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特表2023-545993水中の有機汚染物質の除去のための複合電気化学的高度酸化プロセス
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2023-11-01
(54)【発明の名称】水中の有機汚染物質の除去のための複合電気化学的高度酸化プロセス
(51)【国際特許分類】
C02F 1/72 20230101AFI20231025BHJP
C02F 1/461 20230101ALI20231025BHJP
【ＦＩ】
C02F1/72 Z
C02F1/461 101C
C02F1/72 101
【審査請求】未請求
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2023520550
(86)(22)【出願日】2021-10-19
(85)【翻訳文提出日】2023-05-31
(86)【国際出願番号】 US2021055665
(87)【国際公開番号】W WO2022087005
(87)【国際公開日】2022-04-28
(31)【優先権主張番号】63/093,338
(32)【優先日】2020-10-19
(33)【優先権主張国・地域又は機関】US
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】513180152
【氏名又は名称】エヴォクア ウォーター テクノロジーズ エルエルシー
【氏名又は名称原語表記】Ｅｖｏｑｕａ Ｗａｔｅｒ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ ＬＬＣ
(74)【代理人】
【識別番号】100147485
【弁理士】
【氏名又は名称】杉村 憲司
(74)【代理人】
【識別番号】230118913
【弁護士】
【氏名又は名称】杉村 光嗣
(74)【代理人】
【識別番号】100173473
【弁理士】
【氏名又は名称】高井良 克己
(72)【発明者】
【氏名】サイモン ピー デュークス
(72)【発明者】
【氏名】ヤン チェン
(72)【発明者】
【氏名】ジョシュア グリフィス
(72)【発明者】
【氏名】ジョージ ワイ グ
【テーマコード（参考）】
4D050
4D061
【Ｆターム（参考）】
4D050AA01
4D050AA04
4D050AA05
4D050AA13
4D050AA15
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4D050AB19
4D050AB23
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4D061DA03
4D061DA08
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4D061EB39
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4D061FA16
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4D061GA05
4D061GC02
4D061GC14
4D061GC15
4D061GC20
(57)【要約】
有機汚染物質を有する水の処理方法が開示される。本方法は、所定量の有機汚染物質を酸化するのに有効な水に対して第１の処理を行う工程、及び水を電気化学的に処理する工程を含む。本方法は、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）含有試薬を水中に導入する工程、Ｈ２Ｏ２含有試薬を有機汚染物質と所定量の有機汚染物質を酸化させるのに効果的な反応時間の間反応させる工程、及び水を電気化学的に処理する工程を含む。水を処理するシステムも開示される。本システムは、電気化学セル、電気化学セルの上流のＨ２Ｏ２含有試薬の供給源、及び水中のＨ２Ｏ２含有試薬の反応時間及び電気化学セルに印加される電位を調節するように作動可能なコントロール装置を含む。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
以下を含む、水の処理方法：第１の濃度の少なくとも１つの有機汚染物質を含む水を提供する工程；
所定量の前記少なくとも１つの有機汚染物質を酸化し、かつ第２の濃度の前記少なくとも１つの有機汚染物質を有する第１の処理水を生成するのに有効な、前記水に対する第１の処理を行う工程；及び
前記第１の処理水を、カソードと、アノード型酸化材料を含むアノードとを含む電気化学セルで電気化学的に処理して、第３の濃度の前記少なくとも１つの有機汚染物質を有する第２の処理水を生成する工程。
【請求項2】
前記第１の処理が、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）含有試薬での高度酸化プロセス（ＡＯＰ）、紫外線高度酸化プロセス（ＵＶ－ＡＯＰ）、超音波キャビテーション高度酸化プロセス、及び電気化学的高度酸化プロセスから選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項3】
前記Ｈ２Ｏ２含有試薬が、ペルオキソン及びＦｅｎｔｏｎ試薬から選択される、請求項２に記載の組成物。
【請求項4】
酸化される前記少なくとも１つの有機汚染物質の前記所定量が、前記水中の前記少なくとも１つの有機汚染物質の少なくとも約２５％である、請求項１に記載の方法。
【請求項5】
前記アノード型酸化材料が、白金、酸化チタン、混合金属酸化物（ＭＭＯ）コーティング化寸法安定型アノード（ＤＳＡ）材料、グラファイト、グラフェン、ホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）、鉛／酸化鉛、及びこれらの組合せから選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項6】
前記水、前記第１の処理水、及び前記第２の処理水のうちの少なくとも１つにおける前記少なくとも１つの有機汚染物質の濃度を測定する工程をさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項7】
前記少なくとも１つの有機汚染物質の測定濃度に応答して、前記第１の処理のパラメータをコントロールする工程をさらに含む、請求項６に記載の方法。
【請求項8】
以下を含む、水の処理方法：過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）含有試薬を少なくとも１つの有機汚染物質を含む水の中へ導入する工程；
前記Ｈ２Ｏ２含有試薬を、前記少なくとも１種の有機汚染物質と、所定量の前記少なくとも１つの有機汚染物質を酸化するのに有効な反応時間の間反応するようにさせて、第１の処理水を生成する工程；及び
前記第１の処理水を、カソードと、アノード型酸化材料を含むアノードとを含む電気化学セルで電気化学的に処理して、第２の処理水を生成する工程。
【請求項9】
前記第１の処理水を、前記電気化学セルの入口の中へ導入する工程をさらに含む、請求項８に記載の方法。
【請求項10】
前記水中の前記少なくとも１つの有機汚染物質の濃度を測定する工程をさらに含む、請求項８に記載の方法。
【請求項11】
前記少なくとも１つの有機汚染物質の測定された濃度に応答して、所定の速度で前記Ｈ２Ｏ２含有試薬を導入する工程を含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項12】
前記水、前記第１の処理水、及び前記第２の処理水のうちの少なくとも１つにおける前記少なくとも１つの有機汚染物質の濃度を測定する工程をさらに含む、請求項８に記載の方法。
【請求項13】
前記少なくとも１つの有機汚染物質の測定濃度に応答して前記反応時間をコントロールする工程をさらに含む、請求項１２に記載の方法。
【請求項14】
前記Ｈ２Ｏ２含有試薬が、ペルオキソン及びＦｅｎｔｏｎ試薬から選択される、請求項８に記載の組成物。
【請求項15】
酸化される前記少なくとも１つの有機汚染物質の前記所定量が、前記水中の前記少なくとも１つの有機汚染物質の少なくとも約２５％である、請求項８に記載の方法。
【請求項16】
前記アノード型酸化材料が、白金、酸化チタン、混合金属酸化物（ＭＭＯ）コーティング化寸法安定型アノード（ＤＳＡ）材料、グラファイト、グラフェン、ホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）、鉛／酸化鉛、及びこれらの組合せから選択される、請求項８に記載の方法。
【請求項17】
前記第１の処理水に第２の量の前記Ｈ２Ｏ２含有試薬を投与する工程をさらに含む、請求項８に記載の方法。
【請求項18】
以下を含む、水を処理するシステム：入口及び出口を有する電気化学セルであって、前記電気化学セルの入口が、少なくとも１つの有機汚染物質を含む水源に流体的に接続可能であり、前記電気化学セルが、以下：
カソード、及び
アノード型酸化材料を含むアノード
を含む、電気化学セル；
前記電気化学セルの上流側に位置した過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）含有試薬の供給源；及び
前記電気化学セル及び前記Ｈ２Ｏ２含有試薬の前記供給源に作動可能に接続されたコントローラであって、前記水源中の前記Ｈ２Ｏ２含有試薬の反応時期及び前記電気化学セルに印加される電位を調節するコントロールシグナルを生成するように作動可能なコントローラ。
