特表 2024-530077 モリブデン合金ターゲット材及びその調製方法並びに応用

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-08-15

(54)【発明の名称】モリブデン合金ターゲット材及びその調製方法並びに応用

(51)【国際特許分類】

   C23C 14/34 20060101AFI20240807BHJP

   C23C 14/14 20060101ALI20240807BHJP

【ＦＩ】

C23C14/34 A

C23C14/14

【審査請求】有

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2024505529

(86)(22)【出願日】2023-05-22

(85)【翻訳文提出日】2024-01-29

(86)【国際出願番号】 CN2023095633

(87)【国際公開番号】W WO2023186188

(87)【国際公開日】2023-10-05

(31)【優先権主張番号】202210567592.X

(32)【優先日】2022-05-23

(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】524038200

【氏名又は名称】安泰科技股▲ふん▼有限公司

【氏名又は名称原語表記】ＡＤＶＡＮＣＥＤ ＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹ ＆ ＭＡＴＥＲＩＡＬＳ ＣＯ．， ＬＴＤ．

【住所又は居所原語表記】Ｎｏ．７６ Ｘｕｅｙｕａｎ Ｎａｎｌｕ， Ｈａｉｄｉａｎ Ｄｉｓｔｒｉｃｔ， Ｂｅｉｊｉｎｇ １０００８１ Ｃｈｉｎａ

(71)【出願人】

【識別番号】524038211

【氏名又は名称】安泰天▲竜▼▲う▼▲む▼科技有限公司

【氏名又は名称原語表記】ＡＴＴＬ ＡＤＶＡＮＣＥＤ ＭＡＴＥＲＩＡＬＳ ＣＯ．， ＬＴＤ．

【住所又は居所原語表記】Ｎｏ．１０ Ｂａｏｚｈｏｎｇ Ｓｔｒｅｅｔ， Ｓａｖｉｎｇ Ｅｎｅｒｇｙ ａｎｄ Ｐｒｏｔｅｃｔｉｎｇ Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ Ｚｏｎｅ， Ｂａｏｄｉ Ｄｉｓｔｒｉｃｔ， Ｔｉａｎｊｉｎ ３０１８９９ Ｃｈｉｎａ

(71)【出願人】

【識別番号】524038222

【氏名又は名称】安泰天▲竜▼（北京）▲う▼▲む▼科技有限公司

【氏名又は名称原語表記】ＡＴＴＬ （Ｂｅｉｊｉｎｇ） ＡＤＶＡＮＣＥＤ ＭＡＴＥＲＩＡＬＳ ＣＯ．， ＬＴＤ．

【住所又は居所原語表記】１０１－３０６， Ｆｌｏｏｒ ３， Ｂｕｉｌｄｉｎｇ １， Ｙａｒｄ １１， Ｆｅｎｇｈｕｉ Ｍｉｄｄｌｅ Ｒｏａｄ， Ｈａｉｄｉａｎ Ｄｉｓｔｒｉｃｔ， Ｂｅｉｊｉｎｇ １０００９４ Ｃｈｉｎａ

(74)【代理人】

【識別番号】100169904

【弁理士】

【氏名又は名称】村井 康司

(74)【代理人】

【識別番号】100217412

【弁理士】

【氏名又は名称】小林 亜子

(72)【発明者】

【氏名】王▲広▼▲達▼

(72)【発明者】

【氏名】熊▲寧▼

(72)【発明者】

【氏名】弓▲艶▼▲飛▼

(72)【発明者】

【氏名】牛曼

(72)【発明者】

【氏名】季▲鵬▼▲飛▼

(72)【発明者】

【氏名】王▲鳳▼▲権▼

(72)【発明者】

【氏名】常洋

【テーマコード（参考）】

4K029

【Ｆターム（参考）】

4K029BA02

4K029BA07

4K029BA11

4K029BA12

4K029BA16

4K029BA17

4K029CA05

4K029DC04

4K029DC07

(57)【要約】

本発明はレアメタル及び粉末冶金技術分野に関し、具体的にはモリブデン合金ターゲット材及びその調製方法並びに応用に関し、質量％で、前記ターゲット材は１０～３０％のＮｉ、５～２５％のＴｉ、及び０.５～５％のＲｅを含み、残りはＭｏ及び不可避的不純物であり、且つＭｏの質量％は５０％以上である。本発明はモリブデン合金に特定量のレニウムを添加した後、結晶粒寸法を微細化し、結晶粒をより均一にし、材料の脆性を低下させ、塑性を増加させ、変形加工能力を高めることができ、得られたブランクを圧延工程に適応でき、異なる形状または大きい寸法のターゲット材を得ることができ、ターゲット材として膜層を調製する際に膜層の厚さがより均一で、スパッタ速度がより速い。

【特許請求の範囲】

【請求項1】

モリブデン合金ターゲット材であって、
質量％で、前記ターゲット材は１０％～３０％のＮｉ、５％～２５％のＴｉ、及び０.５％～５％のＲｅを含み、残りはＭｏ及び不可避的不純物であり、且つＭｏの質量％は５０％以上であり、
前記モリブデン合金ターゲット材の調製方法は、
前記ターゲット材の成分の質量割合で原料を秤量して混合し、混合粉末を得る原料調合工程（１）と、
工程（１）の混合粉末をシースに入れ、熱間等方加圧プレスを行い、シース付き熱間プレスブランクを得る熱間等方加圧プレス工程（２）と、
シース付き熱間プレスブランクを熱間圧延処理して圧延材を得る熱間圧延工程（３）と、
圧延材を焼鈍処理して、前記モリブデン合金ターゲット材を得る焼鈍工程（４）と、を含み、
工程（３）において、前記熱間圧延処理において、単パスの圧延変形量を１５～２５％とし、前記熱間圧延処理の総変形量を４０～８０％とし、前記熱間圧延処理において、各パスの圧延前に加熱保温を行い、保温温度を１０００℃～１３００℃とし、保温の時間を３０分～１２０分とし、各パスの圧延前の加熱保温温度を、前のパスの圧延前の加熱保温温度に基づいて０℃よりも大きく５０℃以下低くする、
ことを特徴とするモリブデン合金ターゲット材。

【請求項2】

質量％で、前記ターゲット材は、さらに、Ｔｉの一部の代わりに、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂのうちの少なくとも１つである０.０１～１５％のＭを含む、
ことを特徴とする請求項１に記載のモリブデン合金ターゲット材。

【請求項3】

質量％で、前記ターゲット材は、１５％～２５％のＮｉ、１０％～２０％のＴｉ、１％～５％のＲｅ、０．０１％～５％のＭを含み、残りはＭｏ及び不可避的不純物であり、且つＭｏの質量％は５０％以上であり、
及び／又は、工程（４）で調製されたモリブデン合金ターゲット材の結晶粒寸法は１００μｍ以下であり、
及び／又は、工程（４）で調製されたモリブデン合金ターゲット材の結晶粒度は４～５級であり、
及び／または、工程（４）で調製された同一のモリブデン合金ターゲット材では、結晶粒度段差が１以下である、
ことを特徴とする請求項２に記載のモリブデン合金ターゲット材。

