特表 2024-530863 微小球状物質を特性評価するためのシステム、方法及びコンピュータ可読媒体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-08-27

(54)【発明の名称】微小球状物質を特性評価するためのシステム、方法及びコンピュータ可読媒体

(51)【国際特許分類】

   G01N 15/08 20060101AFI20240820BHJP

   B01J 35/51 20240101ALI20240820BHJP

   B01J 29/08 20060101ALI20240820BHJP

   G06T 7/00 20170101ALI20240820BHJP

   G06T 7/11 20170101ALI20240820BHJP

   G06V 10/82 20220101ALI20240820BHJP

   G06T 7/62 20170101ALI20240820BHJP

   B01J 35/60 20240101ALI20240820BHJP

【ＦＩ】

G01N15/08 H

B01J35/51

B01J29/08 M

G06T7/00 350C

G06T7/11

G06V10/82

G06T7/62

B01J35/60 A

【審査請求】未請求

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2024501519

(86)(22)【出願日】2022-07-13

(85)【翻訳文提出日】2024-03-07

(86)【国際出願番号】 US2022036970

(87)【国際公開番号】W WO2023287888

(87)【国際公開日】2023-01-19

(31)【優先権主張番号】63/203,217

(32)【優先日】2021-07-13

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】505470786

【氏名又は名称】ビーエーエスエフ コーポレーション

(74)【代理人】

【識別番号】110002572

【氏名又は名称】弁理士法人平木国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】カラス，カール シー．

(72)【発明者】

【氏名】ロー，ケー－ビン

(72)【発明者】

【氏名】キャメロタ，デビッド ジェイ．

(72)【発明者】

【氏名】ガオ，シンタオ

【テーマコード（参考）】

4G169

5L096

【Ｆターム（参考）】

4G169AA02

4G169AA09

4G169AA11

4G169AA20

4G169BA01A

4G169BA01B

4G169BA02A

4G169BA02B

4G169BA02C

4G169BA07A

4G169BA10A

4G169BA10B

4G169BA14A

4G169BA14B

4G169BC02A

4G169BC02B

4G169BC29A

4G169BC39A

4G169BC40A

4G169BC41A

4G169BD07A

4G169CC07

4G169DA08

4G169EA02X

4G169EA02Y

4G169EA04X

4G169EA04Y

4G169EB12X

4G169EB12Y

4G169EB17X

4G169EB17Y

4G169EB18Y

4G169EB20

4G169EC27

4G169ED03

4G169FC05

4G169ZA03A

4G169ZA04A

4G169ZA04B

4G169ZA05A

4G169ZA11A

4G169ZA12A

4G169ZA13A

4G169ZA14A

4G169ZA16A

4G169ZA19A

4G169ZF02A

4G169ZF02B

5L096BA08

5L096DA01

5L096DA02

5L096FA02

5L096FA04

5L096FA53

5L096FA59

5L096FA64

5L096FA69

5L096GA51

5L096HA11

5L096JA11

5L096KA04

(57)【要約】

微小球状物質の多孔度を特性評価し、微小球状物質の後方散乱電子走査電子顕微鏡（ＢＳＥ－ＳＥＭ）画像の空間的に連続する画像領域をその画像領域の粒子組成に従って分類するための分類器モデルをトレーニングし、且つ微小球状物質の元素組成を特性評価するための方法、システム及びコンピュータ可読媒体が開示される。方法は、試料微小球状物質の顕微鏡画像を表す画像データを受信することと、画像データを複数の空間的に連続する画像領域にセグメント化することと、トレーニングされた機械学習モデルにより、複数の空間的に連続する画像領域のそれぞれを分類することと、微小球状物質を特性評価することとを含む。本開示は、アルミナ、及び／又は粘土、及び／又はゼオライトを含む微小球を含む、ＦＣＣ触媒として使用するための組成物にも関する。

【特許請求の範囲】

【請求項1】

微小球状物質の多孔度を特性評価する方法であって、
試料微小球状物質の顕微鏡画像を表す画像データを受信すること、
前記画像データを複数の空間的に連続する画像領域にセグメント化すること、
トレーニングされた機械学習モデルにより、前記複数の空間的に連続する画像領域のそれぞれを、
粒子、
粒子内細孔、又は
粒子間空隙
の１つに対応するものとして分類すること、
前記微小球状物質の前記多孔度を、
前記粒子内細孔の数、
前記粒子内細孔の面積、
前記粒子内細孔の等価直径、
前記粒子内細孔の細孔面積分率
の少なくとも１つに基づいて特性評価すること
を含む方法。

【請求項2】

前記顕微鏡画像は、走査電子顕微鏡法又は透過電子顕微鏡法の１つによって得られる、請求項１に記載の方法。

【請求項3】

前記顕微鏡画像は、断面走査電子顕微鏡法又は断面透過電子顕微鏡法の１つによって得られる、請求項１に記載の方法。

【請求項4】

前記顕微鏡画像は、後方散乱電子走査電子顕微鏡法によって得られる、請求項１に記載の方法。

【請求項5】

前記画像データは、二次元画像データである、請求項１に記載の方法。

【請求項6】

前記画像データは、三次元画像データである、請求項１に記載の方法。

【請求項7】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、閾値面積を超える面積を有する前記粒子内細孔の数に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項１に記載の方法。

【請求項8】

閾値面積は、２５０μｍ^２である、請求項１に記載の方法。

【請求項9】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、閾値直径を超える等価直径を有する前記粒子内細孔の数に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項１に記載の方法。

【請求項10】

閾値直径は、１０μｍである、請求項１に記載の方法。

【請求項11】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、前記粒子内細孔の平均面積に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項１に記載の方法。

【請求項12】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、前記粒子内細孔の前記等価直径のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項１に記載の方法。

【請求項13】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、前記粒子内細孔の平均面積のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項１に記載の方法。

【請求項14】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、前記細孔面積分率のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項１に記載の方法。

【請求項15】

前記試料微小球状物質は、撮像前にエポキシ樹脂中に埋め込まれる、請求項１に記載の方法。

【請求項16】

エポキシ樹脂は、撮像前に研磨及びカーボンコートされる、請求項１に記載の方法。

【請求項17】

前記機械学習モデルは、手動でアノテーションされた画像データをグランドトゥルースリファレンスとして使用して、粒子、粒子内細孔及び粒子間空隙を区別するようにトレーニングされる、請求項１に記載の方法。

【請求項18】

前記機械学習モデルは、人工ニューラルネットワークを含む、請求項１に記載の方法。

【請求項19】

前記微小球状物質は、ギブサイト、フラッシュ焼成ギブサイト、ベーマイト、アルミナ、カオリン粘土、含水粘土、焼成粘土又はケイ酸ナトリウムの少なくとも１つを含む、請求項１に記載の方法。

【請求項20】

前記微小球状物質は、ジェット粉砕物質を含む、請求項１に記載の方法。

【請求項21】

細孔径は、ノギス又は等価直径の形態である、請求項１に記載の方法。

【請求項22】

試料微小球状物質の顕微鏡画像を表す画像データを受信すること、
前記画像データを複数の空間的に連続する画像領域にセグメント化すること、
トレーニングされた機械学習モデルにより、前記複数の空間的に連続する画像領域のそれぞれを、
粒子、
粒子内細孔、又は
粒子間空隙
の１つに対応するものとして分類すること、
前記微小球状物質の多孔度を、
前記粒子内細孔の数、
前記粒子内細孔の面積、
前記粒子内細孔の等価直径、又は
前記粒子内細孔の細孔面積分率
の少なくとも１つに基づいて特性評価すること
を行うように構成された少なくとも１つのシステム
を含むシステム。

【請求項23】

前記顕微鏡画像は、走査電子顕微鏡法又は透過電子顕微鏡法の１つによって得られる、請求項２２に記載のシステム。

【請求項24】

前記顕微鏡画像は、断面走査電子顕微鏡法又は断面透過電子顕微鏡法の１つによって得られる、請求項２２に記載のシステム。

【請求項25】

前記顕微鏡画像は、後方散乱電子走査電子顕微鏡法によって得られる、請求項２２に記載のシステム。

【請求項26】

前記画像データは、二次元画像データである、請求項２２に記載のシステム。

【請求項27】

前記画像データは、三次元画像データである、請求項２２に記載のシステム。

【請求項28】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、閾値面積を超える面積を有する前記粒子内細孔の数に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項２２に記載のシステム。

【請求項29】

閾値面積は、２５０μｍ^２である、請求項２２に記載のシステム。

【請求項30】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、閾値直径を超える等価直径を有する前記粒子内細孔の数に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項２２に記載のシステム。

【請求項31】

閾値直径は、１０μｍである、請求項２２に記載のシステム。

【請求項32】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、前記粒子内細孔の平均面積に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項２２に記載のシステム。

【請求項33】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、前記粒子内細孔の前記等価直径のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項２２に記載のシステム。

【請求項34】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、前記粒子内細孔の平均面積のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項２２に記載のシステム。

【請求項35】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、前記細孔面積分率のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項２２に記載のシステム。

【請求項36】

前記試料微小球状物質は、撮像前にエポキシ樹脂中に埋め込まれる、請求項２２に記載のシステム。

【請求項37】

エポキシ樹脂は、撮像前に研磨及びカーボンコートされる、請求項２２に記載のシステム。

【請求項38】

前記機械学習モデルは、手動でアノテーションされた画像データをグランドトゥルースリファレンスとして使用して、粒子、粒子内細孔及び粒子間空隙を区別するようにトレーニングされる、請求項２２に記載のシステム。

【請求項39】

前記機械学習モデルは、人工ニューラルネットワークを含む、請求項２２に記載のシステム。

【請求項40】

前記微小球状物質は、ギブサイト、フラッシュ焼成ギブサイト、ベーマイト、アルミナ、カオリン粘土、含水粘土、焼成粘土又はケイ酸ナトリウムの少なくとも１つを含む、請求項２２に記載のシステム。

【請求項41】

前記微小球状物質は、ジェット粉砕物質を含む、請求項２２に記載のシステム。

【請求項42】

細孔径は、ノギス又は等価直径の形態である、請求項２２に記載のシステム。

【請求項43】

試料微小球状物質の顕微鏡画像を表す画像データを受信するために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント、
前記画像データを複数の空間的に連続する画像領域にセグメント化するために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント、
トレーニングされた機械学習モデルにより、前記複数の空間的に連続する画像領域のそれぞれを、
粒子、
粒子内細孔、又は
粒子間空隙
の１つに対応するものとして分類するために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント、
トレーニングされた機械学習モデルにより、前記複数の空間的に連続する画像領域のそれぞれを、
粒子、
粒子内細孔、又は
粒子間空隙
の１つに対応するものとして分類するために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント、
前記微小球状物質の多孔度を、
前記粒子内細孔の数、
前記粒子内細孔の面積、
前記粒子内細孔の等価直径、又は
前記粒子内細孔の細孔面積分率
の少なくとも１つに基づいて特性評価するために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント
を含む非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項44】

前記顕微鏡画像は、走査電子顕微鏡法又は透過電子顕微鏡法の１つによって得られる、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項45】

前記顕微鏡画像は、断面走査電子顕微鏡法又は断面透過電子顕微鏡法の１つによって得られる、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項46】

前記顕微鏡画像は、後方散乱電子走査電子顕微鏡法によって得られる、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項47】

前記画像データは、二次元画像データである、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項48】

前記画像データは、三次元画像データである、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項49】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、閾値面積を超える面積を有する前記粒子内細孔の数に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項50】