【請求項19】
前記コントローラが、前記電位を前記電気化学セルに印加する前に、前記少なくとも１つの有機汚染物質の所定量を酸化するのに有効であるように前記反応時間を調節する前記コントロールシグナルを生成するように作動可能である、請求項１８に記載のシステム。
【請求項20】
第１の処理水及び第２の処理水のうちの少なくとも１つにおける前記少なくとも１つの有機汚染物質の濃度を測定するように構成された、前記電気化学セルに流体接続された組成センサをさらに含む、請求項１９に記載のシステム。
【請求項21】
前記コントローラは、前記少なくとも１つの有機汚染物質の濃度の測定に応答して、前記反応時間を調節する前記コントロールシグナルを生成するように作動可能である、請求項２０に記載のシステム。
【請求項22】
前記水源に流体的に接続可能な第１の入口と、前記Ｈ２Ｏ２収容試薬の前記源に流体的に接続可能な第２の入口と、前記電気化学セルの前記入口に流体的に接続可能な出口とを有する反応器を含む、請求項１８に記載のシステム。
【請求項23】
前記電気化学セルの再循環出口から前記反応器の再循環入口まで延在する再循環線をさらに含む、請求項２２に記載のシステム。
【請求項24】
前記電気化学セルのリサイクル出口から前記電気化学セルのリサイクル入口まで延びるリサイクルループをさらに含む、請求項１８に記載のシステム。
【請求項25】
前記Ｈ２Ｏ２含有試薬が、ペルオキソン及びＦｅｎｔｏｎ試薬から選択される、請求項１８に記載のシステム。
【請求項26】
前記アノード型酸化材料が、白金、酸化チタン、混合金属酸化物（ＭＭＯ）コーティング化寸法安定型アノード（ＤＳＡ）材料、グラファイト、グラフェン、ホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）、鉛／酸化鉛、及びこれらの組合せから選択される、請求項１８に記載のシステム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
（関連出願の参照）
本出願は３５Ｕ．Ｓ．Ｃ§１１９（ｅ）の下で、２０２０年１０月１９日に出願された「Ｃｏｍｂｉｎｅｄ Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｏｘｉｄａｔｉｏｎ Ｐｒｏｃｅｓｓ ｆｏｒ Ｒｅｍｏｖａｌ ｏｆ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｃｏｎｔａｍｉｎａｔｉｏｎ ｉｎ Ｗａｔｅｒ」と題する米国仮出願第６３／０９３，３３８号に対する優先権を主張し、これは、すべての目的のためにその全体が参照により本明細書に組み込まれる。
本出願は３５Ｕ．Ｓ．Ｃ§１１９（ｅ）の下で、２０２０年１０月１９日に出願された「Ｃｏｍｂｉｎｅｄ Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｏｘｉｄａｔｉｏｎ Ｐｒｏｃｅｓｓ ｆｏｒ Ｒｅｍｏｖａｌ ｏｆ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｃｏｎｔａｍｉｎａｔｉｏｎ ｉｎ Ｗａｔｅｒ」と題する米国仮出願第６３／０９３，３３８号に対する優先権を主張し、これは、すべての目的のためにその全体が参照により本明細書に組み込まれる。
【0002】
（技術分野）
本明細書に開示される態様及び実施形態は、少なくとも１つの有機汚染物質を含む水を処理する方法に関する。特に、本明細書に開示される態様及び実施形態は、酸化及び電気化学プロセスで水を処理する方法に関する。
本明細書に開示される態様及び実施形態は、少なくとも１つの有機汚染物質を含む水を処理する方法に関する。特に、本明細書に開示される態様及び実施形態は、酸化及び電気化学プロセスで水を処理する方法に関する。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0003】
（要旨）
一態様によれば、水を処理する方法が提供される。本方法は、第１の濃度の少なくとも１種の有機汚染物質を含む水を提供することを含んでもよい。本方法は所定量の少なくとも１つの有機汚染物質を酸化し、第２の濃度の少なくとも１つの有機汚染物質を有する第１の処理水を生成するのに有効な第１の処理を水に対して行うことを含んでもよい。この方法は、第１の処理水を、カソードと、アノード型酸化材料を含むアノードとを含む電気化学セルで電気化学的に処理して、第３の濃度の少なくとも１つの有機汚染物質を有する第２の処理水を生成することを含むことができる。
一態様によれば、水を処理する方法が提供される。本方法は、第１の濃度の少なくとも１種の有機汚染物質を含む水を提供することを含んでもよい。本方法は所定量の少なくとも１つの有機汚染物質を酸化し、第２の濃度の少なくとも１つの有機汚染物質を有する第１の処理水を生成するのに有効な第１の処理を水に対して行うことを含んでもよい。この方法は、第１の処理水を、カソードと、アノード型酸化材料を含むアノードとを含む電気化学セルで電気化学的に処理して、第３の濃度の少なくとも１つの有機汚染物質を有する第２の処理水を生成することを含むことができる。
【課題を解決するための手段】
【0004】
いくつかの実施形態では、第１の処理が過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）含有試薬による高度酸化プロセス（ＡＯＰ）、紫外線高度酸化プロセス（ＵＶ－ＡＯＰ）、超音波キャビテーション高度酸化プロセス、及び電気化学的高度酸化プロセスから選択される。
【0005】
いくつかの実施形態では、Ｈ２Ｏ２含有試薬がペルオキソン及びＦｅｎｔｏｎ試薬から選択される。
【0006】
いくつかの実施形態では、酸化される少なくとも１つの有機汚染物質の所定量が水中の少なくとも１つの有機汚染物質の少なくとも約２５％である。
【0007】
いくつかの実施形態では、アノード型酸化材料が白金、酸化チタン、混合金属酸化物（ＭＭＯ）コーティング化寸法安定型アノード（ＤＳＡ）材料、グラファイト、グラフェン、ホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）、鉛／酸化鉛、及びこれらの組合せから選択される。
【0008】
本方法は、水、第１の処理水、及び第２の処理水のうちの少なくとも１つにおける少なくとも１つの有機汚染物質の濃度を測定することをさらに含み得る。
【0009】
本方法は、測定された少なくとも１つの有機汚染物質の濃度に応答して、第１の処理のパラメータをコントロールすることをさらに含んでもよい。
【0010】
別の態様によれば、水を処理する方法が提供される。該方法は、少なくとも１種の有機汚染物質を含む水中に過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）含有試薬を導入することを含むことができる。該方法は、Ｈ２Ｏ２含有試薬を、所定量の少なくとも１種の有機汚染物質を酸化して第１の処理水を生成するのに効果的な反応時間、少なくとも１種の有機汚染物質と反応させることを含むことができる。この方法は、第１の処理水を、カソードと、アノード型酸化材料を含むアノードとを含む電気化学セルで電気化学的に処理して、第２の処理水を生成することを含むことができる。
【0011】
いくつかの実施形態では、本方法が第１の処理水を電気化学セルの入口に導入することをさらに含んでもよい。
【0012】
本方法は、水中の少なくとも１種の有機汚染物質の濃度を測定することを含んでもよい。
【0013】
Ｈ２Ｏ２は、少なくとも１つの有機汚染物質の測定された濃度に応答して、所定の速度で導入され得る。
【0014】
本方法は、水、第１の処理水、及び第２の処理水のうちの少なくとも１つにおける少なくとも１つの有機汚染物質の濃度を測定することをさらに含み得る。
【0015】
本方法は、測定された少なくとも１つの有機汚染物質の濃度に応じて反応時間をコントロールすることをさらに含むことができる。
【0016】
いくつかの実施形態では、Ｈ２Ｏ２含有試薬がペルオキソン及びＦｅｎｔｏｎ試薬から選択される。
【0017】
いくつかの実施形態では、酸化される少なくとも１つの有機汚染物質の所定量が水中の少なくとも１つの有機汚染物質の少なくとも約２５％である。
【0018】
いくつかの実施形態では、アノード型酸化材料が白金、酸化チタン、混合金属酸化物（ＭＭＯ）コーティング化寸法安定型アノード（ＤＳＡ）材料、グラファイト、グラフェン、ホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）、鉛／酸化鉛、及びこれらの組合せから選択される。
【0019】
いくつかの実施形態では、第１の処理水中に、第２のＨ２Ｏ２含有剤を投与することを含んでもよい。
【0020】
別の態様によれば、水を処理するためのシステムが提供される。システムは入口及び出口を有する電気化学セルを備えてもよく、電気化学セルの入口は少なくとも１つの有機汚染物質を含む水源に流体的に接続可能である。電気化学セルは、カソードと、アノード型酸化材料を含むアノードとを含むことができる。このシステムは、電気化学セルの上流側に位置した過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）含有試薬の供給源を含むことができる。この装置は電気化学セル及びＨ２Ｏ２含有試薬の供給源に作動可能に接続されたコントローラを備えてもよく、コントローラは水源中のＨ２Ｏ２含有試薬の反応時間及び電気化学セルに印加される電位を調節するコントロールシグナルを生成するように作動可能である。
