特表 2024-541733 イリジウムクロリド水和物の製造方法、およびイリジウムクロリドの製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-11-11

(54)【発明の名称】イリジウムクロリド水和物の製造方法、およびイリジウムクロリドの製造方法

(51)【国際特許分類】

   C01G 55/00 20060101AFI20241101BHJP

【ＦＩ】

C01G55/00

【審査請求】有

【予備審査請求】未請求

(21)【出願番号】P 2024530517

(86)(22)【出願日】2022-12-02

(85)【翻訳文提出日】2024-05-21

(86)【国際出願番号】 KR2022019537

(87)【国際公開番号】W WO2023101521

(87)【国際公開日】2023-06-08

(31)【優先権主張番号】10-2021-0171286

(32)【優先日】2021-12-02

(33)【優先権主張国・地域又は機関】KR

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】524192867

【氏名又は名称】ヒソン カタリスツ コーポレーション

(74)【代理人】

【識別番号】110002343

【氏名又は名称】弁理士法人 東和国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】キム、 ホドン

(72)【発明者】

【氏名】カン、 ドンクン

(72)【発明者】

【氏名】キム、 ミンシク

(72)【発明者】

【氏名】ソ、 ジョンミン

(72)【発明者】

【氏名】ユ、 ヨンサン

【テーマコード（参考）】

4G048

【Ｆターム（参考）】

4G048AA06

4G048AB01

4G048AD03

4G048AE05

(57)【要約】

イリジウム金属粉末とアルカリ金属化合物の混合物を準備する混合段階、混合物を焼成してアルカリが含まれているイリジウム酸化物を製造する焼成段階、アルカリが含まれているイリジウム酸化物を塩酸水溶液で洗浄してイリジウム酸化物を得る塩酸水溶液洗浄段階、そしてイリジウム酸化物を加圧下で塩酸に溶解した後に反応させる塩酸溶解反応段階を含む、イリジウムクロリド水和物の製造方法を提供する。

【特許請求の範囲】

【請求項1】

イリジウム金属粉末とアルカリ金属化合物の混合物を準備する混合段階、
前記混合物を焼成してアルカリが含まれているイリジウム酸化物を製造する焼成段階、
前記アルカリが含まれているイリジウム酸化物を塩酸水溶液で洗浄してイリジウム酸化物を得る塩酸水溶液洗浄段階、
前記イリジウム酸化物を加圧下で塩酸に溶解した後に反応させる塩酸溶解反応段階
を含む、イリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項2】

前記アルカリ金属化合物は、アルカリ金属水酸化物、アルカリ金属過酸化物、またはこれらの混合物を含む、請求項１に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項3】

前記アルカリ金属水酸化物は、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、またはこれらの混合物を含み、
前記アルカリ金属過酸化物は、過酸化ナトリウム、過酸化カリウム、過酸化リチウム、またはこれらの混合物を含む、請求項２に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項4】

前記アルカリ金属水酸化物は、前記水酸化ナトリウムと前記過酸化ナトリウムの混合物を含む、請求項３に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項5】

前記混合物は、前記アルカリ金属化合物を前記イリジウム金属粉末１重量部に対して０．５重量部～１重量部で含む、請求項１に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項6】

前記混合物は、前記アルカリ金属過酸化物を前記イリジウム金属粉末１重量部に対して１重量部～３重量部で含む、請求項２に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項7】

前記アルカリが含まれているイリジウム酸化物は、下記化学式１で表される化合物を含む、請求項１に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。
［化学式１］
Ｎａ_ｘＩｒ_ｙＯ_ｚ
（前記化学式１で、前記ｘは、２～４の整数であり、前記ｙは、１～３の整数であり、前記ｚは、３～８の整数である）

【請求項8】

前記アルカリが含まれているイリジウム酸化物は、Ｎａ_２ＩｒＯ_３、Ｎａ_４ＩｒＯ_４、Ｎａ_４Ｉｒ_３Ｏ_８、またはこれらの混合物を含む、請求項７に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項9】

前記焼成段階で、前記焼成は、７５０℃以上の高温で行われる、請求項１に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項10】

前記焼成段階と前記塩酸水溶液洗浄段階との間に、
前記アルカリが含まれているイリジウム酸化物を水で、６０℃～７０℃で、２時間～４時間洗浄する水洗浄段階をさらに含む、請求項１に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項11】

前記塩酸水溶液洗浄段階で、前記塩酸水溶液の濃度は、５％～１０％である、請求項１に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項12】

