特表 2024-525068 核燃料要素の製造方法および核燃料要素

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-07-09

(54)【発明の名称】核燃料要素の製造方法および核燃料要素

(51)【国際特許分類】

   G21C 21/02 20060101AFI20240702BHJP

   G21C 3/28 20060101ALI20240702BHJP

   G21C 3/20 20060101ALI20240702BHJP

【ＦＩ】

G21C21/02 100

G21C3/28

G21C3/20

【審査請求】未請求

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2024500128

(86)(22)【出願日】2022-07-06

(85)【翻訳文提出日】2024-02-16

(86)【国際出願番号】 EP2022068676

(87)【国際公開番号】W WO2023280897

(87)【国際公開日】2023-01-12

(31)【優先権主張番号】2107291

(32)【優先日】2021-07-06

(33)【優先権主張国・地域又は機関】FR

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】593128105

【氏名又は名称】フラマトム

【氏名又は名称原語表記】ＦＲＡＭＡＴＯＭＥ

(74)【代理人】

【識別番号】100080447

【弁理士】

【氏名又は名称】太田 恵一

(72)【発明者】

【氏名】ステプニック，ベルトラン

(72)【発明者】

【氏名】グラース，ミシェル

(72)【発明者】

【氏名】モワルー，クリストフ

(72)【発明者】

【氏名】ジャルース，クリストフ

(57)【要約】

製造方法は、コア（４）を得るステップと、コア（４）を拡散防止層（８）で被覆して被覆コア（１０）を得るステップと、被覆コア（１０）とクラッディング（６）の間に単数または複数の中間層（１２）が配置されている状態で、被覆コア（１０）をクラッディング（６）内に挿入するステップと、このように得られた多層アセンブリ（２２）をプレスするステップとを含み、各中間層（１２）は、延性金属合金で作られかつ／またはクラッディング（６）の材料の降伏強度との差が３０％以下である従来の降伏強度、クラッディング（６）の材料の破断点伸びとの差が３０％以下である破断点伸びおよび／またはクラッディング（６）の材料の相対伸びとの差が３０％以下である分散した相対伸びを有している。
【選択図】図３

【特許請求の範囲】

【請求項1】

核燃料要素（２）の製造方法において、ウラン系核分裂性物質を含有するシートの形状をしたコア（４）を得るステップと、コア（４）を拡散防止層（８）で被覆して被覆コア（１０）を得るステップと、被覆コア（１０）とクラッディング（６）の間に単数または複数の中間層（１２）を配置した状態で、被覆コア（１０）をクラッディング（６）内に挿入するステップと、結果として得られた多層アセンブリ（２２）をプレスして、封止した形でクラッディング（６）を閉じるステップとを含む製造方法であって、各中間層（１２）が、延性金属合金で作られかつ／またはクラッディング（６）の材料の降伏強度との差が３０％以下である従来の降伏強度、クラッディング（６）の材料の破断点伸びとの差が３０％以下である破断点伸びおよび／またはクラッディング（６）の材料の相対伸びとの差が３０％以下である分散した相対伸びを有している、製造方法。

【請求項2】

各中間層（１２）が、被覆コア（１０）をクラッディング（６）内に包み込む前に被覆コア（１０）にまたはクラッディング（６）の内側表面（１４Ａ、１８Ａ）に適用される、請求項１に記載の製造方法。

【請求項3】

各中間層（１２）が、被覆コア（１０）をクラッディング（６）内に包み込む前に溶射によって被覆コア（１０）にまたはクラッディング（６）に適用される、請求項１または２に記載の製造方法。

【請求項4】

中間層（１２）の材料または中間層（１２）のうちの少なくとも１つの材料が、母材および少なくとも１つの添加元素を含む、請求項１から３のいずれか一つに記載の製造方法。

【請求項5】

核分裂性物質が、少なくとも１つのウラン合金および／または少なくとも１つのウラン化合物を含有する、請求項１から４のいずれか一つに記載の製造方法。

【請求項6】

コア（４）が、核分裂性物質で構成されたモノリシックコアまたは母材内に分散した核分裂性物質を含有する分散コアである、請求項１から５のいずれか一つに記載の製造方法。

【請求項7】

拡散防止層（８）が、ジルコニウム系合金、モリブデン系合金、チタン系合金、ケイ素系合金またはこれらの合金のうちの少なくとも２つの合金の混合物の中から選択された材料でできている、請求項１から６のいずれか一つに記載の製造方法。

【請求項8】

各中間層（１２）が、拡散防止層（８）の材料の延性以上およびクラッディング（６）の材料の延性以上の延性を有する材料でできている、請求項１から７のいずれか一つに記載の製造方法。

【請求項9】

各中間層（１２）が、純アルミニウムまたはアルミニウム合金でできてる、あるいは純アルミニウムまたはアルミニウム合金でできた母材を含む材料でできている、請求項１から８のいずれか一つに記載の製造方法。

【請求項10】

ウラン系核分裂性物質を含有するシートの形状をしたコア（４）を含み、コア（４）が拡散防止層（８）で被覆され、クラッディング（６）内に包み込まれている核燃料要素において、少なくとも１つの中間層（１２）を含み、各中間層（１２）が拡散防止層（８）とクラッディング（６）の間に配置されており、各中間層（１２）が延性金属合金で作られかつ／またはクラッディング（６）の材料のものに近い従来の降伏強度、破断点伸びおよび／または相対伸びを有している、核燃料要素。

