特表 2024-542346 過酸化水素の製造装置及び製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公表特許公報(A)

(11)【公表番号】

(43)【公表日】2024-11-15

(54)【発明の名称】過酸化水素の製造装置及び製造方法

(51)【国際特許分類】

   C25B 1/30 20060101AFI20241108BHJP

   C25B 9/00 20210101ALI20241108BHJP

   C25B 15/029 20210101ALI20241108BHJP

   C25B 15/08 20060101ALI20241108BHJP

   C01B 15/027 20060101ALI20241108BHJP

【ＦＩ】

C25B1/30

C25B9/00 A

C25B15/029

C25B15/08

C01B15/027

【審査請求】未請求

【予備審査請求】有

(21)【出願番号】P 2024508645

(86)(22)【出願日】2022-12-04

(85)【翻訳文提出日】2024-02-09

(86)【国際出願番号】 EP2022084324

(87)【国際公開番号】W WO2023104680

(87)【国際公開日】2023-06-15

(31)【優先権主張番号】21212606.4

(32)【優先日】2021-12-06

(33)【優先権主張国・地域又は機関】EP

(31)【優先権主張番号】17/889,599

(32)【優先日】2022-08-17

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

(81)【指定国・地域】

(71)【出願人】

【識別番号】524054554

【氏名又は名称】エイチピーナウ エーピーエス

(74)【代理人】

【識別番号】110001519

【氏名又は名称】弁理士法人太陽国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】サザヤデヴ ラモーハン、ラジャス

(72)【発明者】

【氏名】フライデンダル、ラスムス

(72)【発明者】

【氏名】アルナウ、ヴェルダゲ カサデヴァル

(72)【発明者】

【氏名】ゴッテスフェルド、ジヴ

【テーマコード（参考）】

4K021

【Ｆターム（参考）】

4K021AB15

4K021BA02

4K021BB03

4K021BC01

4K021CA09

4K021DB16

4K021EA03

(57)【要約】

本発明は、１つまたは複数の電気化学セルを含む過酸化水素を製造するための装置に向けられ、装置は、カソードガス拡散層の隣に配置された少なくとも１つの導電性多孔質のガス輸送層をさらに含み、ガス輸送層は、カソードガス拡散層に向かって酸素含有ガスの流れを送達するように構成され、電流を集めるように構成され、さらに多孔質のガス輸送層を流れるように構成された水を含む。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

１つ以上の隣接する電気化学セル（１）を含む、過酸化水素を生成するための装置であって、
前記電気化学セル（１）の各々が、
少なくとも１つのカソードガス拡散層（１３）と、少なくとも１つのカソード触媒層（１４）と、少なくとも１つのイオン交換膜（１５）と、少なくとも１つのアノード触媒層（１６）と、少なくとも１つのアノード集電体（１７）と、水の送達のためのカソードポンプ（２３）に接続されるカソード水入口と、を含む膜電極アセンブリ（４）を備え、
前記膜電極アセンブリ（４）において、前記イオン交換膜（１５）の第１の側部が、前記カソード触媒層（１４）の第２の側部に対して結合され、アノード触媒層１６が、前記イオン交換膜（１５）の対向する第２の側部に対して結合され、少なくとも１つの導電性多孔質のガス輸送層（３）が、平坦であり、前記ガス輸送層（３）の第１の面で前記カソードガス拡散層（１３）と均一に接触する疎水性表面を有し、前記ガス輸送層（３）が、前記カソードガス拡散層（１３）に向けて面内方向に酸素含有ガスの流れを送達するように構成され、前記カソードガス拡散層（１３）が、前記カソードガス拡散層（１３）を通る水の流れを容易にするように前記導電性多孔質のガス輸送層（３）よりも大きな孔サイズを有し、前記ガス輸送層（３）が、さらに、カソードガス拡散層１３を面内方向に流れるように構成された水を含み、
前記カソードガス拡散層（１３）が、前記カソード触媒層（１４）への、または、前記カソード触媒層（１４）からの、酸素と水と過酸化水素の輸送に適する、装置。

【請求項2】

前記ガス輸送層（３）と前記カソードガス拡散層（１３）の間に位置する少なくとも一つの追加的なガス拡散層（２０）を含む、請求項１に記載の装置。

【請求項3】

前記少なくとも１つのアノード触媒層（１６）の内部で、水の酸化反応が起こるように構成され、
前記少なくとも１つのカソード触媒層（１４）の内部で、酸素還元反応が起こるように構成される、請求項１に記載の装置。

【請求項4】

前記ガス輸送層（３）に隣接する前記カソードガス拡散層（１３）または追加的なガス拡散層（２０）の表面が、前記ガス輸送層（３）で少なくとも１０％、好ましくは少なくとも７０％、さらに好ましくは少なくとも９５％の割合で覆われている、請求項２に記載の装置。

【請求項5】

前記導電性多孔質のガス輸送層（３）の気孔が、約０．１ミクロンから１００ミクロンであり、０．５ｍｍから１０ｍｍの厚さである、請求項１に記載の装置。

【請求項6】

前記酸素含有ガスが供給されるガス空洞と前記カソードガス拡散層（１３）との間の、前記導電性多孔質のガス輸送層（３）により誘発される圧力降下が、少なくとも１ｍｂａｒである、請求項１に記載の装置。

【請求項7】

前記導電性多孔質のガス輸送層（３）が、多孔質遷移金属と、ポスト遷移金属と、炭素を含む材料と、または、それらの組合せと、のうちの１つを含む、請求項１に記載の装置。

【請求項8】

前記膜電極アセンブリ（４）における電流密度が、約３０ｍＡ／ｃｍ^２から９００ｍＡ／ｃｍ^２である、請求項１に記載の装置。

【請求項9】

前記少なくとも１つのカソード触媒層（１４）と前記少なくとも１つのアノード触媒層（１６）の間に印加される電圧が、セル当たり約１．２Ｖと約３．５Ｖの間である、請求項１に記載の装置。

【請求項10】

請求項１に記載の装置と、前記装置によって生成された過酸化水素と紫外線またはオゾンとの組み合わせを促進してヒドロキシルラジカルの生成を促進する装置と、を含むシステム。

【請求項11】

請求項１記載の装置を用いて、前記ガス輸送層（３）が、前記カソードガス拡散層（１３）へ向けて面貫通方向に前記酸素含有ガスの流れを送達し、電流を集め、 水が、前記カソードガス拡散層（１３）を通って面内方向に流れ、
過酸化水素が、前記カソード触媒層（１４）で酸素還元から生成され、前記水の流れに溶解され、
前記過酸化水素が、前記カソード触媒層（１４）から押し出される、 過酸化水素を生成する方法。