前記塩酸水溶液洗浄段階を経たイリジウム酸化物を乾燥してケーキ（ｃａｋｅ）を得る段階をさらに含む、請求項１に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項13】

前記イリジウム酸化物のケーキは、アルカリ金属の含有量が１０ｐｐｍ以下である、請求項１２に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項14】

前記塩酸溶解反応段階で、前記イリジウム酸化物１重量部に対する前記塩酸の含有量は、５重量部～１５重量部である、請求項１に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項15】

前記塩酸溶解反応段階は、５圧力～１０圧力の加圧下で行われる、請求項１に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項16】

前記塩酸溶解反応段階は、加圧下で、１３０℃～１７０℃で２時間～６時間行われる、請求項１に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項17】

前記塩酸溶解反応段階で製造されたイリジウムクロリド水和物をろ過して得る段階をさらに含む、請求項１に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項18】

前記製造されたイリジウムクロリド水和物は、アルカリ金属の含有量が１０ｐｐｍ以下である、請求項１に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法。

【請求項19】

請求項１に記載のイリジウムクロリド水和物の製造方法で得られたイリジウムクロリド水和物を濃縮してイリジウムクロリドを製造するイリジウムクロリドの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

イリジウム金属粉末からイリジウムクロリド水和物、およびイリジウムクロリドを製造する方法に関する。

【背景技術】

【0002】

最も一般に商用化されているイリジウムの形態は、金属粉末である。
しかし、イリジウム金属粉末は、白金、またはパラジウムとは異なり、酸溶液、アルカリ溶液、または、王水（ａｑｕａ ｒｅｇｉａ、濃い塩酸と濃い硝酸の混合）に溶解されない。

【0003】

イリジウム金属粉末を溶解してイリジウム水溶液を製造するために、アルカリ金属（Ｎａ、または、Ｋなど）と混合した後に熱処理して酸化物に転換させた後、王水に溶かして製造する。

【0004】

しかし、このような方法によってもイリジウム金属が完全に溶解され難いため、生成物の収率が高くなく、未溶解のイリジウム金属を回収して熱処理段階から同一の過程を繰り返さなければならない。

【0005】

また、イリジウム酸化物を王水に溶かす過程は、高温で行われるが、この時、王水に含まれていた硝酸が蒸気で排出されて環境汚染を誘発することがある。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

本発明の一実施形態は、イリジウム金属の転換率が高く、イリジウム金属の高い溶解度により未反応のイリジウムが存在せず、アルカリ金属の含有量も少なくて生成物の純度が高く、窒素酸化物が発生されないため環境的に有利なイリジウムクロリド水和物の製造方法を提供する。

【0007】

本発明の他の実施形態は、製造されたイリジウムクロリド水和物を利用してイリジウムクロリドを製造する方法を提供する。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明の一実施形態によれば、イリジウム金属粉末とアルカリ金属化合物の混合物を準備する混合段階、混合物を焼成してアルカリが含まれているイリジウム酸化物を製造する焼成段階、アルカリが含まれているイリジウム酸化物を塩酸水溶液で洗浄してイリジウム酸化物を得る塩酸水溶液洗浄段階、そして、イリジウム酸化物を加圧下で塩酸に溶解した後に反応させる塩酸溶解反応段階を含む、イリジウムクロリド水和物の製造方法を提供する。

【0009】

アルカリ金属化合物は、アルカリ金属水酸化物、アルカリ金属過酸化物、または、これらの混合物を含むことができる。

【0010】

アルカリ金属水酸化物は、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、または、これらの混合物を含むことができる。

【0011】

アルカリ金属過酸化物は、過酸化ナトリウム、過酸化カリウム、過酸化リチウム、または、これらの混合物を含むことができる。

【0012】

アルカリ金属水酸化物は、水酸化ナトリウムと過酸化ナトリウムの混合物を含むことができる。

【0013】

混合物は、アルカリ金属化合物をイリジウム金属粉末１重量部に対して０．５重量部～１重量部で含むことができる。

【0014】

混合物は、アルカリ金属過酸化物をイリジウム金属粉末１重量部に対して１重量部～３重量部で含むことができる。

【0015】

アルカリが含まれているイリジウム酸化物は、下記化学式１で表される化合物を含むことができる。

【0016】

［化学式１］

【0017】

Ｎａ_ｘＩｒ_ｙＯ_ｚ

【0018】

化学式１で、ｘは、２～４の整数であり、ｙは、１～３の整数であり、ｚは、３～８の整数である。

【0019】

アルカリが含まれているイリジウム酸化物は、Ｎａ_２ＩｒＯ_３、Ｎａ_４ＩｒＯ_４、Ｎａ_４Ｉｒ_３Ｏ_８、またはこれらの混合物を含むことができる。

【0020】

焼成段階で、焼成は、７５０℃以上の高温で行われる。

【0021】

焼成段階と塩酸水溶液洗浄段階との間に、アルカリが含まれているイリジウム酸化物を水で、６０℃～７０℃で、２時間～４時間洗浄する水洗浄段階を、さらに含むことができる。

