▶ エクソンモービル テクノロジー アンド エンジニアリング カンパニーの特許一覧
特表2024-525340ゼオライトを製造するための１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンの構造指向剤としての使用ならびに１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを用いて製造されたゼオライト
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2024-07-12
(54)【発明の名称】ゼオライトを製造するための１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンの構造指向剤としての使用ならびに１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを用いて製造されたゼオライト
(51)【国際特許分類】
C07D 221/04 20060101AFI20240705BHJP
C01B 39/48 20060101ALI20240705BHJP
【ＦＩ】
C07D221/04
C01B39/48
【審査請求】未請求
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2023577356
(86)(22)【出願日】2022-06-08
(85)【翻訳文提出日】2024-01-30
(86)【国際出願番号】 US2022032599
(87)【国際公開番号】W WO2022265893
(87)【国際公開日】2022-12-22
(31)【優先権主張番号】63/212,205
(32)【優先日】2021-06-18
(33)【優先権主張国・地域又は機関】US
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】523025539
【氏名又は名称】エクソンモービル テクノロジー アンド エンジニアリング カンパニー
【氏名又は名称原語表記】ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｃｏｍｐａｎｙ
(74)【代理人】
【識別番号】100145403
【弁理士】
【氏名又は名称】山尾 憲人
(74)【代理人】
【識別番号】100221501
【弁理士】
【氏名又は名称】式見 真行
(72)【発明者】
【氏名】バートン，アレン ダブリュー
(72)【発明者】
【氏名】ソールド，スチュアート エル
(72)【発明者】
【氏名】ブローマン，ヒルダ ビー
【テーマコード（参考）】
4G073
【Ｆターム（参考）】
4G073BA02
4G073BA80
4G073BB44
4G073CZ50
4G073GA03
(57)【要約】
本開示は、ゼオライトを製造するための１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンの構造指向剤（ＳＤＡ）としての使用に関する。また、本開示は、このＳＤＡを用いて製造することができる組成物（ＥＭＭ－６４およびＥＭＭ－６５として命名されたものを含む組成物）ならびに当該組成物を製造する方法ならびに当該組成物の使用にも関する。本開示は、さらに、上記のＳＤＡを用いたＲＴＨフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブを製造する方法ならびに上記方法によって製造することができるＲＴＨフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブならびにそれらの使用にも関する。
【選択図】なし
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
ゼオライトを製造するための構造指向剤として、以下の式Ｉ：【化1】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンの使用。
【請求項2】
前記式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンは、そのヒドロキシドおよび／またはハライドの形態、好ましくはヒドロキシド、クロリド、ブロミド、ヨージドまたはフルオリドの形態、より好ましくはヒドロキシドまたはフルオリドの形態、最も好ましくはヒドロキシドの形態である、請求項１に記載の使用。
【請求項3】
ＥＭＭ－６４、ＥＭＭ－６５またはアルミノシリケートのＲＴＨのフレームワーク・タイプのゼオライトを製造するための請求項１または２に記載の使用。
【請求項4】
結晶性の材料であって、ＥＭＭ－６４で示され、焼成した形態において、以下の表１：【表1】
【請求項5】
以下の式ＩＩ：（ｍ）Ｘ２Ｏ３：ＹＯ２ （式ＩＩ）
［式中、
０≦ｍ≦０．０２５であり、
Ｘは、３価の元素、Ｙは、４価の元素であり、特に、Ｘは、Ａｌ、Ｂ、ＦｅおよびＧａの１以上を含み、好ましくは、Ｘは、Ａｌおよび／またはＢ、より好ましくはＡｌを含むか、Ａｌおよび／またはＢ、より好ましくはＡｌであり、
Ｙは、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒの１以上を含み、好ましくは、Ｙは、Ｓｉを含むか、Ｓｉである］
の分子式を有する、請求項４に記載の結晶性の材料。
【請求項6】
結晶性の材料であって、ＥＭＭ－６４で示され、合成した形態において、以下の表３：【表2】
【請求項7】
以下の式ＩＩＩ：（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ｘ２Ｏ３：ＹＯ２ （式ＩＩＩ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０≦ｍ≦０．０２５であり、
Ｑは、以下の式Ｉ：
【化2】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンであり、
Ｘは、３価の元素であり、特に、Ｘは、Ａｌ、Ｂ、ＦｅおよびＧａの１以上を含み、好ましくは、Ｘは、Ａｌおよび／またはＢ、より好ましくはＡｌを含むか、Ａｌおよび／またはＢ、より好ましくはＡｌであり、
Ｙは、４価の元素であり、特に、Ｙは、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒの１以上を含み、好ましくは、Ｙは、Ｓｉを含むか、Ｓｉである］
の分子式を有する、請求項６に記載の結晶性の材料。
【請求項8】
単位格子における四面体（Ｔ）の原子であって、架橋原子によって結合されている四面体（Ｔ）の原子に関する以下の表２：【表3】
【請求項9】
請求項４～８のいずれか１項に記載のＥＭＭ－６４の結晶性の材料を製造するための方法であって、以下の（ａ）～（ｄ）の工程：（ａ）
合成混合物を調製する工程であって、前記合成混合物は、水と、４価の元素（Ｙ）の酸化物の供給源と、必要に応じて３価の元素（Ｘ）の酸化物の供給源と、構造指向剤（Ｑ）と、フルオリドイオン（Ｆ）の供給源と、必要に応じてヒドロキシドイオン（ＯＨ）の供給源と、必要に応じてアルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（Ｍ）の供給源とを含み、
前記構造指向剤（Ｑ）は、以下の式Ｉ：
【化3】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを含み、
前記合成混合物が、少なくとも０．１のＦ／Ｙのモル比でフルオリドイオン（Ｆ）を含む、工程、
（ｂ）
結晶化の条件下で前記合成混合物を加熱する工程であって、前記結晶化の条件は、前記結晶性の材料の結晶を形成するのに十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程、
（ｃ）
前記工程（ｂ）から前記結晶性の材料の少なくとも一部を回収する工程、
（ｄ）
必要に応じて、前記構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、前記工程（ｃ）で回収した結晶性の材料を処理する工程
を含む、方法。
【請求項10】
前記合成混合物は、以下のモル比に関する組成：【表4】
【請求項11】
結晶性の材料であって、ＥＭＭ－６５で示され、焼成した形態において、以下の表４：【表5】
【請求項12】
以下の式ＩＶ：（ｍ）Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式ＩＶ）
［式中、０．００５≦ｍ≦０．０５であり］
の分子式を有する、請求項１１に記載の結晶性の材料。
【請求項13】
結晶性の材料であって、ＥＭＭ－６５で示され、合成した形態において、以下の表６：【表6】
【請求項14】
以下の式Ｖ：（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式Ｖ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０．００５＜ｍ≦０．０５であり、
Ｑは、以下の式Ｉ：
【化4】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンである］
の分子式を有する、請求項１３に記載の結晶性の材料。
【請求項15】
単位格子における四面体（Ｔ）の原子であって、架橋原子によって結合されている四面体（Ｔ）の原子について、以下の表５：【表7】
【請求項16】
請求項１１～１５のいずれか１項に記載のＥＭＭ－６５の結晶性の材料を製造するための方法であって、以下の（ａ）～（ｅ）の工程：（ａ）
合成混合物を調製する工程であって、前記合成混合物は、水と、シリカの供給源と、ホウ素（Ｂ）の供給源と、構造指向剤（Ｑ）と、必要に応じてヒドロキシドイオン（ＯＨ）の供給源と、必要に応じてアルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（Ｍ）の供給源とを含み、
前記構造指向剤（Ｑ）は、以下の式Ｉ：
【化5】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを含み、
前記合成混合物は、０．１未満のＦ／Ｓｉのモル比でフルオリドイオン（Ｆ）を含む、工程、
（ｂ）
結晶化の条件下で前記合成混合物を加熱する工程であって、前記結晶化の条件は、前記結晶性の材料の結晶を形成するために十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程、
（ｃ）
前記工程（ｂ）から前記結晶性の材料の少なくとも一部を回収する工程、
（ｄ）
必要に応じて、前記構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、前記工程（ｃ）で回収した結晶性の材料を処理する工程、
（ｅ）
必要に応じて、前記フレームワークのシリケートにおけるホウ素原子の少なくとも一部をアルミニウム原子と交換する工程
を含む、方法。
【請求項17】
前記合成混合物は、以下のモル比に関する組成：【表8】
【請求項18】
ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブを製造するための方法であって、以下の（ａ）～（ｄ）の工程：（ａ）
合成混合物を調製する工程であって、前記合成混合物は、水と、シリカの供給源と、アルミナの供給源と、構造指向剤（Ｑ）と、必要に応じてヒドロキシドイオン（ＯＨ）の供給源と、アルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（Ｍ）の供給源とを含み、
前記構造指向剤（Ｑ）は、以下の式Ｉ：
【化6】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを含み、
前記合成混合物は、０．１未満のＦ／Ｓｉのモル比でフルオリドイオン（Ｆ）を含む、工程、
（ｂ）
結晶化の条件下で前記合成混合物を加熱する工程であって、前記結晶化の条件は、前記結晶性の材料の結晶を形成するために十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程、
（ｃ）
前記工程（ｂ）から前記結晶性の材料の少なくとも一部を回収する工程、
（ｄ）
必要に応じて、前記構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、前記工程（ｃ）で回収された結晶性の材料を処理する工程
を含む、方法。
【請求項19】
前記合成混合物は、以下のモル比に関する組成：【表9】
【請求項20】
請求項１８または１９に記載の方法によって得ることができるＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブ。
【請求項21】
ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブであって、そのポア構造において、以下の式Ｉ：【化7】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを有する、ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブ。
【請求項22】
ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブであって、Ｓｉ／Ａｌのモル比が１０未満であり、好ましくは５～１０未満である、ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブ。
【請求項23】
有機化合物を変換生成物に変換するためのプロセスであって、請求項４～６、１１～１３または２０～２２のいずれか１項に記載の結晶性の材料と有機化合物を接触させることを含む、プロセス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
（関連出願の相互参照）
本願は、米国仮出願第６３／２１２２０５号（出願日：２０２１年６月１８日）（その全体は、参考として、本開示に組み込まれている）の優先権および利益を主張するものである。
本願は、米国仮出願第６３／２１２２０５号（出願日：２０２１年６月１８日）（その全体は、参考として、本開示に組み込まれている）の優先権および利益を主張するものである。
【0002】
（技術分野）
本開示は、ゼオライトを製造（又は調製又は生成又は形成）するための１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンの構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））としての使用に関する。
また、本開示は、このＳＤＡを用いることによって製造することができる組成物（又は得ることができる組成物）（又はコンポジション）にも関し、当該組成物は、ＥＭＭ－６４およびＥＭＭ－６５として帰属（又は命名）されるものを含む。そして、本開示は、当該組成物を製造するための方法および当該組成物の使用にも関する。
さらに、本開示は、上記のＳＤＡを用いてＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブを製造（又は生成又は形成）するための方法、ならびに、当該方法によって製造することができるＲＴＨの材料（又は得ることができるＲＴＨの材料）（又はマテリアル）（又はＲＴＨ材料又はＲＴＨマテリアル）、ならびに、その使用にも関する。
本開示は、ゼオライトを製造（又は調製又は生成又は形成）するための１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンの構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））としての使用に関する。
また、本開示は、このＳＤＡを用いることによって製造することができる組成物（又は得ることができる組成物）（又はコンポジション）にも関し、当該組成物は、ＥＭＭ－６４およびＥＭＭ－６５として帰属（又は命名）されるものを含む。そして、本開示は、当該組成物を製造するための方法および当該組成物の使用にも関する。
さらに、本開示は、上記のＳＤＡを用いてＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブを製造（又は生成又は形成）するための方法、ならびに、当該方法によって製造することができるＲＴＨの材料（又は得ることができるＲＴＨの材料）（又はマテリアル）（又はＲＴＨ材料又はＲＴＨマテリアル）、ならびに、その使用にも関する。
【背景技術】
【0003】
（発明の背景）
モレキュラーシーブ材料（又はモレキュラーシーブ・マテリアル）は、天然であっても、合成であっても、炭化水素変換反応（又は炭化水素転化反応又は炭化水素コンバージョン反応又はハイドロカーボン・コンバージョン・リアクション）の吸着材（又はアドソーベント（adsorbent））として使用することができる。また、炭化水素変換反応のための触媒特性（又は触媒プロパティ又はキャタリティック・プロパティ）を有してよい。
特定のモレキュラーシーブ（例えば、ゼオライト、ＡｌＰＯ、メソポーラス材料（又はメソポーラス・マテリアル））は、明確な結晶構造を有する規則正しい多孔性（又は多孔質又はポーラス）の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）であり、Ｘ線回折（X-ray diffraction）（ＸＲＤ）によって決定される通りである。
特定のモレキュラーシーブは、規則正しいものであり、同定可能（又は帰属可能）な特定のＸＲＤパターンを形成（又は生成）する。
特定のモレキュラーシーブ材料には、多数のキャビティ（又は空隙又は空洞）が存在してよい。かかるキャビティは、多数のチャネルまたはポア（又は孔又は細孔）によって互いに結合（又は相互結合又は相互接続又は相互連絡）してよい。
かかるキャビティおよびポアは、特定のモレキュラーシーブ材料では、サイズ（又は寸法又は大きさ）が均一である。
なぜなら、このようなポアのディメンション（又は次元又は大きさ）は、例えば、特定のディメンション（又は次元又は大きさ）の分子の吸着（又はアドソープション）を許容するようなものである。その一方で、より大きなディメンション（又は次元又は大きさ）の分子については拒絶（又は排除）する。
このような材料は、「モレキュラーシーブ」として知られるようになっていて、様々な産業上のプロセスにおいて利用されている（例えば、クラッキング（又は分解）、ハイドロクラッキング（又は水素化分解）、ディスプロポーショネーション（又は不均化）、アルキレーション（又はアルキル化）、オリゴメリゼーション（又はオリゴマー化）、アイソメリゼーション（又は異性体化））。
モレキュラーシーブ材料（又はモレキュラーシーブ・マテリアル）は、天然であっても、合成であっても、炭化水素変換反応（又は炭化水素転化反応又は炭化水素コンバージョン反応又はハイドロカーボン・コンバージョン・リアクション）の吸着材（又はアドソーベント（adsorbent））として使用することができる。また、炭化水素変換反応のための触媒特性（又は触媒プロパティ又はキャタリティック・プロパティ）を有してよい。
特定のモレキュラーシーブ（例えば、ゼオライト、ＡｌＰＯ、メソポーラス材料（又はメソポーラス・マテリアル））は、明確な結晶構造を有する規則正しい多孔性（又は多孔質又はポーラス）の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）であり、Ｘ線回折（X-ray diffraction）（ＸＲＤ）によって決定される通りである。
特定のモレキュラーシーブは、規則正しいものであり、同定可能（又は帰属可能）な特定のＸＲＤパターンを形成（又は生成）する。
特定のモレキュラーシーブ材料には、多数のキャビティ（又は空隙又は空洞）が存在してよい。かかるキャビティは、多数のチャネルまたはポア（又は孔又は細孔）によって互いに結合（又は相互結合又は相互接続又は相互連絡）してよい。
かかるキャビティおよびポアは、特定のモレキュラーシーブ材料では、サイズ（又は寸法又は大きさ）が均一である。
なぜなら、このようなポアのディメンション（又は次元又は大きさ）は、例えば、特定のディメンション（又は次元又は大きさ）の分子の吸着（又はアドソープション）を許容するようなものである。その一方で、より大きなディメンション（又は次元又は大きさ）の分子については拒絶（又は排除）する。
このような材料は、「モレキュラーシーブ」として知られるようになっていて、様々な産業上のプロセスにおいて利用されている（例えば、クラッキング（又は分解）、ハイドロクラッキング（又は水素化分解）、ディスプロポーショネーション（又は不均化）、アルキレーション（又はアルキル化）、オリゴメリゼーション（又はオリゴマー化）、アイソメリゼーション（又は異性体化））。
【0004】
触媒作用および吸着の用途（又は適用又は応用又はアプリケーション）が見出されているモレキュラーシーブは、天然由来の結晶性のモレキュラーシーブまたは合成により得られる結晶性のモレキュラーシーブをいずれも包含する。
このようなモレキュラーシーブの例として、大きなポア（又は孔又は細孔）（又はラージ・ポア）のゼオライト、中程度のポア（又は孔又は細孔）のサイズ（又は寸法又は大きさ）（又はインターミディエイト・ポア・サイズ）のゼオライト、小さなポア（又は孔又は細孔）（又はスモール・ポア）のゼオライトが挙げられる。
このようなゼオライトおよびそのアイソタイプ（又は同形のもの）は、ゼオライトの命名法に関するＩＵＰＡＣ委員会（the IUPAC Commission on Zeolite Nomenclature）の規則（又はルール）に従う国際ゼオライト学会の構造委員会（the Structure Commission of the International Zeolite Association）によってクラス分け（又はクラシフィケーション）されている。
このクラシフィケーションによると、フレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトおよび他の結晶性（又は結晶質又はクリスタリン）のミクロポーラス（又は微孔性又は微細孔性又は微多孔性）のモレキュラーシーブは、３文字のコードで帰属されており、以下の文献に記載されている（このようなモレキュラーシーブについては、構造が確立されている）。
「Atlas of Zeolite Framework Types」、編、Ch. Baerlocher, L.B. McCusker, および D.H. Olson, Elsevier, 第６版、2007（この文献は、参考として、本開示に組み込まれている）。
また、このようなゼオライトおよびそのアイソタイプ（又は同形のもの）は、以下にも記載されている。
http://america.iza-structure.org/IZA-SC/ftc_table.php
大きなポア（又は孔又は細孔）（又はラージ・ポア）のゼオライトは、概して、少なくとも約７オングストローム（Å）の孔径（又は細孔径又はポア・サイズ）を有するものであり、ＬＴＬ、ＶＦＩ、ＭＡＺ、ＦＡＵ、ＯＦＦ、＊ＢＥＡ、ＭＯＲのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトが挙げられる。
大きなポアのゼオライトの例として、マッシアイト（mazzite）、オフレタイト（offretite）、ゼオライトＬ（zeolite L）、ＶＰＩ－５、ゼオライトＹ（zeolite Y）、ゼオライトＸ（zeolite X）、オメガ（omega）、ベータ（Beta）が挙げられる。
中程度の孔径（又は細孔径又はポア・サイズ）のゼオライトは、概して、約５オングストローム（Å）～約７オングストローム（Å）未満の孔径を有するものであり、例えば、ＭＦＩ、ＭＥＬ、ＥＵＯ、ＭＴＴ、ＭＦＳ、ＡＥＬ、ＡＦＯ、ＨＥＵ、ＦＥＲ、ＭＷＷ、ＴＯＮのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトが挙げられる。
中程度の孔径のゼオライトの例として、ＺＳＭ－５、ＺＳＭ－１１、ＺＳＭ－２２、ＭＣＭ－２２、シリカライト１（silicalite 1）、シリカライト２（silicalite 2）が挙げられる。
小さな孔径（又は細孔径又はポア・サイズ）のゼオライトは、約３オングストローム（Å）～約５．０オングストローム（Å）未満の孔径を有するものであり、例えば、ＣＨＡ、ＲＴＨ、ＥＲＩ、ＫＦＩ、ＬＥＶ、ＳＯＤ、ＬＴＡのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトが挙げられる。
小さなポアのゼオライトの例として、ＺＫ－４、ＺＳＭ－２、ＳＡＰ０－３４、ＳＡＰ０－３５、ＺＫ－１４、ＳＡＰ０－４２、ＺＫ－２１、ＺＫ－２２、ＺＫ－５、ＺＫ－２０、ゼオライトＡ（zeolite A）、チャバザイト（chabazite）、ゼオライトＴ（zeolite T）、ＡＬＰＯ－１７が挙げられる。
このようなモレキュラーシーブの例として、大きなポア（又は孔又は細孔）（又はラージ・ポア）のゼオライト、中程度のポア（又は孔又は細孔）のサイズ（又は寸法又は大きさ）（又はインターミディエイト・ポア・サイズ）のゼオライト、小さなポア（又は孔又は細孔）（又はスモール・ポア）のゼオライトが挙げられる。
このようなゼオライトおよびそのアイソタイプ（又は同形のもの）は、ゼオライトの命名法に関するＩＵＰＡＣ委員会（the IUPAC Commission on Zeolite Nomenclature）の規則（又はルール）に従う国際ゼオライト学会の構造委員会（the Structure Commission of the International Zeolite Association）によってクラス分け（又はクラシフィケーション）されている。
このクラシフィケーションによると、フレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトおよび他の結晶性（又は結晶質又はクリスタリン）のミクロポーラス（又は微孔性又は微細孔性又は微多孔性）のモレキュラーシーブは、３文字のコードで帰属されており、以下の文献に記載されている（このようなモレキュラーシーブについては、構造が確立されている）。
「Atlas of Zeolite Framework Types」、編、Ch. Baerlocher, L.B. McCusker, および D.H. Olson, Elsevier, 第６版、2007（この文献は、参考として、本開示に組み込まれている）。
また、このようなゼオライトおよびそのアイソタイプ（又は同形のもの）は、以下にも記載されている。
http://america.iza-structure.org/IZA-SC/ftc_table.php
大きなポア（又は孔又は細孔）（又はラージ・ポア）のゼオライトは、概して、少なくとも約７オングストローム（Å）の孔径（又は細孔径又はポア・サイズ）を有するものであり、ＬＴＬ、ＶＦＩ、ＭＡＺ、ＦＡＵ、ＯＦＦ、＊ＢＥＡ、ＭＯＲのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトが挙げられる。
大きなポアのゼオライトの例として、マッシアイト（mazzite）、オフレタイト（offretite）、ゼオライトＬ（zeolite L）、ＶＰＩ－５、ゼオライトＹ（zeolite Y）、ゼオライトＸ（zeolite X）、オメガ（omega）、ベータ（Beta）が挙げられる。
中程度の孔径（又は細孔径又はポア・サイズ）のゼオライトは、概して、約５オングストローム（Å）～約７オングストローム（Å）未満の孔径を有するものであり、例えば、ＭＦＩ、ＭＥＬ、ＥＵＯ、ＭＴＴ、ＭＦＳ、ＡＥＬ、ＡＦＯ、ＨＥＵ、ＦＥＲ、ＭＷＷ、ＴＯＮのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトが挙げられる。
中程度の孔径のゼオライトの例として、ＺＳＭ－５、ＺＳＭ－１１、ＺＳＭ－２２、ＭＣＭ－２２、シリカライト１（silicalite 1）、シリカライト２（silicalite 2）が挙げられる。
小さな孔径（又は細孔径又はポア・サイズ）のゼオライトは、約３オングストローム（Å）～約５．０オングストローム（Å）未満の孔径を有するものであり、例えば、ＣＨＡ、ＲＴＨ、ＥＲＩ、ＫＦＩ、ＬＥＶ、ＳＯＤ、ＬＴＡのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトが挙げられる。
小さなポアのゼオライトの例として、ＺＫ－４、ＺＳＭ－２、ＳＡＰ０－３４、ＳＡＰ０－３５、ＺＫ－１４、ＳＡＰ０－４２、ＺＫ－２１、ＺＫ－２２、ＺＫ－５、ＺＫ－２０、ゼオライトＡ（zeolite A）、チャバザイト（chabazite）、ゼオライトＴ（zeolite T）、ＡＬＰＯ－１７が挙げられる。
【0005】
ゼオライトの理想的な無機のフレームワーク構造（又は骨格構造）は、シリケートのフレームワーク（又は骨格）である。シリケートのフレームワークにおいて、すべての四面体の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子又はテトラヘドラル・アトム）は、その次に最も近い４個の四面体の原子とともに、酸素原子によって結合（又は接続又は連結）されている。
用語「シリケート」は、本開示で使用される通り、少なくともケイ素原子および酸素原子を含む物質であって、ケイ素原子および酸素原子が互いに交互に結合している物質を意味する（すなわち、－Ｏ－Ｓｉ－Ｏ－Ｓｉ－）。
必要に応じて、無機フレームワーク構造には、他の原子が含まれてよい。例えば、ボロン（又はホウ素）、アルミニウムなどの原子、または他の金属（例えば、遷移金属（例えば、チタン、バナジウムまたは亜鉛））が挙げられる。
フレームワーク・シリケートにおいて、ケイ素および酸素以外の原子は、格子サイトの一部分を占めるものであり、格子サイトは、そうでなければ、「オール－シリカ」のフレームワーク・シリケートのケイ素原子によって占められている。
従って、用語「フレームワーク・シリケート」とは、本開示で使用される通り、シリケート（silicate）、ボロシリケート（borosilicate）、ガロシリケート（gallosilicate）、フェリシリケート（ferrisilicate）、アルミノシリケート（aluminosilicate）、チタノシリケート（titanosilicate）、ジンコシリケート（zincosilicate）、バナドシリケート（vanadosilicate）などのいずれかを含む原子の格子を意味する。
用語「シリケート」は、本開示で使用される通り、少なくともケイ素原子および酸素原子を含む物質であって、ケイ素原子および酸素原子が互いに交互に結合している物質を意味する（すなわち、－Ｏ－Ｓｉ－Ｏ－Ｓｉ－）。
必要に応じて、無機フレームワーク構造には、他の原子が含まれてよい。例えば、ボロン（又はホウ素）、アルミニウムなどの原子、または他の金属（例えば、遷移金属（例えば、チタン、バナジウムまたは亜鉛））が挙げられる。
フレームワーク・シリケートにおいて、ケイ素および酸素以外の原子は、格子サイトの一部分を占めるものであり、格子サイトは、そうでなければ、「オール－シリカ」のフレームワーク・シリケートのケイ素原子によって占められている。
従って、用語「フレームワーク・シリケート」とは、本開示で使用される通り、シリケート（silicate）、ボロシリケート（borosilicate）、ガロシリケート（gallosilicate）、フェリシリケート（ferrisilicate）、アルミノシリケート（aluminosilicate）、チタノシリケート（titanosilicate）、ジンコシリケート（zincosilicate）、バナドシリケート（vanadosilicate）などのいずれかを含む原子の格子を意味する。
【0006】
所定のゼオライト内のフレームワーク・シリケートの構造によって、その中に存在するポア（又は孔又は細孔）またはチャネルのサイズ（又は寸法又は大きさ）が決定される。
ポア（又は孔又は細孔）またはチャネルのサイズ（又は寸法又は大きさ）によって、所定のゼオライトを適用することができるプロセス（又は工程又は方法）のタイプ（又は種類）が決定されてよい。
現状では、２００よりも多くのユニークなゼオライトのフレームワーク・シリケートの構造が知られており、国際ゼオライト学会の構造委員会（the Structure Commission of the International Zeolite Association）により認められている。それによって、ポア（又は孔又は細孔）のジオメトリ（又は形状又は配置）およびオリエンテーション（又は配向）の範囲（又はレンジ）が決定されている。
ポア（又は孔又は細孔）またはチャネルのサイズ（又は寸法又は大きさ）によって、所定のゼオライトを適用することができるプロセス（又は工程又は方法）のタイプ（又は種類）が決定されてよい。
現状では、２００よりも多くのユニークなゼオライトのフレームワーク・シリケートの構造が知られており、国際ゼオライト学会の構造委員会（the Structure Commission of the International Zeolite Association）により認められている。それによって、ポア（又は孔又は細孔）のジオメトリ（又は形状又は配置）およびオリエンテーション（又は配向）の範囲（又はレンジ）が決定されている。
【0007】
ゼオライトのフレームワーク・シリケートは、そのリング（又は環）のサイズ（又は寸法又は大きさ）に関して、共通の特徴を有している。
ここで、リング（又は環）のサイズ（又は寸法又は大きさ）とは、ケイ素原子の数（あるいは、代替の原子（例えば、上記で列挙した原子）の数）を意味する。ケイ素原子（あるいは、代替の原子）は、酸素原子とともに、ループ状に四面体（テトラヘドラル）で配位するものであり、それにより、ゼオライトの内部において、ポア（又は孔又は細孔）またはチャネルを規定（又は定義）している。
例えば、「８リング（又は８員）」のゼオライトは、ループ状の８個の交互の四面体の原子と８個の酸素原子とによって規定されるポア（又は孔又は細孔）またはチャネルを有するゼオライトを意味する。
所定のゼオライトにおいて規定（又は定義）されるポア（又は孔又は細孔）またはチャネルは、対称であっても、非対称であってもよく、様々な構造的な制約（又はコンストレイン）に依存するものであり、このような制約は、特定のフレームワーク・シリケートに存在するものである。
ここで、リング（又は環）のサイズ（又は寸法又は大きさ）とは、ケイ素原子の数（あるいは、代替の原子（例えば、上記で列挙した原子）の数）を意味する。ケイ素原子（あるいは、代替の原子）は、酸素原子とともに、ループ状に四面体（テトラヘドラル）で配位するものであり、それにより、ゼオライトの内部において、ポア（又は孔又は細孔）またはチャネルを規定（又は定義）している。
例えば、「８リング（又は８員）」のゼオライトは、ループ状の８個の交互の四面体の原子と８個の酸素原子とによって規定されるポア（又は孔又は細孔）またはチャネルを有するゼオライトを意味する。
所定のゼオライトにおいて規定（又は定義）されるポア（又は孔又は細孔）またはチャネルは、対称であっても、非対称であってもよく、様々な構造的な制約（又はコンストレイン）に依存するものであり、このような制約は、特定のフレームワーク・シリケートに存在するものである。
【0008】
モレキュラーシーブ材料の合成は、典型的には、合成混合物（又はシンセシス混合物又はシンセシス・ミクスチャ）からの水熱結晶化（又は水熱晶析又はヒドロサーマル・クリスタリゼーション）に関するものである。このような合成混合物は、ゼオライトに存在するすべてのエレメント（又は要素又は元素）の供給源（又は源又はソース）（例えば、シリカの供給源（又は源又はソース）、アルミナの供給源（又は源又はソース）など）も含む。
多くの場合において、構造指向剤（structure directing agent）（ＳＤＡ）も存在する。
構造指向剤は、化合物であって、モレキュラーシーブの形成（又は生成）を促進すると考えられるものであり、テンプレートとして作用するものと考えられており、その周囲において、特定のモレキュラーシーブの構造を形成することができ、それによって、所望のモレキュラーシーブの形成（又は生成）を促進する化合物である。
構造指向剤として、様々なタイプの四級アンモニウムカチオンを含む様々な化合物を使用している。
典型的には、ゼオライトの結晶は、構造指向剤の周囲に形成されるものであり、このような構造指向剤は、結晶化（又はクリスタリゼーション）が完了すると、ゼオライトのポア（又は孔又は細孔）を占めるものである。
従って、「合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））」のゼオライトは、そのポア（又は孔又は細孔）に構造指向剤を含む。そのため、結晶化（又はクリスタリゼーション）の後、「合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））」のゼオライトは、通常、構造指向剤を除去するための焼成工程（又はカルシネーション工程又はカルシネーション・ステップ）などの処理工程（又はトリートメント工程又はトリートメント・ステップ）に供される。
多くの場合において、構造指向剤（structure directing agent）（ＳＤＡ）も存在する。
構造指向剤は、化合物であって、モレキュラーシーブの形成（又は生成）を促進すると考えられるものであり、テンプレートとして作用するものと考えられており、その周囲において、特定のモレキュラーシーブの構造を形成することができ、それによって、所望のモレキュラーシーブの形成（又は生成）を促進する化合物である。
構造指向剤として、様々なタイプの四級アンモニウムカチオンを含む様々な化合物を使用している。
典型的には、ゼオライトの結晶は、構造指向剤の周囲に形成されるものであり、このような構造指向剤は、結晶化（又はクリスタリゼーション）が完了すると、ゼオライトのポア（又は孔又は細孔）を占めるものである。
従って、「合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））」のゼオライトは、そのポア（又は孔又は細孔）に構造指向剤を含む。そのため、結晶化（又はクリスタリゼーション）の後、「合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））」のゼオライトは、通常、構造指向剤を除去するための焼成工程（又はカルシネーション工程又はカルシネーション・ステップ）などの処理工程（又はトリートメント工程又はトリートメント・ステップ）に供される。
【0009】
例えば、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトは、まず、ＳＤＡとして、１，２，２，６，６－ペンタメチルピペリジンの存在下で、ボロシリケート（borosilicate）（ＲＵＢ－１３として示されているもの）として合成されている（S. Vortmannら、Microporous Materials, 4, 111-121 (1995)）。
ＷＯ２００１／０４４１０９には、ＳＤＡとして、Ｎ－エチル－Ｎ－メチル－５，７，７－トリメチル－２－アゾニウムビシクロ［４．１．１］ノナンカチオンを用いるアルミノシリケートＲＴＨ（ＳＳＺ－５０として示されているもの）の製造（又は調製又は生成又は形成）が示されている。
また、アルミノシリケートＲＴＨは、ＳＤＡとして、２，６－メチル－Ｎ－メチルピリジニウムカチオンを用いることによっても製造（又は調製又は生成又は形成）されている（H. Xuら、J. Mater. Chem. A, 6, 8705-8711 (2018)）。
また、ＩＴＥ－ＲＴＨ構造の中間体（ＳＳＺ－３６で示されているもの）も報告されている（P. Wagnerら、J. Am. Chem. Soc., 122, 263-273 (2000)）。
ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブは、８×８のチャネル・システムを有する大きなケージ（又はラージ・ケージ）を有している。
ＷＯ２００１／０４４１０９には、ＳＤＡとして、Ｎ－エチル－Ｎ－メチル－５，７，７－トリメチル－２－アゾニウムビシクロ［４．１．１］ノナンカチオンを用いるアルミノシリケートＲＴＨ（ＳＳＺ－５０として示されているもの）の製造（又は調製又は生成又は形成）が示されている。
また、アルミノシリケートＲＴＨは、ＳＤＡとして、２，６－メチル－Ｎ－メチルピリジニウムカチオンを用いることによっても製造（又は調製又は生成又は形成）されている（H. Xuら、J. Mater. Chem. A, 6, 8705-8711 (2018)）。
また、ＩＴＥ－ＲＴＨ構造の中間体（ＳＳＺ－３６で示されているもの）も報告されている（P. Wagnerら、J. Am. Chem. Soc., 122, 263-273 (2000)）。
ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブは、８×８のチャネル・システムを有する大きなケージ（又はラージ・ケージ）を有している。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0010】
新たな構造指向剤を同定（又は帰属又はアイデンティフィケーション）することは重要である。また、より効率的（又は効果的）にモレキュラーシーブを合成するための方法も重要であり、それにより、新たなモレキュラーシーブの製造（又は調製又は生成又は形成）を促進し、かつ／または、既知のゼオライトを製造するコストを低減する。
多くの様々な結晶性（又は結晶質又はクリスタリン）のモレキュラーシーブが発見されているが、ガスの分離（又はセパレーション）（又はガス・セパレーション）およびガスの乾燥、有機変換反応（又は有機コンバージョン反応又はオーガニック・コンバージョン・リアクション）、および他の用途（又は応用又は適用又はアプリケーション）に望ましい特性（又はプロパティ）を有する新たなモレキュラーシーブも継続的に必要とされている。
新たなモレキュラーシーブは、新たな内部ポア構造（又はインターナル・ポア・アーキテクチャ）を含むことができ、それにより、これらのプロセス（又は工程又は方法）において、向上した選択性（又はセレクティビティ）を提供することができる。
多くの様々な結晶性（又は結晶質又はクリスタリン）のモレキュラーシーブが発見されているが、ガスの分離（又はセパレーション）（又はガス・セパレーション）およびガスの乾燥、有機変換反応（又は有機コンバージョン反応又はオーガニック・コンバージョン・リアクション）、および他の用途（又は応用又は適用又はアプリケーション）に望ましい特性（又はプロパティ）を有する新たなモレキュラーシーブも継続的に必要とされている。
新たなモレキュラーシーブは、新たな内部ポア構造（又はインターナル・ポア・アーキテクチャ）を含むことができ、それにより、これらのプロセス（又は工程又は方法）において、向上した選択性（又はセレクティビティ）を提供することができる。
【課題を解決するための手段】
【0011】
（要旨）
１つの態様において、本開示は、以下の式Ｉ：
（式Ｉ）
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンのゼオライトを製造（又は調製又は生成又は形成）するための構造指向剤（structure directing agent）（ＳＤＡ）としての使用に関する。
１つの態様において、本開示は、以下の式Ｉ：
【化1】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンのゼオライトを製造（又は調製又は生成又は形成）するための構造指向剤（structure directing agent）（ＳＤＡ）としての使用に関する。
【0012】
第２の態様において、本開示は、ＥＭＭ－６４に関する。ＥＭＭ－６４は、結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）であって、焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））（例えば、ＳＤＡの少なくとも一部が除去されている形態）であっても、合成した形態（又は合成後の形態又は合成されたままの形態（as-synthesized form））（例えば、ＳＤＡが除去されていない形態）であってもよい。
また、本開示は、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンをＳＤＡとして用いてＥＭＭ－６４（結晶性の材料）を製造（又は調製又は生成又は成形）するための方法にも関する。
また、本開示は、それらの使用（又は使用方法又は用途又はユース）にも関する。
また、本開示は、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンをＳＤＡとして用いてＥＭＭ－６４（結晶性の材料）を製造（又は調製又は生成又は成形）するための方法にも関する。
また、本開示は、それらの使用（又は使用方法又は用途又はユース）にも関する。
【0013】
第３の態様において、本開示は、ＥＭＭ－６５に関する。ＥＭＭ－６５は、結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）であって、焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））（例えば、ＳＤＡの少なくとも一部が除去されているもの）であっても、合成した形態（合成後の形態又は合成されたままの形態（as-synthesized form））（例えば、ＳＤＡが除去されていないもの）であってもよい。
また、本開示は、ＳＤＡとして式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを用いて、ＥＭＭ－６５（結晶性の材料）を製造（又は調製又は生成又は形成）するための方法にも関する。
また、本開示は、それらの使用（又は使用方法又は用途又はユース）にも関する。
また、本開示は、ＳＤＡとして式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを用いて、ＥＭＭ－６５（結晶性の材料）を製造（又は調製又は生成又は形成）するための方法にも関する。
また、本開示は、それらの使用（又は使用方法又は用途又はユース）にも関する。
【0014】
第４の態様では、本開示は、ＳＤＡとして式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを用いて、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブを製造（又は生成又は形成）するための方法に関する。
また、本開示は、当該方法により製造することができる（又は得ることができる）ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブにも関する。
また、本開示は、それらの使用（又は使用方法又は用途又はユース）にも関する。
また、本開示は、当該方法により製造することができる（又は得ることができる）ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブにも関する。
また、本開示は、それらの使用（又は使用方法又は用途又はユース）にも関する。
【0015】
第５の態様では、本開示は、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブであって、そのポア構造内に式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを有するＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブに関する。
【0016】
第６の態様において、本開示は、１０未満のＳｉ／Ａｌのモル比を有するＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブに関する。
【0017】
本開示のこれらの特徴および他の特徴および特性ならびにそれらの有利な用途（又は応用又は適用又はアプリケーション）および／または使用（又は使用方法又は用途又はユース）は、以下に続く詳細な説明から明らかである。
もちろん、本発明の１つの態様に関して記載される特徴は、本発明の他の態様に組み込まれてもよいことが理解される。
特に、この明細書に記載の２以上の特徴（この要旨のセクションに記載の特徴を含む）は、組み合わせることができ、それにより、本開示に具体的に記載されていない特徴の組み合わせ（又はコンビネーション）を形成することができる。
もちろん、本発明の１つの態様に関して記載される特徴は、本発明の他の態様に組み込まれてもよいことが理解される。
特に、この明細書に記載の２以上の特徴（この要旨のセクションに記載の特徴を含む）は、組み合わせることができ、それにより、本開示に具体的に記載されていない特徴の組み合わせ（又はコンビネーション）を形成することができる。
【図面の簡単な説明】
【0018】
【発明を実施するための形態】
【0019】
（詳細な説明）
１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオン
本発明の第１の態様によると、本開示では、ゼオライトを製造（又は調製又は生成又は形成）するために以下の式Ｉ：
（式Ｉ）
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））として使用できることが見出されている。
１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオン
本発明の第１の態様によると、本開示では、ゼオライトを製造（又は調製又は生成又は形成）するために以下の式Ｉ：
【化2】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））として使用できることが見出されている。
【0020】
上記で言及した通り、新たな構造指向剤を同定（又は帰属又はアイデンティフィケーション）することは重要である。また、より効率的（又は効果的）にモレキュラーシーブを合成するための方法も重要であり、それにより、新たなモレキュラーシーブの製造（又は調製又は生成又は形成）を促進し、かつ／または、既知のゼオライトを製造するコストを低減する。
本開示では、本発明によって、上記の式Ｉのカチオンは、ＥＭＭ－６４およびＥＭＭ－６５として同定（又は帰属又はアイデンティフィケーション）される新しい結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）の製造（又は調製又は生成又は形成）に適切に使用できることが見出されている。
このような結晶性の材料ならびにその合成方法および使用（又は使用方法又はユース）を本明細書中に開示する。
また、本発明者らは、上記の式Ｉのカチオンは、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブを製造（又は調製又は生成又は成形）するために使用できることを見出した。
また、当該方法ならびに当該方法から製造することができる（又は得ることができる）ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブおよびそれらの使用（又は使用方法又はユース）を本明細書中に開示する。
本開示では、本発明によって、上記の式Ｉのカチオンは、ＥＭＭ－６４およびＥＭＭ－６５として同定（又は帰属又はアイデンティフィケーション）される新しい結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）の製造（又は調製又は生成又は形成）に適切に使用できることが見出されている。
このような結晶性の材料ならびにその合成方法および使用（又は使用方法又はユース）を本明細書中に開示する。
また、本発明者らは、上記の式Ｉのカチオンは、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブを製造（又は調製又は生成又は成形）するために使用できることを見出した。
また、当該方法ならびに当該方法から製造することができる（又は得ることができる）ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブおよびそれらの使用（又は使用方法又はユース）を本明細書中に開示する。
【0021】
上記の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンは、任意の適切な形態（例えば、そのヒドロキシド（又は水酸化物）の形態および／またはハライド（又はハロゲン化物）の形態、例えば、クロリド（又はクロライド又は塩化物）、ブロミド（又はブロマイド又は臭化物）、ヨージド（又はアイオダイド又はヨウ化物）またはフルオリド（又はフルオライド又はフッ化物）の形態）でゼオライト合成混合物に使用することができる。
ＳＤＡをそのヒドロキシドの形態で使用する場合、これは、また、ヒドロキシドの供給源（又は源又はソース）としても作用する。それにより、合成混合物にヒドロキシドイオン（ＯＨ）を提供する（又は与える）。