【0021】
いくつかの実施形態では、コントローラが電気化学セルに電位を印加する前に、少なくとも１つの有機汚染物質の所定量を酸化するのに有効であるように反応時間を調節するコントロールシグナルを生成するように作動可能である。
【0022】
システムは、第１の処理水及び第２の処理水のうちの少なくとも１つにおける少なくとも１つの有機汚染物質の濃度を測定するように構成された、電気化学セルに流体接続された組成センサをさらに備えてもよい。
【0023】
いくつかの実施形態では、コントローラが少なくとも１つの有機汚染物質の濃度の測定に応答して、反応時間を調節するコントロールシグナルを生成するように作動可能である。
【0024】
この装置は、水源に流体的に接続可能な第１の入口と、Ｈ２Ｏ２含有試薬の源に流体的に接続可能な第２の入口と、電気化学セルの入口に流体的に接続可能な出口とを有する反応器を含むことができる。
【0025】
システムは、電気化学セルのリサイクル出口から反応器のリサイクル入口まで延在するリサイクル線をさらに備えてもよい。
【0026】
システムは、電気化学セルの再循環出口から電気化学セルの再循環入口まで延在する再循環ループをさらに備えてもよい。
【0027】
いくつかの実施形態では、Ｈ２Ｏ２含有試薬がペルオキソン及びＦｅｎｔｏｎ試薬から選択される。
【0028】
いくつかの実施形態では、アノード型酸化材料が白金、酸化チタン、混合金属酸化物（ＭＭＯ）コーティング化寸法安定型アノード（ＤＳＡ）材料、グラファイト、グラフェン、ホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）、鉛／酸化鉛、及びこれらの組合せから選択される。
【0029】
本開示は、前記の態様及び／又は実施形態のうちの任意の１つ又は複数のすべての組合せ、並びに詳細な説明及び任意の実施例に記載される実施形態のうちの任意の１つ又は複数との組合せを企図する。
【0030】
添付の図面は、縮尺通りに描かれることを意図していない。図面では、様々な図に示されている各同一又はほぼ同一の構成要素が同様の符号によって表されている。明確にするために、すべての構成要素がすべての図面においてラベル付けされているわけではない。図面は以下を示す。
【図面の簡単な説明】
【0031】
【発明を実施するための形態】
【0032】
（詳細な説明）
高度酸化プロセス（ＡＯＰ）は、望ましくない有機化合物の破壊又は不活性化のために使用され得る。一般に、ＡＯＰは、フリーラジカルとの反応による酸化によって水中の有機物質を除去するように設計された化学処理手順である。これらの有機化合物は、半導体製造又は飲料水に使用される水等の高純度水中に見出すことができる。これらの有機化合物は、内分泌かく乱化学物質を含んでいてもよく、また、廃水中に見出されてもよい。
高度酸化プロセス（ＡＯＰ）は、望ましくない有機化合物の破壊又は不活性化のために使用され得る。一般に、ＡＯＰは、フリーラジカルとの反応による酸化によって水中の有機物質を除去するように設計された化学処理手順である。これらの有機化合物は、半導体製造又は飲料水に使用される水等の高純度水中に見出すことができる。これらの有機化合物は、内分泌かく乱化学物質を含んでいてもよく、また、廃水中に見出されてもよい。
【0033】
ＡＯＰ処理は一般に、有機種の破壊又は除去のために酸化性塩の活性化を利用する。酸化性フリーラジカルを生成するための前駆体として開始することができる任意の塩を利用することができる。酸化剤の活性化のための例示的な方法としては、紫外線（ＵＶ）照射（ＵＶ－ＡＯＰ）、超音波キャビテーション、電気化学ポテンシャルの適用、及び他の方法が挙げられる。活性化され得る例示的な酸化剤としては、酸素ガス（Ｏ２）、オゾン（Ｏ３）、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）、及び過硫酸塩が挙げられる。
【0034】
あるいは、有効量の酸化がある種の過酸化水素含有試薬等の強力な酸化剤を水に投入することによって行うことができることが見出された。強酸化は、有機汚染物質の効果的な破壊のためのエネルギー源による活性化を必要としない場合がある。Ｆｅｎｔｏｎ試薬、例示的な鉄系過酸化水素含有試薬が、本明細書に記載の系及び方法のための酸化剤として利用される場合、そのラジカル形態への活性化は一般に、次反応経路に従って起こる：
Ｆｅ２＋＋Ｈ２Ｏ２→Ｆｅ３＋＋ＨＯ・＋ＯＨ－ （１）
Ｆｅ３＋＋Ｈ２Ｏ２→Ｆｅ２＋＋ＨＯＯ・＋Ｈ＋ （２）
正味の反応の結果：
２Ｈ２Ｏ２→ＨＯ・＋ＨＯＯ・＋Ｈ２Ｏ （３）
Ｆｅ２＋＋Ｈ２Ｏ２→Ｆｅ３＋＋ＨＯ・＋ＯＨ－ （１）
Ｆｅ３＋＋Ｈ２Ｏ２→Ｆｅ２＋＋ＨＯＯ・＋Ｈ＋ （２）
正味の反応の結果：
２Ｈ２Ｏ２→ＨＯ・＋ＨＯＯ・＋Ｈ２Ｏ （３）
【0035】
鉄（ＩＩ）は、過酸化水素によって鉄（ＩＩＩ）に酸化され、プロセスにおいてヒドロキシルラジカル及び水酸化物イオンを形成する。次いで、鉄（ＩＩＩ）は別の過酸化水素分子によって還元されて鉄（ＩＩ）に戻り、ヒドロペルオキシルラジカル及びプロトンを形成する。正味効果は、水分（Ｈ＋＋ＯＨ－）を副生成物として、２つの異なった酸素ラジカル種を生成するための過酸化水素の不均化である。次いで、このプロセスによって生成されたフリーラジカルは、二次反応に関与する。水酸基は強力な非選択的酸化剤として、有機化合物を急速かつ発熱反応で酸化し、その結果、有機汚染物質が主に二酸化炭素及び水に分解される。他の過酸化水素含有試薬は、有機汚染物質の破壊をもたらす同様の反応経路に従う。
【0036】
さらなるヒドロキシルラジカルは活性化、例えば、紫外線照射、超音波キャビテーション、又は電気化学的処理によって生成され得る。紫外線照射は例えば、紫外線ランプによって行うことができる。例えば、本明細書に開示されるシステム及び方法は、各々が電磁スペクトルのＵＶ範囲内の所望の波長で光を発する、１つ又は複数のＵＶランプの使用を含んでもよい。例えば、いくつかの実施形態によれば、ＵＶランプは約１８０～約２８０ｎｍの範囲の波長を有することができ、いくつかの実施形態では、約１８５ｎｍ～約２５４ｎｍの範囲の波長を有することができる。
【0037】
超音波キャビテーションは例えば、音響エネルギー源によって提供され得る。例えば、本明細書に開示されるシステム及び方法は、超音波範囲内の所望の周波数で音響エネルギーを放出する１つ又は複数の超音波トランスデューサの使用を含むことができる。例えば、いくつかの実施形態によれば、超音波トランスデューサは、２０ｋＨｚ以上の周波数で音響エネルギーを放出することができる。
【0038】
電気化学的活性化は例えば、カソード及びアノードを有する電気化学セルによって提供され得る。カソード及び／又はアノードは種々の形状、例えば、平面又は円形に形成され得る。少なくともいくつかの実施形態では、カソード及び／又はアノードがより高い活性表面積、細孔構造、及び／又は表面反応が起こるのに十分な活性部位を提供することができる細孔分布に関連し得る、箔、メッシュ、又はフォーム構造によって特徴付けられ得る。例えば、カソード及び／又はアノードは、１ｃｍ２～１０００ｃｍ２の活性領域を有し得る。
【0039】
そのような電気化学的活性化反応は一般に、処理される水の大部分において起こり得る。しかしながら、特定の実施形態では、活性化反応がカソードの表面上で起こり得る。したがって、特定の実施形態では、カソード材料がヒドロキシルフリーラジカルへの硫化水素の活性化を促進する触媒材料であるように選択することができる。いくつかの実施形態では、カソードのための触媒材料が鉄、銅、ニッケル、コバルト、及び金属合金からなる群から選択される金属を含み得る。合金は、鉄、銅、ニッケル、コバルトのいずれかと、別の金属又は別の適切な材料との間であってもよい。例えば、電極は、鋼板、少なくとも鉄及び炭素を含む合金であってもよい。例示的なカソード材料は銅である。
【0040】
有機汚染物質を破壊する別の方法は、電気化学的酸化である。電気化学的酸化反応は一般に、アノードの表面上で起こる。アノード材料は、有機汚染物質の酸化を促進するアノード型酸化材料であるように選択することができる。例示的なアノード材料としては、白金、酸化チタン、混合金属酸化物（ＭＭＯ）コーティング化寸法安定型アノード（ＤＳＡ）材料、グラファイト、グラフェン、ホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）、又は鉛／酸化鉛が挙げられる。ＤＳＡ物質は、コーティングされていなくてもよく、又はとりわけ、ＩｒＯ２等の貴金属又は金属酸化物でコーティングされていてもよい。酸化チタンは式ＴｉｎＯ２ｎ－１（ｎ＝３～１０）に従う組成物、例えば、Ｔｉ３Ｏ５、Ｔｉ４Ｏ７、Ｔｉ５Ｏ９、Ｔｉ６Ｏ１１等を有していてもよい。１つの例示的な酸化チタン電極物質はＴｉ４Ｏ７であり、マグネリ相酸化チタンと呼ばれることもある。前記電極を含むマグネリ相酸化チタン電極及び電気化学セルは国際出願公開第ＷＯ２０２００４１７１２号（２０１９年８月２３日出願、「水中のポリフルオロアルキル物質の電気化学的酸化のためのシステム及び方法」）に記載されており、その開示は、すべての目的のためにその全体が参照により本明細書に組み込まれる。別の例示的なアノード材料は、その電流誘導酸化が低電流密度で無視され得るので、白金である。白金は、固体導体として使用されてもよく、又はチタン等の別の電極基材上のコーティングとして使用されてもよい。白金、グラファイト、又はグラフェンは被覆されていなくてもよいし、アノード型酸化材料で被覆されていてもよい。
