特表 2024-530953 反応モジュールまたはシステム用プレート要素

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-08-27

(54)【発明の名称】反応モジュールまたはシステム用プレート要素

(51)【国際特許分類】

   B01J 8/02 20060101AFI20240820BHJP

   B01J 19/00 20060101ALI20240820BHJP

   C01B 32/40 20170101ALI20240820BHJP

【ＦＩ】

B01J8/02 E

B01J19/00 321

C01B32/40

【審査請求】未請求

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2024508353

(86)(22)【出願日】2022-08-11

(85)【翻訳文提出日】2024-04-01

(86)【国際出願番号】 EP2022072543

(87)【国際公開番号】W WO2023017121

(87)【国際公開日】2023-02-16

(31)【優先権主張番号】102021208923.2

(32)【優先日】2021-08-13

(33)【優先権主張国・地域又は機関】DE

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】523161572

【氏名又は名称】イネラテック ゲー・エム・ベー・ハー

【氏名又は名称原語表記】ＩＮＥＲＡＴＥＣ ＧｍｂＨ

【住所又は居所原語表記】Ｓｉｅｍｅｎｓａｌｌｅｅ ８４， ７６１８７ Ｋａｒｌｓｒｕｈｅ， Ｇｅｒｍａｎｙ

(71)【出願人】

【識別番号】324007482

【氏名又は名称】カールスルーエ インスティテュート フュア テクノロジー

(74)【代理人】

【識別番号】110003395

【氏名又は名称】弁理士法人蔦田特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】ピーター ファイファー

(72)【発明者】

【氏名】ゼバスティアン シュミット

(72)【発明者】

【氏名】アレクサンダー パーフ

(72)【発明者】

【氏名】フローリアン ベッツナー

【テーマコード（参考）】

4G070

4G075

4G146

【Ｆターム（参考）】

4G070AB05

4G070BA01

4G070BB06

4G070CA01

4G070CA25

4G070CB02

4G070CB16

4G070CC20

4G075AA03

4G075AA39

4G075BA05

4G075BA10

4G075BB05

4G075CA02

4G075CA54

4G075DA02

4G075DA18

4G075EA06

4G075EB50

4G075FA12

4G075FB01

4G075FB02

4G075FB04

4G075FC17

4G075FC20

4G146JA01

4G146JB04

4G146JC02

4G146JC18

4G146JC19

4G146JC22

4G146JD02

4G146JD10

(57)【要約】

本発明は、高温で吸熱反応を実施するためのリアクターモジュールを構築するためのプレート要素に関し、プレート要素は、全ての反応ガスが加熱要素の周りを流れることにより加熱され、反応ゾーンが同時に加熱されるように設計されている。本発明はまた、互いに押し付けられた本発明に係るプレート要素を使用するリアクターモジュールおよびリアクターシステム、ならびに吸熱化学反応、特にｒＷＧＳ反応を効率的に実施するための対応する方法に関する。
【選択図】図３

【特許請求の範囲】

【請求項1】

高温で吸熱反応を実施するためのリアクターモジュール用のプレート要素であって、前記プレート要素は、少なくとも
・第１反応流体を供給するための、少なくとも１つの第１マイクロまたはミリ構造反応流体流路、および
・前記第１反応流体とは異なる第２反応流体を供給するための、少なくとも１つの第２マイクロまたはミリ構造反応流体流路、および／または
・１つ以上の生成流体を排出するための、少なくとも１つのマイクロまたはミリ構造生成流体流路、
を備え、
前記プレート要素は、触媒を充填することができる少なくとも１つの反応ゾーンを更に備え、
全ての反応流体流路は、前記少なくとも１つの反応ゾーンに材料接続され、
前記プレート要素は、少なくとも１つの加熱要素を備えるか、または収容することができ、
前記少なくとも１つの加熱要素は、前記反応ゾーンと熱的に接続している、
プレート要素。

【請求項2】

少なくとも前記第１反応流体流路と少なくとも前記第２反応流体流路が共通の混合ゾーンで一緒にされ、少なくとも１つの加熱要素が前記混合ゾーンに配置される、請求項１に記載のプレート要素。

【請求項3】

前記第１反応流体流路および前記第２反応流体流路はそれぞれ、少なくとも１つの別個に制御可能な加熱要素を別個に有する、請求項１に記載のプレート要素。

【請求項4】

前記加熱要素はセラミックシースで囲まれた抵抗線を備え、好ましくは、セラミックシースで完全に囲まれている、請求項１乃至３の何れか１項に記載のプレート要素。

【請求項5】

前記加熱要素は、少なくとも１つの高温耐性、好ましくは可撓性の材料を介して、「フォームフィット」で前記プレート要素に接続される、請求項１乃至４の何れか１項に記載のプレート要素。

【請求項6】

前記高温耐性、好ましくは可撓性の材料は、好ましくはアルミニウム、ジルコニウムまたはケイ素の酸化物／水酸化物、もしくはそれらの組み合わせから選択される、またはこれらからなる、またはこれらのうちの１つからなる、繊維材料またはフェルト材料を含む、請求項５に記載のプレート要素。

【請求項7】

前記プレート要素は、加熱要素を操作するための少なくとも１つの電気接続部、好ましくは複数のそのような電気接続部を含み、前記電気接続部は、好ましくは、前記反応流体および前記生成流体の流れ方向に対して実質的に垂直または反対方向に配置され、好ましくは、全ての電気接続部は、前記反応流体および前記生成流体の前記流れ方向に対して実質的に垂直または反対方向に配置される、請求項１乃至６の何れか１項に記載のプレート要素。

【請求項8】

前記少なくとも１つの加熱要素は、前記反応ゾーンに対して実質的に平行に配置される、請求項１乃至７の何れか１項に記載のプレート要素。

【請求項9】

前記少なくとも１つの加熱要素は、前記反応ゾーンに対して実質的に垂直に配置される、請求項１乃至７の何れか１項に記載のプレート要素。

【請求項10】

前記少なくとも１つの第１反応流体流路および／または前記少なくとも１つの第２反応流体流路と材料連通する前記少なくとも１つの加熱要素は、前記反応ゾーンに熱的に接続され、前記加熱要素は、この反応ゾーンから１０ｍｍ以下、好ましくは５ｍｍ以下の最小共通距離だけ間隔を置かれ、または、流れ方向において最も下流にある前記加熱要素の端部は、前記流れ方向において前記反応ゾーンから３５ｍｍ以下、好ましくは２５ｍｍ以下、より好ましくは１５ｍｍ以下だけ間隔を置かれる、またはその両方である、請求項１乃至９の何れか１項に記載のプレート要素。

【請求項11】

前記の熱的な接続は、熱が、前記加熱要素から前記プレート要素を介して、もしくは加熱された反応流体を介して、またはその両方を介して、前記反応ゾーンに熱伝導することを含む、請求項１０に記載のプレート要素。