ＳＤＡをハライドの形態で使用する場合、これは、また、ハライドの供給源（又は源又はソース）としても作用する。それにより、合成混合物にハライドイオン（Ｗ）を提供する（又は与える）。
例えば、ＳＤＡをそのフルオリドの形態で使用する場合、これは、また、フルオリドの供給源（又は源又はソース）としても作用する。それにより、合成混合物にフルオリドイオン（Ｆ）を提供する（又は与える）。
ＳＤＡをそのヒドロキシドの形態で使用する場合、これは、また、ヒドロキシドの供給源（又は源又はソース）としても作用する。それにより、合成混合物にヒドロキシドイオン（ＯＨ）を提供する（又は与える）。
ＳＤＡをハライドの形態で使用する場合、これは、また、ハライドの供給源（又は源又はソース）としても作用する。それにより、合成混合物にハライドイオン（Ｗ）を提供する（又は与える）。
例えば、ＳＤＡをそのフルオリドの形態で使用する場合、これは、また、フルオリドの供給源（又は源又はソース）としても作用する。それにより、合成混合物にフルオリドイオン（Ｆ）を提供する（又は与える）。
【0022】
式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンは、当該分野における任意の適切な方法によって製造することができる（又は得ることができる）。
例えば、ＳＤＡのヨージドの形態は、ヨードメタンを６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジンと反応させることによって得ることができる。あるいは、ＳＤＡのブロミドの形態は、ブロモメタンを６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジンと反応させることによって得ることができる。
次いで、このカチオンのヒドロキシドの形態は、ヨージド塩をヒドロキシドと交換すること（例えば、イオン交換樹脂を用いること）によって得ることができる。
例えば、ＳＤＡのヨージドの形態は、ヨードメタンを６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジンと反応させることによって得ることができる。あるいは、ＳＤＡのブロミドの形態は、ブロモメタンを６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジンと反応させることによって得ることができる。
次いで、このカチオンのヒドロキシドの形態は、ヨージド塩をヒドロキシドと交換すること（例えば、イオン交換樹脂を用いること）によって得ることができる。
【0023】
（ＥＭＭ－６４の結晶性の材料）
本発明の第２の態様として本開示に記載するものは、ＥＭＭ－６４として示される結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）（例えば、ゼオライト）、このような材料を製造（又は調製又は生成又は形成）するためのプロセス（又は方法）ならびにそれらの使用（又は使用方法又は用途又はユース）である。
本発明の第２の態様として本開示に記載するものは、ＥＭＭ－６４として示される結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）（例えば、ゼオライト）、このような材料を製造（又は調製又は生成又は形成）するためのプロセス（又は方法）ならびにそれらの使用（又は使用方法又は用途又はユース）である。
【0024】
「合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））」（または「製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造したままの状態（as-made））」のＥＭＭ－６４の材料（又はマテリアル）（すなわち、ポア（又は孔又は細孔）からＳＤＡを除去するための熱処理または他の処理（又はトリートメント）の前のもの）は、典型的には、そのポア（又は孔又は細孔）において、ＳＤＡ（合成混合物の成分（又はコンポーネント）のうちの１つ）を含む。
ＥＭＭ－６４材料は、少なくとも部分的に焼成されているか、あるいは「焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））」のＥＭＭ－６４材料である。ここで、一部または全部の構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））が除去されている（例えば、ポア（又は孔又は細孔）からＳＤＡを除去するための熱処理または他の処理による）。
ＥＭＭ－６４材料は、少なくとも部分的に焼成されているか、あるいは「焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））」のＥＭＭ－６４材料である。ここで、一部または全部の構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））が除去されている（例えば、ポア（又は孔又は細孔）からＳＤＡを除去するための熱処理または他の処理による）。
【0025】
一実施形態において、本発明のＥＭＭ－６４の結晶性の材料は、焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））であり、以下の表１から選択される少なくとも９、または１０、または１１、あるいは好ましくは全てのピーク（２θ（°））を含むＸ線回折パターンを有する。
【0026】
【表1】
【0027】
別の実施形態において、ＥＭＭ－６４の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））であり、以下の表１Ａから選択される少なくとも９、または１０、または１１、あるいは好ましくは全てのピーク（２θ（°））および間隔ｄの値を含むＸ線回折パターンを有してよい。
ここで、間隔ｄの値は、偏差を有し、この偏差は、±０．２０（２θ（°））の該当する偏差に基づいて決定したものである（ただし、ブラッグの法則（Bragg’s law）を用いた間隔ｄとして該当する値に変換している）。
ここで、間隔ｄの値は、偏差を有し、この偏差は、±０．２０（２θ（°））の該当する偏差に基づいて決定したものである（ただし、ブラッグの法則（Bragg’s law）を用いた間隔ｄとして該当する値に変換している）。
【0028】
【表2】
【0029】
ＸＲＤパターン（本開示で説明するＸＲＤピークを有するもの）として、Ｃｕ（Ｋα）を照射（又はラディエーション）したものを用いている。
【0030】
さらに別の実施形態では、ＥＭＭ－６４の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）（ここで、ＳＤＡを伴うか、あるいは一部または全部のＳＤＡが除去されている）は、単位格子における四面体（Ｔ）の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）に関する以下の表２に示す結合性（又はコネクティビティ）によって規定されるフレームワークを有する（ただし、四面体（Ｔ）の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）は、架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）によって結合（又は接続又は連結）されている）。
【0031】
【表3】
【0032】
例えば、結合性（又はコネクティビティ）は、M.M.J. Treacyらによるパブリック・ドメインのソフトウェアであるＴＯＴＯＰＯＬを用いることによって決定することができる（以下から入手可能である：http://america.iza-structure.org/IZA-SC/check_topology.php）
（例えば、M.M.J. Treacy, I. Rivin, E. Balkovsky, K.H. Randall, および M.D. Foster, Microporous and Mesoporous Materials, 74, 121-132 (2004)を参照のこと）
四面体の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）は、Ｂ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒから選択される１以上の元素（又はエレメント）、またはそれらの混合物を含んでよい。
例えば、四面体の原子は、Ｂ、ＡｌまたはＳｉ、あるいはそれらの混合物から選択されてよい。
例えば、四面体の原子は、ＳｉまたはＡｌを含んでよいか、ＳｉまたはＡｌであってよい。
架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）は、Ｏ、ＮおよびＣ、またはそれらの混合物から選択されてよい。
架橋原子は、酸素原子を含むか、酸素原子であってよい（例えば、少なくとも５０％、少なくとも６０％、少なくとも７０％、少なくとも８０％、少なくとも９０％、または少なくとも９５％の架橋原子が酸素であってよい）。
架橋原子Ｃは、ゼオライトを製造するために使用される様々な成分（又はコンポーネント）（例えば、シリカの供給源）から組み込まれてよい。
架橋原子Ｎは、ＳＤＡが除去された後にゼオライトに組み込まれてよい。
（例えば、M.M.J. Treacy, I. Rivin, E. Balkovsky, K.H. Randall, および M.D. Foster, Microporous and Mesoporous Materials, 74, 121-132 (2004)を参照のこと）
四面体の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）は、Ｂ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒから選択される１以上の元素（又はエレメント）、またはそれらの混合物を含んでよい。
例えば、四面体の原子は、Ｂ、ＡｌまたはＳｉ、あるいはそれらの混合物から選択されてよい。
例えば、四面体の原子は、ＳｉまたはＡｌを含んでよいか、ＳｉまたはＡｌであってよい。
架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）は、Ｏ、ＮおよびＣ、またはそれらの混合物から選択されてよい。
架橋原子は、酸素原子を含むか、酸素原子であってよい（例えば、少なくとも５０％、少なくとも６０％、少なくとも７０％、少なくとも８０％、少なくとも９０％、または少なくとも９５％の架橋原子が酸素であってよい）。
架橋原子Ｃは、ゼオライトを製造するために使用される様々な成分（又はコンポーネント）（例えば、シリカの供給源）から組み込まれてよい。
架橋原子Ｎは、ＳＤＡが除去された後にゼオライトに組み込まれてよい。
【0033】
さらなる実施態様において、ＥＭＭ－６４材料（ＳＤＡを伴うか、あるいは一部またはすべてのＳＤＡが除去されているもの）は、以下の（ａ）および（ｂ）の構造を有するように同定（又は帰属又はアイデンティフェイケーション）されてよい。
（ａ）
正方晶系空間群（又はテトラゴナル・スペース・グループ）Ｉ ４１ ２ ２で指定（又はインデックス）され得る構造であって、単位格子（又はユニット・セル）の寸法（又は次元又はディメンション）が、ａ＝１３．８±０．２０オングストローム（Å）、ｃ＝１８．０±０．２０オングストローム（Å）である構造
（ｂ）
３Ｄ ８－リング・チャネル・システム（フレームワークがキラルである異常なものである）を有する構造
（ａ）
正方晶系空間群（又はテトラゴナル・スペース・グループ）Ｉ ４１ ２ ２で指定（又はインデックス）され得る構造であって、単位格子（又はユニット・セル）の寸法（又は次元又はディメンション）が、ａ＝１３．８±０．２０オングストローム（Å）、ｃ＝１８．０±０．２０オングストローム（Å）である構造
（ｂ）
３Ｄ ８－リング・チャネル・システム（フレームワークがキラルである異常なものである）を有する構造
【0034】
１以上のさらなる実施形態において、ＥＭＭ－６４の結晶性の材料は、その焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））において、０．１０～０．２０（例えば、０．１３）ｃｃ／ｇのミクロポア・ボリューム（又は細孔容量又は細孔容積又は細孔体積）を有してよい。
【0035】
１以上のさらなる実施形態において、ＥＭＭ－６４の結晶性の材料は、その焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））において、以下の式ＩＩ：
（ｍ）Ｘ２Ｏ３：ＹＯ２ （式ＩＩ）
［式中、
０≦ｍ≦０．０２５であり、
Ｘは、３価の元素（又はエレメント）であり、
Ｙは、４価の元素（又はエレメント）である］
の分子式によって、必要に応じて、表されてよい。
Ｙは、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒ、またはそれらの混合物から選択されてよい。
例えば、Ｙは、Ｓｉを含むか、Ｓｉであってよい。
Ｘは、Ａｌ、Ｂ、ＦｅおよびＧａ、またはそれらの混合物から選択されてよい。
例えば、Ｘは、Ａｌおよび／またはＢを含むか、Ａｌおよび／またはＢであってよい。特に、Ａｌを含むか、Ａｌであってよい。
式ＩＩの酸素原子は、炭素原子（例えば、ＣＨ２の形態）と置換されてよい。炭素原子は、製造された状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のＥＭＭ－６４を製造（又は調製又は生成又は形成）するために使用した成分（又はコンポーネント）の供給源（又は源又はソース）に由来してよいものである。
また、式ＩＩの酸素原子は、窒素原子で置換されてよい（例えば、ＳＤＡが除去された後）。
式ＩＩは、典型的なＥＭＭ－６４材料のフレームワーク（焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form）））を表すことができる。また、ＥＭＭ－６４材料を単独で代表することを意味するものではない。
ＥＭＭ－６４材料は、ＳＤＡおよび不純物を除去するための適切な処理の後、ＳＤＡおよび／または不純物を含んでよい。このようなＳＤＡおよび／または不純物は、式ＩＩにおいて、示されていない。
さらに、式ＩＩは、焼成したＥＭＭ－６４材料に存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含まない。
（ｍ）Ｘ２Ｏ３：ＹＯ２ （式ＩＩ）
［式中、
０≦ｍ≦０．０２５であり、
Ｘは、３価の元素（又はエレメント）であり、
Ｙは、４価の元素（又はエレメント）である］
の分子式によって、必要に応じて、表されてよい。
Ｙは、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒ、またはそれらの混合物から選択されてよい。
例えば、Ｙは、Ｓｉを含むか、Ｓｉであってよい。
Ｘは、Ａｌ、Ｂ、ＦｅおよびＧａ、またはそれらの混合物から選択されてよい。
例えば、Ｘは、Ａｌおよび／またはＢを含むか、Ａｌおよび／またはＢであってよい。特に、Ａｌを含むか、Ａｌであってよい。
式ＩＩの酸素原子は、炭素原子（例えば、ＣＨ２の形態）と置換されてよい。炭素原子は、製造された状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のＥＭＭ－６４を製造（又は調製又は生成又は形成）するために使用した成分（又はコンポーネント）の供給源（又は源又はソース）に由来してよいものである。
また、式ＩＩの酸素原子は、窒素原子で置換されてよい（例えば、ＳＤＡが除去された後）。
式ＩＩは、典型的なＥＭＭ－６４材料のフレームワーク（焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form）））を表すことができる。また、ＥＭＭ－６４材料を単独で代表することを意味するものではない。
ＥＭＭ－６４材料は、ＳＤＡおよび不純物を除去するための適切な処理の後、ＳＤＡおよび／または不純物を含んでよい。このようなＳＤＡおよび／または不純物は、式ＩＩにおいて、示されていない。
さらに、式ＩＩは、焼成したＥＭＭ－６４材料に存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含まない。
【0036】
変数であるｍは、式ＩＩにおいて、Ｘ２Ｏ３／ＹＯ２（又はＸ２Ｏ３：ＹＯ２）のモル比の関係を表す。
例えば、ｍが０．０２５である場合、ＹＯ２／Ｘ２Ｏ３（又はＹＯ２：Ｘ２Ｏ３）のモル比は、４０であり、Ｙ／Ｘ（又はＹ：Ｘ）のモル比は、２０である（例えば、Ｓｉ／Ａｌのモル比は２０である）。
ｍは、０～０．０２５で変動してよい。例えば、少なくとも０、または少なくとも０．０００５、または少なくとも０．００１～最大で０．０２５、または最大で０．０１７、例えば０．００５～０．０２５である。
Ｙ／Ｘ（又はＹ：Ｘ）のモル比は、２０～無限大であってよい。例えば、少なくとも２０、または少なくとも３０、最大で無限大、または最大で１０００、または最大で５００、例えば、２０～１００であってよい。
例えば、ｍが０．０２５である場合、ＹＯ２／Ｘ２Ｏ３（又はＹＯ２：Ｘ２Ｏ３）のモル比は、４０であり、Ｙ／Ｘ（又はＹ：Ｘ）のモル比は、２０である（例えば、Ｓｉ／Ａｌのモル比は２０である）。
ｍは、０～０．０２５で変動してよい。例えば、少なくとも０、または少なくとも０．０００５、または少なくとも０．００１～最大で０．０２５、または最大で０．０１７、例えば０．００５～０．０２５である。
Ｙ／Ｘ（又はＹ：Ｘ）のモル比は、２０～無限大であってよい。例えば、少なくとも２０、または少なくとも３０、最大で無限大、または最大で１０００、または最大で５００、例えば、２０～１００であってよい。
【0037】
本発明のＥＭＭ－６４の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）（合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））（すなわち、ポア（又は孔又は細孔）からＳＤＡを除去するための処理（又はトリートメント）の前のもの））は、以下の表３から選択される少なくとも７、または８、または好ましくは全てのピーク（２θ（°））を含むＸ線回折パターンを有してよい。
【0038】
【表4】
【0039】
別の実施形態において、ＥＭＭ－６４の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、その合成した形態（又は合成後の形態又は合成されたままの形態（as-synthesized form））において、以下の表３Ａから選択される少なくとも７、または８、または好ましくは全てのピーク（２θ（°））および間隔ｄの値を含むＸ線回折パターンを有してよい。
ここで、間隔ｄの値は、偏差を有し、この偏差は、±０．２０（２θ（°））の該当する偏差に基づいて決定したものである（ただし、ブラッグの法則（Bragg’s law）を用いた間隔ｄとして該当する値に変換している）。
ここで、間隔ｄの値は、偏差を有し、この偏差は、±０．２０（２θ（°））の該当する偏差に基づいて決定したものである（ただし、ブラッグの法則（Bragg’s law）を用いた間隔ｄとして該当する値に変換している）。
【0040】
【表5】
【0041】
ＸＲＤパターン（本開示に記載のＸＲＤピークを有するもの）として、Ｃｕ（Ｋα）を照射（又はラディエーション）したものを用いている。
【0042】
１以上の実施形態において、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６４の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、以下の式ＩＩＩ：
（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ｘ２Ｏ３：ＹＯ２ （式ＩＩＩ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０≦ｍ≦０．０２５であり、
Ｑは、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンであり、
Ｘは、３価の元素（又はエレメント）（式ＩＩにおいて定義（又は規定）した通りである）であり、
Ｙは、４価の元素（又はエレメント）（式ＩＩにおいて定義（又は規定）した通りである）である］
の分子式によって、必要に応じて、表されてよい。
式ＩＩＩは、典型的な合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６４材料のフレームワーク（構造指向剤（Ｑ）を含む）を表すことができる。このような材料を単独で代表することは意味していない。
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６４材料は、不純物を含んでよい。このような不純物は、式ＩＩＩにおいて、示されていない。
さらに、式ＩＩＩは、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６４材料に存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含まない。
（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ｘ２Ｏ３：ＹＯ２ （式ＩＩＩ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０≦ｍ≦０．０２５であり、
Ｑは、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンであり、
Ｘは、３価の元素（又はエレメント）（式ＩＩにおいて定義（又は規定）した通りである）であり、
Ｙは、４価の元素（又はエレメント）（式ＩＩにおいて定義（又は規定）した通りである）である］
の分子式によって、必要に応じて、表されてよい。
式ＩＩＩは、典型的な合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６４材料のフレームワーク（構造指向剤（Ｑ）を含む）を表すことができる。このような材料を単独で代表することは意味していない。
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６４材料は、不純物を含んでよい。このような不純物は、式ＩＩＩにおいて、示されていない。
さらに、式ＩＩＩは、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６４材料に存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含まない。
【0043】
変数であるｍは、式ＩＩＩにおいて、Ｘ２Ｏ３／ＹＯ２（又はＸ２Ｏ３：ＹＯ２）のモル比の関係を表す。
式ＩＩＩにおいて、変数であるｍの値は、式ＩＩに関して、本開示で説明する値と同じ値である。
式ＩＩＩにおいて、変数であるｍの値は、式ＩＩに関して、本開示で説明する値と同じ値である。
【0044】
変数であるｎは、式ＩＩＩにおけるＱ／ＹＯ２（又はＱ：ＹＯ２）のモル比の関係を表す。
例えば、ｎが０．１である場合、Ｑ／ＹＯ２（又はＱ：ＹＯ２）のモル比は、０．１である。
Ｑ／ＹＯ２（又はＱ：ＹＯ２）のモル比は、０～０．２であってよい。例えば、０．０２～０．１、例えば、０．０３～０．０６であってよい。
例えば、ｎが０．１である場合、Ｑ／ＹＯ２（又はＱ：ＹＯ２）のモル比は、０．１である。
Ｑ／ＹＯ２（又はＱ：ＹＯ２）のモル比は、０～０．２であってよい。例えば、０．０２～０．１、例えば、０．０３～０．０６であってよい。
【0045】
本発明の第２の態様のＥＭＭ－６４の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）を製造（又は調製又は生成又は形成）するための方法は、以下の工程（又はステップ）を含んでよい：
（ａ）
合成混合物（又はシンセシス混合物又はシンセシス・ミクスチャ）を調製（又は生成又は形成）する工程（又はステップ）であって、このような合成混合物は、水と、４価の元素（又はエレメント）（Ｙ）の酸化物（又はオキシド）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じて３価の元素（又はエレメント）（Ｘ）の酸化物（又はオキシド）の供給源（又は源又はソース）と、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）と、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じてヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じてアルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（又はエレメント）（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）とを含み、
上記の構造指向剤（Ｑ）は、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオン（上記で定義（又は規定）した通りである）を含み、
上記合成混合物は、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含み、Ｆ／Ｙのモル比は、少なくとも０．１である、工程（又はステップ）、
（ｂ）
結晶化条件下（又はクリスタリゼーション条件下、クリスタリゼーション・コンディション下）で上記合成混合物を加熱する工程（又はステップ）であって、このような結晶化条件は、上記の結晶性の材料の結晶を形成（又は生成）させるのに十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程（又はステップ）、
（ｃ）
上記の工程（ｂ）からの結晶性の材料の少なくとも一部を回収する工程（又はステップ）、
（ｄ）
必要に応じて、構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、上記の工程（ｃ）で回収された結晶性の材料を処理（又はトリートメント）する工程（又はステップ）。
（ａ）
合成混合物（又はシンセシス混合物又はシンセシス・ミクスチャ）を調製（又は生成又は形成）する工程（又はステップ）であって、このような合成混合物は、水と、４価の元素（又はエレメント）（Ｙ）の酸化物（又はオキシド）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じて３価の元素（又はエレメント）（Ｘ）の酸化物（又はオキシド）の供給源（又は源又はソース）と、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）と、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じてヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じてアルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（又はエレメント）（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）とを含み、
上記の構造指向剤（Ｑ）は、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオン（上記で定義（又は規定）した通りである）を含み、
上記合成混合物は、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含み、Ｆ／Ｙのモル比は、少なくとも０．１である、工程（又はステップ）、
（ｂ）
結晶化条件下（又はクリスタリゼーション条件下、クリスタリゼーション・コンディション下）で上記合成混合物を加熱する工程（又はステップ）であって、このような結晶化条件は、上記の結晶性の材料の結晶を形成（又は生成）させるのに十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程（又はステップ）、
（ｃ）
上記の工程（ｂ）からの結晶性の材料の少なくとも一部を回収する工程（又はステップ）、
（ｄ）
必要に応じて、構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、上記の工程（ｃ）で回収された結晶性の材料を処理（又はトリートメント）する工程（又はステップ）。
【0046】
構造指向剤（Ｑ）は、任意の適切な形態で存在してよい。例えば、ハライド（又はハロゲン化物）（例えば、クロリド（又はクロライド又は塩化物）またはブロミド（又はブロマイド又は臭化物）、ヒドロキシド（又は水酸化物）、またはニトレート（又は硝酸塩）として存在してよい（例えば、そのヒドロキシドの形態）。
構造指向剤（Ｑ）は、合成混合物中に存在してよく、そのＱ／Ｙのモル比は、０．０１～１．０、例えば、０．０５～１．０、または０．１～０．８、または０．２～０．７、または０．３～０．６、例えば、０．３を超えて、例えば０．５であってよい。
構造指向剤（Ｑ）は、合成混合物中に存在してよく、そのＱ／Ｙのモル比は、０．０１～１．０、例えば、０．０５～１．０、または０．１～０．８、または０．２～０．７、または０．３～０．６、例えば、０．３を超えて、例えば０．５であってよい。
【0047】
合成混合物は、４価の元素（又はエレメント）（Ｙ）（例えば、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉおよび／またはＺｒ）の酸化物（又はオキシド）の少なくとも１つの供給源（又は源又はソース）を含む。好ましくは、Ｙは、Ｓｉを含む。より好ましくは、ＹはＳｉである。
合成混合物を調製（又は製造又は生成又は形成）するために使用することができる４価の元素（Ｙ）の適切な供給源（又は源又はソース）は、選択される元素（又はエレメント）であるＹに依存する。
Ｙがケイ素（又はシリコン）であるいくつかの実施形態において、当該方法における使用に適切なＳｉの供給源（例えば、シリコン・オキシド（又は酸化ケイ素）の供給源（又は源又はソース））として、以下のものが挙げられる：
シリケート、例えば、テトラアルキル・オルトシリケート（例えば、テトラメチルオルトシリケート（ＴＭＯＳ）およびテトラエチルオルトシリケート（ＴＥＯＳ）、
ヒュームド・シリカ、例えば、Aerosil（登録商標）（Evonikから入手可能）、Cabosperse（登録商標）（Cabotから入手可能）、Cabosil（登録商標）（DMSから入手可能）、
沈降シリカ、例えば、Ultrasil（登録商標）、Sipernat（登録商標）340（Evonikから入手可能）、
アルカリ金属シリケート（又はアルカリ・メタル・シリケート）、例えば、カリウム・シリケート（又はケイ酸カリウム）、ナトリウム・シリケート（又はケイ酸ナトリウム）、
シリカの水性コロイド懸濁液、例えば、Ludox（登録商標）の商品名としてE.I. du Pont de Nemoursから販売されているもの、Aerodisp（登録商標）の商品名としてEvonikから販売されているもの。
好ましくは、シリケート、ヒュームド・シリカ、沈降シリカ、アルカリ金属シリケート、コロイドシリカである。
Ｙがゲルマニウムであるいくつかの実施形態では、適切なＧｅの供給源（又は源又はソース）として、酸化ゲルマニウムが挙げられる。
Ｙがチタンであるいくつかの実施形態では、適切なＴｉの供給源（又は源又はソース）として、二酸化チタンおよびチタンテトラアルコキシド（例えば、チタン（ＩＶ）テトラエトキシド、チタン（ＩＶ）テトラクロリド）が挙げられる。
Ｙがスズであるいくつかの実施形態では、適切なＳｎの供給源（又は源又はソース）として、塩化スズおよびスズアルコキシド（例えば、スズエトキシド、スズイソプロポキシド）が挙げられる。
Ｙがジルコニウムであるいくつかの実施形態では、適切なＺｒの供給源（又は源又はソース）として、塩化ジルコニウムおよびジルコニウム・アルコキシド（例えば、ジルコニウム・エトキシド、ジルコニウム・イソプロポキシド）が挙げられる。
合成混合物を調製（又は製造又は生成又は形成）するために使用することができる４価の元素（Ｙ）の適切な供給源（又は源又はソース）は、選択される元素（又はエレメント）であるＹに依存する。
Ｙがケイ素（又はシリコン）であるいくつかの実施形態において、当該方法における使用に適切なＳｉの供給源（例えば、シリコン・オキシド（又は酸化ケイ素）の供給源（又は源又はソース））として、以下のものが挙げられる：
シリケート、例えば、テトラアルキル・オルトシリケート（例えば、テトラメチルオルトシリケート（ＴＭＯＳ）およびテトラエチルオルトシリケート（ＴＥＯＳ）、
ヒュームド・シリカ、例えば、Aerosil（登録商標）（Evonikから入手可能）、Cabosperse（登録商標）（Cabotから入手可能）、Cabosil（登録商標）（DMSから入手可能）、
沈降シリカ、例えば、Ultrasil（登録商標）、Sipernat（登録商標）340（Evonikから入手可能）、
アルカリ金属シリケート（又はアルカリ・メタル・シリケート）、例えば、カリウム・シリケート（又はケイ酸カリウム）、ナトリウム・シリケート（又はケイ酸ナトリウム）、
シリカの水性コロイド懸濁液、例えば、Ludox（登録商標）の商品名としてE.I. du Pont de Nemoursから販売されているもの、Aerodisp（登録商標）の商品名としてEvonikから販売されているもの。
好ましくは、シリケート、ヒュームド・シリカ、沈降シリカ、アルカリ金属シリケート、コロイドシリカである。
Ｙがゲルマニウムであるいくつかの実施形態では、適切なＧｅの供給源（又は源又はソース）として、酸化ゲルマニウムが挙げられる。
Ｙがチタンであるいくつかの実施形態では、適切なＴｉの供給源（又は源又はソース）として、二酸化チタンおよびチタンテトラアルコキシド（例えば、チタン（ＩＶ）テトラエトキシド、チタン（ＩＶ）テトラクロリド）が挙げられる。
Ｙがスズであるいくつかの実施形態では、適切なＳｎの供給源（又は源又はソース）として、塩化スズおよびスズアルコキシド（例えば、スズエトキシド、スズイソプロポキシド）が挙げられる。
Ｙがジルコニウムであるいくつかの実施形態では、適切なＺｒの供給源（又は源又はソース）として、塩化ジルコニウムおよびジルコニウム・アルコキシド（例えば、ジルコニウム・エトキシド、ジルコニウム・イソプロポキシド）が挙げられる。
【0048】
合成混合物は、必要に応じて、３価の元素（又はエレメント）（Ｘ）（例えば、Ａｌ、Ｂ、Ｆｅおよび／またはＧａ）の酸化物（又はオキシド）の少なくとも１つの供給源（又は源又はソース）を含む。好ましくは、Ｘは、Ａｌおよび／またはＢを含み、例えば、Ａｌを含む。より好ましくは、Ｘは、Ａｌおよび／またはＢであり、例えば、Ａｌである。
合成混合物を調製（又は製造又は生成又は形成）するために使用することができる３価の元素（又はエレメント）であるＸの適切な供給源（又は源又はソース）は、選択される元素（又はエレメント）であるＸに依存する。
Ｘがアルミニウムであるいくつかの実施形態において、当該方法での使用に適切なＡｌの供給源（例えば、アルミニウム・オキシド（又は酸化アルミニウム）の供給源（又は源又はソース）として、以下のものが挙げられる：
アルミニウム塩、特に水溶性の塩、例えば、アルミニウム・スルフェート（又は硫酸アルミニウム）、アルミニウム・ニトレート（又は硝酸アルミニウム）、アルミニウム・ヒドロキシド（又は水酸化アルミニウム）、
アルカリ金属アルミネート（又はアルカリ・メタル・アルミネート）、例えば、ナトリウム・アルミネート（又はアルミン酸ナトリウム）、
アルミニウム・アルコキシド、例えば、アルミニウム・イソプロポキシド、
水和したアルミニウム・オキシド（又は水和した酸化アルミニウム）、例えば、ベーマイト（boehmite）、ギブサイト（gibbsite）、擬ベーマイト（pseudoboehmite）、および
それらの混合物。
他のアルミニウムの供給源（又は源又はソース）として、他の水溶性のアルミニウム塩、ナトリウム・アルミネート（又はアルミン酸ナトリウム）、アルミニウム・アルコキシド（例えば、アルミニウム・イソプロポキシド）、またはアルミニウム金属（又はアルミニウム・メタル）（例えば、チップの形態のアルミニウム）が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
Ｘがボロン（又はホウ素）であるいくつかの実施形態において、適切なＢの供給源（又は源又はソース）として、ホウ酸およびホウ酸塩、例えば、ナトリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸ナトリウム）またはホウ砂（borax）およびカリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸カリウム）が挙げられる。
ボロン（又はホウ素）の供給源（又は源又はソース）は、ヒドロキシドが媒介する合成系（又は合成システム又はシンセシス・システム）では、アルミニウムの供給源と比べて、より溶解する傾向がある。
Ｘがガリウムであるいくつかの実施形態において、適切なＧａの供給源（又は源又はソース）として、ナトリウム・ガレート（又はガリウム酸ナトリウム（sodium gallate））、カリウム・ガレート（又はガリウム酸カリウム（potassium gallate））、およびガリウム塩、例えば、塩化ガリウム、硫化ガリウム、および硝酸ガリウムが挙げられる。
Ｘが鉄であるいくつかの実施形態において、適切なＦｅの供給源（又は源又はソース）として、塩化鉄、硝酸鉄および酸化鉄が挙げられる。
合成混合物を調製（又は製造又は生成又は形成）するために使用することができる３価の元素（又はエレメント）であるＸの適切な供給源（又は源又はソース）は、選択される元素（又はエレメント）であるＸに依存する。
Ｘがアルミニウムであるいくつかの実施形態において、当該方法での使用に適切なＡｌの供給源（例えば、アルミニウム・オキシド（又は酸化アルミニウム）の供給源（又は源又はソース）として、以下のものが挙げられる：
アルミニウム塩、特に水溶性の塩、例えば、アルミニウム・スルフェート（又は硫酸アルミニウム）、アルミニウム・ニトレート（又は硝酸アルミニウム）、アルミニウム・ヒドロキシド（又は水酸化アルミニウム）、
アルカリ金属アルミネート（又はアルカリ・メタル・アルミネート）、例えば、ナトリウム・アルミネート（又はアルミン酸ナトリウム）、
アルミニウム・アルコキシド、例えば、アルミニウム・イソプロポキシド、
水和したアルミニウム・オキシド（又は水和した酸化アルミニウム）、例えば、ベーマイト（boehmite）、ギブサイト（gibbsite）、擬ベーマイト（pseudoboehmite）、および
それらの混合物。
他のアルミニウムの供給源（又は源又はソース）として、他の水溶性のアルミニウム塩、ナトリウム・アルミネート（又はアルミン酸ナトリウム）、アルミニウム・アルコキシド（例えば、アルミニウム・イソプロポキシド）、またはアルミニウム金属（又はアルミニウム・メタル）（例えば、チップの形態のアルミニウム）が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
Ｘがボロン（又はホウ素）であるいくつかの実施形態において、適切なＢの供給源（又は源又はソース）として、ホウ酸およびホウ酸塩、例えば、ナトリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸ナトリウム）またはホウ砂（borax）およびカリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸カリウム）が挙げられる。
ボロン（又はホウ素）の供給源（又は源又はソース）は、ヒドロキシドが媒介する合成系（又は合成システム又はシンセシス・システム）では、アルミニウムの供給源と比べて、より溶解する傾向がある。
Ｘがガリウムであるいくつかの実施形態において、適切なＧａの供給源（又は源又はソース）として、ナトリウム・ガレート（又はガリウム酸ナトリウム（sodium gallate））、カリウム・ガレート（又はガリウム酸カリウム（potassium gallate））、およびガリウム塩、例えば、塩化ガリウム、硫化ガリウム、および硝酸ガリウムが挙げられる。
Ｘが鉄であるいくつかの実施形態において、適切なＦｅの供給源（又は源又はソース）として、塩化鉄、硝酸鉄および酸化鉄が挙げられる。
【0049】
あるいは／上記で言及したＹおよびＸの供給源（又は源又はソース）（例えば、ＳｉおよびＡｌ）に加えて、ＹおよびＸの元素（又はエレメント）の両方を含む供給源（又は源又はソース）も使用することができる（例えば、ＳｉおよびＡｌの供給源（又は源又はソース））。
ＳｉおよびＡｌの元素（又はエレメント）の両方を含む適切な供給源（又は源又はソース）の例として、アモルファス（又は非晶質）のシリカ－アルミナのゲルまたは乾燥したシリカ・アルミナの粉末、シリカ・アルミナ、クレイ、例えば、カオリン、メタカオリン、およびゼオライト、特に、アルミノシリケート、例えば、合成のフージャサイト（faujasite）および超安定なフージャサイト（又はウルトラステーブル・フージャサイト）、例えば、Ultrastable Y （ＵＳＹ）、ベータまたは他の大～中のポア（又は孔又は細孔）のゼオライトが挙げられる。
ＳｉおよびＡｌの元素（又はエレメント）の両方を含む適切な供給源（又は源又はソース）の例として、アモルファス（又は非晶質）のシリカ－アルミナのゲルまたは乾燥したシリカ・アルミナの粉末、シリカ・アルミナ、クレイ、例えば、カオリン、メタカオリン、およびゼオライト、特に、アルミノシリケート、例えば、合成のフージャサイト（faujasite）および超安定なフージャサイト（又はウルトラステーブル・フージャサイト）、例えば、Ultrastable Y （ＵＳＹ）、ベータまたは他の大～中のポア（又は孔又は細孔）のゼオライトが挙げられる。
【0050】
合成混合物のＹ／Ｘのモル比は、少なくとも１０～無限大、特に、少なくとも２０～無限大、例えば、２０、３０または１００から最大で５００、１０００または無限大（すなわち、Ｘが存在しないか、Ｘが実質的に存在しない）であってよい。
本発明のこの態様の特に好ましい実施形態において、Ｙは、Ｓｉであり、任意のＸはＡｌであり、ＥＭＭ－６４材料は、シリケートまたはアルミノシリケートである。
本発明のこの態様の特に好ましい実施形態において、Ｙは、Ｓｉであり、任意のＸはＡｌであり、ＥＭＭ－６４材料は、シリケートまたはアルミノシリケートである。
【0051】
また、合成混合物は、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）の少なくとも１つの供給源（又は源又はソース）を含む。
フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）の供給源（又は源又はソース）は、モレキュラーシーブの合成混合物において、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）を放出（又はリリース）することができる任意の化合物であってよい。
フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）の供給源（又は源又はソース）の非限定的な例として、以下のものが挙げられる：
フッ化水素（ＨＦ）；
１またはいくつかのフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）を含む塩、例えば、メタル・フルオリド（又は金属フルオリド又は金属フルオライド又はフッ化金属）、好ましくは、金属（又はメタル）がナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムまたはバリウムであるもの；
フッ化アンモニウム（ＮＨ４Ｆ）；および
フッ化水素アンモニウム（ＮＨ４ＨＦ２）。
フルオリドイオンの特に便利な供給源（又は源又はソース）は、ＨＦ、ＮＨ４ＦおよびＮＨ４ＨＦ２、特にＨＦである。
フルオリドイオン（Ｆ）は、Ｆ／Ｙのモル比が、０．１～１．０、例えば０．２～０．８、または０．３～０．７、例えば、０．３、０．４または０．５で存在してよい。
フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）の供給源（又は源又はソース）は、モレキュラーシーブの合成混合物において、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）を放出（又はリリース）することができる任意の化合物であってよい。
フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）の供給源（又は源又はソース）の非限定的な例として、以下のものが挙げられる：
フッ化水素（ＨＦ）；
１またはいくつかのフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）を含む塩、例えば、メタル・フルオリド（又は金属フルオリド又は金属フルオライド又はフッ化金属）、好ましくは、金属（又はメタル）がナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムまたはバリウムであるもの；
フッ化アンモニウム（ＮＨ４Ｆ）；および
フッ化水素アンモニウム（ＮＨ４ＨＦ２）。
フルオリドイオンの特に便利な供給源（又は源又はソース）は、ＨＦ、ＮＨ４ＦおよびＮＨ４ＨＦ２、特にＨＦである。
フルオリドイオン（Ｆ）は、Ｆ／Ｙのモル比が、０．１～１．０、例えば０．２～０．８、または０．３～０．７、例えば、０．３、０．４または０．５で存在してよい。
【0052】
合成混合物は、必要に応じて、さらに、ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）（Ｗ）（ただし、フルオリドイオンとは異なるものであって、クロリド（又はクロライド又は塩化物）、ブロミド（又はブロマイド又は臭化物）またはヨージド（又はアイオダイド又はヨウ化物）からなる群から選択されてよいもの）の少なくとも１つの供給源（又は源又はソース）を含んでよい。
ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）（Ｗ）の供給源（又は源又はソース）は、モレキュラーシーブの合成混合物において、ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）を放出（又はリリース）することができる任意の化合物であってよい。
ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）の供給源（又は源又はソース）の非限定的な例として、以下のものが挙げられる：
塩化水素、塩化アンモニウム、臭化水素、臭化アンモニウム、ヨウ化水素およびヨウ化アンモニウム；
１またはいくつかのハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）を含む塩、例えば、メタル・ハライド（又は金属ハライド又はハロゲン化金属）、好ましくは、金属（又はメタル）がナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムまたはバリウムであるもの；
ハロゲン化アンモニウム（又はアンモニウム・ハライド）；または
テトラアルキルアンモニウムハライド、例えば、テトラメチルアンモニウムハライドまたはテトラエチルアンモニウムハライド。
ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）（Ｗ）は、Ｗ／Ｙのモル比が０～０．２、例えば、０～０．１、例えば、０．１未満または０（０であってもよい又はイーブン・ゼロ）で存在してよい。
ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）（Ｗ）の供給源（又は源又はソース）は、モレキュラーシーブの合成混合物において、ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）を放出（又はリリース）することができる任意の化合物であってよい。
ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）の供給源（又は源又はソース）の非限定的な例として、以下のものが挙げられる：
塩化水素、塩化アンモニウム、臭化水素、臭化アンモニウム、ヨウ化水素およびヨウ化アンモニウム；
１またはいくつかのハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）を含む塩、例えば、メタル・ハライド（又は金属ハライド又はハロゲン化金属）、好ましくは、金属（又はメタル）がナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムまたはバリウムであるもの；
ハロゲン化アンモニウム（又はアンモニウム・ハライド）；または
テトラアルキルアンモニウムハライド、例えば、テトラメチルアンモニウムハライドまたはテトラエチルアンモニウムハライド。
ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）（Ｗ）は、Ｗ／Ｙのモル比が０～０．２、例えば、０～０．１、例えば、０．１未満または０（０であってもよい又はイーブン・ゼロ）で存在してよい。
【0053】
また、必要に応じて、合成混合物は、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の少なくとも１つの供給源（又は源又はソース）を含んでよい。
例えば、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）は、構造指向剤（Ｑ）のカウンターイオン（又は対イオン）として存在してよい。あるいは、Ａｌの供給源（又は源又はソース）として水酸化アルミニウムを使用することによって、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）が存在してよい。
また、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）の適切な供給源（又は源又はソース）は、以下からなる群から選択されてよい：
アルカリ金属ヒドロキシド、アルカリ土類金属ヒドロキシド、アンモニウム・ヒドロキシド、およびそれらの混合物からなる群；
例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、水酸化ルビジウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アンモニウム、およびそれらの混合物からなる群；
より頻繁には、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、水酸化アンモニウム、およびそれらの混合物からなる群；
最も頻繁には、水酸化ナトリウムおよび／または水酸化カリウムである。
合成混合物は、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）の供給源（又は源又はソース）を含んでよく、ＯＨ／Ｙのモル比は、０～１．５、例えば、０または０．０５～１．０または０．８、例えば、０．１～０．８または０．２～０．７、例えば、０．５であってよい。
あるいは、この合成混合物は、ヒドロキシド（又は水酸化物）の供給源（又は源又はソース）を含まなくてよい。
例えば、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）は、構造指向剤（Ｑ）のカウンターイオン（又は対イオン）として存在してよい。あるいは、Ａｌの供給源（又は源又はソース）として水酸化アルミニウムを使用することによって、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）が存在してよい。
また、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）の適切な供給源（又は源又はソース）は、以下からなる群から選択されてよい：
アルカリ金属ヒドロキシド、アルカリ土類金属ヒドロキシド、アンモニウム・ヒドロキシド、およびそれらの混合物からなる群；
例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、水酸化ルビジウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アンモニウム、およびそれらの混合物からなる群；
より頻繁には、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、水酸化アンモニウム、およびそれらの混合物からなる群；
最も頻繁には、水酸化ナトリウムおよび／または水酸化カリウムである。
