨ）、又はこれらのペルオキシドの混合物。これらの内で好ましいのは、硫黄、ＴＭＴＤ、ＴＥＴＤ、ＤＣＰ、ＤＴＢＰＨ、ＤＴＢＰＩＢ、ＤＴＢＰＨＹ、及びＤＴＢＴＣＨである。
好適な硬化剤（加硫剤）としては、以下のものが挙げられるが、それらに限定される訳ではない：硫黄、塩化硫黄、二塩化硫黄、４，４’－ジチオジモルホリン、モルホリンジスルフィド；アルキルフェノールジスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィド（ＴＭＴＤ）、テトラエチルチウラムジスルフィド（ＴＥＴＤ）、セレンジメチルジチオカルバメート、及び有機ペルオキシド。有機ペルオキシドとしては、以下のものが挙げられるが、それらに限定される訳ではない：ジクミルペルオキシド（ＤＣＰ）、２，５－ジ（ｔ－ブチルペルオキシ）－２，５－ジメチル－ヘキサン（ＤＴＢＰＨ）、ジ（ｔ－ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン（ＤＴＢＰＩＢ）、２，５－ジ（ベンゾイルペルオキシ）－２，５－ジメチルヘキサン、２，５－（ｔ－ブチルペルオキシ）－２，５－ジメチル－３－ヘキシン（ＤＴＢＰＨＹ）、ジ－ｔ－ブチル－ペルオキシド、及びジ－ｔ－ブチルペルオキシド－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン（ＤＴＢＴＣＨ）、又はこれらのペルオキシドの混合物。これらの内で好ましいのは、硫黄、ＴＭＴＤ、ＴＥＴＤ、ＤＣＰ、ＤＴＢＰＨ、ＤＴＢＰＩＢ、ＤＴＢＰＨＹ、及びＤＴＢＴＣＨである。
【0056】
硫黄加硫の場合においては、硫黄、又は硫黄含有硬化剤を、０．１～１０ｐｈｒ、好ましくは０．５～５ｐｈｒ、さらにより好ましくは０．５～２ｐｈｒの量で使用するのが好ましい。
【0057】
ペルオキシド加硫の場合においては、有機ペルオキシド－ベースの硬化剤を、０．１～１５ｐｈｒ、好ましくは０．５～５ｐｈｒの量で使用するのがよい。
【0058】
加硫剤としての硫黄は、１種又は複数の加硫促進剤、及び１種又は複数の加硫活性化剤と組み合わせて使用してもよい。加硫促進剤の例としては、以下のものが挙げられるが、それらに限定される訳ではない：Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアゾール－スルフェンアミド、Ｎ－オキシジエチレン－２－ベンゾチアゾール－スルフェン－アミド、Ｎ，Ｎ－ジイソプロピル－２－ベンゾチアゾール－スルフェン－アミド、２－メルカプトベンゾチアゾール、２－（２，４－ジニトロフェニル）メルカプトベンゾチアゾール、２－（２，６－ジエチル－４－モルホリノチオ）ベンゾチアゾール、ジベンゾチアジル－ジスルフィド、ジフェニルグアニジン、トリフェニルグアニジン、ジ－ｏ－トリルグアニジン、ｏ－トリル－ビ－グアニド、ジフェニルグアニジン－フタレート、アセトアルデヒド－アニリン反応生成物、ブチルアルデヒド－アニリン縮合物、ヘキサメチレンテトラミン、アセトアルデヒドアンモニア、２－メルカプトイミダゾリン、チオカルバニリド、ジエチルチオ尿素、ジブチルチオ尿素、トリメチルチオ尿素、ジ－ｏ－トリルチオ尿素、テトラメチルチウラムモノスルフィド、ＴＭＴＤ、ＴＥＴＤ、テトラブチルチウラムジスルフィド、ジペンタメチレンチウラムテトラスルフィド、亜鉛ジメチルジチオカルバメート、亜鉛ジエチル－チオカルバメート、亜鉛ジ－ｎ－ブチルチオカルバメート、亜鉛エチルフェニルジチオカルバメート類、亜鉛ブチルフェニルジチオカルバメート類、ナトリウムジメチルジチオカルバメート、セレンジメチルジチオカルバメート、テルルジエチルジチオカルバメート、亜鉛ジブチルキサンテート、及びエチレンチオ尿素。加硫促進剤は、使用するのならば、そのエチレン－コポリマーの１００重量部あたり、好ましくは０．１～１０重量部、より好ましくは０．２～５重量部、最も好ましくは０．２５～２ｐｈｒの間の量で使用する。
【0059】
加硫活性化剤の例としては、以下のものが挙げられるが、それらに限定される訳ではない：金属酸化物たとえば、酸化マグネシウム及び酸化亜鉛、ステアリン酸又はその金属塩、ステアリン酸又はそれらの組合せなど、たとえば酸化亜鉛とステアリン酸との組合せ。加硫活性化剤は、エチレンコポリマーを規準にして、通常は０．５～１０ｐｈｒの量、好ましくは０．５～５ｐｈｒの量で使用する。
【0060】
加硫剤として、ペルオキシド又はペルオキシドの混合物を使用する場合、ペルオキシド架橋助剤を使用してもよい。そのようなペルオキシド架橋助剤の例としては、以下のものが挙げられる：シアヌレート化合物たとえば、トリアリルシアヌレート及びトリアリルイソシアヌレート、（メタ）アクリレート化合物たとえば、トリメチロールプロパン－トリメタクリレート及びエチレングリコール－ジメタクリレート、亜鉛－ジメタクリレート及び亜鉛ジアクリレート、ジビニルベンゼン、ｐ－キノンジオキシム、ｍ－フェニレンジマレイミド、（高ビニル）ポリブタジエン、並びにそれらの組合せ。０．１～５ｐｈｒのペルオキシド架橋助剤が使用できれば、好ましい。０．２５～２．５ｐｈｒのペルオキシド架橋助剤が使用できば、より好ましい。ペルオキシドを、加硫剤として追加して使用する場合には、硫黄（元素状、又は硫黄加硫促進剤若しくは供与体の一部として）を使用して、いわゆるハイブリッド硬化系が得られるようにすることができれば、好ましい。これらの硬化系では、ペルオキシド硬化では典型的な高い耐熱性と、硫黄加硫系に典型的に伴う、極めて良好な極限的な性質、たとえば引張性及び引裂性、さらには優れた動的性能及び疲労性能とが組み合わされている。硫黄の適用量は、好ましくは０．０５～１．０ｐｈｒ、好ましくは０．２～０．５ｐｈｒである。
【0061】
充填剤
充填剤は、２０～５００ｐｈｒの量で使用できれば好ましい。好ましい充填剤としては、カーボンブラック及び／又は無機充填剤たとえば、シリカ、炭酸カルシウム、タルカム、及びクレーであるが、これらはゴムに対して慣用されている。カーボンブラックのタイプは、ＡＳＴＭ Ｄ－１７６５により、その粒径（ＢＥＴ、単位ｍ２／ｇ）及び構造（ＤＢＰ吸着量、単位ｃｍ３／１００ｇ）に従って分類される。５～１５０のＢＥＴ数及び３０～１４０のＤＢＰ数を有するカーボンブラック充填剤を使用するのが好ましい。当業界では、これらのタイプのカーボンブラックは、たとえばＭＴ、ＳＲＦ、ＧＰＦ、ＦＥＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦなどの略称で表されることも多い。それらの無機充填剤が、適切なシランを用いて、表面処理されていてもよい。そのような充填剤の２種以上を組み合わせて使用することもできる。その充填剤が、カーボンブラック、及び／又はシラン化シリカ含むのが、最も好ましい。
