特表 2024-538063 逆行性ソルボサーマル結晶成長のための改良ヒータ、その製造方法、及び使用方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-10-18

(54)【発明の名称】逆行性ソルボサーマル結晶成長のための改良ヒータ、その製造方法、及び使用方法

(51)【国際特許分類】

   C30B 7/10 20060101AFI20241010BHJP

   B01J 3/00 20060101ALI20241010BHJP

   B01J 3/04 20060101ALI20241010BHJP

   F27D 11/02 20060101ALI20241010BHJP

   F27B 17/00 20060101ALI20241010BHJP

   F27D 7/06 20060101ALI20241010BHJP

   C30B 29/38 20060101ALN20241010BHJP

【ＦＩ】

C30B7/10

B01J3/00 A

B01J3/04 E

B01J3/04 G

B01J3/04 B

B01J3/04 A

F27D11/02 A

F27B17/00 A

F27D7/06 C

C30B29/38 D

【審査請求】有

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2024522053

(86)(22)【出願日】2022-10-10

(85)【翻訳文提出日】2024-06-07

(86)【国際出願番号】 US2022077867

(87)【国際公開番号】W WO2023064737

(87)【国際公開日】2023-04-20

(31)【優先権主張番号】63/254,411

(32)【優先日】2021-10-11

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】518096478

【氏名又は名称】エスエルティー テクノロジーズ インコーポレイテッド

【氏名又は名称原語表記】ＳＬＴ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ， Ｉｎｃ．

(71)【出願人】

【識別番号】000006633

【氏名又は名称】京セラ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100073184

【弁理士】

【氏名又は名称】柳田 征史

(74)【代理人】

【識別番号】100175042

【弁理士】

【氏名又は名称】高橋 秀明

(74)【代理人】

【識別番号】100224775

【弁理士】

【氏名又は名称】南 毅

(72)【発明者】

【氏名】デヴリン，マーク ピー

(72)【発明者】

【氏名】フォン ドレン，パウル エム

(72)【発明者】

【氏名】パカラパティ，ラジーヴ ティルマラ

(72)【発明者】

【氏名】福富 敬次

(72)【発明者】

【氏名】田崎 舞弥

(72)【発明者】

【氏名】宮本 康治

(72)【発明者】

【氏名】玉木 基

【テーマコード（参考）】

4G077

4K063

【Ｆターム（参考）】

4G077AA02

4G077BE15

4G077CB10

4G077EA01

4G077EA03

4G077EG05

4G077EG18

4G077HA12

4G077KA11

4G077KA12

4K063AA04

4K063AA12

4K063AA15

4K063BA12

4K063CA03

4K063DA22

4K063DA32

4K063DA33

4K063FA03

4K063FA08

4K063FA10

(57)【要約】

本開示の実施形態では、ソルボサーマル結晶成長用の装置は、円筒形を有し、垂直方向に配向された圧力容器；独立して制御可能な上部ゾーンと下部ゾーンとを有する円筒形ヒータ；少なくとも１つの端部ヒータ；及び、成長チャンバの底端面又は上端面から１００ミリメートル内に配置されたバッフルの内向き表面を備えている。端部ヒータは、結晶成長プロセス中に、第１の表面に沿った温度分布の変動が約１０℃未満になり、第２の表面に沿った温度分布の変動が約２０℃未満になることを可能にするように構成される。第１の表面は円筒形を有し、圧力容器内に位置づけられており、第２の表面は、成長チャンバの内径を含み、第２の表面に沿った温度分布は、第１の表面に近接した成長チャンバの端部から少なくとも１００ミリメートルの軸方向距離内に生成される。

【特許請求の範囲】

【請求項1】

ソルボサーマル結晶成長用の装置において、
垂直配向を有し、上端と下端との間に延びる円筒形部分を有する圧力容器であって、流体内の材料を約５メガパスカル超かつ約２０００メガパスカル未満の圧力及び約２００℃超かつ約１５００℃未満の温度で処理するように構成される、圧力容器、
各々が前記円筒形部分の周りに配置された、上部ゾーンと下部ゾーンとを有する円筒形ヒータ、
第１の表面、円筒形状を有し、前記圧力容器の前記円筒形部分内に位置づけられた成長チャンバであって、前記第１の表面が、前記成長チャンバの底端面若しく上端面、又は前記成長チャンバの前記底端面若しくは前記上端面から２５０ミリメートル以内に配置されたバッフルの内向き表面の中から選択される、成長チャンバ、及び
少なくとも１つの端部ヒータであって、
結晶成長プロセス中に、前記第１の表面に沿った温度分布の変動が約１０℃未満になること、及び
前記結晶成長プロセス中に、第２の表面に沿った温度分布の変動が約２０℃未満になり、前記第２の表面が、前記第１の表面から少なくとも１００ミリメートルの軸方向距離内に前記成長チャンバの内径の円筒形部分を含むこと
を可能にするように構成された、少なくとも１つの端部ヒータ
を備えた、ソルボサーマル結晶成長用の装置。

【請求項2】

前記第１の表面に沿った温度分布の変動が約５℃未満である、請求項１に記載の装置。

【請求項3】

前記第１の表面に沿った温度分布の変動が約２℃未満である、請求項１に記載の装置。

【請求項4】

前記圧力容器がオートクレーブを含む、請求項１に記載の装置。

【請求項5】

前記圧力容器が内部加熱される、請求項１に記載の装置。

【請求項6】

前記少なくとも１つの端部ヒータ及び前記円筒形ヒータが、結晶成長プロセス中に、前記第２の表面に沿って約１０℃以下の温度変動をもたらすようにさらに構成される、請求項１に記載の装置。

【請求項7】

前記少なくとも１つの端部ヒータ及び前記円筒形ヒータが、結晶成長プロセス中に、前記第２の表面に沿って約５℃以下の温度変動をもたらすようにさらに構成される、請求項６に記載の装置。

【請求項8】

前記第２の表面が、前記第１の表面から少なくとも２００ミリメートルの軸方向距離内に、前記成長チャンバの前記内径の円筒形部分を含む、請求項１に記載の装置。

【請求項9】

前記少なくとも１つの端部ヒータが、方位角的に２０％以内で均一な電力密度を提供する、請求項１に記載の装置。

【請求項10】

前記少なくとも１つの端部ヒータが、外側領域の電力密度より少なくとも２５％小さい、内側領域内の電力密度を有し、
内側半径が前記内側領域の範囲を画成し、
前記外側領域が前記内側半径と外側半径との間に形成され、
前記内側半径及び外側半径が、前記少なくとも１つの端部ヒータの中心から延び、かつ
前記内側半径の前記外側半径に対する比が少なくとも約３％である、
請求項１に記載の装置。

【請求項11】

前記外側領域の電力密度が、約２０％未満の電力密度変動を有する、請求項１０に記載の装置。

【請求項12】

前記外側領域が、前記内側半径と第３の半径との間で、半径の関数として増加する電力密度を有し、前記第３の半径が、前記内側半径と前記外側半径との間に位置づけられる、請求項１０に記載の装置。

【請求項13】

前記端部ヒータが、螺旋、二重螺旋、蛇行構造、又は迷路構造のうちの１つ以上から選択される構成を有する加熱素子部材を含む、請求項１に記載の装置。

【請求項14】

前記端部ヒータが、前記少なくとも１つの端部ヒータ内の少なくとも１つの加熱素子を支持するように構成されたジャケットを含み、前記ジャケットが、ステンレス鋼、Ｉｎｃｏｎｅｌ７１８、Ｉｎｃｏｎｅｌ６００、鉄、ニッケル、モリブデン、チタン、及びタンタル、並びにそれらの合金のうちの１つ以上を含む、請求項１に記載の装置。

【請求項15】

前記端部ヒータが、少なくとも２つの独立して制御可能なホットゾーンを含む、請求項１に記載の装置。

【請求項16】

第２の端部ヒータ又は上部絶縁体／ヒータのうちの１つをさらに含み、前記第２の端部ヒータ又は上部絶縁体／ヒータが、
結晶成長プロセス中に、第３の表面に沿った温度分布の変動が約１０℃未満になり、前記第３の表面が、前記成長チャンバの前記第１の表面とは反対側の端部に近接しており、前記成長チャンバの前記底端面又は上端面、及び前記成長チャンバの前記底端面又は上端面から２５０ミリメートル以内に配置された前記バッフルの前記内向き表面の中から選択されること、及び
結晶成長プロセス中に、第４の表面に沿った温度分布の変動が約２０℃未満になり、前記第４の表面が、前記第３の表面に近接した前記成長チャンバの端部から少なくとも１００ミリメートルの軸方向距離内に前記成長チャンバの前記内径の円筒形部分を含むこと
を可能にするように構成される、請求項１に記載の装置。

【請求項17】

前記第３の表面に沿った温度の変動が約５℃未満である、請求項１６に記載の装置。

【請求項18】

前記第２の端部ヒータ又は前記上部絶縁体／ヒータ及び前記円筒形ヒータが、前記結晶成長プロセス中に、前記第４の表面に沿った温度分布を約１０℃以内で一定にすることができるようにさらに構成される、請求項１６に記載の装置。

【請求項19】

前記圧力容器がオートクレーブを含み、前記上部絶縁体／ヒータが熱を生成する能力を備えている、請求項１６に記載の装置。

【請求項20】

ソルボサーマル結晶成長用の装置であって、
垂直配向を有し、上端と下端との間に延びる円筒形部分を有する圧力容器であって、流体内の材料を約５メガパスカル超かつ約２０００メガパスカル未満の圧力及び約２００℃超かつ約１５００℃未満の温度で処理するように構成される、圧力容器、
各々が前記円筒形部分の周りに配置された、上部ゾーンと下部ゾーンとを有する円筒形ヒータ、
第１の表面、円筒形状を有し、前記圧力容器の前記円筒形部分内に位置づけられた成長チャンバであって、前記第１の表面が、前記成長チャンバの前記底端面又は前記上端面の中から選択される、成長チャンバ、
前記成長チャンバの下部内に配置された複数のシード結晶、
前記成長チャンバの上部チャンバ部分内に配置された、複数の多結晶栄養チャンク、
前記複数のシード結晶と前記複数の多結晶栄養チャンクとの間に位置づけられたバッフル、及び
少なくとも１つの端部ヒータであって、
結晶成長プロセス中の前記第１の表面に沿った温度分布の約１０℃未満の変動、及び
前記結晶成長プロセス中の第２の表面に沿った温度分布の約２０℃未満の変動であって、前記第２の表面が、前記第１の表面から少なくとも１００ミリメートルの軸方向距離内に前記成長チャンバの内径の円筒形部分を含む、変動
を可能にするように構成された、少なくとも１つの端部ヒータ
を備えた、装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、概して、さまざまなオプトエレクトロニクス、集積回路、電力デバイス、レーザ、発光ダイオード、太陽光発電、及び他の関連デバイスの形成に使用することができる、バルク基板の形成に有用な結晶を成長させるための、超臨界流体中での材料の処理に関する。

【背景技術】

【0002】

本開示は概して、単結晶の成長など、超臨界流体中で材料を処理するための材料に関する。このような結晶の例としては、ＭＸＯ_４結晶（ここで、ＭはＡｌ又はＧａを表し、ＸはＰ又はＡｓを表す）などの金属酸化物、及びＧａＮ、ＡｌＮ、ＩｎＮ、ＩｎＧａＮ、ＡｌＧａＮ、及びＡｌＩｎＧａＮなどの金属窒化物が挙げられる。より具体的には、本開示の実施形態は、高圧装置の筐体内に配置されたカプセル又はライナ内の材料処理に関連するパラメータを制御するための技法を含む。窒化ガリウム含有結晶材料は、とりわけ、レーザ、発光ダイオード、太陽電池、光電気化学的水分解及び水素生成デバイス、光検出器、集積回路、並びにトランジスタなどの光電子デバイス及び電子デバイスの製造用の基板として有用である。

【0003】

超臨界流体は、さまざまな材料の処理に用いられる。超臨界流体は、多くの場合、臨界点を超えた、すなわち臨界温度及び臨界圧力を超えた物質として定義される。臨界点は、物質が平衡状態で蒸気及び液体として存在することができる最高の温度及び圧力を表す。ある特定の超臨界流体の用途では、処理される材料は、圧力容器又は他の高圧装置の中に配置される。場合によっては、最初に材料を容器、ライナ、又はカプセルの中に入れ、次にそれを高圧装置の中に入れることが望ましい。動作中、高圧装置は、材料を保持する容器又はカプセル内で発生する高圧の構造的支持を提供する。容器、ライナ、又はカプセルは、プロセスに包含される又はプロセスによって生成される可能性のある溶媒、溶質、及びガスに対して化学的に不活性かつ不透過性の閉鎖／密閉環境を提供する。

【0004】

超臨界流体は、高品質の結晶の成長、すなわちソルボサーマルプロセスを大量かつ低コストで成長させるのにとりわけ理想的な環境を提供する。多くの場合、超臨界流体は、気体の輸送特性を有する液体の溶媒和能力を備えている。したがって、一方では、超臨界流体は再結晶化のために大量の溶質を溶解することができる。他方では、好ましい輸送特性には高い拡散係数が含まれるため、溶質は超臨界流体の大部分と成長する結晶との間の境界層を通って迅速に輸送されうる。また、粘度が低いため、境界層は非常に薄く、温度勾配が小さくなり、反応器の自己対流及び自己撹拌が容易に発生しうる。この特性の組合せにより、例えば、超臨界水中での１回の成長動作で、数百又は数千の大きいα－石英結晶の成長が可能となる。

