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特表2024-538924アンモニア排出制御が改善されたガソリン排気ガス処理のための触媒

書誌要約請求の範囲詳細な説明課題実施例実施するための形態図面の説明

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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-10-28

(54)【発明の名称】アンモニア排出制御が改善されたガソリン排気ガス処理のための触媒

(51)【国際特許分類】

B01J 29/76 20060101AFI20241018BHJP

B01J 23/46 20060101ALI20241018BHJP

B01D 53/94 20060101ALI20241018BHJP

【ＦＩ】

B01J29/76 A

B01J23/46 311A

B01D53/94 280

B01D53/94 245

B01D53/94 222

【審査請求】未請求

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2024514417

(86)(22)【出願日】2022-10-27

(85)【翻訳文提出日】2024-03-04

(86)【国際出願番号】 GB2022052726

(87)【国際公開番号】W WO2023079264

(87)【国際公開日】2023-05-11

(31)【優先権主張番号】63/263,390

(32)【優先日】2021-11-02

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

(31)【優先権主張番号】63/377,415

(32)【優先日】2022-09-28

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】590004718

【氏名又は名称】ジョンソン、マッセイ、パブリック、リミテッド、カンパニー

【氏名又は名称原語表記】ＪＯＨＮＳＯＮＭＡＴＴＨＥＹＰＵＢＬＩＣＬＩＭＩＴＥＤＣＯＭＰＡＮＹ

(74)【代理人】

【識別番号】100145403

【弁理士】

【氏名又は名称】山尾憲人

(74)【代理人】

【識別番号】100221501

【弁理士】

【氏名又は名称】式見真行

(72)【発明者】

【氏名】チャンドラー、ガイリチャード

(72)【発明者】

【氏名】コンテ、ショーン

(72)【発明者】

【氏名】フェランド、ヴィンセント

(72)【発明者】

【氏名】ハワード、マイケル

(72)【発明者】

【氏名】長岡修平

(72)【発明者】

【氏名】パウエル、アレクシス

(72)【発明者】

【氏名】チャン、シアオルイ

【テーマコード（参考）】

4D148

4G169

【Ｆターム（参考）】

4D148AA07

4D148AA08

4D148AA13

4D148AA18

4D148AB01

4D148AB02

4D148AB09

4D148BA03X

4D148BA06Y

4D148BA08X

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4D148BA37Y

4D148BA38Y

4D148BA44X

4D148BB02

4D148DA03

4D148DA11

4D148EA04

4G169AA03

4G169BA01B

4G169BA07B

4G169BB02B

4G169BB04B

4G169BC31B

4G169BC42B

4G169BC43B

4G169BC51B

4G169BC66B

4G169BC71B

4G169BC75B

4G169CA07

4G169CA08

4G169CA09

4G169EA27

4G169EC21X

4G169EC27

4G169EC28

4G169EE09

4G169ZA01B

4G169ZA13B

4G169ZD06

4G169ZE09

4G169ZF05B

4G169ZF08B

(57)【要約】

改善されたアンモニア排出制御を有する三元触媒物品、及びガソリンエンジンのための排気システムにおけるその使用が開示される。ガソリンエンジンからの排気ガスを処理するための触媒物品であって、軸方向長さＬを有する入口端部及び出口端部を含む、基材と、入口端部で始まる第１の触媒領域であって、第１の触媒領域が、第１のゼオライトを含む、第１の触媒領域と、出口端部で始まる第２の触媒領域であって、第２の触媒領域が、第２の白金族金属（ＰＧＭ）成分、第２の酸素吸蔵能（ＯＳＣ）材料、及び第２の無機酸化物を含む、第２の触媒領域と、を備え、第２のＰＧＭ成分が、パラジウム、白金、ロジウム、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される、触媒物品。

【特許請求の範囲】

【請求項1】

ガソリンエンジンからの排気ガスを処理するための触媒物品であって、
軸方向長さＬを有する、入口端部、出口端部を備える基材と、
前記入口端部で始まる第１の触媒領域であって、前記第１の触媒領域が、第１のゼオライトを含む、第１の触媒領域と、
前記出口端部で始まる第２の触媒領域であって、前記第２の触媒領域が、第２の白金族金属（ＰＧＭ）成分、第２の酸素吸蔵能（ＯＳＣ）材料、及び第２の無機酸化物を含む、第２の触媒領域と、を備え、
前記第２のＰＧＭ成分が、パラジウム、白金、ロジウム、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される、触媒物品。

【請求項2】

前記第１の触媒領域が、前記軸方向長さＬ未満にわたって延在する、請求項１に記載の触媒物品。

【請求項3】

前記第１の触媒領域が、前記軸方向長さＬの３０～９０％にわたって延在する、請求項１又は２に記載の触媒物品。

【請求項4】

前記第２の触媒領域が、前記軸方向長さＬの３０～９０％にわたって延在する、先行請求項のいずれか一項に記載の触媒物品。

【請求項5】

前記第２の触媒領域が、前記第１の触媒領域と重なっている、先行請求項のいずれか一項に記載の触媒物品。

【請求項6】

前記第２の触媒領域が、前記軸方向長さＬの５～４０％にわたって、前記第１の触媒領域と重なっている、請求項６に記載の触媒物品。

【請求項7】

前記第２の触媒領域が、前記第１の触媒領域と重なっていない、請求項１～４のいずれか一項に記載の触媒物品。

【請求項8】

前記第１の触媒領域及び前記第２の触媒領域の全長が、１００％Ｌに等しい、請求項７に記載の触媒物品。

【請求項9】

前記第１の触媒領域及び前記第２の触媒領域の全長が、１００％Ｌ未満である、請求項７に記載の触媒物品。

【請求項10】

前記第１の触媒領域が、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される第１の遷移金属をさらに含む、先行請求項のいずれか一項に記載の触媒物品。

【請求項11】

前記第１の遷移金属が、Ｃｕ及び／又はＦｅである、請求項１０に記載の触媒物品。

【請求項12】

Ｆｅが、前記第１のゼオライトの重量に基づいて０．０１～２０重量％である、請求項１１に記載の触媒物品。

【請求項13】

Ｃｕが、前記第１のゼオライトの重量に基づいて０．０１～２０重量％である、請求項１１に記載の触媒物品。

【請求項14】

前記第１のゼオライトが、ＡＣＯ、ＡＥＩ、ＡＥＮ、ＡＦＮ、ＡＦＴ、ＡＦＸ、ＡＮＡ、ＡＰＣ、ＡＰＤ、ＡＳＴ、ＡＳＶ、ＡＴＴ、ＢＣＴ、ＢＥＡ、ＢＥＣ、ＢＯＦ、ＢＯＧ、ＢＲＥ、ＣＡＮ、ＣＤＯ、ＣＦＩ、ＣＧＳ、ＣＨＡ、ＣＨＩ、ＣＯＮ、ＤＡＣ、ＤＤＲ、ＤＦＴ、ＥＡＢ、ＥＤＩ、ＥＰＩ、ＥＲＩ、ＦＥＲ、ＧＩＳ、ＧＯＤ、ＩＨＷ、ＩＴＥ、ＩＴＷ、ＬＥＶ、ＫＦＩ、ＭＥＲ、ＭＦＩ、ＭＯＮ、ＮＳＩ、ＯＷＥ、ＰＡＵ、ＰＨＩ、ＲＨＯ、ＲＴＨ、ＳＡＴ、ＳＡＶ、ＳＩＶ、ＴＨＯ、ＴＳＣ、ＵＥＩ、ＵＦＩ、ＶＮＩ、ＹＵＧ、ＺＯＮからなる群から選択される骨格型を有する、先行請求項のいずれか一項に記載の触媒物品。