【請求項4】

前記ターゲット材の成分の質量割合で原料を秤量して混合し、混合粉末を得る原料調合工程（１）と、
工程（１）の混合粉末をシースに入れ、熱間等方加圧プレスを行い、シース付き熱間プレスブランクを得る熱間等方加圧プレス工程（２）と、
シース付き熱間プレスブランクを熱間圧延処理して圧延材を得る熱間圧延工程（３）と、
圧延材を焼鈍処理して、前記モリブデン合金ターゲット材を得る焼鈍工程（４）と、を含み、
工程（３）において、前記熱間圧延処理において、単パスの圧延変形量を１５～２５％とし、前記熱間圧延処理の総変形量を４０～８０％とし、前記熱間圧延処理において、各パスの圧延前に加熱保温を行い、保温温度を１０００℃～１３００℃とし、保温の時間を３０分～１２０分とし、各パスの圧延前の加熱保温温度を、前のパスの圧延前の加熱保温温度に基づいて０℃よりも大きく５０℃以下低くする、
ことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載のモリブデン合金ターゲット材の調製方法。

【請求項5】

前記ターゲット材の成分Ｍｏの原料は純度が３Ｎ５以上のモリブデン粉であり、そのＦＳＳＳ範囲は２.５μｍ～４μｍであり、
前記ターゲット材の成分Ｎｉの原料は純度が３Ｎ以上のニッケル粉であり、そのＦＳＳＳ範囲は２μｍ～３μｍであり、
前記ターゲット材の成分Ｔｉの原料は純度が３Ｎ以上のチタン粉であり、そのＦＳＳＳ範囲は２μｍ～４μｍであり、
前記ターゲット材の成分Ｒｅの原料はレニウム粉またはレニウム酸アンモニウムであり、前記レニウム粉の純度は４Ｎ以上であり、ＦＳＳＳは２μｍ～４μｍであり、前記レニウム酸アンモニウムの純度は４Ｎ以上であり、粒度は１５０～３５０メッシュである、
ことを特徴とする請求項４に記載のモリブデン合金ターゲット材の調製方法。

【請求項6】

ターゲット材の成分Ｒｅの原料がレニウム酸アンモニウムである場合、工程（１）において、原料を秤量した後、原料であるモリブデン粉の一部とレニウム酸アンモニウムとを先に混合し、その後還元処理することによりモリブデンレニウム合金粉末を得て、モリブデンレニウム合金粉末と残りのモリブデン粉及びその他の原料とを混合して混合粉末を得て、
前記還元処理は水素雰囲気中で行われ、前記還元処理の温度は５００℃～９００℃であり、前記還元処理の時間は２ｈ～８ｈであり、
前記モリブデンレニウム合金粉末において、モリブデンレニウム質量割合は９５：５～５０：５０であり、
工程（１）において、前記混合の方式はボールミルであり、前記ボールミルのＢＰＲは１：（０.５～２）であり、前記ボールミル時間は１０ｈ～１６ｈであり、前記ボールミルは不活性ガス中で行われ、前記ボールミルの回転速度は５０～３００ｒ/ｍｉｎである、
ことを特徴とする請求項４に記載のモリブデン合金ターゲット材の調製方法。

【請求項7】

工程（２）において、前記熱間等方加圧プレスの保温温度は９００℃～９８０℃であり、前記熱間等方加圧プレスの圧力は１００ＭＰａ～１７０ＭＰａであり、前記熱間等方加圧プレスの保圧時間は２ｈ～５ｈであり、工程（２）において、熱間プレスブランクを調製した後、熱間プレスブランクのシースを局所的に修理する工程をさらに含み、工程（２）において、前記熱間プレスブランクのブランク厚さは４０ｍｍ～６０ｍｍである、
ことを特徴とする請求項４に記載のモリブデン合金ターゲット材の調製方法。

【請求項8】

工程（３）において、前記熱間圧延処理のコギング温度は１０００℃～１３５０℃であり、最終圧延温度は９００℃～１１００℃であり、前記熱間圧延は空気又はアルゴンガス雰囲気中で行われ、前記モリブデン合金ターゲット材は板型ターゲット材であり、前記圧延材の厚さは６ｍｍ～２４ｍｍである、
ことを特徴とする請求項４に記載のモリブデン合金ターゲット材の調製方法。

【請求項9】

工程（４）において、圧延材は焼鈍処理を行う前に、シースの除去と粗加工工程をさらに含み、工程（４）において、前記焼鈍処理はアルゴンガス雰囲気中で行われ、前記焼鈍の温度は９００℃～１２００℃であり、保温時間は６０分～１２０分である、
ことを特徴とする請求項４に記載のモリブデン合金ターゲット材の調製方法。

【請求項10】

前記モリブデン合金ターゲット材は、電子部品用積層配線膜の主導電層にスパッタにより付着する金属被覆層を形成し、前記電子部品は、ディスプレイ、半導体装置、又は薄膜太陽電池である、
ことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載のモリブデン合金ターゲット材、または、請求項４乃至９のいずれか１項に記載の調製方法で調製されたモリブデン合金ターゲット材の応用。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明はレアメタル及び粉末冶金技術分野に関し、具体的にはモリブデン合金ターゲット材及びその調製方法並びに応用に関する。

【背景技術】

【0002】

液晶ディスプレイ、表示パネルなどの平面表示装置の技術的な更新のニーズは、配線膜の低抵抗化が必要である。同時に、平面ディスプレイの大画面、高精細度、高速応答化、およびフレキシブルパネルの大型化にも、比較的低い膜抵抗レベルが要求されている。

【0003】

薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）は、表示パネルの駆動素子として、主配線材料としてＡｌまたはＣｕを用いている。しかし、ＡｌまたはＣｕがＳｉに直接接触すると、調製中に熱加工により熱拡散が形成され、薄膜トランジスタの性能が悪化する。Ｍｏ及びＭｏ－Ｎｂ、Ｍｏ－Ｔｉ等のモリブデン合金は、耐食性、耐熱性に優れ、基板との密着性に優れている。しかし、調製過程で基板上に積層配線膜が形成された後、長期間大気中に放置されることがある。表示パネルに信号ケーブルを取り付ける際には、大気中で加熱する必要がある場合があり、また酸化物を用いた半導体薄膜において、性能向上と安定化を図るために、有酸素環境下で加熱処理する必要があるため、耐酸化性を高めるニーズが強い。また、携帯性の軽量・フレキシブル表示パネルに用いられる樹脂フィルムは、ガラス基板に比べて透湿性を有し、積層配線フィルムが高い耐湿性を有することが必要とする。しかし、純Ｍｏ、Ｍｏ－Ｔｉなどの材料は耐湿性や耐酸化性が十分ではなく、酸化が発生することがあり、ＡｌやＣｕの抵抗値が顕著に増加する問題がある。

【0004】

特許「ＣＮ２０１２０２９３０６０８」は、純モリブデンめっき膜の耐湿性と耐酸化性を改善するために、モリブデンに一定数のＮｉとＴｉを添加し、電子部品の安定調製と信頼性の向上に役立つ積層配線膜用モリブデン合金ターゲット材を開示している。

【0005】

特許「ＣＮ２０１４１００９０９２３０」は、Ｎｉを添加することにより耐酸化性を高め、Ｗ元素を添加することにより耐湿性を高めることができる電子部品用モリブデン合金ターゲット材を開示しており、特許「ＣＮ２０１４０５６８１６６」は、ターゲット材は半分以上のモリブデン元素を基体とし、ＮｉとＴａ、Ｃｒ、Ｚｒなどの元素を添加し、耐湿性、抗酸化性を改善し、低抵抗値を維持することができる金属薄膜スパッタモリブデン合金ターゲット材を開示している。

【0006】

特許「ＣＮ２０１７１１４４６０６９７」は、純モリブデンの耐湿性と耐酸化性を良好に改善し、低い膜抵抗を維持することができる、Ｎｉ、Ｎｂ、Ｔｉなどの元素を含むモリブデン合金ターゲット材成分を開示している。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