合成混合物は、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）の供給源（又は源又はソース）を含んでよく、ＯＨ／Ｙのモル比は、０～１．５、例えば、０または０．０５～１．０または０．８、例えば、０．１～０．８または０．２～０．７、例えば、０．５であってよい。
あるいは、この合成混合物は、ヒドロキシド（又は水酸化物）の供給源（又は源又はソース）を含まなくてよい。
【0054】
必要に応じて、合成混合物は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の１以上の供給源（又は源又はソース）を含んでよい。
存在する場合、Ｍは、好ましくは、ナトリウム、カリウム、リチウム、ルビジウム、カルシウム、マグネシウムおよびそれらの混合物からなる群から選択される。
好ましくは、ナトリウムおよび／またはカリウムである。
より好ましくは、ナトリウムである。
ナトリウムの供給源（又は源又はソース）は、存在する場合、ナトリウム・ヒドロキシド（又は水酸化ナトリウム）、ナトリウム・アルミネート（又はアルミン酸ナトリウム）、ナトリウム・シリケート（又はケイ酸ナトリウム）、ナトリウム・アルミネート（又はアルミン酸ナトリウム）、またはナトリウム塩、例えば、ＮａＣｌ、ＮａＢｒ、またはナトリウム・ニトレート（又は硝酸ナトリウム）であってよい。
カリウムの供給源（又は源又はソース）は、存在する場合、カリウム・ヒドロキシド（水酸化カリウム）、カリウム・アルミネート（又はアルミン酸カリウム）、カリウム・シリケート（又はケイ酸カリウム）、カリウム塩、例えば、ＫＣｌまたはＫＢｒ、またはカリウム・ニトレート（又は硝酸カリウム）であってよい。
リチウムの供給源（又は源又はソース）は、存在する場合、リチウム・ヒドロキシド（又は水酸化リチウム）またはリチウム塩、例えば、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、リチウム・ニトレート（又は硝酸リチウム）、またはリチウム・スルフェート（又は硫酸リチウム）であってよい。
ルビジウムの供給源（又は源又はソース）は、存在する場合、ルビジウム・ヒドロキシド（又は水酸化ルビジウム）またはルビジウム塩、例えば、ＲｂＣｌ、ＲｂＢｒ、ＲＢＩ、またはルビジウム・ニトレート（又は硝酸ルビジウム）であってよい。
カルシウムの供給源（又は源又はソース）は、存在する場合、例えば、カルシウム・ヒドロキシド（又は水酸化カルシウム）であってよい。
マグネシウムの供給源（又は源又はソース）は、存在する場合、例えば、マグネシウム・ヒドロキシド（又は水酸化マグネシウム）であってよい。
また、アルカリまたはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）は、３価の元素（又はエレメント）であるＸの１以上の供給源（又は源又はソース）（例えば、ナトリウム・アルミネート（又はアルミン酸ナトリウム）、ナトリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸ナトリウム）、カリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸カリウム）、ナトリウム・ガレート（又はガリウム酸ナトリウム（sodium gallate））、カリウム・ガレート（又はガリウム酸カリウム（potassium gallate））において、および／または４価の元素（又はエレメント）であるＹの１以上の供給源（又は源又はソース）（例えば、カリウム・シリケートおよび／またはナトリウム・シリケート）において、存在してよい。
合成混合物は、アルカリまたはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）を含んでよく、そのＭ／Ｙのモル比は、０～１．５、例えば、０または０．０５～１．０または０．８、例えば、０．１、０．２または０．３であってよい。
あるいは、合成混合物は、アルカリまたはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）を含まなくてよい。
存在する場合、Ｍは、好ましくは、ナトリウム、カリウム、リチウム、ルビジウム、カルシウム、マグネシウムおよびそれらの混合物からなる群から選択される。
好ましくは、ナトリウムおよび／またはカリウムである。
より好ましくは、ナトリウムである。
ナトリウムの供給源（又は源又はソース）は、存在する場合、ナトリウム・ヒドロキシド（又は水酸化ナトリウム）、ナトリウム・アルミネート（又はアルミン酸ナトリウム）、ナトリウム・シリケート（又はケイ酸ナトリウム）、ナトリウム・アルミネート（又はアルミン酸ナトリウム）、またはナトリウム塩、例えば、ＮａＣｌ、ＮａＢｒ、またはナトリウム・ニトレート（又は硝酸ナトリウム）であってよい。
カリウムの供給源（又は源又はソース）は、存在する場合、カリウム・ヒドロキシド（水酸化カリウム）、カリウム・アルミネート（又はアルミン酸カリウム）、カリウム・シリケート（又はケイ酸カリウム）、カリウム塩、例えば、ＫＣｌまたはＫＢｒ、またはカリウム・ニトレート（又は硝酸カリウム）であってよい。
リチウムの供給源（又は源又はソース）は、存在する場合、リチウム・ヒドロキシド（又は水酸化リチウム）またはリチウム塩、例えば、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、リチウム・ニトレート（又は硝酸リチウム）、またはリチウム・スルフェート（又は硫酸リチウム）であってよい。
ルビジウムの供給源（又は源又はソース）は、存在する場合、ルビジウム・ヒドロキシド（又は水酸化ルビジウム）またはルビジウム塩、例えば、ＲｂＣｌ、ＲｂＢｒ、ＲＢＩ、またはルビジウム・ニトレート（又は硝酸ルビジウム）であってよい。
カルシウムの供給源（又は源又はソース）は、存在する場合、例えば、カルシウム・ヒドロキシド（又は水酸化カルシウム）であってよい。
マグネシウムの供給源（又は源又はソース）は、存在する場合、例えば、マグネシウム・ヒドロキシド（又は水酸化マグネシウム）であってよい。
また、アルカリまたはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）は、３価の元素（又はエレメント）であるＸの１以上の供給源（又は源又はソース）（例えば、ナトリウム・アルミネート（又はアルミン酸ナトリウム）、ナトリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸ナトリウム）、カリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸カリウム）、ナトリウム・ガレート（又はガリウム酸ナトリウム（sodium gallate））、カリウム・ガレート（又はガリウム酸カリウム（potassium gallate））において、および／または４価の元素（又はエレメント）であるＹの１以上の供給源（又は源又はソース）（例えば、カリウム・シリケートおよび／またはナトリウム・シリケート）において、存在してよい。
合成混合物は、アルカリまたはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）を含んでよく、そのＭ／Ｙのモル比は、０～１．５、例えば、０または０．０５～１．０または０．８、例えば、０．１、０．２または０．３であってよい。
あるいは、合成混合物は、アルカリまたはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）を含まなくてよい。
【0055】
合成は、核を形成するシード（又は核形成シード（nucleating seed））を添加して、または添加することなく行ってよい。
合成混合物に核形成シードを添加する場合、シードは、ＥＭＭ－６４（例えば、以前の合成からのＥＭＭ－６４）と同じ構造または異なる構造を有するものであってよい。そして、合成混合物の重量に基づいて、約０．０１重量ｐｐｍ～約１０，０００重量ｐｐｍの量、例えば、合成混合物の重量に基づいて、約１００重量ｐｐｍ～約５，０００重量ｐｐｍで適切に存在してよい。
合成混合物に核形成シードを添加する場合、シードは、ＥＭＭ－６４（例えば、以前の合成からのＥＭＭ－６４）と同じ構造または異なる構造を有するものであってよい。そして、合成混合物の重量に基づいて、約０．０１重量ｐｐｍ～約１０，０００重量ｐｐｍの量、例えば、合成混合物の重量に基づいて、約１００重量ｐｐｍ～約５，０００重量ｐｐｍで適切に存在してよい。
【0056】
合成混合物は、典型的には、水を含み、そのＨ２Ｏ／Ｙのモル比は、１～１００、例えば、１～７５、または１～５０、例えば、１、２、３または４～最大５０である。
ベース混合物（又は塩基性の混合物）における成分（又はコンポーネント）の性質に依存して、ベース混合物（又は塩基性の混合物）の一定量の溶媒（例えば、ヒドロキシドの溶液からの水、および、必要に応じて、シリカの供給源の加水分解からのメタノールおよびエタノール）は、除去されてよい。そうすることで、合成混合物において、所望の溶媒／Ｙのモル比を達成するようになる。
溶媒の含量（又は含有量又はコンテント）を減らすための適切な方法として、静的または流動的な雰囲気（例えば、周囲空気、乾燥窒素、乾燥空気）のもとでのエバポレーションによる方法、あるいは噴霧乾燥（又はスプレー乾燥）または凍結乾燥（又はフリーズ・ドライ）による方法を挙げることができる。得られる混合物に水を添加してよい。それにより、所望のＨ２Ｏ／Ｙのモル比を達成することができる。このとき、溶媒除去プロセスの間にかなりたくさんの水を除去する。いくつかの実施例において、水の除去は必要ない。このとき、この調製法は、十分なＨ２Ｏ／Ｙのモル比を有する。
ベース混合物（又は塩基性の混合物）における成分（又はコンポーネント）の性質に依存して、ベース混合物（又は塩基性の混合物）の一定量の溶媒（例えば、ヒドロキシドの溶液からの水、および、必要に応じて、シリカの供給源の加水分解からのメタノールおよびエタノール）は、除去されてよい。そうすることで、合成混合物において、所望の溶媒／Ｙのモル比を達成するようになる。
溶媒の含量（又は含有量又はコンテント）を減らすための適切な方法として、静的または流動的な雰囲気（例えば、周囲空気、乾燥窒素、乾燥空気）のもとでのエバポレーションによる方法、あるいは噴霧乾燥（又はスプレー乾燥）または凍結乾燥（又はフリーズ・ドライ）による方法を挙げることができる。得られる混合物に水を添加してよい。それにより、所望のＨ２Ｏ／Ｙのモル比を達成することができる。このとき、溶媒除去プロセスの間にかなりたくさんの水を除去する。いくつかの実施例において、水の除去は必要ない。このとき、この調製法は、十分なＨ２Ｏ／Ｙのモル比を有する。
【0057】
ＣＨ２の形態での炭素は、ＥＭＭ－６４を製造（又は調製又は生成又は形成）するために使用される成分（又はコンポーネント）の様々な供給源（又は源又はソース）に存在してよい（例えば、４価の元素（又はエレメント）の供給源（又は源又はソース）（シリカ供給源）または３価の元素（又はエレメント）の供給源（又は源又はソース）（アルミナ供給源）。そして、架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）として、ＥＭＭ６４のフレームワーク（又は骨格）に組み込まれてよい。
ＳＤＡを除去した後、架橋原子として、ＥＭＭ－６４材料のフレームワーク（又は骨格）に窒素原子を組み入れてよい。
ＳＤＡを除去した後、架橋原子として、ＥＭＭ－６４材料のフレームワーク（又は骨格）に窒素原子を組み入れてよい。
【0058】
１以上の態様において、溶媒調節（例えば、所望の水／シリカの比を達成する）の後に合成混合物は、例えば、撹拌または高せん断ブレンド（又はハイ・シア・ブレンディング）などの機械的なプロセス（又は方法又は工程）（又はメカニカル・プロセス）によって混合されてよい。そうすることで、ベース混合物（又は塩基性の混合物）の適切な均質化（又はホモジナイゼーション）を確実にすることができる。例えば、混合速度１０００～３０００ｒｐｍ（例えば、２０００ｒｐｍ）の二重非対称遠心混合（又はデュアル・アシンメトリ遠心混合）（例えば、FlackTekのスピードミキサー）を使用する。
【0059】
次いで、合成混合物をＥＭＭ－６４材料が形成（又は生成）するのに適した結晶化の条件（又はクリスタリゼーション条件又はクリスタリゼーション・コンディション）に供する。ＥＭＭ－６４材料の結晶化は、適切な反応容器において、静的または撹拌の条件下で行ってよい（例えば、適切な温度に維持された対流式のオーブンに入れられたテフロン（登録商標）ライニング（又はライナー）付またはステンレススチール製のオートクレーブ）など）。
【0060】
当該方法の工程（ｂ）における結晶化（又はクリスタリゼーション）は、典型的には、１００℃～２００℃（例えば、１５０℃～１７０℃）の温度で行われる。そのための時間は、結晶化に十分な時間である。それにより、採用した温度で結晶化が生じる。
例えば、より高温において、結晶化の時間を短くしてよい。
例えば、当該方法の工程（ｂ）における結晶化の条件は、１～１００日、例えば、１～５０日、例えば、１～３０日（例えば、１～１２または１４または１６日、あるいは１～７日）の期間にわたる加熱を含んでよい。
結晶化の時間は、当該分野で知られている方法によって、例えば、様々な時間での合成混合物をサンプリングすることによって、および沈殿した固体の収率およびＸ線による結晶化度（又はクリスタリニティ）を決定することによって、確立することができる。
本開示において他に示されていない限り、測定した温度は、加熱される材料の周囲の環境の温度である。
例えば、温度は、材料を加熱する周囲（又は大気）の温度である。
例えば、より高温において、結晶化の時間を短くしてよい。
例えば、当該方法の工程（ｂ）における結晶化の条件は、１～１００日、例えば、１～５０日、例えば、１～３０日（例えば、１～１２または１４または１６日、あるいは１～７日）の期間にわたる加熱を含んでよい。
結晶化の時間は、当該分野で知られている方法によって、例えば、様々な時間での合成混合物をサンプリングすることによって、および沈殿した固体の収率およびＸ線による結晶化度（又はクリスタリニティ）を決定することによって、確立することができる。
本開示において他に示されていない限り、測定した温度は、加熱される材料の周囲の環境の温度である。
例えば、温度は、材料を加熱する周囲（又は大気）の温度である。
【0061】
典型的には、ＥＭＭ－６４の生成物（又は製品又はプロダクト）は、溶液中で形成（又は生成）されるものであり、標準的な手段によって、例えば、遠心分離または濾過によって回収することができる。
また、分離されたＥＭＭ－６４の生成物（又は製品又はプロダクト）は、洗浄し、遠心分離または濾過によって回収して、乾燥させてよい。
また、分離されたＥＭＭ－６４の生成物（又は製品又はプロダクト）は、洗浄し、遠心分離または濾過によって回収して、乾燥させてよい。
【0062】
本開示のモレキュラーシーブは、有機化合物の変換プロセス（又は転化プロセス又はコンバージョン・プロセス）における触媒として、または吸着材（又はアドソーベント）として用いる場合、少なくとも部分的に脱水（例えば、乾燥）させてよい。
これは、周囲（例えば、大気）（例えば、空気）、窒素などにおいて、大気圧下、減圧下または加圧下で、３０分から４８時間にわたって、８０℃～５００℃（例えば、９０℃～３７０℃）の範囲の温度に加熱することによって行うことができる。
また、脱水（又はデハイドレーション）は、モレキュラーシーブを減圧下（または真空下）に置くことによって、ほぼ室温で行ってよい。ただし、より長い時間が必要となる。それにより、十分な量の脱水が得らえる。
これは、周囲（例えば、大気）（例えば、空気）、窒素などにおいて、大気圧下、減圧下または加圧下で、３０分から４８時間にわたって、８０℃～５００℃（例えば、９０℃～３７０℃）の範囲の温度に加熱することによって行うことができる。
また、脱水（又はデハイドレーション）は、モレキュラーシーブを減圧下（または真空下）に置くことによって、ほぼ室温で行ってよい。ただし、より長い時間が必要となる。それにより、十分な量の脱水が得らえる。
【0063】
結晶化プロセス（又はクリスタリゼーション・プロセス）の結果として、回収された生成物（又は製品又はプロダクト）は、そのポア（又は孔又は細孔）の内部において、この合成で使用した構造指向剤の少なくとも一部を含む。工程（ｃ）から回収される合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６４材料は、このようにして、熱処理または他の処理に供されてよい。そうすることで、合成の間に、そのポア（又は孔又は細孔）に組み込まれたＳＤＡの一部または全部を除去することができる。合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態）のＥＭＭ－６４材料の熱処理（例えば、焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination）））は、典型的には、このような材料を高温に曝す。そうすることで、十分にＳＤＡの一部または全部を除去する（雰囲気は、炉（又はファーネス）において、空気、窒素、オゾンまたはそれらの混合物から選択される）。熱処理において減圧を採用してもよいが、都合が良いとの理由から、大気圧が望ましい。熱処理は、最大で９２５℃（例えば、３００℃～７００℃または４００℃～６００℃）の温度で行ってよい。測定される温度は、サンプル（又は試料）の周囲の環境の温度である。熱処理（例えば、焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination）））は、箱形炉（又はボックス炉又はボックス・ファーネス）（ドライ・エア（又は乾燥大気）中）で行うことができる。箱形炉は、空気（又はエア）から水を除去する乾燥剤を含むドライ・チューブ（又は乾燥チューブ）に曝されている。加熱は、通常、少なくとも１分間にわたる焼成であり、概して、１日以内、または最大で数日である。加熱は、まず、窒素雰囲気下で行われてよい。次いで、この窒素雰囲気は、大気および／またはオゾンに交換（又はスイッチ）されてよい。
【0064】
また、ＥＭＭ－６４材料は、イオン交換処理に供されてよい。イオン交換処理では、例えば、水性アンモニウム塩を用いる（例えば、硝酸アンモニウム、塩化アンモニウム、および酢酸アンモニウム）。その目的は、残存するアルカリ金属カチオンおよび／またはアルカリ土類金属カチオンを除去して、それらをプロトンと置き換えることである。それにより、モレキュラーシーブの酸の形態を形成（又は生成）する。望ましい範囲に関して、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の材料の元々のカチオン（例えば、アルカリ金属カチオン）は、他のカチオンとイオン交換によって置き換えることができる。好ましい置換カチオンとして、水素イオン、水素前駆体（又は水素プリカーサ又はハイドロジェン・プリカーサ）、例えば、アンモニウムイオン、およびそれらの混合物を挙げることができる。イオン交換の工程（又はステップ）は、製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のモレキュラーシーブを乾燥させた後に行ってよい。イオン交換の工程（又はステップ）は、焼成（またはか焼又はカルシネーション（calcination））の工程（又はステップ）の前または後に行われてよい。
【0065】
また、モレキュラーシーブは、水蒸気処理（又はスチーム処理）および／または溶媒による洗浄処理などの他の処理（又はトリートメント）に供されてよい。このような処理（又はトリートメント）は、当業者に周知であり、モレキュラーシーブの特性（又はプロパティ）を望み通りに変更するために行われる。
【0066】
（ＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又はＥＭＭ－６５結晶材料又はＥＭＭ－６５クリスタル材料又はＥＭＭ－６５クリスタリン・マテリアル））
本発明の第３の態様として本明細書中に開示されるものは、ＥＭＭ－６５で示される（又は帰属される）結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）（例えば、ゼオライト）、このような材料を製造（又は調製）するためのプロセス（又は工程又は方法）、およびそれらの使用（又は使用方法又はユース）である。
本発明の第３の態様として本明細書中に開示されるものは、ＥＭＭ－６５で示される（又は帰属される）結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）（例えば、ゼオライト）、このような材料を製造（又は調製）するためのプロセス（又は工程又は方法）、およびそれらの使用（又は使用方法又はユース）である。
【0067】
「合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））」（または「製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））」）（すなわち、ポア（又は孔又は細孔）から、ＳＤＡを除去するための熱処理または他の処理の前）のＥＭＭ－６５材料は、典型的には、そのポア（又は孔又は細孔）の内部にＳＤＡ、合成混合物の成分（又はコンポーネント）の１つを含む。ＥＭＭ－６５材料は、少なくとも部分的に焼成されたままのＥＭＭ－６５材料であるか、「焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））」のＥＭＭ－６５材料である。ＥＭＭ－６５材料において、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））の一部または全部が除去されている（例えば、ポア（又は孔又は細孔）から、ＳＤＡを除去するための熱処理によるか、または他の処理による）。
【0068】
１つの実施形態において、本発明のＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、その焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））において、以下の表４から選択される少なくとも８、または９、または１０、または好ましくは全てのピーク（２θ（°））を含むＸ線回折パターンを有する。
【0069】
【表6】
【0070】
別の実施形態において、ＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、その焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））において、以下の表４Ａから選択される少なくとも８、または９、または１０、または好ましくは全てのピーク（２θ（°））および間隔ｄの値を含むＸ線回折パターンを有してよい。
ここで、間隔ｄの値は、偏差を有し、この偏差は、±０．２０（２θ（°））の該当する偏差に基づいて決定したものである（ただし、ブラッグの法則（Bragg’s law）を用いた間隔ｄとして該当する値に変換している）。
ここで、間隔ｄの値は、偏差を有し、この偏差は、±０．２０（２θ（°））の該当する偏差に基づいて決定したものである（ただし、ブラッグの法則（Bragg’s law）を用いた間隔ｄとして該当する値に変換している）。
【0071】
【表7】
【0072】
このＸＲＤパターン（本開示において記載されるＸＲＤピークを有するもの）は、Ｃｕ（Ｋα）の照射（又はラディエーション）を用いるものである。
【0073】
さらに別の実施形態において、ＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）（ここでは、ＳＤＡが存在するか、あるいはＳＤＡの一部または全部が除去されている）は、単位格子（又はユニット・セル）における四面体（Ｔ）の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）に関して、以下の表５に示す結合性（又はコネクティビティ）によって規定（又は定義）されるフレームワーク（又は骨格）を有する。ここで、四面体（Ｔ）の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）は、架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）によって結合（又は接続又は連結）されている。
【0074】
【表8】
【0075】
結合性（又はコネクティビティ）は、例えば、M.M.J. Treacyらによるパブリック・ドメインのソフトウェアであるＴＯＴＯＰＯＬを用いることによって決定することができ、以下から入手可能である：
http://america.iza-structure.org/IZA-SC/check_topology.php
（例えば、M.M.J. Treacy, I. Rivin, E. Balkovsky, K.H. Randall, および M.D. Foster, Microporous and Mesoporous Materials, 74, 121-132 (2004)を参照のこと）。
四面体の原子（又はテトラヘドラル原子又はテトラヘドラル・アトム）は、Ｂ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒ、またはそれらの混合物から選択される１以上の元素（又はエレメント）を含んでよい。
例えば、四面体の原子（又はテトラヘドラル原子）は、Ｂ、ＡｌまたはＳｉ、あるいはそれらの混合物から選択されてよい。
例えば、四面体の原子（又はテトラヘドラル原子）は、ＳｉまたはＡｌを含んでよく、ＳｉまたはＡｌであってもよい。
架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）は、Ｏ、ＮおよびＣまたはそれらの混合物から選択されてよい。
架橋原子は、酸素原子を含んでよく（例えば、少なくとも５０％、少なくとも６０％、少なくとも７０％、少なくとも８０％、少なくとも９０％、または少なくとも９５％の架橋原子が酸素であってよい）、酸素原子であってよい。
架橋原子（Ｃ）は、ゼオライトを製造（又は生成又は形成）するために使用される様々な成分（又はコンポーネント）（例えば、シリカ供給源）から組み込まれてよい。
架橋原子（Ｎ）は、ＳＤＡが除去された後にゼオライトに組み込まれてよい。
http://america.iza-structure.org/IZA-SC/check_topology.php
（例えば、M.M.J. Treacy, I. Rivin, E. Balkovsky, K.H. Randall, および M.D. Foster, Microporous and Mesoporous Materials, 74, 121-132 (2004)を参照のこと）。
四面体の原子（又はテトラヘドラル原子又はテトラヘドラル・アトム）は、Ｂ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒ、またはそれらの混合物から選択される１以上の元素（又はエレメント）を含んでよい。
例えば、四面体の原子（又はテトラヘドラル原子）は、Ｂ、ＡｌまたはＳｉ、あるいはそれらの混合物から選択されてよい。
例えば、四面体の原子（又はテトラヘドラル原子）は、ＳｉまたはＡｌを含んでよく、ＳｉまたはＡｌであってもよい。
架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）は、Ｏ、ＮおよびＣまたはそれらの混合物から選択されてよい。
架橋原子は、酸素原子を含んでよく（例えば、少なくとも５０％、少なくとも６０％、少なくとも７０％、少なくとも８０％、少なくとも９０％、または少なくとも９５％の架橋原子が酸素であってよい）、酸素原子であってよい。
架橋原子（Ｃ）は、ゼオライトを製造（又は生成又は形成）するために使用される様々な成分（又はコンポーネント）（例えば、シリカ供給源）から組み込まれてよい。
架橋原子（Ｎ）は、ＳＤＡが除去された後にゼオライトに組み込まれてよい。
【0076】
さらなる実施形態において、ＥＭＭ－６５材料（ここでは、ＳＤＡまたはＳＤＡの一部または全てが除去される）は、以下の構造（ａ）および（ｂ）を有するものとして同定（又は帰属又はアイデンティフェイケーション）されてよい。
（ａ）
直方晶系の空間群（orthorhombic space group）Ｐｍｍｎ２で指定（又はインデックス）され得る構造であって、単位格子（又はユニット・セル）の寸法（又は次元又はディメンション）が、ａ＝５．１５±０．２０オングストローム（Å）、ｂ＝２７．３±０．２０オングストローム（Å）、ｃ＝１１．４±０．２０オングストローム（Å）である、構造
（ｂ）
１Ｄ １２－リング・チャネル・システムを有する構造であって、ポア（又は孔又は細孔）の寸法（又は次元又はディメンション）が、７．９±０．２０オングストローム（Å）×６．０±０．２０オングストローム（Å）である、構造。
（ａ）
直方晶系の空間群（orthorhombic space group）Ｐｍｍｎ２で指定（又はインデックス）され得る構造であって、単位格子（又はユニット・セル）の寸法（又は次元又はディメンション）が、ａ＝５．１５±０．２０オングストローム（Å）、ｂ＝２７．３±０．２０オングストローム（Å）、ｃ＝１１．４±０．２０オングストローム（Å）である、構造
（ｂ）
１Ｄ １２－リング・チャネル・システムを有する構造であって、ポア（又は孔又は細孔）の寸法（又は次元又はディメンション）が、７．９±０．２０オングストローム（Å）×６．０±０．２０オングストローム（Å）である、構造。
【0077】
１以上のさらなる実施形態において、ＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、その焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））において、０．１０～０．２０（例えば、０．１３）ｃｃ/ｇのミクロポア・ボリューム（又は細孔容量又は細孔容積又は細孔体積）を有してよい。
【0078】
１以上のさらなる実施形態において、ＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、その焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））において、必要に応じて、以下の式ＩＶ：
（ｍ）Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式ＩＶ）
［式中、０．００５≦ｍ≦０．０５である］
の分子式で表され得る。
式ＩＶにおける酸素原子は、炭素原子によって置き換えられてよい（例えば、ＣＨ２の形態）。この炭素原子は、製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のＥＭＭ－６５を製造（又は調製）するために使用する成分（又はコンポーネント）の供給源（又は源又はソース）に由来し得るものである。
また、式ＩＶにおける酸素原子は、窒素原子によって置き換えられてよい（例えば、ＳＤＡが除去された後）。
式ＩＶは、典型的なＥＭＭ－６５材料のフレームワーク（又は骨格）（その焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form）））を表すことができる。また、ＥＭＭ－６５材料を単独で表すことを意味するものではない。
ＥＭＭ－６５材料は、ＳＤＡおよび不純物を除去するための適切な処理（又はトリートメント）の後、ＳＤＡおよび／または不純物を含んでよい。このようなＳＤＡおよび／または不純物は、式ＩＶにおいて、示されていない。
さらに、式ＩＶは、焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））のＥＭＭ－６５材料に存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含まない。
（ｍ）Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式ＩＶ）
［式中、０．００５≦ｍ≦０．０５である］
の分子式で表され得る。
式ＩＶにおける酸素原子は、炭素原子によって置き換えられてよい（例えば、ＣＨ２の形態）。この炭素原子は、製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のＥＭＭ－６５を製造（又は調製）するために使用する成分（又はコンポーネント）の供給源（又は源又はソース）に由来し得るものである。
また、式ＩＶにおける酸素原子は、窒素原子によって置き換えられてよい（例えば、ＳＤＡが除去された後）。
式ＩＶは、典型的なＥＭＭ－６５材料のフレームワーク（又は骨格）（その焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form）））を表すことができる。また、ＥＭＭ－６５材料を単独で表すことを意味するものではない。
ＥＭＭ－６５材料は、ＳＤＡおよび不純物を除去するための適切な処理（又はトリートメント）の後、ＳＤＡおよび／または不純物を含んでよい。このようなＳＤＡおよび／または不純物は、式ＩＶにおいて、示されていない。
さらに、式ＩＶは、焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））のＥＭＭ－６５材料に存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含まない。
【0079】
この実施形態において、ＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、ボロシリケートの形態である。
変数であるｍは、式ＩＶにおけるＢ２Ｏ３／ＳｉＯ２（又はＢ２Ｏ３：ＳｉＯ２）のモル比の関係を表す。
例えば、ｍが０．０２５である場合、ＳｉＯ２／Ｂ２Ｏ３（又はＳｉＯ２：Ｂ２Ｏ３）のモル比は、４０である。Ｓｉ／Ｂ（又はＳｉ：Ｂ）のモル比は、２０である。
ｍは、０．００５～０．０５で変動してよい（例えば、少なくとも０．０１～０．０３３、例えば、０．０２５）。
Ｓｉ／Ｂ（又はＳｉ：Ｂ）のモル比は、１０～１００（例えば、１５～５０、例えば２０）であってよい。
変数であるｍは、式ＩＶにおけるＢ２Ｏ３／ＳｉＯ２（又はＢ２Ｏ３：ＳｉＯ２）のモル比の関係を表す。
例えば、ｍが０．０２５である場合、ＳｉＯ２／Ｂ２Ｏ３（又はＳｉＯ２：Ｂ２Ｏ３）のモル比は、４０である。Ｓｉ／Ｂ（又はＳｉ：Ｂ）のモル比は、２０である。
ｍは、０．００５～０．０５で変動してよい（例えば、少なくとも０．０１～０．０３３、例えば、０．０２５）。
Ｓｉ／Ｂ（又はＳｉ：Ｂ）のモル比は、１０～１００（例えば、１５～５０、例えば２０）であってよい。
【0080】
本発明の合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））（すなわち、ポア（又は孔又は細孔）からＳＤＡを除去するための処理（又はトリートメント）の前の状態）のＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、以下の表６から選択される少なくとも１８、または１９、または２０、あるいは、好ましくは全てのピーク（２θ（°））を含むＸ線回折パターンを有してよい。
【0081】
【表9】
【0082】
別の実施形態において、ＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、その合成した形態（又は合成後の形態又は合成されたままの形態（as-synthesized form））において、以下の表６Ａから選択される少なくとも１８、または１９、または２０、あるいは、好ましくは全てのピーク（２θ（°））および間隔ｄの値を含むＸ線回折パターンを有してよい。
ここで、間隔ｄの値は、偏差を有し、この偏差は、±０．２０（２θ（°））の該当する偏差に基づいて決定したものである（ただし、ブラッグの法則（Bragg’s law）を用いた間隔ｄとして該当する値に変換している）。
ここで、間隔ｄの値は、偏差を有し、この偏差は、±０．２０（２θ（°））の該当する偏差に基づいて決定したものである（ただし、ブラッグの法則（Bragg’s law）を用いた間隔ｄとして該当する値に変換している）。
【0083】
【表10】
【0084】
このＸＲＤパターン（本開示に記載のＸＲＤピークを有するもの）は、Ｃｕ（Ｋα）の照射（又はラディエーション）を使用するものである。
【0085】
１以上の実施形態において、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、必要に応じて、以下の式Ｖ：
（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式Ｖ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０．００５＜ｍ≦０．０５であり、
Ｑは、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンである］
の分子式で表され得る。
式Ｖは、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）を伴う典型的な合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５材料のフレームワーク（又は骨格）を表し得る。また、このような材料を単独で表すことを意味するものではない。
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５材料は、不純物を含んでよい。このような不純物は、式Ｖにおいて、示されていない。
さらに、式Ｖは、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５材料に存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含まない。
（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式Ｖ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０．００５＜ｍ≦０．０５であり、
Ｑは、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンである］
の分子式で表され得る。
式Ｖは、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）を伴う典型的な合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５材料のフレームワーク（又は骨格）を表し得る。また、このような材料を単独で表すことを意味するものではない。
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５材料は、不純物を含んでよい。このような不純物は、式Ｖにおいて、示されていない。
さらに、式Ｖは、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５材料に存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含まない。
【0086】
変数であるｍは、式ＶにおけるＢ２Ｏ３／ＳｉＯ２（又はＢ２Ｏ３：ＳｉＯ２）のモル比の関係を表す。
式Ｖにおける変数であるｍの値は、式ＩＶで本開示において説明したものと同じである。
式Ｖにおける変数であるｍの値は、式ＩＶで本開示において説明したものと同じである。
【0087】
変数であるｎは、式ＶのＱ／ＳｉＯ２（又はＱ：ＳｉＯ２）のモル比の関係を表す。
例えば、ｎが０．１である場合、Ｑ／ＳｉＯ２（又はＱ：ＳｉＯ２）のモル比は、０．１である。
Ｑ／ＳｉＯ２（又はＱ：ＳｉＯ２）のモル比は、０～０．２であってよい（例えば、０．０２～０．１、例えば、０．０３～０．０６）。
例えば、ｎが０．１である場合、Ｑ／ＳｉＯ２（又はＱ：ＳｉＯ２）のモル比は、０．１である。
Ｑ／ＳｉＯ２（又はＱ：ＳｉＯ２）のモル比は、０～０．２であってよい（例えば、０．０２～０．１、例えば、０．０３～０．０６）。
【0088】
本発明の第３の態様のＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）を製造（又は調製又は生成又は形成）するための方法は、以下の工程（又はステップ）（ａ）～（ｄ）を含んでよい。
（ａ）
合成混合物（又はシンセシス混合物又はシンセシス・ミクスチャ）を調製（又は製造又は生成又は形成）する工程（又はステップ）であって、合成混合物は、水と、シリカの供給源（又は源又はソース）と、ボロン（又はホウ素）（Ｂ）の供給源（又は源又はソース）と、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）と、必要に応じて、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じて、アルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（又はエレメント）（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）とを含み、
構造指向剤（Ｑ）は、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオン（上記で定義（又は規定）した通りである）を含み、
合成混合物は、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含み、そのＦ／Ｓｉのモル比は、０．１未満である、工程（又はステップ）、
（ｂ）
上記の合成混合物を結晶化（又はクリスタリゼーション）の条件下で加熱する工程（又はステップ）であって、結晶化の条件は、上記の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）の結晶を形成（又は生成）するのに十分な時間にわたる１００～２００℃の温度を含む、工程（又はステップ）、
（ｃ）
工程（ｂ）から、結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）の少なくとも一部を回収（又はリカバリ）する工程（又はステップ）、および
（ｄ）
必要に応じて、構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、工程（ｃ）で回収した結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）を処理（又はトリートメント）する工程（又はステップ）。
（ａ）
合成混合物（又はシンセシス混合物又はシンセシス・ミクスチャ）を調製（又は製造又は生成又は形成）する工程（又はステップ）であって、合成混合物は、水と、シリカの供給源（又は源又はソース）と、ボロン（又はホウ素）（Ｂ）の供給源（又は源又はソース）と、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）と、必要に応じて、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じて、アルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（又はエレメント）（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）とを含み、
構造指向剤（Ｑ）は、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオン（上記で定義（又は規定）した通りである）を含み、
合成混合物は、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含み、そのＦ／Ｓｉのモル比は、０．１未満である、工程（又はステップ）、
（ｂ）
上記の合成混合物を結晶化（又はクリスタリゼーション）の条件下で加熱する工程（又はステップ）であって、結晶化の条件は、上記の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）の結晶を形成（又は生成）するのに十分な時間にわたる１００～２００℃の温度を含む、工程（又はステップ）、
（ｃ）
工程（ｂ）から、結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）の少なくとも一部を回収（又はリカバリ）する工程（又はステップ）、および
（ｄ）
必要に応じて、構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、工程（ｃ）で回収した結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）を処理（又はトリートメント）する工程（又はステップ）。
【0089】
構造指向剤（Ｑ）は、任意の適切な形態で存在してよい（例えば、ハライド（又はハロゲン化物）（例えば、クロリド（又はクロライド又は塩化物）またはブロミド（又はブロマイド又は臭化物））、ヒドロキシド（又は水酸化物）、またはニトレート（又は硝酸塩）など）（例えば、そのヒドロキシドの形態）。
構造指向剤（Ｑ）は、合成混合物中に存在してよく、そのＱ／Ｓｉのモル比は、０．０１～１．０、例えば、０．０５～１．０、または０．１～０．８、または０．１～０．５であってよい（例えば、０．１～０．５未満、例えば、０．２または０．３）。
構造指向剤（Ｑ）は、合成混合物中に存在してよく、そのＱ／Ｓｉのモル比は、０．０１～１．０、例えば、０．０５～１．０、または０．１～０．８、または０．１～０．５であってよい（例えば、０．１～０．５未満、例えば、０．２または０．３）。
【0090】
合成混合物は、シリカの少なくとも１つの供給源（又は源又はソース）を含む（例えば、酸化ケイ素）。
当該方法で使用するための適切なシリカの供給源（又は源又はソース）として、以下のものが挙げられる。
シリケート、例えば、テトラアルキルオルトシリケート、例えば、テトラメチルオルトシリケート（ＴＭＯＳ）およびテトラエチルオルトシリケート（ＴＥＯＳ）、
ヒュームド・シリカ、例えば、Aerosil（登録商標）（Evonikから入手可能）、Cabosperse（登録商標）（Cabotから入手可能）およびCabosil（登録商標）（DMSから入手可能）、
沈降シリカ、例えば、Ultrasil（登録商標）およびSipernat（登録商標）340（Evonikから入手可能）、
アルカリ金属シリケート、例えば、カリウム・シリケート（又はケイ酸カリウム）およびナトリウム・シリケート（又はケイ酸ナトリウム）、
シリカの水性コロイド懸濁液、例えば、Ludox（登録商標）の商品名でE.I. du Pont de Nemoursから販売されているもの、Aerodisp（登録商標）の商品名でEvonikから販売されているもの。
好ましくは、シリケート、ヒュームド・シリカ、沈降シリカ、アルカリ金属シリケート、コロイドシリカが挙げられる。
当該方法で使用するための適切なシリカの供給源（又は源又はソース）として、以下のものが挙げられる。
シリケート、例えば、テトラアルキルオルトシリケート、例えば、テトラメチルオルトシリケート（ＴＭＯＳ）およびテトラエチルオルトシリケート（ＴＥＯＳ）、
ヒュームド・シリカ、例えば、Aerosil（登録商標）（Evonikから入手可能）、Cabosperse（登録商標）（Cabotから入手可能）およびCabosil（登録商標）（DMSから入手可能）、
沈降シリカ、例えば、Ultrasil（登録商標）およびSipernat（登録商標）340（Evonikから入手可能）、
アルカリ金属シリケート、例えば、カリウム・シリケート（又はケイ酸カリウム）およびナトリウム・シリケート（又はケイ酸ナトリウム）、
シリカの水性コロイド懸濁液、例えば、Ludox（登録商標）の商品名でE.I. du Pont de Nemoursから販売されているもの、Aerodisp（登録商標）の商品名でEvonikから販売されているもの。
好ましくは、シリケート、ヒュームド・シリカ、沈降シリカ、アルカリ金属シリケート、コロイドシリカが挙げられる。
【0091】
合成混合物は、ボロン（又はホウ素）（Ｂ）の少なくとも１つの供給源（又は源又はソース）を含む。
ボロン（又はホウ素）の適切な供給源（又は源又はソース）として、ホウ酸およびホウ酸塩（例えば、ナトリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸ナトリウム）またはホウ砂（borax）およびカリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸カリウム））が挙げられる。
ボロン（又はホウ素）の適切な供給源（又は源又はソース）として、ホウ酸およびホウ酸塩（例えば、ナトリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸ナトリウム）またはホウ砂（borax）およびカリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸カリウム））が挙げられる。
【0092】
合成混合物のＳｉ／Ｂのモル比は、少なくとも１０～１００（例えば、少なくと１０または少なくとも１５または少なくとも２０から最大で１００または最大で７５または最大で５０、例えば２０）であってよい。
【0093】
ＥＭＭ－６５材料の製造（又は調製又は生成又は形成）に使用する合成混合物は、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含む。そのＦ／Ｓｉのモル比は、０．１未満である（例えば０～０．１未満、または０～０．０５、または０～０．０１、例えば０である）。
特に、ＥＭＭ－６５材料の製造（又は調製又は生成又は形成）に使用する合成混合物は、実質的にフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含まない。
これは、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）の供給源（又は源又はソース）が合成混合物に任意の実質的な量で添加されないことを意味する。例えば、合成混合物のＦ／Ｓｉのモル比は、０．１未満、特に０．０５未満、例えば、０．０１未満、または０．００５未満であってもよく、例えば０である。
このフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）は、存在する場合、モレキュラーシーブの合成混合物にフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）を放出（又はリリース）することができる任意の化合物に由来してよい。例えば、以下のものが挙げられる。
フッ化水素（ＨＦ）；
１またはいくつかのフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）を含む塩、例えば、金属フルオリド（又はメタル・フルオリド又はフッ化金属）、好ましくは、金属がナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムまたはバリウムであるもの；
アンモニウムフルオリド（又はアンモニウムフルオライド又はフッ化アンモニウム）（ＮＨ４Ｆ）；
アンモニウムビフルオリド（又はアンモニウムビフルオライド又はフッ化水素アンモニウム）（ＮＨ４ＨＦ２）。
また、少量のフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）は、不純物として存在してよい（例えば、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の任意の供給源（又は源又はソース）における不純物）。
特に、ＥＭＭ－６５材料の製造（又は調製又は生成又は形成）に使用する合成混合物は、実質的にフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含まない。
これは、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）の供給源（又は源又はソース）が合成混合物に任意の実質的な量で添加されないことを意味する。例えば、合成混合物のＦ／Ｓｉのモル比は、０．１未満、特に０．０５未満、例えば、０．０１未満、または０．００５未満であってもよく、例えば０である。
このフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）は、存在する場合、モレキュラーシーブの合成混合物にフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）を放出（又はリリース）することができる任意の化合物に由来してよい。例えば、以下のものが挙げられる。
フッ化水素（ＨＦ）；
１またはいくつかのフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）を含む塩、例えば、金属フルオリド（又はメタル・フルオリド又はフッ化金属）、好ましくは、金属がナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムまたはバリウムであるもの；
アンモニウムフルオリド（又はアンモニウムフルオライド又はフッ化アンモニウム）（ＮＨ４Ｆ）；
アンモニウムビフルオリド（又はアンモニウムビフルオライド又はフッ化水素アンモニウム）（ＮＨ４ＨＦ２）。
また、少量のフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）は、不純物として存在してよい（例えば、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の任意の供給源（又は源又はソース）における不純物）。
【0094】
合成混合物は、必要に応じて、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）とは異なるハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）（Ｗ）の少なくとも１つの供給源（又は源又はソース）を含んでよく、クロリド（又はクロライド又は塩化物）、ブロミド（又はブロマイド又は臭化物）またはヨージド（又はアイオダイド又はヨウ化物）からなる群から選択されてよい。
ハライドイオン（Ｗ）の供給源（又は源又はソース）は、モレキュラーシーブの合成混合物において、ハライドイオンを放出（又はリリース）することができる任意の化合物であってよい。
ハライドイオンの供給源（又は源又はソース）の非限定的な例として、以下のものが挙げられる。
塩化水素、塩化アンモニウム、臭化水素、臭化アンモニウム、ヨウ化水素およびヨウ化アンモニウム；
１またはいくつかのハライドイオンを含む塩、例えば、金属ハライド（又はハロゲン化金属又はメタル・ハライド）、好ましくは、金属がナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムまたはバリウムであるもの；
アンモニウム・ハライド（又はハロゲン化アンモニウム）；または
テトラアルキルアンモニウムハライド、例えば、テトラメチルアンモニウムハライドまたはテトラエチルアンモニウムハライド。
ハライドイオン（Ｗ）は、Ｗ／Ｓｉのモル比が０～０．２（例えば、０～０．１、例えば、０．１未満、または０であってもよい）で存在してよい。
好ましい実施形態において、合成混合物は、ハライドイオン（Ｗ）を実質的に含まなくてよい。
ハライドイオン（Ｗ）の供給源（又は源又はソース）は、モレキュラーシーブの合成混合物において、ハライドイオンを放出（又はリリース）することができる任意の化合物であってよい。
ハライドイオンの供給源（又は源又はソース）の非限定的な例として、以下のものが挙げられる。
塩化水素、塩化アンモニウム、臭化水素、臭化アンモニウム、ヨウ化水素およびヨウ化アンモニウム；
１またはいくつかのハライドイオンを含む塩、例えば、金属ハライド（又はハロゲン化金属又はメタル・ハライド）、好ましくは、金属がナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムまたはバリウムであるもの；
アンモニウム・ハライド（又はハロゲン化アンモニウム）；または
テトラアルキルアンモニウムハライド、例えば、テトラメチルアンモニウムハライドまたはテトラエチルアンモニウムハライド。
ハライドイオン（Ｗ）は、Ｗ／Ｓｉのモル比が０～０．２（例えば、０～０．１、例えば、０．１未満、または０であってもよい）で存在してよい。
好ましい実施形態において、合成混合物は、ハライドイオン（Ｗ）を実質的に含まなくてよい。
【0095】
また、必要に応じて、合成混合物は、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の少なくとも１つの供給源（又は源又はソース）を含んでよい。
また、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）の適切な供給源（又は源又はソース）は、以下からなる群から選択することができる。
アルカリ金属ヒドロキシド（又はアルカリ金属の水酸化物）、
アルカリ土類金属ヒドロキシド（又はアルカリ土類金属の水酸化物）、
アンモニウム・ヒドロキシド（又は水酸化アンモニウム）、および
それらの混合物。
例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、水酸化ルビジウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アンモニウムおよびそれらの混合物からなる群；
より頻繁には、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、水酸化アンモニウムおよびそれらの混合物からなる群；
最も頻繁には、水酸化ナトリウムおよび／または水酸化カリウムである。
合成混合物は、ヒドロキシドイオン供給源を含んでよく、そのＯＨ／Ｓｉのモル比は、０～１．５、例えば、０または０．０５～１．０または０．８、例えば、０．１～０．８または０．２～０．７、例えば、０．３、０．４または０．５であってよい。
あるいは、合成混合物は、ヒドロキシド供給源を含んでいなくてもよい。
また、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）の適切な供給源（又は源又はソース）は、以下からなる群から選択することができる。
アルカリ金属ヒドロキシド（又はアルカリ金属の水酸化物）、
アルカリ土類金属ヒドロキシド（又はアルカリ土類金属の水酸化物）、
アンモニウム・ヒドロキシド（又は水酸化アンモニウム）、および
それらの混合物。
例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、水酸化ルビジウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アンモニウムおよびそれらの混合物からなる群；
より頻繁には、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、水酸化アンモニウムおよびそれらの混合物からなる群；
最も頻繁には、水酸化ナトリウムおよび／または水酸化カリウムである。
合成混合物は、ヒドロキシドイオン供給源を含んでよく、そのＯＨ／Ｓｉのモル比は、０～１．５、例えば、０または０．０５～１．０または０．８、例えば、０．１～０．８または０．２～０．７、例えば、０．３、０．４または０．５であってよい。
あるいは、合成混合物は、ヒドロキシド供給源を含んでいなくてもよい。
【0096】
必要に応じて、合成混合物は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の１以上の供給源（又は源又はソース）を含んでよい。
存在する場合、Ｍは、好ましくは、ナトリウム、カリウム、リチウム、ルビジウム、カルシウム、マグネシウムおよびそれらの混合物からなる群から選択される。好ましくは、ナトリウムおよび／またはカリウムであり、より好ましくはナトリウムである。
ナトリウム供給源は、存在する場合、水酸化ナトリウム、アルミン酸ナトリウム、ケイ酸ナトリウム、アルミン酸ナトリウムまたはナトリウム塩、例えば、ＮａＣｌ、ＮａＢｒまたは硝酸ナトリウムであってよい。
カリウム供給源は、存在する場合、水酸化カリウム、アルミン酸カリウム、ケイ酸カリウム、カリウム塩、例えば、ＫＣｌまたはＫＢｒまたは硝酸カリウムであってよい。
リチウム供給源は、存在する場合、水酸化リチウムまたはリチウム塩、例えば、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、硝酸リチウムまたは硫酸リチウムであってよい。
ルビジウム供給源は、存在する場合、水酸化ルビジウムまたはルビジウム塩、例えば、ＲｂＣｌ、ＲｂＢｒ、ＲＢＩまたは硝酸ルビジウムであってよい。
カルシウム供給源は、存在する場合、例えば、水酸化カルシウムであってよい。
マグネシウム供給源は、存在する場合、例えば、水酸化マグネシウムであってよい。
また、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）は、３価の元素（又はエレメント）（Ｘ）の１以上の供給源（又は源又はソース）（例えば、ナトリウム・アルミネート（又はアルミン酸ナトリウム）、ナトリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸ナトリウム）、カリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸カリウム）、ナトリウム・ガレート（又はガリウム酸ナトリウム（sodium gallate））、カリウム・ガレート（又はガリウム酸カリウム（potassium gallate）））において、および／または、４価の元素（又はエレメント）（Ｙ）の１以上の供給源（又は源又はソース）（例えば、ケイ酸カリウムおよび／またはケイ酸ナトリウム）において存在してよい。
合成混合物は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）を含んでいてよく、そのＭ／Ｓｉのモル比は、０～１．５、例えば、０または０．０５～１．０または０．８、例えば、０．１５未満、例えば、０．１であってよい。
あるいは、合成混合物は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）を含まなくてよい。
存在する場合、Ｍは、好ましくは、ナトリウム、カリウム、リチウム、ルビジウム、カルシウム、マグネシウムおよびそれらの混合物からなる群から選択される。好ましくは、ナトリウムおよび／またはカリウムであり、より好ましくはナトリウムである。
ナトリウム供給源は、存在する場合、水酸化ナトリウム、アルミン酸ナトリウム、ケイ酸ナトリウム、アルミン酸ナトリウムまたはナトリウム塩、例えば、ＮａＣｌ、ＮａＢｒまたは硝酸ナトリウムであってよい。
カリウム供給源は、存在する場合、水酸化カリウム、アルミン酸カリウム、ケイ酸カリウム、カリウム塩、例えば、ＫＣｌまたはＫＢｒまたは硝酸カリウムであってよい。
リチウム供給源は、存在する場合、水酸化リチウムまたはリチウム塩、例えば、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、硝酸リチウムまたは硫酸リチウムであってよい。
ルビジウム供給源は、存在する場合、水酸化ルビジウムまたはルビジウム塩、例えば、ＲｂＣｌ、ＲｂＢｒ、ＲＢＩまたは硝酸ルビジウムであってよい。
カルシウム供給源は、存在する場合、例えば、水酸化カルシウムであってよい。
マグネシウム供給源は、存在する場合、例えば、水酸化マグネシウムであってよい。
また、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）は、３価の元素（又はエレメント）（Ｘ）の１以上の供給源（又は源又はソース）（例えば、ナトリウム・アルミネート（又はアルミン酸ナトリウム）、ナトリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸ナトリウム）、カリウム・テトラボレート（又はテトラホウ酸カリウム）、ナトリウム・ガレート（又はガリウム酸ナトリウム（sodium gallate））、カリウム・ガレート（又はガリウム酸カリウム（potassium gallate）））において、および／または、４価の元素（又はエレメント）（Ｙ）の１以上の供給源（又は源又はソース）（例えば、ケイ酸カリウムおよび／またはケイ酸ナトリウム）において存在してよい。
合成混合物は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）を含んでいてよく、そのＭ／Ｓｉのモル比は、０～１．５、例えば、０または０．０５～１．０または０．８、例えば、０．１５未満、例えば、０．１であってよい。
あるいは、合成混合物は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）を含まなくてよい。
【0097】
合成は、核を形成するシード（又は核形成シード（nucleating seed））（複数）の添加あり、添加なしで行うことができる。合成混合物に核形成シードを添加する場合、シードは、ＥＭＭ－６５の構造と同一の構造を有していても、ＥＭＭ－６５の構造と異なる構造を有していてもよく（例えば、以前の合成からのＥＭＭ－６５）、合成混合物の重量に基づいて、約０．０１重量ｐｐｍ～約１０，０００重量ｐｐｍの量、例えば、合成混合物の重量に基づいて、約１００重量ｐｐｍ～約５，０００重量ｐｐｍの量で適切に存在してよい。
【0098】
合成混合物は、典型的には、水を含み、そのＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比は、１～１００または１～７５、例えば、１～５０であり、例えば、少なくとも５、１０または２０、最大５０、例えば、２０～４０である。
ベース混合物（又は塩基性の混合物）における成分（又はコンポーネント）の性質に応じて、ベース混合物（又は塩基性の混合物）の一定量の溶媒（例えば、ヒドロキシド溶液からの水、必要に応じて、シリカ供給源の加水分解からのメタノールおよびエタノール）が除去されてよい。そうすることで、合成混合物において所望の溶媒／Ｙ（又は溶媒：Ｙ）のモル比が達成されるようになる。
溶媒の含量（又は含有量又はコンテント）を減らすのに適した方法として、静的または流動的な雰囲気（例えば、周囲空気、乾燥窒素、乾燥空気）のもとでのエバポレーション（又は蒸発）による方法、あるいはスプレー乾燥（又は噴霧乾燥）または凍結乾燥（又はフリーズ・ドライ）による方法が挙げられてよい。
生成（又は形成）した混合物に水を添加してよい。そうすることで、所望のＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比が達成される。このとき、かなり多くの水が溶媒除去プロセス（又は溶媒除去工程）の間に除去される。
いくつかの実施例において、水の除去は必要ない。このとき、調製法（又は製造法）は、十分なＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比を有する。
ベース混合物（又は塩基性の混合物）における成分（又はコンポーネント）の性質に応じて、ベース混合物（又は塩基性の混合物）の一定量の溶媒（例えば、ヒドロキシド溶液からの水、必要に応じて、シリカ供給源の加水分解からのメタノールおよびエタノール）が除去されてよい。そうすることで、合成混合物において所望の溶媒／Ｙ（又は溶媒：Ｙ）のモル比が達成されるようになる。
溶媒の含量（又は含有量又はコンテント）を減らすのに適した方法として、静的または流動的な雰囲気（例えば、周囲空気、乾燥窒素、乾燥空気）のもとでのエバポレーション（又は蒸発）による方法、あるいはスプレー乾燥（又は噴霧乾燥）または凍結乾燥（又はフリーズ・ドライ）による方法が挙げられてよい。
生成（又は形成）した混合物に水を添加してよい。そうすることで、所望のＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比が達成される。このとき、かなり多くの水が溶媒除去プロセス（又は溶媒除去工程）の間に除去される。
いくつかの実施例において、水の除去は必要ない。このとき、調製法（又は製造法）は、十分なＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比を有する。
【0099】
炭素は、ＣＨ２の形態で、ＥＭＭ－６５を製造（又は調製）するために使用される成分（又はコンポーネント）の様々な供給源（又は源又はソース）に存在してよく（例えば、４価の元素（又はエレメント）の供給源（又は源又はソース）（シリカ供給源）または３価の元素（又はエレメント）の供給源（又は源又はソース）（アルミナ供給源））、架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）として、ＥＭＭ－６５のフレームワーク（又は骨格）に組み込まれてよい。
ＳＤＡを除去した後、架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）として、窒素原子をＥＭＭ－６５材料のフレームワーク（又は骨格）に組み込んでよい。
ＳＤＡを除去した後、架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）として、窒素原子をＥＭＭ－６５材料のフレームワーク（又は骨格）に組み込んでよい。
【0100】
１以上の態様において、溶媒調整（例えば、所望の水／シリカの比を達成する）の後の合成混合物は、ベース混合物（又は塩基性混合物）の適切な均質化（又はホモジナイゼーション）を確実にするために機械的なプロセス（又は工程又は方法）（又はメカニカル・プロセス）（例えば、撹拌または高せん断ブレンド（又はハイ・シア・ブレンディング））によって、例えば、混合速度１０００～３０００ｒｐｍ（例えば、２０００ｒｐｍ）の二重非対称遠心混合（又はデュアル・アシンメトリ遠心混合）（例えば、FlackTekのスピードミキサー）を用いることによって混合されてよい。
【0101】
次いで、この合成混合物をＥＭＭ－６５材料が形成（又は生成）するのに適した結晶化の条件（又はクリスタリゼーション条件又はクリスタリゼーション・コンディション）に供する。
ＥＭＭ－６５材料の結晶化（又はクリスタリゼーション）は、適切な反応容器（例えば、適切な温度で維持された対流式のオーブンに配置されたTeflon（登録商標）ライニング（又はライナー）付またはステンレス鋼製のオートクレーブあるいはポリプロピレン製のジャーなど）において、静的または撹拌の条件下で行うことができる。
ＥＭＭ－６５材料の結晶化（又はクリスタリゼーション）は、適切な反応容器（例えば、適切な温度で維持された対流式のオーブンに配置されたTeflon（登録商標）ライニング（又はライナー）付またはステンレス鋼製のオートクレーブあるいはポリプロピレン製のジャーなど）において、静的または撹拌の条件下で行うことができる。
【0102】
当該方法の工程（ｂ）での結晶化（又はクリスタリゼーション）は、典型的には、１００℃～２００℃（例えば、１５０℃～１７０℃）の温度で行われる。時間は、採用した温度で結晶化が生じるのに十分な時間である。
例えば、より高い温度では、結晶化の時間は短くなってよい。
例えば、当該方法の工程（ｂ）での結晶化（又はクリスタリゼーション）の条件は、１～１００日、例えば、１～５０日、例えば、１～３０日（例えば、１～１２または１４または１６日、または１～７日）の期間にわたる加熱を含んでよい。
結晶化の時間は、当該分野で知られている方法によって確立することができる。例えば、様々な時間で合成混合物をサンプリングすることによって、そして、沈殿した固体の収率およびＸ線による結晶化度（又はクリスタリニティ）を決定することによって確立することができる。
本開示において他に示されていない限り、測定した温度は、加熱される材料の周囲の環境の温度である。例えば、材料を加熱する雰囲気（又は大気）の温度である。
例えば、より高い温度では、結晶化の時間は短くなってよい。
例えば、当該方法の工程（ｂ）での結晶化（又はクリスタリゼーション）の条件は、１～１００日、例えば、１～５０日、例えば、１～３０日（例えば、１～１２または１４または１６日、または１～７日）の期間にわたる加熱を含んでよい。
結晶化の時間は、当該分野で知られている方法によって確立することができる。例えば、様々な時間で合成混合物をサンプリングすることによって、そして、沈殿した固体の収率およびＸ線による結晶化度（又はクリスタリニティ）を決定することによって確立することができる。
本開示において他に示されていない限り、測定した温度は、加熱される材料の周囲の環境の温度である。例えば、材料を加熱する雰囲気（又は大気）の温度である。
【0103】
典型的には、ＥＭＭ－６５の生成物（又は製品又はプロダクト）は、溶液中で形成（又は生成）され、そして、標準的な手段（例えば、遠心分離または濾過）によって回収することができる。
また、この分離したＥＭＭ－６５の生成物（又は製品又はプロダクト）を洗浄し、遠心分離または濾過によって回収（又はリカバリ）し、乾燥させることができる。
また、この分離したＥＭＭ－６５の生成物（又は製品又はプロダクト）を洗浄し、遠心分離または濾過によって回収（又はリカバリ）し、乾燥させることができる。
【0104】
本開示のモレキュラーシーブは、有機化合物の変換（又は転化又はコンバージョン）のプロセス（又は工程又は方法）における触媒として、または吸着材（又はアドソーベント）として用いる場合、少なくとも部分的に脱水（例えば、乾燥）させてよい。
これは、雰囲気（又は周囲）（例えば、空気、窒素など）において、大気圧下、減圧下または加圧下において、３０分～４８時間にわたって、８０℃～５００℃（例えば、９０℃～３７０℃）の範囲の温度まで加熱することによって行われてよい。
また、脱水（又はデハイドレーション）は、減圧下（又は真空下）にモレキュラーシーブを配置することによって、ほぼ室温で行ってよい。しかし、より長い時間が必要である。それにより、十分な量の脱水が得られる。
これは、雰囲気（又は周囲）（例えば、空気、窒素など）において、大気圧下、減圧下または加圧下において、３０分～４８時間にわたって、８０℃～５００℃（例えば、９０℃～３７０℃）の範囲の温度まで加熱することによって行われてよい。
また、脱水（又はデハイドレーション）は、減圧下（又は真空下）にモレキュラーシーブを配置することによって、ほぼ室温で行ってよい。しかし、より長い時間が必要である。それにより、十分な量の脱水が得られる。
【0105】
結晶化（又はクリスタリゼーション）のプロセス（又は工程又は方法）（又はクリスタリゼーション・プロセス）の結果として、回収（又はリカバリ）された生成物（又は製品又はプロダクト）は、そのポア（又は孔又は細孔）の内部において、合成に使用した構造指向剤の少なくとも一部を含む。
従って、工程（ｃ）から回収（又はリカバリ）された合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５材料は、合成の間にポア（又は孔又は細孔）に組み込まれたＳＤＡの一部または全部を除去するための熱処理または他の処理（又はトリートメント）に供されてよい。
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５材料の熱処理（例えば、焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination）））は、典型的には、炉内の空気、窒素、オゾンまたはそれらの混合物から選択される雰囲気において、材料を高温にさらして、ＳＤＡの一部または全部を十分に除去する。
減圧が熱処理に採用されもよいが、簡便性の理由から、周囲圧（又は大気圧）が望ましい。
熱処理は、最大で９２５℃、例えば、３００℃～７００℃または４００℃～６００℃の温度で行われてよい。
測定される温度は、サンプル（又は試料）の周囲環境の温度である。
熱処理（例えば、焼成又はか焼又はカルシネーション（calcination））は、乾燥空気（ドライ・エア）中の箱形炉において行うことができ、空気（又はエア）から水を除去する乾燥剤を含む乾燥チューブ（又はドライ・チューブ）に曝されている。
加熱は、通常、少なくとも１分、概して、１日以下または最大で数日にわたる焼成（例えば、か焼（又はカルシネーション（calcination）））である。
加熱は、まず、窒素雰囲気下で行われてよい。次いで、雰囲気は、空気（又はエア）および／またはオゾンに変更（又はスイッチ）してよい。
従って、工程（ｃ）から回収（又はリカバリ）された合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５材料は、合成の間にポア（又は孔又は細孔）に組み込まれたＳＤＡの一部または全部を除去するための熱処理または他の処理（又はトリートメント）に供されてよい。
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５材料の熱処理（例えば、焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination）））は、典型的には、炉内の空気、窒素、オゾンまたはそれらの混合物から選択される雰囲気において、材料を高温にさらして、ＳＤＡの一部または全部を十分に除去する。
減圧が熱処理に採用されもよいが、簡便性の理由から、周囲圧（又は大気圧）が望ましい。
熱処理は、最大で９２５℃、例えば、３００℃～７００℃または４００℃～６００℃の温度で行われてよい。
測定される温度は、サンプル（又は試料）の周囲環境の温度である。
熱処理（例えば、焼成又はか焼又はカルシネーション（calcination））は、乾燥空気（ドライ・エア）中の箱形炉において行うことができ、空気（又はエア）から水を除去する乾燥剤を含む乾燥チューブ（又はドライ・チューブ）に曝されている。
加熱は、通常、少なくとも１分、概して、１日以下または最大で数日にわたる焼成（例えば、か焼（又はカルシネーション（calcination）））である。
加熱は、まず、窒素雰囲気下で行われてよい。次いで、雰囲気は、空気（又はエア）および／またはオゾンに変更（又はスイッチ）してよい。
【0106】
また、ＥＭＭ－６５材料は、例えば、水性アンモニウム塩（例えば、硝酸アンモニウム、塩化アンモニウムおよび酢酸アンモニウム）を用いるイオン交換処理に供されてよい。その目的は、残存するアルカリ金属カチオンおよび／またはアルカリ土類金属のカチオンを除去して、アルカリ金属カチオンおよびアルカリ土類金属カチオンをプロトンに置き換えるためである。それにより、酸の形態のモレキュラーシーブを製造（又は生成又は形成）することができる。
所望の範囲まで、合成した状態（又は合成時の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized）の材料の元々のカチオン（例えば、アルカリ金属カチオン）は、イオン交換によって、他のカチオンに置き換えられてよい。
好ましい置換カチオンとして、水素イオン、水素前駆体（又は水素プリカーサ又はハイドロジェン・プリカーサ）、例えば、アンモニウムイオン、およびそれらの混合物を挙げることができる。
イオン交換の工程（又はステップ）は、製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のモレキュラーシーブを乾燥させた後に行われてよい。
イオン交換の工程（又はステップ）は、焼成工程（又はカルシネーション・ステップ）の前または後ろに行われてよい。
所望の範囲まで、合成した状態（又は合成時の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized）の材料の元々のカチオン（例えば、アルカリ金属カチオン）は、イオン交換によって、他のカチオンに置き換えられてよい。
好ましい置換カチオンとして、水素イオン、水素前駆体（又は水素プリカーサ又はハイドロジェン・プリカーサ）、例えば、アンモニウムイオン、およびそれらの混合物を挙げることができる。
イオン交換の工程（又はステップ）は、製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のモレキュラーシーブを乾燥させた後に行われてよい。
イオン交換の工程（又はステップ）は、焼成工程（又はカルシネーション・ステップ）の前または後ろに行われてよい。
【0107】
必要に応じて、アルミニウム原子は、水熱合成反応に続く交換プロセス（又はエクスチェンジ・プロセス）の間にＥＭＭ－６５材料のフレームワーク（又は骨格）に組み込まれてよい（ここでは、ＳＤＡの一部または全てが除去されている）。
ホウ素原子（又はボロン原子）を含むフレームワーク・シリケート（例えば、ボロシリケート）は、アルミニウム原子との交換を受けるために特に効果的であってよい。
このような交換プロセス（又はエクスチェンジ・プロセス）は、フレームワーク・シリケート内のホウ素原子（又はボロン原子）の少なくとも一部から最大で実質的に全てをアルミニウム原子と交換するのに十分な条件下において、アルミニウム供給源（例えば、アルミニウム塩を含む水溶液）にＥＭＭ－６５材料を曝すことを含んでよい。
例えば、焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成したままの状態（as-calcined））のボロシリケートＥＭＭ－６５材料は、硫酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、塩化アルミニウムおよび／または酢酸アルミニウムの溶液とともに、焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成したままの状態（as-calcined））のボロン（又はホウ素）を含むＥＭＭ－６５材料を加熱することによって、アルミノシリケートに変換することができる（例えば、１００℃または開放系（又はオープン・システム）での沸騰温度において、対流式のオーブンにおけるシールされたオートクレーブ内）。
アルミニウム処理されたＥＭＭ－６５材料は、次いで、濾過によって回収（又はリカバリ）されてよく、そして、脱イオン水で洗浄されてよい。
生成（又は形成）されるアルミニウム交換されたＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、必要に応じて、以下の式ＶＩ：
（ｍ）Ａｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式ＶＩ）
［式中、０．００５≦ｍ≦０．０５である］
の分子式によって示されてよい。
変数であるｍは、式ＶＩのＡｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２（又はＡｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２）のモル比の関係を表す。
式ＶＩの変数であるｍの値は、式ＶＩに関して本開示で説明した値と同じである。
式ＶＩの酸素原子は、炭素原子（例えば、ＣＨ２の形態）および／または窒素原子に置き換えられてよい。
このような材料は、ＳＤＡおよび不純物を除去するための適切な処理（又はトリートメント）の後にＳＤＡおよび／または不純物を含んでよい。ＳＤＡおよび／または不純物は、式ＶＩにおいて、示されていない。また、式ＶＩは、存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含まない。
式ＶＩは、典型的なアルミニウム交換されたＥＭＭ－６５材料（焼成された形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form）））のフレームワーク（又は骨格）を表すことができる。そして、アルミニウム交換されたＥＭＭ－６５材料を単独で表すことを意味するものではない。
ホウ素原子（又はボロン原子）を含むフレームワーク・シリケート（例えば、ボロシリケート）は、アルミニウム原子との交換を受けるために特に効果的であってよい。
このような交換プロセス（又はエクスチェンジ・プロセス）は、フレームワーク・シリケート内のホウ素原子（又はボロン原子）の少なくとも一部から最大で実質的に全てをアルミニウム原子と交換するのに十分な条件下において、アルミニウム供給源（例えば、アルミニウム塩を含む水溶液）にＥＭＭ－６５材料を曝すことを含んでよい。
例えば、焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成したままの状態（as-calcined））のボロシリケートＥＭＭ－６５材料は、硫酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、塩化アルミニウムおよび／または酢酸アルミニウムの溶液とともに、焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成したままの状態（as-calcined））のボロン（又はホウ素）を含むＥＭＭ－６５材料を加熱することによって、アルミノシリケートに変換することができる（例えば、１００℃または開放系（又はオープン・システム）での沸騰温度において、対流式のオーブンにおけるシールされたオートクレーブ内）。
アルミニウム処理されたＥＭＭ－６５材料は、次いで、濾過によって回収（又はリカバリ）されてよく、そして、脱イオン水で洗浄されてよい。
生成（又は形成）されるアルミニウム交換されたＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、必要に応じて、以下の式ＶＩ：
（ｍ）Ａｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式ＶＩ）
［式中、０．００５≦ｍ≦０．０５である］
の分子式によって示されてよい。
変数であるｍは、式ＶＩのＡｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２（又はＡｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２）のモル比の関係を表す。
式ＶＩの変数であるｍの値は、式ＶＩに関して本開示で説明した値と同じである。
式ＶＩの酸素原子は、炭素原子（例えば、ＣＨ２の形態）および／または窒素原子に置き換えられてよい。
このような材料は、ＳＤＡおよび不純物を除去するための適切な処理（又はトリートメント）の後にＳＤＡおよび／または不純物を含んでよい。ＳＤＡおよび／または不純物は、式ＶＩにおいて、示されていない。また、式ＶＩは、存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含まない。
式ＶＩは、典型的なアルミニウム交換されたＥＭＭ－６５材料（焼成された形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form）））のフレームワーク（又は骨格）を表すことができる。そして、アルミニウム交換されたＥＭＭ－６５材料を単独で表すことを意味するものではない。
【0108】
また、モレキュラーシーブは、スチーム処理（又はスチーミング）および／または溶媒による洗浄処理（又はウォッシング）などの他の処理（又はトリートメント）に供されてよい。このような処理（又はトリートメント）は、当業者によく知られているものであり、モレキュラーシーブの特性（又はプロパティ）を所望の通りに変更するために行う。
【0109】
（ＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料の使用（又は使用方法又はユース））
本発明の第２および第３の態様のＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料（ＳＤＡの一部または全てが除去されている）は、広範な炭化水素の変換（又は転化又はコンバージョン）（例えば、有機化合物の変換生成物（又は変換された生成物又は転化された生成物又はコンバージョン・プロダクト）への変換（又は転化又はコンバージョン））における触媒または触媒の支持体（又はサポート）として、または吸着材（又はアドソーベント）として使用することができる。
本発明の第２および第３の態様のＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料（ＳＤＡの一部または全てが除去されている）は、広範な炭化水素の変換（又は転化又はコンバージョン）（例えば、有機化合物の変換生成物（又は変換された生成物又は転化された生成物又はコンバージョン・プロダクト）への変換（又は転化又はコンバージョン））における触媒または触媒の支持体（又はサポート）として、または吸着材（又はアドソーベント）として使用することができる。
【0110】
ＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料（ＳＤＡの一部または全部が除去されている）は、吸着材（又はアドソーベント）として使用されてよい（例えば、蒸気相または液相において、当該材料に対して異なる吸収特性を有する複数の成分（又はコンポーネント）の混合物から、少なくとも１つの成分（又はコンポーネント）を分離するための吸着材など）。
従って、少なくとも１つの成分（又はコンポーネント）は、ＥＭＭ－６４材料またはＥＭＭ－６５材料に対して異なる吸収特性を有する複数の成分（又はコンポーネント）の混合物から、部分的または実質的に全体的に分離することができる。分離は、１つの成分（又はコンポーネント）を選択的に吸収させるために、混合物をＥＭＭ－６４材料またはＥＭＭ－６５材料と接触させることによるものである。
例えば、供給原料（又はフィードストック）の残りの成分（又はコンポーネント）から、供給原料（又はフィードストック）の１以上の所望の成分（又はコンポーネント）を選択的に分離するためのプロセス（又は工程又は方法）において、この供給原料（又はフィードストック）は、有効な吸収条件で本発明のＥＭＭ－６４材料またはＥＭＭ－６５材料を含む吸収材（又はソーベント）と接触させることができる。それにより、吸収された生成物および流出する生成物を形成（又は生成）することができる。吸収された生成物および流出する生成物から、１以上の所望の成分（又はコンポーネント）を回収（又はリカバリ）する。
従って、少なくとも１つの成分（又はコンポーネント）は、ＥＭＭ－６４材料またはＥＭＭ－６５材料に対して異なる吸収特性を有する複数の成分（又はコンポーネント）の混合物から、部分的または実質的に全体的に分離することができる。分離は、１つの成分（又はコンポーネント）を選択的に吸収させるために、混合物をＥＭＭ－６４材料またはＥＭＭ－６５材料と接触させることによるものである。
例えば、供給原料（又はフィードストック）の残りの成分（又はコンポーネント）から、供給原料（又はフィードストック）の１以上の所望の成分（又はコンポーネント）を選択的に分離するためのプロセス（又は工程又は方法）において、この供給原料（又はフィードストック）は、有効な吸収条件で本発明のＥＭＭ－６４材料またはＥＭＭ－６５材料を含む吸収材（又はソーベント）と接触させることができる。それにより、吸収された生成物および流出する生成物を形成（又は生成）することができる。吸収された生成物および流出する生成物から、１以上の所望の成分（又はコンポーネント）を回収（又はリカバリ）する。
【0111】
また、ＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料（ＳＤＡの一部または全てが除去されている）は、触媒として使用することができ、広範な有機化合物の変換（又は転化又はコンバージョン）のプロセス（又は工程又は方法）を触媒することができる。
化学的な変換プロセス（又は転化プロセス又はコンバージョン・プロセス）（本開示で説明するＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料によって効果的に触媒されるプロセスであって、単独、あるいは他の触媒的な活性（又は触媒活性）を有する１以上の物質（他の結晶性の触媒を含むもの）との組み合わせによるプロセス）の例として、酸活性を有する触媒を必要とするプロセスが挙げられる。
有機変換プロセス（又は有機転化プロセス又は有機コンバージョン・プロセス）（本開示で説明するＥＭＭ－６４材料またはＥＭＭ－６５材料によって触媒され得るプロセス）の例として、分解（又はクラッキング）、水素化分解（又はハイドロクラッキング）、異性体化（又はアイソメリゼーション）、重合（又はポリメリゼーション）、改質（又はリフォーミング）、水素化（又はハイドロゲネーション）、脱水素化（又はデヒドロゲネーション）、脱ろう（又はデワキシング）、水素化脱ろう（又はハイドロデワキシング）、吸着（又はアドソープション）、アルキル化（又はアルキレーション）、トランスアルキル化（又はトランスアルキレーション）、脱アルキル化（又はデアルキレーション）、ハイドロデシリゼーション（hydrodecylization）、不均化（又はディスプロポーショネーション）、オリゴマー化（又はオリゴメリゼーション）、脱水素環化（又はデヒドロシクリゼーション）、およびそれらの組み合わせが挙げられる。
炭化水素の供給物（又はフィード）の変換（又は転化又はコンバージョン）は、任意の便利なモードで進行してよい（例えば、流動床、移動床、または固定床のリアクタであって、所望のプロセス（又は工程又は方法）の種類（又はタイプ）に応じたもの）。
化学的な変換プロセス（又は転化プロセス又はコンバージョン・プロセス）（本開示で説明するＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料によって効果的に触媒されるプロセスであって、単独、あるいは他の触媒的な活性（又は触媒活性）を有する１以上の物質（他の結晶性の触媒を含むもの）との組み合わせによるプロセス）の例として、酸活性を有する触媒を必要とするプロセスが挙げられる。
有機変換プロセス（又は有機転化プロセス又は有機コンバージョン・プロセス）（本開示で説明するＥＭＭ－６４材料またはＥＭＭ－６５材料によって触媒され得るプロセス）の例として、分解（又はクラッキング）、水素化分解（又はハイドロクラッキング）、異性体化（又はアイソメリゼーション）、重合（又はポリメリゼーション）、改質（又はリフォーミング）、水素化（又はハイドロゲネーション）、脱水素化（又はデヒドロゲネーション）、脱ろう（又はデワキシング）、水素化脱ろう（又はハイドロデワキシング）、吸着（又はアドソープション）、アルキル化（又はアルキレーション）、トランスアルキル化（又はトランスアルキレーション）、脱アルキル化（又はデアルキレーション）、ハイドロデシリゼーション（hydrodecylization）、不均化（又はディスプロポーショネーション）、オリゴマー化（又はオリゴメリゼーション）、脱水素環化（又はデヒドロシクリゼーション）、およびそれらの組み合わせが挙げられる。
炭化水素の供給物（又はフィード）の変換（又は転化又はコンバージョン）は、任意の便利なモードで進行してよい（例えば、流動床、移動床、または固定床のリアクタであって、所望のプロセス（又は工程又は方法）の種類（又はタイプ）に応じたもの）。
【0112】
ＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料は、他の材料（例えば、バインダ（又は結合材）および／またはマトリクス材料（又は母材又はマトリクス・マテリアル）（最終製品に硬度（又はハードネス）をさらに与えるもの））と組み合わされて、製品組成物（又は生成組成物又はプロダクト・コンポジション）に調製（又は調剤又は処方）されてよい。
このような他の材料は、不活性の材料であっても、触媒活性の材料であってもよい。
このような他の材料は、不活性の材料であっても、触媒活性の材料であってもよい。
【0113】
例えば、本発明のＥＭＭ－６４材料またはＥＭＭ－６５材料を別の材料（その使用中に採用される温度および他の条件に耐えるもの）と合わせることが望ましくてよい。
このような材料として、合成または天然由来のゼオライトならびに無機材料（例えば、クレイ、シリカおよび／または金属酸化物（例えば、アルミナ）およびそれらの混合物が挙げられる。
金属酸化物は、天然由来であっても、ゼラチン状の沈殿物またはゲル（シリカおよび金属酸化物の混合物を含む）の形態であってよい。ＥＭＭ－６４材料またはＥＭＭ－６５材料と組み合わされる耐性材料（すなわち、これらの材料と組み合わされるか、あるいは製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のＥＭＭ－６４結晶またはＥＭＭ－６５結晶（その結晶が活性であるもの）の合成の間に存在するもの）の使用（又は使用方法又はユース）は、特定の有機変換プロセスにおける変換（又は転化又はコンバージョン）および／または特定の有機変換プロセスにおける触媒の選択性（又はセレクティビティ）を変化させる傾向がある。
不活性の耐性材料は、適切には、所定のプロセス（又は工程又は方法）における変換（又は転化又はコンバージョン）の量を調節（又は制御又はコントロール）するための希釈剤として役立つ。そうすることで、反応速度を制御するための他の手段を用いることなく、経済的および／または素晴らしい様式（又はマナー）で生成物（又は製品又はプロダクト）を得ることができるようになる。
このような材料は、天然由来のクレイ（例えば、ベントナイトおよびカオリン）に組み込んでよい。そうすることで、商業的な操作条件下で生成物（又は製品又はプロダクト）のクラッシュ強度（又は破砕強度又は圧壊強度又はクラッシュ・ストレングス）を向上させることができる。
上記の不活性の耐性材料（すなわち、クレイ、オキシド（又は酸化物）など）は、触媒においてバインダ（又は結合材）として機能する。
良好なクラッシュ強度（又は破砕強度又は圧壊強度又はクラッシュ・ストレングス）を有する触媒は、有益であってよい。なぜなら、商業的な使用（又は使用方法又はユース）において、触媒が壊れてパウダー状の材料になることを防ぐのが望ましいからである。
このような材料として、合成または天然由来のゼオライトならびに無機材料（例えば、クレイ、シリカおよび／または金属酸化物（例えば、アルミナ）およびそれらの混合物が挙げられる。
金属酸化物は、天然由来であっても、ゼラチン状の沈殿物またはゲル（シリカおよび金属酸化物の混合物を含む）の形態であってよい。ＥＭＭ－６４材料またはＥＭＭ－６５材料と組み合わされる耐性材料（すなわち、これらの材料と組み合わされるか、あるいは製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のＥＭＭ－６４結晶またはＥＭＭ－６５結晶（その結晶が活性であるもの）の合成の間に存在するもの）の使用（又は使用方法又はユース）は、特定の有機変換プロセスにおける変換（又は転化又はコンバージョン）および／または特定の有機変換プロセスにおける触媒の選択性（又はセレクティビティ）を変化させる傾向がある。
不活性の耐性材料は、適切には、所定のプロセス（又は工程又は方法）における変換（又は転化又はコンバージョン）の量を調節（又は制御又はコントロール）するための希釈剤として役立つ。そうすることで、反応速度を制御するための他の手段を用いることなく、経済的および／または素晴らしい様式（又はマナー）で生成物（又は製品又はプロダクト）を得ることができるようになる。
このような材料は、天然由来のクレイ（例えば、ベントナイトおよびカオリン）に組み込んでよい。そうすることで、商業的な操作条件下で生成物（又は製品又はプロダクト）のクラッシュ強度（又は破砕強度又は圧壊強度又はクラッシュ・ストレングス）を向上させることができる。
上記の不活性の耐性材料（すなわち、クレイ、オキシド（又は酸化物）など）は、触媒においてバインダ（又は結合材）として機能する。
良好なクラッシュ強度（又は破砕強度又は圧壊強度又はクラッシュ・ストレングス）を有する触媒は、有益であってよい。なぜなら、商業的な使用（又は使用方法又はユース）において、触媒が壊れてパウダー状の材料になることを防ぐのが望ましいからである。
【0114】
使用することができる天然由来のクレイとして、モンモリロナイト、およびカオリンのファミリーが挙げられる。このファミリーは、サブベントナイト（又は亜ベントナイト）、およびカオリン（Dixie、McNamee、GeorgiaおよびFloridaのクレイとして一般的に知られているものなど（ここで、メインの鉱物の構成要素は、ハロイサイト、カオリナイト、ディッカイト、ナクライトまたはアナクサイトである））を含む。
このような、クレイは、原料の状態（採掘したままの状態）、あるいは焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination））、酸処理または化学修飾に付した後に使用することができる。
また、ＥＭＭ－６４およびＥＭＭ－６５とともに複合体（又は複合材又はコンポジット）にするのに有用なバインダ（又は結合材）として、シリカ、ジルコニア、チタニア、マグネシア、ベリリア、アルミナ、イットリア、酸化ガリウム、酸化亜鉛およびそれらの混合物から選択される無機酸化物が挙げられる。
このような、クレイは、原料の状態（採掘したままの状態）、あるいは焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination））、酸処理または化学修飾に付した後に使用することができる。
また、ＥＭＭ－６４およびＥＭＭ－６５とともに複合体（又は複合材又はコンポジット）にするのに有用なバインダ（又は結合材）として、シリカ、ジルコニア、チタニア、マグネシア、ベリリア、アルミナ、イットリア、酸化ガリウム、酸化亜鉛およびそれらの混合物から選択される無機酸化物が挙げられる。
【0115】
上記の材料に加えて、ＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料は、多孔性（又は多孔質又はポーラス）のマトリクス材料（又は母材又はマトリクス・マテリアル）と一緒に複合体（又は複合材又はコンポジット）にされてよい（例えば、シリカ－アルミナ、シリカ－マグネシア、シリカ－ジルコニア、シリカ－ソリア、シリカ－ベリリア、シリカ－チタニア、ならびに、三元組成物、例えば、シリカ－アルミナ－ソリア、シリカ－アルミナ－ジルコニア、シリカ－アルミナ－マグネシア、およびシリカ－マグネシア－ジルコニア）。
【0116】
これらのバインダ材料は、温度および他の条件（例えば、様々な炭化水素の分離（又はセパレーション）のプロセス（又は工程又は方法）において生じる機械的な摩耗）に耐性である。
従って、ＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料は、バインダ（又は結合材）とともに押出物（又はエクストルデート）の形態（又はフォーム）で使用することができる。
これらは、典型的には、錠剤形（又はピル）、球形（又はスフェア）または押出物（又はエクストルデート）を形成（又は成形）することによって結合される。
押出物（又はエクストルデート）は、通常は、モレキュラーシーブの押出成形（又はエクストルージョン）（必要に応じて、バインダの存在下）によって形成（又は成形）し、乾燥、および生じた押出物の焼成（又はか焼又はカルシネーション）する。
さらなる処理（又はトリートメント）（例えば、スチーム処理（又はスチーミング）および／またはイオン交換）を必要に応じて行うことができる。
モレキュラーシーブは、必要に応じて、バインダ（又は結合材）と結合させることができる。その表面積は、少なくとも１００ｍ２／ｇ、例えば、少なくとも２００ｍ２／ｇ、必要に応じて、少なくとも３００ｍ２／ｇである。
従って、ＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料は、バインダ（又は結合材）とともに押出物（又はエクストルデート）の形態（又はフォーム）で使用することができる。
これらは、典型的には、錠剤形（又はピル）、球形（又はスフェア）または押出物（又はエクストルデート）を形成（又は成形）することによって結合される。
押出物（又はエクストルデート）は、通常は、モレキュラーシーブの押出成形（又はエクストルージョン）（必要に応じて、バインダの存在下）によって形成（又は成形）し、乾燥、および生じた押出物の焼成（又はか焼又はカルシネーション）する。
さらなる処理（又はトリートメント）（例えば、スチーム処理（又はスチーミング）および／またはイオン交換）を必要に応じて行うことができる。
モレキュラーシーブは、必要に応じて、バインダ（又は結合材）と結合させることができる。その表面積は、少なくとも１００ｍ２／ｇ、例えば、少なくとも２００ｍ２／ｇ、必要に応じて、少なくとも３００ｍ２／ｇである。
【0117】
モレキュラーシーブと無機酸化物マトリクスの相対的な割合（又はプロポーション）は、広範であってよい。モレキュラーシーブの含量（又は含有量又はコンテント）は、複合体（又は複合材又はコンポジット）の約１～約１００重量％の範囲内であり、より通常は、特に複合体（又は複合材又はコンポジット）が押出物（又はエクストルデート）の形態で製造（又は調製又は生成又は形成）される場合、複合体（又は複合材又はコンポジット）の約２～約９５重量％の範囲内にあり、必要に応じて、約２０～約９０重量％の範囲内である。
【0118】
また、ＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料は、水素化成分（又は水素化コンポーネント）（例えば、タングステン、バナジウム、モリブデン、レニウム、ニッケル、コバルト、クロム、マンガン、または貴金属（例えば、白金またはパラジウム）との親密な組み合わせ（又はコンビネーション）で使用されてよい。この組み合わせでは、水素化（又はハイドロゲネーション）－脱水素化（又はデヒドロゲネーション）の機能を行うことができる。このような水素化の成分（又はコンポーネント）は、以下の１以上のプロセス（又は工程又は方法）によって、組成物に組み込まれてよい：
