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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2024-07-19
(54)【発明の名称】金属化合物の結晶を加工するためのシステムおよび方法
(51)【国際特許分類】
C30B 23/08 20060101AFI20240711BHJP
【ＦＩ】
C30B23/08
【審査請求】未請求
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2024503827
(86)(22)【出願日】2022-07-20
(85)【翻訳文提出日】2024-03-05
(86)【国際出願番号】 US2022037758
(87)【国際公開番号】W WO2023003975
(87)【国際公開日】2023-01-26
(31)【優先権主張番号】63/223,731
(32)【優先日】2021-07-20
(33)【優先権主張国・地域又は機関】US
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】524026584
【氏名又は名称】プロト マテリアルズ エルエルシー
(74)【代理人】
【識別番号】100078282
【弁理士】
【氏名又は名称】山本 秀策
(74)【代理人】
【識別番号】100113413
【弁理士】
【氏名又は名称】森下 夏樹
(74)【代理人】
【識別番号】100181674
【弁理士】
【氏名又は名称】飯田 貴敏
(74)【代理人】
【識別番号】100181641
【弁理士】
【氏名又は名称】石川 大輔
(74)【代理人】
【識別番号】230113332
【弁護士】
【氏名又は名称】山本 健策
(72)【発明者】
【氏名】チウ， ホンジエ
(72)【発明者】
【氏名】チウ， ドン リック
【テーマコード（参考）】
4G077
【Ｆターム（参考）】
4G077AA02
4G077AA03
4G077BE08
4G077BE13
4G077BE15
4G077DA15
4G077DA18
4G077EJ04
4G077EJ05
4G077EJ10
4G077HA12
(57)【要約】
本開示は、金属化合物のブロック結晶を形成するためのシステムおよび方法を提供する。いくつかの実施形態では、金属化合物のブロック結晶を形成するための方法は、（ａ）源金属を溶鉱炉の中に導入することと、（ｂ）完全または部分的真空を溶鉱炉内で形成し、溶鉱炉の温度を源金属の融点を上回って増加させ、源金属の液体流を形成することと、（ｃ）液体流動を分解し、源金属の粒子を発生させることと、（ｄ）粒子をイオン化チャンバ内でイオン化し、イオン化された粒子を形成することであって、イオン化チャンバは、金属化合物の分解温度を上回る温度を有する、ことと、（ｅ）イオン化された粒子と反応性である、反応性ガスを備える、成長チャンバの中にイオン化された粒子を導入し、それによって、金属化合物のブロック結晶を形成することとを含んでもよい。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
金属化合物のブロック結晶を形成するための方法であって、（ａ）源金属を溶鉱炉の中に導入することと、
（ｂ）完全または部分的真空を前記溶鉱炉内に形成し、前記溶鉱炉の温度を前記源金属の融点を上回って増加させ、前記源金属の液体流を形成することと、
（ｃ）前記液体流を分解し、前記源金属の粒子を発生させることと、
（ｄ）前記粒子をイオン化チャンバ内でイオン化し、イオン化された粒子を形成することであって、前記イオン化チャンバの温度は、前記金属化合物の分解温度を上回る、ことと、
（ｅ）前記イオン化された粒子と反応性である、反応性ガスを備える、成長チャンバの中に前記イオン化された粒子を導入し、それによって、前記金属化合物の前記ブロック結晶を形成することと
を含む、方法。
【請求項2】
（ｃ）は、（１）高圧ガスを前記液体流に印加すること、（２）超音波を前記液体流に印加すること、または（３）前記液体流を機械的に振動させることのうちの１つ以上を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項3】
（ｃ）は、（１）高圧ガスを前記液体流に印加することと、（２）超音波を前記液体流に印加することとを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項4】
（ｃ）は、（１）高圧ガスを前記液体流に印加することと、（２）前記液体流を機械的に振動させることとを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項5】
（ｃ）は、（１）高圧ガスを前記液体流に印加することと、（２）超音波を前記液体流に印加することと、（３）前記液体流を機械的に振動させることとを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項6】
（ｄ）は、不活性ガスの流動を前記イオン化チャンバの中に導入し、それによって、（１）前記イオン化された粒子の凝集と、（２）前記イオン化チャンバへの前記イオン化された粒子の接着とを防止することを含む、請求項１－５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項7】
（ｂ）は、前記完全または部分的真空を前記溶鉱炉内に形成することに続いて、別の不活性ガスを前記溶鉱炉の中に導入することを含む、請求項１－６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項8】
前記高圧ガス、前記不活性ガス、および前記別の不活性ガスのそれぞれは、独立して、ヘリウム、窒素、またはアルゴンである、請求項７に記載の方法。
【請求項9】
（ｃ）に続いて、前記イオン化チャンバに到達する前に、閾値サイズより大きい、前記粒子のサブセットを除去する、請求項１－８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項10】
前記粒子のサブセットは、再使用される、請求項９に記載の方法。
【請求項11】
（ｃ）は、前記液体流を霧化および水蒸気化することを含む、請求項１－１０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項12】
（ｃ）は、溶媒を伴わずに実施される、請求項１－１１のいずれか１項に記載の方法。
【請求項13】
前記イオン化された粒子は、濃度勾配または温度勾配に沿って、前記イオン化チャンバから前記成長チャンバに拡散する、請求項１－１２のいずれか１項に記載の方法。
【請求項14】
前記金属化合物の前記ブロック結晶は、前記成長チャンバの底部における堆積溝内に形成される、請求項１－１３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項15】
前記成長チャンバの温度は、前記金属化合物の前記ブロック結晶の成長を促進する、請求項１－１４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項16】
前記反応性ガスは、無触媒である、請求項１－１５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項17】
前記源金属は、純金属である、請求項１－１６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項18】
前記源金属は、金属の組み合わせである、請求項１－１６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項19】
（ｂ）は、前記溶鉱炉の温度を前記金属の組み合わせ内の最高融点を伴う金属の融点を上回って増加させることを含む、請求項１８に記載の方法。
【請求項20】
前記源金属は、ガリウム、アルミニウム、インジウム、シリコン、またはそれらの組み合わせである、請求項１－１９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項21】
前記源金属は、ガリウムであり、前記反応性ガスは、窒素またはアンモニアであり、前記金属化合物は、窒化ガリウムである、請求項２０に記載の方法。
【請求項22】
前記源金属は、アルミニウムであり、前記反応性ガスは、窒素またはアンモニアであり、前記金属化合物は、窒化アルミニウムである、請求項２０に記載の方法。
【請求項23】
前記源金属は、シリコンであり、前記反応性ガスは、メタンであり、前記金属化合物は、炭化ケイ素である、請求項２０に記載の方法。
【請求項24】
前記源金属は、インジウムであり、前記反応性ガスは、窒素またはアンモニアであり、前記金属化合物は、窒化インジウムである、請求項２０に記載の方法。
【請求項25】
金属化合物のブロック結晶を形成するための装置であって、源金属を加熱し、前記源金属の液体流を形成するように構成される、溶鉱炉と、
前記溶鉱炉に結合される、断片化デバイスであって、前記断片化デバイスは、前記源金属の粒子を前記液体流から発生させるように構成される、断片化デバイスと、
前記断片化デバイスに結合される、イオン化チャンバであって、前記イオン化チャンバは、前記粒子をイオン化し、イオン化された粒子を形成するように構成される、イオン化チャンバと、
前記イオン化チャンバに結合される、成長チャンバであって、前記成長チャンバは、前記イオン化された粒子と前記成長チャンバ内の反応性ガスとの間の反応を通して、前記金属化合物の前記ブロック結晶の成長を促進するように構成される、成長チャンバと
を備える、装置。
【請求項26】
前記断片化デバイスは、１つ以上の霧化デバイスと、水蒸気化デバイスとを備える、請求項２５に記載の装置。
【請求項27】
前記１つ以上の霧化デバイスは、ガス噴霧器、機械的振動器、または超音波噴霧器を備える、請求項２６に記載の装置。
【請求項28】
前記１つ以上の霧化デバイスと前記水蒸気化デバイスとの間に配置される、粒子選択器をさらに備える、請求項２６のいずれか１項に記載の装置。
【請求項29】
前記粒子選択器は、第１の複数の傾斜ガス孔を備える、請求項２７に記載の装置。
【請求項30】