上記特許は、モリブデン基体にＮｉ、Ｔｉ又はＮｂ等の元素を一定量添加することにより、モリブデンターゲット材スパッタ膜の耐湿性、耐酸化性を共に向上させ、低い抵抗値を保持する。しかし、ターゲット材の調製は主に熱間等方加圧プレス（Hot Isostatic Pressing、HIP）によって行われ、ターゲット材の長さの増大に伴い、ＨＩＰ方式はＨＩＰ設備の寸法に厳しく制約され、高性能のモリブデン合金ターゲット材を量産することができず、また現在モリブデン合金は脆性が大きく、大きな変形量の場合に割れやすいため、圧延、鍛造などの変形方式によって異なる長さのターゲット材シリーズ製品を調製することができない。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明の目的は、従来技術に存在する欠点を克服し、モリブデン合金ターゲット材及びその調製方法並びに応用を提供することである。本発明が提供するモリブデン合金ターゲット材の塑性脆性転移温度が低く、変形能力が強く、結晶粒がより均一であり、ターゲット材として膜層を調製する際に膜層の厚さがより均一であり、スパッタ速度がより速い。

【0009】

上記の目的を達成するために、本発明が採用する技術案は、下記の通りである。

【0010】

第１の側面において、本発明は、質量％で、前記ターゲット材は１０％～３０％（例えば１５％、２０％、２５％）のＮｉ、５％～２５％（例えば１０％、１５％、２０％）のＴｉ、及び０.５％～５％（例えば１％、１.５％、２％、２.５％、３％、３.５％、４％、４.５％）のＲｅを含み、残りはＭｏ及び不可避的不純物であり、且つＭｏの質量％は５０％以上（例えば５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％）であるモリブデン合金ターゲット材を提供する。

【0011】

上記モリブデン合金ターゲット材において、好ましい実施形態として、質量％で、前記ターゲット材は、さらに、Ｔｉの一部の代わりに、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂのうちの少なくとも１つである０.０１～１５％（例えば、０.０５％、０.１％、０.５％、１％、３％、５％、８％、１１％、１３％）のＭを含む。

【0012】

上記モリブデン合金ターゲット材において、好ましい実施形態として、質量％で、前記ターゲット材は、１５％～２５％（例えば１８％、２１％、２３％）のＮｉ、１０％～２０％（例えば１２％、１４％、１６％、１８％）のＴｉ、１％～５％のＲｅ（例えば２％、３％、４％）、０％～５％のＭ（例えば１％、２％、３％、４％）を含み、残りはＭｏ及び不可避的不純物であり、且つＭｏの質量％は５０％以上（例えば５５％、６０％、６５％、７０％）である。

【0013】

Ｎｉは本発明のターゲット材から形成される膜層の耐酸化性を高めることができ、Ｔｉは膜層の耐湿性を高めることができ、両者の適量の添加は膜層の耐酸化性と耐湿性を保証するだけでなく、配線膜の低抵抗を保証することができ、エッチング剤のエッチング速度に影響を与えない。

【0014】

本発明のモリブデン合金ターゲット材に少量のＲｅ元素が添加された。特定割合のレニウム元素の添加は、モリブデン合金中の特定割合の他の元素と共同作用し、レニウムによりこのモリブデン合金において「レニウム効果」を発揮させ、モリブデン合金の室温塑性を改善し、塑性脆性転移温度を低下させ、結晶粒を微細化する。このモリブデン合金ターゲット材にＲｅ元素を添加することにより、ターゲット材の変形性能を向上させることができ、大変形量加工時にもクラックが発生しない。ターゲット材組織結晶粒が小さいため、好ましいモリブデン合金群の配分比で得られたターゲット材結晶粒の段差（階級差、レベル差）が特に小さく、結晶粒が均一であり、本発明のターゲット材で調製された膜層の厚さがより均一であり、スパッタ速度がより速い。Ｒｅ元素の使用量が５％を超えると、コストが増加する一方で、Ｒｅ元素の大量添加は他の成分と合金相を形成し、ターゲット材の組織成分分布を不均一させ、後続のめっき効果に影響を与える。Ｒｅ元素の使用量が０.５％未満であると、効果的な結晶粒の微細化やターゲット材の塑性向上の効果が得られない。

【0015】

本発明におけるＭ元素は耐湿性を有し、同様に耐湿性を有するＴｉを部分的に置換することができる。しかし、ターゲット材の各種成分の相互作用の観点から、Ｍ元素はＴｉの一部だけを置換できることが好ましく、一方、Ｍ元素の添加はモリブデン合金ターゲット材の耐湿性を高めるとともに、モリブデン合金ターゲット材の耐酸化性をさらに改善することができる。

【0016】

第２の側面において、本発明は以下の工程を含む上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法を提供する。

【0017】

（１）原料調合：上記ターゲット材の成分の質量割合で原料を秤量して混合し、混合粉末を得る。

【0018】

（２）熱間等方加圧プレス：工程（１）の混合粉末をシースに入れ、熱間等方加圧プレスを行い、シース付き熱間プレスブランクを得る。

【0019】

（３）熱間圧延：シース付き熱間プレスブランクを熱間圧延処理して圧延材を得る。

【0020】

（４）焼鈍：圧延材を焼鈍処理して、前記モリブデン合金ターゲット材を得る。

【0021】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、前記ターゲット材の成分Ｍｏの原料は純度が３Ｎ５以上のモリブデン粉であり、そのＦＳＳＳ（Fisher Sub-sieve Size）範囲は２.５μｍ～４μｍ（例えば２.８μｍ、３μｍ、３.５μｍ、３.８μｍ）であることが好ましい。好ましくは、前記ターゲット材の成分Ｎｉの原料は純度が３Ｎ以上のニッケル粉であり、そのＦＳＳＳ範囲は２μｍ～３μｍ（例えば２.２μｍ、２.４μｍ、２.６μｍ、２.８μｍ）であることが好ましい。好ましくは、前記ターゲット材の成分Ｔｉの原料は純度が３Ｎ以上のチタン粉であり、そのＦＳＳＳ範囲は２μｍ～４μｍ（例えば２.３μｍ、２.６μｍ、３μｍ、３.３μｍ、３.６μｍ）であることが好ましい。好ましくは、前記ターゲット材の成分Ｒｅの原料はレニウム粉またはレニウム酸アンモニウムであり、前記レニウム粉の純度は４Ｎ以上であり、ＦＳＳＳは２μｍ～４μｍ（例えば２.３μｍ、２.６μｍ、３μｍ、３.３μｍ、３.６μｍ）であることが好ましい。前記レニウム酸アンモニウムの純度は４Ｎ以上であり、粒度は１５０～３５０メッシュ（例えば１８０メッシュ、２２０メッシュ、２６０メッシュ、３００メッシュ、３２５メッシュ）であることが好ましい。

【0022】

原料としてモリブデンチタン合金粉末、モリブデンニッケル合金粉末などの合金粉末を使用することよりも、本発明の好ましい態様において、本発明のターゲット材を調製する原料として純度が関連する基準を満たすモリブデン粉、ニッケル粉、及びチタン粉を使用することは、調製されたターゲット材の成分分布がより均一にすることができ、めっき効果がより良くなる。

【0023】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、ターゲット材の成分Ｒｅの原料がレニウム酸アンモニウムである場合、工程（１）において、原料を秤量した後、原料であるモリブデン粉の一部とレニウム酸アンモニウムとを先に混合し、その後還元処理することによりモリブデンレニウム合金粉末を得て、モリブデンレニウム合金粉末と残りのモリブデン粉及びその他の原料とを混合して混合粉末を得る。