【請求項12】

前記方法により、過酸化水素濃度が測定され、前記過酸化水素濃度が、一定の濃度に保たれることで、前記カソードポンプ（２３）により送達されるカソードへの水の流れと電源における電流とを自動的に調節するために使用される、
請求項１１に記載の方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、過酸化水素を製造する装置及び方法に関する。本発明はさらに、この装置を用いてヒドロキシルラジカルを生成するシステム、およびこの装置の製造方法に関する。より正確には、本発明は、過酸化水素を生成するために酸素還元を使用する改善された装置および方法に関する。

【背景技術】

【0002】

過酸化水素（Ｈ_２Ｏ_２）は、幅広い化学物質で、パルプや紙、水処理、農業などの産業で酸化剤として使用されている。容易に入手できる化合物から過酸化水素を現場で製造することは、供給の独立性を可能にし、より持続可能にすることができるので、これらの産業にとって非常に魅力的である。電気分解セルは、大規模な化学物質生産プラントを必要とするのではなく、投入エネルギとして電力を使用することで、分散型施設で化学物質を発生させる独特の利点を提供する。利点とは、とりわけ、必要な場所や時期に化学物質のガ発生することで、輸送や貯蔵の必要性がなくなり、風力発電や太陽光発電などの持続可能な手段によって生み出されるエネルギの利用が容易になることである。

【0003】

過酸化水素の電気化学的生産は、過酸化水素を生産するための集中化学設備で行われる従来のアントラキノンプロセスに比べて強い利点を持っている。アントラキノンプロセスは、大量のエネルギ、ＣＯ_２排出および化学廃棄物を伴う。天然ガスは、今日のアントラキノンプラントにおける水素の主要な供給源である。生産は集中型であるため、過酸化水素は使用地点まで輸送する必要がある。経済的理由から過酸化水素は通常３０～７０％の濃度で出荷されるが、これは危険であり安全上の問題がある。使用地点に達したら、しばしば濃度３％以下に希釈する必要がある。

【0004】

これらの懸念は、現場で化学物質を生産することによって直接対処される。電気化学的生産は、大気からの水と酸素を用いて行われ、Ｈ_２Ｏ_２を形成するが、エネルギ入力として必要なのは電気だけである。つまり、ＣＯ_２中性の電気を使用する場合、ＣＯ_２排出のないプロセスとなり得る。さらに、多くの用途では、低濃度（３重量％未満）が必要であり、これは、溶液が最初から低濃度で生成される場合には、安全性の懸念を完全に回避することができることを意味する。

【0005】

過酸化水素の電気化学的生成は、典型的には選択的酸素還元に依存する。従来、使用するイオン伝導体の形成に応じて電気化学的に過酸化水素を生成する２つの主要な経路があった。

【0006】

第１のアプローチは、例えば「燃料電池システムを用いた９３％の選択性を有する過酸化水素の直接及び連続生産」、Ａｎｇｅｗａｎｄｔｅ Ｃｈｅｍｉｅ ２００３に記載されているように、通常はアルカリ性又は中性塩溶液の形態の液体状態イオン導電体を使用することであった。このアプローチは、過酸化水素製造のための高い効率と濃度をもたらしたが、生成された過酸化水素から塩を分離することが難しいので、純度は低い。

【0007】

第２のアプローチは、ポリマ陽イオン交換膜のような固体イオン導電体を使用することであったが、「水の電気分解による中性Ｈ_２Ｏ_２合成とＯ_２」、Ａｎｇｅｗａｎｄｔｅ Ｃｈｅｍｉｅ ２００８に記載されているように、達成可能な濃度と効率は通常低くなる。

【0008】

膜電極アセンブリ分野で既知の技術では、十分に高い処理量を達成することに苦労し、これは、必要とされる電極のサイズおよび今度はコストに直接影響を及ぼした。その主な理由は、電気化学的過酸化水素製造に必要な３つの条件を同時に達成することが困難であることである。すなわち、カソード電極全体に酸素を均一に供給し、カソード電極から電流を均一に集め、同時にカソード触媒層から過酸化水素を効率的に抽出することである。以下の環境で動作することに焦点を当てた当該技術分野のアプローチである、気相酸素は、電極への適切な酸素輸送を有し、高い電流密度をもたらすが、電極から過酸化水素を抽出するのが困難であり、そのためにファラデー効率が悪くなる。つまり、全体的な処理量は低くなる。水中の溶解酸素－水は過酸化水素の抽出を助け、これは高いファラデー効率をもたらすが、一方では水中の酸素の溶解度が低いことは、電流密度が低いことを意味する。過酸化水素の全体的な処理量は低い。

【0009】

低処理量のこの問題を克服するために、米国特許出願第２０１４／０１３１２１７号、および米国特許第５，９７２，１９６号、米国特許第５，７７０，０３３号、米国特許第２００９／１１４５３２号、およびＥＰ特許第３，４３０，１８２号に開示されているような、気相および液相の混合相で動作する電気化学セルの設計に、文献におけるアプローチが焦点を当ててきた。

【0010】

これらのアプローチは、カソードの選択されたスポットに、バブラーまたは流動媒体を介してガスを付加することを含み、その間、カソードの残りの部分または全体さえも水に浸されたままである。一般に、これらの設計では、集電専用の電極の領域、ガス送達専用の他の領域、さらに過酸化水素抽出専用の領域がある。従って、そのような混合相操作は、より高いファラデー効率および処理量の形成においていくらかの改善をもたらしたが、それでも効果的で均一な電流収集、ガス適用、生成物の流れにおいて課題を呈し、カソードの全面積を効率的に利用せず、最適以下の性能をもたらし、劣化を悪化させる。注目すべきことに、ガス拡散層中に水が存在する従来技術では、文献の設計では、これはガス拡散層を水で飽和させることになり、これはカソード触媒への酸素の供給を困難にし、より低い過酸化水素製造速度をもたらすことになるであろう。このように、過酸化水素の生産に関するこれらおよび他の残りの課題に対処する更なる改良が依然として必要である。

【発明の概要】

【0011】

本発明は、過酸化水素を製造するための改良された装置、ヒドロキシルラジカルの形成の改良されたシステム、本発明の装置を使用して過酸化水素を製造する方法、および本発明の装置を製造する方法を提供することによって、過酸化水素の製造によって示される上記の課題に取り組む。本発明の少なくともこれらおよび他の態様は、添付の特許請求の範囲に詳細に記載される。

【0012】

より正確には、以下により詳細に説明するように、電気化学的酸素還元反応からの過酸化水素の合成に適合した電気化学的セルの設計のための新規なアプローチをここに提示する。さらに、記載されているものは、電気化学電池を製造する過酸化水素のカソードに均一な酸素ガス流と電気伝導度を同時に提供する多孔質電気伝導層の使用である。水はカソードガス拡散層を通って流れるように設定され、電極からの過酸化水素の除去に役立つ。

