特表 2024-521983 軸方向改質管

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-06-05

(54)【発明の名称】軸方向改質管

(51)【国際特許分類】

   B01J 8/06 20060101AFI20240529BHJP

   C01B 3/38 20060101ALI20240529BHJP

   F16L 9/06 20060101ALN20240529BHJP

【ＦＩ】

B01J8/06

C01B3/38

F16L9/06

【審査請求】未請求

【予備審査請求】有

(21)【出願番号】P 2023562242

(86)(22)【出願日】2022-04-06

(85)【翻訳文提出日】2023-11-29

(86)【国際出願番号】 GB2022050866

(87)【国際公開番号】W WO2022214811

(87)【国際公開日】2022-10-13

(31)【優先権主張番号】2104924.2

(32)【優先日】2021-04-07

(33)【優先権主張国・地域又は機関】GB

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】523381594

【氏名又は名称】パラロイ・リミテッド

【氏名又は名称原語表記】Ｐａｒａｌｌｏｙ Ｌｉｍｉｔｅｄ

(74)【代理人】

【識別番号】100145403

【弁理士】

【氏名又は名称】山尾 憲人

(74)【代理人】

【識別番号】100189555

【弁理士】

【氏名又は名称】徳山 英浩

(72)【発明者】

【氏名】フラホート，ドミニク

(72)【発明者】

【氏名】フィッシャー，バリー

【テーマコード（参考）】

3H111

4G070

4G140

【Ｆターム（参考）】

3H111AA01

3H111BA02

3H111CA44

3H111CB14

3H111DA26

3H111DB11

4G070AA01

4G070AB05

4G070BB02

4G070CA06

4G070CA25

4G070CB18

4G070DA23

4G140EA03

4G140EA06

4G140EB14

4G140EB46

(57)【要約】

本発明の軸方向改質管では、改質管の内面の少なくとも一部は、表面の算術平均粗さであるＲａ粗さが１２，５μｍ以上５００μｍ以下である粗面部を有し、前記軸方向改質管は、軸方向長さに沿って延びており、前記粗面部は、周溝のパターンを有する。

【特許請求の範囲】

【請求項1】

軸方向改質管の内面の少なくとも一部は、表面の算術平均粗さが１２，５μｍ以上５００μｍ以下である粗面部を有し、
前記軸方向改質管は、軸方向長さに沿って延びており、前記粗面部は、周溝のパターンを有する、
軸方向改質管。

【請求項2】

前記軸方向改質管の少なくとも一部は、算術平均粗さが少なくとも２５μｍである内面を有する粗面部である、
請求項１に記載の軸方向改質管。

【請求項3】

前記軸方向改質管の前記内面の周方向からの前記周溝の軸方向へのずれは、１０度以下である、
請求項１または請求項２に記載の軸方向改質管。

【請求項4】

前記軸方向改質管の前記内面の周方向からの前記周溝の軸方向へのずれは、５度以下である、
請求項３に記載の軸方向改質管。

【請求項5】

前記周溝のパターンは、１つまたは複数の螺旋溝として形成されている、
請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の軸方向改質管。

【請求項6】

前記周溝の側面は、前記軸方向長さに対する垂直面に対して、０度と５０度との間の側面角度だけ傾斜している、
請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の軸方向改質管。

【請求項7】

前記周溝の側面は、前記軸方向長さに対する垂直面に対して、０度と３０度との間の側面角度だけ傾斜している、
請求項６に記載の軸方向改質管。

【請求項8】

前記側面角度は、少なくとも１０度である、
請求項６または請求項７に記載の軸方向改質管。

【請求項9】

前記側面角度は、２５度以下である、
請求項６から請求項８のいずれか１項に記載の軸方向改質管。

【請求項10】

前記周溝の底部の軸方向長さは、前記周溝の深さの５０％以上２００％以下である、
請求項１から請求項９のいずれか１項に記載の軸方向改質管。

【請求項11】

前記周溝は、頂面部によって互いに隔てられており、前記頂面部の軸方向長さは、前記周溝の深さの５０％以上１００％以下である、
請求項１から請求項１０のいずれか１項に記載の軸方向改質管。

