特表 2024-535630 グラフェンを生産するためのシステムおよび方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-09-30

(54)【発明の名称】グラフェンを生産するためのシステムおよび方法

(51)【国際特許分類】

   C01B 32/184 20170101AFI20240920BHJP

【ＦＩ】

C01B32/184

【審査請求】未請求

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2024541118

(86)(22)【出願日】2022-09-21

(85)【翻訳文提出日】2024-05-17

(86)【国際出願番号】 CA2022051406

(87)【国際公開番号】W WO2023044569

(87)【国際公開日】2023-03-30

(31)【優先権主張番号】63/246,424

(32)【優先日】2021-09-21

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】522145524

【氏名又は名称】ユニバーサル マター インコーポレイテッド

(74)【代理人】

【識別番号】100108453

【弁理士】

【氏名又は名称】村山 靖彦

(74)【代理人】

【識別番号】100110364

【弁理士】

【氏名又は名称】実広 信哉

(74)【代理人】

【識別番号】100133400

【弁理士】

【氏名又は名称】阿部 達彦

(72)【発明者】

【氏名】ウラジミール・マンセフスキー

(72)【発明者】

【氏名】デュイ・シュアン・ルオン

(72)【発明者】

【氏名】タイラー・クックジー

(72)【発明者】

【氏名】ジョン・ウィリアムズ

(72)【発明者】

【氏名】エイタン・マゾール

(72)【発明者】

【氏名】ジヨン・ジャン

(72)【発明者】

【氏名】ベニー・ジェイ

【テーマコード（参考）】

4G146

【Ｆターム（参考）】

4G146AA01

4G146BA01

4G146BA11

4G146BA21

4G146BA31

4G146BC02

4G146DA32

(57)【要約】

提供されるのは、原料を、原料よりも高い結晶化度を有する結果としての材料に変換するためのデバイス、方法、および材料である。デバイスは、抵抗電気負荷を形成し、少なくとも０．１ｋｇの質量を備える原料を拘束するように構成された拘束リザーバを含む。デバイスは、原料をジュール加熱するために原料に電流を流すように構成された電極と、原料電気抵抗を調整するために原料を圧縮するように構成された圧縮システムと、電極に電気的に接続された交流（ＡＣ）電源とをさらに備える。デバイスは、原料に送達される電流を制御するための電気コントローラをさらに備える。方法は、拘束リザーバに原料を充填することと、原料を圧縮することと、原料をＡＣ電源に電子的に接続することと、限界に達するまで抵抗負荷に電力を印加することとをさらに含む。

【特許請求の範囲】

【請求項1】

少なくとも１つの原料を、前記原料よりも高い結晶化度を有する結果としての材料に変換するためのデバイスであって、
前記原料を拘束するように構成された拘束リザーバであって、
前記原料は、抵抗電気負荷として作用し、
前記原料は、少なくとも０．１ｋｇの質量を備える、拘束リザーバと、
前記原料をジュール加熱するために前記原料に電流を流すように構成された複数の電極と、
原料電気抵抗を調整するために前記原料を圧縮力で圧縮するように構成された圧縮システムと、
前記電極に交流電流を供給するためのＡＣ電源と、
前記原料に送達される前記電流を制御するように構成された少なくとも１つの電気コントローラと、を備えるデバイス。

【請求項2】

前記原料は炭素を含み、結果としての前記材料はグラフェンを含む、請求項１に記載のデバイス。

【請求項3】

前記原料の前記変換は、結果として、グラフェン、１Ｄ炭素および２Ｄ炭素、単層カーボンナノチューブ、多層カーボンナノチューブ、カーボンナノリボン、二硫化モリブデン、二硫化タングステン、窒化ホウ素、炭窒化ホウ素、フッ素化ナノダイヤモンド、フッ素化ターボストラティックグラフェン、フッ素化同心円炭素、ヘテロ原子ドープグラフェン、炭化チタン、炭化ジルコニウム、炭化モリブデン、炭化タングステン、炭化ホウ素、炭化ケイ素、炭化ニオブ、ロジウム、パラジウム、銀、金、コバルト、希土類元素、コランダムナノ粒子、黒鉛アノード電池材料、カソード電池材料をもたらす、請求項１または２に記載のデバイス。

【請求項4】

前記電極はさらに、前記原料を拘束するように構成されている、請求項１から３のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項5】

前記ＡＣ電源は、グリッド電源および産業用発電機のうちの１つまたは複数である、請求項１から４のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項6】

前記ＡＣ電源は、純電源および整流電源のうちの１つまたは複数である、請求項１から５のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項7】

前記原料は、メタン、冶金コークス、無煙炭、生石油コークス、か焼石油コークス、再生タイヤカーボンブラック、カーボンブラック、炭、バイオ炭、木炭、植物炭、挽いたコーヒー、コーヒー炭、プラスチック、プラスチック炭、プラスチック灰、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリウレタン、および発泡スチロール、からのターコイズ水素の生産を含む水素生産プロセス由来の炭素のうちの１つまたは複数を含む、請求項１から６のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項8】

前記原料はさらに、少なくとも１つの二次材料を含み、
前記二次材料は、犠牲物質、触媒、または反応物質のうちの１つまたは複数である、請求項１から７のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項9】

前記二次材料は、水、挽いたコーヒー、コーンスターチ、松樹皮、ポリエチレンマイクロワックス、蝋、ｃｈｅｍｐｌｅｘ ６９０、セルロース、ナフテン油、アスファルテン、ギルソナイト、水、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、リグナン、リグニン、リグノスルホン酸ナトリウム、リグノスルホン酸カルシウム、発生ナトリウムリグニン、脱糖リグノスルホン酸カルシウム、リグノンスルホン酸アンモニウム、カルシウムリグニン、醸造者濃縮可溶物、脱糖ビート糖蜜、か焼石油コークス、タイヤカーボンブラック、カーボンブラック、冶金コークス、ターボストラティックグラフェン、カーボンナノチューブ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ａｌ、遷移族金属、典型金属、ＴｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、酸化物、ＮａＣｌ、ＫＣｌ、ＭｇＣｌ_２、ＣａＣＯ_３、ＣｕＳＯ_４、金属塩、ＫＯＨ、ＮａＯＨ、塩基、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ａｕ、Ｉｒ、Ｒｈ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｂｉ、Ｐｔ（ａｃａｃ）_２、ＡｕＣｌ_３、ＡｇＮＯ_３、金属前駆体、ＴｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、酢酸鉄、塩化鉄、鉄アセチルアセトナート、金属塩、酸化鉄、酸化コバルト、遷移金属酸化物、水酸化鉄、水酸化ニッケル、遷移金属水酸化物、ケイ素、酸化ケイ素、ＳｉＯ_ｘベースのアノード材料、のうちの１つまたは複数を含む、請求項８に記載のデバイス。

【請求項10】

前記拘束リザーバは、管、半管、中空四角柱、中空半四角柱、中空六角柱、歯車のうちの１つまたは複数で構成される、請求項１から９のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項11】

前記原料の形態は、
超細粒または粉末、微細粒または粉末、極細粒、細粒、粗粒、ペレット、中程度の塊、チップ、ＭｅｔＣｏｋｅ粉コークス、少なくとも１つのピル、のうちの１つまたは複数を含む、請求項１から１０のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項12】

前記複数の電極への電流の流れを制御するように構成された少なくとも１つの電気スイッチをさらに備える、請求項１から１１のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項13】

前記圧縮力は、前記変換中に作用したままである、請求項１２に記載のデバイス。

【請求項14】

前記圧縮アセンブリは、バネ、クランプ、空気圧アクチュエータ、フリーウェイト、圧縮ロールのうちの１つまたは複数を含む、請求項１２または１３に記載のデバイス。

【請求項15】

圧縮アセンブリは、前記電極を備え、
前記原料に印加される前記圧縮力の少なくとも一部は、前記電極によって印加される、請求項１２から１４のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項16】

前記圧縮力は、前記電流が印加される方向にもっぱら沿って印加される、請求項１２から１５のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項17】

前記圧縮力は、前記電流が印加される方向にもっぱら垂直に印加される、請求項１２から１４のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項18】

前記ＡＣ電源は、前記ＡＣ電源の電圧を変換するように構成された少なくとも１つの工場変圧器を備える、請求項１から１７のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項19】

複数のスイッチおよび抵抗負荷をさらに含み、
電力線は、ワイ構成で動作するように構成される、請求項１から１８のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項20】

複数のスイッチおよび抵抗負荷をさらに含み、
電力線は、デルタ構成で動作するように構成される、請求項１から１８のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項21】

第１の負荷に対応する第１のスイッチと、第２の負荷に対応する第２のスイッチと、をさらに備え、
前記第１のスイッチおよび第２のスイッチは、電流が一度に１つの負荷にのみ流れるように連続して動作されている、請求項１から２０のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項22】

第１の負荷に対応する第１のスイッチと、第２の負荷に対応する第２のスイッチと、をさらに備え、
前記第１のスイッチおよび第２のスイッチは、電流が同時に第１の負荷および第２の負荷に流れるように動作されている、請求項１から２１のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項23】

第１の負荷および第２の負荷をさらに含み、
前記スイッチは、前記第１の負荷の処理と前記第２の負荷の処理との間に一時停止するように構成される、請求項１から２２のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項24】

インピーダンスおよび位相オフセットのうちの１つまたは複数を付加するように構成されたリアクタンスコンポーネントをさらに含み、
前記リアクタンスコンポーネントは、インダクタおよびコンデンサのうちの１つまたは複数である、請求項１から２３のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項25】

前記ＡＣ電源は、第１のジュール加熱段階および第２のジュール加熱段階を提供するように構成され、
前記第１のジュール加熱段階で印加される電力は、前記第２のジュール加熱段階で印加される電力とは異なる、請求項１から２４のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項26】

前記第１のジュール加熱段階は、原料の第２のバッチを形成するように加熱される原料の第１のバッチを含み、
前記第２のジュール加熱段階は、原料の前記第２のバッチを含む、請求項１から２５のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項27】

前記電力は、電流および電圧のうちの１つまたは複数を変化させることによって変化させられる、請求項２６に記載のデバイス。

【請求項28】

前記ＡＣ電源は、前記ＡＣ電源によって印加される電力を調節するために、ＤＣコンバータ駆動部および可変周波数駆動部のうちの１つまたは複数をさらに備える、請求項１から２７のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項29】

前記原料に堆積された累積エネルギー、前記原料に電流を流している時間、前記原料に印加される最大電力、原料抵抗、温度、前記拘束リザーバ内の最大圧力、前記拘束リザーバへの最大力、低原料抵抗条件、最高原料温度、前記原料への最大電流、前記原料への最大電力、前記電力線の最大Ｉ^２＊ｔ（Ａｍｐ^２＊時間）、最高電力線温度、導管の最高導管温度、前記スイッチの最高リレー温度、のうちの１つまたは複数に基づき終了するように構成される、請求項１から２８のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項30】

拘束構造は、石英、セラミック、セメント、コンクリート、炭化ケイ素、マグネシウム系耐火物、マグネシア－炭素、死焼マグネサイト－ＭｇＯ、マグネサイト－クロム、マグネシア－アルミナスピネル、ドロマイト、死焼ドロマイト、樹脂接合ドロマイト、アルミニウム系耐火物、アルミナ－マグネシア－黒鉛、水和ケイ酸アルミニウムを有する耐火粘土耐火物、高アルミナ耐火物、リン酸塩接合高アルミナ、のうちの１つまたは複数を含む、請求項１から２９のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項31】

前記電極は、原料の体積変化に基づき前記拘束構造の境界に沿って移動するように構成される、請求項１から３０のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項32】

前記拘束リザーバは、前記変換中に生成されたガスが前記拘束リザーバから逃げることを可能にするように構成されたガス逃し部をさらに備え、
前記ガス逃し部は、前記拘束構造内に少なくとも１つのギャップを備え、
前記ギャップは、
収容リザーバの第１の端部におけるギャップと、
前記収容リザーバの第２の端部におけるギャップと、
前記電極の少なくとも１つの溝と、
前記収容リザーバ内の縦方向の分割部であって、前記縦方向の分割部は前記収容リザーバを複数のセクションに分割する、前記収容リザーバ内の縦方向の分割部と、
前記収容リザーバ内の断面分割部であって、前記断面分割部は前記収容リザーバを複数のセクションに分割する、前記収容リザーバ内の断面分割部と、
前記収容リザーバ内の穴と、
前記収容リザーバの第１の層と前記収容リザーバの第２の層との間のギャップと、のうちの１つまたは複数を含む、請求項１から３１のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項33】

前記分割部は、蛇行した壁界面を有するように構成される、請求項３２に記載のデバイス。

【請求項34】

前記電極は、中実の、溝のある、くびれのある、ドリル穴あけされた黒鉛電極のうちの１つまたは複数である、請求項１から３３のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項35】

前記収容リザーバの内面は、耐火セメントでライニングされる、請求項１から３４のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項36】

前記拘束リザーバは、原料環境をさらに含み、
前記原料環境は真空、大気より大きい酸素飽和度の雰囲気、不活性ガスのうちの１つまたは複数をさらに含む、請求項１から３５のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項37】

前記拘束リザーバをロードすることおよびアンロードすることのうちの１つまたは複数を行うように構成された少なくとも１つのコンベヤをさらに含む、請求項１から３６のいずれか一項に記載のデバイス。

【請求項38】

少なくとも１つの原料を、前記原料よりも高い結晶化度を有する結果としての材料に変換するための方法であって、
少なくとも０．１ｋｇの質量を備える前記原料を拘束リザーバに充填して抵抗負荷を形成するステップと、
原料電気抵抗を調整するために前記原料を圧縮力で圧縮するステップと、
前記拘束リザーバ内の前記原料をＡＣ電源に電子的に接続するステップと、
限界に達するまで前記抵抗負荷に電力を印加するステップであって、
前記限界は、ｘ前記原料を結果としての前記材料に変換するのに十分なエネルギーおよび電力が、印加される電力によって前記原料に印加されていることを示す、ステップと、を含む、方法。

【請求項39】

前記拘束リザーバは、
前記抵抗負荷を拘束するように構成された拘束構造と、
交流電流を前記原料に流すように構成された複数の電極と、をさらに備える、請求項３８に記載の方法。

【請求項40】

前記原料は炭素を含み、結果としての前記材料はグラフェンを含む、請求項３８から３９のいずれか一項に記載の方法。

【請求項41】

結果としての生成物は、グラフェン、１Ｄ炭素、単層カーボンナノチューブ、多層カーボンナノチューブ、カーボンナノリボン、二硫化モリブデン、二硫化タングステン、窒化ホウ素、炭窒化ホウ素、フッ素化ナノダイヤモンド、フッ素化ターボストラティックグラフェン、フッ素化同心円炭素、ヘテロ原子ドープグラフェン、炭化チタン、炭化ジルコニウム、炭化モリブデン、炭化タングステン、炭化ホウ素、炭化ケイ素、炭化ニオブ、ロジウム、パラジウム、銀、金、コバルト、希土類元素、コランダムナノ粒子、黒鉛アノード電池材料、カソード電池材料、のうちの１つまたは複数である、請求項３８から４０のいずれか一項に記載の方法。

【請求項42】

前記電極は、前記原料を拘束するようにさらに構成されている、請求項３８から４１のいずれか一項に記載の方法。

【請求項43】

前記ＡＣ電源は、グリッド電源および産業用発電機のうちの１つまたは複数である、請求項３８から４２のいずれか一項に記載の方法。

【請求項44】

前記ＡＣ電源は、純電源および整流電源のうちの１つまたは複数である、請求項３８から４３のいずれか一項に記載の方法。

【請求項45】

前記原料は、メタン、冶金コークス、無煙炭、生石油コークス、か焼石油コークス、再生タイヤカーボンブラック、カーボンブラック、炭、バイオ炭、木炭、植物炭、挽いたコーヒー、コーヒー炭、プラスチック、プラスチック炭、プラスチック灰、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリウレタン、発泡スチロール、からのターコイズ水素の生産を含む水素生産プロセス由来の炭素のうちの１つまたは複数を含む、請求項３８から４４のいずれか一項に記載の方法。

【請求項46】

前記原料は、少なくとも１つの二次材料をさらに含み、
前記二次材料は、犠牲物質、触媒、または反応物質のうちの１つまたは複数である、請求項３８から４５のいずれか一項に記載の方法。

【請求項47】

前記二次材料は、水、挽いたコーヒー、コーンスターチ、松樹皮、ポリエチレンマイクロワックス、蝋、ｃｈｅｍｐｌｅｘ ６９０、セルロース、ナフテン油、アスファルテン、ギルソナイト、水、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、リグナン、リグニン、リグノスルホン酸ナトリウム、リグノスルホン酸カルシウム、発生ナトリウムリグニン、脱糖リグノスルホン酸カルシウム、リグノンスルホン酸アンモニウム、カルシウムリグニン、醸造者濃縮可溶物、脱糖ビート糖蜜、か焼石油コークス、タイヤカーボンブラック、カーボンブラック、冶金コークス、ターボストラティックグラフェン、カーボンナノチューブ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ａｌ、遷移族金属、典型金属、ＴｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、酸化物、ＮａＣｌ、ＫＣｌ、ＭｇＣｌ_２、ＣａＣＯ_３、ＣｕＳＯ_４、金属塩、ＫＯＨ、ＮａＯＨ、塩基、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ａｕ、Ｉｒ、Ｒｈ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｂｉ、Ｐｔ（ａｃａｃ）_２、ＡｕＣｌ_３、ＡｇＮＯ_３、金属前駆体、ＴｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、酢酸鉄、塩化鉄、鉄アセチルアセトナート、金属塩、酸化鉄、酸化コバルト、遷移金属酸化物、水酸化鉄、水酸化ニッケル、遷移金属水酸化物、ケイ素、酸化ケイ素、ＳｉＯ_ｘベースのアノード材料、のうちの１つまたは複数を含む、請求項４６に記載の方法。

【請求項48】

前記拘束リザーバは、管、半管、中空四角柱、中空半四角柱、中空六角柱、歯車のうちの１つまたは複数で構成される、請求項３８から４７のいずれか一項に記載の方法。

【請求項49】

前記原料の形態は、超細粒または粉末、微細粒または粉末、極細粒、細粒、粗粒、ペレット、中程度の塊、チップ、ＭｅｔＣｏｋｅ粉コークス、少なくとも１つのピル、のうちの１つまたは複数を含む、請求項３８から４８のいずれか一項に記載の方法。

【請求項50】

電気スイッチを介して前記電力を印加するステップをさらに含み、
前記電気スイッチは、前記抵抗負荷に印加されるＡＣ電力を調節する、請求項３８から４９のいずれか一項に記載の方法。

【請求項51】

前記圧縮力は、前記変換中に作用したままである、請求項５０に記載の方法。

【請求項52】

前記圧縮は、バネ、クランプ、空気圧アクチュエータ、フリーウェイト、圧縮ロールのうちの１つまたは複数によって達成される、請求項５０または５１に記載の方法。

【請求項53】

前記原料に印加される前記圧縮力の少なくとも一部は、前記電極によって印加される、請求項５０から５２のいずれか一項に記載の方法。

【請求項54】

前記圧縮力は、前記電流が印加される方向にもっぱら沿って印加される、請求項５０から５３のいずれか一項に記載の方法。

【請求項55】

前記圧縮力は、前記電流が印加される方向にもっぱら垂直に印加される、請求項５０から５２のいずれか一項に記載の方法。

【請求項56】

少なくとも１つの工場変圧器を介して前記ＡＣ電源を変圧するステップをさらに含む、請求項３８から５５のいずれか一項に記載の方法。

【請求項57】

電力線は、ワイ構成で動作するように構成される、請求項３８から５６のいずれか一項に記載の方法。

【請求項58】

電力線は、デルタ構成で動作するように構成される、請求項３８から５６のいずれか一項に記載の方法。

【請求項59】

電流が一度に１つの負荷にのみ流れるように、第１の負荷に対応する第１のスイッチと第２の負荷に対応する第２のスイッチとを連続して動作させるステップをさらに含む、請求項３８から５８のいずれか一項に記載の方法。

【請求項60】

電流が同時に第１の負荷および第２の負荷に流れるように、第１の負荷に対応する第１のスイッチと第２の負荷に対応する第２のスイッチとを連続して動作させるステップをさらに含む、請求項３８から５９のいずれか一項に記載の方法。

【請求項61】

第１の負荷を処理することと第２の負荷を処理することとの間に一時停止することによって、前記スイッチを動作させるステップをさらに含む、請求項３８から６０のいずれか一項に記載の方法。

【請求項62】

前記電流を印加するステップは、
第１のジュール加熱段階および第２のジュール加熱段階を提供するステップであって、
前記第１のジュール加熱段階で印加される電力は、前記第２のジュール加熱段階で印加される電力とは異なる、ステップ、をさらに含む、請求項３８から６１のいずれか一項に記載の方法。

【請求項63】

前記第１のジュール加熱段階を提供するステップは、原料の第２のバッチを形成するように加熱される原料の第１のバッチのものであり、
前記第２のジュール加熱段階は、原料の前記第２のバッチのものである、請求項３８から６２のいずれか一項に記載の方法。

【請求項64】

前記スイッチの電流および電圧のうちの１つまたは複数を変化させることによって、印加される電力を変化させるステップをさらに含む、請求項６３に記載の方法。

【請求項65】

前記ＡＣ電源によって印加される電力を調節するために、ＤＣコンバータ駆動部および可変周波数駆動部のうちの１つまたは複数によって、印加される電力を調節するステップをさらに含む、請求項３８から６４のいずれか一項に記載の方法。

【請求項66】

前記限界は、前記原料に堆積された累積エネルギー、前記原料に電流を流している時間、前記原料に印加される最大電力、原料抵抗、温度、前記拘束リザーバ内の最大圧力、前記拘束リザーバへの最大力、低原料抵抗条件、最高原料温度、前記原料への最大電流、前記原料への最大電力、前記電力線の最大Ｉ^２＊ｔ（Ａｍｐ^２＊時間）、最高電力線温度、導管の最高導管温度、前記スイッチの最高リレー温度、のうちの１つまたは複数に基づく、請求項３８から６５のいずれか一項に記載の方法。

【請求項67】

前記拘束構造は、石英、セラミック、セメント、コンクリート、炭化ケイ素、マグネシウム系耐火物、マグネシア－炭素、死焼マグネサイト－ＭｇＯ、マグネサイト－クロム、マグネシア－アルミナスピネル、ドロマイト、死焼ドロマイト、樹脂接合ドロマイト、アルミニウム系耐火物、アルミナ－マグネシア－黒鉛、水和ケイ酸アルミニウムを有する耐火粘土耐火物、高アルミナ耐火物、リン酸塩結合高アルミナ、のうちの１つまたは複数を含む、請求項３８から６６のいずれか一項に記載の方法。

【請求項68】

前記電極は、原料体積に基づき前記拘束構造の境界に沿って移動するように構成される、請求項３８から６７のいずれか一項に記載の方法。

【請求項69】

前記拘束リザーバは、前記変換中に生成されたガスが前記拘束リザーバから逃げることを可能にするように構成されたガス逃し部をさらに備え、
前記ガス逃し部は、前記拘束構造内に少なくとも１つのギャップを備え、
前記ギャップは、
収容リザーバの第１の端部におけるギャップと、
前記収容リザーバの第２の端部におけるギャップと、
前記電極の少なくとも１つの溝と、
前記収容リザーバ内の縦方向の分割部であって、前記縦方向の分割部は前記収容リザーバを複数のセクションに分割する、前記収容リザーバ内の縦方向の分割部と、
前記収容リザーバ内の断面分割部であって、前記断面分割部は前記収容リザーバを複数のセクションに分割する、前記収容リザーバ内の断面分割部と、
前記収容リザーバ内の穴と、
前記収容リザーバの第１の層と前記収容リザーバの第２の層との間のギャップと、のうちの１つまたは複数を含む、請求項３８から６８のいずれか一項に記載の方法。

【請求項70】

前記分割部は、蛇行した壁界面を有するように構成される、請求項６９に記載の方法。

【請求項71】

前記電極は、中実の、溝のある、くびれのある、ドリル穴あけされた黒鉛電極のうちの１つまたは複数である、請求項３８から７０のいずれか一項に記載の方法。

【請求項72】

前記収容リザーバの内面は、耐火セメントでライニングされる、請求項３８から７１のいずれか一項に記載の方法。

【請求項73】

前記拘束リザーバ内に、真空、大気より大きい酸素飽和度の雰囲気、不活性ガス、のうちの１つまたは複数をさらに供給することによって前記拘束リザーバの原料環境を提供するステップをさらに含む、請求項３８から７２のいずれか一項に記載の方法。

【請求項74】

少なくとも１つのコンベヤによって前記拘束リザーバをロードするステップおよびアンロードするステップをさらに含む、請求項３８から７３のいずれか一項に記載の方法。

【請求項75】

結果としての前記生成物を、セメント、コンクリート、ポリウレタンフォーム、プラスチック、ナイロン、ゴム、タイヤ製品、アスファルト、エポキシ、潤滑剤、のうちの１つまたは複数に添加するステップをさらに含む、請求項３８から７４のいずれか一項に記載の方法。