【請求項12】

前記プレート要素の熱伝導率は、２０℃で５Ｗ／ｍＫから２０Ｗ／ｍＫ、好ましくは２０℃で８Ｗ／ｍＫから１６Ｗ／ｍＫ、より好ましくは２０℃で１０Ｗ／ｍＫから１５Ｗ／ｍＫ、および／または８００℃で１０Ｗ／ｍＫから５０Ｗ／ｍＫ、好ましくは８００℃で１５Ｗ／ｍＫから４０Ｗ／ｍＫ、より好ましくは８００℃で２０Ｗ／ｍＫから３５Ｗ／ｍＫである、請求項１乃至１１の何れか１項に記載のプレート要素。

【請求項13】

高温で吸熱反応を実施するためのリアクターモジュールであって、前記リアクターモジュールは、互いに押し付けられ、互いに密閉された少なくとも２つの請求項１乃至１２の何れか１項に記載のプレート要素、好ましくは少なくとも３つまたは４つのプレート要素、より好ましくは正確に３つまたは４つのプレート要素を備え、少なくとも２つのプレート要素は互いに異なる、リアクターモジュール。

【請求項14】

前記リアクターモジュールに配置された少なくとも１つの加熱要素、好ましくは複数の前記加熱要素が、それぞれ前記第１反応流体もしくは前記第２反応流体、またはその両方と直接物理的に接触している、請求項１３に記載のリアクターモジュール。

【請求項15】

反応流体流路もしくは混合ゾーン、またはその両方において、前記リアクターモジュールに配置された少なくとも１つの加熱要素、好ましくは前記複数の加熱要素の周囲および／または内部を反応流体が流れる、請求項１３または１４に記載のリアクターモジュール。

【請求項16】

一緒に押し付けられて互いに密閉された前記プレート要素のうち少なくとも２つが、前記反応流体を供給するための全てのプレート要素に共通の少なくとも２つの流路と、生成流体を排出するための全てのプレート要素に共通の少なくとも１つの流路とによって互いに材料接続されている、請求項１３ないし１５の何れか１項に記載のリアクターモジュール。

【請求項17】

少なくとも３つ、好ましくは少なくとも６つ、より好ましくは少なくとも９つ、特に好ましくは「３」の倍数の、実質的に同一の、請求項１３乃至１６の何れか１項に記載のリアクターモジュールを備えるリアクターシステム。

【請求項18】

前記リアクターモジュールが環境から分離して、好ましくは設置面に対して実質的に垂直に配置される耐圧容器を備える、請求項１７に記載のリアクターシステム。

【請求項19】

全てのリアクターモジュールが、反応流体を供給するための少なくとも２つの共通流路と、生成流体を排出するための少なくとも１つの共通流路とを備える、請求項１７または１８に記載のリアクターシステム。

【請求項20】

前記耐圧容器は、前記リアクターシステムで使用される反応ガス、特に水蒸気流もしくは水素流、または両方の混合物で充填される、請求項１７乃至１９の何れか１項に記載のリアクターシステム。

【請求項21】

前記耐圧容器は加熱システムを備える、請求項１７乃至２０の何れか１項に記載のリアクターシステム。

【請求項22】

請求項１７乃至２１の何れか１項に記載のリアクターシステムを用いて、好ましくは高温で吸熱反応を実施するための方法。

【請求項23】

前記反応は、改質反応、特にメタン改質、アンモニア合成、アンモニア分解、メタノール分解または逆水ガス転化（ｒＷＧＳ）から選択され、好ましくはｒＷＧＳである、請求項２２に記載の方法。

【請求項24】

第１反応流体および第２反応流体は、異なる別個に制御可能な加熱要素と熱的に接触しており、前記それぞれの加熱要素を介して前記反応流体の流れに入力されるエネルギーは異なる、請求項２２または２３に記載の方法。

【請求項25】

前記第１反応流体および前記第２反応流体は互いに異なり、好ましくは、前記第１反応流体は実質的にＣＯ_２を含む流体であり、前記第２反応流体はＨ_２を含む流体である、請求項２２に記載の方法。

【請求項26】

前記リアクターシステムの前記耐圧容器は、前記リアクターシステムで使用される反応ガス、特に水蒸気流もしくは水素流、または両方の混合物で充填され、ガス流は、１つ以上の加熱要素への１つ以上のフィードスルーにおける漏出を介して、反応チャンバに配置された前記触媒に到達する、請求項２２乃至２５の何れか１項に記載の方法。

【請求項27】

前記リアクターシステムの前記リアクターモジュールの外側および前記耐圧容器の内側の圧力は、前記リアクターモジュールの前記反応チャンバの内側よりも大きい、請求項２６に記載の方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

進行する地球温暖化や化石燃料の利用可能性の減少に伴う問題を考慮すると、廃ガス等の廃棄物をより価値の高い炭化水素化合物に変換するための、実用的で柔軟な解決策を見出すことがますます重要になっている。

【背景技術】

【0002】

このような変換のための容易に広く入手可能な出発生成物は、特にＣＯ_２である。しかし、ＣＯ_２からの炭素をより高価値の炭化水素の生産に利用できるようにするためには、例えばＣＯ_２を一酸化炭素（ＣＯ）に変換して、まず「活性化」しなければならない。

【0003】

ＣＯ_２のＣＯへの変換に関しては、様々なリアクターおよびプロセスが文献で議論されている。例えば、特許文献１には、いわゆるｒＷＧＳ反応（逆水ガスシフト反応）を有利に実施できるリアクターが記載されている。しかしながら、吸熱ｒＷＧＳ反応は、メタンまたは煤の形成のような破壊的な副反応を回避または最小化するためにも、高温（典型的には６００℃以上）を必要とする。このような高温を達成するためには、相当量のエネルギーをシステムに導入しなければならない（および／またはエネルギー損失、特に熱損失を最小限に抑えなければならない）。また、システムに導入されたエネルギーを他の（後続の）プロセス、すなわちｒＷＧＳ反応だけに使用しないことも有利である。アンモニア合成のような他の吸熱高温プロセスも、このような熱／エネルギーの最適化と、それに対応するリアクターモジュールやリアクターシステムを必要とする。

【0004】

特許文献２は、メタノール分解とｒＷＧＳのための「オンデマンド」合成用リアクターを記載している。ここでは、反応ガスが構造化された触媒ゾーンを通過し、触媒活性材料がこれらのゾーンの表面に積層され、抵抗加熱器を介して触媒層を加熱するために導電性材料の対応する構造も適用される。

【0005】

地域の要求に応じて規模を拡大したり縮小したりすることができ、理想的には、例えば輸送可能な支持フレームやコンテナで現場から現場へと輸送することができる、このような変換のためのリアクターシステムは、化石関連ガスや余剰ガスを処理または変換する場合に特に注目される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】独国特許出願公開第１０２０１７１２０８１７号明細書

