特表 2024-513780 実際の適用及び高感度測定用にパルスレーザー光を共振増強する方法及びレーザーパルス増強装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-03-27

(54)【発明の名称】実際の適用及び高感度測定用にパルスレーザー光を共振増強する方法及びレーザーパルス増強装置

(51)【国際特許分類】

   H01S 3/05 20060101AFI20240319BHJP

   G01N 21/3504 20140101ALI20240319BHJP

【ＦＩ】

H01S3/05

G01N21/3504

【審査請求】未請求

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2023558872

(86)(22)【出願日】2022-03-22

(85)【翻訳文提出日】2023-11-14

(86)【国際出願番号】 EP2022057493

(87)【国際公開番号】W WO2022207410

(87)【国際公開日】2022-10-06

(31)【優先権主張番号】21166313.3

(32)【優先日】2021-03-31

(33)【優先権主張国・地域又は機関】EP

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】500449363

【氏名又は名称】マックス－プランク－ゲゼルシャフト ツール フェルデルンク デル ヴィッセンシャフテン エー．ファウ．

(74)【代理人】

【識別番号】100119677

【弁理士】

【氏名又は名称】岡田 賢治

(74)【代理人】

【識別番号】100115794

【弁理士】

【氏名又は名称】今下 勝博

(74)【代理人】

【識別番号】100160495

【弁理士】

【氏名又は名称】畑 雅明

(74)【代理人】

【識別番号】100173716

【弁理士】

【氏名又は名称】田中 真理

(72)【発明者】

【氏名】フィル、エルンスト

(72)【発明者】

【氏名】ヘーグナー、マクシミリアン

(72)【発明者】

【氏名】クラウス、フェレンツ

(72)【発明者】

【氏名】プペツァ、ヨアヒム

(72)【発明者】

【氏名】ラーブ、アン－カトリーン

(72)【発明者】

【氏名】フォロニナ、リュドミラ

(72)【発明者】

【氏名】ジッグマン、ミハエラ

【テーマコード（参考）】

2G059

5F172

【Ｆターム（参考）】

2G059AA01

2G059BB01

2G059DD12

2G059EE01

2G059EE11

2G059GG01

2G059GG06

2G059HH01

2G059JJ01

2G059JJ13

2G059LL01

2G059MM01

5F172NR12

5F172ZZ04

(57)【要約】

エンハンスメントキャビティ２０内でレーザーパルスをコヒーレント加算することによって、パルスレーザー光を受動的に増強する方法であって、繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐ、及び周波数コムライン間隔が繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐと等しい周波数コムライン４を含む周波数コムスペクトル３を有する、シードレーザーパルス１のシーケンスを生成するステップと、シードレーザーパルス１を、第１の板状結合素子２５を介して、金属表面を有し且つ共振器長Ｌのキャビティビーム経路２６に広がる少なくとも２つのキャビティミラー２１、２２、２３、２４を含むエンハンスメントキャビティ（２０）内に結合するステップであって、エンハンスメントキャビティ２０は、基本横モードＴＥＭ_００及び高次横キャビティモードＴＥＭ_ｎｍを有し、それぞれが、一連のキャビティ共振周波数５、及びキャビティオフセット周波数６を有する、ステップと、エンハンスメントキャビティ２０におけるシードレーザーパルス１のコヒーレントな重ね合わせによって、キャビティ長毎に少なくとも１つの増強された循環するキャビティパルス２が生成される、ステップとを含み、周波数コムスペクトル３は、消失しているシードコムオフセット周波数を伴う高調波コムスペクトル３であり、エンハンスメントキャビティ２０は、循環するキャビティパルス２の往復キャリアエンベロープ位相ずれが、基本横モードＴＥＭ_００に対して３６０°／Ｎと等しくなるように調節され、Ｎは、２以上の整数であり、周波数コムスペクトル３に沿って、複数の周波数コムライン４を有する複数のキャビティ共振周波数５に周波数オーバーラップが与えられる。さらに、例えば電場分解分光法における、レーザーパルス増強装置及びその用途が説明される。

【特許請求の範囲】

【請求項1】

エンハンスメントキャビティ（２０）内でレーザーパルスをコヒーレント加算することによって、パルスレーザー光を受動的に増強する方法であって、
繰り返し周波数（ｆ_ｒｅｐ）、及び周波数コムライン間隔が前記繰り返し周波数（ｆ_ｒｅｐ）と等しい周波数コムライン（４）を含む周波数コムスペクトル（３）を有する、シードレーザーパルス（１）のシーケンスを生成するステップと、
前記シードレーザーパルス（１）を、第１の板状結合素子（２５）を介して、金属表面を有し且つ共振器長Ｌのキャビティビーム経路（２６）に広がる少なくとも２つのキャビティミラー（２１、２２、２３、２４）を含むエンハンスメントキャビティ（２０）内に結合するステップであって、前記エンハンスメントキャビティ（２０）は、基本横モード（ＴＥＭ_００）及び高次横キャビティモード（ＴＥＭ_ｎｍ）を有し、それぞれが、一連のキャビティ共振周波数（５）、及びキャビティオフセット周波数（６）を有する、ステップと、
前記エンハンスメントキャビティ（２０）における前記シードレーザーパルス（１）のコヒーレントな重ね合わせによって、キャビティ長毎に少なくとも１つの増強された循環するキャビティパルス（２）が生成される、ステップとを含み、
前記周波数コムスペクトル（３）は、消失シードコムオフセット周波数を伴う高調波コムスペクトル（３）であり、
前記エンハンスメントキャビティ（２０）は、前記循環するキャビティパルス（２）の往復キャリアエンベロープ位相ずれが、前記基本横モードＴＥＭ_００に対して３６０°／Ｎと等しくなるように調節され、Ｎは、２以上の整数であり、
前記周波数コムスペクトル（３）に沿って、複数の前記周波数コムライン（４）を有する複数の前記キャビティ共振周波数（５）に周波数オーバーラップが与えられる
ことを特徴とする、方法。

【請求項2】

前記周波数オーバーラップは、光の速さをｃとしてＬ^＊＝（ｃ／ｆ_ｒｅｐ）／Ｎに従って前記エンハンスメントキャビティ（２０）の前記共振器長Ｌを調節すること、及び前記エンハンスメントキャビティ（２０）の前記基本横モード（ＴＥＭ_００）を励起することによって与えられる、
請求項１に記載の方法。

【請求項3】

前記周波数オーバーラップは、前記エンハンスメントキャビティ（２０）の、ｎ＋ｍ＋１＝Ｎとなる前記高次横キャビティモード（ＴＥＭ_ｎｍ）のうちの１つを励起することによって与えられる、
請求項１に記載の方法。

【請求項4】

前記シードレーザーパルス（１）は、差周波発生によって生成される、
請求項１～３のいずれか一項に記載の方法。

【請求項5】

前記第１の板状結合素子（２５）は、
前記第１の板状結合素子（２５）が、ペリクル、プレート、又はウェッジ素子を含むという特徴、
前記第１の板状結合素子（２５）が、片面反射防止被覆を有するという特徴、
前記第１の板状結合素子（２５）が、前記キャビティビーム経路（２６）に対して、ブルースター角に等しいか又は近い角度で配向された表面を有するという特徴、
前記第１の板状結合素子（２５）が、７μｍ～１２μｍの波長域で透明であるという特徴、
前記第１の板状結合素子（２５）が、ポリエチレン又はダイヤモンドで作製されるという特徴、
前記第１の板状結合素子（２５）が、前記シードレーザーパルス（１）の中心波長を下回る厚さを有するという特徴、
前記第１の板状結合素子（２５）が、１００ｎｍ～５００μｍの範囲の厚さを有するという特徴
のうちの少なくとも１つの特徴を含む、請求項１～４のいずれか一項に記載の方法。

【請求項6】

前記キャビティミラー（２１）のうちの１つが、前記第１の板状結合素子（２５）に出入りする前記キャビティビーム経路（２６）が広がる共振器平面の外部に配置され、特に、前記増強された循環するキャビティパルス（２）は、ｓ偏光の微小角入射で、前記共振器平面の外部に配置される前記キャビティミラー（２１）で反射されつつ、前記増強された循環するキャビティパルス（２）が、ｐ偏光で前記第１の板状結合素子（２５）を通過する、
請求項１～５のいずれか一項に記載の方法。

【請求項7】

前記エンハンスメントキャビティ（２０）に、調査される試料（８）を供給するステップであって、前記循環するキャビティパルス（２）が前記試料（８）と相互作用する、ステップと、
前記試料（８）と相互作用した前記循環するキャビティパルス（２）から、試料固有の情報を抽出するステップとを含む、
請求項１～６のいずれか一項に記載の方法。

【請求項8】

前記キャビティ内で前記試料（８）と相互作用した後で、前記循環するキャビティパルス（２）の出力部分（７）を、前記第１の板状結合素子（２５）又は別の第２の板状結合素子（２５Ａ）を介して、前記エンハンスメントキャビティ（２０）外に結合するステップを含む、
請求項７に記載の方法。

【請求項9】

前記試料（８）が気体試料であるという特徴、
前記試料（８）が、前記エンハンスメントキャビティ（２０）の前記キャビティビーム経路（２６）の一部を収容する吸収管（３１）内に配置されるという特徴、
前記試料（８）が、前記キャビティビーム経路（２６）の限られた領域に供給されるという特徴、
前記試料（８）が、前記エンハンスメントキャビティ（２０）を収容する容器（３３）内に配置されるという特徴
のうちの少なくとも１つの特徴を含む、請求項８に記載の方法。