閾値面積は、２５０μｍ^２である、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項51】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、閾値直径を超える等価直径を有する前記粒子内細孔の数に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項52】

閾値直径は、１０μｍである、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項53】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、前記粒子内細孔の平均面積に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項54】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、前記粒子内細孔の前記等価直径のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項55】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、前記粒子内細孔の平均面積のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項56】

前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することは、前記細孔面積分率のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項57】

前記試料微小球状物質は、撮像前にエポキシ樹脂中に埋め込まれる、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項58】

エポキシ樹脂は、撮像前に研磨及びカーボンコートされる、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項59】

前記機械学習モデルは、手動でアノテーションされた画像データをグランドトゥルースリファレンスとして使用して、粒子、粒子内細孔及び粒子間空隙を区別するようにトレーニングされる、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項60】

前記機械学習モデルは、人工ニューラルネットワークを含む、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項61】

前記微小球状物質は、ギブサイト、フラッシュ焼成ギブサイト、ベーマイト、アルミナ、カオリン粘土、含水粘土、焼成粘土又はケイ酸ナトリウムの少なくとも１つを含む、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項62】

前記微小球状物質は、ジェット粉砕物質を含む、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項63】

細孔径は、ノギス又は等価直径の形態である、請求項４３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項64】

微小球状物質の後方散乱電子走査電子顕微鏡（ＢＳＥ－ＳＥＭ）画像の空間的に連続する画像領域を前記画像領域の粒子組成に従って分類するための分類器モデルをトレーニングする方法であって、
１つ以上の試料微小球状物質の複数のＢＳＥ－ＳＥＭ画像と、その対応する色分けされたエネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＸ）画像とを表すトレーニング画像データを受信すること、
前記分類器モデルを利用して、前記対応する色分けされたＥＤＸを前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像の上に重ね合わせ、且つ前記ＢＳＥトレーニング画像の前記複数の空間的に連続するＢＳＥ画像領域を、対応するＥＤＸ画像データでアノテーションすること、
前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、前記分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の前記粒子組成に従って分類するようにトレーニングすること
を含む方法。

【請求項65】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像は、断面ＢＳＥ－ＳＥＭによって得られる、請求項６４に記載の方法。

【請求項66】

前記トレーニング画像データは、二次元画像データである、請求項６４に記載の方法。

【請求項67】

前記画像データは、三次元画像データである、請求項６４に記載の方法。

【請求項68】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ倍率で得られる、請求項６４に記載の方法。

【請求項69】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ視野で得られる、請求項６４に記載の方法。

【請求項70】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ倍率及び実質的に同じ視野で得られる、請求項６４に記載の方法。

【請求項71】

前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、前記分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の前記粒子組成に従って分類するようにトレーニングすることは、アルミナと、粘土ベースのシリカ－アルミナとを区別するように前記分類器モデルをトレーニングすることを含む、請求項６４に記載の方法。

【請求項72】

アルミナは、ギブサイト、フラッシュ焼成ギブサイト、ベーマイト又はアルミナの少なくとも１つを含む、請求項６８に記載の方法。

【請求項73】

粘土ベースのシリカ－アルミナは、カオリン粘土、含水粘土、焼成粘土又はケイ酸ナトリウムの少なくとも１つを含む、請求項６８に記載の方法。

【請求項74】

前記分類器モデルは、人工ニューラルネットワークを含む、請求項６４に記載の方法。

【請求項75】

１つ以上の試料微小球状物質の複数のＢＳＥ－ＳＥＭ画像と、対応する色分けされたエネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＸ）画像とを表すトレーニング画像データを受信すること、
前記対応する色分けされたＥＤＸを前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像の上に重ね合わせ、且つ前記ＢＳＥトレーニング画像の複数の空間的に連続するＢＳＥ画像領域を、対応するＥＤＸ画像データでアノテーションすること、
前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の粒子組成に従って分類するようにトレーニングすること
を行うように構成された少なくとも１つのプロセッサ
を含むシステム。

【請求項76】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像は、断面ＢＳＥ－ＳＥＭによって得られる、請求項７５に記載のシステム。

【請求項77】

前記トレーニング画像データは、二次元画像データである、請求項７５に記載のシステム。

【請求項78】

前記画像データは、三次元画像データである、請求項７５に記載のシステム。

【請求項79】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ倍率で得られる、請求項７５に記載のシステム。

【請求項80】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ視野で得られる、請求項７５に記載のシステム。

【請求項81】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ倍率及び実質的に同じ視野で得られる、請求項７５に記載のシステム。

【請求項82】

前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、前記分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の前記粒子組成に従って分類するようにトレーニングすることは、アルミナと、粘土ベースのシリカ－アルミナとを区別するように前記分類器モデルをトレーニングすることを含む、請求項７５に記載のシステム。

【請求項83】

前記アルミナは、ギブサイト、フラッシュ焼成ギブサイト、ベーマイト又はアルミナの少なくとも１つを含む、請求項８２に記載のシステム。

【請求項84】

前記粘土ベースのシリカ－アルミナは、カオリン粘土、含水粘土、焼成粘土又はケイ酸ナトリウムの少なくとも１つを含む、請求項８２に記載のシステム。

【請求項85】

前記分類器モデルは、人工ニューラルネットワークを含む、請求項７５に記載のシステム。

【請求項86】

１つ以上の試料微小球状物質の複数のＢＳＥ－ＳＥＭ画像と、対応する色分けされたエネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＸ）画像とを表すトレーニング画像データを受信するために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント、
前記対応する色分けされたＥＤＸを前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像の上に重ね合わせ、且つ前記ＢＳＥトレーニング画像の複数の空間的に連続するＢＳＥ画像領域を、対応するＥＤＸ画像データでアノテーションするために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント、
前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の粒子組成に従って分類するようにトレーニングするために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント
を含む非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項87】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像は、断面ＢＳＥ－ＳＥＭによって得られる、請求項８６に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項88】

前記トレーニング画像データは、二次元画像データである、請求項８６に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項89】

前記画像データは、三次元画像データである、請求項８６に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項90】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ倍率で得られる、請求項８６に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項91】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ視野で得られる、請求項８６に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項92】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ倍率及び実質的に同じ視野で得られる、請求項８６に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項93】

前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、前記分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の前記粒子組成に従って分類するようにトレーニングすることは、アルミナと、粘土ベースのシリカ－アルミナとを区別するように前記分類器モデルをトレーニングすることを含む、請求項８６に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項94】

前記アルミナは、ギブサイト、フラッシュ焼成ギブサイト、ベーマイト又はアルミナの少なくとも１つを含む、請求項９３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項95】

前記粘土ベースのシリカ－アルミナは、カオリン粘土、含水粘土、焼成粘土又はケイ酸ナトリウムの少なくとも１つを含む、請求項９３に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項96】

前記分類器モデルは、人工ニューラルネットワークを含む、請求項８６に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項97】

微小球状物質の組成を特性評価する方法であって、
１つ以上の試料微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像と、その対応する色分けされたエネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＸ）画像との第１のセットを表すトレーニング画像データを受信すること、
前記ＥＤＸ画像に基づいて、少なくとも１つの化学元素の閾値を確立すること、
分類器モデルを利用して、前記対応する色分けされたＥＤＸを前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像の上に重ね合わせ、且つ前記ＢＳＥトレーニング画像の複数の空間的に連続するＢＳＥ画像領域を、対応するＥＤＸ画像データでアノテーションすること、
前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、前記分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の前記組成の前記化学元素に従って分類するようにトレーニングすること、
１つ以上の試料微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像の第１のセットを表す画像データを受信すること、
前記画像データを複数の空間的に連続する画像領域にセグメント化すること、
前記分類器モデルを適用すること、
トレーニングされた機械学習モデルにより、前記複数の空間的に連続する画像領域のそれぞれを化学元素に対応するものとして分類すること
を含む方法。

【請求項98】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像は、断面ＢＳＥ－ＳＥＭによって得られる、請求項９７に記載の方法。

【請求項99】

前記トレーニング画像データは、二次元画像データである、請求項９７に記載の方法。

【請求項100】

前記画像データは、三次元画像データである、請求項９７に記載の方法。

【請求項101】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ倍率で得られる、請求項９７に記載の方法。

【請求項102】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ視野で得られる、請求項９７に記載の方法。

【請求項103】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ倍率及び実質的に同じ視野で得られる、請求項９７に記載の方法。

【請求項104】

前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、前記分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の前記粒子組成に従って分類するようにトレーニングすることは、アルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属、ポスト遷移金属、メタロイド、非金属元素並びにアクチニド及びランタニド元素を区別するように前記分類器モデルをトレーニングすることを含む、請求項９７に記載の方法。

【請求項105】

前記金属元素は、鉄及びアルミニウムからなる群から選択される、請求項１０４に記載の方法。

【請求項106】

前記メタロイドは、ケイ素である、請求項１０４に記載の方法。

【請求項107】

前記非金属元素は、リンである、請求項１０４に記載の方法。

【請求項108】

前記ランタニド元素は、ランタンであり、前記メタロイドは、ケイ素であり、及び前記金属元素は、アルミニウムである、請求項１０４に記載の方法。

【請求項109】

前記分類器モデルは、人工ニューラルネットワークを含む、請求項９７に記載の方法。

【請求項110】

色分けされた化学元素の組み合わせを前記ＢＳＥ画像領域内の１つ以上の相に割り当てること、
前記分類器モデルを利用して、それぞれの対応する色分けされたＥＤＸを前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像の上に重ね合わせ、且つ前記ＢＳＥトレーニング画像の前記複数の空間的に連続するＢＳＥ画像領域を、対応するＥＤＸ画像データでアノテーションすること、
前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、前記分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の前記組成の前記化学元素の組み合わせに従って分類するようにトレーニングすること、
１つ以上の試料微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像の第１のセットを表す画像データを受信すること、
前記画像データを複数の空間的に連続する画像領域にセグメント化すること、
前記分類器モデルを適用すること、
トレーニングされた機械学習モデルにより、前記複数の空間的に連続する画像領域のそれぞれを相に対応するものとして分類すること
を更に含む、請求項９７に記載の方法。

【請求項111】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、閾値面積を超える面積を有する粒子内細孔の数に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項１１０に記載の方法。

【請求項112】

閾値面積は、２５０μｍ^２である、請求項１１０に記載の方法。

【請求項113】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、閾値直径を超える等価直径を有する粒子内細孔の数に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項１１０に記載の方法。

【請求項114】

閾値直径は、１０μｍである、請求項１１０に記載の方法。

【請求項115】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、粒子内細孔の平均面積に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項１１０に記載の方法。

【請求項116】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、粒子内細孔の等価直径のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項１１０に記載の方法。

【請求項117】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、粒子内細孔の平均面積のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項１１０に記載の方法。

【請求項118】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、細孔面積分率のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項１１０に記載の方法。

【請求項119】

１つ以上の試料微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像と、その対応する色分けされたエネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＸ）画像との第１のセットを表すトレーニング画像データを受信すること、
前記ＥＤＸ画像に基づいて、少なくとも１つの化学元素の閾値を確立すること、
前記対応する色分けされたＥＤＸを前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像の上に重ね合わせ、且つ前記ＢＳＥトレーニング画像の複数の空間的に連続するＢＳＥ画像領域を、対応するＥＤＸ画像データでアノテーションすること、
前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の組成の前記化学元素に従って分類するようにトレーニングすること、
１つ以上の試料微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像の第１のセットを表す画像データを受信すること、
前記画像データを複数の空間的に連続する画像領域にセグメント化すること、
前記トレーニングされた分類器モデルを適用して、前記複数の空間的に連続する画像領域のそれぞれを化学元素に対応するものとして分類すること
を行うように構成された少なくとも１つのプロセッサ
を含むシステム。