【0013】

上述のように、第２のアプローチは、固体イオン伝導体、例えば、高分子カチオン交換膜を使用することであり、これはより高い純度をもたらす。さらに、本書では、ポリマ陽イオン交換膜を、膜と密接に接触するカソードおよびアノード電極と組み合わせて使用し、膜電極アセンブリとして知られる単一の機械的本体を形成することを提案することにより、得られる過酸化水素に対して、より高い純度であるが、当技術分野から知られているよりも高い達成可能な濃度および変換効率で、より高い純度をもたらすことが示される。

【0014】

本発明の過酸化水素を製造するための電気化学セルに関してここに提案された設計は、電流収集およびガス送達を改善すると同時に、水または強制水流の存在を介してカソードからの過酸化水素抽出を容易にする。これは、利用可能な電極面積の利用を最適化し、その結果、より高い処理能力、より高いファラデー効率、およびより長い電極寿命をもたらす。その他の利点は、低高周波抵抗（ＨＦＲ）だけでなく、全電極領域にわたる集電の非常に均一な分布である。

【0015】

本発明の第１の態様による装置は、少なくとも１つの好ましい及び複数の隣接する電気化学セルを含み、各電気化学セルは、少なくとも１つのカソードガス拡散層、少なくとも１つのカソード触媒層、少なくとも１つのイオン交換膜、少なくとも１つのアノード触媒層、及び少なくとも１つのアノード集電体を含む電極アセンブリを含み、少なくとも１つのイオン交換膜及び少なくとも１つのアノード触媒層は、電極アセンブリ内に互いに隣接して配置され、膜電極アセンブリの水平軸に沿って連続して配置され、カソードガス拡散層に向かって酸素含有ガスの流れを容易にすることができ、電流収集が可能な少なくとも１つのガス輸送層をさらに含み、カソードガス拡散層は水を含む。

【0016】

別の態様によるシステムは、本明細書で論じられるその態様のいずれかに従う本発明による装置、および装置によって生成される過酸化水素と紫外線またはオゾンの組み合わせを容易にしてヒドロキシルラジカルの生成を容易にする装置を含む。

【0017】

本発明の装置を用いて過酸化水素を製造する方法、本発明のさらに別の態様、および本発明の装置を製造する方法も、本明細書で詳細に論じる。

【0018】

本発明の他の側面は、従属請求項において捕捉される。

【0019】

要約すると、本発明は、カソードからの電流を同時に収集し、酸素ガスをカソードに均一に送達すると同時に、カソードガス拡散層に存在する水を有する導電性多孔質のガス輸送層を少なくとも組み込むことを提案する。この構成は、過酸化水素生成に利用される電極表面を最大化し、生成された過酸化水素の抽出を容易にし、その結果、当該技術分野から既に知られている構成と比較して性能が向上する。

【0020】

そのような装置は、（空気からの）酸素、および水のような容易に入手可能な物質のみを使用して、使用地点での過酸化水素の発生を可能にする。これには、供給安全、ＣＯ_２中性、安全性など、大量の過酸化水素を購入するよりも多くの利点がある。

【0021】

以下、本発明を添付の図面に関連して同様に説明する。

【図面の簡単な説明】

【0022】

【図1】図１は、本発明の実施形態に従った、膜電極アセンブリの構成要素とともに導電性多孔質のガス輸送層を示す、本発明の装置の一部の略図である。

【図2】図２は、本発明の別の実施形態による、電気化学セルの設計の概略図である。

【図3】図３は、本発明のさらに別の実施形態による、電気化学セル設計のための構成のさらなる概略図である。

【図4】図４は、図１の電気化学セル設計の分解図である。

【図5】図５は、本発明の装置を採用しながら過酸化水素を製造する方法のフロー表示である。

【発明を実施するための形態】

【0023】

図は、説明のためだけに本開示の様々な実施形態を描いている。当業者であれば、本明細書に記載する原理から逸脱することなく、本明細書に図示する構造および方法の代替の実施形態を採用できることを以下の説明から容易に認識するであろう。

【0024】

以下の説明は、当業者が開示された主題を作り、使用し、特定の用途の文脈に組み込むことを可能にするために提示される。種々の修正、ならびに種々の用途における種々の使用は、当業者には容易に明らかであり、本明細書で定義される一般原理は、広範囲の実施形態に適用され得る。したがって、本開示は、提示される実施形態に限定されることを意図するものではなく、本明細書に開示される原理および新規な特徴に一致する最も広い範囲に従うものとする。

【0025】

以下の詳細な説明では、本開示をより徹底的に理解するために、多数の特定の詳細が記載されている。しかしながら、本開示は、必ずしもこれらの特定の詳細に限定されることなく実施され得ることは、当業者には明らかである。他の例では、本開示を不明瞭にすることを避けるために、周知の構造および装置が詳細ではなくブロック図の形式で示されている。

【0026】

本明細書に開示されるすべての特徴（付随する請求項、要約、および図面を含む）は、明記されない限り、同一、同等または類似の目的を果たす代替の特徴によって置き換えられてもよい。したがって、特に明記しない限り、開示される各特徴は、同等または類似の特徴の一般的なシリーズのみの一例である。

【0027】

ここで用いられる用語「電気化学セル」は、例えば、少なくとも正極、負極、およびそれらの間にイオン（例えば、Ｈ＋）を伝導するが正極および負極を電気的に絶縁する電解質を含むデバイスを指す。いくつかの実施形態では、装置は、一つの容器に包まれた多数の正極および／または多数の負極を含んでいてもよい。

【0028】

ここで使用される用語「正極」は、正イオン、例えばＨ＋が伝導、流動または移動する電極を意味する。本明細書中で用いる「負極」という語句は、電気化学電池の放電中に正イオン、例えばＨ＋が流れか又は移動する電極を意味する。

【0029】

あるいは、熱および圧力を加えることによって、カソードおよび膜が物理的に取り付けられ、アノードおよび膜が物理的に取り付けられることが保証される。

【0030】

ここで使用される用語「電解質」は、イオン、例えばＨ＋をそこを移動させるが電子をそこを伝導させない陽イオン交換膜、例えばナフィオンの形態の電解質を指す。

【0031】

ここで使用される用語「直接接触」は、イオン電流または電子電流のいずれかを伝導するために、２つの材料が互いに十分に接触するように、２つの材料を並置することを意味する。本明細書で用いる「直接接触」とは、互いに物理的に接触し、かつ直接接触している２つの材料の間に位置する第３の材料を有しない２つの材料を指す。

【0032】

本明細書で用いる「多孔質」という用語は、細孔、例えばナノ細孔、メソ細孔、または微細孔を含む材料を指す。

【0033】

本明細書で用いる「製造する」という用語は、製造される物体を形成または形成させるプロセスまたは方法を指す。例えば、エネルギ蓄積電極を作ることは、エネルギ蓄積装置の電極を形成させるプロセス、プロセスステップ、又は方法を含む。エネルギ蓄積電極の製造を構成する工程の最終結果は、電極として機能する材料の製造である。