【請求項76】

少なくとも１つの原料を、前記原料よりも高い結晶化度を有する結果としての材料に変換することによって生産される材料であって、
前記変換は、
少なくとも０．１ｋｇの質量を備える前記原料を拘束リザーバに充填して抵抗負荷を形成することと、
原料電気抵抗を調整するために前記原料を圧縮力を介して圧縮することと、
前記拘束リザーバ内の前記原料をＡＣ電源に電子的に接続することと、
限界に達するまで前記抵抗負荷に電力を印加することであって、
前記限界は、前記原料を結果としての前記材料に変換するのに十分なエネルギーおよび電力が、印加される電力によって前記原料に印加されていることを示す、印加することと、を含む、材料。

【請求項77】

前記拘束リザーバは、
前記抵抗負荷を拘束するように構成された拘束構造と、
交流電流を前記原料に流すように構成された複数の電極と、をさらに備える、請求項７６に記載の材料。

【請求項78】

前記原料は炭素を含む、請求項７６または７７に記載の材料。

【請求項79】

結果としての生成物は、グラフェン、１Ｄ炭素、単層カーボンナノチューブ、多層カーボンナノチューブ、カーボンナノリボン、二硫化モリブデン、二硫化タングステン、窒化ホウ素、炭窒化ホウ素、フッ素化ナノダイヤモンド、フッ素化ターボストラティックグラフェン、フッ素化同心円炭素、ヘテロ原子ドープグラフェン、炭化チタン、炭化ジルコニウム、炭化モリブデン、炭化タングステン、炭化ホウ素、炭化ケイ素、炭化ニオブ、ロジウム、パラジウム、銀、金、コバルト、希土類元素、コランダムナノ粒子、黒鉛アノード電池材料、カソード電池材料、のうちの１つまたは複数である、請求項７６から７８のいずれか一項に記載の材料。

【請求項80】

前記電極はさらに、前記原料を拘束するように構成されている、請求項７６から７９のいずれか一項に記載の材料。

【請求項81】

前記ＡＣ電源は、グリッド電源および産業用発電機のうちの１つまたは複数である、請求項７６から８０のいずれか一項に記載の材料。

【請求項82】

前記ＡＣ電源は、純電源および整流電源のうちの１つまたは複数である、請求項７６から８１のいずれか一項に記載の材料。

【請求項83】

前記原料は、メタン、冶金コークス、無煙炭、生石油コークス、か焼石油コークス、再生タイヤカーボンブラック、カーボンブラック、炭、バイオ炭、木炭、植物炭、挽いたコーヒー、コーヒー炭、プラスチック、プラスチック炭、プラスチック灰、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリウレタン、発泡スチロール、からのターコイズ水素の生産を含む水素生産プロセス由来の炭素のうちの１つまたは複数を含む、請求項７６から８２のいずれか一項に記載の材料。

【請求項84】

前記原料は、少なくとも１つの二次材料をさらに含み、
前記二次材料は、犠牲物質、触媒、または反応物質のうちの１つまたは複数である、請求項７６から８３のいずれか一項に記載の材料。

【請求項85】

前記二次材料は、水、挽いたコーヒー、コーンスターチ、松樹皮、ポリエチレンマイクロワックス、蝋、ｃｈｅｍｐｌｅｘ ６９０、セルロース、ナフテン油、アスファルテン、ギルソナイト、水、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、リグナン、リグニン、リグノスルホン酸ナトリウム、リグノスルホン酸カルシウム、発生ナトリウムリグニン、脱糖リグノスルホン酸カルシウム、リグノンスルホン酸アンモニウム、カルシウムリグニン、醸造者濃縮可溶物、脱糖ビート糖蜜、か焼石油コークス、タイヤカーボンブラック、カーボンブラック、冶金コークス、ターボストラティックグラフェン、カーボンナノチューブ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ａｌ、遷移族金属、典型金属、ＴｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、酸化物、ＮａＣｌ、ＫＣｌ、ＭｇＣｌ_２、ＣａＣＯ_３、ＣｕＳＯ_４、金属塩、ＫＯＨ、ＮａＯＨ、塩基、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ａｕ、Ｉｒ、Ｒｈ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｂｉ、Ｐｔ（ａｃａｃ）_２、ＡｕＣｌ_３、ＡｇＮＯ_３、金属前駆体、ＴｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、酢酸鉄、塩化鉄、鉄アセチルアセトナート、金属塩、酸化鉄、酸化コバルト、遷移金属酸化物、水酸化鉄、水酸化ニッケル、遷移金属水酸化物、ケイ素、酸化ケイ素、ＳｉＯ_ｘベースのアノード材料、のうちの１つまたは複数を含む、請求項８４に記載の材料。

【請求項86】

前記拘束リザーバは、管、半管、中空四角柱、中空半四角柱、中空六角柱、歯車のうちの１つまたは複数で構成される、請求項７６から８５のいずれか一項に記載の材料。

【請求項87】

前記原料の形態は、超細粒または粉末、微細粒または粉末、極細粒、細粒、粗粒、ペレット、中程度の塊、チップ、ＭｅｔＣｏｋｅ粉コークス、少なくとも１つのピル、のうちの１つまたは複数を含む、請求項７６から８６のいずれか一項に記載の材料。

【請求項88】

前記変換はさらに、電気スイッチを介して前記電力を印加することを含み、
前記電気スイッチは、前記抵抗負荷に印加されるＡＣ電力を調節する、請求項７６から８７のいずれか一項に記載の材料。

【請求項89】

前記圧縮力は、前記変換中に作用したままである、請求項８８に記載の材料。

【請求項90】

前記圧縮は、バネ、クランプ、空気圧アクチュエータ、フリーウェイト、圧縮ロールのうちの１つまたは複数によって達成される、請求項８８または８９に記載の材料。

【請求項91】

前記圧縮力の少なくとも一部は、前記電極によって前記原料に印加される、請求項８８から９０のいずれか一項に記載の材料。

【請求項92】

前記圧縮力は、前記電流が印加される方向にもっぱら沿って印加される、請求項８８から９１のいずれか一項に記載の材料。

【請求項93】

前記圧縮力は、前記電流が印加される方向にもっぱら垂直に印加される、請求項８８から９０のいずれか一項に記載の材料。

【請求項94】

前記変換はさらに、少なくとも１つの工場変圧器を介して前記ＡＣ電源を変圧することを含む、請求項７６から９３のいずれか一項に記載の材料。

【請求項95】

電力線は、ワイ構成で動作するように構成される、請求項７６から９４のいずれか一項に記載の材料。

【請求項96】

電力線は、デルタ構成で動作するように構成される、請求項７６から９４のいずれか一項に記載の材料。

【請求項97】

前記変換はさらに、電流が一度に１つの負荷にのみ流れるように、第１の負荷に対応する第１のスイッチと第２の負荷に対応する第２のスイッチとを連続して動作させることを含む、請求項７６から９６のいずれか一項に記載の材料。

【請求項98】

前記変換はさらに、電流が同時に第１の負荷および第２の負荷に流れるように、第１の負荷に対応する第１のスイッチと第２の負荷に対応する第２のスイッチとを連続して動作させることを含む、請求項７６から９７のいずれか一項に記載の材料。

【請求項99】

前記変換はさらに、第１の負荷を処理することと第２の負荷を処理することとの間に一時停止することによって前記スイッチを動作させることを含む、請求項７６から９８のいずれか一項に記載の材料。

【請求項100】

前記電流を印加することは、
第１のジュール加熱段階および第２のジュール加熱段階を提供することであって、
前記第１のジュール加熱段階で印加される電力は、前記第２のジュール加熱段階で印加される電力とは異なる、提供すること、をさらに含む、請求項７６から９９のいずれか一項に記載の材料。

【請求項101】

前記第１のジュール加熱段階を提供することは、原料の第２のバッチを形成するように加熱される原料の第１のバッチのものであり、
前記第２のジュール加熱段階は、原料の前記第２のバッチのものである、請求項７６から１００のいずれか一項に記載の材料。

【請求項102】

前記変換はさらに、前記スイッチの抵抗および電流のうちの１つまたは複数を変化させることによって、印加される電力を変化させることを含む、請求項１０１に記載の材料。

【請求項103】

前記変換はさらに、前記ＡＣ電源によって印加される電力を調節するために、ＤＣコンバータ駆動部および可変周波数駆動部のうちの１つまたは複数によって印加される電力を調節することを含む、請求項７６から１０２のいずれか一項に記載の材料。

【請求項104】

前記限界は、前記原料に堆積された累積エネルギー、前記原料に電流を流している時間、前記原料に印加される最大電力、原料抵抗、温度、前記拘束リザーバ内の最大圧力、前記拘束リザーバへの最大力、低原料抵抗条件、最高原料温度、前記原料への最大電流、前記原料への最大電力、前記電力線の最大Ｉ^２＊ｔ（Ａｍｐ^２＊時間）、最高電力線温度、導管の最高導管温度、前記スイッチの最高リレー温度、のうちの１つまたは複数に基づく、請求項７６から１０３のいずれか一項に記載の材料。

【請求項105】

前記拘束構造は、石英、セラミック、セメント、コンクリート、炭化ケイ素、マグネシウム系耐火物、マグネシア－炭素、死焼マグネサイト－ＭｇＯ、マグネサイト－クロム、マグネシア－アルミナスピネル、ドロマイト、死焼ドロマイト、樹脂接合ドロマイト、アルミニウム系耐火物、アルミナ－マグネシア－黒鉛、水和ケイ酸アルミニウムを有する耐火粘土耐火物、高アルミナ耐火物、リン酸塩結合高アルミナ、のうちの１つまたは複数を含む、請求項７６から１０４のいずれか一項に記載の材料。

【請求項106】

前記電極は、原料体積に基づき前記拘束構造の境界に沿って移動するように構成される、請求項７６から１０５のいずれか一項に記載の材料。

【請求項107】

前記拘束リザーバは、前記変換中に生成されたガスが前記拘束リザーバから逃げることを可能にするように構成されたガス逃し部をさらに備え、
前記ガス逃し部は、前記拘束構造内に少なくとも１つのギャップを備え、
前記ギャップは、
収容リザーバの第１の端部におけるギャップと、
前記収容リザーバの第２の端部におけるギャップと、
前記電極の少なくとも１つの溝と、
前記収容リザーバ内の縦方向の分割部であって、前記縦方向の分割部は前記収容リザーバを複数のセクションに分割する、前記収容リザーバ内の縦方向の分割部と、
前記収容リザーバ内の断面分割部であって、前記断面分割部は前記収容リザーバを複数のセクションに分割する、前記収容リザーバ内の断面分割部と、
前記収容リザーバ内の穴と、
前記収容リザーバの第１の層と前記収容リザーバの第２の層との間のギャップと、のうちの１つまたは複数を含む、請求項７６から１０６のいずれか一項に記載の材料。

【請求項108】

前記分割部は、蛇行した壁界面を有するように構成される、請求項１０７に記載の材料。

【請求項109】

前記電極は、中実の、溝のある、くびれのある、ドリル穴あけされた黒鉛電極のうちの１つまたは複数である、請求項７６から１０８のいずれか一項に記載の材料。

【請求項110】

前記収容リザーバの内面は、耐火セメントでライニングされる、請求項７６から１０９のいずれか一項に記載の材料。

【請求項111】

前記変換は、前記拘束リザーバ内に、真空、大気より大きい酸素飽和度の雰囲気、不活性ガス、のうちの１つまたは複数をさらに供給することによって、前記拘束リザーバの原料環境を提供することをさらに含む、請求項７６から１１０のいずれか一項に記載の材料。

【請求項112】

前記変換はさらに、少なくとも１つのコンベヤによって前記拘束リザーバをロードすることおよびアンロードすることを含む、請求項７６から１１１のいずれか一項に記載の材料。

【請求項113】

前記変換はさらに、結果としての前記生成物を、セメント、コンクリート、ポリウレタンフォーム、プラスチック、ナイロン、ゴム、タイヤ製品、アスファルト、エポキシ、潤滑剤、のうちの１つまたは複数に添加することを含む、請求項７６から１１２のいずれか一項に記載の材料。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本明細書において開示される実施形態は、グラフェンの生産に関し、特に、工業規模のグラフェン生産のためのシステムおよび方法に関するものである。

【背景技術】

【0002】

フラッシュジュール加熱（ｆｌａｓｈ ｊｏｕｌｅ ｈｅａｔｉｎｇ）によるグラフェン生産の詳細は、Ｎａｔｕｒｅ誌（Luong、D.X.、Bets、K.V.、Algozeeb、W.A.、Stanford、M.G.、Kittrell、C.、Chen、W.、Salvatierra、R.V.、Ren、M.、McHugh、E.A.、Advincula、P.A.およびWang、Z.、2020年「Gram-scale bottom-up flash graphene synthesis.」Nature、577(7792)、647~651頁）において開示され、プラスチック系原料（Wala A. Algozeeb、Paul E. Savas、Duy Xuan Luong、Weiyin Chen、Carter Kittrell、Mahesh Bhat、Rouzbeh Shahsavari、および James M. Tour、「Flash Graphene from Plastic Waste」、ACS Nano 2020、14、11、15595~15604頁、出版日:2020年10月29日、https://doi.org/10.1021/acsnano.0c06328）およびゴム系原料（Paul A. Advincula、Duy Xuan Luong、Weiyin Chen、Shivaranjan Raghuraman、Rouzbeh Shahsavari、James M. Tour、「Flash graphene from rubber waste」、Carbon、第178巻、2021年、649~656頁、ISSN 0008-6223、https://doi.org/10.1016/j.carbon.2021.03.020）に焦点を当てた追加の開示でフォローアップされている。これらの参考文献において開示されている装置およびプロセスは、数ミリ秒から５秒しか持続しない短持続時間電圧パルス（したがって、プロセスのフラッシュの態様）を用いた電気誘導フラッシュジュール加熱の助けを借りて、ターボストラティックグラフェン（ｔｕｒｂｏｓｔｒａｔｉｃ ｇｒａｐｈｅｎｅ）（ＴＧ）に変換される炭素ベースの原料１ｇをフラッシュすることに限定される（Ｊａｍｅｓ Ｔｏｕｒらの、２０１９年８月２３日に出願したＷＯ２０２０／０５１０００Ａ１、名称「ＦＬＡＳＨ ＪＯＵＬＥ ＨＥＡＴＩＮＧ ＳＹＮＴＨＥＳＩＳ ＭＥＴＨＯＤ ＡＮＤ ＣＯＭＰＯＳＩＴＩＯＮＳ ＴＨＥＲＥＯＦ」、優先日は２０１８年９月５日）。

【0003】

これらの方法におけるジュール加熱に必要な電力は、キャパシタバンクによって供給される直流（ＤＣ）電力であり、いくつかの場合では、ＡＣ電力がサンプルを予熱するのに使用され、次いでＤＣ電力が炭素原料をＴＧに変換するために使用される。最大１グラムまでの炭素ベースの原料の予熱にこれらの方法で使用されるＡＣ電圧は、１２０ボルトＡＣ（ＶＡＣ）であった。

【0004】

他の関連する紹介資料は、参照として本明細書に組み込まれる、デバイス、方法、および炭素ベースピルジュールフラッシュフラッシング（ｃａｒｂｏｎ－ｂａｓｅｄ ｐｉｌｌ ｊｏｕｌｅ ｆｌａｓｈ ｆｌａｓｈｉｎｇ）を説明する開示（Ｖｌａｄｉｍｉｒ Ｍａｎｃｅｖｓｋｉの２０２０年１０月１３日に出願したＰＣＴ／ＣＡ２０２０／０５１３６８、名称「ＤＥＶＩＣＥ， ＭＥＴＨＯＤ， ＡＮＤ ＣＡＲＢＯＮ ＰＩＬＬ ＦＯＲ ＳＹＮＴＨＥＳＩＺＩＮＧ ＧＲＡＰＨＥＮＥ」、優先日２０１９年１０月１１日）、および参照として本明細書に組み込まれる、フラッシュジュール加熱によるグラフェンの連続合成のためのデバイスおよび方法を説明する開示（Ｖｌａｄｉｍｉｒ Ｍａｎｃｅｖｓｋｉの２０２０年１１月１７日に出願したＰＣＴ／ＣＡ２０２０／０５１５６５、名称「ＤＥＶＩＣＥ ＡＮＤ ＭＥＴＨＯＤ ＦＯＲ ＣＯＮＴＩＮＵＯＵＳ ＳＹＮＴＨＥＳＩＳ ＯＦ ＧＲＡＰＨＥＮＥ」、優先日：２０１９年１１月１７日）を含む。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】ＷＯ２０２０／０５１０００Ａ１

【特許文献2】ＰＣＴ／ＣＡ２０２０／０５１３６８

【特許文献3】ＰＣＴ／ＣＡ２０２０／０５１５６５

【非特許文献】

【0006】

【非特許文献1】Luong、D.X.、Bets、K.V.、Algozeeb、W.A.、Stanford、M.G.、Kittrell、C.、Chen、W.、Salvatierra、R.V.、Ren、M.、McHugh、E.A.、Advincula、P.A.およびWang、Z.、2020年「Gram-scale bottom-up flash graphene synthesis.」Nature、577(7792)、647~651頁

【非特許文献2】Wala A. Algozeeb、Paul E. Savas、Duy Xuan Luong、Weiyin Chen、Carter Kittrell、Mahesh Bhat、Rouzbeh Shahsavari、および James M. Tour、「Flash Graphene from Plastic Waste」、ACS Nano 2020、14、11、15595~15604頁、出版日:2020年10月29日、https://doi.org/10.1021/acsnano.0c06328

【非特許文献3】Paul A. Advincula、Duy Xuan Luong、Weiyin Chen、Shivaranjan Raghuraman、Rouzbeh Shahsavari、James M. Tour、「Flash graphene from rubber waste」、Carbon、第178巻、2021年、649~656頁、ISSN 0008-6223、https://doi.org/10.1016/j.carbon.2021.03.020

【非特許文献4】ＣＳＡ Ａ２３．１：１９／Ａ２３．２：１９

【非特許文献5】ＡＳＴＭ Ｃ１９２

【非特許文献6】ＡＳＴＭ Ｃ １２３１

【非特許文献7】ＡＳＴＭ Ｃ ３９

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

したがって、工業規模でジュール加熱を使用する改善された黒鉛生産のシステムおよび方法が必要とされる。

【課題を解決するための手段】

【0008】

提供されるのは、少なくとも１つの原料を結果としての材料に変換するためのデバイスである。結果としての材料は、原料よりも高い結晶化度を有する。このデバイスは、原料を拘束するように構成された拘束リザーバ（ｃｏｎｓｔｒａｉｎｉｎｇ ｒｅｓｅｒｖｏｉｒ）を備える。原料は、抵抗電気負荷として作用し、少なくとも０．１ｋｇの質量を備える。このデバイスは、原料をジュール加熱するために原料に電流を流すように構成された複数の電極をさらに備える。このデバイスは、原料電気抵抗を調整するために原料を圧縮力で圧縮するように構成された圧縮システムをさらに備える。このデバイスは、電極に交流（ＡＣ）電流を供給するためのＡＣ電源をさらに備える。このデバイスは、原料に送達される電流を制御するように構成された少なくとも１つの電気コントローラをさらに備える。

【0009】

原料は、炭素を含み、結果としての材料は、グラフェンを含み得る。

【0010】

原料の変換は、結果として、グラフェン、１Ｄ炭素および２Ｄ炭素、単層カーボンナノチューブ、多層カーボンナノチューブ、カーボンナノリボン、二硫化モリブデン、二硫化タングステン、窒化ホウ素、炭窒化ホウ素（ｂｏｒｏｃａｒｂｏｎｉｔｒｉｄｅ）、フッ素化ナノダイヤモンド、フッ素化ターボストラティックグラフェン、フッ素化同心円炭素（ｆｌｕｏｒｉｎａｔｅｄ ｃｏｎｃｅｎｔｒｉｃ ｃａｒｂｏｎ）、ヘテロ原子ドープグラフェン（ｈｅｔｅｒｏａｔｏｍ－ｄｏｐｅｄ ｇｒａｐｈｅｎｅ）、炭化チタン、炭化ジルコニウム、炭化モリブデン、炭化タングステン、炭化ホウ素、炭化ケイ素、炭化ニオブ、ロジウム、パラジウム、銀、金、コバルト、希土類元素、コランダムナノ粒子（ｃｏｒｕｎｄｕｍ ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ）、黒鉛アノード電池材料、およびカソード電池材料のうちの１つまたは複数をもたらし得る。

【0011】

電極は、原料を拘束するようにさらに構成され得る。

【0012】

ＡＣ電源は、グリッド電源、および産業用発電機のうちの１つまたは複数であってよい。

【0013】

ＡＣ電源は、純電源および整流電源のうちの１つまたは複数であってよい。

【0014】

原料は、メタン、冶金コークス、無煙炭、生石油コークス（ｇｒｅｅｎ ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ ｃｏｋｅ）、か焼石油コークス（ｃａｌｃｉｎａｔｅｄ ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ ｃｏｋｅ）、再生タイヤカーボンブラック（ｒｅｃｙｃｌｅｄ－ｔｉｒｅ ｃａｒｂｏｎ ｂｌａｃｋ）、カーボンブラック、炭（ｃｈａｒ）、バイオ炭（ｂｉｏ ｃｈａｒ）、木炭、植物炭（ｐｌａｎｔ ｃｈａｒ）、挽いたコーヒー（ｇｒｏｕｎｄ ｃｏｆｆｅｅ）、コーヒー炭（ｃｏｆｆｅｅ ｃｈａｒ）、プラスチック、プラスチック炭（ｐｌａｓｔｉｃ ｃｈａｒ）、プラスチック灰（ｐｌａｓｔｉｃ ａｓｈ）、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリウレタン、および発泡スチロールからのターコイズ水素の生産を含む水素生産プロセス由来の炭素のうちの１つまたは複数を含み得る。

【0015】

原料は、少なくとも１つの二次材料をさらに含むものとしてよく、二次材料は、犠牲物質（ｓａｃｒｉｆｉｃｉａｌ）、触媒（ｃａｔａｌｙｓｔ）、または反応物質（ｒｅａｃｔａｎｔ）のうちの１つまたは複数である。

【0016】

二次材料は、水、挽いたコーヒー、コーンスターチ、松樹皮、ポリエチレンマイクロワックス、蝋（ｗａｘ）、ｃｈｅｍｐｌｅｘ ６９０、セルロース、ナフテン油（ｎａｐｔｅｎｉｃ ｏｉｌ）、アスファルテン（ａｓｐｈａｌｔｅｎｅｓ）、ギルソナイト、水、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、リグナン、リグニン、リグノスルホン酸ナトリウム、リグノスルホン酸カルシウム、発生ナトリウムリグニン（ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔａｌ ｓｏｄｉｕｍ ｌｉｇｎｉｎ）、脱糖リグノスルホン酸カルシウム（ｄｅｓｕｇａｒｅｄ ｃａｌｃｉｕｍ ｌｉｇｎｏｓｕｌｆｏｎａｔｅ）、リグノンスルホン酸アンモニウム、カルシウムリグニン、醸造者濃縮可溶物（ｂｒｅｗｅｒｓ ｃｏｎｄｅｎｓｅｄ ｓｏｌｕｂｌｅｓ）、脱糖ビート糖蜜（ｄｅ－ｓｕｇａｒｉｚｅｄ ｂｅｅｔ ｍｏｌａｓｓｅｓ）、か焼石油コークス、タイヤカーボンブラック、カーボンブラック、冶金コークス、ターボストラティックグラフェン、カーボンナノチューブ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ａｌ、遷移族金属（ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ ｇｒｏｕｐ ｍｅｔａｌｓ）、典型金属（ｍａｉｎ ｇｒｏｕｐ ｍｅｔａｌｓ）、ＴｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、酸化物、ＮａＣｌ、ＫＣｌ、ＭｇＣｌ_２、ＣａＣＯ_３、ＣｕＳＯ_４、金属塩、ＫＯＨ、ＮａＯＨ、塩基、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ａｕ、Ｉｒ、Ｒｈ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｂｉ、Ｐｔ（ａｃａｃ）_２、ＡｕＣｌ_３、ＡｇＮＯ_３、金属前駆体（ｍｅｔａｌ ｐｒｅｃｕｒｓｏｒ）、ＴｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、酢酸鉄、塩化鉄、鉄アセチルアセトナート、金属塩、酸化鉄、酸化コバルト、遷移金属酸化物、水酸化鉄、水酸化ニッケル、遷移金属水酸化物、ケイ素、酸化ケイ素、およびＳｉＯ_ｘベースのアノード材料のうちの１つまたは複数を含み得る。

【0017】

拘束リザーバは、管、半管、中空四角柱、中空半四角柱（ｈｏｌｌｏｗ ｈａｌｆ ｒｅｃｔａｎｇｕｌａｒ ｐｒｉｓｍ）、中空六角柱、および歯車のうちの１つまたは複数で構成され得る。

【0018】

原料の形態は、超細粒または粉末、微細粒または粉末、極細粒、細粒、粗粒、ペレット、中程度の塊（ｍｅｄｉｕｍ ｃｈｕｎｋｓ）、チップ、およびＭｅｔＣｏｋｅ粉コークス（ＭｅｔＣｏｋｅ ｂｒｅｅｚｅ）、少なくとも１つのピル、のうちの１つまたは複数を含み得る。

