特表 2024-515530 全固体バッテリー及び全固体バッテリーの製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-04-10

(54)【発明の名称】全固体バッテリー及び全固体バッテリーの製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 10/058 20100101AFI20240403BHJP

   H01M 10/0562 20100101ALI20240403BHJP

   H01M 4/64 20060101ALI20240403BHJP

【ＦＩ】

H01M10/058

H01M10/0562

H01M4/64 A

【審査請求】有

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2023560977

(86)(22)【出願日】2022-03-31

(85)【翻訳文提出日】2023-09-28

(86)【国際出願番号】 KR2022004609

(87)【国際公開番号】W WO2022225219

(87)【国際公開日】2022-10-27

(31)【優先権主張番号】10-2021-0052421

(32)【優先日】2021-04-22

(33)【優先権主張国・地域又は機関】KR

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】523373474

【氏名又は名称】ベイラブ コープ

(74)【代理人】

【識別番号】100112737

【弁理士】

【氏名又は名称】藤田 考晴

(74)【代理人】

【識別番号】100136168

【弁理士】

【氏名又は名称】川上 美紀

(74)【代理人】

【識別番号】100196117

【弁理士】

【氏名又は名称】河合 利恵

(72)【発明者】

【氏名】ジヒョン セオ

【テーマコード（参考）】

5H017

5H029

【Ｆターム（参考）】

5H017AA04

5H017CC01

5H017EE01

5H017EE04

5H017EE05

5H029AJ06

5H029AJ14

5H029AK01

5H029AK02

5H029AK03

5H029AK05

5H029AM12

5H029CJ02

5H029CJ03

5H029CJ28

5H029CJ30

5H029HJ08

5H029HJ14

(57)【要約】

本発明は、固体の電解質フィルムと、電解質フィルムの一面に圧着によって付着される固体の電極フィルムとを含み、電解質フィルムはポリマーを含まず、既設定の密度を有する非晶質材料から形成されることを特徴とする全固体バッテリー及びその製造方法に関する。本発明によれば、リチウム層及びポリマーを使用しないことにより、全固体バッテリーのイオン伝導度及び生産性を向上させることができる。
【選択図】図２

【特許請求の範囲】

【請求項1】

固体の電解質フィルムと固体の電極フィルムとを結合して全固体バッテリーを製造する方法であって、
電解質フィルム及び電極フィルムを供給する供給段階と、
前記電解質フィルムの一面と前記電極フィルムの一面とを圧着によって互いに付着する圧着段階と、を含み、
前記電解質フィルムは、既設定の密度を有する非晶質材料から形成することを特徴とする、全固体バッテリーの製造方法。

【請求項2】

前記電解質フィルムと同じ材料の結晶質固体の正規化密度を１と定義するとき、前記電解質フィルムの正規化密度は１未満であることを特徴とする、請求項１に記載の全固体バッテリーの製造方法。

【請求項3】

前記供給段階で、前記電解質フィルムの一面と前記電極フィルムの一面とを互いに向き合う状態で一対の圧着ローラーの間に向けて案内し、
前記圧着段階で、前記電解質フィルムと前記電極フィルムとを前記一対の圧着ローラーの間を通過させながら互いに対して圧着することを特徴とする、請求項１または２に記載の全固体バッテリーの製造方法。

【請求項4】

前記圧着段階で、前記一対の圧着ローラーを加熱ユニットによって既設定の温度に加熱することを特徴とする、請求項３に記載の全固体バッテリーの製造方法。

【請求項5】

前記供給段階に先立ち、前記電極フィルムの他面と前記電解質フィルムの他面とに金属ホイルをそれぞれ付着する段階をさらに含むことを特徴とする、請求項１または２に記載の全固体バッテリーの製造方法。

【請求項6】

請求項１～５のいずれか一項に記載の製造方法によって製造された、全固体バッテリー。

【請求項7】

電極フィルムと、
前記電極フィルムの一面に圧着によって付着される電解質フィルムと、を含み、
前記電解質フィルムは既設定の密度を有する非晶質材料から形成されることを特徴とする、全固体バッテリー。

