(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2023-06-30
(54)【発明の名称】焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法
(51)【国際特許分類】
H01F 1/057 20060101AFI20230623BHJP
H01F 41/02 20060101ALI20230623BHJP
B22F 9/04 20060101ALI20230623BHJP
B22F 3/00 20210101ALI20230623BHJP
B22F 3/02 20060101ALI20230623BHJP
B22F 3/24 20060101ALI20230623BHJP
C22C 33/02 20060101ALI20230623BHJP
C22C 38/00 20060101ALI20230623BHJP
C01B 35/04 20060101ALI20230623BHJP
B22F 1/00 20220101ALI20230623BHJP
【ＦＩ】
H01F1/057 170
H01F1/057 110
H01F1/057 130
H01F41/02 G
B22F9/04 C
B22F9/04 D
B22F9/04 E
B22F3/00 F
B22F3/02 R
B22F3/24 B
C22C33/02 J
C22C33/02 K
C22C38/00 303D
C01B35/04 D
B22F1/00 Y
【審査請求】有
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2022551233
(86)(22)【出願日】2021-07-05
(85)【翻訳文提出日】2022-08-24
(86)【国際出願番号】 CN2021104449
(87)【国際公開番号】W WO2022227278
(87)【国際公開日】2022-11-03
(31)【優先権主張番号】202110484517.2
(32)【優先日】2021-04-30
(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN
(31)【優先権主張番号】202110486417.3
(32)【優先日】2021-04-30
(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN
(31)【優先権主張番号】202110486410.1
(32)【優先日】2021-04-30
(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】516293598
【氏名又は名称】江西金力永磁科技股▲分▼有限公司
【氏名又は名称原語表記】ＪＬ ＭＡＧ ＲＡＲＥ－ＥＡＲＴＨ ＣＯ．， ＬＴＤ．
【住所又は居所原語表記】Ｎｏ． ８１， Ｗｅｓｔ Ｊｉｎｌｉｎｇ Ｒｏａｄ， Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ Ｚｏｎｅ， Ｇａｎｚｈｏｕ Ｃｉｔｙ， Ｊｉａｎｇｘｉ ３４１０００， Ｐ．Ｒ． Ｃｈｉｎａ
(74)【代理人】
【識別番号】110000604
【氏名又は名称】弁理士法人 共立特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】ファユン マオ
(72)【発明者】
【氏名】ツォンヤオ マオ
(72)【発明者】
【氏名】ヂーフォン フゥァン
(72)【発明者】
【氏名】チャンシャン スン
(72)【発明者】
【氏名】ユンポン チェン
【テーマコード（参考）】
4K017
4K018
5E040
5E062
【Ｆターム（参考）】
4K017AA04
4K017BA06
4K017BB01
4K017BB05
4K017BB06
4K017BB07
4K017BB08
4K017BB09
4K017BB12
4K017DA04
4K017EA03
4K017EA08
4K017EA09
4K018AA27
4K018BA18
4K018CA04
4K018CA11
4K018CA23
4K018DA21
4K018DA32
4K018FA08
4K018KA45
5E040AA04
5E040AA19
5E040BD01
5E040CA01
5E040HB03
5E040HB11
5E040HB17
5E040NN01
5E040NN06
5E040NN18
5E062CC05
5E062CD04
5E062CG01
5E062CG02
5E062CG03
(57)【要約】
本発明は、式ＲｘＴ１００－ｘ－ｙ１－ｙ２－ｚＭｙ１Ａｙ２Ｂｚで示される焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体であり、３つの異なるスキームを含み、Ａ合金元素にジルコニウム、ジルコニウム又はニオブ元素を添加し、特定の添加量を最適化して設計し、残りの成分を特別に設計することにより、磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させ、高性能を持ち、生産コストを削減し、また、プロセスが簡単で、適用範囲が広く、大規模な工業的生産に適している焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供する。
【選択図】なし
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
式（Ｉ）で示される焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。ＲｘＴ１００－ｘ－ｙ１－ｙ２－ｚＭｙ１Ａｙ２Ｂｚ （Ｉ）
（スキーム１：ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．５％≦ｘ≦３２．５％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．６７％≦ｙ２≦２．４％、０．８５％≦ｚ≦１．０％であり、
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏから選ばれる１種又は複数種であり、
Ｍは、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＴｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％であり、
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＺｒであり、
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．３～２．５％であり、残部はＦｅである。
或いは、スキーム２：ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．５％≦ｘ≦３２．０％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．６０％≦ｙ２≦２．３０％、０．８６％≦ｚ≦０．９８％であり、
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏから選ばれる１種又は複数種であり、
Ｍは、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％であり、
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＴｉであり、且つＣｕの含有量は０．２～０．５５％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．８％であり、Ｔｉの含有量は０．１３～０．４％であり、
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．２～２．０％であり、残部はＦｅである。
或いは、スキーム３：ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．７％≦ｘ≦３２．８％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．７７％≦ｙ２≦２．６０％、０．８６％≦ｚ≦１．０１％であり、
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂから選ばれる１種又は複数種であり、
Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｔｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％であり、
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＮｂであり、且つＣｕの含有量は０．２～０．５５％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．７％であり、Ｎｂの含有量は０．３～０．８％であり、
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．４～２．３％であり、残部はＦｅである。）
【請求項2】
スキーム１は、Ｐｒの含有量が０～１４．５％であり、Ｎｄの含有量が１４～３２．５％であり、Ｔｂの含有量が０～５．０％であり、Ｄｙの含有量が０～５．０％である、ことを特徴とする請求項１に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項3】
Ｐｒの含有量は５～１０％であり、Ｎｄの含有量は２０～２５．５％であり、Ｄｙの含有量は０～３％である、ことを特徴とする請求項２に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項4】
スキーム１は、Ｃｕの含有量が０．２～０．６％であり、Ｇａの含有量が０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量が０．０２～０．６％であり、Ｚｒの含有量が０．２～０．６５％である、ことを特徴とする請求項１に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項5】
スキーム１は、Ｃｕの含有量が０．３～０．５％であり、Ｇａの含有量が０．３５～０．５％であり、Ａｌの含有量が０．１～０．５％であり、Ｚｒの含有量が０．３～０．６％である、ことを特徴とする請求項１に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項6】
スキーム１は、Ｃｏの含有量が０．５～２．０％であり、Ｂの含有量が０．９０～０．９８％である、ことを特徴とする請求項１に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項7】
スキーム１は、上記ＭがＴｉ及びＮｂから選ばれる１種又は２種であり、Ｔｉの含有量が０～０．１％であり、Ｎｂの含有量が０～０．１５％である、ことを特徴とする請求項１に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項8】
スキーム２は、Ｐｒの含有量が０～１４．５％であり、Ｎｄの含有量が１４～３２．５％であり、Ｔｂの含有量が０～４．５％であり、Ｄｙの含有量が０～４．５％である、ことを特徴とする請求項１に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項9】
Ｐｒの含有量は７～９％であり、Ｎｄの含有量は２０～２５．５％であり、Ｄｙの含有量は０～３％である、ことを特徴とする請求項８に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項10】
スキーム２は、Ｃｕの含有量が０．２～０．５％であり、Ｇａの含有量が０．３５～０．４５％であり、Ａｌの含有量が０．１～０．６％であり、Ｔｉの含有量が０．２～０．３５％である、ことを特徴とする請求項１に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項11】
スキーム２は、Ｃｏの含有量が０．５～１．５％であり、Ｂの含有量が０．９０～０．９８％である、ことを特徴とする請求項１に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項12】
スキーム２は、上記ＭがＺｒ及びＮｂから選ばれる１種又は２種であり、Ｚｒの含有量が０～０．１５％であり、Ｎｂの含有量が０～０．２０％である、ことを特徴とする請求項１に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項13】
スキーム３は、Ｐｒの含有量が０～１４．５％であり、Ｎｄの含有量が１４．５～３２％であり、Ｔｂの含有量が０～４．３％であり、Ｄｙの含有量が０～４．３％である、ことを特徴とする請求項１に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項14】
スキーム３は、Ｐｒの含有量が５～１０％であり、Ｎｄの含有量が２０～２６％であり、Ｄｙの含有量が１．５～３％である、ことを特徴とする請求項１３に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項15】
スキーム３は、Ｃｕの含有量が０．２５～０．５０％であり、Ｇａの含有量が０．３０～０．４５％であり、Ａｌの含有量が０．１～０．４５％であり、Ｎｂの含有量が０．４～０．５５％である、ことを特徴とする請求項１に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項16】
スキーム３は、Ｃｏの含有量が０．５～１．５％であり、Ｂの含有量が０．９０～０．９６％である、ことを特徴とする請求項１に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項17】
スキーム３は、上記ＭがＺｒ及びＴｉから選ばれる１種又は２種であり、Ｚｒの含有量が０～０．１５％であり、Ｔｉの含有量が０～０．１０％である、ことを特徴とする請求項１に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体。
【請求項18】
請求項１～１７のいずれか１項に記載の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体の製造方法であって、Ａ）ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の原料をストリップキャスト法により処理し、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得るステップと、
Ｂ）前記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行い、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得るステップと、
Ｃ）前記ネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行い、焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得るステップと、を含む製造方法。
【請求項19】
前記ストリップキャスト法による処理の温度は１４００～１５００℃であり、前記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯の厚さは０．１０～０．６０ｍｍであり、前記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１～３ｈであり、水素吸蔵温度は２０～３００℃であり、水素放出時間は３～７ｈであり、水素放出温度は５５０～６００℃であり、
前記気流粉砕過程中、潤滑剤を加えて粉砕し、前記潤滑剤は水素化粉砕より得られた混合細粉の質量の０．０２～０．１％であり、前記気流粉砕された粉末の粒度は２～１０μｍである、ことを特徴とする請求項１８に記載の製造方法。
【請求項20】
前記配向成形は、順に行う配向プレス及び静水圧プレスを含み、前記配向成形の磁界強度は１．２～３Ｔであり、
前記焼結は、温度が１０００～１２００℃であり、時間が５～１５ｈであり、真空度が０．０２Ｐａ以下であり、
前記焼結後にさらに時効処理を含み、前記時効処理は第１時効処理及び第２時効処理を含み、
前記第１時効処理の温度は８００～９８０℃であり、前記第１時効処理の時間は２～１５時間であり、
前記第２時効処理の温度は４２０～５８０℃であり、前記第２時効処理の時間は１～８時間である、ことを特徴とする請求項１８に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【相互参照】
【0001】
本願は、２０２１年０４月３０日に、中国特許局に出願された出願番号が２０２１１０４８４５１７．２、発明名称が「ジルコニウム含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法」である中国特許出願に基づく優先権を主張し、２０２１年０４月３０日に、中国特許局に出願された出願番号が２０２１１０４８６４１７．３、発明名称が「チタンを含有する焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法」である中国特許出願に基づく優先権を主張し、２０２１年０４月３０日に、中国特許局に出願された出願番号が２０２１１０４８６４１０．１、発明名称が「ニオブを含有する焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法」である中国特許出願に基づく優先権を主張し、その全内容は援用により本出願に組み込まれる。
【技術分野】
【0002】
本発明は、磁性材料製造の技術分野に関し、特に、焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【0003】
焼結ネオジム鉄ホウ素は、これまでに発見された最も高いエネルギー密度を持つ永久磁石であり、現在、大規模に商品化されている。焼結型ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体は、その発見以来、コンピューターのハードディスク、ハイブリッド車、医療、風力発電などの多くの分野で広く使用されており、その適用範囲及び生産量は、特に新エネルギー車の分野で、年々増加している。
ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の多くの用途は、高温環境であるため、高い残留磁束密度だけでなく、高い保磁力も有する必要である。なかでも、保磁力は、永久磁石材料の主なパラメータであり、保磁力が高いほど減磁耐性が強くなることを示す。応用する場合には、ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の保磁力が高いほど優れる必要であり、これによりネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体は良い温度安定性を有し、高温条件下で動作できるようにすることができる。ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の保磁力を向上させる一般的な方法は、Ｄｙ及びＴｂを使用してＮｄ部分的に置き換えて保磁力を向上させる。ただし、重希土類Ｄｙ及びＴｂは、残留磁束密度を低減させ、また、Ｄｙ及びＴｂは希土類政策の攻撃に対して脆弱であるため、価格が不安定になったり、大きく変動したりするリスクをもたらす。
従って、磁石の総合性能をさらに向上させ、磁性体の保磁力、残留磁束密度及び磁気エネルギー積のいずれもを向上させるとともに、重希土類元素を使用しないか、又はより少量使用するのは、この分野の技術者によって研究の焦点及びホットスポットになる。
ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の多くの用途は、高温環境であるため、高い残留磁束密度だけでなく、高い保磁力も有する必要である。なかでも、保磁力は、永久磁石材料の主なパラメータであり、保磁力が高いほど減磁耐性が強くなることを示す。応用する場合には、ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の保磁力が高いほど優れる必要であり、これによりネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体は良い温度安定性を有し、高温条件下で動作できるようにすることができる。ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の保磁力を向上させる一般的な方法は、Ｄｙ及びＴｂを使用してＮｄ部分的に置き換えて保磁力を向上させる。ただし、重希土類Ｄｙ及びＴｂは、残留磁束密度を低減させ、また、Ｄｙ及びＴｂは希土類政策の攻撃に対して脆弱であるため、価格が不安定になったり、大きく変動したりするリスクをもたらす。