【0022】

塩酸水溶液洗浄段階で、塩酸水溶液の濃度は、５％～１０％である。

【0023】

塩酸水溶液洗浄段階を経たイリジウム酸化物を乾燥してケーキ（ｃａｋｅ）を得る段階をさらに含むことができる。

【0024】

イリジウム酸化物のケーキは、アルカリ金属の含有量が１０ｐｐｍ以下である。

【0025】

塩酸溶解反応段階で、イリジウム酸化物１重量部に対する塩酸の含有量は、５重量部～１５重量部である。

【0026】

塩酸溶解反応段階は、５圧力～１０圧力の加圧下で行うことができる。

【0027】

塩酸溶解反応段階は、加圧下で、１３０℃～１７０℃で２時間～６時間行うことができる。

【0028】

塩酸溶解反応段階で製造されたイリジウムクロリド水和物をろ過して得る段階をさらに含むことができる。

【0029】

製造されたイリジウムクロリド水和物は、アルカリ金属の含有量が１０ｐｐｍ以下である。

【0030】

本発明の他の実施形態によれば、得られたイリジウムクロリド水和物を濃縮してイリジウムクロリドを製造するイリジウムクロリドの製造方法を提供する。

【発明の効果】

【0031】

本発明の一実施形態によるイリジウムクロリド水和物の製造方法は、イリジウム金属の転換率が高く、イリジウム金属の高い溶解度により未反応のイリジウムが存在せず、アルカリ金属の含有量も少なくて生成物の純度が高く、窒素酸化物が発生されないため環境的に有利である。

【図面の簡単な説明】

【0032】

【図1】一実施形態によるイリジウムクロリド水和物およびイリジウムクロリドを製造する段階を示す工程フローチャートである。

【0033】

【図2】実験例１で焼成温度別生成されたアルカリが含まれているイリジウム酸化物のＸＲＤ分析結果を示すグラフである。

【0034】

【図3】実験例２で洗浄条件別生成されたイリジウム酸化物のＸＲＤ分析結果を示すグラフである。

【0035】

【図4】実験例３で測定されたイリジウムクロリド水和物のＸＲＤ分析結果を示すグラフである。

【0036】

【図5】実施例１で製造されたイリジウムクロリド水和物およびイリジウムクロリドを示す写真である。

【発明を実施するための形態】

【0037】

以下で説明する技術の利点および特徴、そしてこれらを達成する方法は、添付の図面と共に詳細に後述する実施例を参照すれば明らかになる。
しかし、具現される形態は、以下で開示される実施例に限定されるのではない。
他の定義がなければ、本明細書で使用される全ての用語（技術および科学的用語を含む）は、当該技術分野における通常の知識を有する者に共通的に理解され得る意味として使用される。
また、一般に使用される辞書に定義されている用語は、明確に特に定義されていない限り、理想的にまたは過度に解釈されない。
明細書全体において、ある部分がある構成要素を「含む」という時、これは特に反対の記載がない限り、他の構成要素を除くのではなく、他の構成要素をさらに含むことができることを意味する。

【0038】

また、単数型は、文句で特に言及しない限り、複数型も含む。

【0039】

図１は、本発明の一実施形態によるイリジウムクロリド水和物およびイリジウムクロリドを製造する段階を示す工程フローチャートである。

【0040】

図１を参照して、イリジウムクロリド水和物およびイリジウムクロリドを製造する方法を詳細に説明する。

【0041】

イリジウムクロリド水和物の製造方法は、混合段階（Ｓ１－１）、焼成段階（Ｓ１－２）、塩酸水溶液洗浄段階（Ｓ１－４）、そして、塩酸溶解反応段階（Ｓ１－５）を含む。

【0042】

混合段階（Ｓ１－１）では、イリジウム金属粉末とアルカリ金属化合物の混合物を準備する。

【0043】

アルカリ金属化合物は、アルカリ金属水酸化物、アルカリ金属過酸化物、または、これらの混合物を含むことができ、例えば、アルカリ金属水酸化物とアルカリ金属過酸化物の固体混合物を含むことができる。