【請求項8】

前記電解質フィルムと同じ材料の結晶質固体の正規化密度を１と定義するとき、前記電解質フィルムの正規化密度は１未満であることを特徴とする、請求項７に記載の全固体バッテリー。

【請求項9】

前記電解質フィルムの一面と前記電極フィルムの一面とが向き合う状態で一対の圧着ローラーの間を通過することにより、前記電解質フィルムと前記電極フィルムとが互いに付着することを特徴とする、請求項７または８に記載の全固体バッテリー。

【請求項10】

加熱ユニットによって加熱された前記一対の圧着ローラーによって前記電解質フィルムと前記電極フィルムとが互いに付着されることを特徴とする、請求項９に記載の全固体バッテリー。

【請求項11】

前記電極フィルムの他面と前記電解質フィルムの他面とに金属ホイルがそれぞれ付着されていることを特徴とする、請求項７または８に記載の全固体バッテリー。

【請求項12】

前記金属ホイルは、前記電極フィルムの他面に配置された第１金属ホイルと、電解質フィルムの他面に配置された第２金属ホイルと、を含むことを特徴とする、請求項１１に記載の全固体バッテリー。

【請求項13】

前記第１金属ホイルは正極集電体として機能し、前記第２金属ホイルは負極集電体として機能するように形成されたことを特徴とする、請求項１２に記載の全固体バッテリー。

【請求項14】

前記電極フィルムは正極層であり、前記電解質フィルムは電解質層であることを特徴とする、請求項７または８に記載の全固体バッテリー。

【請求項15】

固体の電解質フィルム及び固体の電極フィルムを供給する供給段階と、
前記電解質フィルムの一面と、前記電解質フィルムの一面と向き合う前記電極フィルムの一面とを圧着によって互いに付着する圧着段階と、を含み、
前記電解質フィルムは非晶質材料から形成し、
前記電解質フィルムと同じ材料の結晶質固体の正規化密度を１と定義するとき、前記電解質フィルムの正規化密度は１未満であることを特徴とする、全固体バッテリーの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は全固体バッテリー及びその製造方法に関し、具体的には、製造過程においてリチウム層なしに、かつポリマーのような有機電解質なしに製造可能な全固体バッテリー及びその製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

全固体バッテリーは、電池の正極と負極との間にある電解質を既存の液体から固体に代替したバッテリーを意味する。

【0003】

電解質が液体から製造された一般的な従来のバッテリーでは、正極と負極とが接触する場合、火災が発生する危険がある。しかし、全固体バッテリーは、リチウムイオンが移動する電解質を固体から製造することによって電解質及び電極が常に固定されているので、外乱があっても破損するか爆発することなしに正常作動することができる。

【0004】

一方、全固体バッテリーの材料として、生産性を高めるために、ポリマーを多く使用する。例えば、電解質フィルム（ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ ｆｉｌｍ）に電極フィルム（ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ ｆｉｌｍ）を付着することができる。この場合、ポリマーなどの有機物素材を電解質フィルムと電極フィルムとの接着及び成形の目的で使用可能である。

【0005】

例えば、特許文献１は、バッテリー製造において多量の溶媒を使用する湿式工程の問題点を解決するために、溶媒を使用せず、ポリマーを使用する方法を提示している。

【0006】

しかし、接着及び成形の目的でポリマーのような有機電解質素材を使用する場合、イオン伝導率（イオン伝導度）や温度変化に対する安全性が落ちる問題がある。

【0007】

また、従来には、負極の材料として、リチウムからなったフィルムを使用する場合があった。

【0008】

しかし、リチウムフィルム（リチウム層）は酸化しやすいだけでなく、比較的低温で溶けることができるから、製造及び性能維持が容易でない問題点がある。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0009】

【特許文献1】韓国登録特許第１０－１２１１９６８号

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0010】

本発明は前述した問題を解決するためのものであり、リチウム層がない全固体バッテリー及びその製造方法を提供することを目的とする。

【0011】

また、本発明は、ポリマーを使用しない全固体バッテリー及びその製造方法を提供することを目的とする。

【0012】

具体的には、本発明は、ポリマーなしでも、固体電解質（または固体電解質フィルム）と電極（または電極フィルム）とを直接付着することができるので、イオン伝導度及び生産性を向上させることができる全固体バッテリー及びその製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0013】