【0034】

本明細書中で使用されるように、「提供する」という語句は、提供されるものの提供、生成、又は提示、又は送達を指す。

【0035】

本明細書中で使用される場合、用語「溶媒」は、本明細書中に記載される成分または材料を溶解または溶媒和するのに適した液体をいう。例えば、溶媒は液体、例えばトルエンを含み、これはガーネット焼結プロセスで使用される成分、例えば結合剤を溶解するのに適している。

【0036】

本明細書で使用される場合、「水の酸化反応」という用語は、次のような反応を指す。
２Ｈ_２Ｏ → Ｏ_２＋４Ｈ^＋＋４ｅ^－
この反応はアノードで起こる。
代替アノード反応としては、過酸化水素又はオゾンへの水の酸化、水素の酸化又はアルコールの酸化が挙げられる。

【0037】

本明細書で使用される用語「酸素還元反応」は、例えば、以下である。
２Ｏ_２＋４Ｈ^＋＋４ｅ^－ → ２Ｈ_２Ｏ_２
この反応はカソードで起こる。
酸素源には、空気、現場で（例えば圧力スイング吸着システムを通して）発生する酸素、および酸素ガスボンベが含まれる。

【0038】

上記の区分で指定されているもの以外のその他の定義については、本書で説明する。

【0039】

本発明の装置は、複数の電気化学セルを含み、各電気化学セル１は、少なくとも電極アセンブリ４を含む。電極アセンブリ４は、膜電極集成体でもよい。膜電極接合体は、電気化学反応が起こる電極を含む。膜電極アセンブリは、その最も一般的な構成において、互いに接触するアノード、陽イオン交換膜、およびカソードを含む。当該技術分野から既知の構成とは区別されるが、本発明によって提案される構成では、陽イオン交換膜とカソードとの間に多孔質のイオン伝導性層が存在しない。

【0040】

アノードは、カソードのためのプロトン源として作用し、水は最も一般的な電解質反応物であるが、アルコール（例えば、メタノール、エタノール）または分子水素などの他の電解質（プロトン源）が、本発明に従って使用されることが想定される。水への代替のプロトン源が使用される場合、全体の電池反応および半電池反応は必要に応じて修正される。

【0041】

酸素への水の酸化のためのアノードは、当業者には周知である。これらは、典型的には、ポリマ交換膜または集電体上に直接堆積された酸化イリジウムナノ粒子からなり、アノード触媒層１６を形成する。

【0042】

イオン交換膜１５またはポリマ交換膜１５は、例えばＮａｆｉｏｎ^ＴＭイオン交換膜であるプロトン伝導膜であるべきである。膜の厚さは、１０μｍから１５００μｍの間、好ましくは１００から５００μｍの間である。

【0043】

アノード集電体１７は、チタン層またはチタンフェルトを含んでよく、厚さは５０μｍから３０００μｍの範囲である。この層またはフェルトは、アノード触媒層１６で生成された酸素ガスの逃避路を可能にするための多孔性を備える。また、焼結チタン層またはチタンフェルトは、電気接触を改善するために、白金または金などの他の材料で被覆することもできる。酸化イリジウムナノ粒子は、酸化ルテニウム、白金、および他の金属と組み合わせるか、または置き換えることができる。ナノ粒子の堆積は、スプレーコーティング、テープキャスティングおよび他の適切な方法を介して起こり、それはポリマ交換膜１５で直接起こり、触媒被覆膜（ＣＣＭ）１５を形成するか、または集電体１７で起こり、ＧＤＥを形成する。堆積ステップに続いて、ポリマ交換膜１５と焼結チタン層またはチタンフェルト１７とを、アノード触媒層１６が間に位置するようにして互いに取り付けることができる。取り付けは、アイオノマ溶液の適用、および熱および／または圧力の適用によって媒介することができる。

【0044】

酸素を還元して過酸化水素にするのがカソードである。酸素は、空気、酸素濃縮器、または圧縮ガスのシリンダから供給され得る。

【0045】

カソードはカソード触媒層１４とカソードガス拡散層１３から成り、層１３と１４は互いに接触している。カソードガス拡散層１３は多孔質であり、カソード触媒層１４への、または、カソード触媒層１４からの、酸素と水と過酸化水素の輸送を可能にする導電性材料で作られている。カソードガス拡散層１３は、カーボンクロスまたはファイバからなる。他の適当なカソードガス拡散層には、例えばチタンまたは他の金属からなる金属発泡体またはメッシュ、あるいは網状ガラス状炭素（ＲＶＣ）またはグラフェンオキシドのような他の導電性発泡体が含まれる。カソードガス拡散層の厚さは、０．０５ｍｍから１０ｍｍの間、好ましくは０．１から５ｍｍの間、さらに好ましくは０．５から２ｍｍの間である。カソードガス拡散層１３は、その特性を変更するために、片面または両面をＰＴＦＥまたは他の材料で被覆することができる。

【0046】

カソード触媒層１４は、電気化学反応が行われる触媒を含み、カソードガス拡散層１３とイオンポリマ交換膜１５との間に配置される。触媒インクをカソードガス拡散層１３上に堆積させ、ガス拡散電極を形成してもよい。触媒インクには、溶剤を混ぜたアイオノマと触媒が含まれている。典型的なアイオノマはナフィオン分散を含む。溶媒にはアルコールおよび／または水が含まれる。カソード触媒は、過酸化水素への酸素還元に向けて選択的であるべきであり、Ｐｔ－Ｈｇ、Ｐｄ－Ｈｇ、Ｃｕ－Ｈｇ、Ａｇ－Ｈｇ、Ａｇ、Ａｕ、炭素、グラフェン、窒素ドープ炭素、硫黄ドープ炭素、コバルトポルフィリン及びフタロシアニン、遷移金属硫化物及び窒化物並びにこれらの任意の組合せを含む。触媒材料は、表面積を増加させ、堆積手順を容易にするために、ナノ粒子形成である。

【0047】

代替の実施形態では、触媒インクは、ポリマ交換膜上に直接噴霧され、触媒被覆膜を形成し、その後、ガス拡散層が添加される。触媒被覆膜とガス拡散電極の両方を組み合わせることも可能である。

【0048】

電極アセンブリ４を含む電気化学セル１において、カソードは、その触媒層１４がイオンポリマ交換膜１５に面するように配置される。可能な実施形態では、カソードおよび膜が物理的に取り付けられることを保証する熱および圧力の付加である。同じことは、アノードと膜との間の付着を確実にするための熱および圧力の付加についても有効である。一般的な温度と圧力の値は、８０～１３０℃、２０～２０００ｋｇ／ｃｍ^２で、通常２～２０分で維持される。あるいは、バインダ材料を用いて、これらの層の付着を確実にしてもよい。

