特表 2023-552127 電極組立体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2023-12-14

(54)【発明の名称】電極組立体

(51)【国際特許分類】

   H01M 10/04 20060101AFI20231207BHJP

   H01M 50/46 20210101ALI20231207BHJP

   H01M 50/489 20210101ALI20231207BHJP

   H01M 50/466 20210101ALI20231207BHJP

   H01M 10/052 20100101ALI20231207BHJP

   H01M 10/0583 20100101ALI20231207BHJP

【ＦＩ】

H01M10/04 Z

H01M50/46

H01M50/489

H01M50/466

H01M10/052

H01M10/0583

【審査請求】有

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2023532231

(86)(22)【出願日】2022-07-08

(85)【翻訳文提出日】2023-05-25

(86)【国際出願番号】 KR2022010007

(87)【国際公開番号】W WO2023282720

(87)【国際公開日】2023-01-12

(31)【優先権主張番号】10-2021-0090588

(32)【優先日】2021-07-09

(33)【優先権主張国・地域又は機関】KR

(31)【優先権主張番号】10-2021-0090589

(32)【優先日】2021-07-09

(33)【優先権主張国・地域又は機関】KR

(31)【優先権主張番号】10-2021-0090592

(32)【優先日】2021-07-09

(33)【優先権主張国・地域又は機関】KR

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】521065355

【氏名又は名称】エルジー エナジー ソリューション リミテッド

(74)【代理人】

【識別番号】110000877

【氏名又は名称】弁理士法人ＲＹＵＫＡ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】ユーン、セ ヒュン

(72)【発明者】

【氏名】キム、ボムス

(72)【発明者】

【氏名】キム、ヒーヨン

(72)【発明者】

【氏名】キム、ヨン ナム

(72)【発明者】

【氏名】ホン、ジョンウー

【テーマコード（参考）】

5H021

5H028

5H029

【Ｆターム（参考）】

5H021AA06

5H021CC19

5H021HH00

5H021HH10

5H028AA05

5H028CC07

5H028CC10

5H028CC11

5H028HH00

5H029AJ14

5H029AK02

5H029AK03

5H029AL02

5H029AL06

5H029AL07

5H029AL11

5H029AL12

5H029BJ14

5H029CJ03

5H029CJ05

5H029DJ04

5H029DJ12

5H029HJ00

5H029HJ03

5H029HJ12

(57)【要約】

本発明は、積層軸に沿ってスタックに配列された複数の電極を含み、スタックのそれぞれの電極は、その間に位置されたそれぞれの分離器の部分によってスタックの電極のうち連続した電極から積層軸に沿って分離された電極組立体に関する。スタックの少なくとも１つの外部表面は、第１領域および第２領域を定義するパターンを含んでもよく、ここで、第２領域に対応するスタックの第２部分は、第１領域に対応するスタックの第１部分とは異なる特性または高さを有する。前記特性は、積層物の少なくとも１つの外面の陰影または色相、第１および第２領域における分離膜部の通気性、および第１および第２領域における電極と分離膜部との間の接着力のいずれかを含んでもよい。

【特許請求の範囲】

【請求項1】

積層軸に沿って積層物に配列された複数の電極を含み、
前記積層物内のそれぞれの電極は、前記積層物内の電極のうち１つから前記積層軸に沿ってその間に位置するそれぞれの分離膜によって分離され、
前記積層物の少なくとも１つの外部表面は、第１領域および第２領域で構成されたパターンを含み、
前記第２領域に対応する前記積層物の第２部分は、前記第１領域に対応する前記積層物の第１部分とは異なる特性または高さを有する、電極組立体。

【請求項2】

前記第２領域に対応する前記積層物の第２部分は、前記第１領域に対応する前記積層物の第１部分とは異なる特性を有し、
前記特性は、前記積層物の少なくとも１つの外面の陰影、色相、前記第１領域と第２領域の分離膜部分の通気性、および第１領域と第２領域の電極と分離膜部分との間の接着力のいずれかを含む、請求項１に記載の電極組立体。

【請求項3】

前記パターンを含む前記積層物の少なくとも１つの外面は、前記積層軸に沿って前記積層物の対向する側面から、前記積層物の上面、下面または上面と下面の両方である、請求項１に記載の電極組立体。

【請求項4】

前記パターンは、前記第１領域のうち２つ以上および前記第２領域のうち２つ以上を含み、
前記第１領域は互いに離間し、前記第２領域は互いに離間している、請求項１に記載の電極組立体。

【請求項5】

前記第１領域と前記第２領域は、前記積層物の幅方向に沿って交互に位置し、
前記幅方向は、前記積層軸を横切る、請求項１に記載の電極組立体。

【請求項6】

前記第１領域は、前記第２領域の幅より小さい幅を有する、請求項１に記載の電極組立体。

【請求項7】

前記パターンは複数の前記第２領域を含み、前記第１領域の数は前記第２領域の数より少ない、請求項１に記載の電極組立体。

【請求項8】

前記分離膜は前記電極に接着され、前記積層軸に沿って１００ｍｍ／ｍｉｎの速度で前記分離膜と接着された前記電極のそれぞれから前記分離膜のうち１つを剥離するために、前記分離膜のうち一つの縁に加えられる剥離力を有し、
前記第１領域に対応する第１部分での剥離力は、前記第２領域に対応する第２部分での剥離力とは異なり、
前記第１部分と前記第２部分の剥離力の差は、０．１ｇｆ／２０ｍｍ～１１ｇｆ／２０ｍｍである、請求項１に記載の電極組立体。

【請求項9】

前記分離膜は、０．０５ＭＰａの圧力でそれぞれの前記分離膜の平方インチ当たり１００ｍｌ／ｓｅｃの通気度を有し、
前記第１領域に対応する第１部分の分離膜の通気性値が、前記第２領域に対応する第２部分の分離膜の通気性値とは異なり、前記第１部分と前記第２部分との通気度の差は、２秒／１００ｍｌ～２５秒／１００ｍｌである、請求項１に記載の電極組立体。

【請求項10】

前記分離膜は、延長された分離膜シートで備えられ、前記延長された分離膜シートは、前記積層軸に垂直な横方向に沿って前後に横断する曲がりくねった経路に沿って前記積層軸からそれぞれ連続した電極の間で延びるように、それぞれの前記分離膜の間で折り畳まれ、
前記積層物内の各電極は、横方向に前記各電極の対向する側面に第１側面端部および第２側面端部を含む、請求項１に記載の電極組立体。

【請求項11】

前記積層物は、前記積層物の周りを取り囲む外部分離膜をさらに含む、請求項１０に記載の電極組立体。

【請求項12】

前記外部分離膜は、前記分離膜と一体である、請求項１１に記載の電極組立体。

【請求項13】

前記外部分離膜の内側は、前記延長された分離膜のフォールディング部または前記積層物の少なくとも１つの電極の第１側面端部または第２側面端部のうち少なくとも１つに熱接合される、請求項１１に記載の電極組立体。

【請求項14】

前記積層物内の電極のそれぞれは、前記分離膜のうち隣接した一つに熱的に接合される、請求項１に記載の電極組立体。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本出願は、２０２１年７月９日付にて韓国特許庁に提出された韓国特許出願第１０－２０２１－００９０５９２号、２０２１年７月９日付にて韓国特許庁に提出された韓国特許出願第１０－２０２１－００９０５８８号、２０２１年７月９日付にて韓国特許庁に提出された韓国特許出願第１０－２０２１－００９０５８９号の出願日の利益を主張し、その内容のすべては本明細書に含まれる。

【0002】

本発明は電極組立体に関する。具体的に、本発明は二次電池の電極組立体に関する。

【背景技術】

【0003】

二次電池は、一次電池とは異なり、再充電が可能であり、また小型および大容量化の可能性のため、近年多く研究開発されている。モバイル機器に対する技術開発と需要が増加するにつれて、エネルギー源としての二次電池の需要が急激に増加している。

【0004】

二次電池は、電池ケースの形状に応じて、コイン型電池、円筒型電池、角型電池、およびポーチ型電池に分類される。二次電池において電池ケースの内部に取り付けられる電極組立体は、電極および分離膜の積層構造からなる充放電が可能な発電素子である。