【特許文献2】国際公開第２０２１／０６３７９６号パンフレット

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

先行技術に鑑みて、本発明の１つの目的は、とりわけ、容易に拡張可能なアプローチを実行できる化学反応用リアクターを提供することである。

【0008】

本発明のもう１つの目的は、吸熱（またはわずかな発熱）反応における熱収支を最適化することである。

【課題を解決するための手段】

【0009】

第１の態様によれば、本発明の基礎となる問題は、吸熱反応を実施するためのリアクターモジュール用のプレート要素によって少なくとも部分的に解決され、前記プレート要素は、少なくとも
・第１反応流体を供給するための、少なくとも１つの第１マイクロまたはミリ構造反応流体流路、および
・前記第１反応流体とは異なる第２反応流体を供給するための、少なくとも１つの第２マイクロまたはミリ構造反応流体流路、および／または
・１つ以上の生成流体を排出するための、少なくとも１つのマイクロまたはミリ構造生成流体流路、
を備え、
任意に、少なくとも前記第１反応流体流路と少なくとも前記第２反応流体流路が共通の混合ゾーンで一緒にされ、
前記プレート要素は、触媒を充填することができる少なくとも１つの反応ゾーンを更に備え、
全ての反応流体流路は、前記少なくとも１つの反応ゾーンに材料接続され、
前記プレート要素は、少なくとも１つの加熱要素を備えるか、または収容することができ、
前記少なくとも１つの加熱要素は、前記反応ゾーンと熱的に接続している。

【0010】

本発明に従って、「材料接続される」とは、例えば流路からゾーンへ、またはその逆に、流体を、接続された要素に、原則的に妨げられることなく流れ込むことができることを意味する。

【0011】

本発明に従って、「熱的に接続される」または「熱的連通」とは、例えば加熱要素から反応ゾーンへ、または加熱要素から反応流体へ、熱エネルギーを、対流、放射、および熱伝導によって伝達することができることを意味する。

【0012】

実施形態において、少なくとも１つの第１反応流体流路および／または少なくとも１つの第２反応流体流路と材料連通する少なくとも１つの加熱要素は、前記反応ゾーンに熱的に接続され、前記加熱要素は、前記反応ゾーンから１０ｍｍ以下、好ましくは５ｍｍ以下の最小共通距離だけ間隔を置かれるか、もしくは流れ方向において最も下流にある前記加熱要素の端部は、前記流れ方向において前記反応ゾーンから２５ｍｍ以下、好ましくは１５ｍｍ以下の間隔を置かれるか、またはその両方である。

【0013】

実施形態において、「熱的に連通している」とは、少なくとも１つの加熱要素から反応ゾーンへプレート要素を介して伝導により熱が伝達されること、もしくは加熱要素から反応ゾーンへ加熱された反応流体を介して熱が伝達されること、またはその両方を意味する。

【0014】

実施形態において、「熱的に連通している」とは、プレート要素（またはリアクターモジュールまたはリアクターシステムの）の２つの領域が、熱伝導率が２０℃で５Ｗ／ｍＫから２０Ｗ／ｍＫ、好ましくは２０℃で８Ｗ／ｍＫから１６Ｗ／ｍＫ、より好ましくは２０℃で１０Ｗ／ｍＫから１５Ｗ／ｍＫ、および／または８００℃で１０Ｗ／ｍＫから５０Ｗ／ｍＫ、好ましくは８００℃で１５Ｗ／ｍＫから４０Ｗ／ｍＫ、より好ましくは８００℃で２０Ｗ／ｍＫから３５Ｗ／ｍＫであるような方法で互いに熱伝導可能に接続されていることを意味する。これらの熱伝導率は、特に、触媒床内に配置されていない加熱要素によっても触媒を効率的に加熱することを可能にする。

【0015】

この（全ての）反応流体と反応ゾーンの両方の「直接」加熱は、反応ゾーン、特にここでは触媒において、より低い温度勾配が生じ、反応流体は均一に吸熱反応に必要な高温にされ、触媒における熱損失は、あったとしてもわずかであるから、先行技術で言及された例と比較して有利である。

【0016】

本発明に従って、「高温」とは、４００℃から１５００℃、好ましくは５００℃から１２００℃、より好ましくは６００℃から１１００℃、特に好ましくは７００℃から１０００℃の温度を意味する。

【0017】

本発明の実施形態において（図１に示されるように）、前記第１反応流体流路と前記第２反応流体流路は共通の混合ゾーンで一緒にされ、少なくとも１つの加熱要素がこの混合ゾーンに配置される。この実施形態によれば、反応流体は、直接物理的に接触している加熱要素の周囲または前記加熱要素の内部を流れることが好ましい。

【0018】

本発明に従って、「直接物理的に接触」とは、反応流体が加熱要素の少なくとも一部と直接物理的に接触し、反応流体が加熱要素のこの部分によって偏向または方向転換され、および／またはハーゲン・ポアズイユの法則の意味における断面の変化によって流動特性に変化が生じることを意味する。

【0019】

本発明の実施形態において（図２に示されるように）、前記第１反応流体流路および前記第２反応流体流路はそれぞれ、少なくとも１つの別個に制御可能な加熱要素を有する。また、この実施形態によれば、前記反応流体は、直接物理的に接触している前記加熱要素の周囲または前記加熱要素を通って流れることが好ましい。

【0020】

本発明の実施形態において、前記加熱要素はセラミックシースで囲まれた抵抗線を備え、好ましくは、前記線は前記セラミックシースで完全に囲まれている。

【0021】

本発明の実施形態において、前記加熱要素は、少なくとも１つの高温耐性、好ましくは可撓性の材料を介して、一の要素が他の要素と面一になるように前記プレート要素に接続される（「フォームフィット」）。

【0022】

本発明の実施形態において、前記高温耐性、好ましくは可撓性の材料は、繊維材料またはフェルト材料を含み、好ましくはアルミニウム、ジルコニウムまたはケイ素の酸化物／水酸化物、またはそれらの組み合わせから選択される。実施形態において、前記高温耐性、好ましくは可撓性の材料は、これらの材料のいずれかまたは全てを含む。

【0023】

本発明に従って、「フォームフィット」とは、好ましくは、３つの構成要素（加熱要素、高温耐性材料およびプレート要素）が、好ましくは、加えられた力がない場合または中断された場合であっても互いに対して固定されるように、加熱要素の外面が、インターロック表面構造によって高温耐性材料を介してプレート要素の表面に接続されることを意味する。

【0024】

本発明に従って、「高温耐性」とは、特に９００℃まで、１１００℃まで、または１５００℃までの温度で、プレート要素またはリアクターモジュールの機能を損なうような材料の物理的または化学的変化が生じないことを意味する。