【0049】

また、アノード集電体１７は、単段プレスで、膜１５の反対側にバインダでプレスまたは結合されてもよい。結果は、カソードおよびアノード電極、ならびにポリマ交換膜を含む単一の機械的本体である。本体は、膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）または電極アセンブリ４である。

【0050】

電極アセンブリ４は、電気化学セル１に機械的に組み立てられ、集電、ガスおよび水の送達および過酸化物の抽出に関して適切な環境を提供する。組み立てられた本発明の装置によっても構成される、電極アセンブリ４およびガス輸送層３の構成要素は、図面に示され、図面に関連してより詳細に論じられる。ガス輸送層３は、導電性であり、多孔性でなければならない。

【0051】

本発明の実施形態による電気化学セル１は、以下のような構成、すなわち、膜電極アセンブリ４のカソード側に直接接触して配置される導電性多孔質のガス輸送層３を備え、その表面全体にわたって酸素含有ガスの均一な流れを提供することと、集電器としての機能との両方の二重の目的を果たす。導電性多孔質のガス輸送層３は、アルミニウム、チタン、グラファイト、他の金属またはポスト遷移金属のいずれかによって作ることができる。均一なガス流を提供するために、導電性多孔質のガス輸送層３の空隙率は、全体的なガス流およびガス圧力に適合されるべきである。面内方向における導電性多孔質のガス輸送層全体にわたる好ましい圧力降下は、４００ｃｍ^２の領域に対して、少なくとも１ ｍｂａｒ以上、好ましくは２０ ｍｂａｒ以上、さらに好ましくは３０ ｍｂａｒ以上である。導電性多孔質のガス輸送層の厚さは、０．５～１０ｍｍであり、好ましくは１～５ｍｍであり、さらに好ましくは１～３ｍｍである。導電性多孔質のガス輸送層の細孔径は、０．１～１００ｕｍの間、好ましくは０．１３～１０ｕｍの間、さらに好ましくは０．２～５ｕｍの間である。該電気的多孔質導電性のガス輸送層は、カソード表面の少なくとも１０％、好ましくは少なくとも７０％、さらに好ましくは少なくとも９５％を覆うべきである。重要なことは、水が導電性多孔質のガス輸送層の内部に浸透してはならないということである。というのは、このことは、ガス経路の一部を遮断することになり、酸素は、カソードガス拡散層表面に均一に送達されることがないからである。これは、導電性多孔質のガス輸送層の空隙率が小さいことによって防止され、この多孔質のガス輸送層は、水をはね返す自然疎水性表面を生成し、水が導電性多孔質のガス輸送層の内部に入り込んでその細孔を飽和させるのを防止する。

【0052】

酸素含有ガスは、多孔性のガス輸送層３を通って電極アセンブリ４のカソード側に流れ、面貫通方向にカソードガス拡散層１３を通ってカソード触媒層１４に到達する。水は、その面内方向にカソードガス拡散層１３を通って流れる。このようにして、カソードは、酸素含有ガス、水、および電気への同時アクセスを有する。カソードで発生した過酸化水素は、流水に溶解され、カソード触媒層１４から押し出される。その結果、過酸化水素分解が最小化され、ファラデー効率と処理量が改善される。導電性多孔質のガス輸送層３は、ガス分散器に依存する従来の設計に対して、セルの組み立てに関する重要な利点および再現性を提供し、そこでは、適切に組み立てられていないか、または必要な許容範囲から外れている単一のガス分散器が、セルの故障を招く可能性がある。さらに、別の利点は、導電性多孔質のガス輸送層が、カソード電極から電流を集めるだけでなく、酸素ガス反応物質をカソード電極に送達するという二重の目的に役立つことであり、一方、ガス分散器は、典型的には、ガスを分散させるだけであり、追加の構成要素が、電流収集のために必要とされるであろう。

【0053】

本発明の別の実施形態によれば、少なくとも１つの追加的なガス拡散層２０が、カソードガス拡散層１３と導電性多孔質のガス輸送層３との間に挿入され、水又はガスの輸送を容易にし、又は親水性又は疎水性を好む。挿入されたガス拡散層の最初及び最後は、それぞれ導電性多孔質のガス輸送層３及びカソードと接触している。導電性多孔質のガス輸送層３に隣接するガス拡散層１３は、疎水性であることが好ましい。また、ガス拡散層は、疎水性の優先領域を選択しなければならないように、テフロン（登録商標）または他の物質でパターニングすることもできる。これらの好ましい疎水性領域は、ガス拡散層の面内、又は面を通るか、又はその両方とすることができる。さらに、任意の挿入されたガス拡散層は、カソードの少なくとも１０％、好ましくは少なくともその領域をカバーすることができる７０ ％、さらに好ましくは少なくとも９５％である。カソードガス拡散層は、それを通る水の流れを容易にするために、導電性多孔質のガス輸送層よりも大きな孔サイズを有するべきである。第１および全てのガス拡散層は、孔径が１～１０００ｕｍ、好ましくは５０～１０００ｕｍ、さらに好ましくは１００～１０００ｕｍであるべきである。カソードガス拡散層の透過性は、５０～１０００Ｌ／ｍ^２ｓの間、好ましくは１００～６００Ｌ／ｍ^２ｓの間、さらに好ましくは１５０～５００Ｌ／ｍ^２ｓの間であるべきである。

【0054】

電極アセンブリ４の反対側の導電性多孔質のガス輸送層３の側部には、カソードプレートが配置される。その役割は、導電性多孔質のガス輸送層３および膜電極アセンブリ４への機械的支持および電気接触を提供することである。カソードプレートは、アルミニウム、チタン、ステンレス鋼またはグラファイトのような導電性材料から作られる。また、射出成形プラスチックと導電性材料との組み合わせも、カソードプレートに好適である。カソードプレートは専用のガス入口を有していてもよく、ガスは内部空洞に導かれ、そこから導電性多孔質のガス輸送層３に均一に送られる。同様に、カソードプレートは、液体入口および出口も含む。入口に水が入り、発生した過酸化水素と余剰ガスとともに水が出口から出てくる。入口を通って入る水は、溶解した空気または酸素、またはカソード反応のための付加的な反応物として作用するナノバブルを含むことができる。重要なことに、当該技術分野で既知の他の参考文献とは異なり、水は、カソードからの過酸化水素除去を容易にするために、カソードガス拡散層１３を通って面内を流れるべきである。

【0055】

本発明のある実施形態においては、カソードプレートおよび導電性多孔質のガス輸送層３は、面貫通方向に、内部マニホルドを構成する入口および出口を有する。

【0056】

導電性多孔質のガス輸送層からの集電を促進するために、カソードプレートガスキャビティは、導電性多孔質のガス輸送層３と直接接触している、導電性ピラー、粗い多孔質材料またはメッシュを有していてもよい。

