特表2024-530696多層生分解性フィルム、その製造方法、およびそれを含む環境配慮型包装材
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2024-08-23
(54)【発明の名称】多層生分解性フィルム、その製造方法、およびそれを含む環境配慮型包装材
(51)【国際特許分類】
B32B 27/36 20060101AFI20240816BHJP
B32B 7/027 20190101ALI20240816BHJP
B65D 65/46 20060101ALI20240816BHJP
B65D 65/40 20060101ALI20240816BHJP
【ＦＩ】
B32B27/36
B32B7/027
B65D65/46
B65D65/40 D
【審査請求】有
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2024508995
(86)(22)【出願日】2022-09-01
(85)【翻訳文提出日】2024-02-14
(86)【国際出願番号】 KR2022013133
(87)【国際公開番号】W WO2023043100
(87)【国際公開日】2023-03-23
(31)【優先権主張番号】10-2021-0123507
(32)【優先日】2021-09-15
(33)【優先権主張国・地域又は機関】KR
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】523061191
【氏名又は名称】エスケーマイクロワークス 株式会社
【氏名又は名称原語表記】ＳＫ ｍｉｃｒｏｗｏｒｋｓ Ｃｏ．， Ｌｔｄ．
【住所又は居所原語表記】８４， Ｊａｎｇａｎ－ｒｏ ３０９ｂｅｏｎ－ｇｉｌ， Ｊａｎｇａｎ－ｇｕ， Ｓｕｗｏｎ－ｓｉ，Ｇｙｅｏｎｇｇｉ－ｄｏ， Ｒｅｐｕｂｌｉｃ ｏｆ Ｋｏｒｅａ
(74)【代理人】
【識別番号】110001139
【氏名又は名称】ＳＫ弁理士法人
(74)【代理人】
【識別番号】100130328
【弁理士】
【氏名又は名称】奥野 彰彦
(74)【代理人】
【識別番号】100130672
【弁理士】
【氏名又は名称】伊藤 寛之
(72)【発明者】
【氏名】イ、ソクイン
(72)【発明者】
【氏名】ハン、クォンヒョン
【テーマコード（参考）】
3E086
4F100
【Ｆターム（参考）】
3E086AB01
3E086AD05
3E086BA15
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3E086CA01
4F100AK41A
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4F100JH01
4F100JK07
4F100JN01
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4F100YY00B
(57)【要約】
本発明は、多層生分解性フィルム、その製造方法、およびそれを含む環境配慮型包装材を提供する。具体的に、前記多層生分解性フィルムは、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層とを含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されており、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）が０．２μｍ以下に調整されることにより、優れた生分解性とともに、最終フィルムの均一度を向上させることができ、柔軟性および透明性を向上させ、外観特性および騒音度を改善し得るので、包装材として様々な分野に活用され、高品質の環境配慮型包装材を提供し得る。
【選択図】図１
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層とを含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されており、前記第１樹脂層の下記式１で表される均一度（ＬＵＩ）が０．２μｍ以下である多層生分解性フィルム：
＜式１＞
５００ｍｍの幅および２０μｍ～２５μｍの厚さを有する前記多層生分解性フィルムの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃは、前記多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃは、多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
【請求項2】
下記式２で表される多層生分解性フィルムの幅方向の両端の均一度差（ΔｔＮ，Ｓ）が０．０６μｍ以下である、請求項１に記載の多層生分解性フィルム：＜式２＞
前記ｔｍａｘ、Ｎ、ｔｍｉｎ、Ｎ、ｔｍａｘ、Ｓ、およびｔｍｉｎ、Ｓは、請求項１で定義した通りである。
【請求項3】
下記式３で表される柔軟騒音複合度（ＦＮＣ）が２０以下である、請求項１に記載の多層生分解性フィルム：＜式３＞
前記ＹＭおよびＮＡＶＧは、それぞれ前記多層生分解性フィルム試験片で測定された単位を除いた数値であり、
前記ＹＭは、ＡＳＴＭ Ｄ８８２に基づいて多層生分解性フィルム試験片を作製して、長さ１５０ｍｍおよび幅１５ｍｍに裁断し、チャック間間隔が５０ｍｍとなるように装着して引張速度２００ｍｍ／分で実験した後、測定開始点から伸び率３％到達時点までの直線勾配値であるヤング率(Young's modulus、ｋｇｆ／ｍｍ２)であり、
前記ＮＡＶＧは、ポリカーボネート製の６５０（Ｗ）ｍｍ×４５０（Ｄ）ｍｍ×５００（Ｈ）ｍｍのボックス内で、２１０ｍｍ×２９７ｍｍのＡ４サイズに裁断した多層生分解性フィルムをデジタル騒音分析装置から３０ｃｍ離れたところに位置させ、前記フィルムの両端を治具でつかみ、３０回／分の速度で前後にねじることを繰り返して、５秒以上騒音を出すとき測定した騒音度を５回測定して算出した平均騒音度（ｄＢ）である。
【請求項4】
下記式４で表されるフィルムの外観騒音品質複合指数（ＱＣＩ）が２８以下である、請求項３に記載の多層生分解性フィルム：＜式４＞
前記ＨＺ、ＬＵＩ、およびＮＡＶＧは、それぞれ前記多層生分解性フィルム試験片で測定された単位を除いた数値であり、
前記ＨＺは、前記多層生分解性フィルムのヘイズ（％）であり、
前記ＬＵＩは、請求項１で定義した通りであり、
前記ＮＡＶＧは、請求項３で定義した通りである。
【請求項5】
前記フィルムの両面最外郭層がそれぞれ第１樹脂層であり、前記両面最外郭層の厚さの合計が、前記フィルム全体厚さの５％～４０％である、請求項１に記載の多層生分解性フィルム。
【請求項6】
前記フィルムが５層以上であり、前記両面最外郭層を除く第１樹脂層および第２樹脂層の個別層の平均厚さ比が１：０．５～２である、請求項１に記載の多層生分解性フィルム。
【請求項7】
前記脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂の酸成分中の脂肪族成分の含有量が３０モル％以上である、請求項１に記載の多層生分解性フィルム。
【請求項8】
ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層とを含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されており、前記第１樹脂層の下記式１－１で表される均一度（ＬＵＩS）が２．３μｍ未満である多層生分解性シート：
＜式１－１＞
６５０ｍｍの幅および３００μｍの厚さを有する前記多層生分解性シートの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃ１は、前記多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃ１は、多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
【請求項9】
ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂とをそれぞれ準備する段階（段階１）と、前記第１樹脂および前記第２樹脂をそれぞれ溶融押出し、第１樹脂層と第２樹脂層とを交互に積層して、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されたシートを得る段階（段階２）と、
前記積層されたシートを二軸延伸し熱固定して、多層生分解性フィルムを得る段階（段階３）と、を含み、
前記多層生分解性フィルムは、前記第１樹脂層の前記式１で表される均一度（ＬＵＩ）が０．２μｍ以下である、多層生分解性フィルムの製造方法：
＜式１＞
５００ｍｍの幅および２０μｍ～２５μｍの厚さを有する前記多層生分解性フィルムの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃは、前記多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃは、多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
【請求項10】
前記第１樹脂層の溶融粘度が、前記第２樹脂層の溶融粘度よりも大きい、請求項９に記載の多層生分解性フィルムの製造方法。
【請求項11】
下記式５で表される２１０℃における層間溶融粘度差（ΔＶ）が５００ポアズ以上である、請求項９に記載の多層生分解性フィルムの製造方法：＜式５＞
ΔＶ＝Ｖ１－Ｖ２
前記式５において、
前記Ｖ１は、第１樹脂層の溶融粘度であり、
前記Ｖ２は、第２樹脂層の溶融粘度である。
【請求項12】
前記第１樹脂の溶融押出温度と、前記第２樹脂の溶融押出温度との差が３０℃未満である、請求項９に記載の多層生分解性フィルムの製造方法。
【請求項13】
前記第１樹脂の溶融押出温度は１８０℃超～２５０℃であり、前記第２樹脂の溶融押出温度は１８０℃超～２５０℃である、請求項９に記載の多層生分解性フィルムの製造方法。
【請求項14】
請求項１に記載の多層生分解性フィルムを含む、環境配慮型包装材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、多層生分解性フィルム、その製造方法、およびそれを含む環境配慮型包装材に関するものである。
【背景技術】
【0002】
包装用途として多く使用されるプラスチックフィルムとしては、セロファン（cellophane）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ナイロン（ｎｙｌｏｎ）、およびポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などが挙げられる。
【0003】
しかし、セロファンフィルムは、製造工程中に深刻な環境汚染を誘発して生産自体に多くの規制を受けており、ポリ塩化ビニルフィルムは、焼却の際にダイオキシン等のような有害物質を発生して使用に多くの規制を受けている。また、ポリエチレンフィルムは、耐熱性と機械的特性に乏しく、低級包装用途以外にはその使用に制限がある。ポリプロピレン、ナイロン、ポリエチレンテレフタレートなどは、比較的安定した分子構造を持って良好な機械的特性を有しているが、これらは包装用途で使用された後、特別な処理なく埋め立てられると、化学的、生物学的安定性のため、ほとんど分解されず地中に蓄積され、埋立地の寿命を短縮し、土壌汚染の問題を引き起こす。
【0004】
このような分解されないプラスチックフィルムの欠点を補うため、最近では樹脂自体の生分解性が高い脂肪族ポリエステルであるポリ乳酸フィルムが多様に使用されているが、このフィルムは、機械的特性は良好であるけど、固有の結晶構造のため柔軟性が低く、その用途が制限的である。
【0005】
このような問題点を改善するために、特許文献１は、ポリ乳酸以外の生分解性脂肪族ポリエステルを単独で用いてフィルムを製造する方法を開示しているが、この場合ガラス転移温度が低すぎるため、二軸延伸法ではフィルムを製造することが容易ではないだけでなく、最終フィルムの機械的強度が低く熱収縮率が高いため加工過程の中で多くの問題が生じる。
【0006】
一方、特許文献２は、ポリ乳酸を脂肪族－芳香族共重合ポリエステルとブレンドして、フィルムに柔軟性および熱密封（heat sealing）性を付与する方法を開示しているが、この方法によると、ポリ乳酸と脂肪族－芳香族共重合ポリエステルとの低い相溶性および可塑剤の使用によって最終フィルムの透明性が著しく低下して、透明性が求められる包装用途には使用し難いという問題がある。
【0007】
また、ポリ乳酸と脂肪族－芳香族共重合ポリエステルを含む多層フィルムは、特定の押出温度条件でフィルムを成形する際、層均一度の位置別偏差が大きいのでフィルム外観および厚さ調整が難しく、前記均一度の位置別偏差が激しい場合、層の跡や欠陥などが発生しやすいため、フィルムの物性に悪影響を与えることがあり、厚さ調整が難しいため、加工性、生産性および成形性にも問題があり得る。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0008】
【特許文献1】日本特開２００６－２７２７１２号公報
【特許文献2】日本特開２００３－１６０２０２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0009】
本発明の目的は、多層生分解性フィルムの層均一度を調整して、フィルムの柔軟性、透明性、騒音度、および外観特性が同時に改善された、多層生分解性シートまたはフィルムを提供することである。
【0010】
本発明の他の目的は、前記多層生分解性シートまたはフィルムの第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）を最適の範囲に調整するために、第１樹脂層と第２樹脂層との溶融粘度範囲を効率的に制御し、各層の厚さを微細に調整して、本発明で目的とする前記特性を全て満足させ得る多層生分解性フィルムの製造方法を提供することである。
【0011】
本発明のまた他の目的は、前記均一度が調整された多層生分解性フィルムを用いることにより、生分解が可能であるとともに、環境にやさしく、高品質の環境配慮型包装材を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0012】
本発明は、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層とを含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されており、前記第１樹脂層の下記式１で表される均一度（ＬＵＩ）が０．２μｍ以下である、多層生分解性フィルムを提供する。
【0013】
＜式１＞
前記式１において、