【0025】

本発明に従って、「可撓性」とは、材料がしなやかで弾力性があり、特に３つの空間方向の全てに弾力性があることを意味する。

【0026】

実施形態において、前記プレート要素は、加熱要素を操作するための少なくとも１つの電気接続部、好ましくは複数のそのような電気接続部を含み、前記電気接続部は、好ましくは、前記反応流体および前記生成流体の前記流れ方向に対して実質的に垂直に配置され、好ましくは、全ての電気接続部は、前記反応流体および前記生成流体の前記流れ方向に対して実質的に垂直に配置される。

【0027】

このように電気的フィードスルーを実質的に直交するように、あるいは加熱される気体の流れ方向に対してわずかに逆向きに（すなわち、垂直に「直立」配置されたプレート要素で「横方向に」突出するように）配置することは、プレートおよび特に流路が互いに対してより良好に密閉できるという利点と関連している。そこでは、流れの静圧の影響は最大になるが、フィードスルーに沿った動圧の影響はない。

【0028】

本発明の実施形態において、前記少なくとも１つの加熱要素は、前記反応ゾーンに対して実質的に平行に配置される（図１参照）。

【0029】

本発明の実施形態において、前記少なくとも１つの加熱要素は、前記反応ゾーンに対して実質的に垂直に配置される。

【0030】

本発明において、「実質的に垂直」とは８５°から９５°の角度を意味し、「実質的に平行」とは１７５°から１８５°の角度を意味する。

【0031】

好ましい実施形態において、少なくとも１つの第１反応流体流路および／または少なくとも１つの第２反応流体流路と材料連通する前記少なくとも１つの加熱要素は、前記反応ゾーンに熱伝導的に接続され、この加熱要素は、この反応ゾーンから１０ｍｍ以下、好ましくは５ｍｍ以下の最小共通距離だけ間隔を置かれ、および／または前記加熱要素は、前記流れ方向において前記反応ゾーンから３５ｍｍ以下、好ましくは２５ｍｍ以下、より好ましくは１５ｍｍ以下だけ間隔を置かれる。

【0032】

実施形態において、前記流れ方向において最も下流にある前記加熱要素の端部は、前記流れ方向において前記反応ゾーンの開始点から４５ｍｍ以下、好ましくは２５ｍｍ以下、より好ましくは１５ｍｍ以下にある。

【0033】

実施形態において、「熱的に接続する」とは、加熱要素からプレート要素を介して、もしくは加熱要素によって加熱された反応流体を介して、またはその両方を介して、熱伝導によって反応ゾーンに熱伝導することを含む。

【0034】

好ましい実施形態において、前記プレート要素の前記熱伝導率（プレート要素全体にわたる平均）は、２０℃で５Ｗ／ｍＫから２０Ｗ／ｍＫ、好ましくは２０℃で８Ｗ／ｍＫから１６Ｗ／ｍＫ、より好ましくは２０℃で１０Ｗ／ｍＫから１５Ｗ／ｍＫ、および／または８００℃で１０Ｗ／ｍＫから５０Ｗ／ｍＫ、好ましくは８００℃で１５Ｗ／ｍＫから４０Ｗ／ｍＫ、より好ましくは８００℃で２０Ｗ／ｍＫから３５Ｗ／ｍＫである。特に、これらの熱伝導率は、触媒床内に配置されていない加熱要素を介した触媒の効率的な加熱を可能にする。

【0035】

本発明に従って、「最小共通距離」とは、外周部に位置する加熱要素の任意の部分から反応ゾーンの外周部の任意の部分までの、測定可能な最小の長さである。本明細書において、距離が小さいことは、「良好な熱伝導」と同義であり、これは距離が大きくなるにつれて、加熱要素から反応ゾーンへ入力される熱が著しく減少するか、または熱損失が増大するためである。

【0036】

第２の態様によれば、本発明の基礎となる問題は、高温で吸熱反応を実施するためのリアクターモジュールによって少なくとも部分的に解決され、前記リアクターモジュールは、上述したように、または本明細書全体にわたって記載されているように、互いに押し付けられ、互いに密閉された少なくとも２つのプレート要素、好ましくは少なくとも３つまたは４つのプレート要素、より好ましくは正確に３つまたは４つのプレート要素を備え、少なくとも２つのプレート要素は、特にその形状および／または構造に関して互いに異なる。

【0037】

本発明の実施形態において、互いに押し付けられ、互いに密閉された前記プレート要素のうち少なくとも２つが、前記反応流体を供給するための全てのプレート要素に共通の少なくとも２つの流路と、生成流体を排出するための全てのプレート要素に共通の少なくとも１つの流路とによって互いに材料接続されている。

【0038】

実施形態において、前記リアクターモジュールに配置された少なくとも１つの加熱要素、好ましくは前記加熱要素の大部分、より好ましくは全ての加熱要素が、それぞれ前記第１反応流体もしくは前記第２反応流体、またはその両方と直接物理的に接触している。

【0039】

本発明に従い、加熱要素の「大部分」とは、全ての加熱要素の少なくとも半分である。

【0040】

実施形態において、前記リアクターモジュールに配置された少なくとも１つの加熱要素、または好ましくは前記加熱要素の大部分は、反応流体流路もしくは混合ゾーン、またはその両方において、その周囲および／または内部を流れる反応流体を有する。

【0041】

第３の態様によれば、本発明の基礎となる問題は、上述したように、または本開示全体を通して説明したように、少なくとも３つ、好ましくは少なくとも６つ、より好ましくは少なくとも９つの実質的に同一のリアクターモジュールを備え、それらが互いに隣接して並列に接続されるリアクターシステムによって少なくとも部分的に解決される。

【0042】

本発明に従って、「実質的に同一の構造」とは、リアクターモジュールが、特に製造公差に起因するわずかな偏差を有していてもよいが、公差を除けば、機能、処理能力および他の主要なリアクター数値の点で同一であることを意味する。

【0043】

実施形態において、前記ヒーターは好ましくは回転電流（すなわち三相）で運転される。この意味では、リアクターシステム内で「３」の倍数で並列接続されたリアクターモジュールが特に効率的であり、したがって好ましい。

【0044】

本発明の実施形態において、前記リアクターシステムは、前記リアクターモジュールが環境から材料的に分離して配置される（すなわち、環境との物質移動が起こらない）耐圧容器を備える。好ましくは、前記リアクターモジュールは、ベース（すなわち、リアクターシステムが配置される床）に対して実質的に垂直に配置される。

【0045】

本発明の実施形態において、全てのリアクターモジュールは、反応流体を供給するための少なくとも２つの共通流路と、生成流体を排出するための少なくとも１つの共通流路とを備える。

【0046】

本発明の実施形態において、前記耐圧容器は、前記リアクターシステムで使用される反応ガス、特に水蒸気流もしくは水素流、または両方の混合物で充填される。

【0047】

本発明の実施形態において、前記耐圧容器は加熱システムを有する。

【0048】

第４の態様によれば、本発明の基礎となる問題は、上述したような、また本開示全体にわたって記載されているようなリアクターシステムを用いて、特に高温で吸熱反応を実施するための方法によって、少なくとも部分的に解決される。

