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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公表特許公報(A)
(11)【公表番号】
(43)【公表日】2024-10-28
(54)【発明の名称】ヒートスプレッダ材料
(51)【国際特許分類】
H01L 23/373 20060101AFI20241018BHJP
B32B 9/00 20060101ALI20241018BHJP
B32B 9/04 20060101ALI20241018BHJP
B32B 7/12 20060101ALI20241018BHJP
【ＦＩ】
H01L23/36 M
B32B9/00 A
B32B9/04
B32B7/12
【審査請求】有
【予備審査請求】未請求
(21)【出願番号】P 2024523446
(86)(22)【出願日】2022-09-01
(85)【翻訳文提出日】2024-06-14
(86)【国際出願番号】 IB2022058224
(87)【国際公開番号】W WO2023067403
(87)【国際公開日】2023-04-27
(31)【優先権主張番号】PCT/IB2021/059607
(32)【優先日】2021-10-19
(33)【優先権主張国・地域又は機関】IB
(81)【指定国・地域】
(71)【出願人】
【識別番号】515214729
【氏名又は名称】アルセロールミタル
(74)【代理人】
【識別番号】110001173
【氏名又は名称】弁理士法人川口國際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】ブランコ・ロルダン，クリスティーナ
(72)【発明者】
【氏名】アルバレス－アルバレス，アベル
(72)【発明者】
【氏名】ノリエガ・ペレス，ダビド
(72)【発明者】
【氏名】ロドリゲス・ガルシア，ホルヘ
(72)【発明者】
【氏名】ペレス・ロドリゲス，マルコス
(72)【発明者】
【氏名】スアレス・サンチェス，ロベルト
【テーマコード（参考）】
4F100
5F136
【Ｆターム（参考）】
4F100AA20C
4F100AA37A
4F100AA37B
4F100AH06C
4F100BA03
4F100BA06
4F100BA10A
4F100BA10B
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4F100DE01C
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4F100YY00A
4F100YY00B
5F136BB01
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5F136BB11
5F136BC03
5F136FA23
5F136FA75
5F136GA01
5F136GA12
(57)【要約】
本発明は、以下のステップを含む、ヒートスプレッダを製造する方法に関する。
ｉ． 少なくとも１つのグラファイト層の主表面上に接着剤を堆積させて、接着剤層によってコーティングされた少なくとも１つのグラファイト層を得るステップ、
ｉｉ． 接着剤層によってコーティングされた該少なくとも１つのグラファイト層を、互いの上に配置して、グラファイト層と接着剤層とが交互になった、第１のスタックである層を形成するステップ、
ｉｉｉ． １０～２００μｍの厚さを有するグラファイト層を該第１のスタックである層の上に配置して、グラファイト層を頂部層及び底部層として有する第２のスタックである層を形成するステップ、
ｉｖ． 該第２のスタックである層を７～２０ＭＰａの圧力で圧縮して、グラファイト系積層体を形成するステップ、
ｖ． 該グラファイト系積層体を加熱するして前記接着剤の前記溶媒を除去するステップ。
ｉ． 少なくとも１つのグラファイト層の主表面上に接着剤を堆積させて、接着剤層によってコーティングされた少なくとも１つのグラファイト層を得るステップ、
ｉｉ． 接着剤層によってコーティングされた該少なくとも１つのグラファイト層を、互いの上に配置して、グラファイト層と接着剤層とが交互になった、第１のスタックである層を形成するステップ、
ｉｉｉ． １０～２００μｍの厚さを有するグラファイト層を該第１のスタックである層の上に配置して、グラファイト層を頂部層及び底部層として有する第２のスタックである層を形成するステップ、
ｉｖ． 該第２のスタックである層を７～２０ＭＰａの圧力で圧縮して、グラファイト系積層体を形成するステップ、
ｖ． 該グラファイト系積層体を加熱するして前記接着剤の前記溶媒を除去するステップ。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
