特表 2024-519242 粒界拡散材料、ネオジム鉄ホウ素磁石およびその製造方法、並びに応用

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-05-10

(54)【発明の名称】粒界拡散材料、ネオジム鉄ホウ素磁石およびその製造方法、並びに応用

(51)【国際特許分類】

   H01F 1/057 20060101AFI20240501BHJP

   H01F 41/02 20060101ALI20240501BHJP

   C22C 38/00 20060101ALI20240501BHJP

   B22F 1/00 20220101ALI20240501BHJP

   B22F 1/05 20220101ALI20240501BHJP

   B22F 3/24 20060101ALI20240501BHJP

   C22C 33/02 20060101ALI20240501BHJP

   B22F 3/00 20210101ALI20240501BHJP

   B22D 11/06 20060101ALN20240501BHJP

   B22F 9/04 20060101ALN20240501BHJP

【ＦＩ】

H01F1/057 170

H01F1/057

H01F1/057 130

H01F41/02 G

C22C38/00 303D

B22F1/00 Y

B22F1/05

B22F3/24 K

C22C33/02 K

B22F3/00 F

C22C33/02 J

B22D11/06 360Z

B22F9/04 C

B22F9/04 D

B22F9/04 E

【審査請求】有

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2023544212

(86)(22)【出願日】2022-01-17

(85)【翻訳文提出日】2023-09-14

(86)【国際出願番号】 CN2022072257

(87)【国際公開番号】W WO2023024426

(87)【国際公開日】2023-03-02

(31)【優先権主張番号】202111000316.7

(32)【優先日】2021-08-27

(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】521397223

【氏名又は名称】福建省金龍稀土股分有限公司

(74)【代理人】

【識別番号】100199819

【弁理士】

【氏名又は名称】大行 尚哉

(74)【代理人】

【識別番号】100087859

【弁理士】

【氏名又は名称】渡辺 秀治

(72)【発明者】

【氏名】龍厳清

(72)【発明者】

【氏名】蘭秋連

(72)【発明者】

【氏名】李可

(72)【発明者】

【氏名】黄佳瑩

(72)【発明者】

【氏名】リ シャ

【テーマコード（参考）】

4E004

4K017

4K018

5E040

5E062

【Ｆターム（参考）】

4E004DB08

4E004SD01

4E004TA03

4K017AA02

4K017BA06

4K017BB12

4K017BB13

4K017CA07

4K017DA04

4K017EA03

4K017EA09

4K018AA27

4K018BA18

4K018BB04

4K018CA04

4K018CA11

4K018FA11

4K018KA45

5E040AA04

5E040AA19

5E040BD01

5E040CA01

5E040HB03

5E040HB06

5E040HB11

5E040HB17

5E040NN01

5E040NN06

5E040NN17

5E040NN18

5E062CD04

5E062CE04

5E062CF01

5E062CG01

5E062CG02

5E062CG07

(57)【要約】

【課題】本発明は、粒界拡散材料、ネオジム鉄ホウ素磁石およびその製造方法並びに応用を開示する。
【解決手段】当該ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界拡散材料は、拡散基質と、粒界拡散処理時に添加される拡散対象原料である拡散源とを含み、前記拡散基質は、下記の成分を含み、ＬＲ：２９～３０ｗｔ．％、前記ＬＲは、軽希土類元素であり、Ｃｕ：０．１５～０．５ｗｔ．％、Ｂ：０．９９～１．０５ｗｔ．％、Ｆｅ：６７～７０ｗｔ．％、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、ＣｕとＴｂとを含み、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する前記ネオジム鉄ホウ素磁石中のＣｕの質量の百分率は、０．５ｗｔ．％より大きい。本発明におけるネオジム鉄ホウ素磁石の粒界拡散材料で製造されたネオジム鉄ホウ素磁石は、同じ含有量の重希土類を添加する前提の下で、保磁力をより顕著に向上させ、残留磁束密度をほぼ一定に維持することができる。
【選択図】図２

【特許請求の範囲】

【請求項1】

ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界拡散材料であって、拡散基質と、粒界拡散処理時に添加される拡散対象原料である拡散源とを含み、
前記拡散基質は、下記の成分を含み、
ＬＲ：２９～３０ｗｔ．％、前記ＬＲは、軽希土類元素であり、
Ｃｕ：０．１５～０．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９～１．０５ｗｔ．％、
Ｆｅ：６７～７０ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、
前記拡散源は、ＣｕとＴｂとを含み、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する前記ネオジム鉄ホウ素磁石中のＣｕの質量の百分率は、０．５ｗｔ．％より大きい、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石の粒界拡散材料。