【請求項12】

前記周溝は、頂面部によって互いに隔てられており、前記頂面部と前記周溝の側面との間に鋭利なエッジが形成されており、前記鋭利なエッジは、２０μｍ以下の平均曲率半径を有する、
請求項１から請求項１１のいずれか１項に記載の軸方向改質管。

【請求項13】

前記粗面部は、前記軸方向改質管の全長に亘って延びている、
請求項１から請求項１２のいずれか１項に記載の軸方向改質管。

【請求項14】

前記軸方向改質管は、３．２μｍ以下の算術平均粗さを有し且つ前記粗面部に結合された平滑面部を備える、
請求項１から請求項１２のいずれか１項に記載の軸方向改質管。

【請求項15】

前記粗面部は、２つの前記平滑面部の間に結合されている、
請求項１４に記載の軸方向改質管。

【請求項16】

前記軸方向改質管は、少なくとも７００ｍｍの長さを有する、
請求項１から請求項１５のいずれか１項に記載の軸方向改質管。

【請求項17】

前記軸方向改質管の内径は、３５０ｍｍ以下である、
請求項１から請求項１６のいずれか１項に記載の軸方向改質管。

【請求項18】

前記軸方向改質管は、少なくとも２メートルの長さを有し、前記軸方向改質管の内径は、９５ｍｍ以上２８０ｍｍ以下である、
請求項１から請求項１７のいずれか１項に記載の軸方向改質管。

【請求項19】

前記軸方向改質管は、少なくとも２メートルの長さを有し、前記軸方向改質管の内径は、９５ｍｍ以上２５０ｍｍ以下である、
請求項１から請求項１８のいずれか１項に記載の軸方向改質管。

【請求項20】

請求項１から請求項１９のいずれか１項に記載の軸方向改質管を備える、改質システム。

【請求項21】

前記軸方向改質管の少なくとも一部の中に充填された触媒床と、
前記軸方向改質管の前記少なくとも一部を加熱するヒータと、
前記触媒床を通るようにガスを送り込むポンプと、
前記改質システムの動作を監視して制御する制御システムと、を更に備える、
請求項２０に記載の改質システム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、軸方向改質管に関し、より具体的には水蒸気メタン改質用の軸方向改質管に関するが、これに限定されるものではない。

【背景技術】

【0002】

水蒸気メタン改質は、天然ガスからの水素の製造において広く使用されているプロセスである。例えば、水蒸気とメタンは７００度～１０００度、３ｂａｒ～４０ｂａｒに加熱され、ニッケル触媒上を通過し、吸熱性の高い水蒸気メタン改質反応（下記の「化学式１」）で水素、一酸化炭素、および若干の二酸化炭素が生成される。適度な発熱を伴う水性ガスシフト反応（下記の「化学式２」）により、一酸化炭素と水が触媒上で反応して、二酸化炭素と更なる水素が生成される。次に、二酸化炭素は圧力変動吸収によって吸収され、実質的に純粋な水素が残る。

【0003】

【化1】

【化2】

【0004】

水蒸気メタン改質は、通常、軸方向改質管 (改質管、リフォーマーチューブ、軸上改質管、改質触媒管、又は改質器とも呼ばれる) 内で行われる。軸方向改質管は、アンモニア及びメタノールの製造など、他の改質プロセスでも使用される。

【0005】

使用の際、水蒸気メタン改質用の改質管は、通常、炉（耐火物で裏打ちされた箱）内で鉛直方向に向けられる。改質に必要な圧力と温度に耐え、外部熱源から、改質管の壁部を経由して、改質管に沿って流れるガスまでの高速の熱伝達を可能にするために、合金鋼製の軸方向改質管が一般に使用される。軸方向改質管の製造に使用される例示的な材料は、０．４％の炭素、２５％のクロム、３５％のニッケル、及び１％のニオブを含むＰａｒａｌｌｏｙ社の耐熱性オーステナイト系ステンレス鋼であるＨ３９ＷＭである。