【0005】

結晶成長などの幾つかの用途では、圧力容器又はカプセルには、内部を異なるチャンバ、例えば上半分と下半分とに分離するバッフル板も含まれる。バッフル板は通常、超臨界流体とともに処理されるさまざまな材料を保持するこれらの異なるチャンバ間の流体の流れ、並びに熱及び物質の移動を可能にする、複数のランダムな又は規則的な間隔の穴を有する。例えば、典型的な結晶成長用途では、カプセルの一端はシード結晶を含み、もう一端は栄養物質を含む。処理される材料に加えて、カプセルは、高温及び高圧で超臨界流体を形成する固体又は液体を含み、通常は、超臨界流体中での処理される材料の溶解度を高めるための鉱化剤も含む。場合によっては、鉱化剤は、２つ以上の物質の混合物である［例えば、Ｓ．Ｔｙｓｏｅら、特許文献１（２０１０）］。動作中、カプセルは臨界点に向けて又は臨界点を超えて加熱及び加圧され、それによって固体及び／又は液体が超臨界流体へと変化する。一部の用途では、流体は未臨界のままになる可能性がある、すなわち、圧力又は温度が臨界点未満になる可能性がある。しかしながら、本明細書の対象となるすべての事例において、流体は過熱される、すなわち、温度は大気圧での流体の沸点よりも高くなる。「超臨界」という用語は、圧力及び温度が臨界点より高いかどうかにかかわらず、全体を通して「過熱」を意味するために用いられるが、溶解した溶質を含む特定の流体組成物については不明である可能性がある。

【0006】

多くのソルボサーマル結晶成長システムでは、溶解度は「標準」である、すなわち、結晶化される物質の溶解度は、超臨界流体の温度が上昇するにつれて増加する。このような場合、栄養物質は成長チャンバの高温側端部に配置され、シード結晶は低温側端部に配置され、自由対流によって流体が混合されるように、低温側端部が高温側端部の上に配置される。これらの系の例としては、鉱化剤としてＮａＯＨを用いた超臨界水中のα石英、及び酸性鉱化剤ＮＨ_４Ｃｌ、ＮＨ_４Ｂｒ、又はＮＨ_４Ｉを用いた超臨界アンモニア中のＧａＮが挙げられる［非特許文献１］。他の場合には、溶解度は「逆行性」である、すなわち、温度の上昇とともに溶解度が低下し、成長チャンバ内の栄養物質とシードとの相対位置が逆転する。逆行性溶解度を有する系の例としては、鉱化剤としてＨＣｌを用いた超臨界水中のＡｌＰＯ_４（ベルリナイト）［Ｅ．Ｄ．Ｋｏｌｂ及びＲ．Ａ．Ｌａｕｄｉｓｅ、特許文献２（１９８１）］、並びに塩基性鉱化剤ＫＮＨ_２を用いた超臨界アンモニア中のＡｌＮが挙げられる［非特許文献２］。塩基性鉱化剤ＫＮＨ_２を用いた超臨界アンモニア中のＧａＮは、同様に逆行性溶解度を示す［非特許文献３］。上述した他の酸性鉱化剤とは対照的に、酸性鉱化剤ＮＨ_４Ｆを用いた超臨界アンモニア中のＧａＮもまた、逆行性溶解度を示す［Ｍ．Ｄ’Ｅｖｅｌｙｎら、特許文献３（２００６）］。

【0007】

逆行性溶解度系での結晶成長に伴う課題は、成長チャンバ内で最も高温になる箇所が通常、シード結晶を囲んでいる壁にあることであり、その結果、不定核が壁上に形成され、シード結晶に対して優先的に成長する可能性がある。壁の結晶化は、プロセスの材料効率、すなわちシード結晶上で結晶化する溶解した栄養物質の割合を低下させる可能性があり、壁に近接する結晶の成長を妨げる可能性もある。この壁堆積の問題の深刻さは、シード結晶を囲む壁の温度分布に敏感である可能性があり、圧力容器又はカプセルを加熱するために用いられる（一又は複数の）ヒータの詳細によって強く影響されるか、又は決定される可能性がある。

【0008】

ある特定の他の用途では、圧力容器内の環境を非常に等温に維持することが望ましい場合があるが、既存の圧力容器及び関連するヒータではそれが不可能な場合がある。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0009】

【特許文献1】米国特許第７，６４２，１２２号明細書

【特許文献2】米国特許第４，３００，９７９号明細書

【特許文献3】米国特許第７，０７８，７３１号明細書

【非特許文献】

【0010】

【非特許文献1】D. Tomida, et al., J. Crystal Growth 325, 52 (2011)

【非特許文献2】D. Peters, J. Crystal Growth 104, 411 (1990)

【非特許文献3】R. Dwilinski, et al., J. Crystal Growth 310, 3911 (2008)

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0011】

したがって、成長ゾーンの表面の温度分布を最適化することにより、溶解度が逆行するソルボサーマル結晶成長での壁堆積の低減を可能にする、改良されたヒータが必要とされている。

【課題を解決するための手段】

【0012】

本開示によれば、結晶成長のための材料の処理に関する技法が提供される。より具体的には、本開示は、アンモ塩基性又はアンモ酸性技法による第ＩＩＩ族金属窒化物結晶の結晶成長を含む、超臨界流体中で逆行性溶解度を有する材料の結晶成長のための高圧容器と組み合わせて使用するのに適した改良されたヒータを提供するが、他のものもありうる。他の実施形態では、本開示は、結晶性窒化物材料の合成に適した方法を提供するが、他の結晶及び材料も処理できることが認識されるであろう。このような結晶及び材料には、ＧａＮ、ＡｌＮ、ＩｎＮ、ＩｎＧａＮ、ＡｌＧａＮ、及びＡｌＩｎＧａＮ、並びにバルク基板又はパターン化された基板を製造するための他のものが含まれるが、これらに限定されない。このようなバルク基板又はパターン化された基板は、デバイスの中でもとりわけ、光電子デバイス、レーザ、発光ダイオード、太陽電池、光電気化学的水分解及び水素発生、光検出器、集積回路、並びにトランジスタなどを含めたさまざまな用途に使用することができる。

【0013】

本開示は、既知のプロセス技術に関連してこれらの利点及び他の利点を達成する。しかしながら、明細書の後半部分及び添付の図面を参照することによって、本開示の性質及び利点をさらに理解することができるであろう。

【0014】

本開示の上記特徴を詳細に理解することができるように、その一部が添付の図面に示されている実施形態を参照することにより、上に簡単に要約されている本開示のより詳細な説明を得ることができる。しかしながら、添付の図面は例示的な実施形態を示しているにすぎず、したがって、その範囲を限定するとみなすべきではなく、他の等しく有効な実施形態も許容されうることに留意されたい。

【図面の簡単な説明】

【0015】

【図1A】逆行性溶解度及び関連する壁堆積を伴うソルボサーマルプロセスによる結晶のための成長チャンバへの熱流束を示す概略図

【図1B】逆行性溶解度及び関連する壁堆積を伴うソルボサーマルプロセスによる結晶のための成長チャンバへの熱流束を示す概略図

【図1C】逆行性溶解度及び関連する壁堆積を伴うソルボサーマルプロセスによる結晶のための成長チャンバへの熱流束を示す概略図

【図2】本開示の一実施形態による圧力容器装置を示す概略図

【図3】本開示の一実施形態による内部加熱型圧力容器装置を示す概略図

【図4】本開示の一実施形態による螺旋形状を有する端部ヒータを示す概略図

【図5】本開示の別の実施形態による螺旋形状を有する端部ヒータを示す概略図

【図6】本開示の一実施形態による端部ヒータの断面を示す概略図

【図7A】本開示のある特定の実施形態による、二重螺旋形状を有する端部ヒータ用の加熱素子を示す概略図

【図7B】本開示のある特定の実施形態による、二重螺旋形状を有する端部ヒータ用の加熱素子を示す概略図

【図7C】本開示の一実施形態による、方位角的に蛇行した形状を有する端部ヒータ用の加熱素子を示す概略図

【図7D】本開示のある特定の実施形態による、迷路形状を有する端部ヒータ用の加熱素子を示す概略図

【図7E】本開示のある特定の実施形態による、迷路形状を有する端部ヒータ用の加熱素子を示す概略図

【図7F】本開示の一実施形態による、線形蛇行形状を有する端部ヒータ用の加熱素子を示す概略図

【図8】本開示のある特定の実施形態による、圧力容器の底部を示す概略図

【図9A】本開示のある特定の実施形態による、圧力容器用の円筒形ヒータ内の垂直位置の関数としての２つの電力密度を示す概略図

【図9B】本開示のある特定の実施形態による、圧力容器の内径に沿った図９Ａに示される２つの提供された電力密度に基づいて得られる温度分布を示す概略図

【図10A】本開示の一実施形態による、栄養物質、バッフル、及びシード結晶を含むオートクレーブの成長チャンバの内部のレイアウトを示す概略図

【図10B】本開示の特定の実施形態による底端ヒータ内の５つのホットゾーンを示す概略図

【図10C】本開示の特定の実施形態による、市販の熱モデリングソフトウェアを使用して計算された温度分布を示す概略図

【発明を実施するための形態】

【0016】

理解を容易にするため、可能な場合には、図面に共通する同一の要素を示すために同一の参照番号が用いられる。一実施形態の要素及び特徴は、さらなる記載がなくとも、他の実施形態に有益に組み込むことができることが想定されている。

【0017】

本開示によれば、結晶成長のための材料の処理に関する技法が提供される。より具体的には、本開示は、アンモ塩基性又はアンモ酸性技法による第ＩＩＩ族金属窒化物結晶の結晶成長を含む、超臨界流体中で逆行性溶解度を有する材料の結晶成長のための高圧容器と組み合わせて使用するのに適した、改良されたヒータ設計及び熱制御システムを提供するが、他のものもありうる。他の実施形態では、本開示は、結晶性窒化物材料の合成に適した方法を提供するが、他の結晶及び材料も処理できることが認識されるであろう。このような結晶及び材料には、ＧａＮ、ＡｌＮ、ＩｎＮ、ＩｎＧａＮ、ＡｌＧａＮ、及びＡｌＩｎＧａＮ、並びにバルク基板又はパターン化された基板を製造するための他のものが含まれるが、これらに限定されない。このようなバルク基板又はパターン化された基板は、デバイスの中でもとりわけ、光電子デバイス、レーザ、発光ダイオード、太陽電池、光電気化学的水分解及び水素発生、光検出器、集積回路、並びにトランジスタなどを含めたさまざまな用途に使用することができる。

【0018】

本開示は、組成物を製造するための装置に関連しうる実施形態を含む。本開示は、組成物の製造及び／又は使用方法に関連しうる実施形態を含む。

【0019】

本明細書及び特許請求の範囲の全体にわたって用いられる近似表現は、関連しうる基本的機能の変更を生じさせずに、許容範囲で変化する可能性のある任意の定量的表現を修正するために適用することができる。したがって、「約」などの用語で修飾された値は、指定された正確な値に限定されない場合がある。少なくとも１つの例において、約という用語によって示される分散は、測定機器の精度を参照して決定することができる。同様に、「含まない」は用語と組み合わせることができる；また、明示的に別段の記載がない限り、修飾された用語が含まれていないものとみなされるが、実質的ではない数又は微量が含まれる場合がある。

【0020】

本開示の実施形態は、逆行性溶解度を有するソルボサーマル系における結晶成長に使用するための圧力容器用の底端ヒータ設計を含むが、同様のヒータ設計は通常の溶解度を有するソルボサーマル系でも有用でありうる。加えて、底端ヒータについて教示された形状、電力密度などは、上端ヒータ、すなわち圧力容器の上端に適用されるヒータにも有用でありうる。他の実施形態では、底端及び上端の両方を含む圧力容器全体にわたってほぼ等温状態を維持することが望ましい場合があり、本明細書に開示されるタイプの端部ヒータを底端と上端の両方に使用することができる。ある特定の実施形態では本開示で説明される端部ヒータは、底端及び／又は上端の円筒形部分内に延びる加熱構成要素を含むことができる。言い換えれば、幾つかの実施形態では、端部ヒータは、底端と上端との間に配置された円筒形部分の一方又は両方の端部領域内に延びる、ディスク形状ではなく、カップ形状に似ている場合がある。

【0021】

本開示によって対処される技術的課題は、図１Ａ～１Ｃに概略的に示されている。図１Ａを参照すると、成長チャンバ１０１は、オートクレーブ又は圧力容器の内面、オートクレーブ内のライナの内面、オートクレーブ内又は内部加熱型高圧装置内のカプセルの内面などを含むことができるか、あるいはそれらで構成されうる。本明細書で用いられる場合、オートクレーブとは、高温高圧で材料を処理するための厚肉の圧力容器を指す。高温高圧で材料を処理することも可能な内部加熱型高圧装置も圧力容器とみなされる場合があるが、その構造は従来の圧力容器とはかなり異なりうる。オートクレーブ、圧力容器、又は内部加熱型高圧装置は通常、円筒形で垂直に配向されている。内部容積１０３は、鉱化剤が溶解したアンモニア又は水などの超臨界流体で満たされている。成長チャンバ１０１は、バッフル１０９によって上部チャンバ１０５と下部チャンバ１０７とに分割されうる。バッフル１０９は、該バッフルを通る流体の動きを制限することができるように、成長チャンバ１０１に対して１つ以上の穿孔及び環状の間隙を備えた、１つ以上のディスク、円錐形部分、回転楕円体部分などを含みうる。１つ以上のシード結晶１１１はファニチャー（図示せず）から下部チャンバ１０７内に懸架され、多結晶栄養１１３の１つ以上のチャンクは上部チャンバ１０５内に配置される。ある特定の実施形態では、多結晶栄養１１３が１つ以上のバスケット（図示せず）内に配置される。この構成は、逆行性溶解度を有するシステムでの結晶成長に適しており、多結晶栄養素１１３のエッチングが上部チャンバ１０５で起こり、シード結晶１１１上の結晶材料の成長が下部チャンバ１０７で起こる。