【0019】

デバイスは、複数の電極への電流の流れを制御するように構成された少なくとも１つの電気スイッチを含み得る。

【0020】

圧縮力は、変換中に作用したままである。

【0021】

圧縮アセンブリは、バネ、クランプ、空気圧アクチュエータ、フリーウェイト、および圧縮ロールのうちの１つまたは複数を含み得る。

【0022】

圧縮アセンブリは、電極を含み得る。圧縮力の少なくとも一部は、電極によって原料に印加され得る。

【0023】

圧縮力は、電流が印加される方向に沿って印加され得る。

【0024】

圧縮力は、電流が印加される方向に垂直な方向に印加され得る。

【0025】

ＡＣ電源は、ＡＣ電源の電圧を変換するように構成された少なくとも１つの工場変圧器（ｆａｃｔｏｒｙ ｔｒａｎｓｆｏｒｍｅｒ）を含み得る。

【0026】

デバイスは、複数のスイッチおよび抵抗負荷を含み、電力線は、ワイ構成（Ｗｙｅ ｃｏｎｆｉｇｕｒａｔｉｏｎ）で動作するように構成され得る。

【0027】

デバイスは、複数のスイッチおよび抵抗負荷を含み、電力線は、デルタ構成（Ｄｅｌｔａ ｃｏｎｆｉｇｕｒａｔｉｏｎ）で動作するように構成され得る。

【0028】

デバイスは、第１の負荷に対応する第１のスイッチと、第２の負荷に対応する第２のスイッチとを備え、第１のスイッチおよび第２のスイッチは、電流が一度に１つの負荷にのみ流れる（ｅｎｇａｇｅ）ように連続して動作されている。

【0029】

デバイスは、第１の負荷に対応する第１のスイッチと、第２の負荷に対応する第２のスイッチとを備え、第１のスイッチおよび第２のスイッチは、電流が第１の負荷および第２の負荷に同時に流れるように動作させられ得る。

【0030】

デバイスは、第１の負荷と第２の負荷とを備えてよく、スイッチは、第１の負荷の処理と第２の負荷の処理との間に一時停止するように構成される。

【0031】

デバイスは、インピーダンスおよび位相オフセットのうちの１つまたは複数を付加するように構成されたリアクタンスコンポーネントを含み、リアクタンスコンポーネントは、インダクタおよびコンデンサのうちの１つまたは複数であってよい。

【0032】

ＡＣ電源は、第１のジュール加熱段階および第２のジュール加熱段階を提供し、第１のジュール加熱段階で印加される電力は、第２のジュール加熱段階で印加される電力とは異なる。

【0033】

第１のジュール加熱段階は、原料の第２のバッチを形成するように加熱される原料の第１のバッチを含み、第２のジュール加熱段階は、原料の第２のバッチを含み得る。

【0034】

電力は、電流および電圧のうちの１つまたは複数を変化させることによって変化させられ得る。

【0035】

ＡＣ電源は、ＡＣ電源によって印加される電力を調節するためにＤＣコンバータ駆動部および可変周波数駆動部のうちの１つまたは複数をさらに備え得る。

【0036】

デバイスは、原料に堆積された累積エネルギー、原料に電流を流している時間、原料に印加される最大電力、原料の抵抗、温度、拘束リザーバ内の最大圧力、拘束リザーバへの最大力、低原料抵抗条件（ａ ｌｏｗ ｆｅｅｄｓｔｏｃｋ ｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ ｃｏｎｄｉｔｉｏｎ）、最高原料温度、原料への最大電流、原料への最大電力、電力線の最大Ｉ２＊ｔ（Ａｍｐ２＊時間）、最高電力線温度、導管の最高導管温度、およびスイッチの最高リレー温度のうちの１つまたは複数に基づき終了するように構成され得る。

【0037】

拘束構造は、石英、セラミック、セメント、コンクリート、炭化ケイ素、マグネシウム系耐火物（ｍａｇｎｅｓｉｕｍ－ｂａｓｅｄ ｒｅｆｒａｃｔｏｒｉｅｓ）、マグネシア－炭素（ｍａｇｎｅｓｉａ－ｃａｒｂｏｎ）、死焼マグネサイト－ＭｇＯ（ｄｅａｄ－ｂｕｒｎｅｄ ｍａｇｎｅｓｉｔｅ － ＭｇＯ）、マグネサイト－クロム、マグネシア－アルミナスピネル（ｍａｇｎｅｓｉａ－ａｌｕｍｉｎａ ｓｐｉｎｅｌ）、ドロマイト、死焼ドロマイト、樹脂接合ドロマイト（ｒｅｓｉｎ ｂｏｎｄｅｄ ｄｏｌｏｍｉｔｅ）、アルミニウム系耐火物、アルミナ－マグネシア－黒鉛、水和ケイ酸アルミニウムを有する耐火粘土耐火物、高アルミナ耐火物、およびリン酸塩接合高アルミナ（ｐｈｏｓｐｈａｔｅ ｂｏｎｄｅｄ ｈｉｇｈ ａｌｕｍｉｎａ）のうちの１つまたは複数を含み得る。

【0038】

電極は、原料の体積変化に基づき拘束構造の境界（ｃｏｎｆｉｎｅ）に沿って移動するように構成され得る。

【0039】

拘束リザーバは、変換中に生成されたガスが拘束リザーバから逃げることを可能にするように構成されたガス逃し部をさらに備えるものとしてよく、ガス逃し部は、拘束構造内に少なくとも１つのギャップを備えるものとしてよく、ギャップは収容リザーバの第１の端部におけるギャップ、収容リザーバの第２の端部におけるギャップ、電極の少なくとも１つの溝、収容リザーバ内の縦方向の分割部（ｓｐｌｉｔ）であって、縦方向の分割部は収容リザーバを複数のセクションに分割する、収容リザーバ内の縦方向の分割部、収容リザーバ内の断面分割部であって、断面分割部は収容リザーバを複数のセクションに分割する、収容リザーバの断面分割部、収容リザーバ内の穴、収容リザーバの第１の層と収容リザーバの第２の層との間のギャップのうちの１つまたは複数を含む。

【0040】

分割部は、蛇行した壁界面を有するように構成され得る。

【0041】

電極は、中実の、溝のある、くびれのある、およびドリル穴あけされた黒鉛電極のうちの１つまたは複数であってよい。

【0042】

収容リザーバの内面は、耐火セメントでライニングされ（ｌｉｎｅｄ）得る。

【0043】

拘束リザーバは、原料環境（ｆｅｅｄｓｔｏｃｋ ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ）をさらに含んでもよく、原料環境は真空、大気より大きい酸素飽和度の雰囲気、および不活性ガスのうちの１つまたは複数をさらに含む。

【0044】

デバイスは、拘束リザーバをロードすることおよびアンロードすることのうちの１つまたは複数を行うように構成された少なくとも１つのコンベヤを含み得る。

【0045】

提供されるのは、少なくとも１つの原料を結果としての材料に変換するための方法である。結果としての材料は、原料よりも高い結晶化度を有する。この方法は、少なくとも０．１ｋｇの質量を備える原料を拘束リザーバに充填して抵抗負荷を形成することを含む。この方法は、原料電気抵抗を調整するために原料を圧縮力で圧縮することをさらに含む。この方法は、拘束リザーバ内の原料を交流（ＡＣ）電源に電子的に接続することをさらに含む。この方法は、限界に達するまで抵抗負荷に電力を印加することをさらに含む。この限界は、原料を結果としての材料に変換するのに十分なエネルギーと電力が、印加される電力によって原料に印加されていることを示す。

【0046】

拘束リザーバは、抵抗負荷を拘束するように構成された拘束構造を備え得る。

【0047】

この方法は、電気スイッチを介して電力を印加することを含むものとしてよく、電気スイッチは、抵抗負荷に印加されるＡＣ電力を調節する。

【0048】

この方法は、少なくとも１つの工場変圧器を介してＡＣ電源を変圧することを含み得る。

【0049】

この方法は、電流が一度に１つの負荷にのみ流れるように第１の負荷に対応する第１のスイッチおよび第２の負荷に対応する第２のスイッチを連続して動作させることを含み得る。

【0050】

この方法は、電流が第１の負荷および第２の負荷に同時に流れるように第１の負荷に対応する第１のスイッチおよび第２の負荷に対応する第２のスイッチを連続して動作させることを含み得る。

【0051】

この方法は、第１の負荷を処理することと第２の負荷を処理することとの間に一時停止することによってスイッチを動作させることを含み得る。

【0052】

この方法は、ＡＣ電源によって印加される電力を調節するためにＤＣコンバータ駆動部および可変周波数駆動部のうちの１つまたは複数によって印加される電力を調節することを含み得る。

【0053】

この方法は、さらに拘束リザーバ内に、真空、大気より大きい酸素飽和度の雰囲気、および不活性ガスのうちの１つまたは複数を供給することによって拘束リザーバの原料環境を提供することをさらに含み得る。

【0054】

この方法は、少なくとも１つのコンベヤによって拘束リザーバをロードすることおよびアンロードすることをさらに含み得る。

【0055】

この方法は、結果としての生成物を、セメント、コンクリート、ポリウレタンフォーム、プラスチック、ナイロン、ゴム、タイヤ製品、アスファルト、エポキシおよび潤滑剤のうちの１つまたは複数に添加することをさらに含み得る。

【0056】

提供されるのは、少なくとも１つの原料を結果としての材料に変換することによって生産される材料である。結果としての材料は、原料よりも高い結晶化度を有する。変換は、少なくとも０．１ｋｇの質量を備える原料を拘束リザーバに充填して抵抗負荷を形成することを含む。変換は、原料電気抵抗を調整するために原料を圧縮力を介して圧縮することをさらに含む。変換は、拘束リザーバ内の原料を交流（ＡＣ）電源に電子的に接続することをさらに含む。変換は、限界に達するまで抵抗負荷に電力を印加することをさらに含み、この限界は、原料を結果としての材料に変換するのに十分なエネルギーと電力が、印加される電力によって原料に印加されていることを示す。

【0057】

変換は、電気スイッチを介して電力を印加することをさらに含むものとしてよく、電気スイッチは、抵抗負荷に印加されるＡＣ電力を調節する。

【0058】

変換は、少なくとも１つの工場変圧器を介してＡＣ電源を変圧することをさらに含み得る。

【0059】

変換は、電流が一度に１つの負荷にのみ流れるように第１の負荷に対応する第１のスイッチおよび第２の負荷に対応する第２のスイッチを連続して動作させることをさらに含み得る。

【0060】

変換は、電流が第１の負荷および第２の負荷に同時に流れるように第１の負荷に対応する第１のスイッチおよび第２の負荷に対応する第２のスイッチを連続して動作させることをさらに含み得る。

【0061】

変換は、第１の負荷を処理することと第２の負荷を処理することとの間に一時停止することによってスイッチを動作させることをさらに含み得る。

【0062】

変換は、スイッチの抵抗および電流のうちの１つまたは複数を変化させることによって印加される電力を変化させることをさらに含み得る。

【0063】

変換は、ＡＣ電源によって印加される電力を調節するためにＤＣコンバータ駆動部および可変周波数駆動部のうちの１つまたは複数によって印加される電力を調節することをさらに含み得る。

【0064】

変換は、さらに拘束リザーバ内に、真空、大気より大きい酸素飽和度の雰囲気、および不活性ガスのうちの１つまたは複数を供給することによって拘束リザーバの原料環境を提供することをさらに含み得る。

【0065】

変換は、少なくとも１つのコンベヤによって拘束リザーバをロードすることおよびアンロードすることをさらに含み得る。

【0066】

変換は、結果としての生成物を、セメント、コンクリート、ポリウレタンフォーム、プラスチック、ナイロン、ゴム、タイヤ製品、アスファルト、エポキシおよび潤滑剤のうちの１つまたは複数に添加することをさらに含み得る。

【0067】

次の説明は、次に述べる詳細な説明を読者に紹介することを意図されており、請求される主題を定義することも限定することも意図されていない。

【0068】

他の態様および特徴は、いくつかの例示的な実施形態の次の説明を検討すれば、当業者に明らかになるであろう。

【0069】

本明細書に含まれる図面は、本明細書の物品、方法、および装置の様々な例を例示するためのものである。図面の説明を以下に示す。

【図面の簡単な説明】

【0070】

【図1】一実施形態による、炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のためのシステムのブロック図である。

【図2】一実施形態による、図１のシステムを使用する炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のための方法の流れ図である。

【図3】一実施形態による、図１の大規模ジュール加熱のための原料の縦方向圧縮のためのシステムのブロック図である。

【図4】一実施形態による、大規模ジュール加熱のための炭素ベースの原料の垂直方向圧縮のためのシステムのブロック図である。

【図5】一実施形態による、図１の大規模ジュール加熱のための三相ワイグリッド電源電気構成のためのシステムのブロック図である。

【図6】一実施形態による、図１の大規模ジュール加熱のための三相デルタグリッド電源電気構成のためのシステムのブロック図である。

【図7】一実施形態による、図１の大規模ジュール加熱のための直接発電所接続による電気構成のブロック図である。

【図8】一実施形態による、図１の大規模ジュール加熱のためのピーク電流制限を伴う三相ワイグリッド電源電気構成のためのシステムのブロック図である。

【図9A】一実施形態による、少なくとも２つの電圧を有する図１のジュール加熱システムのブロック図である。

【図9B】一実施形態による、少なくとも２つの電圧を有し、低電力変圧器および高電力変圧器を備える図１のジュール加熱システムのブロック図である。

【図10A】様々な実施形態による、例１からのＴＧのラマンシグネチャのグラフである。

【図10B】様々な実施形態による、例１からのＴＧのＴＧＡプロファイルのグラフである。

【図11A】様々な実施形態による、例２からのＴＧのラマンシグネチャのグラフである。

【図11B】様々な実施形態による、例２からのＴＧのＴＧＡプロファイルのグラフである。

【図12】様々な実施形態による、図１の拘束リザーバの図である。

【図13】様々な実施形態による、図１の拘束リザーバの図である。

【図14】一実施形態による、プロセスガス逃し能力を提供するための図１の拘束リザーバの電極の図である。

【図15】様々な実施形態による、図１のコンクリート拘束リザーバの断面図である。

【図16A】一実施形態による、コンクリート拘束リザーバ、ならびに図１の溝付き黒鉛電極およびクランプのアセンブリの概略図である。

【図16B】一実施形態による、図１の鋼管クランプ拘束リザーバを備えるコンクリート管の概略図である。

【図17】一実施形態による、バネおよびリニアステージを備える図１のジュール加熱アセンブリの斜視図である。

【図18】一実施形態による、空気圧アクチュエータを備える図１のジュール加熱アセンブリの斜視図である。

【図19A】様々な実施形態による、固定圧力圧縮空気を用いた図１のジュール加熱アセンブリからの空気圧アクチュエータの動作図である。

【図19B】様々な実施形態による、可変圧力圧縮空気を用いた図１のジュール加熱アセンブリからの空気圧アクチュエータの動作図である。

【図20】一実施形態による、垂直の電気的および圧縮方向を用いた図１のジュール加熱アセンブリの図である。

【図21】一実施形態による、ジュール加熱中の原料圧縮のない、図１の炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のためのシステムのブロック図である。

【図22】一実施形態による、重量を減らした、原料圧縮のない、図１の炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のためのシステムのブロック図である。

【図23】一実施形態による、原料圧縮のない、図１の炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のための半管ベースのシステムのブロック図である。

【図24】一実施形態による、原料圧縮のない、図６の炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のための三相デルタ電力システムのブロック図である。

【図25】一実施形態による、原料圧縮のない、図５の炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のための三相ワイおよびデルタ電力システムのブロック図である。

【図26】一実施形態による、原料圧縮のない、図１の炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のための同軸電極形状システムのブロック図である。

【図27】一実施形態による、図２の連続ジュール加熱プロセスのための歯車形状システムのブロック図である。

【図28】一実施形態による、図１の連続ジュール加熱プロセスのためのコンベヤベルトシステムのブロック図である。

【図29】一実施形態による、０．１％のＴＧを用いたコンクリート複合材料の圧縮強度改善のグラフである。

【図30】一実施形態による、０．１％のＴＧを用いたコンクリート複合材料の圧縮強度改善のグラフである。

【図31】一実施形態による、三相電力による図１のジュール加熱のための連続生産ラインの方法のブロック図である。

【図32】一実施形態による、様々な分解能のフレーク状グラフェン（ＴＧ）の透過型電子顕微鏡法（ＴＥＭ）画像である。

【図33】一実施形態による、様々な分解能の多面体グラフェン（ＰＧ）ナノ粒子のＴＥＭ画像である。

【発明を実施するための形態】

【0071】

各請求される実施形態の一例を提供するために以下で様々な装置またはプロセスが説明される。以下に説明される実施形態は、いっさい、請求される実施形態を限定せず、請求される実施形態は、どれも、以下で説明されるものと異なるプロセスまたは装置を対象とし得る。請求される実施形態は、以下で説明されるいずれか１つの装置またはプロセスの特徴のすべてを有する装置またはプロセスに、または以下で説明される装置の複数またはすべてに共通する特徴に限定されない。

【0072】

さらに、プロセスステップ、方法ステップ、アルゴリズム、または同様のものは、逐次的順序で（本開示および／または請求項において）説明され得るが、そのようなプロセス、方法、およびアルゴリズムは、代替の順序で動作するように構成され得る。言い換えれば、説明され得るステップの任意のシーケンスまたは順序は、必ずしもステップがその順序で実行されることの要件であることを示すものではない。本明細書において説明されているプロセスのステップは、実用される任意の順序で実行され得る。さらに、いくつかのステップは、同時に実行され得る。

【0073】

単一のデバイスまたは物品が本明細書において説明されているときに、複数のデバイス／物品（それらが連携するか否かにかかわらない）が単一のデバイス／物品の代わりに使用されてもよいことは容易に明らかになる。同様に、本明細書において複数のデバイスまたは物品（それらが連携するか否かにかかわらない）が説明されている場合、単一のデバイス／物品が複数のデバイスまたは物品の代わりに使用されてもよいことは容易に明らかになる。

【0074】

「グラフェン」という用語は、ハニカム結晶格子内に高密度に充填されたｓｐ２結合炭素原子の１原子厚の平面シートであり、さらに、内部シートの少なくとも大部分にわたって炭素原子および芳香族結合の無傷の環状構造を含み、炭素原子の著しい酸化修飾を欠く材料を指す。グラフェンは、もっぱら、結晶構造を有し、その品質は結晶化度によって測定される。グラフェンは、ＯＨ、ＣＯＯＨ、エポキシドなどの酸素含有基が少ない点で酸化グラフェンから区別可能である。「グラフェン単分子層」という用語は、グラフェンの単層であるグラフェンを指す。「極少層グラフェン（ａ ｖｅｒｙ ｆｅｗ ｌａｙｅｒ ｇｒａｐｈｅｎｅ）」という用語は、グラフェンの１から３層のグラフェンを指す。「少層グラフェン（ａ ｆｅｗ ｌａｙｅｒ ｇｒａｐｈｅｎｅ）」という用語は、グラフェンの２から５層のグラフェンを指す。「多層グラフェン」という用語は、グラフェンの２から１０層のグラフェンを指す。

【0075】

「ターボストラティックグラフェン（ＴＧ）」という用語は、グラフェン層の間にほとんど秩序を有しないグラフェンを指す。ターボストラティックグラフェン構造の各グラフェン層は、主に本質的に結晶性を有する。使用され得る他の用語は、間違った方向に配向される、ねじられる、回転され、回転断層、および弱結合を含む。ターボストラティックグラフェンの回転積層は、層間結合を緩和し、格子面間隔を広げるのに役立ち、これによって、類似の重量ベースで比較されたときに競合するグラフェン構造に比べて優れた物理的特性をもたらす。隣接する層の積層配向の微妙な違いは、製品の性能属性に重要な違いをもたらす。ターボストラティックグラフェンで明らかになる重要な性能上の利点は、多層グラフェン構造が少数の個別のグラフェン層により容易に分離し、グラフェン層が再結合する傾向がないことである。グラフェンのターボストラティック性は、ラマン分光法、透過型電子顕微鏡法（ＴＥＭ）、選択領域電子回折法（ＳＡＥＤ）、走査型透過電子顕微鏡法（ＳＴＥＭ）、原子間力顕微鏡法（ＡＦＭ）、およびＸ線回折法（ＸＲＤ）分析によって観察され、確認され得る。

【0076】

本発明のジュール加熱プロセスの結果として生産されるターボストラティックグラフェン（ＴＧ）は、フレーク状ターボストラティックグラフェン構造（ＦＴＧ）、および多面体状ターボストラティックグラフェン構造（ＰＧ）の２つの優勢な形態、ならびに両者の組合せを有する。典型的なＦＴＧグラフェンは、横方向のサイズについては１００ｎｍから２μｍの範囲を有し、厚さについては２グラフェン層から１０層超までである。多面体グラフェンは、多面体ケージを形成するグラフェンの閉じた形態であり、複数のケージは、互いに入れ子になっている。球状のケージも可能である。典型的なＰＧグラフェンは、２０ｎｍから２００ｎｍの範囲の（直径）サイズを有し、２から５０超の層の壁厚を有する。多面体グラフェンナノ粒子は、数ｎｍから数ミクロンの範囲の長さの、複数のＰＧナノ粒子から作られる分岐構造で自己組織化することができる。

【0077】

「炭素源」という用語は、一般的に、典型的にはアモルファス（本質的に非結晶性）のまたはある程度の結晶性を有し、もっぱら結晶性のグラフェン材料、好ましくはターボストラティックグラフェンに変換され得る任意の炭素ベースの材料を指す。炭素源は、粉末形態、粒形態、ペレット形態、圧縮ピル形態を含む、任意の形態であってよい。炭素源は、限定はしないが、石油コークス、タイヤカーボンブラック、カーボンブラック、冶金コークス、プラスチック灰、プラスチック粉末、挽いたコーヒー、無煙炭、石炭、コーンスターチ、松樹皮、ポリエチレンマイクロワックス、蝋、ｃｈｅｍｐｌｅｘ ６９０、セルロース、ナフテン油、アスファルテン、ギルソナイト、およびカーボンナノチューブを含むものとしてよい。

【0078】

フラッシュジュール加熱合成方法およびその組成物は、２０２０年３月１２日の国際公開日を有する、Ｔｏｕｒらに対する国際公開第ＷＯ２０２０／０５１０００Ａ１号を有する特許協力条約出願において説明されており、参照により全体が本明細書に組み込まれている。

【0079】

炭素ピルをジュール加熱することによってグラフェンを合成する方法およびその組成物は、２０２０年１０月１３日の国際出願日を有する、Ｍａｎｃｅｖｓｋｉに対する国際出願第ＰＣＴ／ＣＡ２０２０／０５１３６８号を有する特許協力条約出願において説明されており、参照により全体が本明細書に組み込まれている。

【0080】

次に図１を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、大規模ジュール熱変換のためのシステム１００のブロック図である。システム１００は、原料１０１から結果としての生成物を生産する。システム１００は、ジュール加熱を介して炭素をグラフェンに変換する従来の方法に開示されているよりも３から４桁高い質量のグラフェンを生産する。

【0081】

システム１００は、ＡＣ電源１０４をさらに備える。システムのＡＣ電源は、電気グリッドまたは産業用発電機に由来する任意のＡＣ電源１０４であってよい。ＡＣ電源１０４は、産業工程に適したものであればよい。好ましいＡＣ電源１０４は、１００から１５００ＶＡＣ二乗平均平方根（ＲＭＳ）の定格を有する。好ましいＡＣ電源１０４は、１００から２００００アンペア（Ａ）のピークＲＭＳ電流定格を有する。ＡＣ電源１０４は、６０ヘルツ（Ｈｚ）または５０ＨｚのＡＣ電源であってよい。システムの別の構成では、ＡＣ電源１０４は、６０から１０００Ｈｚの範囲内の信号を有し得る。システムの別の構成では、ＡＣ電源１０４は半波整流であってもよい。半波整流ＡＣ電源１０４では、ＡＣ信号の片側のみが原料１０１のジュール加熱に使用される。システムの別の構成では、ＡＣ電源１０４は全波整流であってよい。ＡＣ電源１０４は、まず一次電圧から二次電圧に変換され得る。この変換は変圧器を介して行われ得る。一次電圧は１３ｋＶＡＣであってよい。二次電圧は、１００ＶＡＣから１５００ＶＡＣまでの任意の電圧であってよい。好ましい構成において、二次電圧は、４８０ＶＡＣおよび６００ＶＡＣのうちの１つまたは複数であってよい。二次電圧は、炭素原料負荷１０２をジュール加熱してグラフェンに変換するために使用される。二次電圧は単相または三相電力であってよい。二次電圧の電力線は、デルタ構成で動作するように構成され得る。二次電圧の電力線は、ワイ構成で動作するように構成され得る。

【0082】

システム１００は、コントローラ１０５をさらに備える。コントローラ１０５は、電気スイッチなどの、電流の流れを停止することができる任意のデバイスであってよい。電流を停止することは、コントローラ１０５がサンプルの挿入および除去を可能にし、エネルギー投与量を制御し、安全遮断機能を提供することを可能にする。コントローラ１０５は、論理決定で制御され得るリレーであってもよい。リレー機構１０５は、機械的原理、電気的原理、電気機械的原理、静電気的原理、空気圧的原理、または油圧的原理のうちの１つまたは複数の原理を介して制御されてもよい。

【0083】

コントローラ１０５は、複数のリレーを含み得る。複数のリレーは、安全対策および動作のために、各投与量に対して１つまたは複数のリレーを含み得る。大電流動作については、コントローラ１０５は、並列に動作する複数のリレーからなるものとしてよい。並列に動作するリレーは、リレーあたりの最大電流を制限し、大電流を複数のリレーに均等に分配する。リレーまたはリレーアセンブリは、１００から１５００ＶＡＣの電圧および１００から２００００アンペアの電流で動作するのに適している。電気的および電気機械的リレーの例は、ソリッドステートリレー（ＳＳＲ）およびガス放電管を含む。機械式リレーの例は、コンタクタおよび水銀蒸気スイッチを含む。大電力ソリッドステートリレーの例は、サイリスタ、ＳＣＲ、トライアック、およびＩＧＢＴを含む。いくつかの場合において、ＳＣＲのダイオード動作に対応し、双方向の電流の流れを可能にするために、少なくとも２つのＳＣＲが逆並列に接続されなければならない。