【0049】

本発明の実施形態において、前記反応は、改質、特にメタン改質、アンモニア合成、アンモニア分解、メタノール分解または逆水ガス転化（ｒＷＧＳ）から選択される。

【0050】

本発明の実施形態において、前記第１および第２反応流体は、異なる別個に制御可能な加熱要素と熱的に接触しており、好ましくは材料接触しており、前記それぞれの加熱要素を介して前記反応流体の流れに入力されるエネルギーは異なる。

【0051】

本発明の実施形態において、前記第１および第２反応流体は互いに異なり、好ましくは、前記第１反応流体は実質的にＣＯ_２を含み、前記第２反応流体はＨ_２を含む流体である。

【0052】

実施形態において、前記リアクターシステムの前記耐圧容器は、前記リアクターシステムで使用される反応ガス、特に水蒸気流もしくは水素流、または両方の混合物で充填され、ガス流は、好ましくは、１つ以上の加熱要素への１つ以上のフィードスルーにおける規定された漏出を介して、反応チャンバに配置された前記触媒に到達する。

【0053】

実施形態において、前記リアクターシステムの前記リアクターモジュールの外側および前記耐圧容器の内側の圧力は、前記リアクターモジュールの前記反応チャンバの内側よりも大きい。

【図面の簡単な説明】

【0054】

【発明を実施するための形態】

【0055】

本発明の意味における「プレート要素」とは、２つの対向する、好ましくは互いに間隔をあけて配置された異なる構造の直方体または正方形の表面によって画定される３次元体であり、プレート要素は最大厚さを有するが、構造によっては必ずしも一定の厚さを有する訳ではない。

【0056】

プレート要素の最大厚さは、表面の長さに対して著しく小さく、好ましくは厚さは最大長さの１／１０００未満、より好ましくは１／１００未満である。

【0057】

プレート要素は好ましくは長方形である、すなわち幅よりも長さ（高さ）の方が長い。

【0058】

実施形態において、プレート要素の長さは５０ｃｍから５ｍ、好ましくは１ｍから３ｍ、より好ましくは１ｍから２ｍである。

【0059】

実施形態において、プレート要素の幅は５ｃｍから１００ｃｍ、好ましくは１０ｃｍから６０ｃｍ、より好ましくは２０ｃｍから５０ｃｍである。

【0060】

実施形態において、プレート要素の厚さは１ｍｍから５０ｍｍ、好ましくは２ｍｍから３０ｍｍ、より好ましくは３ｍｍから２０ｍｍである。

【0061】

実施形態において、プレート要素は、金属または金属合金を含み、好ましくはこれらからなる。好ましくは、この合金は耐高温鋼である。この鋼は、好ましくは化学的に安定であり、特に炭素の混入（メタルダスティング）に対して耐性がある。

【0062】

適切な例示的な鋼は、Ａｌｌｏｙ ８００ Ｈ／ＨＴ、Ｉｎｃｏｎｅｌ ＣＡ ６０２、Ｉｎｃｏｎｅｌ ６９３、またはＤＩＮ規格２．４６３３または１．４８７６、更にＡｌｌｏｙ ６０１、Ａｌｌｏｙ ６９０、Ａｌｌｏｙ ６９３およびＡｌｌｏｙ ６９９ ＸＡとして知られている。鋼はまた、メタルダスティングやすすの発生に対する耐性を高めるために、少なくとも部分的にアリタイゼーション、水ガラスコーティング、または錫コーティングを施すことができる。

【0063】

本発明に係るプレート要素は、反応流体または生成流体を反応ゾーンに供給または反応ゾーンから排出する役割を果たす、少なくとも３つのマイクロまたはミリ構造の流路を有する。

【0064】

本発明の意味における「マイクロまたはミリ構造」の流路の特性上の寸法は、流路の断面を記述できる「最大の断面長さ」を意味する。このような流路は、円形の直径を持つか（この場合、最大の断面長さは直径である）、または楕円形もしくは卵形であることができ、この場合、少なくとも２つの特徴的な断面長さがあり、そのうちの大きい方が「最大の断面長さ」である。正方形のダクトや直方体の断面を持つダクトの場合、最大の断面長は対角線である。

【0065】

本発明の実施形態において、流路は、プレート要素に、例えばフライス加工で組み込むことができる。管束リアクターにおいて典型的に使用されるような管（内径および外径を有する）の意味における流路断面は、好ましくは、本発明の意味における「流路」ではない。

【0066】

従って、本発明の意味におけるプレート要素内の流路は、管束リアクターで使用されるような管ではない。

【0067】

実施形態において、この「マイクロまたはミリ構造」の流路の「最大の断面長さ」は、５００μｍから１００ｍｍ、好ましくは８００μｍから５０ｍｍ、特に好ましくは１ｍｍから４０ｍｍ、より好ましくは２ｍｍから２０ｍｍの範囲である。

【0068】

実施形態において、流路は、互いに隣り合わせに、および／または、互いに重なり合って配置され、実質的に平行に走る。複数の流路が互いに隣り合って（または互いに重なって）存在することにより、プレート要素内およびプレート要素間の全体的な熱伝導が増加する。

【0069】

実施形態において、流路は、本発明に係るプレート要素内および／またはプレート要素間に配置される。実施形態において、流路は、本発明に係る２つのプレート間に配置される、すなわち、流路は、本発明に係る第１プレートを本発明に係る第２プレートと接続して一対のプレートを形成することによって形成される。

【0070】

反応流体流路と生成流体流路は、同じ形状／設計であっても、異なる形状／設計であってもよい。

【0071】

これらの反応流体および生成流体流路（好ましくは垂直に、すなわち「直立」プレート内に配置される）に加えて、プレート要素は、これらが一緒に接合されてリアクターモジュールまたはリアクターシステムを形成する場合、好ましくはそれぞれがリアクターモジュールまたはリアクターシステムに接続される少なくとも２つの反応流体供給装置、好ましくはそれぞれが反応体供給源に接続される少なくとも２つの反応流体供給装置を、生成流体を回収して更なる処理（検出、分離、後続する反応、特にフィッシャー・トロプシュ反応またはメタノール合成）に供給する少なくとも１つの生成流体排出装置と共に含む。

【0072】

反応流体供給装置および生成流体排出装置の両方は、好ましくは、マイクロおよびミリ構造の反応流体流路または生成流体流路に対して垂直に配置され、装置が構築される底部（図１の「エンドプレート」（１．１０）参照）に対して平行に、または本発明に係るプレートのスタック（リアクターモジュール、リアクターシステム）の積層方向に対して平行に延びる。

【0073】

好ましくは、反応流体供給装置と生成流体排出装置の両方が、本発明に係るプレートの第１および／または第２端部に貫通孔を介して配置される。

【0074】

反応流体供給装置と生成流体排出装置の両方を、反応流体および／または生成流体の不要または制御不能な漏れに対する密閉は、耐熱Оリング（約３００℃までの温度が可能）、雲母シール、または溶接リングシールによって達成することができる。同様に、プレート同士を密閉することもできる。