【請求項11】

核分裂性物質が、少なくとも１つのウラン合金および／または少なくとも１つのウラン化合物を含有する、請求項１０に記載の核燃料要素。

【請求項12】

コア（４）が、核分裂性物質で構成されたモノリシックコアまたは母材内に分散した核分裂性物質を含有する分散コアである、請求項１０または１１に記載の核燃料要素。

【請求項13】

拡散防止層（８）が、ジルコニウム系合金、モリブデン系合金、チタン系合金、ケイ素系合金またはこれらの合金のうちの少なくとも２つの合金の混合物の中から選択された材料でできている、請求項１０から１２のいずれか一つに記載の核燃料要素。

【請求項14】

各中間層（１２）が、拡散防止層（８）の材料よりも延性が高くかつクラッディング（６）の材料よりも延性が高い材料でできている、請求項１０から１３のいずれか一つに記載の核燃料要素。

【請求項15】

各中間層（１２）が、純アルミニウムまたはアルミニウム合金でできている、あるいは、純アルミニウムまたはアルミニウム合金でできた母材を含む材料でできている、請求項１０から１４のいずれか一つに記載の核燃料要素。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、核燃料要素、詳細には、例えば、研究炉内の核燃料としてかまたは一次ターゲットとして使用するように意図された核燃料要素の分野に関する。

【背景技術】

【0002】

ウラン系合金などの核分裂性物質を含有するシートの形状をしたコア、および封止した形でコアを包み込む、例えばアルミニウム系合金で作られたクラッディングを含む核燃料要素を提供することが可能である。

【0003】

このような核燃料要素は、特定の核分裂生成物を得るために照射用原子炉内に、あるいは中性子を生成するために研究炉内に、挿入可能である。

【0004】

このような核燃料要素は例えば、テクネチウム－９９の供給源として、特に、医療および生物学において放射性トレーサとして使用できる準安定テクネチウム－９９の供給源として後に使用できるモリブデン－９９の生産のための一次ターゲットとして使用可能である。

【0005】

核燃料要素を生産するためには、「ピクチャインフレーム（ｐｉｃｔｕｒｅ－ｉｎ－ｆｒａｍｅ）」製造方法を使用することができる。

【0006】

この技術によると、核分裂性物質を含有し、矩形シートの形状を有するコアが、矩形フレーム内の開口部に挿入され、コアを格納するフレームは、２つの閉鎖プレート間に挟み込まれる。このアセンブリは次に、共にプレスされて、閉鎖プレートをフレームおよびコアに固着させる。

【0007】

プレス作業は、例えば、ローラ間での圧延、熱間等方圧加圧（ＨＩＰ）、放電プラズマ焼結（ＳＰＳ）またはプレスでの冷間圧縮によって、アセンブリに圧力を印加することで実施される。

【0008】

プレス作業中、フレームおよびコアに対して閉鎖プレートをうまく接着させるため、室温または高温で高圧を加えることが好ましいが、温度が過度に高いかまたは圧力が過度に高いと、コアに影響が及ぼされ、ひいては核燃料要素の性能に影響が及ぼされる可能性がある。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0009】

本発明の目的の１つは、満足のいく性能を有する核燃料要素を得ることができるようにする一方で容易に実装可能である核燃料要素の製造方法を提案することにある。

【課題を解決するための手段】

【0010】

このために、本発明は、核燃料要素を製造するための方法において、ウラン系核分裂性物質を含有するシートの形状をしたコアを得るステップと、コアを拡散防止層で被覆して被覆コアを得るステップと、被覆コアとクラッディングの間に単数または複数の中間層を配置した状態で、被覆コアをクラッディング内に挿入するステップと、こうして得られた多層アセンブリをプレスしてクラッディングを封止するステップとを含む方法であって、各中間層が、延性金属合金で作られかつ／またはクラッディングの材料の降伏強度との差が３０％以下である従来の降伏強度、クラッディングの材料の破断点伸びとの差が３０％以下である破断点伸びおよび／またはクラッディングの材料の相対伸びとの差が３０％以下である分散した相対伸びを有している、方法を提案している。

【0011】

拡散防止層は、核燃料要素の最外側層、詳細にはクラッディングへの核分裂性物質の拡散を防止する。

【0012】

延性材料で作られかつ／またはクラッディングのものに近い機械的特性を有し、クラッディングと拡散防止層で被覆されたコアとの間に配置された各々の中間層は、クラッディングと拡散防止層で被覆されたコアとの間の接着を促す。詳細には、この中間層は、アセンブリがプレスされる圧力および該当する場合には温度を制限し、こうして熱的および機械的応力、詳細にはコアに加えられる熱的および機械的応力を制限することを可能にする。