【0084】

このシステムは、グラフェン変換のためのＡＣ電力をうまく制御し、計量するために必要なソフトウェアコントローラを備え得る。

【0085】

システムは、拘束リザーバ１０６をさらに含む。拘束リザーバは、加熱中に原料１０１を拘束する。拘束リザーバは、本明細書において以下でさらに説明される、それぞれ図１２、図１３、図１６、図２０、図２１、および図２３～図２６のリザーバ１２００、１３００、１６００、２００６、２１０４、２３０２、２４０２、２５０２、２６０２、および２７０２のうちの１つまたは複数であってよい。１つの拘束リザーバ１０６の幾何学的形状は、管であってもよい。管は、円筒形であるか、または中空の矩形の外形であり得る。管は、（縦方向に分割された）２つの半管から組み立てられるかまたは矩形／レンガ形状の管であってもよい。閉じ込められた粒原料の円管の直径に対する長さのアスペクト比（Ｌ／Ｄ）は０．１より大きく、矩形管の斜辺に対する長さのアスペクト比（Ｌ／Ｈ）も０．１より大きいことが望ましい。一実施形態において、Ｌ／ＤまたはＬ／Ｈ比は、０．１から５０の間であり、好ましいＬ／ＤまたはＬ／Ｈ比は、２から６の間である。

【0086】

拘束リザーバ１０６は、拘束構造１０８を備える。拘束構造は、抵抗負荷１０２を拘束するように構成される。拘束構造１０８は、また、圧縮時に抵抗負荷を拘束し得る。拘束リザーバの材料および粗さに依存する、拘束リザーバの摩擦、ならびに原料への押圧は、知られている直径を有する管内の原料の圧縮長（Ｌ）を決定する。

【0087】

高温がジュール加熱プロセスにおいて発生することに起因して、拘束構造１０８は、高温の電気絶縁材料を含み、これは石英、セラミック、セメント、コンクリート、炭化ケイ素、マグネシウム系耐火物（マグネシア－炭素、死焼マグネサイト－ＭｇＯ、マグネサイト－クロム、マグネシア－アルミナスピネル）、ドロマイト（死焼ドロマイト、および樹脂接合ドロマイト）、アルミニウム系耐火物（アルミナ－マグネシア－黒鉛、水和ケイ酸アルミニウムを有する耐火粘土耐火物、高アルミナ耐火物、およびリン酸塩結合高アルミナ）からなる群の中の少なくとも１つを含む電気絶縁材料などである。他の好適な材料は、ＢＮ、Ａｌ_３Ｎ_４、Ｓｉ_３Ｎ_４を含む。代替的に、拘束構造１０８は、性能の低い材料で作られ得るが、高温キャスタブル材料でコーティングされてもよい。

【0088】

拘束リザーバ１０６は、少なくとも２つの電極１１０をさらに備える。電極１１０は、電流を抵抗負荷１０２に流し、原料１０１をジュール加熱する。電極１１０は、抵抗負荷１０２に電気的に接触する。抵抗負荷１０２の一部と接触するだけでもよい。原料１０１は、１つまたは複数の電極１１０を使用して圧縮され得る。電極１１０は、拘束構造１０８にきつくはめ込まれ得る。電極１１０は、原料１０１が拘束リザーバから出るのを阻止し得る。拘束リザーバ１０６は、拘束構造１０８の各側部に対して電極１１０を備え得る。

【0089】

電極１１０は、拘束リザーバ１０６の対向端部上に付けられ得る。電極１１０は、また、原料１０１の体積部に電流が通され得る限りそれらの間に何らかの定義された角度に位置決めされ得る。

【0090】

電極１１０は、円筒形黒鉛電極であってもよい。高温がジュール加熱プロセスにおいて発生することに起因して、拘束リザーバの電極１１０は、黒鉛、黄銅、銅、銅ウール、ステンレス鋼、またはタングステンなどの高温導電性材料を含む。

【0091】

抵抗負荷１０２は、電源１０４から電流を引き出す。電流は、印加された電圧に基づくオームの法則に従って引き出される。抵抗負荷は、引き出された電流により熱くなる。加熱はジュールの法則（ジュール加熱）に従う。加熱電力Ｐは、

【0092】

【数1】

【0093】

であり、Ｉ（アンペア）は原料負荷を通る電流であり、Ｖ_Ｒ（ボルト）はサンプル間の電圧であり、Ｖは印加電圧であり、Ｘはインダクタまたはコンデンサ（もしあれば）のリアクタンスであり、Ｒ（オーム）は原料負荷抵抗である。加熱電力の範囲は０．０１から３０ＭＷ ＲＭＳ出力である。抵抗負荷の加熱は、原料を結果としての生成物に変換する。生成物は、グラフェンであるものとしてよい。

【0094】

抵抗負荷１０２は、原料１０１を含む。粒原料の嵩密度は、原料の種類および粒径に依存する。原料１０１は、炭素ベースであるという点で炭素源であり得る。炭素ベースの原料１０１は、粉末、粒、ペレット、および塊の形態のうちの１つまたは複数であってよい。炭素原料の形態は、リザーバ容積内に拘束された１つの大きなピルまたはリザーバ容積内に拘束された複数のより小さいピルであり得、炭素ベースのピルのフラッシングは、参照として本明細書に組み込まれているＰＣＴ／ＣＡ２０２０／０５１３６８において説明されている。炭素原料の形態は、超細粒または粉末（＜１０μｍ）、微細粒（１０μｍから４５μｍ）または粉末、極細粒（４５μｍから１２５μｍ）、細粒（１２５μｍから３５５μｍ）、粗粒（３５５μｍから１７００μｍ）、ペレット（０．５から３ｍｍ）、中程度の塊（０．８から３ｍｍ）、チップ（３から２５ｍｍ）、およびＭｅｔＣｏｋｅ粉コークス（３から１５ｍｍ）であり得る。炭素ベースの原料１０１は、０．１から３００ｋｇの間の質量、０．５から５０００オームの間のバルク抵抗、および５ｎｍ（カーボンブラックの場合）から１５ｍｍ（ＭｅｔＣｏｋｅ粉コークス）の粒径を有し得る。

【0095】

原料１０１は、炭素ベースであるという点で炭素源であり得る。炭素ベースの原料材料１０１は、冶金コークス、無煙炭、生石油コークス、か焼石油コークス、再生タイヤカーボンブラック、カーボンブラック、炭、バイオ炭、木炭、植物炭、挽いたコーヒー、コーヒー炭、ポリマー、プラスチック、プラスチック炭、プラスチック灰、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリウレタン、および発泡スチロールのうちの１つまたは複数を含み得る。炭素ベースの原料材料は、重量ベースで１０％から９９．９％の炭素含有量を有し得る。炭素ベースの原料１０１の別の供給源は、水素抽出のための炭化水素分解のプロセスからの残留炭素を含み得る。この分解プロセスの一例は、メタンからのターコイズ水素の生産である。

【0096】

原料１０１は、第２の材料を含んでいてもよい。第２の材料は、原料材料１０１を粒または粉末の形態からペレットまたはピルの形態に結合し得る。第２の材料１０１は、水、挽いたコーヒー、コーンスターチ、松樹皮、ポリエチレンマイクロワックス、蝋、ｃｈｅｍｐｌｅｘ ６９０、セルロース、ナフテン油、アスファルテン、ギルソナイト、水、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、リグナン、リグニン、リグノスルホン酸ナトリウム、リグノスルホン酸カルシウム、発生ナトリウムリグニン、脱糖リグノスルホン酸カルシウム、リグノンスルホン酸アンモニウム、カルシウムリグニン、醸造者濃縮可溶物、脱糖ビート糖蜜のうちの１つまたは複数を含み得る。一実施形態において、原料に関する第２の結合材料１０２のパーセントは、重量ベースで１から１０％の間である。第２の結合材料の好ましいパーセントは１から５％である。

【0097】

第２の材料は、原料材料１０２の導電性を改善し得る。第２の導電性材料は、か焼石油コークス、タイヤカーボンブラック、カーボンブラック、冶金コークス、ターボストラティックグラフェン、およびカーボンナノチューブのうちの少なくとも１つを含む。一例において、原料に関する第２の導電性材料のパーセントは、重量ベースで１から１５％の間である。第２の導電性材料の好ましいパーセントは１から５％である。

【0098】

第２の材料は、充填剤として働き得る。充填剤は、原料１０１の充填密度、電気伝導率、および熱伝導率を調整するために使用することができる。第２の犠牲材料は、ジュール加熱プロセスにおいてガス放出を促進するために使用することもできる。いくつかの例では、充填剤は、グラフェンの形態を制御するためのテンプレートとしても働き得る。充填剤は、Ｆｅ、Ｃｕ、Ａｌ、もしくは他の遷移金属もしくは典型金属、ＴｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、もしくは他の酸化物、ＮａＣｌ、ＫＣｌ、ＭｇＣｌ_２、ＣａＣＯ_３、ＣｕＳＯ_４、もしくは他の金属塩、ＫＯＨ、ＮａＯＨ、もしくは他の塩基、または上記の任意の組合せのうちのいずれか１つとすることができる。充填剤は、原料を乾燥したナノ粒子またはマイクロ粒子と、または充填剤材料を含む液体溶液と混合することによって原料に添加され得る。たとえば、ＦｅＣｌ_２またはＦｅＣｌ_３を水に溶かし、次いで原料と混合し、設定した時間の間待ち、溶液の液相を乾燥させ、第２の供給材料でドープされた原料を残す。他の例は、ＮｉＣｌ_２を介してＮｉ充填剤を添加することを含む。充填剤は、ジュール加熱中に燃え尽きるか、または部分的に燃えるか、不活性のままであり得る。充填剤は、フラッシュジュール加熱時にその場で取り除かれ得るか、または溶媒、酸、もしくは塩基洗浄を使用して後で取り除かれ得る。

【0099】

原料材料１０１は、ジュール加熱プロセスにおいて反応に加わる充填剤を含み得る。ジュール加熱後、フラッシングされた充填剤は、ナノ粒子、クラスタとしてグラフェン表面に残るか、またはグラフェンネットワーク中に原子レベルで分散され得る。いくつかの例において、フラッシングされた充填剤は、グラフェンの内側に包埋され得る。これらの材料は、Ｈｅｃｋ反応、フィッシャー－トロプシュ反応、脱水素化、鈴木反応、ハーバー－ボッシュ反応、水の酸化、水素放出反応、酸素還元反応、ＣＯ_２還元、または他の反応などの、他の反応に対する触媒として働き得る。これらの材料は、光起電材料、磁性材料、熱電材料などの機能性材料、および他の機能性材料としても使用され得る。充填剤は、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ａｕ、Ｉｒ、Ｒｈ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｂｉ、もしくは他の遷移金属もしくは典型金属、Ｐｔ（ａｃａｃ）_２、ＡｕＣｌ_３、ＡｇＮＯ_３、もしくは他の金属前駆体、ＴｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、もしくは他の酸化物、または上記のうちの任意のものの組合せとすることができる。触媒は、原料１０１を乾燥したナノ粒子またはマイクロ粒子と、または触媒材料を含む液体溶液と混合することによって原料に添加され得る。

【0100】

原料材料１０１は、金属ベースの触媒を含み得る。触媒は、ジュール加熱プロセスにおいてグラフェンまたはカーボンナノチューブまたはカーボンオニオンの成長を促進する。触媒は、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、もしくは他の遷移金属、酢酸鉄、塩化鉄、鉄アセチルアセトナート、もしくは他の金属塩、酸化鉄、酸化コバルト、もしくは他の遷移金属酸化物、水酸化鉄、水酸化ニッケル、もしくは他の遷移金属水酸化物、ＴｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、もしくは他の酸化物、または上記の任意の組合せとすることができる。充填剤または触媒は、単一または複数金属成分のものとすることができる。触媒は、原料を乾燥したナノ粒子またはマイクロ粒子と、または触媒材料を含む液体溶液と混合することによって原料に添加され得る。

【0101】

一実施形態において、第２のプロセス材料は、ケイ素、酸化ケイ素（ＳｉＯ_ｘ）、ＳｉＯ_ｘベースのアノード材料、およびＳｉ－Ｏ－Ｃベースのアノード材料を含む群の中の１つを含むリチウムイオン電池のアノード材料である。リチウムイオンアノード材料は、粒子、スフェア、ナノスフェア、マイクロスフェア、ロッド、ナノワイヤ、およびマイクロワイヤからなる群の中の少なくとも１つを含む形態を有し得る。リチウムイオンアノード材料は、非多孔質、多孔質、ナノ多孔質、マイクロ多孔質の構造、および層状構造を有し得る。リチウムイオンアノード材料は、新しい材料であるか、または再利用リチウムイオンアノード材料であってもよい。ジュール加熱後、シリコンベースの材料は、グラフェンネットワーク中に分散され得るか、グラフェンによって部分的にまたは完全にコーティングされ得るか、シリコンベースの材料とグラフェンとのクラスタを形成することができるか、またはシリコンベースの材料は、グラフェンの層内に移動するかもしくは拡散し得るか、またはこれらの任意の組合せであってもよい。一実施形態において、アノード材料とグラフェンの結果複合材料は、シリコンに起因する劣化を防止することによってシリコンベースのアノードの出力密度およびサイクル寿命を改善する。アノード材料は、また、酸化チタン、酸化バナジウム、酸化ニオブ、酸化モリブデン、酸化タングステンなどの他の遷移金属酸化物、または炭化チタン、炭化バナジウム、炭化ニオブ、炭化モリブデン、炭化タングステンなどの遷移金属炭化物、またはアルミニウム、ビスマス、カドミウム、マグネシウム、スズ、アンチモンなどのＬｉと合金化する金属とすることもできる。

【0102】

本発明の一例において、第２のプロセス材料は、リチウムコバルト酸化物（ＬｉＣｏＯ_２）－ＬＣＯ、リチウムマンガン酸化物（ＬｉＭｎ_２Ｏ_４）－ＬＭＯ、リチウムニッケルマンガンコバルト酸化物（ＬｉＮｉＭｎＣｏＯ_２）－ＮＭＣ、リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ_４）－ＬＦＰ、リチウムニッケルコバルトアルミニウム酸化物（ＬｉＮｉＣｏＡｌＯ_２）－ＮＣＡ、およびチタン酸リチウム（Ｌｉ_２ＴｉＯ_３）－ＬＴＯからなる群を含むが、この群に限定されない、リチウムイオン電池のカソード材料である。本発明からのリチウムイオンカソード材料は、新しい材料であるか、または再利用リチウムイオンカソード材料であってもよい。この発明の一例において、カソード材料とグラフェンとの結果複合材料は、カソードの出力密度およびサイクル寿命を改善する。

【0103】

一実施形態において、原料材料１０１の嵩密度は、０．１から１．４ｇ／ｃｃの間であり、好ましい原料嵩密度は１ｇ／ｃｃ未満である。

【0104】

一実施形態において、＃１２－２０メッシュ（１．５２～０．８６ｍｍ）のフラクションサイズを有する冶金コークス（ＭＣ）原料粒は、０．６４ｇ／ｃｃの嵩密度を有し、別の例では、＃４５－６０メッシュ（０．３５５～０．２３ｍｍ）のフラクションサイズを有するＭＣ粒は、０．９０ｇ／ｃｃの嵩密度を有し、さらに別の例では、粉コークス（３～１５ｍｍ）のフラクションサイズを有するＭＣは、０．５５ｇ／ｃｃの嵩密度を有する。

【0105】

さらなる実施形態では、＃１２－２０メッシュ（１．５２～０．８６ｍｍ）のフラクションサイズを有するか焼石油コークス（ＣＰＣ）原料粒は、０．８０ｇ／ｃｃの嵩密度を有する。

【0106】

さらなる実施形態では、１～３ｍｍのフラクションサイズを有する再生タイヤカーボンブラック（ＴＣＢ）の原料ペレットは、０．５２ｇ／ｃｃの嵩密度を有する。

【0107】

さらなる実施形態では、中程度の塊（０．８～３ｍｍ）のフラクションサイズを有するバイオ由来炭（ＢＣ）原料は、０．２１ｇ／ｃｃの嵩密度を有する。さらなる実施形態では、０．５から３ｍｍのフラクションサイズを有するＢＣ原料ペレットは、０．４７ｇ／ｃｃの嵩密度を有する。

【0108】

さらなる実施形態では、＃１６～１８メッシュ（１．１３～０．９８ｍｍ）のフラクションサイズを有する生石油コークス（ＧＰＣ）原料粒は、０．７ｇ／ｃｃの嵩密度を有する。

【0109】

一実施形態では、管内径（ＩＤ）、およびしたがって拘束原料直径は、１．６から５０ｃｍまでの範囲内にあり、拘束原料長さは、１から３１０ｃｍの範囲内にある。

【0110】

一実施形態（Ｋ２－４）において、拘束管の直径は７．５ｃｍである。＃１２－２０メッシュ（１．５２～０．８６ｍｍ）のフラクションサイズを有するＭｅｔＣｏｋｅ（ＭＣ）原料粒１ｋｇは、３６ｃｍの閉じ込められた粒原料長を有し、４．８のアスペクト比Ｌ／Ｄを有する。

【0111】

一実施形態（Ｋ３－９）において、拘束管の直径は７．５ｃｍである。＃１２－２０メッシュ（１．５２～０．８６ｍｍ）のフラクションサイズを有するＭｅｔＣｏｋｅ（ＭＣ）原料粒２ｋｇは、７３ｃｍの閉じ込められた粒原料長を有し、９．７のアスペクト比Ｌ／Ｄを有する。

【0112】

一実施形態（Ｋ３－１６）において、拘束管の直径は１１．３ｃｍである。＃１２－２０メッシュ（１．５２～０．８６ｍｍ）のフラクションサイズを有するＭｅｔＣｏｋｅ（ＭＣ）原料粒５ｋｇは、８２ｃｍの閉じ込められた粒原料長を有し、７．３のアスペクト比Ｌ／Ｄを有する。

【0113】

一実施形態（Ｋ３－１８）において、拘束管の直径は１１．３ｃｍである。＃１０－２０メッシュ（１．９１～０．８６ｍｍ）のフラクションサイズを有するＣＰＣ粒７ｋｇは、７２ｃｍの閉じ込められた粒原料長を有し、６．４のアスペクト比Ｌ／Ｄを有する。

【0114】

一実施形態（Ｋ３－２２）において、拘束管の直径は１５ｃｍである。＃１０－２０メッシュ（１．９１～０．８６ｍｍ）のフラクションサイズを有するＣＰＣ粒１３ｋｇは、７８ｃｍの閉じ込められた粒原料長を有し、５．２のアスペクト比Ｌ／Ｄを有する。

【0115】

一実施形態（ＫＸ－１）において、拘束管の直径は４０ｃｍである。＃１０－２０メッシュ（１．９１～０．８６ｍｍ）のフラクションサイズを有するＣＰＣ粒３００ｋｇは、２５０ｃｍの閉じ込められた粒原料長を有し、６．３のアスペクト比Ｌ／Ｄを有する。

【0116】

一実施形態（Ｋ４－２）において、拘束管の直径は７．５ｃｍである。１～３ｍｍのフラクションサイズを有する再生タイヤカーボンブラック（ＴＣＢ）原料ペレット１ｋｇは、４６ｃｍの閉じ込められた粒原料長を有し、６．１のアスペクト比Ｌ／Ｄを有する。

【0117】

一実施形態（ＫＸ－２）において、拘束管の直径は５０ｃｍである。１～３ｍｍのフラクションサイズを有する再生タイヤカーボンブラック（ＴＣＢ）原料ペレット３００ｋｇは、２９０ｃｍの閉じ込められた粒原料長を有し、５．８のアスペクト比Ｌ／Ｄを有する。

【0118】

一実施形態（Ｋ４－１０）において、拘束管の直径は７．５ｃｍである。中程度の塊（０．８～３ｍｍ）のフラクションサイズを有するバイオ由来炭（ＢＣ）原料０．６５ｋｇは、７０ｃｍの閉じ込められた粒原料長を有し、９．３のアスペクト比Ｌ／Ｄを有する。

【0119】

次に図２を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、原料を結果としての生成物に大規模ジュール熱変換するための方法２００の流れ図である。方法２００を達成するために使用されるシステムは、図１のシステム１００であってもよい。方法２００は、約０．１ｋｇ以上の質量を有する結果としての生成物を生産するという点で大規模である。０．１から３００ｋｇの原料をジュール加熱するプロセスは、原料の質量の大きさ（１０ｇ以上）とともに著しく変化する電力要件、機械的制約、ならびにガスおよび放熱要件の著しい増大に起因して１から１０ｇの質量をフラッシュジュール加熱することについて当業者には明らかではない。

【0120】

２０２で、原料材料は、拘束リザーバ内に充填されおよび／または詰め込まれる。拘束リザーバは、本明細書において以下でさらに説明される、それぞれ図１２、図１３、図１６、図２０、図２１、および図２３～図２６のリザーバ１２００、１３００、１６００、２００６、２１０４、２３０２、２４０２、２５０２、２６０２、および２７０２のうちの１つまたは複数であってよい。原料材料は、図１の原料１０２であってもよい。一実施形態において、原料は、０．１から３００ｋｇの間の質量を有する。

【0121】

２０４で、粒原料は圧縮され得る。圧縮は、原料粒の抵抗がバルク抵抗の０．５から５０００オームの間になるまで続けられる。圧縮力は、ジュール加熱中も適所に維持される。いくつかの例では、原料に対する圧縮力は、原料をリザーバ内に充填し詰め込んでいる間、またはジュール加熱プロセスの開始時間セグメントにおいてのみ存在し得る。圧縮は、原料粒またはペレットがリザーバ内および電極間のスペースの中に均等に充填されるか、または平らにされる場合に省かれ得る。

【0122】

より高いバルク抵抗（＞５０００オーム）が、ジュール加熱プロセスに適しているが、より高い電圧およびより長いプロセス時間を必要とする。より低いバルク抵抗（＜０．５オーム）もジュール加熱プロセスに適しているが、ジュール加熱を達成するためにはより高い電流を必要とする。圧縮された粒原料の抵抗は、原料材料（化学組成、および酸素、窒素、硫黄などの非炭素分子のレベル）、原料炭化水素含有量、原料材料灰分、原料材料揮発性有機化合物（ＶＯＣ）、原料水分含有量、原料粒径、拘束された原料の断面積、拘束された原料の長さ、拘束リザーバ壁の摩擦、および粒を圧縮する力に依存する。

【0123】

幾何学的形状に関して正規化された原料粒の抵抗は、抵抗率（オーム＊ｃｍ）の単位で表され得る。原料粒の抵抗率は、０．３から７００オーム＊ｃｍの範囲内である。高い嵩密度（０．５から１ｇ／ｃｃ）を有する原料に対する好ましい原料抵抗率は０．３から５オーム＊ｃｍの範囲内にあり、中程度の嵩密度（０．３から０．７ｇ／ｃｃ）を有する原料に対する抵抗率は２０から１００オーム＊ｃｍの範囲内にあり、低い嵩密度（＜０．５ｇ／ｃｃ）を有する原料に対する抵抗率は１００から７００オーム＊ｃｍの範囲内にある。より高い抵抗率（＞７００オーム＊ｃｍ）が、ジュール加熱プロセスに適しているが、より高い電圧およびより長いプロセス時間を必要とする。より低いバルク抵抗率（＜０．３オーム＊ｃｍ）もジュール加熱プロセスに適しているが、ジュール加熱を達成するためにはより高い電流を必要とする。

【0124】

原料は、拘束リザーバの縦方向に圧縮され得る。この圧縮は、電極を通る印加電力の方向に沿って、２つの対向電極の間で行われ得る。電極は、原料を圧縮する圧縮力を印加するために使用され得る。

【0125】

原料は、２つの対向電極の間の線に垂直な方向に沿って圧縮され得る。この実施形態では、圧縮は、印加電力の方向に対して垂直である。

【0126】

電極は、原料と電気的に接触している。電極は、炭素ベースの原料をグラフェンに変換するジュールフラッシュ加熱プロセスを達成するために必要な電力を原料に印加するための導管として機能する。

【0127】

リザーバの少なくとも一方の側部は、対向側部に関して移動されなければならない。しかしながら、残りの側部は静止したままでよい。一実施形態において、圧縮力は１０から５００ｋｇの間であり、面圧は２０から１２００ｋＰａであり、０．３から７００オーム＊ｃｍの原料抵抗率を達成する。

【0128】

一実施形態（Ｋ２－４）では、ＭｅｔＣｏｋｅ（ＭＣ）原料粒１ｋｇは、９４ｋｇの力で３６ｃｍの長さになるまで圧縮され、０．６オームの原料粒抵抗（抵抗率０．７３オーム＊ｃｍ）を得た。

【0129】

一実施形態（Ｋ３－１８）では、か焼石油コークス（ＣＰＣ）原料粒７ｋｇは、７６ｋｇの力で７２ｃｍの長さになるまで圧縮され、０．５オームの原料粒抵抗（抵抗率０．６６オーム＊ｃｍ）を得た。