【0024】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、前記還元処理は水素雰囲気中で行われ、前記還元処理の温度は５００℃～９００℃（例えば５５０℃、６００℃、６５０℃、７００℃、７５０℃、８００℃、８５０℃）であり、前記還元処理の時間は２ｈ～８ｈ（例えば３ｈ、４ｈ、５ｈ、６ｈ、７ｈ）であり、好ましくは、前記モリブデンレニウム合金粉末において、モリブデンレニウム質量割合は９５：５～５０：５０（例えば、１８：１、１５：１、１２：１、９：１、６：１、３：１）である。

【0025】

上記水素還元処理におけるガス流量は還元炉の大きさに応じるものであり、圧力は微正圧であればよい。レニウム源としてレニウム酸アンモニウムを選択し、まずモリブデンの一部ともにモリブデンレニウム粉末として調製したのは、モリブデン中のレニウムの分布をより均一にするためである。レニウム粉を直接使用したり、レニウム酸アンモニウムを単独でレニウム粉に還元したりして、ソースとして直接混合することもできるが、粉末の均一性はレニウム酸アンモニウムとモリブデン粉との混合還元技術に及ばない。

【0026】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、工程（１）において、前記混合の方式はボールミルであり、前記ボールミルのＢＰＲ（Ｂａｌｌ－ｔｏ－Ｐｏｗｅｒ Ｒａｔｉｏ）は１：（０.５～２）（例えば、１：０.８、１：１.２、１：１.４、１：１.６、１：１.８）であり、１：１であることが好ましい。好ましくは、前記ボールミル時間は１０ｈ～１６ｈ(例えば、１１ｈ、１２ｈ、１３ｈ、１４ｈ、１５ｈ)である。好ましくは、前記ボールミルは不活性ガス中で行われる。好ましくは、前記不活性ガスはアルゴンガスである。好ましくは、前記ボールミルの回転速度は５０～３００ｒ/ｍｉｎ（例えば、１００ｒ/ｍｉｎ、１５０ｒ/ｍｉｎ、２００ｒ/ｍｉｎ、２５０ｒ/ｍｉｎ）である。

【0027】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、工程（２）において、前記熱間等方加圧プレスの保温温度は９００℃～９８０℃（例えば９１０℃、９２０℃、９３０℃、９４０℃、９５０℃、９６０℃、９７０℃）である。好ましくは、前記熱間等方加圧プレスの圧力は１００ＭＰａ～１７０ＭＰａ（例えば、１１０ＭＰａ、１２０ＭＰａ、１３０ＭＰａ、１４０ＭＰａ、１５０ＭＰａ、１６０ＭＰａ）である。好ましくは、前記熱間等方加圧プレスの保圧時間は２ｈ～５ｈ（例えば、２ｈ、３ｈ、４ｈ）である。

【0028】

本発明の熱間等方加圧プレス工程後に得られる熱間プレスブランクの密度は１００％に達することができる。

【0029】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、工程（２）において、混合粉末をシースに装入後、真空排気シールを行う。好ましくは、真空排気は、真空度が１０^－１Ｐａになるまで行われる。

【0030】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、工程（２）において、熱間プレスブランクを調製した後、熱間プレスブランクのシースを局所的に修整することをさらに含む。

【0031】

本発明において、熱間等方加圧プレス工程で熱間プレスブランクを調製した後、そのシースに対して局所的な修整を行い、熱間プレスブランクの大面積平坦、突起無しを確保し、後続の圧延に有利である。

【0032】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、工程（２）において、前記熱間プレスブランクのブランク厚さは４０ｍｍ～６０ｍｍ（例えば、４２.５ｍｍ、４５ｍｍ、４７.５ｍｍ、５０ｍｍ、５２.５ｍｍ、５５ｍｍ、５７.５ｍｍ）である。

【0033】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、工程（３）において、前記熱間圧延工程のコギング温度は１０００℃～１３５０℃（例えば１１５０℃、１２００℃、１２５０℃、１３００℃）であり、最終圧延温度は９００～１１００℃（例えば９５０℃、１０００℃、１０５０℃）である。

【0034】

本発明の好ましい態様は、圧延プロセスにおいて各パスの圧延温度を適切に低減し、すなわち各パスの圧延開始温度が隣接する前のパスの圧延開始温度よりも、０℃よりも大きく５０℃以下低下するように制御することにより、材料強度と可塑性を向上させることができる。各パスの圧延開始温度の隣接する前回の圧延開始温度に基づく降温幅が大きすぎると、結晶粒抵抗力が増大し、圧延ブランクの亀裂リスクが増加し、熱間圧延の歩留まりが低下する。

【0035】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、工程（３）において、前記熱間圧延工程において、単パス圧延変形量は１５％～２５％（例えば１７.５％、２０％、２２.５％）であり、前記熱間圧延工程の総変形量は４０％～８０％（例えば４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％）である。好ましくは、前記熱間圧延工程において、各パスの圧延前に加熱保温を行い、保温温度は１０００℃～１３００℃（例えば１０５０℃、１１００℃、１１５０℃、１２００℃、１２５０℃）であり、保温の時間は３０分～１２０分（例えば４０ｍｉｎ、５０ｍｉｎ、６０ｍｉｎ、７０ｍｉｎ、８０ｍｉｎ、９０ｍｉｎ、１００ｍｉｎ、１１０ｍｉｎ）である。好ましくは、各パスの圧延前の加熱保温温度は、前のパスの圧延前の加熱保温温度に基づいて、０℃よりも大きく５０℃以下（例えば、５℃、１０℃、１５℃、２０℃、２５℃、３０℃、３５℃、４０℃、４５℃）を低下する。好ましくは、前記熱間圧延は空気又はアルゴンガス雰囲気中で行われる。

【0036】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、工程（４）において、圧延材は、焼鈍工程を行う前に、シースの除去と粗加工工程をさらに含む。

【0037】

本発明は、焼鈍工程の前に圧延材を異なる寸法に加工することができることによって異なる形状または大きい寸法のターゲット材を得て、市場のモリブデン合金ターゲット材に対する異なる規格の需要を満たすことができる。

【0038】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、工程（４）において、前記焼鈍処理はアルゴンガス雰囲気中で行われる。好ましくは、前記焼鈍の温度は９００℃～１２００℃（例えば９５０℃、１０００℃、１０５０℃、１１００℃、１１５０℃）であり、保温時間は６０分～１２０分（例えば７０ｍｉｎ、８０ｍｉｎ、９０ｍｉｎ、１００ｍｉｎ、１１０ｍｉｎ）である。

【0039】

本発明において、焼鈍温度をこの範囲に制御することにより、押出後のターゲット材の異方性を解消し、組織が均一で、結晶粒が細かいモリブデン合金ターゲット材を得ることができる。焼鈍温度は９００℃より低いと、ターゲット材組織は完全な結晶を得られず、一部の領域の結晶粒の変形状態が存在し、焼鈍温度が１２００℃より高いと、結晶粒の異常な成長を招き、混晶が現れ、組織分布の不均一を招き、ターゲット材スパッタめっき膜の効果に影響を与える。

【0040】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、工程（４）で調製されたモリブデン合金ターゲット材の結晶粒寸法は１００μｍ以下であり、６０μｍ～１００μｍ（例えば６５μｍ、７０μｍ、７５μｍ、８０μｍ、８５μｍ、９０μｍ、９５μｍ）であることが好ましい。

【0041】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、工程（４）で調製されたモリブデン合金ターゲット材の結晶粒度は４～５級であり、好ましくは、工程（４）で調製された同一のモリブデン合金ターゲット材において、結晶粒度段差は１以下、好ましくは０である。