以下のステップを含む、ヒートスプレッダを製造する方法。ｉ． 少なくとも１つのグラファイト層２の主表面上に接着剤１を堆積させて、接着剤層１０によってコーティングされた少なくとも１つのグラファイト層２を得るステップであって、
ａ． 該接着剤層１０は、０．５～１０μｍの厚さを有し、且つ溶媒を含み、
ｂ． 該少なくとも１つのグラファイト層２は、１０～２００μｍの厚さを有し、且つ２つの対向する主表面を有するものである、ステップ、
ｉｉ． 任意選択で、該接着剤層によってコーティングされた少なくとも１つのグラファイト層を、接着剤層１０によってコーティングされた少なくとも１つのさらなるグラファイト層２の上に配置して、グラファイト層と接着剤層とが交互になった、第１のスタックである層３を形成するステップ、
ｉｉｉ． １０～２００μｍの厚さを有するグラファイト層２０を該第１のスタックである層３の上に配置して、グラファイト層を頂部層及び底部層として有する第２のスタックである層４を形成するステップ、
ｉｖ． 該第２のスタックである層４を７～２０ＭＰａの圧力で圧縮して、グラファイト系積層体５を形成するステップ、
ｖ． 該グラファイト系積層体５を加熱して前記接着剤の前記溶媒を除去するステップ。
【請求項2】
ステップｉ．において、前記堆積が接着剤を噴霧することによって行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項3】
ステップｉ．において、前記堆積が接着剤を擦ることによって行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項4】
ステップｉ．において、該接着剤層が、有機官能性シラン及び官能化ナノスケールＳｉＯ２粒子を含む、請求項１～３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項5】
ステップｉ．において、該接着剤層が１～５μｍの厚さを有する、請求項１～４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項6】
ステップｉ．において、該少なくとも１つのグラファイト層２が、圧縮された剥離天然グラファイト、熱分解グラファイト又は熱処理されたグラファイト化可能ポリマーから作製される、請求項１～５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項7】
ステップｉ．において、該少なくとも１つのグラファイト層２が、１５～２００μｍの厚さを有する、請求項１～６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項8】
ステップｉ．において、該少なくとも１つのグラファイト層２が、４００～２５００Ｗ．ｍＫ－１の面内熱伝導率を有する、請求項１～７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項9】
ステップｉｉｉ．において、該圧縮がローラーによって行われる、請求項１～８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項10】
ステップｉｉｉ．において、該圧縮がプレスによって、好ましくは液圧プレスによって行われる、請求項１～９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項11】
ステップｉｉｉ．において、該圧縮が１０～１６ＭＰａの圧力で行われる、請求項１～１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項12】
請求項１～１１のいずれか一項に従って製造されたグラファイト積層体６であって、５～１００μｍの厚さを有する少なくとも２つのグラファイト層２００、及び１～５μｍの厚さを有する少なくとも１つの接着剤層１００を含み、－ 該少なくとも２つのグラファイト層２００及び該少なくとも１つの接着剤層１００が、互いの上に交互に配置され、
－ 該グラファイト積層体の前記頂部層７及び前記底部層８はグラファイト層である、グラファイト積層体。
【請求項13】
該グラファイト積層体６が、２～７つのグラファイト層を含む、請求項１２に記載のグラファイト積層体。
【請求項14】
請求項１２又は１３に記載のグラファイト積層体の、ヒートスプレッダ装置における使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、グラファイト積層体の製造方法、グラファイト積層体及びヒートスプレッダ装置におけるその使用に関する。そのようなヒートスプレッダ装置は、様々な電子製品の集積回路、ＬＥＤの光源、又は半導体装置などのあらゆる発熱素子において、熱を放散し、過度の温度を防止するために使用され得る。
