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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2023-12-06
(54)【発明の名称】ガス混合物からＨ２を分離する方法
(51)【国際特許分類】
B01D 61/58 20060101AFI20231129BHJP
B01D 53/22 20060101ALI20231129BHJP
C01B 3/50 20060101ALI20231129BHJP
C07C 9/04 20060101ALI20231129BHJP
C07C 7/144 20060101ALI20231129BHJP
【ＦＩ】
B01D61/58
B01D53/22
C01B3/50
C07C9/04
C07C7/144
【審査請求】未請求
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2023532413
(86)(22)【出願日】2021-11-26
(85)【翻訳文提出日】2023-07-25
(86)【国際出願番号】 EP2021083156
(87)【国際公開番号】W WO2022112497
(87)【国際公開日】2022-06-02
(31)【優先権主張番号】20210241.4
(32)【優先日】2020-11-27
(33)【優先権主張国・地域又は機関】EP
(81)【指定国・地域】
【公序良俗違反の表示】
（特許庁注：以下のものは登録商標）
１．ＭＡＴＬＡＢ
(71)【出願人】
【識別番号】521037411
【氏名又は名称】ベーアーエスエフ・エスエー
(74)【代理人】
【識別番号】100188558
【弁理士】
【氏名又は名称】飯田 雅人
(74)【代理人】
【識別番号】100133086
【弁理士】
【氏名又は名称】堀江 健太郎
(74)【代理人】
【識別番号】100163522
【弁理士】
【氏名又は名称】黒田 晋平
(72)【発明者】
【氏名】パウル－ヴィンツェント・シュトローベル
(72)【発明者】
【氏名】エミール・ヤン・カッペルト
(72)【発明者】
【氏名】カイ・ライナー・エアハルト
(72)【発明者】
【氏名】ユルゲン・ジョセ・ヴァルガス－シュミッツ
(72)【発明者】
【氏名】マルティン・ガル
【テーマコード（参考）】
4D006
4G140
4H006
【Ｆターム（参考）】
4D006GA41
4D006KA53
4D006KA54
4D006KA56
4D006KA57
4D006KE02P
4D006KE04P
4D006KE07P
4D006KE07R
4D006KE08P
4D006KE13P
4D006KE14P
4D006KE16R
4D006MA01
4D006MA03
4D006MB03
4D006MB04
4D006MC01
4D006MC02
4D006MC03
4D006MC05
4D006MC09
4D006PA01
4D006PB18
4D006PB19
4D006PB20
4D006PB66
4D006PB68
4D006PC80
4G140FA01
4G140FB05
4G140FC01
4G140FE01
4H006AA02
4H006AA04
4H006AD19
4H006BC51
4H006BC52
4H006BD84
(57)【要約】
本発明は、圧縮機および真空を回避する一連の選択膜ユニットによってH2およびCH4を含むガス混合物からH2、好ましくはH2およびCH4の両方を分離する方法、ならびに前記分離を実施する装置に関する。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
Ｈ２およびＣＨ４を含むガス混合物からＨ２、好ましくはＨ２およびＣＨ４の両方を分離する方法であって、（ｉ）分離ステージであって、
（ｉ．１）Ｈ２およびＣＨ４をモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｆ１）、０＜ｘ（Ｆ１）≦０．５で含む供給ガス流Ｆ１を、少なくとも１つの膜を含む膜ユニットＡに通過させるステップであって、前記少なくとも１つの膜は、一定温度で（供給ガス流Ｆ１の圧力／透過ガス流Ｐ１の圧力）として計算される、前記少なくとも１つの膜を横切る圧力比φが１より大きい条件で、少なくとも１０のＨ２／ＣＨ４選択性を有し、
－モル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｐ１）；ｘ（Ｐ１）＞ｘ（Ｆ１）でＨ２およびＣＨ４を含む透過ガス流Ｐ１と、
－モル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｒ１）；ｘ（Ｒ１）＜ｘ（Ｆ１）でＨ２およびＣＨ４を含む保持ガス流Ｒ１と、を取得する、ステップと、
（ｉ．２）保持ガス流Ｒ１をさらなる供給ガス流Ｆ２としてさらなる分離ステージに通過させるステップであって、Ｆ２はＲ１と同じ組成を有する、ステップと、を含む、分離ステージと、
（ｉｉ）さらなる分離ステージであって、
（ｉｉ．１）Ｆ２を、少なくとも１つの膜を含む膜ユニットＢに通過させるステップであって、前記少なくとも１つの膜は、一定温度で（供給ガス流Ｆ２の圧力／透過ガス流Ｐ２の圧力）として計算される、前記少なくとも１つの膜を横切る圧力比φが１より大きい条件で、少なくとも１０のＨ２／ＣＨ４選択性を有し、
－少なくとも１．４のモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｐ２）；ｘ（Ｐ２）＞ｘ（Ｆ２）でＨ２およびＣＨ４を含む透過ガス流Ｐ２と、
－＜０．１７のモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｒ２）；ｘ（Ｒ２）＜ｘ（Ｆ２）でＨ２およびＣＨ４を含む保持ガス流Ｒ２と、を取得する、ステップと、
（ｉｉ．２）任意に、保持ガス流Ｒ２をさらなる供給ガス流Ｆ３としてさらなる分離ステージ（ｉｉｉ）に通過させるステップであって、Ｆ３はＲ２と同じ組成を有する、ステップと、を含む、さらなる分離ステージと、
（ｉｉｉ）任意のさらなる分離ステージであって、
（ｉｉｉ．１）Ｆ３を、少なくとも１つの膜を含むさらなる膜ユニットＣに通過させるステップであって、前記少なくとも１つの膜は、（一定温度で（供給ガス流Ｆ３の圧力／透過ガス流Ｐ３の圧力）として計算される）前記少なくとも１つの膜を横切る圧力比φが１より大きい条件で、少なくとも１０のＨ２／ＣＨ４選択性を有し、
－少なくとも０．３９のモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｐ３）；ｘ（Ｐ３）＞ｘ（Ｆ３）でＨ２およびＣＨ４を含む透過ガス流Ｐ３と、
－≦０．０１のモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｒ３）でＨ２およびＣＨ４を含む保持ガス流Ｒ３と、を取得する、ステップと、を含む、任意のさらなる分離ステージと、を含む、方法。
【請求項2】
前記透過ガス流および／または保持ガス流の前記取得において、好ましくは透過ガス流Ｐ１および保持ガスＲ１の前記取得において、真空装置または圧縮機が前記膜ユニットＡの下流で動作しない、請求項１に記載の方法。
【請求項3】
前記それぞれの膜ユニットＡ、Ｂ、および／またはＣに含まれる前記少なくとも１つの膜が、少なくとも１０、好ましくは少なくとも５０、より好ましくは少なくとも７５、より好ましくは少なくとも１００、より好ましくは少なくとも１５０、より好ましくは少なくとも１７５、より好ましくは少なくとも２００のＨ２／ＣＨ４選択性を有する、請求項１または２に記載の方法。
【請求項4】
（ｉ．１）により、一定温度で（供給ガス流Ｆ１の圧力／透過ガス流Ｐ１の圧力）として計算される、膜ユニットＡに含まれる前記少なくとも１つの膜を横切る前記圧力比φが、少なくとも４、好ましくは少なくとも７、および／または好ましくは最大１５、好ましくは最大１２である、請求項１から３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項5】
前記モル比ｘ（Ｆ１）が、０．０５から０．５の範囲、好ましくは０．１から０．４の範囲、より好ましくは０．１５から０．４の範囲、より好ましくは０．２から０．３の範囲である、請求項１から４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項6】
供給ガス流Ｆ１が、５から１００bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは３０から８０bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは４０から７５bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは５０から７０bar（ａｂｓ）の範囲の圧力を有し、前記供給ガス流Ｆ１が、－３０℃から６０℃の範囲、好ましくは－１５℃から５０℃の範囲、より好ましくは０℃から４０℃の範囲、より好ましくは５℃から３５℃の範囲、より好ましくは１５℃から３０℃の範囲の温度を有する、請求項１から５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項7】
前記モル比ｘ（Ｐ１）が少なくとも２であり、前記モル比ｘ（Ｐ１）が、好ましくは２から２０００の範囲、より好ましくは３から１０００の範囲、より好ましくは４から８００の範囲、より好ましくは５から６００の範囲、より好ましくは７から５００の範囲、より好ましくは９から４５０の範囲、より好ましくは１４から３５０の範囲、より好ましくは１９から３００の範囲である、請求項１から６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項8】
前記透過ガス流Ｐ１が、＞１から５０bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは＞１．２から４０bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは１．３から２５bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは１．５から２０bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは１．６から１５bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは１．８から１２bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは２から８bar（ａｂｓ）の範囲の圧力を有する、請求項１から７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項9】
前記モル比ｘ（Ｒ１）が、最大０．４９、好ましくは最大０．３９、より好ましくは最大０．２９、より好ましくは最大０．２８であり、前記保持ガス流Ｒ１が、好ましくは２９．５から７５．５bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは３９．５から７４．５bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは４５．５から６９．５bar（ａｂｓ）の範囲の圧力を有する、請求項１から８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項10】
（ｉ．１）により、（流量Ｆ１／流量Ｒ１）として計算された、供給ガスＦ１の前記保持ガス流Ｒ１に対する流量比が、＞１から２の範囲、好ましくは１．００５から１．９の範囲、より好ましくは１．０５から１．８の範囲である、請求項１から９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項11】
（ｉｉ．１）により、一定温度で（供給ガス流Ｆ２の圧力／透過ガス流Ｐ２の圧力）として計算される、膜ユニットＢに含まれる前記少なくとも１つの膜を横切る前記圧力比φが、少なくとも４、好ましくは少なくとも７、および／または好ましくは最大５０、好ましくは最大４０である、請求項１から１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項12】
前記モル比ｘ（Ｐ２）が、少なくとも１．５、好ましくは少なくとも２．３、より好ましくは少なくとも４、より好ましくは少なくとも９であり、前記透過ガス流Ｐ２が、好ましくは＞１から１５bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは１．２から１４bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは１．３から１３bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは３から１１bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは４から８bar（ａｂｓ）の範囲の圧力を有する、請求項１から１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項13】
前記モル比ｘ（Ｒ２）が、最大０．１５、好ましくは最大０．１３、より好ましくは最大０．１２であり、前記保持ガス流Ｒ２が、好ましくは２９から７５bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは３９から７４bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは４５から６９bar（ａｂｓ）の範囲の圧力を有する、請求項１から１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項14】
（ｉｉ．１）により、（流量Ｆ２／流量Ｒ２）として計算された、供給ガスＦ２の前記保持ガス流Ｒ２に対する流量比が、１．０５から２の範囲、好ましくは１．０７から１．７の範囲、より好ましくは１．１から１．６の範囲である、請求項１から１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項15】
（ｉｉｉ．１）により、一定温度で（供給ガス流Ｆ３の圧力／透過ガス流Ｐ３の圧力）として計算される、膜ユニットＣに含まれる前記少なくとも１つの膜を横切る前記圧力比φが、少なくとも２０、好ましくは少なくとも３０、より好ましくは少なくとも３３、および／または好ましくは最大５０、より好ましくは最大４５、好ましくは最大４２である、請求項１から１４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項16】
前記モル比ｘ（Ｒ３）が、最大０．００９、好ましくは最大０．００５、より好ましくは最大０．００２であり、前記保持ガス流Ｒ３が、好ましくは２８．５から７４．５bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは３８．５から７３．５bar（ａｂｓ）の範囲、より好ましくは４４．５から６８．５bar（ａｂｓ）の範囲の圧力を有する、請求項１から１５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項17】
（ｉｉｉ．１）により、（流量Ｆ３／流量Ｒ３）として計算された、供給ガスＦ３の前記保持ガス流Ｒ３に対する流量比が、１．０１から１．６の範囲、好ましくは１．０５から１．４の範囲、より好ましくは１．０９から１．３の範囲である、請求項１から１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項18】
Ｈ２およびＣＨ４を含むガス混合物からＨ２、好ましくはＨ２およびＣＨ４の両方を分離する装置であって、（Ｉ）ユニットであって、
（Ｉ．ａ）Ｈ２およびＣＨ４を含む供給ガス流Ｆ１を膜ユニットＡに通過させるための供給手段と、
（Ｉ．ｂ）（Ｉ．ａ）による供給ガス流Ｆ１を通過させるための前記供給手段に接続された前記膜ユニットＡであって、少なくとも１つの膜を含み、前記少なくとも１つの膜が少なくとも１０のＨ２／ＣＨ４選択性を有する、前記膜ユニットＡと、
（Ｉ．ｃ）前記膜ユニットＡから透過ガス流Ｐ１を除去するために、前記膜ユニットＡに接続された出口手段と、
（Ｉ．ｄ）前記膜ユニットＡから保持ガス流Ｒ１を除去するために、前記膜ユニットＡに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、
（ＩＩ）ユニットであって、
（ＩＩ．ａ）（Ｉ．ｄ）による前記出口手段に接続され、供給ガスＦ２として前記ガス流Ｒ１を膜ユニットＢに通過させるための供給手段と、
（ＩＩ．ｂ）（ＩＩ．ａ）による供給ガス流Ｆ２を通過させるための前記供給手段に接続された前記膜ユニットＢであって、少なくとも１つの膜を含み、前記少なくとも１つの膜が少なくとも１０のＨ２／ＣＨ４選択性を有する、前記膜ユニットＢと、
（ＩＩ．ｃ）前記膜ユニットＢから透過流Ｐ２を除去するために、前記膜ユニットＢに接続された出口手段と、
（ＩＩ．ｄ）前記膜ユニットＢから保持流Ｒ２を除去するために、前記膜ユニットＢに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、
（ＩＩＩ）任意に、ユニットであって、
（ＩＩＩ．ａ）（ＩＩ．ｄ）による前記出口手段に接続された供給手段であって、前記ガス流Ｆ３を膜ユニットＣに通過させるための供給手段と、
（ＩＩＩ．ｂ）（ＩＩＩ．ａ）による前記供給手段に接続された前記膜ユニットＣであって、少なくとも１つの膜を含み、前記少なくとも１つの膜が少なくとも１０のＨ２／ＣＨ４選択性を有する、前記膜ユニットＣと、
（ＩＩＩ．ｃ）前記膜ユニットＣから透過流Ｐ３を除去するために、前記膜ユニットＣに接続された出口手段と、
（ＩＩＩ．ｄ）前記膜ユニットＣから保持流Ｒ３を除去するために、前記膜ユニットＣに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、を備える、装置。
【請求項19】
ユニット（Ｉ）において、前記膜ユニットＡの上流に圧縮機が存在せず、前記膜ユニットＡの下流に真空装置が配置されず、
前記ユニット（ＩＩ）において、前記膜ユニットＢの上流に、前記ユニット（Ｉ）から出るガスを圧縮するための圧縮機が存在しない、請求項１８に記載の装置。
【請求項20】
アンモニアの製造方法であって、請求項１から１７のいずれか一項に記載の方法に従って得ることができる、または得られる透過ガス流Ｐ１および／またはＰ２を還元剤として使用するステップを含む、方法。
【請求項21】
アセチレン製造、メタノール製造、オレフィン製造、発電、およびそれらの２つ以上の組み合わせからなる群から選択される方法であって、炭化水素源として、好ましくは供給原料および／または燃料として、請求項１から１７のいずれか一項に記載の方法に従って得ることができる、または得られる保持ガスＲ２および／またはＲ３を使用するステップを含む、方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
水素は有望なエネルギーキャリアであるが、その貯蔵および輸送は困難である。「グリーン水素」の輸送およびより限られた範囲での貯蔵は、既存の天然ガス（NG）グリッドで達成できることが提案されている。この主題に関する広範な情報は、Deutscher Verein des Gas－und Wasserfaches e．V．（2019）による「Anforderungen，Moglichkeiten und Grenzen der Abtrennung von Wasserstoff aus Wasser－stoff／Erdgasgemischen」と題する研究報告に見出すことができる。その結果、前記報告によって考慮されるように、天然ガスとの混合物として既存の天然ガスネットワークで大量に輸送される水素の使用は、水素または精製水素を含まない天然ガスを必要とするユーザにとって問題を提示する。したがって、前述の2019年の報告は、ガス透過性膜アプローチによる天然ガス成分からの水素の分離を提案している。
【背景技術】
【0002】
前述の2019年の報告は、経済的観点から水素およびメタンの両方の使用を別々に考慮しているが、それらの中間混合物の使用を別の別個の最終生成物として考慮していない。さらに、水素および天然ガスの混合物を分離する際に前記2019の報告で考慮されていない複雑さは、天然ガスネットワーク内の水素含有量が季節的に変化するため、水素の予想される動的濃度および前記変化に対処するために必要な技術である。具体的には、天然ガスグリッドに含まれる水素濃度は、季節ベースの成分の総濃度の0から30モル％の間で動的に変化すると予想される。したがって、圧縮機は固定動作点用に設計されており、圧縮される流れの体積は天然ガスに含まれる水素の量と共に大きく変化するため、予想される動的動作に完全には好適ではないという点で複雑さが生じる。したがって、動的水素濃度下での圧縮機の使用は、水素を取り扱うために必要とされる特別な機器に起因して、設備への追加の支出、摩耗の増加からのメンテナンス、エネルギー使用の増加、および追加の安全性問題を必要とすると予想される。したがって、混合物からH2およびCH4を分離するとき、H2濃度の動的変化下での圧縮機の使用を回避または最小化する必要がある。欧州特許出願公開第2979743（A1）号は、地下貯留層で圧縮された天然ガスと水素を混合して貯蔵し、その後一貫した品質で供給することによって、H2およびCH4混合物の濃度の変化に対処している。しかしながら、このアプローチは、必要に応じて貯留層として適合させることができる地層を必要とし、したがって、全ての状況において容易に対処されない追加の環境要件も提供する。したがって、H2の動的濃縮が圧縮機の使用を回避するシステムを必要とする状況に適合させることができる方法およびデバイスを提供する必要がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】欧州特許出願公開第2979743（A1）号
【0004】
【非特許文献1】Saltonstall，C．W．「Calculation of the membrane area required for gas separations」、Journal of Membrane Science、1987年、第32巻、第2から3号、185から193頁。
【非特許文献2】Deutscher Verein des Gas－und Wasserfaches e．V．（2019）「Anforderungen，Moglichkeiten und Grenzen der Abtrennung von Wasserstoff aus Wasser－stoff／Erdgasgemischen」
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