【0005】

電極組立体は、ゼリーロール（Ｊｅｌｌｙ－ｒｏｌｌ）型、スタック型およびスタックアンドフォールディング型に分けられる。ゼリーロール型は、それぞれ活物質が塗布されたシート状陽極とシート状陰極との間に分離膜が介在して全体配列が巻き取られたものである。スタック型は分離膜を挟んで多数の陽極と陰極が順次積層される。スタックアンドフォールディング型は、積み重ねられた単位セルが長い長さの分離フィルムに巻かれることができる。

【0006】

従来のスタックアンドフォールディング型電極組立体を製造する工程において、電極組立体に積層された電極と分離膜は、完成した積層物を互いにつかむように接着され、崩れずに（例えば、電池ケースの内部へ移動するために）単位として運ばれることがある。このような結合は、組み立てられた積層物を加熱および加圧することによって行われることができる。ところで、従来の電極組立体の製造工程では、このような加熱および加圧する過程で積層物内の電極が歪んだり、捻られたりするという問題が発生した。

【0007】

このような従来技術の問題点を解決するために、積層物にそれぞれの新たなレベルを追加した後、積層物に熱と圧力を加え、積層過程で電極と分離膜とが互いに接着された。しかしながら、これにより、電極と分離膜との間の接着力は、新しい熱と圧力が適用されるたびに、積層物の最も低い構成要素による熱と圧力の蓄積により積層方向に沿って大きく発散する反面、積層物の上部の構成要素は、相対的にはるかに低いという問題がある。積層方向に沿った不均一性は、電極組立体に悪影響を及ぼす可能性がある。例えば、最も低い分離膜（熱と圧力が最も多く蓄積された分離膜）は、気孔度を減少させて使用性能が低下する反面、上部の分離膜は隣接した電極に相対的に弱く結合されることがある。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

本発明は、工程の各段階で積層物に熱と圧力を加えるのではなく、積層物の構成要素が一緒に組み立てられた後、積層物の全体に圧力と熱を加えて製造された電極組立体を提供する。その結果、完成した電極組立体は、より優れた安定性と共に均一性も向上されることができる。本発明は、電極組立体の内部に積層された電極が電極組立体の積層方向を基準に電極組立体の内部に積層された電極が左右にずれる程度を最小化することにより、電極の密度が増加し、エネルギー密度が増加した電極組立体を提供する。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明の一実施態様は、電極組立体を提供する。本発明の一実施態様による電極組立体は、積層軸に沿って積層物に配列された複数の電極を含み、前記積層物内のそれぞれの電極は、前記積層物内の電極のうち１つから前記積層軸に沿ってそれらの間に位置するそれぞれの分離膜によって分離され、前記積層物の少なくとも１つの外部表面は、第１領域および第２領域で構成されたパターンを含み、前記第２領域に対応する前記積層物の第２部分は、前記第１領域に対応する前記積層物の第１部分とは異なる特性または高さを有する、電極組立体を提供する。

【0010】

本発明の一実施態様において、前記第２領域に対応する前記積層物の第２部分は、前記第１領域に対応する前記積層物の第１部分とは異なる特性を有し、前記特性は、前記積層物の少なくとも１つの外面の陰影、色相、前記第１領域と第２領域の分離膜部分の通気性、および前記第１領域と第２領域の電極と分離膜の部分との間の接着力のいずれかを含む、電極組立体を提供する。

【0011】

本発明の一実施態様において、前記分離膜は、延長された分離膜シートで備えられ、前記延長された分離膜シートは、前記積層軸に垂直な横方向に沿って前後に横断する曲がりくねった経路に沿って前記積層軸にそれぞれ連続した電極の間に延びるように、前記各分離膜の間で折り畳まれ、前記積層物内の各電極は、横方向に前記各電極の対向する側面に第１側面端部および第２側面端部を含む、電極組立体を提供する。

【発明の効果】

【0012】

本発明の一実施態様による電極組立体によれば、電極と分離膜が積層された積層物を固定した後、積層物を加熱および加圧することにより、プレス部による電極のずれを防止することができる。

【0013】

積層物を固定する部材が除去された後、積層物を加熱および加圧して固定する部材によりその部分が加熱および加圧されないため、接着力が確保されない部分に接着力を付与し、電極組立体に均一な接着力を確保することができる。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】本発明の一実施態様による電極組立体を示す断面図である。

【図2】図１の電極組立体に対する断面図であり、電極組立体の上面、下面および中間部の位置を図示したものである。

【図3】本発明の一実施態様による電極組立体の構成要素の積層図を概念的に示す斜視図である。

【図4】本発明の一実施態様による第１領域および第２領域を含む電極組立体を示す上面図である。

【図5】本発明の他の実施態様による第１領域および第２領域を含む電極組立体を示す斜視図である。

【図6】図６の（ａ）は本発明の一実施態様による第１プレス部を示す斜視図であり、図６の（ｂ）は本発明の一実施態様による第２プレス部を示す斜視図である。

【符号の説明】

【0015】

Ｓ ・・・積層物
Ｏ ・・・開口部
Ｐ ・・・フォールディング部
１０ ・・・電極組立体
１ ・・・第１電極
２ ・・・第２電極
４ ・・・第１分離膜
４ａ ・・・積層部
４ｂ ・・・フォールディング部
５ ・・・第２分離膜
６ ・・・側面端部
５０ ・・・第１プレス部
５０ａ、５０ｂ ・・・第１加圧ブロック
５１ ・・・グリッパー
５１ａ ・・・本体
５１ｂ ・・・固定部
６０ ・・・第２プレス部
６０ａ、６０ｂ ・・・第２加圧ブロック

【発明を実施するための形態】

【0016】

本発明に対する詳細な説明は、当業界の通常の知識を有する者に本発明を完全に説明するためのものである。本明細書の全体において、ある部分がある構成要素を「含む」とする場合、またはある構造と形状を「特徴」とするとした場合、これは、特に反対の記載がない限り、他の構成要素を除外したり、他の構造と形状を排除するのではなく、他の構成要素、構造および形状を含んでもよいことを意味する。

【0017】

本発明は、様々な変換を加えることができ、様々な実施態様を有してもよいため、特定の実施態様を提示し、詳細な説明に詳しく説明しようとする。しかし、これは実施態様による発明の内容を限定することを意図するものではなく、本発明の思想および技術範囲に含まれる全ての変換、均等物または代替物を含むものと理解されるべきである。

【0018】

以下では、図面を参照して本発明を詳細に説明する。しかしながら、図面は本発明を例示するためのものであり、本発明の範囲が図面によって限定されるものではない。

【0019】

図１は、本発明の一実施態様による電極組立体１０を示す断面図であり、図３は、本発明の一実施態様による電極組立体１０の積層物Ｓに電極１、２および分離膜４が積層されたことを示す斜視図である。

【0020】

本発明に係る電極組立体１０は、充放電可能な発電装置であって、延長された分離膜４が積層方向Ｙに沿ってそれぞれの電極の間で曲がりくねった形状のジグザグに折り畳まれた延長された分離膜４の部分の間に電極が配置されたスタックＳを含んでもよい。この場合、電極は、積層方向Ｙに沿って交互に１つ以上の第１電極１および１つ以上の第２電極２を含んでもよい。

【0021】

積層方向Ｙに沿った分離膜４の曲がりくねった形態は、分離膜４の連続的なフォールディング部Ｐによって定義されることができ、分離膜４の各フォールディング部Ｐは、分離膜４が積層物Ｓの対向する側面に延びて積層物Ｓ内の電極と隣接した次の電極との間を通過する前に、横方向（Ｚ、積層方向Ｙに垂直）に電極の側面端部６を包むことができる。積層物Ｓの各電極の間から延びる分離膜４の部分は、分離膜４の積層部と称されることがある。したがって、積層物Ｓの各層（積層物Ｓに沿って各電極の位置によって定義）は、横方向Ｚから電極の一側にある電極の側面端部６を囲む分離膜４のフォールディング部Ｐによって特徴付けられ得る。横方向Ｚに沿った電極の反対側は、分離膜４の部材（フォールディング部Ｐを含む）を特徴とする開口部Ｏで定義されてもよい。したがって、積層物Ｓの反対側にある開口部Ｏのように、フォールディング部Ｐは、積層物のそれぞれの連続した層に対して積層物Ｓの対向する側面に交互に位置されてもよい。

