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特表2024-516177炭素含有ガスの直接回収のための装置、システム、及び方法
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2024-04-12
(54)【発明の名称】炭素含有ガスの直接回収のための装置、システム、及び方法
(51)【国際特許分類】
C25B 9/00 20210101AFI20240405BHJP
C25B 1/02 20060101ALI20240405BHJP
C25B 1/135 20210101ALI20240405BHJP
C25B 13/04 20210101ALI20240405BHJP
C25B 9/19 20210101ALI20240405BHJP
C25B 15/08 20060101ALI20240405BHJP
C25B 15/021 20210101ALI20240405BHJP
C25B 13/02 20060101ALI20240405BHJP
C25C 7/00 20060101ALI20240405BHJP
B01D 53/62 20060101ALI20240405BHJP
【ＦＩ】
C25B9/00 Z
C25B1/02
C25B1/135
C25B13/04 301
C25B9/19
C25B15/08 302
C25B15/021
C25B13/02 301
C25C7/00 302Z
B01D53/62 ZAB
【審査請求】有
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2023565176
(86)(22)【出願日】2022-04-26
(85)【翻訳文提出日】2023-12-12
(86)【国際出願番号】 US2022026365
(87)【国際公開番号】W WO2022232155
(87)【国際公開日】2022-11-03
(31)【優先権主張番号】63/179,778
(32)【優先日】2021-04-26
(33)【優先権主張国・地域又は機関】US
(31)【優先権主張番号】63/305,544
(32)【優先日】2022-02-01
(33)【優先権主張国・地域又は機関】US
(31)【優先権主張番号】63/318,944
(32)【優先日】2022-03-11
(33)【優先権主張国・地域又は機関】US
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】523192048
【氏名又は名称】ダイレクト エア キャプチャー エルエルシー
(74)【代理人】
【識別番号】100079108
【弁理士】
【氏名又は名称】稲葉 良幸
(74)【代理人】
【識別番号】100109346
【弁理士】
【氏名又は名称】大貫 敏史
(74)【代理人】
【識別番号】100117189
【弁理士】
【氏名又は名称】江口 昭彦
(74)【代理人】
【識別番号】100134120
【弁理士】
【氏名又は名称】内藤 和彦
(72)【発明者】
【氏名】リヒト，スチュアート
(72)【発明者】
【氏名】リヒト，ガド
【テーマコード（参考）】
4D002
4K021
4K058
【Ｆターム（参考）】
4D002AA09
4D002AC01
4D002AC07
4D002AC10
4D002BA02
4D002BA08
4D002CA20
4D002DA01
4D002DA02
4D002DA03
4D002DA04
4D002DA05
4D002DA06
4D002DA16
4D002EA07
4D002GA01
4D002GB11
4D002HA03
4K021AA01
4K021AA09
4K021BC01
4K021BC05
4K021CA05
4K021CA12
4K021DB40
4K021DC01
4K021DC11
4K021DC15
4K021EA04
4K058AA17
4K058AA21
4K058BA33
4K058BB05
4K058CB04
4K058DD13
4K058DD17
4K058EB13
4K058ED04
4K058FC07
4K058FC11
4K058FC21
(57)【要約】
本開示は、入力混合ガスから炭素含有ガスを選択的に回収するための装置、システム、及び方法に関する。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
入力混合ガスから炭素含有ガスを選択的に移動するためのシステムであって、前記システムが、（ａ）第１の温度において前記入力混合ガスからの前記炭素含有ガスの正味の通過を可能にする断熱材と、
（ｂ）前記第１の温度より高い第２の温度において媒体を収容するためのプレナムであって、前記媒体が、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガス内の炭素に対する第１の親和性を有し、前記媒体がカーボンシンクとして機能する、プレナムと
を備え、
前記断熱材が、前記入力混合ガスの供給源と前記プレナムとの間に配置される、システム。
【請求項2】
炭素に対する前記第１の親和性が、前記媒体が、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスと化学的に反応すること、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスと電気化学的に反応すること、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスを吸収すること、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスと結合すること、及びこれらの組み合わせを含む、請求項１に記載のシステム。５７
【請求項3】
炭素に対する前記第１の親和性が、前記媒体が、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスを用いて異なる化学物質を生成することを含む、請求項１又は２に記載のシステム。
【請求項4】
前記炭素含有ガスが二酸化炭素（ＣＯ２）である、請求項１に記載のシステム。
【請求項5】
前記入力混合ガスが、空気、人為的ＣＯ２含有ガス、産業排ガス流、隔離されたＣＯ２の貯留層からのガス、工業プラントからの排出ガス、化学反応器からの排出ガス、発電プラントからの排出ガス、蒸気発生設備からの排出ガス、熱分解反応器からの排出ガス、化石燃料の燃焼によるＣＯ２含有ガス生成物、化石燃料の変換によるＣＯ２含有ガス生成物、加熱によるＣＯ２含有ガス生成物、輸送によるＣＯ２含有ガス生成物、ポリマーの製造によるＣＯ２含有ガス生成物、プラスチックの製造によるＣＯ２含有ガス生成物、又はこれらの組み合わせである、請求項１に記載のシステム。５８
【請求項6】
前記断熱材が透過性である、請求項１に記載のシステム。
【請求項7】
前記断熱材が多孔質である、請求項１又は６に記載のシステム。
【請求項8】
前記断熱材が、ファイバガラス、セルロース、綿、織物、ミネラルウール、セメント、炭酸塩、カルシウムアルミネート、カルシウムシリケート、アルミニウムシリケート、これらの化学的誘導体、及びこれらの組み合わせを含む、請求項１に記載のシステム。
【請求項9】
前記媒体が、前記入力混合ガスの他のガス構成成分に対する第２の親和性を有する、請求項１に記載のシステム。
【請求項10】
前記第１の親和性が前記第２の親和性より大きい、請求項９に記載のシステム。
【請求項11】
前記第１の温度が、約－９０℃～約７５℃である、請求項１に記載のシステム。
【請求項12】
前記第１の温度が、約５０℃～約４００℃である、請求項１に記載のシステム。
【請求項13】
前記第２の温度が、約４００℃～約８５０℃である、請求項１に記載のシステム。
【請求項14】
前記媒体が溶融電解質媒体である、請求項１に記載のシステム。
【請求項15】
（ａ）前記プレナム内に配置されたアノード及びカソードと、（ｂ）前記アノードと前記カソードとの間に配置された前記溶融電解質媒体であって、前記溶融電解質媒体が第１の表面積を有する表面を画定し、前記上面が前記入力混合ガスの前記供給源と流体連通する、前記溶融電解質媒体と、
（ｃ）前記炭素含有ガスの前記溶融電解質媒体の前記表面への前記正味の通過を助ける前記断熱材と
を更に備え、
前記システムが、異なる化学物質を発生させるために前記炭素含有ガスを選択的に加熱し、電解で分解するように構成される、請求項１４に記載のシステム。
【請求項16】
前記炭素含有ガスがＣＯ２を含む、請求項１５に記載のシステム。
【請求項17】
炭素に対する前記第１の親和性が、前記媒体が、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスと化学的に反応すること、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスと電気化学的に反応すること、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスを吸収すること、及び前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスと結合することを含む、請求項１６に記載のシステム。
【請求項18】
炭素に対する前記第１の親和性が、前記媒体が、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスを用いて異なる化学物質を生成することを含む、請求項１５に記載のシステム。
【請求項19】
前記異なる化学物質が元素状炭素である、請求項１７に記載のシステム。
【請求項20】
前記異なる化学物質がナノカーボンである、請求項１８に記載のシステム。
【請求項21】
前記異なる化学物質がグラファイト状ナノカーボンである、請求項１８に記載のシステム。
【請求項22】
前記断熱材が、前記溶融電解質媒体の前記第１の表面積の１～１００倍大きい表面積を画定する、請求項１５に記載のシステム。
【請求項23】
前記断熱材が、前記入力混合ガスの前記供給源に隣接する第１の面であって、前記第１の面が、巨視的手法、微視的手法、ナノスコピック手法、又はこれらの組み合わせの適用によって、増加した表面積を有する、第１の面を備える、請求項１に記載のシステム。
【請求項24】
前記巨視的手法が、前記第１の面が複数のディンプルを画定するようにディンプル形成することを含む、請求項２３に記載のシステム。
【請求項25】
前記システムが、前記断熱材と前記入力混合ガスの前記供給源との間に配置されたハウジングであって、前記ハウジング及び前記断熱材が、前記断熱材の第１の面に沿って前記入力混合ガスを通過させるための流路を画定する、ハウジングを更に備える、請求項１に記載のシステム。
【請求項26】
前記ハウジング、前記断熱材、又はこれらの両方が、前記流路の長さを増やすために１つ以上の山、１つ以上の谷、又はこれらの両方を画定する、請求項２５に記載の方法。
【請求項27】
オフガス生成物の排気流の供給源と前記システムの外部との間を流体連通させる導管を更に備える、請求項１５に記載のシステム。
【請求項28】
前記断熱材の厚さ、密度、又はこれらの両方が、前記断熱材を通る前記炭素含有ガスの正味の通過の速度を上昇させるように変更される、請求項１に記載のシステム。
【請求項29】
入力混合ガスの炭素含有ガス含有量を削減するための方法であって、前記方法が、（ａ）前記入力混合ガスの供給源と流体連通する媒体を提供するステップであって、前記媒体が前記入力混合ガスの前記炭素含有ガス内の炭素に対する親和性を有する、ステップと、
（ｂ）前記媒体と前記入力混合ガスの前記供給源との間に断熱材を配置するステップであって、前記断熱材が前記供給源から前記断熱材を通る前記炭素含有ガスの正味の通過を可能にする、ステップと、
（ｃ）前記媒体が前記入力混合ガスより高い温度を有するように温度差を確立するステップと、
（ｄ）前記媒体が前記入力混合ガスの前記炭素含有ガス含有量を削減するためのカーボンシンクとして機能するように、前記媒体及び前記炭素含有ガスを一緒に反応させるステップと
を含む、方法。
【請求項30】
前記炭素含有ガス内の炭素に対する前記親和性が、前記媒体が、前記入力混合ガス内の前記炭素含有ガスと化学反応すること、前記入力混合ガス内の前記炭素含有ガスと電気化学的に反応すること、前記入力混合ガス内の前記炭素含有ガスを吸収すること、前記入力混合ガス内の前記炭素含有ガスと結合すること、及びこれらの組み合わせを含む、請求項２９に記載の方法。
【請求項31】
前記炭素含有ガス内の炭素に対する前記親和性が、前記断熱材から受け取った前記入力混合ガス内の前記炭素含有ガスを用いて異なる化学物質を生成することを含む、請求項２９に記載の方法。
【請求項32】
前記媒体が、前記入力混合ガスの他の構成ガスとの反応より前記炭素含有ガスとの反応に対して高い親和性を有する溶融炭酸塩電解質である、請求項２９に記載の方法。
【請求項33】
前記炭素含有ガスが二酸化炭素（ＣＯ２）を含む、請求項２９又は３２に記載の方法。
【請求項34】
異なる化学物質を生成するためにＣＯ２を電解で分解するステップを更に含む、請求項３３に記載の方法。
【請求項35】
前記異なる化学物質が元素状炭素である、請求項３４に記載の方法。
【請求項36】
前記異なる化学物質がナノカーボンである、請求項３４に記載の方法。
【請求項37】
前記異なる化学物質がグラファイト状ナノカーボンである、請求項３４に記載の方法。
【請求項38】
前記入力混合ガスが、空気、人為的ＣＯ２含有ガス、産業排ガス流、隔離されたＣＯ２の貯留層からのガス、工業プラントからの排出ガス、化学反応器からの排出ガス、発電プラントからの排出ガス、蒸気発生設備からの排出ガス、熱分解反応器からの排出ガス、化石燃料の燃焼によるＣＯ２含有ガス生成物、化石燃料の変換によるＣＯ２含有ガス生成物、加熱によるＣＯ２含有ガス生成物、輸送によるＣＯ２含有ガス生成物、ポリマーの製造によるＣＯ２含有ガス生成物、プラスチックの製造によるＣＯ２含有ガス生成物、又はこれらの組み合わせである、請求項２９に記載の方法。
【請求項39】
入力混合ガスから炭素含有ガスを回収するための装置であって、前記装置が、（ａ）電解セル内に配置されたアノード及びカソードと、
（ｂ）前記アノードと前記カソードとの間に配置された溶融電解質媒体であって、前記溶融電解質媒体が第１の表面積を有する上面を画定し、前記上面が前記入力混合ガスの供給源と流体連通する、溶融電解質媒体と、
（ｃ）前記入力混合ガスの前記供給源と前記上面との間に配置された断熱材であって、前記断熱材が、前記炭素含有ガスを選択的に加熱するために、且つ前記炭素含有ガスを電解で分解するために前記溶融電解質媒体と反応するように前記上面へのＣＯ２の正味の選択的通過を助けるように構成される、断熱材と
を備える、装置。
【請求項40】
入力混合ガスから炭素含有ガスを回収するためのシステムであって、前記システムが、（ａ）少なくとも２つの装置であって、各装置が、電解セル内に配置されたアノード及びカソードと、前記アノードと前記カソードとの間に配置された溶融電解質媒体であって、前記溶融電解質媒体が第１の表面積を有する上面を画定し、前記上面が前記入力混合ガスの供給源と流体連通する、溶融電解質媒体とを備える、少なくとも２つの装置と、
（ｂ）前記入力混合ガスを収容する前記プレナムと前記上面との間に配置された断熱材と
を備え、
前記断熱材が、前記炭素含有ガスを選択的に加熱するために、且つ前記炭素含有ガスを電解で分解するために前記溶融電解質媒体と反応するように前記炭素含有ガスの正味の選択的通過を助ける、システム。
【請求項41】
前記少なくとも２つの装置が垂直方向に積み重ねて配置される、請求項４０に記載のシステム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
関連出願の相互参照
[1] 本出願は、２０２１年４月２６日に出願された米国仮特許出願第６３／１７９，７７８号、２０２２年２月１日に出願された米国仮特許出願第６３／３０５，５４４号、及び２０２２年３月１１日に出願された米国仮特許出願第６３／３１８，９４４号の優先権及び利益を主張するものであり、これらの仮特許出願のそれぞれは、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。
[1] 本出願は、２０２１年４月２６日に出願された米国仮特許出願第６３／１７９，７７８号、２０２２年２月１日に出願された米国仮特許出願第６３／３０５，５４４号、及び２０２２年３月１１日に出願された米国仮特許出願第６３／３１８，９４４号の優先権及び利益を主張するものであり、これらの仮特許出願のそれぞれは、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。
【0002】
[2] 本開示は、入力混合ガスから炭素含有ガスを選択的に回収することに関する。特に、本開示は、断熱材と炭素含有ガスに対する親和性を有する媒体とを使用することにより、入力混合ガスから炭素含有ガスを選択的に回収するための装置、システム、及び方法に関する。
【背景技術】
【0003】
[3] 大気中の二酸化炭素（ＣＯ２）濃度は、１８５０年頃までの約４０万年間、約２３５±５０ｐｐｍで周期変動していた。現在、大気中のＣＯ２濃度は約４２０ｐｐｍであり、急速な年率で上昇している。大気中のＣＯ２の濃度上昇は、地球規模の気候崩壊、生息地の損失、及び様々な他の脅威を地球に引き起こしている。ＣＯ２は、これを非温室効果ガスに変換することが今のところ重要な課題を伴うような安定な分子であると考えられている。
【0004】
[4] ＣＯ２の大気濃度レベルの上昇は、空気からのＣＯ２の除去により、及び／又は大気中へのＣＯ２の排出速度の低下により軽減され得ることが知られている。研究されてきた、空気からＣＯ２を除去しようとする既知の技術は、コストがかかり、水及びエネルギーを大量に消費し、除去されたＣＯ２の長期貯留についてのインセンティブがほとんど示されていない。例えば、空気回収膜技術により生成された濃縮ＣＯ２は、セルツァー水を作製するために使用されることが知られているが、セルツァー水は消費されるとＣＯ２を再放出する。
【0005】
[5] 別の既知の例として、沈殿／焼成法により生成された濃縮ＣＯ２は、現在、化石燃料を放出させるために圧入されるが、これによる貯留容量が限られるため、再び空気に浸出し、化石燃料が消費されたときに空気にＣＯ２を放出する。
【0006】
[6] ＣＯ２の大気濃度レベルの上昇を軽減するための更なる既知の例としては、ＣＯ２の炭素への変換及び溶融炭酸塩電解質が挙げられる。このプロセスにより生成される有用な生成物としては、カーボンナノマテリアルが挙げられる。グラファイト状カーボンナノマテリアルを含むカーボンナノマテリアルは、材料資源として大きな可能性を有し、それらの用途は、その特徴である優れた強度、電気伝導性、熱伝導性、柔軟性、及び耐久性に起因して、強化複合材料、コンデンサ、リチウムイオン電池、織物、ナノエレクトロニクス、及び触媒から、軽量の高強度建築材料の主成分まで及ぶ。しかしながら、大気中のＣＯ２濃度レベル及び関連する地球への悪影響を実質的に減少させるのに十分な量のＣＯ２を回収するためには、技術的な課題が残る。
【発明の概要】
【0007】
[7] 本開示のいくつかの実施形態は、入力混合ガスから炭素含有ガスを選択的に移動するためのシステムに関する。本システムは、第１の温度において入力混合ガスからの炭素含有ガスの正味の選択的通過を可能にする任意選択の透過性断熱材と、第１の温度より高い第２の温度において媒体を収容するためのプレナムとを備え得る。媒体が、任意選択の断熱材から受け取った炭素含有ガス内の炭素に対する第１の親和性を有し、媒体がカーボンシンクとして機能する。任意選択の断熱材は、使用されるとき、入力混合ガスの供給源とプレナムとの間に配置され得る。