【請求項2】

前記拡散基質は、焼結体であり、
および／または、前記拡散基質において、前記ＬＲの含有量は、２９．４～３０ｗｔ．％で、例えば、２９．４２ｗｔ．％、２９．５ｗｔ．％、２９．６ｗｔ．％、２９．６８ｗｔ．％、２９．７ｗｔ．％または２９．７３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
および／または、前記ＬＲは、Ｎｄ、ＰｒおよびＰｒＮｄ合金のうちの１つまたは複数を含み、例えば、Ｎｄ、「ＮｄおよびＰｒ」またはＰｒＮｄ合金であり、
前記ＬＲがＮｄである場合、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは、２９．４～２９．８ｗｔ．％で、例えば、２９．４２ｗｔ．％、２９．５ｗｔ．％、２９．６ｗｔ．％、２９．６８ｗｔ．％、２９．７ｗｔ．％または２９．７３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
前記ＬＲがＮｄおよびＰｒである場合、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは、２１～２３ｗｔ．％で、例えば、２２．２８ｗｔ．％であり、前記Ｐｒの含有量は、好ましくは、６～８ｗｔ．％で、例えば、７．４３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
前記ＬＲが、ＰｒＮｄ合金である場合、前記ＰｒＮｄ合金の含有量は、好ましくは、２９～３０ｗｔ．％で、例えば、２９．７ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、前記ＰｒＮｄ合金において、ＮｄおよびＰｒの質量比は、例えば、３：１であり、
および／または、前記拡散基質において、前記Ｃｕの含有量は、０．１５～０．３５ｗｔ．％で、例えば、０．１６ｗｔ．％、０．２４ｗｔ．％、０．２５ｗｔ．％または０．３４ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
および／または、前記拡散基質において、前記Ｂの含有量は、０．９９～１．０３ｗｔ．％で、例えば、０．９９ｗｔ．％、１ｗｔ．％または１．０１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
および／または、前記拡散基質において、前記Ｆｅの含有量は、６７～６９ｗｔ．％で、例えば、６６．８７ｗｔ．％、６７．１２ｗｔ．％、６７．５７ｗｔ．％、６７．６ｗｔ．％、６７．６９ｗｔ．％、６７．７６ｗｔ．％、６７．９ｗｔ．％、６７．９１ｗｔ．％または６８．０３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める割合であり、
および／または、前記拡散源において、前記Ｔｂの含有量は、０．１～１．５ｗｔ．％で、例えば、０．６５ｗｔ．％、０．６６ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、０．８１ｗｔ．％、０．８５ｗｔ．％、０．８６ｗｔ．％、０．８８ｗｔ．％または１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対するＴｂの含有量の割合であり、
および／または、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する前記ネオジム鉄ホウ素磁石中の前記Ｃｕの質量の百分率は、０．５１～０．６５ｗｔ．％で、例えば、０．５１ｗｔ．％、０．５２ｗｔ．％、０．５５ｗｔ．％、０．６１ｗｔ．％、０．６２ｗｔ．％、０．６３ｗｔ．％または０．６５ｗｔ．％であり；
および／または、前記拡散基質にはさらに、Ａｌ、Ｃｏ、ＴｉおよびＴｂのうちの１つまたは複数が含まれ、
前記拡散基質がＡｌを含む場合、前記Ａｌの含有量は、例えば、０．２～０．４ｗｔ．％または０．１ｗｔ．％以下であり、具体的には、例えば、０．０６ｗｔ．％、０．０７ｗｔ．％または０．３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
前記拡散基質がＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、例えば、０．５～１．５ｗｔ．％で、具体的には、例えば、１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
または、前記拡散基質がＣｏを含まなく、
前記拡散基質がＴｉを含む場合、前記Ｔｉの含有量は、好ましくは、０．１～０．２ｗｔ．％で、例えば、０．１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
前記拡散基質がＴｂを含む場合、前記Ｔｂの含有量は、好ましくは、１ｗｔ．％以下で、例えば、０．８ｗｔ．％である、
ことを特徴とする請求項１に記載のネオジム鉄ホウ素磁石の粒界拡散材料。

【請求項3】

前記拡散基質の製造方法は、前記拡散基質の原料組成物に対して順に溶解製錬、粉砕、成形および焼結の処理を行う工程を含み、
ここで、前記溶解製錬の温度は、好ましくは、１４００～１５５０℃で、例えば、１４８０℃、１５００℃または１５２０℃であり、
ここで、前記溶解製錬の後に得られた合金シートの厚さは、０．２５～０．５ｍｍで、例えば、０．３ｍｍであり、
ここで、前記粉砕は、好ましくは、水素破砕とジェットミル粉砕の順に行われ、前記粉砕の後に得られた粉体の粒径は、例えば、３～５μｍであり、
ここで、前記成形は、例えば、磁場成形であり、前記磁場成形の磁場強度は、例えば、１．６Ｔ以上であり、
ここで、前記焼結の温度は、例えば、１０００～１１００℃であり、
ここで、前記焼結の時間は、例えば、４～６ｈである、
ことを特徴とする請求項２に記載のネオジム鉄ホウ素磁石の粒界拡散材料。

【請求項4】

前記拡散基質は、２９．６ｗｔ．％のＮｄ、０．２４ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．６９ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．８８ｗｔ．％のＴｂおよび０．３８ｗｔ．％のＣｕであり、
または、前記拡散基質は、２９．６８ｗｔ．％のＮｄ、０．１６ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．６ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．８６ｗｔ．％のＴｂおよび０．４９ｗｔ．％のＣｕであり、
または、前記拡散基質は、２９．７３ｗｔ．％のＮｄ、０．３４ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０７ｗｔ．％のＡｌおよび６７．５７ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．８５ｗｔ．％のＴｂおよび０．２９ｗｔ．％のＣｕであり、
または、前記拡散基質は、２９．７ｗｔ．％のＮｄ、０．５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．７６ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．８１ｗｔ．％のＴｂおよび０．０２ｗｔ．％のＣｕであり、
または、前記拡散基質は、２９．６ｗｔ．％のＮｄ、０．２５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６８．０３ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．６５ｗｔ．％のＴｂおよび０．２６ｗｔ．％のＣｕであり、
または、前記拡散基質は、２９．５ｗｔ．％のＮｄ、０．８ｗｔ．％のＴｂ、０．２５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．１２ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．８５ｗｔ．％のＴｂおよび０．２７ｗｔ．％のＣｕであり、
または、前記拡散基質は、２９．４２ｗｔ．％のＮｄ、０．２５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１．０１ｗｔ．％のＢ、０．３ｗｔ．％のＡｌおよび６６．８７ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．７ｗｔ．％のＴｂおよび０．３ｗｔ．％のＣｕであり、
または、前記拡散基質は、２２．２８ｗｔ．％のＮｄ、０．２５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．９１ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．６５ｗｔ．％のＴｂおよび０．２８ｗｔ．％のＣｕであり、
または、前記拡散基質は、２９．７ｗｔ．％のＰｒＮｄ、０．２５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．９ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．６６ｗｔ．％のＴｂおよび０．２８ｗｔ．％のＣｕである、
ことを特徴とする請求項３に記載のネオジム鉄ホウ素磁石の粒界拡散材料、。

【請求項5】

ネオジム鉄ホウ素磁石の製造方法であって、請求項１～４のいずれか１項に記載の拡散基質を、請求項１～４のいずれか１項に記載の拡散源で粒界拡散処理を行う工程を含み、
ここで、前記粒界拡散処理において、熱処理の温度は、好ましくは、８５０～９５０℃であり、より好ましくは、９１０～９３０℃であり、例えば、９２０℃であり、
ここで、前記粒界拡散処理において、熱処理の時間は、好ましくは、１０～４０ｈであり、例えば、３０ｈであり、
ここで、前記拡散源の形成方式は、好ましくは、マグネトロンスパッタリングである、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石の製造方法。