５００ｍｍの幅および２０μｍ～２５μｍの厚さを有する前記多層生分解性フィルムの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃは、前記多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃは、多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
５００ｍｍの幅および２０μｍ～２５μｍの厚さを有する前記多層生分解性フィルムの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃは、前記多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃは、多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
【0014】
また、本発明は、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層とを含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されており、前記第１樹脂層の下記式１－１で表される均一度（ＬＵＩｓ）が２．３μｍ未満である、多層生分解性シートを提供する。
【0015】
＜式１－１＞
前記式１－１において、
６５０ｍｍの幅および３００μｍの厚さを有する前記多層生分解性シートの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃ１は、前記多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃ１は、多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
６５０ｍｍの幅および３００μｍの厚さを有する前記多層生分解性シートの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃ１は、前記多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃ１は、多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
【0016】
さらに、本発明は、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂とをそれぞれ準備する段階（段階１）と、前記第１樹脂および前記第２樹脂をそれぞれ溶融押出し、第１樹脂層と第２樹脂層とを交互に積層して、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されたシートを得る段階（段階２）と、前記積層されたシートを二軸延伸し熱固定して、多層生分解性フィルムを得る段階（段階３）と、を含み、前記多層生分解性フィルムは、前記第１樹脂層の前記式１で表される均一度（ＬＵＩ）が０．２μｍ以下である、多層生分解性フィルムの製造方法を提供する。
【0017】
さらには、本発明は、前記多層生分解性フィルムを含む、環境配慮型包装材を提供する。
【発明の効果】
【0018】
本発明による多層生分解性フィルムは、優れた均一度、柔軟性および透明性を同時に有するとともに、外観特性および騒音度も改善され得る。特に、前記多層生分解性フィルムは、位置別厚さ偏差が少ないので、特定範囲の均一度を実現できることに特徴がある。
【0019】
また、実現例による多層生分解性フィルムの製造方法は、経済的かつ効率的な方法により、成形性、加工性および生産性をさらに向上させ得る。特に、第１樹脂および第２樹脂の溶融温度並びにこれらの溶融温度差を制御することにより、前記第１樹脂層と第２樹脂層との溶融粘度範囲を効率良く制御することができ、これにより、各々の層の位置別厚さを微調整して、前記多層生分解性フィルムの第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）を最適の範囲に調整し得る。
【0020】
さらには、前記多層生分解性フィルムは、前記特性とともに生分解が可能であり、埋め立ての際に完全分解して環境に優しい特性を有するので、包装材として様々な分野に活用され、高品質の環境配慮型包装材を提供し得る。
【図面の簡単な説明】
【0021】
【発明を実施するための形態】
【0022】
以下、本発明についてより詳細に説明する。
実現例は、以下に開示される内容に限定されるものではなく、発明の要旨が変更されない限り、様々な形態に変形され得る。
実現例は、以下に開示される内容に限定されるものではなく、発明の要旨が変更されない限り、様々な形態に変形され得る。
【0023】
本明細書において、ある部分がある構成要素を「含む」と言うとき、これは、特に反する記載がない限り、他の構成要素を除外するのではなく、他の構成要素をさらに含み得ることを意味する。
【0024】
本明細書における単数表現は、特に説明がなければ、文脈上解釈される単数または複数を含む意味と解釈される。
【0025】
また、本明細書に記載の構成要素の物性値、寸法、反応条件等を示す全ての数値範囲は、特に記載がない限り、全ての場合において「約」という用語で修飾されるものと理解すべきである。
【0026】
一方、本明細書において、第１樹脂層、第２樹脂層、または第１、第２などの用語は、様々な構成要素を説明するために使用されるものであり、前記構成要素は、前記用語によって限定されない。前記用語は、１つの構成要素を他の構成要素と区別する目的にのみ使用される。
【0027】
また、各構成要素の「一面」／「打面」または「上」／「下」に対する基準は図面に基づいて説明し、これらの用語は構成要素を区別するための用語であるのみ、実際適用する際に相互互換され得る。
【0028】
本明細書において、１つの構成要素が他の構成要素の上または下に形成されるものと記載されることは、１つの構成要素が他の構成要素の上または下に直接、またはさらに他の構成要素を介して間接的に形成されるものをすべて含む。
【0029】
また、図面における各構成要素の大きさは説明のために誇張されることがあり、実際に適用される大きさを意味するものではない。また、明細書全体にわたって同一参照番号は同一構成要素を指す。
【0030】
一実現例において、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層とを含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されており、前記第１樹脂層の下記式１で表される均一度（ＬＵＩ）が０．２μｍ以下である、多層生分解性フィルムを提供する。
【0031】
＜式１＞
前記式１において、
５００ｍｍの幅および２０μｍ～２５μｍの厚さを有する前記多層生分解性フィルムの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃは、前記多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃは、多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
５００ｍｍの幅および２０μｍ～２５μｍの厚さを有する前記多層生分解性フィルムの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃは、前記多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃは、多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
【0032】
一実現例においては、前記特定の組成を有する第１樹脂層と第２樹脂層とを含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されており、特に、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）が０．２μｍ以下に調整されることにより、優れた均一度、柔軟性および透明性を同時に有するとともに、外観特性および騒音度も改善された多層生分解性フィルムを提供し得る。
【0033】
ひいては、前記多層生分解性フィルムは、前記特性とともに、生分解が可能で、埋め立ての際に完全分解され環境に優しい特性を有するので、より多様な分野に活用され優れた特性を発揮し得るということに技術的意義がある。
【0034】
［多層生分解性フィルム］
【0035】
図１を参照すると、本発明の実現例による多層生分解性フィルム１００は、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層１１０と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層１２０とを含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されている。また、前記多層生分解性フィルム１００は、両面最外郭層として第１樹脂層１１０'を含み得る。具体的に、前記多層生分解性フィルムの両面最外郭層は、第１樹脂層１１０'である。
【0036】
一実現例においては、前記特定主成分を有する第１樹脂層および第２樹脂層、具体的にポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層、および前記第１樹脂層の一面に脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層を含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層され含むことにより、柔軟性を向上させ、騒音度を下げ得るのみならず、前記第１樹脂層および第２樹脂層の層間相溶性が良いので層間接着特性を向上させることができ、成形性、加工性および生産性をさらに向上させ得る。
以下、実現例による多層生分解性フィルムの各層について具体的に説明する。
以下、実現例による多層生分解性フィルムの各層について具体的に説明する。
【0037】
＜第1樹脂層＞
一実現例によると、前記第１樹脂層は、ポリ乳酸（ＰＬＡ）系重合体を主成分として含み得る。
一実現例によると、前記第１樹脂層は、ポリ乳酸（ＰＬＡ）系重合体を主成分として含み得る。
【0038】
本発明において、「主成分」とは、特定の成分が全成分中に占める割合が５０重量％以上であることを意味し、具体的に８０重量％以上、８５重量％以上、９０重量％以上、９５重量％以上、９６重量％以上、９７重量％以上、または９８重量％以上を意味し得る。
【0039】
具体的に、前記ポリ乳酸系重合体は、前記第１樹脂層の全重量に対して、例えば５０重量％以上、具体的に８０重量％以上、８５重量％以上、９０重量％以上、９５重量％以上、９６重量％以上、９７重量％以上、または９８重量％以上で含まれ得る。
【0040】
前記ポリ乳酸系重合体は、石油ベースの樹脂とは異なり、バイオマス（biomass）をベースとするため、再生資源の活用が可能であり、生産の際に既存の樹脂に比べて地球温暖化の主犯である二酸化炭素の排出が少なく、埋め立ての際に水分および微生物によって生分解されるなど環境にやさしい。
【0041】
前記ポリ乳酸系重合体は、重量平均分子量（Ｍｗ）が、１０００００～１００００００ｇ／ｍｏｌ、例えば１０００００～８０００００ｇ／ｍｏｌ、１０００００～５０００００ｇ／ｍｏｌ、または１０００００～３０００００ｇ／ｍｏｌであり得る。前記重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲル透過クロマトグラフィー法（ＧＰＣ）によって測定され得る。前記ポリ乳酸系重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）が前記範囲を満足すると、前記多層生分解性フィルムの機械的特性および光学特性をさらに向上させ得る。
【0042】
前記ポリ乳酸系重合体は、Ｌ－乳酸、Ｄ－乳酸、Ｄ、Ｌ－乳酸、またはそれらの組み合わせを含み得る。具体的に、前記ポリ乳酸系重合体は、Ｌ－乳酸とＤ－乳酸とのランダム共重合体であり得る。この際、前記Ｄ－乳酸の含有量は、前記ポリ乳酸系重合体の総重量を基準に、例えば１重量％～５重量％、例えば１重量％～４重量％、例えば１重量％～３重量％、例えば１重量％～２．５重量％、または例えば１重量％～２重量％であり得る。前記Ｄ－乳酸の含有量が前記範囲を満足すると、フィルムの延伸工程性が向上する利点があり得る。
【0043】
前記Ｌ－乳酸の含有量は、前記ポリ乳酸系重合体の総重量を基準に、例えば８０重量％～９９重量％、例えば８３重量％～９９重量％、または例えば８５重量％～９９重量％であり得る。前記Ｌ－乳酸の含有量が前記範囲を満足すると、フィルムの耐熱特性が向上する利点があり得る。
【0044】
一方、実現例によると、前記第１樹脂層は、脂肪族ポリエステルであるポリ乳酸系重合体を単独で含み得る。
【0045】
また他の実現例によると、前記第１樹脂層は、ポリ乳酸系重合体を少量の他のヒドロキシカルボン酸単位と一緒に共重合して得られた樹脂を含み得る。この際、前記ヒドロキシカルボン酸単位としては、グリコール酸または２－ヒドロキシ－３，３－ジメチルブチル酸などが挙げられ、前記ヒドロキシカルボン酸単位は、第１樹脂層の総重量を基準に５重量％以下で含まれ得る。
【0046】
また他の実現例によると、前記第１樹脂層は、前記ポリ乳酸系重合体を少量の酢酸ビニルおよびラウリン酸ビニル共重合体と一緒に混合して得られた混合樹脂を含み得る。この際、前記酢酸ビニルおよびラウリン酸ビニル共重合体は、前記第１樹脂層の総重量を基準に３０重量％以下で含まれ得る。
【0047】
また他の実現例によると、前記第１樹脂層は、前記ポリ乳酸系重合体をコアシェル構造のブチルアクリレート系ゴムと一緒に混合して得られた混合樹脂を含み得る。この際、前記コアシェル構造のブチルアクリレート系ゴムは、前記第１樹脂層の総重量を基準に１０重量％以下で含まれ得る。
【0048】
一方、本発明の実現例によると、第１樹脂層には、通常の静電印加剤、帯電防止剤、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線遮断剤、ブロッキング防止剤、およびその他の無機滑剤が本発明の効果を損なわない範囲内で添加されても構わない。
【0049】
＜第２樹脂層＞
一実現例によると、前記第２樹脂層は、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分として含む。
一実現例によると、前記第２樹脂層は、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分として含む。
【0050】
この際、前記脂肪族ポリエステル系樹脂は、前記第１樹脂層に用いられたものと異なる樹脂であってもよく、前記多層生分解性フィルムが前記第１樹脂層とともに、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分として含む第２樹脂層を一緒に含むことにより、柔軟性をさらに向上させ、騒音度を低減するのみならず、前記ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層との層間相溶性に良いので、優れた層間接着特性を維持することができ、成形性、加工性および生産性をさらに向上させ得る。