充填剤は、２０～５００ｐｈｒの量で使用できれば好ましい。好ましい充填剤としては、カーボンブラック及び／又は無機充填剤たとえば、シリカ、炭酸カルシウム、タルカム、及びクレーであるが、これらはゴムに対して慣用されている。カーボンブラックのタイプは、ＡＳＴＭ Ｄ－１７６５により、その粒径（ＢＥＴ、単位ｍ２／ｇ）及び構造（ＤＢＰ吸着量、単位ｃｍ３／１００ｇ）に従って分類される。５～１５０のＢＥＴ数及び３０～１４０のＤＢＰ数を有するカーボンブラック充填剤を使用するのが好ましい。当業界では、これらのタイプのカーボンブラックは、たとえばＭＴ、ＳＲＦ、ＧＰＦ、ＦＥＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦなどの略称で表されることも多い。それらの無機充填剤が、適切なシランを用いて、表面処理されていてもよい。そのような充填剤の２種以上を組み合わせて使用することもできる。その充填剤が、カーボンブラック、及び／又はシラン化シリカ含むのが、最も好ましい。
【0062】
さらなる充填剤としては、１種又は２種以上のＥＰＤＭゴムも含めたその他のゴム、及びゴムのブレンド物が挙げられる。
【0063】
その他のゴム添加剤（ゴム助剤）
その他のゴム添加剤としては、ゴムコンパウンディング業界で一般的に使用されているものが挙げられる。例としては、以下のものが挙げられるが、それらに限定される訳ではない：抗酸化剤（たとえば、ヒンダードフェノール化合物、たとえばＢＡＳＦから商品名ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０又はＩＲＧＡＮＯＸ １０７６として市販されているもの）；亜リン酸塩（たとえば商品名ＩＲＧＡＦＯＳ １６８として市販されているもの）、乾燥剤（たとえば、酸化カルシウム）、粘着付与剤（たとえば、ポリブテン、テルペン樹脂、脂肪族及び芳香族炭化水素樹脂、ステアリン酸アルカリ金属及びステアリン酸グリセロール、及び水素化ロジンなど）、結合剤、熱安定剤；粘着防止剤；剥離剤；静電防止剤；顔料；着色剤；染料、加工助剤（たとえば、加硫油、脂肪酸、ステアレート、ポリ－若しくはジ－エチレングリコール）、抗酸化剤、熱安定剤（たとえば、ポリ－２，２，４－トリメチル－１，２－ジヒドロキノリン、又は亜鉛２－メルカプトベンズイミダゾール）、ＵＶ安定剤、抗オゾン剤、発泡剤及び離型剤、分配剤、又は加工助剤たとえば、タルク若しくは金属塩、たとえば、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸マグネシウム、若しくはステアリン酸カルシウム、並びに可塑剤（可塑剤潤滑油、たとえば商品名ＰＬＩ ＰＲＯＣＥＳＳ ＯＩＬ Ｐ４６０として市販されているもの、パラフィン、流動パラフィン、石油アスファルト、ワセリン、低分子量ポリイソブチレン若しくはポリブチレン、液状ＥＰＤＭ若しくはＥＰＭ、コールタールピッチ、ヒマシ油、アマニ油、蜜蝋、アタクチックポリプロピレン、及びクマロンインデン樹脂）。可塑剤は、２０～２５０ｐｈｒの量で使用するのがよい。ゴム助剤には、１種又は複数の油を含んでいてもよい可塑剤が含まれ、そしてそのゴムコンパウンド物の中の全油含量が、そのコンパウンド物を作製するのに使用された組成物の中より高いのがよい。当業界で公知のさらなる添加剤を使用してもよい。
その他のゴム添加剤としては、ゴムコンパウンディング業界で一般的に使用されているものが挙げられる。例としては、以下のものが挙げられるが、それらに限定される訳ではない：抗酸化剤（たとえば、ヒンダードフェノール化合物、たとえばＢＡＳＦから商品名ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０又はＩＲＧＡＮＯＸ １０７６として市販されているもの）；亜リン酸塩（たとえば商品名ＩＲＧＡＦＯＳ １６８として市販されているもの）、乾燥剤（たとえば、酸化カルシウム）、粘着付与剤（たとえば、ポリブテン、テルペン樹脂、脂肪族及び芳香族炭化水素樹脂、ステアリン酸アルカリ金属及びステアリン酸グリセロール、及び水素化ロジンなど）、結合剤、熱安定剤；粘着防止剤；剥離剤；静電防止剤；顔料；着色剤；染料、加工助剤（たとえば、加硫油、脂肪酸、ステアレート、ポリ－若しくはジ－エチレングリコール）、抗酸化剤、熱安定剤（たとえば、ポリ－２，２，４－トリメチル－１，２－ジヒドロキノリン、又は亜鉛２－メルカプトベンズイミダゾール）、ＵＶ安定剤、抗オゾン剤、発泡剤及び離型剤、分配剤、又は加工助剤たとえば、タルク若しくは金属塩、たとえば、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸マグネシウム、若しくはステアリン酸カルシウム、並びに可塑剤（可塑剤潤滑油、たとえば商品名ＰＬＩ ＰＲＯＣＥＳＳ ＯＩＬ Ｐ４６０として市販されているもの、パラフィン、流動パラフィン、石油アスファルト、ワセリン、低分子量ポリイソブチレン若しくはポリブチレン、液状ＥＰＤＭ若しくはＥＰＭ、コールタールピッチ、ヒマシ油、アマニ油、蜜蝋、アタクチックポリプロピレン、及びクマロンインデン樹脂）。可塑剤は、２０～２５０ｐｈｒの量で使用するのがよい。ゴム助剤には、１種又は複数の油を含んでいてもよい可塑剤が含まれ、そしてそのゴムコンパウンド物の中の全油含量が、そのコンパウンド物を作製するのに使用された組成物の中より高いのがよい。当業界で公知のさらなる添加剤を使用してもよい。
【0064】
ゴムコンパウンド物を作製するプロセス
本開示におけるエチレン－コポリマーを含むゴムコンパウンド物は、エチレン－コポリマー、好ましくは油と混合したエチレン－コポリマーを含む組成物を、１種又は複数の成分、たとえばａ）１種又は複数の上述の硬化剤、ｂ）１種又は複数の上述の充填剤、及び／又はｃ）１種又は複数の上述のゴム助剤と混合することによって、製造することができる。加硫可能なゴムコンパウンド物を形成させるための典型的なプロセスには以下のものを混合して、加硫可能なゴム組成物を形成させることが含まれる：
（ｉ）油と混合されたエチレンコポリマーを、好ましくは油展されたエチレン－コポリマーとして含む組成物、