【0022】

本明細書でさらに論議されるように、図２において参照番号１２と称された電極組立体１０の「上部表面」は、電極組立体の積層方向から電極組立体１０の最上部の位置を指すことができる。さらに、本明細書で言及されたように、図２において参照番号１３と称された電極組立体１０の「下面」は、電極組立体の積層方向から電極組立体１０の最下端位置を意味し得る。最後に、本明細書で論議されたように、図２において参照番号１１と称された電極組立体１０の「中間」は、電極組立体１０の積層方向から電極組立体１０の上面と下面との間の中間位置を意味する。例えば、電極組立体１０が９つの電極からなり、側面から見たとき、図２のように「中間」位置はスタックＳにおいて５番目の電極の位置に関する。したがって、「中間空気透過性」に関する後続の参照は、電極組立体において中間電極に接する分離膜４の空気透過性に関する。同様に、「中間接着力」に関する後続の参照は、電極組立体の中間電極と分離膜４の隣接部分との間の接着力を意味する。

【0023】

電極組立体１０は、先に論議したように、外郭が外部分離膜５によって囲まれた形態で設けられてもよく、これは、分離膜Ｓに沿ってジグザグまたは曲がりくねった経路に沿った同じ延びた分離膜４の一部（例えば、末端部）であってもよい。一例において、外部分離膜５によって囲まれた電極組立体１０の外周は、積層方向Ｙに上面および下面だけでなく、側面方向Ｚに対向する少なくとも一対の側面を含む。ここで、積層物Ｓの上面は、積層方向Ｙに積層物Ｓの上側をなす外側面を意味し、下面は積層物Ｓの上側と反対の下側をなす外側面を意味し得る。

【0024】

一実施態様において、陽極は、例えば、陽極活物質、導電性物質および結合剤を含む陽極コーティング混合物で陽極集電体をコーティングした後、コーティング混合物を乾燥することによって製造されてもよい。必要に応じて混合物に充填剤を添加してもよい。このような材料は、関連分野で使用される任意の適切な材料、特に特定の応用分野に一般に使用される材料であってもよい。

【0025】

具体的には、前記陽極活物質は、例えば、リチウムコバルト酸化物（ＬｉＣｏＯ_２）、リチウムニッケル酸化物（ＬｉＮｉＯ_２）などの層状化合物や１またはそれ以上の遷移金属で置換された化合物；化学式Ｌｉ_１＋ｘＭｎ_２－ｘＯ_４（ここで、ｘは０～０．３３である）、ＬｉＭｎＯ_３、ＬｉＭｎ_２Ｏ_３、ＬｉＭｎＯ_２などのリチウムマンガン酸化物；リチウム銅酸化物（Ｌｉ_２ＣｕＯ_２）；ＬｉＶ_３Ｏ_８、ＬｉＦｅ_３Ｏ_４、Ｖ_２Ｏ_５、Ｃｕ_２Ｖ_２Ｏ_７などのバナジウム酸化物；化学式ＬｉＮｉ_１－ｘＭ_ｘＯ_２（ここで、Ｍ＝Ｃｏ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｍｇ、ＢまたはＧａであり、ｘ＝０．０１～０．３である）で表されるＮｉサイト型リチウムニッケル酸化物；化学式ＬｉＭｎ_２－ｘＭ_ｘＯ_２（ここで、Ｍ＝Ｃｏ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｒ、ＺｎまたはＴａであり、ｘ＝０．０１～０．１である）またはＬｉ_２Ｍｎ_３ＭＯ_８（ここで、Ｍ＝Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、ＣｕまたはＺｎである）で表されるリチウムマンガン複合酸化物；化学式のＬｉの一部がアルカリ土類金属イオンで置換されたＬｉＭｎ_２Ｏ_４；ジスルフィド化合物；Ｆｅ_２（ＭｏＯ_４）_３などが挙げられるが、これらだけに限定されるものではない。

【0026】

陽極集電体に使用できる材料は特に限定されない。陽極集電体は、好ましくは、電池に使用されるときに化学的変化を引き起こすことなく、比較的高い導電度を有する。例えば、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、またはアルミニウムやステンレススチールの表面にカーボン、ニッケル、チタン、銀などで表面処理したものなどが用いられてもよい。好ましくは、陽極集電体はアルミニウムであり得る。好ましくは、集電体のコーティング混合物と接する表面に微細な凹凸を含むことにより、集電体と陽極コーティング混合物との間の接着力を高めることができる。また、フィルム、シート、箔、ネット、多孔質体、発泡体、不織布体など様々な形態が可能である。陽極集電体は一般に３μｍ～５００μｍの厚さを有してもよい。
前記陽極コーティング混合物に含まれた導電材は、一般に陽極活物質を含む混合物の全重量の１～５０重量％で含まれてもよい。例えば、天然黒鉛や人造黒鉛などの黒鉛；カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、チャンネルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、サマーブラックなどのカーボンブラック；炭素繊維や金属繊維などの導電性繊維；フッ化カーボン、アルミニウム、ニッケル粉末などの金属粉末；酸化亜鉛、チタン酸カリウムなどの導電性ウイスキー；酸化チタンなどの導電性金属酸化物；ポリフェニレン誘導体などの導電性素材などが使用されてもよい。

【0027】

陽極コーティング混合物のバインダーは、活物質と導電性物質との間の結合およびコーティング混合物の集電体に結合することを補助する成分である。このようなバインダーは、一般に、陽極活物質を含む混合物の全重量の１～５０重量％の量で含まれてもよい。このようなバインダーの例としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、デンプン、ヒドロキシプロピルセルロース、再生セルロース、ポリビニルピロリドン、テトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン－プロピレン－ジエンテルポリマー（ＥＰＤＭ）、スルホン化ＥＰＤＭ、スチレンブチレンゴム、フッ素ゴム、様々な共重合体などが挙げられる。
陽極コーティング混合物に任意に添加される充填剤は、陽極の膨張を抑制する成分として使用されてもよい。このような充填材は特に限定されず、電池に使用されるときに化学的変化を引き起こさない繊維状物質を含んでもよい。例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオリフィン系重合体；ガラス繊維、炭素繊維などの繊維状物質が使用される。

【0028】

一実施態様において、陰極は、陰極集電体上に陰極活物質を塗布、乾燥および圧着して製造されてもよく、必要に応じて、前記のような導電材、バインダー、充填剤などが選択的にさらに含まれてもよい。この場合も、当該分野で通常使用される物質が使用されてもよい。具体的には、前記陰極活物質は、例えば、難黒鉛化炭素、黒鉛系炭素などの炭素；Ｌｉ_ｘＦｅ_２Ｏ_３（０≦ｘ≦１）、Ｌｉ_ｘＷＯ_２（０≦ｘ≦１）、Ｓｎ_ｘＭｅ_１－ｘＭｅ'_ｙＯ_ｚ（Ｍｅ：Ｍｎ、Ｆｅ、Ｐｂ、Ｇｅ；Ｍｅ'：Ａｌ、Ｂ、Ｐ、Ｓｉ、周期律表の１族、２族、３族元素、ハロゲン；０＜ｘ≦１；１≦ｙ≦３；１≦ｚ≦８）などの金属複合酸化物；リチウム金属；リチウム合金；ケイ素系合金；錫系合金；ＳｎＯ、ＳｎＯ_２、ＰｂＯ、ＰｂＯ_２、Ｐｂ_２Ｏ_３、Ｐｂ_３Ｏ_４、Ｓｂ_２Ｏ_３、Ｓｂ_２Ｏ_４、Ｓｂ_２Ｏ_５、ＧｅＯ、ＧｅＯ_２、Ｂｉ_２Ｏ_３、Ｂｉ_２Ｏ_４、およびＢｉ_２Ｏ_５などの金属酸化物；ポリアセチレンなどの導電性高分子；Ｌｉ－Ｃｏ－Ｎｉ系材料などを用いてもよい。

【0029】

陰極集電体に使用できる材料は特に限定されない。陰極集電体は、電池に使用されるときに化学的変化を起こさず、比較的に高い導電度を有するものが好ましい。例えば、銅、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、銅やステンレススチールの表面にカーボン、ニッケル、チタン、銀などで表面処理したもの、アルミニウム－カドミウム合金などが用いられ得る。また、陽極集電体と同様に、表面に微細な凹凸を形成して陰極活物質の結合力を強化させることもできる。フィルム、シート、箔、ネット、多孔質体、発泡体、不織布体など、様々な形態で使用されてもよい。さらに、前記陰極集電体は一般に３μｍ～５００μｍの厚さであってもよい。