【0041】
いくつかの実施形態では、電気化学セルが例えば、カソードに近接した基準電極を含んでもよい。参照電極はそれを通る電流を通さずに、作用電極、すなわちカソードの電位の連続測定を可能にすることができる。したがって、参照電極の使用は水中のセル電圧の精密なコントロールを可能にし、したがって、競合反応を制限するために、本明細書に記載されるような反応速度論を決定する電流をコントロールする。
【0042】
したがって、１つ又は複数の実施形態によれば、本明細書に開示されるシステム及び方法は、汚染水源からの有機化合物の除去に関する。特定の実施形態では、水源が半導体製造システム又はプロセスに関連し得る。例えば、汚染された水は、半導体チップ又はウエハ製造に使用される溶液であってもよい。
【0043】
特定の例では、本開示が半導体製造システムを指し得る。しかしながら、本明細書に開示されるシステム及び方法は、有機汚染物質を含む任意の水源と関連して同様に使用され得ることに留意されたい。例えば、水溶液の供給源は、浄水、原子力発電、マイクロエレクトロニクス製造、半導体製造、食品加工（農業用途及び潅漑を含む）、繊維製造、製紙及びリサイクル、医薬品製造、化学加工、並びに金属抽出システム又はプロセスに関連し得る。水源は工業用途、例えば、産業廃水からの有機汚染物質の除去に関連し得る。水源は、廃水及び／又は都市水処理に関連し得る。
【0044】
本明細書に開示されるシステム及び方法によって生成される流出物は、規制放出要件を満たすことができる。いくつかの実施形態では、本明細書に開示されるシステム又は方法によって生成される流出物が収集され、半導体製造、工業用途、実験室用途、医療グレード用途、医薬品製造、飲料及び食品調製、潅漑用水、並びに農業用途を含む、様々な用途のために使用され得る。
【0045】
１つ以上の実施形態によれば、処理される水は、１つ以上の標的化合物を含有する可能性がある。標的有機汚染物質は、アルカン、アルコール、ケトン、アルデヒド、酸、又は他の形態であり得る。水源からの水は様々な標的有機化合物、例えば、ｔ－ブタノール及び天然に存在する高分子量有機化合物、例えば、フミン酸又はフルボ酸を含有し得る。水は、１，２，４－トリアゾール又はパーフルオロアルキル物質（ＰＦＡＳ）、例えばペルフルオロオクタン酸（ＰＦＯＡ）等の人工有機分子を含んでもよく、又は代替的に含んでもよい。本開示は、処理される有機化合物のタイプに限定されない。
【0046】
特定の実施形態では、本明細書に開示されるシステム及び方法がパーフルオロアルキル物質（ＰＦＡＳ）の除去及び濃縮に有用である。本明細書に開示されるように、パーフルオロアルキル物質は、ポリフルオロアルキル物質も含む。パーフルオロアルキル物質は、炭素－フッ素結合を有する炭素鎖分子である。ポリフルオロアルキル物質は、炭素－フッ素結合及び炭素－水素結合を有する炭素鎖分子である。一般的なＰＦＡＳ分子としては、ペルフルオロオクタン酸（ＰＦＯＡ）、ペルフルオロオクタンスルホン酸（ＰＦＯＳ）、及びヘキサフルオロプロピレンオキシド二量体酸（ＨＦＰＯ－ＤＡ）フッ化物のアンモニウム塩（ＧｅｎＸとしても知られる）等の短鎖有機フッ素化合物が挙げられる。ＰＦＡＳ分子は、典型的には疎水性末端及びイオン化末端を有する尾部を有する。
【0047】
ＰＦＡＳは、多くの産業で使用されている人工化学物質である。ＰＦＡＳ分子は、典型的には自然に分解しない。その結果、ＰＦＡＳ分子は、環境中及び人体内に蓄積する。ＰＦＡＳ分子は、食品、市販の家庭用及び職場用製品、都市用水、農業用土壌及び潅漑用水、さらには飲料水を汚染する。ＰＦＡＳ分子は、ヒト及び動物において有害な健康影響を引き起こすことが示されている。
【0048】
したがって、一態様によれば、少なくとも１種の有機汚染物質を含有する廃棄物流を処理する方法が提供される。廃棄物流は少なくとも１０ｐｐｔのＰＦＡＳ、例えば、少なくとも１ｐｐｂのＰＦＡＳを含むことができる。例えば、廃棄物流は、少なくとも１０ｐｐｔ～１ｐｐｂのＰＦＡＳ、少なくとも１ｐｐｂ～１０ｐｐｍのＰＦＡＳ、少なくとも１ｐｐｂ～１０ｐｐｂのＰＦＡＳ、少なくとも１ｐｐｂ～１ｐｐｍのＰＦＡＳ、又は少なくとも１ｐｐｍ～１０ｐｐｍのＰＦＡＳを含有し得る。
【0049】
特定の実施形態では、処理される水が他の有機汚染物質を含むＰＦＡＳを含んでもよい。水中でＰＦＡＳ化合物を処理することに関する１つの問題は、他の有機汚染物質がＰＦＡＳを除去するための様々なプロセスと競合することである。例えば、ＰＦＡＳのレベルが８０ｐｐｂであり、背景技術ＴＯＣが５０ｐｐｍである場合、活性炭カラム等の従来のＰＦＡＳ除去処理は、非常に迅速に排気することができる。したがって、ＰＦＡＳを除去するための処理の前にＴＯＣを除去することが重要であり得る。
【0050】
したがって、いくつかの実施形態では、本明細書に開示されるシステム及び方法がＰＦＡＳの除去のために水を処理する前に、背景技術ＴＯＣを除去するために使用され得る。本方法は、水中の標的有機アルカン、アルコール、ケトン、アルデヒド、酸、又は他のものを酸化するのに有用であり得る。いくつかの実施形態では、廃棄物流が少なくとも１ｐｐｍのＴＯＣを含有する可能性がある。例えば、廃棄物流は、少なくとも１ｐｐｍ～１０ｐｐｍのＴＯＣ、少なくとも１０ｐｐｍ～５０ｐｐｍのＴＯＣ、少なくとも５０ｐｐｍ～１００ｐｐｍのＴＯＣ、又は少なくとも１００ｐｐｍ～５００ｐｐｍのＴＯＣを含有し得る。
【0051】
本明細書に開示される少なくとも１つの有機汚染物質を有する水を処理する方法は、所定量の有機汚染物質を酸化するのに有効な水に対して第１の処理を行うことを含んでもよい。第１の処理水は、未処理水よりも低いＴＯＣ濃度を有することができる。本方法は第１の処理水を電気化学的に処理して、ある量の残りの有機汚染物質を酸化し、さらにより低いＴＯＣ濃度を有する第２の処理水を生成することをさらに含み得る。特定の実施形態では、電気化学処理が処理水のＴＯＣ濃度が所定の閾値を上回ることに応答して実行されてもよい。
【0052】
第１の処理は、高度酸化プロセス（ＡＯＰ）を含むことができる。この方法は、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）含有試薬等の強酸化剤を、処理される水中に導入することを含むことができる。本明細書に開示される方法において使用され得る試薬を含む例示的なＨ２Ｏ２は、ペルオキソン及びＦｅｎｔｏｎ試薬を含む。ペルオキソンは、オゾンとＨ２Ｏ２を含む反応剤である。Ｆｅｎｔｏｎ試液は、Ｈ２Ｏ２と第一鉄、典型的には硫酸鉄（ＦｅＳＯ４）との水溶液である。反応は、水中の有機汚染物質の少なくとも一部を破壊する、ヒドロキシルフリーラジカル等の酸化性フリーラジカルを生成し得る。
【0053】
他の実施形態では、第１の処理が酸化剤を処理される水に導入することと、活性化処理を適用して酸化性フリーラジカルを生成することとを含んでもよい。酸化剤は例えば、酸素ガス、オゾン、過酸化水素、及び／又は過硫酸塩を含むことができる。活性化処理は例えば、ＵＶ照射（ＵＶ－ＡＯＰ）、超音波キャビテーション、及び電気化学ポテンシャルの印加を含むことができる。
【0054】
第１の処理は、所定量の有機汚染物質を酸化するようにコントロールされてもよい。特定の実施形態では、第１の処理が有機汚染物質の少なくとも約２０％、例えば、少なくとも約２５％、少なくとも約３３％、少なくとも約５０％、又は少なくとも約７５％を酸化するようにコントロールされ得る。第１の処理は、水中の有機汚染物質の約２０％～約５０％、約４０％～約６０％、又は約５０％～約７５％を酸化するようにコントロールすることができる。
【0055】
第１の処理は反応時間、酸化剤の濃度（例えば、Ｈ２Ｏ２含有試薬）、酸化剤の導入速度（例えば、Ｈ２Ｏ２含有試薬）、流量、圧力、ｐＨ、温度、紫外線強度、超音波キャビテーション強度、及び印加される電気化学的電位等の１つ又は複数のパラメータを変化させることによってコントロールされ得る。特定の実施形態では、第１の処理の反応時間が所定量の有機汚染物質を酸化するようにコントロールすることができる。例えば、特定の実施形態では、反応時間、酸化剤の濃度、及び酸化剤を導入する速度のうちの少なくとも１つを増加させて、より多量の有機汚染物質を酸化することができる。特定の実施形態では例えば、ＵＶ－ＡＯＰ、超音波キャビテーション、又は電気化学的高度酸化プロセスの実施形態では紫外光強度、超音波キャビテーション、強度、又は印加電気化学ポテンシャルを増加させて、より多量の有機汚染物質を酸化することができる。いくつかの実施形態では、システムを通る汚染物質を含有する水の流量を減少させて、より多量の有機汚染物質を酸化することができる。１つ以上のパラメータは、第１の処理における汚染物質の所定の酸化速度をコントロールするように選択されてもよい。
【0056】
第１の処理において所定量の汚染物質が酸化された後、第２の処理が行われてもよい。第２の処理は、電気化学処理を含んでもよい。電気化学的処理は例えば、大量の水中及び／又はカソードの表面でのフリーラジカルの活性化、及び、例えば、アノードの表面での実質的に同時に行われる電気化学的酸化を含むことができる。理論に拘束されることを望むものではないが、所定量の有機汚染物質を酸化するための第１の処理と、それに続く、フリーラジカルの活性化及び電気化学的酸化の両方を行うのに有効な電気化学的処理の両方を含む第２の処理との組合せは有機汚染物質の破壊に対して相乗効果を有すると考えられる。相乗効果は全体的な処理効率及び／又は有機汚染物質の破壊のための反応時間を改善することが示される（例えば、実施例６を参照されたい）。