【請求項6】

請求項５に記載のネオジム鉄ホウ素磁石の製造方法によって製造された、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石。

【請求項7】

ネオジム鉄ホウ素磁石であって、下記の成分を含み、
ＬＲ：２９～３０．０ｗｔ．％、前記ＬＲは、軽希土類元素であり、
Ｃｕ＞０．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９～１．０５ｗｔ．％、
Ｆｅ：６７．０～７０．０ｗｔ．％、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石はさらに、Ｔｂを含み、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１～２．６μｍであるＣｕリッチ相を含む、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石。

【請求項8】

前記Ｃｕリッチ相のすべての元素の総質量に対する前記Ｃｕリッチ相の前記Ｃｕの質量の百分率は、１５ｗｔ．％以上であり、
および／または、前記Ｃｕリッチ相の幅は、１～２μｍで、例えば、１．２μｍ、１．５μｍ、１．６μｍ、１．７μｍまたは１．８μｍであり、
および／または、前記ＬＲの含有量は、２９～２９．５ｗｔ．％で、例えば、２９．０５ｗｔ．％、２９．１２ｗｔ．％、２９．２０ｗｔ．％、２９．２１ｗｔ．％、２９．２７ｗｔ．％、２９．３０ｗｔ．％、２９．３３ｗｔ．％、２９．３４ｗｔ．％または２９．３５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
および／または、前記ＬＲは、Ｎｄ、ＰｒおよびＰｒＮｄ合金のうちの１つまたは複数を含み、例えば、Ｎｄ、「ＮｄおよびＰｒ」またはＰｒＮｄ合金であり、
前記ＬＲがＮｄである場合、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは、２９～２９．５ｗｔ．％で、例えば、２９．０５ｗｔ．％、２９．１２ｗｔ．％、２９．２０ｗｔ．％、２９．２１ｗｔ．％、２９．２７ｗｔ．％、２９．３０ｗｔ．％または２９．３４ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
前記ＬＲがＮｄおよびＰｒである場合、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは、２１～２３ｗｔ．％で、例えば、２２ｗｔ．％であり、前記Ｐｒの含有量は、好ましくは、６～８ｗｔ．％で、例えば、７．３５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
前記ＬＲが、ＰｒＮｄ合金である場合、前記ＰｒＮｄ合金の含有量は、好ましくは、２９～３０ｗｔ．％で、例えば、２９．３３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
および／または、前記Ｃｕの含有量は、０．５１～０．６５ｗｔ．％で、例えば、０．５１ｗｔ．％、０．５２ｗｔ．％、０．５３ｗｔ．％、０．５５ｗｔ．％、０．６１ｗｔ．％、０．６２ｗｔ．％、０．６３ｗｔ．％または０．６５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率を指し、
および／または、前記Ｂの含有量は、０．９９～１．０３ｗｔ．％で、例えば、０．９９ｗｔ．％、１ｗｔ．％または１．０１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
および／または、前記Ｆｅの含有量は、６７．０～６９ｗｔ．％で、例えば、６７．３３ｗｔ．％、６７．８８ｗｔ．％、６７．９４ｗｔ．％、６８．０６ｗｔ．％、６８．０４ｗｔ．％、６８．２６ｗｔ．％、６８．２７ｗｔ．％、６７．４８ｗｔ．％または６８．５２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
および／または、前記Ｔｂの含有量は、０．１～２ｗｔ．％で、例えば、０．６５ｗｔ．％、０．６６ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、０．８１ｗｔ．％、０．８５ｗｔ．％、０．８６ｗｔ．％、０．８８ｗｔ．％または１．６５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
および／または、前記ネオジム鉄ホウ素磁石はさらに、Ａｌ、ＣｏおよびＴｉのうちの１つまたは複数を含み、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石がＡｌを含む場合、前記Ａｌの含有量は、好ましくは、０．２～０．４ｗｔ．％または０．１ｗｔ．％以下で、具体的には、例えば、０．０６ｗｔ．％、０．０７ｗｔ．％または０．３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石がＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％で、例えば、１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、
または、前記ネオジム鉄ホウ素磁石がＣｏを含まなく、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石がＴｉを含む場合、前記Ｔｉの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％で、例えば、０．１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である、
ことを特徴とする請求項７に記載のネオジム鉄ホウ素磁石。

【請求項9】

前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．３４ｗｔ．％のＮｄ、０．８８ｗｔ．％のＴｂ、０．６２ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０７ｗｔ．％のＡｌおよび６７．９４ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．２μｍであるＣｕリッチ相を含み、
または、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．２１ｗｔ．％のＮｄ、０．８６ｗｔ．％のＴｂ、０．６５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０７ｗｔ．％のＡｌおよび６８．０６ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１μｍであるＣｕリッチ相を含み、
または、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．２７ｗｔ．％のＮｄ、０．８５ｗｔ．％のＴｂ、０．６３ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ、０．０７ｗｔ．％のＡｌおよび６８．０４ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．８μｍであるＣｕリッチ相を含み、
または、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．２ｗｔ．％のＮｄ、０．８１ｗｔ．％のＴｂ、０．５２ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６８．２６ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が２．５μｍであるＣｕリッチ相を含み、
または、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．１２ｗｔ．％のＮｄ、０．６５ｗｔ．％のＴｂ、０．５１ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６８．５２ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．５μｍであるＣｕリッチ相を含み、
または、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．３ｗｔ．％のＮｄ、１．６５ｗｔ．％のＴｂ、０．５２ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．３３ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．５μｍであるＣｕリッチ相を含み、
または、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．０５ｗｔ．％のＮｄ、０．７ｗｔ．％のＴｂ、０．５５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＣｏ、１．０１ｗｔ．％のＢ、０．３ｗｔ．％のＡｌおよび６７．２４ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．７μｍであるＣｕリッチ相を含み、
または、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２２ｗｔ．％のＮｄ、７．３５ｗｔ．％のＰｒ、０．６５ｗｔ．％のＴｂ、０．５３ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６８．２７ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．６μｍであるＣｕリッチ相を含み、
または、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．３３ｗｔ．％のＰｒＮｄ、０．６６ｗｔ．％のＴｂ、０．５３ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６８．２７ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．５μｍであるＣｕリッチ相を含む、
ことを特徴とする請求項８に記載のネオジム鉄ホウ素磁石。