【請求項120】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像は、断面ＢＳＥ－ＳＥＭによって得られる、請求項１１９に記載のシステム。

【請求項121】

前記トレーニング画像データは、二次元画像データである、請求項１１９に記載のシステム。

【請求項122】

前記画像データは、三次元画像データである、請求項１１９に記載のシステム。

【請求項123】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ倍率で得られる、請求項１１９に記載のシステム。

【請求項124】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ視野で得られる、請求項１１９に記載のシステム。

【請求項125】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ倍率及び実質的に同じ視野で得られる、請求項１１９に記載のシステム。

【請求項126】

前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、前記分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の前記粒子組成に従って分類するようにトレーニングすることは、アルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属、ポスト遷移金属、メタロイド、非金属元素並びにアクチニド及びランタニド元素を区別するように前記分類器モデルをトレーニングすることを含む、請求項１１９に記載のシステム。

【請求項127】

前記金属元素は、鉄及びアルミニウムからなる群から選択される、請求項１２６に記載のシステム。

【請求項128】

前記メタロイドは、ケイ素である、請求項１２６に記載のシステム。

【請求項129】

前記非金属元素は、リンである、請求項１２６に記載のシステム。

【請求項130】

ランタニド元素は、ランタンであり、メタロイドは、ケイ素であり、及び金属元素は、アルミニウムである、請求項１２５に記載のシステム。

【請求項131】

前記分類器モデルは、人工ニューラルネットワークを含む、請求項１１９に記載のシステム。

【請求項132】

前記プロセッサは、
色分けされた化学元素の組み合わせを前記ＢＳＥ画像領域内の１つ以上の相に割り当てること、
それぞれの対応する色分けされたＥＤＸを前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像の上に重ね合わせ、且つ前記ＢＳＥトレーニング画像の前記複数の空間的に連続するＢＳＥ画像領域を、対応するＥＤＸ画像データでアノテーションすること、
前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、前記分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の前記組成の前記化学元素の組み合わせに従って分類するようにトレーニングすること、
１つ以上の試料微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像の第１のセットを表す画像データを受信すること、
前記画像データを複数の空間的に連続する画像領域にセグメント化すること、
前記分類器モデルを適用して、前記複数の空間的に連続する画像領域のそれぞれを相に対応するものとして分類すること
を行うように更に構成される、請求項１１９に記載のシステム。

【請求項133】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、閾値面積を超える面積を有する粒子内細孔の数に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項１３２に記載のシステム。

【請求項134】

閾値面積は、２５０μｍ^２である、請求項１３２に記載のシステム。

【請求項135】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、閾値直径を超える等価直径を有する粒子内細孔の数に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項１３２に記載のシステム。

【請求項136】

閾値直径は、１０μｍである、請求項１３２に記載のシステム。

【請求項137】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、粒子内細孔の平均面積に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項１３２に記載のシステム。

【請求項138】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、粒子内細孔の等価直径のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項１３２に記載のシステム。

【請求項139】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、粒子内細孔の平均面積のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項１３２に記載のシステム。

【請求項140】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、細孔面積分率のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項１３２に記載のシステム。

【請求項141】

１つ以上の試料微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像と、対応する色分けされたエネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＸ）画像との第１のセットを表すトレーニング画像データを受信するために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント、
前記ＥＤＸ画像に基づいて、少なくとも１つの化学元素の閾値を確立するために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント、
前記対応する色分けされたＥＤＸを前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像の上に重ね合わせ、且つ前記ＢＳＥトレーニング画像の複数の空間的に連続するＢＳＥ画像領域を、対応するＥＤＸ画像データでアノテーションするために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント、
前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の組成の前記化学元素に従って分類するようにトレーニングするために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント、
１つ以上の試料微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像の第１のセットを表す画像データを受信するために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント、
前記画像データを複数の空間的に連続する画像領域にセグメント化するために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント、
前記分類器モデルを適用するために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント、
トレーニングされた機械学習モデルにより、前記複数の空間的に連続する画像領域のそれぞれを化学元素に対応するものとして分類するために使用されるコンピュータプログラムコードセグメント
を含む非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項142】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像は、断面ＢＳＥ－ＳＥＭによって得られる、請求項１４１に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項143】

前記トレーニング画像データは、二次元画像データである、請求項１４１に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項144】

前記画像データは、三次元画像データである、請求項１４１に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項145】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ倍率で得られる、請求項１４１に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項146】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ視野で得られる、請求項１４１に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項147】

前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像及び前記ＥＤＸ画像は、実質的に同じ倍率及び実質的に同じ視野で得られる、請求項１４１に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項148】

前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、前記分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の前記粒子組成に従って分類するようにトレーニングすることは、アルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属、ポスト遷移金属、メタロイド、非金属元素並びにアクチニド及びランタニド元素を区別するように前記分類器モデルをトレーニングすることを含む、請求項１４１に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項149】

前記金属元素は、鉄及びアルミニウムからなる群から選択される、請求項１４８に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項150】

前記メタロイドは、ケイ素である、請求項１４８に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項151】

前記非金属元素は、リンである、請求項１４８に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項152】

前記ランタニド元素は、ランタンであり、前記メタロイドは、ケイ素であり、及び前記金属元素は、アルミニウムである、請求項１４８に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項153】

前記分類器モデルは、人工ニューラルネットワークを含む、請求項１３９に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項154】

色分けされた化学元素の組み合わせを前記ＢＳＥ画像領域内の１つ以上の相に割り当てること、
それぞれの対応する色分けされたＥＤＸを前記ＢＳＥ－ＳＥＭ画像の上に重ね合わせ、且つ前記ＢＳＥトレーニング画像の前記複数の空間的に連続するＢＳＥ画像領域を、対応するＥＤＸ画像データでアノテーションすること、
前記アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、前記分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域を前記画像領域の前記組成の前記化学元素の組み合わせに従って分類するようにトレーニングすること、
１つ以上の試料微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像の第１のセットを表す画像データを受信すること、
前記画像データを複数の空間的に連続する画像領域にセグメント化すること、
前記分類器モデルを適用すること、
トレーニングされた機械学習モデルにより、前記複数の空間的に連続する画像領域のそれぞれを相に対応するものとして分類すること
を行うために使用されるコンピュータプログラムコードセグメントを更に含む、請求項１４１に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項155】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、閾値面積を超える面積を有する粒子内細孔の数に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項１５４に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項156】

閾値面積は、２５０μｍ^２である、請求項１５４に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項157】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、閾値直径を超える等価直径を有する粒子内細孔の数に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項１５４に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項158】

閾値直径は、１０μｍである、請求項１５４に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項159】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、粒子内細孔の平均面積に基づいて、前記微小球状物質の前記多孔度を特性評価することを含む、請求項１５４に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項160】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、粒子内細孔の等価直径のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項１５４に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項161】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、粒子内細孔の平均面積のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項１５４に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項162】

前記微小球状物質の多孔度を特性評価することは、細孔面積分率のヒストグラムを表示装置に出力することを含む、請求項１５４に記載の非一時的コンピュータ可読媒体。

【請求項163】

微小球を含む、ＦＣＣ触媒として使用するための組成物であって、
前記微小球は、アルミナを含み、
前記微小球は、等価直径が１ミクロンを超えるマクロポアを含み、及び
１０ミクロンを超えるマクロポアの割合は、約５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍの範囲である、組成物。

【請求項164】

前記微小球は、粘土及び／又はゼオライトを更に含む、請求項１６３に記載の使用のための組成物。

【請求項165】

前記微小球は、約０．２～約２μｍ^２の平均細孔面積範囲を有するマクロポアを含む、請求項１６３に記載の使用のための組成物。

【請求項166】

前記微小球は、約５％～約２１％の範囲の平均多孔度を有するマクロポアを含む、請求項１６３に記載の使用のための組成物。

【請求項167】

前記微小球は、約０．６～約１．１μｍの細孔範囲のｄ_９０を有するマクロポアを含む、請求項１６３に記載の使用のための組成物。

【請求項168】

前記微小球は、ゼオライトを更に含む、請求項１６３～１６７のいずれか一項に記載の使用のための組成物。

【請求項169】

前記ゼオライトは、フォージャサイト（Ｙ、ＵＳＹ、Ｒｅ－Ｙ）、ＺＳＭ－５、ベータ、ＦＥＲ、ＺＳＭ－１１、ＺＳＭ－２２、ＺＳＭ－３５、ＭＳＭ－６８、チャバザイト及びそれらの組み合わせからなる群から選択され、前記ゼオライトは、元素によって修飾される、請求項１６８に記載の使用のための組成物。

【請求項170】

前記元素は、リン及び遷移金属からなる群から選択される、請求項１６９に記載の使用のための組成物。

【請求項171】

前記ゼオライトは、Ｙを含む、請求項１６９に記載の使用のための組成物。

【請求項172】

前記ゼオライトは、ＦＥＲを含む、請求項１６９に記載の使用のための組成物。

【請求項173】

前記ゼオライトは、ＺＳＭ－５を含む、請求項１６９に記載の使用のための組成物。

【請求項174】

前記ゼオライトは、ベータを含む、請求項１６９に記載の使用のための組成物。

【請求項175】

前記ゼオライトは、ＺＳＭ－２２を含む、請求項１６９に記載の使用のための組成物。

【請求項176】

微小球を含む、ＦＣＣ触媒として使用するための組成物であって、
前記微小球は、アルミナ及びゼオライトを含み、
前記微小球は、約０．６～約１．１μｍの細孔範囲のｄ_９０を有するマクロポアを含む、組成物。

【請求項177】

前記微小球は、粘土を更に含む、請求項１７６に記載の使用のための組成物。

【請求項178】

前記微小球は、約０．６～約１．１μｍの細孔範囲のｄ_９０を有するマクロポアを含む、請求項１７６に記載の使用のための組成物。

【請求項179】

前記微小球は、等価直径が０．５μｍを超えるマクロポアを含む、請求項１７６に記載の使用のための組成物。

【請求項180】

前記ゼオライトは、フォージャサイト（Ｙ、ＵＳＹ、Ｒｅ－Ｙ）、ＺＳＭ－５、ベータ、ＦＥＲ、ＺＳＭ－１１、ＺＳＭ－２２、ＺＳＭ－３５、ＭＳＭ－６８、チャバザイト及びそれらの組み合わせからなる群から選択され、前記ゼオライトは、元素によって修飾される、請求項１７６に記載の使用のための組成物。

【請求項181】

前記元素は、リン及び遷移金属からなる群から選択される、請求項１８０に記載の使用のための組成物。

【請求項182】

前記ゼオライトは、Ｙを含む、請求項１８０に記載の使用のための組成物。

【請求項183】

前記ゼオライトは、ＦＥＲを含む、請求項１８０に記載の使用のための組成物。

【請求項184】

前記ゼオライトは、ＺＳＭ－５を含む、請求項１８０に記載の使用のための組成物。

【請求項185】

前記ゼオライトは、ベータを含む、請求項１８０に記載の使用のための組成物。

【請求項186】

前記ゼオライトは、ＺＳＭ－２２を含む、請求項１８０に記載の使用のための組成物。

【請求項187】

微小球を含む、ＦＣＣ触媒として使用するための組成物であって、
前記微小球は、粘土及びゼオライトを含み、
前記微小球は、０．５μｍを超える細孔のｄ_９０を有するマクロポアを含む、組成物。