従って、磁石の総合性能をさらに向上させ、磁性体の保磁力、残留磁束密度及び磁気エネルギー積のいずれもを向上させるとともに、重希土類元素を使用しないか、又はより少量使用するのは、この分野の技術者によって研究の焦点及びホットスポットになる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
本発明によって解決される技術的問題は、焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供することであり、本願で提供される焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体は、高い残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を有する。
【課題を解決するための手段】
【0005】
上記状況に鑑みて、本願は、式（Ｉ）で示される焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供する。
ＲｘＴ１００－ｘ－ｙ１－ｙ２－ｚＭｙ１Ａｙ２Ｂｚ （Ｉ）；
スキーム１：ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．５％≦ｘ≦３２．５％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．６７％≦ｙ２≦２．４％、０．８５％≦ｚ≦１．０％である。
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏから選ばれる１種又は複数種である。
Ｍは、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＴｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％である。
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＺｒである。
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．３～２．５％であり、残部はＦｅである。
或いは、スキーム２：ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．５％≦ｘ≦３２．０％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．６０％≦ｙ２≦２．３０％、０．８６％≦ｚ≦０．９８％である。
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏから選ばれる１種又は複数種である。
Ｍは、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％である。
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＴｉであり、且つＣｕの含有量は０．２～０．５５％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．８％であり、Ｔｉの含有量は０．１３～０．４％である。
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．２～２．０％であり、残部はＦｅである。
或いは、スキーム３：ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．７％≦ｘ≦３２．８％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．７７％≦ｙ２≦２．６０％、０．８６％≦ｚ≦１．０１％である。
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂから選ばれる１種又は複数種である。
Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｔｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％である。
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＮｂであり、且つＣｕの含有量は０．２～０．５５％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．７％であり、Ｎｂの含有量は０．３～０．８％である。
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．４～２．３％であり、残部はＦｅである。
ＲｘＴ１００－ｘ－ｙ１－ｙ２－ｚＭｙ１Ａｙ２Ｂｚ （Ｉ）；
スキーム１：ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．５％≦ｘ≦３２．５％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．６７％≦ｙ２≦２．４％、０．８５％≦ｚ≦１．０％である。
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏから選ばれる１種又は複数種である。
Ｍは、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＴｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％である。
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＺｒである。
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．３～２．５％であり、残部はＦｅである。
或いは、スキーム２：ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．５％≦ｘ≦３２．０％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．６０％≦ｙ２≦２．３０％、０．８６％≦ｚ≦０．９８％である。
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏから選ばれる１種又は複数種である。
Ｍは、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％である。
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＴｉであり、且つＣｕの含有量は０．２～０．５５％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．８％であり、Ｔｉの含有量は０．１３～０．４％である。
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．２～２．０％であり、残部はＦｅである。
或いは、スキーム３：ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．７％≦ｘ≦３２．８％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．７７％≦ｙ２≦２．６０％、０．８６％≦ｚ≦１．０１％である。
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂから選ばれる１種又は複数種である。
Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｔｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％である。
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＮｂであり、且つＣｕの含有量は０．２～０．５５％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．７％であり、Ｎｂの含有量は０．３～０．８％である。
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．４～２．３％であり、残部はＦｅである。
【0006】
好ましくは、スキーム１は、Ｐｒの含有量が０～１４．５％であり、Ｎｄの含有量が１４～３２．５％であり、Ｔｂの含有量が０～５．０％であり、Ｄｙの含有量が０～５．０％である。
好ましくは、Ｐｒの含有量は５～１０％であり、Ｎｄの含有量が２０～２５．５％であり、Ｄｙの含有量が０～３％である。
好ましくは、スキーム１は、Ｃｕの含有量が０．２～０．６％であり、Ｇａの含有量が０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量が０．０２～０．６％であり、Ｚｒの含有量が０．２～０．６５％である。
好ましくは、スキーム１は、Ｃｕの含有量が０．３～０．５％であり、Ｇａの含有量が０．３５～０．５％であり、Ａｌの含有量が０．１～０．５％であり、Ｚｒの含有量が０．３～０．６％である。
好ましくは、スキーム１は、Ｃｏの含有量が０．５～２．０％であり、Ｂの含有量が０．９０～０．９８％である。
好ましくは、スキーム１は、上記ＭがＴｉ及びＮｂから選ばれる１種又は２種であり、Ｔｉの含有量が０～０．１％であり、Ｎｂの含有量が０～０．１５％である。
好ましくは、スキーム２は、Ｐｒの含有量が０～１４．５％であり、Ｎｄの含有量が１４～３２．５％であり、Ｔｂの含有量が０～４．５％であり、Ｄｙの含有量が０～４．５％である。
好ましくは、Ｐｒの含有量は７～９％であり、Ｎｄの含有量は２０～２５．５％であり、Ｄｙの含有量は０～３％である。
好ましくは、スキーム２は、Ｃｕの含有量が０．２～０．５％であり、Ｇａの含有量が０．３５～０．４５％であり、Ａｌの含有量が０．１～０．６％であり、Ｔｉの含有量が０．２～０．３５％である。
好ましくは、スキーム２は、Ｃｏの含有量が０．５～１．５％であり、Ｂの含有量が０．９０～０．９８％である。
好ましくは、スキーム２は、上記ＭがＺｒ及びＮｂから選ばれる１種又は２種であり、Ｚｒの含有量が０～０．１５％であり、Ｎｂの含有量が０～０．２０％である。
好ましくは、スキーム３は、Ｐｒの含有量が０～１４．５％であり、Ｎｄの含有量が１４．５～３２％であり、Ｔｂの含有量が０～４．３％であり、Ｄｙの含有量が０～４．３％である。
好ましくは、スキーム３は、Ｐｒの含有量が５～１０％であり、Ｎｄの含有量が２０～２６％であり、Ｄｙの含有量が１．５～３％である。
好ましくは、スキーム３は、Ｃｕの含有量が０．２５～０．５０％であり、Ｇａの含有量が０．３０～０．４５％であり、Ａｌの含有量が０．１～０．４５％であり、Ｎｂの含有量が０．４～０．５５％である。
好ましくは、スキーム３は、Ｃｏの含有量が０．５～１．５％であり、Ｂの含有量が０．９０～０．９６％である。
好ましくは、スキーム３は、上記ＭがＺｒ及びＴｉから選ばれる１種又は２種であり、Ｚｒの含有量が０～０．１５％であり、Ｔｉの含有量が０～０．１０％である。
好ましくは、Ｐｒの含有量は５～１０％であり、Ｎｄの含有量が２０～２５．５％であり、Ｄｙの含有量が０～３％である。
好ましくは、スキーム１は、Ｃｕの含有量が０．２～０．６％であり、Ｇａの含有量が０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量が０．０２～０．６％であり、Ｚｒの含有量が０．２～０．６５％である。
好ましくは、スキーム１は、Ｃｕの含有量が０．３～０．５％であり、Ｇａの含有量が０．３５～０．５％であり、Ａｌの含有量が０．１～０．５％であり、Ｚｒの含有量が０．３～０．６％である。
好ましくは、スキーム１は、Ｃｏの含有量が０．５～２．０％であり、Ｂの含有量が０．９０～０．９８％である。
好ましくは、スキーム１は、上記ＭがＴｉ及びＮｂから選ばれる１種又は２種であり、Ｔｉの含有量が０～０．１％であり、Ｎｂの含有量が０～０．１５％である。
好ましくは、スキーム２は、Ｐｒの含有量が０～１４．５％であり、Ｎｄの含有量が１４～３２．５％であり、Ｔｂの含有量が０～４．５％であり、Ｄｙの含有量が０～４．５％である。
好ましくは、Ｐｒの含有量は７～９％であり、Ｎｄの含有量は２０～２５．５％であり、Ｄｙの含有量は０～３％である。
好ましくは、スキーム２は、Ｃｕの含有量が０．２～０．５％であり、Ｇａの含有量が０．３５～０．４５％であり、Ａｌの含有量が０．１～０．６％であり、Ｔｉの含有量が０．２～０．３５％である。
好ましくは、スキーム２は、Ｃｏの含有量が０．５～１．５％であり、Ｂの含有量が０．９０～０．９８％である。
好ましくは、スキーム２は、上記ＭがＺｒ及びＮｂから選ばれる１種又は２種であり、Ｚｒの含有量が０～０．１５％であり、Ｎｂの含有量が０～０．２０％である。
好ましくは、スキーム３は、Ｐｒの含有量が０～１４．５％であり、Ｎｄの含有量が１４．５～３２％であり、Ｔｂの含有量が０～４．３％であり、Ｄｙの含有量が０～４．３％である。
好ましくは、スキーム３は、Ｐｒの含有量が５～１０％であり、Ｎｄの含有量が２０～２６％であり、Ｄｙの含有量が１．５～３％である。
好ましくは、スキーム３は、Ｃｕの含有量が０．２５～０．５０％であり、Ｇａの含有量が０．３０～０．４５％であり、Ａｌの含有量が０．１～０．４５％であり、Ｎｂの含有量が０．４～０．５５％である。
好ましくは、スキーム３は、Ｃｏの含有量が０．５～１．５％であり、Ｂの含有量が０．９０～０．９６％である。
好ましくは、スキーム３は、上記ＭがＺｒ及びＴｉから選ばれる１種又は２種であり、Ｚｒの含有量が０～０．１５％であり、Ｔｉの含有量が０～０．１０％である。
【0007】
本願は、さらに、上記焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体の製造方法であって、
Ａ）ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の原料をストリップキャスト法により処理し、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得るステップと、
Ｂ）上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行い、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得るステップと、
Ｃ）上記ネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行い、焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得るステップと、を含む製造方法を提供する。
好ましくは、上記ストリップキャスト法による処理の温度は１４００～１５００℃であり、上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯の厚さは０．１０～０．６０ｍｍであり、
上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１～３ｈであり、水素吸蔵温度は２０～３００℃であり、水素放出時間は３～７ｈであり、水素放出温度は５５０～６００℃である。
上記気流粉砕過程中、潤滑剤を加えて粉砕し、上記潤滑剤は、水素化粉砕により得られた混合細粉の質量の０．０２～０．１％であり、上記気流粉砕された粉末の粒度は２～１０μｍである。
好ましくは、上記配向成形は、順に行う配向プレス及び静水圧プレスを含み、
上記配向成形の磁界強度は１．２～３Ｔであり、
上記焼結は、温度が１０００～１２００℃であり、時間が５～１５ｈであり、真空度が０．０２Ｐａ以下であり、
上記焼結後、さらに時効処理を含み、上記時効処理は第１時効処理及び第２時効処理を含み、
上記第１時効処理の温度は８００～９８０℃であり、上記第１時効処理の時間は２～１５時間であり、
上記第２時効処理の温度は４２０～５８０℃であり、上記第２時効処理の時間は１～８時間である。
Ａ）ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の原料をストリップキャスト法により処理し、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得るステップと、
Ｂ）上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行い、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得るステップと、
Ｃ）上記ネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行い、焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得るステップと、を含む製造方法を提供する。
好ましくは、上記ストリップキャスト法による処理の温度は１４００～１５００℃であり、上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯の厚さは０．１０～０．６０ｍｍであり、
上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１～３ｈであり、水素吸蔵温度は２０～３００℃であり、水素放出時間は３～７ｈであり、水素放出温度は５５０～６００℃である。
上記気流粉砕過程中、潤滑剤を加えて粉砕し、上記潤滑剤は、水素化粉砕により得られた混合細粉の質量の０．０２～０．１％であり、上記気流粉砕された粉末の粒度は２～１０μｍである。
好ましくは、上記配向成形は、順に行う配向プレス及び静水圧プレスを含み、
上記配向成形の磁界強度は１．２～３Ｔであり、
上記焼結は、温度が１０００～１２００℃であり、時間が５～１５ｈであり、真空度が０．０２Ｐａ以下であり、
上記焼結後、さらに時効処理を含み、上記時効処理は第１時効処理及び第２時効処理を含み、
上記第１時効処理の温度は８００～９８０℃であり、上記第１時効処理の時間は２～１５時間であり、
上記第２時効処理の温度は４２０～５８０℃であり、上記第２時効処理の時間は１～８時間である。
【0008】
スキーム１については、本発明は、ジルコニウム含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供し、それは、多くの合金元素にＺｒ元素を添加し、特定の添加量が最適化されて設計して、残りの組分を合理的に設計し、Ｚｒ元素をＣｕ元素と結合し、Ｚｒ－Ｃｕ合金相を形成し、磁性相の粒界に濃化したジルコニウム－銅相は磁石が減磁する場合に磁壁移動の「ピン止め」のピン止め中心になり、磁壁の移動を阻害することにより、磁性体合金の固有保磁力を向上させるとともに、磁性相の結晶粒界に対するジルコニウム－銅相の移動は、「ピン止め」効果を生み出し、焼結抵抗温度を高め、異常粒成長を引き起こさず、しかも、磁気相の変化をよく効果的に阻止し、結晶粒を微細化することができ、さらに、磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させ、Ｃｕ元素とＧａ元素がＣｕ－Ｇａ合金相を形成し、その低融点を利用して粒界に湿潤性を与え、磁気交換相互作用を弱める効果があり、保磁力をある程度向上させることができるが、残留磁束密度及び磁気エネルギー積を向上できない固有の欠陥がある。
本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法は、高性能のネオジム－鉄－ホウ素磁性材料を製造できるだけでなく、重希土類元素を増加することなく磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させることもでき、生産コストを削減し、また、プロセスが簡単で、適用範囲が広く、大規模な工業的生産に適している。
実験結果は、本発明で提供されるジルコニウム含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を使用する場合、同じグレードのネオジム－鉄－ホウ素磁性体よりも、残留磁束密度が低下しなく、保磁力の増加値が１ｋＯｅを超えることを示している。
本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法は、高性能のネオジム－鉄－ホウ素磁性材料を製造できるだけでなく、重希土類元素を増加することなく磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させることもでき、生産コストを削減し、また、プロセスが簡単で、適用範囲が広く、大規模な工業的生産に適している。
実験結果は、本発明で提供されるジルコニウム含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を使用する場合、同じグレードのネオジム－鉄－ホウ素磁性体よりも、残留磁束密度が低下しなく、保磁力の増加値が１ｋＯｅを超えることを示している。