【0006】

軸方向改質管の強度を高めつつ、改質管の内面と改質管に沿って流れるガスとの間の熱伝達のための、体積（容積）に対する内部表面積の比率を高めるために、軸方向改質管は、通常、その内径と比較して長くなる。例えば、内径が１０ｃｍである改質管は、１３ｍの長さを有し得る。

【0007】

使用中、ガスは、軸方向改質管に沿って概ね軸方向に流れる。水蒸気メタン改質反応は、試薬ガスが触媒の上を通過する場所で起こり、その周囲を、改質管に沿って流れるガスが通り抜ける。ガスは、改質管の内面にも沿って流れる。

【0008】

触媒は、典型的には、体積に対する表面積の比率が高く、触媒床を通って流れるガスの圧力降下（圧力損失）が比較的低くなるように有利に形作られている。

【0009】

軸方向改質管は、通常、スピンキャスティングによって製造され、改質管の内面は、平滑ボーリング加工によって形成され、例えば、３．２μｍ～１．６μｍのＲａ粗さ（算術平均粗さ）が得られる。当該算術平均粗さは、１３μｍ～６．３μｍのＲｔ粗さ（Ｒｔは、収集される粗さデータ点の範囲）に対応する。改質管の内面に沿ったガスの流れに対する抵抗を低減することによって改質管に沿った圧力降下を低減し、改質ガス生成物の収量を最大化するためには、改質管の内面を滑らかに仕上げるボーリング加工が望ましいと、従来は考えられている。

【発明の概要】

【0010】

本開示によれば、添付の特許請求の範囲に記載の軸方向改質管および改質システムが提供される。

【0011】

第１の態様によれば、軸方向改質管の内面の少なくとも一部は、表面の算術平均粗さが１２，５μｍ以上５００μｍ以下である粗面部を有し、前記軸方向改質管は、軸方向長さに沿って延びており、前記粗面部は、周溝のパターンを有する、軸方向改質管が提供される。

【0012】

第２の態様によれば、第１の態様に係る軸方向改質管を備える改質システムが提供される。

【0013】

前記粗面部の内面は、少なくとも２５μｍの算術平均粗さを有してもよい。前記粗面部の内面は、少なくとも５０μｍの算術平均粗さを有してもよい。前記粗面部の内面は、少なくとも１００μｍの算術平均粗さを有してもよい。

【0014】

前記軸方向改質管の前記内面の周方向からの前記周溝の軸方向へのずれは、１０度以下であってもよい。

【0015】

前記軸方向改質管の前記内面の周方向からの前記周溝の軸方向へのずれは、５度以下であってもよい。

【0016】

前記周溝のパターンは、１つまたは複数の螺旋溝として形成されてもよい。

【0017】

前記周溝の側面は、前記軸方向長さに対する垂直面に対して、０度と５０度との間の側面角度だけ傾斜していてもよい。前記周溝の側面は、前記軸方向長さに対する垂直面に対して、０度と３０度との間の側面角度だけ傾斜していてもよい。前記側面角度は、少なくとも１０度であってもよい。前記側面角度は、２５度以下であってもよい。

【0018】

前記周溝の底部の軸方向長さは、前記周溝の深さの５０％以上２００％以下であってもよい。

【0019】

隣接する前記周溝は、頂面部（クラウン部）によって互いに隔てられていてもよく、前記頂面部の軸方向長さは、前記周溝の深さの５０％以上１００％以下であってもよい。

【0020】

隣接する前記周溝は、頂面部によって互いに隔てられていてもよく、前記頂面部と前記周溝の側面との間に鋭利なエッジが形成されてもよく、前記鋭利なエッジは、２０μｍ以下の平均曲率半径を有してもよい。