共結晶化（又は共晶化又はコクリスタリゼーション）；
この構造に第ＩＩＩＡ族の元素（又はエレメント）（例えば、アルミニウム）が存在するまで組成物を変換（又はエクスチェンジ）させること：または
密接に物理的に互いに混合させること。
また、例えば、水素化金属含有イオンでモレキュラーシーブを処理（又はトリートメント）することによって、ＥＭＭ－６４材料またはＥＭＭ－６５材料の内側または上側に、このような成分（又はコンポーネント）を含浸させてよい。
例えば、白金の場合、この目的に適した白金化合物として、クロロ白金酸、塩化白金酸、および様々な化合物（白金アミン錯体を含むもの）が挙げられる。
また、金属とそれを導入するための方法の組み合わせ（又はコンビネーション）も使用することができる。
共結晶化（又は共晶化又はコクリスタリゼーション）；
この構造に第ＩＩＩＡ族の元素（又はエレメント）（例えば、アルミニウム）が存在するまで組成物を変換（又はエクスチェンジ）させること：または
密接に物理的に互いに混合させること。
また、例えば、水素化金属含有イオンでモレキュラーシーブを処理（又はトリートメント）することによって、ＥＭＭ－６４材料またはＥＭＭ－６５材料の内側または上側に、このような成分（又はコンポーネント）を含浸させてよい。
例えば、白金の場合、この目的に適した白金化合物として、クロロ白金酸、塩化白金酸、および様々な化合物（白金アミン錯体を含むもの）が挙げられる。
また、金属とそれを導入するための方法の組み合わせ（又はコンビネーション）も使用することができる。
【0119】
当業者は、本発明のＥＭＭ－６４およびＥＭＭ－６５が不純物を含んでいてもよいことを理解する（例えば、アモルファスの材料（又は非晶質の材料）、異なるトポロジー（又は位相幾何学又は位相又は形態）を有する単位格子（又は単位セル又はユニット・セル）（例えば、クォーツまたはフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）が異なるモレキュラーシーブであって、生成する結晶（又はクリスタル）の性能（又はパフォーマンス）に影響を与えてもよいもの、または影響を与えることができないもの）および／または他の不純物（例えば、重金属および／または有機炭化水素類））。
ＥＭＭ－６４材料とともに共存する異なるフレームワーク・タイプ(又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブの典型的な例は、例えば、ＡＳＴおよび／またはＩＴＱのフレームワーク・タイプ(又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブである。
ＥＭＭ－６５材料とともに共存する典型的な結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、例えば、クォーツ（又は石英）、クリストバライト（又はクリストバル石）および／またはケニヤイト（又はケニア石）などの層状相（又は層状フェーズ又はレイヤード・フェーズ）である。
本発明のＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料は、好ましくは、不純物を実質的に含まない。
本開示で使用する用語「不純物を実質的に含まない」（あるいは、代替の「実質的に純粋」との用語）は、ＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料が、このような不純物（または「非ＥＭＭ－６４材料（又はノンＥＭＭ－６４材料）」および「非ＥＭＭ－６５材料（又はノンＥＭＭ－６５材料）」）を少ない割合（又はマイナー・プロポーション）（５０重量％未満）、好ましくは２０重量％未満、より好ましくは１０重量％未満、さらにより好ましくは５重量％未満、最も好ましくは１重量％未満（例えば、０．５重量％未満または０．１重量％未満）で含むことを意味する。このような重量パーセント（重量％）の値は、不純物と、純粋なＥＭＭ－６４または純粋なＥＭＭ－６５とを合わせた重量に基づいている。
不純物の量は、粉末ＸＲＤ、回転電子回折および／またはＳＥＭ／ＴＥＭ（例えば、様々な結晶形態（又はクリスタル・モルホロジー））によって、適切に決定することができる。
ＥＭＭ－６４材料とともに共存する異なるフレームワーク・タイプ(又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブの典型的な例は、例えば、ＡＳＴおよび／またはＩＴＱのフレームワーク・タイプ(又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブである。
ＥＭＭ－６５材料とともに共存する典型的な結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）は、例えば、クォーツ（又は石英）、クリストバライト（又はクリストバル石）および／またはケニヤイト（又はケニア石）などの層状相（又は層状フェーズ又はレイヤード・フェーズ）である。
本発明のＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料は、好ましくは、不純物を実質的に含まない。
本開示で使用する用語「不純物を実質的に含まない」（あるいは、代替の「実質的に純粋」との用語）は、ＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料が、このような不純物（または「非ＥＭＭ－６４材料（又はノンＥＭＭ－６４材料）」および「非ＥＭＭ－６５材料（又はノンＥＭＭ－６５材料）」）を少ない割合（又はマイナー・プロポーション）（５０重量％未満）、好ましくは２０重量％未満、より好ましくは１０重量％未満、さらにより好ましくは５重量％未満、最も好ましくは１重量％未満（例えば、０．５重量％未満または０．１重量％未満）で含むことを意味する。このような重量パーセント（重量％）の値は、不純物と、純粋なＥＭＭ－６４または純粋なＥＭＭ－６５とを合わせた重量に基づいている。
不純物の量は、粉末ＸＲＤ、回転電子回折および／またはＳＥＭ／ＴＥＭ（例えば、様々な結晶形態（又はクリスタル・モルホロジー））によって、適切に決定することができる。
【0120】
本開示で説明するＥＭＭ－６４材料およびＥＭＭ－６５材料は、実質的に結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）である。
本開示で使用する通り、用語「結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）」は、材料の結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）の固体（又はソリッド）の形態（又はフォーム）を意味し、単一成分（又はシングル・コンポーネント）または多成分（又はマルチ・コンポーネント）の結晶形態（又はクリスタル・フォーム）（例えば、溶媒和物（又はソルベート）、水和物（又はハイドレート）および共結晶（又はコ・クリスタル）が挙げられる）が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）とは、分子が規則正しい繰り返しおよび／または秩序正しい配列（又は整列又はアレンジメント）を有すること、および区別可能な結晶格子を有することを意味することができる。
例えば、結晶性のＥＭＭ－６４またはＥＭＭ－６５は、水または溶媒の様々な含量（又は含有量又はコンテント）を有することができる。様々な結晶性の格子は、固体特性評価法（又はソリッド・ステート・キャラクタリゼーション・メソッド）（例えば、ＸＲＤ（例えば、粉末ＸＲＤ））によって同定（又はアイデンティフィケーション）することができる。
関連分野の当業者に知られている他の評価方法（又はキャラクタリゼーション・メソッド）は、結晶性の形態（又は結晶形態）の同定にさらに役立ってよく、さらに、安定性および溶媒／水の含量（又は含有量又はコンテント）の決定に役立つ。
本開示で使用する通り、用語「実質的に結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）」とは、説明した材料のサンプル（又は試料）の重量の大半（又はマジョリティ）（５０重量％を超える量）が結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）であり、サンプルの残りが非結晶性（又は非晶質）（ノン・クリスタリン）の形態であることを意味する。
１以上の態様において、実質的に結晶性のサンプル（又は試料）は、少なくとも９５％の結晶化度（又はクリスタリニティ）（例えば、５％が非結晶性の形態である）、少なくとも９６％の結晶化度（例えば、４％が非結晶性の形態である）、少なくとも９７％の結晶化度（例えば、３％が非結晶性の形態である）、少なくとも９８％の結晶化度（例えば、約２％が非結晶性の形態である）、少なくとも９９％の結晶化度（例えば、１％が非結晶性の形態である）、１００％の結晶化度（例えば、０％が非結晶性の形態である）を有する。
本開示で使用する通り、用語「結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）」は、材料の結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）の固体（又はソリッド）の形態（又はフォーム）を意味し、単一成分（又はシングル・コンポーネント）または多成分（又はマルチ・コンポーネント）の結晶形態（又はクリスタル・フォーム）（例えば、溶媒和物（又はソルベート）、水和物（又はハイドレート）および共結晶（又はコ・クリスタル）が挙げられる）が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）とは、分子が規則正しい繰り返しおよび／または秩序正しい配列（又は整列又はアレンジメント）を有すること、および区別可能な結晶格子を有することを意味することができる。
例えば、結晶性のＥＭＭ－６４またはＥＭＭ－６５は、水または溶媒の様々な含量（又は含有量又はコンテント）を有することができる。様々な結晶性の格子は、固体特性評価法（又はソリッド・ステート・キャラクタリゼーション・メソッド）（例えば、ＸＲＤ（例えば、粉末ＸＲＤ））によって同定（又はアイデンティフィケーション）することができる。
関連分野の当業者に知られている他の評価方法（又はキャラクタリゼーション・メソッド）は、結晶性の形態（又は結晶形態）の同定にさらに役立ってよく、さらに、安定性および溶媒／水の含量（又は含有量又はコンテント）の決定に役立つ。
本開示で使用する通り、用語「実質的に結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）」とは、説明した材料のサンプル（又は試料）の重量の大半（又はマジョリティ）（５０重量％を超える量）が結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）であり、サンプルの残りが非結晶性（又は非晶質）（ノン・クリスタリン）の形態であることを意味する。
１以上の態様において、実質的に結晶性のサンプル（又は試料）は、少なくとも９５％の結晶化度（又はクリスタリニティ）（例えば、５％が非結晶性の形態である）、少なくとも９６％の結晶化度（例えば、４％が非結晶性の形態である）、少なくとも９７％の結晶化度（例えば、３％が非結晶性の形態である）、少なくとも９８％の結晶化度（例えば、約２％が非結晶性の形態である）、少なくとも９９％の結晶化度（例えば、１％が非結晶性の形態である）、１００％の結晶化度（例えば、０％が非結晶性の形態である）を有する。
【0121】
（ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブ）
本発明の第４の態様として本開示において記載されるものは、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブ（例えば、ＲＴＨゼオライト）を製造するための方法、当該方法によって製造することができる（又は得ることができる）ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブ、ならびにそれらの使用（又は使用方法又はユース）である。
本発明の第４の態様として本開示において記載されるものは、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブ（例えば、ＲＴＨゼオライト）を製造するための方法、当該方法によって製造することができる（又は得ることができる）ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブ、ならびにそれらの使用（又は使用方法又はユース）である。
【0122】
一実施形態において、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブを製造するための方法は、以下の工程（又はステップ）を含む。
（ａ）
合成混合物（又はシンセシス混合物又はシンセシス・ミクスチャ）を調製（又は製造又は生成又は形成）するための工程（又はステップ）であって、合成混合物は、水と、シリカの供給源（又は源又はソース）と、アルミナの供給源（又は源又はソース）と、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）と、必要に応じて、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の供給源（又は源又はソース）と、アルカリおよび／またはアルカリ土類金属の元素（又はエレメント）（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）とを含み、
構造指向剤（Ｑ）は、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオン（上記で定義した通りである）を含み、
合成混合物は、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含み、そのＦ／Ｓｉのモル比が０．１未満である、工程（又はステップ）、
（ｂ）
結晶化（又はクリスタリゼーション）の条件下で合成混合物を加熱する工程（又はステップ）であって、結晶化の条件は、モレキュラーシーブの結晶を形成（又は生成）するのに十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程（又はステップ）、
（ｃ）
工程（ｂ）からモレキュラーシーブの結晶の少なくとも一部を回収（又はリカバリ）する工程（又はステップ）、および、
（ｄ）
必要に応じて、構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、工程（ｃ）で回収（又はリカバリ）されるモレキュラーシーブの結晶を処理（又はトリートメント）する工程（又はステップ）。
（ａ）
合成混合物（又はシンセシス混合物又はシンセシス・ミクスチャ）を調製（又は製造又は生成又は形成）するための工程（又はステップ）であって、合成混合物は、水と、シリカの供給源（又は源又はソース）と、アルミナの供給源（又は源又はソース）と、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）と、必要に応じて、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の供給源（又は源又はソース）と、アルカリおよび／またはアルカリ土類金属の元素（又はエレメント）（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）とを含み、
構造指向剤（Ｑ）は、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオン（上記で定義した通りである）を含み、
合成混合物は、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含み、そのＦ／Ｓｉのモル比が０．１未満である、工程（又はステップ）、
（ｂ）
結晶化（又はクリスタリゼーション）の条件下で合成混合物を加熱する工程（又はステップ）であって、結晶化の条件は、モレキュラーシーブの結晶を形成（又は生成）するのに十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程（又はステップ）、
（ｃ）
工程（ｂ）からモレキュラーシーブの結晶の少なくとも一部を回収（又はリカバリ）する工程（又はステップ）、および、
（ｄ）
必要に応じて、構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、工程（ｃ）で回収（又はリカバリ）されるモレキュラーシーブの結晶を処理（又はトリートメント）する工程（又はステップ）。
【0123】
ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブを製造（又は調製又は生成又は形成）するための公知の方法は、ＳＤＡとして、Ｎ－エチル－Ｎ－メチル－５，７，７－トリメチル－アゾニウムビシクロ［４．１．１］オクタンカチオンまたは２，６－メチル－Ｎ－メチルピペリジニウムカチオンを使用する。
驚くべきことに、この第４の態様の方法によって、特に低いＳｉ／Ａｌのモル比を有するアルミノシリケートＲＴＨゼオライトの製造（又は調製又は生成又は形成）が可能になることが見出された。
また、この第４の態様の方法は、以下において有利である。高価ではないＳＤＡ、特に、Ｎ－エチル－Ｎ－メチル－５，７，７－トリメチル－アゾニウムビシクロ［４．１．１］オクタンカチオンと比較して、製造（又は調製又は生成又は形成）がより簡便であり、なおかつ高価でないＳＤＡを用いてアルミノシリケートＲＴＨゼオライトの製造（又は調製又は生成又は形成）が可能になる。
驚くべきことに、この第４の態様の方法によって、特に低いＳｉ／Ａｌのモル比を有するアルミノシリケートＲＴＨゼオライトの製造（又は調製又は生成又は形成）が可能になることが見出された。
また、この第４の態様の方法は、以下において有利である。高価ではないＳＤＡ、特に、Ｎ－エチル－Ｎ－メチル－５，７，７－トリメチル－アゾニウムビシクロ［４．１．１］オクタンカチオンと比較して、製造（又は調製又は生成又は形成）がより簡便であり、なおかつ高価でないＳＤＡを用いてアルミノシリケートＲＴＨゼオライトの製造（又は調製又は生成又は形成）が可能になる。
【0124】
本発明のこの第４の態様において、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ）（Ｑ）は、任意の適切な形態で存在してよい（例えば、ハライド（又はハロゲン化物）（例えば、クロリド（又はクロライド又は塩化物）またはブロミド（又はブロマイド又は臭化物））、ヒドロキシド（又は水酸化物）、またはニトレート（又は硝酸塩）として存在してよい（例えば、そのヒドロキシドの形態））。
構造指向剤（Ｑ）は、合成混合物中に存在してよく、そのＱ／Ｓｉのモル比は、０．０１～１．０、例えば、０．０５～１．０、または０．１～０．８、または０．１～０．５、例えば、０．１～０．５未満、例えば、０．２または０．３であってよい。
構造指向剤（Ｑ）は、合成混合物中に存在してよく、そのＱ／Ｓｉのモル比は、０．０１～１．０、例えば、０．０５～１．０、または０．１～０．８、または０．１～０．５、例えば、０．１～０．５未満、例えば、０．２または０．３であってよい。
【0125】
合成混合物は、シリカの少なくとも１つの供給源（又は源又はソース）（例えば、酸化ケイ素（又はシリコンオキシド））を含む。
当該方法において使用するシリカの適切な供給源（又は源又はソース）として、以下のものが挙げられる。
シリケート、例えば、テトラアルキルオルトシリケート、例えば、テトラメチルオルトシリケート（ＴＭＯＳ）およびテトラエチルオルトシリケート（ＴＥＯＳ）；
ヒュームド・シリカ、例えば、Aerosil（登録商標）（Evonikから入手可能）、Cabosperse（登録商標）（Cabotから入手可能）およびCabosil（登録商標）（DMSから入手可能）；
沈降シリカ、例えば、Ultrasil（登録商標）およびSipernat（登録商標）340（Evonikから入手可能）；
アルカリ金属シリケート（又はアルカリ・メタル・シリケート）、例えば、カリウム・シリケート（又はケイ酸カリウム）およびナトリウム・シリケート（又はケイ酸ナトリウム）；および
シリカの水性コロイド懸濁液、例えば、Ludox（登録商標）の商品名でE.I. du Pont de Nemoursから販売されているもの、またはAerodisp（登録商標）の商品名でEvonikから販売されているもの；
好ましくは、シリケート、ヒュームド・シリカ、沈降シリカ、アルカリ金属シリケート、およびコロイドシリカである。
当該方法において使用するシリカの適切な供給源（又は源又はソース）として、以下のものが挙げられる。
シリケート、例えば、テトラアルキルオルトシリケート、例えば、テトラメチルオルトシリケート（ＴＭＯＳ）およびテトラエチルオルトシリケート（ＴＥＯＳ）；
ヒュームド・シリカ、例えば、Aerosil（登録商標）（Evonikから入手可能）、Cabosperse（登録商標）（Cabotから入手可能）およびCabosil（登録商標）（DMSから入手可能）；
沈降シリカ、例えば、Ultrasil（登録商標）およびSipernat（登録商標）340（Evonikから入手可能）；
アルカリ金属シリケート（又はアルカリ・メタル・シリケート）、例えば、カリウム・シリケート（又はケイ酸カリウム）およびナトリウム・シリケート（又はケイ酸ナトリウム）；および
シリカの水性コロイド懸濁液、例えば、Ludox（登録商標）の商品名でE.I. du Pont de Nemoursから販売されているもの、またはAerodisp（登録商標）の商品名でEvonikから販売されているもの；
好ましくは、シリケート、ヒュームド・シリカ、沈降シリカ、アルカリ金属シリケート、およびコロイドシリカである。
【0126】
合成混合物は、アルミナの少なくとも１つの供給源（又は源又はソース）を含む。
当該方法で使用するアルミナの適切な供給源（又は源又はソース）として、以下のものが挙げられる。
アルミニウム塩、特に水溶性の塩、例えば、硫酸アルミニウム（又はアルミニウム・スルフェート）、
硝酸アルミニウム（又はアルミニウム・ニトレート）、
水酸化アルミニウム（又はアルミニウム・ヒドロキシド）、
アルカリ金属アルミネート（又はアルカリ・メタル・アルミネート）、例えば、アルミン酸ナトリウム（又はナトリウム・アルミネート）、および
アルミニウム・アルコキシド、例えば、アルミニウム・イソプロポキシド、ならびに、
水和された酸化アルミニウム（又は水和アルミニウム・オキシド）、例えば、ベーマイト（boehmite）、ギブサイト（gibbsite）、擬ベーマイト（又はプスードベーマイト（pseudoboehmite））、およびそれらの混合物。
他のアルミニウム供給源として、以下のものが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
他の水溶性のアルミニウム塩、
アルミン酸ナトリウム（又はナトリウム・アルミネート）、
アルミニウム・アルコキシド、例えば、アルミニウム・イソプロポキシド、または
アルミニウム金属（又はアルミニウム・メタル）、例えば、チップの形態のアルミニウム。
当該方法で使用するアルミナの適切な供給源（又は源又はソース）として、以下のものが挙げられる。
アルミニウム塩、特に水溶性の塩、例えば、硫酸アルミニウム（又はアルミニウム・スルフェート）、
硝酸アルミニウム（又はアルミニウム・ニトレート）、
水酸化アルミニウム（又はアルミニウム・ヒドロキシド）、
アルカリ金属アルミネート（又はアルカリ・メタル・アルミネート）、例えば、アルミン酸ナトリウム（又はナトリウム・アルミネート）、および
アルミニウム・アルコキシド、例えば、アルミニウム・イソプロポキシド、ならびに、
水和された酸化アルミニウム（又は水和アルミニウム・オキシド）、例えば、ベーマイト（boehmite）、ギブサイト（gibbsite）、擬ベーマイト（又はプスードベーマイト（pseudoboehmite））、およびそれらの混合物。
他のアルミニウム供給源として、以下のものが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
他の水溶性のアルミニウム塩、
アルミン酸ナトリウム（又はナトリウム・アルミネート）、
アルミニウム・アルコキシド、例えば、アルミニウム・イソプロポキシド、または
アルミニウム金属（又はアルミニウム・メタル）、例えば、チップの形態のアルミニウム。
【0127】
あるいは、上記で言及したＳｉおよびＡｌの供給源（又は源又はソース）に加えて、ＳｉおよびＡｌの元素（又はエレメント）の両方を含む供給源（又は源又はソース）も使用することができる（例えば、アモルファス（又は非晶質）のシリカ－アルミナ・ゲルまたは乾燥シリカ・アルミナ・パウダー、シリカ・アルミナ、クレイ、例えば、カオリン、メタカオリン、およびゼオライト、特に、アルミノシリケート、例えば、合成フージャサイト、および超安定（又はウルトラステーブル）なフージャサイト、例えば、Ultrastable Y（ＵＳＹ）、ベータまたは他の大（又はラージ）～中（又はミディアム）のポア（又は孔又は細孔）のゼオライト）。
【0128】
合成混合物のＳｉ／Ａｌのモル比は、５～５０、例えば、５～４０、または３０、特に５～３０未満、または５～２０、例えば、５または１０であってよい。
【0129】
ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（フレームワーク型）のゼオライトの製造（又は調製又は生成又は形成）に使用される合成混合物は、フルオリドイオン（又はフロライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含み、そのＦ／Ｓｉのモル比は、０．１未満、例えば、０～０．１未満、または０～０．０５、または０～０．０１、例えば、０である。
特に、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトの製造（又は調製又は生成又は形成）に使用される合成混合物は、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を実質的に含まない。
このことは、フルオリドイオンの供給源（又は源又はソース）を合成混合物に任意の適切な量で添加しないことを意味する。その量は、例えば、合成混合物のＦ／Ｓｉのモル比は、０．１未満であり、特に、０．０５未満であり、例えば、０．０１未満であり、０．００５未満であってよく、例えば、０である。
上記のフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）は、存在する場合、モレキュラーシーブの合成混合物において、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）を放出（又はリリース）することができる任意の化合物に由来するものであってよい。例えば、フッ化水素（ＨＦ）；１またはいくつかのフルオリドイオンを含む塩、例えば、金属フルオリド（又はメタル・フルオリド）、好ましくは、金属（又はメタル）がナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムまたはバリウム；フッ化アンモニウム（ＮＨ４Ｆ）、およびフッ化水素アンモニウム（ＮＨ４ＨＦ２）。
また、少量のフルオリドイオン（Ｆ）が不純物として存在してもよい。例えば、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の任意の供給源（又は源又はソース）において存在してよい。
特に、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトの製造（又は調製又は生成又は形成）に使用される合成混合物は、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を実質的に含まない。
このことは、フルオリドイオンの供給源（又は源又はソース）を合成混合物に任意の適切な量で添加しないことを意味する。その量は、例えば、合成混合物のＦ／Ｓｉのモル比は、０．１未満であり、特に、０．０５未満であり、例えば、０．０１未満であり、０．００５未満であってよく、例えば、０である。
上記のフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）は、存在する場合、モレキュラーシーブの合成混合物において、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）を放出（又はリリース）することができる任意の化合物に由来するものであってよい。例えば、フッ化水素（ＨＦ）；１またはいくつかのフルオリドイオンを含む塩、例えば、金属フルオリド（又はメタル・フルオリド）、好ましくは、金属（又はメタル）がナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムまたはバリウム；フッ化アンモニウム（ＮＨ４Ｆ）、およびフッ化水素アンモニウム（ＮＨ４ＨＦ２）。
また、少量のフルオリドイオン（Ｆ）が不純物として存在してもよい。例えば、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の任意の供給源（又は源又はソース）において存在してよい。
【0130】
合成混合物は、必要に応じて、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）とは異なるハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）（Ｗ）の少なくとも１つの供給源（又は源又はソース）を含んでよい。ハライドイオン（Ｗ）は、クロリド（又はクロライド又は塩化物）、ブロミド（又はブロマイド又は臭化物）またはヨージド（又はアイオダイド又はヨウ化物）からなる群から選択されてよい（例えば、クロリド）。
ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）（Ｗ）の供給源（又は源又はソース）は、モレキュラーシーブの合成混合物において、ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）を放出（又はリリース）することができる任意の化合物であってよい。
ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）の供給源（又は源又はソース）の非限定的な例として、以下のものが挙げられる。
塩化水素、塩化アンモニウム、臭化水素、臭化アンモニウム、ヨウ化水素、およびヨウ化アンモニウム；
１またはいくつかのハライドイオンを含む塩、例えば、金属ハライド（又はメタル・ハライド）、好ましくは、金属（又はメタル）が、ナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムまたはバリウムであるもの；
ハロゲン化アンモニウム(又はアンモニウム・ハライド）；または
テトラアルキルアンモニウムハライド、例えば、テトラメチルアンモニウムハライドまたはテトラエチルアンモニウムハライド。
ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）（Ｗ）は、Ｗ／Ｓｉのモル比が、０～１．０、例えば、０～０．５、例えば、０．２または０．３で存在してよい。
あるいは、合成混合物は、ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）（Ｗ）を実質的に含まなくてよい。
ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）（Ｗ）の供給源（又は源又はソース）は、モレキュラーシーブの合成混合物において、ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）を放出（又はリリース）することができる任意の化合物であってよい。
ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）の供給源（又は源又はソース）の非限定的な例として、以下のものが挙げられる。
塩化水素、塩化アンモニウム、臭化水素、臭化アンモニウム、ヨウ化水素、およびヨウ化アンモニウム；
１またはいくつかのハライドイオンを含む塩、例えば、金属ハライド（又はメタル・ハライド）、好ましくは、金属（又はメタル）が、ナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムまたはバリウムであるもの；
ハロゲン化アンモニウム(又はアンモニウム・ハライド）；または
テトラアルキルアンモニウムハライド、例えば、テトラメチルアンモニウムハライドまたはテトラエチルアンモニウムハライド。
ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）（Ｗ）は、Ｗ／Ｓｉのモル比が、０～１．０、例えば、０～０．５、例えば、０．２または０．３で存在してよい。
あるいは、合成混合物は、ハライドイオン（又はハロゲン化物イオン）（Ｗ）を実質的に含まなくてよい。
【0131】
また、必要に応じて、合成混合物は、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の少なくとも１つの供給源（又は源又はソース）を含んでよい。
例えば、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）は、構造指向剤（structure directing agent）（Ｑ）のカウンターイオン（又は対イオン）として存在してよい。あるいは、Ａｌの供給源（又は源又はソース）として水酸化アルミニウム（又はアルミニウムヒドロキシド）を使用することによって存在してよい。
また、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）の適切な供給源（又は源又はソース）は、以下からなる群から選択されてよい。
アルカリ金属ヒドロキシド（又はアルカリ・メタル・ヒドロキシド）、アルカリ土類金属ヒドロキシド、水酸化アンモニウム（又はアンモニウム・ヒドロキシド）、およびそれらの混合物からなる群；
例えば、水酸化ナトリウム（又はナトリウム・ヒドロキシド）、水酸化カリウム（又はカリウム・ヒドロキシド）、水酸化リチウム（又はリチウム・ヒドロキシド）、水酸化ルビジウム（又はルビジウム・ヒドロキシド）、水酸化カルシウム（又はカルシウム・ヒドロキシド）、水酸化マグネシウム（又はマグネシウム・ヒドロキシド）、水酸化アンモニウム（又はアンモニウム・ヒドロキシド）、およびそれらの混合物からなる群；
より頻繁には、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、水酸化アンモニウム、およびそれらの混合物からなる群、
最も頻繁には、水酸化ナトリウムおよび／または水酸化カリウムである。
合成混合物は、ヒドロキシドイオン供給源を含んでよく、そのＯＨ／Ｓｉのモル比は、００～２．０、例えば、０～１．５または０．１～１．５、例えば、０．２～１．３または０．３～１．０、例えば、０．４、０．５または０．６～最大で１．４、１．２または１．０であってよい。
あるいは、合成混合物は、ヒドロキシド供給源を含まなくてよい。
例えば、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）は、構造指向剤（structure directing agent）（Ｑ）のカウンターイオン（又は対イオン）として存在してよい。あるいは、Ａｌの供給源（又は源又はソース）として水酸化アルミニウム（又はアルミニウムヒドロキシド）を使用することによって存在してよい。
また、ヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）の適切な供給源（又は源又はソース）は、以下からなる群から選択されてよい。
アルカリ金属ヒドロキシド（又はアルカリ・メタル・ヒドロキシド）、アルカリ土類金属ヒドロキシド、水酸化アンモニウム（又はアンモニウム・ヒドロキシド）、およびそれらの混合物からなる群；
例えば、水酸化ナトリウム（又はナトリウム・ヒドロキシド）、水酸化カリウム（又はカリウム・ヒドロキシド）、水酸化リチウム（又はリチウム・ヒドロキシド）、水酸化ルビジウム（又はルビジウム・ヒドロキシド）、水酸化カルシウム（又はカルシウム・ヒドロキシド）、水酸化マグネシウム（又はマグネシウム・ヒドロキシド）、水酸化アンモニウム（又はアンモニウム・ヒドロキシド）、およびそれらの混合物からなる群；
より頻繁には、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、水酸化アンモニウム、およびそれらの混合物からなる群、
最も頻繁には、水酸化ナトリウムおよび／または水酸化カリウムである。
合成混合物は、ヒドロキシドイオン供給源を含んでよく、そのＯＨ／Ｓｉのモル比は、００～２．０、例えば、０～１．５または０．１～１．５、例えば、０．２～１．３または０．３～１．０、例えば、０．４、０．５または０．６～最大で１．４、１．２または１．０であってよい。
あるいは、合成混合物は、ヒドロキシド供給源を含まなくてよい。
【0132】
合成混合物は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の１以上の供給源（又は源又はソース）をさらに含む。
存在する場合、Ｍは、好ましくは、ナトリウム、カリウム、リチウム、ルビジウム、カルシウム、マグネシウムおよびそれらの混合物からなる群から選択される。好ましくは、ナトリウムおよび／またはカリウム、より好ましくはナトリウムである。
ナトリウム供給源（又はナトリウム源又はナトリウム・ソース）は、存在する場合、水酸化ナトリウム（又はナトリウム・ヒドロキシド）、アルミン酸ナトリウム（又はナトリウム・アルミネート）、ケイ酸ナトリウム（又はナトリウム・シリケート）、アルミン酸ナトリウム(又はナトリウム・アルミネート）、またはナトリウム塩、例えば、ＮａＣｌ、ＮａＢｒ、または硝酸ナトリウムであってよい。
カリウム供給源（又はカリウム源又はカリウム・ソース）は、存在する場合、水酸化カリウム（又はカリウム・ヒドロキシド）、アルミン酸カリウム（又はカリウム・アルミネート）、ケイ酸カリウム（又はカリウム・シリケート）、カリウム塩、例えば、ＫＣｌまたはＫＢｒまたは硝酸カリウムであってよい。
リチウム供給源（又はリチウム源又はリチウム・ソース）は、存在する場合、水酸化リチウム（又はリチウム・ヒドロキシド）またはリチウム塩、例えば、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、硝酸リチウム、または硫酸リチウムであってよい。
ルビジウム供給源（又はルビジウム源又はルビジウム・ソース）は、存在する場合、水酸化ルビジウム（又はルビジウム・ヒドロキシド）またはルビジウム塩、例えば、ＲｂＣｌ、ＲｂＢｒ、ＲＢＩまたは硝酸ルビジウムであってよい。
カルシウム供給源（又はカルシウム源又はカルシウム・ソース）は、存在する場合、例えば、水酸化カルシウム（又はカルシウム・ヒドロキシド）であってよい。
マグネシウム供給源（又はマグネシウム源又はマグネシウム・ソース）は、存在する場合、例えば、水酸化マグネシウム（又はマグネシウム・ヒドロキシド）であってよい。
また、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）は、シリカまたはアルミナの１以上の供給源に存在してよい（例えば、アルミン酸ナトリウム（又はナトリウム・アルミネート）、ケイ酸カリウム（又はカリウム・シリケート）および／またはケイ酸ナトリウム（又はナトリウム・シリケート））。
合成混合物は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）を含んでよく、
そのＭ／Ｓｉのモル比は、０．１～２．０、例えば、０．１～１．５、例えば、０．１５～１．０、例えば、０．１５、０．２または０．３～最大で１．０または０．７であってよい。
存在する場合、Ｍは、好ましくは、ナトリウム、カリウム、リチウム、ルビジウム、カルシウム、マグネシウムおよびそれらの混合物からなる群から選択される。好ましくは、ナトリウムおよび／またはカリウム、より好ましくはナトリウムである。
ナトリウム供給源（又はナトリウム源又はナトリウム・ソース）は、存在する場合、水酸化ナトリウム（又はナトリウム・ヒドロキシド）、アルミン酸ナトリウム（又はナトリウム・アルミネート）、ケイ酸ナトリウム（又はナトリウム・シリケート）、アルミン酸ナトリウム(又はナトリウム・アルミネート）、またはナトリウム塩、例えば、ＮａＣｌ、ＮａＢｒ、または硝酸ナトリウムであってよい。
カリウム供給源（又はカリウム源又はカリウム・ソース）は、存在する場合、水酸化カリウム（又はカリウム・ヒドロキシド）、アルミン酸カリウム（又はカリウム・アルミネート）、ケイ酸カリウム（又はカリウム・シリケート）、カリウム塩、例えば、ＫＣｌまたはＫＢｒまたは硝酸カリウムであってよい。
リチウム供給源（又はリチウム源又はリチウム・ソース）は、存在する場合、水酸化リチウム（又はリチウム・ヒドロキシド）またはリチウム塩、例えば、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、硝酸リチウム、または硫酸リチウムであってよい。
ルビジウム供給源（又はルビジウム源又はルビジウム・ソース）は、存在する場合、水酸化ルビジウム（又はルビジウム・ヒドロキシド）またはルビジウム塩、例えば、ＲｂＣｌ、ＲｂＢｒ、ＲＢＩまたは硝酸ルビジウムであってよい。
カルシウム供給源（又はカルシウム源又はカルシウム・ソース）は、存在する場合、例えば、水酸化カルシウム（又はカルシウム・ヒドロキシド）であってよい。
マグネシウム供給源（又はマグネシウム源又はマグネシウム・ソース）は、存在する場合、例えば、水酸化マグネシウム（又はマグネシウム・ヒドロキシド）であってよい。
また、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）は、シリカまたはアルミナの１以上の供給源に存在してよい（例えば、アルミン酸ナトリウム（又はナトリウム・アルミネート）、ケイ酸カリウム（又はカリウム・シリケート）および／またはケイ酸ナトリウム（又はナトリウム・シリケート））。
合成混合物は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のカチオン（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）を含んでよく、
そのＭ／Ｓｉのモル比は、０．１～２．０、例えば、０．１～１．５、例えば、０．１５～１．０、例えば、０．１５、０．２または０．３～最大で１．０または０．７であってよい。
【0133】
合成は、核を形成するシード（又は核形成シード）の添加あり、添加なしで行われてよい。
核形成シードを合成混合物に添加する場合、このようなシードは、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブの構造と同じ構造または異なる構造を有していてよい（例えば、以前の合成（同一または異なっていてもよい）からのＲＴＨゼオライト）。そして、合成混合物の重量に基づいて、約０．０１重量ｐｐｍ～約１０，０００重量ｐｐｍ、例えば、合成混合物の重量に基づいて、約１００重量ｐｐｍ～約５，０００重量ｐｐｍの量で適切に存在してよい。
核形成シードを合成混合物に添加する場合、このようなシードは、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブの構造と同じ構造または異なる構造を有していてよい（例えば、以前の合成（同一または異なっていてもよい）からのＲＴＨゼオライト）。そして、合成混合物の重量に基づいて、約０．０１重量ｐｐｍ～約１０，０００重量ｐｐｍ、例えば、合成混合物の重量に基づいて、約１００重量ｐｐｍ～約５，０００重量ｐｐｍの量で適切に存在してよい。
【0134】
合成混合物は、典型的には、水を含み、そのＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比は、１～１００、例えば、２～８０、例えば、少なくとも１０、２０、３０または４０～最大で８０または７０、例えば、４０～７０である。
ベース混合物（又は塩基性の混合物）の成分（又はコンポーネント）の性質に応じて、ベース混合物（又は塩基性の混合物）の一定量の溶媒（例えば、ヒドロキシド溶液からの水、ならびに、必要に応じて、シリカ供給源の加水分解からのメタノールおよびエタノール）は、除去されてよい。そうすることで、合成混合物において、溶媒／Ｓｉ（又は溶媒：Ｓｉ）の所望のモル比が達成されるようになる。
溶媒の含量（又は含有量又はコンテント）を減らすための適切な方法として、静的または流動的な雰囲気（例えば、周囲空気（又は周囲大気）、乾燥窒素、乾燥空気（又は乾燥大気））のもとでのエバポレーション（又は蒸発）あるいは噴霧乾燥（又はスプレー乾燥）または凍結乾燥（又はフリーズ・ドライ）による方法が挙げられてよい。
生じる混合物に水を添加してよい。それにより、所望のＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比を達成してよい。このとき、溶媒除去プロセスの間にかなり多くの水を除去する。
いくつかの実施例において、水の除去は必要ない。このとき、製造（又は調製又は生成又は形成）は、Ｈ２Ｏ／Ｓｉの十分なモル比を有する。
ベース混合物（又は塩基性の混合物）の成分（又はコンポーネント）の性質に応じて、ベース混合物（又は塩基性の混合物）の一定量の溶媒（例えば、ヒドロキシド溶液からの水、ならびに、必要に応じて、シリカ供給源の加水分解からのメタノールおよびエタノール）は、除去されてよい。そうすることで、合成混合物において、溶媒／Ｓｉ（又は溶媒：Ｓｉ）の所望のモル比が達成されるようになる。
溶媒の含量（又は含有量又はコンテント）を減らすための適切な方法として、静的または流動的な雰囲気（例えば、周囲空気（又は周囲大気）、乾燥窒素、乾燥空気（又は乾燥大気））のもとでのエバポレーション（又は蒸発）あるいは噴霧乾燥（又はスプレー乾燥）または凍結乾燥（又はフリーズ・ドライ）による方法が挙げられてよい。
生じる混合物に水を添加してよい。それにより、所望のＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比を達成してよい。このとき、溶媒除去プロセスの間にかなり多くの水を除去する。
いくつかの実施例において、水の除去は必要ない。このとき、製造（又は調製又は生成又は形成）は、Ｈ２Ｏ／Ｓｉの十分なモル比を有する。
【0135】
炭素は、ＣＨ２の形態にあり、ＲＴＨのゼオライトを製造（又は調製又は生成又は形成）するのに使用される成分（又はコンポーネント）の様々な供給源（又は源又はソース）に存在してよい（例えば、４価の元素（又はエレメント）の供給源（シリカ供給源）または３価の元素（又はエレメント）の供給源（アルミナ供給源））。そして、架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）としてＲＴＨのゼオライト・フレームワークに組み込まれる。
窒素原子は、ＳＤＡが除去された後に架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）としてＲＴＨゼオライトのフレームワークに組み込まれてよい。
窒素原子は、ＳＤＡが除去された後に架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）としてＲＴＨゼオライトのフレームワークに組み込まれてよい。
【0136】
１以上の態様において、溶媒調整（例えば、ここで、水／シリカ（又は水：シリカ）の所望の比を達成する）の後の合成混合物は、機械的なプロセス（又は工程又は方法）（又はメカニカル・プロセス）によって混合されてよい。例えば、撹拌または高せん断ブレンド（又はハイ・シア・ブレンディング）によって、ベース混合物（又は塩基性の混合物）の適切な均質化（又はホモジナイゼーション）を確実にすることができる。例えば、混合速度１０００ｒｐｍ～３０００ｒｐｍ（例えば、２０００ｒｐｍ）の二重非対称遠心混合（又はデュアル・アシンメトリ遠心混合）（例えば、FlackTekのスピードミキサー）を使用する。
【0137】
次いで、合成混合物をＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブが形成（又は生成）するのに適した結晶化の条件（又はクリスタリゼーション条件又はクリスタリゼーション・コンディション）に供する。ＲＴＨのモレキュラーシーブの結晶化は、適切な反応容器において、静的または撹拌の条件下で行ってよい（例えば、適切な温度に維持された対流式のオーブンに入れられたテフロン（登録商標）ライニング（又はライナー）付またはステンレス鋼製のオートクレーブまたはポリプロピレン製のジャーなど）。
【0138】
当該方法の工程（ｂ）における結晶化（又はクリスタリゼーション）は、典型的には、１００℃～２００℃の温度で行われる（例えば、１５０℃～１７０℃）。時間は、採用する温度において結晶化が生じるのに十分な時間である。
例えば、より高温では、結晶化の時間は、短くなってよい。
例えば、当該方法の工程（ｂ）における結晶化の条件（又はクリスタリゼーション条件又はクリスタリゼーション・コンディション）は、１～１００日、例えば、１～５０日、例えば、１～３０日（例えば、１～１２または１４～１６日、または１～７日）の期間にわたる加熱を含んでよい。
結晶化の時間は、当該分野で知られている方法によって確立されてよい（例えば、様々な時間での合成混合物のサンプリングおよび沈殿した固体の収率およびＸ線による結晶化度（又はクリスタリニティ）の決定による方法）。
本開示において他に記載されていない限り、測定される温度は、加熱される材料の周囲環境の温度である（例えば、材料が加熱される雰囲気（又は大気）の温度）。
例えば、より高温では、結晶化の時間は、短くなってよい。
例えば、当該方法の工程（ｂ）における結晶化の条件（又はクリスタリゼーション条件又はクリスタリゼーション・コンディション）は、１～１００日、例えば、１～５０日、例えば、１～３０日（例えば、１～１２または１４～１６日、または１～７日）の期間にわたる加熱を含んでよい。
結晶化の時間は、当該分野で知られている方法によって確立されてよい（例えば、様々な時間での合成混合物のサンプリングおよび沈殿した固体の収率およびＸ線による結晶化度（又はクリスタリニティ）の決定による方法）。
本開示において他に記載されていない限り、測定される温度は、加熱される材料の周囲環境の温度である（例えば、材料が加熱される雰囲気（又は大気）の温度）。
【0139】
典型的には、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブは、溶液中で形成（又は生成）され、標準的な手段（例えば、遠心分離または濾過）によって回収（又はリカバリ）することができる。
また、分離されたＲＴＨモレキュラーシーブは、洗浄され、遠心分離または濾過により回収（又はリカバリ）され、乾燥させることができる。
また、分離されたＲＴＨモレキュラーシーブは、洗浄され、遠心分離または濾過により回収（又はリカバリ）され、乾燥させることができる。
【0140】
本開示のモレキュラーシーブは、有機化合物の変換プロセス（又は転化プロセス又はコンバージョン・プロセス）における触媒として、または吸着材（又はアドソーベント）として採用される場合、少なくとも部分的に脱水（例えば、乾燥）されてよい。
これは、８０℃～５００℃の範囲の温度に加熱することによって行われ得る（例えば、９０℃～３７０℃、雰囲気（又は大気）（例えば、空気（又はエア）、窒素など）、大気圧下、減圧下、加圧下、３０分～４８時間）。
また、脱水（又はデハイドレーション）は、モレキュラーシーブを減圧（又は真空）に配置することによって、単に室温で行われてもよい。ただし、より長い時間が必要である。それにより、十分な量の脱水を行う。
これは、８０℃～５００℃の範囲の温度に加熱することによって行われ得る（例えば、９０℃～３７０℃、雰囲気（又は大気）（例えば、空気（又はエア）、窒素など）、大気圧下、減圧下、加圧下、３０分～４８時間）。
また、脱水（又はデハイドレーション）は、モレキュラーシーブを減圧（又は真空）に配置することによって、単に室温で行われてもよい。ただし、より長い時間が必要である。それにより、十分な量の脱水を行う。
【0141】
結晶化プロセスの結果として、回収された生成物（又は製品又はプロダクト）は、そのポア（又は孔又は細孔）の内部に合成に使用した構造指向剤の少なくとも一部を含む。