【0057】
いくつかの実施形態では、第１の処理水が電気化学的処理の直前又はその間に酸化剤を投与されてもよい。酸化剤は例えば、前述のように、酸素ガス、オゾン、過酸化水素、及び／又は過硫酸塩を含むことができる。特定の実施形態において、第１の処理水は電気化学的処理の直前又はその間に、Ｈ２Ｏ２含有試薬を投与されてもよい。
【0058】
全体的な処理効率は、各プロセス単独の合計と比較して、本明細書に開示されるプロセスの組合せによって改善され得る。特定の実施形態によれば、本明細書に開示されるシステム及び方法は約５０％～約１００％、例えば、約５０％～約７５％、又は約７５％～約９０％の有機汚染物質を除去し得る。より長い反応を行って、約１００％の有機汚染物質を除去することができる。そのような処理効率ははるかに長い反応時間の後に、従来のシステムにおいてのみ観察され得る。したがって、反応時間は、各処理単独の合計と比較して、プロセスの組合せによって改善され得る。特定の実施形態によれば、各プロセス単独の合計と比較して、同様の処理効率を達成するために、反応時間を約５０％～約９０％、例えば、約７５％～約８７．５％短縮することができる。
【0059】
本方法は、少なくとも１つの有機汚染物質の濃度を測定することをさらに含むことができる。有機汚染物質は、水、第１の処理水、及び第２の処理水のうちの少なくとも１つにおいて測定され得る。いくつかの実施形態では、ＴＯＣが一般に測定され得る。いくつかの実施形態では、特定の化学物質又は種、例えば、ＰＦＡＳ又はＰＦＡＳの種を測定することができる。第１の処理又は第２の処理のパラメータは、測定された有機汚染物質の濃度に応じてコントロールされてもよい。
【0060】
本方法は、測定された有機汚染物質の濃度に応答して、第１の処理のパラメータをコントロールすることを含んでもよい。例えば、該方法は反応時間、酸化剤の濃度（例えば、Ｈ２Ｏ２含有試薬）、酸化剤の導入速度（例えば、Ｈ２Ｏ２含有試薬）、流量、圧力、ｐＨ、温度、紫外線強度、超音波キャビテーション強度、及び有機汚染物質の測定濃度に応答して第１の処理に印加される電気化学的電位のうちの少なくとも１つをコントロールすることを含んでもよい。
【0061】
本方法は、測定された有機汚染物質の濃度に応答して、第２の処理のパラメータをコントロールすることを含んでもよい。例えば、本方法は、測定された有機汚染物質の濃度に応答して、第２の処理において、反応時間、流量、圧力、ｐＨ、温度、及び印加される電気化学的電位のうちの少なくとも１つをコントロールすることを含んでもよい。いくつかの実施形態では、第２の処理の前に、第１の処理水に追加の酸化剤を投入することができる。したがって、特定の実施形態では酸化剤（例えば、Ｈ２Ｏ２含有試薬）の濃度及び／又は酸化剤（例えば、Ｈ２Ｏ２含有試薬）の導入速度は水、第１の処理水、又は第２の処理水中の測定された有機汚染物質の濃度に応答してコントロールされ得る。
【0062】
いくつかの実施形態では、方法が流量、圧力、ｐＨ、温度、紫外光強度、超音波キャビテーション強度、及び印加電気化学ポテンシャルから選択される１つ又は複数のパラメータを測定することを含み得る。方法は、測定値に応答して、そのようなパラメータのうちの１つ又は複数を調整することを含むことができる。例えば、本方法は、流量、圧力、ｐＨ、温度、紫外光強度、超音波キャビテーション強度、及び測定値に応答する印加電気化学電位のうちの１つ以上を調整することを含んでもよい。そのような調整は例えば、ポンプの操作、バルブの作動、ｐＨ調整器の導入、加熱もしくは冷却、及び／又はＵＶランプ、超音波トランスデューサ、もしくは電気化学セルの作動を含むことができる。
【0063】
本方法は第２の処理水をさらに処理することを含んでもよく、場合によっては第２の処理水中の有機汚染物質の測定値が排出のために許容される濃度よりも大きいことに応答して、第２の処理水を処理してもよい。さらなる処理は、ＡＯＰ、ＵＶ、ＵＶ－ＡＯＰ、超音波キャビテーション、電気化学的高度酸化プロセス、電気化学的酸化、炭素吸収、及びこれらの組合せ等の有機汚染物質を除去又は破壊する任意の方法を含んでもよい。特定の実施形態では、本方法がさらなる処理のために、第２の処理水を、第１の処理又は第２の処理等の上流の処理反応に導くことを含んでもよい。いくつかの実施形態では、有機汚染物質の測定値が放電のために許容される濃度内になるまで、水を連続的に循環させることができる。
【0064】
特定の態様によれば、本明細書に開示される方法は、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）含有試薬を、少なくとも１つの有機汚染物質を含む水に導入することと、Ｈ２Ｏ２含有試薬を、少なくとも１つの有機汚染物質と、所定量の少なくとも１つの有機汚染物質を酸化して第１の処理水を生成するのに効果的な反応時間反応させることと、第１の処理水を電気化学的に処理して第２の処理水を生成することとを含み得る。いくつかの実施形態では、電気化学処理が第１の処理水中の有機汚染物質の測定濃度に応答して実行されてもよい。いくつかの実施形態では、Ｈ２Ｏ２含有試薬を導入する速度及び水とＨ２Ｏ２含有試薬との反応時間の一方又は両方が水、第１の処理水、又は第２の処理水中の有機汚染物質の測定された濃度に応答してコントロールされ得る。
【0065】
電気化学的処理はカソードと、アノード型酸化材料を含むアノードとを含む電気化学セルにおいて実行されてもよく、任意選択的に、カソードは触媒材料を含んでもよい。
【0066】
いくつかの実施形態では、本方法がバッチ式反応として実施することができる。水分及びＨ２Ｏ２含有試薬はカソード及びアノードの活性化の前に、電気化学セル中で混合されてもよい。したがって、本方法は水分及びＨ２Ｏ２含有試薬を、場合により所定の速度で、電気化学セル内に導入すること、及びＨ２Ｏ２含有試薬を、カソード及びアノードの活性化前に、選択された反応時間、電気化学セル内の有機汚染物質と反応させることを含んでもよい。
【0067】
他の実施形態では、本方法が一連の反応として実施することができる。水分及びＨ２Ｏ２含有試薬は、電気化学セルの上流の反応器中で混合することができる。したがって、本方法は、水及びＨ２Ｏ２含有試薬を、場合により所定の速度で、反応器に導入すること、Ｈ２Ｏ２含有試薬を、選択された反応時間の間、反応器内の有機汚染物質と反応するようにさせて、第１の処理水を生成すること、及び第１の処理水を電気化学セルの入口に導入することを含むことができる。
【0068】
特定の態様によれば、水を処理するためのシステムが提供される。例示的なシステム１０００を図１に示す。システム１０００は入口及び出口を有し、カソード１１０及びアノード１２０を含む電気化学セル１００を備え、電気化学セル１００の入口は、少なくとも１つの有機汚染物質を含む水源２００に流体的に接続可能である。ポンプ２１０は、水源２００から電気化学セル１００に水を導くように構成される。系１０００は、電気化学セル１００の上流に配置され、水源２００に流体的に接続可能なＨ２Ｏ２収容試薬３００の供給源を含む。ポンプ３１０は、Ｈ２Ｏ２含有試薬を電気化学セル１００に導くように構成される。システム１０００は、電気化学セル１００の再循環出口から電気化学セル１００の再循環入口まで延びる任意の再循環ループ８００を含む。したがって、いくつかの実施形態では、第２の処理水がさらなる処理のために、電気化学セル１００の入口に戻されてもよい。
【0069】
系１０００は、電気化学セル１００及びＨ２Ｏ２収容試薬３００の供給源（より具体的にはポンプ３１０）に作動可能に接続されたコントローラ４００を含む。コントローラ４００は水源内のＨ２Ｏ２含有試薬の反応時間、及び電気化学セル１００に印加される電位（より具体的にはカソード１１０及びアノード１２０を横切る電位）を調節するコントロールシグナルを生成するように作動可能である。コントローラ４００は電気化学セル１００に電位を印加する前に、前述のように少なくとも１つの有機汚染物質の所定量を酸化するのに有効であるように反応時間を調節するコントロールシグナルを生成するように作動可能であってもよい。
【0070】
コントローラ４００は例えば、ディスクドライブメモリ、フラッシュ記憶装置、ＲＡＭメモリデバイス、又はデータを記憶するための他のデバイスのうちの任意の１つ又は複数を含むことができる、１つ又は複数のメモリデバイスに通常接続される１つ又は複数のプロセッサに関連付けられ得る。メモリデバイスは、システムの動作中にプログラム及びデータを記憶するために使用され得る。例えば、メモリデバイスは、ある期間にわたるパラメータに関する履歴データ、並びに動作データを記憶するために使用され得る。いくつかの実施形態では、本明細書に開示されるコントローラが外部データストレージに作動可能に接続され得る。例えば、コントローラは、外部サーバ及び／又はクラウドデータ記憶に作動可能に接続され得る。
【0071】
本明細書に開示される任意のコントローラは、コンピュータもしくはモバイル装置であってもよく、又はコンピュータもしくはモバイル装置に作動可能に接続されてもよい。コントローラは、タッチパッド又は他の操作インターフェースを備えてもよい。例えば、コントローラは、キーボード、タッチスクリーン、トラックパッド、及び／又はマウスを介して操作されてもよい。コントローラは、当業者に知られているオペレーティングシステム上でソフトウェアを実行するように構成され得る。コントローラは、電源に電気的に接続されてもよい。