【0013】

各々の中間層は、製造方法中の、特にプレス作業が高温で実施される場合の加熱中の拡散防止層の酸化リスクを制限することも可能にする。

【0014】

究極的には、該方法は、許容可能な温度および圧力で実施される加圧を伴って、優れた性能を示す、詳細には高い核燃料密度を有する核燃料要素を得ることを可能にする。

【0015】

特定の実施形態によると、該製造方法は、個別にまたは技術的に可能な任意の組合せで考慮された以下の任意の特徴の単数または複数を含む：
－ 各中間層は、被覆コアをクラッディング内に包み込む前に被覆コアにまたはクラッディングの内側表面に適用される；
－ 各中間層は、被覆コアをクラッディング内に包み込む前に溶射によって被覆コアにまたはクラッディングに適用される；
－ 中間層の材料または中間層のうちの少なくとも１つの材料は、母材および少なくとも１つの添加元素を含む；
－ 中間層の材料または中間層のうちの少なくとも１つの材料は、母材および少なくとも１つの添加元素を含む；
－ コアは、核分裂性物質で構成されたモノリシックコアまたは母材内に分散した核分裂性物質を含有する分散コアである；
－ 拡散防止層は、ジルコニウム系合金、モリブデン系合金、チタン系合金、ケイ素系合金またはこれらの合金のうちの少なくとも２つの合金の混合物の中から選択された材料でできている；
－ 各中間層は、拡散防止層の材料の延性以上およびクラッディングの材料の延性以上の延性を有する材料でできている；
－ 各中間層は、純アルミニウムまたはアルミニウム合金でできている、あるいは、純アルミニウムまたはアルミニウム合金でできた母材を含む材料でできている。

【0016】

別の実施形態によると、本発明は、ウラン系核分裂性物質を含有するシートの形状をしたコアを含み、コアが拡散防止層で被覆され、クラッディング内に包み込まれている核燃料要素において、少なくとも１つの中間層を含み、各中間層が拡散防止層とクラッディングの間に配置されており、各中間層が延性金属合金で作られかつ／またはクラッディングの材料のものに近い従来の降伏強度、破断点伸びおよび／または相対伸びを有している、核燃料要素に関する。

【0017】

特定の実装様式によると、燃料要素は、個別にまたは技術的に可能な任意の組合せで考慮された以下の任意の特徴の単数または複数を含む：
－ 核分裂性物質は、少なくとも１つのウラン合金および／または少なくとも１つのウラン化合物を含有する；
－ コアは、核分裂性物質で構成されたモノリシックコアまたは母材内に分散した核分裂性物質を含有する分散コアである；
－ 拡散防止層は、ジルコニウム系合金、モリブデン系合金、チタン系合金、ケイ素系合金またはこれらの合金のうちの少なくとも２つの合金の混合物の中から選択された材料でできている；
－ 各中間層は、拡散防止層の材料よりも延性が高くかつクラッディングの材料よりも延性が高い材料でできている；
－ 各中間層は、純アルミニウムまたはアルミニウム合金でできているあるいは、純アルミニウムまたはアルミニウム合金でできた母材を含む材料でできている。

【0018】

本発明およびその利点は、単なる非限定的な例として記された以下の説明を、添付図面を参照しながら読むことによってより良く理解されるものである。

【図面の簡単な説明】

【0019】

【図1】核燃料要素の概略的前面図である。

【図2】図１中のラインＩＩ－ＩＩに沿った核燃料要素の概略的断面図である。

【図3-6】図１および２の核燃料要素を製造するための方法中の各ステップを例示する概略図である。

【発明を実施するための形態】

【0020】

図１に示された核燃料要素２は、例えば核分裂生成物を得るための原子炉における一次ターゲットとして、または中性子を得るための研究炉における核燃料として使用されるように意図されている。

【0021】

核燃料要素２は、プレート形状、例えば矩形プレートの形状を呈する。

【0022】

図１に示されているように、一実施形態において、核燃料要素２は平らなプレートの形状を呈する。

【0023】

他の実施形態において、核燃料要素２は、湾曲したプレート、または例えばそして非限定的に、円形、楕円形または多角形の断面、詳細には正方形または六角形の断面の管である管状プレートの形状を呈する。

【0024】

矩形プレートの形状をした核燃料要素２は、例えば、「ミニプレート」または一次ターゲットについてはおおよそ８０ｍｍの長さＬ、または原子炉燃料については、６００ｍｍ～１２００ｍｍの長さＬ、例えばおおよそ８００ｍｍの長さＬ、２０～９０ｍｍの幅ｌそして１．２ｍｍ～２．６ｍｍの厚みＥ、特におよそ２ｍｍの厚みＥを有する。

【0025】

核燃料要素２の断面図を示す図２から分かるように、核燃料要素２は、核分裂性物質を含有するコア４、および封止した形でコア４を包み込むクラッディング６を含む。

【0026】

クラッディング６は、コア４内に格納された核分裂性物質が外部に漏出するのを防止する。クラッディング６はまた、核燃料要素２の照射中に生成される核分裂生成物を保定する。

【0027】

クラッディング６は、例えば、アルミニウム合金、詳細にはアルミニウム系合金で作られている。クラッディング６は詳細には、６０６１シリーズのアルミニウム合金、５７５４シリーズのアルミニウム合金またはＡｌＦｅＮｉアルミニウム合金で作られている。

【0028】

コア４は、シートの形状をしている。コア４は、２つの相対する面４Ａおよび縁部４Ｂを有する。

【0029】

コア４は好ましくは、核燃料要素２の輪郭に対応する輪郭を有する。

【0030】

核燃料要素２が、（例えば平坦な、湾曲したまたは管状の）矩形プレート形状を呈する場合、図１および２に示されている例の場合のように、コア４は矩形シートの形状を有する。