本発明は前述した目的を達成するためのものであり、ポリマーを含まない固体の電解質フィルムと固体の電極フィルムとを結合して全固体バッテリーを製造する方法であって、電解質フィルム及び電極フィルムを供給する供給段階と、前記電解質フィルムの一面と前記電極フィルムの一面とを圧着によって互いに付着する圧着段階とを含み、前記電解質フィルムは既設定の密度を有する非晶質材料から形成することを特徴とする全固体バッテリーの製造方法を提供する。よって、ポリマーなどの有機電解質がなくても、電極フィルムと電解質フィルムとを圧着によって容易に付着することができる。

【0014】

ここで、前記電解質フィルムと同じ材料の結晶質固体の正規化密度(normalized
density)を１と定義するとき、前記電解質フィルムの正規化密度は１未満であることが好ましい。よって、ポリマーなどの有機電解質がなくても、電極フィルムと電解質フィルムとを圧着によって容易に付着することができる。

【0015】

また、前記供給段階で、前記電解質フィルムの一面と前記電極フィルムの一面とを互いに向き合う状態で一対のローラーの間に向けて案内し、前記圧着段階で、前記電解質フィルムと前記電極フィルムとを前記一対のローラーの間を通過させながら互いに圧着させることができる。よって、電極フィルムと電解質フィルムとの連続的な圧着が可能であり、全固体バッテリーの量産が可能である。

【0016】

また、前記圧着段階で、前記一対のローラーを加熱ユニットによって既設定の温度に加熱することができる。よって、電極フィルムと電解質フィルムとの圧着による付着効率を向上させることができる。

【0017】

また、前記供給段階に先立ち、前記電極フィルムの他面と前記電解質フィルムの他面とに金属ホイルをそれぞれ付着する段階をさらに含むことができる。よって、電極フィルムと電解質フィルムのみを圧着によって付着することにより、より容易に全固体バッテリーを量産することができる。

【0018】

本発明は、前述した製造方法によって製造された全固体バッテリーを提供することができる。

【0019】

また、本発明は、電極フィルムと、前記電極フィルムの一面に圧着によって付着される電解質フィルムとを含み、前記電解質フィルムは既設定の密度を有する非晶質材料から形成されることを特徴とする全固体バッテリーを提供する。

【0020】

前記電解質フィルムと同じ材料の結晶質固体の正規化密度を１と定義するとき、前記電解質フィルムの正規化密度は１未満であることが好ましい。

【0021】

前記電解質フィルムの一面と前記電極フィルムの一面とを向き合う状態で一対の圧着ローラーの間を通過させることにより、前記電解質フィルムと前記電極フィルムとを互いに付着することができる。

【0022】

加熱ユニットによって加熱された前記一対の圧着ローラーによって前記電解質フィルムと前記電極フィルムとを互いに付着することができる。

【0023】

前記電極フィルムの他面と前記電解質フィルムの他面とに金属ホイルをそれぞれ付着することができる。

【0024】

前記金属ホイルは、前記電極フィルムの他面に配置された第１金属ホイルと、電解質フィルムの他面に配置された第２金属ホイルとを含むことができる。

【0025】

前記第１金属ホイルは正極集電体として機能し、前記第２金属ホイルは負極集電体として機能するように形成することができる。

【0026】

前記電極フィルムは正極層になることができ、前記電解質フィルムは電解質層になることができる。

【0027】

本発明は、固体の電解質フィルム及び固体の電極フィルムを供給する供給段階と、前記電解質フィルムの一面と前記電解質フィルムの一面と向き合う前記電極フィルムの一面とを圧着によって互いに付着する圧着段階とを含み、前記電解質フィルムは非晶質材料から形成し、前記電解質フィルムと同じ材料の結晶質固体の正規化密度を１と定義するとき、前記電解質フィルムの正規化密度は１未満であることを特徴とする全固体バッテリーの製造方法を提供する。

