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特表2024-535048収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）材料及び該収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）材料を使用する水銀除去のための方法
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2024-09-26
(54)【発明の名称】収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）材料及び該収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）材料を使用する水銀除去のための方法
(51)【国際特許分類】
B01D 53/86 20060101AFI20240918BHJP
B01J 37/22 20060101ALI20240918BHJP
B01J 37/02 20060101ALI20240918BHJP
B01J 37/03 20060101ALI20240918BHJP
B01J 37/04 20060101ALI20240918BHJP
B01J 31/26 20060101ALI20240918BHJP
【ＦＩ】
B01D53/86 250
B01J37/22 ZAB
B01J37/02 101Z
B01J37/03 A
B01J37/04 101
B01J31/26 A
【審査請求】有
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2024516889
(86)(22)【出願日】2022-09-15
(85)【翻訳文提出日】2024-05-09
(86)【国際出願番号】 US2022043633
(87)【国際公開番号】W WO2023043903
(87)【国際公開日】2023-03-23
(31)【優先権主張番号】63/245,596
(32)【優先日】2021-09-17
(33)【優先権主張国・地域又は機関】US
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】391028362
【氏名又は名称】ダブリュ．エル．ゴア アンド アソシエイツ，インコーポレイティド
【氏名又は名称原語表記】Ｗ．Ｌ． ＧＯＲＥ ＆ ＡＳＳＯＣＩＡＴＥＳ， ＩＮＣＯＲＰＯＲＡＴＥＤ
(74)【代理人】
【識別番号】100099759
【弁理士】
【氏名又は名称】青木 篤
(74)【代理人】
【識別番号】100123582
【弁理士】
【氏名又は名称】三橋 真二
(74)【代理人】
【識別番号】100128495
【弁理士】
【氏名又は名称】出野 知
(74)【代理人】
【識別番号】100208225
【弁理士】
【氏名又は名称】青木 修二郎
(74)【代理人】
【識別番号】100144417
【弁理士】
【氏名又は名称】堂垣 泰雄
(72)【発明者】
【氏名】シアオ－チュン ルー
(72)【発明者】
【氏名】スティーブ ハードウィック
(72)【発明者】
【氏名】ウーベ ボイシャー
【テーマコード（参考）】
4D148
4G169
【Ｆターム（参考）】
4D148AA16
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4G169FC02
4G169FC08
4G169ZA01A
(57)【要約】
例えば、工業排ガスから水銀（Ｈｇ）を除去できる装置及び方法。例示的な収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）は、ポリマー、微細構造を有する収着剤、及び微細構造内の遷移金属ハロゲン化物を含むことができる。遷移金属ハロゲン化物は、銀（Ａｇ）、ヨウ素（Ｉ）又は両方（ＡｇＩ）を含むことができる。ＳＰＣを製造する方法は、遷移金属非ハロゲン化物塩を収着剤に適用すること、非遷移金属ハロゲン化物を収着剤に適用して、非遷移金属ハロゲン化物を非ハロゲン化物塩と反応させて、それにより、収着剤の微細構造内に遷移金属ハロゲン化物を生成することを含むことができる。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
ポリマーと、収着剤とを含んでなり、該収着剤は微細構造を含み、さらに該微細構造は遷移金属ハロゲン化物を含む、
収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）。
【請求項2】
硫黄をさらに含む、請求項１記載のＳＰＣ。
【請求項3】
前記硫黄は元素硫黄を含む、請求項２記載のＳＰＣ。
【請求項4】
前記硫黄は、前記ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する、請求項２又は３記載のＳＰＣ。
【請求項5】
前記硫黄は、前記ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する、請求項２又は３記載のＳＰＣ。
【請求項6】
前記遷移金属ハロゲン化物は、遷移金属塩化物、遷移金属臭化物、遷移金属フッ化物、遷移金属ヨウ化物のうちの少なくとも１つ又はそれらの任意の組み合わせを含む、請求項１～５のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項7】
前記遷移金属ハロゲン化物は、ニッケル、鉛、銅、マンガン、鉄、水銀、銀、白金のうちの少なくとも１つ又はそれらの任意の組み合わせを含む、請求項１～６のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項8】
前記遷移金属ハロゲン化物は銀（Ａｇ）を含む、請求項１～７のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項9】
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ素（Ｉ）を含む、請求項１～８のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項10】
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）を含む、請求項１～７のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項11】
前記ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して実質的に変化しない、請求項８又は１０記載のＳＰＣ。
【請求項12】
前記ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して低下しない、請求項８又は１０記載のＳＰＣ。
【請求項13】
前記ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、ヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して実質的に変化しない、請求項９～１０のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項14】
前記収着剤は、遷移金属非ハロゲン化物塩の硝酸銀（ＡｇＮＯ３）に対して、２３℃で１，７６５ミリモル／Ｌ以上の吸着容量ラングミュア等温パラメータｑｍを有する、請求項１～１３のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項15】
前記ポリマーはフルオロポリマーを含む、請求項１～１４のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項16】
前記ポリマーはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）を含む、請求項１～１５のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項17】
前記遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて、前記ＳＰＣ中に０．１ｗｔ％～２０ｗｔ％の量で存在する、請求項１～１６のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項18】
前記遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて、前記ＳＰＣ中に０．１ｗｔ％～６ｗｔ％の量で存在する、請求項１～１４のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項19】
前記収着剤は、活性炭、シリカゲル、ゼオライト又はそれらの任意の組み合わせを含む、請求項１～１８のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項20】
前記収着剤は活性炭を含む、請求項１～１９のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項21】
前記活性炭は炭素源に由来し、前記炭素源は石炭、亜炭、木材、ヤシ殻又はそれらの任意の組み合わせを含む、請求項２０記載のＳＰＣ。
【請求項22】
元素硫黄をさらに含み、前記収着剤は活性炭を含み、かつ
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）である、請求項１記載のＳＰＣ。
【請求項23】
ポリマー及び収着剤を含む収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）を得ること、遷移金属非ハロゲン化物塩を得ること、
非遷移金属ハロゲン化物を得ること、
該遷移金属非ハロゲン化物塩を該収着剤に適用して、該遷移金属非ハロゲン化物塩を該収着剤の微細構造内に組み込むこと、及び、
該非遷移金属ハロゲン化物を該収着剤に適用して、該非遷移金属ハロゲン化物を該遷移金属非ハロゲン化物塩と反応させ、それにより該収着剤の微細構造内に遷移金属ハロゲン化物を生成すること、
を含んでなる方法。
【請求項24】
前記収着剤の前記微細構造内に非遷移金属塩がさらに形成され、そして前記収着剤から前記非遷移金属塩を除去することをさらに含む、請求項２３記載の方法。
【請求項25】
前記収着剤から前記非遷移金属塩を除去することは、溶媒を使用して前記収着剤から前記非遷移金属塩を溶解することを含む、請求項２４記載の方法。
【請求項26】
前記溶媒は、水、メタノール、エタノール又はそれらの任意の組み合わせを含む、請求項２５記載の方法。
【請求項27】
前記非遷移金属ハロゲン化物は、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類金属ハロゲン化物、アンモニウムハロゲン化物のうちの少なくとも１つ又はそれらの任意の組み合わせを含む、請求項２３～２６のいずれか１項記載の方法。
【請求項28】
前記遷移金属非ハロゲン化物塩は遷移金属硝酸塩を含む、請求項２３～２７のいずれか１項記載の方法。
【請求項29】
前記遷移金属非ハロゲン化物塩は、遷移金属硫酸塩、遷移金属亜硫酸塩、遷移金属亜硝酸塩、遷移金属硝酸塩、金属酢酸塩、遷移金属塩素酸塩、遷移金属過塩素酸塩のうちの少なくとも１つ又はそれらの任意の組み合わせを含む、請求項２３～２８のいずれか１項記載の方法。
【請求項30】
前記収着剤は活性炭を含み、前記遷移金属非ハロゲン化物塩は硝酸銀（ＡｇＮＯ３）を含み、
前記非遷移金属ハロゲン化物はヨウ化カリウム（ＫＩ）であり、そして
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）であり、そして
前記遷移金属非ハロゲン化物塩と非遷移金属ハロゲン化物との反応は：
ＡｇＮＯ３＋ＫＩ→ＡｇＩ＋ＫＮＯ３
を含む、請求項２３記載の方法。
【請求項31】
前記ＳＰＣは元素硫黄（Ｓ）を含む、請求項２３～３０のいずれか１項記載の方法。
【請求項32】
前記遷移金属は銀（Ａｇ）である、請求項２３～３１のいずれか１項記載の方法。
【請求項33】
前記遷移金属非ハロゲン化物塩は溶液として前記収着剤に適用される、請求項２３～３２のいずれか１項記載の方法。
【請求項34】
前記溶液は、前記溶液を前記収着剤上にスプレーすること、前記収着剤を前記溶液に浸漬すること、又はそれらの任意の組み合わせによって適用される、請求項３３記載の方法。
【請求項35】
前記溶液は、水中に１ミリモル／Ｌ～１００ミリモル／Ｌの遷移金属非ハロゲン化物塩を含む、請求項３１又は請求項３４記載の方法。
【請求項36】
遷移金属ハロゲン化物と硫黄とを含む収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）を得、そして水銀を含むガスを流して該ＳＰＣと接触させ、該遷移金属ハロゲン化物が触媒として作用する水銀と硫黄との触媒反応によって硫化水銀（ＨｇＳ）を形成させる、方法。
【請求項37】
前記遷移金属ハロゲン化物は銀（Ａｇ）を含む、請求項３６記載の方法。
【請求項38】
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、前記ＳＰＣの銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、請求項３７記載の方法。
【請求項39】
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）を含む、請求項３６記載の方法。
【請求項40】
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、前記ＳＰＣのヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は、少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、請求項３９記載の方法。
【請求項41】
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）を含む、請求項３６記載の方法。
【請求項42】
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、前記ＳＰＣのヨウ化銀（ＡｇＩ）の濃度は、少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、請求項４１記載の方法。
