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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2024-02-08
(54)【発明の名称】触媒合成反応器
(51)【国際特許分類】
   B01J 8/06 20060101AFI20240201BHJP
【FI】
B01J8/06 301
【審査請求】未請求
【予備審査請求】有
(21)【出願番号】P 2023548297
(86)(22)【出願日】2022-02-09
(85)【翻訳文提出日】2023-10-06
(86)【国際出願番号】 EP2022053063
(87)【国際公開番号】W WO2022171644
(87)【国際公開日】2022-08-18
(31)【優先権主張番号】21156311.9
(32)【優先日】2021-02-10
(33)【優先権主張国・地域又は機関】EP
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】515106066
【氏名又は名称】カサーレ ソシエテ アノニム
(74)【代理人】
【識別番号】110001896
【氏名又は名称】弁理士法人朝日奈特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】リッツィ、エンリコ
【テーマコード(参考)】
4G070
【Fターム(参考)】
4G070AA01
4G070AB05
4G070BA02
4G070BB03
4G070CA01
4G070CA15
4G070CB16
(57)【要約】
触媒合成反応器が記載され、当該反応器は、ガス入口ヘッダーおよびガス出口ヘッダーによって画定される円環筒形状を有する触媒床を備え、これらのヘッダーのうちの少なくとも1つは、荷重支持機能を有する外側穿孔板(1)と、スペーサ要素として機能するエキスパンドメタル板(2)と、触媒に面し、触媒保持機能を有する、薄い微細穿孔板(3)と、を備える複数壁構造を有する。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
触媒合成反応器(10)であって、前記触媒反応器(10)は、
円環筒形状を有する触媒床(4)と、
略円筒形状であり、前記触媒床を画定し、収容するための、外側壁および内側壁を形成するように、同心状に配置された入口ヘッダー(11)および出口ヘッダー(12)と
を備え、
前記ヘッダーは、反応物を含むガス状の流れの分散と、前記触媒床の中へのおよび前記触媒床からの反応生成物を含むガス状の流れの収集と、を可能にするようにガス透過性であり、
前記入口ヘッダー(11)および前記出口ヘッダー(12)のうちの少なくとも1つは、
前記触媒床とは反対側となる、前記ヘッダーの外側壁を形成し、前記ヘッダーの荷重支持構造として機能するように構成される第1の穿孔板(1)と、
微細穿孔板(3)と称され、前記触媒床(4)に面する、前記ヘッダーの内側壁を形成する第2の穿孔板と、
前記穿孔板(1)と、前記微細穿孔板(3)との間に挟まれたガス透過性中間壁(2)であって、前記ガス透過性中間壁(2)は、前記穿孔板(1)と前記微細穿孔板(3)との間のスペーサ要素として実質的に機能する、ガス透過性中間壁(2)と、
を備え、
前記第1の穿孔板(1)は、全てが、所定の最小サイズ(d1)に対して等しいかまたは大きい特有サイズを有する複数の孔を有するように穿孔され、前記微細穿孔板(3)は、全てが、所定の最大サイズ(d2)よりも大きくない特有サイズを有する複数の孔を有するように穿孔され、前記最大サイズ(d2)は、前記微細穿孔板の孔が、前記第1の穿孔板の孔よりも小さくなるように、前記最小サイズ(d1)よりも小さく、
前記第1の穿孔板の孔、および前記微細穿孔板の孔は、円形状または正多角形状を有し、前記特有サイズは、円形状の孔の直径であるか、または多角形状の孔の辺心距離の2倍であり、
前記微細穿孔板(3)は、前記穿孔板(1)よりも薄く、
前記板の孔は、前記第1の板の孔の各々が、前記微細穿孔板の複数のより小さな孔に面するように配置される、
触媒合成反応器(10)。
【請求項2】
前記第1の穿孔板は、前記板における孔の位置に応じて異なる特有サイズを有する孔のパターンを有している、請求項1に記載の反応器。
【請求項3】
前記微細穿孔板の厚さが、前記微細穿孔板の孔の前記特有サイズに等しい、請求項2に記載の反応器。
【請求項4】
前記第1の穿孔板の厚さは、前記第1の穿孔板の前記孔の前記特徴的な大きさに等しい、請求項2または3に記載の反応器。
【請求項5】
前記穿孔板の孔および/または前記微細穿孔板の孔が、打ち抜きによって製造されている、請求項1~4のいずれか1項に記載の反応器。