動的水素条件下でさえ、得られる水素の中間純度は、有利には、さらなる精製、例えば、圧力スイング吸着（PSA）、したがって、精製H2を生成するためのバイパスメタン化および水ガスシフト操作と組み合わせて使用することができる。したがって、得られた中間純度の水素をさらに精製することによって、さらなる経済的および環境的利益を実現することができる。この場合、一部の圧縮機が再圧縮に必要とされる場合、水蒸気メタン改質および水ガスシフト操作の必要性を回避するために投資が正当化され得、これらは両方とも水素の製造中に著しいCO2排出を引き起こす方法ステップである。しかしながら、中間濃度の水素を精製する場合、より高圧の中間純度を提供することができれば、これはまた、PSA精製に入るのに必要な圧縮機ステージの数を削減する。したがって、圧縮機が水素の中間純度のために使用されたとしても、最初の精製が十分な圧力および純度を提供することができる場合、必要とされる設備の量は実質的に節約されて削減することができる。最後に、理論に束縛される意図はないが、補償するために圧縮機の作業負荷を変える必要がない、または必要性を最小限に抑えるため、圧縮機の数を最小限にすることにより、システムが水素中の濃度の変化をより良好に対処することが可能になると考えられる。したがって、水素および天然ガスを分離する本発明のデバイスおよび方法を通る流路内に相互作用的に配置される圧縮機は、最小数、好ましくはなしであるべきである。
【0006】
したがって、純粋な水素およびメタンだけでなく、経済的に実行可能で環境に優しい方法を維持しながら、水素およびメタンの定義された混合物を有する1つまたは複数の流れにおいて工業規模で水素および天然ガスを分離する必要がある。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明は、Ｈ２およびＣＨ４を含むガス混合物からＨ２、好ましくはＨ２およびＣＨ４の両方を分離する方法であって、
（ｉ）分離ステージであって、
（ｉ．１）Ｈ２およびＣＨ４をモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｆ１）、０＜ｘ（Ｆ１）≦０．５で含む供給ガス流Ｆ１を、少なくとも１つの膜を含む膜ユニットＡに通過させるステップであって、少なくとも１つの膜は、一定温度で（供給ガス流Ｆ１の圧力／透過ガス流Ｐ１の圧力）として計算される、前記少なくとも１つの膜を横切る圧力比φが１より大きい条件で、少なくとも１０のＨ２／ＣＨ４選択性を有し、
－モル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｐ１）；ｘ（Ｐ１）＞ｘ（Ｆ１）でＨ２およびＣＨ４を含む透過ガス流Ｐ１と、
－モル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｒ１）；ｘ（Ｒ１）＜ｘ（Ｆ１）でＨ２およびＣＨ４を含む保持ガス流Ｒ１と、を得る、ステップと、
（ｉ．２）保持ガス流Ｒ１をさらなる供給ガス流Ｆ２としてさらなる分離ステージに通過させるステップであって、Ｆ２はＲ１と同じ組成を有する、ステップと、を含む、分離ステージと、
（ｉｉ）さらなる分離ステージであって、
（ｉｉ．１）Ｆ２を、少なくとも１つの膜を含む膜ユニットＢに通過させるステップであって、少なくとも１つの膜は、一定温度で（供給ガス流Ｆ２の圧力／透過ガス流Ｐ２の圧力）として計算される、前記少なくとも１つの膜を横切る圧力比φが１より大きい条件で、少なくとも１０のＨ２／ＣＨ４選択性を有し、
－少なくとも１．４のモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｐ２）；ｘ（Ｐ２）＞ｘ（Ｆ２）でＨ２およびＣＨ４を含む透過ガス流Ｐ２と、
－＜０．１７のモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｒ２）；ｘ（Ｒ２）＜ｘ（Ｆ２）でＨ２およびＣＨ４を含む保持ガス流Ｒ２と、を得る、ステップと、
（ｉｉ．２）任意に、保持ガス流Ｒ２をさらなる供給ガス流Ｆ３としてさらなる分離ステージ（ｉｉｉ）に通過させるステップであって、Ｆ３はＲ２と同じ組成を有する、ステップと、を含む、さらなる分離ステージと、
（ｉｉｉ）任意のさらなる分離ステージであって、
（ｉｉｉ．１）Ｆ３を、少なくとも１つの膜を含むさらなる膜ユニットＣに通過させるステップであって、少なくとも１つの膜は、（一定温度で（供給ガス流Ｆ３の圧力／透過ガス流Ｐ３の圧力）として計算される）前記少なくとも１つの膜を横切る圧力比φが１より大きい条件で、少なくとも１０のＨ２／ＣＨ４選択性を有し、
－少なくとも０．３９のモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｐ３）；ｘ（Ｐ３）＞ｘ（Ｆ３）でＨ２およびＣＨ４を含む透過ガス流Ｐ３と、
－≦０．０１のモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｒ３）でＨ２およびＣＨ４を含む保持ガス流Ｒ３と、を得る、ステップと、を含む、任意のさらなる分離ステージと、を含む、方法に関する。
（ｉ）分離ステージであって、
（ｉ．１）Ｈ２およびＣＨ４をモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｆ１）、０＜ｘ（Ｆ１）≦０．５で含む供給ガス流Ｆ１を、少なくとも１つの膜を含む膜ユニットＡに通過させるステップであって、少なくとも１つの膜は、一定温度で（供給ガス流Ｆ１の圧力／透過ガス流Ｐ１の圧力）として計算される、前記少なくとも１つの膜を横切る圧力比φが１より大きい条件で、少なくとも１０のＨ２／ＣＨ４選択性を有し、
－モル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｐ１）；ｘ（Ｐ１）＞ｘ（Ｆ１）でＨ２およびＣＨ４を含む透過ガス流Ｐ１と、
－モル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｒ１）；ｘ（Ｒ１）＜ｘ（Ｆ１）でＨ２およびＣＨ４を含む保持ガス流Ｒ１と、を得る、ステップと、
（ｉ．２）保持ガス流Ｒ１をさらなる供給ガス流Ｆ２としてさらなる分離ステージに通過させるステップであって、Ｆ２はＲ１と同じ組成を有する、ステップと、を含む、分離ステージと、
（ｉｉ）さらなる分離ステージであって、
（ｉｉ．１）Ｆ２を、少なくとも１つの膜を含む膜ユニットＢに通過させるステップであって、少なくとも１つの膜は、一定温度で（供給ガス流Ｆ２の圧力／透過ガス流Ｐ２の圧力）として計算される、前記少なくとも１つの膜を横切る圧力比φが１より大きい条件で、少なくとも１０のＨ２／ＣＨ４選択性を有し、
－少なくとも１．４のモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｐ２）；ｘ（Ｐ２）＞ｘ（Ｆ２）でＨ２およびＣＨ４を含む透過ガス流Ｐ２と、
－＜０．１７のモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｒ２）；ｘ（Ｒ２）＜ｘ（Ｆ２）でＨ２およびＣＨ４を含む保持ガス流Ｒ２と、を得る、ステップと、
（ｉｉ．２）任意に、保持ガス流Ｒ２をさらなる供給ガス流Ｆ３としてさらなる分離ステージ（ｉｉｉ）に通過させるステップであって、Ｆ３はＲ２と同じ組成を有する、ステップと、を含む、さらなる分離ステージと、
（ｉｉｉ）任意のさらなる分離ステージであって、
（ｉｉｉ．１）Ｆ３を、少なくとも１つの膜を含むさらなる膜ユニットＣに通過させるステップであって、少なくとも１つの膜は、（一定温度で（供給ガス流Ｆ３の圧力／透過ガス流Ｐ３の圧力）として計算される）前記少なくとも１つの膜を横切る圧力比φが１より大きい条件で、少なくとも１０のＨ２／ＣＨ４選択性を有し、
－少なくとも０．３９のモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｐ３）；ｘ（Ｐ３）＞ｘ（Ｆ３）でＨ２およびＣＨ４を含む透過ガス流Ｐ３と、
－≦０．０１のモル比ｎ（Ｈ２）：ｎ（ＣＨ４）＝ｘ（Ｒ３）でＨ２およびＣＨ４を含む保持ガス流Ｒ３と、を得る、ステップと、を含む、任意のさらなる分離ステージと、を含む、方法に関する。
【0008】
好ましくは、真空装置または圧縮機が膜ユニットAの下流で動作せず、好ましくは、透過ガス流および／または保持ガス流の取得において、より好ましくは透過ガス流P1および／または保持ガスR1の取得において、真空装置または圧縮機が膜ユニットAの下流で動作しない。
【0009】
好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、少なくとも10、好ましくは少なくとも50、より好ましくは少なくとも75、より好ましくは少なくとも100、より好ましくは少なくとも150、より好ましくは少なくとも175、より好ましくは少なくとも200のH2／CH4選択性を有する。
【0010】
好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、10から2500の範囲、好ましくは50から2000の範囲、より好ましくは75から1500の範囲、より好ましくは100から1000の範囲、より好ましくは150から500の範囲、より好ましくは175から250の範囲、より好ましくは200から250の範囲のH2／CH4選択性を有する。
【0011】
好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される。
【0012】
より好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、好ましくは、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、パラジウム金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、ポリマー膜、無機膜、パラジウム金属膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、ポリマー膜、および無機膜、およびそれらの2つ以上の複合体を含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される。より好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、ポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である。
【0013】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は金属膜であることが好ましい場合がある。本発明の文脈において、透過ガス流P1および保持ガス流R1を得ることを可能にする限り、任意の金属膜を使用することができるが、上記に開示された金属膜が好ましいことが好ましい。膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜はパラジウム金属膜であることがより好ましい。
【0014】
好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、螺旋巻き、中空繊維、プレート・アンド・フレーム、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むマルチチャネル管からなる群から選択される幾何学的形状、好ましくは、螺旋巻き、中空繊維、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むプレート・アンド・フレームからなる群から選択される幾何学的形状、より好ましくは、螺旋巻き、および中空繊維、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される幾何学的形状を有し、より多くの場合、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、中空繊維の幾何学的形状を有する。
【0015】
本発明に関連する金属膜に関して、金属膜は、それらの2つ以上の元素の合金を含む周期表の第5、6、7、8、9、10、および11族からの1つまたは複数の金属元素を含む、任意にそれらからなる膜として定義され、好ましくは、金属膜は、それらの2つ以上からの合金を含むPd、Pt、Nb、Ta、Cu、Ag、Au、Fe、Ru、Y、La、In、Ni、およびVを含む、任意にそれらからなる、より好ましくは、それらの2つ以上の合金を含むPd、Ni、およびVを含む、任意にそれらからなる、より好ましくは、PdまたはVを含む、任意にそれらからなる膜として定義される。金属膜はパラジウム金属膜であることが好ましく、より好ましくは、パラジウム金属膜は、パラジウム金属膜の総重量に基づいて、少なくとも50重量％、より好ましくは少なくとも60重量％、より好ましくは少なくとも70重量％のPdを含む。パラジウム金属膜は、パラジウム金属膜の総重量に基づいて、50重量％から99．5重量％の範囲、より好ましくは55重量％から99重量％の範囲、より好ましくは65重量％から97重量％の範囲、より好ましくは70重量％から90重量％の範囲、より好ましくは75重量％から85重量％の範囲のPdを含むことが好ましい。パラジウム金属膜は、合金、より好ましくは、PdならびにAg、Au、Ru、In、Cu、およびYのうちの1つまたは複数、より好ましくはPdならびにAg、Cu、およびYのうちの1つまたは複数、より好ましくはPdおよびAgを含む合金が好ましく、パラジウム以外の合金金属は、元素金属として計算して、パラジウム金属膜の総重量に基づいて、0．50重量％から50重量％の範囲、より好ましくは1重量％から45重量％の範囲、より好ましくは3重量％から35重量％の範囲、より好ましくは7重量％から30重量％の範囲、より好ましくは8重量％から15重量％の範囲の量で存在することがさらに好ましい。Pd金属膜内の金属汚染物質は、膜の総重量に基づいて、最大3重量％、より好ましくは最大1．5重量％、より好ましくは最大1重量％、より好ましくは最大0．5重量％、より好ましくは最大0．1重量％で存在することが好ましく、より好ましくはPd金属膜は、蛍光X線による検出の範囲内で金属汚染物質を含まない。
【0016】
本発明の文脈において、金属膜、より好ましくはパラジウム金属膜が存在する場合、前記金属膜は溶液拡散機構によって動作することがさらに好ましい。理論に束縛される意図はないが、H2以外の種は溶解しないため、金属膜の溶液拡散機構が理想的な状況下で無限のH2／CH4選択性を達成できることは当技術分野で周知である。しかしながら、実際には、欠陥は、金属膜の観察された選択性を制限する。したがって、金属膜の適切な選択により、観察されたH2／CH4選択性は、膜ユニットA、B、および／またはCに含まれる少なくとも1つの膜が、2500より大きい、好ましくは4500より大きい、より好ましくは5000より大きい、より好ましくは10000より大きい、より好ましくは2500から60，000の範囲、より好ましくは4500から20，000の範囲、より好ましくは5000から15，000の範囲、より好ましくは6000から10，000の範囲であるようであってもよいことが可能である。
【0017】
本発明の文脈において、ポリマー膜、無機膜およびハイブリッド膜、ならびに複合膜は、しばしば「分子篩」と呼ばれる無機膜およびハイブリッド膜のサイズ排除効果によって動作することが好ましい。
【0018】
さらに、本発明の文脈において、1つまたは複数のポリマー膜はガラス状ポリマー膜として定義されることが好ましく、より好ましくは、ポリスルホン、ポリイミド、およびそれらの2つ以上のポリマーの組み合わせを含むポリ（エーテルイミド）からなるポリマー膜の群から選択される。本発明の文脈において、用語「ガラス状」は、結晶性ではない材料を指すために使用される。
【0019】
無機膜に関して、本発明の文脈において、前記膜は非晶質微孔質膜および／またはゼオライト膜であることが好ましい。
【0020】
「ハイブリッド膜」とも呼ばれるハイブリッドに関して、本発明の文脈において、前記ハイブリッドは金属有機構造体（MOF）ベースの膜、より好ましくは有機シリカベースのMOFであることが好ましい。
【0021】
好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、0．1から100 Nm3／（m2 hbar）の範囲、好ましくは0．5から75 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは1から50 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは2から40 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは3から30 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは4から20 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは5から10 Nm3／（m2 hbar）の範囲のH2パーミアンスを有する。
【0022】
好ましくは、（i．1）により、一定温度で（供給ガス流F1の圧力／透過ガス流P1の圧力）として計算される、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜を横切る圧力比φは、少なくとも4、好ましくは少なくとも7、および／または好ましくは最大15、好ましくは最大12である。
【0023】
好ましくは、（i．1）により、一定温度で（供給ガス流F1の圧力／透過ガス流P1の圧力）として計算される、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜を横切る圧力比φは、1．5から25の範囲、より好ましくは2から20の範囲、より好ましくは2．5から16の範囲、より好ましくは3から15の範囲、より好ましくは3．5から14の範囲、より好ましくは4から13の範囲、より好ましくは4．5から12の範囲である。
【0024】
好ましくは、モル比x（F1）は、0．05から0．5の範囲、好ましくは0．1から0．4の範囲、より好ましくは0．15から0．4の範囲、より好ましくは0．2から0．3の範囲である。モル比x（F1）が0．05から0．5の範囲、好ましくは0．1から0．4の範囲、より好ましくは0．15から0．4の範囲、より好ましくは0．2から0．3の範囲である場合、供給ガス流F1はまた、5から100bar（abs）の範囲、好ましくは30から80bar（abs）の範囲、より好ましくは40から75bar（abs）の範囲、より好ましくは50から70bar（abs）の圧力を有することがさらに好ましい。
【0025】
供給ガス流F1は、－30℃から500℃の範囲、好ましくは－15℃から450℃の範囲、より好ましくは0℃から400℃の範囲、より好ましくは0℃から300℃の範囲、より好ましくは5℃から200℃の範囲、より好ましくは15℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0026】
好ましくは、供給ガス流F1は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する。
【0027】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むハイブリッドからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である場合、供給ガス流F1は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0028】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が無機膜またはハイブリッド膜である場合、供給ガス流F1は、60℃から300℃の範囲、より好ましくは70℃から200℃の範囲、より好ましくは80℃から190℃の範囲、より好ましくは100℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0029】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、金属膜、好ましくはパラジウム金属膜である場合、供給ガス流F1は、300℃から500℃の範囲、より好ましくは325℃から450℃の範囲、より好ましくは350℃から400℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0030】
好ましくは、供給ガス流F1は、5から100bar（abs）の範囲、好ましくは30から80bar（abs）の範囲、より好ましくは40から75bar（abs）の範囲、より好ましくは50から70bar（abs）の範囲の圧力を有する。
【0031】
好ましくは、（i．1）により、供給ガス流F1は、H2およびCH4の合計の、F1中に存在する他の全ての成分の総量に対するモル比が5から99．99の範囲であり、好ましくは供給ガス流F1はさらに、3個以下の炭素原子を有する炭化水素の、F1中に存在する他の全ての成分の総量に対するモル比が0から0．11の範囲であり、好ましくは供給ガス流F1はさらに、CO2の、F1中に存在する他の全ての成分の総量に対するモル比が0から0．04の範囲であり、好ましくは供給ガス流F1はさらに、微量ガスの、F1中に存在する他の全ての成分の総量に対するモル比が0から0．01の範囲である。
【0032】
好ましくは、（i．1）により、供給ガス流F1は動的H2濃度を有し、好ましくは動的H2濃度は、0．000549から0．00549の範囲、好ましくは0．0011から0．0044の範囲、より好ましくは0．0016から0．0044の範囲、より好ましくは0．00219から0．00329の範囲の1日当たりのH2対CH4のモル比として計算される変化率を有し、好ましくは、モル比、圧力、圧力比、流量比、および温度の全ての値は、91日間の季節にわたって得られたそれぞれの個々の値の総和から計算された平均値を指す。
【0033】
好ましくは、供給ガス流F1の供給源は、天然ガスからのCH4と、水電解、水蒸気改質、部分酸化、放射線分解、バイオマス改質、石炭ガス化、バイオマスガス化、発酵、電気水素化、熱分解、および光触媒水分解のうちの1つまたは複数からのH2とを含み、好ましくはこれらからなり、好ましくは、供給ガス流F1の供給源は、天然ガスからのCH4と、水電解、放射線分解、バイオマス改質、バイオマスガス化、発酵、電気水素化、熱分解、および光触媒水分解のうちの1つまたは複数からのH2とを含み、好ましくはこれらからなり、より好ましくは、供給ガス流F1の供給源は、天然ガスからのCH4と、水電解、バイオマス改質、バイオマスガス化、発酵、電気水素化、熱分解、および光触媒水分解のうちの1つまたは複数からのH2とを含み、好ましくはこれらからなる。
【0034】
好ましくは、モル比x（P1）は、少なくとも2、好ましくは少なくとも3、より好ましくは少なくとも5、より好ましくは少なくとも9、好ましくは少なくとも14、より好ましくは少なくとも19である。モル比x（P1）が少なくとも2、好ましくは少なくとも3、より好ましくは少なくとも5、より好ましくは少なくとも9、好ましくは少なくとも14、より好ましくは少なくとも19である場合、および／またはモル比x（P1）が2から2000の範囲、好ましくは3から1000の範囲、より好ましくは4から800の範囲、より好ましくは5から600の範囲、より好ましくは7から500の範囲、より好ましくは9から450の範囲、より好ましくは14から350の範囲、より好ましくは19から300の範囲である場合、透過ガス流P1はまた、＞1から50bar（abs）の範囲、好ましくは＞1．2から40bar（abs）の範囲、より好ましくは1．3から25bar（abs）の範囲、より好ましくは1．5から20bar（abs）の範囲、より好ましくは1．6から15bar（abs）の範囲、より好ましくは1．8から12bar（abs）の範囲、より好ましくは2から8bar（abs）の範囲の圧力を有することがさらに好ましい。