【0030】

本発明の一実施態様において、前記分離膜は、有／無機複合多孔性のＳＲＳ（Ｓａｆｅｔｙ－Ｒｅｉｎｆｏｒｃｉｎｇ Ｓｅｐａｒａｔｏｒｓ）分離膜であってもよい。前記ＳＲＳ分離膜は、ポリオレフィン系分離膜基材上に無機物粒子とバインダー高分子とを含むコーティング層成分が塗布された構造であってもよい。

【0031】

このようなＳＲＳ分離膜は、無機物粒子の耐熱性により高温熱収縮が発生しないため、針状導体によって電極組立体が貫通しても、安全分離膜の延伸率を維持することができる。

【0032】

このようなＳＲＳ分離膜は、分離膜基材自体に含まれた気孔構造とともに、コーティング層成分である無機物粒子間の空き空間（ｉｎｔｅｒｓｔｉｔｉａｌ ｖｏｌｕｍｅ）によって形成された均一な気孔構造を有してもよい。前記気孔は、電極組立体に加わる外部の衝撃をかなり緩和することができるだけでなく、気孔を通じてリチウムイオンの円滑な移動が行われ、多量の電解液が充填されて高い含浸率を示すことができるため、電池の性能向上を一緒に図ることができる。

【0033】

本発明の一実施態様において、前記分離膜は、隣接した陽極および陰極と対応する縁を越えて両側から外側に延びる（以下「余剰部」）ように分離膜の幅寸法（分離膜が広げられた長手方向の寸法に直角）で寸法を決まってもよい。また、前記分離膜余剰部の両側部の一面または両面に分離膜の収縮防止のため、分離膜の厚さより厚いコーティング層が形成されている構造で構成されている。分離膜の外側に延びた余剰部の厚いコーティング層に関する詳細は、全内容がここに参照として組み込まれる韓国公開特許公報第１０－２０１６－００５４２１９号を参照する。本発明の一実施態様において、分離膜余剰部は、それぞれ分離膜の幅を基準にして５％～１２％の大きさであってもよい。さらに、本発明の一実施態様において、前記コーティング層は、一側の分離膜剰余部の幅を基準にして５０％～９０％の大きさで分離膜の両面にコーティングされてもよい。さらに、前記両面のコーティング層の幅は、互いに同じでも異なるサイズであってもよい。

【0034】

本発明の一実施態様において、前記コーティング層は、無機物粒子およびバインダー高分子を含んでもよい。

【0035】

本発明の一実施態様において、前記ポリオレフィン系分離膜成分の例としては、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、ポリプロピレンまたはそれらの誘導体などがある。

【0036】

本発明の一実施態様において、前記コーティング層の厚さは、前記第１電極または第２電極の厚さより小さくてもよい。具体的な例では、前記コーティング層の厚さは、第１電極または第２電極の厚さの３０％～９９％の大きさであってもよい。

【0037】

本発明の一実施態様において、前記コーティング層は、湿式コーティングまたは乾式コーティングによって形成されてもよい。

【0038】

本発明の一実施態様において、前記基材とコーティング層は、ポリオレフィン系分離膜基材表面の気孔とコーティング層が相互絡み合う形態（ａｎｃｈｏｒｉｎｇ）で存在し、分離膜基材と活性層とが物理的に強固に結合することができる。前記分離膜の基材と活性層の厚さ比は９：１～１：９であってもよい。好ましくは、厚さ比は５：５であり得る。

【0039】

本発明の一実施態様において、前記無機物粒子は、当業界で通常使用される無機物粒子が使用されてもよい。前記無機物粒子は、互いに相互作用して無機物粒子の間に空き空間の形態の微気孔を形成すると同時に、コーティング層の物理的形態を構造的に維持するのに役立てることができる。また、前記無機物粒子は、一般に２００℃以上の高温になっても物理特性が変わらない特性を有するため、形成された有／無機複合多孔性フィルムが優れた耐熱性を有することになる。

【0040】

また、無機物粒子に用いることのできる物質は特に限定されないが、好ましくは、電気化学的に安定した物質である。すなわち、本発明で使用できる無機物粒子は、適用される電池の作動電圧範囲（例えば、Ｌｉ／Ｌｉ＋基準で０～５Ｖ）で酸化および／または還元反応が起こらないものであれば、特に限定されない。特に、イオン伝達能力のある無機物粒子を用いる場合、電気化学素子内のイオン伝導度を高めて性能を向上させることができる。したがって、可能な限りイオン伝導度の高い無機物粒子を使用することが好ましい。また、前記無機物粒子が高い密度を有する場合、コーティングの時に無機物粒子の分散が難しく、電池製造の時に電池の重量を増加させるという問題がある。したがって、可能な限り密度の低い無機物粒子を使用することが好ましい。また、誘電率が高い無機物の場合、液体電解質内の電解質塩、例えばリチウム塩の解離度増加に寄与し、電解液のイオン伝導度を向上させることができる。

【0041】

前述の理由から、前記無機物粒子は、圧電性（ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙ）を有する無機物粒子およびリチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子で構成された群から選択された少なくとも１種であってもよい。

【0042】

前記圧電性（ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙ）無機物粒子は、常圧では不導体であり、一定圧力が印加された場合、内部構造の変化により電気が通る物性を有する物質を意味する。また、誘電率定数が１００以上の高誘電率特性を示す物質である。圧電性を有する無機物粒子はまた、一定圧力を印加して引張または圧縮される場合、電荷が発生して、一面は陽に、反対側は陰にそれぞれ帯電することにより、両面の間に電位差が発生する機能を有する物質（例えば、分離膜）である。

【0043】

前記のような特徴を有する無機物粒子をコーティング層成分として用いる場合、針状導体のような外部衝撃により両電極の内部短絡が発生する場合、分離膜にコーティングされた無機物粒子により陽極と陰極とが直接接触できないことがあり得る。また、無機物粒子の圧電性により粒子内の電位差が発生し、これにより両電極間の電子移動（すなわち、微細な電流の流れ）を引き起こし、緩やかな電池の電圧減少およびこれによる安全性向上を図ることができる。

【0044】

前記圧電性を有する無機物粒子の例としては、ＢａＴｉＯ_３、Ｐｂ（Ｚｒ、Ｔｉ）Ｏ_３（ＰＺＴ）、Ｐｂ_１－ｘＬａ_ｘＺｒ_１－ｙＴｉ_ｙＯ_３（ＰＬＺＴ）、ＰＢ（Ｍｇ_３Ｎｂ_２／３）Ｏ_３－ＰｂＴｉＯ_３（ＰＭＮ－ＰＴ）およびｈａｆｎｉａ（ＨｆＯ_２）からなる群から選択された１種以上であってもよいが、これに限定されるものではない。

【0045】

前記リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子は、リチウム元素を含有するが、リチウムを貯蔵せず、代わりにリチウムイオンを移動させる機能を有する無機物粒子を意味する。リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子は、粒子構造の内部に存在する一種の欠陥（ｄｅｆｅｃｔ）によりリチウムイオンを移動および移動させることができる。その結果、電池内のリチウムイオン伝導度が向上し、これにより電池性能向上を図ることができる。

【0046】

前記リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子の例としては、リチウムホスフェート（Ｌｉ_３ＰＯ_４）、リチウムチタニウムホスフェート（Ｌｉ_ｘＴｉ_ｙ（ＰＯ_４）_３、０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜３）、リチウムアルミニウムチタニウムホスフェート（Ｌｉ_ｘＡｌ_ｙＴｉ_ｚ（ＰＯ_４）_３、０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜３）、（ＬｉＡｌＴｉＰ）_ｘＯ_ｙ系ｇｌａｓｓ（０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜１３）、リチウムランタンチタネート（Ｌｉ_ｘＬａ_ｙＴｉＯ_３、０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜３）、リチウムゲルマニウムチオホスフェート（Ｌｉ_ｘＧｅ_ｙＰ_ｚＳ_ｗ、０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、０＜ｗ＜５）、リチウムナイトライト（ＬｉｘＮｙ、０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜２）、ＳｉＳ_２（Ｌｉ_ｘＳｉ_ｙＳ_ｚ、０＜ｘ＜３、０＜ｙ＜２、０＜ｚ＜４）系ｇｌａｓｓおよびＰ_２Ｓ_５（Ｌｉ_ｘＰ_ｙＳ_ｚ、０＜ｘ＜３、０＜ｙ＜３、０＜ｚ＜７）系ｇｌａｓｓからなる群から選択される１種以上であってもよいが、これに限定されるものではない。