【請求項43】
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、前記ＳＰＣの銀（Ａｇ）の濃度は、少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、請求項４１記載の方法。
【請求項44】
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、前記ＳＰＣの銀（Ａｇ）の濃度は、少なくとも６ヶ月全体を通して減少しない、請求項４１記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
関連出願への相互参照
本出願は、２０２１年９月１７日に出願された仮出願第６３／２４５，５９６号の利益を主張し、その全体があらゆる目的で参照により本明細書に組み込まれる。
本出願は、２０２１年９月１７日に出願された仮出願第６３／２４５，５９６号の利益を主張し、その全体があらゆる目的で参照により本明細書に組み込まれる。
【0002】
本開示は、一般に、ガス流から化合物及び微粒子状物質を除去するための汚染制御デバイス及び方法に関する。
【背景技術】
【0003】
石炭火力発電所、都市廃棄物焼却施設及び製油所は、硫黄酸化物（ＳＯ２及びＳＯ３）、窒素酸化物（ＮＯ、ＮＯ２）、水銀（Ｈｇ）蒸気、粒子状物質（ＰＭ）などの実質的に多種多量の環境汚染物を含む大量の排ガスを生成する。工業排ガスから水銀蒸気及び微粒子状物質を除去する方法を改善する必要がある。
【発明の概要】
【0004】
本明細書に開示される実施形態のいずれか又はすべての部分は、任意の実施形態の他の部分と組み合わせることができる。
【0005】
幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）はポリマー及び収着剤、ならびに遷移金属ハロゲン化物を含み、遷移金属ハロゲン化物は収着剤の微細構造内に存在する。幾つかの実施形態において、ＳＰＣは硫黄を含む。幾つかの実施形態において、硫黄は元素硫黄を含む。幾つかの実施形態において、硫黄は元素硫黄である。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。
【0006】
幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は遷移金属塩化物を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は遷移金属臭化物を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は遷移金属フッ化物を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は遷移金属ヨウ化物を含む。
【0007】
幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物はニッケルを含む。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は鉛を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は銅を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物はマンガンを含む。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は鉄を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は水銀を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は白金を含む。
【0008】
幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は銀（Ａｇ）を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物はヨウ素又はそのイオン形態であるヨウ化物（Ｉ）を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）を含む。
【0009】
幾つかの実施形態において、ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用（すなわち、少なくともＳＯ２を含む排ガスに暴露される）のために構成され、銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６カ月の運転使用全体を通して実質的に変化しない。幾つかの実施形態において、ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するために少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して減少しない。幾つかの実施形態において、ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、銀（Ａｇ）の濃度は、少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して実質的に減少しない。
【0010】
幾つかの実施形態において、ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、ヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は、少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して実質的に変化しない。幾つかの実施形態において、ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、ヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は、少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して減少しない。幾つかの実施形態において、ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、ヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は、少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して実質的に減少しない。
【0011】
幾つかの実施形態において、ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、銀（Ａｇ）の濃度及びヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は、少なくとも６か月の運転使用全体を通して実質的に変化しない。幾つかの実施形態において、ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、銀（Ａｇ）の濃度及びヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は、少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して減少しない。幾つかの実施形態において、ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、銀（Ａｇ）の濃度及びヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は、少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して実質的に減少しない。
【0012】
「実質的に変化しない」という用語は、本明細書で使用されるときに、開始値の±１０％の範囲内にある、開始値からのおおよその値の変化を表す。「実質的に減少しない」という用語は、本明細書で使用されるときに、開始値からのおよその値の変化が最大で－１０％の変化であることを表す。
【0013】
幾つかの実施形態において、収着剤は、遷移金属硝酸銀（ＡｇＮＯ３）の非ハロゲン化物塩に対して、２３℃で１，７６５ミリモル／Ｌ以上の吸着容量ラングミュア等温パラメータｑｍを有する。
【0014】
幾つかの実施形態において、ポリマーはフルオロポリマーを含む。幾つかの実施形態において、ポリマーはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）を含む。
【0015】
幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて、ＳＰＣ中に０．１ｗｔ％～２０ｗｔ％の量で存在する。
【0016】
幾つかの実施形態において、収着剤は、活性炭、シリカゲル、ゼオライト又はそれらの任意の組み合わせを含む。幾つかの実施形態において、収着剤は活性炭を含む。幾つかの実施形態において、活性炭は炭素源に由来し、該炭素源は石炭、褐炭、木材、ココナッツシェル又はそれらの任意の組み合わせを含む。
【0017】
幾つかの実施形態において、ＳＰＣは元素硫黄をさらに含み、収着剤は活性炭を含み、遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）である。
【0018】
幾つかの実施形態において、本出願は次の式を特徴とする。
遷移金属非ハロゲン化物塩＋非遷移金属ハロゲン化物→遷移金属ハロゲン化物＋非遷移金属非ハロゲン化物塩
遷移金属非ハロゲン化物塩＋非遷移金属ハロゲン化物→遷移金属ハロゲン化物＋非遷移金属非ハロゲン化物塩
【0019】
幾つかの実施形態において、本出願は次の式を特徴とする。
ＡｇＮＯ３＋ＫＩ→ＡｇＩ＋ＫＮＯ３
ＡｇＮＯ３＋ＫＩ→ＡｇＩ＋ＫＮＯ３
【0020】
方法の幾つかの実施形態において、方法は、ポリマー及び収着剤を含む収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）を得ること、遷移金属非ハロゲン化物塩を得ること、非遷移金属ハロゲン化物を得ること、前記遷移金属非ハロゲン化物塩を前記収着剤に適用して、前記遷移金属非ハロゲン化物塩を前記収着剤の微細構造内に組み込むこと、及び、前記非遷移金属ハロゲン化物を前記収着剤に適用して、前記非遷移金属ハロゲン化物を前記遷移金属非ハロゲン化物塩と反応させ、それによって前記収着剤の微細構造内に遷移金属ハロゲン化物を生成することを含む。
【0021】
この方法の幾つかの実施形態において、非遷移金属塩も前記収着剤の微細構造内に生成され、この方法は、前記収着剤から前記非遷移金属塩を除去することをさらに含む。この方法の幾つかの実施形態において、前記収着剤から前記非遷移金属塩を除去することは、溶媒を使用して前記収着剤から前記非遷移金属塩を溶解することを含む。
【0022】
この方法の幾つかの実施形態において、溶媒は水を含む。この方法の幾つかの実施形態において、溶媒はアルコールを含む。この方法の幾つかの実施形態において、溶媒は、水、アルコール又はそれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含む。幾つかの実施形態において、アルコールは、メタノール、エタノール又はそれらの組み合わせを含む。この方法の幾つかの実施形態において、溶媒は、水、メタノール、エタノールのうちの少なくとも１つ又はそれらの組み合わせを含む。
【0023】
幾つかの実施形態において、非遷移金属ハロゲン化物はアルカリ金属ハロゲン化物を含む。幾つかの実施形態において、非遷移金属ハロゲン化物は、アルカリ土類金属ハロゲン化物を含む。幾つかの実施形態において、非遷移金属ハロゲン化物はハロゲン化アンモニウムを含む。幾つかの実施形態において、非遷移金属ハロゲン化物は、少なくともリチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム又はフランシウムを含む。
【0024】
幾つかの実施形態において、遷移金属非ハロゲン化物塩は遷移金属硫酸塩を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属非ハロゲン化物塩は遷移金属亜硫酸塩を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属非ハロゲン化物塩は遷移金属亜硝酸塩を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属非ハロゲン化物塩は遷移金属硝酸塩を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属非ハロゲン化物塩は遷移金属酢酸塩を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属非ハロゲン化物塩は遷移金属塩素酸塩を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属非ハロゲン化物塩は遷移金属過塩素酸塩を含む。
【0025】
この方法の幾つかの実施形態において、収着剤は活性炭を含む。ここで、遷移金属非ハロゲン化物塩は硝酸銀（ＡｇＮＯ３）を含み、非遷移金属ハロゲン化物はヨウ化カリウム（ＫＩ）であり、遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）であり、遷移金属非ハロゲン化物塩と非遷移金属ハロゲン化物との反応は以下を含む。得られる非遷移金属塩は硝酸カリウム（ＫＮＯ３）である。
ＡｇＮＯ３＋ＫＩ→ＡｇＩ＋ＫＮＯ３
ＡｇＮＯ３＋ＫＩ→ＡｇＩ＋ＫＮＯ３
【0026】
幾つかの実施形態において、方法は、ポリマーを得ること、及び、収着剤とポリマーから収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）を形成することをさらに含む。この方法の幾つかの実施形態において、ポリマーはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）を含む。
【0027】
幾つかの実施形態において、方法は、硫黄を得ること、及び、硫黄をＳＰＣに組み込むことをさらに含む。この方法の幾つかの実施形態において、ＳＰＣは元素硫黄（Ｓ）を含む。この方法の幾つかの実施形態において、遷移金属は銀（Ａｇ）である。