【0035】
好ましくは、モル比x（P1）は、2から2000の範囲、好ましくは3から1000の範囲、より好ましくは4から800の範囲、より好ましくは5から600の範囲、より好ましくは7から500の範囲、より好ましくは9から450の範囲、より好ましくは14から350の範囲、より好ましくは19から300の範囲である。
【0036】
透過ガス流P1は、－30℃から500℃の範囲、好ましくは－15℃から450℃の範囲、より好ましくは0℃から400℃の範囲、より好ましくは0℃から300℃の範囲、より好ましくは5℃から200℃の範囲、より好ましくは15℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0037】
好ましくは、透過ガス流P1は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する。
【0038】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むハイブリッドからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である場合、透過ガス流P1は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0039】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が無機膜またはハイブリッド膜である場合、透過ガス流P1は、60℃から300℃の範囲、より好ましくは70℃から200℃の範囲、より好ましくは80℃から190℃の範囲、より好ましくは100℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0040】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、金属膜、好ましくはパラジウム金属膜である場合、透過ガス流P1は、300℃から500℃の範囲、より好ましくは325℃から450℃の範囲、より好ましくは350℃から400℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0041】
好ましくは、透過ガス流P1は、＞1から50bar（abs）の範囲、好ましくは＞1．2から40bar（abs）の範囲、より好ましくは1．3から25bar（abs）の範囲、より好ましくは1．5から20bar（abs）の範囲、より好ましくは1．6から15bar（abs）の範囲、より好ましくは1．8から12bar（abs）の範囲、より好ましくは2から8bar（abs）の範囲の圧力を有する。
【0042】
好ましくは、（i．1）により、（流量F1／流量P1）として計算された、供給ガスF1の透過ガス流P1に対する流量比は、2から250の範囲、より好ましくは5から220の範囲、より好ましくは10から210の範囲、より好ましくは15から205の範囲、より好ましくは20から200の範囲である。
【0043】
好ましくは、モル比x（R1）は、最大0．49、好ましくは最大0．39、好ましくは最大0．29、より好ましくは最大0．28である。モル比x（R1）が最大0．49、好ましくは最大0．39、好ましくは最大0．29、より好ましくは最大0．28である場合、および／またはモル比x（R1）が0．045から0．49の範囲、より好ましくは0．095から0．39の範囲、より好ましくは0．13から0．29の範囲、より好ましくは0．145から0．28の範囲、より好ましくは0．15から0．26の範囲である場合、保持ガス流R1はまた、29．5から75．5bar（abs）の範囲、好ましくは39．5から74．5bar（abs）の範囲、より好ましくは45．5から69．5bar（abs）の範囲の圧力を有し、および好ましくは、（i．1）により、（流量F1／流量R1）として計算された、供給ガスF1の保持ガス流R1に対する流量比は、＞1から2の範囲、好ましくは1．005から1．9の範囲、より好ましくは1．05から1．8の範囲であることがさらに好ましい。
【0044】
好ましくは、モル比x（R1）は、0．045から0．49の範囲、より好ましくは0．095から0．39の範囲、より好ましくは0．13から0．29の範囲、より好ましくは0．145から0．28の範囲、より好ましくは0．15から0．26の範囲である。
【0045】
保持ガス流R1は、－30℃から500℃の範囲、好ましくは－15℃から450℃の範囲、より好ましくは0℃から400℃の範囲、より好ましくは0℃から300℃の範囲、より好ましくは5℃から200℃の範囲、より好ましくは15℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0046】
好ましくは、保持ガス流R1は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する。
【0047】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むハイブリッドからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である場合、保持ガス流R1は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0048】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が無機膜またはハイブリッド膜である場合、保持ガス流R1は、60℃から300℃の範囲、より好ましくは70℃から200℃の範囲、より好ましくは80℃から190℃の範囲、より好ましくは100℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0049】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、金属膜、好ましくはパラジウム金属膜である場合、保持ガス流R1は、300℃から500℃の範囲、より好ましくは325℃から450℃の範囲、より好ましくは350℃から400℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0050】
好ましくは、保持ガス流R1は、29．5から75．5bar（abs）の範囲、好ましくは39．5から74．5bar（abs）の範囲、より好ましくは45．5から69．5bar（abs）の範囲の圧力を有する。
【0051】
好ましくは、（i．1）により、（流量F1／流量R1）として計算された、供給ガスF1の保持ガス流R1に対する流量比は、＞1から2の範囲、好ましくは1．005から1．9の範囲、より好ましくは1．05から1．8の範囲である。
【0052】
好ましくは、本方法は、
（i．2）保持ガス流R1の一部、好ましくは全てをさらなる供給ガス流F2としてさらなる分離ステージに通過させるステップであって、F2はR1と同じ組成を有する、ステップをさらに含む。
（i．2）保持ガス流R1の一部、好ましくは全てをさらなる供給ガス流F2としてさらなる分離ステージに通過させるステップであって、F2はR1と同じ組成を有する、ステップをさらに含む。
【0053】
好ましくは、本方法は、
（i．2）ガス流S1中の保持ガス流R1と、さらなる供給ガス流F2とを分割するステップであって、S1およびF2はR1と同じ組成を有する、ステップをさらに含む。
（i．2）ガス流S1中の保持ガス流R1と、さらなる供給ガス流F2とを分割するステップであって、S1およびF2はR1と同じ組成を有する、ステップをさらに含む。
【0054】
ガス流S1の一部、好ましくはガス流S1の全ては、好ましくは1つまたは複数の圧縮機によって供給ガスF1の供給源に戻され、好ましくはガス流S1の圧力は、圧縮後の供給ガスF1の圧力より大きいことがさらに好ましい。
【0055】
好ましくは、保持ガス流R1の総量の0から99重量％、好ましくは5から75重量％、より好ましくは10から50重量％、より好ましくは15から25重量％は、ガス流S1に分割され、保持ガス流R1の残りの量は、（S1の重量／R1の重量）として計算された、さらなる供給ガスF2に分割される。
【0056】
ガス流S1は、－30℃から500℃の範囲、好ましくは－15℃から450℃の範囲、より好ましくは0℃から400℃の範囲、より好ましくは0℃から300℃の範囲、より好ましくは5℃から200℃の範囲、より好ましくは15℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0057】
好ましくは、ガス流S1は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する。
【0058】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むハイブリッドからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である場合、ガス流S1は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0059】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が無機膜またはハイブリッド膜である場合、ガス流S1は、60℃から300℃の範囲、より好ましくは70℃から200℃の範囲、より好ましくは80℃から190℃の範囲、より好ましくは100℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0060】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、金属膜、好ましくはパラジウム金属膜である場合、ガス流S1は、300℃から500℃の範囲、より好ましくは325℃から450℃の範囲、より好ましくは350℃から400℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0061】
好ましくは、ガス流S1は、29．5から75．5bar（abs）の範囲、好ましくは39．5から74．5bar（abs）の範囲、より好ましくは45．5から69．5bar（abs）の範囲の圧力を有する。
【0062】
好ましくは、（ii．1）により、膜ユニットAと膜ユニットBとの間で圧縮機および／または真空装置は動作せず、ならびに好ましくは透過ガスP2および／または保持ガスR2の取得において真空装置は動作しない。
【0063】
好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、少なくとも10、好ましくは少なくとも50、より好ましくは少なくとも75、より好ましくは少なくとも100、より好ましくは少なくとも150、より好ましくは少なくとも175、より好ましくは少なくとも200のH2／CH4選択性を有する。膜ユニットBに含まれる1つまたは複数の膜は、膜ユニットAに含まれる、および／または膜ユニットCに含まれる1つまたは複数の膜と同一であることがさらに好ましい。
【0064】
好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、10から2500の範囲、好ましくは50から2000の範囲、より好ましくは75から1500の範囲、より好ましくは100から1000の範囲、より好ましくは150から500の範囲、より好ましくは175から250の範囲のH2／CH4選択性を有する。
【0065】
好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される。より好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、ポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である。
【0066】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は金属膜であることが好ましい場合がある。本発明の文脈において、透過ガス流P2および保持ガス流R2を得ることを可能にする限り、任意の金属膜を使用することができるが、上記に開示された金属膜が好ましいことが好ましい。膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜はパラジウム金属膜であることがより好ましい。
【0067】
より好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、好ましくは、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、パラジウム金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、ポリマー膜、無機膜、パラジウム金属膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、ポリマー膜、および無機膜、およびそれらの2つ以上の複合体を含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される。
【0068】
好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、螺旋巻き、中空繊維、プレート・アンド・フレーム、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むマルチチャネル管からなる群から選択される幾何学的形状、好ましくは、螺旋巻き、中空繊維、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むプレート・アンド・フレームからなる群から選択される幾何学的形状、より好ましくは、螺旋巻き、および中空繊維、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される幾何学的形状を有し、より多くの場合、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、中空繊維の幾何学的形状を有する。
【0069】
好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、0．1から100 Nm3／（m2 hbar）の範囲、好ましくは0．5から75 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは1から50 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは2から40 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは3から30 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは4から20 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは5から10 Nm3／（m2 hbar）の範囲のH2パーミアンスを有する。
【0070】
好ましくは、（ii．1）により、一定温度で（供給ガス流F2の圧力／透過ガス流P2の圧力）として計算される、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜を横切る圧力比φは、少なくとも4、好ましくは少なくとも7、および／または好ましくは最大50、好ましくは最大40である。
【0071】
好ましくは、（ii．1）により、一定温度で（供給ガス流F2の圧力／透過ガス流P2の圧力）として計算される、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜を横切る圧力比φは、1．5から50の範囲、より好ましくは2から20の範囲、より好ましくは2．5から16の範囲、より好ましくは3から15の範囲、より好ましくは3．5から14の範囲、より好ましくは4から13の範囲、より好ましくは4．5から12の範囲である。
【0072】
好ましくは、モル比x（F2）は、最大0．49、好ましくは最大0．39、好ましくは最大0．29、より好ましくは最大0．28である。モル比x（F2）が最大0．49、好ましくは最大0．39、好ましくは最大0．29、より好ましくは最大0．28である場合、および／またはモル比x（F2）が0．045から0．49の範囲、より好ましくは0．095から0．39の範囲、より好ましくは0．13から0．29の範囲、より好ましくは0．145から0．28の範囲、より好ましくは0．15から0．26の範囲である場合、供給ガス流F2はまた、4．5から99．5bar（abs）の範囲、好ましくは29．5から75．5bar（abs）の範囲、より好ましくは39．5から74．5bar（abs）の範囲、より好ましくは45．5から69．5bar（abs）の範囲の圧力を有することが好ましい。
【0073】
好ましくは、モル比x（F2）は、0．045から0．49の範囲、より好ましくは0．095から0．39の範囲、より好ましくは0．13から0．29の範囲、より好ましくは0．145から0．28の範囲、より好ましくは0．15から0．26の範囲である。
【0074】
供給ガス流F2は、－30℃から500℃の範囲、好ましくは－15℃から450℃の範囲、より好ましくは0℃から400℃の範囲、より好ましくは0℃から300℃の範囲、より好ましくは5℃から200℃の範囲、より好ましくは15℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0075】
好ましくは、供給ガス流F2は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する。
【0076】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むハイブリッドからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である場合、供給ガス流F2は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0077】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が無機膜またはハイブリッド膜である場合、供給ガス流F2は、60℃から300℃の範囲、より好ましくは70℃から200℃の範囲、より好ましくは80℃から190℃の範囲、より好ましくは100℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0078】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、金属膜、好ましくはパラジウム金属膜である場合、供給ガス流F2は、300℃から500℃の範囲、より好ましくは325℃から450℃の範囲、より好ましくは350℃から400℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0079】
好ましくは、供給ガス流F2は、4．5から99．5bar（abs）の範囲、好ましくは29．5から75．5bar（abs）の範囲、より好ましくは39．5から74．5bar（abs）の範囲、より好ましくは45．5から69．5bar（abs）の範囲の圧力を有する。
【0080】
好ましくは、モル比x（P2）は、少なくとも1．5、好ましくは少なくとも2．3、より好ましくは少なくとも4、より好ましくは少なくとも9である。モル比x（P2）が少なくとも1．5、好ましくは少なくとも2．3、より好ましくは少なくとも4、より好ましくは少なくとも9である場合、および／またはモル比x（P2）が1．5から1000の範囲、好ましくは2．3から100の範囲、より好ましくは4から50の範囲、より好ましくは5．6から20の範囲である場合、透過ガス流P2はまた、＞1から15bar（abs）の範囲、好ましくは1．2から14bar（abs）の範囲、より好ましくは1．3から13bar（abs）の範囲、より好ましくは3から11bar（abs）の範囲、より好ましくは4から8bar（abs）の範囲の圧力を有することが好ましい。
【0081】
好ましくは、モル比x（P2）は、1．5から1000の範囲、好ましくは2．3から100の範囲、より好ましくは4から50の範囲、より好ましくは5．6から20の範囲である。
【0082】
透過ガス流P2は、－30℃から500℃の範囲、好ましくは－15℃から450℃の範囲、より好ましくは0℃から400℃の範囲、より好ましくは0℃から300℃の範囲、より好ましくは5℃から200℃の範囲、より好ましくは15℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0083】
好ましくは、透過ガス流P2は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する。
【0084】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むハイブリッドからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である場合、透過ガス流P2は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0085】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が無機膜またはハイブリッド膜である場合、透過ガス流P2は、60℃から300℃の範囲、より好ましくは70℃から200℃の範囲、より好ましくは80℃から190℃の範囲、より好ましくは100℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0086】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、金属膜、好ましくはパラジウム金属膜である場合、透過ガス流P2は、300℃から500℃の範囲、より好ましくは325℃から450℃の範囲、より好ましくは350℃から400℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0087】
好ましくは、透過ガス流P2は、＞1から15bar（abs）の範囲、好ましくは1．2から14bar（abs）の範囲、より好ましくは1．3から13bar（abs）の範囲、より好ましくは3から11bar（abs）の範囲、より好ましくは4から8bar（abs）の範囲の圧力を有する。
【0088】
好ましくは、（ii．1）により、（流量F2／流量P2）として計算された、供給ガスF2の透過ガス流P2に対する流量比は、2から20の範囲、好ましくは3から15の範囲、より好ましくは4から11の範囲である。
【0089】
好ましくは、モル比x（R2）は、最大0．15、好ましくは最大0．13、より好ましくは最大0．12である。モル比x（R2）が最大0．15、好ましくは最大0．13、より好ましくは最大0．12である場合、および／またはモル比x（R2）が0．01から0．15の範囲、より好ましくは0．015から0．14の範囲、より好ましくは0．02から0．12の範囲である場合、保持ガス流R2は、29から75bar（abs）の範囲、好ましくは39から74bar（abs）の範囲、より好ましくは45から69bar（abs）の範囲の圧力を有し、および好ましくは、（ii．1）により、（流量F2／流量R2）として計算された、供給ガスF2の保持ガス流R2に対する流量比は、1．05から2の範囲、好ましくは1．07から1．7の範囲、より好ましくは1．1から1．6の範囲であることが好ましい。