【0022】

成長チャンバ１０１は、１つ以上の電気ヒータ（図示せず）によって結晶成長に適した温度分布まで加熱することができる。オートクレーブに適した例示的な（従来技術の）ヒータは、Ｄｗｉｌｉｎｓｋｉ（米国特許第６，６５６，６１５号明細書）に記載されており、上部チャンバ１０５及び下部チャンバ１０７を取り囲む、円筒形の個別に制御されるホットゾーンを含む。内部加熱型の高圧装置に適した例示的な（従来技術の）ヒータは、Ｇｉｄｄｉｎｇｓ（米国特許第７，７０５，２７６号明細書）に記載されており、上部チャンバ１０５及び下部チャンバ１０７を取り囲み、円筒形の高強度エンクロージャ内に配置された、円筒形の個別に制御されるホットゾーンを含む。結晶成長に適した条件は、下部チャンバ１０７を上部チャンバ１０５の温度よりも高い温度に加熱し、下部チャンバ１０７内で成長ゾーンの自由対流１２７を生じさせ、上部チャンバ１０５内で栄養ゾーンの自由対流１２５を生じさせることによって達成される。下部チャンバ１０７と上部チャンバ１０５との間の温度差は、約１℃から約１００℃の間、約３℃から約３０℃の間、又は約５℃から約２０℃の間でありうる。定常状態の成長条件下では、成長チャンバ１０１内の温度分布は準定常状態であり、下部チャンバ１０７における結晶材料の堆積速度は、上部チャンバ１０５における多結晶栄養のエッチング速度に等しい。したがって、定常状態下では、成長チャンバ１０１の境界を通る正味の熱流束はゼロである、あるいは、別の言い方をすれば、成長チャンバ１０１の境界のある特定の部分を通って内側に向かう熱流束は、成長チャンバ１０１の境界の他の部分を通って外側に向かう熱流によって相殺される。熱流束分布の正確な詳細は、ヒータに加えられる正確な電力分布に依存するが、概して、成長ゾーンの熱流束１３７は、下部チャンバ１０７の円筒状の周囲を通って内側に流れ、下部チャンバ１０７が上部チャンバ１０５よりも高温になるようにする。同じ理由で、バッフル熱流束１３９は下部チャンバ１０７から上部チャンバ１０５へと上向きに流れることになる。ヒータが円筒形である単純なケースでは、底部熱流束１３４及び上部熱流束１３２は、それぞれ成長チャンバ１０１の境界の底部及び上部部分を通って外側に流れることになる。詳細に応じて、栄養ゾーン熱流束１３５は、上部チャンバ１０５の円筒状周囲を通って、外側又は内側に向かうことになる。

【0023】

図１Ａに概略的に示される熱流束の結果として、成長チャンバ１０１内の最も高温の表面は、通常、下部チャンバ１０７の周囲にあることになる。逆行性溶解度を有する系の場合、堆積に対する熱力学的駆動力はこれらの表面上で最大となり、したがって、図１Ｂに概略的に示されるように、これらの表面上に核１４１が形成されうる。さらには、核１４１が形成される表面は成長チャンバ１０１内で最も高温の表面であることから、核１４１はシード結晶１１１よりも速く成長することとなる。したがって、結晶成長プロセスが進むにつれて、図１Ｃに概略的に示されるように、核１４１は合体して連続多結晶膜１４３となりうる。連続多結晶膜１４３の粗さ及び厚さは、成長ゾーンの自由対流１４７の変化を引き起こすことができる。シード結晶１１１上での成長は、溶解した栄養物質についての連続多結晶膜１４３との競合と、摂動された成長ゾーンの自由対流１４７との両方により妨げられる可能性がある。極端なケースでは、連続多結晶膜１４３とシード結晶１１１との間の温度差が大きくなり、上部チャンバ１０５から下部チャンバ１０７への溶解した栄養の流れが、例えば、多結晶栄養素１１３の枯渇によって、又はバッフル１０９内の穴及び環状の間隙のうちの１つ以上の詰まりによって阻害されると、連続多結晶膜１４３が成長し続ける間にシード結晶が成長せずにエッチングされる可能性がある。

【0024】

下部チャンバ１０７の側壁の過剰な温度に関連する非最適な温度分布のさらなる結果は、下部チャンバ１０７の底部が最低温度を有する可能性があることであり、これは、対流流体の流れの抑制又は中断に起因して流体の流れの停滞を生じさせ、したがってシード結晶１１１上の流体の流れが最適ではなくなる可能性がある。

【0025】

図２は、本開示の一実施形態による高圧装置の簡略図である。この図は単なる一例であり、本特許請求の範囲を不当に限定するものではない。当業者であれば、他の変形例、修正例、及び代替例を認識するであろう。示されるように、本開示は、高圧結晶又は材料、例えば、ＧａＮ、ＡｌＮ、ＩｎＮ、ＩｎＧａＮ、ＡｌＧａＮ、及びＡｌＩｎＧａＮを処理するための装置を提供する。他の処理方法には、酸化物及び他の結晶材料の水熱結晶成長、水熱合成又はアモノサーマル合成、及び水熱分解などが含まれる。当然ながら、他の変形例、修正例、及び代替例が存在しうる。

【0026】

図２を参照すると、超臨界流体中で材料を処理するための高圧装置及び関連する方法が開示される。ある特定の実施形態では、改良されたヒータは、オートクレーブの構成要素として用いられる。オートクレーブは、約５ＭＰａを超え、かつ約５００ＭＰａ未満、約４００ＭＰａ未満、約３００ＭＰａ未満、約２００ＭＰａ未満、又は約１００ＭＰａ未満、約５０℃から約９００℃の間、例えば約１００℃から約６００℃の間、約１５０℃から約５００℃の間、又は約２００℃から約４００℃の間の温度で流体中の材料を処理可能でありうる。図２を参照すると、オートクレーブ２００は、オートクレーブ本体２０１を含む。オートクレーブ本体２０１の上部は少なくとも１つの上部ヒータ２０５で囲まれてもよく、オートクレーブ本体の下部は少なくとも１つの下部ヒータ２０７で囲まれてもよく、その各々が絶縁体を含むことができる。上部ヒータ２０５は、１つ、２つ、又はそれより多くの独立して制御可能なホットゾーン、例えば、上部テールゾーン２０５ａと上部メインゾーン２０５ｂとを含むことができる。下部ヒータ２０７は、１つ、２つ、又はそれより多くの独立して制御可能なホットゾーン、例えば、下部メインゾーン２０７ａと下部テールゾーン２０７ｂとを含むことができる。上部ヒータ２０５及び下部ヒータ２０７は、物理的に結合して単一の構成要素とすることができるが、通常は独立して制御可能である。ある特定の実施形態では、ライナ２１１がオートクレーブ本体２０１のキャビティ内に配置される。ライナ２１１は、白金、パラジウム、イリジウム、Ｐｔ／Ｉｒ合金、金、又は銀のうちの１つ以上から形成されうるか、又はそれらを含みうる。ライナ２１１はまた、チタン、レニウム、銅、ステンレス鋼、ジルコニウム、タンタル、モリブデン、ニオブ、それらの合金などのうちの１つ以上を含みうるか、又はそれらから形成されうる。バッフル１０９は、ライナ２１１が存在する場合にはその内部、及び／又はオートクレーブ本体２０１の内部に位置づけることができる。バッフル１０９は、該バッフルを通る流体の動きを制限することができるように、ライナ２１１が存在する場合にはその内径に対して１つ以上の穿孔及び環状の間隙を備えた、１つ以上のディスク、円錐形部分、回転楕円体部分などを含みうる。ある特定の実施形態では、底部バッフル２１３は、ライナ２１１が存在する場合にはその底面２１５から、又はオートクレーブ本体２０１の内部の底部内面から一定の距離内に設けることができる。バッフル１０９及び底部バッフル２１３は、白金、パラジウム、イリジウム、Ｐｔ／Ｉｒ合金、金、銀、チタン、レニウム、銅、ステンレス鋼、ジルコニウム、タンタル、モリブデン、ニオブ、それらの合金などから形成されうるか、又はそれらのうちの１つ以上を含みうる。底部バッフル２１３は、平坦なディスクの形状を有していてもよい。底部バッフル２１３は、約１ミリメートルから約２５ミリメートルの間の直径を有しうる、１つ以上の孔を含むことができる。環状の間隙は、ライナ２１１が存在する場合には、底部バッフル２１３の外径とライナ２１１の内径との間に存在してよく、あるいは、ライナ２１１が存在しない場合には、オートクレーブ本体２０１の内径は、約０．５ミリメートルから約２５ミリメートルの間でありうる。

【0027】

ある特定の実施形態では、オートクレーブ２００は、概略的に示されるように、ガスケット（図示せず）に加えて、オートクレーブキャップ２１７及び閉鎖固定具２１９をさらに含む。図２に示される構成は、Ｇｒａｙｌｏｃ（商標）シールの概略図である。他の実施形態では、オートクレーブ２００は、支持されていないＢｒｉｄｇｍａｎシール、ｏリングシール、ｃリングシール、閉じ込められたガスケットシール、ボルト留めクロージャ、ＡＥ（商標）クロージャ、ＥＺＥ－Ｓｅａｌ（商標）、Ｋｅｕｎｔｚｅｌクロージャ、ＺｉｐｐｅｒＣｌａｖｅ（商標）クロージャ、ネジなしピンクロージャ、又はＧａｓｃｈｅ（商標）ガスケットシールのうちの１つ以上を含む。ある特定の実施形態では、オートクレーブ２００は、上端のキャップ、閉鎖固定具、及びシールに加えて、下端のキャップ、閉鎖固定具、及シールをさらに含む。

【0028】

オートクレーブ本体２０１、オートクレーブキャップ２１７、及び閉鎖固定具２１９は、各々、鋼、低炭素鋼、ＳＡ７２３鋼、ＳＡ２６６炭素鋼、４３４０鋼、Ａ－２８６鋼、鉄ベースの超合金、ニッケルベースの超合金、コバルトベースの超合金、Ｉｎｃｏｎｅｌ７１８、Ｒｅｎｅ４１、３０４ステンレス鋼、３１０ステンレス鋼、３１６ステンレス鋼、３４０ステンレス鋼、４１０ステンレス鋼、及び１７－４析出硬化ステンレス鋼、ジルコニウム及びその合金、チタン及びその合金、並びに一般にＭｏｎｅｌ、Ｉｎｃｏｎｅｌ、Ｈａｓｔｅｌｌｏｙ、Ｕｄｉｍｅｔ５００、Ｓｔｅｌｌｉｔｅ、Ｒｅｎｅ４１、及びＲｅｎｅ８８として知られる他の材料からなる群より選択される材料から製造されうる。オートクレーブ本体２０１、オートクレーブキャップ２１７、及び閉鎖固定具２１９を含む構成要素のうちの１つ以上は、熱処理操作を被りうる。ある特定の実施形態では、オートクレーブ本体２０１は、上部だけでなく底部にも取り外し可能なシールを含む。

【0029】

オートクレーブ２００は、オートクレーブ本体２０１の底部に熱的に連結され、熱絶縁体２３２を含む、底端ヒータ２３１をさらに備える。底端ヒータ２３１は、オートクレーブ本体２０１の中心軸の周りで方位角的にほぼ均一な電力分布を生成する。底端ヒータ２３１内の電力密度の半径方向依存性を伴う、下部ヒータ２０７及び上部ヒータ２０５の電力レベルに対する底端ヒータ２３１の電力レベルは、底面２１５に沿った、あるいは代替的に底部バッフル２１３に沿った温度分布を、１０℃以内、５℃以内、２℃以内、１℃以内、０．５℃以内、又は０．２℃以内に均一に維持するように選択される。ある特定の実施形態では、底端ヒータ２３１内の電力密度の半径方向依存性を伴う、下部ヒータ２０７及び上部ヒータ２０５の電力レベルに対する底端ヒータ２３１の電力レベルは、ライナ２１１の内面、又はライナ２１１が存在しない場合にはオートクレーブ本体２０１の内面の指定された高さ範囲内の平均温度に等しい、底面２１５又は底部バッフル２１３の平均温度を、２０℃以内、１０℃以内、５℃以内、２℃以内、又は１℃以内に維持するように選択される。指定された高さ範囲は、底面２１５を基準にして測定される。ある特定の実施形態では、指定された高さは、約１センチメートル、５センチメートル、１０センチメートル、２０センチメートル、又は２５センチメートルである。ある特定の実施形態では、底端ヒータ２３１は、少なくとも２つ又は少なくとも３つの独立して制御可能なホットゾーンを備えて構成される。