【請求項15】

前記第１のゼオライトが、ＡＥＩ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＦＥＲ、ＦＡＵ、ＭＦＡ、又はＬＥＶから選択される骨格型を有する、請求項１４に記載の触媒物品。

【請求項16】

前記第１の触媒領域が、０．５～３．５ｇ／ｉｎ^３のウォッシュコート担持量を有する、先行請求項のいずれか一項に記載の触媒物品。

【請求項17】

前記第２のＯＳＣ材料が、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、セリア－ジルコニア混合酸化物、及びアルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物からなる群から選択される、先行請求項のいずれか一項に記載の触媒物品。

【請求項18】

前記第２のＯＳＣ材料が、前記セリア－ジルコニア混合酸化物を含む、請求項１７に記載の触媒物品。

【請求項19】

前記第２の無機酸化物が、アルミナ、ジルコニア、マグネシア、シリカ、ランタン、イットリウム、ネオジム、プラセオジム酸化物、及びそれらの混合酸化物又は複合酸化物からなる群から選択される、先行請求項のいずれか一項に記載の触媒物品。

【請求項20】

前記第２の無機酸化物が、アルミナ、ランタナ／アルミナ複合酸化物、又はマグネシア／アルミナ複合酸化物である、請求項１９に記載の触媒物品。

【請求項21】

前記第２の触媒領域が、第２のアルカリ金属又はアルカリ土類金属をさらに含む、先行請求項のいずれか一項に記載の触媒物品。

【請求項22】

前記第２のアルカリ金属又はアルカリ土類金属が、バリウム又はストロンチウムである、先行請求項のいずれか一項に記載の触媒物品。

【請求項23】

第３の触媒領域をさらに含む、先行請求項のいずれか一項に記載の触媒物品。

【請求項24】

前記第３の触媒領域が、前記出口端部で始まり、前記軸方向長さＬ未満にわたって延在する、請求項２３に記載の触媒物品。

【請求項25】

前記第３の触媒領域が、第３のＰＧＭ成分、第３の酸素吸蔵能（ＯＳＣ）材料、第３のアルカリ金属又はアルカリ土類金属成分、及び／又は第３の無機酸化物を含む、請求項２３又は２４に記載の触媒物品。

【請求項26】

前記基材が、フロースルーモノリス又はウォールフローフィルタである、先行請求項のいずれか一項に記載の触媒物品。

【請求項27】

前記第２の触媒領域が、前記基材上に直接担持／堆積されている、先行請求項のいずれか一項に記載の触媒物品。

【請求項28】

請求項１～２７のいずれか一項に記載の触媒物品を含む、ガソリンエンジンの排気ガスの流れを処理するための排出物処理システム。

【請求項29】

前記触媒物品の上流にあるＴＷＣ物品をさらに備える、請求項２８に記載の排出物処理システム。

【請求項30】

ガソリンエンジンからの排気ガスを処理する方法であって、前記排気ガスを、請求項１～２７のいずれか一項に記載の触媒物品と接触させることを含む、方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ガソリンエンジンからの排気ガス排出物を処理するのに有用な触媒物品に関する。

【背景技術】

【0002】

内燃機関では、炭化水素（hydrocarbon、ＨＣ）、一酸化炭素（carbon monoxide、ＣＯ）、及び窒素酸化物（nitrogen oxide、ＮＯ_ｘ）を含む、様々な汚染物質を含有する排気ガスが生成される。排気ガス触媒的転化触媒を含む排出制御システムは、大気に排出されるこれらの汚染物質の量を低減するために広く利用されている。ガソリンエンジンの排気物処理に通常使用される触媒は、ＴＷＣ（ｔｈｒｅｅｗａｙｃａｔａｌｙｓｔ、三元触媒）である。ＴＷＣにより、次の３つの主な役割：（１）ＣＯの酸化、（２）未燃ＨＣの酸化、及び（３）ＮＯ_ｘの還元が果たされる。しかしながら、アンモニア（ＮＨ_３）は、ＴＷＣを使用してＮＯ_ｘを還元する際の副生成物であることが認識されている。したがって、ＮＨ_３は、二次的な無機エアロゾル形成などの新たな汚染物質排出問題を引き起こし、これにより、空気の品質の劣化を引き起こす場合がある。将来の排出制御の法律は、ガソリンエンジンからのＮＨ_３の排出を制限することが期待される。

【0003】

将来の規制を満たし、ＮＨ_３排出を制御下におくために、他の研究者らは、ヘビーデューティディーゼル（heavy duty diesel、ＨＤＤ）後処理システムにおける典型的な排出制御アプローチであるアンモニアスリップ触媒（ammonia slip catalyst、ＡＳＣ）を使用することを試みてきた。しかしながら、燃料源における異なる組成（ディーゼル対ガソリン）及び異なる操作条件（リーン対化学量論的）に起因して、典型的なＡＳＣ設計は、化学量論的ガソリンエンジンに対するＮＨ_３排出制御のためには全く機能しない。したがって、化学量論的ガソリンエンジンからの排気ガス排出を処理するように特に設計された、改善されたＮＨ_３排出制御触媒が依然として必要とされている。

【発明の概要】

【0004】

本開示の一態様は、ガソリンエンジンからの排気ガスを処理するための触媒物品であって、軸方向長さＬを有する、入口端部、出口端部を備える基材と、入口端部で始まる第１の触媒領域であって、第１の触媒領域が、第１のゼオライトを含む、第１の触媒領域と、出口端部で始まる第２の触媒領域であって、第２の触媒領域が、第２の白金族金属（platinum group metal、ＰＧＭ）成分、第２の酸素吸蔵能（oxygen storage capacity、ＯＳＣ）材料、及び第２の無機酸化物を含む、第２の触媒領域と、を備え、第２のＰＧＭ成分が、パラジウム、白金、ロジウム、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される、触媒物品に関する。

【0005】

本発明はまた、本発明の触媒物品を含む、ガソリンエンジンのための排出システムを包含する。

【0006】

本発明はまた、ガソリンエンジンからの排気ガスを処理することを包含する。本方法は、排気ガスを本発明の触媒物品と接触させることを含む。

【図面の簡単な説明】

【0007】

【図1】第１の触媒領域が、上部層として、軸方向長さＬの１００％に延在し、第２の触媒領域が、底部層として、軸方向長さＬの１００％に延在する、本発明による一実施形態を示す。

【図2a】第１の触媒領域が、入口端部から軸方向長さＬの１００％未満に延在し、第２の触媒領域が、出口端部から軸方向長さＬの１００％未満に延在する、本発明による一実施形態を示す。第２の触媒領域及び第１の触媒領域の全長は、軸方向長さＬに等しい。

【図2b】第１の触媒領域が、入口端部から軸方向長さＬの１００％未満に延在し、第２の触媒領域が、出口端部から軸方向長さＬの１００％に延在する、本発明による一実施形態を示す。第２の触媒領域及び第１の触媒領域の全長は、軸方向長さＬよりも大きい。

【図2c】第１の触媒領域が、入口端部から軸方向長さＬの１００％未満に延在し、第２の触媒領域が、出口端部から軸方向長さＬの１００％に延在する、本発明による一実施形態を示す。第２の触媒領域及び第１の触媒領域の全長は、軸方向長さＬよりも大きい。

【図2d】第１の触媒領域が、入口端部から軸方向長さＬの１００％未満に延在し、第２の触媒領域が、出口端部から軸方向長さＬの１００％未満に延在する、本発明による一実施形態を示す。第２の触媒領域及び第１の触媒領域の全長は、軸方向長さＬ未満である。

【図3a】第１の触媒領域が、入口端部から軸方向長さＬの１００％未満に延在し、第２の触媒領域が、出口端部から軸方向長さＬの１００％未満に延在する、本発明による一実施形態を示す。第２の触媒領域及び第１の触媒領域の全長は、軸方向長さＬに等しい。第３の触媒領域は、出口端部から軸方向長さＬの１００％未満に延在する。