【0009】
スキーム２については、本発明は、チタン含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供し、それは、多くの合金元素にＴｉ元素を添加し、且つその添加量を増加し、残りの成分を合理的に設計し、Ｔｉ元素をＣｕ元素と結合してＣｕ－Ｔｉ合金相を形成し、磁性相の粒界に濃化した銅－チタン相は磁石が減磁する場合に磁壁移動の「ピン止め」のピン止め中心になり、磁壁の移動を阻害することにより、磁性体合金の固有保磁力を向上させるとともに、磁性相の結晶粒界に対する銅－チタン相の移動は、「ピン止め」効果を生み出し、焼結抵抗温度を高め、且つ異常粒成長を引き起こさず、しかも、磁気相の変化をよく効果的に阻止し、結晶粒を微細化することができ、さらに、磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させ、Ｃｕ元素とＧａ元素がＣｕ－Ｇａ合金相を形成し、その低融点を利用して粒界に湿潤性を与え、磁気交換相互作用を弱める効果があり、Ｔｉ元素とＢ元素がＴｉ－Ｂ相を形成し、チタン－ホウ素相は、粒界を最適化して保磁力を大幅に高め、粒界の欠陥を減らし、粒界の減磁防止能力を向上させることができる。
本発明で提供される含チタンネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法は、高性能のネオジム－鉄－ホウ素磁性材料を製造できるだけでなく、重希土類元素を増加することなく磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させることもでき、生産コストを削減し、また、プロセスが簡単で、適用範囲が広く、大規模な工業的生産に適している。
実験結果は、本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体を使用する場合、同じグレードのネオジム－鉄－ホウ素磁性体よりも、残留磁束密度が低下しなく、保磁力の増加値が１．３ｋＯｅを超えることを示している。
本発明で提供される含チタンネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法は、高性能のネオジム－鉄－ホウ素磁性材料を製造できるだけでなく、重希土類元素を増加することなく磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させることもでき、生産コストを削減し、また、プロセスが簡単で、適用範囲が広く、大規模な工業的生産に適している。
実験結果は、本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体を使用する場合、同じグレードのネオジム－鉄－ホウ素磁性体よりも、残留磁束密度が低下しなく、保磁力の増加値が１．３ｋＯｅを超えることを示している。
【0010】
スキーム３については、本発明は、Ｎｂ含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供し、それは、多くの合金元素にＮｂ元素を添加し、且つその添加量を増加し、残りの成分を合理的に設計し、Ｎｂ元素をＢ元素と結合し、磁性相の粒界に濃化したニオブ硼相は磁石が減磁する場合に磁壁移動の「ピン止め」のピン止め中心になり、磁壁の移動を阻害することにより、磁性体合金の固有保磁力を向上させるとともに、磁性相の結晶粒界に対するニオブリッチ相の移動は「ピン止め」効果を生み出し、磁性相の成長を非常に効果的に防ぎ、結晶粒を微細化することができ、さらに、磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させ、Ｃｕ－Ｇａ－Ａｌ合金相元素は、合金の低融点を利用して粒界に湿潤性を与え、磁気交換相互作用を弱める効果があり、焼結中、拡散作用によりネオジム－鉄－ホウ素の主相の組織に入り、焼結抵抗温度を高め、且つ異常粒成長を引き起こさず、保磁力をある程度向上させることができるが、残留磁束密度及び磁気エネルギー積を向上できない固有の欠陥がある。
本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法は高性能のネオジム－鉄－ホウ素磁性材料を製造できるだけでなく、重希土類元素を増加することなく磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させることもでき、生産コストを削減し、また、プロセスが簡単で、適用範囲が広く、大規模な工業的生産に適している。
実験結果は、本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体を使用する場合、同じグレードのネオジム－鉄－ホウ素磁性体よりも、残留磁束密度が低下しなく、保磁力の増加値が１．０ｋＯｅを超えることを示している。
本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法は高性能のネオジム－鉄－ホウ素磁性材料を製造できるだけでなく、重希土類元素を増加することなく磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させることもでき、生産コストを削減し、また、プロセスが簡単で、適用範囲が広く、大規模な工業的生産に適している。
実験結果は、本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体を使用する場合、同じグレードのネオジム－鉄－ホウ素磁性体よりも、残留磁束密度が低下しなく、保磁力の増加値が１．０ｋＯｅを超えることを示している。
【発明を実施するための形態】
【0011】
以下、本発明をさらに理解するために、本発明に係る好ましい実施形態を、実施例により説明するが、以下の記載は、本発明の特徴やメリットをさらに説明するためのものであり、本発明の請求範囲を限定するものではないことを理解すべきである。
本発明のすべての原材料は、それらの純度が特に限定されなく、工業用純度又はネオジム－鉄－ホウ素磁性体の分野で使用される通常の純度を使用することが好ましい。
以下、本願で提供されるスキーム１、スキーム２、スキーム３を詳しく説明する。
スキーム１については、
本発明は、式（Ｉ）で示されるジルコニウム含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供する。
ＲｘＴ１００－ｘ－ｙ１－ｙ２－ｚＭｙ１Ａｙ２Ｂｚ （Ｉ）；
（式中、ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．５％≦ｘ≦３２．５％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．６７％≦ｙ２≦２．４％、０．８５％≦ｚ≦１．０％であり、
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ及びＲＨから選ばれる１種又は複数種であり、ＲＨは、Ｄｙ及びＴｂから選ばれる１種又は複数種であり、
Ｍは、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＴｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％であり、
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＺｒであり、
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．３～２．５％であり、残部はＦｅである。）
本発明は、上記式Ｉの具体的な定義が特に限定されなく、当業者によく知られているそのような表現であればよく、質量比として理解することができる。
本発明のすべての原材料は、それらの純度が特に限定されなく、工業用純度又はネオジム－鉄－ホウ素磁性体の分野で使用される通常の純度を使用することが好ましい。
以下、本願で提供されるスキーム１、スキーム２、スキーム３を詳しく説明する。
スキーム１については、
本発明は、式（Ｉ）で示されるジルコニウム含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供する。
ＲｘＴ１００－ｘ－ｙ１－ｙ２－ｚＭｙ１Ａｙ２Ｂｚ （Ｉ）；
（式中、ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．５％≦ｘ≦３２．５％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．６７％≦ｙ２≦２．４％、０．８５％≦ｚ≦１．０％であり、
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ及びＲＨから選ばれる１種又は複数種であり、ＲＨは、Ｄｙ及びＴｂから選ばれる１種又は複数種であり、
Ｍは、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＴｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％であり、
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＺｒであり、
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．３～２．５％であり、残部はＦｅである。）
本発明は、上記式Ｉの具体的な定義が特に限定されなく、当業者によく知られているそのような表現であればよく、質量比として理解することができる。
【0012】
本発明の式Ｉで示される一般式において、上記Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ及びＲＨから選ばれる１種又は複数種であり、ＲＨは、Ｄｙ及びＴｂから選ばれる１種又は複数種であり、Ｒの含有量は２８．５～３２．５％であり、より具体的には、Ｐｒの含有量は０～１４．５％であり、Ｎｄの含有量は１４～３２．５％であり、Ｔｂの含有量０～５．０％、Ｄｙの含有量は０～５．０％であり、より具体的には、Ｐｒの含有量は５～１０％であり、Ｎｄの含有量は２０～２５．５％であり、Ｄｙの含有量は０～３％であり、より具体的には、Ｐｒの含有量は５．５、５．９、６．０、６．２、６．３、６．４、７．０、７．２、７．９、８．２、８．４又は９．８であり、Ｎｄの含有量は２１．５、２２．６、２３．０、２３．２、２３．５、２３．９、２４．２、２４．８、２５．２又は２５．５であり、Ｄｙの含有量は０、０．６、１．５、１．８、２．５又は３．０である。
上記Ｍは、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＴｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％である。本願では、Ｍ結晶粒を微細化し、粒界を濡らし、磁石の靭性及び加工性を改善させることができ、より具体的には、上記ＭはＴｉ及びＮｂから選ばれる１種又は２種であり、Ｔｉの含有量は０～０．１％であり、Ｎｂの含有量は０～０．１５％である。
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＺｒであり、Ｚｒは、Ｚｒ－Ｃｕ、Ｃｕ－Ｇａ合金相を形成し、粒界を最適化し、粒界を濡らし、残留磁束密度Ｂｒを変化させず、保磁力Ｈｃｊを大幅に向上させ、且つＲ６Ｆｅ１３Ａ化合物を形成し、保磁力を向上させることができる。具体的には、Ｃｕの含有量は０．２～０．６％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．６％であり、Ｚｒの含有量は０．２～０．６５％であり、より具体的には、Ｃｕの含有量は０．３～０．４８％であり、Ｇａの含有量は０．３５～０．５％であり、Ａｌの含有量は０．１～０．５％であり、Ｚｒの含有量は０．３～０．６％である。
Ｔは、具体的にＦｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．３～２．５であり、残部はＦｅであり、より具体的には、Ｃｏの含有量は０．５～２．０％である。
本願では、Ｂの含有量は０．８５～１．０％であり、より具体的には、Ｂの含有量は０．９０～０．９８％である。
上記Ｍは、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＴｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％である。本願では、Ｍ結晶粒を微細化し、粒界を濡らし、磁石の靭性及び加工性を改善させることができ、より具体的には、上記ＭはＴｉ及びＮｂから選ばれる１種又は２種であり、Ｔｉの含有量は０～０．１％であり、Ｎｂの含有量は０～０．１５％である。
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＺｒであり、Ｚｒは、Ｚｒ－Ｃｕ、Ｃｕ－Ｇａ合金相を形成し、粒界を最適化し、粒界を濡らし、残留磁束密度Ｂｒを変化させず、保磁力Ｈｃｊを大幅に向上させ、且つＲ６Ｆｅ１３Ａ化合物を形成し、保磁力を向上させることができる。具体的には、Ｃｕの含有量は０．２～０．６％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．６％であり、Ｚｒの含有量は０．２～０．６５％であり、より具体的には、Ｃｕの含有量は０．３～０．４８％であり、Ｇａの含有量は０．３５～０．５％であり、Ａｌの含有量は０．１～０．５％であり、Ｚｒの含有量は０．３～０．６％である。
Ｔは、具体的にＦｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．３～２．５であり、残部はＦｅであり、より具体的には、Ｃｏの含有量は０．５～２．０％である。
本願では、Ｂの含有量は０．８５～１．０％であり、より具体的には、Ｂの含有量は０．９０～０．９８％である。
【0013】
本発明は、ジルコニウムを含有する高性能焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供し、ジルコニウムの複合添加、特に、特定の単一元素及び全体的な添加量の設計により、ジルコニウムリッチ相の「ピン止め」効果は晶粒の組織構成を最適化し、保磁力を向上させるだけでなく、同時に残留磁束密度及び磁気エネルギー積も向上させる。ここで、添加されるジルコニウム元素が少なすぎると、ピン止め効果は顕著ではないが、ジルコニウム元素の添加量が多すぎると、粒界で濃化された非磁性相の体積が増加し、厚さが増加し、磁性相間の分離が発生し、交換相互作用が弱まり、合金残留磁束密度を低減させ、また、硬度が低減し、加工性が低下する。
本発明は、さらに、上記のようなジルコニウム含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体の製造方法であって、
Ａ）ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の原料をストリップキャスト法により処理し、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得るステップと、
Ｂ）上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行い、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得るステップと、
Ｃ）上記ネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行い、ジルコニウム含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得るステップと、を含む製造方法を提供する。
本発明の上記ステップでは、ネオジム－鉄－ホウ素原料の選択原則及び好ましい範囲については、特に明記しない限り、ネオジム－鉄－ホウ素の原料の選択原則及び好ましい範囲に対応することが好ましく、ここでは贅言しない。
本発明は、ネオジム－鉄－ホウ素の原料が急冷凝固薄帯の製造プロセスを経た後、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得る。
本発明は、上記ネオジム－鉄－ホウ素原料の供給源が特に限定されなく、当業者に周知の従来の磁石原料の供給源であればよく、当業者は、実際の生産状況、製品要件、品質管理および他の要因に従って選択および調整することができる。
本発明は、さらに、上記のようなジルコニウム含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体の製造方法であって、
Ａ）ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の原料をストリップキャスト法により処理し、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得るステップと、
Ｂ）上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行い、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得るステップと、
Ｃ）上記ネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行い、ジルコニウム含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得るステップと、を含む製造方法を提供する。
本発明の上記ステップでは、ネオジム－鉄－ホウ素原料の選択原則及び好ましい範囲については、特に明記しない限り、ネオジム－鉄－ホウ素の原料の選択原則及び好ましい範囲に対応することが好ましく、ここでは贅言しない。
本発明は、ネオジム－鉄－ホウ素の原料が急冷凝固薄帯の製造プロセスを経た後、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得る。
本発明は、上記ネオジム－鉄－ホウ素原料の供給源が特に限定されなく、当業者に周知の従来の磁石原料の供給源であればよく、当業者は、実際の生産状況、製品要件、品質管理および他の要因に従って選択および調整することができる。
【0014】
本発明は、上記急冷凝固薄帯の製造プロセスの具体的なステップ及びパラメータが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体製造過程の急冷凝固薄帯の製造プロセスのステップ及びパラメータであればよく、当業者は、実際の生産状況、製品要件、品質管理および他の要因に従って選択および調整することができ、本発明にかかる急冷凝固薄帯の製造プロセスの温度は、１４５０～１４９０℃であることが好ましく、１４６０～１４８０℃であることがより好ましい。上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯の厚さは、０．１０～０．６０ｍｍであることが好ましく、０．３０～０．４０ｍｍであることがより好ましい。
本発明は、その後、上記ステップで得られたネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行った後、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得る。本発明は、上記水素化粉砕の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体製造過程の水素化粉砕プロセスのステップであればよい。本発明にかかる水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は、１～３ｈであることが好ましく、１．５～２．５ｈであることがより好ましく、上記水素吸蔵温度は、２０～３００℃であることが好ましく、１２０～２００℃であることがより好ましく、水素放出時間は、３～７ｈであることが好ましく、４～５ｈであることがより好ましく、上記水素放出温度は、５５０～６００℃であることが好ましく、５７０～５８０℃であることがより好ましい。
本発明に係る水素化粉砕後、さらに、水冷のステップを含むことが好ましい。上記水冷の時間は、１～３ｈであることが好ましく、１．５～２．５ｈであることがより好ましい。
気流粉砕の粉砕効果をさらに向上させるために、上記気流粉砕は、潤滑剤を加える気流粉砕であることが好ましい。本発明は、上記潤滑剤が特に限定されなく、以当業者に周知の磁性体気流粉砕用潤滑剤であればよい。上記混合細粉に占める本発明に係る潤滑剤の質量比は、０．０２％～０．１％であることが好ましく、０．０５％～０．０８％であることがより好ましい。
本発明に係る粉砕後の平均粒度、即ち、混合細粉の平均粒度は、２～５μｍであることが好ましく、３～４μｍであることがより好ましい。