【発明の効果】

【0028】

本発明によれば、リチウム層がない全固体バッテリー及びその製造方法を提供することができる。

【0029】

また、本発明によれば、ポリマーを使用しない全固体バッテリー及びその製造方法を提供することができる。

【0030】

また、本発明によれば、ポリマーなしでも、電解質フィルムと電極フィルムとを直接付着することができるので、イオン伝導度及び生産性を向上させることができる全固体バッテリー及び製造方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0031】

【図1】リチウム層がない全固体バッテリーの概念図である。

【図2】リチウム層がない全固体バッテリーを製造するための構成の概念図である。

【図3】リチウム層がない全固体バッテリーの製造方法のフローチャートである。

【発明を実施するための形態】

【0032】

以下、本発明の実施例による全固体バッテリーの製造方法を添付図面に基づいて詳細に説明する。添付図面は本発明の例示的な形態を示すものであり、これは本発明をより詳細に説明するために提供するものに過ぎず、これによって本発明の技術的な範囲が限定されるものではない。

【0033】

また、図面番号に関係なく、同一または対応する構成要素は同じ参照番号を付与し、それについての重複説明は省略し、説明の便宜のために示したそれぞれの構成部材のサイズ及び形状は誇張されるかまたは縮小されていることがある。

【0034】

一方、第１または第２などの序数を含む用語は多様な構成要素を説明するのに使用することができるが、前記構成要素が前記用語によって限定されず、前記用語は一構成要素を他の構成要素と区別する目的のみで使用される。

【0035】

また、本発明の説明において、関連した公知の技術についての具体的な説明が本発明の要旨をあいまいにする可能性があると判断される場合、公知技術に係わる詳細な説明を省略する。

【0036】

図１は全固体バッテリーの概念図である。

【0037】

図１を参照すると、本発明の実施例による全固体バッテリーは、電極フィルム（「正極フィルム」または「正極層」ともいう）１１、電解質フィルム（「電解質層」ともいう）１２、第１金属ホイル２１、及び第２金属ホイル２２を含むことができる。

【0038】

前記電極フィルム１１、電解質フィルム１２、前記第１金属ホイル２１、及び前記第２金属ホイル２２はいずれも固体から形成することができる。

【0039】

前記電極フィルム１１の一面（図１で、電極フィルムの下面）に前記電解質フィルム１２を配置することができる。そして、前記電極フィルム１１の他面（図１で、電極フィルムの上面）に前記第１金属ホイル２１を配置することができる。

【0040】

すなわち、前記電極フィルム１１の一面に前記電解質フィルム１２を付着し、前記電極フィルム１１の他面に前記第１金属ホイル２１を付着することができる。ここで、電極フィルム１１の他面は電極フィルム１１の一面と対向する側に配置される面を意味することができる。

【0041】

前記電解質フィルム１２の一面（図１で、電解質フィルムの上面）に前記電極フィルム１１を配置することができる。そして、前記電解質フィルム１２の他面（図１で、電解質フィルムの下面）に前記第２金属ホイル２２を配置することができる。

【0042】

すなわち、前記電解質フィルム１２の一面に前記電極フィルム１１を付着し、前記電解質フィルム１２の他面に前記第２金属ホイル２２を付着することができる。ここで、電解質フィルム１２の他面は電解質フィルム１２の一面と対向する側に配置される面を意味することができる。

【0043】

前記第１金属ホイル２１と前記第２金属ホイル２２とは互いに異なる金属から形成することができる。例えば、前記第１金属ホイル２１はＡｌ（アルミニウム）などから形成し、前記第２金属ホイル２２はＣｕ（銅）、ＳＵＳ（ステンレス鋼）などから形成することができる。

【0044】

前記第１金属ホイル２１は正極集電体（または正極集電極）として機能し、前記第２金属ホイル２２は負極集電体（または負極集電極）として機能するように形成することができる。

【0045】

前記電極フィルム１１はリチウム化合物から形成することができる。例えば、前記電極フィルム１１は、ＬｉＣｏＯ_２、ＬｉＯ_２、ＬｉＮｉ_１／３Ｃｏ_１／３Ｍｎ_１／３Ｏ_２、ＬｉＭｎ_２Ｏ_４、ＬｉＦｅＰＯ_４、ＬｉＳなどから形成することができる。