【0051】
仮に、前記多層生分解性フィルムがポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層のみを含む場合、前記ポリ乳酸系重合体は、機械的および光学特性は良好であり得るが、柔軟性が足りず騒音度が大きいため、多層生分解性フィルムに製造する際、その用途が非常に制限されるという問題があり得る。また、前記多層生分解性フィルムが第１樹脂層のみを含み、前記第１樹脂層が前記ポリ乳酸系重合体を、前記ポリ乳酸系重合体と異なる脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂とブレンドしてフィルムを形成する場合、最終フィルムの透明性が著しく低下して、透明性が求められる包装用途には使用に限界があり得る。
【0052】
具体的に、前記第２樹脂層は、脂肪族または芳香族ジカルボン酸を主成分とする酸成分と、アルキレングリコールを主成分とするグリコール成分とを重縮合した脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を含み得る。
【0053】
前記脂肪族ジカルボン酸の具体例としては、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、グルタル酸、マロン酸、シュウ酸、アゼライン酸、ノナンジカルボン酸、およびそれらの混合物が挙げられる。
【0054】
前記芳香族ジカルボン酸としては、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレン－２，６－ジカルボン酸、ジフェニルスルホンジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、およびそれらの混合物が挙げられ、他の脂肪族または芳香族ジカルボン酸成分を含めて使用し得る。
【0055】
前記グリコール成分の具体例としては、エチレングリコール、１，３－プロパンジオール、１，４－ブタンジオール、１，５－ペンタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、プロピレングリコール、ネオペンチルグリコール、２－メチル－１、３－プロパンジオール、ジエチレングリコールなどのアルキレングリコール、１，４－シクロヘキサンジオール、１，４－シクロヘキサンジメタノール、ポリエチレングリコール、およびそれらの混合物を使用し得る。
【0056】
この際、高い生分解性を実現するためには、酸成分中の脂肪族成分の含有量が、例えば３０モル％以上、例えば４０モル％以上、例えば４５モル％以上、例えば５０モル％以上であり得る。具体的に、前記酸成分中の脂肪族成分の含有量が、３０モル％～８０モル％、３０モル％～７０モル％、または４０モル％～６０モル％であり得る。前記酸成分中の脂肪族成分の含有量が前記範囲を満足すると、生分解性をさらに向上させながら、目的とする物性を実現することができる。
【0057】
本発明の実現例によると、前記脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂は、例えば、ポリブチレンアジペートテレフタレート（ＰＢＡＴ）樹脂、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）樹脂、ポリブチレンアジペート（ＰＢＡ）樹脂、ポリブチレンサクシネート－アジペート（ＰＢＳＡ）樹脂、ポリブチレンサクシネート－テレフタレート（ＰＢＳＴ）樹脂、ポリヒドロキシブチレート－ｃｏ－バレレート（ＰＨＢＶ）樹脂、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）樹脂、およびポリブチレンサクシネートアジペートテレフタレート（ＰＢＳＡＴ）樹脂からなる群より選択される１種以上を含み得る。具体的に、前記脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂は、例えば、ポリブチレンアジペートテレフタレート（ＰＢＡＴ）樹脂、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）樹脂、およびポリブチレンアジペート（ＰＢＡ）樹脂からなる群より選択される１種以上を含み得る。
【0058】
より具体的に、前記脂肪族ポリエステル系樹脂は、例えば、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）樹脂およびポリブチレンアジペート（ＰＢＡ）樹脂からなる群より選択される１種以上を含んで良く、例えばポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）樹脂を含み得る。また、前記脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂は、ポリブチレンアジペートテレフタレート（ＰＢＡＴ）樹脂およびポリブチレンサクシネート－テレフタレート（ＰＢＳＴ）樹脂からなる群より選択される１種以上を含んで良く、例えば、ポリブチレンアジペートテレフタレート（ＰＢＡＴ）樹脂を含み得る。
【0059】
本発明の一実現例により、前記第２樹脂層にポリブチレンアジペートテレフタレート（ＰＢＡＴ）樹脂を含むことにより、微生物等により自然分解され得るので環境配慮に有利であり、破壊強度、引張強度、伸び率、光学特性、硬度、溶融張力（melt strength）、および耐水性などの機械的物性を向上させることができ、特に、引張強度および伸び率を向上させヤング率を下げて、適切な強度を維持しながら柔軟性を向上させ得る。特に、前記ポリブチレンアジペートテレフタレート（ＰＢＡＴ）樹脂は、他の生分解性ポリエステル樹脂、例えば、ポリ乳酸系重合体よりもさらに伸縮性に優れ、柔軟性に優れ、騒音度の低い利点がある。このような理由から、前記ポリブチレンアジペートテレフタレート（ＰＢＡＴ）樹脂を主成分とする第２樹脂層を形成し、これを前記ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層と交互に積層して多層生分解性フィルムを形成すると、適切な強度を維持しながら優れた柔軟性および透明性を実現し、騒音低減効果を同時に達成することができ、様々な生分解性製品への活用が可能であるという大きな利点がある。
【0060】
一方、本発明の実現例によると、前記第２樹脂層は、前記脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を単独で含み得る。
【0061】
また他の実現例によると、前記第２樹脂層は、前記脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を、ポリヒドロキシアルカノエート（ＰＨＡ）単位と一緒に混合して得られた混合樹脂を含み得る。前記ポリヒドロキシアルカノエート（ＰＨＡ）単位は、ポリ［３－ヒドロキシブチレート］（Ｐ３－ＨＢ）、ポリ［４－ヒドロキシブチレート］（Ｐ４－ＨＢ）、ポリ［３－ヒドロキシバレレート］（ＰＨＶ）、ポリ［３－ヒドロキシブチレート］－ｃｏ－ポリ［３－ヒドロキシバレレート］（ＰＨＢＶ）、ポリ［３－ヒドロキシヘキサノエート］（ＰＨＣ）、ポリ［３－ヒドロキシヘプタノエート］（ＰＨＨ）、ポリ［３－ヒドロキシオクタノエート］（ＰＨＯ）、ポリ［３－ヒドロキシノナノエート］（ＰＨＮ）、ポリ［３－ヒドロキシデカノエート］（ＰＨＤ）、ポリ［３－ヒドロキシドデカノエート］（ＰＨＤＤ）、およびポリ［３－ヒドロキシテトラデカノエート］（ＰＨＴＤ）からなる群より選択される１種以上を含み得る。具体的に、前記ポリヒドロキシアルカノエート（ＰＨＡ）単位は、第２樹脂層の全重量を基準に３０重量％以下で含まれ得る。
【0062】
前記脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂は、前記第２樹脂層の全重量に対して、例えば５０重量％以上、具体的に８０重量％以上、８５重量％以上、９０重量％以上。、９５重量％以上、９６重量％以上、９７重量％以上、または９８重量％以上で含まれ得る。
【0063】
前記脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂は、重量平均分子量（Ｍｗ）が、例えば５００００～４０００００ｇ／ｍｏｌ、例えば５００００～３０００００ｇ／ｍｏｌ、例えば５００００～２０００００ｇ／ｍｏｌ、または例えば５００００～１０００００ｇ／ｍｏｌであり得る。前記重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲル透過クロマトグラフィー法（ＧＰＣ）により測定され得る。前記脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）が前記範囲を満足すると、前記ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層と相溶性および加工性にさらに優れることとなり、前記多層生分解性フィルムの適切な強度を維持しながら柔軟性、透明性、および騒音低減効果をさらに向上させ得る。
【0064】
一方、本発明の実現例によると、第２樹脂層には、通常の静電印加剤、帯電防止剤、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線遮断剤、ブロッキング防止剤、およびその他の無機滑剤が本発明の効果を損なわない範囲内で添加されても構わない。
【0065】
＜第３樹脂層＞
一方、本発明の実現例によると、前記第２樹脂層に用いられたものとは異なる脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第３樹脂層を、本発明の効果を損なわない範囲内で第１樹脂層および第２樹脂層と交互に積層して使用することもできる。
一方、本発明の実現例によると、前記第２樹脂層に用いられたものとは異なる脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第３樹脂層を、本発明の効果を損なわない範囲内で第１樹脂層および第２樹脂層と交互に積層して使用することもできる。
【0066】
第３樹脂層に使用され得る脂肪族ポリエステル系樹脂および脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂それぞれの具体例は、前記で第２樹脂層に用いられた樹脂と同一である。
【0067】
同様に、第３樹脂層も通常の静電印加剤、帯電防止剤、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線遮断剤、ブロッキング防止剤、およびその他の無機滑剤が本発明の効果を損なわない範囲内で添加されても構わない。
【0068】
＜コロナ層またはコーティング層＞
一方、本発明の効果を損なわない範囲内で後加工工程の効果を高めるために、少なくともフィルム表面の一面にフィルムの加工適性を高めるためのコロナ処理を行うか、静電気防止やブロッキング防止のための無機物粒子コーティングを行うか、または印刷層との印刷適性を向上させるためのコーティング処理を行い得る。
一方、本発明の効果を損なわない範囲内で後加工工程の効果を高めるために、少なくともフィルム表面の一面にフィルムの加工適性を高めるためのコロナ処理を行うか、静電気防止やブロッキング防止のための無機物粒子コーティングを行うか、または印刷層との印刷適性を向上させるためのコーティング処理を行い得る。
【0069】
一実現例による多層生分解性フィルムは、前記第１樹脂層の他面上に配置されるコロナ層をさらに含み得る。具体的に、前記コロナ層は、前記第１樹脂層の他面に直接形成され得る。
【0070】
前記多層生分解性フィルムがコロナ層をさらに含むことにより、多層生分解性フィルム表面の油分等の汚染を除去し、接着部位と親和性のある表面を作って接着強度を増加させることができ、化学的および物理的に表面改質がなされ、親水性、接着性、印刷性、コーティング特性、蒸着特性などがさらに向上され得る。
【0071】
前記コロナ層は、前記第１樹脂層のコロナ処理によって形成され、－ＣＯ、－ＣＯＯＨおよび－ＯＨからなる群より選択される極性官能基を含み得る。
【0072】
前記第１樹脂層において、前記コロナ処理された面に対する表面張力が３８ｄｙｎ／ｃｍ以上であり、例えば３８～７０ｄｙｎ／ｃｍ、例えば３８～６８ｄｙｎ／ｃｍ、または例えば３８～６６ｄｙｎ／ｃｍであり得る。前記第１樹脂層において、前記コロナ処理された面に対する表面張力が前記範囲を満足すると、前記多層生分解性フィルムの接着性、印刷性、コーティング特性、蒸着特性などをさらに向上させ得る。
【0073】
前記コロナ層の厚さは、多層生分解性フィルムの用途および目的に応じて適宜調整することができ、具体的に、例えば０．１ｎｍ～１０００ｎｍ、例えば０．２ｎｍ～９００ｎｍ、または例えば０．１ｎｍ～８００ｎｍであり得るが、これに限定されるものではない。
【0074】
また他の実現例による多層生分解性フィルムは、前記第１樹脂層の他面上に配置されるコーティング層をさらに含み得る。
【0075】
前記コーティング層は、プライマーコーティング層を含んで良く、この場合帯電防止性能を向上させ得る。
【0076】
前記プライマーコーティング層は、前記第１樹脂層の他面、または前記多層生分解性フィルムが前記コロナ層を含む場合、前記第１樹脂層の他面にコロナ層を含み、前記コロナ層の他面（下面）に、前記プライマーコーティング層を含み得る。
【0077】
具体的に、前記第１樹脂層の他面上にプライマー処理を施してプライマーコーティング層を形成し得る。または、前記第１樹脂層の他面上に配置された前記コロナ層の一面（下面）にプライマー処理してプライマーコーティング層を形成し得る。
【0078】
前記プライマーコーティング層は、帯電防止性能を有するアンモニウム系化合物、リン酸系化合物およびアクリル系樹脂、並びにウレタン系樹脂等の高分子からなる群より選択される１種以上を含み得る。
【0079】
前記プライマーコーティング層の表面抵抗は、０．１～３０Ω／□、０．２～２８Ω／□、０．３～２６Ω／□、０．４～２４Ω／□、または１～２０Ω／□であり得る。
【0080】
前記表面抵抗は、例えば常温（２２±２℃）にて相対湿度（６０％±１０％）下で、表面抵抗測定器で帯電防止性能を評価したものである。
【0081】
前記コーティング層の厚さは、多層生分解性フィルムの用途および目的に応じて適宜調整することができ、具体的に１５ｎｍ～５０ｎｍ、２０ｎｍ～４５ｎｍ、２５ｎｍ～４０ｎｍ、または３０ｎｍ～３５ｎｍであり得るが、これに限定されるものではない。
【0082】
［多層生分解性フィルムの構造的特徴］