【0030】

ある特定の実施形態では、オートクレーブ２００は、上部絶縁体／ヒータ２０９をさらに含む。ある特定の実施形態では、上部絶縁体／ヒータ２０９は、耐荷重性熱絶縁体、例えばジルコニア、又は低い熱伝導率を有する別のセラミック材料を含むか、又はそれらからなる。ある特定の実施形態では、上部絶縁体／ヒータは、例えば、オートクレーブキャップ２１７を介した電気接続によって熱を発生する機能も有する。ある特定の実施形態では、上部絶縁体／ヒータ２０９は、カートリッジヒータ、ケーブルヒータ、ディスクヒータなどのうちの１つ以上を含む。上部絶縁体／ヒータ２０９は、高圧動作中に、ライナ２１１の上部を、オートクレーブ本体２０１の内面と上部絶縁体／ヒータ２０９との間に存在するか、又は形成される半径方向の間隙内に押し出すことを可能にすることなく挿入及び取り外しを容易にするために、オートクレーブキャップ２１７の下面及びライナ２１１の上面２４５にぴったりと適合するように仕上げられた表面と、オートクレーブ本体２０１の内面に対して十分な半径方向クリアランスとを有することができる。上部絶縁体／ヒータ２０９の寸法、及び存在する場合にはその電力レベル、並びに上部ヒータ２０５内の上部ゾーンを含む下部ヒータ２０７及び上部ヒータ２０５の電力レベル、並びに上部絶縁体／ヒータ２０９内の電力密度の半径方向依存性は、上面２４５に沿った温度分布を、１０℃以内、５℃以内、２℃以内、又は１℃以内に均一に維持するように選択することができる。加えて、上部絶縁体／ヒータ２０９の寸法、並びに上部ヒータ２０５及び下部ヒータ２０７電力レベルは、上面２４５、ライナ２１１の内面、又はライナ２１１が存在しない場合にはオートクレーブ本体２０１の内面に対して測定して、２０℃、１０℃以内、５℃以内、２℃以内、又は１℃以内の、指定された高さ内の平均温度に等しい平均温度で上面２４５を維持するように選択されうる。ある特定の実施形態では、指定された高さは、約１センチメートル、５センチメートル、１０センチメートル、２０センチメートル、又は２５センチメートルである。ある特定の実施形態では、上部絶縁体／ヒータ２０９は、少なくとも２つ又は少なくとも３つの独立して制御可能なホットゾーンを備えて構成される。

【0031】

底端ヒータ２３１の設計、上部絶縁体／ヒータ２０９、及びさまざまな独立して制御可能なホットゾーンに適用される相対的な電力は、当業者には知られているように、オートクレーブ本体２０１の周囲又は成長チャンバ１０１内のさまざまな位置にある熱電対又は他の温度センサなどの実験的方法、及び／又は数値流体力学シミュレーションなどの理論的方法によって導くことができる。

【0032】

図３は、本開示の一実施形態による内部加熱型高圧装置の簡略図である。この図は単なる一例であり、本特許請求の範囲を不当に限定するものではない。当業者であれば、他の変形例、修正例、及び代替例を認識するであろう。示されるように、本開示は、高圧結晶又は材料、例えば、ＧａＮ、ＡｌＮ、ＩｎＮ、ＩｎＧａＮ、ＡｌＧａＮ、及びＡｌＩｎＧａＮを処理するための装置を提供する。他の処理方法には、酸化物及び他の結晶材料の水熱結晶成長、水熱合成又はアモノサーマル合成、及び水熱分解などが含まれる。当然ながら、他の変形例、修正例、及び代替例が存在しうる。

【0033】

図３を参照すると、超臨界流体を処理するための高圧装置及び関連する方法が開示されている。ある特定の実施形態では、改良されたヒータは、内部加熱型高圧装置の構成要素として用いられる。該装置は、典型的な円筒容器では、半径方向と軸方向に分類することができる、全方向に適切な封じ込めを提供する。さらには、設計パラメータの詳細に応じて、装置は、２００℃から１５００℃の間の温度、約５ＭＰａから約２０００ＭＰａの間の圧力で、満足のいくバルク結晶を成長させるのに必要な任意の時間、例えば、約１時間から約１８０日間、動作可能である。内部加熱型高圧装置３００は、半径方向の閉じ込めを提供するために、高強度のエンクロージャリング３０１及びセラミックリング３０３を備えた１つ以上のリングアセンブリのスタックを含むことができる。スタックは、２を超える、５を超える、１０を超える、２０を超える、３０を超える、５０を超える、又は１００超を超えるリングアセンブリを含むことができる。スタックは、ヒータ又は加熱部材３０５、並びにカプセル３０７を取り囲み、少なくとも１つの支持プレート（図示されていないが、以下の説明を参照されたい）によって機械的に支持されうる。言い換えれば、加熱部材又はヒータは、カプセルと、例えばセラミックリングなどの高強度のエンクロージャリングと断熱性の耐荷重構造とを備えた１つ以上の半径方向拘束構造との間に配置することができる。スタックは、カプセル３０７内で生成され、ヒータ３０５を介して外側に伝達される圧力を半径方向に閉じ込めることができる。ヒータ３０５は、上部ヒータ３０５ａと下部ヒータ３０５ｂとを含む。上部ヒータ３０５ａ及び下部ヒータ３０５ｂの各々は、１つ、２つ、又はそれより多くの独立して制御可能なホットゾーンを含むことができる。上部ヒータ３０５ａ及び下部ヒータ３０５ｂは、物理的に結合されて単一の構成要素とすることができるが、通常は独立して制御可能である。ヒータ３０５の内部は処理チャンバを画成することができ、その中にカプセル３０７を配置することができる。ダイスタック内のリングアセンブリが高強度のエンクロージャリング３０１とセラミックリング３０３とで構成される場合、各リングアセンブリの２つの部材間には締り嵌めが存在しうる。１つ以上のリングアセンブリ又は半径方向拘束部を外部から冷却するための手段が設けられていてもよい。ある特定の実施形態では、カプセル３０７は、内側カプセル部材と外側カプセル部材（図示されていないが、以下に詳しく説明する）とを含む。

【0034】

カプセル３０７内で生成される圧力の軸方向の閉じ込めは、エンドプラグ３１１、クラウン部材３１７、及びタイロッド又はタイロッド締結具３１５によって提供されうる。エンドプラグ３１１は、酸化ジルコニウム又はジルコニアを含みうる。代替のエンドプラグ材料としては、特定の実施形態によれば、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、炭化ケイ素、炭化タングステン、鋼、ニッケル合金、チタン合金、塩、及び水酸化ケイ酸アルミニウム又はパイロフィライトなどのフィロケイ酸塩鉱物が挙げられる。エンドプラグ３１１は、エンドプラグジャケット３１３によって取り囲まれうる。エンドプラグジャケットは、エンドプラグ３１１に機械的支持及び／又は半径方向の閉じ込めを提供することができる。エンドプラグジャケット３１３はまた、ヒータ３０５に機械的支持及び／又は軸方向の閉じ込めを提供することもできる。エンドプラグジャケット３１３は、鋼、ステンレス鋼、鉄ベースの合金、ニッケルベースの合金などを含みうる。ある特定の実施形態では、タイロッド締結具３１５は、２つ以上のリングアセンブリの軸方向荷重を提供する構成で配置される。さらなる詳細は、それらの全体がここに参照することによって本明細書に取り込まれる、米国特許第９，７２４，６６６号及び同第１０，１７４，４３８号の各明細書に提供されている。

【0035】

クラウン部材３１７及びタイロッド締結具３１５は、鋼、低炭素鋼、ＳＡ７２３鋼、ＳＡ２６６炭素鋼、４３４０鋼、Ａ－２８６鋼、鉄ベースの超合金、３０４ステンレス鋼、３１０ステンレス鋼、３１６ステンレス鋼、３４０ステンレス鋼、４１０ステンレス鋼、１７－４析出硬化ステンレス鋼、ジルコニウム及びその合金、チタン及びその合金、並びにＭｏｎｅｌ、Ｉｎｃｏｎｅｌ、Ｈａｓｔｅｌｌｏｙ、Ｕｄｉｍｅｔ５００、Ｓｔｅｌｌｉｔｅ、Ｒｅｎｅ４１、及びＲｅｎｅ８８として知られる他の材料からなる群より選択される材料を含みうる。

【0036】

内部加熱型高圧装置３００は、特定の実施形態によれば、カプセル３０７の軸方向端部及びエンドプラグ３１１に近接して圧力伝達媒体３０９を含むことができる。圧力伝達媒体３０９は、複数の成分、例えば１枚以上のディスクを含むことができる。圧力伝達媒体は、特定の実施形態によれば、塩化ナトリウム、他の塩、又はケイ酸アルミニウム水酸化物若しくはパイロフィライトなどのフィロケイ酸塩鉱物、又は他の材料を含みうる。ある特定の実施形態では、圧力伝達媒体３０９は、ＮａＣｌ、ＮａＢｒ、ＡｇＣｌ、ＡｇＢｒ、ＣａＦ_２、ＳｒＦ_２などの金属ハロゲン化物、グラファイト、六方晶窒化ホウ素、タルク、石鹸石、石膏、石灰石、アラバスター、二硫化モリブデン、炭酸カルシウム、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム、メリリナイト粘土、ベントナイト粘土、又はケイ酸ナトリウムのうちの１つ以上を含みうる。

【0037】

バッフル１０９をカプセル３０７内に位置づけることができ、カプセル３０７の内部容積を上部チャンバと下部チャンバとに分割することができる。バッフル１０９は、該バッフルを通る流体の動きを制限することができるように、カプセル３０７の内径に対して１つ以上の穿孔及び環状の間隙を備えた、１つ以上のディスク、円錐形部分、回転楕円体部分などを含みうる。ある特定の実施形態では、底部バッフル２１３は、カプセル３０７から底面２１５からある特定の距離内に設けられうる。バッフル１０９及び底部バッフル２１３は、白金、パラジウム、イリジウム、Ｐｔ／Ｉｒ合金、金、銀、チタン、レニウム、銅、ステンレス鋼、ジルコニウム、タンタル、モリブデン、ニオブ、それらの合金などから形成されうるか、又はそれらのうちの１つ以上を含みうる。底部バッフル２１３は、平坦なディスクの形状を有していてもよい。底部バッフル２１３は、約１ミリメートルから約２５ミリメートルの間の直径を有しうる、１つ以上の穴を含むことができる。底部バッフル２１３の外径とカプセル３０７の内径との間には、約０．５ミリメートルから約２５ミリメートルの間の環状の間隙が存在しうる。底部バッフル２１３は、カプセル３０７の底面２１５から２５０ミリメートル、１００ミリメートル、７５ミリメートル、５０ミリメートル、又は２５ミリメートルの距離内に配置することができる。

【0038】

内部加熱型高圧装置３００は、カプセル３０７の底部及び上部にそれぞれ熱的に連結された底端ヒータ３３１及び／又は上端ヒータ３４１をさらに備えうる。底端ヒータ３３１は、ヒータ３０５の軸の周りでほぼ方位角的に均一な電力分布を生成し、底端ヒータ３３１内の電力密度の半径方向依存性を伴う、下部ヒータ３０５ｂ及び上部ヒータ３０５ａの電力レベルに対する底端ヒータ３３１の相対電力レベルは、底面２１５に沿った、あるいは、底部バッフル２１３に沿った温度分布を、１０℃以内、５℃以内、２℃以内、又は１℃以内で均一に維持するように選択される。ある特定の実施形態では、底端ヒータ３３１内の電力密度の半径方向依存性を伴う、下部ヒータ３０５ｂ及び上部ヒータ３０５ａの電力レベルに対する底端ヒータ３３１の相対電力レベルは、カプセル３０７の内面の底面２１５を基準にして測定して、指定された高さ内の平均温度に等しい底面２１５又は底部バッフル２１３の平均温度を、２０℃以内、１０℃以内、５℃以内、２℃以内、又は１℃以内に維持するように選択される。ある特定の実施形態では、指定された高さは、約１センチメートル、５センチメートル、１０センチメートル、２０センチメートル、又は２５センチメートルである。上端ヒータ３４１は、存在する場合には、ヒータ３０５の軸の周りでほぼ方位角的に均一な電力分布を生成し、下部ヒータ３０５ｂ及び上部ヒータ３０５ａの電力レベルに対する上端ヒータ３４１の相対電力レベルは、上端ヒータ３４１内の電力密度の半径方向依存性とともに、上面３４５に沿った温度分布を、１０℃以内、５℃以内、２℃以内、又は１℃以内で均一に維持するように選択される。ある特定の実施形態では、下部ヒータ３０５ｂ及び上部ヒータ３０５ａの電力レベルに対する上端ヒータ３４１の相対電力レベルは、上端ヒータ３４１内の電力密度の半径方向依存性とともに、上面３４５に対して測定して、カプセル３０７の内面の指定された高さ内の平均温度に等しい上面３４５の平均温度を、２０℃以内、１０℃以内、５℃以内、２℃以内、又は１℃以内に維持するように選択される。

【0039】

例えば図２に概略的に示されるオートクレーブ型の圧力容器など、本開示のある特定の実施形態では、圧力容器の重量に対する機械的支持は他の構成要素によって提供されうるため、底端ヒータ２３１は機械的荷重を支持する必要はない。この場合、底端ヒータは、１つ以上の絶縁部材によって提供される電気的に絶縁された回路内のみに電流が流れるように、底端ヒータ２３１の底部及び側周縁に対して断熱を提供し、底端ヒータ２３１の内部に電気絶縁を提供する１つ以上の絶縁部材内に１つ以上の加熱要素を埋め込むことによって製造することができる。参考として、図４は、ヒータの中心と外径との間で、方位方向及び半径方向の両方にほぼ均一な熱流束を提供するヒータを示している。この場合、単一の加熱素子は単一の螺旋４３１へと形成されたコイル状のヒータワイヤを含み、中心にある一方の端部と外径にある第２の端部に電気コンタクトが設けられる。他の設計も可能であり、例えば、以下にさらに説明するように、加熱素子は単一螺旋、二重螺旋、又は蛇行形状の箔の形態である。加熱素子は、ニッケル－クロム、Ｋａｎｔｈａｌ Ａ－１（商標）、Ｆｅ－Ｃｒ－Ａｌ合金、Ｉｎｃｏｎｅｌ（商標）６００などの高抵抗率の金属合金を含むことができるか、又はそれらで構成されうる。さらには、本開示で提供される１つ以上の構成は、厚膜及び／又は薄膜技法を使用した加熱素子を使用することもできる。すなわち、加熱素子は、めっき（例えば、無電解、電解）、スパッタリング、エバポレーション（例えば、熱、電子ビーム）化学蒸着、又はペースト及び／又は印刷技法を使用した、溝又はチャネル内に金属材料を充填する堆積プロセスを使用して形成することができる。他の技法には、ダマシン技法を使用した形成技法が含まれうる。加熱素子の形成に使用することができる他の金属には、白金、ニッケル、鉄、コバルト、クロム、チタン、タングステン、モリブデン、ニオブ、タンタル、黒鉛、それらの任意の組合せ、及びそれらの合金が含まれる。この場合もやはり、他の代替例、変形例、及び修正例が存在する。