【0021】

前記粗面部は、前記軸方向改質管の全長に亘って延びていてもよい。

【0022】

前記軸方向改質管は、３．２μｍ以下の算術平均粗さを有し且つ前記粗面部に結合された平滑面部を備えてもよい。

【0023】

前記粗面部は、２つの前記平滑面部の間に結合されていてもよい。

【0024】

前記軸方向改質管は、少なくとも７００ｍｍの長さを有してもよい。

【0025】

前記軸方向改質管の内径は、３５０ｍｍ以下であってもよい。

【0026】

前記軸方向改質管は、少なくとも７００ｍｍの長さを有してもよく、前記軸方向改質管の内径は、９５ｍｍ以上２８０ｍｍ以下であってもよい。

【0027】

前記軸方向改質管は、少なくとも２メートルの長さを有してもよい。前記軸方向改質管の内径は、９５ｍｍ以上２５０ｍｍ以下であってもよい。

【0028】

前記改質システムは、前記軸方向改質管の少なくとも一部の中に充填された触媒床と、前記軸方向改質管の前記少なくとも一部を加熱するヒータと、前記触媒床を通るようにガスを送り込むポンプと、前記改質システムの動作を監視して制御する制御システムと、を更に備えてもよい。

【図面の簡単な説明】

【0029】

以下の添付図面を参照して、実施例がさらに説明される。

【0030】

【図1A】軸方向改質管を示す。

【図1B】図１Ａの軸方向改質管の一部の断面図を示す。

【図1C】軸方向改質管の内部の一部の写真を示す。

【図1D】軸方向改質管の内部の一部を示す図である。

【図2】軸方向改質管の内面を横切る例示的なガスの流れを示す。

【図3】別の軸方向改質管を示す。

【図4】改質システムを示す。

【図5A】異なる内面粗さを有する３つの軸方向改質管における熱伝達率を示す。

【図5B】異なる内面粗さを有する３つの軸方向改質管における圧力降下を示す。

【図6】異なる値の内面粗さ毎の熱伝達率を示す実験結果のグラフである。

【図7A】２つの異なる軸方向改質管の中心面に沿ったガス温度のシミュレーションプロットを示す。

【図7B】２つの異なる軸方向改質管の中心面に沿ったガス温度のシミュレーションプロットを示す。

【発明を実施するための形態】

【0031】

本明細書全体を通して、同様の参照符号は、同様の要素を指すものとする。

【0032】

図１Ａは、概して軸方向のガスの流れＦで使用するための軸方向改質管１００を示し（ただし、説明の目的で触媒は図示されていない）、図１Ｂは、図１Ａに示される領域Ｂの拡大図を示す。

【0033】

軸方向改質管１００は、その内径よりもはるかに長い軸方向長さを有する。軸方向改質管は、中空円筒形であってもよい。使用中、ガスの流れＦは、改質管内で触媒の周囲を通過することになるものの、全体としては、図１ＡのＡ－Ａ線に示されるように改質管１００の長さに沿った軸方向である。

【0034】

軸方向改質管１００の管壁の内面１１０は、少なくとも１２．５μｍのＲａ粗さを有する。ここで、Ｒａ粗さは、表面の算術平均粗さ（例えば、少なくとも５０μｍのＲｔ粗さ）である。このような軸方向改質管の内面の粗さは、滑らかな内面と比較して、軸方向改質管の内面に沿ったガスの流れを変化させる。この結果、乱流が生成され、管壁の内面に沿った境界層と層流の形成が妨げられる。前記乱流により、管壁から、改質管内を流れるガスへの熱伝達が促進される。管壁の内面１１０に少なくとも１２．５μｍのＲａ粗さが設けられることにより、熱伝達が大幅に向上し、管壁の内面１１０に少なくとも２５μｍのＲａ粗さが設けられることにより、熱伝達が約１０％向上し得る。これらの場合において、改質管に沿って流れるガスの圧力降下（圧力損失）への影響はわずかである。このような熱伝達率の向上により、水蒸気メタン改質反応の効率が向上し得る。本願発明者は、上記の表面粗さによる熱伝達の向上の利点が、管壁の内面に沿った乱流の誘発による空気力学的抵抗の増大の影響を上回ることを確認した。