【0072】
本明細書で開示されるコントローラは、１つ又は複数の構成要素にデジタル的に接続され得る。コントローラは、ワイヤレス接続を介して１つ又は複数の構成要素に接続され得る。例えば、コントローラは、無線ローカルエリアネットワーキング（ＷＬＡＮ）又は短波長超高周波（ＵＨＦ）電波を介して接続され得る。コントローラはさらに、例えば、コントローラが必要に応じて流体又は添加剤を方向付けることを可能にするために、システム内の任意の追加のポンプ又は弁に作動可能に接続されてもよい。コントローラは、メモリ記憶デバイス又はクラウドベースのメモリ記憶装置に結合され得る。
【0073】
本明細書で開示されるコントローラは、データをメモリ記憶装置又はクラウドベースのメモリストレージに送信するように構成され得る。そのようなデータは例えば、システム構成要素の動作パラメータ、測定値、及び／又は状態インジケータを含むことができる。外部に記憶されたデータは、コンピュータ又はモバイルデバイスを介してアクセスされ得る。いくつかの実施形態では、外部メモリストレージに関連付けられたコントローラ又はプロセッサがシステム構成要素の動作パラメータ、測定値、及び／又は状況をユーザに通知するように構成され得る。例えば、通知は、ユーザに通知するコンピュータ又はモバイルデバイスにプッシュされてもよい。動作パラメータ及び測定値は例えば、処理されるべき水又は処理された水の特性を含む。システム構成要素の状態は例えば、カソード１１０及びアノード１２０にわたって印加される電位、並びに任意のシステム構成要素が定期的又は計画外の保守を必要とするかどうかを含むことができる。しかしながら、通知は、本明細書に開示されるシステム構成要素の任意の動作パラメータ、測定、又は状態に関連し得る。コントローラは、メモリ記憶デバイス又はクラウドベースのメモリ記憶装置からのデータにアクセスするようにさらに構成され得る。特定の実施形態では、システム更新等の情報が外部ソースからコントローラに送信され得る。
【0074】
複数のコントローラが、システムを動作させるために共に動作するようにプログラムされてもよい。例えば、１つ以上のコントローラは、外部コンピューティングデバイスと共に動作するようにプログラムされてもよい。いくつかの実施形態では、コントローラ及びコンピューティング装置が統合され得る。他の実施形態では、本明細書に開示されるプロセスのうちの１つ又は複数が手動又は半自動で実行され得る。
【0075】
例示的なシステム２０００を図２に示す。システム２０００は、電気化学セル１００の上流に配置された反応器５００を含むことを除いて、システム１０００と同様である。反応器５００は、水源１００に流体的に接続可能な第１の入口と、試薬３００を含むＨ２Ｏ２源に流体的に接続可能な第２の入口と、電気化学セル１００の入口に流体的に接続可能な出口とを有する。ポンプ５１０は、第１の処理水を反応器５００から電気化学セル１００に導くように構成される。コントローラ４００は、反応器５００（より具体的にはポンプ５１０）に作動可能に接続される。システム２０００は、電気化学セル１００の再循環出口から反応器５００の再循環入口まで延在する任意の再循環線８５０をさらに含む。したがって、いくつかの実施形態では、第２の処理水がさらなる処理のために反応器５００に戻されてもよい。特定の実施形態では、反応器５００が活性化源、例えば、ＵＶランプ又は超音波トランスデューサを含むことができる。反応器５００を含む系２０００の特定の実施形態では、Ｈ２Ｏ２収容試薬３００の供給源がさらに、（図１に示すように）電気化学セル１００の入口と直接的に流体接続されてもよい。
【0076】
例示的なシステム３０００を図３Ａに示す。システム３０００は、水源２００及び電気化学セル１００にそれぞれ流体接続されたセンサ６００、６１０を含むことを除いて、システム１０００と同様である。したがって、センサ６００、６１０は、水（センサ６００）及び第１の処理水又は第２の処理水（センサ６１０）のパラメータを測定するように構成され得る。例示的なシステム３１００を図３Ｂに示す。システム３１００は、センサ６００、６１０、６２０を含むことを除いて、システム２０００と同様である。センサ６２０は、反応器５００に流体接続され、第１の処理水のパラメータを測定するように構成される。システム３１００において、センサ６１０は、第２の処理水のパラメータを測定するように構成される。
【0077】
センサ６００、６１０、６２０は、内部で発生するシステム及びプロセスの１つ又は複数のパラメータを測定することができる。センサは一般に、特性を測定し、その特性を表すシグナルを、コントローラ４００又はシステムの動作を調整又は監視するように構成された他のデバイスに送達するように構成される。例えば、センサは、全有機炭素（ＴＯＣ）センサ等、任意の特定の種に非特異的であり得る。代替的に、又は追加的に、センサは例えば、ＰＦＡＳの濃度又はＰＦＡＳの種を測定するように構成された、化学的に比センサであってもよい。当業者は、システムのためのセンサの数及び特異性が既知の汚染物質又は水源の他の特性に基づいて選択され得ることを理解することができる。
【0078】
いくつかの実施形態では、センサが流量計であってもよく、又は流量計を備えてもよい。流量計は、電気化学セル１００又は反応器５００に入る水源からの水の流量、反応器５００から出る第１の処理水の流量、又は電気化学セル１００から出る第２の処理水の流量を測定するように構成され得る。いくつかの実施形態では、センサが電気化学セル１００に結合された、すなわち、電気化学セル１００のカソード１１０及びアノード１２０のうちの少なくとも１つに結合された電流センサであり得るか、又はそれを含み得る。電流センサは、少なくとも、電気化学セル１００のカソード１１０又はアノード１２０等の電極に印加される電流を測定するように構成され得る。センサは、圧力センサ、ｐＨメータ、温度センサ、ＵＶ光センサ、及び／又は音響エネルギーセンサであってもよく、又はそれらを備えてもよい。特定の実施形態ではシステム３０００、３１００は任意選択で、電気化学セル１００及び／又は反応器５００に流体接続されたｐＨ調整器及び／又は温度調整器の供給源を含んでもよい。
【0079】
したがって、コントローラ４００は、センサ６００、６１０、６２０に作動可能に接続され得る。いくつかの実施形態では、コントローラ４００がセンサ６００、６１０、６２０のうちの少なくとも１つから取得された測定値に応答してコントロールシグナルを生成するように作動可能である。例えば、コントローラ４００は、１つ又は複数のセンサ６００、６１０、６２０から受け取った少なくとも１つの有機汚染物質の濃度の測定に応答して、第１の処理又は第２の処理のパラメータを調整するコントロールシグナルを生成することができる。コントローラ４００は１つ又は複数のセンサ６００、６１０、６２０から受け取った少なくとも１つの有機汚染物質の濃度の計測に応答して、反応時間、酸化剤の濃度（例えば、Ｈ２Ｏ２含有試薬）、酸化剤の導入速度（例えば、試薬を含むＨ２Ｏ２）、流量、圧、ｐＨ、温度、紫外線強度、超音波キャビテーション強度、及び印加される電気化学的電位のうちの１つ又は複数を調整するコントロールシグナルを生成するように作動可能であってもよい。したがって、コントローラ４００は、本明細書に記載の方法に従って、第１の処理及び／又は第２の処理における酸化の速度又は量をコントロールするように作動可能であり得る。
【0080】
いくつかの実施形態では、コントローラ４００が第２の処理水を再循環ループ８００又は再循環線８５０に導く弁に作動可能に接続され、センサ６１０（第２の処理水の）から受け取った有機汚染物質の濃度の測定値が放電可能な範囲内になるまで、第２の処理水を連続的に再循環させるコントロールシグナルを生成するように作動可能であってもよい。次いで、コントローラは、第２の処理水をシステムの流出物出口に向けるコントロールシグナルを生成することができる。他の実施形態では、コントローラ４００がさらなる処理のために、第２の処理水を１つ又は複数の下流の反応器又は電気化学セルに導くコントロールシグナルを生成するように作動可能であり得る。
【0081】
本明細書に開示されるシステムは、任意の実用的な配置で接続された２つ以上の電気化学セルを含むことができる。例えば、システムは、各電気化学セルにおいて異なる処理段階を提供するために直列に接続された複数の電気化学セルを含むことができる。したがって、電気化学セル１００は、直列に配列された複数の電気化学セルを表し得る。代替的に、又は追加的に、システムは、水処理システムの全体的な処理スループットを増加させるために並列に接続された複数の電気化学セルを含んでもよい。したがって、電気化学セル１００は、並列に配置された複数の電気化学セルを表すことができる。
【0082】
別の態様によれば、水処理を容易にする方法が提供される。本方法は、本明細書に記載の電気化学セルを含む水処理システムを、本明細書に記載の水処理システムに提供することを含んでもよい。該方法は本明細書に記載されるように、酸化剤、例えば、Ｈ２Ｏ２含有試薬の供給源を提供することを含んでもよい。特定の実施形態では、本方法が酸化剤を受容するように構成された入口と、処理される水を受容するように構成された入口とを有する反応器を提供することを含んでもよい。反応器は場合により、本明細書に記載されるように、ＵＶランプ又は超音波トランスデューサを含んでもよい。本方法は、本明細書に記載の１つ又は複数のコントロールシグナルを生成するようにプログラムされたコントローラを提供することを含むことができる。本方法は、本明細書に記載の水処理方法を実施するために必要に応じてポンプ及び／又は弁を提供することを含んでもよい。