前記断片化デバイスは、１つ以上の霧化デバイスと、水蒸気化デバイスとを備え、前記装置はさらに、前記１つ以上の霧化デバイスと前記水蒸気化デバイスとの間に配置される、粒子選択器を備える、請求項２５に記載の装置。
【請求項31】
前記１つ以上の霧化デバイスは、ガス噴霧器、機械的振動器、または超音波噴霧器を備える、請求項３０に記載の装置。
【請求項32】
前記イオン化チャンバと前記成長チャンバとの間に配置される、イオン選択器をさらに備える、請求項２５－３１のいずれか１項に記載の装置。
【請求項33】
前記イオン選択器は、第２の複数の傾斜ガス孔を備える、請求項３２に記載の装置。
【請求項34】
前記イオン化チャンバは、前記イオン化チャンバの底部部分上に配置される、粒子回転－懸濁設定を備え、前記粒子回転－懸濁設定は、複数の直線孔によって導入される、複数の上向き不活性ガス流と、第３の複数の傾斜孔によって導入される、複数の傾斜不活性ガス流とを発生させるように構成される、請求項２５－３３のいずれか１項に記載の装置。
【請求項35】
前記複数の直線孔および前記第３の複数の傾斜孔は、（１）実質的に、円形形状または不規則的形状において分散される、（２）相互に、または実質的に交互パターンにおいて、交差される、または（３）前記イオンチャンバの前記底部において、実質的に均一に分散される、請求項３４に記載の装置。
【請求項36】
前記溶鉱炉は、前記源金属を保持するように構成される、るつぼを備える、請求項２５－３５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項37】
前記るつぼは、シールされる、請求項３６に記載の装置。
【請求項38】
前記るつぼは、前記溶鉱炉に開放される、請求項３６に記載の装置。
【請求項39】
前記溶鉱炉は、空気を前記るつぼまたは前記溶鉱炉もしくは両方から除去し、完全または部分的真空を前記るつぼまたは前記溶鉱炉内で形成するように構成される、真空排気チャネルを備える、請求項３６－３８のいずれか１項に記載の装置。
【請求項40】
前記溶鉱炉は、不活性ガスを前記るつぼまたは前記溶鉱炉もしくは両方に供給するように構成される、ガスチャネルを備える、請求項３６－３９のいずれか１項に記載の装置。
【請求項41】
前記真空排気チャネルまたは前記ガスチャネルは、前記るつぼの上部部分または前記溶鉱炉の上部部分の中に配置される、請求項３９または請求項４０に記載の装置。
【請求項42】
前記溶鉱炉を前記断片化デバイスに結合する、方向転換チャネルをさらに備える、請求項２５－４１のいずれか１項に記載の装置。
【請求項43】
前記１つ以上の霧化デバイスおよび前記水蒸気化デバイスは、直列に接続される、またはともに統合される、請求項２６－４２のいずれか１項に記載の装置。
【請求項44】
前記１つ以上の霧化デバイスは、複数の霧化デバイスであり、前記複数の霧化デバイスは、直列に接続される、またはともに統合される、請求項２６－４３のいずれか１項に記載の装置。
【請求項45】
前記水蒸気化デバイスは、誘導加熱器、直流アーク、プラズマ源、マイクロ波源、またはレーザを備える、請求項２５－４４のいずれか１項に記載の装置。
【請求項46】
前記成長チャンバは、堆積－成長室を備える、請求項２５－４５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項47】
前記堆積－成長室は、上部イオン拡散ゾーンと、底部成長ゾーンと、前記イオン拡散ゾーンと前記成長ゾーンとの間に配置される、隔離グリッドとを備える、請求項４６に記載の装置。
【請求項48】
前記隔離グリッドは、前記イオン化された粒子の拡散を可能にする、複数の孔を備える、請求項４７に記載の装置。
【請求項49】
前記底部成長ゾーンは、前記金属化合物の前記ブロック結晶を成長させるための円形堆積溝を備える、請求項４７または請求項４８に記載の装置。
【請求項50】
前記断片化デバイスは、前記溶鉱炉の底部部分に結合され、前記イオン化チャンバは、前記断片化デバイスの側面に結合され、前記成長チャンバは、前記イオン化チャンバの上部に結合される、請求項２５－４９のいずれか１項に記載の装置。
【請求項51】
前記イオン化チャンバは、粗粒子のための放出ポートを備え、前記放出ポートは、前記イオン化チャンバの底部部分の中に配置される、請求項２５－５０のいずれか１項に記載の装置。
【請求項52】
前記成長チャンバは、堆積－成長室を備え、前記堆積－成長室は、上部ガス蓄積ゾーンと、中央イオン拡散ゾーンと、底部成長ゾーンと、前記中央イオン拡散ゾーンと前記底部成長ゾーンとの間に配置される、第１の隔離グリッドと、前記上部ガス蓄積ゾーンと前記中央イオン拡散ゾーンとの間に配置される、第２の隔離グリッドとを備える、請求項２５－４５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項53】
前記堆積－成長室への入口は、前記中央イオン拡散ゾーン内にある、請求項５２に記載の装置。
【請求項54】
前記上部ガス蓄積ゾーンは、過剰ガス放出ポートを備える、請求項５２または請求項５３に記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【0001】
（相互参照）
本願は、その出願が、完全に参照することによって本明細書に組み込まれる、２０２１年７月２０日に出願された、米国仮出願第６３／２２３，７３１号の利益を主張する。
本願は、その出願が、完全に参照することによって本明細書に組み込まれる、２０２１年７月２０日に出願された、米国仮出願第６３／２２３，７３１号の利益を主張する。
【0002】
（背景）
窒化ガリウム（ＧａＮ）は、高温、高圧、および放射線に対して耐性がある、高強度ルミネセンス材料である。これはまた、非毒性であって、汚染物質がない。その広いバンドギャップに起因して、ＧａＮ系半導体材料は、光起電材料の中で最高光電変換効率を有する。高純度ＧａＮはまた、高性能半導体デバイスおよび基板を製造するための重要な原材料である。炭化ケイ素およびアルミナと比較して、ＧａＮは、より優れた格子整合および材料一貫性を有する。
窒化ガリウム（ＧａＮ）は、高温、高圧、および放射線に対して耐性がある、高強度ルミネセンス材料である。これはまた、非毒性であって、汚染物質がない。その広いバンドギャップに起因して、ＧａＮ系半導体材料は、光起電材料の中で最高光電変換効率を有する。高純度ＧａＮはまた、高性能半導体デバイスおよび基板を製造するための重要な原材料である。炭化ケイ素およびアルミナと比較して、ＧａＮは、より優れた格子整合および材料一貫性を有する。
【0003】
一般に、ＧａＮ結晶は、気相方法または液相方法を使用して、形成される。これらの方法において使用される前駆体材料は、ガリウム中間またはガリウム化合物材料であって、ガリウム中間またはガリウム化合物材料が、作製されるとき、多数の毒性溶液および溶媒が、使用され、多くの不純物および寄生反応生成物を含有する、最終ＧａＮ単結晶ブロックをもたらす。同時に、これらの一般に使用される方法は、より低い効率（すなわち、より低いエピタキシャル成長率（ハイドライド気相成長法（ＨＰＶＥ）に関しては、１００～３００マイクロメートル／時、アモノサーマル法に関しては、１０～８０マイクロメートル／時、高圧溶液成長法（ＨＰＳＧ）に関しては、２０マイクロメートル／時、ナトリウムフラックス法に関しては、５０マイクロメートル／時））を有する。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【0004】
（要約）
本開示は、物理的方法を使用して、固体金属を超微細粒子に変換し、そのような粒子を核生成し、結晶に結晶化することによって、溶媒および触媒を使用せずに、窒化ガリウム（ＧａＮ）結晶および他の金属化合物結晶を加工するためのシステムおよび方法を提供する。毒性溶液または溶媒は、使用されないため、結果として生じる結晶は、より少ない不純物および寄生反応生成物を有する。
本開示は、物理的方法を使用して、固体金属を超微細粒子に変換し、そのような粒子を核生成し、結晶に結晶化することによって、溶媒および触媒を使用せずに、窒化ガリウム（ＧａＮ）結晶および他の金属化合物結晶を加工するためのシステムおよび方法を提供する。毒性溶液または溶媒は、使用されないため、結果として生じる結晶は、より少ない不純物および寄生反応生成物を有する。
【0005】
本開示の側面は、金属化合物のブロック結晶を形成するための方法を提供し、方法は、（ａ）源金属を溶鉱炉の中に導入することと、（ｂ）完全または部分的真空を溶鉱炉内で形成し、溶鉱炉の温度を源金属の融点を上回って増加させ、源金属の液体流を形成することと、（ｃ）液体流動を分解し、源金属の粒子を発生させることと、（ｄ）粒子をイオン化チャンバ内でイオン化し、イオン化された粒子を形成することであって、イオン化チャンバの温度は、金属化合物の分解温度を上回る、ことと、（ｅ）イオン化された粒子と反応性である、反応性ガスを備える、成長チャンバの中にイオン化された粒子を導入し、それによって、金属化合物のブロック結晶を形成することとを含む。
【0006】
いくつかの実施形態では、（ｃ）は、（１）高圧ガスを液体流に印加すること、（２）超音波を液体流に印加すること、または（３）液体流を機械的に振動させることのうちの１つ以上を含む。いくつかの実施形態では、（ｃ）は、（１）高圧ガスを液体流に印加することと、（２）超音波を液体流に印加することとを含む。いくつかの実施形態では、（ｃ）は、（１）高圧ガスを液体流に印加することと、（２）を液体流機械的に振動させることとを含む。いくつかの実施形態では、（ｃ）は、（１）高圧ガスを液体流に印加することと、（２）超音波を液体流に印加することと、（３）液体流を機械的に振動させることとを含む。いくつかの実施形態では、（ｄ）は、別の不活性ガスの流動をイオン化チャンバの中に導入し、それによって、（１）イオン化された粒子の凝集と、（２）イオン化チャンバへのイオン化された粒子の接着とを防止することを含む。いくつかの実施形態では、（ｂ）は、完全または部分的真空を溶鉱炉内に形成することに続いて、別の不活性ガスを溶鉱炉の中に導入することを含む。いくつかの実施形態では、該高圧ガス、不活性ガス、および別の不活性ガスのそれぞれは、独立して、ヘリウム、窒素、またはアルゴンである。いくつかの実施形態では、（ｃ）に続いて、イオン化チャンバに到達する前に、閾値サイズより大きい、粒子のサブセットを除去する。いくつかの実施形態では、粒子のサブセットは、再使用される。いくつかの実施形態では、（ｃ）は、液体流を霧化および水蒸気化することを含む。いくつかの実施形態では、（ｃ）は、溶媒を伴わずに実施される。