【請求項6】
前記微細穿孔板が、オーステナイト系ニッケルクロム合金、好ましくは、インコネル600またはインコネル625によって形成される、請求項1~5のいずれか1項に記載の反応器。
【請求項7】
前記第1の穿孔板が、ステンレス鋼、好ましくは、AISI321またはAISI310によって形成される、請求項1~6のいずれか1項に記載の反応器。
【請求項8】
前記第1の穿孔板(1)は、3~8mm、好ましくは、4~6mmからなる厚さを有する、請求項1~7のいずれか1項に記載の反応器。
【請求項9】
前記中間壁(2)は、エキスパンドメタル板、または粗メッシュである、請求項1~8のいずれか1項に記載の反応器。
【請求項10】
前記エキスパンダメタル板(2)は、ステンレス鋼、好ましくは、AISI321またはAISI310によって形成される、請求項9記載の反応器。
【請求項11】
前記エキスパンドメタル板(2)が、好ましくは30%~90%、好ましくは40%~90%からなる空隙率を有する、請求項9または10に記載の反応器。
【請求項12】
前記微細穿孔板は、取り外し可能なボルト接合部によって、前記荷重支持穿孔板に固定される、請求項1~11のいずれか1項に記載の反応器。
【請求項13】
前記微細穿孔板(3)は、前記微細穿孔板(3)が前記微細穿孔板(3)自身の上に折り返された2倍の厚さを有するエッジリング(26)を形成するように、前記微細穿孔板のエッジがロッド(24)の周りに折り曲げられた、荷重支持穿孔板(1)への周方向の固定を有し、前記エッジリング(26)が、ロッドの下に配置されたボルト接続部によって、前記荷重支持穿孔板に対して締め付けられ、前記ロッドおよび前記ロッドの周りで折り曲げられた板が、前記微細穿孔板の軸方向の保持要素を形成する、
請求項1~12のいずれか1項に記載の反応器。
【請求項14】
前記微細穿孔板(3)は、Z形状に折り曲げられた外周エッジ(30)を有し、前記外周エッジ(30)は、周方向の接合部を形成するように、前記荷重支持板(1)に固定された内側リング(31)および外側リング(32)の間で当接している、請求項1~12のいずれか1項に記載の反応器。
【請求項15】
前記微細穿孔板(3)が、異なる熱膨張を補償するために、前記穿孔板に対して軸方向での前記微細穿孔板の摺動を可能にするように構成された摺動接続部によって、前記荷重支持穿孔板(1)に固定されている、請求項1~14のいずれか1項に記載の反応器。
【請求項16】
前記微細穿孔板がオーバーラップする長手方向の接合部を備えている、請求項1~15のいずれか1項に記載の反応器。
【請求項17】
前記触媒床は、触媒粒子で形成され、
前記微細穿孔板の孔の前記特有サイズが、前記触媒粒子の最小寸法に1.5~1.8、好ましくは、1.6に等しい安全係数を乗じたものに等しい、
請求項1~16のいずれか1項に記載の反応器。
【請求項18】
前記触媒は、0.5mm~1.0mmの範囲の公称寸法を有する粒子を含み、前記微細穿孔板の孔の前記特有サイズが、0.8mmであるか、または、
前記触媒は、1.0mm~2.0mmの範囲の公称寸法を有する粒子を含み、前記微細穿孔板の孔の前記特有サイズが、1.6mmである、
請求項16に記載の反応器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、気相中で起こる反応のための触媒合成反応器であって、略円環筒形状を有する触媒床を備える触媒合成反応器の技術分野に関する。
【背景技術】
【0002】
以下に考えられる反応器のタイプは、化学産業において広く使用される。公知の例は、アンモニア性ガスシフト反応器、メタノール性ガスシフト反応器、および水性ガスシフト反応器によって代表される。
【0003】
これら反応器は、円環状触媒床を画定するために触媒床の中へと/触媒床からガス流をそれぞれ分散させ、収集するために配置される入口ヘッダーおよび出口ヘッダーを、必要とする。
【0004】
上記のヘッダーは、実質的に、同軸上に配置される円筒形状構造の形態を有し、単一の壁または複数の壁を有することができる。上記のヘッダーを作製することは、困難なタスクである。なぜなら、これらヘッダーは、相反する要求を満たさなければならず、さらに、許容できる製造コストで実現されなければならないからである。以下は、そのようなヘッダーの設計者が直面する主な問題の簡潔な説明である。
【0005】
上記のヘッダーは、明らかにガス透過性でなければならないが、同時に、通常は粒子または細粒の形態をしている触媒を保持しなければならない。ガス透過性は、これら2つの反対の要求を考慮して設計されなければならない孔または開口を通じて、達成される。触媒が小さければ小さいほど(即ち、触媒が小さいサイズの粒子によって形成されれば)、これら2つの機能を両立させることはますます困難であろうことが理解できる。
