特表 2024-522323 ネオジム鉄ホウ素磁石及びその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-06-18

(54)【発明の名称】ネオジム鉄ホウ素磁石及びその製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01F 41/02 20060101AFI20240611BHJP

   H01F 1/057 20060101ALI20240611BHJP

   B22F 3/00 20210101ALI20240611BHJP

   B22F 1/00 20220101ALI20240611BHJP

   B22F 1/052 20220101ALI20240611BHJP

   B22F 3/24 20060101ALI20240611BHJP

   C22C 38/00 20060101ALN20240611BHJP

   C22C 30/02 20060101ALN20240611BHJP

【ＦＩ】

H01F41/02 G

H01F1/057 130

H01F1/057 170

B22F3/00 F

B22F1/00 Y

B22F1/052

B22F3/24 B

C22C38/00 303D

C22C30/02

【審査請求】未請求

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2022572632

(86)(22)【出願日】2021-09-02

(85)【翻訳文提出日】2022-11-24

(86)【国際出願番号】 CN2021116296

(87)【国際公開番号】W WO2022257285

(87)【国際公開日】2022-12-15

(31)【優先権主張番号】202110651274.7

(32)【優先日】2021-06-10

(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】522459432

【氏名又は名称】ガンジョウ ディーエムイージーシー レア アース マグネット カンパニー リミテッド

【氏名又は名称原語表記】ＧＡＮＺＨＯＵ ＤＭＥＧＣ ＲＡＲＥ ＥＡＲＴＨ ＭＡＧＮＥＴ ＣＯ．，ＬＴＤ

(74)【代理人】

【識別番号】110002066

【氏名又は名称】弁理士法人筒井国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】リー，ロングイ

(72)【発明者】

【氏名】ジャン，ヤン

(72)【発明者】

【氏名】リー，チャオ

(72)【発明者】

【氏名】シエ，バオシアン

【テーマコード（参考）】

4K018

5E040

5E062

【Ｆターム（参考）】

4K018AA27

4K018BA18

4K018BC12

4K018CA02

4K018CA04

4K018CA11

4K018FA08

4K018KA45

5E040AA04

5E040AA19

5E040BD01

5E040CA01

5E040HB06

5E040HB11

5E040NN01

5E040NN06

5E040NN18

5E062CD04

5E062CE04

5E062CF01

5E062CG02

5E062CG05

(57)【要約】

本発明は、ネオジム鉄ホウ素磁石及びその製造方法を提供する。該製造方法は、合金Ａと合金Ｂとを混合した後に、製粉処理を行い、混合粉末を得るステップＳ１と、混合粉末をプレス成形し、プレス製品を得るステップＳ２と、プレス製品に順に焼結処理及び焼き戻し処理を行い、ネオジム鉄ホウ素磁石を得るステップＳ３と、を含む。本発明は、特定成分及び含有量の合金Ａと合金Ｂを原料として、製粉、成形、焼結及び焼き戻しの複数のステップで処理した後に、ネオジム鉄ホウ素磁石を製造する。Ｄｙ、Ｔｂを添加せずに、本発明のネオジム鉄ホウ素磁石は、保磁力の向上がより大きく、残留磁気及び磁気性能の安定性も良い。また、該製造方法は、操作プロセスが簡単であり、量産により有利である。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

ネオジム鉄ホウ素磁石の製造方法であって、
合金Ａと合金Ｂとを混合した後に、製粉処理を行い、混合粉末を得るステップＳ１と、
前記混合粉末をプレス成形し、プレス製品を得るステップＳ２と、
前記プレス製品に順に焼結処理及び焼き戻し処理を行い、前記ネオジム鉄ホウ素磁石を得るステップＳ３と、を含み、
重量百分率で、前記合金Ａの原料成分は、２８wt%～３５wt%のＲｅ、６４wt%～７１.２wt%のＴ及び０.８wt%～１.０wt%のＢを含み、Ｒｅは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ及びＮｄのうちの１種又は複数種であり、Ｔは、Ｆｅ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｎｂ、Ｚｒ及びＧａのうちの１種又は複数種であり、
重量百分率で、前記合金Ｂの原料成分は、４０wt%～６０wt%のＲｅ、３９.２wt%～５９.５wt%のＴ及び０.５wt%～０.８wt%のＢを含み、Ｒｅは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ及びＮｄのうちの１種又は複数種であり、Ｔは、Ｆｅ及びＧａを含み、また、Ｔは、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎｂ及びＺｒのうちの１種又は複数種をさらに含む、ネオジム鉄ホウ素磁石の製造方法。

【請求項2】

前記合金Ｂの使用量は、前記合金Ａの重量の１％～１０％である、請求項１に記載の製造方法。

【請求項3】

前記合金Ｂの原料成分は、４０wt%～６０wt%のＲｅ、０wt%～２wt%のＣｏ、３wt%～１０wt%のＣｕ、３wt%～１０wt%のＧａ、０wt%～０.５wt%のＮｂ及び／又はＺｒ、０.５wt%～０.８wt%のＢ及び残部のＦｅを含む、請求項１又は２に記載の製造方法。