【0035】

管壁の内面１１０は、５００μｍ以下のＲａ粗さ（例えば、２０００μｍ以下のＲｔ粗さ）を有する。Ｒａ粗さが５００μｍ以下に制限されることで、粗い表面形状によって生成される乱流と内面から離れたガスの流れとの混合が促進される。これにより、例えば、粗い表面形状の深さ内（例えば、溝１１２の底部）に乱流が個別に残ることなく、むしろ、管壁からの熱伝達が強化される。

【0036】

図１Ｂ、図１Ｃ、及び図１Ｄに示すように、管壁の内面の粗さは、概ね円周方向に延びる複数の溝（周溝）１１２と複数の隆起部１１４とのパターンとして形成される。図１Ｄは、軸方向改質管１００の一部（改質管の端部１０２から延びる部分）の内面を、改質管の中心軸（図１ＡのＡ－Ａ線）から径方向外側に見た図を示す。溝１１２は、周方向（軸方向に垂直な方向）から１０度以下、又は５度以下の軸方向へのずれ（径方向から見た角度のずれ）φをもって、改質管の内面の周囲に延びてもよい。周方向に対する溝１１２の延長方向の軸方向へのずれ（径方向から見た角度のずれ）φが小さいと、図２に示すように、溝１１２内での乱流旋回流１８２の形成が促進される。これにより、溝からガスが掃き出されるのではなく、むしろ、各溝１１２を横切ってほぼ垂直に延びるガスの流れが維持され、溝１１２内での乱流旋回流の形成が妨げられる。

【0037】

図１Ｃに示すように、例えば、改質管１００の内面１１０の粗さは、改質管１００の内面１１０に（例えば切削により）設けられた１つ又は複数の螺旋状の溝１１２によって提供されてもよい。螺旋状の溝１１２が切削されることにより、製造の複雑さが軽減されつつ、改質管１００の内面１１０に粗さが提供され得る。

【0038】

あるいは、溝１１２は、円周方向（改質管１００の軸方向長さに対する垂直方向）に延びていてもよい。例えば、溝１１２は、材料（例えば、鋼材）の平らなストリップに切削されてもよい。この場合、改質管１００を形成するようにストリップがその幅にわたって丸められて両端が（例えば溶接により）シールされる前に、ストリップの長さ方向に対して垂直に溝１１２が切削される。

【0039】

図２は、軸方向改質管１００に沿って改質管１００の内面１１０上を軸方向に流れるガス１８０のモデルを示す。溝１１２内には、ガスの流れの乱流旋回流１８２が生成され、これにより、滑らかな内面と比較して、管壁から熱が取り出される速度が増大する。

【0040】

溝１１２および隆起部１１４のパターンの深さｄは、内面１１０の粗さの振幅に等しく、例えば５０μｍ～２０００μｍのＲｔ粗さ（例えば、１２．５μｍ～５００μｍのＲａ粗さ）によって特定される。隆起部１１４の頂面部（クラウン部）の軸方向長さＬ１は、溝深さｄの５０％～１００％であってもよい。溝１１２の底部の軸方向長さＬ２は、溝深さｄの５０％～２００％であってもよい。溝深さｄの５０％～２００％の軸方向長さＬ２を有する溝１１２の底部を設けることにより、溝１１２内での乱流旋回流１８２の形成が促進される。当該範囲よりも溝１１２の底部が狭いと、溝１１２内の乱流旋回流１８２の大きさ及び形成が制限され得る。当該範囲よりも溝１１２の底部が広いと、層流が溝１１２内に延び得ることによって、乱流旋回流１８２の形成が低減され得る。