【0006】
ヘッダーは、高すぎる流速(触媒の流動化のリスク)を防ぐために、および、許容できないヘッドロスを防ぐために、ガス排出のための適切なフロースルー面積を有していなければならない。孔の数、大きさ、および分布は、これらの要件を考慮に入れなければならない。
【0007】
さらに、ヘッダーは、触媒の質量を機械的に支持できなければならず、特に、これらは、触媒自身の重量、触媒と収容壁の異なる熱膨張によって生成される力、およびガス流によって引き起こされる推進力に、耐えなければならない。
【0008】
さらなる要求は、詰まりに対する耐性である。孔が触媒粒子によって塞がれると、詰まりが生じる。触媒と直接接触するこれらヘッダーの壁は、そのようなリスクに特に曝される。詰まりは、より大きな圧力損失、不均一なガス流分布、触媒床の流動化のリスクの増加、そして最終的には壁の構造的欠陥のリスクの増加を引き起こす。
【0009】
ヘッダーの局所的な欠陥であっても、触媒の損失ならびに反応器への深刻な損傷をもたらすことに注意すべきである。一般的に、ヘッダーの構造的な欠陥は、重大な経済損失を伴うプラントの望ましくない稼働停止をもたらす。
【0010】
一般的には外側のヘッダーの側面の約3分の1の側面を有する内側のヘッダーが、上記した問題の影響をより受ける。また、標準的な内向きの流れの反応器の構成において、内側のヘッダーが、外側のガス収集装置に相当し、外側のガス収集装置の壁に向かって触媒粒子を運ぶ傾向にあるガスの方向が原因である詰まりのリスクに、より曝される。
【0011】
アンモニア反応器において観察されるさらなる問題点は、ステンレス鋼の脆化をもたらす場合がある窒化によって、引き起こされる。脆化は、鋼のフェライト相における原子状の窒素の吸収により発生し、触媒格子を歪ませる非常に硬い窒化物の析出をもたらす。
【0012】
窒化に対して実質的に影響を受けない材料、例えば、ニッケルクロム合金(インコネル)が知られているが、これらの材料は高価である。ニッケル基合金の使用は、コストの増加に加えて、オーステナイト系の鋼の構成要素との溶接接続の問題を引き起こす。異種間の溶接は、異なる冶金組成物および材料の異なる熱膨張により、信頼性に深刻な問題をもたらす。これらの問題は、高温で、特に、窒化または水素腐食がある場合に顕著になる。ニッケル基合金とステンレス鋼との間の異種間の溶接は、上記の材料の異なる熱膨張係数によって引き起こされる熱応力により、脆性破壊を引き起こす可能性がある。
【0013】
特別な予防措置を採用して、伝統的な機械加工方法に比べてコストが少ない打ち抜き手法によって薄い厚さで製造できる触媒保持壁(即ち、触媒と直接接触する壁)を製造するために、高価な合金の使用が提案される。公知のとおり、打ち抜き加工は、金属シートの厚さが、形成される孔の直径よりも大きくないことが必要であることが要件であり、打ち抜き加工は、一般的に、穿孔された薄い壁に適用できる。
【0014】
しかし、触媒保持壁が薄い厚さに作製されれば、これら壁は、触媒床によって及ぼされる推力に対抗することは不可能であり、したがって、より厚い厚さを有する耐荷重性壁を設けることが必要である。先行技術では、触媒保持壁と荷重支持壁との間の接合部を溶接によって形成することが考えられている。高性能合金を使用して触媒保持壁を実現し、かつより安価な材料、即ち、通常のオーステナイト系の鋼を使用して荷重支持壁を実現することを想定すると、2つの合金の熱膨張が異なるため、溶接された接合部の破壊につながる可能性があり、異種間の溶接の信頼性の上記した問題が依然として存在する。さらにその上、非溶接接合部を使用して、例えば、適切な隙間によって、集中エリアにおいて2つの異なる接合部の間の熱膨張の違いを補うことができるだけである。基本的に、溶接接合部が存在する場合、荷重支持壁も高い品質の材料を使用して製造する必要がある。残念ながら、結果生じるコストの増加は、容認できないだろう。
【0015】
上記した考察は、余すところなく記載したものではないが、本明細書において考えられる触媒反応器のためのヘッダーの設計段階の間に設計エンジニアが遭遇する困難な事柄の見解を提供する。触媒が、微細な粒径または微細な粒度分布を有するときに、これら困難な事柄に特に影響される。微細な触媒は、合成プロセスにとって有利であると考えられることに注意するべきである。したがって、当技術分野において、信頼性がありかつ製造に安価な新しい適切なヘッダーまたは収集装置をみつけることが望まれる。
【0016】