【0031】

実施形態の一例において、コア４は、実質的に恒常な厚みを有する。代替的には、コア４は可変的厚みを有する。実施形態の特定の例において、可変的厚みのコア４は、コアの中心からその周辺に向かって減少する厚みを有する。コア４は、その中心においてより厚みがあり、その周辺においてより薄くなる。

【0032】

核分裂性物質は、ウラン系材料、すなわち、ウランを含有する材料である。核分裂性物質中に含有されているウランは、例えば低濃縮ウラン（ＬＥＵ）である。

【0033】

低濃縮ウランにおいて、ウラン中のウラン２３５同位体の割合は、２０重量％未満、詳細にはおおよそ１９．７５重量％である。

【0034】

核分裂性物質は例えば、ウラン合金および／またはウラン化合物を含有する。詳細には、核分裂性物質は、ウラン合金で構成されているかまたはウラン化合物で構成されているかまたはウラン合金とウラン化合物の混合物で構成されている。

【0035】

ウラン合金は、ウランおよび少なくとも１つの他の金属化合物、そして任意には単数または複数の非金属化合物を含有する合金である。

【0036】

ウラン合金は、例えば、ウラン系金属合金である。「ウラン系」合金とは、少なくとも６０質量％のウランを含有する合金を意味する。ウラン合金は、例えば６８．８０質量％のウランを含有するＵＡｌ_４である。

【0037】

実施形態の一例において、核分裂性物質は、二元ウラン合金すなわち厳密にウランおよび別の化合物で構成された合金であるウラン合金、例えば二元ウラン－ケイ素合金、二元ウラン－モリブデン合金、二元ウラン－アルミニウム合金、二元ウラン－ジルコニウム合金などを含有する。

【0038】

代替的には、核分裂性物質は、ウラン三元合金、すなわち厳密にウランおよび２つの他の化合物で構成された合金であるウラン合金、例えばウラン－モリブデン－Ｘ三元合金を含有し、ここでＸは第３の金属または非金属化学元素である。

【0039】

第３の化学元素Ｘは、例えば、スズ（Ｓｎ）、チタン（Ｔｉ）、パラジウム（Ｐｄ）、オスミウム（Ｏｓ）、ロジウム（Ｒｈ）、ルテニウム（Ｒｕ）、バナジウム（Ｖ）、ケイ素（Ｓｉ）、クロム（Ｃｒ）、ニオブ（Ｎｂ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、白金（Ｐｔ）、水素（Ｈ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、酸素（Ｏ）、窒素（Ｎ）、アルミニウム（Ａｌ）、ゲルマニウム（Ｇｒ）、ガリウム（Ｇａ）またはアンチモン（Ｓｂ）の中から選択される。

【0040】

実施形態の特定の例において、核分裂性物質は、二元ウラン－モリブデン合金である。

【0041】

好ましくは、核分裂性物質の二元ウラン－モリブデン合金は、１５重量％未満のモリブデンを含有し、残りはウランと不可避的不純物で構成されている。

【0042】

ウラン化合物は、単数または複数の非金属化合物と結合されたウランを含む化合物である。ウラン化合物は例えば、酸化ウラン（Ｕ_ｘＯ_ｙ）、詳細には二酸化ウラン（ＵＯ_２）、窒化ウラン（Ｕ_ｘＮ_ｙ）または水素化ウラン（Ｕ_ｘＨ_ｙ）である。

【0043】

コア４は、核分裂性物質で構成される（「モノリシック」コア）か、または、例えば金属材料、詳細にはアルミニウムなどの別の材料製の母材中に分散した核分裂性物質を含有している（「分散」コア）。

【0044】

母材中に分散した核分裂性物質は、例えば、核分裂性物質で構成された粉末および母材材料で構成された粉末、例えばアルミニウム粉末を混合し、好ましくは圧縮することによって得られる。

【0045】

コア４は、拡散防止層８で被覆される。拡散防止層８で、コア４の２つの相対する面４Ａの少なくとも各々を覆い、任意にはコア４の縁部４Ｂを覆う。好ましくは、拡散防止層は、コア４の２つの相対する面４Ａおよび縁部４Ｂの各々を覆う。

【0046】

拡散防止層８で被覆されたコア４は、以下「被覆コア１０」とも呼ばれる。それは、シートの形状を呈しており、２つの相対する面１０Ａおよび縁部１０Ｂを有する。

【0047】

クラッディング６は、拡散防止層８で被覆されたコア４を包み込む。したがって、拡散防止層８は、コア４とクラッディング６の間に配置される。拡散防止層８は、コア４からクラッディング６まで化学種が拡散するのを防止する。

【0048】

拡散防止層８は好ましくは、高い融解温度を有する。実施形態の一例において、拡散防止層８は、コア４の融解温度以上の融解温度を有する。

【0049】

コア４が、二元ウラン－モリブデン合金、例えばＵ_７Ｍｏ合金で構成された核分裂性物質を有するモノリシックコアである場合、拡散防止層の融解温度は、二元ウラン－モリブデン合金Ｕ_７Ｍｏの融解温度である１２５０℃以上である。