【0008】
[8] 本開示のいくつかの実施形態は、入力混合ガスの炭素含有ガスを削減するための方法に関する。本方法は、入力混合ガスの供給源と流体連通する媒体を提供するステップであって、媒体が入力混合ガスの炭素含有ガスと反応する親和性を有する、ステップと、媒体が入力混合ガスより高い温度を有するように温度差を確立するステップと、媒体が入力混合ガスの炭素含有ガス含有量を削減するためのカーボンシンクとして機能するように、媒体と炭素含有ガスとを一緒に反応させるステップとを含む。
【0009】
[9] 本開示のいくつかの実施形態は、入力混合ガスから二酸化炭素（ＣＯ２）を回収するための装置に関する。本装置は、電解セル内に配置されたアノード及びカソードと、アノードとカソードとの間に配置された溶融電解質媒体であって、溶融電解質媒体が第１の表面積を有する上面を画定し、上面が入力混合ガスを収容するプレナムと流体連通する、溶融電解質媒体と、入力混合ガスを収容するプレナムと上面との間に配置された断熱材であって、断熱材が断熱材を通る上面へのＣＯ２の正味の選択的通過を助けるように構成される、断熱材とを備える。本装置は、回収されたＣＯ２を選択的に加熱し、電解で分解するように構成される。
【0010】
[10] 本装置のいくつかの実施形態では、入力混合ガスが空気であり、入力混合ガスの供給源が地球の大気である。
【0011】
[11] 本装置のいくつかの実施形態では、入力混合ガスが、人為的ＣＯ２含有ガス、産業排ガス流、隔離されたＣＯ２の貯留層からのガス、工業プラントからの排出ガス、化学反応器からの排出ガス、発電プラントからの排出ガス、蒸気発生設備からの排出ガス、熱分解反応器からの排出ガス、化石燃料の燃焼によるＣＯ２含有ガス生成物、化石燃料の変換によるＣＯ２含有ガス生成物、加熱によるＣＯ２含有ガス生成物、輸送によるＣＯ２含有ガス生成物、ポリマーの製造によるＣＯ２含有ガス生成物、プラスチックの製造によるＣＯ２含有ガス生成物、又はこれらの組み合わせである。
【0012】
[12] 本装置のいくつかの実施形態では、断熱材が、電解セル内の溶融電解質媒体の上面の第１の表面積より２～１００倍大きい表面積を有する。
【0013】
[13] 本装置のいくつかの実施形態では、本装置が、入力混合ガスを収容するプレナムと断熱材との間に配置されたハウジングを更に備える。
【0014】
[14] 本装置のいくつかの実施形態では、断熱材及びハウジングが、第１の端部及び第２の端部を有する断熱材間プレナムを画定し、セルがその間に配置され、断熱材間プレナムが第１の端部において入力混合ガスを受け入れる。
【0015】
[15] 本装置のいくつかの実施形態では、電解セルが、アノードとして機能する少なくとも１つの金属壁を備える。
【0016】
[16] 本装置のいくつかの実施形態では、アノード及びカソードが、ＣＮＭ生成物内の構成カーボンナノ構造の相対量を選択するように構成される。
【0017】
[17] 本装置のいくつかの実施形態では、電解の電流及び電圧が、ＣＮＭ生成物内の構成カーボンナノ構造の相対量を選択するように構成される。
【0018】
[18] 本装置のいくつかの実施形態では、ＣＮＭ生成物内の構成カーボンナノ構造の相対量を選択するために、金属塩、金属、又は他の添加物が電解質に添加される。
【0019】
[19] 本装置のいくつかの実施形態では、電解質が、ＣＮＭ生成物内の構成カーボンナノ構造の相対量を選択するために、１種以上の炭酸塩を含む。
【0020】
[20] 本装置のいくつかの実施形態では、電解質が、入力混合ガスからのＣＯ２の選択的回収を強化する強化された熱特性のために構成される。
【0021】
[21] 本装置のいくつかの実施形態では、電解質が過剰な熱エネルギーを貯蔵し得る。
【0022】
[22] 本装置のいくつかの実施形態では、入力混合ガスが、風レンズ又は風フォーカスを使用して本装置を通して方向転換される。
【0023】
[23] 本装置のいくつかの実施形態では、熱が、ヒートエンジンを駆動するため、又は入力混合ガスの動きを駆動するために入力される。
【0024】
[24] 本開示のいくつかの実施形態は、入力混合ガスから二酸化炭素（ＣＯ２）を回収するためのシステムに関する。本システムは少なくとも２つの装置を備え、各装置が、電解セル内に配置されたアノード及びカソードと、アノードとカソードとの間に配置された溶融電解質媒体であって、溶融電解質媒体が第１の表面積を有する上面を画定し、上面が入力混合ガスを収容するプレナムと流体連通する、溶融電解質媒体と、入力混合ガスを収容するプレナムと上面との間に配置された多孔質断熱材であって、多孔質断熱材が多孔質断熱材を通る上面へのＣＯ２の正味の選択的通過を助けるように構成される、断熱材とを備える。本システムの各装置は、電解プロセスによって回収されたＣＯ２を選択的に加熱し、電解で分解するように構成される。
【0025】
[25] 本システムのいくつかの実施形態では、少なくとも２つの装置が、本システムの物理的フットプリント面積を小さくするために、垂直方向に積み重ねて配置される。
【0026】
[26] 本システムのいくつかの実施形態では、本システムが、各装置に動作可能に結合された熱の供給源及び電流の供給源を更に備える。
【0027】
[27] 本システムのいくつかの実施形態では、本システムが、少なくとも２つの装置に動作可能に結合された熱の供給源及び電流の供給源を更に備える。
【0028】
[28] 本開示のいくつかの実施形態は、プレナム内のＣＯ２を含む入力混合ガスからの二酸化炭素（ＣＯ２）の直接回収のための方法に関する。本方法は、入力混合ガスと多孔質断熱材の外面との間に流体連通を確立するステップと、断熱材を通して第２のプレナム内にＣＯ２を通すことによって入力混合ガスからＣＯ２を選択的に回収するステップと、多孔質断熱材の内面と第２のプレナム内の電解質媒体との間に流体連通を確立するステップであって、電解質媒体がＣＯ２の回収を増強するように構成される、ステップと、第２のプレナム内の電極から、回収されたＣＯ２から生成されたカーボンナノマテリアル生成物を回収するステップとを含む。
【0029】
[29] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、入力混合ガスが、少なくとも１種の炭素含有ガスを含む。
【0030】
[30] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、入力混合ガスが、空気、人為的ＣＯ２含有ガス、産業排ガス流、隔離されたＣＯ２の貯留層からのガス、工業プラントからの排出ガス、化学反応器からの排出ガス、発電プラントからの排出ガス、蒸気発生設備からの排出ガス、熱分解反応器からの排出ガス、化石燃料の燃焼によるＣＯ２含有ガス生成物、化石燃料の変換によるＣＯ２含有ガス生成物、加熱によるＣＯ２含有ガス生成物、輸送によるＣＯ２含有ガス生成物、ポリマーの製造によるＣＯ２含有ガス生成物、プラスチックの製造によるＣＯ２含有ガス生成物、又はこれらの組み合わせである。
【0031】
[31] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、入力混合ガスの入力速度、又は入力混合ガスの流出速度が、ダイヤフラムポンプの使用により多孔質断熱材の第１の面と第２の面との間で圧力を変えることによって加速される。
【0032】
[32] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、入力混合ガスの入力速度、又は入力混合ガスの流出速度が、ブロワ又はファンの使用により多孔質断熱材の第１の面と第２の面との間で圧力を変えることによって加速される。
【0033】
[33] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、入力混合ガスを周囲圧力より高い圧力まで圧縮するための圧縮機機構を更に備える。
【0034】
[34] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、入力混合ガスが加圧される。
【0035】
[35] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、第２のプレナムにおいて生成されるオフガスが入力混合ガスより高温である。
【0036】
[36] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、第２のプレナムにおいて生成されるオフガスが酸素（Ｏ２）である。
【0037】
[37] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、オフガス生成物が、入力混合ガスの入力速度及び／又は内部の第２の媒体におけるＣＯ２回収を補償又は強化する。
【0038】
[38] 本方法のいくつかの実施形態では、本方法は、オフガス生成物から入力混合ガスに熱エネルギーを伝達するステップを更に含む。
【0039】
[39] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、多孔質断熱材が、実質的に完全に多孔質であり、入力混合ガスに対して開放される。
【0040】
[40] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、多孔質断熱材が、第２のプレナムと入力混合ガスとの間の熱伝達を抑制する開放流路断熱材である。
【0041】
[41] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、多孔質断熱材が、多孔質断熱材を通るガス流量及び熱伝達を調整するように調整可能である。
【0042】
[42] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、多孔質断熱材が、内部の第２の媒体の表面積より１～１００倍大きい表面積を有する。本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、多孔質断熱材が、内部の第２の媒体の表面積より２～２０倍大きい表面積を有する。
【0043】
[43] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電解質媒体の電解質表面の表面積に対する多孔質断熱材の表面積の比率が調整可能である。
【0044】
[44] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、多孔質断熱材の内面が電解質媒体に直接接触する。
【0045】
[45] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、多孔質断熱材の内面が、間にガス空間を配置した状態で電解質媒体の近位にある。
【0046】
[46] 本方法のいくつかの実施形態では、本方法が、流路とも呼ばれる、第１の端部及び第２の端部を有する断熱材間プレナムを画定するために、非多孔質ハウジングを多孔質断熱材の周囲に配置する第３のステップを更に含み、断熱材間プレナムが、第１の端部において入力混合ガスを受け入れるように構成される。
【0047】
[47] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、非多孔質ハウジングが断熱材である。
【0048】
[48] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、本方法によって発生された過剰な熱が、外部デバイスの加熱又は電力供給に使用される。
【0049】
[49] 本装置、システム及び／又は方法のいくつかの実施形態では、ヒートポンプ又はヒートエンジンが、入力混合ガス、内部の第２の媒体、又はこれらの組み合わせを加熱するために使用される。
【0050】
[50] 本装置、システム及び／又は方法のいくつかの実施形態では、ジュール熱、産業廃熱、太陽熱、地熱、排熱、又はこれらの組み合わせが、入力混合ガス、内部の第２の媒体、又はこれらの組み合わせを加熱するために使用される。
【0051】
[51] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、入力混合ガス内の炭素含有ガスの濃度を上昇させるため、入力混合ガスの流量を増加させるため、又はこれらの組み合わせのために、渦管、ヒートポンプ、ヒートエンジン、及びこれらの組み合わせを更に備える。
【0052】
[52] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、断熱材が、溶融電解質媒体からのオフガス生成物の排気流を強化するように、炭素含有ガスが断熱材を通過する速度を上昇させるように、又はこれらの組み合わせを行うように構成される。
【0053】
[53] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、断熱材が、断熱材を通して、入力混合ガスの構成成分である他の非炭素含有ガスより多量の炭素含有ガスを選択的に通過させるように構成される。
【0054】
[54] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、システムが、流路内でガスの流れを第１の方向又は第２の方向に導くように自らの位置をシフトするためにシフトする１つ以上のシフト可能な部材であって、第１の方向が入力開口部に向かい、第２の方向が反対向きであり、出力開口部に向かう、１つ以上のシフト可能な部材を更に備える。
【0055】
[55] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態は、回収されたＣＯ２へのアクセスを調整するように構成されたカバーを配置することを更に含む。
【0056】
[56] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、選択的に回収されたＣＯ２の１種以上の成分が、機械的混合、撹拌（agitation）、撹拌（stirring）、対流、通気、又はこれらの組み合わせを介して電解質媒体において混合される。
【0057】
[57] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、入力混合ガスがＣＯ２以外の炭素含有ガスを含み、ＣＯ２以外の炭素含有ガスに対しても電解質媒体が親和性を有する。
【0058】
[58] 本方法のいくつかの実施形態では、電解質媒体が溶融電解質媒体である。
【0059】
[59] 本方法のいくつかの実施形態では、本方法が、追加的に、電解質を加熱して溶融電解質媒体を得るステップと、溶融電解質媒体を電解セル内のアノードとカソードとの間に配置するステップと、入力混合ガス内のＣＯ２を少なくとも溶融電解質媒体で選択的に加熱するステップと、選択的に加熱されたＣＯ２を電解で分解する（電解プロセスによって分解する）ためにセル内のカソード及びアノードに電流を印加するステップと、セルのカソードからカーボンナノマテリアル生成物を回収するステップとを更に含む。
【0060】
[60] 本方法のいくつかの実施形態では、本方法が、溶融電解質媒体内で酸素（Ｏ２）生成物を生成するステップを更に含む。
【0061】
[61] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、Ｏ２生成物が、溶融電解質媒体を混合するために溶融電解質媒体内の対流を強化する。
【0062】
[62] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、カーボンナノマテリアル生成物が、限定されるものではないが、カーボンナノチューブ、カーボンナノオニオン、プレートレット、ナノスキャフォールド、ナノヘリックス、ナノフラワー、ナノツリー、ナノベルト、グラフェン、ドープカーボンナノマテリアル、磁性カーボンナノマテリアル、アモルファスカーボン、又はこれらの組み合わせなどのグラファイト状ナノカーボンの１種以上の形態を含む。
【0063】
[63] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、カーボンナノマテリアル生成物の形態が、電解質媒体の温度、ＣＯ２速度、電流、電圧、カソードの組成、アノードの組成、又は電解質媒体の組成を変えることによって調整され得る。
【0064】
[64] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、溶融電解質媒体が炭酸塩を含む。
【0065】
[65] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電流が、限定されるものではないが、太陽光、風力、水力、地熱、潮力、波力、原子力、又はこれらの組み合わせを含む非化石エネルギー供給源によって供給される。
【0066】
[66] 本方法のいくつかの実施形態では、本方法が、電解質媒体を活性化させるステップを更に含む。
【0067】
[67] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電解質媒体が添加された酸化物を含む。
【0068】
[68] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電解質媒体が、溶融され、再利用されて、異なる化学物質へのＣＯ２変換度を強化する。
【0069】
[69] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電解質媒体が、溶融され、時間平衡化されて、ＣＯ２変換度を強化する。
【0070】
[70] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電解質媒体の上面が、ＣＯ２変換度を強化するために内部の第２の媒体の下面近くに配置される。
【0071】
[71] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電流がＣＯ２変換度を強化するために少ない。
【0072】
[72] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電解セルがＣＯ２変換度を強化する金属である。
【0073】
[73] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、複数のＣＯ２回収装置が垂直に積み重ねられて、処理される入力混合ガスの単位当たりの本方法の水平方向のフットプリント面積を削減する。
【0074】
[74] 本方法のいくつかの実施形態では、本方法が、ステップａ、ｂ、ｃ、及びｄを連続的に繰り返すことを更に含む。
【0075】
[75] 本方法のいくつかの実施形態では、本方法が、ステップａ、ｂ、ｃ、及びｄを繰り返すことと、内部媒体を置き換えるステップとを更に含む。
【0076】
[76] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、入力混合ガスが風を用いて加速される。本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、入力混合ガスが風レンズ又は風フォーカスを用いて方向転換される。
【0077】