（ｉｉ）１種又は複数の硬化剤、
（ｉｉｉ）１種又は複数の充填剤、
（ｉｖ）１種又は複数のその他のゴム添加剤（好ましくは少なくとも１種の可塑剤を含む）。
本開示におけるエチレン－コポリマーを含むゴムコンパウンド物は、エチレン－コポリマー、好ましくは油と混合したエチレン－コポリマーを含む組成物を、１種又は複数の成分、たとえばａ）１種又は複数の上述の硬化剤、ｂ）１種又は複数の上述の充填剤、及び／又はｃ）１種又は複数の上述のゴム助剤と混合することによって、製造することができる。加硫可能なゴムコンパウンド物を形成させるための典型的なプロセスには以下のものを混合して、加硫可能なゴム組成物を形成させることが含まれる：
（ｉ）油と混合されたエチレンコポリマーを、好ましくは油展されたエチレン－コポリマーとして含む組成物、
（ｉｉ）１種又は複数の硬化剤、
（ｉｉｉ）１種又は複数の充填剤、
（ｉｖ）１種又は複数のその他のゴム添加剤（好ましくは少なくとも１種の可塑剤を含む）。
【0065】
その混合には、好ましくは、たとえば以下のような、慣用されるゴム混合装置を用いた混練が含まれる：ニーダー、オープンロールミル、インターナルミキサー、又はエクストルーダー。混合は、当業熟練者に公知の一つ又は複数のステップで実施することができる。
【0066】
エチレン－コポリマー、特には、好ましくは油展されたコポリマーとして油と混合したコポリマーを含む組成物を使用して、以下の性質の、少なくとも二つ、好ましくは少なくとも三つ、より好ましくは少なくとも四つ又は全部を有する加硫ゴムコンパウンド物又は物品を調製するのがよい：
（ａ）ショアーＡ硬度：少なくとも４０、
（ｂ）破断時引張強度：少なくとも１０ＭＰａ、
（ｃ）破断時伸び：少なくとも４００％、
（ｄ）ｔａｎデルタ：０．１６未満、好ましくは０．１５未満、
（ｅ）動的剛性：１．３５未満、好ましくは１．２５未満、
（ｆ）反発弾性：少なくとも６３％（２３℃及び６０℃で）。
（ａ）ショアーＡ硬度：少なくとも４０、
（ｂ）破断時引張強度：少なくとも１０ＭＰａ、
（ｃ）破断時伸び：少なくとも４００％、
（ｄ）ｔａｎデルタ：０．１６未満、好ましくは０．１５未満、
（ｅ）動的剛性：１．３５未満、好ましくは１．２５未満、
（ｆ）反発弾性：少なくとも６３％（２３℃及び６０℃で）。
【0067】
一般的に、低い圧縮永久歪み、たとえば７２時間、２３℃で、９未満の圧縮永久歪みを有するコンパウンド物を調製することができる。
【0068】
物品及び応用
物品を製造するためには、硬化可能な（加硫可能な）ゴムコンパウンド物を、少なくとも１種の、たとえば押出成形及び／又は金型成形による成形ステップにかけて成形し、そして、少なくとも１種の加硫ステップにかける。その加硫は、成形の前、途中、又は後に、たとえば、押出成形及び／又は金型成形の途中又は後に実施することができる。本開示におけるエチレン－コポリマーを使用して作製される物品には、硬化された形態のポリマーが含まれる、すなわち、そのポリマーが、物品、たとえば他の硬化可能なゴムを作製するために使用されるコンパウンド物又は組成物の中で、それ自体、又は他の架橋可能な成分を用いて架橋される。
物品を製造するためには、硬化可能な（加硫可能な）ゴムコンパウンド物を、少なくとも１種の、たとえば押出成形及び／又は金型成形による成形ステップにかけて成形し、そして、少なくとも１種の加硫ステップにかける。その加硫は、成形の前、途中、又は後に、たとえば、押出成形及び／又は金型成形の途中又は後に実施することができる。本開示におけるエチレン－コポリマーを使用して作製される物品には、硬化された形態のポリマーが含まれる、すなわち、そのポリマーが、物品、たとえば他の硬化可能なゴムを作製するために使用されるコンパウンド物又は組成物の中で、それ自体、又は他の架橋可能な成分を用いて架橋される。
【0069】
したがって、本開示におけるゴムコンパウンド物を成形及び硬化にかけることを含む、物品を作製する方法も提供されるが、成形は、硬化の後、前、又は同時に実施することができる。したがって、この方法によって得られる物品もまた提供される。
【0070】
本開示におけるエチレン－コポリマー、並びにそれらを含む組成物及びコンパウンド物は、ＥＰＤＭポリマーに適した各種の用途を含めて、各種の最終使用用途で使用することができる。例としては、以下のものが挙げられるが、それらに限定される訳ではない：ホース、ベルト、シール、エンジンマウント、屋根材、又はガスケット。
【0071】
本開示におけるエチレン－コポリマーは、それらから作製されたコンパウンド物も含めて、シーリング材料として、又はシールを作製するのに、特に好適であり得る。シールとしては、固体のシールが挙げられる。固体のシールとは、その材料が発泡させたものではなく、発泡させた材料とは反対に、多孔性であったり、スポンジ状の構造を有していたりはしないということを意味している。本開示におけるエチレン－コポリマー及び組成物は、それらから作製されたコンパウンド物も含めて、スポンジ状のシール又は発泡させたシールも含めて、発泡させた物品を作製するのに特に適している可能性がある。本開示の一つの実施態様においては、その物品が、発泡させた物品、より好ましくは発泡させたシール、より好ましくは１．０ｇ／ｃｍ３未満の密度、たとえば０．４～０．８の間の密度を有する、物品である。本開示のまた別の実施態様においては、本開示のエチレン－コポリマーを含む物品が硬化された形態で提供されるが、ここでその物品は、好ましくは、固体のシール、すなわち、非発泡のシールである。
【0072】
＜特定の実施態様のリスト＞
ここで、本開示の例示的実施態様のリストによって、本開示をさらに詳しく説明するが、本開示が、以下のリストに示されたこれらの例示的実施態様に限定される訳ではない。
ここで、本開示の例示的実施態様のリストによって、本開示をさらに詳しく説明するが、本開示が、以下のリストに示されたこれらの例示的実施態様に限定される訳ではない。
【0073】
第一の例示的実施態様：エチレンから誘導された単位、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィン、及び少なくとも１種の非共役ジエンを含む、エチレンコポリマーを含む組成物であって、そのコポリマーには、以下のものが含まれる：
（ｉ）そのコポリマーの全重量を基準にして、５８重量％以下まで、好ましくは３５～５６重量％、より好ましくは３８～５２重量％のエチレンから誘導された単位；