【請求項4】

前記合金Ａの原料成分は、３０wt%～３２wt%のＮｄ、１.０wt%～２.０wt%のＣｏ、０.０５wt%～０.１wt%のＣｕ、０.３wt%～０.８wt%のＡｌ、０.１wt%～０.１５wt%のＧａ、０.１２wt%～０.１５wt%のＺｒ、０.９wt%～０.９２wt%のＢ、及び残部のＦｅを含み、前記合金Ｂの原料成分は、４０wt%～５０wt%のＮｄ、１.０wt%～１.５wt%のＣｏ、５wt%～８wt%のＣｕ、０.１wt%～０.４wt%のＡｌ、５wt%～８wt%のＧａ、０.２wt%～０.３wt%のＮｂ、０.６５wt%～０.７５wt%のＢ、及び残部のＦｅを含み、
好ましくは、
前記合金Ａの原料成分は、３２wt%のＮｄ、１.５wt%のＣｏ、０.１wt%のＣｕ、０.８wt%のＡｌ、０.１wt%のＧａ、０.１５wt%のＺｒ、０.９wt%のＢ、及び残部のＦｅを含み、前記合金Ｂの原料成分は、５０wt%のＮｄ、１.０wt%のＣｏ、６wt%のＣｕ、０.４wt%のＡｌ、６wt%のＧａ、０.３wt%のＮｂ、０.７５wt%のＢ、及び残部のＦｅを含み、又は、
前記合金Ａの原料成分は、３１.５wt%のＮｄ、１.５wt%のＣｏ、０.１wt%のＣｕ、０.６wt%のＡｌ、０.１wt%のＧａ、０.１５wt%のＺｒ、０.９wt%のＢ、及び残部のＦｅを含み、前記合金Ｂの原料成分は、４５wt%のＮｄ、１.０wt%のＣｏ、５wt%のＣｕ、０.１wt%のＡｌ、５wt%のＧａ、０.３wt%のＮｂ、０.７wt%のＢ、及び残部のＦｅを含む、請求項１～３のいずれかに記載の製造方法。

【請求項5】

前記混合粉末の平均粒度は、２.８μm～３.０μmである、請求項１～４のいずれかに記載の製造方法。

【請求項6】

前記焼結処理の過程において、処理の温度が１０００℃～１１００℃であり、処理の時間が５ｈ～１０ｈである、請求項１～４のいずれかに記載の製造方法。

【請求項7】

前記焼き戻し処理は、順に行われる１段焼き戻し処理及び２段焼き戻し処理を含み、好ましくは、前記１段焼き戻し処理の過程において、処理の温度が８８０℃～９２０℃であり、処理の時間が２ｈ～４ｈであり、好ましくは、前記２段焼き戻し処理の過程において、処理の温度が４５０℃～５５０℃であり、処理の時間が４ｈ～６ｈである、請求項１～６のいずれかに記載の製造方法。

【請求項8】

前記製粉処理の前に、前記製造方法は、前記合金Ａと前記合金Ｂとを混合し、順に水素解砕処理及び脱水素化処理を行うステップをさらに含み、好ましくは、前記脱水素化処理の過程において、処理の温度が４５０℃～５００℃であり、処理の時間が５ｈ～１０ｈであり、好ましくは、前記混合粉末中の水素含有量が６００ppm～１２００ppmであり、酸素含有量が１０００ppm～１５００ppmである、請求項１～７のいずれかに記載の製造方法。

【請求項9】

前記プレス成形の過程において、前記混合粉末を、磁場強度が１.４Ｔ以上の配向磁場においてプレス成形する、請求項１～７のいずれかに記載の製造方法。

【請求項10】

請求項１～９のいずれかに記載のネオジム鉄ホウ素磁石の製造方法で製造される、ネオジム鉄ホウ素磁石。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ネオジム鉄ホウ素分野に関し、具体的には、ネオジム鉄ホウ素磁石及びその製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

磁性材料の技術指標の中で、磁気エネルギー積が最も重要である。磁気エネルギー積は、単位体積の磁石によって生成される外部磁場のエネルギーの大きさを表すものである。磁気エネルギー積が高いということは、モーターにおいてより小さな磁石でより大きい動力を出力できるということである。

【0003】

焼結ネオジム鉄ホウ素磁石は、今の世界で総合的な磁気性能の最も強い永久磁気材料であり、従来の永久磁石材料を超える優れた特性と価格性能比により、エネルギー、交通、機械、医療、コンピュータ、家電などの分野に広く応用されており、国民経済の中で重要な役割を果たしている。

【0004】

ネオジム鉄ホウ素は、重要な希土類の永久磁気材料であり、高い磁気エネルギー積、高い保磁力、軽量、低コストなどの特性を持っており、これまでの価格性能比が最も高い磁石で、「磁気王様」と呼ばれている。ネオジム鉄ホウ素の出現により、磁気デバイスが高効率化、小型化、軽量化の方向に発展していく。