【請求項188】

前記微小球は、約０．５～約１．１μｍの細孔範囲のｄ_９０を有するマクロポアを含む、請求項１８７に記載の使用のための組成物。

【請求項189】

前記微小球は、約０．２～約２μｍ^２の平均細孔面積範囲を有するマクロポアを含む、請求項１８７に記載の使用のための組成物。

【請求項190】

前記微小球は、約５％～約２１％の範囲の平均多孔度を有するマクロポアを含む、請求項１８７に記載の使用のための組成物。

【請求項191】

前記ゼオライトは、フォージャサイト（Ｙ、ＵＳＹ、Ｒｅ－Ｙ）、ＺＳＭ－５、ベータ、ＦＥＲ、ＺＳＭ－１１、ＺＳＭ－２２、ＺＳＭ－３５、ＭＳＭ－６８、チャバザイト及びそれらの組み合わせからなる群から選択され、前記ゼオライトは、元素によって修飾される、請求項１８７に記載の使用のための組成物。

【請求項192】

前記元素は、リン及び遷移金属からなる群から選択される、請求項１９１に記載の使用のための組成物。

【請求項193】

前記ゼオライトは、ＺＳＭ－５を含む、請求項１９１に記載の使用のための組成物。

【請求項194】

前記ゼオライトは、ベータを含む、請求項１９１に記載の使用のための組成物。

【請求項195】

前記微小球は、結合剤を更に含む、請求項１８７に記載の使用のための組成物。

【請求項196】

前記結合剤は、リンを含まない、請求項１９５に記載の使用のための組成物。

【請求項197】

前記結合剤は、アルミナを含まない、請求項１９５に記載の使用のための組成物。

【請求項198】

前記結合剤は、コロイダルシリカ、解膠アルミナ、リン酸アルミニウム及びそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項１９５に記載の使用のための組成物。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、微小球状物質の多孔度を特性評価し、微小球状物質の後方散乱電子走査電子顕微鏡（ＢＳＥ－ＳＥＭ）画像の空間的に連続する画像領域をその画像領域の粒子組成に従って分類するための分類器モデルをトレーニングし、且つ微小球状物質の元素組成を特性評価するためのシステム、方法及びコンピュータ可読媒体に関する。本開示は、アルミナ、及び／又は粘土、及び／又はゼオライトを含む微小球を含む、流動接触分解（ＦＣＣ）触媒として使用するための組成物にも関する。

【背景技術】

【0002】

分解は、重質炭化水素等の複雑な有機分子を前駆体中の炭素－炭素結合の切断によってより単純な分子に分裂させるために用いられるプロセスであり、通常、触媒の存在下で行われる。分解速度及び最終生成物の性質は、温度、圧力並びに分子及び触媒の性質等、分解が行われる条件に依存する。

【0003】

触媒分解プロセスでは、酸触媒（通常、アルミナ、シリカアルミナ及びゼオライト等の固体酸）の存在が必要である。この酸触媒は、通常、カルボカチオンと非常に不安定なヒドリドアニオンとの電荷が逆のイオンの対を生成する結合のヘテロ分解を促進する。炭素に局在するフリーラジカル及びカチオンは、両方とも非常に不安定であり、鎖の再配列、β位でのＣ－Ｃ切断（即ち分解）、分子内及び分子間の水素移動又は水素化物移動のプロセスを経る。いずれのタイプのプロセスでも、対応する反応性中間体（ラジカル、イオン）は、永久的に再生されるため、自己増殖的な連鎖機構によって進行する。連鎖反応は、最終的にラジカル又はイオンの再結合によって終結する。

【0004】

広く使用されている分解プロセスの１つは、流動接触分解（ＦＣＣ）であり、通常、流動床を形成する供給炭化水素の上昇流中に懸濁された微小球状触媒粒子を使用する。典型的なＦＣＣ触媒は、活性結晶性アルミノシリケート、主にフォージャサイト型ゼオライト（例えば、ＲＥＹ、ＨＹ、ＲＥＨＹ、ＵＳＹ、ＲＥＵＳＹ等の様々な形態のＹゼオライト）を含み、ガソリン製品のオクタン価の向上及び／又はオレフィン収率の向上のためにＺＳＭ－５が頻繁に併用される。

【0005】

ある例では、活性分解成分として使用されるゼオライト及び活性無機酸化物マトリックス成分のいずれかは、一般に、非晶質ゲル又はシリカゾル等のゾルから形成される結合剤と粒子内で複合化される。非晶質ゲル又はゾルは、乾燥時に成分を結合させる役割を果たす。結合剤自体は、活性を有していても又は有していなくてもよい。カオリンタイプの粘土等の充填剤が触媒組成物の残部を構成する。酸化物マトリックス材料は、耐摩耗性であり、過剰なコークスを生成することなく炭化水素の生成に関して選択的であり、金属によって容易に失活しない。分解活性を有するマトリックス（活性マトリックス）は、全体的な分解反応を補助するために形成され得る。

【0006】

他の例では、ゼオライト自体が結合剤として機能し、存在する唯一の結合剤物質であり得る。このようなＦＣＣ触媒は、Ｄ．Ｍ．Ｓｔｏｃｋｗｅｌｌの“Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ Ａｇｅ Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ Ｍｅｔｈｏｄ ｆｏｒ Ｃａｔａｌｙｔｉｃ Ｃｒａｃｋｉｎｇ１．Ｐｒｏｏｆ ｏｆ Ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ”Ｉｎｄ．Ｅｎｇ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．２０１５，５４，ｐｐ．５９２１－５９３に記載されている。インサイチュープロセスでは、焼成カオリン粘土又はアルミナであり得る活性マトリックスをカオリン粘土と混合し、噴霧乾燥して微小球を作る。メタカオリンは、焼成によってカオリナイトから製造される。Ｙゼオライトは、メタカオリンを使用して結晶化され、シリカは、焼成粘土から浸出され、必要に応じて追加のシリカ、苛性剤及び種が結晶化反応器に添加される。得られたインサイチュー結晶化微小球中のＹゼオライトは、酸触媒となり、微小球を結合させる役割も果たす。組み込まれたＦＣＣ触媒及び添加剤（ＺＳＭ－５添加剤等）は、充填剤としてカオリン粘土を含むことが多い。インサイチュー微小球には、充填剤としてカオリン粘土が含まれていないが、これは、最初に存在したカオリンが微小球の焼成後にメタカオリンとなり、そのメタカオリンがＹゼオライトを製造するための反応物となるためである。

【先行技術文献】

【非特許文献】

【0007】

【非特許文献1】Ｄ．Ｍ．Ｓｔｏｃｋｗｅｌｌの“Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ Ａｇｅ Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ Ｍｅｔｈｏｄ ｆｏｒ Ｃａｔａｌｙｔｉｃ Ｃｒａｃｋｉｎｇ１．Ｐｒｏｏｆ ｏｆ Ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ”Ｉｎｄ．Ｅｎｇ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．２０１５，５４，ｐｐ．５９２１－５９３

【非特許文献2】Ｋ．Ｓ．Ｗ．Ｓｉｎｇ ｅｔ ａｌ．，“Ｒｅｐｏｒｔｉｎｇ Ｐｈｙｓｉｓｏｒｐｔｉｏｎ Ｄａｔａ ｆｏｒ Ｇａｓ／Ｓｏｌｉｄ Ｓｙｓｔｅｍｓ ｗｉｔｈ Ｓｐｅｃｉａｌ Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ ｔｏ ｔｈｅ Ｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎ ｏｆ Ｓｕｒｆａｃｅ Ａｒｅａ ａｎｄ Ｐｏｒｏｓｉｔｙ（Ｒｅｃｏｍｍｅｎｄａｔｉｏｎｓ １９８４）”Ｐｕｒｅ＆Ａｐｐｌ．Ｃｈｅｍ．，１９８５，Ｖｏｌ．５７，Ｎｏ．４，ｐｐ．６０３－６１９

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

細孔は、通常、その大きさによって分類される。（ｉ）幅が約５０ｎｍ（０．０５ｐｍ）を超える細孔は、マクロポアと呼ばれ、（ｉｉ）幅が２ｎｍ～５０ｎｍの細孔は、メソポアと呼ばれ、（ｉｉｉ）幅が約２ｎｍを超えない細孔は、ミクロポアと呼ばれる。Ｋ．Ｓ．Ｗ．Ｓｉｎｇ ｅｔ ａｌ．，“Ｒｅｐｏｒｔｉｎｇ Ｐｈｙｓｉｓｏｒｐｔｉｏｎ Ｄａｔａ ｆｏｒ Ｇａｓ／Ｓｏｌｉｄ Ｓｙｓｔｅｍｓ ｗｉｔｈ Ｓｐｅｃｉａｌ Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ ｔｏ ｔｈｅ Ｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎ ｏｆ Ｓｕｒｆａｃｅ Ａｒｅａ ａｎｄ Ｐｏｒｏｓｉｔｙ（Ｒｅｃｏｍｍｅｎｄａｔｉｏｎｓ １９８４）”Ｐｕｒｅ＆Ａｐｐｌ．Ｃｈｅｍ．，１９８５，Ｖｏｌ．５７，Ｎｏ．４，ｐｐ．６０３－６１９。ＦＣＣ触媒及び他の触媒におけるマクロ多孔度を評価するために水銀ポロシティがよく用いられる。直径２μｍ（２０，０００Å）以上の細孔は、一般に粒子間細孔と考えられる。しかし、水銀ポロシメトリーでは、大きい粒子内マクロポアと粒子間空間とを区別することができない。

【0009】

更に、触媒の活性をよりよく理解するために、ＦＣＣ触媒をモニタリングし、特性評価することが必要である。多孔度、耐磨耗性、元素組成、汚染物質（ニッケル、バナジウム、銅、鉄等）に対する耐性等、ＦＣＣ触媒の様々な特性は、全て触媒の活性に関与する。所定の工業用途又は発電用途におけるＦＣＣ触媒をある種の精度で特性評価することは、困難であり、時間がかかる。このため、ＦＣＣ触媒の性能を分析し、最適化することは、困難である。

【課題を解決するための手段】

【0010】

本開示は、微小球状物質の多孔度を特性評価し、微小球状物質の後方散乱電子走査電子顕微鏡（ＢＳＥ－ＳＥＭ）画像の空間的に連続する画像領域をその画像領域の粒子組成に従って分類するための分類器モデルをトレーニングし、且つ微小球状物質の元素組成を特性評価するための機械学習技術をもたらす。例示的なプロセスでは、使用されるＦＣＣ触媒の多孔度及び元素組成を決定し、性能ベースライン曲線に対して分析することができる。

【0011】

特に、本開示は、（ａ）試料微小球状物質の顕微鏡画像を表す画像データを受信することと、（ｂ）画像データを複数の空間的に連続する画像領域にセグメント化することと、（ｃ）トレーニングされた機械学習モデルにより、複数の空間的に連続する画像領域のそれぞれを、（ｉ）粒子、（ｉｉ）粒子内細孔、又は（ｉｉｉ）粒子間空隙の１つに対応するものとして分類することと、（ｄ）微小球状物質の多孔度を、（ｉ）粒子内細孔の数、（ｉｉ）粒子内細孔の面積、（ｉｉｉ）粒子内細孔の等価直径、及び（ｉｖ）粒子内細孔の細孔面積分率の少なくとも１つに基づいて特性評価することとを含む方法を実行する微小球分析ツール（ＭＡＴ）を提示する。