【0130】

一実施形態（Ｋ４－２）では、再生タイヤカーボンブラック（ＴＣＢ）原料ペレット１ｋｇは、１４０ｋｇの力で４６ｃｍの長さになるまで圧縮され、４４オームの原料粒抵抗（抵抗率４３オーム＊ｃｍ）を得た。

【0131】

一実施形態（Ｋ４－１０）では、バイオ由来炭（ＢＣ）原料塊０．６５ｋｇは、１８４ｋｇの力で７０ｃｍの長さになるまで圧縮され、３７２オームの原料粒抵抗（抵抗率２３５オーム＊ｃｍ）を得た。

【0132】

２０６で、電源出力は、拘束リザーバ容積（負荷）内の原料と接続される。電源は、図１の電源１０４であってよい。負荷は、図１の抵抗負荷１０２であってもよい。接続は直列であってもよい。原料は導電性を有する。原料は炭素ベースの原料であってもよい。一実施形態において、原料は圧縮され、圧縮力は、電源が接続されている間、原料に作用したままになり得る。リレースイッチは負荷と直列である。スイッチは、図１のスイッチ１０５であってもよい。

【0133】

２０８で、リレースイッチを操作することによって原料に電力が印加される。電力が印加されるとき、２０６の圧縮力はまだ適所にあるものとしてよい。原料に電力を印加する際に、抵抗負荷は電流を引き出す。電流は、印加された電圧に基づくオームの法則に従って引き出される。抵抗負荷は、引き出された電流により熱くなる。加熱はジュールの法則（ジュール加熱）に従う。加熱電力Ｐは、

【0134】

【数2】

【0135】

であり、Ｉ（アンペア）は原料負荷を通る電流であり、Ｖ_Ｒ（ボルト）はサンプル間の電圧であり、Ｖは印加電圧であり、Ｘはインダクタまたはコンデンサ（もしあれば）のリアクタンスであり、Ｒ（オーム）は原料負荷抵抗である。加熱電力の範囲は０．０１から３０ＭＷ ＲＭＳ出力である。一実施形態において、電源は、１００から２００００ＡのピークＲＭＳ電流制限、および１００から１５００ＶＡＣ ＲＭＳの電圧を有するように構成されている。抵抗負荷の加熱は、原料を結果としての生成物に変換する。一実施形態において、より硬い形態のコークス原料材料は、炭素原料をグラフェンに変換するために０．１から５ＭＷ／ｋｇのピーク電力を必要とし、別の実施形態では、より柔らかい形態のカーボンブラックおよび炭原料材料は、炭素原料をグラフェンに変換するために０．０５から１ＭＷ／ｋｇのピーク電力を必要とする。

【0136】

複数の抵抗負荷およびそれに対応するスイッチを含む実施形態では、システムは、スイッチの動作を調整し、いつでも電力の１つの相のみが関わることを可能にすることによって、一度に１つずつ連続して動作するように構成され得る（一度に１つの原料負荷を処理する）。スイッチ制御電子回路に関する理由から、相を切り替える間に短い遅延が生じ得る。この連続動作の１つの構成において、相の切り替えは、有意な一時停止なしで連続しており、相の最後がオフにされた後、相の最初で第１の相が再びオンにされる。この実施形態では、ジュール加熱システム内の変換された原料負荷は、次のジュール加熱プロセスが関わる前に未変換原料負荷と交換される。この連続動作例の別の構成において、各相切り替えサイクルの後に意図的な一時停止がある。この一時停止で、原料負荷サンプルが冷却しおよび／または交換される時間に余裕を持たせる。

【0137】

別の実施形態では、ジュール加熱システム（１つの前段階）は、同時に動作するように構成される。この動作は、スイッチの動作を調整し、電力のすべての相が同時に関わる（３つのすべての原料負荷を同時に処理する）ことを可能にすることによって達成される。相の各々が前の相から１２０度オフセットされているので、各相上の電源負荷はもっぱら平衡する。

【0138】

炭素ベースの原料からグラフェンへの変換のために、原料は、１８００℃から３０００℃の範囲内の温度まで急速に加熱され、３から２０ＭＪ／ｋｇの範囲内の堆積エネルギーＥ（ジュール）の線量を有していなければならない。カーボンブラックのような、いくつかの原料は、８から４０ＭＪ／ｋｇの範囲内のエネルギー堆積を必要とし得る。エネルギーの一部は、大量の原料を室温からプロセス温度まで加熱するために消費され、エネルギーの一部は、Ｎａｔｕｒｅ誌において説明されているように、炭素からグラフェンへの変換エネルギーである。変換エネルギーは、原料の材料に依存する。熱損失は、輻射損失、伝導損失、水分蒸発熱、および望ましくない残留材料の昇華熱に由来する。一実施形態において、ジュール加熱プロセス時間は、１秒から２０分であり得る。さらなる実施形態において、ジュール加熱プロセス時間は、３０秒から５分であり得る。

【0139】

一般に、粒を互いに接触させたままにする（自由継続ではない）ある程度の圧縮の下での粒状原料材料は、各粒の抵抗と粒間の接触抵抗との合計からなる合成バルク抵抗を有することになる。ジュール加熱プロセスの下で、バルク原料抵抗は、粒が加熱されて熱伝導率を変化させ、原料中の遊離水が蒸発し、炭化水素の一部が異なる温度で燃焼し、非炭素材料の一部が異なる温度で昇華し、炭素は炭素からグラフェンへの変換を受けるときに、非線形に変化する。原料バルク抵抗の非線形挙動は、非線形の電流の流れを引き起こし、その結果、非線形熱および電力堆積をもたらす。一般に、原料バルク抵抗は、原料が加熱されるにつれ低下するが、常にそうであるというわけではない。いくつかの場合において、バルク抵抗は、最小値に達した後、再び上昇することもある。エネルギーは時間に関する電力の積分であるので、原料に堆積するエネルギーも非線形に堆積する。

【0140】

一構成において、ジュール加熱プロセスは、１５秒から１０分のレートで繰り返される。繰り返されるジュール加熱プロセスは、単相から、三相から（連続して、もしくは同時に）のものであり得る、ワイ変圧器構成から、もしくはデルタ変圧器構成からのものであり得る、プロセス間の一時停止を最小限にして繰り返され得る、またはプロセス間に意図的な一時停止を入れて繰り返され得る、単一のジュール加熱システム、３つのジュール加熱システム、および複数のジュール加熱システムで行われ得る。典型的な８時間（４８０分）の製造シフトについては、加熱プロセスに応じて、１シフトあたり５０から２０００回の、グリッド電源が利用されるレートで繰り返され、各ジュール加熱プロセスは、０．０１から３０ＭＷのＲＭＳ電力および１００から２００００ＡのピークＲＭＳ電流負荷を必要とする。したがって、高負荷電力サイクルは、グリッド電源のバランスおよび安定性に影響を及ぼし得る。

【0141】

一実施形態において、ジュール加熱プロセスは、原料に堆積された累積エネルギーを使用して終了する。さらなる実施形態では、ジュール加熱プロセスは、原料に電流を流している時間を使用して終了する。さらなる実施形態では、ジュール加熱プロセスは、原料に印加される最大電力を使用して終了する。さらなる実施形態では、ジュール加熱プロセスは、原料抵抗測定値を用いて終了する。さらなる実施形態では、ジュール加熱プロセスは、原料の温度（１つのスポット、複数のスポット、プロファイル）を使用して終了する。

【0142】

一構成において、ジュール加熱プロセスは、拘束リザーバ内の最大圧力、拘束リザーバへの最大力、低原料抵抗条件、最高原料温度、原料への最大電流または電力、電気回路の最大Ｉ^２＊ｔ（Ａｍｐ^２＊時間）、電線または導管の最高温度、および最高リレー温度からなる（限定はしないが）群の中の少なくとも１つを含む測定値を使用して安全上の理由から終了される。安全遮断は、最大もしくは最小測定値、または計算された傾向によるものであってもよい。プロセス終了および安全遮断の測定値は、電子回路、パイロメータ測定、熱電対またはサーミスタ測定、サーマルカメラ、ビデオフィードバック、力センサー、および圧力センサーを使用して収集され得る。一構成において、ジュール加熱プロセスは、制御ロジックと組み合わせてプロセス終了および安全遮断の測定値を使用して制御される。

【0143】

次に図３を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、大規模ジュール加熱のための原料の縦方向圧縮のためのシステム３００のブロック図である。システム３００は、図１のシステム１００であってもよい。原料３０２は、拘束リザーバ３０６の縦方向３０４に圧縮される。この圧縮は、電極３０８を通る印加電力の方向に沿って、２つの対向電極３０８ａおよび３０８ｂの間で行われる。電極３０８ａおよび３０８ｂは、原料３０２を圧縮する圧縮力を印加するために使用され得る。

【0144】

圧縮システムは、少なくとも１つのバネ３１２をさらに備える。バネ３１２は、所望のプロセスバルク原料抵抗またはプロセス原料抵抗率が達成されるまである固定点に関して電極３０８ａまたは３０８ｂを押す。別の例では、バネ３１２は、バネの代わりに作用する空気圧ピストン（図示せず）に置き換えられ得る。この構成における電極３０８は、リザーバ３０６の境界に沿って移動する。この移動は、原料３０２がプロセスの高温の影響下で膨張するかまたは収縮する際の原料３０２の体積の変化を説明する。電極３０８は、また、原料３０２に電力を印加するための導管としても機能する。炭素ベースの原料をグラフェンに変換するジュール加熱プロセスを達成するためには、電力の印加が必要である。

【0145】

次に図４を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、大規模ジュール加熱のための原料の垂直方向圧縮のためのシステム４００のブロック図である。システム４００は、図１のシステム１００であってもよい。原料４０２は、２つの対向電極４０８ａおよび４０８ｂの間の線４０４に垂直な方向に沿って圧縮される。この実施形態では、圧縮４１０は、印加電力４０８の方向に対して垂直である。

【0146】

圧縮システムは、少なくとも１つのバネ４１２をさらに備える。バネ４１２は、所望のプロセスバルク原料抵抗またはプロセス原料抵抗率が達成されるまで第１のリザーバ側部４１４を第２のリザーバ側部４１６の方へ押す。第１のリザーバ側部４１４および第２のリザーバ側部４１６は、対向する側部である。別の例では、バネ４１２は、バネの代わりに作用する空気圧ピストン（図示せず）に置き換えられ得る。リザーバ側部４１４および４１６は、リザーバ４０６の境界に沿って移動する。この移動は、原料４０２がプロセスの高温の影響下で膨張するかまたは収縮する際の原料４０２の体積の変化を説明する。電極４０８は、また、原料４０２に電力を印加するための導管としても機能する。炭素ベースの原料をグラフェンに変換するジュール加熱プロセスを達成するためには、電力の印加が必要である。一実施形態において、圧縮力は１０から５００ｋｇの間であり、面圧は２０から１２００ｋＰａであり、０．３から７００オーム＊ｃｍの原料抵抗率を達成する。

【0147】

次に図５を参照すると、そこに示されているのは、三相ワイグリッド電源電気構成を有する大規模ジュール加熱のためのシステム５００のブロック図である。システム５００は、一実施形態による、図１のシステム１００であってもよい。システム５００のプロセス電力は、ＡＣグリッドから受けられる。グリッド電源が発電プラントからのものであることは、送電の技術分野において理解されるであろう。発電所からの電力は、変電所変圧器５０２に送電されることはさらに理解されるであろう。変電所変圧器５０２は、電力を一次電圧から二次電圧に変換する。一次電圧および二次電圧は、送電の地理的配置に基づき得る。一実施形態において、一次電圧は１３８ｋＶであり、二次電圧は１３．８ｋＶである。

【0148】

システム５００は、工場変圧器５０４をさらに含む。工場変圧器５０４は、変電所変圧器５０２に電気的に接続される。工場変圧器５０４は、変電所変圧器５０２から電力を受ける。工場変圧器５０４は、電力の電圧をライン中性線間から１００から１５００ＶＡＣ ＲＭＳの電圧に変換する。

【0149】

システムは、各々抵抗負荷５０８をジュール加熱するための第１のジュール加熱システム、第２のジュール加熱システム、および第３のジュール加熱システム（５０６ａ、５０６ｂ、５０６ｃ）をさらに含む。各ジュール加熱システムは、抵抗負荷（５０８ａ、５０８ｂ、５０８ｃ）、スイッチ（５１０ａ、５１０ｂ、５１０ｃ）、および抵抗負荷の第１の端部を電源に電気的に接続するための電力線（５１２ａ、５１２ｂ、５１２ｃ）を含む。電線出力は、中性線５１４をさらに含み得る。中性線は、抵抗負荷５０８の第２の端部を電源に電気的に接続する。電力線は、ワイ構成で構成される。

【0150】

電力線によって供給される電圧は、それぞれ三相を含む。各相は、ジュール加熱システムと対になっている。一実施形態において、各ジュール加熱システム５０６は、電力の１つの相のみがいつでも関わる（一度に１つの原料負荷を処理する）ように各スイッチ５１０の動作を調整することによって、一度に１つずつ連続して動作するように構成される。スイッチ制御電子回路に関する理由から、相を切り替える間に短い遅延が生じ得る。切り替えは、また、第１の相がオフにされた後に第１の相がオンにされるような連続的なものであってもよい。ジュール加熱システムの変換された原料負荷５０８は、次のジュール加熱プロセスが関わる前に未変換原料負荷５０８と交換され得る。原料負荷サンプル５０８が冷却しおよび／または交換される余裕を持たせるために各三相切り替えサイクルの後に意図的な一時停止があってもよい。代替的に、一時停止は、主にゼロであってもよく、迅速な最大交換時間が交換される抵抗負荷５０８以外の抵抗負荷５０８を処理する時間であり得ることを必要とする。

【0151】

別の例では、ジュール加熱システム５０６（１つの前段階）は、同時に動作するように構成される。ジュール加熱は、スイッチ５１０の動作を調整し、電力の３つの相すべてが同時に関わる（３つすべての原料負荷５０８を同時に処理する）ことを可能にすることによって調整される。３つの相の各々が前の相から１２０度オフセットされているので、各相上の電源負荷はもっぱら平衡する。

【0152】

一構成において、工場変圧器５０４は、５００万ボルトアンペア（ＭＶＡ）を定格とし、１から１０ｋｇの原料質量を処理するのが好ましく、別の構成では、変圧器は、１０ＭＶＡを定格とし、１０から１００ｋｇの原料質量を処理するのが好ましく、さらに別の構成では、変圧器は、３０ＭＶＡを定格とし、６０から３００ｋｇの原料質量を処理するのが好ましい。

【0153】

一構成において、ジュール加熱プロセスは、１５秒から１０分のレートで繰り返される。繰り返されるジュール加熱プロセスは、単相から、三相から（連続して、もしくは同時に）のものであり得る、ワイ変圧器構成から、もしくはデルタ変圧器構成からのものであり得る、プロセス間の一時停止を最小限にして繰り返され得る、またはプロセス間に意図的な一時停止を入れて繰り返され得る、単一のジュール加熱システム、３つのジュール加熱システム、および複数のジュール加熱システムで行われ得る。典型的な８時間（４８０分）の製造シフトについては、加熱プロセスに応じて、１シフトあたり５０から２０００回の、グリッド電源が利用されるレートで繰り返され、各ジュール加熱プロセスは、０．０１から３０ＭＷのＲＭＳ電力および１００から２００００ＡのピークＲＭＳ電流負荷を必要とする。したがって、高負荷電力サイクルは、グリッド電源のバランスおよび安定性に影響を及ぼし得る。

【0154】

次に図６を参照すると、そこに示されているのは、三相デルタグリッド電源電気構成を有する大規模ジュール加熱のためのシステム６００のブロック図である。システム６００は、図１のシステム１００であってもよい。システム６００は、図５のシステム５００に類似する動作をする。しかしながら、図６のデルタ構成では、各電力線６１２ａ、６１２ｂ、６１２ｃは、工場変圧器６０４を２つのジュール加熱システム（６０６ａ、６０６ｂ）、（６０６ａ、６０６ｃ）、および（６０６ｂ、６０６ｃ）にそれぞれ電子的に接続する。

【0155】

次に図７を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、直接発電所接続による大規模ジュール加熱のためのシステム７００のブロック図である。システム７００は、図１のシステム１００であってもよい。システム６００は、プロセス電源がグリッド電源から独立していることを除き、システム５００または６００に類似している。システム７００は、産業用発電機７０２を含む。産業用発電機７０２は、システム７００のプロセス電力を供給する。グリッドから独立した電源を使用する利点は、ＡＣ電力グリッドの不安定性に左右されないこと、およびピーク負荷電力に依存し得る変動するＡＣ電力コストの排除を含む。産業用発電機７０２は、天然ガスまたはディーゼルを動力とし得る。一構成において、発電機は、０．１から５ＭＶＡを定格とし、別の構成では５から１０ＭＶＡを定格とし、さらに別の構成では１０から３０ＭＶＡを定格とする。

【0156】

次に図８を参照すると、そこに示されているのは、三相ワイグリッド電源電気構成およびリアクタンスコンポーネントを有する大規模ジュール加熱のためのシステム８００のブロック図である。システム８００は、図１のシステム１００であってもよい。システム８００は、図５のシステム５００に類似している。システム８００の各ジュール加熱システム８０６ａ、８０６ｂ、８０６ｃは、それぞれ、リアクタンスコンポーネント８０７ａ、８０７ｂ、８０７ｃをさらに含む。リアクタンスコンポーネントは、ジュール加熱システムの電流スパイクを制限し得る。

【0157】

炭素原料負荷８０４がジュール加熱されたときに、原料は、その抵抗特性を変化させ、非線形抵抗器になる。それに加えて、原料８０４がその特性を変化させ、密度が変化すると、印加される圧縮力は、原料８０４の抵抗をさらに変化させる。その結果、一定の電源電圧において原料８０４中を流れる電流も非線形になり、電源定格を超えてスパイクを生じ得る。電流スパイクは、原料８０４に熱的ホットスポットを生じさせることができ、その結果原料からグラフェンへのプロセスが不均一になる。したがって、ジュール加熱システムの電流スパイクを制限することが望ましい。

【0158】

一構成において、リアクタンスコンポーネント８０７が、主に抵抗原料負荷８０４と直列に挿入される。リアクタンスコンポーネント８０７は、好ましくは、リレースイッチ８１０の後、および抵抗原料負荷８０４の前に位置決めされる。この位置では、リアクタンスコンポーネント８０７は、ジュール加熱ＡＣ回路内の電流制限要素として働く。別の構成では、リアクタンスコンポーネント８０７は、電流制限要素として動作することができる電気ループ内の他の場所に挿入され得る。

【0159】

電気回路では、リアクタンスが複素インピーダンスの虚部を形成するが、抵抗は実部を形成する。リアクタンスは、誘導性または容量性とすることができる。誘導性リアクタンスＸ_Ｌ＝２πｆＬ、ｆはＡＣ周波数、５０または６０Ｈｚであり、Ｌはヘンリー単位のインダクタンスである。容量性リアクタンス

【0160】

【数3】

、

【0161】

ｆはＡＣ周波数、５０または６０Ｈｚであり、Ｃはファラド単位のキャパシタンスである。リアクタンス要素は、インピーダンスを追加し（電流を制限）、位相オフセットを追加する（電力を制限）ために回路に追加される。原料８０４のジュール加熱時のＡＣ回路内のピーク電流を制限することによって、過剰なジュール加熱が制限され、より均一な炭素グラフェン変換が達成される。

【0162】

ジュール加熱システムの一構成では、リアクタンスコンポーネント８０７はインダクタである。一実施形態において、ジュール加熱システムは、６００ＶＡＣのプロセスＲＭＳ開ループ電圧を有し、ピークＲＭＳ電流制限は１０ｋＡに設定される。電流制限リアクタンスＸは、Ｘ＝６００Ｖ／１００００Ａ＝０．０６オームである必要がある。誘導性リアクタンスでは、Ｘ／（２πｆ）＝０．０６／２π６０＝０．２ｍＨのインダクタＬを必要とする。容量性リアクタンスでは、１／（２πｆＸ）＝１／２π６０ ０．０６＝４４ｍＦのコンデンサＣを必要とする。負荷の下で、６００Ｖは、負荷を通る電流によって低下し、負荷を通る電流が１０ｋＡに達すると、負荷にかかる電圧はゼロに近づくので、負荷を通る最大電流を制限する。たとえば、回路を流れる電流が１０ｋＡである場合、原料にかかる電圧は、そのすべてがリアクターを横切って現れるのでゼロになる。回路を流れる電流が５ｋＡの場合、原料にかかる電圧は、３００Ｖ（ソース電圧の半分）になる。回路を流れる電流が１ｋＡの場合、原料にかかる電圧は、５４０Ｖになる。

【0163】

無効電流制限要素（コンデンサおよびインダクタ）を含む電気回路では、原料の加熱電力は、システムの真の電力であり、真の電力＝皮相電力－無効電力である。皮相電力は、ＲＭＳ電圧とＲＭＳ電流との積である複素電力である。無効電力損失は、電圧と電流を互いに関してシフトするリアクタンス要素に起因するものである。無効電力は、仕事をしないが、有効電力は仕事をする。

【0164】

ジュール加熱システムの一構成において、ジュール加熱プロセスの電力は、ＤＣコンバータ駆動部または可変周波数駆動部（ＶＦＤ）を使用して能動的に制御される。コンバータは、電流設定点または機能を通じて印加（出力）電力を調節する能力を有する。コンバータは、所望の出力電力を達成するために負荷に印加される出力電圧を変化させることによって定電流を維持し、別の構成では、システムは、電圧設定点または機能で動作し、所望の出力電力を達成するために対応する出力電流を変化させることができる。拘束出力パラメータを調節するために使用される制御関数は、定数値、階段関数、傾斜、または正確な出力プロファイルが原料に適用されることを可能にする任意の波形として構成され得る。

【0165】

一例において、フラッシュジュール加熱の電源は、１２パルスサイリスタブリッジベースのＤＣコンバータ駆動部から構成され、これは上流の３巻線駆動絶縁変圧器から給電される。この電源ユニットは、駆動部のアーマチュア出力を利用して、調整可能、制御可能な直流（ＤＣ）出力を調節された電圧でジュール加熱システムの電極に供給する。様々な出力電圧で全電流動作を可能にするために、コンバータは、サイリスタが制御される発射角度を調整しなければならない。コンバータそれ自体は調整可能な動作に対して入力無効電力に依存するが、出力力率は、処理される材料によって確立される負荷インピーダンスの関数に留まる。ジュール加熱時に材料の物理的特性が変化すると、負荷インピーダンスは低下し、コンバータはそれに応じて（電流制御の場合）電流設定点の周りで電圧を調整し、負荷インピーダンスがゼロに近づく（すなわち短絡する）と、システムは出力電力を低下させる。

【0166】

次に図９Ａを参照すると、そこに示されているのは、少なくとも２つの電圧を有するジュール加熱システム９００のブロック図である。システム９００は、一実施形態による、図１のシステム１００であってもよい。システム９００は、２つの電圧を備える。これら２つの電圧は、システムが少なくとも２つのジュール加熱段階を有することを可能にする。２つの加熱段階を有することは、原料９０２が高い抵抗／抵抗率（＞１０オームまたは＞２０オーム＊ｃｍ）を有する高抵抗材料であるときに特に有益である。２電圧システム９００において、原料９０２が高い抵抗を有することは必要でないことは理解されるであろう。

【0167】

これら２つの段階は、低電力原料加熱９０４および高電力原料加熱９０６である。低電力ジュール加熱９０４は、予熱９０４とも呼ばれることがある。低電力ジュール加熱９０４は、主にサンプル９０２の高抵抗／低電流条件に起因し、高電力ジュール加熱は、主にサンプル９０２の低抵抗／高電流条件に起因する。低電力ジュール加熱段階９０４におけるエネルギー堆積は、原料を加熱し、遊離水を蒸発させ、炭化水素を燃焼させ、いくつかの非炭素材料を昇華させる方向に向かう。一実施形態において、低電力ジュール加熱段階９０４の時間は１秒から３０分であり、別の例では、低電力ジュール加熱段階９０４の時間は３０秒から５分である。

【0168】

プロセスの一実施形態において、予熱ステップ９０４は、バッチのサイズおよびプロセス時間に基づきグラフェンの生産を最適化するように別個のバッチまたは別個のリザーバで行われ得る。たとえば、予熱バッチは、５から３００ｋｇであり、１０分から３０分かかる場合があり、高電力ジュール加熱プロセスは、５から１０ｋｇのバッチを有し、１から５分を要することがある。それに加えて、予熱プロセス９０４のためのプロセスリザーバは、高電力ジュール加熱プロセス９０６に使用されるリザーバよりも低い温度の材料から製作され得る。一例では、予熱リザーバは、ポルトランドセメントベースのコンクリート、ＳｉＣ、または耐火セメントベースの材料を使用して製作され得る。

【0169】

高電力ジュール加熱段階９０６におけるエネルギー堆積は、原料９０２を加熱し、非炭素材料を昇華させ、炭素をグラフェンに変換することに向かって進む。一実施形態において、高電力ジュール加熱段階９０６のプロファイル時間は１秒から５分であり、別の例では、高電力ジュール加熱段階９０６のプロファイル時間は３０秒から２分である。

【0170】

一構成において、電源は、ジュール加熱プロセスにおいて原料９０２の抵抗が低下するので低電力ジュール加熱段階および高電力ジュール加熱段階において単一の電圧出力で動作する。別の構成では、電源は、高電圧と低電圧の少なくとも２つの電圧出力を使用して動作することができる。高電圧は、加熱の低電力段階９０４において印加され、低電圧は、加熱の高電力段階９０６において印加される。高電圧は、高電圧スイッチ９０８で印加される。低電圧は、低電圧スイッチ９１０で印加される。