（ｉｉ）そのコポリマーの全重量を基準にして、５７重量％以下まで、好ましくは１７～５５重量％の、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィンから、好ましくはプロピレンから誘導された単位；
ここで、そのエチレンコポリマーは、ポリマー鎖１本あたり、約８０単位から約１２５単位までの、１種又は複数のジエンから誘導された単位を有しており、そしてここで、そのエチレンコポリマーが油と混合されるが、組成物の中のその油の全量が、２９ｐｈｒ以下であり、そしてここで、その組成物が、その組成物の全重量（＝１００％）を基準にして、６０重量％～１００重量％のエチレンコポリマー及び油を含んでいる。
（ｉ）そのコポリマーの全重量を基準にして、５８重量％以下まで、好ましくは３５～５６重量％、より好ましくは３８～５２重量％のエチレンから誘導された単位；
（ｉｉ）そのコポリマーの全重量を基準にして、５７重量％以下まで、好ましくは１７～５５重量％の、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィンから、好ましくはプロピレンから誘導された単位；
ここで、そのエチレンコポリマーは、ポリマー鎖１本あたり、約８０単位から約１２５単位までの、１種又は複数のジエンから誘導された単位を有しており、そしてここで、そのエチレンコポリマーが油と混合されるが、組成物の中のその油の全量が、２９ｐｈｒ以下であり、そしてここで、その組成物が、その組成物の全重量（＝１００％）を基準にして、６０重量％～１００重量％のエチレンコポリマー及び油を含んでいる。
【0074】
第二の例示的実施態様：第一の特定の実施態様の組成物であって、ここで、そのコポリマーが、５－エチリデン－２－ノルボルネン（ＥＮＢ）を非共役ジエンとして含んでいる。
【0075】
第三の例示的実施態様：第一及び第二の例示的実施態様に記載の組成物であって、ここで、そのコポリマーが、５－エチリデン－２－ノルボルネン（ＥＮＢ）を非共役ジエンとして含み、そしてここで、そのエチレンコポリマーが、ポリマー鎖１本あたり、８０から最高１２５までの、ＥＮＢから誘導された単位を有している。
【0076】
第四の例示的実施態様：先行する例示的実施態様のいずれか１項に記載の組成物であって、１より大、且つ４．００未満、好ましくは３．７０未満、より好ましくは３．２０未満の最小位相角δｍｉｎを有している。
【0077】
第五の例示的実施態様：先行する例示的実施態様のいずれか１項に記載の組成物であって、ここで、その組成物が、８０～１２０のムーニー粘度ＭＬ１＋８（１５０℃）を有している。
【0078】
第六の例示的実施態様：先行する例示的実施態様のいずれか１項に記載の組成物であって、ここで、そのエチレンコポリマーが、２～５０の間の分岐度（Δδとして表される）を有している。
【0079】
第七の例示的実施態様：先行する例示的実施態様のいずれか１項に記載の組成物であって、ここで、そのエチレンコポリマーが、そのコポリマーの全重量を基準にして、５～２０重量％の間の、ＥＮＢから誘導された単位の含量と、１０～２５の間の分岐度（Δδとして表される）とを有している。
【0080】
第八の例示的実施態様：先行する例示的実施態様のいずれか１項に記載の組成物であって、ここで、そのエチレンコポリマーが、５～２０重量％の５－エチリデン－２－ノルボルネン（ＥＮＢ）から誘導された単位、０．０５～５重量％の５－ビニル－２－ノルボルネン（ＶＮＢ）から誘導された単位、３５～５６重量％のエチレンから誘導された単位、及び１７～５５重量％のプロピレンから誘導された単位を含み、ここで、重量％は、そのコポリマーの全重量を基準にしており、そしてここで、そのエチレンコポリマーが、ポリマー鎖１本あたり、約８０から最高約１２５までの、ＥＮＢ及びＶＮＢから誘導された単位を有しており、そしてここで、その組成物の中の油の合計量が、５～２５ｐｈｒである。
【0081】
第九の例示的実施態様：先行する例示的実施態様のいずれか１項に記載の組成物であって、その組成物の全重量（＝１００％）を基準にして、少なくとも９０重量％、好ましくは少なくとも９５重量％の、エチレンコポリマー及び油を含み、ここで、その組成物の中の油の合計含量が、最高２９ｐｈｒまで、好ましくは５～２５ｐｈｒ、より好ましくは１０～２０ｐｈｒであり、そしてその油が、１種又は複数の炭化水素ベースの油を含んでいる。
【0082】
第十の例示的実施態様：ゴムコンパウンド物を作製する方法であって、先行する例示的実施態様のいずれか１項に記載の組成物を、少なくとも１種の硬化剤、場合によっては少なくとも１種の充填剤、又はそれらの組合せと混合することが含まれる。
【0083】
第十一の例示的実施態様：例示的実施態様十に記載の方法によって得られる、ゴムコンパウンド物。
【0084】
第十二の例示的実施態様：物品を作製する方法であって、例示的実施態様に記載のゴムコンパウンド物を、成形及び硬化にかけることを含み、ここで、成形は、硬化の後、前、又は同時に実施することができる。
【0085】
第十三の例示的実施態様：例示的実施態様十二に記載の方法により得られる、物品。
【0086】
第十四の例示的実施態様：発泡させた物品である、例示的実施態様十三に記載の物品。
【0087】
第十五の例示的実施態様：例示的実施態様十三に記載の物品であって、以下の性質（ｉ）～（ｉｖ）の内の少なくとも二つを有している、物品：
（ｉ）動的剛性：１．３０未満、
（ｉｉ）ｔａｎデルタ：０．１５未満、
（ｉｉｉ）破断時伸び：少なくとも５００％、
（ｉｖ）圧縮永久歪み（７２時間、２３℃）：２０未満、好ましくは９未満。
（ｉ）動的剛性：１．３０未満、
（ｉｉ）ｔａｎデルタ：０．１５未満、
（ｉｉｉ）破断時伸び：少なくとも５００％、
（ｉｖ）圧縮永久歪み（７２時間、２３℃）：２０未満、好ましくは９未満。
【0088】
第十六の例示的実施態様：例示的実施態様一～九のいずれか１項に記載の組成物を作製する方法であって、
（ｉ）反応媒体中で、エチレン、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィン、及び少なくとも１種の非共役ジエンを重合させて、エチレン－コポリマーを得るステップ、
（ｉｉ）その反応媒体の中で、そのエチレンコポリマーを、１種又は複数の油と混合するステップ、
（ｉｉｉ）その反応媒体を除去して、そのコポリマー及びその油を含むその組成物を単離するステップ、