【背景技術】
【0002】
２０００年代初期まで、ヒートスプレッダ材料はアルミニウム及びアルミニウム系合金から作られていた。しかし、より軽量でより効率的な材料の需要は、グラファイト系ヒートスプレッダ材料の開発につながった。グラファイトは天然でも合成でもよい。天然グラファイトは採鉱されるが、合成グラファイトは炭素系材料をグラファイト化して製造することができる。しかし、合成グラファイトは、結晶化度が高く、不純物が少ないため導電性がより高いという点で天然グラファイトとは異なる。
【0003】
しかし、放散させる必要がある熱の量がさらに大きくなると、グラファイト系ヒートスプレッダ材料がより厚くなる。残念ながら、経験則では、合成グラファイトの場合、グラファイト化される前駆体フィルムの厚さが大きいほど、最終的なグラファイト化フィルムの結晶度が低く、したがってその熱伝導率が低い。これは、前駆体膜の厚さが増加すると、バルク材料全体のグラファイト化があまり効率的でないことを意味する。
【0004】
そのため、熱拡散を大きくするために、２層以上のグラファイト系層を接着フィルムで積層する手法が一般的であった。しかし、このようなグラファイト積層体は、接合部、しわ及び気泡の出現をもたらし、収率の損失につながる。
【発明の概要】
【0005】
本発明の目的は、このようなグラファイト積層体の収率を高めることである。これは、請求項１～１１に記載の製造方法によって達成される。これは、請求項１２又は１３のグラファイト積層体によっても達成される。
【図面の簡単な説明】
【0006】
【図1】特許請求されたプロセスの接着堆積ステップの実施形態である。
【図2】接着剤層によってコーティングされた２つのグラファイト層の実施形態である。
【図3】グラファイト層を頂部層及び底部層として有する第２の層のスタックを形成するように、第１の層のスタックの上部の接着剤層上にグラファイト層を配置する実施形態である。
【図4】特許請求されたプロセスの圧縮ステップの一実施形態である。
【図5】特許請求されたプロセスの加熱ステップの一実施形態である。
【図6】特許請求されたプロセスによって製造されるグラファイト積層体の実施形態である。
【発明を実施するための形態】
【0007】
本発明はまた、以下のステップを含む、ヒートスプレッダを製造する方法に関する。
ｉ． 少なくとも１つのグラファイト層２の主表面上に接着剤１を堆積させて、接着剤層によってコーティングされた少なくとも１つのグラファイト層を得るステップであって、
ａ． 該接着剤層１０は、０．５～１０μｍの厚さを有し、且つ溶媒を含み、
ｂ． 該少なくとも１つのグラファイト層２は、１０～２００μｍの厚さを有し、且つ２つの対向する主表面を有するものである、ステップ、
ｉｉ． 任意選択で、該接着剤層によってコーティングされた少なくとも１つのグラファイト層を、接着剤層１０によってコーティングされた少なくとも１つのさらなるグラファイト層２の上に配置して、グラファイト層と接着剤層とが交互になった第１のスタックである層３を形成するステップ、
ｉｉｉ． １０～２００μｍの厚さを有するグラファイト層２０を該第１のスタックである層３の上に配置して、グラファイト層を頂部層及び底部層として有する第２のスタックである層４を形成するステップ、
ｉｖ． 該第２のスタックである層４を７～２０ＭＰａの圧力で圧縮して、グラファイト系積層体５を形成するステップ、
ｖ． 該グラファイト系積層体５を加熱して前記接着剤の前記溶媒を除去するステップ。
ｉ． 少なくとも１つのグラファイト層２の主表面上に接着剤１を堆積させて、接着剤層によってコーティングされた少なくとも１つのグラファイト層を得るステップであって、
ａ． 該接着剤層１０は、０．５～１０μｍの厚さを有し、且つ溶媒を含み、
ｂ． 該少なくとも１つのグラファイト層２は、１０～２００μｍの厚さを有し、且つ２つの対向する主表面を有するものである、ステップ、
ｉｉ． 任意選択で、該接着剤層によってコーティングされた少なくとも１つのグラファイト層を、接着剤層１０によってコーティングされた少なくとも１つのさらなるグラファイト層２の上に配置して、グラファイト層と接着剤層とが交互になった第１のスタックである層３を形成するステップ、
ｉｉｉ． １０～２００μｍの厚さを有するグラファイト層２０を該第１のスタックである層３の上に配置して、グラファイト層を頂部層及び底部層として有する第２のスタックである層４を形成するステップ、
ｉｖ． 該第２のスタックである層４を７～２０ＭＰａの圧力で圧縮して、グラファイト系積層体５を形成するステップ、
ｖ． 該グラファイト系積層体５を加熱して前記接着剤の前記溶媒を除去するステップ。
【0008】