図１を再度参照すると、本発明の実現例による多層生分解性フィルム１００は、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層１１０と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層１２０とを含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されている。
図１を再度参照すると、本発明の実現例による多層生分解性フィルム１００は、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層１１０と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層１２０とを含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されている。
【0083】
また、前記多層生分解性フィルム１００は、両面最外郭層として第１樹脂層１１０'を含み得る。具体的に、前記多層生分解性フィルムの両面最外郭層は、第１樹脂層１１０'である。
【0084】
前記多層生分解性フィルムの最外郭層が、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層であると、延伸する上でさらに有利であり、成形性、加工性および生産性の面からさらに有利であり得る。仮に、前記多層生分解性フィルムの最外郭層として、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層を含む場合、延伸が容易ではないことがあり、キャスティングが容易ではなく粘着が起こり易いため、成形性、加工性および生産性を低下させ得る。
【0085】
本発明の実現例によると、前記両面最外郭層の厚さの合計が、前記フィルム全体厚さの５～４０％であり得る。具体的に、前記両面最外郭層の厚さの合計が、前記フィルム全体厚さの１０～４０％、１５～４０％、２０～４０％、２５～４０％、３０～４０％、３０～３８％、または３０～３７％であり得る。
【0086】
前記両面最外郭層の厚さの合計が前記範囲を満足すると、本発明で目的とする効果を実現する上でより有利であり、延伸する上でさらに有利であり、成形性、加工性および生産性の面から非常に有利であり得る。
また、前記両面最外郭層と接する樹脂層は、第２樹脂層であり得る。
また、前記両面最外郭層と接する樹脂層は、第２樹脂層であり得る。
【0087】
本発明の実現例によると、前記多層生分解性フィルムの全層数は、フィルムの個別層の厚さを考慮して調整し得るが、前記両面最外郭層を含めて５層以上であり得る。例えば、前記多層生分解性フィルムは、５層～５００層、５層～３００層、５層～２５０層、５層～２２５層、７層～４００層、７層～３５０層、７層～３００層、７層～２５０層、７層～２２０層、１０層～２００層、１０層～１５０層、１０層～１００層、または１０層～５０層であり得る。前記多層生分解性フィルムが、前記両面最外郭層を含めて５層未満であると、透明性が低下する問題があり得る。
【0088】
一方、本発明の実現例による多層生分解性フィルムにおいて、前記両面最外郭層を除く第１樹脂層および第２樹脂層の個別層の平均厚さ比が１：０．５～２であり得る。前記最外郭層を除く第１樹脂層および第２樹脂層の個別層の平均厚さ比は、例えば１：０．５～２、例えば１：０．５～１．５、または例えば１：０．５～１．３であり得る。前記最外郭層を除く第１樹脂層および第２樹脂層の個別層の平均厚さ比が前記範囲を満足すると、多層生分解性フィルムの全体的な均一度調整にさらに有利であり得る。
【0089】
前記両面最外郭層を除く第１樹脂層の個別層の平均厚さは、例えば１０～１０００ｎｍ、例えば５０～８００ｎｍ、または例えば１００～６００ｎｍであり得る。
【0090】
前記両面最外郭層を除く第１樹脂層の総厚さは、例えば３μｍ～４０μｍ、例えば３μｍ～３０μｍ、例えば３μｍ～２０μｍ、例えば５μｍ～１８μｍ、または例えば５μｍ～１５μｍであり得る。
【0091】
前記両面最外郭層を含む第１樹脂層の総厚さは、例えば５μｍ～６０μｍ、例えば５μｍ～５０μｍ、例えば８μｍ～４０μｍ、例えば８μｍ～３０μｍ、例えば１０μｍ～３０μｍ、または例えば１０μｍ～２０μｍであり得る。
【0092】
前記第１樹脂層の総厚さおよび個別層の平均厚さが前記範囲を満足すると、本発明で目的とする効果を達成する上でさらに有利であり得る。
【0093】
前記第２樹脂層の個別層の平均厚さは、例えば１０ｎｍ～８００ｎｍ、例えば５０ｎｍ～７００ｎｍ、または例えば１００ｎｍ～６００ｎｍであり得る。前記第２樹脂層の個別層の平均厚さが前記範囲を満足すると、均一度調整がより容易となり、これによりフィルムの外観特性および機械的物性をさらに向上させ得る。
【0094】
前記第２樹脂層の総厚さは、例えば２．５μｍ～４０μｍ、例えば４μｍ～３０μｍ、例えば４μｍ～２０μｍ、例えば４μｍ～１５μｍ、または例えば５μｍ～１０μｍであり得る。前記第２樹脂層の総厚さおよび個別層の平均厚さが前記範囲を満足すると、本発明で目的とする効果を達成する上でさらに有利であり得る。
【0095】
前記多層生分解性フィルムの総厚さは、前記両面最外郭層を含め、例えば７．５μｍ～１００μｍ、例えば９μｍ～８０μｍ、例えば１２μｍ～５５μｍ、例えば１３μｍ～５０μｍ、例えば１３μｍ～４０μｍ、例えば１５μｍ～４０μｍ、例えば１５μｍ～３５μｍ、または例えば２０μｍ～２５μｍであり得る。
【0096】
［多層生分解性フィルムの物性］
実現例による多層生分解性フィルムは、優れた均一度、柔軟性および透明性を同時に有するとともに、騒音度が低い特徴がある。
実現例による多層生分解性フィルムは、優れた均一度、柔軟性および透明性を同時に有するとともに、騒音度が低い特徴がある。
【0097】
まず、前記多層生分解性フィルムにおいて、前記第１樹脂層の下記式１で表される均一度（ＬＵＩ）は、０．２μｍ以下であり得る。
＜式１＞
前記式１において、
５００ｍｍの幅および２０μｍ～２５μｍの厚さを有する前記多層生分解性フィルムの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃは、前記多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃは、多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
＜式１＞
５００ｍｍの幅および２０μｍ～２５μｍの厚さを有する前記多層生分解性フィルムの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃは、前記多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃは、多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
【0098】
なお、前記第１樹脂層の個別層は、第１樹脂層のうち両面最外郭層（図１および図３の１１０'）を除く各々の層を意味する。したがって、前記第１樹脂層の個別層１１０の厚さのうち最大厚さおよび最小厚さは、それぞれ第１樹脂層のうち両面最外郭層１１０'を除く個別層１１０の厚さのうちの最大厚さおよび最小厚さのことを意味する。
【0099】
前記式１で表される第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）は、前記多層生分解性フィルムの外観特性、フィルムの厚さ均一度、並びに柔軟性、透明性および騒音度の程度を左右する重要な物性であり得る。特に、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）を特定の範囲に調整することにより、最終の多層生分解性フィルムの均一度を制御することができ、これによりフィルムの物性、外観特性および騒音度が変わり得る。
【0100】
一般に、多層生分解性フィルムの成形の際、均一度の観点から位置別の厚さ偏差が大きいとフィルムの外観および厚さの調整が難しく、これによりフィルムの柔軟性および透明性が低下し騒音度が大きくなり、全体的に物性が低下し得る。さらには、位置別の厚さ偏差に起因して延伸が難しくなり、加工性、生産性および成形性にも問題があり得る。
【0101】
したがって、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）は、前記多層生分解性フィルムを含む包装材等の成形品の品質を示す尺度となり得るので、前記多層生分解性フィルムの第１樹脂層の位置別厚さ偏差を減らして均一度（ＬＵＩ）を制御することが非常に重要である。
【0102】
図２を参照すると、前記多層生分解性フィルム１００の均一度（ＬＵＩ）は、多層生分解性フィルムの幅（Ｗ）方向の中央点を「Ｃ」、幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｗ１）を「Ｎ」、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｗ２）を「Ｓ」とした後、前記多層生分解性フィルムの厚さ方向に切断（Ａ－Ａ'）したとき、この切断された断面で電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて測定され得る。
【0103】
【0104】
図３の（ｂ）を参照すると、前記積層された第１樹脂層の個別層の位置別厚さ（このとき、両面最外郭層１１０'の厚さを除く）、つまりＮ点における厚さ（ｔＮ１、ｔＮ２、ｔＮ３...）、Ｃ点における厚さ（ｔＣ１、ｔＣ２、ｔＣ３...）、Ｓ点における厚さ（ｔＳ１、ｔＳ２、ｔＳ３...）をそれぞれ測定し、前記積層された第１樹脂層の個別層の位置別厚さの中から、最大厚さであるｔｍａｘ、Ｎ、ｔｍａｘ、Ｃ、ｔｍａｘ、Ｓおよび最小厚さであるｔｍｉｎ、Ｎ、ｔｍｉｎ、Ｃ、ｔｍｉｎ、Ｓをそれぞれ求め、これらの各値を用いて前記式１で表される均一度（ＬＵＩ）を測定し得る。すなわち、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）は、前記積層された第１樹脂層のうち両面最外郭層を除く各個別層の位置別厚さを求め、各々の位置別厚さの最大値から最小値を減じた後３で除した値であり得る。
【0105】
前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）は、第１樹脂層の位置別厚さ偏差が低いほど低く、前記位置別厚さ偏差が高いほど高くあり得る。
【0106】
前記多層生分解性フィルムにおいて、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）は、例えば０．２μｍ以下、例えば０．１５μｍ以下、例えば０．１２μｍ以下、例えば０．１μｍ以下、または例えば、０．０８μｍ以下であり得る。
【0107】
前記多層生分解性フィルムにおいて、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）が前記範囲を満足すると、多層生分解性フィルムの均一度の位置別偏差を減らすことができ、これによりフィルムの外観特性を向上させることができ、柔軟性および透明性をさらに向上させ、騒音特性を改善させ得る。また、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）が前記範囲を満足すると、厚さ調整および厚さ偏差調整が容易で工程性をさらに向上させることができ、これにより加工性、生産性および成形性をさらに向上させ得る。仮に、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）が前記範囲を超える場合、フィルムの外観特性に問題が生じることがあり、位置別均一度が悪くなり、各層に跡や欠陥などが発生することがあり、これにより当該位置別の物性が低下し得る。
【0108】
本発明の一実現例により、多層生分解性フィルムの層が５層～３０層であり、フィルムの厚さが２０～２５μｍの場合、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）は、例えば０．１μｍ以下、例えば０．０９μｍ以下、または例えば０．０８μｍ以下であり得る。
【0109】
本発明のまた他の実現例により、多層生分解性フィルムの層が３０層超～５０層未満であり、フィルムの厚さが２０～２５μｍの場合、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）は、例えば０．１５μｍ以下、例えば０．１２μｍ以下、または例えば０．１０μｍ以下であり得る。
【0110】
本発明のまた他の実現例により、多層生分解性フィルムの層が５０層以上であり、フィルムの厚さが２０～２５μｍである場合、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）は、例えば０．２μｍ以下、例えば０．１５μｍ以下、または例えば０．１３μｍ以下であり得る。
【0111】
前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）は、前記範囲内でその値が小さいほど、本発明の実現例による目的を達成する上でさらに有利であり得る。
【0112】
また、本発明の実現例による多層生分解性フィルムは、下記式２で表される多層生分解性フィルムの幅方向の両端の均一度差（ΔｔＮ，Ｓ）が０．０６μｍ以下であり得る。
【0113】
＜式２＞
前記式２において、
前記ｔｍａｘ、Ｎ、ｔｍｉｎ、Ｎ、ｔｍａｘ、Ｓ、およびｔｍｉｎ、Ｓは、前記で定義した通りである。
前記ｔｍａｘ、Ｎ、ｔｍｉｎ、Ｎ、ｔｍａｘ、Ｓ、およびｔｍｉｎ、Ｓは、前記で定義した通りである。
【0114】
具体的に、前記多層生分解性フィルムの幅方向の両端の均一度差（ΔｔＮ，Ｓ）は、例えば０．０５μｍ以下、例えば０．０３μｍ以下、例えば０．０２７μｍ以下、例えば０．０２５μｍ以下、例えば０．０２μｍ以下、または例えば０．０１５μｍ以下であり得る。前記多層生分解性フィルムの幅方向の両端の均一度差（ΔｔＮ，Ｓ）は０に近いほど有利であり、この場合フィルムの両端の厚さ偏差が減少してフィルムの外観特性を向上させることができ、柔軟性および透明性をさらに向上させ、騒音特性を向上させ得る。仮に、前記多層生分解性フィルムの幅方向の両端の均一度差（ΔｔＮ，Ｓ）が前記範囲を外れる場合、フィルムの外観特性に問題が生じることがあり、均一度が悪くなり、各層に跡や欠陥などが発生することがあり、これにより、当該位置別物性が低下し得る。
【0115】
本発明の一実現例によると、Ｎ点に対して、前記ｔｍａｘ、Ｎおよびｔｍｉｎ、Ｎの差は、例えば、０．１５μｍ以下、例えば０．１３μｍ以下、例えば０．１２μｍ以下、例えば０．１μｍ以下、例えば０．０８μｍ以下、または例えば０．０７μｍ以下であり得る。
【0116】
Ｓ点に対して、前記ｔｍａｘ、Ｓおよびｔｍｉｎ、Ｓの差は、例えば０．１５μｍ以下、例えば０．１２μｍ以下、例えば０．１μｍ以下、または例えば０．１μｍ未満であり得る。