（ｉｖ）場合によっては、その組成物を、乾燥、成形、圧縮、洗浄、及びそれらの組合せから選択される少なくとも一つのステップにかけるステップ、
を含む方法。
（ｉ）反応媒体中で、エチレン、少なくとも１種のＣ３～Ｃ２０－α－オレフィン、及び少なくとも１種の非共役ジエンを重合させて、エチレン－コポリマーを得るステップ、
（ｉｉ）その反応媒体の中で、そのエチレンコポリマーを、１種又は複数の油と混合するステップ、
（ｉｉｉ）その反応媒体を除去して、そのコポリマー及びその油を含むその組成物を単離するステップ、
（ｉｖ）場合によっては、その組成物を、乾燥、成形、圧縮、洗浄、及びそれらの組合せから選択される少なくとも一つのステップにかけるステップ、
を含む方法。
【0089】
ここで、例を挙げて、本開示をさらに詳しく説明するが、これらの実施例及び、実施例の中で使用される実施態様に、本開示が限定されることは意図されていない。
【0090】
＜試験方法＞
ポリマーの試験法
ポリマーの組成
圧縮成形したポリマーフィルムについて、フーリエ変換赤外分光法（ＦＴ－ＩＲ）を使用して、コポリマーの組成（ＡＳＴＭ Ｄ ３９００に従ってＣ２／Ｃ３比、Ｄ ６０４７に従ってジエン含量）を測定した。
ポリマーの試験法
ポリマーの組成
圧縮成形したポリマーフィルムについて、フーリエ変換赤外分光法（ＦＴ－ＩＲ）を使用して、コポリマーの組成（ＡＳＴＭ Ｄ ３９００に従ってＣ２／Ｃ３比、Ｄ ６０４７に従ってジエン含量）を測定した。
【0091】
Δδ：
ポリマーの分岐度は、パラメーターΔδによって特性解析した。Δδ（単位、度）は、０．１ｒａｄ／ｓの振動数での位相角δと、１００ｒａｄ／ｓの振動数での位相角δとの間の差であって、動的機械分光法（ＤＭＳ）により、１２５℃、１０％歪みで測定される。このΔδの大きさが、そのポリマーの中に存在している長鎖で分岐状の構造の量の目安であり、Ｈ．Ｃ．Ｂｏｏｉｊ，Ｋａｕｔｓｃｈｕｋ＋Ｇｕｍｍｉ Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆｅ，Ｖｏｌ．４４，Ｎｏ．２，ｐ．１２８～１３０で提案された（参考として引用し、本明細書に組み入れたものとする）。
ポリマーの分岐度は、パラメーターΔδによって特性解析した。Δδ（単位、度）は、０．１ｒａｄ／ｓの振動数での位相角δと、１００ｒａｄ／ｓの振動数での位相角δとの間の差であって、動的機械分光法（ＤＭＳ）により、１２５℃、１０％歪みで測定される。このΔδの大きさが、そのポリマーの中に存在している長鎖で分岐状の構造の量の目安であり、Ｈ．Ｃ．Ｂｏｏｉｊ，Ｋａｕｔｓｃｈｕｋ＋Ｇｕｍｍｉ Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆｅ，Ｖｏｌ．４４，Ｎｏ．２，ｐ．１２８～１３０で提案された（参考として引用し、本明細書に組み入れたものとする）。
【0092】
分子量及び分子量分布：
そのポリマーの分子量（Ｍｗ）、そのポリマーの数平均分子量（Ｍｎ）、そのエチレン－コポリマーのｚ平均分子量（Ｍｚ）及び分子量分布（ＭＷＤ、ＭｗとＭｎの間の比率として定義される）は、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒ ＧＰＣ（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓａｔｉｏｎ Ｓ．Ａ．（Ｖａｌｅｎｃｉａ、Ｓｐａｉｎ）製）を使用する、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ／ＳＥＣ－ＤＶ）によって測定した。そのサイズ排除クロマトグラフには、オンライン粘度計（Ｐｏｌｙｍｅｒ ｃｈａｒＶ－４００ Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ）、オンライン赤外検出器（ＩＲ％ ＭＣＴ）、３本のＡＧＩＬＥＮＴ ＰＬ ＯＬＥＸＩＳカラム（７．５×３００ｍｍ）、及びＰｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒオートサンプラーが取り付けられていた。その系のユニバーサルキャリブレーションは、ポリエチレン（ＰＥ）標準を用いて実施した。
そのポリマーの分子量（Ｍｗ）、そのポリマーの数平均分子量（Ｍｎ）、そのエチレン－コポリマーのｚ平均分子量（Ｍｚ）及び分子量分布（ＭＷＤ、ＭｗとＭｎの間の比率として定義される）は、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒ ＧＰＣ（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓａｔｉｏｎ Ｓ．Ａ．（Ｖａｌｅｎｃｉａ、Ｓｐａｉｎ）製）を使用する、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ／ＳＥＣ－ＤＶ）によって測定した。そのサイズ排除クロマトグラフには、オンライン粘度計（Ｐｏｌｙｍｅｒ ｃｈａｒＶ－４００ Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ）、オンライン赤外検出器（ＩＲ％ ＭＣＴ）、３本のＡＧＩＬＥＮＴ ＰＬ ＯＬＥＸＩＳカラム（７．５×３００ｍｍ）、及びＰｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒオートサンプラーが取り付けられていた。その系のユニバーサルキャリブレーションは、ポリエチレン（ＰＥ）標準を用いて実施した。
【0093】
Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒオートサンプラーのバイアルの中へ、ポリマーのサンプルを量り込んだ（濃度範囲：０．３～１．３ｍｇ／ｍＬ）。そのオートサンプラーの中で、自動的にバイアルに溶媒（１ｇ／Ｌのジ－ｔｅｒｔ－ブチル－パラクレゾール（ＤＢＰＣ）で安定化された１，２，４－トリ－クロロベンゼン、ＴＣＢ）が充填された。それらのサンプルを、高温オーブン（１６０℃）の中で４時間保持した。この溶解時間の後、それらのサンプルを、インラインフィルターによって、自動的に濾過してから、カラムの中に注入した。そのクロマトグラフ系は、１６０℃で運転した。ＴＣＢ溶出液の流量は、１．０ｍＬ／ｍｉｎであった。そのクロマトグラフには、濃度のためのビルトインのオンライン赤外検出器（ＩＲ５ ＭＣＴ）及びビルトインのＰｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒオンライン粘度計が組みこまれていた。その系のユニバーサルキャリブレーションは、ポリエチレン（ＰＥ）標準を用いて実施した。