先行技術では、ヘッダーの製造設計は、支持要素と関連付けられる金属メッシュを提供する解決策に向けられている。しかし、この解決法は、全く満足できるものではない。なぜなら、金属メッシュは、引き裂きまた断裂しやすい薄い要素であるからである。この欠点は、微細な触媒が存在する際に、特に深刻になる。微細な触媒を保持するために、メッシュも非常に微細である必要があり、したがって小さな直径を有しそれ自体強度が低く、さらに溶接するには問題があることに注意すべきである。このような理由から、ワイヤメッシュベースの収集装置は、微細な触媒を保持するには不適切である。
【0017】
欧州特許第2014356号明細書には、触媒に面する壁に、ガス用の開口を、円形の孔の変わりに細長のスリットの形態で設ける二重壁構造を有するヘッダーが開示される。これらスリットは、「スロット」とも呼ばれ、スリットが設けられた穿孔金属壁は、結果として、「スロット付き」板と呼ばれる。
【0018】
スリットまたはスロットが設けられる上記の構造的な設計は、多くの用途において満足できるものであると証明されたが、微細な触媒を保持するように容易に改造することはできない。スロットの単位寸法を減らすために、同様のガス流断面積を維持しながら、互いに近くに配置された非常に多くのスロットを設けることが必要であろう。この構造的設計は、実際に実現するには全く複雑であり、結果としてあまりにも弱い構造となるだろう。スロット付き板は、それ自体、スロットの向きのために異方性の性質を有し、穿孔された表面積が同等の場合に円形の孔を有する板または壁よりも本質的に耐性が低いということに注意するべきである。スロットの数を増やすことは、この欠点を高める。
【0019】
基本的に、知られている解決策は、微細な触媒とともに使用するために容易に「拡張可能な」ものではない。メッシュを設けるか、またはより小さな開口を有するスロット付きの壁を設けるという外見上の解決策は、一連の追加的な問題をもたらし、実際には、模倣するには困難であることが証明された。
【0020】
したがって、微細な触媒を保持し、安価に製造され、かつ上記の問題を被らないヘッダーを設計することが非常に望ましい。この要望に対して、適切な返答はまだ見つかっていない。
【0021】
本発明の好適な用途を代表するアンモニア合成反応器に関して、以下の特徴が特に言及できる:アンモニア合成反応器は、一般的に、フレークの形態をした粒子、したがって、3つの空間的寸法のうちの1つがその他の2つのものよりも小さい粒子を有する。触媒の粒径は、従来は、スクリーニングプロセスによって決定される同等な直径、即ち、触媒粒子と同じ透過性を有する球状粒子の直径によって表わされる。
【0022】
ほとんどの用途において、アンモニア触媒は、約3.0mmの粒径を有する。しかし、より小さい大きさ、例えば、1.5mm以下の大きさを有する微細な触媒への関心が高まっている。しかし、上記に説明した理由により、微細な触媒を使用すると、ヘッダーの製造が複雑になり、製造コストが増大する。
【発明の概要】
【0023】
本発明は、以下の要件:良好な構造的強度、微細な触媒を保持するための適応性、工業的に許容されるコストで製造されるための適合性、長期にわたる信頼性、要求される動作条件に適合する圧損とガスの速度とでガスを一様に分布させる能力、を満たす触媒反応器に使用される円筒状のヘッダーのための構造を提供することを目的とする。特に、本発明は、許容できるコストで微細な触媒をいかに保持するかという問題に取り組む。
【0024】
本目的は、請求項1に係る反応器によって達成される。好適実施形態が、従属請求項において記載される。
【0025】
入口ヘッダーおよび出口ヘッダーのうちの少なくとも1つが、第1の穿孔板と、微細穿孔板である第2の穿孔板と、中間スペーサ壁と、を備える複数壁の構造、を有する。上記の中間壁は、好ましくは、エキスパンドメタル板、または粗メッシュである。第1の穿孔板は、ヘッダーの荷重支持要素の機能を有する、即ち、本質的に機械的なストレスに耐える(また、必要があれば、ヘッダーの全体の表面に沿ってガス流の均一な分散をもたらす)、上記の微細穿孔板は、触媒床に面し、触媒粒子を保持する機能を有する、上記の中間壁は、上記の穿孔板と、上記の微細穿孔板との間に挟まれ、かつ均等化チャンバを生成するために、また上記の微細穿孔板を一様に支持するために、実質的に、スペーサ要素として機能する。
【0026】
本発明は、以下の有利な点を提供する。
【0027】
触媒の保持は、もし必要であればニッケルクロム合金などの高いコストパフォーマンスの材料を使用して製造可能な微細穿孔板によって、本質的に行われる。関連するコストは、許容可能であり、上記の微細穿孔板は、荷重支持機能をもたらす必要はなく、結果として、薄い厚さで製造できる。そして、本発明は、触媒と直接接触する非常に重要な要素の製造にのみ使用される高価な高級材料の量を削減する。さらに、微細穿孔板は、製造プロセスを複雑にすることなく、非常に微細な触媒を保持するように構成できる。