従って、工程（ｃ）から回収される合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＲＴＨゼオライトは、合成の間にポア（又は孔又は細孔）に組み込まれたＳＤＡの一部または全てを除去するための熱処理または他の処理（又はトリートメント）に供されてよい。
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＲＴＨゼオライトの熱処理（例えば、焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination））は、典型的には、炉（又はファーネス）において、空気（又はエア）、窒素、オゾンまたはそれらの混合物から選択される雰囲気において、材料を高温に曝して、ＳＤＡの一部または全部を十分に除去する。
熱処理に減圧を用いてよいが、簡便であるとの理由から、大気圧が望ましい。
熱処理は、最大で９２５℃、例えば、３００℃～７００℃または４００℃～６００℃の温度で行うことができる。
測定される温度は、サンプル（又は試料）の周囲環境の温度である。
熱処理（例えば、焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination））は、乾燥空気（又はドライ・エア）の箱形炉（又はボックス炉又はボックス・ファーネス）で行われてよく、空気（又はエア）から水を除去する乾燥剤を含む乾燥チューブ（又はドライ・チューブ）に曝されている。
加熱は、通常、少なくとも１分、概して、１日以下または最大で数日にわたって焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination））する。
加熱は、まず、窒素雰囲気下で行われてよい。次いで、雰囲気は、空気（又はエア）および／またはオゾンに変更（又はスイッチ）されてよい。
従って、工程（ｃ）から回収される合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＲＴＨゼオライトは、合成の間にポア（又は孔又は細孔）に組み込まれたＳＤＡの一部または全てを除去するための熱処理または他の処理（又はトリートメント）に供されてよい。
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＲＴＨゼオライトの熱処理（例えば、焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination））は、典型的には、炉（又はファーネス）において、空気（又はエア）、窒素、オゾンまたはそれらの混合物から選択される雰囲気において、材料を高温に曝して、ＳＤＡの一部または全部を十分に除去する。
熱処理に減圧を用いてよいが、簡便であるとの理由から、大気圧が望ましい。
熱処理は、最大で９２５℃、例えば、３００℃～７００℃または４００℃～６００℃の温度で行うことができる。
測定される温度は、サンプル（又は試料）の周囲環境の温度である。
熱処理（例えば、焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination））は、乾燥空気（又はドライ・エア）の箱形炉（又はボックス炉又はボックス・ファーネス）で行われてよく、空気（又はエア）から水を除去する乾燥剤を含む乾燥チューブ（又はドライ・チューブ）に曝されている。
加熱は、通常、少なくとも１分、概して、１日以下または最大で数日にわたって焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination））する。
加熱は、まず、窒素雰囲気下で行われてよい。次いで、雰囲気は、空気（又はエア）および／またはオゾンに変更（又はスイッチ）されてよい。
【0142】
また、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブは、イオン交換処理に供されてよい。例えば、水性アンモニウム塩、例えば、硝酸アンモニウム、塩化アンモニウムおよび酢酸アンモニウムを用いる。その目的は、残存するアルカリ金属のカチオンおよび／またはアルカリ土類金属のカチオンを除去し、それらをプロトンと置き換えることである。それにより、酸形態のモレキュラーシーブを生成（又は形成又は製造）する。
所望の程度まで、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の材料の元々（又はオリジナル）のカチオン（例えば、アルカリ金属カチオン）は、他のカチオンとのイオン交換によって、置き換えることができる。
好ましい置換カチオンとして、水素イオン、水素前駆体（又は水素プリカーサ又はハイドロジェン・プリカーサ）、例えば、アンモニウムイオン、およびそれらの混合物が挙げられてよい。
イオン交換の工程（又はステップ）は、製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のモレキュラーシーブを乾燥させた後に行うことができる。
イオン交換の工程（又はステップ）は、焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination））の工程（又はステップ）の前または後に行うことができる。
所望の程度まで、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の材料の元々（又はオリジナル）のカチオン（例えば、アルカリ金属カチオン）は、他のカチオンとのイオン交換によって、置き換えることができる。
好ましい置換カチオンとして、水素イオン、水素前駆体（又は水素プリカーサ又はハイドロジェン・プリカーサ）、例えば、アンモニウムイオン、およびそれらの混合物が挙げられてよい。
イオン交換の工程（又はステップ）は、製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のモレキュラーシーブを乾燥させた後に行うことができる。
イオン交換の工程（又はステップ）は、焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination））の工程（又はステップ）の前または後に行うことができる。
【0143】
また、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブは、他の処理（例えば、スチーム処理（又はスチーミング）および／または溶媒での洗浄処理（又はウォッシング））に供されてよい。
このような処理は、当業者によく知られている。そして、モレキュラーシーブの特性（又はプロパティ）を望み通りに変更するために行う。
このような処理は、当業者によく知られている。そして、モレキュラーシーブの特性（又はプロパティ）を望み通りに変更するために行う。
【0144】
ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブは、ＷＯ２００１／０４４１０９（本開示にその全体が参考として組み込まれている）に開示されているようなＸ線回折パターンによって特徴付け（又はキャラクタリゼーション）されている。
より具体的には、焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））のＲＴＨアルミノシリケートは、表７に示す特徴的なピーク（２θ（°）および間隔ｄの値を含む粉末Ｘ線回折パターンを有する。
ここで、間隔ｄの値は、偏差を有し、この偏差は、±０．２０（２θ（°））の該当する偏差に基づいて決定したものである（ただし、ブラッグの法則（Bragg’s law）を用いた間隔ｄとして該当する値に変換している）。
より具体的には、焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））のＲＴＨアルミノシリケートは、表７に示す特徴的なピーク（２θ（°）および間隔ｄの値を含む粉末Ｘ線回折パターンを有する。
ここで、間隔ｄの値は、偏差を有し、この偏差は、±０．２０（２θ（°））の該当する偏差に基づいて決定したものである（ただし、ブラッグの法則（Bragg’s law）を用いた間隔ｄとして該当する値に変換している）。
【0145】
【表11】
【0146】
ＸＲＤパターンは、本開示で説明するＸＲＤピークを有するものであり、Ｃｕ（Ｋα）の照射（又はラディエーション）を使用する。
【0147】
さらなる実施形態において、本発明は、本明細書に開示の第４の態様の方法によって得ることができる（又は製造することができる）（または得られた）ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブに関する。
【0148】
本発明の第５の態様は、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブに関し、そのポア（又は孔又は細孔）の構造の内部に上記で定義（又は規定）した式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを有するものである。
このＲＴＨゼオライトは、以下の式ＶＩＩ：
（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ａｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式ＶＩＩ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０．０１＜ｍ≦０．１０であり、
Ｑは、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンである］
の分子式によって表すことができる。
式ＶＩＩは、典型的なアルミノシリケートＲＴＨゼオライトのフレームワークを表し、そのポア（又は孔又は細孔）の構造の内部に構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）を有するものである。そして、このような材料を単独で示すことを意味するものではない。
ＲＴＨゼオライト材料は、不純物を含んでよい。このような不純物は、式ＶＩＩにおいて示されていない。
さらに、式ＶＩＩは、ＲＴＨゼオライト材料に存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含むものではない。
このＲＴＨゼオライトは、以下の式ＶＩＩ：
（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ａｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式ＶＩＩ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０．０１＜ｍ≦０．１０であり、
Ｑは、式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンである］
の分子式によって表すことができる。
式ＶＩＩは、典型的なアルミノシリケートＲＴＨゼオライトのフレームワークを表し、そのポア（又は孔又は細孔）の構造の内部に構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）を有するものである。そして、このような材料を単独で示すことを意味するものではない。
ＲＴＨゼオライト材料は、不純物を含んでよい。このような不純物は、式ＶＩＩにおいて示されていない。
さらに、式ＶＩＩは、ＲＴＨゼオライト材料に存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含むものではない。
【0149】
変数であるｍは、式ＶＩＩにおいて、Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２（又はＡｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２）のモル比の関係を表す。
例えば、ｍが０．１０である場合、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３（又はＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３）のモル比は、１０であり、Ｓｉ／Ａｌのモル比は、５である。
ｍは、０．０１～０．１で変動してよい（例えば、０．０１２５～０．１、例えば、０．０２５～０．１）。
Ｓｉ／Ａｌ（Ｓｉ：Ａｌ）のモル比は、５～５０であってよい。例えば、５～４０または３０、特に、５～３０未満、例えば、５～２０、または５～１５であってもよく、例えば、５～１０、または、５～１０未満であってよい。
例えば、ｍが０．１０である場合、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３（又はＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３）のモル比は、１０であり、Ｓｉ／Ａｌのモル比は、５である。
ｍは、０．０１～０．１で変動してよい（例えば、０．０１２５～０．１、例えば、０．０２５～０．１）。
Ｓｉ／Ａｌ（Ｓｉ：Ａｌ）のモル比は、５～５０であってよい。例えば、５～４０または３０、特に、５～３０未満、例えば、５～２０、または５～１５であってもよく、例えば、５～１０、または、５～１０未満であってよい。
【0150】
変数であるｎは、式ＶＩＩにおいて、Ｑ／ＳｉＯ２（又はＱ：ＳｉＯ２）のモル比の関係を表す。
例えば、ｎが０．１である場合、Ｑ／ＳｉＯ２（又はＱ：ＳｉＯ２）のモル比は、０．１である。
Ｑ／ＳｉＯ２（又はＱ：ＳｉＯ２）のモル比は、０～０．２であってよい（例えば、０．０２～０．１、例えば、０．０３～０．０６）。
例えば、ｎが０．１である場合、Ｑ／ＳｉＯ２（又はＱ：ＳｉＯ２）のモル比は、０．１である。
Ｑ／ＳｉＯ２（又はＱ：ＳｉＯ２）のモル比は、０～０．２であってよい（例えば、０．０２～０．１、例えば、０．０３～０．０６）。
【0151】
本発明の第６の態様は、ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブに関し、特に低いＳｉ／Ａｌのモル比を有するものである。特に、Ｓｉ／Ａｌのモル比は、１０未満であり、例えば、５～１０未満、例えば、７または８である。
このようなＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブは、以下の式ＶＩＩＩ：
（ｍ）Ａｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式ＶＩＩＩ）
［式中、０．０５＜ｍ≦０．１０である］
の分子式によって表されてよい。
変数であるｍは、式ＶＩＩＩのＡｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２（又はＡｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２）のモル比の関係を表す。
例えば、ｍが０．１である場合、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３（又はＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３）のモル比は、１０であり、Ｓｉ／Ａｌのモル比は、５である。
式ＶＩＩＩにおける酸素原子は、炭素原子によって置き換えられてよい（例えば、ＣＨ２の形態）。炭素原子は、製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のＲＴＨゼオライトを製造（又は調製又は生成又は形成）するために使用する成分（又はコンポーネント）の供給源（又は源又はソース）に由来するものであってよい。
また、式ＶＩＩＩにおける酸素原子は、窒素原子によって置き換えられてよい（例えば、ＳＤＡが除去された後）。
式ＶＩＩＩは、典型的なＲＴＨゼオライトのフレームワーク（その焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））を表すことができ、ＲＴＨゼオライトを単独で表すことを意味するものではない。
ＲＴＨゼオライトは、ＳＤＡおよび不純物を除去するための適切な処理の後、ＳＤＡおよび／または不純物を含んでよい。このようなＳＤＡおよび／または不純物は、式ＶＩＩＩについて説明するものではない。
さらに、式ＶＩＩＩは、焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））のＲＴＨゼオライトに存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含むものではない。
このようなＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブは、以下の式ＶＩＩＩ：
（ｍ）Ａｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式ＶＩＩＩ）
［式中、０．０５＜ｍ≦０．１０である］
の分子式によって表されてよい。
変数であるｍは、式ＶＩＩＩのＡｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２（又はＡｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２）のモル比の関係を表す。
例えば、ｍが０．１である場合、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３（又はＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３）のモル比は、１０であり、Ｓｉ／Ａｌのモル比は、５である。
式ＶＩＩＩにおける酸素原子は、炭素原子によって置き換えられてよい（例えば、ＣＨ２の形態）。炭素原子は、製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のＲＴＨゼオライトを製造（又は調製又は生成又は形成）するために使用する成分（又はコンポーネント）の供給源（又は源又はソース）に由来するものであってよい。
また、式ＶＩＩＩにおける酸素原子は、窒素原子によって置き換えられてよい（例えば、ＳＤＡが除去された後）。
式ＶＩＩＩは、典型的なＲＴＨゼオライトのフレームワーク（その焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））を表すことができ、ＲＴＨゼオライトを単独で表すことを意味するものではない。
ＲＴＨゼオライトは、ＳＤＡおよび不純物を除去するための適切な処理の後、ＳＤＡおよび／または不純物を含んでよい。このようなＳＤＡおよび／または不純物は、式ＶＩＩＩについて説明するものではない。
さらに、式ＶＩＩＩは、焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））のＲＴＨゼオライトに存在し得るイオンを埋め合わせる（又は補償する）チャージ（又は電荷）およびプロトンを含むものではない。
【0152】
（ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブの使用（又は使用方法又はユース）
本発明の第４の態様の方法によって得ることができる（又は製造することができる）か、あるいは、本発明の第５および／または第６の態様に定義（又は規定）されているようなＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブ（ＳＤＡの一部または全部が除去されている）は、広範な炭化水素の変換（又は転化又はコンバージョン）（例えば、変換（又は転化又はコンバージョン）された生成物（又は製品又はプロダクト）への有機化合物の変換（又は転化又はコンバージョン））における触媒または触媒の支持体（又はサポート）として、または吸着材（又はアドソーベント）として使用されてよい。
本発明の第４の態様の方法によって得ることができる（又は製造することができる）か、あるいは、本発明の第５および／または第６の態様に定義（又は規定）されているようなＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブ（ＳＤＡの一部または全部が除去されている）は、広範な炭化水素の変換（又は転化又はコンバージョン）（例えば、変換（又は転化又はコンバージョン）された生成物（又は製品又はプロダクト）への有機化合物の変換（又は転化又はコンバージョン））における触媒または触媒の支持体（又はサポート）として、または吸着材（又はアドソーベント）として使用されてよい。
【0153】
アルミノシリケートＲＴＨゼオライト材料（ＳＤＡの一部または全部が除去されている
）は、吸着材（又はアドソーベント）として使用されてよい。例えば、当該材料とは異なる吸収特性を有する蒸気相（又は気相又はベーパー・フェーズ）または液体相（又は液相又はリキッド・フェーズ）の複数の成分（又はコンポーネント）の混合物から少なくとも１つの成分（又はコンポーネント）を分離するために使用されてよい。
従って、アルミノシリケートＲＴＨゼオライト材料とは異なる吸収特性を有する複数の成分（又はコンポーネント）の混合物から少なくとも１つの成分（又はコンポーネント）を部分的または実質的に全てを分離することができる。これは、ＲＴＨ材料と混合物を接触させて、１つの成分（又はコンポーネント）を選択的に吸収させることによる。
例えば、供給原料（又はフィードストック）の残存成分(複数）から、供給原料（又はフィードストック）の１以上の所望の成分（又はコンポーネント）を選択に分離するプロセス（又は工程又は方法）において、供給原料（又はフィードストック）は、有効な吸収の条件において、本発明のアルミノシリケートＲＴＨゼオライトを含む吸収材（又はソーベント）と接触させることができる。それにより、吸収された生成物および流出する生成物を形成する。
吸収された生成物および流出する生成物から１以上の所望の成分（又はコンポーネント）を回収（又はリカバリ）する。
）は、吸着材（又はアドソーベント）として使用されてよい。例えば、当該材料とは異なる吸収特性を有する蒸気相（又は気相又はベーパー・フェーズ）または液体相（又は液相又はリキッド・フェーズ）の複数の成分（又はコンポーネント）の混合物から少なくとも１つの成分（又はコンポーネント）を分離するために使用されてよい。
従って、アルミノシリケートＲＴＨゼオライト材料とは異なる吸収特性を有する複数の成分（又はコンポーネント）の混合物から少なくとも１つの成分（又はコンポーネント）を部分的または実質的に全てを分離することができる。これは、ＲＴＨ材料と混合物を接触させて、１つの成分（又はコンポーネント）を選択的に吸収させることによる。
例えば、供給原料（又はフィードストック）の残存成分(複数）から、供給原料（又はフィードストック）の１以上の所望の成分（又はコンポーネント）を選択に分離するプロセス（又は工程又は方法）において、供給原料（又はフィードストック）は、有効な吸収の条件において、本発明のアルミノシリケートＲＴＨゼオライトを含む吸収材（又はソーベント）と接触させることができる。それにより、吸収された生成物および流出する生成物を形成する。
吸収された生成物および流出する生成物から１以上の所望の成分（又はコンポーネント）を回収（又はリカバリ）する。
【0154】
また、アルミノシリケートＲＴＨゼオライト（ＳＤＡの一部または全部が除去されている）は、広範な有機化合物の変換（又は転化又はコンバージョン）のプロセス（又は工程又は方法）を触媒する触媒として使用されてよい。
化学的な変換（又は転化又はコンバージョン）のプロセス（又は工程又は方法）の例として、酸活性をともなう触媒を必要とするものが挙げられる。化学的な変換（又は転化又はコンバージョン）のプロセス（又は工程又は方法）は、本開示で説明するアルミノシリケートＲＴＨゼオライトによって効果的に触媒されるものである。単独、あるいは他の結晶性の触媒を含む１以上の他の触媒活性物質と組み合わせる。
有機の変換（又は転化又はコンバージョン）のプロセス（又は工程又は方法）の例として、クラッキング（又は分解）、ハイドロクラッキング（又は水素化分解）、リフォーミング（又は改質）、ハイドロゲネーション（又は水素化）、デハイドロゲネーション（又は脱水素化）、デワキシング（又は脱ろう）、アドソープション（又は吸着）、アルキレーション（又はアルキル化）、オリゴメリゼーション（又はオリゴマー化）、メタノールからオレフィンへの変換（又は転化又はコンバージョン）、脱ＮＯｘの用途（又は応用又は適用又はアプリケーション）、およびそれらの組み合わせ（又はコンビネーション）が挙げられる。これらは、本開示で説明するアルミノシリケートＲＴＨゼオライトによって触媒され得るものである。
炭化水素の供給物（又はフィード）の変換（又は転化又はコンバージョン）は、任意の便利なモード、例えば、所望のプロセスの種類（又はタイプ）に応じた流動床、移動床または固定床の反応器（又はリアクタ）で行われてよい。
化学的な変換（又は転化又はコンバージョン）のプロセス（又は工程又は方法）の例として、酸活性をともなう触媒を必要とするものが挙げられる。化学的な変換（又は転化又はコンバージョン）のプロセス（又は工程又は方法）は、本開示で説明するアルミノシリケートＲＴＨゼオライトによって効果的に触媒されるものである。単独、あるいは他の結晶性の触媒を含む１以上の他の触媒活性物質と組み合わせる。
有機の変換（又は転化又はコンバージョン）のプロセス（又は工程又は方法）の例として、クラッキング（又は分解）、ハイドロクラッキング（又は水素化分解）、リフォーミング（又は改質）、ハイドロゲネーション（又は水素化）、デハイドロゲネーション（又は脱水素化）、デワキシング（又は脱ろう）、アドソープション（又は吸着）、アルキレーション（又はアルキル化）、オリゴメリゼーション（又はオリゴマー化）、メタノールからオレフィンへの変換（又は転化又はコンバージョン）、脱ＮＯｘの用途（又は応用又は適用又はアプリケーション）、およびそれらの組み合わせ（又はコンビネーション）が挙げられる。これらは、本開示で説明するアルミノシリケートＲＴＨゼオライトによって触媒され得るものである。
炭化水素の供給物（又はフィード）の変換（又は転化又はコンバージョン）は、任意の便利なモード、例えば、所望のプロセスの種類（又はタイプ）に応じた流動床、移動床または固定床の反応器（又はリアクタ）で行われてよい。
【0155】
アルミノシリケートＲＴＨゼオライトは、他の材料（例えば、バインダ（又は結合材）および／またはマトリクス材料（又はマトリクス・マテリアル又は母材）であって、完成品にさらなる硬さ（又はハードネス）を付与するもの）と組み合わせること（又はコンビネーション）によって、製品組成物（又はプロダクト・コンポジション）に調製（又は製剤又は処方又はフォーミュレーション）されてよい。こららの他の材料は、不活性（又はイナート）であっても、触媒的に活性（又はアクティブ）な材料であってもよい。
【0156】
例えば、本発明の第５または第６の形態のアルミノシリケートＲＴＨゼオライトまたは本発明の第４の態様のプロセス（又は工程又は方法）によって得ることができる（又は製造することができる）アルミノシリケートＲＴＨゼオライトを使用の間に採用される温度および他の条件に耐える別の材料と合わせることが望ましいかもしれない。
このような材料は、合成または天然由来のゼオライトならびに無機材料（例えば、クレイ、シリカおよび／または金属酸化物（又はメタル・オキシド）（例えば、アルミナおよびそれらの混合物）を含む。
金属酸化物は、天然由来のものであっても、ゼラチン状の沈殿物もしくはゲル（シリカと金属酸化物との混合物を含む）の形態であってもよい。
アルミノシリケートＲＴＨゼオライトと結合する耐性材料（その結晶が活性であるもの）を使用すること、すなわち、それらを組み合わせること、または製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のアルミノシリケートＲＴＨゼオライトの合成の間に存在させることは、変換（又は転化又はコンバージョン）および／または特定の有機の変換（又は転化又はコンバージョン）のプロセス（又は工程又は方法）における触媒の選択性を変化させる傾向にある。
不活性の耐性の材料は、希釈剤として適切に役立ち、所定のプロセス（又は工程又は方法）において、変換（又は転化又はコンバージョン）の量を調整（又は制御又はコントロール）する。そうすることによって、生成物（又は製品又はプロダクト）は、反応の速度を調整（又は制御又はコントロール）するための他の手段を採用することなく、経済的および優れた様式（又はマナー）で得ることができる。
このような材料は、天然由来のクレイ（例えば、ベントナイトおよびカオリン）に組み込まれてよい。それにより、商業的な操作の条件下で生成物（又は製品又はプロダクト）のクラッシュ強度（又は破砕強度又は圧壊強度又はクラッシュ・ストレングス）を向上させることができる。
上記の不活性な耐性の材料（すなわち、クレイ、オキシド（又は酸化物）など）は、触媒におけるバインダ（又は結合材）として機能する。
良好なクラッシュ強度（又は破砕強度又は圧壊強度又はクラッシュ・ストレングス）を有する触媒は、有益であってよい。なぜなら、商業的な使用（又は使用方法又はユース）において、触媒が壊れてパウダー状の材料になることを防ぐのが望ましいからである。
このような材料は、合成または天然由来のゼオライトならびに無機材料（例えば、クレイ、シリカおよび／または金属酸化物（又はメタル・オキシド）（例えば、アルミナおよびそれらの混合物）を含む。
金属酸化物は、天然由来のものであっても、ゼラチン状の沈殿物もしくはゲル（シリカと金属酸化物との混合物を含む）の形態であってもよい。
アルミノシリケートＲＴＨゼオライトと結合する耐性材料（その結晶が活性であるもの）を使用すること、すなわち、それらを組み合わせること、または製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のアルミノシリケートＲＴＨゼオライトの合成の間に存在させることは、変換（又は転化又はコンバージョン）および／または特定の有機の変換（又は転化又はコンバージョン）のプロセス（又は工程又は方法）における触媒の選択性を変化させる傾向にある。
不活性の耐性の材料は、希釈剤として適切に役立ち、所定のプロセス（又は工程又は方法）において、変換（又は転化又はコンバージョン）の量を調整（又は制御又はコントロール）する。そうすることによって、生成物（又は製品又はプロダクト）は、反応の速度を調整（又は制御又はコントロール）するための他の手段を採用することなく、経済的および優れた様式（又はマナー）で得ることができる。
このような材料は、天然由来のクレイ（例えば、ベントナイトおよびカオリン）に組み込まれてよい。それにより、商業的な操作の条件下で生成物（又は製品又はプロダクト）のクラッシュ強度（又は破砕強度又は圧壊強度又はクラッシュ・ストレングス）を向上させることができる。
上記の不活性な耐性の材料（すなわち、クレイ、オキシド（又は酸化物）など）は、触媒におけるバインダ（又は結合材）として機能する。
良好なクラッシュ強度（又は破砕強度又は圧壊強度又はクラッシュ・ストレングス）を有する触媒は、有益であってよい。なぜなら、商業的な使用（又は使用方法又はユース）において、触媒が壊れてパウダー状の材料になることを防ぐのが望ましいからである。
【0157】
使用することができる天然由来のクレイとして、モンモリロナイト、およびカオリンのファミリーが挙げられる。このファミリーは、サブベントナイト（又は亜ベントナイト）、およびカオリン（Dixie、McNamee、GeorgiaおよびFloridaのクレイとして一般的に知られているものなど（ここで、メインの鉱物の構成要素は、ハロイサイト、カオリナイト、ディッカイト、ナクライトまたはアナクサイトである））を含む。
このような、クレイは、原料の状態（採掘したままの状態）、あるいは焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination））、酸処理または化学修飾に付した後に使用することができる。
また、アルミノシリケートＲＴＨゼオライトとともに複合体（又は複合材又はコンポジット）にするのに有用なバインダ（又は結合材）として、シリカ、ジルコニア、チタニア、マグネシア、ベリリア、アルミナ、イットリア、酸化ガリウム、酸化亜鉛およびそれらの混合物から選択される無機酸化物が挙げられる。
このような、クレイは、原料の状態（採掘したままの状態）、あるいは焼成（又はか焼又はカルシネーション（calcination））、酸処理または化学修飾に付した後に使用することができる。
また、アルミノシリケートＲＴＨゼオライトとともに複合体（又は複合材又はコンポジット）にするのに有用なバインダ（又は結合材）として、シリカ、ジルコニア、チタニア、マグネシア、ベリリア、アルミナ、イットリア、酸化ガリウム、酸化亜鉛およびそれらの混合物から選択される無機酸化物が挙げられる。
【0158】
上記の材料に加えて、アルミノシリケートＲＴＨゼオライトは、多孔性（又は多孔質又はポーラス）のマトリクス材料（又は母材又はマトリクス・マテリアル）と一緒に複合体（又は複合材又はコンポジット）にされてよい（例えば、シリカ－アルミナ、シリカ－マグネシア、シリカ－ジルコニア、シリカ－ソリア、シリカ－ベリリア、シリカ－チタニア、ならびに、三元組成物、例えば、シリカ－アルミナ－ソリア、シリカ－アルミナ－ジルコニア、シリカ－アルミナ－マグネシア、およびシリカ－マグネシア－ジルコニア）。
【0159】
これらのバインダ材料は、温度および他の条件（例えば、様々な炭化水素の分離（又はセパレーション）のプロセス（又は工程又は方法）において生じる機械的な摩耗）に耐性である。
従って、アルミノシリケートＲＴＨゼオライトは、バインダ（又は結合材）とともに押出物（又はエクストルデート）の形態で使用することができる。
これらは、典型的には、錠剤形（又はピル）、球形（又はスフェア）または押出物（又はエクストルデート）を形成（又は成形）することによって、結合される。
押出物（又はエクストルデート）は、通常は、モレキュラーシーブの押出成形（又はエクストルージョン）（必要に応じて、バインダの存在下）によって形成（又は成形）し、乾燥、および生じた押出物の焼成（又はか焼又はカルシネーション）する。
さらなる処理（又はトリートメント）（例えば、スチーム処理（又はスチーミング）および／またはイオン交換）を必要に応じて行うことができる。
モレキュラーシーブは、必要に応じて、バインダ（又は結合材）と結合させることができる。その表面積は、少なくとも１００ｍ２／ｇ、例えば、少なくとも２００ｍ２／ｇ、必要に応じて、少なくとも３００ｍ２／ｇである。
従って、アルミノシリケートＲＴＨゼオライトは、バインダ（又は結合材）とともに押出物（又はエクストルデート）の形態で使用することができる。
これらは、典型的には、錠剤形（又はピル）、球形（又はスフェア）または押出物（又はエクストルデート）を形成（又は成形）することによって、結合される。
押出物（又はエクストルデート）は、通常は、モレキュラーシーブの押出成形（又はエクストルージョン）（必要に応じて、バインダの存在下）によって形成（又は成形）し、乾燥、および生じた押出物の焼成（又はか焼又はカルシネーション）する。
さらなる処理（又はトリートメント）（例えば、スチーム処理（又はスチーミング）および／またはイオン交換）を必要に応じて行うことができる。
モレキュラーシーブは、必要に応じて、バインダ（又は結合材）と結合させることができる。その表面積は、少なくとも１００ｍ２／ｇ、例えば、少なくとも２００ｍ２／ｇ、必要に応じて、少なくとも３００ｍ２／ｇである。
【0160】
モレキュラーシーブと無機酸化物マトリクスとの相対的な割合（又はプロポーション）は、広範であってよい。モレキュラーシーブの含量（又は含有量又はコンテント）は、複合体（又は複合材又はコンポジット）の約１～約１００重量％の範囲内であり、より通常は、特に複合体（又は複合材又はコンポジット）が押出物（又はエクストルデート）の形態で製造（又は調製又は生成又は形成）される場合、複合体（又は複合材又はコンポジット）の約２～約９５重量％の範囲内にあり、必要に応じて、約２０～約９０重量％の範囲内にある。
【0161】
また、アルミノシリケートＲＴＨゼオライトは、水素化成分（例えば、タングステン、バナジウム、モリブデン、レニウム、ニッケル、コバルト、クロム、マンガン、または貴金属（例えば、白金またはパラジウム）との親密な組み合わせ（又はコンビネーション）で使用されてよい。この組み合わせでは、水素化（又はハイドロゲネーション）－脱水素化（又はデヒドロゲネーション）の機能を行うことができる。このような水素化の成分（又はコンポーネント）は、以下の１以上のプロセス（又は工程又は方法）によって、組成物に組み込まれてよい：
共結晶化（又は共晶化又はコクリスタリゼーション）；
この構造に第ＩＩＩＡ族の元素（又はエレメント）（例えば、アルミニウム）が存在するまで組成物を変換（又はエクスチェンジ）させること：または
密接に物理的に互いに混合させること。
また、例えば、水素化金属含有イオンでモレキュラーシーブを処理（又はトリートメント）することによって、アルミノシリケートＲＴＨゼオライトの内側または上側に、このような成分（又はコンポーネント）を含浸させてよい。
例えば、白金の場合、この目的に適した白金化合物として、クロロ白金酸、塩化白金酸、および様々な化合物（白金アミン錯体を含むもの）が挙げられる。
また、金属とそれを導入するための方法との組み合わせ（又はコンビネーション）も使用することができる。
共結晶化（又は共晶化又はコクリスタリゼーション）；
この構造に第ＩＩＩＡ族の元素（又はエレメント）（例えば、アルミニウム）が存在するまで組成物を変換（又はエクスチェンジ）させること：または
密接に物理的に互いに混合させること。
また、例えば、水素化金属含有イオンでモレキュラーシーブを処理（又はトリートメント）することによって、アルミノシリケートＲＴＨゼオライトの内側または上側に、このような成分（又はコンポーネント）を含浸させてよい。
例えば、白金の場合、この目的に適した白金化合物として、クロロ白金酸、塩化白金酸、および様々な化合物（白金アミン錯体を含むもの）が挙げられる。
また、金属とそれを導入するための方法との組み合わせ（又はコンビネーション）も使用することができる。
【0162】
当業者は、本発明の第５または第６の態様のアルミノシリケートＲＴＨゼオライトまたは本発明の第４の態様の方法によって得ることができる（又は製造することができる）アルミノシリケートＲＴＨゼオライトが不純物を含んでもよいことを理解する（例えば、アモルファスの材料（又は非晶質の材料）、異なるトポロジー（又は位相幾何学又は位相又は形態）を有する単位格子（又は単位セル又はユニット・セル）（例えば、クォーツ（又は石英）またはフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）が異なるモレキュラーシーブであって、生成する結晶（又はクリスタル）の性能（又はパフォーマンス）に影響を与えてもよいもの、または影響を与えることができないもの）および／または他の不純物（例えば、重金属および／または有機炭化水素類））。
アルミノシリケートＲＴＨゼオライトとともに共存する結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）の典型的な例は、例えば、クォーツ（又は石英）、モルデナイト、クリストバライト、ゼオライトＰおよび／またはＡＮＡのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブである。
アルミノシリケートＲＴＨゼオライトは、好ましくは、不純物を実質的に含まない。
本開示で使用する用語「不純物を実質的に含まない」（あるいは、代替の「実質的に純粋」との用語）は、アルミノシリケートＲＴＨゼオライトが、このような不純物（または「非ＲＴＨ材料（又はノンＲＴＨ材料）」を少ない割合（又はマイナー・プロポーション）（５０重量％未満）、好ましくは２０重量％未満、より好ましくは１０重量％未満、さらにより好ましくは５重量％未満、最も好ましくは１重量％未満（例えば、０．５重量％未満または０．１重量％未満）で含むことを意味する。このような重量パーセント（重量％）の値は、不純物と純粋なアルミノシリケートＲＴＨゼオライトとを合わせた重量に基づいている。
不純物の量は、粉末ＸＲＤ、回転電子回折および／またはＳＥＭ／ＴＥＭ（例えば、様々な結晶形態（又はクリスタル・モルホロジー））によって、適切に決定することができる。
アルミノシリケートＲＴＨゼオライトとともに共存する結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）の典型的な例は、例えば、クォーツ（又は石英）、モルデナイト、クリストバライト、ゼオライトＰおよび／またはＡＮＡのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のモレキュラーシーブである。
アルミノシリケートＲＴＨゼオライトは、好ましくは、不純物を実質的に含まない。
本開示で使用する用語「不純物を実質的に含まない」（あるいは、代替の「実質的に純粋」との用語）は、アルミノシリケートＲＴＨゼオライトが、このような不純物（または「非ＲＴＨ材料（又はノンＲＴＨ材料）」を少ない割合（又はマイナー・プロポーション）（５０重量％未満）、好ましくは２０重量％未満、より好ましくは１０重量％未満、さらにより好ましくは５重量％未満、最も好ましくは１重量％未満（例えば、０．５重量％未満または０．１重量％未満）で含むことを意味する。このような重量パーセント（重量％）の値は、不純物と純粋なアルミノシリケートＲＴＨゼオライトとを合わせた重量に基づいている。
不純物の量は、粉末ＸＲＤ、回転電子回折および／またはＳＥＭ／ＴＥＭ（例えば、様々な結晶形態（又はクリスタル・モルホロジー））によって、適切に決定することができる。
【0163】
本開示で説明するアルミノシリケートＲＴＨゼオライトは、実質的に結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）である。
本開示で使用する通り、用語「結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）」は、材料の結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）の固体（又はソリッド）の形態（又はフォーム）を意味し、単一成分（又はシングル・コンポーネント）または多成分（又はマルチ・コンポーネント）の結晶形態（又はクリスタル・フォーム）（例えば、溶媒和物（又はソルベート）、水和物（又はハイドレート）および共結晶（又はコ・クリスタル）が挙げられる）が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）とは、分子が規則正しい繰り返しおよび／または秩序正しい配列（又は整列又はアレンジメント）を有すること、および区別可能な結晶格子を有することを意味することができる。
例えば、アルミノシリケートＲＴＨゼオライトは、水または溶媒の様々な含量（又は含有量又はコンテント）を有することができる。
様々な結晶性の格子は、固体特性評価法（又はソリッド・ステート・キャラクタリゼーション・メソッド）（例えば、ＸＲＤ（例えば、粉末ＸＲＤ））によって同定（又はアイデンティフィケーション）することができる。
関連分野の当業者に知られている他の評価方法（又はキャラクタリゼーション・メソッド）は、結晶性の形態（又は結晶形態）の同定（又は帰属又はアイデンティフィケーション）にさらに役立ってよく、さらに、安定性および溶媒／水の含量（又は含有量又はコンテント）の決定に役立つ。
本開示で使用する通り、用語「実質的に結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）」とは、説明した材料のサンプル（又は試料）の重量の大半（又はマジョリティ）（５０重量％を超える量）が結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）であり、サンプルの残りが非結晶性（ノン・クリスタリン）の形態であることを意味する。
１以上の態様において、実質的に結晶性のサンプル（又は試料）は、少なくとも９５％の結晶化度（又はクリスタリニティ）（例えば、５％が非結晶性の形態である）、少なくとも９６％の結晶化度（例えば、４％が非結晶性の形態である）、少なくとも９７％の結晶化度（例えば、３％が非結晶性の形態である）、少なくとも９８％の結晶化度（例えば、約２％が非結晶性の形態である）、少なくとも９９％の結晶化度（例えば、１％が非結晶性の形態である）、１００％の結晶化度（例えば、０％が非結晶性の形態である）を有する。
本開示で使用する通り、用語「結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）」は、材料の結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）の固体（又はソリッド）の形態（又はフォーム）を意味し、単一成分（又はシングル・コンポーネント）または多成分（又はマルチ・コンポーネント）の結晶形態（又はクリスタル・フォーム）（例えば、溶媒和物（又はソルベート）、水和物（又はハイドレート）および共結晶（又はコ・クリスタル）が挙げられる）が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）とは、分子が規則正しい繰り返しおよび／または秩序正しい配列（又は整列又はアレンジメント）を有すること、および区別可能な結晶格子を有することを意味することができる。
例えば、アルミノシリケートＲＴＨゼオライトは、水または溶媒の様々な含量（又は含有量又はコンテント）を有することができる。
様々な結晶性の格子は、固体特性評価法（又はソリッド・ステート・キャラクタリゼーション・メソッド）（例えば、ＸＲＤ（例えば、粉末ＸＲＤ））によって同定（又はアイデンティフィケーション）することができる。
関連分野の当業者に知られている他の評価方法（又はキャラクタリゼーション・メソッド）は、結晶性の形態（又は結晶形態）の同定（又は帰属又はアイデンティフィケーション）にさらに役立ってよく、さらに、安定性および溶媒／水の含量（又は含有量又はコンテント）の決定に役立つ。
本開示で使用する通り、用語「実質的に結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）」とは、説明した材料のサンプル（又は試料）の重量の大半（又はマジョリティ）（５０重量％を超える量）が結晶性（又は結晶質又はクリスタル又はクリスタリン）であり、サンプルの残りが非結晶性（ノン・クリスタリン）の形態であることを意味する。
１以上の態様において、実質的に結晶性のサンプル（又は試料）は、少なくとも９５％の結晶化度（又はクリスタリニティ）（例えば、５％が非結晶性の形態である）、少なくとも９６％の結晶化度（例えば、４％が非結晶性の形態である）、少なくとも９７％の結晶化度（例えば、３％が非結晶性の形態である）、少なくとも９８％の結晶化度（例えば、約２％が非結晶性の形態である）、少なくとも９９％の結晶化度（例えば、１％が非結晶性の形態である）、１００％の結晶化度（例えば、０％が非結晶性の形態である）を有する。
【0164】
本開示の態様は、具体的な実施例によって、より詳細に説明する。
以下の実施例は、例示を目的として提供されるものであり、いかなる方法によっても本開示を限定することを意図するものではない。
関連技術分野の当業者であれば、本質的に同じ結果を得るために、様々なパラメータを変更または修正できることを容易に認識する。
以下の実施例は、例示を目的として提供されるものであり、いかなる方法によっても本開示を限定することを意図するものではない。
関連技術分野の当業者であれば、本質的に同じ結果を得るために、様々なパラメータを変更または修正できることを容易に認識する。
【実施例】
【0165】
（実施例）
以下に本発明をさらに説明する。本発明は、以下の範囲に限定されるものではない。
以下に本発明をさらに説明する。本発明は、以下の範囲に限定されるものではない。
【0166】
これらの実施例において、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））および焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））の材料（又はマテリアル）のＸ線回折パターン（ＸＲＤパターン）は、X-Ray Powder Diffractometer（Bruker DaVinci D8 Discovery 装置（又は機器（instrument））で記録した（Ｃｕ Ｋα照射（又はラディエーション）を用いる連続モード、Bragg-Bentanoジオメトリ（Vantec 500 detector）、２θの範囲（４～３６°））。
面間の間隔（又はスペーシング）（又はインタープラナー・スペーシング）である間隔ｄ（又はｄスペーシング）は、オングストローム（Å）の単位（又はユニット）で計算され、ライン（又は線）の相対強度であるＩ／Ｉｏは、ピーク強度／最も強いライン（又は線）のピーク強度（バックグラウンドを超えるもの）の比である。
これらの強度は、ローレンツ効果（Lorentz effect）および偏光効果（polarization effect）を補正していない。
２θにおける回折ピークの位置（又はロケーション）、およびライン（又は線）の相対ピーク面積強度（Ｉ／Ｉｏ）（Ｉｏは、最も強いライン（又は線）の強度である）（バックグラウンドを超えるもの）は、MDI Jade ピーク・サーチ・アルゴリズムを用いて決定した。
シングル・ライン（又は単一の線）として記載されている回折データは、結晶学的な変化（又はクリスタログラフィック・チェンジ）の違いなどの特定の条件下では、分解または部分的に分解されたライン（又は線）として現れ得る複数の重なり合ったライン（又は線）から構成されている場合があることを理解すべきである。
典型的には、結晶学的な変化（又はクリスタログラフィック・チェンジ）には、構造を変えることなく、単位格子（又はユニット・セル）のパラメータのわずかな変化および／または結晶の対称性の変化が含まれてよい。
また、相対強度の変化を含むこれらの小さな影響（又はマイナー・エフェクト）は、カチオンの含量（又は含有量又はコンテント）、フレームワークの組成（又はフレームワーク・コンポジション）、ポア（又は孔又は細孔）の充填の性質および程度、結晶の寸法（又は大きさ又はサイズ）およびシェイプ（又は形）、好ましい配向（又はオリエンテーション）（又は優先配向）、ならびに熱および／または水熱の履歴（又はヒストリ）の違いの結果として生じるものであってよい。
面間の間隔（又はスペーシング）（又はインタープラナー・スペーシング）である間隔ｄ（又はｄスペーシング）は、オングストローム（Å）の単位（又はユニット）で計算され、ライン（又は線）の相対強度であるＩ／Ｉｏは、ピーク強度／最も強いライン（又は線）のピーク強度（バックグラウンドを超えるもの）の比である。
これらの強度は、ローレンツ効果（Lorentz effect）および偏光効果（polarization effect）を補正していない。
２θにおける回折ピークの位置（又はロケーション）、およびライン（又は線）の相対ピーク面積強度（Ｉ／Ｉｏ）（Ｉｏは、最も強いライン（又は線）の強度である）（バックグラウンドを超えるもの）は、MDI Jade ピーク・サーチ・アルゴリズムを用いて決定した。
シングル・ライン（又は単一の線）として記載されている回折データは、結晶学的な変化（又はクリスタログラフィック・チェンジ）の違いなどの特定の条件下では、分解または部分的に分解されたライン（又は線）として現れ得る複数の重なり合ったライン（又は線）から構成されている場合があることを理解すべきである。
典型的には、結晶学的な変化（又はクリスタログラフィック・チェンジ）には、構造を変えることなく、単位格子（又はユニット・セル）のパラメータのわずかな変化および／または結晶の対称性の変化が含まれてよい。
また、相対強度の変化を含むこれらの小さな影響（又はマイナー・エフェクト）は、カチオンの含量（又は含有量又はコンテント）、フレームワークの組成（又はフレームワーク・コンポジション）、ポア（又は孔又は細孔）の充填の性質および程度、結晶の寸法（又は大きさ又はサイズ）およびシェイプ（又は形）、好ましい配向（又はオリエンテーション）（又は優先配向）、ならびに熱および／または水熱の履歴（又はヒストリ）の違いの結果として生じるものであってよい。
【0167】
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の材料の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）の画像は、Hitachi 4800 Scanning Electron Microscopeにより得られた。
生成物（又は製品又はプロダクト）の純度（又はピュアリティ）の評価（又はアセスメント）を支援するために、ＳＥＭの画像を用いた。