【請求項10】

レーザーパルスのコヒーレント加算によってパルスレーザー光を受動的に増強するように適合される、レーザーパルス増強装置（１００）であって、
繰り返し周波数（ｆ_ｒｅｐ）、及び周波数コムライン間隔が前記繰り返し周波数（ｆ_ｒｅｐ）と等しい周波数コムライン（４）を含む周波数コムスペクトル（３）を有する、シードレーザーパルス（１）のシーケンスを生成するように構成されるレーザー光源装置（１０）と、
金属表面を有し且つ共振器長Ｌのキャビティビーム経路（２６）に広がる少なくとも２つのキャビティミラー（２１、２２、２３、２４）を含むエンハンスメントキャビティ（２０）であって、前記エンハンスメントキャビティ（２０）は、基本横モード（ＴＥＭ_００）及び高次横キャビティモード（ＴＥＭ_ｎｍ）を有し、それぞれが、一連のキャビティ共振周波数（５）、及びキャビティオフセット周波数（６）を有するエンハンスメントキャビティ（２０）と、
前記シードレーザーパルス（１）を前記エンハンスメントキャビティ（２０）内に結合するために配置される第１の板状結合素子（２５）とを備え、
前記エンハンスメントキャビティ（２０）は、前記エンハンスメントキャビティ（２０）内に結合された前記シードレーザーパルス（１）のコヒーレントな重ね合わせに適合されて、少なくとも１つの増強された循環するキャビティパルス（２）が生成され、
前記レーザー光源装置（１０）は、消失シードコムオフセット周波数を伴う高調波コムスペクトル（３）を有する前記シードレーザーパルス（１）を生成するように構成され、
前記エンハンスメントキャビティ（２０）は、前記循環するキャビティパルス（２）の往復キャリアエンベロープ位相ずれが、前記基本横モードＴＥＭ_００に対して３６０°／Ｎになるように調節され、Ｎは、２以上の整数であり、
前記レーザー光源装置（１０）及び前記エンハンスメントキャビティ（２０）は、前記周波数コムスペクトル（３）に沿って、複数の前記周波数コムライン（４）を有する複数の前記キャビティ共振周波数（５）に周波数オーバーラップを与えるように適合される、
ことを特徴とする、レーザーパルス増強装置（１００）。

【請求項11】

前記エンハンスメントキャビティ（２０）の前記共振器長Ｌは、光の速度をｃとしてＬ^＊＝（ｃ／ｆ_ｒｅｐ）／Ｎであり、
前記レーザー光源装置（１０）及び前記エンハンスメントキャビティ（２０）は、前記シードレーザーパルス（１）を前記エンハンスメントキャビティ（２０）の前記基本横モード（ＴＥＭ_００）に結合するように適合される、
請求項１０に記載のレーザーパルス増強装置。

【請求項12】

前記レーザー光源装置（１０）と、前記エンハンスメントキャビティ（２０）との間に配置されたモード整合装置（４０）が、前記シードレーザーパルス（１）をモード成形するように、且つ前記シードレーザーパルス（１）を、前記エンハンスメントキャビティ（２０）の、ｎ＋ｍ＋１＝Ｎとなる前記高次横キャビティモード（ＴＥＭ_ｎｍ）のうちの１つと結合するように適合される、
請求項１０に記載のレーザーパルス増強装置。

【請求項13】

前記レーザー光源装置（１０）は、差周波発生によって前記シードレーザーパルス（１）を生成するように適合される、
請求項１０～１２のいずれか一項に記載のレーザーパルス増強装置。

【請求項14】

前記第１の板状結合素子（２５）は、
前記第１の板状結合素子（２５）が、ペリクル、プレート、又はウェッジ素子を含むという特徴、
前記第１の板状結合素子（２５）が、片面反射防止被覆を有するという特徴、
前記第１の板状結合素子（２５）が、前記キャビティビーム経路（２６）に対して、ブルースター角に等しいか又は近い角度で配向された表面を有するという特徴、
前記第１の板状結合素子（２５）が、７μｍ～１２μｍの波長域で透明であるという特徴、
前記第１の板状結合素子（２５）が、ポリエチレン又はダイヤモンドで作製されるという特徴、
前記第１の板状結合素子（２５）が、前記シードレーザーパルス（１）の中心波長を下回る厚さを有するという特徴、
前記第１の板状結合素子（２５）が、１００ｎｍ～５００μｍの範囲の厚さを有するという特徴
のうちの少なくとも１つの特徴を含む、請求項１０～１３のいずれか一項に記載のレーザーパルス増強装置。

【請求項15】

前記キャビティミラー（２１）のうちの１つが、前記第１の板状結合素子（２５）に出入りする前記キャビティビーム経路（２６）が広がる共振器平面の外部に配置され、特に、前記レーザー光源装置（１０）及び前記エンハンスメントキャビティ（２０）は、前記増強された循環するキャビティパルス（２）が、ｓ偏光の微小角入射で、前記共振器平面の外部に配置される前記キャビティミラー（２１）で反射されつつ、前記増強された循環するキャビティパルス（２）が、ｐ偏光で前記第１の板状結合素子（２５）を通過するように構成される、
請求項１０～１４のいずれか一項に記載のレーザーパルス増強装置。

【請求項16】

前記第１の板状結合素子（２５）又は別の第２の板状結合素子（２５Ａ）が、前記循環するキャビティパルス（２）の出力部分（７）を、前記エンハンスメントキャビティ（２０）外に結合するように配置される、
請求項１０～１５のいずれか一項に記載のレーザーパルス増強装置。

【請求項17】

前記エンハンスメントキャビティ（２０）は、調査される試料（８）を収容して、前記循環するキャビティパルス（２）が、前記試料（８）と相互作用するように適合され、
前記試料（８）と相互作用した前記循環するキャビティパルス（２）から試料固有の情報を抽出するために、検出装置（３０）が配置される、
請求項１０～１６のいずれか一項に記載のレーザーパルス増強装置。

【請求項18】

前記試料（８）が、気体試料であるという特徴、
前記エンハンスメントキャビティ（２０）が、前記エンハンスメントキャビティ（２０）の前記キャビティビーム経路（２６）の一部を収容し、前記試料（８）を更に収容する吸収管（３１）を備えるという特徴、
前記エンハンスメントキャビティ（２０）が、前記キャビティビーム経路（２６）の限られた領域に前記試料（８）を供給するように構成される供給装置を備えるという特徴、
前記エンハンスメントキャビティ（２０）が、前記試料（８）で満たされる容器（３３）内に配置されるという特徴
のうちの少なくとも１つの特徴を含む、
請求項１７に記載のレーザーパルス増強装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、エンハンスメントキャビティ内でレーザーパルスをコヒーレント加算することによって、パルスレーザー光を受動的に増強する方法に関する。さらに、本発明は、レーザーパルスをコヒーレント加算することによってパルスレーザー光を受動的に増強するためのエンハンスメントキャビティを備える、レーザーパルス増強装置に関する。本発明の主な用途は、レーザー分光法の分野にある。他の用途は、レーザーパルスの改良、及び／又は高強度高調波パルス、軟Ｘ線、硬Ｘ線、及びテラヘルツ波生成の技術分野で使用可能である。