【0028】
微細穿孔板の機械的強度は、同等の開口を有する先行技術の薄いネットの強度よりもかなり高い。なぜなら、微細穿孔板は、シート(即ち、金属板)のように機械的ストレスに反応する一方で、薄いネットの機械的強度は、個々のワイヤ要素の抵抗力の合計の結果であるからである。
【0029】
第1の穿孔板は、荷重支持機能をもたらし、上記したタスクを行うために適切な厚さを有する必要がある。しかし、触媒と直接接触しないので、上記の穿孔板は、ステンレス鋼などの、従来の技術および材料を使用して、製造することができる。また、穿孔板は、触媒粒子よりも大きな孔を有することが可能である。なぜなら、触媒は、微細穿孔板によって保持されるからである。比較的大きな孔を有する厚い荷重支持板を製造する方がより安価となる。
【0030】
中間壁は、スペーサとして機能し、ガスの一様な分布と、微細穿孔板の均一な支持と、を保証するために、均等化チャンバを形成する。この目的のために、中間壁は、好ましくは、高い空隙-固体比を有する。この要求を満たすために、様々な低コストの要素が利用できる。好適な実施形態では、中間壁は、エキスパンドメタルシートを使用して作製される。エキスパンドメタルシートは、メッシュパターンを有し、好ましくは、当該メッシュは、四角形、菱形形、六角形、またはその他の形状のものである。
【0031】
本発明の基本的な利点は、各構成要素が特有のタスクを行う複数壁の構造にある。材料、厚さ、および特有の特徴を、機能、即ち、荷重支持機能、ガス均等化機能、および触媒保持機能に適合させて、3つの壁は各々、作製可能である。この意味で、本発明は、資源の最適な使用を保証するものであり、例えば、より高価な材料を必要な場合にのみ集中的に使用することができる。
【0032】
微細穿孔板、および第1の穿孔板(または荷重支持穿孔板)は、円形状、略円形状、または正多角形状の孔によって、反応ガスの通過に対して透過性を有する。例えば、いくつかの実施形態においては、多角形状の孔は、正方形状の孔であってもよい。
【0033】
穿孔板の孔の特有サイズは、円形状の孔の直径か、または正多角形状の孔の辺心距離の2倍を意味する。辺心距離は、多角形の内接円の半径を意味する。
【0034】
第1の穿孔板において、孔は、所定の最小サイズd1に対して等しいかまたは大きい特有サイズを有する。微細穿孔板において、孔は、最大サイズd2よりも大きくない特有サイズを有する。第2のサイズd2は、微細穿孔板の孔が、第1の穿孔板の孔よりも小さくなるように、最小サイズd1よりも小さい(d2<d1)。
【0035】
第1の板と微細穿孔板との間に優先的なガス経路が形成されることを回避するために、板の孔の各々が、微細穿孔板の複数のより小さな孔に対向するように配置される。
【0036】
第1の穿孔板、および微細穿孔板は、両方とも、孔の適切な分布を有する。実施形態では、上記の板は、一様な特有サイズを有する孔を有する、即ち、第1の穿孔板における全ての孔は、第1のサイズを有し、微細穿孔板における全ての孔は、第1のサイズよりも小さい第2のサイズを有する。他の実施形態では、流れのより良い分布を達成するために、第1の穿孔板は、当該板における孔の位置に応じて異なるサイズを有する孔のパターンを有してもよい。例えば、これらの孔は、ガス入口部からの距離に応じてより小さくなる、またはより大きくなってもよい。微細穿孔板は、一般的に、全てが同じ大きさを有する孔を有する。
【0037】
微細穿孔板における孔の大きさは、触媒ヘッダーの内側で保持される触媒の大きさに応じて選択できる。例えば、円形状の孔を有する微細穿孔板に言及すると、0.5~1.0mmの公称粒径を有する触媒は、0.8mmの孔によって保持できる。1.6mmの孔は、1.0~2.0mmの粒径を有する触媒を保持できる。2.0~3.0mmの粒径を有する触媒は、3.2mmの直径を有する孔を必要とする場合がある。
【0038】
孔の最大サイズは、触媒粒子の最小の寸法に1.5~1.8、好ましくは、1.6からなる係数を乗じたものとして算出できる。上記の寸法は、公称値を指し、一般的に、例えば、+/-0.2mmの公差が考えられる。これら値は、実験的試験を通して出願人によって求められたものである。
【0039】
粒子の寸法は、例えば、(もし非球状の細粒のことを言及して入れば)相当直径、または実質的に球状の細粒の直径を意味する。一般的に、微細穿孔板は、非球状粒子と、当該板の孔よりもわずかに大きい粒径と、を有する触媒を保持することができるということに注意するべきである。触媒粒子は、一般的に、公称寸法よりも大きな1つの寸法(または2つの寸法)を有するので、このことは可能となる。公称寸法は、ある範囲内で設定される。この点に関して、微細穿孔板における孔の適切な寸法を決定するために、当該範囲の最小寸法が、常に考慮される。