【図3b】第１の触媒領域が、上部層として、軸方向長さＬの１００％に延在し、第２の触媒領域が、底部層として、軸方向長さＬの１００％に延在し、第３の触媒領域が、中間層として、軸方向長さＬの１００％に延在する、本発明による一実施形態を示す。

【発明を実施するための形態】

【0008】

本発明は、化学量論的ＣＮＧエンジンによって生成されるものなどの排気ガスの触媒処理、並びに関連する触媒物品及びシステムに関する。より具体的には、本発明は、アンモニア排出の抑制、並びに車両排気システムにおけるＮＯ_ｘ、ＣＯ、及びＨＣの同時処理に関する。

【0009】

本開示の一態様は、ガソリンエンジンからの排気ガスを処理するための触媒物品であって、軸方向長さＬを有する、入口端部、出口端部を備える基材と、入口端部で始まる第１の触媒領域であって、第１の触媒領域が、第１のゼオライトを含む、第１の触媒領域と、出口端部で始まる第２の触媒領域であって、第２の触媒領域が、第２の白金族金属（ＰＧＭ）成分、第２の酸素吸蔵能（ＯＳＣ）材料、及び第２の無機酸化物を含む、第２の触媒領域と、を備え、第２のＰＧＭ成分が、パラジウム、白金、ロジウム、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される、触媒物品に関する。

【0010】

第１の触媒領域
第１のゼオライトは、シリカ質ゼオライトなどのシリカ含有ゼオライトであってもよく、アルミノシリケートゼオライト、金属置換アルミノシリケートゼオライト、アルミノホスフェート（ＡＩＰＯ）ゼオライト、金属置換（ＭｅＡＩＰＯ）ゼオライト、シリコアルミノホスフェート（silico-aluminophosphate、ＳＡＰＯ）、若しくは金属置換シリコアルミノホスフェート（ＭｅＡＰＳＯ）、又はＺｒ、Ｐによる修飾ゼオライトと呼ばれることもある。ゼオライトは、アルミノシリケート又はシリコアルミノホスフェート（ＳＡＰＯ）ゼオライトであることが好ましい。より好ましくは、ゼオライトは、アルミノシリケートである。

【0011】

ゼオライトは、微孔性又は微孔性ゼオライトであってもよく、好ましくは、ゼオライトは、ＡＣＯ、ＡＥＩ、ＡＥＮ、ＡＦＮ、ＡＦＴ、ＡＦＸ、ＡＮＡ、ＡＰＣ、ＡＰＤ、ＡＳＴ、ＡＳＶ、ＡＴＴ、ＢＣＴ、ＢＥＡ、ＢＥＣ、ＢＯＦ、ＢＯＧ、ＢＲＥ、ＣＡＮ、ＣＤＯ、ＣＦＩ、ＣＧＳ、ＣＨＡ、ＣＨＩ、ＣＯＮ、ＤＡＣ、ＤＤＲ、ＤＦＴ、ＥＡＢ、ＥＤＩ、ＥＰＩ、ＥＲＩ、ＦＥＲ、ＧＩＳ、ＧＯＤ、ＩＨＷ、ＩＴＥ、ＩＴＷ、ＬＥＶ、ＫＦＩ、ＭＥＲ、ＭＦＩ、ＭＯＮ、ＮＳＩ、ＯＷＥ、ＰＡＵ、ＰＨＩ、ＲＨＯ、ＲＴＨ、ＳＡＴ、ＳＡＶ、ＳＩＶ、ＴＨＯ、ＴＳＣ、ＵＥＩ、ＵＦＩ、ＶＮＩ、ＹＵＧ、ＺＯＮからなる群から選択される骨格型を有する。前述の３文字のコードのそれぞれは、「ＩＵＰＡＣＣｏｍｍｉｓｓｉｏｎｏｎｚｅｏｌｉｔｅＮｏｍｅｎｃｌａｔｕｒｅ」及び／又はＣｏｍｍｉｓｓｉｏｎｏｆｔｈｅｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌＺｅｏｌｉｔｅＡｓｓｏｃｉａｔｉｏｎの構造に準拠した骨格型を表す。より好ましくは、第１のゼオライトは、ＡＥＩ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＦＥＲ、ＦＡＵ、ＭＦＡ、又はＬＥＶから選択される骨格型を有する。いくつかの実施形態では、第１のゼオライトは、ＡＥＩ、ＢＥＡ、ＦＥＲ、ＬＥＶ、又はＣＨＡであり得る。さらなる実施形態では、第１のゼオライトは、ＬＥＶ、ＦＥＲ、ＣＨＡ、又はＡＥＩであり得る。なおさらなる実施形態では、第１のゼオライトは、ＦＥＲ、ＡＥＩ、又はＣＨＡであり得る。別のさらなる実施形態では、第１のゼオライトは、ＦＥＲであり得る。別のさらなる実施形態では、第１のゼオライトは、ＡＥＩであり得る。別のさらなる実施形態では、第１のゼオライトは、ＣＨＡであり得る。一般に、第１のゼオライトは、２～５００、好ましくは４～２５０、より好ましくは８～１５０のシリカ対アルミナ比（silica-to-alumina ratio、ＳＡＲ）を有し得る。いくつかの実施形態では、第１のゼオライトは、８～４０のＳＡＲ範囲を有するＦＥＲ又はＣＨＡ又はＡＥＩである。さらなる実施形態では、第１のゼオライトは、１０～３０のＳＡＲ範囲を有するＦＥＲ又はＣＨＡ又はＡＥＩである。

【0012】

特定の実施形態では、第１の触媒領域は、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｃｅ、Ｍｏ、Ａｇ、及び任意の２つ以上の組み合わせからなる群から選択され得る第１の遷移金属をさらに含み得る。さらなる実施形態では、第１の遷移金属は、Ｃｅ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｎｉ又はＦｅ、及び任意の２つ以上の組み合わせから選択することができる。さらに他の実施形態では、第１の遷移金属は、Ｃｕ及び／又はＦｅであり得る。特定の実施形態では、第１の遷移金属は、０．０１～２０重量％、好ましくは、０．１～１５重量％、より好ましくは、第１のゼオライトの重量に基づいて０．５～１０重量％、さらにより好ましくは、第１のゼオライトの重量に基づいて、１～９重量％又は２～８重量％である。

【0013】

特定の実施形態では、第１の触媒領域は、軸方向長さＬの１００％にわたって延在し得る。他の実施形態では、第１の触媒領域は、軸方向長さＬの３０～９０％、４０～８０％、又は４０～６０％にわたって延在し得る。あるいは、第１の触媒領域は、軸方向長さＬの３０～８０％又は３０～７０％にわたって延在し得る。

【0014】

第１の触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、３．５ｇ／ｉｎ^３未満、好ましくは３．０ｇ／ｉｎ^３未満、又は２．５ｇ／ｉｎ^３未満であり得る。あるいは、第１の触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、０．５～３．５ｇ／ｉｎ^３であってもよく、好ましくは、０．６～３ｇ／ｉｎ^３又は０．７～２．８ｇ／ｉｎ^３であってもよい。

【0015】

第２の触媒領域
いくつかの実施形態では、第２のＰＧＭ成分は、Ｐｄ及びＲｈであり得る。他の実施形態では、第２のＰＧＭ成分は、Ｐｔ及びＲｈであり得る。なお別の実施形態では、第２のＰＧＭ成分は、Ｐｔであり得る。