本発明は、最後に上記ステップで得られたネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行った後、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得る。本発明は、かかる配向成形の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体配向成形の具体的なステップであればよく、当業者は、実際の生産状況、製品要件および品質要件などの要因に従って選択して調整することができ、本発明にかかる配向成形は配向プレス及び静水圧プレスというステップを含むことが好ましく、磁場配向成形は、密閉された無酸素または低酸素のグローブボックス内で実施され、操作全体および静水圧プレス過程中に製品が無酸素または低酸素性であることを確保することがより好ましい。
本発明は、その後、上記ステップで得られたネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行った後、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得る。本発明は、上記水素化粉砕の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体製造過程の水素化粉砕プロセスのステップであればよい。本発明にかかる水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は、１～３ｈであることが好ましく、１．５～２．５ｈであることがより好ましく、上記水素吸蔵温度は、２０～３００℃であることが好ましく、１２０～２００℃であることがより好ましく、水素放出時間は、３～７ｈであることが好ましく、４～５ｈであることがより好ましく、上記水素放出温度は、５５０～６００℃であることが好ましく、５７０～５８０℃であることがより好ましい。
本発明に係る水素化粉砕後、さらに、水冷のステップを含むことが好ましい。上記水冷の時間は、１～３ｈであることが好ましく、１．５～２．５ｈであることがより好ましい。
気流粉砕の粉砕効果をさらに向上させるために、上記気流粉砕は、潤滑剤を加える気流粉砕であることが好ましい。本発明は、上記潤滑剤が特に限定されなく、以当業者に周知の磁性体気流粉砕用潤滑剤であればよい。上記混合細粉に占める本発明に係る潤滑剤の質量比は、０．０２％～０．１％であることが好ましく、０．０５％～０．０８％であることがより好ましい。
本発明に係る粉砕後の平均粒度、即ち、混合細粉の平均粒度は、２～５μｍであることが好ましく、３～４μｍであることがより好ましい。
本発明は、最後に上記ステップで得られたネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行った後、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得る。本発明は、かかる配向成形の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体配向成形の具体的なステップであればよく、当業者は、実際の生産状況、製品要件および品質要件などの要因に従って選択して調整することができ、本発明にかかる配向成形は配向プレス及び静水圧プレスというステップを含むことが好ましく、磁場配向成形は、密閉された無酸素または低酸素のグローブボックス内で実施され、操作全体および静水圧プレス過程中に製品が無酸素または低酸素性であることを確保することがより好ましい。
【0015】
本発明に係る配向プレスの磁界強度は、１．２～３Ｔであることが好ましく、１．６～２．４Ｔであることがより好ましく、上記配向プレスの時間は、２～１０ｓであることが好ましく、３～９ｓであることがより好ましい。上記静水圧プレスの圧力は、１２０～２４０ＭＰａであることが好ましく、１６０～２００Ｍｐａであることが好ましく、上記静水圧プレスの保持時間は、３０～１２０ｓであることが好ましく、７０～８０ｓであることがより好ましい。本発明は、最終的な磁性体製品の性能をさらに保証し、改善するために、上記配向プレス後の磁石ブランクの密度は、３．８～４．３ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、３．９～４．１ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。上記静水圧プレス後の磁石ブランクの密度は、４．５～５．０ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、４．６～４．９ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。
本発明は、最後に上記ステップで得られた磁石ブランクを焼結し、本発明は、上記焼結の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体焼結の具体的なステップであればよく、本発明に係る焼結は、真空焼結であることが好ましく、上記焼結後、さらに時効処理のステップを含むことが好ましく、上記時効処理は、第１時効処理及び第２時効処理を含むことがより好ましく。
本発明にかかる焼結の温度は、１０００～１２００℃であることが好ましく、１０５０～１１５０℃であることがより好ましく、上記焼結の時間は、５～１５ｈであることが好ましく、６～１０ｈであることがより好ましい。本発明にかかる焼結の真空度は、０．０２Ｐａ以下であることが好ましく、０．０１Ｐａ以下であることがより好ましい。最終的な磁性体製品の性能をさらに保証し、改善するために、上記焼結後の磁石ブランクの密度は、７．４～７．７ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、７．５～７．６５ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。
本発明は、最後に上記ステップで得られた磁石ブランクを焼結し、本発明は、上記焼結の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体焼結の具体的なステップであればよく、本発明に係る焼結は、真空焼結であることが好ましく、上記焼結後、さらに時効処理のステップを含むことが好ましく、上記時効処理は、第１時効処理及び第２時効処理を含むことがより好ましく。
本発明にかかる焼結の温度は、１０００～１２００℃であることが好ましく、１０５０～１１５０℃であることがより好ましく、上記焼結の時間は、５～１５ｈであることが好ましく、６～１０ｈであることがより好ましい。本発明にかかる焼結の真空度は、０．０２Ｐａ以下であることが好ましく、０．０１Ｐａ以下であることがより好ましい。最終的な磁性体製品の性能をさらに保証し、改善するために、上記焼結後の磁石ブランクの密度は、７．４～７．７ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、７．５～７．６５ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。
【0016】
本発明は、上記時効処理の具体的なステップ及びパラメータが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体時効処理の具体的なステップであればよい。本発明にかかる第１時効処理の温度は、８００～９８０℃であることが好ましく、８４０～９６０℃であることがより好ましく、上記第１時効処理の時間は、２～１５時間であることが好ましく、３～６時間であることがより好ましい。上記第２時効処理の温度は、４２０～５８０℃であることが好ましく、４４０～５６０℃であることがより好ましく、上記第２時効処理の時間は、１～６時間であることが好ましく、３～４時間であることがより好ましい。
本発明は、上記磁性体の全体的な調製プロセスが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体の製造過程、即ち、原料が配合、急冷凝固薄帯の製造プロセス（溶製）、水素化粉砕、粉末の配向プレス成形及び真空焼結などのステップを経たブランクは、さらに表面処理及び加工を施した後、成品としてネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得ることができる。
本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法は、高性能のネオジム－鉄－ホウ素磁性材料を製造できるだけでなく、重希土類元素を増加することなく磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させることもでき、生産コストを削減し、また、プロセスが簡単で、適用範囲が広く、大規模な工業的生産に適している。
実験結果は、本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体を使用する場合、同じグレードのネオジム－鉄－ホウ素磁性体よりも、残留磁束密度が低下しなく、保磁力の増加値が１ｋＯｅを超えることを示している。
本発明は、上記磁性体の全体的な調製プロセスが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体の製造過程、即ち、原料が配合、急冷凝固薄帯の製造プロセス（溶製）、水素化粉砕、粉末の配向プレス成形及び真空焼結などのステップを経たブランクは、さらに表面処理及び加工を施した後、成品としてネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得ることができる。
本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法は、高性能のネオジム－鉄－ホウ素磁性材料を製造できるだけでなく、重希土類元素を増加することなく磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させることもでき、生産コストを削減し、また、プロセスが簡単で、適用範囲が広く、大規模な工業的生産に適している。
実験結果は、本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体を使用する場合、同じグレードのネオジム－鉄－ホウ素磁性体よりも、残留磁束密度が低下しなく、保磁力の増加値が１ｋＯｅを超えることを示している。
【0017】
スキーム２については、
本発明は、式（Ｉ）で示されるチタン含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供する。
ＲｘＴ１００－ｘ－ｙ１－ｙ２－ｚＭｙ１Ａｙ２Ｂｚ （Ｉ）；
（式中、ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．５％≦ｘ≦３２．０％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．６０％≦ｙ２≦２．３０％、０．８６％≦ｚ≦０．９８％であり、
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏから選ばれる１種又は複数種であり、
Ｍは、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％であり、
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＴｉであり、且つＣｕの含有量は０．２～０．５５％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．８％であり、Ｔｉの含有量は０．１３～０．４％であり、
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．２～２．０％であり、残部はＦｅである。）
本発明は、上記の式Ｉの具体的な定義が特に限定されなく、当業者によく知られているそのような表現であればよく、質量比として理解することができる。
本発明の式Ｉで示される一般式において、上記Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏから選ばれる１種又は複数種であり、Ｒの含有量は２８．５～３２．０％であり、より具体的には、Ｐｒの含有量は０～１４．５％であり、Ｎｄの含有量は１４～３２．５％であり、Ｔｂの含有量は０～４．５％であり、Ｄｙの含有量は０～４．５％であり、より具体的には、Ｐｒの含有量は７～９％であり、Ｎｄの含有量は２０～２５．５％であり、Ｄｙの含有量は０～３％であり、より具体的には、Ｐｒの含有量は７．０％、７．２％、７．５％、７．８％、８．０％、８．２％、８．５％又は８．８％であり、Ｎｄの含有量は２１．５％、２１．７％、２２．５％、２２．８％、２３．０％、２３．３％、２３．５％、２４．０％、２４．２％、２４．８％、２５．２％又は２５．５％であり、Ｄｙの含有量は０、１．８％、２．５％又は３．０％である。
上記Ｍは、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％である。本願では、Ｍは結晶粒を微細化し、磁性体の靭性及び加工性を改善させる。より具体的には、上記ＭはＺｒ及びＮｂから選ばれる１種又は２種であり、Ｚｒの含有量は０～０．１５％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２０％であり、Ｚｒ及びＮｂ元素は添加しなくてもよく微量に添加してもよい。
本発明は、式（Ｉ）で示されるチタン含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供する。
ＲｘＴ１００－ｘ－ｙ１－ｙ２－ｚＭｙ１Ａｙ２Ｂｚ （Ｉ）；
（式中、ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．５％≦ｘ≦３２．０％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．６０％≦ｙ２≦２．３０％、０．８６％≦ｚ≦０．９８％であり、
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏから選ばれる１種又は複数種であり、
Ｍは、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％であり、
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＴｉであり、且つＣｕの含有量は０．２～０．５５％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．８％であり、Ｔｉの含有量は０．１３～０．４％であり、
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．２～２．０％であり、残部はＦｅである。）
本発明は、上記の式Ｉの具体的な定義が特に限定されなく、当業者によく知られているそのような表現であればよく、質量比として理解することができる。
本発明の式Ｉで示される一般式において、上記Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏから選ばれる１種又は複数種であり、Ｒの含有量は２８．５～３２．０％であり、より具体的には、Ｐｒの含有量は０～１４．５％であり、Ｎｄの含有量は１４～３２．５％であり、Ｔｂの含有量は０～４．５％であり、Ｄｙの含有量は０～４．５％であり、より具体的には、Ｐｒの含有量は７～９％であり、Ｎｄの含有量は２０～２５．５％であり、Ｄｙの含有量は０～３％であり、より具体的には、Ｐｒの含有量は７．０％、７．２％、７．５％、７．８％、８．０％、８．２％、８．５％又は８．８％であり、Ｎｄの含有量は２１．５％、２１．７％、２２．５％、２２．８％、２３．０％、２３．３％、２３．５％、２４．０％、２４．２％、２４．８％、２５．２％又は２５．５％であり、Ｄｙの含有量は０、１．８％、２．５％又は３．０％である。
上記Ｍは、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２９％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％である。本願では、Ｍは結晶粒を微細化し、磁性体の靭性及び加工性を改善させる。より具体的には、上記ＭはＺｒ及びＮｂから選ばれる１種又は２種であり、Ｚｒの含有量は０～０．１５％であり、Ｎｂの含有量は０～０．２０％であり、Ｚｒ及びＮｂ元素は添加しなくてもよく微量に添加してもよい。
【0018】
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＴｉであり、Ａの元素は、Ｔｉ－Ｂ、Ｔｉ－Ｃｕ、Ｃｕ－Ｇａ合金相を形成し、粒界を最適化し、粒界を濡らし、残留磁束密度Ｂｒを変化せず、保磁力Ｈｃｊを大幅に向上させ、且つＲ６Ｆｅ１３Ａを形成して反強磁性を持ち、保磁力を増加させることができる。具体的には、Ｃｕの含有量は０．２～０．５５％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．８％であり、Ｔｉの含有量は０．１３～０．４％である。より具体的には、Ｃｕの含有量は０．２～０．５％であり、Ｇａの含有量は０．３５～０．４５％であり、Ａｌの含有量は０．１～０．４５％であり、Ｔｉの含有量は０．２～０．３５％であり、より具体的には、Ｃｕの含有量は０．２％、０．２５％、０．２８％、０．３０％、０．３２％、０．３５％、０．４０％又は０．４５％であり、Ｇａの含有量は０．３５％、０．３８％、０．４０％、０．４２％又は０．４５％であり、Ａｌの含有量は０．１％、０．１８％、０．１９％、０．２０％、０．２２％、０．２６％、０．３０％、０．３２％、０．３５％、０．４０％、０．４５％又は０．４８％であり、Ｔｉの含有量は０．２％、０．２２％、０．２５％、０．２８％、０．３０％、０．３２％、０．３３％、０．３５％、０．４０％、０．４２％、０．４５％、０．４８％又は０．５％である。
Ｔは、具体的にＦｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．２～２．０であり、残部はＦｅであり、より具体的には、Ｃｏの含有量は０．５～１．５％である。
本願では、Ｂの含有量は０．８６～０．９８％であり、より具体的には、Ｂの含有量は０．９０～０．９８％である。
本発明は、チタンを含有する高性能焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供し、チタンの複合添加、特に特定の単一元素の使用及び全体的な添加量の設計により、チタンリッチ相の「ピン止め」効果は晶粒の組織構成を最適化して、保磁力を向上させるだけでなく、同時に残留磁束密度及び磁気エネルギー積も向上させるとともに、Ｔｉ－Ｂ合金を形成し、粒界を最適化し、保磁力を大幅に向上させる。ここで、添加したチタン元素が少なすぎると、ピン止め効果は顕著ではないが、チタン元素の添加量が多すぎると、粒界で濃化された非磁性相の体積が増加し、厚さが増加し、磁性相間の分離が発生し、交換相互作用が弱まり、合金残留磁束密度を低減させ、また、硬度が低減し、加工性が低下する。
Ｔは、具体的にＦｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．２～２．０であり、残部はＦｅであり、より具体的には、Ｃｏの含有量は０．５～１．５％である。
本願では、Ｂの含有量は０．８６～０．９８％であり、より具体的には、Ｂの含有量は０．９０～０．９８％である。
本発明は、チタンを含有する高性能焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供し、チタンの複合添加、特に特定の単一元素の使用及び全体的な添加量の設計により、チタンリッチ相の「ピン止め」効果は晶粒の組織構成を最適化して、保磁力を向上させるだけでなく、同時に残留磁束密度及び磁気エネルギー積も向上させるとともに、Ｔｉ－Ｂ合金を形成し、粒界を最適化し、保磁力を大幅に向上させる。ここで、添加したチタン元素が少なすぎると、ピン止め効果は顕著ではないが、チタン元素の添加量が多すぎると、粒界で濃化された非磁性相の体積が増加し、厚さが増加し、磁性相間の分離が発生し、交換相互作用が弱まり、合金残留磁束密度を低減させ、また、硬度が低減し、加工性が低下する。
【0019】
本発明は、さらに、上記のようなチタン含有ネオジム－鉄－ホウ素磁性体の製造方法であって、
Ａ）ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の原料をストリップキャスト法により処理し、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得るステップと、
Ｂ）上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行い、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得るステップと、