【0005】

現在、工業生産において、焼結ＮｄＦｅＢ磁石の保磁力を高める主な方法は２つある。第１は、重希土類Ｄｙ／Ｔｂなどの重希土類を、直接溶錬することにより母合金に添加し、次に従来プロセスを用いて磁石を製造することであるが、Ｄｙ／Ｔｂを直接添加して、主相Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ中のＮｄを置換した後に、生成された新しい相(Ｎｄ，Ｄｙ)₂Ｆｅ₁₄Ｂと(Ｎｄ，Ｄｙ)₂Ｆｅ₁₄Ｂの異方性が主相より大きく、従って、焼結磁石の保磁力を顕著に向上させることができる。

【0006】

第２は、粒界拡散プロセスであり、粒界拡散プロセスを用いて製造された磁石サンプルは、磁石の厚さに制限される。例えば、特許公告番号が２０１８１０１５４８７７.４の「高性能焼結ネオジム鉄ホウ素磁石及びその製造方法」、特許公告番号が２０１２１０４１９１０７.０の「焼結ネオジム鉄ホウ素磁石及びその製造方法」は、いずれも、重希土類なしの高性能のネオジム鉄ホウ素磁石の生産方法に関していない。

【0007】

Ｄｙ、Ｔｂの含有量は、高性能の焼結ネオジム鉄ホウ素材料のコストを決定する肝心なところであるが、近年、重希土類の価格が上昇しており、どのようにＤｙ、Ｔｂを少な目に加えたり、加えなかったりすることで、ネオジム鉄ホウ素磁石の保磁力を向上させるかが研究の重点となる。

【0008】

Effects of post-sinter annealing on microstructure and magnetic properties of Nd-Fe-B sintered magnets with Nd-Ga intergranular addition [J]. Chinese Physical Society, 2021。この学術論文では、合金中の各成分の含有量(特にＮｄ及びＧａの含有量)と水素解砕処理の温度を調節することにより、形成された焼結磁石の保磁力をある程度向上させることが開示されている。しかし、この文献では、Ｒｅ₂Ｔ₁₄Ｂ主相を優先的かつ主に形成し、Ｒｅ₆Ｆｅ₁₃Ｇａ相を副次的に形成し、かつＲｅ₆Ｆｅ₁₃Ｇａ相を形成する条件が厳しく、大量生産に不利である。

【0009】

また、上記の方法により形成された焼結磁石は、保磁力の向上が小さく、残留磁気及び磁気性能の安定性が悪い。

【0010】

これに基づいて、製造過程がより簡単で、大量生産により有利で、保磁力の向上がより大きく、残留磁気性能と磁気エネルギーの安定性も良いネオジム鉄ホウ素磁石を提供する必要がある。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0011】

本発明は、従来技術では、Ｄｙ、Ｔｂを少なく又は加えないことに基づいて、ネオジム鉄ホウ素磁石の保磁力を向上させる場合には、大量生産に不利であり、形成された焼結磁石の保磁力の向上が小さく、残留磁気及び磁気性能の安定性が悪いという問題を解決するよう、ネオジム鉄ホウ素磁石及びその製造方法を提供することを主要目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0012】

上記目的を実現するために、本発明の一側面によれば、ネオジム鉄ホウ素磁石の製造方法が提供される。製造方法は、合金Ａと合金Ｂとを混合した後に、製粉処理を行い、混合粉末を得るステップＳ１と、混合粉末をプレス成形し、プレス製品を得るステップＳ２と、プレス製品に順に焼結処理及び焼き戻し処理を行い、ネオジム鉄ホウ素磁石を得るステップＳ３と、を含み、重量百分率で、合金Ａの原料成分は、２８～３５wt%のＲｅ、６４～７１.２wt%のＴ及び０.８～１.０wt%のＢを含み、Ｒｅは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ又はＮｄのうちの１種又は複数種であり、Ｔは、Ｆｅ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｎｂ、Ｚｒ及びＧａのうちの１種又は複数種であり、重量百分率で、合金Ｂの原料成分は、４０～６０wt%のＲｅ、３９.２～５９.５wt%のＴ及び０.５～０.８wt%のＢを含み、Ｒｅは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ又はＮｄのうちの１種又は複数種であり、Ｔは、Ｆｅ及びＧａを含み、また、Ｔは、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎｂ又はＺｒのうちの１種又は複数種をさらに含む。

【0013】

さらに、合金Ｂの使用量は、合金Ａの重量の１～１０％である。

【0014】

さらに、合金Ｂの原料成分は、４０～６０wt%のＲｅ、０～２wt%のＣｏ、３～１０wt%のＣｕ、３～１０wt%のＧａ、０～０.５wt%のＮｂ及び／又はＺｒ、０.５～０.８wt%のＢ及び残部のＦｅを含む。

【0015】

さらに、合金Ａの原料成分は、３０～３２wt%のＮｄ、１.０～２.０wt%のＣｏ、０.０５～０.１wt%のＣｕ、０.３～０.８wt%のＡｌ、０.１～０.１５wt%のＧａ、０.１２～０.１５wt%のＺｒ、０.９～０.９２wt%のＢ、及び残部のＦｅを含み、合金Ｂの原料成分は、４０～５０wt%のＮｄ、１.０～１.５wt%のＣｏ、５～８wt%のＣｕ、０.１～０.４wt%のＡｌ、５～８wt%のＧａ、０.２～０.３wt%のＮｂ、０.６５～０.７５wt%のＢ、及び残部のＦｅを含む。