【請求項10】

永久磁石モータの製造の材料としての請求項６～９のいずれか１項に記載のネオジム鉄ホウ素磁石の応用。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、粒界拡散材料、ネオジム鉄ホウ素磁石およびその製造方法、並びに応用に関するものである。

【背景技術】

【0002】

焼結Ｎ－Ｆｅ－Ｂ磁石は、優れた磁気エネルギー密度で風力発電、電子通信、新エネルギー車などの分野に広く適用されているが、保磁力が低く、熱安定性が良くないため、高温動作中に熱減磁現象が現れ、高温分野への応用が制限されている。どのようにして磁石の保磁力と熱安定性を高めるかについて、ますます多くの学者の関心を獲得した。

【0003】

「中国希土学報」は、焼結ＮｄＦｅＢ磁石の粒界拡散Ｔｂ_７０Ｃｕ_３０合金の熱安定性およびミクロ構造研究（周頭軍ら，江西省希土類磁気性能材料およびデバイス重点実験室，２０２１．０１．２１）が報告されている。市販の焼結磁石（ＰｒＮｄ）_{２９．２５}Ｄｙ_１．６２Ｆｅ_ｂａｌＢ_０．９８Ｃｏ_０．８３Ｍ_０．５９（質量分率ｗｔ．％、Ｍ＝Ｎｂ，Ａｌ，Ｃｕ，Ｚｒ，Ｇａ）を、特定の粒界拡散源と拡散温度で、保磁力が著しく向上し、残留磁束密度がほとんど変わらない磁石材料を得た。このような拡散方式は、ネオジムリッチ相を著しく増加させ、より連続的且つ明瞭に分布させる。同時に、（Ｎｄ，Ｔｂ）_２Ｆｅ_１４Ｂコアシェル構造を形成して、結晶粒を包み込み、隣接する結晶粒間の脱磁結合作用を増強させ、磁石の保磁力を向上させる。具体的に、保磁力が１７．３７ｋＯｅから２０．０４ｋＯｅに、１５．４％上昇した。同時に、保磁力温度係数と残留磁束密度温度係数はいずれも明らかに低下し、２０～２００℃の温度区間内で、保磁力温度係数の絶対値が０．４５４％／℃から０．４４２％／℃に低下され、残留磁束密度温度係数が０．１２４％／℃から０．１２％／℃に低下した。しかしながら、当該文献の磁石材料は、拡散による保磁力の上昇量が２．６７ｋＯｅに過ぎず、制限的であるという欠点もある。

【0004】

従来のネオジウム鉄ホウ素の製造において、Ｃｕの少量添加は、保磁力を高めるのに大きな作用がある。拡散物の場合、拡散基質内のＣｕの添加量が０．５ｗｔ％を超える場合、粒界拡散は、製品の保磁力の向上作用を大幅に低減させ、同時に、残留磁束密度も低減させる。一般的な配合設計では、拡散基質内のＣｕは、０．５ｗｔ．％より大きく直接設定され、さらにＴｂ拡散によって高Ｃｕ成分という目的を達成して、高性能の５４ＳＨブランド品を製造したが、実際には、Ｃｕの添加量が０．５ｗｔ．％より大きいと、Ｔｂ拡散後の磁気性能が５４ＳＨブランドの要求に達することが困難である。

【0005】

現在、重希土類元素による保磁力への向上作用を十分に利用可能な製造工程が不足している。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

本発明は、主に従来技術に存在する、粒界拡散工程における重希土類元素の添加によって保磁力の向上度が低いという欠陥を解決するために、粒界拡散材料、ネオジム鉄ホウ素磁石およびその製造方法、並びに応用を提供する。本発明におけるネオジム鉄ホウ素磁石の粒界拡散材料で製造されたネオジム鉄ホウ素磁石は、同じ含有量の重希土類元素を添加する前提の下で、保磁力をより顕著に向上させ、残留磁束密度をほぼ一定に維持することができる。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本発明は、主に次のような技術案により上記の技術的課題を解決する。

【0008】

本発明には、拡散基質と、粒界拡散処理時に添加される拡散対象原料である拡散源とを含む、ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界拡散材料が提供され、
前記拡散基質は、下記の成分を含み、
ＬＲ：２９～３０ｗｔ．％、前記ＬＲは、軽希土類元素であり、
Ｃｕ：０．１５～０．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９～１．０５ｗｔ．％、
Ｆｅ：６７～７０ｗｔ．％、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、
前記拡散源は、ＣｕとＴｂとを含み、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する前記ネオジム鉄ホウ素磁石中のＣｕの質量の百分率は、０．５ｗｔ．％より大きい。

【0009】

本発明において、当業者に知られているように、前記拡散基質は、一般的に粒界拡散処理を直接行うことができる磁石材料を意味し、一般的に焼結体であってもよい。

【0010】

本発明において、前記拡散基質において、前記ＬＲの含有量は、好ましくは、２９．４～３０ｗｔ．％であり、例えば、２９．４２ｗｔ．％、２９．５ｗｔ．％、２９．６２ｗｔ．％、２９．６５ｗｔ．％、２９．６ｗｔ．％、２９．６８ｗｔ．％、２９．７ｗｔ．％または２９．７３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0011】

本発明において、前記ＬＲは、本分野の通常のものであってもよく、一般的には、Ｎｄ、ＰｒおよびＰｒＮｄ合金のうちの１つまたは複数を含み得、好ましくは、Ｎｄ、「ＮｄおよびＰｒ」またはＰｒＮｄ合金である。

【0012】

前記ＬＲがＮｄである場合、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは、２９．４～２９．８ｗｔ．％で、例えば、２９．４２ｗｔ．％、２９．５ｗｔ．％、２９．６ｗｔ．％、２９．６８ｗｔ．％、２９．７ｗｔ．％または２９．７３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。前記ＬＲがＮｄである場合、残留磁束密度は、前記ＮｄおよびＰｒ、並びに前記ＰｒＮｄ合金のネオジム鉄ホウ素磁石材料より高い。