【0040】

半径の関数としての電力密度は、螺旋の隣接する巻線間の間隔を減少させることによって、及び／又はこれらの領域内の抵抗加熱素子の断面積を減少させることによって、ある特定の領域において増加させることができる。逆に、半径の関数としての電力密度は、螺旋の隣接する巻線間の間隔を増加させることによって、及び／又はこれらの領域内の抵抗加熱素子の断面積を増加させることによって、ある特定の領域において減少させることができる。底端ヒータ内の加熱素子の追加の構成について、以下に説明する。

【0041】

本開示の他の実施形態、例えば、図３に概略的に示される内部加熱型高圧装置の実施形態では、高温、例えば約２００℃から約１５００℃の間の温度の超臨界流体の存在に起因して、底端ヒータ３３１はカプセル３０７内に存在する圧力とほぼ同じ圧力を経験するため、底端ヒータ３３１は機械的負荷を支持する必要がある。この場合、ヒータは、内部加熱型高圧装置３００の平衡部に電流を出入りさせ、半径の関数として所望の電力を生成するために、大きい変形なしに高圧の存在下で動作可能でなければならない。

【0042】

特定の一実施形態では、底端ヒータ３３１は、図５に概略的に示されるように、単一の螺旋５３１に巻かれたケーブル加熱素子を含む。ケーブル加熱素子は市販されており、ＭｇＯなどのマトリクスに埋め込まれ、ステンレス鋼又はＩｎｃｏｌｏｙ（商標）などの可撓性のジャケット内に収められたニクロムなどの内部加熱ワイヤを含むことができる。螺旋の外側のケーブルヒータの１つ以上の部分は加熱されなくてもよい、すなわち、ヒータの螺旋部分内の（一又は複数の）加熱線よりも単位長さあたりの抵抗が低い導電体を含むことができる。このような構成は、螺旋の隣接する巻線間の間隔が均一な場合には、螺旋の内径と螺旋の外径との間でほぼ均一である、方位角的に対称な熱流束を提供することができる。半径の関数としての電力束は、螺旋の隣接する巻線間の間隔を、中心からの半径方向の距離の関数として増加又は減少するように配置することによって変化させることができる。体積を大幅に減少させることなく軸方向の荷重を可能にすること、及び螺旋の隣接する巻線間の間隔の正確な制御を維持することなどを含めた、図５に示される螺旋ヒータの機械的支持は、螺旋の平らな部分が溝内にぴったりと嵌合するように、機械加工された螺旋状の溝を有する支持部材内に螺旋状のケーブルヒータを埋め込むことによって提供することができる。支持部材は、鋼又はＩｎｃｏｎｅｌ７１８などの高い圧縮強度を有する材料から製造することができる。例えば、加熱素子の螺旋部分の外径と支持部材の溝の内径との間の直径クリアランスは、約０．００１インチ（約２５．４μｍ）から約０．０５０インチ（約１．２７ｍｍ）の間、又は約０．００５インチ（約０．１２７ｍｍ）から約０．０２０インチ（約０．５０８ｍｍ）の間でありうる。図３を再び参照すると、電力リード線及び１つ以上の埋め込み熱電対は、圧力伝達媒体３０９及び下端プラグ３１１の１つ以上の構成要素外径に溝を切り、必要に応じて、ヒータ３０５の下端に切り込みを入れることによってアクセス可能となる。追加の材料、例えば、圧力伝達媒体３０９で使用されるものと同様の材料を、底端ヒータ３３１に含めることができる。

【0043】

ある特定の実施形態では、底端ヒータ３３１は、カスタム構成要素として製造される。１つの具体的な例が図６に概略的に示されている。ヒータ６００は、少なくとも１つ又は少なくとも２つの絶縁部材６０３内に封入され、ジャケット６０１内に収容された、少なくとも１つの加熱素子６０５を含む。電力リード線６０９は、絶縁スリーブ６０７内に位置づけることができ、少なくとも２つの位置で加熱素子６０５と電気的に接触させることができる。電力リード線６０９と加熱素子６０５との間の電気的接触は、溶融溶接、はんだ付け、ろう付け、又は他の金属接合技法によって行うことができる。接触は、ばね又は伝達ロッドと組み合わせたばねなど、機械的な力によっても維持することができる。任意選択的に、１つ以上の熱電対又は温度センサ６１１は、加熱素子６０５に近接して、及び／又は絶縁スリーブ６０７内に位置づけることができる。ある特定の実施形態では、加熱素子６０５は、ニッケル－クロム、Ｋａｎｔｈａｌ Ａ－１（商標）、Ｆｅ－Ｃｒ－Ａｌ合金、Ｉｎｃｏｎｅｌ（商標）６００、黒鉛、白金などのうちの１つ以上を含むか、又はそれらからなる。ある特定の実施形態では、加熱素子６０５は、炭化ケイ素又はジルコニアなどの導電性セラミックを含むか、又はそれらからなる。ある特定の実施形態では、加熱素子６０５は、箔又はワイヤの形態の材料を含むか、又はそれらからなる。他の実施形態では、加熱素子６０５は、厚膜技法及び／又は薄膜技法を使用して形成される。すなわち、加熱素子は、めっき（例えば、無電解、電解）、スパッタリング、エバポレーション（例えば、熱、電子ビーム）化学蒸着、又はペースト及び／又は印刷技法を使用した、金属材料を充填する堆積プロセスを使用して形成することができる。他の技法には、ダマシン技法を使用した形成技法が含まれうる。加熱素子の形成に使用することができる他の金属には、白金、ニッケル、鉄、コバルト、クロム、チタン、タングステン、モリブデン、ニオブ、タンタル、黒鉛、それらの任意の組合せ、及びそれらの合金が含まれる。この場合もやはり、他の代替例、変形例、及び修正例が可能である。ある特定の実施形態では、電力リード線６０９は、加熱素子６０５と同じ材料を含むか、又はそれらからなる。ある特定の実施形態では、電力リード線６０９は、電流の流れに垂直な方向に、加熱素子６０５の１つ以上の部分よりも大きい断面を有する。ある特定の実施形態では、電力リード線６０９は、加熱素子６０５内の１つ以上の材料より低い抵抗率を有する材料を含むか、又はそれからなる。特定の実施形態では、電力リード線６０９は、ニッケル、銅、又は銀のうちの１つ以上を含む。ある特定の実施形態では、絶縁部材６０３及び絶縁スリーブ６０７は、約１０^５Ω－ｃｍを超える、約１０^７Ω－ｃｍを超える、約１０^９Ω－ｃｍを超える、又は約１０^１１Ω－ｃｍを超える室温で抵抗率を有する材料を含むか、又はそれらからなる。ある特定の実施形態では 絶縁部材６０３及び絶縁スリーブ６０７は、アルミナ、ステアタイト、シリカ、パイロフィライト、マイカ、窒化ホウ素、熱分解窒化ホウ素、窒化アルミニウム、アルミノケイ酸塩、ホウケイ酸塩、炭化ケイ素、窒化ケイ素、ムライト、コージエライト、又はフォルステライトから選択される１つ以上の材料を含むか、又はそれらからなる。ある特定の実施形態では、絶縁部材６０３のうちの少なくとも１つは、バルクセラミック、ガラス、又はガラスセラミック要素を含むか、又はそれらからなる。ある特定の実施形態では、絶縁部材６０３のうちの少なくとも１つは、薄膜又は厚膜を含むか、又はそれらからなる。ある特定の実施形態では、絶縁スリーブ６０７は、単孔、二重孔、又は４孔のセラミックチューブを含むか、又はそれらからなる。ジャケット６０１は、ステンレス鋼、Ｉｎｃｏｎｅｌ７１８、Ｉｎｃｏｎｅｌ６００、鉄、ニッケル、モリブデン、チタン、及びタンタル、並びにそれらの合金のうちの１つ以上を含むことができるか、又はそれらで構成されうる。ジャケットは、内部加熱型圧力容器の内部に対して閉じた表面を含んでもよく、あるいはジャケットは、他の独立した要素又はプローブの通過を可能にするために開いていてもよい。開放表面の場合、好ましい実施形態では、回路内の電気的に活性な要素と溶媒、鉱化剤、溶解栄養素のうちの１つ以上などの有害な移動物質又は蒸気との接触を防ぐための措置が講じられる。ある特定の実施形態では、貫通シール６１３は、電力リード線６０９のうちの１つ以上と絶縁スリーブ６０７との間、及び／又は温度センサ６１１若しくはそのリード線のうちの１つ以上の間に設けられる。ある特定の実施形態では、ジャケット６０１は気密封止されており、かつ、加熱素子６０５が周囲空気と内部加熱型高圧装置３００の内部の両方に関して制御された雰囲気内に封入されるように絶縁スリーブ６０７に関して封止されている。空気及び内部加熱型高圧装置３００の内部雰囲気からの加熱素子６０５の隔離により、優れた電気的性能、例えば接地電流の減少及び寿命の延長の両方をもたらすことができる。

【0044】

ヒータ６００の半径方向中心付近に電気リード線を設けることにより、図３に概略的に示されるように、圧力容器の筐体にリード線を通すのに一定の利点がもたらされるが、加熱素子の設計が複雑になる可能性がある。幾つかの例示的な例が図７Ａ～７Ｆに示されている。図７Ａを参照すると、加熱素子７００は、中心付近のコンタクト７０９と、周縁部付近の一方の半素子と他方の半素子との間の接続の両方を有する、二重螺旋の形態をとることができる。二重螺旋セグメント７１９の幅がほぼ一定であり、隣接する二重螺旋セグメント７１９間の間隔が半径の関数としてほぼ一定である場合、電力密度は、方位角的に、例えば、約２０％以内、約１０％以内、又は約５％以内までほぼ均一であってよく、内側半径７１５と外側半径７１７との間はほぼ均一でありうる。ある特定の実施形態では、半径の関数としての電力密度は、二重螺旋セグメント７１９の断面積を電流の流れの方向に垂直な方向に減少させることによって、及び／又は半径を増加させるために二重螺旋セグメント７１９間の間隔を減少させることによって、内側半径７１５と外側半径７１７との間で増加する。ある特定の実施形態では、半径の関数としての電力密度は、二重螺旋セグメント７１９の断面積を電流の流れの方向に垂直な方向に減少させることによって、及び／又は半径を増加させるために隣接する二重螺旋セグメント７１９間の間隔を増加させることによって、内側半径７１５と外側半径７１７との間で減少する。ある特定の実施形態では、半径の関数としての電力密度は、内側半径７１５と外側半径７１７との間の半径値の第１の部分内で増加し、内側半径７１５と外側半径７１７との間の半径値の第２の部分内で減少する。

【0045】

ある特定の実施形態では、図７Ａに概略的に示されるように、電力密度は、内側半径７１５と外側半径７１７との間よりも、内側半径７１５内の方が少なくとも２５％、少なくとも５０％、少なくとも７５％、又は少なくとも９０％低く、内側半径７１５は、外側半径７１７の値の約１０％から約９９％の間、約２０％から約９８％の間、約３０％から約９７％の間、約４０％から約９６％の間、約５０％から約９５％の間、又は約６０％から約９０％の間の値を有する。特定の実施形態では、図７Ａに示されるように、内側半径７１５は、外側半径７１７の値の約４０％から約６０％の間の値を有し、内側半径７１５内の電力密度は、内側半径７１５と外側半径７１７との間よりも少なくとも７５％低い。他の実施形態では、図７Ｂに概略的に示されるように、内側半径７１５の値は、外側半径７１７の値の約１０％未満、約５％未満、又は約２％未満である。このようにして、電力密度は、おそらくはヒータ全体の面積と比較して非常に小さい面積、例えば、約５％未満、約２％未満、又は約１％未満の面積を除いて、方位角方向にほぼ均一であるだけでなく、半径方向にもほぼ均一でありうる。これに関連して、「ほぼ均一」とは約２０％以内、約１０％以内、又は約５％以内、又は約２％以内で一定である値を指しうる。

【0046】

図７Ｃを参照すると、加熱素子７２０は、コンタクト７０９が中心近くにあり、周縁部の周りに蛇行配置を有する、方位角的に蛇行した構造をとることができる。個々の蛇行セグメント７２１の幅がほぼ一定であり、隣接する個々の蛇行セグメント７２１間の間隔が半径の関数としてほぼ一定である場合、電力密度は、方位角的にほぼ均一であってよく、内側半径７１５と外側半径７１７との間でもほぼ均一でありうる。ある特定の実施形態では、半径の関数としての電力密度は、個々の蛇行セグメント７２１の断面積を電流の流れの方向に垂直な方向に減少させることによって、及び／又は半径を増加させるために隣接する個々の蛇行セグメント７２１間の間隔を減少させることによって、内側半径７１５と外側半径７１７との間で増加する。ある特定の実施形態では、半径の関数としての電力密度は、個々の蛇行セグメント７２１の断面積を電流の流れの方向に垂直な方向に増加させることによって、及び／又は半径を増加させるために隣接する個々の蛇行セグメント７２１間の間隔を増加させることによって、内側半径７１５と外側半径７１７との間で減少する。ある特定の実施形態では、半径の関数としての電力密度は、内側半径７１５と、該内側半径７１５と外側半径７１７の間の中間である半径との間の半径値の第１の部分内で増加し、中間半径と外側半径７１７との間の半径値の第２の部分内で減少する。特定の実施形態では、半径の関数としての電力密度は、半径が、内側半径７１５から、該内側半径７１５から外側半径７１７までの約２０％から８０％の間にある中間半径まで増加するにつれて、２０％から２００％の倍率で徐々に増加し、その後、半径が中間半径から外側半径７１７までさらに増加するにつれて、徐々に減少する。