【0083】
水処理を容易にする方法は少なくともセンサ、例えば、有機汚染物質の濃度を測定するように構成された組成センサ、又は本明細書に記載の任意のセンサを提供することをさらに含み得る。水処理を容易にする方法は本明細書に記載されるように、水処理システムをコントローラに接続するように、及び／又は水源を水処理システムに流体接続するようにユーザに指示することをさらに含み得る。
【0084】
別の態様によれば、少なくとも１つの有機汚染物質を含む水源と流体連通する電気化学セルを含む水処理システムを改造する方法が提供される。該方法は酸化剤の供給源、例えば、Ｈ２Ｏ２含有試薬を提供すること、及び酸化剤の供給源を電気化学セルに流体接続することを含んでもよい。任意選択で、本方法は、酸化剤を受け入れるように構成された入口と、処理される水を受け入れるように構成された入口とを有する反応器を提供することを含んでもよい。本方法は、反応器の出口を電気化学セルに流体接続することを含むことができる。
【0085】
別の態様によれば、酸化剤、例えばＨ２Ｏ２を含む反応剤の供給源と流体連通する反応器を含む水処理装置が提供される。本方法は、本明細書に開示される電気化学セルを提供することと、反応器の下流側で電気化学セルを流体接続することとを含み得る。電気化学セルは前述のように、カソード及びアノードを備えてもよい。特定の実施形態では、電気化学セルを提供することはカソード及びアノードのうちの１つ又は複数を提供することを含み得る。特定の実施形態では、電気化学セルをＡＯＰ反応器に流体接続することはＡＯＰ反応器内にカソード及びアノードを展開することと、カソード及びアノードを電源に電気的に接続することとを含み得る。
【0086】
改造の方法はコントローラを提供することと、本明細書に記載の水処理の方法を実行するために、コントローラをシステムのポンプ及び／又は弁に作動可能に接続することとをさらに含み得る。改造する方法は、本明細書に記載されるような１つ以上のセンサを提供すること、及びセンサをコントローラに作動可能に接続することをさらに含み得る。
【実施例】
【0087】
これら及び他の実施形態の機能及び利点は、以下の実施例からより良く理解することができる。これらの実施例は、性質例示的であることが意図され、本発明の範囲を限定すると見なされない。
【0088】
〔実施例１：Ｈ２Ｏ２（Ｆｅｎｔｏｎ試薬）によるフミン酸の処理及びＴｉ４Ｏ７酸化チタンアノードによる電気化学的酸化〕
２５０ｍｌビーカー中で、１００ｍＬの７５０ｐｐｍフミン酸を８０００ｐｐｍのＮａＣｌと混合した。約２５０ｐｐｍのＴＯＣ値を測定するＴＯＣセンサを用いて試料を分析した。まず、１５００ｐｐｍのＨ２Ｏ２及び５００ｐｐｍのＦｅＳＯ４で１時間処理した。酸化を起こさせた。Ｆｅ２＋／３＋沈殿物の形成を避けるために、Ｈ２ＳＯ４を用いて調製した。
２５０ｍｌビーカー中で、１００ｍＬの７５０ｐｐｍフミン酸を８０００ｐｐｍのＮａＣｌと混合した。約２５０ｐｐｍのＴＯＣ値を測定するＴＯＣセンサを用いて試料を分析した。まず、１５００ｐｐｍのＨ２Ｏ２及び５００ｐｐｍのＦｅＳＯ４で１時間処理した。酸化を起こさせた。Ｆｅ２＋／３＋沈殿物の形成を避けるために、Ｈ２ＳＯ４を用いて調製した。
【0089】
次いで、得られた溶液を、０．２６Ａの直流電流で１００ｍＬの溶液に対して８ｃｍ２の面積を有するマグネリ相酸化チタンアノードを有する電気化学セル中で電解した。データを図４のグラフに示す。
【0090】
図４に示すように、ＴＯＣは、連続処理の結果として、２０００秒（３３．３３分）以内に２５０ｐｐｍから５０ｐｐｍ未満に急激に減少した。したがって、処理の組合せは、ＴＯＣの効率的かつ迅速な減少をもたらす。
【0091】
〔実施例２：Ｈ２Ｏ２（ペルオキソン）によるフミン酸の処理及びＴｉ４Ｏ７酸化チタンアノードによる電気化学的酸化〕
１０００ｐｐｍのＨ２Ｏ２をフミン酸の１００ｍＬの試料に加えたことを除いて、実施例１に記載されているように同じ設定を行った。電気化学セルは０．２６直流電流を用いて開始され、同時に、オゾン発生器によって生成されるＯ３のバブリングを行った。Ｈ２Ｏ２とＯ３気体の組合せはペルオキソンである。データを図４のグラフに示す。
１０００ｐｐｍのＨ２Ｏ２をフミン酸の１００ｍＬの試料に加えたことを除いて、実施例１に記載されているように同じ設定を行った。電気化学セルは０．２６直流電流を用いて開始され、同時に、オゾン発生器によって生成されるＯ３のバブリングを行った。Ｈ２Ｏ２とＯ３気体の組合せはペルオキソンである。データを図４のグラフに示す。
【0092】
図４のグラフに示されるように、ペルオキソンと電気化学的酸化との組合せは、１００００秒（１６６．６６分）後にＴＯＣを約１００ｐｐｍに低下させた。したがって、処理の組合せは、ＴＯＣの効率的かつ迅速な減少をもたらす。
【0093】
〔実施例３：Ｈ２Ｏ２によるエチレングリコールの処理及びホウ素ドープ化ダイアモンド（ＢＤＤ）アノードによる電気化学的酸化〕
１００ｍＬの５６０ｐｐｍのエチレングリコールを、実施例１に記載されるようにＦｅｎｔｏｎ試薬及び実施例２に記載されるようにペルオキソンで処理したことを除いて、実施例１～２に記載されるように同じセットアップを行った。電気化学セルは、ホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）アノードを用いてセットアップされた。データを図５のグラフに示す。
１００ｍＬの５６０ｐｐｍのエチレングリコールを、実施例１に記載されるようにＦｅｎｔｏｎ試薬及び実施例２に記載されるようにペルオキソンで処理したことを除いて、実施例１～２に記載されるように同じセットアップを行った。電気化学セルは、ホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）アノードを用いてセットアップされた。データを図５のグラフに示す。
【0094】
図５に示すように、ペルオキソン処理は、約１１０００秒（１８３．３３分）でＴＯＣを約７５ｐｐｍに減少させた。Ｆｅｎｔｏｎ試薬処理は、ＴＯＣを約１８０００秒（３００分）で１００ｐｐｍをわずかに下回るまで低下させた。
【0095】
〔実施例４：Ｈ２Ｏ２による有機混合物の処理及びホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）アノードによる電気化学的酸化〕
表１に記載の構成を含む様々な有機分子を含有する混合物を調製した。混合物を、実施例１及び２に記載のように処理した。電気化学セルは、ホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）アノードを用いてセットアップされた。データを図６のグラフに示す。
表１に記載の構成を含む様々な有機分子を含有する混合物を調製した。混合物を、実施例１及び２に記載のように処理した。電気化学セルは、ホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）アノードを用いてセットアップされた。データを図６のグラフに示す。
【0096】
【表1】
【0097】
図６に示すように、ペルオキソン処理は、約１１０００秒（１８３．３３分）でＴＯＣを約７５ｐｐｍに減少させた。これらの結果は、実施例４に記載のエチレングリコールの処理と同様である。Ｆｅｎｔｏｎ試薬処理は、ＴＯＣを、約９０００秒（１５０分）で約２００ｐｐｍをわずかに上回るまでに減少させた。より長い反応時間で、より大きなＴＯＣ還元が観察され得ると考えられる。
【0098】
〔実施例５：Ｈ２Ｏ２による模擬廃水の処理及びホウ素ドープ化ダイアモンド（ＢＤＤ）アノードによる電気化学的酸化〕
マイクロエレクトロニクス（例えば、半導体）製造操作からの廃水をシミュレートするために調製した混合物を、実施例１及び２に記載したように処理した。電気化学セルは、ホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）アノードを用いてセットアップされた。データを図７のグラフに示す。
マイクロエレクトロニクス（例えば、半導体）製造操作からの廃水をシミュレートするために調製した混合物を、実施例１及び２に記載したように処理した。電気化学セルは、ホウ素ドープ化ダイヤモンド（ＢＤＤ）アノードを用いてセットアップされた。データを図７のグラフに示す。
【0099】
図７に示すように、ペルオキソン処理は、ＴＯＣを約１１０００秒（１８３．３３分）で約１０ｐｐｍ未満に減少させた。Ｆｅｎｔｏｎ試薬処理は、ＴＯＣを約１１０００秒（１８３．３３分）で４０ｐｐｍをわずかに下回るまで低下させた。
【0100】
〔実施例６：排水をＦｅｎｔｏｎ試薬、ペルオキソン、電気化学的酸化、又は電気化学的反応によるペルオキソンで処理した比較例〕
Ｆｅｎｔｏｎ試薬、ペルオキソン、及び電気化学的酸化単独で処理された廃水について経時的なＴＯＣ低下を測定し、ペルオキソンで処理された廃水についてＴＯＣ低下と比較し、その後、電気化学的反応、場合により追加のペルオキソン投与を行った。
Ｆｅｎｔｏｎ試薬、ペルオキソン、及び電気化学的酸化単独で処理された廃水について経時的なＴＯＣ低下を測定し、ペルオキソンで処理された廃水についてＴＯＣ低下と比較し、その後、電気化学的反応、場合により追加のペルオキソン投与を行った。