【0016】

第２のＯＳＣ材料は、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、セリア－ジルコニア混合酸化物、アルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物、又はこれらの組み合わせであり得る。より好ましくは、第２のＯＳＣ材料は、セリア－ジルコニア混合酸化物、アルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物、又はこれらの組み合わせを含む。加えて、第２のＯＳＣ材料は、ランタン、ネオジム、プラセオジム、イットリウムなどのようなドーパントのうちの１つ以上をさらに含み得る。さらに、第２のＯＳＣ材料は、第２のＰＧＭ成分に対する担体材料としての機能を有し得る。いくつかの実施形態では、第２のＯＳＣ材料は、セリア－ジルコニア混合酸化物及びアルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物を含む。

【0017】

セリア－ジルコニア混合酸化物は、少なくとも５０：５０、好ましくは、６０：４０より高く、より好ましくは、６５：３５より高い二酸化ジルコニア対二酸化セリアの重量比を有し得る。あるいは、セリア－ジルコニア混合酸化物はまた、５０：５０未満、好ましくは、４０：６０未満、より好ましくは、３５：６５未満の二酸化セリア対二酸化ジルコニアの重量比を有し得る。

【0018】

第２のＯＳＣ材料（例えば、セリア－ジルコニア混合酸化物）は、第２の触媒領域の総ウォッシュコート担持量に基づいて、１０～９０重量％、好ましくは２０～９０重量％、より好ましくは３０～９０重量％であり得る。

【0019】

第２の触媒領域における第２のＯＳＣ材料担持量は、２ｇ／ｉｎ^３未満であり得る。いくつかの実施形態では、第２の触媒領域における第２のＯＳＣ材料担持量は、２ｇ／ｉｎ^３以下、１．５ｇ／ｉｎ^３以下、１．２ｇ／ｉｎ^３以下、１．０ｇ／ｉｎ^３以下、又は０．８ｇ／ｉｎ^３以下である。

【0020】

第２の無機酸化物は、好ましくは、第２族、第３族、第４族、第５族、第１３族、及び第１４族の元素の酸化物である。第２の無機酸化物は、好ましくは、アルミナ、ジルコニア、マグネシア、シリカ、ランタン、イットリウム、ネオジム、プラセオジムの酸化物、及びこれらの混合酸化物又は複合酸化物からなる群から選択される。特に好ましくは、第２の無機酸化物は、アルミナ、ランタン－アルミナ、ジルコニア、又はマグネシア／アルミナ複合酸化物である。１つの特に好ましい第２の無機酸化物は、アルミナ又はランタン－アルミナである。

【0021】

第２のＯＳＣ材料と第２の無機酸化物とは、１０：１以下、好ましくは８：１以下、より好ましくは５：１以下、最も好ましくは４：１以下の重量比を有し得る。

【0022】

あるいは、第２のＯＳＣ材料と第２の無機酸化物とは、１０：１～１：１０、好ましくは８：１～１：８、より好ましくは５：１～１：５、最も好ましくは４：１～１：４の重量比を有し得る。

【0023】

いくつかの実施形態では、第２の触媒領域は、第２のアルカリ金属又はアルカリ土類金属をさらに含まなくてもよい。

【0024】

第２のアルカリ金属又はアルカリ土類金属は、好ましくはバリウム、ストロンチウム、これらの混合酸化物又は複合酸化物である。好ましくは、バリウム又はストロンチウムは、存在する場合、第２の触媒領域の総重量に基づいて、０．１～１５重量％、より好ましくは３～１０重量％のバリウム又はストロンチウムの量である。

【0025】

好ましくは、バリウム又はストロンチウムはＢａＣＯ_３又はＳｒＣＯ_３として存在する。このような材料は、当該技術分野において既知の任意の方法、例えば、初期湿潤含浸又は噴霧乾燥によって実施することができる。

【0026】

いくつかの実施形態では、第２の触媒領域は、第２のアルカリ金属又はアルカリ土類金属を実質的に含まない。さらなる実施形態では、第２の触媒領域は、第２のアルカリ金属又はアルカリ土類金属を実質的に含まないか、又は含まない。

【0027】

特定の実施形態では、第１の触媒領域は、軸方向長さＬの１００％にわたって延在し得る。他の実施形態では、第２の触媒領域は、軸方向長さＬの３０～９０％、４０～８０％、又は４０～７０％にわたって延在し得る。あるいは、第２の触媒領域は、軸方向長さＬの４０～９０％、好ましくは、軸方向長さＬの４５～６０％にわたって延在し得る。あるいは、第２の触媒領域は、軸方向長さＬの９０％以下、８５％以下、８０％以下、又は７５％以下であり得る。

【0028】

いくつかの実施形態では、第２の触媒領域は、第１の触媒領域と重なっていてもよい。さらなる実施形態では、第２の触媒領域は、軸方向長さＬの５～４０％にわたって、第１の触媒領域と重なっていてもよい。好ましくは、第２の領域及び第１の領域の全長は、軸方向長さＬ以下であってもよい。特定の実施形態では、第１の触媒領域及び第２の触媒領域の全長は、１００％Ｌに等しい。他の実施形態では、第１の触媒領域及び第２の触媒領域の全長は、１００％Ｌ未満、例えば、軸方向長さＬの９９％以下、９５％以下、８５％以下、又は８０％以下である。

【0029】

特定の実施形態では、第２の触媒領域は、基材上に直接担持／堆積され得る。

【0030】

第２の触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、３．５ｇ／ｉｎ^３未満、好ましくは３．０ｇ／ｉｎ^３未満、又は２．５ｇ／ｉｎ^３未満であり得る。あるいは、第２の触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、０．５～３．５ｇ／ｉｎ^３であってもよく、好ましくは、０．６～３．５ｇ／ｉｎ^３又は０．７～３．０ｇ／ｉｎ^３であってもよい。

【0031】

第３の触媒領域
触媒物品は、第３の触媒領域をさらに含み得る。いくつかの実施形態では、第３の触媒領域は、出口端部で始まってもよい。さらなる実施形態では、第３の触媒領域は、軸方向長さＬにわたって延在し得る。他の実施形態では、第３の触媒領域は、軸方向長さＬの１００％未満にわたって延在し得る。

【0032】

第３の触媒領域は、第３のＰＧＭ成分、第３の酸素吸蔵能（ＯＳＣ）材料、第３のアルカリ金属又はアルカリ土類金属成分、及び／又は第３の無機酸化物をさらに含み得る。

【0033】

第３のＰＧＭ成分は、白金、パラジウム、ロジウム、及びこれらの混合物からなる群から選択することができる。いくつかの実施形態では、第３のＰＧＭ成分は、パラジウム、ロジウム、又はこれらの混合物であり得る。別の実施形態では、第３のＰＧＭ成分は、白金、ロジウム、又はこれらの混合物であり得る。

【0034】

第３のＯＳＣ材料は、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、セリア－ジルコニア混合酸化物、アルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物、又はこれらの組み合わせであり得る。より好ましくは、第３のＯＳＣ材料は、セリア－ジルコニア混合酸化物、アルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物、又はこれらの組み合わせを含む。加えて、第３のＯＳＣ材料は、ランタン、ネオジム、プラセオジム、イットリウムなどのようなドーパントのうちの１つ以上をさらに含み得る。さらに、第３のＯＳＣ材料は、第３のＰＧＭ成分に対する担体材料としての機能を有し得る。いくつかの実施形態では、第３のＯＳＣ材料は、セリア－ジルコニア混合酸化物及びアルミナ－セリア－ジルコニア混合酸化物を含む。

【0035】

【0036】

第３のＯＳＣ材料（例えば、セリア－ジルコニア混合酸化物）は、第３の触媒領域の総ウォッシュコート担持量に基づいて、１０～９０重量％、好ましくは２５～７５重量％、より好ましくは３０～６０重量％であり得る。