【0171】

２つの電圧を切り替えるときの最大タイムラグは、１０ＡＣサイクル（６０Ｈｚ動作で１６３ｍｓ）未満であることが好ましい。より高い電圧では、ジュール加熱プロセスの低電力段階９０４の持続時間が短くなり、生産スループットが向上する。一実施形態において、高電圧は６００Ｖであり、低電圧は３００Ｖである。２電圧構成は、ジュール加熱システムの単相または三相動作に合わせて実装され得る。

【0172】

次に図９Ａを参照すると、そこに示されているのは、少なくとも２つの電圧および低電力変圧器および高電力変圧器を有するジュール加熱システム９５０のブロック図である。システム９５０は、一実施形態による、図１のシステム１００であってもよい。システム９５０は、２つの電圧を備える。これら２つの電圧は、システムが少なくとも２つのジュール加熱段階を有することを可能にする。システム９５０は、システム９００に類似する動作をする。システム９５０は、第１の変圧器９５２を備える。第１の変圧器９５２は高電力変圧器である。第１の変圧器は、低電圧スイッチ９５８に電気的に接続される。原料抵抗が低下し、プロセスが高電力原料加熱プロセスに入ると、３００Ｖから６００Ｖの低電圧および１から２０ｋＡの高電流で動作する主ジュール加熱変圧器９５２は、炭素グラフェン変換を完了するために短い加熱期間にわたって関わる。ジュール加熱プロセスのサイクル時間が短いので、高い製造率を達成することができる。

【0173】

システム９５０は、第２の変圧器９５４をさらに備える。第２の変圧器９５４は予熱変圧器である。第２の変圧器９５４は、高電圧スイッチ９６０に電気的に接続される。予熱変圧器９５４は、高電圧定格および低電流定格を有するものであり、サンプルを高速で予熱することができる。たとえば、原料が３００Ｖで１５分間加熱される場合、かなり低い電流（原料抵抗によって決定される）で同じエネルギー投与量（ジュール）を用いて１８００Ｖで２．５分かけて加熱される。

【0174】

２つの変圧器を利用することは、次の問題点を解決する上で有益である。プロセスに対する電源は、１から５ＭＶＡまたは１から２０ＭＶＡの高電力変圧器によるものであってよい。変圧器が１つしか使用されていない場合、これは、原料抵抗が低下し、プロセスが１から３分のみ持続し得る高電力原料加熱プロセスに入るまで、＜１０００Ａの低電流（主に原料抵抗によって決定される）でサンプルを予熱するために長い時間（３から１５分）をかけて使用され得、原料を流れる電流は１０００から２００００Ａと高い。高電力変圧器は、製造プロセスに対して十分に利用されていない。

【0175】

ラマン測定：一実施形態において、堆積エネルギーは、グラフェンの品質と構造を制御するために使用され得る。たとえば、ＭＣおよびＣＰＣ原料では、エネルギー投与量を３から８ＭＪ／ｋｇで制御することによって、特定の用途の必要性に応じてグラフェン結晶化度対グラフェン欠陥レベルがトレードオフの関係にある制御された様々な品質のグラフェンを作製することができる。グラフェンの品質と構造を測定するための１つのフィギュアオブメリットは、グラフェンのラマンスペクトルプロファイルを分析することによるものである。本開示を使用して作製されたグラフェンに対する典型的なフィギュアオブメリットは、２Ｄ／Ｇラマン測定ピークに対して０．２５から１の範囲内であり、２Ｄ／Ｇ比は、グラフェン層が少ない高結晶化度グラフェンを示す。いくつかの場合において、高結晶度グラフェンがグラフェン補助複合材料の補強に役立ち得る。単一のローレンツピークを有する２次元ピーク適合は、単層グラフェンまたはターボストラティックグラフェンのいずれかの形成の指標である。教示を使用して作製されたグラフェンに対する典型的な質番は、Ｄ／Ｇラマン測定ピークに対して０．２から１の範囲内でありＤ／Ｇ比はグラフェン構造中の欠陥を示す。いくつかの場合において、グラフェン構造中の欠陥は、液体中のグラフェンの分散に役立ち得る。

【0176】

一実施形態において、低線量（３ＭＪ／ｋｇ）の堆積エネルギーが、高Ｄ／Ｇと低２Ｄ／Ｇのラマン測定ピークを有するターボストラティックグラフェンを作製するために使用され得る。一実施形態において、高線量（８ＭＪ／ｋｇ）の堆積エネルギーが、高２Ｄ／Ｇと低Ｄ／Ｇのラマン測定ピークを有するターボストラティックグラフェンを作製するために使用され得る。一実施形態において、中程度の線量（５ＭＪ／ｋｇ）の堆積エネルギーが、類似のＤ／Ｇおよび２Ｄ／Ｇのラマン測定ピークを有するターボストラティックグラフェンを作製するために使用され得る。

【0177】

グラフェンの品質を測定するための別のフィギュアオブメリットは、グラフェンの熱重量分析（ＴＧＡ）プロファイルを分析することによるものである。ＴＧＡプロファイルのピーク温度ＣＴ（℃）および温度の広がりｄＴ（℃）は、グラフェンの結晶化度、横方向サイズ、および層の数を示すものであり、単一ピークは単一グラフェン種を示す。

【0178】

次に図１０Ａおよび図１０Ｂを参照すると、そこに示されているのは、例１からのＴＧのラマンシグネチャ、および例１からのＴＧのＴＧＡプロファイルのグラフである。一実施形態（Ｋ２－３）において、内径７．５ｃｍのコンクリート管は、１ｋｇのＭｅｔＣｏｋｅ（ＭＣ）原料を充填された。圧縮後の原料抵抗率は１．１オーム＊ｃｍであった。４８０ＶＡＣが３．２秒間印加され、３ＭＪ／ｋｇのエネルギー（低線量）を堆積した。ピーク電流は５．１ｋＡであり、ピーク電力は３．３ＭＷであった。その結果得られるターボストラティックグラフェンは、図１０Ａに示されているように、０．３８のラマン２Ｄ／Ｇ比および０．７８の２Ｄ／Ｇ比を有しており、高品質グラフェンであることを示していた。その結果得られるターボストラティックグラフェンは、図１０Ｂに示されているように、７４２℃のＣＴ、１９２℃のｄＴ、１１％の灰分を有するＴＧＡプロファイルを有し、高品質のグラフェンであることを示した。

【0179】

次に図１１Ａおよび図１１Ｂを参照すると、これは、例２からのＴＧのラマンシグネチャ、および例２からのＴＧのＴＧＡプロファイルのグラフである。一実施形態（Ｋ３－１８）において、内径１１．３ｃｍの石英管は、７ｋｇのか焼石油コークス（ＣＰＣ）原料を充填された。圧縮後の原料抵抗率は０．３オーム＊ｃｍであった。６００ＶＡＣが７３秒間印加され、３．８ＭＪ／ｋｇのエネルギー（低線量）を堆積した。ピーク電流は３．２ｋＡであり、ピーク電力は１．９ＭＷであった。その結果得られるターボストラティックグラフェンは、図１１Ａに示されているように、０．４３のラマン２Ｄ／Ｇ比および０．７０の２Ｄ／Ｇ比を有しており、高品質グラフェンであることを示していた。その結果得られるターボストラティックグラフェンは、図１１Ｂに示されているように、６４３℃のＣＴ、１３３℃のｄＴ、０．７％の灰分を有するＴＧＡプロファイルを有し、高品質のグラフェンであることを示した。

【0180】

次に図１２を参照すると、そこに示されているのは、様々な実施形態による、拘束リザーバ１２００の側面図および様々な断面図である。拘束リザーバ１２００は、図１の拘束リザーバ１０６であってもよい。

【0181】

拘束リザーバ１２００は、円管拘束リザーバ１２０２として構成されてもよい。円管１２０２は、楕円形の断面１２０４を有していてもよい。円管１２０２は、円形の断面１２０６をさらに有し得る。

【0182】

拘束リザーバ１２００は、矩形管拘束リザーバ１２５０として構成されてもよい。矩形管１２５０は、矩形の断面１２５２を有していてもよい。矩形管１２５０は、正方形の断面１２５４をさらに有し得る。

【0183】

拘束リザーバ１２００は、内部空洞１２１４を備え、内部空洞１２１４は、原料１２０４を充填される。内部空洞は、拘束リザーバ１２００の第１の端部１２２０および第２の端部１２２２の開口部を通して充填され得る。

【0184】

拘束リザーバ１２００は、第１の電極１２１６および第２の電極１２１８をさらに備える。電極１２１６および１２１８は、拘束リザーバ１２００の第１の端部１２２０および第２の端部１２２２に位置決めされる。第１の端部１２２０および第２の端部１２２２は、拘束リザーバ１２００の縦方向軸に沿って対向している。電極１２１６および１２１８は、それぞれ、拘束リザーバ１２００の第１の端部１２２０および第２の端部１２２２における開口部を塞ぐものとしてよい。開口部を塞ぐことは、原料１２０４をさらに拘束し得る。電極は、原料１２０４の体積の変化を考慮して拘束リザーバ１２００の境界に沿って移動する。原料１２０４は、図２の方法２００の高温の影響下で膨張するかまたは収縮する。電極１２１６および１２１８の形状は、拘束リザーバ１２００の断面と一致する。

【0185】

拘束リザーバ１２００は、原料１２０４の変換中にガス放出を許容するように構成される。ジュール加熱プロセスの下で、原料は、数秒から数分の期間にわたって、１８００℃から３０００℃の範囲内の温度まで急速に加熱され、原料粒は、原料の熱膨張、原料中の遊離水の蒸発、炭化水素の燃焼、非炭素材料の昇華、および炭素グラフェン変換などの変化を受ける。これらの変化の結果、１０から３００Ｐｓｉの、高い圧力を有し得るプロセスガスが発生し、制御されないと、高圧によって押し出されるときに収容リザーバの損傷または原料粒の損失を引き起こし得る。したがって、収容リザーバは、高圧プロセスガスの効果を低減する手段を有する必要がある。

【0186】

ガスは、拘束リザーバ１２００の境界と電極１２１６および１２１８との間のギャップを通って逃げ得る。収容リザーバ１２００は、縦方向の分割部１２２６をさらに含み得る。縦方向の分割部１２２６は、拘束リザーバを少なくとも２つのセグメントに分割する。縦方向の分割部１２２６は、拘束リザーバ１２００および原料１２０４の長さに沿って延びている。縦方向の分割部１２２６は、ガスが逃れるのを許すギャップである。ギャップが原料１２０４の長さに沿って延びているので、ギャップは、原料１２０４中のどこかで発生したガスが拘束リザーバ１２００から出るために可能な最短の距離（管の半径）を移動することを可能にする。

【0187】

次に図１３を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、中間長のガス逃し部を有する拘束リザーバ１３００である。拘束リザーバ１３００は、図１の拘束リザーバ１０６であってもよい。拘束リザーバ１３００は、図１２の拘束リザーバ１２００に類似している。拘束リザーバ１３００は、高圧プロセスガスを逃がせるように拘束リザーバ１３００上に穿孔された少なくとも１つの穴（図示せず）を有し得る。拘束リザーバ１３００は、管またはプロファイルの第１のセグメント１３０２および第２のセグメント１３０４を備える。第１のセグメント１３０２および第２のセグメント１３０４は、電極１３０６で接続される。電極１３０６と第１のセグメント１０３２および第２のセグメント１３０４との間にギャップ１３０８がある。ギャップ１３０８は、高圧ガスが拘束リザーバ１３００から逃れることを可能にする。ギャップ１３０８は、ガスが拘束リザーバ１３００から出るために拘束リザーバ１３００の全長よりも短い長さだけ移動することを可能にする。

【0188】

次に図１４を参照すると、そこに示されているのは、拘束リザーバのための様々な電極１４００、１４３０、および１４６０の図である。電極は、図１の電極１１０、図３の３０８、図４の４０８、図１２の１２１６および１２１８、ならびに図１３の１３０６であってよい。

【0189】

電極は、拘束リザーバの内径（ＩＤ）よりも小さい外径（ＯＤ）を有する中実円筒形黒鉛であってもよい。電極のＯＤと拘束リザーバのＩＤとの差は、図１２と図１３のガス逃し部のギャップを形成する。電極１４００、１４３０および１４６０は、さらに、特に閉じた形態の収容リザーバおよび縦方向に分割されたリザーバに対してプロセスガスの逃げ道を提供する溝付き電極であってもよい。一実施形態において、電極１４００は、円筒形黒鉛電極であり、電極１４００に対して縦方向に切り込まれた複数の放射状溝１４０２を有する。一実施形態において、電極は、７．５ｃｍのＯＤを有し、４ｃｍ超の長さを有し、原料粒径に類似する溝幅を有する１６本の溝を有する。

【0190】

さらなる実施形態では、くびれ電極１４３０は電極１４００に類似しているが、少なくとも１つのくびれ１４３２も有し、くびれＯＤは電極に切り込まれた主ＯＤよりも小さい。くびれは、高圧ガスがリザーバを逃れて、くびれと拘束リザーバとの間のスペース内に膨張することを可能にする。くびれ電極１４３０の改善は、中実円筒形電極または溝付き円筒形電極１４００上で行うことができる。一実施形態において、溝付き電極は、７．５ｃｍのＯＤおよび主ＯＤから５から１５パーセントの間のくびれ径を有する。

【0191】

さらなる実施形態では、穴１４６２（ドリル穴あけ電極）を有する電極１４６０は、通過穴１４６２を介してプロセスガスを逃がす。穴１４６２は、電極の長さにわたっている。電極１４６０の端部電極面１４６４は、黒鉛電極１４６０と、黒鉛電極１４６０と接しおよび／または押す黄銅電極（図示せず）との間の界面でのガス逃しを可能にするための通気溝１４６５を備える。電極１４００、１４３０、および１４６０は、卵形、正方形、もしくは矩形、またはリザーバの断面に一致する任意の他の形状であってもよい。

【0192】

一実施形態において、閉じた円管は石英管であり、電極は中実の、溝のある、くびれのある、またはドリル穴あけされた黒鉛電極である。一実施形態において、石英管は、７．５ｃｍの内径を有し、別の実施形態では内径は１１．５ｃｍであり、別の実施形態では内径は１５ｃｍであり、別の実施形態では内径は４０ｃｍであり、さらに別の実施形態では内径は５０ｃｍである。一実施形態において、石英管は、２から５ｍｍの肉厚を有する。

【0193】

一実施形態において、円管はコンクリート管である。電極は、中実の、溝のある、くびれのある、およびドリル穴あけされた黒鉛電極であってよい。コンクリート管は、閉じた形態または縦方向に分割された管であってよい。コンクリート管は、２５００から５０００Ｐｓｉの範囲内の圧縮強度で通常の強度または高強度のコンクリートミックスから作られ得る。コンクリート管用のコンクリートミックスは、ポルトランドセメント、骨材、高温添加剤、高強度添加剤、および高熱伝導率添加剤を組み込み得る。一実施形態において、コンクリート管は、コンクリート管の耐久性を改善するために鉄筋、メッシュ、またはワイヤ補強コンポーネントを組み込み得る。一実施形態において、コンクリート管は、圧縮強度および高熱伝導率を高める添加剤としてグラフェン、ＴＧグラフェン、またはカーボンナノチューブ（ＣＮＴ）を組み込むものとしてよい。一実施形態において、コンクリート管は、７．５ｃｍから５０ｃｍの内径、および３から１５ｃｍの肉厚を有する。

【0194】

次に図１５を参照すると、そこに示されているのは、コンクリート拘束リザーバ１５００および１５５０の断面図である。拘束リザーバ１５００および１５５０は、縦方向に分割された管である。

【0195】

拘束リザーバ１５００は、第１のセグメント１５０６の第１の壁１５０４が第２のセグメント１５１０の第２の壁１５０８と接する平坦な界面１５０２を備える。全管１５５０が組み立てられると、半管１５０６および１５１０は平坦な表面１５０２と接続する。この組み立てにより、高圧ガスは界面１５０２のところで平坦なギャップから逃げることができる。この組み立ては、また、原料粒の一部が逃れることを可能にし得る。

【0196】

拘束リザーバ１５５０は、第１のセグメント１５５６の第１の壁１５５４が第２のセグメント１５６０の第２の壁１５５８と接する蛇行した界面１５５２を備える。全管１５５０が組み立てられると、半管１５５６および１５６０は蛇行した表面１５５２と接続する。この組み立てにより、高圧ガスは界面１５５２のところで平坦なギャップから逃げることができる。この蛇行した界面は、原料粒が平坦な界面を越えて逃れるのを防止し得る。

【0197】

次に図１６Ａを参照すると、一実施形態による、溝付き黒鉛電極およびクランプを備えたコンクリート拘束リザーバ１６００の組立図が示されている。拘束リザーバ１６００は、縦方向に分割された管である。第１のセグメント１６０４および第２のセグメント１６０５の界面１６０２は蛇行した界面１６０２である。電極１６０６は、くびれのある溝付きの黒鉛電極である。アセンブリ１６００は、複数の金属ホースクランプ１６０８によって保持されている。代替的に、アセンブリ１６００は、単一の動きでクランプから外され、自動化され得るバネ仕掛けの機構を使用してクランプされ得る。

【0198】

次に図１６Ｂを参照すると、そこに示されているのは、鋼管クランプ１６５２を備えるコンクリート管１６５４の拘束リザーバ１６５０の図である。拘束リザーバ１６５０は、コンクリート管１６５４の外径に再利用可能な金属、鋼鉄、またはステンレス鋼の管ライナー１６５２を備える。肉厚が３から１５ｃｍと薄く、質量が大きいコンクリート管１６５４は、冷却に長時間を要することがある。熱交換器による能動冷却は、特に薄壁コンクリート厚が望ましいときにコンクリート管１６５４またはリザーバ１６５０の冷却を加速し得る。薄壁のコンクリート管１６５４は、能動冷却の有無にかかわらず速く冷却することができる。薄壁コンクリート管１６５４の別の利点は、管を作るのに必要なコンクリートの量であり、したがって、使用毎のコンクリート管のコストが低いことである。どこであってもコンクリート管を２から１００回使用することが望ましい。ジュール加熱プロセスに使用される薄壁コンクリート管１６５４は、高プロセスガスによって生成される応力に関してより脆弱である。したがって、壁１６５４は、コンクリート管１６５４の外径に再利用可能な金属、鋼鉄、またはステンレス鋼の管ライナー１６５２によって強化され得る。

【0199】

一実施形態において、コンクリート管１６５４は、肉厚が０．３から２ｍｍの縦方向に分割された薄い鋼管１６５２でライニングされ、管アセンブリとして一緒にクランプされた、肉厚が１．５から４ｃｍである、薄壁の、縦方向に分割されたコンクリート管である。一構成において、スペーサ１６５６が、コンクリート管１６５４と鋼管ライナー１６５２との間に加えられている。スペーサ１６５６は、ギャップ１６５８をアセンブリ内に形成し、そこで高圧高温が逃れることができる。コンクリート管分割部１６６０と鋼管分割部１６６２の配向は、プロセスガスがコンクリート管から環境（図示せず）に直接出るように０度にアライメントされ得る。コンクリート管分割部１６６０および鋼管分割部１６６２は、プロセスガスがコンクリート管１６５４と鋼ライナー管１６５２との間のギャップ１６５８内を移動する際に方向転換して拡散しなければならないように互いに関して９０度回転することができる。

【0200】

一実施形態において、円管１６５４は、キャスタブル耐火セメント材料から作られる。別の例では、円管１６５４は、コンクリートから作られ、管の内壁は耐火セメントの層でコーティングされる。一実施形態において、円管１６５４は耐火セメントレンガから作られ、耐火セメント材料を使用して強化される。

【0201】

コンクリートおよび耐火セメント管の上記の例は、円管を説明しているが、本開示の教示はすべて、正方形または矩形プロファイルのリザーバに適用できる。

【0202】

グラフェンを作るためのジュール加熱システムの一構成において、炭素ベースの原料を充填された拘束リザーバは、大気に曝され、空気は原料粉末、粒、ペレット、または塊に浸透することができる。空気からの酸素および窒素は、炭素からグラフェンに変換される際に炭素と反応し得る。たとえば、空気環境内の原料は、原料内に浸透した残留酸素に起因してジュール加熱プロセス中に発火する可能性がある。

【0203】

グラフェンを作るシステムの別の構成では、炭素ベースの原料を充填された拘束リザーバは、原料環境が制御され得るエンクロージャで囲まれている。一実施形態において、エンクロージャ内の空気は排出され、それにより原料環境から酸素を除去する。別の例では、エンクロージャは、ジュール加熱プロセスにおいて原料炭素が酸素と反応し、グラフェン格子内により多くの酸素欠陥を導入するように多量の酸素で満たされ得る。別の例では、エンクロージャは、ジュール加熱プロセスにおいて原料炭素が不活性環境内にあり、グラフェン格子内により少ない欠陥を導入するように多量のアルゴンまたは窒素で満たされ得る。ジュール加熱システムのエンクロージャ内に導入され得る他のガスは、ヘリウム、ＣＯ、ＣＯ_２、Ｆ_２、またはＮＨ_３であるが、これらのガスに限定されない。

【0204】

ジュール加熱システムの例：
次に図１７を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、バネおよびリニアステージを備えるジュール加熱アセンブリ１７００の斜視図である。システム１７００は、図１のシステム１００であってもよい。このシステムは、たとえば、炭素ベースの原料からグラフェン２ｋｇを生産する。アセンブリは、各ジュール加熱プロセスで取り外される（交換される）サブアセンブリと、ジュール加熱プロセスから次のジュール加熱プロセスまで常駐するサブアセンブリとを含む。取外し可能なサブアセンブリは、石英管収容リザーバ１７０２、石英管内に詰め込まれる原料、および石英管内に原料を収容するくびれのある溝付き円筒形黒鉛電極１７０４のセットを含む。

【0205】

電極１７０４は、ジュール加熱プロセスの前の原料の圧縮中、および圧縮力が原料に作用するジュール加熱プロセス中も、原料との電気的および機械的な接触を維持するように石英管内を摺動して出入りすることができる。常駐サブアセンブリの機能は、力を印加し、常駐サブアセンブリから取外し可能サブアセンブリに電気を流すことである。

【0206】

このサブアセンブリでは、黄銅電極カップ１７０６は、黄銅電極１７０６が電気を伝達する間に軸方向に移動することができるので黒鉛電極を適所に保持する。黄銅電極カップ１７０６は、電力ケーブル１７０９に接続された黄銅シャフト１７０８に接続されている。電力は、黄銅シャフト１７０８から黄銅ディスク１７０６へ、そして黒鉛電極１７０４へと伝達される。黄銅ディスク１７０６は、ディスク電極１７０６と電気的に絶縁されたＬ型ブラケットアセンブリ１７１４との間で圧縮されるバネ１７１０によって張力を保たれる。バネ１７１０は、バネ定数およびバネ変位に比例する直線力を提供する。Ｌ型ブラケットアセンブリ１７１４は、黄銅シャフト１７０８が摺動して出入りすることを可能にするような軸受１７１６を備える。

【0207】

任意選択のロードリングセンサーが、バネおよびＬ型ブラケットアセンブリと直列に挿入され、それによりバネの圧縮を測定し、そこから原料にかかる力が動的に監視され得る。Ｌ型ブラケットアセンブリ１７１４は、手動またはステッピングモーター駆動され得るリニアステージに接続されている。リニアステージは、固定フレーム１７１６に接続される。リニアステージは、圧縮空気スライダであってもよい。ステージが前進すると、Ｌ型ブラケットアセンブリ１７１４は前進し、原料材料を押す円筒形電極１７０４を押すバネ１７１０を圧縮する。バネ１７１０が強く圧縮するほど、黄銅シャフト１７０８および黄銅ディスク１７０６は、Ｌ型ブラケットアセンブリ１７１４に関して摺動することができる。したがって、固定されたリニアステージ位置において、原料の圧縮または伸長の変化は、原料への接触を維持するために黄銅ディスク１７０６および黄銅シャフト１７０８を出し入れするバネ力によって釣り合いが取れる。最大３００ｋｇまでの、他の質量に対してアセンブリを構成するには、本開示の教示において説明されているような異なるＩＤおよび長さを有する管が必要である。電極１７０４および黄銅カップ１７０６などの、支持要素は、しかるべく変化しなければならない。

【0208】

上で説明されているグラフェンを生産するためのジュール加熱アセンブリ１７００の一実施形態において、２．１から２．５ｋｇのＣＰＣ原料が管１７０２（石英または縦方向分割コンクリートであってもよい）内にロードされた。いくつかの例（Ｋ３－７、８、１０、１１）では、ＣＰＣ原料がターボストラティックグラフェンに変換されるのに５６から８５秒かかり、収率は８７から９４％であった。平均すると、２．３ｋｇのＣＰＣから２．１ｋｇのＴＧ（収率９１％）が得られ、平均プロセス時間は７１秒であった。手作業によるサンプル交換の場合、プロセスサイクルは５分にも及ぶが、何らかの自動化によりサンプル交換は６０秒以内に完了し得る。したがって、この例におけるシステムの総サイクル時間は７１秒＋６０秒＝１３１秒である。システムが１シフト（８時間労働）あたり４８０分稼動し、サイクル時間が２．２分である場合、８時間シフトあたり２１８バッチが生産され得る。２．１ｋｇの２１８バッチによる総ＴＧ生産量は、１つのジュール加熱システムだけで、１シフトあたりの４５８ｋｇのＴＧまたは１日あたり１．３７４ｔのＴＧとなる。並行稼動する１０台のジュールフラッシュシステムの実装は、１０台のステーションで１シフトあたり４．５８ｔのＴＧまたは１日あたり１３．７４ｔのＴＧを生産する。