【0007】
いくつかの実施形態では、イオン化された粒子は、濃度勾配または温度勾配に沿って、イオン化チャンバから成長チャンバに拡散する。いくつかの実施形態では、金属化合物のブロック結晶は、成長チャンバの底部における堆積溝内に形成される。いくつかの実施形態では、成長チャンバの温度は、金属化合物のブロック結晶の成長を促進する。いくつかの実施形態では、反応性ガスは、無触媒である。いくつかの実施形態では、源金属は、純金属である。いくつかの実施形態では、源金属は、金属の組み合わせである。いくつかの実施形態では、（ｂ）は、溶鉱炉の温度を金属の組み合わせ内で最高融点を伴う金属の融点を上回って増加させることを含む。いくつかの実施形態では、源金属は、ガリウム、アルミニウム、インジウム、シリコン、またはそれらの組み合わせである。いくつかの実施形態では、源金属は、ガリウムであり、反応性ガスは、窒素またはアンモニアであり、金属化合物は、窒化ガリウムである。いくつかの実施形態では、源金属は、アルミニウムであり、反応性ガスは、窒素またはアンモニアであり、金属化合物は、窒化アルミニウムである。いくつかの実施形態では、源金属は、シリコンであり、反応性ガスは、メタンであり、金属化合物は、炭化ケイ素である。いくつかの実施形態では、源金属は、インジウムであり、反応性ガスは、窒素またはアンモニアであり、金属化合物は、窒化インジウムである。
【0008】
本開示の別の側面は、金属化合物のブロック結晶を形成するための装置を提供し、装置は、源金属を加熱し、源金属の液体流を形成するように構成される、溶鉱炉と、溶鉱炉に結合される、断片化デバイスであって、断片化デバイスは、源金属の粒子を液体流から発生させるように構成される、断片化デバイスと、断片化デバイスに結合される、イオン化チャンバであって、イオン化チャンバは、粒子をイオン化し、イオン化された粒子を形成するように構成される、イオン化チャンバと、イオン化チャンバに結合される、成長チャンバであって、成長チャンバは、イオン化された粒子と成長チャンバ内の反応性ガスとの間の反応を通して、金属化合物のブロック結晶の成長を促進するように構成される、成長チャンバとを備える。
【0009】
いくつかの実施形態では、断片化デバイスは、１つ以上の霧化デバイスと、水蒸気化デバイスとを備える。いくつかの実施形態では、１つ以上の霧化デバイスは、ガス噴霧器、機械的振動器、または超音波噴霧器を備える。いくつかの実施形態では、本装置はさらに、該１つ以上の霧化デバイスと該水蒸気化デバイスとの間に配置される、粒子選択器を備える。いくつかの実施形態では、粒子選択器は、第１の複数の傾斜ガス孔を備える。いくつかの実施形態では、断片化デバイスは、１つ以上の霧化デバイスと、水蒸気化デバイスとを備え、本装置はさらに、１つ以上の霧化デバイスと水蒸気化デバイスとの間に配置される、粒子選択器を備える。いくつかの実施形態では、１つ以上の霧化デバイスは、ガス噴霧器、機械的振動器、または超音波噴霧器を備える。いくつかの実施形態では、本装置は、該イオン化チャンバと該成長チャンバとの間に配置される、イオン選択器を備える。いくつかの実施形態では、粒子選択器は、第２の複数の傾斜ガス孔を備える。いくつかの実施形態では、イオン化チャンバは、イオン化チャンバの底部部分上に配置される、粒子回転－懸濁設定を備え、粒子回転－懸濁設定は、複数の直線孔によって導入される、複数の上向き不活性ガス流と、第３の複数の傾斜孔によって導入される、複数の傾斜不活性ガス流とを発生させるように構成される。いくつかの実施形態では、複数の直線孔および該第３の複数の傾斜孔（１）は、実質的に、円形形状または不規則的形状において分散される、（２）相互に、または実質的に交互パターンにおいて、交差される、または（３）該イオンチャンバの該底部において、実質的に均一に分散される。いくつかの実施形態では、溶鉱炉は、源金属を保持するように構成される、るつぼを備える。いくつかの実施形態では、るつぼは、シールされる。いくつかの実施形態では、るつぼは、溶鉱炉に開放される。いくつかの実施形態では、溶鉱炉は、空気をるつぼまたは溶鉱炉もしくは両方から除去し、完全または部分的真空をるつぼまたは溶鉱炉内に形成するように構成される、真空排気チャネルを備える。いくつかの実施形態では、溶鉱炉は、不活性ガスをるつぼまたは溶鉱炉もしくは両方に供給するように構成される、ガスチャネルを備える。いくつかの実施形態では、真空排気チャネルまたはガスチャネルは、るつぼの上部部分または溶鉱炉の上部部分内に配置される。いくつかの実施形態では、本装置はさらに、溶鉱炉を断片化デバイスに結合する、方向転換チャネルを備える。いくつかの実施形態では、１つ以上の霧化デバイスおよび水蒸気化デバイスは、直列に接続される、またはともに統合される。いくつかの実施形態では、１つ以上の霧化デバイスは、複数の霧化デバイスであり、複数の霧化デバイスは、直列に接続される、またはともに統合される。いくつかの実施形態では、１つ以上の霧化デバイスは、ガス噴霧器、機械的振動器、または超音波噴霧器を備える。いくつかの実施形態では、水蒸気化デバイスは、誘導加熱器、直流アーク、プラズマ源、マイクロ波源、またはレーザを備える。いくつかの実施形態では、成長チャンバは、堆積－成長室を備える。いくつかの実施形態では、堆積－成長室は、上部イオン拡散ゾーンと、底部成長ゾーンと、イオン拡散ゾーンと成長ゾーンとの間に配置される、隔離グリッドとを備える。いくつかの実施形態では、隔離グリッドは、イオン化された粒子の拡散を可能にする、複数の孔を備える。いくつかの実施形態では、底部成長ゾーンは、金属化合物のブロック結晶を成長させるための円形堆積溝を備える。いくつかの実施形態では、断片化デバイスは、溶鉱炉の底部部分に結合され、イオン化チャンバは、断片化デバイスの側面に結合され、成長チャンバは、イオン化チャンバの上部に結合される。いくつかの実施形態では、イオン化チャンバは、粗粒子のための放出ポートを備え、放出ポートは、イオン化チャンバの底部部分の中に配置される。いくつかの実施形態では、成長チャンバは、堆積－成長室を備え、堆積－成長室は、上部ガス蓄積ゾーンと、中央イオン拡散ゾーンと、底部成長ゾーンと、中央イオン拡散ゾーンと底部成長ゾーンとの間に配置される、第１の隔離グリッドと、上部ガス蓄積ゾーンと中央イオン拡散ゾーンとの間に配置される、第２の隔離グリッドとを備える。いくつかの実施形態では、堆積－成長室への入口は、中央イオン拡散ゾーン内にある。いくつかの実施形態では、上部ガス蓄積ゾーンは、過剰ガス放出ポートを備える。
【0010】
本開示の付加的側面および利点は、本開示の例証的実施形態のみが、示され、説明される、以下の詳細な説明から、当業者に容易に明白となるであろう。認識されるであろうように、本開示は、他の異なる実施形態が可能であり、そのいくつかの詳細は、全て本開示から逸脱することなく、種々の明白である点において修正が可能である。故に、図面および説明は、性質上、制限的ではなく、例証的と見なされるものである。
【0011】
（参照による組み込み）
本明細書に言及される全ての刊行物、特許、および特許出願は、各個々の刊行物、特許、または特許出願が具体的かつ個々に参照することによって組み込まれることが示される場合と同程度に、参照することによって本明細書に組み込まれる。参照することによって組み込まれる刊行物および特許または特許出願が、本明細書に含有される開示と矛盾する範囲について、本明細書は、いかなるそのような矛盾する資料にも取って代わる、および／または優先されることが意図される。
本明細書に言及される全ての刊行物、特許、および特許出願は、各個々の刊行物、特許、または特許出願が具体的かつ個々に参照することによって組み込まれることが示される場合と同程度に、参照することによって本明細書に組み込まれる。参照することによって組み込まれる刊行物および特許または特許出願が、本明細書に含有される開示と矛盾する範囲について、本明細書は、いかなるそのような矛盾する資料にも取って代わる、および／または優先されることが意図される。
【図面の簡単な説明】
【0012】
本発明の新規の特徴は、添付の請求項に詳細に記載される。本発明の特徴および利点のより深い理解が、本発明の原理が利用される、例証的実施形態を記載する、以下の詳細な説明と、付随の図面（また、本明細書では、図（「Ｆｉｇｕｒｅ」および「ＦＩＧ．」）とを参照することによって取得されるであろう。
【0013】
【0014】
【0015】
【0016】
【0017】
【0018】
【0019】
【0020】
【0021】
【0022】
【0023】
【0024】
【0025】
【0026】
【0027】
【0028】
【0029】
【0030】
【0031】
【0032】
【0033】
【0034】
【0035】
【0036】
【0037】
【0038】
【0039】
【発明を実施するための形態】
【0040】
（詳細な説明）
本発明の種々の実施形態が、本明細書に図示および説明されているが、そのような実施形態は、実施例としてのみ提供されることが、当業者に明白となるであろう。多数の変形例、変更、および代用が、本発明から逸脱することなく、当業者に想起され得る。本明細書に説明される本発明の実施形態の種々の代替が、採用されてもよいことを理解されたい。
本発明の種々の実施形態が、本明細書に図示および説明されているが、そのような実施形態は、実施例としてのみ提供されることが、当業者に明白となるであろう。多数の変形例、変更、および代用が、本発明から逸脱することなく、当業者に想起され得る。本明細書に説明される本発明の実施形態の種々の代替が、採用されてもよいことを理解されたい。
【0041】
用語「少なくとも～」、「～を上回る」、または「～を上回るまたはそれに等しい」が、一連の２つ以上の数値における最初の数値に先行するときは常に、用語「少なくとも」、「～を上回る」、または「～を上回るまたはそれに等しい」は、その一連の数値における数値のそれぞれに適用される。例えば、「１、２、または３を上回るまたはそれに等しい」は、「１を上回るまたはそれに等しい」、「２を上回るまたはそれに等しい」、または「３を上回るまたはそれに等しい」と同等である。
【0042】