【0046】

図１に示すように、全固体バッテリーは別途の負極フィルムを含んでいないが、全固体バッテリーの放電の際、電極フィルム１１のリチウムイオンが移動して電解質フィルム１２と第２金属ホイル２２との間にリチウム層１３を形成することができ、このようなリチウム層１３が負極として機能することができる。反対に、全固体バッテリーの充電の際は、リチウム層１３のリチウムイオンが電極フィルム１１に再び移動し、リチウム層１３がなくなる。

【0047】

このように、本発明によれば、全固体バッテリーの製造過程において、リチウムフィルム（またはリチウム層）を別に備えなくても、全固体バッテリーの作動過程で電極フィルムに含まれたリチウムイオンの移動によって負極としてのリチウム層を形成することができる。

【0048】

すなわち、酸化しやすいだけでなく、比較的低温で溶けることができるリチウムフィルム（リチウム層）を全固体バッテリーの製造過程で別に備える必要がないので、全固体バッテリーを容易に製作することができ、大量生産することができる。

【0049】

電解質（ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ）として全固体電解質（ｓｏｌｉｄ－ｓｔａｔｅ ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ）は、無機質固体電解質、固体高分子電解質、複合高分子電解質などに区分することができる。

【0050】

固体高分子電解質は、高分子（ポリマー）鎖を介してイオンを伝導する高分子ホスト物質の無溶媒性塩溶液である。溶媒キャスト法（ｓｏｌｕｔｉｏｎ ｃａｓｔｉｎｇ）によって製造しやすいので、大規模の製造工程に適しているが、ポリマーを使用するから、イオン伝導度が無機質固体電解質よりも低く、速度が低くて高速充電に制限的である。

【0051】

複合高分子電解質は、高分子（ポリマー）溶液内に粒子を添加することによって複合高分子電解質になることができる。複合高分子電解質もポリマーを使用することによる低いイオン伝導度の問題がある。

【0052】

これとは違い、無機質固体電解質の場合、結晶体または遊離状態の無機質から構成され、格子を通しての拡散によってイオンが伝導される。無機質固体電解質は、高いイオン伝導性、高い強度（ＧＰａ水準）、高い伝送数の利点がある。

【0053】

本発明の実施例によれば、前記電解質フィルム１２は無機質固体電解質から形成することができる。また、例えば、前記電解質フィルム１２は酸化物固体電解質または硫化物固体電解質から形成することができる。

【0054】

このように、前記電解質フィルム１２がポリマーを含まないことにより、イオン伝導性の良好な全固体バッテリーを提供することができる。

【0055】

一方、ポリマーは、電極フィルムと電解質フィルムとの付着のためのバインダー材料として使用することができる。しかし、前述したように、ポリマーを使用する場合、イオン伝導性が低下することがある。

【0056】

本発明によれば、ポリマーを使用しなくても、電極フィルム１１と電解質フィルム１２とを圧着によって互いに付着することができる。

【0057】

具体的には、前記電解質フィルム１２は非晶質材料から形成することができる。すなわち、前記電解質フィルム１２は非晶質固体から形成することができる。よって、電解質フィルム１２と電極フィルム１１との圧着によって電解質フィルム１２と電極フィルム１１とを互いに付着することができる。

【0058】

特に、前記電解質フィルム１２と同じ材料から形成された結晶質固体の正規化密度（δ）を１と定義するとき、前記電解質フィルム１２の正規化密度は１未満になることが好ましい。すなわち、前記電解質フィルム１２の正規化密度は０よりは大きく１よりは小さくなることができる。ここで、正規化密度は、同じ材料の結晶質固体の密度と非晶質固体の密度とを比較するために定義される数である。

【0059】

すなわち、熱力学的安定範囲外の低温で形成された非晶質の場合、原子間の距離が安定距離以上になる密度（すなわち、１より小さい正規化密度）を有することができる。すなわち、低密度の非晶質固体の合成が可能である。このような低密度の非晶質固体の合成については既に公知となっているので、これについての具体的な説明は省略する。