【0047】

図７Ｄを参照すると、加熱素子７３０は、両方のコンタクト７０９が中心付近にあり、周縁部に向かって迷路状に配置されている、迷路構造をとることができる。個々の迷路セグメント７３１の幅がほぼ一定であり、隣接する個々の迷路セグメント７３１間の間隔が半径の関数としてほぼ一定である場合、電力密度は、方位角的にほぼ均一であってよく、内側半径７１５と外側半径７１７との間でもほぼ均一でありうる。ある特定の実施形態では、半径の関数としての電力密度は、個々の迷路セグメント７３１の断面積を電流の流れの方向に垂直な方向に減少させることによって、及び／又は半径を増加させるために隣接する個々の迷路セグメント７３１間の間隔を減少させることによって、内側半径７１５と外側半径７１７との間で増加する。ある特定の実施形態では、半径の関数としての電力密度は、個々の迷路セグメント７３１の断面積を電流の流れの方向に垂直な方向に増加させることによって、及び／又は半径を増加させるために隣接する個々の迷路セグメント７３１間の間隔を増加させることによって、内側半径７１５と外側半径７１７との間で減少する。ある特定の実施形態では、半径の関数としての電力密度は、直線要素構造とジグザグ要素構造との間で交互に配置することによって、及び／又はジグザグ構造のピッチを変更することによって変化する。他の変形手段も可能であり、それらは本開示の範囲内に含まれる。ある特定の実施形態では、半径の関数としての電力密度は、内側半径７１５と、該内側半径７１５と外側半径７１７の間の中間である半径との間の半径値の第１の部分内で増加し、中間半径と外側半径７１７との間の半径値の第２の部分内で減少する。特定の実施形態では、半径の関数としての電力密度は、半径が、内側半径７１５から、該内側半径７１５から外側半径７１７までの約２０％から８０％の間にある中間半径まで増加するにつれて、２０％から２００％の倍率で徐々に増加し、その後、半径が中間半径から外側半径７１７までさらに増加するにつれて、徐々に減少する。

【0048】

ある特定の実施形態では、図７Ｄに概略的に示されるように、電力密度は、内側半径７１５と外側半径７１７との間に画成される外側領域の間よりも、内側半径７１５によって画成される内側領域内の方がはるかに低く、内側半径７１５は、外側半径７１７の値の約３％から約９９．８％の間、約５％から約９９．５％の間、約１０％から約９９％の間、約２０％から約９８％の間、約３０％から約９７％の間、約４０％から約９６％の間、約５０％から約９５％の間、又は約６０％から約９０％の間の値を有する。特定の実施形態では、図７Ｄに示されるように、内側半径７１５は、外側半径７１７の値の約４０％から約６０％の間の値を有し、内側半径７１５内の電力密度は、内側半径７１５と外側半径７１７との間よりも、少なくとも７５％低い。他の実施形態では、図７Ｅに概略的に示されるように、内側半径７１５の値は、外側半径７１７の値の約１０％未満、約５％未満、又は約２％未満である。このようにして、電力密度は、おそらくはヒータ全体の面積と比較して非常に小さい面積内、例えば、約５％未満、約２％未満、又は約１％未満の面積内は除いて、方位角方向にほぼ均一であるだけでなく、半径方向にもほぼ均一でありうる。

【0049】

加熱素子の他の配置も可能である。例えば、加熱素子は、螺旋状、方位角蛇行状、及び迷路状の要素又は部材の組合せを含みうる。ほぼ均一な電力密度が望ましい場合には、図７Ｆに概略的に示されるように、おそらくはヒータ全体の面積と比較して非常に小さい面積内、例えば、約５％未満、約２％未満、又は約１％未満の面積内を除いて、準一次元の直線状に蛇行した、又はバタフライ状の配置が可能である。図７Ｆを参照すると、加熱素子７４０は、中心付近のコンタクト７０９と、周縁部７４９付近の一方の半素子と他方の半素子との間の接続の両方を有することができる。線形蛇行セグメント７４３の幅がほぼ一定であり、隣接する線形蛇行セグメント７４３間の間隔がほぼ一定である場合、電力密度は方位角方向にほぼ均一であり、外側半径７１７内でもほぼ均一でありうる。

【0050】

底端ヒータの最適な電力密度分布及び電力レベルを設計するためには、詳細な温度測定とモデリング計算を実施することは有用である。図８は、圧力容器、例えば、図２のオートクレーブ２００又は図３の内部加熱型高圧装置３００の底部の概略図である。中心線８１０を伴った、下部チャンバ１０７の下部は、ライナ２１１又は内側カプセル３０７ａによって半径方向に囲まれてもよく、次いで、オートクレーブ本体２０１又は外側カプセル３０７ｂによって半径方向に囲まれてよく、さらに、下部ヒータ２０７又は３０５ｂによって半径方向に囲まれてもよい。中心線８１０を伴った、下部チャンバ１０７の下部は、ライナ２１１の底面２１５又は内側カプセル３０７ａによって、及びオートクレーブ本体２０１の底部又は外側カプセル３０７ｂによって、さらには底端ヒータ２３１又は３３１によって、軸方向に境界付けることができる。

【0051】

参考として、図９Ａは、オートクレーブ本体２０１の底部又は外側カプセル３０７ｂからの垂直位置８２０（図８参照）の関数としての下部ヒータ２０７／３０５ｂの電力密度の２つのケースを示す概略図である。図９Ｂは、下部チャンバ１０７の底部内径からの垂直位置８３０の関数としてのライナ２１１の内面８２５又は内側カプセル３０７ａに沿った対応する温度を示す概略図である。ある特定の実施形態では、図９Ａのケース９５１として示されるように、下部ヒータ２０７／３０５ｂの電力密度はほぼ一定である。圧力容器の底部からの軸方向の熱損失のため、概して、このような電力分布では、図９Ｂのケース９６１に示されるように、このケースの温度プロファイルは、表面９２５の底部近くで低下する。このような温度分布は、下部チャンバ１０７の底部近くに流体の停滞を引き起こしうるため、望ましくない可能性がある。下部チャンバ１０７の底部近くの最低温度は、例えば、少なくとも２つのホットゾーンを有する下部ヒータを使用することによって形成される独立して制御可能なホットゾーンを介して、下部ヒータ２０７／３０５ｂの底部近くに追加の電力を加えることによって、回避することができる。このような電力密度の変動の例が、図９Ａのケース９５３に概略的に示されている。下部ヒータ２０７／３０５ｂの下端付近で高い電力密度を使用すると、図９Ｂのケース９６３に概略的に示されるように、下部チャンバ１０７の底部の顕著な最低温度を回避することができるが、通常、側壁に沿って局所的な最高温度が上昇することとなる。上述したように、このような温度分布は、上述した逆行性ソルボサーマル結晶成長プロセスにおいて望ましくない高い壁堆積を引き起こす可能性がある。

【0052】

底端ヒータ３３１、上端ヒータ３４１の設計、及びさまざまな独立して制御可能なホットゾーンに適用される相対的な電力は、当業者には知られているように、内部加熱式高圧装置３００の周囲又は成長チャンバ１０１内のさまざまな位置にある熱電対又は他の温度センサなどの実験的方法、及び／又は数値流体力学シミュレーションなどの理論的方法によって導くことができる。

【0053】

最適な電力密度分布及び底端ヒータへの電力レベルを設計するためには、ヒータ出力と温度分布との関係について検証されたモデルを有することが望ましい。例えば、図２を再び参照すると、検証されたモデルは、下部ヒータ２０７及び上部ヒータ２０５の各々内の１つ以上のホットゾーンに適用された電力レベルの関数としての、オートクレーブ本体２０１全体にわたる温度分布、並びにライナ２１１の内面に沿った、底面２１５に沿った、及び底部バッフル２１３に沿った温度分布を正確に計算できなければならない。このような計算は、ＡＮＳＹＳ ＦＬＵＥＮＴ（商標）、ＳｔａｒＣＣＭ（商標）、ＣＦＤ－ＡＣＥ（商標）などの市販の数値流体力学プログラムを使用して実施することができる。密度、熱伝導率、熱容量、粘度などの材料特性の文献値は、オートクレーブ及びヒータの構成材料、並びに例えば水又はアンモニアなどの超臨界流体にも使用することができる。通常、自由対流に伴う熱伝達は測定が困難でありうる変数に応じて変化する可能性があるため、空気に曝露された表面の熱伝達係数（又は膜係数）について仮定を立てる必要がある。これらの仮定は、計算に用いられる材料特性とともに、適用されたヒータ出力レベルの関数として多くの表面で温度測定を実施し、必要に応じて仮定を調整して、計算温度と測定温度の間で良好な一致を得ることによって検証することができる。例えば、接触熱電対を使用して、外周のさまざまな位置における温度及びオートクレーブ本体２０１の底部に沿った温度を測定することができる。ある特定の実施形態では、測定はまた、オートクレーブキャップ２１７内に設けられたフィードスルーに接続されうる内部熱電対を設けることによって、上部チャンバ１０５内、下部チャンバ１０７内、及びライナ２１１の内面上の１つ以上の位置で実施することができる。

【0054】

同様に、図３を再び参照すると、検証されたモデルは、下部ヒータ３０５ｂ及び上部ヒータ３０５ａの各々内の１つ以上のホットゾーンに適用された電力レベルの関数としての、カプセル３０７全体にわたる温度分布、並びに内面、底面２１５に沿った、及び底部バッフル２１３に沿った温度分布 を正確に計算できなければならない。このような計算は、ＡＮＳＹＳ ＦＬＵＥＮＴ（商標）、ＳｔａｒＣＣＭ（商標）、ＣＦＤ－ＡＣＥ（商標）などの市販の数値流体力学プログラムを使用して実施することができる。密度、熱伝導率、熱容量、粘度などの材料特性の文献値は、内部加熱型の圧力容器及びヒータの構成材料、並びに例えば、水又はアンモニアなどの超臨界流体にも使用することができる。自由対流に伴う熱伝達は測定が困難でありうる変数に応じて変化する可能性があるため、通常、空気に曝露された表面の熱伝達係数（又は膜係数）について仮定を立てる必要がある。これらの仮定は、計算に用いられる材料特性とともに、適用されたヒータ出力レベルの関数として多くの表面で温度測定を実施し、必要に応じて仮定を調整して、計算温度と測定温度の間で良好な一致を得ることによって検証することができる。例えば、接触熱電対を使用して、高強度エンクロージャリング３０１及びクラウン部材３１７の上面及び下面に沿った、外周上のさまざまな位置における温度を測定することができる。ある特定の実施形態では、測定はまた、内部熱電対を設けることによって、上部チャンバ１０５内、下部チャンバ１０７内、及びライナ２１１の内面上の１つ以上の位置で実施することができる。

【実施例】

【0055】

本開示によって提供される実施形態は、以下の実施例を参照することによってさらに示される。当業者にとって、本開示の範囲から逸脱することなく、材料及び方法の両方に対して多くの修正を実施することができることは明らかであろう。

【0056】

実施例１
図２に概略的に示されるものと同様のオートクレーブを準備する。該オートクレーブは、内径１２０ミリメートル、外径２４０ミリメートル、内側の高さ１２００ミリメートル、及び外側の高さ１３２０ミリメートルを有する。オートクレーブは、その外側の円筒形表面に、４ゾーンの円筒形ヒータが取り付けられている。オートクレーブの長軸に沿って測定した加熱ゾーンの長さは、２２０ミリメートル（底部テールゾーン２０７ｂ）、４４０ミリメートル（底部メインゾーン２０７ａ）、４４０ミリメートル（上部メインゾーン２０５ｂ）、及び２２０ミリメートル（上部テールゾーン２０５ａ）である。オートクレーブのヒータゾーン及び底部は、加熱素子への電気負荷を最小限に抑えるために、耐火レンガ又は他の適切な断熱材料（上部ヒータ２０５、下部ヒータ２０７、熱絶縁体２３２）によって取り囲まれている。レンガ断熱壁の外側は、周囲の空気からの対流境界条件の影響を被る。成長チャンバの内部容積が図１０Ａに示されている。多結晶栄養１１３の床は成長チャンバの上半分の栄養ゾーン内に配置される。バッフル１０９は、ポリＧａＮ床の底部から６０．８ミリメートルの位置に配置される。底部バッフル２１３は、バッフル１０９から５５９．９ミリメートル離れた、内部容積の底面２１５近くの成長チャンバ内に配置される。図１０Ｂに示されるように、７７個のＧａＮシード結晶１１１は、１１個のシードからなる７層に分割され、垂直方向に均等な間隔で、バッフル１０９と底部バッフル２１３との間に分散される。シード間の水平方向の間隔は１２．７ミリメートルに維持される。中央バッフルの下の内部成長容積の体積は、成長ゾーンと呼ばれる。上記の機能はすべて、ＡＮＳＹＳ ＳＰＡＣＥＣＬＡＩＭ（商標）及びＡＮＳＹＳ ＦＬＵＥＮＴ（商標）を含む、ＡＮＳＹＳソフトウェアスイートを使用してモデル化した。底部加熱ゾーンの使用の効果を研究するために、定常状態の共役熱伝達解析、すなわち、内部容積の数値流体力学とシステム全体の熱伝達解析とを組み合わせた連成解析を実施した。次の２つの異なるケースを検討した：
１）ケース１：底部ゾーンにはワットフラックスを導入せず、ワットフラックスをオートクレーブの側壁に沿って４つのゾーンに適用した。