[77] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、入力混合ガスの供給源と断熱材の第１の面との間に配置された第２の断熱層であって、第２の断熱層が、実質的に無孔である、及び／又は入力混合ガスに対して不透過性である、第２の断熱層を更に備える。
【0078】
[78] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電解セルが、アノードとして機能する少なくとも１つの金属壁を備える。
【0079】
[79] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電解セルアノード及びカソードが、異なるカーボンナノマテリアルを形成するように、又はカーボンナノマテリアル生成物内の所望のカーボンナノマテリアル形態の量を増加させるようにそれぞれ調整される。
【0080】
[80] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電解セルアノード及びカソードが、異なるカーボンナノマテリアルを形成するように、又はカーボンナノマテリアル生成物内の所望のカーボンナノマテリアル形態の量を増加させるようにそれぞれ調整される。
【0081】
[81] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、金属塩、金属、又は他の添加物が、異なるカーボンナノマテリアルを形成するように、又はカーボンナノマテリアル生成物内の所望のカーボンナノマテリアル形態の量を増加させるように電解質に添加される。
【0082】
[82] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電解質媒体が、異なるカーボンナノマテリアルを形成するように、又はカーボンナノマテリアル生成物内の所望のカーボンナノマテリアル形態の量を増加させるように１種以上の炭酸塩を含む。
【0083】
[83] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電解質が熱特性を強化するために調整される
【0084】
[84] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電解質が、入力混合ガスからの様々なガスの吸収率を変えるために調整される。
【0085】
[85] 本装置、システム、及び／又は方法のいくつかの実施形態では、電解質が過剰な熱エネルギーを貯蔵するために使用され得る。
【0086】
[86] いかなる特定の理論にも縛られるものではないが、本開示の実施形態は、入力混合ガスと炭素含有ガスと反応する親和性を有する媒体との間に温度差を作ることによって、入力混合ガスから炭素含有ガスを選択的に回収するための経済的且つスケーラブルでロバストな手法を提供する。いくつかの実施形態では、入力混合ガスの供給源が、ＣＯ２などの炭素含有ガスの１つ以上の人為的供給源であり得る。
【図面の簡単な説明】
【0087】
図面の簡単な説明
【図3A】[89]図３は、データ及び概略図である。図３Ａは、３つの異なる流量のＬｉ２ＣＯ３中ｌｍのＬｉ２Ｏ（ｍｏｌ／ｋｇ）における７７０℃での電解反応中のＣＯ２吸収の実験速度を表すデータの折れ線グラフを示す。
【図8】[94]図８は、本開示の実施形態による断熱材として使用するための第１の材料の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）像である。パネルＡは３００μｍのスケールバーを有し、パネルＢは１００μｍのスケールバーを有し、パネルＣは１００μｍのスケールバーを有し、パネルＤは１０μｍのスケールバーを有し、パネルＥは１０μｍのスケールバーを有し、パネルＦは１０μｍのスケールバーを有する。
【図9】[95]図９は、本開示の実施形態による断熱材として使用するための第２の材料のＳＥＭ像である。パネルＡは５００μｍのスケールバーを有し、パネルＢは１００μｍのスケールバーを有し、パネルＣは２０μｍのスケールバーを有し、パネルＤは５μｍのスケールバーを有し、パネルＥは１μｍのスケールバーを有し、パネルＦは５００ｎｍのスケールバーを有する。
【図10B】[96]図１０は、本開示の実施形態による装置構成の概略図及びそこから得られた実験データである。図１０Ｂは、上段パネルと下段パネルとを有し、それぞれが、装置構成及びパーセントＣＯ２（ＣＯ２％）の経時変化を示す折れ線グラフを示す。
【図10C】[96]図１０は、本開示の実施形態による装置構成の概略図及びそこから得られた実験データである。図１０Ｃは上段パネル、中段パネル、及び下段パネルを有し、それぞれが、装置構成及びＣＯ２含有量（ＣＯ２百万分率（ｐｐｍ））の経時変化を示す。
【発明を実施するための形態】
【0088】
[99] 本開示の実施形態は、入力ガスから二酸化炭素（ＣＯ２）を選択的に回収するのに有用な１つ以上の装置、１つ以上のシステム、及び１つ以上の方法に関する。入力ガスは、実質的に純粋なガス、純粋なガス、又は異なるガスの組み合わせであってもよく、したがって、「入力ガス」及び「入力混合ガス」という用語は、本明細書において同義で使用され得る。本開示の実施形態によれば、回収されたＣＯ２は、ＣＯ２内の炭素からカーボンナノマテリアル（ＣＮＭ）生成物を生成するために、本明細書では電気合成プロセスとも呼ばれる電解プロセスを受け得る。本明細書では、「カーボンナノマテリアル生成物」及び「ＣＮＭ生成物」という用語は、ナノスケールカーボンとも呼ばれ得る、１つ以上の形態のナノカーボンの集合体を指すために使用される。本明細書では、「ナノカーボン」という用語は、ナノスケール内でグラファイト状ナノカーボン構造などの特定の構造に配置された炭素を指すために使用される。特に、入力混合ガスから選択的に回収されるＣＯ２は、溶融電解質媒体及び様々な電解プロセス構成を使用して、炭素と酸素とに分解され得る。電解プロセスは、気相から溶融電解質媒体、固体ＣＮＭ生成物、又はこれらの両方への炭素の物質移動を引き起こし得る。ＣＮＭ生成物は、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）を含む実質的に純粋な、又は純粋なカーボンナノマテリアル（ＣＮＭ）であり得る。ＣＮＭ生成物は、カーボンナノチューブ、カーボンナノオニオン、ナノフラワー、ナノツリー、ナノベルト、プレートレット、ナノスキャフォールド、ヘリカルカーボンナノマテリアル、グラフェン、ドープカーボンナノマテリアル、アモルファスカーボン、又はこれらの組み合わせなどのＣＮＭ構造の１つ以上の形態を含み得る。任意選択で、ＣＮＭ生成物内の所与の形態の相対量を変更するために、電解プロセスの１つ以上のパラメータが調整され得る。
【0089】
[100] 図１は、本開示の実施形態によるシステムの実装形態を示している。図１Ａは、入力ガス１００６内の炭素含有ガスに対する親和性を有する媒体１００４を収容する容器１００２を備えるシステム１０００を示している。容器１００２はまた、より一般的には「プレナム」と呼ばれることもあり、この用語は、本明細書では、液体、気体、固体、又はこれらの組み合わせのいずれであるかを問わない物質で満たされ得るあらゆる空間を指すために使用される。プレナムは、開放されても、閉鎖されても、流体の流入又は流出を制限するために実質的に密閉されても、流体の流入又は流出を阻止するために流体密封されてもよい。本明細書では、「親和性」という用語は、媒体が入力ガス１００６内の炭素含有ガスを吸収、炭素含有ガスと反応、化学的に結合（bond）、又は結合（bind）する傾向を指すために使用される。そのため、多くの場合、媒体１００４は、いかなる制限又は理論にも縛られるものではないが、例えば、炭素含有ガスとの１つ以上の化学的反応、炭素含有ガスとの１つ以上の電気化学的反応、炭素含有ガスを優先的に吸収すること、炭素含有ガスと結合すること、又はこれらの組み合わせに関与することによって、炭素含有ガスを吸収し、炭素含有ガスと反応し、炭素含有ガスと化学的に結合（bond）し、又は結合（bind）する。本開示のいくつかの実施形態では、媒体１００４の炭素含有ガスと反応する親和性により、異なる化学物質が結果として生成される。本明細書では、「異なる化学物質」という用語は、炭素含有化合物と反応する親和性を有する媒体がなければ本来生成されない化学物質を指すために使用される。
【0090】
[101] 図１Ａに示す容器１００２は、入力ガス１００６の供給源と流体連通するように開放される。媒体１００４は、入力ガス１００６より高い温度を有する。媒体はまた、入力ガス内の炭素含有ガスと反応する親和性を有する。図１Ａでは、入力ガスは、このシナリオではＣＯ２である炭素含有ガスで富化される。高温の媒体１００４の炭素含有ガスに対する親和性により、炭素含有の少なくとも一部、実質的に全部、又は全部が、入力ガス１００６を出て、容器１００２内の媒体１００４に入る。媒体１００４はまた、入力ガス１００６内の他のガスと反応する親和性も有するが、炭素含有ガスと反応する親和性は、炭素を含有しない気体と反応する親和性より高い。このようにして、媒体１００４は、炭素含有ガスが媒体１００４に入り、媒体１００４と反応するにつれて、入力ガス１００６中の炭素の量が減少する、実質的に枯渇する、又は完全に枯渇する一方、入力ガス１００６中の炭素を含有しないガスの量はほとんど変化しないか、又は全く変化しないようなカーボンシンクとして機能し得る。
【0091】
[102] 図１Ｂは、容器１００２と、媒体１００４と、媒体１００４の上面と入力ガス１００６の供給源との間に配置される断熱材１００８とを備えるシステム１０００Ａを示している。媒体１００４は、入力ガス１００６より高温である。断熱材１００８は、多孔質であり、炭素含有ガスを通過させることができる。本開示のいくつかの実施形態では、断熱材１００８は、炭素含有ガスに対して、及び炭素を含まない入力ガス１００６の他の構成ガスに対して透過性であり得る。本開示のいくつかの実施形態では、断熱材１００８は、入力ガス１００６中の炭素を含まないガスと比較して、炭素含有ガスに対してより大きな透過性を有し得、これは、同じ又は実質的に同様の熱力学的パラメータの下では、炭素を含まないガスより多くの正味量の炭素含有ガスが断熱材を通過することを意味する。本開示のいくつかの実施形態では、断熱材１００８は、入力ガス１００６中の炭素を含まないガスに対して不透過性である、又は透過性が低いものであり得る。
【0092】
[103] 本開示のいくつかの実施形態では、媒体の炭素含有ガスと反応する親和性及び断熱材１００８の透過性特性は、入力ガス１００６の炭素含有ガス含有量を枯渇させ、媒体１００４の炭素含有量を増加させるように協働し得る。図１Ａと同様に、図１Ｂの媒体１００４はカーボンシンクとして機能し得る。
【0093】
[104] 図１Ｃは、（図１Ｂに示す）システム１０００Ａと同じ特徴の多くを有すると共に、特定の入力ガスが空気であり、断熱材１００８の内面／下面と媒体１００４Ａの上面との間に画定される空間もまた入力ガス１００６より高温であり、同様に入力ガス１００６より高温である空気を収容して囲み得るという更なる特徴を有するシステム１０００Ｂを示している。システム１０００Ｂでは、同様に、媒体１００４Ａが入力ガス１００６より高温である。例えば、媒体１００４Ａは、任意選択で酸化物が補充される溶融炭酸塩電解質であってもよく、その結果、媒体１００４Ａの上面が気液界面を形成する。システム１０００Ｂでは、媒体１００４Ａは、入力ガス１００６中の炭素含有ガスと反応する親和性が高く、入力ガス１００６中の炭素を含まない他の構成ガス、例えば、窒素、酸素、及び水と反応する親和性が比較的低い。本開示のいくつかの実施形態では、断熱材１００８及び媒体１０００４Ａは、媒体１００４ＡとＣＯ２などの炭素含有ガスとの間の反応を助けることによって、入力ガス１００６の炭素含有量を削減し得る。このようにして、システム１０００Ｂは、入力ガス１００６の炭素含有量を選択的に削減することにより、カーボンシンクとして機能する。
【0094】
[105] 図１Ｄは、システム１０００Ｂと同じ特徴の多くを有すると共に、（約７５０℃の温度で）溶融炭酸塩電解質媒体１００４Ａ内に浸漬された電極１０１０Ａ及び１０１０Ｂという追加的な特徴を有するシステム１０００Ｃを示している。電極間に電流が印加されると、炭素含有ガス、本例ではＣＯ２が移動し（電解で分解され）、新しい炭素物質が生成され、酸素が生成される。媒体１００４Ａと炭素含有ガスとの間のこれらの電気化学的反応の詳細については、本明細書において後で詳述する。
【0095】
[106] 図７Ａは、入力混合ガスの炭素含有ガス含有量を削減するための方法２０００のステップの概略図を示している。方法２０００は、入力混合ガスの供給源と流体連通する媒体を提供するステップ２００２であって、媒体が入力混合ガスの炭素含有ガスと反応する親和性を有する、ステップと、媒体が入力混合ガスより高い温度を有するように温度差を確立するステップ２００４と、媒体が入力混合ガスの炭素含有ガス含有量を削減するためのカーボンシンクとして機能するように、媒体と炭素含有ガスとを一緒に反応させるステップ２００６とを含む。
【0096】
[107] ＣＯ２は、溶融電解質媒体との発熱反応によって、溶融塩中の酸化物と反応することにより、空気から急速に吸収され、自然に濃縮される。これにより、いかなる特定の理論にも縛られるものではないが、次式１、２、及び３で表されるように、溶融炭酸塩電解質媒体が継続的に再生される。
【0097】
[108] ＣＯ２（ｇａｓ）＋Ｏ２
－ ｆｉ ＣＯ３
２－ （式１）
【0098】
[109] 電解反応は次式（２）にしたがう。
【0099】
[110] ＣＯ３
２－ ｆｉ Ｃ＋Ｏ２＋Ｏ２－ （式２）
【0100】
[111] このプロセスでは、ＣＯ２が溶融電解によって分解されて、ＣＮＭ炭素生成物及び高温酸素が生成され、炭素はＣＮＭ生成物として式（３）によって表される。
【0101】
[112] ＣＯ２ ｆｉ ＣＮＭ生成物＋Ｏ２ （式３）
【0102】
[113] 図３Ａに示すように、溶融Ｌｉ２ＣＯ３電解質はガス状ＣＯ２を急速に吸収し、ガス状ＣＯ２と反応するが、主要な大気ガスであるＮ２、Ｏ２、及びＨ２Ｏに対しては難溶性である。実験で得られた、７７０℃における１ｋｇのＬｉ２ＣＯ３当たり１モルのＬｉ２ＯにおけるＣＯ２吸収速度は、高速であり、電解によるＣＯ２の分解を維持するのに必要な速度より著しく速い。
【0103】
[114] 図２Ａは、溶融炭酸塩媒体１００４ＡにおけるＣＯ２の電解による分解の概略図を示している。溶融Ｌｉ２ＣＯ３電解質媒体１００４Ａは、炭素に対する親和性を有し、ガス状ＣＯ２を急速に吸収し、これと反応するが、大気中の空気の主成分ガスであるＮ２、Ｏ２、及びＨ２Ｏに対して難溶性であることに少なくとも部分的に起因して、親和性が低い。媒体内に延びる灰色の矢印は、媒体１００４Ａ内への炭素の正味の物質移動を示すものであり、赤色のＸの付いた黄色の矢印は、図２Ａの入力混合ガスであった炭素で富化された大気中の空気における他の構成ガスの物質移動がないことを示す。
【0104】
[115] 実験で得られた１モーラルの酸化リチウムを含む７７０℃の溶融炭酸リチウム媒体における急速なＣＯ２吸収速度を図３Ａに示す。図２Ａは、入力混合ガスからのＣＯ２が媒体１００４Ａと反応する結果となる電解プロセスの１つの物理化学的特徴を表す概略図を示している。ＣＯ２は、式４ａ及び４ｂで特徴付けられる発熱反応を介して電解質媒体に容易に吸収され、空気からのＮ２、Ｏ２、及びＨ２Ｏは、溶融Ｌｉ２ＣＯ３に難溶性である。ＣＯ２反応性吸収の急速な速度は、酸化物がＬｉ２ＣＯ３と化学的に混合された後に測定されたものであり、これは、電気化学的な環境ではなく化学的な環境におけるものであることに留意されたい。その代わりに、電解中、カソードにおいて酸化物が形成されるだけはでなく、アノードにおいてＯ２が発生され（図２Ａ及び式３）、表面に浮き上がる。
ＣＯ３ ２－ ｆｉ Ｃナノマテリアル＋Ｏ２＿＋Ｏ２ （式４ａ）
ＣＯ２＋Ｏ２－ ｆｉ ＣＯ３ ２－；ＣＯ２＋Ｌｉ２Ｏ ｆｉ Ｌｉ２ＣＯ３ △Ｈ（７７０℃）＝－１５８，０００Ｊ／ｍｏｌ （式４ｂ）
ＣＯ３ ２－ ｆｉ Ｃナノマテリアル＋Ｏ２＿＋Ｏ２ （式４ａ）
ＣＯ２＋Ｏ２－ ｆｉ ＣＯ３ ２－；ＣＯ２＋Ｌｉ２Ｏ ｆｉ Ｌｉ２ＣＯ３ △Ｈ（７７０℃）＝－１５８，０００Ｊ／ｍｏｌ （式４ｂ）
【0105】
[116] 式４ａに関連して、ＣＯ２の高い吸収率は、電解質媒体中の化学種のうちの１種とのＣＯ２の発熱化学反応に起因する。いかなる理論にも縛られるものではないが、ＣＯ２との高速反応を駆動する酸化物は、化学平衡によって、またＣＮＭ生成物の形成における炭酸塩の電解によって形成される。
【0106】
[117] 式４ｂに関連して、いかなる理論にも縛られるものではないが、酸化物はＣＯ２と発熱反応して、Ｌｉ２ＣＯ３などの電解質媒体中の炭酸塩を連続的に再生し、反応エンタルピーは、NIST Webbook及びNIST-JANAF Thermochemical Tablesを通じて入手可能な熱力学データを用いて、個々の反応種の反応エンタルピーから計算される。
【0107】
[118] 発生するＯ２生成物は電解質を通って浮き上がり、電解質媒体内の対流を強化し、入ったＣＯ２の混合を助け、反応速度を高める。空気のＣＯ２から電解質への反応速度は非常に高速であるが、排ガスなどの高レベルのＣＯ２を含む混合ガスと比較すると低速である。或いは、電解の有無にかかわらず、電解質の機械的撹拌（stirring）若しくは流動、又は電極の回転、撹拌（agitation）、電解質内への高温ガスの通気などの対流促進により、溶融炭酸塩電解質媒体におけるＣＯ２の酸化物との反応性吸収速度を更に上昇させることができる。
【0108】
[119] 図３Ａは、実験で得られた７７０℃における１ｋｇのＬｉ２ＣＯ３当たり１モルのＬｉ２ＯにおけるＣＯ２吸収速度は、高速であり、電解によるＣＯ２の分解を維持するのに必要な速度より著しく速いことを示している。いかなる特定の理論にも縛られるものではないが、ＣＯ２の結合、捕捉、反応、又は消費のための選択的なＣＯ２シンクと、空気中の主成分ガスによる溶解性の欠如とを組み合わせて、空気中のＣＯ２の拡散係数（ＤＣＯ２）、空気中のＤＣＯ２は、入力混合ガスの他の構成成分からＣＯ２を分離することを助け、Ｌｉ２ＣＯ３（融点＝７２３℃）などの溶融電解質媒体、又は二元系若しくは三元系炭酸塩の他の電解質媒体の混合物内で生じる電解反応の所望の速度を維持し得る。
【0109】
[120] 入力混合ガス内のＣＯ２部分が周囲空気の他の構成成分から独立して選択的に加熱されることを可能にする更なる物理化学的特徴は、ＣＯ２が電解中に消費される速度と比較して、空気中のＣＯ２拡散の従来の速度が高速であることである。図２Ｂは、空気における既知のＣＯ２拡散を、０℃から４００℃の範囲を超えて、ＣＯ２電解に関連する高温領域まで外挿したものを青線で示している。外挿は、フィックの拡散の法則のＴ（Ｋ）３／２拡散係数指数変化を、２０～４００℃までのＲ２適合＞０．９９９６で使用している。
【0110】
[121] 拡散は、従来、フィックの法則によって説明される。特定の理論に縛られるものではないが、基本的には均等であるが、より単純な出発点は、平均二乗変位と拡散との関係を記述するアインシュタイン－スモルコフスキーの式である。時間ｔにおける、拡散による化学種ｉのブラウン運動による平均二乗変位＜ｘ２＞は、１次元、２次元、又は３次元で式５によって与えられる。
＜ｘ２＞＝ｑＤｉｔ （式５）
＜ｘ２＞＝ｑＤｉｔ （式５）
【0111】