Ｃ）上記ネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得るステップと、を含む製造方法を提供する。
本発明に係る上記ステップでは、ネオジム－鉄－ホウ素原料の選択原則及び好ましい範囲、特に明記しない限り、ネオジム－鉄－ホウ素の原料中の選択原則及び好ましい範囲に対応することが好ましく、ここでは贅言しない。
本発明は、ネオジム－鉄－ホウ素の原料に急冷凝固薄帯の製造プロセスを施した後、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得る。
本発明は、上記ネオジム－鉄－ホウ素原料の供給源が特に限定されなく、当業者に周知の従来の磁石原料の供給源であればよく、当業者は、実際の生産状況、製品要件、品質管理および他の要因に従って選択および調整することができる。
本発明は、上記急冷凝固薄帯の製造プロセスの具体的なステップ及びパラメータが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体製造過程の急冷凝固薄帯の製造プロセスのステップ及びパラメータであればよく、当業者は、実際の生産状況、製品要件、品質管理および他の要因に従って選択および調整することができ、本発明にかかる急冷凝固薄帯の製造プロセスの温度は、１４５０～１４９０℃であることが好ましく、１４５５～１４８５℃であることがより好ましく、１４６０～１４８０℃であることがより好ましく、１４６５～１４７５℃であることがより好ましい。上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯の厚さは、０．１０～０．６０ｍｍであることが好ましく、０．２０～０．５０ｍｍであることがより好ましく、０．２５～０．３５ｍｍであることがより好ましい。
Ａ）ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の原料をストリップキャスト法により処理し、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得るステップと、
Ｂ）上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行い、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得るステップと、
Ｃ）上記ネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得るステップと、を含む製造方法を提供する。
本発明に係る上記ステップでは、ネオジム－鉄－ホウ素原料の選択原則及び好ましい範囲、特に明記しない限り、ネオジム－鉄－ホウ素の原料中の選択原則及び好ましい範囲に対応することが好ましく、ここでは贅言しない。
本発明は、ネオジム－鉄－ホウ素の原料に急冷凝固薄帯の製造プロセスを施した後、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得る。
本発明は、上記ネオジム－鉄－ホウ素原料の供給源が特に限定されなく、当業者に周知の従来の磁石原料の供給源であればよく、当業者は、実際の生産状況、製品要件、品質管理および他の要因に従って選択および調整することができる。
本発明は、上記急冷凝固薄帯の製造プロセスの具体的なステップ及びパラメータが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体製造過程の急冷凝固薄帯の製造プロセスのステップ及びパラメータであればよく、当業者は、実際の生産状況、製品要件、品質管理および他の要因に従って選択および調整することができ、本発明にかかる急冷凝固薄帯の製造プロセスの温度は、１４５０～１４９０℃であることが好ましく、１４５５～１４８５℃であることがより好ましく、１４６０～１４８０℃であることがより好ましく、１４６５～１４７５℃であることがより好ましい。上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯の厚さは、０．１０～０．６０ｍｍであることが好ましく、０．２０～０．５０ｍｍであることがより好ましく、０．２５～０．３５ｍｍであることがより好ましい。
【0020】
本発明は、その後、上記ステップで得られたネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行った後、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得る。本発明は、上記水素化粉砕の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体製造過程の水素化粉砕プロセスのステップであればよい。本発明にかかる水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は、１～３ｈであることが好ましく、１．２～２．８ｈであることがより好ましく、１．５～２．５ｈであることがより好ましく、上記水素吸蔵温度は、２０～３００℃であることが好ましく、７０～２５０℃であることがより好ましく、１２０～２００℃であることがより好ましく、水素放出時間は、３～７ｈであることが好ましく、３．５～６．５ｈであることがより好ましく、４～５ｈであることがより好ましく、上記水素放出温度は、５５０～６００℃であることが好ましく、５６０～５９０℃であることがより好ましく、５７０～５８０℃であることがより好ましい。
本発明に係る水素化粉砕後、さらに、水冷のステップを含むことが好ましい。上記水冷の時間は、１～３ｈであることが好ましく、１．２～２．８ｈであることがより好ましく、１．５～２．５ｈであることがより好ましい。
気流粉砕の粉砕効果をさらに向上させるために、上記気流粉砕は、潤滑剤を加える気流粉砕であることが好ましい。本発明は、上記潤滑剤が特に限定されなく、当業者に周知の磁性体気流粉砕用潤滑剤であればよい。上記混合細粉に占める本発明に係る潤滑剤の質量比は、０．０２％～０．１％であることが好ましく、０．０３％～０．０９％であることがより好ましく、０．０５％～０．０８％であることがより好ましい。
本発明にかかる粉砕後の平均粒度、即ち混合細粉の平均粒度は、２～５μｍであることが好ましく、２．５～４．５μｍであることがより好ましく、３～４μｍであることがより好ましい。
本発明は、最後に上記ステップで得られたネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行った後、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得る。本発明は、かかる配向成形の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体配向成形の具体的なステップであればよい、当業者は、実際の生産状況、製品要件および品質要件などの要因に従って選択して調整することができ、本発明にかかる配向成形は配向プレス及び静水圧プレスというステップを含むことが好ましく、磁場配向成形は、密閉された無酸素または低酸素のグローブボックス内で実施され、操作全体および静水圧プレス過程中に製品が無酸素または低酸素性であることを確保するであることがより好ましい。
本発明に係る水素化粉砕後、さらに、水冷のステップを含むことが好ましい。上記水冷の時間は、１～３ｈであることが好ましく、１．２～２．８ｈであることがより好ましく、１．５～２．５ｈであることがより好ましい。
気流粉砕の粉砕効果をさらに向上させるために、上記気流粉砕は、潤滑剤を加える気流粉砕であることが好ましい。本発明は、上記潤滑剤が特に限定されなく、当業者に周知の磁性体気流粉砕用潤滑剤であればよい。上記混合細粉に占める本発明に係る潤滑剤の質量比は、０．０２％～０．１％であることが好ましく、０．０３％～０．０９％であることがより好ましく、０．０５％～０．０８％であることがより好ましい。
本発明にかかる粉砕後の平均粒度、即ち混合細粉の平均粒度は、２～５μｍであることが好ましく、２．５～４．５μｍであることがより好ましく、３～４μｍであることがより好ましい。
本発明は、最後に上記ステップで得られたネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行った後、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得る。本発明は、かかる配向成形の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体配向成形の具体的なステップであればよい、当業者は、実際の生産状況、製品要件および品質要件などの要因に従って選択して調整することができ、本発明にかかる配向成形は配向プレス及び静水圧プレスというステップを含むことが好ましく、磁場配向成形は、密閉された無酸素または低酸素のグローブボックス内で実施され、操作全体および静水圧プレス過程中に製品が無酸素または低酸素性であることを確保するであることがより好ましい。
【0021】
本発明にかかる配向プレスの磁界強度は、１．２～３Ｔであることが好ましく、１．７～２．５Ｔであることがより好ましく、１．６～２．４Ｔであることがより好ましく、上記配向プレスの時間は、２～１０ｓであることが好ましく、３～９ｓであることがより好ましく、５～７ｓであることがより好ましい。上記静水圧プレスの圧力は、１２０～２４０ＭＰａであることが好ましく、１５０～２１０Ｍｐａであることがより好ましく、１６０～２００Ｍｐａであることがより好ましく、上記静水圧プレスの保持時間は、３０～１２０ｓであることが好ましく、５０～１００ｓであることがより好ましく、７０～８０ｓであることがより好ましい。本発明は、最終的な磁性体製品の性能をさらに保証し、改善するために、上記配向プレス後の磁石ブランクの密度は、３．８～４．３ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、３．９～４．２ｇ／ｃｍ３であることがより好ましく、４．０～４．１ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。上記静水圧プレス後の磁石ブランクの密度は、４．５～５．０ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、４．６～４．９ｇ／ｃｍ３であることがより好ましく、４．７～４．８ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。
本発明は、最後に上記ステップで得られた磁石ブランクを焼結し、本発明は、上記焼結の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体焼結の具体的なステップであればよく、本発明にかかる焼結は、真空焼結であることが好ましく、上記焼結後、さらに時効処理のステップを含むことが好ましく、上記時効処理は、第１時効処理及び第２時効処理を含むことがより好ましく。
本発明にかかる焼結の温度は、１０００～１２００℃であることが好ましく、１０２５～１１７５℃であることがより好ましく、１０４０～１１５０℃であることがより好ましく、１０５０～１０８０℃であることがより好ましく、上記焼結の時間は、５～１５ｈであることが好ましく、７～１３ｈであることがより好ましく、８～１０ｈであることがより好ましい。本発明にかかる焼結の真空度は、０．０２Ｐａ以下であることが好ましく、０．０１５Ｐａ以下であることがより好ましく、０．０１Ｐａ以下であることがより好ましい。最終的な磁性体製品の性能をさらに保証し、改善するために、上記焼結後の磁石ブランクの密度は、７．４～７．７ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、７．４５～７．６５ｇ／ｃｍ３であることがより好ましく、７．５～７．６ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。
本発明は、最後に上記ステップで得られた磁石ブランクを焼結し、本発明は、上記焼結の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体焼結の具体的なステップであればよく、本発明にかかる焼結は、真空焼結であることが好ましく、上記焼結後、さらに時効処理のステップを含むことが好ましく、上記時効処理は、第１時効処理及び第２時効処理を含むことがより好ましく。
本発明にかかる焼結の温度は、１０００～１２００℃であることが好ましく、１０２５～１１７５℃であることがより好ましく、１０４０～１１５０℃であることがより好ましく、１０５０～１０８０℃であることがより好ましく、上記焼結の時間は、５～１５ｈであることが好ましく、７～１３ｈであることがより好ましく、８～１０ｈであることがより好ましい。本発明にかかる焼結の真空度は、０．０２Ｐａ以下であることが好ましく、０．０１５Ｐａ以下であることがより好ましく、０．０１Ｐａ以下であることがより好ましい。最終的な磁性体製品の性能をさらに保証し、改善するために、上記焼結後の磁石ブランクの密度は、７．４～７．７ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、７．４５～７．６５ｇ／ｃｍ３であることがより好ましく、７．５～７．６ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。
【0022】
本発明は、上記時効処理の具体的なステップ及びパラメータが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体時効処理の具体的なステップであればよい。本発明にかかる第１時効処理の温度は、８００～９８０℃であることが好ましく、８２０～９６０℃であることがより好ましく、上記第１時効処理の時間は、１～１０時間であることが好ましく、２～８時間であることがより好ましい。上記第２時効処理の温度は、４２０～５８０℃であることが好ましく、４４０～５６０℃であることがより好ましく、上記第２時効処理の時間は、１～８時間であることが好ましく、２～７時間であることがより好ましい。
本発明は、上記磁性体の全体的な調製プロセスが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体の製造過程、即ち、原料が配合、急冷凝固薄帯の製造プロセス（溶製）、水素化粉砕、粉末の配向プレス成形及び真空焼結などのステップを経たブランクは、さらに表面処理及び加工を施した後、成品としてネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得ることであればよい。
本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法は、高性能のネオジム－鉄－ホウ素磁性材料を製造できるだけでなく、重希土類元素を増加することなく磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させることもでき、生産コストを削減し、また、プロセスが簡単で、適用範囲が広く、大規模な工業的生産に適している。
実験結果は、本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体を使用する場合、同じグレードのネオジム－鉄－ホウ素磁性体よりも、残留磁束密度が低下しなく、保磁力の増加値が１．３ｋＯｅを超えることを示している。
スキーム３については、
本発明は、式（Ｉ）で示されるＮｂ含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供する。
ＲｘＴ１００－ｘ－ｙ１－ｙ２－ｚＭｙ１Ａｙ２Ｂｚ （Ｉ）；
（式中、ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．７％≦ｘ≦３２．８％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．７７％≦ｙ２≦２．６０％、０．８６％≦ｚ≦１．０１％であり、
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂから選ばれる１種又は複数種であり、
Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｔｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％であり、
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＮｂであり、且つＣｕの含有量は０．２～０．５５％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．７％であり、Ｎｂの含有量は０．３～０．８％であり、
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．４～２．３％であり、残部はＦｅである。）
本発明は、上記の式Ｉの具体的な定義が特に限定されなく、当業者によく知られているそのような表現であればよく、質量比として理解することができる。
本発明は、上記磁性体の全体的な調製プロセスが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体の製造過程、即ち、原料が配合、急冷凝固薄帯の製造プロセス（溶製）、水素化粉砕、粉末の配向プレス成形及び真空焼結などのステップを経たブランクは、さらに表面処理及び加工を施した後、成品としてネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得ることであればよい。
本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法は、高性能のネオジム－鉄－ホウ素磁性材料を製造できるだけでなく、重希土類元素を増加することなく磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させることもでき、生産コストを削減し、また、プロセスが簡単で、適用範囲が広く、大規模な工業的生産に適している。
実験結果は、本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体を使用する場合、同じグレードのネオジム－鉄－ホウ素磁性体よりも、残留磁束密度が低下しなく、保磁力の増加値が１．３ｋＯｅを超えることを示している。
スキーム３については、
本発明は、式（Ｉ）で示されるＮｂ含有焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供する。
ＲｘＴ１００－ｘ－ｙ１－ｙ２－ｚＭｙ１Ａｙ２Ｂｚ （Ｉ）；
（式中、ｘ、ｙ１、ｙ２及びｚは、対応する元素の質量パーセントであり、２８．７％≦ｘ≦３２．８％、０％≦ｙ１≦１．０％、０．７７％≦ｙ２≦２．６０％、０．８６％≦ｚ≦１．０１％であり、
Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂから選ばれる１種又は複数種であり、
Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｔｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％であり、
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＮｂであり、且つＣｕの含有量は０．２～０．５５％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．７％であり、Ｎｂの含有量は０．３～０．８％であり、
Ｔは、Ｆｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．４～２．３％であり、残部はＦｅである。）
本発明は、上記の式Ｉの具体的な定義が特に限定されなく、当業者によく知られているそのような表現であればよく、質量比として理解することができる。
【0023】
本発明の式Ｉで示される一般式において、上記Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ及びＲＨから選ばれる１種又は複数種であり、ＲＨは、Ｄｙ及びＴｂから選ばれる１種又は複数種であり、Ｒの含有量は２９．０～３２．０％であり、より具体的には、Ｐｒの含有量は０～１４．５％であり、Ｎｄの含有量は１４．５～３２％であり、Ｔｂの含有量は０～４．３％であり、Ｄｙの含有量は０～４．３％であり、より具体的には、Ｐｒの含有量は５～１０％であり、Ｎｄの含有量は２０～２６％であり、Ｄｙの含有量は１．５～３％であり、より具体的には、Ｐｒの含有量は６．０、６．１、６．２、６．３、６．９、７．４、７．７、７．９、８．１、８．４、８．７又は９．０であり、Ｎｄの含有量は２２．７、２３．０、２３．６、２３．９、２４．２、２４．８、２５．４又は２５．９であり、Ｄｙの含有量は０、１．８、２．８又は３．０である。