【背景技術】

【0002】

本明細書では、本発明の技術背景及び関連技術を説明する、以下の先行技術が参照される。
［１］Ｒ．Ｊ．Ｊｏｎｅｓ ｅｔ ａｌ．，Ｏｐｔｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ２７，１８４８（２００２）
［２］Ｋ．Ｒ．Ｌｙｋｋｅ，Ｏｐｔｉｃｓ Ｃｏｍｍｕｎ．１５７，８８（１９９８）
［３］Ｊ．Ｔｏｒｇｅｒｓｏｎ ｅｔ ａｌ．，Ｏｐｔｉｃｓ Ｃｏｍｍｕｎ．１６１，２６４（１９９９）
［４］Ｅ．Ｆｉｌｌ ｅｔ ａｌ．“Ａ Ｐｅｌｌｉｃｌｅ Ｃｏｕｐｌｅｄ Ｏｐｔｉｃａｌ Ｒｅｓｏｎａｔｏｒ” ｉｎ ２０１９ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ ｏｎ Ｌａｓｅｒｓ ａｎｄ Ｅｌｅｃｔｒｏ－Ｏｐｔｉｃｓ Ｅｕｒｏｐｅ ａｎｄ Ｅｕｒｏｐｅａｎ Ｑｕａｎｔｕｍ Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ，ＯＳＡ Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ Ｄｉｇｅｓｔ（Ｏｐｔｉｃａｌ Ｓｏｃｉｅｔｙ ｏｆ Ａｍｅｒｉｃａ，２０１９），ｐａｐｅｒ ｃｆ＿ｐ＿６０
［５］Ｓ．Ｈｏｌｚｂｅｒｇｅｒ ｅｔ ａｌ．，Ｏｐｔｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ４０，２１６５（２０１５）
［６］Ａ．Ｆｏｌｔｙｎｏｗｉｃｚ ｅｔ ａｌ．，Ｐｈｙｓ．Ｒｅｖ．Ｌｅｔｔ．１０７，２３３００２（２０１１）
［７］Ａ．Ｆｏｌｔｙｎｏｗｉｃｚ ｅｔ ａｌ．，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｂ １１０，１６３（２０１２）
［８］Ｏ．Ａｘｎｅｒ ｅｔ ａｌ．，“ＮＩＣＥ－ＯＨＭＳ－Ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ Ｍｏｄｕｌａｔｉｏｎ Ｃａｖｉｔｙ Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ－Ｐｒｉｎｃｉｐｌｅｓ ａｎｄ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ” ｉｎ “Ｃａｖｉｔｙ Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ ａｎｄ Ｓｅｎｓｉｎｇ”，Ｇ．Ｇａｇｌｉａｒｄｉ ａｎｄ Ｈ．Ｐ．Ｌｏｏｋ（ｅｄｓ），Ｓｐｒｉｎｇｅｒ Ｓｅｒｉｅｓ ｉｎ Ｏｐｔｉｃａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅｓ １７９，Ｓｐｒｉｎｇｅｒ Ｂｅｒｌｉｎ，Ｈｅｉｄｅｌｂｅｒｇ ２０１４
［９］Ａ．Ｋｈｏｄａｂａｋｈｓｈ ｅｔ ａｌ．，Ｏｐｔｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ３９，５０３４（２０１４）
［１０］Ｒ．Ｇｏｔｔｉ ｅｔ ａｌ．，Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ Ｒｅｐｏｒｔｓ １０，２５２３（２０２０）
［１１］Ｇ．Ｚｈａｏ ｅｔ ａｌ．，Ｏｐｔｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ４３，７１５（２０１８）
［１２］Ｈ．Ｊ．Ｚｅｎｇ，ｅｔ ａｌ．Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｏｒｙ ｌｅｃｔｕｒｅ：Ａｄｖａｎｃｅｓ ｉｎ ｉｏｎ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ：Ｆｒｏｍ ａｓｔｒｏｐｈｙｓｉｃｓ ｔｏ ｂｉｏｌｏｇｙ．Ｆａｒａｄａｙ Ｄｉｓｃｕｓｓ．２１７，８－３３（２０１９）
［１３］Ｄ．Ｒｏｍａｎｉｎｉ ｅｔ ａｌ．，“Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ｔｏ Ｃａｖｉｔｙ Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ” ｉｎ “Ｃａｖｉｔｙ Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ ａｎｄ Ｓｅｎｓｉｎｇ”，Ｇ．Ｇａｇｌｉａｒｄｉ ａｎｄ Ｈ．Ｐ．Ｌｏｏｋ（ｅｄｓ），Ｓｐｒｉｎｇｅｒ Ｓｅｒｉｅｓ ｉｎ Ｏｐｔｉｃａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅｓ １７９，Ｓｐｒｉｎｇｅｒ Ｂｅｒｌｉｎ，Ｈｅｉｄｅｌｂｅｒｇ ２０１４
［１４］国際公開第２０１６／１０２０５６号
［１５］Ｉ．Ｐｕｐｅｚａ ｅｔ ａｌ．，Ｎａｔｕｒｅ ５７７，５２（２０２０）

【0003】

受動共振器（エンハンスメントキャビティ）におけるレーザーパルスのコヒーレント加算については、［１］でＲ．Ｊ．Ｊｏｎｅｓらによって説明されている。位相コヒーレントな等距離パルス（シードレーザーパルス）のシーケンスは、２つのミラー（線形キャビティ）、又はリング共振器形状に配置された３つ、４つ、若しくはそれより多くのミラーを含む、共振器装置内に結合される。共振器装置は光路を形成し、該光路は、少なくとも１つの循環キャビティ光パルスを形成するために、入力光パルスが連続して線形に重ね合わされるように調節される。循環キャビティ光パルスは、通常、わずかに透明なミラーを用いて、シードレーザーパルスをキャビティ内に結合することによって得られるが、プレート又はウェッジを介した結合が、Ｋ．Ｒ．Ｌｙｋｋｅ［２］、Ｊ．Ｔｏｒｇｅｒｓｏｎら［３］、及びＥ．Ｆｉｌｌら［４］によって説明されている。

【0004】

受動エンハンスメントキャビティを使用した、このような従来のパルスレーザー光の共振増強には、循環パルスのスペクトル帯域幅に関して厳しい制限がある。特に、限られた帯域幅及びキャビティミラーの分散が、共振器内で広い周波数コムが増強されるのを妨げている。しかしながら、超短パルスの生成、及び高感度な吸収分光法（例えば、電場分解分光法、ＦＲＳを用いたトレースガス検出）には、広いスペクトル帯域幅が特に重要である。

【0005】

周波数領域では、入力光パルスは、周波数コムスペクトルにわたる周波数コムラインからなる周波数コムを与える。周波数コムラインは、入力光パルスシーケンスの繰り返し周波数及び入力コムオフセット周波数と等しい、コムライン間隔を有する。広帯域増強の追加要件は、光学系及び幾何学的位相によって決定された［５］共振器の最適オフセット周波数（ＯＯＦ）と、入力コムオフセット周波数とが互いに整合されることである。特にＦＲＳでは、高調波コム（入力コムオフセット周波数がゼロと等しいコム）が使用されるので、入力オフセット周波数は調整され得ず、共振器キャビティのＯＯＦを調整するために広帯域法が必要になる。

【0006】

共振器キャビティを特定のＯＯＦに調整するには、いくつかの可能性がある。ＮＩＲにおける最も効果的なやり方は、［５］で提案されているように、ＣＥ位相シフト調整済みのキャビティミラーを使用することである。しかしながら、この手法は、ＭＩＲスペクトル範囲では実証されておらず、帯域幅制限をもたらす。

【0007】

以下のように、トレースガス検出に共振キャビティを使用することが過去に述べられている。２０１１年には、キャビティを使用することによって、ショットノイズを制限した吸収分光法が可能になることが示された。しかしながら、この実験におけるスペクトル帯域幅は、１５３０ｎｍを中心として、わずか３０ｎｍであった［６］。最初の中赤外キャビティ実験は、波長範囲３５００～４１００ｎｍにおいて８ｐｐｂの感度を示した同じグループで実施された［７］。トレースガス検出の最も高感度な方法は、ＮＩＣＥ－ＯＨＭＳ（ノイズ耐性キャビティ増強光ヘテロダイン分子分光法）である［８］。しかしながら、この技術は、本質的に狭帯域であり、従って複雑なガス混合物の分析には適していない。さらに、Ａ．Ｋｈｏｄａｂａｋｈｓｈらが説明したように、周波数コムと共にＮＩＣＥ－ＯＨＭＳ技術を実施することも試みられた［９］。それでも、この実験のスペクトル範囲は、極めて狭く、２０ｎｍに対応する１５８５～１５９０ｃｍ^－１の間にのみ広がっている。

【0008】

近年は、感度に進歩がみられるが、報告されているスペクトル帯域幅は、まだ非常に限定されており、１．５４μｍにおける帯域幅１８ｎｍで、測定時間５分未満で、感度１０^－１０ｃｍ^－１でＣＯ_２及びＣ_２Ｈ_２を検出することが、Ｒ．Ｇｏｔｔｉらによって述べられている［１０］。Ｇ．Ｚａｏらが報告しているように、５０００のキャビティのフィネスを適用すると、１５．６ｎｍの帯域幅で、アセチレンが６５１８ｃｍ^－１で検出される［１１］。

【0009】

しかしながら、既存の技術で、イオントラップに格納された分子イオンの直接広帯域分光法を行うのに必要な感度に達したものはなく、分子の総数は、通常、１０^６を超えることはない［１２］。これが実現すれば、天体物理学から分析化学、生化学、及び量子科学のシミュレーションまで、可能性ある用途が広がることになる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0010】

【特許文献1】国際公開第２０１６／１０２０５６号

【非特許文献】

【0011】

【非特許文献1】Ｒ．Ｊ．Ｊｏｎｅｓ ｅｔ ａｌ．，Ｏｐｔｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ２７（２０），１８４８‐１８５０（２００２）

【非特許文献2】Ｋ．Ｒ．Ｌｙｋｋｅ，Ｏｐｔｉｃｓ Ｃｏｍｍｕｎ．１５７，８８‐９２（１９９８）

【非特許文献3】Ｊ．Ｔｏｒｇｅｒｓｏｎ ｅｔ ａｌ．，Ｏｐｔｉｃｓ Ｃｏｍｍｕｎ．１６１，２６４‐２６６（１９９９）

【非特許文献4】Ｅ．Ｆｉｌｌ ｅｔ ａｌ．“Ａ Ｐｅｌｌｉｃｌｅ Ｃｏｕｐｌｅｄ Ｏｐｔｉｃａｌ Ｒｅｓｏｎａｔｏｒ” ｉｎ ２０１９ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ ｏｎ Ｌａｓｅｒｓ ａｎｄ Ｅｌｅｃｔｒｏ－Ｏｐｔｉｃｓ Ｅｕｒｏｐｅ ＆ Ｅｕｒｏｐｅａｎ Ｑｕａｎｔｕｍ Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ，ＯＳＡ Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ Ｄｉｇｅｓｔ（Ｏｐｔｉｃａｌ Ｓｏｃｉｅｔｙ ｏｆ Ａｍｅｒｉｃａ，２０１９），ｐａｐｅｒ ｃｆ＿ｐ＿６０

【非特許文献5】Ｓ．Ｈｏｌｚｂｅｒｇｅｒ ｅｔ ａｌ．，Ｏｐｔｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ４０（１０），２１６５‐２１６８（２０１５）