【0013】

前記ＬＲがＮｄおよびＰｒである場合、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは、２１～２３ｗｔ．％で、例えば、２２．２８ｗｔ．％であり、前記Ｐｒの含有量は、好ましくは、６～８ｗｔ．％で、例えば、７．４３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0014】

前記ＬＲが、ＰｒＮｄ合金である場合、前記ＰｒＮｄ合金の含有量は、好ましくは、２９～３０ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率であり、前記ＰｒＮｄ合金において、ＮｄとＰｒとの質量比は、例えば、３：１である。

【0015】

本発明において、前記拡散基質において、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは、０．１５～０．３５ｗｔ．％で、例えば、０．１６ｗｔ．％、０．２４ｗｔ．％、０．２５ｗｔ．％または０．３４ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0016】

本発明において、前記Ｂの含有量は、好ましくは、０．９９～１．０３ｗｔ．％で、例えば、０．９９ｗｔ．％、１ｗｔ．％または１．０１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0017】

本発明において、前記拡散基質は、さらに本分野の通常の添加元素を含んでもよく、例えば、Ａｌ、Ｃｏ、ＴｉおよびＴｂのうちの１つまたは複数である。

【0018】

ここで、前記拡散基質がＡｌを含む場合、前記Ａｌの含有量は、０．２～０．４ｗｔ．％であってもよく、例えば、０．３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0019】

ここで、前記拡散基質がＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％であってもよく、例えば、１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0020】

ここで、前記拡散基質がＴｉを含む場合、前記Ｔｉの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％であってもよく、例えば、０．１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0021】

ここで、前記拡散基質がＴｂを含む場合、前記Ｔｂの含有量は、好ましくは、１ｗｔ．％以下で、例えば、０．８ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0022】

本発明において、発明者らはさらに、前記拡散基質にＡｌおよびＣｏが含まれていない場合、前記粒界拡散処理により得たネオジム鉄ホウ素磁石の保磁力がより顕著に向上することができたことを見出した。

【0023】

当業者に知られているように、前記拡散基質にＡｌが含まれていない場合は、一般的に、前記拡散基質の製造中にＡｌを追加添加しないことを意味するが、前記拡散基質の製造中に１ｗｔ．％以下、例えば、０．０６ｗｔ．％または０．０７ｗｔ．％のＡｌが不可避的に導入されるようになり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量で占める比である。

【0024】

本発明において、前記拡散基質に、前記Ｆｅの含有量は、好ましくは、６７～６９ｗｔ．％で、例えば、６６．８７ｗｔ．％、６７．１２ｗｔ．％、６７．５７ｗｔ．％、６７．６ｗｔ．％、６７．６９ｗｔ．％、６７．７６ｗｔ．％、６７．９ｗｔ．％、６７．９１ｗｔ．％または６８．０３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量で占める比である。

【0025】

本発明において、前記拡散源内の前記Ｔｂの含有量は、本分野の通常のものであってもよく、好ましくは、０．１～１．５ｗｔ．％で、例えば、０．６５ｗｔ．％、０．６６ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、０．８１ｗｔ．％、０．８５ｗｔ．％、０．８６ｗｔ．％、０．８８ｗｔ．％または１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対するＴｂの含有量の比を意味する。

【0026】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石に、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは、０．５１～０．６５ｗｔ．％で、例えば、０．５１ｗｔ．％、０．５２ｗｔ．％、０．５５ｗｔ．％、０．６１ｗｔ．％、０．６２ｗｔ．％、０．６３ｗｔ．％または０．６５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対するＣｕの含有量の比を意味する。

【0027】

本発明において、前記拡散基質の製造方法は、本分野における通常のものを採用することができ、一般的には、前記拡散基質の原料組成物に対して順に溶解製錬、粉砕、成形および焼結の処理を行う工程を含む。

【0028】

ここで、前記溶解製錬の温度は、好ましくは、１４００～１５５０℃で、例えば、１４８０℃、１５００℃または１５２０℃である。当業者に知られているように、実際の動作中に、前記溶解製錬の温度が±２０℃の誤差がある。

【0029】

ここで、前記溶解製錬の後に得られた合金シートの厚さは、好ましくは、０．２５～０．５５ｍｍで、例えば、０．３ｍｍである。当業者に知られているように、実際の動作において、前記合金シートの厚さが±０．０５ｍｍの誤差がある。

【0030】

ここで、前記粉砕は、一般的に水素破砕とジェットミル粉砕の順に行われる。

【0031】

前記粉砕の後に得られた粉体の粒径は、例えば、３～５μｍである。

【0032】

ここで、前記成形は、一般的に磁場成形である。前記磁気性能成形の磁場強度は、例えば、１．６Ｔ以上である。

【0033】

ここで、前記焼結の温度は、例えば、１０００～１１００℃である。

【0034】

ここで、前記焼結の時間は、例えば、４～６ｈである。

【0035】

本発明の一具体的な実施例において、前記拡散基質は、２９．６ｗｔ．％のＮｄ、０．２４ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．６９ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．８８ｗｔ．％のＴｂおよび０．３８ｗｔ．％のＣｕである。

【0036】

本発明の一具体的な実施例において、前記拡散基質は、２９．６８ｗｔ．％のＮｄ、０．１６ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．６ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．８６ｗｔ．％のＴｂおよび０．４９ｗｔ．％のＣｕである。

【0037】

本発明の一具体的な実施例において、前記拡散基質は、２９．７３ｗｔ．％のＮｄ、０．３４ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０７ｗｔ．％のＡｌおよび６７．５７ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．８５ｗｔ．％のＴｂおよび０．２９ｗｔ．％のＣｕである。

【0038】

本発明の一具体的な実施例において、前記拡散基質は、２９．７ｗｔ．％のＮｄ、０．５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．７６ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．８１ｗｔ．％のＴｂおよび０．０２ｗｔ．％のＣｕである。

【0039】

本発明の一具体的な実施例において、前記拡散基質は、２９．６ｗｔ．％のＮｄ、０．２５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６８．０３ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．６５ｗｔ．％のＴｂおよび０．２６ｗｔ．％のＣｕである。

【0040】

本発明の一具体的な実施例において、前記拡散基質は、２９．５ｗｔ．％のＮｄ、０．８ｗｔ．％のＴｂ、０．２５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．１２ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．８５ｗｔ．％のＴｂおよび０．２７ｗｔ．％のＣｕである。