【0041】

溝１１２および隆起部１１４のパターンの側面１１６Ａ，１１６Ｂは、概して、改質管１００の両端に向かって面している。側面１１６Ａ，１１６Ｂは、改質管１００の軸方向長さに実質的に平行な垂線を有してもよく、すなわち、実質的に０度の側面角度θ_１，θ_２を有してもよい（例えば、螺旋溝の側面が螺旋溝のピッチ分のみ角度が付けられている場合）。あるいは、図１Ｂ、図１Ｃ、及び図２に示すように、溝１１２および隆起部１１４のパターンの側面１１６Ａ，１１６Ｂの側面角度θ_１，θ_２はゼロでなくてもよい。例えば、それぞれの側面１１６Ａ，１１６Ｂは、５０度以下（好ましくは３０度以下）の側面角度θ_１，θ_２だけ角度が付けられ、１００度以下（好ましくは６０度以下）のねじ山角度（θ_１＋θ_２）が提供される。例えば、側面１１６Ａ，１１６Ｂは、それぞれ、０度を超える側面角度θ_１，θ_２（例えば、５０度以下または３０度以下）だけ、改質管１００の長さ方向に対する垂直面に対して角度が付けられてもよい。図２において、深さｄは２００μｍであり、側面１１６Ａ，１１６Ｂの側面角度θ_１，θ_２はそれぞれ１５度である。少なくとも１０度の側面角度θ_１，θ_２だけ側面１１６Ａ，１１６Ｂに角度を付けることにより、溝１１２のより深い場所ではなく、むしろ溝１１２の上部に近い場所（すなわち、改質管１００の中心により近い場所）での乱流旋回流１８２の生成が促進される。これにより、乱流旋回流１８２と、これに隣接する概ね軸方向のガスの流れＦとの間の相互作用が強められ、管壁からの熱伝達と、管壁から離れたガスの流れＦとが向上する。溝１１２の側面１１６Ａ，１１６Ｂに５０度以下（好ましくは、３０度以下）の角度θ_１，θ_２だけ角度が付けられると、溝１１２内での乱流旋回流１８２の生成が促進されつつ、溝１１２を通る層流が低減され、これにより、管壁からメインのガスの流れＦへの熱伝達が促進される。

【0042】

隆起部１１４の頂面部のエッジ（縁部）１１８Ａ，１１８Ｂは鋭利であってもよい。エッジ１１８Ａ，１１８Ｂが鋭利であることにより、エッジ１１８Ａ，１１８Ｂ上を流れるガスの乱流の形成が促進され、これにより、層流が乱されて、溝１１２内に乱流旋回流１８２が生成される。鋭利なエッジ１１８Ａ，１１８Ｂは、２０μｍ未満の平均曲率半径を有してもよい。

【0043】

軸方向改質管１００の内面１１０の粗さにより、平滑にボーリング加工された管と比較して、改質管１００の内側の表面積も増大するため、改質管１００内のガスの流れＦに熱を伝達し得る表面積が増大し、これにより、管壁から当該ガスの流れＦへの熱伝達率が高められる。

【0044】

図１Ａの軸方向改質管１００は、改質管１００の内面の全長に沿って延びる粗面部（例えば、螺旋ねじのような溝と隆起部のパターン）を有する単一のセクション（区分）として示されている。

【0045】

あるいは、図３に示すように、改質管１００’の一部が、粗さのパターンを有する粗面部１００Ｂ’として形成され、改質管１００’の他の部分が、滑らかな内面を有する平滑面部１００Ａ’，１００Ｃ’として形成されてもよい。例えば、図３に示すように、２つの平滑面部１１０Ａ’，１１０Ｃ’の間に粗面部１００Ｂ’が設けられてもよい。改質管１００’の各部（例えば、平滑面部１１０Ａ’，１１０Ｃ’及び粗面部１００Ｂ’）は、数メートル（例えば、少なくとも２メートル）の長さを有してもよい。例えば、改質管１００’は、内面のＲａ粗さが１２．５μｍ～５００μｍである粗面部と、平滑な（Ｒａ粗さが３．２μｍ以下である）内面を有する１つ又は２つの平滑面部とを有してもよい。触媒床ＣＡＴ（図４）が充填される改質管１００’部分の全部または一部のみに粗面部が設けられてもよく、これにより、触媒を通って改質管１００’に概ね沿って流れるガスの流れＦに対する管壁からの熱伝達が促進される。また、触媒が存在しない１つ若しくは複数の領域、又は、熱伝達の促進が必要とされない触媒床の領域に、平滑面部が設けられてもよい。改質管１００’の粗面部において熱伝達が促進されると、反応性能が向上し得る。熱伝達が促進される領域は、軸方向改質管における最も吸熱反応が起こる部分（例えば、触媒床の特定の部分）に位置合わせされてもよい。軸方向改質管１００の他の部分に平滑面部が設けられることにより、軸方向改質管１００を通るガスの流れＦに対する空気力学的抵抗が低減され、製造の複雑さおよび関連コストが低減され得る。