【0042】

上記モリブデン合金ターゲット材の調製方法において、好ましい実施形態として、前記モリブデン合金ターゲット材はプレート型ターゲット材であり、好ましくは、前記圧延材の厚さは６ｍｍ～２４ｍｍ（例えば、８ｍｍ、１０ｍｍ、１２.５ｍｍ、１５ｍｍ、１７.５ｍｍ、２０ｍｍ、２２ｍｍ）である。

【0043】

第３の側面において、本発明は、電子部品用積層配線膜の主導電層にスパッタにより付着する金属被覆層を形成する上記モリブデン合金ターゲット材の応用をさらに提供し、好ましくは、前記電子部品はディスプレイ、半導体装置、または薄膜太陽電池である。

【発明の効果】

【0044】

上記技術案を採用することにより、本発明は従来技術に比べて以下のような積極的な効果を有する。

【0045】

（１）本発明のターゲット材にレニウム元素を添加することはターゲット材成膜後の耐熱性、耐酸化性、及び耐湿性に影響しないだけでなく、本発明はモリブデン合金に特定量のレニウムを添加した後、結晶粒寸法を微細化し、材料脆性を低下させ、塑性を増加させ、変形加工能力を高めることができ、得られたブランクに対して圧延工程を行うことで異なる形状または大きい寸法のターゲット材を得ることができ、ターゲット材は通常に板材として調製される。レニウムの価格は比較的高いが、本発明は少量のレニウムを使用しただけでも改善の役割を果たすことができる。

【0046】

（２）本発明の焼鈍工程は更に均一に微結晶化することができ、本発明において調製されたモリブデン合金ターゲット材は、結晶粒寸法は１００μｍ以下であり、結晶粒度レベルは４～５級であり、同一のモリブデン合金ターゲット材における結晶粒度の段差は１以下であり、最高は０に達することができる。

【図面の簡単な説明】

【0047】

【図1】本発明の実施例１の方法で調製されたモリブデン合金ターゲット材の金相組織図である。

【発明を実施するための形態】

【0048】

以下、具体的な実施例に基づいて本発明をさらに詳細に説明する。提供される実施例は、本発明を説明するためだけであり、本発明の範囲を限定するためではない。以下に提供される実施例は、本発明を具体的に限定するものではなく、当業者による更なる改良または応用の基礎とすることができる。

【0049】

以下の実施例における試験方法のうち、特に説明がない限り、いずれも通常方法であり、当分野内の文献に記載されている技術または条件、または製品説明書に従って行うことができる。以下の実施例で使用される材料は、いずれも従来の市販経路から得ることができる。

【0050】

本発明は、Ｒｅ元素がモリブデン中で果たす「レニウム効果」を通じて、モリブデン合金の室温塑性を改善し、塑性脆性転移温度を下げ、結晶粒を微細化する。モリブデン合金ターゲット材にＲｅ元素を添加することにより、ターゲット材の変形性能を向上させ、すなわち圧延などの変形方式により、大寸法の板状ターゲット材を調製し、焼鈍処理により、均一な微結晶を有するターゲット材を得ることができる。

【0051】

特に説明がない限り、以下の実施例でいう粉末粒度はいずれもＦＳＳＳである。

【0052】

本願の実施例における結晶粒度レベル試験の基準は、「ＧＢ/Ｔ６３９４ 金属平均結晶粒度測定方法」である。

【0053】

以下の実施例でいう歩留まりは、熱間圧延処理後に得られた合格圧延材の数/熱間圧延を行う熱間プレスブランクの数*１００％である。

【実施例1】

【0054】

モリブデン合金ターゲット材の調製方法は、以下の工程：
純度３Ｎ５、粒度３.２μｍの純Ｍｏ粉と、純度３Ｎ、粒度３.０μｍのＮｉ粉と、純度３Ｎ、粒度２.８μｍのＴｉ粉と、純度４Ｎ、粒度３.２μｍのレニウム粉とを、ターゲット材の各元素質量比Ｍｏ：Ｎｉ：Ｔｉ：Ｒｅ＝６１：２０：１８：１に従って、１４０Ｋｇ原料を用意する工程１、
工程１で得られた粉末をボールミル缶に入れ、ＢＰＲを１：１とし、負圧まで排気し、アルゴンガスを大気圧まで充填し、ボールミルを行い、ボールミル時間を１２ｈとし、回転速度を２００ｒ/ｍｉｎとする工程２、
工程２で得られた混合後の粉末をステンレス製のシースに入れ、１０^－１Ｐａまで排気し、排気を３ｈ維持して密封する工程３、
工程３のシースをＨＩＰし、温度９５０℃、圧力１２０ＭＰａ、保圧時間３ｈで熱間プレスブランクを調製する工程４、
工程４の熱間プレスブランクのシースを局所的に修整し、熱間プレスブランクの大面平坦、突起無しを確保し、ブランク厚さを５６ｍｍとする工程５、
工程５で局所的に修整されたシース付き熱間プレスブランクを、マッフル炉に入れ、空気雰囲気中でコギング温度１３００℃まで加熱し、保温時間を９０分とし、単パス変形量を１５％～２５％とし、各パスの圧延前に再び炉に戻って加熱保温し、各パスの圧延前の加熱保温温度は前のパスの圧延前の加熱保温温度に基づいて５０℃低下させ、各パスの圧延前の加熱保温時間を９０分とし、圧延パスを５回とし、最終圧延温度を１０５０℃とし、得られた圧延ブランク寸法は２０ｍｍ×２４０ｍｍ×２９００ｍｍ（厚さ×幅×長さ）である工程６、
工程６で得られた圧延ブランクからシースを除去し、機械加工により寸法１８ｍｍ×２３０ｍｍ×２７５０ｍｍ（厚さ×幅×長さ）のブランクを得る工程７、及び
工程７のブランクに対してＡｒガス雰囲気下での焼鈍処理を行い、焼鈍温度を１１００℃とし、保温時間を６０分とし、結晶粒寸法７０μｍ～１００μｍの均一微結晶板材を得て、図１を参照して、結晶粒度レベルは４級である工程８を含む。