【0047】

前記分離膜のコーティング層を構成する無機物粒子およびバインダー高分子の組成比は、特に制限されないが、１０：９０～９９：１重量％の範囲内で調節可能であり、８０：２０～９９：１重量％の範囲が好ましい。前記組成比が１０：９０重量％比未満である場合、高分子の含量が過度に多くなり、無機物粒子の間に形成された空き空間の減少による気孔サイズおよび気孔度が減少し、最終電池の性能の低下が引き起こされることがある。一方、９９：１重量％比を超えると、高分子含量が少なすぎるため、無機物間の接着力が弱まり、最終の有／無機複合多孔性分離膜の機械的物性が低下することがある。

【0048】

本発明の一実施態様において、前記バインダー高分子は、当業界で一般的に使用されるバインダー高分子が使用されてもよい。

【0049】

上記有／無機複合多孔性分離膜のうちコーティング層は、前述の無機物粒子およびバインダー高分子の他に、通常知られている他の添加剤をさらに含んでもよい。

【0050】

本発明の一実施態様において、前記コーティング層は活性層とも言える。

【0051】

上述のように、電極組立体１０が組み立てられた後、電極組立体１０がさらに製造（例えば、バッテリーケースへ移動）される前に、構成要素を一緒に接着するためにプレス部が積層物に熱と圧力を加える。このような熱および圧力の適用は、初期の第１次ヒートプレス段階に続いて第２次ヒートプレス作業を含むいくつかの段階で実施されてもよい。このようなヒートプレス段階を実施するために、図６の（ａ）および図６の（ｂ）に示すようなプレス部が提供されてもよい。

【0052】

図６の（ａ）を参照すると、第１プレス部５０は、一次的に積層物Ｓを加熱して固定された状態で加圧することができる。第１プレス部５０は、一対の第１加圧ブロック５０ａ、５０ｂを含み、積層物Ｓを固定することのできるグリッパー５１をさらに含んでもよい。積層物Ｓを固定するにおいて、グリッパー５１は、第１電極１、第２電極２および分離膜４の相対位置を固定するために、積層物Ｓの上面と下面を積層方向Ｙに沿って互いに加圧することにより、積層物Ｓを固定することができる。

【0053】

第１プレス部５０の一対の第１加圧ブロック５０ａ、５０ｂは、互いを向かうか、遠くなる方向に移動してもよい。一対の第１加圧ブロック５０ａ、５０ｂは、互いを向かって移動する際に積層物Ｓとグリッパー５１のいずれか一つまたは両方を圧縮することができる。

【0054】

一実施態様において、第１プレス部５０は、積層物Ｓを加熱および加圧して積層物Ｓに含まれる第１電極１、分離膜４および第２電極１２の間の空間を縮小または除去して、積層物Ｓのこのような構成要素を結合させてもよい。

【0055】

図示されたように、積層物Ｓとの接触および加圧のために構成された一対の第１加圧ブロック５０ａ、５０ｂのそれぞれの加圧表面は、平面に設けられてもよい。一対の第１加圧ブロック５０ａ、５０ｂの少なくとも一つは、後述するグリッパー５１の固定部５１ｂに対応する形状のグリッパー溝５２を含んでもよい。図６の（ａ）に示す例において、一対の第１加圧ブロック５０ａ、５０ｂのそれぞれは、４つの固定部５１ｂに対応するように４つのグリッパー溝５２を含む。しかしながら、グリッパー溝５２の数はより多くても少なくてもよい。好ましくは、グリッパー溝５２の数は使用される固定部品の数と一致しなければならない。

【0056】

グリッパー５１は、本体５１ａと複数の固定部５１ｂを含んでもよい。本体５１ａは、図示の配列のように、それぞれの軸に沿って積層物Ｓの長さおよび高さと同じまたはほぼ同じｘ軸に沿って長さおよびｙ軸に沿って高さを有してもよい。一実施態様において、前記本体５１ａは、ｘ軸における積層物Ｓの長さよりも長く、ｙ軸における積層物Ｓの高さよりも大きい高さを有してもよい。前記固定部５１ｂは、好ましくは、積層物Ｓの幅方向（ｚ軸）に沿って延びる棒、柱または板状であってもよい。ここで、積層物Ｓのｘ軸の長さは、積層物Ｓの一端から他端までの距離が最も長い部分を意味し、ｙ軸の高さは、積層物Ｓ方向の距離を意味することができる。積層物Ｓの積層方向、ｚ軸の幅は、ｘ軸とｙ軸の両方に垂直な方向の距離を意味してもよい。

【0057】

固定部５１ｂは、一行が加圧ブロック５０ａの加圧面に隣接し、他行が加圧ブロック５０ｂの加圧面に隣接するように２列に設けられてもよい。固定部５１ｂのそれぞれの位置は、本体５１ａの高さ方向に調節されてもよい。このように、固定部５１ｂの各々は、積層物Ｓの上下面と、好ましくはその幅に沿って、積層物Ｓ内の第１電極１および第２電極１２の相対的な位置と、積層物Ｓの位置を固定することができる。

【0058】

一実施態様において、作動時に、第１プレス部５０は、一対の加圧ブロック５０ａ、５０ｂを用いて、周囲温度が４５℃～７５℃であり、圧力が１ＭＰａ～２．５ＭＰａの環境で５秒～２０秒間、積層物Ｓを圧縮してもよい。

【0059】

一実施態様において、第２プレス部６０は、第１プレス部５０によって予め加熱されて圧縮された積層物Ｓを加熱および加圧することにより、既に一次圧縮された積層物Ｓを２次圧縮してもよい。

【0060】

図６の（ｂ）に示すように、第２プレス部６０は、一対の第２加圧ブロック６０ａ、６０ｂを含む。一対の加圧ブロック６０ａ、６０ｂは、互いを向かうか、遠くなる方向に移動されてもよい。一対の加圧ブロック６０ａ、６０ｂは、互いを向かって移動しながら積層物Ｓの上下面を加圧して積層物を圧縮することができる。

【0061】

図示されたように、積層物Ｓとの接触および圧縮のために構成された一対の第２加圧ブロック６０ａ、６０ｂのそれぞれの加圧表面は、平面に設けられてもよい。図示の例のように、一実施態様において、固定部５１ｂのための溝のような溝は、第２加圧ブロック６０ａ、６０ｂから除外されてもよい。他の実施態様において、一対の第２加圧ブロック６０ａ、６０ｂのうち少なくとも１つは、グリッパー５１の固定部５１ｂに対応する形状の溝を１つ以上含んでもよい。

【0062】

一実施態様において、動作の際に、第２プレス部６０は、５０℃～９０℃の温度条件および１Ｍｐａ～６Ｍｐａの圧力条件下で５秒～６０秒の範囲で第１プレス部５０によって一次圧縮された積層物を圧縮することができる。一実施態様において、第２プレス部６０は、第１プレス部５０によって加熱および加圧されないグリッパー５１が位置する（または以前に）積層物Ｓの一部のみを加熱および加圧してもよい。他の実施態様において、第２プレス部５０は、積層物の上面および下面の全体を加熱して加圧してもよい。

【0063】

一実施態様において、第１プレス部５０は、グリッパー５１が位置しない積層物Ｓに含まれた構成要素を一緒に接着するために、加熱された積層物Ｓを初期に圧縮し、積層物Ｓの上面と下面をグリッパー５１で固定して、接着時の第１電極１、分離膜４および第２電極１２の間の空間を縮小または除去することができる。