【非特許文献6】Ａ．Ｆｏｌｔｙｎｏｗｉｃｚ ｅｔ ａｌ．，Ｐｈｙｓ．Ｒｅｖ．Ｌｅｔｔ．１０７（２３），２３３００２（２０１１）

【非特許文献7】Ａ．Ｆｏｌｔｙｎｏｗｉｃｚ ｅｔ ａｌ．，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｂ １１０，１６３‐１７５（２０１３）

【非特許文献8】Ｏ．Ａｘｎｅｒ ｅｔ ａｌ．，“ＮＩＣＥ－ＯＨＭＳ－Ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ Ｍｏｄｕｌａｔｉｏｎ Ｃａｖｉｔｙ‐Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ－Ｐｒｉｎｃｉｐｌｅｓ ａｎｄ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ” ｉｎ “Ｃａｖｉｔｙ‐Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ ａｎｄ Ｓｅｎｓｉｎｇ”，Ｇ．Ｇａｇｌｉａｒｄｉ ａｎｄ Ｈ．Ｐ．Ｌｏｏｋ（ｅｄｓ），Ｓｐｒｉｎｇｅｒ Ｓｅｒｉｅｓ ｉｎ Ｏｐｔｉｃａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅｓ １７９，Ｓｐｒｉｎｇｅｒ Ｂｅｒｌｉｎ，Ｈｅｉｄｅｌｂｅｒｇ ２０１４

【非特許文献9】Ａ．Ｋｈｏｄａｂａｋｈｓｈ ｅｔ ａｌ．，Ｏｐｔｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ３９（１７），５０３４‐５０３７（２０１４）

【非特許文献10】Ｒ．Ｇｏｔｔｉ ｅｔ ａｌ．，Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ Ｒｅｐｏｒｔｓ １０，２５２３（２０２０）

【非特許文献11】Ｇ．Ｚｈａｏ ｅｔ ａｌ．，Ｏｐｔｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ４３（４），７１５‐７１８（２０１８）

【非特許文献12】Ｈ．Ｊ．Ｚｅｎｇ，ｅｔ ａｌ．，Ｆａｒａｄａｙ Ｄｉｓｃｕｓｓ．２１７，８－３３（２０１９）

【非特許文献13】Ｄ．Ｒｏｍａｎｉｎｉ ｅｔ ａｌ．，“Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ｔｏ Ｃａｖｉｔｙ Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ” ｉｎ “Ｃａｖｉｔｙ‐Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ ａｎｄ Ｓｅｎｓｉｎｇ”，Ｇ．Ｇａｇｌｉａｒｄｉ ａｎｄ Ｈ．Ｐ．Ｌｏｏｋ（ｅｄｓ），Ｓｐｒｉｎｇｅｒ Ｓｅｒｉｅｓ ｉｎ Ｏｐｔｉｃａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅｓ １７９，Ｓｐｒｉｎｇｅｒ Ｂｅｒｌｉｎ，Ｈｅｉｄｅｌｂｅｒｇ ２０１４

【非特許文献14】Ｉ．Ｐｕｐｅｚａ ｅｔ ａｌ．，Ｎａｔｕｒｅ ５７７，５２‐５９（２０２０）

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0012】

本発明の目的は、受動エンハンスメントキャビティ及び改良レーザーパルス増強装置を使用してパルスレーザー光を増強する改良方法を提供して、特に帯域幅及び分散に関する、従来技術の制限を回避することである。特に、例えば電場分解分光法（ＦＲＳ）で使用されるような、高調波コム（即ちゼロオフセット周波数コム）の増強を提供することが目的である。特に、分光性能を改善するためにパルスをコヒーレント加算することによって増強パルスレーザー光が与えられ、特にスペクトル帯域幅が大きく、高強度であり且つ／又は分散の影響が最小になる。さらに、実際の用途で安定した動作が可能な小型の構造を有する、レーザーパルス増強装置が提供される。さらに、パルスレーザー光の新規用途が提供される。

【0013】

上述の目的は、独立クレームの特徴を有する、パルスレーザー光を受動的に増強する方法及びレーザーパルス増強装置によって解決される。本発明の好ましい実施形態及び用途は、従属クレームで規定される。

【課題を解決するための手段】

【0014】

本発明の第１の一般的な態様によれば、上述の目的は、エンハンスメントキャビティ内でレーザーパルスをコヒーレント加算することによって、パルスレーザー光を受動的に増強する方法によって解決され、該方法は、繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐ、及び周波数コムライン間隔が繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐと等しい周波数コムラインを含む周波数コムスペクトルを有する、シードレーザーパルス（シードコム）のシーケンスを生成するステップと、シードレーザーパルスを、第１の板状結合素子を介して、金属表面を有し（以下では金属性キャビティミラー又は金属被覆されたキャビティミラーとしても示される）且つ共振器長Ｌのキャビティビーム経路に広がる少なくとも２つのキャビティミラーを含むエンハンスメントキャビティ内に結合するステップであって、エンハンスメントキャビティは、基本モード（ＴＥＭ_００）及び高次横キャビティモード（ＴＥＭ_ｎｍ）を有し、それぞれが、一連のキャビティ共振周波数、及びキャビティオフセット周波数を有する、ステップと、エンハンスメントキャビティにおけるシードレーザーパルスのコヒーレントな重ね合わせによって、キャビティ長毎に少なくとも１つの増強された循環するキャビティパルスが生成される、ステップとを含む。

【0015】

本発明によれば、周波数コムスペクトルは、消失シードコムオフセット周波数を伴う高調波コムスペクトルである。さらに、本発明によれば、エンハンスメントキャビティは、循環するキャビティパルスの往復キャリアエンベロープ位相（ＣＥＰ）ずれが、基本横モードＴＥＭ_００に対して３６０°／Ｎと等しくなるように調節され、Ｎは、２以上の整数であり、周波数コムスペクトルに沿って複数の周波数コムラインを有する複数のキャビティ共振周波数に、周波数オーバーラップが与えられる。ＣＥＰずれは、エンハンスメントキャビティ内で１往復する際の、電気キャリア光場と、循環パルスのパルスエンベロープとの間の位相の、位相変化の量である。周波数オーバーラップを提供することは、キャビティ共振周波数が、周波数コムラインの周波数で配置されるように、シードコム及び／又はエンハンスメントキャビティを整合させることを意味する。

【0016】

本発明の第２の一般的な態様によれば、上述の目的は、レーザーパルス増強装置によって解決され、該レーザーパルス増強装置は、レーザーパルスのコヒーレント加算によってパルスレーザー光を受動的に増強するように適合される装置であって、繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐ、及び周波数コムライン間隔が繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐと等しい周波数コムラインを含む周波数コムスペクトルを有する、シードレーザーパルスのシーケンスを生成するように構成されるレーザー光源装置と、金属表面を有し且つ共振器長Ｌのキャビティビーム経路に広がる少なくとも２つのキャビティミラーを含むエンハンスメントキャビティであって、エンハンスメントキャビティは、基本モード（ＴＥＭ_００）及び高次横キャビティモード（ＴＥＭ_ｎｍ）を有し、それぞれが、一連のキャビティ共振周波数、及びキャビティオフセット周波数を有する、エンハンスメントキャビティと、シードレーザーパルスをエンハンスキャビティ内に結合するために配置される第１の板状結合素子とを備え、エンハンスメントキャビティは、エンハンスメントキャビティ内に結合されたシードレーザーパルスのコヒーレントな重ね合わせに適合されて、少なくとも１つの増強された循環するキャビティパルスが生成される。

【0017】

本発明によれば、レーザー光源は、消失シードコムオフセット周波数を伴う高調波コムスペクトルを有する、シードレーザーパルスを生成するように構成され、エンハンスメントキャビティは、循環するキャビティパルスの往復キャリアエンベロープ位相ずれが、基本横モードＴＥＭ_００に対して３６０°／Ｎと等しくなるように調節され、Ｎは、２以上の整数であり、レーザー光源装置及びエンハンスメントキャビティは、周波数コムスペクトルに沿って複数の周波数コムラインを有する複数のキャビティ共振周波数に、周波数オーバーラップを与えるように適合される。好ましくは、本発明のレーザーパルス増強装置又はその実施形態は、本発明の第１の一般的な態様又はその実施形態に係る方法を実行するように適合される。

【0018】

エンハンスメントキャビティは、線形キャビティであるか、又はリング共振器形状を有する。キャビティミラーは、平面ミラー又は曲面ミラーであってもよく、好ましくは、少なくとも１つの曲面ミラーが、焦点を合わせたキャビティビーム経路（少なくとも１つの焦点を有するキャビティビーム経路）を提供する。エンハンスメントキャビティは、好ましくは、循環するキャビティパルス（複数可）の光場を増幅するように適合された、光場増幅媒体を有しない。本発明の重要な利点は、［５］とは異なり、金属性のキャビティミラー（即ち金属表面を有するミラー）を提供することによって、キャビティ内を循環するパルスの分散が非常に小さくされ得、これにより、原則として非常に広い帯域幅での動作が可能になることである。好ましくは、エンハンスメントキャビティの全てのミラーが金属性のミラーである。