【0075】

実施形態において、本発明に係るプレート要素は、１つの表面に反応流体流路と生成流体流路の両方を有する。

【0076】

実施形態において、本発明に係るプレート要素は専ら反応流体流路を有し、別のプレート要素は専ら生成流体流路を有するか、またはプレート要素は専ら反応流体流路または生成流体流路を有する。

【0077】

実施形態において、特にプレート要素で実施される反応がｒＷＧＳ反応である場合、少なくとも１つの反応流体はＣＯ_２を含むか、または実質的にこれからなる流体である。少なくとも１つの更なる反応流体はＨ_２を含むか、またはこれからなる流体である。ＣＯ_２反応流体およびＨ_２反応流体は、別個の異なる反応流体流路で反応ゾーンに供給され、運転中に触媒を含むこのゾーンに入るまで混合されない。

【0078】

実施形態において、生成流体はＣＯを含む。更に、生成流体は、ＣＯ_２、Ｈ_２、ＣＨ_４、またはそれらの混合物から選択される１つ以上の流体を含んでもよい。

【0079】

本発明に係るプレート要素は、触媒、特に固定触媒床充填を運転中に充填可能、または触媒が充填された少なくとも１つの反応ゾーンを有する。実施形態において、触媒は、二酸化炭素（ＣＯ_２）および水素（Ｈ_２）から一酸化炭素（ＣＯ）および水（Ｈ_２О）への転化を促進するのに適している。この変換は、逆水ガスシフト（ｒＷＧＳ）と呼ばれる。

【0080】

実施形態において、固定床触媒は実質的に、５００μｍから５ｍｍ、好ましくは１ｍｍから３ｍｍの平均直径を有する粒子からなる。

【0081】

実施形態において、反応ゾーンは基本的に、反応流体流路および生成流体流路を形成するプレート要素の側とは反対側に、任意にリアクターモジュールの更なるプレートと相互作用しながら配置される。

【0082】

実施形態において、この反応ゾーンは、プレート要素のこの側の幅の少なくとも５０％、好ましくは少なくとも８０％にわたって延びるとともに、プレート要素の全長の最大３０％、好ましくは最大２０％にわたって延びる。

【0083】

実施形態において、反応ゾーンは、反応物流体および生成物流体の流れ方向に対して実質的に平行に配置される。

【0084】

好ましくは、反応ゾーンは５ｃｍから５０ｃｍ、好ましくは１０ｃｍから３０ｃｍ、より好ましくは１２ｃｍから２５ｃｍの長さ（プレート要素が好ましくは「直立」または垂直に配置されている場合は「高さ」）を有する。

【0085】

反応、特に吸熱反応、特にｒＷＧＳ反応は反応ゾーンで行われる。従って、反応ゾーンは、本発明に係る加熱要素と予熱された反応流体との熱的接続によって、少なくとも６５０℃、好ましくは少なくとも７００℃、好ましくは６００℃から１５００℃または１１００℃、より好ましくは７００℃から１０００℃、特に好ましくは７００℃から９００℃、より好ましくは７２０℃から７８０℃の温度に加熱される。

【0086】

実施形態において、反応ゾーン自体には加熱要素はない。

【0087】

実施形態において、反応ゾーンは、もっぱら予熱された反応流体を介して、および反応ガスを加熱するために設けられた加熱要素との熱的な接触によって、吸熱反応を行うために必要な温度まで加熱される。

【0088】

本発明に係るプレート要素、特にリアクターモジュールにおける本発明に係るプレート要素は、少なくとも１つの第１反応流体流路または少なくとも１つの第２反応流体流路、ならびに反応ゾーンと熱的に接触する少なくとも１つの加熱要素を有する。

【0089】

本発明の意味における「加熱要素」とは、加熱要素から反応流体流路を流れ反応ゾーン内に流入する流体に熱エネルギーを伝達するのに適した装置を意味する。この目的のために、加熱要素は、反応流体流路および反応ゾーンを流れる流体と熱的に接触していなければならない。熱エネルギーは伝導、放射、対流によって伝達される。好ましくは、反応流体は４００℃から１５００℃、または７２０℃から１１００℃、好ましくは７５０℃から９００℃の温度に加熱される。

【0090】

好ましくは、加熱要素は、電流が流れるとオームの法則に従って発熱する抵抗線を備える。

【0091】

更に好ましくは、抵抗線は、少なくとも部分的に、好ましくは完全に、セラミックシースに包まれており、その断面（直径または断面における最大の長さ）は２ｍｍから８ｍｍ、好ましくは３ｍｍから６ｍｍである。

【0092】

実施形態において、加熱要素の長さは５ｃｍから４０ｃｍ、好ましくは１０ｃｍから２０ｃｍである。このような加熱要素の構造は、米国特許第９,８６７,２３２号明細書に例として記載されている。このタイプの好ましい加熱要素は、いわゆる「フローヒーター」である。

【0093】

好ましくは、少なくとも１つの加熱要素は、「フォームフィット」方式で、少なくとも１つの高温耐性、好ましくは可撓性材料を介して、本発明に係るプレート要素に接続される。

【0094】

実施形態において、可撓性材料は繊維マットであり、外部からの力が加熱要素のセラミックに顕著に伝達されることなく、２倍から５倍に圧縮することができる。

【0095】

高温耐性、好ましくは可撓性材料は、好ましくはＡｌ_２Ｏ_３および／または雲母から選択される。好ましくは、高温耐性で可撓性の材料は、繊維マットまたはフリースとして実現される。繊維マットまたはフリースの厚さは、好ましくは１ｍｍ未満である。

【0096】

少なくとも１つの加熱要素は、少なくとも部分的に、好ましくは完全に、高温耐性の、好ましくは可撓性の材料によって囲まれている。これは、加熱要素の抵抗線のセラミックシースが破損した場合に、この材料が電圧フラッシュオーバーに対する破壊保護としても機能するという利点と関連している。

【0097】

好ましくは、高温耐性、好ましくは可撓性材料は、１つ以上の加熱要素（図４および図５参照）の周囲の両側に、平行に配置される。本発明に係るプレート要素への接続は、好ましくはプレスによって達成される。

【0098】

少なくとも１つの加熱要素は更に、少なくとも１つの支持装置を備えることができる。支持装置は、実質的に加熱要素と平行に延び、加熱要素のセラミックと直接材料接触するか、または同じ材料で構成される（図６参照）。

【0099】

本発明に係るプレート要素は、少なくとも１つの加熱要素を作動させるための電気接続部も有する。

【0100】

電気接続部は、好ましくは、本発明に係るプレート要素から横方向、垂直方向（すなわち、反応流体および生成流体の流れ方向ではない）に、好ましくは、加熱要素の出口側に発せられる（図４および図５参照）。