【0090】
好ましくは、モル比x（R2）は、0．01から0．15の範囲、より好ましくは0．015から0．14の範囲、より好ましくは0．02から0．12の範囲である。
【0091】
保持ガス流R2は、－30℃から500℃の範囲、好ましくは－15℃から450℃の範囲、より好ましくは0℃から400℃の範囲、より好ましくは0℃から300℃の範囲、より好ましくは5℃から200℃の範囲、より好ましくは15℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0092】
好ましくは、保持ガス流R2は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する。
【0093】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むハイブリッドからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である場合、保持ガス流R2は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0094】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が無機膜またはハイブリッド膜である場合、保持ガス流R2は、60℃から300℃の範囲、より好ましくは70℃から200℃の範囲、より好ましくは80℃から190℃の範囲、より好ましくは100℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0095】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、金属膜、好ましくはパラジウム金属膜である場合、保持ガス流R2は、300℃から500℃の範囲、より好ましくは325℃から450℃の範囲、より好ましくは350℃から400℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0096】
好ましくは、保持ガス流R2は、29から75bar（abs）の範囲、好ましくは39から74bar（abs）の範囲、より好ましくは45から69bar（abs）の範囲の圧力を有する。
【0097】
好ましくは、（ii．1）により、（流量F2／流量R2）として計算された、供給ガスF2の保持ガス流R2に対する流量比は、1．05から2の範囲、好ましくは1．07から1．7の範囲、より好ましくは1．1から1．6の範囲である。
【0098】
好ましくは、本方法は、
（ii．2）保持ガス流R2の一部、好ましくは全てをさらなる供給ガス流F3としてさらなる分離ステージに通過させるステップであって、F3はR2と同じ組成を有する、ステップをさらに含む。
（ii．2）保持ガス流R2の一部、好ましくは全てをさらなる供給ガス流F3としてさらなる分離ステージに通過させるステップであって、F3はR2と同じ組成を有する、ステップをさらに含む。
【0099】
好ましくは、本方法は、
（ii．2）ガス流S2中の保持ガス流R2と、さらなる供給ガス流F2とを分割するステップであって、S2およびF2はR2と同じ組成を有する、ステップをさらに任意に含む。
（ii．2）ガス流S2中の保持ガス流R2と、さらなる供給ガス流F2とを分割するステップであって、S2およびF2はR2と同じ組成を有する、ステップをさらに任意に含む。
【0100】
好ましくは、保持ガス流R2の総量の0から99重量％、好ましくは5から75重量％、より好ましくは10から50重量％、より好ましくは15から25重量％は、ガス流S2に分割され、保持ガス流R2の残りの量は、（S2の重量／R2の重量）として計算された、さらなる供給ガスF2に分割される。
【0101】
ガス流S2は、－30℃から500℃の範囲、好ましくは－15℃から450℃の範囲、より好ましくは0℃から400℃の範囲、より好ましくは0℃から300℃の範囲、より好ましくは5℃から200℃の範囲、より好ましくは15℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0102】
好ましくは、ガス流S2は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する。
【0103】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むハイブリッドからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である場合、ガス流S2は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0104】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が無機膜またはハイブリッド膜である場合、ガス流S2は、60℃から300℃の範囲、より好ましくは70℃から200℃の範囲、より好ましくは80℃から190℃の範囲、より好ましくは100℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0105】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、金属膜、好ましくはパラジウム金属膜である場合、ガス流S2は、300℃から500℃の範囲、より好ましくは325℃から450℃の範囲、より好ましくは350℃から400℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0106】
好ましくは、ガス流S2は、29から75bar（abs）の範囲、好ましくは39から74bar（abs）の範囲、より好ましくは45から69bar（abs）の範囲の圧力を有する。
【0107】
好ましくは、（iii．1）により、膜ユニットBと膜ユニットCとの間で圧縮機および／または真空装置は動作せず、ならびに好ましくは透過ガスP3および／または保持ガスR3の取得において真空装置は動作しない。
【0108】
好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、少なくとも10、好ましくは少なくとも50、より好ましくは少なくとも75、より好ましくは少なくとも100、より好ましくは少なくとも150、より好ましくは少なくとも175、より好ましくは少なくとも200のH2／CH4選択性を有する。膜ユニットCに含まれる1つまたは複数の膜は、膜ユニットAに含まれる、および／または膜ユニットBに含まれる1つまたは複数の膜と同一であることがさらに好ましい。
【0109】
好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、10から2500の範囲、好ましくは50から2000の範囲、より好ましくは75から1500の範囲、より好ましくは100から1000の範囲、より好ましくは150から500の範囲、より好ましくは175から250の範囲のH2／CH4選択性を有する。
【0110】
好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される。
【0111】
より好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、好ましくは、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、パラジウム金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、ポリマー膜、無機膜、パラジウム金属膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、ポリマー膜、および無機膜、およびそれらの2つ以上の複合体を含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される。より好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、ポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である。
【0112】
膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は金属膜であることが好ましい場合がある。本発明の文脈において、透過ガス流P3および保持ガス流R3を得ることを可能にする限り、任意の金属膜を使用することができるが、上記に開示された金属膜が好ましいことが好ましい。膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜はパラジウム金属膜であることがより好ましい。
【0113】
好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、螺旋巻き、中空繊維、プレート・アンド・フレーム、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むマルチチャネル管からなる群から選択される幾何学的形状、好ましくは、螺旋巻き、中空繊維、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むプレート・アンド・フレームからなる群から選択される幾何学的形状、より好ましくは、螺旋巻き、および中空繊維、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される幾何学的形状を有し、より多くの場合、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、中空繊維の幾何学的形状を有する。
【0114】
好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、0．1から100 Nm3／（m2 hbar）の範囲、好ましくは0．5から75 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは1から50 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは2から40 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは3から30 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは4から20 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは5から10 Nm3／（m2 hbar）の範囲のH2パーミアンスを有する。
【0115】
好ましくは、（iii．1）により、一定温度で（供給ガス流F3の圧力／透過ガス流P3の圧力）として計算される、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜を横切る圧力比φは、少なくとも20、好ましくは少なくとも30、より好ましくは少なくとも33、および／または好ましくは最大50、より好ましくは最大45、好ましくは最大42である。
【0116】
好ましくは、（iii．1）により、一定温度で（供給ガス流F3の圧力／透過ガス流P3の圧力）として計算される、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜を横切る圧力比φは、20から50の範囲、より好ましくは30から45の範囲、より好ましくは33から42の範囲である。
【0117】
好ましくは、モル比x（F3）は、最大0．15、好ましくは最大0．13、より好ましくは最大0．12である。モル比x（F3）が最大0．15、好ましくは最大0．13、より好ましくは最大0．12である場合、および／またはモル比x（F3）が0．01から0．15の範囲、より好ましくは0．015から0．14の範囲、より好ましくは0．02から0．12の範囲である場合、供給ガス流F3はまた、4から99bar（abs）の範囲、好ましくは29から75bar（abs）の範囲、より好ましくは39から74bar（abs）の範囲、より好ましくは45から69bar（abs）の範囲の圧力を有することが好ましい。
【0118】
好ましくは、モル比x（F3）は、0．01から0．15の範囲、より好ましくは0．015から0．14の範囲、より好ましくは0．02から0．12の範囲である。
【0119】
供給ガス流F3は、－30℃から500℃の範囲、好ましくは－15℃から450℃の範囲、より好ましくは0℃から400℃の範囲、より好ましくは0℃から300℃の範囲、より好ましくは5℃から200℃の範囲、より好ましくは15℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0120】
好ましくは、供給ガス流F3は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する。
【0121】
膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むハイブリッドからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である場合、供給ガス流F3は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0122】
膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が無機膜またはハイブリッド膜である場合、供給ガス流F3は、60℃から300℃の範囲、より好ましくは70℃から200℃の範囲、より好ましくは80℃から190℃の範囲、より好ましくは100℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0123】
膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、金属膜、好ましくはパラジウム金属膜である場合、供給ガス流F3は、300℃から500℃の範囲、より好ましくは325℃から450℃の範囲、より好ましくは350℃から400℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0124】
好ましくは、供給ガス流F3は、4から99bar（abs）の範囲、好ましくは29から75bar（abs）の範囲、より好ましくは39から74bar（abs）の範囲、より好ましくは45から69bar（abs）の範囲の圧力を有する。
【0125】
好ましくは、モル比x（P3）は、少なくとも0．4、好ましくは少なくとも0．7、より好ましくは少なくとも0．8、より好ましくは少なくとも1．8である。モル比x（P3）が少なくとも0．4、好ましくは少なくとも0．7、より好ましくは少なくとも0．8、より好ましくは少なくとも1．8である場合、および／またはモル比x（P3）が0．4から9の範囲、好ましくは0．7から5の範囲、より好ましくは0．8から4．9の範囲、より好ましくは1．8から4．5の範囲である場合、透過ガス流P3はまた、＞1から5bar（abs）の範囲、好ましくは1．1から4bar（abs）の範囲、より好ましくは1．2から3bar（abs）の範囲の圧力を有することが好ましい。
【0126】
好ましくは、モル比x（P3）は、0．4から9の範囲、好ましくは0．7から5の範囲、より好ましくは0．8から4．9の範囲、より好ましくは1．8から4．5の範囲である。
【0127】
透過ガス流P3は、－30℃から500℃の範囲、好ましくは－15℃から450℃の範囲、より好ましくは0℃から400℃の範囲、より好ましくは0℃から300℃の範囲、より好ましくは5℃から200℃の範囲、より好ましくは15℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0128】
好ましくは、透過ガス流P3は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する。
【0129】
膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むハイブリッドからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である場合、透過ガス流P3は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0130】
膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が無機膜またはハイブリッド膜である場合、透過ガス流P3は、60℃から300℃の範囲、より好ましくは70℃から200℃の範囲、より好ましくは80℃から190℃の範囲、より好ましくは100℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0131】
膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、金属膜、好ましくはパラジウム金属膜である場合、透過ガス流P3は、300℃から500℃の範囲、より好ましくは325℃から450℃の範囲、より好ましくは350℃から400℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0132】
好ましくは、透過ガス流P3は、＞1から5bar（abs）の範囲、好ましくは1．1から4bar（abs）の範囲、より好ましくは1．2から3bar（abs）の範囲の圧力を有する。
【0133】
好ましくは、（iii．1）により、（流量F3／流量P3）として計算された、供給ガスF3の透過ガス流P3に対する流量比は、2．5から42の範囲、好ましくは5から35の範囲、より好ましくは10から20の範囲である。
【0134】
好ましくは、モル比x（R3）は、最大0．009、好ましくは最大0．005、より好ましくは最大0．002である。モル比x（R3）が最大0．009、好ましくは最大0．005、より好ましくは最大0．002である場合、および／またはモル比x（R3）が0．01から0．005の範囲、より好ましくは0．009から0．004の範囲、より好ましくは0．008から0．002の範囲である場合、保持ガス流R3は、28．5から74．5bar（abs）の範囲、好ましくは38．5から73．5bar（abs）の範囲、より好ましくは44．5から68．5bar（abs）の範囲の圧力を有し、および好ましくはまた、（iii．1）により、（流量F3／流量R3）として計算された、供給ガスF3の保持ガス流R3に対する流量比は、1．01から1．6の範囲、好ましくは1．05から1．4の範囲、より好ましくは1．09から1．3の範囲であることが好ましい。
【0135】
好ましくは、モル比x（R3）は、0．01から0．005の範囲、より好ましくは0．009から0．004の範囲、より好ましくは0．008から0．002の範囲である。
【0136】
保持ガス流R3は、－30℃から500℃の範囲、好ましくは－15℃から450℃の範囲、より好ましくは0℃から400℃の範囲、より好ましくは0℃から300℃の範囲、より好ましくは5℃から200℃の範囲、より好ましくは15℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0137】
好ましくは、保持ガス流R3は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する。
【0138】
膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むハイブリッドからなる群から選択され、より好ましくはポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である場合、保持ガス流R3は、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有することが好ましい。
【0139】
膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が無機膜またはハイブリッド膜である場合、保持ガス流R3は、60℃から300℃の範囲、より好ましくは70℃から200℃の範囲、より好ましくは80℃から190℃の範囲、より好ましくは100℃から190℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0140】
膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、金属膜、好ましくはパラジウム金属膜である場合、保持ガス流R3は、300℃から500℃の範囲、より好ましくは325℃から450℃の範囲、より好ましくは350℃から400℃の範囲の温度を有することが好ましい場合がある。
【0141】
好ましくは、保持ガス流R3は、28．5から74．5bar（abs）の範囲、好ましくは38．5から73．5bar（abs）の範囲、より好ましくは44．5から68．5bar（abs）の範囲の圧力を有する。
【0142】
好ましくは、（iii．1）により、（流量F3／流量R3）として計算された、供給ガスF3の保持ガス流R3に対する流量比は、1．01から1．6の範囲、好ましくは1．05から1．4の範囲、より好ましくは1．09から1．3の範囲である。
【0143】
好ましくは、先行する方法は、
透過ガス流P2および透過流P3のうちの1つまたは複数を精製するステップをさらに含む。
透過ガス流P2および透過流P3のうちの1つまたは複数を精製するステップをさらに含む。
【0144】
本発明は、H2およびCH4を含むガス混合物からH2、好ましくはH2およびCH4の両方を分離する装置であって、
（I）ユニットであって、
（I．a）H2およびCH4を含む供給ガス流F1を膜ユニットAに通過させるための供給手段と、
（I．b）（I．a）による供給ガス流F1を通過させるための供給手段に接続された膜ユニットAであって、少なくとも1つの膜を含み、少なくとも1つの膜が少なくとも10のH2／CH4選択性を有する、膜ユニットAと、
（I．c）膜ユニットAから透過ガス流P1を除去するために、膜ユニットAに接続された出口手段と、
（I．d）膜ユニットAから保持ガス流R1を除去するために、膜ユニットAに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、
（II）ユニットであって、
（II．a）（I．d）による出口手段に接続され、供給ガスF2としてガス流R1を膜ユニットBに通過させるための供給手段と、
（II．b）（II．a）による供給ガス流F2を通過させるための供給手段に接続された膜ユニットBであって、少なくとも1つの膜を含み、少なくとも1つの膜が少なくとも10のH2／CH4選択性を有する、膜ユニットBと、
（II．c）膜ユニットBから透過流P2を除去するために、膜ユニットBに接続された出口手段と、
（II．d）膜ユニットBから保持流R2を除去するために、膜ユニットBに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、