【0117】
Ｃ点に対して、前記ｔｍａｘ、Ｃおよびｔｍｉｎ、Ｃの差は、例えば０．２μｍ以下、例えば０．１５μｍ以下、例えば０．１３μｍ以下、例えば０．１２μｍ以下、または例えば０．１μｍ以下であり得る。
【0118】
前記多層生分解性フィルムのｔｍａｘ、Ｎおよびｔｍｉｎ、Ｎの差、前記ｔｍａｘ、Ｓおよびｔｍｉｎ、Ｓの差、および前記ｔｍａｘ、Ｃおよびｔｍｉｎ、Ｃの差のうち少なくとも１つが前記範囲を満足すると、フィルムの厚さ偏差が減少してフィルムの外観特性を向上させることができ、柔軟性および透明性をさらに向上させ、騒音特性を改善し得る。
【0119】
一方、前記多層生分解性フィルムは、下記式３で表される柔軟騒音複合度（ＦＮＣ）が２０以下であり得る。
【0120】
＜式３＞
前記式３において、
前記ＹＭおよびＮＡＶＧは、それぞれ前記多層生分解性フィルムの試験片で測定された単位を除いた数値であり、
前記ＹＭは、ＡＳＴＭ Ｄ８８２に基づいて多層生分解性フィルム試験片を作製した後、長さ１５０ｍｍおよび幅１５ｍｍに裁断し、チャック間間隔が５０ｍｍとなるように装着して引張速度２００ｍｍ／分で実験した後、測定開始点から伸び率３％到達点までの直線勾配値であるヤング率(Young's modulus,ｋｇｆ／ｍｍ２)であり、
前記ＮＡＶＧは、ポリカーボネート製の６５０（Ｗ）ｍｍ×４５０（Ｄ）ｍｍ×５００（Ｈ）ｍｍのボックス内で、２１０ｍｍ×２９７ｍｍのＡ４サイズに裁断した多層生分解性フィルムをデジタル騒音分析装置から３０ｃｍ離れたところに位置させ、前記フィルムの両端を治具でつかみ、３０回／分の速度で前後にねじることを繰り返して、５秒以上騒音を出すとき測定した騒音度を５回測定して算出した平均騒音度（ｄＢ）である。
前記ＹＭおよびＮＡＶＧは、それぞれ前記多層生分解性フィルムの試験片で測定された単位を除いた数値であり、
前記ＹＭは、ＡＳＴＭ Ｄ８８２に基づいて多層生分解性フィルム試験片を作製した後、長さ１５０ｍｍおよび幅１５ｍｍに裁断し、チャック間間隔が５０ｍｍとなるように装着して引張速度２００ｍｍ／分で実験した後、測定開始点から伸び率３％到達点までの直線勾配値であるヤング率(Young's modulus,ｋｇｆ／ｍｍ２)であり、
前記ＮＡＶＧは、ポリカーボネート製の６５０（Ｗ）ｍｍ×４５０（Ｄ）ｍｍ×５００（Ｈ）ｍｍのボックス内で、２１０ｍｍ×２９７ｍｍのＡ４サイズに裁断した多層生分解性フィルムをデジタル騒音分析装置から３０ｃｍ離れたところに位置させ、前記フィルムの両端を治具でつかみ、３０回／分の速度で前後にねじることを繰り返して、５秒以上騒音を出すとき測定した騒音度を５回測定して算出した平均騒音度（ｄＢ）である。
【0121】
前記式３で表される柔軟騒音複合度（ＦＮＣ）は、前記多層生分解性フィルムのヤング率と騒音度との積を１０００で除した値を示し、これは前記多層生分解性フィルムの柔軟性および騒音度の複合特性程度を示す指標である。
【0122】
前記柔軟騒音複合度（ＦＮＣ）は、前記多層生分解性フィルムのヤング率および／または騒音度が低いほど低くあり得る。
【0123】
このような特性を有する柔軟騒音複合度（ＦＮＣ）は、前記特定範囲以下を満足するとき、前記多層生分解性フィルムの柔軟性および透明性をさらに向上させ、騒音度を低減することができ、さらには、前記多層生分解性フィルムを含む包装材などの成形品の品質をより向上させ得る。
【0124】
前記多層生分解性フィルムの柔軟騒音複合度（ＦＮＣ）は、例えば２０以下、例えば２～２０、例えば３～１８、例えば５～１８、または例えば１０～１９であり得る。前記柔軟騒音複合度（ＦＮＣ）が前記範囲を満足すると、前記多層生分解性フィルムの柔軟性および騒音特性を同時に改善し得る。
【0125】
一方、前記式３において、前記多層生分解性フィルムのヤング率は、３００ｋｇｆ／ｍｍ２以下、２５０ｋｇｆ／ｍｍ２以下、または２４０ｋｇｆ／ｍｍ２以下であることが好ましい。前記ヤング率は、ＡＳＴＭ Ｄ８８２に基づいて前記多層生分解性フィルム試験片を作製した後、長さ１５０ｍｍ、幅１５ｍｍに切断した後、チャック間間隔が５０ｍｍとなるように装着して、前記試験片を引張試験機（インストロン社５５６６Ａ）により引張速度２００ｍｍ／分で実験した後、測定開始点から伸び率３％到達点までの直線勾配をヤング率として測定し得る。
【0126】
一般的な方法により作製された単層ポリ乳酸重合体フィルムのヤング率は３５０ｋｇｆ／ｍｍ２以上と、柔軟性が著しく低くフィルムが硬いため、用途が制限され得る。前記多層生分解性フィルムのヤング率が３００ｋｇｆ／ｍｍ２以下を満足すると、前記柔軟騒音複合度（ＦＮＣ）を２０以下に制御するのにさらに有利で、目的とする効果を容易に実現し得る。
【0127】
また、前記式３において、前記多層生分解性フィルムの平均騒音度（ＮＡＶＧ）は、多層生分解性フィルムをポリカーボネート製の６５０（Ｗ）ｍｍ×４５０（Ｄ）ｍｍ×５００（Ｈ）ｍｍのボックス内で、２１０ｍｍ×２９７ｍｍのＡ４サイズに裁断し、前記多層生分解性フィルムをデジタル騒音分析装置（Cirrus Research PlC社、モデル名：ＣＲ－１６２Ｃ）から３０ｃｍ離れたところに位置させ、前記フィルムの両端を治具でつかみ、３０回／分の速度で前後にねじることを繰り返して、５秒以上騒音を出すときに測定した騒音度を５回測定して算出した平均騒音度と定義した。
【0128】
前記多層生分解性フィルムは、特定の範囲以下に前記平均騒音度（ＮＡＶＧ）を制御することが、高品質の包装材を提供する面から好ましい。
【0129】
具体的に、前記多層生分解性フィルムの平均騒音度（ＮＡＶＧ）は、例えば８６ｄＢ以下、例えば８５ｄＢ以下、例えば８０ｄＢ以下、または例えば７９．５ｄＢ以下であり得る。
【0130】
特に、前記多層生分解性フィルムの平均騒音度（ＮＡＶＧ）が８０ｄＢ以下であると、前記柔軟騒音複合度（ＦＮＣ）を２０以下に制御する上でさらに有利で、低い騒音度により品質の良い包装材を提供し得る。
【0131】
さらに、前記多層生分解性フィルムは、下記式４で表されるフィルムの外観騒音品質複合指数（ＱＣＩ）が２８以下であり得る。
【0132】
＜式４＞
前記式４において、
前記ＨＺ、ＬＵＩ、およびＮＡＶＧは、それぞれ前記多層生分解性フィルム試験片で測定された単位を除いた数値であって、
前記ＨＺは、前記多層生分解性フィルムのヘイズ（％）であり、
前記ＬＵＩおよび前記ＮＡＶＧは、それぞれ前記で定義した通りである。
前記ＨＺ、ＬＵＩ、およびＮＡＶＧは、それぞれ前記多層生分解性フィルム試験片で測定された単位を除いた数値であって、
前記ＨＺは、前記多層生分解性フィルムのヘイズ（％）であり、
前記ＬＵＩおよび前記ＮＡＶＧは、それぞれ前記で定義した通りである。
【0133】
前記式４で表される外観騒音品質複合指数（ＱＣＩ）は、前記多層生分解性フィルムのヘイズ、均一度および騒音度の合計を３で除した値であり、第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）、最終多層生分解性フィルムの均一度、透明性および騒音度の複合特性の程度を示す指標である。
【0134】
前記外観騒音品質複合指数（ＱＣＩ）は、前記多層生分解性フィルムのヘイズ、均一度および騒音特性（騒音低減効果）が全て優れるほど前記範囲を満足することができる。すなわち、前記外観騒音品質複合指数（ＱＣＩ）は、前記多層生分解性フィルムのヘイズ、均一度および／または騒音度がそれぞれ低いほど低くあり得る。
【0135】
このような特性を有する外観騒音品質複合指数（ＱＣＩ）は、前述の範囲を満足するとき、前記多層生分解性フィルムのヘイズおよび均一度を同時にさらに向上させ、騒音度を低減することができ、さらには前記多層生分解性フィルムを含む包装材などの成形品の品質をより向上させ得る。
【0136】
前記多層生分解性フィルムの外観騒音品質複合指数（ＱＣＩ）は、例えば１５～２８、例えば２０～２８、例えば２２～２８、または例えば２５～２８であり得る。前記多層生分解性フィルムの外観騒音品質複合指数（ＱＣＩ）を前記範囲で満足すると、柔軟性、騒音低減効果および透明性を同時に向上させ得るので、包装材として様々な分野に活用され、高品質の環境配慮型包装材を提供する上でさらに有利であり得る。
【0137】
また、本発明の実現例による多層生分解性フィルムのヘイズは、１０％以下、５％以下、または３％以下であることが好ましい。前記ヘイズが１０％を超えると、透明性が足りず用途が制限され得る。
【0138】
本発明の多層生分解性フィルムは、環境負荷を低減しようとする製品の特性上、少なくとも６０％以上、好ましくは８０％以上、より好ましくは９０％以上の生分解率を有し得る。
【0139】
［多層生分解性フィルムの製造方法］
一実現例により、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂および脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂をそれぞれ準備する段階（段階１）と、前記第１樹脂および前記第２樹脂をそれぞれ溶融押出し第１樹脂層と第２樹脂層とを交互に積層して、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されたシートを得る段階（段階２）と、前記積層されたシートを二軸延伸し熱固定して、多層生分解性フィルムを得る段階（段階）と、を含み、前記多層生分解性フィルムは前記第１樹脂層の前記式１で表される均一度（ＬＵＩ）が０．２μｍ以下である、多層生分解性フィルムの製造方法を提供する。
一実現例により、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂および脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂をそれぞれ準備する段階（段階１）と、前記第１樹脂および前記第２樹脂をそれぞれ溶融押出し第１樹脂層と第２樹脂層とを交互に積層して、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されたシートを得る段階（段階２）と、前記積層されたシートを二軸延伸し熱固定して、多層生分解性フィルムを得る段階（段階）と、を含み、前記多層生分解性フィルムは前記第１樹脂層の前記式１で表される均一度（ＬＵＩ）が０．２μｍ以下である、多層生分解性フィルムの製造方法を提供する。
【0140】
本発明の実現例による多層生分解性フィルムの製造方法は、特定の樹脂を主成分として含む第１樹脂および第２樹脂を用いて溶融押出し、第１樹脂層と第２樹脂層とを交互に積層して、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されたシートを得て、これを二軸延伸および熱固定することにより、成形性、加工性および生産性をより向上させることができ、経済的かつ効率的な方法により、本発明で目的とする優れた均一度、柔軟性および透明性を同時に有するとともに、騒音度も改善された多層生分解性フィルムを得ることができる。
【0141】
特に、前記多層生分解性フィルムの製造方法は、第１樹脂および第２樹脂の溶融温度およびこれらの溶融温度差を制御することにより、前記第１樹脂層と第２樹脂層との溶融粘度範囲を効率的に制御することができ、これにより、各層の位置別厚さを微調整して、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）を最適の範囲に調整し得ることに技術的意義がある。
【0142】
図４を参照すると、前記多層生分解性フィルムの製造方法（Ｓ１００）は、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂および脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂をそれぞれ準備する段階（Ｓ１１０）を含み得る。
【0143】
本発明の実現例によると、前記第１樹脂および第２樹脂は、それぞれ特定範囲の溶融粘度を有し、これにより形成された第１樹脂層および第２樹脂層の溶融粘度範囲および溶融粘度差を効率的に調整して、フィルムの位置別厚さ偏差を減らして均一度を制御することができ、これによって目的とする範囲の柔軟性、透明性および騒音度を実現し得る。
【0144】
したがって、前記第１樹脂および第２樹脂の溶融粘度は、本発明の多層生分解性フィルムの第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）を調整する上で非常に重要な要素となり得る。
【0145】
一般に、５層以上、例えば５層乃至数百層の多層フィルムを形成する場合、溶融粘度によってフィルムの厚さ均一度が変わり得る。特に、溶融粘度の差によってフィルムの厚さ均一度および物性が変わり得る。特に、薄い層からなる多層生分解性フィルムの場合、層数が多いほど均一度を調整することが難しく、各位置別層の厚さ偏差が大きくなるという問題点があり得る。
【0146】
そこで、本発明においては実現例により、前記第１樹脂層および第２樹脂層を形成する第１樹脂および第２樹脂の溶融粘度を調整することによって、前記第１樹脂層および第２樹脂層の溶融粘度差を減らし、これにより前記第１樹脂層の均一度を目的とする範囲以下に制御し得る。
【0147】
具体的に、前記第１樹脂は、２１０℃における溶融粘度が、例えば５０００ポアズ（poise）～１２０００ポアズ、例えば６５００ポアズ～１１０００ポアズ、または例えば８０００ポアズ～１００００ポアズであり得る。この際、前記溶融粘度は、レオメータ（ＲＤＳ）を用いて測定することができる。
【0148】
前記第１樹脂の溶融粘度は、これにより形成された第１樹脂層の溶融粘度と同一または類似であり得る。したがって、前記第１樹脂の溶融粘度が前記範囲を満足すると、同一または類似の範囲の溶融粘度を有する第１樹脂層を実現することができ、これにより、前記第１樹脂層の均一度を０．２μｍ以下に容易に制御し得る。仮に、前記第１樹脂の溶融粘度が前記範囲を外れると、前記多層生分解性フィルムの位置別厚さ偏差が大きくなり、均一度が悪くなり得る。
【0149】
一方、前記第１樹脂は、溶融温度（Ｔｍ）が例えば１００℃～２５０℃、例えば１１０℃～２２０℃、または例えば１３０℃～２２０℃であり得る。
【0150】
前記第１樹脂は、ガラス転移温度（Ｔｇ）が例えば３０℃～８０℃、例えば４０℃～８０℃、例えば４０℃～７０℃、または例えば４５℃～６５℃であり得る。
【0151】
前記第１樹脂の溶融温度（Ｔｍ）およびガラス転移温度（Ｔｇ）がそれぞれ前記範囲を満足すると、前記多層生分解性フィルムの第１樹脂層の均一度とともに、機械的特性および光学特性を向上させる上でさらに有利であり得る。
【0152】
一方、前記第２樹脂は、２１０℃における溶融粘度が例えば４０００ポアズ～８０００ポアズ、例えば５０００ポアズ～７０００ポアズ、または例えば６０００ポアズ～７０００ポアズであり得る。
【0153】