ＳＥＭ画像に明らかに異なる結晶形態が存在する場合、他の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）の形態で不純物が存在することを示すことがあってもよい。
このような近似分析（approximate analysis）は、生成物（又は製品又はプロダクト）のＸＲＤパターンでは同定（又はアイデンティフィケーション）できない比較的（又は相対的）に少量の結晶性の不純物の形成（又は生成）の存在を同定するのに特に有用であってよい。
生成物（又は製品又はプロダクト）の純度（又はピュアリティ）の評価（又はアセスメント）を支援するために、ＳＥＭの画像を用いた。
ＳＥＭ画像に明らかに異なる結晶形態が存在する場合、他の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）の形態で不純物が存在することを示すことがあってもよい。
このような近似分析（approximate analysis）は、生成物（又は製品又はプロダクト）のＸＲＤパターンでは同定（又はアイデンティフィケーション）できない比較的（又は相対的）に少量の結晶性の不純物の形成（又は生成）の存在を同定するのに特に有用であってよい。
【0168】
イオン交換（又はイオンエクスチェンジ）および焼成（又はカルシネーション）を行ったサンプル（又は試料）で以下の測定を行った。
イオン交換および焼成に供されたサンプルについては、それぞれ、以下の手順を採用した。
調製した状態（又は調製時又は調製後の状態又は調製されたままの状態（as-prepared））のサンプル（又は試料）を１Ｍの硝酸アンモニウム溶液で２回洗浄し、次いで、５００℃で１６時間にわたって焼成した。
イオン交換および焼成に供されたサンプルについては、それぞれ、以下の手順を採用した。
調製した状態（又は調製時又は調製後の状態又は調製されたままの状態（as-prepared））のサンプル（又は試料）を１Ｍの硝酸アンモニウム溶液で２回洗浄し、次いで、５００℃で１６時間にわたって焼成した。
【0169】
材料の総ＢＥＴ表面積（ＳＢＥＴ）は、ＢＥＴ法によって決定した。ＢＥＴ法は、S. Brunauer, P.H. Emmett および E. Teller によって、J. Am. Chem. Soc., 1938, 60, 309（この文献は、本開示に参考として組み込まれている）に記載されている（液体窒素の温度での窒素の吸着－脱着を用いる）。
【0170】
材料のミクロポア・ボリューム（又は細孔容量又は細孔容積又は細孔体積（micropore volume））（Ｖｍｉｃｒｏ）は、関連分野で知られている方法を用いて決定することができる。
例えば、材料のミクロポア・ボリューム（又は細孔容量又は細孔容積又は細孔体積）は、窒素物理吸収（nitrogen physisorption）で測定することができる。データは、ｔプロット法によって分析することができる。ｔプロット法は、Lippens, B.C.らの “Studies on pore system in catalysts: V. The t method”, J. Catal., 4, 319 (1965)に記載されている。この文献は、ミクロポア・ボリューム法（micropore volume method）を説明するものであり、本開示において参考として組み込まれている。
例えば、材料のミクロポア・ボリューム（又は細孔容量又は細孔容積又は細孔体積）は、窒素物理吸収（nitrogen physisorption）で測定することができる。データは、ｔプロット法によって分析することができる。ｔプロット法は、Lippens, B.C.らの “Studies on pore system in catalysts: V. The t method”, J. Catal., 4, 319 (1965)に記載されている。この文献は、ミクロポア・ボリューム法（micropore volume method）を説明するものであり、本開示において参考として組み込まれている。
【0171】
α値（又はアルファ・バリュー）は、触媒の分解活性（又はクラッキング・アクティビティ）の測定値であり、米国特許第3,354,078号および文献（the Journal of Catalysis, Vol. 4, p. 527 (1965); Vol. 6, p. 278 (1966); および Vol. 61, p. 395 (1980)）に記載されている。これらは、それぞれ、本開示において、その記載について、参考として組み込まれている。
本開示で使用する試験（又はテスト）の実験条件として、一定温度（５３８℃）および可変のフロー・レート（又は流量又は流速）（the Journal of Catalysis, Vol. 61, p. 395に詳細に記載の通りである）が挙げられる。
本開示で使用する試験（又はテスト）の実験条件として、一定温度（５３８℃）および可変のフロー・レート（又は流量又は流速）（the Journal of Catalysis, Vol. 61, p. 395に詳細に記載の通りである）が挙げられる。
【0172】
実施例１
１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシドの合成
５００ｍＬの丸底フラスコに、２５．０ｇの６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジンを２００ｍＬのアセトンに溶解させた。
次いで、周囲条件にて、このフラスコに４１．７６ｇのヨードメタンを滴下漏斗を介してゆっくりと滴下して導入した。
次の日、エチルエーテルを添加して、溶解していた固体を析出させた。
次いで、固体をろ過して回収し、エーテルで濯いで、乾燥させた。
回収した生成物の収率は、５２ｇであった。
生成物の純度を１Ｈ－ＮＭＲおよび１３Ｃ－ＮＭＲで確認した。
１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシドの合成
５００ｍＬの丸底フラスコに、２５．０ｇの６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジンを２００ｍＬのアセトンに溶解させた。
次いで、周囲条件にて、このフラスコに４１．７６ｇのヨードメタンを滴下漏斗を介してゆっくりと滴下して導入した。
次の日、エチルエーテルを添加して、溶解していた固体を析出させた。
次いで、固体をろ過して回収し、エーテルで濯いで、乾燥させた。
回収した生成物の収率は、５２ｇであった。
生成物の純度を１Ｈ－ＮＭＲおよび１３Ｃ－ＮＭＲで確認した。
【0173】
次いで、１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムのハライド塩（又はハロゲン化物塩）をイオン交換に付して、ヒドロキシド（又は水酸化物）の形態にした（ハライド塩を水に溶解させて、２倍過剰のDowex LC NG ヒドロキシド交換樹脂を添加したことによる）。
次いで、樹脂をろ過して除去し、脱イオン水で洗浄して、樹脂から生成物を除去した。
次いで、複数の水性の画分（又はフラクション）を合わせて、減圧下、約６０℃で濃縮した。
この水溶液の濃度は、０．１ＭのＨＣｌの標準溶液（又はスタンダード溶液）を用いて滴定することによって、７．４重量％であると決定した。
次いで、樹脂をろ過して除去し、脱イオン水で洗浄して、樹脂から生成物を除去した。
次いで、複数の水性の画分（又はフラクション）を合わせて、減圧下、約６０℃で濃縮した。
この水溶液の濃度は、０．１ＭのＨＣｌの標準溶液（又はスタンダード溶液）を用いて滴定することによって、７．４重量％であると決定した。
【0174】
実施例２
ＥＭＭ－６４の合成
実施例２．０１～２．２１の合成に関して用いたモル比および条件ならびに得られた生成物（又は製品又はプロダクト）については、以下にて詳細に説明し、表８にまとめて記載している。
ＥＭＭ－６４の合成
実施例２．０１～２．２１の合成に関して用いたモル比および条件ならびに得られた生成物（又は製品又はプロダクト）については、以下にて詳細に説明し、表８にまとめて記載している。
【0175】
実施例２．０１
ＥＭＭ－６４の合成
ＥＭＭ－６４は、まず、モル比に関して、Ｈ２Ｏ／Ｓｉ＝４，Ｑ／Ｓｉ＝０．５０，ＯＨ／Ｓｉ＝０．５０，ＨＦ／Ｓｉ＝０．５０の組成（又はコンポジション）を有する合成混合物から、１．５ｍＬのステンレス鋼製の反応器（又はリアクタ）（回転式、１５０℃、１０日間）で行った合成から観察された。構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）として、実施例１で製造（又は調製）した１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシドを用いた（７．４重量％溶液）。
シリカ供給源（又はシリカ源又はシリカ・ソース）は、テトラメチルオルトシリケート（ＴＭＯＳ，＞９９重量％）であった。
ＨＦは、１５重量％溶液の形態であった。
ＥＭＭ－６４の合成
ＥＭＭ－６４は、まず、モル比に関して、Ｈ２Ｏ／Ｓｉ＝４，Ｑ／Ｓｉ＝０．５０，ＯＨ／Ｓｉ＝０．５０，ＨＦ／Ｓｉ＝０．５０の組成（又はコンポジション）を有する合成混合物から、１．５ｍＬのステンレス鋼製の反応器（又はリアクタ）（回転式、１５０℃、１０日間）で行った合成から観察された。構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）として、実施例１で製造（又は調製）した１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシドを用いた（７．４重量％溶液）。
シリカ供給源（又はシリカ源又はシリカ・ソース）は、テトラメチルオルトシリケート（ＴＭＯＳ，＞９９重量％）であった。
ＨＦは、１５重量％溶液の形態であった。
【0176】
生成物を遠心分離により単離し、脱イオン水で再懸濁して、次いで、もう一回、遠心分離を行った。このプロセス（又は工程又は方法）を３回繰り返した。次いで、生成物を９０℃で乾燥させた。次いで、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の材料を以下の手順によって箱形炉（又はボックス炉又はボックス・ファーネス）において６００℃まで焼成（又はカルシネーション）した。室温で２時間にわたって流動窒素にサンプル（又は試料）を曝した。続いて、室温から４００℃まで２時間かけて昇温（又はランプ）した。その間、窒素のフローを維持した。次いで、温度を４００℃で１５分間にわたって維持した。次いで、雰囲気を流動窒素（又はフロー窒素）から流動乾燥空気（又はフロー・ドライ・エア）に変更（又はスイッチ）した。次いで、１時間かけて４００℃～６００℃に温度を上昇（又はランプ）させた。温度を２時間にわたって６００℃で維持した。次いで、箱形炉（又はボックス炉又はボックス・ファーネス）を冷却した。
【0177】
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized）および焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined）の材料のＸＲＤ分析は、この材料がユニークな粉末ＸＲＤパターンを有することを示した。これは、公知のゼオライトと一致させることができず、純粋（又はピュア）な合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））および焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））のＥＭＭ－６４生成物（又はＥＭＭ－６４プロダクト）と命名（又は帰属）した。
図１は、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））および焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））の材料の粉末ＸＲＤを示す。
図２は、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の生成物のＳＥＭの画像を示す。
図１は、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））および焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））の材料の粉末ＸＲＤを示す。
図２は、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の生成物のＳＥＭの画像を示す。
【0178】
実施例２．０２
より大きなスケール（又はラージ・スケール）でのＥＭＭ－６４の合成
この実施例は、より大きなスケール（又はラージ・スケール）での実施例２．０１の再生産（又はリプロダクション）であった。１０ｍＬのTeflon（登録商標）の反応器（又はリアクタ）で合成した。１７．４ｇの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシド（７．４重量％溶液）を２．６ｇのＴＭＯＳ（＞９９重量％）に添加した。混合物を撹拌プレートに配置し、１時間にわたって撹拌した後、混合物を減圧オーブン（又はバキューム・オーブン）（約５０℃）に配置した。反応器を減圧オーブンに放置し、１６．１５ｇの水が蒸発するまで、定期的に秤量した。次いで、容器を減圧オーブンから除去し、０．２６２ｇの水および１．１４ｇのＨＦ（１５重量％溶液）を反応器に添加した。次いで、このTeflonの反応器を金属製のハウジング（又はメタル・ハウジング）に配置し、１５０℃で１４日間にわたって加熱した（回転式オーブン（約４５ｒｐｍ））。１４日後、反応器を取り出し、遠心分離を用いて生成物を回収し、蒸留水（２００ｍＬ）を用いて３回洗浄した。換気式の乾燥オーブン（又はベント・ドライ・オーブン）において、生成物を９０℃で乾燥させた。合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））および焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））の材料のＸＲＤパターンは、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６４である生成物を示した。
より大きなスケール（又はラージ・スケール）でのＥＭＭ－６４の合成
この実施例は、より大きなスケール（又はラージ・スケール）での実施例２．０１の再生産（又はリプロダクション）であった。１０ｍＬのTeflon（登録商標）の反応器（又はリアクタ）で合成した。１７．４ｇの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシド（７．４重量％溶液）を２．６ｇのＴＭＯＳ（＞９９重量％）に添加した。混合物を撹拌プレートに配置し、１時間にわたって撹拌した後、混合物を減圧オーブン（又はバキューム・オーブン）（約５０℃）に配置した。反応器を減圧オーブンに放置し、１６．１５ｇの水が蒸発するまで、定期的に秤量した。次いで、容器を減圧オーブンから除去し、０．２６２ｇの水および１．１４ｇのＨＦ（１５重量％溶液）を反応器に添加した。次いで、このTeflonの反応器を金属製のハウジング（又はメタル・ハウジング）に配置し、１５０℃で１４日間にわたって加熱した（回転式オーブン（約４５ｒｐｍ））。１４日後、反応器を取り出し、遠心分離を用いて生成物を回収し、蒸留水（２００ｍＬ）を用いて３回洗浄した。換気式の乾燥オーブン（又はベント・ドライ・オーブン）において、生成物を９０℃で乾燥させた。合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））および焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））の材料のＸＲＤパターンは、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６４である生成物を示した。
【0179】
実施例２．０３～２．０５
Ｈ２Ｏ／Ｓｉのモル比を変動させたＥＭＭ－６４の合成
実施例２．０３～２．０５は、実施例２．０２と同様の条件下で行った。ただし、Ｈ２Ｏ／Ｓｉのモル比は、それぞれ、２０、３０、５０と変動させた。各実験によって、１４日間にわたる１５０℃での加熱の後、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６４が得られた（そのＸＲＤパターンにより同定した）。
Ｈ２Ｏ／Ｓｉのモル比を変動させたＥＭＭ－６４の合成
実施例２．０３～２．０５は、実施例２．０２と同様の条件下で行った。ただし、Ｈ２Ｏ／Ｓｉのモル比は、それぞれ、２０、３０、５０と変動させた。各実験によって、１４日間にわたる１５０℃での加熱の後、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６４が得られた（そのＸＲＤパターンにより同定した）。
【0180】
実施例２．０６～２．１１
１３０℃でのＥＭＭ－６４の合成（Ｈ２Ｏ／Ｓｉのモル比を変動させた）
実施例２．０６～２．１１は、１３０℃において、実施例２．０２と同様の条件下で行った。ただし、Ｈ２Ｏ／Ｓｉのモル比は、４～５０で変動させた。反応物のスケールは、３．６ｇのＴＭＯＳであった。
１３０℃でのＥＭＭ－６４の合成（Ｈ２Ｏ／Ｓｉのモル比を変動させた）
実施例２．０６～２．１１は、１３０℃において、実施例２．０２と同様の条件下で行った。ただし、Ｈ２Ｏ／Ｓｉのモル比は、４～５０で変動させた。反応物のスケールは、３．６ｇのＴＭＯＳであった。
【0181】
Ｈ２Ｏ／Ｓｉのモル比＝７，１０，２０において、実施例２．０８、２．０６、２．０９によって、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６４が生成された（それらのＸＲＤパターンにより同定した）。
低いＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比＝４において、実施例２．０７によって、ほとんどアモルファス（又は非晶質）の生成物（ＥＭＭ－６４は少量であった）が得られた（１３０℃、２７日後）。
より高いＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比＝３０および５０において、実施例２．１０および２．１１によって、それぞれ、ＥＭＭ－６４（アモルファス材料は少量であった）が得られた（１３０℃、２７日後）。
低いＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比＝４において、実施例２．０７によって、ほとんどアモルファス（又は非晶質）の生成物（ＥＭＭ－６４は少量であった）が得られた（１３０℃、２７日後）。
より高いＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比＝３０および５０において、実施例２．１０および２．１１によって、それぞれ、ＥＭＭ－６４（アモルファス材料は少量であった）が得られた（１３０℃、２７日後）。
【0182】
図３は、実施例２．０６の合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の生成物のＳＥＭの画像を示す。以下の表９および表１０は、実施例２．０６の焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））および製造した状態（又は製造時又は製造後の状態又は製造されたままの状態（as-made））のＥＭＭ－６４生成物に関するピークおよび強度のリストを示す。合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））および焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））のＥＭＭ－６４生成物の粉末回折データは、正方晶系空間群（又はテトラゴナル・スペース・グループ）Ｉ ４１ ２ ２で指定（又はインデックス）され得るものであり、単位格子（又はユニット・セル）の寸法（又は次元又はディメンション）が、ａ＝１３．８±０．２０オングストローム（Å）、ｃ＝１８．０±０．２０オングストローム（Å）である。また、ＥＭＭ－６４材料の粉末回折データは、粉末ＸＲＤ（ＦＯＣＵＳアルゴリズムを適用するもの）による構造解析によって分析されたものであり、３Ｄ ８－リング・チャネル・システムおよびキラルのフレームワークを有することが示された。
【0183】
実施例２．１２～２．１５
１５０℃でのＥＭＭ－６４の合成（より低いＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比）
実施例２．１２～２．１５は、１５０℃において、実施例２．０２と同様の条件下で行った。ただし、Ｈ２Ｏ／Ｓｉのモル比は、１～４であった。それぞれの実験によって、１５０℃で５～７日間の加熱後、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６４が得られた（そのＸＲＤパターンにより同定した）。
１５０℃でのＥＭＭ－６４の合成（より低いＨ２Ｏ／Ｓｉのモル比）
実施例２．１２～２．１５は、１５０℃において、実施例２．０２と同様の条件下で行った。ただし、Ｈ２Ｏ／Ｓｉのモル比は、１～４であった。それぞれの実験によって、１５０℃で５～７日間の加熱後、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６４が得られた（そのＸＲＤパターンにより同定した）。
【0184】
図４は、実施例２．１２の合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の生成物のＳＥＭの画像を示す。結晶の４フォールド対称性（又は４フォールド・シンメトリ（4-fold symmetry））は、明らかである。
実施例２．１２の生成物のサンプル（又は試料）を吸着試験（又は吸着テスト又はアドソープション・テスト）に提供した。
ミクロポア・ボリューム（Ｖｍｉｃｒｏ）は、０．１３ｃｃ／ｇであった。ｎ－ヘキサンのアップテーク（又は取り込み又は取り込み量）は、非常に遅く、わずか４．６ｍｇ／ｇにしか到達しなかった。
実施例２．１２の生成物のサンプル（又は試料）を吸着試験（又は吸着テスト又はアドソープション・テスト）に提供した。
ミクロポア・ボリューム（Ｖｍｉｃｒｏ）は、０．１３ｃｃ／ｇであった。ｎ－ヘキサンのアップテーク（又は取り込み又は取り込み量）は、非常に遅く、わずか４．６ｍｇ／ｇにしか到達しなかった。
【0185】
実施例２．１６～２．２１
アルミニウム供給源（又はアルミニウム源又はアルミニウム・ソース）の存在下でのＥＭＭ－６４の合成（Ｓｉ／Ａｌのモル比を変動させた）
実施例２．１６～２．２１は、１５０℃、Ｈ２Ｏ／Ｓｉのモル比＝４において、実施例２．０２と同様の条件下で行った。ただし、アルミニウム供給源（又はアルミニウム源又はアルミニウム・ソース）の存在下、Ｓｉ／Ａｌのモル比は、１００、３０、２０で変動させた。実施例２．１６～２．２１では、２つの異なるアルミニウム供給源（又はアルミニウム源又はアルミニウム・ソース）を使用した。
実施例２．１６～２．１８では、硝酸アルミニウム（１５重量％溶液）を使用した。
実施例２．１９～２．２１では、ＭＳ－２５のアモルファス（又は非晶質）のシリカ－アルミナ（６５．５％シリカ／２２％アルミナ）を使用した。
各実施例によって、１５０℃で６～７日間の加熱後、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６４が得られた（それらのＸＲＤパターンにより同定した）。
アルミニウム供給源（又はアルミニウム源又はアルミニウム・ソース）の存在下でのＥＭＭ－６４の合成（Ｓｉ／Ａｌのモル比を変動させた）
実施例２．１６～２．２１は、１５０℃、Ｈ２Ｏ／Ｓｉのモル比＝４において、実施例２．０２と同様の条件下で行った。ただし、アルミニウム供給源（又はアルミニウム源又はアルミニウム・ソース）の存在下、Ｓｉ／Ａｌのモル比は、１００、３０、２０で変動させた。実施例２．１６～２．２１では、２つの異なるアルミニウム供給源（又はアルミニウム源又はアルミニウム・ソース）を使用した。
実施例２．１６～２．１８では、硝酸アルミニウム（１５重量％溶液）を使用した。
実施例２．１９～２．２１では、ＭＳ－２５のアモルファス（又は非晶質）のシリカ－アルミナ（６５．５％シリカ／２２％アルミナ）を使用した。
各実施例によって、１５０℃で６～７日間の加熱後、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６４が得られた（それらのＸＲＤパターンにより同定した）。
【0186】
図５は、実施例２．１６、２．１７、２．１８の合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の生成物のＳＥＭの画像を示す。
理解できる通り、アルミニウムの量を増加させると、その効果は、２倍になる。
結晶性（又はクリスタリティ）は、Ａｌの含量（又は含有量又はコンテント）の増加にともなって、より小さくなる。
また、それらは、面が十分に形成されなくなり、より共に成長するようになる。
図６（実施例２．１６、２．１７、２．１８）は、アルミニウムの含量（又は含有量又はコンテント）を増加させることによって、如何にして、粉末ＸＲＤにおいて、より広い回折ピークをもたらすのかを示す。このとき、個々の結晶性（又はクリスタリティ）は、より小さくなる。
理解できる通り、アルミニウムの量を増加させると、その効果は、２倍になる。
結晶性（又はクリスタリティ）は、Ａｌの含量（又は含有量又はコンテント）の増加にともなって、より小さくなる。
また、それらは、面が十分に形成されなくなり、より共に成長するようになる。
図６（実施例２．１６、２．１７、２．１８）は、アルミニウムの含量（又は含有量又はコンテント）を増加させることによって、如何にして、粉末ＸＲＤにおいて、より広い回折ピークをもたらすのかを示す。このとき、個々の結晶性（又はクリスタリティ）は、より小さくなる。
【0187】
【表12】
【0188】
【表13】
【0189】
【表14】
【0190】
実施例３
ＥＭＭ－６５の合成
実施例３．０１～３．０５の合成に使用されるモル比および条件ならびに得られる生成物について、以下に詳細に説明し、表１１にまとめて記載する。
ＥＭＭ－６５の合成
実施例３．０１～３．０５の合成に使用されるモル比および条件ならびに得られる生成物について、以下に詳細に説明し、表１１にまとめて記載する。
【0191】
実施例３．０１
ＥＭＭ－６５の合成
ＥＭＭ－６５は、まず、モル比に関して、Ｈ２Ｏ／Ｓｉ＝３６，Ｑ／Ｓｉ＝０．２０，Ｎａ／Ｓｉ＝０．１０，ＯＨ／Ｓｉ＝０．３０，およびＳｉ／Ｂ＝２０の組成（又はコンポジション）を有する合成混合物から、１．５ｍＬのステンレス鋼製の反応器（又はリアクタ）（回転式、１６０℃、７日間）において行った合成から観察された。構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）として、実施例１で製造（又は調製）した１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシドを用いた（７．４重量％溶液）。
シリカ供給源（又はシリカ源又はシリカ・ソース）は、Ａｅｒｏｄｉｓｐ Ｗ ７３３０Ｎ（３０重量％のコロイドシリカ懸濁液）であった。
ボロン供給源（又はボロン源又はボロン・ソース）は、ホウ酸（３．０４７重量％溶液）であった。
Ｍの供給源（又は源又はソース）は、ＮａＯＨ（１０重量％溶液）であった。
ＥＭＭ－６５の合成
ＥＭＭ－６５は、まず、モル比に関して、Ｈ２Ｏ／Ｓｉ＝３６，Ｑ／Ｓｉ＝０．２０，Ｎａ／Ｓｉ＝０．１０，ＯＨ／Ｓｉ＝０．３０，およびＳｉ／Ｂ＝２０の組成（又はコンポジション）を有する合成混合物から、１．５ｍＬのステンレス鋼製の反応器（又はリアクタ）（回転式、１６０℃、７日間）において行った合成から観察された。構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）として、実施例１で製造（又は調製）した１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシドを用いた（７．４重量％溶液）。
シリカ供給源（又はシリカ源又はシリカ・ソース）は、Ａｅｒｏｄｉｓｐ Ｗ ７３３０Ｎ（３０重量％のコロイドシリカ懸濁液）であった。
ボロン供給源（又はボロン源又はボロン・ソース）は、ホウ酸（３．０４７重量％溶液）であった。
Ｍの供給源（又は源又はソース）は、ＮａＯＨ（１０重量％溶液）であった。
【0192】
生成物を遠心分離により単離し、脱イオン水に再懸濁させて、次いで、もう一回、遠心分離した。このプロセス（又は工程又は方法）を３回繰り返した。次いで、生成物を９０℃で乾燥させた。次いで、以下の手順により、箱形炉（又はボックス炉又はボックス・ファーネス）において、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の材料を６００℃まで焼成（又はカルシネーション）した。サンプル（又は試料）を流動窒素（又はフロー窒素）に曝した（２時間、室温）。続いて、室温から４００℃に昇温（又はランプ）した（２時間）。その間、窒素の流れ（又はフロー）を維持した。次いで、１５分間にわたって、４００℃で温度を維持した。次いで、雰囲気を流動窒素（又はフロー窒素）から流動乾燥空気（又はフロー・ドライ・エア）に変更（又はスイッチ）した。次いで、１時間かけて、４００℃から６００℃に温度を上昇（又はランプ）させた。２時間にわたって、６００℃で温度を維持した。次いで、箱形炉（又はボックス炉又はボックス・ファーネス）を冷却した。
【0193】
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））および焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））の材料のＸＲＤ分析は、ユニークな粉末ＸＲＤパターンを有する材料を示した。これは、公知のゼオライトに一致させることができなかったものであり、純粋（又はピュア）な合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））および焼成した状態（又は焼成後の状態又は焼成されたままの状態（as-calcined））のＥＭＭ－６５生成物と命名（又は同定）した。
層状相（又は層状フェーズ又はレイヤード・フェーズ）の不純物は、約４．５（２θ（°））のピークによって実証されている。
焼成時、この特徴は、維持されるが、強度は低下し、５．１（２θ（°））に移動する。
このピークの位置（又はポジション）は、ケニヤイト（又はケニア石（Kenyaite））の存在と一致する。
図８は、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の生成物（又は製品又はプロダクト）のＳＥＭの画像を示す。
ニードルまたはラスは、ＥＭＭ－６５に起因するものであり、プレートは、層状相（又は層状フェーズ又はレイヤード・フェーズ）の不純物に起因するものである。
層状相（又は層状フェーズ又はレイヤード・フェーズ）の不純物は、約４．５（２θ（°））のピークによって実証されている。
焼成時、この特徴は、維持されるが、強度は低下し、５．１（２θ（°））に移動する。
このピークの位置（又はポジション）は、ケニヤイト（又はケニア石（Kenyaite））の存在と一致する。
図８は、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の生成物（又は製品又はプロダクト）のＳＥＭの画像を示す。
ニードルまたはラスは、ＥＭＭ－６５に起因するものであり、プレートは、層状相（又は層状フェーズ又はレイヤード・フェーズ）の不純物に起因するものである。
【0194】
実施例３．０２
より大きなスケール（又はラージ・スケール）でのＥＭＭ－６５の合成（４５ｍＬ）
この実施例は、より大きなスケール（又はラージ・スケール）での実施例３．０１の再生産（又はリプロダクション）であり、４５ｍＬのステンレス鋼製のＰａｒｒオートクレーブ（ＰＴＦＥライナーあり）において行われた。６．７ｇのＡｅｒｏｄｉｓｐ Ｗ ７３３０Ｎと、１３．７ｇの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシド（７．４重量％溶液）と、３ｇのホウ酸溶液（３．０４７重量％）と、１．３４ｇのＮａＯＨ溶液（１０重量％）と、０．２６ｇの脱イオン水とを一緒に添加して、混合して、均一な懸濁液を調製した。次いで、この混合物をオートクレーブ反応器（又はオートクレーブ・リアクタ）において密封（又はシール）し、対流式のオーブン（又はコンベクション・オーブン）のスピット（又は串）に配置し、１６０℃で７日間にわたって、回転条件下で加熱した（約４０ｒｐｍ）。ろ過を行いながら、脱イオン水（約２５０ｍＬ）で洗浄した後、固体の生成物をオーブンで乾燥させて（９０℃、一晩）、２．２ｇの乾燥した生成物を得た。
より大きなスケール（又はラージ・スケール）でのＥＭＭ－６５の合成（４５ｍＬ）
この実施例は、より大きなスケール（又はラージ・スケール）での実施例３．０１の再生産（又はリプロダクション）であり、４５ｍＬのステンレス鋼製のＰａｒｒオートクレーブ（ＰＴＦＥライナーあり）において行われた。６．７ｇのＡｅｒｏｄｉｓｐ Ｗ ７３３０Ｎと、１３．７ｇの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシド（７．４重量％溶液）と、３ｇのホウ酸溶液（３．０４７重量％）と、１．３４ｇのＮａＯＨ溶液（１０重量％）と、０．２６ｇの脱イオン水とを一緒に添加して、混合して、均一な懸濁液を調製した。次いで、この混合物をオートクレーブ反応器（又はオートクレーブ・リアクタ）において密封（又はシール）し、対流式のオーブン（又はコンベクション・オーブン）のスピット（又は串）に配置し、１６０℃で７日間にわたって、回転条件下で加熱した（約４０ｒｐｍ）。ろ過を行いながら、脱イオン水（約２５０ｍＬ）で洗浄した後、固体の生成物をオーブンで乾燥させて（９０℃、一晩）、２．２ｇの乾燥した生成物を得た。
【0195】
図９に示す通り、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））および焼成した状態（又は焼成後の状態または焼成されたままの状態（as-calcined））の材料の粉末ＸＲＤパターンによって、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６５である生成物（又は製品又はプロダクト）が示された。
以下の表１２および表１３は、実施例３．０２の焼成した状態（又は焼成後の状態または焼成されたままの状態（as-calcined））および製造した状態（又は製造時又は製造後の状態または製造されたままの状態（as-made））のＥＭＭ－６５生成物の粉末ＸＲＤパターンにおけるピークの位置（又はポジション）および強度を示す。
図１０は、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５生成物（又はニードル又はラスから構成されている）のＳＥＭの画像を示す。
また、このＳＥＭの画像は、小さなスケール（又はスモール・スケール）の実施例３．０１で観察されたプレート（又は板状物）が存在しないことを示している。
以下の表１２および表１３は、実施例３．０２の焼成した状態（又は焼成後の状態または焼成されたままの状態（as-calcined））および製造した状態（又は製造時又は製造後の状態または製造されたままの状態（as-made））のＥＭＭ－６５生成物の粉末ＸＲＤパターンにおけるピークの位置（又はポジション）および強度を示す。
図１０は、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５生成物（又はニードル又はラスから構成されている）のＳＥＭの画像を示す。
また、このＳＥＭの画像は、小さなスケール（又はスモール・スケール）の実施例３．０１で観察されたプレート（又は板状物）が存在しないことを示している。
【0196】
実施例３．０３
より大きなスケール（又はラージ・スケール）でのＥＭＭ－６５の合成（１２５ｍＬ）
この実験は、より大きなスケール（又はラージ・スケール）での実施例３．０２の再生産（又はリプロダクション）であり、１２５ｍＬの鋼製のＰａｒｒオートクレーブ（ＰＴＦＥライナーあり）で行った。この合成では、１８．８ｇのＡｅｒｏｄｉｓｐ Ｗ ７３３０Ｎを使用した。１６０℃で７日間にわたる加熱の後、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６５を得た（そのＸＲＤパターンにより同定した）。焼成した状態（又は焼成後の状態または焼成されたままの状態（as-calcined））の生成物の誘導結合プラズマ（inductively coupled plasma）（ＩＰＣ）法による元素分析によって、材料がＳｉ／Ｂの原子比＝２２．４およびＮａ／Ｓｉの原子比＝０．００５を有することを示した。
より大きなスケール（又はラージ・スケール）でのＥＭＭ－６５の合成（１２５ｍＬ）
この実験は、より大きなスケール（又はラージ・スケール）での実施例３．０２の再生産（又はリプロダクション）であり、１２５ｍＬの鋼製のＰａｒｒオートクレーブ（ＰＴＦＥライナーあり）で行った。この合成では、１８．８ｇのＡｅｒｏｄｉｓｐ Ｗ ７３３０Ｎを使用した。１６０℃で７日間にわたる加熱の後、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６５を得た（そのＸＲＤパターンにより同定した）。焼成した状態（又は焼成後の状態または焼成されたままの状態（as-calcined））の生成物の誘導結合プラズマ（inductively coupled plasma）（ＩＰＣ）法による元素分析によって、材料がＳｉ／Ｂの原子比＝２２．４およびＮａ／Ｓｉの原子比＝０．００５を有することを示した。
【0197】
実施例３．０４
より大きなスケール（又はラージ・スケール）でのＥＭＭ－６５の合成（３００ｍＬ）
この実験は、より大きなスケール（又はラージ・スケール）での実施例３．０２の再生産（又はリプロダクション）であり、３００ｍＬのオーバーヘッド撹拌の鋼製のＰａｒｒオートクレーブで行った。この合成は、６４．４ｇのＡｅｒｏｄｉｓｐ Ｗ ７３３０Ｎと、０．１９ｇの実施例３．０３の生成物（シードとして）とを使用した。１６０℃で８日間にわたる加熱の後、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６５を得た（図１１に示す通り、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の生成物のＸＲＤパターンにより同定した）。図７および図９の粉末ＸＲＤパターンと比較すると、この粉末ＸＲＤパターンのよりシャープなフィーチャ（又は特徴）は、結晶の寸法（又は次元又はディメンション）がより厚いことに起因する。
図１２は、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５生成物のＳＥＭの画像を示す。
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））および焼成した状態（又は焼成後の状態または焼成されたままの状態（as-calcined））のＥＭＭ－６５生成物の粉末回折データは、直方晶系空間群（orthorhombic space group）Ｐｍｍｎ２で指定（又はインデックス）され得るものであって、単位格子（又はユニット・セル）の寸法（又は次元又はディメンション）が、ａ＝５．１５±０．２０オングストローム（Å）、ｂ＝２７．３±０．２０オングストローム（Å）、ｃ＝１１．４±０．２０オングストローム（Å）である。
電子回折による構造解析のためにＥＭＭ－６５生成物のサンプル（又は試料）を分析したところ、１Ｄ １２－リング・チャネル・システムを有するものであって、ポア（又は孔又は細孔）の寸法（又は次元又はディメンション）が、７．９±０．２０オングストローム（Å）×６．０±０．２０オングストローム（Å）を有することが示された。
図１３は、その１２－リング・ポア（又は１２環のポア又は１２員のポア）に沿うＥＭＭ－６５のプロジェクション（又は平面図）を示す。
より大きなスケール（又はラージ・スケール）でのＥＭＭ－６５の合成（３００ｍＬ）
この実験は、より大きなスケール（又はラージ・スケール）での実施例３．０２の再生産（又はリプロダクション）であり、３００ｍＬのオーバーヘッド撹拌の鋼製のＰａｒｒオートクレーブで行った。この合成は、６４．４ｇのＡｅｒｏｄｉｓｐ Ｗ ７３３０Ｎと、０．１９ｇの実施例３．０３の生成物（シードとして）とを使用した。１６０℃で８日間にわたる加熱の後、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６５を得た（図１１に示す通り、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の生成物のＸＲＤパターンにより同定した）。図７および図９の粉末ＸＲＤパターンと比較すると、この粉末ＸＲＤパターンのよりシャープなフィーチャ（又は特徴）は、結晶の寸法（又は次元又はディメンション）がより厚いことに起因する。
図１２は、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））のＥＭＭ－６５生成物のＳＥＭの画像を示す。
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））および焼成した状態（又は焼成後の状態または焼成されたままの状態（as-calcined））のＥＭＭ－６５生成物の粉末回折データは、直方晶系空間群（orthorhombic space group）Ｐｍｍｎ２で指定（又はインデックス）され得るものであって、単位格子（又はユニット・セル）の寸法（又は次元又はディメンション）が、ａ＝５．１５±０．２０オングストローム（Å）、ｂ＝２７．３±０．２０オングストローム（Å）、ｃ＝１１．４±０．２０オングストローム（Å）である。
電子回折による構造解析のためにＥＭＭ－６５生成物のサンプル（又は試料）を分析したところ、１Ｄ １２－リング・チャネル・システムを有するものであって、ポア（又は孔又は細孔）の寸法（又は次元又はディメンション）が、７．９±０．２０オングストローム（Å）×６．０±０．２０オングストローム（Å）を有することが示された。
図１３は、その１２－リング・ポア（又は１２環のポア又は１２員のポア）に沿うＥＭＭ－６５のプロジェクション（又は平面図）を示す。
【0198】
合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の材料は、１６時間にわたる５００℃での焼成（又はカルシネーション）、１Ｍの硝酸アンモニウム溶液を用いるバッチ系（又はバッチ・システム）でのアンモニウムイオン交換、および、次いで、再度の１６時間にわたる５００℃での焼成（又はカルシネーション）であった。
この材料のＢＥＴ表面積（ＳＢＥＴ）は、３８７ｍ２/ｇであった。そのミクロポア・ボリューム（Ｖｍｉｃｒｏ）は、０．１３ｃｃ／ｇであった。
この材料のＢＥＴ表面積（ＳＢＥＴ）は、３８７ｍ２/ｇであった。そのミクロポア・ボリューム（Ｖｍｉｃｒｏ）は、０．１３ｃｃ／ｇであった。
【0199】
実施例３．０５
Ｍの供給源（又は源又はソース）としてＫＯＨを用いたＥＭＭ－６５の合成
この実験は、実施例３．０２と同様の条件下で行った。ただし、Ｍの供給源（又は源又はソース）として、ＮａＯＨの代わりに、ＫＯＨを使用した。また、実施例３．０３の生成物（０．０１４５ｇ）をシード（又は種）として添加した。この合成は、４．８ｇのＡｅｒｏｄｉｓｐ Ｗ ７３３０Ｎを使用した。１６０℃で１２日間にわたる加熱の後、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６５を得た（そのＸＲＤパターンにより同定した）。粉末ＸＲＤは、以前のサンプル（又は試料）と比較して、より広いフィーチャ（又は特徴）を有していた。なぜなら、その結晶性（又はクリスタリティ）が、より薄いものであったからである。
Ｍの供給源（又は源又はソース）としてＫＯＨを用いたＥＭＭ－６５の合成
この実験は、実施例３．０２と同様の条件下で行った。ただし、Ｍの供給源（又は源又はソース）として、ＮａＯＨの代わりに、ＫＯＨを使用した。また、実施例３．０３の生成物（０．０１４５ｇ）をシード（又は種）として添加した。この合成は、４．８ｇのＡｅｒｏｄｉｓｐ Ｗ ７３３０Ｎを使用した。１６０℃で１２日間にわたる加熱の後、純粋（又はピュア）なＥＭＭ－６５を得た（そのＸＲＤパターンにより同定した）。粉末ＸＲＤは、以前のサンプル（又は試料）と比較して、より広いフィーチャ（又は特徴）を有していた。なぜなら、その結晶性（又はクリスタリティ）が、より薄いものであったからである。
【0200】
【表15】
【0201】
【表16】
【0202】
【表17】
【0203】
実施例３．０６
アルミニウム交換ＥＭＭ－６５の製造（又は調製）
アルミニウム交換して焼成された実施例３．０４の生成物の一部を１Ｍの硝酸アルミニウム溶液中、８０℃で一晩加熱して、フレームワークのＢをＡｌと交換した。次いで、生成物を１００℃で乾燥させて、５００℃で１６時間にわたって焼成した。
アルミニウム交換ＥＭＭ－６５の製造（又は調製）
アルミニウム交換して焼成された実施例３．０４の生成物の一部を１Ｍの硝酸アルミニウム溶液中、８０℃で一晩加熱して、フレームワークのＢをＡｌと交換した。次いで、生成物を１００℃で乾燥させて、５００℃で１６時間にわたって焼成した。
【0204】
焼成したサンプル（又は試料）のＳｉ／Ａｌの原子比は、約３７であった（ＥＤＸにより決定した）。焼成したサンプルのα値（又はアルファ・バリュー）は、５であった。そのＢＥＴ表面積（ＳＢＥＴ）は、３５０ｍ２／ｇであった。そのミクロポア・ボリューム（Ｖｍｉｃｒｏ）は、０．１４ｃｃ/ｇであった。焼成した材料において、ｎ－ヘキサン、２，３－ジメチルブタン（２，３－ＤＭＢ）およびメシチレンのアップテーク（又は取り込み又は取り込み量）を決定した。材料を窒素流（又は窒素ストリーム）に置いた。次いで、スパージャ（sparger）を通して、炭化水素を導入することによって、窒素流（又は窒素ストリーム）を飽和させて、炭化水素のアップテーク（又は取り込み又は取り込み量）を決定した。炭化水素をそれぞれ異なる温度で吸着させた。
ｎ－ヘキサンは、９０℃で吸着させた。
２，３－ＤＭＢは、１２０℃で吸着させた。
メシチレンは、１００℃で吸着させた。
ｎ－ヘキサンのアップテーク（又は取り込み又は取り込み量）は、５０．５ｍｇ／ｇであった。
２，３－ＤＭＢのアップテーク（又は取り込み又は取り込み量）は、４５ｍｇ／ｇであった。
メシチレンのアップテーク（又は取り込み又は取り込み量）は、５８ｍｇ／ｇであった。
ｎ－ヘキサンは、９０℃で吸着させた。
２，３－ＤＭＢは、１２０℃で吸着させた。
メシチレンは、１００℃で吸着させた。
ｎ－ヘキサンのアップテーク（又は取り込み又は取り込み量）は、５０．５ｍｇ／ｇであった。
２，３－ＤＭＢのアップテーク（又は取り込み又は取り込み量）は、４５ｍｇ／ｇであった。
メシチレンのアップテーク（又は取り込み又は取り込み量）は、５８ｍｇ／ｇであった。
【0205】
実施例４
ＲＴＨゼオライトの合成
実施例４．０１～４．１１の合成で使用する原材料、モル比および条件ならびに得られる生成物を以下に詳細に説明し、表１４にまとめて記載する。
ＲＴＨゼオライトの合成
実施例４．０１～４．１１の合成で使用する原材料、モル比および条件ならびに得られる生成物を以下に詳細に説明し、表１４にまとめて記載する。
【0206】
実施例４．０１
ＲＴＨゼオライトの合成
１．５ｍＬのステンレス鋼製の反応器（又はリアクタ）において、以下の試薬をその順番で約２００ｒｐｍで撹拌しながら添加した。
７．７６μｌの蒸留水、
３２４．５μｌの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシド（７．４重量％溶液）（構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ））、
７４．５４μｌのＬｕｄｏｘ ＬＳ－３０（３０重量％のコロイドシリカ懸濁液）、
５８．１３μｌのＮａＯＨ（１０重量％溶液）、および
８．４０ｍｇのＵｌｔｒａｓｔａｂｌｅ Ｙ（ＵＳＹ）（Ｓｉ／Ａｌ＝３）。
得られる合成混合物は、モル比に関して、以下の組成（又はコンポジション）を有するものであった。
Ｈ２Ｏ／Ｓｉ＝４５であり、
Ｓｉ／Ａｌ＝２０であり、
Ｑ／Ｓｉ＝０．３０であり、
ＯＨ／Ｓｉ＝０．６０であり、
Ｍ／Ｓｉ＝０．３０であった。
合成混合物を約２時間にわたって撹拌した。
次いで、回転式オーブン（約４５ｒｐｍ）に入れて、１６０℃で７日間にわたって加熱した。
反応混合物を冷却した。生成物を遠心分離によって回収（又はリカバリ）し、蒸留水で洗浄し、もう一回、遠心分離した。
このプロセス（又は工程又は方法）を３回繰り返した。
次いで、生成物を換気式の乾燥オーブン（又はベント・ドライ・オーブン）において９０℃で乾燥させた。
次いで、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の材料を以下の手順によって箱形炉（又はボックス炉又はボックス・ファーネス）において６００℃まで焼成（又はカルシネーション）した。
室温で２時間にわたって流動窒素（又はフロー窒素）にサンプル（又は試料）を曝し、続いて、２時間かけて室温から４００℃に昇温（又はランプ）した。その間、窒素フロー下で維持した。
次いで、１５分間にわたって、温度を４００℃で維持した。次いで、雰囲気を流動窒素（又はフロー窒素）から流動乾燥空気（又はフロー・ドライ・エア）に変更（又はスイッチ）した。
次いで、この温度を１時間かけて４００℃から６００℃に上昇（又はランプ）した。
２時間にわたって温度を６００℃で維持した。次いで、箱形炉（又はボックス炉又ボックス・ファーネス）を冷却した。
ＲＴＨゼオライトの合成
１．５ｍＬのステンレス鋼製の反応器（又はリアクタ）において、以下の試薬をその順番で約２００ｒｐｍで撹拌しながら添加した。
７．７６μｌの蒸留水、
３２４．５μｌの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシド（７．４重量％溶液）（構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ））、
７４．５４μｌのＬｕｄｏｘ ＬＳ－３０（３０重量％のコロイドシリカ懸濁液）、
５８．１３μｌのＮａＯＨ（１０重量％溶液）、および
８．４０ｍｇのＵｌｔｒａｓｔａｂｌｅ Ｙ（ＵＳＹ）（Ｓｉ／Ａｌ＝３）。
得られる合成混合物は、モル比に関して、以下の組成（又はコンポジション）を有するものであった。
Ｈ２Ｏ／Ｓｉ＝４５であり、
Ｓｉ／Ａｌ＝２０であり、
Ｑ／Ｓｉ＝０．３０であり、
ＯＨ／Ｓｉ＝０．６０であり、
Ｍ／Ｓｉ＝０．３０であった。
合成混合物を約２時間にわたって撹拌した。
次いで、回転式オーブン（約４５ｒｐｍ）に入れて、１６０℃で７日間にわたって加熱した。
反応混合物を冷却した。生成物を遠心分離によって回収（又はリカバリ）し、蒸留水で洗浄し、もう一回、遠心分離した。
このプロセス（又は工程又は方法）を３回繰り返した。
次いで、生成物を換気式の乾燥オーブン（又はベント・ドライ・オーブン）において９０℃で乾燥させた。
次いで、合成した状態（又は合成後の状態又は合成されたままの状態（as-synthesized））の材料を以下の手順によって箱形炉（又はボックス炉又はボックス・ファーネス）において６００℃まで焼成（又はカルシネーション）した。
室温で２時間にわたって流動窒素（又はフロー窒素）にサンプル（又は試料）を曝し、続いて、２時間かけて室温から４００℃に昇温（又はランプ）した。その間、窒素フロー下で維持した。
次いで、１５分間にわたって、温度を４００℃で維持した。次いで、雰囲気を流動窒素（又はフロー窒素）から流動乾燥空気（又はフロー・ドライ・エア）に変更（又はスイッチ）した。
次いで、この温度を１時間かけて４００℃から６００℃に上昇（又はランプ）した。
２時間にわたって温度を６００℃で維持した。次いで、箱形炉（又はボックス炉又ボックス・ファーネス）を冷却した。
【0207】
焼成した状態（又は焼成時の状態又は焼成したままの状態（as-calcined））の材料のＸＲＤ分析は、この材料がＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・ゼオライトの粉末ＸＲＤパターンの特徴（又はキャラクター）を有することを示した。この材料は、少量（又はマイナー量）のクォーツ（又は石英）も含んでいた。
【0208】
実施例４．０２
実施例４．０１の再生産（又はリプロダクション）（２８日間のより長い加熱時間）