【0209】

次に図１８を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、空気圧アクチュエータを備えるジュール加熱アセンブリ１８００の斜視図である。アセンブリ１８００は、図１のシステム１００であってもよい。アセンブリは、炭素ベースの原料からグラフェン１ｋｇを生産し得る。アセンブリは、各ジュール加熱プロセスで取り外される（交換される）サブアセンブリと、ジュール加熱プロセスから次のジュール加熱プロセスまで常駐するサブアセンブリとを含む。取外し可能なサブアセンブリは、石英管収容リザーバ、石英管内に詰め込まれる原料サンプル、石英管内に嵌る円筒形黒鉛電極のセットを含む。常駐サブアセンブリは、矩形黒鉛電極１８０２のセットを含む。矩形黒鉛電極１８０２は、常駐サブアセンブリから取外し可能サブアセンブリに電力を伝える。

【0210】

常駐サブアセンブリは、電極１８０２および原料を一定の圧力で押す空気圧アクチュエータ１８０４をさらに備える。常駐サブアセンブリは、また、石英管がフレーム１８０６に熱を伝えないように空気圧アクチュエータ１８０４および耐火レンガ支持体１８０８を保持するアルミニウムフレーム１８０６を備える。空気圧アクチュエータ１８０４は、変位に無関係に一定の力を印加することができる。空気圧アクチュエータ１８０４は、空気圧ヘッドが移動し、空気圧ピストン容積が変化してもほぼ一定の空気圧を保持することができる。一定の力は、原料が低い密度を有し、ジュール加熱プロセスにおいてその体積を劇的に変化させるときに、より有利である。

【0211】

次に図１９を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による固定圧力圧縮空気１９０２を用いたジュール加熱アセンブリからの空気圧アクチュエータ１９００の動作図である。アクチュエータ１９００は、図１８のアクチュエータ１８０４であってもよい。圧縮空気１９０２は、コンプレッサからのものであってもよい。コンプレッサは、空気圧システム（ピストン、ライン、およびスイッチ）よりも１０倍大きい容積を有することが望ましい。この例では、空気圧システムが押し出し管路１９０４を加圧するように設定されている。ピストンの内側チャンバ１９０６内の圧力は、ピストン１９０８を動かして開く。押し込み管路１９１０は、大気へ開き、圧縮されたガスを排出する。空気圧システムが押し込み管路１９１０を加圧するように設定されたときに、ピストンの外側チャンバ１９１２内の圧力は、ピストンを動かして閉じ、押し出し管路１９０４は、大気へ開いて圧縮ガスを排出する。ピストンは押し込んでいる間に、外側チャンバ内の圧力がコンプレッサ圧力に等しくなるまで原料の抵抗を受ける。原料が収縮または膨張する場合、チャンバ１９０６および１９１２内の圧力はわずかに変化するが、事実上いかなる変位でも一定の力を提供する。

【0212】

次に図１９Ｂを参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による可変圧力圧縮空気を用いたジュール加熱アセンブリからの空気圧アクチュエータ１９５０の動作図である。システム１９５０は、図１９Ａのシステム１９００に類似している。システム１９５０は、逆止弁１９５２をさらに備え、サンプルが膨張する場合にはサンプルに追加の力を与える一方、サンプルが収縮する場合にはサンプルに一定の力を与える。この追加的な力は、有利には、アーク抑制に有益な高い体積膨張または体積収縮を有するサンプルに閉じ込めをもたらす。

【0213】

次に図２０を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、垂直の電気的および圧縮方向を用いたジュール加熱アセンブリ２０００の図である。アセンブリ２０００は、図１のシステム１００であってもよい。アセンブリ２０００は、バネまたはリニアステージなしで原料２００２を圧縮する。

【0214】

アセンブリ２０００は、拘束リザーバ２００６をさらに含む。拘束リザーバ２００６は、Ｕ字型トラフ２００８を備える。Ｕ字型トラフ２００８は、各端部において開いている。矩形電極２０１０がトラフ２００８の両端にボルト締めされる。拘束リザーバ２００６は、圧縮力を与えるためのトップウェイト部分２００４をさらに含む。トップウェイト２００４は固定されていない。拘束リザーバ２００６の容積は、トラフ２００８に関するトップウェイト２００４の高さに依存する。一実施形態において、電極２０１０は、矩形リザーバの空洞に入らない。むしろ、電極２０１０は、原料２００２がトラフ２００８から出るのを阻止する。代替的に、電極２０１０は、トラフ２００８の空洞の内側に嵌るが、原料２００２の圧縮時に動かない（図示せず）。

【0215】

ガス逃し部２０１２は、トップウェイト２００４とトラフ２００８との間の横方向ギャップに沿っている。ガスは、また、トップウェイト２００４の側部と矩形電極２０１０との間のギャップを通って逃れ得る。

【0216】

この設計の一実施形態において、トップウェイト２００４およびＵ字型のトラフ２００８は、コンクリートから作られ、矩形電極は、黒鉛から作られる。代替的に、トップウェイト２００４およびＵ字型のトラフ２００８は、耐火セメントから作られる。

【0217】

炭素ベースの原料粒２００２の圧縮は、電力が印加されるリザーバの対向端部上の電極のセットの方向に対して垂直である。これは図４の圧縮に類似している。一実施形態において、トラフ２００８の幅および長さは固定されており、閉じ込めリザーバ２００６の高さは原料の質量およびその密度に依存する。トップウェイト２００４は、ジュール加熱プロセスの前およびその間に原料を圧縮する。トップウェイト部２００４は、断面切断方向にスライスされ、複数の部品から作ることができる（図示せず）。それに加えて、トップウェイト２００４は、ホースクランプ、トップウェイトを押すバネシステム、トップウェイトを押す空気圧ピストン、または原料の所望のバルク抵抗が達成されるまでトップウェイトを押す油圧プレスの助けを借りてトラフ２００８内に圧縮され得る。トップウェイト２００４の圧縮力は、ジュール加熱プロセス中も適所に保たれ得る。

【0218】

電力を印加する電極が炭素原料圧縮方向に対して垂直構成となっているジュール加熱アセンブリの連続バージョンは、ＰＣＴ／ＣＡ２０２０／０５１５６５、図４、図５、図８、および図１０において開示されており、これは参照として本明細書に組み込まれる。閉じ込めリザーバ内の材料は、押出機スクリューによって連続的に移動される。図２０の開示は、コンクリートおよび耐火セメント材料を使用することによってＰＣＴ／ＣＡ２０２０／０５１５６５からの閉じ込めリザーバに対する材料の問題を解決する。

【0219】

図２１を参照すると、そこに示されているのは、炭素ベースの原料がグラフェンに変換されるジュール加熱プロセス中の原料圧縮のない炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のためのシステムのブロック図である。原料２１０２は、拘束リザーバ２１０４内にロードされる。拘束リザーバ２１０４は、１つの底部ベース２１０６、２つの対向するリザーバ壁２１０８および２１１０、ならびに２つの黒鉛電極２１１２および２１１４によって拘束された矩形スペースを画成する。

【0220】

原料２１０２それ自体の質量は、原料２１０２を、外部からの圧縮力を必要とすることなく、互いに電気的に接続された状態に保つ。原料２１０２は、比較的均一な断面を有するように平らにされ、および／または圧縮され得る。ＡＣ電力２１１６は、黒鉛電極２１１２および２１１４に接続される。電力が電極２１１２および２１１４間に印加されたときに、電極２１１２と２１１４と間の炭素ベースの原料２１０２は、ジュール加熱され、グラフェンに変換される。このシステムの利点の１つは、ジュール加熱プロセスにおいて発生する強烈な輻射熱およびガス圧が、原料２１０２から容易に逃れ得ることである。リザーバ底部２１０６と壁２１０８および２１１０との間の底部コーナーは、原料２２０２断面形状にわたってより均一な電束を可能にするように丸みのある、または面取りされたものとしてよい。

【0221】

いくつかの場合において、電極に印加される電力は、ＤＣ出力を発生する整流されたＡＣ電力２１１６である。整流は、単相または三相であってよく、半波整流または全波整流であり得る。

【0222】

一実施形態において、ジュールフラッシングリザーバの底部２１０６ならびに壁２１０８および２１１０は、７０％から９０％のアルミナ含有量を有する標準的な高アルミナレンガから作られ、典型的なレンガのサイズは９×４．５×２．５インチである。レンガリザーバは、レンガリザーバのサイズを拡張するために複数のレンガを接合することによって作られ得る。レンガリザーバは、レンガをクランプ力で保持することによって組み立てられ得るか、またはレンガ材料に適合するキャスタブル耐火セメントを使用してセメントで固められ得る。一実施形態において、壁および底部は、長さが１から１０個分のレンガ、高さが１から５個のレンガ、幅が１から５個のレンガで作られる。

【0223】

別の例では、レンガリザーバは、耐火粘土レンガ、高アルミナレンガ、アルミナ気泡レンガ、アルミナスピネルレンガ、ＡＺＳレンガ、ＺｒＯ_２レンガ、コランダムレンガ、絶縁耐火レンガ、マグネサイトレンガ、ムライトレンガ、シリカレンガ、炭化ケイ素レンガ、窒化ケイ素／炭化ケイ素レンガ、およびジルコンレンガからなる群の中の少なくとも１つから作製され得る。レンガリザーバは、レンガリザーバ内のレンガを接合するために上記リストからのキャスタブル耐火材料も含み得る。いくつかの場合において、キャスタブル耐火材料は、原料２１０２のジュール加熱のための耐火物ベースのリザーバの様々な形状（半管、矩形、台形、桶形など）に成形され得る。

【0224】

次に図２２を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、重量を減らした、原料圧縮のない、炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のためのシステム２２００である。システム２２００は、図１のシステム１００であってもよい。システム２２００は、図２１のシステム２１００に類似している。バイオ由来炭（ＢＣ）原料塊などの密度の低い炭素ベースの原料２２０２については、原料２２０２の質量は、塊間の良好な電気的接触を維持するために低くてもよいが、その結果、アーク放電または不均一なジュール加熱が生じ得る。

【0225】

システムは、加重材料２２０４をさらに含む。原料２２０２の頂部は、加重材料２２０４で覆われている。原料２２０２を押し下げることで、原料２２０２の粒子／塊の間の電気的接触が良好になる。加重材料２２０４は、高温耐熱材料である。一実施形態において、加重材料２２０４は、石英、セラミック、炭化ケイ素、マグネシアベースの耐火物、ドロマイト、アルミナベースの耐火物、ＢＮ、Ａｌ_３Ｎ_４、Ｓｉ_３Ｎ_４、およびそれらの任意の組合せから作製され得る。

【0226】

加重材料２２０４は、ガスと熱が多孔質媒体から逃れるのに十分な多孔率を有する。さらに別の例では、加重材料２２０４の形状は不規則である。この不規則性は、有利には、加重材料に追加の多孔率を与え得る。

【0227】

加重材料は、大きな（少なくとも原料粒子サイズより一桁大きい）小石を含み得る。この小石は、ジュール加熱プロセスにおいて低密度原料２２０２を押し下げる。加重材料は、原料２２０２を押し下げるために原料２２０２の頂面を覆う円筒を含み得る。

【0228】

次に図２３を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、原料圧縮のない炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のための半管ベースのシステム２３００のブロック図である。システム２３００は、図２２のシステム２２００に類似している。拘束リザーバ２３０２は、半管形状である。２つの黒鉛電極２３０４および２３０６（図示せず）が、半管２３０８の開放端部に位置決めされる。半管２３０８は、石英製またはコンクリート製であってよい。半管２３０８は、また、上で説明されている他の耐火材料から作られてもよい。１つの利点は、原料断面における電束が非常に均一であり、より均一なジュール加熱を可能にすることである。

【0229】

次に図２４を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、原料圧縮のない炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のための三相デルタ電力システム２４００のブロック図である。システム２４００は、図６のシステム６００であってもよい。システム２４００は、拘束リザーバ２４０２を含む。拘束リザーバ２４０２は、上から見たときに六角形の形状をしている。拘束リザーバの各側部は、３つの黒鉛電極２４０４、２４０６、および２４０８ならびに３つのリザーバ壁２４１４、２４１６、および２４１８のうちの１つである。側部は電極と壁との間で交互している。拘束リザーバは、ベース２４２０をさらに備える。

【0230】

３電極システムは、電源の各相が互いに１２０度オフセットされている３線デルタ電源で作動するように構成されている。この三相電源構成では、各相が異なる電極２４０４、２４０６、および２４０８に接続される。各相電圧は、ライン間から１００から１５００ＶＡＣ ＲＭＳを供給するように構成され得る。三相ジュール加熱では、各電極２４０４、２４０６、２４０８から各残りの電極へ正弦波の電流が流れる。電流は、流れる電流が通る電極によって閉じ込められた原料のセクションを通過する。任意の所与の瞬間において、三相動作では電流がゼロになる瞬間がないので電極セットの各々から電流が流れる。三相ジュール加熱システムの１つの利点は、一度に１つの相で動作するシステムに比べて３つの相の各々でバランスのよいグリッド電力をベストな状態で利用できることである。別の利点は、原料を均一にジュール加熱できることである。原料リザーバ２４０２は、また、３つの湾曲した黒鉛電極セグメント、３つの湾曲したリザーバ壁セグメント、および１つのベースからなる６つのセグメントを有するシリンダであってもよく、その際に各要素の曲率半径は同じである必要がある（図示せず）。

【0231】

次に図２５を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、原料圧縮のない炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のための三相ワイおよびデルタ電力システム２５００のブロック図である。システム２５００は、図５のシステム５００であってもよい。システム２５００は、拘束リザーバ２５０２を含む。拘束リザーバ２５０２は、上から見たときに六角形の形状をしている。拘束リザーバの各側部は、３つの黒鉛負荷電極２５０４、２５０６、および２５０８、中心中性電極２５１０、および３つのリザーバ壁２５１４、２５１６、および２５１８のうちの１つである。側部は電極と壁との間で交互している。

【0232】

拘束リザーバは、ベース２４２０をさらに備える。ベース２４２０は、中心電極２５１０のための開口部を有する。

【0233】

電極２５０４、２５０６、２５０８、および２５１０は、４線ワイ電源で動作するように構成され、各相は互いに１２０度オフセットされている。各相電圧は、ライン中性線間から１００から１５００ＶＡＣ ＲＭＳを供給するように構成され得る。この構成では、各相の電流は、負荷電極２５０４、２５０６、および２５０８の各相から中性電極２５１０（中心電極）へ流れる。

【0234】

この三相ワイジュール加熱システムの１つの利点は、一度に１つの相で動作するシステムに比べて３つの相の各々でバランスのよいグリッド電力をベストな状態で利用できることである。別の利点は、原料を均一にジュール加熱できることである。

【0235】

拘束リザーバ２５０２は、また、３つの湾曲した黒鉛電極セグメント、管の中心にある１つの円筒形電極、３つの湾曲したリザーバ壁セグメント、および１つのベースからなる６つのセグメントを有する円筒形管であってもよく、その際に各要素の曲率半径は同じである必要がある（図示せず）。

【0236】

システム２５００では、デルタ電気構成とワイ電気構成の両方を直列シーケンスで利用したジュール加熱を提供するように構成され得る。ジュール加熱プロセスの予熱シーケンスにおいて、システム２５００は、原料が十分に予熱されるまでデルタ構成で動作し、次いで、構成がワイに変更されるか、またはその逆に変更されるように構成され得る。ワイからデルタへの切り替えは、中性線にスイッチ（図示せず）を設けることによって行われ得る。

【0237】

次に図２６を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、原料圧縮のない炭素からグラフェンへの大規模ジュール熱変換のための同軸電極形状システム２６００のブロック図である。システムは、図１のシステム１００であってもよい。システムは、拘束リザーバ２６０２を含む。拘束リザーバ２６０２は、円筒形管リザーバである。拘束リザーバは、外側電極２６０４も備える。外側電極は、拘束リザーバの外壁を形成する。

【0238】

システム２６００は、内側電極２６０６をさらに備える。内側電極２６０６は、拘束リザーバ２６０２の真ん中にあるシリンダである。一実施形態において、電極材料は黒鉛である。電極２６０４および２６０６は、同軸構成で位置決めされる。

【0239】

システム２６００は、ベース２６０８をさらに備える。ベース２６０８は、中心電極２６０６が通過するための開口部を備える。

【0240】

原料２６１０は、リザーバ２６０２の底部２６０８より上で外側電極２６０４と内側電極２６０６との間のスペースを充填する。原料２６１０の頂部は、環境に対して開いており、外部からの圧縮力を伴わない。

【0241】

このシステム２６００の電気接続は、外側電極２６０４が三相グリッド電力の単一の相に接続され得、内側電極２６０６が三相グリッド電力の中性もしくは別の相に接続されるか、またはその逆に接続されるようにものである。

【0242】

このシステムの利点は、黒鉛電極がリザーバの壁コンポーネントとしても働き、追加の壁材料の必要性を減じる点である。別の利点は、リザーバ内の電界が均一であり、その結果均一なジュール加熱プロセスが得られる点である。

【0243】

次に図２７を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、連続ジュール加熱プロセスのための歯車形状システム２７００のブロック図である。システム２７００は、図１のシステム１００であってもよい。システム２７００は、歯車形状リザーバ２７０２を含む。歯車リザーバ２７０２は、キャスタブル耐火材料（上に列挙されているような）から作製され得る。歯車リザーバ２７０２は、入ってくる原料２７１０を受け取り、変換された原料２７１２を分注するために回転可能である。

【0244】

歯車リザーバ２７０２は、２つの電極２７０４および２７０６の間に挟装される。電極２７０４および２７０６は、電極の直径が歯車リザーバ２７０２の外径より大きいという点でオーバーサイズであってもよい。電極２７０４および２７０６は、丸く平坦な形状をしている。電極２７０４および２７０６は、ジュール加熱プロセスに電力を供給する。

【0245】

歯車リザーバ２７０２は、複数の個別のリザーバ２７０８を含む。原料２７１０は、任意の所与の時点において、歯車リザーバ２７０２の個別のリザーバ２７０８の１つに均等に分配される。

【0246】

このプロセスの後に、ＴＧ生成物は、歯車２７０２が新しい位置に回転する際に回収される。このシステムの利点は、歯車２７０２が回転しているときの連続処理にある。歯車における各リザーバのアイドル時間で、新しいバッチが処理される前に冷却することを可能にする。

【0247】

次に図２８を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、連続ジュール加熱プロセスのためのコンベヤベルトシステム２８００のブロック図である。システム２８００は、図１のシステム１００であってもよい。システム２８００は、コンベヤ２８０２を含む。コンベヤ２８０２は、本開示の他の場所に列挙されている高温安定材料のうちの１つから作製されてもよい。コンベヤは、材料の流れを閉じ込めるための静止壁２８０４をさらに含む。静止壁２８０４は、高温耐性材料から作られる。

【0248】

システムは、圧縮ロール２８０６をさらに備える。圧縮ロール２８０６は、静止壁２８０４の間に挟装される。圧縮ロール２８０６は、コンベヤベルト２８０２上の原料２８１０を平らにして、原料２８１０を均一にするものとしてよい。より均一な原料２８１０は、結果として、より均一なジュール加熱プロセスをもたらし、さらにより均質なＴＧ加工を行い得る。

【0249】

システムは、黒鉛電極２８１２をさらに備える。黒鉛電極２８１２は、静止壁２８０４のセクションを置き換える。

【0250】

任意のプロセスステップにおいて、原料２８１０が電極に近づくと、低電流が低加熱率で原料２８１０を加熱し、原料２８１０から揮発物を除去する。

【0251】

原料２８１０が電極を通過すると、これはジュール加熱プロセスの最高温度に到達し、炭素をグラフェンに変換する。このプロセスの後に、原料２８１０は、コンベヤベルト２８０２上で収集配置２８１４まで移動する間に冷却され得る。この設計の利点は、構造が簡単であること、さらには連続処理により生産スループットが向上することである。

【0252】

応用例
本明細書において開示されているような、質量が大きく、加工速度が速いターボストラティックグラフェン（ＴＧ）の加工は、複合材料中のＴＧの割合が小さいことで複合材料の静的および動的強度、その熱特性、その耐久性、その循環性、その耐劣化性、その電気特性、およびその音響特性を改善し得る多数の用途に適している。一実施形態において、０．０５から２％のＴＧグラフェンが、複合材料の性能を改善するために添加され得る。一実施形態において、ＴＧは、セメント、コンクリート、ポリウレタンフォーム、プラスチック、ナイロン、ゴム、タイヤ製品、アスファルト、エポキシ、および潤滑剤に添加され、複合材料の特性を改善する。

【0253】

一実施形態において、セメント複合材に対するその利点を評価するために、ＴＧがコンクリートシリンダに添加された。この例では、一般用途のセメント、飲料水、ＴＧ、砂、および石灰石１９ｍｍが、寸法４”×８”のコンクリート円筒試験片を調製するために使用された。１ｍ^３のコンクリート試験片をバッチ処理するために選択された配合設計は、セメント２５０ｋｇ／ｍ^３、砂８６４ｋｇ／ｍ^３、石１１３０ｋｇ／ｍ^３、水１６７．５ｋｇ／ｍ^３、セメント分１００ｋｇあたり混和剤２５０ｍｌであった。ＴＧは、高速混合され、セメント０．１ｗｔ％で分散剤安定化水性分散液として組み込まれた。均一なＴＧ分散液を得るために高剪断混合を採用された。この分散液は、バッチ処理中にドラム型ミキサーで材料の残り部分と混合された。コンクリート試験片を作製し、養生させることについては、ＣＳＡ Ａ２３．１：１９／Ａ２３．２：１９およびＡＳＴＭ Ｃ１９２の両方に概説されている標準的技法に従った。コンクリートは、プラスチック用金型に３層に分けて流し込まれ、各層は突き棒で固められた。試験片は、２４時間後に離型され、養生のため石灰飽和水に移された。７日間養生した試験片は、Ｆｏｒｎｅｙ自動圧縮試験機を使用して圧縮強度について試験された。コンクリートシリンダをキャッピングするために、ＡＳＴＭ Ｃ １２３１に概説されているように、ネオプレンパッド緩衝材を用いたスチールキャップが使用された。圧縮強度試験中の荷重率は、ＡＳＴＭ Ｃ ３９に概説されているように０．１５ＭＰａ／ｓから０．３５ＭＰａ／ｓの範囲内であった。３個の試験片の平均値が、代表圧縮強度として取られた。

【0254】

次に図２９を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、０．１％のＴＧを用いたコンクリート複合材料の圧縮強度改善のグラフである。０．１ｗｔ％のＴＧ（ＣＰＣからの）改質コンクリートシリンダは、対照（ＴＧなし）に対して４１．５％の圧縮強度の相対的改善を示し、別の例では、０．１ｗｔ％のＴＧ（ＭＣからの）改質コンクリートシリンダは、対照（ＴＧなし）に対して６７％の圧縮強度の相対的改善を示した。

【0255】

次に図３０を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、０．１％のＴＧを用いたコンクリート複合材料の圧縮強度改善のグラフである。さらに別の例では、０．１ｗｔ％のＴＧ（再生タイヤカーボンブラックからの）改質コンクリートシリンダは、対照（ＴＧなし）に対して圧縮強度で２８％の相対的改善を示した。

【0256】

生産ライン設計
次に図３１を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、三相電力を用いるジュール加熱のための連続生産ラインのためのシステム３１００のブロック図である。システム３１００は、複数の基本ジュール加熱セル３１０２を含む。基本ジュール加熱セル３１０２は、３つの拘束リザーバ３１０４（管または矩形、石英またはセメントまたは耐火材料）からなる。基本ジュール加熱セル３１０２は、キャリア３１０６（図示せず）にロードされる。基本ジュール加熱セル３１０２を保持したキャリア３１０６は、ローディングリニアコンベヤ３１０８により回転コンベヤ３１１０に向かって移動される。システムは、４つの回転コンベヤ３１１０を備える。各回転コンベヤ３１１０は、８つの別個のキャリア３１０６（３つの拘束リザーバ３１０４を有する）を保持することができる。

【0257】

４線式ワイ出力３１１２は３つの相を供給する。各相電圧は、ライン中性線間から１００から１５００ＶＡＣ ＲＭＳである。システム３１００は、３つの相を同時に動作させるように構成され、３つのジュール加熱システムが同時に動作させられ得る。電力は、各回転コンベヤ３１１０ステーションの１つにおいて１つのキャリア３１０６にのみ印加される。第１の回転ステーション３１１０が作動しているときに、三相電力は、１つのキャリア内で３つのリザーバを一度にジュール加熱することによってキャリアの１つに印加される。その間に、残りの回転ステーション３１１０は、ロードされている。第１の回転ステーション３１１０のキャリア３１０６が処理された後、電源スイッチ３１１４が直ちに次の回転ステーション３１１０に切り替えられる。電源が切り替えられたときに、３つのリザーバを有する別のキャリア３１０６が処理される。その間、第１の回転ステーション３１１０で処理されたサンプルは、１つのキャリア３１０６によって回転される。この回転は、新しいキャリア３１０６をロードし、処理されたキャリア３１０６を左（時計回り）に１スポットだけ移動して冷却させる。キャリア３１０６がアンローディング位置３１１６に達すると、処理されたキャリア３１０６は、取り除かれ、さらにアンローディングロボットアーム３１１８でアンローディングリニアコンベヤ３１２０まで移動される。アンローディングリニアコンベヤ３１２０は、処理されたサンプル３１２２をグラフェンがアンロードされ得る場所まで搬送する。