【0094】
鎖１本あたりのジエン単位：
ポリマー鎖１本あたりのジエン単位（本明細書においては、「ジエン含量」又は「ジエンから誘導された単位」とも呼ばれる）の数は、次式に相当する：
式中、［ジエン］ｉは、そのポリマーの中でのｉ番目のジエン単位の含量（単位：重量％）（＝ジエンから誘導された単位の含量）を意味しており；「ポリマーのＭｎ」は、そのポリマーの数平均分子量（単位：ｋｇ／モル）を意味しており；「（Ｍｗジエン）ｉ」は、ｉ番目のジエン分子の分子量（単位：ｇ／モル）を意味している。
ポリマー鎖１本あたりのジエン単位（本明細書においては、「ジエン含量」又は「ジエンから誘導された単位」とも呼ばれる）の数は、次式に相当する：
【数1】
【0095】
そのポリマーに、いくつかの異なったジエンから誘導された単位が含まれている場合には、ポリマー鎖１本あたりの合計したジエン含量は、各種のジエンの鎖１本あたり含量を合計したものである。たとえば、ジエンＡ及びジエンＢから誘導されたジエン単位を含むポリマーのポリマー鎖１本あたりのジエン含量、すなわちポリマー鎖１本あたりのジエンの数は、次式に従って計算される：
鎖１本あたりのジエンの数＝｛（［ジエンＡ］×１０×ポリマーのＭｎ）／ジエンＡのＭｗ｝＋｛（［ジエンＢ］×１０×ポリマーのＭｎ）／ジエンＢのＭｗ）｝。
鎖１本あたりのジエンの数＝｛（［ジエンＡ］×１０×ポリマーのＭｎ）／ジエンＡのＭｗ｝＋｛（［ジエンＢ］×１０×ポリマーのＭｎ）／ジエンＢのＭｗ）｝。
【0096】
ポリマー鎖１本あたりのＥＮＢ単位の数は、次式に相当する：
［ＥＮＢ］×１０×ポリマーのＭｎ）／（１２０ｇ／モル）
ここで、［ＥＮＢ］は、そのポリマー中のＥＮＢ単位の含量である（単位：ポリマーの全重量（＝１００％）を基準にした重量％）。１２０ｇ／モルは、ＥＮＢの分子量である。「ポリマーのＭｎ」は、ポリマーの数平均分子量（単位：ｋｇ／モル）を意味している。
［ＥＮＢ］×１０×ポリマーのＭｎ）／（１２０ｇ／モル）
ここで、［ＥＮＢ］は、そのポリマー中のＥＮＢ単位の含量である（単位：ポリマーの全重量（＝１００％）を基準にした重量％）。１２０ｇ／モルは、ＥＮＢの分子量である。「ポリマーのＭｎ」は、ポリマーの数平均分子量（単位：ｋｇ／モル）を意味している。
【0097】
ムーニー粘度
ムーニー粘度は、ＩＳＯ ２８９に準拠して測定した。
ムーニー粘度は、ＩＳＯ ２８９に準拠して測定した。
【0098】
最小位相角、δｍｉｎ
エチレン－コポリマーは、ｖａｎ－Ｇｕｒｐ－Ｐａｌｍｅｎ（ｖＧＰ）プロットにおけるそれらの曲線により、特徴づけることができる。ｖＧＰプロットにおいて、位相角（δ）が、絶対モジュラス（［Ｇ＊］）に対してプロットされる。その位相角及び絶対モジュラスは、レオロジー的測定から得られるが、そこでは、温度依存性の貯蔵モジュラス及び損失モジュラス、Ｇ’（Ｔ）及びＧ”（Ｔ）が測定される。位相角δは、ｔａｎ（Ｇ”／Ｇ’）から計算される。絶対モジュラスの［Ｇ＊］は、（Ｇ’）２＋（Ｇ”）２の平方根から計算される、すなわち、
エチレン－コポリマーは、ｖａｎ－Ｇｕｒｐ－Ｐａｌｍｅｎ（ｖＧＰ）プロットにおけるそれらの曲線により、特徴づけることができる。ｖＧＰプロットにおいて、位相角（δ）が、絶対モジュラス（［Ｇ＊］）に対してプロットされる。その位相角及び絶対モジュラスは、レオロジー的測定から得られるが、そこでは、温度依存性の貯蔵モジュラス及び損失モジュラス、Ｇ’（Ｔ）及びＧ”（Ｔ）が測定される。位相角δは、ｔａｎ（Ｇ”／Ｇ’）から計算される。絶対モジュラスの［Ｇ＊］は、（Ｇ’）２＋（Ｇ”）２の平方根から計算される、すなわち、
【数2】
【0099】
そのプロットにおいて、位相角が最小値をとるポイントは、絶対モジュラス［Ｇ＊］が最小値をとるポイントでもあり、エチレン－α－オレフィンコポリマーを特徴づけるのに使用することができる（参照：たとえば、Ｍ．ｖａｎ Ｇｕｒｐ，Ｊ．Ｐａｌｍｅｎ，「Ｔｉｍｅ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｓｕｐｅｒｐｏｓｉｔｉｏｎ ｆｏｒ ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ ｂｌｅｎｄｓ」，Ｒｈｅｏｌ．Ｂｕｌｌ，６７（１９９８）、５、及びＳ．Ｔｒｉｎｋｌｅ，Ｃ．Ｆｒｉｅｄｒｉｃｈ，「Ｖａｎ Ｇｕｒｐ－Ｐａｌｍｅｎ－ｐｌｏｔ：ａ ｗａｙ ｔｏ ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚｅ ｐｏｌｙｄｉｓｐｅｒｓｉｔｙ ｏｆ ｌｉｎｅａｒ ｐｏｌｙｍｅｒｓ」，Ｒｈｅｏｌ．Ａｃｔａ，４０（２００１），３２２。Ｓ．Ｔｒｉｎｋｌｅらによる論文が、直鎖状のポリマーのみを対象としているのだが、デルタｍｉｎの測定をすることによって、分岐状のポリマーを特徴づけることも可能である）。
【0100】
δｍｉｎを求めるため、温度依存性の貯蔵モジュラス及び損失モジュラス、Ｇ’（Ｔ）及びＧ”（Ｔ）を、ダブルサンドイッチ単純剪断サンプルホルダーを備えたＭｅｔｔｌｅｒ Ｔｏｌｅｄｏ ＤＭＡ ８６１ｅレオメーターを使用して、－１００℃から＋１００℃まで、１Ｈｚの振動数そして１Ｋ／ｍｉｎの加熱速度で、動的機械的熱分析（ＤＭＴＡ）測定することにより求めた。１０５℃、１２０ｂａｒで１０分間かけて圧縮成形したスラブから、直径８ｍｍ、厚み１ｍｍの試験片を切り出した。
【0101】
Ｇ’（Ｔ）及びＧ”（Ｔ）を用いて、絶対モジュラス、
及び位相角、δ＝ｔａｎ（Ｇ”／Ｇ’）を計算した。図１に示した、ｖａｎ Ｇｕｒｐ－Ｐａｌｍｅｎ（ｖＧＰ）プロットは、δを、実施例１からの測定の｜Ｇ＊｜に対してプロットすることにより得られた。図１における破線は、最小位相角（δｍｉｎ）及びそれに相当する絶対モジュラス（本明細書では、Ｇ＊
ｍｉｎと呼んでいる）を示している。
【数3】
【0102】
油含量
油含量は、抽出法、たとえば、ＩＳＯ １４０７（２０１１）の方法Ｄ：未加硫ゴム、及び方法Ａ：加硫ゴムに準拠する抽出法によって求めることができる。
油含量は、抽出法、たとえば、ＩＳＯ １４０７（２０１１）の方法Ｄ：未加硫ゴム、及び方法Ａ：加硫ゴムに準拠する抽出法によって求めることができる。