【0057】

本発明の別の実施形態によると、ガスおよび液体の入口および出口は、本発明の性質に影響を及ぼすことなく、それぞれのガスケットに組み込むことができる。適切なガスケット材料としては、ＰＴＦＥ、ＥＰＤＭおよび他のポリマ系物質、ならびにＡＢＳ、ＰＡおよび他のプラスチックが挙げられる。

【0058】

本発明のさらなる実施形態では、導電性多孔質のガス輸送層を、例えば、はんだ付けまたは溶接によって、カソードハウジングに物理的に取り付けることができる。他のいくつかの実施形態では、導電性多孔質のガス輸送層３およびカソードハウジングは、組み立て中に互いに押し付けられるだけである。両者の間には、ガス漏れを防ぐためにＯリング、ガスケットまたはシーラント製品を使用することができる。

【0059】

電極アセンブリから電流を収集し、電極アセンブリのアノード側への入口および出口を含むアノードチャンバも、本発明の装置の一部であってよい。アノードチャンバはアノード入口とアノード出口を含んでいる。アノード入口は、アノードチャンバの内部に水を導入する役割を果たし、出口は、アノードによって消費されない余分な水と、電気化学反応の際に生成される酸素ガスとを、ハウジングの外部に導く。アノードチャンバは、電極アセンブリ４のアノード側と電気的に接触していてもよい。これは、水の流れを通すことができるが、同時にアノードに直接接触するピラー又は他の構造によって容易にすることができる。他の実施形態では、多孔質金属又はメッシュ構造体を別部品として使用することもできる。

【0060】

セルの構成部品は一緒になっており、ボルト、クランプ、または他の工具を通して所定の位置に保たれている。

【0061】

本発明のさらに他の実施形態に従って、カソードプレートおよびアノードプレートは、単一片、双極プレートとして扱われてもよい。

【0062】

電気化学セルが組み立てられると、必要な反応物質および電力が電気化学セルに送られる。

【0063】

電気化学セル１のハウジングへの組立に続いて、酸素含有ガスが、電極面積の０．０１から１００ｍＬ／ｍｉｎ／ｃｍ^２の間の流れで、カソードにおいて導入され、０．０１から１０ｂａｒの間の圧力を得る。酸素含有ガスの供給源は、周囲空気、加圧酸素ボトルまたは酸素濃縮器のいずれかであってもよい。電極面積０．０１～５０ｍｌ／ｍｉｎ／ｃｍ^２の間の水流でアノードに水を導入する。好ましくは、使用される水は、２０μＳ／ｃｍ未満の導電率、さらに好ましくは、１μＳ／ｃｍ未満の導電率で脱イオンされる。この流れは、アノードコンパートメントを周期的に補充するだけであるように、連続的または脈動的であり得る。また、水は、典型的には０．０１～５０ｍｌ／分／ｃｍ^２の電極面積である適切な流れでカソードチャンバに導入される。電圧は、カソード電極とアノード電極との間に、セル当たり０．６～１０Ｖの間、好ましくは１．２～５Ｖの間、さらに好ましくは１．２～３．５Ｖの間で印加される。電池からの電流は、２０ｍＡ／ｃｍ^２から１５００ｍＡ／ｃｍ^２の範囲である。これにより、カソードで過酸化水素が発生する。発生濃度は、２００ｍｇ／Ｌ～２０００００ｍｇ／Ｌ、好ましくは１０００～３００００ｍｇ／Ｌである。出口濃度は印加電流とカソードチャンバの水流に依存して変えることができた。より高い処理量を生成するために、１つまたは複数のセルを直列、並列、または両者の組み合わせで組み合わせることも可能である。

【0064】

発生した過酸化水素溶液は、その後の使用のために貯水槽に貯めておくか、パイプに直接注入することができる。適切な用途の例は、廃水処理、かんがい水処理または冷却塔水処理、あるいは酸化剤、殺菌剤および／または酸素源として過酸化水素が使用される任意の他の用途である。また、発生した過酸化水素は、ＵＶ光、Ｆｅｎｔｏｎ様の剤（鉄イオンなど）、またはオゾンと組み合わせて、より高い酸化電位を有し、高度な酸化プロセスの基礎となるＯＨラジカルを生成することができる。また、現場で酢酸と組み合わせて過酢酸を発生させることも可能である。この構成の電気化学セルのいくつかは、並列または直列に配置することができ、これにより、全体的な処理量をより高くすることができるであろう。特に魅力的な配置は、積み重ねまたは積み重ねとも呼ばれる、コンパクトな様式でのセル間の直列接続である。

【0065】

したがって、上述した本発明の態様の少なくともいくつかを要約すると、本発明は、その実施形態の１つによれば、複数の隣接する電気化学セル１を含む、過酸化水素を生成するための装置を対象とする。各電気化学セル１は、少なくとも１つのカソードガス拡散層１３、少なくとも１つのカソード触媒層１４、少なくとも１つのイオン交換膜１５、少なくとも１つのアノード触媒層１６、および少なくとも１つのアノード集電体１７を含む電極アセンブリ４を備える。少なくとも１つのカソード触媒層１４、少なくとも１つのイオン交換膜１５及び少なくとも１つのアノード触媒層１６は、電極アセンブリ４の内部で互いに隣接して配置され、膜電極アセンブリ４の水平軸に沿って連続して配置される。電気化学セル１はまた、カソードガス拡散層１３に隣接して配置された少なくとも一つの導電性のガス輸送層３を含み、ガス輸送層３は、カソードガス拡散層１３に向かう酸素含有ガスの流れを容易にすることができ、電流収集が可能である。本発明の一実施形態に従って、カソードガス拡散層１３は水を含み、それが好ましくは流れている。

【0066】

本発明の装置によって構成されるカソード触媒層１４は、１つ又は複数の触媒を含み、本発明の装置によって構成されるアノード触媒層１６は、同様に１つ又は複数の触媒を含む。

【0067】

本発明の一実施形態によれば、膜電極アセンブリ４において、イオン交換膜１５の第１の側部は、カソード触媒層１４の第２の側部に対して結合され、アノード触媒層１６は、イオン交換膜１５の対向する第２の側部に対して結合される。

【0068】

本発明の一実施の形態によれば、少なくとも１つのガス輸送層３は、カソードガス拡散層１３の第１の側部と直接接触する導電性多孔質のガス輸送層３である。

【0069】

本発明の実施形態に従って、装置の構成は、カソードガス拡散層１３中に含まれる水が、カソードガス拡散層１３中を面内方向に流れることを可能にする。

【0070】

本発明の実施形態に従って、少なくとも１つのアノード触媒層１６の内部で水の酸化反応が起こり、少なくとも１つのカソード触媒層１４の内部で酸素還元反応が起こる。

【0071】

ガス輸送層３に隣接するガス拡散層１３（または追加的なガス拡散層２０）の表面は、ガス輸送層３で少なくとも１０％の割合で覆われており、好ましくは少なくとも７０％、さらに好ましくは少なくとも９５％である。