【0258】

さらなる例において、連続ジュール加熱プロセスのための生産ラインは、各リザーバは２．６ｋｇのＣＰＣ原料からなり、各キャリアは３つのリザーバからなり、各キャリアは７．８ｋｇのＣＰＣ原料を有する。この例では、各々８つの別個のキャリアを保持することができる２つの回転コンベヤＳ１およびＳ２がある。各キャリア（３つのリザーバを有する）が一度にジュール加熱され、ＣＰＣ原料の収率が９０％である三相電力で生産が行われる場合、各ジュール加熱ステップで、ツールは７ｋｇのＴＧを作製することができる。この例では、この例におけるＣＰＣからＴＧを生産する時間は４５秒である。２つの回転コンベヤＳ１およびＳ２を有する図３１の生産ライン３１００の戦略を使用することで、容器１（Ｓ１－Ｃ１）がジュール加熱されて７ｋｇのグラフェンが作製された直後に、回転コンベヤＳ２からの容器Ｓ２－Ｃ１が動作し、グラフェンの別の７ｋｇのバッチを作製することができる。この２つの動作の間には機械的な動きがないので、切り替え時間は、短く１秒程度とすることができ、これはステーションＳ１において電源スイッチを停止し、ステーションＳ２で電源スイッチに通電する時間である。したがって、この例におけるシステムのサイクル総サイクル時間は４５秒＋１秒＝４６秒である。キャリアＳ２－Ｃ１が動作している間、キャリアＳ１－Ｃ２は、適所まで回転され、同時にキャリアＳ１－Ｃ７はステーションＳ１からリニアコンベヤベルトに取り出され、キャリアＳ１－Ｃ８はステーションＳ１の空きスロットにロードされる。システムが１シフト（８時間労働）あたり４２０分間動作する場合、この例のスループット率は、毎分９．２ｋｇ、１シフトあたり３．８ｍｔである。３シフト動作では、スループットは１日あたり１１．５ｍｔである。３４７日年間動作では、スループットは１年あたり４，００３ｍｔである。並行稼動している１０本の生産ラインの実装は、１日あたり１１５ｍｔのＴＧ、および１年あたり４０，０００ｍｔを生産する。

【0259】

次に図３２を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、様々な分解能のフレーク状グラフェン（ＴＧ）の透過型電子顕微鏡法（ＴＥＭ）画像である。図示されているフレーク状グラフェン（ＴＧ）は、上でさらに説明されているフレーク状グラフェン（ＴＧ）であってもよい。

【0260】

次に図３３を参照すると、そこに示されているのは、一実施形態による、様々な分解能の多面体グラフェン（ＰＧ）ナノ粒子のＴＥＭ画像である。図示されている多面体グラフェン（ＰＧ）ナノ粒子は、上でさらに説明されている多面体グラフェン（ＰＧ）ナノ粒子であってもよい。

【0261】

グラフェンの工業生産のための開示されている材料、装置、方法、およびシステムは詳細に開示されたが、開示されている材料、装置、方法、およびシステムは、以下のような、他の２Ｄおよび１Ｄ材料の工業生産または精製に使用され得る。
（ｉ）１Ｄ炭素、単層および多層カーボンナノチューブ、カーボンナノリボン、
（ｉｉ）非グラフェン２Ｄ材料：二硫化モリブデン（ＭｏＳ_２）、二硫化タングステン（ＷＳ_２）、窒化ホウ素（ＢＮ）、ホウ素－炭素－窒素、別名炭窒化ホウ素（Ｂ_ｘＣ_ｙＮ_ｚ）、
（ｉｉｉ）有機材料：フッ素化ナノダイヤモンド、フッ素化ターボストラティックグラフェン、フッ素化同心円炭素、ヘテロ原子ドープグラフェン（Ｂ－ドープ、Ｎ－ドープ、Ｏ－ドープ、Ｐ－ドープ、Ｓ－ドープ、Ｂ－およびＮ－ドープ、Ｂ－Ｎ－Ｓ－ドープ）、
（ｉｖ）ジュール加熱プロセスによる炭化物合成：炭化チタン（ＴｉＣ）、炭化ジルコニウム（ＺｒＣ）、炭化ハフニウム（ＨｆＣ）、炭化バナジウム（ＶＣ）、炭化タンタル（ＴａＣ）、炭化クロム（Ｃｒ_２Ｃ_３）、炭化モリブデン（ＭｏＣ）、炭化タングステン（Ｗ_２Ｃ）、炭化ホウ素（Ｂ_４Ｃ）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、
（ｖ）ジュール加熱プロセスによって回収される材料：ロジウム、パラジウム、銀、金、コバルト、および様々な希土類元素（Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ）、
（ｖ）ジュール加熱プロセスによって取り除かれる材料：クロム、ヒ素、カドミウム、水銀、鉛、
（ｖｉ）ジュール加熱プロセスによって露出される他の材料：コランダムナノ粒子への酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）相変化、黒鉛アノード電池再生、カソード電池再生、アノード、およびカソード電池材料再利用。

【0262】

上記の説明は、１つまたは複数の装置、方法、またはシステムの例を挙げているが、他の装置、方法、またはシステムが、当業者によって解釈されるように請求項の範囲内あり得ることは理解されるであろう。

【符号の説明】

【0263】

１００ 大規模ジュール熱変換のためのシステム
１０１ 原料
１０２ 炭素原料負荷
１０４ ＡＣ電源
１０５ コントローラ
１０５ リレー機構
１０６ 拘束リザーバ
１０８ 拘束構造
１１０ 電極
３００ システム
３０２ 原料
３０４ 縦方向
３０６ 拘束リザーバ
３０８、３０８ａ、３０８ｂ 電極
３１２ バネ
４００ システム
４０２ 原料
４０４ 線
４０８ 印加電力
４０８ 電極
４０８ａ、４０８ｂ 対向電極
４１０ 圧縮
４１２ バネ
４１４ 第１のリザーバ側部
４１６ 第２のリザーバ側部
５００ システム
５０２ 変電所変圧器
５０４ 工場変圧器
５０６ ジュール加熱システム
５０６ａ、５０６ｂ、５０６ｃ 第１のジュール加熱システム、第２のジュール加熱システム、第３のジュール加熱システム
５０８ 抵抗負荷
５０８ａ、５０８ｂ、５０８ｃ 抵抗負荷
５１０ スイッチ
５１０ａ、５１０ｂ、５１０ｃ スイッチ
５１２ａ、５１２ｂ、５１２ｃ 電力線
５１４ 中性線
６００ システム
６０４ 工場変圧器
６１２ａ、６１２ｂ、６１２ｃ 電力線
６０６ａ、６０６ｂ、６０６ｃ ジュール加熱システム
７００ システム
７０２ 産業用発電機
８００ システム
８０４ 原料
８０６ａ、８０６ｂ、８０６ｃ ジュール加熱システム
８０７ リアクタンスコンポーネント
８０７ａ、８０７ｂ、８０７ｃ リアクタンスコンポーネント
９００ ジュール加熱システム
９０２ サンプル
９０４ 低電力原料加熱
９０４ 予熱
９０６ 高電力原料加熱
９０８ 高電圧スイッチ
９１０ 低電圧スイッチ
９５０ ジュール加熱システム
９５２ 第１の変圧器
９５４ 第２の変圧器
９５８ 低電圧スイッチ
９６０ 高電圧スイッチ
１２００ リザーバ
１２０２ 円管拘束リザーバ
１２０４ 楕円形の断面
１２０６ 円形の断面
１２１４ 内部空洞
１２１６ 第１の電極
１２１８ 第２の電極
１２２０ 第１の端部
１２２２ 第２の端部
１２２６ 縦方向の分割部
１２５０ 矩形管拘束リザーバ
１２５２ 矩形の断面
１２５４ 正方形の断面
１３００ 拘束リザーバ
１３０２ 第１のセグメント
１３０４ 第２のセグメント
１３０６ 電極
１３０８ ギャップ
１４００、１４３０、１４６０ 電極
１４０２ 放射状溝
１４３０ くびれ電極
１４３２ くびれ
１４６０ 電極
１４６２ 穴
１４６４ 端部電極面
１４６５ 通気溝
１５００、１５５０ コンクリート拘束リザーバ
１５０２ 界面
１５０４ 第１の壁
１５０６ 第１のセグメント
１５０８ 第２の壁
１５１０ 第２のセグメント
１５５２ 蛇行した界面
１５５４ 第１の壁
１５５６ 第１のセグメント
１５５８ 第２の壁
１５６０ 第２のセグメント
１６００ コンクリート製拘束リザーバ
１６０２ 蛇行した界面
１６０４ 第１のセグメント
１６０５ 第２のセグメント
１６０６ 電極
１６０８ 金属ホースクランプ
１６５０ 拘束リザーバ
１６５２ 鋼管クランプ
１６５４ コンクリート管
１６５６ スペーサ
１６５８ ギャップ
１６６０ コンクリート管分割部
１６６２ 鋼管分割部
１７００ ジュール加熱アセンブリ
１７０２ 石英管収容リザーバ
１７０４ くびれのある溝のある円筒形黒鉛電極
１７０６ 黄銅電極カップ
１７０８ 黄銅シャフト
１７０９ 電力ケーブル
１７１０ バネ
１７１４ Ｌ型ブラケットアセンブリ
１７１６ 軸受
１８００ ジュール加熱アセンブリ
１８０２ 矩形黒鉛電極
１８０４ 空気圧アクチュエータ
１８０６ アルミニウムフレーム
１８０８ 耐火レンガ支持体
１９００ 空気圧アクチュエータ
１９０２ 固定圧力圧縮空気
１９０４ 押し出し管路
１９０６ 内側チャンバ
１９０８ ピストン
１９１０ 押し込み管路
１９１２ 外側チャンバ
１９５０ 空気圧アクチュエータ
１９５２ 逆止弁
２０００ ジュール加熱アセンブリ
２００２ 原料
２００４ トップウェイト部分、トップウェイト
２００６ 拘束リザーバ
２００８ Ｕ字型トラフ
２０１０ 矩形電極
２０１２ ガス逃し部
２１０２ 原料
２１０４ 拘束リザーバ
２１０６ 底部ベース
２１０８、２１１０ リザーバ壁
２１１２、２１１４ 黒鉛電極
２１１６ ＡＣ電力
２２００ システム
２２０２ 原料
２２０４ 加重材料
２３００ 半管ベースのシステム
２３０２ 拘束リザーバ
２３０４、２３０６ 黒鉛電極
２３０８ 半管
２４００ 三相デルタ電力システム
２４０２ 拘束リザーバ
２４０４、２４０６、２４０８ 黒鉛電極
２４１４、２４１６、２４１８ リザーバ壁
２４２０ ベース
２５００ 三相ワイおよびデルタ電力システム
２５０２ 拘束リザーバ
２５０４、２５０６、２５０８ 黒鉛負荷電極
２５１０ 中央中性電極
２５１４、２５１６、２５１８ リザーバ壁
２６００ 同軸電極形状システム
２６０２ 拘束リザーバ
２６０４ 外側電極
２６０６ 内側電極
２６０８ ベース
２６１０ 原料
２７００ 歯車形状システム
２７０２ 歯車形状リザーバ
２７０４、２７０６ 電極
２７０８ リザーバ
２７１０ 原料
２７１２ 変換された原料
２８００ コンベヤベルトシステム
２８０２ コンベヤ
２８０４ 静止壁
２８０６ 圧縮ロール
２８１０ 原料
２８１２ 黒鉛電極
３１００ システム
３１０２ 基本ジュール加熱セル
３１０４ 拘束リザーバ
３１０６ キャリア
３１０８ ローディングリニアコンベヤ
３１１０ 回転コンベヤ
３１１４ 電源スイッチ
３１１６ アンローディング位置
３１１８ アンローディングロボットアーム
３１２０ アンローディングリニアコンベヤ
３１２２ 処理されたサンプル

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9A】

【図9B】

【図10A】

【図10B】

【図11A】

【図11B】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16A】

【図16B】

【図17】

【図18】

【図19A】

【図19B】

【図20】

【図21】

【図22】

【図23】

【図24】

【図25】

【図26】

【図27】

【図28】

【図29】

【図30】

【図31】

【図32】

【図33(A)】

【図33(B)】

【手続補正書】

【提出日】2024-05-21

【手続補正1】

【補正対象書類名】特許請求の範囲

【補正対象項目名】全文

【補正方法】変更

【補正の内容】

【特許請求の範囲】

【請求項1】

少なくとも１つの原料を、前記原料よりも高い結晶化度を有する結果としての材料に変換するためのデバイスであって、
前記原料を拘束するように構成された拘束リザーバであって、
前記原料は、抵抗電気負荷として作用し、
前記原料は、少なくとも０．１ｋｇの質量を備える、拘束リザーバと、
前記原料をジュール加熱するために前記原料に電流を流すように構成された複数の電極と、
原料電気抵抗を調整するために前記原料を圧縮力で圧縮するように構成された圧縮システムと、
前記電極に交流電流を供給するためのＡＣ電源と、
前記原料に送達される前記電流を制御するように構成された少なくとも１つの電気コントローラと、を備えるデバイス。

【請求項2】

前記拘束リザーバは、管、半管、中空四角柱、中空半四角柱、中空六角柱、歯車のうちの１つまたは複数で構成され、
前記拘束リザーバは、石英、セラミック、セメント、コンクリート、炭化ケイ素、マグネシウム系耐火物、マグネシア－炭素、死焼マグネサイト－ＭｇＯ、マグネサイト－クロム、マグネシア－アルミナスピネル、ドロマイト、死焼ドロマイト、樹脂接合ドロマイト、アルミニウム系耐火物、アルミナ－マグネシア－黒鉛、水和ケイ酸アルミニウムを有する耐火粘土耐火物、高アルミナ耐火物、リン酸塩接合高アルミナ、のうちの１つまたは複数から成り、
前記拘束リザーバは、前記変換中に生成されたガスが前記拘束リザーバから逃げることを可能にするように構成されたガス逃し部を備え、
前記ガス逃し部は、拘束構造内に少なくとも１つのギャップを備え、
前記ギャップは、
収容リザーバの第１の端部におけるギャップと、
前記収容リザーバの第２の端部におけるギャップと、
前記電極の少なくとも１つの溝と、
前記収容リザーバ内の縦方向の分割部であって、前記縦方向の分割部は前記収容リザーバを複数のセクションに分割する、前記収容リザーバ内の縦方向の分割部と、
前記収容リザーバ内の断面分割部であって、前記断面分割部は前記収容リザーバを複数のセクションに分割する、前記収容リザーバ内の断面分割部と、
前記収容リザーバ内の穴と、
前記収容リザーバの第１の層と前記収容リザーバの第２の層との間のギャップと、のうちの１つまたは複数を含む、請求項１に記載のデバイス。

【請求項3】

前記複数の電極への電流の流れを制御するように構成された少なくとも１つの電気スイッチと、
ワイ構成およびデルタ構成のうちの１つまたは複数で動作するように構成される電力線を介した負荷と、
インピーダンスおよび位相オフセットのうちの１つまたは複数を付加するように構成されたリアクタンスコンポーネントと、をさらに含み、
前記リアクタンスコンポーネントは、インダクタおよびコンデンサのうちの１つまたは複数を含み、
前記ＡＣ電源は、グリッド電源、産業用発電機、純ＡＣ電源、整流ＡＣ電源のうちの１つまたは複数を含み、
前記電極は、中実の、溝のある、くびれのある、ドリル穴あけされた黒鉛電極のうちの１つまたは複数を含む、請求項１に記載のデバイス。

【請求項4】

圧縮アセンブリは、バネ、クランプ、空気圧アクチュエータ、フリーウェイト、圧縮ロールのうちの１つまたは複数を含み、
前記電極は、原料の体積変化に基づき拘束構造の境界に沿って移動するように構成される、請求項１に記載のデバイス。

【請求項5】

第１の負荷に対応する第１のスイッチと、第２の負荷に対応する第２のスイッチと、をさらに備え、
前記第１のスイッチおよび第２のスイッチは、各対応する負荷に電流を流すように動作されるように構成されている、請求項１に記載のデバイス。

【請求項6】

前記ＡＣ電源は、前記ＡＣ電源によって印加される電力を調節するために、ＤＣコンバータ駆動部および可変周波数駆動部のうちの１つまたは複数をさらに備える、請求項１に記載のデバイス。

【請求項7】

少なくとも１つの原料を、前記原料よりも高い結晶化度を有する結果としての材料に変換するための方法であって、
少なくとも０．１ｋｇの質量を備える前記原料を拘束リザーバに充填して抵抗負荷を形成するステップと、
原料電気抵抗を調整するために前記原料を圧縮力で圧縮するステップと、
前記拘束リザーバ内の前記原料をＡＣ電源に導電的に接続するステップと、
限界に達するまで前記抵抗負荷に電力を印加するステップであって、
前記限界は、前記原料を結果としての前記材料に変換するのに十分なエネルギーおよび電力が、印加される電力によって前記原料に印加されていることを示す、ステップと、を含む、方法。

【請求項8】

少なくとも１つの電気スイッチにより、前記抵抗負荷への電流の流れを調節するステップと、
インダクタおよびコンデンサのうちの１つまたは複数を含むリアクタンスコンポーネントにより、インピーダンスおよび位相オフセットのうちの１つまたは複数を付加するステップと、をさらに含む、請求項７に記載の方法。

【請求項9】

前記変換中に、前記圧縮力を作用したままにするステップをさらに含み、
前記圧縮は、電流が印加される方向および前記電流が印加される方向に垂直、のうちの１つまたは複数に沿って印加される、請求項７に記載の方法。

【請求項10】

第１のスイッチの動作時に第１の負荷に電流が流れ、第２のスイッチの動作時に第２の負荷に電流が流れるように、前記第１のスイッチと前記第２のスイッチを同時および／または連続的に動作させるステップと、
前記第１のスイッチと前記第２のスイッチとの連続的な動作の間に一時停止するステップと、をさらに含む請求項７に記載の方法。

【請求項11】

電流を印加するステップはさらに、
原料の第２のバッチを形成するように加熱される前記原料の第１のバッチに対して、第１のジュール加熱段階を提供するステップと、
原料の前記第２のバッチに対して、第２のジュール加熱段階を提供するステップと、
スイッチの電流および電圧のうちの１つまたは複数を変化させることによって、印加される電力を変化させるステップと、を含み、
前記第１のジュール加熱段階で印加される電力は、前記第２のジュール加熱段階で印加される電力とは異なる、請求項７に記載の方法。

【請求項12】

前記限界は、前記原料に堆積された累積エネルギー、前記原料に電流を流している時間、前記原料に印加される最大電力、原料抵抗、温度、前記拘束リザーバ内の最大圧力、前記拘束リザーバへの最大力、低原料抵抗条件、最高原料温度、前記原料への最大電流、前記原料への最大電力、電力線の最大Ｉ ^２ ＊ｔ（Ａｍｐ ^２ ＊時間）、最高電力線温度、導管の最高導管温度、スイッチの最高リレー温度、のうちの１つまたは複数に基づく、請求項７に記載の方法。

【請求項13】

少なくとも１つのコンベヤによって前記拘束リザーバをロードするステップおよびアンロードするステップと、
結果としての生成物を、セメント、コンクリート、ポリウレタンフォーム、プラスチック、ナイロン、ゴム、タイヤ製品、アスファルト、エポキシ、潤滑剤、のうちの１つまたは複数に添加するステップと、をさらに含む、請求項７に記載の方法。

【請求項14】

少なくとも１つの原料を、前記原料よりも高い結晶化度を有する結果としての材料に変換することによって生産される結果としての材料であって、
前記変換は、
少なくとも０．１ｋｇの質量を備える前記原料を拘束リザーバに充填して抵抗負荷を形成することと、
原料電気抵抗を調整するために前記原料を圧縮力を介して圧縮することと、
前記拘束リザーバ内の前記原料をＡＣ電源に導電的に接続することと、
限界に達するまで前記抵抗負荷に電力を印加することであって、
前記限界は、前記原料を結果としての前記材料に変換するのに十分なエネルギーおよび電力が、印加される電力によって前記原料に印加されていることを示す、印加することと、を含む、材料。

【請求項15】

前記原料は、メタン、冶金コークス、無煙炭、生石油コークス、か焼石油コークス、再生タイヤカーボンブラック、カーボンブラック、炭、バイオ炭、木炭、植物炭、挽いたコーヒー、コーヒー炭、プラスチック、プラスチック炭、プラスチック灰、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリウレタン、発泡スチロール、からのターコイズ水素の生産を含む水素生産プロセスのうちの１つまたは複数に由来する炭素を含み、
前記原料の形態は、超細粒または粉末、微細粒または粉末、極細粒、細粒、粗粒、ペレット、中程度の塊、チップ、ＭｅｔＣｏｋｅ粉コークス、少なくとも１つのピル、のうちの１つまたは複数であり、
結果としての前記材料は、グラフェン、１Ｄ炭素および２Ｄ炭素、単層カーボンナノチューブ、多層カーボンナノチューブ、カーボンナノリボン、二硫化モリブデン、二硫化タングステン、窒化ホウ素、炭窒化ホウ素、フッ素化ナノダイヤモンド、フッ素化ターボストラティックグラフェン、フッ素化同心円炭素、ヘテロ原子ドープグラフェン、炭化チタン、炭化ジルコニウム、炭化モリブデン、炭化タングステン、炭化ホウ素、炭化ケイ素、炭化ニオブ、ロジウム、パラジウム、銀、金、コバルト、希土類元素、コランダムナノ粒子、黒鉛アノード電池材料、カソード電池材料、のうちの１つまたは複数を含む、請求項１４に記載の材料。

【請求項16】

前記原料は、少なくとも１つの二次材料をさらに含み、
前記二次材料は、犠牲物質、触媒、または反応物質のうちの１つまたは複数であり、
前記二次材料は、水、挽いたコーヒー、コーンスターチ、松樹皮、ポリエチレンマイクロワックス、蝋、ｃｈｅｍｐｌｅｘ ６９０、セルロース、ナフテン油、アスファルテン、ギルソナイト、水、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、リグナン、リグニン、リグノスルホン酸ナトリウム、リグノスルホン酸カルシウム、発生ナトリウムリグニン、脱糖リグノスルホン酸カルシウム、リグノンスルホン酸アンモニウム、カルシウムリグニン、醸造者濃縮可溶物、脱糖ビート糖蜜、か焼石油コークス、タイヤカーボンブラック、カーボンブラック、冶金コークス、ターボストラティックグラフェン、カーボンナノチューブ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ａｌ、遷移族金属、典型金属、ＴｉＯ _２ 、Ａｌ _２ Ｏ _３ 、ＳｉＯ _２ 、酸化物、ＮａＣｌ、ＫＣｌ、ＭｇＣｌ _２ 、ＣａＣＯ _３ 、ＣｕＳＯ _４ 、金属塩、ＫＯＨ、ＮａＯＨ、塩基、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ａｕ、Ｉｒ、Ｒｈ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｂｉ、Ｐｔ（ａｃａｃ） _２ 、ＡｕＣｌ _３ 、ＡｇＮＯ _３ 、金属前駆体、ＴｉＯ _２ 、Ａｌ _２ Ｏ _３ 、ＳｉＯ _２ 、酢酸鉄、塩化鉄、鉄アセチルアセトナート、金属塩、酸化鉄、酸化コバルト、遷移金属酸化物、水酸化鉄、水酸化ニッケル、遷移金属水酸化物、ケイ素、酸化ケイ素、ＳｉＯ _ｘ ベースのアノード材料、のうちの１つまたは複数を含む、請求項１４に記載の材料。

【請求項17】

前記変換は、
第１のスイッチの動作時に第１の負荷に電流が流れ、第２のスイッチの動作時に第２の負荷に電流が流れるように、前記第１のスイッチと前記第２のスイッチを同時および／または連続的に動作させるステップと、
前記第１のスイッチと前記第２のスイッチとの連続的な動作の間に一時停止するステップと、をさらに含む請求項１４に記載の材料。

【請求項18】

電流を印加するステップはさらに、
原料の第２のバッチを形成するように加熱される前記原料の第１のバッチに対して、第１のジュール加熱段階を提供するステップと、
原料の前記第２のバッチに対して、第２のジュール加熱段階を提供するステップと、
スイッチの電流および電圧のうちの１つまたは複数を変化させることによって、印加される電力を変化させるステップと、
印加される電力を調整するステップと、を含む、請求項１４に記載の材料。

【請求項19】

前記限界は、前記原料に堆積された累積エネルギー、前記原料に電流を流している時間、前記原料に印加される最大電力、原料抵抗、温度、前記拘束リザーバ内の最大圧力、前記拘束リザーバへの最大力、低原料抵抗条件、最高原料温度、前記原料への最大電流、前記原料への最大電力、電力線の最大Ｉ ^２ ＊ｔ（Ａｍｐ ^２ ＊時間）、最高電力線温度、導管の最高導管温度、スイッチの最高リレー温度、のうちの１つまたは複数に基づく、請求項１４に記載の材料。

【請求項20】

前記拘束リザーバは、前記変換中に生成されたガスが前記拘束リザーバから逃げることを可能にするように構成されたガス逃し部をさらに備える、請求項１４に記載の材料。

【国際調査報告】