【0037】

第３の触媒領域における第３のＯＳＣ材料担持量は、２ｇ／ｉｎ^３未満であり得る。いくつかの実施形態では、第２の触媒領域における第３のＯＳＣ材料担持量は、２．０ｇ／ｉｎ^３以下、１．５ｇ／ｉｎ^３以下、１．２ｇ／ｉｎ^３以下、１．０ｇ／ｉｎ^３以下、又は０．８ｇ／ｉｎ^３以下である。

【0038】

第３の触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、３．５ｇ／ｉｎ^３未満、好ましくは３．０ｇ／ｉｎ^３以下、２．５ｇ／ｉｎ^３以下、又は２ｇ／ｉｎ^３以下であり得る。

【0039】

第３のアルカリ金属又はアルカリ土類金属は、好ましくはバリウム、ストロンチウム、これらの混合酸化物又は複合酸化物である。好ましくは、バリウム又はストロンチウムは、存在する場合、第３の触媒領域の総重量に基づいて、０．１～１５重量％、より好ましくは３～１０重量％のバリウム又はストロンチウムの量である。

【0040】

第３のアルカリ金属又はアルカリ土類金属は、バリウムであることがさらにより好ましい。バリウムは、存在する場合、第３の触媒領域の総重量に基づいて、好ましくは０．１～１５重量％、より好ましくは３～１０重量％の量で存在する。

【0041】

また、第３のアルカリ金属又はアルカリ土類金属は、バリウム及びストロンチウムの混合酸化物又は複合酸化物であることが好ましい。好ましくは、バリウム及びストロンチウムの混合酸化物又は複合酸化物は、第３の触媒領域の総重量に基づいて、０．１～１５重量％、より好ましくは３～１０重量％の量で存在する。第３のアルカリ金属又はアルカリ土類金属は、バリウム及びストロンチウムの複合酸化物であることがより好ましい。

【0042】

【0043】

いくつかの実施形態では、第３の触媒領域は、第３のアルカリ金属又はアルカリ土類金属を実質的に含まない。さらなる実施形態では、第３の触媒領域は、第３のアルカリ金属又はアルカリ土類金属を実質的に含まないか、又は含まない。

【0044】

第３の無機酸化物は、好ましくは、第２族、第３族、第４族、第５族、第１３族、及び第１４族の元素の酸化物である。第３の無機酸化物は、好ましくは、アルミナ、ジルコニア、マグネシア、シリカ、ランタン、ネオジム、プラセオジム、イットリウムの酸化物、及びこれらの混合酸化物又は複合酸化物からなる群から選択される。特に好ましくは、第３の無機酸化物は、アルミナ、ランタン－アルミナ、ジルコニア、又はマグネシア／アルミナ複合酸化物である。１つの特に好ましい第３の無機酸化物は、アルミナ又はランタン－アルミナである。

【0045】

第３のＯＳＣ材料及び第３の無機酸化物は、１０：１以下、好ましくは、８：１以下又は５：１以下、より好ましくは、５：１以下、最も好ましくは４：１以下の重量比を有し得る。

【0046】

あるいは、第３のＯＳＣ材料と第３の無機酸化物とは、１０：１～１：１０、好ましくは８：１～１：８、又はより好ましくは５：１～１：５又は、最も好ましくは４：１～１：４の重量比を有し得る。

【0047】

第３の触媒領域は、軸方向長さＬの１００％にわたって延在し得る。（例えば、図３ｂを参照）。あるいは、第３の触媒領域は、軸方向長さＬ未満、例えば、軸方向長さＬの９５％以下、９０％以下、８０％以下、又は７０％以下であり得る（例えば、図３ａを参照）。

【0048】

基材
好ましくは、基材は、フロースルーモノリスである。

【0049】

基材は、長さ８インチ未満、好ましくは２～６インチであり得る。

【0050】

フロースルーモノリス基材は、第１の面と、第２の面と、を有し、それらの間に長手方向を画定する。フロースルーモノリス基材は、第１の面と第２の面との間に延在する、複数のチャネルを有する。複数のチャネルは、長手方向に延在し、複数の内側表面（例えば、各チャネルを画定するウォールの表面）を提供する。複数のチャネルの各々は、第１の面にある開口部と、第２の面にある開口部と、を有する。誤解を回避するために、フロースルーモノリス基材はウォールフローフィルタではない。

【0051】

第１の面は、典型的には基材の入口端部にあり、第２の面は基材の出口端部にある。

【0052】

チャネルは、一定の幅のものであり得、各複数のチャネルは、均一なチャネル幅を有し得る。

【0053】

好ましくは、長手方向に直交する平面内で、モノリス基材は、１平方インチ当たり３００～９００のチャネル、好ましくは４００～８００のチャネルを有する。例えば、第１の面上において、開いている第１のチャネル及び閉じている第２のチャネルの密度は、１平方インチ当たり６００～７００チャネルである。チャネルは、矩形、正方形、円形、楕円形、三角形、六角形、又は他の多角形形状である断面を有し得る。

【0054】

モノリス基材は、触媒材料を保持するための担体として作用する。モノリス基材を形成するのに好適な材料としては、コーディエライト、炭化ケイ素、窒化ケイ素、ジルコニア、ムライト、スポジュメン、アルミナ－シリカマグネシア若しくはケイ酸ジルコニウムなどのセラミック様材料、又は多孔質の耐火性金属が挙げられる。多孔質モノリス基材の製造におけるそのような材料及びそれらの使用は、当該技術分野において周知である。

【0055】

本明細書に記載のフロースルーモノリス基材は、単一の構成要素（すなわち、単一のれんが状の塊）であることに留意されたい。それにもかかわらず、排出物処理システムを形成する場合、使用される基材は、複数のチャネルを一緒に接着することによって、又は本明細書に記載のように複数のより小さい基材を一緒に接着することによって、形成され得る。このような技術は、排出物処理システムの好適なケーシング及び構成とともに、当該技術分野において周知である。

【0056】

本発明の触媒物品がセラミック基材を含む実施形態では、セラミック基材は、任意の好適な耐火性材料、例えば、アルミナ、シリカ、セリア、ジルコニア、マグネシア、ゼオライト、窒化ケイ素、炭化ケイ素、ケイ酸ジルコニウム、ケイ酸マグネシウム、アルミノシリケート及びメタロイドアルミノシリケート（コーディエライト及びスポジュメンなど）、又はこれらのいずれか２つ以上の混合物若しくは混合酸化物で作製され得る。コーディエライト、マグネシウムアルミノシリケート、及び炭化ケイ素が、特に好ましい。

【0057】

本発明の触媒物品が金属基材を含む実施形態では、金属基材は、任意の好適な金属、特にチタン及びステンレス鋼などの耐熱性金属及び金属合金、並びに鉄、ニッケル、クロム、及び／又はアルミニウムを他の微量金属に加えて含有するフェライト合金で作製され得る。

【0058】

いくつかの実施形態では、第１の触媒領域は、第２の（又は任意選択的に第３の）触媒領域とは異なる基材上に位置し得る。

【0059】

本開示の別の態様は、本明細書に記載の触媒物品を使用する、ＮＯ_ｘ、ＣＯ、ＨＣ、及びアンモニアを含有する、ガソリンエンジンからの車両排気ガスを処理するための方法に関する。本発明に従って作製された試験触媒は、従来のＴＷＣと比較して、有意に改善されたＮＨ_３制御性能を示した（例えば、実施例４、並びに実施例９及び１０を参照）。

【0060】

本開示の別の態様は、システムを通じて排気ガスを移送するための導管とともに本明細書に記載される触媒物品を含む、車両排気ガスを処理するためのシステムに関する。

【0061】

いくつかの実施形態では、システムは、ＴＷＣ物品をさらに含み得る。さらなる実施形態では、ＴＷＣ物品は、第１の態様の触媒物品の上流にある。特定の実施形態では、第１の態様の上流のＴＷＣ物品及び触媒物品は、異なる基材上にあってもよい。他の実施形態では、第１の態様の上流のＴＷＣ物品及び触媒物品は、同じ基材上にあってもよい。