【0044】

アルカリ金属水酸化物は、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、または、これらの混合物を含むことができ、例えば、アルカリ金属水酸化物は、水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）である。

【0045】

アルカリ金属過酸化物は、過酸化ナトリウム、過酸化カリウム、過酸化リチウム、または、これらの混合物を含むことができ、例えば、アルカリ金属過酸化物は、過酸化ナトリウム（Ｎａ_２Ｏ_２）であり得る。

【0046】

一例として、アルカリ金属水酸化物は、水酸化ナトリウムと過酸化ナトリウムの混合物を含むことができる。

【0047】

混合物は、アルカリ金属化合物をイリジウム金属粉末１重量部に対して０．５重量部～１重量部、例えば、０．６重量部～０．７重量部で含むことができる。
アルカリ金属化合物の含有量がイリジウム金属粉末１重量部に対して０．５重量部未満の場合、イリジウム金属の表面にアルカリ成分の吸着量が足りなくて焼成過程で酸化が均一に行われないことがあり、１重量部を超える場合、過剰のアルカリ金属化合物がイリジウム金属の表面を覆って酸化剤がイリジウム金属と接触することを妨害することがある。

【0048】

または、混合物は、アルカリ金属化合物中のアルカリ金属過酸化物をイリジウム金属粉末１重量部に対して１重量部～３重量部、例えば、１．７５重量部～２．２５重量部で含むことができる。
アルカリ金属過酸化物の含有量がイリジウム金属粉末１重量部に対して１重量部未満の場合、酸化剤の不足により焼成後にも依然としてイリジウム金属が残存することがあり、３重量部を超える場合、イリジウム金属を過酸化させてイリジウムナノ粒子が形成されることで以降のろ過過程でろ過紙を通過して生成物を得ることが難しくなることがある。

【0049】

この時、アルカリ金属化合物がアルカリ金属水酸化物とアルカリ金属過酸化物の混合物を含む場合、アルカリ金属水酸化物とアルカリ金属過酸化物の重量比は、１：２～１：４、例えば、１：２．５～１：３．５である。
アルカリ金属過酸化物の重量比が２未満の場合、酸化剤の不足により焼成後にも依然としてイリジウム金属が残存することがあり、４を超える場合、イリジウム金属を過酸化させてイリジウムナノ粒子が形成されることで以降のろ過過程でろ過紙を通過して生成物を得ることが難しくなることがある。

【0050】

焼成段階（Ｓ１－２）では、混合物を焼成してアルカリが含まれているイリジウム酸化物を製造する。

【0051】

焼成は、７５０℃以上で行われる。
焼成温度が７５０℃未満の場合、未反応のイリジウム金属が残っていることがあり、７５０℃以上では、イリジウム金属が、完全にアルカリが含まれているイリジウム酸化物に転換され得る。
例えば、焼成は、５時間～１０時間にかけて７５０℃以上に昇温し、７５０℃以上で２時間～４時間維持する過程で行われる。

【0052】

焼成により製造されたアルカリが含まれているイリジウム酸化物は、下記の化学式１で表される化合物を含むことができる。

【0053】

［化学式１］

【0054】

Ｎａ_ｘＩｒ_ｙＯ_ｚ

【0055】

化学式１で、ｘは、２～４の整数であり、ｙは、１～３の整数であり、ｚは、３～８の整数である。

【0056】

例えば、化学式１で表されるアルカリが含まれているイリジウム酸化物は、Ｎａ_２ＩｒＯ_３、Ｎａ_４ＩｒＯ_４、Ｎａ_４Ｉｒ_３Ｏ_８、または、これらの混合物を含むことができる。

【0057】

選択的に、焼成段階で得られたアルカリが含まれているイリジウム酸化物は、塩酸水溶液洗浄段階の前に、水で洗浄する段階を経ることができる（Ｓ１－３）。

【0058】

水は、脱イオン水、蒸溜水、または、超純水などであり得、例えば、脱イオン水を利用することができる。

【0059】

一例として、水洗浄段階は、アルカリが含まれているイリジウム酸化物を水で、６０℃～７０℃で、２時間～４時間行われ得る。
水洗浄段階の温度が６０℃未満の場合、洗浄が完璧に行われず、洗浄後に残存アルカリイオンが存在することがあり、７０℃を超える場合、洗浄水が蒸発して濃縮されることがある。
水洗浄段階の時間が２時間未満の場合にも、洗浄が完璧に行われないことがあり、４時間を超える場合には、作業時間が不必要に長くなることがある。