【0028】
この方法の幾つかの実施形態において、遷移金属非ハロゲン化物塩は溶液として収着剤に適用される。この方法の幾つかの実施形態において、溶液は、溶液を収着剤上にスプレーすること、収着剤を溶液に浸漬すること、又はそれらの任意の組み合わせによって適用される。
【0029】
この方法の幾つかの実施形態において、溶液は、水中に１ミリモル／Ｌ～１００ミリモル／Ｌの遷移金属非ハロゲン化物塩を含む。
【0030】
幾つかの実施形態において、方法は、遷移金属ハロゲン化物及び硫黄を含む収着ポリマー複合材（ＳＰＣ）を得ること、及び、水銀を含むガスを流してＳＰＣと接触させることを含み、それにより、水銀と硫黄の触媒反応によって硫化水銀（ＨｇＳ）が生成され、遷移金属が触媒として作用する。この方法の幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は銀（Ａｇ）を含む。この方法の幾つかの実施形態において、ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間操作され、ＳＰＣの銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない。この方法の幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物はヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）を含む。この方法の幾つかの実施形態において、ガスを流すことは少なくとも６カ月間操作され、ＳＰＣのヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は少なくとも６カ月全体を通して実質的に変化しない。この方法の幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）を含む。この方法の幾つかの実施形態において、ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間操作され、ＳＰＣのヨウ化銀（ＡｇＩ）の濃度は少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない。
【図面の簡単な説明】
【0031】
本開示の一部を形成し、本明細書で説明されるシステム及び方法が実施されうる実施形態を示す添付図面を参照する。
【0032】
【0033】
【0034】
【0035】
【0036】
【0037】
【図6】例１及び２のラングミュア等温線決定グラフを示す。
【0038】
【0039】
【0040】
【0041】
【0042】
【0043】
【0044】
【0045】
【0046】
【0047】
同様の参照番号は、全体を通して同じ又は類似の部分を表す。
【発明を実施するための形態】
【0048】
開示された利点及び改良点のうち、本開示の他の目的及び利点は、添付の図面と併せて行われる以下の説明から明らかになるであろう。本開示の詳細な実施形態は本明細書に開示される。しかしながら、開示された実施形態は、様々な形態で具体化されうる本開示の単なる例示にすぎないことを理解されたい。さらに、本開示の様々な実施形態に関して与えられた各例は、例示を目的とするものであり、限定するものではない。本開示のすべての実施形態は、本開示の範囲又は主旨から逸脱することなく組み合わせることができるように意図されている。
【0049】
本明細書で使用されるときに、「排ガス（flue gas）」とは、燃焼プロセス（限定されないが、石炭燃焼プロセスなど）の少なくとも１つの副生成物を含むガス状混合物を指す。幾つかの実施形態において、排ガスは完全に燃焼プロセスの副生成物からなることができる。幾つかの実施形態において、排ガスは、燃焼プロセスから生じる濃度と比較して高濃度の少なくとも１つのガスを含むことができる。幾つかの実施形態において、排ガスは、燃焼プロセスから出てくる少なくとも１つのガスの初期濃度と比較して、より低い濃度の少なくとも１つのガスを含むことができる。これは、例えば、燃焼後に少なくとも１つのガスの少なくとも一部を除去することによって起こりうる。幾つかの実施形態において、排ガスは、複数の燃焼プロセスの副生成物の組み合わせであるガス状混合物の形態をとることがある。
【0050】
本明細書で使用されるときに、用語「収着剤」は、吸収、吸着又はそれらの組み合わせのうちの少なくとも１つによって別の物質の分子を収集する特性を有する物質を意味する。
【0051】
本明細書で使用されるときに、「複合材」という用語は、異なる物理的又は化学的特性を有する２つ以上の構成材料を含み、それらを組み合わせると、個々の構成要素とは異なる特性を有する材料が得られる材料を指す。
【0052】
本明細書で使用されるときに、「収着性ポリマー複合材」（ＳＰＣ）は、収着剤とポリマーを含む複合材である。実施形態において、収着性ポリマー複合材は、ポリマーの微細構造中に組み込まれた収着剤粒子を含むことができる。
【0053】
本開示の幾つかの実施形態はデバイスに関する。図１は、本開示の幾つかの非限定的な実施形態による例示的なデバイスの概略図を示す。図示のように、燃焼器からの排ガス１０の流れは、熱交換器によって温度を下げられ、電気集塵機又はバッグハウス１１に導入されうる。幾つかの実施形態において、処理された排ガス流は、処理ユニット１２によってさらに温度を下げることができる。幾つかの実施形態において、処理ユニット１２は、ガス湿度をさらに増加させる水スプレーを含む。幾つかの実施形態において、処理された排ガスは、本開示の幾つかの実施形態による収着性ポリマー複合材１００を含む収着剤ハウジング１３に導入される。幾つかの実施形態において、収着剤ハウスは、石灰石スクラバーの頂部に都合よく配置されうる。幾つかの実施形態において、処理された排ガス１０中の金属蒸気は、収着性ポリマー複合材１００上に吸収される。幾つかの実施形態において、追い出された硫酸は酸リザーバ１４に滴下することができる。幾つかの実施形態において、処理された排ガスは収着剤ハウジング１３を出て、スタック１５を出る。したがって、幾つかの実施形態において、本明細書で使用されるときに、「運転使用」は、少なくともＳＯ２を含む排ガスにさらされる、収着剤ハウジング１３の一部として処理ユニット１２内での使用を意味する。
【0054】
図２Ａは、本明細書に記載の収着性ポリマー複合材１００の非限定的な実施形態を断面図で示している。この非限定的な実施形態において、収着性ポリマー複合材１００は、ポリマー１０１を部分的又は完全に覆う収着剤１０２を含む。幾つかの非限定的な実施形態において、遷移金属ハロゲン化物１０３（本明細書に記載のとおり）は、収着剤１０２の部分を部分的又は完全に覆うことができる。幾つかの実施形態において、収着剤１０２は炭素を含む。幾つかの実施形態において、収着剤１０２粒子は活性炭粒子であることができる。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物１０３は、収着剤１０２の細孔に吸収されうる。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物１０３は、収着剤１０２に吸着されうる。幾つかの実施形態において、収着剤１０２は、微細構造中に遷移金属ハロゲン化物１０３を含む又は有する微細構造を有する。遷移金属ハロゲン化物１０３は、少なくとも、塩化ニッケル、塩化鉛、塩化第一銅、塩化マンガン、塩化第一鉄、塩化第二水銀、塩化銀、塩化白金、臭化ニッケル、臭化鉛、臭化第一銅、臭化マンガン、臭化第一鉄、 臭化第二水銀、臭化銀、臭化白金、フッ化ニッケル、フッ化鉛、フッ化第一銅、フッ化マンガン、フッ化第一鉄、フッ化第二水銀、フッ化銀、フッ化白金、ヨウ化ニッケル、ヨウ化鉛、ヨウ化第一銅、ヨウ化マンガン、ヨウ化第一鉄、ヨウ化第二水銀 、ヨウ化銀、ヨウ化白金又はそれらの任意の組み合わせであることができる。
【0055】
図２Ｂは、本明細書に記載される収着性ポリマー複合材１００の追加の非限定的な実施形態を示す。図示されるように、収着性ポリマー複合材料１００は、ポリマーの微細構造２０１に組み込まれた収着剤２０２粒子を含むことができる。幾つかの実施形態において、ポリマーの微細構造２０１はフィブリルを含むことができる。幾つかの実施形態において、ポリマーは延伸ＰＴＦＥであることができる。
【0056】
本明細書に記載される収着性ポリマー複合材のさらなる非限定的な構成は、Hardwickらの米国特許第９，８２７，５５１号明細書及びLuらの米国特許第７，４４２，３５２号明細書に記載されており、それぞれの全体が参照により本明細書に組み込まれる。幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材は、米国特許第７，７９１，８６１号明細書に教示される一般的なドライブレンド法を使用して調製することができ、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。
【0057】
幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材の収着剤は、活性炭、シリカゲル、ゼオライト又はそれらの組み合わせを含む。幾つかの実施形態において、活性炭は、石炭由来の炭素、亜炭由来の炭素、木材由来の炭素、ココナッツ由来の炭素又はそれらの任意の組み合わせである。幾つかの実施形態において、収着剤をポリマーと組み合わせるときに、得られた混合物を延伸して、収着剤を移動させることなく多孔質構造を形成することができる。収着性ポリマー複合材の収着剤は、４００ｍ２／ｇを超える表面積を有する。幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材の収着剤は、６００ｍ２／ｇを超える表面積を有する。幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材の収着剤は、８００ｍ２／ｇを超える表面積を有する。幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材の収着剤は、１０００ｍ２／ｇを超える表面積を有する。幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材の収着剤は、１２００ｍ２／ｇを超える表面積を有する。幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材の収着剤は、１４００ｍ２／ｇを超える表面積を有する。幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材の収着剤は、１６００ｍ２／ｇを超える表面積を有する。幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材の収着剤は、１８００ｍ２／ｇを超える表面積を有する。幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材の収着剤は、２０００ｍ２／ｇを超える表面積を有する。
【0058】
幾つかの実施形態において、収着剤は、２３℃で１ミリモル／Ｌ～１０ミリモル／Ｌ、又は２ミリモル／Ｌ～１０ミリモル／Ｌ、又は３ミリモル／Ｌ～１０ミリモル／Ｌ、又は４ミリモル／Ｌ～１０ミリモル／Ｌ、又は５ミリモル／Ｌ～１０ミリモル／Ｌ、又は７ミリモル／Ｌ～１０ミリモル／Ｌの吸着容量ラングミュア等温パラメータｑｍを有することができ、あるいは収着剤はこれらの範囲に含まれる任意の値の吸着容量ラングミュア等温パラメータｑｍを有することができる。
【0059】
収着性ポリマー複合材のポリマーは、ポリフルオロエチレンプロピレン（ＰＦＥＰ）、 ポリペルフルオロアクリレート（ＰＰＦＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン－フッ化ビニリデンのターポリマー（ＴＨＶ）もしくはポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＦＥ）の少なくとも１つ又はそれらの組み合わせである。幾つかの実施形態において、ポリマーはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）である。幾つかの実施形態において、ポリマーは延伸ポリテトラフルオロエチレン（ｅＰＴＦＥ）である。幾つかの実施形態において、ポリマーの構造は、延伸すると、ポリマーのフィブリルとノードとの間に空隙を形成することができるように多孔質になる可能性がある。収着性ポリマー複合材料のポリマーは３１ダイン／ｃｍ未満の表面エネルギーを有する。幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材のポリマーは３０ダイン／ｃｍ未満の表面エネルギーを有する。幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材料のポリマーは２５ダイン／ｃｍ未満の表面エネルギーを有する。幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材料のポリマーは２０ダイン／ｃｍ未満の表面エネルギーを有する。幾つかの実施形態において、収着性ポリマー複合材料のポリマーは１５ダイン／ｃｍ未満の表面エネルギーを有する。
【0060】
幾つかの実施形態において、ＳＰＣは、ポリマー、収着剤及び遷移金属ハロゲン化物を含み、遷移金属ハロゲン化物は収着剤の微細構造内に存在する。
【0061】
幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、以下の遷移金属元素のうちの少なくとも１つ：
ニッケル、鉛、銅、マンガン、鉄、水銀、銀又は白金を含み、
そして次のハロゲン化物の少なくとも１つ：
塩化物、臭化物、フッ化物又はヨウ化物を含む。
ニッケル、鉛、銅、マンガン、鉄、水銀、銀又は白金を含み、
そして次のハロゲン化物の少なくとも１つ：
塩化物、臭化物、フッ化物又はヨウ化物を含む。
【0062】
幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～２ｗｔ％の範囲の量で存在する。 幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態に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いて、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金