堆積ステップであるステップｉ．は図１に示されており、接着剤１がグラファイト層２の主表面上に堆積され、その結果図２に示すように、接着剤層１０によってコーティングされた少なくとも１つのグラファイト層２が得られる。
【0009】
好ましくは、ステップｉ．において、堆積は噴霧によって行われる。これは、重力又はポンプのいずれかによって供給されるエアスプレーガンを使用して行うことができる。次いで、接着剤は、製造要件のラインに従って固定されたパラメータで、手動で又は自動制御を介して噴霧される。好ましくは、空気圧は０．８～２バールの間であり、接着剤供給のためのニードルの開口に応じて選択される。
【0010】
好ましくは、ステップｉ．において、堆積は接着剤を擦ることによって行われる。これは、接着剤に浸され、長手方向にフィルムに対してその表面にわたって相対的に移動するスポンジ又は布を使用して行うことができる。
【0011】
あるいは、ステップｉ．において、ブラッシング及び／又はローリング及び／又はスロットダイコーティングによって堆積を行うことができる。
【0012】
好ましくは、ステップｉ．において、該接着剤層は、有機官能性シラン及び官能化ナノスケールＳｉＯ２粒子を含む。さらにより好ましくは、ステップｉ．において、該接着剤は、有機官能性シラン及び官能化ナノスケールＳｉＯ２粒子から構成される。例えば、該接着剤層は、有機官能性シラン及び官能化ナノスケールＳｉＯ２粒子から構成される水性ゾル－ゲル系である。該接着剤は水と混合することができる。
【0013】
あるいは、ステップｉ．において、該接着剤層は、塗布前に加水分解されるアミノ官能性シランを含むことができる。
【0014】
好ましくは、ステップｉ．において、該接着剤層は０．５～５μｍの厚さを有する。好ましくは、ステップｉ．において、該接着剤層は、１μｍ～５μｍの厚さを有する。
【0015】
少なくとも１つのグラファイト層は、異方性熱伝導率を示すシート又は箔の形態の任意のグラファイトであり得る。
【0016】
好ましくは、ステップｉ．において、該少なくとも１つのグラファイト層は、圧縮された剥離天然グラファイト、熱分解グラファイト又は熱処理されたグラファイト化可能ポリマーから作製される。さらにより好ましくは、該少なくとも１つのグラファイト層は、熱処理されたポリイミドから作製される。さらにより好ましくは、該少なくとも１つのグラファイト層は酸化グラフェンから作製される。このようなグラファイト層の形成プロセスは、当業者に周知である。
【0017】
好ましくは、ステップｉ．において、該少なくとも１つのグラファイト層は、１５～２００μｍの厚さを有する。そのようなより厚いグラファイト層は、機械的抵抗を高め、したがって、ステップｉｖ．の圧縮中の破損リスクを制限する。
【0018】
好ましくは、ステップｉ．において、該少なくとも１つのグラファイト層は、少なくとも４００Ｗ．ｍＫ－１、より有利には少なくとも１０００Ｗ．ｍＫ－１、さらにより有利には少なくとも１４００Ｗ．ｍＫ－１の面内熱伝導率を有する。
【0019】
別の実施形態では、ステップｉ．において、該少なくとも１つのグラファイト層は、４００～２５００Ｗ．ｍＫ－１の面内熱伝導率を有する。
【0020】
好ましくは、ステップｉ．において、該少なくとも１つのグラファイト層は１つのフィルムから構成される。したがって、各グラファイト層は１つのフィルムから構成される。
【0021】
あるいは、ステップｉ．において、該少なくとも１つのグラファイト層は、２～６つのフィルムから構成される。したがって、各グラファイト層は、２～６つのフィルムから構成される。
【0022】
好ましくは、ステップｉ．において、接着剤層が１つのグラファイト層上に堆積される。好ましくは、ステップｉ．において、接着剤層が２～７つのグラファイト層上に堆積される。
【0023】
ステップｉ．において、接着剤が１つのグラファイト層のみに堆積される場合、コーティングされたグラファイト層が層の第１のスタックを形成するので、ステップｉｉ．は省略することができる。
【0024】
任意選択であるステップｉｉ．において、ステップｉ．で得られた接着剤層によってコーティングされた少なくとも１つのグラファイト層は、接着剤層によってコーティングされた少なくとも１つのさらなるグラファイト層の上に配置される。例えば、接着剤層によって得られる少なくとも１つのグラファイト層は、接着剤層によってコーティングされた２つのグラファイト層の上に配置することができる。
【0025】
ステップｉｉｉ．において、図３に示すように、グラファイト層２０が第１のスタックである層３の上に配置される。グラファイト層は、接着剤層上に配置され、以下の層のスタックを形成する。
－ グラファイト層と接着剤層とを交互に配置する、及び
－ 頂部層及び底部層としてグラファイト層を有する。