【0055】

本実施例で得られた板状ターゲット材は亀裂がなく、歩留まりは１００％であった。

【実施例2】

【0056】

本実施例のモリブデン合金ターゲット材の調製方法は以下の工程：
純度３Ｎ５、粒度３.５μｍの純Ｍｏ粉と、純度３Ｎ、粒度２．６μｍのＮｉ粉と、純度３Ｎ、粒度３．０μｍのＴｉ粉と、純度４Ｎ、粒度３.５μｍのレニウム酸アンモニウムとを、ターゲット材の各元素質量比Ｍｏ：Ｎｉ：Ｔｉ：Ｒｅ＝６１：２０：１８：１に従って、１４０Ｋｇ原料を用意し、まずモリブデンレニウム合金粉末を調製し、モリブデンレニウム合金粉末中のＭｏ：Ｒｅ＝７：３の元素質量割合に基づいて、先に原料中のＭｏ粉の一部と原料中のすべてのレニウム酸アンモニウムとを混合し、水素雰囲気中で６００℃で４ｈ還元してモリブデンレニウム合金粉末を得て、還元後のモリブデンレニウム合金粉末を残りの原料粉末に添加する工程１、
工程１で得られた粉末をボールミル缶に入れ、ＢＰＲを１：２とし、負圧まで排気し、アルゴンガスを大気圧まで充填し、ボールミルを行い、ボールミル時間を１０ｈとし、回転速度を２００ｒ/ｍｉｎとする工程２、
工程２で得られた混合後の粉末をステンレス製のシースに入れ、１０^－１Ｐａまで排気し、排気を４ｈ維持して密封する工程３、
工程３のシースをＨＩＰし、温度９３０℃、圧力１５０ＭＰａ、保圧時間３ｈで熱間プレスブランクを調製する工程４、
工程４の熱間プレスブランクのシースを局所的に修整し、熱間プレスブランクの大面平坦、突起無しを確保し、ブランク厚さを５０ｍｍとする工程５、
工程５で局所的に修整されたシース付き熱間プレスブランクを、マッフル炉に入れ、空気雰囲気中でコギング温度１３５０℃まで加熱し、保温時間を８０分とし、単パス変形量を１５％～２５％とし、各パスの圧延前の加熱保温温度は前回の圧延前の加熱保温温度に基づいて５０℃低下させ、各パスの圧延前の加熱保温時間を９０分とし、圧延パスを４回とし、最終圧延温度を１１００℃とし、得られた圧延ブランク寸法は２４ｍｍ×２４０ｍｍ×２９００ｍｍ（厚さ×幅×長さ）である工程６、
工程６で得られた圧延ブランクからシースを除去し、機械加工により寸法２２ｍｍ×２３０ｍｍ×２８００ｍｍ（厚さ×幅×長さ）のブランクを得る工程７、及び
工程７のブランクをＡｒガス雰囲気下で焼鈍処理し、焼鈍温度を１０５０℃とし、保温時間を９０分とし、結晶粒寸法６５μｍ～９０μｍの均一微結晶板材を得て、結晶粒度レベルは４級である工程８を含む。

【0057】

本実施例で得られた板状ターゲット材は亀裂がなく、歩留まりは１００％であった。

【実施例3】

【0058】

本実施例のモリブデン合金ターゲット材の調製方法は、以下の工程：
純度３Ｎ５、粒度３.２μｍの純Ｍｏ粉と、純度３Ｎ、粒度３．５μｍのＮｉ粉と、純度３Ｎ、粒度３．５μｍのＴｉ粉と、純度４Ｎ、粒度３.５μｍのレニウム酸アンモニウムとを、ターゲット材の各元素質量比Ｍｏ：Ｎｉ：Ｔｉ：Ｒｅ＝６０：２０：１８：２に従って、７０Ｋｇ原料を用意し、まずモリブデンレニウム合金粉末を調製し、モリブデンレニウム合金粉末中のＭｏ：Ｒｅ＝１：１の元素質量割合に基づいて、先に原料中のＭｏ粉の一部と原料中のすべてのレニウム酸アンモニウムとを混合し、水素雰囲気中で７００℃で３ｈ還元してモリブデンレニウム合金粉末を得て、還元後のモリブデンレニウム合金粉末を残りの原料粉末に添加する工程１、
工程１で得られた粉末をボールミル缶に入れ、ＢＰＲを１：１とし、負圧まで排気し、アルゴンガスを大気圧まで充填し、ボールミルを行い、ボールミル時間を１６ｈとし、回転速度を２００ｒ/ｍｉｎとする工程２、
工程２で得られた混合後の粉末をステンレス製のシースに入れ、１０^－１Ｐａまで排気し、排気を５ｈ維持して密封する工程３、
工程３のシースをＨＩＰし、温度を９２０℃、圧力を１７０ＭＰａ、保圧時間を４ｈとする工程４、
工程４の熱間プレスブランクのシースを局所的に修整し、熱間プレスブランクの大面平坦、突起無しを確保し、ブランク厚さを４０ｍｍとする工程５、
工程５で局所的に修整されたシース付き熱間プレスブランクを、マッフル炉に入れ、空気雰囲気中でコギング温度１３００℃まで加熱し、保温時間を７０分とし、単パス変形量を１５％～２５％とし、各パスの圧延前の加熱保温温度は前回の圧延前の加熱保温温度に基づいて５０℃低下させ、各パスの圧延前の加熱保温時間を９０分とし、圧延パスを４回とし、最終圧延温度を１１００℃とし、得られた圧延ブランク寸法は１８ｍｍ×２４０ｍｍ×１４５０ｍｍ（厚さ×幅×長さ）である工程６、
工程６で得られた圧延ブランクからシースを除去し、機械加工により寸法１６ｍｍ×２３０ｍｍ×１４００ｍｍ（厚さ×幅×長さ）のブランクを得る工程７、及び
工程７のブランクをＡｒガス雰囲気下で焼鈍処理し、焼鈍温度を１１５０℃とし、保温時間を４５分とし、結晶粒寸法７０μｍ～９５μｍの均一微結晶板材を得て、結晶粒度レベルは４級である工程８、を含む。

【0059】

本実施例で得られた板状ターゲット材は亀裂がなく、歩留まりは１００％であった。

【実施例4】

【0060】

本実施例のモリブデン合金ターゲット材の調製方法は、以下の工程：
純度３Ｎ５、粒度３.８μｍの純Ｍｏ粉と、純度３Ｎ、粒度３.５μｍのＮｉ粉と、純度３Ｎ、粒度３．２μｍのＴｉ粉と、純度４Ｎ、粒度２．８μｍのレニウム粉とを、ターゲット材の各元素質量比Ｍｏ：Ｎｉ：Ｔｉ：Ｒｅ＝５８：２０：１８：４に従って、１４０Ｋｇ原料を用意する工程１、
工程１で得られた粉末をボールミル缶に入れ、ＢＰＲを２：１とし、負圧まで排気し、アルゴンガスを大気圧まで充填し、ボールミルを行い、ボールミル時間を１４ｈとし、回転速度を２００ｒ/ｍｉｎとする工程２、
工程２で得られた混合後の粉末をステンレス製のシースに入れ、１０^－１Ｐａまで排気し、排気を５ｈ維持して密封する工程３、
工程３のシースをＨＩＰし、温度９２０℃、圧力１７０ＭＰａ、保圧時間４ｈで熱間プレスブランクを調製する工程４、
工程４の熱間プレスブランクのシースを局所的に修整し、熱間プレスブランクの大面平坦、突起無しを確保し、ブランク厚さを５４ｍｍとする工程５、
工程５で局所的に修整されたシース付き熱間プレスブランクを、マッフル炉に入れ、空気雰囲気中でコギング温度１３５０℃まで加熱し、保温時間を６０分とし、単パス変形量を１５％～２５％とし、各パスの圧延前の加熱保温温度は前回の圧延前の加熱保温温度に基づいて５０℃低下させ、各パスの圧延前の加熱保温時間を９０分とし、圧延パスを５回とし、最終圧延温度を１１００℃とし、得られた圧延ブランク寸法は２４ｍｍ×２４０ｍｍ×２９００ｍｍ（厚さ×幅×長さ）である工程６、
工程６で得られた圧延ブランクからシースを除去し、機械加工により寸法２２ｍｍ×２３０ｍｍ×２７５０ｍｍ（厚さ×幅×長さ）のブランクを得る工程７、及び
工程７のブランクをＡｒガス雰囲気下で焼鈍処理し、焼鈍温度を１１００℃とし、保温時間を６０分とし、結晶粒寸法６５μｍ～９５μｍの均一微結晶板材を得て、結晶粒度レベルは４級である工程８、を含む。