属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１７ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１７ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１７ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１８ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１８ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１９ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。
いて、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金
属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１７ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１７ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１７ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１８ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１８ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて１９ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。
【0063】
幾つかの実施形態において、ＳＰＣは硫黄を含む。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて２ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて４ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存
在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。 幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量
に基づいて１６ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１７ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１７ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１７ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１８ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１８ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１９ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。
在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて５ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて６ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて７ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて８ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて９ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１１ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１０ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。 幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１２ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１１ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１３ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１２ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１４ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１３ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１５ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１４ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１６ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１５ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～１７ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１６ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量
に基づいて１６ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１７ｗｔ％～１８ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１７ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１７ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１８ｗｔ％～１９ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１８ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。幾つかの実施形態において、硫黄は、ＳＰＣの総質量に基づいて１９ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する。
【0064】
幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物は銀（Ａｇ）を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物はヨウ素（Ｉ）を含む。幾つかの実施形態において、遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）を含む。幾つかの実施形態において、収着剤は活性炭を含む。
【0065】
幾つかの実施形態において、遷移金属非ハロゲン化物塩の溶液を調製又は取得し、遷移金属非ハロゲン化物塩を収着剤に適用して、収着剤の微細構造内に遷移金属非ハロゲン化物塩を組み込む。次いで、非遷移金属ハロゲン化物を収着剤に適用して、非遷移金属ハロゲン化物を遷移金属非ハロゲン化物塩と反応させる。この反応により、収着剤の微細構造内に遷移金属ハロゲン化物が生成される。
【0066】
等温線を測定し、ラングミュア等温パラメータｑｍ及びＢを決定するために、遷移金属非ハロゲン化物塩の溶液を、ある所定の濃度で調製することができる。収着剤サンプルを小片に切断し、アルコールで湿らせることができる。次に、湿ったサンプルのそれぞれを、特定の温度で調製された溶液のそれぞれに浸すことができる。しばらくしてからサンプルを乾燥させ、乾燥サンプルのＳＥＭ（走査型電子顕微鏡写真）画像のエネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＸ）を使用して遷移金属含有量を定量化できる。ＥＤＸは、電子ビームがサンプルに衝突し、サンプルの電子にエネルギーシフトを引き起こす分析技術である。このシフトにより、サンプルはＸ線信号を放出し、サンプルの元素組成の識別が可能になる。シグナルは、標的成分の相対濃度を反映する光強度でサンプルの画像において観察される。得られたデータは、溶液中の遷移金属含有量対遷移金属非ハロゲン化物塩濃度のグラフにプロットでき、以下に従ってラングミュア等温線に当てはめることができる。
ラングミュアｐパラメータ、ｑｍ及びＢは曲線近似から抽出される。
【数1】
【0067】
幾つかの実施形態において、本出願は次の式を特徴とする。
遷移金属非ハロゲン化物塩＋非遷移金属ハロゲン化物→遷移金属ハロゲン化物＋非遷移金属非ハロゲン化物塩
遷移金属非ハロゲン化物塩＋非遷移金属ハロゲン化物→遷移金属ハロゲン化物＋非遷移金属非ハロゲン化物塩
【0068】
幾つかの実施形態において、本出願は次の式を特徴とする。
【化1】
【0069】
幾つかの実施形態によれば、ＡｇＩは収着剤の微細構造（例えば、収着剤の炭素）に組み込まれることになる。しかしながら、ＡｇＩはこの組み込みを容易に達成できるほど容易に可溶性でない。図３～５に示されるように、ＡｇＩのこの組み込みを達成するための方法の実施形態は開示されている。幾つかの実施形態において、炭素微細構造内の化学反応を使用して、ＡｇＩを収着剤の微細構造に組み込む。化学反応により、両方の試薬である遷移金属非ハロゲン化物塩及び非遷移金属ハロゲン化物が炭素に輸送される。幾つかの実施形態において、化学反応は、可溶性遷移金属非ハロゲン化物塩を選択することを含む。幾つかの実施形態において、硝酸銀（ＡｇＮＯ３）が「水溶性」遷移金属非ハロゲン化塩として選択される。幾つかの実施形態において、ＡｇＮＯ３の高い水溶解度が化学反応にとって重要となりうる。
【0070】
幾つかの実施形態において、遷移金属非ハロゲン化物塩は溶媒（例えば、ＡｇＮＯ３に対して水）と混合され、収着剤の炭素微細構造に適用される。ＡｇＮＯ３は単に微細構造に吸収されうるだけでなく、収着剤に強く吸着されうる。これにより、その後の炭素の微細構造の表面上でのＫＩとの化学反応が促進されうる（溶媒内での反応ではなく、生成されたＡｇＩの少なくとも一部が炭素の微細構造の外側に生じることができる)。
【0071】
ＫＩは非遷移金属ハロゲン化物の例である。幾つかの実施形態による非遷移金属ハロゲン化物の特性には、非遷移金属ハロゲン化物が収着剤の炭素の微細構造に輸送されることができる「水溶性ハロゲン化物」種であることが含まれ、それは、続いて、吸着したＡｇＮＯ３と反応することができる。幾つかの例において、「非遷移金属ハロゲン化物」群の材料は、アンモニウム、第Ｉ族又は第ＩＩ族ハロゲン化物を含む。これらの塩はすべて水溶性であるか、又はアルコール（例えば、メタノール、エタノール又はそれらの組み合わせ）に可溶である。幾つかの実施形態において、カチオンの選択における考慮事項は、そのカチオンのハロゲン化物塩が水又はアルコール（例えば、メタノール、エタノール又はそれらの組み合わせ）に可溶であることができることである。幾つかの実施形態による別の考慮事項は、副生成物（例えば、この例では、副生成物はＫＮＯ３）の溶解度であることができる。ＫＮＯ３は、上記の化学反応の「副生成物」である。ＫＮＯ３は、事実上すべての硝酸塩と同様に可溶性である。したがって、「副生成物」は、洗浄することによって、又は動作中にＳＰＣ内で生成される酸に単に溶解することによって容易に除去することができる。「非遷移金属塩」の組成は、使用する試薬によって異なる。
【0072】
幾つかの実施形態において、ＡｇＩは上述の化学反応の「生成物」である。幾つかの実施形態において、ＡｇＩは遷移金属ハロゲン化物である。ＡｇＩは水に不溶であり、水を溶媒として使用して炭素の微細構造から抽出することができない。
【0073】
上記の実施形態は迅速に（事実上瞬時に）反応し、硫黄を含有するＳＰＣの微細構造への組み込みにより、水銀捕捉効率が大幅に向上する。
【0074】
図３は方法３００の幾つかの実施形態によるフローチャートを示し、この方法は、ポリマー及び収着剤を含む収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）を得ること３０２、及び、遷移金属非ハロゲン化物塩を得ること３０４及び非遷移金属ハロゲン化物を得ること３０６を含む。これらの工程３０２、３０４、３０６は任意の順序で実行することができる。方法３００は、遷移金属非ハロゲン化物塩を収着剤に適用して、遷移金属非ハロゲン化物塩を収着剤の微細構造内に組み込むこと３０８、次いで、非遷移金属ハロゲン化物を収着剤に適用し（工程３０８の後）、非遷移金属ハロゲン化物を、収着剤の微細構造内に組み込まれている遷移金属非ハロゲン化物塩と反応させることにより、収着剤の微細構造内で遷移金属ハロゲン化物を生成すること３１０をさらに含む。
【0075】
図４は、幾つかの実施形態による別のフローチャートを示し、方法４００は、図３に示される方法３００に加えて、非遷移金属塩も収着剤の微細構造内で生成されることをさらに含み、したがって、方法４００は、収着剤から非遷移金属塩を除去すること４０２をさらに含む。
【0076】
図５は、幾つかの実施形態による別のフローチャートを示し、方法５００は、図３に示される方法３００に加えて、非遷移金属塩も収着剤の微細構造内で生成されることさらに含み、したがって、方法５００は、収着剤から非遷移金属塩を除去すること５０２をさらに含み、収着剤から非遷移金属塩を除去すること５０２は、溶媒を使用して収着剤から非遷移金属塩を溶解すること５０４を含む。
【0077】