【0101】

実施形態において、抵抗線の熱による断線を避けるために、抵抗線の断面は、周囲に接続部に向けて反応流体が流れる領域、すなわち周囲に反応流体が流れない領域に向かって拡大されている。

【0102】

断面積の増大は、好ましくは、太くなったワイヤまたは２本の撚りワイヤによって達成される。

【0103】

抵抗線の断面が大きくなると、周囲のセラミックを含む加熱要素全体の直径が大きくなる。従って、プレート要素からのリードスルーも、この直径の増大に適合させることができる。

【0104】

実施形態において、フィードスルーは、好ましくは、周囲に反応流体が流れる加熱要素と同一平面上にプレート要素から出るように配置される。これは、通電／加熱中の抵抗線の長さの変化を補償し、電圧フラッシュオーバーを回避するという利点がある。

【0105】

好ましくは、プレート要素は、電気接続部を作成可能なスロットを側面に備えている。

【0106】

好ましくは、少なくとも１つの加熱要素（または加熱要素の大部分）は、反応ゾーンに対して実質的に平行に配置される（図１参照）。この配置は、加熱要素と反応ゾーンとの間の熱的な接触を最大化することができるという利点を有する。特に、熱エネルギーは、比較的薄くて堅固な壁（すなわち、不要なまたは重要なヒートシンクが無い）を通る熱伝導によって、本発明に係るプレート要素を経由して直接反応ゾーンに「直接」伝導される。更に、熱は加熱された反応流体を介して触媒床にも導入される。従って、触媒床内の温度を最大にすることができ、これは触媒床内における吸熱反応に特に有利である。

【0107】

この実施形態については、図１で以下に詳しく説明する。

【0108】

一組のプレート（１．０）。

【0109】

第１プレート要素（１．１）。

【0110】

第２プレート要素（１．２）。

【0111】

触媒（１．３）［プレート１またはプレート４に挿入］を充填できる反応ゾーン。

【0112】

生成流体を１．３から排出する生成流体流路（１．４）。

【0113】

ゾーン（１．３）に第１反応流体を供給する第１反応流体流路（１．５）。

【0114】

ゾーン（１．３）に第２反応流体を供給する第２反応流体流路（１．６）。

【0115】

反応流体流路（１．５）と（１．６）の両方からの反応流体流が組み合わされる混合ゾーン（１．７）。

【0116】

加熱要素（１．８）。

【0117】

混合ゾーン（１．７）内で加熱要素（１．８）から離れた位置に配置された支持装置（１．９）。

【0118】

一対のプレートの一端を閉鎖し、組み合わされた反応流体の流れが反応ゾーン（１．３）に分流されるようにするエンドプレート（１．１０）。

【0119】

図１に示すように、少なくとも１つの加熱要素は、基本的に反応ゾーンのレベルに配置され、好ましくは反応ゾーンの上方から、または反応ゾーンの出口から開始される。これには、加熱要素から反応ゾーンへの熱伝導が反応ゾーンの長さにわたって均一であり、触媒が妨げられることなく冷却されて、例えばメタンの生成等の副反応を引き起こしてしまうことがないという利点がある。

【0120】

図２は、基本的に図１の実施形態に対応する代替的な実施形態を示しているが、２つの異なる反応流体（例えば、混合物中のＣＯ_２およびＨ_２）も、それぞれの場合において反応に必要な温度まで、別々の流路で加熱される点、すなわち、加熱要素の周囲／加熱要素の内部を流れることによって加熱される点が異なっている。これには少なくとも２つの利点がある。一方では、この実施形態において、異なる反応流体も別々に、かつ的を絞った方法で加熱することができる（異なる流体は、反応に必要な温度まで「持ってくる」ために異なる熱入力を必要とする）。一方、反応流体は、反応ゾーンに到達するまで別々に供給され、反応ゾーンでのみ混合される。これは、加熱された反応流体はすでに互いに反応する可能性があり、特に反応流体流路の内壁にすすが形成される可能性があるため、ｒＷＧＳのような反応に有利である。

【0121】

図２の参照符号は、図１の参照符号に対応し、運転中の熱膨張によるセラミックの破損から加熱要素を「弾性的に」保護する繊維マットを示す（２．１）が追加されている。

【0122】

図３から図５は、混合ゾーンにおいて反応流体が内部および周囲を流れる加熱要素の配置に焦点を当てた実施形態を示しており、この場合、加熱要素は直線状配列で配置されている。

【0123】

図３は、加熱要素用の凹部（３．５）を有する、図２に断面で示されるような４枚のプレート（３．１）から（３．４）（第１、第２、第３および第４プレート要素）の分解図である。使用される加熱要素の対応する配列は（３．６）であり、それによって加熱要素（詳細Ｄ参照）は、両側に配置された繊維マット（３．７）によって、プレート要素の熱膨張によるセラミックの破損から保護されている。プレート（３．４）において、（３．８）は生成流体流路を示す。（３．９）は反応ゾーンを示し、この場合は固定床触媒で満たされた凹部である。反応流体流路はプレート要素３．３と３．２にある（プレート要素の反対側にあるため、図では見えない）。反応流体は偏向スロット３．１２から反応ゾーン（３．９）に入る（図２参照）。ここで（３．１１）は反応流体供給装置、（３．１０）は生成流体排出装置である。

【0124】

図３の断面（Ａ）を図４と図５に示す。そこでは、（４．１）は雲母の層であり、セラミック（４．４）が破損した場合の破壊保護として機能する。すでに上述したように、繊維マット（４．２）はセラミックを破損から保護する役割を果たす。（４．３）は加熱ワイヤを示す。最後に、（４．５）は２枚のプレート間の溝にある雲母シールを示す。対応する参照符号は図５にも適用されるが、ここでは電気的接続、特にボルト（５．１）と、発熱線とボルトの間の溶接（５．２）が追加されて示されている。

【0125】

最後に、図６は、９０°回転させた２つの異なる断面図で支持要素（６．４）を示し、その各々が、対になった２つのセラミック（６．３）と、その中に配置されたワイヤ湾曲部（６．１）を有する加熱ワイヤとを保護している。ここで、（６．２）は２つのプレート要素を通る境界壁を示す。（６．５）は、ガスを偏向させ、支持要素（６．４）と触媒床を支持するための溝を積層方向に持つベースプレートを示す。

【0126】

本発明に係るプレート要素は更に、少なくとも１つの熱回復ゾーンを含んでもよい。このゾーンでは、好ましくは、熱伝導が、高温の生成流体から向流で案内される反応流体へと行われる。

【0127】

この熱回収ゾーンは、特に「直立プレート」の場合、好ましくは反応ゾーンの上方に位置する。この生成流体と反応流体との間の熱回収は、特に良好な熱交換がプレート要素の流路で行われるという事実によって、先行技術の例と比較して（例えば、管状リアクターと比較して）有利に増大されるが、これは、例えば壁における熱伝導係数を最大にするために管の直径と間隔が乱流を必要とするか、または管の壁厚が流路を分離するプレートの厚さよりも大きくなければならない管状バンドルリアクターにおける場合よりも少ない熱抵抗を克服すればよいからである。流路においては、流路の高さが低くなるにつれて、層流により熱伝導率は相反的に増加する。