上記Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｔｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％である。本願では、Ｍは結晶粒を微細化し、磁性体の靭性及び加工性を改善させる。より具体的には、上記ＭはＺｒ及びＴｉから選ばれる１種又は２種であり、Ｚｒの含有量は０～０．１５％であり、Ｔｉの含有量は０～０．１０％である。ここで、Ｚｒ、Ｔｉの役割は前のものと異なることを強調する必要がある。
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＮｂであり、ＡはＮｂ－Ｂ、Ｃｕ－Ｇａ合金相を形成し、粒界を最適化し、粒界を濡らし、残留磁束密度Ｂｒを変化せず、保磁力Ｈｃｊを大幅に向上させ、且つＲ６Ｆｅ１３Ａを形成して反強磁性を持ち、保磁力を増加させることができる。具体的には、Ｃｕの含有量は０．２～０．５５％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．７％であり、Ｎｂの含有量は０．３～０．８％である。より具体的には、Ｃｕの含有量は０．２５～０．４５％であり、Ｇａの含有量は０．３０～０．４５％であり、Ａｌの含有量は０．１～０．４％であり、Ｎｂの含有量は０．４～０．５５％であり、より具体的には、Ｃｕの含有量は０．２％、０．２５％、０．２８％、０．３０％、０．３２％、０．３５％、０．４０％又は０．４５％であり、Ｇａの含有量は０．３０％、０．３２％、０．３５％、０．３８％、０．４０％、０．４２％又は０．４５％であり、Ａｌの含有量は０．１％、０．１８％、０．１９％、０．２０％、０．２２％、０．２６％、０．３０％、０．３２％、０．３５％又は０．４０％であり、Ｎｂの含有量は０．４０％、０．４２％、０．４５％、０．４８％、０．５０％、０．５２％又は０．５５％である。
Ｔは、具体的にＦｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．４～２．３％であり、残部はＦｅであり、より具体的には、Ｃｏの含有量は０．５～１．５％である。
本願ではＢの含有量は０．８６～１．０１％、より具体的には、Ｂの含有量は０．９０～０．９６％である。
上記Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ及びＭｎから選ばれる１種又は複数種であり、且つＺｒの含有量は０～０．１９％であり、Ｔｉの含有量は０～０．１２％であり、Ｈｆの含有量は０～１．０％であり、Ｍｎの含有量は０～１．０％である。本願では、Ｍは結晶粒を微細化し、磁性体の靭性及び加工性を改善させる。より具体的には、上記ＭはＺｒ及びＴｉから選ばれる１種又は２種であり、Ｚｒの含有量は０～０．１５％であり、Ｔｉの含有量は０～０．１０％である。ここで、Ｚｒ、Ｔｉの役割は前のものと異なることを強調する必要がある。
Ａは、Ｃｕ、Ｇａ、Ａｌ及びＮｂであり、ＡはＮｂ－Ｂ、Ｃｕ－Ｇａ合金相を形成し、粒界を最適化し、粒界を濡らし、残留磁束密度Ｂｒを変化せず、保磁力Ｈｃｊを大幅に向上させ、且つＲ６Ｆｅ１３Ａを形成して反強磁性を持ち、保磁力を増加させることができる。具体的には、Ｃｕの含有量は０．２～０．５５％であり、Ｇａの含有量は０．２５～０．５５％であり、Ａｌの含有量は０．０２～０．７％であり、Ｎｂの含有量は０．３～０．８％である。より具体的には、Ｃｕの含有量は０．２５～０．４５％であり、Ｇａの含有量は０．３０～０．４５％であり、Ａｌの含有量は０．１～０．４％であり、Ｎｂの含有量は０．４～０．５５％であり、より具体的には、Ｃｕの含有量は０．２％、０．２５％、０．２８％、０．３０％、０．３２％、０．３５％、０．４０％又は０．４５％であり、Ｇａの含有量は０．３０％、０．３２％、０．３５％、０．３８％、０．４０％、０．４２％又は０．４５％であり、Ａｌの含有量は０．１％、０．１８％、０．１９％、０．２０％、０．２２％、０．２６％、０．３０％、０．３２％、０．３５％又は０．４０％であり、Ｎｂの含有量は０．４０％、０．４２％、０．４５％、０．４８％、０．５０％、０．５２％又は０．５５％である。
Ｔは、具体的にＦｅ及びＣｏから選ばれ、Ｃｏの含有量は０．４～２．３％であり、残部はＦｅであり、より具体的には、Ｃｏの含有量は０．５～１．５％である。
本願ではＢの含有量は０．８６～１．０１％、より具体的には、Ｂの含有量は０．９０～０．９６％である。
【0024】
本発明は、ニオブを含有する高性能焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を提供し、ニオブの複合添加、特に特定の単一元素の使用及び全体的な添加量の設計により、Ｎｂ－Ｂ相を形成し、ニオブ－ホウ素リッチ相の「ピン止め」効果は晶粒の組織構成を最適化し、保磁力を向上させるだけでなく、同時に残留磁束密度及び磁気エネルギー積も向上させる。ここで、添加したニオブ元素が少なすぎると、ピン止め効果は顕著ではないが、ニオブ元素の添加量が多すぎると、粒界で濃化された非磁性相の体積が増加し、厚さが増加し、磁性相間の分離が発生し、交換相互作用が弱まり、合金残留磁束密度を低減させ、また、硬度が低減し、加工性が低下する。
本発明は、さらに、上記ネオジム－鉄－ホウ素磁性体の製造方法であって、
Ａ）ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の原料をストリップキャスト法により処理し、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得るステップと、
Ｂ）上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行い、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得るステップと、
Ｃ）上記ネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得るステップと、を含む製造方法を提供する。
本発明に係る上記ステップでは、ネオジム－鉄－ホウ素原料の選択原則及び好ましい範囲、特に明記しない限り、ネオジム－鉄－ホウ素の原料中の選択原則及び好ましい範囲に対応することが好ましく、ここでは贅言しない。
本発明は、ネオジム－鉄－ホウ素の原料に急冷凝固薄帯の製造プロセスを施した後、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得る。
本発明は、上記ネオジム－鉄－ホウ素原料の供給源が特に限定されなく、当業者に周知の従来の磁石原料の供給源であればよく、当業者は、実際の生産状況、製品要件、品質管理および他の要因に従って選択および調整することができる。
本発明は、上記急冷凝固薄帯の製造プロセスの具体的なステップ及びパラメータが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体製造過程の急冷凝固薄帯の製造プロセスのステップ及びパラメータであればよく、当業者は、実際の生産状況、製品要件、品質管理および他の要因に従って選択および調整することができる、本発明にかかる急冷凝固薄帯の製造プロセスの温度は、１４５０～１４９０℃であることが好ましく、１４６０～１４８０℃であることがより好ましく。上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯の厚さは、０．１０～０．６０ｍｍであることが好ましく、０．２０～０．４０ｍｍであることがより好ましい。
本発明は、その後、上記ステップで得られたネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行った後、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得る。本発明は、上記水素化粉砕の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体製造過程の水素化粉砕プロセスのステップであればよい。本発明にかかる水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は、１～３ｈであることが好ましく、１．５～２．５ｈであることがより好ましく、上記水素吸蔵温度は、２０～３００℃であることが好ましく、１２０～２００℃であることがより好ましく、水素放出時間は、３～７ｈであることが好ましく、３．５～６．５ｈであることがより好ましく、４～５ｈであることがより好ましく、上記水素放出温度は、５５０～６００℃であることが好ましく、５７０～５９０℃であることがより好ましい。
本発明にかかる水素化粉砕後、さらに、水冷のステップを含むことが好ましい。上記水冷の時間は、１～３ｈであることが好ましく、１．５～２．５ｈであることがより好ましい。
気流粉砕の粉砕効果をさらに向上させるために、上記気流粉砕は、潤滑剤を加える気流粉砕であることが好ましい。本発明は、上記潤滑剤が特に限定されなく、当業者に周知の磁性体気流粉砕用潤滑剤であればよい。上記混合細粉に占める本発明に係る潤滑剤の質量比は、０．０２％～０．１％であることが好ましく、０．０３％～０．０９％であることがより好ましい。
本発明にかかる粉砕後の平均粒度、即ち、混合細粉の平均粒度は、２～５μｍであることが好ましく、３～４μｍであることがより好ましい。
本発明は、さらに、上記ネオジム－鉄－ホウ素磁性体の製造方法であって、
Ａ）ネオジム－鉄－ホウ素焼結磁性体の原料をストリップキャスト法により処理し、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得るステップと、
Ｂ）上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行い、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得るステップと、
Ｃ）上記ネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得るステップと、を含む製造方法を提供する。
本発明に係る上記ステップでは、ネオジム－鉄－ホウ素原料の選択原則及び好ましい範囲、特に明記しない限り、ネオジム－鉄－ホウ素の原料中の選択原則及び好ましい範囲に対応することが好ましく、ここでは贅言しない。
本発明は、ネオジム－鉄－ホウ素の原料に急冷凝固薄帯の製造プロセスを施した後、ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯を得る。
本発明は、上記ネオジム－鉄－ホウ素原料の供給源が特に限定されなく、当業者に周知の従来の磁石原料の供給源であればよく、当業者は、実際の生産状況、製品要件、品質管理および他の要因に従って選択および調整することができる。
本発明は、上記急冷凝固薄帯の製造プロセスの具体的なステップ及びパラメータが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体製造過程の急冷凝固薄帯の製造プロセスのステップ及びパラメータであればよく、当業者は、実際の生産状況、製品要件、品質管理および他の要因に従って選択および調整することができる、本発明にかかる急冷凝固薄帯の製造プロセスの温度は、１４５０～１４９０℃であることが好ましく、１４６０～１４８０℃であることがより好ましく。上記ネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯の厚さは、０．１０～０．６０ｍｍであることが好ましく、０．２０～０．４０ｍｍであることがより好ましい。
本発明は、その後、上記ステップで得られたネオジム－鉄－ホウ素の急冷凝固薄帯に水素化粉砕及び気流粉砕を順に行った後、ネオジム－鉄－ホウ素粉末を得る。本発明は、上記水素化粉砕の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体製造過程の水素化粉砕プロセスのステップであればよい。本発明にかかる水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は、１～３ｈであることが好ましく、１．５～２．５ｈであることがより好ましく、上記水素吸蔵温度は、２０～３００℃であることが好ましく、１２０～２００℃であることがより好ましく、水素放出時間は、３～７ｈであることが好ましく、３．５～６．５ｈであることがより好ましく、４～５ｈであることがより好ましく、上記水素放出温度は、５５０～６００℃であることが好ましく、５７０～５９０℃であることがより好ましい。
本発明にかかる水素化粉砕後、さらに、水冷のステップを含むことが好ましい。上記水冷の時間は、１～３ｈであることが好ましく、１．５～２．５ｈであることがより好ましい。
気流粉砕の粉砕効果をさらに向上させるために、上記気流粉砕は、潤滑剤を加える気流粉砕であることが好ましい。本発明は、上記潤滑剤が特に限定されなく、当業者に周知の磁性体気流粉砕用潤滑剤であればよい。上記混合細粉に占める本発明に係る潤滑剤の質量比は、０．０２％～０．１％であることが好ましく、０．０３％～０．０９％であることがより好ましい。
本発明にかかる粉砕後の平均粒度、即ち、混合細粉の平均粒度は、２～５μｍであることが好ましく、３～４μｍであることがより好ましい。
【0025】
本発明は、最後に上記ステップで得られたネオジム－鉄－ホウ素粉末に配向成形及び焼結を順に行った後、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得る。本発明は、上記配向成形の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体配向成形の具体的なステップであればよい、当業者は、実際の生産状況、製品要件および品質要件などの要因に従って選択して調整することができ、本発明にかかる配向成形は配向プレス及び静水圧プレスというステップを含むことが好ましい、磁場配向成形は、密閉された無酸素または低酸素のグローブボックス内で実行され、操作全体および静水圧プレス過程中に製品が無酸素または低酸素性であることを確保することがより好ましい。
本発明にかかる配向プレスの磁界強度は、１．２～３Ｔであることが好ましく、１．７～２．５Ｔであることがより好ましく、上記配向プレスの時間は、２～１０ｓであることが好ましく、５～８ｓであることがより好ましい。上記静水圧プレスの圧力は、１２０～２４０ＭＰａであることが好ましく、１６０～２００Ｍｐａであることがより好ましく、上記静水圧プレスの保持時間は、３０～１２０ｓであることが好ましく、５０～１００ｓであることがより好ましく、７０～８０ｓであることがより好ましい。本発明は、最終的な磁性体製品の性能をさらに保証し、改善するために、上記配向プレス後の磁石ブランクの密度は、３．８～４．３ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、４．０～４．２ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。上記静水圧プレス後の磁石ブランクの密度は、４．５～５．０ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、４．６～４．８ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。
本発明は、最後に上記ステップで得られた磁石ブランクを焼結し、本発明は、上記焼結の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体焼結の具体的なステップであればよく、本発明にかかる焼結は、真空焼結であることが好ましく、上記焼結後、さらに時効処理のステップを含むことが好ましく、上記時効処理は、第１時効処理及び第２時効処理を含むことがより好ましく。
本発明にかかる焼結の温度は、１０００～１２００℃であることが好ましく、１０５０～１１５０℃であることがより好ましく、上記焼結の時間は、５～１５ｈであることが好ましく、７～１３ｈであることがより好ましい。本発明にかかる焼結の真空度は、０．０２Ｐａ以下であることが好ましく、０．０１５Ｐａ以下であることがより好ましく。最終的な磁性体製品の性能をさらに保証し、改善するために、上記焼結後の磁石ブランクの密度は、７．４～７．７ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、７．４５～７．６５ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。
本発明は、上記時効処理の具体的なステップ及びパラメータが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体時効処理の具体的なステップであればよい。本発明にかかる第１時効処理の温度は、８００～９５０℃であることが好ましく、８２０～９３０℃であることがより好ましく、上記第１時効処理の時間は、２～１５時間であることが好ましく、５～１０時間であることがより好ましい。上記第２時効処理の温度は、４２０～５８０℃であることが好ましく、４３５～５６５℃であることがより好ましく、上記第２時効処理の時間は、１～８時間であることが好ましく、２～７時間であることがより好ましい。
本発明は、上記磁性体の全体的な調製プロセスが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体の製造過程であって、原料が配合、急冷凝固薄帯の製造プロセス（溶製）、水素化粉砕、粉末の配向プレス成形及び真空焼結などのステップを経たブランクについて、さらに表面処理及び加工を施した後、成品としてネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得ることであればよく。
本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法は、高性能のネオジム－鉄－ホウ素磁性材料を製造できるだけでなく、重希土類元素を増加することなく磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させることもでき、生産コストを削減し、また、プロセスが簡単で、適用範囲が広く、大規模な工業的生産に適している。
実験結果は、本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体を使用する場合、同じグレードのネオジム－鉄－ホウ素磁性体よりも、残留磁束密度が低下しなく、保磁力の増加値が１．０ｋＯｅを超えることを示している。
以下、本発明をさらに理解するために、本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素及びその製造方法を実施例を参照して詳しく説明しているが、本発明の保護範囲は、以下の実施例に限定されていない。
本発明にかかる配向プレスの磁界強度は、１．２～３Ｔであることが好ましく、１．７～２．５Ｔであることがより好ましく、上記配向プレスの時間は、２～１０ｓであることが好ましく、５～８ｓであることがより好ましい。上記静水圧プレスの圧力は、１２０～２４０ＭＰａであることが好ましく、１６０～２００Ｍｐａであることがより好ましく、上記静水圧プレスの保持時間は、３０～１２０ｓであることが好ましく、５０～１００ｓであることがより好ましく、７０～８０ｓであることがより好ましい。本発明は、最終的な磁性体製品の性能をさらに保証し、改善するために、上記配向プレス後の磁石ブランクの密度は、３．８～４．３ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、４．０～４．２ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。上記静水圧プレス後の磁石ブランクの密度は、４．５～５．０ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、４．６～４．８ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。
本発明は、最後に上記ステップで得られた磁石ブランクを焼結し、本発明は、上記焼結の具体的なステップが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体焼結の具体的なステップであればよく、本発明にかかる焼結は、真空焼結であることが好ましく、上記焼結後、さらに時効処理のステップを含むことが好ましく、上記時効処理は、第１時効処理及び第２時効処理を含むことがより好ましく。
本発明にかかる焼結の温度は、１０００～１２００℃であることが好ましく、１０５０～１１５０℃であることがより好ましく、上記焼結の時間は、５～１５ｈであることが好ましく、７～１３ｈであることがより好ましい。本発明にかかる焼結の真空度は、０．０２Ｐａ以下であることが好ましく、０．０１５Ｐａ以下であることがより好ましく。最終的な磁性体製品の性能をさらに保証し、改善するために、上記焼結後の磁石ブランクの密度は、７．４～７．７ｇ／ｃｍ３であることが好ましく、７．４５～７．６５ｇ／ｃｍ３であることがより好ましい。