ＳＰＣの幾つかの実施形態において、ヨウ化銀担持炭素は、硝酸銀溶液を炭素に導入することによって調製することができ、ここで、硝酸銀分子は炭素上に吸収される。続いて、ヨウ化カリウム溶液を炭素に導入することができ、ここで、炭素細孔上の硝酸銀分子は次の反応に従ってヨウ化カリウム分子と相互作用する。
ＡｇＮＯ３＋ＫＩ→ＡｇＩ＋ＫＮＯ３
ＡｇＮＯ３＋ＫＩ→ＡｇＩ＋ＫＮＯ３
【0078】
上記の反応は速度論的に速く（ほぼ瞬時に）起こる。反応後に、ＡｇＩとＫＮＯ３が炭素細孔上又は炭素細孔内に生成される。次に、ＫＮＯ３は水溶性であるため、適宜に、又は必要に応じて、水を使用してＫＮＯ３を炭素から洗い流すか又は除去することができる。
【実施例】
【0079】
以下の例は、本明細書に開示される様々な実施形態の動作機能が理解されることを保証するために提供される。保護範囲は、以下に示す様々な例によって必ずしも限定されるわけではない。
【0080】
装填方法の例：
【0081】
装填方法の例：ＡｇＩ装填方法１
非限定的な例において、０．７２４ｇの硝酸銀（ＡｇＮＯ３）を１５ｍＬの脱イオン（ＤＩ）水と混合することによって第一の溶液を調製した。第二の溶液は、０．７０７ｇのヨウ化カリウム（ＫＩ）を１５ｍＬの脱イオン水と混合することによって調製された。ＡｇＮＯ３とＫＩとの量は、炭素粉末上に１ｗｔ％のＡｇＩ装填量を達成するように計算された。他のｗｔ％の添加量を達成するために、硝酸銀及びヨウ化カリウムの量を調整することができる。１００ｇの活性炭粉末をタンブラードラム反応器チャンバに入れ、５０ｒｐｍでタンブリングした。硝酸銀を含む第一の溶液は、炭素粉末のタンブリング中に炭素上にゆっくりとスプレーされた。約１０分間タンブリングした後に、ヨウ化カリウムを含む第二の溶液をゆっくりとカーボン上にスプレーした。両方の溶液の適用後に、タンブラードラム反応器チャンバをさらに２０分間タンブリングした。次に、炭素粉末を含浸チャンバから取り出し、１００℃のオーブンで２４時間乾燥させた。
非限定的な例において、０．７２４ｇの硝酸銀（ＡｇＮＯ３）を１５ｍＬの脱イオン（ＤＩ）水と混合することによって第一の溶液を調製した。第二の溶液は、０．７０７ｇのヨウ化カリウム（ＫＩ）を１５ｍＬの脱イオン水と混合することによって調製された。ＡｇＮＯ３とＫＩとの量は、炭素粉末上に１ｗｔ％のＡｇＩ装填量を達成するように計算された。他のｗｔ％の添加量を達成するために、硝酸銀及びヨウ化カリウムの量を調整することができる。１００ｇの活性炭粉末をタンブラードラム反応器チャンバに入れ、５０ｒｐｍでタンブリングした。硝酸銀を含む第一の溶液は、炭素粉末のタンブリング中に炭素上にゆっくりとスプレーされた。約１０分間タンブリングした後に、ヨウ化カリウムを含む第二の溶液をゆっくりとカーボン上にスプレーした。両方の溶液の適用後に、タンブラードラム反応器チャンバをさらに２０分間タンブリングした。次に、炭素粉末を含浸チャンバから取り出し、１００℃のオーブンで２４時間乾燥させた。
【0082】
装填方法の例：ＡｇＩ装填方法２
別の非限定的な例において、第一の溶液は、７．２４ｇの硝酸銀（ＡｇＮＯ３）を１８００ｍＬのＤＩ水と混合することによって調製され、第二の溶液は、７．０７ｇのヨウ化カリウム（ＫＩ）と８００ｍＬのＤＩ水とを混合することによって調製された。ＡｇＮＯ３とＫＩの量は、炭素粉末上に１ｗｔ％のＡｇＩ装填量を達成するように計算された。 他のｗｔ％の装填量を達成するために、硝酸銀及びヨウ化カリウムの量を調整することができる。１ｋｇの活性炭粉末を反応チャンバに入れた。硝酸銀を含む第一の溶液を、撹拌を続けながら反応チャンバにゆっくりと加えた。さらに６０分間撹拌した後に、撹拌を続けながら、ヨウ化カリウムを含む第二の溶液を反応チャンバにゆっくりと加えた。両方の溶液を適用した後に、反応チャンバをさらに６０分間撹拌した。スターラを止め、炭素を３時間沈降させた。次に、過剰な水をスラリーからデカントし、炭素粉末を１００℃のオーブンで２４時間乾燥させた。
別の非限定的な例において、第一の溶液は、７．２４ｇの硝酸銀（ＡｇＮＯ３）を１８００ｍＬのＤＩ水と混合することによって調製され、第二の溶液は、７．０７ｇのヨウ化カリウム（ＫＩ）と８００ｍＬのＤＩ水とを混合することによって調製された。ＡｇＮＯ３とＫＩの量は、炭素粉末上に１ｗｔ％のＡｇＩ装填量を達成するように計算された。 他のｗｔ％の装填量を達成するために、硝酸銀及びヨウ化カリウムの量を調整することができる。１ｋｇの活性炭粉末を反応チャンバに入れた。硝酸銀を含む第一の溶液を、撹拌を続けながら反応チャンバにゆっくりと加えた。さらに６０分間撹拌した後に、撹拌を続けながら、ヨウ化カリウムを含む第二の溶液を反応チャンバにゆっくりと加えた。両方の溶液を適用した後に、反応チャンバをさらに６０分間撹拌した。スターラを止め、炭素を３時間沈降させた。次に、過剰な水をスラリーからデカントし、炭素粉末を１００℃のオーブンで２４時間乾燥させた。
【0083】
装填方法の例：ＡｇＩ装填方法３：
さらに別の非限定的な例において、１００ｇの乾燥活性炭粉末を１ｇのＡｇＩ粉末と混合して、炭素粉末上に１ｗｔ％のＡｇＩ装填を形成した。 ＡｇＩの量は、炭素粉末上に１ｗｔ％のＡｇＩ装填量を達成するように計算された。ＡｇＩ及び乾燥活性炭粉末の量は、他の所望の量に応じて調整することができる。
さらに別の非限定的な例において、１００ｇの乾燥活性炭粉末を１ｇのＡｇＩ粉末と混合して、炭素粉末上に１ｗｔ％のＡｇＩ装填を形成した。 ＡｇＩの量は、炭素粉末上に１ｗｔ％のＡｇＩ装填量を達成するように計算された。ＡｇＩ及び乾燥活性炭粉末の量は、他の所望の量に応じて調整することができる。
【0084】
ラングミュア等温線の決定例：
【0085】
非限定的な例において、幾つかの硝酸銀（ＡｇＮＯ３）溶液を０～１００ミリモル／Ｌの濃度で調製した。ＳＰＣサンプルを直径５ｍｍのディスクに切断し、アルコールで湿らせた。湿ったサンプルを室温でＡｇＮＯ３溶液に各溶液に１つずつ浸漬した。２日後に、サンプルを１００℃で２時間乾燥させ、ＥＤＸを使用して乾燥サンプルのＳＥＭ画像から銀含有量を定量化した。３つのＳＥＭ画像からの平均銀含有量を、その特定のＡｇＮＯ３溶液に浸漬したサンプルの銀含有量として平均した。得られたデータを、銀含有量対溶液中の硝酸銀濃度のグラフにプロットし、上記式に従ってラングミュア等温線に当てはめ、曲線当てはめからラングミュアパラメータｑｍ及びＢを抽出した。
【0086】
開示された実施形態の有効性を決定するために、水銀蒸気除去に関する非限定的な例示的な試験を実施した。これらの試験の性能において、非限定的な試験装置を使用した。試験装置は、例えば、以下のものを含む。
（１）質量フローコントローラによって調整されるエアサプライ、
（２）水銀透過管を備えたＤＹＮＡＣＡＬＩＢＲＡＴＯＲ校正ガス発生器（ＶＩＣＩ Ｍｅｔｒｏｎｉｃｓ，Ｉｎｃ．、米国ワシントン州ポールズボ）を介した少量の窒素パージによって生成される水銀源、
（３）質量フローコントローラによって調整される、窒素中の２％ＳＯ２ガス混合物から得られるＳＯ２、及び、
（４）バイパスが取り付けられそして６０℃に維持されたオーブン内に配置される、辺長さが１２ｍｍである３００ｍｍの三角形のサンプルセル、
（５）総水銀濃度、元素水銀濃度及びイオン水銀濃度を測定できるＴｅｋｒａｎ ３３００水銀分析装置（Ｔｅｋｒａｎ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ、カナダ、トロント）による水銀検出、及び、
（６）ＴｅｌｅｄｙｎｅモデルＴ１００ＨハイレンジＵＶ蛍光ＳＯ２分析装置 (Ｔｅｌｅｄｙｎｅ ＡＰＩ、カリフォルニア州、米国)によるＳＯ２分析装置。
（１）質量フローコントローラによって調整されるエアサプライ、
（２）水銀透過管を備えたＤＹＮＡＣＡＬＩＢＲＡＴＯＲ校正ガス発生器（ＶＩＣＩ Ｍｅｔｒｏｎｉｃｓ，Ｉｎｃ．、米国ワシントン州ポールズボ）を介した少量の窒素パージによって生成される水銀源、
（３）質量フローコントローラによって調整される、窒素中の２％ＳＯ２ガス混合物から得られるＳＯ２、及び、
（４）バイパスが取り付けられそして６０℃に維持されたオーブン内に配置される、辺長さが１２ｍｍである３００ｍｍの三角形のサンプルセル、
（５）総水銀濃度、元素水銀濃度及びイオン水銀濃度を測定できるＴｅｋｒａｎ ３３００水銀分析装置（Ｔｅｋｒａｎ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ、カナダ、トロント）による水銀検出、及び、
（６）ＴｅｌｅｄｙｎｅモデルＴ１００ＨハイレンジＵＶ蛍光ＳＯ２分析装置 (Ｔｅｌｅｄｙｎｅ ＡＰＩ、カリフォルニア州、米国)によるＳＯ２分析装置。
【0087】
除去効率（例えば、％効率）は、入口レベル（サンプルをバイパスする；濃度(入口)) と出口レベル(サンプルを通過する；濃度(出口))との差として決定できる。パーセント効率 (％効率)は以下のように定義される。
％効率＝１００×[濃度(入口)－濃度(出口)]／[濃度(入口)]
％効率＝１００×[濃度(入口)－濃度(出口)]／[濃度(入口)]
【0088】
排ガスへの暴露に関する非限定的な例示的な試験を実施した。排ガスへの暴露は、例えば以下のものを含むことができる試験装置を使用してシミュレートできる。
（１）質量フローコントローラによって調整されるエアサプライ、
（２）質量フローコントローラによって調整される、窒素中の１％ＳＯ２ガス混合物から得られるＳＯ２、
（３）バイパスが取り付けられそして５５℃に維持されたオーブン内に配置される、辺長さが１２ｍｍである３００ｍｍの三角形のサンプルセル、
（４）オーブンの外部に設置されたＭＨ－０７０浸透管加湿器（ＰｅｒｍａＰｕｒｅ、ニュージャージー州、米国)を使用して８０％を超える高い相対湿度を維持しながら行う。
（１）質量フローコントローラによって調整されるエアサプライ、
（２）質量フローコントローラによって調整される、窒素中の１％ＳＯ２ガス混合物から得られるＳＯ２、
（３）バイパスが取り付けられそして５５℃に維持されたオーブン内に配置される、辺長さが１２ｍｍである３００ｍｍの三角形のサンプルセル、
（４）オーブンの外部に設置されたＭＨ－０７０浸透管加湿器（ＰｅｒｍａＰｕｒｅ、ニュージャージー州、米国)を使用して８０％を超える高い相対湿度を維持しながら行う。
【0089】
様々な例示的なサンプルの除去効率を決定するために、サンプルを、７８５ｍｇ／ｍ３のＳＯ２を含み、湿度９０％を備えたシミュ―レートされる排ガス流に、総空気流量 １標準リットル/分で暴露した。
【0090】
およそ月に１回（例えば、３０日ごと)、サンプルを採取し、蛍光Ｘ線(「ＸＲＦ」) によってヨウ素含有量を分析した。ヨウ素含有量を経時的に追跡した。
【0091】
排ガス耐久性に関する非限定的な例示的な試験は、石炭火力発電所の湿式排ガス脱硫吸収装置のスリップ流からの流出ガスに様々なサンプルを暴露することによって実行された。様々な試験サンプルを、例えば、限定するわけではないが、最大２つの構成で排ガスに暴露した。
【0092】
第一の構成において、最大６枚の３．５インチ×１２インチ（８．８９ｃｍ×３０．４８ｃｍ）のＳＰＣサンプルシートをロッドで支えてシートを横切る流れが妨げられないようにして、３．５インチ×３．５インチ×４０インチ（８．８９ｃｍ×８．８９ｃｍ×１０１ｃｍ) 絶縁サンプル固定具に取り付けた。サンプルは、ファンによって一連のパイプを通してサンプル固定具に約８０ＡＣＦＭ（１３７ｍ３/ｈｒ）の排ガスを引き込むことによって暴露された。
【0093】
第二の構成において、１．２５インチ×１２インチ（３．１７５ｃｍ×３０．４８ｃｍ)のＳＰＣストリップを２'×２'×１'（６１ｃｍ×６１ｃｍ×３０ｃｍ）のフレーム固定具に取り付けた。ストリップの上部及び下部は、最大１００枚のストリップを保持できるフレームのレールに沿って所定の位置に固定された。フレームを横切る妨げられない流れを提供するために、レールを２インチ（５０ｍｍ)離して配置した。フレームを、２．１フィート×２．１フィート×８フィート（０．６６ｍ×０．６６ｍ×２．４ｍ)の断熱パイロットタワー ユニットに挿入した。サンプルは、ファンによって約２８８０ＡＣＦＭ（４８６０ｍ３/ｈｒ)の排ガスを吸引することによって暴露された。
【0094】
両方の場合に、サンプル固定具を横切る流量及び圧力差をモニタリングした。排ガスの組成は非常に多様であったが、排ガスの典型的な組成は、水銀濃度２μｇ/ｍ３、ＳＯ２濃度２０～４０ｐｐｍ、Ｏ２濃度６％、ＮＯ濃度２００ｐｐｍを備え、相対湿度は ＞９５％であった。流出ガスの温度は、典型的に５０～５５℃であった。
【0095】
およそ月に１回（例えば、３０日ごと)、サンプルを採取し、ＸＲＦによってヨウ素含有量を分析した。ヨウ素含有量を経時的に追跡した。
【0096】
サンプル：
【0097】
例１－収着評価用のＡｇＩを含まないＳＰＣテープ
【0098】
５５ｗｔ％の木質活性炭（ＮＵＣＨＡＲ ＳＡ－２０、Ｉｎｇｅｖｉｔｙ、サウスカロライナ州、米国)と４５ｗｔ％のＰＴＦＥ(ＳＰＣの合計ｗｔ％に基づく)を含む収着性ポリマー複合材を実験室条件下で作成し、米国特許第７，７９１，８６１号明細書に教示されている一般的な乾式混合法を使用して調製して、複合材サンプルを形成した。
【0099】
例２－収着評価用のＡｇＩを含まないＳＰＣテープ
【0100】
７５ｗｔ％の石炭系活性炭（Ｎｏｒｉｔ ＰＡＣ－２０Ｂ、Ｃａｂｏｔ Ｉｎｃ.、テキサス州、米国)と２５ｗｔ％のＰＴＦＥ(ＳＰＣの合計ｗｔ％に基づく)を含む収着性ポリマー複合材を実験室条件下で作成し、米国特許第７，７９１，８６１号明細書に教示されている一般的な乾式混合法を用いて調製して、複合材サンプルを形成した。
【0101】
例３－木質炭素を含むＳＰＣテープ
【0102】
木質活性炭（ＮＵＣＨＡＲ ＳＡ－２０、Ｉｎｇｅｖｉｔｙ、サウスカロライナ州、米国）に、例示的なＡｇＩ装填方法１を使用して１ｗｔ％のヨウ化銀（ＡｇＩ）を含浸させた。次に、５３ｗｔ％の上述のＡｇＩ担持活性炭、４２ｗｔ％のＰＴＦＥ及び５ｗｔ％の硫黄（ＳＰＣの総質量％に基づく）を含む収着性ポリマー複合材を実験室条件下で作成し、米国特許第７，７９１，８６１号明細書に教示されている一般的な乾式混合法を使用して調製して複合材サンプルを形成した。
【0103】
例４－石炭系炭素を含むＳＰＣテープ１
【0104】
石炭系活性炭（Ｎｏｒｉｔ Ｖａｐｕｒｅ６１２、Ｃａｂｏｔ Ｉｎｃ.、テキサス州、米国)に、例示的なＡｇＩ装填方法１を使用して１ｗｔ％のヨウ化銀（ＡｇＩ）を含浸させた。次に、７２ｗｔ％の上記のＡｇＩ含浸活性炭、２２ｗｔ％のＰＴＦＥ及び６ｗｔ％の硫黄（ＳＰＣの総質量％に基づく）を含む収着性ポリマー複合材を実験室条件下で作成し、米国特許第７，７９１，８６１号明細書に教示されている一般的な乾式混合法を使用して調製して複合材サンプルを形成した。