【0040】
触媒の粒径は、好都合であれば、平均直径によって表すことができる。好ましくは、平均直径は、関心のある粒子と同じ体積/表面比を有する球の直径として文献の中で定義されるザウター平均粒径(SMD)である。したがって、SMDは、粒子の表面積と体積の関数として算出できる。不規則な粒子が存在する際に、関心のある平均値は、粒子の統計的に関連性のある数に基づいて決定できる。
【0041】
特に好適な実施形態によれば、アンモニアの合成に利用される微細な触媒に対して、0.8mmの特有サイズを有する孔を有する微細穿孔板が好ましい。
【0042】
荷重支持穿孔板の孔は、微細穿孔板の孔よりも大きい。一般的に、穿孔板の孔の特有サイズは、2.5mmよりも大きいかまたは等しい。一般的に、荷重支持穿孔板は、厚さ5mmであり、分布孔は、5mmの、好ましくは、6~8mmの最小特有サイズを有する。
【0043】
特に好ましい実施形態において、微細穿孔板は、その孔の特有サイズに等しい厚さを有する。同様に、荷重支持穿孔板は、一様なサイズの孔を有する実施形態では、その孔の特有サイズに等しい厚さを有することが可能である。少なくとも孔の特有サイズ(例えば、直径)に等しい厚さを有する穿孔板の製造は、速くて安価な機械的な打ち抜き加工よって行うことができる。
【0044】
上記した全ての実施形態において、孔の好ましい形状は円形であり、その場合に、用語「特有サイズ」は、孔の直径を意味する。
【0045】
微細穿孔板の実現に使用される材料は、触媒へのおよび反応環境への直接の暴露に応じて選択できる。アンモニア合成反応器において、窒化腐食耐性を改善するために、微細穿孔板は、有利には、ニッケルクロム合金を使用して製造される。好ましい合金は、この腐食環境においては、インコネル600およびインコネル625である。
【0046】
荷重支持穿孔板は、触媒と直接接触せず、微細穿孔板よりも厚い厚さを有し、したがって、AISI321またはAISI310などの従来のステンレス鋼を使用して製造できる。
【0047】
荷重支持板および微細穿孔板は、同等の温度と同等ガス組成物に曝露され、表面劣化を被る場合がある。しかし、より厚い荷重支持穿孔板は、微細穿孔板よりも絶対値で大きな表面劣化に耐えることができる。このために、穿孔板は、それほど高価ではない材料を使用して製造できる。
【0048】
アンモニアの合成またはメタノールの合成のための産業用反応器に使用される荷重支持穿孔板は、好ましくは、3~8mm、より好ましくは、4~6mmの厚さを有する。
【0049】
好ましくは、微細穿孔板は、その表面上に均等に分布した孔を有し、したがって、等方性の機械的挙動、および孔の近傍に局在した応力の増加が付与される。用語「等方性の機械的挙動」は、特定の応力方向に応じてより弱い反応を決定し得る多くの数の非円形状または不規則な開口を有する先行技術の板とは逆に、上記の板が異なる方向の力に等しく反応するということを意味する。
【0050】
微細穿孔板における孔は、穿孔板における孔に対して互い違いに配置されてもよい。微細穿孔板における孔は、小さく、かつ接近させて配置され、その結果、微細穿孔板における複数の孔(例えば、5個または6個の孔)は、荷重支持穿孔板における対応する孔に面する。このようにして、ガス流の優先経路が回避され、(中間壁が挿入される)2つの板の間の空間における均等化効果が改善され、触媒へのガス流の直接の影響が避けられ、触媒床の流動化のリスクが最小化される。
【0051】
中間壁は、菱形のより長い辺がヘッダーの軸に平行である偏菱形の網であって、カレンダー加工も促進しかつカレンダー処理後のエキスパンドメタルの多角形状によるストレスおよび凹凸の両方を最小化する偏菱形のメッシュを好ましくは有するエキスパンドメタル板で、作製することができる。
【0052】
中間壁は、好ましくは40%~90%の空隙率を有する。高い空隙率が好ましいが、なぜならそれが均等化チャンバを生成するからである。均等化チャンバは、微細穿孔板の全体の表面にわたって穿孔板における孔を通じてガス流を均等に分布させるのに役立つ。もし微細穿孔板が、穿孔板に直接敷設された場合、微細穿孔板を横切るガス流は、穿孔板における孔に面する孔のみに制限されるであろう。エキスパンドメタル板(中間壁)は、この欠点を回避する。
【0053】
エキスパンドメタル板は、例えば、AISI321ステンレス鋼またはAISI310ステンレス鋼を使用して製造してもよい。通常のAISI304スチールも、入口ヘッダーのために使用してもよい。エキスパンドメタル板は、例えば、1~5mm、好ましくは、1~3mm、より好ましくは、2mm~3mmの厚さを有してもよい。可能な限り高い空隙率を有する均一化チャンバを得るために、上記した範囲の最下限値に近い厚さの値を選択することが好ましい。