【0064】

一実施態様において、第２プレス部６０は、第１プレス部５０によって予め接着され、グリッパー５１が除去された積層物Ｓを加圧および加熱することができる。したがって、第１プレス部５０による初期加圧動作の時にグリッパー５１が以前に積層物Ｓを加圧した積層物Ｓ領域で積層物Ｓのこのような構成要素を一緒に接着するために、第２プレス部６０は、積層物Ｓに含まれた第１電極１、分離膜４および第２電極１２の間の空間を減少または除去することができる。一実施態様において、一対の第２加圧ブロック６０ａ、６０ｂのそれぞれは、直六面体状の四角形ブロックであってもよい。一実施態様において、一対の第２加圧ブロック６０ａ、６０ｂは、上述の平坦な加圧面を有してもよい。

【0065】

一実施態様において、第１プレス部５０の一対の第１加圧ブロック５０ａ、５０ｂのそれぞれは、平坦な加圧面を有してもよい。一実施態様において、第２プレス部６０の一対の第２加圧ブロック６０ａ、６０ｂのそれぞれは、グリッパー５１の固定部５１ｂに対応する形状を有する溝を有してもよい。

【0066】

一実施態様において、固定部５１ｂは、アルミニウムおよび鉄からなる群から選択された熱伝導性金属物質のような熱伝導性物質を含んでもよい。積層物Ｓに熱を伝導することにより、第１プレス部５０がグリッパー５１によって固定された積層物Ｓを圧縮する際に、電極１１、１２と分離膜４との間の空間が減ったり、無くなったりして接着されることができる。

【0067】

一実施態様において、第２プレス部６０は、グリッパー５１が以前に位置していた積層物Ｓの領域を圧縮せず、代わりにグリッパーが以前に位置していない積層物Ｓの領域と、第１プレス部５０が加圧していない領域のみを圧縮してもよい。

【0068】

また、前記一対の第１加圧ブロック５０ａ、５０ｂは、それぞれ直六面体状の四角ブロックであってもよい。一実施態様において、前記一対の第１加圧ブロック５０ａ、５０ｂは、上述の平坦な加圧面を有してもよい。

【0069】

第１および第２プレス部５０、６０のいずれか一つまたは両方は、プレスヒータ（図示せず）を含み、各一対の第１および第２加圧ブロック５０ａ、５０ｂ、６０ａ、６０ｂが積層物を加圧する際に、第１および第２電極１の積層物Ｓと分離膜４の一部を加熱できるように構成されてもよい。このように、第１および第２プレス部５０、６０で積層物Ｓを加圧する場合、第１電極１、分離膜４および第２電極２の間の熱融着がよりしっかり行われ、これらの層の間により強い接着が形成されることができる。

【0070】

加熱されたプレス部により積層物Ｓが加圧されると、積層物Ｓの最外郭を囲む外部分離膜５の内側が曲がりくねった分離膜４の隣接部分（例えば、フォールディング部Ｐ）だけでなく、フォールディング部Ｐがないことを特徴とする開口部によって、隣接した外部分離膜５に露出する横方向Ｚの第１および第２電極１、２の側面端部６に接着されることができる。

【0071】

したがって、このように電極組立体１０の構成要素を接着することにより、積層物Ｓのフォールディングの緩みを防止し、電池の安定性を向上させることができる。また、積層物Ｓの緩みを防止するための別途の接着テープや工具が不要となり、製造時間が短縮され、工程効率が向上する。

【0072】

本発明に係る積層物Ｓの少なくとも１つの外部表面は、その表面上の他の領域とは異なる特性または高さを有する２つ以上のパターンを含んでもよい。

【0073】

一実施態様において、図４および図５を参照すると、積層物Ｓの表面は、その表面上で異なる特性または高さを有する第１領域Ｐ１および第２領域Ｐ２を含んでもよい。例えば、第１領域Ｐ１はグリッパー（例えば、グリッパー５１、具体的にはグリッパーの固定部５１ｂ）によって結合された領域であり、第２領域Ｐ２はグリッパーによって結合されていない領域であってもよい。したがって、第１領域Ｐ１の幅は、グリッパーの幅、具体的にはグリッパーの固定部５１ｂの幅に対応され得る。

【0074】

第１領域Ｐ１および第２領域Ｐ２は、上述した工程動作においてグリッパーによって積層物Ｓが押されると現れ得る。

【0075】

電極組立体の積層物Ｓに含まれた分離膜４は、バインダー成分がほとんどなく、接着力が低いことがある。したがって、積層物Ｓが加圧されると、積層物Ｓに加わる圧力によって第１電極１および第２電極２が変形され得る。

【0076】

従って、本発明に係る電極組立体１０は、第１電極１および第２電極２を固定するために、積層物Ｓの上面および下面をグリッパーで固定して一次加圧し、グリッパーを除去した後に二次加圧して製造されてもよい。

【0077】

その結果、第１領域Ｐ１と第２領域Ｐ２は、特性および高さの少なくとも一つが異なることがある。一例において、特性は、積層物の少なくとも１つの表面の陰影または色相であってもよい。他の例では、前記特性は、分離膜４の通気性または電極と分離膜との間の接着力であってもよい。接着力は、電極１、２から分離膜４を剥離するのに必要な力の量を意味し得る。

【0078】

２つ以上の第１領域Ｐ１と２つ以上の第２領域Ｐ２を含んでもよい。また、複数の第１領域Ｐ１は互いに離間されてもよく、複数の第２領域Ｐ２も互いに離間されてもよい。

【0079】

一実施態様において、第１領域Ｐ１の数は第２領域Ｐ２の数より少なくてもよい。例えば、電極組立体１０における第１領域Ｐ１の数がＮ（Ｎは０を除く正の整数）である場合、第２領域Ｐ２の数はＮ＋１であってもよい。

【0080】

第１領域Ｐ１と第２領域Ｐ２は、電極組立体１０または積層物Ｓの幅方向Ｘに沿って交互に位置することができる。また、第１領域Ｐ１の少なくとも１つの境界は、第２領域Ｐ２の少なくとも１つの境界と接してもよい。

【0081】

本発明に係る電極組立体１０は、積層物Ｓの上面および／または下面においてグリッパー５１（具体的にはグリッパーの固定部５１ｂ）が噛み合う部分が第１プレスユニット５０でヒートプレスされる間に、グリッパー５１が噛み合っていない部分より暗い陰影を有してもよい。本実施態様では、グリッパー５１の固定部５１ｂが噛み合った部分が第１領域Ｐ１であり、グリッパー５１の固定部５１ｂが噛み合っていない部分が第２領域Ｐ２である。

【0082】

また、本発明に係る電極組立体１０は、第１領域Ｐ１と第２領域Ｐ２との間に段差を含んでもよい。すなわち、グリッパー５１（特にグリッパーの固定部５１ｂ）が噛み合った積層物Ｓの上面および／または下面部分の高さは、グリッパー５１の固定部５１ｂによって噛み合わない積層物Ｓの上面および／または下面部分とは異なる高さを有してもよい。グリッパーによって噛み合う部分が第１領域Ｐ１であり、グリッパーによって噛み合わない部分が第２領域Ｐ２である場合、電極組立体１０の表面は、表面段差を含んでもよく、第１領域Ｐ１は第２領域より高くてもよい。

【0083】

電極組立体１０において第１領域Ｐ１の幅は、第２領域Ｐ２の幅より小さくてもよい。すなわち、第１領域Ｐ１および第２領域Ｐ２を含む積層物Ｓの一面の全面積を１００％とすると、第１領域Ｐ１の面積は一面の面積の３０％～５０％であってもよい。

【0084】

本発明に係る電極組立体１０は、電極組立体１０と噛み合うグリッパー５１の構成要素の幅を最小化し、第１領域Ｐ１と第２領域Ｐ２との間の特性または高さの偏差を最小化することができる。第１領域Ｐ１と第２領域Ｐ２との間の特性または高さのばらつきが最小化されるとき、電極組立体１０の全体的な特性または高さがより均一になることができる。

【0085】

また、第１領域Ｐ１の面積が積層物Ｓの一面の面積の３０％未満である場合、電極組立体１０の電極がボンディングにより固定される前に移動される可能性がより高い。したがって、結果として電極組立体のエネルギー密度が低くなる。一方、第１領域Ｐ１の面積が積層物Ｓの一面の面積の５０％を超えると、積層物Ｓ内の構成要素の接合が所望の最小限の接着力を確保できないという問題が発生することがある。