【0041】

本発明の一具体的な実施例において、前記拡散基質は、２９．４２ｗｔ．％のＮｄ、０．２５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１．０１ｗｔ．％のＢ、０．３ｗｔ．％のＡｌおよび６６．８７ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．７ｗｔ．％のＴｂおよび０．３ｗｔ．％のＣｕである。

【0042】

本発明の一具体的な実施例において、前記拡散基質は、２２．２８ｗｔ．％のＮｄ、０．２５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．９１ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．６５ｗｔ．％のＴｂおよび０．２８ｗｔ．％のＣｕである。

【0043】

本発明の一具体的な実施例において、前記拡散基質は、２９．７ｗｔ．％のＰｒＮｄ、０．２５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．９ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記拡散源は、０．６６ｗｔ．％のＴｂおよび０．２８ｗｔ．％のＣｕである。

【0044】

本発明はさらに、上記の前記拡散基質を上記の拡散源で粒界拡散処理を行う工程を含む前記ネオジム鉄ホウ素磁石の製造方法を提供する。

【0045】

本発明において、前記粒界拡散処理の方式は、本分野における通常のものを採用することができ、一般的に、前記拡散基質の表面に拡散源を形成した後、熱処理を行えばよい。

【0046】

本発明において、前記粒界拡散処理では、熱処理の温度は、好ましくは、８５０～９５０℃で、より好ましくは、９１０～９３０℃で、例えば、９２０℃である。

【0047】

本発明において、前記熱処理の時間は、本分野における通常のものであってもよく、好ましくは、１０～４０ｈで、例えば、３０ｈである。

【0048】

本発明において、拡散源を形成する方式は、マグネトロンスパッタリングが好ましく、即ち、前記拡散基質の表面に拡散膜層を形成することであって、例えば、Ｔｂ膜層あるいはＣｕ膜層を先に形成することである。当業者に知られているように、マグネトロンスパッタリングを採用する方式は、ＴｂＣｕ合金粉末を採用する方式に比べて、工程がより簡単で、拡散源の製造難易度が低い。

【0049】

本発明には、上記のネオジム鉄ホウ素磁石の製造方法で製造されるネオジム鉄ホウ素磁石がさらに提供される。

【0050】

本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石がさらに提供され、このネオジム鉄ホウ素磁石は、下記の成分を含み、
ＬＲ：２９～３０．０ｗｔ．％、前記ＬＲは、軽希土類元素であり、
Ｃｕ＞０．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９９～１．０５ｗｔ．％、
Ｆｅ：６７．０～７０．０ｗｔ．％、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石はさらに、Ｔｂを含み、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１～２．６μｍであるＣｕリッチ相を含む。

【0051】

本発明において、前記粒界相は、本分野で通常理解されている意味であり得、一般的に二粒子粒界相と粒間三角領域とによって形成される領域の総称である。前記二粒子粒界相は、一般的に２つの主相粒子間の粒界相である。

【0052】

本発明において、当業者に知られているように、前記Ｃｕリッチ相は、一般的にＥＰＭＡ分析図で直観的にＣｕリッチ物相構造が見られることを意味し、前記Ｃｕリッチ相中の前記Ｃｕの含有量は、当該領域の全元素の総質量の１５ｗｔ．％以上である。

【0053】

本発明において、前記Ｃｕリッチ相の幅は、一般的にＥＰＭＡで観察されたＣｕリッチ領域の短辺寸法の平均値を指し、本発明に記載のＣｕリッチ相は、一般的に不規則な棒状、即ち、前記短辺寸法は、前記不規則な長棒状の幅の平均値である。

【0054】

本発明において、前記Ｃｕリッチ相の幅は、好ましくは、１～２μｍで、例えば、１．２μｍ、１．５μｍ、１．６μｍ、１．７μｍまたは１．８μｍである。

【0055】

本発明において、前記ＬＲの含有量は、好ましくは、２９～２９．５ｗｔ．％で、例えば、２９．０５ｗｔ．％、２９．１２ｗｔ．％、２９．２０ｗｔ．％、２９．２１ｗｔ．％、２９．２７ｗｔ．％、２９．３０ｗｔ．％、２９．３３ｗｔ．％、２９．３４ｗｔ．％または２９．３５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0056】

本発明において、前記ＬＲは、本分野の通常のものであってもよく、一般的には、Ｎｄ、ＰｒおよびＰｒＮｄ合金のうちの１つまたは複数を含み得、好ましくは、Ｎｄ、「ＮｄおよびＰｒ」またはＰｒＮｄ合金である。

【0057】

前記ＬＲがＮｄである場合、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは、２９～２９．５ｗｔ．％で、例えば、２９．０５ｗｔ．％、２９．１２ｗｔ．％、２９．２０ｗｔ．％、２９．２１ｗｔ．％、２９．２７ｗｔ．％、２９．３０ｗｔ．％または２９．３４ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0058】

前記ＬＲがＮｄおよびＰｒである場合、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは、２１～２３ｗｔ．％で、例えば、２２ｗｔ．％であり、前記Ｐｒの含有量は、好ましくは、６～８ｗｔ．％で、例えば、７．３５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0059】

前記ＬＲが、ＰｒＮｄ合金である場合、前記ＰｒＮｄ合金の含有量は、好ましくは、２９～３０ｗｔ．％で、例えば、２９．３３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0060】

本発明において、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは、０．５１～０．６５ｗｔ．％で、例えば、０．５１ｗｔ．％、０．５２ｗｔ．％、０．５３ｗｔ．％、０．５５ｗｔ．％、０．６１ｗｔ．％、０．６２ｗｔ．％、０．６３ｗｔ．％または０．６５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0061】

本発明において、前記Ｂの含有量は、好ましくは、０．９９～１．０３ｗｔ．％で、例えば、０．９９ｗｔ．％、１ｗｔ．％または１．０１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0062】

本発明において、前記Ｆｅの含有量は、好ましくは、６７．０～６９ｗｔ．％で、例えば、６７．３３ｗｔ．％、６７．８８ｗｔ．％、６７．９４ｗｔ．％、６８．０６ｗｔ．％、６８．０４ｗｔ．％、６８．２６ｗｔ．％、６８．２７ｗｔ．％、６７．４８ｗｔ．％または６８．５２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0063】