[122] 上式で、ｑは次元係数（dimensionality factor）（１次元、２次元、又は３次元の拡散においてｑ＝２、４、又は６）であり、Ｄｉは拡散係数であり、ｔは時間である。界面における分子運動は、この理想的な場合とは異なり得ることに留意されたい。
【0112】
[123] この並進変位は、温度の関数としてＣＯ２の平均拡散速度＜ｘ２＞／ｔに変換される（式６参照）：
ｎＣＯ２＝＜ｘ２＞０．５／ｔ＝（ｑｘＤＣＯ２（Ｔ））０．５／ｔｕ （式６）
上式で、Ｔは温度であり、ｔｕは拡散係数と矛盾しない単位時間である。
ｎＣＯ２＝＜ｘ２＞０．５／ｔ＝（ｑｘＤＣＯ２（Ｔ））０．５／ｔｕ （式６）
上式で、Ｔは温度であり、ｔｕは拡散係数と矛盾しない単位時間である。
【0113】
[124] 図３Ａは、ＤＣＯ２及び式６を用いて温度の関数として計算された、空気におけるＣＯ２の並進変位、すなわち速度を含む。空気におけるＣＯ２の拡散係数（ＤＣＯ２）及びＣＯ２の速度の並進変位（ｎＣＯ２）は温度に依存する。図２Ｂでは、ＤＣＯ２値は濃青色の点線であり）、ＣＯ２の１次元、２次元、又は３次元の速度はそれぞれ赤色、黄色、及び水色（一番上）の線で示されている。図２Ａに示すように、電解において、電解質媒体から出るガスの総モル数は、式１のＯ２生成物から構成される。同様に、これは式２の反応物ＣＯ２として電解質媒体に入る同じ総モル数のガスである。したがって、ガス体積が理想的なモル体積と一致する限りにおいて、電解質媒体の上方から入るＣＯ２の体積は、電解質媒体から出るＯ２の体積と置き換えられ、電解質媒体の上方のガス体積に正味の変化はない。変位する体積は同じであるが、軽い分子であるＯ２の方が気相ではＣＯ２より速く移動することに留意されたい。
【0114】
[125] いかなる特定の理論にも縛られるものではないが、オフガス生成物とも呼ばれ得る電解プロセスによって生成された高温のＯ２は、それ自体、限定されるものではないが、様々な工業プロセス及び酸素燃料プロセスなどのための殺菌剤を含む様々な用途のための酸化剤を生成するために使用され得る。加えて、高温のＯ２は、そのエネルギーの一部を吸収されるＣＯ２に戻すために使用することもできるし、ヒートエンジンプロセスのように、より多くの反応物をシステムに引き込むために使用することもできる。本開示のいくつかの実施形態は、例えば、電解セル内の炭酸塩電解質媒体の気液界面の上方にあるガス空間と流体連通する導管によって、電解セルからＯ２オフガス生成物を隔離することに関する。
【0115】
[126] 電解セルを囲む多孔質断熱材を加えることにより、電解質媒体内の熱が保たれ得る。また、電解質媒体の上面の上方にある電解セルのガス空間内の空気、及び多孔質断熱材内の空気中に含まれる酸素は、電解プロセスが進むにつれて濃度が高まることに留意されたい。
【0116】
[127] 溶融炭酸塩電解質媒体の上方に多孔質断熱材カバーを加えることにより、気相ＣＯ２が入力混合ガスから溶融炭酸リチウム電解質媒体内に拡散することができ、このことは入力混合ガスのＣＯ２部分が選択的に加熱され得る更なる物理化学的特徴である。いかなる理論にも縛られるものではないが、対流がない場合、電解の反応物として到着するＣＯ２の最大速度は、ＣＯ２が電解セルを収容するキルンの内部に向かって移動する際に、断熱材表面に直交する方向におけるＣＯ２の最大一次元速度によって制限される。いかなる理論にも縛られるものではないが、１秒当たりの１次元平均変位、及び２０℃の周囲空気側に最も近い断熱材に捕捉された空気中のＣＯ２の速度は、ｎＣＯ２－断熱材＝ｎＣＯ２（２０℃）＝０．５６ｃｍＣＯ２ｓ－１である。
【0117】
[128] 入力混合ガスが大気から供給される空気である場合、ＣＯ２は周囲空気に由来し、反応物として到着し、電解分解のために多孔質断熱材内へと通過する。周囲空気（２０＊Ｃ）のＣＯ２のモル体積濃度ＶＭ（空気中のＣＯ２）は、その０．０４％モル濃度及びガスのモル体積から、ＶＭ（空気中のＣＯ２）＝ＶＭ（２０℃）／０．０４％ＣＯ２＝６．０×１０７ｃｍ３の空気当たり１モルのＣＯ２と求められる。多孔質断熱材の外面を通る１ｃｍ２当たりのＣＯ２のモル流束は、ｆ（ＣＯ２）断熱材として与えられる。
【0118】
[129] 地球の空気の平均風速（風速）はｎ空気－平均＝３３０ｃｍ／ｓ（＝１１．９ｋｐｈ＝７．４ｍｐｈ）であり、２０１０年以降、年率０．８％で上昇している。実施例では、本開示の実施形態に関してＣＯ２を維持するには人工ブロワではなく自然風で十分であることを実証するために、この風速領域（１、３３、又は３３０ｃｍ／ｓ）の０．３３％、１０％、又は１００％を検討した。いかなる理論にも縛られるものではないが、一次近似まで、断熱材の１ｃｍ２四方の領域に直角に当たる空気の空気速度における風が、拡散平均平方変位によって枯渇したＣＯ２をＺ＝ｎ空気（ｃｍ／ｓ）／ｎＣＯ２の比例した率で補充する。原理的には、空気速度は、より多くの空気がより小さな面積を通るように押しやる、又は空気を加圧するダイヤフラムによって上げることができる。風速が増加すると、その領域に当たるＣＯ２のモル濃度がＺ×ＶＭ（空気中のＣＯ２）まで増加する。ＣＯ２流束は、断熱材の外面における濃度と電解質媒体の表面における濃度との間の濃度勾配によって駆動される。電解中の電解質媒体によるＣＯ２の取り込みは急速であり、反応速度は速く、電解質媒体内への炭素の物質移動が促進される。
【0119】
[130] 熱（－Ｑｉｎ）は、電解中に発生され、また、いかなる理論にも縛られるものではないが、（ｉ）ＣＯ２が電解質媒体を改質する際のＬｉ２Ｏとの反応熱△Ｈ＝－１５８，０００Ｊ／ｍｏｌ（式４）、及び（ｉｉ）電解過電位による抵抗加熱によって発生される。放出される反応熱は、消費されたＣＯ２のモル数にしたがう、ＣＯ２と電解Ｌｉ２Ｏとの発熱反応、－△Ｈ（式４）である。電解過電位ｈと電解電流との積による抵抗加熱。溶融炭酸塩電解質におけるＣＯ２の電解分解の残留電位は約０．８Ｖであり、電解質媒体組成及び電解電極によって変化する。一定の電流密度Ｉを駆動するための追加の過電位は、電解質媒体の組成、電極の組成、及びテクスチャリングによって変化し、平面電極について測定されている。システムからの熱損失Ｐｏｕｔは、熱伝導率、熱接触の表面積Ａ、断熱材の両側間の温度差ΔＴ、及び断熱材の厚さ によって与えられる。熱伝導率ｋはメートル単位（Ｗ／（ｍＫ））で表されることが多く、熱抵抗値Ｒは英単位（ｆｔ２ ｈｒ °Ｆ／Ｂｔｕ）で表されることが多く、インチ単位の断熱材の厚さを含む。
Ｐｏｕｔ＝ｋＡ△Ｔ／ ＝Ａ△Ｔ／Ｒ （式７）
Ｐｏｕｔ＝ｋＡ△Ｔ／ ＝Ａ△Ｔ／Ｒ （式７）
【0120】
[131] ＣＯ２がキルンに入り、電解チャンバ内で熱を保持することを可能にするという材料の二重の特性が、多孔質断熱材により実現可能である。このような材料は、（ｉ）（閉鎖気孔又は粒とは反対の）開放気孔を有し、（ｉｉ）高い断熱係数を有し、（ｉｉｉ）適切な温度領域における電解条件の温度に耐えることができる。高温耐熱材料に関する熱伝導率の気孔率依存性が研究されている。高温（＞１１５０℃）に耐えることができる多孔質断熱材は、アルミナシリケート及びアルミナカルシウムシリケートのブランケットである。例には、「炉用セラミックファイバ断熱材」、「アルミナシリカセラミックファイバ」、「Durablanket（登録商標）」、又は「Cerablanket（登録商標）」を含む様々な製品がある。関連するサーマル商用製品は、多くの場合、メートル単位ではなく英単位に戻っており、類似の利用可能な組成（例えば、４６％Ａｌ２Ｏ３及び５４％Ｓｉ２Ｏ）、厚さ（０．５、１、又は２インチ厚）、及び密度の範囲（４、６、又は８ｌｂ／ｆｔ３＝ｐｃｆ）を有する。
【0121】
[132] これらのアルミナシリカファイバのブランケットのうちの最も密度の高いものでも、高い気孔率のために軽量である。例として、８ｐｃｆ（＝０．１２８ｇ／ｃｍ３）の密度のCerablanket（登録商標）の気孔率は、固体（無気孔）平均ｄ固体＝３．２ｇ／ｃｍ３の密度を用いて、４．０ｇ／ｃｍ３の密度のアルミナの４６％及び２．６ｇ／ｃｍ３の密度のＳｉ２Ｏの５４％から推定され得る。気孔率は、開放空間から（ｄ空気＝０．００１２２５ｇ／ｃｍ３を用いて））次のように推定される。
ｐ＝１００％×（ｄ固体－ｄｃｅｒａｂｌａｎｋｅｔ）／（ｄ固体－ｄ空気）（ただし、ｄ空気＝０．００１２２５ｇ／ｃｍ３）
ｐ（８ｐｃｆのアルミナシリケート例）＝９６％ （式８）
ｐ＝１００％×（ｄ固体－ｄｃｅｒａｂｌａｎｋｅｔ）／（ｄ固体－ｄ空気）（ただし、ｄ空気＝０．００１２２５ｇ／ｃｍ３）
ｐ（８ｐｃｆのアルミナシリケート例）＝９６％ （式８）
【0122】
[133] 容易に入手可能なアルミナシリカファイバは、２インチ厚で８ｐｃｆのサーマルファイバブランケットであり、０℃（外挿）、２００℃、４００℃、６００℃、及び８００℃におけるｋ及び（Ｒ）の定格断熱値がそれぞれ０．０２８（１０）、０．０５（５．７）、０．０８（３．６）、０．１９（２．２）、ＮＳ ０．２０（１．４）を有し、Ｔ電解からＴ空気までの温度範囲の平均熱係数はｋ＝０．５２Ｗ／（ｍＫ）（及びＲ＝３．８ｆｔ２ ｈｒ Ｆ°Ｂｔｕ－１）である。熱抵抗値の「Ｒ」表現の数学的な便利さは、断熱層との近似的加法性である。したがって、この断熱材の厚さを２インチではなく８インチにすると、Ｒ値は約１５．２ｆｔ２ ｈｒ Ｆ°Ｂｔｕ－１となる。
【0123】
[134] 断熱材の外層には、より低温に適合する（より安価で、より高いＲ値を持つ）多孔質断熱材、例えば剥き出しのガラスファイバ断熱材が利用され得る。このような断熱材は、様々な商業製造業者から入手可能である。ここで使用される例は、Ｒ＝１６．７で、織り込まれたガラスファイバから構成される１．５ｐｃｆ、すなわち０．０２４ｇ／ｃｍ３の密度の４インチ厚の打ちっ放しのコーニング７１０ファイバ断熱材である。２．５ｇｃｍ－３の密度の固体ガラスファイバから、この断熱材の気孔率はｐ（４インチのＣ７０１）＝９９％である。組み合わせると、キルンの内部から外側を向く８インチの８ｐｃｆのアルミナシリケート、及び周囲空気に延びる４インチのＣ７０１打ちっ放しファイバガラス断熱材の断熱性能は、近似的に加法的であり、つまり、これらは近似的に結合されたＲ＝（１５．２＋１６．７）＝３１．９ｆｔ２ ｈｒ Ｆ°Ｂｔｕ－１となる。
【0124】
[135] 本開示のいくつかの実施形態は、炭素含有入力混合ガスからＣＯ２を選択的に回収し、回収されたＣＯ２からＣＮＭ生成物を生成するための装置に関する。本装置は、一対の電極、すなわちカソードとアノードとを備え、一対の電極が電解空間とも呼ばれ得る電極間空間を画定し、電解空間が電解質媒体を受け入れ収容し得る。本装置はまた、入力混合ガスの供給源と電解質媒体との間に配置された断熱材を備える。断熱材は、多孔質であり、入力混合ガスからＣＯ２を選択的に回収するのを助けるように構成される。本装置は、電流の供給源と、熱源と、電極及び電解質媒体を収容し、炭素含有入力混合ガスの供給源と流体連通するケースとを更に備え得る。
【0125】
[136] 図５Ａは、本開示の実施形態による装置１０Ａの一例を示している。装置１０Ａは、カソード１８を収容するための、電解チャンバ又は電解セルとも呼ばれ得るケース１２を備え、アノード１６は、ケース１２の壁の内面の少なくとも一部を形成し得る。２つの電極が一緒に、それらの間に電解空間Ｂを画定する。当業者には理解されるように、任意選択で、アノード１６はケース１２の壁とは分離されてもよい。ケース１２は、電解質媒体２１（図５Ａでは溶融状態で示されており、上面が２１Ａと示されている）を収容するように構成される。上面２１Ａを含む電解空間Ｂは、ＣＯ２を含む入力混合ガスを収容するプレナムＤと流体連通し得る。ケース１２は、断熱プレナムＡを画定するキルンなどの断熱ハウジング２０内のベース１４上に支持され得る。装置１０は、電解空間Ｂと入力混合ガスを収容するプレナムＤとの間に配置された断熱材２２を更に備える。本開示のいくつかの実施形態では、断熱プレナムＡはまた、入力混合ガスを収容するプレナムＤと流体連通し得る。
【0126】
[137] 入力混合ガスを収容するプレナムＤは、地球の大気（ＣＯ２含有量が約４２０ｐｐｍ ＣＯ２）とすることもできるし、産業排ガス流などの濃縮された人為的ＣＯ２含有ガス収容するプレナム又は隔離したＣＯ２の貯留槽とすることもできる。例えば、プレナムＤは入力混合ガスを収容する、又は入力混合ガスの供給源であり、入力混合ガスはＣＯ２及び任意選択で他の炭素含有ガスを含む任意のガスであり得る。例えば、入力混合ガスの供給源は、限定されるものではないが、セメント製造プラント、鉄精錬プラント、鉄鋼製造プラント、アンモニア、エタノール、マグネシウム、水素、ポリマー、プラスチック、ガラスのうち１つ以上を製造又は使用するプラント、廃水処理プラント、食品加工プラントを含む、様々な産業プラントであり得る。入力混合ガスの供給源はまた、内燃機関及び暖房又は調理のための炭素質物質の燃焼を含む化学反応器であり得る。発電プラント、蒸気発生設備、又は熱分解反応器からの排出ガスもまた、入力混合ガスの供給源であり得る。これらの供給源から排出されたＣＯ２含有ガス、又は高カーボンフットプリント物質の製造に伴って排出されたＣＯ２含有ガスもまた、入力混合ガスに寄与し得る、又は入力混合ガスを構成し得る。加えて、燃焼のＣＯ２含有ガス生成物、又は暖房、輸送、ポリマー若しくはプラスチックなどの炭素製品のための化石燃料の変換のＣＯ２含有ガス生成物もまた、入力混合ガスに寄与し得る、又は入力混合ガスを構成し得る。入力混合ガスの温度は、約－９０℃～約４００℃の範囲にあり得る。例えば、入力混合ガスの供給源が大気である場合、温度の範囲は、約－９０℃から約７５℃の範囲であり得る。入力混合ガスの供給源が人為的なものである場合、温度の範囲は、約５０℃から約４００℃の範囲であり得る。ケース１２は、入力混合ガスを電極間空間Ｂ内に受け入れるために、プレナムＤと流体連通するように構成される。
【0127】
[138] 本開示のいくつかの実施形態では、アノード１６は、平面構造、ワイヤ構造、スクリーン、多孔質構造、導電板、平坦若しくは折り畳みシム、コイル巻き構造として形成される、又はアノードは、ケース１２の内側壁の少なくとも一部を形成し得る。アノード１６は、アノード１６が酸素発生してもしなくてもよいように、様々な導電性材料から形成され得る。このようなアノード形成材料としては、限定されるものではないが、安定な層を有する、又は本開示の実施形態にしたがって実行される電解反応において酸素生成を助ける高度に安定な酸化物外層を確立する任意の導電性材料、Ｎｉ、Ｎｉ合金、亜鉛めっき（亜鉛コーティング）された鋼、チタン、グラファイト、鉄、及び酸素生成を助ける高度に安定な酸化物外層を確立する多種多様な金属が挙げられる。アノード１６を形成するための適切な材料の更なる例としては、ニッケル合金３６（クロムを有さないが鉄を有するニッケル）、ＳＳ３０４又はＳＳ３１６などのステンレス鋼を含むニクロム（ニッケルクロムベースの合金）、並びにインコネル６００、６２５、及び７１８などのインコネル合金、合金Ｃ－２６４、又はクロムＡ、Ｂなどのニクロムが挙げられ、又はそれというのも、合金成分の同時核形成が、高品質のＣＮＴを生成することが知られているためである。限定されるものではないが、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｆｅ、及びＭｏを含む二元系及び三元系遷移金属核形成剤も有用であり得、ＣＮＭ生成物成長に影響し得る。
【0128】
[139] 本開示のいくつかの実施形態では、遷移金属がアノード１６上に添加され得、遷移金属はアノード１６から溶解して電解質媒体２１を通してカソード１８上に移動し得る。添加された遷移金属は核形成剤として機能し得、ニッケル、鉄、コバルト、銅、チタン、クロム、マンガン、ジルコニウム、モリブデン、銀、カドミウム、スズ、ルテニウム、亜鉛、アンチモン、バナジウム、タングステン、インジウム、ガリウム、又はゲルマニウム若しくはケイ素などの非遷移金属、或いはこれらの混合物から選択され得る。遷移金属はまた、溶解遷移金属塩として電解質媒体２１内に直接導入されて、カソード１８上に移動され得る。遷移金属核形成剤をカソード１８上に直接添加することも可能である。
【0129】
[140] 本開示のいくつかの実施形態では、カソード１８は、平面構造、ワイヤ構造、スクリーン、多孔質構造、導電板、平坦若しくは折り畳みシム、シート、コイル巻き構造として形成される、又はカソードは、ケース１２の内側壁の少なくとも一部を形成し得る。カソード１８は、核形成点及びカソード１８上で形成するＣＮＭ生成物のバリエーションに対する必要性を反映する様々な導電性材料から形成され得る。このようなカソード形成材料としては、限定されるものではないが、任意の導電性材料、亜鉛めっき（亜鉛コーティング）された鋼、チタン、グラファイト、鉄、銅及び亜鉛を含む合金、モネル（Ｎｉ４００、Ｎｉ／Ｃｕ合金）、インコネル、ステンレス鋼、鉄、ニクロム、純粋なＣｕが挙げられ、真鍮合金もカソード１８を作るための材料として適切であり得る。
【0130】
[141] アノード１６及びカソード１８は、ステンレス鋼ケース又は実質的に純粋な若しくは純粋なアルミナ製のケースなどのケース１２内で互いに実質的に平行に並べられ得る。ケース１２は、溶融電解質媒体２１を収容するために、また装置１０Ａにより達成される温度を維持するために適切な任意の材料から作製され得る。電極は、限定されるものではないが、実質的に水平に又は実質的に垂直になど、任意の向きであるが、それらの間に電解空間Ｂを画定するように互いに間隔を空けて配置され得る。本開示のいくつかの実施形態では、電解空間Ｂは、約０．１ｃｍ～約１０ｃｍである。本開示のいくつかの実施形態では、電解空間Ｂは、約１ｃｍである。当業者には認識されるように、電解空間Ｂの寸法は、各電極のサイズ、ケース内で画定されるプレナム、印加される電流の量、及びこれらの組み合わせなど、装置１０Ａのスケールにより定められる。
【0131】
[142] アノード１６及びカソード１８は電流源（図示せず）に動作可能に接続され、電流源は、約０．００１Ａ／ｃｍ２～１０Ａ／ｃｍ２の電流密度を提供する、定電流又は非定電流のいずれかの任意の交流電流源又は直流電流源であり得る。本開示のいくつかの実施形態では、電極間で提供される電流密度は、少なくとも０．０２Ａ／ｃｍ２、０．０５Ａ／ｃｍ２、０．１Ａ／ｃｍ２、０．２Ａ／ｃｍ２、０．３Ａ／ｃｍ２、０．４Ａ／ｃｍ２、０．５Ａ／ｃｍ２、０．６Ａ／ｃｍ２、０．７Ａ／ｃｍ２、０．８Ａ／ｃｍ２、０．９Ａ／ｃｍ２、１．０Ａ／ｃｍ２以上である。電流源のための電力は、電力源、太陽光発電源などを含む、任意の電源又は電源の組み合わせであり得る。
【0132】
[143] 熱源（図示せず）は、ケース１２内の温度を、電解質媒体２１を溶融相に転移させる温度に上昇させる任意の熱源であり得る。例えば、熱源は、約５００℃～約８５０℃以上のケース１２内の温度を達成し得る。本開示のいくつかの実施形態では、加熱は、約７００℃～約８００℃、約７２０℃～約７９０℃、又は約７５０℃～約７８０℃の温度を達成する。本開示のいくつかの実施形態では、加熱は、７４９～７５０℃、７５１～７５２℃、７５３～７５４℃、７５５～７５６℃、７５７～７５８℃、７５９～７６０℃、７６１～７６２℃、７６３～７６４℃、７６５～７６６℃、７６７～７６８℃、７６９～７７０℃、７７１～７７２℃、７７３～７７４℃、７７５～７７６℃、７７７～７７８℃、又は７７９～７８０℃の温度を達成する。本開示のいくつかの実施形態では、ケース１２内の温度は、約８００℃以上に上昇され得る。本開示のいくつかの実施形態では、熱源は、ＣＯ２吸収の発熱反応及び炭酸塩への変換（気相から固相ＣＮＭ生成物への質量移動）、又は印加される電解電流の過電圧により提供され、又はそれにより補充される。
【0133】