【0060】

選択的に、水洗浄段階の後に、ろ過段階をさらに含むことができる。
例えば、ろ過は、水で洗浄された溶液を紙フィルターを用いて高温状態で行われる。

【0061】

また、選択的に、ろ過段階の後に、水洗浄段階をさらに経ることができ、例えば、ろ過後に予め製造された６０℃～７０℃の高温水で洗浄することができる。

【0062】

水洗浄段階を通じてアルカリが含まれているイリジウム酸化物内でアルカリ金属イオンを一部除去することができ、これにより、一部イリジウム酸化物を得ることができる。
しかし、水洗浄段階の後にも、約４００ｐｐｍ以上のアルカリ金属成分が残存することがある。

【0063】

そこで、塩酸水溶液洗浄段階（Ｓ１－４）では、アルカリが含まれているイリジウム酸化物を塩酸水溶液で洗浄して、残存するアルカリ金属成分の含有量を１０ｐｐｍ以下に減らし、イリジウム酸化物を製造することができる。

【0064】

塩酸水溶液の濃度は、５％～１０％であり得る。
塩酸水溶液の濃度が５％未満の場合、洗浄効果が良好に現れず、アルカリ金属が依然として残存することがあり、１０％を超える場合、アルカリ金属以外に一部のイリジウム金属まで溶解させることがある。

【0065】

選択的に、塩酸水溶液洗浄段階の後に、ろ過段階をさらに含むことができる。
例えば、ろ過は、塩酸水溶液で洗浄された溶液を紙フィルターを用いて高温の状態で行われる。

【0066】

また、選択的に、塩酸水溶液洗浄段階を経たイリジウム酸化物を乾燥してケーキ（ｃａｋｅ）を製造することができる。

【0067】

乾燥は、１００℃以上で１２時間～２４時間行われる。
乾燥温度が１００℃未満の場合、乾燥時間が長くなるだけでなく、乾燥後にも残存水分が存在することがある。

【0068】

塩酸水溶液洗浄段階を通じて、残存するアルカリ金属成分の含有量を減らすことができる。
これにより、イリジウム酸化物のケーキは、アルカリ金属の含有量が１０ｐｐｍ以下、例えば０ｐｐｍ～５ｐｐｍであり得る。

【0069】

アルカリ金属の含有量が１０ｐｐｍを超える場合、最終生成物であるイリジウムクロリドの純度が落ちることで、これを利用した触媒の製造時、触媒反応に否定的な影響を与えることがある。

【0070】

塩酸溶解反応段階（Ｓ１－５）では、イリジウム酸化物を加圧下で塩酸に溶解した後に反応させてイリジウムクロリド水和物を製造する。

【0071】

イリジウム酸化物１重量部に対する塩酸の含有量は、５重量部～１５重量部、例えば、８重量部～１０重量部であり得る。
イリジウム酸化物１重量部に対する塩酸の含有量が５重量部未満の場合、反応に必要なクロリドイオンの含有量の不足によりイリジウム酸化物がイリジウムクロリドに１００％転換とはならないことがあり、１５重量部を超える場合、後続工程である濃縮過程で塩酸水溶液の蒸発にエネルギー費用が過多に投入されることがある。

【0072】

塩酸溶解反応段階は、加圧下で行われ、一例として、加圧容器内で行われる。
加圧時の圧力は、５圧力～１０圧力、例えば、６圧力～８圧力下で行われる。
圧力は、反応温度に比例して増加するため、以下の温度範囲で行えば、圧力は、別途に調節する必要がない。

【0073】

また、塩酸溶解反応段階は、加圧下、１３０℃～１７０℃で２時間～６時間、例えば、１５０℃～１７０℃で２時間～４時間行われる。
塩酸溶解反応段階で温度が、１３０℃未満の場合、イリジウム酸化物がイリジウムクロリドに１００％転換され難いことがあり、１７０℃を超える場合、イリジウムクロリド転換は容易であるが、加圧容器が腐食あるいは変形が起きて商業的適用が難しいことがあり、時間が２時間未満の場合、イリジウムクロリドの転換反応率が落ちることがあり、６時間を超える場合、エネルギー費用が過多に投入されることがある。