用語「～以下」、「～未満」、または「～未満またはそれに等しい」が、一連の２つ以上の数値における最初の数値に先行するときは常に、用語「～以下」、「～未満」、または「～未満またはそれに等しい」は、その一連の数値における数値のそれぞれに適用される。例えば、「３、２、または１未満またはそれに等しい」は、「３未満またはそれに等しい」、「２未満またはそれに等しい」、または「１未満またはそれに等しい」と同等である。
【0043】
図１は、本開示のいくつかの実施形態による、金属化合物のブロック結晶を生産するためのプロセスのフローチャートである。動作１０１では、源金属が、高温コンテナの中に設置される。コンテナからの空気は、真空排気され、完全または部分的真空を形成し得る。源金属は、次いで、液体状態まで加熱され、特定の温度に維持され、平滑流を促進し得る。ある場合には、コンテナからの空気の真空排気後、コンテナは、液体金属の（例えば、空気または他の不純物との）汚染を防止するように、不活性ガスで充填されてもよい。不活性ガスは、ヘリウム、窒素、アルゴン、または同等物であってもよい。
【0044】
源金属は、ガリウム、アルミニウム、シリコン、またはそれらの組み合わせ等、高純度を伴う金属であってもよい。コンテナの温度は、源金属が単一純金属であるとき、源金属の融点を上回ってもよい、すなわち、源金属が、金属の組み合わせである場合、コンテナの温度は、最高融点を伴う金属の組み合わせ内の金属の融点を上回ってもよい。
【0045】
高温コンテナは、開放され、製錬溶鉱炉の上部がコンテナを外部環境からシールする状態で、製錬溶鉱炉の底部の中心に位置してもよく、代替として、高温コンテナは、その独自のシールを有してもよい。
【0046】
動作１０２では、液体金属が、細い液体金属流となるようにされる。細い液体金属流は、次いで、多段階プロセスにおいて断片化され、溶媒のない、微細または超微細（ナノスケール）金属粒子を発生させる。多段階断片化は、液体金属流の霧化および水蒸気化を含んでもよい。霧化および水蒸気化は、別個に、連続して、または単一の統合されたステップにおいて、実施されることができる。
【0047】
霧化は、高圧ガス、ある周波数を伴う機械的振動器、または超音波噴霧器を使用して、実施されてもよい。霧化は、単一デバイスによって、複数のデバイスによって連続して、または複数のデバイスがともに動作することによって、実施されてもよい。概して、ガス霧化は、３０～５０μｍの平均粒子サイズを伴う粒子を生成することができる。超音波霧化は、１０～２０μｍの平均粒子サイズを伴う粒子を生成し得る。また、その両方とも、総重量の２～３％未満を占める、０．４～０．６ｋｇ／時において１００～５００ｎｍのより小さいサイズを伴う粒子を発生させることができる。水蒸気化は、誘導加熱器、直流アーク水蒸気化器、マイクロ波源、プラズマ源、またはレーザ水蒸気化器を使用して、実施されてもよい。水蒸気化は、高温下で、蒸発されたマイクロおよびマイクロナノ金属粒子をもたらす。水蒸気化デバイス（１０，０００℃を上回る温度を伴うプラズマ等）は、１０μｍ未満のサイズを伴う金属粒子のみに作用し、それらを１０～１００ｎｍサイズを伴う粒子に分解し得る。そうでなければ、これは、それらを全く分解せず、硬質シェルを表面反応からもたらし、これは、分解することが困難であり得る。しかしながら、プラズマのコストは、高い。
【0048】
動作１０３では、超微細金属粒子が、イオン化チャンバの中に誘導される。イオン化チャンバの温度は、金属の分解温度を上回り、超微細粒子のさらなるイオン化を促進するように設定される。一方、高温に起因して、イオン化チャンバ内の金属化合物（多結晶）の形成は、回避または低減される。
【0049】
動作１０３では、粒子が均質化されるように、不活性ガス（例えば、ヘリウム、窒素、またはアルゴン）が、イオン化された金属粒子と混合および掻混するために導入される、すなわち、不活性ガスが、内壁上への粒子の接着を回避または低減させるように、イオン化チャンバの内壁に沿って、回転、吹送、および掃引させられる。不活性ガスによって駆動される、イオン化された金属粒子は、より多くのイオン化された金属粒子が発生されるように、相互に衝突し、より小さくなる。イオン化チャンバ内のイオン化された金属粒子の凝集および蓄積は、粒子の持続移動によって最小限にされる。
【0050】
動作１０４では、イオン化された金属粒子が、高濃度の粒子を高温で有する、イオン化チャンバから、より低い濃度の粒子をより低い温度で有する、成長チャンバに拡散する。拡散後、イオン化された金属粒子は、成長チャンバの下側部分の中に均一に分散され、ゆっくりと落下し、蓄積し、無触媒反応性ガスと反応し、好適な温度で円形溝内で成長し、成長チャンバの底部内で大円筒形金属化合物ブロック結晶となる。
【0051】
本開示に説明される装置および方法は、反応種、融解温度、およびイオン化チャンバおよび成長チャンバ内の環境を調節することによって、多くの異なるタイプのブロック結晶を生産するように適合されることができる。本方法を用いて生産される、ブロック結晶の実施例は、金属の窒化物、酸化物、および炭化物、ならびに同等物である。
【0052】
図２は、本開示のいくつかの実施形態による、製錬溶鉱炉１１１０を図式的に図示する。製錬溶鉱炉１１１０は、源金属を保持するための真空るつぼ／コンテナ１１１１と、真空排気チャネル１１１２と、ガスチャネル１１１３と、細い液体金属流のための方向転換パイプ１１１４とを含む。真空るつぼ／コンテナ１１１１は、上部が開放される。真空排気チャネル１１１２およびガスチャネル１１１３は、製錬溶鉱炉１１１０の上部の上に位置する。真空排気チャネル１１１２は、負圧を使用して、空気を真空るつぼ／コンテナ１１１１から除去し、完全または部分的真空を発生させることができる。ガスチャネル１１１３は、不活性ガスを真空るつぼ／コンテナ１１１１の中に導入することができる。方向転換パイプ１１１４は、真空るつぼ／コンテナ１１１１の底部に接続される。方向転換パイプ１１１４の反対端は、断片化デバイスに接続されてもよい。
【0053】
図３は、製錬溶鉱炉の代替実施形態を図式的に図示する。図３の製錬溶鉱炉１１２０は、源金属を保持するための真空るつぼ／コンテナ１１２１と、真空排気チャネル１１２２と、ガスチャネル１１２３と、細い液体金属流のための方向転換パイプ１１２４とを含む。真空るつぼ／コンテナ１１１１は、上部がシールされる。真空排気チャネル１１２２およびガスチャネル１１２３は、真空るつぼ／コンテナ１１２１の上部の上に位置し、方向転換パイプ１１２４は、真空るつぼ／コンテナ１１２１の底部に接続される。方向転換パイプ１１２４の反対端は、断片化デバイスに接続されてもよい。
【0054】
図４は、本開示のいくつかの実施形態による、第１の断片化デバイス１２１０を図式的に図示する。第１の断片化デバイス１２１０は、収集タンク１２１１と、超微細金属粒子のための出口１２１２と、霧化デバイス１２１３と、粒子選択器１２１４と、粗液滴のための放出ポート１２１５とを含む。粒子選択器１２１４は、あるサイズの粒子がそれを通して通過することを可能にするように構成されてもよい（例えば、粒子選択器１２１４を通して通過する、粒子の少なくとも８５％に関して、約５００ｎｍ以下）。いくつかの実施形態では、粒子は、より小さい（およびより軽量）粒子が、主に、第１の断片化デバイス１２１０の上側部分に滞留（または懸濁）し得る一方、より大きい（およびより重い）粒子が、主に、第１の断片化デバイス１２１０の下側部分に滞留（または懸濁）し得るように、第１の断片化デバイス内に分散される。いくつかの実施形態では、粒子選択器１２１４は、所定の粒子サイズを伴う粒子が、粒子選択器１２１４を通して通過し、出口１２１２に進入することを可能にされるように、圧力差を第１の断片化デバイス１２１０の少なくとも大部分と出口１２１２の入口の周囲の出口１２１２との間に印加する。いくつかの実施形態では、圧力差および／または粒子選択器１２１４の場所（例えば、第１の断片化デバイスの側壁に沿って垂直に分散される、複数の出口１２１２およびその対応する粒子選択器１２１４が存在してもよい、または異なる第１の断片化デバイス１２１０は、第１の断片化デバイス１２１０の底部に対して出口１２１２およびその対応する粒子選択器１２１４のための異なる位置を有してもよい）は、粒子の異なるサイズ範囲が粒子選択器１２１４を通して通過することを可能にするように調節されることができる。いくつかの実施形態では、粒子選択器は、複数の傾斜ガス孔を備えてもよく、その配向は、出口１２１２の通路に沿って、および第１の断片化デバイス１２１０から離れるように、不活性ガスを注入することができる。いくつかの実施形態では、複数の傾斜孔は、断片化デバイスから離れるように向いてもよい。いくつかの実施形態では、複数の傾斜孔を通して注入される不活性ガスによって引き起こされる推進力は、所定のサイズの粒子が出口１２１２の中に押動され得るように、圧力差を生成する。いくつかの実施形態では、複数の孔は、不活性ガス源と接続されてもよい。いくつかの実施形態では、粒子選択器１２１４は、そのサイズが、約１、５、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、１００、１５０、２００、２５０、３００、３５０、４００、４５０、または５００ｎｍ以下である、粒子を選択するように構成される。いくつかの実施形態では、粒子サイズの選択された範囲毎に、粒子サイズの選択された範囲を有する、粒子は、粒子選択器１２１４を通して通過する、粒子の少なくとも５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％である。大きすぎ、粒子選択器１２１４を通して通過することができない、粒子は、最終的に、第１の断片化デバイス１２１０の底部に落下し、放出ポート１２１５を通して通過し得る。そのような粒子は、後に再使用されてもよい。出口１２１２は、収集タンク１２１１の側面の上に位置し、霧化デバイス１２１３は、収集タンク１２１１の上部の上に位置し、粒子選択器１２１４は、出口１２１２の内壁上に位置し、または埋設され、粗金属液滴のための放出ポート１２１５は、収集タンク１２１１の底部の上に位置する。
【0055】