（III）任意に、ユニットであって、
（III．a）（II．d）による出口手段に接続された供給手段であって、ガス流F3を膜ユニットCに通過させるための供給手段と、
（III．b）（III．a）による供給手段に接続された膜ユニットCであって、少なくとも1つの膜を含み、少なくとも1つの膜が少なくとも10のH2／CH4選択性を有する、膜ユニットCと、
（III．c）膜ユニットCから透過流P3を除去するために、膜ユニットCに接続された出口手段と、
（III．d）膜ユニットCから保持流R3を除去するために、膜ユニットCに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、を備える、装置にさらに関する。
（I）ユニットであって、
（I．a）H2およびCH4を含む供給ガス流F1を膜ユニットAに通過させるための供給手段と、
（I．b）（I．a）による供給ガス流F1を通過させるための供給手段に接続された膜ユニットAであって、少なくとも1つの膜を含み、少なくとも1つの膜が少なくとも10のH2／CH4選択性を有する、膜ユニットAと、
（I．c）膜ユニットAから透過ガス流P1を除去するために、膜ユニットAに接続された出口手段と、
（I．d）膜ユニットAから保持ガス流R1を除去するために、膜ユニットAに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、
（II）ユニットであって、
（II．a）（I．d）による出口手段に接続され、供給ガスF2としてガス流R1を膜ユニットBに通過させるための供給手段と、
（II．b）（II．a）による供給ガス流F2を通過させるための供給手段に接続された膜ユニットBであって、少なくとも1つの膜を含み、少なくとも1つの膜が少なくとも10のH2／CH4選択性を有する、膜ユニットBと、
（II．c）膜ユニットBから透過流P2を除去するために、膜ユニットBに接続された出口手段と、
（II．d）膜ユニットBから保持流R2を除去するために、膜ユニットBに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、
（III）任意に、ユニットであって、
（III．a）（II．d）による出口手段に接続された供給手段であって、ガス流F3を膜ユニットCに通過させるための供給手段と、
（III．b）（III．a）による供給手段に接続された膜ユニットCであって、少なくとも1つの膜を含み、少なくとも1つの膜が少なくとも10のH2／CH4選択性を有する、膜ユニットCと、
（III．c）膜ユニットCから透過流P3を除去するために、膜ユニットCに接続された出口手段と、
（III．d）膜ユニットCから保持流R3を除去するために、膜ユニットCに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、を備える、装置にさらに関する。
【0145】
好ましくは、前記装置は、先行する本発明の方法に従って、H2、好ましくはH2およびCH4の両方を分離するためのものである。
【0146】
好ましくは、ユニット（I）において、膜ユニットAの上流に圧縮機が存在しない。
【0147】
好ましくは、装置は入口端部および出口端部を有し、ユニット（I）は入口端部および出口端部を有し、ユニット（I）は装置の第1のユニットであり、装置の入口端部とユニット（I）の入口端部との間に圧縮機は配置されない。
【0148】
好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される。
【0149】
より好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、好ましくは、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、パラジウム金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、ポリマー膜、無機膜、パラジウム金属膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、ポリマー膜、および無機膜、およびそれらの2つ以上の複合体を含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される。より好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、ポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である。
【0150】
膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は金属膜であることが好ましい場合がある。本発明の文脈において、透過ガス流P1および保持ガス流R1を得ることを可能にする限り、任意の金属膜を使用することができるが、上記に開示された金属膜が好ましいことが好ましい。膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜はパラジウム金属膜であることがより好ましい。
【0151】
好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、螺旋巻き、中空繊維、プレート・アンド・フレーム、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むマルチチャネル管からなる群から選択される幾何学的形状、好ましくは、螺旋巻き、中空繊維、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むプレート・アンド・フレームからなる群から選択される幾何学的形状、より好ましくは、螺旋巻き、および中空繊維、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される幾何学的形状を有し、より多くの場合、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、中空繊維の幾何学的形状を有する。
【0152】
好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、0．1から100 Nm3／（m2 hbar）の範囲、好ましくは0．5から75 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは1から50 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは2から40 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは3から30 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは4から20 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは5から10 Nm3／（m2 hbar）の範囲のH2パーミアンスを有する。
【0153】
好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、少なくとも10、好ましくは少なくとも50、好ましくは少なくとも75、より好ましくは少なくとも100、より好ましくは少なくとも150、より好ましくは少なくとも175、より好ましくは少なくとも200のH2／CH4選択性を有する。
【0154】
好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜は、10から2500の範囲、好ましくは50から2000の範囲、より好ましくは75から1500の範囲、より好ましくは100から1000の範囲、より好ましくは150から500の範囲、より好ましくは175から250の範囲のH2／CH4選択性を有する。
【0155】
好ましくは、膜ユニットAの下流に真空装置が配置されず、好ましくは、ユニット（I）の下流およびユニット（II）の上流に真空装置が配置されない。
【0156】
好ましくは、（I）により、本ユニットは、
（I．e）保持ガス流R1をガス流S1と供給ガス流F2とに分割するために、（I．d）による出口手段に接続された分割手段をさらに含む。
（I．e）保持ガス流R1をガス流S1と供給ガス流F2とに分割するために、（I．d）による出口手段に接続された分割手段をさらに含む。
【0157】
（I）により、本ユニットは、
（I．f）（I．a）による供給ガス流F1、（I．c）による透過ガス流P1、（I．d）による保持ガス流R1、および（I．e）によるガス流S1のうちの1つまたは複数、より好ましくは（I．a）による供給ガス流F1、（I．c）による透過ガス流P1、および（I．d）による保持ガス流R1のうちの1つまたは複数、より好ましくは（I．c）による透過ガス流P1および（I．d）による保持ガス流R1のうちの1つまたは複数、より好ましくは（I．d）による保持ガス流R1を加熱するための手段をさらに含むことが好ましい場合がある。このような手段は、膜ユニットAが金属膜である場合に好ましく用いられる。
（I．f）（I．a）による供給ガス流F1、（I．c）による透過ガス流P1、（I．d）による保持ガス流R1、および（I．e）によるガス流S1のうちの1つまたは複数、より好ましくは（I．a）による供給ガス流F1、（I．c）による透過ガス流P1、および（I．d）による保持ガス流R1のうちの1つまたは複数、より好ましくは（I．c）による透過ガス流P1および（I．d）による保持ガス流R1のうちの1つまたは複数、より好ましくは（I．d）による保持ガス流R1を加熱するための手段をさらに含むことが好ましい場合がある。このような手段は、膜ユニットAが金属膜である場合に好ましく用いられる。
【0158】
好ましくは、ユニット（II）において、膜ユニットBの上流に、ユニット（I）を出るガスを圧縮するための圧縮機が存在しない。
【0159】
好ましくは、膜ユニットAは入口端部および出口端部を有し、膜ユニットBは入口端部および出口端部を有し、膜ユニットAの出口端部と膜ユニットBの入口端部との間に圧縮機は配置されない。
【0160】
好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される。
【0161】
より好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、好ましくは、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、パラジウム金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、ポリマー膜、無機膜、パラジウム金属膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、ポリマー膜、および無機膜、およびそれらの2つ以上の複合体を含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される。より好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、ポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である。
【0162】
膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は金属膜であることが好ましい場合がある。本発明の文脈において、透過ガス流P2および保持ガス流R2を得ることを可能にする限り、任意の金属膜を使用することができるが、上記に開示された金属膜が好ましいことが好ましい。膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜はパラジウム金属膜であることがより好ましい。
【0163】
好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、螺旋巻き、中空繊維、プレート・アンド・フレーム、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むマルチチャネル管からなる群から選択される幾何学的形状、好ましくは、螺旋巻き、中空繊維、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むプレート・アンド・フレームからなる群から選択される幾何学的形状、より好ましくは、螺旋巻き、および中空繊維、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される幾何学的形状を有し、より多くの場合、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、中空繊維の幾何学的形状を有する。
【0164】
好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、0．1から100 Nm3／（m2 hbar）の範囲、好ましくは0．5から75 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは1から50 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは2から40 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは3から30 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは4から20 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは5から10 Nm3／（m2 hbar）の範囲のH2パーミアンスを有する。
【0165】
好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、少なくとも10、好ましくは少なくとも50、より好ましくは少なくとも75、より好ましくは少なくとも100、より好ましくは少なくとも150、より好ましくは少なくとも175、より好ましくは少なくとも200のH2／CH4選択性を有する。
【0166】
好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜は、10から2500の範囲、好ましくは50から2000の範囲、より好ましくは75から1500の範囲、より好ましくは100から1000の範囲、より好ましくは150から500の範囲、より好ましくは175から250の範囲のH2／CH4選択性を有する。
【0167】
好ましくは、膜ユニットBの下流に真空装置が配置されず、好ましくは、ユニット（II）の下流およびユニット（III）の上流に真空装置が配置されない。
【0168】
好ましくは、本ユニット（II）は、
（II．e）保持ガス流R2をガス流S2と供給ガス流F3とに分割するために、（II．d）による出口手段に接続された分割手段をさらに含む。
（II．e）保持ガス流R2をガス流S2と供給ガス流F3とに分割するために、（II．d）による出口手段に接続された分割手段をさらに含む。
【0169】
（II）により、本ユニットは、
（II．f）（II．a）による供給ガス流F2、（II．c）による透過ガス流P2、（II．d）による保持ガス流R2、および（II．e）によるガス流S2のうちの1つまたは複数、より好ましくは（II．a）による供給ガス流F2、（II．c）による透過ガス流P2、および（II．d）による保持ガス流R2のうちの1つまたは複数、より好ましくは（II．a）による供給ガス流F2および（II．d）による保持ガス流R2のうちの1つまたは複数、より好ましくは（II．d）による保持ガス流R2を加熱するための手段をさらに含むことが好ましい。このような手段は、膜ユニットBが金属膜である場合に好ましく用いられる。
（II．f）（II．a）による供給ガス流F2、（II．c）による透過ガス流P2、（II．d）による保持ガス流R2、および（II．e）によるガス流S2のうちの1つまたは複数、より好ましくは（II．a）による供給ガス流F2、（II．c）による透過ガス流P2、および（II．d）による保持ガス流R2のうちの1つまたは複数、より好ましくは（II．a）による供給ガス流F2および（II．d）による保持ガス流R2のうちの1つまたは複数、より好ましくは（II．d）による保持ガス流R2を加熱するための手段をさらに含むことが好ましい。このような手段は、膜ユニットBが金属膜である場合に好ましく用いられる。
【0170】
好ましくは、ユニット（III）において、膜ユニットCの上流に、ユニット（II）を出るガスを圧縮するための圧縮機が存在しない。
【0171】
（III）により、本ユニットは、
（III．f）（III．a）による供給ガス流F3、（III．c）による透過ガス流P3、および（III．d）による保持ガス流R3のうちの1つまたは複数、より好ましくは（III．a）による供給ガス流F3および（III．d）による保持ガス流R3のうちの1つまたは複数、より好ましくは（III．a）による供給ガス流F3を加熱するための手段をさらに含むことが好ましい。このような手段は、膜ユニットBが金属膜である場合に好ましく用いられる。
（III．f）（III．a）による供給ガス流F3、（III．c）による透過ガス流P3、および（III．d）による保持ガス流R3のうちの1つまたは複数、より好ましくは（III．a）による供給ガス流F3および（III．d）による保持ガス流R3のうちの1つまたは複数、より好ましくは（III．a）による供給ガス流F3を加熱するための手段をさらに含むことが好ましい。このような手段は、膜ユニットBが金属膜である場合に好ましく用いられる。
【0172】
好ましくは、膜ユニットBは入口端部および出口端部を有し、膜ユニットCは入口端部および出口端部を有し、膜ユニットBの出口端部と膜ユニットCの入口端部との間に圧縮機は配置されない。
【0173】
好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される。
【0174】
より好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、好ましくは、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、パラジウム金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、ポリマー膜、無機膜、パラジウム金属膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、より好ましくは、ポリマー膜、および無機膜、およびそれらの2つ以上の複合体を含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される。より好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、ポリマー膜、無機膜、またはハイブリッドであり、より好ましくはポリマー膜または無機膜である。
【0175】
膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は金属膜であることが好ましい場合がある。本発明の文脈において、透過ガス流P3および保持ガス流R3を得ることを可能にする限り、任意の金属膜を使用することができるが、上記に開示された金属膜が好ましいことが好ましい。膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜はパラジウム金属膜であることがより好ましい。
【0176】
好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、螺旋巻き、中空繊維、プレート・アンド・フレーム、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むマルチチャネル管からなる群から選択される幾何学的形状、好ましくは、螺旋巻き、中空繊維、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むプレート・アンド・フレームからなる群から選択される幾何学的形状、より好ましくは、螺旋巻き、および中空繊維、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される幾何学的形状を有し、より多くの場合、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、中空繊維の幾何学的形状を有する。
【0177】
好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、0．1から100 Nm3／（m2 hbar）の範囲、好ましくは0．5から75 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは1から50 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは2から40 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは3から30 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは4から20 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは5から10 Nm3／（m2 hbar）の範囲のH2パーミアンスを有する。
【0178】
好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、少なくとも10、好ましくは少なくとも50、より好ましくは少なくとも75、より好ましくは少なくとも100、より好ましくは少なくとも150、より好ましくは少なくとも175、より好ましくは少なくとも200のH2／CH4選択性を有する。
【0179】
好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜は、10から2500の範囲、好ましくは50から2000の範囲、より好ましくは75から1500の範囲、より好ましくは100から1000の範囲、より好ましくは150から500の範囲、より好ましくは175から250の範囲のH2／CH4選択性を有する。
【0180】
好ましくは、膜ユニットCの下流に真空装置が配置されず、好ましくは、ユニット（III）の下流に真空装置が配置されない。
【0181】
本発明はまた、本発明の方法に従って得ることができる、または得られる透過ガス流P1および／またはP2を還元剤として使用するステップを含む、アンモニアの製造方法に関する。好ましくは、透過ガス流P2を使用する前に、前記透過ガス流P2は圧力スイング吸着によって精製される。好ましくは、透過ガス流P1および／またはP2は、本発明の装置による装置から得ることができる、または得られる。
【0182】
本発明はまた、アセチレン製造、メタノール製造、オレフィン製造、発電、およびそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される方法であって、炭化水素源として、好ましくは供給原料および／または燃料として、本発明の方法に従って得ることができる、または得られる保持ガスR2および／またはR3を使用するステップを含む、方法にさらに関する。好ましくは、透過ガス流P1および／またはP2は、本発明の装置から得ることができる、または得られる。