【0086】

また、パターンが形成された面は、積層方向に積層物Ｓの両端から積層物Ｓの上面、下面、または上面と下面のいずれでもあってもよい。

【0087】

本明細書において「接着力」とは、第１電極１と分離膜との間、または第２電極２と分離膜との間の接着力を意味する。本発明に係る分離膜の接着力の測定方法は特に制限されない。１つの測定方法によれば、幅５５ｍｍおよび長さ２０ｍｍのサンプルをそれぞれのスライドガラスに接着させ、電極をスライドガラスの接着面に位置させる。その後、ＡＳＴＭ－Ｄ６８６２に明示されているテスト方法に従って、１００ｍｍ／分の速度で９０°剥離テストを行い、サンプルをそれぞれテストした。すなわち、試料の幅方向に沿って電極から分離膜を剥離するように分離膜の縁を１００ｍｍ／ｍｉｎの速度でスライドガラスに対して９０°上方に引っ張る（すなわち、０ｍｍから５５ｍｍまで剥離）。このような試験方法を用いて、第１領域Ｐ１における電極と分離膜との接着力（以下、第１領域Ｐ１の接着力）は、３ｇｆ／２０ｍｍ～２５ｇｆ／２０ｍｍであり、第２領域Ｐ２における電極と分離膜との接着力（以下、第２領域Ｐ２の接着力）は、４ｇｆ／２０ｍｍ～３０ｇｆ／２０ｍｍであってもよい。

【0088】

第１領域Ｐ１および第２領域Ｐ２における分離膜４と電極１、２との接着力の差は、０．１ｇｆ／２０ｍｍ～１１ｇｆ／２０ｍｍであってもよい。

【0089】

本発明の一実施態様によれば、図２を参照すると、電極組立体の第１領域Ｐ１の中間接着力（すなわち、１領域の接着力）は、３ｇｆ／２０ｍｍ～１０ｇｆ／２０ｍｍ、好ましくは５ｇｆ／２０ｍｍ～６ｇｆ／２０ｍｍであってもよい。

【0090】

本発明の一実施態様によれば、電極組立体の第１領域Ｐ１の上面接着力（すなわち、図２の１領域接着力）は、８ｇｆ／２０ｍｍ～２０ｇｆ／２０ｍｍ、好ましくは９ｇｆ／２０ｍｍ～１４ｇｆ／２０ｍｍであってもよい。

【0091】

本発明の一実施態様によれば、電極組立体の第１領域Ｐ１の下面接着力（すなわち、図２の３領域における接着力）は、９ｇｆ／２０ｍｍ～２５ｇｆ／２０ｍｍ、好ましくは９ｇｆ／２０ｍｍ～１２ｇｆ／２０ｍｍであってもよい。

【0092】

本発明の一実施態様によれば、電極組立体の第２領域Ｐ２の中間接着力は、４ｇｆ／２０ｍｍ～１５ｇｆ／２０ｍｍ、好ましくは５ｇｆ／２０ｍｍ～１１ｇｆ／２０ｍｍであってもよい。

【0093】

本発明の一実施態様によれば、電極組立体の第２領域Ｐ２の上面接着力は、５ｇｆ／２０ｍｍ～２５ｇｆ／２０ｍｍ、好ましくは７ｇｆ／２０ｍｍ～２１ｇｆ／２０ｍｍであってもよい。

【0094】

本発明の一実施態様によれば、電極組立体の第２領域Ｐ２の下面接着力は、７ｇｆ／２０ｍｍ～３０ｇｆ／２０ｍｍ、好ましくは１０ｇｆ／２０ｍｍ～２２ｇｆ／２０ｍｍであってもよい。

【0095】

本発明の一実施態様によれば、陽極と分離膜の接着力と陰極と分離膜の接着力とは、同じでも異なっていてもよい。

【0096】

第１領域Ｐ１と第２領域Ｐ２との接着力が４ｇｆ／２０ｍｍ未満の場合、電極組立体１０の接着力が低く、製造工程中に電極組立体１０または積層物Ｓの移動時にフォールディングが緩んでしまい、分離膜４の折り畳み現象が発生する問題が生じる可能性がある。

【0097】

第１領域Ｐ１の接着力が１５ｇｆ／２０ｍｍを超え、第２領域Ｐ２の接着力が２６ｇｆ／２０ｍｍを超えると、分離膜４の通気性および含浸性が減少し、電解質が電極組立体１０内に浸透することが難しく、電極組立体１０の初期容量が減少し、初期抵抗値が増加する可能性がある。

【0098】

本発明において電極組立体の「透気度」は、電極組立体１０の分離膜４の通気性を意味する。

【0099】

本発明において分離膜の通気性を測定する方法は特に限定されない。本明細書で使用および追加で議論される方法において、通気性は、当業界で一般的に使用される方法、すなわち日本産業規格のガーリー（ＪＩＳ Ｇｕｒｌｅｙ）測定方法に従って、Ｔｏｙｏｓｅｉｋｉ社Ｇｕｒｌｅｙ ｔｙｐｅ Ｄｅｎｓｏｍｅｔｅｒ（Ｎｏ．１５８）を用いて測定された。すなわち、空気１００ｍｌ（または１００ｃｃ）が１平方インチの分離膜を室温（すなわち、２０℃～２５℃）で０．０５ＭＰａの圧力で通過するのにかかる時間を測定して分離器の通気性を求めた。

【0100】

なお、「通気度」とは、特に断りのない限り、電極組立体内の全ての分離膜の通気性を意味し、それぞれの分離膜の通気性は独立して、同一でも異なっていてもよい。また、上述したように、電極組立体の位置に応じて、上面通気度、下面通気度、および中間通気度が定義されてもよい。

【0101】

第１領域Ｐ１と第２領域Ｐ２との通気性の差は、２秒／１００ｍｌ～２５秒／１００ｍｌであってもよい。

【0102】

本発明の一実施態様によれば、電極組立体の第１領域Ｐ１の中間通気性は、７０秒／１００ｍｌ～９０秒／１００ｍｌ、好ましくは７５秒／１００ｍｌ～８６秒／１００ｍｌであってもよい。

【0103】

本発明の一実施態様によれば、電極組立体の第１領域Ｐ１の上面通気度は、８０秒／１００ｍｌ～１１０秒／１００ｍｌ、好ましくは８０秒／１００ｍｌ～９８秒／１００ｍｌであってもよい。

【0104】

本発明の一実施態様によれば、電極組立体の第１領域Ｐ１の下面通気度は、８０秒／１００ｍｌ～１１０秒／１１０ｍｌ、好ましくは８０秒／１００ｍｌ～９８秒／１００ｍｌであってもよい。

【0105】

本発明の一実施態様によれば、電極組立体の第２領域Ｐ２の中間通気度は、７０秒／１００ｍｌ～１００秒／１００ｍｌ、好ましくは７５秒／１００ｍｌ～８４秒／１００ｍｌであってもよい。

【0106】

本発明の一実施態様によれば、電極組立体の第２領域Ｐ２の上面通気度は、８０秒／１００ｍｌ～１１０秒／１００ｍｌ、好ましくは８４秒／１００ｍｌ～１０１秒／１００ｍｌであってもよい。

【0107】

本発明の一実施態様によれば、電極組立体の第２領域Ｐ２の下面通気度は、８０秒／１００ｍｌ～１１０秒／１００ｍｌ、好ましくは８４秒／１００ｍｌ～１０１秒／１００ｍｌであってもよい。

【0108】

本発明の一実施態様によれば、前記下面通気度は、前記上面通気度と同じかより小さくてもよい。また、前記中間通気度は、前記下面通気度と同じかより小さくてもよい。すなわち、上面通気度、下面通気度および中間通気度の大きさは、下記式１を満たすことができる。

【0109】

［式１］
上面通気度≧下面通気度≧中間通気度

【0110】

前記式１の結果は、電極および分離膜を加熱および加圧する過程および、電極および分離膜が積層されるときに生じる圧力による結果を意味する。

【0111】

本発明の一実施態様によれば、第１領域Ｐ１および第２領域Ｐ２における分離膜４の通気度が７０ｓｅｃ／１００ｍｌ未満であると、電解質の含浸性が低く、イオンの移動経路が遮断され、電極組立体１０の性能が低下されることがある。第１領域Ｐ１および第２領域Ｐ２において分離膜４の通気度が１１０ｓｅｃ／１００ｍｌを超えると、第１電極１および第２電極２と分離膜との接着力が減少し、電極組立体１０の第１および第２電極１、２が突出して電池の外観まで突出形成されることがある。