【0016】

好ましくは、合金Ａの原料成分は、３２wt%のＮｄ、１.５wt%のＣｏ、０.１wt%のＣｕ、０.８wt%のＡｌ、０.１wt%のＧａ、０.１５wt%のＺｒ、０.９wt%のＢ、及び残部のＦｅを含み、合金Ｂの原料成分は、５０wt%のＮｄ、１.０wt%のＣｏ、６wt%のＣｕ、０.４wt%のＡｌ、６wt%のＧａ、０.３wt%のＮｂ、０.７５wt%のＢ、及び残部のＦｅを含み、又は、合金Ａの原料成分は、３１.５wt%のＮｄ、１.５wt%のＣｏ、０.１wt%のＣｕ、０.６wt%のＡｌ、０.１wt%のＧａ、０.１５wt%のＺｒ、０.９wt%のＢ、及び残部のＦｅを含み、合金Ｂの原料成分は、４５wt%のＮｄ、１.０wt%のＣｏ、５wt%のＣｕ、０.１wt%のＡｌ、５wt%のＧａ、０.３wt%のＮｂ、０.７wt%のＢ、及び残部のＦｅを含む。

【0017】

さらに、混合粉末の平均粒度は、２.８～３.０μmである。

【0018】

さらに、焼結処理過程において、処理の温度が１０００～１１００℃であり、処理の時間が５～１０ｈである。

【0019】

さらに、焼き戻し処理は、順に行われる１段焼き戻し処理及び２段焼き戻し処理を含み、好ましくは、１段焼き戻し処理過程において、処理の温度が８８０～９２０℃であり、処理の時間が２～４ｈであり、好ましくは、２段焼き戻し処理過程において、処理の温度が４５０～５５０℃であり、処理の時間が４～６ｈである。

【0020】

さらに、製粉処理の前に、製造方法は、合金Ａと合金Ｂとを混合し、順に水素解砕処理及び脱水素化処理を行うステップをさらに含み、好ましくは、脱水素化処理過程において、処理の温度が４５０～５００℃であり、処理の時間が５～１０ｈである、好ましくは、混合粉末中の水素含有量が６００～１２００ppmであり、酸素含有量が１０００～１５００ppmである。

【0021】

さらに、プレス成形過程において、磁場強度が１.４Ｔ以上の配向磁場において混合粉末をプレス成形する。

【0022】

上記目的を実現するために、本発明の一側面によれば、ネオジム鉄ホウ素磁石が提供される。ネオジム鉄ホウ素磁石は、上記のネオジム鉄ホウ素磁石の製造方法で製造される。

【発明の効果】

【0023】

本発明は、特定成分及び含有量の合金Ａと合金Ｂを原材料として、製粉、成形、焼結及び焼き戻しの複数のステップで処理した後に、ネオジム鉄ホウ素磁石を製造する。磁石中のＲｅ₆Ｆｅ₁₃ＧａをＲｅ₂Ｔ₁₄Ｂ主相の粒界表面の間により均一かつ安定的にドーピングすることで、遮断層を形成する。従って、Ｄｙ、Ｔｂを添加せずに、本発明のネオジム鉄ホウ素磁石は、保磁力の向上がより大きく、かつ残留磁気及び磁気性能の安定性も良い。また、該製造方法は、操作プロセスが簡単であり、量産により有利である。

【図面の簡単な説明】

【0024】

本出願の一部を構成する添付の図面は、本発明に対するさらなる理解を提供するためのものである。本発明の例示的な実施例及び説明は、本発明を説明するためのものであり、本発明に対する不適切な限定を構成するものではない。

【図1】本発明のネオジム鉄ホウ素磁石の製造方法のフローチャートを示す。

【発明を実施するための形態】

【0025】

本出願の実施例及び実施例の特徴は、矛盾しない限り、互いに組み合わせることができることに留意されたい。本発明は、実施例と併せて以下に詳細に説明される。

【0026】

背景技術部分に説明される通り、従来技術では、Ｄｙ、Ｔｂを少なく又は加えないことに基づいて、ネオジム鉄ホウ素磁石の保磁力を向上させる場合には、大量生産に不利であり、かつ形成された焼結磁石の保磁力の向上が小さく、残留磁気及び磁気性能の安定性が悪いという問題がある。

【0027】

この問題を解決するために、本発明は、ネオジム鉄ホウ素磁石の製造方法を提供し、図１に示すように、該製造方法は、合金Ａと合金Ｂとを混合した後に、製粉処理を行い、混合粉末を得るステップＳ１と、混合粉末をプレス成形し、プレス製品を得るステップＳ２と、プレス製品に順に焼結処理及び焼き戻し処理を行い、ネオジム鉄ホウ素磁石を得るステップＳ３と、を含む。