【0057】

２）ケース２：半径方向に変化するワットフラックスを底端ヒータ２３１に導入し、ワットフラックスをオートクレーブの側壁に沿って４つのゾーンに適用した。

【0058】

両方のケースで、栄養ゾーンと成長ゾーンの体積平均温度がそれぞれ５６２℃及び５７１℃に近づくまで、各ゾーンのワットフラックスを調整した。これらの温度は、単結晶ＧａＮのアモノサーマル成長が起こることが知られている範囲内になるように選択した。実際には、結晶成長の目的に応じて、４００℃から８５０℃の範囲の温度が選択されうる。研究結果が次の表１にまとめられており、底端ヒータ２３１の端部ゾーンの寸法が図１０Ｂに示されている。２つのケースにおける内面８２５の下部に沿った計算された温度分布が図１０Ｃに示されている。

【0059】

【表1】

【0060】

底部ヒータが存在しないケース１では、成長ゾーンの体積平均温度を目標値に維持するために、かなりの追加電力を底部テールゾーンに追加する必要があった。

【0061】

ケース２では、５ゾーンの底端ヒータの電力分布は、オートクレーブの外側底面に沿って比較的均一な温度を提供するように選択した。これは、底面２１５に沿った温度分布よりも実験的測定がはるかに容易である。

【0062】

ケース１では、底面２１５及び底部バッフル２１３に沿った温度は、それぞれ、１０℃及び１℃変化し、内面８２５の底部０．２ｍに沿った温度は約２６℃変化した（図１０Ｃ）。内面８２５の底部の最小値の鋭さは、底部テールゾーンのワット数を増加させることによって減少させることができるが、その代償として、高さ０．１７ｍでの局所的な最大温度の大きさが増加し、底面２１５に沿った温度範囲が増加した。

【0063】

ケース２では、底面２１５及び底部バッフル２１３に沿った温度は、それぞれ、１℃及び０．２℃変化し、内面８２５の底部０．２ｍに沿った温度は約６℃変化し（図１０Ｃ）、顕著な改善となった。

【0064】

実施例２
図３に概略的に示されるものと同様の内部加熱型の高圧装置を準備した。内部加熱型高圧装置の構成材料には、１７－４ステンレス鋼、ジルコニア、及びＩｎｃｏｎｅｌ ７１８が含まれる。図３及び８に概略的に示されるように、銀で製造された内側カプセル３０７ａと３０４ステンレス鋼で製造された外側カプセル３０７ｂとを含むカプセルをＧａＮのアモノサーマル結晶成長用に準備し、円筒形ヒータ３０５内にスライドさせて挿入した。内側カプセルは、内径１４２ミリメートル、外径１４５ミリメートルを有しており、高さ７４９ミリメートルであった。円筒形ヒータは、５つの独立して制御可能なホットゾーンを有していた。内部加熱型高圧装置の有限要素モデルをＡＮＳＹＳ ＦＬＵＥＮＴ（商標）に入力した。次に、ヒータ３０５に埋め込まれた約６４個の熱電対と、セラミックリング３０３との接触付近の最上部及び最下部の高強度エンクロージャリング３０１、中心軸付近の上部及び下部クラウン部材３１７の上面及び底面、並びに構造内及び構造のすぐ上及び下の空隙と接触する１０個の追加の熱電対とを含む、約７４個の熱電対の値を測定すること、並びに測定温度を実験値に等しいワット数をヒータに入力することによって計算した温度と比較することによって、モデルを検証した。

【0065】

ＣＦＤを使用して、端部ヒータの半径方向の電力密度がカプセルの直径全体にわたってほぼ均一である場合、カプセルの底部中央付近で顕著な最高温度が存在することが判明した。さらなる分析により、この影響は下部ヒータ３０５ｂの底部からクラウン部材３１７への熱伝導に起因するものであることが示唆された。しかしながら、この影響は、約３７ミリメートル未満の半径値ではほぼゼロの電力を生成し、約３７ミリメートルから約７１ミリメートルの間の半径値では一定の電力密度を生成する、図７Ａに概略的に示されるものと同様の螺旋設計の底端ヒータを使用することによって排除することができよう。同様の結果は、図７Ｃに概略的に示されるものと同様の蛇行ヒータを用いて、又は図７Ｄに概略的に示されるものと同様の迷路底端ヒータを用いて得ることができる。

【0066】

０．６ｋＷをヒータ３０５ａの最上部（テール）ホットゾーンに印加し、４．３ｋＷをヒータ３０５ａのメインゾーンに印加し、３．４ｋＷを下部ヒータ３０５ｂの上部ゾーンに印加し、４．６ｋＷを下部ヒータ３０５ｂの下部ゾーンに印加し、０．３ｋＷを下部ヒータ３０５ｂの最下部（テール）ゾーンに印加して、ＣＦＤケースを計算した。ＣＦＤの結果に基づいて、底端ヒータ３３１に０．７ｋＷを印加された場合、内側カプセル３０７ａの底面２１５に沿った温度は約１℃以内で一定であり、底面２１５と内側カプセル３０７ａの内面８２５の最下部１００ミリメートルに沿った温度は約４℃以内で均一であった。同様に、カプセル３０７の上端にある同一寸法の端部ヒータに０．６ｋＷを印加すると、内側カプセル３０７ａの上面及び最上部１００ミリメートルに沿った温度は約１℃以内で均一であった。端部ヒータが存在しない場合、カプセルの底端及び底部付近の領域並びにカプセルの上端及び頂部付近の領域に沿った、対応する温度変動は、それぞれ、約１２℃及び約４℃であった。

【0067】

追加の分析は、４つの１２ミリメートルの穴及び約５ミリメートルの環状の半径方向の間隙を有し、内側カプセル３０７ａの底面２１５から約７５ミリメートルに配置された底部バッフル２１３を用いて実施した。約０．０７ｋＷから約０．３７ｋＷの間の端部ヒータ出力では、温度は底部バッフル２１３に沿って約１℃以内で均一であることが判明した。

【0068】

実施例３
図３に概略的に示されるものと同様の内部加熱型の高圧装置を準備した。内部加熱型高圧装置の構成材料には、１７－４ステンレス鋼、ジルコニア、及びＩｎｃｏｎｅｌ ７１８が含まれる。図３に概略的に示されるように、銀で製造された内側カプセルと３０４ステンレス鋼で製造された外側カプセルとを含むカプセルを、ＧａＮのアモノサーマル結晶成長用に準備し、円筒形ヒータ内にスライドさせて挿入した。内側カプセルは、内径２２８ミリメートル、外径２３４ミリメートルを有しており、高さ１２５７ミリメートルであった。円筒形ヒータは、４つの独立して制御可能なホットゾーンを有していた。内部加熱型高圧装置の有限要素モデルをＡＮＳＹＳ ＦＬＵＥＮＴ（商標）に入力した。次に、ヒータ３０５に埋め込まれた約９６個の熱電対と、セラミックリング３０３との接触付近の最上部及び最下部の高強度エンクロージャリング３０１、中心軸付近の上部及び下部クラウン部材３１７の上面及び底面、並びに構造内及び構造のすぐ上及び下の空隙と接触する１０個の追加の熱電対とを含む、約１０６個の熱電対の値を測定すること、並びに測定温度を実験値に等しいワット数をヒータに入力することによって計算した温度と比較することによって、モデルを検証した。

【0069】

約７０．５ミリメートル未満の半径値ではほぼゼロの電力を生成し、約７０．５ミリメートルから約１２１ミリメートルの間の半径値では 一定の電力密度を生成する底端ヒータ構成について、ＣＦＤケースを計算した。１２個の１２ｍｍ穴と、約５ミリメートルの半径方向の環状間隙とを有し、内側カプセル３０７ａの底面２１５から約７５ｍｍ上に位置する底部バッフルが存在した。０．９２２ｋＷをヒータ３０５ａの最上部（テール）ホットゾーンに印加し、１６．９８９ｋＷを上部ヒータ３０５ａのメインゾーンに印加し、１８．０ｋＷを下部ヒータ３０５ｂのメインゾーンに印加し、１．０８ｋＷを下部ヒータ３０５ｂの最下部（テール）ゾーンに印加し、０．３０ｋＷを底端ヒータ３３１に印加すると、内側カプセル３０７ａの底面２１５に沿った温度は約１℃以内で一定であり、底部バッフル２１３に沿った温度は約１℃以内で一定であり、内側カプセル３０７ａの内面８２５の底面２１５及び最下部２００ミリメートルに沿った温度は約１１℃以内で均一であった。端部ヒータが存在しない場合、カプセルの底端、底部バッフル、及び底部付近の領域に沿った、対応する温度変動は、それぞれ、約４℃、約２℃、及び約１７℃であった。

【0070】

約６ミリメートル未満の半径値ではほぼゼロの電力を生成し、約６ミリメートルから約１２１ミリメートルの間の半径値では一定の電力密度を生成する底端ヒータ構成について、別のＣＦＤケースを計算した。このケースでは内側カプセル３０７ａ内に底部バッフルは存在しなかった。０．９７５ｋＷをヒータ３０５ａの最上部（テール）ホットゾーンに印加し、１７．２３８ｋＷを上部ヒータ３０５ａのメインゾーンに印加し、１８．０８ｋＷを下部ヒータ３０５ｂのメインゾーンに印加し、０．７０ｋＷを下部ヒータ３０５ｂの最下部（テール）ゾーンに印加し、０．５０ｋＷを底端ヒータ３３１に印加すると、内側カプセル３０７ａの底面２１５に沿った温度は約２℃以内で一定であり、内側カプセル３０７ａの内面８２５の底面２１５及び最下部２００ミリメートルに沿った温度は約８℃以内で均一であった。あるいは、０．９７５ｋＷをヒータ３０５ａの最上部（テール）ホットゾーンに印加し、１７．２３８ｋＷを上部ヒータ３０５ａのメインゾーンに印加し、１８．０３ｋＷを下部ヒータ３０５ｂのメインゾーンに印加し、０．２０ｋＷを下部ヒータ３０５ｂの最下部（テール）ゾーンに印加し、１．００ｋＷを底端ヒータ３３１に印加すると、内側カプセル３０７ａの底面２１５に沿った温度は約７℃以内で一定であり、内側カプセル３０７ａの内面８２５の底面２１５及び最下部２００ミリメートルに沿った温度は約３℃以内で均一であった。

【0071】

以上の説明は本開示の実施形態を対象としているが、本開示の基本的な範囲を逸脱することなく、本開示の他の実施形態及びさらなる実施形態が考案されてよく、本開示の範囲は、以下の特許請求の範囲によって決定される。

【符号の説明】

【0072】

１０１ 成長チャンバ
１０３ 内部容積
１０５ 上部チャンバ
１０７ 下部チャンバ
１０９ バッフル
１１１ シード結晶
１１３ 多結晶栄養
１２５，１２７ 自由対流
１３２ 上部熱流束
１３４ 底部熱流束
１３５ 栄養ゾーン熱流束
１３７ 成長ゾーン熱流束
１３９ バッフル熱流束
１４１ 核
１４３ 連続多結晶膜
２００ オートクレーブ
２０１ オートクレーブ本体
２０５ 上部ヒータ
２０５ａ 上部テールゾーン
２０５ｂ 上部メインゾーン
２０７ 下部ヒータ
２０７ａ 下部メインゾーン
２０７ｂ 下部テールゾーン
２１１ ライナ
２１３ 底部バッフル
２１５ 底面
３００ 内部加熱型高圧装置
３０５ ヒータ
３０５ａ 上部ヒータ
３０５ｂ 下部ヒータ
３０７ カプセル
３３１ 底端ヒータ
３４１ 上端ヒータ