【0074】

選択的に、塩酸溶解反応段階の後に、ろ過段階をさらに含むことができる。

【0075】

ろ過段階を通じて塩酸溶解反応段階で製造されたイリジウムクロリド水和物を得ることができる。
例えば、ろ過は、塩酸溶解反応を経た溶液を紙フィルターを用いて高温の状態で行われる。
この時、残留溶液の回収のためのリンス溶液、例えば、脱イオン水は、最小量を使用する。

【0076】

製造されたイリジウムクロリド水和物は、例えば、Ｈ_２ＩｒＣｌ_６・ｘＨ_２Ｏで表される化合物であり得る。
塩酸溶解反応段階で得られたイリジウムクロリド水和物は、実質的に完全溶解、例えば、９９．９％以上溶解され、アルカリ金属の含有量が１０ｐｐｍ以下である。

【0077】

一実施形態によるイリジウムクロリド水和物の製造方法は、焼成段階（Ｓ２－１）で、イリジウム金属の完全な酸化を誘導して製造収率を高めることができ、塩酸水溶液洗浄段階（Ｓ１－４）では、塩酸水溶液の単独溶媒を用いて窒素酸化物が発生されず、加圧反応前に塩酸を利用して酸化剤として使用されたアルカリ金属成分を除去して、得られたイリジウムクロリド内のアルカリ金属の含有量が１０ｐｐｍ以下であり、塩酸溶解反応段階（Ｓ１－５）で、加圧反応を通じて９９．９％以上の溶解度を有するようになり、未反応のイリジウムが存在しないため、生成物の純度が非常に高い。

【0078】

他の実施形態によるイリジウムクロリドの製造方法は、製造されたイリジウムクロリド水和物を濃縮してイリジウムクロリドを製造する（Ｓ２－１）。

【0079】

一例として、濃縮は、減圧蒸留方法を利用することができる。

【0080】

製造されたイリジウムクロリドは、例えば、ＩｒＣｌ_４・ｘＨ_２Ｏで表される化合物であり得る。
［実施例］

【0081】

以下、発明の具体的な実施例を提示する。
ただし、下記に記載された実施例は、発明を具体的に例示したり説明するためのものに過ぎず、これによって発明の範囲が制限されてはならない。

【0082】

［製造例：イリジウムクロリド水和物の製造］

【0083】

（実施例１）

【0084】

Ｉｒ金属粉末２０ｇを基準としてＮａＯＨパウダーおよびＮａ_２Ｏ_２パウダーをそれぞれ１３．３ｇ、４０．２ｇずつ添加して物理的混合（ｐｈｙｓｉｃａｌ ｍｉｘｉｎｇ）する。

【0085】

混合されたパウダーをルツボに入れて７５０℃で焼成後、徐々に冷却させる。
焼成時、７５０℃昇温６時間、維持２．５時間の段階で行う。
また、焼成時、ルツボの蓋は、開放させる。

【0086】

焼成された粉末を脱イオン水５００ｍｌに入れて超音波混合（ｓｏｎｉｃａｔｉｏｎ）を行いながら溶液を６５℃まで加熱する。
６５℃になった時点から２時間にかけてマグネチックスピンバー（ｍａｇｎｅｔｉｃ ｓｐｉｎ ｂａｒ）を用いて攪拌する。

【0087】

攪拌された溶液を紙フィルターを用いて高温の状態でろ過する。
ろ過後、予め製造された６５℃の高温水２Ｌで洗浄する。

【0088】

また、１０％のＨＣｌ溶液２００ｇ（脱イオン水１８０ｇ＋ＨＣｌ ２０ｇ）を製造した後、追加で洗浄する。

【0089】

洗浄完了後、洗浄液に対してＩＣＰ分析を行い、その結果、洗浄液内には、Ｉｒ成分が存在しないことを確認した。

【0090】

洗浄が完了したパウダーを１２０℃で１２時間以上乾燥してＮａ_ｘＩｒＯ_ｙケーキを回収する。

【0091】

乾燥されたケーキを圧力容器に入れてＨＣｌ ２４２ｇを入れて混合する。

【0092】

準備された圧力容器を熱処理炉に入れ、１５０℃で４時間にかけて高温加圧反応後に冷却する。

【0093】

溶解された溶液を紙フィルターを用いてろ過する。
残留溶液の回収のためのリンス溶液（脱イオン水）は、最小量を使用する。

【0094】

（実施例２～１１および比較例１～２）

【0095】

実施例１で反応条件を下記表１のように変更したことを除き、実施例１と同様に実施してイリジウムクロリド水和物を製造する。

【0096】

参考までに、比較例１および比較例２では、溶解反応段階で塩酸の代わりに王水（塩酸：硝酸＝３：１の体積比）を使用する。

【0097】

【表1】

【0098】

［実験例１：焼成温度別生成物のＸＲＤ分析結果］

【0099】

実施例１、および、実施例４～実施例６で焼成温度がそれぞれ７５０℃、６５０℃、７００℃、および８００℃に変わることによって生成されたアルカリが含まれているイリジウム酸化物の状態をＸＲＤで分析し、その結果を図２に示す。