【0050】

拡散防止層８は、例えばジルコニウム合金、モリブデン合金またはケイ素合金、あるいは二元金属合金、例えばジルコニウム－アルミニウム合金（Ｚｒ／Ａｌ）またはモリブデン－アルミニウム合金（Ｍｏ／Ａｌ）またはケイ素－アルミニウム合金（Ｓｉ／Ａｌ）でできている。

【0051】

核燃料要素２は、単数または複数の中間層１２を含み、各中間層１２は、拡散防止層８で被覆されたコア４とクラッディング６の間に配置されている。

【0052】

各中間層１２は、拡散防止層８とクラッディング６の間に位置設定される。したがって、拡散防止層８は、コア４から各中間層１２に向かう化学種の拡散を防止する。

【0053】

実施形態の一例において、核燃料要素２は、被覆コア１０とクラッディング６の間に配置された単一の中間層１２を含む。

【0054】

代替的には、核燃料要素２は、被覆コア１０とクラッディング６の間に配置された複数の重畳中間層１２を含む。重畳中間層１２はこのとき、中間層１２を重畳させることによって形成され被覆コア４とクラッディング６の間に配置された多層ラミネートを形成する。

【0055】

核燃料要素２が複数の中間層１２を有する場合、中間層１２は、同じ材料でできているか、または中間層１２のうちの少なくとも２つが異なる材料でできており、特定の例示的実施形態において、各中間層１２は他の中間層１２の各々とは異なる材料でできている。

【0056】

各中間層１２は、延性でかつ／またはクラッディング６の材料のものに近い従来の降伏強度（Ｒ_ｐ０．２）、破断点伸び（Ａ％）および／または分散した相対伸び（Ａ％Ｓ）を有する材料でできている。

【0057】

第１の材料の機械的特性は、第１の材料の機械的特性の値が第２の材料の同じ機械的特性の値から３０％超異なっていない場合、すなわち第１の材料の機械的特性の値が第２の材料のこの機械的特性の値の７０％～１３０％である場合に、第２の材料の機械的特性に近いとみなされる。

【0058】

したがって、好ましくは：
－ 各中間層１２の材料は、延性金属合金製の中間層１２に対応する６０ＭＰａ以下の従来の降伏強度を有する、および／または
－ 中間層１２の材料の従来の降伏強度の値は、クラッディング６の材料の従来の降伏強度の値から３０％超異なっていない、および／または
－ 中間層１２の材料の破断点伸びの値は、クラッディング６の材料の破断点伸びの値から３０％超異なっていない、および／または
－ 中間層１２の材料の分散した相対伸びの値は、クラッディング６の材料の分散した相対伸びの値から３０％超異なっていない。

【0059】

好ましくは、各中間層１２の材料は、１０％～４０％の破断点伸びを有し、かつ／またはクラッディング６の材料は、１０％～４０％の破断点伸びを有する。

【0060】

好ましくは、各中間層１２の材料は、１０％以上の分散した相対伸び（Ａ％Ｓ）を有し、かつ／または、クラッディング６の材料は、１０％以上の分散した相対伸び（Ａ％Ｓ）を有する。

【0061】

指摘された通り、各中間層１２は好ましくは延性材料でできている。有利には、各中間層１２は、クラッディング６の材料の延性および／または拡散防止層８の材料の延性以上の延性を有する材料でできている。

【0062】

好ましくは、各中間層１２の材料は、クラッディング６および／またはコア４と化学的に相互作用しないように選択される。詳細には、各中間層１２の材料は、ウランおよび／またはアルミニウムと化学的に相互作用しないように選択される。

【0063】

「化学的に相互作用する」とは、これらの材料の原子または分子間に引力が存在し、この引力が例えば静電気由来のもの（イオン結合または水素結合）または量子由来のもの（共有結合、金属結合またはファンデルワールス結合）である、というように理解される。

【0064】

実施形態の一例において、単一の中間層１２または複数の中間層１２のうちの少なくとも１つまたは複数の中間層１２のうちの各々の中間層は、純アルミニウムまたはアルミニウム合金、詳細にはアルミニウム系合金でできている。

【0065】

アルミニウム系合金は、少なくとも８０重量％のアルミニウムを含有するアルミニウム合金を意味する。

【0066】

実施形態の一例において、アルミニウム合金またはアルミニウム系合金は、銅（Ｃｕ）、マンガン（Ｍｎ）および／または亜鉛（Ｚｎ）を含有する。

【0067】

代替的には、単一の中間層１２または複数の中間層１２のうちの少なくとも１つまたは複数の中間層１２のうちの各々の中間層は、添加元素を含有する母材から形成される。母材は例えば、以上に記した材料の中から選択される。

【0068】

各添加元素は、例えば、母材中に分散されるかまたは母材中に溶解させられている。

【0069】

各添加元素は、中間層１２の機械的特性、熱的特性および／または中性子特性を改善するために選択されている。

【0070】

添加元素は、例えばチタン（Ｔｉ）またはケイ素（Ｓｉ）含有物または中性子毒である。

【0071】

各中間層１２は、被覆コア１０の２つの相対する面１０Ａの各々とクラッディング６の間、任意には拡散防止層８による被覆コア１０の縁部１０Ｂとクラッディング６の間に配置される。