【0128】

実施形態において、これらの熱回収ゾーンにおいて、反応ガスが本発明に係る加熱要素の助けを借りて反応ゾーンに入る前の最終温度にされる前に、４００℃以上、好ましくは６００℃以上、より好ましくは７００℃以上への反応流体の予熱または加熱が達成される。

【0129】

実施形態において、この（生成流体と反応流体との間の熱交換のための）熱回収ゾーンは、加熱要素の上流（反応流体の流れ方向）に、好ましくは加熱要素の最も遠い上流端から少なくとも１０ｃｍ上流に、より好ましくは少なくとも２０ｃｍまたは５０ｃｍ上流に配置される。

【0130】

更なる態様において、本発明は、吸熱高温プロセスを実施するためのリアクターモジュールに関し、リアクターモジュールは、上述し本開示全体にわたって記載された本発明に係る少なくとも２つのプレート要素、好ましくは少なくとも３つまたは４つのプレート要素、より好ましくは正確に４つのプレート要素を備える。

【0131】

好ましくは、リアクターは、少なくとも一対のプレート要素、またはプレート要素のスタック、またはプレート要素の対のスタックを備える。このようなスタックを構築するために、第１プレート要素を、例えば雲母を含む円周シールによって第２プレート要素に押圧する。このプロセスは、所望のスタックサイズに達するまで繰り返され、リアクターモジュールが構築される。

【0132】

好ましくは、第１プレート要素は反応流体流路を備え、第２プレート要素は生成流体流路を備える。これにより、加熱要素を通る反応流体の流れが確保されるという利点がある。更に、プレートスタックからの反応流体の不要な排出が防止される。

【0133】

また、（例えば雲母を介した）プレートの密閉は、スタック内または一対のプレート内で発生する温度勾配に起因する材料の膨張の任意の様々な度合いを補正する要素としても機能する。

【0134】

実施形態において、シールは「可逆的」、すなわちプレート要素を破壊することなく破壊することができる。これにより、メンテナンスや修理のためにスタックや一対のプレートを解体することが容易になる。

【0135】

更なる実施形態において、上述し本開示全体にわたって記載されたリアクターシステムを形成するために本発明に係る少なくとも２つのリアクターモジュールが並列に接続され、これにより処理能力は、技術的に合理的な範囲内で、所望に応じてスケールアップおよびスケールダウンすることができる。

【0136】

好ましくは、少なくとも３つ、少なくとも６つまたは９つのリアクターモジュールが並列に接続される。

【0137】

リアクターシステムは、好ましくは、リアクターモジュールまたはプレート要素のスタックまたはプレート要素の対が環境と物質移動することなく操作され得る耐圧容器も備える。これは、プレート要素から導出される少なくとも１つの加熱要素用の電気接続部が完全に密閉される必要がなく、１種類以上の漏出した反応流体を回収できるという利点と関連する。

【0138】

リアクターモジュールは、好ましくはサスペンションを介して取り付けられる。このように、プレート要素の高温領域が外側ハウジングに熱伝導的に接続されないため、（比較的低温の上端部にある）サスペンションは有利である。

【0139】

実施形態において、耐圧容器はパージガスで加圧され、ｒＷＧＳの場合は水素で加圧される。これには、リアクターモジュールから漏出することがある反応流体をスタックに「流し」戻すことができるという利点がある。パージガスが吸熱高温プロセスに関与する場合、パージガスの割合を反応流体の組成に含めることができる。

【0140】

容器はステンレス鋼製でもよい。

【0141】

容器は内部加熱を備えていてもよい。これには、例えば、反応流体中に存在するか、反応流体に添加される可能性のある水蒸気が容器の壁に凝縮しないという利点がある。

【0142】

容器は、電気接続用のフィードスルーも備えてもよい。これらのフィードスルーには、不活性ガス、好ましくは窒素が充填される。これには、例えば適切なセンサによって漏れを検出でき、電気接続部における発火を回避できるという利点がある。

【0143】

プレート要素を有する本発明に係るリアクターモジュールおよびシステムの可変（スケーラブル）構造、ならびに本発明に係るプレート要素の数によって規定される可変スタック高さは、本発明に係るリアクターシステムの異なるモジュールサイズを迅速かつ予測可能に（処理能力に関して）設定できるという利点を有する。

【0144】

実施形態において、本発明に係る各プレート要素は、本発明に係るリアクターにおいて、同じ数の反応流体流路および生成流体流路を有する。従って、処理能力とスタック高さの直接的な相関を得ることが可能である。

【0145】

更に本発明によれば、上述の本発明に係るリアクターモジュールまたはリアクターシステムを用いて吸熱高温プロセスを実施する方法がある。

【0146】

更に本発明によれば、吸熱高温プロセス、好ましくは改質反応、特にメタン改質、アンモニア合成、アンモニア分解、メタノール分解または逆水ガス転化（ｒＷＧＳ）から選択されるプロセスを実施するための本発明に係るリアクターの使用があり、ｒＷＧＳを実施することが特に好ましい。

【実施例】

【0147】

本発明に係るリアクターシステムは、図２に示すように、６個の同一のリアクターモジュールから構成された。プレート要素は基本的にＡｌｌｏｙ２．４６３３（耐高温耐薬品ニッケル－クロム－鉄合金）から成る。リアクターシステムは、以下の表に従った運転パラメータで運転された。リアクターには合計１ｋｇのニッケル系触媒を充填した。

【0148】

【表1】

【0149】

図７は、触媒床内の平均反応温度（ｘ軸）に対するガスの体積分率（ｙ軸）について、このリアクターシステムで測定された値を示している。×印は、熱力学的に予想される体積分率（線で示す）に対する、成分ＣＯ_２、Ｈ_２、ＣＯ、およびＣＨ_４（上から下へ）の測定値を示す。以下の表からもわかるように、本発明に係るリアクターシステムにおける不要なメタン（副反応）の割合は、改善された熱収支により、熱力学的計算に基づいて予想されるよりも著しく低い。同時に、所望のＣＯの割合は計算値よりも高い。

【0150】

【表2】

【0151】

図８は、ＣＯ_２、Ｈ_２、ＣＯ、ＣＨ_４、およびＨ_２／ＣＯ比の体積割合の測定値（％）（左ｙ軸）を、運転時間（ｘ軸）の関数として示している。最初の２時間は加熱段階を示し、その間に濃度比が初めて変化する。特定の時間範囲においてデータが欠落しているように見えるのは、検出器ユニットがこれらの時間範囲において下流のフィッシャー・トロプシュ合成の生成物濃度を測定したためである。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【国際調査報告】