【0046】

軸方向改質管は、その内径に比べて何倍も長い。軸方向改質管は、数メートルの長さを有してもよい。例えば、軸方向改質管の長さは、少なくとも７００ｍｍ、少なくとも２ｍ、又は少なくとも５ｍであってもよい。さらに、軸方向改質管の長さは、８ｍ以上１３ｍ以下であってもよい。軸方向改質管は、１メートルよりもはるかに小さい内径を有してもよい。例えば、軸方向改質管の内径は、３５０ｍｍ以下、９５ｍｍ以上２８０ｍｍ以下、９５ｍｍ以上２５０ｍｍ以下、又は９５ｍｍ以上１７５ｍｍ以下であってもよい。軸方向改質管の壁厚は、８ｍｍ以上１５ｍｍ以下であってもよい。

【0047】

一般に、軸方向改質管１００は、一端から他端まで、一連の管状部分（管状セクション）を互いに溶接することで形成され得る。粗い内面を有する部分（粗面部）と滑らかな内面を有する別の部分（平滑面部）とを有する改質管は、対応して形成された管状部分同士を互いに溶接することによって形成され得る。

【0048】

軸方向改質管１００は、改質システムＲＳの一部を形成し得る。図４に示すように、改質システムＲＳでは、改質管１００にヒータが設けられ、触媒床ＣＡＴが改質管１００内に充填される。複数の軸方向改質管１００は、試薬の流れＲＦを受け取るように、互いに平行に結合されてもよい。前記ヒータは、改質管１００が通って延びる炉Ｈであってもよい（また、例えば、各改質管の周囲に巻かれるリボンヒータなどの、代替ヒータが設けられてもよい）。触媒への試薬の流れＦ内の乱流を低減するために、触媒床ＣＡＴの上流に整流器ＦＳが設けられてもよい。例えば、充填された触媒の長さ範囲における１つ又は複数の位置において試薬が触媒に入る前、及び、試薬が触媒から出た後などに、改質システムのさまざまな部分のガスの流量と温度を監視するために、制御システムＣＳが設けられる。なお、制御システムＣＳは、例えば、各改質管１００を監視するが、一例として、１つの改質管上にのみモニターＭが図示されている。ポンプＰは、試薬を触媒に送り込むために設けられる。ポンプＰは、例えば、吸熱反応後にガスが冷却された生成物の下流の流れに設けられる。

【0049】

図５Ａおよび図５Ｂは、内面のＲａ粗さの値が異なる３つの軸方向改質管（下記のチューブ１～３）１００の熱伝達率（熱伝達係数）および圧力降下（圧力損失）を測定した例示的な実験データを示す。
［チューブ１］内面のＲａ粗さが３．２μｍである改質管
［チューブ２］内面のＲａ粗さが２５μｍである改質管
［チューブ３］内面のＲａ粗さが３７５μｍである改質管

【0050】

試験装置において、空気は、整流器ＦＳを介して軸方向改質管１００内に引き込まれ、ポンプＰによって触媒（直径１６ｍｍ、空隙率０．５６の凹凸が付けられた球体）の充填床（触媒床ＣＡＴ）を通して引き込まれた。各軸方向改質管１００の外側は、改質管の周りに巻かれたリボンヒータによって加熱された。各軸方向改質管は、２回ずつ試験され、図に示すように対応するデータが収集された。

【0051】

図５Ａは、各改質管（チューブ１～３）の熱伝達率（熱伝達係数）を示し、図５Ｂは、各改質管（チューブ１～３）内の圧力降下（圧力損失）を示す。チューブ１は、滑らかな内面を有し、比較を目的とした対照チューブの役割を果たす。チューブ２とチューブ３で測定された熱伝達率は、チューブ１の熱伝達率よりも約１０％高かった。