【0072】

好ましくは、各中間層１２は、被覆コア１０の２つの相対する面１０Ａの各々とクラッディング６の間、および被覆コア１０の縁部１０Ｂとクラッディング６の間に配置される。被覆コア１０はこのとき、中間層１２により完全に取り囲まれる。

【0073】

単一の中間層１２または集合的に取上げた複数の中間層１２は、１０μｍ～５００μｍの厚みｅ、詳細には２０μｍ～６０μｍの厚み、さらに一層詳細には３０μｍ～５０μｍの厚みを好ましくは有する。

【0074】

核燃料要素２を製造するための方法について、ここで、製造方法中の連続的ステップを例示する図３～６を参照しながら説明する。

【0075】

製造方法は、コア４を得るステップを含む。

【0076】

コア４は、例えば、炉内で粉末を混合することによって公知の方法で得られ、各金属粉末は、コア４を形成する金属合金の化合物の１つに対応する。

【0077】

二元ウラン－金属化合物合金（例えばモリブデン）から形成された核分裂性物質を含有するコア４は例えば、炉内でウランの粉末またはワイヤまたは部片と金属化合物の粉末またはワイヤまたは部片（例えばモリブデン）を混合して、それらを融合プロセスによって組合せることにより得られる。

【0078】

類似の技術を概してウラン合金のために使用することができ、合金の各々の他の化合物は、炉内での混合物の融解の前に、その性質に応じて部片、ワイヤまたは粉末の形態でウランと混合される。

【0079】

実施形態の一例において、製造方法には、コア４を得ることを目的として、厳密に核分裂性物質からシートを形成するステップが含まれる。この場合、コア４は、「モノリシック」コアである。

【0080】

実施形態の別の例において、製造方法には、核分裂性物質からインゴットを形成するステップ、インゴットを例えば粉砕によって粉末にするステップ、核分裂性物質粉末を、母材の形成用に意図された別の材料と混合するステップ、混合物を圧縮して成形体を形成するステップ、その後、成形体を焼結させるかまたは単純に圧縮してコア４を得るステップを含む。この場合、コア４は「分散」コアである。

【0081】

製造方法は、コア４上に拡散防止層８を被着させて被覆コア１０を得るステップを含む。

【0082】

拡散防止層８は、例えば同時ラミネート加工によって、コア４に適用される。この場合、コア４は、拡散防止層８の材料でできた２枚のシートの間に挟まれ、こうして形成された積層アセンブリは、ロール間でラミネート加工される。

【0083】

これにより、拡散防止層８は、コア４に接着することができる。このような場合、拡散防止層８は、コア４の縁部４Ｂを覆うことなくコア４の２つの相対する面４Ａを覆う。

【0084】

代替的には、図３に示されているように、拡散防止層８は、物理気相成長法（ＰＶＤ）、例えばスパッタリングＰＶＤによってか、または化学気相成長法（ＣＶＤ）、原子層堆積法（ＡＬＤ）またはプラズマ励起化学気相成長法（ＰＥＣＶＤ）によってコア４に適用される。

【0085】

代替的には、拡散防止層８は、溶射、例えば冷間溶射、熱溶射またはプラズマ溶射によってコアに適用される。

【0086】

拡散防止層８が物理気相成長法または溶射によって適用される場合、拡散防止層８は、コア４の縁部４Ｂを覆うことができる。

【0087】

このとき、該製造方法は、被覆コア１０とクラッディング６の間に単数または複数の中間層１２を配置した状態で、被覆コア１０をクラッディング６内に挿入するステップを含む（図４および５）。

【0088】

被覆コア１０をクラッディング６内に挿入する前に、各中間層１２を、被覆コア１０上またはクラッディング６上に被着させることができる。

【0089】

核燃料要素２が複数の重畳中間層１２を含む場合、これらは、連続して被着させられる。

【0090】

実施形態の一例において、該製造方法は、被覆コア１０をクラッディング６内に挿入する前に、各中間層１２を被覆コア１０上に被着させるステップを含む（図４）。

【0091】

この場合、各中間層１２は、少なくとも被覆コア１０の２つの相対する面１０Ａの各々の上、そして任意には被覆コア１０の縁部１０Ｂ上に被着させられる。好ましくは、各中間層１２は、被覆コア１０の２つの相対する面１０Ａの各々の上そして被覆コア１０の縁部１０Ｂ上に被着させられる。

【0092】

代替的には、該製造方法は、クラッディング６内にコア４を挿入する前に、クラッディング６上、より厳密にはコア４に対面するクラッディング６の内側表面上に各中間層１２を被着させるステップを含む。

【0093】

代替的には、核燃料要素２が複数の中間層１２を含む場合、該製造方法は、被覆コア１０上またはクラッディング６上に中間層１２のうちの少なくとも１つを被着させるステップ、および中間層１２のうちの少なくとも１つをクラッディング６上に被着させるステップを含む。

【0094】

被覆コア１０がクラッディング６内に包み込まれている場合、被覆コア１０上に被着させられた各中間層１２は、クラッディング６上に被着させられた各中間層１２と重複して多層ラミネートを形成する。

【0095】

各中間層１２は、例えば、溶射によって、詳細には冷間溶射、熱溶射、プラズマ溶射、フレーム溶射、ＨＶＯＦ（高速フレーム溶射）またはＡＷＳ（アークワイヤ溶射）によって被着させられる。