【0019】

金属性のキャビティミラーは、その一般的な位相シフト効果にかかわらず使用される。具体的には、金属ミラーは、１８０°のＣＥＰシフトを有する。キャビティの合計ＣＥＰシフト（往復位相シフト）は、ミラーの全ＣＥＰシフトに、幾何学的位相シフト（グイ位相）を加えたものからなる。幾何学的位相シフトは、キャビティの安定したエッジでのみ、０°又は１８０°になり得る。さらに、合計ＣＥＰシフトと共振器の最適オフセット周波数（ＯＯＦ）とは、互いに関連性がある。０°と等しいＯＯＦは、０°と等しい合計ＣＥＰシフトと同じである。本発明以前は、０°と等しい合計ＣＥＰシフトを得ること、及びＯＯＦを０°に設定すること、即ち金属性のミラーを有し、且つ幾何学的位相シフトが１８０°又は０°とは等しくないキャビティで高調波コムを増強することは、実際には不可能と考えられていた。

【0020】

しかしながら、本願の発明者は、共振器の最適オフセット周波数を設定する新しい手法を見出したため、金属性のミラーを使用して、パルス増強の広い帯域幅特性を提供することが本発明によって可能になる結果、［４］に反して、キャビティ共振がシードコムラインと整合され得る。まず、キャビティは、好ましくはエンハンスメントキャビティの焦点形状を変化させることによって、具体的には、少なくとも２つのミラー同士の距離、及び／又はキャビティビーム経路に対して少なくとも１つのミラーの偏向角を設定することによって、基本横モードＴＥＭ_００に対する往復キャリアエンベロープ位相ずれが３６０°／Ｎに調整される。さらに、以下で概説するように、キャビティ共振周波数は、特に対応する係数でキャビティ長を変更することによって、又は高次横キャビティモードを励起することによって、シードレーザーパルスの周波数コムラインとオーバーラップされる、具体的には整合される。有利には、コムスペクトルの延長部分にわたって、好ましくはコムスペクトル全体にわたって周波数整合が得られて、広帯域高調波コムが増強され得る。

【0021】

エンハンスメントキャビティの広帯域動作とは、好ましくは、１０００ｎｍから、特に５μｍ～２０μｍの中心波長と、少なくとも１００ｎｍ、特に少なくとも５０００ｎｍ、及び／又は最大でも２０μｍ、特に最大でも１２μｍのスペクトル帯域幅とを有するレーザーパルスを増強することを指す。好ましくは、キャビティパルスの増強された周波数コムは、少なくとも１オクターブの光周波数を網羅する。実施例として、５μｍ～２０μｍの範囲の中心波長は、生体試料の特性スペクトル反応範囲（いわゆる指紋領域）を網羅するので特に重要である。エンハンスメントキャビティは、上述のパラメータでレーザーパルスを増強することが可能であり、８００ｎｍなどの中心波長、及び２００ｎｍなどのスペクトル帯域幅を有するパルスを使用する、高調波生成用の従来のエンハンスメントキャビティとは異なっている。このような従来のエンハンスメントキャビティは、高調波コムに制限されず、誘導体ミラーを使用し得る。

【0022】

本発明の更なる重要な利点によれば、キャビティ入力と出力との間のスペクトル伝達機能は、分散度がこのように低いので、広帯域パルスのパルス幅は、影響を受けないか、又は無視できるほどの影響を受ける。広帯域特性を維持することは、短い時間で増強されたパルスを与えることを意味し、試料を励起するパルスと、試料反応との一時的なオーバーラップを最小化し、従ってＦＲＳにおける強度ノイズを低減することになるため、この特性はＦＲＳにおける本発明の用途にとって重要である。

【0023】

好ましい実施形態（以下に本発明の第１の実施形態として示されており、図３を参照のこと）によれば、周波数オーバーラップは、光の速さをｃとしてＬ^＊＝（ｃ／ｆ_ｒｅｐ）／Ｎに従ってエンハンスメントキャビティの共振器長を調節すること、及びエンハンスメントキャビティの基本横モード（ＴＥＭ_００）を励起することによって与えられる。基本キャビティ共振周波数のキャビティ共振周波数間隔は、ｃ／Ｌ^＊と等しく、キャビティ共振周波数のそれぞれに対して、周波数コムラインのＮ番目毎に、周波数オーバーラップがそれぞれ与えられる。有利には、シードレーザーパルスのパルス繰り返し周波数で与えられる基本長Ｌ＝（ｃ／ｆ_ｒｅｐ）の１／Ｎとしてキャビティ長Ｌ^＊を選択することによって、周波数コムラインのＮ番目毎に周波数整合が得られる。キャビティ長Ｌ^＊の設定は、例えば、キャビティの少なくとも２つのミラー間の距離を設定することによって得られる。第１の実施形態は、共振器長を短くすることによって、エンハンスメントキャビティの調節が容易なことに関して特別な利点を有する。

【0024】

代替的な好ましい実施形態（以下で本発明の第２の実施形態として示されており、図４を参照のこと）によれば、周波数オーバーラップは、エンハンスメントキャビティの、ｎ＋ｍ＋１＝Ｎとなる高次横キャビティモード（ＴＥＭ_ｎｍ）のうちの１つを励起することによって与えられる。エンハンスメントキャビティの基本共振器長Ｌは、光の速さをｃとしてＬ＝（ｃ／ｆ_ｒｅｐ）に従って維持される。キャビティの共振周波数間隔はｃ／Ｌと等しいが、ＴＥＭ_ｎｍキャビティ共振のオフセット周波数に対するグイ位相誘起寄与は、ＴＥＭ_００共振のオフセット周波数に対するグイ位相誘起寄与のＮ倍であり、周波数コムラインコムラインのうちの１つを有するキャビティ共振のそれぞれに、周波数オーバーラップがそれぞれ与えられる。第２の実施形態は、コムスペクトルの全ての周波数コムラインが増強に寄与するので、効率改善に関して特別な利点を有する。

【0025】

好ましくは、第２の実施形態は、シードレーザーパルスの光場を成形することと組み合わされて、循環するキャビティパルスによって励起された、エンハンスメントキャビティの高次モード（ＴＥＭ_ｎｍ）との空間的オーバーラップが改善される。好ましい例では、レーザー光源装置は、その出力が、高次モードに適合される幾何学モード構造を有するシードレーザーパルスを含むように動作される。あるいは、レーザー光源装置は、その出力が、基本モード構造を有するシードレーザーパルスを含むように動作され、モード構造を高次キャビティモードの幾何学形状と適合させるために、レーザー光源装置とエンハンスメントキャビティとの間に、モード整合装置が提供される。

【0026】

好ましくは、シードレーザーパルスは、差周波発生（ＤＦＧ）によって生成される。したがって、レーザー光源装置は好ましくは、差周波発生によるシードレーザーパルスの生成に適合される。特に好ましくは、レーザー光源装置は、特に好ましくは２０ｆｓを下回る持続時間でＤＦＧを駆動させるレーザーパルスを放射するパルスレーザー光源を含み、ＤＦＧ装置は、パルスレーザー光源によって出力されるパルスのパルス内ＤＦＧ用に配置される。ＤＦＧ装置の出力は、シードレーザーパルスを供給し、供給するシードレーザーパルスは、本質的にゼロオフセット周波数を有し、位相安定性が高い。

【0027】

第１の板状結合素子は、シードレーザーパルスをキャビティビーム経路に向けて反射することによって、シードレーザーパルスをエンハンスメントキャビティ内に結合するために提供される。第１の板状結合素子は、キャビティビーム経路内に配置される。広帯域増強を改善するために、第１の板状結合素子は、好ましくは以下の特徴のうちの少なくとも１つを含み、これらの特徴は、キャビティ内を循環するキャビティパルスが受ける損失を低減し、キャビティミラーの反射率によって決定された最適値と一致するようにパワー結合比を調節することに関する利点をもたらす。

【0028】

好ましくは、第１の板状結合素子は、ペリクル、プレート、又はウェッジ素子を含む。有利には、このような例示的な結合素子は、エンハンスメントキャビティに導入される分散を最小化する。

【0029】

有利には、第１の板状結合素子は、片面反射防止被覆を有していてもよい。これにより、パワーがキャビティ外へ反射されることによるエタロン効果（帯域幅制限につながる）及び付加的な損失が回避される。

【0030】

さらに、第１の板状結合素子は、キャビティビーム経路に対して、ブルースター角に等しいか又は近い角度で配向され得る表面を有する。薄いウェッジを使用する場合、１つのウェッジ表面は、正確なブルースター角で、又はブルースター角に近い角度で配向される。この場合も、エタロン効果が回避される。

【0031】

別の変形例によれば、第１の板状結合素子が、７μｍ～１２μｍの波長域において透過損失が低ければ、この波長範囲で周波数コムを増強すること、及び分光測定にキャビティパルスを使用することについて特別な利点が得られる。

【0032】

好ましい材料選択によれば、第１の板状結合素子は、ポリエチレン又はダイヤモンドで作製されてもよい。これは、ニトロセルロースなどで作製される市販のペリクルとは異なり、中赤外領域において強い吸収性を示す。

【0033】

好ましくは、第１の板状結合素子は、シードレーザーパルスの中心波長を下回る厚さを有して、有利な方法で干渉効果が回避される。特に好ましくは、第１の板状結合素子は、１００ｎｍ～５００μｍの範囲の厚さを有する。