【0105】
例５－石炭系炭素を含むＳＰＣテープ２
【0106】
石炭系活性炭（Ｎｏｒｉｔ ＰＡＣ－２０Ｂ、Ｃａｂｏｔ Ｉｎｃ.、テキサス州、米国) に、例示的なＡｇＩ装填方法１を使用して１ｗｔ％のヨウ化銀（ＡｇＩ）を含浸させた。次に、７２ｗｔ％の上記のＡｇＩ含浸活性炭、２２ｗｔ％のＰＴＦＥ及び６ｗｔ％の硫黄（ＳＰＣの総質量％に基づく）を含む収着性ポリマー複合材を実験室条件下で作成し、米国特許第７，７９１，８６１号明細書に教示されている一般的な乾式混合方法を使用して調製して複合材サンプルを形成した。
【0107】
例６－乾燥混合ＡｇＩを含むＳＰＣテープ
【0108】
石炭系活性炭（Ｎｏｒｉｔ ＰＡＣ－２０Ｂ、Ｃａｂｏｔ Ｉｎｃ.、テキサス州、米国) を、例示的なＡｇＩ装填方法３を使用して１ｗｔ％のヨウ化銀（ＡｇＩ）粉末と混合した。 次に、７２ｗｔ％の上記ＡｇＩ混合活性炭、２２ｗｔ％のＰＴＦＥ、及び６ｗｔ％の硫黄（ＳＰＣの総質量％に基づく）を含む収着性ポリマー複合材を実験室条件下で作成し、米国特許第７，７９１，８６１号明細書に教示される一般的な乾式混合方法を使用して調製し、複合材サンプルを形成した。
【0109】
例７－ＡｇＩを含まないＳＰＣテープ（比較例）
【0110】
７２ｗｔ％の石炭系活性炭（Ｎｏｒｉｔ ＰＡＣ－２０Ｂ、Ｃａｂｏｔ Ｉｎｃ.、テキサス州、米国)、２２ｗｔ％のＰＴＦＥ及び６ｗｔ％の硫黄（ＳＰＣの総質量％に基づく）を含む収着性ポリマー複合材を実験室条件下で作成し、米国特許第７，７９１，８６１号明細書で教示されている一般的な乾式混合法を使用して調製して複合材サンプルを形成した。
【0111】
例８－石炭系炭素を含むＳＰＣテープ２
【0112】
石炭系活性炭 （Ｎｏｒｉｔ ＰＡＣ－２０Ｂ、Ｃａｂｏｔ Ｉｎｃ．、テキサス州、米国)に、例示的なＡｇＩ装填方法２を使用して、８．２２ｗｔ％のヨウ化銀（ＡｇＩ）を含浸させた。次に、７１ｗｔ％の上記のＡｇＩ含浸活性炭、２４ｗｔ％のＰＴＦＥ、及び６ｗｔ％の硫黄（ＳＰＣの総質量％に基づく）を含む収着性ポリマー複合材を実験室条件下で作成し、米国特許第７，７９１，８６１号明細書に教示されている一般的な乾式混合方法を使用して調製して複合材サンプル形成した。
【0113】
その他の金属ハロゲン化物の例
【0114】
他の幾つかの遷移金属ハロゲン化物を試験し、有効な特性があることを確認した。例えば、ヨウ化銅（ＣｕＩ）を試験し、約３０％～約７０％の水銀除去効率を有することが判明した。例えば、ヨウ化第二水銀（ＨｇＩ２）を試験し、乾燥条件下(ＩＰＡを含む１０ ｗｔ％のＨｇＩ２を吸収させた木質ＳＡ２０炭素粉末)で１６％を超えるＨｇ除去効率があることが判明した。別の例において、臭化銀（ＡｇＢｒ）もＨｇ除去に効果的であることが判明した。１ｗｔ％ＡｇＢｒ含浸ＰＡＣ－２０ＢＦカーボンテープ試験では、Ｈｇ除去効率は約３５％（２５％超、５０％未満)であった。別の例において、塩化銀（ＡｇＣｌ）もＨｇ除去に効果的であることが判明した。１ｗｔ％ＡｇＣｌを含浸させたＰＡＣ－２０ＢＦカーボンテープの試験において、Ｈｇ除去効率は約３０％（２０％超、４０％未満)であった。
【0115】
図６は、例１及び例２のラングミュア等温決定グラフを示す。例１及び２からのＳＰＣサンプルは、収着等温試験及び上記の方法を使用してフィッティングされたモデルを使用して評価した。図６は、例１によるサンプルのラングミュアパラメータが、ｑｍ＝１１．８１ｗｔ％、Ｂ＝０．８８Ｌ／ミリモルであったことを示している。図６は、例２によるサンプルのラングミュアパラメータが、ｑｍ＝４１．８１ｗｔ％、Ｂ＝０．３４Ｌ／ミリモルであったことを示している。さらに、曲線適合（破線）から、遷移金属硝酸銀（ＡｇＮＯ３）の非ハロゲン化物塩に対して、収着剤が２３℃で１，７６５ミリモル/Ｌ以上の吸着容量ラングミュア等温パラメータｑｍを有することが計算できる。
【0116】
図７に、例３、４及び５の水銀除去効率試験の評価データを示す。例３では、水銀除去効率は２６．４％と決定された。例４では、水銀除去効率は５５．６％であると決定された。例５では、水銀除去効率は５８．８％であると決定された。
【0117】
図８に、例５、６及び７の水銀除去効率試験の評価データを示す。例５では、水銀除去効率は５８．８％と決定された。例６では、水銀除去効率は４３．３％であると決定された。例７では、水銀除去効率は４３．５％であると決定された。
【0118】
図９は、例６の実験室耐久性（模擬暴露）試験からの評価データを示す。例６の耐久性試験は１３２日間実施された。銀及びヨウ素の含有量を、「保持」サンプル（例えば、初期含有量又は排ガスに「暴露」されなかったサンプル）と個別に比較した。１３２日間の模擬暴露後でも、評価可能な銀又はヨウ素含有量の損失はないことが判明した。
【0119】
図１０は、例８の実験室耐久性（模擬暴露）試験の評価データを示す。例８の耐久性試験は、７７日、１３９日及び２００日実施した。銀及びヨウ素の含有量を、「保持」サンプル（例えば、初期含有量又は排ガスに「暴露」されなかったサンプル）と個別に比較した。７７、１３９及び２００日間の模擬暴露後でも、評価可能な銀又はヨウ素含有量の損失はないことが判明した。
【0120】
図１１は、例８のフィールド耐久試験（石炭火力発電所の湿式排ガス脱硫吸収装置のストリップ流）からの別の評価データを示す。例８の耐久試験は２５３日間実施した。 銀及びヨウ素の含有量を、「保持」サンプル（例えば、初期含有量又は排ガスに「暴露」されなかったサンプル）と個別に比較した。保持サンプルと比較して、排ガス暴露後に評価可能な銀又はヨウ素含有量の損失がないことが判明した。
【0121】
銀及びヨウ素含有量の評価可能な損失がないという有利かつ予期せぬ結果は、以下のように理解できる。
【0122】
ＳＰＣサンプルの様々な例は、ＳＰＣの活性炭に捕捉されている水銀の特定の種を決定するために、Ｘ線吸収近端分光法(「ＸＡＮＥＳ」)を使用して試験した。ＸＡＮＥＳは、サンプルを高エネルギーＸ線（例えば、一般にシンクロトロンからの)に暴露し、Ｘ線エネルギーの関数としてＸ線吸光度を測定及び決定することを含む。近端吸収の位置と形状から、元素の酸化状態に関する情報を得ることができる。適切な標準が提供されていれば、位置と形状を未知のものを識別するためのフィンガープリントとして使用することもできる。
【0123】
本明細書に記載の発見は、ＡｇＩが消費されない、反応に参加しない、あるいはその両方であるという点で、ＡｇＩが他のヨウ素源（ＫＩ、ＴＢＡＩなど）と比べて異なる働きをすることを示している。むしろ、ＡｇＩは、おそらく触媒反応又はその形態への何らかの関与を介して、異なる種の水銀(例えば、ＨｇＳ)を生成する。
【0124】
図１２は、例Ａ及び例ＢのＸＡＮＥＳグラフと、比較としてＨｇＯ粉末のグラフを示す。
【0125】
例Ａは、ＡｇＩをＨｇに暴露していない非限定的なＳＰＣサンプルである。この例を調製するために、７６％の石炭系活性炭（Ｎｏｒｉｔ ＰＡＣ－２０Ｂ、米国テキサス州キャボット社）及び１９％のＰＴＦＥを含む収着性ポリマー複合材を実験室条件下で作成した。ＳＰＣは、一般的な乾式混合法を使用して調製された（例えば、米国特許第７７９１８６１号明細書を参照されたい）。このサンプルの直径１８ｍｍのＳＰＣディスクを、数滴の水銀元素（Ｈｇ）を含む密閉容器内に入れた。容器を７０℃のオーブンに１時間入れて、ＳＰＣを水銀蒸気にさらした。処理されたサンプルの一部をＸＲＦで分析し、約０．６ｗｔ％の水銀が含まれていることが示された。
【0126】
例Ｂは、ＡｇＩをＨｇに暴露した別の非限定的なＳＰＣサンプルである。この例を調製するために、例示的なＡｇＩ装填方法２（上記参照）に従って、５ｗｔ％のヨウ素銀（ＡｇＩ）を装填した８０ｗｔ％の石炭系活性炭 （Ｎｏｒｉｔ ＰＡＣ－２０Ｂ、Ｃａｂｏｔ Ｉｎｃ.、テキサス州、米国)及び２０ｗｔ％のＰＴＦＥを含む収着性ポリマー複合材を実験室条件下で作成した。ＳＰＣは、一般的な乾式混合法を使用して調製された（例えば、米国特許第７，７９１，８６１号明細書を参照されたい）。このサンプルのＳＰＣの６インチ×１インチのストリップを、数滴の水銀元素（Ｈｇ）を含む密閉容器に入れた。容器を６０℃のオーブンに６６時間入れて、ＳＰＣを水銀蒸気にさらした。処理されたサンプルの一部をＸＲＦで分析し、約０．６ｗｔ％の水銀を含むことが判明した。
【0127】
図１２に示されるように、例Ａ及び例Ｂを評価して、ＨｇＬ１１１端のＸＡＮＥＳスペクトルを取得し、得られたスペクトルを酸化水銀（ＨｇＯ）の基準スペクトルと比較することにより、例に含まれる水銀種を決定した。ＸＡＮＥＳスペクトルは、ＳＰＣ上の水銀が比較により、主にＨｇＯの形で存在していることを示した。活性炭に捕捉された水銀元素は、ＸＡＮＥＳ分析によってＨｇＯの形であることが判明した。ＸＡＮＥＳスペクトルに新しい特徴が存在しないことは、ＡｇＩがＨｇと有意な程度まで反応しないことを示している。図１３は、例Ａ、例Ｂ及び参照ＨｇＯスペクトルのＨｇＬ１１１端のＸＡＮＥＳスペクトルの導関数を示す。図１３は、上記の決定に一致し、それを裏付けている。
【0128】
図１４は、例Ｃ、例Ｄ及び例ＥのＸＡＮＥＳグラフと、比較としてＨｇＳ粉末のグラフを示す。
【0129】
例Ｃは、ＡｇＩを含まず、硫黄を含む、Ｈｇに暴露された別の非限定的なＳＰＣサンプルである。この例を調製するために、７６ｗｔ％ の石炭系活性炭（Ｎｏｒｉｔ ＰＡＣ－２０Ｂ、Ｃａｂｏｔ Ｉｎｃ.、テキサス州、米国)、１９ｗｔ％のＰＴＦＥ及び５ｗｔ％の硫黄 (Ｓ）を含む収着性ポリマー複合材を実験室条件下で作成した。ＳＰＣは、一般的な乾式混合法（例えば、米国特許第７，７９１，８６１号明細書を参照されたい）を使用して調製し、複合材サンプルを形成した。このサンプルの合計７つの直径１８ｍｍのＳＰＣディスクを、数滴の水銀元素（Ｈｇ）を含む密閉容器内に入れた。容器を７０℃のオーブンに１９時間入れて、ＳＰＣを水銀蒸気にさらした。処理されたサンプルの一部をＸＲＦで分析し、約２．４ｗｔ％のＨｇを含むことが示された。
【0130】
例Ｄは、ＡｇＩ及び硫黄を含む、Ｈｇに暴露されたさらに別の非限定的なＳＰＣサンプルである。この例を調製するために例示的なＡｇＩ装填方法２に従って、５ｗｔ％のＡｇＩを装填した７６ｗｔ％の石炭系活性炭（Ｎｏｒｉｔ ＰＡＣ－２０Ｂ、Ｃａｂｏｔ Ｉｎｃ．、テキサス州、米国）、１９ｗｔ％のＰＴＦＥ及び５ｗｔ％の硫黄（Ｓ）を含む収着性ポリマー複合材を実験室条件下で作成した。ＳＰＣは、一般的な乾式混合法を使用して調製された（例えば、米国特許第７，７９１，８６１号明細書を参照されたい）。このサンプルの合計７つの直径１８ｍｍのＳＰＣディスクを、数滴の水銀元素（Ｈｇ）を含む密閉容器に入れた。容器を７０℃のオーブンに１９時間入れて、ＳＰＣを水銀蒸気にさらした。処理されたサンプルの一部をＸＲＦで分析し、約４．１ｗｔ％のＨｇを含むことが示された。
【0131】
例Ｅは、硫黄及びＡｇＩ（銀含量が低い）を含み、Ｈｇに暴露された別の非限定的なＳＰＣサンプルである。この例を調製するために、例示的な ＡｇＩ装填方法２により１ｗｔ％のＡｇＩを装填した７６ｗｔ％の石炭系活性炭（Ｎｏｒｉｔ ＰＡＣ－２０Ｂ、Ｃａｂｏｔ Ｉｎｃ.、テキサス州、米国)、１９ｗｔ％のＰＴＦＥ及び５ｗｔ％の硫黄（Ｓ）を含む収着性ポリマー複合材を実験室条件下で作成した。ＳＰＣは、一般的な乾式混合法を使用して調製された（例えば、米国特許第７，７９１，８６１号明細書を参照されたい）。このサンプルの合計７つの直径１８ｍｍのＳＰＣディスクを、数滴の水銀元素（Ｈｇ）を含む密閉容器に入れた。容器を７０℃のオーブンに１６５時間入れた。処理されたサンプルの一部をＸＲＦで分析し、約４．６ｗｔ％のＨｇ を含むことが示された。
【0132】
図１４に示すように、例Ｃ、Ｄ及びＥを、ＨｇＬ１１１端のＸＡＮＥＳを介してどのような水銀種が含まれているかを決定するために評価した。スペクトルは硫化水銀（ＨｇＳ）の参照スペクトルと比較された。例Ｃ、Ｄ及びＥのＸＡＮＥＳスペクトルは、ＳＰＣ上の水銀が主にＨｇＳの形態で存在することを示した。ＸＡＮＥＳスペクトルに新しい特徴が存在しないことは、ＡｇＩがＨｇと有意な程度まで反応しないことを示している。ＡｇＩに関連する可能性のある新しい水銀種の証拠は存在しなかった。図１５は、例Ｃ、Ｄ、ＥのＨｇＬ１１１端のＸＡＮＥＳスペクトル及び参照ＨｇＳスペクトルの導関数を示す。図１５は、上記の決定と一致し、それを裏付けている。
【0133】
驚くべきことに、ＨｇとＡｇＩの反応に関する証拠はなかったが、吸収された水銀の量は例Ｃ（２．４％）から例Ｄ（４．１％）及び例Ｅ（４．６％）へと劇的に増加し、ＡｇＩの強力な促進効果を示唆した。
【0134】
幾つかの実施形態において、ＳＰＣは、収着剤として不活性な非炭素質担体を利用する。すなわち、幾つかの実施形態によれば、収着剤は炭素を含まない。幾つかの実施形態において、収着剤は炭素担体と非炭素質担体の両方を含む。
【0135】
非炭素質担体の非限定的な例は、以下のように製造することができる。５０℃の温度に保たれた液体トルエン１０ｍＬを入手し、継続的に撹拌しながら、デカンテーションによって過剰の元素硫黄をＭＳ－３０３０メソポーラスシリカ（ＰＱコーポレーション、バレーフォージ、ペンシルベニア州、米国)１０ｇに加える。次にトルエンを１２０℃で蒸発させ、サンプルを乾燥させる（例えば、一晩)。次の工程において、０．２ｇの硝酸銀（ＡｇＮＯ３）を含む水溶液１０ｍＬを、継続的に撹拌しながら硫黄を豊富に含むシリカ担体に添加する。次に、過剰な水を１２０℃で蒸発させ、サンプルを乾燥させる（例えば、一晩)。次に、ＡｇＮＯ３と硫黄を豊富に含むサンプルを、別の開いたバイアルに入った過剰な元素ヨウ素を含む密閉容器に入れる。次に、密閉容器を６０℃のオーブンに入れる（例えば、一晩)。次に容器をパージし、ヨウ素バイアルを取り除く。次いで、１２０℃での最終乾燥工程を実行して、残留する元素ヨウ素を除去し、幾つかの実施形態による、収着剤である、又は収着剤の一部であることができる非炭素質担体を生成する。
【0136】
上記に従って作成されたサンプルをＥＤＸによって評価した。試験結果は、ヨウ素（Ｉ）と銀（Ａｇ）の化学量論比を示し、ＡｇＮＯ３から ＡｇＩへの直接変換を示している。上記の手順により、ＡｇＩは均一に分布し、元素硫黄（Ｓ）と同じ位置にあり、反応性の高いＡｇＩが最後のＨｇアクセプタの硫黄の周囲にシェルを形成すると予想される。
【0137】
本明細書に記載される例は、同様の結果、同様の特性、同様の利点又はそれらの組み合わせを有することが試験された、又は有することが期待される様々な実施形態及びそれらの組み合わせの非限定的な代表例である。