本発明において、前記Ｔｂの含有量は、好ましくは、０．１～２ｗｔ．％で、例えば、０．６５ｗｔ．％、０．６６ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、０．８１ｗｔ．％、０．８５ｗｔ．％、０．８６ｗｔ．％、０．８８ｗｔ．％または１．６５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0064】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石はさらに、本分野の通常の添加元素を含んでもよく、例えばＡｌ、ＣｏおよびＴｉのうちの１つまたは複数である。

【0065】

ここで、前記ネオジム鉄ホウ素磁石がＡｌを含む場合、前記Ａｌの含有量は、０．２～０．４ｗｔ．％であってもよく、例えば、０．３ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0066】

ここで、前記ネオジム鉄ホウ素磁石がＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％であってもよく、例えば、１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0067】

ここで、前記ネオジム鉄ホウ素磁石がＴｉを含む場合、前記Ｔｉの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％であってもよく、例えば、０．１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0068】

本発明において、好ましくは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石がＡｌとＣｏを含まない。ここで、上記のように、前記のＡｌを含まないことは、一般的にＡｌの含有量が０．１ｗｔ．％以下で、例えば、０．０６ｗｔ．％または０．０７ｗｔ．％であることを意味し、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量中で占める百分率である。

【0069】

本発明の一具体的な実施例において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．３４ｗｔ．％のＮｄ、０．８８ｗｔ．％のＴｂ、０．６２ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０７ｗｔ．％のＡｌおよび６７．９４ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．２μｍであるＣｕリッチ相を含む。

【0070】

本発明の一具体的な実施例において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．２１ｗｔ．％のＮｄ、０．８６ｗｔ．％のＴｂ、０．６５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０７ｗｔ．％のＡｌおよび６８．０６ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１μｍであるＣｕリッチ相を含む。

【0071】

本発明の一具体的な実施例において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．２７ｗｔ．％のＮｄ、０．８５ｗｔ．％のＴｂ、０．６３ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ、０．０７ｗｔ．％のＡｌおよび６８．０４ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．８μｍであるＣｕリッチ相を含む。

【0072】

本発明の一具体的な実施例において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．２ｗｔ．％のＮｄ、０．８１ｗｔ．％のＴｂ、０．５２ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６８．２６ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が２．５μｍであるＣｕリッチ相を含む。

【0073】

本発明の一具体的な実施例において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．１２ｗｔ．％のＮｄ、０．６５ｗｔ．％のＴｂ、０．５１ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６８．５２ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．５μｍであるＣｕリッチ相を含む。

【0074】

本発明の一具体的な実施例において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．３ｗｔ．％のＮｄ、１．６５ｗｔ．％のＴｂ、０．５２ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６７．３３ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．５μｍであるＣｕリッチ相を含む。

【0075】

本発明の一具体的な実施例において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．０５ｗｔ．％のＮｄ、０．７ｗｔ．％のＴｂ、０．５５ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＣｏ、１．０１ｗｔ．％のＢ、０．３ｗｔ．％のＡｌおよび６７．２４ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．７μｍであるＣｕリッチ相を含む。

【0076】

本発明の一具体的な実施例において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２２ｗｔ．％のＮｄ、７．３５ｗｔ．％のＰｒ、０．６５ｗｔ．％のＴｂ、０．５３ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、０．９９ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６８．２７ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．６μｍであるＣｕリッチ相を含む。

【0077】

本発明の一具体的な実施例において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石は、２９．３３ｗｔ．％のＰｒＮｄ、０．６６ｗｔ．％のＴｂ、０．５３ｗｔ．％のＣｕ、０．１５ｗｔ．％のＴｉ、１ｗｔ．％のＢ、０．０６ｗｔ．％のＡｌおよび６８．２７ｗｔ．％のＦｅの成分からなり、ｗｔ．％は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界相は、幅が１．５μｍであるＣｕリッチ相を含む。

【0078】

本発明はさらに、永久磁石モータの製造用の材料としての前記ネオジム鉄ホウ素磁石の応用を提供する。

【0079】

ここで、前記永久磁石モータは、例えばエアコンコンプレッサ、汎用サーボモータである。

【0080】

本分野の周知常識に準拠した上で、上記の各々好適な条件を任意に組み合わせることによって、本発明の各々好適な具現例が得られる。

【0081】

本発明で使用される試薬および原料は、いずれも市販されている。

【発明の効果】

【0082】

本発明の積極的な進歩的効果は、ネオジム鉄ホウ素磁石の粒界拡散材料で製造されたネオジム鉄ホウ素磁石は、同じ含有量の重希土類元素を添加する前提の下で、保磁力をより顕著に向上させ、残留磁束密度をほぼ一定に維持して、高性能のネオジム鉄ホウ素磁石（例えば、５４ＳＨブランド）を獲得することができる、ことにある。

【図面の簡単な説明】

【0083】

【図1】実施例４におけるネオジム鉄ホウ素磁石のＥＰＭＡ分析である。

【図2】実施例５におけるネオジム鉄ホウ素磁石のＥＰＭＡ分析である。

【図3】実施例７におけるネオジム鉄ホウ素磁石のＥＰＭＡ分析である。

【発明を実施するための形態】

【0084】

以下、実施例によって本発明をさらに説明するが、本発明を上記の実施例の範囲に制限するものではない。以下の実施例において、具体的な条件が明記されていない実験方法は、通常の方法および条件に従って、または商品仕様書に応じて選択される。
実施例１
（１）拡散基質の製造

【0085】

表１に示す配合方法に従って、各成分原材料を混合し、順次に、誘導炉にて１５００±２０℃の温度条件で溶解製錬し、高速焼入れと溶融紡糸によって０．３±０．０５ｍｍ厚さのシート状合金を製造し、水素破砕およびジェットミル粉砕によって３～５μｍの粉体に粉砕し、１．６Ｔ磁場強度以上の磁場条件で成形し、そして、１０００～１１００℃で４～６ｈ焼結した後、塊状のネオジウム鉄ホウ素永久磁石を得る。粒界拡散を行うように、塊状のネオジウム鉄ホウ素永久磁石をシート状の基材に切断する。
（２）粒界拡散処理