【0034】

本発明の更なる好適な変形例によれば、キャビティミラーのうちの１つは、第１の板状結合素子に出入りするキャビティビーム経路が広がる共振器平面の外部に配置される。この非平面の実施形態（図６を参照）では、選択した偏光で、面外ミラーにおいて且つ板状結合素子において、増強された循環するキャビティパルスを与えることによって、有利な方法でキャビティ往復毎の損失が低減され得る。好ましくは、増強された循環するキャビティパルスは、ｓ偏光の微小角入射で、共振器平面の外部に配置されるキャビティミラーで反射されつつ、増強された循環するキャビティパルスは、ｐ偏光で第１の板状結合素子を通過する。特に、ｓ偏光のミラー反射により、ｐ偏光のものよりも反射率を良くすることが可能になる。さらに、板状結合素子でのｐ偏光により、板状結合素子のブルースター角を利用することが可能になる。

【0035】

本発明の別の実施形態によれば、循環する増強されたキャビティパルス（複数可）の一部は、例えば分光測定のために、試料と相互作用した後でエンハンスメントキャビティ外に結合される。キャビティ外へのパルス結合は、好ましくは第１の板状結合素子を介して、又は別の第２の板状結合素子を介して行われる。単一の第１の板状結合素子を使用することは、設定の複雑さを低減することに関して利点がある。第１の板状結合素子で循環するキャビティパルスの一部を出力結合することは、循環する光場の一部をキャビティ外へ偏向させることを含んでもよく、循環する光場のこの一部は、第１の板状結合素子で透過されたシードレーザーパルスの一部に干渉しない。あるいは、第１の板状結合素子が配置されてもよく、キャビティビーム経路は、結合素子が１箇所又は２箇所でキャビティビーム経路と交差するように折り返されてもよい。あるいは、第２の板状結合素子を使用することは、シードレーザーパルスをキャビティ内に結合し、光パルスをキャビティ外に結合することを、個別に最適化することに関して利点がある。第２の板状結合素子は、好ましくは、上述した第１の板状結合素子の好ましい特徴のうちの少なくとも１つを含んで構成される。

【0036】

分光法における本発明の好ましい用途によれば、第１の板状結合素子を透過したシードレーザーパルスの一部が分光測定にかけられる。有利には、この透過ビームでは、シードレーザーパルスの透過した光場と、キャビティ外に偏向された循環する光場の一部とが干渉する。キャビティが試料を含んでいない場合は、好ましくは相殺的干渉が生じて、この透過ビームにはほとんどパワーが含まれない。キャビティが試料を含んでいる場合は、透過ビームは、主に試料の分光反応、即ち分子シグナルを含む。

【0037】

したがって、本発明の特に有利な実施形態によれば、調査される試料、好ましくはガス、蒸気、又はエアロゾルなどの気体試料が、循環するキャビティパルスが試料と相互作用するようにエンハンスメントキャビティ内に供給され、試料と相互作用した循環キャビティパルスから、試料固有の情報が抽出される。例えば、吸収測定が実行され、シードレーザーパルスの周波数コムスペクトルと比較した、循環するキャビティパルスの周波数コムスペクトルの試料固有の変化が検出される。レーザーパルス増強装置の好ましい装置の特徴に関して、エンハンスメントキャビティは、調査される試料を収容して、循環するキャビティパルスが試料と相互作用するように適合され、且つ、シードレーザーパルスの周波数コムスペクトルと比較した、循環キャビティパルスの周波数コムスペクトルの試料固有の変化の検出による吸収測定などのために、循環キャビティパルスから試料固有の情報を抽出するための検出装置が配置される。検出装置は、好ましくは、使用可能な設定に従って、電場分解分光測定などの測定を実行するために、エンハンスメントキャビティの外部に配置される。

【0038】

本発明の技術を用いれば、好ましくは広い高調波コムが、効果的にキャビティに結合されて増強される。これは、キャビティ内を循環する短パルスを発生させるために重要である。したがって、広帯域キャビティの主な用途は、高感度な吸収分光法にある。定在波共振キャビティに含まれている試料の有効吸収長は、Ｆをキャビティのフィネスとして２／πＦ倍に高められる［１２］。周囲ガス内のトレースガス分子などを検出するために最も重要なのは、約５００～１５００ｃｍ^－１に広がる、いわゆる光学スペクトルの指紋領域、及びいわゆるスペクトルの官能基領域（１５００～４０００ｃｍ^－１）である。多くのガス又はガス混合物を高感度測定するために、できるだけ広いスペクトル領域が調査される。本発明の好ましい用途によれば、１オクターブを超える光周波数の範囲が容易に実現できる。

【0039】

キャビティ内部で相互作用させるために、エンハンスメントキャビティのキャビティビーム経路の一部を収容する吸収管内に、試料が配置されてもよい。有利には、吸収管が試料を収容する容量を制限するので、調査される試料数が低減され得る。あるいは、試料は供給ライン及び／又はノズルを使用して、キャビティビーム経路の限られた領域に、供給装置で供給されてもよい。したがって、本発明の別の重要な特徴は、照射体積の小ささと組み合わせた、感度の増強である。これは、本発明を、エレクトロスプレーや分子ジェットなどの薄片試料の直接吸収分光法に適用する際に利点がある。また、本発明の他の用途では、小体積にパワーを集中させることで、光非線形性を駆動させることが可能になる。

【0040】

あるいは、試料は、エンハンスメントキャビティを収容する容器内に配置されてもよい。この実施形態は、キャビティへの試料の供給が容易になった結果として生じる利点を有する。

【0041】

別の可能な用途は、最小で１μｍの波長で示される高フィネスを利用し、これは、近赤外線で同時に共振するレーザーを用いた分子配向などの２波長実験で使用され得る。

【0042】

分光測定における主な用途では、パルスレーザー光を受動的に増強する方法は、分光測定法などの測定方法であり、レーザーパルス増強装置は、分光測定装置などの測定装置であり、これらは両方とも本発明の独立した対象を表している。

【0043】

パルスレーザー光を受動的に増強する方法及びその実施形態、又は分光測定法及びその実施形態の文脈で開示されている特徴もまた、本発明のレーザーパルス増強装置及び分光測定装置並びにそれらの実施形態の好ましい特徴を表している。前述の態様、並びに発明の特徴及び好ましい特徴は、特に、レーザーパルス増強装置及び分光測定装置の構成、並びに装置との関連で説明される個別の構成要素の寸法及び構成に関して、本方法にも適用される。上述した本発明の好ましい実施形態、変形例、及び特徴は、必要に応じて互いに組み合わせ可能である。

【0044】

本発明の更なる詳細及び利点が、概略的な添付の図面を参照しながら以下に記載される。

【図面の簡単な説明】

【0045】

【図1】線形キャビティを使用した、本発明の好ましい実施形態の特徴を示す。

【図2】ボウタイキャビティを使用した、本発明の好ましい実施形態の特徴を示す。

【図3】金属性ミラー被覆を用いた高調波コムの広帯域増強が可能になるように、Ｎ分の１に短縮されたキャビティを使用した、第１の実施形態の例を示す。

【図4】金属性ミラー被覆を用いた高調波コムの広帯域増強が可能になるように、高次横モードで動作されるキャビティを使用した、第２の実施形態の例を示す。

【図5】単一の板状結合素子によって、ボウタイキャビティの内外にパルスを結合する実施形態を示す。

【図6】進行波操作用の３つのミラーを有するキャビティを示す。

【図7】結合素子としてウェッジを使用した、進行波操作用の２つのミラーを有するキャビティを示す。

【図8】高感度吸収測定に使用され得る線形キャビティを示す。

【図9】高感度吸収測定用に、ウェッジで結合されたキャビティを使用する実施形態を示す。

【発明を実施するための形態】

【0046】

本発明の実施形態は、シードコムラインの、エンハンスメントキャビティの共振周波数との整合、並びにエンハンスメントキャビティの例示的な構成を参照して以下で説明される。本発明の実際の実施は、説明されているレーザー光源及びキャビティの例に限定されず、これに対応して、他の使用可能な種類のレーザー光源及びキャビティの、形状及び構成で可能になることが強調される。シードレーザーパルスの生成、又は試料による吸収測定の実行の詳細は、それ自体公知であるため図示も説明もされない。

【0047】

図１は、レーザー光源装置１０とエンハンスメントキャビティ２０とを有するレーザーパルス増強装置１００の実施形態を示す。この実施形態のエンハンスメントキャビティ２０は、線形キャビティであり、２つのミラー２１、２２を備え、ミラー２１、２２は、金表面を有し、共振器長Ｌでキャビティビーム経路２６に広がる。ミラー２１、２２のうちの少なくとも１つは、共振器の安定性を保証するために曲げられている。第１の板状結合素子２５として、ペリクル、プレート、又はウェッジがエンハンスメントキャビティ２０内に配置される。結合素子２５は、キャビティビーム経路２６と交差する。一例として、結合素子２５は、厚さ２０μｍの、ポリエチレンで作製されたペリクルである。線形キャビティの利点は、その簡素さと、入出力結合に単一の結合素子２５のみを必要とすることである。

【0048】

レーザー光源装置１０は、例えば、増幅モードロックレーザーと、ＤＦＧユニット（詳細は示されていない）とを備える。シードレーザーパルス１は、繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐと、周波数コムライン間隔が繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐと等しい周波数コムライン４を含む周波数コムスペクトル３とを有するパルスシーケンスとして生成される（図３Ｂ及び図４Ｂに概略的に示す）。例えば、シードレーザーパルス１は、８～１０μｍの中心波長、５０～１００ｆｓの持続時間、及び１０～数１００ＭＨｚの繰り返し周波数を有する。