【0028】

重量百分率で、合金Ａの原料成分は、２８～３５wt%のＲｅ、６４～７１.２wt%のＴ及び０.８～１.０wt%のＢを含み、Ｒｅは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ又はＮｄのうちの１種又は複数種であり、Ｔは、Ｆｅ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｎｂ、Ｚｒ及びＧａのうちの１種又は複数種であり、重量百分率で、合金Ｂの原料成分は、４０～６０wt%のＲｅ、３９.２～５９.５wt%のＴ及び０.５～０.８wt%のＢを含み、Ｒｅは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ又はＮｄのうちの１種又は複数種であり、Ｔは、Ｆｅ及びＧａを含み、また、Ｔは、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎｂ又はＺｒのうちの１種又は複数種をさらに含む。

【0029】

本発明は、上記特定の成分及び含有量の合金Ａと合金Ｂを原材料として、製粉、成形、焼結及び焼き戻しの複数のステップで処理した後に、ネオジム鉄ホウ素磁石を製造する。磁石中のＲｅ₆Ｆｅ₁₃ＧａをＲｅ₂Ｔ₁₄Ｂ主相の粒界表面の間により均一かつ安定的にドーピングすることで、遮断層を形成する。従って、Ｄｙ、Ｔｂを添加せずに、本発明のネオジム鉄ホウ素磁石は、保磁力の向上がより大きく、残留磁気及び磁気性能の安定性も良い。また、該製造方法は、操作プロセスが簡単であり、量産により有利である。

【0030】

なお、上記合金Ａと合金Ｂは、その原料で通常の溶錬により製造されるものであり、具体的な製錬プロセスは、本分野での公知のものであり、例えば、樹脂移送成形プロセス(ＲＴＭ)、真空急速凝固炉の溶錬プロセスである。

【0031】

Ｒｅ₆Ｆｅ₁₃Ｇａ相のドーピング均一性と安定性をさらに高めるために、合金Ｂの使用量は、合金Ａの重量の１～１０％であることが好ましい。この範囲では、ネオジム鉄ホウ素磁石は、保磁力の向上がより大きく、より良い磁気性能の安定性を有する。また、該製造方法は、操作プロセスが簡単であり、量産により有利である。

【0032】

磁石の保磁力をさらに向上させるために、好ましくは、合金Ｂの原料成分は、４０～６０wt%のＲｅ、０～２wt%のＣｏ、３～１０wt%のＣｕ、３～１０wt%のＧａ、０～０.５wt%のＮｂ及び／又はＺｒ、０.５～０.８wt%のＢ及び残部のＦｅを含む。

【0033】

１つの好適な実施案では、合金Ａ中の各成分の含有量は、３０～３２wt%のＮｄ、１.０～２.０wt%のＣｏ、０.０５～０.１wt%のＣｕ、０.３～０.８wt%のＡｌ、０.１～０.１５wt%のＧａ、０.１２～０.１５wt%のＺｒ、０.９～０.９２wt%のＢ、及び残部のＦｅであり、合金Ｂ中の各成分の含有量は、４０～５０wt%のＮｄ、１.０～１.５wt%のＣｏ、５～８wt%のＣｕ、０.１～０.４wt%のＡｌ、５～８wt%のＧａ、０.２～０.３wt%のＮｂ、０.６５～０.７５wt%のＢ、及び残部のＦｅである。これに基づいて、磁石の保磁力がより大幅に向上され、また、その残留磁気及び磁気性能の安定性も良い。

【0034】

磁石の保磁力、残留磁気及び磁気性能の安定性をさらに向上させるために、より好ましくは、合金Ａ中の各成分の含有量は、３２wt%のＮｄ、１.５wt%のＣｏ、０.１wt%のＣｕ、０.８wt%のＡｌ、０.１wt%のＧａ、０.１５wt%のＺｒ、０.９wt%のＢ、及び残部のＦｅであり、合金Ｂ中の各成分の含有量は、５０wt%のＮｄ、１.０wt%のＣｏ、６wt%のＣｕ、０.４wt%のＡｌ、６wt%のＧａ、０.３wt%のＮｂ、０.７５wt%のＢ、及び残部のＦｅであり、又は、合金Ａ中の各成分の含有量は、３１.５wt%のＮｄ、１.５wt%のＣｏ、０.１wt%のＣｕ、０.６wt%のＡｌ、０.１wt%のＧａ、０.１５wt%のＺｒ、０.９wt%のＢ、及び残部のＦｅであり、合金Ｂ中の各成分の含有量は、４５wt%のＮｄ、１.０wt%のＣｏ、５wt%のＣｕ、０.１wt%のＡｌ、５wt%のＧａ、０.３wt%のＮｂ、０.７wt%のＢ、及び残部のＦｅである。

【0035】

好ましくは、混合粉末の平均粒度は、２.８～３.０μmであり、正規分布において、５０％の粉末粒度が３.５μm未満である。このように、合金Ａと合金Ｂの混合均一性がより良く、かつ後続の成形効率をさらに向上でき、従って磁石の磁気性能の安定性をより良くする。