【0101】
（Ｆｅｎｔｏｎ反応）
有機性廃水２Ｌ試料を調製し、Ｆｅ２＋１ｇ、３０％Ｈ２Ｏ２５×１０ｍＬを加えた。反応を滞留時間の約５日間進行させた。ＴＯＣは約２５％に減少した（図８Ａ）。
有機性廃水２Ｌ試料を調製し、Ｆｅ２＋１ｇ、３０％Ｈ２Ｏ２５×１０ｍＬを加えた。反応を滞留時間の約５日間進行させた。ＴＯＣは約２５％に減少した（図８Ａ）。
【0102】
（ペルオキソン酸化）
有機廃水２Ｌ試料を調製し、Ｏ３１ｇ、Ｈ２Ｏ２６ｇを加えた。反応を約１１時間の滞留時間にわたって進行させた。ＴＯＣは約５０％に減少した（図８Ｂ）。
有機廃水２Ｌ試料を調製し、Ｏ３１ｇ、Ｈ２Ｏ２６ｇを加えた。反応を約１１時間の滞留時間にわたって進行させた。ＴＯＣは約５０％に減少した（図８Ｂ）。
【0103】
（電気化学的酸化）
有機性廃水の２Ｌ試料を調製した。電流密度８００Ａ／ｍの２をＴｉ４Ｏ７酸化チタンアノードで印加した。反応を滞留時間の約１０時間進行させた。ＴＯＣは約２５％減少した（図８Ｃ）。
有機性廃水の２Ｌ試料を調製した。電流密度８００Ａ／ｍの２をＴｉ４Ｏ７酸化チタンアノードで印加した。反応を滞留時間の約１０時間進行させた。ＴＯＣは約２５％減少した（図８Ｃ）。
【0104】
（ペルオキソン酸化とそれに続く電気化学反応）
試料を、上記のようにペルオキソン酸化により、滞留時間約１１時間処理した。ペルオキソン酸化の後、試料を、１０００Ａ／ｍ２の電流密度で、さらに約３．４時間の滞留時間、上記の電気化学的酸化によって処理した。ＴＯＣは約２５％に減少した（図８Ｄ）。
試料を、上記のようにペルオキソン酸化により、滞留時間約１１時間処理した。ペルオキソン酸化の後、試料を、１０００Ａ／ｍ２の電流密度で、さらに約３．４時間の滞留時間、上記の電気化学的酸化によって処理した。ＴＯＣは約２５％に減少した（図８Ｄ）。
【0105】
（ペルオキソン投与による電気化学反応に続くペルオキソン酸化）
試料を、上記のようにペルオキソン酸化により、滞留時間約１１時間処理した。ペルオキソン酸化の後、上記のように、電流密度１０００Ａ／ｍ２での電気化学的酸化によって試料を処理し、さらにペルオキソンを約３時間滞留させた。ＴＯＣは約１０％に減少した（図８Ｅ）。
試料を、上記のようにペルオキソン酸化により、滞留時間約１１時間処理した。ペルオキソン酸化の後、上記のように、電流密度１０００Ａ／ｍ２での電気化学的酸化によって試料を処理し、さらにペルオキソンを約３時間滞留させた。ＴＯＣは約１０％に減少した（図８Ｅ）。
【0106】
（比較結果）
比較結果を図８Ａ～８Ｅのグラフに示す。図８Ａのグラフに示すように、ＴＯＣは、Ｆｅｎｔｏｎ試薬で１４４時間処理した後、３６２．５ｐｐｍから９６．７５ｐｐｍに減少した。図８Ｂのグラフに示すように、ＴＯＣは、ペルオキソンで１１．２５時間処理した後、３６９．７５ｐｐｍから１６０．８ｐｐｍに減少した。図８Ｃのグラフに示されるように、ＴＯＣは、１０．５時間の電気化学的酸化による処理の後、４２０ｐｐｍから３１７．５ｐｐｍに減少した。図８Ｄのグラフに示されるように、ＴＯＣは、ペルオキソンでの１４．５３時間の処理、続いて電気化学反応の後、３６９．７５ｐｐｍから８７．９ｐｐｍに減少した。図８Ｅのグラフに示されるように、ＴＯＣは、ペルオキソンでの１３．８２時間の処理後、追加のペルオキソン投与による電気化学反応の後、３６９．７５ｐｐｍから３０．４５ｐｐｍに減少した。
比較結果を図８Ａ～８Ｅのグラフに示す。図８Ａのグラフに示すように、ＴＯＣは、Ｆｅｎｔｏｎ試薬で１４４時間処理した後、３６２．５ｐｐｍから９６．７５ｐｐｍに減少した。図８Ｂのグラフに示すように、ＴＯＣは、ペルオキソンで１１．２５時間処理した後、３６９．７５ｐｐｍから１６０．８ｐｐｍに減少した。図８Ｃのグラフに示されるように、ＴＯＣは、１０．５時間の電気化学的酸化による処理の後、４２０ｐｐｍから３１７．５ｐｐｍに減少した。図８Ｄのグラフに示されるように、ＴＯＣは、ペルオキソンでの１４．５３時間の処理、続いて電気化学反応の後、３６９．７５ｐｐｍから８７．９ｐｐｍに減少した。図８Ｅのグラフに示されるように、ＴＯＣは、ペルオキソンでの１３．８２時間の処理後、追加のペルオキソン投与による電気化学反応の後、３６９．７５ｐｐｍから３０．４５ｐｐｍに減少した。
【0107】
具体的には、ペルオキソンで約１１時間、続いて約３．５時間の電気化学反応を行った。ペルオキソン処理は予想通り、図８Ｂのグラフに見られるように（ペルオキソン酸化単独）、ＴＯＣを１６０．８ｐｐｍに減少させた。しかしながら、ペルオキソン処理後の電気化学反応の初期化時に、ＴＯＣの急激な低下が観察された。ＴＯＣは、約３．５時間の追加処理で１６０．８ｐｐｍから８７．９ｐｐｍ（ほぼ５０％の低下）に低下した。ＴＯＣ破壊の速度は図８Ｃのグラフに示されるように、電気化学的酸化単独で観察されたＴＯＣ低下よりもはるかに大きく、１４．５３時間での総ＴＯＣ低下は、Ｆｅｎｔｏｎ試薬単独での処理のほぼ１０倍の反応時間（１４４時間）に匹敵する（図８Ａ）。したがって、ペルオキソン酸化とそれに続く電気化学反応を含む処理で相乗効果が観察される。
【0108】
このＨ２Ｏ２は、ペルオキソンと電気化学的な組合せによって示される改善された処理に関与すると考えられているので、Ｆｅｎｔｏｎ試薬等の他のＨ２Ｏ２含有試薬と同様の相乗作用が観察されることが期待される。
【0109】
さらに、アノード酸化物質は、本発明のＴｉ４Ｏ７及びＢＤＤによって示される改善された処理に関与すると考えられる。したがって、同様の相乗効果が、本明細書に開示されるような他のアノード型酸化材料で観察されることが予想される。
【0110】
追加の併用処理を、約１１時間のペルオキソン酸化、続いて、追加のペルオキソン投与を伴う約３時間の電気化学反応で行った。ペルオキソン処理は予想通り、図８Ｂのグラフに見られるように（ペルオキソン酸化単独）、ＴＯＣを１６０．８ｐｐｍに減少させた。しかしながら、ペルオキソン処理後のペルオキソン投与による電気化学反応の初期化の際に、ＴＯＣの一層の急激な低下が観察された。ＴＯＣは、処理の約３時間で１６０．８ｐｐｍから３０．４５ｐｐｍ（約８０％の低下）に低下した。ＴＯＣ破壊の速度は図８Ａ～８Ｃのグラフに示されるように、試験された処理のいずれか単独で観察されたＴＯＣ低下よりもはるかに大きく、１３．８２時間での合計ＴＯＣ低下は、ペルオキソン酸化に続く電気化学反応によって示される合計ＴＯＣ低下よりも大きい（図８Ｄ）。
【0111】
本明細書で使用される表現及び用語は説明を目的とするものであり、限定するものとみなされるべきではない。本明細書で使用するとき、用語「複数（ｐｌｕｒａｌｉｔｙ）」は、２つ以上のアイテム又は構成要素を指す。「ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ」、「ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ」、「ｃａｒｒｙｉｎｇ」、「ｈａｖｉｎｇ」、「ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ」、及び「ｉｎｖｏｌｖｉｎｇ」という用語は明細書又は請求項等のいずれにおいても、開放された用語、すなわち「含むが、これに限定されない（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ ｂｕｔ ｎｏｔ ｌｉｍｉｔｅｄ ｔｏ）」を意味するものであり、従って、そのような用語の使用はその後に列挙される項目、及びその等価物、並びに追加の項目を包含することを意味する。「ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｏｆ」及び「ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｅｓｓｅｎｔｉａｌｌｙ ｏｆ」という移行句のみが、特許請求の範囲に関して、それぞれ、閉じた又は半閉じた移行句である。請求項要素を修正するためのクレームにおける「第１の」、「第２の」、「第３の」等の序数用語の使用はそれ自体ではある請求項要素の優先順位、優先順位、又は順序が別の請求項要素、又は方法の動作が実行される時間的順序よりも重要であることを意味するものではなく、単に、請求項要素を区別するために、特定の名称を有する１つの請求項要素を、同じ名称を有する別の要素から区別するための（ただし、序数用語の使用のための）標識として使用される。
【0112】
このように少なくとも１つの実施形態のいくつかの態様を説明してきたが、当業者には様々な変更、修正、及び改良が容易に思い浮かぼうことを理解されたい。任意の実施形態に記載された任意の特徴は、任意の他の実施形態の任意の特徴に含まれてもよく、又はそれらに代えてもよい。そのような変更、修正、及び改良は、本開示の一部であることが意図され、本発明の範囲内であることが意図される。従って、前述の記載及び図面は例示の目的のみである。
【0113】
当業者は本明細書に記載されるパラメータ及び構成が例示的であり、実際のパラメータ及び／又は構成が、開示される方法及び材料が使用される特定用途に依存することを理解すべきである。当業者はまた、日常的な実験のみを用いて、開示された特定の実施形態に対する等価物を認識するか、又は確認することができるはずである。
【図1】
【図2】
【図3A】
【図3B】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8-1】
【図8-2】
【図8-3】
【国際調査報告】