[144] 本開示のいくつかの実施形態では、電解質媒体が、熱源により溶融相に転移するまで加熱され得る炭酸塩を含み得る。例えば、炭酸塩は、炭酸リチウム又はリチウム炭酸塩であり得る。７２３℃の融点を有する炭酸リチウム（Ｌｉ２ＣＯ３）などの溶融炭酸塩、又は６２０℃の融点を有するＬｉＢａＣａＣＯ３などのより低い融点の炭酸リチウムは、含有する酸化物が、溶融時に発生する、又は電解若しくはＬｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、及びＢａＯなどの高度に可溶性の酸化物との混合の結果である自然酸化物形成を含む場合、溶融電解質媒体の上方の空間からのＣＯ２の急速な吸収を持続する。適切な炭酸塩としては、アルカリ炭酸塩及びアルカリ土類炭酸塩が挙げられる。アルカリ炭酸塩としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、若しくはフランシウム炭酸塩、又はこれらの混合物が挙げられる。アルカリ土類炭酸塩としては、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、若しくはラジウム炭酸塩、又はこれらの混合物が挙げられる。本開示のいくつかの実施形態では、電解質は、混合組成物であり得、例えば、アルカリ炭酸塩及びアルカリ土類炭酸塩と、酸化物、ホウ酸塩、硫酸塩、硝酸塩、塩化物、塩素酸塩、又はリン酸塩のうちの１つ以上との混合物であり得る。
【0134】
[145] 本開示の実施形態は、入力混合ガスを収容するプレナムＤと溶融電解質媒体２１を収容するケース１２の内部との間に断熱材２２を設けることに関する。断熱材２２は、断熱材２２を通り第１の面２２Ｃから第２の面２２Ｄに出るＣＯ２の正味の選択的通過を助けるように構成される。他のガスは、より高温の媒体では、その消費に親和性のないシンクが存在するため、断熱材を通る正味の選択的通過を有することが抑制される。本開示のいくつかの実施形態では、断熱材２２は、断熱材２２を通るＣＯ２の流れを促進し、断熱ハウジング２０内の温度を維持することに寄与する材料から作られる。本開示のいくつかの実施形態では、断熱材２２材料は、（ｉ）開気孔構造を有し、（ｉｉ）高い断熱係数を有し、（ｉｉｉ）可能な場合には、ケース２２及び断熱ハウジング２０内で達成される高温に耐え得る。断熱材２２に適切な材料の非限定的な例としては、アルミナシリケート及びアルミナカルシウムシリケートのブランケットなど、高温（＞１１５０℃）に耐えることができるものが挙げられる。断熱材２２として使用するための容易に入手可能な材料の例としては、限定されるものではないが、ファイバ状又は粒状の透過性バット、マット、又はブランケット、可撓性又は硬質のボード又はパネル、及びガスの通過を可能にする透過性硬質ブロック又はレンガが挙げられる。建築に使用されるいくつかの断熱製品もまた、断熱材２２としての使用に適切であり得、限定されるものではないが、ファイバガラス、セルロース、綿、又は織布などの低中温断熱材（外壁に使用）、ミネラルウールなどの中温断熱材（外壁又は中壁に使用）、及びアルミネート（炭酸塩を含む）、シリケート（カルシウムアルミナシリケートを含む）、これらの誘導体、及びこれらの組み合わせなどの高温断熱材（外壁、中壁、又は内壁に使用）セメント及びセラミックが挙げられる。様々な容易に入手可能且つ適切な高温用セラミック製品の例としては、限定されるものではないが、「炉用セラミックファイバ断熱材」、「アルミナシリカセラミックファイバ」、「Durablanket（登録商標）」、「Cerablanket（登録商標）」、又は「Superwool（登録商標）」が挙げられる。適切な断熱製品は、同様の組成（例えば、約４６％のＡｌ２Ｏ３及び約５４％のＳｉ２Ｏ）、厚さ（０．５インチ、１インチ、又は２インチ厚）、及び密度の範囲（４ｌｂ／ｆｔ３＝ｐｃｆ、６ｐｃｆ、又は８ｐｃｆ）を有し得る。
【0135】
[146] アルミナシリカファイバ材料のうちの最も密度の高いものでも、高い気孔率のために軽量であり得る。例として、８ｐｃｆ（＝０．１２８ｇ／ｃｍ３）の密度のCerablanket（登録商標）の気孔率は、固体（無気孔）平均ｄ固体＝３．２ｇ／ｃｍ３の密度を用いて、４．０ｇ／ｃｍ３の密度のアルミナの４６％及び２．６ｇ／ｃｍ３の密度のＳｉ２Ｏの５４％から推定され得る。気孔率は、開放空間から（ｄ空気＝０．００１２２５ｇ／ｃｍ３を用いて））次のように推定される。ｐ＝１００％×（ｄ固体－ｄｃｅｒａｂｌａｎｋｅｔ）／（ｄ固体－ｄ空気） （ただし、ｄ空気＝０．００１２２５ｇ／ｃｍ３）。（８ｐｃｆのアルミナシリケート例）＝９６％（開放空間）。容易に入手可能なアルミナシリカファイバは、２インチ厚で８ｐｃｆのサーマルファイバブランケットであり、０℃（外挿）、２００℃、４００℃、６００℃、及び８００℃におけるｋ及び（Ｒ）の定格断熱値がそれぞれ０．０２８（１０）、０．０５（５．７）、０．０８（３．６）、０．１９（２．２）、ＮＳ ０．２０（１．４）を有し、Ｔ電解からＴ空気までの温度範囲の平均熱係数はｋ＝０．５２Ｗ／（ｍＫ）（及びＲ＝３．８ｆｔ２ ｈｒ Ｆ°Ｂｔｕ－１）である。熱抵抗値の「Ｒ」表現の数学的な便利さは、断熱層との近似的加法性である。したがって、この断熱材の厚さを２インチではなく８インチにすると、Ｒ値は約１５．２ ｆｔ２ ｈｒ Ｆ°Ｂｔｕ－１となる。気孔率及び断熱繊維間の間隔は、第１の材料であるDurablanket（登録商標）及び第２の材料であるSuperwool（登録商標）の走査型電子顕微鏡像において明らかであり、それぞれ図８及び図９に示す。図８は、第１の材料が約５．８μｍ（パネルＤ）、４．４μｍ（パネルＥ）、及び３．３μｍ（パネルＥ）の直径を有する繊維を有することを示している。図９は、第２の材料が約２．５μｍ（パネルＤ）、０．４９μｍ（パネルＥ）、及び０．２４μｍ（パネルＦ）の直径を有する繊維を有することを示している。
【0136】
[147] 本開示のいくつかの実施形態では、断熱材２２の表面積が、溶融電解質媒体２１の上面２１Ａの表面積の１～１００倍大きい。本開示のいくつかの実施形態では、断熱材２２の表面積が、溶融電解質媒体２１の上面２１Ａの表面積の２～２０倍大きい。本開示のいくつかの実施形態では、正味の内側へのＣＯ２拡散を最大化し、外側への熱の流れを最小化するために、断熱材２２の表面積は、入力混合ガスに面する外側（第１の表面２２Ｃ）において、より高温の媒体に曝される内側（第２の表面２２Ｄ）より大きい。
【0137】
[148] 本開示のいくつかの実施形態では、断熱材の密度及び／又は厚さは、本開示の実施形態と共に使用するための改質プロセスを受け得る。例えば、断熱材は、未改質の断熱材と比較して、断熱材を通る炭素含有ガスの正味の通過を変更、増加、又は減少させるために、他の単純な機械的、化学的、又は構造的手段によって、圧縮又は改質され得る。
【0138】
[149] 図５Ｂは、本開示の実施形態による装置１０Ｂを示している。装置１０Ｂは、上記の装置１０と多くの同様又は同じ特徴を有する。２つの装置１０、１０Ｂ間の主な違いは、装置１０Ｂが、断熱プレナムＣを画定する、断熱材２２で作られた１つ以上の壁と天井とを有するフレーム２２Ａを有し、断熱プレナムＣがフレーム２２Ａの外側のプレナムＤ内において入力混合ガスから回収されたＣＯ２を収容することである。フレーム２２Ａのこれらの壁及び天井は、入力ガスと多孔質断熱材との間の相互作用の表面積を増加させ、これにより、内側への正味のＣＯ２拡散速度（第１の表面２２Ｃから第２の表面２２Ｄへの断熱材の通過）を上昇させることができる。プレナムＡは、図５Ｂに示すように、断熱プレナムＣと流体連通していても、いなくてもよい。フレーム２２Ａの各壁及び天井を、断熱材２２の２０ｃｍ×２０ｃｍの２インチ厚のセクションで作製した。断熱材２２の第２の表面２２Ｄは、フレーム２２Ａのサイズ及びセル１２内の溶融電解質媒体２１の体積に基づいて、溶融電解質媒体２１の上面２１Ａから所定の距離だけ間隔を開けて配置される。このように、フレーム２２Ａのサイズを変えることで、セル１２内の溶融電解質媒体２１の体積を増加又は減少させ得るように、所定の距離を増加又は減少させ得る。断熱プレナムＣ内のＣＯ２の濃度は、プレナムＤ内の入手混合ガスにおけるＣＯ２濃度より高くなり得る。更に、断熱プレナムＣ内のＣＯ２含有ガスはまた、プレナムＤ内の入力混合ガスより高温になり得る。
【0139】
[150] 図５Ｃは、本開示の実施形態による装置１０Ｃを示している。装置１０Ｃは、上記の装置１０Ｂと多くの同様又は同じ特徴を有する。２つの装置１０Ｂ、１０Ｃ間の主な違いは、装置１０Ｃが、フレーム２２Ｂが配置されるプレナムＤを画定するハウジング２４を更に備えることである。ハウジング２４は、実質的にガスに対して不透過性であり、熱伝導性の低い材料（例えば、耐火レンガ）で構成され得る。換言すれば、ハウジング２４は断熱材の特性を有する材料で作られ得る。ハウジング２４は、２つの開口部、すなわち、第１の端部にある入力開口部２６Ａと第２の端部にある出力開口部２６Ｂとを画定して、プレナムＤ内のガスの流れが入力開口部２６Ａからハウジング２４内に移動し、出力開口部２６Ｂを介してハウジング２４から出るようにし得る。プレナムＤのガス含有量は、ハウジング２４の内部において外部と実質的に同じであり得る。装置１０Ｂと同様に、断熱材２２に起因して、プレナムＤのガス含有量及び特性は、正味ベースで、プレナムＤから断熱材２２を通ってプレナムＣ内に、そして選択的に界面２１Ａを通って媒体２１内に移動する炭素含有ガスに起因して、断熱プレナムＣ内のガス含有量及び特性とは異なる。プレナムＣは、プレナムＤより高い温度を有し得る。任意選択で、ハウジング２４はまた、風の進行方向が変わるときなど、入力混合ガスがハウジングに入力開口部２６Ａを介して進入するか出力開口部２６Ｂを介して進入するかに応じて自らの位置をシフトし得る１つ以上のシフト可能な部材を備え得る。シフト可能な部材は、引き戸、ポート、バッフル、又は入力混合ガスがハウジング２４を通って移動する方向を変えるために自らの位置をシフトするように構成された任意の他の機構であり得る。シフト可能な部材はまた、入力混合ガスがハウジング２４を通って移動する方向を変えるために自らの位置をシフトするように構成され得る。追加的又は代替的に、シフト可能な部材は、本明細書で説明される任意の装置内で生じるホットスポットに基づいて、入力混合ガスがホットスポットに向かうように、又はホットスポットから離れるようにシフトし得る。図示のように、プレナムＣは、セル１２内の電解質媒体２１の上面２１Ａと流体連通する。本開示のいくつかの実施形態では、本装置は、入力混合ガスと断熱材２２との接触経路長、ひいては接触時間を増加させるために、第１の表面２２Ｃと第２の表面２２Ｄとの間に回旋状流路を備え得る。
【0140】
[151] 図５Ｃに示すフレーム２２Ｂは、断熱層２２で作られた１つ以上の壁、例えば、断熱材２２の２０ｃｍ×２０ｃｍの４インチ厚のセクションと、フレーム２２Ａと同じ天井とを有し得る。
【0141】
[152] 装置１０Ａはまた、上面２１Ａの上方の電解空間ＢとプレナムＤとの間にガス圧力差を確立するように構成され得る。セル１２内のガス圧力は、確立されたガス圧力差が、断熱材２２を通ってセル１２内への炭素含有ガスの流量を増強し得るように、プレナムＤ内より低くされ得る。圧力差は、プレナムＤに比べてセル１２内の相対的なガス圧を低下させるダイヤフラムポンプなどの様々な機構によって引き起こされ得る。代替的又は追加的に、プレナム内Ｄのガス圧を高めるために、ブロワ又はファンもまた使用され得る。
【0142】
[153] 本開示のいくつかの実施形態では、装置１０Ｂ及び１０Ｃは、断熱材２２を通ってプレナムＣ内への炭素含有ガスの移動を増強するために、プレナムＤとプレナムＣとの間にガス圧力差を確立するように構成される。例えば、プレナム内のガスは、プレナムＣ内のガス圧力より高いレベルまで加圧され得る。ダイヤフラムポンプ、ブロワ、又はファンが使用されて、プレナムＤとプレナムＣとの間にガス圧力差を確立することを助け得る。
【0143】
[154] 本開示のいくつかの実施形態では、セル１２は、断熱材２２の内面２２Ｃと溶融電解質媒体２１の上面２１Ａとの間に存在するガスの混合を引き起こすように構成され得る。例えば、セル１２は、上面２１Ａ及び電解質媒体２１の上方の気体の混合を助けるために、機械的混合、撹拌（agitation）、撹拌（stirring）、対流、通気、又はこれらの組み合わせのための１つ以上の機構を備え得る。
【0144】
[155] 本開示のいくつかの実施形態では、装置１０Ａ、１０Ｂ、及び１０Ｃは、入力混合ガスを濃縮するための機構を更に備え得る。例えば、装置１０Ａ、１０Ｂ、及び１０Ｃは、入力混合ガス内の炭素含有ガスの濃度を上昇させるために、渦管、ヒートポンプ、又はヒートエンジンを更に備え得る。
【0145】
[156] 本開示のいくつかの実施形態は、入力混合ガスから炭素含有ガスを選択的に回収し、そして回収されたガスからＣＮＭ生成物を生成するように構成された１つ以上のシステムに関する。図６は、本開示の実施形態によるシステムの２つの例を示している。図６Ａは、少なくとも２つの装置１０Ｄ及びコンポーネント１０Ｅを備えるシステム２００Ａの非限定的な例を示している。装置１０Ｄは、装置１０Ａ、１０Ｂ、１０Ｃ、及びこれらの組み合わせを含む、入力混合ガスからＣＯ２を選択的に回収し、回収されたＣＯ２から電解プロセスを用いてＣＮＭ生成物を生成するように構成された任意の装置を表す。コンポーネント１０Ｅは、熱源及び装置１０Ｄに電流を提供するための電力源を表す。図６Ａは３つの装置１０Ｄを示しているが、システム２００Ａを構成する個別の装置１０Ｄがより多数又はより少数存在してもよいことを理解されたい。このような装置１０Ｄは個別のコンポーネント１０Ｅを共有してもよいし、システム２００Ａに２つ以上のコンポーネント１０Ｅが存在してもよい。
【0146】
[157] 図６Ｂは、１つの装置１０Ｄが別の装置１０Ｄの上に垂直に配置されて、少なくとも２つの装置１０Ｄから構成された積層体１０Ｆを形成した状態で少なくとも２つの装置１０Ｄを備えるシステム２００Ｂの非限定的な例を示している。少なくとも２つの装置１０Ｄはコンポーネント１０Ｅに動作可能に結合されてもよいし、システム２００Ｂに２つ以上のコンポーネント１０Ｅが存在してもよい。図６Ｂは１つの積層体１０Ｆを示しているが、システム２００Ｂが２つ以上の積層体１０Ｅを備えてもよいことを理解されたい。１つ以上の積層体１０Ｆが所定のコンポーネント１０Ｅに動作可能に結合されてもよいし、１つ以上の積層体１０Ｆのそれぞれが専用のコンポーネント１０Ｅに動作可能に結合されてもよい。
【0147】
[158] 本開示のいくつかの実施形態は、入力混合ガスから炭素含有ガスを選択的に回収し、回収されたガスからＣＮＭ生成物を生成するための１つ以上の方法に関する。本開示のいくつかの実施形態では、本明細書で説明される方法は、本明細書で説明される装置及びシステムを使用して動作され得るが、本方法の様々な実施形態は、そのような装置及びシステムに限定されない。
【0148】
[159] 図７は、プレナム内の入力混合ガスからＣＯ２を選択的に回収するための方法３００を表す概略図を示している。方法３００は、入力混合ガスと多孔質断熱材の外面との間に流体連通を確立するステップ３０２と、断熱材を通して第２のプレナム内にＣＯ２を通過させることにより、入力混合ガスからＣＯ２を選択的に回収するステップ３０４とを含む。方法３００は、多孔質断熱材の内面と第２のプレナム内の電解質媒体との間に流体連通を確立するステップ３０６であって、電解質媒体がＣＯ２の回収を増強するように構成される、ステップ３０６を更に含む。方法３００は、回収されたＣＯ２から生成されたカーボンナノマテリアル生成物を第２のプレナム内の電極から回収するステップ３０８を更に含む。方法３００は、ＣＯ２回収中に生成されるオフガス生成物を除去する任意選択のステップを更に含み得る。本開示のいくつかの実施形態では、方法３００は、ＣＯ２の回収において発生される又は必要とされる熱のバランスをとるために、熱を選択的に除去又は追加するステップを更に含む。
【0149】
[160] 本開示のいくつかの実施形態によれば、方法３００は、入力混合ガスのガス圧が第２のプレナム内の回収されたガスより高くなるように、断熱材の両側間のガス圧差を確立するステップを更に含み得る。ガス圧力差は、ダイヤフラムポンプ、ブロワ、又はファンを使用して確立され得る。追加的又は代替的に、入力混合ガスが、ガス圧力差を確立するために加圧され得る。本開示のいくつかの実施形態では、第２のプレナムにおいた発生したオフガスが、入力混合ガスの温度より高温であり得る。本方法のいくつかの実施形態では、オフガス生成物がＯ２である。本開示のいくつかの実施形態では、オフガス生成物が、入力混合ガスの入力速度及び／又は第２のプレナム内へのＣＯ２の選択的回収及び移動を補償又は強化する。方法３００のいくつかの実施形態は、オフガス生成物から入力混合ガスに熱エネルギーを伝達するステップを含む。方法３００のいくつかの実施形態では、多孔質断熱材の気孔率は、ＣＯ２が断熱材を通って移動することによって選択的に回収される速度、及び熱が断熱材を通って移動し得る速度を変更するように調整可能である。
【0150】
[161] 方法３００のいくつかの実施形態では、多孔質断熱材の内面が電解質媒体に直接接触し得る。方法３００の他の実施形態では、方法３００は、多孔質断熱材の内面を電解質媒体の上面から所定の距離だけ離して配置することを更に含む。
【0151】
[162] 本開示のいくつかの実施形態は、第１の端部及び第２の端部を有する断熱材間プレナムを画定するために、非多孔質外壁媒体を多孔質断熱材の周囲に配置する方法ステップを含み、断熱材間プレナムが、第１の端部において入力混合ガスを受け入れるように構成される。任意選択で、非多孔質外壁媒体はまた、断熱材である。
【0152】
[163] 本開示のいくつかの実施形態では、方法３００は、ヒートポンプ又はヒートエンジンが入力混合ガス、電解質媒体、又はこれらの組み合わせを加熱するために使用されるなど、外部デバイスを加熱する又は、これに電力供給するために第２のプレナムにおいて発生された熱を使用するステップを更に含む。追加的又は代替的に、ジュール熱、産業廃熱、太陽熱、地熱、排熱、又はこれらの組み合わせが、入力混合ガス、電解質媒体、又はこれらの組み合わせを加熱するために使用され得る。
【0153】
[164] 本開示のいくつかの実施形態では、方法３００が、機械的混合、撹拌（agitation）、撹拌（stirring）、対流、通気、又はこれらの組み合わせを介して電解質媒体と共に、第２のプレナムのガス内容物を混合するステップを更に含む。
【0154】
[165] 本開示のいくつかの実施形態では、本方法３００が、電解質を加熱して溶融電解質媒体を得るステップと、第２のプレナム内の電解セルのアノードとカソードとの間に溶融電解質媒体を配置するステップと、入力混合ガス内のＣＯ２を少なくとも溶融電解質媒体により選択的に加熱するステップと、選択的に加熱されたＣＯ２を電解で分解するためにセル内のカソード及びアノードに電流を印加するステップと、セルのカソードからカーボンナノマテリアル生成物を回収するステップとを更に含む。
【0155】
[166] 本開示のいくつかの実施形態では、本方法３００が、溶融電解質媒体内でＯ２生成物を生成するステップを更に含む。Ｏ２生成物が、溶融電解質媒体を混合するための溶融電解質媒体内の対流を強化し得る。
【0156】