【0086】

粒界拡散処理は、マグネトロンスパッタリングめっきする後に熱処理する方式により、ネオジム鉄ホウ素磁石を得ており、マグネトロンスパッタリングにより増加された膜層の重量は、１．２６ｗｔ．％（この重量は、拡散源中のＴｂとＣｕの総質量である）であり、粒界拡散処理中の熱処理の温度は、９２０℃、時間は、３０ｈである。

【0087】

実施例１～９および比較例１における拡散基質の配合方法および粒界拡散処理時の拡散源を下記の表１に示す。実施例２～９および比較例１の製造ステップおよび工程パラメータは実施例１と同じである。

【0088】

表１

備考：表１の拡散基質の成分含有量は、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を使用して測定した。ＰｒＮｄ合金は、Ｐｒに対するＮｄの質量比が３：１であることを意味する。

【0089】

ここで、「／」は、当該元素を含まないことを表す。拡散基質において、各成分の含有量は、ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率である。当該拡散基質の総質量は、製造過程に導入された不可避的な不純物、例えばＣ、Ｏなどを含まない。ただし、当該拡散基質内の０．０８ｗｔ．％以下のＡｌは、非Ａｌの原材料から導入されたものである。拡散源において、ＴｂとＣｕの質量含有量は、それぞれ、ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対するＴｂとＣｕの質量の百分率である。
效果実施例１
１、実施例１～９および比較例１で製造されたネオジム鉄ホウ素磁石の成分測定

【0090】

高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を使用して測定した。試験結果は、下記の表２に示す。

【0091】

表２（単位は、ｗｔ．％である）

備考：各成分の含有量は、ネオジム鉄ホウ素磁石の総質量に対する各成分の質量の百分率である。検出によってネオジム鉄ホウ素磁石内のＮｄの含有量が減少されることがわかり、これは、粒界拡散処理が熱処理過程に該当し、拡散基質内の希土類が少量揮発されるからであると考えられる。
２、磁気性能試験

【0092】

２０℃の室温条件下で、ネオジム鉄ホウ素磁石は、ＰＦＭパルス式ＢＨ減磁曲線試験装置で磁気性能を試験した。

【0093】

実施例１のネオジム鉄ホウ素磁石の同ロットにおける５つの製品を２０℃での磁気性能試験結果を下記の表３に示す。

【0094】

表３

【0095】

表３から分かるように、本発明における同ロット製品の磁気性能が均一であり、安定性に優れている。

【0096】

実施例１の磁気性能の平均値を下記の表４に示す。他の実施例は、同様の試験方法を採用し、最終的に得られた磁気性能の平均値を下記の表４に示す。

【0097】

表４

備考：Ｒ－Ｔ－Ｂ磁石は、ネオジム鉄ホウ素磁石を意味する。

【0098】

上記の表のデータから分かるように、本発明の拡散方式を採用して、拡散基質に特定含有量のＣｕを添加し、粒界拡散処理時に特定含有量のＴｂとＣｕを添加して本発明の特定の拡散基質に結合することは、粒界拡散時にＴｂのみを添加する方案に比べて、保磁力の向上度合いがより著しい。発明者らは、研究開発の過程で、Ｃｕを全部で粒界拡散時に添加したことも試みたが、保磁力の向上度合いは、比較例１と同等であり、本発明のレベルに達していない。

【0099】

さらに、本発明は、上記の方案の上で、より優れた磁気性能を有するネオジム鉄ホウ素磁石を見出した。例えば、実施例１～３に比較すると、拡散基質内のＣｕの含有量が０．１６ｗｔ．％または０．２４ｗｔ．％である場合、Ｃｕの含有量が０．３４ｗｔ．％である場合に比べて、保磁力の向上値が１０ｋＯｅ以上に達することが分かる。例えば、他の実施例に比べて、ＡｌとＣｏを追加添加した実施例７の場合、保磁力の向上値が８．７２ｋＯｅに止まる。
３、ミクロ構造の特徴

【0100】

実施例１～９および比較例１のネオジム鉄ホウ素磁石を金相学的な面に製造し、電子プローブを用いて金相学的な面製品に対して電子とパターンとを交互に作用させて二次電子、Ｘ線を発生させ、二次電子信号により試料の形状を観察し、Ｘ線の波長と強度を測定することにより、試料中の元素に対して定性及び定量の分析を行う。Ｃｕリッチ相の幅の測定について、電子プローブによる面走査を用いて、機器自体のスケールツールで粒界Ｃｕリッチ相の短辺寸法を校正測定する。図１に示したのは、実施例４におけるネオジム鉄ホウ素磁石のＥＰＭＡ分析である。図２に示したのは、実施例５におけるネオジム鉄ホウ素磁石のＥＰＭＡ分析である。図３に示したのは、実施例７におけるネオジム鉄ホウ素磁石のＥＰＭＡ分析であり、Ａｌはコロイド分散性分布を示しており、Ｃｏは粒界に大量に分布している。具体的な試験結果を下記の表５に示す。

【0101】

【表5】

備考：Ｃｕリッチ相の幅は、ＥＰＭＡで観察されたＣｕリッチ領域の短辺寸法の平均値を意味する。例えば、Ｃｕリッチの領域が長棒状であれば、前記短辺寸法の平均値は、前記長棒状の幅の平均値である。

【0102】

表５と表１を組み合わせると、粒界Ｃｕリッチ相の幅は基材に添加したＣｕ含有量と正の相関があることが分かる。

【0103】

上記の実験の比較から、実施例４で添加されたＣｕは、粒界に大量に分布され、主相結晶粒内には少量分布されていることが分かった。粒界にＣｕを豊かに含むことにより、粒界を粗大にし、粗大な粒界は主相占有率を減少させ、残留磁束密度を低減するとともに、粗大な粒界によって基材粒界に拡散した重希土類脱磁結合の作用を減少させ、基材に拡散したＴｂの作用を低下させ、それにより、保磁力の向上値が低下した。また、実施例５では、Ｃｕの含有量の添加量の総和は等しいが、より少量のＣｕが粒界に分布され、粒界の連続性により有利であり、保磁力を向上させた。

【図1】

【図2】

【図3】

【国際調査報告】