【0103】
コンパウンド物の試験
ムーニー粘度：
硬化可能なコンパウンド物のムーニー粘度（測定条件：ＭＬ（１＋４）＠１００℃）は、ＤＩＮ ５３５２３－３に準拠し、ＮａｔｕｒｅＦｌｅｘ ＮＰ／２８μｍフィルム（Ｐｕｔｚ Ｆｏｌｉｅｎ（Ｄ－６５２３２，Ｔａｕｎｕｓｓｔｅｉｎ Ｗｅｈｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ）製）を使用して測定した。
ムーニー粘度：
硬化可能なコンパウンド物のムーニー粘度（測定条件：ＭＬ（１＋４）＠１００℃）は、ＤＩＮ ５３５２３－３に準拠し、ＮａｔｕｒｅＦｌｅｘ ＮＰ／２８μｍフィルム（Ｐｕｔｚ Ｆｏｌｉｅｎ（Ｄ－６５２３２，Ｔａｕｎｕｓｓｔｅｉｎ Ｗｅｈｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ）製）を使用して測定した。
【0104】
圧縮永久歪み（ＣＳ）：
圧縮永久歪み（ＣＳ）は、ＤＩＮ ＩＳＯ ８１５に準拠し、硬化させたコンパウンド物について求めた。
圧縮永久歪み（ＣＳ）は、ＤＩＮ ＩＳＯ ８１５に準拠し、硬化させたコンパウンド物について求めた。
【0105】
破断時引張強度（ＴＳ）及び破断時伸び（ＥＢ）：
破断時引張強度（ＴＳ）及び破断時伸び（ＥＢ）は、ＤＩＮ ＩＳＯ ３７に準拠し、硬化させたコンパウンド物について、Ｓ２ダンベルで、２３℃で求めた。
破断時引張強度（ＴＳ）及び破断時伸び（ＥＢ）は、ＤＩＮ ＩＳＯ ３７に準拠し、硬化させたコンパウンド物について、Ｓ２ダンベルで、２３℃で求めた。
【0106】
硬度：
ショアーＡ硬度（Ｈ）は、ＤＩＮ ＩＳＯ ７６２９－１に準拠し、硬化させたコンパウンド物について求めた。
ショアーＡ硬度（Ｈ）は、ＤＩＮ ＩＳＯ ７６２９－１に準拠し、硬化させたコンパウンド物について求めた。
【0107】
反発弾性：
反発弾性は、ＤＩＮ ５３５１２に準拠し、２３℃で測定した。
反発弾性は、ＤＩＮ ５３５１２に準拠し、２３℃で測定した。
【0108】
ｔａｎデルタ及び動的剛性：
ＭＴＳ Ｓｙｓｔｅｍｓ Ｃｏｏｐｅｒａｔｉｏｎ製の動的－機械的アナライザーを使用した。二つの試験片（高さ６ｍｍ、直径２０ｍｍ）を、ダブル剪断サンドイッチサンプルホルダーの中に入れ、６０℃で少なくとも３０分かけて平衡に達しさせてから、測定を開始した。その後で、０．１～２００Ｈｚの範囲の振動数（対数表記で、一つの対数目盛あたり８データポイント）で、ピーク－ピーク間の大きさ０．３ｍｍを適用して、そのゴム物質の線形的な粘弾性能が、単純剪断の形状で証明された。結果を図２に示す。ｔａｎデルタは、２００Ｈｚのところで求めた。動的剛性、ＤＳは、１８０Ｈｚと１０Ｈｚで測定した絶対モジュラスの比率から得た：ＤＳ＝｜Ｇ＊（１８０Ｈｚ）｜／｜Ｇ＊（１０Ｈｚ）｜。
ＭＴＳ Ｓｙｓｔｅｍｓ Ｃｏｏｐｅｒａｔｉｏｎ製の動的－機械的アナライザーを使用した。二つの試験片（高さ６ｍｍ、直径２０ｍｍ）を、ダブル剪断サンドイッチサンプルホルダーの中に入れ、６０℃で少なくとも３０分かけて平衡に達しさせてから、測定を開始した。その後で、０．１～２００Ｈｚの範囲の振動数（対数表記で、一つの対数目盛あたり８データポイント）で、ピーク－ピーク間の大きさ０．３ｍｍを適用して、そのゴム物質の線形的な粘弾性能が、単純剪断の形状で証明された。結果を図２に示す。ｔａｎデルタは、２００Ｈｚのところで求めた。動的剛性、ＤＳは、１８０Ｈｚと１０Ｈｚで測定した絶対モジュラスの比率から得た：ＤＳ＝｜Ｇ＊（１８０Ｈｚ）｜／｜Ｇ＊（１０Ｈｚ）｜。
【0109】
引裂強度：
ＩＳＯ ３４－２を適用して、２３℃で、Ｄｅｌｆｔ試験片を用いて引裂抵抗を測定した。
ＩＳＯ ３４－２を適用して、２３℃で、Ｄｅｌｆｔ試験片を用いて引裂抵抗を測定した。
【実施例】
【0110】
実験
実施例１及び比較例Ｃ１～Ｃ５：
重合は、国際公開第２００５／０９０４１８号パンフレット（参考として引用し本明細書に組み入れたものとする）において、化合物１９を触媒として用いた、一般的な連続重合手順の記載に従って、実質的に連続重合法により実施した。その重合は、直列に連結した二つの液体充填溶液重合反応器の中で実施した。両方の反応器の容積は３Ｌであった。全系を溶液相で維持するために、全系の圧力を、脱ガス圧力（ｄｅｇａｓｓｉｎｇ ｐｒｅｓｓｕｒｅ）より高く保持した。エチレン及びアルファ－オレフィンのフィード、並びに触媒のフィードを調節して、表１に示したような、単位含量を発生させた。ＥＮＢのフィードは、９８８ｍｍｏｌ／ｈであり、ＶＮＢのフィードは、６１ｍｍｏｌ／ｈであり、そして水素含量を０．０９ＮＬ／ｈに調節すると、所望の鎖長、ムーニー粘度、及び鎖１本あたりのジエンの比率が得られた。ポリマーの生成速度は、約９００ｇ／ｈであった。排出ラインを通して、ポリマー溶液を連続的に取り出し、そこでＩＲＧＡＮＯＸ １０７６のイソプロパノール中溶液を添加した。そのポリマー溶液にパラフィン系油を添加し、そのポリマー（及び油）の溶液を、連続スチームストリッピングにより処理した。そのようにして得られた油展されたＥＰＤＭを、２本ロールミル上で、バッチ式で乾燥させた。実施例１（Ｅｘ１）のポリマーのレオロジー的性質を、各種の組成及び構造を有する各種のＥＰＤＭポリマー（比較例、Ｃ１～Ｃ６）の性質と比較した。それらの結果を表１にまとめた。
実施例１及び比較例Ｃ１～Ｃ５：
重合は、国際公開第２００５／０９０４１８号パンフレット（参考として引用し本明細書に組み入れたものとする）において、化合物１９を触媒として用いた、一般的な連続重合手順の記載に従って、実質的に連続重合法により実施した。その重合は、直列に連結した二つの液体充填溶液重合反応器の中で実施した。両方の反応器の容積は３Ｌであった。全系を溶液相で維持するために、全系の圧力を、脱ガス圧力（ｄｅｇａｓｓｉｎｇ ｐｒｅｓｓｕｒｅ）より高く保持した。エチレン及びアルファ－オレフィンのフィード、並びに触媒のフィードを調節して、表１に示したような、単位含量を発生させた。ＥＮＢのフィードは、９８８ｍｍｏｌ／ｈであり、ＶＮＢのフィードは、６１ｍｍｏｌ／ｈであり、そして水素含量を０．０９ＮＬ／ｈに調節すると、所望の鎖長、ムーニー粘度、及び鎖１本あたりのジエンの比率が得られた。ポリマーの生成速度は、約９００ｇ／ｈであった。排出ラインを通して、ポリマー溶液を連続的に取り出し、そこでＩＲＧＡＮＯＸ １０７６のイソプロパノール中溶液を添加した。そのポリマー溶液にパラフィン系油を添加し、そのポリマー（及び油）の溶液を、連続スチームストリッピングにより処理した。そのようにして得られた油展されたＥＰＤＭを、２本ロールミル上で、バッチ式で乾燥させた。実施例１（Ｅｘ１）のポリマーのレオロジー的性質を、各種の組成及び構造を有する各種のＥＰＤＭポリマー（比較例、Ｃ１～Ｃ６）の性質と比較した。それらの結果を表１にまとめた。