図５は、断片化デバイス１２２０の第２の実施形態を図式的に図示する。第２の断片化デバイス１２２０は、収集タンク１２２１と、マイクロナノ金属粒子のための出口１２２２と、霧化デバイス１２２３と、水蒸気化デバイス１２２４と、粗金属液滴のための放出ポート１２２５とを含む。マイクロナノ金属粒子のための出口１２２２は、金属液体の収集タンク１２２１の側面の上に位置し、霧化デバイス１２２３は、収集タンク１２２１の上部に位置し、水蒸気化デバイス１２２４は、マイクロナノ金属粒子のための出口１２２２に接続され、粗金属液滴のための放出ポート１２２５は、金属液体の収集タンク１２２１の底部の上に位置する。霧化デバイスが、最初に使用されてもよい。次いで、１０μｍ未満のサイズを伴う粒子が、水蒸気化のために選択されてもよく、より粗い粒子は、再霧化のために残される。最後に、より小さい選択された粒子が、ナノメートルまたは原子粒子をさらに分解するために、収集タンクと水蒸気化デバイスとの間の圧力差によって、水蒸気化デバイスに誘導されてもよい。
【0056】
図６は、断片化デバイス１２３０の第３の実施形態を図式的に図示する。第３の断片化デバイス１２３０は、霧化デバイス１２３１と、水蒸気化デバイス１２３２とを含む。霧化デバイス１２３１および水蒸気化デバイス１２３２は、直列に接続される、または統合され、第３の断片化デバイス１２３０を形成してもよい。
【0057】
図７は、本開示のいくつかの実施形態による、イオン化された粒子を発生させるためのイオン化チャンバ１３１０を図式的に図示する。イオン化チャンバ１３１０は、ライナ１３１１と、入口１３１２と、出口１３１３と、イオン選択器１３１４と、粒子回転－懸濁設定１３１５と、粗粒子のための放出ポート１３１６とを含む。粒子回転－懸濁設定１３１５は、複数の傾斜および直線ガス孔を有してもよい。いくつかの実施形態では、複数の傾斜および直線ガス孔は、略円形形状を形成してもよく、イオン化チャンバ１３１０の底部に実質的に均一に分散される。いくつかの実施形態では、複数の傾斜および直線ガス孔は、実質的に交互パターンにおいて分散されてもよい。いくつかの実施形態では、複数の傾斜および直線ガス孔は、１つ以上の直線ガス孔後、１つ以上の傾斜ガス孔が続くように、分散されてもよい。いくつかの実施形態では、イオン化チャンバの底部に形成される、複数の傾斜および直線ガス孔の複数の円形形状またはリングもしくはストリングが、存在してもよい。いくつかの実施形態では、複数の傾斜および直線ガス孔の少なくとも一部は、マトリクスをイオン化チャンバの底部に形成する。孔が、イオン化チャンバの底部の上に、位置する、またはリング（または円形形状または不規則的形状）が、埋設される。本明細書で使用されるように、用語「直線ガス孔」は、それを通してガスが、上向き方式等において、例えば、イオン化チャンバの中心軸またはイオン化チャンバの垂直側壁と略平行に、イオン化チャンバの中に注入される、ガス孔を指す。本明細書で使用されるように、用語「傾斜ガス孔」は、それを通してガスが、イオン化チャンバの中心軸に対して（例えば、少なくとも１０、１５、２０、２５、３０、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、または８５度の）角度において、またはイオン化チャンバの中心軸を上回ってイオン化チャンバの底部表面に向かって傾いて、もしくはイオン化チャンバの底部表面に対して（例えば、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１２、１４、１６、１８、２０、または２５度以下の）角度において、イオン化チャンバの中に注入される、ガス孔を指す。傾斜孔からのガスは、粒子が、ガス流に伴って、底部から上部に回転されるように、イオン化チャンバのライナの内壁に沿って、吹送および掃引する、すなわち、直線孔によって導入されるガスは、イオン化チャンバの底部に落下する、より大きい粒子が、上下に跳躍し、相互に衝突し、分解されるように、上向きに流動する。イオン化チャンバ１３１１の入口１３１２は、ライナ１３１１の上部の上に位置し、出口１３１３は、ライナ１３１１の側面の上に位置し、イオン選択器１３１４は、出口１３１３の内壁上に埋設され、粒子回転－懸濁設定１３１５は、粗粒子のための放出ポート１３１６の周囲に位置し、または埋設され、粗粒子のための放出ポート１３１６は、ライナ１３１１の底部の上に位置する。
【0058】
イオン選択器１３１４は、あるサイズのイオンがそれを通して通過することを可能にするように構成されてもよい（例えば、イオン選択器１３１４を通して通過する、イオンの少なくとも８５％に関して、約５００ｎｍ以下）。
【0059】
いくつかの実施形態では、粒子は、より小さい（およびより軽量）イオンが、主に、イオン化チャンバ１３１０の上側部分に滞留（または懸濁）し得る一方、より大きい（およびより重い）イオンが、主に、イオン化チャンバ１３１０の下側部分に滞留（または懸濁）し得るように、イオン化チャンバ１３１０内に分散される。いくつかの実施形態では、イオン選択器１３１４は、所定の粒子サイズを伴うイオンが、イオン選択器１３１４を通して通過し、出口１３１３に進入することを可能にされるように、圧力差をイオン化チャンバ１３１０の少なくとも大部分と出口１３１３の入口の周囲の出口１３１３との間に印加する。いくつかの実施形態では、圧力差および／またはイオン選択器１３１４の場所（例えば、イオン化チャンバ１３１０の側壁に沿って垂直に分散される、複数の出口１３１３およびその対応するイオン選択器１３１４が存在してもよい、または異なるイオン化チャンバ１３１０は、イオン化チャンバ１３１０の底部に対して出口１３１３およびその対応するイオン選択器１３１４のための異なる位置を有してもよい）は、イオンの異なるサイズ範囲がイオン選択器１３１４を通して通過することを可能にするように調節されることができる。いくつかの実施形態では、イオン選択器は、複数の傾斜ガス孔を備えてもよく、その配向は、出口１３１３の通路に沿って、およびイオン化チャンバ１３１０から離れるように、不活性ガスを注入することができる。いくつかの実施形態では、複数の傾斜孔は、イオン化チャンバ１３１０から離れるように向いてもよい。いくつかの実施形態では、複数の傾斜孔を通して注入される不活性ガスによって引き起こされる推進力は、所定のサイズのイオンが出口１３１３の中に押動され得るように、圧力差を生成する。いくつかの実施形態では、複数の孔は、不活性ガス源と接続されてもよい。いくつかの実施形態では、イオン選択器１３１４は、そのサイズが、約１、５、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、１００、１５０、２００、２５０、３００、３５０、４００、４５０、または５００ｎｍ以下である、イオンを選択するように構成される。いくつかの実施形態では、イオンサイズの選択された範囲毎に、粒子サイズの選択された範囲を有する、イオンは、イオン選択器１３１４を通して通過する、粒子の少なくとも５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％である。
【0060】
図８は、イオン化された粒子を発生させるためのイオン化チャンバの第２の実施形態を図式的に図示する。イオン化チャンバ１３２０は、ライナ１３２１と、入口１３２２と、出口１３２３と、粒子回転－懸濁設定１３２４とを含む。入口１３２２は、ライナ１３２１の上部の上に位置し、出口１３２３は、ライナ１３２１の底部の上に位置し、粒子回転－懸濁設定１３２４は、ライナ１３２１の底部の上に位置する、または埋設される。
【0061】
図９は、イオン化された粒子を発生させるためのイオン化チャンバの第３の実施形態を図式的に図示する。イオン化チャンバ１３３０は、ライナ１３３１と、入口１３３２と、出口１３３３と、粒子選択器１３３４と、粒子回転－懸濁設定１３３５と、粗粒子のための放出ポート１３３６とを含む。入口１３３２は、ライナ１３３１の側面の上に位置し、出口１３３３は、ライナ１３３１の上部の上に位置し、粒子選択器１３３４は、出口１３３３の内壁の屈曲部上に埋設され、粒子回転－懸濁設定１３３５は、粗粒子のための放出ポート１３３６の周囲に位置し、または埋設され、粗粒子のための放出ポート１３３６は、ライナ１３３１の底部の上に位置する。
【0062】
図１０は、イオン化された粒子を発生させるためのイオン化チャンバの第４の実施形態を図式的に図示する。イオン化チャンバ１３４０は、ライナ１３４１と、入口１３４２と、出口１３４３と、粒子回転－懸濁設定１３４４とを含む。入口１３４２は、ライナ１３４１の側面の上に位置し、出口１３４３は、ライナ１３４１の底部の上に位置し、粒子回転－懸濁設定１３４４は、ライナ１３４１の底部の上の出口１３４３の周囲に位置する、または埋設される。
【0063】
図１１は、イオン化された粒子を発生させるためのイオン化チャンバの第５の実施形態を図式的に図示する。イオン化チャンバ１３５０は、ライナ１３５１と、入口１３５２と、出口１３５３と、粒子選択器１３５４と、粒子回転－懸濁設定１３５５と、粗粒子のための放出ポート１３５６とを含む。入口１３５２は、ライナ１３５１の片側に位置し、出口１３５３は、ライナ１３５１の別の側に位置し、粒子選択器１３５４は、出口１３５３の内壁上に埋設され、粒子回転－懸濁設定１３５５は、粗粒子のための放出ポート１３５６の周囲に位置し、または埋設され、粗粒子のための放出ポート１３５６は、ライナ１３５１の底部の上に位置する。
【0064】
図１２は、イオン化された粒子を発生させるためのイオン化チャンバの第６の実施形態を図式的に図示する。イオン化チャンバ１３６０は、ライナ１３６１と、入口１３６２と、出口１３６３と、粒子選択器１３６４と、粒子回転－懸濁設定１３６５とを含む。入口１３６２は、ライナ１３６１の底部の上に位置し、出口１３６３は、ライナ１３６１の上部の上に位置し、粒子選択器１３６４は、出口１３６３の周囲に位置し、または埋設され、粒子回転－懸濁設定１３６５は、入口１３６２の周囲に位置する、または埋設される。
【0065】
図１３は、イオン化された粒子を発生させるためのイオン化チャンバの第７の実施形態を図式的に図示する。イオン化チャンバ１３７０は、ライナ１３７１と、入口１３７２と、出口１３７３と、粒子選択器１３７４と、粒子回転－懸濁設定１３７５とを含む。入口１３７２は、ライナ１３７１の底部の上に位置し、出口１３７３は、ライナ１３７１の側面の上に位置し、粒子選択器１３７４は、出口１３７３の周囲に位置し、または埋設され、粒子回転－懸濁設定１３７５は、ライナ１３７１の底部の上の入口１３７２の周囲に位置する、または埋設される。