【0036】

ネオジム鉄ホウ素磁石の磁気性能の安定性をさらに向上させるために、焼結処理過程において、処理の温度が１０００～１１００℃であり、処理の時間が５～１０ｈである。

【0037】

Ｒｅ₆Ｆｅ₁₃Ｇａ相のドーピング安定性と均一性をさらに両立させるために、好ましくは、焼き戻し処理は、順に行われる１段焼き戻し処理及び２段焼き戻し処理を含む。好ましくは、１段焼き戻し処理過程において、処理の温度が８８０～９２０℃であり、処理の時間が２～４ｈである。好ましくは、２段焼き戻し処理過程において、処理の温度が４５０～５５０℃であり、処理の時間が４～６ｈである。

【0038】

好ましくは、製粉処理の前に、製造方法は、合金Ａと合金Ｂとを混合し、順に水素解砕処理及び脱水素化処理を行うステップをさらに含む。好ましくは、脱水素化処理過程において、処理の温度が４５０～５００℃であり、処理の時間が５～１０ｈである。好ましくは、混合粉末の水素解砕処理により、合金Ａと合金Ｂの混合物をまず前破砕処理することにより、後続の製粉効率をさらに向上させることができる。水素解砕後に、上記脱水素化処理操作によって、混合粉末中の水素含有量が６００～１２００ppmとなり、酸素含有量が１０００～１５００ppmとなるように制御することができる。

【0039】

好ましくは、プレス成形過程において、磁場強度が１.４Ｔ以上の配向磁場において混合粉末をプレス成形する。このように、型押しで製造される製品がよりコンパクトになり、製品中の合金Ａと合金Ｂとを均一に混合し、従って、後続焼結及び焼き戻し処理後、磁石の固有保磁力の向上がより大きく、残留磁気がより優れ、最大磁気エネルギー積がより優れ、磁石の磁気性能がより安定する。

【0040】

本発明は、さらに、上記のネオジム鉄ホウ素磁石の製造方法で製造されるネオジム鉄ホウ素磁石を提供する。

【0041】

前の諸原因に基づいて、本発明のネオジム鉄ホウ素磁石は、いかなるジスプロシウム／テルビウムも加えずに、その保磁力が大幅に向上し、また、残留磁気及び磁気性能の安定性がより良く、量産にもより有利である。

【0042】

以下、具体的な実施例と併せて、本出願についてさらに詳細に説明するが、これらの実施例は、本出願が保護する範囲を限定するものとは解釈できない。

【0043】

性能テスト:
(１)残留磁気性能(Ｂｒ)テスト:永久磁石非破壊測定器ＮＩＭ－１００００を用いる。
(２)固有保磁力(Ｈｃｊ)テスト:永久磁石非破壊測定器ＮＩＭ－１００００を用いる。
(３)最大磁気エネルギー積(ＢＨ_max)テスト:永久磁石非破壊測定器ＮＩＭ－１００００を用いる。

【0044】

実施例１
重量含有量で、３１.５wt%の(Ｎｄ，Ｐｒ)、１.５wt%のＣｏ、０.１wt%のＣｕ、０.６wt%のＡｌ、０.１wt%のＧａ、０.１５wt%のＺｒ、０.９０wt%のＢ、及び残部のＦｅの処方に応じて合金Ａ鋳片を製造する。重量含有量で、４５wt%の(Ｎｄ，Ｐｒ)、１.０wt%のＣｏ、５wt%のＣｕ、０.１wt%のＡｌ、５wt%のＧａ、０.３wt%のＮｂ、０.７０wt%のＢ、及び残部のＦｅの処方に応じて真空急速凝固炉の溶錬プロセスで合金Ｂ鋳片を製造する。合金Ａ及び合金Ｂ中のＮｄとＰｒとの重量比率は、いずれも２:８である。

【0045】

合金Ａと合金Ｂとを混合した(合金Ｂの使用量が合金Ａの重量の５％である)後に、順に水素解砕処理、脱水素化処理及び製粉処理を行い、混合粉末を得る。水素解砕・脱水素化処理の温度が４８０℃で、脱水素化処理の時間が６ｈで、脱水素化後に、粉末中の水素含有量が９８０ppmで、酸素含有量が１１００ppmである。水素解砕後の粉末をジェットミルにより製粉処理し、混合粉末の粒度が正規分布を満たし、その平均粒度が２.８μmであり、正規分布において５０％の粉末粒度が３.２５μm未満である。

【0046】

混合粉末を１.４Ｔ以上の配向磁場において６０×３５×４０(mm)のブロック状のブランクにプレス成形し、ブランクを高真空焼結炉内に入れ、１０７０℃で７時間焼結し、順次９００℃で３時間１段焼き戻し、５１０℃で５時間２段焼き戻し、ネオジム鉄ホウ素磁石を製造する。Ф１０×１０(mm)の標準サンプルをテストし、テスト結果を以下の表１に示す。

【0047】

【表1】

【0048】

実施例２
実施例１との相違点は、合金Ｂの使用量が合金Ａ重量の１２％であることのみである。Ф１０×１０(mm)の標準サンプルをテストし、テスト結果を以下の表２に示す。