【0061】

本実施例で得られた板状ターゲット材は亀裂がなく、歩留まりは１００％であった。

【実施例5】

【0062】

純度３Ｎ５、粒度３.２μｍの純Ｍｏ粉と、純度３Ｎ、粒度３.０μｍのＮｉ粉と、純度３Ｎ、粒度２.８μｍのＴｉ粉と、純度４Ｎ、粒度３.２μｍのレニウム粉と、Ｃｒの原料であるクロム粉とを、ターゲット材の各元素質量比Ｍｏ：Ｎｉ：Ｔｉ：Ｒｅ：Ｃｒ＝６１：２０：１６：１：２に従って、１４０Ｋｇ原料を用意する工程１、
工程１で得られた粉末をボールミル缶に入れ、ＢＰＲを１：１とし、負圧まで排気し、アルゴンガスを大気圧まで充填し、ボールミルを行い、ボールミル時間を１２ｈとし、回転速度を２００ｒ/ｍｉｎとする工程２、
工程２で得られた混合後の粉末をステンレス製のシースに入れ、１０^－１Ｐａまで排気し、排気を３ｈ維持して密封する工程３、
工程３のシースをＨＩＰし、温度９５０℃、圧力１２０ＭＰａ、保圧時間３ｈで熱間プレスブランクを調製する工程４、
工程４の熱間プレスブランクのシースを局所的に修整し、熱間プレスブランクの大面平坦、突起無しを確保し、ブランク厚さを５６ｍｍとする工程５、
工程５で局所的に修整されたシース付き熱間プレスブランクを、マッフル炉に入れ、空気雰囲気中でコギング温度１３００℃まで加熱し、保温時間を９０分とし、単パス変形量を１５％～２５％とし、各パスの加熱保温温度は前のパスの加熱保温温度に基づいて５０℃低下させ、各パスの加熱保温時間を９０分とし、圧延パスを５回とし、最終圧延温度を１０５０℃とし、得られた圧延ブランク寸法は２４ｍｍ×２４０ｍｍ×２９００ｍｍ（厚さ×幅×長さ）である工程６、
工程６で得られた圧延ブランクからシースを除去し、機械加工により寸法２２ｍｍ×２３０ｍｍ×２７５０ｍｍ（厚さ×幅×長さ）のブランクを得る工程７、及び
工程７のブランクをＡｒガス雰囲気下で焼鈍処理し、焼鈍温度を１１００℃とし、保温時間を６０分とし、結晶粒寸法６０μｍ～９０μｍの均一微結晶板材を得て、結晶粒度レベルは４～５級である工程８、を含む。

【0063】

本実施例で得られた板状ターゲット材は亀裂がなく、歩留まりは１００％であった。

【0064】

（比較例１）
純度３Ｎ５、粒度３.２μｍの純Ｍｏ粉と、純度３Ｎ、粒度３.０μｍのＮｉ粉と、純度３Ｎ、粒度２.８μｍのＴｉ粉と、純度４Ｎ、粒度３.２μｍのレニウム粉とを、ターゲット材の各元素質量比Ｍｏ：Ｎｉ：Ｔｉ：Ｒｅ＝５６：２０：１８：６に従って、１４０Ｋｇ原料を用意する工程１と、
工程１で得られた粉末をボールミル缶に入れ、ＢＰＲを１：１とし、負圧まで排気し、アルゴンガスを大気圧まで充填し、ボールミルを行い、ボールミル時間を１２ｈとし、回転速度を２００ｒ/ｍｉｎとする工程２と、
工程２で得られた混合後の粉末をステンレス製のシースに入れ、１０^－１Ｐａまで排気し、排気を３ｈ維持して密封する工程３と、
工程３のシースをＨＩＰし、温度９５０℃、圧力１２０ＭＰａ、保圧時間３ｈで熱間プレスブランクを調製する工程４と、
工程４の熱間プレスブランクのシースを局所的に修整し、熱間プレスブランクの大面平坦、突起無しを確保し、ブランク厚さを５６ｍｍとする工程５と、
工程５で局所的に修整されたシース付き熱間プレスブランクを、マッフル炉に入れ、空気雰囲気中でコギング温度１３００℃まで加熱し、各パスの圧延前の加熱保温を９０分行い、単パス変形量を１５％～２５％とし、各パスの加熱保温温度は前回の加熱保温温度に基づいて５０℃低下させ、圧延パスを５回とし、最終圧延温度を１０５０℃とし、得られた圧延ブランク寸法は２４ｍｍ×２４０ｍｍ×２９００ｍｍ（厚さ×幅×長さ）である工程６と、
工程６で得られた圧延ブランクからシースを除去し、機械加工により寸法２２ｍｍ×２３０ｍｍ×２７５０ｍｍ（厚さ×幅×長さ）のブランクを得る工程７と、
工程７のブランクをＡｒガス雰囲気下で焼鈍処理し、焼鈍温度を１１００℃とし、保温時間を６０分とし、結晶粒寸法９０μｍ～１２０μｍの均一微結晶板材を得て、同一板材の結晶粒度は３級で、一部の結晶粒寸法は１００μｍよりも大きい工程８と、を含む。

【0065】

本比較例で得られた板状ターゲット材に亀裂が発生し、歩留まりは７５％であった。

【0066】

比較例１で調製されたモリブデン合金ターゲット材は、コストが上昇し、かつレニウム含有量が高すぎるため、かえって変形の困難性が増加し、変形過程でブランク表面に亀裂が発生した。同時に、Ｒｅ含有量が多い場合、Ｒｅは他の成分と合金相を形成し得るので、後続のめっき効果に影響する。

【0067】

（比較例２）
実施例１と同様であるが、本比較例の焼鈍温度が１２５０℃であることのみを実施例１との区別とした。

【0068】

本比較例で得られた板状ターゲット材の結晶粒度は７０μｍ～１１０μｍであり、一部の結晶粒寸法が１００μｍよりも大きい。

【0069】

本比較例で得られた板状ターゲット材に亀裂が発生し、歩留まりは９０％であった。

【0070】

本比較例の焼鈍温度が高すぎて、一部の結晶粒が異常に大きくなり、得られた板状ターゲット材の結晶粒度寸法が大きく、混晶が現れ、局部に大きな結晶粒がある。

【0071】

（比較例３）
実施例１と同様であるが、本比較例の圧延工程におけるパス変形量が３０％であることのみを実施例１との区別とした。

【0072】

本比較例の圧延過程では、１回目のパスにおいてエッジ割れが発生し、２回目のパスにおいて亀裂が発生し、板材として調製することができなかった。

【0073】

（比較例４）
実施例１と同様であるが、本比較例の圧延工程において、各パスの加熱保温温度は前回の加熱保温温度に基づいて８０℃低下させたことのみを実施例１との区別とした。

【0074】

本比較例で得られた板状ターゲット材の結晶粒度は８０μｍ～１５０μｍであり、大部分の結晶粒寸法は１００μｍを超え、結晶粒均一性が悪い。

【0075】

本実施例で得られた板状ターゲット材に亀裂が発生し、歩留まりは５０％であった。本比較例では、熱間圧延時の各パスの加熱保温温度は前回の加熱保温温度に基づいて降温幅が大きすぎるため、結晶粒抵抗力が増大し、圧延ブランクの亀裂リスクが増加し、熱間圧延の歩留まりが低下した。

【0076】

以上、本発明について詳述した。当業者にとっては、本発明の趣旨及び範囲を逸脱することなく、及び不必要な実験を行わないで、同等のパラメータ、割合及び条件の下で、広い範囲で本発明を実施することができる。本出願は発明の特別な実施例を提供するが、本発明をさらに改良することができると理解されるべきである。要するに、本発明の原理によれば、本出願は、本願に開示されている範囲を逸脱し、当業者に知られている従来技術を用いて行われた変更を含む、任意の変更、用途、または本発明への改良を含むことを意図する。以下に添付する特許請求の範囲に従って、いくつかの基本的な特徴の応用を行うことができる。