【0183】
本発明の文脈において、用語「金属膜」および「パラジウム金属膜」は、好ましくは膜ユニットAに関して前述で定義された通りであり、そのような定義は上述のように膜ユニットBおよびCに適用可能であることに留意されたい。
【0184】
本発明は、以下の実施形態のセットおよび示されるような依存関係および後方参照から生じる実施形態の組み合わせによってさらに説明される。特に、実施形態の範囲が言及される各例において、例えば、用語の文脈、例えば「実施形態1から4のいずれか1つ」において、この範囲内の全ての実施形態は、当業者に明示的に開示されることを意味する、すなわち、この用語の文言は、「実施形態1、2、3、および4のいずれか1つ」と同義であるとして当業者によって理解されるべきであることに留意されたい。
【0185】
さらに、以下の実施形態のセットは、保護の程度を決定する特許請求の範囲のセットではなく、本発明の一般的かつ好ましい態様に関する説明の適切に構造化された部分を表すことに明示的に留意されたい。
【発明を実施するための形態】
【0186】
1．H2およびCH4を含むガス混合物からH2、好ましくはH2およびCH4の両方を分離する方法であって、
（i）分離ステージであって、
（i．1）H2およびCH4をモル比n（H2）：n（CH4）＝x（F1）、0＜x（F1）≦0．5で含む供給ガス流F1を、少なくとも1つの膜を含む膜ユニットAに通過させるステップであって、少なくとも1つの膜は、一定温度で（供給ガス流F1の圧力／透過ガス流P1の圧力）として計算される、前記少なくとも1つの膜を横切る圧力比φが1より大きい条件で、少なくとも10のH2／CH4選択性を有し、
－モル比n（H2）：n（CH4）＝x（P1）；x（P1）＞x（F1）でH2およびCH4を含む透過ガス流P1と、
－モル比n（H2）：n（CH4）＝x（R1）；x（R1）＜x（F1）でH2およびCH4を含む保持ガス流R1と、を得る、ステップと、
（i．2）保持ガス流R1をさらなる供給ガス流F2としてさらなる分離ステージに通過させるステップであって、F2はR1と同じ組成を有する、ステップと、を含む、分離ステージと、
（ii）さらなる分離ステージであって、
（ii．1）F2を、少なくとも1つの膜を含む膜ユニットBに通過させるステップであって、少なくとも1つの膜は、一定温度で（供給ガス流F2の圧力／透過ガス流P2の圧力）として計算される、前記少なくとも1つの膜を横切る圧力比φが1より大きい条件で、少なくとも10のH2／CH4選択性を有し、
－少なくとも1．4のモル比n（H2）：n（CH4）＝x（P2）；x（P2）＞x（F2）でH2およびCH4を含む透過ガス流P2と、
－＜0．17のモル比n（H2）：n（CH4）＝x（R2）；x（R2）＜x（F2）でH2およびCH4を含む保持ガス流R2と、を得る、ステップと、
（ii．2）任意に、保持ガス流R2をさらなる供給ガス流F3としてさらなる分離ステージ（iii）に通過させるステップであって、F3はR2と同じ組成を有する、ステップと、を含む、さらなる分離ステージと、
（iii）任意のさらなる分離ステージであって、
（iii．1）F3を、少なくとも1つの膜を含むさらなる膜ユニットCに通過させるステップであって、少なくとも1つの膜は、（一定温度で（供給ガス流F3の圧力／透過ガス流P3の圧力）として計算される）前記少なくとも1つの膜を横切る圧力比φが1より大きい条件で、少なくとも10のH2／CH4選択性を有し、
－少なくとも0．39のモル比n（H2）：n（CH4）＝x（P3）；x（P3）＞x（F3）でH2およびCH4を含む透過ガス流P3と、
－≦0．01のモル比n（H2）：n（CH4）＝x（R3）でH2およびCH4を含む保持ガス流R3と、を得る、ステップと、を含む、任意のさらなる分離ステージと、を含む、方法。
（i）分離ステージであって、
（i．1）H2およびCH4をモル比n（H2）：n（CH4）＝x（F1）、0＜x（F1）≦0．5で含む供給ガス流F1を、少なくとも1つの膜を含む膜ユニットAに通過させるステップであって、少なくとも1つの膜は、一定温度で（供給ガス流F1の圧力／透過ガス流P1の圧力）として計算される、前記少なくとも1つの膜を横切る圧力比φが1より大きい条件で、少なくとも10のH2／CH4選択性を有し、
－モル比n（H2）：n（CH4）＝x（P1）；x（P1）＞x（F1）でH2およびCH4を含む透過ガス流P1と、
－モル比n（H2）：n（CH4）＝x（R1）；x（R1）＜x（F1）でH2およびCH4を含む保持ガス流R1と、を得る、ステップと、
（i．2）保持ガス流R1をさらなる供給ガス流F2としてさらなる分離ステージに通過させるステップであって、F2はR1と同じ組成を有する、ステップと、を含む、分離ステージと、
（ii）さらなる分離ステージであって、
（ii．1）F2を、少なくとも1つの膜を含む膜ユニットBに通過させるステップであって、少なくとも1つの膜は、一定温度で（供給ガス流F2の圧力／透過ガス流P2の圧力）として計算される、前記少なくとも1つの膜を横切る圧力比φが1より大きい条件で、少なくとも10のH2／CH4選択性を有し、
－少なくとも1．4のモル比n（H2）：n（CH4）＝x（P2）；x（P2）＞x（F2）でH2およびCH4を含む透過ガス流P2と、
－＜0．17のモル比n（H2）：n（CH4）＝x（R2）；x（R2）＜x（F2）でH2およびCH4を含む保持ガス流R2と、を得る、ステップと、
（ii．2）任意に、保持ガス流R2をさらなる供給ガス流F3としてさらなる分離ステージ（iii）に通過させるステップであって、F3はR2と同じ組成を有する、ステップと、を含む、さらなる分離ステージと、
（iii）任意のさらなる分離ステージであって、
（iii．1）F3を、少なくとも1つの膜を含むさらなる膜ユニットCに通過させるステップであって、少なくとも1つの膜は、（一定温度で（供給ガス流F3の圧力／透過ガス流P3の圧力）として計算される）前記少なくとも1つの膜を横切る圧力比φが1より大きい条件で、少なくとも10のH2／CH4選択性を有し、
－少なくとも0．39のモル比n（H2）：n（CH4）＝x（P3）；x（P3）＞x（F3）でH2およびCH4を含む透過ガス流P3と、
－≦0．01のモル比n（H2）：n（CH4）＝x（R3）でH2およびCH4を含む保持ガス流R3と、を得る、ステップと、を含む、任意のさらなる分離ステージと、を含む、方法。
【0187】
2．透過ガス流および／または保持ガス流の取得において、好ましくは透過ガス流P1および／または保持ガスR1の取得において、真空装置または圧縮機が膜ユニットAの下流で動作せず、より好ましくは真空装置または圧縮機が膜ユニットAの下流で動作しない、実施形態1に記載の方法。
【0188】
3．膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、少なくとも10、好ましくは少なくとも50、より好ましくは少なくとも75、より好ましくは少なくとも100、より好ましくは少なくとも150、より好ましくは少なくとも175、より好ましくは少なくとも200のH2／CH4選択性を有する、実施形態1または2に記載の方法。
【0189】
4．膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、10から2500の範囲、好ましくは50から2000の範囲、より好ましくは75から1500の範囲、より好ましくは100から1000の範囲、より好ましくは150から500の範囲、より好ましくは175から250の範囲、より好ましくは200から250の範囲のH2／CH4選択性を有する、実施形態1から3のいずれか1つに記載の方法。
【0190】
5．膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、パラジウム金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、好ましくは、ポリマー膜、および無機膜、およびそれらの2つ以上の複合体を含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、螺旋巻き、中空繊維、プレート・アンド・フレーム、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むマルチチャネル管からなる群から選択される幾何学的形状、好ましくは、螺旋巻き、中空繊維、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むプレート・アンド・フレームからなる群から選択される幾何学的形状、より好ましくは、螺旋巻き、および中空繊維、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される幾何学的形状を有し、より多くの場合、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、中空繊維の幾何学的形状を有する、実施形態1から4のいずれか1つに記載の方法。
【0191】
6．膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、0．1から100 Nm3／（m2 hbar）の範囲、好ましくは0．5から75 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは1から50 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは2から40 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは3から30 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは4から20 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは5から10 Nm3／（m2 hbar）の範囲のH2パーミアンスを有する、実施形態1から5のいずれか1つに記載の方法。
【0192】
7．（i．1）により、一定温度で（供給ガス流F1の圧力／透過ガス流P1の圧力）として計算される、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜を横切る圧力比φが、少なくとも4、好ましくは少なくとも7、および／または好ましくは最大15、好ましくは最大12である、実施形態1から6のいずれか1つに記載の方法。
【0193】
8．（i．1）により、一定温度で（供給ガス流F1の圧力／透過ガス流P1の圧力）として計算される、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜を横切る圧力比φが、1．5から25の範囲、より好ましくは2から20の範囲、より好ましくは2．5から16の範囲、より好ましくは3から15の範囲、より好ましくは3．5から14の範囲、より好ましくは4から13の範囲、より好ましくは4．5から12の範囲である、実施形態1から6のいずれか1つに記載の方法。
【0194】
9．モル比x（F1）が、0．05から0．5の範囲、好ましくは0．1から0．4の範囲、より好ましくは0．15から0．4の範囲、より好ましくは0．2から0．3の範囲である、実施形態1から8のいずれか1つに記載の方法。
【0195】
10．供給ガス流F1が、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する、実施形態1から9のいずれか1つに記載の方法。
【0196】
11．供給ガス流F1が、5から100bar（abs）の範囲、好ましくは30から80bar（abs）の範囲、より好ましくは40から75bar（abs）の範囲、より好ましくは50から70bar（abs）の範囲の圧力を有する、実施形態1から10のいずれか1つに記載の方法。
【0197】
12．（i．1）により、供給ガス流F1が、H2およびCH4の合計の、F1中に存在する他の全ての成分の総量に対するモル比が5から99．99の範囲であり、好ましくは供給ガス流F1がさらに、3個以下の炭素原子を有する炭化水素の、F1中に存在する他の全ての成分の総量に対するモル比が0から0．11の範囲であり、好ましくは供給ガス流F1がさらに、CO2の、F1中に存在する他の全ての成分の総量に対するモル比が0から0．04の範囲であり、好ましくは供給ガス流F1がさらに、微量ガスの、F1中に存在する他の全ての成分の総量に対するモル比が0から0．01の範囲である、実施形態1から11のいずれか1つに記載の方法。
【0198】
13．（i．1）により、供給ガス流F1が動的H2濃度を有し、好ましくは動的H2濃度は、0．000549から0．00549の範囲、好ましくは0．0011から0．0044の範囲、より好ましくは0．0016から0．0044の範囲、より好ましくは0．00219から0．00329の範囲の1日当たりのH2対CH4のモル比として計算される変化率を有し、好ましくは、モル比、圧力、圧力比、流量比、および温度の全ての値は、91日間の季節にわたって得られたそれぞれの個々の値の総和から計算された平均値を指す、実施形態1から12のいずれか1つに記載の方法。
【0199】
14．供給ガス流F1の供給源が、天然ガスからのCH4と、水電解、水蒸気改質、部分酸化、放射線分解、バイオマス改質、石炭ガス化、バイオマスガス化、発酵、電気水素化、熱分解、および光触媒水分解のうちの1つまたは複数からのH2とを含み、好ましくはこれらからなり、好ましくは、供給ガス流F1の供給源が、天然ガスからのCH4と、水電解、放射線分解、バイオマス改質、バイオマスガス化、発酵、電気水素化、熱分解、および光触媒水分解のうちの1つまたは複数からのH2とを含み、好ましくはこれらからなり、より好ましくは、供給ガス流F1の供給源が、天然ガスからのCH4と、水電解、バイオマス改質、バイオマスガス化、発酵、電気水素化、熱分解、および光触媒水分解のうちの1つまたは複数からのH2とを含み、好ましくはこれらからなる、実施形態1から13のいずれか1つに記載の方法。
【0200】
15．モル比x（P1）が、少なくとも2、好ましくは少なくとも3、より好ましくは少なくとも5、より好ましくは少なくとも9、好ましくは少なくとも14、より好ましくは少なくとも19である、実施形態1から14のいずれか1つに記載の方法。
【0201】
16．モル比x（P1）が、2から2000の範囲、好ましくは3から1000の範囲、より好ましくは4から800の範囲、より好ましくは5から600の範囲、より好ましくは7から500の範囲、より好ましくは9から450の範囲、より好ましくは14から350の範囲、より好ましくは19から300の範囲である、実施形態1から14のいずれか1つに記載の方法。
【0202】
17．透過ガス流P1が、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する、実施形態1から16のいずれか1つに記載の方法。
【0203】
18．透過ガス流P1が、＞1から50bar（abs）の範囲、好ましくは＞1．2から40bar（abs）の範囲、より好ましくは1．3から25bar（abs）の範囲、より好ましくは1．5から20bar（abs）の範囲、より好ましくは1．6から15bar（abs）の範囲、より好ましくは1．8から12bar（abs）の範囲、より好ましくは2から8bar（abs）の範囲の圧力を有する、実施形態1から17のいずれか1つに記載の方法。
【0204】
19．（i．1）により、（流量F1／流量P1）として計算された、供給ガスF1の透過ガス流P1に対する流量比が、2から250の範囲、より好ましくは5から220の範囲、より好ましくは10から210の範囲、より好ましくは15から205の範囲、より好ましくは20から200の範囲である、実施形態1から18のいずれか1つに記載の方法。
【0205】
20．モル比x（R1）が、最大0．49、好ましくは最大0．39、好ましくは最大0．29、より好ましくは最大0．28である、実施形態1から19のいずれか1つに記載の方法。
【0206】
21．モル比x（R1）が、0．045から0．49の範囲、より好ましくは0．095から0．39の範囲、より好ましくは0．13から0．29の範囲、より好ましくは0．145から0．28の範囲、より好ましくは0．15から0．26の範囲である、実施形態1から19のいずれか1つに記載の方法。
【0207】
22．保持ガス流R1が、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する、実施形態1から21のいずれか1つに記載の方法。
【0208】
23．保持ガス流R1が、29．5から75．5bar（abs）の範囲、好ましくは39．5から74．5bar（abs）の範囲、より好ましくは45．5から69．5bar（abs）の範囲の圧力を有する、実施形態1から22のいずれか1つに記載の方法。
【0209】
24．（i．1）により、（流量F1／流量R1）として計算された、供給ガスF1の保持ガス流R1に対する流量比が、＞1から2の範囲、好ましくは1．005から1．9の範囲、より好ましくは1．05から1．8の範囲である、実施形態1から23のいずれか1つに記載の方法。
【0210】
25．本方法が、
（i．2）保持ガス流R1の一部、好ましくは全てをさらなる供給ガス流F2としてさらなる分離ステージに通過させるステップであって、F2はR1と同じ組成を有する、ステップをさらに含む、実施形態1から24のいずれか1つに記載の方法。
（i．2）保持ガス流R1の一部、好ましくは全てをさらなる供給ガス流F2としてさらなる分離ステージに通過させるステップであって、F2はR1と同じ組成を有する、ステップをさらに含む、実施形態1から24のいずれか1つに記載の方法。
【0211】
26．本方法が、
（i．2）ガス流S1中の保持ガス流R1と、さらなる供給ガス流F2とを分割するステップであって、S1およびF2はR1と同じ組成を有する、ステップをさらに含む、実施形態1から25のいずれか1つに記載の方法。
（i．2）ガス流S1中の保持ガス流R1と、さらなる供給ガス流F2とを分割するステップであって、S1およびF2はR1と同じ組成を有する、ステップをさらに含む、実施形態1から25のいずれか1つに記載の方法。
【0212】
27．保持ガス流R1の総量の0から99重量％、好ましくは5から75重量％、より好ましくは10から50重量％、より好ましくは15から25重量％が、ガス流S1に分割され、保持ガス流R1の残りの量が、（S1の重量／R1の重量）として計算された、さらなる供給ガスF2に分割される、実施形態26に記載の方法。
【0213】
28．ガス流S1が、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する、実施形態26または27に記載の方法。
【0214】
29．ガス流S1が、29．5から75．5bar（abs）の範囲、好ましくは39．5から74．5bar（abs）の範囲、より好ましくは45．5から69．5bar（abs）の範囲の圧力を有する、実施形態26から28のいずれか1つに記載の方法。
【0215】
30．（ii．1）により、膜ユニットAと膜ユニットBとの間で圧縮機および／または真空装置が動作せず、ならびに好ましくは透過ガスP2および／または保持ガスR2の取得において真空装置が動作しない、実施形態1から29のいずれか1つに記載の方法。
【0216】
31．膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、少なくとも10、好ましくは少なくとも50、より好ましくは少なくとも75、より好ましくは少なくとも100、より好ましくは少なくとも150、より好ましくは少なくとも175、より好ましくは少なくとも200のH2／CH4選択性を有する、実施形態1から30のいずれか1つに記載の方法。
【0217】
32．膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、10から2500の範囲、好ましくは50から2000の範囲、より好ましくは75から1500の範囲、より好ましくは100から1000の範囲、より好ましくは150から500の範囲、より好ましくは175から250の範囲のH2／CH4選択性を有する、実施形態1から30のいずれか1つに記載の方法。
【0218】
33．膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、パラジウム金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、好ましくは、ポリマー膜、および無機膜、およびそれらの2つ以上の複合体を含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、螺旋巻き、中空繊維、プレート・アンド・フレーム、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むマルチチャネル管からなる群から選択される幾何学的形状、好ましくは、螺旋巻き、中空繊維、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むプレート・アンド・フレームからなる群から選択される幾何学的形状、より好ましくは、螺旋巻き、および中空繊維、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される幾何学的形状を有し、より多くの場合、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、中空繊維の幾何学的形状を有する、実施形態1から32のいずれか1つに記載の方法。
【0219】
34．膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、0．1から100 Nm3／（m2 hbar）の範囲、好ましくは0．5から75 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは1から50 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは2から40 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは3から30 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは4から20 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは5から10 Nm3／（m2 hbar）の範囲のH2パーミアンスを有する、実施形態1から33のいずれか1つに記載の方法。
【0220】
35．（ii．1）により、一定温度で（供給ガス流F2の圧力／透過ガス流P2の圧力）として計算される、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜を横切る圧力比φが、少なくとも4、好ましくは少なくとも7、および／または好ましくは最大50、好ましくは最大40である、実施形態1から34のいずれか1つに記載の方法。
【0221】
36．（ii．1）により、一定温度で（供給ガス流F2の圧力／透過ガス流P2の圧力）として計算される、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜を横切る圧力比φが、1．5から50の範囲、より好ましくは2から20の範囲、より好ましくは2．5から16の範囲、より好ましくは3から15の範囲、より好ましくは3．5から14の範囲、より好ましくは4から13の範囲、より好ましくは4．5から12の範囲である、実施形態1から34のいずれか1つに記載の方法。