【0096】

実施形態の特定の一例において、少なくとも１つの中間層１２のうちの中間層１２または各中間層１２の被着は、フレーム溶射によって実施される。フレーム溶射は、例えば酸素アセチレン炎などの火炎中で材料を融解させることによって実施され、融解した材料は、気体流、好ましくは中性ガス流、詳細にはアルゴン流を用いて基板（コア４またはクラッディング６）上に溶射される。

【0097】

クラッディング６は例えば、クラッディング６をしっかりと密封するように被覆コア４の周囲に併せて組立てられた多くのクラッディング要素から形成されており、クラッディング６はコア４を完全に包み込んでいる。

【0098】

実施形態の一例において、クラッディング６は、コア４を収容するための開口部１６を有するフレーム１４および、フレーム１４のいずれの側にも配設された２つの閉鎖プレート１８を含む。コア４を収容するフレーム１４は、２つの閉鎖プレート１８間に配置されている。２つの閉鎖プレート１８は、フレーム１４とコア４を挟んでいる。

【0099】

図５中に示されているように、実施形態の特定の一例において、２つの閉鎖プレート１８は、折り目２０により分離された２つの閉鎖プレート１８を形成するように２つに折られた単一の閉鎖シート１８から一体で形成されている。

【0100】

代替的には、２つの閉鎖プレート１８は、２つの別個の部片である。

【0101】

フレーム１４は、開口部１６を境界画定する内側縁部１４Ａを有する。各閉鎖プレート１８は、内側表面１８Ａを有する。

【0102】

中間層１２または単数または複数の中間層１２のうちの少なくとも１つがクラッディング６の内側表面上に被着される場合、被着は、閉鎖プレート１８のうちの１つまたは各々の内側表面１６Ａ上、任意にはフレーム１４の内側縁部１４Ａ上で実施される。好ましくは、被着は、各閉鎖プレート１８の内側表面１８Ａ上およびフレーム１４の内側縁部１４Ａ上で実施される。

【0103】

該製造方法は、中間層１２が配置された状態でクラッディング６内に挿入された被覆コア１０によって形成された多層アセンブリ２２をプレスするステップを含む。

【0104】

有利には、プレス作業は、熱間で実施される。この場合、該方法は、プレス作業前および／または作業中に多層アセンブリ２２を加熱するステップを含む。

【0105】

実施形態の一例において、プレス作業は、図５中に矢印Ｒで例示されているように、ローラ間で多層アセンブリ２２を圧延することによって実施される。ラミネート加工は、冷間または熱間のいずれかで実施可能である。

【0106】

ラミネート加工中、多層アセンブリ２２の厚みの方向に沿って圧力が加えられる。多層アセンブリ２２は、伸びる傾向を有する。

【0107】

実施形態の別の例において、プレス作業は、熱間等方圧加圧（ＨＩＰ）により行なわれる。

【0108】

このようなプレス作業には、加圧チャンバ内で多層アセンブリ２２を流体の圧力に付し、こうして圧力が全ての方向に等しく作用するようにするステップが関与する。流体は例えば、気体、詳細には空気または中性ガスである。

【0109】

このような加圧により、非常に低い伸びを示す結果がもたらされる。

【0110】

いずれにせよ、プレス作業は好ましくは、圧延の終りにおける多層アセンブリ２２の伸びまたは縮小率が１５％未満、好ましくは１０％未満であるような形で実施される。

【0111】

多層アセンブリ２２の百分率として表現される伸びは、プレス作業後の多層アセンブリ２２の長さとプレス作業前の多層アセンブリ２２の長さの間の差に値１００を乗じ、プレス作業後の多層アセンブリ２２の長さで除したものである。

【0112】

縮小率は、プレス作業後の多層アセンブリ２２の厚みとプレス作業前の多層アセンブリ２２の厚みの間の差に値１００を乗じ、プレス作業後の多層アセンブリ２２の厚みで除したものである。

【0113】

実際には、伸びおよび縮小率は、実質的に等しい。

【0114】

本発明は、満足のいく中性子性能を有する核燃料要素２の製造を容易にする。

【0115】

拡散防止層８は、核燃料要素２の最外側層に向かう、詳細にはクラッディング６に向かうそして各中間層１２にも向かう核分裂性物質の拡散を防止する。

【0116】

詳細には、高温の融点を有する拡散防止層８は、例えばプレス作業が高温で実施される場合のプレス作業または加熱の結果としてコア４の温度が上昇する場合に、このような拡散を予防する。

【0117】

クラッディング６と拡散防止層８で被覆されたコア４との間に配置された各々の延性中間層１２は、クラッディング６と拡散防止層８で被覆されたコア４との間の接着を促し、燃料要素内の品質欠陥を制限する一助となる。

【0118】

詳細には、こうして、アセンブリがプレスされる圧力および該当する場合には温度を制限し、ひいてはコア４に加えられる熱的および機械的応力を制限することが可能になる。

【0119】

各中間層１２は、製造方法中、詳細にはプレス作業が高温で実施される場合の加熱中に、拡散防止層８の酸化リスクを制限することも可能にする。

【0120】

結局のところ、該製造方法は、プレス作業を受容可能な温度および圧力で実施しながら、優れた性能、詳細にはわずかな品質欠陥、高い核燃料密度を示す核燃料要素を得ることを可能にする。