本発明は、上記時効処理の具体的なステップ及びパラメータが特に限定されなく、当業者に周知の磁性体時効処理の具体的なステップであればよい。本発明にかかる第１時効処理の温度は、８００～９５０℃であることが好ましく、８２０～９３０℃であることがより好ましく、上記第１時効処理の時間は、２～１５時間であることが好ましく、５～１０時間であることがより好ましい。上記第２時効処理の温度は、４２０～５８０℃であることが好ましく、４３５～５６５℃であることがより好ましく、上記第２時効処理の時間は、１～８時間であることが好ましく、２～７時間であることがより好ましい。
本発明は、上記磁性体の全体的な調製プロセスが特に限定されなく、当業者に周知の焼結ネオジム－鉄－ホウ素磁性体の製造過程であって、原料が配合、急冷凝固薄帯の製造プロセス（溶製）、水素化粉砕、粉末の配向プレス成形及び真空焼結などのステップを経たブランクについて、さらに表面処理及び加工を施した後、成品としてネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得ることであればよく。
本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体及びその製造方法は、高性能のネオジム－鉄－ホウ素磁性材料を製造できるだけでなく、重希土類元素を増加することなく磁性体合金の残留磁束密度、保磁力及び磁気エネルギー積を向上させることもでき、生産コストを削減し、また、プロセスが簡単で、適用範囲が広く、大規模な工業的生産に適している。
実験結果は、本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素磁性体を使用する場合、同じグレードのネオジム－鉄－ホウ素磁性体よりも、残留磁束密度が低下しなく、保磁力の増加値が１．０ｋＯｅを超えることを示している。
以下、本発明をさらに理解するために、本発明で提供されるネオジム－鉄－ホウ素及びその製造方法を実施例を参照して詳しく説明しているが、本発明の保護範囲は、以下の実施例に限定されていない。
【0026】
【表1】
【0027】
実施例１
表１に示される実施例１に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６０℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し平均厚さ０．３０ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、この鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．８μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７３２０ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０６０℃で６時間焼結した後、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に、５１５℃で４時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と比較例１で製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表２に示す、表２は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
表１に示される実施例１に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６０℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し平均厚さ０．３０ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、この鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．８μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７３２０ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０６０℃で６時間焼結した後、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に、５１５℃で４時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と比較例１で製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表２に示す、表２は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
【0028】
【表2】
【0029】
表１及び表２より、実施例１及び比較例１ａでは、Ｚｒが同じであり、Ｃｕ、Ｇａが範囲よりも小さく、保磁力が１．０９ｋＯｅ異なり、比較例１ｂにＺｒを添加していない場合には、保磁力が１．０５ｋＯｅ異なることが分かった。
【0030】
実施例２
表１に示される実施例２に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４５０℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２８ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、この鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．８μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０７０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に、５１５℃で４時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得る。
同様の手順で比較例２を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表３に示し、表３は、実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
表１に示される実施例２に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４５０℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２８ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、この鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．８μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０７０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に、５１５℃で４時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得る。
同様の手順で比較例２を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表３に示し、表３は、実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
【0031】
【表3】
【0032】
表１及び表３より、実施例２及び比較例２では、Ａｌが範囲よりも大きく、且つＺｒが範囲よりも小さく、保磁力が１．５８ｋＯｅ異なることが分かった。
【0033】
実施例３
表１に示される実施例３に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４４０℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．３２ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記ネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．８μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５６０ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０８０℃で６時間焼結し、次いで、９００℃で２時間の時効処理を行い、最後に、５１５℃で４時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例３を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表４に示し、表４は、実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
表１に示される実施例３に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４４０℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．３２ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記ネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．８μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５６０ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０８０℃で６時間焼結し、次いで、９００℃で２時間の時効処理を行い、最後に、５１５℃で４時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例３を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表４に示し、表４は、実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
【0034】
【表4】
【0035】
表１及び表４より、実施例３及び比較例３ａでは、Ｚｒが同じであり、Ｃｕが範囲を超え、保磁力が０．１０ｋＯｅ異なり、実施例３及び比較例３ｂでは、Ｚｒが同じであり、Ｇａが範囲を超え、保磁力が１．０１ ｋＯｅ異なり、実施例３及び比較例３ｃでは、Ｚｒが同じであり、Ａｌが範囲を超え、保磁力が０．８６ｋＯｅ異なることが分かった。
【0036】
実施例４
表１に示される実施例４に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４５５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．０．２６ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．８μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７７００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０９０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に、５０５℃で４時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得る。
同様の手順で比較例４を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表５に示し、表５は、実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
表１に示される実施例４に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４５５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．０．２６ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．８μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７７００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０９０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に、５０５℃で４時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得る。
同様の手順で比較例４を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表５に示し、表５は、実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
【0037】
【表5】
【0038】
表１及び表５より、実施例４及び比較例４ａでは、Ｚｒが範囲を超え、Ｃｕ、Ｇａ範囲よりも小さく、保磁力が１．３１ｋＯｅ異なることが分かった。
【0039】
実施例５
表１に示される実施例５に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２８ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、その粉体を気流粉砕し、粒度３．８μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理して磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１１００℃で６時間焼結し、次いで、９２０℃で２時間の時効処理を行い、最後に、５３５℃で４時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例５を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表６に示し、表６は、実施例及び比較例の磁性体の性能データ表。
表１に示される実施例５に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２８ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、その粉体を気流粉砕し、粒度３．８μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理して磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１１００℃で６時間焼結し、次いで、９２０℃で２時間の時効処理を行い、最後に、５３５℃で４時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例５を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表６に示し、表６は、実施例及び比較例の磁性体の性能データ表。
【0040】
【表6】
【0041】
表１及び表６より、実施例５及び比較例５では、Ｚｒが範囲を超え、保磁力が１．７６ｋＯｅ異なることが分かった。
実施例６～９の製造方法は実施例１と同様であり、違いはＺｒの含有量のみであり、具体的には、表１に示した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体は性能を測定して比較し、結果は、表７に示し、表７は、実施例及び比較例の磁性体の性能データ表である。
実施例６～９の製造方法は実施例１と同様であり、違いはＺｒの含有量のみであり、具体的には、表１に示した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体は性能を測定して比較し、結果は、表７に示し、表７は、実施例及び比較例の磁性体の性能データ表である。
【0042】
【表7】
【0043】
【表8】
【0044】
実施例１０
表８に示される実施例１０に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６０℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．３０ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は６００℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７３２０ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理して磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０７０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に５２５℃で５時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１０ａ及び比較例１０ｂを作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と比較例１０で製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表９に示し、表９は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
表８に示される実施例１０に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６０℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．３０ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は６００℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７３２０ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理して磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０７０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に５２５℃で５時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１０ａ及び比較例１０ｂを作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と比較例１０で製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表９に示し、表９は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
【0045】
【表9】
【0046】
表８及び表９より、実施例１０及び比較例１０ａでは、Ｔｉが同じであり、Ｃｕ、Ｇａが範囲よりも小さく、保磁力が１．４１ｋＯｅ異なり、実施例１０と実施例１０ｂを比較しては、Ｔｉを添加していない場合に、保磁力が２．７０ｋＯｅ異なることが分かった。
【0047】
実施例１１
表８に示される実施例１１に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２８ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は６００℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理して磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０７０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に５２５℃で５時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１１を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１０に示し、表１０は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