【0054】
特に好ましい実施形態では、第1の穿孔板、エキスパンドメタル板、および微細穿孔板は、触媒合成反応器の中に挿入される前に、カレンダー処理が施される。好ましくは、これらの板は、別々にカレンダー処理され、その後、触媒ヘッダーを形成するように互いに接合される(例えば、互いの上に取り付けられる)。
【0055】
代替的に、本発明の別の実施形態では、カレンダー処理の間にこれらの板の間に配置されるローラーおよび支持ビームまたは周囲のリブの助けを借りて、これら板に、同時にカレンダー処理を施してもよい。
【0056】
好ましくは、カレンダー処理が施された板同士の接合は、溶接接合部、または取り外し可能なボルト接合部によって得られる。(荷重支持)穿孔板は、カレンダー処理の後にシリンダーを形成するために、長手方向の溶接接合部を有する。
【0057】
ヘッダーを備える壁同士の間の接合部に関して、本発明の有利な特徴は、上記の接合部の形成は、溶接を必要としないということである。好ましくは、微細穿孔板は、穿孔板に溶接されず、ボルト接合部またはクランプを使用して固定される。これら接合部は、接合部に作用する負荷が微細穿孔板の全周囲にわたって一様に分布させられるように、かつ所定の位置でのロックが当接によって生じるように、有利に構成される。例えばエキスパンドメタルシートで作製された中間壁は、接合部を必要とすることなく、穿孔板と微細穿孔板との間の空洞の中に挿入できる。微細穿孔板に作用する力は、中間壁を介して荷重支持穿孔板に伝達される。
【0058】
取り外し可能なボルト接合部の使用は、ヘッダーが異なる材料を使用するときに、異種間の溶接が回避されるので、特に有利である。穿孔板がステンレス鋼で作製され、微細穿孔板がニッケルクロム合金で作製され、かつそれらが互いに接合されるときに、これは特に有利である。実際に、上記の2つの板の間の溶接は、2つの材料の異なる金属組織のために、かつ異なる厚さのために、問題のあるものである。
【0059】
一実施形態において、微細穿孔板は、微細穿孔板が微細穿孔板自身の上に折り返された増加した厚さを有するエッジリングを形成するように、微細穿孔板のエッジがロッドの周りに折り曲げられた、荷重支持板への周方向の固定を有し、板はエッジコードを形成するロッドの周りに折り曲げられる。上記のコードが微細穿孔板の軸方向の保持要素を形成するように、上記のエッジ領域は、上記のコードの下に配置されるボルト接続部によって、荷重支持板に接触して固定される。
【0060】
微細穿孔板は、穿孔板に対して軸方向の微細穿孔板の摺動を可能にするように構成された摺動接続部によって、荷重支持穿孔板に固定されてもよい。そのような摺動接続部は、異なる熱膨張を補償するのに有用である。
【0061】
これらヘッダーは、合成反応器の外側において予め組み立てられ、適切なマンホール開口を通じてそれの内部に導入してもよい。
【0062】
上記したヘッダー構造は、これらヘッダーの1つまたはそれらの両方に適用可能である。好ましくは、反応器は、入口ヘッダーおよび出口ヘッダーが、半径方向に向いたまたは軸-半径方向を有する反応物および/または生成物のガス流によって、横切られるように、構成される。
【図面の簡単な説明】
【0063】
図1】本発明の実施形態に係る反応器を断面で概略的に表す図である。
図2】微細穿孔板壁と、穿孔された荷重支持壁と、の間に摺動接合部を有するヘッダーの2つの変形例(a)および(b)を示す図である。
図3】微細穿孔板を荷重支持壁に固定するための取り外し可能なボルト接合部の実施形態を示す図である。
図4】周方向の接合部の実施例を示す図である。
図5】長手方向の接合部の実施例を示す図である。
図6】長手方向の接合部の実施例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【0064】
図1は、略円筒形の容器14と、ガス入口部16と、ガス出口部17とを備える触媒合成反応器10を模式的に示す。反応器は、入口ヘッダー11と出口ヘッダー12とによって画定された円環筒形状を有する触媒床4をさらに備える。反応器の中心には、ガス出口部17と連通するガス収集ダクト18がある。反応器10は、垂直軸A-Aに関して実質的に対称である。
【0065】
入口部16に入るガス状の混合物は、実質的に半径方向の流れによって入口ヘッダー11を通り、触媒床4の内側において反応する。反応生成物を含む流れは、出口ヘッダー12によって収集され、中央ダクト18の中へと入り、ここから、ガス出口部17を通って反応器10を出る。
【0066】