－ グラファイト層と接着剤層とを交互に配置する、及び
－ 頂部層及び底部層としてグラファイト層を有する。
【0026】
ステップｉｖ．は、図４に具現化され、第２のスタックである層４のは、プレス機Ｐによって圧縮される。
【0027】
好ましくは、ステップｉｖ．において、該圧縮は、１０～１６ＭＰａの圧力で行われる。
【0028】
好ましくは、ステップｉｖ．において、該圧縮はプレスによって、好ましくは液圧プレスによって行われる。
【0029】
好ましくは、ステップｉｖ．において、該圧縮はローラーによって行われる。
【0030】
溶媒を除去することを目的とするステップｖ．は、当業者に周知である。
【0031】
好ましくは、ステップｖ．において、該加熱は５０℃～１５０℃の温度で行われる。より好ましくは、ステップｉｖ．において、該加熱は７０℃～１３０℃の温度で行われる。
【0032】
好ましくは、ステップｖ．において、該加熱は２０～１２０分間行われる。さらにより好ましくは、ステップｉｖ．において、該加熱は３０～６０分間行われる。
【0033】
本発明は、図６に示すように、前述のように製造されたグラファイト積層体６であって、５～１００μｍの厚さを有する少なくとも２つのグラファイト層２００、及び１～５μｍの厚さを有する少なくとも１つの接着剤層１００を含み、
－ 該少なくとも２つのグラファイト層２００及び該少なくとも１つの接着剤層１００が、互いの上に交互に配置され、
－ 該グラファイト積層体の頂部層７及び底部層８はグラファイト層である、
グラファイト積層体にも関する。
－ 該少なくとも２つのグラファイト層２００及び該少なくとも１つの接着剤層１００が、互いの上に交互に配置され、
－ 該グラファイト積層体の頂部層７及び底部層８はグラファイト層である、
グラファイト積層体にも関する。
【0034】
そのため、該グラファイト層２００及び該接着剤層１００は、交互に配置されて、グラファイト層と接着剤層との交互を形成する。これは図６に示されており、グラファイト積層体は５つの層、すなわち、３つのグラファイト層及び２つの接着剤層を含み、グラファイト層は、グラファイト層の上部にある接着剤層の上部にあるグラファイト層の上部にある接着剤層の上部にある。
【0035】
好ましくは、該グラファイト積層体は、２～７つのグラファイト層を含む。
【0036】
好ましくは、該少なくとも２つのグラファイト層は、圧縮された剥離天然グラファイト、熱分解グラファイト又は熱処理されたグラファイト化可能ポリマーから作製される。
【0037】
好ましくは、該少なくとも２つのグラファイト層は、１５～１００μｍの厚さを有する。
【0038】
好ましくは、該少なくとも２つのグラファイト層は、４００～２５００Ｗ．ｍＫ－１の面内熱伝導率を有する。
【0039】
グラファイト積層体の接着剤層の厚さは、接着剤の溶媒が除去される加熱ステップ（ステップｖ．）に起因して、プロセスのステップｉ．におけるコーティングされた接着剤層の厚さとは異なる。好ましくは、前記少なくとも１つの接着剤層１００は、１～３μｍの厚さを有する。
【0040】
好ましくは、前記接着剤層は、有機官能性シラン及び官能化ナノスケールＳｉＯ２粒子を含む。さらにより優先的には、前記接着剤層は、有機官能性シラン及び官能化ナノスケールＳｉＯ２粒子から構成される。
【0041】
本発明はまた、ヒートスプレッダ装置のための前記グラファイト積層体の使用に関する。ヒートスプレッダ装置は、電子装置、例えば、携帯電話又はマザーボードに使用することができる。
【実施例】
【0042】
実験結果
特許請求されたプロセスのステップｉｉｉ．中の正味圧力の値の影響を評価するために、実験的試験を行った。
特許請求されたプロセスのステップｉｉｉ．中の正味圧力の値の影響を評価するために、実験的試験を行った。
【0043】
全ての試行について、厚さ５０μｍのポリイミドフィルムをグラファイト化した。そうするために、ポリイミド膜を、Ｎ２の不活性雰囲気中１０００℃で６０分間の熱処理によって炭化して、ポリマーの全ての非炭素基を除去した。次いで、この炭化フィルムをＡｒ不活性雰囲気のグラファイト化炉に入れ、炭素原子をグラファイトの結晶格子に再配置するために２８００℃までの熱処理を行って、約４０μｍのグラファイトフィルムを得た。その後、グラファイトフィルムを圧延して多孔率を低下させ、熱伝導率を増加させた。得られたフィルムは、約９００～１０００Ｗ．ｍＫ－１の面内熱伝導率及び２５μｍのオーダーの厚さを有する。
【0044】
全ての試行について、図１に示すように、グラファイトフィルムの第１の面に約１μｍの接着剤層を噴霧コーティングによって堆積させた。
【0045】
次に、層のスタックは、図４に示すように、層の圧縮スタックを形成する液圧プレスによってプレスされた。最良の範囲を決定するために、層の異なるスタックに対して異なる圧力値を試験した。