【0066】
図１４は、本開示のいくつかの実施形態による、金属化合物のブロック結晶を生産するための成長チャンバ１４１０を図式的に図示する。成長チャンバ１４１０は、堆積－成長室１４１１と、イオン拡散ゾーン１４１２と、結晶成長ゾーン１４１３と、堆積－成長室１４１１の入口１４１４と、隔離グリッド１４１５と、堆積－成長溝１４１６と、過剰ガスのための放出ポート１４１７とを含む。
【0067】
堆積－成長室１４１１は、２つのゾーン、すなわち、イオン拡散ゾーン１４１２と、結晶成長ゾーン１４１３とに分割される。イオン拡散ゾーン１４１２は、堆積－成長室１４１１の上側部分の中に位置し、結晶成長ゾーン１４１３は、堆積－成長室１４１１の下側部分の中に位置し、堆積－成長室の入口１４１４は、堆積－成長室１４１１の上部の上に位置し、隔離グリッド１４１５は、イオン拡散ゾーン１４１２と結晶成長ゾーン１４１３との間に設定される。隔離グリッド１４１５は、イオン拡散ゾーン１４１２と結晶成長ゾーン１４１３との間に温度差を形成し、粒子の均一拡散を可能にすることができる。堆積－成長溝１４１６は、堆積－成長室１４１１の底部の上方に位置し、過剰ガスのための放出ポート１４１７は、堆積－成長チャンバ１４１１の上部内に位置する。
【0068】
図１５は、金属化合物のブロック結晶を生産するための成長チャンバの第２の実施形態を図式的に図示する。成長チャンバ１４２０は、堆積－成長室１４２１と、過剰ガス蓄積ゾーン１４２２と、イオン拡散ゾーン１４２３と、結晶成長ゾーン１４２４と、堆積－成長室１４２１の入口１４２５と、過剰ガスのための隔離グリッド１４２６と、隔離グリッド１４２７と、堆積－成長溝１４２８と、過剰ガスのための放出ポート１４２９とを含む。
【0069】
堆積－成長室１４２１は、３つのゾーン、すなわち、過剰ガス蓄積ゾーン１４２２と、イオン拡散ゾーン１４２３と、結晶成長ゾーン１４２４とに分割される。過剰ガス蓄積ゾーン１４２２は、堆積－成長室１４２１の上側部分の中に位置し、イオン拡散ゾーン１４２３は、堆積－成長室１４２１の中央部分の中に位置し、結晶成長ゾーン１４２４は、堆積－成長室１４２１の下側部分の中に位置する。堆積－成長室の入口１４２５は、堆積－成長室１４２１のイオン拡散ゾーン１４２３の中央部分の中に位置する。過剰ガスのための隔離グリッド１４２６は、過剰ガス蓄積ゾーン１４２２とイオン拡散ゾーン１４２３との間に設定され、隔離グリッド１４２７は、イオン拡散ゾーン１４２３と結晶成長ゾーン１４２４との間に設定され、堆積－成長溝１４２８は、堆積－成長室１４２１の底部の上方に位置し、過剰ガスのための放出ポート１４２９は、堆積－成長室１４２１の上部に位置する。
【0070】
上記に説明される、溶鉱炉、断片化デバイス、イオン化チャンバ、および成長チャンバは、組み合わせられ、金属化合物（例えば、窒化ガリウム）のブロック結晶を生産するための装置を形成してもよい。
【0071】
（実施形態１）
図１６は、本開示のいくつかの実施形態による、化合物（例えば、窒化ガリウム、窒化アルミニウム、または炭化ケイ素）のブロック結晶を生産するための垂直装置を図式的に図示する。図１６の説明は、具体的には、窒化ガリウムを参照するであろうが、当業者は、他の化合物も本装置を使用して形成されることができることを理解するであろう。図１６の装置は、製錬溶鉱炉２１０と、断片化デバイス２２０と、イオン化チャンバ２３０と、成長チャンバ２４０とを含む。本装置は、垂直構造であって、製錬溶鉱炉２１０は、断片化デバイス２２０の上方にあって、これは、イオン化チャンバ２３０の上方にあって、これは、成長チャンバ２４０の上方にある。
図１６は、本開示のいくつかの実施形態による、化合物（例えば、窒化ガリウム、窒化アルミニウム、または炭化ケイ素）のブロック結晶を生産するための垂直装置を図式的に図示する。図１６の説明は、具体的には、窒化ガリウムを参照するであろうが、当業者は、他の化合物も本装置を使用して形成されることができることを理解するであろう。図１６の装置は、製錬溶鉱炉２１０と、断片化デバイス２２０と、イオン化チャンバ２３０と、成長チャンバ２４０とを含む。本装置は、垂直構造であって、製錬溶鉱炉２１０は、断片化デバイス２２０の上方にあって、これは、イオン化チャンバ２３０の上方にあって、これは、成長チャンバ２４０の上方にある。
【0072】
製錬溶鉱炉２１０内のガリウム金属は、ガリウム液体金属が、自動的に、断片化デバイス２２０の中に流動する、またはその中に導かれるように、真空排気、加熱、および液化され、液体金属となる。
【0073】
断片化デバイス２２０では、ガリウム液体金属が、複数の断片化（霧化および水蒸気化）処置を受け、徐々に、溶媒を使用せずに、微細および超微細ガリウム金属粒子となり、次いで、粒子は、自動的に、イオン化チャンバ２３０の中に進入または落下する。あるサイズを下回る粒子のみが、イオン化チャンバ２３０に進入し得る。より大きい粒子は、断片化デバイス２２０の底部に懸濁されたままとなり、および／またはそこに落下し、再使用されてもよい。
【0074】
イオン化チャンバ２３０の温度は、窒化ガリウム多結晶が形成されず、超微細ガリウム金属粒子が完全にイオン化させられるように、設定されてもよい。微細および超微細ガリウム金属粒子は、窒素と完全に混合され、掻混され、さらに、ガリウムイオンの均一分布を形成するまで加熱される。
【0075】
ガス（例えば、窒素またはアルゴン）が、粒子が均質化されるように、イオン化されたガリウム粒子と混合および掻混するために、イオン化チャンバ２３０の中に圧送される。ガスは、ライナの内壁上へのイオン化されたガリウム粒子の接着を低減させるように、イオン化チャンバ２３０のライナの内壁を吹送および掃引するために、底部から上部に回転するようにさせられる。同時に、ガスによって駆動される、イオン化されたガリウム粒子は、より多くのイオン化されたガリウム粒子が発生されるように、相互に衝突し、より小さくなる、すなわち、イオン化されたガリウム粒子の凝集および蓄積は、それによって、最小限にされる。
【0076】
ガリウムイオンは、成長チャンバ２４０の中に導入され、最初に、成長チャンバ２４０の上側部分の中のイオン拡散ゾーンに進入する。温度差、イオン／粒子濃度、および反応性ガス流の協調作用下で、ガリウムイオンは、イオン拡散と結晶成長ゾーンとの間の隔離グリッドを通して通過し、窒化ガリウムの成長チャンバ２４０の下側部分の中の結晶成長ゾーンに進入する。結晶成長ゾーンの温度は、窒化ガリウム結晶の成長に有益である、範囲内に設定される、すなわち、ガリウムイオンは、結晶成長ゾーン内に散乱され、均一に分散される。最後に、ガリウムイオンは、ゆっくりと落下および蓄積し、無触媒反応性ガス（例えば、ＮＨ３）と反応し、成長チャンバ２４０の底部における堆積溝内で成長し、厚さのある窒化ガリウムブロック結晶を形成する。
【0077】
図１７は、本開示のいくつかの実施形態による、図１６の装置の製錬溶鉱炉２１０を図式的に図示する。製錬溶鉱炉２１０は、真空るつぼ／コンテナ２１１と、真空排気チャネル２１２と、ガスチャネル２１３と、方向転換パイプ２１４とを含む。製錬溶鉱炉２１０は、シールされる。真空排気チャネル２１２およびガスチャネル２１３は、製錬溶鉱炉２１０の上部の上に位置し、上部が開放される、真空るつぼ／コンテナ２１１は、製錬溶鉱炉２１０の底部の上の中心に位置し、液体金属ガリウムのための方向転換パイプ２１４は、真空るつぼ／コンテナ２１１の底部に接続される。方向転換パイプ２１４の反対端は、断片化デバイス２２０に接続される。
【0078】
図１８は、本開示のいくつかの実施形態による、図１６の装置の断片化デバイス２２０を図式的に図示する。断片化デバイス２２０は、霧化デバイス２２１と、水蒸気化デバイス２２２とを含む。霧化デバイス２２１および水蒸気化デバイス２２２は、直列に接続され、またはともに統合され、断片化デバイス２２０を形成し、イオン化チャンバ２３０の上部に埋設される。
【0079】
図１９は、本開示のいくつかの実施形態による、図１６の装置のイオン化チャンバ２３０を図式的に図示する。イオン化チャンバ２３０は、ライナ２３１と、入口２３２と、出口２３３と、回転－懸濁設定２３４とを含む。入口２３２は、ライナ２３１の上部に位置し、出口２３３は、ライナ２３１の底部の中に位置し、回転－懸濁設定２３４は、ライナ２３１の底部の上の角に位置する、または埋設される。
【0080】
図２０は、本開示のいくつかの実施形態による、図１６の装置の成長チャンバ２４０を図式的に図示する。成長チャンバ２４０は、堆積－成長室２４１と、ガリウムイオン拡散ゾーン２４２と、成長ゾーン２４３と、入口２４４と、隔離グリッド２４５と、堆積－成長溝２４６と、過剰ガスのための放出ポート２４７とを含む。堆積－成長室２４１は、２つのゾーン、すなわち、ガリウムイオン拡散ゾーン２４２と、成長ゾーン２４３とに分割される。ガリウムイオン拡散ゾーン２４２は、堆積－成長室２４１の上側部分の中に位置し、成長ゾーン２４３は、堆積－成長室２４１の下側部分の中に位置し、入口２４４は、堆積－成長室２４１の上部に位置し、隔離グリッド２４５は、ガリウムイオン拡散ゾーン２４２と成長ゾーン２４３との間に設定され、窒化ガリウム結晶の堆積－成長溝２４６は、堆積－成長室２４１の底部の上方に位置し、放出ポート２４７は、窒化ガリウムの堆積－成長チャンバ２４１の上部の上に位置する。
【0081】
図２１は、本開示のいくつかの実施形態による、窒化ガリウムブロック結晶を生産するためのプロセスのフローチャートである。
【0082】
動作２０１では、純金属ガリウムが、真空るつぼ／コンテナ２１１内に設置される。純金属ガリウムは、２９．７８℃より高い温度において、真空排気、加熱、および液化される。液体金属ガリウムは、具体的温度（２９．７８℃より高い）に維持され、その流体性を維持し、不活性ガス（ヘリウム、窒素、またはアルゴン）が、純金属ガリウムと外部不純物の汚染を防止するために使用される。
【0083】
動作２０２では、液体金属ガリウム金属が、方向転換パイプ２１４を通して流動し、細い液体流を形成する。液体流は、最初に、霧化デバイス２２１に進入する。霧化デバイス２２１は、高周波数振動、超音波、または高圧を通して、マイクロサイズのガリウム金属粒子を発生させる。次いで、マイクロサイズのガリウム金属粒子は、水蒸気化デバイス２２２に進入する。水蒸気化デバイス２２２は、４，０００℃を上回る温度で、マイクロサイズガリウム金属粒子を水蒸気化する。水蒸気化プロセスは、溶媒がなくてもよい。