【0012】

本開示は、微小球状物質の後方散乱電子走査電子顕微鏡（ＢＳＥ－ＳＥＭ）画像の空間的に連続する画像領域をその画像領域の粒子組成に従って分類するためのＭＡＴをトレーニングするための方法であって、（ａ）１つ以上の試料微小球状物質の複数のＢＳＥ－ＳＥＭ画像と、対応する色分けされたエネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＸ）画像とを表すトレーニング画像データを受信することと、（ｂ）分類器モデルを利用して、対応する色分けされたＥＤＸをＢＳＥ－ＳＥＭ画像の上に重ね合わせ、且つＢＳＥトレーニング画像の複数の空間的に連続するＢＳＥ画像領域を、対応するＥＤＸ画像データでアノテーションすることと、（ｃ）アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域をその画像領域の粒子組成に従って分類するようにトレーニングすることとを含む方法も提示する。

【0013】

本開示は、（ａ）１つ以上の試料微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像と、その対応する色分けされたエネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＸ）画像との第１のセットを表すトレーニング画像データを受信することと、（ｂ）ＥＤＸ画像に基づいて、少なくとも１つの化学元素の閾値を確立することと、（ｃ）分類器モデルを利用して、対応する色分けされたＥＤＸをＢＳＥ－ＳＥＭ画像の上に重ね合わせ、且つＢＳＥトレーニング画像の複数の空間的に連続するＢＳＥ画像領域を、対応するＥＤＸ画像データでアノテーションすることと、（ｄ）アノテーションされたＢＳＥ－ＳＥＭトレーニング画像データを使用して、分類器モデルを、微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像を表す画像データの空間的に連続するＢＳＥ－ＳＥＭ画像領域をその画像領域の組成の化学元素に従って分類するようにトレーニングすることと、（ｅ）１つ以上の試料微小球状物質のＢＳＥ－ＳＥＭ画像の第１のセットを表す画像データを受信することと、（ｆ）画像データを複数の空間的に連続する画像領域にセグメント化することと、分類器モデルを適用することと、（ｇ）トレーニングされた機械学習モデルにより、複数の空間的に連続する画像領域のそれぞれを化学元素に対応するものとして分類することとを含む方法を実行する微小球分析ツール（ＭＡＴ）も提示する。

【0014】

本開示は、開示される方法を実行するためのシステム及びコンピュータ可読媒体も提示する。

【0015】

本開示は、微小球を含む、ＦＣＣ触媒として使用するための組成物にも関し、微小球は、アルミナ、及び／又は粘土、及び／又はゼオライトを含む。

【0016】

本明細書の一部を構成する添付の図面は、いくつかの実施形態を示し、説明と共に、本明細書に開示される原理を説明するのに役立つ。特許ファイル又は出願ファイルは、少なくとも１つのカラー図面を含む。カラー図面を含む本特許又は特許出願公報の写しは、請求及び必要な手数料の支払により所定の官庁から提供される。

【図面の簡単な説明】

【0017】

【図1】本開示に一致する方法を実行するための例示的なシステム１０００を示す。

【図2】微小球状物質の多孔度、元素組成並びに粒子内細孔及び粒子内空隙のサイズ分布を特性評価するための方法２０００を示すフローチャートである。

【図3】図２の方法２０００の更なる詳細を示すフローチャートである。

【図4A】試料ＥのＢＳＥ画像を示す。

【図4B】試料ＨのＢＳＥ画像を示す。

【図5A】ＭＡＴによって色分けされた図４Ａの分析画像を示す。

【図5B】ＭＡＴによって色分けされた図４Ｂの分析画像を示す。

【図6】ある例示的な試料の多孔度のヒストグラムプロットを示す。

【図7】ある例示的な試料の等価直径のヒストグラムプロットを示す。

【図8A】細孔の相対数と相関するマイクロスフィアローラーのプロットを示す。

【図8B】全細孔の割合と相関するマイクロスフィアローラーのプロットを示す。

【図8C】平均多孔度（％）に相関するマイクロスフィアローラーのプロットを示す。

【図9】微小球状物質の組成を特性評価するための方法３０００を示すフローチャートである。

【図10】微小球試料のＢＳＥ像である。

【図11】図７に示した微小球試料のＥＤＸ像である。

【図12】図７の微小球試料のＢＳＥ画像におけるミクロポアの元素組成のＭＡＴによる予測を示す。

【図13A】図７の微小球試料のＢＳＥ画像におけるミクロポアのアルミナ組成のＭＡＴによる予測を示す。

【図13B】図７の微小球試料のＢＳＥ画像における微小球の粒子内細孔の等価直径のＭＡＴによる予測を示す。

【図14】粒子内細孔及び粒子間空隙の手動識別を示す。

【図15】微小球試料のＢＳＥ像である。

【図16】図１５の微小球試料のＢＳＥ画像におけるミクロポアの相分布のＭＡＴによる予測を示す。

【図17】図１５に示した微小球試料のＥＤＸ像である。

【図18】２つの微小球状試料（１つは、エアジェット摩耗率（ＡＪＡＲ）が低く、もう１つは、ＡＪＡＲが高い）の面積分率による相分布をマッピングした画像を示す。

【図19A】３つの試料のＡＪＡＲ及び細孔径のヒストグラムプロットを示す。

【図19B】３つの試料のＡＪＡＲ及び細孔径のヒストグラムプロットを示す。

【発明を実施するための形態】

【0018】

「触媒」、又は「触媒組成物」、又は「触媒物質」という用語には、例えば、反応を促進する物質が含まれる。例えば、「酸化物質」は、排気ガスの１つ以上の成分との酸化反応を促進する。

【0019】

「微小球」という用語は、例えば、約１μｍ～約５００μｍの直径を有する粒子を含む。微小球は、大きさが均一である必要はなく、固体又は中空であり得る。微小球は、細孔を有するマトリックスを含み得る。

【0020】

「細孔」という用語には、例えば、微小球の表面における開口部若しくは窪み又は微小球内のトンネルが含まれる。細孔は、単一のトンネルであり得るか、又は微小球全体に広がる連続したネットワークで他のトンネルに接続され得る。細孔は、多孔度、細孔径、細孔容積、表面積、密度、細孔径分布及び細孔長に基づいて特性評価される。

【0021】

「マトリックス」という用語には、例えば、ＦＣＣ微小球を構成する固体物質が含まれる。マトリックスは、粘土（焼成カオリン粘土等）及び／又はアルミナを指し得る。

【0022】

「粒子間空隙」という用語には、例えば、物質中の空隙、例えば微小球間の空隙が含まれる。

【0023】

「非常に大きいマクロポア」という用語には、例えば、等価直径が１ミクロンを超えるマクロポアが含まれる。

【0024】

「大きいマクロポア」という用語には、例えば、０．５ミクロンを超えるマクロポアが含まれる。

【0025】

「ゼオライト」という用語には、例えば、触媒として使用される１種以上のプロモーター金属と組み合わされた粒子状であり得る結晶性物質が含まれる。ゼオライトは、一般に、四面体型サイトを含み、実質的に均一な細孔分布を有する酸素イオンの広範な三次元ネットワークに基づく物質であり、２０Å以下の実質的に均一な細孔径を有する。ゼオライトには、例えば、アルミノシリケート及びアルミノホスフェートが含まれる。「アルミノホスフェート」という用語は、アルミニウム及びリン酸の原子を含むモレキュラーシーブの具体例である。アルミノホスフェートは、かなり均一な細孔径を有する結晶性物質である。

【0026】

アルミノシリケートは、コーナーシェアリングＴＯ_４四面体から構成されるオープンな３次元骨格構造を有し得、ここで、Ｔは、Ａｌ若しくはＳｉ又は任意選択的にＰである。アニオン性骨格の電荷と釣り合うカチオンは、骨格の酸素と緩く結合し、残りの細孔容積は、水分子で満たされる。非骨格カチオンは、一般に、交換可能であり、水分子は、一般に、除去可能である。

【0027】

あらゆる構造のモレキュラーシーブを使用することができ、そのような構造としては、ＡＢＷ、ＡＣＯ、ＡＥＩ、ＡＥＬ、ＡＥＮ、ＡＥＴ、ＡＦＧ、ＡＦＩ、ＡＦＮ、ＡＦＯ、ＡＦＲ、ＡＦＳ、ＡＦＴ、ＡＦＸ、ＡＦＹ、ＡＨＴ、ＡＮＡ、ＡＰＣ、ＡＰＤ、ＡＳＴ、ＡＳＶ、ＡＴＮ、ＡＴＯ、ＡＴＳ、ＡＴＴ、ＡＴＶ、ＡＷＯ、ＡＷＷ、ＢＣＴ、ＢＥＡ、ＢＥＣ、ＢＩＫ、ＢＯＧ、ＢＰＨ、ＢＲＥ、ＣＡＮ、ＣＡＳ、ＳＣＯ、ＣＦＩ、ＳＧＦ、ＣＧＳ、ＣＨＡ、ＣＨＩ、ＣＬＯ、ＣＯＮ、ＣＺＰ、ＤＡＣ、ＤＤＲ、ＤＦＯ、ＤＦＴ、ＤＯＨ、ＤＯＮ、ＥＡＢ、ＥＤＩ、ＥＭＴ、ＥＯＮ、ＥＰＩ、ＥＲＩ、ＥＳＶ、ＥＴＲ、ＥＵＯ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＦＲＡ、ＧＩＳ、ＧＩＵ、ＧＭＥ、ＧＯＮ、ＧＯＯ、ＨＥＵ、ＩＦＲ、ＩＨＷ、ＩＳＶ、ＩＴＥ、ＩＴＨ、ＩＴＷ、ＩＷＲ、ＩＷＷ、ＪＢＷ、ＫＦＩ、ＬＡＵ、ＬＥＶ、ＬＩＯ、ＬＩＴ、ＬＯＳ、ＬＯＶ、ＬＴＡ、ＬＴＬ、ＬＴＮ、ＭＡＲ、ＭＡＺ、ＭＥＩ、ＭＥＬ、ＭＥＰ、ＭＥＲ、ＭＦＩ、ＭＦＳ、ＭＯＮ、ＭＯＲ、ＭＯＺ、ＭＳＯ、ＭＴＦ、ＭＴＮ、ＭＴＴ、ＭＴＷ、ＭＷＷ、ＮＡＢ、ＮＡＴ、ＮＥＳ、ＮＯＮ、ＮＰＯ、ＮＳＩ、ＯＢＷ、ＯＦＦ、ＯＳＩ、ＯＳＯ、ＯＷＥ、ＰＡＲ、ＰＡＵ、ＰＨＩ、ＰＯＮ、ＲＨＯ、ＲＯＮ、ＲＲＯ、ＲＳＮ、ＲＴＥ、ＲＴＨ、ＲＵＴ、ＲＷＲ、ＲＷＹ、ＳＡＯ、ＳＡＳ、ＳＡＴ、ＳＡＶ、ＳＢＥ、ＳＢＳ、ＳＢＴ、ＳＦＥ、ＳＦＦ、ＳＦＧ、ＳＦＨ、ＳＦＮ、ＳＦＯ、ＳＧＴ、ＳＯＤ、ＳＯＳ、ＳＳＹ、ＳＴＦ、ＳＴＩ、ＳＴＴ、ＴＥＲ、ＴＨＯ、ＴＯＮ、ＴＳＣ、ＵＥＩ、ＵＦＩ、ＵＯＺ、ＵＳＩ、ＵＴＬ、ＶＥＴ、ＶＦＩ、ＶＮＩ、ＶＳＶ、ＷＩＥ、ＷＥＮ、ＹＵＧ、ＺＯＮ又はそれらの組み合わせが挙げられる。