実施例４．０２は、実施例４．０１と同様の条件下で行った。ただし、合成混合物は、７日間ではなく、２８日間にわたって加熱した。得られる生成物は、ＲＴＨゼオライトとクォーツ（又は石英）との混合物（約５０：５０）として同定（又はアイデンティフィケーション）した。
実施例４．０１の再生産（又はリプロダクション）（２８日間のより長い加熱時間）
実施例４．０２は、実施例４．０１と同様の条件下で行った。ただし、合成混合物は、７日間ではなく、２８日間にわたって加熱した。得られる生成物は、ＲＴＨゼオライトとクォーツ（又は石英）との混合物（約５０：５０）として同定（又はアイデンティフィケーション）した。
【0209】
この結果は、合成混合物において過剰のシリカを存在させたことによって説明することができる。２分子の構造指向剤（structure directing agent）（ＳＤＡ）／ケージ（すなわち、２つの正の電荷（又はポジティブ・チャージ）／ケージ）を用いたＲＴＨゼオライト生成物の理想的な組成（又は組成物又はコンポジション）に関して、Ｓｉ／Ａｌのモル比＝２０と、Ｓｉ／Ａｌのモル比＝７との競合で説明することができる。
この過剰のシリカは、アモルファス（又は非晶質）（母液に溶解しているもの）であっても、シリカ・リッチ相（例えば、クォーツ（又は石英））として結晶化されていてもよい。理論に拘束されることは望まないが、これは、早い段階において、過剰のシリカの多く（又はかなり）が母液に溶解したままであると考えられる。特に、当該合成混合物のＯＨの含量（又は含有量又はコンテント）がかなり高いとの観点から（ＯＨ／Ｓｉ＝０．６）、過剰のシリカの多く（又はかなり）が母液に溶解したままであると考えられる。しかし、時間の経過とともに、溶解したシリカは、クォーツ（又は石英）を形成することができる。
また、このことは、ＯＨの含量（又は含有量又はコンテント）の低下（又はドロップ）によって、時間の経過とともに、ＳＤＡが分解してよく、このＯＨの含量（又は含有量又はコンテント）の一部を消費することができることも好ましくてもよい。
この過剰のシリカは、アモルファス（又は非晶質）（母液に溶解しているもの）であっても、シリカ・リッチ相（例えば、クォーツ（又は石英））として結晶化されていてもよい。理論に拘束されることは望まないが、これは、早い段階において、過剰のシリカの多く（又はかなり）が母液に溶解したままであると考えられる。特に、当該合成混合物のＯＨの含量（又は含有量又はコンテント）がかなり高いとの観点から（ＯＨ／Ｓｉ＝０．６）、過剰のシリカの多く（又はかなり）が母液に溶解したままであると考えられる。しかし、時間の経過とともに、溶解したシリカは、クォーツ（又は石英）を形成することができる。
また、このことは、ＯＨの含量（又は含有量又はコンテント）の低下（又はドロップ）によって、時間の経過とともに、ＳＤＡが分解してよく、このＯＨの含量（又は含有量又はコンテント）の一部を消費することができることも好ましくてもよい。
【0210】
実施例４．０３
より低いＳｉ／Ａｌのモル比でのＲＴＨゼオライトの合成
実施例４．０３は、実施例４．０２と同様の条件下で行った。ただし、合成混合物は、Ｓｉ／Ａｌのモル比＝１０を有するものであった。
このようにして得られる生成物は、ＲＴＨゼオライトとして同定（又はアイデンティフィケーション）した（そのＸＲＤパターンに基づく）。
このことは、実施例４．０２で得た結果に対する説明を確認するものである。
より低いＳｉ／Ａｌのモル比でのＲＴＨゼオライトの合成
実施例４．０３は、実施例４．０２と同様の条件下で行った。ただし、合成混合物は、Ｓｉ／Ａｌのモル比＝１０を有するものであった。
このようにして得られる生成物は、ＲＴＨゼオライトとして同定（又はアイデンティフィケーション）した（そのＸＲＤパターンに基づく）。
このことは、実施例４．０２で得た結果に対する説明を確認するものである。
【0211】
実施例４．０４～４．０６
Ａｌ供給源（又はＡｌ源又はＡｌソース）としてジョージア（Georgia）・メタカオリンを使用するＲＴＨゼオライトの合成
実施例４．０４は、実施例４．０３と同様の条件下で行った。ただし、Ａｌ供給源（又はＡｌ源又はＡｌソース）としてジョージア（Georgia）・メタカオリンを使用した。
実施例４．０５は、実施例４．０４と同様の条件下で行った。ただし、より低いＳｉ／Ａｌのモル比＝５、およびより短い加熱時間＝１４日間を採用した。
実施例４．０６は、実施例４．０５と同様の条件下で行った。ただし、ＮａＯＨではなく、ＫＯＨを使用した。
このようにして得られる生成物は、ＲＴＨゼオライトとして同定（又はアイデンティフィケーション）した（それらのＸＲＤパターンに基づく）。これは、ＡＮＡのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトとの組み合わせ（又はコンビネーション）の可能性がある。
Ａｌ供給源（又はＡｌ源又はＡｌソース）としてジョージア（Georgia）・メタカオリンを使用するＲＴＨゼオライトの合成
実施例４．０４は、実施例４．０３と同様の条件下で行った。ただし、Ａｌ供給源（又はＡｌ源又はＡｌソース）としてジョージア（Georgia）・メタカオリンを使用した。
実施例４．０５は、実施例４．０４と同様の条件下で行った。ただし、より低いＳｉ／Ａｌのモル比＝５、およびより短い加熱時間＝１４日間を採用した。
実施例４．０６は、実施例４．０５と同様の条件下で行った。ただし、ＮａＯＨではなく、ＫＯＨを使用した。
このようにして得られる生成物は、ＲＴＨゼオライトとして同定（又はアイデンティフィケーション）した（それらのＸＲＤパターンに基づく）。これは、ＡＮＡのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトとの組み合わせ（又はコンビネーション）の可能性がある。
【0212】
実施例４．０７～４．０８
Ａｌ供給源（又はＡｌ源又はＡｌソース）としてアルミン酸ナトリウムを用いたＲＴＨゼオライトの合成
実施例４．０７は、実施例４．０３と同様の条件下で行った。ただし、Ａｌ供給源（又はＡｌ源又はＡｌソース）としてアルミン酸ナトリウムを用いた（ＮａＡｌＯ２）（８．８６重量％溶液）。
実施例４．０８は、実施例４．０７と同様の条件下で行った。ただし、より低い温度＝１２０℃、およびより小さなＮａＯＨ／Ｓｉのモル比＝０．１５を採用した。
このようにして得られる生成物は、ＲＴＨゼオライトとして同定（又はアイデンティフィケーション）した（それらのＸＲＤパターンに基づく）。
Ａｌ供給源（又はＡｌ源又はＡｌソース）としてアルミン酸ナトリウムを用いたＲＴＨゼオライトの合成
実施例４．０７は、実施例４．０３と同様の条件下で行った。ただし、Ａｌ供給源（又はＡｌ源又はＡｌソース）としてアルミン酸ナトリウムを用いた（ＮａＡｌＯ２）（８．８６重量％溶液）。
実施例４．０８は、実施例４．０７と同様の条件下で行った。ただし、より低い温度＝１２０℃、およびより小さなＮａＯＨ／Ｓｉのモル比＝０．１５を採用した。
このようにして得られる生成物は、ＲＴＨゼオライトとして同定（又はアイデンティフィケーション）した（それらのＸＲＤパターンに基づく）。
【0213】
実施例４．０９～４．１１
ＲＴＨゼオライト合成の代替例
実施例４．０９は、実施例４．０１の実験の手順に従って行った。ただし、Ｓｉ供給源（又はＳｉ源又はＳｉソース）として（Ａｅｒｏｄｉｓｐ Ｗ ７３３０Ｎ（３０重量％コロイドシリカ懸濁液））と、Ａｌ供給源（又はＡｌ源又はＡｌソース）としてアルミン酸ナトリウム（ＮａＡｌＯ２）（８．８６重量％溶液）とを用いた。この時、より低いＳｉ／Ａｌのモル比は、５であった。
このようにして得られる生成物は、ＲＴＨゼオライトとして同定（又はアイデンティフィケーション）した（そのＸＲＤパターンに基づく）。
ＲＴＨゼオライト合成の代替例
実施例４．０９は、実施例４．０１の実験の手順に従って行った。ただし、Ｓｉ供給源（又はＳｉ源又はＳｉソース）として（Ａｅｒｏｄｉｓｐ Ｗ ７３３０Ｎ（３０重量％コロイドシリカ懸濁液））と、Ａｌ供給源（又はＡｌ源又はＡｌソース）としてアルミン酸ナトリウム（ＮａＡｌＯ２）（８．８６重量％溶液）とを用いた。この時、より低いＳｉ／Ａｌのモル比は、５であった。
このようにして得られる生成物は、ＲＴＨゼオライトとして同定（又はアイデンティフィケーション）した（そのＸＲＤパターンに基づく）。
【0214】
実施例４．１０は、実施例４．０９と同様の方法で行った。ただし、Ｈ２Ｏ／Ｓｉ、Ｓｉ／ＡｌおよびＮａＯＨ／Ｓｉのモル比を表１４に記載の通りに変化させた。また、ＨＣｌの存在下で行った。
このようにして得られる生成物は、ＲＴＨおよびＡＮＡのゼオライトの混合物として同定（又はアイデンティフィケーション）した（そのＸＲＤパターンに基づく）。
このようにして得られる生成物は、ＲＴＨおよびＡＮＡのゼオライトの混合物として同定（又はアイデンティフィケーション）した（そのＸＲＤパターンに基づく）。
【0215】
実施例４．１１は、実施例４．０９または実施例４．１０と同様の方法で行った。ただし、より低い温度は、１２０℃であり、より長い加熱時間は、２８日間であり、モル比を表１４に記載の通りに変化させて、ＨＣｌの存在下で行った。このようにして得られる生成物は、ＲＴＨゼオライトとして同定（又はアイデンティフィケーション）した（そのＸＲＤパターンに基づく）。
【0216】
【表18】
【0217】
理論に拘束されることは望まないが、本発明者らは、ＲＴＨゼオライト生成物は、２分子の構造指向剤（structure directing agent）（ＳＤＡ）／ＲＴＨキャビティ（又は１つのＲＴＨキャビティあたり）を含む（又は塞ぐ）と考えている。分子は、πスタック（又はパイ・スタック）であってよい。より高い密度のエクストラ・フレームワーク・チャージによって、必然的により高いフレームワーク・ネガティブ・チャージをもたらす。従って、ＲＴＨは、特に低いＳｉ／Ａｌのモル比、例えば、１５未満（例えば、１０または５であってもよい）のＳｉ／Ａｌのモル比を有する合成混合物から、純粋（又はピュア）な材料として結晶化させることができる。塞がれたアルカリカチオンが存在しない場合、１つのキャビティあたりの２つのＳＤＡに関する理想的なＳｉ／Ａｌの比は、７である。１つのキャビティあたりの１つのシングル・チャージ・カチオンについては、理想的なＳｉ／Ａｌの比は、１５となる。
【0218】
比較例５
１－メチル－５，６，７，８－テトラヒドロキノリニウムヒドロキシドの構造指向剤としての使用
実施例３．０２を繰り返した。ただし、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）として、１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシドではなく、１－メチル－５，６，７，８－テトラヒドロキノリニウムヒドロキシドを用いた。１６０℃で７日間にわたって加熱した後、ＳＳＺ－５９（ＳＦＮのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型））と、クォーツ（又は石英）との混合物を得た。
１－メチル－５，６，７，８－テトラヒドロキノリニウムヒドロキシドの構造指向剤としての使用
実施例３．０２を繰り返した。ただし、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）として、１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムヒドロキシドではなく、１－メチル－５，６，７，８－テトラヒドロキノリニウムヒドロキシドを用いた。１６０℃で７日間にわたって加熱した後、ＳＳＺ－５９（ＳＦＮのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型））と、クォーツ（又は石英）との混合物を得た。
【0219】
本発明を特定の実施形態を参照しながら説明し、図示したが、本発明は、それ自体、本明細書に具体的に図示されていない多くの様々な変更（又は代替（alterations））、修正（又は変更（modifications））、および変形（又はバリエーション（variations））に適していることが、当業者には理解されよう。また、本開示において、数値の下限と数値の上限とが列挙されている場合、任意の下限から任意の上限までの範囲が考慮されることは、当業者に明らかである。また、本開示の詳細な説明に記載の数値は、すべて、「約」によって、記載された値が修飾され、当業者によって予想され得る実験誤差や変動まで考慮される。
【0220】
上記の説明において、数または要素（又はエレメント）（既知の明白または予想可能な均等物を有するもの）が記載されている場合、このような均等物は、本開示において、個々に記載されているかの如く包含されている。本発明の本当の範囲を決定するためには、特許請求の範囲を参照するべきである。特許請求の範囲は、このような均等物をいずれも包含するものとして解釈されるべきである。
また、読者は、以下のことを理解する。本発明の好ましい、有利または都合が良いなどと記載されいる数または特徴は、任意であり、独立請求項の範囲を限定するものではない。
さらに、以下のことが理解されるべきである。このような任意の数または特徴は、本発明のいくつかの実施形態において、有益である可能性があるものの、望ましいものではなくてよい。従って、他の実施形態においては、存在していなくてもよい。
また、読者は、以下のことを理解する。本発明の好ましい、有利または都合が良いなどと記載されいる数または特徴は、任意であり、独立請求項の範囲を限定するものではない。
さらに、以下のことが理解されるべきである。このような任意の数または特徴は、本発明のいくつかの実施形態において、有益である可能性があるものの、望ましいものではなくてよい。従って、他の実施形態においては、存在していなくてもよい。
【0221】
さらに／あるいは、本発明は、以下の実施形態に関する。
【0222】
実施形態１
ゼオライトを製造（又は調製又は生成又は形成）するための構造指向剤（structure directing agent）（ＳＤＡ）として、以下の式Ｉ：
（式Ｉ）
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンの使用。
ゼオライトを製造（又は調製又は生成又は形成）するための構造指向剤（structure directing agent）（ＳＤＡ）として、以下の式Ｉ：
【化3】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンの使用。
【0223】
実施形態２
前記式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンは、そのヒドロキシド（又は水酸化物）および／またはハライド（又はハロゲン化物）の形態、好ましくはヒドロキシド（又は水酸化物）、クロリド（又はクロライド又は塩化物）、ブロミド（又はブロマイド又は臭化物）、ヨージド（又はアイオダイド又はヨウ化物）またはフルオリド（又はフルオライド又はフッ化物）の形態、より好ましくはヒドロキシド（又は水酸化物）またはフルオリド（又はフルオライド又はフッ化物）の形態、最も好ましくはヒドロキシド（又は水酸化物）の形態である、実施形態１に記載の使用。
前記式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンは、そのヒドロキシド（又は水酸化物）および／またはハライド（又はハロゲン化物）の形態、好ましくはヒドロキシド（又は水酸化物）、クロリド（又はクロライド又は塩化物）、ブロミド（又はブロマイド又は臭化物）、ヨージド（又はアイオダイド又はヨウ化物）またはフルオリド（又はフルオライド又はフッ化物）の形態、より好ましくはヒドロキシド（又は水酸化物）またはフルオリド（又はフルオライド又はフッ化物）の形態、最も好ましくはヒドロキシド（又は水酸化物）の形態である、実施形態１に記載の使用。
【0224】
実施形態３
ＥＭＭ－６４、ＥＭＭ－６５またはアルミノシリケートのＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトを製造（又は生成又は形成）するための実施形態１または２に記載の使用。
ＥＭＭ－６４、ＥＭＭ－６５またはアルミノシリケートのＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のゼオライトを製造（又は生成又は形成）するための実施形態１または２に記載の使用。
【0225】
実施形態４
結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）であって、ＥＭＭ－６４で示され、焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））において、以下の表１：
から選択される少なくとも９、好ましくは少なくとも１０、より好ましくは少なくとも１１、最も好ましくは全てのピークを含むＸ線回折パターンを有する結晶性の材料。
結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）であって、ＥＭＭ－６４で示され、焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））において、以下の表１：
【表19】
【0226】
実施形態５
以下の式ＩＩ：
（ｍ）Ｘ２Ｏ３：ＹＯ２ （式ＩＩ）
［式中、
０≦ｍ≦０．０２５であり、
Ｘは、３価の元素、Ｙは、４価の元素であり、特に、Ｘは、Ａｌ、Ｂ、ＦｅおよびＧａの１以上を含み、好ましくは、Ｘは、Ａｌおよび／またはＢ、より好ましくはＡｌを含むか、Ａｌおよび／またはＢ、より好ましくはＡｌであり、
Ｙは、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒの１以上を含み、好ましくは、Ｙは、Ｓｉを含むか、Ｓｉである］
の分子式を有する、実施形態４に記載の結晶性の材料。
以下の式ＩＩ：
（ｍ）Ｘ２Ｏ３：ＹＯ２ （式ＩＩ）
［式中、
０≦ｍ≦０．０２５であり、
Ｘは、３価の元素、Ｙは、４価の元素であり、特に、Ｘは、Ａｌ、Ｂ、ＦｅおよびＧａの１以上を含み、好ましくは、Ｘは、Ａｌおよび／またはＢ、より好ましくはＡｌを含むか、Ａｌおよび／またはＢ、より好ましくはＡｌであり、
Ｙは、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒの１以上を含み、好ましくは、Ｙは、Ｓｉを含むか、Ｓｉである］
の分子式を有する、実施形態４に記載の結晶性の材料。
【0227】
実施形態６
結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）であって、ＥＭＭ－６４で示され、合成した形態（又は合成後の形態又は合成されたままの形態（as-synthesized form））において、以下の表３：
から選択される少なくとも７、好ましくは少なくとも８、より好ましくは全てのピークを含むＸ線回折パターンを有する、結晶性の材料。
結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）であって、ＥＭＭ－６４で示され、合成した形態（又は合成後の形態又は合成されたままの形態（as-synthesized form））において、以下の表３：
【表20】
【0228】
実施形態７
以下の式ＩＩＩ：
（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ｘ２Ｏ３：ＹＯ２ （式ＩＩＩ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０≦ｍ≦０．０２５であり、
Ｑは、以下の式Ｉ：
（式Ｉ）
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンであり、
Ｘは、３価の元素（又はエレメント）であり、特に、Ｘは、Ａｌ、Ｂ、ＦｅおよびＧａの１以上を含み、好ましくは、Ｘは、Ａｌおよび／またはＢ、より好ましくはＡｌを含むか、Ａｌおよび／またはＢ、より好ましくはＡｌであり、
Ｙは、４価の元素（又はエレメント）であり、特に、Ｙは、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒの１以上を含み、好ましくは、Ｙは、Ｓｉを含むか、Ｓｉである］
の分子式を有する、実施形態６に記載の結晶性の材料。
以下の式ＩＩＩ：
（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ｘ２Ｏ３：ＹＯ２ （式ＩＩＩ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０≦ｍ≦０．０２５であり、
Ｑは、以下の式Ｉ：
【化4】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンであり、
Ｘは、３価の元素（又はエレメント）であり、特に、Ｘは、Ａｌ、Ｂ、ＦｅおよびＧａの１以上を含み、好ましくは、Ｘは、Ａｌおよび／またはＢ、より好ましくはＡｌを含むか、Ａｌおよび／またはＢ、より好ましくはＡｌであり、
Ｙは、４価の元素（又はエレメント）であり、特に、Ｙは、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒの１以上を含み、好ましくは、Ｙは、Ｓｉを含むか、Ｓｉである］
の分子式を有する、実施形態６に記載の結晶性の材料。
【0229】
実施形態８
単位格子（又は単位セル又はユニット・セル）における四面体（Ｔ）の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）であって、架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）によって結合されている四面体（Ｔ）の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）に関する以下の表２：
に示す結合性（又はコネクティビティ）によって規定（又は定義）されるフレームワークを有する、実施形態４～７のいずれか１項に記載の結晶性の材料。
単位格子（又は単位セル又はユニット・セル）における四面体（Ｔ）の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）であって、架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）によって結合されている四面体（Ｔ）の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）に関する以下の表２：
【表21】
【0230】
実施形態９
実施形態４～８のいずれか１項に記載のＥＭＭ－６４の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）を製造（又は生成又は形成）するための方法であって、以下の（ａ）～（ｄ）の工程：
（ａ）
合成混合物を調製（又は製造又は生成又は形成）する工程であって、前記合成混合物は、水と、４価の元素（Ｙ）の酸化物の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じて３価の元素（Ｘ）の酸化物の供給源（又は源又はソース）と、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）と、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じてヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じてアルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（又はエレメント）（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）とを含み、
前記構造指向剤（Ｑ）は、以下の式Ｉ：
（式Ｉ）
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを含み、
前記合成混合物が、少なくとも０．１のＦ／Ｙのモル比でフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含む、工程、
（ｂ）
結晶化の条件下（又はクリスタリゼーション条件下又はクリスタリゼーション・コンディション下）で前記合成混合物を加熱する工程であって、前記結晶化の条件は、前記結晶性の材料の結晶を形成するのに十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程、
（ｃ）
前記工程（ｂ）から前記結晶性の材料の少なくとも一部を回収する工程、
（ｄ）
必要に応じて、前記構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、前記工程（ｃ）で回収した結晶性の材料を処理する工程
を含む、方法。
実施形態４～８のいずれか１項に記載のＥＭＭ－６４の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）を製造（又は生成又は形成）するための方法であって、以下の（ａ）～（ｄ）の工程：
（ａ）
合成混合物を調製（又は製造又は生成又は形成）する工程であって、前記合成混合物は、水と、４価の元素（Ｙ）の酸化物の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じて３価の元素（Ｘ）の酸化物の供給源（又は源又はソース）と、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）と、フルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じてヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じてアルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（又はエレメント）（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）とを含み、
前記構造指向剤（Ｑ）は、以下の式Ｉ：
【化5】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを含み、
前記合成混合物が、少なくとも０．１のＦ／Ｙのモル比でフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含む、工程、
（ｂ）
結晶化の条件下（又はクリスタリゼーション条件下又はクリスタリゼーション・コンディション下）で前記合成混合物を加熱する工程であって、前記結晶化の条件は、前記結晶性の材料の結晶を形成するのに十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程、
（ｃ）
前記工程（ｂ）から前記結晶性の材料の少なくとも一部を回収する工程、
（ｄ）
必要に応じて、前記構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、前記工程（ｃ）で回収した結晶性の材料を処理する工程
を含む、方法。
【0231】
実施形態１０
前記合成混合物は、以下のモル比に関する組成（又はコンポジション）：
を有する、実施形態９に記載の方法。
前記合成混合物は、以下のモル比に関する組成（又はコンポジション）：
【表22】
【0232】
実施形態１１
結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）であって、ＥＭＭ－６５で示され、焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））において、以下の表４：
から選択される少なくとも８、好ましくは少なくとも９、より好ましくは少なくとも１０、最も好ましくは全てのピークを含むＸ線回折パターンを有する、結晶性の材料。
結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）であって、ＥＭＭ－６５で示され、焼成した形態（又は焼成後の形態又は焼成されたままの形態（as-calcined form））において、以下の表４：
【表23】
【0233】
実施形態１２
以下の式ＩＶ：
（ｍ）Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式ＩＶ）
［式中、０．００５≦ｍ≦０．０５であり］
の分子式を有する、実施形態１１に記載の結晶性の材料。
以下の式ＩＶ：
（ｍ）Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式ＩＶ）
［式中、０．００５≦ｍ≦０．０５であり］
の分子式を有する、実施形態１１に記載の結晶性の材料。
【0234】
実施形態１３
結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）であって、ＥＭＭ－６５で示され、合成した形態（又は合成後の形態又は合成されたままの形態（as-synthesized form））において、以下の表６：
から選択される少なくとも１８、好ましくは少なくとも１９、より好ましくは少なくとも２０、最も好ましくは全てのピークを含むＸ線回折パターンを有する、結晶性の材料。
結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）であって、ＥＭＭ－６５で示され、合成した形態（又は合成後の形態又は合成されたままの形態（as-synthesized form））において、以下の表６：
【表24】
【0235】
実施形態１４
以下の式Ｖ：
（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式Ｖ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０．００５＜ｍ≦０．０５であり、
Ｑは、以下の式Ｉ：
（式Ｉ）
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンである］
の分子式を有する、実施形態１３に記載の結晶性の材料。
以下の式Ｖ：
（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式Ｖ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０．００５＜ｍ≦０．０５であり、
Ｑは、以下の式Ｉ：
【化6】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンである］
の分子式を有する、実施形態１３に記載の結晶性の材料。
【0236】
実施形態１５
単位格子における四面体（Ｔ）の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）であって、架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）によって結合されている四面体（Ｔ）の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）について、以下の表５：
に示す結合性（又はコネクティビティ）によって規定（又は定義）されるフレームワークを有する、実施形態１１～１４のいずれか１項に記載の結晶性の材料。
単位格子における四面体（Ｔ）の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）であって、架橋原子（又はブリッジ原子又はブリッジング・アトム）によって結合されている四面体（Ｔ）の原子（又は四面体原子又はテトラヘドラル原子）について、以下の表５：
【表25】
【0237】
実施形態１６
実施形態１１～１５のいずれか１項に記載のＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）を製造（又は調製又は生成又は形成）するための方法であって、以下の（ａ）～（ｅ）の工程：
（ａ）
合成混合物を調製（又は製造又は生成又は形成）する工程であって、前記合成混合物は、水と、シリカ（又は二酸化ケイ素）の供給源（又は源又はソース）と、ホウ素（又はボロン）（Ｂ）の供給源（又は源又はソース）と、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）と、必要に応じてヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じてアルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（又はエレメント）（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）とを含み、
前記構造指向剤（Ｑ）は、以下の式Ｉ：
（式Ｉ）
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを含み、
前記合成混合物は、０．１未満のＦ／Ｓｉのモル比でフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含む、工程、
（ｂ）
結晶化の条件下（又はクリスタリゼーション条件下又はクリスタリゼーション・コンディション下）で前記合成混合物を加熱する工程であって、前記結晶化の条件は、前記結晶性の材料の結晶を形成するために十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程、
（ｃ）
前記工程（ｂ）から前記結晶性の材料の少なくとも一部を回収する工程、
（ｄ）
必要に応じて、前記構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、前記工程（ｃ）で回収（又はリカバリ）した結晶性の材料を処理する工程、
（ｅ）
必要に応じて、前記フレームワークのシリケートにおけるホウ素原子の少なくとも一部をアルミニウム原子と交換（又は変換又はエクスチェンジ）する工程
を含む、方法。
実施形態１１～１５のいずれか１項に記載のＥＭＭ－６５の結晶性の材料（又は結晶材料又はクリスタル材料又はクリスタリン・マテリアル）を製造（又は調製又は生成又は形成）するための方法であって、以下の（ａ）～（ｅ）の工程：
（ａ）
合成混合物を調製（又は製造又は生成又は形成）する工程であって、前記合成混合物は、水と、シリカ（又は二酸化ケイ素）の供給源（又は源又はソース）と、ホウ素（又はボロン）（Ｂ）の供給源（又は源又はソース）と、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）と、必要に応じてヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の供給源（又は源又はソース）と、必要に応じてアルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（又はエレメント）（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）とを含み、
前記構造指向剤（Ｑ）は、以下の式Ｉ：
【化7】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを含み、
前記合成混合物は、０．１未満のＦ／Ｓｉのモル比でフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含む、工程、
（ｂ）
結晶化の条件下（又はクリスタリゼーション条件下又はクリスタリゼーション・コンディション下）で前記合成混合物を加熱する工程であって、前記結晶化の条件は、前記結晶性の材料の結晶を形成するために十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程、
（ｃ）
前記工程（ｂ）から前記結晶性の材料の少なくとも一部を回収する工程、
（ｄ）
必要に応じて、前記構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、前記工程（ｃ）で回収（又はリカバリ）した結晶性の材料を処理する工程、
（ｅ）
必要に応じて、前記フレームワークのシリケートにおけるホウ素原子の少なくとも一部をアルミニウム原子と交換（又は変換又はエクスチェンジ）する工程
を含む、方法。
【0238】
実施形態１７
前記合成混合物は、以下のモル比に関する組成（又はコンポジション）：
を有する、実施形態１６に記載の方法。
前記合成混合物は、以下のモル比に関する組成（又はコンポジション）：
【表26】
【0239】
実施形態１８
ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブを製造（又は調製又は生成又は形成）するための方法であって、以下の（ａ）～（ｄ）の工程：
（ａ）
合成混合物を調製（又は製造又は生成又は形成）する工程であって、前記合成混合物は、水と、シリカの供給源（又は源又はソース）と、アルミナの供給源（又は源又はソース）と、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）と、必要に応じてヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の供給源（又は源又はソース）と、アルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（又はエレメント）（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）とを含み、
前記構造指向剤（Ｑ）は、以下の式Ｉ：
（式Ｉ）
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを含み、
前記合成混合物は、０．１未満のＦ／Ｓｉのモル比でフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含む、工程、
（ｂ）
結晶化の条件下（又はクリスタリゼーション条件下又はクリスタリゼーション・コンディション下）で前記合成混合物を加熱する工程であって、前記結晶化の条件は、前記結晶性の材料の結晶を形成するために十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程、
（ｃ）
前記工程（ｂ）から前記結晶性の材料の少なくとも一部を回収（又はリカバリ）する工程、
（ｄ）
必要に応じて、前記構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、前記工程（ｃ）で回収された結晶性の材料を処理する工程
を含む、方法。
ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブを製造（又は調製又は生成又は形成）するための方法であって、以下の（ａ）～（ｄ）の工程：
（ａ）
合成混合物を調製（又は製造又は生成又は形成）する工程であって、前記合成混合物は、水と、シリカの供給源（又は源又はソース）と、アルミナの供給源（又は源又はソース）と、構造指向剤（structure directing agent（ＳＤＡ））（Ｑ）と、必要に応じてヒドロキシドイオン（又は水酸化物イオン）（ＯＨ）の供給源（又は源又はソース）と、アルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（又はエレメント）（Ｍ）の供給源（又は源又はソース）とを含み、
前記構造指向剤（Ｑ）は、以下の式Ｉ：
【化8】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを含み、
前記合成混合物は、０．１未満のＦ／Ｓｉのモル比でフルオリドイオン（又はフルオライドイオン又はフッ化物イオン）（Ｆ）を含む、工程、
（ｂ）
結晶化の条件下（又はクリスタリゼーション条件下又はクリスタリゼーション・コンディション下）で前記合成混合物を加熱する工程であって、前記結晶化の条件は、前記結晶性の材料の結晶を形成するために十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程、
（ｃ）
前記工程（ｂ）から前記結晶性の材料の少なくとも一部を回収（又はリカバリ）する工程、
（ｄ）
必要に応じて、前記構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、前記工程（ｃ）で回収された結晶性の材料を処理する工程
を含む、方法。
【0240】
実施形態１９
前記合成混合物は、以下のモル比に関する組成（又はコンポジション）：
を有する、実施形態１８に記載の方法。
前記合成混合物は、以下のモル比に関する組成（又はコンポジション）：
【表27】
【0241】
実施形態２０
実施形態１８または１９に記載の方法によって得ることができる（又は製造することができる）ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブ。
実施形態１８または１９に記載の方法によって得ることができる（又は製造することができる）ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブ。
【0242】
実施形態２１
ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブであって、そのポア構造において、以下の式Ｉ：
（式Ｉ）
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを有する、ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブ。
ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブであって、そのポア構造において、以下の式Ｉ：
【化9】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを有する、ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブ。
【0243】
実施形態２２
ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブであって、Ｓｉ／Ａｌのモル比が１０未満であり、好ましくは５～１０未満である、ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブ。
ＲＴＨのフレームワーク・タイプ（又はフレームワーク型）のアルミノシリケート・モレキュラーシーブであって、Ｓｉ／Ａｌのモル比が１０未満であり、好ましくは５～１０未満である、ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブ。
【0244】
実施形態２３
有機化合物を変換生成物（又はコンバージョン生成物又はコンバージョン・プロダクト）に変換（又は転換又は転化又はコンバージョン）するためのプロセス（又は工程又は方法）であって、実施形態４～６、１１～１３または２０～２２のいずれか１項に記載の結晶性の材料と有機化合物を接触させることを含む、プロセス（又は工程又は方法）。
有機化合物を変換生成物（又はコンバージョン生成物又はコンバージョン・プロダクト）に変換（又は転換又は転化又はコンバージョン）するためのプロセス（又は工程又は方法）であって、実施形態４～６、１１～１３または２０～２２のいずれか１項に記載の結晶性の材料と有機化合物を接触させることを含む、プロセス（又は工程又は方法）。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【手続補正書】
【提出日】2024-02-15
【手続補正1】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項1】
ゼオライトを製造するための構造指向剤として、以下の式Ｉ：【化1】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンの使用。
【請求項2】
前記式Ｉの１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンは、そのヒドロキシドおよび／またはハライドの形態である、請求項１に記載の使用。
【請求項3】
ＥＭＭ－６４、ＥＭＭ－６５またはアルミノシリケートのＲＴＨのフレームワーク・タイプのゼオライトを製造するための請求項１または２に記載の使用。
【請求項4】
結晶性の材料であって、ＥＭＭ－６４で示され、焼成した形態において、以下の表１：【表1】
【請求項5】
以下の式ＩＩ：（ｍ）Ｘ２Ｏ３：ＹＯ２ （式ＩＩ）
［式中、
０≦ｍ≦０．０２５であり、
Ｘは、３価の元素、Ｙは、４価の元素であり、特に、Ｘは、Ａｌ、Ｂ、ＦｅおよびＧａの１以上を含み、Ｙは、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒの１以上を含む］
の分子式を有する、請求項４に記載の結晶性の材料。
【請求項6】
結晶性の材料であって、ＥＭＭ－６４で示され、合成した形態において、以下の表３：【表2】
【請求項7】
以下の式ＩＩＩ：（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ｘ２Ｏ３：ＹＯ２ （式ＩＩＩ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０≦ｍ≦０．０２５であり、
Ｑは、以下の式Ｉ：
【化2】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンであり、
Ｘは、３価の元素であり、特に、Ｘは、Ａｌ、Ｂ、ＦｅおよびＧａの１以上を含み、
Ｙは、４価の元素であり、特に、Ｙは、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、ＴｉおよびＺｒの１以上を含む］
の分子式を有する、請求項６に記載の結晶性の材料。
【請求項8】
単位格子における四面体（Ｔ）の原子であって、架橋原子によって結合されている四面体（Ｔ）の原子に関する以下の表２：【表3】
【請求項9】
請求項４～８のいずれか１項に記載のＥＭＭ－６４の結晶性の材料を製造するための方法であって、以下の（ａ）～（ｄ）の工程：（ａ）
合成混合物を調製する工程であって、前記合成混合物は、水と、４価の元素（Ｙ）の酸化物の供給源と、必要に応じて３価の元素（Ｘ）の酸化物の供給源と、構造指向剤（Ｑ）と、フルオリドイオン（Ｆ）の供給源と、必要に応じてヒドロキシドイオン（ＯＨ）の供給源と、必要に応じてアルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（Ｍ）の供給源とを含み、
前記構造指向剤（Ｑ）は、以下の式Ｉ：
【化3】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを含み、
前記合成混合物が、少なくとも０．１のＦ／Ｙのモル比でフルオリドイオン（Ｆ）を含む、工程、
（ｂ）
結晶化の条件下で前記合成混合物を加熱する工程であって、前記結晶化の条件は、前記結晶性の材料の結晶を形成するのに十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程、
（ｃ）
前記工程（ｂ）から前記結晶性の材料の少なくとも一部を回収する工程、
（ｄ）
必要に応じて、前記構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、前記工程（ｃ）で回収した結晶性の材料を処理する工程
を含む、方法。
【請求項10】
前記合成混合物は、以下のモル比に関する組成：【表4】
【請求項11】
結晶性の材料であって、ＥＭＭ－６５で示され、焼成した形態において、以下の表４：【表5】
【請求項12】
以下の式ＩＶ：（ｍ）Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式ＩＶ）
［式中、０．００５≦ｍ≦０．０５である］
の分子式を有する、請求項１１に記載の結晶性の材料。
【請求項13】
結晶性の材料であって、ＥＭＭ－６５で示され、合成した形態において、以下の表６：【表6】
【請求項14】
以下の式Ｖ：（ｎ）Ｑ：（ｍ）Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２ （式Ｖ）
［式中、
０≦ｎ≦０．２であり、
０．００５＜ｍ≦０．０５であり、
Ｑは、以下の式Ｉ：
【化4】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンである］
の分子式を有する、請求項１３に記載の結晶性の材料。
【請求項15】
単位格子における四面体（Ｔ）の原子であって、架橋原子によって結合されている四面体（Ｔ）の原子について、以下の表５：【表7】
【請求項16】
請求項１１～１５のいずれか１項に記載のＥＭＭ－６５の結晶性の材料を製造するための方法であって、以下の（ａ）～（ｅ）の工程：（ａ）
合成混合物を調製する工程であって、前記合成混合物は、水と、シリカの供給源と、ホウ素（Ｂ）の供給源と、構造指向剤（Ｑ）と、必要に応じてヒドロキシドイオン（ＯＨ）の供給源と、必要に応じてアルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（Ｍ）の供給源とを含み、
前記構造指向剤（Ｑ）は、以下の式Ｉ：
【化5】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを含み、
前記合成混合物は、０．１未満のＦ／Ｓｉのモル比でフルオリドイオン（Ｆ）を含む、工程、
（ｂ）
結晶化の条件下で前記合成混合物を加熱する工程であって、前記結晶化の条件は、前記結晶性の材料の結晶を形成するために十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程、
（ｃ）
前記工程（ｂ）から前記結晶性の材料の少なくとも一部を回収する工程、
（ｄ）
必要に応じて、前記構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、前記工程（ｃ）で回収した結晶性の材料を処理する工程、
（ｅ）
必要に応じて、前記フレームワークのシリケートにおけるホウ素原子の少なくとも一部をアルミニウム原子と交換する工程
を含む、方法。
【請求項17】
前記合成混合物は、以下のモル比に関する組成：【表8】
【請求項18】
ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブを製造するための方法であって、以下の（ａ）～（ｄ）の工程：（ａ）
合成混合物を調製する工程であって、前記合成混合物は、水と、シリカの供給源と、アルミナの供給源と、構造指向剤（Ｑ）と、必要に応じてヒドロキシドイオン（ＯＨ）の供給源と、アルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の元素（Ｍ）の供給源とを含み、
前記構造指向剤（Ｑ）は、以下の式Ｉ：
【化6】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを含み、
前記合成混合物は、０．１未満のＦ／Ｓｉのモル比でフルオリドイオン（Ｆ）を含む、工程、
（ｂ）
結晶化の条件下で前記合成混合物を加熱する工程であって、前記結晶化の条件は、前記結晶性の材料の結晶を形成するために十分な時間にわたる１００℃～２００℃の温度を含む、工程、
（ｃ）
前記工程（ｂ）から前記結晶性の材料の少なくとも一部を回収する工程、
（ｄ）
必要に応じて、前記構造指向剤（Ｑ）の少なくとも一部を除去するために、前記工程（ｃ）で回収された結晶性の材料を処理する工程
を含む、方法。
【請求項19】
前記合成混合物は、以下のモル比に関する組成：【表9】
【請求項20】
請求項１８に記載の方法によって得ることができるＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブ。
【請求項21】
請求項１９に記載の方法によって得ることができるＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブ。
【請求項22】
ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブであって、そのポア構造において、以下の式Ｉ：【化9】
の１－メチル－６，７－ジヒドロ－５Ｈ－シクロペンタ［ｂ］ピリジン－１－イウムカチオンを有する、ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブ。
【請求項23】
ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブであって、Ｓｉ／Ａｌのモル比が１０未満である、ＲＴＨのフレームワーク・タイプのアルミノシリケート・モレキュラーシーブ。
【請求項24】
有機化合物を変換生成物に変換するためのプロセスであって、請求項４～６、１１～１３または２０～２３のいずれか１項に記載の結晶性の材料と有機化合物を接触させることを含む、プロセス。
【国際調査報告】