【0121】

該製造方法は、公知のタイプの設備、詳細には公知のタイプの被着設備、圧延設備またはプレス設備を用いて実施可能である。

【0122】

本発明は、以上で論述され図面中で示されている実施形態の例に限定されない。実施形態の他の例も同様に構想可能である。

【0123】

核燃料要素２は、例えば研究炉における同位体製造のためのターゲットとしておよび／または発電のための燃料として使用可能である。

【符号の説明】

【0124】

２ 核燃料要素
４ コア
６ クラッディング
８ 拡散防止層
１０ 被覆コア
１２ 中間層
１８ 閉鎖プレート
２２ 多層アセンブリ

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【手続補正書】

【提出日】2024-03-13

【手続補正1】

【補正対象書類名】特許請求の範囲

【補正対象項目名】全文

【補正方法】変更

【補正の内容】

【特許請求の範囲】

【請求項1】

核燃料要素（２）の製造方法において、ウラン系核分裂性物質を含有するシートの形状をしたコア（４）を得るステップと、コア（４）を拡散防止層（８）で被覆して被覆コア（１０）を得るステップと、被覆コア（１０）とクラッディング（６）の間に単数または複数の中間層（１２）を配置した状態で、被覆コア（１０）をクラッディング（６）内に挿入するステップと、結果として得られた多層アセンブリ（２２）をプレスして、封止した形でクラッディング（６）を閉じるステップとを含む製造方法であって、各中間層（１２）が、延性金属合金で作られかつ／またはクラッディング（６）の材料の降伏強度との差が３０％以下である従来の降伏強度、クラッディング（６）の材料の破断点伸びとの差が３０％以下である破断点伸びおよび／またはクラッディング（６）の材料の相対伸びとの差が３０％以下である分散した相対伸びを有している、製造方法。

【請求項2】

各中間層（１２）が、被覆コア（１０）をクラッディング（６）内に包み込む前に被覆コア（１０）にまたはクラッディング（６）の内側表面（１４Ａ、１８Ａ）に適用される、請求項１に記載の製造方法。

【請求項3】

各中間層（１２）が、被覆コア（１０）をクラッディング（６）内に包み込む前に溶射によって被覆コア（１０）にまたはクラッディング（６）に適用される、請求項１または２に記載の製造方法。

【請求項4】

中間層（１２）の材料または中間層（１２）のうちの少なくとも１つの材料が、母材および少なくとも１つの添加元素を含む、請求項１に記載の製造方法。

【請求項5】

核分裂性物質が、少なくとも１つのウラン合金および／または少なくとも１つのウラン化合物を含有する、請求項１に記載の製造方法。

【請求項6】

コア（４）が、核分裂性物質で構成されたモノリシックコアまたは母材内に分散した核分裂性物質を含有する分散コアである、請求項１に記載の製造方法。

【請求項7】

拡散防止層（８）が、ジルコニウム系合金、モリブデン系合金、チタン系合金、ケイ素系合金またはこれらの合金のうちの少なくとも２つの合金の混合物の中から選択された材料でできている、請求項１に記載の製造方法。

【請求項8】

各中間層（１２）が、拡散防止層（８）の材料の延性以上およびクラッディング（６）の材料の延性以上の延性を有する材料でできている、請求項１に記載の製造方法。

【請求項9】

各中間層（１２）が、純アルミニウムまたはアルミニウム合金でできてる、あるいは純アルミニウムまたはアルミニウム合金でできた母材を含む材料でできている、請求項１に記載の製造方法。

【請求項10】

ウラン系核分裂性物質を含有するシートの形状をしたコア（４）を含み、コア（４）が拡散防止層（８）で被覆され、クラッディング（６）内に包み込まれている核燃料要素において、少なくとも１つの中間層（１２）を含み、各中間層（１２）が拡散防止層（８）とクラッディング（６）の間に配置されており、各中間層（１２）が延性金属合金で作られかつ／またはクラッディング（６）の材料のものに近い従来の降伏強度、破断点伸びおよび／または相対伸びを有している、核燃料要素。

【請求項11】

核分裂性物質が、少なくとも１つのウラン合金および／または少なくとも１つのウラン化合物を含有する、請求項１０に記載の核燃料要素。

【請求項12】

コア（４）が、核分裂性物質で構成されたモノリシックコアまたは母材内に分散した核分裂性物質を含有する分散コアである、請求項１０または１１に記載の核燃料要素。

【請求項13】

拡散防止層（８）が、ジルコニウム系合金、モリブデン系合金、チタン系合金、ケイ素系合金またはこれらの合金のうちの少なくとも２つの合金の混合物の中から選択された材料でできている、請求項１０に記載の核燃料要素。

【請求項14】

各中間層（１２）が、拡散防止層（８）の材料よりも延性が高くかつクラッディング（６）の材料よりも延性が高い材料でできている、請求項１０に記載の核燃料要素。

【請求項15】

各中間層（１２）が、純アルミニウムまたはアルミニウム合金でできている、あるいは、純アルミニウムまたはアルミニウム合金でできた母材を含む材料でできている、請求項１０に記載の核燃料要素。

【国際調査報告】