【0028】

ゼオライトには、例えば、アルミノシリケート、ボロシリケート、ガロシリケート、ＭｅＡＰＳＯ及びＭｅＡＰＯの組成物も含まれる。ゼオライトは、フォージャサイト、チャバザイト、クリノプチロライト、モルデナイト、シリカライト、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、超安定ゼオライトＹ、ＺＳＭ－５、ＺＳＭ－１２、ＳＳＺ－３、ＳＡＰＯ５、オフレタイト又はベータゼオライト等の天然又は合成ゼオライトであり得る。１つ以上の具体的な実施形態では、ゼオライトは、タイプＡ、チャバザイト、エリオナイト、ＺＳＭ－５、ＺＳＭ－１１、ＺＳＭ－２３、ＺＳＭ－４８、フェリエライト、スチルバイト、フォージャサイト、モルデナイト、タイプＬ、オメガ、ベータ、ＡｌＰＯ４、ホウケイ酸塩、ＭｅＡＰＯ、ＭｅＡＰＳＯ及びＳＡＰＯから選択される。いくつかの実施形態では、モレキュラーシーブは、ＢＥＡ構造型を有する。

【0029】

「結合剤」という用語は、例えば、結合剤なしで存在し得る物理吸着を超える、接着されるゼオライト物質粒子間の接着及び／又は凝集力を付与する化合物を含む。結合剤は、例えば、コロイダルシリカ、解膠アルミナ、リン酸アルミニウム及びそれらの組み合わせであり得る。

【0030】

本明細書では、「約」又は「概ね」という用語は、所与の値から５％の偏差を許容する。代わりに、「約」という用語は、利用可能な場合、所与の値に対する標準偏差又は分散を含む。

【0031】

本明細書で使用される場合、「含まない」という用語は、物質が５％未満の言及された要素を有することを含む。いくつかの実施形態では、物質は、３％未満の言及された要素を有し得る。

【0032】

本開示の微小球解析ツール（ＭＡＴ）は、データ分析及びマイニング並びに予測モデルの開発及び選択のためのツール及び方法を提供する。微小球試料の多孔度及び組成の特性評価は、主に３つの段階で行われる：（１）ＢＳＥ画像及び／又はＥＤＸ画像から収集されたデータレイクを使用して機械学習モデルをトレーニングし、（２）分析が要求される新しい試料のＢＳＥ画像を撮影し、トレーニングされた機械学習モデルを使用して、（３）多孔度、並びに（４）任意選択的に粒子内細孔及び粒子内空隙のサイズ及び形状分布を予測する。

【0033】

大まかには、ＭＡＴは、データレイクで収集された情報に基づいて、粒子内細孔及び粒子内空隙の多孔度、及び／又は元素分布、及び／又はサイズ分布若しくは形状分布の予測を生成し得る。データは、主成分分析及び自己組織化マッピング等の探索的データ分析技術を使用して前処理され得る。主要な入力変数は、変数間の相関関係に基づいて特定することができる。その後、予備データセットを用いて様々な機械学習技術をスクリーニングし得る。スクリーニングの結果に基づいて、特定の機械学習技法を選択し、完全なデータセットを使用して改良し得る。

【0034】

この予測により、微小球の高い摩耗の原因及び相関関係等、他の方法で特性評価できない望ましくない微小球の微小な多孔度の特徴を明らかにし得る。

【0035】

図１は、本開示に一致する方法を実行するための例示的なシステム１０００を示す。

【0036】

図１に示すように、システム１０００は、ユーザアプリケーションを実行する１つ以上のクライアント側処理デバイス１１００_１－Ｎと、サーバアプリケーションを実行する１つ以上のサーバ側処理デバイス１２００_１－Ｎとを含むクライアント／サーバアーキテクチャを使用して実装することができる。クライアント側処理デバイス１１００は、電子インターフェース１３００（例えば、広域ネットワーク（ＷＡＮ）インターフェース、ローカルエリアネットワーク（ＬＡＮ）インターフェース又はインターネット等の有線及び／又は無線の通信インターフェース）を介してサーバ側処理デバイス１２００と通信することができる。代わりに、システム１０００は、スタンドアロン処理デバイス、例えば処理デバイス１１００_１として実装され得る。

【0037】

クライアント側処理デバイス１１００は、例えば、パーソナルコンピュータ、サーバ端末、モバイルデバイス等を用いてシンクライアント又はシッククライアントとして実装され得、例えばデスクトップ、ラップトップ又は携帯端末の形態をとり得る。図１に示すように、クライアント側処理デバイス１１００は、バス１１３０によって動作可能に連結された１つ以上の処理ユニット１１１０及びメモリ１１２０をそれぞれ含み得る。

【0038】

処理ユニット１１１０は、本開示と一致する方法を実行するようにプログラムされた１つ以上のプロセッサ（例えば、マイクロプロセッサ）と、関連するハードウェア、ソフトウェア及び／又はハードワイヤード論理回路とを含み得る。プロセッサは、単独又は並列で動作し得る。メモリ１１２０は、非一時的コンピュータ可読媒体、例えば読み取り専用メモリ（ＲＯＭ）及びランダムアクセスメモリ（ＲＡＭ）の両方を含み得る。様々な時点において、本明細書に開示される方法の実行に必要なコンピュータ可読命令、データ構造、プログラムモジュール及びデータは、メモリ１１２０のＲＯＭ及び／又はＲＡＭ部分に記憶され得る。特に、メモリ１１２０は、オペレーティングシステム、１つ以上のクライアント側アプリケーションプログラム（例えば、コンピュータ又はモバイルアプリケーションプログラム）及び／又はプログラムモジュール並びにプログラムデータを記憶し得る。バス１１３０は、メモリバス又はメモリコントローラ、周辺バス及びローカルバスを含むことができ、それぞれが様々なバスアーキテクチャのいずれかを使用して実装される。

【0039】

クライアント側処理デバイス１１００は、１つ以上のユーザ入力デバイス１１４０及び出力デバイス１１５０もそれぞれ含み得る。出力デバイスは、例えば、ユーザに情報を出力するためのモニタ、ディスプレイ、スピーカ及び／又はプリンタを含み得る。ユーザ入力デバイス１１４０は、例えば、ディスプレイ又はモニタ上に表示されるグラフィカルユーザインターフェースと協働してコマンド又はデータを入力するための、キーボード、マイクロフォン、スキャナ及び／又はマウス若しくはタッチスクリーン等のポインティングデバイスを含み得る。

【0040】

サーバ側処理デバイス１２００は、パーソナルコンピュータ、ネットワークサーバ、ウェブサーバ、ファイルサーバ等を使用して実装することができる。図１に示すように、サーバ側処理デバイス１２００は、バス１２３０によって動作可能に連結された１つ以上の処理ユニット１２１０及びメモリ１２２０をそれぞれ含み得る。

【0041】

処理ユニット１２１０は、本開示と一致する方法を実行するようにプログラムされた１つ以上のプロセッサ（例えば、マイクロプロセッサ）と、関連するハードウェア、ソフトウェア及び／又はハードワイヤード論理回路とを含み得る。プロセッサは、単独又は並列で動作し得る。メモリ１２２０は、非一時的コンピュータ可読媒体、例えば読み取り専用メモリ（ＲＯＭ）及びランダムアクセスメモリ（ＲＡＭ）の両方を含み得る。様々な時点において、本明細書に開示される方法の実行に必要なコンピュータ可読命令、データ構造、プログラムモジュール及びデータは、メモリ１２２０のＲＯＭ及び／又はＲＡＭ部分に記憶され得る。特に、メモリ１２２０は、オペレーティングシステム、１つ以上のサーバ側アプリケーションプログラム及び／又はプログラムモジュール並びにプログラムデータを記憶し得る。バス１２３０は、メモリバス又はメモリコントローラ、周辺バス及びローカルバスを含むことができ、それぞれが様々なバスアーキテクチャのいずれかを使用して実装される。

【0042】

いくつかの実装形態では、システム１０００は、本開示と一致する方法を実行するために必要なデータを提供するための１つ以上のセンサ入力１４００を更に含むことができる。センサ入力は、後方散乱電子顕微鏡（ＢＳＥ）１４１０及びエネルギー分散型Ｘ線分光計（ＥＤＸ）１４２０等、そのようなデータを収集するための実験室及び／又は試験装置を含み得る。

【0043】

図２は、微小球状物質の粒子内細孔及び粒子内空隙の多孔度、及び／又は元素組成、及び／又はサイズ分布を特性評価するための方法２０００を大まかに示すフローチャートである。方法２０００は、メモリ１１２０及び／又は１２２０に格納されたコンピュータ可読命令、データ構造及び／又はプログラムモジュールを実行することによって実施することができる。

【0044】

ステップ２１００では、機械学習モデルは、ＢＳＥ画像及び／又はＥＤＸ画像の第１のセットから収集されたデータレイクを使用してトレーニングされ得る。例えば、データは、ＢＳＥ１４１０及びＥＤＸ１４２０等の１つ以上のセンサ入力を使用して収集され得る。データレイクは、メモリ１１２０及び／又は１２２０の１つ以上に記憶され得、複数のそのようなメモリにわたって更に分散され得る。機械学習モジュールは、サーバ側処理デバイス１２００の１つ以上を使用して、１つ以上のクライアント側処理デバイス１１００により又は連続的及び／若しくは並列的に動作するそのようなデバイスの組み合わせを使用してトレーニング及び実行され得る。

【0045】

ステップ２２００では、分析対象の新しい試料からのＢＳＥ画像データを取得する。例えば、ＢＳＥ１４１０等、ステップ２１００と同じ入力又は異なる入力を使用してデータを収集することができる。

【0046】

ステップ２３００では、微小球状試料の粒子内細孔及び粒子内空隙の多孔度、及び／又は元素分布、及び／又はサイズ分布の分析は、トレーニングされた機械学習モデルを使用して予測される。例えば、分析は、トレーニングされた機械学習モデルが、サーバ側処理デバイス１２００の１つ以上、クライアント側処理デバイス１１００の１つ以上又はそのようなデバイスの組み合わせで連続的及び／若しくは並列的に動作し、ディスプレイ又はプリンタ等の出力デバイス１１５０を使用してユーザに出力されることによって決定され得る。

【0047】

図３は、図２の方法２０００をより詳細に示すフローチャートである。特に、図３は、ステップ２１００～２３００内で実行され得る特定のサブステップを示す。

【0048】

図３に示すように、機械学習モデルは、ＢＳＥ画像及び／又はＥＤＸ画像の第１のセットから収集されたデータレイクを使用してトレーニングされる（ステップ２１００）。試料のＢＳＥ画像及び／又はＥＤＸ画像が取得される（サブステップ２１１０）。画像は、前処理（トリミング等）され（サブステップ２１２０）、セマンティックセグメンテーションのために機械学習技術がこれらの画像に適用される（サブステップ２１３０）。個々のピクセルは、事前に決定された主要なフィーチャのプールに従ってトレーニング中に分類され、これらの主要なフィーチャに基づいて一意にカラー化される（サブステップ２１４０）。同じフィーチャの隣接するピクセルは、測定のために抽出可能なオブジェクトとしてグループ化される（サブステップ２１５０）。全てのフィーチャクラスにおける全てのオブジェクトの測定により、統計分析が提供される（サブステップ２１６０）。