【0049】

【表2】

【0050】

実施例３
重量含有量で、３０wt%の(Ｎｄ，Ｐｒ)、１.０wt%のＣｏ、０.０５wt%のＣｕ、０.３wt%のＡｌ、０.１wt%のＧａ、０.１２wt%のＺｒ、０.９２wt%のＢ、及び残部のＦｅの処方に応じて合金Ａ鋳片を製造する。重量含有量で、４０wt%の(Ｎｄ，Ｐｒ)、１.０wt%のＣｏ、８wt%のＣｕ、０.１wt%のＡｌ、８wt%のＧａ、０.２wt%のＮｂ、０.６５wt%のＢ、及び残部のＦｅの処方に応じて真空急速凝固炉で溶錬して合金Ｂ鋳片を製造する。合金Ａ及び合金Ｂ中のＮｄとＰｒとの重量比率は、いずれも２:８である。

【0051】

合金Ａと合金Ｂとを混合した(合金Ｂの使用量が合金Ａの重量の６％である)後に、順に水素解砕処理、脱水素化処理及び製粉処理を行い、混合粉末を得る。水素解砕・脱水素化処理の温度が４７０℃で、脱水素化処理の時間が６ｈで、脱水素化後に、粉末中の水素含有量が１０２０ppmで、酸素含有量が１０６０ppmである。水素解砕後の粉末をジェットミルにより製粉処理し、混合粉末の粒度が正規分布を満たし、その平均粒度が２.９５μmであり、正規分布において５０％の粉末粒度が３.４２μm未満である。

【0052】

混合粉末を１.４Ｔ以上の配向磁場において７０×５０×３５(mm)のブロック状のブランクにプレス成形し、ブランクを高真空焼結炉内に入れ、１０６０℃で７時間焼結し、順次９００℃で３時間１段焼き戻し、５１０℃で５時間２段焼き戻し、ネオジム鉄ホウ素磁石を製造する。Ф１０×１０(mm)の標準サンプルをテストし、テスト結果を以下の表３に示す。

【0053】

【表3】

【0054】

実施例４
実施例３との相違点は、合金Ｂの使用量が合金Ａの重量の１１％であることのみである。Ф１０×１０(mm)の標準サンプルをテストし、テスト結果を以下の表４に示す。

【0055】

【表4】

【0056】

実施例５
重量含有量で、３２wt%の(Ｎｄ，Ｐｒ)、１.５wt%のＣｏ、０.１wt%のＣｕ、０.８wt%のＡｌ、０.１wt%のＧａ、０.１５wt%のＺｒ、０.９０wt%のＢ、及び残部のＦｅの処方に応じて真空急速凝固炉で溶錬して合金Ａ鋳片を製造する。重量含有量で、５０wt%の(Ｎｄ，Ｐｒ)、１.０wt%のＣｏ、６wt%のＣｕ、０.４wt%のＡｌ、６wt%のＧａ、０.３wt%のＮｂ、０.７５wt%のＢ、及び残部のＦｅの処方に応じて真空急速凝固炉で溶錬して合金Ｂ鋳片を製造する。合金Ａ及び合金Ｂ中のＮｄとＰｒとの重量比率は、いずれも２:８である。

【0057】

合金Ａと合金Ｂとを混合した(合金Ｂの使用量が合金Ａの重量の８％である)後に、順に水素解砕処理、脱水素化処理及び製粉処理を行い、混合粉末を得る。水素解砕・脱水素化処理の温度が４９０℃で、脱水素化処理の時間が６ｈで、脱水素化後に、粉末中の水素含有量が９８０ppmで、酸素含有量が１０５０ppmである。水素解砕後の粉末をジェットミルにより製粉処理し、混合粉末の粒度が正規分布を満たし、その平均粒度が２.８７μmであり、正規分布において５０％の粉末粒度が３.２８μm未満である。

【0058】

混合粉末を１.４Ｔ以上の配向磁場において７０×５０×３５(mm)のブロック状のブランクにプレス成形し、ブランクを高真空焼結炉内に入れ、１０８０℃で７時間焼結し、順次９００℃で３時間１段焼き戻し、５１０℃で５時間２段焼き戻し、ネオジム鉄ホウ素磁石を製造する。Ф１０×１０(mm)の標準サンプルをテストし、テスト結果を以下の表５に示す。

【0059】

【表5】

【0060】

実施例６
実施例５との相違点は、合金Ｂの使用量が合金Ａの重量の１３％であることのみである。Ф１０×１０(mm)の標準サンプルをテストし、テスト結果を以下の表６に示す。