【0049】

シードレーザーパルス１は、任意選択の半透過ミラー１１、及び第１の板状結合素子２５を介して、ブルースター角に近い角度で結合素子２５を照射することによって、エンハンスメントキャビティ２０内に結合される。第１の板状結合素子２５は、例えば、厚さが２３μｍのポリエチレンのペリクルである。入力結合素子２５の反射率は低いが、入力結合素子を透過したシードパルスの一部と、入力結合素子から反射されたキャビティ内ビームとの相殺的干渉が、キャビティ内への効率的なパワーの結合につながる。入力結合光の振幅比は比較的小さいが、キャビティ内での低損失により、キャビティ内で増強されるパワーは大きい。さらに、ペリクル又はプレートによって誘発された低損失、及びキャビティミラー２１、２２の低損失が、キャビティの高フィネスにつながる。結果として、トレースガスの試料を含む吸収セルの有効吸収長が、有意な要因によって高められる（図８を参照）。

【0050】

エンハンスメントキャビティ２０内に結合されたレーザーパルスはコヒーレントに重ね合わされるため、キャビティ長毎に１つ以上の増強されたキャビティパルス２が生成され、ミラー２１、２２の間を循環する（両方向矢印を参照）。結合素子２５を通過する毎に、キャビティパルス２の部分７がエンハンスメントキャビティ２０外に偏向されて、半透過ミラー１１を介して適用部位３０Ａに達する。分光用途で、キャビティビーム経路２６に試料が含まれている場合、結合素子２５を透過したシードレーザーパルスの一部は、試料と相互作用している循環パルスの一部とコヒーレントに重ね合わされ、例えばＦＲＳ用の検出装置３０で収集される。

【0051】

本発明の第１の実施形態によれば、周波数コムスペクトル３の周波数コムライン４をキャビティ共振周波数５と整合させるために、共振器長Ｌは、図３を参照して以下で説明するように設定される。あるいは、本発明の第２の実施形態によれば、図４を参照して以下で説明するように、シードレーザーパルス１が空間的に成形されて、キャビティの高次横モードに結合される。

【0052】

図２は、レーザー光源装置１０とエンハンスメントキャビティ２０とを有するレーザーパルス増強装置１００の代替実施形態の特徴を示し、エンハンスメントキャビティ２０は、４つの金被覆ミラー２１、２２、２３、２４によって折り返されたいわゆるボウタイキャビティである。２つのミラー（２３、２４）は、それらの間にあるキャビティ光路２６のキャビティ焦点２６Ａを画定する、曲面ミラーである。図２のボウタイキャビティの利点は、フィネス及びＣＥ位相などのパラメータ調節の柔軟性がより高いことである。また、キャビティの進行波操作により、第１の板状結合素子２５は、循環期間中に１回だけ横切られる。板状結合素子での反射はキャビティ往復毎に１回だけなので、インピーダンス整合及び損失低減、そして最適な増強が可能になる。この進行波の利点は、図３～図７、及び図９の実施形態でも得られる。さらに、曲面ミラー同士の間にキャビティ焦点２６Ａが生成され、これは高調波生成やｘ線生成などのいくつかの用途では必須の事項である。

【0053】

シードレーザーパルス１は、例えば図１のように、レーザー光源装置１０で生成されて、エンハンスメントキャビティ２０内に結合され、エンハンスメントキャビティ２０でコヒーレントに重ね合わされるため、例えば１つの循環する増強されたキャビティパルス２が生成され、これがキャビティビーム経路２６に沿って循環する（矢印を参照）。図３及び図４に示すように、シードレーザーパルス１の周波数コムスペクトル３の周波数コムライン４をキャビティ共振周波数５と整合させるために、本発明の第１又は第２の実施形態の手段が提供される。

【0054】

この実施形態の第１の変形例によれば、ペリクルやプレートなどの２つの結合素子２５、２５Ａが提供される。第１の板状結合素子２５は、レーザー光源装置１０から生じたシードレーザーパルス１をエンハンスメントキャビティ２０内に結合するために配置される。矢印の方向に従って、レーザーパルスはキャビティ内を循環し、キャビティパルス２は、別のシードレーザーパルス１とコヒーレントに重ね合わされることによって、第１の板状結合素子２５を通過するたびに増強される。

【0055】

任意選択の第２の板状結合素子２５Ａは、例えば、２つの平面ミラー２１と２２との間のキャビティビーム経路の部分で、第１の板状結合素子２５から距離を隔てて配置される。第２の板状結合素子２５Ａは、第１の板状結合素子２５と比較して低い反射率を有してもよい。キャビティパルス２が通過するたびに、キャビティパルス２の部分７がキャビティ外に反射され、反射された部分は、キャビティ内に結合されたシードレーザーパルス１よりも寄与が少ない。実施例では、第１の結合素子２５及び第２の結合素子２５Ａは、厚さが２０μｍのポリエチレンフィルム、又は平均厚さが３５０μｍのダイヤモンドウェッジ、又は片面反射防止被覆を有する、厚さ３５０μｍの平行平面ダイヤモンドプレートである。

【0056】

キャビティ焦点２６Ａにおいて、エンハンスメントキャビティ２０内でキャビティパルス２が、例えば、分光測定のため、又は光学的プロセスを駆動させるために使用される場合は、第２の結合素子（破線で示す）は、診断目的でのみ提供されてもよい。あるいは、これは、光を適用部位３０Ａと結合するために配置される。

【0057】

図２の実施形態の第２の変形例によれば（分光法用途に好ましい構成）、第１の結合素子２５によって透過され、試料と相互作用している循環パルスの一部とコヒーレントに重ね合わされる（右側の破線矢印）ビームを収集するための測定装置３０が配置され、第２の板状結合素子２５Ａは省略される。この構成は、ＦＲＳのような時間分解のバックグラウンドフリー分光法にとって利点があり、その理由は、第２のプレートによって増強が低減されることがなく、且つ励起パルス（循環増強パルス）が相殺的干渉によって少なくとも部分的に抑制されるために、これによって分子シグナルが重畳されることが少ないからである。

【0058】

本発明の第１の実施形態（共振器長調節による周波数整合）が図３に図示されており、図３Ａは、（図２に示すような）４つのミラー２１、２２、２３、２４を有する、ボウタイ・エンハンスメントキャビティ２０の変形例を示し、第１の板状結合素子２５は、ミラー２３と２４との間のキャビティ焦点に配置されるウェッジ素子である。ミラー２１、２２、２３、２４は、共振器長Ｌでキャビティビーム経路２６にまたがっている。図３Ｂに示すように、エンハンスメントキャビティ２０は、一連の基本キャビティ共振周波数５及びキャビティオフセット周波数６を含む、基本モードＴＥＭ_００を有する。本発明の第１の実施形態では、エンハンスメントキャビティ２０の高次モードは使用されない。

【0059】

時間領域（図３Ａ）では、シードレーザーパルス１は、繰り返し率ｆ_ｒｅｐでエンハンスメントキャビティ２０に入る。シードレーザーパルスは、レーザー光源装置１０によって放射され、エンハンスメントキャビティ２０の基本モードＴＥＭ_００と整合する基本ガウスモードＴＥＭ_００の光場を有する。周波数領域（図３Ｂ）では、シードレーザーパルス１の周波数コムスペクトル３は、間隔がｆ_ｒｅｐと等しい、等距離の周波数コムライン４を有する。シードレーザーパルス１が高調波コムを与えるので、周波数コムライン４Ａがｆ_ｒｅｐに配置される（入力コムオフセット周波数はゼロと等しい）。

【0060】

周波数コムライン４とキャビティ共振周波数５とを互いに整合するために、エンハンスメントキャビティ２０のミラー２１、２２、２３、及び２４のうちの少なくとも１つは、往復キャリアエンベロープ位相ずれΔΦ＝３６０°／Ｎが得られるように調節され、共振器長Ｌは、数１に従って、例えばＮ＝３で設定される。

【数1】

このような測定の効果が図３Ｂに示されている。往復キャリアエンベロープ位相ずれによりキャビティオフセット周波数６がｆ_ｒｅｐ／Ｎと等しくなり、従って第１のキャビティ共振周波数５Ａを第１の周波数コムライン４Ａにシフトする。さらに、周波数領域では、従来のキャビティの共振全長キャビティと比較して、キャビティ共振の周波数が、係数Ｎを乗じたものになる。すると、Ｎ番目のシードコムライン４が全てキャビティ共振周波数５とオーバーラップする。コムスペクトル３の全体にわたって周波数オーバーラップが得られることによって、シードレーザーパルス１と、循環するキャビティパルス２とのコヒーレントな重ね合わせ毎に周波数整合が維持されて、高調波コムを広帯域増強することが可能になる。この広帯域増強は、パワー増強係数をＮ分の１に減少させるという犠牲を払って得られる。

【0061】

本発明の第２の実施形態（高次キャビティモードへの結合による周波数整合）が図４に示されており、図４Ａは、４つのミラー２１、２２、２３、２４、及びミラー２３と２４との間のキャビティ焦点に配置されている第１の板状結合素子２５（ウェッジ）を有するボウタイ・エンハンスメントキャビティ２０を例示的に示す。ミラー２１、２２、２３、２４は、共振器長Ｌでキャビティビーム経路２６に広がる。第２の実施形態では、図４Ｂに示すように、エンハンスメントキャビティ２０の高次横モードが使用され、これは、基本横モードのキャビティ共振周波数の倍数であるキャビティ共振オフセット周波数６を含む、一連の高次モードキャビティ共振周波数５を有する。