【図1A】

【図1B】

【図1C】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7A】

【図7B】

【図7C】

【図7D】

【図7E】

【図7F】

【図8】

【図9A】

【図9B】

【図10A】

【図10B】

【図10C】

【手続補正書】

【提出日】2024-06-21

【手続補正1】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００７１

【補正方法】変更

【補正の内容】

【0071】

以上の説明は本開示の実施形態を対象としているが、本開示の基本的な範囲を逸脱することなく、本開示の他の実施形態及びさらなる実施形態が考案されてよく、本開示の範囲は、以下の特許請求の範囲によって決定される。
以下、本発明の好ましい実施形態を項分け記載する。
実施形態１
ソルボサーマル結晶成長用の装置において、
垂直配向を有し、上端と下端との間に延びる円筒形部分を有する圧力容器であって、流体内の材料を約５メガパスカル超かつ約２０００メガパスカル未満の圧力及び約２００℃超かつ約１５００℃未満の温度で処理するように構成される、圧力容器、
各々が前記円筒形部分の周りに配置された、上部ゾーンと下部ゾーンとを有する円筒形ヒータ、
第１の表面、円筒形状を有し、前記圧力容器の前記円筒形部分内に位置づけられた成長チャンバであって、前記第１の表面が、前記成長チャンバの底端面若しく上端面、又は前記成長チャンバの前記底端面若しくは前記上端面から２５０ミリメートル以内に配置されたバッフルの内向き表面の中から選択される、成長チャンバ、及び
少なくとも１つの端部ヒータであって、
結晶成長プロセス中に、前記第１の表面に沿った温度分布の変動が約１０℃未満になること、及び
前記結晶成長プロセス中に、第２の表面に沿った温度分布の変動が約２０℃未満になり、前記第２の表面が、前記第１の表面から少なくとも１００ミリメートルの軸方向距離内に前記成長チャンバの内径の円筒形部分を含むこと
を可能にするように構成された、少なくとも１つの端部ヒータ
を備えた、ソルボサーマル結晶成長用の装置。
実施形態２
前記第１の表面に沿った温度分布の変動が約５℃未満である、実施形態１に記載の装置。
実施形態３
前記第１の表面に沿った温度分布の変動が約２℃未満である、実施形態１に記載の装置。
実施形態４
前記圧力容器がオートクレーブを含む、実施形態１に記載の装置。
実施形態５
前記圧力容器が内部加熱される、実施形態１に記載の装置。
実施形態６
前記少なくとも１つの端部ヒータ及び前記円筒形ヒータが、結晶成長プロセス中に、前記第２の表面に沿って約１０℃以下の温度変動をもたらすようにさらに構成される、実施形態１に記載の装置。
実施形態７
前記少なくとも１つの端部ヒータ及び前記円筒形ヒータが、結晶成長プロセス中に、前記第２の表面に沿って約５℃以下の温度変動をもたらすようにさらに構成される、実施形態６に記載の装置。
実施形態８
前記第２の表面が、前記第１の表面から少なくとも２００ミリメートルの軸方向距離内に、前記成長チャンバの前記内径の円筒形部分を含む、実施形態１に記載の装置。
実施形態９
前記少なくとも１つの端部ヒータが、方位角的に２０％以内で均一な電力密度を提供する、実施形態１に記載の装置。
実施形態１０
前記少なくとも１つの端部ヒータが、外側領域の電力密度より少なくとも２５％小さい、内側領域内の電力密度を有し、
内側半径が前記内側領域の範囲を画成し、
前記外側領域が前記内側半径と外側半径との間に形成され、
前記内側半径及び外側半径が、前記少なくとも１つの端部ヒータの中心から延び、かつ
前記内側半径の前記外側半径に対する比が少なくとも約３％である、
実施形態１に記載の装置。
実施形態１１
前記外側領域の電力密度が、約２０％未満の電力密度変動を有する、実施形態１０に記載の装置。
実施形態１２
前記外側領域が、前記内側半径と第３の半径との間で、半径の関数として増加する電力密度を有し、前記第３の半径が、前記内側半径と前記外側半径との間に位置づけられる、実施形態１０に記載の装置。
実施形態１３
前記端部ヒータが、螺旋、二重螺旋、蛇行構造、又は迷路構造のうちの１つ以上から選択される構成を有する加熱素子部材を含む、実施形態１に記載の装置。
実施形態１４
前記端部ヒータが、前記少なくとも１つの端部ヒータ内の少なくとも１つの加熱素子を支持するように構成されたジャケットを含み、前記ジャケットが、ステンレス鋼、Ｉｎｃｏｎｅｌ７１８、Ｉｎｃｏｎｅｌ６００、鉄、ニッケル、モリブデン、チタン、及びタンタル、並びにそれらの合金のうちの１つ以上を含む、実施形態１に記載の装置。
実施形態１５
前記端部ヒータが、少なくとも２つの独立して制御可能なホットゾーンを含む、実施形態１に記載の装置。
実施形態１６
第２の端部ヒータ又は上部絶縁体／ヒータのうちの１つをさらに含み、前記第２の端部ヒータ又は上部絶縁体／ヒータが、
結晶成長プロセス中に、第３の表面に沿った温度分布の変動が約１０℃未満になり、前記第３の表面が、前記成長チャンバの前記第１の表面とは反対側の端部に近接しており、前記成長チャンバの前記底端面又は上端面、及び前記成長チャンバの前記底端面又は上端面から２５０ミリメートル以内に配置された前記バッフルの前記内向き表面の中から選択されること、及び
結晶成長プロセス中に、第４の表面に沿った温度分布の変動が約２０℃未満になり、前記第４の表面が、前記第３の表面に近接した前記成長チャンバの端部から少なくとも１００ミリメートルの軸方向距離内に前記成長チャンバの前記内径の円筒形部分を含むこと
を可能にするように構成される、実施形態１に記載の装置。
実施形態１７
前記第３の表面に沿った温度の変動が約５℃未満である、実施形態１６に記載の装置。
実施形態１８
前記第２の端部ヒータ又は前記上部絶縁体／ヒータ及び前記円筒形ヒータが、前記結晶成長プロセス中に、前記第４の表面に沿った温度分布を約１０℃以内で一定にすることができるようにさらに構成される、実施形態１６に記載の装置。
実施形態１９
前記圧力容器がオートクレーブを含み、前記上部絶縁体／ヒータが熱を生成する能力を備えている、実施形態１６に記載の装置。
実施形態２０
ソルボサーマル結晶成長用の装置であって、
垂直配向を有し、上端と下端との間に延びる円筒形部分を有する圧力容器であって、流体内の材料を約５メガパスカル超かつ約２０００メガパスカル未満の圧力及び約２００℃超かつ約１５００℃未満の温度で処理するように構成される、圧力容器、
各々が前記円筒形部分の周りに配置された、上部ゾーンと下部ゾーンとを有する円筒形ヒータ、
第１の表面、円筒形状を有し、前記圧力容器の前記円筒形部分内に位置づけられた成長チャンバであって、前記第１の表面が、前記成長チャンバの前記底端面又は前記上端面の中から選択される、成長チャンバ、
前記成長チャンバの下部内に配置された複数のシード結晶、
前記成長チャンバの上部チャンバ部分内に配置された、複数の多結晶栄養チャンク、
前記複数のシード結晶と前記複数の多結晶栄養チャンクとの間に位置づけられたバッフル、及び
少なくとも１つの端部ヒータであって、
結晶成長プロセス中の前記第１の表面に沿った温度分布の約１０℃未満の変動、及び
前記結晶成長プロセス中の第２の表面に沿った温度分布の約２０℃未満の変動であって、前記第２の表面が、前記第１の表面から少なくとも１００ミリメートルの軸方向距離内に前記成長チャンバの内径の円筒形部分を含む、変動
を可能にするように構成された、少なくとも１つの端部ヒータ
を備えた、装置。

【手続補正2】

【補正対象書類名】特許請求の範囲

【補正対象項目名】全文

【補正方法】変更

【補正の内容】

【特許請求の範囲】

【請求項1】

ソルボサーマル結晶成長用の装置において、
垂直配向を有し、上端と下端との間に延びる円筒形部分を有する圧力容器であって、流体内の材料を５メガパスカル超かつ２０００メガパスカル未満の圧力及び２００℃超かつ１５００℃未満の温度で処理するように構成される、圧力容器、
各々が前記円筒形部分の周りに配置された、上部ゾーンと下部ゾーンとを有する円筒形ヒータ、
第１の表面、円筒形状を有し、前記圧力容器の前記円筒形部分内に位置づけられた成長チャンバであって、前記第１の表面が、前記成長チャンバの底端面若しくは上端面の中から選択される、成長チャンバ、及び
前記第１の表面と熱的に接触したディスク形状部材を含む少なくとも１つの端部ヒータであって、
結晶成長プロセス中に、前記第１の表面に沿ったまたは前記第１の表面の１００ミリメートル以内に位置づけられたバッフルの内向き表面に沿った温度分布の変動が１０℃未満になること、及び
前記結晶成長プロセス中に、第２の表面に沿った温度分布の変動が２０℃未満になり、前記第２の表面が、前記第１の表面から少なくとも１００ミリメートルの軸方向距離内に前記成長チャンバの内径の円筒形部分を含むこと
を可能にするように構成された、少なくとも１つの端部ヒータ
を備えた、ソルボサーマル結晶成長用の装置。

【請求項2】

前記第１の表面に沿ったまたは前記バッフルの内向き表面に沿った温度分布の変動が５℃未満である、請求項１に記載の装置。

【請求項3】

前記第１の表面に沿ったまたは前記バッフルの内向き表面に沿った温度分布の変動が２℃未満である、請求項１に記載の装置。

【請求項4】

前記少なくとも１つの端部ヒータ及び前記円筒形ヒータが、結晶成長プロセス中に、前記第２の表面に沿って１０℃以下の温度変動をもたらすようにさらに構成される、請求項１に記載の装置。

【請求項5】

前記少なくとも１つの端部ヒータ及び前記円筒形ヒータが、結晶成長プロセス中に、前記第２の表面に沿って５℃以下の温度変動をもたらすようにさらに構成される、請求項４に記載の装置。

【請求項6】

前記少なくとも１つの端部ヒータが、外側領域の電力密度より少なくとも２５％小さい、内側領域内の電力密度を有し、
内側半径が前記内側領域の範囲を画成し、
前記外側領域が前記内側半径と外側半径との間に形成され、
前記内側半径及び外側半径が、前記少なくとも１つの端部ヒータの中心から延び、かつ
前記内側半径の前記外側半径に対する比が少なくとも３％である、
請求項１に記載の装置。

【請求項7】

前記外側領域の電力密度が、２０％未満の電力密度変動を有する、請求項６に記載の装置。

【請求項8】

前記外側領域が、前記内側半径と第３の半径との間で、半径の関数として増加する電力密度を有し、前記第３の半径が、前記内側半径と前記外側半径との間に位置づけられる、請求項７に記載の装置。

【請求項9】

前記端部ヒータが、螺旋、二重螺旋、蛇行構造、又は迷路構造のうちの１つ以上から選択される構成を有する加熱素子部材を含む、請求項１に記載の装置。

【請求項10】

前記端部ヒータが、前記少なくとも１つの端部ヒータ内の少なくとも１つの加熱素子を支持するように構成されたジャケットを含み、前記ジャケットが、ステンレス鋼、Ｉｎｃｏｎｅｌ７１８、Ｉｎｃｏｎｅｌ６００、鉄、ニッケル、モリブデン、チタン、及びタンタル、並びにそれらの合金のうちの１つ以上を含む、請求項１に記載の装置。

【請求項11】

前記端部ヒータが、少なくとも２つの独立して制御可能なホットゾーンを含む、請求項１に記載の装置。

【請求項12】

前記第２の表面が、前記第１の表面から少なくとも２００ミリメートルの軸方向距離内に、前記成長チャンバの前記内径の円筒形部分を含む、請求項１に記載の装置。

【請求項13】

前記少なくとも１つの端部ヒータが、方位角的に２０％以内で均一な電力密度を提供する、請求項１に記載の装置。

【請求項14】

前記圧力容器がオートクレーブを含む、請求項１から１３のいずれか１項に記載の装置。

【請求項15】

前記円筒形ヒータが、前記圧力容器の半径方向閉じ込め構造と前記成長チャンバとの間に配置される、請求項１から１３のいずれか１項に記載の装置。

【請求項16】

前記少なくとも１つの端部ヒータが、
前記第１の表面と熱的に接触した第１の端部ヒータ、および
第２の端部ヒータ又は上部絶縁体／ヒータのうちの１つ、
をさらに含み、
前記第２の端部ヒータ又は上部絶縁体／ヒータが、前記成長チャンバの前記第１の端部ヒータとは反対側の端部上に、熱的に接触して位置づけられたディスク形状部材を含み、
結晶成長プロセス中に、前記成長チャンバの前記反対側の端部の表面に沿った温度分布の変動が１０℃未満になること、及び
結晶成長プロセス中に、円筒形表面に沿った温度分布の変動が２０℃未満になり、前記円筒形表面が、前記成長チャンバの前記反対側の端部から少なくとも１００ミリメートルの軸方向距離内に前記成長チャンバの前記内径の円筒形部分を含むこと
を可能にするように構成される、請求項１から１３のいずれか１項に記載の装置。

【請求項17】

前記成長チャンバの前記反対側の端部の表面に沿った温度の変動が５℃未満である、請求項１６に記載の装置。

【請求項18】

前記第２の端部ヒータ又は前記上部絶縁体／ヒータ及び前記円筒形ヒータが、前記結晶成長プロセス中に、前記円筒形表面に沿った温度分布を１０℃以内で一定にすることができるようにさらに構成される、請求項１６に記載の装置。

【請求項19】

前記圧力容器がオートクレーブを含み、前記上部絶縁体／ヒータが熱を生成する能力を備えている、請求項１６に記載の装置。

【請求項20】

ソルボサーマル結晶成長用の装置であって、
垂直配向を有し、上端と下端との間に延びる円筒形部分を有する圧力容器であって、流体内の材料を５メガパスカル超かつ２０００メガパスカル未満の圧力及び２００℃超かつ１５００℃未満の温度で処理するように構成される、圧力容器、
各々が前記円筒形部分の周りに配置された、上部ゾーンと下部ゾーンとを有する円筒形ヒータ、
第１の表面、円筒形状を有し、前記圧力容器の前記円筒形部分内に位置づけられた成長チャンバであって、前記第１の表面が、前記成長チャンバの前記底端面又は前記上端面の中から選択される、成長チャンバ、
前記成長チャンバの下部内に配置された複数のシード結晶、
前記成長チャンバの上部チャンバ部分内に配置された、複数の多結晶栄養チャンク、
前記複数のシード結晶と前記複数の多結晶栄養チャンクとの間に位置づけられたバッフル、及び
前記第１の表面と熱的に接触したディスク形状部材を含む少なくとも１つの端部ヒータであって、
結晶成長プロセス中の前記第１の表面に沿った温度分布の１０℃未満の変動、及び
前記結晶成長プロセス中の第２の表面に沿った温度分布の２０℃未満の変動であって、前記第２の表面が、前記第１の表面から少なくとも１００ミリメートルの軸方向距離内に前記成長チャンバの内径の円筒形部分を含む、変動
を可能にするように構成された、少なくとも１つの端部ヒータ
を備えた、装置。

【手続補正3】

【補正対象書類名】図面

【補正対象項目名】図７Ａ

【補正方法】変更

【補正の内容】

【図7A】

【手続補正4】

【補正対象書類名】図面

【補正対象項目名】図７Ｂ

【補正方法】変更

【補正の内容】

【図7B】

【国際調査報告】