[167] 本開示のいくつかの実施形態では、方法３００のＣＮＭ生成物が、カーボンナノチューブ、カーボンナノオニオン、ナノフラワー、ナノツリー、ナノベルト、プレートレット、ナノスキャフォールド、ヘリックス、グラフェン、ドープカーボンナノマテリアル、磁性カーボンナノマテリアル、アモルファスカーボン、又はこれらの組み合わせを含む。本開示のいくつかの実施形態では、方法３００が、電解質媒体の温度、ＣＯ２速度、電流、電圧、カソードの組成、アノードの組成、又は電解質媒体の組成を変えることによって、ＣＮＭ生成物内の構成炭素ナノ構造の相対量を選択するステップを更に含む。
【0157】
[168] 本明細書で使用される場合、「ＣＮＭ生成物中の構成炭素ナノ構造の相対量を選択すること」とは、電気合成ＣＮＭ生成物の形態を制御することに寄与する任意のステップを指す。本開示のいくつかの実施形態では、ＣＮＭの選択される形態としては、以下のＣＮＭ形態、すなわち、カーボンナノオニオン、カーボンナノスキャフォールド、カーボンナノスフェア、カーボンナノヘリックス、カーボンナノプレートレット、グラフェン、又はこれらの組み合わせが挙げられる。本開示のいくつかの実施形態では、ナノマテリアル形態を選択するステップは、部分的に、大部分が、実質的にすべて、又はすべてが単一のＣＮＭ形態である電気合成ＣＮＭ生成物をもたらし得る。例えば、ナノマテリアル形態を選択するステップは、部分的に、大部分が、実質的にすべて、又はすべてがカーボンナノオニオン、カーボンナノスキャフォールド、カーボンナノスフェア、カーボンナノヘリックス、カーボンナノプレートレット、又はグラフェンである電気合成ＣＮＭ生成物を生成し得る。
【0158】
[169] 本開示のいくつかの実施形態では、ナノマテリアル形態を選択するステップは、カソード及びアノードに電流を交流電流（ＡＣ）として印加することを含む。例えば、ＡＣ電解電流は、ナノオニオン形態を有するＣＮＭ生成物を選択し得る。
【0159】
[170] 別の実施形態では、ナノマテリアル形態を選択するステップは、溶融炭酸塩電解質にＺｎＯを添加することと、グラフェンプレートレット形態を有するＣＮＭ生成物のために選択し得るＡＣ電解電流を印加することとを含む。
【0160】
[171] 別の実施形態では、ナノマテリアル形態を選択するステップは、溶融炭酸塩電解質にＭｇＯを添加することと、中空カーボンナノスフェア生成物のための電流を選択することとを含む。
【0161】
[172] ニッケル粉末の添加などの遷移金属核形成成長は、明確に観測可能なＣＮＴ壁をもたらし得る。しかしながら、これらの核生成添加剤が合成において意図的に除外される場合、カーボンナノオニオン及びグラフェンの高収率合成が達成される。電気合成プロセスのパラメータにおけるこれらの違いは、電気合成ＣＮＭ生成物がどのように選択され得るかのほんの一例に過ぎない。
【0162】
[173] 本開示のいくつかの実施形態では、方法３００は、限定されるものではないが、太陽光、風力、水力、地熱、潮力、波力、原子力、又はこれらの組み合わせを含む非化石エネルギー供給源によって電流をセルに供給するステップを更に含む。
【0163】
[174] 本開示のいくつかの実施形態では、方法３００は、電解質媒体を予熱することによって、溶融電解質媒体を活性化させるステップと、電解質媒体に酸化物を添加するステップと、複数の電解プロセスに電解質媒体を再使用するステップと、溶融電解質媒体を時間平衡化するステップとのうちの１つ以上のステップを更に含む。
【実施例】
【0164】
実施例
[175] 以下に説明される実施例及び実験は、多孔質断熱材を通るＣＯ２の正味の選択的通過による入力混合ガスからのＣＯ２の直接回収と、回収されたＣＯ２からのＣＮＭ生成物の生成に関する。いかなる特定の理論にも縛られるものではないが、ＣＯ２の正味の選択的通過は、少なくとも部分的には、媒体の炭素に対する親和性が、入力混合ガスの他の構成ガスに対する媒体の親和性より高くなり得ることに起因する。これらの実施例は、本開示の実施形態を説明するために提供されたものであり、いかなる仕方によっても本開示の範囲を限定するものとして解釈されるものではない。
[175] 以下に説明される実施例及び実験は、多孔質断熱材を通るＣＯ２の正味の選択的通過による入力混合ガスからのＣＯ２の直接回収と、回収されたＣＯ２からのＣＮＭ生成物の生成に関する。いかなる特定の理論にも縛られるものではないが、ＣＯ２の正味の選択的通過は、少なくとも部分的には、媒体の炭素に対する親和性が、入力混合ガスの他の構成ガスに対する媒体の親和性より高くなり得ることに起因する。これらの実施例は、本開示の実施形態を説明するために提供されたものであり、いかなる仕方によっても本開示の範囲を限定するものとして解釈されるものではない。
【0165】
[176]実施例１－断熱材を通るＣＯ２の通過
[177] 図１０は、装置構成の概略図と、本開示の断熱材を通ってＣＯ２が容易に流れることを実証した実験において得られたデータとを示している。図１０Ａは、下部多孔質開放流路断熱材１２２Ｂによって上部チャンバ１００Ａと下部チャンバ１００Ｂとに分離した、直径約４インチ（１インチは約２．５４ｃｍに等しい）の流体密閉容器１００を示している。任意選択で、上部チャンバ１００Ａには、容器１００の外部の空気と流体連通する上部断熱材１２２Ａも設けた。別段の記載のない限り、断熱材１２２Ａ及び１２２Ｂは、それぞれ２インチ厚の１立方フィート当たり８ｌｂポンドの密度のDurablanket（登録商標）である多孔質断熱セパレータである。上部チャンバ１００Ａは、ガス供給ライン１０２を介して入力混合ガスを受け入れた。下部チャンバ１００Ｂには、下部チャンバ１００Ｂ内のＣＯ２レベルを測定及び報告するためのＣＯ２センサ１０４（CO2meter.comから市販されているタイプなど）を収容した。下部チャンバ１００Ｂには、最初、純粋なＮ２のみが収容され、ＣＯ２はなかった。
[177] 図１０は、装置構成の概略図と、本開示の断熱材を通ってＣＯ２が容易に流れることを実証した実験において得られたデータとを示している。図１０Ａは、下部多孔質開放流路断熱材１２２Ｂによって上部チャンバ１００Ａと下部チャンバ１００Ｂとに分離した、直径約４インチ（１インチは約２．５４ｃｍに等しい）の流体密閉容器１００を示している。任意選択で、上部チャンバ１００Ａには、容器１００の外部の空気と流体連通する上部断熱材１２２Ａも設けた。別段の記載のない限り、断熱材１２２Ａ及び１２２Ｂは、それぞれ２インチ厚の１立方フィート当たり８ｌｂポンドの密度のDurablanket（登録商標）である多孔質断熱セパレータである。上部チャンバ１００Ａは、ガス供給ライン１０２を介して入力混合ガスを受け入れた。下部チャンバ１００Ｂには、下部チャンバ１００Ｂ内のＣＯ２レベルを測定及び報告するためのＣＯ２センサ１０４（CO2meter.comから市販されているタイプなど）を収容した。下部チャンバ１００Ｂには、最初、純粋なＮ２のみが収容され、ＣＯ２はなかった。
【0166】
[178] 図１０Ｂは、２つの実験セットアップを示しており、上段パネルに示されたセットアップは、供給ライン１０２を介して上部チャンバ１００Ａ内に１００％のＣＯ２を受け入れた。図１０Ｂの上段パネルでは、上部チャンバ１００Ａは上部断熱材１２２Ａを備えていたが、下段パネルでは、上部チャンバ１００Ａは上部断熱材１２２Ａを備えていない。図１０Ｂの実験セットアップにおいて使用されたセンサ１０４は、０～１００％の感度のＣＯ２センサであった。図１０Ｂの下段パネルでは、上部チャンバ１００Ａには、最初、１００％のＣＯ２を充填した。図１０Ｂの上段パネル及び下段パネルのそれぞれはまた、下部チャンバ１００Ｂにおいて経時的に測定された実験で得られたＣＯ２レベルを示す折れ線グラフをそれぞれ含む。
【0167】
[179] 上段パネル図１０Ｂに示すように、純粋なＣＯ２の入力混合ガスが１Ｌ／分の流量で上部チャンバ１００Ａに導入されると、下部チャンバ１００ＢにおけるＣＯ２濃度は約１５分で０から１００％まで上昇し、流れを停止させるとＣＯ２濃度は徐々に低下した。図１０Ｂの下段パネルに示すように、上部チャンバに１００％のＣＯ２を充填したとき、下部チャンバのＣＯ２濃度は、約２４分で０から約６２％まで上昇した。ＣＯ２はＮ２より密度が高く、このことは、上部チャンバ１００Ａと比べて、下部チャンバ１００Ｂにおける濃度上昇を促進し得る。１モルのＣＯ２に対するＮ２の相対ガス密度は、これらの式量の比によって与えられ、２８／４４＝６３．６％である。
【0168】
[180] 図１０Ｃは、３つの実験セットアップを示しており、そのうちの２つが、供給ライン１０２を介して様々な流量で圧縮空気（約４１８ｐｐｍのＣＯ２レベルのもの）を受け入れ、０～１％の感度のＣＯ２センサを使用した。図１０Ｃの上段パネルは、下部チャンバ１００Ｂ、下部断熱材１２２Ｂのみを示しており、断熱材１０２の上に６．２Ｌ／分の速度（３３０ｃｍ／ｓの風速に相当）で圧縮空気を送達した。図１０Ｃの上段パネルに示すように、チャンバ内のＣＯ２の濃度は、約２９分で０（純粋なＮ２）から約４１０ｐｐｍまで上昇した。
【0169】
[181] 図１０Ｃの中段パネルにおいて、実験セットアップは、上部断熱材１２２Ａと、下部断熱材１２２Ｂによって下部チャンバ１００Ｂから分離された上部チャンバ１００Ａとを備えた。図１０Ｃの中段パネルの上の折れ線グラフは、０．６２４Ｌ／分の速度（３３ｃｍ／ｓの風速に相当）で空気を導入したときに下部チャンバ１００Ａにおいて経時的に検出されたＣＯ２レベルを示している。下部チャンバのＣＯ２濃度は、約４５分で０から約３９５ｐｐｍまで上昇した。図１０Ｃの中段パネルの下の折れ線グラフは、６．２Ｌ／分の速度で空気を導入したときに下部チャンバ１００Ａにおいて経時的に検出されたＣＯ２レベルを示している。下部チャンバのＣＯ２濃度は、約１０分で０から約３９５ｐｐｍまで上昇した。
【0170】
[182] いかなる特定の理論にも縛られるものではないが、より厚い多孔質の断熱層は、ＣＯ２濃度の上昇速度を遅らせ得る。興味深いことに、その逆の現象の発生が観測された。同じ試験チャンバにおいて、２インチの断熱材を８インチ（２インチの層を４枚重ねたもの）の断熱材に置き換えて、上部チャンバと下部チャンバとを分離した（図示せず）。上部区画の空気からのＣＯ２は、０．６２４又は６．２Ｌ空気／分の流量で、それぞれ約２０分又は２．５分で３９５ｐｐｍレベルに達した。いかなる特定の理論にも縛られるものではないが、より厚い断熱材が使用された場合に、より短時間で下部チャンバ１００Ｂ中のＣＯ２濃度において観察された上昇は、下部チャンバ１００Ｂの高さが実質的に減少し、これにより下部チャンバ１００Ｂの体積が減少し、元のＮ２のより迅速な交換が可能になったことに関連し得る。
【0171】
[183] 図１０Ｃの下段パネルは更なる実験セットアップを示しており、このセットアップでは、密閉された上部チャンバ１００Ａを１００％の空気で充填した後、下部チャンバ１００ＢにおけるＣＯ２濃度は約１８分間で０から約２４０ｐｐｍまで上昇した。
【0172】
[184] いかなる特定の理論にも縛られるものではないが、図１０に示すすべての実験セットアップが、空気又は純粋なＣＯ２に由来するＣＯ２の多孔質開放流路断熱材の通過を実証している。
【0173】
[185] この後に説明される各電解プロセスのそれぞれについて、電解の前後における理論的な質量の変化は、以下を用いて計算される。
Ｑ＝アンペア時（Ａｈ）の単位による、測定された印加電解電荷、
ｎ＝４。式２の電解において移動した電子、
Ｆ＝ファラデー定数＝電子１モル当たり９６４８５Ｃ＝電子１モル当たり２６．８０１Ａｈ、
ＦＷ（Ｃ）、ＦＷ（Ｏ２）、及びＦＷ（ＣＯ２）＝式量炭素、Ｏ２、又はＣＯ２、すなわち、それぞれ、１２．０１、３２．００、又は４４．０１ｇ／ｍｏｌ。
Ｑ＝アンペア時（Ａｈ）の単位による、測定された印加電解電荷、
ｎ＝４。式２の電解において移動した電子、
Ｆ＝ファラデー定数＝電子１モル当たり９６４８５Ｃ＝電子１モル当たり２６．８０１Ａｈ、
ＦＷ（Ｃ）、ＦＷ（Ｏ２）、及びＦＷ（ＣＯ２）＝式量炭素、Ｏ２、又はＣＯ２、すなわち、それぞれ、１２．０１、３２．００、又は４４．０１ｇ／ｍｏｌ。
【0174】
[186]実施例２－ＣＯ２の非存在下及び存在下での炭酸塩電解
[187] 本実験実証は、２つの電解構成から構成される。図４Ａに示すように、第１の構成４００では、溶融炭酸塩電解質媒体４０４と電解電極４０６とを収容する電解チャンバ４０２をシール部材４０８によって密閉した。固体断熱材で作られたハウジング４０５に電解チャンバ４０２を収容した。電解中、空気はチャンバに入ることはできず、電解プロセス中、炭酸塩電解質媒体４０４を再生するための追加のＣＯ２は利用できなかった。圧力開放弁により、シール部材４０８の下方及びハウジング４０５の上方に延びるパイプ４１０を通して、電解プロセス中にＯ２を放出可能とした。追加のＣＯ２がないため、式２にしたがって、炭酸電解質媒体のレベルは、電解プロセス中、電解セル４０２内で低下した。電極４０６と電解質媒体４０４との合計測定質量を、電解電荷の通過前後に測定した。ＣＯ２がない場合、合計質量は、酸素が発生するにつれて減少することが認められた。
[187] 本実験実証は、２つの電解構成から構成される。図４Ａに示すように、第１の構成４００では、溶融炭酸塩電解質媒体４０４と電解電極４０６とを収容する電解チャンバ４０２をシール部材４０８によって密閉した。固体断熱材で作られたハウジング４０５に電解チャンバ４０２を収容した。電解中、空気はチャンバに入ることはできず、電解プロセス中、炭酸塩電解質媒体４０４を再生するための追加のＣＯ２は利用できなかった。圧力開放弁により、シール部材４０８の下方及びハウジング４０５の上方に延びるパイプ４１０を通して、電解プロセス中にＯ２を放出可能とした。追加のＣＯ２がないため、式２にしたがって、炭酸電解質媒体のレベルは、電解プロセス中、電解セル４０２内で低下した。電極４０６と電解質媒体４０４との合計測定質量を、電解電荷の通過前後に測定した。ＣＯ２がない場合、合計質量は、酸素が発生するにつれて減少することが認められた。
【0175】
[188] 具体的には、ＣＯ２なしの実験を実施した。（図４Ａに示すように）以下の動作パラメータを用いて構成４００を実行した。
・ケース：４インチ×６インチのステンレス鋼３０４のるつぼ。内壁がアノードとして機能する。
・アノード／電極：ニクロムＣ 約６ｃｍ×６ｃｍ
・カソード／電極：真鍮 約６ｃｍ×６ｃｍ
・電解質媒体：Ｌｉ２ＣＯ３
・温度：７５０℃
・電流：８．４アンペア（電流密度＝０．２Ａ／ｃｍ２）
・電解時間：２０時間
・ケース：４インチ×６インチのステンレス鋼３０４のるつぼ。内壁がアノードとして機能する。
・アノード／電極：ニクロムＣ 約６ｃｍ×６ｃｍ
・カソード／電極：真鍮 約６ｃｍ×６ｃｍ
・電解質媒体：Ｌｉ２ＣＯ３
・温度：７５０℃
・電流：８．４アンペア（電流密度＝０．２Ａ／ｃｍ２）
・電解時間：２０時間
【0176】
[189] ８．４アンペア×２０時間＝１６８Ａｈの電解電荷の通過前後でセル、電解質、及び電極を合わせた質量を測定した。１６８Ａｈは、式２にしたがって質量＝Ｑ／ｎＦをｎ＝４及びＦ＝９．６４８５×１０４Ａｓを用いて計算すると、１．５６７モルの炭酸塩を還元できる。構成４００の密閉セルでは、ＣＯ２の交換がなければ、密閉セルは、式２にしたがって、１．５６７ｍｏｌ×３２ｇ（１モル当たりのＯ２）として、Ｏ２の損失に起因して約５０ｇの質量を失うはずである。密閉セルにおける電解の後、測定されたセル質量損失は約４８ｇであり、理論損失である５０ｇの９６％であった。
【0177】
[190] いかなる理論にも縛られるものではないが、式３にしたがって酸化物が増加すると、最後に残ったわずかなＯ２を発生させるのが難しくなり得る。例えば、Ｏ２＋酸化物又は炭酸塩と組み合わされた競合平衡が生じて、Ｏ２の継続的な放出を抑制する化学種が発生し得る。
【0178】
[191] （図４Ｂに示す）第２の構成４００Ａでは、多孔質断熱材４１２を通して空気に由来するＣＯ２を電解チャンバ４０２に流入させた。具体的には、電解チャンバ４０２の上部を密閉せず、電解質媒体４０４の１０倍の表面積を有する多孔質断熱材４１２を電解チャンバ４０２内に上面として露出させた。（図５Ｂに示すような）非密閉構成４００Ａを用いて、同じタイプの電極、及び同じ７５０℃のＬｉ２ＣＯ３電解質媒体をセル４０２としてステンレス鋼３０４ケースに有して、同様に０．２Ａ／ｃｍ２の電流密度で、多孔質を上に載せた実験を同様に実施した。カバーは、空気から電解セル４０２内へのＣＯ２の通過を可能にする、２インチ厚の多孔質Durablanket（登録商標）から構成される。
【0179】
[192] 多孔質断熱材４１２を有する非密閉構成４００Ａを用いると、式１と式２との和である式２と一致し、電解セル４０２、電極４０６、及び炭酸塩電解質媒体４０４の測定される質量は、ＣＯ２が吸収され、電解質媒体４０４を再生するために反応するにつれて増加した。入力ＣＯ２からは、Ｏ２だけがシステムから出て行く。電解で分解されたＣＯ２は、カソード上に固体ＣＮＭ生成物として残り、アノードからは酸素として発生される。この電解プロセスの間、多孔質断熱材の外側は、周囲空気温度付近である冷たさを保つことが観測され、構成４００を用いて行われた電解プロセス後の４８ｇのセル質量の損失が阻止された。
【0180】
[193]実施例３－ＣＯ２の回収及びＣＮＭ生成物の生成
[194] 空気からＣＯ２を回収し、ＣＯ２を電解により分解することによってＣＮＭ生成物を生成することを調べる更なる実験を以下の動作パラメータで行った。
・ケース：１．２インチ×４インチ×６インチのステンレス鋼３０４のるつぼ。内壁がアノードとして機能する。
・カソード／電極：真鍮 ５ｃｍ×６ｃｍ（２つの面が活性）
・電解質媒体：Ｌｉ２ＣＯ３、電極浸漬の前に、電解質を２４時間加熱した。
・温度：７５０℃
・電流：２アンペア（電流密度＝０．０４Ａ／ｃｍ２）
・電解時間：９時間
[194] 空気からＣＯ２を回収し、ＣＯ２を電解により分解することによってＣＮＭ生成物を生成することを調べる更なる実験を以下の動作パラメータで行った。
・ケース：１．２インチ×４インチ×６インチのステンレス鋼３０４のるつぼ。内壁がアノードとして機能する。
・カソード／電極：真鍮 ５ｃｍ×６ｃｍ（２つの面が活性）
・電解質媒体：Ｌｉ２ＣＯ３、電極浸漬の前に、電解質を２４時間加熱した。
・温度：７５０℃
・電流：２アンペア（電流密度＝０．０４Ａ／ｃｍ２）
・電解時間：９時間
【0181】
[195] これらの実験は、電解の前後でセルの質量を測定することから構成される。セルの質量には、セル、電解質、及び電極の質量を含めた。
【0182】
[196] 周囲空気温度は２１℃から２３℃まで変動した。０．０１ｇの分解能のRadwag R Series Precision balanceを用いて質量を測定した。セルの質量は、断熱材によって天秤プラットフォームから高くされていたが、天秤は、熱に弱く、実験での質量変化における数パーセントの誤差の主要因であった。
【0183】
[197] ＣＮＭ生成物に起因する理論的な質量増加は、式２及び３にしたがって、ｎＦ×ＦＷ（Ｃ）である。これは、式１にしたがって、消費された炭酸塩をすべて再生するのに十分なＣＯ２が存在するという条件下でのみ、電極及び電解質を含む完全なセルの理論的なセル質量増加と同じである。式２にしたがうＯ２に起因する理論的質量損失は、ｎＦ×ＦＷ（Ｏ２）である。これは、式１にしたがって、消費された炭酸塩を再生するのにＣＯ２が存在しないという条件下でのみ、理論的なセル質量損失と同じである。
【0184】
[198]実施例３Ａ