【0062】

定義
本明細書で使用される「領域」という用語は、典型的にはウォッシュコートを乾燥及び／又は焼成することによって得られる基材上のエリアを指す。「領域」は、例えば、「層」又は「ゾーン」として基材上に配置又は担持されることができる。基材上のエリア又は配列は、一般に、基材にウォッシュコートを適用するプロセス中に制御される。「領域」は、典型的には、明確な境界又は縁部を有する（すなわち、従来の分析技術を使用して、一方の領域を別の領域から区別することが可能である）。

【0063】

典型的には、「領域」は、実質的に均一な長さを有する。この文脈における「実質的に均一な長さ」への言及は、その平均値から１０％を超えて逸脱（例えば、最大長と最小長との間の差）しない長さ、好ましくはその平均値から５％を超えて逸脱しない長さ、より好ましくはその平均値から１％を超えて逸脱しない長さを指す。

【0064】

各「領域」は、実質的に均一な組成を有する（すなわち、領域のある部分とその領域の別の部分とを比較する場合、ウォッシュコートの組成に実質的な差がない）ことが好ましい。この文脈における実質的に均一な組成は、領域のある部分を領域の別の部分と比較する場合、組成の差が５％以下、通常は２．５％以下、及び最も通常には１％以下である材料（例えば、領域）を指す。

【0065】

本明細書で使用される「ゾーン」という用語は、基材の全長の７５％以下の長さなど、基材の全長未満の長さを有する領域を指す。「ゾーン」は、典型的には、基材の全長の少なくとも５％（例えば５％以上）の長さ（すなわち、実質的に均一な長さ）を有する。

【0066】

基材の全長は、その入口端部とその出口端部と（例えば、基材の両端部）の間の距離である。

【0067】

本明細書で使用される「基材の入口端部に配置されているゾーン」へのいかなる言及も、基材上に配置又は担持されているゾーンであって、基材の入口端部までの方が、基材の出口端部までよりも近い、ゾーンを指す。したがって、ゾーンの中点（すなわち、その長さの半分での点）は、基材の入口端部までの方が、基材の出口端部までよりも近い。同様に、本明細書で使用される「基材の出口端部に配置されているゾーン」へのいかなる言及も、基材上に配置又は担持されているゾーンであって、基材の出口端部までの方が、基材の入口端部までよりも近い、ゾーンを指す。したがって、ゾーンの中点（すなわち、その長さの半分での点）は、基材の出口端部までの方が、基材の入口端部までよりも近い。

【0068】

基材がウォールフローフィルタである場合、一般に、「基材の入口端部に配置されているゾーン」へのいかなる言及も、基材上に配置又は担持されているゾーンであって、
（ａ）基材の入口チャネルの入口端部（例えば、開いている端部）までの方が、入口チャネルの閉じた端部（例えば、遮断された端部若しくは塞がれた端部）までよりも近い、ゾーン、及び／又は
（ｂ）基材の出口チャネルの閉じた端部（例えば、遮断された端部若しくは塞がれた端部）までの方が、出口チャネルの出口端部（例えば、開いている端部）までよりも近い、ゾーンを指す。

【0069】

したがって、ゾーンの中点（すなわち、その長さの半分での点）は、（ａ）基材の入口チャネルの入口端部までの方が、入口チャネルの閉じた端部までよりも近く、及び／又は（ｂ）基材の出口チャネルの閉じた端部までの方が、出口チャネルの出口端部までよりも近い。

【0070】

同様に、基材がウォールフローフィルタである場合、「基材の出口端部に配置されているゾーン」へのいかなる言及も、基材上に配置又は担持されているゾーンであって、
（ａ）基材の出口チャネルの出口端部（例えば、開いている端部）までの方が、出口チャネルの閉じた端部（例えば、遮断された端部若しくは塞がれた端部）までよりも近い、ゾーン、及び／又は
（ｂ）基材の入口チャネルの閉じた端部（例えば、遮断された端部若しくは塞がれた端部）までの方が、入口チャネルの入口端部（例えば、開いている端部）までよりも近い、ゾーンを指す。

【0071】

したがって、ゾーンの中点すなわち、その長さの半分での点）は、（ａ）基材の出口チャネルの出口端部までの方が、出口チャネルの閉じた端部までよりも近い、及び／又は（ｂ）基材の入口チャネルの閉じた端部までの方が、入口チャネルの入口端部までよりも近い。

【0072】

ウォッシュコートがウォールフローフィルタのウォールに存在する（すなわち、ゾーンがウォール内にある）場合、ゾーンは、（ａ）と（ｂ）との両方を満たし得る。

【0073】

「ウォッシュコート」という用語は、当該技術分野において周知であり、通常、触媒の生成中に基材に適用される接着性コーティングを指す。

【0074】

本明細書で使用される頭字語「ＰＧＭ」は、「白金族金属（platinum group metal）」を指す。「白金族金属」という用語は、一般に、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｏｓ、Ｉｒ、及びＰｔからなる群から選択される金属、好ましくはＲｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｉｒ、及びＰｔからなる群から選択される金属を指す。一般に、「ＰＧＭ」という用語は、好ましくは、Ｒｈ、Ｐｔ、及びＰｄからなる群から選択される金属を指す。

【0075】

本明細書で使用される「混合酸化物」という用語は、一般に、当該技術分野において従来的に既知であるように、単相における酸化物の混合物を指す。本明細書で使用される「複合酸化物」という用語は、一般に、当該技術分野において従来的に既知であるように、２つ以上の相を有する酸化物の組成物を指す。

【0076】

本明細書で使用される場合、「本質的になる」という表現は、特定の材料又は工程、及び、例えば、微量不純物などの、その特徴の基本特性に実質的に影響を及ぼさない、任意の他の材料又は工程を含むように、特徴の範囲を制限する。「から本質的になる」という表現は、「からなる」という表現を包含する。

【0077】

材料に関して本明細書で使用される場合、「実質的に含まない」という表現は、典型的には、領域、層、又はゾーンの内容物との関連において、材料が少量、例えば、５重量％以下、好ましくは２重量％以下、より好ましくは１重量％以下であることを意味する。「実質的に含まない」という表現は、「含まない」という表現を包含する。

【0078】

材料に関して本明細書で使用される場合、「本質的に含まない」という表現は、典型的には、領域、層、又はゾーンの内容との関連において、材料が微量、例えば１重量％以下、好ましくは０．５重量％以下、より好ましくは０．１％重量％以下であることを意味する。「本質的に含まない」という表現は、「含まない」という表現を包含する。

【0079】

本明細書で使用される重量％として表されるドーパントの量、特に総量へのいかなる言及も、担体材料又はその耐火性金属酸化物の重量を指す。

【0080】

本明細書で使用される「担持量」という用語は、金属重量基準でのｇ／ｆｔ^３の単位の測定値を指す。

【0081】

以下の実施例は、単に本発明を例示するものである。当業者は、本発明の趣旨及び特許請求の範囲の範囲内にある多くの変形例を認識するであろう。

【実施例】

【0082】

材料
全ての材料は市販されており、別途記載のない限り、既知の供給元から入手した。

【0083】

触媒Ａ
単一層を有する触媒を調製した。層は、ＳＡＲ範囲が約１７であるＦＥＲ型のゼオライト及び結合剤上に担持されたＦｅからなり、その単一層の総ウォッシュコート担持量は、約１．６ｇ／ｉｎ^３であり、Ｆｅ担持量は約３重量％であった（ＦＥＲの重量に基づく）。