【0222】
37．モル比x（F2）が、最大0．49、好ましくは最大0．39、好ましくは最大0．29、より好ましくは最大0．28である、実施形態1から36のいずれか1つに記載の方法。
【0223】
38．モル比x（F2）が、0．045から0．49の範囲、より好ましくは0．095から0．39の範囲、より好ましくは0．13から0．29の範囲、より好ましくは0．145から0．28の範囲、より好ましくは0．15から0．26の範囲である、実施形態1から36のいずれか1つに記載の方法。
【0224】
39．供給ガス流F2が、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する、実施形態1から38のいずれか1つに記載の方法。
【0225】
40．供給ガス流F2が、4．5から99．5bar（abs）の範囲、好ましくは29．5から75．5bar（abs）の範囲、より好ましくは39．5から74．5bar（abs）の範囲、より好ましくは45．5から69．5bar（abs）の範囲の圧力を有する、実施形態1から39のいずれか1つに記載の方法。
【0226】
41．モル比x（P2）が、少なくとも1．5、好ましくは少なくとも2．3、より好ましくは少なくとも4、より好ましくは少なくとも9である、実施形態1から40のいずれか1つに記載の方法。
【0227】
42．モル比x（P2）が、1．5から1000の範囲、好ましくは2．3から100の範囲、より好ましくは4から50の範囲、より好ましくは5．6から20の範囲である、実施形態1から42のいずれか1つに記載の方法。
【0228】
43．透過ガス流P2が、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する、実施形態1から42のいずれか1つに記載の方法。
【0229】
44．透過ガス流P2が、＞1から15bar（abs）の範囲、好ましくは1．2から14bar（abs）の範囲、より好ましくは1．3から13bar（abs）の範囲、より好ましくは3から11bar（abs）の範囲、より好ましくは4から8bar（abs）の範囲の圧力を有する、実施形態1から43のいずれか1つに記載の方法。
【0230】
45．（ii．1）により、（流量F2／流量P2）として計算された、供給ガスF2の透過ガス流P2に対する流量比が、2から20の範囲、好ましくは3から15の範囲、より好ましくは4から11の範囲である、実施形態1から44のいずれか1つに記載の方法。
【0231】
46．モル比x（R2）が、最大0．15、好ましくは最大0．13、より好ましくは最大0．12である、実施形態1から45のいずれか1つに記載の方法。
【0232】
47．モル比x（R2）が、0．01から0．15の範囲、より好ましくは0．015から0．14の範囲、より好ましくは0．02から0．12の範囲である、実施形態1から45のいずれか1つに記載の方法。
【0233】
48．保持ガス流R2が、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する、実施形態1から47のいずれか1つに記載の方法。
【0234】
49．保持ガス流R2が、29から75bar（abs）の範囲、好ましくは39から74bar（abs）の範囲、より好ましくは45から69bar（abs）の範囲の圧力を有する、実施形態1から48のいずれか1つに記載の方法。
【0235】
50．（ii．1）により、（流量F2／流量R2）として計算された、供給ガスF2の保持ガス流R2に対する流量比が、1．05から2の範囲、好ましくは1．07から1．7の範囲、より好ましくは1．1から1．6の範囲である、実施形態1から49のいずれか1つに記載の方法。
【0236】
51．本方法が、
（ii．2）保持ガス流R2の一部、好ましくは全てをさらなる供給ガス流F3としてさらなる分離ステージに通過させるステップであって、F3はR2と同じ組成を有する、ステップをさらに含む、実施形態1から50のいずれか1つに記載の方法。
（ii．2）保持ガス流R2の一部、好ましくは全てをさらなる供給ガス流F3としてさらなる分離ステージに通過させるステップであって、F3はR2と同じ組成を有する、ステップをさらに含む、実施形態1から50のいずれか1つに記載の方法。
【0237】
52．本方法が、
（ii．2）ガス流S2中の保持ガス流R2と、さらなる供給ガス流F2とを分割するステップであって、S2およびF2はR2と同じ組成を有する、ステップをさらに任意に含む、実施形態1から51のいずれか1つに記載の方法。
（ii．2）ガス流S2中の保持ガス流R2と、さらなる供給ガス流F2とを分割するステップであって、S2およびF2はR2と同じ組成を有する、ステップをさらに任意に含む、実施形態1から51のいずれか1つに記載の方法。
【0238】
53．保持ガス流R2の総量の0から99重量％、好ましくは5から75重量％、より好ましくは10から50重量％、より好ましくは15から25重量％が、ガス流S2に分割され、保持ガス流R2の残りの量が、（S2の重量／R2の重量）として計算された、さらなる供給ガスF2に分割される、実施形態52に記載の方法。
【0239】
54．ガス流S2が、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する、実施形態52または53のいずれか1つに記載の方法。
【0240】
55．ガス流S2が、29から75bar（abs）の範囲、好ましくは39から74bar（abs）の範囲、より好ましくは45から69bar（abs）の範囲の圧力を有する、実施形態52から54のいずれか1つに記載の方法。
【0241】
56．（iii．1）により、膜ユニットBと膜ユニットCとの間で圧縮機および／または真空装置が動作せず、ならびに好ましくは透過ガスP3および／または保持ガスR3の取得において真空装置が動作しない、実施形態1から55のいずれか1つに記載の方法。
【0242】
57．膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、少なくとも10、好ましくは少なくとも50、より好ましくは少なくとも75、より好ましくは少なくとも100、より好ましくは少なくとも150、より好ましくは少なくとも175、より好ましくは少なくとも200のH2／CH4選択性を有する、実施形態1から56のいずれか1つに記載の方法。
【0243】
58．膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、10から2500の範囲、好ましくは50から2000の範囲、より好ましくは75から1500の範囲、より好ましくは100から1000の範囲、より好ましくは150から500の範囲、より好ましくは175から250の範囲のH2／CH4選択性を有する、実施形態1から56のいずれか1つに記載の方法。
【0244】
59．膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、パラジウム金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、好ましくは、ポリマー膜、および無機膜、およびそれらの2つ以上の複合体を含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、螺旋巻き、中空繊維、プレート・アンド・フレーム、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むマルチチャネル管からなる群から選択される幾何学的形状、好ましくは、螺旋巻き、中空繊維、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むプレート・アンド・フレームからなる群から選択される幾何学的形状、より好ましくは、螺旋巻き、および中空繊維、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される幾何学的形状を有し、より多くの場合、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、中空繊維の幾何学的形状を有する、実施形態1から58のいずれか1つに記載の方法。
【0245】
60．膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、0．1から100 Nm3／（m2 hbar）の範囲、好ましくは0．5から75 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは1から50 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは2から40 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは3から30 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは4から20 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは5から10 Nm3／（m2 hbar）の範囲のH2パーミアンスを有する、実施形態1から59のいずれか1つに記載の方法。
【0246】
61．（iii．1）により、一定温度で（供給ガス流F3の圧力／透過ガス流P3の圧力）として計算される、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜を横切る圧力比φが、少なくとも20、好ましくは少なくとも30、より好ましくは少なくとも33、および／または好ましくは最大50、より好ましくは最大45、好ましくは最大42である、実施形態1から60のいずれか1つに記載の方法。
【0247】
62．（iii．1）により、一定温度で（供給ガス流F3の圧力／透過ガス流P3の圧力）として計算される、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜を横切る圧力比φが、20から50の範囲、より好ましくは30から45の範囲、より好ましくは33から42の範囲である、実施形態1から60のいずれか1つに記載の方法。
【0248】
63．モル比x（F3）が、最大0．15、好ましくは最大0．13、より好ましくは最大0．12である、実施形態1から62のいずれか1つに記載の方法。
【0249】
64．モル比x（F3）が、0．01から0．15の範囲、より好ましくは0．015から0．14の範囲、より好ましくは0．02から0．12の範囲である、実施形態1から62のいずれか1つに記載の方法。
【0250】
65．供給ガス流F3が、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する、実施形態1から64のいずれか1つに記載の方法。
【0251】
66．供給ガス流F3が、4から99bar（abs）の範囲、好ましくは29から75bar（abs）の範囲、より好ましくは39から74bar（abs）の範囲、より好ましくは45から69bar（abs）の範囲の圧力を有する、実施形態1から65のいずれか1つに記載の方法。
【0252】
67．モル比x（P3）が、少なくとも0．4、好ましくは少なくとも0．7、より好ましくは少なくとも0．8、より好ましくは少なくとも1．8である、実施形態1から66のいずれか1つに記載の方法。
【0253】
68．モル比x（P3）が、0．4から9の範囲、好ましくは0．7から5の範囲、より好ましくは0．8から4．9の範囲、より好ましくは1．8から4．5の範囲である、実施形態1から66のいずれか1つに記載の方法。
【0254】
69．透過ガス流P3が、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する、実施形態1から68のいずれか1つに記載の方法。
【0255】
70．透過ガス流P3が、＞1から5bar（abs）の範囲、好ましくは1．1から4bar（abs）の範囲、より好ましくは1．2から3bar（abs）の範囲の圧力を有する、実施形態1から69のいずれか1つに記載の方法。
【0256】
71．（iii．1）により、（流量F3／流量P3）として計算された、供給ガスF3の透過ガス流P3に対する流量比が、2．5から42の範囲、好ましくは5から35の範囲、より好ましくは10から20の範囲である、実施形態1から70のいずれか1つに記載の方法。
【0257】
72．モル比x（R3）が、最大0．009、好ましくは最大0．005、より好ましくは最大0．002である、実施形態1から71のいずれか1つに記載の方法。
【0258】
73．モル比x（R3）が、0．01から0．005の範囲、より好ましくは0．009から0．004の範囲、より好ましくは0．008から0．002の範囲である、実施形態1から71のいずれか1つに記載の方法。
【0259】
74．保持ガス流R3が、－30℃から60℃の範囲、好ましくは－15℃から50℃の範囲、より好ましくは0℃から40℃の範囲、より好ましくは5℃から35℃の範囲、より好ましくは15℃から30℃の範囲の温度を有する、実施形態1から73のいずれか1つに記載の方法。
【0260】
75．保持ガス流R3が、28．5から74．5bar（abs）の範囲、好ましくは38．5から73．5bar（abs）の範囲、より好ましくは44．5から68．5bar（abs）の範囲の圧力を有する、実施形態1から74のいずれか1つに記載の方法。
【0261】
76．（iii．1）により、（流量F3／流量R3）として計算された、供給ガスF3の保持ガス流R3に対する流量比が、1．01から1．6の範囲、好ましくは1．05から1．4の範囲、より好ましくは1．09から1．3の範囲である、実施形態1から75のいずれか1つに記載の方法。
【0262】
77．透過ガス流P2および透過流P3のうちの1つまたは複数を精製するステップをさらに含む、実施形態1から76のいずれか1つに記載の方法。
【0263】
78．H2およびCH4を含むガス混合物からH2、好ましくはH2およびCH4の両方を分離する装置であって、
（I）ユニットであって、
（I．a）H2およびCH4を含む供給ガス流F1を膜ユニットAに通過させるための供給手段と、
（I．b）（I．a）による供給ガス流F1を通過させるための供給手段に接続された膜ユニットAであって、少なくとも10のH2／CH4選択性を有する少なくとも1つの膜を含む、膜ユニットAと、
（I．c）膜ユニットAから透過ガス流P1を除去するために、膜ユニットAに接続された出口手段と、
（I．d）膜ユニットAから保持ガス流R1を除去するために、膜ユニットAに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、
（II）ユニットであって、
（II．a）（I．d）による出口手段に接続され、供給ガスF2としてガス流R1を膜ユニットBに通過させるための供給手段と、
（II．b）（II．a）による供給ガス流F2を通過させるための供給手段に接続された膜ユニットBであって、少なくとも10のH2／CH4選択性を有する少なくとも1つの膜を含む、膜ユニットBと、
（II．c）膜ユニットBから透過流P2を除去するために、膜ユニットBに接続された出口手段と、
（II．d）膜ユニットBから保持流R2を除去するために、膜ユニットBに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、
（III）任意に、ユニットであって、
（III．a）（II．d）による出口手段に接続された供給手段であって、ガス流F3を膜ユニットCに通過させるための供給手段と、
（III．b）（III．a）による供給手段に接続された膜ユニットCであって、少なくとも10のH2／CH4選択性を有する少なくとも1つの膜を含む、膜ユニットCと、
（III．c）膜ユニットCから透過流P3を除去するために、膜ユニットCに接続された出口手段と、
（III．d）膜ユニットCから保持流R3を除去するために、膜ユニットCに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、を備える、装置にさらに関する。
（I）ユニットであって、
（I．a）H2およびCH4を含む供給ガス流F1を膜ユニットAに通過させるための供給手段と、
（I．b）（I．a）による供給ガス流F1を通過させるための供給手段に接続された膜ユニットAであって、少なくとも10のH2／CH4選択性を有する少なくとも1つの膜を含む、膜ユニットAと、
（I．c）膜ユニットAから透過ガス流P1を除去するために、膜ユニットAに接続された出口手段と、
（I．d）膜ユニットAから保持ガス流R1を除去するために、膜ユニットAに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、
（II）ユニットであって、
（II．a）（I．d）による出口手段に接続され、供給ガスF2としてガス流R1を膜ユニットBに通過させるための供給手段と、
（II．b）（II．a）による供給ガス流F2を通過させるための供給手段に接続された膜ユニットBであって、少なくとも10のH2／CH4選択性を有する少なくとも1つの膜を含む、膜ユニットBと、
（II．c）膜ユニットBから透過流P2を除去するために、膜ユニットBに接続された出口手段と、
（II．d）膜ユニットBから保持流R2を除去するために、膜ユニットBに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、
（III）任意に、ユニットであって、
（III．a）（II．d）による出口手段に接続された供給手段であって、ガス流F3を膜ユニットCに通過させるための供給手段と、
（III．b）（III．a）による供給手段に接続された膜ユニットCであって、少なくとも10のH2／CH4選択性を有する少なくとも1つの膜を含む、膜ユニットCと、
（III．c）膜ユニットCから透過流P3を除去するために、膜ユニットCに接続された出口手段と、
（III．d）膜ユニットCから保持流R3を除去するために、膜ユニットCに接続された出口手段と、を含む、ユニットと、を備える、装置にさらに関する。
【0264】
79．前記装置が、実施形態1から77に記載の方法に従って、H2、好ましくはH2およびCH4の両方を分離するためのものである、実施形態78に記載の装置。
【0265】
80．ユニット（I）において、膜ユニットAの上流に圧縮機が存在しない、実施形態78または79に記載の装置。
【0266】
81．入口端部および出口端部を有し、ユニット（I）が入口端部および出口端部を有し、ユニット（I）が装置の第1のユニットであり、装置の入口端部とユニット（I）の入口端部との間に圧縮機は配置されない、実施形態78から80のいずれか1つに記載の装置。
【0267】
82．膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、パラジウム金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、好ましくは、ポリマー膜、および無機膜、およびそれらの2つ以上の複合体を含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、好ましくは、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、螺旋巻き、中空繊維、プレート・アンド・フレーム、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むマルチチャネル管からなる群から選択される幾何学的形状、好ましくは、螺旋巻き、中空繊維、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むプレート・アンド・フレームからなる群から選択される幾何学的形状、より好ましくは、螺旋巻き、および中空繊維、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される幾何学的形状を有し、より多くの場合、膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、中空繊維の幾何学的形状を有する、実施形態78から81のいずれか1つに記載の装置。
【0268】
83．膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、0．1から100 Nm3／（m2 hbar）の範囲、好ましくは0．5から75 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは1から50 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは2から40 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは3から30 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは4から20 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは5から10 Nm3／（m2 hbar）の範囲のH2パーミアンスを有する、実施形態78から82のいずれか1つに記載の装置。
【0269】
84．膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、少なくとも10、好ましくは少なくとも50、好ましくは少なくとも75、より好ましくは少なくとも100、より好ましくは少なくとも150、より好ましくは少なくとも175、より好ましくは少なくとも200のH2／CH4選択性を有する、実施形態78から83のいずれか1つに記載の装置。
【0270】
85．膜ユニットAに含まれる少なくとも1つの膜が、10から2500の範囲、好ましくは50から2000の範囲、より好ましくは75から1500の範囲、より好ましくは100から1000の範囲、より好ましくは150から500の範囲、より好ましくは175から250の範囲のH2／CH4選択性を有する、実施形態78から83のいずれか1つに記載の装置。
【0271】
86．膜ユニットAの下流に真空装置が配置されず、好ましくは、ユニット（I）の下流およびユニット（II）の上流に真空装置が配置されない、実施形態78から85のいずれか1つに記載の装置。
【0272】
87．（I）により、本ユニットが、
（I．e）保持ガス流R1をガス流S1と供給ガス流F2とに分割するために、（I．d）による出口手段に接続された分割手段をさらに含む、実施形態78から86のいずれか1つに記載の装置。
（I．e）保持ガス流R1をガス流S1と供給ガス流F2とに分割するために、（I．d）による出口手段に接続された分割手段をさらに含む、実施形態78から86のいずれか1つに記載の装置。
【0273】
88．ユニット（II）において、膜ユニットBの上流に、ユニット（I）を出るガスを圧縮するための圧縮機が存在しない、実施形態78から87のいずれか1つに記載の装置。
【0274】
89．膜ユニットAが入口端部および出口端部を有し、膜ユニットBが入口端部および出口端部を有し、膜ユニットAの出口端部と膜ユニットBの入口端部との間に圧縮機は配置されない、実施形態78から88のいずれか1つに記載の装置。
【0275】