前記第２樹脂の溶融粘度は、これにより形成された第２樹脂層の溶融粘度と同一であり得る。前記第２樹脂の溶融粘度が前記範囲を満足すると、同一範囲の溶融粘度を有する第２樹脂層を実現することができ、前記第１樹脂層と第２樹脂層との溶融粘度差を目的とする特定範囲に制御することができるので、前記多層生分解性フィルムの第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）を制御する上でさらに有利であり得る。
【0154】
前記第１樹脂は、前述の第１樹脂層に含まれる樹脂の種類および特性などと同一であり得る。
【0155】
また、前記第２樹脂は、前述の第２樹脂層に含まれる樹脂の種類および特性などと同一であり得る。
【0156】
前記多層生分解性フィルムの製造方法（Ｓ１００）は、前記第１樹脂および前記第２樹脂をそれぞれ溶融押出し、第１樹脂層と第２樹脂層とを交互に積層して、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されたシートを得る段階（Ｓ１２０）を含み得る。
【0157】
本発明の実現例によると、前記第１樹脂および第２樹脂の溶融押出温度を制御して第１樹脂層および第２樹脂層を得ることができ、これらを交互に積層して２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されたシートを得ることにより、最終フィルムの位置別厚さ偏差を減らして均一度を制御することができ、これによって目的とする範囲の柔軟性、透明性および騒音度を実現し得る。
【0158】
具体的に、前記段階Ｓ１１０で得られた第１樹脂および第２樹脂を２つの押出機と、２層が交互に積層される多層フィードブロックとを用いて、それぞれ押出機で溶融押出し得る。また、前記多層フィードブロック内で第１樹脂層および第２樹脂層を分岐させた後、これら分岐した第１樹脂層と第２樹脂層とが交互に積層されるようにしてダイ（die）に通過させ、約１０℃～４０℃に冷却された冷却ロールに密着させて未延伸多層生分解性シートを得ることができる。
【0159】
この際、本発明で目的とする特定範囲の均一度に制御された多層生分解性フィルムを得るために、第１樹脂および第２樹脂の溶融押出温度、およびこれらの溶融押出温度差が非常に重要であり得る。具体的に、前記特定範囲の均一度を有する多層生分解性フィルムを得るために、第１樹脂層と前記第２樹脂層との溶融粘度およびこれらの溶融粘度差を制御することが重要であり、そのために、第１樹脂および第２樹脂の溶融押出温度を制御することにより達成し得る。
【0160】
前記第１樹脂の溶融押出温度と前記第２樹脂の溶融押出温度とは同一または異なり、前記第１樹脂の溶融押出温度と前記第２樹脂の溶融押出温度との差は、例えば３０℃以下、例えば３０℃未満、例えば２０℃以下、例えば１５℃以下、例えば１５℃未満、例えば１０℃以下、または例えば５℃以下であり得る。この場合、最適な粘度差の区間確保によって、最終フィルムの位置別厚さ偏差を減らして、第１樹脂層の均一度を前記範囲に制御することができ、これにより目的とする範囲の柔軟性、透明性および騒音度を実現することができ、外観特性を改善し得る。
【0161】
前記第１樹脂の溶融押出温度は、例えば１８０℃超～２５０℃、例えば１９０℃～２４０℃、または例えば１９０℃～２３０℃であり得る。
【0162】
前記第２樹脂の溶融押出温度は、例えば１８０℃超～２５０℃、例えば１９０℃～２４０℃、または例えば１９０℃～２３０℃であり得る。
【0163】
前記第１樹脂および第２樹脂の溶融押出温度により形成される第１樹脂層および第２樹脂層の溶融粘度およびこれらの溶融粘度偏差を制御し得る。仮に、前記第１樹脂および第２樹脂の溶融押出温度が前記範囲を外れる場合、前記第１樹脂層および第２樹脂層の目的とする溶融粘度を実現することができず、これによって前記多層生分解性フィルムの位置別厚さ偏差が大きくなり、前記第１樹脂層の均一度を目的とする範囲で実現する上で困難があり得る。
【0164】
本発明の実現例によると、前記第１樹脂層の溶融粘度は、前記第２樹脂層の溶融粘度よりも大きくあり得る。この場合、前記多層生分解性フィルムの位置別第１樹脂層の均一度を容易に制御することができ、有利である。仮に、前記第２樹脂層の溶融粘度が前記第１樹脂層の溶融粘度よりも大きい場合、本発明で目的とする効果を達成することに困難があり、加工性、生産性および成形性も低下し得る。
【0165】
また、第１樹脂層の溶融粘度が前記第２樹脂層の溶融粘度よりも大きく、特定の溶融粘度以上の差を示すことが、本発明で実現する効果を達成する上で有利であり得る。
【0166】
一般に、５層未満からなる多層生分解性フィルム、または共押出製品においては、溶融粘度が互いに類似すると、層均一度の面から有利であるが、５層以上、例えば数十層以上の多層生分解性フィルム、特に第１樹脂層が前記フィルムの両面最外郭層を形成する構造では、第１樹脂層の溶融粘度よりも第２樹脂層の溶融粘度がより低く、これらの最適な溶融粘度差（ΔＶ）が約５００ポアズ以上、例えば約２０００ポアズ以上のとき、本発明で目的とする物性効果を満足することができる。
【0167】
仮に、前記第２樹脂層の溶融粘度が第１樹脂層の溶融粘度よりも大きいか類似する場合、第１樹脂層と第２樹脂層が多層ブロック内の非常に狭いスリットを通過し、交互に積層されていく過程で、層を構成する界面間圧力が互いに大きくなり、層構成が均一にならなくなり得る。第２樹脂層の溶融粘度を第１樹脂層の溶融粘度より低く、特定範囲の差が出るように溶融押出温度を調整することにより、多層生分解性フィルムの最適な均一度を確保し得る。
【0168】
具体的に、下記式５で表される、２１０℃における層間溶融粘度差（ΔＶ）は、５００ポアズ以上であり得る。
【0169】
＜式５＞
ΔＶ＝Ｖ１－Ｖ２
前記式５において、
前記Ｖ１は、第１樹脂層の溶融粘度であり、
前記Ｖ２は、第２樹脂層の溶融粘度である。
ΔＶ＝Ｖ１－Ｖ２
前記式５において、
前記Ｖ１は、第１樹脂層の溶融粘度であり、
前記Ｖ２は、第２樹脂層の溶融粘度である。
【0170】
前記２１０℃における層間粘度差（ΔＶ）は、例えば７００ポアズ以上、例えば８００ポアズ以上、例えば１０００ポアズ以上、例えば１５００ポアズ以上、例えば２０００ポアズ以上、例えば２２００ポアズ以上、または例えば２５００ポアズ以上であり、例えば、３５００ポアズ以下、例えば３２００ポアズ以下、例えば３０００ポアズ以下、または例えば２７００ポアズ以下であり得る。具体的に、前記層間粘度差（ΔＶ）は、５００～３０００ポアズ、または例えば７００～３０００ポアズであり得る。
【0171】
具体的に、前記第１樹脂層は、２１０℃における溶融粘度が、例えば７０００ポアズ～１２０００ポアズ、例えば７５００ポアズ～１１０００ポアズ、または例えば８０００ポアズ～１００００ポアズであり得る。この際、前記第１樹脂層の溶融粘度は、レオメータ（ＲＤＳ）を用いて測定し得る。
【0172】
前記第２樹脂層は、２１０℃における溶融粘度が、例えば４０００ポアズ～８０００ポアズ、例えば５０００ポアズ～７０００ポアズ、または例えば６０００ポアズ～７０００ポアズであり得る。
【0173】
前記第１樹脂層および前記第２樹脂層の溶融粘度が前記範囲を満足すると、前記多層フィルムの第１樹脂層の均一度を制御することができ、本発明で目的とする効果を達成する上でさらに有利であり得る。
【0174】
なお、前記溶融押出の際に、例えば溶融移送導管内に定量移送装置（例えばギアポンプ）を適用することにより、十分に定量移送および可塑化することができ、この場合、２つの押出機と２層が交互に積層される多層フィードブロックとを使用すると層形成が良好になり得る。
【0175】
一方、実現例により、前記溶融押出の前に前記第１樹脂および前記第２樹脂を乾燥する段階をさらに含み得る。前記乾燥段階は、例えば６０℃～１００℃にて４時間～２４時間行われ得る。
【0176】
一方、前記多層生分解性フィルムの製造方法（Ｓ１００）は、前記積層されたシートを二軸延伸し熱固定して、多層生分解性フィルムを得る段階（Ｓ１３０）を含み得る。
【0177】
具体的に、前記積層されたシートを二軸延伸することができ、前記二軸延伸段階は、例えば５０℃～８０℃に予熱した後、４０℃～１００℃にて縦方向（ＭＤ）に２倍～４倍に縦延伸する段階および５０℃～１５０℃にて横方向（ＭＤ）に３倍～６倍延伸する段階を含み得る。
【0178】
前記積層されたシートを両方向に二軸延伸することにより、前記多層生分解性フィルムの物性および成形性などをさらに向上させ得るので、高品質の包装材を実現し得る。
【0179】
仮に、縦方向および横方向のいずれか一方向のみに一軸延伸する場合、前記多層生分解性フィルムの厚さ偏差が大きく、延伸を行わない方の強度が低下することがあり、熱特性も低下し得る。
【0180】
また、前記熱固定段階は、５０℃～１５０℃、７０℃～１５０℃、１００℃～１５０℃、または１１０℃～１４０℃にて行われ得る。
【0181】
一方、前記多層生分解性フィルムの製造方法（Ｓ１００）は、前記第１樹脂層の他面上にコロナ層、コーティング層、またはその両方をさらに形成し得る。
【0182】
具体的に、前記第１樹脂層のコロナ処理によりコロナ層を形成し得る。
前記コロナ処理は、高周波－高電圧出力を放電電極－処理ロール間に印加したときにコロナ放電が起こるが、この際所望の面を通過させることにより、コロナ処理を施し得る。
前記コロナ処理は、高周波－高電圧出力を放電電極－処理ロール間に印加したときにコロナ放電が起こるが、この際所望の面を通過させることにより、コロナ処理を施し得る。
【0183】
具体的に、前記コロナ放電強度は、例えば３ｋＷ～２０ｋＷであり得る。前記コロナ放電強度が前記範囲未満の場合、コロナ放電処理効果が微小であり、逆に前記コロナ放電強度が前記範囲を超えると、過剰の表面改質により表面損傷を引き起こし得る。
前記コロナ層の構成および物性は前述の通りである。
前記コロナ層の構成および物性は前述の通りである。
【0184】
また、前記第１樹脂層の他面上にコーティング層を形成し得る。
前記コーティング層は、プライマーコーティング層を含むことができ、前記プライマーコーティング層は、前記第１樹脂層の他面上にアンモニウム系化合物、リン酸系化合物、並びにアクリル系樹脂およびウレタン系樹脂等の高分子からなる群より選択される１種以上を含むプライマー組成物でプライマー処理し表面粗さを形成して、接着特性をさらに向上させ得る。
前記コーティング層は、プライマーコーティング層を含むことができ、前記プライマーコーティング層は、前記第１樹脂層の他面上にアンモニウム系化合物、リン酸系化合物、並びにアクリル系樹脂およびウレタン系樹脂等の高分子からなる群より選択される１種以上を含むプライマー組成物でプライマー処理し表面粗さを形成して、接着特性をさらに向上させ得る。
【0185】
前記プライマーコーティング層は、前記第１樹脂層の他面、または前記多層生分解性フィルムが前記コロナ層を含む場合、前記第１樹脂層の他面にコロナ層を形成し、前記コロナ層の他面上に前記プライマーコーティング層を形成し得る。
【0186】
また、前記プライマー組成物は硬化剤成分を含有してもよく、より具体的な例としては、４，４'－ジアミノジフェニルメタン（ＤＤＭ）、芳香族ジアミンおよびこれらの混合物が可能である。なお、前記硬化剤成分の添加量は、前記プライマー組成物の総重量を基準に０．１重量％～５０重量％の量で添加され得る。
【0187】
前記プライマー処理方法としては、当業界で用いられる通常の方法を用いることができ、例えば、スプレー噴射法、ブラッシング、ローリング等を用いることができる。具体的に、エアレススプレーを用いて誘導時間１分～３０分、噴射圧力５Ｍｐａ～５００Ｍｐａ、ノズル口径０．４６ｍｍ～０．５８ｍｍ、および噴射角度４０°～８０°の条件で、プライマー組成物を前記第１樹脂層の表面に噴射し得る。
【0188】
外にも、多層生分解性フィルムの接着性を高めるために、プラズマ処理、紫外線照射処理、フレーム（火炎）処理、または石けん化処理などのような表面処理を適宜行い得る。
【0189】
実現例の製造方法により前記多層生分解性フィルムを製造すると、経済的かつ効率的であり、目的とする構成および物性を有する多層生分解性フィルムを製造する上でより効果的であり得る。
【0190】
［多層生分解性シートおよびその製造方法］
一実現例によると、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層とを含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されており、前記第１樹脂層の下記式１－１で表される均一度（ＬＵＩｓ）が２．３μｍ未満である多層生分解性シートを提供し得る。
一実現例によると、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層とを含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されており、前記第１樹脂層の下記式１－１で表される均一度（ＬＵＩｓ）が２．３μｍ未満である多層生分解性シートを提供し得る。
【0191】
＜式１－１＞
前記式１－１において、
６５０ｍｍの幅および３００μｍの厚さを有する前記多層生分解性シートの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて積層された第１樹脂層の個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃ１は、前記多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃ１は、多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
６５０ｍｍの幅および３００μｍの厚さを有する前記多層生分解性シートの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて積層された第１樹脂層の個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃ１は、前記多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃ１は、多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
【0192】
前記多層生分解性シートにおいて、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩｓ）は、例えば２．２μｍ以下、例えば２．０μｍ以下、または例えば２．０μｍ未満であり得る。
【0193】
前記多層生分解性シートにおいて、前記第１樹脂層の均一度（ＬＵＩｓ）が前記範囲を満足すると、多層生分解性シートの均一度の位置別厚さ偏差を減らすことができ、これによりシートの外観特性を向上させることができ、透明性および柔軟性をさらに向上させ、騒音特性（騒音低減効果）を改善し得る。
【0194】
前記多層生分解性シートの層数は、前記多層生分解性フィルムの層数と同一であり得る。