【0060】

前記電解質フィルム１２を低密度の非晶質材料（非晶質固体）から形成するので、電解質フィルム１２と電極フィルム１１とをポリマーなどの有機電解質がなくとも圧着によって互いに付着することができる。

【0061】

以下、他の図面を参照して、電解質フィルム１２と電極フィルム１１とを圧着によって付着する構成について説明する。

【0062】

図２はリチウム層がない全固体バッテリーを製造するための構成の概念図である。具体的には、図２は全固体バッテリーの電解質フィルムと電極フィルムとを圧着によって付着する過程を示す図である。

【0063】

図２を参照すると、本発明は、前述した電極フィルム１１と電解質フィルム１２との付着のために、一対の圧着ローラー４１、４２を含む。一対の圧着ローラー４１、４２は、第１圧着ローラー４１と、前記第１圧着ローラー４１から既設定の間隔で離隔した第２圧着ローラー４２とを含むことができる。

【0064】

図示されていないが、前記第１圧着ローラー４１及び前記第２圧着ローラー４２のうちの少なくとも一つは相対に近づくかまたは相対から遠ざかるように別途の移動ユニットに結合されることができる。一対の圧着ローラー４１、４２の間の距離は、一対の圧着ローラー４１、４２の間に進入する電極フィルム１１及び電解質フィルム１２の厚さ及び圧着強度を考慮して決定することができる。

【0065】

前記電解質フィルム１２の一面と前記電極フィルム１１の一面とを向き合う状態で前記一対の圧着ローラー４１、４２の間に向けて案内することができる。図示の実施例で、第１圧着ローラー４１は電極フィルム１１の上側に配置し、第２圧着ローラー４２は電解質フィルム１２の下側に配置することができる。

【0066】

本発明は、前記電極フィルム１１と前記電解質フィルム１２とを前記一対の圧着ローラー４１、４２の間に向けて案内するための一対のガイドローラー３１、３２をさらに含むことができる。

【0067】

前記一対のガイドローラー３１、３２は、前記電極フィルム１１を前記一対の圧着ローラー４１、４２の間に向けて案内するための第１ガイドローラー３１と、前記電解質フィルム１２を前記一対の圧着ローラー４１、４２の間に向けて案内するための第２ガイドローラー３２とを含む。

【0068】

前記一対のガイドローラー３１、３２は、移動ユニット（図示せず）によって上下方向及び左右方向のうちの少なくとも一方に移動することができるように形成することができる。前記一対のガイドローラー３１、３２の移動によって前記電極フィルム１１及び前記電解質フィルム１２の張力を調節することができる。例えば、前記一対のガイドローラー３１、３２によって前記電極フィルム１１及び前記電解質フィルム１２の張力を既設定の張力に維持することができる。

【0069】

前記電極フィルム１１と前記電解質フィルム１２とは、前記一対の圧着ローラー４１、４２の間を通過する過程で、互いに対して圧着することができる。そして、前記電極フィルム１１の一面及び前記電解質フィルム１２の一面（すなわち、前記電極フィルム１１と前記電解質フィルム１２とが向き合う面）は圧着によって互いに付着することができる。

【0070】

前述したように、電解質フィルム１２を既設定の密度の非晶質材料から形成するので、ポリマーなどの有機電解質がなくても、電極フィルム１１の一面を電解質フィルム１２の一面に圧着によって付着することができる。

【0071】

また、電極フィルム１１と電解質フィルム１２との付着効率を高めるために、前記一対の圧着ローラー４１、４２を加熱ユニット（図示せず）によって既設定の温度に加熱することができる。例えば、前記一対の圧着ローラー４１、４２は１００℃～４００℃に加熱することができる。これは、既設定の温度が１００℃未満の場合、付着効率の改善が小さいことがあり、４００℃を超える場合、電極フィルム１１及び前述した金属ホイル２１、２２が酸化または劣化して損傷することがあるからである。

【0072】

前記電極フィルム１１の他面と前記電解質フィルム１２の他面とに前述した金属ホイル２１、２２が付着した状態で、前記電極フィルム１１と前記電解質フィルム１２とを前記一対の圧着ローラー４１、４２の間に供給することができる。