【0049】

本明細書に記載のシステム及び方法は、広範囲の微小球状物質に関して実施することができる。いくつかの実装形態では、例えば、触媒は、ＦＣＣ触媒であり得る。触媒は、例えば、シリカ、アルミナ及びゼオライトを含み得る。他の実装形態では、微小球状物質は、インサイチューでの結晶化を依然として受けていない物質であり得る。

【0050】

図４Ａ及び４Ｂは、例示的なＦＣＣ触媒Ｅ及びＨの試料から収集されたデータレイクのＢＳＥ画像の例示的な第１のセットを示す。

【0051】

図５Ａ及び５Ｂは、ステップ２１５０後の図４Ａ及び４Ｂと同じ視野を示す。微小球は、緑色で着色され、固体物質（アルミナ、カオリン粘土、ケイ酸ナトリウム）は、青色で着色される。

【0052】

図６、図７及び図８Ａ～８Ｃは、ステップ２１６０後の微小球の統計分析を示す。

【0053】

図９は、微小球状物質の粒子内細孔及び粒子内空隙の多孔度、及び／又は元素組成、及び／又はサイズ分布を特性評価するための別の方法３０００を示すフローチャートである。方法３０００は、メモリ１１２０及び／又は１２２０に格納されたコンピュータ可読な命令、データ構造及び／又はプログラムモジュールを実行することによって実施することができる。

【0054】

ステップ３１００では、システム１０００は、１つ以上のＢＳＥ画像及び／又はＥＤＸ画像を含むトレーニングデータを抽出し、各パラメータ又はフィーチャが複数の試料中の各画像から収集されるように、各画像からパラメータ又はフィーチャを特定し得る。例えば、システムは、図２～３に関連して上述したように、トレーニングデータのセットを抽出し得る。

【0055】

ステップ３２００では、トレーニングデータは、トレーニングデータに記述された少なくとも１つの構造的、元素的又は物理的特性に従って分類され得る。例えば、トレーニングデータは、細孔若しくは粒子間空隙の識別又はアルカリ金属（限定されないが、ナトリウム、カリウム、セシウム等）、アルカリ土類金属（限定されないが、カルシウム、バリウム等）、遷移金属（限定されないが、鉄、ニッケル、銅、イットリウム、バナジウム等）、ポスト遷移金属（限定されないが、アルミニウム等）、メタロイド（限定されないが、ケイ素等）、非金属元素（リン、硫黄、セレン、ハロゲン等）、アクチニド及びランタニド（限定されないが、ランタン、セリウム等）の検出に従って分類される。

【0056】

ステップ３３００では、システムは、選択されたフィーチャ又はパラメータに基づいてトレーニングされ得る機械学習モデルを生成して、ＦＣＣ触媒の細孔径分布及び元素組成分布を予測することができる。機械学習モデルは、教師あり又は教師なしのトレーニング技法を使用してトレーニングすることができる。

【0057】

教師あり学習は、トレーニングセットから生成され得るデータモデルに基づく予測を可能にする。好適な教師あり学習手法の例としては、決定木、Ｋ－近傍法及びガウシアンナイーブベイズ手法が挙げられる。教師なし学習法は、トレーニングデータ自体からデータモデルを生成する。好適な教師あり学習手法の例としては、人工ニューラルネットワーク、サポートベクターマシン、線形判別分析、ロジスティック回帰手法等が挙げられる。他の好適な教師あり学習技法及び教師なし学習手法としては、ベイジアンネットワーク遺伝的アルゴリズム／遺伝的プログラミング、シミュレーテッドアニーリング、集合のもつれ階層、再帰的パーティショニング、クラスタリング、隠れマルコフモデル、ファジィ法、セマンティックネットワーク、ナイーブベイズ類似度マッピング、サポートベクターマシン、自己組織化マップ及びガウス過程手法等が使用され得る。

【0058】

本開示は、微小球を含む、ＦＣＣ触媒として使用するための組成物にも関し、微小球は、アルミナ、及び／又は粘土、及び／又はゼオライトを含む。

【0059】

いくつかの実施形態では、組成物は、微小球を含み、微小球は、ゼオライト、粘土及びリン又はアルミナを含むか又は含まない結合剤を含む。いくつかの実施形態では、結合剤は、コロイダルシリカ、解膠アルミナ、リン酸アルミニウム及びそれらの組み合わせから選択される。いくつかの実施形態では、微小球は、粘土及びゼオライトを含む。

【0060】

いくつかの実施形態では、ゼオライトは、フォージャサイト（Ｙ、ＵＳＹ、ＲＥＯ－Ｙ）、ＺＳＭ－５、ベータ、ＦＥＲ、ＺＳＭ－１１、ＺＳＭ－２２、ＺＳＭ－３５、ＭＳＭ－６８、チャバザイト及びそれらの組み合わせからなる群から選択される。いくつかの実施形態では、ゼオライトは、元素によって修飾される。少なくとも１つの実施形態では、元素は、リン及び遷移金属（スカンジウム、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、テクネチウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、カドミウム、ハフニウム、タンタル、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金、金、水銀）からなる群から選択される。

【0061】

いくつかの実施形態では、本開示の組成物は、１ミクロンを超える等価直径を有するマクロポアを含む微小球を含む。いくつかの実施形態では、マクロポアの等価直径は、約１ミクロン～約３０ミクロンの範囲であり、例えば約１ミクロン～約１０ミクロン、例えば約１ミクロン～約２０ミクロン、例えば約１ミクロン～約３０ミクロン、例えば約２ミクロン～約３０ミクロン、例えば約２ミクロン～約１０ミクロン、例えば約２ミクロン～約２０ミクロン、例えば約２ミクロン～約３０ミクロン、例えば約５ミクロン～約１０ミクロン、例えば約５ミクロン～約１５ミクロン、例えば約５ミクロン～約２０ミクロン、例えば約５ミクロン～約２５ミクロン、例えば約５ミクロン～約３０ミクロン、例えば約１０ミクロン～約１２ミクロン、例えば約１０ミクロン～約１４ミクロン、例えば約１０ミクロン～約１６ミクロン、例えば約１０ミクロン～約１８ミクロン、例えば約１０ミクロン～約２０ミクロン、例えば約１０ミクロン～約２２ミクロン、例えば約１０ミクロン～約２４ミクロン、例えば約１０ミクロン～約２６ミクロン、例えば約１０ミクロン～約２８ミクロン、例えば約１０ミクロン～約３０ミクロン等の範囲である。

【0062】

いくつかの実施形態では、本開示の組成物は、１０ミクロンを超える非常に大きいマクロポアを含む。いくつかの実施形態では、１０ミクロンを超えるマクロポアの割合は、約５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍの範囲であり、例えば約１００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約１５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約２００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約２５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約３００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約３５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約４００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約４５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約５００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約６００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約６５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約７００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約７５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約８００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約８５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約９００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約９５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約１０００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約１０５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約１１００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約１００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約１００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約１１５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば、約１２００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば、約１２５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば、約１３００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば、約１３５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば、約１４００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば、約１４５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば、約１５００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば、約１５５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約１６００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば、約１６５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約１７００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約１７５０ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ、例えば約１８００ｐｐｍ～約１８５０ｐｐｍ等の範囲である。

【0063】

いくつかの実施形態では、本開示の組成物は、平均細孔面積によって特性評価される非常に大きいマクロポアを含む微小球を含む。いくつかの実施形態では、マクロポアの平均細孔面積は、０．２μｍ^２～約２．０μｍ^２の範囲であり、例えば約０．３μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約０．４μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約０．５μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約０．６μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約０．７μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約０．８μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約０．９μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約１．０μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約１．１μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約１．２μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約１．３μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約１．４μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約１．５μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約１．６μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約１．７μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約１．８μｍ^２～約２．０μｍ^２、例えば約１．９μｍ^２～約２．０μｍ^２等の範囲である。

【0064】

いくつかの実施形態では、本開示の組成物は、平均多孔度によって特性評価される非常に大きいマクロポアを含む微小球を含む。いくつかの実施形態では、マクロポアの平均多孔度は、約５％～約２１％の範囲であり、例えば約６％～約２１％、例えば約７％～約２１％、例えば約８％～約２１％、例えば約９％～約２１％、例えば約１０％～約２１％、例えば約１１％～約２１％、例えば約１２％～約２１％、例えば約１３％～約２１％、例えば約１４％～約２１％、例えば約１５％～約２１％、例えば約１６％～約２１％、例えば約１７％～約２１％、例えば約１８％～約２１％、例えば約１９％～約２１％、例えば約２０％～約２１％等の範囲である。

【0065】

いくつかの実施形態では、本開示の組成物は、ｄ９０によって特性評価される大きいマクロポアを含む微小球を含む。いくつかの実施形態では、マクロポアのｄ９０は、約０．５～約１．１μｍの範囲であり、例えば０．６～約１．１μｍ、例えば０．７～約１．１μｍ、例えば０．８～約１．１μｍ、例えば０．９～約１．１μｍ、例えば１．０～約１．１μｍ、例えば約０．５～約０．７μｍ、例えば０．５～約０．９μｍ、例えば０．６～約０．８μｍ、例えば０．８～約１．０μｍ等の範囲である。

【実施例】

【0066】

以下の非限定的な実施例は、開示されるシステム及び方法並びにコンピュータ可読媒体の様々な態様及び特徴を例示する。

【0067】

本開示は、Ｙゼオライト結晶化前のいくつかのＦＣＣ触媒前駆体の非常に大きいマクロポアを分析するものである。あるＦＣＣ触媒前駆体（試料Ｆ－Ｉ）では、非常に大きいマクロポア内に過剰なマクロポアが存在する。非常に大きいマクロポアは、等価直径が１ミクロンを超えるマクロポアである。非常に大きいマクロポアの特性の一部は、耐摩耗性の低さと相関し、耐摩耗性が低いことの原因であると考えられる。本開示では、ゼオライトを含むいくつかのＦＣＣ触媒の大きいマクロポアも分析する。大きいマクロポアは、０．５ミクロンを超えるマクロポアである。本明細書で示した大きいマクロポアの特性は、耐摩耗性が低い原因と相関する。

【0068】

実施例１
２つのグレードのフラッシュ焼成ギブサイト（ＦＣＧ）、即ちＡ及びＢを商業生産工場から入手し、８００℃で焼成した。試料Ａ及びＢのそれぞれを水に加え、激しく混合した後、含水カオリン粘土１重量部に対してアルミナ３重量部の組成となるように含水粘土スラリーを加え、更にケイ酸ナトリウムを加えることにより焼成ＦＣＧのスラリー（追加粉砕なし）を作製した。試料Ｉは、グレードＡの焼成ＦＣＧから作製したものであり、試料Ｆ、Ｇ、Ｈは、グレードＢの焼成ＦＣＧから作製したものである。試料Ｆ、Ｇ、Ｈは、スラリー中で使用されるケイ酸ナトリウムの量が異なり、以下の表に記載される。

【0069】

試料Ｇ及びＩ並びに追加の試料Ｅは、まずエポキシ樹脂に埋め込み、次に研磨とカーボンコーティングを行うことで作製した。断面ＳＥＭの撮像は、３００倍の固定倍率で後方散乱電子モードにおいて行った。