【0084】

ウォッシュコートを、標準的なコーティング手順を用いてセラミック基材上にコーティングした（４００ｃｐｓｉ、４ｍｉｌの壁厚さ）。

【0085】

触媒Ｂ
単一層を有する触媒を調製した。層は、ＳＡＲ範囲が約２０であるＡＥＩ型のゼオライト及び結合剤からなり、その単一層の総ウォッシュコート担持量は、約１．６ｇ／ｉｎ^３であった。

【0086】

ウォッシュコートを、標準的なコーティング手順を用いてセラミック基材上にコーティングした（４００ｃｐｓｉ、４ｍｉｌの壁厚さ）。

【0087】

触媒Ｃ
単一層を有する触媒を調製した。層は、ＳＡＲ範囲が約２０であるＡＥＩ型のゼオライト及び結合剤上に担持されたＣｕからなり、その単一層の総ウォッシュコート担持量は、約１．６ｇ／ｉｎ^３であり、Ｃｕ担持量は約２重量％であった（ＡＥＩの重量に基づく）。

【0088】

ウォッシュコートを、標準的なコーティング手順を用いてセラミック基材上にコーティングした（４００ｃｐｓｉ、４ｍｉｌの壁厚さ）。

【0089】

触媒Ｄ
単一層を有する触媒を調製した。層は、ＳＡＲ範囲が約１７であるＡＥＩ型のゼオライト及び結合剤上に担持されたＣｕからなり、その単一層の総ウォッシュコート担持量は、約１．６ｇ／ｉｎ^３であり、Ｃｕ担持量は約４重量％であった（ＡＥＩの重量に基づく）。

【0090】

ウォッシュコートを、標準的なコーティング手順を用いてセラミック基材上にコーティングした（４００ｃｐｓｉ、４ｍｉｌの壁厚さ）。

【0091】

実施例１－ＮＨ_３吸蔵試験
触媒Ａ～Ｄを、表１に示される炭化水素（hydrocarbon、ＨＣ）酸化還元条件下、８５０℃で４時間エージングした。

【0092】

【表1】

【0093】

ＨＣ酸化還元エージングの後、触媒Ａ～Ｄを、表２に示すような試験プロトコル下で、それらのＮＨ_３吸蔵性能について試験した。

【0094】

【表2】

【0095】

以下の表３に示されるように、触媒Ｂは、そのＮＨ_３吸蔵能を示すが、触媒Ａ、Ｃ、及びＤは、触媒Ｂと比較した場合、優れた／改善されたＮＨ_３吸蔵能を示した。

【0096】

【表3】

【0097】

実施例２－化学量論的なＮＨ_３供給による高温ＮＨ_３変換率
ＨＣ酸化還元エージングの後、触媒Ａ～Ｄを、表４に示すような試験プロトコル下で、それらの高温ＮＨ_３変換性能について試験した。

【0098】

【表4】

【0099】

以下の表５に示すように、触媒Ａ、Ｃ、及びＤは、化学量論的供給条件下で良好なＮＨ_３及びＮＯ変換率を示した。

【0100】

【表5】

【0101】

実施例３－リッチＮＨ_３供給による高温ＮＨ_３変換率
触媒Ａ及びＤを、表６に示される異なる条件下で、８５０℃で４時間エージングした。

【0102】

【表6】

【0103】

エージングの後、触媒Ａ及びＤを、表７に示すような試験プロトコル下で、それらの高温ＮＨ_３変換性能について試験した。

【0104】

【表7】

【0105】

以下の表８に示すように、触媒Ａ及びＤは、リッチ供給条件下で良好なＮＨ_３及びＮＯ変換率を示した。

【0106】

【表8】

【0107】

ＴＷＣ－１
ＴＷＣ－１は、図１に示されるように、２つの触媒領域において二重層構造を有する典型的な三元（Ｐｄ－Ｒｈ）触媒である。底部層は、第１のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナ、Ｂａプロモーターのウォッシュコート上に担持されたＰｄからなる。底部層のウォッシュコート担持量は約２．０ｇ／ｉｎ^３であり、Ｐｄ担持量は１６ｇ／ｆｔ^３であった。標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、セラミック基材の各端部面からウォッシュコートをコーティングし（４００ｃｐｓｉ、４．３ｍｉｌの壁厚さ）、１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。

【0108】

上部層は、第２のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナのウォッシュコート上に担持されたＲｈからなる。第２の層のウォッシュコート担持量は約１．５ｇ／ｉｎ^３であり、Ｒｈ担持量は４ｇ／ｆｔ^３であった。次いで、標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、上記底部層を含むセラミック基材の各端部面から、この第２のウォッシュコートをコーティングし、１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。

【0109】

ＴＷＣ－２
ＴＷＣ－２は、単層構造を有する典型的な三元（Ｐｄ－Ｒｈ）触媒である。触媒層は、第１のＣｅＺｒ混合酸化物、Ｌａ安定化アルミナ、及びＢａプロモーターのウォッシュコート上に担持されたＰｄ及びＲｈからなる。層のウォッシュコート担持量は約３．０ｇ／ｉｎ^３であり、Ｐｄ担持量は２ｇ／ｆｔ^３であり、Ｒｈ担持量は８ｇ／ｆｔ^３であった。標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、セラミック基材の各端部面からウォッシュコートをコーティングし（４００ｃｐｓｉ、４．３ｍｉｌの壁厚さ）、１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。

【0110】

触媒物品１
２つの触媒領域を有する触媒を調製した。（例えば、図２ａ参照。）

【0111】

第１の触媒領域
第１の触媒領域は、ＳＡＲ範囲が約１６～２０であるＦＥＲ型のゼオライト及び結合剤上に担持されたＦｅからなり、この触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、約１．５ｇ／ｉｎ^３であり、Ｆｅ担持量は約３重量％であった（ＦＥＲの重量に基づく）。

【0112】

標準的なコーティング手順を用いて、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、セラミック基材の入口端部面から第１の触媒領域のウォッシュコートをコーティングした（４００ｃｐｓｉ、４．３ｍｉｌの壁厚さ）。

【0113】

第２の触媒領域
第２の触媒領域のウォッシュコートは、Ｌａ－アルミナ、セリア－ジルコニア混合酸化物、白金、ロジウムからなる（約３．０ｇ／ｉｎ^３、Ｐｔ担持量は６．７ｇ／ｆｔ^３であり、Ｒｈ担持量は３．３ｇ／ｆｔ^３である）。標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、上記第１の触媒領域を含むセラミック基材の出口端部面から、ウォッシュコートをコーティングした。

【0114】

触媒物品を１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。

【0115】

触媒物品２
２つの触媒領域を有する触媒を調製した。（例えば、図２ａ参照。）

【0116】

【0117】

【0118】

第２の触媒領域
第２の触媒領域のウォッシュコートは、Ｌａ－アルミナ、セリア－ジルコニア混合酸化物、白金（約３．０ｇ／ｉｎ^３、Ｐｔ担持量は１０ｇ／ｆｔ^３である）。標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、上記第１の触媒領域を含むセラミック基材の出口端部面から、ウォッシュコートをコーティングした。

【0119】

触媒物品を１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。

【0120】

触媒物品３
２つの触媒領域を有する触媒を調製した。（例えば、図２ａ参照。）

【0121】

【0122】

【0123】

第２の触媒領域
第２の触媒領域のウォッシュコートは、Ｌａ－アルミナ、セリア、白金、ロジウムからなる（約３．０ｇ／ｉｎ^３、Ｐｔ担持量は６．７ｇ／ｆｔ^３であり、Ｒｈ担持量は３．３ｇ／ｆｔ^３である）。標準的なコーティング手順を使用して、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、上記第１の触媒領域を含むセラミック基材の出口端部面から、ウォッシュコートをコーティングした。