【0084】
動作２０３では、超微細ガリウム金属粒子が、自動的に、イオン化チャンバのライナ２３１の中に落下する。ライナ２３１内の温度は、窒化ガリウム多結晶が形成されず、超微細ガリウム金属粒子が完全にイオン化されるように、１，３００℃を上回って設定される。
【0085】
ガス（例えば、窒素またはアルゴン）が、次いで、粒子が均質化されるように、イオン化されたガリウム粒子と混合および掻混するために、回転－懸濁設定２３４を通して導入される。ガスは、ライナ２３１の内壁へのイオン化されたガリウム粒子の接着を低減させるように、ライナ２３１の内壁を吹送および掃引するために、底部から上部に回転させられる。同時に、ガスによって駆動される、イオン化されたガリウム粒子は、相互に衝突し、より小さくなる。このように、イオン化されたガリウム粒子の凝集および蓄積は、低減される。
【0086】
動作２０４では、イオン化されたガリウム粒子が、入口２４４を通して、堆積－成長室２４１の上側部分の中のガリウムイオン拡散ゾーン２４２に進入する。堆積－成長室２４１は、２つのゾーン、すなわち、ガリウムイオン拡散ゾーン２４２と、成長ゾーン２４３とを含有し、その中で温度は、異なる時間周期において、調節および制御される。反応性ガス（例えば、アンモニア）が、成長ゾーン２４２の中に導入される。窒化ガリウムの堆積時間は、窒化ガリウム結晶の要求される厚さによって判定される。
【0087】
温度差、イオン／粒子濃度、および反応性ガス流の協調作用下で、イオン化されたガリウム粒子は、隔離グリッド２４５を通して通過し、均一に拡散し、堆積－成長室２４１の下側部分の中の成長ゾーン２４３に進入する。イオン化されたガリウム粒子の拡散率は、低減される、すなわち、粒子は、堆積－成長室２４１の下側部分の中に位置する、成長ゾーン２４３内で均一に分散される。最後に、イオン化されたガリウム粒子は、ゆっくりと落下し、無触媒反応性ガス（例えば、窒素／Ｎ２、アンモニア／ＮＨ３）と反応し、厚さのある大円筒形窒化ガリウムブロック結晶を形成するために好適な温度を有する、堆積－成長室２４１の底部の上方の堆積溝内で成長する。
【0088】
ガリウムイオン拡散ゾーン２４２内の温度は、異なる時間周期において制御および調節される、すなわち、ガリウムイオン導入および結晶成長の間は、１，２００～１，３００℃であって、過剰ガス（Ｈ２およびＮ２）が放出される間は、８００～１，２００℃である。
【0089】
成長ゾーン２４３内の窒化ガリウムのための反応温度は、９００～１，２００℃に設定され、反応方程式は、以下のようになる。
【0090】
２Ｇａ＋Ｎ２＝２ＧａＮ
【0091】
２Ｇａ＋２ＮＨ３＝２ＧａＮ＋３Ｈ２
【0092】
余分なガス（水素および窒素）は、それらの独自の重量のため、自動的に、上昇する。それらは、上向きに流動し、隔離グリッド２４５を通して通過し、ガリウムイオン拡散ゾーン２４２に進入する。ある時間周期後、過剰ガスは、堆積－成長室２４１の上部の上の成長チャンバ内の放出ポート２４７を通して放出される。
【0093】
（実施形態２）
図２２は、本開示のいくつかの実施形態による、化合物（例えば、窒化ガリウム、窒化アルミニウム、または炭化ケイ素）のブロック結晶を生産するための水平装置を図式的に図示する。図２２の説明は、具体的には、炭化ケイ素を参照するであろうが、当業者は、他の化合物も本装置を使用して形成されることができることを理解するであろう。
図２２は、本開示のいくつかの実施形態による、化合物（例えば、窒化ガリウム、窒化アルミニウム、または炭化ケイ素）のブロック結晶を生産するための水平装置を図式的に図示する。図２２の説明は、具体的には、炭化ケイ素を参照するであろうが、当業者は、他の化合物も本装置を使用して形成されることができることを理解するであろう。
【0094】
図２２に示されるように、本装置は、製錬溶鉱炉３１０と、断片化デバイス３２０と、イオン化チャンバ３３０と、成長チャンバ３４０とを含む。図２２の装置は、垂直－水平混合構造である。製錬溶鉱炉３１０は、断片化デバイス３２０の上方に位置し、イオン化チャンバ３３０は、断片化デバイス３２０の脇に位置し、成長チャンバ３４０は、イオン化チャンバ３３０の脇に位置する。
【0095】
製錬溶鉱炉３１０内のシリコン金属は、シリコン液体金属が、自動的に、断片化デバイス３２０の中に流動するように、真空下で設置、加熱、および液化され、液体金属を形成する。
【0096】
断片化デバイス３２０では、霧化デバイスおよび水蒸気化デバイスは、シリコン金属を処置するために別個に使用される。シリコン液体金属は、最初に、霧化を受け、マイクロおよびマイクロナノスケールシリコン粒子を形成する。マイクロナノスケールシリコン粒子が、水蒸気化処置のために選択され、超微細シリコン金属粒子となり、より大きいマイクロシリコン粒子は、残され、再使用のためにともに集められる。超微細シリコン金属粒子は、水蒸気化デバイスを通して、イオン化チャンバ３３０に指向される。
【0097】
イオン化チャンバ３３０の温度は、炭化ケイ素多結晶が形成されず、超微細シリコン金属粒子が完全にイオン化させられるように、炭化ケイ素の分解温度を上回って設定される。
【0098】
ガス（例えば、窒素）が、粒子が均質化されるように、イオン化されたシリコン粒子と混合および掻混するために、イオン化チャンバ３３０の中に導入される。ガスは、イオン化チャンバ３３０のライナの内壁へのイオン化されたシリコン粒子の接着を低減させるように、イオン化チャンバ３３０のライナの内壁を吹送および掃引するために、底部から上部に回転させられる。同時に、ガスによって駆動される、イオン化されたシリコン粒子は、付加的より小さいイオン化されたシリコン粒子が発生されるように、相互に衝突し、より小さくなる、すなわち、イオン化されたシリコン粒子の凝集および蓄積は、それによって、低減される。
【0099】
イオン化チャンバ３３０の上部の上の粒子選択－配向設定を通して、イオン化されたシリコン粒子は、成長チャンバ３４０の中に指向される。最初に、粒子は、成長チャンバ３４０の中央部分におけるイオン拡散ゾーンに進入し、均一に拡散するように誘導される。温度差、イオン／粒子濃度、および反応性ガス流の協調作用下で、イオン化されたシリコン粒子は、イオン拡散と結晶成長ゾーンとの間の隔離グリッドに落下し、それを通して通過し、成長チャンバ３４０の下側部分における結晶成長ゾーンに進入する。結晶成長ゾーン内の温度は、炭化ケイ素結晶の成長に有益であるように設定される。イオン化されたシリコン粒子が、イオン拡散ゾーンと結晶成長ゾーンとの間の隔離グリッドを通して通過後、それらは、成長チャンバ３４０の下側部分における結晶成長ゾーンの周囲に拡散し、ゆっくりと落下し、蓄積し、無触媒反応性ガスと反応し、厚さのある大高純度炭化ケイ素ブロック結晶を形成するための好適な温度において、成長チャンバ３４０の底部の上方の堆積溝内で成長する。
【0100】
図２３は、本開示のいくつかの実施形態による、図２２の装置の製錬溶鉱炉３１０を図式的に図示する。製錬溶鉱炉３１０は、真空るつぼ／コンテナ３１１と、真空排気チャネル３１２と、ガスチャネル３１３と、液体の方向転換パイプ３１４とを含む。真空排気チャネル３１２およびガスチャネル３１３は、真空るつぼ／コンテナ３１１の上部の上に位置する。真空排気チャネル３１２は、真空を発生させるように、空気を真空るつぼ／コンテナ３１１から除去することができる。ガスチャネル３１３は、非反応性ガスを真空るつぼ／コンテナ３１１の中に導入することができる。方向転換パイプ３１４の一端は、真空るつぼ／コンテナ３１１の底部に接続され、他端は、直接、断片化デバイス３２０に接続される。
【0101】
図２４は、本開示のいくつかの実施形態による、図２２の装置の断片化デバイス３２０を図式的に図示する。断片化デバイス３２０は、収集タンク３２１と、マイクロナノサイズのシリコン粒子のための出口３２２と、霧化デバイス３２３と、水蒸気化デバイス３２４と、粒子選択器３２５と、放出ポート３２６とを含む。方向転換パイプ３１４を通して、収集タンク３２１の上部は、真空るつぼ／コンテナ３１１の底部に接続される。マイクロナノサイズのシリコン粒子のための出口３２２は、収集タンク３２１の側面の上に位置する。霧化デバイス３２３および水蒸気化デバイス３２４は、別個に位置する。霧化デバイス３２３は、収集タンク３２１の上部に埋設され、水蒸気化デバイス３２４は、マイクロナノサイズのシリコン粒子のための出口３２２に接続され、粒子選択器３２５は、マイクロナノサイズのシリコン粒子の出口３２２の内壁上に埋設され、放出ポート３２６は、収集タンク３２１の底部に位置する。
【0102】
図２５は、本開示のいくつかの実施形態による、図２２の装置のイオン化チャンバ３３０を図式的に図示する。イオン化チャンバ３３０は、ライナ３３１と、入口３３２と、出口３３３と、粒子選択器３３４と、粒子回転－懸濁設定３３５と、粗粒子のための放出ポート３３６とを含む。入口３３２は、ライナ３３１の中央部分の中に位置し、出口３３３は、ライナ３３１の上部の上に位置し、粒子選択器３３４は、複数の斜孔から成り、これは、均一に分散され、リングに形成され、出口３３３の上方に位置する。斜孔は、イオン化チャンバ３３０と成長チャンバ３４０との間のチャネルの角の内壁内に埋設される。粒子回転－懸濁設定３３５は、いくつかの斜孔および直線孔から成り、これは、均一に分散され、リングを形成し、ライナ３３１の底部の上および放出ポート３３６の周囲に埋設され、放出ポート３３６は、ライナ３３１の底部の中心に位置する。
【0103】
図２６は、本開示のいくつかの実施形態による、図２２の装置の成長チャンバ３４０を図式的に図示する。成長チャンバ３４０は、堆積－成長室３４１と、過剰ガス蓄積ゾーン３４２と、シリコンイオン拡散ゾーン３４３と、成長ゾーン３４４と、入口３４５と、隔離グリッド３４６と、隔離グリッド３４７と、堆積－成長溝３４８と、過剰ガスのための放出ポート３４９とを含む。堆積－成長室３４１は、３つのゾーン、すなわち、過剰ガス蓄積ゾーン３４２と、シリコンイオン拡散ゾーン３４３と、成長ゾーン３４４とに分割される。過剰ガス蓄積ゾーン３４２は、堆積－成長室３４１の上側部分の中に位置し、シリコンイオン拡散ゾーン３４３は、堆積－成長室３４１の中央に位置し、成長ゾーン３４４は、堆積－成長室３４１の下側部分の中に位置する。入口３４５は、シリコンイオン拡散ゾーン３４３内に位置する。隔離グリッド３４６は、過剰ガス蓄積ゾーン３４２とシリコンイオン拡散ゾーン３４３との間に設定され、隔離グリッド３４７は、シリコンイオン拡散ゾーン３４３と成長ゾーン３４４との間に設定され、堆積－成長溝３４８は、堆積－成長室３４１の底部の中に位置し、シリコン炭素の成長チャンバ内の過剰ガスの放出ポート３４９は、堆積－成長室３４１の上部に位置する。