表８に示される実施例１１に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２８ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は６００℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理して磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０７０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に５２５℃で５時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１１を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１０に示し、表１０は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
【0048】
【表10】
【0049】
表１及び表３より、実施例１１及び比較例１１では、Ｔｉが範囲よりも小さく、保磁力が１．５ｋＯｅ異なることが分かった。
【0050】
実施例１２
表８に示される実施例１２に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６８℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．３２ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は６００℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５６０ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０７０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に５２５℃で５時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１２を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１１に示し、表１１は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
表８に示される実施例１２に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６８℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．３２ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は６００℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５６０ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０７０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に５２５℃で５時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１２を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１１に示し、表１１は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
【0051】
【表11】
【0052】
表８及び表１１より、実施例１２及び比較例１２ａでは、Ｔｉが同じであり、Ｃｕが範囲を超え、保磁力が０．４２０ｋＯｅ異なり、実施例１２及び比較例１２ｂでは、Ｔｉが同じであり、Ｇａが範囲を超え、保磁力が１．１０ｋＯｅ異なり、実施例１２及び比較例１２ｃでは、Ｔｉが同じであり、Ａｌが範囲を超え、保磁力が１．３０ｋＯｅ異なることが分かった。
【0053】
実施例１３
表８に示される実施例１３に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４５８℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２９ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は６００℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７７００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０７０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に５２５℃で５時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。同様の手順で比較例１３を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１２に示し、表１２は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
表８に示される実施例１３に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４５８℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２９ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は６００℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７７００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０７０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に５２５℃で５時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。同様の手順で比較例１３を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１２に示し、表１２は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
【0054】
【表12】
【0055】
表８及び表１３より、実施例１３及び比較例１３ａではＴｉが範囲を超え、Ｃｕ、Ｇａ範囲よりも小さく、保磁力が１．９４ｋＯｅ異なることが分かった。
【0056】
実施例１４
表８に示される実施例１４に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２８ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は６００℃であり、２時間冷却し、その粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０７０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に５２５℃で４時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１４を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１３に示し、表１３は、実施例及び比較例の磁性体の性能データ表である。
表８に示される実施例１４に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２８ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は６００℃であり、２時間冷却し、その粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０７０℃で６時間焼結し、次いで、９１０℃で２時間の時効処理を行い、最後に５２５℃で４時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１４を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１３に示し、表１３は、実施例及び比較例の磁性体の性能データ表である。
【0057】
【表13】
【0058】
表８及び表１３より、実施例１４及び比較例１４では、Ｔｉが範囲を超え、保磁力が１．６６ｋＯｅ異なることが分かった。
【0059】
【表14】
【0060】
実施例１５
表１４に示される実施例１５に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６０℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．３０ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７３２０ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０６０℃で８時間焼結し、次いで、８８０℃で８時間の時効処理を行い、最後に５００℃で６時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１５ａ及び比較例１５ｂを作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と比較例１５で製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１５に示し、表１５は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
表１４に示される実施例１５に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６０℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．３０ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７３２０ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０６０℃で８時間焼結し、次いで、８８０℃で８時間の時効処理を行い、最後に５００℃で６時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１５ａ及び比較例１５ｂを作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と比較例１５で製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１５に示し、表１５は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
【0061】
【表15】
【0062】
表１４及び表１５より、実施例１５及び比較例１５ａでは、Ｎｂが同じであり、Ｃｕ、Ｇａが範囲よりも小さく、保磁力が１．２０ｋＯｅ異なり、実施例１５と実施例１５ｂを比較すると、Ｎｂを添加していない場合に、保磁力が２．１６ｋＯｅ異なることが分かった。
【0063】
実施例１６
表１４に示される実施例１６に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２８ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０５０℃で８時間焼結し、次いで、９００℃で８時間の時効処理を行い、最後に５１０℃で７時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１６を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１６に示し、表１６は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
表１４に示される実施例１６に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２８ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０５０℃で８時間焼結し、次いで、９００℃で８時間の時効処理を行い、最後に５１０℃で７時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１６を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１６に示し、表１６は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
【0064】
【表16】
【0065】
表１４及び表１６より、実施例１６及び比較例１６では、Ｎｂが範囲よりも小さく、保磁力が１．３ｋＯｅ異なることが分かった。
【0066】
実施例１７
表１４に示される実施例１７に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．３２ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５６０ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、磁石ブランクを１０６５℃で８時間焼結し、次いで、９００℃で８時間の時効処理を行い、最後に５１０℃で７時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１７ａ、比較例１７ｂ及び比較例１７ｃを作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１７に示し、表１７は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
表１４に示される実施例１７に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．３２ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５６０ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、磁石ブランクを１０６５℃で８時間焼結し、次いで、９００℃で８時間の時効処理を行い、最後に５１０℃で７時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１７ａ、比較例１７ｂ及び比較例１７ｃを作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１７に示し、表１７は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
【0067】
【表17】
【0068】
表１４及び表１７より、実施例１７及び比較例１７ａでは、Ｎｂが同じであり、Ｃｕが範囲を超え、保磁力が１．１０ｋＯｅ異なり、実施例１７及び比較例１７ｂでは、Ｎｂが同じであり、Ｇａが範囲を超え、保磁力が１．２０ｋＯｅ異なり。実施例１７及び比較例１７ｃでは、Ｎｂが同じであり、Ａｌが範囲を超え、保磁力が１．３７ｋＯｅ異なることが分かった。
【0069】
実施例１８
表１４に示される実施例１８に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６０℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２９ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７７００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０６０℃で６時間焼結し、次いで、８９０℃で８時間の時効処理を行い、最後に５１０℃で６時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１８を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１８に示し、表１８は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
表１４に示される実施例１８に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６０℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２９ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５８０℃であり、２時間冷却し、得られた粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７７００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、上記磁石ブランクを１０６０℃で６時間焼結し、次いで、８９０℃で８時間の時効処理を行い、最後に５１０℃で６時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１８を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１８に示し、表１８は実施例及び比較例で製造された磁性体の性能データ表である。
【0070】
【表18】
【0071】
表１４及び表１８より、実施例１８及び比較例１８ａでは、Ｎｂが範囲を超え、Ｃｕ、Ｇａが範囲よりも小さく、保磁力が１．５ｋＯｅ異なることが分かった。
【0072】
実施例１９
表１４に示される実施例１９に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２８ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５９０℃であり、２時間冷却し、その粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、磁石ブランクを１０６０℃で８時間焼結し、次いで、９００℃で７時間の時効処理を行い、最後に５００℃で６時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１９を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１９に示し、表１９は実施例及び比較例の磁性体の性能データ表である。
表１４に示される実施例１９に従って原料を配合して得られた原材料を、真空誘導溶解炉にて溶製し、得られた溶融物を１４６５℃でキャストし、回転速度４０ｒｐｍの銅ロール上で冷却し、平均厚さ０．２８ｍｍのネオジム－鉄－ホウ素合金鋳片を得、上記鋳片を水素化粉砕し、上記水素化粉砕過程中、水素吸蔵時間は１時間であり、水素放出時間は５時間であり、水素放出温度は５９０℃であり、２時間冷却し、その粉体を気流粉砕し、粒度３．４μｍの粉末を得、製造された粉末を密閉された無酸素のグローブボックスにて１７５００ガウスの磁場下で磁場配向成形処理し、その後、２００ＭＰａで静水圧プレス処理し、磁石ブランクを得、磁石ブランクを１０６０℃で８時間焼結し、次いで、９００℃で７時間の時効処理を行い、最後に５００℃で６時間の時効処理を行い、ネオジム－鉄－ホウ素磁性体を得た。
同様の手順で比較例１９を作製した。
本発明にかかる方法により製造されたネオジム－鉄－ホウ素磁性体と通常のネオジム－鉄－ホウ素磁性体を並行試験で比較した結果は、表１９に示し、表１９は実施例及び比較例の磁性体の性能データ表である。
【0073】
【表19】
【0074】
表１４及び表１９より、実施例１９及び比較例１９では、Ｎｂが範囲を超え、保磁力が２．０ｋＯｅ異なることが分かった。
【0075】
以上の実施例の説明は、本発明の方法及び主旨を理解することを助けるためにのみ使用される。当業者にとっては、本発明の原理から逸脱することなく、本発明に若干の改良及び修飾を行うこともでき、これらの改良及び修飾も特許請求の範囲内にあることを指摘すべきである。
開示される実施例についての上述した説明によっては、当業者が本発明を実現、或いは使用できる。これらの実施例に対する様々な修正は、当業者にとって自明なものである。本明細書で定義される一般原理は、本発明の趣旨または範囲から逸脱することなく他の実施形態においても実現できる。したがって、本発明は、本明細書に記載されたこれらの実施形態に限定されるものではなく、本明細書に開示された原理および新規の特徴に一致する最も広い範囲と合致するべきである。
開示される実施例についての上述した説明によっては、当業者が本発明を実現、或いは使用できる。これらの実施例に対する様々な修正は、当業者にとって自明なものである。本明細書で定義される一般原理は、本発明の趣旨または範囲から逸脱することなく他の実施形態においても実現できる。したがって、本発明は、本明細書に記載されたこれらの実施形態に限定されるものではなく、本明細書に開示された原理および新規の特徴に一致する最も広い範囲と合致するべきである。
【国際調査報告】