【0124】

触媒物品を１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。

【0125】

触媒物品４
２つの触媒領域を有する触媒を調製した。（例えば、図１参照。）

【0126】

【0127】

標準的なコーティング手順を用いて、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、セラミック基材の入口端部面及び出口端部面の両方から第１の触媒領域のウォッシュコートをコーティングし（４００ｃｐｓｉ、４．３ｍｉｌの壁厚さ）、セラミック基材の全てを覆った。

【0128】

第２の触媒領域
第２の触媒領域のウォッシュコートは、Ｌａ－アルミナ、セリア－ジルコニア混合酸化物、白金、ロジウムからなる（約３．０ｇ／ｉｎ^３、Ｐｔ担持量は６．７ｇ／ｆｔ^３であり、Ｒｈ担持量は３．３ｇ／ｆｔ^３である）。標準的なコーティング手順を用いて、基材の長さの５０％を目標とするコーティングの深さで、セラミック基材の入口端部面及び出口端部面の両方から第２の触媒領域のウォッシュコートをコーティングし（４００ｃｐｓｉ、４．３ｍｉｌの壁厚さ）、セラミック基材の全てを覆った。

【0129】

触媒物品を１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。

【0130】

触媒性能試験を合成排気ガスを用いて実施し、触媒試料を、１０％水、５％Ｏ_２、残部のＮ_２中、８００℃で１０時間エージングした。

【0131】

触媒物品５
２つの触媒領域を有する触媒を調製した。（例えば、図２ａ参照。）

【0132】

第１の触媒領域
第１の触媒領域は、ＳＡＲ範囲が約１６であるＣＨＡ型のゼオライト及び結合剤上に担持されたＣｕからなり、この触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、約１．５ｇ／ｉｎ^３であり、Ｃｕ担持量は約３．３重量％であった（ＣＨＡの重量に基づく）。

【0133】

【0134】

第２の触媒領域
触媒物品２に記載した通り。

【0135】

触媒物品を１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。

【0136】

触媒物品６
２つの触媒領域を有する触媒を調製した。（例えば、図２ａ参照。）

【0137】

第１の触媒領域
第１の触媒領域は、ＳＡＲ範囲が約２０であるＡＥＩ型のゼオライト及び結合剤上に担持されたＣｕからなり、この触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、約１．２ｇ／ｉｎ^３であり、Ｃｕ担持量は約３．８重量％であった（ＡＥＩの重量に基づく）。

【0138】

【0139】

第２の触媒領域
触媒物品２に記載した通り。

【0140】

触媒物品を１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。

【0141】

触媒物品７
２つの触媒領域を有する触媒を調製した。（例えば、図２ａ参照。）

【0142】

第１の触媒領域
第１の触媒領域は、ＳＡＲ範囲が約２０であるＡＥＩ型のゼオライト及び結合剤上に担持されたＣｕからなり、この触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、約１．５ｇ／ｉｎ^３であり、Ｃｕ担持量は約３．８重量％であった（ＡＥＩの重量に基づく）。

【0143】

【0144】

第２の触媒領域
触媒物品２に記載した通り。

【0145】

触媒物品を１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。

【0146】

触媒物品８
２つの触媒領域を有する触媒を調製した。（例えば、図２ａ参照。）

【0147】

第１の触媒領域
第１の触媒領域は、ＳＡＲ範囲が約２０であるＡＥＩ型のゼオライト及び結合剤上に担持されたＣｕからなり、この触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、約２．２ｇ／ｉｎ^３であり、Ｃｕ担持量は約３．８重量％であった（ＡＥＩの重量に基づく）。

【0148】

【0149】

第２の触媒領域
触媒物品２に記載した通り。

【0150】

触媒物品を１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。

【0151】

触媒物品９
２つの触媒領域を有する触媒を調製した。（例えば、図２ａ参照。）

【0152】

第１の触媒領域
第１の触媒領域は、ＳＡＲ範囲が約２０であるＡＥＩ型のゼオライト及び結合剤上に担持されたＣｕからなり、この触媒領域の総ウォッシュコート担持量は、約２．８ｇ／ｉｎ^３であり、Ｃｕ担持量は約３．８重量％であった（ＡＥＩの重量に基づく）。

【0153】

【0154】

第２の触媒領域
触媒物品２に記載した通り。

【0155】

触媒物品を１００℃で乾燥させ、５００℃で４５分間焼成した。

【0156】

触媒性能試験を合成排気ガスを用いて実施し、触媒試料を、１０％水、５％Ｏ_２、残部のＮ_２中、８００℃で１０時間エージングした。

【0157】

ＮＨ_３吸蔵試験：
触媒試料を１５０℃まで加熱し、４００ｐｐｍのＮＨ_３、１０％の水、残部のＮ_２のガス供給を行った。空間速度は１１０ｋｈ^－１であった。触媒がＮＨ_３で飽和した時点で吸蔵されたＮＨ_３の総量を記録した。

【0158】

ＮＨ_３酸化試験：
ＮＨ_３で飽和した触媒試料を、３００ｐｐｍのＮＨ_３、０．５％のＯ_２、３００ｐｐｍのＮＯ、残部のＮ_２のガス混合物を用いて、５０℃／分で１００℃から５００℃まで加熱した。ＮＨ_３変換率が５０％に達した温度を記録した。

【0159】

ＴＷＣ－２、触媒物品１～９からの触媒性能結果を表９
に示す。触媒物品１～４のアンモニア吸蔵能は、同等であり、ＴＷＣ－２技術よりも有意に高い。触媒物品６～９は、Ｃｕゼオライト担持量が増加するほどアンモニア吸蔵量が増加することを示す。触媒物品１～９についてのＮＨ_３酸化ライトオフは、ＴＷＣ－２よりも有意に低い。これらの結果は、従来のＴＷＣ技術が、触媒物品１～９ほど効果的にＮＨ_３排出を制御しないことを示す。

【0160】

【表9】

【0161】

実施例４－改善された触媒性能
ＴＷＣ－１を上流に配置し、ＴＷＣ－２を下流に配置して、以下のシステムの触媒性能を試験した。
比較システム１：ＴＷＣ－１のみ
比較システム２：ＴＷＣ－１＋ＴＷＣ－２
システム３：ＴＷＣ－１＋ＴＷＣ－２＋触媒物品２

【0162】

触媒性能試験は、ガソリン車両において、ＲｅａｌＤｒｉｖｉｎｇＥｍｉｓｓｉｏｎ（ＲＤＥ）の代表的な運転サイクル下で実施した。ＲＤＥ試験は、エンジン操作のための排出評価の信頼性の高い方法と考えられた。最終ＲＤＥ排出値は、総排出を走行距離で割ったものである。使用した車両は、１．５Ｌ直噴ターボ過給エンジンを備えたＥｕｒｏ６ｄ完全認定車両であった。ＴＷＣ－１の目標入口温度９５０℃で６０時間の燃料カットエージングサイクルを使用して、触媒システムをエージングして、耐用年数の終わりを表した。このエージング中のＴＷＣ－１の下流の触媒の温度は、８３０℃であった。

【0163】

比較システム１及び比較システム２に対するＲＤＥサイクル下でのガソリン車両の排出結果を表１０に示した。結果は、比較触媒システム１及び２のＮＨ_３排出は両方とも、１０ｍｇ／ｋｍという予想される欧州ライトデューティＮＨ_３要件を満たさないことを示した。したがって、ガソリン用途において典型的な触媒を使用する比較システム１及び２は、ＮＨ_３排出要件について機能しない。システム３への本発明の触媒物品２の添加（表１０に示されている）は、ＮＨ_３排出を、ライトデューティ車両のための予想される欧州要件未満に制御するのに有効である。

【0164】

【表10】