【0111】
【表1】
【0112】
それらのポリマーには、プロピレンがα－オレフィンコモノマーとして含まれていた。表１には、プロピレンから誘導された単位の含量が記載されていないが、ポリマーの残りのものが出ているので、１００％から、エチレン、ＥＮＢ、及びＶＮＢから誘導された単位の合計を引き算することにより計算することができる（ポリマーＣ５Ａの場合を除く）。Ｃ２単位の量は、データシートから抜き出したが、ジエン含量のための補正はできない。ポリマーを（１００重量％）基準にした、Ｃ２単位（エチレン）とＣ３単位（プロピレン）との合計量は、幾分か、少なくてよい。
【0113】
比較例Ｃ１～Ｃ５Ａは、市販製品であり、データは公表されているデータシートから採用するか、又は実験で求めた。Ｃ１は、Ｌｉｏｎ Ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ Ｇｅｉｍａｒ，ＬＬＣから、商品名ＲＯＹＡＬＥＮＥ ５４７として入手可能なＥＰＤＭサンプルであった；Ｃ２は、ＫＵＭＨＯ ＰＯＬＹＣＨＥＭから、商品名ＫＥＰ２４８０として入手可能なＥＰＤＭサンプルであった；Ｃ３は、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌから、商品名ＶＩＳＴＡＬＯＮ ８８００として入手可能なＥＰＤＭサンプルであった；Ｃ４は、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌから、商品名ＶＩＳＴＡＬＯＮ ８７００として入手可能なＥＰＤＭサンプルであった；Ｃ５は、三井化学（株）から、商品名ＥＰＴ８１２０Ｅとして入手可能なＥＰＤＭサンプルであった；Ｃ５Ａは、住友化学から、商品名ＥＳＰＲＥＮＥ ５５２７Ｆとして入手可能なＥＰＤＭサンプルであった。
【0114】
表１からわかるように、そして当業界で公知のように、一般的には、ムーニー粘度が高いほど、分子量（Ｍｗ）が高い。Ｍｗが高いほど、数平均分子量Ｍｎが高い。Ｍｎは、分子量分布（ＭＷＤ）を広くすることにより、下げることができる。ＥＮＢ含量を調節して、ポリマー鎖１本あたりのＥＮＢ含量が８０より高くなるようにすることができる。分子量（Ｍｗ）及び（Ｍｎ）が高い場合、分子量が低いポリマーの場合よりは、より少ない量のＥＮＢが必要となる可能性がある。
【0115】
以下の追加の市販サンプルで、ポリマー鎖１本あたりのＥＮＢから誘導された単位の含量について分析した：
ＡＲＬＡＮＸＥＯから、商品名ＫＥＬＴＡＮ Ｋ８３４０Ａとして入手可能なＥＰＤＭ：鎖１本あたりのＥＮＢ＝４４；
ＡＲＬＡＮＸＥＯから、商品名ＫＥＬＴＡＮ Ｋ７３４１Ａとして入手可能なＥＰＤＭ：鎖１本あたりのＥＮＢ＝６３；
Ｅｘｘｏｎから、商品名ＶＩＳＴＡＬＯＮ ７５００として入手可能なＥＰＤＭ：鎖１本あたりのＥＮＢ＝３４。
ＡＲＬＡＮＸＥＯから、商品名ＫＥＬＴＡＮ Ｋ８３４０Ａとして入手可能なＥＰＤＭ：鎖１本あたりのＥＮＢ＝４４；
ＡＲＬＡＮＸＥＯから、商品名ＫＥＬＴＡＮ Ｋ７３４１Ａとして入手可能なＥＰＤＭ：鎖１本あたりのＥＮＢ＝６３；
Ｅｘｘｏｎから、商品名ＶＩＳＴＡＬＯＮ ７５００として入手可能なＥＰＤＭ：鎖１本あたりのＥＮＢ＝３４。
【0116】
実施例２及び比較例Ｃ６～Ｃ１０：
実施例１及び比較例Ｃ１～Ｃ５のポリマーを、インターナルミキサー（Ｈａｒｂｕｒｇ－ｆｒｅｕｄｅｎｂｅｒｇｅｒ Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｂａｕ ＧｍｂＨ製のＧＫ１，５ Ｅ１；ラム圧力８ｂａｒ、５０ｒｐｍ、充填度７２％、全混合時間５分）を使用して、表２に示した成分と共にコンパウンディングした。硬化系を、オープンミル（ロール直径２００ｍｍ；２０ｒｐｍ、ロール及び摩擦温度４０℃）上で添加した。
実施例１及び比較例Ｃ１～Ｃ５のポリマーを、インターナルミキサー（Ｈａｒｂｕｒｇ－ｆｒｅｕｄｅｎｂｅｒｇｅｒ Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｂａｕ ＧｍｂＨ製のＧＫ１，５ Ｅ１；ラム圧力８ｂａｒ、５０ｒｐｍ、充填度７２％、全混合時間５分）を使用して、表２に示した成分と共にコンパウンディングした。硬化系を、オープンミル（ロール直径２００ｍｍ；２０ｒｐｍ、ロール及び摩擦温度４０℃）上で添加した。
【0117】
【表2】
【0118】
そのようにして得られたＥＰＤＭコンパウンド物で、コンパウンド物の性質についての試験をした。実施例２は、実施例１のポリマーを用いて作製したコンパウンド物である。比較例Ｃ６～Ｃ１０は、比較例Ｃ１～Ｃ５のポリマーを用いて得られたコンパウンド物である。
【0119】
２ｍｍ×６ｍｍ厚の試験プレートを１８０℃で、ｔ９０の１．１０～１．２５倍に等価な時間をかけて硬化させることによって、試験片を調製した（ｔ９０とは、レオメーター測定の際の最大トルクの９０％に達するまでの時間である）。それらの試験結果を、表３に示す。
【0120】
【表3】
【0121】
表３に見られるように、本開示によるポリマーから調製されたコンパウンド物は、破断時引張強度によって示されるような良好な機械的強度、及び５００％よりも大きい破断時伸びで示されるような良好な弾性的性質を有している。それらのコンパウンド物は、低い圧縮永久歪みの値で示されているような、良好な形状維持性能を有している。それらの圧縮永久歪みは、広い範囲の温度にわたって、低かった。本開示のポリマーから作製されたコンパウンド物はさらに、高い反発弾性値及び低いｔａｎデルタ値で示されているような、改良された弾性的及び動的性質も有していた。本開示のポリマーから作製されたコンパウンド物はさらに、表３における低い動的剛性値に示されているように、優れたレジリエンスも示している。低い動的剛性値は、振動及び騒音を減衰させるのに特に望まれており、そして、シーリング用途のため、及び特に発泡させたシールすなわちスポンジ材料を作製するためには有用な性質である。
【図1】
【図2】
【国際調査報告】