【図1】

【手続補正書】

【提出日】2024-01-29

【手続補正1】

【補正対象書類名】特許請求の範囲

【補正対象項目名】全文

【補正方法】変更

【補正の内容】

【特許請求の範囲】

【請求項1】

モリブデン合金ターゲット材であって、
質量％で、前記ターゲット材は１０％～３０％のＮｉ、５％～２５％のＴｉ、及び０.５％～５％のＲｅを含み、残りはＭｏ及び不可避的不純物であり、且つＭｏの質量％は５０％以上であり、
前記モリブデン合金ターゲット材の調製方法は、
前記ターゲット材の成分の質量割合で原料を秤量して混合し、混合粉末を得る原料調合工程（１）と、
工程（１）の混合粉末をシースに入れ、熱間等方加圧プレスを行い、シース付き熱間プレスブランクを得る熱間等方加圧プレス工程（２）と、
シース付き熱間プレスブランクを熱間圧延処理して圧延材を得る熱間圧延工程（３）と、
圧延材を焼鈍処理して、前記モリブデン合金ターゲット材を得る焼鈍工程（４）と、を含み、
工程（３）において、前記熱間圧延処理において、単パスの圧延変形量を１５～２５％とし、前記熱間圧延処理の総変形量を４０～８０％とし、前記熱間圧延処理において、各パスの圧延前に加熱保温を行い、保温温度を１０００℃～１３００℃とし、保温の時間を３０分～１２０分とし、各パスの圧延前の加熱保温温度を、前のパスの圧延前の加熱保温温度に基づいて０℃よりも大きく５０℃以下低くする、
ことを特徴とするモリブデン合金ターゲット材。

【請求項2】

質量％で、前記ターゲット材は、さらに、Ｔｉの一部の代わりに、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂのうちの少なくとも１つである０.０１～１５％のＭを含む、
ことを特徴とする請求項１に記載のモリブデン合金ターゲット材。

【請求項3】

質量％で、前記ターゲット材は、１５％～２５％のＮｉ、１０％～２０％のＴｉ、１％～５％のＲｅ、０．０１％～５％のＭを含み、残りはＭｏ及び不可避的不純物であり、且つＭｏの質量％は５０％以上であり、
及び／又は、工程（４）で調製されたモリブデン合金ターゲット材の結晶粒寸法は１００μｍ以下であり、
及び／又は、工程（４）で調製されたモリブデン合金ターゲット材の結晶粒度は４～５級であり、
及び／または、工程（４）で調製された同一のモリブデン合金ターゲット材では、結晶粒度段差が１以下である、
ことを特徴とする請求項２に記載のモリブデン合金ターゲット材。

【請求項4】

前記ターゲット材の成分の質量割合で原料を秤量して混合し、混合粉末を得る原料調合工程（１）と、
工程（１）の混合粉末をシースに入れ、熱間等方加圧プレスを行い、シース付き熱間プレスブランクを得る熱間等方加圧プレス工程（２）と、
シース付き熱間プレスブランクを熱間圧延処理して圧延材を得る熱間圧延工程（３）と、
圧延材を焼鈍処理して、前記モリブデン合金ターゲット材を得る焼鈍工程（４）と、を含み、
工程（３）において、前記熱間圧延処理において、単パスの圧延変形量を１５～２５％とし、前記熱間圧延処理の総変形量を４０～８０％とし、前記熱間圧延処理において、各パスの圧延前に加熱保温を行い、保温温度を１０００℃～１３００℃とし、保温の時間を３０分～１２０分とし、各パスの圧延前の加熱保温温度を、前のパスの圧延前の加熱保温温度に基づいて０℃よりも大きく５０℃以下低くする、
ことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載のモリブデン合金ターゲット材の調製方法。

【請求項5】

前記ターゲット材の成分Ｍｏの原料は純度が３Ｎ５以上のモリブデン粉であり、そのＦＳＳＳ範囲は２.５μｍ～４μｍであり、
前記ターゲット材の成分Ｎｉの原料は純度が３Ｎ以上のニッケル粉であり、そのＦＳＳＳ範囲は２μｍ～３μｍであり、
前記ターゲット材の成分Ｔｉの原料は純度が３Ｎ以上のチタン粉であり、そのＦＳＳＳ範囲は２μｍ～４μｍであり、
前記ターゲット材の成分Ｒｅの原料はレニウム粉またはレニウム酸アンモニウムであり、前記レニウム粉の純度は４Ｎ以上であり、ＦＳＳＳは２μｍ～４μｍであり、前記レニウム酸アンモニウムの純度は４Ｎ以上であり、粒度は１５０～３５０メッシュである、
ことを特徴とする請求項４に記載のモリブデン合金ターゲット材の調製方法。

【請求項6】

ターゲット材の成分Ｒｅの原料がレニウム酸アンモニウムである場合、工程（１）において、原料を秤量した後、原料であるモリブデン粉の一部とレニウム酸アンモニウムとを先に混合し、その後還元処理することによりモリブデンレニウム合金粉末を得て、モリブデンレニウム合金粉末と残りのモリブデン粉及びその他の原料とを混合して混合粉末を得て、
前記還元処理は水素雰囲気中で行われ、前記還元処理の温度は５００℃～９００℃であり、前記還元処理の時間は２ｈ～８ｈであり、
前記モリブデンレニウム合金粉末において、モリブデンレニウム質量割合は９５：５～５０：５０であり、
工程（１）において、前記混合の方式はボールミルであり、前記ボールミルのＢＰＲは１：（０.５～２）であり、前記ボールミル時間は１０ｈ～１６ｈであり、前記ボールミルは不活性ガス中で行われ、前記ボールミルの回転速度は５０～３００ｒ/ｍｉｎである、
ことを特徴とする請求項４に記載のモリブデン合金ターゲット材の調製方法。

【請求項7】

工程（２）において、前記熱間等方加圧プレスの保温温度は９００℃～９８０℃であり、前記熱間等方加圧プレスの圧力は１００ＭＰａ～１７０ＭＰａであり、前記熱間等方加圧プレスの保圧時間は２ｈ～５ｈであり、工程（２）において、熱間プレスブランクを調製した後、熱間プレスブランクのシースを局所的に修理する工程をさらに含み、工程（２）において、前記熱間プレスブランクのブランク厚さは４０ｍｍ～６０ｍｍである、
ことを特徴とする請求項４に記載のモリブデン合金ターゲット材の調製方法。

【請求項8】

工程（３）において、前記熱間圧延処理のコギング温度は１０００℃～１３５０℃であり、最終圧延温度は９００℃～１１００℃であり、前記熱間圧延は空気又はアルゴンガス雰囲気中で行われ、前記モリブデン合金ターゲット材は板型ターゲット材であり、前記圧延材の厚さは６ｍｍ～２４ｍｍである、
ことを特徴とする請求項４に記載のモリブデン合金ターゲット材の調製方法。

【請求項9】

工程（４）において、圧延材は焼鈍処理を行う前に、シースの除去と粗加工工程をさらに含み、工程（４）において、前記焼鈍処理はアルゴンガス雰囲気中で行われ、前記焼鈍の温度は９００℃～１２００℃であり、保温時間は６０分～１２０分である、
ことを特徴とする請求項４に記載のモリブデン合金ターゲット材の調製方法。

【請求項10】

前記モリブデン合金ターゲット材は、電子部品用積層配線膜の主導電層にスパッタにより付着する金属被覆層を形成し、前記電子部品は、ディスプレイ、半導体装置、又は薄膜太陽電池である、
ことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載のモリブデン合金ターゲット材、または、請求項４に記載の調製方法で調製されたモリブデン合金ターゲット材の応用。

【国際調査報告】