【0138】
本明細書で使用される用語は、実施形態を記載することを意図しており、限定することを意図したものではない。「a」、「an」及び「the」という用語には、特に明記されていない限り、複数形も含まれる。「含む（comprises）」及び/又は「含む(comprising)」という用語は、本明細書で使用されるときに、記載された特徴、整数、工程、操作、要素及び/又は構成要素の存在を指すが、１つ以上の他の特徴、整数、工程、操作、要素及び/又は構成要素の存在又は追加を排除するものではない。
【0139】
本開示の範囲から逸脱することなく、特に使用される構成材料及び部品の形状、サイズ、及び配置に関して詳細部の変更が可能であることを理解されたい。この明細書及び説明される実施形態は例であり、本開示の真の範囲及び主旨は特許請求の範囲によって示される。
【図1】
【図2A】
【図2B】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【手続補正書】
【提出日】2024-05-09
【手続補正1】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0139】
本開示の範囲から逸脱することなく、特に使用される構成材料及び部品の形状、サイズ、及び配置に関して詳細部の変更が可能であることを理解されたい。この明細書及び説明される実施形態は例であり、本開示の真の範囲及び主旨は特許請求の範囲によって示される。以下、本発明の態様を列挙する。
（態様１）
ポリマーと、収着剤とを含んでなり、
該収着剤は微細構造を含み、さらに該微細構造は遷移金属ハロゲン化物を含む、
収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）。
（態様２）
硫黄をさらに含む、態様１記載のＳＰＣ。
（態様３）
前記硫黄は元素硫黄を含む、態様２記載のＳＰＣ。
（態様４）
前記硫黄は、前記ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する、態様２又は３記載のＳＰＣ。
（態様５）
前記硫黄は、前記ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する、態様２又は３記載のＳＰＣ。
（態様６）
前記遷移金属ハロゲン化物は、遷移金属塩化物、遷移金属臭化物、遷移金属フッ化物、遷移金属ヨウ化物のうちの少なくとも１つ又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様１～５のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様７）
前記遷移金属ハロゲン化物は、ニッケル、鉛、銅、マンガン、鉄、水銀、銀、白金のうちの少なくとも１つ又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様１～６のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様８）
前記遷移金属ハロゲン化物は銀（Ａｇ）を含む、態様１～７のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様９）
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ素（Ｉ）を含む、態様１～８のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１０）
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）を含む、態様１～７のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１１）
前記ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して実質的に変化しない、態様８又は１０記載のＳＰＣ。
（態様１２）
前記ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して低下しない、態様８又は１０記載のＳＰＣ。
（態様１３）
前記ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、ヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して実質的に変化しない、態様９～１０のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１４）
前記収着剤は、遷移金属非ハロゲン化物塩の硝酸銀（ＡｇＮＯ ３ ）に対して、２３℃で１，７６５ミリモル／Ｌ以上の吸着容量ラングミュア等温パラメータｑｍを有する、態様１～１３のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１５）
前記ポリマーはフルオロポリマーを含む、態様１～１４のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１６）
前記ポリマーはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）を含む、態様１～１５のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１７）
前記遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて、前記ＳＰＣ中に０．１ｗｔ％～２０ｗｔ％の量で存在する、態様１～１６のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１８）
前記遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて、前記ＳＰＣ中に０．１ｗｔ％～６ｗｔ％の量で存在する、態様１～１４のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１９）
前記収着剤は、活性炭、シリカゲル、ゼオライト又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様１～１８のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様２０）
前記収着剤は活性炭を含む、態様１～１９のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様２１）
前記活性炭は炭素源に由来し、前記炭素源は石炭、亜炭、木材、ヤシ殻又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様２０記載のＳＰＣ。
（態様２２）
元素硫黄をさらに含み、
前記収着剤は活性炭を含み、かつ
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）である、態様１記載のＳＰＣ。
（態様２３）
ポリマー及び収着剤を含む収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）を得ること、
遷移金属非ハロゲン化物塩を得ること、
非遷移金属ハロゲン化物を得ること、
該遷移金属非ハロゲン化物塩を該収着剤に適用して、該遷移金属非ハロゲン化物塩を該収着剤の微細構造内に組み込むこと、及び、
該非遷移金属ハロゲン化物を該収着剤に適用して、該非遷移金属ハロゲン化物を該遷移金属非ハロゲン化物塩と反応させ、それにより該収着剤の微細構造内に遷移金属ハロゲン化物を生成すること、
を含んでなる方法。
（態様２４）
前記収着剤の前記微細構造内に非遷移金属塩がさらに形成され、そして
前記収着剤から前記非遷移金属塩を除去することをさらに含む、態様２３記載の方法。
（態様２５）
前記収着剤から前記非遷移金属塩を除去することは、
溶媒を使用して前記収着剤から前記非遷移金属塩を溶解することを含む、態様２４記載の方法。
（態様２６）
前記溶媒は、水、メタノール、エタノール又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様２５記載の方法。
（態様２７）
前記非遷移金属ハロゲン化物は、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類金属ハロゲン化物、アンモニウムハロゲン化物のうちの少なくとも１つ又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様２３～２６のいずれか１項記載の方法。
（態様２８）
前記遷移金属非ハロゲン化物塩は遷移金属硝酸塩を含む、態様２３～２７のいずれか１項記載の方法。
（態様２９）
前記遷移金属非ハロゲン化物塩は、遷移金属硫酸塩、遷移金属亜硫酸塩、遷移金属亜硝酸塩、遷移金属硝酸塩、金属酢酸塩、遷移金属塩素酸塩、遷移金属過塩素酸塩のうちの少なくとも１つ又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様２３～２８のいずれか１項記載の方法。
（態様３０）
前記収着剤は活性炭を含み、
前記遷移金属非ハロゲン化物塩は硝酸銀（ＡｇＮＯ ３ ）を含み、
前記非遷移金属ハロゲン化物はヨウ化カリウム（ＫＩ）であり、そして
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）であり、そして
前記遷移金属非ハロゲン化物塩と非遷移金属ハロゲン化物との反応は：
ＡｇＮＯ ３ ＋ＫＩ→ＡｇＩ＋ＫＮＯ ３
を含む、態様２３記載の方法。
（態様３１）
前記ＳＰＣは元素硫黄（Ｓ）を含む、態様２３～３０のいずれか１項記載の方法。
（態様３２）
前記遷移金属は銀（Ａｇ）である、態様２３～３１のいずれか１項記載の方法。
（態様３３）
前記遷移金属非ハロゲン化物塩は溶液として前記収着剤に適用される、態様２３～３２のいずれか１項記載の方法。
（態様３４）
前記溶液は、前記溶液を前記収着剤上にスプレーすること、前記収着剤を前記溶液に浸漬すること、又はそれらの任意の組み合わせによって適用される、態様３３記載の方法。
（態様３５）
前記溶液は、水中に１ミリモル／Ｌ～１００ミリモル／Ｌの遷移金属非ハロゲン化物塩を含む、態様３１又は態様３４記載の方法。
（態様３６）
遷移金属ハロゲン化物と硫黄とを含む収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）を得、そして
水銀を含むガスを流して該ＳＰＣと接触させ、該遷移金属ハロゲン化物が触媒として作用する水銀と硫黄との触媒反応によって硫化水銀（ＨｇＳ）を形成させる、方法。
（態様３７）
前記遷移金属ハロゲン化物は銀（Ａｇ）を含む、態様３６記載の方法。
（態様３８）
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、前記ＳＰＣの銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、態様３７記載の方法。
（態様３９）
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）を含む、態様３６記載の方法。
（態様４０）
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、
前記ＳＰＣのヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は、少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、態様３９記載の方法。
（態様４１）
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）を含む、態様３６記載の方法。
（態様４２）
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、
前記ＳＰＣのヨウ化銀（ＡｇＩ）の濃度は、少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、態様４１記載の方法。
（態様４３）
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、
前記ＳＰＣの銀（Ａｇ）の濃度は、少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、態様４１記載の方法。
（態様４４）
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、
前記ＳＰＣの銀（Ａｇ）の濃度は、少なくとも６ヶ月全体を通して減少しない、態様４１記載の方法。
（態様１）
ポリマーと、収着剤とを含んでなり、
該収着剤は微細構造を含み、さらに該微細構造は遷移金属ハロゲン化物を含む、
収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）。
（態様２）
硫黄をさらに含む、態様１記載のＳＰＣ。
（態様３）
前記硫黄は元素硫黄を含む、態様２記載のＳＰＣ。
（態様４）
前記硫黄は、前記ＳＰＣの総質量に基づいて０．１ｗｔ％～２０ｗｔ％の範囲の量で存在する、態様２又は３記載のＳＰＣ。
（態様５）
前記硫黄は、前記ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する、態様２又は３記載のＳＰＣ。
（態様６）
前記遷移金属ハロゲン化物は、遷移金属塩化物、遷移金属臭化物、遷移金属フッ化物、遷移金属ヨウ化物のうちの少なくとも１つ又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様１～５のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様７）
前記遷移金属ハロゲン化物は、ニッケル、鉛、銅、マンガン、鉄、水銀、銀、白金のうちの少なくとも１つ又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様１～６のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様８）
前記遷移金属ハロゲン化物は銀（Ａｇ）を含む、態様１～７のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様９）