【0052】

チューブ１では、軸方向改質管１００の内面に隣接するガスの流れＦに対する抵抗が、最も低くなる。チューブ２とチューブ３では、圧力降下も、チューブ１の圧力降下よりも大きく、このことは、軸方向改質管の内面に隣接するガスの流れに対する抵抗が増大することを意味する。

【0053】

下記の表１は、異なるＲｔ粗さ（及び異なるＲａ粗さ）の値を有する複数の軸方向改質管の熱伝達率（熱伝達係数）および圧力降下（圧力損失）の測定に関する別の例示的な実験データを示す。Ｒｔ粗さについては平滑から２５００μｍまで（Ｒａ粗さについては、例えば、平滑から約６２５μｍまで）の複数の値が用いられた。また、球形または円筒形の触媒からなる触媒床が用いられた。図６は、表１のプロトタイプ軸方向改質管の熱伝達率を示す。

【0054】

【表1】

【0055】

軸方向改質管の内面のＲｔ粗さが１５００μｍ又は２０００μｍまで（例えば、Ｒａ粗さが約３７５μｍ又は約５００μｍまで）は、熱伝達率が増大する。全体の圧力降下はほとんど増大しない。Ｒｔ粗さが２０００μｍを超えると、より深い溝の製造が複雑化し、その結果として、熱伝達率は実質的に向上しない。

【0056】

図７Ａは、平滑な内面（例えば、２５μｍ以下のＲｔ粗さ）を有する軸方向改質管の中心面に沿ったガス温度のシミュレーションプロットを示し、図７Ｂは、２０００μｍのＲｔ粗さ（例えば、５００μｍのＲａ粗さ）を有する軸方向改質管の中心面に沿ったガス温度のシミュレーションプロットを示す。いずれにおいても、同じ円筒形の触媒床が用いられている。図７Ｂは、軸方向改質管の内面の一部に２０００μｍのＲｔ粗さを設けることで、管壁を通した熱伝達率がどのように向上するかを示している。

【0057】

本願で提供される各図は概略的なものであり、縮尺通りではない。

【0058】

本明細書の説明および特許請求の範囲の全体を通じて、「備える」、「有する」、および「含む」という用語、並びにこれらの関連用語は、「非限定的に含む」ことを意味し、他の部分、付加物、要素、 整数、またはステップを排除することを意図しない。本明細書の説明および特許請求の範囲を通じて、文脈上別段の必要がない限り、単数形は複数形を包含する。特に、不定冠詞が使用される場合、文脈上別段の必要がない限り、明細書は単数だけでなく複数も考慮しているものとして理解されるべきである。

【0059】

本発明の特定の態様、実施形態または実施例に関連して説明される特徴、整数、特性、化合物、化学部分または基は、これらと矛盾しない限り、本明細書に記載される任意の他の態様、実施形態または実施例に適用可能であると理解されるべきである。本明細書（添付の特許請求の範囲、要約書および図面を含む）で開示されるすべての特徴、および／または、そのように開示される任意の方法またはプロセスのすべてのステップは、そのような機能および／またはステップの少なくとも一部が相互に排他的である組み合わせを除いて、任意の組み合わせで組み合わせ可能である。本発明は、以上の実施形態の詳細に限定されるものでない。本発明は、本明細書（添付の特許請求の範囲、要約書および図面を含む）に開示される特徴の任意の新規なもの、または任意の新規な組み合わせ、或いは、または任意の方法またはプロセスのステップの任意の新規なもの、または任意の新規な組み合わせにまで及ぶ。

【0060】

本出願に関連して本明細書と同時にまたは本明細書より前に提出され、本明細書とともに公衆の閲覧に公開されているすべての論文および文書に注意が向けられており、そのようなすべての論文および文書の内容は参照により本明細書に組み込まれる。

【図1A】

【図1B】

【図1C】

【図1D】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5A】

【図5B】

【図6】

【図7A】

【図7B】

【国際調査報告】