【0073】

すなわち、前記電極フィルム１１と前記電解質フィルム１２とを前記一対の圧着ローラー４１、４２の間に供給するに先立ち、前記電極フィルム１１の他面に第１金属ホイル２１を予め付着し、前記電解質フィルム１２の他面に第２金属ホイル２２を予め付着することができる。

【0074】

したがって、第１金属ホイル２１が付着された電極フィルム１１と第２金属ホイル２２が付着された電解質フィルム１２とを一対の圧着ローラー４１、４２によって連続的に圧着することで、全固体バッテリー５０の連続的な製造及び量産が可能になる。

【0075】

以下、他の図面をもっと参照して、本発明による全固体バッテリーの製造方法について説明する。

【0076】

図３はリチウム層がない全固体バッテリーの製造方法のフローチャートである。以下、全固体バッテリーの製造方法を説明するにあたり、図１及び図２に基づいて説明した全固体バッテリーの構成及び特徴を全固体バッテリーの製造方法にも同様に適用することができるというのは明らかである。

【0077】

また、本発明による全固体バッテリーの製造方法において、全固体バッテリーの構成要素はリチウムフィルム（リチウム層）及びポリマーを含まなくてもよく、全固体バッテリーは固体の電解質フィルムと固体の電極フィルムとを結合して製造することができる。

【0078】

図１～図３を一緒に参照すると、本発明による全固体バッテリーの製造方法は、電解質フィルム１２及び電極フィルム１１を供給する供給段階（Ｓ２０）と、電解質フィルム１２と電極フィルム１１とを付着する圧着段階（Ｓ３０）とを含むことができる。

【0079】

前記供給段階（Ｓ２０）では、電解質フィルム１２及び電極フィルム１１を供給することができる。ここで、前記電解質フィルム１２の一面と前記電極フィルム１１の一面とが向き合う状態で供給することができる。前記電解質フィルム１２の一面及び前記電極フィルム１１の一面は互いに対向する側面であり、付着対象面に相当する。

【0080】

前記圧着段階（Ｓ３０）では、前記電解質フィルム１２の一面と前記電極フィルム１１の一面とを圧着によって互いに付着することができる。

【0081】

特に、前記電解質フィルム１２は、既設定の密度を有する非晶質材料から形成することが好ましい。よって、ポリマーなどの有機電解質がなくても、電極フィルム１１の一面を対向する電解質フィルム１２の一面に圧着によって容易に付着することができる。

【0082】

例えば、前記電解質フィルム１２と同じ材料の結晶質固体の正規化密度を１と定義するとき、前記電解質フィルム１２の正規化密度は１未満であることが好ましい。このような電解質フィルム１２の特性により、電極フィルム１１の一面を対向する電解質フィルム１２の一面に圧着によって容易に付着することができる。ポリマーを使用しないので、イオン伝導性（イオン伝導率）の低下を防止することができる。

【0083】

具体的には、前記供給段階（Ｓ２０）で、前記電解質フィルム１２の一面と前記電極フィルム１１の一面とが向き合う状態で一対の圧着ローラー４１、４２の間に向けて案内することができる。すなわち、前記電解質フィルム１２及び前記電極フィルム１１を長手方向に沿って前記一対の圧着ローラー４１、４２の間に連続的に案内することができる。

【0084】

前記供給段階（Ｓ２０）では、一対のガイドローラー３１、３２によって、前記電極フィルム１１及び前記電解質フィルム１２を前記一対の圧着ローラー４１、４２の間に向けて案内することができる。また、前記一対のガイドローラー３１、３２の位置移動によって前記電極フィルム１１及び前記電解質フィルム１２の張力を好ましい張力範囲内に調節することができる。

【0085】

圧着段階（Ｓ３０）で、前記電解質フィルム１２と前記電極フィルム１１とを前記一対の圧着ローラー４１、４２の間を通過させながら互いに対して押圧して圧着することができる。すなわち、前記電解質フィルム１２と前記電極フィルム１１とを長手方向に沿って前記一対の圧着ローラー４１、４２を連続的に通過させながら連続的に互いに圧着することができる。