【0100】

図２を参照すれば、７５０℃未満の焼成温度では、酸化剤であるＮａ_２Ｏ_２と反応しなかったイリジウム金属が残存しており、Ｎａイオンと結合されずに単純酸化物形態であるＩｒＯ_２も製造されたことを確認することができる。

【0101】

反面、７５０℃以上の焼成条件では、Ｎａイオンおよび酸化剤と完璧に結合して、イリジウム金属は、完全にＮａ_ｘＩｒＯ_ｙに転換されることを確認することができる。

【0102】

［実験例２：洗浄条件別生成物のＸＲＤ分析結果］

【0103】

実施例１、実施例７および実施例８で洗浄条件が変わることによって生成されたイリジウム酸化物の状態をＸＲＤで分析し、その結果を図３に示す。

【0104】

実施例１は、脱イオン水で１次洗浄し、１０％塩酸水溶液で２次洗浄した結果であり、実施例８は、脱イオン水で１次洗浄し、５％塩酸水溶液で２次洗浄した結果であり、実施例７は、脱イオン水で１次洗浄し、塩酸水溶液で２次洗浄は行わなかった結果である。

【0105】

図３を参照すれば、脱イオン水に洗浄過程を経るとイリジウム酸化物に含まれている大部分のＮａイオンは除去されるが、一部がイリジウム酸化物内に残存していることが分かる。

【0106】

脱イオン水洗浄後に、追加で５％～１０％濃度の塩酸水溶液を利用して２次洗浄を行うようになると、最終的にイリジウム酸化物内のＮａイオンは、ほとんど除去がされることが分かる。

【0107】

具体的に、ＸＲＤ分析結果をみると、脱イオン水洗浄だけを行った場合、Ｎａが含まれているＮａ_ｘＩｒＯ_ｙのピークが依然として存在するが、塩酸水溶液を利用した追加の洗浄後には、Ｎａ_ｘＩｒＯ_ｙピークがなくなることをみることができる。

【0108】

また、Ｎａイオンが除去された酸化物に対して元素分析（ＩＣＰ分析）を行った結果、塩酸水溶液の追加洗浄後には、イリジウム酸化物内のＮａイオンは、５％塩酸水溶液で洗浄した場合は、１０ｐｐｍ、１０％塩酸水溶液で洗浄した場合は、４ｐｐｍ水準と測定された。

【0109】

［実験例３：製造されたイリジウムクロリド水和物の確認］

【0110】

実施例１で製造された生成物からイリジウムの含有量をＩＣＰ分析を通じて測定する。

【0111】

その結果、初期Ｉｒ粉末に対して９９．９％以上の収率を確認し、生成物内の残留Ｎａの含有量は、４．１ｐｐｍで、ほとんど除去されたことを確認した。

【0112】

また、生成物を８０℃で乾燥して水分除去後にＸＲＤ分析を行った結果を図４に示した。
図４で参考例１は、試薬グレード（アルドリッチ社製社）Ｈ_２ＩｒＣｌ_６・ｘＨ_２Ｏに対する結果である。
図４を参照すれば、試薬グレード（アルドリッチ社製社）Ｈ_２ＩｒＣｌ_６・ｘＨ_２Ｏと同じ結晶状を示すことを確認した。