【0072】

本発明の一実施の形態によれば、導電性多孔質のガス輸送層３の気孔は、約０．１ミクロンから１００ミクロンである。

【0073】

本発明の実施の形態によれば、酸素含有ガスが供給されるガス空洞とカソードガス拡散層１３との間の、導電性多孔質のガス輸送層３によって誘発される圧力降下は、少なくとも１ｍｂａｒ、好ましくは少なくとも２０ｍｂａｒ、さらに好ましくは１００ｍｂａｒである。

【0074】

本発明の実施形態に従って、導電性多孔質のガス輸送層３は、多孔質遷移金属、ポスト遷移金属、材料を含む炭素、またはそれらの組み合わせのうちの１つを含む。

【0075】

本発明の一実施の形態によれば、膜電極アセンブリ４における電流密度は、約３０ｍＡ／ｃｍ^２から９００ｍＡ／ｃｍ^２である。

【0076】

本発明の実施形態に従って、少なくとも１つのカソード触媒層１４と少なくとも１つのアノード触媒層１６との間に印加される電圧は、約１．２～約３．５Ｖである。

【0077】

本発明の様々な実施形態のための複数の特徴は、すでに上記に詳細に論じられているが、以下では、添付の図面に図示される本発明の実施形態に関連して、これらおよび他の特徴を論じる。

【0078】

図１は、本発明の実施形態に従った、膜電極アセンブリの構成要素とともに、導電性多孔質のガス輸送層を呈する、本発明の装置の一部を模式的に表したものである。

【0079】

図１の装置は、膜電極アセンブリを備えた導電性多孔質のガス輸送を含み、一方、番号３は導電性多孔質のガス輸送層を示し、番号１３はカソードガス拡散層を示し、番号１４はカソード触媒層を示し、番号１５はポリマ交換膜を示し、番号１６はアノード触媒層を示し、番号１７はアノード集電体を示す。

【0080】

導電性多孔質のガス輸送層は、ガスをカソードガス拡散層に送り出すと同時に、カソード集電体としても機能する。カソードガス拡散層は、矢印で示すように面内方向に水流を有し、導電性多孔質のガス輸送層からのガス気泡が水中を航行してカソード触媒層に到達する。カソード触媒層は、酸素を過酸化水素に還元し、この過酸化水素は、触媒層を急速に出て、カソードガス拡散層を通って流れる水に溶解する。アノード触媒層は水をプロトンに酸化し、高分子交換膜を横切ってカソード触媒層に到達する。アノード集電体は、アノード触媒層に電気信号を供給する。

【0081】

図２は、本発明の別の実施形態による、電気化学セルの設計の概略図である。

【0082】

図２の装置は、電気化学セルを備え、数字１は電気化学セルを示し、数字２はカソードプレートを示し、数字３は導電性多孔質のガス輸送層を示し、数字４は膜電極アセンブリを示し、数字５はアノードチャンバを示し、数字６はガス入口を示し、数字７はカソード水入口を示し、数字８はカソード水と酸素と過酸化物の出口を示し、数字９はアノード水入口を示し、数字１０はアノード水出口を示す。

【0083】

酸素含有ガスは、ガス入口を通って導入され、導電性多孔質のガス輸送層を通って、膜電極アセンブリのカソード側に均一に分散される。水はカソード水入口を通して挿入され、カソードガス拡散層の面内方向に流れる。過剰なガス、水および過酸化水素は、カソード出口を通って出て行く。また、アノード入口を通して水が挿入され、アノードチャンバに入り、そこで酸素に酸化され、過剰な水がアノード出口を通って出て行く。膜電極接合体のアノード側とカソード側との間には電圧差が印加される。

【0084】

図３は、本発明のさらに別の実施形態による、電気化学セル設計のための構成のさらなる概略図である。

【0085】

図３の装置は、電気化学セルを備え、数字１では電気化学セルを示し、数字２ではカソードプレートを示し、数字３では導電性多孔質のガス輸送層を示し、数字４では膜電極アセンブリを示し、数字５ではアノードチャンバを示し、数字６ではガス入口を示し、数字９ではアノード水入口を示し、数字１０ではアノード水出口を示す。図１及び図２に示す構成とは別に、図３に示す構成では、点線で示すように、カソード水入口１１及びカソード出口１２が導電性多孔質のガス輸送層を貫通して配置されている。酸素含有ガスは、ガス入口を通って導入され、専用開口部を通って導電性多孔質のガス輸送層の方に導かれ、膜電極アセンブリのカソード側に均一に分散される。水は、カソード水入口を通って挿入され、カソードプレートと導電性多孔質のガス輸送層とを通る専用の経路を通り、カソードガス拡散層の面内方向に流れる。過剰なガス、水および過酸化水素は、カソード出口を通って出て行く。また、アノード入口を通して水が挿入され、アノードチャンバに入り、そこで酸素に酸化され、過剰な水がアノード出口を通って出て行く。膜電極接合体のアノード側とカソード側との間には電圧差が印加される。

【0086】

図４は、図１の電気化学セル設計の分解図である。

【0087】

図４の装置は、電気化学セルを備え、数字１では電気化学セルを示し、数字２ではカソードプレートを示し、数字３では導電性多孔質のガス輸送層を示し、数字４では膜電極アセンブリを示し、数字５ではアノードチャンバを示し、数字１８ではカソードエンドプレートを示し、数字１９ではカソード集電体を示し、数字２０では１以上の追加的なカソードガス拡散層を示し、数字２１ではアノードガスケットを示し、数字２２ではアノードエンドプレートを示す。１つ以上の追加的なカソードガス拡散層が、電池の性能を著しく改善することが分かっている。

【0088】

図５は、本願で構成される方法の流れ図であるが、番号１では電気化学セルが示され、番号２３ではカソードポンプがカソードへの水流を制御し、番号２４ではガスポンプ、酸素濃縮器または空気コンプレッサが電気化学セルへガスを送り、番号２５ではカソード出口が水、ガス、過酸化水素を含み、番号２６ではアノードポンプが、番号２７ではアノード出口が、番号２８では電源が、番号２９で過酸化水素センサが示されている。過酸化水素センサは、出口で濃度を測定し、この濃度は、一定の濃度に保たれることで、カソードポンプ２３によって送達される流れと、電源における電流とを自動的に調節するために使用される。