【0195】
また、前記多層生分解性シートの総厚さは、例えば２００μｍ～５００μｍ、例えば２５０μｍ～４５０μｍ、例えば２５０μｍ～４００μｍ、または例えば２５０μｍ～３５０μｍであり得る。
【0196】
一方、本発明の実現例により、前記多層生分解性シートの製造方法を提供し得る。
【0197】
具体的に、前記多層生分解性シートの製造方法は、ポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂および脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂をそれぞれ準備する段階（段階1）と、前記第１樹脂および前記第２樹脂をそれぞれ溶融押出し、第１樹脂層と第２樹脂層とを交互に積層して、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されたシートを得る段階（段階２）とを含み得る。
【0198】
前記段階１および前記段階２は、前記多層生分解性フィルムの製造方法における段階１および２と同様に行われ得る。
【0199】
［環境配慮型包装材］
本発明は、一実現例により前記多層生分解性フィルムを含む環境配慮型包装材料を提供し得る。
本発明は、一実現例により前記多層生分解性フィルムを含む環境配慮型包装材料を提供し得る。
【0200】
具体的に、前記環境配慮型包装材は、多層生分解性フィルムを含み、前記多層生分解性フィルムがポリ乳酸系重合体を主成分とする第１樹脂層と、脂肪族ポリエステル系樹脂または脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂を主成分とする第２樹脂層とを含む、２種以上の異なる熱可塑性樹脂層が交互に積層されており、前記第１樹脂層の前記式１で表される均一度（ＬＵＩ）が０．２μｍ以下であり得る。
【0201】
前記環境配慮型包装材は、例えば一般的な使い捨て包装材および食品包装材等として利用され得るフィルム状でよく、織物、編物、不織布、ロープ等として利用され得る繊維状でよく、弁当等のような食品包装用容器として利用され得る容器の形態であり得る。
【0202】
前記環境配慮型包装材は、優れた均一度、柔軟性および透明性を同時に有するとともに、騒音度の低い多層生分解性フィルムを含むことによって、優れた物性および品質を提供し得る。また、生分解が可能であり、埋め立ての際に完全に分解され、環境に優しい特性を有する包装材を提供し得るので、包装材として様々な分野に活用され、優れた特性を発揮し得る。
【0203】
（実施例）
以下、実施例により本発明をより具体的に説明する。以下の実施例は、本発明を例示するものであるのみ、本発明の範囲はこれらに限定されない。
以下、実施例により本発明をより具体的に説明する。以下の実施例は、本発明を例示するものであるのみ、本発明の範囲はこれらに限定されない。
【0204】
（実施例１：多層生分解性フィルムの製造）
第１樹脂層の樹脂として、Ｄ－ラクチド含有量が約１．４％であり、約２１０℃にて溶融粘度が約８７７０ポアズを有するポリ乳酸樹脂（Nature Works LLC, 4032D）と、第２樹脂層の樹脂として、２１０℃にて溶融粘度が約６２５９ポアズを有し、酸成分中の脂肪族成分の含有量が５０モル％である脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂であるポリブチレンアジペート－テレフタレート（ＰＢＡＴ）（XINJIANG BLUE RIDGE TUNHE POLYESTER社）樹脂を使用した。
第１樹脂層の樹脂として、Ｄ－ラクチド含有量が約１．４％であり、約２１０℃にて溶融粘度が約８７７０ポアズを有するポリ乳酸樹脂（Nature Works LLC, 4032D）と、第２樹脂層の樹脂として、２１０℃にて溶融粘度が約６２５９ポアズを有し、酸成分中の脂肪族成分の含有量が５０モル％である脂肪族－芳香族共重合ポリエステル系樹脂であるポリブチレンアジペート－テレフタレート（ＰＢＡＴ）（XINJIANG BLUE RIDGE TUNHE POLYESTER社）樹脂を使用した。
【0205】
前記第１樹脂層の樹脂は、除湿乾燥機で約８０℃にて６時間、前記第２樹脂層の樹脂は、除湿乾燥機で約８０℃にて２時間乾燥して水分を除去した後、２つの押出機と２層が交互に積層される多層フィードブロックを用いて、第１樹脂層の樹脂は温度が２１０℃の押出機で、第２樹脂層の樹脂は温度が２１０℃の押出機で溶融押出した。
【0206】
前記多層フィードブロック内で第１樹脂層は１５層、第２樹脂層は１４層に分岐させた後、これら分岐した第１樹脂層と第２樹脂層とが交互に積層されるように７８０ｍｍダイ（die）に通過させ、約２１℃に冷却された冷却ロールに密着させて、２９層の未延伸多層生分解性シートを得た。この際、前記上／下面の両面最外郭層には第１樹脂層を配置させ、前記両面最外郭層の厚さの合計が全体厚さの３０％となるようにした。
【0207】
このようにして得られた未延伸多層生分解性シートを約６５℃にて縦方向３．０倍、１２０℃にて横方向３．９倍に延伸した後、１５０℃にて熱固定し、弛緩率１％を付与して、多層生分解性フィルムの全体厚さが２０μｍの２９層で、第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）が約０．０７７μｍの多層生分解性フィルムを製造した。
【0208】
（実施例２：多層生分解性フィルムの製造）
表１に示すように、第１樹脂層および第２樹脂層の厚さ、フィルムの総層数、両面最外郭層の厚さの合計、および第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）をそれぞれ調整したことを除いては、実施例１と同様にして行い、多層生分解性フィルムの全体厚さが２５μｍの４３層である多層生分解性フィルムを製造した。
表１に示すように、第１樹脂層および第２樹脂層の厚さ、フィルムの総層数、両面最外郭層の厚さの合計、および第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）をそれぞれ調整したことを除いては、実施例１と同様にして行い、多層生分解性フィルムの全体厚さが２５μｍの４３層である多層生分解性フィルムを製造した。
【0209】
（実施例３：多層生分解性フィルムの製造）
表１に示すように、第１樹脂層および第２樹脂層の厚さ、フィルムの総層数、両面最外郭層の厚さの合計、および第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）をそれぞれ調整したことを除いては、実施例１と同様にして行い、多層生分解性フィルムの全体厚さが２０μｍの５７層である多層生分解性フィルムを製造した。
表１に示すように、第１樹脂層および第２樹脂層の厚さ、フィルムの総層数、両面最外郭層の厚さの合計、および第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）をそれぞれ調整したことを除いては、実施例１と同様にして行い、多層生分解性フィルムの全体厚さが２０μｍの５７層である多層生分解性フィルムを製造した。
【0210】
（比較例１：単層生分解性フィルムの製造）
第１樹脂層の樹脂として実施例１と同様のポリ乳酸樹脂を用い、これを除湿乾燥機で約８０℃にて６時間乾燥して水分を除去した。前記水分が除去された第１樹脂層の樹脂を温度が２１０℃の押出機で溶融押出し、７８０ｍｍダイを通過させた後、２０℃に冷却された冷却ロールに密着させて単層未延伸シートを得た。このようにして得られた単層未延伸シートを、６５℃にて縦方向３．０倍、１２０℃にて横方向３．８倍に延伸した後、１２０℃にて熱固定し、弛緩率１％を付与して厚さ２０μｍの単層フィルムを製造した。
第１樹脂層の樹脂として実施例１と同様のポリ乳酸樹脂を用い、これを除湿乾燥機で約８０℃にて６時間乾燥して水分を除去した。前記水分が除去された第１樹脂層の樹脂を温度が２１０℃の押出機で溶融押出し、７８０ｍｍダイを通過させた後、２０℃に冷却された冷却ロールに密着させて単層未延伸シートを得た。このようにして得られた単層未延伸シートを、６５℃にて縦方向３．０倍、１２０℃にて横方向３．８倍に延伸した後、１２０℃にて熱固定し、弛緩率１％を付与して厚さ２０μｍの単層フィルムを製造した。
【0211】
（比較例２：単層生分解性フィルムの製造）
実施例１で用いた第１樹脂層の樹脂と第２樹脂層の樹脂とをそれぞれ８０：２０の重量比でハンドミックスした後、２００℃にて４５パイ二軸押出機でブレンドした。これを除湿乾燥機で約６０℃にて８時間乾燥した後、２００℃にて溶融押出して、厚さ３０μｍの単層フィルムを製造した。
実施例１で用いた第１樹脂層の樹脂と第２樹脂層の樹脂とをそれぞれ８０：２０の重量比でハンドミックスした後、２００℃にて４５パイ二軸押出機でブレンドした。これを除湿乾燥機で約６０℃にて８時間乾燥した後、２００℃にて溶融押出して、厚さ３０μｍの単層フィルムを製造した。
【0212】
（比較例３：多層生分解性フィルムの製造）
表１に示すように、第１樹脂層の樹脂を温度が２１０℃の押出機で、第２樹脂層の樹脂を温度が１８０℃の押出機で溶融押出し、第１樹脂層および第２樹脂層の厚さ、両面最外郭層の厚さの合計、および第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）をそれぞれ調整したことを除いては、実施例１と同様にして行い、多層生分解性フィルムの全体厚さが２０μｍの２９層である多層生分解性フィルムを製造した。
表１に示すように、第１樹脂層の樹脂を温度が２１０℃の押出機で、第２樹脂層の樹脂を温度が１８０℃の押出機で溶融押出し、第１樹脂層および第２樹脂層の厚さ、両面最外郭層の厚さの合計、および第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）をそれぞれ調整したことを除いては、実施例１と同様にして行い、多層生分解性フィルムの全体厚さが２０μｍの２９層である多層生分解性フィルムを製造した。
【0213】
（比較例４：多層生分解性フィルムの製造）
表１に示すように、第１樹脂層の樹脂を温度が２１０℃の押出機で、第２樹脂層の樹脂を温度が１４０℃の押出機で溶融押出し、第１樹脂層および第２樹脂層の厚さ、両面最外郭層の厚さの合計、および第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）をそれぞれ調整したことを除いては、実施例２と同様にして行い、多層生分解性フィルムの全体厚さが２５μｍの４３層である多層生分解性フィルムを製造した。
表１に示すように、第１樹脂層の樹脂を温度が２１０℃の押出機で、第２樹脂層の樹脂を温度が１４０℃の押出機で溶融押出し、第１樹脂層および第２樹脂層の厚さ、両面最外郭層の厚さの合計、および第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）をそれぞれ調整したことを除いては、実施例２と同様にして行い、多層生分解性フィルムの全体厚さが２５μｍの４３層である多層生分解性フィルムを製造した。
【0214】
（比較例５：多層生分解性フィルムの製造）
表１に示すように、第１樹脂層の樹脂を温度が２１０℃の押出機で、第２樹脂層の樹脂を温度が１９０℃の押出機で溶融押出し、第１樹脂層および第２樹脂層の厚さ、両面最外郭層の厚さの合計、および第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）をそれぞれ調整したことを除いては、実施例３と同様にして行い、多層生分解性フィルムの全体厚さが２０μｍの５７層である多層生分解性フィルムを製造した。
表１に示すように、第１樹脂層の樹脂を温度が２１０℃の押出機で、第２樹脂層の樹脂を温度が１９０℃の押出機で溶融押出し、第１樹脂層および第２樹脂層の厚さ、両面最外郭層の厚さの合計、および第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）をそれぞれ調整したことを除いては、実施例３と同様にして行い、多層生分解性フィルムの全体厚さが２０μｍの５７層である多層生分解性フィルムを製造した。
【0215】
前記実施例１～３および比較例１～５により製造された単層または多層生分解性フィルムに対する各層の特性、および工程条件を下記表１にまとめた。
【0216】
【表1】
【0217】
（評価例）
前記実施例１～３および比較例１～５により製造された単層または多層生分解性フィルムに対する物性測定および性能評価を以下の方法により行った後、その結果を下記表２に示す。
前記実施例１～３および比較例１～５により製造された単層または多層生分解性フィルムに対する物性測定および性能評価を以下の方法により行った後、その結果を下記表２に示す。
【0218】
（評価例１：厚さ）
実施例および比較例で製造された単層または多層生分解性フィルムの全幅に対する厚さを測定した。
実施例および比較例で製造された単層または多層生分解性フィルムの全幅に対する厚さを測定した。
【0219】
前記多層生分解性フィルムの厚さは、ＭＦＣ－１０１（NIKON社）を用いて、フィルム幅５００ｍｍを１０ポイント間隔で分けて平均を出し厚さを測定した。
【0220】
（評価例２：均一度（ＬＵＩ））
【0221】
＜多層生分解性フィルムの第１樹脂層の均一度＞
実施例１～３および比較例３～５の多層生分解性フィルムにおいて、第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）を測定した。
実施例１～３および比較例３～５の多層生分解性フィルムにおいて、第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）を測定した。
【0222】
具体的に、図１および図３を参照して、前記実施例１～３および比較例３～５により製造された多層生分解性フィルムの幅（Ｗ）方向の中央点を「Ｃ」、幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｗ１）を「Ｎ」、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｗ２）を「Ｓ」とした後、前記多層生分解性フィルムの厚さ方向に切断し（Ａ－Ａ'）、この切断された断面において電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）（ＪＳＭ－６７０１Ｆ、ＪＥＯＬ社）を用いて、積層された第１樹脂層の個別層の位置別厚さをそれぞれ測定した。
【0223】
図３（ｂ）を参照すると、前記積層された第１樹脂層の個別層の位置別、すなわちＮ点における厚さ（ｔＮ１、ｔＮ２、ｔＮ３・・・）、Ｃ点における厚さ（ｔｃ１、ｔＣ２、ｔＣ３）...）、Ｓ点における厚さ（ｔＳ１、ｔＳ２、ｔＳ３...）をそれぞれ測定し、前記積層された第１樹脂層の個別層の位置別厚さから、第１樹脂層の個別層の厚さのうちの最大厚さのｔｍａｘ、Ｎ、ｔｍａｘ、Ｃ、ｔｍａｘ、Ｓ、および最小厚さのｔｍｉｎ、Ｎ、ｔｍｉｎ、Ｃ、ｔｍｉｎ、Ｓをそれぞれ求め、これらの各値を用いて下記式１で表される均一度（ＬＵＩ）を測定した。