【0062】

時間領域（図４Ａ）では、シードレーザーパルス１は、繰り返し率ｆ_ｒｅｐでエンハンスメントキャビティ２０に入る。シードレーザーパルス１は、レーザー光源装置１０によって放射された基本ガウスモードＴＥＭ_００の光場で生成され、続いて、モード整合装置４０で変換されて、光場がエンハンスメントキャビティ２０の高次モードＴＥＭ_ｎｍに整合され、ｎ＋ｍ＋１＝Ｎであり、Ｎは、２以上の自然数である。モード整合装置４０は、少なくとも１つの吸収マスク及び／又は位相マスク、並びに任意選択で円筒形の光学素子を備え、光場を幾何学的に成形して、エンハンスメントキャビティ２０の高次モードＴＥＭ_ｎｍの形状、例えばＴＥＭ_１１又はＴＥＭ_２０モードと整合されるように構成される。

【0063】

周波数領域（図４Ｂ）では、シードレーザーパルス１の周波数コムスペクトル３は、差がｆ_ｒｅｐと等しい、等距離の周波数コムライン４を有する。図３におけるように、シードレーザーパルス１が高調波コムを与えるので、同様に周波数コムライン４Ａが０に配置される（入力コムオフセット周波数はゼロと等しい）。

【0064】

第１の実施形態からは逸脱して、共振器長Ｌは、数２に従って、即ち従来のキャビティの共振全長キャビティに従って設定される。

【数2】

したがって、周波数領域では、キャビティ共振周波数５は、ｆ_ｒｅｐの間隔を有する（図４Ｂ）。さらに、第１の実施形態のように、エンハンスメントキャビティ２０は、好ましくはミラー２１、２２、２３、及び２４のうちの少なくとも１つを調節することによって、例えばＮ＝３となる、往復キャリアエンベロープ位相ずれΔΦ＝３６０°／Ｎが得られるように設定される。金属表面及びＴＥＭ_００モードを有する偶数個のミラーの場合は、結果として、最適オフセット周波数６をｆ_ｒｅｐ／Ｎにシフトして、第１のキャビティ共振周波数５Ａが、第１の周波数コムライン４Ａとオーバーラップする。高次モードＴＥＭ_ｎｍのキャビティ共振の周波数ｆ_ｃｅｏは、基本モードＴＥＭ_００の周波数と比較してＮ倍に高められる。すると、全てのシードコムライン４が、キャビティ共振周波数５のうちの１つとオーバーラップする。第１の実施形態のように、コムスペクトル３の全体にわたってこの周波数オーバーラップが得られることによって、シードレーザーパルス１と、循環するキャビティパルス２とのコヒーレントな重ね合わせ毎に周波数整合が維持されて、高調波コムを広帯域増強することが可能になる。第１の実施形態からは逸脱して、全ての連続する共振にこの広帯域増強が得られる結果、循環するキャビティパルス２の増強の効率が高められる。

【0065】

第１の実施形態に従って共振器長を調節すること、又は第２の実施形態に従って高次モードに結合することは、エンハンスメントキャビティ２０のボウタイ形状に限定されず、以下で説明する図１及び図２の実施形態、又は図５～図９の実施形態など、エンハンスメントキャビティのあらゆる他の構成でも可能である。

【0066】

図５によれば、レーザーパルス増強装置１００のエンハンスメントキャビティ２０は、図２のようなボウタイキャビティ形状を有し、キャビティビーム経路２６に４つのキャビティミラー２１、２２、２３、及び２４が広がる。この実施形態では、入出力結合用に単一の板状結合素子２５が提供される。結合素子２５は、２つの異なるビーム経路部分でキャビティビーム経路２６と交差するように配置され、結果として、キャビティビーム経路２６に対して結合素子２５の表面の角度がわずかに異なる。エンハンスメントキャビティ２０外で適用部位３０に結合された、増強されたキャビティパルス（複数可）の部分７と比較して、レーザー光源装置１０から生じるシードレーザーパルス１は、別の方向からエンハンスメントキャビティ２０内に結合されてもよい。この実施形態は、平面ミラーから反射されたビーム同士の間の角度が非常に小さいという利点がある。

【0067】

図６は、進行波エンハンスメントキャビティ２０が３つのミラー２１、２２、及び２３のみを使用している、レーザーパルス増強装置１００の非平面の実施形態を示す。平面ミラー２１は、高入射角で操作される。このエンハンスメントキャビティ２０の利点は、４つのミラーを有するキャビティより損失率が低いことである。この設計の好ましい実現では、平面ミラー２１での入射ビーム及び反射ビームが広がる平面は、第１の板状結合素子２５で入射ビーム及び透過ビームが広がる平面に垂直である。例えば、後者の平面は、レーザーパルス増強装置１００を支持するプラットフォームの水平なｘ－ｙ平面（図面の平面に垂直）であり、平面ミラー２１は、水平なｘ－ｙ平面と平行に延びている。この実施形態では、放射は、第１の板状結合素子２５に対してｐ偏向され、且つ平面ミラー２１に対してｓ偏向されてもよく、高入射角での反射率が非常に高くなる。

【0068】

図７のレーザーパルス増強装置１００は、２つのミラー２１、２２のみを備える進行波エンハンスメントキャビティ２０を有する。図１の実施形態とは異なり、キャビティビーム経路２６は、それ自身に向けて折り返されるのではなく、リング形状に従っている。これは、傾斜したウェッジを含む結合素子２５を介して、シードレーザーパルス１を結合することによって可能になる。この設計は、進行波キャビティ（循環する毎に結合素子２５を１回だけ通る）の利点を、線形キャビティの低損失と組み合わせている。

【0069】

図８によれば、本発明のレーザーパルス増強装置は、レーザー光源装置１０と、エンハンスメントキャビティ２０と、検出装置３２とを備える分光測定装置２００として構成される。分光測定装置２００は、高感度な分光トレースガスの検出及び測定に適合される。エンハンスメントキャビティ２０は、図１に示すような線形キャビティの構成を有し、２つのミラー２１、２２と、ペリクル状の結合素子２５とを備える。これに加えて、エンハンスメントキャビティ２０内に吸収管３１が配置される。吸収管３１は、一直線の長手方向に延びる中空管で、キャビティビーム経路２６を収容している。吸収管３１の軸線方向端部は、エンハンスメントキャビティ２０に向かって開かれていてもよく、又は薄箔の窓によって閉じられていてもよく、また代替的に、ＡＲ被覆又はブルースター窓によって閉じられていてもよい。吸収管３１は、分子ガス又はガス混合物などの、分析されることになる気体試料８で満たされる。

【0070】

例えば、８～１０μｍの中心波長と、５０～１００ｆｓの持続時間と、数十～数百ＭＨｚの繰り返し周波数とを有するシードレーザーパルス１は、結合素子２５を介してエンハンスメントキャビティ２０内に結合され、エンハンスメントキャビティ２０内を循環する増強されたキャビティパルス２にコヒーレント加算される。キャビティパルス２は、吸収管３１を繰り返し通過し、試料８に吸収される。吸収後、キャビティパルス２に続く光場のテールの形状を有する分子反応が、コヒーレントに再放射される。光場のテールは、具体的には試料８の分子の分光学的特徴によって決定される。

【0071】

試料８による吸収の繰り返し及び共振反応によって、光場のテールが線形に増強され、エンハンスメントキャビティ２０外に結合されて検出装置３２に達する。元の循環するキャビティパルス２の大部分が、相殺的干渉によって排除される（破線矢印を参照）一方で、吸収によって変化するキャビティパルス２の一部は、検出装置３２に偏向される。周波数領域では、光場のテールの生成は、シードレーザーパルス１の（複素）周波数コムスペクトルと比較して、循環するキャビティパルス２の（複素）周波数コムスペクトルの試料固有の変化をもたらす。検出装置３２は、例えば、電場分解分光法によって、試料固有の変化を感知するように構成される。光場のテールの生成及びその検出の詳細は、例えば、［１４］及び［１５］で説明されている。

【0072】

図９は、図７の設計を例にとった、トレースガス検出用のエンハンスメントキャビティ２０を備える、分光測定装置２００の別の実施形態を示す。２つのミラー２１、２２と、ウェッジ状の結合素子２５とを有するエンハンスメントキャビティ２０が、入力窓３４と出力窓３５とを有する気密容器３３に収容されている。容器３３は、ガス又はガス混合物などの、分析されることになる気体試料８で満たされる。このようにして、エンハンスメントキャビティ２０の全キャビティビーム経路２６が、やはり２／πＦ倍に増強されて、吸収の測定に適用される。シードレーザーパルス１は、入力窓３４及び結合素子２５を介して、エンハンスメントキャビティ２０内に供給される。図８を参照して説明したように、試料８の分子反応（光場のテール、キャビティパルス２の部分７）がキャビティ２０外に結合されて検出装置３２に達する一方で、主要なキャビティパルス６は、干渉によって排除される。

【0073】

上述の説明、図面、及び特許請求の範囲で開示されている本発明の特徴は、個別に、且つ組み合わせ又は下位組み合わせにおいて、本発明をその異なる実施形態で実施するための意義を有し得る。

【図1】

【図2】

【図3A】

【図3B】

【図4A】

【図4B】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【国際調査報告】