[199] 図５Ａは、上記の回収及びＣＮＭ生成実験に使用される装置１０Ａの構成を示している。装置１０Ａは、セル１２と、セル１２の内壁面の少なくとも一部を形成するアノード１６と、カソード１８とを備えた。アノード１６及びカソード１８は、電解質媒体２１を溶融状態で収容し、これにより電解質媒体２１の上面２１Ａを画定した電解空間Ｂを画定した。セル質量を測定するために、０．０１ｇの分解能のRadwag R Series Precision balanceなどの秤の上にある断熱材のベース１４の上にセル１２を支持した。断熱ハウジング２０の断熱プレナムＡ内にセル１２を収容した。断熱材２２は、８ｐｃｆの密度を有する２インチ厚の一片のDurablanket（登録商標）であった。上面２１Ａが断熱材２２の一部を通してプレナムＤと流体連通するように、周囲空気のプレナムＤに装置１０Ａを配置した。
[199] 図５Ａは、上記の回収及びＣＮＭ生成実験に使用される装置１０Ａの構成を示している。装置１０Ａは、セル１２と、セル１２の内壁面の少なくとも一部を形成するアノード１６と、カソード１８とを備えた。アノード１６及びカソード１８は、電解質媒体２１を溶融状態で収容し、これにより電解質媒体２１の上面２１Ａを画定した電解空間Ｂを画定した。セル質量を測定するために、０．０１ｇの分解能のRadwag R Series Precision balanceなどの秤の上にある断熱材のベース１４の上にセル１２を支持した。断熱ハウジング２０の断熱プレナムＡ内にセル１２を収容した。断熱材２２は、８ｐｃｆの密度を有する２インチ厚の一片のDurablanket（登録商標）であった。上面２１Ａが断熱材２２の一部を通してプレナムＤと流体連通するように、周囲空気のプレナムＤに装置１０Ａを配置した。
【0185】
[200] 炭酸塩の分解（式２）だけでなく、ＣＯ２の進入及び分解（式１及び式２の正味収支からの式３の反応）に起因する相対的な反応を測定する電解実験が、吸収されたすべてのＣＯ２（式３）と比較して、又はブロックされたすべてのＣＯ２として分析され得る。後者は、Ｏ２発生の質量損失をもたらす（式２）。これは、電解前後のセル質量の変化Ｄｍセルとして測定される。
【0186】
[201] 炭酸塩の分解と比較したＣＯ２の分解の優勢の程度がここでは２つの異なる仕方で表現される。式９ａ及び式９ｂで表される、第１番目は、炭素（ＣＯ２吸収）又は酸素発生（炭酸塩分解）から予想される負の質量に変換された、測定された電解電荷に対するＤｍセルである。式１０の第２番目は、電解に必要なＣＯ２と比べて、吸収されたＣＯ２のパーセントを測定する。これは、炭素に酸素を加えたもの（ＣＯ２）に変換された電解電荷と比較して、起こり得る最大のＯ２損失と結合したＤｍセルで与えられる。式４ａ、４ｂ、及び５を以下に示す。
ＤＣ＝１００×Ｄｍセル／（ｎＦ×ＦＷ（Ｃ） （式９ａ）
ＤＯ２＝－１００×Ｄｍセル／（ｎＦ×ＦＷ（Ｏ２） （式９ｂ）
ＤＣＯ２＝１００×（Ｄｍセル＋（ｎＦ×ＦＷ（Ｏ２））／（ｎＦ×ＦＷ（ＣＯ２） （式１０）
ＤＣ＝１００×Ｄｍセル／（ｎＦ×ＦＷ（Ｃ） （式９ａ）
ＤＯ２＝－１００×Ｄｍセル／（ｎＦ×ＦＷ（Ｏ２） （式９ｂ）
ＤＣＯ２＝１００×（Ｄｍセル＋（ｎＦ×ＦＷ（Ｏ２））／（ｎＦ×ＦＷ（ＣＯ２） （式１０）
【0187】
[202] 装置１０Ａの開放構成では、予想される結果は、正味の電解であり、十分なＣＯ２の入力がない場合の不十分なＣＯ２に応じたセル質量の損失であった（式１１参照）：
Ｌｉ２ＣＯ３→ＣＮＭ生成物（ｙ）＋Ｌｉ２Ｏ（ｙ）＋Ｏ２↑、
ｙ＝セルに留まるもの、↑＝セルを離れるガス （式１１）
Ｌｉ２ＣＯ３→ＣＮＭ生成物（ｙ）＋Ｌｉ２Ｏ（ｙ）＋Ｏ２↑、
ｙ＝セルに留まるもの、↑＝セルを離れるガス （式１１）
【0188】
[203] 装置１０Ａの構成では、ＣＯ２がセルに入るための最小限の入り口がある場合、つまり、Ｏ２の電解オフガス生成物がセルから出ることを可能にすることが主な機能である多孔性断熱材の小さなセクションを通るだけである場合、観測された結果は、２２６２．５０ｇの電解前のセル質量及び２２５７．５０ｇの電解後のセル質量であった。電解後の質量損失は、電解前のセル質量より約５ｇ低かった。
【0189】
[204] ＣＯ２の入力を最小限に抑えた状態での、Ｏ２としての理論的な質量損失は次のとおりである：
Ｏ２１モル当たり３２．００ｇ×２Ａ×９ｈ／４Ｆ＝５．３７ｇの損失（Ｏ２の発生による）
Ｏ２１モル当たり３２．００ｇ×２Ａ×９ｈ／４Ｆ＝５．３７ｇの損失（Ｏ２の発生による）
【0190】
[205] 酸素の変化ＤＯ２は約９３％であった（酸素の発生を示す）。
【0191】
[206] ＣＯ２としての理論的な質量は次のとおりである：
ＣＯ２１モル当たり４４．０１ｇ×２Ａ×９ｈ／４Ｆ＝７．３８ｇ
ＣＯ２１モル当たり４４．０１ｇ×２Ａ×９ｈ／４Ｆ＝７．３８ｇ
【0192】
[207] ＣＯ２の変化ＤＣＯ４６２は約５％であった（ＣＯ２のわずかな４６吸収を示す）。いかなる特定の理論にも縛られるものではないが、ＣＮＭ生成物はｎ（ｅ－）＝４でカソード上に残ったが、アノードはセル１２から発生したＯ２を生成した。
【0193】
[208]実施例３Ｂ
[209] 図５Ｂは、上記の回収及びＣＮＭ生成実験に同様に使用された第２の装置１０Ｂを示している。使用した断熱材２２は、ここでも、８ｐｃｆの密度の２インチ厚の一片のDurablanket（登録商標）であったが、今度は、電解質媒体２１へのＣＯ２のアクセス及び吸収を高めるために、入力混合ガスの供給源と電解質表面２１Ａとの間に配置された壁及び天井から構成されたより大きな表面積を有した。フレーム２２Ａを備えた図５Ｂに示す装置１０Ｂでは、予想される結果は正味の電解であり、ＣＯ２が断熱材を通って拡散することにより、式１２、１３、及び１４にしたがって、電解質媒体２１内の炭素の少なくとも部分的な再生に起因してセル質量を増加させる。
Ｌｉ２ＣＯ３→ＣＣＮＴ（ｙ）＋Ｌｉ２Ｏ（ｙ）＋Ｏ２↑（ガス放出）、ｙ＝セルに留まるもの （式１２）
ＣＯ２（空気）＋Ｌｉ２Ｏ（ｙ）→Ｌｉ２ＣＯ３ （式１３）
正味：ＣＯ２（空気）→ＣＣＮＴ（ｙ）＋Ｏ２↑ （式１４）
[209] 図５Ｂは、上記の回収及びＣＮＭ生成実験に同様に使用された第２の装置１０Ｂを示している。使用した断熱材２２は、ここでも、８ｐｃｆの密度の２インチ厚の一片のDurablanket（登録商標）であったが、今度は、電解質媒体２１へのＣＯ２のアクセス及び吸収を高めるために、入力混合ガスの供給源と電解質表面２１Ａとの間に配置された壁及び天井から構成されたより大きな表面積を有した。フレーム２２Ａを備えた図５Ｂに示す装置１０Ｂでは、予想される結果は正味の電解であり、ＣＯ２が断熱材を通って拡散することにより、式１２、１３、及び１４にしたがって、電解質媒体２１内の炭素の少なくとも部分的な再生に起因してセル質量を増加させる。
Ｌｉ２ＣＯ３→ＣＣＮＴ（ｙ）＋Ｌｉ２Ｏ（ｙ）＋Ｏ２↑（ガス放出）、ｙ＝セルに留まるもの （式１２）
ＣＯ２（空気）＋Ｌｉ２Ｏ（ｙ）→Ｌｉ２ＣＯ３ （式１３）
正味：ＣＯ２（空気）→ＣＣＮＴ（ｙ）＋Ｏ２↑ （式１４）
【0194】
[210] フレーム２２Ａを有する装置１０Ｂの開放構成では、観測された結果は、２１３７．６７ｇの電解前のセル質量及び２１３８．８１ｇの電解後のセル質量であった。実施例３Ａにおいて生じた測定された質量損失とは対照的に、本実施例では質量増加が測定され、電解後の質量は電解前のセル質量より約１．１４ｇ多かった。Ｃとしての理論的な質量増加は次のとおりである：
Ｃ１モル当たり１２．０１ｇ×２Ａ×９ｈ／４Ｆ＝２．０１ｇの増加（ＣＮＭ生成物として）
理論値と比較して、炭素の変化ＤＣは約５７％であった。
Ｃ１モル当たり１２．０１ｇ×２Ａ×９ｈ／４Ｆ＝２．０１ｇの増加（ＣＮＭ生成物として）
理論値と比較して、炭素の変化ＤＣは約５７％であった。
【0195】
[211] 更に、実施例３Ａで計算したＣＯ２の理論質量と比較して、ＣＯ２の変化ＤＣＯ２は約８８％であった。いかなる特定の理論にも縛られるものではないが、電解質媒体２１内のＬｉ２ＣＯ３は、セル１２に残ったＣＯ２からの炭素を用いて再生される。ＣＮＭ生成物は、ｎ（ｅ－）＝４によりカソード１８上に残って、セル質量の増加の主要因となる。
【0196】
[212]実施例３Ｃ
[213] 図５Ｃは、上記の回収及びＣＮＭ生成実験に使用した第３の装置１０Ｃを示している。断熱材２２は、２インチ厚の一片の８ｐｃｆの密度のDurablanket（登録商標）であり、表面が拡張されて、今度は、空気の流路を形成している状態のものであった。固体断熱材壁及び内側の多孔質断熱材壁によって形成された流路を通して空気を流すことによって、多孔質断熱材と空気及びそのＣＯ２の正味の接触を改善し得る。ハウジング２４及びフレーム２２Ｂを備えた装置１０Ｃでは、予想される結果は、実施例２Ｂと同様の正味の電解であった。
[213] 図５Ｃは、上記の回収及びＣＮＭ生成実験に使用した第３の装置１０Ｃを示している。断熱材２２は、２インチ厚の一片の８ｐｃｆの密度のDurablanket（登録商標）であり、表面が拡張されて、今度は、空気の流路を形成している状態のものであった。固体断熱材壁及び内側の多孔質断熱材壁によって形成された流路を通して空気を流すことによって、多孔質断熱材と空気及びそのＣＯ２の正味の接触を改善し得る。ハウジング２４及びフレーム２２Ｂを備えた装置１０Ｃでは、予想される結果は、実施例２Ｂと同様の正味の電解であった。
【0197】
[214] 装置１０Ｃの開放構成では、観測された結果は、２２４１．１３ｇの電解前のセル質量及び２２４３．１６ｇの電解後のセル質量であった。電解後の質量は、電解前のセル質量より約２．０３ｇ多かった。炭素の変化の変化ＤＣは約１０１％であり、ＣＯ２の変化ＤＣＯ２は約１００％であった。いかなる理論にも縛られるものではないが、断熱材を通るＣＯ２の拡散速度は、断熱材の厚さが減少すると略直線的に増加し、断熱材の密度が低下すると略直線的に増加する。したがって、同等の断熱材であるが、８ｐｃｆではなく４ｐｃｆであり、２インチではなく０．５インチの厚さを使用することにより、ＤＣＯ２が高い場合の持続可能電流を、２アンペアではなく約１６アンペアに増加させ得る。
【0198】
[215] いかなる特定の理論にも縛られるものではないがでは、増加したセル質量は、電解質媒体２１内のＬｉ２ＣＯ３がセル１２内に引き込まれたＣＯ２によって少なくとも部分的に再生され、そのＣＯ２からの炭素がＣＮＭ生成物を生成するためにセル１２に残っているために生じた可能性がある。増加したセル質量は、プレナムＤ、プレナムＣ、そして最終的には電解空間Ｂ内のＣＯ２に由来する増加したＣＮＭ生成物に起因する。
【0199】
[216]実施例４－媒体の活性化
[217] 電解質媒体は、入力混合ガスから回収されたＣＯ２の消費を開始するために活性化を必要とし得る。７５０℃において、平衡に達すると、純粋なＬｉ２ＣＯ３は、Ｌｉ２ＣＯ３中において約０．３モーラルのＬｉ２Ｏ濃度で平衡化し、０．３３モーラルのＬｉ２Ｏと混合した純粋なＬｉ２ＣＯ３の質量変化は４時間にわたって測定されなかった。したがって、いかなる理論にも縛られるものではないが、平衡は式１５にしたがって維持される：
[217] 電解質媒体は、入力混合ガスから回収されたＣＯ２の消費を開始するために活性化を必要とし得る。７５０℃において、平衡に達すると、純粋なＬｉ２ＣＯ３は、Ｌｉ２ＣＯ３中において約０．３モーラルのＬｉ２Ｏ濃度で平衡化し、０．３３モーラルのＬｉ２Ｏと混合した純粋なＬｉ２ＣＯ３の質量変化は４時間にわたって測定されなかった。したがって、いかなる理論にも縛られるものではないが、平衡は式１５にしたがって維持される：
【0200】
【化1】
【0201】
[219] この消費は、例えば式１及び電解消費によって、ＣＯ２が気相から溶融炭酸リチウム電解質媒体に移動することによって駆動され得る。いかなる理論にも縛られるものではないが、ＣＯ２が消費されなければ、式２にしたがって、電解質媒体は消費され、ＣＯ２によって再生されない。電解質媒体は、（式１及び式２の正味収支にしたがうのではなく）式２にしたがって酸素が発生するにつれて電解分解し、重量が減少し得る。
【0202】
[220] 電解質の活性化を伴わない例では、高純度アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）るつぼに収容した溶融Ｌｉ２ＣＯ３が、溶融電解質中での電解においてＣＯ２の吸収に対して不活性に作用した。具体的には、新しい溶融Ｌｉ２ＣＯ３は、空気中の入る気相のＣＯ２の溶融電解質への連続的な電解消費を開始するために活性化される必要性を呈した。一例では、高純度アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）るつぼ内の高温空気に開放された溶融炭酸リチウムは、溶融電解質中に金属（１２．５％鋳鉄）を含むか否かにかかわらず、電解中のＣＯ２吸収に対して不活性である。具体的には、新しい電解質は、ＮｉＣｒＣアノードとムンツ（Muntz）真鍮カソードとの間で７５０°、０．２Ａ／ｃｍ２で４時間電解した後、式２から予想されるように、カソード上に良好な炭素析出を示したが、電解の前後で測定されたセルの総質量は、十分なＣＯ２吸収で予想されるように増加するのではなく、むしろ減少した。ＣＯ２の変化は、式１に示すように、酸素吸収がないことによるものであった、又は炭酸塩電解質当たりのＣＯ２の再生によるものであった。
【0203】
[221] 同じ電解質を再使用しながら（これは、平衡活性化の第１の段階にあると考えられ得る）、セルで４時間の電解を繰り返すと、ＣＯ２がわずかに吸収された（ＤＣＯ２により測定したところ、３％上昇した）。この３％は、電解中に炭酸塩を再生する、不完全な電解質のＣＯ２連続活性化の開始を示した。しかしながら、純粋なＬｉ２ＣＯ３電解質は、電極浸漬及び電解前に電解質を７５０℃で２４時間（平衡化時間）加熱すると、実質的に活性化された。この活性化ステップによって、ＣＯ２の変化は約８１％に増加した。同様に、Ｌｉ２ＣＯ３と十分なＬｉ２Ｏ（５ｗｔ％）をアルミナではなくステンレス鋼３０４るつぼにおいて、電解時間後の平衡化を待つことなく混合すると、新しい溶融電解質中のＣＯ２の変化は約９９％に増加し、略完全にＣＯ２が吸収されたことを示す。純粋なＬｉ２ＣＯ３での時間平衡活性化なしの電解と同様に、１０ｗｔ％のＮａ２ＣＯ３と混合した新しいＬｉ２ＣＯ３、又は３ｗｔ％及び１．３ｗｔ％のＣａＯと混合した新しいＬｉ２ＣＯ３は、４時間の電解中にＣＯ２吸収の質量ベースの証拠を示さなかった。電解質は、ＣＯ２吸収速度及びＣＮＭ生成物の両方に影響を与えるために金属塩、金属、他の添加物によって改質され得る
【0204】
[222] ＣＯ２の電解質活性化による吸収の他の２つの例をここで述べる。電解質の再使用により、電解質平衡化の時間が長くなり得、推定されるように、ＣＯ２吸収における観測される増加がもたらされ、具体的には、１ｗｔ％のＬｉ２Ｏを含む７５０℃のＬｉ２ＣＯ３での電解後、電解質の再使用によりＣＯ２の変化は３８％から９１％に増加した。第２に、セルの上部に対する、またＣＯ２の内向流に近接する電解質の上面は、観測されたＣＯ２の測定された変化に直接関係する。気相が低位の電解質（セル上部より下方）に浸された電解電極と相互作用した場合、非常に低い値のＣＯ２の変化が観測され、溶融電解質媒体の上面のすぐ上方にＣＯ２が枯渇した「デッドゾーン」があることを示唆している。いかなる理論にも縛られるものではないが、このデッドゾーンは、電解中に気相ＣＯ２にアクセスすることなく電解中に離れるガスの流れ（表面から上昇）に関連し得る。あるケースでは、この枯渇は、電解質の分解が式２の電解に起因するものを超え明らかに発生し、非常に大きいことが観察され、ＣＯ２濃度が、いかなる理論にも縛られるものではないが、炭酸塩は式１１にしたがって更に分解され得るほど電解質媒体の表面の上方で非常に低くなった。この更なる炭酸塩の分解は、電解質がＣＮＭ生成物を生成するためにＣＯ２を使用するのではなく、更なる質量損失及びＣＯ２の流出につながり得る。るつぼ中の電解質が低く置かれた電解の場合、ＣＯ２の変化は－３９％と測定された。
【0205】
[223]実施例５－入力ガスの流れの変更
[224] 電解質媒体から分離された多孔質断熱材の上に、（例えば、風を導く、更なるファン、ブロワ、風レンズ、風フォーカスを追加する、又は対流を駆動することによって）入力ガスの流れを誘導又は強化することもまた、電解プロセスによる空気中のＣＯ２などの炭素含有入力ガスの消費に影響を与え得る。したがって、関連する例として、ステンレス鋼３０４るつぼ中で２４時間平衡化された１ｗｔ％のＬｉ２Ｏを含む７５０℃のＬｉ２ＣＯ３を含んだ電解質媒体を用いて図５Ｃのような構成を使用した。その後、電解プロセスが、０ｍ／ｓ、１．５ｍ／ｓ、又は２．５ｍ／ｓのいずれかの空気速度で行われ、ＣＯ２の変化はそれぞれ３８％、８９％、及び１００％であった。より大きな風速の場合では、実質的に完全なＣＯ２の吸収を示した。
[224] 電解質媒体から分離された多孔質断熱材の上に、（例えば、風を導く、更なるファン、ブロワ、風レンズ、風フォーカスを追加する、又は対流を駆動することによって）入力ガスの流れを誘導又は強化することもまた、電解プロセスによる空気中のＣＯ２などの炭素含有入力ガスの消費に影響を与え得る。したがって、関連する例として、ステンレス鋼３０４るつぼ中で２４時間平衡化された１ｗｔ％のＬｉ２Ｏを含む７５０℃のＬｉ２ＣＯ３を含んだ電解質媒体を用いて図５Ｃのような構成を使用した。その後、電解プロセスが、０ｍ／ｓ、１．５ｍ／ｓ、又は２．５ｍ／ｓのいずれかの空気速度で行われ、ＣＯ２の変化はそれぞれ３８％、８９％、及び１００％であった。より大きな風速の場合では、実質的に完全なＣＯ２の吸収を示した。
【0206】
[225] 別の実施例において、（ｉ）空気の吹き込み、（ｉｉ）金属るつぼ、及び（ｉｉｉ）低レベルの添加Ｌｉ２Ｏ（３ １／３ｗｔ％）を組み合わせて存在させたが、電解質には時間平衡化したものではなく新しいものを使用した結果では、ＣＯ２の吸収量は依然として約８％と比較的低い結果であったことに留意されたい。
【0207】
[226]実施例６－電流密度の変更
[227] 電解の電流密度であるＪ電解もまた、ＣＯ２の変化の大きさに影響を与え得る。Ｊが高いほど、ＣＯ２の流入速度が大きくなる。したがって、先の条件下では、入る空気速度が２．５ｍ／ｓの場合、Ｊ電解が０．０４２Ａ／ｃｍ２ではＣＯ２吸収率は約１００％であったが、同じ空気速度でＪ電解が０．１５Ａ／ｃｍ２ではＣＯ２吸収率は５５％と測定された。
[227] 電解の電流密度であるＪ電解もまた、ＣＯ２の変化の大きさに影響を与え得る。Ｊが高いほど、ＣＯ２の流入速度が大きくなる。したがって、先の条件下では、入る空気速度が２．５ｍ／ｓの場合、Ｊ電解が０．０４２Ａ／ｃｍ２ではＣＯ２吸収率は約１００％であったが、同じ空気速度でＪ電解が０．１５Ａ／ｃｍ２ではＣＯ２吸収率は５５％と測定された。
【0208】
[228]実施例７－断熱材表面積の増加
[229] 断熱材２２の第１の面２２Ｃの表面積を増加させることによって、例えば第１の面２２Ｃの輪郭形成によって、断熱材２２を通るＣＯ２の正味の通過及び媒体２１内へのＣＯ２の吸収率を増加させることができる。断熱材２２の実質的に平坦な第２の面２２Ｄを維持することは、プレナムＣから外部への熱流を最小限に抑えるという付加的な利点を有し得る。第１の面２２Ｃの表面積を増加させることは、限定されるものではないが、巨視的（幾何学的）、微視的（表面粗面化）、及び第１の面２２Ｃへの分子集合体の結合などのナノスコピック技法／方法などの、多種多様な公知の輪郭形成技法によって実現され得る。例えば、断熱材２２の第１の面２２Ｃの活性表面積は、「ルースフィル」、吹き込まれたファイバガラス、ホウ酸塩でコーティングされたセルロース又はセラミック断熱材の層を追加することによって増加され得る。この層は、第１の面２２Ｃ上におおまかに分配され、その後、第１の面２２Ｃの表面積を最大にするために、平坦又は形状成形されたスクリーンによって閉じ込められ得る。