【0224】
前記積層された第１樹脂層の個別層の位置別厚さから、第１樹脂層の個別層の厚さのうち最大厚さおよび最小厚さをそれぞれ求め、これらの各値を用いて第１樹脂層の下記式１で表される均一度（ＬＵＩ）を測定した。
【0225】
＜式１＞
前記式１において、
５００ｍｍの幅および２０μｍ～２５μｍの厚さを有する前記多層生分解性フィルムの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃは、前記多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃは、多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
５００ｍｍの幅および２０μｍ～２５μｍの厚さを有する前記多層生分解性フィルムの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎは、前記多層生分解性フィルムのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓは、前記多層生分解性フィルムのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃは、前記多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃは、多層生分解性フィルムのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
【0226】
なお、前記第１樹脂層の個別層は、第１樹脂層のうち両面最外郭層（図１および図３の１１０'）を除く各々の層を意味する。したがって、前記第１樹脂層の個別層１１０の厚さのうち最大厚さおよび最小厚さは、それぞれ第１樹脂層のうち両面最外郭層１１０'を除く個別層１１０の厚さのうちの最大厚さおよび最小厚さのことを意味する。
【0227】
＜未延伸シートの均一度＞
前記多層生分解性フィルムの第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）と同様の方法により、実施例１～３および比較例３～５の多層生分解性シート（未延伸シート）において、積層された第１樹脂層の個別層の位置別厚さの中で最大厚さおよび最小厚さをそれぞれ求め、これらの各値を用いて第１樹脂層の下記式１－１で表される均一度（ＬＵＩｓ）を測定した。
＜式１－１＞
前記式１－１において、
６５０ｍｍの幅および３００μｍの厚さを有する前記多層生分解性シートの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃ１は、前記多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃ１は、多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
前記多層生分解性フィルムの第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）と同様の方法により、実施例１～３および比較例３～５の多層生分解性シート（未延伸シート）において、積層された第１樹脂層の個別層の位置別厚さの中で最大厚さおよび最小厚さをそれぞれ求め、これらの各値を用いて第１樹脂層の下記式１－１で表される均一度（ＬＵＩｓ）を測定した。
＜式１－１＞
６５０ｍｍの幅および３００μｍの厚さを有する前記多層生分解性シートの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点（Ｎ）、幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点（Ｓ）、および幅方向の中央点（Ｃ）で厚さ方向に切断した断面において、電界放射型走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ）を用いて、積層された第１樹脂層の個別層の厚さをそれぞれ測定したとき、
前記ｔｍａｘ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｎ１は、前記多層生分解性シートのＮ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｓ１は、前記多層生分解性シートのＳ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さであり、
前記ｔｍａｘ、Ｃ１は、前記多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最大厚さであり、
前記ｔｍｉｎ、Ｃ１は、多層生分解性シートのＣ点で測定した第１樹脂層の両面最外郭層を除く個別層の厚さのうちの最小厚さである。
【0228】
なお、前記第１樹脂層の個別層は、第１樹脂層のうち両面最外郭層（図１および図３の１１０'）を除く各々の層を意味する。したがって、前記第１樹脂層の個別層１１０の厚さのうち最大厚さおよび最小厚さは、それぞれ第１樹脂層の両面最外郭層１１０'を除く個別層１１０の厚さのうちの最大厚さおよび最小厚さのことを意味する。
【0229】
（評価例３：ヘイズ（ＨＺ））
日本精密光学社のヘイズメーター（モデル名：ＳＥＰ－Ｈ）を用いてＡＳＴＭ Ｄ１００３規格に基づいて測定した。
日本精密光学社のヘイズメーター（モデル名：ＳＥＰ－Ｈ）を用いてＡＳＴＭ Ｄ１００３規格に基づいて測定した。
【0230】
（評価例４：ヤング率（ＹＭ））
ＡＳＴＭ Ｄ８８２に基づいて、実施例および比較例で製造した単層または多層生分解性フィルムの試験片を作製して、長さ１５０ｍｍ、幅１５ｍｍに切断した後、チャック間間隔が５０ｍｍとなるように装着して、前記試験片を引張試験機、インストロン５５６６Ａを用いて引張速度２００ｍｍ／分で実験した後、測定開始点から伸び率３％到達時点までの直線勾配値をヤング率（Young's modulus、ｋｇｆ／ｍｍ２）で測定した。
ＡＳＴＭ Ｄ８８２に基づいて、実施例および比較例で製造した単層または多層生分解性フィルムの試験片を作製して、長さ１５０ｍｍ、幅１５ｍｍに切断した後、チャック間間隔が５０ｍｍとなるように装着して、前記試験片を引張試験機、インストロン５５６６Ａを用いて引張速度２００ｍｍ／分で実験した後、測定開始点から伸び率３％到達時点までの直線勾配値をヤング率（Young's modulus、ｋｇｆ／ｍｍ２）で測定した。
【0231】
（評価例５：騒音度（ＮＡＶＧ））
実施例および比較例で製造した単層または多層生分解性フィルムを、ポリカーボネート製の６５０（Ｗ）ｍｍ×４５０（Ｄ）ｍｍ×５００（Ｈ）ｍｍのボックス内で、２１０ｍｍ×２９７ｍｍのＡ４サイズで裁断し、前記多層生分解性フィルムをデジタル騒音分析装置（Cirrus Research PlC社、モデル名：ＣＲ－１６２Ｃ）から３０ｃｍ離れたところに位置させ、前記フィルムの両端を治具でつかみ、３０回／分の速度で前後にねじることを繰り返して、５秒以上騒音を出す時に測定した騒音度を５回測定して算出した。
実施例および比較例で製造した単層または多層生分解性フィルムを、ポリカーボネート製の６５０（Ｗ）ｍｍ×４５０（Ｄ）ｍｍ×５００（Ｈ）ｍｍのボックス内で、２１０ｍｍ×２９７ｍｍのＡ４サイズで裁断し、前記多層生分解性フィルムをデジタル騒音分析装置（Cirrus Research PlC社、モデル名：ＣＲ－１６２Ｃ）から３０ｃｍ離れたところに位置させ、前記フィルムの両端を治具でつかみ、３０回／分の速度で前後にねじることを繰り返して、５秒以上騒音を出す時に測定した騒音度を５回測定して算出した。
【0232】
（評価例６：柔軟騒音複合度（ＦＮＣ））
前記評価例４および５で測定されたＹＭおよびＮＡＶＧの値を用いて、下記式３で表される柔軟騒音複合度（ＦＮＣ）を計算した。
前記評価例４および５で測定されたＹＭおよびＮＡＶＧの値を用いて、下記式３で表される柔軟騒音複合度（ＦＮＣ）を計算した。
【0233】
＜式３＞
前記式３において、
前記ＹＭおよびＮＡＶＧは、それぞれ前記多層生分解性フィルム試験片で測定された単位を除いた数値であり、
前記ＹＭは、ＡＳＴＭ Ｄ８８２に基づいて多層生分解性フィルム試験片を作製した後、長さ１５０ｍｍおよび幅１５ｍｍに裁断し、チャック間間隔が５０ｍｍとなるように装着し引張速度２００ｍｍ／分で実験した後、測定開始点から伸び率３％到達時点までの直線勾配値であるヤング率であり、
前記ＮＡＶＧは、ポリカーボネート製の６５０（Ｗ）ｍｍ×４５０（Ｄ）ｍｍ×５００（Ｈ）ｍｍのボックス内で、２１０ｍｍ×２９７ｍｍのＡ４サイズに裁断した多層生分解性フィルムを、デジタル騒音分析装置から３０ｃｍ離れたところに位置させ、前記フィルムの両端を治具でつかみ、３０回／分の速度で前後にねじることを繰り返して、５秒以上騒音を出すとき測定した騒音度を５回測定して算出した平均騒音度（ｄＢ）である。
前記ＹＭおよびＮＡＶＧは、それぞれ前記多層生分解性フィルム試験片で測定された単位を除いた数値であり、
前記ＹＭは、ＡＳＴＭ Ｄ８８２に基づいて多層生分解性フィルム試験片を作製した後、長さ１５０ｍｍおよび幅１５ｍｍに裁断し、チャック間間隔が５０ｍｍとなるように装着し引張速度２００ｍｍ／分で実験した後、測定開始点から伸び率３％到達時点までの直線勾配値であるヤング率であり、
前記ＮＡＶＧは、ポリカーボネート製の６５０（Ｗ）ｍｍ×４５０（Ｄ）ｍｍ×５００（Ｈ）ｍｍのボックス内で、２１０ｍｍ×２９７ｍｍのＡ４サイズに裁断した多層生分解性フィルムを、デジタル騒音分析装置から３０ｃｍ離れたところに位置させ、前記フィルムの両端を治具でつかみ、３０回／分の速度で前後にねじることを繰り返して、５秒以上騒音を出すとき測定した騒音度を５回測定して算出した平均騒音度（ｄＢ）である。
【0234】
（評価例７：外観騒音品質複合指数（ＱＣＩ））
前記評価例２、３および５で測定されたＬＵＩ、ＨＺ、ＮＡＶＧの値を用いて、下記式４で表される外観騒音品質複合指数（ＱＣＩ）を計算した。
前記評価例２、３および５で測定されたＬＵＩ、ＨＺ、ＮＡＶＧの値を用いて、下記式４で表される外観騒音品質複合指数（ＱＣＩ）を計算した。
【0235】
＜式４＞
前記式４において、
前記ＨＺ、ＬＵＩ、およびＮＡＶＧは、それぞれ前記多層生分解性フィルム試験片で測定された単位を除いた数値であり、
前記ＨＺは、前記多層生分解性フィルムのヘイズ（％）であり、
前記ＬＵＩは、前記式１で表される均一度であり、
前記ＮＡＶＧは、ポリカーボネート製の６５０（Ｗ）ｍｍ×４５０（Ｄ）ｍｍ×５００（Ｈ）ｍｍのボックス内で、２１０ｍｍ×２９７ｍｍのＡ４サイズに裁断した多層生分解性フィルムをデジタル騒音分析装置から３０ｃｍ離れたところに位置させ、前記フィルムの両端を治具でつかみ、３０回／分の速度で前後にねじることを繰り返して、５秒以上騒音を出すとき測定した騒音度を５回測定して算出した平均騒音度（ｄＢ）である。
前記ＨＺ、ＬＵＩ、およびＮＡＶＧは、それぞれ前記多層生分解性フィルム試験片で測定された単位を除いた数値であり、
前記ＨＺは、前記多層生分解性フィルムのヘイズ（％）であり、
前記ＬＵＩは、前記式１で表される均一度であり、
前記ＮＡＶＧは、ポリカーボネート製の６５０（Ｗ）ｍｍ×４５０（Ｄ）ｍｍ×５００（Ｈ）ｍｍのボックス内で、２１０ｍｍ×２９７ｍｍのＡ４サイズに裁断した多層生分解性フィルムをデジタル騒音分析装置から３０ｃｍ離れたところに位置させ、前記フィルムの両端を治具でつかみ、３０回／分の速度で前後にねじることを繰り返して、５秒以上騒音を出すとき測定した騒音度を５回測定して算出した平均騒音度（ｄＢ）である。
【0236】
【表2】
【0237】
前記表２から、本発明による実施例１～３の多層生分解性シートおよびフィルムは、比較例の単層または多層生分解性シートおよびフィルムに比べて第１樹脂層の均一度に非常に優れ、柔軟性、騒音度および透明性などの物性が全体としていずれも優れていた。
【0238】
具体的に見てみると、第１樹脂層の均一度に関して、実施例１～３の多層生分解性シートの第１樹脂層の均一度（ＬＵＩｓ）は１．１２～１．９１であり、多層生分解性フィルムの第１樹脂層の均一度（ＬＵＩ）は０．０７７～０．１２２であって、ＬＵＩｓおよびＬＵＩがそれぞれ２．３以上および０．２２１以上である比較例３～５の多層生分解性シートおよびフィルムに比べて第１樹脂層の均一度が著しく改善されたことがわかる。
【0239】
また、柔軟性および騒音度に関して、実施例１～３の多層生分解性フィルムは、２２１ｋｇｆ／ｍｍ２～２３３ｋｇｆ／ｍｍ２のヤング率および７９．５ｄＢ以下の騒音度を有するのに対して、比較例１の単層生分解性フィルムは、３８４ｋｇｆ／ｍｍ２のヤング率および８８．３ｄＢの騒音度であって、柔軟性が低下しており、騒音度が非常に高くなることを確認した。また、比較例３～５の多層生分解性フィルムは、同一層数および厚さを有する実施例１～３の多層生分解性フィルムとそれぞれ比較してみると、柔軟性が低下しており、騒音度が非常に高くなることを確認した。
【0240】
一方、透明性に関して、実施例１～３の多層生分解性フィルムは、ヘイズがいずれも３％以下と、透明性に優れる一方、比較例１～３および５の単層または多層生分解性フィルムは、ヘイズが約３％を超えており、特に、比較例２の単層生分解性フィルムはヘイズが２５％とあり、透明性が著しく減少することがわかる。
【0241】
従って、本発明の実施例１～３の多層生分解性シートおよびフィルムは、生分解性に優れるとともに、第１樹脂層の均一度に非常に優れており、最終フィルムの均一度、柔軟性、騒音度、透明性、および外観特性がいずれも優れているので、食品包装材などの包装用途をはじめとする様々な用途に環境配慮型として使用できることを確認し得る。
【符号の説明】
【0242】
１００：多層生分解性フィルム
１１０：第１樹脂層（個別層）
１１０'：両面最外郭層
１２０：第２樹脂層（個別層）
Ｎ：多層生分解性フィルムの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点
Ｃ：多層生分解性フィルムの幅方向の中央点
Ｓ：多層生分解性フィルムの幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点
Ｗ：幅
Ｗ１：多層生分解性フィルムの一端部から離れた幅
Ｗ２：多層生分解性フィルムの他端部から離れた幅
Ｌ：長さ
Ａ－Ａ'：切開線
１１０：第１樹脂層（個別層）
１１０'：両面最外郭層
１２０：第２樹脂層（個別層）
Ｎ：多層生分解性フィルムの幅方向の一端部から５０ｍｍ離れた点
Ｃ：多層生分解性フィルムの幅方向の中央点
Ｓ：多層生分解性フィルムの幅方向の他端部から５０ｍｍ離れた点
Ｗ：幅
Ｗ１：多層生分解性フィルムの一端部から離れた幅
Ｗ２：多層生分解性フィルムの他端部から離れた幅
Ｌ：長さ
Ａ－Ａ'：切開線
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【国際調査報告】