【0061】

【表6】

【0062】

比較例１
実施例１との相違点は、各原料を共同に合金に製造してから、ネオジム鉄ホウ素磁石を製造することである。具体的には、
重量含有量で、３２.１４wt%の(Ｎｄ，Ｐｒ)、１.４８wt%のＣｏ、０.３３wt%のＣｕ、０.５８wt%のＡｌ、０.２４wt%のＧａ、０.１６wt%のＺｒ、０.８９wt%のＢ、及び残部のＦｅの処方に応じて真空急速凝固炉で溶錬して合金Ｃを製造し、合金Ｃに水素解砕処理、脱水素化処理及び製粉処理を行い、粉末を得る。水素解砕・脱水素化処理の温度が４８０℃で、脱水素化処理の時間が６ｈで、脱水素化後に、粉末中の水素含有量が９８０ppmで、酸素含有量が１１００ppmである。水素解砕後の粉末をジェットミルにより製粉処理し、混合粉末の粒度が正規分布を満たし、その平均粒度が２.８μmであり、正規分布において５０％の粉末粒度が３.２５μm未満である。合金Ａ及び合金Ｂ中のＮｄとＰｒとの重量比率は、いずれも２:８である。

【0063】

粉末を１.４Ｔ以上の配向磁場において６０×３５×４０(mm)のブロック状のブランクにプレス成形し、ブランクを高真空焼結炉内に入れ、１０７０℃で７時間焼結し、順次９００℃で３時間１段焼き戻し、５１０℃で５時間２段焼き戻し、ネオジム鉄ホウ素磁石を製造する。Ф１０×１０(mm)の標準サンプルをテストし、テスト結果を以下の表７に示す。

【0064】

比較例２
実施例３との相違点は、各原料を共同に合金に製造してから、ネオジム鉄ホウ素磁石を製造することである。具体的には、
重量含有量で、３０.５７wt%の(Ｎｄ，Ｐｒ)、１.０wt%のＣｏ、０.５wt%のＣｕ、０.２９wt%のＡｌ、０.５５wt%のＧａ、０.１１wt%のＺｒ、０.９０wt%のＢ、及び残部のＦｅの処方に応じて真空急速凝固炉で溶錬して合金Ｄ鋳片を製造し、合金Ｄを水素解砕して取り出し、脱水素化処理及び製粉処理し、粉末を得る。水素解砕・脱水素化処理の温度が４７０℃で、脱水素化処理の時間が６ｈで、脱水素化後に、粉末中の水素含有量が１０２０ppmで、酸素含有量が１０６０ppmである。

【0065】

水素解砕後の粉末をジェットミルにより製粉処理し、混合粉末の粒度が正規分布を満たし、その平均粒度が２.９５μmであり、正規分布において５０％の粉末粒度が３.４２μm未満である。合金Ａ及び合金Ｂ中のＮｄとＰｒとの重量比率は、いずれも２:８である。

【0066】

粉末を１.４Ｔ以上の配向磁場において７０×５０×３５(mm)のブロック状のブランクにプレス成形し、ブランクを高真空焼結炉内に入れ、１０６０℃で７時間焼結し、順次９００℃で３時間１段焼き戻し、５１０℃で５時間２段焼き戻し、ネオジム鉄ホウ素磁石を製造する。Ф１０×１０(mm)の標準サンプルをテストし、テスト結果を以下の表７に示す。

【0067】

比較例３
実施例５との相違点は、各原料を共同に合金に製造してから、ネオジム鉄ホウ素磁石を製造することである。具体的には、
重量含有量で、３３.３３wt%の(Ｎｄ，Ｐｒ)、１.４６wt%のＣｏ、０.５４wt%のＣｕ、０.７７wt%のＡｌ、０.５４wt%のＧａ、０.１４wt%のＺｒ、０.０２wt%のＮｂ、０.８９wt%のＢ、及び残部のＦｅの処方に応じて真空急速凝固炉で溶錬して合金Ｅ鋳片を製造し、合金Ｅを水素解砕して取り出し、脱水素化処理及び製粉処理を行い、粉末を得る。水素解砕・脱水素化処理の温度が４９０℃で、脱水素化処理の時間が６ｈで、脱水素化後に、粉末中の水素含有量が９８０ppmで、酸素含有量が１０５０ppmである。

【0068】

水素解砕後の粉末をジェットミルにより製粉処理し、混合粉末の粒度が正規分布を満たし、その平均粒度が２.８７μmであり、正規分布において５０％の粉末粒度が３.２８μm未満である。合金Ａ及び合金Ｂ中のＮｄとＰｒとの重量比率は、いずれも２:８である。

【0069】

粉末を１.４Ｔ以上の配向磁場において７０×５０×３５(mm)のブロック状のブランクにプレス成形し、ブランクを高真空焼結炉内に入れ、１０８０℃で７時間焼結し、順次９００℃で３時間１段焼き戻し、５１０℃で５時間２段焼き戻し、ネオジム鉄ホウ素磁石を製造する。Ф１０×１０(mm)の標準サンプルをテストし、テスト結果を以下の表７に示す。

【0070】

【表7】

【0071】

以上は、本発明の好適な実施例にすぎず、本発明を限定するためのものではない。当業者にとって、本発明に対して様々な変更及び変化を行うことができる。本発明の精神及び原則の範囲内で行われたいかなる修正、同等交換や改善なども、本発明の保護範囲に含まれるべきである。

【図1】

【国際調査報告】