[229] 断熱材２２の第１の面２２Ｃの表面積を増加させることによって、例えば第１の面２２Ｃの輪郭形成によって、断熱材２２を通るＣＯ２の正味の通過及び媒体２１内へのＣＯ２の吸収率を増加させることができる。断熱材２２の実質的に平坦な第２の面２２Ｄを維持することは、プレナムＣから外部への熱流を最小限に抑えるという付加的な利点を有し得る。第１の面２２Ｃの表面積を増加させることは、限定されるものではないが、巨視的（幾何学的）、微視的（表面粗面化）、及び第１の面２２Ｃへの分子集合体の結合などのナノスコピック技法／方法などの、多種多様な公知の輪郭形成技法によって実現され得る。例えば、断熱材２２の第１の面２２Ｃの活性表面積は、「ルースフィル」、吹き込まれたファイバガラス、ホウ酸塩でコーティングされたセルロース又はセラミック断熱材の層を追加することによって増加され得る。この層は、第１の面２２Ｃ上におおまかに分配され、その後、第１の面２２Ｃの表面積を最大にするために、平坦又は形状成形されたスクリーンによって閉じ込められ得る。
【0209】
[230] 第１の面２２Ｃを輪郭形成する別の例は、巨視的な「ディンプル」表面強化である。図１１に示すように、第１の面２２Ｃは、複数のディンプル間流路５０２を画定する複数のディンプル５００を形成する様々な方法によって輪郭形成され得る。図１１に示すディンプル５００は凸状であり、第２の面２２Ｄから離れて延びることを意味し、また凹状であって、第２の面２２Ｃに向かって延びる、又はこれらの組み合わせであってもよい。複数のディンプル間流路５０２は一緒に、入力混合ガスが流れ得る入り組んだディンプル間流路５０６を画定する。複数のディンプル５０２はまた、透過性断熱材に接触してディンプル間流路５０２内を流れるのとは代替的又は追加的に、入力混合ガスが凸状若しくは凹状のディンプル上を流れることができるディンプル上流路５０８を画定する。
【0210】
[231] ２次元の第１の面２２Ｃの表面積はまた、巨視的方法、微視的方法、又はナノスコピックな方法で増強され得る。微視的表面積強化のための方法の非限定的な例としては、機械的、物理的、光学的、電気的、電気化学的、又は熱的方法によって第１の面２２Ｃを粗面化することが挙げられる。表面積の微視的増加及びナノスコピックな増加はまた、第１の面２２Ｃ上への化学蒸着、化学反応、化学的又は電気化学的エッチングなどの第１の面２２Ｃの化学処理によって実現され得る。
【0211】
[232] いかなる特定の理論にも縛られるものではないが、巨視的方法、微視的方法、又はこれらの組み合わせによって第１の面２２Ｃの表面積を増加させることにより、ＣＯ２が断熱材２２に入るための化学的親和性、物理的親和性、又はこれらの両方を提供することによって、第１の面２２Ｃから第２の面２２Ｄへ、そして媒体２１内へのＣＯ２の正味の選択的通過を増加させ得る。そして、断熱材２２を通るＣＯ２の正味の通過が増加したことにより、ＣＯ２が媒体２１に吸収される量及び／又は速度が増加し得る。
【0212】
[233]実施例８－断熱材とハウジングとの間における流路の変更
[234] 図１２Ａは、（図５Ｃに示す）装置１０Ｃと同じ特徴の多くを有する装置１０Ｄを示しており、装置Ｄは、ハウジング２４の内面２４Ｂと断熱材２４の第１の面２２Ｃとの間に画定された流路２６Ｃの延長された／より長い経路長を画定する。ハウジング２４は、本明細書で説明される１つ以上のシステムに装置を統合するのを助けるために、様々な異なる形状を取り得る外面２４Ａを有する。流路２６Ｃは入力開口部２６Ａにおいて開始し、出力開口部２６Ｂにおいて終わる。図１２Ａに示すように、内面２４Ｂは、外面２４Ａから離れ、且つ第１の面２２Ｃに向かって延びる１つ以上の山２４Ｃを画定し得る。内面２４Ｂはまた、第１の面２２Ｃから離れ、且つ外面２４Ａに向かって延びる１つ以上の谷２４Ｄを画定し得る。
[234] 図１２Ａは、（図５Ｃに示す）装置１０Ｃと同じ特徴の多くを有する装置１０Ｄを示しており、装置Ｄは、ハウジング２４の内面２４Ｂと断熱材２４の第１の面２２Ｃとの間に画定された流路２６Ｃの延長された／より長い経路長を画定する。ハウジング２４は、本明細書で説明される１つ以上のシステムに装置を統合するのを助けるために、様々な異なる形状を取り得る外面２４Ａを有する。流路２６Ｃは入力開口部２６Ａにおいて開始し、出力開口部２６Ｂにおいて終わる。図１２Ａに示すように、内面２４Ｂは、外面２４Ａから離れ、且つ第１の面２２Ｃに向かって延びる１つ以上の山２４Ｃを画定し得る。内面２４Ｂはまた、第１の面２２Ｃから離れ、且つ外面２４Ａに向かって延びる１つ以上の谷２４Ｄを画定し得る。
【0213】
[235] 追加的又は代替的に、断熱材２２の第１の面２２Ｃは、内面２４Ｂに向かって延び、且つ第２の面２２Ｄから離れる１つ以上の山２２Ｅを画定し得る。第１の面２２Ｃはまた、内面２４Ｂから離れ、且つ第２の面２２Ｄに向かって延びる１つ以上の谷２２Ｆを画定し得る。
【0214】
[236] 流路２６Ｃ内でハウジング２４の内面２４Ｂ、断熱材２２の第１の面２２Ｃ、又はこれらの両方によって画定される山及び／又は谷の存在は、入力混合ガスが第１の面２２Ｃに沿って流れる距離を増やすことによって、断熱材２２を通って媒体２１内へのＣＯ２の正味の選択的な通過を強化し得る。流路２６Ｃが回り道であることにより、流路２６Ｃ内の入力混合ガスの流れは、この流れが入力開口部２６Ａ（ここでは、入力混合ガスが、供給源における入力混合ガスと実質的に同じ構成ガスを有し得る）から断熱材２２の第１の面２２Ｃ上を通過して出力開口部２６Ｂ（ここでは、流路２６Ｃ内のガスが、ＣＯ２などの炭素含有ガスが枯渇し、任意選択で、高温のＯ２などのセル１２内で生成されたオフガスで補充される）により出るように移動する際に１回以上方向転換され得る。回り道の流路２６Ｃによって与えられる方向の変化は、入力混合ガス内の乱流を誘発し得る、及び／又は流路長を延長し得る。第１の面２２Ｃ及び内面２４Ｂが実質的に平坦又は平滑である場合と比較して、乱流及び延長された流路長のそれぞれが、入力混合ガスと断熱材２２の第１の面２２Ｃとの相互作用を強化することができ、また炭素含有ガスが流路２６Ａを出てプレナムＣに入り、最終的に媒体２１に入るための正味の選択的通過を強化することができる。本明細書では、この相互作用を最大化する様々な流路又は経路が企図され、図１２Ａに示す流路２６Ｃは限定するものではない。当業者には明らかなように、透過性断熱材を横切るガス入力流路の経路長は、様々な機械的及び幾何学的構成で増加すなわち延長され得る。更なる実施形態では、入力混合ガスは、より高温媒体へのＣＯ２の内向流を促進するために、周囲圧力より高い圧力で第１の面２２Ｃを横切って流れるように、圧縮機によって圧縮され得る。
【0215】
[237] 図１２Ａは、電解プロセスのＯ２オフガス生成物が、断熱材２２の第２の面２２Ｄから第１の面２２Ｃを通過して、出力開口部２６Ｂに向かうＣＯ２枯渇入力ガスと混合する排気流（図１２Ａの矢印Ｘ参照）を形成する様子を示している。媒体２１の表面２１Ａの上方では、アノード１６に近接した領域でＯ２電解オフガス生成物の発生が起こり、このオフガス生成物の局所的な回収が促進され得る。Ｏ２電解オフガス生成物を回収し、これを入力混合ガスから分離するための様々な手法が当業者によって想定され得、限定するものではないが、オフガス生成物を回収し、分離するための１つの手法を図１２Ｂに示す。
【0216】
[238] 図１２Ｂは、Ｏ２オフガス生成物の排気流が排気導管３０内に回収され、排気開口部２６Ｃによって装置１０Ｄから出るＣＯ２枯渇入力ガスから分離される様子を示している。排気導管３０は、プレナムＣとプレナムＤとの間を流体連通させる。或いは、排気導管３０は、プレナムＣと酸素オフガス生成物の更なる使用を助けるシステムとの間を流体連通させるために、輸送及び／又は貯留システム（図示せず）に結合され得る。排気導管Ｘは、排気流Ｘ内の高温のオフガス生成物を含むプレナムＣ内の化学的環境及び温度環境に耐える様々な材料で作られ得る。本開示のいくつかの実施形態では、排気導管３０は、排気導管３０内の酸素オフガス生成物から熱エネルギーの一部、大部分、実質的に全部、又は全部を取り出し得る任意選択の熱交換器３２を通して、高温の酸素オフガス生成物の排気流Ｘを導くことができる。熱交換器３２は、回収された熱エネルギーをプレナムＢ、プレナムＣ、又はこれらの両方に伝達し得る。高温のＯ２オフガス生成物の回収及び分離の利点は、（ｉ）熱交換器３２を介して熱の一部又は全部を装置に戻すことができること、並びに（ｉｉ）高純度のＯ２生成物を様々な有用な工業プロセス及び／又は酸素燃料プロセスに導くことができることである。排気導管３０及び任意選択の熱交換器３２の使用は、装置１０Ｄでの使用に限定されないことを当業者には理解されよう。高温の排気流を回収及び分離することは、本明細書で説明される様々な装置に採用され得、これらの装置は、本明細書で説明される様々なシステム及び方法に使用され得る。
【0217】
[239] 本開示のいくつかの実施形態では、断熱材２２は、入力混合ガスの他の構成ガスより大きな流量の炭素含有ガスを優先的又は選択的に可能にするために変更されてもよい。例えば、透過性断熱材の分子構造が化学的に変更されて、断熱材２２がそのように変更されていないときと比較して、他の非炭素含有構成ガス又はこれらの組み合わせの通過の容易さと比較して、炭素含有ガスがより容易に断熱材２２を通過することを選択的に可能にするようにしてもよい。例えば、断熱材２２が変更されて、ある非炭素含有ガスが断熱材に吸収又は吸着され得るように、したがって、これらの非炭素含有ガスが、媒体２１に吸収されるためにプレナムＣに入らないようにされてもよい。本開示のいくつかの実施形態では、断熱材は、入力混合ガスの構成成分であるどのガスが他の構成ガスより容易に断熱材を通過し得るかを選択する分子ふるいを組み込むように変更されてもよい。
【0218】
[240] いかなる特定の理論にも縛られるものではないが、上記の実施例は、入力混合ガスからＣＯ２を選択的に回収すること、及び回収したものの内の炭素をＣＮＭ生成物の生成のために使用することを実証している。電解前のセル質量と電解後のセル質量との測定を含み、最初から最後まで実験を観測した。実験と計算を比較した。結果を検証した。実験では、入力混合ガスをすべて加熱する必要なく、セルが速度にロバストにアクセスできることが示された。高いＣＯ２親和性の高温媒体を有する多孔質断熱材により、ＣＯ２の正味の選択的通過／拡散を可能にし、これは入力混合ガスからのＣＯ２の選択的回収が起こった少なくとも１つのメカニズムである。表面吸着及び孔径の両方が、多孔質断熱材を横切るＣＯ２／Ｎ２混合物のＣＯ２拡散に影響を与えた。断熱材の多孔質構造は、回収されたＣＯ２ガスと電解質媒体との相互作用を促進した。ＣＯ２に対する溶融電解質の高い親和性により、電解質媒体の上方の気相から電解質媒体内への正味の選択的移動が行われた。本明細書で説明された実験及び実施例は、ＣＯ２がセル内で吸収される程度に異なる構成が影響し得ることを実証している。実験により、ＣＯ２が枯渇するような構成及び動作条件、並びにセルの所定の動作条件に対して空気から十分なＣＯ２が供給されるような構成及び動作条件が実証された。
【0219】
[241] 本明細書において先に提示された式によって支持されるように、ＣＯ２は、電解質媒体の溶融塩中の酸化物との反応を通じて、電解質媒体との発熱反応によって入力混合ガスから急速に吸収され、自然に濃縮され得る。ＣＯ２と電解質媒体との反応は、式１で表されるように、炭酸塩電解質媒体を連続的に再生し得る。実験結果は、（セクション２で説明した）式にしたがって、予想される質量の増加又は損失と一致している。全体的な正味の式（式３）によって表されるように、カソード上にＣＮＭ生成物の形態で蓄積された炭素に起因して、セルの質量増加が起こることが観測される。電解で生成された高温のＯ２も使用され得る。溶融炭酸塩電解におけるカソード関連ＣＮＭ生成物へのＣＯ２変換の程度を高め得るシステムの特徴としては、限定されるものではないが、空気又は風速の増加、より低い電流密度の使用、多孔質断熱材の変更、断熱材と電解質媒体の上面との間の間隔の調整、平衡時間の増加による電解質の活性化、電解質の再使用、酸化物濃度の増加、電解質媒体の上面を断熱材の内面に近づける配置、金属電解セルの使用、又はこれらの特徴の組み合わせが含まれる。
【図1A】
【図1B】
【図1C】
【図1D】
【図2A】
【図2B】
【図3A】
【図3B】
【図4A】
【図4B】
【図5A】
【図5B】
【図5C】
【図6A】
【図6B】
【図7A】
【図】
【図8A】
【図8B】
【図8C】
【図8D】
【図8E】
【図8F】
【図9】
【図10A】
【図10B】
【図10C】
【図11】
【図12A】
【図12B】
【手続補正書】
【提出日】2023-12-12
【手続補正1】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項1】
入力混合ガスから炭素含有ガスを選択的に移動するためのシステムであって、前記システムが、（ａ）第１の温度において前記入力混合ガスからの前記炭素含有ガスの正味の通過を可能にする断熱材と、
（ｂ）プレナムと、
（ｃ）前記プレナム内に配置されたアノード及びカソードと、
（ｄ）前記プレナム内の前記アノードと前記カソードとの間に収容された、前記第１の温度より高い第２の温度の溶融電解質媒体と、を備え、
前記溶融電解質媒体が、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガス内の炭素に対する第１の親和性を有し、前記溶融電解質媒体がカーボンシンクとして機能し、前記溶融電解質媒体が第１の表面積を有する表面を画定し、前記上面が前記入力混合ガスの供給源と流体連通し、前記断熱材が、前記炭素含有ガスの前記溶融電解質媒体の前記表面への前記正味の通過を助け、前記システムが、異なる化学物質を生成するために前記炭素含有ガスを選択的に加熱し、電解で分解するように構成され、前記断熱材が、前記入力混合ガスの前記供給源と前記プレナムとの間に配置される、システム。
【請求項2】
炭素に対する前記第１の親和性が、前記溶融電解質媒体が、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスと化学的に反応すること、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスと電気化学的に反応すること、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスを吸収すること、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスと結合すること、又はこれらの任意の組み合わせを含む、請求項１に記載のシステム。
【請求項3】
炭素に対する前記第１の親和性が、前記溶融電解質媒体が、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスを用いて異なる化学物質を生成することを含む、請求項１に記載のシステム。
【請求項4】
炭素に対する前記第１の親和性が、前記溶融電解質媒体が、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスを用いて異なる化学物質を生成することを含む、請求項２に記載のシステム。
【請求項5】
前記炭素含有ガスが二酸化炭素（ＣＯ２）である、請求項１に記載のシステム。
【請求項6】
前記入力混合ガスが、空気、人為的ＣＯ２含有ガス、産業排ガス流、隔離されたＣＯ２の貯留層からのガス、工業プラントからの排出ガス、化学反応器からの排出ガス、発電プラントからの排出ガス、蒸気発生設備からの排出ガス、熱分解反応器からの排出ガス、化石燃料の燃焼によるＣＯ２含有ガス生成物、化石燃料の変換によるＣＯ２含有ガス生成物、加熱によるＣＯ２含有ガス生成物、輸送によるＣＯ２含有ガス生成物、ポリマーの製造によるＣＯ２含有ガス生成物、プラスチックの製造によるＣＯ２含有ガス生成物、又はこれらの組み合わせである、請求項１に記載のシステム。
【請求項7】
前記断熱材が透過性である、請求項１に記載のシステム。
【請求項8】
前記断熱材が多孔質である、請求項１に記載のシステム。
【請求項9】
前記断熱材が多孔質である、請求項７に記載のシステム。
【請求項10】
前記断熱材が、ファイバガラス、セルロース、綿、織物、ミネラルウール、セメント、炭酸塩、カルシウムアルミネート、カルシウムシリケート、アルミニウムシリケート、これらの化学的誘導体、又はこれらの任意の組み合わせを含む、請求項１に記載のシステム。
【請求項11】
前記溶融電解質媒体が、前記入力混合ガスの他のガス構成成分に対する第２の親和性を有する、請求項１に記載のシステム。
【請求項12】
前記第１の親和性が前記第２の親和性より大きい、請求項１１に記載のシステム。
【請求項13】
前記第１の温度が、約－９０℃～約７５℃である、請求項１に記載のシステム。
【請求項14】
前記第１の温度が、約５０℃～約４００℃である、請求項１に記載のシステム。
【請求項15】
前記第２の温度が、約４００℃～約８５０℃である、請求項１に記載のシステム。
【請求項16】
前記炭素含有ガスがＣＯ２を含む、請求項１に記載のシステム。
【請求項17】
炭素に対する前記第１の親和性が、前記溶融電解質媒体が、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスと化学的に反応すること、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスと電気化学的に反応すること、前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスを吸収すること、又は前記断熱材から受け取った前記炭素含有ガスと結合することを含む、請求項１に記載のシステム。
【請求項18】
前記異なる化学物質が元素状炭素である、請求項１６に記載のシステム。
【請求項19】
前記異なる化学物質がナノカーボンである、請求項１６に記載のシステム。
【請求項20】
前記異なる化学物質がグラファイト状ナノカーボンである、請求項１６に記載のシステム。
【請求項21】
前記断熱材が、前記溶融電解質媒体の前記第１の表面積の１～１００倍大きい表面積を画定する、請求項１に記載のシステム。
【請求項22】
前記断熱材が、前記入力混合ガスの前記供給源に隣接する第１の面を備え、前記第１の面が、前記溶融電解質媒体に隣接する反対の第２の面より大きな表面積を有する、請求項１に記載のシステム。
【請求項23】
前記第１の面が複数のディンプルを画定する、請求項２２に記載のシステム。
【請求項24】
前記システムが、前記断熱材と前記入力混合ガスの前記供給源との間に配置されたハウジングを更に備え、前記ハウジング及び前記断熱材が、前記断熱材の第１の面に沿って前記入力混合ガスを通過させるための流路を画定する、請求項１に記載のシステム。
【請求項25】
前記ハウジング、前記断熱材、又はこれらの両方が、前記流路の長さを増やすために１つ以上の山、１つ以上の谷、又はこれらの両方を画定する、請求項２４に記載のシステム。
【請求項26】
オフガス生成物の排気流の供給源と前記システムの外部との間を流体連通させる導管を更に備える、請求項１に記載のシステム。
【請求項27】
前記断熱材の厚さ、密度、又はこれらの両方が、前記断熱材を通る前記炭素含有ガスの正味の通過の速度を上昇させるように変更される、請求項１に記載のシステム。
【国際調査報告】