【0113】

製造された生成物を１００℃で４時間乾燥して乾燥品を回収する。
乾燥品に対してイオンクロマトグラフィー分析を通じて分析した結果、Ｃｌ／Ｉｒモル比が４．２であった。

【0114】

また、熱重量分析結果を表２に示す。

【0115】

【表2】

【0116】

表２を参照すれば、実施例１と参考例１は、９００℃熱分析後、残量がほとんど類似していた。
これにより、乾燥品は、ＩｒＣｌ_４で製造されたことを確認した。

【0117】

また、製造された生成品を１０００倍希釈して市販される参考例１と色を比較してみた結果を図５に示す。
図５で（Ａ）は、イリジウム金属粉末の写真であり、（Ｂ）は、生成物であるＨ_２ＩｒＣｌ_６溶液の写真であり、（Ｂ´）は、生成物であるＨ_２ＩｒＣｌ_６溶液を１０００倍希釈溶解した後の写真であり、（Ｒｅｆ．Ｂ´）は、参考例１の写真である。
（Ｃ）は、生成物の乾燥品であるＩｒＣｌ_４の写真であり、（Ｃ´）は、生成物の乾燥品であるＩｒＣｌ_４を１０００倍希釈溶解した後の写真であり、（Ｒｅｆ．Ｃ´）は、参考例１の写真である。
図５で参考例１は、試薬グレード（アルドリッチ社製社）Ｈ_２ＩｒＣｌ_６・ｘＨ_２Ｏに対する結果である。

【0118】

図５を参照すれば、生成品は、Ｈ_２ＩｒＣｌ_６・ｘＨ_２Ｏ、乾燥品は、ＩｒＣｌ_４・ｘＨ_２Ｏと確認された。

【0119】

［実験例４：製造されたイリジウムクロリド水和物の収率およびＮａ含有量の測定］

【0120】

実施例１～１１および比較例１～２で製造されたイリジウムクロリド水和物の収率およびＮａ含有量を測定し、その結果を表３に示す。

【0121】

【表3】

【0122】

表３を参照すれば、実施例１～実施例３は、焼成時にアルカリ金属化合物とイリジウム金属の比率を調節して触媒を製造した場合である。
実施例２の場合、イリジウム金属の完全な酸化が行われなかったため最終酸化物の溶解反応段階で完全な溶解が行われず、実施例３の場合、アルカリ金属化合物が過度に添加されて洗浄過程でイリジウム酸化物が脱イオン水に溶けて溶出される問題があった。

【0123】

実施例１および実施例４～実施例６は、焼成時に焼成温度を異にして触媒を製造した場合である。
焼成温度が７５０℃未満では未酸化イリジウムが存在しており、溶解反応段階で溶解率が低くなり、７５０℃以上の温度で焼成した時、ようやく単独のＮａ_ｘＩｒＯ_ｙ複合酸化物形態が作られるようになることが分かる。

【0124】

実施例１、実施例７、および、実施例８は、洗浄段階での塩酸水溶液の洗浄程度により生成物内のＮａイオンの量を比較した結果である。
実施例７は、塩酸水溶液を利用した２次洗浄を実施しておらず、その結果、最終生成物内のＮａイオンが多量残存していることを確認した。
実施例８は、塩酸の濃度を５％に製造された塩酸水溶液で洗浄した結果であり、少量の塩酸でも洗浄効果が優れるように現れることを確認した。

【0125】

実施例１、および、実施例９～実施例１１は、溶解反応段階で溶解反応温度を異にして製造した場合である。
１５０℃未満の温度で加圧溶解をした場合、低い溶解率を示しており、１５０℃以上から完全な溶解が行われることを確認した。

【0126】

実施例１、比較例１、および、比較例２は、溶解反応段階で溶解方法を異にして製造した場合である。
王水溶解法の場合、常圧で実施して１００℃以上温度を上げることができず、低い溶解度を示しており、特に、比較例１は、洗浄段階で塩酸水溶液洗浄を行わなかったため低い溶解度と共に生成物内の高いＮａイオン残存率を示している。

【0127】

したがって、実施例１のように、イリジウム金属とアルカリ金属化合物の重量比率を２．６、焼成温度を７５０℃以上、５％～１０％の塩酸水溶液を利用した追加的なＮａイオン除去を通じてイリジウム酸化物を製造し、このように製造されたイリジウム酸化物に対して１５０℃以上での加圧反応を利用して溶解率９９％以上のイリジウムクロリド溶液を製造できることが分かる。

【0128】

以上で本発明の好適な実施例について詳細に説明したが、本発明の権利範囲は、これに限定されるのではなく、特許請求の範囲で定義している本発明の基本概念を利用した当業者の多様な変形および改良形態も本発明の権利範囲に属する。

【産業上の利用可能性】

【0129】

一実施形態は、イリジウム金属の転換率が高く、イリジウム金属の高い溶解度により未反応のイリジウムが存在せず、アルカリ金属の含有量も少なくて生成物の純度が高く、窒素酸化物が発生されないため環境的に有利なイリジウムクロリド水和物の製造方法を提供する。

【0130】

他の実施形態は、製造されたイリジウムクロリド水和物を利用してイリジウムクロリドを製造する方法を提供する。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【国際調査報告】