【0089】

以下に、本発明の装置の製造方法の実施形態を説明する。

【0090】

電気化学セル１のアノードは、陽イオンポリマ交換膜上に酸化イリジウムナノ粒子を堆積させることによって調製される。ポリマ交換膜の厚さは１３５μｍであるが、電気化学セルの結果として生じる能力に影響を与えることなく、より厚いまたはより薄い膜を使用することもできる。好ましくは、この薄膜は、厚さ５から５００μｍであり、より好ましくは２０から２００μｍである。酸化イリジウムナノ粒子と直接接触する膜のアノード側に集電体を配置する。集電装置の材料は、酸化条件に耐えるように選択され、とりわけ、チタンおよび／またはその酸化物、タンタルおよび／またはその酸化物、金、炭素、ステンレス鋼または白金であることが好ましい。また、集電材料は、白金、イリジウムおよびその酸化物、チタンおよびその酸化物、またはタンタルおよびその酸化物で被覆された導電性材料であってもよい。このコーティングの目的は、アノード触媒に対する適切な電気接触を得ることであり、これは、電池製造プロセス中に圧力および／または温度を加えることによって容易にすることができる。本実施例では、チタンフェルトをアノード集電体として使用した。

【0091】

カソードはガス拡散層を適当な触媒材料で被覆して得た。ガス拡散層は、親水性または疎水性とすることができ、疎水性を制御するために、ＰＴＦＥまたは他の物質のコーティングを含むことができる。被覆は、エタノール、水およびアイオノマ中に適当な触媒ナノ粒子を分散させて触媒インクを形成し、その後、他の手段によってガス拡散層上に噴霧または堆積させることができる。適切なカソード触媒は、過酸化水素に対する酸素還元に選択的であるべきであり、Ｐｔ－Ｈｇ、Ｐｄ－Ｈｇ、Ｃｕ－Ｈｇ、Ａｇ－Ｈｇ、Ａｇ、Ａｕ、炭素、グラフェン、窒素ドープ炭素、硫黄ドープ炭素、コバルトポルフィリン及びフタロシアニン、遷移金属硫化物及び窒化物並びにこれらの任意の組合せを含む。

【0092】

アノード集電体、及び膜の一方に被覆されたアノード触媒層及び他方に配置されたカソードと共に膜を組み立て、２００ｋｇ／ｃｍ^２の圧力下で摂氏１３０度で５分間加熱プレスした。これにより、単一の機械的本体である膜電極接合体が得られた。

【0093】

この組立工程に続いて、図２に示すように、膜電極アセンブリを適切な電池ハウジングに配置した。電池ハウジングは、電池のアノード側が配置されたアノードチャンバと、電池のカソード側が配置された導電性多孔質のガス輸送層と、導電性多孔質のガス輸送層の機械的支持体を提供するカソードハウジングとからなる。組立中、導電性多孔質のガス輸送層が平坦であり、それがカソードガス拡散層と均一に接触することが非常に重要であることが確立された。これは、いずれの逸脱も、カソードガス拡散層の所望の面内経路からの水の逃げを容易にし、抵抗及び圧力降下が少ないので、その外側の経路をとることができるので、非常に重要である。これは、カソード触媒層からの過酸化水素の除去におけるより低い効率、および電気化学電池の全体的に低い性能をもたらすであろう。

【0094】

以下では、本発明の装置を使用しながら過酸化水素を製造する方法について説明する。

【0095】

本発明による装置は、以下の半電池反応に基づいて過酸化水素を生成する。
アノード： ２Ｈ_２Ｏ → Ｏ_２＋４Ｈ^＋＋４ｅ^－
カソード： ２Ｏ_２＋４Ｈ^＋＋４ｅ^－ → ２Ｈ_２Ｏ_２
過酸化水素を生成する一方で、以下の化学的に起こりうる過酸化水素の分解を最小限に抑えることも重要である。
２Ｈ_２Ｏ_２ → ２Ｈ_２Ｏ＋Ｏ_２
または、電気化学的に以下の分解を最小限に抑えることも重要である。
Ｈ_２Ｏ_２＋２Ｈ^＋＋２ｅ^－ → ２Ｈ_２Ｏ

【0096】

他のプロトン源を本発明の性質に影響を与えることなくアノードで使用することができ、これらにはエタノール、メタノール、水素および他のものが含まれ、これは当業者には明らかであろう。

【0097】

例示的に、電池のカソード側に、電極面積に対して標準化した２２ｍｌ／ｍｉｎ／ｃｍ^２のガス流を供給し、好ましい範囲は０．０１から１００ｍＬ／ｍｉｎ／ｃｍ^２である。カソードでの圧力は、０．０１～１０ｂａｒに設定される。アノードには水流を０．３ｍｌ／ｍｉｎ／ｃｍ^２で供給し、電極面積に標準化し、０．０１から５０ｍｌ／ｍｉｎ／ｃｍ^２の範囲で変化させることができる。また、カソード電極とイオン交換膜との間にも適当な流れで水を流して、過酸化水素濃度を１０００～３０００ｍｇ／Ｌ、好ましくは２００ｍｇ／Ｌ～５００００ｍｇ／Ｌ、さらにより好ましくは５０００～３００００ｍｇ／Ｌに設定することができる。電流密度は、１００ｍＡ／ｃｍ^２に設定されたが、好ましくは、１０～５００ｍＡ／ｃｍ^２の範囲に設定され得る。１００ｍＡ／ｃｍ^２に相当する電位は１．９Ｖと測定された。

【0098】

上述の実施形態および実施例は、単に例示的であり、非限定的なものであることを意図している。当業者は、日常的な実験のみを用いて、特定の化合物、材料、装置、および手順の多数の同等物を確認することを認識するか、または確認することができるであろう。そのような等価物はすべて、その範囲にあると見なされ、添付の請求の範囲に包含される。

【0099】

明細書で使用されている言語は、主として、可読性と指示的目的のために選択されたものであり、発明の主題を描写する、または、外接するように選択されたものではないことがある。したがって、本開示の範囲は、この詳細な説明によって限定されるものではなく、むしろ、本明細書に基づく出願に関して発行されるクレームによって限定されることが意図される。したがって、実施形態の開示は、以下の特許請求の範囲に記載される開示の範囲を限定するものではなく、例示することを意図している。

【符号の説明】

【0100】

１ 電気化学セル
２ カソードプレート
３ ガス輸送層
４ 電極アセンブリ
５ アノードチャンバ
６ ガス入口
７ アノード水入口
８ カソード水と酸素と過酸化物の出口
９ アノード水入口
１０ アノード水出口
１１ カソード水入口
１２ カソード水出口
１３ ガス拡散層
１４ 触媒層
１５ 膜
１６ 触媒層
１７ アノード集電体
１８ カソードエンドプレート
１９ カソード集電体
２０ 追加的なガス拡散層
２１ アノードガスケット
２２ アノードエンドプレート
２３ 水カソードポンプ
２４ ガス／酸素ポンプ
２５ カソード水、酸素および過酸化水素
２６ 水アノードポンプ
２７ アノード水と酸素の出口
２８ 電源
２９ 過酸化水素センサ

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【国際調査報告】