【0086】

したがって、前記電解質フィルム１２と前記電極フィルム１１との圧着によって全固体バッテリーを容易に大量生産することができる。

【0087】

前記圧着段階（Ｓ３０）で、前記一対の圧着ローラー４１、４２は加熱ユニット（図示せず）によって既設定の温度に加熱することができる。前記一対の圧着ローラー４１、４２の加熱温度は前述した通りであり、一対の圧着ローラー４１、４２の加熱によって、前記電解質フィルム１２と前記電極フィルム１１との圧着による付着効率を向上させることができる。

【0088】

本発明による全固体バッテリーの製造方法は、前記供給段階（Ｓ２０）に先立ち、前記電極フィルム１１の他面と前記電解質フィルム１２の他面とに金属ホイル２１、２２をそれぞれ付着する段階（Ｓ１０）をさらに含むことができる。ここで、電極フィルム１１の他面及び電解質フィルム１２の他面は互いに対して遠い側面であり、前述した一面の反対側面を意味することができる。

【0089】

具体的には、前記供給段階（Ｓ２０）に先立ち、前記電極フィルム１１の他面に第１金属ホイル２１を予め付着することができ、前記電解質フィルム１２の他面に第２金属ホイル２２を予め付着することができる。

【0090】

したがって、前記電極フィルム１１及び電解質フィルム１２のみを連続的な圧着によって付着することで、より容易に全固体バッテリーを量産することができる。

【0091】

以上で説明した本発明の好適な実施例は例示の目的のために開示したものであり、本発明に係わる通常の知識を有する当業者であれば本発明の思想及び範囲内で多様な修正、変更、付加が可能であり、このような修正、変更及び付加は下記の特許請求の範囲に属するものと見なさなければないであろう。

【符号の説明】

【0092】

１１ 電極フィルム
１２ 電解質フィルム
２１ 第１金属ホイル
２２ 第２金属ホイル
３１ 第１ガイドローラー
３２ 第２ガイドローラー
４１ 第１圧着ローラー
４２ 第２圧着ローラー
５０ 全固体バッテリー

【図1】

【図2】

【図3】

【手続補正書】

【提出日】2023-09-28

【手続補正1】

【補正対象書類名】特許請求の範囲

【補正対象項目名】全文

【補正方法】変更

【補正の内容】

【特許請求の範囲】

【請求項1】

固体の電解質フィルムと固体の電極フィルムとを結合して全固体バッテリーを製造する方法であって、
前記電解質フィルムと前記電極フィルムとのそれぞれに金属ホイルが予め付着される段階と、
前記電解質フィルム及び前記電極フィルムを、第１圧着ローラー及び第２圧着ローラーを含む一対の圧着ローラーの間に供給する供給段階と、
前記電解質フィルムの一面と前記電極フィルムの一面とがバッテリーの材料無しに圧着によって互いに付着される圧着段階と、を含み、
前記電解質フィルムは、結晶質固体の正規化密度を１と定義するとき、１未満の密度を有する非晶質材料から形成され、
前記供給段階で、前記第１圧着ローラー及び前記第２圧着ローラーのうち少なくとも一つは、移動ユニットによって、お互いに向かって、またはお互いから遠くへ移動可能であり、
前記供給段階で、前記電解質フィルムと前記電極フィルムとを前記一対の圧着ローラーに向かって案内するための一対のガイドローラーによって、前記電解質フィルムと前記電極フィルムの張力が調節され、
前記圧着段階で、１００℃～４００℃に加熱された前記一対の圧着ローラーによって、前記電解質フィルムと前記電極フィルムとがお互いに圧着されることを特徴とする、全固体バッテリーの製造方法。

【請求項2】

前記供給段階で、前記電解質フィルムの一面と前記電極フィルムの一面とを互いに向き合う状態で一対の圧着ローラーの間に向けて案内し、
前記圧着段階で、前記電解質フィルムと前記電極フィルムとを前記一対の圧着ローラーの間を通過させながら互いに対して圧着することを特徴とする、請求項１に記載の全固体バッテリーの製造方法。

【請求項3】

前記圧着段階で、前記一対の圧着ローラーを加熱ユニットによって既設定の温度に加熱することを特徴とする、請求項２に記載の全固体バッテリーの製造方法。

【国際調査報告】