【0112】

上記では、本発明の好ましい実施態様を参照して説明したが、当該技術分野の熟練した当業者は、以下の特許請求の範囲に記載された本発明の思想および領域から逸脱しない範囲内で本発明を種々修正および変更できることが理解できる。

【0113】

実施例
１）実施例１
スタックテーブル上の積層物Ｓに陽極１９枚、陰極２０枚および分離膜を積層した。

【0114】

より具体的には、陽極および陰極はそれぞれ陽極シートおよび陰極シートからカッティング（ｃｕｔｔｉｎｇ）された形態で供給され、分離膜は分離膜シートの形態で供給された。その後、前記スタックテーブルを回転させながら供給される分離膜をフォールディング（ｆｏｌｄｉｎｇ）させ、前記陽極、陰極および分離膜を積層させた。このとき、スタックテーブルに対する積層物Ｓの位置を固定するために、グリッパーを用いて積層物Ｓの上面をスタックテーブルに向かって下方に押しながらスタッキングを行った。

【0115】

前記積層物を製造した後、前記積層物をグリッパーで把持し、周囲温度７０℃および加圧力１．９１ＭＰａの条件で前記積層物をヒーティングしながら第１プレス部５０を用いて積層物を１５秒間加圧して第１次ヒートプレス段階を進行した。

【0116】

前記第１次ヒートプレス段階の後、グリッパーを積層物から解除し、第２プレス部６０の温度を７０℃（温度条件）になるように加熱し、プレスの加圧ブロックで前記積層物に２．７１Ｍｐａの圧力（圧力条件）を１０秒（プレス）時間）間加える第２次ヒートプレス段階を通じて実施例１の電極組立体を製造した。

【0117】

電極組立体の製造過程で上述した本発明の開示内容が適用されてもよい。

【0118】

２）実施例２～１２
下記表１に記載の温度条件、圧力条件およびプレス時間で第２次ヒートプレス段階を行ったことを除いて、実施例１と同様の方法で実施例２～１２の電極組立体を製造した。すなわち、実施例１～１２の第１次ヒートプレス条件は同じである。

【0119】

【表1】

【0120】

３）比較例１～５
実施例１において下記表２に記載の温度条件、圧力条件およびプレス時間で第１次ヒートプレス段階を行い、第２次ヒートプレス段階を進行しなかったことを除いて、実施例１と同様の方法で比較例１～５の電極組立体を製造した。

【0121】

【表2】

【0122】

前記表１および２の条件で製造された実施例１～１２および比較例１～５の電極組立体は、いずれも真空吸込機構でピックアップして試験した。比較例２～５の全ての電極組立体は、６０秒以前に電極と分離膜が分離されることを観察した。

【0123】

すなわち、比較例１～５の電極組立体は電極と分離膜との接着力がよくない反面、本出願に係る電極組立体（第１次および第２次プレス工程）は接着状態が良好であることを意味する。したがって、電極組立体の緩み防止および脱落防止に優れた効果があった。

【0124】

比較例６および７の場合、６０秒以前には電極と分離膜とが分離される現象が観察されなかったが、電極組立体に損傷が発生することを確認した。これは、２．５４Ｍｐａ（高圧）の圧力条件で一次プレスを進行したために発生していると推定される。

【0125】

４）実験例１－接着力評価および耐電圧評価
実施例１～１２および比較例６と７（以前の試験で６０秒以前に電極と分離膜の分離が観察されなかった場合）の電極組立体を分解（即ち、層分離）した後、分離された層を分析して積層体Ｓの上端部、下端部および中間面の間の接着力を測定した。具体的には、積層物の最下端に位置する分離膜と陰極との接着力を測定した。また、積層物の最上端に位置する陰極と分離膜との接着力を測定した。最後に、積層物の積層方向に沿って中間地点に位置する陰極と分離膜との接着力を測定した。

【0126】

分離された電極組立体のそれぞれからサンプリングされた陰極と分離膜の幅は５５ｍｍ、長さは２０ｍｍであった。サンプリングされたサンプルをスライドガラスの接着面に電極が位置するようにスライドガラスに接着させた。その後、試片が付着したスライドガラスを接着力測定装置に装着し、先に論議したようにＡＳＴＭ－Ｄ６８６２に規定された試験方法に従って１００ｍｍ／ｍｉｎの速度で９０°剥離試験を行って試験した。任意の初期の激しい変動を無視した後、分離膜が電極から剥がれる間にサンプル幅当たりに加えられた力（ｇ／ｍｍ）値を測定した。

【0127】

その結果は下記表３のとおりであった。

【0128】

【表3】

【0129】

また、前記実施例１、６および１２と比較例１～７の電極組立体の耐電圧も測定した。

【0130】

その結果は下記表４のとおりであった。

【表4】

【0131】

表４の結果をみると、実施例１、６および１２の接着力が実施例と類似な条件で第１次ヒートプレス段階のみを行った比較例１に比べて優れた接着力を示すことを確認した。

【0132】

また、表４の結果をみると、比較例よりも高温高圧条件で第１次ヒートプレス段階を行った実施例１、６および１２の耐電圧が１．５６ｋＶ以上１．８ｋＶ以下の範囲を有することを確認した。

【0133】

すなわち、本発明の電極組立体は、優れた接着力を有するとともに、耐電圧も電極組立体として使用するのに適した特徴を有し、１．８ｋＶ以下の耐電圧を確認することができた。

【0134】

これは、第１次および第２次ヒートプレス段階の両方を含む製造方法で電極組立体を製造したためと判断される。

【0135】

５）実験例２－通気度評価
実施例１～１２のうち、第２次プレスの温度条件のみ異なる実施例１、６および１２と比較例１の電極組立体の通気度を評価した。

【0136】

具体的には、実施例１、６および１２の電極組立体から分離膜を捕集した後、分離膜を切断して５ｃｍ×５ｃｍ（横×縦）サイズの分離膜サンプルを用意した。その後、前記分離膜サンプルをアセトンで洗浄した。

【0137】

この後、日本産業標準のガーリー（ＪＩＳ Ｇｕｒｌｅｙ）測定方法に従い、Ｔｏｙｏｓｅｉｋｉ社Ｇｕｒｌｅｙ ｔｙｐｅ Ｄｅｎｓｏｍｅｔｅｒ（Ｎｏ．１５８）を使用して、前記分離膜が常温および０．０５ＭＰａの圧力条件で１００ｍｌ（または１００ｃｃ）の空気が１平方インチの分離膜を通過するのにかかる時間を測定することにより、実施例１、６および１２の通気度を測定した。

【0138】

その結果は表５のとおりであった。

【表5】

【0139】

前記表５の結果から、本発明に係る第２次ヒートプレス条件を満たす場合、それぞれの位置に該当する通気度が１２０ｓｅｃ／１００ｍｌ未満と電極組立体として使用するのに適したレベルの通気度を有することを確認することができた。また、それぞれの位置による通気度の偏差も２０ｓｅｃ／１００ｍｌ未満と均一であると判断できるレベルの通気度偏差を有することが確認できた。すなわち、本発明に係る製造方法で製造された電極組立体は、均一な性能を有することを再び確認することができた。

【0140】

また、それぞれの位置による通気度の偏差も２０ｓｅｃ／１００ｍｌ未満と均一であると判断できるレベルの通気度偏差を有することが確認できた。

【0141】

なかでも温度条件７０℃である実施例１の場合が通気度偏差が最も小さいことが確認できた。

【0142】

前記の実験例を通じて、本発明に係る電極組立体は、適切かつ均一な通気度および接着力を有することを確認することができた。

【0143】

一方、比較例１の場合、それぞれの位置による通気度のばらつきが実施例より小さいが、上面通気度および下面通気度は、それぞれ独立して８０ｓｅｃ／１００ｍｌ未満であり、本発明に係る電極組立体よりも安全性が低いことを確認することができた。これは、本発明の電極組立体の製造過程とは異なり、第１次ヒートプレスのみを進行したためと判断される。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【国際調査報告】