当業者にとって明らかであるように、図1は、簡略化された図である。産業用の反応器、例えば、アンモニア合成用の反応器において、1つの触媒床からの流出物がさらにその後に続く床において反応できるようにして、複数の触媒床が、連続して配置されてもよい。床間熱交換器、または反応温度を制御するために触媒に浸された熱交換器を設けてもよい。上記の熱交換器は、熱交換流体として、水またはガスそれ自身を使用することができる。また、流入する新鮮なガスが、それ自身を予熱し、反応器を冷却するように、反応器の壁に沿って流れることができる。これらの詳細は、当業者によって良く知られ、その記載は必要ない。
【0067】
また、図1は、半径方向内側への流れ、即ち、軸A-Aに向かって方向付けられた流れを本質的に有する反応器の図を示すが、本発明は、半径方向外側への流れを有する、または軸方向/径方向の混合した流れを有する反応器に同様に適用可能であることに注意する。
【0068】
本発明の本実施形態を理解するために、ヘッダー11および12を簡単に説明する(図2および3)ことは、有用である。
【0069】
入口ヘッダー11および出口ヘッダー12は、外側穿孔板1と、中間のエキスパンダメタル板2と、内側微細穿孔板3とを備える複数壁構造を有する略円筒状の本体である。微細穿孔板3は、床4に面し、結果として、触媒5と直接接触して作用するように意図される。
【0070】
穿孔板1は、荷重支持要素として機能する。エキスパンダメタル板2は、スペーサとして機能し、ガス均等化チャンバを生成する。微細穿孔板3は、触媒5を保持するための要素として機能する。
【0071】
他の実施形態において、入口ヘッダー11および出口ヘッダー12のうちの1つだけが、上記の構造を有し、他方は、従来の技術、例えば、従来の穿孔板またはスロット付きの板を使用して製造されてもよい。
【0072】
図2は、微細穿孔板3が、穿孔板1上に直接溶接されるリング20によって(図2a)、または板1に溶接される中間板22に溶接されるリング21によって(図2b)、保持される摺動接合部の2つの実施形態(a)および(b)を示す。両方の場合において、接合部は、微細穿孔板3の自由な摺動のための空間23を残している。また、両方の場合において、微細穿孔板3と荷重支持板1との間の溶接は、必要ではない。図2に係る実施形態は、膨張効果が特に顕著であるときに膨張効果を補償するために利用できる。
【0073】
図3は、分解が可能な取り外し可能ボルト接合部の例を示す。微細穿孔板3は、折り曲げエッジ25と、微細穿孔板が微細穿孔板自身の上に折り返された領域26とを形成するように、ロッド24の周りに折り曲げエッジを有している。板3の領域26は、エッジ25の下に配置されたボルト接続部27によって、荷重支持板1に対してクランプされ、エッジ25が微細穿孔板3の軸方向の保持要素を形成する。基本的に、板3は、一様な負荷分布を有するロッド24およびエッジ25から吊るされる。
【0074】
図3も荷重支持板1の孔15の1つを記載する。
【0075】
図4(好適な構成)は、微細穿孔板3が「Z」の形に折り曲げられたエッジ30を有する周方向の接合部を示す。(下側の)内側リング31および(上側の)外側リング32の適切に丸みを帯びた角に対する、上記Z状に折り曲げられたエッジの当接および摩擦を通じて、微細穿孔板3の所定の位置におけるロックがなされる。
【0076】
内側リング31は、エキスパンドメタル板の収容フレーム状に形成され、穿孔板1に溶接され(溶接部33)、エキスパンドメタル板2と同じ厚さを有する。外側リング32は、溶接またはボルト締めによって、それ自身上に後方で閉じられる。外側リング32も、荷重支持穿孔板1に固定される。
【0077】
図4の実施により、高価であり信頼性を欠く異種溶接を避けることができ、隙間と組立公差による、穿孔板と微細穿孔板との間の膨張差を補償することが可能となる。
【0078】
Z状に折り曲げられた周方向エッジを有する微細穿孔板のカレンダー加工作業を容易にするために、エッジ30のZ状に折り曲げられた領域において、当該領域の連続性を中断する一連の切り込みを設けることが有利である。
【0079】
長手方向の接合部を実現するために、図4に示されるものと実質的に類似する実施、または例えば図5~6の実施形態において示されるようなオーバーラップジョイントに従うことができる。
【0080】
図5に係る接合部は、垂直方向接合フレーム50と、長手方向の溶接部51と、を備える。(微細穿孔板3のエッジがオーバーラップする)オーバーラップ領域52において、ボルト締めまたは溶接を行うことができる。
【0081】
図6に係る接合部は、実質的に図5の変形例であり、フレーム60と溶接部61とを使用し、微細穿孔板3の接合部は、平坦部材63とともにボルト締結された折り曲げエッジ62を備えている。
図1
図2a)】
図2b)】
図3
図4
図5
図6
【国際調査報告】