【0104】
図２７は、本開示のいくつかの実施形態による、炭化ケイ素ブロック結晶を生産するためのプロセスのフローチャートである。
【0105】
動作３０１では、純金属シリコンが、真空るつぼ／コンテナ３１１の中に導入され、１，４１０℃またはそれを上回る高い温度で、真空下で設置、加熱、および液化される。液体金属シリコンは、具体的温度（１，４１０℃より高い）に維持され、より良好な流体性を維持し、不活性ガス（例えば、ヘリウム、窒素、またはアルゴン）が、シリコンを外部不純物との汚染から保護するために使用される。
【0106】
動作３０２では、液体金属シリコンが、別個のステップにおいて、霧化および蒸発される。液体金属シリコンは、霧化のための霧化デバイス３２３に進入し、マイクロおよびマイクロナノスケールシリコン粒子をもたらす。粒子選択器３２５は、粒子を４，０００℃を上回る温度で水蒸気化する、水蒸気化デバイス３２４に進入するために十分に小サイズである、粒子が、超微細シリコン金属粒子となり、すなわち、より大きいシリコン粒子が、残され、収集タンク３２１の底部に落下し、ともに集められ、再使用のために、放出ポート３２６を通して収集されることを可能にする。水蒸気化デバイス３２４を用いることで、超微細シリコン金属粒子は、自動的に、イオン化チャンバの入口３３２に向かって指向される。
【0107】
動作３０３では、超微細シリコン金属粒子が、イオン化チャンバのライナ３３１に進入する。ライナ３３１内の温度は、シリコン炭素多結晶が形成されず、超微細シリコン金属粒子が完全にイオン化させられるように、２，６００℃を上回って設定される。
【0108】
より重い粒子は、イオン化チャンバのライナ３３１の底部に落下する。粒子回転－懸濁設定３３５から導入される、不活性ガス（例えば、ヘリウム、窒素、またはアルゴン）は、ライナ３３１の内壁へのイオン化されたシリコン粒子の接着を低減させるように、イオン化チャンバのライナ３３１の内壁に沿って、より重いシリコン粒子を回転、吹送、および掃引させる。一方、ガスによって駆動される、イオン化されたシリコン粒子は、相互に衝突し、より小さくなる。このように、イオン化されたシリコン粒子の凝集および蓄積もまた、低減される。
【0109】
イオン化されたシリコン粒子は、出口３３３を通して、堆積－成長室３４１の中に導入される。粒子選択器３３４は、十分に小サイズの粒子のみが堆積－成長室３４１に進入することを可能にする。ある相当時間周期後、それらの独自の重量に起因して、堆積－成長室３４１に進入することができない、より大きいシリコン粒子は、イオン化チャンバのライナ３３１の底部の上に残され、放出ポート３３６を通して放出される。
【0110】
動作３０４では、イオン化されたシリコン粒子が、堆積－成長室３４１の中央部分におけるシリコンイオン拡散ゾーン３４３の中に誘導される。堆積－成長室３４１は、３つの領域、すなわち、過剰ガス蓄積ゾーン３４２と、シリコンイオン拡散ゾーン３４３と、成長ゾーン３４４とを含有し、その中で温度は、異なる時間周期において調節および制御される。炭化ケイ素の堆積－成長時間は、要求される炭化ケイ素結晶の厚さによって判定される。
【0111】
温度差、イオン／粒子濃度、および反応性ガス流の協調作用下で、イオン化されたシリコン粒子は、隔離グリッド３４７を通して拡散し、堆積－成長室３４１の下側部分における成長ゾーン３４４に進入する。イオン化されたシリコン粒子は、堆積－成長室３４１の下側部分における成長ゾーン３４４内で均一に分散される。最後に、イオン化されたシリコン粒子は、落下し、蓄積し、無触媒反応性ガス（ＣＨ４）と反応し、大高純度円筒形炭化ケイ素ブロック結晶を形成するために好適な温度下で、円形堆積－成長溝３４８内で成長する。
【0112】
過剰ガス蓄積ゾーン３４２の温度は、異なる時間周期において制御および調節される、すなわち、シリコンイオンの導入および結晶成長の間は、２，５００℃を上回り、過剰ガス（Ｈ２およびＮ２）が放出される間は、１，６００～２，１００℃である。シリコンイオンの導入および結晶成長の間、過剰ガス蓄積ゾーン３４２は、イオンが成長ゾーンの中に拡散させられるように、成長ゾーンに対してより高い温度差または勾配のためのより高い温度を維持する。そうでなければ、イオンは、過剰ガス蓄積ゾーンの中に上昇する。結晶成長の周期が、終了後、過剰ガス（Ｈ２およびＮ２）は、放出されることが要求され、過剰ガス蓄積ゾーンの温度は、より軽量ガスが放出するために上昇するように、低下する。シリコンイオン拡散ゾーン３４３内の温度は、以下のように制御および調節される、すなわち、シリコンイオンの導入および結晶成長の間は、２，３００～２，６００℃であって、過剰ガス（Ｈ２およびＮ２）が放出される間は、１，６００～２，１００℃である。
【0113】
成長ゾーン３４４内の炭化ケイ素のための反応温度は、１，８００～２，５００℃に設定され、反応方程式は、以下のようになる。
【0114】
Ｓｉ＋ＣＨ４＝ＳｉＣ＋２Ｈ２
【0115】
残りのまたは余分なガス（Ｈ２およびＮ２）は、それらのより軽量重量のため、自動的に、上昇する。それらは、隔離グリッド３４７および隔離グリッド３４６を通して、上向きに流動し、過剰ガス蓄積ゾーン３４２に進入する。ある時間周期後、残りのまたは余分なガスは、堆積－成長室３４１の上部の上の放出ポート３４９を通して放出される。
【0116】
（結論）
本明細書に説明される方法およびデバイスは、採用される源金属および反応性ガスを切り替えることによって、窒素、酸素、および炭素系化合物等の異なる化合物ブロック結晶の生産のために容易に修正されることができる。加えて、本方法の主要特性は、熱エネルギー、運動エネルギー、および反応時間の組み合わせられた作用下で、物理的手段（例えば、機械的力／エネルギー）を使用して、溶媒および触媒を伴わずに、金属化合物バルク結晶を形成することである。本方法の付加的特性は、高圧ガス（例えば、ヘリウム、窒素、またはアルゴン）を使用して、液体流を源金属の粒子に分解することと、随意に、超音波を液体流に印加し、および／またはそれを機械的に振動させ、溶媒または化学手段を使用せずに、源金属の液体流またはより大きい粒子をさらに分解することとである。本方法のさらに付加的特性は、所定のサイズの粒子が断片化デバイスからイオン化チャンバに運搬され得るように、粒子選択器を霧化デバイスと水蒸気化デバイスとの間に挿入することと、所定のサイズのイオンがイオン化チャンバから成長チャンバに運搬され得るように、イオン選択器をイオン化チャンバと成長チャンバとの間に挿入することとである。本方法の付加的特性は、（例えば、粒子選択器、イオン選択器、および回転－懸濁設定のための）傾斜孔が、粒子またはイオンの堆積または凝集、または、それぞれ、デバイス、チャンバ、または出口への粒子またはイオンの接着を防止または低減させるように、デバイス、チャンバ、または出口等の内壁に沿って、不活性ガスを注入するために使用されることである。
本明細書に説明される方法およびデバイスは、採用される源金属および反応性ガスを切り替えることによって、窒素、酸素、および炭素系化合物等の異なる化合物ブロック結晶の生産のために容易に修正されることができる。加えて、本方法の主要特性は、熱エネルギー、運動エネルギー、および反応時間の組み合わせられた作用下で、物理的手段（例えば、機械的力／エネルギー）を使用して、溶媒および触媒を伴わずに、金属化合物バルク結晶を形成することである。本方法の付加的特性は、高圧ガス（例えば、ヘリウム、窒素、またはアルゴン）を使用して、液体流を源金属の粒子に分解することと、随意に、超音波を液体流に印加し、および／またはそれを機械的に振動させ、溶媒または化学手段を使用せずに、源金属の液体流またはより大きい粒子をさらに分解することとである。本方法のさらに付加的特性は、所定のサイズの粒子が断片化デバイスからイオン化チャンバに運搬され得るように、粒子選択器を霧化デバイスと水蒸気化デバイスとの間に挿入することと、所定のサイズのイオンがイオン化チャンバから成長チャンバに運搬され得るように、イオン選択器をイオン化チャンバと成長チャンバとの間に挿入することとである。本方法の付加的特性は、（例えば、粒子選択器、イオン選択器、および回転－懸濁設定のための）傾斜孔が、粒子またはイオンの堆積または凝集、または、それぞれ、デバイス、チャンバ、または出口への粒子またはイオンの接着を防止または低減させるように、デバイス、チャンバ、または出口等の内壁に沿って、不活性ガスを注入するために使用されることである。
【0117】
本発明の好ましい実施形態が、本明細書に示され、説明されているが、そのような実施形態が、実施例としてのみ提供されることが、当業者に明白となるであろう。本発明が、本明細書内で提供される具体的実施例によって限定されることを意図していない。本発明は、前述の明細書を参照して説明されているが、本明細書の実施形態の説明および例証は、限定的意味において解釈されることを意味していない。多数の変形例、変更、および代用が、ここで、本発明から逸脱することなく、当業者に想起されるであろう。さらに、本発明の全ての側面が、様々な条件および変数に依存する、本明細書に記載される、具体的描写、構成、または相対的割合に限定されないことを理解されたい。本明細書に説明される本発明の実施形態の種々の代替が、本発明を実践する際に採用され得ることを理解されたい。したがって、本発明はまた、任意のそのような代替、修正、変形例、または均等物を網羅するものとすることが想定される。以下の請求項が、本発明の範囲を定義し、これらの請求項の範囲内の方法および構造ならびにそれらの均等物が、それによって網羅されることを意図している。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【図16】
【図17】
【図18】
【図19】
【図20】
【図21】
【図22】
【図23】
【図24】
【図25】
【図26】
【図27】
【国際調査報告】