【0046】
次いで、圧縮された層のスタックを、図６に示すように、７０℃の温度で３０分間炉に入れて、接着剤の溶媒を除去した。
【0047】
最終的に、面内熱伝導率を、Ｙｉｆｅｎｇ Ｆｕら２０２０ ２Ｄ Ｍａｔｅｒ７ ０１２００１に記載の「Ｔｈｅｒｍａｌ Ｂｒｉｄｇｅ Ｍｅｔｈｏｄ」を用いて測定した。
【0048】
実験の結果を図７にプロットし、面内熱伝導率を層の圧縮スタックに加えられる圧力の関数としてプロットする。
【0049】
圧力の値はグラファイト積層体の面内伝導率に影響を及ぼし、最良の範囲は７～２０ＭＰａの圧力値に対するものであることが明らかである。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【手続補正書】
【提出日】2024-06-14
【手続補正1】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項1】
以下のステップを含む、ヒートスプレッダを製造する方法。ｉ． 少なくとも１つのグラファイト層２の主表面上に接着剤１を堆積させて、接着剤層１０によってコーティングされた少なくとも１つのグラファイト層２を得るステップであって、
ａ． 該接着剤層１０は、０．５～１０μｍの厚さを有し、且つ溶媒を含み、
ｂ． 該少なくとも１つのグラファイト層２は、１０～２００μｍの厚さを有し、且つ２つの対向する主表面を有するものである、ステップ、
ｉｉ． 任意選択で、該接着剤層によってコーティングされた少なくとも１つのグラファイト層を、接着剤層１０によってコーティングされた少なくとも１つのさらなるグラファイト層２の上に配置して、グラファイト層と接着剤層とが交互になった、第１のスタックである層３を形成するステップ、
ｉｉｉ． １０～２００μｍの厚さを有するグラファイト層２０を該第１のスタックである層３の上に配置して、グラファイト層を頂部層及び底部層として有する第２のスタックである層４を形成するステップ、
ｉｖ． 該第２のスタックである層４を７～２０ＭＰａの圧力で圧縮して、グラファイト系積層体５を形成するステップ、
ｖ． 該グラファイト系積層体５を加熱して前記接着剤の前記溶媒を除去するステップ。
【請求項2】
ステップｉ．において、前記堆積が接着剤を噴霧することによって行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項3】
ステップｉ．において、前記堆積が接着剤を擦ることによって行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項4】
ステップｉ．において、該接着剤層が、有機官能性シラン及び官能化ナノスケールＳｉＯ２粒子を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項5】
ステップｉ．において、該接着剤層が１～５μｍの厚さを有する、請求項１に記載の方法。
【請求項6】
ステップｉ．において、該少なくとも１つのグラファイト層２が、圧縮された剥離天然グラファイト、熱分解グラファイト又は熱処理されたグラファイト化可能ポリマーから作製される、請求項１に記載の方法。
【請求項7】
ステップｉ．において、該少なくとも１つのグラファイト層２が、－ １５～２００μｍの厚さを有する、及び／又は
－ ４００～２５００Ｗ．ｍＫ －１ の面内熱伝導率を有する
請求項１に記載の方法。
【請求項8】
ステップｉｖ．において、該圧縮がローラーによって行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項9】
ステップｉｖ．において、該圧縮が液圧プレスによって行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項10】
ステップｉｖ．において、該圧縮が１０～１６ＭＰａの圧力で行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項11】
請求項１～１０のいずれか一項に従って製造されたグラファイト積層体６であって、５～１００μｍの厚さを有する少なくとも２つのグラファイト層２００、及び１～５μｍの厚さを有する少なくとも１つの接着剤層１００を含み、－ 該少なくとも２つのグラファイト層２００及び該少なくとも１つの接着剤層１００が、互いの上に交互に配置され、
－ 該グラファイト積層体の前記頂部層７及び前記底部層８はグラファイト層である、グラファイト積層体。
【請求項12】
該グラファイト積層体６が、２～７つのグラファイト層を含む、請求項１１に記載のグラファイト積層体。
【請求項13】
請求項１１に記載のグラファイト積層体の、ヒートスプレッダ装置における使用。
【国際調査報告】