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ素（Ｉ）を含む、態様１～８のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１０）
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）を含む、態様１～７のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１１）
前記ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して実質的に変化しない、態様８又は１０記載のＳＰＣ。
（態様１２）
前記ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して低下しない、態様８又は１０記載のＳＰＣ。
（態様１３）
前記ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、ヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して実質的に変化しない、態様９～１０のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１４）
前記収着剤は、遷移金属非ハロゲン化物塩の硝酸銀（ＡｇＮＯ ３ ）に対して、２３℃で１，７６５ミリモル／Ｌ以上の吸着容量ラングミュア等温パラメータｑｍを有する、態様１～１３のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１５）
前記ポリマーはフルオロポリマーを含む、態様１～１４のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１６）
前記ポリマーはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）を含む、態様１～１５のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１７）
前記遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて、前記ＳＰＣ中に０．１ｗｔ％～２０ｗｔ％の量で存在する、態様１～１６のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１８）
前記遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて、前記ＳＰＣ中に０．１ｗｔ％～６ｗｔ％の量で存在する、態様１～１４のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様１９）
前記収着剤は、活性炭、シリカゲル、ゼオライト又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様１～１８のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様２０）
前記収着剤は活性炭を含む、態様１～１９のいずれか１項記載のＳＰＣ。
（態様２１）
前記活性炭は炭素源に由来し、前記炭素源は石炭、亜炭、木材、ヤシ殻又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様２０記載のＳＰＣ。
（態様２２）
元素硫黄をさらに含み、
前記収着剤は活性炭を含み、かつ
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）である、態様１記載のＳＰＣ。
（態様２３）
ポリマー及び収着剤を含む収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）を得ること、
遷移金属非ハロゲン化物塩を得ること、
非遷移金属ハロゲン化物を得ること、
該遷移金属非ハロゲン化物塩を該収着剤に適用して、該遷移金属非ハロゲン化物塩を該収着剤の微細構造内に組み込むこと、及び、
該非遷移金属ハロゲン化物を該収着剤に適用して、該非遷移金属ハロゲン化物を該遷移金属非ハロゲン化物塩と反応させ、それにより該収着剤の微細構造内に遷移金属ハロゲン化物を生成すること、
を含んでなる方法。
（態様２４）
前記収着剤の前記微細構造内に非遷移金属塩がさらに形成され、そして
前記収着剤から前記非遷移金属塩を除去することをさらに含む、態様２３記載の方法。
（態様２５）
前記収着剤から前記非遷移金属塩を除去することは、
溶媒を使用して前記収着剤から前記非遷移金属塩を溶解することを含む、態様２４記載の方法。
（態様２６）
前記溶媒は、水、メタノール、エタノール又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様２５記載の方法。
（態様２７）
前記非遷移金属ハロゲン化物は、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類金属ハロゲン化物、アンモニウムハロゲン化物のうちの少なくとも１つ又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様２３～２６のいずれか１項記載の方法。
（態様２８）
前記遷移金属非ハロゲン化物塩は遷移金属硝酸塩を含む、態様２３～２７のいずれか１項記載の方法。
（態様２９）
前記遷移金属非ハロゲン化物塩は、遷移金属硫酸塩、遷移金属亜硫酸塩、遷移金属亜硝酸塩、遷移金属硝酸塩、金属酢酸塩、遷移金属塩素酸塩、遷移金属過塩素酸塩のうちの少なくとも１つ又はそれらの任意の組み合わせを含む、態様２３～２８のいずれか１項記載の方法。
（態様３０）
前記収着剤は活性炭を含み、
前記遷移金属非ハロゲン化物塩は硝酸銀（ＡｇＮＯ ３ ）を含み、
前記非遷移金属ハロゲン化物はヨウ化カリウム（ＫＩ）であり、そして
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）であり、そして
前記遷移金属非ハロゲン化物塩と非遷移金属ハロゲン化物との反応は：
ＡｇＮＯ ３ ＋ＫＩ→ＡｇＩ＋ＫＮＯ ３
を含む、態様２３記載の方法。
（態様３１）
前記ＳＰＣは元素硫黄（Ｓ）を含む、態様２３～３０のいずれか１項記載の方法。
（態様３２）
前記遷移金属は銀（Ａｇ）である、態様２３～３１のいずれか１項記載の方法。
（態様３３）
前記遷移金属非ハロゲン化物塩は溶液として前記収着剤に適用される、態様２３～３２のいずれか１項記載の方法。
（態様３４）
前記溶液は、前記溶液を前記収着剤上にスプレーすること、前記収着剤を前記溶液に浸漬すること、又はそれらの任意の組み合わせによって適用される、態様３３記載の方法。
（態様３５）
前記溶液は、水中に１ミリモル／Ｌ～１００ミリモル／Ｌの遷移金属非ハロゲン化物塩を含む、態様３１又は態様３４記載の方法。
（態様３６）
遷移金属ハロゲン化物と硫黄とを含む収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）を得、そして
水銀を含むガスを流して該ＳＰＣと接触させ、該遷移金属ハロゲン化物が触媒として作用する水銀と硫黄との触媒反応によって硫化水銀（ＨｇＳ）を形成させる、方法。
（態様３７）
前記遷移金属ハロゲン化物は銀（Ａｇ）を含む、態様３６記載の方法。
（態様３８）
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、前記ＳＰＣの銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、態様３７記載の方法。
（態様３９）
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）を含む、態様３６記載の方法。
（態様４０）
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、
前記ＳＰＣのヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は、少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、態様３９記載の方法。
（態様４１）
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）を含む、態様３６記載の方法。
（態様４２）
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、
前記ＳＰＣのヨウ化銀（ＡｇＩ）の濃度は、少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、態様４１記載の方法。
（態様４３）
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、
前記ＳＰＣの銀（Ａｇ）の濃度は、少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、態様４１記載の方法。
（態様４４）
前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、
前記ＳＰＣの銀（Ａｇ）の濃度は、少なくとも６ヶ月全体を通して減少しない、態様４１記載の方法。
【手続補正2】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項1】
ポリマーと、収着剤とを含んでなり、該収着剤は微細構造を含み、さらに該微細構造は遷移金属ハロゲン化物を含む、
収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）。
【請求項2】
元素硫黄をさらに含む、請求項１記載のＳＰＣ。
【請求項3】
前記元素硫黄は、前記ＳＰＣの総質量に基づいて３ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲の量で存在する、請求項２記載のＳＰＣ。
【請求項4】
前記遷移金属ハロゲン化物は遷移金属ヨウ化物であり、かつ、ニッケル、鉛、銅、マンガン、鉄、水銀、銀、白金のうちの少なくとも１つ又はそれらの任意の組み合わせを含む、請求項１～３のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項5】
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）を含む、請求項１～３のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項6】
前記ＳＰＣは、水銀（Ｈｇ）と反応するための少なくとも６ヶ月の運転使用のために構成され、銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６ヶ月の運転使用全体を通して実質的に変化しない、又は低下しない、請求項５記載のＳＰＣ。
【請求項7】
前記収着剤は、遷移金属非ハロゲン化物塩の硝酸銀（ＡｇＮＯ
３
）に対して、２３℃で１，７６５ミリモル／Ｌ以上の吸着容量ラングミュア等温パラメータｑｍを有する、請求項１～３のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項8】
前記ポリマーはフルオロポリマーを含む、請求項１～３のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項9】
前記遷移金属ハロゲン化物は、ＳＰＣの総質量に基づいて、前記ＳＰＣ中に０．１ｗｔ％～２０ｗｔ％の量で存在する、請求項１～３のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項10】
前記収着剤は、活性炭、シリカゲル、ゼオライト又はそれらの任意の組み合わせを含む、請求項１～３のいずれか１項記載のＳＰＣ。
【請求項11】
ポリマー及び収着剤を含む収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）を得ること、
遷移金属非ハロゲン化物塩を得ること、
非遷移金属ハロゲン化物を得ること、
該遷移金属非ハロゲン化物塩を該収着剤に適用して、該遷移金属非ハロゲン化物塩を該収着剤の微細構造内に組み込むこと、及び
該非遷移金属ハロゲン化物を該収着剤に適用して、該非遷移金属ハロゲン化物を該遷移金属非ハロゲン化物塩と反応させ、それにより該収着剤の微細構造内に遷移金属ハロゲン化物を生成すること、
を含んでなる方法。
【請求項12】
前記収着剤の前記微細構造内に非遷移金属塩がさらに形成され、そして
前記収着剤から前記非遷移金属塩を除去することを含み、さらに
前記収着剤から前記非遷移金属塩を除去することは、溶媒を使用して前記収着剤から前記非遷移金属塩を溶解することを含む、請求項１１記載の方法。
【請求項13】
前記収着剤は活性炭を含み、
前記遷移金属非ハロゲン化物塩は硝酸銀（ＡｇＮＯ ３ ）を含み、
前記非遷移金属ハロゲン化物はヨウ化カリウム（ＫＩ）であり、
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ化銀（ＡｇＩ）であり、そして
前記遷移金属非ハロゲン化物塩と前記非遷移金属ハロゲン化物との反応は：
ＡｇＮＯ ３ ＋ＫＩ→ＡｇＩ＋ＫＮＯ ３
を含む、請求項１１記載の方法。
【請求項14】
遷移金属ハロゲン化物と硫黄とを含む収着性ポリマー複合材（ＳＰＣ）を得、そして
水銀を含むガスを流して該ＳＰＣと接触させ、該遷移金属ハロゲン化物が触媒として作用する水銀と硫黄との触媒反応によって硫化水銀（ＨｇＳ）を形成させる、方法。
【請求項15】
前記遷移金属ハロゲン化物は銀（Ａｇ）を含み、かつ、前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、前記ＳＰＣの銀（Ａｇ）の濃度は少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、請求項１４記載の方法。
【請求項16】
前記遷移金属ハロゲン化物はヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）を含み、かつ、前記ガスを流すことは少なくとも６ヶ月間行われ、前記ＳＰＣのヨウ素又はヨウ化物（Ｉ）の濃度は、少なくとも６ヶ月全体を通して実質的に変化しない、請求項１４記載の方法。
【国際調査報告】