【0070】

多孔度のレベルが大きく異なる２つのＳＥＭ画像を３つのフィーチャクラス（（ａ）細孔、（ｂ）マトリックス、（ｃ）粒子間空隙）で手動でアノテーションした。図４Ａ及び４Ｂでは、細孔及び微小球間の空間は、黒色で、アルミナ及びカオリン粘土は、白色又は灰色で示す。これらの「構造化」画像データは、深層学習のために構成された人工ニューラルネットワークに入力された。ＳＥＭ画像は、高ピクセル解像度で収集されたため、トレーニングの拡張のために各画像を５×５のタイルに分割し、合計５０枚の有効な学習画像を得た。その後、５００エポックのトレーニングの反復を行い、細孔及び粒子間空隙（両方は、文脈上の違いのみであり、同じような黒い実体である）を区別するモデルの精度を向上させた。

【0071】

次に、トレーニングされた人工知能モデルを、各試料Ｆ、Ｇ、Ｈ、Ｉから得られた４枚のＳＥＭ画像の自動セマンティックセグメンテーションに展開した。セグメンテーションの精度が検証されると、ＭＩＰＡＲ環境でレシピ／マクロが構築され、微小球の細孔の様々な物理的属性が測定及び定量化された。特に、個々の粒子ベースで多孔度のレベルを決定するために、親子分析法を採用した。ここで、親を微小球、子を微小球内の細孔と定義した。

【0072】

以下の表２に示すように、ＡＩは、各試料で多数の細孔を計数した。

【0073】

実施例２
表１に基づいて、５種類の微小球試料を調製した。

【0074】

【表1】

【0075】

試料Ｆ、Ｇ、Ｈ、Ｉの組成は、それぞれ試料Ｅよりも簡素な組成である。試料Ｆ、Ｇ、Ｈ、Ｉの基材は、珪酸ソーダ結合剤を差し引くと、７５％のＦＣＧと２５％の含水粘土である。ケイ酸ナトリウムは、ゼオライトの結晶化の際に溶解するため、一時的なバインダーとして作用する。これらのＦＣＣ触媒は、ＦＣＣマトリックス上で成長するＹゼオライトと、通常のＦＣＣワークアッププロセスによって駆動されるアルミナ架橋反応との両方によって結合される。

【0076】

各試料の断面ＳＥＭの撮像は、ＢＳＥモードで３００倍の固定倍率で行った。図４Ａ及び４Ｂに示すように、細孔及び微小球間の空間は、黒色で示し、アルミナ及びカオリン粘土は、白色又は灰色で示す。図５Ａ及び図２５では、ＡＩは、深層学習のために構成されたトレーニング済みの人工ニューラルネットワーク（実施例１で開発されたもの）を用いて、微小球を緑色に、物質（例えば、アルミナ、カオリン粘土及び／又はケイ酸ナトリウム等）を青色に着色している。

【0077】

ＳＥＭ画像において細孔、マトリックス、粒子間空隙を識別する方法を用いてＦＣＧ触媒を分析し、比較した。

【0078】

【表2】

【0079】

表２において、マイクロスフィアローラーは、予想される微小球の摩耗を測定するために開発された試験である。これは、結晶化プロセスで発生する微粉の予測因子である。目標粒子径を達成するために微粒子を除去しなければならないため、摩耗性が悪いと歩留まりが著しく低下する。微粉の割合が高いとフィルターベルトと結合し、処理量及び規格の目標への達成が難しくなる可能性もある。表３は、試料Ｅが許容可能なマイクロスフィア（ＭＳ）ローラー（≦４）を有するのに対して、試料Ｆ～Ｉが不十分な微小球強度を有することを示す。

【0080】

ＭＳローラーアトリション装置は、乾燥され、細かく分割された微小球の改良分離試験である。この試験では、一定圧力の空気供給がチャンバー内の粒子に影響を与える。このプロセスで発生した微粒子は、試験終了時に重量を測定する捕集管に運ばれる。ＭＳローラーの値は、１分あたりの損失率（％）で表され、値が低いほど好ましい。

【0081】

ＥＤＸマップ（図示せず）は、これらの触媒間のケイ酸ナトリウムの分布の違いを除外することができる。本発明では、ＡＩアシストＳＥＭ分析は、試料Ｆ－Ｉがそのバルクを通してはるかに多くの多孔度を有することを示す。即ち、試料Ｆ～Ｉの微小球の平均細孔面積は、試料Ｅよりも大きい。試料Ｆ～Ｉは、非常に大きいマクロポア（１０ミクロン超）の割合も大きい。等価直径が１０ミクロンを超える細孔の割合は、試料Ｆ－Ｉの方が試料Ｅよりはるかに大きい。これらの推定は、ＡＩによって分析された多数の細孔（特定の微小球の設計によって異なるが、２８０００～４００００個）に基づく。

【0082】

図６は、試料Ｅ～Ｉの微小球多孔度のヒストグラムを示す。図６に示すように、試料Ｅの多孔度分布は、試料Ｆ－Ｉに対して左に（より小さいサイズに）シフトしている。しかしながら、表３は、ＦＣＧ微小球の平均細孔径がより大きいことを示す。図７に示すように、試料Ｆ－Ｉの微小球は、試料Ｅの微小球と比較して、等価直径が１０μｍを超える細孔の数が１２～２１倍である。

【0083】

図７は、試料Ｆ－Ｉが、試料Ｅと比較して約６倍未満の数の大きい細孔を有する微小球を有するはずであることを示唆する。最適には、等価直径が１０μｍを超える細孔の絶対割合は、約１８５０ｐｐｍ未満であろう。ＡＩ－ＳＥＭ分析によると、微小球の平均多孔度は、約２１％未満であるはずである。

【0084】

実施例３
多孔度のレベルが大きく異なる２つのＳＥＭ画像を３つのフィーチャクラス（（ａ）細孔、（ｂ）マトリックス、（ｃ）粒子間空隙）で手動でアノテーションした。図４Ａ及び４Ｂに示すように、細孔及び微小球間の空間は、黒色で、アルミナ及びカオリン粘土は、より白色又は淡い灰色で示す。これらの「構造化」画像データは、深層学習のために構成された人工ニューラルネットワークに入力された。ＳＥＭ画像は、高ピクセル解像度で収集されたため、トレーニングの拡張のために各画像を５×５のタイルに分割し、合計５０枚の有効な学習画像を得た。この拡張ステップ及び５００エポックのトレーニングの反復により、細孔及び粒子間空隙（両方は、文脈上の違いのみであり、同じような黒い実体である）を区別するモデルの精度が向上する。

【0085】

次に、トレーニングされたモデルを、試料Ｆ、Ｇ、Ｈ、Ｉのそれぞれから得られた４枚のＳＥＭ画像の自動セマンティックセグメンテーションに展開した。セグメンテーションの精度が検証されると、ＭＩＰＡＲ環境でレシピ／マクロが構築され、微小球の細孔の様々な物理的属性が測定及び定量化された。特に、個々の粒子ベースで多孔度のレベルを決定するために、親子分析法を採用した。この場合、親を微小球、子を微小球内の細孔と定義した。

【0086】

試料Ｆ、Ｇ、Ｈ及びＩのＥＤＸスペクトルは、ＪＥＯＬ ＪＳＭ－７８００ＦフィールドエミッションＳＥＭで撮影し、ＥＤＸ検出は、Ｂｒｕｋｅｒ Ｘ－Ｆｌａｓｈ ＥＤＳ分光計のペアを使用して行った。試料のＥＤＸマップも決定し、図１０～１３に示すように、元素組成に基づく試料のマッピングを可能にした。

【0087】

それぞれのＥＤＳマップを閾値処理し二値化した後、固有の元素マーカーを用いてオブジェクトをラベル付けした。細孔及び粒子間空隙は、ＢＳＥ画像を閾値処理して低輝度ピクセルを選択し、サイズフィルターを適用してこれらの２つのフィーチャに分離することでラベル付けした。これらのフィーチャラベリング層は、全て元のＢＳＥ画像に重ね合わされ、深層学習のために構成されたＡＩトレーニングソフトウェアに入力された。

【0088】

このトレーニングモデルにより、時間のかかるＥＤＸマップ収集なしに、ＳＥＭ断面ＢＳＥ画像中のカオリン粘土及びアルミナ結合剤等の異なる物質の空間分布を予測することが可能となった。

【0089】

実施例４
ゼオライト相、粘土相及びアルミナ結合剤相からなる３相ＦＣＣ添加剤物質の予測にも、実施例３に記載したようにトレーニングされたトレーニング済みモデルを使用した。トレーニングされたモデルは、２相又は３相の微小球状物質に限定されず、４相以上の微小球状物質も予測すると期待される。

【0090】

図１５～１８に示すように、モデルは、個々の相の元素組成に基づいて、ゼオライト相、粘土相及びアルミナ結合剤相を区別するようにトレーニングされる。実施例３からの元素予測に基づいて、モデルは、ＢＳＥ画像に示された各元素を明瞭な色で着色した。例えば、アルミニウムは、青色に、ケイ素は、赤色に、リンは、緑色に着色され得る。トレーニングされたモデルは、粘土及びゼオライトが異なるＳｉ／Ａｌ比のアルミニウム及びケイ素で構成され、結合剤がアルミニウムで構成され、リンが３つの相に異なる濃度で分布していることを示す。元素の各組み合わせ（Ａｌ＋Ｓｉ、Ｓｉ＋Ｐ、Ａｌ＋Ｐ）には、それぞれ紫、ワインレッド及びシアン等の色が割り当てられ、ＢＳＥ画像にマッピングされ得る。

【0091】

このトレーニングモデルにより、ＳＥＭ断面ＢＳＥ画像中の粘土、結合剤及びゼオライト等の異なる相の空間分布を予測することが可能となる。

【0092】

実験的にトレーニングされたモデルは、ＦＣＣ微小球中の細孔と、微小球間の空隙とを区別することができた。ＦＣＣ微小球中の細孔は、実施例１で議論したようにトレーニングされたモデルによって同定することができ、そのサイズを（ノギス又は等価直径の形態で）測定することができる。図１９Ａ及び１９Ｂに示されるように、各物質の細孔Ｄ９０サイズ（９０％パーセンタイル）は、標準のＡＳＴＭ Ｄ５７５７の方法によって定義されるそれぞれのＡＪＡＲ（損失重量％／時間）と相関することが見出された。しかしながら、他の方法を使用し得ることを理解されたい。

【0093】

他の実施形態は、本明細書に開示される実施形態の詳細及び実施例を考慮することによって明らかになるであろう。本明細書及び実施例は、例示としてのみ考慮されることが意図され、開示される実施形態の真の範囲及び趣旨は、以下の特許請求の範囲によって示される。

【0094】

更に、例示的な実施形態が本明細書に記載されているが、その範囲には、本開示に基づく均等な要素、修正形態、省略形態、組み合わせ（例えば、様々な実装形態にわたる態様の組み合わせ）、適合形態又は変更形態を有するあらゆる実施形態が含まれる。特許請求の範囲の要素は、特許請求の範囲で採用された文言に基づいて広く解釈されるものであり、本明細書において又は本出願の手続き中に記載された例に限定されるものではなく、これらの例は、非排他的なものとして解釈されるべきものである。更に、開示される方法のステップは、ステップの順序変更、ステップの挿入又は削除を含めて任意の方法で変更することができる。特に、非依存的なステップは、任意の順序で又は並行して実行することができる。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4A】

【図4B】

【図5A】

【図5B】

【図6】

【図7】

【図8A】

【図8B】

【図8C】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13A】

【図13B】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19A】

【図19B】

【国際調査報告】