90．膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、パラジウム金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、好ましくは、ポリマー膜、および無機膜、およびそれらの2つ以上の複合体を含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、好ましくは、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、螺旋巻き、中空繊維、プレート・アンド・フレーム、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むマルチチャネル管からなる群から選択される幾何学的形状、好ましくは、螺旋巻き、中空繊維、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むプレート・アンド・フレームからなる群から選択される幾何学的形状、より好ましくは、螺旋巻き、および中空繊維、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される幾何学的形状を有し、より多くの場合、膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、中空繊維の幾何学的形状を有する、実施形態78から89のいずれか1つに記載の装置。
【0276】
91．膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、0．1から100 Nm3／（m2 hbar）の範囲、好ましくは0．5から75 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは1から50 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは2から40 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは3から30 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは4から20 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは5から10 Nm3／（m2 hbar）の範囲のH2パーミアンスを有する、実施形態78から90のいずれか1つに記載の装置。
【0277】
92．膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、少なくとも10、好ましくは少なくとも50、より好ましくは少なくとも75、より好ましくは少なくとも100、より好ましくは少なくとも150、より好ましくは少なくとも175、より好ましくは少なくとも200のH2／CH4選択性を有する、実施形態78から91のいずれか1つに記載の装置。
【0278】
93．膜ユニットBに含まれる少なくとも1つの膜が、10から2500の範囲、好ましくは50から2000の範囲、より好ましくは75から1500の範囲、より好ましくは100から1000の範囲、より好ましくは150から500の範囲、より好ましくは175から250の範囲のH2／CH4選択性を有する、実施形態78から91のいずれか1つに記載の装置。
【0279】
94．膜ユニットBの下流に真空装置が配置されず、好ましくは、ユニット（II）の下流およびユニット（III）の上流に真空装置が配置されない、実施形態78から93のいずれか1つに記載の装置。
【0280】
95．本ユニット（II）が、
（II．e）保持ガス流R2をガス流S2と供給ガス流F3とに分割するために、（II．d）による出口手段に接続された分割手段をさらに含む、実施形態78から94のいずれか1つに記載の装置。
（II．e）保持ガス流R2をガス流S2と供給ガス流F3とに分割するために、（II．d）による出口手段に接続された分割手段をさらに含む、実施形態78から94のいずれか1つに記載の装置。
【0281】
96．ユニット（III）において、膜ユニットCの上流に、ユニット（II）を出るガスを圧縮するための圧縮機が存在しない、実施形態78から95のいずれか1つに記載の装置。
【0282】
97．膜ユニットBが入口端部および出口端部を有し、膜ユニットCが入口端部および出口端部を有し、膜ユニットBの出口端部と膜ユニットCの入口端部との間に圧縮機は配置されない、実施形態78から96のいずれか1つに記載の装置。
【0283】
98．膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、ポリマー膜、無機膜、炭素膜、パラジウム金属膜、プロトン伝導性セラミック膜、およびそれらの2つ以上の複合体またはハイブリッドを含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、好ましくは、ポリマー膜、および無機膜、およびそれらの2つ以上の複合体を含むそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択され、好ましくは、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、螺旋巻き、中空繊維、プレート・アンド・フレーム、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むマルチチャネル管からなる群から選択される幾何学的形状、好ましくは、螺旋巻き、中空繊維、およびそれらの2つ以上の組み合わせを含むプレート・アンド・フレームからなる群から選択される幾何学的形状、より好ましくは、螺旋巻き、および中空繊維、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される幾何学的形状を有し、より多くの場合、膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、中空繊維の幾何学的形状を有する、実施形態78から97のいずれか1つに記載の装置。
【0284】
99．膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、0．1から100 Nm3／（m2 hbar）の範囲、好ましくは0．5から75 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは1から50 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは2から40 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは3から30 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは4から20 Nm3／（m2 hbar）の範囲、より好ましくは5から10 Nm3／（m2 hbar）の範囲のH2パーミアンスを有する、実施形態78から98のいずれか1つに記載の装置。
【0285】
100．膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、少なくとも10、好ましくは少なくとも50、より好ましくは少なくとも75、より好ましくは少なくとも100、より好ましくは少なくとも150、より好ましくは少なくとも175、より好ましくは少なくとも200のH2／CH4選択性を有する、実施形態78から99のいずれか1つに記載の装置。
【0286】
101．膜ユニットCに含まれる少なくとも1つの膜が、10から2500の範囲、好ましくは50から2000の範囲、より好ましくは75から1500の範囲、より好ましくは100から1000の範囲、より好ましくは150から500の範囲、より好ましくは175から250の範囲のH2／CH4選択性を有する、実施形態78から99のいずれか1つに記載の装置。
【0287】
102．膜ユニットCの下流に真空装置が配置されず、好ましくは、ユニット（III）の下流に真空装置が配置されない、実施形態78から101のいずれか1つに記載の装置。
【0288】
103．アンモニアの製造方法であって、
実施形態1から77のいずれか1つに記載の方法に従って得ることができる、または得られる透過ガス流P1および／またはP2を還元剤として使用するステップを含む、方法。
実施形態1から77のいずれか1つに記載の方法に従って得ることができる、または得られる透過ガス流P1および／またはP2を還元剤として使用するステップを含む、方法。
【0289】
104．透過ガス流P2を使用する前に、前記透過ガス流P2が圧力スイング吸着によって精製される、実施形態103に記載の方法。
【0290】
105．透過ガス流P1および／またはP2が、実施形態78から102のいずれか1つに記載の装置から得ることができる、または得られる、実施形態103または104に記載の方法。
【0291】
106．アセチレン製造、メタノール製造、オレフィン製造、発電、およびそれらの2つ以上の組み合わせからなる群から選択される方法であって、
炭化水素源として、好ましくは供給原料および／または燃料として、実施形態1から77のいずれか1つに記載の方法に従って得ることができる、または得られる保持ガスR2および／またはR3を使用するステップを含む、方法。
炭化水素源として、好ましくは供給原料および／または燃料として、実施形態1から77のいずれか1つに記載の方法に従って得ることができる、または得られる保持ガスR2および／またはR3を使用するステップを含む、方法。
【0292】
107．透過ガス流P1および／またはP2が、実施形態78から102のいずれか1つに記載の装置から得ることができる、または得られる、実施形態106に記載の方法。
【実施例】
【0293】
参考例1 膜選択
膜を選択する際に以下の考察を行った。
膜を選択する際に以下の考察を行った。
【0294】
圧力比および選択性は以下のように定義される。
式中、Nは特定の成分のパーミアンス（圧力規格化フラックス）である。大気圧以上の透過圧力の試験。膜選択性については、α値が10、50、200、および2000である4つのシナリオを使用した。
【数1】
【数2】
【0295】
本発明の文脈において、式（2）に従ってαとして表される、従来技術では透過選択性とも呼ばれることが多い膜選択性は、（パーミアンスH2：パーミアンスCH4）として計算される、水素およびメタンのパーミアンスの比として本明細書で定義される。
【0296】
本発明の文脈において、パーミアンス、好ましくはH2膜パーミアンスは、H2の、式2に記載されるように計算された膜を横切る駆動力に対するフラックスの比として本明細書で定義される。同様に、パーミアンス、好ましくはCH4膜パーミアンスもまた、CH4の、上記のように計算された膜を横切る駆動力に対するフラックスの比として本明細書で定義される。
【0297】
参考例2 シミュレーション条件
膜ステージの性能を、Matlab（バージョンR2019b）を使用してシミュレーションした。透過濃度cp、透過および保持流量比、ステージカット（θ）は、Saltonstall，C．W．「Calculation of the membrane area required for gas separations」、Journal of Membrane Science、1987年、第32巻、第2から3号、185から193頁によって概説されている二成分混合物の手順から導出された以下の式を使用して計算した。ここで、混合物は、水素およびメタンの2つの成分からなり、それぞれモル分率nH2およびnCH4を有し、nH2＝モルH2／（モルH2＋モルCH4）であると仮定した。2つの成分のパーミアンスは一定である、すなわち、濃度に依存しないと仮定した。計算を実行するために、全ての膜ステージについて、供給流パラメータ（流量、組成、圧力）、保持流パラメータ（圧力、所望の組成）、透過流パラメータ（圧力）、および選択性を入力として使用した。これは、膜ステージA、B、およびCの3つの独立したシミュレーションをもたらす。
式中：
および：
膜ステージの性能を、Matlab（バージョンR2019b）を使用してシミュレーションした。透過濃度cp、透過および保持流量比、ステージカット（θ）は、Saltonstall，C．W．「Calculation of the membrane area required for gas separations」、Journal of Membrane Science、1987年、第32巻、第2から3号、185から193頁によって概説されている二成分混合物の手順から導出された以下の式を使用して計算した。ここで、混合物は、水素およびメタンの2つの成分からなり、それぞれモル分率nH2およびnCH4を有し、nH2＝モルH2／（モルH2＋モルCH4）であると仮定した。2つの成分のパーミアンスは一定である、すなわち、濃度に依存しないと仮定した。計算を実行するために、全ての膜ステージについて、供給流パラメータ（流量、組成、圧力）、保持流パラメータ（圧力、所望の組成）、透過流パラメータ（圧力）、および選択性を入力として使用した。これは、膜ステージA、B、およびCの3つの独立したシミュレーションをもたらす。
【数3】
【数4】
【数5】
【数6】
【数7】
【数8】
【数9】
【数10】
【数11】
【0298】
次に、供給をステージ（i）（R1）の保持に等しいステージ（ii）（F2）に設定することによって膜ステージを連結した（すなわち、S1＝0と仮定する）。供給から保持への圧力降下は、膜ステージ当たり0．5barと仮定した（例えば、R1＝F1－0．5bar）。シミュレーションは、1 Nm3／（m2 hbar）の固定H2パーミアンスを使用して実行した。次に、以下のパラメータについてパラメータ変動を実行した。
・膜選択性（4つのα値：10、50、200、および2000）、
・ステージ（i）の透過圧力（5値：1．3、5、7．5、10、25bar（絶対））、
・R1中のH2およびCH4からなる混合物中のH2のH2保持モル分率（多くの値：cR1＝cF1・x、式中、x＝0．58～0．98、ステップ0．04）、
・R2中のH2およびCH4からなる混合物中のH2の保持モル分率（4値：0．025、0．05、0．075、0．10）（保持を発電所に送るための最大10％に基づく）、
供給の組成および圧力を20％水素および51barで一定に保った。このシミュレーションは、表1から表4に与えられた統計パラメータに要約された合計3520個の異なるシナリオを与える。膜および異なる供給流を図1に示す。
・膜選択性（4つのα値：10、50、200、および2000）、
・ステージ（i）の透過圧力（5値：1．3、5、7．5、10、25bar（絶対））、
・R1中のH2およびCH4からなる混合物中のH2のH2保持モル分率（多くの値：cR1＝cF1・x、式中、x＝0．58～0．98、ステップ0．04）、
・R2中のH2およびCH4からなる混合物中のH2の保持モル分率（4値：0．025、0．05、0．075、0．10）（保持を発電所に送るための最大10％に基づく）、
供給の組成および圧力を20％水素および51barで一定に保った。このシミュレーションは、表1から表4に与えられた統計パラメータに要約された合計3520個の異なるシナリオを与える。膜および異なる供給流を図1に示す。
【0299】
表の考察
表1から表4は各々が、それぞれ10、50、200、および2000の水素選択性を有する膜と直列に動作する3つのステージ全てについて得られた結果の一般統計パラメータに関し、一連の各膜ユニットは同じ膜選択性を使用する。前記表には、シミュレーションされた選択性当たりの膜ユニットの全アンサンブルの最大値および最小値、ならびに平均値および中央値が示されている。灰色のボックスの全ての値を一定に保持し、黒色および白色の全ての値を変化させた。水素およびメタン濃度に関するシミュレーションで得られた結果は、（H2濃度／H2およびCH4濃度の総合計）として定義されるモル分率で得られ、次いで、（H2濃度／CH4濃度）として定義される全ての表に示されるモル比に変換された。
表1から表4は各々が、それぞれ10、50、200、および2000の水素選択性を有する膜と直列に動作する3つのステージ全てについて得られた結果の一般統計パラメータに関し、一連の各膜ユニットは同じ膜選択性を使用する。前記表には、シミュレーションされた選択性当たりの膜ユニットの全アンサンブルの最大値および最小値、ならびに平均値および中央値が示されている。灰色のボックスの全ての値を一定に保持し、黒色および白色の全ての値を変化させた。水素およびメタン濃度に関するシミュレーションで得られた結果は、（H2濃度／H2およびCH4濃度の総合計）として定義されるモル分率で得られ、次いで、（H2濃度／CH4濃度）として定義される全ての表に示されるモル比に変換された。
【0300】
表5から表8は各々が、実施例番号で示されている3つ全ての膜ユニットの膜選択性を有するシミュレーションの代表的な具体例に関する。灰色のボックスで与えられた全ての値を一定に保持し、黒色および白色の値を変化させた。
【0301】
全ての表の結果から分かるように、H2の純度を有する透過流P1のより高い圧力は、選択性の増加と相関していた。これは、表1から表4のP1の中央値および平均値を観察することによって、一般的な意味で明らかである。分かるように、可能な限り最高の圧力で最も純粋な水素が第1のステージから得られ、水素がさらなるステージで除去されるにつれて分離がより困難になる。しかしながら、これらの中間純度は、圧力スイング吸着によってさらに精製され得る、加熱に使用され得る、または供給源にリサイクルされ得る。しかしながら、中間混合物をリサイクルするには、圧縮機ステージが必要になる可能性が高い。さらに、R3は不変として計算されており、したがって、精製メタンも全ての膜シナリオについて得られる。したがって、全ての流れは、合成プロセスおよび発電ニーズの両方に適用可能である。このことは、50の選択性を有する膜でさえ、水素およびメタンの両方について優れた純度を示す表5から表8に示される結果にも反映される。
【0302】
【表1】
【0303】
【表2】
【0304】
【表3】
【0305】
【表4】
【0306】
【表5】
【0307】
【表6】
【0308】
【表7】
【0309】
【表8】
【図面の簡単な説明】
【0310】
【図1】本発明の好ましい実施形態による装置の概略図である。H2およびCH4を含む、好ましくはH2およびCH4からなるガス混合物の供給流F1は、膜ユニットAを含むユニット（I）に導入される。供給流F1は、膜ユニットAを通り、透過ガス流P1および保持ガス流R1に分離される。P1に存在する水素濃度は、R1およびF1より大きい。R1は、任意に、供給ガス流F2とガス流S1とに分割することができる。供給ガスF2および任意にガス流S1の組成は、保持ガス流R1と同じである。保持ガス流R1は、供給ガスF2として膜ユニットBを含むユニット（II）に送られる。供給流F2は、膜ユニットBを通り、透過ガス流P2および保持ガス流R2に分離される。P2に存在する水素濃度は、R2およびF2より大きい。R1は、任意に、供給ガス流F3とガス流S2とに分割することができる。供給ガスF3および任意にガス流S2の組成は、保持ガス流R2と同じである。P2は、任意に、還元剤として使用するためにさらに精製され得る。保持ガス流R2は、供給ガスF3として膜ユニットCを含むユニット（III）に送られる。供給流F3は、膜ユニットCを通り、透過ガス流P3および保持ガス流R3に分離される。P3に存在する水素濃度は、R3およびF3より大きい。R3は、0．01以下の水素対メタンのモル比を有する。P3は、任意に、還元剤として使用するためにさらに精製され得る、または好ましくは加熱のためのエネルギー源として使用され得る。
【0311】
例えば、全ての流れが、膜ユニットAからCが200の選択性を有する上記のような3ユニットシステムで活性である場合、シミュレーションは、以下の通り計算した、
圧力が51bar（abs）およびのH2／CH4モル比が0．25であるF1を、ユニット（I）の膜ユニットAによって、
－圧力比φ（一定Tにおける圧力F1／P1）が10．2、流量比（流れF1／P1）が15．43、およびH2／CH4モル比が19であるP1と、
－圧力が50．5bar（abs）、流量比（流れF1／R1）が1．069、およびH2／CH4モル比が0．174であるR1と、に分離し、R1を、同じ組成およびR1の圧力を有するF2およびS1にさらに分割し、流量比（流れR1／F2）が1．38および流量比（流れR1／S1）が3．58であった、
F2を、ユニット（II）の膜ユニットBによって、
－圧力比φ（一定Tにおける圧力F2／P2）が10．1、流量比（流れF2／P2）が7．14、およびH2／CH4モル比が2．98のP2と、
－圧力が50bar（abs）、流量比（流れF2／R2）が1．16、およびH2／CH4モル比が0．053であるR2と、にさらに分割し、R2を、同じ組成およびR2の圧力を有するF3およびS2にさらに分割し、流量比（流れR2／F3）が3．04および流量比（流れR2／S2）が1．49であった、
F3を、ユニット（III）の膜ユニットCによって、
－圧力比φ（一定Tにおける圧力F3／P3）が38．5、流量比（流れF3／P3）が15．28、およびH2／CH4モル比が1．6であるP3と、
－圧力が49．5bar（abs）、流量比（流れF3／R3）が1．07、およびH2／CH4モル比が0．01であるR3と、にさらに分割した。
圧力が51bar（abs）およびのH2／CH4モル比が0．25であるF1を、ユニット（I）の膜ユニットAによって、
－圧力比φ（一定Tにおける圧力F1／P1）が10．2、流量比（流れF1／P1）が15．43、およびH2／CH4モル比が19であるP1と、
－圧力が50．5bar（abs）、流量比（流れF1／R1）が1．069、およびH2／CH4モル比が0．174であるR1と、に分離し、R1を、同じ組成およびR1の圧力を有するF2およびS1にさらに分割し、流量比（流れR1／F2）が1．38および流量比（流れR1／S1）が3．58であった、
F2を、ユニット（II）の膜ユニットBによって、
－圧力比φ（一定Tにおける圧力F2／P2）が10．1、流量比（流れF2／P2）が7．14、およびH2／CH4モル比が2．98のP2と、
－圧力が50bar（abs）、流量比（流れF2／R2）が1．16、およびH2／CH4モル比が0．053であるR2と、にさらに分割し、R2を、同じ組成およびR2の圧力を有するF3およびS2にさらに分割し、流量比（流れR2／F3）が3．04および流量比（流れR2／S2）が1．49であった、
F3を、ユニット（III）の膜ユニットCによって、
－圧力比φ（一定Tにおける圧力F3／P3）が38．5、流量比（流れF3／P3）が15．28、およびH2／CH4モル比が1．6であるP3と、
－圧力が49．5bar（abs）、流量比（流れF3／R3）が1．07、およびH2／CH4モル比が0．01であるR3と、にさらに分割した。
【符号の説明】
【0312】
Ｆ１：供給ガス流
Ｆ２：供給ガス流
Ｆ３：供給ガス流
Ｐ１：透過ガス流
Ｐ２：透過ガス流
Ｐ３：透過ガス流
Ｒ１：保持ガス流
Ｒ２：保持ガス流
Ｒ３：保持ガス流
Ｓ１：ガス流
Ｓ２：ガス流
Ａ：膜ユニット
Ｂ：膜ユニット
Ｃ：膜ユニット
Ｆ２：供給ガス流
Ｆ３：供給ガス流
Ｐ１：透過ガス流
Ｐ２：透過ガス流
Ｐ３：透過ガス流
Ｒ１：保持ガス流
Ｒ２：保持ガス流
Ｒ３：保持ガス流
Ｓ１：ガス流
Ｓ２：ガス流
Ａ：膜ユニット
Ｂ：膜ユニット
Ｃ：膜ユニット
【図1】
【国際調査報告】